Jabarkan Episkopat (1992-2013) dari Paus Fransiskus

Bergoglio diangkat menjadi Uskup Pembantu Buenos Aires pada tahun 1992 dan ditahbiskan pada 27 Juni 1992 sebagai uskup tituler Auca, dengan Kardinal Antonio Quarracino, uskup agung Buenos Aires, melayani sebagai konsekrator utama. Ia memilih sebagai moto uskupnya Miserando atque eligendo. Motto tersebut diambil dari homili Santo Beda pada Matius 9:9–13: "karena dia melihatnya melalui mata belas kasihan dan memilihnya".

Pada tanggal 3 Juni 1997, Bergoglio diangkat sebagai koajutor uskup agung Buenos Aires dengan hak suksesi. Setelah kematian Quarracino pada 28 Februari 1998, Bergoglio menjadi uskup agung metropolitan Buenos Aires. Dalam peran itu, Bergoglio membentuk paroki baru dan merestrukturisasi kantor administrasi keuskupan agung, memimpin inisiatif pro-kehidupan, dan membentuk komisi perceraian. Salah satu inisiatif utama Bergoglio sebagai uskup agung adalah meningkatkan kehadiran gereja di daerah kumuh Buenos Aires. Di bawah kepemimpinannya, jumlah pastor yang ditugaskan bekerja di daerah kumuh menjadi dua kali lipat. Pekerjaan ini membuatnya disebut "Uskup Kumuh".

Pada awal masa jabatannya sebagai uskup agung Buenos Aires, Bergoglio menjual saham keuskupan agung di banyak bank dan mengubah rekeningnya menjadi rekening nasabah biasa di bank internasional. Saham di bank telah membuat gereja lokal cenderung melakukan pengeluaran yang tinggi, dan akibatnya keuskupan agung hampir bangkrut. Sebagai nasabah biasa bank, gereja dipaksa menerapkan disiplin fiskal yang lebih tinggi.

Pada tanggal 6 November 1998, saat masih menjadi uskup agung Buenos Aires, dia diangkat menjadi ordinaris bagi umat Katolik Timur di Argentina yang tidak memiliki seorang prelatus dari gereja mereka sendiri."Bergoglio, Jorge Mario". Breve biografía de obispos (in Spanish). La Agencia Informativa Católica Argentina. Archived from the original on 12 March 2016. Retrieved 15 March 2013. Mayor Uskup Agung Sviatoslav Shevchuk berkata bahwa Bergoglio memahami liturgi, ritus, dan spiritualitas Gereja Katolik Yunani Ukraina Shevchuk dan selalu "menjaga Gereja kami di Argentina" sebagai hal biasa bagi umat Katolik Timur selama masa jabatannya sebagai uskup agung Buenos Aires.

Pada tahun 2000, Bergoglio adalah satu-satunya pejabat gereja yang berdamai dengan Jerónimo Podestá, mantan uskup yang telah diskors sebagai pastor setelah menentang kediktatoran militer Revolusi Argentina pada tahun 1972. Ia membela istri Podestá dari serangan Vatikan atas pernikahan mereka. Pada tahun yang sama, Bergoglio mengatakan Gereja Katolik Argentina perlu "mengenakan pakaian penebusan dosa di depan umum atas dosa-dosa yang dilakukan selama tahun-tahun kediktatoran" pada tahun 1970-an, selama Perang Kotor.

Bergoglio membuat kebiasaan untuk merayakan ritual Kamis Putih mencuci kaki di tempat-tempat seperti penjara, rumah sakit, panti jompo atau daerah kumuh. Pada tahun 2007, hanya dua hari setelah Paus Benediktus XVI mengeluarkan aturan baru untuk menggunakan bentuk liturgi yang mendahului Konsili Vatikan Kedua, Kardinal Bergoglio menetapkan tempat tetap untuk Misa mingguan dalam bentuk Ritus Romawi yang luar biasa ini. Misa tersebut kemudian dirayakan setiap minggu.

Pada 8 November 2005, Bergoglio terpilih sebagai presiden Konferensi Waligereja Argentina untuk masa jabatan tiga tahun (2005–08). Ia terpilih kembali untuk masa jabatan tiga tahun berikutnya pada 11 November 2008. Dia tetap menjadi anggota badan pengurus tetap komisi itu, presiden komite Universitas Katolik Kepausan Argentina, dan anggota komite liturgi untuk pemeliharaan tempat suci. Saat memimpin konferensi uskup Katolik Argentina, Bergoglio mengeluarkan permintaan maaf kolektif atas kegagalan gerejanya melindungi orang-orang dari Junta selama Perang Kotor. Ketika dia berusia 75 tahun pada bulan Desember 2011, Bergoglio mengajukan pengunduran dirinya sebagai uskup agung Buenos Aires kepada Paus Benediktus XVI sebagaimana diwajibkan oleh hukum kanon. Namun, karena dia tidak memiliki uskup agung koadjutor, dia tetap menjabat, menunggu pengganti yang ditunjuk oleh Vatikan.