Jabarkan Kardinalat (2001-2013) dari Paus Fransiskus

Pada konsistori 21 Februari 2001, Uskup Agung Bergoglio diangkat menjadi kardinal oleh Paus Yohanes Paulus II dengan gelar kardinal imam San Roberto Bellarmino, sebuah gereja yang dilayani oleh Yesuit dan dinamai untuk satu; dia secara resmi dilantik di gereja itu pada 14 Oktober berikutnya. Ketika dia pergi ke Roma untuk upacara tersebut, dia dan saudara perempuannya María Elena mengunjungi desa di Italia utara tempat ayah mereka lahir. Sebagai kardinal, Bergoglio diangkat ke lima jabatan administratif di Kuria Roma. Dia adalah anggota Kongregasi Ibadah Ilahi dan Tata Tertib Sakramen, Kongregasi Klerus, Kongregasi Lembaga Hidup Bakti dan Serikat Hidup Apostolik, Dewan Kepausan untuk Keluarga dan Komisi Amerika Latin. Belakangan tahun itu, ketika Kardinal Edward Egan kembali ke Kota New York setelah serangan 11 September, Bergoglio menggantikannya sebagai relator (sekretaris rekaman) dalam Sinode Para Uskup, dan, menurut Catholic Herald, menciptakan "kesan yang baik sebagai seorang pria yang terbuka untuk persekutuan dan dialog".

Kardinal Bergoglio dikenal karena kerendahan hatinya, konservatisme doktrinal, dan komitmennya terhadap keadilan sosial. Gaya hidup sederhana berkontribusi pada reputasinya akan kerendahan hati. Dia tinggal di sebuah apartemen kecil, bukan di kediaman uskup yang elegan di pinggiran kota Olivos. Dia naik angkutan umum dan memasak makanannya sendiri. Dia membatasi waktunya di Roma untuk "kunjungan kilat". Ia dikenal sangat setia kepada Santa Thérèse dari Lisieux, dan ia menyertakan foto kecilnya dalam surat-surat yang ditulisnya, menyebutnya "seorang santa misionaris yang hebat".

Setelah Paus Yohanes Paulus II meninggal pada tanggal 2 April 2005, Bergoglio menghadiri pemakamannya dan dianggap sebagai salah satu dari papabile untuk suksesi kepausan. Dia berpartisipasi sebagai kardinal pemilih dalam konklaf kepausan tahun 2005 yang memilih Paus Benediktus XVI. Dalam National Catholic Reporter, John L. Allen Jr. melaporkan bahwa Bergoglio adalah pelopor dalam konklaf tahun 2005. Pada bulan September 2005, majalah Italia Limes menerbitkan klaim bahwa Bergoglio telah menjadi runner-up dan penantang utama Kardinal Ratzinger pada konklaf itu dan bahwa ia telah menerima 40 suara pada pemungutan suara ketiga, tetapi turun kembali menjadi 26 suara pada pemungutan suara keempat dan menentukan. Klaim tersebut didasarkan pada buku harian yang konon milik seorang kardinal anonim yang hadir di konklaf. Menurut jurnalis Italia Andrea Tornielli, jumlah suara ini belum pernah terjadi sebelumnya untuk seorang papabile dari Amerika Latin. La Stampa melaporkan bahwa Bergoglio bersaing ketat dengan Ratzinger selama pemilihan, sampai dia membuat permohonan emosional agar para kardinal tidak memilih dia. Menurut Tornielli, Bergoglio membuat permintaan ini untuk mencegah penundaan terlalu lama dalam pemilihan Paus.

Sebagai seorang kardinal, Bergoglio diasosiasikan dengan Komuni dan Pembebasan, sebuah gerakan awam evangelis Katolik dari jenis yang dikenal sebagai perkumpulan umat beriman. Dia terkadang tampil di pertemuan tahunan yang dikenal sebagai Pertemuan Rimini yang diadakan selama bulan-bulan akhir musim panas di Italia. Pada tahun 2005, Kardinal Bergoglio mengesahkan permintaan beatifikasi—langkah ketiga menuju kesucian—untuk enam anggota komunitas Pallottine yang dibunuh dalam Pembantaian Gereja San Patricio. Pada saat yang sama, Bergoglio memerintahkan penyelidikan atas pembunuhan itu sendiri, yang secara luas disalahkan pada Proses Reorganisasi Nasional, junta militer yang memerintah Argentina pada saat itu.