Jabarkan Karier kepelatihan dari Unai Emery

Pada 23 Juli 2020, Emery menjadi pelatih baru klub La Liga Villarreal, menggantikan Javier Calleja, ia di kontrak selama tiga tahun. Pada 23 Desember, ia memecahkan rekor klub, yaitu rekor 18 pertandingan tak terkalahkan, setelah bermain imbang 1-1 di kandang melawan Athletic Bilbao.

Pada Mei 2021, ia memimpin Villarreal ke final Liga Eropa pertama mereka, setelah menang agregat 2-1 atas mantan klubnya Arsenal di semifinal; ia adalah mantan bos Gunners pertama yang mengalahkan mantan timnya sejak George Graham pada tahun 1999. Pada 26 Mei, Villarreal memenangkan final Liga Eropa di Gdańsk, timnya mengalahkan  11-10 melalui adu penalti setelah bermain imbang 1-1, ia pun mencetak rekor sebagai pelatih yang memenangkan gelar terbanyak dalam kompetisi ini, dengan perolehan empat gelar.