Jabarkan Musim 2015-16 dari Harry Kane

Ketika tur pra-musim Tottenham di Australia, Kane menarik banyak fans ketika mengunjungi mall Westfield Sydney, sehingga klub mengirim minibus untuk menjemputnya. Pada 29 Juli 2015, Tottenham merupakan tamu dalam MLS All-Star Game 2015 di Dick's Sporting Goods Park di Colorado. Mereka kalah 2–1 dari the MLS All-Stars, dengan Kane mencetak gol penghibur di menit 37 setelah dilanggar Omar Gonzalez, dan ia kemudian diganti dengan sambutan meriah.

Nomor punggung Kane diubah dari 18 ke 10, sebelumnya digunakan oleh Emmanuel Adebayor. Dalam wawancara dengan The Daily Telegraph, ia mengatakan ia mengubah nomornya "untuk menjadi legenda klub". Dengan Adebayor dan Roberto Soldado dijual, ia memulai musim sebagai satu-satunya penyerang di klub, dan menjadi pilihan kapten dibelakang Hugo Lloris dan Jan Vertonghen. Setelah paceklik selama 748 menit, ia mencetak gol pertamanya musim itu pada 26 September 2015 ketika Tottenham mengalahkan pemimpin Manchester City 4–1 dari belakang. 8 hari kemudian, ia mencetak gol bunuh diri dari corner kick Jonjo Shelvey dari Swansea City, namun Tottenham mengejar hingga seri 2–2.

Pada 25 Oktober 2015, Kane mencetak hat-trick, termasuk penalti, ketika Tottenham kebobolan gol menit pertama untuk menang 5–1 away atas Bournemouth di Dean Court. 8 hari kemudian, ia mencetak gol kelima musim itu dengan gol terakhir dalam kemenangan 3–1 atas Aston Villa. Pada 8 November 2015, ia memberi Tottenham gol unggul Arsenal di Emirates Stadium, meskipun seri 1–1; gol ini melewati Petr Čech dari first touch operan panjang Danny Rose.

18 hari kemudian, ia mencetak gol ke-9 nya dalam 6 pertandingan, satunya menjadi tamu Qarabağ FK, meloloskan Tottenham ke babak gugur UEFA Europa League musim itu. Pada 19 Desember 2015, Kane membuat penampilannya ke-100 dalam kemenangan 2-0 atas Southampton, dan mencetak gol ke-10 dari 10 pertandingan terakhirnya. Seminggu kemudian, ia menambah 2 gol lagi dalam kemenangan 3-0 atas Norwich, mantan klub peminjamnya, membawanya ke 27 gol Premier League pada 2015, memecahkan rekor klub Sheringham. Pada 10 Januari 2016, ia mencetak gol ke-50 untuk Tottenham dalam hasil seri 2-2 melawan Leicester di ronde ketiga FA Cup.

Kane menjadi Premier League Player of the Month untuk ketiga kalinya pada Maret 2016, setelah mencetak 5 gol dalam 4 game, termasuk satu dalam North London derby. Setelah mencetak gol ke-22 nya di liga dalam hasil seri 1-1 melawan Liverpool di Anfield pada 2 April, Kane menjadi pencetak gol terbanyak klub dalam 1 musim Premier League season, dengan 6 game tersisa di musim itu.

Kane mengakhiri musim memenangkan Premier League Golden Boot, mencetak 1 gol lebih banyak dari Sergio Agüero dan Jamie Vardy dengan 25 gol. Ia dinamai PFA Team of the Year untuk musim kedua beruntun, dengan ia membantu Tottenham di tempat ketiga, dan lolos ke UEFA Champions League.