Jabarkan Tim Senior dari Harry Kane

Kane juga dapat bermain untuk Republik Irlandia melalui ayahnya, yang lahir di Galway, tapi pada Agustus 2014 ia tidak berpindah, mengatakan bahwa ia ingin masuk ke tim senior Inggris.

Setelah penampilanyang bagus bersama Tottenham dan menjadi top skorer ketiga di Premier League dibelakang Diego Costa dan Sergio Agüero dengan 16 goals pada 19 Maret 2015, Kane dimasukkan oleh manajer Roy Hodgson di skuat Inggris melawan Lithuania di Kualifikasi UEFA Euro 2016 dan Italy di persahabatan. Ia membuat debut internasional di Wembley Stadium, menggantikan Wayne Rooney dibabak kedua melawan Lithuania, dan mencetak gol 80 detik kemudian dengan header melalui crossing Raheem Sterling. Pada 30 Maret 2015, sehari sebelum pertandingan melawan Italia, Hodgson mengumumkan bahwa Kane menjadi starter dengan Rooney, dan ia bermain penuh 90 menit ketika seri 1-1 di Juventus Stadium.

Di penampilan berikutnya pada 5 September 2015, Kane sebagai pengganti mencetak gol kelima Inggris di kemenangan 6-0 atas San Marino yang meloloskan mereka ke UEFA Euro 2016. Kane mencetak gol ketiganya ketika Inggris melawan Swiss dalam kualifikasi berikutnya 3 hari kemudian, yang mereka menangkan 2-0. Pada 12 Oktober 2015, ketika Inggris menyelesaikan kualifikasi mereka dengan kemenangan ke-10 dari 10 pertandingan, tembakan Kane menghantam mistar untuk gol bunuh diri kiper Lithuania Giedrius Arlauskis dalam kemenangan 3–0.

Pada 22 Mei 2016, Kane membuka kemenangan 2–1 atas Turki di City of Manchester Stadium, namun kemudian gagal dalam penalti. Ia adalah pemain pertama Inggris yang gagal mencetak penalti dalam game sejak Frank Lampard pada 2010, dan yang pertama gagal target sejak Peter Crouch pada 2006. Pada European Championship di Perancis Juni itu, Kane dipilih untuk mengambil tendangan sudut, taktik yang dikritik oleh pundit, namun dibela oleh Hodgson, yang mengatakan Kane yang terbaik dalam peran itu.

Pada 10 Juni 2017, Kane mengapteni Inggris untuk pertama kali dalam kualifikasi FIFA World Cup 2018 melawan Skotlandia di Hampden Park, mencetak gol penyama dalam skor 2–2. Pada 5 Oktober, ia mencetak gol kemenangan melawan Slovenia yang memastikan kelolosan Inggris di FIFA World Cup 2018.