Jabarkan Musim 2014–15 dari Harry Kane

Kane membuat penampilan pertama di musim 2014–15 sebagai cadangan melawan West Ham pada hari pembukaan musim Premier League, memberi assist untuk gol kemenangan oleh Eric Dier.

Ia mencetak di kedua pertandingan melawan klub Siprus AEL Limassol dalam UEFA Europa League play-offs untuk Tottenham, mencetak gol kemenangan di menit 80 leg pertama, dan gol pembuka dalam kemenangan leg kedua 3–0 setelah gagal penalti. Ia mencetak gol telat melawan Nottingham Forest di League Cup untuk mengamankan kemenangan Tottenhamn 3–1 pada 24 September 2014. Pada 23 Oktober 2014, Kane mencetak hat-trick profesional pertama untuk Tottenham dalam kemenangan 5–1 melawan Asteras Tripoli di babak grup UEFA Europa League. Kane dipaksa bermain menjadi kiper untuk 3 menit terakhir, setelah Hugo Lloris dikeluarkan dengan tidak ada pergantian tersisa, dan kebobolan satu gol ketika ia menjatuhkan free-kick dari Jerónimo Barrales.

Pada 2 November 2014, Kane muncul sebagai pengganti paruh kedua dalam kemenangan Tottenham 2–1 atas Aston Villa dan mencetak gol Premier League pertama musim itu untuk memenangkan pertandingan di menit 90. Minggu selanjutnya, Kane terpilih sebagai starter Spurs untuk pertama kalinya dalam musim Premier League, ketika timnya kalah 2–1 atas Stoke City. Ia mengukuhkan tempatnya di Starting XI dalam kemenangan Spurs 2–1 atas Hull City pada 23 November, mencetak gol penyama Spurs. Antara 14 dan 26 Desember, Kane mencetak gol di 3 kemenangan 2–1 Tottenham, melawan Swansea City, Burnley dan Leicester City beruntun.

Pada 1 Januari 2015, Kane mencetak 2 gol dan memenangkan penalti ketika Tottenham mengalahkan pemimpin liga Chelsea 5–3, dan mencetak 2 gol lagi dalam kemenangan 3–0 atas West Bromwich Albion pada 31 Januari, satu dari penalti. Kane memberi assist gol penyama Christian Eriksen melawan Sheffield United pada 28 Januari 2015, gol dimana meloloskan Tottenham menunju League Cup Final 2015. Performa ini memberikannya penghargaan Premier League Player of the Month pada Januari 2015.

Pada 2 Februari 2015, Kane menandatangani kontrak 5 1/2 tahun dengan klub. 5 hari kemudian, ia mencetak 2 gol Tottenham ketika mereka mengejar dan mengalahkan Arsenal dalam North London derby, golnya yang ke 21 dan ke 22 musim itu sepanjang kompetisi. Setelah mencetak melawan Arsenal, Liverpool dan West Ham United, Kane dinamai lagi sebagai Premier League Player of the Month bulan Februari 2015, menjadi hanya pemain keempat yang mendapat penghargaan itu secara beruntun. Tottenham kalah di League Cup Final 2–0 melawan rival Chelsea pada 1 Maret 2015, yang Kane jelaskan sebagai "perasaan terburuk di dunia". 20 hari kemudian, ia mencetak hat-trick Premier League pertamanya dalam kemenangan 4–3 atas mantan klub pinjamannya Leicester; ini membawanya ke 19 gol liga musim itu, membuatnya menjadi top skorer.

Pada 5 April, Kane mengapteni Tottenham untuk pertama kali dalam hasil 0–0 dengan Burnley di Turf Moor. 2 minggu kemudian, ia mencetak gol ke-30 dalam kemenangan 3-1 atas Newcastle United di St James' Park, membuatnya menjadi pemain Tottenham pertama yang melakukannya sejak Gary Lineker ketika 1991–92. Kemudian di bulan yang sama, ia dimasukkan sebagai 1 dari 2 penyerang di PFA Team of the Year, bersama Diego Costa dari Chelsea. Ia juga dipilih sebagai PFA Young Player of the Year. Pada 24 Mei 2015, ia menyudul cross dari Eric Dier cross untuk gol tunggal dalam kemenangan atas Everton pada hari terakhir musim itu untuk memastikan tempat kelima untuk Tottenham, yang meloloskan mereka ke babak grup UEFA Europa League musim depan. Itu adalah gol ke 21 di musim itu, menyamai rekor klub bersama Teddy Sheringham, Jürgen Klinsmann dan Gareth Bale. Di akhir musim, Kane berkomentar apa yang ia melakukan dalam satu musim melebihi dari yang ia pikirkan seluruh kariernya.