Jabarkan Musim 2016–17 dari Harry Kane

Kane mengapteni Tottenham di game pembuka musim 2016–17, memberi assist gol kemenangan Victor Wanyama ketika Spurs menang atas Crystal Palace 1–0 dalam London derby di White Hart Lane. Ia membuka keran golnya pada game keempat musim Premier League, mencetak gol terakhir kemenangan Spurs 4–0 atas Stoke City.

Pada 14 September 2016, Kane membuat debut UEFA Champions League dalam kekalahan 2–1 atas Monaco di Wembley Stadium. 4 hari kemudian, ia mencetak gol kemenangan melawan Sunderland di Premier League, namun ditandu setelah berguling dengan memegang pergelangan kaki setelah mentekel Papy Djilobodji. Ketika manajer Pochettino enggan untuk "memastikan waktu [cedera]", dan tim "akan terus mengeceknya", laporan mengatakan bahwa ligamen pergelangan Kane rusak, membuatnya absen 6 hingga 8 minggu. Setelah absen 5 game liga dan 3 di babak grup Champions League, Kane kembali ketika melawan Arsenal pada 6 November, mencetak gol dari penalti untuk membuat Spurs seri 1-1.. Pada 22 November, ia mencetak gol Champions League pertamanya ketika melawan Monaco di Stade Louis II, game dimana Spurs tersingkir setelah kalah 2-1.

Pada 1 Desember 2016, Kane menandatangani kontrak baru dengan Tottenham, membuatnya bertahan hingga 2022. Pada 1 Januari 2017, ia membuat penampilan ke-100 nya di Premier League, mencetak gol pertamanya pada tahun baru melawan Watford di menit ke-27, yang mana ia mencetak brace setelah mencetak lagi di menit 33. Di pertandingan pertama setelah kelahiran anak perempuannya, Kane mencetak hat-trick dalam kemenangan 4-0 atas West Brom pada 14 Januari. Pada ronde kelima FA Cup 2016–17 pada 19 Februari 2017, Kane mencetak semua 3 gol dengan Tottenham mengalahkan Fulham 3–0. Itu merupakan hat-trick kelima dalam kariernya, dan yang kedua dalam 2017. Pada 26 Februari 2017, Kane sekali lagi mencetak hat-trick dengan Tottenham mengalahkan Stoke 4-0, hat-trick ketiga dalam 9 game, dan kedua beruntun dalam game domestik. Gol pertama diantara ini adalah golnya yang ke-100 dalam klub sepak bola. Ia dinamai Player of the Month untuk keempat kalinya pada Februari 2017.

Pada 15 April, Kane mencetak gol ke-20 nya di Premier League melawan Bournemouth pada awal bulan setelah kembali dari cedera. Ini membuatnya menjadi pemain keempat dalam sejarah Premier League untuk mencetak 20 gol dalam 3 musim beruntun, setelah Alan Shearer, Thierry Henry dan Ruud van Nistelrooy.

Pada 20 April, Kane dinamai PFA Team of the Year untuk ketiga musim beruntun. Ia juga masuk dalam daftar calon penghargaan PFA Player of the Year dan PFA Young Player of the Year. 2 hari kemudian, ia mencetak gol dalam kekalahan Tottenham 4–2 di kekalahan semi-final FA Cup semi-final atas rival Chelsea di Wembley Stadium. Di pertandingan terakhir di White Hart Lane pada 14 May, Harry Kane mencetak gol kedua ketika Tottenham mengalahkan Manchester United 2–1 Dengan 2 game tersisa musim itu, Kane bertahan dengan 22 gol, 2 gol lebih sedikit dari Romelu Lukaku. Namun dengan gabungan 7 gol dalam 2 game terakhir, kemenangan atas juara bertahan Leicester City 6-1 dan kemenangan 7-1 atas Hull City, Harry Kane finis sebagai top skorer Premier League dengan 29 goals, dengan demikian memenangkan Golden Boot musim kedua beruntun, menjadi hanya pemain kelima yang dapat melakukannya.