Jabarkan Kembali ke Athletic Bilbao dari Ernesto Valverde

Pada 1 Juni 2013, langsung setelah kekalahan tandang 4-3 dari Sevilla yang berarti Valencia hanya bisa finis di posisi kelima, dan tidak masuk dalam posisi kualifikasi untuk UEFA Champions League, Valverde mengumumkan bahwa ia akan meninggalkan klub tersebut. Ia kembali ke Athletic Bilbao pada tanggal 20, dan berhasil mencapai Liga Champions pada tahun pertamanya dan juga mencapai final Piala Spanyol 2015.

Pada tanggal 17 Agustus 2015, Valverde membawa Lions meraih gelar pertama mereka dalam 31 tahun setelah mengalahkan Barcelona dengan agregat 5-1 pada Supercopa de España. Pada tanggal 23 Mei 2017, ia mengumumkan bahwa ia akan mundur pada tanggal 30 Juni, dan digantikan oleh mantan rekan setimnya di Athletic, José Ángel Ziganda.

Dalam dua masa kepelatihannya, Valverde melatih tim sebanyak 306 pertandingan, mengalahkan rekor sebelumnya yang dipegang oleh Javier Clemente sebanyak 289 pertandingan. Dia juga melampaui jumlah pertandingan liga yang dilatih Clemente sebanyak 211, dengan mencapai 228 pertandingan, tetapi tidak dapat menyamai rekor kemenangan Clemente: Clemente memenangkan 141 pertandingan - 102 di liga - sedangkan Valverde mencapai 140 dan 101; Selain itu, ia menjadi pelatih dalam 42 pertandingan kompetisi Eropa, sebuah rekor lainnya.

Pada 29 Mei 2017, Valverde menggantikan Luis Enrique sebagai manajer baru Barcelona. Masa jabatannya dimulai dengan kekalahan saat saingan Real Madrid memenangkan kedua leg dari Supercopa Spanyol pada awal musim. Namun, tim kemudian memulai rentetan 29 pertandingan tanpa kekalahan di semua kompetisi dari tanggal 20 Agustus 2017 hingga 17 Januari 2018, ketika mereka kalah dari Espanyol dalam leg pertama perempat final Copa del Rey (juga merupakan kekalahan pertama klub di RCDE Stadium, markas dari tetangga mereka, sejak dibukanya pada tahun 2009). Mereka pulih dan melaju ke babak berikutnya sebagai bagian dari rentetan 15 pertandingan tanpa kekalahan lainnya, sebelum akhirnya kalah dari A.S. Roma dalam perempat final Liga Champions UEFA pada 10 April, dengan kekalahan 0-3 berarti tim Italia melaju berdasarkan kriteria gol tandang.

Barcelona tetap tidak terkalahkan dalam 43 pertandingan di Liga Spanyol, namun kalah dalam pertandingan kedua terakhir musim tersebut pada tanggal 13 Mei 2018, setelah Lionel Messi tidak dimainkan dalam pertandingan melawan Levante UD – mereka dikalahkan dengan skor 5-4 oleh tuan rumah. Mereka berhasil meraih gelar juara ganda di liga dan piala, dengan mengalahkan Sevilla dengan skor 5-0 dalam final Copa del Rey.

Musim 2018–19 dimulai dengan kemenangan 2-1 atas Sevilla untuk meraih supercup domestik. Pada bulan Februari 2019, Valverde menandatangani perpanjangan kontrak satu tahun, ketika mereka melaju dalam rentetan 23 pertandingan tanpa kekalahan dan berhasil meraih gelar gelar juara liga kedua secara berturut-turut di bawah kepemimpinannya pada bulan April setelah mengalahkan Levante. Ia membawa timnya ke semifinal Liga Champions untuk pertama kalinya setelah tiga tahun, dengan kemenangan 3-0 di kandang melawan Liverpool, tetapi mereka dieliminasi setelah kalah 0-4 di leg kedua di Anfield, yang menyebabkan banyak orang menuntut pemecatannya. Ia juga membawa timnya ke final Copa del Rey Spanyol lagi, kali ini kalah 1-2 dari Valencia.

Valverde tetap menjabat sebagai pelatih pada awal musim 2019–20. Meskipun tim berhasil memenangkan grup Liga Champions dan menduduki posisi teratas di tabel liga pada awal tahun baru berdasarkan selisih gol, penampilan buruk dan rentetan pertandingan pada bulan Desember dan Januari di mana mereka hanya memenangkan satu dari lima pertandingan membuat posisinya kembali mendapat tekanan. Pada tanggal 13 Januari 2020, dia dipecat oleh klub, dengan pertandingan terakhirnya adalah kekalahan 3-2 dari Atlético Madrid di Supercopa de España; dia digantikan oleh mantan pelatih Real Betis Quique Setién, dengan Barcelona mengakhiri musim tanpa trofi setelah berada lima poin di belakang Real Madrid.