Jabarkan Tottenham Hotspur dari Sandro Raniere

Pada 30 Agustus 2009, Tottenham Hotspur dilaporkan mengajukan penawaran transfer senilai £14 juta untuk Sandro, namun ditolak. Pada 20 Oktober 2009, Tottenham and Internacional menyepakati perjanjian afiliasi di antara kedua klub tersebut: Tottenham mendapat prioritas utama untuk merekrut pemain-pemain akademi Internacional. Setelah perjanjian tersebut, beredar rumor bahwa Sandro akan segera terikat pra-kontrak untuk bergabung dengan Tottenham di jendela transfer Januari 2010. Pada 26 Oktober 2009, enam hari setelah perjanjian afiliasi tersebut, manajer Harry Redknapp menyatakan tertarik untuk memboyong Sandro, dengan nilai transfer dilaporkan sekitar £8 juta.

Pada 10 Maret 2010, presiden klub Internacional Vitorio Piffero menyatakan transfer Sandro ke Tottenham akan diselesaikan setelah ajang Piala Libertadores berakhir. Nilai transfer dispekulasikan sekitar €10 juta, dengan hanya tinggal menunggu pemain bersangkutan menandatangi kontrak.

Pada 23 Maret 2010, Internacional dan Tottenham mencapai kesepakatkan untuk transfer Sandro dengan biaya transfer dirahasiakan, seperti yang diumumkan pada situs web resmi kedua klub tersebut. Juga diumumkan bahwa Sandro akan bergabung dengan Tottenham setelah ajang Piala Libertadores 2010 berakhir pada 18 Agustus 2010 dan menunggu hasil tes medis pemain bersangkutan.

Pada 26 Maret 2010, Tottenham mengumumkan kesepakatan kontrak untuk Sandro telah diselesaikan dan ia kan bergabung setelah pertandingan terakhir Internacional di ajang Piala Libertadores. Sandro menyatakan Tottenham sebagai "klub yang cocok untukku" dan "klub yang berkembang setiap tahun menjadikan klub ideal untukku."

Sandro membuat debut saat kekalahan kandang 1-4 dari Arsenal di ronde ketiga Piala Liga Inggris pada 21 September 2010. Pada 9 Januari 2011, Ia bermain penuh selama 90 menit dan membuat sebuah assist saat kemenangan 3-0 atas Charlton Athletic di ronde ketiga Piala FA. Ia membuat debut Liga Champions UEFA pada 15 Februari 2011, saat kemenangan tandang 1-0 atas A.C. Milan di partai pertama 16 besar Liga Champions UEFA 2010-11. Ia kemudian terpilih sebagai man of the match pada partai kedua 16 besar Liga Champions UEFA 2010-11 yang digelar di Stadion White Hart Lane pada 9 Maret 2011. Ia mencetak gol liga pertamanya saat kekalahan tandang 1-2 dari Chelsea pada 30 April 2011.

Sandro mengalami cedera lutut saat memperkuat  di ajang Copa América 2011 dan tidak dapat tampil pada beberapa petandingan awal Liga Primer Inggris musim kompetisi 2011-12. Sandro menandatangani kontrak baru berdurasi lima tahun dengan Tottenham pada 8 September 2011. Ia kemudian tampil saat Tottenham bertemu Stoke City di ajang Piala Liga Inggris pada 20 September 2011. Pertandingan tersebut dimenangkan Stoke melalui adu penalti dengan skor 7-6.