Jabarkan Ajax dari Luis Suárez

Suárez menandatangani kontrak lima tahun dengan Ajax, dan membuat debut klubnya di kualifikasi Liga Champions melawan Slavia Prague. Dia mencetak satu gol dalam debut Eredivisie bagi klub dan dua gol dalam debut kandang di Amsterdam Arena. Ajax finish di peringkat kedua liga pada musim 2007-08 dan Suárez mencetak 17 gol dalam 33 penampilan liga, dengan pencetak gol terbanyak liga top Klaas-Jan Huntelaar.

Selama musim 2008-09, pelatih Ajax Marco van Basten mencatat bagaimana Suárez memainkan peran penting dalam banyak gol Ajax, namun van Basten juga kecewa dengan jumlah kartu kuning yang diterima Suárez. Suárez diskors untuk pertandingan karena ia diberi kartu kuning ketujuh musim ini melawan Utrecht dalam kemenangan 2-0. Ia juga terhenti setelah turun minum terlibat perkelahian dengan rekan setimnya Albert Luque melalui tendangan bebas. Ajax finih musim di tempat ketiga, Suárez mencetak 22 gol dalam 31 pertandingan liga. Dan finish kedua dalam tabel topskor, tertinggal satu gol Mounir El Hamdaoui dari AZ;. Suárez dinobatkan sebagai Ajax Player of the Year.

Sebelum musim 2009-10, Martin Jol menggantikan van Basten sebagai pelatih. Setelah kepergian kapten sebelumnya, Thomas Vermaelen ke Arsenal, Jol menunjuk Suárez sebagai kapten tim. Suárez mulai mencetak gol di awal musim dengan hattrick dalam kemenangan 4-1 melawan RKC Waalwijk. Suárez memiliki sejumlah multiple-gol dalam permainannya sepanjang musim, termasuk empat gol dalam kemenangan atas Slovan Bratislava di play-off Liga Eropa, VVV-Venlo dan Roda JC Kerkrade. Ia mencetak tiga di babak pertama dalam kemenangan lain atas VVV-Venlo dan enam melawan WHC Wezep di Piala KNVB. Suárez mencetak dua lagi di leg kedua final Piala KNVB dan finish sebagai pencetak gol terbanyak turnamen. Ajax memenangkan final Piala agregat 6-1 atas Feyenoord, tetapi mereka finish peringkat kedua liga di belakang FC Twente. Suárez mengakhiri musim sebagai top skorer Eredivisie dengan 35 gol dalam 33 pertandingan dan memiliki 49 gol di semua kompetisi. Dia terpilih Ajax Player of the Year untuk kali kedua berturut-turut dan pemain Belanda of the Year. and Dutch Footballer of the Year.

Klub Eropa lainnya mulai menunjukkan minat mereka dalam Suárez karena jumlah gol yang Suárez cetak bagi Ajax. Dramanya ketika musim panas di Piala Dunia 2010 meningkatkan minat klub-klub Eropa. Segera setelah Suárez kembali dari kampanye Piala Dunia, ia mencetak satu gol keseratus nya untuk Ajax dalam hasil imbang 1-1 melawan PAOK dalam kualifikasi Liga Champions. ini menempatkan dia dalam kelompok elit pemain, termasuk Johan Cruyff, van Basten dan Dennis Bergkamp, untuk mencetak 100 gol atau lebih dengan klub. Suárez terus mencetak gol dijalankan dengan hattrick melawan De Graafschap dalam kemenangan 5-0.

Suárez bermain untuk Ajax di pertandingan Liga Champions melawan Dynamo Kyiv pada tahun 2010.

Pada tanggal 20 November 2010, Suárez dalam masalah lagi ketika ia menggigit pemain PSV Otman Bakkal di bahu saat bermain imbang 0-0. Ajax menskorsnya untuk dua pertandingan dan didenda dalam jumlah yang tidak diungkapkan yang klub mengatakan mereka akan menyumbang untuk "tujuan baik". harian Belanda The De Telegraaf mengabarkan dengan judul Suárez yang "Cannibal of Ajax". KNVB meningkat suspensi Suárez untuk tujuh pertandingan liga. Suárez meminta maaf atas tindakannya melalui video yang diunggah ke halaman Facebook-nya. Selama suspensi Ajax telah melakukan kontak dengan klub-klub Eropa lainnya tertarik pada Suárez, pada 28 Januari 2011 mereka menerima tawaran € 26.500.000 (£ 22,8 juta) untuk Suárez dari klub Liga Premier Liverpool. Meskipun sempat sementara ditangguhkan, Suárez meninggalkan Ajax dengan baik-baik, dan ia diberi sendoff perpisahan setelah pertandingan Ajax. Selama sendoff, seorang pelatih Ajax berbicara kepadanya dan kerumunan berkata bagaimana klub berharap dia bisa tinggal lebih lama. Supporter bertepuk tangan dalam kesepakatan mereka dan diikuti kembang api. Ajax mengakhiri musim 2010-11 sebagai juara Eredivisie dan Suárez diberi medali pemenang selama tujuh gol dalam 13 penampilan. for his seven goals in 13 appearances.

Sementara ia berada di Ajax, Suárez mencetak 111 gol dalam 159 penampilan. Suárez diakui Ajax sebagai legenda, van Basten, Bergkamp, Frank de Boer dan Henk ten Cate, untuk mengajarinya tentang sepak bola selama waktunya di klub. Dia mencatat bahwa van Basten mengajarinya teknik dan gerakan yang diperlukan untuk bermain ke depan dan ia belajar dari mereka.