Saya mau tau 2006–2010: Neon Bible dari Arcade Fire

Lagu pertama yang dirilis secara resmi dari Neon Bible adalah "Intervention" pada Desember 2006 di ITunes. Hasil dari rilis ini didedikasikan untuk Partners in Health. Kesalahan mengakibatkan lagu kedua, "Black Wave/Bad Vibrations", muncul di iTunes untuk waktu yang singkat. Album ini bocor ke jaringan Peer-to-peer pada 26 Januari 2007, dan secara resmi dirilis 5 Maret 2007 di Inggris dan 6 Maret di Amerika Utara. Neon Bibledebut di nomor 1 di Canadian Albums Chart dan Tangga Album Irlandia, dan nomor 2 di tangga album Billboard 200 AS dan Tangga Album Top 40 UK Albums Chart inggris untuk minggu tanggal 12 Maret 2007. Album ini juga menempati peringkat 1 di tangga album Rock dan Indie di AS. Single pertama, "Black Mirror", mencapai posisi No. 1 di chart R3-30 CBC Radio 3 selama lima minggu berturut-turut, dari 22 Maret hingga 19 April 2007, dan merupakan single pertama oleh band mana pun yang mampu menempati puncak chart untuk waktu yang lama selama dua minggu di atas grafik. Album ini mendapat banyak pujian (bahkan diperdebatkan sebagai kandidat kuat untuk album terbaik tahun ini), dan karena kesuksesan tersebut membuat band ini ditasbihkan sebagai band paling menarik di bumi oleh majalah musik Inggris Q (majalah). Paste (majalah) memilihnya sebagai salah satu dari lima album terbaik tahun 2007. Penulis Trouser Press Jason Reeher menempatkan Neon Bible "di antara rekaman rock indie terbaik sepanjang masa."

Tur Neon Bible berlanjut hingga September 2007 dengan 25+ konser yang dijadwalkan di Amerika Utara dan Eropa hingga pertengahan November. Di Paris band melakukan sesi video Take-Away Show yang direkam oleh Vincent Moon. Band ini melakukan tur ke Australia dan Selandia Baru untuk pertama kalinya pada awal 2008 sebagai bagian dari festival Big Day Out 2008. Pada tanggal 14 Oktober 2007, Win Butler dan Régine Chassagne membuat penampilan tamu kejutan di pertunjukan Bruce Springsteen di Ottawa, memainkan "State Trooper" dan "Keep the Car Running". Band berkomitmen untuk memberikan Partners in Health $1,00, £1,00, atau €1,00 dari setiap tiket yang terjual pada tur Eropa dan Amerika Utara 2008. Pada Februari 2008, Win Butler mengumumkan di jurnal band bahwa tur Neon Bible telah berakhir, setelah satu tahun tur dan total 122 pertunjukan (termasuk 33 musik festival) di 75 kota dan 19 negara. Para kritikus menyambut Neon Bible yang diproduksi sendiri dengan pujian. Publikasi seperti NME dan IGN memuji album ini karena sifatnya yang megah.