Jabarkan Akting dari Sienna Miller

Film pertama yang dibintangi Sienna adalah South Kensington, di film ini Rupert Everett dan Elle Macpherson menjadi lawan mainnya. Film film lain yang dibintangi Sienna adalah High Speed, The Ride, pada tahun 2004 Sienna beradu akting dengan Daniel Craig pada film Layer Cake, pada tahun yang sama Sienna juga menjadi aktris pembantu untuk film Alfie dengan lawan main Jude Law di film itu.

Sienna bermain bersama Heath Ledger di film Casanova pada tahun 2005. Pada tahun 2006 Sienna berperan sebagai Edie Sedgwick dalam film Factory Girl.

Film film lain yang dibintangi Sienna adalah Stardust, Interview, Camille, The Mysteries of Pittsburgh, The Edge of Love, pada film The Edge of Love, Sienna bermain bersama Keira Knightley.

Pada tahun 2009 Sienna membintangi film G.I. Joe: The Rise of Cobra, ia berperan sebagai Anastasia 'Ana' DeCobray / Baroness. Film yang saat perilisannya mendapatkan pendapatan box office senilai $56.000.000  mengantarkan Sienna mendapatkan Razzie Award untuk kategori aktris pembantu terburuk.

Peran Maid Marian di film Robin Hood yang dibintangi oleh Russell Crowe, sebelumnya akan diperankan oleh Sienna, yang pada akhirnya batal sebelum syuting dimulai, alasan batalnya ialah karena Sienna yang dianggap terlalu kurus untuk peran Maid Marian, sehingga peran Maid Marian akhirnya diperankan oleh Cate Blanchett.