Jabarkan Atlético Madrid dari Luis Suárez

Setelah menjadi pelatih kepala Barcelona pada 19 Agustus 2020, Ronald Koeman memberi tahu Suárez bahwa dia tidak lagi diinginkan, dan presiden klub Josep Maria Bartomeu juga mencoretnya dari daftar pemain yang dia anggap tidak untuk dijual setelah kekalahan 8-2 dari Barcelona menghadapi Bayern Munich di Liga Champions awal bulan itu.

Pada tanggal 23 September 2020, setelah gagal bergabung dengan Juventus dan di tengah tuduhan bahwa ia curang dalam mendapatkan kewarganegaraan Italia, Suárez menandatangani kontrak dua tahun dengan Atlético Madrid.

Pada tanggal 27 September, Suárez melakukan debutnya untuk klub, mencetak dua gol dan memberikan Marcos Llorente assist dalam kemenangan 6-1 melawan Granada. Pada tanggal 25 November, gol backheel Suárez melawan Mallorca, yang ia mencetak gol pada tanggal 7 Desember 2019 dinominasikan untuk 2020 FIFA Puskás, akhirnya finis di kedua di belakang sebuah gol dicetak oleh Tottenham Hotspur Son Heung-min. Pada 3 Januari 2021, Suárez mencetak gol kemenangan pada menit ke-90 melawan Alavés, sebuah prestasi yang membuatnya menyalip Radamel Falcao rekor awal terbaik seorang pemain bersama Atlético abad ini; kontribusi sebelas golnya (sembilan gol dan dua assist) dalam dua belas pertandingan La Liga pertamanya melampaui sembilan gol dan satu assist Falcao selama periode yang sama pada tahun 2011.

Pada 21 Januari, Suárez mencetak dua gol, termasuk penalti menit terakhir, dalam kemenangan 2-1 atas Eibar. Ini berarti bahwa dia telah berhasil mencetak dua digit gol di masing-masing dari sepuluh kampanye liga terakhirnya. Tiga hari kemudian, ia mencetak gol kedua Atlético dalam kemenangan comeback 3-1 atas Valencia, membuat penghitungan liganya menjadi dua belas gol dalam lima belas pertandingan, terbanyak bersama di La Liga. Prestasi ini berarti Suárez telah mencapai awal terbaik untuk pemain di klub baru di liga sejak kepindahan Cristiano Ronaldo ke Real Madrid (tiga belas gol dalam lima belas penampilan di 2010). Pada tanggal 31 Januari, Suárez mencetak dua gol lagi dalam kemenangan 4-2 atas Cádiz, juga mencetak gol tendangan bebas pertamanya untuk klub. Dia kemudian mencetak dua gol tambahan pada 8 Februari, dalam hasil imbang 2-2 Atlético melawan Celta Vigo.

2021-22: Musim terakhir untuk Atlético Madrid

Pada 15 Mei 2022, setelah pertandingan kandang terakhir musim ini untuk Atlético, tim mengumumkan kepergian Suárez di akhir musim 2021-22.