Jabarkan 2012–2014: Jonas Brothers bubar dari Nick Jonas

Jonas menjadi bintang tamu di episode dari Smash sebagai Lyle West, seorang musisi muda dan bintang televisi yang mendukung drama musikal Broadway yang menjanjikan; Jonas kemudian memerankan kembali peran ini di musim terakhir serial ini pada tanggal 14 Mei. Jonas menjadi penampilan cameo di episode terakhir dari musim kedua dari serial web komedi berjudul Submissions Only. Jonas harusnya tampil di drama musikal berjudul How to Succeed in Business Without Really Trying sebagai J. Pierrepont Finch dari tanggal 24 Januari sampai 1 Juli 2012. Meskipun, drama musikal ini mengakhiri acara ini pada tanggal 20 Mei. Jonas merekam lima lagu untuk drama musikal ini, yang dirilis menjadi sebuah extended play pada tahun 2012. Jonas Brothers mengkonfirmasi di bulan Maret bahwa pengerjaan album studio kelima telah dimulai. Band ini secara resmi keluar dari Hollywood Records pada bulan Mei 2012; mereka membeli semua hak atas musik mereka dari label ini. Meskipun banyak klaim mengatakan bahwa Jonas akan dikontrak untuk menjadi juri di musim kedua belas dari kompetisi menyanyi American Idol, Jonas memilih untuk tampil sebagai mentor bersama Demi Lovato di The X Factor. Jonas membuat penampilan tamu di serial TV berjudul Married to Jonas, yang dibintangi oleh kakak laki-lakinya Kevin dan istrinya. Serial televisi ini juga mendokumentasikan kembalinya mereka ke musik, dan proses pengerjaan album kelima mereka.

Jonas Brothers merilis single baru mereka, "Pom Poms" (2013), pada tanggal 2 April melalui label mereka sendiri. Video musiknya difilmkan pada bulan Februari 2013 di New Orleans, Louisiana dan tayang perdana di E! pada tanggal 2 April 2013. Jonas ikut menjadi pembawa acara di kompetisi Miss USA 2013 di kanal NBC; Jonas dan kakak-kakaknya tampil di acara ini. Band ini merilis "First Time" sebagai single kedua dari album mereka yang akan datang. Band ini membatalkan tur mereka pada bulan Oktober beberapa hari sebelum dijadwalkan mulai, menyatakan sebuah "keretakan yang mendalam dalam band" atas "perbedaan kreativitas", mengarah ke spekulasi bahwa band ini akan bubar. Mereka secara resmi mengkonfirmasi pada tanggal 29 Oktober bahwa band ini telah bubar dengan alasan yang baik. Bubarnya band membatalkan rencana rilis album mereka, meskipun Nick mengkonfirmasi bahwa beberapa lagu yang direkam untuk album ini akan tersedia untuk para penggemar di rilis yang selanjutnya; band ini merilis sebuah album live dan fitur dengan lima lagu dari album kelima mereka yang tak rilis. Jonas menjadi bintang tamu sebagai seorang peretas komputer dalam sebuah episode dari Hawaii Five-0.

2014–2018: Nick Jonas dan Last Year Was Complicated

Dengan secara resmi Jonas Brothers bubar, Jonas mulai mengerjakan materi untuk album studio keduanya. Dia bekerja sebagai bintang tamu dan direktur kreatif untuk Neon Lights Tour (2014) oleh Demi Lovato, mengawasi konten video, perlengkapan, pencahayaan dan pementasan, dan pengaturan lagu. Dia bergabung dengan Lovato di panggung di beberapa konser terpilih, membawakan tiga lagu dari Lovato bersamanya. Jonas tampil di dua episode lain dari Hawaii Five-O, dan terpilih sebagai Nate Kulina dari serial drama berjudul Kingdom. Serial ini tayang perdana di DirecTV Audience Network, dan diperbarui untuk dua musim lagi hanya dua minggu kemudian. Jonas kembali ke musik dengan rilis dari "Chains" (2014), single utama dari album studio keduanya. Single ini gagal untuk mencapai kesuksesan setelah dirilis. "Jealous" (2014) kemudian dirilis sebagai single kedua album, menjadi hit sepuluh besar pertama Jonas sebagai artis solo artis di Billboard Hot 100.

Jonas merilis album studio keduanya, Nick Jonas (2014), melalui Island Records pada tanggal 10 November. Album ini debut di nomor enam di Billboard 200, terjual lebih dari 37,000 eksemplar di minggu pertama setelah rilis. Mengikuti kesuksesan dari "Jealous" dan album ini, "Chains" dirilis ulang sebagai single berikutnya dari album. Single ini mendapat sukses komersial, berada di dua puluh besar di Billboard Hot 100 dan menjadi single multi platinum keduanya. Jonas menjadi mentor tamu untuk Christina Aguilera di musim kedelapan dari The Voice. Dia juga membintangi film Careful What You Wish For (2015), yang dia filmkan pada tahun 2013. Jonas membentuk "pusat artis" Safehouse Records bersama Demi Lovato dan Phil McIntyre, dalam konjungsi bersama Island dan Hollywood Records. Jonas merilis sebuah single baru, "Levels" (2015), melalui label ini sebagai single utama dari vetsi ulang dari album debutnya, Nick Jonas X2 (2015). Jonas memerankan peran berulang sebagai Boone Clemens di serial horror komedi berjudul Scream Queens; dia mendapat lima kredit di musim pertama.

Pengerjaan album studio ketiga Jonas dimulai di awal tahun 2014, setelah rilis dari Nick Jonas (2014). Album ini awalnya akan berjudul Unhinged, meskipun diubah menjadi Last Year Was Complicated saat rilis. "Close" (2016), sebuah kolaborasi bersama Tove Lo, dirilis sebagai single utama album. Lagu ini mendapat sukses komersial, berada di dua puluh besar di Billboard Hot 100 dan menjadi hit ketiga sepuluh besarnya di tangga lagu Mainstream Top 40. Last Year Was Complicated dirilis pada tanggal 10 Juni dan umumnya mendapat penilaian positif. Album ini terjual total 66,000 equivalent album unit di minggu pertama rilis, memasuki tangga album Billboard 200 di nomor dua. Hal ini menjadi album tertingginya sampai saat ini sebagai artis solo. "Bacon" (2016) menjadi single kedua dari album. Kontribusi Jonas sebagai seorang penulis lagu membuatnya mendapat penghargaaan Hal David Starlight Award di Songwriters Hall of Fame. Jonas ikut mengadakan tur Future Now Tour (2016) bersama Demi Lovato pada tanggal 29 Juni, dan melanjutkan tur ini sampai tur terakhir pada tanggal 17 September. Jonas juga membintangi film drama Goat (2016) bersama James Franco; dirilis pada tanggal 23 September. Dia berpartisipasi di pertandingan rap bersama Kevin Hart pada tanggal 27 Oktober.

Pada tanggal 26 Mei 2017, Jonas merilis single berjudul "Remember I Told You" yang fitur dengan penyanyi berkebangsaan Inggris bernama Anne-Marie dan penyanyi berkebangsaan Amerika Serikat bernama Mike Posner. Jonas merilis "Find You" pada tanggal 14 September 2017. Jonas berkontribusi dalam lagu latar film berjudul Ferdinand dengan lagu berjudul "Home", rilis pada tanggal 20 Oktober. Lagu ini dinominasikan dalam Golden Globe Award sebagai Best Original Song. Disebuah wawancara pada bulan Agustus 2018 bersama Teen Vogue, Jonas mengumumkan rilis yang akan datang sebuah kolaborasi bersama Robin Schulz berjudul "Right Now", yang dia ikut tulis bersama Skylar Grey. Di bulan Agustus 2018, diumumkan bahwa Jonas telah bergabung bersama para pemain film animasi berjudul UglyDolls bersama Kelly Clarkson dan Pitbull yang rilis pada tanggal 10 Mei 2019.

2019–sekarang: Reuni Jonas Brothers, The Voice dan Spaceman

Dimulai di akhir Januari, rumor berhembus di Twitter dan media sosial lain bahwa ketiga saudara ini akan kembali membentuk Jonas Brothers. Pada tanggal 28 Februari 2019, Jonas Brothers secara resmi mengumumkan kembalinya mereka dengan sebuah single baru, "Sucker", yang dirilis di hari berikutnya, 1 Maret. Album kelima grup, Happiness Begins dirilis pada 7 Juni. Pada Oktober 2019, diumumkan bahwa Jonas akan bergabung dengan The Voice sebagai pelatih untuk musim kedelapan belas dan selanjutnya untuk musim kedua puluh. Jonas berperan dalam film blockbuster Perang Dunia II arahan Roland Emmerich, Midway yang dirilis pada 8 November 2019.

Pada 20 Februari 2021, diumumkan bahwa Jonas akan menjadi pembawa acara Saturday Night Live untuk pertama kalinya pada 27 Februari. Dia menjadi tamu musik SNL untuk keempat kalinya, membawakan singelnya, "Spaceman", dari album studio keempatnya, juga berjudul Spaceman. Single kedua berjudul "This Is Heaven", dirilis pada 4 Maret 2021. Pada 15 Maret 2021, Jonas dan istrinya Priyanka Chopra mengumumkan nominasi Academy Awards ke-93. Pada 30 April 2021, diumumkan bahwa Jonas akan menjadi pembawa acara Billboard Music Award 2021. Jonas ditetapkan sebagai Frankie Valli dalam rekaman proshot musikal Jersey Boys.