Jabarkan 2006-sekarang: Sebagai aktor dari Lee Seung-gi

Pada tahun 2005, Seung-gi menjadi bintang tamu dalam sitkom MBC, Nonstop 5. Dia kemudian secara resmi memulai debutnya sebagai aktor dalam drama akhir pekan tahun 2006 KBS, The Infamous Chil Sisters.

Kemudian, dia menjadi pemeran utama pria dalam drama akhir pekan SBS berjudul Brilliant Legacy pada 2009 dan menjadi lawan main Han Hyo-joo. Drama ini mempertahankan posisi teratas dalam peringkat pemirsa sepanjang penayangannya dengan episode terakhirnya mencapai peringkat sebesar 47,1%. Keberhasilan besar ini meningkatkan popularitas Seung-gi sebagai seorang aktor dan menjadikan meningkatnya tawaran iklan untuk aktor tersebut. Dengan drama ini, ia menerima penghargaan "Excellence in Acting", penghargaan "Top 10 Stars", dan penghargaan "Best Couple" dengan Han Hyo-joo di SBS Drama Awards 2009.

Keberhasilannya ini diikuti oleh drama fantasi SBS berjudul My Girlfriend Is a Nine-Tailed Fox pada tahun 2010 dan berperan sebagai seorang mahasiswa yang (terlepas keputusasaan dari kakeknya) ingin putus sekolah demi mengejar mimpinya menjadi bintang film laga. Penampilannya ini membuatnya mendapatkan penghargaan "Excellence in Acting" keduanya di SBS Drama Awards 2010.

Selanjutnya, Seung-gi membintangi drama aksi MBC, The King 2 Hearts (2012), drama fantasi-sejarah Gu Family Book (2013), dan drama kepolisian SBS, You're All Surrounded (2014).

Pada tahun 2015, Seung-gi debut di layar lebar lewat film komedi romantis berjudul  Love Forecast bersama Moon Chae-won. Pada bulan Juli 2015, Seung-gi berperan dalam film komedi sejarah The Princess and the Matchmaker dengan Shim Eun-kyung yang disutradarai oleh sutradara film The Face Reader, Han Jae-rim. Film ini dirilis pada tahun 2018.

Pada tahun 2017, Seung-gi berperan dalam drama fantasi A Korean Odyssey yang ditulis oleh Hong bersaudara. Drama ini merupakan proyek pertamanya setelah wajib militer.

Pada tahun 2019, Seung-gi kembali membintangi drama aksi mata-mata SBS berjudul Vagabond.

2007-sekarang: Sebagai presenter dan penghibur

Seung-gi adalah anggota tetap dari musim pertama 1 Night 2 Days, segmen acara varietas akhir pekan KBS, Happy Sunday mulai November 2007 hingga Februari 2012. Dikenal dengan nama panggilannya "Heodang", penampilannya di acara itu membuatnya terkenal di Korea dan sering disebut oleh masarakat. Pada tahun 2008, ia menerima penghargaan "Best Popularity" di KBS Entertainment Awards karena popularitasnya di antara penonton dalam acara 1 Night 2 Days. Dia juga mendapatkan penghargaan "Top Excellence Host" di KBS Entertainment Awards 2010 dan penghargaan "Daesang" dengan anggota pemeran lainnya pada musim pertama 1 Night 2 Days di KBS Entertainment Awards 2011.

Seung-gi menjadi pembawa acara dalam acara bincang-bincang SBS pada hari Selasa malam, Strong Heart pada Oktober 2009 dengan Kang Ho-dong. Program ini diakui sebagai "Best Program" di SBS Entertainment Awards 2009 dan Seung-gi dianugerahi penghargaan "Netizens' Popularity". Sekali lagi, Seung-gi diakui untuk penampilannya dalam acara bincnag-bincang dan menerima penghargaan "Top Excellence Host" selama dua tahun berturut-turut di SBS Entertainment Awards 2010 dan 2011. Pada bulan Maret 2012, Seung-gi mengumumkan kepergiannya dari Strong Heart untuk fokus pada karier bernyanyi. Dia merekam episode terakhirnya pada 15 Maret yang disiarkan pada 3 April.

Seung-gi bertemu kembali dengan anggota pemeran 1 Night 2 Days dan produser Na Young-seok dalam acara realitas perjalanan New Journey to the West pada tahun 2015.

Pada tahun 2017, Seung-gi bergabung dengan para pemeran dari acara varietas SBS, All The Butlers.

Pada tahun 2018, Seung-gi menjadi MC dalam program realitas/survival Mnet, Produce 48.  Pada tahun yang sama, Seung-gi akan bergabung dengan musim kedua dari acara varietas Netflix, Busted!. Seung-gi dinominasikan dan dianugerahi Grand Award (Daesang) di SBS Entertainment Awards 2018 untuk acara varietas SBS, All The Butlers. Dia menjadi penghibur termuda yang memenangkan Grand Award (Daesang).

Pada tahun 2019, Seung-gi bergabung dalam program Little Forest, sebuah program varietas penyembuhan yang dirancang sebagai proyek pengembangan taman rumah anak untuk anak-anak. Pada tahun yang sama, ia tampil dalam acara perjalanan Netflix Twogether bersama aktor Taiwan Jasper Liu.