Jabarkan Villarreal dari Manuel Pellegrini

1 Juli 2004 adalah awal Pellegrini berkarier di Spanyol dengan melatih Villarreal. Dia direkrut dari klub Argentina, River Plate. Selama lima tahun dari 1 Juli 2004 hingga 31 Mei 2009, dia lumayan sukses mengangkat pamor klub tetangga Valencia CF itu. Diantaranya dengan gelar Piala Intertoto pada tahun 2004 dan semifinal Liga Champions UEFA di musim 2005-06 dan perempat final pada musim terakhirnya, 2008-09. Posisinya di Villarreal kemudian digantikan oleh Ernesto Valverde.