Gw mau tau 2009 - 2011 dari Jang Geun-suk

Peran Geun-suk selanjutnya di film thriller 2009 The Case of Itaewon Homicide adalah pertama kalinya ia berperan sebagai penjahat. Film ini adalah kisah nyata dari kasus pembunuhan di Itaewon oleh terdakwa seorang pemuda Korea-Amerika yang menikam seorang pelajar korea sampai meninggal. Geun-suk berbicara dengan kemampuannya berbahasa inggris selama film berlangsung, dan Beyond Hollywood memujinya memiliki "penampilan yang sangat bagus" di perannya ini. Sedangkan sebuah review yang diunggah di London Korean Links mengatakan, "Perannya dilakukan dengan baik oleh Jang Geun-suk sebagai terdakwa 'tak bersalah'. Popularitasnya membuat penonton merasakan empati dan kehangatan untuk sebuah kebalikan dari karakter yang tidak atraktif. Dia melakukan peran ini dengan baik. Sebuah perubahan dari sifat normalnya yang riang dan dikombinasikan dengan fakta dia harus berbicara bahasa inggris dalam keseluruhan film, itu cukup mengesankan. Tentu itu bukan aksen Amerika yang sempurna, tapi itu memainkan bagian penting dalam film ini."

Selanjutnya pada tahun yang sama di Drama You're Beautiful, Geun-suk memerankan peran sebagai ketua dari band K-pop fiksi A.N Jell yang jatuh cinta pada seorang gadis anggota band yang sedang berpura-pura menjadi saudara kembar laki-lakinya (diperankan oleh Park Shin-hye). Drama ini juga dibintangi Lee Hong-gi F.T. Island dan Jung Yong-hwa CNBLUE sebagai dramer dan gitaris band A.N Jell. Setelahnya, Geun-suk membawakan acara Tracking Your X Boyfriend di mana dia menunjukkan kemampuannya dalam membawakan acara sebagai MC dan bakatnya menari tarian tektonik.

Januari 2010, Jang Geun-suk diangkat sebagai Duta Besar Humas untuk Kota Seoul yang menjadikannya duta besar termuda untuk Kota Seoul. Kemudian pada tahun ini, Geun-suk kembali berakting dengan membintangi drama komedi romantis Marry Me, Mary! bersama Moon Geun-young. Meskipun ratingnya rendah secara domestik, drama ini diterima dengan baik di Jepang. Dan pada 2011, Geun-suk dan Geun-young menghadiri empat pertemuan penggemar di Tokyo dan Osaka dengan lebih dari 60.000 pengemar.

Meskipun Geun-suk telah melakukan rekaman lagu untuk soundtrack dari beberapa drama dan film yang dibintanginya serta beberapa iklan yang dibintanginya juga, dia tidak benar-benar merilis musiknya sebagai penyaanyi solo di Korea. Single pertamanya sebagai seorang penyanyi, Let Me Cry telah dirilis oleh Pony Canyon di Jepang pada 27 April 2011. Let Me Cry debut sebagai single nomor 1 di Oricon Singles Chart di Jepang, dan terjual 119.149 copy pada minggu pertama perilisannya, membuat Geun-suk menjadi artis pertama non-Jepang yang memiliki single debut di chart nomor 1.

Pada 26 Oktober 2011, Geun-suk merilis DVD film pendeknya, Budapest Diary di Jepang. Budapest Diary menjadikan Geun-suk artis satu-satunya, penulis naskah dan pemilih lokasi pembuatan film. Pada September 2011, album China pertama Geun-suk (bersama grup duo Team H), The Lounge H Vol. 1 telah dirilis di daratan China, Taiwan, Hong Kong, dan termasuk negara-negara Asia Tenggara. Geun-suk bekerja bersama teman sesama musisi, DJ Big Brother (Jung Kurt) untuk membentuk grup duo "Team H". Big Brother menulis dan memproduseri lagu serta melakukan rap. The Lounge H Vol.1 memiliki empat lagu. Geun-suk menulis lirik untuk lagu Gotta Getcha. Album ini, yang juga memuat video klip lagu Gotta Getcha dan klip dibelakang panggung, telah mencapai penjualan platinum.

Film Geun-suk selanjutnya, You're My Pet (yang dibintangi juga oleh Kim Ha-neul) dirilis pada November 2011. Cerita film ini diadaptasi dari komik Jepang Kimi Wa Petto di mana seorang pemuda akan menjadi "hewan peliharaan" dari seorang wanita karier. Pada Desember 2011, Geun-suk resmi ditunjuk oleh Kementrian Luar Negeri Korea Selatan sebagai duta Kehormatan "2012 Seoul Nuclear Security Summit."