Jabarkan Kehidupan pribadi dari Pierce Brosnan

Brosnan bertemu aktris Australia Cassandra Harris melalui David Harris, yang merupakan salah satu keponakan dari Richard Harris pada tahun 1974, tak lama setelah Brosnan lulus kuliah. Dalam pertemuan pertamanya, Brosnan menggambarkan Cassandra sebagai seorang wanita yang cantik dan ia sama sekali tidak pernah berpikir bahwa Cassandra akan menemaninya selama hampir 17 tahun lamanya. Brosnan dan Cassandra menikah dan kemudian berhasil membeli sebuah rumah di daerah  pada tahun 1979. Pasangan ini memiliki satu anak laki-laki, yaitu Sean Brosnan yang lahir pada 13 September 1983, dan dua anak angkat yaitu Charlotte (lahir 27 November 1971) dan Christopher (lahir 6 Oktober 1972).

Khawatir dengan kesulitan keuangan, Brosnan kemudian bekerja keras bersama dengan istrinya. Mereka bekerja untuk beberapa stasiun televisi di Inggris dan Irlandia. Setelah istri Brosnan tampil pada film For Your Eyes Only pada tahun 1981, mereka mencoba meminjam dana kepada bank, dan kemudian pindah ke Los Angeles. Di sanalah Brosnan berhasil menjalin kontrak untuk Remington Steele, dan sejak itu, keuangan keluarga Brosnan tidak lagi surut.

Ketika Remington Steele singgah di Irlandia untuk satu episode, Brosnan berkumpul kembali dengan ayah kandungnya. Brosnan menggambarkan ayahnya tersebut sebagai seorang yang tinggi besar dan kekar, tetapi nyatanya ayah kandungnya, yang telah meninggalkannya sewaktu kecil, adalah "seorang laki-laki bertubuh sedang, berrambut perak, mata, dan rahang yang tajam. Ia punya aksen Kerry sangat kuat." Namun, Brosnan juga menyesal bahwa ia dan ayah kandungnya harus bertemu dalam lingkungan publik dan bukan pada sebuah pertemuan pribadi.

Ketika sedang menjalani pengambilan gambar untuk film The Deceivers di Rajasthan, India pada 1987, Brosnan mendapati bahwa istrinya, Cassandra Harris menderita sakit parah. Ia didiagnosa mengalami kanker ovarium dan kemudian meninggal dunia empat tahun kemudian pada tahun 1991. Brosnan sempat berjuang untuk mengatasi penyakit kanker dan kematian istrinya tersebut, ia sempat berujar;

Pada tahun 2001, Brosnan menikahi wartawati Amerika Serikat bernama Keely Shaye Smith. Pasangan ini mempunyai dua anak laki-laki, yaitu Dylan Thomas Brosnan (lahir 13 Januari 1997) dan Paris Beckett Brosnan (lahir 27 Februari 2001).