Jabarkan 1897–1939: Pasca Organisasi dari Perpustakaan Kongres Amerika Serikat

Setelah menjalani reorganisasi pada tahun 1897, Perpustakaan Kongres mulai tumbuh dan berkembang cepat. John Russell Young yang menggantikan Spofford, walaupun hanya menjabat selama dua tahun, berhasil memperbaiki birokrasi perpustakaan. Sebagai bekas diplomat, kenalannya di berbagai pelosok dunia diminta membantunya untuk membelikan buku-buku untuk perpustakaan. Ia juga menjadi perintis usaha Perpustakaan Kongres untuk membantu pemakai perpustakaan yang tuna netra dan tuna daksa.

Penerus Young adalah Herbert Putnam yang menjabat kepala perpustakaan selama 40 tahun dari 1899 hingga 1939. Putnam bergabung dengan Perpustakaan Kongres dua tahun sebelum perpustakaan yang dipimpinnya menjadi perpustakaan pertama di Amerika Serikat yang memiliki koleksi lebih dari 1 juta buku. Perpustakaan diusahakannya agar lebih mudah dipakai masyarakat umum dan perpustakaan lain. Putnam memulai layanan peminjaman antarperpustakaan, sekaligus menjadikan Perpustakaan Kongres sebagai "perpustakaan harapan terakhir" bila buku yang dicari ternyata tidak ada di perpustakaan lain.  Putnam juga membuka kesempatan bagi "peneliti ilmu pengetahuan dan individu yang jelas kopetensinya" untuk menggunakan perpustakaan serta mulai menerbitkan sumber primer untuk kepentingan para akademisi.

Pada masa jabatan Putnam, koleksi bahan pustaka Perpustakaan Kongres menjadi semakin beragam. Pada tahun 1903, Putnam berhasil membujuk Presiden Theodore Roosevelt untuk memerintahkan pengalihan tempat penyimpanan dokumen yang berkaitan dengan Bapak Pendiri Amerika Serikat dari Departemen Luar Negeri Amerika Serikat ke Perpustakaan Kongres. Putnam juga memperluas koleksi barang kepustakaan dari luar negeri dengan baik, termasuk pada tahun 1904 perpustakaan membeli sejumlah 4.000 bahan pustaka yang berkaitan dengan Indica. Pembelian pada tahun 1906 terkait delapan puluh ribu bahan pustaka mengenai Rusia milik G. V. Yudin, koleksi libreto opera milik Schatz dibeli pada tahun 1908 dan pembelian awal tahun 1930-an mengenai Koleksi Kekaisaran Rusia, yang terdiri dari 2.600 jilid dari perpustakaan keluarga Romanov dengan topik yang beragam. Perpustakaan juga tidak lupa membeli buku-buku berbahasa Jepang, Tionghoa, dan Ibrani. Pada satu kesempatan, Kongres memprakarsai akuisisi pembelian: pada tahun 1929 Anggota Kongres Ross Collins (D-Mississippi) memperoleh persetujuan perpustakaan untuk membeli koleksi incunabula Otto Vollbehr seharga $1,5 juta. Koleksi ini termasuk salah satu dari tiga salinan vellum sempurna yang tersisa dari Alkitab Gutenberg.

Pada tahun 1914, Putnam membentuk Layanan Referensi Legislatif (LRS) sebagai unit administrasi dalam Perpustakaan Kongres. Hal ini didasarkan pada suasana filosofi sains pada Era Progresif di Amerika Serikat pada saat itu untuk menyelesaikan masalah, Unit ini bertugas memberi informasi mendalam bagi setiap pertanyaan referensi dalam berbagai topik yang berkaitan dengan Kongres.

Pada tahun 1965, Kongres meloloskan sebuah undang-undang yang memungkinkan Perpustakaan Kongres untuk membentuk dewan dana perwalian untuk menerima sumbangan dan hibah, memberikan peran perpustakaan sebagai pelindung seni. Perpustakaan menerima sumbangan dan hibah dari tokoh-tokoh kaya terkemuka seperti John D. Rockefeller, James B. Wilbur dan Archer M. Huntington. Gertrude Clarke Whittall menyumbangkan lima biola Stradivarius ke Perpustakaan Kongres. Sumbangan dari Elizabeth Sprague Coolidge dipakai untuk pembangunan aula konser di dalam gedung Perpustakaan Kongres dan menyediakan honorarium bagi Divisi Musik untuk membayar pemain pertunjukan langusng dalam konser. Sejumlah jabatan baru dan posisi konsultan dibuat dengan uang hasil sumbangan, paling terkenal adalah Penyair Resmi Perpustakaan Kongres Amerika Serikat.

Walaupun rak sudah ditambah pada tahun 1910 dan 1927, koleksi terus berkembang hingga akhirnya tidak muat di gedung utama. Perpustakaan perlu berkembang ke gedung baru. Kongres memperoleh tanah di dekatnya pada tahun 1928 dan menyetujui pembangunan Gedung Paviliun (kemudian dikenal sebagai Gedung John Adams) pada tahun 1930. Meskipun sempat tertunda selama tahun-tahun Depresi Besar, gedung yang baru selesai tahun 1938 dan dibuka untuk umum pada tahun 1939.