Saya mau tau 2001–2004: Pengakuan umum dari Angelina Jolie

Meskipun sangat dihargai karena kemampuan aktingnya, Jolie jarang ditemukan pada film-film yang meraih sambutan besar, namun Lara Croft: Tomb Raider (2001) membuatnya menjadi bintang internasional. Sebuah adaptasi dari permainan video populer Tomb Raider, film tersebut mengharuskannya mempelajari sebuah aksen Inggris dan menjalani pelatihan seni bela diri khusus untuk berperan sebagai arkeolog-petualang Lara Croft. Meskipun film tersebut meraih banyak ulasan negatif, Jolie umumnya dipuji karena penampilan fisiknya; John Anderson dari Newsday menyatakan, "Jolie menciptakan karakter utama dari sebuah ikon virtual dari kompetensi dan kecakapan perempuan." Film tersebut menjadi sebuah hit internasional, meraih $274.7 juta di seluruh dunia, dan meluncurkan reputasi globalnya sebagai bintang laga perempuan.

Jolie kemudian beradu peran dengan Antonio Banderas sebagai tunangannya dalam film Original Sin (2001), film pertama dari serangkaian film yang meraih sambutan rendah dari para kritikus dan penonton. Kritikus The New York Times, Elvis Mitchell mempertanyakan keputusan Jolie untuk menyusul penampilannya yang memenangkan Oscar dengan "sifat lembut yang tak beresensi." Film romansa komedi Life or Something Like It (2002), meskipun sama-sama gagal, menandai pilihan tak lazim bagi Jolie. Allen Barra dari Salon menganggap karakter penyiar berita ambisiusnya merupakan upaya langka dalam memainkan peran wanita konvensional, menyatakan bahwa perannya "tak mendasar sampai sebuah adegan di mana dia menjadi punk dan memimpin sekelompok para pekerja bus penyerang yang menyanyikan 'Satisfaction'". Meskipun kurang meraih kesuksesan box office, Jolie masih dituntut menjadi aktris; Pada tahun 2002, dia menjadi salah satu aktris berbayaran tertinggi di Hollywood, meraih $10–$15 juta per film untuk lima tahun berikutnya.

Jolie memerankan kembali perannya sebagai Lara Croft dalam film Lara Croft: Tomb Raider – The Cradle of Life (2003), yang tak semenguntungkan film pertamanya, meraih $156.5 juta di box office internasional. Ia juga membintangi video musik berjudul "Did My Time" karya Korn, yang dipakai untuk mempromosikan sekuel tersebut. Film berikutnya adalah Beyond Borders (2003), di mana dia memerankan seorang sosialita yang bergabung dengan seorang pekerja bantuan yang diperankan oleh Clive Owen. Meskipun gagal di kalangan penonton, film tersebut menjadi film pertama dari beberapa proyek yang disenangi oleh Jolie yang menimbulkan perhatian terhadap sebab-sebab kemanusiaan. Beyond Borders mengalami kegagalan kritikal; Kenneth Turan dari Los Angeles Times menyatakan bahwa kemampuan Jolie "mengirim penyetruman dan keyakinan untuk pemeranan," namun menyatakan "limbo dari sebuah karakter hibrida, orang yang ditulis buruk di sebuah dunia penuh darah yang benar-benar mengalahkannya."

Pada tahun 2004, Jolie tampil dalam empat film. Dia mula-mula tampil dalam film cerita seru bertajuk Taking Lives sebagai seorang pakar profil FBI yang memberikan bantuan penegakan hukum Montreal dalam memburu seorang pembunuh berantai. Film tersebut meraih ulasan campuran; kritikus The Hollywood Reporter Kirk Honeycutt menyatakan, "Jolie memainkan sebuah peran yang secara definitif terasa seperti suatu hal yang telah dia lakukan, namun dia menambahkan luapan kegembiraan dan pesona tanpa ragu." Jolie membuat penampilan singkat sebagai pilot penyerang dalam film Sky Captain and the World of Tomorrow, sebuah film petualangan fiksi ilmiah yang secara keseluruhan dibuat dengan para aktor berada di sebuah bluescreen, dan mengisi suara film keluarganya, animasi DreamWorks Shark Tale. Peran pendukungnya sebagai Ratu Olympias dalam film Oliver Stone bertajuk Alexander, tentang kehidupan Alexander Agung, meraih sambutan campuran, terutama terkait aksen Slaviknya. Secara komersial, film tersebut meraih kegagalan di Amerika Utara, yang Stone atributkan dengan ketidaksetujuan dengan penggambaran biseksualitas Aleksander, namun meraih kesuksesan di mancanegara, dengan total pendapatan $167.3 juta.