Jabarkan 1939–sekarang: Era Sejarah Modern dari Perpustakaan Kongres Amerika Serikat

Setelah Putnam pensiun tahun 1939, Presiden Franklin D. Roosevelt mengangkat Archibald MacLeish sebagai pengganti Putnam. Menjabat sebagai kepala perpustakaan di tahun 1939–1944 semasa puncak Perang Dunia II, MacLeish menjadi pustakawan Kongres yang paling dikenal luas dalam sejarah Perpustakaan kongres. MacLeish mendorong pustakawan berjuang atas nama demokrasi untuk menentang totalitarianisme. Ruang Baca Selatan di Gedung Adams dijadikannya ruang untuk mengenang Thomas Jefferson. Pelukis Ezra Winter dimintanya untuk melukis empat lukisan dinding, dia mendirikan "ceruk demokrasi" di Ruang Baca Utama Gedung Jefferson.  Di dalam ruang baca tersebut disimpan dokumen penting seperti Deklarasi Kemerdekaan, Konstitusi Amerika Serikat, dan Federalist Papers. Perpustakaan Kongres turut membantu selama upaya perang, mulai dari penyimpanan dokumen Deklarasi Kemerdekaan dan Konstitusi Amerika Serikat di Fort Knox untuk diamankan, hingga meneliti data cuaca di Himalaya untuk pilot Angkatan Udara. MacLeish mengundurkan diri pada tahun 1944 ketika diangkat sebagai Asisten Sekretaris Negara.

Presiden Henry Truman mengangkat Luther H. Evans sebagai kepala perpustakaan yang baru. Evans menjabat hingga tahun 1953 dan ikut memperluas koleksi perpustakaan, memajukan katalogisasi, dan layanan bibliografi. Hasil kerjanya yang terbesar adalah pendirian kantor-kantor Perpustakaan Kongres di seluruh dunia. Sejumlah negara sangat terbantu dengan adanya Kantor Perpustakaan Kongres setempat.  Turut dalam misi memainkan berbagai peran di dunia pascaperang: misi di San Francisco dalam membantu peserta pertemuan dalam membentuk Perserikatan Bangsa-Bangsa, misi di Eropa seperti memperoleh publikasi Eropa untuk Perpustakaan Kongres dan perpustakaan Amerika lainnya, dan misi di Jepang membantu dalam penciptaan Perpustakaan Parlemen Jepang.

Pengganti Evans adalah L. Quincy Mumford yang menjabat sejak tahun 1953–1974. Pada masa jabatannya, perpustakaan kongres  membangun gedung ketiganya yang diberi nama Gedung James Madison. Di bawah pimpinan Mumford, pemerintah sedang meningkatkan pengeluaran di bidang pendidikan sehingga Perpustakaan Kongres bisa membuka kantor-kantor pengadaan baru di luar negeri, termasuk di Kairo dan New Delhi. Berkat teknik-teknik baru pengawetan bahan pustaka yang dicobakan di Kantor Pengawetan Bahan Pustaka sejak tahun 1967, Perpustakaan Kongres kini menjadi perpustakaan paling maju di Amerika Serikat dalam hal riset ilmu perpustakaan khususnya usaha pengawetan bahan pustaka.

Pada masa jabatan Mumford berlangsung debat terbesar sekaligus terakhir mengenai peran Perpustakaan Kongres sebagai perpustakaan parlemen dan perpustakaan nasional. Claiborne Pell (D-RI) yang menjabat ketua Komite Bersama Perpustakaan meminta pendapat Douglas Bryant dari Perpustakaan Universitas Harvard. Douglas Bryant dari Perpustakaan Universitas Harvard mengusulkan sejumlah reformasi kelembagaan.  Dalam memorandum yang disusunnya tahun 1962, Bryant mengusulkan sejumlah pembaruan di Perpustakaan Kongres, di antaranya perluasan kegiatan dan layanan perpustakaan secara nasional dan berbagai perubahan struktur organisasi. Usulan tersebut menjadikan Perpustakaan Kongres lebih berfungsi sebagai perpustakaan nasional daripada perpustakaan parlemen. Bryant bertindak lebih jauh lagi dengan mengusulkan penggantian nama Library of Congress, namun ditolak Mumford yang menganggapnya sebagai  "kekerasan yang tidak terucap terhadap tradisi". Debat terus berlanjut di kalangan pustakawan hingga dikeluarkannya Akta Reorganisasi Legislatif 1970 yang mengembalikan Perpustakaan Kongres sebagai perpustakaan parlemen. Perpustakaan juga menjadi lebih memusatkan perhatian kepada pelayanan bagi Kongres dan komite-komite yang ada di Kongres. Divisi Layanan Referensi Legislatif (LRS) diubah namanya menjadi Layanan Riset Kongres (Congressional Research Service, disingkat CRS).

Pengganti Mumford yang pensiun tahun 1974 adalah Daniel J. Boorstin yang diangkat oleh Presiden Gerald Ford. Tugas pertama Boorstin adalah memindahkan koleksi ke Gedung Madison yang baru, pemindahan koleksi memakan waktu dua tahun dari 1980–1982. Setelah dipindahkan, Boorstin bisa lebih berkonsentrasi pada pengadaan dan pengembangan koleksi. Mengambil kesempatan positif dari pertumbuhan anggaran yang stabil dari $116 juta pada tahun 1975 menjadi lebih dari $250 juta pada tahun 1987, Boorstin meningkatkan ikatan hubungan kelembagaan staf dengan para cendikiawan, penulis, penerbit, pemimpin budaya, dan komunitas bisnis. Kegiatannya berubah pasca menjabat sebagai pustakawan kongres bersamaan dengan pensiunnya pada tahun 1987. The New York Times menyebut posisi jabatan tersebut dengan "salah satu posisi publik intelektual terkemuka di negara ini".

Setelah Boorstin pensiun pada tahun 1987, Ronald Reagan mengangkat James H. Billington sebagai Pustakawan Kongres yang ke-13 dan Senat Amerika Serikat dengan suara bulat mengkonfirmasi penunjukannya. Pada tahun 1991, ia ikut memanfaatkan kemajuan teknologi komputer dan Internet untuk menghubungkan Perpustakaan Kongres dengan lembaga-lembaga pendidikan di seluruh Amerika Serikat . Berakhirnya Perang Dingin membuka kesempatan bagi perpustakaan untuk membantu pembangunan perpustakaan parlemen di negara-negara Eropa Timur. Di bawah kepemimpinan Billington, perpustakaan menggandakan koleksi analognya dari 85,5 juta barang pada tahun 1987 menjadi lebih dari 160 juta barang pada 2014. Pada saat yang sama, ia membuat program baru dan menggunakan teknologi baru yang ia ibaratkan sebagai "mengeluarkan sampanye dari botol". Program tersebut diantaranya:

American Memory diluncurkan pada tahun 1990, yang kemudian menjadi Perpustakaan Digital Nasional pada tahun 1994. Perpustakaan ini menyediakan akses daring gratis ke berbagai sumber daya sejarah dan budaya Amerika yang didigitalkan, termasuk sumber primer, dengan penjelasan kuratorial untuk mendukung penggunaannya dalam pendidikan K-12.

Situs web thomas.gov diluncurkan pada tahun 1994 untuk memberikan akses publik gratis terkait informasi legislatif federal Amerika Serikat dengan berbagai pembaruan yang berkelanjutan; dan situs web congress.gov untuk menyediakan kerangka kerja yang mutakhir untuk Kongres dan publik pada tahun 2012;

Festival Buku Nasional, didirikan pada tahun 2000 bersama Ibu Negara Laura Bush, telah menarik lebih dari 1000 penulis dan satu juta tamu ke National Mall dan Washington Convention Center untuk merayakannya dengan membaca. Bersama dengan pemberian besar dari David Rubenstein pada tahun 2013, perpustakaan tersebut mendirikan Library of Congress Literacy Awards untuk mengakui dan mendukung pencapaian dalam meningkatkan literasi di Amerika Serikat dan luar negeri;

Pusat Kluge (The Kluge Center), dimulai dengan hibah sebesar $60 juta dari John W. Kluge pada tahun 2000, membawa para sarjana dan peneliti internasional untuk menggunakan sumber daya perpustakaan untuk berinteraksi dengan pembuat kebijakan publik. Pusat ini menyelenggarakan kuliah umum dan acara ilmiah, memberikan Keanggotaan Kluge (Kluge Fellowship) dan penghargaan The Kluge Prize for the Study of Humanity (sekarang senilai $ 1,5 juta), hadiah internasional tersebut serata dengan tingkat Nobel pertama untuk pencapaian seumur hidup dalam humaniora dan ilmu sosial (subjek tidak termasuk di dalam penghargaan Nobel);

Open World Leadership Center, didirikan pada tahun 2000. Pada tahun 2015 program ini mengelola 23.000 pertukaran profesional untuk para pemimpin pasca-Soviet yang muncul di Rusia, Ukraina, dan negara-negara penerus bekas Uni Soviet lainnya. Open World dimulai sebagai proyek Library of Congress, dan kemudian didirikan sebagai lembaga independen di cabang legislatif.

Proyek Sejarah Veteran (The Veterans History Project), yang dimandatkan kongres pada tahun 2000 untuk mengumpulkan, melestarikan, dan membuat akun pribadi yang dapat diakses dari veteran perang Amerika dari Perang Dunia I hingga saat ini.

Pusat Konservasi Audio-Visual Nasional (The National Audio-Visual Conservation Center) dibuka pada tahun 2007 di sebuah tempat seluas 45 hektar di Culpeper, Virginia, didirikan dengan pemberian oleh Packard Humanities Institute dengan anggaran lebih dari $150 juta, serta  $82,1 juta sebagai dukungan tambahan dari Kongres.

Sejak 1988, perpustakaan telah mengelola Badan Pelestarian Film Nasional. Didirikan oleh mandat kongres, ia memilih film-film Amerika setiap tahun untuk pelestarian dan dimasukkan kedalam Registrasi Nasional yang baru, sebagai koleksi film-film dari Amerika Serikat. Perpustakaan membuat hal ini menjadi tersedia di Internet untuk ditonton (streaming) secara gratis. Pada tahun 2015, pustakawan telah memasukkan 650 film ke dalam registrasi. Film-film dalam koleksi ini berasal dari yang paling awal hingga yang diproduksi lebih dari sepuluh tahun yang lalu; mereka dipilih bedasarkan nominasi yang diajukan ke dewan.

Penghargaan Gershwin untuk Lagu Populer (The Gershwin Prize for Popular Song), diluncurkan pada tahun 2007 untuk menghormati karya seorang seniman yang karirnya mencerminkan pencapaian seumur hidup dalam komposisi lagu. Pemenangnya termasuk Paul Simon, Stevie Wonder, Paul McCartney, Burt Bacharach, Hal David, Carole King, Billy Joel, Willie Nelson, pada tahun 2015. Perpustakaan juga meluncurkan Living Legend Awards pada tahun 2000 untuk menghormati seniman, aktivis, pembuat film, dan lainnya yang telah berkontribusi pada warisan budaya, ilmiah, dan sosial Amerika yang beragam;

The Fiction Prize (sekarang dinamakan Library of Congress Prize for American Fiction) dimulai pada tahun 2008 untuk mengakui pencapaian seumur hidup yang luar biasa dalam penulisan fiksi.

Perpustakaan Digital Dunia (The World Digital Library), didirikan dengan kerjasama UNESCO dan 181 mitra di 81 negara pada tahun 2009, membuat salinan materi primer yang dikuratori secara profesional dari beragam budaya dunia  erta tersedia secara daring dalam berbagai bahasa.

National Jukebox, diluncurkan pada tahun 2011, menyediakan streaming akses daring gratis ke lebih dari 10.000 musik yang sudah tidak diproduksi dan yang jarang diperbincangkan.

BARD dimulai pada tahun 2013; merupakan aplikasi seluler untuk buku bicara digital untuk Braille dan aplikasi untuk Unduhan Bacaan Audio (Audio Reading Downloads), bekerja sama dengan Layanan Perpustakaan Nasional untuk para tunanetra dan difabilitas. Aplikasi ini pula memungkinkan unduhan gratis buku audio dan menggubah Braille ke perangkat seluler melalui Apple App Store.

Selama masa Billington, perpustakaan memperoleh dokumen Jenderal Lafayette pada tahun 1996 dari sebuah kastil di La Grange, Prancis; Perpustakaan sebelumnya tidak dapat mengakses dokumen tersebut. Pada saat itu juga memperoleh satu-satunya salinan dari peta dunia Waldseemüller 1507 ("akta kelahiran Amerika") pada tahun 2003; dipajang permanen di Gedung perpustakaan Thomas Jefferson. Peta tersebut telah dipajang secara permanen di gedung Jefferson sejak 2008.

Di bawah Billington, ruang publik Gedung Jefferson diperbesar dan ditingkatkan secara teknologi untuk berfungsi sebagai tempat pameran nasional. Gedung tersebut telah menyelenggarakan lebih dari 100 pameran. Pameran tersebut termasuk pameran di Perpustakaan Vatikan dan Bibliothèque Nationale de France, beberapa diantara yang lain adalah tentang Perang Saudara dan Lincoln, tentang budaya Afrika-Amerika, tentang Agama dan pendirian Republik Amerika, Amerika Awal (Koleksi Kislak yang menjadi pajangan permanen), perayaan global memperingati 800 tahun Magna Carta, dan pada tentang cetakan era awal Amerika yang menampilkan Buku Bay Psalm Book bersama Rubenstein. Akses di dalam lokasi Library of Congress telah ditingkatkan. Billington juga memperoleh koneksi balik layar antara U.S Capitol Visitors Center yang baru dan perpustakaan pada tahun 2008 untuk meningkatkan penggunaan kongres serta tur umum dari Perpustakaan Thomas Jefferson Building.

Pada tahun 2001, perpustakaan memulai program deacidification massal, untuk memperpanjang usia hampir 4 juta volume dan 12 juta lembar manuskrip. Sejak 2002, modul penyimpanan koleksi baru di Fort Meade telah lestarikan dan dipertahankan dan membuat lebih dari 4 juta berkas dapat diakses dari koleksi analog perpustakaan.

Billington membentuk Komite Pengawasan Keamanan Koleksi Perpustakaan pada tahun 1992 untuk meningkatkan perlindungan koleksi, dan juga Kaukus Kongres Perpustakaan Kongres pada tahun 2008 untuk menarik perhatian para kurator dan koleksi perpustakaan. Dia juga menciptakan yang pertama terkait Young Readers Center perpustakaan di Gedung Jefferson pada tahun 2009, dan membuat program magang musim panas skala besar pertama (Junior Fellows) untuk mahasiswa pada tahun 1991. Di bawah Billington, perpustakaan mensponsori program Gateway to Knowledge pada 2010–2011, sebuah pameran keliling ke 90 situs, yang mencakup semua negara bagian di timur Mississippi, dalam truk 18-roda yang dirancang khusus. Hal ini membuat meningkatnya akses publik ke koleksi perpustakaan di luar lokasi perpustakaan, terutama untuk penduduk pedesaan, dan membantu meningkatkan kesadaran tentang kehadiran perpustakaan daring pula.

Billington mengumpulkan lebih dari setengah miliar dolar dukungan dari sektor privat untuk melengkapi alokasi Kongres untuk koleksi perpustakaan, program, dan penjangkauan digital. Dana sektor privat ini membantu perpustakaan untuk melanjutkan pertumbuhan dan jangkauannya dalam menghadapi 30% penurunan personalia terutama disebabkan oleh pemotongan alokasi legislatif. Dia menciptakan kantor pengembangan pertama perpustakaan untuk penggalangan dana swasta pada tahun 1987. Pada tahun 1990, dia juga mendirikan James Madison Council, kelompok dukungan donor sektor privat pertama untuk perpustakaan nasional. Pada tahun 1987, Billington juga meminta GAO (Government Accountability Office) untuk melakukan audit pertama di seluruh perpustakaan kongres. Dia menciptakan Kantor Inspektur Jenderal pertama di perpustakaan untuk memberikan tinjauan rutin dan bersifat independen tentang operasinal perpustakaan. Kejadian ini telah menghasilkan audit keuangan tahunan rutin di perpustakaan; dan karena itu pula telah menerima predikat opini yang tidak dimodifikasi ("bersih") dari tahun 1995 dan seterusnya.

Pada akhir November 2005, Perpustakaan Kongres mengumumkan proyek Perpustakaan Digital Dunia. Proyek ini memungkinkan akses bahan pustaka dalam berbagai bahasa dari seluruh dunia lewat situs web.

Pada April 2010, perpustakaan mengumumkan rencana untuk mengarsipkan semua komunikasi publik di Twitter, termasuk semua komunikasi sejak Twitter diluncurkan pada Maret 2006. Sampai pada saat 2015, arsip Twitter tetap belum selesai.

Sebelum pensiun pada tahun 2015, setelah 28 tahun mengabdi, Billington berada "di bawah tekanan" sebagai pustakawan Kongres. Hal tersebut dikarenakan bedasarkan laporan Kantor Akuntabilitas Pemerintah (GAO) yang menggambarkan bahwa "lingkungan kerja tersebut tidak memiliki pengawasan dari pusat" dan menyalahkan Billington karena "mengabaikan panggilan berulang untuk mempekerjakan kepala petugas informasi, sebagaimana diwajibkan oleh ketentuan hukum hukum."

Ketika Billington mengumumkan rencananya untuk pensiun pada tahun 2015, komentator George Weigel menggambarkan Perpustakaan Kongres sebagai "salah satu tempat perlindungan akhir di Washington dari bipartisanship yang serius dan penuh ketenangan, menimbulkan percakapan yang dipertimbangkan," dan "salah satu pusat budaya terbesar di dunia."

Carla Hayden dilantik sebagai pustakawan Kongres ke-14 pada 14 September 2016, wanita pertama dan orang Afrika-Amerika pertama yang memegang posisi tersebut.

Pada tahun 2017, perpustakaan mengumumkan program Pustakawan Tempat Tinggal (Librarian-in-Residence) yang bertujuan untuk mendukung generasi pustakawan masa depan dengan memberi mereka kesempatan untuk mendapatkan pengalaman kerja di lima bidang kepustakawanan yang berbeda termasuk: Pengembangan Akuisisi/Koleksi, Katalogisasi/Metadata, dan Pelestarian Koleksi.

Pada 6 Januari 2021, pukul 13:11 EST, Gedung Perpustakaan Madison dan Gedung Kantor Cannon House merupakan gedung pertama di Kompleks Capitol yang diperintahkan untuk dievakuasi pada saat para perusuh melanggar batas keamanan sebelum menyerbu gedung Capitol. Carla Hayden mengklarifikasi dua hari kemudian bahwa perusuh tidak melanggar batas keamanan di salah satu bangunan atau koleksi Perpustakaan dan semua anggota staf dievakuasi dengan aman.