Jabarkan Penyutradaraan baru (1965–82) dari Satyajit Ray

Pada periode pasca-Charulata, Ray mengambil proyek meningkatkan ragam, dari fantasi, fiksi ilmiah, fiksi detektif sampai drama sejarah. Ray juga membuat memungkinkannya percobaan resmi pada periode tersebut. Ia mengekspresikan masalah-masalah kehidupan India pada masa tersebut, menanggapi kurang ditonjolkannya masalah-masalah tersebut dalam film-filmnya. Film utama pertamanya dalam periode ini adalah Nayak (Pahlawan), sebuah cerita seorang pahlawan layar lebar yang berkunjung ke sebuah kereta dan seorang jurnalis perempuan muda dan simpatik. Dibintangi oleh Uttam Kumar dan Sharmila Tagore, dalam dua puluh empat jam perjalanan tersebut, film tersebut menyoroti konflik dalam idola matinée yang meraih kesuksesan tinggi. Meskipun film tersebut meraih "penghargaan kritikus" di Festival Film Internasional Berlin, film tersebut umumnya kurang meraih sambutan.

Pada 1967, Ray menulis sebuah naskah untuk film berjudul The Alien, berdasarkan pada cerita pendek buatannya "Bankubabur Bandhu" ("Teman Banku Babu"), yang ia tulis pada 1962 untuk Sandesh, majalah keluarga Ray. Columbia Pictures menjadi produser untuk apa yang menjadi kerja sama produksi AS-India yang direncanakan, dan Peter Sellers dan Marlon Brando berperan sebagai aktor utamanya. Ray menyadari bahwa naskahnya te,ah berhak cipta dan bayarannya disepakati oleh Mike Wilson. Wilson awalnya memilih Ray melalui temannya, Arthur C. Clarke, untuk mewakilinya di Hollywood. Wilson memberikan hak cipta naskah tersebut dengan nama Mike Wilson & Satyajit Ray, meskipun ia hanya berkontribusi pada satu kata. Ray kemudian berkata bahwa ia tak pernah menerima bayaran dari naskah tersebut. Setelah Brando keluar dari proyek tersebut, proyek tersebut diambil alih oleh James Coburn, tetapi Ray menjadi tak suka dan kembali ke Kalkuta. Columbia mengekspresikan minatnya dalam membangkitkan proyek tersebut beberapa kali pada 1970an dan 1980an, tetapi tak terwujud. Saat E.T. dirilis pada 1982, Clarkedan Ray melihat kemiripan film tersebut dengan naskah Alien buatannya. Ray mengklaim bahwa film tersebut menjiplak naskahnya. Ray berkata bahwa film Steven Spielberg tersebut "tidak akan ada tanpa naskah 'The Alien' buatan saya tersedia di seluruh Amerika dalam salinan-salinan termimeografi." Spielberg membantah tuduhan plagiarisme tersebut dengan berkata, "Aku masih berada di SMA saat naskah tersebut tersebar di Hollywood." (Spielberg sebenarnya lulus SMA pada 1965 dn merilis film pertamanya pada 1968. Disampinv The Alien, dua proyek yang belum terwujud lainnya yang Ray putuskan untuk disutradarai adalah adaptasi dari epik India kuno, Mahābhārata, dan novel 1924 E. M. Forster A Passage to India.

Pada 1969, Ray merilis apa yang akan akan sangat sukses secara komersial dari film-filmnya. Berdasarkan pada sebuah cerita anak-anak yang ditulis oleh kakeknya, Goopy Gyne Bagha Byne (Pertualangan Goopy dan Bagha), film tersebut merupakan sebuab film fantasi musikal. Goopy seorang penyanyi dan Bagha seorangbpemain drum, diberi tiga hadiah dari Raja Para Hantu, dengan latar belakang perjalanan fantasi. Mereka berusaha untuk mengehntikan perang antara dua kerajaan bertetangga. Sebagai salah satu karyanya yang paling menghabiskan biaya, proyek tersebut mengalami kesulitan dalam hal pembiayaan. Ray memutuskan untuk membuatnya dalam keadan berwarna. Ia juga mengurunhkan sebuah tawaran yang memintanya untuk memerankan seorang aktor film Hindi sebagai pemeran utama.

Ray membuat sebuah film dari sebuah novel karya seorang penyair dan penulis muda, Sunil Gangopadhyay. Menampilkan sebuah struktur motif musikal yang diklaim lebih kompleks ketimbang Charulata, Aranyer Din Ratri (Siang-Malam di Hutan) mengisahkan empat pemuda kota yang pergi ke hutan untuk liburan. Mereka berusaha untuk meninggalkan kehidupan mereka sehari-sehari. Salah satunya terlibat hubungan dengan wanita, yang mendalami pembelajaran di kelas menengah India. Menuru Robin Wood, "sebuah sekuensi tunggal [dari film tersebut] ... akan menawarkan material untuk sebuah esay pendek".

Setelah Aranyer, Ray tertuju kepada kehidupan Benhgali kontemporer. Ia menyelesaikan apa yang menjadi dikenal sebagai trilogi Kalkuta: Pratidwandi (1970), Seemabaddha (1971), dan Jana Aranya (1975), tiga film yang terpisah namun memiliki hubungan tematik. Pratidwandi (Lawan) berkisah tentang seorang lulusan muda idealis; meskipun kecewa pada akhir film; ia masih tidak korup. Jana Aranya (Perantara) menampilkan seorang pemuda yang memasukki budaya korupsi demi memenuhi hidup. Seemabaddha (Perusahaan Terbatas) mengisahkan seorang pria sukses yang menjual moralitasnya untuk pendapatan tambahan. Dalam film pertamanya, Pratidwandi, Ray mengenalkan gaya naratif eliptik dan baru, seperti adegan-adegan negatif, sekuensi mimpi, dan kilas balik. Pada 1970n, Ray mengadaptasi dua cerita populer buatannya sebagai film-film detektif. Meskipun utamanya ditujukan kepada anak-anak dan dewasa muda, Sonar Kella (Benteng Emas) dan Joi Baba Felunath (Dewa Gajah) meraih beberapa kritikan.

Ray berencana membuat sebuah film tentang Perang Pembebasan Bangladesh namun kemudian membatalkan gagasan tersebut. Ia berkata bahwa, sebagai seorang pembuat film, ia lebih mementingkan perasaan para pengungsi dan bukannya politik. Pada 1977, Ray menyelesaikan Shatranj Ke Khiladi (Para Pemain Catur), sebuah film Hindi yang berdasarkan pada sebuah kisah buatan Munshi Premchand. Film tersebut berlatar belakang Lucknow, negara bagian Oudh, setahun sebelum pemberontakan India 1857. Sebuah komentar tentang masalah terkait kolonisasi India oleh Inggris, film tersebut merupakan film fitur pertma Ray dalam sebuah bahasa selain Bengali. Film tersebut merupakan film fitur buatannya yang paling menghabiskan biaya dan menampilkan Sanjeev Kumar, Saeed Jaffrey, Amjad Khan, Shabana Azmi, Victor Bannerjee dan Richard Attenborough.

Pada 1980, Ray membuat sebuah sekuel untuk Goopy Gyne Bagha Byne, sebuah film politik Hirak Rajar Deshe (Kerajaan Berlian). Kerajaan dari si jahat Raja Berlian, atau Hirok Raj, merupakan sebuah alusi untuk India pada masa darurat saat dipimpi Indira Gandhi. Bersama dengan film pendek terkenalnya Pikoo (Buku Harian Pikoo's) dan film Hindi berjangka satu jam, Sadgati, film tersebut merupakan puncak dari karyanya pada masa tersebut.