Saya mau tau 2011–sekarang: Perluasan profesional dari Angelina Jolie

Setelah menyutradarai film dokumenter A Place in Time (2007), yang didistribusikan melalui National Education Association, Jolie membuat debut fitur sutradaranya dengan film In the Land of Blood and Honey (2011), sebuah kisah cinta antara seorang prajurit Serbia dan seorang tahanan Bosnia, berlatar belakang Perang Bosnia tahun 1992–95. Dia mentujukan film tersebut untuk menarik perhatian kepada para korban selamat, setelah dua kali mengunjungi Bosnia dan Herzegovina dalam perannya sebagai Duta Besar Goodwill UNHCR. Untuk menunjang keotentikannya, dia hanya memerankan para pemeran dari bekas Yugoslavia—termasuk pemeran Goran Kostić dan Zana Marjanović—dan memasukkan pengalaman masa perang mereka ke dalam naskahnya. Setelah perilisan, film tersebut meraih ulasan campuran; Todd McCarthy dari The Hollywood Reporter menyatakan, "Jolie menyajikan peran signifikan untuk membuat atmosfer yang sangat menekan dan memajukan peristiwa-peristiwa mencolok secara sangat kredibel, bahkan jika ini sangat memperkuat kehendak yang membuat orang-orang tak ingin menontonnya di layar lebar." Film tersebut dinominasikan untuk sebuah Penghargaan Golden Globe untuk Film Berbahasa Asing Terbaik, dan Jolie diangkat menjadi warga kehormatan Sarajevo untuk meningkatkan kesadaran atas perang tersebut.

Setelah tiga setengah tahun absen dari layar lebar, Jolie membintangi film Maleficent (2014), sebuah pencitraan ulang aksi-hidup dari film animasi tahun 1959 oleh Disney berjudul Sleeping Beauty. Sambutan kritis yang diraih bersifat campuran, namun penampilan Jolie dalam peran utama menuai pujian; Kritikus The Hollywood Reporter, Sherri Linden menyatakan bahwa dia merupakan "jantung dan jiwa" dari film tersebut, menambahkan bahwa dia "tidaklah mengira-ngira adegan dalam Maleficent—dia menginfusnya, memberikan kekuatan magnetik dan tanpa upaya." Pada akhir pekan pembukaannya, Maleficent meraih sekitar $70 juta di box office Amerika Utara dan lebih dari $100 juta di pasar lainnya, menandai citra Jolie di kalangan penonton dari seluruh demografi dalam perfilman aksi dan fantasi, genre-genre yang biasanya didominasi oleh para pemeran laki-laki. Film tersebut meraih keuntungan kotor sebesar $757.8 juta di seluruh dunia, menjadikannya film berkeuntungan tertinggi keempat pada tahun tersebut dan film berkeuntungan tertinggi dari Jolie.

Jolie kemudian merampungkan proyek penyutradaraan keduanya, Unbroken (2014), tentang pahlawan Perang Dunia II Louis Zamperini (1917–2014), seorang mantan bintang trek Olimpiade yang selamat dari sebuah kecelakaan pesawat di laut dan menjalani dua tahun di kamp tahanan perang Jepang. Dia juga berperan sebagai produser di bawah label Jolie Pas. Unbroken berdasarkan pada biografi bernama sama karya Laura Hillenbrand, film tersebut ditulis oleh Coen bersaudara dan dibintangi oleh Jack O'Connell. Setelah sebuah sambutan awal positif, Unbroken dianggap sebagai kemungkinan pesaing Best Picture and Best Director, namun meraih ulasan campuran dan pengakuan penghargaan yang kecil, meskipun film tersebut diangkat menjadi salah satu film terbaik tahun ini oleh National Board of Review dan American Film Institute. Dalam sebuah ulasan khas, Justin Chan dari Variety menyatakan bahwa film tersebut adalah "pengerjaan yang sempurna dan pengendalian yang bijaksana", namun menganggapnya "sebuah cerita luar biasa yang dikisahkan dalam cara yang tidak khas dan biasa-biasa saja." Secara finansial, Unbroken meraih sanjungan industri yang sangat menonjol pada akhir pekan pembukaannya, kemudian meraih lebih dari $163 juta di seluruh dunia.

Karya penyutradaraan berikutnya dari Jolie adalah film drama By the Sea (2015), di mana dia beradu peran dengan suaminya, Brad Pitt, menandai kolaborasi pertama mereka sejak film tahun 2005 berjudul Mr. & Mrs. Smith. Berdasarkan pada naskahnya, film tersebut merupakan proyek yang sangat pribadi bagi Jolie, yang mendapatkan inspirasi dari kehidupan ibunya sendiri. Namun, para kritikus menganggapnya sebagai "proyek vanitas", sebagai bagian dari sebuah sambutan rendah. Menulis untuk The Washington Post, Stephanie Merry menyatakan soal emosi cerdasnya, menyatakan bahwa "By the Sea sangat menggetarkan, seperti para bintangnya. Namun menyayangkan hal-hal yang terbongkar tak ada namun kosong, menimbulkan sentimen yang tajam." Meskipun dibintangi oleh dua pemeran utama Hollywood, film tersebut hanya meraih perilisan terbatas.

Sebagai upaya Jolie untuk mendedikasikan dirinya sendiri pada karya kemanusiaannya, karya sinematiknya tetap berlanjut. First They Killed My Father (2017), sebuah film drama berlatar era Khmer Merah di Kamboja, kembali membolehkannya untuk memadukan dua peminatan. Selain menyutradarai film tersebut, dia bekerja sama menulis naskah dengan teman lamanya Loung Ung, di mana memoirnya tentang kamp-kamp buruh anak-anak dari rezim tersebut dijadikan sebagai bahan sumbernya. Utamanya ditujukan untuk penonton Kamboja, film tersebut diproduksi langsung untuk Netflix, yang membolehkan pemakaian naskah dan pemeran Khmer secara eksklusif. Jolie kemudian memutuskan untuk memerankan lagi peran Maleficent dalam sekuel Disney, Maleficent II.