Jabarkan Terobosan dari Moon Geun-young

Geun-young menjadi bintang utama dengan perannya dalam film horor yang diakui secara kritis berjudul A Tale of Two Sisters (2003) karya Kim Jee-woon. A Tale of Two Sisters berada di antara film-film horor Korea terlaris dan merupakan yang pertama diputar di bioskop Amerika.

Pada tahun 2004, Geun-young bemain dalam film komedi romantis My Little Bride. Film tersebut merupakan film paling populer kedua setelah film Taegukgi pada tahun itu. Dalam film tersebut, Geun-young berperan sebagai siswi SMA biasa yang harus menikah dengan pria yang lebih tua (diperankan oleh Kim Rae-won) karena perjanjian yang dibuat kakek mereka selama Perang Korea. Setelah perilisian film ini, media memberi julukan Geun-young sebagai "Adik Perempuan Negara".

Pada tahun 2005, Geun-youn membintangi film Innocent Steps dimana ia berperan sebagai etnis Korea yang tinggal di Cina dan menemukan dirinya tidak cocok dengan sekitar setelah pindah ke Korea Selatan. Innocent Steps merupakan kesuksesaan besar dan bersama My Little Bride semakin menguatkan Geun-young sebagai peluang film box office sejati. Pada tahun itu, Geun-young menempati peringkat pertama di antara aktris di industri film Korea sebagai bintang yang paling banyak membawa keuntungan dan kesuksesan. Geun-young dan aktor Cho Seung-woo juga menerima penghargaan Good Model 2005 dari Korea Advertisers Association, 200 anggota memberikan suara untuk para pemenang berdasarkan pada seberapa banyak mereka berkontribusi dalam meningkatkan penjualan produk dan meningkatkan citra pengiklan.

Pada tahun 2006, Geun-youn membintangi film Love Me Not, sebuah film remake Korea dari drama televisi Jepang terkenal berjudul Ai nante iranee yo, natsu ("I Don't Need Love, Summer") dimana ia berperan sebagai pewaris buta berhati dingin. Pada tahun yang sama, Geun-young dan aktor veteran Ahn Sung-ki menjadi pembawa acara di Pusan International Film Festival (PIFF) 2006 yang merupakan festival film internasional terbesar di Korea Selatan.