Jabarkan Karier solo (1968–1972) dari Syd Barrett

Setelah tidak lagi menjadi anggota Pink Floyd, Barrett pergi mengasingkan diri dari perhatian publik. Atas permintaan perusahaan EMI dan Harvest Records, Barrett sempat merilis dua album solo, The Madcap Laughs dan Barrett. Lagu-lagu dari kedua album tersebut berasal dari masa-masa Barrett masih produktif menulis lagu (akhir 1966 hingga pertengahan 1967).

Album perdana The Madcap Laughs direkam dalam dua sesi rekaman terpisah di Abbey Road Studios. Sesi pertama dari bulan Mei hingga Juni 1968 dengan produser Peter Jenner, sedangkan sebagian besar sisanya direkam bulan April hingga Juli 1969. Seorang eksekutif muda EMI, Malcom Jones mulanya bertindak sebagai produser, namun digantikan David Gilmour and Roger Waters. Beberapa lagu dalam album ini dibantu anggota grup musik Soft Machine.

Album kedua Syd Barrett diberi nama Barrett, dan direkam lebih secara sporadis dari Februari hingga Juli 1970. Album ini terdengar lebih terpoles dari album pertama, tetapi keadaan Barrett mungkin sudah makin parah. David Gilmour bertindak sebagai produser dan ikut memainkan gitar bass. Rick Wright memainkan kibor dan dibantu pemain drum grup Humble Pie, Jerry Shirley.

Di antara tahun 1968 dan 1972, Barrett sudah jarang bermusik di luar studio selain berbagai sesi rekaman kedua album solonya. Pada 24 Februari 1970, Barrett tampil dalam dalam acara Top Gear di radio BBC yang dipandu John Peel. Penampilan Barrett dalam acara tersebut didukung David Gilmour (bass) dan Jerry Shirley (drum). Seluruhnya Barrett membawakan lima lagu, tetapi hanya satu lagu di antaranya sudah pernah dirilis. Tiga lagu lainnya direkam ulang untuk album Barrett, dan lagu sisanya, Two of a Kind hanya pernah dimainkan sekali. Pada tahun 2001, Two of a Kind dimasukkan ke dalam album kompilasi The Best of Syd Barrett: Wouldn't You Miss Me? dengan Richard Wright ditulis sebagai pencipta dan penulis lirik.

Pertunjukan solo satu-satunya yang pernah dilakukan Barrett juga dibantu oleh Gilmour dan Shirley. Konser tersebut berlangsung 6 Juni 1970 di Olympia Exhibition Hall, London, dan merupakan bagian dari "Music and Fashion Festival". Mereka bertiga hanya sempat memainkan empat lagu selama kurang dari setengah jam. Di akhir lagu ke-4, Barrett tanpa disangka-sangka meletakkan gitarnya dengan sopan dan meninggalkan panggung.

Pada 16 Februari 1971, Syd Barrett tampil sekali lagi di radio BBC untuk merekam tiga buah lagu. Ketiganya berasal dari album Barrett, dan dimaksudkan sebagai promosi album tersebut. Selanjutnya, Barrett mengambil cuti panjang dari kegiatan bermusik selama lebih dari satu tahun .