Jabarkan 2003-2007 dari Keira Knightley

Pada 2003, Knightley mendapatkan peran sebagai Elizabeth Swann, dalam film fantasi berjudul Pirates of the Caribbean: The Curse of the Black Pearl. Film yang didasarkan dari atraksi Pirates of the Caribbean di taman hiburan Disney, menampilkan Knightley, Orlando Bloom, dan Johnny Depp memainkan peran sebagai bajak laut abad ke-18. Meskipun memiliki nama-nama bintang Hollywood seperti Depp dan Bloom dan anggaran sebesar AS$ 135 juta, film ini bukan film yang paling ditunggu tahun itu, dan diperkirakan akan gagal di box-office. Kemudian film ini menjadi salah satu produksi terlaris tahun itu dan mendapatkan pendapatan sebesar AS$ 654 juta. Knightley juga terlibat dalam film komedi romantis berjudul Love Actually, dimana ia bemain bersama dengan idola masa kecilnya, Emma Thompson. Film ini juga dibintangi oleh Hugh Grant, Bill Nighly, Colin Firth, Liam Neeson dan Thomas Brodie-Sangster. Film yang dirilis pada November 2003, menghasilan total AS$ 247 juta.

Pada 2004, Knightley bermain dalam film sejarah dengan judul King Arthur, di mana ia memerankan Guinevere, seorang ratu dan istri dari King Arthur. Peran yang mengharuskannya untuk belajar bertinju, memanah, dan menunggang kuda.

Knightley muncul dalam tiga film pada 2005, yang pertama adalah film thriller psikologis dengan judul The Jacket, dimana ia bermain bersama Adrien Brody. Knightley selanjutnya bermain dalam film oleh Tony Scott berjudul Domino yang diangkat dari kehidupan Domino Harvey.

Film Knightley yang paling sukses pada tahun itu adalah Pride & Prejudice, yang diangkat dari novel Jane Austen dengan judul yang sama. Knightley mendapatkan nominasi untuk Aktris Terbaik di Golden Globes dan Academy Awards untuk penampilannya. Ia tidak mendapatkan nominasi dalam BAFTA yang kemudian dikritik oleh produser film Tim Bevan.

Knightley diundang untuk bergabung dengan Academy of Motion Picture Arts and Sciences pada 2006. Kemudian ia kembali berperan sebagai Elizabeth Swann dalam produksi kedua dan ketiga dari seri Pirates of the Caribbean. Pirates of the Caribbean: Dead Man's Chest dirilis pada Juli 2006. Kemudian Pirates of the Caribbean: At World's End dirilis pada Mei tahun berikutnya.

Pada 2007, Knightley bermain dalam film berjudul Silk oleh François Girard yang diadaptasi dari novel yang ditulis oleh Alessandro Baricco.

Ia juga bermain dalam film Atonement oleh Joe Wright yang diangkat dari novel yang ditulis oleh Ian McEwan. Knightley mendapat pujian dan penghargaan BAFTA dan nominasi untuk Golden Globe untuk perannya sebagai Cecilia Tallis dalam Atonement dimana ia bermain dengan James McAvoy. Kritikus Richard Roeper, menyatakan kebingungannya atas kegagalan mereka untuk mendapatkan nominasi Academy Award.