Jabarkan Mulai menjadi superstar (2004–2008) dari LeBron James

James mendapatkan seleksi NBA All-Star Game yang pertama pada tahun 2004–05, berkontribusi 13 points, 8 rebounds, dan 6 assists dalam upaya kemenangan untuk Eastern Conference. 20 Maret, ia mencetak 56 points melawan Toronto Raptors, terbanyak dalam satu game untuk Cleveland. Dengan rata-rata akhir 27.2 points, 7.4 rebounds, 7.2 assists, dan 2.2 steals per game, di akhir musim, ia diberi penghargaan All-NBA Team pertamanya. Meski dengan rekor 30–20 untuk memulai tahun itu, Cavaliers gagal lagi masuk ke playoff, finis musim itu dengan 42–40.

Ketika All-Star Game tahun 2006, James memimpin East menang dengan 29 poin dan terpilih sebagai NBA All-Star Game Most Valuable Player. Musim itu, ia mencetak rata-rata 31.4 points, 7 rebounds, dan 6.6 assists per game, ia finis kedua dalam perebutan NBA Most Valuable Player Award di belakang Steve Nash. Dibawah kepemimpinan James, Cavaliers lolos ke playoffs untuk pertama kalinya sejak 1998. Dalam debut postseason-nya, ia mencetak triple-double dalam kemenangan melawan Washington Wizards. Dalam game ke-3 seri itu, ia membuat game-winning shot pertama dalam kariernya, membuat satu lagi di Game 5. Cleveland lalu mengalahkan Wizard sebelum dikalahkan oleh Detroit Pistons di ronde kedua.

Pada musim 2006–07, rata-rata James menurun hingga 27.3 points, 6.7 rebounds, 6 assists, dan 1.6 steals per game. Beberapa analis menyatakan menurunnya keterampilan passingnya, dan pemilihan tembakannya, berasal dari kurangnya usaha dan fokus. Cavaliers finis musim itu dengan 50 kemenangan untuk tahun kedua secara beruntun dan masuk playoffs sebagai unggulan kedua dari Eastern Conference. Pada Game 5 Conference Finals, James mencatat 48 points dengan 9 rebounds dan 7 assists, mencetak 29 poin dari 30 poin terakhir Cleveland, termasuk game-winning lay-up saat tersisa dua detik lagi, melawan Pistons. Setelah game itu, play-by-play announcer Marv Albert menyebutkan performa itu "salah satu yang terbaik dalam sejarah postseason" dan color commentator Steve Kerr mendeskripsikan performanya "Mirip dengan Jordan". Tahun 2012, ESPN menilai performa itu sebagai keempat terbaik dalam sejarah playoff NBA modern. Cavaliers lalu memenangkan Game 6 dan mendapatkan predikat Eastern Conference pertamanya. Mereka lolos ke NBA Finals, dimana mereka disapu San Antonio Spurs. Untuk Finals, James mencetak rata-rata 22 points, 7 rebounds, dan 6.8 assists per game.

Bulan Februari pada musim 2007–08, James dinamai All-Star Game MVP untuk kedua kalinya, mencetak 27-point, 8-rebound, dan 9-assist saat itu. 21 Maret, ia melewati Brad Daugherty sebagai pencetak angka terbanyak Cavaliers ketika melawan Raptors, 100 games lebih cepat dari Daugherty. Dengan 7 triple-doubles tahun itu, James mencetak rekor tim dan personal baru dalam triple-double dalam semusim. 30 points per game-nya juga tertinggi di liga, direpresentasikan oleh scoring title pertamanya. Meski dengan semua pencapaian individual itu, rekor Cleveland jatuh ke 45-37. Menjadi unggulan keempat Eastern Conference memasuki playoffs, Cavaliers mengalahkan Wizards dalam ronde pertama untuk ketiga kalinya sebelum kalah dari Boston Celtics di ronde berikutnya dalam 7 game. Ketiga game penentu di Game 7, James mencetak 45 poin, dan Paul Pierce mencetak 41 dalam game yang dideskripsikan oleh Associated Press sebagai "adu tembak".