Jabarkan Anak-anak dari Angelina Jolie

Pada tanggal 10 Maret 2002, Jolie mengadopsi anak pertamanya, Maddox Chivan yang berusia tujuh bulan, dari sebuah panti asuhan di Battambang, Kamboja. Dia lahir dengan nama Rath Vibol pada tanggal 5 Agustus 2001, di sebuah desa lokal. Setelah dua kali mengunjungi Kamboja, saat memfilmkan Lara Croft: Tomb Raider (2001) dan pada misi lapangan UNHCR, Jolie kembali pada bulan November 2001 dengan suaminya, Billy Bob Thornton, di mana mereka bertemu Maddox dan kemudian memutuskan untuk mengadopsinya. Proses adopsi terhambat sebulan berikutnya saat pemerintah AS mencekal adopsi dari Kamboja atas tuduhan perdagangan anak. Meskipun fasilitator adopsi Jolie kemudian didakwa melakukan kecurangan visa dan pencucian uang, adopsinya terhadap Maddox dianggap sah. Saat proses selesai, dia membawanya ke Namibia, di mana dia memfilmkan Beyond Borders (2003). Jolie dan Thornton mengumumkan adopsi bersama, namun Jolie mengadopsi Maddox sendiri, dan membesarkannya sebagai orang tua tunggal setelah perpisahan mereka tiga bulan kemudian.

Jolie mengadopsi seorang putri berusia enam bulan bernama Zahara Marley, dari sebuah panti asuhan di Addis Ababa, Ethiopia, pada tanggal 6 Juli 2005. Zahara lahir dengan nama Yemsrach pada tanggal 8 Januari 2005, di Awasa. Jolie awalnya meyakini bahwa Zahara adalah seorang yatim piatu AIDS, berdasarkan pada pernyataan resmi dari neneknya, namun ibu kandungnya kemudian muncul ke media. Dia menjelaskan bahwa dia meninggalkan keluarganya saat Zahara jatuh sakit, dan berkata bahwa dia menganggap Zahara "sangat beruntung" diadopsi oleh Jolie. Jolie ditemani oleh pasangannya, Brad Pitt, saat dia mengunjungi Ethiopia untuk mengambil hak asuh Zahara. Ia kemudian menyatakan bahwa mereka sama-sama membuat keputusan untuk melakukan adopsi dari Ethiopia, yang mula-mula mengunjungi negara tersebut setahun sebelumnya. Setelah Pitt mengumumkan minatnya untuk mengadopsi anak-anaknya, Jolie mengajukan petisi untuk secara hukum mengubah marga mereka dari Jolie ke Jolie-Pitt, yang diterima pada tanggal 19 Januari 2006. Pitt mengadopsi Maddox dan Zahara tak lama setelahnya.

Dalam upaya menghindari pandangan media yang tak diinginkan tentang hubungan mereka, Jolie dan Pitt datang ke Namibia untuk kelahiran anak kandung pertama mereka. Pada tanggal 27 Mei 2006, dia melahirkan seorang putri, Shiloh Nouvel, di Swakopmund. Mereka menjual gambar-gambar pertama Shiloh melalui distributor Getty Images dengan tujuan mengadakan amal, ketimbang mengizinkan paparazzi untuk membuat foto-foto berharga tersebut. People dan Hello! memegang hak Amerika Utara dan Inggris atas gambar-gambar tersebut masing-masing untuk $4.1 dan $3.5 juta, sebuah rekor dalam fotojurnalisme selebritas pada waktu itu, dengan semuanya disumbangkan ke UNICEF.

Pada tanggal 15 Maret 2007, Jolie mengadopsi seorang putra berusia tiga tahun bernama Pax Thien, dari sebuah panti asuhan di Ho Chi Minh City, Vietnam. Dia lahir dengan nama Pham Quang Sang pada tanggal 29 November 2003, di HCMC, di mana dia ditinggalkan oleh ibu kandungnya tak lama setelah lahir. Setelah mengunjungi panti asuhan dengan Pitt pada bulan November 2006, Jolie mengajukan adopsi sebagai orang tua tunggal, karena aturan adopsi Vietnam tak membolehkan pasangan yang belum menikah untuk melakukan adopsi bersama. Setelah mereka pulang ke AS, dia mengajukan petisi ke pengadilan untuk mengubah marga putranya dari Jolie ke Jolie-Pitt, yang diterima pada 31 Mei. Pitt kemudian mengadopsi Pax pada tanggal 21 Februari 2008.

Di Festival Film Cannes pada bulan Mei 2008, Jolie mengkonfirmasi bahwa ia melahirkan anak kembar. Selama dua pekan, dia singgah di rumah sakit pinggir laut di Nice, Prancis, para wartawan dan fotografer berkemah di luar wilayah tersebut. Ia melahirkan seorang putra, Knox Léon, dan seorang putri, Vivienne Marcheline, pada tanggal 12 Juli 2008. Gambar-gambar pertama Knox dan Vivienne sama-sama dijual ke People dan Hello!, dikabarkan untuk $14 juta—foto-foto selebritas termahal yang pernah diambil. Semuanya disumbangkan ke Jolie-Pitt Foundation.