Jabarkan Kardinalat dari Paus Yohanes Paulus I

Paus Paulus VI mengangkat Luciani sebagai Kardinal-Imam dari San Marco pada konsistori tanggal 5 Maret 1973.

Selama menjadi Patriark Venesia, Luciani berselisih dengan para pastor yang mendukung liberalisasi perceraian di Italia, yang akhirnya menangguhkan beberapa dari mereka. Pada saat yang sama, Luciani menentang referendum tahun 1974 yang melarang perceraian setelah diliberalisasi, merasa bahwa langkah seperti itu akan gagal dan hanya menunjukkan Gereja yang terpecah dengan pengaruh yang menurun.

Pada tahun 1975, Luciani melakukan perjalanan ke Jerman pada bulan Mei. Belakangan tahun itu (6–21 November), dia mengunjungi Brasil di mana dia bertemu dengan anggota pastor, termasuk Aloísio Lorscheider. Sekembalinya ke Italia, dia menderita embolus di mata kanannya. Luciani juga mengunjungi Fatima beberapa bulan kemudian. Selama di sana, dia bertemu dengan Suster Lúcia dos Santos, visioner tiga anak yang masih hidup yang pada tahun 1917 mengaku melihat penampakan Santa Perawan Maria (dihormati dalam konteks ini dengan gelar Bunda dari Fátima). Ketika Luciani bertemu Suster Lucia, dia menyebutnya sebagai "Bapa Suci". Salam ini mengejutkan kardinal Luciani yang rendah hati. Pada bulan Januari 1976, dia menerbitkan Illustrissimi ("To the Illustrious Ones"), kumpulan surat yang ditulis olehnya di tahun-tahun sebelumnya, secara aneh ditujukan kepada tokoh sejarah dan sastra seperti Dickens, G. K. Chesterton, Maria Theresa dari Austria, Santa Teresa dari Avila, Goethe, Figaro, Pinocchio, Pickwick Club, Raja Daud, dan Yesus.

Pada tahun 1975, dia menyarankan hukuman disiplin bagi para pastor yang berbicara mendukung Partai Komunis atau kelompok kiri lainnya.

Pada tahun 1976, Luciani menjual salib emas dan rantai emas dada yang diberikan oleh Paus Yohanes XXIII kepadanya (yang pernah menjadi milik Paus Pius XII sebelumnya) untuk mengumpulkan uang bagi anak-anak cacat. Ia juga mendesak rekan-rekan imam di Venesia untuk menjual barang-barang berharga mereka untuk berkontribusi pada tujuan ini dan sebagai cara bagi mereka untuk hidup sederhana dan rendah hati. Sebagai Patriark Venesia, Luciani mendirikan klinik konseling keluarga untuk membantu orang miskin mengatasi masalah perkawinan, keuangan, dan seksual.