Jabarkan Puncak kesuksesan (1980–1983) dari The Police

Ketika The Police berada di puncak kesuksesan, Sting telah menjadi bintang idola, dan juga berkarier di bidang akting. Penampilan pertamanya adalah sebagai Ace Face dalam film Quadrophenia yang merupakan versi film dari opera rock The Who, diikuti peran sebagai montir penggemar musik Eddie Cochran dalam film Radio On karya Chris Petit. Dia juga memainkan tokoh Feyd Rautha dalam film Dune, dan sebagai prajurit yang dieksekusi karena terlalu berani dalam The Adventures of Baron Munchausen. Sejalan dengan naiknya ketenaran Sting, hubungannya dengan Stewart Copeland mulai memburuk. Kemitraan mereka makin dipertegang oleh publisitas dan ketenaran di seluruh dunia, pertentangan ego, dan kesuksesan finansial mereka. Sementara itu, Sting dan Summers keduanya sama-sama gagal dalam pernikahan mereka. Sting mendapat pasangan baru, Trudie Styler yang kemudian dinikahinya. Walaupun telah mendapat seorang anak laki-laki bernama Andrew Jr. hasil hubungan singkatnya dengan wanita lain, Summers kembali menikah dengan Kate istri keduanya.

Album keempat The Police, Ghost in the Machine diproduksi bersama Hugh Padgham, dan dirilis pada tahun 1981. Album ini mengetengahkan bunyi instrumen yang lebih tebal dan permainan saksofon. Singel-singel yang berhasil menjadi nomor satu adalah "Every Little Thing She Does Is Magic", "Invisible Sun", dan "Spirits in the Material World". Kesepakatan mengenai gambar sampul tidak kunjung didapat di antara mereka, dan tiga piktogram "digital" merah dengan latar belakang hitam yang dimaksudkan sebagai gambar kepala ketiga anggota The Police. Pada tahun 1980-an, Sting dan Andy Summers melakukan penghindaran pajak dengan pindah ke Irlandia (Sting ke Roundstone di Galway, dan Summers ke Kinsale di County Cork), sedangkan Stewart yang berkewarganegaraan Amerika, tetap tinggal di Inggris. The Police beristirahat pada tahun 1982 ketika Sting mengejar karier akting, bermain bersama Denholm Elliot dan Joan Plowright dalam film arahan Richard Loncraine yang diangkat dari sandiwara Dennis Potter, Brimstone and Treacle. Sting secara solo juga menghasilkan satu hit di Britania dengan lagu tema film, "Spread A Little Happiness" (yang diperdengarkan dalam film Brimstone and Treacle bersama tiga lagu baru The Police). Summers juga ikut berkarier solo dengan merekam album solo pertamanya bersama Robert Fripp, I Advance Masked.

The Police merilis album terakhir mereka, Synchronicity pada tahun 1983. Album ini berisi lagu "Every Breath You Take", "Wrapped Around Your Finger", "King of Pain", dan "Synchronicity II". Tur keliling Synchronicity dimulai dari Chicago, Illinois pada bulan Juli 1983 di stadion bisbol Comiskey Park yang lama, dan berakhir di Melbourne, Australia pada bulan Maret 1984 di Melbourne Showgrounds. Tur menampilkan lima band, termasuk Simple Minds, Flock of Seagulls, The Fixx, Joan Jett and the Blackhearts, dan ditutup oleh The Police sebagai atraksi puncak. Penampilan Sting mencolok dengan rambutnya yang berwarna oranye (seperti penampilannya dalam film fiksi ilmiah Dune), pakaian yang robek-robek, dan unsur-unsur visual dari musik video mereka yang dibawa ke atas panggung. Anggota The Police juga melengkapi diri mereka dengan alat-alat baru (Stewart Copeland dengan perkusi tambahan, Andy Summers dengan tambahan gitar synthesizer), serta dihadirkannya penyanyi latar berjubah untuk dukungan vokal dalam "Tea In The Sahara".

Kecuali "King of Pain", singel dari Synchronicity masing-masing dibuatkan video musiknya di bawah pengarahan Godley & Creme. Album Synchronicity sampai ke urutan nomor satu tangga album Britania dan Amerika Serikat. Di Britania bertahan hanya dua minggu, namun album ini di Amerika Serikat bertahan hingga 17 minggu di urutan nomor satu. Album Synchronicity dinominasikan sebagai penerima Grammy kategori Album Terbaik, tetapi dikalahkan album Thriller dari Michael Jackson. Dalam Grammy tahun 1984, The Police berhasil mengalahkan Michael Jackson dalam satu kategori. "Every Breath You Take" mengalahkan "Billie Jean" sebagai Lagu Terbaik. Lagu "Every Breath You Take" juga memenangi Grammy untuk Penampilan Pop Terbaik oleh Duo atau Grup Disertai Vokal, sementara "Synchronicity II" memenangi Grammy untuk Penampilan Rock Terbaik oleh Duo atau Grup Disertai Vokal. American Video Award kategori video Grup Terbaik juga dimenangi oleh "Every Breath You Take". Lagu yang sama meraih dua Ivor Novello Awards untuk Lagu dengan Musik Terbaik dan Karya dengan Penampilan Terbaik.

Pada tahun 1983, Stewart Copeland menulis musik film untuk Rumble Fish yang disutradarai dan diproduksi oleh Francis Ford Coppola dari novel S.E. Hinton . Sebuah lagu dari album musik tema film tersebut, "Don't Box Me In (theme From Rumble Fish)" diedarkan oleh A&M Records. Lagu tersebut adalah hasil kerja sama antara Copeland dan penyanyi/pencipta lagu Stan Ridgway pimpinan Wall of Voodoo.

Bubar dan pertunjukan setelah bubar (1984-1986)

Setelah tur Synchronicity berakhir pada Maret 1984, The Police bubar, dan masing-masing anggota band melanjutkan karier solo mereka. Pada bulan Juni 1986, mereka berkumpul kembali untuk melakukan tiga kali konser A Conspiracy of Hope Tour untuk Amnesty International. Pada Juli tahun itu juga, The Police dalam keadaan tegang melakukan reuni singkat di studio untuk merekam ulang lagu "Don't Stand So Close to Me" dan "De Do Do Do, De Da Da Da" dalam versi lembut. Lagu "Don't Stand So Close to Me" dirilis bulan Oktober 1986 sebagai singel terakhir mereka "Don't Stand So Close To Me '86" yang merupakan (rekaman ulang versi asli tahun 1980), dan dimasukkan ke dalam album kompilasi Every Breath You Take: The Singles (urutan 25 tangga album Britania). Ketika itu Sting jelas-jelas tidak ada niat untuk meneruskan The Police. Ia telah merilis album di bawah pengaruh jazz, The Dream of the Blue Turtles sebagai album solo perdana yang sukses pada tahun 1985.