Saya mau tau 2009–2015: Fokus di akting dari Vanessa Hudgens

Mengikuti selesainya seri High School Musical, Hudgens mengkonfirmasi bahwa dia istirahat dari karier musiknya untuk lebih fokus ke akting. Dia memerankan peran pendukung dalam film komedi musikal Bandslam, yang rilis secara teatrikal pada tanggal 14 Agustus 2009. Hudgens memainkan "Sa5m", seorang siswa baru berusia 15 tahun yang canggung dengan bakat yang belum dieksploitasi. Meskipun Bandslam secara komersial tidak sukses, penampilan Hudgens mendapat pujian dari para kritikus. David Waddington dari North Wales Pioneer menandakan bahwa Hudgens "mengalahkan para pemeran lainnya, gagal menyesuaikan diri dengan narasi yang terbuang dan membuat klimaks yang tak terhindarkan mengakhiri semua yang lebih diharapkan", dan Philip French dari The Guardian membandingkan aktingnya dengan Thandie Newton dan Dorothy Parker. Hudgens kembali ke produksi teater dan membintangi drama musikal berjudul Rent sebagai Mimi. Produksi panggung ini dimulai dari tanggal 6-8 Agustus 2010 di Hollywood Bowl. Keterlibatannya dalam produksi ini menarik komentar negatif, tetapi sutradaranya Neil Patrick Harris membela keputusannya dengan menyuruh Hudgens untuk mengikuti audisi dengan mengatakan, "Vanessa [Hudgens] luar biasa. Dia seorang teman. Aku menyuruhnya untuk datang dan menyanyi untuk memastikan dia dia mempunyai gerakan di produksi ini. Dan dia sangat berkomitmen dan sepertinya bagus."

Keterlibatan Hudgens dalam Beastly, sebuah film berdasarkan novel dengan judul yang sama oleh Alex Flinn, diumumkan di awal 2009. Dia memainkan salah satu dari karakter utama di film, Linda Taylor. Hudgens menjelaskannya sebagai, "..."keindahan" dari cerita tetapi bukan keindahan stereotip yang dipikirkan semua orang." Bersama dengan pemain dari Beastly, Alex Pettyfer, Hudgens diakui sebagai stars of Tomorrow oleh ShoWest. Beastly, yang mana juga dibintangi oleh Mary-Kate Olsen, dirilis pada tanggal 4 Maret 2011. Beastly umumnya mendapat penilaian negatif, mendapat sebuah 20% approval rating dari Rotten Tomatoes dari 89 penilaian, dengan rating rata-rata dari 3.7/10. Film ini berada di peringkat No. 45 di "50 Biggest Movies of 2010" prediksi oleh The Times. Film ini ditayangkan di ShoWest dan film itu menarik reaksi antusias dari kerumunan yang makan siang para pegawai pameran. Film ini mendapatkan $28 juta di seluruh dunia per tahun 2012. Hudgens juga terpilih sebagai salah satu dari lima pemeran wanita utama di film aksi Sucker Punch, yang diarahkan oleh Zack Snyder. Dia memerankan Blondie, seorang gadis yang dilembagakan di rumah sakit jiwa. Film ini dirilis pada bulan Maret 2011, dan mendapat pendapatan kotor sebesar $19 juga di minggu pertama di box office Amerika Utara, berada di nomor dua. Di akhir penayangannya, Sucker Punch total mendapat $89 juta di seluruh dunia. Meskipun konten film itu diejek, film ini menerima beberapa pengakuan untuk efek visual untuk urutan fantasi. Sucker Punch mendapat sebuah nominasi di Scream Awards 2011 sebagai Best F/X, dan pemeran pengganti dinominasikan untuk sebuah Taurus Award.

Di bulan Oktober 2010, Hudgens bergabung bersama pemain Journey 2: The Mysterious Island (2012), sekuel dari film tahun 2008 Journey to the Center of the Earth, bersama Dwayne Johnson dan Josh Hutcherson, memainkan karakter wanita yang disukai Hutcherson. Film ini mendapat $325 juta di seluruh dunia ketika tayang di bioskop, yang mengungguli pendahulunya. It received generally mixed to negative reviews from critics. Konsensus dari Rotten Tomatoes adalah: "Secara agresif tidak ambisius, Journey 2 mungkin menggetarkan penonton remaja, tetapi kebanyakan orang lain akan menganggapnya terlalu kuat untuk penonton muda dan terlalu membosankan untuk orang dewasa."

Pada bulan November 2011, Hudgens mengumumkan di situs web resminya bahwa dia akan berperan bersama Selena Gomez dan James Franco dalam Spring Breakers. Film ini menceritakan empat mahasiswa wanita yang memutuskan untuk merampok sebuah restoran cepat saji untuk membayar liburan musim panas mereka. Film ini dirilis di bioskop pada bulan Maret 2013, mendapat umumnya penilaian positif. Film ini menampilkan tema dewasa seperti penggunaan narkoba, petualangan seksual, dan kekerasan. Bertepatan dengan film, Hudgens kemudian merilis lagu bernuansa dubstep, "$$$ex", dengan sebuah vidoe musik yang menampilkan klip dari film. Lagu ini menampilkan vokal tamu dari YLA, dan diproduksi oleh Rock Mafia. Hudgens kemudian mengungkapkan ketidaknyamanannya dengan adegan seks dalam sebuah wawancara dengan Majalah Glow yang menyatakan: "Itu sangat menegangkan bagiku. Aku memberi tahu agenku bahwa aku tidak pernah ingin melakukannya lagi."

Pada bulan April 2011, dilaporkan bahwa dia akan membintangi Gimme Shelter bersama Brendan Fraser, sebuah film yang ditulis dan diarahkan oleh Ron Krauss. Hudgens juga memerankan Cindy Paulson dalam The Frozen Ground (2013), sebuah film berdasarkan pada kasus Robert Hansen dimana dia berperan sebagai satu-satunya korban yang melarikan diri. Dia berperan bersama John Cusack dan Nicolas Cage. Pada tahun 2015, Hudgens mendapat peran dalam produksi baru dari Alan Jay Lerner dan Frederick Loewe, Gigi, yang dibuka di Kennedy Center dari tanggal 16 Januari sampai 12 Februari dan berperan seperti nama produksi ini, sebelum ditransfer ke Broadway pada tanggal 8 April. Produksi ini ditutup pada tanggal 21 Juni.