Jabarkan The Saint (1961—1969) dari Roger Moore

Ketenaran dunia akhirnya datang juga pada Moore setelah Lew Grande memilih Moore sebagai pemeran Simon Templar pada serial TV The Saint, yang berbasis dari novel karya Leslie Charteris. Moore lantas berujar bahwa di 1963 ia sempat berencana untuk membeli semua hak profit dari Leslie Charteris, tetapi ia tidak punya cukup uang. Ia juga bercanda bahwa peran Simon Templar aslinya adalah untuk Sean Connery, yang sudah terikat kontrak sebagai James Bond. Serial TV The Saint termasuk sukses baik di Inggris, maupun di negara-negara lain seperti AS. Lantas Moore juga sempat dihubung-hubungkan dengan peran James Bond untuk 1969 bersama Timothy Dalton dan George Lazenby, dan kemudian akhirnya yang menang adalah Lazenby untuk film On Her Majesty’s Secret Service.

The Saint berjalan dari tahun 1961 selama enam season dan menghasilkan 118 episode, membuatnya menjadi serial TV Inggris terlama yang pernah ada (bersama The Avengers). Tetapi Moore lantas mengajukan diri untuk berhenti dari peran Simon Templar karena merasa jenuh. Ia lantas berperan dalam dua film setelah keluar dari The Saint, yaitu dalam Crossplot, dan The Man Who Haunted Himself (1971). Kedua film tadi disutradarai oleh Basil Dearden. Dua film ini lantas memberikan jawaban pada dunia bahwa seorang pria kurus pun bisa menjadi aktor hebat jika diberikan kesempatan.