Jabarkan Villarreal dan Real Zaragoza dari Roberto Ayala

Pada bulan Agustus 2006, ia tidak ditawari kontrak baru oleh direktur olahraga Amedeo Carboni. Pada 7 Februari 2007 Ayala mengumumkan akan bergabung dengan Villarreal CF pada akhir 2006/07. Namun, sebelum ia bermain untuk Villarreal, ia bergabung dengan Real Zaragoza pada kontrak tiga tahun pada 14 Juli 2007.

Pada tanggal 3 Mei 2008, Ayala mencetak gol pertamanya untuk Real Zaragoza di menit 94 melawan Deportivo de La Coruña untuk kemenangan Zaragoza 1-0. Namun Zaragoza terdegradasi ke Divisi 2 Spanyol. Pada Sabtu, 22 November 2008, Roberto Ayala mencetak gol keduanya untuk Real Zaragoza pada menit ke-73, Real Zaragoza mengalahkan 3-0 SD Eibar. Pada Sabtu, 29 Februari 2009, Ayala mencetak gol ketiganya untuk Real Zaragoza pada menit ke-54 melawan Real Murcia. Zaragoza memenangi pertandingan 4-1.

Pada bulan Januari 2010, kontrak Ayala dengan Real Zaragoza diakhiri dengan kesepakatan bersama.