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超原子価ヨウ素触媒を用いる環境低負荷型有機変換反応

超原子価ヨウ素化合物は重金属酸化剤の代替に利用できるなど、グリーン&サステイナブルケミストリーの観点から大変魅力的である。しかし、ヨウ素も資源としては必ずしも豊富とは言い難く、臭素、塩素に比べれば非常に少ない資源の一つである。元素戦略の観点から、レアメタルの代替にヨウ素を用いる触媒反応を見出し、デザイン型ヨウ素触媒を用いる高選択的有機合成反応を開発することを目的にした。具体的には、1価の次亜ヨウ素酸塩触媒を用いるエナンチオ選択的酸化的カップリング反応、3価のヨードシルアレン触媒を用いる脱芳香族化反応、5価のヨードキシアレン触媒を用いるフェノールの位置選択的酸化反応に大別して研究成果を挙げた。超原子価ヨウ素触媒を3つのタイプに分け、環境調和型酸化的カップリング反応の開発研究を遂行した。1.キラル第四級アンモニウムヨージド触媒を用いるエナンチオ選択的酸化的カップリング反応の開発:既にキラル第四級アンモニウムヨージド触媒/過酸化水素共酸化剤を用いて、3-(2-ヒドロキシフェニル)プロパノンのエナンチオ選択的分子内炭素ー酸素カップリング反応の開発に成功している。反応機構については、in situで次亜ヨウ素酸塩(R4NOI)が生じ、これが真の触媒活性種として基質と反応し、活性中間体Aを経由してカップリング反応が進行すると予想している。この際、キラルアンモニウムカチオンは活性中間体のエノラートアニオンの対イオンとして不斉誘導に関わると予想される。これらの知見を基に、触媒的エナンチオ選択的炭素ー酸素、炭素ー窒素、炭素ー炭素カップリング反応を検討し、いずれの反応も触媒的に進行することを明らかにした。2.キラルヨードソアレン触媒を用いるエナンチオ選択的脱芳香族環化反応の開発:北スピラクトン化反応に有効な第2世代触媒の開発に成功し、触媒活性(1-10 mol%)、エナンチオ選択性(90-98% ee)、基質一般性(1-ナフトール誘導体、2-ナフトール誘導体、フェノール誘導体)が格段に向上した。3.IBS触媒を用いるベンジル位選択的酸化反応及びフェノール類の脱芳香族酸化反応の開発:我々は2009年にアルコールの酸化反応に有効な超原子価ヨウ素触媒IBSを開発し、共酸化剤としてOxone存在下、第一級及び第二級アルコールからアルデヒド、ケトン、カルボン酸への選択的酸化に成功した。IBSは2-ヨードベンゼンスルホン酸とOxoneからin situで調製される。今回は、IBS触媒を用いるフェノール類の位置選択的脱芳香族酸化反応を開発しオルトキノンの合成に成功した。1.キラル第四級アンモニウムヨージド触媒を用いるエナンチオ選択的カップリング反応の開発:キラルビナフチル骨格を有する第四級アンモニウムヨージドを触媒前駆体に、過酸化水素もしくはアルキルヒドロペルオキシドを共酸化剤に用いてエナンチオ選択的分子内炭素ー酸素カップリング及び分子内炭素ー窒素カップリング反応が進行することを見出した。2.キラルヨードソアレン触媒を用いるエナンチオ選択的脱芳香族環化反応の開発:乳酸由来のキラルヨードアレンを触媒前駆体に、m-クロロ過安息香酸を共酸化剤に用いてエナンチオ選択的分子内炭素ー酸素カップリング反応を開発し、キラルo-ベンゾキノンスピロアセタールを高い光学純度で合成することに成功した。3.IBS触媒を用いるベンジル位選択的酸化反応及びフェノール類の脱芳香族酸化反応の開発:2-ヨード-5-メトキシベンゼンスルホン酸を触媒前駆体に、オキソンを共酸化剤にフェノール類の位置選択的脱芳香族酸化反応を開発し、2-ヒドロキシシクロヘキサ-3,5-ジエン誘導体の高収率で合成することに成功した。酸化的カップリング反応を触媒する遷移金属や重金属の多くはレアメタルであり、毒性も懸念されることから、代替元素としてヨウ素が注目されている。日本のヨウ素の生産量は世界第2位であり、資源小国の日本にとって貴重な資源である。また、ヨウ素はヒトの必須元素であり、安全性も高い。本研究課題では、ヨウ素の超原子価の特徴を活かし、ヨウ素化合物を有機分子触媒に用いる環境調和型酸化的カップリング反応の開発及び不斉超原子価ヨウ素触媒の開発を目的とし研究を遂行した。触媒前駆体にはヨードアレンまたは第四級アンモニウムヨージドを、共酸化剤には過酸化水素や過酸化アルコールを用い、反応系に一切の毒性の強い物質を用いない。触媒前駆体にはヨードアレンあるいは第四級アンモニウムヨージドを用いた。具体的な研究実績としては、(1) ortho-キノンメチドの新規酸化的生成及びタンデム型反応への応用、(2) IBS触媒を用いるフェノール類のレジオ選択的酸化反応とその合成的応用、(3)キラル超原子価ヨウ素(III)触媒によるビアリールヒドロキシカルボン酸類の酸化的速度論的光学分割、(4)キラル超原子価ヨウ素(III)触媒を用いる1,4-ヒドロキノン誘導体のエナンチオ選択的酸化的脱芳香族化反応、(5)キラル次亜ヨウ素酸塩触媒を用いるエナンチオ選択的酸化的エーテル環化反応、(6)キラル次亜ヨウ素酸塩触媒を用いるインドール類のエナンチオ選択的酸化的脱芳香族化反応、(7)キラル次亜ヨウ素酸塩触媒を用いるエナンチオ選択的酸化的環化反応とその反応機構の解明、(8)次亜ヨウ素酸塩触媒を用いるカルボニル化合物の酸化的α-アジド化反応、

(9)次亜塩素酸ナトリウム五水和物を用いるカルボニル化合物の触媒的α-塩素化反応、がある。超原子価ヨウ素化合物は重金属酸化剤の代替に利用できるなど、グリーン&サステイナブルケミストリーの観点から大変魅力的である。しかし、ヨウ素も資源としては必ずしも豊富とは言い難く、臭素、塩素に比べれば非常に少ない資源の一つである。元素戦略の観点から、レアメタルの代替にヨウ素を用いる触媒反応を見出し、デザイン型ヨウ素触媒を用いる高選択的有機合成反応を開発することを目的にした。具体的には、1価の次亜ヨウ素酸塩触媒を用いるエナンチオ選択的酸化的カップリング反応、3価のヨードシルアレン触媒を用いる脱芳香族化反応、5価のヨードキシアレン触媒を用いるフェノールの位置選択的酸化反応に大別して研究成果を挙げた。1.キラル第四級アンモニウムヨージド触媒を用いるエナンチオ選択的カップリング反応の開発:予想以上に基質適用範囲が広く、また、基質によっては新たな反応様式で閉環する例が見つかったことから、更なる展開が期待される。2.キラルヨードソアレン触媒を用いるエナンチオ選択的脱芳香族環化反応の開発:キラルo-ベンゾキノンスピロアセタールのみならず、p-ベンゾキノンスピロアセタールも高エナンチオ選択性で合成できることがわかってきた。後者は遠隔不斉誘導が鍵であり更なる展開が期待される。3.IBS触媒を用いるベンジル位選択的酸化反応及びフェノール類の脱芳香族酸化反応の開発:基質にトリアルキルシリル基を導入することにより、位置選択性と反応性が向上することを新たに見つけ、基質適用範囲が広がった。現在、この脱保護が課題である。27年度が最終年度であるため、記入しない。有機合成化学1.キラル第四級アンモニウムヨージド触媒を用いるエナンチオ選択的カップリング反応の開発:基質によっては新たな反応様式で閉環する例が見つかったことから、その反応機構を解明すると同時に合成上有用な反応とするため触媒の最適化を実施する。2.キラルヨードソアレン触媒を用いるエナンチオ選択的脱芳香族環化反応の開発:遠隔不正誘導が必要なため、キラルp-ベンゾキノンスピロアセタールを高エナンチオ選択的に合成するのは難しい研究課題であるが、精密触媒設計によって達成できるものと考えている。3.IBS触媒を用いるベンジル位選択的酸化反応及びフェノール類の脱芳香族酸化反応の開発:基質の配向基にトリアルキルシリル基が有効であることがわかったので、生成物からこのトリアルキルシリル基をどのような条件で除去するかが課題となる。除去容易なシリル基の探索と除去のための反応条件を研究する。超原子価ヨウ素触媒を3つのタイプに分け、環境調和型酸化的カップリング反応の開発研究を遂行した。1.キラル第四級アンモニウムヨージド触媒を用いるエナンチオ選択的酸化的カップリング反応の開発:既にキラル第四級アンモニウムヨージド触媒/過酸化水素共酸化剤を用いて、触媒的エナンチオ選択的炭素ー酸素、炭素ー窒素、炭素ー炭素カップリング反応を検討し、いずれの反応も触媒的に進行し、とりわけ分子反応においてはエナンチオ選択性が発現することを明らかにした。
免疫介在性ニューロパチーにおける傍ランビエ絞輪部に着目した軸索障害機序の解明

・CIDP患者の臨床・生体試料データベースの構築:自己の末梢神経髄鞘もしくは傍ランビエ絞輪部への過剰な免疫応答が推定されるCIDPは、治療反応性を含む表現系の多様性から症候群と考えられる。標準的診断基準は種々の亜型を定義するが、これらの内訳や治療反応性などの知見は不明である。私たちは全国16施設によるコンソーシアム(CIDP-J)を構築し、CIDPのデータベースを構築した。新規登録症例94例に加え、すでに診断の確定した114例の計208例について、臨床・電気生理・血清/髄液・DNA/RNAサンプルの集積を完了した。前向きコホートに限定した亜型内訳は典型的CIDP66%、多巣型(MADSAM) 14%、遠位優位型(DADS) 18%、感覚型2%、局所型ないし純粋運動型は確認されなかった。また自己抗体陽性頻度は13.8% (NF155:10.6%, LM1:3.2%, CNTN1:0%)であり、自己抗体の有無を含めた前向き報告は国内外初である。とくに頻度の高いIgG4 NF155抗体陽性例は、典型的CIDPもしくはDADSの障害分布と特有の臨床像(若年発症、感覚性運動失調、振戦、髄液蛋白高値)を呈した。NF155は傍ランビエ絞輪部に特異的に局在すること、また補体や炎症細胞の浸潤を伴わない障害機序が想定されることから、今後は自己抗体そのものを抑制する新規治療法開発が不可欠と考えられた。・免疫介在性ニューロパチーモデルの解析と免疫グロブリンの反応性検証:NOD B7-2 knockoutマウスの運動障害の特徴や病理所見は、慢性進行性の脱髄性ニューロパチーが示された。CIDPのファーストラインであるIg投与はマクロファージやCD4/CD8両者のリンパ球抑制効果が示された。今後は本マウスに免疫調整作用が期待される各種候補物質を投与することで、新規治療薬開発が期待される。緩徐進行性もしくは再発性の経過を有する慢性炎症性脱髄性多発根ニューロパチー(神経炎)は四肢の進行性の筋力低下をきたす難治性疾患であり、その病態解明ならびに治療法確立は急務とされる。本研究では国内16施設によるコンソーシアム(CIDP-J、事務局は当研究室に設置)を構築し、2016年末までに100例を超える症例登録を達成した。全例について病型や進行様式、筋力やADL評価、電気生理学所見等の臨床情報を集約するとともに、一部については筋萎縮の進行目的の全身筋CTや馬尾や神経根評価のためのMRIなどの画像検査所見についても収集を行った。また各施設の倫理審査を経た後文書で同意を得た症例からは血清・DNA/RNA・髄液といった生体試料を採取し当研究施設内の超低温冷凍庫に凍結保存を完了した。本年度はランビエ絞輪部を標的とする自己抗体(NF155, CNTN1抗体)を検索し、両者がともに類似の表現型を示すことからCIDPの一亜型を形成することを明らかにした。これは今後の診断基準や重症度分類に有用な知見といえる。また軸索-髄鞘間はランビエ絞輪部近傍を中心に相互連絡の機序を有し、末梢神経系のホメオスターシスに寄与していると考えられている。本研究ではCIDPのモデルマウスとして近年期待されるNOD B7-2ノックアウトマウスを導入し、週齢ごとの病勢やエフェクターの探索を継続している。本マウスは生後20週齢以降より炎症性脱髄を自然発症し、25週齢をピークとして二次性軸索変性が顕在化することが判明した。またその病期におけるエフェクター機序として、CD4もしくはCD8陽性のTリンパ球とマクロファージが初期より病変部神経に出現し脱髄を形成する一方、25週齢以降30週齢頃にはマクロファージの浸潤は消退傾向を示すこと、さらに同時期における軸索変性所見が顕在化するなどの特徴を確認している。前述の通り、100例を超えるCIDP症例の蓄積が完了した。本年度は当初の目的である臨床表現型の多様性を解析することで、典型的CIDPが約半数、そして多巣型、遠位優位型、感覚型が非典型的CIDPの多くを占めること、また局在型と運動型は稀な表現型であることを明らかにした。また自己抗体についてはNF155抗体が全体の約7%、CNTN1抗体が1%程度陽性例が存在することを明らかにした。両抗体陽性例とも若年発症が多くを占め、臨床的特徴としては手指振戦を呈し、失調性歩行を示す例が多いことを明らかにした。またCIDPは通常脳神経症状をきたしにくいとされるが本抗体陽性例は顔面筋群の脱力や嚥下異常をきたすなどの非典型的な症状を有する例が比較的多い結果が示された。髄液検査では200300mg/dl以上の顕著な蛋白上昇が特徴的であり、病変部神経の生検所見からは顕著な浮腫、脱髄とともに軸索変性所見がやや目立つことが明らかとなった。本抗体は血清学的にいずれもIgG4サブクラスであることが明らかとなっており、すなわち補体結合能を欠損したIgGサブクラス内でも特異な特徴を有している。電子顕微鏡による観察でも傍ランビエ絞輪部におけるmyelin loopと軸索間の物理的解離を確認しており、IgG4サブクラスを病因とする傷害機序解明に関しては今後の新たな研究テーマとなると考えている。

今後は臨床解析を継続しつつDNA/RNAを用いた多型解析等についても検討を予定しており、今年度における進捗状況は良好に達成したと考える。また動物モデル解析に関しては当初の予定通りTAG-1ノックアウトマウスへの実験的自己免疫性神経炎(EAN)を誘導した軸索障害機序の再現、またNOD B7-2ノックアウトマウスを用いた新規モデルによる脱髄誘導機序に関わるエフェクター機序の解明が完了しつつあり、こちらも予定通り順調に推移している。・CIDP患者の臨床・生体試料データベースの構築:免疫機序を背景に有するCIDPは、複数の亜型から構成される症候群としての性格を有し、診断基準にも多様な臨床像が提示される。しかしながら国内における亜型頻度や治療反応性はいままで明らかでなく、このたび全国16施設によるコンソーシアム(CIDP-J)を構成して症例を蓄積した。これまでに新規登録症例94例、後方視的解析対象例114例の計208例のCIDPの臨床・電気生理・血清/髄液・DNA/RNAサンプルを集積し、新規例の内訳は典型的CIDP66%、多巣型(MADSAM) 14%、遠位優位型(DADS) 18%、感覚型2%、局所型ないし純粋運動型は確認されなかった。また新規例における各種自己抗体陽性頻度は13.8% (NF155:10.6%, LM1:3.2%, CNTN1:0%)であり、国内における初めての前向き報告である。このうちNF155抗体陽性例は、典型的CIDPもしくはDADSに分類される特有の臨床像(若年発症、感覚性運動失調、振戦、髄液蛋白高値)を呈した。NF155は傍ランビエ絞輪部に局在し、自己抗体は炎症細胞を伴わず単独で傍絞輪部を障害して絞輪部Naチャネルの分布異常をきたすこと、また既存治療への抵抗性がが明らかとなったことから、今後の新規治療法開発が不可欠といえる。・免疫介在性ニューロパチーモデルの開発:NOD B7-2 knockoutマウスはCIDPをはじめとする免疫介在性ニューロパチーのモデルとなりうるか、発症前から発症極期を網羅して坐骨神経を採取し病変部分布を解析したところ、CD4+ T細胞ならびにマクロファージが病態を構成することが判明した。また免疫グロブリン投与によりマクロファージの抑制効果が明らかとなったことから、CIDPの病態解析や治療反応性におけるモデルとしての有用性が示唆される。・CIDP-Jによる症例蓄積は順調に推移し、200例以上の多数例による解析が可能な状況が達成された。今後は電気生理検査の観点から各亜型の特性を解析するとともに、各種自己抗体陽性例について継時的な臨床像の推移をはじめ、既存治療の有効性について前向きに検証が進行している。また臨床的特徴以外にも、ヒト生検サンプルの解析から典型的CIDP・MADSAM・DADSとは別に、IgG4サブクラス自己抗体(NF155)陽性例(マクロファージの介在を伴わない傷害機序)を独自の亜型として理解する必要性が強く示されつつある。・免疫介在性ニューロパチーの動物モデルとして、NOD B7-2 knockoutモデルの昨年度までの臨床・電気生理学的解析はもとより、病変部坐骨神経の免疫組織学的解析からヒトCIDPとの類似性が判明しつつある。さらに治療としての免疫グロブリン投与から、予想以上にエフェクターへの影響が明らかな結果を得つつある。これは免疫グロブリンFc領域が種にかかわらず保持されていることから、新規の免疫グロブリン由来製剤が免疫調整作用薬として現実性があることが示唆される。
不等間隔X線干渉計

X線領域での空間的干渉性測定は、従来の振幅分割を用いるX線干渉計では困難であったが、新たに波面分割が可能なX線干渉計を考案し、その設計・製作及び放射光X線を用いた可干渉計測を行った。X線領域での波面分割干渉計は、ラウエーラウエーラウエ型の単結晶干渉計で最後のアナライザ結晶を傾斜配置にする不等間隔X線干渉計によって実現した。この干渉計によって時間的可干渉性に影響されずに純粋な空間的可干渉性を測定するための前置光学系を検討した結果、非対称反射が等時刻波面を傾けしかもその傾きは非対称因子に依存することを利用することにより、等時刻波面の分割による時間的可干渉性の影響を受けない測定法が可能であることを明らかにした。これを一般的な入射エネルギーで実現するためには、前置光学系の非対称因子を連続的に可変にすることが必要となる。このために、非対称カット結晶をその回折ベクトルの周りに回転して非対称因子を変化させる方法を用い、これを可能とする結晶面内回転機構を設計・製作した。アナライザ結晶を傾斜配置としたラウエーラウエーラウエ型の単結晶干渉計について、動力学的回折理論に基づく期待される干渉パターンの理論計算を行い、今まで報告されていなかった干渉縞が生成されるとの結論を得た。放射光での実験ではこの干渉縞が確認されたが、無限長の可干渉性を仮定した理論計算結果とは異なり、干渉縞のビジビリティが空間的に変調されていることが観測された。これは、本研究で期待していた有限な空間的可干渉性を反映したものである。ここで観測された空間的変調を、光学での空間的可干渉性に関する標準的な理論であるVan Cittert-Zernikeの定理を用いて解析した。この結果は、放射光光源である陽電子ビームサイズに対する知見を与えるが、ここでの測定結果の解析から算出されたビームサイズと他の方法で推定されていたビームサイズの値はほぼ一致した。完全に近い単結晶でのX線の非対称反射では等時間波面は伝播ベクトルと垂直にならない。したがって、非対称反射を前置光学系として用いると、X線干渉計の内部には光路差のない干渉計を用いて、極めて一般的なX線可干渉距離測定法を作り得る。本研究では、(i)不等間隔X線干渉計の作製及び評価技術の確立、(ii)非対称反射の可干渉性への影響の実験的な確認と、それを用いた可干渉性の操作・制御方法の確立、(iii)不等間隔干渉計を用いたX線可干渉距離決定方法の確立の3段階によって、X線領域での可干渉性の制御・操作と定量的な計測方法を開発することを目的としている。15EA02:平成7年度には傾斜アナライザーX線干渉計の設計・製作を行い、そこでの回折現象を理論的に検討した。完全なコヒーレントX線入射を仮定した平面波動力学的回折理論を用いた検討により、アナライザー結晶を傾斜させた効果として従来知られていなかった新しい干渉現象が出現することを確認した。

製作されたX線干渉計は、既存のX線回折計により、等間隔干渉計となる入射条件で干渉パターンを測定し、干渉計自体に問題がないことが確認され、この干渉計を用いて、高エネルギー物理学研究所フォトンファクトリィに既存の疑似平面波X線光学系で入射ビームを作った干渉測定を行い、理論的に予測された新しい干渉現象を確認するとともに、観察された干渉縞が、X線に有限な可干渉性のためにモジュレートされることが見いだされた。この実験結果から、X線の空間的コヒーレンス長が解析された。また、非対称反射の可干渉性への影響の実験的な確認と、それを用いた可干渉性の操作・制御方法の確立にむけての予備的な実験研究が行われ、次年度の研究に対する指針が得られた。X線領域での空間的可干渉性測定は、従来の振幅分割を用いるX線干渉計では困難であったが、新たに波面分割が可能なX線干渉計を考案し、その設計・製作及び放射光X線を用いた可干渉性計測を行った。X線領域での波面分割干渉計は、ラウエーラウエーラウエ型の単結晶干渉計で最後のアナライザ結晶を傾斜配置にする不等間隔X線干渉計によって実現した。この干渉計によって時間的可干渉性に影響されずに純粋な空間的可干渉性を測定するための前置光学系を検討した結果、非対称反射が等時刻波面を傾けしかもその傾きは非対称因子に依存することを利用することにより、等時刻波面の分割による時間的可干渉性の影響を受けない測定法が可能であることを明らかにした。これを一般的な入射エネルギーで実現するためには、前置光学系の非対称因子を連続的に可変にすることが必要となる。このために、非対称カット結晶をその回折ベクトルの周りに回転して非対称因子を変化させる方法を用い、これを可能とする結晶面内回転機構を設計・製作した。アナライザ結晶を傾斜配置としたラウエーラウエーラウエ型の単結晶干渉計について、動力学的回折理論に基づく期待される干渉パターンの理論計算を行い、今まで報告されていなかった干渉縞が生成されるとの結論を得た。放射光での実験ではこの干渉縞が確認されたが、無限長の可干渉性を仮定した理論計算結果とは異なり、干渉縞のビジビリティが空間的に変調されていることが観測された。これは、本研究で期待していた有限な空間的可干渉性を反映したものである。ここで観測された空間的変調を、光学での空間的可干渉性に関する標準的な理論であるVan Cittert-Zernikeの定理を用いて解析した。この結果は、放射光光源である陽電子ビームサイズに対する知見を与えるが、ここでの測定結果の解析から算出されたビームサイズと他の方法で測定されていたビームサイズの値はほぼ一致した。
分布定数系に対する適応制御理論の基礎的研究と温度制御への応用

本研究は工業炉とか製鉄プロセスなどの温度制御を行うための基礎的研究として分布定数系の適応ディジタル制御方式を開発し,さらに本研究で開発された適応制御則に基づいた加熱炉の適応温度制御をマイクロコンピュ-タによってオンラインで実行するものである。本年度は,加熱炉に含まれる未知の要素を偏微分方程式の係数が未知であることに対応させ,この未知パラメ-タをオンラインで同定するアルゴリズムの開発とそのシミュレ-ションによる定量的検討を行った。引き続いて,加熱炉の入出力デ-タから分布定数系の未知パラメ-タである熱伝導率を同定し,同定された連続時間分布定数系に対応する離散時間型偏微分系を導出した。さらに,空間座標に関する偏微分を差分化することによって,2次元ディジタルシステムを同定し,加熱炉のモデルとして採用した。この2次元ディジタルモデルを基に,数ステップ先の予測値をマイクロコンピュ-タを用いて求め,予め設定された目標値とこの予測値が合致するような最小分散型セルフチュ-ニングコントロ-ラを設計した。さらに,このコントロ-ラを実際の加熱炉に適用し,目標として設定した温度になるような適応温度制御を行った。この場合,制御性能を検討するために,オ-バシュ-ト,オフセット,整定時間の要件がどの位満足されているかという点に注目し,これらの3つの項目を指標として,PID制御およびオンオフ制御などと比較検討し,本研究で提案した手法の有効性を定量的に検証した。さらに,オ-バシュ-トを減少させるために,立上り特性を加味した一般化予測制御方式を提案し,実際の実験によって加熱炉の温度をオ-バシュ-トの殆んど生じないような適応制御が実現できることが確認された。さらに,ニュ-ラルネットワ-クを用いた方式を併用した適応制御系を倒立振子の安定化制御などへ応用し,かなり良好な制御結果を得た。本研究は工業炉とか製鉄プロセスなどの温度制御を行うための基礎的研究として分布定数系の適応ディジタル制御方式を開発し、さらに本研究で開発された適応制御則に基づいた加熱炉の適応温度制御をマイクロコンピュ-タによってオンラインで実行するものである。本年度は、加熱炉の温度分布を支配する偏微分方程式に含まれる未知パラメ-タを推定するアルゴリズムの開発を行った。本アルゴリズムの特徴は拡散方程式の解として与えられる空間的に分布した状態を有限個の空間上の点で観測した点観測の場合に対する同定アルゴリズムを開発したことである。さらに、パラメ-タ同定問題に於て生じてくる。(1)-posedness問題を回避するために正則化手法を用いることを提案し、パラメ-タ推定の精度の向上を図っている。ディジタルコンピュ-タによる適応制御を行うために、偏微分方程式で記述された分布定数系を時間的に離散化することが必要であるが、その際のサンプリング間隔の決定法についても考察し、最小位相系となる条件の導出を行っている。また、離散時間分布定数系として記述されたシステムに対して、入出力デ-タから未知パラメ-タを同定し、分布定数系の出力が予め与えられた目標値への追従するための制御則を適応的に構成する適応制御アルゴリズムの導出を行い、シミュレ-ションによる本手法の有効性を定量的に検証している。さらに、観測位置の変動が未知パラメ-タの推定精度に及ぼす影響について考察し、観測位置とパラメ-タ同定の感度解析を行い、観測デ-タによって得られるパラメ-タ推定に関する情報を情報量測定を用いて定量化し、そこで与えられた情報量測度を最大とする最適観測位置の決定法を示している。

したがって、本年度の研究によって、偏微分方程式で記述された分布定数系の未知パラメ-タを決定し、目標値へ追従する適応制御系の設計の指針が略与えられたものと思われる。本研究は工業炉とか製鉄プロセスなどの温度制御を行うための基礎的研究として分布定数系の適応ディジタル制御方式を開発し,さらに本研究で開発された適応制御則に基づいた加熱炉の適応温度制御をマイクロコンピュ-タによってオンラインで実行するものである。本年度は、加熱炉に含まれる未知の要素を偏微分方程式の係数が未知であることに対応させ,この未知パラメ-タをオンラインで同定するアルゴリズムの開発とそのシミュレ-ションによる定量的検討を行った。引き続いて,加熱炉の入出力デ-タから分布定数系の未知パラメ-タである熱伝導率を同定し,同定された連続時間分布定数系に対応する離散時間型偏微分系を導出した。さらに,空間座標に関する偏微分を差分化することによって,2次元ディジタルシステムを同定し,加熱炉のモデルとして採用した。この2次元ディジタルモデルを基に,数ステップ先の予測値をマイクロコンピュ-タを用いて求め,予め設定された目標値とこの予測値が合致するような最小分散型セルフチュ-ニングコントロ-ラを設計した。さらに,このコントロ-ラを実際の加熱炉に適用し,目標として設定した温度になるような適応温度制御を行った。この場合,制御性能を検討するために,オ-バシュ-ト,オフセット,整定時間の要件がどの位満足されているかという点に注目し,これらの3つの項目を指標として,PID制御およびオンオフ制御などと比較検討し,本研究で提案した手法の有効性を定量的に検証した。さらに,オ-バシュ-トを減少させるために,立上り特性を加味した仮想的な目標値の設定を行い,この目標値に対するセルフチュ-ニング制御を行い,実際の実験によって加熱炉の温度をオ-バシュ-トの殆んど生じないような適応制御が実現できることが確認された。このような適応制御系をさらに種々の制御系例えば倒立振子の安定化制御などへ応用し,かなり良好な制御結果を得た。本年度は,加熱炉に含まれる未知の要素を偏微分方程式の係数が未知であることに対応させ,この未知パラメ-タをオンラインで同定するアルゴリズムの開発とそのシミュレ-ションによる定量的検討を行った。さらに,このコントロ-ラを実際の加熱炉に適用し,目標として設定した温度になるような適応温度制を行なった。この場合,制御性能を検討するために,オ-バシュ-ト,オフセット,整定時間の要件がどの位満足されているかという点に注目し,これらの3つの頂目を指標として,PID制御およびオンオフ制御などと比較検討し,本研究で提案した手法の有効性を定量的に検証した。
高品質な要求仕様の定義に向けたモデル駆動開発手法の研究

本年度では,前年度のシステムを操作する側面のモデル化・検証支援に引き続き,業務ロジックのモデル化と検証支援手法を研究した.具体的に,データの基本操作単位であるCRUD(Create,Read,Update,Delete)の観点から,業務ロジックの妥当性を検証する方法を提案した.本年度の研究の意義は,開発の初期段階において,不完全な要求分析モデルの欠陥を,汎用性の高いCRUDの観点から早期に発見する点である.その観点とは,例えば,データが作成または読み込まれていないにも係わらず更新されるフローといった,実現不可能なデータフローに着目した.IV.具体データとルール,または具体フローとルールの組み合わせ時の検証方法を検討し,検証ツールを改良する.実現不可能なデータフローを検出するために,アクションとオブジェクトノードのCRUDの観点から関連させる記法をルールとして提案した.検証には,モデル検査ツールであるUPPAALを用いており,要求分析モデルをUPPAALモデルに変換できるようにツールを改良した.V.開発事例を用意して,システム開発実験を行う.大学における教科書販売システムを題材とした開発事例を用意して,提案したCRUDの記法を適用した要求分析モデルを作成した.変換したUPPAALモデルを基に,実現不可能なデータフローを判定する検査式により検証を行ったところ,主に「作成されないデータが,読み込まれる想定である」誤りを発見できた.ユーザが操作を実行できるパスが無数に存在する中で,データが存在しない場合に本来想定されるべき例外フローの定義が漏れていたことによる.本事例は大学院の授業課題として学生に与えたものであり,記述者本人からは十分に洗練したとの意見があったが,本手法の適用によりこのような問題を発見できたことは本手法の有効性を示すものである.本研究の一環として提案したCRUDの記法は日本ソフトウェア科学会第28回大会にて発表し,要求分析モデルからUPPAALへの変換方法は情報処理学会第47回全国大会にて発表した.本年度は,これまでの手法によりUI(User Interface)プロトタイプにより具体的なフローや値までを吟味したUML(Unified Modeling Language}要求分析モデルを元に,ユーザが業務規則を満たさない入力を行えないように,以下のように業務規則や法律に基づく入力例外条件や値の範囲・形式と言ったルールの洗い出しと定義・検証方法を検討した.本ルールは,システムが対処すべき入力例外の種類を限定できるため,後工程へ引き継ぐ設計情報として重要である.また,要求分析モデルの具体的な理解を前提として,ルール定義を行うことで形式手法の本来の難しさを緩和することにも意義がある.○I.ルールの種類の洗い出しと定義形式ユーザの入力では,入力の有無と,入力有の場合に値を決定する過程があり,要求仕様ではサービスが成立する適切な入力制約を規定する必要がある.具体的に「ユーザの振舞い」に対し「入力の有無の制約」を定義し,「正規表現」や「形式仕様記述言語OCL(Object Constraint Language)」を用いて「入力値の形式や範囲の制約」を定義する.さらに,サービスが不成立となる入力ごとに,ユーザが不正入力の旨を知る「例外メッセージ」を定義する.○II.ルールの定義箇所とその定義内容の範囲定義箇所と範囲は「ユーザの振舞い」を対象とした.○III.ルールの段階的な詳細化方法と,各段階におけるルールの検証方法及び検証ツールルールは「ユーザの入力手順」→「入力の有無の規則」→「入力値の形式や範囲」→「例外メッセージ」の順序で詳細化する.そして,検証ツールが生成するJavascriptにより,UIプロトタイプ上の入力手順の限定化や,入力例外に応じた例外メッセージの自動出力により,ユーザ視点から理解しやすいルールの検証を可能とした.本成果は,情報処理学会ソフトウェア工学研究会や国際会議CCCA'll等で発表し,また,要求分析から実装までのプロセスや実企業における提案手法の適用可能性を情報処理学会や国際会議IASTED SE等で発表した.本年度では,前年度のシステムを操作する側面のモデル化・検証支援に引き続き,業務ロジックのモデル化と検証支援手法を研究した.具体的に,データの基本操作単位であるCRUD(Create,Read,Update,Delete)の観点から,業務ロジックの妥当性を検証する方法を提案した.本年度の研究の意義は,開発の初期段階において,不完全な要求分析モデルの欠陥を,汎用性の高いCRUDの観点から早期に発見する点である.その観点とは,例えば,データが作成または読み込まれていないにも係わらず更新されるフローといった,実現不可能なデータフローに着目した.IV.具体データとルール,または具体フローとルールの組み合わせ時の検証方法を検討し,検証ツールを改良する.実現不可能なデータフローを検出するために,アクションとオブジェクトノードのCRUDの観点から関連させる記法をルールとして提案した.検証には,モデル検査ツールであるUPPAALを用いており,要求分析モデルをUPPAALモデルに変換できるようにツールを改良した.V.開発事例を用意して,システム開発実験を行う.大学における教科書販売システムを題材とした開発事例を用意して,提案したCRUDの記法を適用した要求分析モデルを作成した.変換したUPPAALモデルを基に,実現不可能なデータフローを判定する検査式により検証を行ったところ,主に「作成されないデータが,読み込まれる想定である」誤りを発見できた.ユーザが操作を実行できるパスが無数に存在する中で,データが存在しない場合に本来想定されるべき例外フローの定義が漏れていたことによる.本事例は大学院の授業課題として学生に与えたものであり,記述者本人からは十分に洗練したとの意見があったが,本手法の適用によりこのような問題を発見できたことは本手法の有効性を示すものである.

本研究の一環として提案したCRUDの記法は日本ソフトウェア科学会第28回大会にて発表し,要求分析モデルからUPPAALへの変換方法は情報処理学会第47回全国大会にて発表した.
マルチハザード危機管理対応のための空間情報デジタルワークスペースの基本設計

昨年度行った「ワールドトレードセンター(WTC)ビル崩壊災害における空間情報技術の活用」に関するヒアリング調査の結果等をふまえて、マルチハザード危機管理対応のための空間情報デジタルワークスペースの要求性能を明確化し、データベースシステム、システムインターフェースを構築、実装した。データベース構築のために、自治体の現在の防災用緊急対応マニュアルにおける業務内容を時系列で分析し、対応業務と空間データ活用の関連づけを明らかにすることによって、緊急対応のために必要なGIS空間データベースを整理し、横浜市保土ヶ谷区においてデータベースを構築した。インターフェースに関しては、災害前または直後にキーワード、場所、カテゴリーごとにデータベースから簡単に閲覧、ダウンロード可能な防災情報受・発信共有機能(メタデータエクスプローラーシステム)を備えるようにし、一つのシステムとして統合した。さらに、構築された防災用のGIS空間データベースをより実践的なものに補強するために、神戸の震災での体験を体系的、具体的、網羅的に記録した「エスノグラフィー」を読み込み、分析した結果に基づく必要な空間データの整理、横浜市保土ヶ谷区を対象としたデータベース化を行った。なお、エスノグラフィーの分析方法として、主観的な分析とコンピュータソフトウェアによる客観的な分析を行って、結果を比較するとともに、手法の標準化について考察した。これらにより、過去の教訓を十分活かした、経験者の知恵を大事にする日本社会に適した危機管理対応のためのシステム構築の方向性をまとめることができた。本年度は2001年9月11日に米国のニューヨークで発生した「ワールドトレードセンター(WTC)ビル崩壊災害における空間情報技術の活用」に関するヒアリング調査を行った。おもな訪問先は災害後間もなく立ち上がったEMDC(Emergency Mapping Data Center)の業務に中心的に携わった4つの組織等であり、航空機リモートセンシングデータを提供したニューヨーク州、被災地域の詳細な地図をプラットフォームとして提供したハンターカレッジ、詳細な地図づくりに中心的に参画したPlan Graphics Inc.、EMDCのリーダーとなったニューヨーク市である。EMDCが力を発揮できたのは、質の高い適切なデータを容易に入手できたことが大きいが、それを可能にしたのは、GISの人的ネットワークであった。また、航空写真を下地にした地図の有用性など、現場の対応支援に役に立つ地図についての知見も明らかになった。調査結果をもとに、マルチハザード対応の空間情報データベースのイメージを整理した。空間配置や構築物のレイヤー、危険度やリスクの事前評価結果のレイヤー、人の生活時間などの人間活動レイヤーによって構築され、リモートセンシングや被災情報をリアルタイム情報として収集、追加できる構造とする。さらに、事前に入手不可能なデータもその連絡先やフォーマット、処理方法などを事前に整理し、データベースに入れる必要がある。そして、災害対応の手順に従ってこれらのデータベースから有用な情報を迅速に取り出せる検索システムを備える。以上の整理に基づき、横浜市保土ヶ谷区を対象としたプロトタイプシステムを開発した。
種々な病態下における微小循環と周囲間質との境界領域の病理学的研究

1,毛細血管腫に於いてSINGLE-CELL-TYPEで芽出する細胞の連続切片作成に成功した.その結果,細胞内閉鎖空胞形成と,細胞質内ビメンチン形成との関係が示唆された.2,ヒト肉芽組織に於いてTWO-CELL-TYPEの血管芽出部分の連続切片作成に成功した.その結果,細胞内大型ライソゾーム様小体の成形や,中間径フィラメントの量が空胞形成を伴うSINGLE-CELL-TYPEの中間径フィラメントの量に比較して少ない事が明らかになり後者との間で,血管新生に関してオルガネラレベルでの差が認められた.一方内皮細胞と周細胞との間に存在する相互の細胞質突起による陥入は,血管本幹部分のそれに比較して血管新生部分では,細胞質突起の方向は逆転し,内皮細胞より周細胞へ向い且つ浅く,数も少ない.この事は,連続切片及び血管周囲長の形態計測により裏づけられた.細胞質突起部の内皮細胞,及び周細胞膜間隙には免疫電顕法では抗ラミニン抗体,抗フィブロネクチン抗体反応が周囲の細胞膜間隙に比較して陰性または弱陽性となり,細胞突起陥入部が内皮細胞と周細胞とを結ぶ特殊環境部位である事が示唆された.3,免疫芽細胞性リンパ節炎(IBL)及び木村氏病に於ける血管新生とその周辺の細胞構成の変化を検索した.IBL病変では形質細胞, Tリンパ球(OKT4<8)が主体で,木村氏病では肥満細胞及びT(OKT4^+), B(sIgD^+,M^+)のリンパ球が主体となっていた.両病変とも細網細胞, DENDRITIC-RETICULUM-CELLの増加が目立った.今後これらの細胞構成と血管新生との関係を追求して行く.1,毛細血管腫に於いてSINGLE-CELL-TYPEで芽出する細胞の連続切片作成に成功した.その結果,細胞内閉鎖空胞形成と,細胞質内ビメンチン形成との関係が示唆された.2,ヒト肉芽組織に於いてTWO-CELL-TYPEの血管芽出部分の連続切片作成に成功した.その結果,細胞内大型ライソゾーム様小体の成形や,中間径フィラメントの量が空胞形成を伴うSINGLE-CELL-TYPEの中間径フィラメントの量に比較して少ない事が明らかになり後者との間で,血管新生に関してオルガネラレベルでの差が認められた.一方内皮細胞と周細胞との間に存在する相互の細胞質突起による陥入は,血管本幹部分のそれに比較して血管新生部分では,細胞質突起の方向は逆転し,内皮細胞より周細胞へ向い且つ浅く,数も少ない.この事は,連続切片及び血管周囲長の形態計測により裏づけられた.細胞質突起部の内皮細胞,及び周細胞膜間隙には免疫電顕法では抗ラミニン抗体,抗フィブロネクチン抗体反応が周囲の細胞膜間隙に比較して陰性または弱陽性となり,細胞突起陥入部が内皮細胞と周細胞とを結ぶ特殊環境部位である事が示唆された.3,免疫芽細胞性リンパ節炎(IBL)及び木村氏病に於ける血管新生とその周辺の細胞構成の変化を検索した.IBL病変では形質細胞, Tリンパ球(OKT4<8)が主体で,木村氏病では肥満細胞及びT(OKT4^+), B(sIgD^+,M^+)のリンパ球が主体となっていた.両病変とも細網細胞, DENDRITIC-RETICULUM-CELLの増加が目立った.今後これらの細胞構成と血管新生との関係を追求して行く.1.毛細血管新生と周囲細胞(周細胞)との関係について:ヒト肉芽組織中の毛細血管新生の詳細を知る為に、肉芽中の毛細血管を、電顕的連続切片法及び免疫染色法によって検索した。その結果2つの細胞から構成される新生血管に於て以下の事が明らかとなった。a.初期毛細血管腔の形成は、分裂直後の2つの幼若な内皮細胞によって行われるらしい。b.新生血管内腔は血管形成のかなり初期に本幹血管内腔と交通を有する。c.本幹血管内皮細胞には数多くの周細胞腔からの細胞突起による陥入がみられるが、枝分れする新生血管を形成する内皮細胞ではこれを欠く。d.フアクター【VIII】は新生幼若血管内腔面には陰性。e.新生血管内皮細胞ではファクター【VIII】がゴルヂ装置,WeibelPalade小体に陽性,等が明らかとなった。2.木村氏病に於ける血管新生と、周囲組織の特性について:木村氏病に於ける組織特性には肉芽形成と、リンパ瀘胞の形成がある。これらの病巣内血管の特異性を光顕電顕ならびに免疫組織学的に検討した。その結果以下の事が明らかとなった。a.肉芽内には内皮の丈の高い後毛細管静脈の増生と、その分枝が著しいが、リンパ節のそれと比較すると、リンパ球の通過を示唆する所見に乏しい。毛細血管壁では滲出性変化が強く、肥満細胞が壁周囲に多く分布し、更にT(OKT【4^+】),B(slg【D^+】,【M^+】)リンパ球の集検を示す。これらの所見は、免疫グロブリンlgEの関与せる免疫異常状態下に血管がおかれている事を意味するものと考えられる。b.リンパ瀘胞は毛細血管を軸に形成される。

その初期像として血管周囲のFibroblastic Reticulum Cellの賦活化とDendritic Reticulum Cell1の移行が示唆され、血管を中心として胚中心の形成、そして二次リンパ瀘胞形成が進展する事が示唆された。
塩基部欠失DNA損傷(脱塩基部位)による突然変異と癌遺伝子活性化に関する研究

最初に、脱塩基部位を含むオリゴヌクレオチドを合成するためのモノマーユニット、フォスフォロダイト体を化学合成した。次に、この化合物をビルディングブロックとして固相亜リン酸トリエステル法により脱塩基部位を含むオリゴヌクレオチドを合成した。配列は、5′dGCC**CGGTGTGGGCAAGAG 3′である(*はG又は脱塩基部位であり、この配列はc-Ha-ras遺伝子のコドン11から17に対応する)。このオリゴヌクレオチドをHPLCにより高純度に精製した。オリゴヌクレオチドを数段階の酵素反応によって連結させることにより、ras遺伝子断片の合成を行い、哺乳動物細胞における発現に適したプロモーター(ラウス肉腫ウィルスのLTR)を有するベクターに挿入し、リン酸カルシウム法によりNIH3T3細胞へ導入した。その結果、脱塩基部位を含むras遺伝子を導入した場合にフォーカスの形成が観察された。このことは、脱塩基部位によって変異が生じ、発癌遺伝子であるras遺伝子が活性化されたことを示す。さらに、フォーカスを形成したクローンを単離し、ゲノムDNAの抽出を行い、得られたDNAからPCR(ポリメラーゼチェインリアクション)法によってras遺伝子のみを増幅させ、塩基配列を調べた。その結果、脱塩基部位は修飾部位と隣接部位にアデニンへの変異を引き起こすことが明らかになった。以上、本研究により、哺乳動物細胞中で脱塩基部位が生ずると変異を誘発し、また、そのことが発癌の引き金になっている可能性が明らかになった。
神経突起伸長におけるAPCの機能解析

APC結合蛋白質として見出したAsefは、各種dominant-negative変異体、及びshRNAを用いた解析によりPC12細胞におけるNGF刺激依存的な神経突起伸長に重要であることを見出した。さらに、蛍光イメージングを用いた解析によりAsefとAPCの細胞膜近傍への集積動態が異なることから、細胞膜近傍に集積したAPCがAsefと複合体を形成し、Asefの活性を制御していることが示唆された。癌抑制遺伝子APC(adenomatou polyposis coli)は、大腸癌の大多数の症例で変異が見出されており、大腸腺腫・癌発症の原因遺伝子であると考えられている。さらに、APCは脳神経系において最も高い発現がみられることから、神経細胞の機能に重要な役割を担っていることも示唆されている。さらに、我々がAPC結合蛋白質として見出したAsefとNeurodap 1も脳神経系でもっとも高い発現を示すことから神経細胞の機能に重要な役割を果たしている可能性があると考えられる。現在までに我々はNeurodap 1がAPCのユビキチン化・分解に関わり、growth coneへのAPCの濃縮とPC12細胞の突起伸長に重要であることを見出している。これらの結果から、Neurodap 1によるgrowth coneへのAPCの集積制御が神経細胞の突起伸展に極めて重要であると考えている。そこで、growth coneにおけるAPC/Asefの動態観察を遂行するにあたり、神経細胞に比べて観察が容易な上皮由来培養細胞を用いてTime-lapse imagingによる予備的検討を行った。その結果、APCは微小管上をプラス端に向かって輸送されることを確認し、Asefは増殖因子の刺激依存的にラッフリング膜へ濃縮することを見出した。現在、同様の手法により神経細胞を用いて解析中である。また、Neurodap 1欠損マウスの小脳由来初代培養神経細胞を用いた実験ではNeurodap 1がAPCのユビキチン化・分解に与える明らかな影響は認められなかった。この結果は、生体内においてNeurodap 1が普遍的ではなく部位、又は時期特異的にAPCの制御に関わっていることを示唆していると考えている。今後は様々な初代培養神経細胞を用いて増殖因子刺激依存的な神経突起伸長、及びAPCのユビキチン化・分解に着目した解析を進める予定である。さらに、APCは脳神経系おいて最も高い発現がみられることから、神経細胞の機能に重要な役割を担っていることも示唆されている。我々はAPC結合蛋白質としてAsefとNeurodaplを見出し、PC12細胞においてAsefとNeurodaplはNGF刺激依存的な神経突起伸長に重要であること、及びNeurodaplはAPCのユビキチン化を引き起こし、プロテアソーム依存的な分解を誘導することを見出している。まず、我々はVinusを付加したAsef及びNeurodaplをPC12細胞に強制発現し蛍光イメージングによりその挙動を観察したところ、両者とも主に細胞質に局在すること、及びAsefの一部はラッフリング膜へ濃縮していることが明らかとなり、微小管上を+端方向へ移動し細胞膜近傍に濃縮するAPCの挙動とは明らかに異なることを見出した。これらの結果から、細胞膜近傍に集積したAPCがAsefと複合体を形成し、Asefの活性を制御していることが示唆された。また、Neurodapl(-/-)及びWild-typeマウスから得られた海馬及び小脳由来初代培養細胞を用いてNeurodaplによるAPCのユビキチン化・分解の意義を検討した。現在までに、NGF、BDNF、或いはNT3刺激で誘導される神経突起伸長、APCユビキチン化・分解には、Neurodaplの有無による明確な有意差は認められていない。使用する細胞種、得られた細胞の培養条件、及び細胞を採取するマウスの週令について今後検討していく必要があると考えている。
原発災害の不確実性に対する人々の不安（厚生損失）形成メカニズムの実証的解明

本研究の目的は、福島第一原発事故に関連する2つの不確実性(放射線被曝の健康影響と事故再発の可能性)に着目し、それらに対する人々の不安を効果的に緩和する方策を検討するための情報基盤を構築することである。そのためには、人々がこれまでどのような情報環境の下で、不確実性をどう認識し、不安にどう作用したかを解明すると同時に、不安の大きさを政策費用と比較可能な貨幣尺度(厚生損失)で測ることが求められる。以上を念頭に、本研究では、福島県・原発立地地域・電力消費地の3地域を対象にweb調査を実施し、前回調査を実施した平成24・25年からの変化や地域差、帰結の不確実性を考慮しながら、原発災害の不確実性に関する不安(厚生損失)形成メカニズムの実証的解明を試みる。以上の目的に対し、本研究では2つの不確実性それぞれについて、平成30年度に福島県民と東京都民を対象とする調査A「放射線被曝の健康影響に関するweb調査」を、平成31年度に原発立地地域と都市部の住民を対象とする調査B「事故再発の可能性に関するweb調査」を実施する。調査Bの調査対象地はその時点での再稼働などの社会状況を見て判断する。以上の調査では、前回調査で開発したhigh-and-low区間選択法で不確実性への認識を聞き出し、不安については表明選好法を活用し貨幣尺度で計測する。平成30年度は、調査Aを実施した。このデータを基に、福島県民と東京都民とで、放射線被曝の健康影響に関する不確実性認知と情報環境の影響との関係を比較分析し、また東京都民に関してはこ不確実性認知と不確実性回避への支払意思額との関係を検証しているところである。平成30年度の当初目標である調査Aを実施出来たため、おおむね順調に進展していると言ってよい研究の進捗に特に遅れはないため、今後も研究実施計画通りに遂行していく予定である。平成31年度は、調査Bの設計を行い、可能であれば年度内に調査を実施する予定である。平成29年度は、調査Aの設計を行った。また、これに必要な文献調査を実施した。平成29年度の当初目標である調査票の設計を進めることができているため、おおむね順調に進展していると言ってよい。プレテストを実施できていないが、これについては平成24年度に同様の調査の実績があるため、その際の回答傾向などを参考に今回の調査設計を調整することができている。

平成30年度の当初目標である調査Aを実施出来たため、おおむね順調に進展していると言ってよい研究の進捗に特に遅れはないため、今後も研究実施計画通りに遂行していく予定である。平成30年度は、平成29年度に実施した調査設計を見直した上でweb調査を実施し、得られたデータの集計・分析を行う。研究の進捗に特に遅れはないため、今後も研究実施計画通りに遂行していく予定である。平成31年度は、調査Bの設計を行い、可能であれば年度内に調査を実施する予定である。調査Aの設計を進める中で、当初予定していたプレテストの実施とその成果をふまえた調査設計の修正は、平成24年度に実施した調査の成果を参考にすることで代替可能であることが判明し、また、福島県の自治体へのヒアリング調査や原子力学会での情報収集も文献調査で概ね代替できたため、これら未使用の経費は次年度(平成30年度)に実施する調査Aの経費に充当し標本サイズを拡充することで、調査結果の統計学的有効性を高めることにする。予算は計画通りに使用しており、今回の未使用額は誤差の範囲である。この未使用額は次年度(2019年度)に実施する調査Bの経費に充当する予定である。
希土類添加半導体の秩序制御と高次発光機能の発現

有機金属気相エピタキシャル(OMVPE)法によりEr,O共添加GaAs(GaAs : Er,O)を作製した。Er-2O発光強度の測定温度依存性において、低温域で発現する新奇な発光挙動を観測し、Cの関与したオージェ過程によることを明らかにした。また、エレクトロルミネッセンス(EL)測定において希土類添加半導体を母体として初めて電流注入下でGaAsバンド端レーザ発振を観測し、Er発光との関わりを明らかにした。さらに、980nm近傍に量子準位を有するInGaAs量子井戸をGaAs : Er,O光ガイド層へ埋め込んだ量子井戸レーザを作製し、Er発光強度の増大を観測した。GaAs : Er,Oのテラヘルツ(THz)波デバイスとしての新たな応用可能性についても検討した。現在の半導体レーザ技術は環境温度に対する発振波長の不安定性など、根本的な問題を数多く内包している。本研究では希土類元素特有の発光特性(たとえば、希土類元素発光はバンド間遷移発光に比べて極めて高い波長温度安定性(0.001nm/K)を示す)に着目し、「電流注入による希土類発光準位を介する誘導放出」を用いた波長超安定新規半導体レーザ実現の可能性を探ることに最終目標を設定する。本年度はこれまでの研究成果を踏まえて、研究対象を実デバイス構造試料へ移し、電流注入によるEr励起・緩和機構を明らかにするとともに、その知見に基づくデバイス構造の設計・試作により、電流注入下での高次発光機能の発現に研究の焦点を絞った。1.レーザ発振エネルギーを、Er^<3+>イオンの基底状態(^4I_<15/2>)-第2励起状態(^4I_<11/2)間エネルギーに一致させたGalnAs量子井戸レーザダイオードをp型基板上に作製した。Er, O共添加GaAs(GaAs : Er, O)を光ガイド層としたレーザにおいて、無添加のものに比べてレーザ発振しきい値電流密度が高いものの、InGaAs量子準位を介したレーザ発振を初めて観測した。レーザ発振がEr発光特性へ及ぼす効果について調べたところ、GaAs : Er, Oを活性層としたレーザと異なり、Er発光強度は注入電流量とともに増大し、その増加割合はレーザ発振エネルギーとErイオン準位間エネルギーが一致する980nm近傍で増大することを明らかにした。2. Er励起・緩和機構を考える一助とするために、フォトリフレクタンス(PR)法を用いてGaAs : Er, Oを調べた。Er添加濃度の増大とともに、GaAsバンド端でのPR信号が乱れること、GaAsバンド端から36meV低エネルギー側に特徴的なPR信号が出現することを明らかにした。また、その特徴的なPR信号の強度がEr濃度とともに増大することから、その信号がErトラップに起因することを明らかにした。電子材料工学