hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
環境応答型ハイドロゲルを利用した細胞を基材とするバイオマテリアルの創製

生細胞からなる集塊構造体は、薬剤スクリーニング系(細胞アッセイ)や再生医療分野において、動物実験やドナー不足等の課題を克服可能な人工の生体材料として期待されている。本研究では、独自に開発した酸化還元応答型ハイドロゲル調製法を駆使して、細胞を主要構成要素とする自立的なバイオ素材の作製を試みた。具体的には、(1)ハイドロゲル内部での肝がん由来細胞の包括培養による球状構造体(スフェロイド)、(2)ハイドロゲル上面での繊維芽細胞の培養によるシート状構造体を作製した。さらに、対象細胞を人工多能性幹細胞(iPS細胞)や昆虫細胞へと拡張し、これらの細胞からなる凝集構造体の構築に関する基礎知見を得た。本研究では、基礎科学からバイオテクノロジー分野まで幅広く利用されている基盤材料であるハイドロゲルを細胞培養基材として活用することで、細胞を主要構成要素とする自立的なバイオマテリアルを創出することを目標として研究を推進した。具体的には、酸化剤を必要としない新たな手法により得られる酸化還元応答型ハイドロゲルを用いた動物細胞の培養により、生細胞からなる球状細胞凝集体(スフェロイド)とシート状細胞凝集体(細胞シート)の作り分けを試みた。前者について、ヒト肝癌由来HepG2細胞株を用いたハイドロゲル内包括培養を検討し、肝臓の基本性能を有するスフェロイドの形成に成功した。後者については、接着細胞であるL929繊維芽細胞のハイドロゲル上での培養に際し、ゲルの組成を適宜調整することで、細胞シートの形成が可能なことを確認した。さらに、次年度の検討に向けて、多様な増殖因子をハイドロゲル中に補足するための組換えタンパク質の調製と、市販の昆虫細胞を用いた培養実験を実施した。1.ハイドロゲル中での包括培養による球状細胞凝集体の形成ヒト肝癌由来HepG2細胞株を用いた包括培養実験から研究を開始した。ゲルを構成する3成分(架橋用酵素、チオール化PEG (PEG-SH)、フェノール性小分子基質)とHepG2細胞懸濁液を混合し、30分程度静置することで細胞包括ゲルを得た後、培地交換をしながら細胞培養を継続し、スフェロイドの形成を確認した。その後、還元剤を含む水溶液を添加してゲルを崩壊させ、スフェロイドを回収し、生理機能を評価したところ、単層培養系と比べて著しく細胞機能が向上することを確認できた。上記の研究を実施した修士学生が学会にて優秀ポスター賞を受賞した。2.ハイドロゲル上での接着培養によるシート状細胞凝集体の形成PEG系ハイドロゲルによる接着細胞の培養に際し、細胞の足掛かりとなる部位をゲルネットワークに導入した基材を設計した。コラーゲン由来ゼラチン、絹タンパク質由来セリシン成分が導入されたハイブリッド型酸化還元応答ハイドロゲルを調製し、L929繊維芽細胞を培養したところ、共にシート状の細胞凝集体を得ることができた。また、複数のチロシン残基を有するセリシンは、酵素触媒的ゲル化反応に必須のフェノール性小分子基質を代替可能なことを新たに見出した。本研究では、基礎科学からバイオテクノロジー分野まで幅広く利用されている基盤材料であるハイドロゲルを細胞培養基材として活用することで、細胞を主要構成要素とする自立的なバイオマテリアルを創出することを目標とした。具体的には、酸化剤を必要としない新たな手法により得られる酸化還元応答型ハイドロゲル内での包括細胞培養により、ヒト肝癌由来HepG2細胞からなる球状細胞凝集体(スフェロイド)を構築し、ゲルの物性によるスフェロイドサイズの制御が可能なこと、単層培養に比べ細胞機能が向上することを明らかにした。また、ハイドロゲルの高機能化と対象細胞種の拡大に向け、ハイドロゲル内への成長因子の固定化が、繊維芽細胞、初代肝細胞ならびにiPS細胞培養における細胞増殖の促進に与える影響を検討した。さらに、昆虫細胞からなる集塊構造の形成に向け、ヤガ科由来Sf9細胞の包括培養ならびにハイドロゲル上での培養によるシート状細胞凝集体(細胞シート)の調製を試みたところ、動物細胞の培養と同様、細胞接着因子を導入したハイドロゲル上において生細胞からなるシート状昆虫細胞集塊構造の構築に成功した。しかしながら、動物細胞と比較して細胞間および細胞ー基質間の相互作用が弱い傾向が観察された。そこで、異なる昆虫由来株化細胞数種類について基礎検討を実施したところ、接着性の強い細胞がシート形成に適していることが分かり、昆虫細胞培養においても適切な細胞外基質の導入の必要性を示唆する結果を得た。昆虫の外皮形成機構を範とする昆虫外皮構造模倣細胞シートの創出に向け、シート状細胞凝集体形成条件の最適化を行う。まず、これまで利用してきた植物由来ペルオキシダーゼに代わる新たな昆虫由来酸化酵素を探索し、ハイドロゲル化条件を確立すると共に、動物細胞ならびに昆虫細胞の包括あるいは接着培養を試みる。

後者については、連携研究者との恊働により、蚕由来培養細胞を用いた細胞シートの構築の可能性を検証する。また、細胞培養に必要とされる様々なタンパク質成分を包括固定化することが可能なハイドロゲル基材を設計し、当研究グループ独自の酸化還元応答型ハイドロゲルのさらなる機能化を試み、クチクラ様構造体の形成に挑戦する。生体分子工学
インプラント埋入誘発性BP製剤関連顎骨壊死に対する革新的治療法の開発

ビスフォスフォネート(BP)製剤関連顎骨壊死(BRONJ)は、一部のBP製剤使用患者に起こる病因と治療法が不明な難治性の硬軟組織疾患である。人口動態の変動によりデンタルインプラント治療を希望するBP製剤使用患者が急激に増加しているが、BP製剤がインプラント治療にどのような影響を与えるかは全くの不明であり、両者の関連性を明確にして治療ガイドラインの基礎データを作成することは急務である。一方申請者らは、末梢血由来の血管内皮前駆細胞を主体とする培養濃縮細胞群(QQ-MNCs)移植が、抜歯誘発性マウスBRONJにおける軟組織治癒を有意に促進することを見出した。すなわち本研究の目的は、(i)インプラント埋入により高頻度で誘発されるBRONJモデルを作製してBP製剤がインプラント治療に与える影響を明らかにし、(ii)QQ-MNCs移植がインプラント埋入誘発性高頻度発現型BRONJに与える影響を検索して、インプラント治療が関連するBRONJの治療法開発と治療ガイドライン作成に寄与する基盤構築を行うことにある。本年度は、(i)のBP製剤が投与された動物に対してインプラント埋入を行い、高頻度でBRONJを惹起するモデルの開発を第一の目的として研究を行った。実験の結果、BP製剤とステロイド製剤を併用投与したラットに対して抜歯後治癒した部位にインプラントを埋入すると、高頻度でBRONJ様病変がインプラント周囲に惹起されることを突き止めた。現在、3次元的構造解析、組織形態学的解析、免疫組織化学的解析、血清解析、遺伝子解析などを行っている段階である。本年度は、今まで国内外で1報しかないインプラント周囲の薬剤関連顎骨壊死モデルの開発に成功した。このことは、BP製剤を使用する患者がインプラント周囲骨にBRONJを発症する実際の臨床像を模倣できたと考えられ、その原因やメカニズムを突き止めるうえで最重要なモデルである。また、QQ-MNC移植治療を今後行うための動物モデルであり、本年度にこのモデルを開発できたことは大きな価値があると判断でき、現在までの進捗状況は、「おおむね順調に進展している」とした。本年度に開発されたインプラント埋入誘発性高頻度発現型BRONJに対して、末梢血から採取された単核球を5つの成長因子で5日間培養した高機能型単球由来細胞(QQ-MNCs)の全身的もしくは局所的移植を行い、QQ-MNC移植がBRONJ様病変に与える影響の検索を行う。具体的には、インプラント埋入誘発性高頻度発現型BRONJモデルに対して、インプラント埋入と同時にQQ-MNCsをインプラント周囲頬粘膜へ移植し、インプラント埋入2週、4週、8週後に屠殺を行って種々の組織サンプル(長管骨、骨髄、上顎骨、血清)を採取し、3次元的構造解析、組織形態学的解析、免疫組織化学的解析、血清解析、遺伝子解析などを行う。さらに解析結果を統合し、病因や治癒に関連している分子の探索と同定を目指す。

具体的には、インプラント埋入誘発性高頻度発現型BRONJモデルに対して、インプラント埋入と同時にQQ-MNCsをインプラント周囲頬粘膜へ移植し、インプラント埋入2週、4週、8週後に屠殺を行って種々の組織サンプル(長管骨、骨髄、上顎骨、血清)を採取し、3次元的構造解析、組織形態学的解析、免疫組織化学的解析、血清解析、遺伝子解析などを行う。さらに解析結果を統合し、病因や治癒に関連している分子の探索と同定を目指す。
Molecular Cardiomyplastyの基礎的研究:塩基性線維芽細胞成長因子投与の有用性

骨格筋を用いたcardiomyoplasty(以下CMP)において塩基性線維芽細胞成長因子(bFGF)投与による移植骨格筋の虚血改善効果につき検討した。助間動脈からの側副血行路を遮断した広背筋にbFGFを局所投与する事により、慢性期の骨格筋血流量が増加する事が示された。bFGFを投与した広背筋は支配神経の高頻度刺激(33-50Hz)により、preconditioningされていない状態でcontrol群に比べ有意な抗疲労性を獲得する事が示された。また上記の処置を行った広背筋によるCMPによる心機能改善効果を評価したところ、4-6週のtraining期間終了後の移植広背筋の変性萎縮は認めず心係数、左室駆出率の有意な上昇を認めた。以上の結果からbFGFを用いたmolecular Cardiomyoplastyは臨床応用が十分可能であることが示唆された。
自然の浄化力を利用した水質改善環境護床ブロックの開発

より良い川の環境を創造するため、洪水時には護床機能を、通常の流れにおいては魚類の生息場所となると共に水質環境改善機能を有する環境護床ブロック(テクノロック)を河川に施工した。その結果、テクノロック施工区間内でのBOD5の減少がみられた。特に流入BOD5濃度が高いときにその差が顕著に現れた。テクノロック以外のブロック施工区間以外では、様々な護床ブロックが使われているが、BOD5で見る限り、水質は浄化されていなかった。しかし、出水時にテクノロック内部での、土砂の堆積、或いは洗掘の発生が、ブロック内の生態系に悪影響を及ぼす可能性が懸念された。そこで、テクノロックの護床機能及び生態系育成・水質浄化機能を保持し、更に洗掘及び砂礫の堆積を最小限に抑えられるように改良するため、ブロックの縦穴部に様々な形状の遮蔽物を取り付け、洗掘、堆積防止機能を調べた。その結果、両防止機能を持った2層構造の環境護床ブロックが考案され、ビオテクノロックと命名された。既に、ビオテクノロックは実際の河川に施工されている段階である。山形県の施工例では、施工後34週間での出水時の観測であったにもかかわらず、ブロック内に、付着藻類及びウグイの群が、確認された。さらに、河川の生態系を豊かにするため、石垣の思想及び2層構造の概念を取り込み、水質浄化・吸い出し防止機能を有し、かつ緑の景観に覆われる環境護岸ブロックの開発を行った。これらの環境護床・護岸ブロックを一体として用いることにより、生態系育成機能を有する新しい河川環境の創造が可能になった。*流体力の働き方を詳細に調べるために、さまざまな形状の工夫をした模型ブロックによる室内実験で、ブロックに作用するせん断力と流体力を計測し、最も流体力学的に有利な形状を検討した。その際(a)各々単体として用いると流体力に対して弱いので、連結一体化が出来るような構造とし、更に両岸に接続固定する。(b)従来の護床ブロックの構造はほとんどが中心軸の回りに軸対称となっているが。河川の流れは多くの場合一方向なので軸対称にする必要性は全くなく、流体力やせん断力に対して最も有効な非軸対称な構造で良い。この2点に十分配慮してブロックの構造を決定した。*生物膜等による水質改善の機能を持たせるためにはブロック内での藻類の壁面付着は必須条件である。従って、(a)水質が劣化する渇水時の小流量の時、浄化に必要な河川水の滞留を図るためブロック内に縦穴を設置した。(b)水のゆっくりとした交換を図るためブロック内に流れ方向に横穴を設ける。但し洪水時の流速の増大による洗掘を防ぐため、横穴と流れの方向は完全に一致させず角度を付けた。(c)付着面積を大きくするため縦穴の中に入れる充填材を開発した。の3点を配慮しフィールドワーク(遠賀川水系弁城川)を行って調査検討し、最適設計に役立てた。その結果、テクノロック施工区間内でのBOD_5の減少がみられた。特に流入BOD_5濃度が高いときにその差が顕著に現れた。テクノロック以外のブロック施工区間では、様々な護床ブロックが使われているが、BOD_5で見る限り、水質は浄化されていなかった。

その結果、両防止機能を持った2層構造の環境護床ブロックが考案され、ビオテクノロックと命名された。既に、ビオテクノロックは実際の河川に施工されている段階である。山形県の施工例では、施工後34週間での出水時の観測であったにもかかわらず、ブロック内に付着藻類及びウグイの群が確認された。さらに河川の生態系を豊かにするため、石垣の思想及び2層構造の概念を取り込み、水質浄化・吸い出し防止機能を有し、かつ緑の景観に覆われる環境護岸ブロックの開発を行なった。これらの環境護床・護岸ブロックを一体として用いることにより、生態系育成機能を有する新しい河川環境の創造が可能になった。
マクロ経済学における「短期」と「長期」の統合

平成30年度におけるこの研究の主要な成果は,査読を有する英文学術雑誌に掲載された論文1編(以下,「論文イ」という)及び査読を有する英文学術雑誌に受理された論文1編(以下,「論文ロ」という)並びに英語による研究報告3件である。論文イ又はロは,ケインズ経済学の理論体系において,各々投資が資本の期待利潤率又は産出資本比率の増加関数である場合に,景気循環を伴う経済成長(以下,「成長循環」という)の経路が一意に存在するための条件を分析したものである。これらの論文は,現実的想定の下で,成長循環経路の存在及び唯一性を確認し,以て経済体系が時間の経過とともに唯一の成長循環経路に収束することを論じたものである。又,循環経路(又は周期解)の唯一性は,現実的想定の下でこれを証明することが困難であったものであるため,これらの論文は,この困難を克服するものである。英語研究報告3件は,論文イ及びロに基づく研究に関する報告並びに浅田統一郎教授(中央大学)との,ケインズ経済学の理論体系における金融政策の効果に関する共同研究に関する報告であって,いずれも,ケインズ経済学の理論体系における成長循環に関する理論的研究に関するものである。これらの成果は,いずれも,マクロ経済学における「短期分析」の対象たる景気循環の考察と「長期分析」の対象たる経済成長の考察を統合しようとする研究によるものであって,マクロ経済学における短期分析と長期分析の方法の統合というこの研究の目的に適合するものである。平成30年度におけるこの研究の成果は,マクロ経済学における「短期分析」の対象たる景気循環の考察と「長期分析」の対象たる経済成長の考察を統合することを目的としたものであって,この研究の目的に適合するものである。しかし,この成果は,ミクロ経済学的基礎に基づくものではないために,ミクロ経済学的観点から充分な検討を行うことを必要とするものである。これがため,現在におけるこの研究の評価は,これを「おおむね順調に進展している」ものとする。令和元年度においては,研究計画を遂行するとともに,ミクロ経済学的観点から,平成30年度の研究成果を検討する。特に,動学的観点から,家計の消費行動に関するミクロ経済学的基礎を再考し,この結果に基づいて,企業の生産行動に関するミクロ経済学的基礎を考察する。平成30年度における次年度使用額は,1万円未満であって,使用計画を遂行することができなかったことによるものではない。又,この使用額は,少額であるため,令和元年度の助成金の使用計画に大きな変更をもたらすものではない。
フィリピン、マカパガル政権(1961-1965)の社会経済政策を巡る政策過程

2009年度は、新たな資料収集に加え、収集資料の分析を踏まえてカルロス・ガルシア政権(1957-1961)の経済政策過程とディオスダード・マカパガル政権(1961-1965)の経済政策過程について研究会報告および論文作成を行った。前期から夏季休業にかけては、ガルシア政権の経済政策についての英語論文("Economic Nationalism in Policy Process : Revisiting the Politics of Filipino First in the Garcia Administration, 1958-1961")を作成した。本稿では、中央銀行が運営していた経済政策過程と政治家が標榜していた経済ナショナリズムとの関係性について理念の政治の観点から考察した。論文作成過程の草稿に基づき、2009年7月12日に早稲田大学にて開催された東京フィリピン研究会の全国フォーラムにて口頭報告を行い、専門性の高い質問やコメントをえることができた。質疑応答を踏まえて作成した論考は筆者の博士論文の一部とする予定である。後期には、マカパガル政権の経済政策過程について分析し、英語論文("Politics of Ideas and Changing Economic Policy Regime, 1961-1965 : Rethinking the Patronage Politics in the Philippines")を作成した。本稿では、為替管理の解除を経済開発の方向性と政策実施主体の転換という意味で経済政策レジームの転換ととらえ、政治過程全体を考察した。作成した論文を下に、2010年1月29日に慶應義塾大学内で開催された法学研究科第43回合同論文指導研究会において研究報告を行った。博士号取得のための要件となる研究会での報告を通して、社会学や政治学を専門とする諸先生方から有意義な質問やコメントをえることができた。報告論文を精緻化し、博士論文の一部とする予定である。2009年度の研究活動を通して、博士論文作成にとって中核的な史資料の収集と議論の骨格を固めることができた。2008年度は、マカパガル政権期の政策過程理解に欠かせない1940年代後半から1950年代までの政策過程について調査、考察し、研究課題に関連して、2度の学会報告および2本の論文を作成した。第一に、1950年代に、当時の中央銀行総裁や現役閣僚らの間で展開された経済政策をめぐる大論争の再検討を行い、フィリピン政治学会年次大会(フィリピン、ドゥマゲッティ市)において英語での報告、報告後は原稿を修正して、フィリピンで出版されている学術誌『カサリンラン』に投稿した。査読後には、アメリカ国立公文書館で収集した資料に基づき原稿を修正した。再査読後に同誌に掲載された論文では、近年のフィリピン政治経済研究が軽視してきた経済的脱植民地化の政治的重要性や、利益誘導重視の政治社会における理念や政策の政治的意義について再評価することができた。第二に、マカパガル政権期にまで続く戦後の政党システムの形成過程に関する論文を執筆し、アジア政経学会全国大会で報告を行った。報告を踏まえて作成した論文「政党システムと冷戦の国内化、1946-1948年-フィリピンにおける二大政党間の対立と協調」は、査読、修正を経て2009年7月刊行予定の、アジア政経学会の学会誌である『アジア研究』第55巻第3号に掲載されることが決まった。本論文作成を通して多くの既存研究が、二大政党間の類似性や、植民地統治期以来の国内の社会経済構造の政治的重要性を強調してきたのに対して、本論文は、二大政党間の政策上の対立に基づく政治的亀裂、独立の政治的重要性および国内冷戦の影響の重要性を指摘した。2008年度の研究実績は、マカパガル政権期の政策過程の歴史的及び制度的文脈を理解する点て、重要であると考える。
近代フランスにおける公共空間における宗教活動と公権力

今回の研究計画により、フランス革命期の政治と宗教の関係性の中で、宗教的多元性の保証を象徴する屋外における礼拝の形態や、行政による教会の金属器の国有化と没収、再利用について、その実態の概要を主にフランス国立公文書館収蔵の未利用の一時史料によって明らかにできた。近代フランスの公共圏における宗教活動に対し、公権力が取った対応について、主に革命期からナポレオン体制期にかけて分析する。フランスで実地調査を行い、未利用の手稿史料を入手し、これまで研究対象とされてこなかった礼拝実践の実態を明らかにすることを目指す。その意味では、これまでの公認宗教体制研究や宗教的寛容の研究、公共性の研究を集大成するものとなる。平成18年10月、過去数年間、東京大学大学院の深沢克己教授を中心に進められてきた共同研究の成果を取り入れつつ、自分自身の研究成果としてまとめてきた論攷がようやく出版の機会を得た。特に、共同研究が一段落した後の2006年になってから、フランスの最新の二次史料群を入手し、研究を深め、それを内容に反映させることができたのは喜ばしいことであった。最近のフランスでは、この分野ではリモージュ大学のドランデ教授を中心に、主に路上の宗教行列が研究対象とされている。これらの研究では、公共空間という視点も取り入れられていて、これまでの拙稿の問題設定の正当性が裏付けられた。ドランデ教授らによる研究によって、公認宗教体制が確立した時期の諸問題が解明された点に大いに刺激を受けたが、この研究で進めている草創期の実態を明らかにする必要性はさらに高まったと言える。幸いなことに、平成19年度に本務校から一年間の在外研究を認められた。そのため、平成18年度の後半には、パリ第一大学のフランス革命史研究所に受け入れを依頼するなど、翌年度の研究生活の準備作業を進める必要が出た。そのため、あまり購入したマイクロフィルムの分析は進められていない。さらに、年が変わって平成19年になると、準備をより具体化する必要が高まった。その中で、パリ第一大学の受け入れ手続きに支障が生じてしまい、結局は研究者用長期ヴィザ申請と正式の受け入れが平成19年4月中旬以降に繰り延べられるという困った事態に陥り、この間、研究はほとんど進めることができなかったのは無念であった。平成19年度は清泉女子大学からサバティカルを与えられ、一年間、本格的な実地調査をフランスで行うことができた。パリに拠点を構え、まず最初にフランス国立図書館西洋手稿史料部で網羅的な史料調査を行った。ここで中心となった調査対象は、各地の自治体が押収してパリに送ってきた、教会の鐘および聖具類に関するパリ造幣局の受領リストである。次に、パリでサンキュロット達の活動の拠点となった各セクションのうち、同手稿史料部が収蔵するパリ2区及び11区に属する各セクションの史料の調査を行った。これはパリ造幣局史料の調査の結果、その中にパリ市の記録がほとんど含まれていないことが判明したためである。この調査により、この時期特有の「政府とパリ市の二重権力状態」がこの問題でも起きていることが判明した。さらにこの調査により、教会の備品、特に礼拝に使用される聖具類に対する取り扱い方は、聖なるものに対する暴力ないし民衆相手の啓蒙の儀式と呼びうる性格を与えられていたという仮説を立てるに至った。続いて、フランス国立中央文書館での実地調査を再開した。例年、トラブル続きの文書館であるが、今回も難題を抱えた。秋からはサルコジ政権に対して各組合の波状ストライキが起きた。さらに年末からは、文書館の史料用エレベーターが耐用年数を過ぎて劣化したことによる故障多発のトラブルを抱えることとなった。ただし、今回の調査は多岐に渡るものであったため、宗教政策関係のF/19系列が閲覧不能となった日も、他の系統で調査を続行することができた。今回はパリ造幣局史料室とフィニステール県文書館とイル=エ=ヴィレーヌ県文書館でもほぼ同内容の調査を行い、未利用の史料を中心とする多数の成果を得ることができた。ただし、得難い機会である一年間のフランス滞在を生かして網羅的な史料調査を精力的に行ったため、それを研究成果にまとめることは今後の課題となった。2008年度は前年度のサバティカルによるパリでの在外研究の成果を活かす一年となった。春から秋にかけて、収集済みの一次史料の分析を進めるとともに、継続して二次史料の読解とフランスでの研究動向の把握を行った。パリ第一大学のフランス革命研究所所長がジャン=クレマン・マルタンからピエール・セルナに世代交代したことに象徴されるように、フランスの学界でも世代交代が進んでいる。それは同時に、革命史研究でこれまで軽視されてきた宗教活動の社会史に目が向けられるようになったことと、総裁政府期の政策的試行錯誤が研究対象となったことも意味している。本研究の意義は世界的に見ても大いに高まっているといえる。秋から、これまでの研究を総括するため、一つの口頭報告と二本の研究論文を作成した。まず、このテーマの研究動向と利用可能な史料の分布を明らかにする口頭報告を用意し、本務校の人文科学研究所が定期的に開催している研究懇話会で発表した。

これは、人文科学研究所紀要に投稿を志す者に対し、査読に準ずる措置として、学際的なメンバーの学問的関心による審判の場として設定されているものである。多くの参加者を得て、活発な質疑応答が行われ、準備中の論文は紀要の掲載に値するとの評価を受けた。また、この場で受けた指摘は投稿した論文の内容に反映されている。次に、夏に分析した一次史料の中で、残存する量が少ない修道院の銅器類(特に什器類)に注目して史料紹介論文を執筆した。フランス語一次史料の校訂と活字化、日本語への翻訳を行い、さらに史料の歴史的意義を分析して論文にまとめ、査読のある本務校併設のキリスト教文化研究所紀要に投稿した。これは本務校がスペイン系修道院設立によるものであることもあり、学内で高い学問的かつ学際的な関心を呼んだ。なお、2008年度は研究業績の発表の場に本務校とその紀要を選んだが、2009年度は学外に向けて業績を発表する予定である。2009年度はこの研究計画の最終年度であり、これまでの研究成果をまとめることが必要であり、その成果を世に問うため、春期にまず未刊行の博士学位論文の改稿に着手した。学術出版社が主催する、競争的な学術書籍の出版企画に応募し、学術書として刊行するためである。今回、2008年度までの研究計画で達成した成果は特に大きく、未利用の一時史料で明らかになったナポレオン体制期の宗教的少数派の実態を中心に、内容的に大きく充実を図ることを目指した。作成した投稿用の原稿では、この研究計画の成果を盛り込む形で議論の大幅な進歩と深化を成し遂げ、これまで知られていなかった当時の併合地の宗教状況を中心に、宗教的多元性が政策的に保障され、「礼拝の自由」が諸宗教宗派が併存する地域社会で実現されている様相を明らかにすることができた。この原稿は、無事に6月末の投稿期限までに提出することができた。ただし、研究計画の終了した2009年度末までに、出版社から原稿の採択ないし不採択に関して最終的な結論は示されなかった。夏期には本務校の長期休暇を利用し、パリにおける追加の実地調査を実施した。ここでは、これまで見逃していた史料群の中に、特に1801年10月にフランス全国規模で行われた県レベルでの教会堂の調査結果報告書を発見し、これまで未解明だったナポレオン体制初期のコンコルダ施行直前の宗教的少数派の活動状況や彼らが抱えていた諸問題、カトリックとの宗教的対立の実例を知ることができた。秋季から年末にかけては、夏の実地調査の成果を取り入れて、本務校に付属する研究所の紀要に投稿する論文を作成した。内容的にはこの研究計画を実行する前提となる史料の残存状況の分析であり、今後、同テーマの研究を行おうとする者にとって助けとなるはずである。当該の紀要は年度末に刊行され、拙稿も無事に掲載の運びとなった。
異種多核錯体の接合に基づくヘテロナノ構造のボトムアップ形成と多機能発現

本研究は、金属錯体を固体基板表面へ二次元的に配列し、その上へ三次元的にボトムアップ化する方法により、新規なナノ錯体構造を固体基板や電極基板表面へ構築することを目的とした。特に、構造や化学的性質の異なる錯体分子ユニットを固体表面で連結化することでヘテロ型の積層構造体を創成し、その固液界面における化学機能を開拓することに力点を置いた。三核錯体-二核錯体ハイブリッド体の構築とプロトン共役電子移動能を利用したポテンシャル傾斜制御:界面における配位子置換を利用し、二核錯体を三錯体SAM上へ定量的に連結化した。固定された二核錯体のプロトン共役電子移動反応をpH112の範囲で詳細に調べた。その結果、低pH領域と高pH領域で三核および二核ユニットのレドックス準位を逆転できることを見い出した。ポルフィリン-三核錯体ハイブリッド体の構築と電極表面集積:ポルフィリンユニットのレドックス特性、光機能、光電変換、さらに触媒能などの性質の発現を目指し、4-ピリジル基を含むポルフィリン配位子をルテニウム三核錯体と連結した新規ハイブリッド錯体を合体し、ジスルフィド配位子を介して金表面に固定化することに成功した。コバルトコリン錯体-三核錯体ハイブリッド体の構築と電極表面集積:コリン環の側鎖の一つに4-ピリジル基ペンダントを導入したコバルト(III)および-(II)錯体を合成した。この新規錯体は、ピリジル基を用いた錯形成が可能であり、"錯体配位子"として働く。すなわち、三核錯体の末端位へ錯形成により導入できれば、ビタミンB_12の触媒能を付与した新規ナノ構造体を構築することが可能となる。このハイブリッド体の合成ルート開発に注力した結果、所望のハイブリッド錯体の単離と特定を行ない、金電極表面へのSAM固定化と明瞭な電気化学応答の検出に成功した。1、異種多核錯体ユニットの連結合成法の確立:酸化還元および発光性に特徴を持つルテニウム三核錯体(Ru3)およびレニウム六核錯体(Re6)を架橋配位子(4,4'-ビピリジン)により組み合わせ連結した錯体を数種類合成し、紫外可視吸収、赤外吸収、NMR等の各種分光法、さらに電気化学的手法により同定した。新規連結型錯体は錯体ユニットの数、組み合わせ、幾何構造を制御したヘテロ錯体であり、本研究で目指す基板表面集積化へのbuilding blockとして有用である。2、ヘテロ型連結多核錯体の酸化還元挙動の解明:サイクリックボルタンメトリーの測定により、連結型多量体は溶液内中、構成ユニットの種類と数を特徴づける多段階可逆な酸化還元波を与えた。3、金電極表面へのヘテロ型ナノ構造体形成:上で得たヘテロ型連結錯体を金電極表面へ逐次的にボトムアップ化し、多層構造体の形成を行なった。具体的には、金電極表面へRu3錯体の自己集合化単分子層を既知法により表面密に形成し、水/単分子層界面における配位子置換反応を誘起することで、末端非配位の4,4'-ビピリジンを持つRu3-Re6連結錯体をRu3単分子層の上へ積層化した。この手法により、Ru3-Re6-Ru3の錯体ヘテロ連結体が電極界面へ定量的に構築された。最上端のRu3錯体に配位するCO配位子は、基板電位を制御することにより脱離され、それに替わって水分子が配位した錯体膜へと変換される。今後、この水分子配位サイトを起点として、さらに錯体を積層化できる可能性がある。

また、ヘテロ多量体は電極界面において効率良い多電子移動を示すことも明かとなった。以上より本系は分子エレクトロニクス材料としても可能性を秘めていることが示唆された。4、この他、プロトン共役電子移動を示すルテニウム二核錯体をRu3単分子層上へ定量的に積層化することにも成功し、電解質水溶液のプロトン濃度調節により界面多電子移動を制御し、さらに分子内電位勾配をスイッチングできることも判った。本研究の目的は、酸化還元活性な多核金属錯体を分子ユニットとし、それらをヘテロ型に組み合わせた構造体を合成し単離すること、さらに固体基板上で構造体を形成する手法を確立し、固液界面における酸化還元・光特性を開発することである。我々は昨年度まで、金電極表面に三核錯体ユニットを逐次的かつ定量的に積層化することに成功しており、本研究を遂行する上での基礎的・技術的基盤は得ている。本研究は、これまでの研究成果を発展させ、酸化還元および発光性を示すレニウム六核クラスターや触媒反応性を示すポルフィリン誘導体を逐次的に積層化することで、新規なヘテロ構造体を構築することに主眼を置く。本年度は以下の研究成果を得た。(1)金電極表面へ酸化還元活性かつ発光性を示すレニウム六核クラスターをルテニウム三核錯体自己集合化単分子層の上へ表面錯形成反応により連結し、ヘテロナノ構造を得る手法を確立した。積層構造をIRをはじめとする表面分光法により特定し、サイクリックボルタンメトリーにより酸化還元特性を詳細に調べた。その結果、各分子ユニットに帰属される酸化還元波を明確に示すことが分かった。(2)4-ピリジルポルフィリン配位子をルテニウム三核錯体に配位させた錯体を合成し単離した。ジスルフィド基を含む三核-ポルフィリンヘテロ錯体を合成し、金電極表面への自己集合能を利用し単分子層として固定化した。また、酸化還元応答を観測することにも成功した。さらに、三核錯体ユニットからの末端CO配位子の脱離挙動を速度論的に解析することに成功した。酸化還元電位の電解質アニオンに対する依存性についても知見を得た。我々はこれまでの研究において、金電極表面に三核錯体ユニットを逐次的かつ定量的に積層化することに成功しており、本研究を遂行する上での基礎的・技術的基盤を確立している。本年度は、これまでの研究成果を発展させ、プロトン付加またはルイス酸付加により酸化還元プロセスを可逆的に調節し得るオキソ架橋ルテニウムニ核錯体を、金電極表面へ固定化した種々の系について、電子移動特性ならびに電子移動特性に与える様々な要因について以下の研究を行なった。(1)ルテニウムニ核錯体における架橋オキソのトランス側にピリジルージスルフィド配位子を導入した両脚型の錯体を合成し、金電極表面へ表面密に単層分子層として固定化した。緩衝溶液のpHをコントロールすることで、界面におけるプロトン共役電子移動反応を示すことに成功した。さらに、Al^<3+>を添加することで、架橋オキソとルイス酸との相互作用を利用した界面電子移動の制御について示すことに成功した。(2)可逆な電子移動特性を示すオキソ架橋ルテニウム三核錯体の自己集合化単分子層の上ヘオキソ架橋ルテニウムニ核錯体を錯形成反応により連結化したヘテロ型分子層を金電極表面へ構築した。
網羅的プロテオミクスとジェノミクスによる肺癌リンパ節転移機構の解明と新分類の提唱

現行の肺癌stagingは腫瘍の大きさや転移の有無・場所で規定され、それを参考に治療方針が決まる。肺腺癌治療は分子標的薬剤が広く使われ、使用の可否は特定の遺伝子形態の有無によるが、現行のstagingは遺伝子形態の有無は考慮しない。本研究では分子標的薬剤使用の指標となる遺伝子形態の発現が、肺癌切除後の再発因子と判明し、さらに次世代シークエンサーによる遺伝子の網羅的解析で原発巣と転移巣に同様に存在すると判明した。この結果に基づき、遺伝子形態の有無で過去の肺腺癌症例を層別化すると遺伝子形態の有無が再発後の予後に関係しており、特定の遺伝子形態の有無による腺癌の新たな分類方法の提唱に至った。肺癌の原発巣及び転移リンパ節で肺癌に特異的に発現する遺伝子変異もしくはタンパク質を用いて,肺癌の予後及び治療方針に関わる分類を行うことを目的としている。申請当初は特定の遺伝子変異が治療の対象となる事は知られていたが、変異の発現自体が予後因子となるか否かについては分かっていなかった。現時点では,肺癌原発巣に高頻度にみられる特定の遺伝子変異の発現自体が術後の再発因子となること,またそれはすべての原発性肺癌で共通しているわけではなく、特定の組織型では必ずしも遺伝子変異の発現が予後因子となるわけではないことを見出している。この結果については既に国際学会で発表しており、best poster presentationとして口頭での発表の機会を与えられるという一定の評価を受けている。この結果については,海外発行の英文雑誌に投稿中である。また、一般臨床では特定の遺伝子変異の発現の評価は外部の検査会社に依頼することが多いが、今回の研究過程で分類に用いる候補として有力な特定遺伝子の変異については,外部の検査会社やキット製剤に頼らず自身の研究室で検出する事に成功しており、その検出頻度においても外注した場合に比べ遜色ない結果を得ている。転移巣に特異的に発現するタンパク質の同定についても検討しているが,治療の標的になり得る可能性も考慮すると,遺伝子変異による分類ほどは成果はまだ得られていない。申請当時は遺伝子変異の有無をキット製剤による検出・評価を予定していたが、分類に用いる候補として有力な遺伝子変異が独自に検出できるようになった事、さらにはそれにより検出した遺伝子変異が肺癌術後の再発予測因子であるという知見を得られた事は申請時には予測していなかった成果であった。特に後者については我々の仮説が立証可能である事を示唆する成果であった。最終目標としている転移リンパ節での分類についても、既に得られた見解や技術を使いながら検証できると考えている。転移巣に特異的に発現するタンパク質の同定,それを用いた分類については,まだ十分な成果はあげられていないのが現状である。最初に既存の分子標的薬の治療対象となる遺伝子変異について、予後因子の側面から検討を行った。肺腺癌stage Iでは再発し得ない特定の組織型とEGFR変異を有さない特殊型を除いて解析することで、EGFR変異の存在自体が完全切除後の再発因子となることが判明した。続いて、次世代シークエンサー(NGS)による遺伝子解析を行ったが、原発巣と転移巣に差異はなく、むしろ転移巣では遺伝子変異の発現が原発巣に比べて少ない傾向にあり、プロテオミクスによる蛋白質解析は効果が乏しいと判断されたため行わなかった。NGSの結果については解析方法により発現のプロファイルが異なってくるが、妥当性については腺癌の原発巣と転移巣を検討した際に別のコホートを用いて同時に行ったNGSの結果で検証している。我々の行ったNGSの結果解析では、従来はEGFR変異がないとされる肺の神経内分泌腫瘍でEGFR変異が検出され、実際にその症例でEGFR-TKIが奏功しており、解析結果の正当性は得られている。このNGS結果を踏まえて肺腺癌リンパ節転移陽性症例の分類を行った。NGSでは検証できなかった肺癌原発巣とリンパ節巣症例において、EGFR変異の有無についてはNGS結果同様に80%以上の高い確率で一致しており、ALK転座の発現は100%一致していた。実際にリンパ節転移陽性の肺腺癌を原発巣の遺伝子変異・転座の有無で分類すると、遺伝子変異・転座を有する方が再発までの期間が短い傾向にあったが、再発後の予後は分子標的薬剤を投与された症例の方が投与されなかった症例に比べて有意に長かった。以上より分子標的薬剤の対象となる遺伝子変異・転座の発現は早期癌でも進行癌でも再発の危険因子になり、再発後に分子標的薬剤の投与により予後を延長されることから、遺伝子変異の発現による分類は治療方針に関わり、有効な分類方法であると結論付けられた。現時点で我々が得ている見解や技術を用いて、転移リンパ節のみでの遺伝子変異による、治療方針と予後に関わる肺癌の分類を引き続き目指していく予定である。

肺癌原発巣と転移リンパ節での遺伝子変異の相違の有無や程度を、一部の症例で次世代シークエンサーを用いて検証し、その結果に基づいて症例数を増やした群で遺伝子変異による肺癌分類の可能性を提唱することを最終目標とする。転移巣に特異的に発現するタンパク質の同定とそれを用いた分類については,遺伝子変異による分類に比べて得られている結果は少ないが,治療方針にも関連した分類方法を見出すという点では遺伝子変異による分類の方が重要となる可能性は高い。タンパク質による分類と遺伝子変異による分類の両者を引き続き進めていくが,治療に関わりうるという点では優先すべきは後者と考えられ,少なくとも遺伝子変異による分類の提唱が行える結果が得られるように研究をすすめていく方針である。肺癌当初は遺伝子変異の検出にキット製剤を購入し使用することを予定していたが,自身で設計を依頼して必要物品のみを購入しするという,よりも安価な方法で十分な結果が得られる実験方法を確立でき,キット製剤の購入が必要なくなったため。引き続き,実験に必要な図書や消耗品の購入を予定している。具体的には,検体の切り出しにかかる人件費,検体から遺伝子を抽出する製剤・用具,遺伝子変異を検出するためのPCR用試薬,必要な見識を得るための図書の購入などに充てる予定である。
水産生鮮ベンダーの現状及び将来性に関する研究

研究計画に沿って、養殖ブリの中間流通業者及び産地の養殖経営による出荷、販売動向について重点的に調査を実施した。中間流通業者調査では三重県漁連による養殖ブリの集荷状況の他、神奈川県三浦市三崎での短期蓄養状況や消費地加工の形態、さらにスーパーとの取引状況について、築地市場近くに設置されている営業所において月別販売高や価格の動向加えて競合他社を含めた価格競争の情勢等の聞き取りを行った。養殖経営調査においては、企業経営と家族経営の両者の聞き取りを実施した。企業養殖経営社では、規模拡大を含めた経営の概要把握のほか、野〆・活〆・加工といった出荷・販売形態、それぞれの取引先とそのメリット、ディメリットや販売価格の推移や輸出の取り組み状況、さらにマーケティング活動に投入している人材や経費の推移等の聞き取りを行った。また、企業養殖経営からみた養殖ブリ流通を巡る問題点や今後の課題についても意見を聴取した。家族経営においては、養殖ブリの出荷先や中間流通業者との具体的な取引内容さらに今後の養殖経営、販売のあり方等について意見を聴取した。これら聞き取り結果と昨年度の調査成果から得られた知見を総合的に判断し、最終年度の研究成果として、2010年以降の養殖ブリ流通の構造変化としてとりまとめた。具体的には、養殖ブリの出荷、販売形態がこれまでの生鮮ラウンド出荷からフィレーなどの製品加工が増加し、卸売市場を経由しない場外流通の進展、取引形態も養殖経営とスーパーとの直接交渉に基づく商流に変化していることなどを明らかにした。生鮮水産物を取り扱う生鮮ベンダーにおいて聞き取り調査を実施した。また、生鮮水産物物流の実態把握を目的に築地市場内に本社を置く物流企業と東京都中央卸売市場輸送協力会にて聞き取り調査及び資料収集を行った。首都圏以外では福岡市内の大手GMS及び食品スーパーの商品本部(水産)において、生鮮水産物の仕入れ、配送実態について聞き取り調査及び資料収集を行った。調査研究1年目(平成27年度)の研究成果は以下のとおりである。第一に、水産物生鮮ベンダー機能として、配送業務の他に取引スーパーの指示に沿った水産物の下処理(内臓除去等)、加工、パック化、ピッキングさらに各店舗への配送と多岐にわたり、徹底した品温管理により既存の卸売市場流通にはない独自の流通サービスをスーパー側に提供し、現代的な中間流通の担い手として社会的機能を発揮していることが確認できた。しかし、深夜労働を含む作業体系に安定的なパート労働力確保が不可欠であり、そのために県域を越えたパート労働力募集とマイクロバスによる送迎を行っており労働力確保が経営課題の一つとなっていることが明らかとなった。第二に、水産生鮮ベンダーは卸売市場流通を否定し、産地とスーパーを直接結合させるタイプの他に、中央卸売市場の卸売会社(大卸)が市場流通機能の弱点を補強するために水産生鮮ベンダー会社を場外に設立し(ベンダー機能の取り込み)、ビジネス拡大を狙っているタイプの存在が明らかとなった。水産生鮮ベンダーについて、卸売市場流通を否定するものとして位置付けていたが、卸売市場の維持発展を目的として事業展開しているタイプも存在するので、今後分析を広角的に進めることとする。東日本大震災による東北復興プロジェクト(農水省:宮城ギンザケ養殖産地再生)の最終年度とりまとめ作業で予想以上に時間を割かざるを得ず、進捗状況は研究計画よりやや遅れている。むろん、研究計画に沿って、調査対象である水産生鮮ベンダー、中央卸売市場を巡る物流実態及びスーパーでの聞き取り調査及び資料収集は実施したが、水産生鮮ベンダー調査は2社にとどまった。また、中央卸売市場の物流調査も東京都中央卸売市場にとどまった。ただし、研究実績の概要で触れたとおり、水産生鮮ベンダーが卸売市場流通にはないきめ細かな流通サービスを提供する新しい中間流通業者であることを確認するとともに、パート労働力の安定的確保が経営課題となっていること、さらに水産生鮮ベンダーの存在形態が多様であることも判明した。水産生鮮ベンダーをタイプ分けした上で、最終的にその概念規定をする際にいかなる基準を設定するか、今後の作業として重要な課題が明らかとなった。卸売市場を巡る生鮮水産物物流に関しては、全国に数千社に上る物流業者が存在していること、大半が中小零細経営であること、トラック事故の多発により安心・安全な物流体制に向けて長距離輸送時のドライバー2人体制、ドライバーの高齢化から業界内部での淘汰・再編が不可避であることが判明した。さらに「生鮮定期便時刻表・主な配送先」資料を収集し、全国生鮮定期便トラックの物流網、全国各地から東京への輸送時間の実態が把握できた。昨年度提出の調査実施計画に沿って、水産生鮮ベンダー業態に参入可能性がある業種、企業で広角的に調査を実施した。具体的には、すでに物流機能を自社で保有している卸売企業(地方卸売市場の郡山水産配送センター)、中央卸売市場関連では積極的に場外活動等「脱卸売機能」を目指している株式会社うおいち、中水青森中央水産株式会社、九州魚市株式会社、スーパーでは産地からの直接仕入れに積極的な株式会社丸久とサミット株式会社、大手商社系で産地取引に乗り出しつつある株式会社日本アクセス等々において、担当者から水産生鮮ベンダーの現状認識及び今後の参入意思の有無について聞き取りを行った。調査研究2年目(平成28年度)の研究成果は以下のとおりである。つまり、水産生鮮ベンダー業態(領域)に、卸売市場内の卸売企業、スーパー、商社系企業が新たに新規参入する可能性はかなり低いという結論に到達した。まず、卸売市場内の卸売企業は取扱高の漸減から新たな業態に新規投資しうるリスク負担力が低下している。スーパーも現在の事業

収益を維持することに汲々とし新規事業を立ち上げる余力がなくなった。当該事業の参入に最も可能性が高いと思われた商社系企業は資金力はあるものの、水産物取扱に対する技術的ノウハウが欠落しており、卸売市場の卸売企業との連携を今後も継続させるものと判断している。これらの聞き取り結果より、水産生鮮ベンダーに新規参入する経済環境が資金不足、人材不足、物流で働く労働力不足(ドライバー)の点で悪化し、生鮮ベンダー会社を新たに設立する条件が厳しくなったとの認識に至った。ただし、より高鮮度・高品質な生鮮水産物を届けるという流通システムの高度化は各企業とも追求することに変わりはなく、最終年度では、既存の流通システムを利用しつつネットワーク化を進めている卸売市場内の卸売企業の取り組み(生鮮ベンダー機能の取込)について調査を行う。生鮮水産物に係る物流事業はその大半が中小零細経営である。しかし長距離トラックやバスの事故が社会問題化したことから、ドライバーの2人体制となり、またドライバー不足から経営そのものが危ぶまれるようになった。水産生鮮ベンダー事業は自前の物流機能を組み込み、高鮮度水産物を流通させることで他社との比較優位を構築することが要諦なので、物流事業そのものの危機が当該事業への新規参入の大きな障害となっていることが判明した。したがって、この点を中心に聞き取りを行うことで効率的な調査が実施でき予定以上に調査研究が進捗した。加えて、物流機能をすでに有している企業(卸売市場内の卸売会社)においても、ドライバーの高齢化(定年後の再雇用で人出不足をカバー)や人件費比率の上昇から、他社との連携(輸送網の共有、分担化)に取り組んでおり、新たに水産生鮮ベンダー機能を経営として内部化する余裕がないことも明らかとなった。水産生鮮ベンダー事業に新規参入する可能性が最も高いと思われた商社系企業では、当該事業そのものには関心を持っているものの、生鮮水産物を取扱う流通技術の蓄積がなお乏しく、資金力はあるものの水産生鮮ベンダー事業を直接開始するには人材不足であり(畜産では一部参入している)、近い将来当該事業に参入する可能性は低いと判定した。したがって、すでに水産生鮮ベンダー事業を行っている企業は、これまで生鮮水産物流通技術、水産物以外の畜産物等食品全体に係る全国的物流網など当該企業組織として長年培われたノウハウという基盤があり、段階を踏んで水産生鮮ベンダー事業に至っている。このように整理すると、生鮮水産物の流通技術を蓄積し、人材も豊富な卸売市場の卸売企業が自らが物流手段を持たなくとも、生鮮ベンダー機能の仲介役として新たな生鮮水産物流通を創出する可能性が高く、この点を最終年度に明らかにしたい。水産生鮮ベンダー業態(領域)に、卸売市場内の卸売企業、スーパー、商社系企業が新たに新規参入する可能性はかなり低いという結論に到達した。
ナノインクジェット技術による有機半導体単結晶薄膜のポジショニング成長

・針式静電型インクジェットノズルを用いて,オンデマンド式に有機半導体溶液を吐出でき,所望の位置に有機半導体薄膜の単結晶粒を配置できることがわかり,またそれを用いた薄膜トランジスタを試作・評価し,当初の基本的な目標は達成した.・当初開発した針式静電型インクジェットは,液滴の吐出に比較的高い電圧を必要とするために,金属配線を形成した基板表面にこの方式で描画を行うと,放電により配線が破壊される事象が発生することがわかった.この問題に対し,より低電圧で吐出可能なスリット式静電型インクジェットノズルを考案した.・スリット式静電型インクジェットノズルを用いた場合には,針式に比べ,吐出できる液滴の大きさを大きくすることができることがわかった.しかし,基板表面に着弾した際に小さな液滴にばらけてしまい,結果的に大きな単結晶粒の形成にはつながらないことがわかった.この問題は,基板表面の濡れ性を制御する方法で解決できることを示した.・ドロップコーティングによる薄膜形成の際の薄膜形成過程を高速度カメラを用いて観察した結果,結晶核は液体の表面で主に発生し,その成長もまた液体の表面で起こることがわかった.したがって,有機半導体の溶媒の乾燥速度を最適化するため,各種溶媒について調査・試験し,乾燥速度の異なる液体を5種類以上用意することができた.この内,液滴の乾燥速度が最も小さな液体を用い,かつスリット式静電型インクジェットノズルを用いることで,大きさが数十ミクロンの有機半導体薄膜結晶粒をポジショニング成長できることを示した.・溶液の乾燥速度を調整することで,ドロップコーティングを用いて大きさが百ミクロン程度の有機半導体薄膜を形成することができた.これを用いて有機半導体単結晶トランジスタを試作した結果,小粒径の集合体を用いたトランジスタに比べてキャリヤ移動度が10倍程度大きくなることを示した.・静電型針式インクジェットの吐出挙動を観測するための実験系を構築し、その吐出挙動を調査した。その結果、ノズルに電界を印加すると、液体が針先端までエレクトロウェッティング現象で濡れ拡がり、先端で静電力によってテーラーコーンを形成した後吐出することがわかった。そのため、細管からの吐出に比べて微量の液体を吐出でき、その結果として微細な描画が可能であることがわかった。・液滴の吐出は、印加した矩形波電圧の立ち下がりの後に起こすことがわかった。この現象を利用することで、極微細な描画を所望の位置にできることがわかった。・静電型針式インクジェット方式を用いてオリゴチオフェン系の有機半導体の描画を試みた結果、大きさが数ミクロンの単結晶と思われる結晶粒をガラス基板表面に形成することに成功した。・より大きな結晶粒を形成することを目指して、吐出液滴の量を単純形状の針式よりは大きくできる、スリット形針式静電ノズルを考案した。・スリット形静電ノズルを用いた描画を利用して、ボトムゲート形の薄膜トランジスタを試作した。その結果、予想したとおりpチャネル型のトランジスタ動作を実現できることがわかった。しかし、そのキャリヤ移動度は小さく、その原因はスリット形針式静電ノズルを用いた場合でも、ひとつの結晶粒が小さく、トランジスタのチャネルが小さな結晶粒の集合体になっているためと考察した。・結晶粒の増大のためには、有機半導体の溶媒の乾燥速度を最適化することが重要であるとの見解に至り、各種溶媒を試した結果、乾燥速度の調整が可能となり、結晶粒を増大することができることがわかった。・針式静電型インクジェットノズルを用いて,オンデマンド式に有機半導体溶液を吐出でき,所望の位置に有機半導体薄膜の単結晶粒を配置できることがわかり,またそれを用いた薄膜トランジスタを試作・評価し,当初の基本的な目標は達成した.・当初開発した針式静電型インクジェットは,液滴の吐出に比較的高い電圧を必要とするために,金属配線を形成した基板表面にこの方式で描画を行うと,放電により配線が破壊される事象が発生することがわかった.この問題に対し,より低電圧で吐出可能なスリット式静電型インクジェットノズルを考案した.・スリット式静電型インクジェットノズルを用いた場合には,針式に比べ,吐出できる液滴の大きさを大きくすることができることがわかった.しかし,基板表面に着弾した際に小さな液滴にばらけてしまい,結果的に大きな単結晶粒の形成にはつながらないことがわかった.この問題は,基板表面の濡れ性を制御する方法で解決できることを示した.・ドロップコーティングによる薄膜形成の際の薄膜形成過程を高速度カメラを用いて観察した結果,結晶核は液体の表面で主に発生し,その成長もまた液体の表面で起こることがわかった.したがって,有機半導体の溶媒の乾燥速度を最適化するため,各種溶媒について調査・試験し,乾燥速度の異なる液体を5種類以上用意することができた.この内,液滴の乾燥速度が最も小さな液体を用い,かつスリット式静電型インクジェットノズルを用いることで,大きさが数十ミクロンの有機半導体薄膜結晶粒をポジショニング成長できることを示した.・溶液の乾燥速度を調整することで,ドロップコーティングを用いて大きさが百ミクロン程度の有機半導体薄膜を形成することができた.これを用いて有機半導体単結晶トランジスタを試作した結果,小粒径の集合体を用いたトランジスタに比べてキャリヤ移動度が10倍程度大きくなることを示した.