hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
可搬型,広帯域波長分散型テラヘルツ分光器の開発

本研究では波長分散型テラヘルツ波分光器のために差周波発生を利用した広帯域周波数可変テラヘルツ波光源とテラヘルツ波アップコンバージョン検出を行った。差周波テラヘルツ波発生におけるテラヘルツ波周波数領域の広帯域化を光注入方式によって図り、0.3THzから4THzまでの広帯域周波数可変テラヘルツ波発生を実現した。分光計測における信号ノイズ比を改善するためにアップコンバージョン検出の高感度化にも取り組んだ。結果として、最小検出テラヘルツ波エネルギーは極低温シリコンボロメータを凌駕する100aJ/pulseまで改善した。本研究課題は、有機非線形結晶を用いた広帯域周波数可変テラヘルツ波光源を開発し、広帯域波長分散型テラヘルツ分光を実現することを目的としている。平成25年度はテラヘルツ波発生に必要な光源開発の準備を行い、連続波光源とパルス光源の両面から検討を行ってきた。連続波光源の準備として外部共振器型波長可変レーザーの出力を新たに購入した光ファイバー増幅器によって2W以上の出力を実現した。この出力は有機非線形結晶DASTを用いて連続波テラヘルツ波発生が可能な出力である。一方、パルス光源では縦シングルモードレーザーによる光注入型光パラメトリック2波長光源の検討を行った。パルスレーザーを用いた場合、ピークパワーはCWレーザーに比べて遥かに高く、テラヘルツ波発生時の変換効率が格段に上昇する。また、注入光波長によって2波長制御が可能であり、周波数可変テラヘルツ波光源を構築できることが分かった。また、テラヘルツ波発生に必要な光源の準備を進める一方で、テラヘルツ波検出の開発を進めてきた。研究計画にあるテラヘルツ波出力を効率良くかつ簡便に検出するための方式として周期分極反転デバイスを利用したテラヘルツ波検出技術を提案し、その成果を論文・学会発表した。本成果は本研究課題のテラヘルツ波分光を行うために必要なテラヘルツ波位相検出を実現できるコヒーレントな波長変換技術を用いた検出法式であり、光ファイバー技術との親和性の高さから将来の小型テラヘルツ波検出技術として非常に有望である。120THzの周波数帯は極性を示す半導体結晶や誘電体のフォノン振動数領域に対応しており、誘電関数の実部と虚部を決定することは物質の特性や構造を知る上で極めて重要である。現在、テラヘルツ分光器は、広帯域に測定できるが振幅のみしか検出できないフーリエ変換赤外分光法(FTIR)と周波数帯域は限定的だが位相情報も容易に得られるTHz-TDSの二つが主流となっている。本研究課題は、有機非線形結晶を用いた広帯域周波数可変テラヘルツ波光源を開発し、従来測定できなかった高周波帯域において広帯域にわたるテラヘルツ分光を実現することを目的としている。昨年度までに近赤外波長可変レーザーとファイバー光増幅器を利用し、連続波で1Wを超える出力を得ており、本年度はテラヘルツ波発生光源の構築に取り組んだ。2台の近赤外波長可変レーザーの出力は3dBファイバーカップラーを利用して合波し、ビート変調周波数がテラヘルツ帯になるように設計した。合波された近赤外光はファイバー光増幅器を利用して高出力化し、2波長合計で1Wを超える出力を得ることができた。得られた出力光は有機非線形光学結晶へ入射し、非線形光学効果によりテラヘルツ波発生が可能である。テラヘルツ波出力は極低温Siボロメーター検出器とロックインアンプを利用して計測可能である。また、並行して本研究で利用する有機非線形結晶DASTの合成に取り組み、最終的に単結晶を得ることができている。本研究課題は、非線形結晶を用いた広帯域なテラヘルツ周波数領域において分光測定できる技術を開発することを目的としている。様々な分光測定対象の中にはテラヘルツ波に対して大きな吸収あるいは反射などの損失を有するものもあり、テラヘルツ波分光測定の障害となってきた。そのような測定対象の分光測定を実現するためには高いシグナルノイズ比を有するテラヘルツ波技術開発の必要不可欠である。高いシグナルノイズ比を実現するためには高出力テラヘルツ波発生技術と高感度テラヘルツ波検出技術の両技術開発が必要である。特に室温動作高感度テラヘルツ波検出技術は今後のテラヘルツ応用に対して重要な基盤技術であり、さらなる発展が期待されている技術である。本年度は高感度テラヘルツ波検出技術として、非線形光学効果を用いた室温動作高感度コヒーレントテラヘルツ波検出について研究を行った。実用的な非線形光学効果を用いた高感度コヒーレントテラヘルツ波検出技術を開発するために疑似位相整合デバイスを用いて位相整合条件を積極的に制御し、最適なテラヘルツ波検出光学系の構築について取り組んできた。結果として最小検出テラヘルツ波エネルギーは100aJ/pulseを実現し、極低温シリコンボロメータを凌駕する最小検出エネルギーを達成した。得られた成果は、コヒーレントテラヘルツ分光に向けた位相検出も可能であり、小型テラヘルツ分光技術への応用展開も期待できる。非線形光学テラヘルツ波検出技術の高感度化に取り組み、最小検出テラヘルツ波エネルギーは100aJ/pulseを実現し、極低温シリコンボロメータを凌駕する最小検出エネルギーを達成した。そのテラヘルツ波パワーはマイクロワットレベルに相当し、微弱なテラヘルツ波検出に成功している。今後システムの構築を進めていく。

様々な分光測定対象の中にはテラヘルツ波に対して大きな吸収あるいは反射などの損失を有するものもあり、テラヘルツ波分光測定の障害となってきた。そのような物質に対する測定のためには高いシグナルノイズ比を実現するテラヘルツ波技術開発が必要不可欠である。特にシグナルノイズ比の改善には室温下における高効率なテラヘルツ波発生・検出技術の開発が重要と考えている。非線形光学波長変換による室温動作テラヘルツ波発生・検出技術は今後のテラヘルツ応用に対して重要な基盤技術であり、さらなる発展が期待される。本年度は有機非線形光学結晶を用いた差周波テラヘルツ波発生におけるテラヘルツ波周波数領域の広帯域化を図り、特に低周波領域において、これまでの最小周波数(最長波長)を約1桁改善し、0.3THzからテラヘルツ波発生を実現した。この成果によって広帯域なテラヘルツ波周波数分光特性の測定が可能となった。同一光学系でメカニカルな調整を必要としない周波数可変性を実現しており、ユーザビリティの高いシステムと考えている。また最大周波数は4THzまで連続的に周波数可変であり、結果としてテラヘルツ帯を網羅する3オクターブ以上に渡る広帯域分光測定可能なシステムの構築に成功した。周波数可変帯域は差周波励起光源の波長可変帯域で現在は決まっており、有機非線形光学結晶の位相整合の問題によるものではないため、励起光源の改善により高周波領域をさらに開拓することも可能であることが分かった。また本研究期間を通して、研究成果の一部を学術論文発表だけでなく3件の特許出願に至ったことからも本研究による技術の高い新規性を示すことができたと考えられる。本研究では波長分散型テラヘルツ波分光器のために差周波発生を利用した広帯域周波数可変テラヘルツ波光源とテラヘルツ波アップコンバージョン検出を行った。差周波テラヘルツ波発生におけるテラヘルツ波周波数領域の広帯域化を光注入方式によって図り、0.3THzから4THzまでの広帯域周波数可変テラヘルツ波発生を実現した。分光計測における信号ノイズ比を改善するためにアップコンバージョン検出の高感度化にも取り組んだ。結果として、最小検出テラヘルツ波エネルギーは極低温シリコンボロメータを凌駕する100aJ/pulseまで改善した。テラヘルツ波発生用に2波長光源は利用可能な状態にある。また、本研究で利用する有機非線形結晶DASTの材料合成に成功し、テラヘルツ波発生に利用可能な単結晶も得ることができている。これまでの研究で微弱なテラヘルツ波信号を検出する必要が判明してきており、非線形光学効果を用いたテラヘルツ波検出の高感度化に取り組んできた。結果として、テラヘルツ波パワー換算でマイクロワットレベルのテラヘルツ波検出に成功している。今後は得られた成果を基にシステムの構築を進めていく。28年度が最終年度であるため、記入しない。非線形光学次年度は得られた有機非線形光学結晶を用いて連続波励起光源からのテラヘルツ波発生を評価する。特に有機非線形光学結晶における光損傷は結晶内の熱蓄積が主要因であると判明している。そのため連続波励起光のパワーおよびビームスポットサイズで決まる波長変換効率とレーザー損傷閾値はトレードオフの関係にあり、最適設計を行う必要がある。
遅延変動に耐性を有する集積回路の高位合成に関する研究

前年度は,遅延ばらつきに対する耐性を有する集積回路の新しいクラスである「構造的遅延変動耐性」の定義,および基礎的な設計条件を確立した.今年度は,提案設計の実用化に向けて構造的遅延変動耐性の拡張を行うことを目的とし,設計の最適化を併せて検討した.前年度から提案していた順序クロッキング(集積回路中の記憶素子に分配するクロック信号の到着時刻に明示的に順序付けすることにより遅延変動耐性を高める手法)は,集積回路全体に一つの順序付けを施すものであり,実際の大規模回路に対して実用的であるとはいえなかった.たとえば,順序クロッキングの順番において,先頭のものと最後尾のものとでは,クロック信号の到着時刻に大きな差が生じる可能性があり,これが新たなタイミング違反を発生させる可能性がある.また,製造時に順序クロッキングを固定することにより,レジスタ数が増加してしまうという欠点が存在した.そこで本年度は,順序クロッキングの順番を制御ステップ毎に可変とする機構を取り入れることにより,遅延変動耐性を保持しつつレジスタ数を大幅に削減することに成功した.可変機構が新たな回路コストとなっていることから,今後の課題としては可変機構の最適化を含めた回路全体の最適化があげられる.前年度までの研究は,主にレジスタ間の遅延変動を対象としていた.現在の集積回路はその大規模化にともない資源共有が必須であり,その結果モジュール(演算器,レジスタ)間の結線のために,マルチプレクサとよばれる信号切り替え素子の挿入が行われている.研究の過程において,マルチプレクサとレジスタ間にもタイミング条件が存在し,遅延変動によりタイミング違反が生じることが判明した.そこで,これまで行ってきたレジスタ間の遅延変動の議論とともに,マルチプレクサとレジスタ間の遅延変動も考慮した新たな構造的遅延変動耐性の定義を行い,設計条件を明らかにした.データパス回路に構造的遅延変動耐性を持たせるためのレジスタ割り当てにおける問題点は,レジスタ数が増加する傾向があることであることから,レジスタ数最小化問題を定式化した.レジスタごとのビット間の遅延変動が十分小さく,レジスタ間に書き込み時刻の順序関係が定義できるという前提の下での構造的遅延変動耐性におけるレジスタ数最小化問題の計算複雑度は判明していなかった.この問題の解決を最初の課題とした.この課題に対して,データフローグラフを無閉路有向グラフに限定しても,レジスタ数最小化問題はNP困難であることを示した.この問題がNP困難であるという結果は,この問題を解く効率的なアルゴリズムの構成が本質的に難しいことを意味している.そこで,この問題の一解法として整数計画問題としての定式化を提案した.提案手法をいくつかのベンチマーク回路に対して適用し,その有効性を評価した.また,研究の過程において遅延ばらつきの下でホールド条件を満たすためのその他の手法としてレジスタ間の最小パス遅延を増加させる手法(最小遅延補正)が考えられることが判明した.最小遅延補正を導入してホールド条件を満たす設計手法を確立することを次の課題とした.この課題に対して.最小遅延補正手法に基づくレジスタ転送レベル設計条件を導出した.最小遅延補正は演算器の非クリティカルパスに遅延素子(バッファ等)を挿入することで実現されるが,遅延素子の挿入は回路面積の増加や消費電力の増加をもたらすため,最小遅延補正を施す演算器の数を最小化する必要がある.そこで,この問題を最小遅延補正演算器数最小化問題として定式化した.この問題の計算複雑度がデータフローグラフを無閉路有向グラフに限定してもNP困難であることを示し,整数計画問題として定式化する解法を提案した.提案解法をいくつかのベンチマーク回路に対して適用し,その有効性を評価した.前年度は,遅延ばらつきに対する耐性を有する集積回路の新しいクラスである「構造的遅延変動耐性」の定義,および基礎的な設計条件を確立した.今年度は,提案設計の実用化に向けて構造的遅延変動耐性の拡張を行うことを目的とし,設計の最適化を併せて検討した.前年度から提案していた順序クロッキング(集積回路中の記憶素子に分配するクロック信号の到着時刻に明示的に順序付けすることにより遅延変動耐性を高める手法)は,集積回路全体に一つの順序付けを施すものであり,実際の大規模回路に対して実用的であるとはいえなかった.たとえば,順序クロッキングの順番において,先頭のものと最後尾のものとでは,クロック信号の到着時刻に大きな差が生じる可能性があり,これが新たなタイミング違反を発生させる可能性がある.また,製造時に順序クロッキングを固定することにより,レジスタ数が増加してしまうという欠点が存在した.そこで本年度は,順序クロッキングの順番を制御ステップ毎に可変とする機構を取り入れることにより,遅延変動耐性を保持しつつレジスタ数を大幅に削減することに成功した.可変機構が新たな回路コストとなっていることから,今後の課題としては可変機構の最適化を含めた回路全体の最適化があげられる.前年度までの研究は,主にレジスタ間の遅延変動を対象としていた.現在の集積回路はその大規模化にともない資源共有が必須であり,その結果モジュール(演算器,レジスタ)間の結線のために,マルチプレクサとよばれる信号切り替え素子の挿入が行われている.研究の過程において,マルチプレクサとレジスタ間にもタイミング条件が存在し,遅延変動によりタイミング違反が生じることが判明した.そこで,これまで行ってきたレジスタ間の遅延変動の議論とともに,マルチプレクサとレジスタ間の遅延変動も考慮した新たな構造的遅延変動耐性の定義を行い,設計条件を明らかにした.
混合効果モデルの変数選択問題と小地域推定への応用

当該年度は主に,observed best prediction法にもとづいた変数選択問題に取り組んだ。小地域推定において予測量を構成する際,モデルの未知パラメータを推定する必要があるが,近年,observed best prediction (OBP)法と呼ばれる予測量の平均二乗誤差(MSE)が最小となるように未知パラメータを推定する手法が提案された。OBP法において予測量のMSEを評価する際に,モーメント条件のみしか確率分布の仮定を利用していないことから,モデルが真の構造をとらえ誤っている状況下において,従来のパラメータ推定法で構成した予測量よりもOBPにもとづく予測量の方が予測リスクが小さくなると主張されている。パラメータ推定よりも予測に関心がある小地域推定において,OBP法の考え方は自然な方法として受け入れられたが,同様の観点をもった変数選択の手法は存在しない。小地域推定において利用される混合効果モデルにおいては,変数選択規準として条件付AICが広く利用されているが,条件付AICは尤度ベースの変数選択規準であり,規準の導出に正規分布の仮定を用いている。よって,OBP法にもとづいて予測量を構成する際に,変数選択規準として条件付AICを用いることは,不自然であるばかりか不適切であると言える。そこで,OBPと同様のリスクの測り方で,未知パラメータの推定のみならず,変数選択を行う手法を考えた。特に,小地域推定で最も基本的なモデルであるFay-Herriotモデルにおいて,変数選択規準を導出した。また,規準にもとづいて構成した予測量のリスクをMSEの意味で評価し,その漸近不偏推定量も導出した。導出したMSEの推定量は,変数選択の不確実性も考慮に入れたものであり,MSE推定が重要視される小地域推定分野において,新しい着眼点を取り入れた研究である。当該年度は主に,共変量シフト下での条件付赤池情報量規準(Conditional AIC, cAIC)の理論的性質とその小地域推定への応用について研究を行った。統計モデルを用いて予測を行う際,モデルの構築・推定に用いた共変量だけでなく,予測に関連した共変量の値が利用可能な場合がある。推定に用いる共変量の値と予測に用いる共変量の値が異なる状況(共変量シフト)は,応用上しばしば想定される。しかしながら,cAICを含むほとんどのAIC型の情報量規準は,予測を目的としているにもかかわらず,推定に用いる共変量の情報のみから規準を構築している。この問題に対し,研究代表者を中心とした川久保他(2014)は,共変量シフト下でcAICを修正した情報量規準covariate shift cAIC (CScAIC)を提案した。しかしながら,CScAICには大きな欠点がある。それは,規準を導出する際に「候補モデルが真のモデルを含んでいる」という仮定をおいている点である。そこで,この仮定を外した上で共変量シフト下でのcAICの修正を行い,提案した手法が従来の手法より良いパフォーマンスをあげることを数値実験で示した。また,小地域推定で重要な関心事である「有限母集団の平均の推定問題」への応用可能性について議論した。【参考文献】川久保友超,菅澤翔之助,久保川達也「共変量の値が変化する状況下での線形混合モデルの変数選択とその小地域推定への応用」統計関連学会連合大会,2014年9月16日,東京大学本郷キャンパス本研究課題においては,混合効果モデルにおける変数選択問題に関する理論研究と,その小地域推定問題への応用を行うことを目指している。初年度である当該年度は主に,先に述べた「共変量シフト下でのcAICとその小地域推定への応用」についての研究活動を行った。研究成果は,ワーキングペーパーにまとめ,国際査読誌に投稿中(現在1st roundのrevise中)である。また,2016年9月に金沢大学で開かれた統計関連学会連合大会で発表を行い,数名の研究者からコメントをもらいディスカッションを行った。また本研究課題に付随して,一般の線形回帰モデルに対する新しい情報量規準の概念を,研究代表者を中心として提案した。これはKawakubo et al. (2017)にワーキングペーパーのかたちとしてまとめられ,国際査読誌に投稿中(現在,revise後再投稿中)である。さらに研究代表者は,統計数理研究所の菅澤翔之助氏とともに2017年3月にUniversity of GeorgiaのGauri Datta教授のもとに滞在した。Datta教授は長年小地域推定の研究に携わり,多くの業績を重ねている。滞在中,Datta教授,菅澤氏と小地域推定モデルにおける変数選択問題について議論を行い,目下研究を継続している。このように,当該年度において論文のpublicationにまでは至っていないものの,芽が出そうな研究がいくつか進行しているため,計画はおおむね順調に進展していると言える。【参考文献】当該年度は主に,「(1)共変量シフト下での条件付赤池情報量規準(Conditional AIC, cAIC)」「(2)Fay-Herriotモデル(FHモデル)における変数選択規準の開発」に関する研究を行った。まず(1)の研究の説明を行う。

しかしながら,cAICを含むほとんどのAIC型の情報量規準は,予測を目的としているにもかかわらず,推定に用いる共変量の情報のみから規準を構築している。この問題に対し,共変量シフト下でcAICを修正した情報量規準を提案する。【参考文献】本研究課題においては,混合効果モデルにおける変数選択問題に関する理論研究と,その小地域推定への応用を行うことを目指しており,当該年度は2年度目にあたる。上述した「(1)共変量シフト下でのcAIC」の研究は,1年度目から継続して行なってきたものであるが,国際査読誌Canadian Journal of Statisticsに採択され,掲載が決定した。また「(2)FHモデルにおける変数選択規準の開発」は1年度目の末に開始し,当該年度に本格的に取り組んだ研究であるが,英語論文としてまとめ,国際査読誌に投稿中である。また当該研究課題に関連した研究として「(3)ベイズ周辺尤度にもとづいたAICの変形」「(4)有限混合モデルを用いたクラスターデータの分析手法の開発」「(5)度数分布データに対する小地域推定手法の開発」も行なった。これらの研究において当該年度に得られた成果は以下のとおりである。(3)の研究は,国際査読誌Sankhya Bに採択され,掲載が決定した。(4)の研究は,国際査読誌に投稿し,2度の改訂を経ている。(5)の研究は複数の国際学会(ポスター1回,口頭2回)で発表し,その都度複数の研究者からコメントをもらい,改訂を繰り返している。現在,国際査読誌への投稿準備中である。このように当該年度は,国際査読誌への採択2本,投稿中2本,投稿準備中1本と,研究計画はおおむね順調に進展していると言える。当該年度は主に,observed best prediction法にもとづいた変数選択問題に取り組んだ。小地域推定において予測量を構成する際,モデルの未知パラメータを推定する必要があるが,近年,observed best prediction (OBP)法と呼ばれる予測量の平均二乗誤差(MSE)が最小となるように未知パラメータを推定する手法が提案された。OBP法において予測量のMSEを評価する際に,モーメント条件のみしか確率分布の仮定を利用していないことから,モデルが真の構造をとらえ誤っている状況下において,従来のパラメータ推定法で構成した予測量よりもOBPにもとづく予測量の方が予測リスクが小さくなると主張されている。パラメータ推定よりも予測に関心がある小地域推定において,OBP法の考え方は自然な方法として受け入れられたが,同様の観点をもった変数選択の手法は存在しない。小地域推定において利用される混合効果モデルにおいては,変数選択規準として条件付AICが広く利用されているが,条件付AICは尤度ベースの変数選択規準であり,規準の導出に正規分布の仮定を用いている。よって,OBP法にもとづいて予測量を構成する際に,変数選択規準として条件付AICを用いることは,不自然であるばかりか不適切であると言える。そこで,OBPと同様のリスクの測り方で,未知パラメータの推定のみならず,変数選択を行う手法を考えた。
順序仮説の検定と計算アルゴリズム

多次元正規分布の平均値ヴェクトルガゼロに等しい事を帰無仮説とし,ゼロではないが全部の要素が非負であることを複合対立仮説とする検定問題については,工藤が初めて1962年に尤度比検定を発表されて以来数多くの論文が書かれてきた.研究発表に記した第一論文は,全く別の観点から同じ問題を扱っている.観測値ベクトルの一次形式を考え,その値が大であれば棄却する検定手法の族の内で複合対立仮説の内の一つの対立仮説に対して最強力検定となるような検定手法の部分族を考えその部分族の中でミニマックスな手法を最迫検定と呼ぶ.この論文は尤度比検定の代わりに最迫検定を与えたものである.この論文を引用して,中国からの留学生史寧中は,数編の論文を書きつつあり,既に三編の論文が印刷公表予定になっている.この問題に関する分布論は代数的整数論と深い関わりがあり,統計量の決定は計算機構論とも関わりがある.第二,第三の論文の著者を分担者に加えた理由はここにある.第四論文は,薬効検定を扱ったもので,研究課題にふさわしい論文であり,第五の論文もまた,研究課題名にふさわしい研究である.ともに,印刷公表以前に海外において高い評価を得ている.多次元正規分布の平均値ヴェクトルガゼロに等しい事を帰無仮説とし,ゼロではないが全部の要素が非負であることを複合対立仮説とする検定問題については,工藤が初めて1962年に尤度比検定を発表されて以来数多くの論文が書かれてきた.研究発表に記した第一論文は,全く別の観点から同じ問題を扱っている.観測値ベクトルの一次形式を考え,その値が大であれば棄却する検定手法の族の内で複合対立仮説の内の一つの対立仮説に対して最強力検定となるような検定手法の部分族を考えその部分族の中でミニマックスな手法を最迫検定と呼ぶ.この論文は尤度比検定の代わりに最迫検定を与えたものである.この論文を引用して,中国からの留学生史寧中は,数編の論文を書きつつあり,既に三編の論文が印刷公表予定になっている.この問題に関する分布論は代数的整数論と深い関わりがあり,統計量の決定は計算機構論とも関わりがある.第二,第三の論文の著者を分担者に加えた理由はここにある.第四論文は,薬効検定を扱ったもので,研究課題にふさわしい論文であり,第五の論文もまた,研究課題名にふさわしい研究である.ともに,印刷公表以前に海外において高い評価を得ている.
界面の揺らぎとユニバーサルシェイプ

臨界点以下で、ある単一相の中に体積(面積)一定の条件の下、他の相を共存させた時の界面の最も安定な形を平衡形という。平衡形は、界面張力の方位依存性からウルフの作図法を用いて導かれる他、相関距離と界面張力の間の逆比例関係を用いて、相関距離の方位依存性から導出する事もできる。これら方位依存性の計算は、二次元可解格子模型の厳密計算において、未解決の問題であったが、本研究では、通常の転送行列法にシフトオペレータを導入した新しい方法を提案、方位依存性及び平衡形の一般的な解析方法を完成させる事に成功した。実際平衡形の厳密計算を行った結果、様々な可解模型一律に、ある種の代数曲線が現れる事を発見、この事実について更に踏込んだ研究を行っている。これら代数曲線は、可解模型の枠を超えより広い範囲の(解けない)模型についても現れる可能性が示唆でき、本年度は特にポッツ模型について平衡形の導出を行った。ポッツ模型は状態数が2の時にイジング模型と同等になる他、状態数が3以上でも転移点直上で可解模型となる。更に、状態数が5以上では転移は一次転移であり、転移点直上でも平衡形が定義できる。先ず、これら転移点での平衡形の厳密解析を行い、平衡形が上述代数曲線になる事を示した。状態数が3の場合であれば、転移点以外での厳密計算はできないが、モンテカルロシュミレーションによる平衡形の決定を行った。界面の揺らぎをシュミレーションし、これから間接的に平衡形の評価する方法を用いたが、この方法ではこれまでの方法とは異なり、定性的なものに止まらず、定量的評価を行うに十分な精度を得る事ができる。結果、上述代数曲線の存在を強く支持する結果を得た(投稿準備中)。これらの結果をふまえ、この代数曲線と一点関数(秩序変数)の表示の関係等を調べる研究が、現在進行中である。以上の研究は、正方格子上の模型に関してであったが、三角格子、蜂の巣格子、籠目格子上の模型についても解析を行った。厳密計算に関して、シフトオペレータの方法を更に一般化した補助バ-テックスの方法を導き、専門誌に発表した。平衡形の厳密計算を行った結果、正方格子上のものと同種の代数曲線を得た(投稿準備中)。現在、これらの格子上解けない模型に関するモンテカルロシュミレーションを計画中。
地方資産家による工業化投資行動と投資先企業の競争力構築を繋ぐ複数経路の実証研究

本年度は,1前年度に蒐集した地方資産家の一次史料情報のソフトデータ化,2投資先企業資料の収集,3地方資産家資料の追加蒐集を行った.1前年度に蒐集した地方資産家(麻生家,毛利家)に関して,アルバイトの雇用を併用しながら,入力作業を行った.このうち麻生家に関しては,前年度に複写画像の加工が終了したものを手作業で入力するものであり,本年度中に研究の基盤部分の入力が完了した.毛利家に関しては,引き続き入力作業を行っている.ただし,アルバイトの雇用は学部生が中心であり,古文書の読解に時間がかかっている.研究遂行者自身が入力を行う箇所も多いが,進捗速度は緩慢に推移している.一方,ソフトデータ化と併せて内容の確認を行っている.現時点の資料の評価は,資料そのものは希少性のある情報が記載されていることは間違いないが,その表記は大きな癖があり,さらに年度ごとに表記が変更されることもしばしばである.そのため,実際の分析にあたっては,慎重な考慮を必要とすることが判明した.2投資先企業資料の蒐集については,山口県文書館,岩国徴古館,三井文庫,三菱史料館,国立国会図書館,渋沢記念館,附属図書館を通じた複写部物の取り寄せ・相互貸借で積極的な資料調査・蒐集を行った.この作業を通じて,中央企業の資料についてはかなりの実績をあげるに至った.一方で,地方企業資料の蒐集は相対的に手薄な状況である.3地方資産家資料の追加蒐集では,山口県文書館で複写作業を行った.毛利家および関連諸家の私文書の複写に成功したが,量が多く,未複写の資料が多く残っている.当初予定していた研究時間の確保,および時間の使用効率が,主として外在的な理由により難しく,分析の基礎データ整備が遅れることとなった.また,一次資料の情報表記に癖があり,分析に際して,当初の想定よりも慎重を期す必要性が発生している.今後は積極的なアルバイトの雇用,分析の限界の早期把握,不要資料の選定の厳格化を実施することでカバーしたい.今後は,1未入力データの早期整備,2地方企業資料の蒐集,3地方資産家資料の追加蒐集を行う.1に関しては,不要情報の選定の厳格化を実施し,可能な限りの研究の進捗をはかりたい.ただし,アルバイトの雇用による一次資料情報の入力は限界がある.今年度も引き続き,研究遂行者が集中した時間を確保するよう努めたい.2地方企業資料の蒐集については,義済堂資料の蒐集を中心に行う予定である.目録の複写は当報告書の作成時点で完了しており,複写時間を確保するとともに,資料内容の確認を急ぎたい.3地方資産家資料の追加蒐集に関しては,毛利家の財政担当者の資料を複写する予定である.量が多いため,可能な限りの複写機会を確保し,来年度末には情報を精査できるよう努めたい.本年度は、地方資産家および投資先企業の資料収集と入力に時間を割いた。資料の状況がわかる施設から調査を進め、1年間かけて地方資産家の一次資料を収集した。調査では、結果として炭鉱資本家の複写に注力することになった。炭鉱資本家資料の複写について、想定外に多くの時間・費用を要することになったことが主因である。その他の資料については使うことができる時間と資金が少なく、論文は刊行されたが、資料調査については思うように進まなかった。なお、複写資料の少なくない部分が洋式帳簿であり、文字が細かいため、印刷に耐えうるように写真を加工する作業をアルバイトを雇用して進めた。3か月間の雇用により、本年度に複写した資料はすべて加工が終了し、印刷を行いながら入力作業を進めている。ただ、資料を読み進めるうちに、解釈が難しい標記が多々あり、現時点で資料の癖を掴みきることができておらず、入力・分析には当初想定したものよりも多くの時間を要することが判明した。一方、地方資産家研究の柱のひとつである吉川家については、経済史の有力学会誌に論文が掲載された。論文では投資先企業は多くの分析ができなかったが、株式(工業化)投資の実相については、1非匿名的な株式取得、2非市場的な買増(旧株を所有することによる新株引受、追加払込)の2段階の経路を経ることにより、時価よりも安価に優良株を取得し、投資収益率の向上が果たされたことを明らかにした。また、株式投資は一律の基準でなされるものではなく、非地元株と地元株については投資のスタンスが異なり、前者は吉川家の資産形成、後者は地元経済貢献の色が強く、線引きが可能なことが判明した。今後は投資先企業の資料を重ね合わせることで、本研究課題の進展が見込まれ、研究の基礎部分の構築に成功した。資料調査については、当初、週1回のペースで宿泊を組み込んだ調査を行う予定であった。しかし、年度初めに、前年度教務委員を務めていた関係から避けがたい教務上の予定が生じ、まとまった出張日程を組むことが不可能となり、飛び石の日帰り調査を繰り返すこととなった。炭鉱資本家の資料の量が充実したものであったことも理由としてあげられるが、結果として、想定を大きく上回る調査時間と研究費を割くことを余儀なくされた。公務とは関係ないが、家族の事情等により、従来の研究時間を確保できない日が続いたことも、当初の想定にはない事態であった。分析については、資料内容や表記方法にも独特の癖があり、構造を掴みきれなかった。そのため、炭鉱資本家資料の複写はかろうじて進展があったものの、資料情報の入力作業に手間取り、資料の分析が遅れることになった。

その結果、その他の資料の調査・分析に時間がさけなかった。本年度は,1前年度に蒐集した地方資産家の一次史料情報のソフトデータ化,2投資先企業資料の収集,3地方資産家資料の追加蒐集を行った.1前年度に蒐集した地方資産家(麻生家,毛利家)に関して,アルバイトの雇用を併用しながら,入力作業を行った.このうち麻生家に関しては,前年度に複写画像の加工が終了したものを手作業で入力するものであり,本年度中に研究の基盤部分の入力が完了した.毛利家に関しては,引き続き入力作業を行っている.ただし,アルバイトの雇用は学部生が中心であり,古文書の読解に時間がかかっている.研究遂行者自身が入力を行う箇所も多いが,進捗速度は緩慢に推移している.一方,ソフトデータ化と併せて内容の確認を行っている.現時点の資料の評価は,資料そのものは希少性のある情報が記載されていることは間違いないが,その表記は大きな癖があり,さらに年度ごとに表記が変更されることもしばしばである.そのため,実際の分析にあたっては,慎重な考慮を必要とすることが判明した.2投資先企業資料の蒐集については,山口県文書館,岩国徴古館,三井文庫,三菱史料館,国立国会図書館,渋沢記念館,附属図書館を通じた複写部物の取り寄せ・相互貸借で積極的な資料調査・蒐集を行った.この作業を通じて,中央企業の資料についてはかなりの実績をあげるに至った.一方で,地方企業資料の蒐集は相対的に手薄な状況である.3地方資産家資料の追加蒐集では,山口県文書館で複写作業を行った.毛利家および関連諸家の私文書の複写に成功したが,量が多く,未複写の資料が多く残っている.当初予定していた研究時間の確保,および時間の使用効率が,主として外在的な理由により難しく,分析の基礎データ整備が遅れることとなった.また,一次資料の情報表記に癖があり,分析に際して,当初の想定よりも慎重を期す必要性が発生している.今後は積極的なアルバイトの雇用,分析の限界の早期把握,不要資料の選定の厳格化を実施することでカバーしたい.第一に、炭鉱資本家資料の入力に注力する。現在入力作業中だが、資料の表記方法に癖があり、かなりの時間を割く必要があることが判明している。まずは炭鉱資本家研究を優先し、助成期間中の論文刊行を目指したい。華族資本家については投資先企業の資料収集を優先する。平成30年度前期はサバティカルなので、東京電気や三井・三菱の系列企業の資料調査を行うことにしたい。今後は,1未入力データの早期整備,2地方企業資料の蒐集,3地方資産家資料の追加蒐集を行う.1に関しては,不要情報の選定の厳格化を実施し,可能な限りの研究の進捗をはかりたい.ただし,アルバイトの雇用による一次資料情報の入力は限界がある.今年度も引き続き,研究遂行者が集中した時間を確保するよう努めたい.2地方企業資料の蒐集については,義済堂資料の蒐集を中心に行う予定である.目録の複写は当報告書の作成時点で完了しており,複写時間を確保するとともに,資料内容の確認を急ぎたい.3地方資産家資料の追加蒐集に関しては,毛利家の財政担当者の資料を複写する予定である.量が多いため,可能な限りの複写機会を確保し,来年度末には情報を精査できるよう努めたい.前倒し申請を行ったが、想定よりも報償費がかからなかった。次年度使用額は、平成30年度分の報償費として計画している。物品費,人件費・謝金,旅費が当初の予定を下回ったため.残額について,次年度は人件費を中心に使用の予定である.
機能性無機高分子を基質とする磁気記録媒体用高耐久性潤滑材料の開発

連続型磁気記録媒体に有効な潤滑材料として、リン原子への置換基が金属または金属酸化物に対し強い親和性をもつアンカー基と潤滑性を有する官能基を併せもつポリホスファゼン共重合体の研究を行った。具体的には、p-メチルフェノキシ基(予想アンカー基)とトリフルオロエトキシ基(潤滑活性基)を併せ持つ共重合体(F-P系列)の合成、並びにアンカー基を3,4-ジメチルフェノキシ基としたポリ[(トリフルオロエトキシ)(3,4-ジメチルフェノキシ)ホスファゼン]共重合体(F-dM系列)を合成し、それらのバルク特性と界面物性につき検討した。トリフルオロエトキシ基が偏って多く存在する共重合体には、F-P系列とF-dM系列のいずれにおいてもそれぞれのホモポリマーに対応した結晶相/メソ相相転移が観察された。関連した研究において、ホモポリマーであるポリ[ビス(4-メチルフェノキシ)ホスファゼン]と、ポリ[ビス(3,4-ジメチルフェノキシ)ホスファゼン]の結晶構造解析を進めた。これは、両系列共重合体潤滑薄膜内の分子鎖コンホメーションを推定するために実施された。一方、置換比率が5:5前後で得られたF-P系列とF-dM系列共重合体においては、殆ど非晶化していることがX線回折により確認され、ポリホスファゼンに特有の結晶相/メソ相相転移が存在せず、顕著なガラス転移のみを認めた。得られた共重合体をスピン・コーターによりシリコン基盤上に薄膜塗布し、その薄膜表面の接触角を極性溶媒と非極性溶媒を用いて測定して濡れの部分面積を求めた。トリフルオロエトキシ基の多い共重合体は予想通り極性溶媒への濡れ性が低くなったが、F-P系列よりもF-dM系列における効果は少なかった。薄膜塗布時において、金属面に対し-P=N-基の選択配向吸着が予想されたので、反射赤外吸収スペクトル法によりこれを確認する実験を継続中である。本研究では、当初スルホン化フェノキシ基を有するポリホスファゼン共重合体を得ることを狙いとしたが、数カ月の合成化学的検討の結果、それがスルホン基導入が困難であることを認め、代替の手段としてこれをpーメチルフェノキシ基に変えて研究を行った。置換比率の異なるポリ[(トリフルオロエトキシ)(pーメチルフェノキシ)ホスファゼン]共重合体を7種類合成し、その化学組成を元素分析と赤外吸収スペクトルにより調べた。また、それらの重合度と重合度分布をGPCにより検討して、目的とするポリホスファゼン共重合体が得られたことを確認した。これらの試料について、DSCによる熱解析を行ない、組成に依存するガラス転移点変化はゴ-ドン・テイラ-式により表わされることを見い出した。トリフルオロエトキシ基、またはpメチルフェノキシ基が偏って多い共重合体には、それぞれのホモポリマ-に対応した結晶相/メソ相相転移が観察され、それらの格子面間隔は既住の研究結果に良く一致した。一方、置換比率が5:5前後で得られた共重合体は、非晶性を示して結晶相/メソ相相転移が存在しないことを認め、溶媒への溶解性も良好であった。この事は、希薄溶液化し薄膜塗布をする際、膜の均一性を確保するために重要である。合成された共重合体をスピン・コ-タ-によりシリコン基盤上に薄膜塗布し、その表面状態を走査型電子顕微鏡により詳しく調べた。

薄膜の濡れ性に関しては、種々の極性溶媒と非極性溶媒を用いて接触角を測定し、濡れの部分面積を求めた。トリフルオロエトキシ基の多い共重合体は予想通り極性溶媒への濡れ性が低く、金属に対する摩擦係数が低下することを認めた。金属面には、-p=N-基が配向吸着していると推測する。次年度は、置換基をすべてフルオロアルコ-ル化したポリホスファゼンについても上記同様の検討を進め、良好な潤滑材料の開発を行う。昨年度は、リン原子への置換基がp-メチルフェノキシ基(予想吸着基)とトリフルオロエトキシ基(潤滑活性基)を併せ持つ共重合体(F-P系列)を得て、その界面特性についての研究を行った。今年度は、p-メチルフェノキシ基の代わりに3,4-ジメチルフェノキシ基をリン原子へ導入し置換比率の異なるポリ[(トリフルオロエトキシ)(3,4-ジメチルフェノキシ)ホスファゼン]共重合体(F-dM系列)を4種類合成し、それらのバルク特性と界面物性の検討を行う。トリフルオロエトキシ基が偏って多く存在するF-dM系列共重合体には、それぞれのホモポリマーに対応した結晶相/メソ相相転移が観察された。関連した研究において、ホモポリマーであるポリ[ビス(3,4-ジメチルフェノキシ)ホスファゼン]の結晶格子定数を電子線回折により決定し、同時にX線回折による結晶構造解析を進めた。これは、F-dM系列共重合体薄膜内の分子鎖コンホメーションを推定するために行った。一方、置換比率が5:5前後で得られたF-dM系列共重合体は、殆ど非晶性を示して結晶相/メソ相相転移が存在せず、顕著なガラス転移のみを認めた。加えて、F-P系列に比べF-dM系列共重合体は、有機溶媒への溶解性も良好であった。この事は、後者のガラス転移点が約40°Cも低く、共重合体分子鎖間凝集エネルギーが小さいためと考察した。非晶性F-dM系列共重合体をスピン・コーターによりシリコン基盤上に薄膜塗布し、得られた薄膜表面の接触角を極性溶媒と非極性溶媒を用いて測定して、濡れの部分面積を求めた。F-P系列と同じくトリフルオロエトキシ基の多いF-dM系列共重合体は予想通り極性溶媒への濡れ性が低くなったが、F-P系列よりも効果は少なかった。塗布時において、金属面に対し-P=N-基の選択配向吸着が予想されたので、反射赤外吸収スペクトル法によりこれを確認する実験を継続中である。
リンパ管発生因子の発現からみた脈管奇形（リンパ管腫）における新しい治療戦略

難治性疾患であるリンパ管腫の効果的な治療はない。リンパ管発生の立場から推測すると、従来の硬化療法も放射線治療も、薬物などによる内皮細胞障害で液体貯留腔が消失する効果だけでなく、局所炎症で誘導された間質内のリンパ管新生により、(本来は誘導されていなかった)リンパ管の発生因子が誘導され、結果として本来のリンパ管機能が獲得し、病変が縮小・改善している可能性もある。そこで、癌の微小循環のメカニズムで種々のリンパ管内皮の特異的マーカーや調節因子が注目されていることに注目し、従来の治療以上に効果的な新しい治療戦略提示することを目標とした。方法は、すでに保存されているリンパ管腫症例の臨床組織を倫理委員会・治験委員会の承認を得て、リンパ管腫の組織免疫染色結果を解析した。結果、リンパ管発生(成熟)にかかわる因子であるpodoplaninの発現が低いことより、リンパ管腫の内皮細胞は成熟したリンパ管の内皮細胞とは異なることが判明した。また、臨床余剰検体よりリンパ内皮を採取し、再培養する方法を確認した。一方、細胞培養にてリンパ内皮の増殖を行い、細胞ウェル内へ治療薬(OK432:0.3KE/kg、エタノール:0.2ml/kg、ブレオマイシン1 mg/kg)を投与して細胞障害性の有無を検討すると、エタノールでは優位に細胞障害性のあることが判明した。現在、この臨床培養検体および細胞培養検体から細胞を抽出し初代培養株の樹立を行っている。この細胞株を用いたリンパ管腫モデルでの実験を予定していたが、残念ながら細胞株の継代が困難であり、細胞株樹立に至る安定した環境が作成できなかった。そのため動物実験への導入が不可能であった。【概要】難治性疾患であるリンパ管腫は、近年、ISSVAにより脈管奇形のひとつに分類されたが、一貫したより効果的な治療はない。一方、癌の微小循環のメカニズムの解明により、種々のリンパ管内皮の特異的マーカーや調節因子が注目されている。【目的】この研究では、かかる疾患のリンパ管発生因子(Prox1, VGEF-C, GEF-3, podoplanin)の発現に着目し、リンパ管腫発生のメカニズムを明らかにする。また、このリンパ管発生因子の発現を調整することにより、従来の治療以上に効果的な新しい治療戦略提示する。【2015年度研究実施の概要】外科的治療を行ったリンパ管腫を、脈管奇形の概念から、各種、リンパ管腫・内皮細胞年免疫組織学的な検討を行い、リンパ管腫の内皮細胞の成熟性を検討した。連続切片上、D2-40陽性の内皮はCD31・CD34にも陽性で、海綿状組織ではD31およびCD34が強陽性で、リンパ管内皮よりも、静脈系の血管内皮の方が、著明に染色されていた。細胞培養では、入手した細胞株にける、リンパ管内皮新生因子(Prox1, VGEF-C, VGEF-3, podoplanin)、血管新生因子(CD31, CD34, VEGF-A)、血管新生抑制因子(Anguiostatin, Endostatin, Vasohibin,など)の発現を検討した。治療による内皮への影響については、(動物モデル作成までに時間を要することが懸念されたため)細胞株において保存的治療の効果を検討した。結果、今回使用したリンパ管細胞株においては治療にて壊死ものの壊死しなかった細胞では再増殖を呈した。【まとめ】リンパ管腫は、リンパ管内皮の要素に対する治療でなく脈管奇形としての治療を行う必要性が、示唆され、今後の研究を進めていく。細胞株の取り寄せに時間を要したが、入手した細胞株による研究は進んでいる。今後、現在手配中の細胞株が入手すれば、動物実験を始めとした、次のステップへと進めることを期待している。一方、現在の細胞株が、リンパ管内皮としての遺伝子発現が低いため、予定しているリンパ管腫モデルにおける治療効果を判定する研究が保留となっている。

現在、この臨床培養検体および細胞培養検体において、リンパ管発生因子(Prox1, VGEF-C, VGEF-3, podoplanin)の発現を確認している途中である。今後、脈管奇形の立場から、リンパ管腫をリンパ管内皮の新生因子だけでなく血管内皮の分化の面からもその発現因子を確認し、リンパ管発生因子の発現から、新規治療へ役立てたい。細胞培養の細胞株の国内での提供については、提供の同意は得たもの実際の入手は遅れたままであった。しかし、1種類入手できたので、実験を再開できた。難治性疾患であるリンパ管腫の効果的な治療はない。リンパ管発生の立場から推測すると、従来の硬化療法も放射線治療も、薬物などによる内皮細胞障害で液体貯留腔が消失する効果だけでなく、局所炎症で誘導された間質内のリンパ管新生により、(本来は誘導されていなかった)リンパ管の発生因子が誘導され、結果として本来のリンパ管機能が獲得し、病変が縮小・改善している可能性もある。そこで、癌の微小循環のメカニズムで種々のリンパ管内皮の特異的マーカーや調節因子が注目されていることに注目し、従来の治療以上に効果的な新しい治療戦略提示することを目標とした。方法は、すでに保存されているリンパ管腫症例の臨床組織を倫理委員会・治験委員会の承認を得て、リンパ管腫の組織免疫染色結果を解析した。結果、リンパ管発生(成熟)にかかわる因子であるpodoplaninの発現が低いことより、リンパ管腫の内皮細胞は成熟したリンパ管の内皮細胞とは異なることが判明した。また、臨床余剰検体よりリンパ内皮を採取し、再培養する方法を確認した。一方、細胞培養にてリンパ内皮の増殖を行い、細胞ウェル内へ治療薬(OK432:0.3KE/kg、エタノール:0.2ml/kg、ブレオマイシン1 mg/kg)を投与して細胞障害性の有無を検討すると、エタノールでは優位に細胞障害性のあることが判明した。現在、この臨床培養検体および細胞培養検体から細胞を抽出し初代培養株の樹立を行っている。今後、この細胞株を用いたリンパ管腫モデルでの実験を予定している。細胞株の樹立ができたが、その細胞株の増殖を進めている。細胞株の増殖が進めば、動物実験が再開できる予定である。
Si基板上に液相法で作製した緩和型強誘電体薄膜の特性に与える残留応力の影響の解明

Si基板上に配向制御層件電極としてLaNiO3(LNO)を200 nm積層した上に,応力制御層として熱膨張係数の大きな(La,Sr)CoO3(LSCO)の積層数を変化させて堆積させた.この上へPMN-PTを600 nm積層させた.この結果,LSCOの積層数が0層から8層まで増加するにつれてPMN-PTの残留分極値及び飽和分極値ともに増加した.一方でLSCOの積層数が8層と10層では強誘電特性には変化はなかった.すなわち,熱膨張係数差による強誘電特性の増加には,ある圧縮応力値以上になるとそれ以上分極値が増加しない,もしくはある応力値以上の応力はPMN-PTに印加されないという知見が得られた.本年度はPb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)強誘電体薄膜を作成するための前駆体溶液の分子設計が想定通り行われているか確認するため,赤外分光法により確認し,その結果を基に前駆体溶液の改善や安定化を図ることを目的としていた.しかし,赤外分光法による分析では,溶液の濃度が0.1 Mと小さかったために,溶媒のピークと目的とする強誘電体に関係するピークの分離が不可能であった.一方で,前駆体溶液は非常に加水分解しやすく,空気中に曝すことは難しいと考えていたが,赤外分光法で測定する程度の短時間であれば加水分解をさせずに済むことがわかった.以上のことから,溶液の状態を知ることはできなかったが,更なる溶液の安定化と,濃度を上げたときの安定性向上を溶液の調整方法と膜の形状の関係から調査した.その結果,すべての原料を混合してからの溶液攪拌時間が膜の表面形状に大きな影響を与えることを見出した.また,安定化剤として使用する物質としては,これまで通り2-アミノエタノールが最適であることがわかった.最適な方法で溶液を調整した結果,これまで電気特性を測定するためには150 nm程度が限界であったエピタキシャル成長膜の膜厚を600 nmにすることに成功した.すなわち,溶液の安定化向上に成功したといえる.低濃度溶液の安定化には成功したが,未だ前駆体溶液の濃度向上は,出発原料の溶解度の低さによると思われる原因により解決できておらず,溶液の状態を赤外分光法で確認することはできていない.また,溶液の濃度や試料の膜厚などの条件を同一にできなければ,正確な比較もできない.よって,応力の議論をするに至っておらず,進捗状況としてはやや遅れている.溶液法による0.65Pb(Mg,Nb)O3-PbTiO3(PMN-PT)前駆体溶液の調整については,0.1Mまでは作製できるが,それ以上の濃度にアルコキシド法ではならないことが明かとなった.これはマグネシウムアルコキシドのアルコールへの溶解度が低いためである.この溶解度を上げるためにダブルアルコキシド法による作製を試みたが,0.1M以上では溶け残ることが明らかになった.一方で,ダブルアルコキシドとすることで加水分解しやすいマグネシウム及びニオブ,チタンアルコキシドの溶液中での安定性が向上することも判明した.また,PMN-PTの溶液合成においては,前駆体溶液の攪拌時間が重要になることも明らかになった.これは,MgとTiの攪拌時間を長時間行うと,溶液の重合度が大きくなり,薄膜とした場合にクラックの原因になることが考えられる.PMNーPT薄膜のSi基板上での応力制御については,下記の結果が得られた.Si基板上に配向制御層兼電極としてLaNiO3(LNO)を200 nm積層した上に,応力制御層として熱膨張係数の大きな(La,Sr)CoO3(LSCO)の積層数を変化させて堆積させた.この上へPMN-PTを600 nm積層させた.この結果,LSCOの積層数が0層から8層まで増加するにつれて,PMN-PTの残留分極値及び飽和分極値ともに増加した.一方で,LSCOの積層数が8層と10層では強誘電特性に変化はなかった.すなわち,熱膨張係数差による強誘電特性の増加には,ある圧縮応力値以上になるとそれ以上分極値が増加しない,もしくはある応力値以上の応力はPMN-PTに印加されないという重要な知見が得られた.今後,それぞれの薄膜の応力状態をXRD法で調査することで,PMN-PT薄膜における応力と分極値の重要な知見が得られる可能性がある.Si基板上に配向制御層件電極としてLaNiO3(LNO)を200 nm積層した上に,応力制御層として熱膨張係数の大きな(La,Sr)CoO3(LSCO)の積層数を変化させて堆積させた.この上へPMN-PTを600 nm積層させた.この結果,LSCOの積層数が0層から8層まで増加するにつれてPMN-PTの残留分極値及び飽和分極値ともに増加した.一方でLSCOの積層数が8層と10層では強誘電特性には変化はなかった.すなわち,熱膨張係数差による強誘電特性の増加には,ある圧縮応力値以上になるとそれ以上分極値が増加しない,もしくはある応力値以上の応力はPMN-PTに印加されないという知見が得られた.前年度は前駆体溶液の濃度が低かったために,溶液の状態を分析することはできなかった.よって今後はまず,溶液の濃度を向上させることを目的とする.

その後,溶液の基板と薄膜の間のシード層の層数・種類を変化させたPMN-PT薄膜に対し,誘電率や強誘電特性・圧電定数・キュリー点の測定によりこれらの相互関係及び応力・基板の状態との関係を明らかにする.これまで変位型強誘電体薄膜に対しては,圧縮応力により個々の特性が向上することは報告され,また,私の過去の研究でも一部において確認されてはいるが,今回のように全ての条件をそろえた上で包括的に行うことで,高性能強誘電体薄膜の作製に寄与できると考えられる.29年度が最終年度であるため、記入しない。強誘電体薄膜29年度が最終年度であるため、記入しない。
パーキンソン病治療薬の体内動態個体間変動メカニズムの解明による薬物療法最適化

○研究目的:パーキンソン病治療薬の体内動態においては個人差が大きいことが報告されており、特に、L-dopa体内動態の差については、個体内変動のみで説明できない事象が多く見られる。その投与量設定においてはガイドラインや経験則を基に処方され、患者の臨床症状改善状況や副作用発現状況を確認しながら投与量を調節し、投与薬剤の変更を行っているのが現状である。また5060代で発症することから、薬物治療期間が長く、病態の進展に応じてさまざまな薬物治療における問題が生じてくることが特徴である。そこでパーキンソン病治療薬の個体間変動、特に吸収・代謝に関与する遺伝子の多型とパーキンソン病治療薬の血中濃度との関連性を明らかにするとともに、パーキンソン病患者における最適な薬物治療濃度域を設定することを目的とした。○研究方法:パーキンソン病患者において、単独またはL-dopaとCOMT阻害薬を同時に服用し、服薬前と服薬後に経時的に静脈血を採取し、L-dopa血中濃度をHPLC-ECDにより測定した。同時に吸収・代謝に関与する酵素の遺伝子多型を調べた。本研究は旭川医科大学倫理委員会の承認を得て行った。○研究成果: COMT阻害薬の投与によるL-dopaのAUCの変化については、COMT遺伝子型の違いにより影響を受けることが明らかとなった。また、主成分のL-dopaのみならず、一部の代謝物が遺伝子型の相違による影響を受け、主成分の脳送達へ影響を及ぼす可能性が示唆された。現在は症例数を蓄積しており、他の遺伝子多型と体内動態・治療効果との関連について検討を進めているところである。