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形状仮説および変化点仮説への２重累積和統計量に基づく総合的接近法とその様々な応用

従来、統計学の二つの異なるテーマとして研究されてきた形状制約と変化点仮説を統一的に論じた。さらに、単調仮説、凸性仮説、S字性仮説という3種の形状制約仮説に統一的な接近法を与えた。それらはそれぞれ、ステップ、スロープ、変曲点変化モデルに対応する。形状の概要を知ると同時に、変化点を知るのは副作用自発報告や、用量反応解析等の実際問題でも大変有用である。さらに、広く1母数指数分布族を一貫した手法で扱うことに成功した。これらの意味で、真に総合的研究と言える。前年度に行った独立なPoisson系列に対する凹性仮説検定に関する研究の拡張を行った。前年度は凹性検定の完全類に属する統計量のうち、2重累積和に基づく規準化最大対比を取り上げ、帰無仮説の下での完備十分統計量の組を与えた同時分布を、条件付き分布の積へ分解する新たな理論を完成させた。さらに、その理論に基づいて、条件を満たす変数の標本空間とその確率を逐次的に構成する効率の良い正確アルゴリズムを得た。その際、応用場面として、医薬品副作用自発報告のモニタリングを想定したため、時系列の到着間隔は等間隔とした。今年度は、応用場面として、より一般に用量反応曲線の一般線形モデルに対する適合度検定を想定した。この場合、到着間隔に当たる用量水準は一般に不等間隔になり、それへの対処が必要となった。そこで、逐次的に確率分布を構成するための逐次変数に関する不等式の再構成を行った。ここで、逐次変数が不等式を満たす全ての整数として定義できないことが、確率分布の逐次構成法を前年度に比し大変困難なものとしたが、それを解決しソフト化も行った。併せて、用量反応解析で想定されることの多い2項分布への拡張も行った。さらに、次年度に行う予定であった、2元表データプロファイル解析について、大規模データを扱う必要性からストッピングルールの定式化を行い、副作用モニタリングデータに試行的に適用した。これらの結果については、2012年度応用統計学会、2012年度国際計算機学会(20th International Conference on Computational Statistics)で発表すると共に、Prof. F. Pesarin (University of Padova)、Prof. S. Mejza (Poznan University of Life Science)等と研究交換を行った。前年度までに行った独立なPoisson系列に対する凸性仮説に関する研究を、用量反応解析で多用される2項分布系列に拡張し、さらに1母数指数分布族全体に一般化する道筋を付けた。まず、凸性検定の完全類に属する統計量のうち、2重累積和に基づく規準化最大対比を取り上げ、帰無仮説の下での完備十分統計量の組を与えた同時分布を条件付き分布の積へ分解する理論を完成させた。とくに事象の生起する時間あるいは場所が不等間隔の場合を想定し、条件変数を満たす標本空間とその確率を逐次的に計算する効率の良い正確アルゴリズムを得た。逐次的に確率分布を構成する際には、等間隔では問題とならない、逐次変数に関する整数条件を確保するのに様々な工夫を行い、不等式の再構成を行っている。この確率分解定理により、通常困難とされる多重和分を効率よく計算する漸化公式が得られた。当初、研究は等間隔ポアソン時系列を対象として開始したが、今年度は、応用場面としてより一般に用量反応解析を想定したため、変化点推測と同時に適合度検定も対象とした。そこで新たに、適合度検定としてより高い検出力の期待される累積χ二乗統計量の理論を構成し、最大対比統計量との比較を行った。その結果、変化点推測としては最大対比統計量が優れ、適合度検定としては予想通り累積χ二乗統計量の優れることが確認出来た。さらに、これらの統計量の2元表データプロファイル解析への組み込みも行った。これらの成果は、別に記すように海外の国際会議および国内の統計関連学会連合大会その他で発表した他、応用統計学会誌の研究論文として掲載された。医薬品副作用自発報告のモニタリングを想定し、独立なPoisson系列の平均に対する凸性仮説とスロープ変化点仮説の検定理論および解析方法に関する研究を行った。凸性検定の完全類に属する統計量のうち、まず、2重累積和に基づく基準化最大対比を取り上げ、それが同時にスロープ変化点仮説に対するエフィシェントスコア検定であることを示した。この場合、帰無仮説の下での完備十分統計量は系列の総和と発生時刻を重みとする線形和の組となる。このうち系列の総和だけを与えた条件付き分布は多項分布で、それが相続く2項分布の積に分解されることはよく知られている。しかしながら、総和に併せて荷重和が条件変数となる分布についてよく知られた結果は無い。そこで、成分統計量の2階マルコフ性に基づき、同時分布を条件付き分布の積へ分解する理論を完成させた。

これは、単に本ケースの分布を与えたのみならず、このような条件付き分布を求めるための方法論をも与えるものであり、分割表を含め様々な応用場面がある。次に、その理論に基づいて、条件変数を満たす標本空間とその確率を逐次的に計算する効率の良い正確アルゴリズムを得、そのソフト化を行った。副作用自発報告の例では系列の大きさが100に達し、標本空間が爆発して同時分布に基づく解析は不可能であり、この逐次法は不可欠である。これらの途中経過については、2011年度応用統計学会、2011年度国際統計学会(58th Session of International Statistical Institute)で発表するとともに、Prof. L. Hothorn (Leibniz University of Hannover)、Prof. S. Mejza (Poznan University of Life Science)等と研究交換を行っている。「形状制約および変化点仮説への2重累積和統計量に基づく総合的接近法とその様々な応用」について研究し、ほぼ予定通り遂行出来た。本研究は以下に述べる3点に関し、真に総合的研究と言える。(1)従来、統計学の二つの異なるテーマとして研究されてきた形状制約と変化点仮説を統一的に論じた。(2)単調仮説、凸性仮説、S字性仮説という3種の形状制約を統一的に論じた。これらはそれぞれ、ステップ、スロープ、変曲点という3種の変化点モデルに対応する。(3)当初、独立なポアソン系列の変化点解析から出発し、2項分布系列を経て、最終年度には1母数指数分布族へと一般化した。これにより、分布の制約が解消され、分割表解析も可能となった。かかる総合化を可能にしたのは、基礎統計量としての1・2・3重累積和の発見である。これらがそれぞれ、1・2・3階マルコフ性を有することから、系統的、正確、かつ効率の良い検定統計量分布計算のアルゴリズムが得られた。これにより、かかる公式が無ければ法外な年数を要する計算を数分で実行出来ることとなった。さらに本研究は、理論のみならず、変化点解析、用量反応解析という実際的問題に適用でき、有用である。とくに、研究のきっかけとなったポアソン系列の変化点解析は、実際に医薬品機構において副作用自発報告のモニタリングに応用されている。この場合、何らかの理由によって増加傾向となった副作用をいち早く検出すると同時に、その最初である変化点を推測することは極めて大事である。このように、形状制約および変化点仮説の総合化は、応用上も極めて有意義である。なお、単純累積和は統計的工程管理において古くから研究、活用されている。本研究はそれを2・3重累積和に拡張したという意義も有する。統計科学医薬品副作用自発報告のモニタリングを対象として開始した凹性仮説検定を用量反応曲線一般線形モデル適合度検定へ拡張する研究を行った。用量反応曲線としてパラメトリックモデルの提案はいろいろあるが、現実問題に良く適合する例は多くない。とくに、パラメトリックモデルはリスク評価をデータの無い超低用量に外挿する際に多大の誤差を蒙る。この問題は、癌原生動物試験で許容用量を推測する場合に生じる。
ナノ凝集界面によるコレステリックブルー相の安定化と高速ディスプレイ応用

コレステリックブルー相(BP)液晶は三次元構造を形成するが、熱的に不安定で限られた温度範囲においてのみ発現する。このBP液晶の欠陥部位に金ナノ粒子を導入することにより、BP発現温度範囲を拡大した。さらに、光学的に等方的であるBP液晶を利用した偏光無依存光変調素子の実現し、カー効果による屈折率変調度を調べ、金ナノ粒子の導入により未導入時比べて大きな屈折率変調が可能であることを明らかにした。本研究では、ブルー相(BP)液晶内の欠陥部位の凝集界面に金ナノ粒子(NP)を分散し、このBPの安定化とその三次元構造を利用した偏光無依存光変調素子の実現を目指した。BP液晶にスパッタリング法を用いてNPを添加し、BPの熱安定性を評価した。金ナノ粒子の添加によって、昇温過程でBPの発現温度範囲が拡大し熱力学的なBPの安定化が確認できた。またBPの発現温度範囲はNPの導入量に比例して拡大しており、高濃度のNPの添加により、BPを不安定化する配向欠陥がより多く排除されたと考えた。一方、過剰にNPを添加した試料ではブルー相I(BP I)の温度範囲は拡大するがブルー相II (BPII)が消失し、BP IとBP IIの単位体積に占める配向欠陥の割合の違いが関係するものと考えられる。等方相、BP I、BP IIおよびコレステリック(Ch)相の各々におけるNPの分散性を、局在表面プラズモン共鳴(LSPR)の観察により評価した。等方相およびBPI、IIでは、金ナノ粒子のLSPRに起因する明瞭な吸収ピークが観測されたが、Ch相ではその他の相に比べ吸収ピークのブロード化と長波長シフトが起こり、NPの分散状態が各々のキラル相の秩序構造に依存することが明らかとなった。屈折率の電界依存性を評価するために、ファブリ・ペローエタロンの空隙にBP液晶を導入し、BP IIにおいて透過ピーク波長の電界依存性を調べた。その結果、NPの添加の有無にかかわらず、電界印加により屈折率が低下しその変化量は低電界領域においてほぼ電界の2乗に比例するカー効果が確認された.また、NP添加していない場合、電界強度4.4 V/μmでBPからCh相へ転移したのに対して、NP添加BPIIにおいては、電界誘起Ch相転移が見られず、比較的高電界の印加が可能となり、0.011(8.48 V/μm)と大きな屈折率変調が実現できた.コレステリックブルー相(BP)液晶は三次元構造を形成するが、熱的に不安定で限られた温度範囲においてのみ発現する。三次元螺旋周期構造を有するコレステリックブルー相(BP)の安定化を図り、高速応答性偏光無依存光変調デバイスの開発を目的として研究を行った。先ず、BP液晶の実用化の最大の問題であるBP発現温度範囲の拡大を試みた。手法としては、我々が提案した金属ナノ粒子分散法、すなわち、金、銀、パラジウムなどの金属ナノ粒子をBP液晶に添加することでBPの発現温度範囲を拡大する方法を用い、本年度は、金ナノ粒子の濃度を変化させた場合のBPの発現温度範囲について検討を行った。その結果、BPの発現温度範囲は金ナノ粒子の濃度の増大に伴って拡大することを確認した。また、比較的粒子濃度が低領域においては、BP IIの発現温度範囲がBP Iに比べてより大きく拡大されているのに対し、ある程度以上粒子を添加するとBP IIが消失しBP Iのみの発現温度範囲が拡大することが明らかとなった。BP IIは本来BP Iに比べて不安定であることを考慮すると、金ナノ粒子の濃度が低い場合は安定化効果を顕著に受けるが、濃度が高くなると再びBP IIが不安定になり消失したものだと考えられる。上記安定化手法を用いて、これまで提案したBP液晶の光学的等方性を利用した偏光無依存屈折率変調素子の特性改善を試みた。特に、動作特性の改善のために、駆動周波数により誘電異方性が反転する二周波駆動液晶を用いて屈折率変調範囲の拡大を検討した。また、高分子安定化による屈折率変調範囲の拡大も検討し、特に、光重合時に電界を印加して、前もって格子をひずませることによる特性改善方法を提案し、その有効性を検討した。コレステリックブルー相液晶の実用上最大の問題であるBP発現温度範囲の拡大を、金属微粒子の分散により達成し、その詳細な条件を明らかにしている。さらに、偏光無依存光変調素子を作製し、二周波駆動という新し駆動方法を導入することにより屈折率変調範囲拡大に成功しており、おおむね今年度の目的は達成されたものと考える。今回、微粒子分散によりBP液晶の安定化を図ったが、さらに、高分子安定化手法も検討し、偏光無依存屈折率変調の変調範囲拡大を進める。具体的には、今回予備的な成果を出した、光重合時の電界印加方法の詳細を検討する。今年度、金属微粒子の分散によるBP液晶の安定化が当初予想以上に効率的に結果を得ることができ材料費等の出費を大幅に抑えることが可能となった。そこで、次年度は、当初予定してる波長チューナブルデバイスの作製において、現在長高速応答性を確認しつつあるコレステリック分散がたデバイスの作製も含めて研究を推進する。
発酵食品の機能性に寄与するアミノ酸代謝物の網羅的解析と機能性食品開発への応用

近年,米の消費量の低下が顕著となり,米の用途拡大が求められている。本研究では,新規米麹の開発を目的とし,アジアのさまざまな糖化微生物を用いて調製した米発酵物の成分分析および機能性調査を行った。本年度は,これまでに用いてきた8種類の微生物以外に5種類の糖化微生物による結果を加え,成分分析および機能性評価の結果についてまとめ,用いる微生物種による成分変化の差異や生理活性の有無を調べることにより,各米発酵物の実用性を検討した。成分分析においては,糖化微生物種の近縁性によって糖化能やアミノ酸生成能に相関が見られるかに着目したが,一定の傾向はあるものの例外も存在していることから,一概に法則性があるという結論には至らなかった。機能性評価の一つとして測定したDPPHラジカル活性では,試験した13種の微生物の酢酸エチル抽出物のなかでAs. awamoriに最も強い活性が見出された。また、As. oryzaeの3種で活性が大きく異なり、総ポリフェノール含量と相関することが示された。脂肪分解活性測定においては,M. pilosus,R. oligosporusおよびS. fibrigeraのメタノール画分および水画分に活性が見出された。本結果から,これらの微生物による米の発酵によって,水溶性の脂肪分解活性物質が生成されていることが明らかになった。発酵により生成される物質として知られるアミン化合物の脂肪分解活性を測定したところ,オクトパミンに高い活性が見出されたため,現在,活性物質の探索をアミン化合物に着目して行っている。本研究では、発酵食品の健康機能の機構をアミノ酸代謝物に着目して解明することを目指している。また、新規米発酵食材の開発も同時に進めていく予定である。平成28年度は本研究初年度のため、予備的な研究としてAb. corymbiferaおよびMu. circinelloidesを用いた米発酵物の調製とその成分調査を行い、また、抗酸化活性の再現性を確認した。その結果、Ab. corymbiferaの還元糖量は3mg/g-凍結乾燥物量、Mu. circinelloidesは0.2 mg/g-凍結乾燥物量であった。また、アミノ酸含量に関しては、Ab. corymbiferaが9.7 mg/g-凍結乾燥物量、Mu. circinelloidesは8 .3mg/g-凍結乾燥物量であった。ポリフェノール含量に関しては、Ab. corymbifearは5.2 mg/g-凍結乾燥物量、Mu. cillcinelloidesは9.25 mg/g-凍結乾燥物量であり、これまでの結果をおおよそ再現した。抗酸化活性は両発酵物の酢酸エチル抽出物を用いて、DPPHラジカル消去活性測定法により行い、Ab. corymbiferaのEC50は10.2mg/ml、Mu. circinelloidesのEC50は9.4mg/mlであり、おおよそ再現した。また、28年度はAb. corymbiferaおよびMu. circinelloidesを用いて米麹の試作を行うための準備を行った。来年度には米麹の試作を行い、甘酒等の食品開発に利用できるかの適正試験を行っていき、その製品の成分および機能性解析も実施する予定である。当初の計画では、米発酵物のアミの酸代謝物の網羅的解析を始める予定であったが、28年度には行うことができなかったため、少し遅れていると判断した。本研究では、発酵食品の健康機能の機構をアミノ酸代謝物に着目して解明することを目的とし、新規米発酵食材の開発を同時に進めている。平成29年度は、これまで(29年度以前)に用いていた菌種以外に、醤油コウジカビであるAs.sojae、焼酎コウジカビであるAs. awamori、紅コウジカビであるMo. pilosusの米発酵物を調製し、それらの還元当量、アミノ酸含量、ポリフェノール含量および抗酸化活性を測定した。還元当量に関してはMo. pilosusで最も高く、現在市販されている米麹に用いられているAs. oryzaeに比べても高い値を示した。また、アミノ酸含量に関しては、As. sojaeで高い値を示した。ポリフェノール含量はAs.sojae>Mo. pilosus>As. awamoriの順に高かった。抗酸化活性に関しては、Mo. pilosus>As. sojae>As. awamoriの順であった。マウスを用いた抗肥満作用の検討では、Mu.circinelloidesを用いた発酵物において高い活性があることが分かった。この評価系では過去に抗肥満作用が報告されているAs.oryzaeにおいて活性は見られなかった。よって、Mu.circinelloides発酵物にはAs. ory発酵物には含まれない抗肥満作用成分があることが示唆された。今後は、各米発酵物に含まれる抗酸化活性成分を同定し、アミノ酸代謝物との関連性について考察を行う。また、Mu.circinelloides発酵物に含まれる抗肥満作用成分の探索を培養細胞系およびマウスを用いた実験により行う。本実験についても、アミノ酸代謝物との関連性についての考察を行う。また、本成分の機能性成分としての可能性についても検討する。申請書の計画では、米発酵物の機能性成分とアミノ酸代謝物との関連性を網羅的解析によって明らかにする予定であったが、29年度には開始できなかったため、少し遅れていると判断した。

本研究では,新規米麹の開発を目的とし,アジアのさまざまな糖化微生物を用いて調製した米発酵物の成分分析および機能性調査を行った。本年度は,これまでに用いてきた8種類の微生物以外に5種類の糖化微生物による結果を加え,成分分析および機能性評価の結果についてまとめ,用いる微生物種による成分変化の差異や生理活性の有無を調べることにより,各米発酵物の実用性を検討した。成分分析においては,糖化微生物種の近縁性によって糖化能やアミノ酸生成能に相関が見られるかに着目したが,一定の傾向はあるものの例外も存在していることから,一概に法則性があるという結論には至らなかった。機能性評価の一つとして測定したDPPHラジカル活性では,試験した13種の微生物の酢酸エチル抽出物のなかでAs. awamoriに最も強い活性が見出された。また、As. oryzaeの3種で活性が大きく異なり、総ポリフェノール含量と相関することが示された。脂肪分解活性測定においては,M. pilosus,R. oligosporusおよびS. fibrigeraのメタノール画分および水画分に活性が見出された。本結果から,これらの微生物による米の発酵によって,水溶性の脂肪分解活性物質が生成されていることが明らかになった。発酵により生成される物質として知られるアミン化合物の脂肪分解活性を測定したところ,オクトパミンに高い活性が見出されたため,現在,活性物質の探索をアミン化合物に着目して行っている。29年度以降には、米発酵物のアミノ酸代謝物の網羅的解析をダンシルクロライド法を用いて行う。また、発酵物の機能性評価を行い、アミノ酸代謝物と機能性との関連を調査する。また、新規米発酵食品の開発に向け、Ab. corymbiferaおよびMu. circinelloidesを用いた新規米麹製造の最適条件の検討やそれによる機能性の変化についての詳細を調査する。今後、調製した米発酵物の脂質分解活性およびその活性成分の探索を行う。また、マウスを用いた抗肥満作用との関連性について検討する。これらの結果におけるアミノ酸代謝物との関連について討議する。次年度に実施する必要のある実験が発生したため。アミノ酸代謝物の網羅的解析のためのダンシルクロライド試薬の購入のために使用する。
細胞支持基盤の弾性調節による初代培養脂肪・肝臓・骨格筋細胞の長期間機能保持の試み

昨年度までの研究で、3T3-L1脂肪細胞が細胞外基質の弾性を認識し、インスリン刺激に対する応答が変化することを明らかにし、インスリン抵抗性発生のメカニズムの一つとして細胞外基質の弾性という物理的性状が関与することを示した。そこで今年度は、細胞外基質密度という弾性とは別個の物理的性状が脂肪細胞のインスリン応答性に及ぼす影響について調べた。脂肪組織の弾性と一致させたゲルに様々な濃度の細胞外基質を分布させ、3T3-L1脂肪細胞のインスリン応答性およびアディポカイン分泌能を調べた。細胞外基質密度の上昇と共にインスリンシグナルは減弱し、インスリン刺激によるGLUT4の細胞膜挿入も抑制された。また脂肪細胞に慢性炎症が発生し、MCP-1分泌が増加した。以上の結果より、インスリン抵抗性発生のメカニズムの一つとして、密度という細胞外基質の物理的性状が関与することが初めて示された。初代培養細胞に先立ち、継代細胞である3T3-L1脂肪細胞の細胞機能が、細胞外基質の弾性を脂肪組の弾性に合致させることによりどのように変化するか、をまず調べた。脂肪組織の弾性を模したゲル上では、プラスチック・ガラスなどの通常の培養条件と異なり、3T3T-L1脂肪細胞におけるGLUT1発現が完全に消失し、糖輸送担体の発現パターンが初代培養脂肪細胞に類似のものとなった。初代培養脂肪細胞より操作が容易で、より長期間にわたりインスリン刺激への応答性を示す3T3T-L1脂肪細胞において、細胞外基質の弾性を脂肪組織の弾性と一致させることにより初代培養脂肪細胞類似の細胞機能が得られたことから、ゲルを用いることで3T3T-L1脂肪細胞が生体内の脂肪細胞の挙動を再現するツールとなる可能性が示唆された。そこでゲル上の3T3T-L1脂肪細胞におけるインスリン作用を解析した。脂肪組織の弾性に合致したゲル上では3T3T-L1脂肪細胞におけるインスリンシグナル伝達物質の発現が増加し、さらにインスリン刺激によってこれらの分子の活性も増加した。その結果、ゲル上ではインスリン刺激によるGLUT4の細胞膜挿入が増強し、これらの細胞におけるインスリン感受性が増した。2型糖尿病に見られるインスリン抵抗性においては、脂肪細胞におけるインスリン作用が減弱することが知られている。したがって脂肪組織のおけるインスリン抵抗性発生のメカニズムの一つとして、細胞外基質の物理的性状が初めて示された。
電子線励起による化合物半導体の選択的結晶成長に関する研究

本研究はIII-V族化合物半導体結晶の薄膜作製技術と微細加工技術を一体化させて、新しい半導体極微構造の作製技術とその応用分野を開発することを目的としている。この目的に沿ってまず、集束度の極めて高い電子線を励起源とする選択的な結晶成長技術の研究の必要性を述べ、本研究では基板表面を電子線により改質することで電子線照射部分に結晶薄膜の成長を選択的に誘起していく方法を追究することを述べている。具体的には、As系のIII-V族化合物の表面上に、酸化膜が酸化・還元雰囲気中で比較的容易に形成ないし除去できることに着目し、GaAs酸化膜をマスク層として用い、それに電子線照射と化学ビームエピタキシャル法(CBE法)を組み合わせたGaAs系極微構造の作製と物性評価を行った。GaAs酸化膜としては、GaAs(100)基板表面に化学エッチングにより形成される酸化膜、およびGaAs(100)基板にエピタキシャルさせたGaAs層上に酸素雰囲気下で形成される酸化膜、の二種類の酸化膜をマスク層として用いた場合についての選択的成長を検討した。その結果、電子線照射とそれに続く試料の熱アニールによりGaAs酸化膜の選択的な除去が可能であり、そうした特定部分のGaAs成長速度が相対的に増大することを見出した。そして、この現象の実験的な解明と制御を通して、この手法の利点と問題点について考察した。利点としては、この手法の簡便性を指摘したが、一方、問題点として選択成長温度におけるGaAs酸化膜(非照射部分)の不安定性について考察を行った。この問題点を克服することを念頭に、新しいマスク層としてAlGaAs表面の酸化膜に着目し、同様の手法でGaAsの選択的結晶成長を実験的に検討した結果、Al-O結合がGa-O結合に比べて熱的に安定であることを反映して、マスク層が成長基板温度においても昇華せず、そのような部分のGaAsエピタキシャル成長が阻害されることを見出した。本年度は、本研究の中核をなす設備である電子線ビ-ム励起型MOMBE装置について、詳細な設計を行い、これに適したシステムを作製した。また、研究を進めるにあたっての準備として電子線を利用した各種の半導体プロセスについて検討を行った。以下にこれらの概要をまとめる。1.設計作製した電子線ビ-ム励起型MOMBE装置の主な特徴は次の通りである。(1)10^<ー7>Torr以下の高真空の成膜室を本体として、準備室と結合した系である。(2)電子ビ-ム源は0.5μmφ以下に集束したビ-ムを成長基板上に走査照射できる。(3)III族、V族およびその他の有機金属化合物原料を基板上に導入するためのノズルが備わっている。(4)成膜中に原料からのハイドロカ-ボンの発生・汚染を防止するための水素ラジカル発生装置が付置されている。これに原料ガス供給系を付置して全システムを完成した。2.本研究を進めるにあたっての準備として、電子線による欠陥の発生、金属膜の描画など電子線を利用した各種の半導体プロセスについて検討を行った。その結果、特に有機金属化合物を原料として使用する場合に、結晶中への炭素の混入の可能性があり、その抑制が重要な課題の1つになることが判明した。現在、その対策として、結晶成長中に水素ラジカルを照射することが有効であると考えているが、炭素を含有しないガリウム原料についても検討し、当初計画のトリエチルガリウムの他に、三塩化ガリウムを使用することもできるようにして、次年度からの本格的な結晶成長に対して万全の準備を行っている。

本年度は、前年度に設計、作製した電子線ビーム励起型の有機金属分子線エピタキシー(MOMBE)装置を用いて、目的とする選択的結晶成長を達成するために必要な改良を行うと共に、動作の確認と予備的な成長を行った。まず、電子線照射が結晶成長におよぼす効果を、特に次の3点に留意した。(1)電子線照射の結晶成長への効果として局部的な温度上昇の効果も期待出来るが,分解能の点から望ましくないと考え,電子線の電流密度が十分小さい電子銃を用いる必要があること、(2)排気系からの振動が成長系に伝わり電子線の分解能が低下することへの対策、(3)低温での成長を行う必要性から、有機金属化合物原料を用いる場合に予想される炭素混入に対する対策。これらに対する対策として、(1)については、原理の確認に主眼を置くこととしてビーム径に関しては不十分であるがビーム径0.2μm、加速電圧10kV、ビーム電流0.6nAの電子銃を用いることにより、(2)に対しては成長系とポンプ系をフレキシブルチューブにより連結することにより、さらに(3)に対しては、当初III族原料としてトリエチルガリウム(TEGa)、V族原料としてアルシン(AsH_3)を用いることを計画しているが、紫外線ランプ励起により活性化した反応性の高い水素を成長中に導入する機構を備えることにより対応することとし、さらに炭素を含まない原料として三塩化ガリウム(GaCl_3)を利用することを想定して、原料温度制御系、配管材質などへの配慮を行った。以上の検討に基づき装置の細部の設計と改良を行い、装置の基本動作として、成長室の到達真空度が1×10^<19>Torr以下であること、電子ビームの電流値が設計通りであることおよび掃引が可能であることを確認した。また、GaAs選択成長の基礎実験としてTRGaを用いたGaの選択成長に取りかかった。1.電子線照射による選択成長のための予備実験として、GaAs(100)基板上に、トリエチルガリウム(TEGa)と1000°Cで熱分解したアルシン(AsH_3)を原料に用いるGaAsのケミカルビームエピタキシー(CBE)成長を行い、成長過程解明のための基礎データを得た。また、35Kでのフォトルミネッセンス測定とホール測定による評価から、成長温度の低下に伴い炭素の取り込みが増加することが明らかになった。2.電子線照射とCBE法を組み合わせた選択成長に成功した。手順は次の通りである。まず、10^<-7>Torr真空中、室温において、GaAs基板上に電子線を照射する。次いで、熱分解AsH_3照射下で基板表面のサーマルクリーニングを行った後、CBE法によりGaAsの成長を行った。基板温度250500°C、成長時間1時間において、電子線照射部に高さ1060nmで断面形状の急峻な選択的結晶成長を達成した。この選択成長層の厚さは電子線照射量と共に増加し、高照射量では飽和する傾向がみられた。電子線照射により、GaAs基板表面の改質が行われたため、選択成長したと考えている。選択成長層の表面形状は、成長温度を上げることにより平坦化するが、電子線照射部以外の箇所の成長速度が速くなり、選択性が悪くなる。今後、電子線の照射の条件(加速電圧、電流密度)、照射環境(基板温度等)の最適化が重要と考えられる。3.新しい方法として、AsH_3を熱分解せずに、同様の選択成長を基板温度500°Cで行ったところ、選択成長を見いだした。
組織的構造を伴う乱流拡散火災の遠方音場の離散渦法による特性評価

本研究では,乱流拡散火災の燃焼音の発生機構を解明する手掛りを得るための実験研究と数値実験を行った.得られた結果を以下に要約する.実験研究: (1)組織的構造に支配される火災では,その発生周波数に対応して,温度とイオン電流の変動に卓越したスペクトルが観察され,組織的構造を有しない火災と著しく特性が異なる.(2)温度およびイオン電流の変動と遠方音場の変動の間には,組織的構造の発生周波数で極めて強い相関が存在し,粗大渦火災に起因する燃焼音が発生する.(3)ノズル出口中心から半径560mmの子午線上の遠方音場における平均および変動音圧の測定とスペクトル解析から,パイロット火災から下流に発達する火災がある低速一様流側では組織構造の有無にかかわらず平均音圧レベルはほぼ等しく,高速一様流側では組織的構造のある火災で幾分高いこと,また,子午線上天頂に近付くほど低周波変動成分が単越してくることなどの指向性が存在する.数値実験:離散渦法を用いて,組織的構造に支配される平面せん断流中の離散渦の時間的場所的分布状況を数値計算し,流れ場の平均および変動特性の把握が可能なことを示した.つぎに得られた離散渦の分布に基づき,個々の離散渦に2KHzの単極点音源の性質を与え,これに下流方向のイオン電流実効値分布に対応した音源強さを付与して,半径560mmの子午線赤道上での遠方音場を時間の関数として装置的に積分した.この場合,組織渦は下流への対流移動とともに隣接する組織渦と全体してスケールを増し,対応する卓越周波数が減少するので,流れの方向の任意の点を中心にその代表点におけるせん断層の隔をとり,その範囲内に分布し運動する離散渦からの寄与のみを求めた.その結果,ノズル出口から35mm下流における代表点における数値積分から得られた卓越周波数が,実験的に測定された組織渦の卓越周波数とよく一致することがわかった.本研究では,乱流拡散火災の燃焼音の発生機構を解明する手掛りを得るための実験研究と数値実験を行った.得られた結果を以下に要約する.実験研究: (1)組織的構造に支配される火災では,その発生周波数に対応して,温度とイオン電流の変動に卓越したスペクトルが観察され,組織的構造を有しない火災と著しく特性が異なる.(2)温度およびイオン電流の変動と遠方音場の変動の間には,組織的構造の発生周波数で極めて強い相関が存在し,粗大渦火災に起因する燃焼音が発生する.(3)ノズル出口中心から半径560mmの子午線上の遠方音場における平均および変動音圧の測定とスペクトル解析から,パイロット火災から下流に発達する火災がある低速一様流側では組織構造の有無にかかわらず平均音圧レベルはほぼ等しく,高速一様流側では組織的構造のある火災で幾分高いこと,また,子午線上天頂に近付くほど低周波変動成分が単越してくることなどの指向性が存在する.数値実験:離散渦法を用いて,組織的構造に支配される平面せん断流中の離散渦の時間的場所的分布状況を数値計算し,流れ場の平均および変動特性の把握が可能なことを示した.つぎに得られた離散渦の分布に基づき,個々の離散渦に2KHzの単極点音源の性質を与え,これに下流方向のイオン電流実効値分布に対応した音源強さを付与して,半径560mmの子午線赤道上での遠方音場を時間の関数として装置的に積分した.この場合,組織渦は下流への対流移動とともに隣接する組織渦と全体してスケールを増し,対応する卓越周波数が減少するので,流れの方向の任意の点を中心にその代表点におけるせん断層の隔をとり,その範囲内に分布し運動する離散渦からの寄与のみを求めた.その結果,ノズル出口から35mm下流における代表点における数値積分から得られた卓越周波数が,実験的に測定された組織渦の卓越周波数とよく一致することがわかった.
ラット腎尿細管基底膜側細胞膜(BLM)におけるアドレノメジュリン(AM)受容体の特性

<目的>ヒト褐色細胞腫より発見されたadrenomedullin (AM)は、血小板cAMP及び血管平滑筋cAMPの上昇を介して降圧効果を発揮する新しいペプチドであり、構造上強力な血管拡張作用を持つcalcitonin gene-related peptide(CGRP)及びamylinとホモロジーを有することが知られている。近年、AMはCGRPと同様に腎組織に存在すること、また腎機能調節に関与することなどが報告されている。そこで今回、BLMを用いてAM,CGRP,amylinのcAMP産生に及ぼす効果を比較し、受容体の存在優位性について検討した。<方法>BLMを単離し、以下の実験を行った。(1) BLMにおけるcAMP産生に及ぼす三者ペプチドの比較(2) (1)に対するAM受容体拮抗剤AM [22-52]の抑制効果(3) (1)に対するCGRP受容体拮抗剤CGRP[8-37]の抑制効果(4) (1)に対するamylin受容体拮抗剤amylin [8-37]の抑制効果<結果> (1) AM,CGRP,amylinの三者ペプチドは濃度・時間依存性にcAMPを上昇させ、EC_<50>濃度はそれぞれ10^<-9>M,10^<-7>M,10^<-7>Mであった。(2) AM及びCGRP依存性cAMPに対するAM [22-52]のIC_<50>濃度は、それぞれ10^<-6>Mであったが、amylin依存性cAMPに対する抑制効果は認めなかった。(3) AM,CGRP,amylin依存性cAMPに対するCGRP[8-37]のIC_<50>濃度は、それぞれ5X10^7M,5X10^7M,10^<-6>Mであった。(4)三者ペプチド依存性cAMPに対してamylin [8-37]の抑制効果は認めなかった。<考察>AM受容体の存在優位性とamylinのCGRP受容体を介する情報伝達機構の存在が示唆された。また、AM [22-52]は非選択的にAM又はCGRP受容体に結合している可能性が考えられた。
生体分子系に対する振動状態理論の開発と応用

振動分光法は,分子間相互作用を鋭敏に観測し,分子構造とダイナミクスを明らかにできる手法であるが,スペクトルの解釈が容易でない.本研究では,生体分子の振動スペクトルを定量的精度で計算できる新しい方法を開発する.1非調和性,2生体環境の動的効果,3計算コストをバランス良く考慮した計算手法を考案し,プログラムに実装する.重み平均法によるナイロン6に対する振動解析を実施した.分子動力学(MD)計算と,最近,我々が開発した重み平均法を用いて,含水に伴うナイロン6の高分子構造を調べた.含水とともにナイロン6内部に水クラスターが成長し,その信号が差スペクトルに現れることが計算と実験の比較から分かった.本手法は,水和にともなう生体分子の構造解析にも応用可能であり,有望な手法であることが示された.また、PtCOの基音の振動バンドがArマトリックスにおいて消失する機構を解明した.高精度電子状態計算と非調和振動解析を用いて,PtCOとArPtCOの振動スペクトルを計算した.その結果,ArがPtCOに強く結合することで,PtCO変角振動の基音が消失するが,一方で,倍音はその強度を変えないことが分かった.Ar付加により,基音の強度が変化する理由を双極子モーメントと電子密度へ立ち返り,詳細に調べた.Arマトリックスと気相の実験結果が異なる謎は,このような異常な希ガス効果が原因であることを解明した.QM/MM法をGENESISへ実装した。QM/MM法は,化学的に重要な領域を高精度な量子化学(QM)計算で扱い,それ以外の生体環境を力場関数(MM)により扱うマルチスケールモデルである.理研で開発しているMD計算プログラムGENESISにQM/MM法を実装した.また,効率よく安定構造を探索するアルゴリズムと,安定構造近傍での非調和振動計算を実装した.29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。振動分光法は,分子間相互作用を鋭敏に観測し,分子構造とダイナミクスを明らかにできる手法であるが,スペクトルの解釈が容易でない.本研究では,生体分子の振動スペクトルを定量的精度で計算できる新しい方法を開発する.1非調和性,2生体環境の動的効果,3計算コストをバランス良く考慮した計算手法を考案し,プログラムに実装する.我々が独自に開発した振動擬縮退摂動(VQDPT2)法をプロトン化水クラスターH+(H2O)4に応用した.従来,H+(H2O)4はEigen型と考えられたが,最近,低波数領域まで赤外スペクトルが観測され,1700 - 2500 cm-1の領域で実験とEigen型の調和振動計算が全く合わないため,Zundel型が混在する疑いが持たれた.そこで,非調和性を考慮したVQDPT2法を用いて,Eigen型とZundel型の赤外スペクトルを計算した.Eigen型では,調和スペクトルにはない1700 - 2500 cm-1の一連のバンドが再現され,実験とよく一致した.一方,Zundel型では,水素結合領域の強いバンドが約200 cm-1ずれ,さらに3600 cm-1付近の3本のピークは実験の2本のピークと形状が異なっていた.従って,実験で得られる異性体はEigen型と結論できた.最近,実験により,ポリペプチドに対する高分解能の振動スペクトルを取得することが可能になった.しかし,ポリペプチドは膨大な準安定構造を持つため,振動スペクトルから構造を同定するのは困難である.本研究では,広い構造空間を効率良く探索できるレプリカ交換分子動力学法(REMD)と非調和性を考慮したVQDPT2を組み合わせた方法を開発した.5残基ペプチドSIVSFの最安定構造を探索し,NH/OH伸縮領域の振動スペクトルを計算した.計算と実験のスペクトルは良く一致し,SIVSFの分子構造を決定することが出来た.単分子系に対する非調和計算は予定通り進み、論文が出版できた。さらに、複雑な分子系の計算も順調に進み、論文が近く受理される見通しである。QM/MM法は,化学的に重要な領域を高精度な量子化学(QM)計算で扱い,それ以外の生体環境を力場関数(MM)により扱うマルチスケールモデルである.

理研で開発しているMD計算プログラムGENESISにQM/MM法を実装した.また,効率よく安定構造を探索するアルゴリズムと,安定構造近傍での非調和振動計算を実装した.現在,単一の構造に留まらず,動的に構造が揺らいでいる,柔らかい分子系を対象とした方法の開発に取り組んでいる.以前,MD計算から動的に重要な構造を取り出し,各構造の振動スペクトルを量子化学計算により求め,それらの和を取ることでスペクトルを求める重み平均法を提案した.この方法をスフィンゴミエリン脂質二重膜へ応用し,アミドIバンドの解析に成功した.現在,この方法を発展させ,非調和性が強いアミドAバンドと水分子のOH伸縮バンドが解析できるようにしている.この方法を高分子ポリアミドと水分子の相互作用解析へ応用する.また,生体高分子を対象とするため,量子化学計算と古典力場のハイブリッドであるQM/MM法を開発している.QM/MM法は,化学的に重要な領域を高精度な量子化学(QM)計算で扱い,それ以外の生体環境を力場関数(MM)により扱うマルチスケールモデルである.理研で開発しているMD計算プログラムGENESISにQM/MM法を実装した.また,L-BFGS-Bアルゴリズムを実装することで効率よく安定構造を探索することが可能となり,さらに,安定構造近傍での非調和ポテンシャルを求め,振動解析を実行することが可能になった.開発した方法を光駆動型プロトンポンプであるバクテリオロドプシン(BR)へ応用する.極性残基と内部水で構成される水素結合ネットワークの振動状態を計算し,プロトン移動のダイナミクスを明らかにする.また,ポリペプチドのアミドバンドを計算し,疾病の原因となるアミロイド繊維やその前駆体であるペプチドの分析を目指す.29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。
多極性有機化合物によるペロブスカイト太陽電池電荷輸送層の制御

本研究は,有機無機ハイブリッド太陽電池研究における基礎研究と応用研究を見据えて,低分子有機半導体分子の分子設計とその機能発現のナノレベルの解析を行う.中村研究室における有機薄膜太陽電池および電子顕微鏡によるナノ解析に関する知見を,プリンタブル太陽電池における界面物性制御化合物の設計・合成に結びつけるべく実施する.鉛ペロブスカイト太陽電池開発ではペロブスカイト型立方結晶成長の制御が最大の問題となっているが,これに関する研究はまだ殆ど進んでいない.特に光電変換層の成膜においては,急速すぎる結晶成長,それにともなう構造欠陥の多い膜形成,水分や溶媒による結晶の劣化防止などが必須であるが,これらに関してこれまで報告された知見はすべからく経験的である.本年度はLungerich博士がこれまで取り組んできた大型の平面型有機低分子の研究を展開して,基板上に単一金属原子をひとつひとつ置く手法を検討し,鉛,白金,パラジウム,ニッケルを持つ金属ポルフィリンをグラフェン上に置いて電子線照射を行うとそこから金属原子が飛び出して,グラフェンの上を動き回ることが分かった.さらに温度を変えながら動きを見てその移動を統計処理した.具体的には原子がどのようにして動き集合するかを原子分解能電子顕微鏡と結晶構造解析手法を併用して解明し,もってペロブスカイト結晶の形成原理を明らかにし,結晶成長の合理設計を実現する.平成30年度が最終年度であるため、記入しない。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。エネルギー資源に乏しい我が国にとって,太陽光の利用に関する基礎研究は極めて重要な課題である.本研究は,有機無機ハイブリッド太陽電池研究における基礎研究と応用研究を見据えて,低分子有機半導体分子の分子設計とその機能発現のナノレベルの解析を行う.中村研究室における有機薄膜太陽電池および電子顕微鏡によるナノ解析に関する知見を,プリンタブル太陽電池における界面物性制御化合物の設計・合成に結びつけるべく実施する.プリンタブル太陽電池の実用化に向けての課題は(1)光電変換材料開発,(2)結晶成長とナノ構造の解析・理論予測,(3)電荷輸送およびインターレーヤー材料開発に大別できる.本研究では,主として(2)および(3)について研究を進める.太陽電池デバイス内における電荷輸送には,有機半導体の結晶成長とナノ構造の制御が鍵となっている.これまでの研究によって,励起したペロブスカイト微結晶からのキャリアーの抽出及び微結晶の表面修飾による安定性の向上が,適切に設計した有機半導体を用いることで同時に達成可能であるとの仮説が得られている.研究初年度は,高分解能電子顕微鏡を用いてナノレベルでの二次元結晶化の機構に関する基盤的情報を得るために,フラーレン金属誘導体のカーボンナノチューブ内での配列を制御の制御に取り組んだ.その結果,真空中で分子を揮発させる温度や時間が結晶の構造制御に重要な鍵となっていることを見いだし,電子顕微鏡による構造同定を行った.高分解電子顕微鏡による結晶化の機構解析という,当初予想を超えたアプローチの発見に至った.本研究は,有機無機ハイブリッド太陽電池研究における基礎研究と応用研究を見据えて,低分子有機半導体分子の分子設計とその機能発現のナノレベルの解析を行う.中村研究室における有機薄膜太陽電池および電子顕微鏡によるナノ解析に関する知見を,プリンタブル太陽電池における界面物性制御化合物の設計・合成に結びつけるべく実施する.鉛ペロブスカイト太陽電池開発ではペロブスカイト型立方結晶成長の制御が最大の問題となっているが,これに関する研究はまだ殆ど進んでいない.特に光電変換層の成膜においては,急速すぎる結晶成長,それにともなう構造欠陥の多い膜形成,水分や溶媒による結晶の劣化防止などが必須であるが,これらに関してこれまで報告された知見はすべからく経験的である.本年度はLungerich博士がこれまで取り組んできた大型の平面型有機低分子の研究を展開して,基板上に単一金属原子をひとつひとつ置く手法を検討し,鉛,白金,パラジウム,ニッケルを持つ金属ポルフィリンをグラフェン上に置いて電子線照射を行うとそこから金属原子が飛び出して,グラフェンの上を動き回ることが分かった.さらに温度を変えながら動きを見てその移動を統計処理した.具体的には原子がどのようにして動き集合するかを原子分解能電子顕微鏡と結晶構造解析手法を併用して解明し,もってペロブスカイト結晶の形成原理を明らかにし,結晶成長の合理設計を実現する.平成29年度の成果をもとに,2)結晶成長とナノ構造の解析・理論予測,(3)電荷輸送およびインターレーヤー材料開発に資するナノサイエンスの展開を図る.平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
ロシア・チュヴァシにおけるト占の歴史人類学的研究

時代の趨勢によって変わりうる合理的な知識に対して、チュヴァシでは卜占が継続して社会的な暗黙知となっている。つまり、いちいち明確に説明されなくても、ある特定の状況では皆がそれと知ることのできるような事柄として、卜占の知識が広く共有されている。人々の生活で主要な位置を占める合理的な知識に対して、卜占は残された適所を埋めるというよりも、むしろ両者が有機的に重なって、時代に応じた日常の思考を形作っている。当該年度の前半は、主に文献資料を使って、チュヴァシで卜占や妖術の理解が形成されるにいたった歴史・文化的背景をたどった。その中でも特に、卜占や治病術に用いられる呪文を手掛かりに、チュヴァシの口碑・口承文芸におけるヴォルガ川の表象について考察を行った。その成果は、2009年7月31日と8月1日に神戸大学で行われた合同研究会で報告し、続いて10月には現地のロシア・チュヴァシ共和国でも発表した(本人はビザ発給にトラブルが生じたため、現地参加できず)。これらの発表の際に得られたコメントを参考にした上で、さらに考察を加えて論文の形にしたものを『北方人文研究』誌に投稿したところ、第3号(2010年3月)に掲載された。年度の後半には、ソ連時代に行われた農業集団化や、ソ連崩壊後の農業経営のあり方等の歴史的経緯をふまえつつ、社会主義時代から今日に至るまで人々の経験してきたことがらが、どのように記憶となって形成され、今日の行為につながっているのかについて考察を深めた。2010年2月中旬から3月中旬にかけて、チュヴァシ共和国のチェボクサルィ市とモルガウシ地方を中心に追加調査を行い、これまでに集めてきたデータの補充と見直しを進めた。調査では、1)歴史的文献資料の収集、2)現在における卜占や民間療法の実践についての実態調査、3)現地における政治・経済の動熊にそれぞれ焦点を当てて、調査活動を行った。この調査から得られた結果については今後の考察の対象となるが、それまでにデータをもとに進めてきた考察の結果を、2010年3月20日に国立民族学博物館で行われた国際会議"Ideals, Narratives and Practices of Modernities in Former and Current Socialist Countries"において報告した。春から夏にかけては、調査に必要な手続きを進めながら、主に文献による研究とその整理を行った。9月から10月半ばまでの1カ月半の間、ロシアのチュヴァシ共和国内の数か所で、卜占及び宗教的儀礼に関する実地調査と資料収集を行った。その間に、現地の研究機関が組織して開かれた国際会議「ユーラシア文明史におけるチュヴァシの言語とエトノス」に参加し、チュヴァシ人の信仰形成過程の歴史的解釈を試みる内容の報告を行った。チュヴァシで行った報告内容をベースとし、現地で得られたフィードバックや、収集してきた資料を反映させたうえで、年末から年始にかけて『ユーラシア世界』(東京大学出版から発行予定)所収の分担論文を執筆した。これは、19世紀後半から20世紀初頭にかけて、チュヴァシ人住民とロシア正教会の間に生じていた葛藤を糸口として、東西文明の関係のあり方を捉え直そうとするものである。またこれと並行して、かつて社会主義に基づく国家運営を行った(あるいは現在行っている)国々の近代化の経験が、今日における人々の生活をどのように形作っているかを扱った論文集の、編集作業を行った。自らその中の1章として担当した、チュヴァシにおける農業集団化の記憶に関する論文を英訳し、さらに文化人類学の学問的背景と照らし合わせて考察した論文を、民族学博物館の『研究報告』に投稿、掲載された。当初の計画通り、春から夏にかけては、昨年までに収集した資料データを整理し、成果報告の論文にまとめる準備を進めた。9月初旬より1カ月間は、ロシア・チュヴァシ共和国のチェボクサルィに滞在し、最終的な調査を行った。現地では、昨年の調査に引き続き、北部のモルガウシ地区と、南部にあるバトィレフ地区を回って、聞き取り調査の補充を行った。今回の調査では、主に昨年までに集めたデータを確かめ、その変動の具合について確認する作業を行った。今回の調査によって確認されたことは、次のような事柄である。卜占のように、旧来から存続する手段に頼るべき事態が生じた時、その依頼者の行為の動機を支えているものは、ソ連時代に導入された境界設定のように、過去の経験に基づくものである。ただし卜占のような既存の制度をどのように活用するかは、その都度生じる行為者同士の関係に応じて変わってくる。このことについて、事例をまじえて論考を行った結果は、明石書店から出版された『社会主義的近代化の経験ー幸せの実現と疎外』所収の論文でまとめた。一方で、現代の卜占のあり方を形作る土台となった歴史についても、現地の文書館等で集めた資料を使って論考をまとめた。

「複合する視線-チュヴァシの在来宗教とロシア正教会」と題する論文が、シリーズ『ユーラシア世界』(東京大学出版会)から近日刊行される予定である。また、当該の内容については、北海道大学文学部で開かれる歴史文化研究会においても報告を行う。