hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
光子と物質の相互作用と周期外場の相乗効果で起こる非平衡相転移の研究

さらに定常状態の分布関数と散逸機構との関連を精査することで、共振器系などのモデルによらない、時間周期外場のかかった系の非平衡統計力学の理論的枠組みを構築した。時間周期外場の下での量子統計力学をテーマとし研究を進めた。有限の強さの振動外場の下では、共鳴現象などの多彩な量子ダイナミクスが現れ、その制御手法としてフロケ演算子を用いた解析手法などが確立している。特に、最近では、フロケの擬固有値を実効的に固有値とみなすことによって、外場なしでは実現の難しいハミルトニアンを時間周期外場によって創り出すといったフロケエンジニアリングと呼ばれる研究が盛んに行われている。本年度は、このフロケの擬固有値スペクトルがどのような時に熱力学的な意味を持つかについて研究を行った。つまり、外場で制御したい注目系が、ある温度の熱的環境と接している状況を考え、その定常状態の分布関数がどのような条件の下で、注目系の擬固有値スペクトルと熱的環境の温度で特徴づけられるカノニカル分布になるかについて調べた。そして、明らかになった結果を論文にまとめた。さらに、この条件が満たされない場合についても調べ、新奇な動的相転移が起こることを発見し、研究発表を行った。この研究によって、ある条件の下では、熱的環境への散逸と時間周期外場による励起とのバランスにより実現する非平衡定常状態の分布関数とフロケの擬固有値との間に定量的な関係のあることが明らかになった。時間周期外場によって新奇な物性開発をするにあたって、定常状態の分布関数は重要な役割を担っている。その定常状態の分布関数が、熱浴の詳細によらない注目系のフロケの擬固有値によって特徴づけられるパラメータ領域があることを示した点に、本研究の意義がある。時間周期外場のかかった系の定常状態に関する理論をさらに発展させる。これまでの研究によって、いくつかの条件を系に課すことで、定常状態は熱浴の詳細に依らないこと、そしてその定常状態はフロケの擬固有値スペクトルのカノニカル分布(フロケギブス分布)となることを示した。近年、フロケの擬固有値を実効的に固有値とみなすことによって、外場なしでは実現の難しいハミルトニアンを時間周期外場によって創り出すといったフロケエンジニアリングと呼ばれる研究が、多体系を中心に行われている。一方で、これまでに得られた定常状態が熱浴の詳細に依らないための条件は、多体系に適用することができない。そこで、なぜ多体系に適用できないかを精査することで、フロケギブス状態の適用範囲を拡げることを目標とする。27年度が最終年度であるため、記入しない。共振器系で新たに発見された非平衡相転移現象の起源が、量子力学的な干渉効果によって引き起こされるCoherent Destruction of Tunnelingにあることを明らかにすることが出来、記載した研究の目的を達成することが出来たと考えるため。外から駆動する外場の効果によって、系に秩序が現れるという反直観的な現象のより深い理解を目指す。そのため、熱浴のミクロな性質が、系の定常状態に与える影響について詳しく調べる。
液体有機半導体とエラストマーとを融合した伸縮性機能薄膜の開発と電界発光評価

IoT社会に応えるウェアラブルディスプレイの創生に向け、新たな伸縮性機能薄膜と、当該材料を用いた発光デバイスを、ナノ・マイクロデバイス設計と電子物性論の観点から追究する。常温で液状の液体有機半導体の潜在能力を極限まで引き出すことを目標に、液体有機半導体とエラストマーとを融合することで、伸縮性およびサブミクロンの薄膜性を備えた新規発光材料を開発し、スピンコート法およびスクリーン印刷技術によって当該材料を備えた有機ELを作製する。
少子高齢社会における就業・介護の意思決定－家族・市場・行政の連携を目指して－

本課題の主要な目的は,家族が直面する就業や介護などの様々な選択の間にある相互依存関係を解明し,介護・労働分野における包括的な政策提言を行うことであった。研究に際し、政府統計のマイクロデータや、介護保険の保険者である基礎自治体における運用実態等を調査するためのアンケートを整理することで、当該研究に必要な基礎資料を整理した。また、これらのデータを用いて、人口学・老年学・経済学に及ぶ広範な実証研究を行った。研究のうち3つはすでに学術雑誌に掲載済みであり、他にも投稿中のワーキングペーパーがある。本研究の主要な目的は、家族が直面する就業や介護などの様々な選択の間にある相互依存関係を解明し、介護・労働分野における包括的な政策提言を行うことである。実際の研究体制は、同居・非同居の決定、就業選択、介護の選択、施策の評価などのグループに分かれて行った。今年度においては、各研究課題についてサーベイを行うと共に理論モデルの構築に関して検討を行った。また、併せて実証分析で必要となる政府統計のマイクロデータについて利用申請を行った。利用申請については各研究グループで必要なデータが同じである場合には一緒に申請を行った。申請データは、『国民生活基礎調査』、『中高年縦断調査』、『介護サービス施設・事業所調査』などである。いずれも利用許可がでているが、利用申請及び審査に時間がかかったため当該年度に利用できる状態にすることはできなかった。データを用いた分析作業については利用可能になり次第、開始することとした。また、介護保険の保険者である基礎自治体における運用実態等を調査するためのアンケートを行うために、幾つかの自治体についてヒアリング調査を行った。その結果やこれまでの先行研究における設問等を参考に自治体に対するアンケート調査の調査項目の作成を行った。また、郵送先の保険者リストの作成なども併せて行った。当該アンケート調査は、23年度中に行う予定であったが、自治体のヒアリングなどにおける意見等を参考にして次年度(24年度)に繰り越すことにした。今年度は基本的には、マイクロデータの申請やアンケートの準備などの次年度以降の準備作業が中心であった。自治体のアンケート調査が行われ回収数は約600と非常に高いものであった(1700の基礎自治体の中で広域連合や一部事務組合として保険者機能を委託している自治体があるため実質的な回収率は5割以上であった)。広域連合や一部事務組合などの実態についてはヒアリング調査などを行うことにより補足した。回収されたアンケートについては入力作業等を行い整理・分析作業を継続中である。本年度では、昨年度の進行の遅れを取り戻す形で研究を進行しており、各研究グループにおいて論文の作成や投稿が行われている。既に幾つかの発表論文が作成されているだけでなく、学会等の発表や投稿準備中の論文も作成されている。理由:主に次の二点による。1)マイクロデータの申請などに時間がかかり、利用可能となったが実際の分析は次年度以降となった。2)アンケート調査については準備は全て整ったが自治体等の意見を取り入れて実際の配布を次年度以降とした。25年度が最終年度であるため、記入しない。理由:23年度に予定された研究の遅れを取り戻すと共に新たな研究対象まで視野に入れることが可能となった。今年度は予定に若干の遅れが生じたが、次年度以降に十分に取り戻せるものであり、全体の進行予定を変更する必要は無いと考えている。予定通りの進行状況であるが、より精緻な分析をもたらす新たなデータを利用できる可能性がある。その場合にはさらに全体の研究効率を引き上げることにより、予定した分析内容を損なうことなく対応する。
アフィン対称空間上の数学

本年度上記研究課題の下で行われた、主な研究についてその概要を記す。A)研究代表者による研究(1)ある種のアフイン対称空間のコンパクト化の軌道構造の研究パラエルミット対称空間Mはある対称R空間【M^*】の面積【!M】=【M^*】×【M^*】内に(Mの自己同型群Gに関して)同変開稠密に埋込まれる。我々は【!M】のG軌道構造を調べた。軌道数,各軌道の多様体としての構造、【!M】の最大次元の胞体内で各軌道を記述する式を具体的に与へた。(2)有限型ジーゲル領域の研究任意のジーゲル領域Dはその自己同型群をGとする時、Gの複素化【G^c】のある等貭空間M内に同変開正則に埋込まれることが知られている。M内でのG軌道数が有限個しか存在しない時Dを有限型という。この様なことはいつ起るか。Dが有限型なるための必要十分条件、各軌道とアフィン変換群による軌道の関係等についての結果を得た。(3)半単純階別り一環と一般化されたジョルダン三項積の研究これもアフィン対称空間と関連する研究であり、目下進行中である。B)研究分担者加藤昌英による研究(1)ある種のコンパクト3次元複素多様体の研究加藤による解析的連結和の方法により構成される非代数的非ケーラーの複素3次元多様体の族に対して幾何学的不変量を求め構造を調べた。(2)射影構造を持つコンパクト3次元複素多様体の研究基本群にある種の条件を課して、その様な多様体を分業した。
ノンヘム類似骨格を有するFeおよびRuクラスターによる電極表面の機能設計

1.新規ヘムエリトリン類似骨格を持つRuあるいはFe多核錯体を電極上に配向制御して整列させ、酸化還元反応における電子移動過程の制御ならびに反応メカニズムの解明を目的として以下の検討を行った。2. (1)ルテニウム二核錯体中の架橋酢酸と安息香酸との新規交換反応:[Ru_2(dhpta)(μ-O_2CCH_3)_2]^+中の架橋酢酸と安息香酸の交換反応を検討した。反応は12時間後に完了した。この結果は修飾電極上で同様な交換反応が起こる可能性を強く示すものである。(2)金電極に連結用の安息香酸ユニットをもつ、新しいジスルフィド化合物の合成:クラスターの金電極に連結用の配位子としてHS-(CH_2)_n-O-C_6H_4-CO_2Hの開発を行い、さらにそのジスルフィドÅiCH_3O_2-C_6H_4-O-(CH_2)_6-S-)_2を合成した。(3)ジスルフィドの金電極への自己集積:ジスルフィドのエタノール溶液に金電極を浸し修飾電極を作成した。吸着量は還元的脱離法により見積もった。(4)架橋酢酸の置換反応による酸化還元活性なルテニウム二核錯体修飾電極の形成:メチルエステル化された修飾電極表面の安息香酸部を、NaOH溶液処理を行い安息香酸に変換した。この安息香酸部を[Ru_2(dhpta)(μ-O_2CCH_3)_2]^+の酢酸架橋部分との置換反応によりクラスター修飾電極を作成した。クラスターの連結をCV測定により確認した。3.本研究で開発した方法は酢酸架橋をもつ様々な多核錯体を金電極表面上に容易に吸着する一般的な手段として、SAMと錯体自身の機能性を調べるのに極めて有用なシステムであり、今後の発展が期待される。
大規模顧客データに基づくマーケティングモデルの開発

次のようなことを行った.1.プロモーション活動の評価小売店では,値引きや特別陳列,チラシなどの様々なセールスプロモーションを行っている.ここでは,どのようなプロモーションの仕方が小売店の売り上げを伸ばす効果があるかについて様々な角度から検討した.2.顧客の購買行動から見た商品および店舗の魅力分析ある百貨店のカード購買した顧客の購買データを基に,顧客が未購買の商品に対して,どの程度親近性を感じているかを推測し,プロモーションの一助とするためのモデルを提案している.また,ある地域の同系列の百貨店について,ハフモデルを利用してどの店がどのような分野の商品のセールスに強みを発揮しているのかなどの特徴分析をしている.3.マーケティングモデルの分析に利用する手法の開発と実用性の検証多数の属性をもつ大規模データのためのSVM(Support Vector Machine)の計算法の開発している.この計算法は先に述べた未購買商品に対する親近性の推測等に利用できる.また,多次元展開法を用いて異なるカテゴリーのブランドの親近性を測る方法を提案したが,追試を行ったところ,関連するブランドを重複して購入している顧客が少ないため,ブランドと顧客の近似性を測ることが難しいと述べ,その適用は慎重を要することを指摘している.ブランドの選好分析には通常コンジョイント分析などが用いられるが,それらを簡便化する手法としてAHPを用いる分析方法を提案している.さらに,バスケット分析のためのアルゴリズムを調べ,新しい方法を提案している.この計算法は高速に実行できるため,百貨店等のデータに対して,ある顧客が数ヶ月の間にどのような商品をあわせて購入するかなどの分析を可能にした.次のようなことを行った.1.プロモーション活動の評価小売店では,値引きや特別陳列,チラシなどの様々なセールスプロモーションを行っている.ここでは,どのようなプロモーションの仕方が小売店の売り上げを伸ばす効果があるかについて様々な角度から検討した.2.顧客の購買行動から見た商品および店舗の魅力分析ある百貨店のカード購買した顧客の購買データを基に,顧客が未購買の商品に対して,どの程度親近性を感じているかを推測し,プロモーションの一助とするためのモデルを提案している.また,ある地域の同系列の百貨店について,ハフモデルを利用してどの店がどのような分野の商品のセールスに強みを発揮しているのかなどの特徴分析をしている.3.マーケティングモデルの分析に利用する手法の開発と実用性の検証多数の属性をもつ大規模データのためのSVM(Support Vector Machine)の計算法の開発している.この計算法は先に述べた未購買商品に対する親近性の推測等に利用できる.また,多次元展開法を用いて異なるカテゴリーのブランドの親近性を測る方法を提案したが,追試を行ったところ,関連するブランドを重複して購入している顧客が少ないため,ブランドと顧客の近似性を測ることが難しいと述べ,その適用は慎重を要することを指摘している.ブランドの選好分析には通常コンジョイント分析などが用いられるが,それらを簡便化する手法としてAHPを用いる分析方法を提案している.さらに,バスケット分析のためのアルゴリズムを調べ,新しい方法を提案している.この計算法は高速に実行できるため,百貨店等のデータに対して,ある顧客が数ヶ月の間にどのような商品をあわせて購入するかなどの分析を可能にした.(1)各顧客がスーパーマーケットなどで商品を買うときに,例えば,スパゲッティを買ったらトマトソースを買うなど,組み合わせて買う傾向のあるものも多い.つまり,1つの買い物かごの中にどんなものが入りやすいかを調べる問題をバスケット問題という.同時にバスケットに入りやすい商品を知ることにより,棚の配置などの戦略を考えることができる.数万の客が数多くの商品を買うので,同時買いされやすい組み合わせを見つけることは容易ではない.この10年ほどの間に効率的なアルゴリズムが開発されてきたが,それらの特質を見ながらより高速なアルゴリズムを開発してきた.これを用いて,スキャンパネルデータなどの大規模データを用いて,バスケット分析をすることが可能になってきた.(2)複数の企業が同一のカテゴリーの商品を販売するとき,一般には価格決めなどにおいて競争的な戦略をとることが多い.米国では,やや高級感のあるカテゴリーにおいては,他社が価格を高めに設定したら,安めのブランドを出すよりもやはり高めに設定する方が期待収益を大きくする場合もあるという報告がなされてきた.そのメカニズムを調べるためのモデルを開発し日用品について検証してみた.シャンプーや通常の粉末洗剤のカテゴリーでは競争的であるが,液体洗剤はやや協調的と云えた.また,この研究において,データが不完全なためいくつかのパラメータについては推測値を用いながら,最小自乗法による推定を試みた.(3)定性的データに関するデータマイニングの方法の1つして,rough setを援用することが考えられる.定性データに基づく分類方法について,効率的なアルゴリズムの開発を進めてきた.これらのアルゴリズム開発や評価のために,ワークステーションを購入した.1)今年度は日本オペレーションズ・リサーチ学会等が関連するデータ・コンペティション参加し,そこで供与された百貨店のデータに基づいて,これまで開発してきたアルゴリズムや手法について適用しながら,実践的な研究を行った.昨年度開発したバスケット分析のアルゴリズムは,アイテム数百程度,トランザクション数が数万程度の大規模データに対しても,比較的短時間で解を求めることができ,実用的なレベルで十分利用可能であることを検証した.また,通常のバスケット分析は,スーパーマーケットなどで同時購入されやすいものの分析に使われるが,本アルゴリズムが高速に結果を導くことが可能なため,百貨店で1ヶ月,あるいは2ヶ月のあいだにどのようなアイテムを併せ購入しているかなどの分析にも有効であることが分かってきた.

2)上記百貨店のデータに基づいて,対象地域に複数の自社店舗のある場合について,ハフモデルを改良して自社内での各店舗の競合度を算出する方法についても研究を進めた.多くの学生が,これらの研究に関わったため,必要な計算機やデータを購入した.今年度は,次のようなことを行った.1)SVM(サポートベクターマシン)のマーケティングデータへの適用顧客の過去の買い物データの情報を元に,購買行動の類似性を抽出し,個々の顧客へのプロモーションの仕方を工夫する方法について考察した.2)多次元展開法のマーケティングデータへの適用に関する研究上記1)と同じような目的で,これまでも多次元展開法による手法の開発を行ってきたが,各ブランドの類似性(あるいは非親近性)を調べることについて,検証方法を検討した.その結果,いくつかのカテゴリーにわたる場合については,データ数の問題もあり類似性の保証が難しいことが分かってきた.3)これまで開発したバスケット分析のアルゴリズムを用いて,マーケット・バスケット分析で目指す同時買いされる商品グループの把握だけでなく,洋服などにおいては同日だけではなく,それぞれの季節において購入される商品の組み合わせの情報も肝要なので,それらについて分析を行い,プロモーションの仕方について考察した.4)POSデータに基づいて,特別販売のあった日を推定し,それらの売り上げ効果について分析した.また,ハフモデルを改良して,系列店の特徴化を行った.なお,研究費の多くは大学院生数名が,並行してアルゴリズム開発するための計算機およびそれの関連用品の購入および,プログラム開発やデータ整理に大学院生の研究補助のための謝金に当てた.また,報告書の作成も自分たちで行ったので,そのための消耗品等を購入した.
末梢神経損傷に対するiPS細胞由来Schwann細胞移植の効果

末梢神経損傷に対するシュワン細胞移植の効果が報告されiPSc由来神経堤幹細胞(NCSC)はシュワン細胞を作成するソースとして期待されている.ヒトiPScをRhoキナーゼ阻害薬添加medium,成長因子を含むKSR medium,神経系細胞培養液へ経時的に濃度を変え培養した.免疫化学染色及びフローサイトメトリーにおいてiPScはNCSC特有のp75,HNK-1陰性に対し,分化後の細胞では63%陽性であった.免疫不全マウスを用いた坐骨神経圧挫モデルを作成し分化させたNCSCを移植した。移植後短期の組織標本ではコントロールと比べ有意な差は認めなかった。外傷等による末梢神経損傷は時に麻痺や知覚脱失・鈍麻などの重篤な後遺症を残すが,これまでの研究で損傷した神経に対する神経幹細胞移植やSchwann細胞移植の効果が示されている.細胞移植に向けて簡便かつ安定した方法での細胞の供給が求められている。そこで平成25年度の目的は,人工多能性幹細胞(iPS細胞; induced pluripotent stem cell)からfeeder cellを用いずに神経堤幹細胞(NCSC; neural crest stem cell)を分化誘導させることである。iPSでは幹細胞マーカーであるsox2が陽性(陽性率>99%)、神経系マーカーであるp75が陰性(陽性率0%)なのに対し、NCSCではSox2が陰性、p75が陽性(陽性率65±9%)を示した。このことから、iPSがNCSCへ分化したことが示唆された。feeder cellを用いない簡便な方法でiPS細胞からNCSCへ分化させることに成功した。iPS由来NCSCの移植は末梢神経損傷治療への効果が期待される。末梢神経損傷に対するシュワン細胞移植の効果が過去の研究により報告されており,人工多能性幹細胞(iPSC; induced pluripotent stem cell)由来神経堤幹細胞(NCSC; neural crest stem cell)はそのシュワン細胞を作成するソースとして期待されており本研究の目的は、iPSCから簡便な方法でNCSCを分化誘導することである.ヒトiPSCを,Matrigelコーティングしたプラスチックディッシュ上でRhoキナーゼ(ROCK)阻害薬を添加したips maintenance mediumを用いて単層培養を施行.KSR mediumへ交換して4日間培養したのち,KSR mediumから神経系細胞培養液へ徐々に濃度を変化させていき,約12日で分化させた.BMPアンタゴニストであるNogginおよびALK阻害剤であるSB431542は分化誘導中同じ濃度で継続して添加した.分化の指標としてNCSCのマーカーであるp75, HNK-1, iPSCのマーカーであるSOX2について免疫細胞化学染色ならびにフローサイトメトリーによる評価を行った.免疫化学染色では,iPSCはp75とHNK-1が陰性,SOX2が陽性であったのに対し,分化後の細胞はp75とHNK-1が陽性,SOX2が陰性であった。同様に,フローサイトメトリーにおいても,iPSCはp75,HNK-1ともに陰性であったのに対し,分化後の細胞では両者ともに陽性である細胞が63%存在した.以上の結果より,iPSCがNCSCへ分化したと考えられた.次に、免疫不全マウスであるNOD/SCIDマウスの坐骨神経圧挫モデルを作成、分化させたNCSCを移植した.移植群と非移植群を移植後1,2週で圧挫部をHE染色し比較したところ,形態に有為差は認めず、腫瘍形成も認めなかった。26年度が最終年度であるため、記入しない。整形外科26年度が最終年度であるため、記入しない。分化誘導させる際、当初は手技が安定しなかったため、細胞の生存率を保たせることが困難であり、予定日数より時間を要した。2)末梢神経損傷モデルにおける細胞移植評価:免疫不全マウスを用いた坐骨神経圧挫モデルを作成、作成7日後に方法1で分化させたdScCまたはpScCまたはNSCSをscaffoldに包埋し損傷部に移植する。dScC群、pScC群、NCSC群、vehicle(scaffoldのみ)群、sham群の5群間で、移植後3日、1週、2週、4週、8週における行動評価を行う。行動評価はvon freytest, Cat walk等にて感覚評価、運動評価を行っていく。坐骨神経損傷・移植部のHE染色、トルイジンブルー染色等で、炎症細胞の浸潤や形態変化を評価し、免疫学的にはマクロファージ系、単球系の炎症細胞マーカーを用い拒絶反応の評価を行う。

western blottingまたはRT-PCRにてNGFの変化を定量し移植細胞の生物活性を評価、免疫組織学的染色にて髄鞘形成のマーカーであるMBP, P0を同定し評価する。また、6ヶ月後、12ヶ月後の組織標本を作製し、奇形腫等の腫瘍形成の有無を確認し臨床応用を念頭において評価する。
光音響顕微鏡を利用した非侵襲型in vivo硬組織イメージング装置の開発

生後20週齢Wistar系雄性ラットを用いた。光音響顕微鏡を用いて下顎頭軟骨を観察した。光音響顕微鏡により、軟骨下骨下層から海綿骨に至るまでの領域を可視化した。超音波顕微鏡により、軟骨表層から軟骨下骨に至るまでの軟骨領域を可視化した。両顕微鏡像より、軟骨表層から軟骨下骨を経て海綿骨に至るまでの3次元画像情報を得た。生後16週齢においてWistar系雄性ラットの上顎臼歯3本を抜歯した。抜歯後1および4週間後に両側咬筋を摘出し光音響顕微鏡にて観察を行った。4週の片側咬合支持では抜歯側咬筋に光音響信号の減少が、また咬合側咬筋に超音波信号の低下が認められた。歯科臨床において,かみ合わせの不調和などに起因する顎関節症に遭遇するが,顎関節症においても関節軟骨ならびに軟骨下骨の病理的形態変化が生ずると考えられる。そこで本研究では,光音響顕微鏡が顎関節症の診査・診断に応用可能であるかを評価するために,動物を用いてパイロット実験を行った。本実験には生後20週齢Wistar系雄性ラット5匹を用いた。ラットの安楽死後,下顎骨を摘出し浸漬固定を行った。摘出された下顎骨より両側の下顎頭を切除して,光音響顕微鏡の撮像に供した。顕微鏡撮影は,マイクロチップレーザ(出力283 μJ,波長532 nm,パルス幅1 ns)で光音響信号を励起し、中心周波数20 MHzの凹面超音波振動子で超音波信号の受信を行った。レーザと超音波振動子は同軸で計測を行い、1.8 mm×1.5 mmのBモード画像を120 μm間隔で25枚取得し、3次元画像構築を行った。本実験で使用された波長532 nmのレーザ光は緑色であり、被験対象物内の赤色領域において強い光音響信号の応答が得られることが知られている。光音響顕微鏡により,軟骨下骨下層から海綿骨に至るまでの領域を可視化することに成功した。同時に、海綿骨内の赤色領域である赤血球成分の分布も可視化された。また超音波顕微鏡により,軟骨表層から軟骨下骨に至るまでの領域を可視化することに成功した。両顕微鏡増を重ね合わせることにより,軟骨表層から軟骨下骨を経て海綿骨に至るまでの3次元画像情報を詳細に描写することを可能とした。以上より,光音響顕微鏡は顎関節症においても下顎頭の形態変化を正確に診査・診断するための新たな硬組織イメージング装置となり得ることが示唆される。歯科臨床において,欠損部に補綴装置を装着せず長期間わたって生活を営む患者に遭遇することがある.いわゆる"片咬み"の状態であるが,この"片咬み"即ち片側性咬合支持が下顎頭軟骨に与える影響について,光音響顕微鏡を用いて検討を加えた.本実験には生後16週齢Wistar系雄性および雌性ラット48匹を用いた.生後16週齢時に上顎右側第1・2・3臼歯を抜歯し,片側咬合支持モデルとした.抜歯より1,2および4週後にラットより下顎骨を摘出し,固定後に光音響顕微鏡にて下顎頭軟骨を観察した.光音響顕微鏡の撮影条件は,出力283μJ,波長532nm,パルス幅1nsとした.光音響顕微鏡により,抜歯後4週の群において,両側下顎頭の軟骨下骨下層から海綿骨に至るまでの領域を可視化した.光音響強度は咬合側に比べ抜歯側で高かった.超音波顕微鏡観察により,抜歯後4週の群において,両側下顎頭の線維層および軟骨下骨の領域のみを可視化した.超音波強度は線維層において咬合側に比べ抜歯側で弱かった.また,軟骨下骨からの超音波強度は同程度であった.雄および雌において同様の傾向が観察された.抜歯後4週間の片側咬合支持により抜歯側下顎頭表層に過重負担がかかり,線維層の変性・菲薄化をきたすことにより下顎頭軟骨の炎症性病変を誘発したと考えられる.

さらに,この炎症性変化が軟骨下骨内での血管新生・形成を導き,咬合側に比べ高い光音響信号が検出されたと考えられる.以上より,光音響顕微鏡は片側咬合支持の下顎頭において,線維層および軟骨下骨の病理変化を正確に可視化することにより,顎関節症をはじめ関節疾患を診査・診断しうるイメージング装置となり得ることが示唆された.歯科臨床において,欠損部に補綴装置を装着せず長期間にわたって生活を営む患者に遭遇することがある.いわゆる"片咬み"の状態であるが,この"片咬み"即ち片側性咬合支持が咬筋に与える影響について,光音響顕微鏡を用いて検討を加えた.本実験には生後16週齢Wistar系雄性および雌性ラット合計48匹を用いた.生後16週齢時に上顎右側第1・2・3臼歯を抜歯し,片側性咬合支持モデルとした.抜歯より1,2および4週後にラットより左右側咬筋を摘出し,ホルマリン固定後に光音響顕微鏡にて咬筋を観察した.光音響顕微鏡の撮影条件は,出力283μJ,波長532nmおよびパルス幅1nsとした.光音響顕微鏡により,光音響信号(赤血球分布)および超音波信号(組織弾性)により咬筋の鮮明な2次元像が得られた.抜歯後4週群において,抜歯側咬筋の光音響信号は咬合側咬筋に比べ有意に低下した.また抜歯後1週群および4週群における抜歯側咬筋の光音響信号の比較では,抜歯後4週群が有意に低下した.さらに,抜歯後4週群の咬合側咬筋の超音波信号は,他の全ての群よりも上昇した.本研究より,長期間の片側性咬合支持では抜歯側咬筋において機能低下による血流量減少が,また咬合側咬筋において機能亢進による組織弾性低下が示された。以上より,筋機能の変化は筋組織内血液循環および筋組織弾性の変化を引き起こす可能性が示唆された.さらに,光音響顕微鏡は筋の廃用もしくは過負荷をなどに起因する筋組織変性を検査・診断しうる非侵襲型イメージング装置となりうる可能性も示唆された.生後20週齢Wistar系雄性ラットを用いた。光音響顕微鏡を用いて下顎頭軟骨を観察した。光音響顕微鏡により、軟骨下骨下層から海綿骨に至るまでの領域を可視化した。超音波顕微鏡により、軟骨表層から軟骨下骨に至るまでの軟骨領域を可視化した。両顕微鏡像より、軟骨表層から軟骨下骨を経て海綿骨に至るまでの3次元画像情報を得た。生後16週齢においてWistar系雄性ラットの上顎臼歯3本を抜歯した。抜歯後1および4週間後に両側咬筋を摘出し光音響顕微鏡にて観察を行った。4週の片側咬合支持では抜歯側咬筋に光音響信号の減少が、また咬合側咬筋に超音波信号の低下が認められた。平成26年度の研究実施計画では,正常ラットを用いたin vivoでの光音響イメージング撮像であった.ラットに吸入麻酔により全身麻酔を施したのち,in vivoでの硬組織撮像に臨んだが,撮像時間が長時間となりラットへ与える精神的・肉体的苦痛を考慮し,安楽死後に観察対象臓器を摘出しex vivoでの光音響イメージング撮像へと研究実施計画を変更した.また,正常ラットおよび片側性咬合支持ラットの2群を設定することにより,顎骨の変化を多面的に観察した.光音響イメージングでは,下顎頭軟骨下骨および海綿骨の血管もしくは血球分布を可視化することに成功した.このことは下顎頭軟骨は咬合支持を喪失することによって,抜歯側に炎症性病変由来の血管新生・形成を引き起こしたことが推察される.関節リウマチにおいても同様の変化が観察されることから,光音響イメージング装置は顎関節症のみならず関節リウマチの診査・診断装置となり得ることが示唆された.またこれまでの研究により,超音波顕微鏡では心筋梗塞における心筋組織内のコラーゲン線維の変性を描出することが明らかにされている.本実験では,併せて撮影された超音波イメージングより,抜歯側下顎頭軟骨線維層の菲薄化が可視化された.線維層は1型コラーゲンが主成分であることより,超音波イメージングはコラーゲン線維の変性を反映させることにより,線維層での低い超音波信号強度が検出されたと考えられる.以上の研究結果より,光音響イメージングは「血管分布(赤血球分布)」,「組織弾性(組織硬度)」および「コラーゲン代謝」を可視化しうる有用な画像診断装置となることが示唆された.歯科補綴学平成27年度は疾患モデルラットを用いることによりex vivoでの光音響イメージング撮像について様々な観点から検討を加える予定である.1.光音響イメージング撮像では,被験動物として,1型糖尿病ラット(雄性15匹)および骨粗鬆症モデルラット(雌性15匹)を用いる.これら被験動物より対象組織として,上下顎骨,椎骨,股関節(大腿骨を含む),膝関節(脛骨を含む),咬筋,心筋を摘出し各組織に対して光音響イメージングをex vivoにて撮像する.次に超音波イメージング撮像を行う.2.光音響イメージング像とX線マイクロCT画像ならびに組織像との比較では,被験動物および観察対象組織は上述の実験1と同様である.観察対象組織に対して,本学既設の実験小動物用X線マイクロCT器材を用いて画像撮影を行う.得られたX線マイクロCT画像と実験
エンジイン系DNAダメージング分子の構築

エンジイン類は,環化反応によりベンゼンビラジカルやデヒドロトルエンビラジカルを発生し,それによりDNA切断等を行い、癌治療などに有用な構造を持つ。これらエンジイン類の生体内取り込み・環化速度などのFine Tunningを行うため,反応性の高いエンジインを設計し、ラジカル発生メカニズムの詳細検討を行った。化学反応的には、ラジカル開始剤や光などを用いず,炭素骨格+転位反応だけでラジカルを発生させる反応系を選び、トリガー機構を設計した。具体的には、ごく緩和な酸性条件で、分子内カルボン酸の関与によりラジカル反応が開始されるトリガー機能を持つエンジイン系化合物を設計し、合成した。以前からビラジカル発生系の反応において、極性条件下の反応では発生したラジカル活性種がイオン化するという現象が知られており、DNA切断活性を低下させると言われていた。今回の研究で、イオン化を最低限度に押さえるための分子設計を行い、極性条件下でも効率的に炭素ラジカルを発生する化合物を合成することに成功した。一方、炭素ラジカル発生物質の別のモデルとして、紫外線照射下にラジカルを発生してDNAを切断する化合物を設計して合成した。これらは、DNAと親和性の強いオリゴピロール化合物に、ハロゲン化ベンゼンを置換した、比較的シンプルな構造を持っており、合成が容易な化合物である。これらは予想通り強いDNA切断活性を示した。さらに、構造と活性の関係を詳細に検討し、将来の分子設計のために有用な多くの知見を得た。
神経細胞樹状突起の可塑的変化におけるサイトカイン・神経栄養因子の役割

1.DRGニューロンに対する内因性レクチンおよびFK506の作用(1)酸化型Galectin-1(Gal-1)はDRGの突起を伸展させる。ラットDRG小型細胞のGDNF依存性のサブグループがGal-1免疫陽性を示し、後角のGal-1は坐骨神経切断後増加する。髄腔内への持続的抗体注入により、神経因性疼痛が有意に抑制されたことから、内因性のGal-1は神経損傷後の後角の可塑的変化に関与することが示唆された。(2)FK506もDRGの突起を伸展させる。ラット培養DRGニューロンのCa^<++>イメージングによりFK506は一部の小型細胞(3.1%)の細胞内Ca^<++>骨を増加させ、炎症ラットのDRGではより多くのニューロンが反応した(8.1%)。神経-皮膚標本における単一C-線維記録でもFK-506の添加により放電頻度が増加し、FK-506はDRGニューロンを直接興奮させることがわかった(投稿中)。2.慢性ストレス負荷時に海馬でのBDNF産生を制御する因子:3週間の反復拘束負荷により海馬錐体細胞の樹状突起が退縮するが、その時のBDNFの産生変化については一定の見解がない。反復拘束負荷時の海馬でのBDNF mRNA発現動態を明らかにし、同時に血中のglucocorticoid (GC)、海馬や視床下部でのGC受容体(GR)と脳幹での5-HT産生の律速酵素トリプトファン水酸化酵素の動態を検討して、慢性ストレス時に海馬錐体細胞の形態を制御する要因を明らかにした(投稿中)。3.脳の発達・形成におけるTROYの役割:TNFR superfamilyの新規のメンバーであるTROYをクローニングし、胎生および生後のマウス脳におけるTROYの発現様式について検討した。TROYは胎生期から成獣に至るまで神経上皮や海馬に強く発現し、神経幹細胞からのニューロンやグリアの分化・機能発現に重要な役割を果たすと考えられる。1)ラットDRG小型細胞の一部がGal-1免疫強陽性を示し、後角表層のGal-1陽性像は坐骨神経切断後さらに増加した。神経損傷後の後角におけるGal-1の役割を明らかにするため、抗Gal-1抗体を持続的に髄腔内に注入し、OX-42の免疫染色を指標としてミクロダリアの活性化を検討したところ、抗体注入群では神経損傷後のミクロダリアの活性化が増強した(投稿中)。2)DRGニューロンに対するFK506の作用についても検討を開始した。培養DRGニューロンに対してFK506を作用させたところ、細胞内Ca++が増加した。今後、突起形態の変化を観察するとともに、その下流のシグナル伝達機構を明らかにする。(2)海馬錐体細胞に対するサイトカインおよび栄養因子の作用1)ストレス刺激によるBDNFmRNA発現の変化とセロトニンの役割についての検討を開始した。ストレスにより中脳でのセロトニン産生が増加し、海馬に投射するセロトニン線維はGABA作動性の介在ニューロンを介して歯状回顆粒細胞や錐体細胞におけるBDNF産生を抑制し、錐体細胞の樹状突起の形態変化を起こす可能性がある。そこで我々は種々のストレス刺激による5-HT産生、5-HT transporter mRNA、海馬におけるBDNF mRNAの変化について検討を行っている。

2)我々が最近クローニングしたTNFR superfamilyの一種であるTROYについて、その発現局在をマウス脳においてISH法にて検討した(投稿中)。TROY mRNAは、胎生期から成獣に至るまで、神経上皮海馬、嗅球などに強く発現しており、神経幹細胞からのニューロンの分化とその機能維持に重要な役割を果たしていることが示唆された。3)LIF cDNAを遺伝子導入したFD細胞をマウスに注入することによりLIF過剰産生マウスを作成した。海馬錐体細胞の樹状突起の形態変化について単一ニューロンヘの蛍光色素の注入により検討を加える予定である。(1)DRGニューロンに対する内因性レクチンおよびFK506の作用1)一次知覚伝達系におけるGalectin-1(Gal-1)の役割は不明であるが、酸化型Gal-1がDRGニューロンの突起を伸展させることが報告されている。ラットDRG小型細胞のGDNFに依存性のサブグループがGal-1免疫陽性を示し、後角のGal-1は坐骨神経切断後増加する。髄腔内へ持続的な抗体注入は、spared nerve injuryモデルにおける痛覚過敏を有意に抑制した(投稿中)。酸化型Gal-1投与の効果と後角での可塑的変化について検討中である。2)CalcineurinのinhibitorであるFK506もDRGニューロンの突起を伸展させる。培養DRGニューロンにOregon Greenを取り込ませてFK506を作用させたところ、小型中型細胞の一部で細胞内Ca++の増加が観察された。今後、その下流のシグナノ伝達機構を明らかにする。(2)海馬錯体細胞に対するサイトカインおよび栄養因子の作用1)慢性ストレス刺激により海馬錐体細胞の樹状突起が退縮する。BDNFの産生減少が一因と考えその動態について検討すると、慢性ストレス負荷時には海馬でのBDNFの産生減少は急性負荷に比べ緩和されていることがわかった。BDNFの産生調節に関わる血中のGC、脳内セロトニン産生につき同じモデルで検討を加えた(投稿中)。2)我々がクローニングしたTNFR superfamilyの一種TROYは、胎生期から成獣に至るまで神経上皮や海馬に強く発現し、神経幹細胞からのニューロンの分化と機能維持に重要な役割を果たすと考えられる。その詳細な分布を明らかにし(投稿中)、更に各種マーカー分子との二重染色により、TROYを発現する細胞種について詳細に検討している。また遊離型TROYを過剰発現させたマウスの海馬機能についても検討中である。(1)後根神経節(DRG)ニューロンに対するFK506の作用FK506はDRGニューロンの突起を伸展させるが、そのメカニズムは不明である。Lewisラットの培養DRGニューロンにOregonGreenを取り込ませてFK506(1.2μM)を作用させると、小型細胞の一部(3.1%)で細胞内Ca^<++>が増加した。CFA関節炎ラットのDRGではより多くのニューロンが反応し(8.1%)、Ca^<++>濃度の上昇がより持続して認められた。坐骨神経-皮膚標本における単一C-線維記録でも、FK-506の添加により放電頻度の増加が観察され、FK-506はDRGニューロンに対し興奮性の作用を有することがわかった。(2)慢性ストレス負荷モデルの海馬でのBDNF産生を制御する因子
文処理過程における言語情報間の相互作用について

本研究では、まず、文理解過程における言語情報間の相互作用の証拠と主張されていたsemantic P600が二次的課題の内容やフィラー文による影響などといった外的要因によって惹起されるものであることを示唆する実験結果を提示した。さらに、N400効果やP600効果が観察されたのと同じ潜時帯で脳の律動的活動パターンにも有意な変化が観られる場合もあれば、有意なERP効果が観察されても脳の律動的活動パターンには有意な変化が観られない場合もあること、さらには脳の律動的活動パターンを観ることによって従来のERPを指標とした手法では研究が困難であった初分析処理過程についても知ることが出来ることを示した。本研究課題の主たる目的は、文処理過程でこれまで様々な現象に関連して観察されてきたP600と呼ばれる事象関連電位成分を、脳波の時間周波数解析という方法を用いることでその異同を明らかにすることである。Science誌に掲載されたHagoort, Hald, Bastiaansen, & Petersson (2004)では、P600と同様に言語の処理に関連して惹起されるN400という成分のうち、選択制限(restriction violation)の違反を反映するものと、世界知識(world knowledge)の違反を反映するものとで異なる周波数帯域での活動が観られたことを報告している。Hagoort et al.と同様の手法を用い、平成25年度では(i)「ある時点までに構築された統語構造の修正処理」に伴う負荷を反映するP600と(ii)「統語情報に基づく解釈と意味情報に基づく解釈とが対立する際に行われる処理」に伴う負荷を反映するP600とが質的に同じものであるか否かを検証するための実験を実施した。測定の結果得られた脳波データに対し、まずは事象関連電位を抽出するための解析し、(i)と(ii)で共にP600が惹起されていることを確認した(ただし、(ii)ではN400も観察された)。その上で、同じ脳波データに対して時間周波数解析を実施したところ、(i)と(ii)とで異なる周波数帯域での活動が観察された。これらの結果から、(i)と(ii)では共にP600が惹起されるものの、脳内で行われる認知的処理は質的に異なるものであることが明らかにされた。この研究の成果を平成26年度では学会発表や論文の執筆という形で積極的に公表して行く予定である。まず、それぞれの文タイプでP600が惹起されていることを確認するためにERPを分析したところ、ガーデンパス文(例:警官が犯人を捕まえた[青年に]謝礼した。)ではP600に先行して潜時200ms周辺での陽性波が観察された。一方、semantically reversible文(例:緑の葉っぱが生まれたてのイモムシに[かじりついた]。)では、予測に反して、P600ではなくN400が惹起された。次いで、同じ脳波データに時間周波数解析を実施したところ、それぞれの文タイプに対して異なる帯域での有意な活動が認められた。上述のように、semantically reversible文ではP600が惹起されなかったことから当初のリサーチクエスチョンを解明することはできなかったが、律動的活動を観ることで認知的処理の差異に言及することができることが明らかになったと言えよう。平成25年度は理化学研究所にて順調に研究を実施できていたが、平成26年度に立命館大学スポーツ健康科学部に就任し、授業準備や環境整備等に時間を割かざるを得なくなり、研究時間が確保できなかった。さらに、平成27年度には翌年度から開学する同大学総合心理学部への異動が決まり、平成27年度は通常業務に加えて総合心理学部開学に向けた作り込みの仕事も必要となり、研究時間の確保がさらに困難になってしまった。オンラインで文を処理している際の脳活動について検討するにあたっては、一般的に事象関連電位(Event-related potentials: ERPs)が指標として用いられている。本科研では、自発脳波データに時間周波数解析を実施することによって観察が可能となる脳の律動的活動(oscillatory activity)を指標とすることで、従来の事象関連電位を指標とした研究手法では検討が困難であった文処理過程についても検討が可能となることを示すための研究を実施している。平成28年度では、「処理エラー」が発生していない場合の文処理過程の内容について検討するにあたって脳の律動的活動を観察することの有用性を実証した。具体的には、処理のある過程で心的表象が二つ以上構築可能な文と一つのみの文とを呈示した際の脳波を比較し、前者のみでアルファ帯域(8ー13ヘルツ)で有意に大きな事象関連脱同期(Event-related desynchronization)が観察された。以上の実験結果をもとに、事象関連電位のみならず、律動的活動もあわせて用いることによって文処理システムの実態により深く迫ることができることを示した。

さらに、N400効果やP600効果が観察されたのと同じ潜時帯で脳の律動的活動パターンにも有意な変化が観られる場合もあれば、有意なERP効果が観察されても脳の律動的活動パターンには有意な変化が観られない場合もあること、さらには脳の律動的活動パターンを観ることによって従来のERPを指標とした手法では研究が困難であった初分析処理過程についても知ることが出来ることを示した。当該年度は、現在の所属機関に異動した初年度であったため、担当する講義の準備や実験設備のセットアップ等に大幅に時間を割かざるを得なかったため、予定していた実験を実施することが出来なかった。その分、手持ちのデータを用いて時間周波数解析の有用性を広める活動に力を入れ、当該研究分野の研究の進展の寄与に努めた。本研究課題においては、文処理過程における文の持つ各言語情報(統語情報、意味情報、音韻情報など)の相互作用のあり方を事象関連電位や脳波の周期性活動を指標として明らかにすることを目的とした一連の研究を展開して来た。その一環として、P600やN400といったよく知られた事象関連電位成分と、それが惹起された際の脳波の周期性活動との間のマッピングを図ったが、予測通りにP600ないしはN400が観察されないなどの実験結果もあり、十分なマッピングが行われたとは言い難い。今後はさらにデータを積み重ねて、マッピングの精度を上げる必要がある。さらに、本研究課題において得られた脳波の周期性活動のデータを、注意や記憶といった一般的認知機能の活動に伴う脳波の周期性活動データに照らし合わせ、文処理過程における一般的認知機能の役割についても明らかにしていきたい。心理言語学【研究実績の概要】の欄で述べたように、他の言語で用いられたsemantically reversible文と同様の性質を持つ文(例:緑の葉っぱが生まれたてのイモムシに[かじりついた]。)を呈示した際、P600ではなくN400が惹起された。この結果はsemantic P600が観察されたことを論拠とする文処理モデルの妥当性に疑問を投じるものである。さらに、時間周波数解析を実施した結果、本研究で用いたsemantically reversible文では(ERP反応としては意味的逸脱を反映するとされるN400が惹起されていたが)統語逸脱文を呈示した際に有意な活動が観察されることが報告されていたベータ帯域での活動が観察された。このことは、同じ脳波データに対して事象関連電位と律動的活動の両方を解析し、その結果を照らし合わせることで、文を処理している間の脳活動について従来以上に多面的な検証が可能となることを示唆している。以上の事を考慮に入れ、本研究課題では、よりシンプルな統語的逸脱文、意味的逸脱文を呈示した際の脳の律動的活動を明らかにし、その結果からsemantically reversible文を読んだ際の認知的処理の内容を明らかにして行く。さらに、本研究課題で用いたsemantically reversible文に対する脳反応と、他の言語を対象とした先行研究で用いられた文に対する脳反応との間の乖離の原因を検証することを通して、文理解メカニズムの中身にさらにコミットしていく。仮説の考案とそれを検証する為の実験の実施、データの解析および解釈、ならびに成果公表に向けての理論の構成については概ね予定通りであった。それらの研究成果を、例年3月にアメリカで開催されるCUNY conference on human sentence processingで公表するつもりだったが、平成26年度からの異同(理化学研究所から立命館大学へ)に伴う雑事で成果公表まで至らなかったため、区分(3)を選択した。
X線反射法による磁気記録多層膜の積層構造の研究

実用的なX線反射率測定装置を製作し、種々の磁性多層膜から鏡面および非鏡面反射データを収集し、積層構造、表面・界面構造を決定した。反射率測定装置は回転陽極型X線発生装置、2軸ゴニオメータ、チャンネル・カット結晶を用いている。チャンネル・カット結晶はSi非対称111反射を用い、ふつうのものより約3倍広い角度幅でCuKα線を取込んで試料に供給する。アナライザーには、要求する分解能に応じてスリットとチャンネル・カット結晶を交換使用できる。シンチレーション検出器で測定されたX線計数率をソフト的に補正し、直線領域を500,000cpsまで伸ばしている。装置は日立UNIXワークステーションで制御され、θ、2θ、θ-2θなどの走査により2次元逆空間を種々の方向に切る一連の測定がスケジュール・プログラムにより連続して自動的に行える。本装置により鏡面フレネル反射プロフィルは数時間で測定できる。このデータを最小二乗フィットして多層膜の個々の相の厚さ、界面ラフネスを決定するプログラムを作成すると共に、歪み波ボルン近似を用いて非鏡面散漫散乱データを解析し、界面ラフネスの面内および界面間の相関距離、フラクタル次元を求めるソフトウエアを開発した。(1)X線反射率測定装置を設計・製作した。チャンネル型結晶モノクロメータ、2軸ゴニオメータ、試料取り付け・位置調整台、アナライザー、スリット系、シンチレーションX線検出器で構成されている。モノクロメータに非対称反射を用いることにより、従来の45倍のX線強度を得ることができた。アナライザーは目的に応じてチャンネル型結晶とスリットを使い分ける。前者は鏡面反射率の高分解能測定、後者は微弱な非鏡面散漫散乱の測定に用いる。(2)非鏡面X線散乱の理論を研究し、ボルン近似を用いた計算プログラムを入手した。これにより、表面・界面ラフネスの面内height-height correlation、フラクタル次元の解析が可能になった。(3)異常分散効果を利用して2X線波長で鏡面反射率を測定し、薄膜の電子密度分布をデータから直接求める方法を研究した。X線反射率実験装置の設計・製作は達成された。この装置で非鏡面反射を測定することは当初計画していなかったが、ラフネスの面内構造が調べられ、鏡面反射による縦方向の構造情報と合わせてより完全な解析が行なえるため、これを可能にした。散乱理論の研究、計算プログラムの入手も当初計画には無かったものである。従来の多層膜X線鏡面反射データの解析は均一な電子密度をもつ膜を仮定しているが、これは正しくない場合が多い。モデルに依らず電子密度分布を求める異常分散法によりこの欠点が改善され、より正確な解析が可能になる。(1)X線反射率測定装置の整備:前年度に設置したX線反射率測定装置は2軸ゴニオメータ(非対称チャンネル・カット結晶をモノクロメータとして使用)、シンチレーションX線計数装置、制御系から成る。アナライザーとしてスリット、チャンネル・カット結晶が選択できる。回転陽極型X線発生装置(出力18KW)の線焦点を縦長で用い、高分解能のX線反射データを短時間に収集できるが、光学系が厳密なため、線源出力を変化させたときの陽極ドラムの熱膨張による焦点位置の僅かな移動、実験台および実験室の床の変形などにより、X線強度が変化することが発見された。このため、X線発生装置を一定の出力で運転する、踏台を設けて敏感な場所に実験者の体重がかからないようにするなどの対策を講じた。一連の走査を連続して自動的に行うため、スケジュール・プログラムを利用している。計数系の数え落としをソフト的に補正し、500,000 cpsまで直線性が得られた。(2)X線反射率による多層膜の構造研究:X線フレネル反射プロフィルの解析により積層膜の厚さ、界面ラフネスを非破壊で決定できるが、積層膜の電子物性および凝固に関して情報を与える界面の相関構造を調べるには、非鏡面反射(散漫散乱)を測定し、2次元逆空間のできるだけ広い領域における散乱強度分布を知る必要がある。本装置はこのような測定に十分使えることが分かった。現在、巨大磁気抵抗薄膜試料についてデータを収集しつつある。(3)解析プログラムの開発:
原子スケール接合の物理と単一分子エレクトロニクスへの展開

本研究では、強磁性金属を電極材料に用いた単一分子接合の作製および作製した素子におけるスピン依存伝導を詳細に調べる事を通して、単一分子エレクトロニクスとスピントロニクスとの融合に向けた知見を得る事を目的とする。C60分子を塗布したNiナノヒューズに通電断線法(過電流を印加して、焼き切ることでナノギャップを作製する手法)を適用し、ナノギャップを形成する。形成したナノギャップ間に単一分子が捕縛されることを利用して、強磁性単一分子トランジスタ(FM-SMT)の作製を行った。得られた素子伝導度の磁場応答を測定した結果、通常のNiトンネル接合で発現する磁気抵抗効果(約+20%)よりも大きくかつ逆符号の約-80%というMRが発現することを確認した。本現象を解明するために、第一原理法を用いたNi/C60分子界面の状態密度のスピン依存性に関する理論解析を行い、計算結果と実験結果とを照合した。その結果、C60分子がNi電極に結合した系では、C60分子/Ni金属接合界面でC60分子の分子軌道とNiの3d軌道間で軌道混成が生じることで、接合界面の電子の局所状態密度(LDOS)のスピン偏極率が変調され、さらに、接合界面では強磁性金属の多数スピンが界面では少数スピンになるspin inversion効果が発現することで上記の異常なMRが発現することを見出した。以上から、本研究の結果から、強磁性/有機分子接合界面での局所電子状態の変調が、スピン依存伝導に与える影響に関する理解が深化し、また、単一有機分子と単純な強磁性金属(Ni,Fe,Co)を組合せて作製した磁性素子は、ハーフメタル材料などの特殊な材料を用いずに高性能かつ極微小磁性素子が実現可能であることが示された。ナノギャップ電極間に単一有機分子を挟んだ構造を持つ単一分子トランジスタ(SMT)は、その極小サイズを生かした集積回路の高密度化や分子スピンを利用した量子情報処理への展開が期待されており、近年注目を集めている。そこで、強磁性体であるNi電極を材料として用いた際のSMT作製プロセスの最適化を行った。さらに、C^<60>分子にNi電極を作製したSMTの輸送特性を評価し、単一C^<60>分子におけるスピン依存伝導を調べた。Niナノギャップ電極を用いて作製したC^<60>をクーロン島としたSMTの伝導特性について検討した。本研究において、通電断線手法を用いることで、Ni電極を用いたSMT作製に成功し、明瞭なクーロンダイアモンド(CD)特性を世界で初めて観測した。Ni電極を用いたSMTでは、これまでに報告されたAuを用いたSMTや他の材料系を用いたC^<60>SETでは見られなかった励起準位のゲート電圧依存性を確認した。この結果について、Ni-C^<60>間で電子軌道の混成によって、ゲート電極との結合が異なるいくつかの分子軌道が伝導に寄与している可能性について議論した。また、SMTの磁気抵抗効果を測定した結果、外部磁場によって抵抗が最大で100倍以上、変調可能であることを確認した。この結果から、強磁性電極を用いたSMTは磁気記録素子や磁気センサーとしても極めて有望であることを示した。また、SMTの作製歩留りの向上を目的としたSMT作製プロセスの最適化を行った。本研究では、従来の作製プロセスではジュール熱とエレクトロマイグレーションという2つの事象によって、ナノギャップ近傍に存在する分子数の減少が生じる事を考察した。これらの問題を解決するため、ナノワイヤに対し通電断線法を適用し、ナノワイヤを量子ポイントコンタクト(QPC)状態まで狭窄後、分子を塗布し、再び通電断線法を適用しナノギャップを作製するプロセスを開発した。実際に本プロセスを用いて、SMTを作製した結果、90%以上の素子で、分子がナノギャップ間に捕縛された際に特徴的な伝導特性である単一電子トンネリング特性が観測されることを確認した。