hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ストリークカメラを用いた赤血球粘弾特性の定量化と理論的解析

本研究では,赤血球をフォークトモデルに置き換え,周期的なせん断応力負荷と赤血球の形状変化の関係を赤血球の散乱光強度を計測し,信号解析することで,粘弾特性の推定を目指している.しかしながら,散乱光強度計測の再現性に問題が生じていた.そこで,流れ場内の赤血球の挙動と形状変化について,顕微鏡下で観察と検証を行った.実験は,(1)赤血球の形状変化を平板モデルに置き換え周期的な歪み変化について,赤血球の変形能指標として使用される(L-D)/(L+D)で示した(L:長軸長さ,D:短軸長さ)(2)微小流路内を流れる赤血球の形状変化を倒立顕微鏡と高速度カメラを用いて赤血球のLとDの計測を行った.その結果,従来の試作した流れ場では,変形能指標の振幅値と実測値について,FFT解析を行うと周波数特性は一致するが,変形能指標を示す振幅値に大きなぱらつきが生じていることが分かった.そこで再度,流れ場の再設計(特に,平行平板の設置方法を重点的に)と,流れ場を発生する駆動装置の試作を行い,周期的な流れ場を作ることが可能となった.一方,周期的に変化する赤血球の形状変化に依存する光散乱強度から,力学的インピーダンスモデルによる粘弾性の推定アルゴリズムは試作したが,実測値による検証はまだ行っていない.本研究では,赤血球の変形能計測を行うために,せん断応力負荷下における赤血球の形状変化と赤血球の変形性低下について検討を行っている.赤血球へのせん断応力負荷やその時の形状変化は,平行-平板で構成させる流路内での振動的な流れ場で観察を行った.また,流れ場は,周期的であるがクエットな流れが実現できるRe数として設計された.均一な流れ場における赤血球(楕円形状)の光散乱現象については,数値シミュレーション,in-vitro実験では,顕微鏡下におけるせん断応力の負荷による赤血球の時系列的な赤血球の形状を計測した.数値解析では,赤血球の楕円形形状の長軸比がおよぼす光散乱の現象については,FDTD(Finite Difference Time Domain : FDTD)法で,まずは2次元平面での散乱現象について検討を行った.解析は,入射波長1000nm,散乱体の大きさは,ウシの赤血球と同体積(30μm^3)として,長短軸比が3.426.6の楕円体における光散乱特性の解析を行った.その結果,散乱角60110度の間で,各形状の散乱光強度変化の違い確認することができた.In-vitro実験では,クエット流れ場における赤血球のせん断応力負荷時間と赤血球の形状変化の観察実験では,せん断応力負荷時間の増加に伴い,周囲流れ場時間変化に対する赤血球の追従速度が低下していくことが観察された.以上から,平行-平板間の流れ場にある赤血球の形状変化を光学的に観察するには,赤血球の側方散乱光を計測することが有効であると示唆された.さらには,周期的なせん断応力が加わることにより.赤血球の形態が楕円体から,球形に変形していくことが確認された.一般的に粘弾性物体に周期的な応力が加わる場合,応力に対する粘弾性物体のひずみの追従性は,粘性と弾性の要素に依存する.そこで今年度の研究では,赤血球をフォークトモデルに置き換えて,応力負荷の周期に対するひずみ量の変化から,粘弾性特性を推定することを検討した.まず,一自由度系のフォークトモデルについて,一定の周期的な応力について,粘性要素を増加させた時のひずみ量変化について周波数解析を行った.その結果,モデルの粘性が高くなり,応力負荷周期を基本とした倍の周波数のスペクトラム強度が低下することが確認された.次に,周期的なせん断応力を赤血球に負荷する装置を使用して,せん断応力負荷に対する反射光強度の変化を測定した.赤血球試料は,赤血球内の粘性を変化させるために,異なる浸透圧溶290,435,580[mOsm/H_2O]に浮遊させたせん断応力負荷は,1.2[Pa]となるように赤血球浮遊液をデキストラン浮遊液(46.5%[Wt])とした.また,流れ場の隙間は0.54[mm]とし,可動面の周期3[Hz]とした.実験では,以上の条件で測定された反射光強度について周波数解析を行った.その結果,せん断応力負荷の周波数3[Hz]を倍周波数について,290,435,580[mOsm/H_2O]の順番で強度変化が測定された.特に,290,580[mOsm/H_2O]と間には,p<0.05で有意差を観察することが出来た.以上のモデルおよび測定実験の結果から,赤血球の周期的な形状変化を示す反射光強度を周波数解析することで,粘弾性の特性を測定できることが示唆された.本研究では,赤血球をフォークトモデルに置き換え,周期的なせん断応力負荷と赤血球の形状変化の関係を赤血球の散乱光強度を計測し,信号解析することで,粘弾特性の推定を目指している.しかしながら,散乱光強度計測の再現性に問題が生じていた.そこで,流れ場内の赤血球の挙動と形状変化について,顕微鏡下で観察と検証を行った.実験は,(1)赤血球の形状変化を平板モデルに置き換え周期的な歪み変化について,赤血球の変形能指標として使用される(L-D)/(L+D)で示した(L:長軸

長さ,D:短軸長さ)(2)微小流路内を流れる赤血球の形状変化を倒立顕微鏡と高速度カメラを用いて赤血球のLとDの計測を行った.その結果,従来の試作した流れ場では,変形能指標の振幅値と実測値について,FFT解析を行うと周波数特性は一致するが,変形能指標を示す振幅値に大きなぱらつきが生じていることが分かった.そこで再度,流れ場の再設計(特に,平行平板の設置方法を重点的に)と,流れ場を発生する駆動装置の試作を行い,周期的な流れ場を作ることが可能となった.一方,周期的に変化する赤血球の形状変化に依存する光散乱強度から,力学的インピーダンスモデルによる粘弾性の推定アルゴリズムは試作したが,実測値による検証はまだ行っていない.
単純酵素による複合糖質糖鎖認識単位の位置選択的合成に関する研究

Nーアセチルラクトサミン(Galβ1→4GlcNAc)は、糖タンパクや糖脂質のオリゴ糖鎖のコア-構造を構成する重要な代表的二糖として知られている。そこで本二糖ならびに関連オリゴ二,三糖の効果的でしかも簡易な合法の開発を目指した。1)Bacillus circalans由来のβーDーガラクトシダ-ゼの糖転移反応を利用しNーアセチルラクトサミンの実用的合成ル-トを開発した。本酵素はラクト-スからβーDーガラクトシル転位をNーアセチルグルサミンの一級水酸基よりも二級水酸基(OH4)へ優先させた。リン酸緩衝液、pH5中0.5Mラクト-スと1.0MNーアセチルグルコサミンを本酵素と反応させるとNーアセチルラクトサミンが活性炭ーセライトカラムクロマトグラフィ-によりグラムスケ-ル(収率はNーイセチルグルコサミンあたり23.2%)で容易に合成・単離できた。2)上記の成果を踏まえ、B.circulansのBーDーガラクトシダ-ゼによる糖転移反応の利用が2ーアセトアミドー2ーデオキシーDーヘキソ-スを含んだβー(1→4)結合した二糖、三糖の合成へと向けられた。本酵素を用し、Nーアセチルグルコサミン(GlcNAc)及びNーアセチルガラクトサミン(GalNAc)を受容体基質としてラクト-スと反応させると、βー(1→4)結合したガラクトシルーオリゴ糖を一段階調製で行なうのに充分に効率的な反応であった。本酵素でのβーDーガラクトノル転移は、水酸基の配向に関係なくGlcNAcとGalNAcのCー4位に優先的に起こった。3)ニワトリ卵白リゾチ-ムを用い,Nーアセチルージキトビオ-スを供与体,Dーマンノ-ス(Man)を受容体基質として高基質濃度下反応を行なうと、供与体基質あたり13.5%の収率でオリゴ糖鎖単位の一つである4ーoーβーNーアセチルグルコサミニルーDーマンノ-ス(GlcNAcβl→4Man)を得ることが出来た。1)Bacillus circulansの生産するβーDーガラクトシダ-ゼを用い、ラクト-ス(Galβ1ー4GlcNAc)を供与体基質、Nーアセチルグルコサミン(GlcNAc)あるいはNーアセチルガラクトサミン(GalNAc)を受容体基質として高基質濃度下、糖転移反応を行ない高い位置選択性でもってNーアセチルラクトサミン(Galβ1ー4GlcNAc)と4ー0ーβーDーガラクトサミニルNーアセチルガラクトサミン(Galβ1ー4GalNAc)2糖の効率的合成法に成功した。特に複合糖質オリゴ糖鎖の最小単位として生化学的に重要なNーアセチルラクトサミンについては酵素反応から分離する際、結晶化しやすい糖であったので本2糖の大量・分離調製が可能であった。この収量は受容体基質GlcNAcあたり23.2%であった。

2)Nーアセチルラクトサミンの構造異性体であるNーアセチルアロラクトサミン(Galβ1ー6G1cNAc)についてはKluyveromyces lactisの生産するβーDーガラクトシダ-ゼを用い、ラクト-スを供与体、GlcNAcを受容体基質として上記と同様に反応を行なうと優先的にガラクトシル基がβー(1ー6)結合転移したNーアセチルアロラクトサミンと小量の副生成物Nーアセチルラクトサミンが生成した。この反応液をB.circulansのβーDーガラクトシダ-ゼによる加水分解処理を行なった後、活性炭カラムクロマトグラフィ-により極めて効率よくNーアセチルアロラクトサミンを分離することが出来た。本2糖の収量は受容体基質GlcNAcあたり17.7%であった。本研究では複合糖質の糖鎖認識構造の中で重要な単位として知られているNーアセチルラクトサミンならびにその関連オリゴニ、三糖の効率的でしかも簡単な合成法の開発を目指した。1)前年度Nーアセチルラクトサミン(Galβ1→4GlcNAc)及びNーアセチルアロラクトサミン(Galβ1→6GlcNAc)の効率的酵素合成法を確立した実績に基づいて、Bacillus Circulans由来のβーDーガラクトシダ-ゼを用い有機溶媒添加系でのNーアセチルラクトサン関連誘導体の合成を試みた。本酵素反応においてクラト-スを供与体PーニトロフェニルβーNーアクセチルグルコサミニド(pNPーGlcNAc)及びPーニトロフェニルβーNーアセチルガラクトサミニド(pNPーGalNAc)を受容体基質として50%アセトニトリルを含んだ水ー有機溶媒混合系で反応を行なうとβー(1→4)結合転移したNーPセチルラクトサミンのpNP誘導体と4ー0ーβーDーガラクトシルーNーPセチルグラトサミン(Galβ1→4GalNAc)誘導体を高収率で得た。アセトニトリルの割合を低濃度(20%)に調節することで、ラクト-スとpNPーGlcNAcからNーアセチルクラトサミン誘導体を位置選択的に合成出成ることを示した。2)ニワトリ卵白リゾチ-ムの糖転移作用を利用し、NーPアセチルジキトビオ-スを供与体、Dーマンノ-ス(Man)を受容体基質として高基質濃度下反応を行なうと、位置特異的に受容体のCー4にβー(1→4)転移した4ー0ーβーNーアセチルグルコサミニルーDーマンノ-ス(GlcNAcβ1ー4Man)を得ることが出来た。さらに上記合成したGlcNAcβ1→4Manを受容体、ガラクト-スを供与体基質としてB.circulans由来βーDーガラクトシダ-ゼを用い、Nーアセチルラクトサン二糖を含んだ4ー0ーβーNーアセチルラクトサミニルーDマンノ-ス三糖の合成にも成功した。
高齢者の移動時における安全性と身体感覚の特性に関する研究

昨年度に引き続き、高齢者が安全に移動するために何が必要かを検討するための基礎的研究として、高齢者の空間把握と身体感覚について心理実験を行った。空間幅の大きさを離れた場所から目視によって、接触せずに通過可能かを判断させ、現実に通過可能な空間幅との違いを調べた。空間の大きさの見積もりについては、見積もりの正確さに年齢差はみられないが、見積もりの修正に年齢差がみられるという結果が得られた。高齢者は若年者に比べて、一度形成した空間の大きさに対する見積もりを変えたり、状況に応じて見積もりを修正するという傾向が少ないと考えられる。さらに、荷物を持った場合の移動や、移動補助用具を用いた場合を想定して、身体幅を一時的に変化させた場合についても検討を行った。身体幅を大きくすると、通過可能と感じられる空間幅の大きさは、実際に増加した幅よりもさらに大きい幅となり、身体幅を段階的に大きくした場合には、身体幅の増加率よりも通過可能と感じられる空間幅の増加率のほうがより大きいことがわかった。この傾向は、若年者と比較すると高齢者のほうがより顕著にみられ、高齢者は、身体幅が一時的に増加した場合は、増加した幅よりもさらに大きい空間幅でなければ通過が可能とは感じられないといえる。このことから、荷物を持ったり、移動補助用具を用いて移動する場合には、高齢者は身体のそばにある障害物に対して、実際に必要な間隔以上に、距離をとろうとする傾向があり、移動しにくさや不安をより強く感じやすいということにもつながると考えられる。ただし、個人差は大きいものの、背後の空間については、増加した幅よりも小さい幅で通過可能と判断され、障害物に接触したケースもみられた。今後、高齢者の移動における安全性について検討するためには、身体を取り巻く空間全体の見積もりの正確さも考慮して検討する必要がある。本研究は、高齢者が安全に移動するために何が必要かを検討するための基礎的研究として実施し、高齢者が自分の身体の大きさや自分を取り巻く空間の大きさをどの程度正確に把握し、また経験によってどの程度修正されるのかを調べたものである。接触せずに通ることのできる空間の大きさを離れた場所から目視によって判断させた場合、現実に通過可能な空間の大きさと違いがあるのかどうかについて実験を行った。その結果、通過経験のない空間に対しては、現実に通過可能な空間よりもより大きい空間でないと通過不能と感じることが示された。そこで、空間の物理的大きさの把握が正確かどうかを調べたところ、物理的大きさよりもより小さく把握していることが明らかとなった。この傾向は観察距離が近くなるにつれて減少するのではないかと予測されたが、観察距離に関わらずより小さく把握された。通過経験のない空間に対しては、空間の大きさをより小さく感じてしまうという特性に起因して、身体が通ることのできる大きさの空間に対して、さらにより広くなければ通過不能であると感じられるのではないかと思われる。この結果は年齢に関わらず、若年者にも高齢者にも同様に得られた。また、実際に通過した後は、通過可能な空間を正確に判断することができ、接触の予測もかなり正確に行われた。しかし、遅延時間後に若年者は過度に修正を行い、高齢者はあまり修正を行わないという結果も得られた。空間を見誤る程度は年齢に関わりなくみられるが、空間把握の修正の仕方には年齢による相違が見られると思われる。今後は、遅延時間による影響や身体幅の増減による影響について空間把握の加齢による変化を検討し、高齢者の空間把握の特性を明らかにすることを目指すと同時に、荷物を持った移動や移動補助機器を用いた移動の際の身体感覚および空間把握の特性についても検討していく。
南京政府期中国政治外交史研究

国民党政権期の政治外交史研究はなお不十分であり、列強の政策対象としてではなく中国を主体としたものは少ない。本研究は、対外政策と中国内政との連繋を重視し、初期南京政権期の政治構造(特に中央-地方関係)及び政策決定者の対外認識を分析し、それを踏まえて、中文史料、日本・ソ連・米国など外国側史料双方を組合わせ利用することによりその対外政治過程を解明しようとするものであり、具体的には1929年から1933年に至る時期の張学良東北政権を中心とする対外政治過程を当面の検討課題とした。本年度においては、1929年の中東鉄道事件を事例に具体的研究を進め、「張学良的東北『地方外交』-以中東鉄路事件(1929年)為中心-」を執筆(中文、全4万字)、94年12月に中国で開催の中華民国史国際シンポジウムに提出、概要を報告した。論文の趣旨は、中華民国期において「地方外交」の現象が広く存在し、特に東北・新彊など辺境地域ではとりわけ頑強で、南京政府期にも中央政府の外交と競合し現実に展開されたこと、張学良政権による中東鉄道接収は、北伐・統一の進展と民族主義運動発展の中での地方軍事指導者の「公定ナショナリズム」(Benedict Anderson)的対応であり、かつ張学良政権の対ソ軽視、対日恐怖感がその政策決定に当たり重要な要因となったことなどであった。なお上記論文の一部は『民国学刊』(1995年)に発表予定である。なお満州事変期(193133年)についての事例研究も予定していたが、今年度は十分な検討が行えなかった。次年度以降の課題としたい。
重力波天体現象解明のための高密度高温核物質状態方程式

重力崩壊型超新星爆発などの重力波天体現象は、重力波・ニュートリノなどの放出源や、核物理の検証場所として重要な研究対象である。本研究課題では、それらの天体現象の解明に不可欠な真の核物質状態方程式の構築を目指し、核物質の性質と天体現象のメカニズムの関連を一貫して解明する。具体的には、最先端の核物質理論に基づく状態方程式データを作成・拡張し超新星シミュレーションに適用することで、核物質理論の違いが超新星爆発に与える影響を明らかにする。また補助的な課題として、超新星爆発に影響を及ぼす原子核の種類や性質を明らかにする。本年度は、順調に研究が進み、学術論文3報(主著1報、共著2報)を発表した。初めに多核種の状態方程式における様々な原子核物理の不定性による超新星爆発の重力崩壊ダイナミクスに与える影響について、網羅的・系統的調査を行った。結果として、中性子数が40から90程度の中質量中性子過剰核の性質が重要であること、特に亜鉛80近傍の原子核の励起状態計算の不定性が重力崩壊に与える影響が重大であることなどを明らかにした。またそれらの状態方程式を用い、原子核の弱相互作用反応率の計算方法が超新星爆発シミュレーションに与える影響を系統的に調べた。原子核の存在比の計算、弱相互作用反応率の計算、どちらもニュートリノ放出や衝撃波の時間発展に大きく影響することを示した。加えて、高速回転する大質量星が起こす超新星爆発の大規模数値シミュレーションを行い、星の自転がニュートリノ輸送に与える影響などを議論した。当初の予定であった、状態方程式データの計算は順調に進展しており、計算がほぼ完了し、論文を執筆中である。その上で研究計画を拡張し、状態方程式の系統的な調査などの学術論文を発表している。研究計画の骨組みである相対論的ブルックナーハートリーフォック理論やカイラル有効場理論に基づく状態方程式の完成を最優先に進める。最終的には、それら超新星爆発シミュレーションに適用し、核物質理論の違いが超新星爆発に与える影響を明らかにする。
行列模型による超弦理論の構成的定式化と非摂動ダイナミクスの研究

素粒子論の目標は自然界の基本相互作用の性質を解明することである。現在知られている実験・観測結果は素粒子標準模型及び一般相対論でよく記述できているが、この枠組みは究極的なものではなく、これらを統一する理論が存在すると期待されている。超弦理論はその最有力候補で、重力をも含んだ統一理論であると考えられている。現在のところ超弦理論は摂動論的な取り扱いしか確立されていないが、超弦理論が本当に自然界を記述できるか否かを決定するためには非摂動的な定式化を与える必要がある。超弦理論の非摂動的な定式化の候補の一つが行列模型で、この枠組みでは時空の構造などもダイナミカルに決定できる可能性が指摘されている。本研究では、行列模型を用いた曲がった時空の記述を追及した。特に、今年度は、局所超対称性が以下に実現されうるかと、低エネルギーでどのような場が現れるかを重点的に調べた。本研究の目標は行列模型を用いて超弦理論の構成的定式化をする事である。今年度は、そのための準備段階として、主に次の3つの研究を行なった:(1)簡単化された模型(非臨界弦理論)の構成的定式化の研究、(2)IIB行列模型における真空の構造の研究、(3)IIB型行列模型の局所ローレンツ対称性が明白な拡張。以下、これらを順に説明する。(1)簡単化された模型(非臨界弦理論)の構成的定式化の研究非臨界弦理論は、現実の物理に対応しているわけではないが、現実の物理を記述すると考えられている臨界弦理論と共通する性質を持つ興味深い模型である。本研究では、非臨界弦理論における非摂動効果を記述するある種の量D-インスタントンの化学ポテンシャル)がループ方程式からは決まらず、行列模型を用いれば決定できる事を示した。この結果は、臨界弦理論においても行列模型を用いた定式化が強力であろう事を示唆している。この結果は、Prog.Theor.Phys.112:131-181,2004に掲載された。(2)IIB行列模型における真空の構造の研究IIB行列模型は超弦理論の構成的定式化の候補と目されている。本研究では、この模型における非可換時空の安定性を議論した。本研究の結果、4次元的な広がりを持つ非可換時空は不安定であり、従ってIIB行列模型が4次元的に広がった時空を真空として持つならば、それは可換時空である事が分かった。この結果は現在Nucl.Phys.に投稿中である。(3)IIB型行列模型の局所ローレンツ対称性が明白な拡張IIB型行列模型の欠点として、局所ローレンツ不変性が明白でなく、曲がった時空が記述しにくいという点が挙げられる。本研究では、この欠点を解消する様にIIB型超弦理論を拡張した。しかし、この定式化では超対称性を保つのが難しい。現在この点を改良中であり、近日中に論文にまとめる予定である。今年度は、主に次の3つの研究を行なった:(1)IIB行列模型の局所ローレンツ対称性が明白な新解釈の導入、(2)超重力理論の超対称行列模型への埋め込み、(3)複素行列模型を用いた低次元の弦理論の記述可能性の追求。以下、これらを順に解説する。(1)IIB行列模型の局所ローレンツ対称性が明白な新解釈の導入IIB行列模型の難点として、一般座標変換不変性及び局所ローレンツ不変性が明確でなく、曲がった時空の記述が難しいという問題があった。我々は昨年度の研究でこの問題点を解消するようなIIB行列模型の拡張を与えたが、その構造が実は再びIIB行列模型そのものに埋め込めることが明らかになった。また、行列模型の運動方程式から真空中のアインシュタイン方程式を導くことにも成功した。この研究により、行列模型が背景非依存な重力理論の定式化になっている可能性が見出された。この結果はProg.Theor.Phys.114:1295-1316,2005に掲載された。(2)超重力理論の超対称行列模型への埋め込み上述の研究を拡張し、超対称行列模型のゲージ変換に局所超対称変換が埋め込め、運動方程式はアインシュタイン方程式とラリタ・シュヴィンガー方程式を充分条件として含むことを示した。この結果はプレプリントhep-th/0602210にまとめられ、現在雑誌投稿中である。

(3)複素行列模型を用いた低次元の弦理論の記述可能性の追求低次元の弦理論を記述する模型の候補として、ワインガルテン模型を改良した模型を提案し、その相構造を数値的に解析した。この模型は非常に豊富な相構造を持つことが明らかになったが、弦理論としての連続極限を取れる領域は見つからなかった。しかし、副産物として、一点上のU(N)ゲージ理論のこれまでに知られていなかった複数の相転移を発見した。この相転移は、IIB行列模型における並進対称性の自発的破れと関連して非常に興味深いものであることが分かった。この結果は近日中に論文にまとめられる予定である。素粒子論の目標は自然界の基本相互作用の性質を解明することである。現在知られている実験・観測結果は素粒子標準模型及び一般相対論でよく記述できているが、この枠組みは究極的なものではなく、これらを統一する理論が存在すると期待されている。超弦理論はその最有力候補で、重力をも含んだ統一理論であると考えられている。現在のところ超弦理論は摂動論的な取り扱いしか確立されていないが、超弦理論が本当に自然界を記述できるか否かを決定するためには非摂動的な定式化を与える必要がある。超弦理論の非摂動的な定式化の候補の一つが行列模型で、この枠組みでは時空の構造などもダイナミカルに決定できる可能性が指摘されている。本研究では、行列模型を用いた曲がった時空の記述を追及した。特に、今年度は、局所超対称性が以下に実現されうるかと、低エネルギーでどのような場が現れるかを重点的に調べた。
宇宙環境における有害性評価システムの開発　ー月粉じんー

地上および月の重力を想定した月の疑似粉じんを作成し、気管内注入試験を行い、月レゴリスの有害性評価を行った。液層沈降法にて空気力学的直径10um(1G相当)と24.5um(1/6G相当)の粒子を分級しラットに1mg、2mgを気管内注入し、肺の炎症を検討した。1G相当粒子では、好中球を中心とした炎症細胞浸潤がCINCの発現を伴い認められたが、経時的に減少した。1/6G相当粒子においても、初期の好中球炎症が経時的に減少し、1Gと同様なパターンであった。以上より、地上と月重力を想定した粒子サイズの差異の炎症パターンが類似していることから、重力による肺炎症には著明な差異は認められないことが示唆された。【研究目的】月粉じんsimulantを用いて、気管内注入試験を行い、月疑似粉じんの肺炎症能の評価し、月レゴリスの有害性を予測する。【方法と結果】宇宙航空研究開発機構(JAXA)と清水建設によって共同開発された月粉じんsimulantの吸入性粉じん(空気力学的直径10μm以下に分級)を1mg、2mgをそれぞれ生理食塩水0.4mlに懸濁しWistar系雄性ラット(9週齢)の気管内へ単回注入した。対照群には生理食塩水0.4mlのみを注入した。初年度は、注入後3日、1週間後を評価したが、本年度は1ヶ月、3ヶ月、6ヶ月の観察期間において右肺の気管支肺胞洗浄液(bronchoalveolar lavage fluid (BALF)について評価を行った。BALFにおいて好中球のケモカイン(cytokine-induced neutrophil chemoattractant (CINC))を測定した。BALF中の総細胞数に関しては、月粉じんsimulant 1mg注入群、2mg注入群は、対照群より有意な差は認めなかったが、BALF中の好中球数は2mg注入群では、観察期間をとおして、対照群と比較し有意な上昇を示し、1mg注入群でも1ヶ月後に有意な増加を示した。また、BALFにおける肺胞マクロファージは、月粉じんsimulantの貪食像を認めるも、貪食細胞の割合は減少傾向を示した。BALFにおけるCINC-1濃度は、2mg注入群で6ヶ月後に有意な増加を示した。BALFのミエロペルオキシダーゼ(MPO)濃度は、2mg注入群で3ヶ月、6ヶ月後に有意な増加を示した。水比法により1/6沈降速度の粒子を回収し、月の1/6重力を想定した吸入粒子とし、同様に1mg、2mgをそれぞれ生理食塩水0.4mlに懸濁しWistar系雄性ラット(9週齢)の気管内へ単回注入した。【研究目的】月の重力を想定し作成した月粉じんsimulantを用いて、気管内注入試験を行い、月疑似粉じんの肺炎症能の評価し、月レゴリスの有害性を予測する。【方法と結果】月粉じんsimulantの吸入性粉じんを液中分離して1/6重力に対応したサイズの粒子(24.5&#61549;m以下)を回収した。この1/6G月粉じんsimulantを1mg、2mgをそれぞれ生理食塩水0.4mlに懸濁しWistar系雄性ラット(9週齢)の気管内へ単回注入した。注入後3日、1週間後、1ヶ月、3ヶ月、6ヶ月の観察期間において右肺の気管支肺胞洗浄液(bronchoalveolar lavage fluid (BALF)について評価を行った。BALF中の総細胞数に関しては、1/6G月粉じんsimulantの注入群は、対照群より有意な差は認めなかったが、BALF中の好中球数は、3日から6ヶ月まで、対照群と比較し有意な上昇を示した。経時的には、3日に好中球数が高く、その後低下したが、6ヶ月後にまた増加した。BALFの好酸球数は、3日の2mg注入群で有意な増加を認めた。リンパ球数も2mg注入群で、3日から1ヶ月まで有意な増加を認めた。また、BALFにおける肺胞マクロファージ数は、各群とも有意な増加を認めなかった。BALFにおけるCINC-1濃度は、2mg注入群で3日から1ヶ月まで、1mg注入群では3日から1週間に有意な増加を示した。BALFの好中球数とCINC-1濃度は、おおむね類似の発現パターンを示し、以上より、月重力を想定した月粉じんは、軽度の炎症能をもつことが示唆された。

以上より、地上と月重力を想定した粒子サイズの差異の炎症パターンが類似していることから、重力による肺炎症には著明な差異は認められないことが示唆された。【研究目的】本研究の目的は、月レゴリスの生体影響を評価するために、月粉じんsimulantを用いて、気管内注入試験を行い、月疑似粉じんの肺炎症能の評価し、月レゴリスの有害性を予測する。【方法と結果】宇宙航空研究開発機構(JAXA)と清水建設によって共同開発された月粉じんsimulant(FJS-1)を用いた。月粉じんsimulantを液相沈降法にて吸入性粉じんに相当する空気力学的直径10μm以下に分級した。分級した月粉じんsimulant 1mg、2mgをそれぞれ生理食塩水0.4mlに懸濁しWistar系雄性ラット(9週齢)の気管内へ単回注入した。対照群には生理食塩水0.4mlのみを注入した。単回気管内注入後3日、1週の観察期間をあけて解剖を行い、血液および右肺の気管支肺胞洗浄液(bronchoalveolar lavage fluid (BALF)、左肺の病理組織について評価を行った。BALFにおいて好中球のケモカイン(cytokine-induced neutrophil chemoattractant (CINC))を測定した。血液中の細胞分画で、白血球数は各群とも有意な差は認められなかったが、好中球数は月粉じんsimulant 2mg注入群の1週で有意な上昇を認めた。またBALF中の総細胞数に関しては、月粉じんsimulant 1mg注入群、2mg注入群は、対照群より有意な差は認めなかったが、BALF中の好中球数は1mg注入群、2mg注入群とも観察期間をとおして、対照群と比較し有意な上昇を示した。また、BALFにおける肺胞マクロファージは、1mg注入群、2mg注入群とも3日後から月粉じんsimulantの貪食像を認め、1週間後では貪食細胞の割合は減少傾向を示した。また、BALFにおけるCINC濃度は、1mg注入群、2mg注入群とも有意な上昇を示した。月粉じんsimulant(1G)の気管内注入試験は、当初の予定通り行っており、慢性期における肺障害結果も示した。理由:月粉じんsimulant(1G)の気管内注入試験は、当初の予定通り行っており、急性期における肺障害結果も示している。当初の予定通り、月粉じんsimulant(1/6G)試験を行い、急性期から慢性期における肺障害の評価である。状況に応じてIn vitro試験でも細胞毒性の検討を行う予定である。当初の予定通り、月粉じんsimulant(1G)の気管内注入試験の慢性期における肺障害評価、月粉じんsimulant(1/6G)試験を行い、急性期における肺障害の評価である。In vitro試験でも細胞毒性の検討を行う予定である。気管内注入試験やin vitro試験に用いる消耗品などの物品費を中心として使用することを計画している。
電場ゲート型PHBと高分子ー色素複合薄膜系での低温光誘起電荷分離過程

平成4年度には、平成3年度に引き続いて行った二波長励起光ゲート型PHBの研究および半導体マトリックス中での電場ゲート型PHBの研究を行った。二波長励起光ゲート型PHBについては、亜鉛ポルフィリン誘導体(ZnTTBP)を色素とし、前年度発見したグリシジルアシドポリマーをマトリックスとする系に続いて、今年度は、アシルオシキイミノ基を含むポリマーやポリビニルーPーアジドベンザル中においても、ZnTTBPによる二波長増感型PHBが観測されるようになった。マトリックスポリマー中の光反応基の励起三重項準位が高いものの方が、一光子による増感反応を抑制できて、ゲーと比を大きくするのに好ましいようである。光以外の方法でホール形成にゲートをかけることのできる新しい材料の実現を目指して、電場ゲート型PHBの研究を行った。電場ゲート型PHBを実現するためには、電荷分離の条件としてマトリックスが半導体性を持つ必要があり、透明性などその他いくつかの条件を合わせ持つ半導体として酸化チタンを選択し、ZnTTBPをPHB色素分子として、色素ー半導体複合膜をゾルゲル法によって作成し、そのPHBおよび室温での光イオン化に対する電場効果を調ベた。PHBホールの形成は一波長、二波長照射ともに効率が低く、200Vの電場を印加して色素レーザーを15分照射したときのホール形成効率は2×10^<-7>であった。電場を印加しない場合でも、同じ条件の照射では同程度のホールが得られ、今回の試料では電場ゲート効果は観測されなかった。これは、ZnTTBPから酸化チタンマトリックスへの光誘起電子移動は生じているにもかかわらず、今回ゾルゲル法で作成した酸化チタン(100°Cまで加熱)がまだ十分半導体としての物性を備えていないためと思われる。PHB(光化学ホ-ルバ-ニング)において、読み出し光によるホ-ルの破壊を起こさせないためには、光、または電場によるゲ-トをかけることが必要であるが、本研究は、研究代表者らの従来の高温PHBに関する研究および光ゲ-ト型PHBに関する研究をふまえて、世界で初めて電場ゲ-ト型PHB系の実現を目指し、PHB色素ー高分子半導体からなる複合薄膜をキャスト法や電解重合法で合成し、極低温クライオスタット中、電場印加下でのレ-ザ光照射により、PHB色素のイオン化と放出された電子の高分子中を移動しての電極への捕捉を実現し、低温固相系での光誘起電荷分離過程に対する電場印加効果を明らかにすることを目的としている。まず、電場ゲ-ト型のPHBを測定するために、現有の極低温クライオスタットを改造し、30kV/cmまで印加できる電場印加装置を作り、それを組み込んで実験を行えるようにした。また、設備備品費で購入した瞬間マルチ測光システムは、現有のパルス窒素レ-ザ励起過渡測定装置に組み合わせて、PHB色素のTーT吸収スペクトルが測定できるようにした。亜鉛テトラベンゾポルフィン(ZnTBP)とポリフェニルシランよりなる高分子ー色素複合薄膜系を合成し、その電場ゲ-ト下での室温での光照射、および20KでのPHB測定を行った。電場印加下で、室温では光反応を起こすが、PHB条件では、現在までのところ、電場印加によるホ-ル形成の促進は見られていない。今後マトリックスの分子構造を変化させ、透明半導体膜試料を作成して、電場ゲ-ト下でのPHB系の実現をはかる予定である。

一方、ZnTBPの光ゲ-ト型PHBでは、グルシジルアジドポリマ-および、アシルオキシイミノポリマ-をマトリックスとして、エネルギ-移動によってゲ-ト比がそれぞれ500または60以上の新しい高効率ゲ-ト型PHB型を見い出した。平成4年度には、平成3年度に引き続いて行った二波長励起光ゲート型PHBの研究および半導体マトリックス中での電場ゲート型PHBの研究を行った。二波長励起光ゲート型PHBについては、亜鉛ポルフィリン誘導体(ZnTTBP)を色素とし、前年度発見したグリシジルアシドポリマーをマトリックスとする系に続いて、今年度は、アシルオシキイミノ基を含むポリマーやポリビニル-p-アジドベンザル中においても、ZnTTBPによる二波長増感型PHBが観測されるようになった。マトリックスポリマー中の光反応基の励起三重項準位が高いものの方が、一光子による増感反応を抑制できて、ゲート比を大きくするのに好ましいようである。光以外の方法でホール形成にゲートをかけることのできる新しい材料の実現を目指して、電場ゲート型PHBの研究を行った。電場ゲート型PHBを実現するためには、電荷分離の条件としてマトリックスが半導体性を持つ必要があり、透明性などその他いくつかの条件を合わせ持つ半導体として酸化チタンを選択し、ZnTTBPをPHB色素分子として、色素ー半導体複合膜をゾルゲル法によって作成し、そのPHBおよび室温での光イオン化に対する電場効果を調べた。PHBホールの形成は一波長、二波長照射とともに効率が低く、200Vの電場を印加して色素レーザーを15分照射したときのホール形成効率は2×10^<-7>であった。電場を印加しない場合でも、同じ条件の照射では同程度のホールが得られ、今回の試料では電場ゲート効果は観測されなかった。これは、ZnTTBPから酸化チタンマトリックスへの光誘起電子移動は生じているにもかかわらず、今回ゾルゲル法で作成した酸化チタン(100°Cまで加熱)がまだ十分半導体としての物性を備えていないためと思われる。
イオン源内プラズマとイオン源壁面の相互作用

本研究の目的は,高エネルギー加速装置や,熱核融合実験に用いられる中性粒子加熱装置に用いられるイオン源の性能に,イオン源の内部壁面状態が与える影響を明らかにすることであった.特に熱陰極を用いるタイプのイオン源では,イオン源壁面が陰極材料の蒸着によって壁での粒子反射率などが変化する.そこでフィラメント材料を変化させ,壁面への材料吸着状況を変化させた際のイオン源内プラズマ粒子の励起状態を調査した.その結果,(1)中性粒子の速度分布を計測した結果,非マックスウェル部分の高速粒子群は検出できなかったものの,原子や分子の速度から温度を求めると,放電電力に応じた粒子加熱を観測できることが分った.さらに測定方法の信号対雑音の比を改善することにより,壁面状態に応じた粒子速度分布の変化を直接的に観測できる目処を得た.(2)水素プラズマからの真空紫外域分光スペクトルに,熱陰極材料の堆積に起因すると考えられる変化が生じることを確認した.さらに,熱陰極を用いないプラズマ生成法を用いれば表面状態の経時変化は生じないと言う仮説を検証するため,13.56MHz,および2.45GHzの高周波励起によってプラズマを生成し,イオン源内壁の変化を目視した.その結果,(1)これらのプラズマ励起においても電極表面に再堆積が生じること,(2)イオン源の特性変化には数秒から数時間程度の速い変化と,数日の単位で生じる遅い変化があると分った.イオン源性能に,イオン源プラズマ-イオン源内壁表面相互作用が及ぼす影響を調査するため,負イオンプラズマの診断法やプラズマ堆積物評価法についても研究を行なった.その結果,プラズマの拡散速度を計測する手法や,微小な引き出し電圧のプラズマへの染み込みを調査する手法,堆積物をビーム照射によって計測する手法などを開発し,今後のプラズマ-壁面相互作用調査の研究に応用できるよう成果をまとめた.本研究の目的は,高エネルギー加速装置や,熱核融合実験に用いられる中性粒子加熱装置に用いられるイオン源の性能に,イオン源の内部壁面状態が与える影響を明らかにすることであった.特に熱陰極を用いるタイプのイオン源では,イオン源壁面が陰極材料の蒸着によって壁での粒子反射率などが変化する.そこでフィラメント材料を変化させ,壁面への材料吸着状況を変化させた際のイオン源内プラズマ粒子の励起状態を調査した.その結果,(1)中性粒子の速度分布を計測した結果,非マックスウェル部分の高速粒子群は検出できなかったものの,原子や分子の速度から温度を求めると,放電電力に応じた粒子加熱を観測できることが分った.さらに測定方法の信号対雑音の比を改善することにより,壁面状態に応じた粒子速度分布の変化を直接的に観測できる目処を得た.(2)水素プラズマからの真空紫外域分光スペクトルに,熱陰極材料の堆積に起因すると考えられる変化が生じることを確認した.さらに,熱陰極を用いないプラズマ生成法を用いれば表面状態の経時変化は生じないと言う仮説を検証するため,13.56MHz,および2.45GHzの高周波励起によってプラズマを生成し,イオン源内壁の変化を目視した.その結果,(1)これらのプラズマ励起においても電極表面に再堆積が生じること,(2)イオン源の特性変化には数秒から数時間程度の速い変化と,数日の単位で生じる遅い変化があると分った.イオン源性能に,イオン源プラズマ-イオン源内壁表面相互作用が及ぼす影響を調査するため,負イオンプラズマの診断法やプラズマ堆積物評価法についても研究を行なった.その結果,プラズマの拡散速度を計測する手法や,微小な引き出し電圧のプラズマへの染み込みを調査する手法,堆積物をビーム照射によって計測する手法などを開発し,今後のプラズマ-壁面相互作用調査の研究に応用できるよう成果をまとめた.負イオン源プラズマから引き出される負イオンビーム形成過程の詳細について,プラズマ内での負イオン生成,負イオンのプラズマから引き出し口までの輸送,引き出し部での電位構造形成と衝突効果の影響に分けて調査中である.平成17年度は研究を遂行する上での基礎となる,光脱離プラズマ摂動計測と,負イオンプラズマ制御の調査を重点的に行った.特にプラズマ内での負イオンと背景分子との衝突に着目し,簡単な理論モデルを構築して得られる数値計算結果と,実験結果の比較検討を行った.その結果,一般的に用いられるパルスレーザーのような大きな擾乱を加えなくても,負イオン密度,負イオンプラズマの輸送速度の計測が行えることが分かった.これにより,光脱離プラズマ摂動計測に関する基礎過程についての解明が完了した.また,同様の中性粒子との衝突プロセスが引き出し口付近に形成されるシース領域にも生じると仮定して,粒子追跡による計算機シミュレーションを行ったところ,特にビームが収束する電位構造付近において,顕著なエミッタンスの増大が見られることが分かった.負イオンプラズマの制御に関しては,既に一部で行われている静電型の電子温度制御に加え,中性気体流注入を行うことによって電子温度を低下しつつ,プラズマ密度を増大する手法を提案し,その効果を実証した.実際に負イオンの引き出し構造に組み込み,ビームの引き出し実験を行ったところ,定性的には期待された効果が得られているものの,十分な量の負イオンビーム電流が得られるまでには至っていない.現在の構造・材質では,中性気体流注入装置自体がプラズマの損失を引き起こす原因となっており,実際の装置に利用する上では,抜本的な構造・材質の検討が必要となる.基礎過程的には中性気体流注入の基本原理,および有効な設計指針が確認されており,特に小型の負イオン源を実現する際に有効な新規手法が得られた.

昨年までに行った研究成果の一部を発表するとともに,17年度より開始した大型イオン源のプラズマ-壁面相互作用に関連した負イオン生成機構について,日本原子力研究所,および核融合科学研究所の大型イオン源を用いた実験を行った.この結果,水素負イオンがプラズマ-表面反応で生成されたと仮定すると,これまで考えられていた数mmでは無く,数cm程度の生存行程が必要となることが分かった.大型イオン源測定で得られた光脱離計測とVUV分光,および小型イオン源で得られた中性粒子速度分布関数の各データベースを整理し,水素負イオンの引き出し過程の全容を明らかにする模型の導出作業を継続した.小型イオン源を用いて,特に詳細なプラズマポテンシャル分布に着目し,水素負イオンの軌道がプラズマ内でどのように変化するかを調査した.最終的な結論の導出は,更なる検討の上で行われねばならないが,引き出し電界のしみ込みが,引き出し負イオン量を決定する重要な要因であること,もし負イオン表面生成が引き出し量を規定する最大要因であるなら,引き出し領域の静電磁界構造が引き出し量を大きく変化させるであろうことなどが分かってきた.この点についてはモデル実験を行いえるよう,装置改造中である.イオン源壁面のフィラメント材料の蒸着効果については,VUVスペクトルの経時効果に着目した測定を行った.日本原子力研究所でも開始したRF駆動の負イオン源開発に対応し,RFイオン源におけるプラズマ-壁面相互作用を調査する実験系を構築中である.既に電源を組み込み,アンテナ部分も製作して組み立てた.初期データとしてRF放電での水素負イオンの生成までを確認した.ただ,現在の装置では全てがメタルシールとなっておらず,この部分で遅れている.本年度は超高真空イオン源壁面からのレーザー誘導表面脱離実験の準備を終え,組立作業に入っている.イオン源や蛍光灯放電管など,プラズマを利用した機器においてはプラズマ-壁面相互作用が機器性能を大きく左右する.イオン源壁面の吸着物は,プラズマ粒子の反射,吸着後の再放出特性に大きな影響を与え,シース領域のポテンシャル形成に影響を与えることが判明した.例えばVa合金壁表面は水素や酸素に対して吸着層を形成し,それに応じたエネルギー反射係数・粒子反射係数の変化を示すことが分かった.特に原子・分子の放出状況の差異は,プラズマの温度・密度に大きな変化を与えるものと予想される.さらに,イオン源の引出し穴領域のシース近傍に,微細なポテンシャル分布の変化が生じることを明らかにし,このポテンシャル構造がプラズマからのイオン引出しに与える影響を調査した.特に負イオン引出し時には局所ポテンシャル構造によって,数倍の値が生じることも分かった.
非晶質材料のレ-ザ-照射による制御結晶化

結晶化ガラスにおける結晶集合組織制御の基礎研究として、次の2種の実験を行なった。(1)CO_2レ-ザ-熱処理の最適条件を調べる目的で、FeーB系合金を用いた。試料厚の影響を見るため、単ロ-ル法によりアモルファスリボンを作製した。30μm,150μmおよび1000μm厚に調整し、レ-ザ-照射を行なった結果、1000μm厚が一番良かった。150μm以下の試料厚さでは、照射されたエネルギ-が他へ拡散されず、試料深さ方向に温度勾配がつかず、同一の相しか観測されなかった。結晶相の核生成制御をするために、試料内で深さ方向に冷却速度を変化させる必要があるためと考えられる。1000μmの試料では、表面から内部にかけ、アモルファス相,アモルファス相+結晶相,結晶相が測定された。これは薄膜用アタッチメント(今回購入した装置)で測定した。(2)レ-ザ-熱処理による結晶集合組織の配向制御を試みた。FeNdB系合金の強磁性相であるNd_2Fe_<14>B,相のデンドライト主軸を試料表面に垂直に生長させることができた。X線回折により〈001〉軸強度が増加し、デンドライト主軸が〈001〉軸にそっていることがわかった。この相の磁化溶易軸は〈001〉軸であるので、CO_2レ-ザ-熱処理により強磁性相の磁化容易軸をレ-ザ-照射方向に平行にそろえることができた。以上(1),(2)の実験より、CO_2レ-ザ-熱処理により、表面から内部へ急激な温度勾配をつけ、結晶相の集合組織制御を行なうことが可能であることがわかった。他の系への応用が期待できる。
不定比性制御による高温酸化皮膜の光電気化学反応の活性化

金属の高温酸化により作製した金属酸化物半導体皮膜の光電気化学的特性に及ぼす金属酸化物の不定比性制御の効果を調べた。金属酸化物皮膜における不定比性の制御は、金属酸化物皮膜に対する水素還元処理ならびに金属酸化物皮膜作製時における酸素分圧の制御により行なった。Tiの高温酸化により作製したn型半導体のルチル型TiO_2皮膜については、水素還元ならびに皮膜作製時における酸素分圧の低下により酸化物イオン空孔の導入を行なった。TiO_2皮膜の光アノード電流は水素還元温度が高いほど、また皮膜作製時における酸素分圧が低くなるほど高くなった。これは皮膜中に酸化物イオン空孔を導入することにより光アノード反応が活性化することを示している。同様にTaの高温酸化により作製したn型半導体のβ-TaO_2O_5皮膜においても、水素還元時における温度を上昇させることにより光アノード電流が増大することが認められた。これらの結果により、n型半導体酸化物においては酸化物中に酸化物イオン空孔が導入されることにより光アノード反応が活性化することがわかった。Cuの高温酸化により作製したp型半導体のCu_2O皮膜においても酸化物イオン空孔が導入される程度の弱い水素還元により光カソード反応がわずかに活性化した。このように、酸化物半導体における酸化物イオン空孔の導入は、伝導型式を問わずこの半導体の光電気化学反応を活性化することが明らかになった。これは、酸化物イオン空孔の増加が表面準位となる皮膜表面における過剰金属イオンの増加に対応するため、表面準位を経過して起こる光電気化学反応速度が増大することによると考えられた。(1)金属過剰型酸化物としてTiO_2、Ta_2O_3、Fe_2O_3に着目し、金属Ti、Ta、Fe板を高温酸化することにより、これらの高温酸化皮膜を作製、さらに電極試料にしてNa_2SO_4溶液中にて光電気化学的挙動を調べた。TiO_2、Ta_2O_3、Fe_2O_3皮膜のいずれもフラットバンド電位を境にカソード分極下では光電流は流れず、アノード分極下で正符号の光電流が流れた。また、アノード分極下では電位上昇とともに光電流は上昇した。これらの結果は、予想していたようにTiO_2、Ta_2O_3、Fe_2O_3が正孔を少数キャリヤ-としていることを示している。TiO_2、Ta_2O_3、Fe_2O_3皮膜におけるフラットバンド電位は、pH5.6の溶液中でそれぞれ約-0.5、-0.25、-0.5Vであった。また分極電位1V(SCE)における光電流は、それぞれ1.3、0.1、0.6A・m^<-2>であり、TiO_2皮膜の光電流が最も大きいことがわかった。(2)金属不足型酸化物としてCuO、Cu_2Oに着目し、金属Cu板を高温酸化することにより、外層にCuO、内層にCu_2Oから成る酸化皮膜を生成した。この皮膜をそのまま電極とすることによりCuOを表面とするCuO電極を、研磨することによりCu_2Oを表面とするCu_2O電極を作製し、それぞれのNa_2SO_4溶液中における光電気化学的挙動を調べた。CuO、Cu_2O皮膜ともフラットバンド電位を境にカソード分極下で負符号の光電流の上昇が観察された。この結果は、両皮膜がp型半導体であることを提示している。しかし、Cu_2O皮膜については、アノード分極下で小さいながら正の光電流も観察された。フラットバンド電位は各pHの溶液中でCuO皮膜の方がCu_2O皮膜よりも常に高い値を示した。CuO皮膜の光電位は各pHの溶液中で正の値を示したが、Cu_2O皮膜は溶液pHの範囲により符号が逆転した。

本研究では、金属の高温酸化により生じる酸化皮膜の不定比性が、高温酸化時の酸素分圧を変化させることにより制御できることに着目し、酸化皮膜の不定比性の制御により酸化皮膜上で起こる光電気化学反応の活性化を試みた。試料には光電流の比較的大きなTiO_2皮膜を選び、金属Tiを酸素分圧が10^0から10^5Paの雰囲気中で酸化することにより不定比性を制御したTiO_2皮膜を作製した。本研究で得られた成果を要約すると次の通りである。1.TiO_2皮膜作製時の酸素分圧を低下させることにより、TiO_2皮膜電極の分極電位上昇に伴う光アノード電流の上昇の仕方は増大し、光アノード反応が活性化することがわかった。2.TiO_2皮膜作製時の酸素分圧を低下させてもルチル型TiO_2の結晶構造は変化せず、また皮膜極表面部のTiのイオン状態も+4価のまま変化しなかった。また酸素分圧を低下させてもバンドギャップエネルギー、フラットバンド電位といった半導体電極の特性も変化しなかった。3.TiO_2皮膜作製時の酸素分圧を低下させることにより皮膜中のドナー濃度が増大することがわかった。また皮膜中のTi濃度を分析することにより、酸素分圧の低下によりTi濃度がわずかに増大することがわかった。したがって、皮膜作製時における酸素分圧の低下は皮膜中における酸化物イオン欠陥(過剰Tiイオン)を増やすことがわかった。4.上述した1、2および3の結果に基づき、酸素分圧の低下は皮膜表面における過剰Tiイオンに対応する表面準位を増加させ、表面準位を経過して起こる光電気化学反応を活性化すると考察した。