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光照射されたダイヤモンド電極による炭酸ガスの還元

近年の社会情勢において地球温暖化などの環境間題は深刻であり、排気される炭酸ガスなどの再利用の必要性は緊急に解決するべき間題である。我々は炭酸ガスを電気化学的手法で還元・再資源化し、資源的に有用性の高いエチレンやアルコールを得るシステムの開発、およぴその応用範囲の拡大を最終日的として、特にダイヤモンド電極を利用した光電気化学法に着目し、研究を遂行してきた。ダイヤモンドはこれまでに、高硬度性を利用した切削工具、また高熱伝導性を利用したヒートシンクとして応用がなされてきた。そして現在、半導体性と高熱伝導性を利用した次世代の電子デバイスとしての研究がなされている。これに対して、半導体性と化学的安定性を利用した電極への応用に関した本研究は、きわめて独創的である。化学的安定性のおかげで、どんな過酷な条件下でも電極自身の劣化を考慮する必要性がない。さらに数日問の連続運転を行っても極めて安定であった。よって環境間題に対しての負荷が少なく、メンテナンスの必要の少ない系が構築できた。研究の成果を列挙すると以下のようになる。1)マイクロ波プラズマCVD装置によるフリースタンディングp型半導体ダイヤモンド薄膜の作製とその物性評価2)フリースタンディングダイヤモンド薄膜のXe-Hgランプ照射下における光電気化学的特性の評価、および、シリコン基板付きのダイヤモンド薄膜電極の光電気化学的特性との比較検討3)ダイヤモンド薄膜電極による二酸化炭素の光電気化学的還元と、他の電気化学法、光電気化学法および光触媒法などとの比較4)ダイヤモンド薄膜電極を用いた二酸化炭素の光電気化学的還元の高効率高電流密度の条件の検討5)ダイヤモンド薄膜電極系での反応効率を、薄膜の気相合成条件、電気化学反応に関わる電解質などを含めて検討6)過酷な条件下での還元へのダイヤモンド電極の適用、および連統電解による電極の安定性の検討近年の社会情勢において地球温暖化などの環境間題は深刻であり、排気される炭酸ガスなどの再利用の必要性は緊急に解決するべき間題である。1)マイクロ波プラズマCVD装置によるフリースタンディングp型半導体ダイヤモンド薄膜の作製とその物性評価2)フリースタンディングダイヤモンド薄膜のXe-Hgランプ照射下における光電気化学的特性の評価、および、シリコン基板付きのダイヤモンド薄膜電極の光電気化学的特性との比較検討3)ダイヤモンド薄膜電極による二酸化炭素の光電気化学的還元と、他の電気化学法、光電気化学法および光触媒法などとの比較4)ダイヤモンド薄膜電極を用いた二酸化炭素の光電気化学的還元の高効率高電流密度の条件の検討5)ダイヤモンド薄膜電極系での反応効率を、薄膜の気相合成条件、電気化学反応に関わる電解質などを含めて検討6)過酷な条件下での還元へのダイヤモンド電極の適用、および連統電解による電極の安定性の検討近年の社会情勢において地球温暖化の環境問題は深刻であり、排気された炭酸ガスなどの再利用の必要性は至急解決しなければならない問題である。そこで炭酸ガス還元・再資源化する電気化学的手法、特にダイヤモンド電極を利用した光電気化学法に着目し、資源的に有用性の高いエチレンやアルコールを得るシステムの開発、およびその応用の検討を行うことを目的として研究を重ねてきた。ダイヤモンド電極は作製時にドープ率を制御することにより抵抗率を10^5から10^2Ωcmまでコントロールでき、またバンドギャップは約5.5eVと非常に大きく、1000°C付近でも動作可能な新規材料である。本研究では広いバンドギャップから生まれる強いエネルギーを持つ電子・正孔に着目し、炭酸ガス還元を行う電極として初めてダイヤモンド薄膜を用いたものである。炭酸ガスの光エネルギー還元のために、電極材料として用いたフリースタンディングp型ダイヤモンド薄膜の作製とその光電気化学特性を評価し、光電気化学反応による二酸化炭素の還元について詳細に研究を遂行してきた。これまで困難であった炭酸ガスの電気化学的還元反応がほぼ達成できた。本年度の研究成果を下記に述べる。1.既存のマイクロ波プラズマCVD装置によるフリースタンデイングp型半導体ダイヤモンド薄膜の作製とその物性評価-従来、気相合成法のダイヤモンド薄膜はシリコン基板上に成長させていたため薄膜の半導体としての性質を正確に把握することが困難あったがフリースタンディングの半導体ダイヤモンドを作製することにより、物性評価ができた。2.フリースタンディングダイヤモンド薄膜のXe・Hgランプ照射下における光電気化学的特性の評価とシリコン基板付きダイヤモンド薄膜電極の光電気化学的特性との比較検討-従来作製していた基板付きのダイヤモンド薄膜電極の比較を通して、ダイヤモンドによる炭酸ガス還元の電気化学的メカニズムを解析が当初の目的が達成できた。

近年の社会情勢において地球温暖化の環境問題は深刻であり、排気された炭酸ガスなどの再利用の必要性は至急解決しなければならない問題である。そこで炭酸ガス還元、再資源化する電気化学的手法、特にダイヤモンド電極を利用した光電気化学法に着目し、資源的に有用性の高いエチレンやアルコールを得るシステムの開発、およびその応用の検討を行うことを目的として研究を重ねてきている。ダイヤモンド電極は作製時にドープ率を制御することにより抵抗率10^5から10^2Ωcmまでコントロールでき、またバンドギャップは約5.5eVと非常に大きく、1000°C付近でも動作可能な新規材料である。本研究では広いバンドギャップから生まれる強いエネルギーを持つ電子・生孔に着目し、炭酸ガス還元を行う電極として初めてダイヤモンド薄膜を用いたものである。炭酸ガスの光エネルギー還元のために、電極材料として用いたフリースタンデイングp型ダイヤモンド薄膜の作製とその光電気特性を評価し、光電気化学反応による二酸化炭素還元について詳細に研究を遂行してきた。これまで困難であった炭酸ガスの電気化学的反応がほぼ達成できた。本年度の研究成果を下記に述べる。1.ダイヤモンド薄膜電極による二酸化炭素の光電気化学的還元および他の電気化学法、光電気化学法および光触媒法などの比較.炭酸ガス、特に二酸化炭素に目標を絞り、研究を行ってきたがほぼ本年度の目的を達成することができた。2.ダイヤモンド薄膜電極を用いた二酸化炭素の光電気化学的還元の高効率、高電流密度の条件の検討・昨年度の成果を踏まえ、研究を遂行してきたが良好な結果もでてきており、次年度への成果が多いに期待できる。近年の社会情勢において地球温暖化などの環境問題は深刻であり排気される炭酸ガスなどの再利用の必要性は緊急に解決しなければならない問題である。そこで炭酸ガスを還元・再資源化する電気化学的手法、特にダイヤモンド電極を利用した光電気化学法に着目し、資源的に有用性の高いエチレンやアルコールを得るシステムの開発、およびその応用範囲の拡大を最終目的として研究を遂行してきた。ダイヤモンド電極は作製時にドープ率を制御することにより抵抗率を10^5から10^2Ωcmまでコントロールでき、またバンドギャップは約5.5eVと非常に大きく、1000°C付近でも動作可能な新規材料である。本研究では広いバンドギャップから生まれる強いエネルギーを持つ電子・正孔に着目し、炭酸ガス還元を行う電極として初めてダイヤモンド薄膜を用いた。本研究題目は本年度が最終年度でもあったので、これまでの研究成果を踏まえた上で総括的な研究を遂行してきた。炭酸ガスの光エネルギー還元のために、電極材料として用いたフリースタンデイングp型ダイヤモンド薄膜の作製とその光電気化学特性を評価し、光電気化学反応による二酸化炭素の還元について詳細に研究を行ってきた。下記について総括的な研究を行った。
頭頸部癌細胞に対するＣｅｔｕｘｉｍａｂの効果予測因子と浸潤メカニズムの解明

EGFRのligandとして作用することが知られているAREG, EREGのmRNA、蛋白発現が頭頸部癌細胞株において認められることを明らかにした。癌細胞がAREG, EREGを高発現している細胞株においてはcetuximabによる細胞増殖抑制効果が増強される傾向が示された。また、患者検体を用いてAREG及びEREGの発現がcetuximabを含む抗がん剤治療の効果と相関していることを少数例で確認した。頭頸部扁平上皮癌細胞株に対してcetuximabを作用させると、増殖阻害効果をもたない濃度においても遊走あるいは浸潤が抑制されることを明らかにし、さらにその分子機構が明らかになった。頭頸部癌の最大の予後規定因子は頸部リンパ節転移であり、予後の改善には転移の制御が極めて重要である。頸部リンパ節転移を可能な限り早い段階で正確に評価することと、薬剤により頸部リンパ節転移を抑制することが今後の治療法開発における課題であると考えられる。本年度はCetuximabを頭頸部癌細胞に作用させた場合に生じる殺細胞効果、細胞遊走能の阻害がどの程度生じるかについて検討をおこなった。HEp-2、Ca9-22などいくつかの頭頸部癌細胞株にCetuximabを作用させたところ、細胞増殖に与える効果は限定的であった。薬剤の濃度を上昇させても、濃度依存的な殺細胞効果の上昇を認めなかった。細胞遊走能の阻害実験においては、細胞増殖に影響を与えない場合であっても概ね30%程度の遊走阻害効果を認めた。以上より、Cetuximabには頭頸部癌細胞に対する細胞遊走阻害効果があることが明らかとなった。作用メカニズムについて探索を行っている。Cetuximabの効果予測因子としてT細胞に注目して検討しており、次年度以降も継続して行っていく。頭頸部癌細胞株におけるCetuximabの細胞増殖抑制効果は非常に低く、臨床における高い奏功率を説明するためには細胞増殖以外の作用を証明すると考えin vitroにおける実験を行った。いくつかの頭頸部癌細胞株において細胞遊走阻害が確認され、さらに細胞株を増やして検討した。細胞内のシグナルを検討することにより、Cetuximabによる頭頸部癌細胞の細胞遊走阻害に関与するいくつかの有力な知見を得ている。最終年度の計画としては、これまでに得られた知見をまとめ、経路についてさらに深く掘り下げていく予定である。Cetuximabの効果予測因子として、いくつかの転写因子についてPCRによる後ろ向きの探索を行っているものの、これまでに有意な結果を得られていない。頭頸部癌においては、HPV陽性中咽頭癌と比較してHPV陰性症例では放射線感受性が劣り予後も不良である。そのため本研究では予後不良なHPV陰性症例についての検討を中心に行ってきた。しかしながら、Cetuximabと放射線の大規模比較試験のsub解析では、CetuximabはHPV陽性の中咽頭癌でのみ生存に関する有意な上乗せ効果があることが最近になって報告されており、頭頸部癌でのCetuximabの効果予測はHPV陽性症例に絞った形で検討を進めていくことが必要かもしれない。次年度はHPV陽性の中咽頭癌について、転写因子、T細胞との関連、免疫チェックポイント分子との関連を含めてさらに深く検討を進めていく方針である。効果予測因子については現時点では有力な候補を見いだすことが難しい状況である。理由として、頭頸部癌に対するCetuximabの効果がHPV陽性の中咽頭癌に限定されている可能性があげられる。in vitroにおけるcetuximabの頭頸部癌細胞増殖抑制効果を調べるために、複数の頭頸部癌細胞株に対してcetuximabを投与し、WST assayを用いて細胞増殖抑制効果を調べた。EGFRのligandとして作用することが知られているAREG,EREGのmRNA、蛋白発現が頭頸部癌細胞株において認められることをreal time-RT PCR法とwestern blot法を用いて明らかにした。AREG, EREGを高発現している細胞株ではcetuximabによる細胞増殖抑制効果が有意ではないものの2030%程度増強される傾向があることが示された。この結果を受けて、頭頸部癌患者の初診時の生検で採取されたFFPE標本からAREG, EREGのmRNA発現レベルを治療後の予後と比較検討したところ、AREG, EREGの高発現群では有意に治療後の予後が延長していることが示された。頭頸部癌において、AREG, EREGは極めて有用な効果予測因子となる可能性が示唆される結果となった。初年度として、Cetuximabの細胞遊走能阻害効果に関する検討を中心に行った。効果予測因子についての検討が当初の予定と比較して遅れている。遊走、浸潤抑制に関するさらなる細胞内シグナルの探求を進めていく。効果予測因子については、HPV陽性中咽頭癌に関する検討を中心に進めていく方針とし、転写因子、T細胞、免疫チェックポイント分子との関連について検討していく。

頭頸部癌過去の臨床検体を用いたretrospectiveな検討を行っていく方針である。残額が購入試薬の予定額に満たなかったため。購入試薬の予定額が残額に満たなかったため。次年度の研究費と合わせて、実験用試薬を購入する予定である。引き続き実験を行うための試薬購入を予定しており、次年度分と合算して使用していく。
オルトエステルを経由する新規グリコシル結合形成法の開発と応用

グリコシル結合形成反応に関しては、Koenigs-Knorr法が開発されて以来、主にグリコシルドナーの活性化に主眼をおいた開発研究がなされてきている。本研究は、これとは異なるアプローチとして、グリコシル結合の形成を、1)糖ラクトン体と糖ジオール体とのオルトエステルの形成、2)形成したオルトエステルの還元的開裂、の2段階の反応として行なう新たなグリコシル化法を開発することを目的とした。昨年度までに、オルトエステル糖の効率の良い合成法を確立し、また、それらをLiAlH_4/AlCl_3またはNaBH_3CN/AlCl_3を適宜用いて還元することにより、選択的にβ-グリコシドへと変換できることを見い出していた。本年度は、まず、これらの検討を引き続き行なうことにより、グルコース及びガラクトースの4,6-ジオール体と糖ラクトン体とを組み合わせた12種類のオルトエステル糖を合成し、それらを用いてマンノシル体及びラムノシル体を含む各種のβ-グリコシド化合物を選択的に合成した。次に、合成したオルトエステル糖について、X線構造解析及びコンピュータによる配座解析を行なった。一般にオルトエステル糖には、スピロ炭素の立体配置に関し2種類の異性体が存在するが、合成した12種類のオルトエステル糖については、いずれも一方の異性体のみが選択的に得られた。解析の結果、これらのオルトエステル糖の1位の絶対配置を明らかにすることができ、また、生成した異性体のエネルギー的な優位性が、アノマー効果を考慮することにより説明されることも示すことができた。さらに、解明された立体構造に基づいて考察を行なうことにより、還元反応における位置選択性、及び、オルトエステル糖と還元剤との適合性について、立体電子効果の観点から統一的に説明すことにも成功した。本研究では、これとは異なるアプローチとして、グリコシル結合の形成を、1)糖ラクトン体と糖ジオール体とのオルトエステルの形成、2)形成したオルトエステルの還元的開裂、の2段階の反応として行なう新たなグリコシル化法の開発を目的とした。グルコースの4,6-ジオール体とD体の各種糖ラクトン体との間でのオルトエステルの形成については、既に検討を行なっていたため、新たにガラクトースの4,6-ジオール体及びL体の糖のラクトン体を用いたオルトエステル糖の合成を行なった。ラクトン体及び当量のジオール体を、過剰量のTMSOMe及び触媒量のTMSOTfの存在下反応させ、生成するTMSOTMs等を減圧下で留去した。この操作を繰り返すことにより、各種のオルトエステル糖を良好な収率で得ることができた。合成したオルトエステル糖を還元的に開裂した場合、位置選択性の点から2種類の開裂の仕方が考えられ、さらに、その結果生成した化合物には各々α体とβ体の2種類の異性体が存在する。この点を踏まえ、オルトエステル糖を選択的に還元する還元剤の検索を行なった。その結果、LiAlH_4/AlCl_3を用いることにより、選択的にβ-(1→4)結合を有する各種の2糖が得られ、NaCNBH_3/AlCl_3を用いることにより、選択的にβ-(1→6)結合を有する各種の2糖を合成することができた。この方法では、一般のグリコシル化では困難とされるβ-マンノシル化およびβ-ラムノシル化も効率良くかつ極めて高い選択性で行なうことができた。
超臨界流体中で機能する酵素複合体の創製とその工業的利用

近年の科学技術の発展に伴い、タンパク質、酵素、薬剤、無機粒子などの微小粒子の高分子などによるコーティング技術の開発が望まれている。粒子径が100ミクロンm以下の微小粒子は、コーティング材の癒着がおこりやすく、従来の流動層などの生産技術が使用できず、有害な界面活性剤や有機溶媒を用いた手法が検討されている。しかし、これらの工業的生産には有害な有機溶媒や生体に危険な界面活性剤の使用が必要であり、これらの有害な化学物質の使用量の削減が急務とされている。これにともない、従来の有機溶媒に代わる生体に優しい溶媒としての超臨界二酸化炭素の利用が注目されている。しかしながら、一般に超臨界二酸化炭素に対する分子量の大きな高分子やタンパク質等の溶解度が極めて小さいため、超臨界二酸化炭素を用いた高分子材料の開発や生体関連物質を生成に関する研究はほとんど行われていないようである。本研究では、本研究者が開発した超臨界二酸化炭素の欠点である高分子に対する低い溶解力を1000倍以上に上昇させる超臨界二酸化炭素とエタノール等の貧溶媒とのコソルベンシー技術を用いて、超臨界二酸化炭素中で酵素やタンパク質を微小コーティングすることにより、機能性微粒子を工業的に生産する技術を開発することである。さらに、本研究で微小コーティングした高分子被覆酵素を超臨界二酸化炭素中で生体触媒として機能発現させることで、ペプチドやタンパク質、生分解性高分子等の生体関連物質の合成に利用することを目標とする。さらに種々の無機粒子の対するマイクロコーティング技術を適用することで、新規な画像素子、コピートナー、機能性触媒、化粧品などの新たな製造技術を確立した。本研究では、超臨界二酸化炭素中での高分子被覆酵素の特異反応による生分解性高分子やタンパク質の合成方法について検討した。酵素を超臨界二酸化炭素中で酵素の特異な機能を発現させるために、超臨界二酸化炭素と極性有機溶媒のコソルベンシーを利用した酵素の高分子界面活性剤による被覆方法を確立した。さらに得られた高分子界面活性剤被覆酵素を用いて、超臨界二酸化炭素中でラクトン類の開環重合が可能であることがわかった。超臨界二酸化炭素中でのラクトンの開環重合の基礎的な知見として、モノマーであるラクトンの超臨界二酸化炭素に対する溶解度を流通法で測定したところ、環状構造を有するラクトン類は、同定度の分子量を有する有機物質に比べ、高濃度で超臨界二酸化炭素中に溶解することが分かった。また、ラクトン類の溶解度を溶液モデルを用いて推算できる可能性が示された。さらに高分子界面活性剤の超臨界二酸化炭素中での状態を耐圧窓付きセルを有する高圧セルを用いて観察したところ、酵素を高分子界面活性剤で被覆することにより、酵素は超臨界二酸化炭素中で安定的に分散することが分かった。

さらに、本研究で微小コーティングした高分子被覆酵素を超臨界二酸化炭素中で生体触媒として機能発現させることで、ペプチドやタンパク質、生分解性高分子等の生体関連物質の合成に利用することを目標とする。さらに種々の無機粒子の対するマイクロコーティング技術を適用することで、新規な画像素子、コピートナー、機能性触媒、化粧品などの新たな製造技術を確立した。
ゲージ場及び重力場の共変的正準量子論の数理解析的研究

ハイゼンベルグ描像でのゲージ場及び重力場の共変的正準量子論におけるワイトマン関数(又はγ関数)の機能的計算法の確立に関して以下の成果が得られた。1.2次元量子重力において、厳密性を度外視して提案されていた新しいダイアグラム的方法により、実はすべてのワイトマン関数を厳密に再現できることを証明した。これにより、4次元量子アインシュタイン重力における結合定数κがゼロの極限の近似解に関してもこのダイアグラム的方法が正しいことが明らかになった。この成果は、雑誌論文(New Diagrammatic Method for Quantum Field Theory in the Heisenberg Picture.III -Its Proof in Two-Dimensional Quantum Gravity-)として発表済みである。2.4次元量子アインシュタイン重力に対するκの冪展開による近似解法について、その演算子解に対する漸化式を与えるコ-シ-問題を構成した。しかし、対応するワイトマン関数についてはまだ明らかではない。3.ゲージ理論の結合定数gがゼロの極限の近似解に対応するBF理論に対しては厳密な演算子解といくつかの簡単なγ関数が得られているに過ぎなかったが、すべてのγ関数に対する機能的計算法として2次元量子重力におけるダイアグラム的方法と類似した方法を現在構成中である。4次元量子アインシュタイン重力に対してこれまで一般になされてきた繰り込み不可能性の議論に関して以下の点を明らかにした。この繰り込み不可能性は、特別な仮定に基づかざるを得ない相互作用描像の摂動論が不適当に採用されていた事による帰結である可能性が高く、必ずしも4次元量子アインシュタイン重力に対する如何なる摂動論的方法も無意味であることを示すものではないことを簡単なモデルを用いて明らかにした。すなわち、相互作用描像では通常の意味で繰り込み不可能であっても、ハイゼンベルグ描像に基づく或る適切な摂動論を用いれば有限な結果を得ることができる量子重力理論のモデルを構成した。この成果は、雑誌論文(Nonrenormalizability May Be Superficial in the Covariant Formalism of Quantum Gravity)として現在投稿中である。
人とサービスロボットのインタラクションとそのメンタルな影響

人とサービスロボットとのインタラクションについての60名の実験協力者を用いた実験結果をもとに、人がロボットに対してどのような感情を抱き、そして意味を見出すのかについて検討した。その結果以下の点が明らかになった。人は、会話により人とインタラクションロボットに対して、コンピュータを使用するときと比較して、より強い感情を抱くことがわかった。特に「活動的快」、「親和」、「驚愕」、「不安・抑鬱」、「倦怠」について強い感情を抱く。人がロボットに見出した意味として、「物珍しさや新奇な対象としての意味」、「インタラクションによって能動的に関わる意味」、「文字の視覚情報ではなく、会話によって意思疎通する意味」、「親しみやすさを伴うインタラクションとしての意味」をあげることができる。使用した会話ロボットの音声認識率が、使用者が抱く感情に影響を与えることも明らかになった。すなわち、音声認識率の向上によって、人が抱きやすくなった否定的感情である「不安・抑鬱」、「倦怠」のレベルを下げ、中性的感情と肯定的感情をより強く抱きやすくするロボットが実現できる可能性がある。本研究の結果は、次世代のサービスロボットに対して、以下のような注意点を提示している。人は音声を通して、通常の機械以上に何かしらの感情を喚起することが示唆された。ロボットに人のような温かみややわらかさを感じるということである。これは、人にサービスを提供する機械として好ましい面であるが、逆に悪用した場合には、通常の機械以上の害を人に与える可能性も示唆するものである。すなわち、「だまし」や「おどし・すかし」などである。単なる物理的な安全性だけではなく、ロボット利用におけるメンタルな面での安全確保をどのようにするかについて大きな示唆を与えるものである。剛体リンクモデルをベースにした身体動作のシミュレーションソフトウェアを構築した。物へのリーチング動作のような比較的単純な動作について、いくつかのパターンが自動生成できるようにした。これらの動作パターンでは、動作を引き起こすポテンシャル場が与えられているが、関節の回転運動についての剛性が異なるものを与えている。生成する運動は、剛性の違いによって異なる軌跡となる。人の関節運動において、人が回転速度とともに剛性を同時に制御できることは知られており、この運動と剛性の同時制御が演技などにおけるニュアンスや表現の強さやうまさといったものを生み出すことのできる理由ではないかという仮説を検証することが目的である。現在、この剛性の異なる運動パターンを被験者に表示して、その印象を評価する実験システムを構築している。一方、人が演技などから受ける印象を合理的に評価する方法を検討した。これは、異なる動作を人がどのように受け取るのかを定量的に評価できるようにするためである。印象の言語による表現をできるだけ多く集めることによって、人の感受性の持つ情報量を推定した。また、人の受ける印象の組み合わせの程度も調べることによって、総合的な人の感受性の情報量を決定した。この検討に基づいて、異なる運動を見たときの印象を被験者に答えさせ、機械的性質と関連付けるための実験的な調査法を確立する予定である。
UHVとCG絶縁送電におけるイオン流と空間電荷の検知・制御及び生物反応問題

電気エネルギーの高密度輸送方式として、我国でもDCUHV送電方式が検討され、それと同時にイオン流と空間電荷(イオン流帯電現象)、ならびに人間生活に悪影響を及ぼさない電磁環境となる新送電方式に対する関心が高まっている。更に生物に対する電磁界の影響に関して、バイオ技術を導入した細胞レベルからの研究が望まれている。本研究は、筆者のこれまでの研究の延長線上にあるもので、DCUHV送電設備におけるイオン流場と空間電荷を検知して、その制御法を検討することにより、イオン流帯電の防御法を研究すると共に、電界中における人工脂質二重膜の挙動を調べ、電磁環境下における生物反応問題を細胞・分子レベルで検討した。主な研究実績は以下の通りである。1.ガス絶縁送電中におけるスペーサの耐電圧向上トリプルジャンクションと金属粒子による高電界形成が放電開始のトリガとなる場合の破壊機構を調べ、スペーサと電極の形状を変化させスペーサ表面電界を制御させる耐電圧向上法を検討した。2.ガス絶縁送電におけるイオン流場特性高密度SF_6ガス中のイオン流場の特性と、スペーサ沿面空間電荷分布との関連について、プローブ診断法による基礎検討を行い、沿面への電荷付着作用が高密度条件下で促進されることを示した。3.超高密度ガスにおける荷電粒子生成と伝導機構高密度ガス中におけるイオン流場の電気伝導機構について、極低温ヘリウムガスを対象に検討した。その結果、高密度条件下での電子局在化現象とそれに伴うコロナ放電機構の変化を明らかにした4.パルス電界による脂質二重膜破壊機構細胞膜のモデルとして人工脂質二重膜を用い、パルス電界による可逆破壊現象とその機構について検討した。本研究は、DCUHV送電設備におけるイオン流場と空間電荷を検知して、その制御を検討することにより、イオン流帯電の防御法を研究すると共に、電界中における細胞膜の挙動を調べ、電磁環境下における生物反応問題を検討し、更にイオン流帯電現象そのものを発生させないCG(コンパ-トメントガス)絶縁送電と呼ばれる新しい考え方に基づく送電方式の基礎を確立することを目的として、平成3年度と4年度の2年間で完了するように計画された。平成3年度中に得られた成果をまとめて記すと、以下の通りである。1.高密度ガス中におけるイオン流場の電気伝導機構について、極低温ヘリウムガスを対象に検討を行った。その結果、高密度条件下における電子の局在化現象と、それに伴うコロナ放電機構の変化を明らかにした。2.高密度SF_6ガス中のイオン流場の特性と、固体沿面空間電荷分布との関連について、プロ-ブ診断法による基礎的な測定を行い、沿面への電荷付着作用が高密度条件下で促進されることを示した。3.現有するパルスパワ-発生装置を用い、大出力パルス電圧印加時のSF_6ガス中沿面破壊特性を調べる研究に着手した。4.細胞膜のモデルとして人工脂質二重膜を作成し、その膜インピ-ダンスなど基本的電気物性を測定すると共に、パルス電界による膜の可逆破壊現象について検討を行った。更に、生物に対する電磁界の影響に関して、バイオ技術を導入した細胞レベルからの研究が望まれている。本研究は、筆者のこれまでの研究の延長線上にあるもので、DCUHV要電設備におけるイオン流場と空間電荷を検知して、その制御法を検討することにより、イオン流帯電の防御法を研究すると共に、電界中における人工脂質二重膜の挙動を調べ、電磁環境下における生物反応問題を細胞・分子レべルで検討した。1.ガス絶縁送電におけるスペーサの耐電圧向上トリプルジャンクションと金属粒子による高電界形成が放電開発のトリガとなる場合の破壊機構を調べ、スペーサと電極の形状を変化させスペーサ表面電界を制御させる耐電圧向上法を検討した。

2.ガス絶縁送電におけるイオン流場特性高密度SF_6ガス中のイオン流場の特性と、スペーサ沿面空間電荷分布との関連について、プローブ診断法による基礎検討を行い、沿面への電荷付着作用が高密度条件で促進されることを示した。3.超高密度ガス中における荷電粒子生成と伝導機構高密度ガスにおけるイオン流場の電気伝導機構について、極低温ヘリウムガスを対象に検討した。その結果、高密度条件下での電子局在化現象とそれに伴うコロナ放電機構の変化を明らかにした4.パルス電界による脂質二重膜破壊膜機構細胞膜のモデルとして人工脂質二重膜を用い、パルス電界による可逆破壊現象とその機構について検討した。
近代国際関係における雑居地樺太－国境未画定の時代－

本研究では、樺太千島交換条約(1875)の前史に当たる雑居地樺太の形成とその実態を解明する。具体的には、幕末の樺太島仮規則(1867)を契機とした樺太の雑居地化を検討する。その際には、英露関係や米露関係、露清関係といった多面的な国際関係、さらに戊辰戦争などの国内情勢との関係を踏まえながら、最終的に日本側が樺太放棄に踏み切った背景を明らかにする。以上から、樺太千島交換条約締結の前提条件を日露関係史の中で鮮明に理解することが出来るようになる。このような雑居地樺太への着目は、国境が不明確だった近代国家形成期の東アジアの事例提示の一つにもなる。
「アブダクション」に着目した論理的思考力を伸ばすための国語科読解教材の開発

【研究目的】これまで「よく考えるための考え方」については,国語科の直接の指導事項あるいは評価の観点とは考えられてこなかった。理解したことをもとに自分で考えそれを表現するためには,思考・判断・表現のうち思考から表現へ移る境目にある「判断」の方法や基準をどうするのかが重要であり,現状では国語科で扱う必要がある。本研究はその観点から「アブダクション」に着目し,その観点から生徒の判断力を伸ばす読解教材を開発することを目的とする。これにより,形式論理学的な真偽の判断になじまない,日常言語における蓋然性の籾断について,生徒や国語科学習指導の現状を改善することが期待できる。【研究方法】本研究では,実際に行った授業を通して,アブダクションを取り上げた教材を使って判断の方法やそのあり方を問う学習の姿を示し,教材開発の方向や,判断を扱う国語科授業の課題を探ることとした。先行文献を調査した後,5月6月に単元「別の見方を試してみると一つの悩みにいろいろ回答」(中2)を実践し,その課題を整理した上で,生徒に追加調査を実施し,その結果を論文にまとめた(『滋賀大国文』第50号に採録予定)。【研究成果】実践とその一連の過程の中で,ごく短い例文ではあるがアブダクションの読解教材を計12篇収集できた。またこの教材を用いた判断の方法やそのあり方を,その内容よりも思考操作の形式的側面から取り上げて意識化させるというアプローチによる単元は,一定の成果を上げた。ただし,数少ない事例から蓋然性のある判断を下して効率よく発見を生み出すというアブダクションが内包する問題を生徒に深く意識づけるには,本単元では不十分な面もあった。開発教材を用いて読解指導を行う際には,"アブダクションは便利であり必要であるものの,事実C以外にも事例を豊富に集めて,どれもが仮説Hに結びつくのかを常に検証する態度も併せて求められる"という点が生徒に定着するよう指導の改善を図る必要がある。
急性期脳虚血に対する経脳室および経動脈冷却灌流による複合的局所脳低温療法の開発

本研究では、虚血再灌流モデルにおいて、経動脈的冷却灌流を行い、梗塞体積が1/3に縮小することを明らかにした。次いで、このモデルにおいて経時的な検討を行い、1AQP4での一過性発現亢進(2時間)、2アストロサイト終足の膨化と微小血管の圧迫狭窄(26時間)、3ICAM-1発現亢進(624時間)、4血管透過性亢進(624時間)、5梗塞の拡大(624時間)、6好中球浸潤、MMP9発現亢進、ミクログリアの増加(24時間)を認めた。治療群では、これらの現象がすべて抑制されており、冷却灌流による再灌流早期の低温化のインパクトが治療効果を発揮する上で重要であると考えられた。雄SD rat(250-310g)で中大脳動脈閉塞(2時間虚血)を行い、再開通後内頚動脈より選択的に冷却生理食塩液(10°C、6ml/kg、15min)を潅流する群(cold saline群)、37°Cの生理食塩液を同様に潅流する群(warm saline群)、再開通のみの群(control群)の3群を作成し、cold saline群と他の2群を比較することで経動脈的局所低脳温治療の脳保護効果について検討した。結果として、(1)脳温低下効果については、cold saline群では脳温の2-3°Cの速やかな低下を認め、投与終了後も脳温の有意な低下効果(p<0.05)は10-20分間持続した。(2)神経症状については、24時間後の時点でcold saline群において有意に軽かった(p<0.01)。(3)脳梗塞体積(健側比%)、脳浮腫体積(健側比%)については、control群:42.5%、28.7%、warm saline群:36.4%、26.8%、cold saline群:13.7%、11.1%とcold saline群で有意に縮小した(p<0.05)。(4)血液脳関門(BBB)の破綻については、Evans Blueの脳内浸潤量による定量的評価において、他の2群と比べてcold saline群でEvans Blueの脳内浸潤量の有意な減少を認めた。(5)炎症関連分子の発現調節については、患側半球脳のホモジナイズを用いたWestern blottingにてcontrol群とwarm saline群でICAM1、MPO、MMP-9の発現亢進があったが、cold saline群ではこれらが有意に抑えられており(p<0.05)、免疫組織染色でもcold saline群で虚血辺縁部においてICAM1、MPO、MMP-9、Iba1の発現増強の抑制を認めた。1、虚血再灌流モデルの確立:糸栓子を用いたラットの虚血再灌流のモデルを確立した。Doccol社製の0.37mm径シリコンコートナイロンモノフィラメントを外頚動脈より挿入し、中大脳動脈起始部を閉塞して虚血を作成した。2時間虚血の後に糸栓子を除去して再灌流状態を作成し、24時間再灌流での脳傷害を評価した。本方法にて、梗塞体積が体側半球の40±10%程度の比較的安定した梗塞を得ることができた(TTC染色での評価)。2、経動脈的冷却法の確立:糸栓子除去後に内頚動脈内にチューブを挿入し、冷却灌流液を注入して虚血脳を冷却する方法である。今回の初回実験では、10°Cの冷却生理食塩水6mlを15分間で注入した。この「10°C生食群」の他に、冷却灌流の効果を検証するために、37°C生理食塩水を投与する「37°C生食群」を設け、さらに、再灌流のみの「未治療群」を設けた。3、経動脈的冷却法による低脳温達成度の評価:今回の初回実験では、「10°C生食群」において、注入中に脳温が37°Cから34.5°Cまで下がり、注入後30分後までは35°C台であり、「未治療群」が37°C台で経過したのに比べると低下していた。「37°C生食群」では36°C台で「10°C生食群」と「未治療群」の間に位置していた。4、経動脈的冷却法による治療効果の判定1(神経症状の評価:18ポイントスコア):「未治療群」と「37°C生食群」は18ポイントスコアが10/18点程度であったが、「10°C生食群」では12/18点程度と神経症状が軽い傾向にあった。

5、経動脈的冷却法による治療効果の判定2(脳梗塞体積):各群の梗塞体積は「未治療群」42.5±8.1%、「37°C生食群」29.6±12.9%、「10°C生食群」12.8±12.0%であり、「未治療群」に対し「10°C生食群」で梗塞体積が明らかに縮小していた。前年度までの研究において、ラット中大脳動脈閉塞(2時間虚血)モデルで、再開通後の内頚動脈より選択的に冷却生理食塩液を潅流することにより、脳温が30分程度有意に低下し、梗塞体積が1/3に縮小することを明らかにしてきた。今年度は、その治療効果メカニズムを明らかにする目的で、未治療のコントロール群、冷却潅流を行った治療群において、脳微小血管における形態変化(電子顕微鏡での観察)、炎症反応の変化を経時的に検討する実験を行った。その結果、コントロール群では、経時的に微小血管に生じる現象が以下のように捉えられた。再灌流開始後の時間経過で観ていくと、1AQP4の微小血管周囲での一過性発現亢進(2時間)、2アストロサイト終足の膨化とそれに伴う微小血管の圧迫狭窄(26時間)、3ICAM-1発現亢進(624時間)、4血管透過性亢進(624時間)、5梗塞の拡大(624時間)、6好中球浸潤、MMP9発現亢進、ミクログリアの増加という炎症反応の活性化(24時間)を認めた。一方、治療群においては、これらの現象がすべて抑制されることが分かった。今回の検討では、冷却灌流による脳低温効果が30分しか継続しないことより、再灌流早期の低温化のインパクトが治療効果を発揮する上で重要であると考えられた。AQP4の2時間での発現亢進が虚血再灌流傷害の最初の現象であり、これ抑えることがその後に続く反応を抑えている可能性が考えられた。AQP4はアストロサイト終足に高密度に分布し、その機能が水分子の移動に関わることから、アストロサイト終足の膨化とそれに伴う微小血管の圧迫狭窄にAQP4の発現亢進が関わっている可能性は高い。冷却灌流の治療効果がAQP4の発現亢進を有効に抑えることで、最終的には微小血管狭窄によって引き起こされる微小循環障害を抑えている可能性が考えられた。現在、この実験結果をまとめた英語論文を英文雑誌に投稿し、審査の結果を待っている段階である。脳血管障害今回設定したcold salineの投与法(10°C、6ml/kg、15min)は、脳梗塞の大きさを1/3程度まで縮小させ、過去に報告されているその他の脳保護治療と比較しても遜色のない結果と言えた。この結果よりcold salineの投与条件としては、この方法を継続することで良いと考えられ、この条件の下で脳保護効果のメカニズムの検討を進めていくこととした。脳保護効果のメカニズムの解析として、炎症関連分子の発現調節の検討では、ICAM1、MPO、MMP-9の発現の有意な抑制を認め、最終的にはこれらの発現抑制がBBBの破綻を抑えて、虚血再灌流傷害を抑えているものと考えられた。これらの結果をまとめて複数回の学会発表を行い、本治療法の脳保護効果の高いことに反響を得ている。ラットの糸栓子のよる虚血再灌流のモデルを作成するのに、今回Doccol社製のシリコンコートナイロンモノフィラメントを使用したが、一定の規格で作成されている製品であることより、自分達で作成する糸栓子より形状が均一で使いやすく、血管閉塞の確実性も高かった。このため、梗塞体積の大きさも対側半球の40±10%程度と安定しており、虚血再灌流モデルの確立は比較的順調に進んだ。また、経動脈的冷却法については、糸栓子除去後に内頚動脈内にチューブを挿入し、冷却灌流液を注入する簡便な方法であることより、容易に初期実験を行うことができた。今回は、10°Cの冷却生理食塩水6mlを15分間で注入したが、未治療群と比べて梗塞体積が半分以下になっており、条件を振る前から、治療効果としては期待以上の結果がでている。今回の検討で24時間の時点で、炎症細胞の動員・活性化とそれに伴うBBB破綻が局所低脳温で軽減することが明らかとなった。
10代の性感染症急増下の日本における性教育の実態と課題に関する研究

現実に即した有効な性教育とそれを実現させるためのシステムについて明らかにするために、以下の4点を明らかにした。(1)質問紙調査(量的調査法)で、(1)中学校の取り組み、(2)生徒の知識・意識調査、(3)保護者の性意識と学校への期待、(2)性教育担当教員へのインタビュー調査による中学校の性教育の実態、(3)事前・事後調査による性教育の有効性、(4)各国((1)フィンランド(2)ドイツ(3)イギリス(4)オーストラリア)の性教育の位置づけや取り組み等。平成18年6月に第1回検討会議を開催し、本年度の方向性について検討し、以下の事項について決定した。まず、日本における性教育の実態を、学校における性教育計画等の調査および中学生とその保護者の性知識および性意識調査から明らかにすることとした。また、この調査の予備調査を兼ねて、平成18年9月にはフィンランド調査を実施した。ヘルシンキ市周辺では、アルピラン中学校、フィンランド家族連盟、セキスポ財団、フィンランド・エイズ・カウンシル、女の子の家、青少年センターを視察し、資料を収集した。その後、フィンランド中部にあるユヴァスキュラ市に調査地を移動し、ユヴァスキュラ大学の学部長(ラッセ・カンナス氏)に会い、教員養成大学における性教育の内容等について聞くとともに、様々な資料収集を行った。フィンランド調査において、人口研究所で聞き書き調査を実施したオスモ・コントゥラ氏(首席研究員)から、14歳を対象とした全国的な性教育調査(性的健康知識調査)が毎年実施されていることを知り、その調査項目を入手した。この全国調査の国際比較を念頭におきながら、国内調査の調査項目についても検討し、12月には質問紙調査検討のための合宿(第5回会議)を行った。そして、1月に作成された質問紙調査および各学校への依頼文書を、香川栄養学園実験研究に関する医学倫理委員会(女子栄養大学)に提出し、承認を得た(審査番号:第243号/平成19年1月31日付)。2月中旬には、全中学校数の半分にあたる5200校弱に郵送・配布し、3月上旬からは学校票の回収を開始した。回収したデータについては全体会議で検討中である。引き続き、生徒保護者調査も一部データを回収したが、現在も回収を継続中である。平成19年は全国の中学校、保護者、中学生を対象としたデータの回収、解析作業を行い、その調査結果の一部を第3回アジア性教育学術会議(8月19日)にて報告した。さらに11月には第39回アジア太平洋地区公衆衛生学術報告(APACPH)において、研究代表者である橋本紀子を中心に本科研のシンポジウムを組織し、ジェニファーコリンズ氏を招聘するとともに、本科研費の研究分担者である広瀬裕子がシンポジストとして、本科研の調査の成果を報告した。また、橋本、広瀬を含む研究代表者及び研究協力者は科研の一部結果についてポスター報告を行なった。また、8月30日9月13日(一部のメンバーは19日まで延長)にはドイツ・イギリス調査を実施した。ドイツではハングルク州の教員研修センターで性教育・健康教育担当者にヒヤリング調査を行うとともに、性教育に関連した教科書等の資料を収集した。そして同州にあるドイツ以外の国籍の子どもが通う中等学校を訪問し、授業参観を行った。さらに同施設に勤務している社会教育士から、中等学校の現状や彼らが開設した「女の子の部屋」「男の子の部屋」についてヒヤリング調査を行った。イギリスでは学校における性教育方針、政策の特徴をカリキュラム策定過程も含めて調査を行い、同国のセクシュアリティ教育研究者と学術交流をした。最終日にロンドン大学で本科研の量的調査の一部結果を報告、討議した。そして国内調査については、量的調査の結果を調査協力校に還元するとともに、質的調査への協力を申請し、許可が得られた中学校を対象に調査を実施した。質的調査の結果は量的調査の分析に有意義なものであり、また今後の性教育実施前後の調査を実施する上での貴重な知見を得ることができた。また、量的調査および質的調査の分析、解析は継続中であり、今後の方向性については6月下旬の合宿会議にて検討する予定である。最終年度である平成20年度は、主に下記3点に取り組んだ。1.中学校3校を対象とした性教育の事前事後調査を実施した。授業後には、性意識における"背伸び"のような側面は減少し、自然な気持ちで他者への親密な感情の有無や行動の是非についてまじめに考えるようになっており、性教育の有効性を推測させるものであった。2.日本の性教育の課題をより正確に把握するために、オーストラリア・パースでの視察調査を実施した。薬物依存症患者やゲイ男性に対する性感染症対策プログラムなどを実施している西オーストラリア州AIDS Councilや、セックスワーカーを中心とした人々の性の健康保護プログラムやアボリジニの人々に対する健康教育支援などを行っている西オーストラリア州家族計画協会などを視察した。

それらの取り組みは、科学的なデータを提供するカーティン工科大学をはじめとした学術機関、経済的・行政的な面からの健康省など、多くの機関に支援されていた。3.昨年度までに実施した中学校・中学生・保護者対象の量的調査の結果をそれぞれ国内の学術誌へ、それら調査を統括した論文を海外学術誌へ投稿した(いずれも、現在、査読中)。さらに、本研究の総括として、報告書を作成し、今後の性教育について、主に次のように提言した。(1)科学と人権尊重の視点からの性教育の内容構成の吟味と教育課程上の位置づけに関する検討を多様な次元で進める。(2)性教育に関する教員研修を保障し、全校で年間計画にもとついた性教育に取り組めるようにする。(3)子どもの性的健康の保障と全校の性教育推進の要としての養護教諭の位置づけを見直し、十分に活躍してもらう。(4)子どもの意見を反映した性教育の内容構成や教育方法を開発する、とりわけ、男子の性教育には、男性教員と父親の協力を得る。(5)子どもの性的健康を守る地域環境の整備と成人向け性教育を地域で進める。
金属化合物の可視光下での抗菌・抗ウイルス活性に関する研究

生活環境の中に存在する感染症リスクの低減を目指して、金属酸化物を中心に高い抗ウイルス活性をもつ材料の探索・作製を行っている。昨年度、7種の金属酸化物についてバクテリオファージを対象に抗ウイルス活性評価を行なったところ、モリブデン酸化物であるMoO3が高い抗ウイルス活性をもつことを明らかにした。本年度は、まず、実ウイルスであるインフルエンザウイルスやノロウイルス代替のネコカリシウイルスを対象にMoO3の抗ウイルス活性を調べたところ、バクテリオファージを対象とした時と同様に高い抗ウイルス活性をもつことが明らかとなった。MoO3は、抗菌性をもつことは知られていたが、高い抗ウイルス活性も示すという新たな知見が得られた。次に、MoO3のもつ高い抗ウイルス活性を活かして、新規な可視光応答型光触媒材料が作製できないかと、酸化チタンとモリブデン酸化物を組み合わせた材料を浸漬法にて作製した。昨年度においても、同様な材料の作製を試みているが、本年度は、ベースの酸化チタンをルチル型に変えるなど作製方法を改良し、酸化チタンとモリブデン酸化物を組み合わせた材料(以下、Mo/TiO2)を作製した。バクテリオファージ、並びにインフルエンザウイルス、ネコカリシウイルスを対象に作製した材料の抗ウイルス活性を調べたところ、暗所下でも低い抗ウイルス活性が認められたが、1000 lxの可視光照射下では、さらにウイルス感染価が低下し、高い抗ウイルス活性が観察された。これらの結果は、Mo/TiO2が可視光応答性をもちながら、抗ウイルス活性を示すことを示唆している。以上、本年度は、抗菌・抗ウイルス活性を示す化合物の一つとして、酸化モリブデン(MoO3)があることを見出し、その知見を活かして、新規な可視光応答型光触媒材料を作製した。本年度前半は、昨年度見出した酸化モリブデン(MoO3)の高い抗ウイルス活性を実ウイルスであるインフルエンザウイルスやネコカリシウイルスを対象に確認を行った。また、酸化モリブデンの高い抗ウイルス性を活用した可視光応答型光触媒材料を昨年度の作製方法を改良して再作製した。後半は、再作製した材料の抗ウイルス活性をバクテリオファージや実ウイルスを対象に評価を行うとともに、材料のキャラクタリゼーションを行った。結果として、酸化モリブデンや再作製した可視光応答型光触媒材料に、高い抗ウイルス活性があることを明らかにでき、その点は、順調に研究が進んでいると言える。特に本年度の研究計画に入っていた抗ウイルス活性を示す新規の可視光応答型光触媒の作製が行えた点は大きな成果である。しかし一方で、再作製した可視光応答型光触媒材料のキャラクタリゼーションが年度末近くになり、十分な解析が年度内に行えず、可視光応答性のメカニズムについて明らかにすることができなかった。そのため、論文にまとめることができなかった。また、本年度予定をしていた金属イオンの抗ウイルス活性評価についても、抗ウイルス活性をもつ金属イオン種を調べることはできているが、それが、金属イオンのためか、低いpHのためかについては、まだ明らかにできていない。以上から、順調に進んでいる事項と遅れ気味な事項とがあるため、全体としては、研究は少し遅れ気味であると判断した。高い抗ウイルス活性をもつ酸化モリブデン(MoO3)が、どのような機構で抗ウイルス活性を示すかを明らかにするために、今後は、他のモリブデン化合物(たとえば、MoO2)の抗ウイルス活性と比較することや、抗ウイルス活性はタンパク質変性により得られると考えているので、タンパク質変性の性能を評価することで、明らかにしていきたいと考えている。次に、モリブデン酸化物と酸化チタンを組み合わせた新規の可視光応答形光触媒材料(Mo/TiO2)は、暗所下よりも白色蛍光灯照射下で、より高い抗ウイルス活性を示したが、この可視光応答性についても、まだ何も明らかとなっていない。本年度末に行った材料のキャラクタリゼーションの解析を進めながら、並びに、モリブデン酸化物と酸化チタンの量比を変化させるなど、種々の材料を作製し、より可視光応答性の高い材料を求めながら、明らかにしていきたいと考えている。細菌やウイルスによる感染症のリスク低減につながる、特に接触感染経路のリスク低減につながる日常空間での持続性のある高い抗菌・抗ウイルス活性をもつ材料の作製を目指して、本年度は、水に溶解しない固体の金属酸化物を中心として、高い抗ウイルス活性をもつ金属化合物材料の探索・作製を行った。抗ウイルス評価は、評価結果が短期間で得られる、ウイルスを高濃度に取得しやすいなどの理由から、エンベロープをもたないウイルスとして、バクテリオファージQβ、エンベロープをもつウイルスとして、バクテリオファージφ6を用いて、JIS R 1756を参考に行った。まず、金属酸化物として、酸化鉄、二酸化マンガン、酸化セリウム、酸化モリブデン、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化ニッケルの7種の市販試薬を使って、抗ウイルス評価を行った。評価は、暗所と可視光照射下(白色蛍光灯とN169フィルター(380nm以下の波長をカット)を用いて1000 lxの照度)で行ったところ、7種の中では酸化モリブデンが、バクテリオファージQβ、バクテリオファージφ6のどちらに対しても、高い抗ウイルス活性を示すことが明らかとなった。しかし、暗所下でも可視光照射下でも高い抗ウイルス活性を示すことから、可視光応答性はほとんどないことも判明した。

次に、酸化モリブデンに可視光応答性がなかったことから、酸化モリブデンの高い抗ウイルス活性を活かしながら、可視光応答型光触媒が作製できないかと、酸化亜鉛と酸化チタンをベース材料として酸化モリブデンを担持した材料(Mo/ZnO, Mo/TiO2)を作製した。それらの材料を上記と同様に抗ウイルス活性を評価したところ、酸化モリブデン単独よりは、抗ウイルス活性値が低下したものの可視光応答性が顕著にあらわれ、抗ウイルス活性をもつ新規な可視光応答型光触媒を作製することができた。当所の研究計画において、29年度に行う研究は、ひとつは抗ウイルス活性を示す金属イオンの探索であり、もうひとつは、抗ウイルス活性を示す金属化合物の探索であった。ひとつ目の抗ウイルス活性を示す金属イオンの探索は、行ってはいるが、金属イオンが抗ウイルス活性を示しているのか、pHが低いため抗ウイルス活性を示しているかが、まだ明らかにできていない状況である。もうひとつの抗ウイルス活性を示す金属化合物の探索は、金属酸化物を中心に行い、酸化モリブデンが高い抗ウイルス活性をもつことを見出し、順調に進んでいると考えている。また、酸化モリブデンの高い抗ウイルス活性が明らかになったことから、30年度に行う予定であった「抗ウイルス活性が高い可視光応答型光触媒の探索」に着手し、酸化亜鉛と酸化チタンをベース材料として酸化モリブデンを担持した材料(Mo/ZnO, Mo/TiO2)を作製した。これらの材料の抗ウイルス活性を暗所下、可視光照射下で評価したところ、可視光照射下では、初期のウイルス濃度から99%以上の減少が認められると同時に、可視光応答性も認められた。以上の29年度の研究成果より、ひとつ目の抗ウイルス活性を示す金属イオンの探索が進んでいない代わりに、30年度の実施予定であった抗ウイルス活性が高い可視光応答型光触媒の探索が進んでいるため、おおむね本研究は順調に推移しているとした。生活環境の中に存在する感染症リスクの低減を目指して、金属酸化物を中心に高い抗ウイルス活性をもつ材料の探索・作製を行っている。昨年度、7種の金属酸化物についてバクテリオファージを対象に抗ウイルス活性評価を行なったところ、モリブデン酸化物であるMoO3が高い抗ウイルス活性をもつことを明らかにした。本年度は、まず、実ウイルスであるインフルエンザウイルスやノロウイルス代替のネコカリシウイルスを対象にMoO3の抗ウイルス活性を調べたところ、バクテリオファージを対象とした時と同様に高い抗ウイルス活性をもつことが明らかとなった。MoO3は、抗菌性をもつことは知られていたが、高い抗ウイルス活性も示すという新たな知見が得られた。次に、MoO3のもつ高い抗ウイルス活性を活かして、新規な可視光応答型光触媒材料が作製できないかと、酸化チタンとモリブデン酸化物を組み合わせた材料を浸漬法にて作製した。昨年度においても、同様な材料の作製を試みているが、本年度は、ベースの酸化チタンをルチル型に変えるなど作製方法を改良し、酸化チタンとモリブデン酸化物を組み合わせた材料(以下、Mo/TiO2)を作製した。バクテリオファージ、並びにインフルエンザウイルス、ネコカリシウイルスを対象に作製した材料の抗ウイルス活性を調べたところ、暗所下でも低い抗ウイルス活性が認められたが、1000 lxの可視光照射下では、さらにウイルス感染価が低下し、高い抗ウイルス活性が観察された。これらの結果は、Mo/TiO2が可視光応答性をもちながら、抗ウイルス活性を示すことを示唆している。