hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
植物細胞感染性リケッチアを用いたミトコンドリア共生初期過程の研究

球状の群体をつくる緑藻、ボルボックス・カルテリ(Volvox carteri)には、日本やアメリカなど世界各地から採集された培養株が存在する。先行研究ではそのうち、アメリカ・カンザス州から採集されたただ一つの株にだけ、細胞内に"リケッチア科"に属する細菌、"MIDORIKO"が共生していることが発見されていた。一方、日本産のボルボックス・カルテリの株EVEは、モデル生物として分子生物学的研究によく用いられ、ゲノムが解読されているが、EVEにはMIDORIKOは共生していないことが確認されてた。我々はボルボックス・カルテリの株EVEのゲノム情報と、新たに解読したMIDORIKOのドラフトゲノム情報を比較することで、EVEのゲノム中にMIDORIKOの遺伝子に由来する配列が含まれていることを発見した。この発見は、過去にEVEの細胞内にMIDORIKOが生息していたことがあり、現在までに消えてしまったことを明らかにした。このような現象はEVE以外にも多くのボルボックス・カルテリの株で発見された。さらに、過去にボルボックス・カルテリの細胞内に生息していたとされるMIDORIKOは、現在カンザス州産の株と共生しているものとは異なり、別の緑藻プレオドリナ(Pleodorina japonica)に共生しているMIDORIKOにより近縁であることが系統解析により示された。本成果はこれまでごく限られた緑藻にのみ共生していると考えられていたMIDORIKOが、様々な緑藻に感染し、消失するという複雑な生態を持つ可能性を示唆さした。今後、様々な緑藻のゲノム情報が明らかになることで、さらにMIDORIKOによる「隠れた共生」の証拠が発見されることが期待される。27年度が最終年度であるため、記入しない。植物細胞内共生リケッチアMIDORIKOによる細胞内共生遺伝子水平伝達(EGT)を調査する目的でホストのボルボックス(Volvox carteri)核ゲノム公開配列データと比較するために、我々は独自に次世代シーケンサーでドラフトゲノム配列を確立した。両ゲノム比較からV. carteri核ゲノム上のMIDORIKO遺伝子類似配列を探索した。また、MIDORIKOホストと近縁だがMIDORIKOを持たないV. carteriの複数株において、核ゲノムからMIDORIKO由来の遺伝子配列を検出し、これらの株において過去MIDORIKOが共生したことを示した。この結果は更に、MIDORIKOとの共生関係を継続しているホストの核ゲノムには、より大規模で発展的なEGTが生じていることを示唆た。つまり、MIDORIKOホスト核ゲノムでは、MIDORIKO遺伝子配列の転移に加え、配列の真核生物性構造の獲得とホストによる転写、翻訳が生じている可能性があると考えられた。MIDORIKOとホスト核ゲノムの間で、EGTプロセスがどの遺伝子で、どのような規模で生じ、どの程度進行したかを解明することで、ミトコンドリアの祖先バクテリアが過去、オルガネラ化初期に経験した現象を推測することが可能となると考えられた。このことから現在のミトコンドリアの共生の前後ににおいても1回だけではない共生があった可能性が示唆される。独自に次世代シーケンサーでMIDORIKOドラフトゲノム配列を確立した。両ゲノム比較からホストボルボックスの核ゲノム上のMIDORIKO遺伝子類似配列を探索することができた。これらの成果は次の研究の大きな基盤となることが期待される。得られたゲノムの比較からMIDORIKOとホスト核ゲノムの間で、EGTプロセスがどの遺伝子で、どのような規模で生じ、どの程度進行したかを解明することで、ミトコンドリアの祖先バクテリアが過去、オルガネラ化初期に経験した現象を推測することが可能となると考えられる。また、植物細胞内共生リケッチアの初のゲノム情報の確立を達成する。
古筆切の顕微鏡観察・書跡史学的考察を用いた間接的放射性炭素年代測定法

本年度は,「古筆切の顕微鏡観察・書跡史学的考察によるツレの判定」と「散逸古写本の復元と,その年代を決定する方法の確立」を遂行した.また,「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」も開始した.古筆切は,元は平安・鎌倉期の古写本や絵巻物などの一頁・一部分であったものである.これは,室町時代以降に茶室で鑑賞する掛軸に古写本等が利用され,さらに江戸時代には古い筆跡の蒐集が流行したために,切断されたものである.そのため,古筆切の中には,同じ本やシリーズから切断された別の頁・部分が見出されることがある.これらをツレという.ツレと思われるものについて,顕微鏡観察と書跡史学的考察を行うことで,その類似性から真にツレであるか否かの判定を行った.多くのツレの発見により,散逸した古写本の一部分が復元できることになる.ツレの一枚について放射性炭素年代測定を行うことで,この散逸古写本の書写年代を決定する研究を行った.また,紙に加え出土遺物や古人骨などについても年代測定を実施し,その結果から古文書・古写本の年代を推定する研究も実施した.また本年度は,「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」も実施した.古筆切は,稀少な平安・鎌倉時代の古写本の一部分だが,流麗な筆跡を手本にして書かれた後世の写しや,掛軸や収集の需要に応じて作成された偽物が混在している.こうした固有の問題のある古筆切について放射性炭素年代測定法を適用し,その書写年代,延いてはその史料的価値を確定する研究を行った.その結果,古筆切の年代測定によって,これまでの通説に見直す必要性があることを明らかにした.特に平安末から鎌倉初期の院政期の書とされているものの中には,江戸時代の書が確認された.またその一方で,平安時代前期の国風文化期の,仮名の形成期の稀少な書も混在していることが明らかにされた.本年度までの研究計画は,「代表的な古筆切の書写年代決定」,「古筆切の顕微鏡観察・書跡史学的考察によるツレの判定」,「散逸古写本の復元と,その年代を決定する方法の確立」を実施するところにあった.「代表的な古筆切の書写年代決定」については,測定例が少なかった平安時代・奈良時代の史料を中心に測定を実施した.その結果,奈良時代から江戸時代に至るまでの年代既知の古筆切・古写経切等についての測定例が蓄積され,古筆切の年代判定にとって放射性炭素年代測定法が有効な手法となることが実証され,問題なく進行している.また,「古筆切の顕微鏡観察・書跡史学的考察によるツレの判定」,「散逸古写本の復元と,その年代を決定する方法の確立」も実施した.これは,まず顕微鏡観察と書跡史学的考察から真にツレであることの判定をし,その一枚について放射性炭素年代測定法を適用することで,年代測定を直接適用できなかったツレの年代も同時に判定するというというものであり,これも問題なく進行している.さらに,「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」では,書風や字形などのみからでは判定が困難であった古筆切の史料的価値を,放射性炭素年代測定という自然科学的な手法で確定することに成功した.特に,平安末から鎌倉初期の書の中に,時代の異なるものが存在している事例を数多く蓄積することができた.その結果,従来の通説に対する見直しの必要性があることを提示した.これは,古筆切の史料的価値を確定し,新たな歴史学的な知見を得た研究例ということができる.本年度までに予定していた研究課題が問題なく遂行している点,さらに次年度に本格的に遂行する「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」についても,数多くの事例が蓄積されている点を考慮すると,区分(1)と評価するのが適切と考えられる.H31年度は,「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」を中心に研究を実施する.古筆切は,稀少な平安・鎌倉期の散逸古写本の一部分だが,その流麗な筆跡を手本とした後世の写しや,掛軸や収集の対象としての需要に応えるべく作成された偽物が混在している.すなわち,稀少な古写本の一部である古筆切の史料的な価値は,極めて高いはずであるが,後世のものが混入しているため,書写年代が確定しなければ,潜在的なものでしかないのである.しかも,数行の書であるため,書風や書式・字形・筆勢など通常の書跡史学的な情報のみからでは,書写年代を確定することが困難なことが多い.「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」では.こうした固有の問題を抱えている古筆切について放射性炭素年代測定を適用し,その書写年代,延いてはその史料的価値を確定する.さらに,稀少な古写本の一部であることが判明した古筆切を史料とすることで,新たな歴史学・古典文学に関する知見を得る.本年度までに,平安末から鎌倉初期にかけての書の中に,時代の異なるものが多く混在していること,特に後世のものではなく,古い時代の仮名の形成期に書写されたものも含まれていることが判明した.

漢字から日本固有の仮名が形成されるわけだが,その形成過程の詳細については不明な部分が多い.しかし,この時代の書が古筆切として多く確認されたことは,実質的な新出史料の発見であるといえる.そこで,H31年度は,通説では平安末から鎌倉初期にかかる院政期のものとされている古筆切に焦点をあてて研究を遂行してゆく予定である.また,H31年度も,本年度まで遂行してきた「古筆切の顕微鏡観察・書跡史学的考察によるツレの判定」と「散逸古写本の復元と,その年代を決定する方法の確立」についても,事例を蓄積するための研究を実施する.本年度は,書写年代が書跡史学の面から判定できる代表的な古筆切の放射性炭素年代測定を実施した.その結果,古筆切の年代判定にとって放射性炭素年代測定法が有効な手法となることを実証した.特に興味深い資料の一つが,1178年から1192年の間,さらに狭めれば1180年代に制作されたものと推定できる伝寂連筆地獄草紙詞書断簡である.年代測定の結果は11681219[cal AD]であり,1180年代を含む結果を示した.さらに,本文の内容から,この古筆切は後白河法皇遺愛の六道絵の一部である「勘当の鬼図」の詞書であると考えることができる.もう一つの例は,世界最古の印刷物である百万塔陀羅尼である.764年に藤原仲麻呂の乱を平定した称徳天皇は,鎮護国家を祈念すべく6年の歳月をかけて陀羅尼百万巻の印刷を完成させ,東大寺等に奉納した.その測定結果は662766[cal AD]であり,百万塔陀羅尼の制作期と重なる結果を得た.また,従来の説を覆すような研究例も得られた.その一つが,自心印陀羅尼の測定である.これは,先の百万塔陀羅尼と同時代の世界最古の印刷物とされ,百万塔陀羅尼類版ともよばれてきた.しかし,その年代測定の結果は15271656[cal AD]であり,奈良時代ではなく,室町末期から江戸期のものであることが判明した.さらに,年代測定をした古筆切について顕微鏡観察を行い,その紙高・幅・界高・紙厚・簀の目・糸目幅を計測する研究も遂行した.その代表的なものが,「舎利弗阿毘曇論」「法苑珠林」「大般若経」「大方廣佛華厳経」という中国の宋代に書かれたとされる経典の古筆切である.年代測定の結果,このうち「法苑珠林」は宋代ではなく元代になってのものであることが判明した.また,いずれも竹紙であり,「舎利弗阿毘曇論」と「大般若経」は,紙厚・簀の目・糸目幅が一致したが,他の2資料とは差異が認められた.本年度の研究計画は,「代表的な古筆切の書写年代決定」の遂行と,「古筆切の顕微鏡観察・書跡史学的考察によるツレの判定」を開始することであった.「代表的な古筆切の書写年代決定」については,古筆切の年代判定にとって放射性炭素年代測定法が有効な手法となることを実証した段階にあり,問題なく進行している.また,特に伝寂連筆地獄草紙詞書断簡や百万塔陀羅尼については,その測定結果から,歴史学・国文学の面でも興味深い研究成果を得ている.さらに当初は予定していなかったが,自心印陀羅尼の年代測定のように,従来の説を覆す研究例も得られた.古筆切は稀少な鎌倉以前の古写本の一部であり,その史料的な価値は極めて高いはずだが,後世の偽物や写しも多く混在している.故に,その書写年代が不明のままでは,古筆切の価値は潜在的なものでしかない.そこで,年代測定により古筆切の年代が確定できれば,その史料的な価値も明確となり,歴史学・国文学等の史料として利用できるか否かが確定する.この「古筆切の史料的価値の確定とそれを史料とした歴史学的研究」は,H30H31年度に遂行予定の課題であるが,今年度の自心印陀羅尼の測定結果は,その史料的価値を確定した研究例といってよいであろう.
遷移金属の酸化還元挙動を利用した多段階排ガス浄化システムの研究

自動車排ガスに含まれるNO, CO, HCの同時浄化を目的として、各素反応に有効な遷移金属触媒を開発して組み合わせることによりタンデム構造による三元触媒システムを開発した。前段ではCr-Cu/CeO2を用いたCO酸化によって排ガス中に含まれるCOおよびO2の濃度を低下させ、後段では低O2濃度条件においてPd/CeO2によるNO-C3H6-O2反応を行いNOおよびHCの浄化に成功した。これにより次世代三元触媒の開発におけるタンデム構造の有用性が示された。異なる担持率のCu/Al2O3を調製し,NO-C3H6-O2反応に対する触媒活性を検討したところ,担持率の増加に伴いC3H6およびNOの転化率が向上した。本触媒におけるZn添加効果(複合化・合金化)による顕著な活性向上は見られなかった。NO-C3H6-O2反応におけるO2濃度を変化させたところ,リーン条件(O2過剰)では350°C以上においてC3H6の完全酸化が進行しNO転化率が低下した。いっぽうストイキ条件では定常状態において活性が向上する現象が見られ,XPS測定の結果Cu+の割合が増加することが原因であると結論した。Pd/CeO2触媒層の前段をCr-Cu/CeO2に置き換えてタンデム構造によるNO-CO-C3H6-O2反応を行ったところ,Pd/CeO2単独に比べてより低温でlight-offしたことから,本構造は貴金属使用量節減と浄化性能向上の両方に寄与することが示唆される。種々の担持Cu触媒を用いてNO-CO-C3H6-O2反応に対する触媒活性を検討し,Al2O3担体が最も適していること,またZnとの合金化による顕著な活性向上は見られないことを確認した。また素反応結果からCu/Al2O3のNO還元挙動はNO-C3H6-O2反応に依存することがわかった。反応中のCuの電子状態をXPSおよびAugerにより解析したところ,O2過剰雰囲気ではCu2+であるのに対してストイキ条件ではCu+に部分還元されており,またそれに伴いNO還元活性が向上することを見出した。前段Cr-Cu/CeO2,後段Pd/CeO2のタンデム触媒を用いてNO-CO-C3H6-O2反応に対する有用性を検討し,前段にCO除去触媒を配置することで三成分の浄化活性が向上することを確認した。なお前後を逆転させた場合や物理混合した場合には本効果が発現されなかった。自動車排ガス浄化触媒における貴金属代替を目的として、三元触媒反応において触媒層内で進行する各素反応に有効な遷移金属触媒を開発し、タンデム構造に配置した多段階プロセスを設計することで高効率な排ガス浄化システムを開発した。3d遷移金属を用いて種々の担持金属触媒を調製し、さらに実用条件における熱安定性評価を目的として900 °C, 25 hの熱処理を行なった。得られた触媒を用いてNO浄化反応の素反応であるNO-CO反応に対する触媒活性を比較したところ、CeO2担持Ni触媒が熱処理後も高い活性を示した。種々のキャラクタリゼーション結果から本触媒ではNiOナノ粒子がCeO2表面に存在しており、主な触媒活性点はNiOとCeO2の界面であることがわかった。また同位体交換実験により、本触媒では格子内酸素によるCO酸化、NCO反応中間体の形成、およびNCOとNOとの反応によってNO-CO反応が進行することが明らかになった。しかしながら本触媒はO2存在下においてCO酸化反応を優先するためにNO還元が進行せず、実際の三元触媒反応条件においてNO還元が進行しない。そこでタンデム構造前段でCO, HCの酸化的除去に伴いO2分圧を低下させることで後段を還元雰囲気にすることにより、NO-CO反応によるNO浄化を試みた。種々の触媒探索においてMn/Al2O3が実用条件において優れた酸化性能を示したことから、タンデム構造における前段をMn/Al2O3、後段をNi/CeO2に配置して三元触媒反応を行なったところ、反応温度600 °CにおいてNO浄化率90%を達成した。本活性は定常状態でも安定であり、また共に熱処理後の触媒であることから高い熱安定性を有すると言える。これにより触媒層における汎用元素の分布を制御することによって、貴金属を用いることなく三元触媒反応が進行することが明らかになった。Cu/Al2O3を用いたNO-C3H6-O2反応においてCu+種がNO還元に対して重要であることが示唆されたが,リーン条件ではCu2+に再酸化されるためにNO還元活性は失われる。そこでリーンNOx活性を有するCu触媒の開発を目的として,第二金属の添加や新規複合酸化物の調製により難酸化性Cu+の安定性向上を目指す。これにより汎用元素のみで構成されるリーンNOx触媒を調製し,本触媒を後段に配置したタンデム構造型触媒システムの排ガス浄化性能を評価する。

またFTIRやXAFSにおける本触媒システムのその場観察を行い,各反応温度,O2濃度雰囲気における反応ガスの吸着挙動やCu酸化状態変化から本触媒システムにおける反応メカニズムを明らかにする。触媒化学現有する分析装置の故障により年度内での測定実験が困難となったことから,関連する消耗品の購入を取りやめたために残額が発生した。当該分析装置が復旧したので当初の研究計画に基づいて研究を遂行するため,測定実験に必要な消耗品を購入する。
北大西洋上のネットワ-ク測定による大気中微量成分の輸送移動及び循環に関する研究

北米大陸からの汚染物質の北大西洋への輸送過程を捕え、汚染物質の海洋大気へ及ぼす影響を把握する事。又、北アフリカ大陸のサハラ砂漠からの砂塵の北大西洋への長距離輸送を確忍し、地球規模での砂塵の長距離輸送移動を定量的に捕える事。更に、有機硫黄化合物の測定結果から、海洋における微生物の生物的活量を捕え、生物起源の硫黄の海洋から大気への放出量を算出しその生成機構を解明する事。以上の研究目的を踏まえて平成2年度においては、北大西洋上の西インド諸島バルバドス島及びスペイン領カナリア諸島において日米共同大気調査を行った。バルバドス島における日米共同大気調査は、日本側から田中、米国側からMaringが参加し、ロ-ドアイランド大学での1週間の準備と現地バルバドス島での1週間の準備を経て、大気試料の採取を平成2年3月より開始する事ができた。調査地点はバルバドス島東端の岬の先端に選定し、大気試料採取の為に建設された高さ16mの鉄塔上で大気試料の採取を行った。以後一年間、現地のオペレ-タ-により、ハイボリュ-ムサンプラ-は7日間毎、又、ロ-ボリュ-ムサンプラ-は34日間毎にフィルタ-の交換を行い大気試料が採取された。ハイボリュ-ムサンプラ-により採取した試料は、主に大気粉麈中の主要化学イオン種(Cl^-、NO_3^-、SO_4^<2->、Na^+、K^+、NH_4^+、Mg^<2+>Ca^<2+>)及び有機硫黄化合物(MSA:メタンスルホン酸)の分析に使用した。一方、ロ-ボリュ-ムサンプラ-により採取した試料は、大気粉塵中土壌起元素(Al、Si、Fe)及び微量ガス(SO_2、HCl等)の分析に使用した。平成2年3月12月の期間中にバルバドス島で採取され慶応大学に郵送された大気試料については、平成2年度にその試料分析をほとんど終了した。バルバドス島における日米共同大気調査による測定結果(平均大気濃度)を以下に示す。1.ハイボリュ-ムサンプラ-で採取した大気粉塵試料(2)有機硫黄(MSA:メタンスルホン酸)11.4ng/m^3(n=39).2.ロ-ボリュ-ムサンプラ-で採取した大気粉塵及び微量ガス試料バルバドス島の海洋大気中のSO_2濃度は、平均値で0.012ppbとなり、北米大陸のニュ-ヨ-ク等の大都市におけるSO_2濃度レベル(10100ppb)と比較して1/1000以下の極めて低い値であり、陸上から離れた外洋大気中のSO_2のバックグラウンドレベルであると言える。又、人為的汚染物質である非海塩性硫酸塩(nssSO_4^<2->)濃度も平均値で0.71μg/m^3であり、この値は外洋上でのnssSO_4^<2->の大気濃度0.40.6μg/m^3と同レベルであった。これは、昭和63年度の日米共同大気調査で得られた北大西洋の偏西風帯に位置するバミュ-ダ島の調査結果とは異なり、バルバドス島においては北米大陸からの人為的起源の硫黄が長距離輸送されている可能性は低かった。一方、大気粉塵中の土壌起源元素、Al、Si、Feの大気濃度は、陸上の大気濃度レベルとほとんど変わらず、周囲に陸地が存在しない海洋大気における濃度としては非常に高い値となった。北大西洋上のバルバドス島は貿易風帯に位置し、年間を通じて北東貿易風が卓越しており、バルバドス島で測定された高濃度の土壌起源元素の原因は、北アフリカ大陸のサハラ砂漠の砂塵が北東貿易風により北大西洋上を長距離輸送されバルバドス島に飛来する事が考えられる。又、この事は、バルバドス島で採取した大気粉塵とサハラ砂漠の砂塵との化学成分の分析結果の一致からも裏付けられた。スペイン領カナリア諸島での大気試料の採取は、米国側により平成3年3月から開始される。従って、試料の分析はまだ行っていない今後、試料の到着しだい分析を行う予定である。

ハイボリュ-ムサンプラ-により採取した試料は、主に大気粉麈中の主要化学イオン種(Cl^-、NO_3^-、SO_4^<2->、Na^+、K^+、NH_4^+、Mg^<2+>Ca^<2+>)及び有機硫黄化合物(MSA:メタンスルホン酸)の分析に使用した。一方、ロ-ボリュ-ムサンプラ-により採取した試料は、大気粉塵中土壌起元素(Al、Si、Fe)及び微量ガス(SO_2、HCl等)の分析に使用した。平成2年3月12月の期間中にバルバドス島で採取され慶応大学に郵送された大気試料については、平成2年度にその試料分析をほとんど終了した。バルバドス島における日米共同大気調査による測定結果(平均大気濃度)を以下に示す。1.ハイボリュ-ムサンプラ-で採取した大気粉塵試料(2)有機硫黄(MSA:メタンスルホン酸)11.4ng/m^3(n=39).2.ロ-ボリュ-ムサンプラ-で採取した大気粉塵及び微量ガス試料バルバドス島の海洋大気中のSO_2濃度は、平均値で0.012ppbとなり、北米大陸のニュ-ヨ-ク等の大都市におけるSO_2濃度レベル(10100ppb)と比較して1/1000以下の極めて低い値であり、陸上から離れた外洋大気中のSO_2のバックグラウンドレベルであると言える。又、人為的汚染物質である非海塩性硫酸塩(nssSO_4^<2->)濃度も平均値で0.71μg/m^3であり、この値は外洋上でのnssSO_4^<2->の大気濃度0.40.6μg/m^3と同レベルであった。これは、昭和63年度の日米共同大気調査で得られた北大西洋の偏西風帯に位置するバミュ-ダ島の調査結果とは異なり、バルバドス島においては北米大陸からの人為的起源の硫黄が長距離輸送されている可能性は低かった。一方、大気粉塵中の土壌起源元素、Al、Si、Feの大気濃度は、陸上の大気濃度レベルとほとんど変わらず、周囲に陸地が存在しない海洋大気における濃度としては非常に高い値となった。北大西洋上のバルバドス島は貿易風帯に位置し、年間を通じて北東貿易風が卓越しており、バルバドス島で測定された高濃度の土壌起源元素の原因は、北アフリカ大陸のサハラ砂漠の砂塵が北東貿易風により北大西洋上を長距離輸送されバルバドス島に飛来する事が考えられる。又、この事は、バルバドス島で採取した大気粉塵とサハラ砂漠の砂塵との化学成分の分析結果の一致からも裏付けられた。スペイン領カナリア諸島での大気試料の採取は、米国側により平成3年3月から開始される。従って、試料の分析はまだ行っていない今後、試料の到着しだい分析を行う予定である。
X線吸収スペクトルによるブラックホール降着ガスの研究

光電離ガスの放射特性・熱力学的特性など基礎的な物理過程の研究をもとに,ブラックホールの重力の下での降着ディスク大気の安定性を調べ,その一部は,やや低温で密度の高い対流不安定の領域になることを明らかにしてきた.また,このようなディスク大気のベースである,光学的に厚く幾何学的に薄い降着ディスクについても,線形解析によっての安定性を調べ,磁場のある場合に不安定性が抑制される効果について明らかにした.一部の研究は大学院生の研究テーマとして進め,修士論文にまとめた.ディスク降着連星系から見つかっている鉄の吸収線は,光電離された降着ガスの不安定領域に関係していると考え,吸収スペクトルからガス密度・輻射フラックスなどを定量的に評価するための基礎を確立することを目的として,原子準位とカップルしたnon-LTE輻射輪送の研究を進めた.線スペクトルに直接関わる準位をカップリングさせたいわゆる2-level atomをベースに,高い準位やcontinuum levelとの直接約カップリングを効果的に取り入れ,輻射輸送モデルを発展させた.これらの結果は,研究会などで発表した他,学会誌・学術専門誌に発表した.鉄の吸収線が検出された全ての連星系で,ガスのアウトフローを示すP-Cygniプロファィルが観測されているわけではない.そこで,ディスクおよびディスク大気の不安定性が,アウトフローに発展する条件を探ることを目的として,ChandraおよびXMM-Newton衛星に搭載のグレーティングによって得られている高分解能スペクトルの分析・比較を行った.個々の対象について高分解能スペクトルが報告されていても系統的な解析が行われているわけではなく,また,中には適切とは言えない解析が行われている例もあるので,注意深く関係する物理過程の絞り込みを進めている.原子準位を取り入れた輻射輸送の研究を進め,輻射と物質の熱的カップリングが弱く散乱が支配的な場合のcurve ofgrowthについて定量的理論計算を行った.原子番号が大きな元素のK吸収線など,X線領域のとくにE1遷移線は自発的放射遷移確率(EinsteinのA係数)が極めて大きい.したがって,光子吸収による励起状態が安定化する過程において,自発的放射と競争過程となる衝突脱励起が働くには固体密度に近い高い密度が必要になる,これに比べブラックホール降着ガスの密度ははるかに低く,このことは,鉄などの吸収線形成過程において輻射と物質(ガス)の熱的カップリングが極めて弱いことを意味し,線スペクトルの輸送において吸収(光子が壊され熱化される)よりも散乱が支配的になることを示唆している.言い換えれば,X線域の吸収線に対しては,局所的熱平衡(LTE)の暗黙の仮定に基づいた古典的なcurves of growthは物理的根拠を失うことになる,そこで,原子準位と直接的にカップルした輻射輸送方程式を導き,局所熱平衡の仮定を必要としない(non-LTE)定式化を行った.この方程式が,LTEの極限では古典的なcurveを矛盾なく与えることを示すとともに,光学的に薄い場合には吸収線でなく輝線が生じること,また光学的に厚い極限では黒体放射になり線スペクトルが消失することなどを,自然に説明できることを示した.さらに,ブラックホール連星で予想される輻射場,降着ガスの温度・密度などを評価し,輻射輸送方程式を解いて酸素および鉄のH-like共鳴線のcurves of growthの理論計算を示した.これらの結果をまとめた論文を米国学会誌(宇宙物理学)に投稿し,既に受理されている.光電離ガスの放射特性・熱力学的特性など基礎的な物理過程の研究をもとに,ブラックホールの重力の下での降着ディスク大気の安定性を調べ,その一部は,やや低温で密度の高い対流不安定の領域になることを明らかにしてきた.また,このようなディスク大気のベースである,光学的に厚く幾何学的に薄い降着ディスクについても,線形解析によっての安定性を調べ,磁場のある場合に不安定性が抑制される効果について明らかにした.一部の研究は大学院生の研究テーマとして進め,修士論文にまとめた.ディスク降着連星系から見つかっている鉄の吸収線は,光電離された降着ガスの不安定領域に関係していると考え,吸収スペクトルからガス密度・輻射フラックスなどを定量的に評価するための基礎を確立することを目的として,原子準位とカップルしたnon-LTE輻射輪送の研究を進めた.線スペクトルに直接関わる準位をカップリングさせたいわゆる2-level atomをベースに,高い準位やcontinuum levelとの直接約カップリングを効果的に取り入れ,輻射輸送モデルを発展させた.これらの結果は,研究会などで発表した他,学会誌・学術専門誌に発表した.鉄の吸収線が検出された全ての連星系で,ガスのアウトフローを示すP-Cygniプロファィルが観測されているわけではない.そこで,ディスクおよびディスク大気の不安定性が,アウトフローに発展する条件を探ることを目的として,ChandraおよびXMM-Newton衛星に搭載のグレーティングによって得られている高分解能スペクトルの分析・比較を行った.個々の対象について高分解能スペクトルが報告されていても系統的な解析が行われているわけではなく,また,中には適切とは言えない解析が行われている例もあるので,注意深く関係する物理過程の絞り込みを進めている.
ホスフィンボランの遷移金属錯体:合成と機能開発

ホスフィンボランは、リンもホウ素もオクテットを満足し、またいずれも4配位四面体構造をしていることから、アルカンと等電子、等構造の分子といえる。なかでもホウ素上の置換基がHであるBH_3・PR_3はメタン類似化合物であり、このB-H結合を遷移金属錯体で活性化する反応は、メタンのC-H結合活性化反応のモデルとして注目されている。近年我々は(C_5Me_5)Mo(CO)_3MeにH_3BP(NMeCH_2)_2(OMe)を反応させると、Mo-B-P結合配列をもつ(C_5Me_5)Mo(CO)_3{BH_2P(NMeCH_2)_2(OMe)}が生成することを見出している。本研究では他のホスファイトボランとの反応、および反応性について検討した。BH_3P(OMe)R_2(R=NEt_2,Ph,OMe)との光反応を調べたところ、いずれの場合も対応するホスファイトボリル錯体の生成が示唆されたが、不安定なため単離には至らなかった。単離可能な(C_5Me_5)Mo-(CO)_3{BH_2P(NMeCH_2)_2(OMe)}は固体では安定に存在するが、溶液中では徐々に変化し、最終的には(C_5Me_5)Mo(CO)_2(H){P(OMe)(NMeCH_2)_2}となることが分かった。この反応は定量的に進行する。反応機構として、まず出発錯体のホウ素上の(C_5Me_5)Mo(CO)_3とHがカップリングして(C_5Me_5)Mo(CO)_3Hが生成し、それと遊離してきたP(NMeCH_2)_2(OMe)が反応して生成したものと考えている。いずれにしろ、この反応でB-H結合は切断されており、対応するホスファイトボランからホスファイトボリル錯体が生成し、その後(C_5Me_5)Mo(CO)_2(H){P(OMe)(NMeCH_2)_2}へと変化する一連の反応において、4配位(sp^3-タイプの)ホウ素の2つのB-H結合が切断されたことになり、これは前例のない反応である。遷移金属-ホウ素-リンの結合配列をもつ錯体は、M-B^--P^+という分極を考えると、M-C-Cと等電子構造となる。しかし、金属にはホウ素原子が共有結合で配位しているため、従来の有機金属錯体は異なる新しい化学の展開が期待できる。本研究ではメタラボリルホスファイト錯体の合成を行ない、その構造と反応性について検討を行った。近年我々は(C_5R_5)(CO)_3MoMe (R=H, Me)にホスファイトボランであるH_3BP(NMeCH_2)_2(OMe)を反応させることにより、Mo-B-P結合配列をもつ錯体である(C_5R_5)(CO)_3MoBH_2{P(NMeCH_2)_2(OMe)}が生成することを見いだしている。そこで、この生成物と種々の有機物との反応の検討を行った。MeOTfとの反応では(C_5R_5)(CO)_3MoMeおよびTfOBH_2P{NMeCH_2}_2(OMe)が生成することを見いだした。また、MeIとの反応でも同様にメチルモリブデン錯体が生成することを見いだした。これは、モリブデンとホウ素間の共有結合がMo^-とB^+に大きく分極していることを示している。実際、(C_5Me_5)(CO)_3MoBH_2{P(NMeCH_2)_2(OMe)}のIRスペクトルのカルボニル伸縮振動は1966,1880cm^<-1>に観測され、これは対応するメチル錯体である(C_5Me_5)(CO)_3MoMeの2008,1929cm^<-1>の比べると約40cm^<-1>低波数側にシフトしており、Moフラグメントが負に分極していることと良く一致している。次に、PMe_3との反応を検討した。反応を^<31>P NMRおよび^<11>B NMRで追跡したところ、まずジアミノ置換ホスファイトがPMe_3で置換された(C_5Me_5)(CO)_3MoBH_2(PMe_3)が生成し、その後過剰にあるPMe_3がさらに反応して[(C_5R_5)(CO)_3Mo][H_2B(PMe_3)_2]が生成することが明らかとなった。この反応もMo^--B^+の分極を考慮すると、正に分極しているホウ素上で、ジアミノ置換ホスファイトは、それよりも電子供与性の強いPMe_3に置換したものと考えられる。

近年我々は(C_5Me_5)Mo(CO)_3MeにH_3BP(NMeCH_2)_2(OMe)を反応させると、Mo-B-P結合配列をもつ(C_5Me_5)Mo(CO)_3{BH_2P(NMeCH_2)_2(OMe)}が生成することを見出している。本研究では他のホスファイトボランとの反応、および反応性について検討した。BH_3P(OMe)R_2(R=NEt_2,Ph,OMe)との光反応を調べたところ、いずれの場合も対応するホスファイトボリル錯体の生成が示唆されたが、不安定なため単離には至らなかった。単離可能な(C_5Me_5)Mo-(CO)_3{BH_2P(NMeCH_2)_2(OMe)}は固体では安定に存在するが、溶液中では徐々に変化し、最終的には(C_5Me_5)Mo(CO)_2(H){P(OMe)(NMeCH_2)_2}となることが分かった。この反応は定量的に進行する。反応機構として、まず出発錯体のホウ素上の(C_5Me_5)Mo(CO)_3とHがカップリングして(C_5Me_5)Mo(CO)_3Hが生成し、それと遊離してきたP(NMeCH_2)_2(OMe)が反応して生成したものと考えている。いずれにしろ、この反応でB-H結合は切断されており、対応するホスファイトボランからホスファイトボリル錯体が生成し、その後(C_5Me_5)Mo(CO)_2(H){P(OMe)(NMeCH_2)_2}へと変化する一連の反応において、4配位(sp^3-タイプの)ホウ素の2つのB-H結合が切断されたことになり、これは前例のない反応である。
運動機能サポートシステムの開発

LC共振型磁気マーカを用いた位置検出システムを用いて、手指や腕の動きに従って、ロボットアームの直観的な制御を可能にする基盤技術を確立し、プロトタイプのシステムを作製した。本研究開発技術の最大の特長は、ストレスフリーかつフォースフリーで、生体動作の高精度なワイヤレス検出が可能なことである。これは、機器の操作性・制御性を、飛躍的に向上できる画期的な制御技術であり、様々な分野への応用が期待できる。手や腕などの運動機能障害者の自立支援用運動機能サポートシステムの開発を目的として、平成19年度に行った研究によって得られた成果・知見を以下に示す。1、指や腕に貼付してもストレスフリーな小型LCマーカ作製について検討を行った。LCマーカの構成要素中で最も体積を占めかつ磁界出力に寄与する磁気コア材(磁心材)について、当初予定の薄膜磁性材ではなく実用化の際のコスト面で有利な以下に述べるバルク及びリボン材について検討した。現行の3mm径フェライト磁心を直径1mmの同材料、またフェライト材に比べ約4倍の高飽和磁化を持つ高透磁率軟磁性金属磁性材であるコバルト系アモルファスリボン材(4×5mm,板厚:20μm)20枚を絶縁積層した磁心に変更し、両小型磁心材について検討を行ったところ、磁心材体積の減少に伴うSN比低下により位置精度の悪化が見られたが、LCマーカ駆動用交流励磁界の強度を大きくすることで位置精度を維持できることが明らかとなった。尚、薄膜磁心材については、本年度購入したスパッタ装置において成膜条件が確立されたため次年度の前半で検討を行うこととした。2、指先から肘付近までの動きを精度良くとらえるために、センサ部検出コイルの数や配置を見直すことで検出空間(現行:45mm間隔で5×5個をマトリクス配列し200mm^3)の拡張化を試みた。その結果、検出コイルの配置間隔を60mmまで広げた場合でも、LCマーカの検出位置精度は維持されることが判った。これより、検出速度とのトレードオフとなる検出コイル数増加に頼ることなく本年度の目標値である300mm^3の検出空間の実現を達成した。また、検出コイル径(現行:25mm)により生じるLCマーカの実際の位置と検出位置との2mm程度のズレについて、コイル径を10mmまで小径化することで1mm以下に抑えることができた。以上の結果より、平成19年度の研究計画について一部変更はあったが、研究期間全体としては概ね計画通りの成果が得られた。平成20年度に行った研究によって得られた結果・知見を以下に示す。1.平成19年度に設計・試作した励磁・検出コイル部、計測部、表示部を組み合わせ、位置・方向検出システムとして総合的に制御可能なソフトウェアを作成した。また計測部には高速高分解能デジタイザ2台を導入したことによって、約5Hzの速度での検出が可能となった。2.小型LCマーカの実現に向けて更なる詳細な検討を行った。マーカサイズを5×5mm、厚さ1mm程度以下にするため、コバルト系アモルファスリボン積層(16層)コアと厚さ0.5mmのフェライトコアを用いたマーカを作製し、位置検出システムによる性能評価を行った結果、小型化によるSN比低下のため、検出コイルアレイから100mm程度の範囲で検出位置のばらつき5mm立方以下と、共に同程度の結果であった。しかしながら励磁系に低ノイズの増幅器を用い、また計測時のサンプリング周波数をふやすことで、位置精度を維持できる空間の拡大化が可能との見通しが得られた。3.励磁及び検出コイルアレイの一体化について検討したところ、一体化がシンプルな構造による高信頼性化に優れるばかりでなく、高いSN比を維持しつつ励磁界レベルの低減化を実現するという当初の予想をはるかに上回る有益な結果を得た。この端緒的な発見は、位置・方向検出システムの配置・構成の自由度を拡大するだけでなく、低侵襲化及び低消費電力化に大きく貢献するものであり、運動機能サポートシステムの構築に大きな影響を与えるものである。以上の結果より、一部の検討項目の次年度への延期はあったが、実用化の観点から重要な知見が得られ、研究期間全体としては概ね計画通りの成果が得られた。手や指などの運動機能障害者の自立支援用運動機能サポートシステムの開発を目的として、平成21年度に行った研究によって得られた結果・知見を以下に示す。平成20年度までに構築した位置・方向検出システムおよび作製した薄型LC共振型マーカと、今年度購入したロボットアームを組み合わせて、運動機能サポートシステムに見立てた制御システムを構築した。(1)まず、位置・方向検出システムで検出した磁気マーカの位置及び方向のデータを基にして、人間の手や腕を模擬したロボットアームを、磁気マーカのトレースデータに対応させて動作制御できるインターフェース用ソフトウェアを作成した。(2)次に、(1)で作成した制御用ソフトウェアを組み合わせて統合された全ての構成機器により、統合システムとしての動作検証を行った。

具体的には、複数個の磁気マーカを被験者の手及び腕に貼付後、実際にその動きを位置・方向検出システムによりトレースしロボットアームの遠隔動作制御を行い、操作性、再現性、追従性について検証を行った。また検証結果についてデータの解析を行い、ロボットアームに対してより忠実な制御ができるよう制御用ソフトウェアのチューニングを行った。その結果、ゆっくりとした被験者の腕の動作であれば、その動きをロボットアームでほぼ再現できることが確認された。(3)磁気マーカおよび検出コイルアレイ部の設計製作、計測機器制御、制御用ソフトウェア作成の各部について、また統合されたシステム全体について、実用化を見越した課題の洗い出しを行うと共に、研究全般の総括を行った。以上の結果より、平成21年度の研究計画について、研究期間全体としては概ね計画通りの成果が得られた。
口腔扁平上皮癌の化学・放射線療法への感受性を予測するための組織化学的診断法の開発

口腔扁平上皮癌(SCC)における基底膜構成成分のひとつヘパラン硫酸グリコサミノグリカン(HS-GAG)の発現様式が、癌化学療法に対する感受性の指標となるかどうかについて検討を行った。平成8年度は、シスプラチンあるいはカルボプラチンを主体とし、これにドキソルビシン、ピラルビシン、ペプロマイシンのいずれかを組み合わせた多剤併用術前化学療法(APP or TPP療法)1コースを施行したSCC新鮮例47症例を対象とし、治療前の腫瘍細胞質におけるHS-GAGの発現と病理組織学的効果の関連を検討した。組織学的に有効であるとされる大星・下里分類GradeIV、IIIおよびIIbの有効例は、HS-GAG強陽性発現例では13.3%(2/15)、HS-GAG弱陽性発現例では46.2%(13/28)、HS-GAG陰性例では0%(0/4)であり、弱陽性症例は強陽性および陰性症例に比べて有意に有効例が多いことが示された。平成9年度は、現在のところ頭頸部癌に対して最も有用であるとされるフルオロウラシル・シスプラチン併用術前化学療法(以下FC療法)1コースを施行した口腔扁平上皮癌新鮮例25症例を対象とし、本研究を継続した。組織学的有効例はHS-GAG強陽性例では54.5%(6/11)、弱陽性例では25%(3/12)、陰性例では100%(2/2)であり、各群間で有効率に有意差を認めなかった。組織学的有効率においては、APP or TPP療法群の31.9%(15/47)に比較して、FC療法群では44%(11/25)であり、有意な向上を認めないものの、高悪性度例と考えられるHS-GAG強陽性発現例に対する有効率は、FC療法群で有意に(p=0.343)高く、見かけ上の組織学的有効率は向上しなかったものの、転移能が強い高悪性度群に対する有用性においては、FC療法はAPP or TPP療法に比較して上まわっていた。以上から、口腔扁平上皮癌におけるHS-GAG発現様式は、術前化学療法の効果を推測する上で有用な指標になりうるものと推察された。シスプラチンあるいはカルボプラチンを主体とし、これにドキソルビシン、ピラルジシン、ペプロマイシンのいずれかを組み合わせた2剤あるいは3剤併用術前化学療法1コースを施行した口腔扁平上皮癌新鮮例47症例を対象とし、治療前の腫瘍細胞質におけるヘパラン硫酸グリコサミノグリカン(HS-GAG)の発現と化学療法の病理組織学効果の関連を検討した。大星・下里分類Grade IIb以上の病理組織学的有効例は、HS-GAG強陽性発現例では13.3% (2/15)、HS-GSG弱陽性発現例では46.2% (13/28)、HS-GAG陰性例では0% (0/4)であり、弱陽性症例は強陽性および陰性症例に比べて有意に有効症例が多いことが示された。従って、口腔扁平上皮癌におけるうHS-GAG発現様式は、術前化学療法の効果を推測する上で、有用な指標になりうる可能性が示唆された。なお、CD44、E-カドヘリン、L-PHA結合糖鎖については発現パターンと病理組織学効果との間に有意な関連を認めなかった。

今後は、上記化学療法よりも奏効率が高いとされる、5-フルオロウラシル・シスプラチン併用療法を施行した症例について、同様の検討を行う予定である。また、口腔扁平上皮癌84症例において細胞膜領域に発現するα-カテニン(E-カドヘリンの機能調節因子)についても検討を行ったが、その発現様式が強陽性、弱陽性、陰性の3型に分類され、有意に所属リンパ節転移の有無と関連することが認められたが、癌化学療法の感受性の指標としての可能性については、現在検討中である。最後に、B型肝炎、C型肝炎キャリアー、あるいは成人T細胞性白血病抗体陽性患者における凍結組織切片作製については、免疫染色で使用する器具類および洗浄に用いるPBSの汚染の問題が未解決であることから、現在検討中である。本年度は、現在のところ頭頸部癌に対して最も有用であるとされるフルオロウラシル・シスプラチン併用術前化学療法(以下FC療法)1コースを施行した口腔扁平上皮癌新鮮例25症例を対象とした。FC療法施行前の腫瘍細胞質におけるヘパラン硫酸グリコサミノグリカン(HS-GAG)の発現と手術切除標本におけるFC療法の組織学的効果との関連を検討した。なお、以前に行った報告者らの研究により、腫瘍細胞質におけるHS-GAGの発現と所属リンパ節転移との間には強い関連を認め、HS-GAG強陽性発現例は、弱陽性症例および陰性症例に比べて有意に転移能が高く、高悪性度群に属する可能性が示唆されている。組織学的に有効であるとされる大星・下里分類Grade IV、IIIおよびIIb症例は、HS-GAG強陽性発現例では54.5%(6/11)、HS-GAG弱陽性発現例では25.0%(3/12)、HS-GAG陰性例では100%(2/2)であり、各群間で有効率に有意差を認めなかった。ところで、前年度に行った、シスプラチンあるいはカルボプラチンを主体とし、ドキソルビシン、ピラルビシン、ペプロマイシンのいずれかを組み合わせた2剤もしくは3剤併用療法(以下APP or TPP療法)施行例を対象とした研究では、HS-GAG弱陽性症例は強陽性および陰性症例に比べて有意に有効症例が多いことが示されていた。これを本年度の結果とあわせて考察すると、組織学的有効率においては、APP or TPP療法群の31.9%(15/47)に比較して、FC療法群では44%(11/25)であり、有意な向上を認めないものの、高悪性度例と考えられるHS-GAG強陽性発現例に対する有効率は、FC療法群で有意に(p=0.0343)高く、見かけ上の組織学的有効率は向上しなかったものの、転移能が強い高悪性度群に対する有用性においては,FC療法はAPP or TPP療法に比較して上まわっていた。以上から、口腔扁平上皮癌におけるHS-GAG発現様式は、術前化学療法の効果を推測する上で有用な指標になりうるものと推察された。
運動制御における大脳左半球の優位性に関する研究

最初に,両手同時動作と同様に,両足同時タッピングを行うと,力は非対称に制御されたが,タイミングは対称に制御された。次に,非対称な出力を伴う両手タッピングによって,非利き手の出力が大きい時に,力の変動の結合が惹起することを右利きで証明した。運動課題は両手交互動作と両手同時動作である。左手の出力が大きい同時動作では力の変動に左右差がみられなかったが,その他の運動課題では小さな出力の方が大きな出力よりも大きな変動を示した。このことは,左手の出力が大きい同時動作では右半球だけでなく,左半球も賦活されて力の変動に左右差がなくなったと考えられる。さらに,同時動作は交互動作よりもタップ間間隔の変動が小さかった。このことは,2つのタイミング機構が交互動作よりも同時動作において強く結合し,左右の力の変動の結合とも連動していた。さらに,視覚的フィードバックを伴う片手タッピングを用いて,視運動情報の両側転移における一側優位性を検討した。半数の被験者は最初右手で練習試行を遂行し(右手開始群),残りの半数の被験者は最初左手で練習試行を遂行した(左手開始群)。両試行中,被験者は音刺激にタップを同期させながら,モニター画面上の目標出力を作るように教示された。その結果,力の変動に関して,右利きの右手開始群は練習に有意な効果がみられなかったが,左手開始群は練習に有意な効果が認められた。それに対して,左利きの被験者は反対の結果が得られた。このように,右利きでは左手から右手への正の転移が観察されたが,左利きでは逆の方向に正の転移がみられた。一方,左利きは右利きよりも全ての条件において力の変動が小さく,左利きと右利きとの大脳半球間の情報処理の違いを示唆した。したがって,四肢のタイミングは共有した中枢のタイム・キーパから制御されたが,力は左半球優位に制御した。一方,視運動情報は右半球が優位に制御しており,大脳半球間では運動に関する情報処理を相補的に行っていた。先行研究において,右利きは両手を同時に同じ力とタイミングでタップするように練習しても,再生時の力は右手の方が強く,その変動は右手の方が小さく,力制御における左半球の優位性を示した。同様な研究を足指のタッピングで行い,力の変動に同様な結果を得た。次に,非対称な出力を伴う両手タッピングを検討し,非利き手の出力が大きい時に,力の変動の結合が惹起することを右利きで証明した。さらに,同時動作は交互動作よりもタップ問間隔の変動が小さかった。

半数の被験者は最初右手で練習試行を遂行し(右手開始群),残りの半数の被験者は最初左手で練習試行を遂行した(左手開始群)。両試行中,被験者は音刺激にタップを同期させながら,モニター画面上の目標出力を作るように教示された。その結果,力の変動に関して,右利きの右手開始群は練習に有意な効果がみられなかったが,左手開始群は練習に有意な効果が認められた。それに対して,左利きの被験者は反対の結果が得られた。このように,右利きでは左手から右手への正の転移が観察されたが,左利きでは逆の方向に正の転移がみられた。一方,左利きは右利きよりも全ての条件において力の変動が小さく,左利きと右利きとの大脳半球間の情報処理の違いを示唆した。最初に,両手同時動作と同様に,両足同時タッピングを行うと,力は非対称に制御されたが,タイミングは対称に制御された。次に,非対称な出力を伴う両手タッピングによって,非利き手の出力が大きい時に,力の変動の結合が惹起することを右利きで証明した。運動課題は両手交互動作と両手同時動作である。左手の出力が大きい同時動作では力の変動に左右差がみられなかったが,その他の運動課題では小さな出力の方が大きな出力よりも大きな変動を示した。このことは,左手の出力が大きい同時動作では右半球だけでなく,左半球も賦活されて力の変動に左右差がなくなったと考えられる。さらに,同時動作は交互動作よりもタップ間間隔の変動が小さかった。このことは,2つのタイミング機構が交互動作よりも同時動作において強く結合し,左右の力の変動の結合とも連動していた。さらに,視覚的フィードバックを伴う片手タッピングを用いて,視運動情報の両側転移における一側優位性を検討した。したがって,四肢のタイミングは共有した中枢のタイム・キーパから制御されたが,力は左半球優位に制御した。一方,視運動情報は右半球が優位に制御しており,大脳半球間では運動に関する情報処理を相補的に行っていた。
親水性マクロモノマーの合成と重合および共重合

末端にカルボキシル基あるいはアミノ基を有するビニルピロリドンオリゴマーとクロロメチルスチレンあるいはメタクリル酸クロライドの反応により末端にビニルベンジル基あるいはメタクリロイル基を持つ親水性のビニルピロリドンマクロモノマーを合成した。分子量等のキャラクタリゼーションを行い、ラジカル重合および共重合性について調べた結果、単独重合性と汎用モノマーとの良好な共重合性を見い出した。特に反応性比の検討からは、一般のモノマーに比較して分子量により反応性が低下する傾向が認められた。疎水性モノマーとの共重合の際に、条件によってはミクロスフェアーが生成し電子顕微鏡観察の結果、球状である事が確認された。高分子医薬研究の観点から、このミクロスフェアーをドラッグキャリアーとして応用する事を目的に、まず、医薬として用いられている5-フルオロウラシルやテオフィリンのメタクリロイルオキシエチル誘導体あるいはメタクリロイル誘導体等を合成した。これら薬理活性基を含むビニルモノマーを共重合の手法により、水に可溶化し高分子医薬とし、加水分解による薬理活性基の放出について調べた。次に、末端にビニルベンジル基を有するオリゴビニルピロリドンマクロモノマーとの共重合を行い、共重合体を得た。これは、水溶液中で良好な分散性を示し、薬理活性基の含量の多いミクロスフェアーであり、新しいタイプの高分子医薬になる可能性が認められた。次に、酵素分解あるいは加水分解による薬理活性基の放出について検討した結果、1)一般に、高分子化により徐放性が得られる、2)コモノマーの種類など共重合体の化学構造に影響される、3)水溶液中で用いる場合は、親水・疎水のバランスが重要である。4)親水性マクロモノマーとの共重合体は、医薬運搬の点で特にすぐれている等の結論を得た。