hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
カーボンファイバー上形成窒化ニオブ線の作製とその超伝導特性

B1型NbNの生成条件を明確にするため、放電中のターゲット中間点のプラズマ温度(Tp)と放電電流(Ip)の関係を調べた。NbN薄膜を、【N_2】ガス分圧(【P_(N_2)】)2.4mTorr,【N_2】ガス流量(【Gf_(N_2)】)2.5cc/min,Arガス流量(【Gf_(A_r)】)4.0cc/min,および350mAから600mAまでの種々のIpの条件下で、カーボンファイバー上に形成した。X線解析の結果、B1型NbNが形成されていることがわかった。NbNを周囲に付着したカーボンファイバーの走査電子顕微鏡写真を撮り、その形態を明らかにした。ファイバー軸方向にすじが走っているが、これはファイバー周囲の凹凸溝に沿ってNbNが付着しているためである。作製した試料の超伝導臨界温度(Tc)と、Ipの関係を明らかにした。【P_(N_2)】2.2mTorr,【Gf_(N_2)】2.5cc/minで、Ipが大きくなるにつれてTcが高くなることがわかった。Ip500-600mAの領域では、Tc(中心点)17K,Tc(開始)17K以上のB1型NbN膜が形成された。このTcの値は、カーボンファイバー上形成NbN膜についての最高の値である。また、臨界電流(Ic)の測定も行った。試料作製時のIpが大きいほどIcは大きくなるが、これは高いTcのB1型NbNが形成されることに対応している。臨界電流密度(Jc)の垂直外部磁界(Hex)依存性を温度4.2Kで調べた。例えば、Hex=0でJc=9×【10^4】A/【cm^2】,Hex=10TでJc=4×【10^4】A/【cm^2】である。これはサファイヤ基板上に形成したB1型NbN膜に比べて約1桁小さい値である。この原因は、カーボンファイバー上形成NbN膜の不均質性,部分的クラック等によると考えられる。反応性スパッタリングによるNbN合成の機構を調べた。スパッタリング中のプラズマ状態が異なると、形成される膜の相が異なることがわかった。プラズマ発光スペクトルを測定した結果、B1型NbNを合成するには、プラズマ中に【N(^*_2)】(【N_2】励起子)の存在することが重要であることを明らかにした。
放射光による低温での極薄酸化・窒化膜形成の理論的実験的解明

近年、半導体デバイスにおいては非常な集積化が進み、LSIを構成する素子は非常に微細なものとなっている。これらULSIデバイスにおいて、素子の信頼性に重要な位置を占めているFETのゲート絶縁膜は、0. 1μm世代では膜厚が2nm程度(シリコン酸化膜換算)と、原子十数層程度からなるものが必要となってきている。放射光を照射することで、原子レベルで平坦なSi表面が形成できることが報告され、また放射光軟X線励起CVDでは、真空紫外光源励起CVDにくらべ良質の薄膜が得られることが示されている。そこで、放射光からの強い軟X線により選択的な高励起状態を作り出し、絶縁膜・誘電体膜を作製した。本研究では、放射光を用いSi表面の直接窒化・酸化を行った。窒素または酸素雰囲気中で軟X線アンジュレータからの放射光を直接Si基板へ照射した。光のエネルギ`は0.3、1.9kevとした。AESによる測定で窒素分圧が低いときは、表面に吸着するだけであるが、12Paまで分圧をあげることで表面にSiN結合が形成することを確認した。また基板温度を200°Cまで下げても同様の反応が見られ、放射光により基板表面および雰囲気ガスを励起することで反応を促進できることが示された。さらに、他の電子材料への放射光照射を行い、反応性および薄膜作成の可能性について調べた。その結果、高輝度放射光をa-Si : Hへ照射することで、激しい反応が見られ、急激な水素の脱離、体積変化または結晶性の変化が引き起こされると考えられる。またCaF_2へ光照射を行ったところ、放射光誘起蒸発が起こることが分かり、この現象を利用した薄膜作製を行った。その結果、約10nm/分程度の製膜速度が得られ、XPSなどの測定よりCaF_2が形成されたと考えられる。放射光照射によるSi表面酸化・窒化について、基本的な知見を得るための実験を行った。まず、Si基板へ真空中、窒素中、酸素中、および酸素窒素混合雰囲気中で放射光を照射しそのときの表面変化についてオージェ電子分光装置により調べた。放射光照射は高輝度光科学研究センターSPring-8のBL27SU軟X線CVD実験ステーションで行った。基板温度は室温から800°C程度とした。照射前にSi基板を加熱し表面の自然酸化膜を除去し、Si表面を露出させた。その結果、表面窒化、酸化は雰囲気ガス圧力に強く依存することが見られ、10^<-3>Pa以下では酸化・窒化が起こらず、逆に表面に自然酸化膜が存在するときは光誘起蒸発が起こることが見られた。圧力をあげてゆき12Paで照射したときはオージェ電子スペクトルのピークシフトが見られ表面酸化・窒化が起こることが示された。基板温度を変えて照射したところ室温では表面酸化のみ観察され、表面窒化は見られず酸化に比べて窒化の方が表面反応における活性化障壁が高いことが示唆された。分子軌道法によりSi表面クラスターと酸素分子との反応について計算を行ったところSi表面が水素終端されているときは活性化障壁を持つが、終端されておらずダングリングボンドを持つときは活性化障壁が小さいことが計算され実験と対応すると考えられる。
環境中有害金属、水銀の毒性の機構とその発症・進展の阻害に関する分子予防医学的研究

塩化第二水銀(HgCl_2)誘発性急性腎不全(ARF)の進展の機構を明らかにするために、本研究を計画した。まず、できるだけ均一なARFモデルを作製するために、2.5mg/kg・50mg/kg・7.5mg/kg・10mg/kgのHgCl_2をラットの腹腔内に投与して検討した。最も均一なARFは、7.5mg/kgのHgCl_2を腹腔内投与することによって作製された。従って、本研究では、75mg/kgのHgCl_2を用いてHgCl_2-ARFモデルを作製した。糸球体レベルでは、ET-1は糸球体メサンジウム細胞・糸球体上皮細胞・傍糸球体装置の傍糸球体細胞でその発現が観察され、endothelial type(e)nitric synthase(NOS)は、糸球体係蹄の内皮細胞・傍糸球体装置の傍糸球体細胞、そして、brain type(b)NOSは、糸球体上皮細胞・傍糸球体装置の緻密斑でその発現が認められた。HgCl_2-ARFモデルでは、コントロールモデルよりも、ET-1の発現が有意に亢進していた。逆に、HgCl_2-ARFモデルでは、コントロールモデルよりも、eNOS及びbNOSの発現が有意に低下していた。現在までに、ET-1は血管収縮ペプチドとして知られ、eNOS及びbNOSに由来するNOは血管拡張物質であることが報告されている。また、ET-1の産生の亢進、NOの産生の低下により糸球体メサンジウム細胞・糸球体上皮細胞の収縮、輸入細動脈の血管抵抗(R_A)の上昇が起こり、糸球体の限界濾過係数(Kf)・糸球体毛細管血流量(Q_A)の低下に起因する糸球体濾過率の減少が観察される。従って、本研究の結果から、血管作動性物質であるET-1やNOは、糸球体メサンジウム細胞・糸球体上皮細胞の収縮によるKfの低下及びR_Aの上昇によるQ_Aの減少を介して、HgCl_2-ARFの進展に重要な役割を演じることが示唆される。また、angiotensin receptor type 1 antagonistであるTCV-116を投与するとET-1の発現が有意に抑制されることから、ET-1の発現の調節には、anglotensin IIが関与していることが指摘される。塩化第二水水銀(HgCl_2)誘発性急性腎不全(ARF)の進展の機構を明らかにするために、本研究を計画した。昨年度までに、我々は、HgCl_2-ARFモデルの腎糸球体では、コントロールモデルの腎糸球体よりも、強力な血管収縮ペプチドであるendothelin-1(ET-1)の発現が有意に亢進していること、逆に血管拡張物質であるnitric oxide(NO)の産生に関与する及びbraintype(b)NOSの発現が有意に低下していることを報告し、血管作動性物質であるET-1やNOは,腎糸球体においてKfの低下を介して、HgCl_2-ARFモデルの進展に関与していることを指摘した。本年度は、傍糸球体装置におけるET-1やeNOSの発現について検討した。

ET-1及びeNOSは、傍糸球体装置の傍糸球体細胞でその発現が観察された。また、bNOSは、傍糸球体装置の緻密斑でその発現が認められた。HgCl_2-ARFモデルでは、コントロールモデルよりも、ET-1の発現が有意に冗進し、逆にeNOSやbNOSの発現は有意に低下していた、現在までに、傍糸球体レベルにおけるET-1の産生の亢進、NOの産生の低下により輸入細動脈の血管抵抗(R_A)が上昇し、糸球体毛細管血流(Q_A)の低下を介して糸球体濾過率が減少することが知られている。従って、本年度の研究結果から、血管作動性物質であるET-1やNOは、R_Aの上昇を介してQ_Aを低下させ、HgCl_2-ARFの進展に重要な役割を演じることが示唆される。また、angiotensinreceptor type 1 antagonistであるTCV-116を投与するとET-1の発現が有意に抑制されることから、ET-1の発現の調節には、angiotensin IIが関与していることが指摘される。
電子透かし技術を用いた符号化画像のエラー耐性強化法に関する研究

近年,携帯電話や放送などの無線通信網での画像の通信要求が高まっている.このような誤り率の高い通信路では,通信データに誤りが多発し,また,インターネット等のパケット通信ではデータの集まりであるパケットが消失してしまい,これらの誤りによって画質が低下してしまうという問題がある.本研究の目的は,新しいエラー耐性強化法の提案および評価とその応用にある.本年度は,静止画像符号化の新しい国際標準であるJPEG2000 part.1 (JPEG2000)や,動画像符号化の新しい国際標準であるJPEG2000 part.3 (Motion JPEG2000)を対象に,初年度に提案した電子透かし技術を用いたエラー耐性強化法についてさらなる評価,検討を行った.提案法はエラー隠蔽及び訂正法,電子透かし法,誤り検出能力向上法を組み合わせた形式である.そのため,画像符号化方式の規格を逸脱することなくエラー耐性機能を強化することが可能である.提案法で出力された符号列は下位及び上位互換性を有しており,提案法は国際標準のエラー耐性機能や従来研究されている他のエラー耐性強化機能の使用を阻害するものではなく,併用することが可能である.提案法に対して実際の画像を用いたコンピュータシミュレーションを行い,提案法はJPEG2000符号化画像やMotion-JPEG2000符号化画像において,高い耐性能力を示すことが確認された.また,ハードウェア記述言語であるVHDLを用いてエラー隠蔽及び訂正を行うのに必要な回路をモデル化し,回路規模や消費電力の面からの見積もりを行った.その結果,提案しているエラー耐性強化法は,低コストにて実現可能であることを確認した.加えて,バースト誤りに対する耐性強化法についての提案も行い,高い耐性能力を示すことを確認した.近年,携帯電話や放送などの無線通信網での画像の通信要求が高まっている.このような誤り率の高い通信路では,通信データに誤りが多発し,また,インターネット等のパケット通信ではデータの集まりであるパケットが消失してしまい,これらの誤りによって画質が低下してしまうという問題がある.本研究の目的は,新しいエラー耐性強化法の提案および評価とその応用にある.本年度は,静止画像符号化の新しい国際標準であるJPEG2000 part.1(JPEG2000)や,動画像符号化の新しい国際標準であるJPEG2000 part.3(Motion JPEG2000)を対象に,電子透かし技術を用いたエラー耐性強化法の提案を行った.提案法はエラー隠蔽法,電子透かし法,誤り検出能力向上法を組み合わせた形式である.そのため,画像符号化方式の規格を逸脱することなくエラー耐性機能を強化することが可能である.提案法で出力された符号列は下位互換性を有しており,提案法は国際標準のエラー耐性機能や従来研究されている他のエラー耐性機能の使用を阻害するものではなく,併用することが可能である.提案法に対して実際の画像を用いたコンピュータシミュレーションを行い,提案した電子透かし法はJPEG2000符号化画像やMotion-JPEG2000符号化画像において,埋め込みによる画質劣化を抑制しつつ1000バイト以上ものデータを埋め込むことが可能であることを示した.このことは,提案した電子透かし法はエラー耐性強化法だけでなく,その他の応用にも期待できることを示している.また,提案した電子透かし技術を用いたエラー耐性強化法ではランダム誤り,バースト誤り環境下だけでなく実際の通信網を想定した画像通信においても高い耐性機能を有することを示した.近年,携帯電話や放送などの無線通信網での画像の通信要求が高まっている.このような誤り率の高い通信路では,通信データに誤りが多発し,また,インターネット等のパケット通信ではデータの集まりであるパケットが消失してしまい,これらの誤りによって画質が低下してしまうという問題がある.本研究の目的は,新しいエラー耐性強化法の提案および評価とその応用にある.本年度は,静止画像符号化の新しい国際標準であるJPEG2000 part.1 (JPEG2000)や,動画像符号化の新しい国際標準であるJPEG2000 part.3 (Motion JPEG2000)を対象に,初年度に提案した電子透かし技術を用いたエラー耐性強化法についてさらなる評価,検討を行った.提案法はエラー隠蔽及び訂正法,電子透かし法,誤り検出能力向上法を組み合わせた形式である.そのため,画像符号化方式の規格を逸脱することなくエラー耐性機能を強化することが可能である.提案法で出力された符号列は下位及び上位互換性を有しており,提案法は国際標準のエラー耐性機能や従来研究されている他のエラー耐性強化機能の使用を阻害するものではなく,併用することが可能である.提案法に対して実際の画像を用いたコンピュータシミュレーションを行い,提案法はJPEG2000符号化画像やMotion-JPEG2000符号化画像において,高い耐性能力を示すことが確認された.また,ハードウェア記述言語であるVHDLを用いてエラー隠蔽及び訂正を行うのに必要な回路をモデル化し,回路規模や消費電力の面からの見積もりを行った.その結果,提案しているエラー耐性強化法は,低コストにて実現可能であることを確認した.加えて,バースト誤りに対する耐性強化法についての提案も行い,高い耐性能力を示すことを確認した.
拡散テンソル画像による自閉スペクトラム症児に対する運動訓練の効果検証

本年度はMRI機器の入れ替えが入ってしまい、実際の測定に移ることが困難であった。そのため、研究を延長すること、研究対象者の見直しを行い、残りの1年間で研究結果がだせるような計画、体制作りを行った。研究対象者はこれまで長崎大学を受診している患者を対象としていたが、そうではなくASD(Autism Spectrum Disorder)をもつ当事者であれば受診場所は問わないことにした。このように変えることにより、MRIの撮影のひとつの課題であった対象をどのように集めるかという点において実施が容易になり最終年度で研究が進めやすくなると思われる。また、この点においてはMRI画像撮像に協力いただける技師とも計画、研究の進め方については随時話を行っており、協力体制を構築している。さらに、協力体制づくりとして、研究者が対象者や技師らと時間を合わせることが難しい可能性を考え、博士課程の大学院生も本研究のサポーターとして入っていただくことにした。これによりこれまでは研究者がすべての場面においてとりまとめをしなければならず、スケジュールや時間の調整が困難だったが、解消される予定である。大学院生には対象者の付き添い、各担当者らとの連絡調整のサポートを行ってもらう予定である。大学院生とは日中に連絡を取ることができ、実際に週に複数回会って話をできる環境にある。MRI機器の使用が制限される(機器入れ替えのために使用不可)ことがあったため撮像が困難であった。上述したようにスムーズに対象らに対して撮像を行うことが重要だと思われる。現在、すでに本研究の内容に賛同してくださる方が複数名おられるため、この方々から順次撮像を行うことを計画している。まず、研究分担者の花家竜三と研究の打ち合わせを行った。その際に、解析ソフトの選定、決定、データ解析の手順を確認した。(ソフトはDTI STUDIOを使用予定である。)これは、花家竜三が所属している大阪大学で行った。その後、長崎にて花家竜三と検討していた手順が長崎大学でも可能かどうか確認を行った。その確認は、長崎大学病院放射線科に所属している放射線技師らの協力のもと行っている。その結果、DTI画像撮像時の軸数等に調整が必要であったため修正を行った。さらに、設定したDTI撮像の方法で解析が可能かどうか、研究者らの脳画像を撮像し試験的に解析の手順を踏んで確認を行った。これは研究分担者の花家竜三とも行っており、現実的にデータの解析が可能なのか、撮像方法に修正すべき点がないか検討を行った。DTI画像は研究者が直接撮像をすることが出来ず、研究協力者に依頼する形になるため、現段階での不明点がないようにしている。今後も必要に応じて話し合い、検討、情報共有を行う予定である。次に、研究分担者の小澤寛樹、今村明らと研究を紹介する患者の詳細を事前に打ち合わせを行った。これにより、研究者間での対象に関する認識のずれが起きないように、患者の属性や年齢、障害の状況等について条件を明確化した。倫理審査で本研究が承認された後に、条件にあてはまる患者のおおよその数、来院スケジュール等に合わせて研究代表者らが研究分担者の紹介のもと、患者に面会し研究についての説明を行う予定である。倫理審査申請が遅れてしまったため。学内の倫理委員会にて研究実施の承認を得た。研究分担者らとDTI撮像に関しての打ち合わせを実施し、撮像のための調整を行っている。現在の論点は、撮像をする部位である。先行研究を見直したところ、自閉症児の運動の苦手さは強調運動の苦手さ、うまくいかなさ、運動のプランニングの難しさが強く影響していると考えられている。そのため、上、中、下、小脳脚や脳梁を関心領域として撮像を行うことを検討している。しかし、実際に介入によりどの程度線維に変化が起きるのかが明らかでないため、こちらも併せて検討中である。また、国際学会であるDCD学会に出席し、各国のDTIを使用した研究の概要に関する知見を深め、研究分担者らとともに研究に関するアドバイスをいただいていた。発表やアドバイスにより、DTI撮像と同時にRating stateを一緒に測定を行い、脳活動の様子と合わせて検討するという点についても検討を行っている。DTIとrating stateは同時に測定が可能だが、かかる時間が10分から20分程度長くなる可能性がある。通常であれば、それに対して説明を行えば撮像は可能であるが、今回の対象である自閉症者らは感覚の感じ方が特異的なため、私たちが想像しているよりも苦痛に感じてしまう可能性がある。そのため、これらの点について協力者らと検討を行っている。現在、学内の研究者らと検査実施、DTI撮像についてのスケジュールを立てているところである。実際の対象者に対して、検査やDTIの実施はいまだできていない。現在、この遅れを取り戻すために学内の研究者らと打ち合わせを実施している。

また、この点においてはMRI画像撮像に協力いただける技師とも計画、研究の進め方については随時話を行っており、協力体制を構築している。さらに、協力体制づくりとして、研究者が対象者や技師らと時間を合わせることが難しい可能性を考え、博士課程の大学院生も本研究のサポーターとして入っていただくことにした。これによりこれまでは研究者がすべての場面においてとりまとめをしなければならず、スケジュールや時間の調整が困難だったが、解消される予定である。大学院生には対象者の付き添い、各担当者らとの連絡調整のサポートを行ってもらう予定である。大学院生とは日中に連絡を取ることができ、実際に週に複数回会って話をできる環境にある。MRI機器の使用が制限される(機器入れ替えのために使用不可)ことがあったため撮像が困難であった。現在、研究者らで倫理審査と並行して研究の手順の確認を行っており、審査終了後すぐに調査を始められる手立てをとっている。研究代表者が研究をメインで進めていたが、分担者らともう一度役割を見直して効率的に研究を進めるための方法を検討していく。現在までは、撮像に関する打ち合わせがうまく進んでいなかったため、定例の打ち合わせ会を設ける等の対応を検討している。上述したようにスムーズに対象らに対して撮像を行うことが重要だと思われる。現在、すでに本研究の内容に賛同してくださる方が複数名おられるため、この方々から順次撮像を行うことを計画している。当初の計画よりも研究が遅れているために、使用する物品の購入や謝金の支払いをする段階に至っていないため。本研究が十分に計画通りに進んでいないため、研究対象者らに対する検査が行われていない。研究対象者らへの謝金がまだ使用されていないため、今後研究を進めていく過程で謝金を支払っていきたい。今年度、測定機器の入れ替えのため機器が使用できなかったため。MRI撮像に伴う、謝金で経費を使用する計画である。現在研究計画を見直し、研究がスムーズに進むように研究分担者と検討していると事である。
新規化学スイッチ機構を用いた超解像イメージングプローブ

本研究では、新たな蛋白質・合成蛍光プローブのペアを用い、化学原理に基づき蛍光スイッチ機能を持つ超解像イメージングプローブを設計・開発する。分子が発する蛍光を制御することは、新時代の生体イメージングの鍵となる。生体シグナルに応じて、標的分子が現れ消えていく様子を見るには、その標的分子を蛍光色素で特異的に標識し、その色素の蛍光特性を変化させるスイッチ機能が必要である。これらの課題を解決することを目的とし、化学からのアプローチにより、超解像イメージングに応用可能な新しいスイッチ機能を持つプローブの開発を行う。
根圏における作物生育制御要因に関する研究

根圏は根と土壌の接点をなし、土壌中で絶えず生長を続ける根の吸収・分泌活動の影響力の直接及び動的な場であり、その場の特性は根の生長と機能の制御を通して植物の生育に多大の影響を与えるものと考えられる。本研究では、根圏の場に生起する各種の作物生育制御要因の実験的な解明・把握とその達成のための新たな視点や研究手法の開拓を目差し、関連分野の研究者の有機的な連繋のもとに各分担課題の検討を進めてきたが、今般これらの研究成果をそれぞれ下記の標題のもとに取りまとめるに至った。1.オオムギ根におけるムギネ酸の分泌と鉄の溶解吸収(岩手大農学部・高城成一)2.根圏におけるカチオンおよびアニオンの分布(東大農学部・茅野充男)3.根による有機化合物の分泌とその生理的意義(北大農学部・但野利秋)4.初期生育の鉄欠乏イネ(ホウネンワセ)におけるムギネ酸類縁化合物(MAs)の動態(東大農学部・森敏)5.コムギの根分泌物質とアルミニウム耐性(東大農学部・小島邦彦)6.植物根のH^+、HCO_3^-放出とその根圏土壌における意義(広島大生物生産学部・安藤忠男)7.水稲根圏のおけるCO_2の挙動(名古屋大農学部・木村真人)8.根粒菌以外の窒素固定細菌(千葉大園芸学部・吉田冨男)10.難溶性リン化合物溶解菌(九州大農学部・甲斐秀昭)以上により、作物根圏の物理化学的諸要因や養分元素可溶化の微生物的及び根による自律的制御の様相の一端が解明されたが、残る多くの未詳の部分への挑戦が今後の課題である。"根圏"を根による養分吸収と物質分泌あるいは微生物活動など,多様な要因の錯綜した相互関係の働く動的な場として捕え,ここに生じる各種の作物生育制御要因の動態を関連諸分野の研究者の緊密な協を通して解明する目的の下に研究を開始し,以下の結果を得た.1.根の機能と根圏:(1)新たに開発した"rhizobox"を用いて,オオムギ根周辺土壌における無機イオン分布とこれに対する施肥条件の影響を解明した.(2)高速液クロ,^1HーNMR等の手法を利用し種々のイネ科作物・品種が鉄ストレス下で分泌するムギネ酸類の種類と量比を決定した.(3)鉄ストレス下でオオムギ根に出現するタンパク質4種を2次元電気泳動法により検出した.(4)コムギ品種の無菌培養実験の結果, Al耐性品種は非耐性品種に比し著しく多量のリンゴ酸を分泌することが判明した.(5)根による物質分泌のメカニズムと分泌物が根圏土壌中のイオンの動態および根のイオン吸収に及ぼす影響に関する既往の文献,データの集約,整理を行った.2.根圏微生物の動態:(1)水稲圏のCo_2は生育初期には主に根に由来し,後半には根圏微生物に由来した.これらの一部には生成後直ちにメタンに転換される.(2)水稲根圏における窒素固定細菌の動態を精査の結果,移植期には多様な菌群が存在し,水稲生育の進行に伴い好気性菌,嫌気性菌とも特定のグループに集中する傾向を示した. Clostridiumは全期間存在した.(3)土壌中の全菌数に対する難溶性リン酸塩溶解菌数の比率は,一般に系状菌>細菌>放線菌の順.予想に反し,溶解菌数は根圏と非根圏土壌の間で大差ない結果をえた.(4)鉢植ヒヨコマメのP,K吸収および生育は, VAミコリザ感染により顕著に促進された.

一方,圃場の冬コムギの場合は概して茎葉重と感染率の間に負の相関がみられ, VAミコリザが植物に対し寄生的関係をとるものと評価された.農業生産の発展を計る上で、作物の生育と土壌環境の関係の把握が欠かせぬことは言うまでもないが、根と土壌の接点をなす根圏の場の存在を無視して上記の関係を的確に捕えることはほとんど不可能であろう。本研究では、根圏における根の分泌成分や各種の微生物活動および養分イオンの挙動等に関する実験・調査を通して、根圏の場に介在する各種の作物生育制御要因の動態を明らかにするため、各分担課題の検討を続行した。以下に、結果の要点を摘記する。1.鉄ストレス下のオオムギ根によるムギネ酸の周期的分泌は概日リズムの支配下にあり、その1日当り分泌量は一般のアミノ酸類の合計分泌量の優に上まわる。本物質は高pH石灰質土壌から極めて効率的に鉄を溶出し、根による鉄の選択吸収を保証する。Rhizobox法による測定の結果、オオムギ根圏土壌溶液のムギネ酸濃度は10^<-6>Mのオーダー(植物の鉄要求を満たすに十分なレベル)であった。2.コムギのAl耐性品種、IAS58は、高Al培地の下で非耐性品種PIMA77の十数倍に及ぶリンゴ酸を根から放出する。このリンゴ酸が根圏土壌中のAl^<3+>イオン解毒の主役を演じている。3.根によるH^+及びHCO^-_3放出の種々の側面とその放出が根圏土壌のpHや養分イオンの動向に及ぼす影響に関し、新たな観点からする問題点の整理を試みた。4.水稲根圏におけるCO_2の由来と挙動に関する一連の解析実験を通して、根圏土壌のpH,Eh,およびメタンと硫化水素の生成におけるCO_2の意義、位置づけを明らかにした。以上のほかに、根による各種の有機化合物分泌とその栄養生理的意義、水稲根圏における窒素固定最近の動態、黒ぼく土壌における作物生育とVAミコリザ着生の関係、鉄欠乏イネにおけるムギネ酸類緑化合物の動態、および作物根圏内外の土壌における難溶性リン酸塩分解菌の分布と消長等に関して、それぞれ重要な知見や見解が提示された。
環境を考慮した新規拮抗微生物によるカンキツグリーニング病の防除

本研究では,カンキツグリーニング病の防除対策の一つであるミカンキジラミの防除を目的として,寄生菌罹病ミカンキジラミからの昆虫病原性寄生菌の分離を行い,その同定を試み,さらに,分離された寄生菌の性状を調査し次のことを明らかにした。1.沖縄およびベトナムの寄生菌罹病ミカンキジラミを用いて、病原性寄生菌の分離を試みた結果,寄生菌が雑菌に被われること、成長が遅いことがその分離を難しくしていることが判明した。そこで、沖縄県で採取した寄生菌罹病ミカンキジラミの顕微鏡下での観察および各種培地を使用して最適な分離方法と分離培地を開発した。改良した分離方法と培地によりベトナムと沖縄で採取した寄生菌罹病ミカンキジラミより寄生菌を分離した。2.rDNA-ITS領域とβーチューブリン遺伝子の塩基配列の系統解析から,沖縄株はP. javanicus,ベトナム株はP. lilacinusと同定できた。2菌株ともミカンキジラミ寄生菌としては新種の寄生菌であった。菌学的に類縁関係があるとされるP. javanicus ,P.3.各種濃度の分生子を使用してミカンキジラミ成虫について病原力の調査を実施した。沖縄株の殺虫活性は、アメリカで実用化が期待されている分離株より10倍以上の殺虫活性が認められ、沖縄株の実用化にともなう詳細な解析が急務となった。また、ベトナムからの分離株は口吻を葉面に突き刺したまま死亡する特徴を有していた。本研究はカンキツグリーニング病(Citrus huanglongbing, HLB)の病原細菌Candidatus Liberibacter asiaticus(Ca. Las)を媒介するミカンキジラミDiaphorina citri中で、同細菌と拮抗する微生物を各地で分離する。その感染によりミカンキジラミからカンキツ類へのCa. Las伝播機能の抑制効果と分離株に対する抵抗性の発達の抑制効果が予想されるので、それらの抑制力を利用した新規生物的防除法の確立を目指している。本年度は沖縄において糸状菌に罹病したミカンキジラミを採取した。糸状菌罹病ミカンキジラミより糸状菌を分離し、菌学的手法およ分子遺伝手法による系統解析を行い。その種名を同定した。さらに、沖縄株に加え、ベトナムで採取した糸状菌についても、形態的ならびに分子遺伝手法による系統解析を行い同定をおこなった。沖縄株はPeacilomyces japanicusと沖縄株はPeacilomyces lilacinusと同定された。ベトナム株は特異的な死亡形態を、沖縄株は高い殺虫活性を有した。少数のサンプルから特徴のある両株を極めて短時間(今年度より研究開始)で分離したことより、東南アジアにはさらに多くの有用株が存在するものと予想された。1.寄生菌に罹病したミカンキジラミの採集:東南アジアおよび沖縄において罹病したミカンキジラミを採取した。2.寄生菌の分離法の検討および同定と系統解析:ミカンキジラミ寄生菌の分離は困難が予想されるので、マイクロマニプレータおよび各種選択培地を使用して効率的な分離法を開発した。ベトナムおよび沖縄で採取した約50頭の罹病ミカンキジラミより大別して数種類の寄生菌を分離している。ベトナム株や沖縄株の分離結果より、両地域では未知の寄生菌が多数分離されることが予想された。その為、分離同定には(1)従来の菌学的手法と(2)分子遺伝学的手法による系統解析を用いた。なお、系統解析には28S rRNAとβ-tubulin遺伝子領域の情報を使用し、両株の同定を行うことができた。3.寄生菌の定性病原性調査:各菌株の接種分生子濃度を107/ml(実用濃度)に調整し、病徴、死亡率などを調査した。沖縄株は通常の死亡形態を呈するのに対し、ベトナム株は口吻を葉面に突き刺したまま死亡する特徴を有していた。また、成葉の表面に卵が産み散らかされているなど異常行動が観察できたことから、多種多様の機能を有する分離株を取得できる可能性が高いことが判明した以上の結果よりおおむね順調に進展しているものと評価した。。1.寄生菌に罹病したミカンキジラミの採集:昨年度に引き続き東南アジア、沖縄および鹿児島県において罹病したミカンキジラミをで採取する。季節、場所あるいは宿主密度による罹病率の変化と寄生菌の種類を明らかにする。2.寄生菌の分離法の検討および同定と系統解析:両地域では未知の寄生菌が多数分離されることが予想される。その為、分離同定には(1)従来の菌学的手法と(2)分子遺伝学的手法による系統解析を用いる。なお、系統解析には28S rRNAとβ-tubulin遺伝子領域の情報を使用する。得られた系統樹より寄生菌の類縁関係を推定するとともに病原性についても検討する。3.新しい天敵糸状菌の発見と伝播メカニズムの解明:ベトナムと沖縄の調査で未知天敵糸状菌の発見が期待される。また、今まで不明であったミカンキジラミからカンキツ類へのCa. Lasの伝播メカニズムを健全虫と糸状菌感染虫を供試して、昆虫体内の生理変化および昆虫の行動変化の両面より解明する。これができると媒介昆虫の新しい防除理論の構築が可能になる。消耗品費:培養が不可能な病原細菌Ca. Lasの検出は分子生物学的手法(PCR, LAMP法など)に頼ることになるため、分子生物学関連試薬が中心になる。

また、天敵糸状菌の培養用に培地およびガラス器具等を要求した。400千円旅費:カンキツグリーニング病およびその媒介昆虫のミカンキジラミは植物防疫法により特定重要病害に指定されていて自由な移動ができない。その為、野外における試験等は現地(ベトナムと沖縄)で行う必要があり全体経費の中で旅費の占める割合が多くなった。国内旅費180千円(60千円×3回)、国外旅費340千円(170千円×2回)(ベトナム社会主義共和国)謝金実験補助を要求しているが、これにより研究のスピードアップが期待される。480千円
肺癌予後診断マーカー探索と個別化医療へのゲノムワイドなアプローチ

I期非小細胞肺癌外科切除検体を用いたEZH2蛋白に対する免疫組織化学から、EZH2発現症例群は非発現症例群に比して有意に生存期間が短いことが判明した。Cox比例ハザードモデルでは、EZH2非発現が単独で生存期間延長に関連する因子だった。以上からEZH2がI期非小細胞肺癌術後に対する予後予測因子となる可能性が示された。さらにshRNAによるEZH2発現抑制後にIn vitro cell growth assayおよびMatrigel invasion assayを行い、EZH2発現抑制により有意に肺癌細胞の増殖抑制と浸潤能・転移能低下が見られた。これらの結果から、EZH2が肺癌において、癌遺伝子として機能している可能性が示唆された。平成21年度における研究では、realtime-PCRを用いた20種類の肺癌細胞株におけるEZH2 mRNA発現の確認を行い、11種類の肺癌細胞株でヒト肺に比して有意(2.0≦)に発現亢進が認められたことを確認した後、免疫組織化学を用いたI期非小細胞肺癌計100例以上に対して外科切除標本を用いたEZH2発現解析を行った。保存された切除パラフィン標本から薄切切片を作製後、抗ヒトマウスEZH2モノクローナル抗体を一字抗体として用いた免疫染色を行い、EZH2蛋白の発現を半定量的に解析し、発現の強度をEZH2非発現群(-)、低発現群(50%≧)、高発現群(50%<)の3群に分類し、生存期間、性別、年齢、組織型、組織分化度、病期、腫瘍径等の臨床病理学特徴の比較を行った。その結果、Kanlan-Meier解析およびlog-rank検定にて、EZH2非発現群において有意に生存期間延長を認め(p=0.03)、Cox比例ハザードモデルではOEZH2非発現群が生存期間延長に寄与する唯一の因子であることが判明した(risk ratio ; 0.32、p=0.01)。また同時にEZH2の肺癌に対する機能を調べるために、in vitroに関する解析を行った。EZH2高発現肺癌細胞株に対してEZH2 siRNAを導入し、EZH2発現を抑制してcolony formation assav、cell Droliferation assayを行ったところ、著明な細胞増殖抑制がみられた。前年度研究にて、I期非小細胞肺癌においてEZH2非発現群で有意に予後の延長がみられたようにEZH2発現と生存期間との相関が発見され、EZH2発現が予後予測因子となる可能性が示された。またEZH2発現肺腺癌細胞株に対してEZH2siRNAを用いたEZH2発現抑制を行うことで、細胞増殖抑制をきたすことも確認した。さらにその後、カプランマイヤー生存曲線およびログランクテスト、COX比例ハザードモデル等統計解析をあらためて確認する一方、細胞株に対する解析は、複数の肺癌細胞株で同様の結果が得られ、普遍性があることを検証できたために、論文を作成して現在投稿査読中となっている。次の段階として、非小細胞肺癌分子病態に対するEZH2の関与を更に解明するため、EZH2によって発現制御を受けることで肺癌細胞増殖を抑制する遺伝子群同定を試みることとした。中でも転移、浸潤等を密接に関与する遺伝子群同定を主たる目的とした。EZH2抗体とtilling arrayを用いたChIP-on-chip導入によりゲノムワイドな解析を可能とするため、準備としてSq-1、PC-3、A549等比較的EZH2を高発現している肺癌細胞株および抗ヒトEZH2マウスモノクローナル抗体を用いてChIP解析を開始した。現在は各細胞株から抽出した蛋白質とEZH2抗体によるChlP解析を行い、手技的に確立させるとともに、EZH2と直接相互作用する蛋白質の同定を試みている。平成21-22年度までに行った研究の成果から、EZH2がI期非小細胞肺癌術後の予後因子となる可能性が強く示されたため論文の作成を行い、Cancerに平成23年8月に電子版掲載、更に平成24年3月雑誌掲載となった(13.研究発表参照)。一方、研究を発展させるため、EZH2による肺癌増殖機構を更に解明することを目的とした場合、EZH2のeffectorを同定する必要があると考え、ChIP-on-Chipを用いてEZH2の結合するDNA部位の同定を試みることとした。前段階としてEZH2抗体またはH3K27抗体を用いたChIP解析を行い、これらの抗体に対応する蛋白(EZH2、H3K27)が結合するDNA部位を抽出することから開始した。これまでにEZH2、H3K27が細胞周期、Wnt/βカテニンに対するシグナル伝達系などと関係している可能性を示した報告が散見することを考慮して、これらの経路に関与する既存の分子をあらかじめ選択して、抽出したDNAに対してPCRを用いて、検出を試みた。

現在そのうち数種類の分子は検出が可能となり、ChIPによりEZH2、H3K27の結合するDNA部を抽出することが可能と判断して、抽出成分に対するtiling arrayを用いてEZH2、H3K27の結合するDNA部位をゲノムワイドに半定量的解析を行い、正確で詳細なeffector探索を行うこととして、開始しているところである。
ロシアにおける金融・企業グループ形成と市場移行に及ぼす影響にかんする実証研究

ロシアの市場経済化では、ミクロ面すなわち経済主体の構造と行動様式にたいする世界的な関心が強まり、近年企業のコーポレートガバナンスが実証的に研究されてきた。本研究は、移行の初期から形成された金融・産業グループという金融集団の形成と行動、市場移行に及ぼす影響を実証的に検討した。1.ロシアでは市場移行に先立ち金融機関の形成と民営化が行われ、移行後も旧社会主義経済の惰性が強く作動していることを明らかにした。経済主体には福祉などの公共財供給機能が留保されており、そのことが惰性を保証している。2.金融・産業グループ、とりわけその中心の金融部門は政府との結びつきを基礎にして形成されており、行動様式のなかにレントシーキング、ロビー活動、利害集団による交渉が作動していたことを論証した。こうした行動は経済主体間の利害バランスの上にあり、それにより、外観の経済的不安定さにもかかわらず、ロシア経済は一定程度の「安定性」を確保してきた。3.金融・産業グループ形成における企業と銀行の相互の結びつきでは、市場移行過程で企業主導から銀行主導にかわり、グループ形成が市場の投機性を高める結果となった。金融・産業グループの形成は市場の安定化と不安定化の両方の役割を果たしたことを論証した。4.ロシア金融危機は国際的な危機の伝染を基礎にしているが、国内における財政の不安定さと経済主体の政府にたいする依存的な体質が危機を引き起こす国内的要因になっていることを証明した。その結果、ロシアの金融危機は経済政策の失敗、あるいは「市場の失敗」ではなく、ロシア経済に固有の歴史的条件、初期条件が強く働き、「政府の移行の失敗」が作動した結果であると考えられる。少なくとも、経済危機後の金融部門、企業の行動において、市場適合的な行動が部分的に検出できるが、同時に惰性的な側面の再生産も検出され、ロシア危機要因はなお温存されていると考える。ロシア経済は98年月に通貨危機を引き起こし、世界同時不況のひとつの極になった。この経済危機は安定化政策だけにその要因を求めることはできず、ロシアに形成されている金融機関と企業の独自の資本関係および利益取得行動、政府の金融機関保護行勤にもとづくものである。本研究は、市場移行以来ロシアに形成された金融機関の行動を実証研究することにより、日本の企業集団に相当するメインバンクを軸にした集団が形成され、レントシーキング行動を強めていること、金融危機に伴いその集団に分離・集中などの再編が生じ、それに対応して政府の経済政策も転換していることを明らかにしている。ロシアの経済政策に関しては、産業政策を検討することにより金融・産業部門・地域の側面でグループの影響力が作動しでいることを実証研究し、1998年比較経済体制学会(北陸大学)の共通論題「市場移行における政府の役割」で報告した。関連して、当該の経済政策が市場移行諸国間で段差があり、EU東方拡大が影響していることを明らかにした(ロシア・東欧学会共通論題討論者)。また、ハンガリーで聞き取り調査を行った。次に、金融機関の行動にかんしては、グループ形成において金融危機を引き起こす要因、金融危機に伴う金融・産業グループにおける所有・支配構造の変化、政府との関係の変化を実証的に検討した。とくに、金融危機に対する処方箋の検討により、政府の資本市場に対する影響力の拡大、グループの生き残り行動を明らかにしている。本研究は98年4月に英国スラブ東欧学会で報告し、その成果を発展させて国内の複数の学会で報告し、さらに99年3月英国バーミンガム大学で討論する。本研究は国際的共同研究のための基盤形成も課題としており、学会報告だけでなく学会動向を紹介することにより英国、ロシア、ハンガリー、韓国等と研究交流を拡大した。

ロシアにおける金融機関および企業の行動を分析することにより、ロシアに形成されている市場の特質が明らかになる。本研究ではロシア市場にもっとも典型的な企業の行動様式であるレントシーキング、未払い、バーターなどの非通貨決済を分析し、その行動様式が政府・企業・銀行・労働者の利害調和のうえに形成され、安定的であることを実証研究した。このことは、ロシアでは外見的な政治の不安定さにもかかわらず、経済政策が安定的であること、既存の行動が98年8月経済危機後にも温存され、ロシアに独自の市場を生み出す基盤になっていることを意味する。本研究は体制転換から10年間の市場移行経済の比較研究において、市場移行諸国間での市場モデルの類似性と相違制を明らかにするものである。なお、1999年10月12月にモスクワ大学に所属して、本研究に関連する現地聞き取り調査およびロシアの経済学者、調査機関との研究交流を行った。本研究は1999年ロシア・東欧学会第28回大会(鈴鹿国際大学)の共通論題において「ロシアの市場移行:移行10年の教訓と展望」の論題で報告するとともに、関連する国内の研究会、学会で報告、講演を行なった。さらに、本論題に関連して、ロシア社会の独自性を実証的に検討するモスクワ大学経済学部政治経済学講座国際理論セミナー「21世紀へのロシアにおける社会経済システム」(モスクワ大学)にも招待講演者として報告するとともに、モスクワ大学において"Some Basic Features of the Russian Transformation"のテーマで政治経済学講座移行理論講義を行った。また、ロシア経済にたいするグローバリゼーションの影響を明らかにする研究を行い、1999年比較経済体制学会(横浜国立大学)で討論者として共通論題に参加するとともに、国際学会(モスクワ)「資本主義の世界的危機とポストソビエト諸国」にも報告した。ロシアの金融・産業グループの行動様式とそれにたいする経済政策をとおして、ロシアの市場移行に及ぼす影響を大きくは二つの方向で取りまとめた。なお、2000年10月にモスクワ大学を基点に聞き取り調査およびロシアの研究者との意見交流を行った。第1に、ロシアの経済主体にたいする政府の干渉の存在と企業におけるコーポレートガバナンスの変動過程(インサイダー支配の大きさ)を再検討し、それらが過去の経済システムからの遺産・惰性におうところが大きいことを実証的に明らかにした。本研究は最新の企業調査に依拠したもので、2000年5月比較経営学会第25回大会(阪南大学)の共通論題において「体制転換・民営化と20世紀社会主義企業」の論題で報告した。また、企業所有と経営の動態について、前年の現地調査を踏まえた論考を公表した。第2に、ロシアの金融機関の変動とそれにたいする政府の改革処方箋を実証研究し、ロシアの金融改革がなお不完全で、政府と銀行・企業の相互の結びつき、そこでのレントシーキングが存続していることを明らかにした。
独立行政法人の政策実施組織化に関する実証研究

独立行政法人制度は、中央政府の政策実施機能を担うべく2001年に創設された制度である。10年以上に及ぶ独立行政法人制度改革を経て、今日、多くの独立行政法人は当初期待されていた政策実施機能を担う組織へと変貌しつつある。そこで本研究は、近年における独立行政法人の政策実施組織化とその要因について実証的に分析し、行政学における外延行政組織研究の再興を目指す。
有茎腸管グラフト内肝組織片移植法を発展させた生体内人工補助肝臓の開発

本研究では既に基本術式を確立してあった腸管グラフト内肝組織片充填式補助肝臓(原法)に様々な改良を加えて有効な体内型補助肝臓の開発を目指した。原法では術30日後には充填した肝組織片はその殆どが壊死、融解に陥ってしまったが、本研究ではグラフト内の肝組織片に血流を付加するために大網と肝組織片を共充填するという工夫を行った結果、原法では完全に壊死に陥ってしまった肝組織片が充填90日後でも部分的に遺残していて、組織学的にも肝の細胞索構造が維持されているという成果が得られた。本法は有効な補助肝臓開発につながる可能性を示すものと考えられた【研究目的】本研究は肝不全患者の救命のために肝移植に代替できる有効な体内型補助肝臓(有茎腸管グラフト内肝組織片充填移植術)の開発を目指している。これまでに腸管グラフト内肝組織片充填術の基本術式(腸管グラフト内に充填した肝組織片は互いに再癒合、増殖して生着)を確立することができた。しかし、基本術式だけでは術後、30日ほど経過する間に癒合し増殖した肝組織片は次第に、壊死、融解に陥ってしまった。今回は有茎腸管グラフト内に充填した肝組織片の長期生着をめざして様々な術式の改良を行った。【改良術式】1.従来はグラフト腸管の捻転を防止するためにグラフト腸管をアロンアルファーで残肝に固定していたが、これを大網で包んで後腹膜に固定する。2.グラフト内の肝組織片に血流を付加するために大網と肝組織片を腸管グラフト内に共充填する。3.脾血流を付加するために腸管グラフトに脾臓を固定する。4.グラフト内に門脈血流を付加するためにあらかじめ部分肝切を行っておいたその肝離断端に腸管グラフトを7-0絹糸で逢着する(癒着により肝血流のグラフト内への流入を期待する)。5.グラフト腸管の前壁に針穴を3個ほどあけグラフト腸管内の浸出液あるいは腸粘膜からの分泌液を腹腔に逃し自己消化を予防する。【結果】これらの工夫によりグラフト腸管内に充填された肝組織片はグラフト腸管内で癒合、増殖し、従来法では完全に壊死に陥ってしまった移植90日後でも移植片の一部が遺残して、顕微鏡的にも肝の細胞索構造が保持されていた。【結語】有茎腸管グラフトの中では皮下や腹腔内などの他部位ではすぐに壊死してしまう肝組織片でも互いに融合、増殖して生着するが、今回のような工夫により、更に、長期間生着することが確認された。今回の研究により有茎腸管グラフト内肝組織片充填方式は肝不全治療の有効な補助肝臓開発につながる可能性が示された。本法は有効な補助肝臓開発につながる可能性を示すものと考えられた【研究目的】肝不全患者の救命には現在では肝移植が最も効果的な治療法であるが、ドナー不足の現状から有効な補助肝臓の開発が求められている。しかし、体外型補助肝臓装置は複雑で、また、高価である。本研究は有茎腸管グラフト内に肝組織を移植する安価で効果的な補助肝臓の開発を目的としている。予備研究の段階ではグラフトを大網で包んで後腹膜に固定する、グラフト腸管の前壁に針穴を3個ほどあけグラフト腸管内の浸出液あるいは腸粘膜からの分泌液を腹腔に逃す方法を取り入れ、更に、安定した有茎腸管グラフト内肝組織片充填移植術式を確立することができた。しかし、60日を経過すると充填した肝組織片は次第に、壊死、融解してしまった。そこで本年度は更なる肝組織片の長期生着をめざして実験を行った。【改良方法】1.腸管グラフトに脾臓を接着させ血流の補助をはかる。2.腸管グラフト内に大網を引き込み充填肝組織片へ直接、血流の促進を図る。3.グラフトを残りの大網で包み腸管グラフトへの血流の補助をはかる【結果】これらの工夫によりグラフト腸管内に充填された肝組織片は腸管壁に癒合、生着し、移植60日後でも部分的に肝組織片が遺残して、顕微鏡的にも肝の索状構造が保たれていた。【結語】有茎腸管グラフトの中では皮下や腹腔内などの他部位ではすぐに壊死してしまう肝組織片でも互いに融合して腸管壁に生着するが、脾臓を接着させ、大網を引き入れる工夫により、更に、長期間生着することが確認された。

腸管グラフト内の充填肝組織片の長期生着をはかる方法として1.脾臓を接着させる、2.大網でグラフトを包む、3.大網をグラフト内に引き入れる、という工夫を行い、従来に増して長期にわたり充填肝組織片を腸管グラフト内に生着させることが出来た。有茎腸管グラフトの中では皮下や腹腔内などの他部位ではすぐに壊死してしまう肝組織片でも互いに融合して腸管壁に生着するが、脾臓を接着させ、大網を引き入れる工夫により、更に、長期間生着することが確認された。これからこの方法を用いて脾組織、膵組織等との混合移植片を作成して、更なる腸管グラフト内の充填肝組織片の長期生着をはかって行きたい。今後の問題点として充填肝組織が肝組織として機能しているかの検討を加えたい。有茎腸管グラフト内の充填肝組織片が比較的、安定して長期に生着する可能性が出てきたので、これからは肝組織片に脾、膵の組織を混在させて生着状況を検討する、そのための実験動物の購入費に、また、グラフト内の充填肝組織の人工肝としての機能状況を検討するための各種生理活性物質の抗体購入費等に研究費を使用する計画でいる。
有機液体中でのダイヤモンドヘテロエピタキシーとその成長機構の解明

ダイヤモンドは、光・電気・熱・硬さ・音等、「地球上で最高の」という接頭語がつく性質を持ち、人間の生活を豊かにする先端材料でもある。一方で、簡単かつ大量にダイヤモンドを合成する技術は未確立である。本研究では、ダイヤモンドを、ビーカーに入れたお酒やガソリン(=炭素原子を含む有機液体)の中で手軽に合成するという、かつてない挑戦的テーマを掲げて取り組みを始めた。炭素原子が結合してダイヤモンドの種ができるよう、促進剤として硫黄を加える、さらにダイヤモンドと構造がよく似た化合物を土台として種を作ろうと試みた。現段階ではダイヤモンド生成は道半ばであるが、電気を通す緻密な薄い膜状の炭素材料が得られた。本研究は、ガラス器具で組み立て可能な簡便な装置を用いて、エタノール等有機液体中のシリコン基板上に、高速かつ安全に炭化ケイ素(3C-SiC)薄膜、さらにはその上にダイヤモンド薄膜を合成することを目指した研究である。実現すれば、これらの優れた物性を新しい半導体材料として実用化し、エネルギー・環境問題に貢献することにもつながると期待される。一方で、ダイヤモンドを有機液体中で合成した例はいままでに報告が無く、これが現実のものとなれば、ダイヤモンド結晶成長メカニズムに対する理解が進むことが期待され、基礎科学的にも意義深い。本研究で用いる「固液界面接触分解法」(特許第3713561等)は、ダイヤモンド表面化学の基礎研究成果から独自に開発した新しい合成法である。今年度は、以下の2点について検討した。(1)メタノールに純水を混合することにより、炭素の供給を不足気味とし、シリコン基板の固相からシリコンを供給してSiC薄膜の合成を試みた。(1)については、メタノールと純水の体積比が50%に近付くと、基板加熱が不安定となり、純水混合の限度がわかった。次に、電子顕微鏡観察により、シリコン基板表面には3C-SiC層の生成が示唆される変化が観察された。この表面変化には、800度以上の反応温度が必要と見られる結果が得られた。さらに、コバルト触媒をシリコン基板表面に担持し、熱酸化処理を施すことと、3C-SiC層の生成との相関は高いと考えられる結果が得られた。(2)有機液体に純水を加えず、有機液体のみを使用して同様の合成実験を行うことにより、ダイヤモンド核発生を試みた。その結果、3C-SiC層の生成を示唆する表面変化が確認できたが、(1)よりも変化量は少ないとみられた。実験上、基板表面での温度ムラが合成条件と3C-SiC層生成との関係を不明瞭にすると見られ、マスクにより触媒担持面積を限定する検討を加える。ダイヤモンドは、宝石としてのみならず、光・電気・熱・硬さ・音等、さまざまな性質において、「地球上で最高の」という接頭語がつく材料として、古くから用いられており、幅広い用途が期待されている材料である。本研究では、そのダイヤモンドを、ビーカーの有機液体の中で、簡便に合成する技術を確立しようと様々な試みを行った。従来、ダイヤモンド合成は、天然ダイヤモンド産出環境と同じ高温高圧環境か、大気圧の約10分の1という低圧の炭化水素ガス中、数百度で行われてきた。本研究では、エタノールやオクタンといった有機液体中で、触媒金属を付与したシリコン基板を通電加熱し、基板表面で有機液体が分解して炭素を含む固体が生成する。生成物は、電子顕微鏡や各種分光法により形態や構造を調べた。最終年度は、さらに光吸収や電気伝導性の測定も行った。ダイヤモンド合成過程は、シリコン基板上へのダイヤモンド核の発生と、その核の成長の二段階が必要である。研究期間を通じて、核の発生に寄与する炭化ケイ素(3C-SiC)層の形成を確認するに至ったが、ダイヤモンド核の生成は確認できていない。一方、最終年度は、有機液体に硫黄を添加することで、炭素間の結合がダイヤモンドとなるよう、結合生成の促進を試みたが、現段階では、結晶性の無い炭素薄膜であるアモルファスカーボン薄膜が生成した。この薄膜は、導電性を持つことを明らかにした。炭素系材料として、緻密なアモルファスカーボン薄膜は実用上関心がもたれている。本法のような簡便な方法で、導電性を有する緻密なアモルファスカーボン薄膜を合成できることは、応用上有利である。今後、本研究で得られたこのアモルファスカーボン薄膜についても、硬さや組成等、材料としての評価を進めていく。基板温度や触媒量、熱酸化温度等の合成パラメータと3C-SiC層生成との関係は、大まかにはわかってきたが、基板表面での条件ムラにより、生成物状態のパラメータ依存性までは明らかにできていない。条件ムラ改善の方策は立っているので、実行に移すことで進展が見込める。材料化学計画段階の予定に沿って研究を進める。

合成実験では、実験のパラメータに対する生成物の構造や物性の変化を系統的に調べることで、進むべき道を選択していくことになるため、実験数が膨大になることはしばしばである。が、未知の課題に取り組む今回のテーマにおいても、合成パラメータと生成物の相関を系統的実験によって明らかにする方針で進める。データ処理等研究に使用するPCの購入を検討したが費用が不足したため。PC購入を検討する。