hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
初期胚パターン形成のプリミティブモデルの開発と応用

これらの小型胚の発生過程を継時的に観察すると、被覆運動には滞りが無いが、卵黄閉鎖はむしろ正常脛よりも早期に生じ、胚盤縁辺域の拡大・縮小過程が正常胚と異なるタイミングで起っていた。これは細胞運動が小型化した胚のもと正常な速度で進行したためと思われた。卵黄閉鎖後、正常胚の胴尾部は卵黄細胞に貼付く形で形成を始めるが、小型胚ではおしなべて背側に突出する異常な形態を示した。しかし一部の小型胚は胴尾部の伸長に伴い徐々に正常な形態へと移行し、可塑的な修復あるいは多形発生が起こったと思われた。同様に胚サイズの大型化については卵黄細胞の移植を行っていたが、より自由度の高い実験系が必要であった。生理活性の低い油球の注入などを検討しているが、現在のところ再現性や簡便性の観点からは良好な結果を得るに至らず進展は乏しかった。原腸胚期以後の胴尾部に生じる重要な器官原基のひとつに体節がある。正常胚の体節数は平均30個(±1弱)であるが、胚サイズの小型化による体節数の変化は無く、個々の体節サイズはより小型に調節された。一方、特に細胞質を多く含んで大型化する場合には体節数が増加したため、'体節サイズを大型に調節する能力には限界があるらしい。ただし、大型化の実験系は前述の通り発展途上で、今後より厳密な確認が必要である。本年度の研究から、胚サイズという物理的環境が形態学的多型の出現にあたえる影響について多くの示唆が得られた。
膜穿孔タンパク質と熱応答磁性ナノ粒子による環境感応型リポソーム駆動システムの構築

分子ロボティクスの段階的進化においてアメーバ型ロボットに注目し、外的環境(温度、物質濃度等)に感応して運動しうる他律ロボット型リポソーム運動システム構築の可能性を検討した。温度感受性ゲル磁性ナノビーズはある特定の温度や塩濃度によって凝集する性質があり、このことによりそれまで分散状態で磁場によって影響を受けない直径100 nmのビーズが凝集することにより500 nm以上に凝集する。このため、熱的なブラウン運動に打ち勝ち重力を含む外場(磁場)により運動するようになる。今回、この温度感受性ゲル磁性ナノビーズをリポソームに封入し、温度依存的環境下でリポソームの運動を観察した。4°Cでこのリポソームは外場(磁場)に応じて移動することが確認された。そこで、膜に穴をあける抗菌ペプチドを用いて高濃度の外液の塩をリポソーム内に流入させることで、温度感受性ゲル磁性ナノビーズを凝集させることを試みた。しかし、浸透圧によるリポソームの不安定性が新たな課題となることが分かった。そこで、塩イオンより大きな蛍光分子等を流入することができるような新規の抗菌ペプチドを創製するためのスクリーニングシステムの開発を行い、実際にフルオロセインを流入させることを指標とした選択を行った。その結果、複数の候補ペプチドの取得に成功し、これについて農工大の川野准教授との共同研究を進めている。リポソームの応用を考えるとその表面に任意のタンパク質を固定化することは、薬物送達(DDS)技術として極めて重要である。本研究の応用的な出口として次世代抗体のようなタンパク質を本研究で得られたペプチドを用いて固定化する方法についても検討した。その結果、LB-1ペプチドをタンパク質のC末端に連結することで、リポソームと混合するだけでタンパク質がリポソーム上に固定化することができることを示した。今後、様々な応用が期待されると考えている。28年度が最終年度であるため、記入しない。ゲル修飾磁性ナノ粒子が温度、イオン、ペプチド、タンパク質に応答し凝集することで外部磁場に駆動される性質を利用して、これをリポソーム内に封入した後、リポソームにポア形成させることで、リポソーム外液(タンパク質等を含む)からの物質流入により、リポソームが磁場により駆動される他律ロボット型リポソーム運動システムを構築することを目標としている。ゲル修飾磁性ナノ粒子はある特定の温度や塩濃度によって凝集する性質があり、このことによりそれまで分散状態で磁場によって影響を受けない直径100 nmのビーズが凝集することにより500 nm以上に凝集する。東京大学の豊田太郎准教授との共同研究で特定のリポソームのみをYAGレーザーにより顕微鏡下で照射することで温度変化させてその運動変化を観察した。これにより、リポソームを静置させるスライドガラスの温度調整と勾配制御が課題になることが判明した。この結果を踏まえ、転移温度以上(25°C)と転移温度以下(4°C)で一定磁場の下で比較した結果、明らかに移動速度に違いが生じることを見出した。これによりゲル修飾磁性ナノ粒子のリポソーム封入の最適化と温度によるリポソーム駆動条件の検討は終了した。また、リポソーム結合ペプチドLB-1に関して、東京農工大の川野准教授との共同研究により、膜穿孔能力の評価を行った。この結果、興味深いことに、DOPCを用いたリポソーム膜の外液側、内液側にLB-1を加えた際に、数ナノメートル径の穴が開くだけではなく、外液中のみにLB-1を加えたときにも穴が開くことが分かった。これはフリップフロップ的な挙動をLB-1がしている可能性を示唆している。分子ロボティクスの班を超えた共同研究のおかげで、複数の研究室との交流が盛んにおこなわれた。その結果、当初予想された以上の新たな展開が生じ、新たな発見も複数あった。

その結果、複数の候補ペプチドの取得に成功し、これについて農工大の川野准教授との共同研究を進めている。リポソームの応用を考えるとその表面に任意のタンパク質を固定化することは、薬物送達(DDS)技術として極めて重要である。本研究の応用的な出口として次世代抗体のようなタンパク質を本研究で得られたペプチドを用いて固定化する方法についても検討した。その結果、LB-1ペプチドをタンパク質のC末端に連結することで、リポソームと混合するだけでタンパク質がリポソーム上に固定化することができることを示した。今後、様々な応用が期待されると考えている。複数の新たな発見、具体的には、1)LBー1等のリポソームへのポア形成能、2)温度感受性ゲル磁性体ビーズのイオン強度による逆転現象3)セルソーター(FACS)を利用したリポソーム結合ペプチドの淘汰システムの有効性、などが挙げられる。また、温度感受性ゲル磁性体ビーズをリポソームに封入した際に、温度変化により速度が異なることを見出したため、さらにイオン濃度によっても運動を変化させることを考え、実験を進める方針である。28年度が最終年度であるため、記入しない。
π電子系有機分子の電子移動特性に基づいたナノ集積体の精密配向制御と機能の創製

本研究では、分子レベルで精密に設計・制御されたπ電子系分子の秩序をもった階層構造の構築および機能化を目的とする。昨年度までにフェロセンに直結した2つのπ共役系分子(ナフタレンジイミド: NDI)を合成し、NDIの積層構造をレドックスによって可逆的かつ定量的に制御することができた。さらに、NDIが積層することでn型有機半導体特性を示すこともわかった。これらの結果は、今年度Angew. Chem., Int. Ed,に掲載され、ブルゴーニュ大学での招待講演においても高い評価が得られた。しかし、上記の分子ではNDIの積層構造が短距離秩序しか持たないため、十分な半導体特性は得られなかった。そこで、今年度は長距離秩序を持った新しいπ共役系分子の集積構造の構築と、その有機電子デバイスへの応用を目指した。新しいπ共役系分子と高い電子・ホール移動度を有するビルディングブロックを組み合わせることで、有効共役長の長いπ共役系高分子を合成し、その電気化学特性、光学特性、電子デバイス特性を系統的に評価した。その結果、合成したπ共役系高分子は、π共役系高分子が十分な溶解性を示すにも関わらずそのコンフォメーションが固定化され、溶液塗布とアニーリングによって電子(またはホール)導電パスが形成されることがわかった。NDI誘導体を含む高分子は溶液中・薄膜ともに可視-近赤外領域に同様の大きな吸収帯を有し、その薄膜は高い電子移動度(n型半導体特性)を示した。これらの成果は、現在アメリカで特許を申請済みであり、論文も投稿準備中である。π共役系分子まわりの空間をデザインすることにより、フィルム状態(固体・ゲル)においてもπ共役系分子の積層構造がスイッチング可能になれば、分子レベルでのπ共役系分子の構造変化を電子導電性などのマクロな物性変換へと応用可能である。今後、外部刺激によりπ共役系の構造が制御可能な分子設計のコンセプトと、溶液塗布によって高い導電性を有するπ共役系高分子の分子設計を組み合わせることにより、これまでにない有機アクチュエーターや電子デバイスの創製を目指す予定である。本研究では、ナノスケールの高次集積体における巨視的な物性を分子レベルで変換・制御することを目的とする。分子レベルでの構造や電子状態の変化と、高次構造の物性変換との熱力学的な相関についても解明を目指す。本年度は、外部刺激によって大きな構造変化を示す機能性分子として"回転ユニットを介して連結したπ共役系分子多量体"の設計・合成を行った。外部刺激として特に"酸化還元"に着目し、二つのπ共役系分子(電子アクセプター)を回転運動が可能な電子ドナーを介して連結した、新規電子ドナー・アクセプター複合体を合成した。化合物は、NMRおよびMALDI/TOF-MSを用いて同定した。各種分光測定の結果から、中性状態においてπ共役系分子間の相互作用は見られず、π共役系分子が互いに離れた構造をとるものと考えられる。電子ドナー・アクセプター複合体は、固体中および有機溶媒中において、長波長領域(500-1800nm)に特徴的な電荷移動遷移吸収を示すことがわかった。また、π共役系分子を還元すると、π共役系分子同士が近接し、電子的・静電的な相互作用がはたらくことがわかった。以上の結果から、新規に設計・合成した新規電子ドナー・アクセプター複合体は、外部刺激(酸化還元)によってπ共役系分子間の相互作用を制御でき、回転ユニット周りで大きな構造変化を示すことがわかった。これらの知見は、分子レベルで制御された高次集積体における巨視的性質の変換・制御を目指す上で、重要な足がかりとなる。現在、すでに本研究で開発した電子ドナー・アクセプター複合体を基本ユニットとする高分子、液晶分子の構築にも取り組んでいる。得られた成果は、論文投稿準備中である。また、カナダで行われる国際学会でも発表予定である。本研究では、外部刺激に応答してダイナミックな構造や電子状態の変化を示す機能性分子を設計・合成し、その高次集積体における物性変換と熱力学的な相関関係の解明を目指す。昨年度、回転ユニット(フェロセン)を介して直結したπ共役系分子(ナフタレンジイミド)二量体を合成し、外部刺激(酸化還元)に応答してナフタレンジイミド間の電子的・静電的な相互作用が変化することを示唆する結果を得た。本年度は、この分子の酸化還元による大きな構造変化と電子状態について、X線結晶構造解析や各種分光法を用いて、定量的に明らかにした。結晶状態および溶液中の還元状態においては、ナフタレンジイミドが積層した構造をとることがわかった。固体フィルム中において、電子アクセプターであるナフタレンジイミドが積層することにより、非常に安定なn型有機半導体特性を示すことがわかった。さらに、このフェロセンにナフタレンジイミドを直結した新規な基本骨格に様々な置換基を導入することで、巨視的な物性変化が期待される種々の材料設計を試みた。以上の結果から、フェロセンの回転運動とナフタレンジイミドのπ電子間の相互作用を組み合わせることで、π共役系分子の積層構造を酸化還元によって可逆的かつ定量的に制御することが可能であることがわかった。これらの知見は、他の様々なπ共役系分子にも適用可能であり、有機分子からなるアクチュエーターを指向した材料開発の重要な足がかりとなる。また、π系有機分子の酸化還元特性や積層構造を精密に制御し、新規な有機電子デバイス開発にも取り組んでいる。

これらの研究成果は、現在トップレベルの雑誌に投稿中である。また、カナダで行われた国際会議や国内学会など各種学会でも発表した。本研究では、分子レベルで精密に設計・制御されたπ電子系分子の秩序をもった階層構造の構築および機能化を目的とする。昨年度までにフェロセンに直結した2つのπ共役系分子(ナフタレンジイミド: NDI)を合成し、NDIの積層構造をレドックスによって可逆的かつ定量的に制御することができた。さらに、NDIが積層することでn型有機半導体特性を示すこともわかった。これらの結果は、今年度Angew. Chem., Int. Ed,に掲載され、ブルゴーニュ大学での招待講演においても高い評価が得られた。しかし、上記の分子ではNDIの積層構造が短距離秩序しか持たないため、十分な半導体特性は得られなかった。そこで、今年度は長距離秩序を持った新しいπ共役系分子の集積構造の構築と、その有機電子デバイスへの応用を目指した。新しいπ共役系分子と高い電子・ホール移動度を有するビルディングブロックを組み合わせることで、有効共役長の長いπ共役系高分子を合成し、その電気化学特性、光学特性、電子デバイス特性を系統的に評価した。その結果、合成したπ共役系高分子は、π共役系高分子が十分な溶解性を示すにも関わらずそのコンフォメーションが固定化され、溶液塗布とアニーリングによって電子(またはホール)導電パスが形成されることがわかった。NDI誘導体を含む高分子は溶液中・薄膜ともに可視-近赤外領域に同様の大きな吸収帯を有し、その薄膜は高い電子移動度(n型半導体特性)を示した。これらの成果は、現在アメリカで特許を申請済みであり、論文も投稿準備中である。本年度は、π電子系有機分子の電子移動特性を利用した、新しいナノ集積体の配向制御と機能化を目指して研究を行った。そこで、電子ドナー・アクセプター部位を有する新規なπ電子系分子二量体を設計・合成した。化合物の電子移動特性および光学特性について詳細に検討した結果、外部刺激(酸化還元)によって大きな構造変化を示ことがわかった。また、合成した分子が、固体と等方液体との間に中間層を示し、配向の制御された集積体を構築していることもわかった。以上のことから、研究はおおむね順調に進展しているものと考えられる。本研究では、フェロセンとナフタレンジイミドを直結した新規な電子ドナー・アクセプター分子を基本骨格として、アクチュエーターを指向した機能性分子集積体の創製を目指している。本年度は、外部刺激(酸化還元)による分子の大きな構造変化と電子状態について、X線結晶構造解析や各種分光法を用いて、定量的に明らかにした。さらに、固体フィルム中においてナフタレンジイミドが分子内および分子間で積層することで、非常に安定なn型有機半導体特性を示すことがわかった。上記分子を基本骨格とする様々な新規複合体の合成や、有機電子デバイスへの応用研究も進んでおり、研究はおおむね順調に進展しているものと考えられる。合成したπ電子系分子二量体は、外部刺激(酸化還元)によってπ共役系分子間の相互作用を制御でき、回転ユニット周りで大きな構造変化を示すことがわかった。今後は、これらの知見を基に、分子レベルで制御された高次集積体における巨視的性質の変換・制御を目指す。
間接修復用コンポジットの耐摩耗性改善に関する研究

本研究は,3種の光源の異なる技工用照射器を使用し,異なる光強度が2種類の間接修復用コンポジットの物性(Knoop硬さ,曲げ強さ),および咬頭滑走時の耐摩耗性に及ぼす影響を明らかにすることを目的とした。対合歯咬頭に金合金を想定した3体摩耗試験を,コンポジットに対して行った。その結果,エステニアC&BをHyper LII,α-Light II,およびLabolight LV-IIにて重合した際の摩耗深さは,それぞれ5.7,18.5および64.2μmであった。一方エプリコードにおいては,それぞれ12.9,18.7および48.5μmであった。このことより高強度の光照射を行うことにより,2種のコンポジットの耐摩耗性が,向上することが明らかとなった。本研究は,間接修復用コンポジットの摩耗に対する問題点に対し原因を究明し,素材,技工術式,臨床術式等に検討を加えることによって耐摩耗性の改善を図り,より高性能の前装冠を臨床の場に供することを目的としている。研究費交付希望期間内に,新しく開発された高性能光重合器を使用して,間接修復用コンポジットの重合を改善する計画である。このことにより,間接修復用コンポジットの耐摩耗性改善が図れるものと考えられる。本年度に以下のことが明らかとなった。新たに購入した画像処理システム(LMeye)およびレーザー顕微鏡により,間接修復用コンポジットの表面観察および表面粗さを測定した。表面粗さは,Ra,Rq,Rz,Rk,Rpk,Rvk,SmおよびRskを測定した。摩耗試験に先立ち,エナメル質の改質剤として使用されているリン酸酸性フッ化物溶液(APF)を各種間接修復用コンポジットの硬化した表面に塗布し,フッ化物が間接修復用コンポジットのフィラー成分に及ぼす影響を調べた。その結果,マイクロフィルド型コンポジットの表面劣化が少ないことがわかった。(現在,Acta Odontologica Scandinavicaに投稿中)さらに多面的な耐摩耗性の改善を評価するために,歯冠部頬側面の摩耗を想定して行う歯ブラシ摩耗試験および咬合面の対合歯の咬頭滑走を想定して行う咬頭滑走摩耗試験を併用し,画像処理システムを用いて計測し比較検討することを予定している。このことにより,前装材料の素材,部位別の摩耗挙動を明らかにできると思われる本研究は,間接修復用コンポジットの摩耗に対する問題点に対し原因を究明し,素材,技工術式,臨床術式等に検討を加えることによって耐摩耗性の改善を図り,より高性能の前装冠を臨床の場に供することを目的としている。画像処理システムおよびレーザー顕微鏡により,間接修復用コンポジットの咬頭滑走による摩耗深さを測定した。その結果,前装材料や,光重合条件の違いが,間接修復用コンポジットおよび対合歯を想定した金属咬頭の摩耗に影響を与えることが明らかとなった。(現在,Dental Materials Journalに投稿中)さらに多面的な耐摩耗性の改善を評価するために,歯冠部頬側面の摩耗を想定して行う歯ブラシ摩耗試験を行い,画像処理システムを用いて計測し,前年度の咬頭滑走摩耗試験の結果と比較検討することを予定している。このことにより,前装材料の素材,部位別の摩耗挙動を明らかにできると思われる。本研究は,間接修復用コンポジットの摩耗に対する問題点に対し原因を究明し,素材,技工術式,臨床術式等に検討を加えることによって耐摩耗性の改善を図り,より高性能の前装冠を臨床の場に供することを目的とした。今回交付された期間において,新しく開発された高性能光重合器を使用して,間接修復用コンポジットの重合を改善する条件を明らかにした。今回選択した光重合器の光強度は,分光放射照度計を用いて測定した。また,画像処理システムおよびレーザー顕微鏡により,間接修復用コンポジットの金属咬頭試料を用いた咬頭滑走摩耗試験による摩耗深さを測定した。有効波長域400-500nmにおける光強度の測定結果から,高性能光重合器が,従来の光重合器と比較して最も高い値を示した。摩耗試験の結果から,前装材料や,光重合条件の違いが,間接修復用コンポジットおよび対合歯を想定した金属咬頭の摩耗に影響を与えることが明らかとなった。高性能光重合器を用いて間接修復用コンポジットを重合した場合,従来の光重合器による重合よりも耐摩耗性が高く,また金属咬頭試料を摩耗しないことが明らかとなった。

(Dental Materials Journal,in press)以上の結果より,高性能光重合器を用いることにより,間接修復用コンポジットの耐摩耗性を改善することが明らかになった。また,間接修復用コンポジットの種類によっては重合条件を変えることにより,金属咬頭試料の耐摩耗性に影響を与えることが明らかとなった。
心血管系反応と中枢神経系反応から見たヒトの精神的ストレス適応能

精神的ストレスに対する人間の適応能を明らかにするために、精神作業を実施する時の心血管系と中枢神経系(脳)の反応の特長について検討した。知的な情報処理を伴う精神作業によって血圧上昇などの心血管系の反応が見られるが、これは、情報処理を行うための脳への血液の供給に関連していることを示した。このような全身的な血液循環の関係性(全身的協関)がヒトの脳や知的活動の進化に貢献したという仮説をたて、考察を行った。1.暗算課題と騒音暴露をストレスモデルとして実験を行い、被験者の心血管系反応と中枢神経系反応の計測を行った。実験の結果、暗算課題による認知的ストレスと騒音暴露による情動的ストレスを比較した場合、特に、心血管系反応の経時的な変化に違いが見られ、両者に対する適応能に異なる特徴がある可能性が確認できた。また、これらの実験データを踏まえて考察を行い、ヒトの知性発達の生理人類学的メカニズムについて仮説を堤案した。仮説では、ヒトの進化の過程における認知的精神活動が大脳皮質の巨大化を促進した一因であると捉え、その生理学的メカニズムとして、認知的精神活動時の全身的な血液動態の変化が大脳皮質での情報処理に伴う酸素需要の増大に対応して変化することを示した。ヒト脳の巨大化については諸説が報告されているが、その生理学的なメカニズムに関する説はほとんど知られていない。提案した仮説については英文書籍として発表予定であり、執筆は完了し現在印刷中である。2.より実生活に即した認知的ストレスモデルとして、人間の時系列的な認知情報処理を伴う実験用タスクモデルをプログラミングした(Microsoft Visual Basic2008を利用)。実験用タスクとして、現代の人間-システム系において人間が果たす主要な役割を考慮し、連続的に変化する複数のパラメータから異常値を検出する計器監視タスクを選定した。計器が異常値を示してから被験者が対応操作を行うまでの反応時間を、ログとして記録できるものとした。1.短期記憶による作業負荷を段階的に設定できる精神作業の実験モデルを構築した。精神作業を構成する認知的要因の中で、特に「短期記憶」に着目した。記憶する内容は空間的位置、色彩、作業手順などでコンピュータスクリーン上に提示される。それらの組み合わせによって総合的な短期記憶の負荷量を段階的に設定した。4段階の作業負荷を設定したところ、主観的な作業難易度、作業成績では段階的に変化する結果が得られた。2.上記の実験モデルを使用して心血管系と中枢神経系の生理反応によって作業負担を計測する実験を行った。被験者にコンピュータスクリーン上に提示される視覚情報を記憶し、その内容を再生するタスクを行わせた。心拍数、大脳皮質左右前頭葉酸素化ヘモグロビン濃度では、作業負荷の増大に伴って段階的に増加する傾向が認められたが、統計的に有意な作業負荷の主効果は認められなかった。また、血圧では、特に最も負荷が小さい条件において上昇度が大きい傾向が認められた。この結果は、設定した記憶負荷が最も小さい場合、設定した以外の精神的負荷が混入した可能性を示すものと解釈しており、モデルの改良が必要であると考えている。3.記憶負荷の有無が生理反応にあたえる影響を調べる実験を行った。実験では、1に示した実験モデルを使用し、透過型のヘッドマウントディスプレイを用いた照合作業(記憶負荷は極端に小さい)とCRTディスプレイを用いた記憶作業を比較した。その結果、記憶負荷の存在は、心拍数、加速度脈波、大脳皮質前頭葉酸素化ヘモグロビンに顕著に現われるが、血圧では両者の間に有意な差は認められなかった。これらの結果から、生理指標によって精神作業の質的な評価を行う場合に、血圧のみによる評価は避けるべきであると言える。1.精神的ストレス負荷時の中枢神経系反応を確認するために、暗算課題と騒音暴露の各々に対する脳血液動態と事象関連脳電位(P300)を調べた。暗算課題では、前額部から計測した酸素化ヘモグロビン濃度は、課題の開始に対応して増大し終了に対応して減少を示した。一方、騒音暴露ではそのような対応は示さず明確な変化傾向は認められなかった。また、前額部(F7)から導出した事象関連脳電位(P300)では、暗算課題の前後で振幅が増加したが潜時は変化しなかった。一方、騒音暴露の前後ではP300の振幅は変化しなかったが潜時は短縮した。このように、循環器系反応、特に血圧の変化では同様の変化傾向を示すことが確認されている異なる二つの精神的ストレスであるが、中枢神経系の反応には明らかな違いがあることが示唆された。したがって、本研究がめざす全身的協関によるストレス適応能の解明の意義を再確認することができた。2.これまでの実験結果をさらに解析・考察し、精神作業中の循環系と中枢神経系の反応を全身的協関係の視点から検討した。

その結果、短期記憶を主な要素とする精神作業を遂行している間、拡張期血圧の変化量と左前額部から計測した脳血液動態(酸素化ヘモグロビンの変化量)との間に有意な正の相関関係が認められた。また、心拍数と拡張期血圧の変化量の間にも同様の有意な正の相関が認められた。これらの結果は、精神作業に伴うストレス反応の全身的協関仮説(精神作業⇒交感神経賦活⇒血圧上昇⇒脳への血液供給増大⇒精神作業)の一部を支持するものであった。
側頭葉ガンマ波増強操作による記憶想起機能向上への可能性

光遺伝学的手法と皮質脳波の多点記録法(ECoG)を組み合わせて、ラット視覚野皮質の水平方向と垂直方向で、皮質脳波の異なる伝播様式が存在することを明らかにした。また、並行して、霊長類の側頭葉に128チャネルECoG電極を設置し、視覚性連合記憶課題における皮質脳波応答を記録した。その結果、シータ帯域の皮質脳波応答の空間パターンが視覚性連合記憶を表現することを明らかにした。我々はマカクザルの内側側頭葉において皮質脳波の高密度多点記録を行い、視覚性の長期記憶想起に相関して、皮質脳波が異なる周波数間で位相振幅連関を示すことを発見した。この位相振幅連関は、サルが記憶の想起に失敗した場合、減衰していた。我々はこの発見を元に、内側側頭葉を刺激して特定周波数の皮質脳波を増強すれば、記憶想起機能を向上させられるのではないかと着想した。本研究計画では、サルにおいて、電気刺激あるいは光遺伝学的手法を用いて内側側頭葉に特定周波数帯の皮質脳波を誘導することによって、記憶想起機能を向上できるか否かを検証する。25年度は光遺伝学手法をサルに適用するための予備的な実験として、共同研究者とともにラット視覚野における実験を行った。アデノ随伴ウイルスベクターを用いてチャネルロドプシンをラット視覚野発現させた。発現領域をカバーするようにシート上の高密度多点電極を皮質上に設置した。チャネルロドプシン発現領域にオプトロードによる光刺激を行い、脳活動を誘発させた。誘発された脳活動はオプトロードおよび高密度多点電極を用いて、それぞれLFP、および皮質脳波として記録した。この実験によってチャネルロドプシンによる脳活動誘発の皮質内の伝搬様式が明らかとなった。結果を現在論文投稿準備中である。また、サルにおける本実験を行うため、ニホンザル1頭に視覚性対連合記憶課題を訓練し、内側側頭葉に高密度多点電極を慢性留置した。26年度は霊長類の内側側頭葉に設置する光刺激装置の開発を進めたが、同脳領域は脳底部に位置し、外科学的アプローチが困難であること及びスペースが狭いため、侵襲性の低い光刺激装置の設計が困難であった。26年12月頃に微小チップLEDをアレイ状に配置した光刺激装置の着想を得た。この装置は霊長類の内側側頭葉に設置できる可能性が高い。この設計に基づいた装置を引き続き開発するために、本研究計画を27年度まで延長する申請を行い、承認を受けた。また共同研究者と進めているラット視覚野における光遺伝学と皮質脳波同時記録の実験は完了し、学会発表を行ったと共に現在論文を投稿中である。ラット視覚野ニューロンにAAV9を用いてChR2を発現させた。発現領域にoptrodeを刺入し光刺激を行うと同時に、発現領域直上の脳表に32チャンネルECoG電極を設置し、光刺激によって生じる皮質脳波応答を記録した。その結果、視覚野皮質の水平方向と垂直方向で、皮質脳波の異なる伝播様式が存在することが明らかとなった。本研究結果は共著者としてCerebral Cortex誌に論文投稿準備中である。また、並行して霊長類の側頭葉に128チャネルECoG電極を設置し、視覚性連合記憶課題における皮質脳波応答を記録した。その結果、シータ帯域の皮質脳波応答の空間パターンが視覚性連合記憶を表現することが明らかとなった。この結果は、光遺伝学などの手法を用いて側頭葉のシータ帯域の活動を操作することによって、記憶機能を高めることができる可能性を示唆している。本研究結果は筆頭著者としてNature Communications誌に論文受理された。霊長類の内側側頭葉というアプローチ困難な領域に設置可能な光刺激装置の開発に遅れを生じているため。認知神経科学26年12月頃になって、微小チップLEDをアレイ状に配置した光刺激装置の着想を得た。この装置は霊長類の内側側頭葉というアプローチ困難な領域に設置できる可能性が高い。よって27年度はこの着想に基づいた装置開発を迅速に進める。ラットを用いた予備的実験が進展し論文投稿準備に至り、またサルにおける本実験開始へ向けた準備が整ったため。26年度に霊長類の内側側頭葉に設置する光刺激装置の開発を進めたが、同脳領域は脳底部に位置し、外科学的アプローチが困難であること及びスペースが狭いため、侵襲性の低い光刺激装置の設計が困難であった。この装置を引き続き開発するために、本研究計画の27年度までの延長を申請し、承認を受けたため、次年度使用額が生じた。ラットにおける実験結果の論文受理を目指す。サルにおける本実験を開始する。微小チップLEDをアレイ状に配置した光刺激装置の設計・製作を早急に進める。

共同研究先である新潟大学医学部において霊長類飼育施設の整備が行われ、これに合わせて新規実験備品を導入する計画であったが、動物飼養の認可が遅れているため、次年度に延期した。光刺激装置の導入、光刺激用チャンバーの設計・製作を行う。
電気自動車バッテリー充電用大容量高効率三相高力率AC/DCコンバータ

電気自動車の急速バッテリー充電システムでは、高力率化、高効率化および大容量が必要とされており、通常三相電源を入力源とする方法が有望である。本研究では、バッテリー充電用の大容量高効率三相高力率AC/DCコンバータを提案した。提案したコンバータでは、新しいソフトスイッチング回路、スイッチング方式および制御法、コンバータの構造などを工夫し、このシステムの有用性を示した。本研究では、電気自動車あるいはプラグインハイブリッド車の実用化に欠かせない急速バッテリー充電システムの開発を行う。急速バッテリー充電システムではEMCなどの電源高調波の抑制を行いながら、かつ高効率を実現する必要がある。研究内容は、大きく「バッテリー急速充電用大容量高効率三相PFCコンバータの設計と制作」および「回路およびシステム特性評価」の2段階で進めることを計画しており、初年度の22年度は「バッテリー急速充電用大容量高効率三相PFCコンバータの設計と制作」を進めた。バッテリー急速充電用大容量高効率三相PFCコンバータを実現するために、トランスを用いる方式、およびトランスを用いない方式の両方の回路を対象とし、以下の点を考慮に入れて回路設計を行った。コンバータの高効率化の方法として、スイッチングロスの低減を行った。このスイッチングロス低減にはソフトスイッチングの方法などがあるが、付加回路を必要とするなど低価格での実用化が問題となる。通常の高力率コンバータは数十kHzでPWMによるスイッチングを行っているが、今回はスイッチング回数を減らすことで高効率を実現するコンバータ回路を設計した。また、高力率を実現するために、コンバータの入力電流波形を整形し、最終的に入力電流が正弦波に近くなるようなスイッチング方式を行った。小容量のAC/DCコンバータの基礎的な検討結果を基に、回路シミュレーションによる回路特性の検証などを通じて大容量化の設計を行い、実機作成に取り掛かった。近年の二酸化炭素排出抑制や、地球環境問題の高まりにより、二酸化炭素を排出しない電気自動車や、二酸化炭素排出量を低減するプラグインハイブリッド車の実用化が必要とされている。その実用化にはバッテリー充電システムが必要であり、特にインフラとして急速バッテリー充電システムは必要不可欠となっている。本研究では、大容量の三相AC/DCコンバータとして、効率が高いという点だけでなく、今後EMCなどの関係で電源高調波の抑制を実現する回路が必要とされることを勘案して、高力率三相PFCコンバータの一つである、大阪コンバータを実現回路の一つとして取り上げた。本方式は半導体スイッチのスイッチングを一定期間休止させるため効率が高く、三相化することにより高力率化を実現している。本研究を遂行するにあたり、大きく「バッテリー急速充電用大容量高効率三相PFCコンバータの設計と作製」および「回路およびシステム特性評価」の2段階で研究を進めている。回路のシミュレーションによる特性解析と実機による特性解析を行い、その特性評価を行うことが最終的な目標である。これまでにシミュレーションによる解析の結果、所望の特性を得ることができることを確認している。シミュレーションによる回路の評価だけでなく実機による特性評価を行う必要があるため、実機の作製を当該年度は主に進めてきた。また、変更点として充電装置としてリチウム電池の代わりに電気二重層キャパシタを候補として取り上げて実機を作製している。プラグインハイブリッド車や電気自動車の開発においては、急速バッテリー充電システムが必要不可欠であり、高力率化および高効率化が求められている。急速バッテリー充電では大容量が必要とされており、通常三相電源を入力源とする方法が有望である。よって本研究では、バッテリー充電用の大容量高効率三相高力率AC/DCコンバータを、新しい回路やスイッチング方式を工夫することにより実現することを目的として研究を行った。このシステムを実現するためには、新しい回路、新しい制御方式を必要とし、内容的にそれらの設計とシステム特性評価の2つのテーマに分割できる。今回提案した方式は、1、コンバータのスイッチング回数を電源周期の半周期に一度とすることで、従来のPWM方式に比べ大幅にスイッチングロスを低減することで、高効率化を実現する。その際発生する三次高調波電流を、デルタ結線を施した三相変圧器を用いることで、三次高調波電流が変圧器内を還流し、結果高力率化も実現する方法。2、電源とコンバータ間に変圧器を置かないトランスレスとし、回路の簡素化を図る。入力電流はPWMにより正弦波となるよう制御することで高力率化が実現される。また三相の内、一つの相を必ずスイッチ休止モードとすることで、従来よりスイッチングロスを3分の2とし高効率化を実現する方法。とした。シミュレーションおよび実機による回路評価に基づき、システムの有効性を明らかにした。1の方式ではコンバータ回路では高力率、高効率が実現できるが、電源とコンバータ間の三相変圧器の周波数が60Hzと小さく、しかも大容量となるため非常に大きなシステムとなった。新たに2の方式を提案したが、シミュレーション上ではあるが、力率を0.9967と非常に1に近い値とすることが出来た。このシステムの有用性を示した。実機の設計および作製に時間が掛かっており、学会等での発表が行えていない。24年度が最終年度であるため、記入しない。
大規模災害からの被災者の復興過程に関する「復興曲線」を用いた縦断的研究

東日本大震災の被災者に継続して復興曲線インタビューを行い、特に復興初期における課題と有効な復興支援のあり方について調査を行った。復興曲線インタビューとは、被災者に災害から現在までの心理的な変化について曲線で描いてもらい、どういった要因が被災者の心理的状態を押し上げたり下げたりするのかを明らかにする手法である。その結果、復興初期の被災者が自らについて無力な存在と感じ、未来に希望を抱けないときには、現状をよりよい状態に変革しようというかかわりだけでなく、現在の被災者のかけがえのなさを承認しあうようなかかわりも重要であることが分かった。本年は、研究計画の第1年目として、大規模災害からの被災者の復興過程を復興曲線を用いたインタビューより明らかにするために、インタビュー調査の対象者の選定の準備、インタビューの実施、インタビュー結果の分析を行った。インタビュー結果の一部については、本研究課題が採択される以前に行っていたインタビュー結果と比較し、分析したものを学術誌に投稿した(現在査読中)。インタビュー結果からは、時間が経過するにつれ、被災者の置かれている状況が多様に変化するのと同時に、復興の課題が多様化する様子が明らかとなった。また、災害後にかかわることとなったさまざまな外部者が、被災地や被災者にどのような変化を与え始めているのか、その変化の萌芽も見えはじめているところである。インタビューを継続し、復興における課題が、外部支援者を含めて災害後に被災地に関与するようになった事象との関係においてどのようにのりこえていかれるのか、被災者の心理的な状況に与える影響はどのようなものかを引き続き見ていくことが必要である。本年度も東日本大震災の同一被災者への復興曲線インタビューを継続して実施した。本年度以前にすでに実施しているインタビュー結果とあわせて、経年変化について分析、考察した。その結果、東日本大震災の被災者の中には、物的復旧で補償可能な損失に対して、かけがえのないものを失ったという意味での喪失を補てんする存在として、ボランティア等の外部支援者とのかかわりがあることが示唆された。これらの研究結果は、日本グループ・ダイナミックス学会、日本質的心理学会、日本自然災害学会、日本災害復興学会において発表した。また日本質的心理学会が発行する査読付き学術誌である「質的心理学研究」において、本研究の途中経過が掲載された。さらに、26年度は、阪神・淡路大震災から20年という節目の年であったが、朝日新聞と神戸新聞が、震災20年にかかる特集において、本研究が提案する手法である「復興曲線インタビュー」を採用し、20年間の被災者の動向をとりまとめた。これらの点から、本研究が提案する手法の応用事例が広がっていることがわかる。東日本大震災の被災者への復興曲線インタビューを継続して行った。また、前年度までのインタビュー結果と比較を行い、経年変化についての分析を行った。当該年度の被災地の状況としては、住宅再建のめどがある程度たった被災者が増え始め、生活再建後の地域での暮らしを見すえた動きが生まれつつあることが分かった。また、災害救援をきっかけに現地を訪れたボランティアらが、現地に移住し、長期的な復興を見据えて、地域活性化の取り組みを被災者と一緒に進めていることが分かった。研究成果は、日本グループ・ダイナミックス学会、日本心理学会、IDRiM2015等の国内外の学会で発表を行った。また、東日本大震災の被災地の地元の新聞である岩手日報が震災から5年の遺族へのインタビューに、復興曲線の手法を採用した。以上のことから、本手法について学術的また実践的貢献があったと考えられる。本手法が、他の研究者やマスメディア等に、被災者の復興状況を知り、可視化する手法として多数採用されていることから、当初の計画以上に研究は進展していると考えられる。東日本大震災の被災者に復興曲線インタビューを実施した。復興曲線インタビューとは、被災者に災害から現在までの心の変化を曲線で描いてもらいながら復興過程の意味づけを行うインタビュー手法である。インタビューの結果、被災者の生活再建に直接つながるような(例えば住宅再建)支援は、時に被災者の現在の生の否定につながり、かえって被災者を無力にしてしまうことがあること、そのときは、被災者の現在の生を肯定するような外部者のかかわりが、被災者の力づけに結びつき、結果的に生活再建等のよりよい支援を可能とすることがわかった。以上のプロセスを、「めざす」かかわりと「すごす」かかわりの2つのキーワードから分析を行った。これは、肥後功一氏が保育の臨床コミュニケーションの現場から提唱した概念である。「めざす」かかわりは、現状をよりよいものにしようとするかかわりであり、「すごす」かかわりは、「変わらなくてよい」という現在の生のかけがえのなさを肯定するかかわりである。対象が、何らかの原因で無力感を抱えているとき、「めざす」かかわりは、その無力感を強めるように働き、かえって現状を閉塞したものにしてしまう。そのときは、変わらなくてよいという「すごす」かかわりが、対象の力づけに資し、豊かに「めざす」ことができるようになるというものである。この2つのかかわりは、災害復興における支援にも同様に当てはまると考えられる。最後に、東日本大震災の被災地は、ようやく住宅再建を終えたところであり、個別再建に一段落がついた今、新しい環境でどのように生活を再構築していくかが問われている。長期的な視野での地域復興が今後の課題であると考えられる。。復興曲線

インタビューとは、被災者に災害から現在までの心理的な変化について曲線で描いてもらい、どういった要因が被災者の心理的状態を押し上げたり下げたりするのかを明らかにする手法である。その結果、復興初期の被災者が自らについて無力な存在と感じ、未来に希望を抱けないときには、現状をよりよい状態に変革しようというかかわりだけでなく、現在の被災者のかけがえのなさを承認しあうようなかかわりも重要であることが分かった。研究実績の部分でも既述したように、阪神淡路大震災20年の特集で本研究が提案する手法が採用されたことは、当初の研究計画の段階では予想しなかった事柄であり、本研究の適用可能性を示唆する実績となった。よって、本研究は、当初の計画以上に進展していると判断できる。2016年度は最終年度として、これまでの研究結果をまとめ、比較分析を行い、論文にまとめる。グループ・ダイナミックス既述したように、本手法を採用して、阪神・淡路大震災の被災地でもインタビューが実施されたことから、今年度以降は、本手法を採用して被災者への聞き取りを行った人たちが集まり、それぞれのインタビュー内容や本手法そのものへの議論を深めるような場をつくることで、研究のさらなる進展を図りたい。当初の計画通りインタビュー調査は進行しており、その結果を学術論文等によって報告する取り組みも進んでいるため、おおむね順調に進展していると考えられる。インタビュー対象者との調整が円滑に進み、被災地を訪問する回数が予定より減少したため。インタビュー対象者の予定の調整がつき、インタビューに係る旅費が当初の想定よりも少なくて済んだため。最終年度は成果報告の年となるので、学会発表等の出張旅費として使用する予定である。今後も継続し、同一被災者へのインタビュー調査を継続する。また、特に興味深い被災者については、その被災者を取り巻く家族や、友人、支援者にもインタビューを実施する予定である。研究実績の部分で既述したように、東日本大震災以外の被災地での適用事例も増加しているため、他事例との比較分析を行うための旅費に充当する。インタビュー対象者のそれぞれの居住区ではなく、まとめてインタビューを実施できる機会を得たため、当初の予想より旅費がかからなかったため。特に興味深いインタビュー対象者については、その周辺の人物にもインタビューをすることにしたため、その分の旅費に前年度の分を充当することとする。
光電子分光法によるサイズおよび異性体を選別した半導体クラスターの電子構造の解明

本研究では半導体クラスターのドリフトチューブ内での異性体分離を確認し、さらに光電子分光による構造の解析を行う予定であった。しかしながら現在のところ、ビーム中のクラスターの構造異性体の存在の可能性を光電子分光によって調べる段階にとどまっている。対象としては、クラスターサイズの増加に伴う電子構造の変化の小さなNa原子溶媒和クラスターを選んでいる。このクラスターは溶液中の金属原子の回りの局所的な幾何構造、電子構造を知るためのモデルと考えられ、以前から申請者らが研究対象としてきたものである。本年度はナトリウム-水およびナトリウム-アンモニアの系Na^-(H_2O)_<n'>Na^-(NH_3)_nに関して負イオン光電子分光を適用し、特に後者に関して負イオンの異性体と考えられる光電子ピークの検出に成功した。Na^-の光電子スペクトルでは3s電子の脱離によるピークが0.5eV付近に現れ、さらに3p電子由来のバンドが約2.6eVに現れる。Na^-(H_2O)_nではnの増加とともにこれら二つのバンドが単純に高エネルギー側にシフトしていくスペクトルが得られた。一方Na^-(NH_3)_nでは0.5eVのバンドはnが変化してもほとんどシフトせず、1.2-1.6eVの領域に別の新たなバンドと考えらえるピークが現れた。このバンドの帰属としては負イオンにおける構造異性体の他に、中性クラスターでの電子励起状態の可能性がある。これらの二つの可能性について、理論計算の結果との対応を現在検討しているが、構造異性体の可能性が高い。したがって、この系に関してドリフトチューブによって異性体を分離できる可能性がある。
関西中国書画碑帖コレクション形成の研究―未公刊資料の分析を中心として―

本研究では「収蔵集団」を視座とし、未公刊資料の分析を通じて辛亥革命勃発後から戦前までの時期に、関西中国書画碑帖コレクションが形成された要因について解明することを目的とする。本研究では上記目的の達成が最終目標であり、5箇年にわたって検討を行う。2019年度は犬養毅の「収蔵集団」における役割の検討、2020年度は博文堂の活動についての検討、2021年度は中国人収蔵関係者(羅振玉・廉泉・白堅など)の検討、2022年度は複数の「収蔵集団」に所属した収蔵家(大西行礼・山本悌二郎)の検討、2023年度は内藤湖南・長尾雨山の収蔵指南活動の検討を行う予定である。
P2X受容体発現細胞を用いた脳組織細胞外ATP放出イメージング法の開発

脳組織におけるATPの細胞外放出をイメージングによって検証することが本研究の目的であった。昨年度、P2X_2受容体を発現させたHEK293T細胞がATP変化を検出し得るか検討したが、投与された外因性ATPに対する応答は長く持続的で、時間的な分解能が著しく低いこと、また、細胞間の発現効率の差のために十分な空間分解能が得られないことが判明した。以上より、細胞外代謝の速いATP濃度の変化を画像化するには、この方法は不適切であると結論した。そこで、本年度は新しい二つの試みを計画し実行した。第1は、超高感度光子検出カメラとluciferin-luciferase反応を用いて脳スライスにおける細胞外ATPを検出する試みである。海馬、大脳皮質、孤束核スライスにおいて電気刺激によるATP放出を画像化し得た。電気刺激による細胞外ATP濃度上昇は、(1)刺激電極の近傍に限局し、軸索終末近傍では観察されない、(2)テトロドトキシンによって消失しない、そして、(3)高K+濃度刺激によっては生じないことが明らかになった。これらは、脳スライスで電気刺激によってATPが放出されるとする現在までの報告の多くに重大な疑義を投げかける重要な結果である。第2は、バイオセンサーを用いた脳組織内局所的ATP濃度のリアルタイム計測である。同センサーは、2004年度までは開発国イギリス国内でしか使用できないという特許規定があったこと、また、開発者がヴェンチャー企業を設立し輸入手続に時間がかかったことなどから、研究代表者のもとに同センサーが届いたのは2005年1月であった。現在、同センサーを用いた脳スライスにおける細胞外ATP計測の実験を進行中である。以上より、本萌芽研究の目的は、当初の実験手法を変更したが、新たな方法を漸次採用することによって果たされ、萌芽段階ではない研究に進展しつつある。脳組織において本当にATPは細胞内から細胞外へ放出されているのか?この仮説をイメージングによって検証することが本研究の目的である。まずP2X2受容体を発現させ準HEK293T細胞が広領域のATP変化を検出し得るか検討した。高い空間分解能を得るために、HEK293Tをconfluentに蒔きP2X2受容体を発現させ細胞内Ca^<2+>濃度もしくは膜電流を計測したところ、ATPに対する応答は長く持続的で、時間的な分解能が著しく低いことがわかった。また、発現効率も細胞間でかなり差があり十分な空間分解能は得られなかった。これらの問題の克服は来年度の課題である。一方、この研究期間中に、細胞外ATPの検出において2つの大きな進歩があった。ひとつは、初代脳由来培養細胞で超高感度光子検出カメラとluciferin-luciferase反応を用いて細胞外ATPが検出されたとする報告、もうひとつは、バイオセンサーを用いた脳組織内局所的ATP濃度のリアルタイム計測の報告である。後者の開発者Nicolas Dale博士との共同研究を申し入れたが、2004年度まではイギリス国内でしか使用できないという特許の規定である、との返事であり、それ以降に共同研究を進める計画を立てている。超高感度光子検出カメラ(貸与)を用いて、海馬、大脳皮質、孤束核スライスにおけるATP放出のイメージングを試みたところ、ATP放出を画像化し得た。
プレート沈み込み帯に到る超深度科学掘削JUDGE計画の企画調査

JUDGE計画(日本列島における超深度掘削計画およびその坑井を利用した地球内部観測)は、房総半島南部においてフィリピン海プレートの沈み込み帯に達する陸上科学掘削をおこなうことを目指している。そこでJUDGE計画国際ワークショップを11月14日(木)11月17日(日)の4日間、千葉大学けやき会館において開催した。このワークショップには国内から104名、国外から16名の参加があり、盛況であった。このワークショプの第1日目には9件の講演が行われた。世界で最も尊敬されている地震学者である金森教授は、我々は数多くの小地震による揺れに対する知識は持っているものの、巨大地震に対する経験は極めて限られており、それを解く鍵が、掘削をして断層面を観察することにあると強調された。2日目は、10件の講演と11件のポスター発表を通じてJUDGE掘削が出会うであろうさまざまな現象やデータがレビューされ、新たな視点で相模トラフの地震発生機構を再度見直す必要があることが指摘された。3日目には、43名が参加して房総半島南端の地質巡検が行われた。半遠洋性堆積物よりなる更新世の付加帯、海底谷を埋めた堆積物、メタンハイドレート起源と思われる炭酸塩岩とシロウリガイの化石、平磯の元禄型および大正型の関東地震で隆起した地形などを見学した。4日目は、それまでの発表を受け、技術面からJUDGE坑井が実現可能かどうかの討論が行われた。9件の講演がなされ、総合討論に移った。総合討論では、房総半島南部が超深層掘削を行なうターゲットとして、優れた場所であることが全員一致で結論され、またそれを実現する技術についても、今や決して夢物語ではなく、今後精鋭メンパーによって、詳細な検討を行なっていくべきとの助言がなされた。また、ワークショップの成果物として、プロシーディングズ、巡検ガイド、およびCD-ROMを製作した。
グラフェンにおける非平衡キャリアの超高速分光による研究

本研究の目的は、単層グラフェンの非平衡キャリアダイナミクスに対する基板や周辺雰囲気の影響を理解することであった。現象を詳細に理解するため、本研究では、非平衡キャリアダイナミクスを実時間領域で観測することを行った。一般に、非平衡キャリアダイナミクスの実時間観測の方法として、時間分解発光測定および過渡吸収測定があり、これら二つの測定では相補的な結果が得られる。本研究では、両測定によって得られた結果を総合的に議論することによって、単層グラフェンのキャリアダイナミクスの理解を目指した。具体的には次の測定を行い、成果を得た。1.時間分解発光測定アップコンバージョン法に基づく時間分解発光測定を、SiC基板上および石英基板上の単層グラフェンに対して行った。励起光光子エネルギーは1.55eV、発光を検出した光子エネルギーは1.20eVである。両試料での発光減衰挙動の違いを、基板の違いにより、定性的に説明することに成功した。より詳細な議論のためには、フォノンとの相互作用を定量的に扱う必要があることを指摘した。2.過渡吸収測定ポンプ・プローブ法に基づく過渡吸収測定を、石英基板上の単層グラフェンに対して行った。励起光光子エネルギーは3.10eV、吸収変化を観測したエネルギー帯域は1.65から3.05eVである。励起光照射による広帯域な吸収減少を観測し、その励起光強度依存性を測定した。その結果、非平衡状態でのキャリア間散乱に関する知見を得ることに成功した。先行する理論研究をもとに実験結果を解析し、非平衡キャリアによる光学非線形性についても議論した。本研究において行った時間分解発光測定および過渡吸収測定によって、単層グラフェンのキャリア間散乱やキャリア-フォノン間散乱、キャリアダイナミクスにおける基板の影響について理解が進んだ。27年度が最終年度であるため、記入しない。本研究では、単層グラフェンの非平衡キャリアダイナミクスに対する基板の影響(表面光学フォノンや構造歪み)、周辺雰囲気の影響(水分子などが関与するキャリアドーピング)を理解することを目的としている。一般に、非平衡キャリアダイナミクスの実時間観測の方法として、過渡吸収測定および時間分解発光測定がある。2つの測定では相補的な結果が得られるため、両測定を行い、結果を総合的に議論することが現象の詳細な理解につながる。そのため、本研究では、フェムト秒時間領域の過渡吸収測定および時間分解発光測定によって、単層グラフェンのキャリアダイナミクスを観測する。2014年度には、ポンプ・プローブ法に基づく過渡吸収測定およびアップコンバージョン法に基づく時間分解発光測定の準備として、クアテリレン分子内包カーボンナノチューブを合成し、このフェムト秒過渡吸収測定および時間分解発光測定を行った。その結果、分子内包カーボンナノチューブにおいて起こる励起エネルギー移動の起源に関する知見が得られた。一方、単層グラフェンに関する予備的実験として、石英基板上の単層グラフェンを真空中で保持すること、さらに加熱することによる脱ドーピングについて、光吸収測定やラマン散乱測定により調べた。石英基板上の単層グラフェンに対して、可視領域の過渡吸収測定を行い、非平衡キャリアダイナミクスの観測が可能なことを確認した。研究実績の概要に記述したように、本研究の目的を達成するために、様々な周辺環境におかれた単層グラフェンをフェムト秒時間領域の時間分解分光測定する必要がある。これに対し、現在までに、手法の面では、ポンプ・プローブ法に基づく過渡吸収測定およびアップコンバージョン法に基づく時間分解発光測定を行う準備が整った。試料の面では、単層グラフェンを真空中で保持すること、さらに加熱することが可能な実験環境が整った。

以上の理由から、本研究はおおむね順調に進展している。27年度が最終年度であるため、記入しない。現在までの達成度に記述したように、実験手法の準備が整い、試料の周辺環境を調整する準備は一部整ったので、これらを結びつけることにより、様々な周辺環境におかれた単層グラフェンをフェムト秒時間領域の時間分解分光測定する。さらに、試料の周辺環境を調整する目的として、試料を低温に保つことが可能な実験環境を準備する。広帯域にキャリアダイナミクスを観測するため、テラヘルツ時間領域分光を実施することを検討する。