hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
エネルギー供給機構からみた身体運動の最適化-特に水泳運動に注目して-

本研究では,1)運動方程式の決定→2)初期値およびパラメータの設定→3)最適解の導出→4)実際のレースペースとの比較→5)パラメータの設定し直し以上のような過程を経て,妥当と思われる運動方程式や各パラメータを設定して,レース中の泳速度変化のシミュレーションを行い,各泳者のポテンシャルを最大限に活かすペース配分を決定した.まず本研究において水泳運動は,重心を質点とする移動運動であると定義し,レースペースを考察することを主な目的としているので,モデルは出来るだけ簡略化するよう水泳中の重心の上下運動を無視して,質点を水平方向に移動させるだけと考えた.その結果,次式ような運動方程式が成り立つ.M:泳者の質量,m:付加質量,V:泳速度,F:推進力,AD:自己推進時抵抗また自己推進時抵抗は,回流水槽を用いて計測した実測値から以下のような推定モデルを作成した.ρ:水の密度,CDk:動的抵抗係数,CDp:受動抵抗係数,S:体表面積,∇:排水容量本研究では,最適制御理論をこのモデルに応用し,無酸素的エネルギーを最適制御することによって自己の持つエネルギー資源を最大限に利用して,最高のパフォーマンスを得られるペース配分を求めた.その結果,短距離(30秒以下)においては,レース開始直後より,すべてのエネルギー供給系を全開にする必要があるが,1分以上のレースになると,ラストスパート的にレース後半にペースを上げなければならないことが証明された.本研究では,1)運動方程式の決定→2)初期値およびパラメータの設定→3)最適解の導出→4)実際のレースペースとの比較→5)パラメータの設定し直し以上のような過程を経て,妥当と思われる運動方程式や各パラメータを設定して,レース中の泳速度変化のシミュレーションを行い,各泳者のポテンシャルを最大限に活かすペース配分を決定した.まず本研究において水泳運動は,重心を質点とする移動運動であると定義し,レースペースを考察することを主な目的としているので,モデルは出来るだけ簡略化するよう水泳中の重心の上下運動を無視して,質点を水平方向に移動させるだけと考えた.その結果,次式ような運動方程式が成り立つ.M:泳者の質量,m:付加質量,V:泳速度,F:推進力,AD:自己推進時抵抗また自己推進時抵抗は,回流水槽を用いて計測した実測値から以下のような推定モデルを作成した.ρ:水の密度,CDk:動的抵抗係数,CDp:受動抵抗係数,S:体表面積,∇:排水容量本研究では,最適制御理論をこのモデルに応用し,無酸素的エネルギーを最適制御することによって自己の持つエネルギー資源を最大限に利用して,最高のパフォーマンスを得られるペース配分を求めた.その結果,短距離(30秒以下)においては,レース開始直後より,すべてのエネルギー供給系を全開にする必要があるが,1分以上のレースになると,ラストスパート的にレース後半にペースを上げなければならないことが証明された.
スピノーダル理論に基づくGPゾーンについての新しい解釈とその材料学への応用

実験によりGPゾーン形成の事実が確認されているAl-Cu, Cu-Be, Al-Ag, Al-Mg2元系を対象に、第一原理計算とクラスター展開法を用いて準安定規則構造や固溶体の準安定自由エネルギーを計算した.さらにそこから導出されるクラスターの相互作用エネルギーを用いて各合金系のシミュレーションによる微細組織の時間変化について研究を進め、析出のTTT曲線の計算、それに及ぼす合金元素の影響などについて研究を行った.実験によりGPゾーン形成の事実が確認されているAl-Cu, Cu-Be, Al-Ag, Al-Mg2元系を対象に、第一原理計算とクラスター展開法を用いて準安定規則構造や固溶体の準安定自由エネルギーを計算した.さらにそこから導出されるクラスターの相互作用エネルギーを用いて各合金系のシミュレーションによる微細組織の時間変化について研究を進め、析出のTTT曲線の計算、それに及ぼす合金元素の影響などについて研究を行った.本研究では金属学における画期的な発見でありながらその機構解明が据え置かれてきた感のあるGPゾーンを対象に取り上げ、第一原理計算と熱力学的状態図計算を組み合わせた独自の手法を用いて、熱力学的側面からのGPゾーン形成の原因解明を研究目的としている。本年度は、Al-Cu2元系fccを基本構造とする仮想的な規則構造を構築し、各構造の生成エネルギーをFLAPW(Full Potential Linearized Augmented Plane Wave)法による第一原理計算を用いて算出しながら、有限温度における準安定規則構造や固溶体の準安定自由エネルギーを計算した。さらにこれらを実験値として取り入れながら、既存の熱力学データ、相境界データを用いてA1-Cu各2元系をはじめとして、Al-Ag、Al-Mg、Be-Cu、Al-Siなどの基本2元系の熱力学的解析を行った。またこのような計算を社会基盤材料としての重要性をもつCo、Cu、Feなどの合金に対して適用し、準安定スピノーダル領域の存在を予測した。その結果、Co-AlやCo・Beなどの合金系においてGPゾーンが形成される可能性が高いことが結論された。一方これらの第一原理計算と平行して、組織の時間変化についてのシミュレーションをCahn-Hilliardの拡散理論を用いて行い、Al-Cu2元系では100°C程度の低温時効でも、わずか数10分ほどの短時間でスピノーダル分解が生成することがわかった。本研究では金属学における画期的な発見でありながらその機構解明が据え置かれてきた感のあるGPゾーンを対象に取り上げ、第一原理計算と熱力学的状態図計算を組み合わせた独自の手法を用いて、熱力学的側面からのGPゾーン形成の原因解明を研究目的としている。さらにこれらを実験値として取り入れながら、既存の熱力学データ、相境界データを用いてAl-Cu各2元系をはじめとして、Al-Ag、Al-Mg、Be-Cu、Al-Siなどの基本2元系の熱力学的解析を行った。平成19年度は、実験によりGPゾーン形成の事実が確認されているAl-Cu,Cu-Be,Al-Ag,Al-Mg2元系を対象に、第一原理計算とクラスター展開法を用いて準安定規則構造や固溶体の準安定自由エネルギーを計算しほぼ計画が完了した。またそこから導出されるクラスターの相互作用エネルギーを用いて各合金系のシミュレーションによる微細組織の時間変化について研究を進め、析出のTTT曲線の計算をおこなった。その結果、GPゾーンは、固溶体内での準安定2相分離と低温での過剰空孔の働きによる溶質元素の高速拡散が原因で生成することがほぼ明らかとなった。平成20年度は,実験によりGPゾーン形成の事実が確認されているAl-Cu,Cu-Be,Al-Ag,Al-Mg2元系を対象に、第一原理計算とクラスター展開法を用いて準安定規則構造や固溶体の準安定自由エネルギーを計算しほぼ計画が完了した.さらにそれらの結果を用いながら,ジュラルミンをはじめとするAl基合金の基本系であるAl-Cu-Mg-Si-Zn5元系の熱力学的解析をおこない,その平衡状態図を計算により求めた.この計算結果は実験値とよい一致を示していた,さらに,今年度に得られた熱力学パラメータからクラスターの相互作用エネルギーを求め,各合金系のシミュレーションによる微細組織の時間変化について研究を進め,析出のTTT曲線の計算,それに及ぼす合金元素の影響の検討も行った.その結果,Al-2mol%Cu合金にMg,Si,Znを添加した場合,MgとSiはAl-Cu合金に見られる整合スピノーダル曲線の臨界温度を低下させ,Znは逆に上昇することが明らかになった.また,TTT曲線の計算からAl-2mol%Cu合金ではスピノーダル分解の開始温度は約123°Cであることがわかった.この変態の開始時間は10^6秒オーダーであり,報告されているGPゾーンの開始時間よりもかなり長時間であった.これは低温におけるAl中のCuの拡散速度が通常は大変小さいことに原因がある.そこで焼き入れ時に導入される過剰凍結空孔を媒介にした拡散係数の報告値を用いて再度スピノーダル分解の開始時間を計算すると,350秒程度まで短縮されることが明らかになった.このことからAl合金におけるGPゾーンの生成は,母相におけるスピノーダル分解の存在と,空孔を媒介とした添加元素の高速拡散が本質的な要因であると結論された.
ヌクレオチド除去修復におけるゲノムDNA損傷認識の高次制御機構の解明

XPCと相互作用する因子として新たに見出されたヒストンメチル化酵素の局所紫外線照射部位へのリクルートがXPC及びDDB2非依存的に起こること、また転写阻害剤処理によって影響を受けないことが明らかになった。このことから、ヒストンメチル化酵素自体がDNA損傷、もしくは損傷を含むクロマチン領域に対して親和性を持って結合する性質がある可能性が示唆された。一方、局所紫外線照射により損傷部位で実際にヒストンのメチル化修飾が誘導されること、上記のヒストンメチル化酵素の発現を抑制するとこのメチル化の誘導も見られなくなることがわかった。XPCがある種のメチル化ヒストンに対して特異的に結合することを示す以前の結果と合わせ、DNA損傷に伴ってその周辺で誘導されるヒストンのメチル化がXPCのリクルートとその後の損傷認識を促進している可能性が強く示唆された。昨年度までに確立した三光子吸収と共焦点レーザー走査型蛍光顕微鏡を組み合わせたライブイメージング系を用いて、XPCの局所紫外線照射部位への集積に影響を与えるsiRNAの探索を行った。ヒストン脱アセチル化酵素(HDAC)阻害剤で細胞を処理するとXPCの損傷部位への集積が有意に遅延することは以前からわかっていたが、特定のHDACがそれ自身、局所紫外線照射部位に集積し、その発現抑制がXPCの集積を遅延させることを見出した。既にヒストンがアセチル化されているクロマチン領域では、上記のメチル化を誘導するための前提としてまず脱アセチル化が必要なのではないかと考えている。さらに興味深いことに、siRNAのスクリーニングから既知のクロマチンリモデリング複合体の構成成分に加え、RNA干渉関連因子の発現抑制がXPCの損傷部位への集積を有意に遅延させることが見出された。XPCやDDB2に依存せずに損傷部位のクロマチン構造を変換する分子機構を考える上で重要な意味を持つ可能性がある。これまでの研究で、XPCによるDNA損傷認識の過程をヒストンのアセチル化修飾が負に制御する一方、逆にメチル化修飾が促進的な機能を担っている可能性が強く示唆された。これは遺伝子発現の制御で一般的に考えられているヒストン修飾の機能とは一見異なっており、DNA修復において特異的に機能する新たなクロマチン構造動態の役割を示唆するものである。DNA修復に関連した既存のアッセイ系に加え、XPC相互作用因子のプロテオミクス解析、三光子吸収による局所紫外線刺激に伴うXPCの動態解析などのアプローチを統合的に駆使することにより、実際に損傷部位にリクルートされるヒストン修飾酵素の同定、損傷部位におけるヒストン修飾の誘導等に関して一貫した知見が蓄積しており、複数のアプローチの有機的な連携という当初期待した通りの効果が得られている。多光子吸収を用いたライブイメージングによる新規因子の探索に関しては、昨年度までに系を確立し、本格的なスクリーニングを進めている。既に得られた候補因子の中には、クロマチンリモデリング複合体の構成成分に加え、RNA干渉やユビキチン-プロテアソーム系に関連する因子など、当初予想しなかった興味深いものが多数含まれている。上記のヒストン修飾に加え、これらの因子のDNA損傷認識における役割を詳細に調べることで、ヌクレオチド除去修復の損傷認識を制御する新たな分子機構の解明という研究目標を達成できる可能性は高く、全体として研究計画はおおむね順調に進展していると考えている。既知のDNA損傷認識因子の相互作用因子の同定及びイメージングスクリーニングを引き続き進める一方で、残された研究期間を考慮し、本研究で既に取得された因子の機能や分子機構の解明に軸足を移して研究を推進する。損傷部位にリクルートされることが示されたヒストン修飾酵素(メチル化酵素、脱アセチル化酵素)に関しては、様々な変異体を作製して損傷部位へのリクルートに必要なドメインを明らかにするとともに、それぞれの酵素活性についてXPCの損傷部位へのリクルートやその後の修復反応における必要性を明らかにする。特に染色体の特定の部位に任意の因子をテザリングできる細胞系を利用し、これらの酵素によって誘導されるヒストン修飾の変化がXPCのリクルートに十分かどうかを検証する。イメージングスクリーニングにより見出されたクロマチンリモデリング因子やRNA干渉関連因子については、局所紫外線照射に伴う細胞内局在、細胞のDNA修復活性に対する発現抑制及び過剰発現の影響などを調べる。クロマチンリモデリング複合体の中にはヒストン修飾酵素をサブユニットとして含むものも多いことから、上記のヒストン修飾酵素との関連に着目した解析を予定している。またRNA干渉関連因子については、DNA損傷に伴って細胞内におけるRNAプロセシングの大規模な変化が誘起されるという最近の知見もふまえ、紫外線照射に伴って特異的に変動する低分子RNAの解析を行うことを検討している。以上の解析で得られた知見をクロマチン構造を取った損傷DNA基質を用いた無細胞DNA修復系で検証し、さらに詳細な分子機構の理解を目指す。NERのDNA損傷認識因子XPCにHA-FLAGタグを融合したものを安定発現するHeLa細胞株の抽出液から単離・精製した複合体について質量分析を行い、ヒストン修飾やクロマチン・リモデリングに関わる複数の因子を同定した。修飾ペプチドアレイを用いた解析から、XPCがある種のメチル化ヒストンと特に強く相互作用する可能性が見出されていたが、大変興味深いことに、上記の相互作用因子の中に関連するヒストンメチル化酵素が含まれていることがわかった。この酵素を発現抑制した時の細胞の紫外線感受性やDNA修復速度、局所紫外線照射部位へのXPCの集積速度に対する影響を解析している。また、もう一つのDNA損傷認識因子DDB2と相互作用することが見出された解糖系酵素PKM2を安定的に発現抑制したHeLa細胞株を作製したところ、紫外線感受性の増強及びDNA修復速度が低下する傾向が見られた。

昆虫細胞を用いてPKM2の組換えタンパク質の発現・精製を行うとともに、種々の変異体を作製してPKM2がもつピルビン酸キナーゼ、プロテインキナーゼの活性と紫外線応答との関係を解析している。局所紫外線照射に伴うDNA損傷認識因子の集積に影響を与える因子のスクリーニングのため、波長780 nmのパルスレーザーを用いた三光子吸収と共焦点レーザー走査型蛍光顕微鏡を組み合わせたライブイメージング系を構築した。この系を用いて、EGFPを融合したXPCが期待通り局所紫外線照射部位に集積すること、DDB2の発現抑制によってXPCの集積が遅延することが確認された。また、クロマチン構造をとった損傷DNAを基質とする無細胞NER反応系に用いるため、ヌクレオソーム・ポジショニング配列を11コピー含むDNAコンストラクトを作製し、ヌクレオソーム再構成の方法と効率を検討した。さらに、クロマチン上のDNA損傷認識の詳細な分子機構の理解に向け、損傷DNAを含むヌクレオソームのX線結晶構造解析を行った。当初の研究計画のうち、DNA損傷認識因子と相互作用する新規因子の同定に関しては、XPCと多数のクロマチン構造関連因子の相互作用が見出されるなど、順調に成果が得られている。特にヒストンメチル化酵素については、XPCとある種のメチル化ヒストンとの特異的な相互作用が見出されたことから、NERの制御に関わる新たな因子の候補として非常に有望であると期待される。クロマチン基質を用いた無細胞NER反応系の再構成も概ね順調に進んでいる。一方、多光子吸収を用いた局所紫外線照射とライブイメージング系の導入に関しては、研究計画の実施に必要なレーザーパワーの算出等の予備実験を実施できる研究施設がきわめて限られること、実際に確定した仕様に沿ったフェムト秒レーザーの調達にも予想以上に時間がかかったことから、スクリーニングの開始が3か月程度遅れることになった(これにより、当該システムのリース料等、一部の研究経費の次年度への繰越を行った)。最終的には期待通りにDNA損傷認識因子の局所紫外線照射部位への集積や、ポジティブ・コントロールとしてのDDB2発現抑制の影響が確認できており、基本的な系の構築は完了したと言える。昨年度までにXPCと相互作用する因子として同定したヒストンメチル化酵素についてsiRNAによる発現抑制を行い、局所紫外線照射部位へのXPCのリクルート及びDNA損傷の修復がともに遅延することを明らかにした。またこの酵素に蛍光タンパク質を融合したものを細胞で発現し、それ自身が局所紫外線照射部位に集積することを見出した。一方、塩基除去修復とエピゲノム制御に関与し、XPCと相互作用するチミンDNAグリコシラーゼ(TDG)の人為的な発現制御が、その酵素活性非依存的に大規模な遺伝子発現変動を引き起こすとともに、細胞の紫外線応答を制御することを示した。
高エネルギー放電による高輝度パルスX線装置の総合的開発と応用

単色プラズマX線装置の実用化:管電圧の最大値は充電電圧にほぼ等価で、X線照射時間は約1μsであった。プラズマX線源は充電電圧の増加により大きくなり,高い強度の特性X線が確認された。高フォトンエネルギー擬似X線レーザーの発生:高エネルギー放電によりプラズマX線源を形成し,これを線上に形成することなどにより制動X線を蛍光X線(特性X線)に変換する。このような原理で発生する擬似単色X線を擬似X線レーザーと名付けた。生体X線顕微鏡用ウォータウィンドX線装置の実用化:イグナイトロンパルサ内に蓄積された電荷を同軸ケーブルを介してX線管に放出し,X線を得る。細管の陽陰極にはウォータウィンドX線領域にL系列特性線を持つチタンを採用した。低フォトンエネルギー擬似X線レーザーの発生:高エネルギー放電にて細管の陰陽電極を気化する。つぎに細管内に線状の金属プラズマX線源を形成し,制動X線を蛍光X線に変換した。回転陽極式熱陰極管を有する100kHzストロボX線装置の実用化:発生するX線のパルス幅は1ms以下の領域で可変である。X線の繰り返し頻度の最大値は32kHzであったが、100kHz程度まで増加できる。高フォトンエネルギーストロボX線装置の実用化:この装置におけるフォトンエネルギーと繰り返し頻度の最大値はそれぞれ約300keVと10kHzで,さまざまな分野で超高速度撮影に利用できる。ターゲットレスX線装置の基礎研究:電子を対向する2方向から加速し、衝突されることにより、X線を発生させた。X線管は二つの陰極を有するが、陰極電圧の位相は一致する。ピンホールカメラによる撮影では、X線管中央において雲のようなX線源が観測された。本年度は以下に示す装置(2機種)の実用化を主目的とした研究を遂行した。1.単色プラズマX線装置の実用化単色プラズマX線装置は高電圧充電器、高電圧オイルコンデンサ、ターボ分子ポンプ、サイリスタパルサー(トリガ装置)、およびフラッシュX線管より構成される。コンデンサを4060kV程度に充電し、蓄積された電荷をX線管内に瞬時に放電することによりX線を発生させる。X線管はターボ分子ポンプにより1mPa程度に連続排気され、陰極にトリガ電圧を印加することにより主放電を誘起する。陽極(ターゲット)は直径3.0mmの長棒で、10kA以上の管電流により気化されるので、プラズマX線源が形成される。管のターゲットにはニッケル、銅、モリブデン、銀、錫、そして単色化フィルタには同元素のものをそれぞれ採用したので、線量率の高いK系列特性X線が得られた。管電流と管電圧の尖頭値は充電電圧が60kVではそれぞれ25kA、60kV程度で、X線照射時間は約1μsであった。撮影に適切なターゲット材を採用することにより高コントラストのCR画像を得ることができた。2.生体X線顕微鏡用ウォータウィンドX線装置の実用化ウォータウィンドX線装置は高電圧充電器、極性反転式イグナイトロンパルサー、油拡散ポンプ、そしてフェライト細管付きのX線管よりなる。パルサー内の高電圧コンデンサを1030kVに充電し、蓄積された電荷をパルサー内のイグナイトロンを閉じることによりX線管内のフェライト細管に放電する。これにより細管内でプラズマが形成され、X線が発生する。X線管は油拡散ポンプにより1mPa程度に連続排気され、細管の陽極と陰極にはウォータウィンドX線域でL系列特性X線の得られるチタンを採用した。

管電圧と電流は減衰振動波形となり、これらの振動中にX線は発生した。1.高速度X線マイクロスコピー:Si3 N4メンバランスを購入し、これを取り付けるマイクロスコピー用アタッチメントを黄銅にて製作した。スピンコーターを用いて顕微鏡用カバーガラスにPMMA膜を形成し、軟X線レジストを行った結果、良好な結果を得ることができた。2.回転陽極式3極X線管の格子制御装置の試作:方形波入力式の格子制御装置を試作した。格子電圧の繰返し頻度は入力方形波の周波数に等価であった。3.ストロボX線装置の試作:2.で試作した装置を医用X線装置に組み込み、ストロボX線を発生させた。最大繰返し頻度の目標は100 kHzであるが、実験での結果は32 kHzであった。管電圧の最大値は130kVで、パルス幅は0.011.0msの範囲で調整できた。4.医用パルスX線TVシステムへの応用=3.のX線装置、イメージインテンシファイヤ、CCDカメラ、および瞬間画像メモリーを組み合わせ、ビデオの各フレームが完全静止画像として得られるTVシステムを構成した。5.電子加速用高電圧パルサの試作:電子を対向する2方向から加速して衝突させるために、2つの高電圧出力端子を持つ、デュアル高電圧パルサを試作した。加速電極は0Vで、2つの陰極は-100kV程度に設定した。6.ターゲットレスX線装置の試作と基礎実験:5.のパルサと試作したX線管とを組み合わせ、真空空間で制動X線のみを出力できる装置を試作した。現在、X線特性を測定中である。7.疑似X線レザー源の試作:プラズマX線源を線状に形成し、制動X線を蛍光X線に変換することにより、疑似X線レーザー(XEFE,X-ray Enhancement by Fluorescent Emission)の発生を試みた。なおコヒーレントなX線の発生は目標とはしていない。ターゲットレスX線管の基礎研究:電子を対向する2方向から加速し、衝突させることによりX線を発生させた。X線管を高真空に排気し,管の内径を小さくすることによりX線の発生効率を高めた。高フォトンエネルギー擬似X線レーザーの発生:高エネルギー放電によりプラズマX線源を形成し、これを線状に形成することなどにより制動X線を蛍光X線(特性X線)に変換した。吸収係数が不連続なことから特性線はプラズマを容易に透過するので、結果として単色化フィルタを挿入しなくとも高い強度の擬似単色X線が発生した。このような原理で発生する擬似単色X線を擬似X線レーザーと名付けた。低フォトンエネルギー擬似X線レーザーの発生:高エネルギー放電にて細管の陽陰電極を気化する。つぎに細管内に線状の金属プラズマX線源を形成し、制動X線を蛍光X線(特性X線)に変換し,高い強度の擬似X線レーザーを発生させる。現在,真空中でX線スペクトルの測定を行っているところであるが,目的とするエネルギー領域のX線の発生は2種のフィルターを用いた差分法により既に確かめた。高フォトンエネルギーストロボX線装置の実用化:パルス高電圧印加時に放電破壊電圧が著しく向上することから,パルストランスX線管とを組合わせることにより高フォトンエネルギーストロボX線装置の製品を開発した。この装置におけるフォトンエネルギーと繰り返し頻度の最大値はそれぞれ約300keVと10kHzで,さまざまな分野での超高速度非破壊試験に利用できる。
象牙質に対するフッ化物徐放性修復材料の影響

近年、フッ素徐放性コンポジットレジンが開発・応用されているが、象牙質に対してのフッ化物の効果については十分な化学的情報が得られていない。すなわち、フッ化物含有修復材料からの溶出されるフッ化物による効果の詳細は不明な状態で、臨床応用されている。そこで、以下の研究を行った。1.一般に臨床応用されているフッ化物含有修復材料の基本的性能を調べるため、フッ化物溶出量および機械的強度の測定を行った。フッ化物徐放性材料からのフッ化物の溶出濃度は、現在臨床で応用されている歯面塗布などと比較すると非常に微量であることが明らかとなった。また、フッ化物の溶出と圧縮強さとの関係は認められなかった。2.フッ化物による二次う蝕に対する影響を検討するため、微量なフッ化物の影響を検出可能な初期人工う蝕の標準試料の規定をした。研磨象牙質を脱灰・再石灰化溶液(0.1M乳酸溶液、0.2%水溶性レジン:Carbopolおよび50%飽和HAp溶液、37°C、pH5.0)に24時間浸漬し、脱灰・再石灰化象牙質を作製した。試料表面を原子間力顕微鏡を用いて表面微細構造の観察を、X線光電子分光分析装置を用いて化学組成分析を行った。表面微細構造およびCa/P比等の化学組成分析から、妥当な初期人工象牙質う蝕の標準試料の作製が可能となった。3.フッ化物徐放性材料からの象牙質への耐酸性の獲得を検討するため、1において測定した同濃度のフッ化物処理を健全象牙質および脱灰・再石灰化象牙質に対して行い、その表面性状の観察、分析を行った。微量なフッ化物の浸漬では、象牙質の耐酸性の獲得は認められなかった。4.フッ化物が象牙質に取り込まれなくても、ごく低濃度のフッ化物が周囲に存在するだけで、象牙質の脱灰が抑制されるかどうかを確認するために、酢酸緩衝液にて脱灰後、脱カルシウム量の測定を行った。硬化直後にフッ化物徐放性修復材料から溶出するごく低濃度のフッ化物によって、酢酸緩衝液による象牙質の脱灰を抑制することが明らかとなった。その脱灰抑制効果は、フッ化物が歯質に取り込まれた結果によって象牙質の耐酸性が向上するのではなく、フッ化物徐放性修復材料からフッ化物が持続的に供給され、象牙質周辺にフッ化物が存在することによる脱灰抑制効果によるものであることが示された。フッ化物による脱灰抑制効果はフッ化物の濃度に依存せず、ごく低濃度のフッ化物が存在するだけで、同程度の脱灰抑制効果を発揮した。
ピコ秒時間分解赤外分光法による導電性高分子の光誘起電荷分離・再結合過程の研究

導電性高分子(共役π電子系高分子)は,バンドギャップより大きなエネルギーを持つ光で励起されると光電導性を示す.光励起に伴って生成する局在励起状態は,導電性高分子における電荷担体と考えられるので,その分子構造や電子状態,さらにその生成と再結合・消滅過程を明らかにすることは,導電性高分子における光電導機構を解明するうえで重要である.本研究では,パルス幅が約1ピコ秒の波長可変なパルス赤外光をプローブ光源とした,指紋領域まで測定可能なピコ秒時間分解赤外吸収測定装置を製作し,導電性高分子における光誘起電荷分離・再結合過程を解明した.平成12年度は,11年度に製作したピコ秒時間分解赤外吸収測定装置を用いて,導電性高分子配向フィルムのピコ秒時間分解赤外吸収スペクトルの測定と解析を行った.導電性高分子ポリ(p-フェニレンビニレン)【-!(】C_6H_4CH=CH【)!-】_nの延伸配向フィルムを合成し,赤外透過基板(CaF_2)にはさんで液体窒素冷却クライオスタットのコールドヘッドに装着した.クライオスタットで77Kに保たれた試料にポンプ光を照射し,光励起状態を生成させて,ピコ秒時間分解赤外吸収スペクトルを測定した.延伸配向方向に対するポンプ光とプローブ光の偏光条件を変えた時間分解測定も行った.これらの測定により,光励起直後に生成する束縛ポーラロン対と電子励起状態(エキシトン),さらにこれらから電荷分離した電荷担体(ポーラロン)の同定と,光誘起電荷分離過程および電荷担体の再結合・消滅過程のダイナミックスを明らかにした.(1)波長可変なパルス赤外光を光源とするピコ秒時間分解赤外吸収測定装置の製作ピコ秒チタン・サファイア再生増幅器の基本波出力を用いて光パラメトリック発生・増幅器を励起し,得られるシグナル光とアイドラー光の差周波を発生することにより,波数範囲4000-900cm^<-1>,パルス幅約1ピコ秒のパルス赤外光を得た.この波長可変なパルス赤外光を用いて,ピコ秒時間分解赤外吸収測定装置を製作した.試料を励起するポンプ光には,ピコ秒チタン・サファイア再生増幅器出力の第二または第三高調波(非線型光学結晶を本研究費補助金で購入,波長:388または258nm,パルス幅:約2ピコ秒)を用いた.ポンプ光とプローブ光の相互相関時間は約2.8psであった.(2)導電性高分子のピコ秒時間分解赤外吸収スペクトルの測定と解析導電性高分子ポリ(p-フェニレンビニレン)ー(C_6H_4CH=CH)ー_nを,液体窒素冷却クライオスタット(本研究費補助金で購入)のコールドヘッドに装着し,クライオスタットで温度制御した試料にポンプ光を照射し光励起状態を生成させて,ピコ秒時間分解赤外吸収スペクトルを測定した.配向したポリ(p-フェニレンビニレン)フィルムを用いて,光誘起赤外吸収のポンプ光とプローブ光の偏光依存性も測定した.これらの測定により,光励起直後に生成する束縛ポーラロン対とそこから電荷分離した電荷担体(ポーラロン)の同定と,光誘起電荷分離過程および電荷担体の再結合・消滅過程のダイナミックスを明らかにした.導電性高分子(共役π電子系高分子)は,バンドギャップより大きなエネルギーを持つ光で励起されると光電導性を示す.光励起に伴って生成する局在励起状態は,導電性高分子における電荷担体と考えられるので,その分子構造や電子状態,さらにその生成と再結合・消滅過程を明らかにすることは,導電性高分子における光電導機構を解明するうえで重要である.本研究では,パルス幅が約1ピコ秒の波長可変なパルス赤外光をプローブ光源とした,指紋領域まで測定可能なピコ秒時間分解赤外吸収測定装置を製作し,導電性高分子における光誘起電荷分離・再結合過程を解明した.平成12年度は,11年度に製作したピコ秒時間分解赤外吸収測定装置を用いて,導電性高分子配向フィルムのピコ秒時間分解赤外吸収スペクトルの測定と解析を行った.導電性高分子ポリ(p-フェニレンビニレン)【-!(】C_6H_4CH=CH【)!-】_nの延伸配向フィルムを合成し,赤外透過基板(CaF_2)にはさんで液体窒素冷却クライオスタットのコールドヘッドに装着した.クライオスタットで77Kに保たれた試料にポンプ光を照射し,光励起状態を生成させて,ピコ秒時間分解赤外吸収スペクトルを測定した.延伸配向方向に対するポンプ光とプローブ光の偏光条件を変えた時間分解測定も行った.これらの測定により,光励起直後に生成する束縛ポーラロン対と電子励起状態(エキシトン),さらにこれらから電荷分離した電荷担体(ポーラロン)の同定と,光誘起電荷分離過程および電荷担体の再結合・消滅過程のダイナミックスを明らかにした.
「気になる」子どもたちとともにある「集団づくり」の協働プロジェクト

本研究では、「気になる」子の問題で保育に困難を抱えている保育者に対して、集団づくりの方法に依拠した保育実践の提案を行い、研究会での報告を通して定期的に保育場面における支援効果を検討した。その結果、「気になる」子どもたちの興味・関心から遊びを考えて周りを巻き込むという視点がとりわけ重要であり、友達との親密な関係が形成されてくると保育活動への参加や適切な行動が促進されることが明らかとなった。「気になる」子どもが「発達障害の疑い」として顕在化してくる3歳児クラスから5歳児クラスまでの3年間にわたって、1)「気になる」子どもたちの「問題」が他の子どもたちとの関係でどのように変化していくか、2)「気になる」子どもたちとともにあって楽しい集団遊びづくりの方法、3)友だちとの親密性の形成が「気になる」子どもたちの情緒的安定や自己制御力に与える影響を明らかにすることを目的として、保育者との協同的実践追跡研究を開始した。今年度は、本プロジェクトへの参加希望があった保育者に園の概要と対象となるクラスの状況(前年度までの概要、[気がかり」な子どもの発達経過、その時点での保育者の問題意識等)、保育計画等を書いていただき、月に1回程度の頻度で保育場面への参加観察、及び、「気になる」子を中心とする保育者の実践記録についての検討を行った。「気になる」子が複数名いるクラスの担任保育者に「問題意識」に共通するのは、他の子どもとのトラブルが多いこと、保育者の「注意の言葉がけ」への反応や行動改善が乏しいこと、イメージを共有して遊ぶことが難しいことであり、実践記録に共通するのは、「気こなる」子どもの否定的な姿のみに着目されていることと、保育者からの否定的な言葉かけが多いことであった。そこで、子どもの自己信頼性の発達と「集団づくり」上の課題を整理した筆者の理論的仮説をもとに、この子どもたちにはまず「友だちと一緒に何かをすることが楽しい」実感と「自分への期待感」がもてる経験が必要であると考え、(1)「気になる」子どもが好きなものをべースとしたイメージ遊び、(2)保育者にとって困る行動であっても否定的な言葉かけをするのではなく、まず「○○したかったんだね」と肯定的に受けとめる、(3)親密な友だち関係ができるように二人組やグループ編成を工夫することを提案した。その結果、2か月ほどで保育者と子どもの関係、及び、子どもの姿に劇的な変化がみられた。これらの実践過程について、3月に公開シンポジウムを開いて約100名の保育関係者らに発表し、討議を行った。「気になる」子どもが「発達障害の疑い」として顕在化してくる3歳児クラスから5歳児クラスまでの3年間にわたって、1)「気になる」子どもたちの「問題」が他の子どもたちとの関係でどのように変化していくか、2)「気になる」子どもたちとともにあって楽しい集団遊びづくりの方法、3)友だちとの親密性の形成が、「気になる」子どもたちの情緒的安定や自己制御力に与える影響を明らかにすることを目的として、保育者との協同的実践追跡研究を継続した。3歳児クラスの時は他児への乱暴な行動や保育者の「注意の言葉かけ」への反応や行動改善が乏しいことが「気になる」姿として着目されていたのが、4歳児クラスでは、イメージやルールを共有して遊ぶことが難しく孤立しがちなこと、相手の気持ちを考えられないことなどが「気になる」姿としてみられるようになった。今年度から新たに対象クラスの実践記録では、「気になる」子どもの否定的な姿のみに着目され、保育者からの否定的な言葉かけが多いが、昨年度から継続しているクラスの実践記録では、「気になる」子どものプラス面への着眼や「受けとめる」言葉が多くなり、「子どもとの信頼関係が築けてきた」と実感できていることが重要な変化であった。子どもの自己信頼性の発達と「集団づくり」上の課題を整理した筆者の理論的仮説をもとに、「気になる」子どもが好きなものをベースとしたごっこ遊びや、わかりやすいルールのある遊びがしかけられた結果、とくに4歳児クラスでは「わかりやすいルール」に変更することで「気になる」姿が落ち着いた、との報告が相次いだ「親密な友だち関係」の形成と行動調整能力との関連が示唆されているが、「親密な友だち関係」を意図的につくりだす保育上の工夫(二人組やグループ編成)については、「集団づくり」の考え方を学びながら進める必要があり、今後の検討課題として残された。「気になる」子どもが「発達障害の疑い」として顕在化してくる3歳児クラスから5歳児クラスまでの3年間にわたって、1)「気になる」子どもたちの「問題」が他の子どもたちとの関係でどのように変化していくか、2)「気になる」子どもたちとともにあって楽しい集団遊びづくりの方法、3)友だちとの親密性の形成が「気になる」子どもたちの情緒的安定や自己制御力に与える影響を明らかにすることを目的として、保育者との協同的実践追跡研究を継続した。

保育者に園の概要と対象クラスの状況、保育計画等を書いていただき、月に1回程度の保育参加観察、及び、「気になる」子を中心とする保育者の実践記録についての検討を行った。保育観察を通じて明らかになったのは、何らかの「障害」が明確な子どもの「問題」行動に対しては比較的丁寧な受け止めがされやすいが、「気になる」子どもの場合、同じ行動をしても厳しい叱責を受けることが多く、友達からも否定的な評価をされやすいことであった。保育者の悩みで多く共通したのは、「気になる」子どうしが互いに関わりたがりトラブルが頻発・増幅することであった。討議、実践仮説の提案、実践報告を通じて以下のことが明らかとなった。1)4、5歳児クラスになると、保育者の個別の受け止めに加えて、話し合いの場で友達から行動改善を求められたり評価されたりすることがきわめて有効である。2)遊びづくりに関しては、「気になる」子どもが好きなものをベースとしたごっこ遊び、及び、わかりやすいルールのある遊び、話し合いによって「わかりやすいルール」に変更することでトラブルが減る。3)5歳児クラスでは、「技」を高めていくような遊びによって教えあいや励ましあい、認め合いが生起し、そのことが友達関係を深化させ乱暴な関わりが減る。トラブルが頻発する「気になる」子どうしを遠ざけるよりもむしろ、親密性が高まるように、遊びを媒介する環境を工夫することが重要である。
戦後政治家・官僚の政策回顧研究

今年度の研究の進展状況については、前年度から継続して行なってきた鈴木俊一氏(前東京都知事・現自治体国際化協会名誉顧問)に対するインタビューを7回(前年度よりの通算では17回)、後藤田正晴氏(元警察庁長官・元内閣官房長官)に対するインタビューを10回(同通算14回)実施したことに加えて、今年度より奥野誠亮氏(元自治事務次官・元国土庁長官・現衆議院議員)に対するインタビューを2回行なったことが主たる成果である。旧内務省出身の三者から、継続的、集中的にインタビューを実施した結果、新たなる知見を得ることができた。具体的には、戦前・戦中における地方(県)行政の状況、占領戦後期のおける地方財政制度整備の方針、警察予備隊発足時のGHQとの交渉の経緯、戦後の警察行政の流れ、内閣官房の役割の変遷、東京五輪時・いわゆるバブル期の東京都政、などが主要なものとして挙げられる。自治省、警察庁、東京都、そして政界・知事職とそれぞれに要職を経験した立場から、その時々の官僚機構における人事運営や意思決定の手法をもまじえての重要な情報がもたらされた。このような継続的、集中的インタビューをより実効性のあるのもとして実施していくために、迅速で正確な速記録を作成し、多くの資料を準備することにより、インタビュー前後の論点整理や質問項目の検討に役立てた。全体としては本プロジェクトは着実に成果を挙げ、基礎研究としての性格から見ても意義ある進展を示したと考える。今年度の研究の進展状況については、鈴木俊一氏(前東京都知事・現自治体国際化協会名誉顧問)に対するインタビューを8回、後藤田正晴氏(元官房長官・現衆議院議員)に対するインタビューを4回実施したことに加えて、下河辺淳(元国土庁次官)、西広整輝(元防衛庁次官)、楠田実(元佐藤栄作首相首席秘書官)、岡崎久彦(元駐タイ大使)各氏にも1回ずつインタビューを行ったことが主たる成果である。後者の4名については特定の重要政策、すなわち国土政策、日米安全保障政策を選定し、多角的聞き取りを試みたものだが、前者の2名については、特定の有力者に的を絞り、その対象者から継続的、集中的にインタビュー実施した結果、新たなる知見を得ることができた。例えば、戦前から戦後にかけての官僚機構における人事運営や意志決定の手法、戦後占領期における内務省解体の経緯、内務省ないしその後継行政組織が行った様々な改革の過程とそれに対する省内外の考え方、などが主要なものとして挙げられる。特に、内務省はなぜGHQの指令に先駆けて制度改革を行おうとしたのか、そしてその際の基本的な問題とそれへの対応姿勢がどのようなものであったのか、制度改正はいかなる思想と手続き的問題を抱えながら展開されたのか、などの点に関して実務責任者の立場から重要な情報がもたらされた。このような継続的インタビューをより効果的に実施して行くために、より迅速で正確な速記録を用意し、数多くの一次・二時資料を予め準備することにより、インタビュー前後の論点整理や質問項目の検討に役立てた。課題は残されているものの、全体として見れば本プロジェクトは着実に成果を挙げつつあり、基礎研究としての性格から見ても意義のある進展を示していると考える。今年度の研究の進展状況については、前年度から継続して行なってきた鈴木俊一氏(前東京都知事・現自治体国際化協会名誉顧問)に対するインタビューを7回(前年度よりの通算では17回)、後藤田正晴氏(元警察庁長官・元内閣官房長官)に対するインタビューを10回(同通算14回)実施したことに加えて、今年度より奥野誠亮氏(元自治事務次官・元国土庁長官・現衆議院議員)に対するインタービューを2回行なったことが主たる成果である。具体的には、戦前・戦中における地方(県)行政の状況、占領戦後期における地方財政制度整備の方針、警察予備隊発足時のGHQとの交渉の経緯、戦後の警察行政の流れ、内閣官房の役割の変遷、東京五輪時・いわゆるバブル期の東京都政、などが主要なものとして挙げられる。

自治省、警察庁、東京都、そして政界・知事職とそれぞれに要職を経験した立場から、その時々の官僚機構における人事運営や意思決定の手法をもまじえての重要な情報がもたらされた。このような継続的、集中的インタビューをより実効性あるものとして実施していくために、迅速で正確な速記録を作成し、多くの資料を準備することにより、インタビュー前後の論点整理や質問項目の検討に役立てた。全体としては本プロジェクトは着実に成果を挙げ、基礎研究としての性格から見ても意義ある進展を示したと考える。
酵素発電による創傷治癒促進デバイスの創出

本申請では,バイオ燃料電池の仕組みと柔らかいハイドロゲル表面への電極印刷技術とを組み合わせてヒトと馴染む通電式治療シートを実現し,電気仕掛けで創傷治療をおこなう“電気絆創膏"を創出するチャレンジを試みる.新規デバイスの研究計画は,平成28年度において,各素子の基本性能を向上させ(ハイドロゲル表面上に印刷された導電性高分子配線の電気伝導度および貼るタイプの酵素フィルムのバイオ発電性能),平成29年度には,各素子を有機的に統合させた電気治療デバイスの開発およびその基礎評価をおこなう予定である.電気治療デバイスの設計においては,皮膚への通電を日本工業規格が定めた上限(10 mA)以下とし,かつ,皮膚の炎症を引き起こさない電流密度(0.5 mA/cm2)を用いる医療機器特有の規格を設ける予定である.最終年度は,実際のマウスに傷を作製し,電気絆創膏によって傷の治りが促進されるかどうかを評価した.比較対象として,単なる絆創膏(電流印加なし)を七日間貼り付けた際の傷の治り具合と比較した.デバイスの動作原理はいたってシンプルである.傷口に本シートを貼ると,傷口の血液がゲルに浸透し,酵素電極上で血糖を燃料として酸化還元反応が開始され,生じたイオン電流により皮膚の細胞遊走を誘発することで傷の完治を促進させる.従来の化学電池などを利用した電気治療と比して,バイオ電池のメリットは,電極反応に伴う金属イオンの生成がないこと,またグルコースなどの血糖成分をそのまま利用し,低電圧でイオン流を生成できることにある.実験結果では,バイオ電流(約0.4 mA)を印加することで,傷の幅や深さが減る,つまりは治りが早くなることが分かった.バイオ発電をしながら傷を治す試みはこれまでになく,新たな治療デバイスとしての期待が持てる.29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。本申請では,バイオ燃料電池の仕組みと柔らかいハイドロゲル表面への電極印刷技術とを組み合わせてヒトと馴染む通電式治療シートを実現し,電気仕掛けで創傷治療をおこなう“電気絆創膏"を創出するチャレンジを試みる.新規デバイスの研究計画は,平成28年度において,各素子の基本性能を向上させ(ハイドロゲル表面上に印刷された導電性高分子配線の電気伝導度および貼るタイプの酵素フィルムのバイオ発電性能),平成29年度には,各素子を有機的に統合させた電気治療デバイスの開発およびその基礎評価をおこなう予定である.電気治療デバイスの設計においては,皮膚への通電を日本工業規格(JIS)が定めた上限(10 mA)以下とし,かつ,皮膚の炎症を引き起こさない電流密度(0.5 mA/cm2)を用いる医療機器特有の規格を設ける予定である.また,研究の進捗状況によっては動物実験による治療効果を確認することで本研究を完成させたいと考えている.本年度は,各素子の性能向上と創傷治癒促進デバイス“電気絆創膏"の開発を完成させた.具体的には,申請者独自の技術であるハイドロゲル表面への導電性高分子配線の印刷および貼るタイプの酵素フィルムの性能改善に取り組んだ.さらに,イオンの絶縁や生体素材の失活抑制などウェット材料特有のパッケージング技術に関しても取り組んだ.さらに,各パーツの接合技術に取り組んだ.ハイドロゲル電極配線と酵素フィルムを導通させるため,電解重合を利用した導電接着技術に取り組み,さらにバイオ燃料を含んだハイドロゲル上で化学エネルギーを電気エネルギーに変換させる燃料一体型発電フィルムを完成させた.2年間で4項目の研究計画を立てたが,本年度にて2項目は達成し,3項目目にも取り掛かることが出来た.実績概要と重複するが,各素子の性能向上と創傷治癒促進デバイス“電気絆創膏"の開発を完成させた.具体的には,申請者独自の技術であるハイドロゲル表面への導電性高分子配線の印刷および貼るタイプの酵素フィルムの性能改善に取り組んだ.さらに,イオンの絶縁や生体素材の失活抑制などウェット材料特有のパッケージング技術に関しても取り組んだ.さらに,各パーツの接合技術に取り組んだ.ハイドロゲル電極配線と酵素フィルムを導通させるため,電解重合を利用した導電接着技術に取り組み,さらにバイオ燃料を含んだハイドロゲル上で化学エネルギーを電気エネルギーに変換させる燃料一体型発電フィルムを完成させた.以上のことから,本研究はおおむね順調に進んでいると考えられ,最終年度の研究課題達成に向け着実に進んでいる.本申請では,バイオ燃料電池の仕組みと柔らかいハイドロゲル表面への電極印刷技術とを組み合わせてヒトと馴染む通電式治療シートを実現し,電気仕掛けで創傷治療をおこなう“電気絆創膏"を創出するチャレンジを試みる.新規デバイスの研究計画は,平成28年度において,各素子の基本性能を向上させ(ハイドロゲル表面上に印刷された導電性高分子配線の電気伝導度および貼るタイプの酵素フィルムのバイオ発電性能),平成29年度には,各素子を有機的に統合させた電気治療デバイスの開発およびその基礎評価をおこなう予定である.電気治療デバイスの設計においては,皮膚への通電を日本工業規格が定めた上限(10 mA)以下とし,かつ,皮膚の炎症を引き起こさない電流密度(0.5 mA/cm2)を用いる医療機器特有の規格を設ける予定である.最終年度は,実際のマウスに傷を作製し,電気絆創膏によって傷の治りが促進されるかどうかを評価した.比較対象として,単なる絆創膏(電流印加なし)を七日間貼り付けた際の傷の治り具合と比較した.デバイスの動作原理はいたってシンプルである.傷口に本シートを貼ると,傷口の血液がゲルに浸透し,酵素電極上で血糖を燃料として酸化還元反応が開始され,生じたイオン電流により皮膚の細胞遊走を誘発することで傷の完治を促進させる.

従来の化学電池などを利用した電気治療と比して,バイオ電池のメリットは,電極反応に伴う金属イオンの生成がないこと,またグルコースなどの血糖成分をそのまま利用し,低電圧でイオン流を生成できることにある.実験結果では,バイオ電流(約0.4 mA)を印加することで,傷の幅や深さが減る,つまりは治りが早くなることが分かった.バイオ発電をしながら傷を治す試みはこれまでになく,新たな治療デバイスとしての期待が持てる.平成29年度には,各素子を有機的に統合させた電気治療デバイスの開発および本デバイスを用いて創傷治癒に関する応用に取り組む.具体的には,皮膚細胞の電気走性を評価する.本電気絆創膏では,デバイス側から皮膚へイオン的導通を伴いながら傷口付近の皮膚細胞の遊走を制御する仕組みであるため,傷口の血糖を用いたバイオ発電によって細胞が電気走性する様子をIn vitroで評価する.細胞ディッシュ上に培養した表皮細胞の単独および集団での遊走を観察し,動物実験に向けたイオン電流値を見積もる予定である.その際,バイオ発電シートとマイクロ流路システムを組み合わせることで,培養液を直接燃料として用いる電気培養皿を開発する予定である.電源が組み込まれた培養ディッシュは,これまで存在しなかったので,細胞培養分野への新たなツールを提供できるのではないかと考えている.さらに,電気絆創膏を用いた動物実験にも取り組む.マウスの皮膚,あるいは,ウサギの角膜など上皮組織の治癒が電気で促進されるかどうかを評価する予定である.実際の皮膚にデバイスを取り付ける際,市販のメディカルテープ(Nexcare 3M)を用いることで,バイオ発電の性能を向上させる大気中酸素の直接利用に加え,ゲルの水分蒸発を抑制する効果が得られると期待している.29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。
モット絶縁体の単結晶薄膜を制御してモットＦＥＴのプロトタイプを作る

本年度はSrTiO3 FETの金属絶縁体転移のメカニズムを探るため、これまでよりも詳細な実験とシミュレーションによる研究を行いました。これによって、FET特性の閾値が、ゲート電圧印加の履歴の関数になることが判明しました。酸素欠損がバルクに追いやられバックゲートのように働くという仮定から導かれる特性とよく一致しています。このSrTiO3の金属非金属転移の履歴現象を用いて、スパイク時刻依存可塑性(STDP)という脳の中にあるシナプスの特性を真似することに成功し、SrTiO3 FETを用いた人工シナプスを開発することに成功しました。このデバイスの特性パラメータを抽出し、それを使って、機械学習のシミュレーションも行いました。60000の手書き数字で学習を行い、10000の手書き数字で認識のテストを行ったところ、70%を超える良い精度で認識に成功しました。さらに同じデバイスが人工ニューロンとしても動作することを確認しました。従来の人工ニューロンは大きなコンデンサを搭載して積分動作を行なっていましたが、我々のニューロンはSrTiO3 FETの閾値がゲート電圧の履歴で変化することを利用した人工ニューロンであり、集積化を阻む「コンデンサ」を必要としない画期的デバイスです。デバイス開発の分野で世界最大の国際会議IEDMに採択され、研究発表を行いました。現在論文を投稿中です。さらにSrTiO3-FETの低温から極低温までの物性探索を行い、低温で出現する近藤効果と非線形ホール効果を2キャリアモデルで説明することに成功しました。こちらも重要な成果であり、論文投稿準備中です。29年度が最終年度であるため、記入しない。6nmのパリレンと20nmのHfO2の2層膜をゲート絶縁体に用いてSrTiO3単結晶(STO)の(100)面をチャネルにした電界効果トランジスタ(FET)を作製しました。STOは強い電子相関によって金属絶縁体相転移(モット転移)を起こすような強相関物質ではありませんが、巨大な誘電率を持っているのに強誘電体にならない量子常誘電体と呼ばれる興味深い物質です。しかも、わずかなキャリアドープで金属化し、極低温では超伝導を示します。さらに、STO表面に2次元電子系を作ると、強いスピン軌道相互作用と空間反転対称性の破れによるラシュバ効果のために興味深い物性を示します。しかしSTOは非常に酸素欠損を作りやすい物質で、上記の興味深い物性は欠損によるポテンシャルの乱れに弱いため、我々のFETがどのような物性を示すかを調べるのは本研究の2層ゲート絶縁膜の優秀さを示す格好の舞台になります。作製したFETは、ゲート電圧がゼロのときには絶縁体ですが、ゲート電圧を印加するとドレイン電流が急峻に立ち上がります。その傾きから得られるサブスレショルドスイングというFETの性能を示す値は170mV/decadeにもなり、さらに易動度が10^14cm2/Vsにも達する非常に優秀なFETであることがわかりました。つまりチャネルのSTOにはほとんど欠損が生じていません。我々はホール効果を測定することにも成功しました。すると、金属化したチャネルのキャリア密度がゲート絶縁膜の静電容量から期待される値の10倍にも達しているという驚くべき事実が判明しました。負の静電容量と呼ばれる現象です。室温から4Kまでのホール係数の変化や伝導度の変化も詳しく測定することに成功しました。さらに室温でのFET特性に現れる履歴現象や、S型の負性抵抗についても詳細な測定を行いました。現在これらの多くのデータを解析中で、三編の論文にまとめているところです。サブスレショルド特性、易動度、ホール効果、負の静電容量、低温での伝導特性、履歴現象、負性抵抗など、予想外のデータが次々に得られたため、STOの(110)面と(111)面のFETの探索はできませんでしたが、すでに、期待をはるかに超える成果が得られたと考えています。下記のようにHfO2層の作製がうまくいかず、モットFETの試作を行えませんでした。そこで前年度までに作製していたSrTiO3チャネルの電界効果トランジスタ(FET)で、パルス電場をゲート印加した時のチャネル電流の変化を系統的に測定したところ、非常に興味深い結果を得ました。パルス電場がある閾値を超えると界面に2次元金属相が現れます。するとパルスをオフにしても電流が流れ続けるのです(履歴現象)。パルスが閾値より小さいと履歴現象は起きません。この閾値前後で電流電圧曲線に負性抵抗が見られます(2次元金属相はパーコレィティブに形成される)。さらに界面のキャリア濃度はゲート電場から予想されるものより10倍増大します。これらは、「migration-induced field-stabilized polar (MFP)層」の形成を仮定するとすべて説明がつくことがわかりました。SrTiO3表面にバルク方向に正の電界を印加すると、本質的に界面に存在する酸素欠損(正に帯電)がバルクに押しやられ(drift)、表面付近のバルク領域に欠損の少ない分極層(=MFP)が出現するというものです。本来のゲート電場が誘起する電荷+MFPが誘起する電荷なので、電荷濃度が増大したと考えられます。さらに界面が2次元金属に相転移すると、酸素欠損のdiffusionがゆっくり進む間はMFPが残り、電流電圧特性に巨大な履歴現象が出現するのだと説明できそうです。面白いことに、この2次元金属相が低温で近藤効果を示すことも確認しました。