hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
バラエティを考慮した使用実態調査に基づく日本語のモダリティ記述発展のための研究

調査の結果,母語話者としての内省ではあまり用いられていると感じられないモダリティ形式が,特定のジャンルに集中して出現するケースなど,新たな発見があった。モダリティ形式に限らず,ジャンルによる出現の違いを観察することの重要性が明らかになった。『現代日本語文法』の記述のなかで,文体・ジャンルといった観点から見て記述の根拠が不十分だと思われる項目について,書きことばを中心としたコーパス調査を行い,記述の妥当性の検証を試みた。記述が妥当であることが検証できた項目が多い一方で,記述の不充分さが明らかになった項目もある。母語話者としての内省ではあまり用いられていないと感じられるダリティ形式が,特定のジャンルに集中して出現するケースなどが見られた。文法記述の精度をあげるためには,各形式の,文章のジャンルなどによる用いられかたの違いを観察することが重要であることが明らかになった。書き言葉のコーパス調査によって明らかになることが予想以上に多く,かつ,深い考察を要する項目が多かったため,2014年度はコーパス調査とその結果の分析を集中して進めた。アンケート調査の実施を予定していた当初の計画とは異なるが,調査量自体は決して少ないものではない。日本語学書き言葉のコーパス調査に加え,話し言葉コーパスの調査を行うことで,当初予定していたアンケート調査に替える予定である。書き言葉コーパス調査が研究の中心となったため,その結果と比較するほどの人数のアンケート調査の実施は困難であることがその理由である。さらに,詳しく観察すべき点を絞り込んだうえで,質的調査としての対面調査を行うことを計画している。アンケートに関して実施前に検討すべき課題があり,議論を重ねている。そのため,2013年度内に実施を開始することができなかった。今後,できるだけ早く,問題を解決し,実施を進める予定である。2014年度に実施予定であったアンケート調査を研究計画変更によって実施しなかったことにより,次年度使用額が生じた。2013年度にリストアップした要調査項目のうち,まだコーパス調査を終えていないものについて,調査・考察を進めていく。深い考察が必要な項目と,調査結果の大まかな分析だけで充分な項目とを区別することによって,効率的に研究を進めていく。アンケート調査についても,議論と準備を進め,実施する予定である。2015年度には対面調査の実施を計画しているため,その謝金と旅費が必要となる。また,研究成果の学会発表の際の旅費,最終年度の報告書冊子作成費等として使用予定である。年度内に注文した消耗品に関し,品切れによって納品が遅れたため。次年度初めに納品されるため,その支払いとして使用する。
メタン活性化触媒の開発とその反応活性の検証

本研究は、天然ガスやシェールガスなどに含まれるメタンを、主要な化学工業原料であるエチレンに変換する触媒を探索することが目的である。触媒の探索は、無機化合物である固体酸と有機カチオンを組み合わせた、有機-無機ハイブリッド材料を中心に行う。種々の固体酸と有機カチオンを組み合わせて触媒を調製し、調製した触媒上でメタンの活性化(メタンのCH結合の解離)が起こるかどうかを検討する。昨年度までの研究で、有機カチオン交換ゼオライトを用いて、メタン解離の直接観測を赤外分光法により行った結果、有機カチオン交換ゼオライトはメタンのCH結合を解離する能力があることが明らかになっている。一方、有機カチオン交換Al-MCM-41は、メタンの活性化能がない可能性が示唆された。本年度は、固体酸層状化合物を剥離して得られる固体酸ナノシートのプロトンを有機カチオンとイオン交換することで、有機カチオン交換ナノシートの調製を行った。固体酸層状化合物の層剥離の方法や、有機カチオンとのイオン交換の条件・方法を探索し、粉末X線回折の結果から層剥離ができていることが確認された。有機カチオン交換ナノシートの触媒活性は、酪酸エチルとメタノールのエステル交換反応をテストリアクションとして行った。これまでの研究から、エステル交換反応に活性がある触媒は、メタンのCH結合の解離にも活性があることが分かっている。活性試験の結果から、有機カチオン交換ナノシートでは、エステル交換反応の活性が低いことが分かった。このことから、有機カチオン交換ナノシートはメタンの活性化能も低い可能性が示唆された。前年度までの研究で、赤外分光法による直接観測から、有機カチオン交換ゼオライトがメタンを解離する能力を有していることが明らかになっている。また、その触媒がメタン解離能を有している可能性があるかどうかは、酪酸エチルとメタノールのエステル交換反応をテストリアクションとして確かめることができることを明らかにしてきた。有機カチオン交換ゼオライトを用いてエステル交換反応を行うと、中程度の活性で反応が進行した。そしてこの反応は、反応物がゼオライト細孔内を拡散する速度が律速になっていることが示唆された。そこで、ゼオライトより細孔径の大きいメソポーラス化合物のAl-MCM-41を用いて、有機カチオン交換Al-MCM-41を調製した。この触媒を用いて、エステル交換反応を行ったが、有機カチオン交換ゼオライトほどの活性は得られなかった。固体酸層状化合物には、ニオブ系とタンタル系を用いた。これまで、固体酸触媒と有機カチオンの組み合わせでメタン活性化触媒の探索を行ってきた。その中で、固体酸の種類をメソポーラス材料やナノシートに変えても、テストリアクションであるエステル交換反応の活性が低いことが分かった。この原因として、有機カチオンの構造にある可能性があることが分かってきた。そこで今後は、ゼオライトやメソポーラス化合物、ナノシートのプロトンを、これまでとは種類・構造の異なる有機カチオンを用いてイオン交換を行う。調製した触媒の活性を、エステル交換反応により調べる。また、調製した触媒のキャラクタリゼーションは、赤外分光法や粉末X線回折などにより行う。エステル交換反応で活性がある触媒を探索できたら、高圧下でメタン酸化カップリング反応を行う。触媒反応の活性試験は固定床流通系で行い、メタンからエタンやエチレンなどのC2化合物が生成するかどうかを検証する。ガスクロマトグラフでメタンの転化率やC2化合物の収率を調べることで反応に適した触媒を検討する。有機カチオン交換体を用いるのであまり高温では反応を行うことができないと考えられ、適用可能な温度範囲は限られるが、反応温度や圧力などの最適な反応条件を明らかにする。メタンの反応では、メタンの触媒への付着確率が活性に影響を与えるといわれているので、吸着が起こりやすい低温のほうが、反応が進行する可能性もある。種々の固体酸と有機カチオンを組み合わせて触媒を調製し、調製した触媒上でメタンの活性化(メタンのCH結合の解離)が起こるかどうかを赤外分光法で直接観測する。先行研究より調製可能であることが報告されている有機カチオン交換ゼオライトを用いて、メタン解離の直接観測を赤外分光法により行った。メタンのCH結合の解離が起こった場合、メタンHが不均一に引き抜かれてゼオライト表面に水酸基が生成するパターンとゼオライト表面にメトキシが生成するパターンが考えられる。メタンの吸着を観測するために、測定は173 K程度の低温で行った。観測結果からは、酸性水酸基の生成は確認されず、メトキシの生成が観測された。この結果から、173 Kという低温においても、有機カチオン交換ゼオライトはメタンのCH結合を解離する能力があることが明らかになった。有機カチオン交換ゼオライトは、メタンを解離する能力を有することが分かった。

しかしながら、ゼオライトは分子レベルの細孔構造を有しており、反応物や生成物の細孔内における拡散がメタン酸化カップリング反応の活性に影響を与える可能性がある。そこで、種々のゼオライトと種々の有機カチオンにより有機カチオン交換ゼオライトの調製を行った。調製した触媒を赤外分光法でキャラクタリゼーションした結果、既報の組み合わせ以外でも有機カチオン交換ゼオライトが調製可能であることが分かった。昨年度の計画は、有機カチオン交換ゼオライト上でのメタン解離を赤外分光法により直接観測することと、メタン活性化触媒の開発と探索を行うことであった。有機カチオン交換ゼオライト上ではメタンの解離が進行しない可能性もあったが、メタン解離の赤外分光法による直接観測から、有機カチオン交換ゼオライトがメタンを解離する能力を有していることが明らかになった。メタンの吸着を観測するために、測定は173 K程度の低温で行った。この温度では、メタンの吸着に加えゼオライト表面のメトキシ種が観測された。しかしながら、メトキシ種の吸着量はメタンの吸着量に比べれば少なかった。メタン活性化触媒の開発と探索では、結晶構造の異なる種々のゼオライトと、種々の有機カチオンの組み合わせにより触媒調製を試みた。調製した触媒を赤外分光法でキャラクタリゼーションを行ったところ、目的とする触媒が調製できていることが確認された。すなわち、既報の組み合わせ以外でも有機カチオン交換ゼオライトが調製可能であることが分かった。また、ゼオライト以外の固体酸も使用して触媒を調製する予定であった。層状固体酸触媒を使用して、有機カチオン交換体の調製を試みたが、触媒のキャラクタリゼーションには至っておらず、調製が成功したかどうかは明らかになっていない。以上のことから、本研究課題の進捗状況は、おおむね順調に進展しているといえる。本研究は、天然ガスやシェールガスなどに含まれるメタンを、主要な化学工業原料であるエチレンに変換する触媒を探索することが目的である。触媒の探索は、無機化合物である固体酸と有機カチオンを組み合わせた、有機-無機ハイブリッド材料を中心に行う。種々の固体酸と有機カチオンを組み合わせて触媒を調製し、調製した触媒上でメタンの活性化(メタンのCH結合の解離)が起こるかどうかを赤外分光法で直接観測する。昨年度までの研究で、有機カチオン交換ゼオライトを用いて、メタン解離の直接観測を赤外分光法により行った結果、有機カチオン交換ゼオライトはメタンのCH結合を解離する能力があることが明らかになっている。本年度は、ゼオライト以外のゼオライト以外の固体酸を用いて有機カチオン交換体を調製し、そのキャラクタリゼーションを行った。Al-MCM-41を合成し、それを有機カチオンでイオン交換した触媒を赤外分光法により観測した。その結果、Al-MCM-41の水酸基のH+が有機カチオンでイオン交換されていることが確認できた。しかし、有機カチオン交換されたAl-MCM-41に水を吸着させて赤外分光法により観測した結果、水の解離はほとんど起きていないことが分かった。
体性感覚情報の修飾機構に関わる視床間結合のシナプス特性

近年の研究で、末梢から脊髄レベルでの痛覚修飾の分子基盤は明らかになってきたが、視床より上位中枢では、ほとんど明らかになっていない。一方、三量体G蛋白のGq/11結合型受容体に共役する、phospholipase Cβ4(PLCβ4)は、視床に優位に発現していることから、この分子が、体性感覚情報、とりわけ体性痛覚の情報処理に寄与するか否かを調べるため、PLCβ4の遺伝子欠損マウスを用いて、疼痛関連行動の解析を行った。ノックアウトマウスでは、炎症疼痛モデルのホルマリンテストを行ったところ、第一相の疼痛行動には差はないが、第二相の疼痛反応時間は野生体に比べて29.9±3.3%まで減少していた。さらに我々は、マウスでの脳室内投与法、視床内投与法を確立し、野生体にPLCまたその上流にグルタミン酸受容体1型(mGluR1)の阻害剤、拮抗薬を投与すると同様にホルマリンテストの第二相が減弱した。これらの結果から、視床mGluR1-PLCβ4のカスケードが炎症性疼痛の修飾に関わっていることが明らかになった。さらに、マウスの視床から細胞外記録を行い、疼痛時にPLCβが細胞の発火を調整する事により、痛みをコードしていることが明らかになった。末梢からの感覚情報は、主に視床の後腹側内側核群(VB)を経由して、大脳皮質4層に投射される。一方、大脳皮質の5-6層から視床VBへは、corticothalamicなシナプス結合を作り、VBの活動性を調節していると考えられている。近年の研究で、末梢レベル-脊髄レベルでの痛覚修飾の分子基盤は明らかになってきたが、視床より上位中枢では、ほとんど明らかになっていない。本年度はマウス視床で特異的に優位に発現している、ホスホリパーゼ(PLC)β4のノックアウトマウスにおいて、痛覚行動解析をおこなった。ノックアウトマウスは、急性痛には影響はないが、炎症性疼痛は有意に減弱しており、野生体の視床内にPLCの阻害剤を局所投与しても同等の現象がおこることから、視床PLCβ4が炎症性疼痛情報の修飾に関わっており、またその上流にグルタミン酸受容体1型(mGluR1)が存在し、mGluR1-PLCβ4のカスケードが炎症性疼痛の修飾に関わっていることが明らかになった。今後は、マウス視床VBで代謝型グルタミン酸受容体1型(mGluR1)がrelay neuronのcorticothalamicシナプス後部に局在している(Xiao-Bo Liu et al. 1998)ことに着目し、その生理的意義とそのシナプス特性を明らかにする予定である。
ジフルオロカルベン錯体を利用する有機フッ素化合物の触媒的合成

遷移金属ジフルオロカルベン錯体は、有機フッ素化合物合成のための有望な活性種である。筆者は、ピンサー型NHC配位子を有するニッケル錯体触媒存在下、トリメチルシリル2,2-ジフルオロ-2-フルオロスルホニル酢酸(TFDA)をシリルエノールエーテルに作用させ、フッ素置換環状シリルエノールエーテルを収率良く得た。反応系中では、ニッケルジフルオロカルベン錯体が生成しており、シリルエノールエーテルのジフルオロシクロプロパン化と環拡大が連続して進行している遷移金属ジフルオロカルベン錯体は、有機フッ素化合物合成のための有望な活性種である。反応系中では、ニッケルジフルオロカルベン錯体が生成しており、シリルエノールエーテルのジフルオロシクロプロパン化と環拡大が連続して進行しているピリジンおよび二つのNHC部位を有するピンサー型のニッケル錯体存在下、シリルエノールエーテル類に2,2-ジフルオロー2-フルオロスルホニル酢酸トリメチルシリル(TFDA)を作用させ、シロキシ基を有するジフルオロシクロプロパン誘導体を収率良く合成した。次に筆者は同様の条件下、ジエノールシリルエーテル(2-シロキシ-1,3-ブタジエン)のジフルオロシクロプロパン化を行った。この場合、生じたビニルシクロプロパンの環拡大が連続して進行し、5,5-ジフルオロ-1-シロキシペンテンが収率良く得られた。ジフルオロシクロプロパン誘導体には、医農薬として用途が期待される。また5,5-ジフルオロ-1-シロキシペンテンには、フッ素置換基を有する有機合成中間体としての用途が期待される。これらの結果は、系中でニッケルジフルオロカルベン錯体が生成しており、これがアルケン類のジフルオロシクロプロパン化を起こしていることを示唆している。これまで、ジフルオロカルベン錯体を調製し、触媒的な有機合成反応に利用した例はなかった。筆者らは現在、電子供与性が高いNHC部位を有するピンサー型配位子が、ジフルオロカルベン錯体を電子的に安定化しているものと考えている。上述の成果は、電子豊富なピンサー型NHCニッケル錯体を触媒前駆体として、TFDAをジフルオロカルベン源として組み合わせることにより、有機合成への利用例がほとんどなかったジフルオロカルベン錯体の化学が展開できることを示している。テトラキス(トリフェニルホスフィン)白金(0)錯体存在下、ジエノールシリルエーテル(2-シロキシ-1,3-ブタジエン)に2,2-ジフルオロ-2-フルオロスルホニル酢酸トリメチルシリル(TFDA)を作用させ、ビニル=1-フルオロビニル=ケトンを触媒的に収率良く合成した。系中では、本研究課題でその調製を目的の一つとしている遷移金属(この場合白金)ジフルオロカルベン錯体が生成しており、これによりジエノールシリルエーテルがジフルオロシクロプロパン化されているものと考えられる。これまで、遷移金属ジフルオロカルベン錯体を系中で調製し、これを触媒的合成反応に活用した例はなかった。生成したシロキシ置換ビニルジフルオロシクロプロパン中間体が、続いて開環-脱離を起こし、一挙にビニル=1-フルオロビニル=ケトンが得られたと理解できる。我々はすでに、ビニル=1-フルオロビニル=ケトンにトリメチルシリルテトラキス(トリフリルオキシ)ボラートを作用させることで、位置選択的ナザロフ環化が進行することを明らかとしている。これにより、医農薬合成のための有用中間体である2-フルオロ-2-ペンテノンが収率良く得られた。我々が開発した触媒的なビニル=1-フルオロビニル=ケトン合成法をこのナザロフ環化と組み合わせて利用することで、様々な含フッ素生理活性化合物の効率的合成が可能となる。
金属系多層膜の熱酸化による酸化物磁性薄膜の作製とその物性に関する研究

予めFe/Co多層膜を作製し、同一チャンバ内で真空焼鈍して均一な合金膜としたものを基礎試料とし、その後、熱酸化することによってCo-フェライト薄膜の作製を試み、それら薄膜の微細構造や磁気特性を明らかにした。多層膜の作製は電子ビーム蒸着法を採用し、ガラス基板上にCo/Fe:50A/100Aを1周期として13周期の積層構成とした(真空度6×10^<-7>Torr)。続いて真空焼鈍(200°C-60分)を行い、膜全域においてCoとFeが1:2にほぼ均一に分散した合金膜を得た。次にこれら合金膜を磁場中(1kG)熱処理可能な反応炉に封入し、炉内の酸素圧は760Torr一定とし、加熱・酸化処理を行った。得られた酸化膜についてX線回折を行った結果、450°Cで熱酸化処理した膜ではCo-フェライト(CoFe_2O_4)の他に、Fe_3O_4およびgamma-Fe_2O_3の回折線も観測された。それに対して、500°C以上での熱酸化処理膜は、ほぼCo-フェライト単相の薄膜が得られた。これらの膜は膜面に垂直に成長した酸化物粒子の緻密な集合組織を呈すること、また、個々の粒子は、内部が均一なCo-フェライトとなっているが、粒子の最表面(約20A)では不定比組成の酸化層(非磁性)を形成していることがわかった。作製した各薄膜での磁気特性測定の結果、熱酸化処理後では、Co-フェライトの生成とともに垂直磁気異方性が出現し、さらに熱処理時に外部磁場を印加した場合の酸化膜で垂直磁気異方性がより顕著に現れることがわかった。垂直磁化膜の成因としては、磁場中熱酸化処理による誘導磁気異方性効果や結晶粒の形状効果および粒子表面の非磁性酸化層の存在による粒子間磁気的相互作用の低減とが複雑に作用しあって起こるものと推論される。なお、500°C熱酸化処理膜でカー効果測定を行った結果、最大カー回転角-0.48deg(波長800nm)の高い値が得られ、光磁気記録材料として有望なことがわかった。
凍結土－常温土力学のシームレス化に向けた三相系熱土質力学の新たな展開と実証

有効応力原理や多元応力記述を拡張し、各種の熱力学的要件と連成調和させる形で、凍結土および非凍結土の挙動をシームレスに扱う合理的な力学記述の提案を行った。根拠となる実験データを得るために、対象を2物質3相系(土・液相水・固相水)に限定したうえで、一連の熱ー圧力連成力学試験および凍結土の物理試験を行った。粘土・砂など異なる地盤材料に対し、高圧下での融解による強度減少、低圧下での強度の拘束圧依存性など、凍結土の特徴を合理的に説明できるモデル化理論を示すに至った。この枠組みは、連成シミュレータの開発を通して人工凍結工法の高度化や寒冷地自然災害評価の土台になるものである。本研究は、飽和・不飽和常温土力学において成功を収めた有効応力原理や多元応力記述を拡張し、各種の熱力学的要件と連成調和させる形で、凍結土および非凍結土の挙動をシームレスに扱う合理的な力学記述の提案を試みるものである。その根拠となる実験データを得るために、対象を2物質3相系(土・液相水・固相水)に限定したうえで、一連の熱ー圧力連成力学試験および凍結土の物理試験を行った。まず、核磁気共鳴(NMR)試験を実施し、異なる氷点下温度における凍結粘土中の不凍水分量の同定を行いった。その結果、粘土の密度(先行圧密圧力)に関わらず不凍水分量曲線が一義的に定義できることがわかり、氷点下温度における粘土の凍結時膨張量および密度を計算する基礎データが得られた。これと並行し、新しく開発したひずみ制御・温度制御型の等方凍結三軸圧縮試験装置を用いて、温度・ひずみ速度・拘束圧を変数として27本の凍結粘土試料および10本の非凍結粘土試料の三軸圧縮試験を行った。この装置は拘束圧を付加した状態において、アイスレンズ形成などを防ぐために比較的急速に土試料を凍結できるものであり、原位置で想定される「要素」としての凍結土の生成を再現できるものである。非凍結粘土試料から求めた正規圧縮曲線・限界状態曲線や限界状態強度と、上記の不凍水分曲線から計算される凍結後密度に基づき、凍結粘土試料の限界状態における粒子骨格応力としての有効応力の推定を行い、破壊包絡線を異なる凍結温度・ひずみ速度に対して実験的に求めた。このような状態理論に基づく凍結土の破壊条件の実験による実証は極めて新規的であり、研究代表者が過去に構築した数理モデルを一部肯定するとともに、一部の修正が必要であることを示唆する結果が得られている。この結果は近日中に国際ジャーナルに発表可能な完成度に達している。本研究は研究期間前より具体的な構想があり、また装置についても可能な範囲で準備を進めていたため、研究期間開始とともに比較的スムーズに実験を実施することができた。研究代表者・共同研究者および代表者が指導する博士学生の三者の間で密な連絡を取りながらそれぞれ分担作業を行うことで、ここまでほぼ想定通りのペースで研究が進んでいる。本研究は、飽和・不飽和常温土力学において成功を収めた有効応力原理や多元応力記述を拡張し、各種の熱力学的要件と連成調和させる形で、凍結土および非凍結土の挙動をシームレスに扱う合理的な力学記述の提案を試みたものである。その結果、粘土の密度(先行圧密圧力)に関わらず不凍水分量曲線が一義的に定義できることがわかり、凍結温度における粘土の凍結時膨張量および密度を計算する基礎データが得られた。これと並行し、新しく開発したひずみ制御・温度制御型の等方凍結三軸圧縮試験装置を用いて、温度・ひずみ速度・拘束圧を変数として凍結粘土試料および非凍結粘土試料を用いた体系的な三軸圧縮試験を行った。非凍結粘土試料から求めた正規圧縮曲線・限界状態曲線や限界状態強度と、上記の不凍水分曲線から計算される凍結後密度に基づき、凍結粘土試料の限界状態における粒子骨格応力としての有効応力の推定を行い、限界状態線を異なる凍結温度・ひずみ速度に対して実験的に定義した。これに基づき、粘土・砂など異なる地盤材料に対して限界状態強度を計算すると、高圧下での融解による強度減少、低圧下での拘束圧依存性など、凍結土について報告されている多くの特徴を合理的に説明できることを示した。本研究で示した枠組みは、連成シミュレータの開発を通して人工凍結工法の高度化や寒冷地自然災害評価の土台になるものである。

この枠組みは、連成シミュレータの開発を通して人工凍結工法の高度化や寒冷地自然災害評価の土台になるものである。本研究は凍結土・非凍結土記述のシームレス化をうたっており、これは凍結・融解の双方向を含む過程の記述を含むものである。初年度はもっぱら凍結挙動に着目して実験・理論実証を行ってきたが、今後は凍結時挙動のさらなる研究と、融解時挙動への理論展開・実証を同時に行うことが望まれる。残り一カ年で両タスクの完成を求めることはやや野心的であり、まずは異なる土試料の試験や、変数幅の拡張を通して初年度に得た凍結時挙動に関する力学理論と実証を大成することを優先する。しかし同時に、融解時挙動の研究にもエフォートを配分し、後続研究の礎となる知見を求める。これを可能にするために、既存の三軸試験装置を改変し、前述のひずみ制御・温度制御型の等方凍結三軸圧縮試験装置と同等の装置を新たに製作することを今年度初頭に検討する。土質力学各項目において、当初の見積もり額と実際の価格にわずかな相違があったため。装置に使用予定のセンサーのグレードアップなどにより有効に利用する。
ペルオキシソーム膜ABCタンパク質のペルオキシソーム膜選択的局在化機構の解析

ペルオキシソームは、脂肪酸のβ酸化を含む脂質代謝系など生体にとって必要不可欠な機能を担うオルガネラである。しかしながら、ペルオキシソームの形成機構については不明な点が多く、ペルオキシソーム膜タンパク質の局在化機構についても殆ど解明されていない。そこで本研究では、ペルオキシソーム膜ABCタンパク質の細胞内局在化機構について着目し、ペルオキシソーム膜タンパク質の局在化機構を明らかにすることを目的としている。本年度は1.ペルオキシソーム膜タンパク質の局在化に関与するタンパク質群の機能解析、2.ペルオキシソーム膜ABCタンパク質と考えられているP70Rの細胞内局在及び局在化機構について解析を行い、以下の成果を得た。1.ペルオキシソーム膜上に存在するペルオキシソーム膜形成因子Pex3pを大腸菌により発現・精製し、その機能解析を行った。その結果、Pex3pが同じくペルオキシソーム膜形成因子であるPex19pと相互作用すること、またその相互作用にはPex3pのTrp-109が重要であることを見いだした。研究代表者はPex19pが細胞質中でペルオキシソーム膜タンパク質を可溶化するシャペロン様タンパク質であることを報告しており、本研究によりPex3pが、Pex19pと相互作用して輸送されてくるペルオキシソーム膜タンパク質のペルオキシソーム膜上での受容体として機能している可能性が示唆された。2.P70Rの細胞内局在について、C末端HAタグ融合タンパク質をCHO細胞に発現させ解析を行った。その結果、P70Rがペルオキシソームではなく小胞体に局在することが明らかとなった。P70RはPMP70等のペルオキシソーム膜ABCタンパク質によく保存されたN末端細胞質領域を欠いており、ペルオキシソーム膜タンパク質の細胞内局在がN末端領域に存在する局在化シグナルにより規定されている可能性が示唆された。ペルオキシソームは、真核生物にひろく分布する細胞内小器官であり、脂肪酸のβ酸化を含む脂質代謝系など生体にとって必要不可欠な機能を担っている。しかしながら、ペルオキシソームの形成機構については未だに不明な点が多い。とくにペルオキシソーム膜の形成及びペルオキシソーム膜タンパク質の局在化機構については殆ど解明されていない。そこで本研究では、ペルオキシソーム膜の主要構成タンパク質であるPMP70をモデルとして、ペルオキシソーム膜タンパク質の局在化機構を詳細に解析することを目的としている。本年度は1.PMP70のペルオキシソーム局在化シグナル及び2.ペルオキシソーム局在化機構に関与するたんぱく質群の同定を行った。1.PMP70のペルオキシソーム局在化シグナルについては、PMP70の各種変異体をgreen fluorescent protein(GFP)との融合タンパク質としてCHO細胞に発現させ、その細胞内局在を蛍光抗体法により解析した。その結果、PMP70は、そのN末端144アミノ酸領域および第5-第6膜貫通領域の二カ所にペルオキシソーム局在化シグナルをもつことを見いだした。さらにこの領域に存在する疎水性アミノ酸が局在化シグナルとして重要であることを見いだした。また、これらの領域は同じくペルオキシソーム膜ABCタンパク質であるALDPの局在化にも重要であることを見いだした。2.PMP70のペルオキシソーム局在化機構に関与するタンパク質群を同定するためPMP70のN末端144アミノ酸領域を大腸菌により発現・精製することに成功した。さらにペルオキシソーム膜タンパク質の輸送に関与するペルオキシソーム形成因子Pex3p、Pex16p、Pex19pの精製にも成功した。これらの成果によりPMP70の局在化シグナルの認識に関与するタンパク質群を同定する系を構築する準備が整った。P70RはPMP70等のペルオキシソーム膜ABCタンパク質によく保存されたN末端細胞質領域を欠いており、ペルオキシソーム膜タンパク質の細胞内局在がN末端領域に存在する局在化
Chern-Simonsゲージ理論による超伝導及び分数量子ホール効果の研究

本年度、前年度の研究の継続が行なわれた。強相関係においてbi-localな補助場による平均場理論が前年度に展開され、本年度さらに、この方法に基づく非線型励起(ソリトン)である渦解の解析がなされると共に、この方法の妥当性が一次元系で調べられた。これより、以下の事柄が明らかになった。(i)平均場近似で求められた磁場中の2次元系における渦は磁場Bに依存するエネルギーをもつ。(ii)電気的に中性の渦や、正電荷叉は負電荷を滞びた渦がある。電荷は整数値からずれる。(iii)bi-localな補助場による平均場近似は、基底状態のエネルギーについて、大体正しいエネルギーを与える。(iv)相関関数についても、定性的には良い近似となっている。(iii)や(iv)の結果は、基底状態の厳密解が既に知られている一次元1/γ^2ポテンシャル系において得られた。強磁場中の2次元電子系は整数量子ホ-ル効果及び分数量子ホ-ル効果に代表される特異な性質を示す面白い量子凝縮系である。この系に対して多くの新しい性質を示すLaughlin関数が考案されている。一方,この系に対してミクロな理論に基づく分子場理論としてCharge Density Wave(CDW)の理論が展開されている。しかしながらCDW状態と、より良い量子状態であり液体の性質を示すLaughlin状態との関連は明らかではない。またLaughlin状態をミクロな理論に基づいて理解することは,電子間力が遠距離力の場合あまり進んでいない。さらにLaughlin状態をidentityするオ-ダ-パラメ-タ-の理解はまだあまり出来ていない。以上の状況をふまえ、量子ホ-ル系に対してミクロなハミルトニアンから出発し,電子場で記述されている理論をbiーlocalな補助場を使い変換した。さらにbiーlocalな場をゲ-ジ場を含むlocalな場に分解して,localな場に対する理論を書き下し,それに対する分子場理論を展開した。SelfーConsistent条件を満たす平均場が求められ,また平均場からのゆらぎの効果を表す有効作用が得られた。この作用は質量項をもつチャ-ン・サイモンゲ-ジ理論である。有効作用に基づき,この量子状態はエネルギ-ギャップと有限なホ-ル伝導度をもつ量子液体状態であることが示されると共に,Laughlin関数との関連が明らかにされた。1. 2次元強相関系及び一次元強相関系に対するbi-local平均場理論。bi-localな補助場による平均場理論が、分数量子ホール系、一次元長距離相互作用系、2次元スピン系等に対して適用され、量子液体に対する一つの系統的な計算法が進展中である。量子ホール系に対しては、ラフリン変分関数と密接な関系をもつ平均場が求められ、またその近傍におけるゆらぎの効果が求められた。さらに、非線型励起モードである、渦解も求められ、それらに基づき系の性質が調べられている。同方法は、また、一次元長距離相互作用系にも適用され、同系がラッティンジャー液体の性質を示すことが確かめられた。2.チャーンサイモンゲージ理論について。空間反転:時間反転を破る系の代表的性質を表わすチャーンサイモンゲージ理論の1粒子状態への効果、及び多粒子系としての性質が調べられている。チャーンサイモンゲージ場は荷電スカラー場に自己エネルギーを与え、スカラー粒子のスピン及び質量を変化させてしまう。スピンの値は、運動の初期条件によって決まる様々な値をとり得る。これらの粒子の従う波動方程式とその解も求められた。格子上で定義したチャーンサイモンゲージ理論の性質がモンテカルロ法に基づき調べられ、比熱等の熱力学的物理量は温度とともになめらかに変化し、K-T移転は存在するかもしれないが、明確には見えていないことがわかった。本年度,前年度の研究の継続が行なわれた。強相関系においてbi-localな補助場による平均場理論が前年度に展開され,本年度さらに,この方法に基づく非線型励起(ソリトン)である渦解の解析がなされると共に,この方法の妥当性が一次元系で調べられた。これより,以下の事柄が明らかになった。(i)平均場近似で求められた磁場中の2次元系における渦は磁場Bに大きく依存するエネルギーをもつ(ii)電気的に中性の渦や,正電荷や負電荷を帯びた渦がある。電荷は整数値よりずれる。(iv)相関関数についても,定性的には良い近似となっている。
光硬化型ペースト陶材による審美修復に関する基礎的研究

1.光硬化型ペースト陶材の開発本研究のスタートは,光硬化性のリキッド(マージンポーセレンPLC、(株)ジーシー)をペースト陶材に混和して用いる方法であったが,これではペーストの稠度が変化し、賦形性が悪くなった。また,この液を大量に用いた場合には焼成後の灰分残留が大きな問題となった。ペースト陶材は元々焼成時に有機成分の抜けが悪く、その分灰分残留に一層の拍車をかける結果となった。以上の理由から、新たに光硬化型ペースト陶材そのものを開発する方向に転換し,現在試作ペーストを作製して実験を行っているが、操作性の優れたペーストの完成にはいま少し時間が必要である。2.ペースト陶材とオールセラミックスを用いた審美修復法の開発金属焼付ポーセレン用に開発したペースト陶材を,オールセラミックスに応用できれば審美性に優れた修復物の簡便な作製が可能となる.そこで,2種類のオールセラミック試片(In-Ceram Alumina.In-Ceram Spinell)にペースト陶材をレヤリングし,その強度を粉末陶材でレヤリングしたものと比較検討した.ISO 6872:1995Dental Ceramicsに準じて3点曲げ試験を行った結果,ペースト陶材は従来型の粉末陶材よりもわずかに高い値を示した.このことからペースト陶材がオールセラミックスのレヤリングに有効である事が示唆され,2003年6月にスウェーデン・イエテボリのIADRにおいて,Flexural Strength of All Ceramics Layered with Paste Porcelainの題名で発表した。現実的な審美修復法としてメタルフリーのオールセラミックスにペースト陶材をレヤリングするのが適切であると結論されたが、光硬化性ペースト陶材も開発の可能性が十分確認されたことから、引き続き本研究を継続する予定である。今年度は、これまでの一連の研究ですでに開発済みのペーストタイプ陶材を光硬化型に改良することが最大の目標であった。ポーセレンマージン用には(株)ジーシーからすでに光硬化性のリキッドが発売されているが、この液をぺースト陶材と直接混和して用いるのは以下の理由により困難であった。1.マージンポーセレンPLCの練和液をペースト陶材と混和すると、ペーストの稠度が変化し、築盛に最適な稠度が失われる。2.マージンポーセレンPLCはマージン部のみに少量使用することを目的として開発されており、今回のようなボディー陶材に大量に用いるといった状況は想定されていないため、焼成後の灰分の残留が問題となった。また、粉末と比較してペーストは焼成時の有機成分の抜けが悪く、その分灰分残留に一層の拍車をかける結果となった。以上の理由から、すでに開発済みのペースト陶材にあとから光硬化性の練和液を加える方式を断念し、ペースト陶材を作製する時点で2重結合を官能基とするメタクリレートモノマーを加えた形で新たなペースト陶材を開発することにした。(光硬化型ペースト陶材の開発手順)先述のごとく、ペースト陶材の光硬化型への改良に際して最大の問題は焼成時の灰分残留であった。これは陶材で最も大事な色調に直接悪影響を及ぼすため、最初に解決すべき問題である。実験はまず、試作した光硬化型ペースト陶材で、厚みの異なる円板試料を作製し、陶材の厚みと灰分の残留の程度を明らかにしながら、最終的には最大1. 5mmの厚みでも灰分残留の無いペースト陶材を開発する。(焼成プログラムの検討)焼成時の灰分残留対策の一環として,光硬化型ペースト陶材の開発と併行して最適な焼成プログラムの開発を行う.すなわち、次年度はペースト陶材そのものの改良と合わせて、焼成プログラムの点からも灰分残留対策を試みる。1.光硬化型ペースト陶材の開発最初の試みは,ポーセレンマージン用に(株)ジーシーから発売されている光硬化性のリキッド(マージンポーセレンPLC)をペースト陶材に直接混和して用いる方法であった.しかしながら,これではペーストの稠度が変化し、賦形性が悪くなってしまった。さらに,マージンポーセレンPLCをボディー陶材に混和して大量に用いた場合には焼成後の灰分残留が大きな問題となった。以上の理由から、新たな光硬化型ペースト陶材を開発する方向に転換し,2重結合を官能基とするメタクリレートモノマーを加えた形で,現在試作ペーストを作製して実験を行っている。2.ペースト陶材とオールセラミックスを用いた審美修復法の開発ペースト陶材は,本来金属焼付ポーセレン用に開発したものであるが,オールセラミックスに応用できれば審美性に優れた修復物の簡便な作製が可能となる.そこで,2種類のオールセラミック試片(In-Ceram Alumina.In-Ceram Spinell)にペースト陶材をレヤリングし,その強度を粉末陶材でレヤリングしたものと比較検討した.ISO6872:1995Dental Ceramicsに準じて3点曲げ試験を行った結果,ペースト陶材でレヤリングした場合には従来型の粉末陶材で行った場合よりもわずかに高い値を示した.

このことからペースト陶材がオールセラミックスのレヤリングに有効である事が示唆され,この成果は,2003年6月にスウェーデン・ヨテボリで開催されるIADRにおいて,Flexural Strength of All Ceramics Layered with Paste Porcelainの題名で発表する予定である.1.光硬化型ペースト陶材の開発本研究のスタートは,光硬化性のリキッド(マージンポーセレンPLC、(株)ジーシー)をペースト陶材に混和して用いる方法であったが,これではペーストの稠度が変化し、賦形性が悪くなった。また,この液を大量に用いた場合には焼成後の灰分残留が大きな問題となった。ペースト陶材は元々焼成時に有機成分の抜けが悪く、その分灰分残留に一層の拍車をかける結果となった。以上の理由から、新たに光硬化型ペースト陶材そのものを開発する方向に転換し,現在試作ペーストを作製して実験を行っているが、操作性の優れたペーストの完成にはいま少し時間が必要である。2.ペースト陶材とオールセラミックスを用いた審美修復法の開発金属焼付ポーセレン用に開発したペースト陶材を,オールセラミックスに応用できれば審美性に優れた修復物の簡便な作製が可能となる.そこで,2種類のオールセラミック試片(In-Ceram Alumina.In-Ceram Spinell)にペースト陶材をレヤリングし,その強度を粉末陶材でレヤリングしたものと比較検討した.ISO 6872:1995Dental Ceramicsに準じて3点曲げ試験を行った結果,ペースト陶材は従来型の粉末陶材よりもわずかに高い値を示した.このことからペースト陶材がオールセラミックスのレヤリングに有効である事が示唆され,2003年6月にスウェーデン・イエテボリのIADRにおいて,Flexural Strength of All Ceramics Layered with Paste Porcelainの題名で発表した。現実的な審美修復法としてメタルフリーのオールセラミックスにペースト陶材をレヤリングするのが適切であると結論されたが、光硬化性ペースト陶材も開発の可能性が十分確認されたことから、引き続き本研究を継続する予定である。
非線形系の大域理論に向けての応用解析学的研究

Oberbeck-Boussinesq方程式系を用いた水平な帯状領域での熱対流問題について解析。2次元問題ではロール型の解が得られるが、Rayleigh数が臨界Rayleigh数の10倍程度の所まで、その分岐曲線の存在を計算機援用証明によって行えた。更に、2次分岐点の特定のために存在検証手順を定式化し、スペクトル法が使える場合のロール型の第2モードの解の分岐曲線上でRayleigh数が比較的小さい所で起る二次分岐点を特定する数値的存在証明に成功した。3次元の問題である六角形型の解、長方形型の解の数値的検証存在証明が、臨界Rayleigh数の近くでは出来た。更に、上の境界が自由表面である時は、非線形性が強く解析がなかったのであるが、この自由表面問題であるBenard-Marangoni対流の場合の最初の分岐解析として定常分岐と周期解分岐が現れる事の解析的な証明が出来つつある。Kuramoto-Sivashinsky方程式の進行波解を記述する微分方程式系であるMichelson系においては、パラメータcを変化させるとヘテロクリニック軌道の無限回の分岐がサドル・ノード周期軌道の分岐点に集積するという"cocoon-分岐"と呼ばれる分岐現象が見られる。それを一般的に調べ、その組織中心(特異不変集合)を分岐理論的に明らかにした。またその機構が実際にMichelson系において起きることを精度保証付き計算と位相的議論を用いて数学的に厳密に証明した。2次元のdriven-cavity問題の解の数値検証に関しては、Wienersの研究例があるが、その検証原理からレイノルズ数が小さい場合に限られていた。今回、解の検証をNewton型にする方法によって、Re=200まで検証することが可能となった。1。流体が自由表面を持つ問題の研究。斜面上を流れる自由表面を持つ流体運動に対して、その分岐問題を考察し、Hopf分岐が起こっている事(周期解の存在)を証明した。2。熱対流方程式系の分岐問題の解析を進め、解の分岐曲線の延長とその上での解の安定性を調べた。安定性の変化する二次分岐点に対し、その点を特定する計算機援用解析によって、定常二次分岐点およびHopf二次分岐点をRayleigh-Benard問題の場合に、特定した。その計算機援用証明を行いつつある。3。Kuramoto-Sivashinsky方程式の進行波解を記述する微分方程式系であるMichelson系においては、パラメータcを変化させるとヘテロクリニック軌道の無限回の分岐がサドルーノード周期軌道の分岐点に集積するという"cocoon-分岐"と呼ばれる分岐現象が見られる。それが一般的にcusp-transverseheteroclinic chainと名付けた特異不変集合に引き起こされることを示した.4。非線形微分方程式の近似解の真の解への収束性の数値的検証法への応用のために計算効率の向上を目的としたNewton法の収束定理を改良した。5。Newton法にもとづく数値的検証法の適用例として2次元Driven-Cavity問題の解を取上げ、有限要素法とその構成的誤差評価を用いた検証を実現した。6。拡散係数を特異摂動パラメーターとする特異摂動問題の考察を行った。パラメーターが小さいとき高振動をもつ解があらわれ、一般に非常に複雑な振舞を見せる。空間一次元の場合、解の挙動と方程式の空間変数への依存の関連をadiabatic invariantを用い記述し、admissibleなadiabatic invariantをもつ解の族の存在を示した。(1)自由表面を持つBenard-Marangoni熱対流問題の解析として、線形系の精密なresolvent評価を行って線形系が解析半群を生成していることを示した。

それをLyapunov-Schmidt法と固有値問題の解明によってRayleigh数あるいはMarangoni数が臨界値に達した時に、定常分岐(ロール型の解、六角形型の解など)および周期解分岐を起こしている事を示しつつある。(2)熱対流問題の解の分岐現象の研究で、二次分岐検証のために数値的存在検証手順を定式化し、スペクトル法が使える場合のロール型の第二モードの解の分岐曲線上でRayleigh数が比較的小さい所で起る二次分岐点を特定する数値的存在証明に成功した。二次元問題では、Rayleigh数が臨界Rayleigh数の10倍程度の所まで現在検証可能であり、その範囲の拡大方法を検討中である。三次元の問題である六角形型の解、長方形型の解の数値的検証存在証明が、臨界Rayleigh数の近くでは出来つつある。(3)Michelson系と呼ばれる3次元の多項式ヴェクトル場の1パラメーター族に見られるヘテロクリニック軌道の無限回の分岐の集積現象を調べ、その組織中心を分岐理論的に明らかにした。またその機構が実際にMichelson系において起きることを精度保証付き計算と位相的議論を用いて数学的に厳密に証明した。(4)数値的検証法の計算効率の向上を目的とした基礎定理を改善する研究を行なった。殊に、有限要素法に基づく解の検証法に最適化されたものである。(5)力学系および非線型楕円型方程式に対する特異摂動問題の研究を行い、高振動のchaotic解の構成および高振動をもつ解の族の存在証明を行った。Oberbeck-Boussinesq方程式系を用いた水平な帯状領域での熱対流問題についての解析。境界条件が物理的に自然な場合について、ロール型や六角形型のパターンを持つ解の分岐曲線の延長のための数値解析を続けている。更に、上の境界が自由表面である時には、非線形性が強く分岐解析がなかったのであるが、この自由表面問題であるBenard-Marangoni対流の場合の最初の分岐解の解析が出来つつある。定常分岐と周期解分岐が現れる事を解析的に証明した。(J.Math.Fluid Mech.2008に掲載決定)Michelson系と呼ばれる3次元の多項式ヴェクトル場の1パラメーター族に見られるheteroclinic軌道の無限回の分岐の集積現象(Cocoon bifurcation)の組織中心が実際にMichelson系において起きることを精度保証付き計算と位相的議論を用いて数学的に厳密に証明した。簡易Newton法の収束定理に基ずく数値的検証法は、理論的観点からは、孤立解を検証するための優れた方法である。計算効率を良くし実用的なものとするために、この定理の改良を行った。有限要素法、スペクトル法と組み合わせて、計算効率の向上が実現された。2次元のdriven-cavity問題の解の数値検証に関して、既存の結果はレイノルズ数が20以下の場合に限られていた。これをNewton型の検証法にして、レイノルズ数が200まで検証する事が可能になった。
粗粒デバイスのための新規情報処理アーキテクチャの開拓

分子ネットワークのゆらぎを利活用する計算アルゴリズムおよびアーキテクチャの開拓を行った。神経素子に類似したスパイクを発生する分子ネットワークのモデルを構築し、そのダイナミクスを用いて「リザーバ計算」の学習評価を行った。その結果、一般的に用いられる時系列データセットを高い精度で学習できることが明らかになり、リザーバ計算の有効性が確認できた。この計算を現実の系で再現するためには、リザーバ計算の初期値依存性とダイナミクス再現性の問題を解決する必要がある。この問題に対し、各試行毎に外部から同じ雑音を印加することで、リザーバの初期値に依存せずに同じ複雑ダイナミクスを生成できることが明らかになった。粗粒素子の回路応用の基礎となるアーキテクチャ設計学の基礎を整えた。具体的には、研究代表者の発案による「ゆらぎを利用する脳型アーキテクチャ」と「確率共鳴ゲート」を大規模化して回路応用につなげるために、A01-03班の粗粒分子素子の粒度を考慮しながら、系統立てて回路設計ができるような設計基盤を整えた。同時に、確率共鳴ゲートを用いた非同期式論理回路の設計手法をほぼ確立した。さらに、分子粗粒素子と同程度の粒度を持つCMOSによる回路動作の実証を行った。分子粗粒素子をいきなり回路に組み込むことは難しいと思われるため、本年度は作成・制御が容易なCMOS回路(分子粗粒素子の等価回路)を試作(外注)して回路動作の実証を行った。CMOS回路の電源電圧を極限まで下げた状態(素子ゆらぎがあわられる状態)での電力評価、安定性評価を行った結果、シミュレーションと同質の低電力動作が得られることがわかった。また、単一分子素子(粗粒素子)を用いた確率共鳴ゲートの要素回路設計を行った。具体的には、研究分担者の専門分野である単一電子回路技術をもとに、確率共鳴ゲートの要素回路設計と検証を行った。クーロンブロッケードに基づく単一電子回路の設計・シミュレーション技法は単一分子素子にも適用可能であり、これまでの知見を活かして確率共鳴ゲートの分子モデルを構成した。具体的には、過去に構築した単電子確率共鳴ゲート回路、ドミノ論理回路、粘菌に学んだ情報処理回路等を構成し、単一分子素子回路への応用展開について考察した。本研究は、分子ナノ素子の特異な性質を生かした新規情報処理システムのためのアーキテクチャ(素子の組み上げかた)の構築学の確立を目的とするものである。従前の情報処理システムには各素子が確実に動作する堅固さが要求されるが、本研究ではその常識を刷新する解決策の骨子を提唱する。平成26年度の当初計画と研究実績は以下のとおりである:1.確率共鳴ゲートを二端子分子素子で実現する回路方式の確立:任意の論理回路を構成するためにはNANDゲートが構築できればよいが、そのためには増幅採用を持った素子が必要となる。A01-03班との連携により、分子系の自己触媒的効果を利用した増幅作用を応用して、センスアンプ機能を作出する。(成果)A01小川Gとの連携により増幅作用を持つ分子素子について模索した。しかし、回路に組み込める素子への発展には至らなかった。H25年度に作成した分子素子の体系化マップをもとに、引き続き増幅素子の設計を模索する。2.分子素子を組み合わせた小規模・大規模回路の実装:分子素子をパッケージ素子として扱い、それらを基板上に配置・結線することで、小規模大規模のCMOS-分子ハイブリッド回路の実証・評価を行う。(成果:A01赤井Gとの共同研究)高伝導ポリマーを利用した脳型軸索(アナログメモリ)素子と、その学習制御回路の設計に取り組んだ。また、H25-26年の成果およびグループ間の議論を通じて、「脳型情報処理のためのパルス生成、伝搬、可塑性を分子素子上に創り出す」という大指針を領域内で共有できた。H25年度より実施している分子素子の体系化はこのための重要な調査であり、H26年末よりその具体化の作業(分子素子と機能の対応づけとアーキテクチャ選定)に着手した。平成27年度は「粗粒素子の回路応用の基礎となるアーキテクチャ設計学の基礎確立」、「分子粗粒素子と同程度の粒度を持つCMOSによる回路動作の実証」、「確率共鳴ゲートを用いた非同期式論理回路の設計手法の確立」、「単一分子素子(粗粒素子)を用いた確率共鳴ゲートの要素回路設計」、「ゆらぎを利用する脳型情報処理の新規開拓」に関する五つの研究を平行して行ない、次年度以降の研究のための基礎を整えた。また、これまでの成果を受けて、「確率共鳴ゲートを二端子分子素子で実現する回路方式の確立」および「分子素子を組み合わせた小規模・大規模回路の実装」に関する研究を行った。それぞれの進展は順調であり、さらに分子情報処理システムを構築するための新たな方向として、「パルス情報処理」の着想ならびに領域グループ間での共同研究の指針を提示した。具体的には、パルス生成、パルス伝搬および可塑性の機能を分子構造に落し込む方策の調整を行った。A01班小川・田中グループのパルス生成デバイスのモデルをA04赤井班とともに構築(パルス生成デバイスの性質を定性的に良く再現する)し、モデルにおける仮説を実証するために必要な実験の洗い出しを行った。さらに、研究分担者(大矢)とともに、単一電子回路技術をベースにして、最終的なターゲットである粗粒素子(単一分子素子)の要素回路設計と検証を進めた。具体的には、単一分子素子への適用を念頭に、シンプルな構造で機能発現可能な脳型アーキテクチャや自然・生体模倣アーキテクチャを設計し、コンピュータシミュレーションによる動作検証を行い、その実現可能性を見出した。

また、並列して確率共鳴性を持つ回路設計も行い、上記アーキテクチャとの組み合わせにより雑音を利用し回路パフォーマンスを向上させる脳型回路等が実現可能であることを見出した。初年度より、粗粒素子の回路応用の基礎となるアーキテクチャ設計学の基礎を整えてきた。研究代表者の発案による「ゆらぎを利用する脳型アーキテクチャ」と「確率共鳴ゲート」を大規模化して回路応用につなげるために、A01-03班の粗粒分子素子の粒度を考慮しながら、系統立てて回路設計ができるよう、全グループにわたる材料・素子の体系化作業を行った。今後、回路設計指針を立てるための重要なデータを得ることができたため、達成度は高いと考える。また、確率共鳴ゲートを用いた非同期式論理回路の設計手法をほぼ確立し、さらに分子粗粒素子と同程度の粒度を持つCMOSによる回路動作の実証を行った。現時点で分子粗粒素子を回路に組み込むことが困難であったため、作成・制御が容易なCMOS回路(分子粗粒素子の等価回路)を試作して回路動作の実証を行った。CMOS回路の電源電圧を極限まで下げた状態(素子ゆらぎがあわられる状態)での電力評価、安定性評価を行った結果、シミュレーションと同質の低電力動作が得られることがわかった。本研究については、概ね順調に進んでいる。また、単一分子素子(粗粒素子)のための要素回路設計を行った。研究分担者の専門分野である単一電子回路技術をもとに、確率的情報処理回路の設計と検証を行った。クーロンブロッケードに基づく単一電子回路の設計・シミュレーション技法は単一分子素子にも適用可能であり、これまでの知見を活かして情報処理モデル・回路を構成した。具体的には、過去に構築した単電子確率共鳴ゲート回路、ドミノ論理回路、粘菌に学んだ情報処理回路等を構成し、単一分子素子回路への応用展開について考察した。これら要素回路設計についても概ね順調に進んでいると考える。分子ネットワークのゆらぎを利活用する脳型計算アルゴリズムおよび粗粒素子を用いたアルゴリズム実行のためのアーキテクチャの開拓を行ってきた。個々の粗粒素子のバラツキは大きくても、その集団によりバラツキをキャンセルまたは利用できるようになる。本年度は粗粒素子の集団のバラツキは制御せず、外側の機構において粗粒素子集団のバラツキの特性を活かした機械学習を行うことで機能を発現させる、という考えを導入した。そのためにまず、神経素子に類似したスパイクを発生する分子ネットワークのセルオートマトンモデルを構築した。このモデルはターゲットとする分子ネットワークの重要な性質(スパイク生成、およびNDR特性)をうまく再現する。このモデルのダイナミクスを用いてリザバー計算を行ったところ、リザバー計算の評価において一般的に用いられるデータセット(時間依存性のある時系列データ)を高い精度で学習できることが明かになった。本研究を通して、リザバー計算の有効性が確認できたが、解決しなければならない問題が2点発生した。一点は、リザバー計算の初期値依存性とダイナミクス再現性である。リザバー計算のために、高い精度で各指向毎に同じ複雑ダイナミクスを生成する必要がある。