hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
溶接構造物の高度工作精度管理に必要な固有ひずみ分布の解明

今までの研究成果である薄板溶接構造物の座屈変形が固有ひずみ分布により系統化されたのを受けて,溶接構造物の高度工作精度管理を決定する固有ひずみ分布を"溶接施工条件から導かれるパラメータで系統かできる"ことを,突合せ継手を研究対象として研究した.実験はレーザ溶接とTIG溶接で行った.試験片は開先形状をI型にした突合せ継手と平板であり,一パス一層の溶接を行って,板厚方向の固有ひずみ分布が一様になるようにした.そして,試験片を溶接継手から切り出し,固有ひずみ分布を筆者が提案した逐次層除去法により求めた.実験条件は筆者が導いたパラメータの有効性を確認するために板幅,溶接入熱を変化して行った.また,得られた固有ひずみ分布の正しさを検証するために板に存在する残留応力の測定を行った.得られた研究成果を記述すると(1)ビードオンプレート溶接と突合せ継手に生じる固有ひずみ分布は同じに取り扱える.(2)平均温度上昇のパラメータを同一にすれば高度工作精度を可能にするレーザ溶接により生じる固有ひずみ分布は従来の溶接法の代表であるTIG溶接で生じる固有ひずみ分布と同じになる.(3)平均温度上昇のパラメータ値が同じであれば,溶接施工条件や板幅が異なる試験片の固有ひずみ分布が系統かできる.そして,平均温度上昇から固有ひずみ分布を求める図を完成させた.(4)板の切断工程が高度工作精度に重要であることを突き止め,切断工程の研究を行った.最初に,切断により残存される熱量(残存熱量と呼ぶ)の定量化が必要となり,レーザ切断,プラズマ切断による入熱と固有ひずみ分布の研究を開始し,残存熱量の定量化を行った.今後,切断過程での固有ひずみ分布の定量化を行い,切断変形を推定する手法を完成させる.今までの研究成果である薄板溶接構造物の座屈変形が固有ひずみ分布により系統化されたのを受けて,溶接構造物の高度工作精度管理を決定する固有ひずみ分布を"溶接施工条件から導かれるパラメータで系統かできる"ことを,突合せ継手を研究対象として研究した.実験はレーザ溶接とTIG溶接で行った.試験片は開先形状をI型にした突合せ継手と平板であり,一パス一層の溶接を行って,板厚方向の固有ひずみ分布が一様になるようにした.そして,試験片を溶接継手から切り出し,固有ひずみ分布を筆者が提案した逐次層除去法により求めた.実験条件は筆者が導いたパラメータの有効性を確認するために板幅,溶接入熱を変化して行った.また,得られた固有ひずみ分布の正しさを検証するために板に存在する残留応力の測定を行った.得られた研究成果を記述すると(1)ビードオンプレート溶接と突合せ継手に生じる固有ひずみ分布は同じに取り扱える.(2)平均温度上昇のパラメータを同一にすれば高度工作精度を可能にするレーザ溶接により生じる固有ひずみ分布は従来の溶接法の代表であるTIG溶接で生じる固有ひずみ分布と同じになる.(3)平均温度上昇のパラメータ値が同じであれば,溶接施工条件や板幅が異なる試験片の固有ひずみ分布が系統かできる.そして,平均温度上昇から固有ひずみ分布を求める図を完成させた.(4)板の切断工程が高度工作精度に重要であることを突き止め,切断工程の研究を行った.最初に,切断により残存される熱量(残存熱量と呼ぶ)の定量化が必要となり,レーザ切断,プラズマ切断による入熱と固有ひずみ分布の研究を開始し,残存熱量の定量化を行った.今後,切断過程での固有ひずみ分布の定量化を行い,切断変形を推定する手法を完成させる.溶接構造物の高度工作精度管理システムに必要な固有ひずみ分布が“溶接施工条件から導かれるパラメータで系統化できる"ことを,突合せ継手を研究対象として研究した.実験はレーザ溶接とTIG溶接で行った.試験片は開先形状をI型にした突合せ継手と平板であり,一パス一層の溶接を行って,板厚方向の固有ひずみ分布が一様になるようにした.そして,試験片を溶接継手から切り出し,固有ひずみ分布を筆者が提案した遂次層除去法により求めた.実験条件は筆者が導いたパラメータの有効性を確認するために板幅,溶接入熱を変化して行った.また,得られた固有ひずみ分布の正しさを検証するために板に存在する残留応力の測定を行った.得られた研究成果を記述すると(1)ビードオンプレート溶接と突合せ継手に生じる固有ひずみ分布は同じに取り扱える.(2)平均温度上昇パラメータを同一にすれば高度工作精度を可能にするレーザ溶接により生じる固有ひずみ分布は従来の溶接法の代表であるTIG溶接で生じる固有ひずみ分布と同じになる.(3)平均温度上昇のパラメータ値が同じであれば,溶接施工条件や板幅が異なる試験片の固有ひずみ分布が系統化できるデータの一部を得た.来年度で系統化は完成する.(4)固有ひずみ分布から残留応力を推定して,別途求めた残留応力の実験値が予測できる.以上の成果のもとに,今後,固有ひずみ分布を平均温度上昇で系統化させた図を完成させれば,残留応力が高精度で予測できる.前年度に引き続き,溶接構造物の高度工作精度管理システムに必要な固有ひずみ分布が"溶接施工条件から導かれるパラメータ系統化できる"ことを実験により検討した.前年度に残された課題である*平均温度上昇のパラメータ値から溶接施工条件や板幅が異なる試験片の固有ひずみ分布が系統化できることを示すデータを得た.そして,平均温度上昇から固有ひずみ分布を求める図を完成させた.

これにより,板に残留する溶接残留応力が簡単に推定できるようになった.次に,溶接構造物の高度工作精度管理システムを検討するために,工作工程と固有ひずみ分布の関係を調査し,板の切断工程が高度工作精度に重要であることを突き止め,切断工程の研究を行った.切断では,切断速度を非常に速い速度v=50mm/s=3000mm/minとした場合でも,1mmを移動するためには0.02秒かかり,この間に熱は鋼で熱拡散率k=10mm^2/sより0.4mm伝達する.従って.高度工作精度管理システムに必要な固有ひずみ分布を切断された平板の変形を推定するために必要となる.そのためには,切断より残存される熱量(残存熱量と呼ぶ)の定量化が必要となり,レーザ切断,プラズマ切断による入熱と固有ひずみ分布の研究を開始し,残存熱量の定量化を行った.現在,切断過程での固有ひずみ分布の定量化を行っている.
都市域小河川における透過型護岸の水理・環境機能の評価と維持管理手法の開発

本研究は、近隣の播磨地域で産出される良質な石礫や間伐材などを用いた透過型護岸による河川整備を明石市内の小河川に適用することを目的とし、そのための構造設計指針及び維持管理手法の開発を目指すものである。得られた研究成果は、以下の通りである。(1)透過性護岸の水理特性及び河床変動特性の定式化と現地河川への適用明石市周辺を流域とする瀬戸川及び明石川について、河道の断面特性や水理量、既設の護岸の様式と諸元、流域の土地利用、植生や水生生物ならびに災害事例に関する資料を収集するとともに、平成16年23号台風による河川災害について現地調査を行い、都市域小河川における護岸構造物の現況と治水・利水・環境保全上の問題点を明らかにした。さらに、移動一般曲線座標系を用いた流れの平面二次元数値計算を行い、その適合性を評価するとともに、実河川における局所洗掘量の予測を行った。(2)透過性護岸の環境機能の評価と水質浄化法に関する検討明石川において生物量調査と物理環境調査を実施した。明石川で設置されている石積式の透過性護岸は、空隙の大部分が土砂などにより閉塞しており、河川水は護岸に沿って流れていた。このため当初期待していた河川水が護岸の空隙を通り抜けることによる懸濁物質の除去は困難であると考えられる。しかし、護岸周辺には水深が深く流れの緩やかな淵が創出されており、懸濁物質の沈降の促進あるいは魚類の休息場、逃避場としての生息場所を提供しており、優れた環境機能を有していることを明らかにした。(3)研究のまとめ以上の研究成果を総合して、多自然型透過型護岸周辺の流れや河床変動特性及び水質浄化機構を明確にし、その水理及び生態環境機能を総合的に評価するとともに、合理的な設計法及び維持管理手法の指針を提言した。得られた成果は、研究論文としてまとめ、兵庫県や間伐材生産企業等の関係諸機関に配布した。平成17年度の研究成果は、以下の通りである。(1)都市小河川の河道特性や水質及び洪水による被災状況等に関する資料収集及び現況調査明石市周辺を流域とする瀬戸川及び明石川について、河道の断面特性や水理量、既設の護岸の様式と諸元、流域の土地利用、植生や水生生物ならびに災害事例に関する資料を収集するとともに、平成16年23号台風による河川災害について現地調査を行い、都市域小河川における護岸構造物の現況と治水・利水・環境保全上の問題点を明らかにした。(2)透過性護岸の減勢効果と護岸周辺部の河床変動特性及び護岸の変形・破壊過程に関する模型実験明石川水系で既に施工されている石礫や木杭を用いた透過性低水護岸を対象とし、その縮尺模型を用いて透過性護岸の減勢効果と護岸周辺の河床変動特性及び護岸自身の変形・破壊過程について実験的に検討した。その結果、流水の作用による護岸材料の変形・流失過程について、護岸様式の違いによる基礎部の局所洗掘特性や裏込め材の抜け出し量の変化、護岸破壊時の限界条件を明らかにした。(3)明石川水系における水質及び水生生物の生態に関する現地調査明石川において、生物量調査とPHABSIMによる魚類生息場評価を実施した。

中下流域は、勾配が小さく大部分が瀬の単調な河川であり、平水流量が小さく河床は有機質を含む土粒子が堆積している。このため、生息する魚種はオイカワなど水質汚濁に強い耐性を示すものに限られていた。しかし、石積みの水制工直下では淵が創出されており、魚類生息場として価値の高い部分が存在していることが分かった。本研究は、近隣の播磨地域で産出される良質な石礫や間伐材などを用いた透過型護岸による河川整備を明石市内の小河川に適用することを目的とし、そのための構造設計指針及び維持管理手法の開発を目指すものである。平成18年度の研究成果は、以下の通りである。(1)透過性護岸の水理特性及び河床変動特性の定式化と現地河川への適用現地河川の実態調査から都市域小河川における護岸構造物の現況と治水・利水・環境保全上の問題点を明らかにするとともに、水理機能上安定性が懸念される構造様式を抽出し、縮尺模型を用いて透過性護岸の減勢効果と護岸周辺の河床変動特性及び護岸の変形過程変形・破壊特性を実験的に明らかにした。さらに、移動一般曲線座標系を用いた流れの平面二次元数値計算を行い、その適合性を評価するとともに、実河川における局所洗掘量の予測を行った。(2)透過性護岸の環境機能の評価と水質浄化法に関する検討平成17年度に引き続いて、明石川において生物量調査と物理環境調査を実施した。明石川で設置されている石積式の透過性護岸は、空隙の大部分が土砂などにより閉塞しており、河川水は護岸に沿って流れていた。このため当初期待していた河川水が護岸の空隙を通り抜けることによる懸濁物質の除去は困難であると考えられる。しかし、護岸周辺には水深が深く流れの緩やかな淵が創出されており、懸濁物質の沈降の促進あるいは魚類の休息場、逃避場としての生息場所を提供しており、優れた環境機能を有していることを明らかにした。(3)研究のまとめ以上の研究成果を総合して、多自然型透過型護岸周辺の流れや河床変動特性及び水質浄化機構を明確にし、その水理及び生態環境機能を総合的に評価するとともに、合理的な設計法及び維持管理手法の指針を提言した。得られた成果は、研究論文としてまとめ、兵庫県や間伐材生産企業等の関係諸機関に配布した。
プロジェクタカメラ系の非安定平衡状態を活用した工芸品の演出に関する研究

本研究では,プロジェクタとカメラを用いたフィードバック系によって,光投影により工芸品の演出を行うピクセルフィードバックアニメーション技術の仕組を解明し,非平衡状態のプロジェクタカメラ系で所望の演出を実現する方法を明らかにする.また,その演出効果も明らかにする.この目的を達成するために,H30年度にはライトトランスポート行列を用いたプロジェクタカメラ系の応答特性モデルを実装し,ピクセルフィードバックアニメーションの再現を行うシミュレータを作成した.また,H29年度に確立した手法を用いて西陣織引箔のライトトランスポートを計測し,ピクセルフィードバックアニメーションの再現を試みた.構築したシミュレータを用いていくつかの演出の再現を試みたところ,システムが安定した状態の挙動は精度よく再現できることが確認された.その一方で,意図的にシステムを不安定にさせることで生じる挙動を応用した演出に関しては,演出結果のコントラストに誤差があり,今後の研究で取り組むべき課題が新たに発生したが,全体的には研究計画で示した方針および方法に則って研究が行われていると評価できる.H30年度は研究計画のA1およびA2で確立したプロジェクタカメラ系の光輸送モデルを改良し,見かけの制御プログラムにライトトランスポート行列を用いたプロジェクタカメラ系の応答モデルを実装することで,ピクセルフィードバックアニメーションを再現するシミュレータを完成させた.このシミュレータを用い,研究計画のB2に示した厳密なモデルを用いた数値解析による画像処理アルゴリズム発見方法の確立を試みた.構築したシミュレータを用いていくつかの演出の再現を試みたところ,システムが安定した状態での色彩操作などに関しては,精度よく再現できることが確認された.システムに過度なパラメータを設定して意図的にシステムを不安定にさせることで生じる挙動を応用した演出に関しては,ReflectionやRainbowなどの明滅や発振現象は再現できた.しかし,Bubbleエフェクトのような光の滲みによる演出については,投影画像のコントラストに誤差があり,今後も引き続きプロジェクタカメラ系の応答モデルの改善が必要とされる.研究計画のB1で示していた解析的に画像処理アルゴリズムを割り出す方法の確立については,見かけの制御の制御器を簡単な負帰還で近似することで簡易的に挙動が解析できることが明らかになった.上記の通り,今後の研究で取り組むべき課題が新たに発生したものの,全体的には研究計画で示した方針および方法に則って研究が行われている.また,研究業績の概要で示したように,H30年度には国際会議での基調講演やチュートリアルでの発表2件,国際会議での招待講演1件を含む口頭発表2件,国内会議での招待講演3件など,多数の業績が得られている.これらの成果を鑑み,H30年度については研究はおおむね順調に進展していると評価する.H30年度以降の研究計画では,手法の確立およびシステムの実装に関して,B1:解析的に画像処理アルゴリズムを割り出す方法の確立,B2:厳密なモデルを用いた数値解析による画像処理アルゴリズム発見方法の確立,B3:演出分布をインタラクティブに生成表示するブラウジング方法の確立を実施することを予定している.また,提案手法およびシステムの評価として,C1:評価のための演出装置の構築,C2:引箔西陣織などの工芸品を対象とした演出結果の評価,C3:展示会などでの実演とアンケート調査による提案手法の評価を予定している.手法の確立およびシステムの実装のB1およびB2に関しては,現在までの進捗状況の項で説明したように概ね順調に進展している.ただし,いくつか課題は残されているため,R1年度では,引き続きB1およびB2に取り組み,これらの課題を解決する.また,B3に着手し,インタラクティブなオーサリング環境の実現を試みる.すなわち,演出対象についてあらかじめ取得したライトトランスポート行列を用いることで,研究室環境で演出パラメータを対話的に決定する方法を実現する.このパラメータ決定ではシミュレータを用いて試行錯誤を行うのではなく,何種類かのパラメータを適用した際の演出結果を一覧として示すことで,パラメータの探査を手助けするブラウジングによる演出支援を実現する.提案手法およびシステムの評価に関しては,C3はH29年度にNTTインターコミュニケーションセンターでの展示の機会を得ることができ,計画に先行して実施することができた.R1年度では,まだ未着手となっているC1やC2を実施する予定である.本研究では,プロジェクタとカメラを用いたフィードバック系によって,光投影により工芸品の演出を行うピクセルフィードバックアニメーション技術の仕組を解明し,非平衡状態のプロジェクタカメラ系で所望の演出を実現する方法を明らかにする.また,その演出効果も明らかにする.この目的を達成するために,H29年度はピクセルフィードバックアニメーションの仕組みの解明とモデル化に取り組んだ.具体的には,高周波パターン照明が同軸落射により照射可能な実体顕微鏡を構築し,引箔西陣織の織構造の微細構造による光の拡散と反射の仕組を調査した.また,プロジェクタカメラ系の応答特性を含めた演出対象の局所領域のモデルを作成し,ピクセルフィードバックアニメーションで生成される光のにじみをシミュレーションによって再現した.本研究に関連する成果としては,H29年度には国際会議発表2件,学術論文1件,解説記事2件のほかに,JSAP-OSA Joint Symposia 2017と質感のつどいフォーラムでは招待講演にてプロジェクタカメラ系を用いた見かけの制御の仕組とピクセルフィードバックアニメーションを用いた演出事例の紹介を行った.また,アウトリーチ活動として,NTTインターコミュニケーション・センターの20周年記念に際し,ICC20周年企画リサーチ・コンプレックスNTT R&D @ICC×多元質感知「質感の再編集Trans-materiality」として,NTTコミュニケーション科学基礎研究所と東京大学大学院情報理工学系研究科廣瀬・谷川・鳴海研究室とともに研究成果を応用した展示を行った.H29年度は研究目的のS1で示したピクセルフィードバックアニメーションの仕組みの解明とモデル化に関して,A1:演出対象の反射特性の調査とモデル化とA2:プロジェクタカメラ系の光輸送モデルの構築に取り組むことを予定していた.

H29年度の前半に,撮像カメラを備え,高周波パターンが投影可能な光学顕微鏡を試作し,引箔西陣織のライトトランスポートの計測を実現した.また,計測されたライトトランスポート行列よりピクセルフィードバックアニメーションの現象の一部を再現することに成功した.ただし,光の明滅などを発生する演出に関しては再現ができていない.この演出を説明するためには,プロジェクタカメラ系の動特性を考慮したモデルが必要となるが,現在までに構築ができていない.A3:基礎実験のためのプロジェクタカメラ系の構築については,実験環境が整っている.また,H30年度以降にはC3:展示会などでの実演とアンケート調査による提案手法の評価を予定しているが,H29年度にはNTTインターコミュニケーション・センターでの展示の機会を得て,研究成果の発信ができた.以上の成果を鑑みて,H29年度については研究はおおむね順調に進展していると評価できる.本研究では,プロジェクタとカメラを用いたフィードバック系によって,光投影により工芸品の演出を行うピクセルフィードバックアニメーション技術の仕組を解明し,非平衡状態のプロジェクタカメラ系で所望の演出を実現する方法を明らかにする.また,その演出効果も明らかにする.この目的を達成するために,H30年度にはライトトランスポート行列を用いたプロジェクタカメラ系の応答特性モデルを実装し,ピクセルフィードバックアニメーションの再現を行うシミュレータを作成した.また,H29年度に確立した手法を用いて西陣織引箔のライトトランスポートを計測し,ピクセルフィードバックアニメーションの再現を試みた.構築したシミュレータを用いていくつかの演出の再現を試みたところ,システムが安定した状態の挙動は精度よく再現できることが確認された.その一方で,意図的にシステムを不安定にさせることで生じる挙動を応用した演出に関しては,演出結果のコントラストに誤差があり,今後の研究で取り組むべき課題が新たに発生したが,全体的には研究計画で示した方針および方法に則って研究が行われていると評価できる.H30年度は研究計画のA1およびA2で確立したプロジェクタカメラ系の光輸送モデルを改良し,見かけの制御プログラムにライトトランスポート行列を用いたプロジェクタカメラ系の応答モデルを実装することで,ピクセルフィードバックアニメーションを再現するシミュレータを完成させた.このシミュレータを用い,研究計画のB2に示した厳密なモデルを用いた数値解析による画像処理アルゴリズム発見方法の確立を試みた.構築したシミュレータを用いていくつかの演出の再現を試みたところ,システムが安定した状態での色彩操作などに関しては,精度よく再現できることが確認された.
Erc欠損による腫瘍増殖の抑制機構および関わるシグナル伝達系の解明

本研究ではTsc2 KOマウスにおけるErc/mesothelin欠損によりTsc2 KOマウス腎腫瘍の増殖や細胞の接着などが抑制されているメカニズムの一部を解明した。Erc産物は細胞膜の脂質ラフトに存在し、IntegrinおよびEGF受容体のシグナル伝達に関与することを明らかにした。Erc欠損の場合、EGFRの活性化が抑制され、EGF受容体リン酸化(Tyr1092)レベルが低下し、エンドサイトーシスの抑制などによりEGFR蛋白全量が高くなることを判り、ErcはEGFR制御分子の一つとして働いている可能性も示唆された。Erc(Expressed in renal carcinoma)遺伝子は遺伝性腎癌モデルEkerラットの腎発がん過程で特異的に発現する遺伝子で、ヒト中皮腫に関連するmesothelin遺伝子のホモローグであり、Tsc2 KOマウスの腎腫瘍細胞においても強発現している。Tsc2とErcはマウス17番染色体に近接して存在するため、減数分裂時の相同組換えにより両遺伝子の変異アレルをシスに持つマウスの個体を樹立し、さらにTsc2ヘテロ変異個体で有り、且つErcのホモ変異を持つマウスを作出した。本研究ではTsc2 KOとTsc2;ErcダブルKOマウスおよびその腎腫瘍細胞株を用いてin vivoとin vitroの実験系を併用し、腫瘍発生・増殖におけるErc/mesothelin遺伝子の役割を進めた。その結果、(1)Ercのホモ変異を持つマウスの腎腫瘍はTsc2単独変異マウスの腫瘍に比べ、有意に小さく、細胞増殖マーカーのKi67陽性細胞が減少し、アポトーシス細胞が増加することを示した。(2)腎腫瘍細胞株をヌードマウス皮下へ移植する実験において、Tsc2/Erc両欠損腫瘍細胞の増殖がTsc2単独欠損腫瘍細胞に比べ著しく抑制される傾向を見出した。(3)Tsc2/Erc両欠損腎腫瘍細胞株にErcを強発現させた場合、コラーゲンコートプレートに対する細胞接着が強くなり、Wortmannin或いはAkt阻害剤によりAktリン酸化を抑制した場合に細胞接着性が低下する傾向を示した。ErcがPI3K-Aktを介して細胞内外に情報を伝達し、細胞接着に関連し、腫瘍発生を促進・維持することを明らかにした。Erc産物は細胞外膜タンパクであり、腫瘍細胞と周囲の環境との相互作用に重要な役割を果たしている可能性も考えられる。現在、Ercによる基質接着の制御の観点からさらに解析中である。本年度も我々が樹立した腎腫瘍細胞株を用いて、腫瘍発生・増殖におけるErc/mesothelin遺伝子の役割およびシグナル伝達系への影響を調べた。その結果、(1)Tsc2/Erc両欠損腎腫瘍細胞株にTsc2を強発現させた場合、EGF受容体リン酸化(pTyr1068)のレベルが高くなる一方で、EGF受容体全量は著しく減少することがわかった。(2)Ercは脂質ラフトに存在することが密度勾配遠心による細胞分画法を用いて確認することができた。上記の結果は我々以前得たErcとIntegrin及びその下流のPI3K-Aktシグナルへの影響に関連するものと考えられ、ErcがIntegrinとEGF受容体リン酸化の関連に重要な役割を持ち、細胞内外に情報を伝達し、細胞接着に関連し、腫瘍発生を促進・維持することが推察される。Erc/mesothelin産物は細胞外膜タンパクであることから、脂質ラフトを介して、腫瘍細胞と周囲の環境との相互作用に重要なシグナル伝達におけるErcが果たす役割について、細胞増殖因子刺激による表現型分析や3次元培養などを利用した解析を進行中である。我々はTsc2 KOマウスおよび樹立した腎腫瘍細胞株を用いて、腫瘍発生・増殖におけるErc/mesothelinのシグナル伝達系への影響およびそのメカニズムの解明をさらに進めた。その結果:(1)Erc/mesothelinは脂質ラフトに存在することがわかった。(2)Tsc2/Erc両欠損腎腫瘍細胞株にErcを強発現させた場合、EGF受容体全量が著しく減少し、リアルタイムPCRおよびGeneChip解析によりEGF受容体遺伝子のmRNA量が減少する傾向があった。(3)細胞表面タンパク質のエンドサイトーシス分析の実験結果により、Ercを強制発現させた場合、Integrin/ILK複合体のリサイクリングが速くなることが示唆された。一方、Ercは細胞表面のみに存在し、リサイクリングしないことが解った。

以上結果から、我々が以前得たErcによるIntegrin及びその下流のPI3K-Aktシグナルの制御は脂質ラフトを介して、EGF受容体などシグナル伝達系に重要な分子の動態変化を惹起することにより生じていることが推察された。本年度の交付申請書に記載した「研究実施計画」の内容をほぼ遂行した。本年度の研究結果は我々が以前明らかにしたErcとIntegrin及びその下流のPI3K-Aktシグナルの制限に加え、ErcがEGF受容体リン酸化に重要な役割を果たし、細胞内外に情報を伝達し、細胞接着に関連し、腫瘍発生を促進・維持することを示した新規の知見である。24年度が最終年度であるため、記入しない。Erc/mesothelin産物は細胞外膜タンパクであることから、脂質ラフトを介して、腫瘍細胞と周囲の環境との相互作用に重要なシグナル伝達においてErcが果たす役割について、細胞増殖因子刺激による表現型分析や3次元培養などを利用した解析を進める。具体的には(1)準備した病理標本を用い、シグナル伝達系の動態変化の指標となるリン酸化タンパク特異抗体等による免疫染色を行って細胞レベルでの様子を検討し、in vivoにおいてErc発現と関連して変動するシグナル伝達系を明らかにする。(2)3次元培養(コラーゲンマトリックスや軟寒天培地中)での増殖細胞におけるErc発現の効果を、細胞塊の形態の変化を中心に観察する。細胞接着関連分子の特異抗体を用いた免疫染色法により、細胞塊全体の様子や個々の細胞の極性等に対するErc発現の影響を調べる。(3)これまでに見出しているシグナル関連分子の強制発現とsiRNAによるノックダウンがErcの機能にどのような効果を示すか、前年度より利用している細胞群を用いて解析する。IntegrinやEGF受容体シグナルなど、Ercの発現によって変化する細胞の表現型に、結合因子がどのように関与するのか明らかにする。
ナノゲルハイブリッド材料の創製と医療応用

先進医療の進展には、近年注目されているバイオ医薬品(抗体、サイトカイン、核酸、エクソソームなど)を安定に送達、徐放しえる新規バイオマテリアルの開発が不可欠となっている。本年度は、CHPナノゲルを用いて人工がん抗原ペプチドを腫瘍関連マクロファージに選択的に送達し、その抗原提示機能を人為的に誘発したところ、がん内部が炎症性環境になり、免疫療法に抵抗性であったがんを感受性に変換できることを明らかとした(三重大学との共同研究)。連携研究者の松田らとの共同研究により、ナノゲル架橋ポーラスゲルに繊維芽細胞を封入し、ダイレクト・リプログラミングにより比較的大量に誘導骨芽細胞を誘導することに成功し、これまで治療が難しかった中規模から大規模な顎骨骨欠損骨再生治療を可能にする新規な手法を開発した。エクソソームの人為的機能制御法として、エクソソーム表層を機能性ナノゲルで修飾するハイブリッドエクソソームを開発した。エクソソームとCHPおよびCHPにアミノ基を修飾したアミノ基修飾CHPを混合するだけでエクソソーム表面にナノゲルを複合化し得ることや、ハイブリッド化することで細胞への取り込みが促進されることを明らかとした。種々の糖鎖ポリマーの設計を検討している中で、ポリプロピレンオキシド末端にオリゴ糖を有する両親媒性糖鎖ポリマーが、水中でサイズの揃ったポリマーベシクルを形成することを見出した。このベシクルは、低分子透過性を有し、酵素などの高分子は安定に保持した。酵素封入ベシクルは、外部から基質を内部の酵素に供給でき、酵素反応生成物を外部に放出できる機能を持つことが分かり、血中投与により生体内のがん組織周囲に集まり、その場でプロドラッグを抗がん剤へと変換し、優れた抗腫瘍効果を示すDDSナノファクトリーとして機能しえることを明らかにした。新規機能性糖鎖ナノゲルの設計とDDS機能では、本研究で取り組み始めた分岐多糖を基盤として自己組織化ナノゲルが従来の直鎖状多糖からなるナノゲルとは異なる興味ある特性を有することを見出している。この研究展開を行っている過程で、オリゴ糖鎖ポリマーが分子透過性ベシクルを形成することを偶然に見出し、新規なDDSナノファクトリーとしての機能展開を行い、新しい研究分野を開きつつある。また、ナノゲル架橋ポーラスゲルと細胞とのハイブリッドを構築し、ダイレクトリプログラミン技術との融合による従来にない骨再生細胞治療での有用性を示した。さらに、エクソソームとナノゲルのハイブリッド手法を確立し、今後のエクソソームのバイオマテリアル応用への新しい可能性を示しつつある。ナノゲルDDSによるがん免疫療法においては、腫瘍関連マクロファージの機能制御を行える世界初の技術を開発し、免疫療法抵抗性のがんの治療成績が向上しえることを動物実験で明らかにし、その有用性を示している。今後、他の手法、例えば、チェックポイント抗体療法との併用を行うことでさらなる有用性を示すことが可能であると思われる。ナノゲル架橋ポーラスゲルによる再生医療応用を進めており、骨再生の人工細胞外マトリクスとしての有用性が明らかになっている。一方で、ゲルの生分解性制御も課題の一つにあげられている。そこで、ナノゲルとハイブリッド架橋を行うポリエチレングリコールとの架橋構造に注目して、その化学構造を変えることで、生分解性挙動の制御を図っている。がん免疫治療における抗原デリバリーシステム開発において、抗原タンパク質や抗原ペプチドのデリバリーに関して、従来のCHPナノゲルの有用性は明らかになってきた。さらに優れたシステムを開発するためには、抗原提示細胞へのデリバリーの効率を上げる必要がある。本研究で新たに開発した分岐性多糖ナノゲルがその解決法の糸口になることが明らかになりつつあるので、今後も検討を進める。もう一つの課題は、アジュバントと抗原との共デリバリーに関するものである。アジュバントと抗原が、一緒に抗原提示細胞に取り込まれることが、特にがん免疫治療で重要なキラーT細胞の誘導に重要であることが明らかになってきた。アジュバントは、核酸分子がその誘導体が多く、そのナノキャリとしてのナノゲル設計も課題である。本研究においても、核酸デリバリーシステムの開発をすでに行っており、それらを組み入れることで、この課題に挑戦していく予定である。本研究では、バイオ医薬品のための新規ナノゲル設計とナノゲルを構成単位(テクトン)とするナノゲルテクトニクス(ナノゲル基盤構築法)の手法を確立、発展させる。さらに、機能性ナノゲルをハイブリッド化因子として、生体高分子、無機、金属材料さらに、細胞などのバイオ材料と融合することにより、ナノからマクロレベルまで構造制御された階層的ナノハイブリッド材料を開発し、DDSや再生医療での利用を図る。このナノゲル基盤技術は、構造と機能が合理的に制御されたハイブリッドゲル材料の新しい製造法を提供し、空間的、時間的応答性制御可能な新規バイオマテリアルの開発が期待される。本年度は、ホウ素クラスターを導入したプルランからなる新規なナノゲルを開発し、EPR効果によりがんに集積しえ、ホウ素中性子療法に適用しえる機能性ナノゲルであることを明らかにした。長鎖ドデシル基を導入した超分岐性3Dグルカン(GD)ナノゲルにスペルミン基を導入した新規カチオン性GDが、siRNAの細胞内デリバリーキャリアとして優れていることを明らかにした。また、コレステロール置換ポリリジン(ChPLL)を基盤にして、酵素重合のためのプライマーであるオリゴ糖鎖を導入し、ホスホリラーゼと分岐酵素のタンデム重合により、内部にカチオン性領域を有する分岐

糖鎖ペプチドナノゲルの合成法を確立した。ナノゲルハイブリッドの構築と機能では、酸化鉄ナノ粒子とコレステロール置換プルランナノゲルを複合化した磁性ナノゲルは、細胞質内に機能を保持した状態でタンパク質を輸送しえることがわかった。また、細胞内で担がんマウスのがん組織に磁気誘導により集積可能であることが明らかになった。本年度は、当初予定していた3種類の新規な多糖ナノゲルを開発し、その設計手法の確立とタンパク質やsiRNAなどのバイオロジクスの複合化能とDDS機能をin vitroで解析し、その有用性を明らかにした。今後のin vivoでの実験に向けての基礎的知見が集積できた。一部は、論文投稿して受理されている。磁性微粒子を複合化したナノゲルシステムは、担がんマウスを用いた動物実験において、磁気誘導によるがんへの集積が確認され、がん治療への有効性が期待される。また、転写因子の導入による細胞分化誘導を調べて、本手法の再生医療応用への展開に向けた基礎的知見が得られつつある。以上のように、おおむね計画通り、研究は進んでいる。先進医療の進展には、近年注目されているバイオ医薬品(抗体、サイトカイン、核酸、エクソソームなど)を安定に送達、徐放しえる新規バイオマテリアルの開発が不可欠となっている。本年度は、昨年度合成法を確立したコレステロール置換ポリリジン(ChPLL)基盤高分岐3D多糖ナノゲルのキャラクタリゼーションとsiRNAの細胞内デリバリーキャリアとしての機能を調べた。酵素重合で得られる直鎖状アミロースChPLLナノゲルに比べて、タンデム重合法で得られる高分岐ChPLLナノゲルは、コロイド安定性に優れ、siRNAを安定に複合化しえることがわかった。さらに、アミラーゼ酵素に応答して、siRNAの細胞内デリバリーを制御しえる新規デリバリーシステムとして機能しえることが明らかになった。抗がん性タンパク質を封入した酸化鉄ナノ粒子/コレステロール置換プルランナノゲル複合化磁性ナノゲルは、磁気誘導型のガン集積効果により担がんマウスの高い治療効果が得られることがわかった。また、タンパク質として転写因子を封入した磁性ナノゲルは、磁気誘導により細胞分化能を向上しえることが明らかになり、再生医療応用にむけた新規な細胞操作技術として優れていることがわかった。コレステロール置換プルラン(CHP)ナノゲルの抗原デリバリーシステムの機能評価においては、オボアルブミン(OVA)をモデル抗原として、皮下投与後のリンパ節移行とリンパ節内細胞分布をイメージングやFACSで調べ、CHPナノゲルがリンパ節内抗原提示細胞デリバリーシステムとして優れた特性を有していることが明らかになった。本年度は、3D多糖ナノゲルの酵素応答性siRNAデリバリーシステムの開発に成功し、論文にも受理されている。
計算物理学とデータマイニングの融合による結晶学への現実的・効率的アプローチ

本プロジェクトは、情報科学的観点及び概念を材料科学研究に導入し、材料の解析・設計から新規材料開発に至る材料科学研究プロセスの新しい枠組みを提案することをスコープとした。今回、新たな材料科学研究手法の具体的なプロトタイプを行い、その拡張性の検討を行うことを通じて、提案した枠組みが研究手法に転換をもたらす革新的アプローチであることを実証した。本研究プロジェクトでは、結晶学研究に対し最大エントロピー法に物理学の予備的知識の導入、粉末回折スペクトルから極めて正確に結晶の電子密度を予測するスキームの確立、フラーレン材料を対象とする分子性結晶構造解析への適用性の実証、について段階的に取り組み、いくつかの材料研究において成功を収めた。金属ドープフラーレン材料に関しては、高温・高圧下のフラーレンベースネットワーク材料の構造決定に成功した。新規材料設計の研究においては、物理の第一原理計算手法を用いて、ナノテクノロジーに有望なカーボンナノチューブを研究の対象として取り上げ、新規であるカーボンナノチューブに吸着した金属クラスターの電子状態を明らかにし、優れたその触媒機能性のメカニズムを解明した。一方、この研究を支援する情報科学、特にデータマイニング分野では、カーネル手法、データ・発見プロセスおよび規則の可視化、ルール帰納法、最適化に関する基礎研究上の諸課題について、材料科学における実証・応用とともに成果をあげた。材料科学研究においては、既存の計算物理学の適用に加え、本研究を拡張し、大量・複雑なデータに潜在する関係性を発見することで知見を獲得し、材料の構造解析など計算力が要求されるプロセスを準自動化する等、新規材料設計・開発への効率的で効果的な支援手法の確立が期待される。初年度は計算物理学とデータマイニングを融合した手法全体の枠組みを検討し、データマイニング等により自動生成したデータを実験データに追加して構造/物性値データベースを構築することで、当該手法の分子性結晶構造解析への適用性の実証を目指す。本研究は平成17年度において、2つの主な研究成果を得た。(1)フラーレン材料に関する粉末回折スペクトルを対象として、計算物理学とDMを融合した手法全体の枠組みを検討し、正確な電子密度を解析可能な予備知識を導入した最大エントロピー法を開発し、当該手法の分子性結晶構造解析への適用性を実証した。(2)密度汎関数理論による量子計算手法を用いて、多数の金属クラスターの構造構築及び物性の予測に成功し、金属クラスターの物性データベースの構築を行った。これらの成果を用いて、平成18年度において(1)データベースに実験値及び物理の第一原理計算で予測した材料の物性データを追加する。また、多数の分子性材料が対象として実験を継続する。(2)データマイニングにより材料の構造、構造要素及び対応する物性について構造予測、材料設計手法及び量子計算加速化手法の開発を目指す。
世代継続的な進化型計算手法による欠損値を含むデータからの知識発見に関する研究

本研究では、相関ルール抽出を組み込んだ世代継続型進化論的計算手法による不完全データベースの欠損値推定アルゴリズムを提案した。医療系データなどを用いた評価実験により、その有効性を確認した。欠損値を含むデータからの種々のルール発見手法を提案するとともに、欠損値を含むデータにおけるルール指標の特性を評価した。また、ルールベースの連続値予測方法を提案し、人工的欠損値の利用法とあわせて推定性能の向上への有効性を大規模データを用いて確かめた。24年度に開発した欠損値を含むデータベースから相関ルールを抽出してルールベースの欠損値推定を行うアルゴリズムの改良を進めるとともに、プログラムを作成し、人工的な欠損値を含むデータベースを用いて評価実験とその結果の解析を行った。データベースのある属性の欠損値を推定するための相関ルール集合を抽出し、これを用いてその属性における欠損値を推定し、さらにその推定値を含めて別の属性の欠損値推定のためのルール抽出を行い、欠損値を推定、推定値を更新することを繰り返していくことでデータベース全体の欠損値推定を最適化しようとする提案方式が有効であることが明らかとなった。属性ごとに欠損値推定における困難度が異なることが実験的に明らかとなり、これを考慮した推定方法を検討した。また、アルゴリズムの拡張の観点から、パラメータの最適化による高速化を検討し、遺伝的操作時の確率設定方法によりルール発見効率を向上できることが分かった。さらに、進化型計算手法で用いる個体の構造変更時のルール抽出状況への影響の評価により、効率のよい個体構造に関する知見を得た。提案方式におけるルール抽出技術を応用することで人工的欠損値発生時と完全時の差異の評価をルール抽出状況の観点から行うことのできるルール抽出法とその評価実験結果について国際会議で発表した。また、連続値をとる欠損値の予測をルールベースで行う場合の基礎となる手法について国際会議で発表した。データベースに人工的に欠損値を発生させてこれを提案手法により推定する取組と実験結果等について国内学会で発表した。欠損値を含むデータベースから相関ルールを抽出してルールベースの欠損値推定を行うための進化型計算手法を応用した基本アルゴリズムを確立し、評価実験用のプログラムを作成してその有効性を検討した。提案手法は、データベースのある属性の欠損値を推定するための相関ルール集合を抽出し、これを用いてその属性における欠損値を推定し、さらにその推定値を含めて別の属性の欠損値推定のためのルール抽出を行い、欠損値を推定、推定値を更新することを繰り返していくことでデータベース全体の欠損値推定を最適化しようとする方式である。評価実験では、公開されている2値データまたはカテゴリデータの離散値からなるデータベースを用いて、人工的にランダムな欠損値を発生させ、これらを提案方式により推定することで、欠損値発生率と推定精度の関連等の評価を行った。また、欠損値を含むデータにおけるルール指標の特性についての検討、属性による推定の難易の状況の把握方法の検討を併せて行った。欠損値を含むレコードを削除する従来手法では、欠損値発生率の増大により、利用可能なレコード数が減少するため、ルール抽出が困難となる課題があったが、提案方式では、ルール抽出を利用した欠損値の推定が可能であることが明らかとなった。提案方式のうち欠損値の予測を特定の属性に対して行おうとする場合について、アルゴリズムの評価結果と応用例を国際会議で発表した。また、提案方式におけるルール抽出技術を応用した欠損値の推定前・推定後のデータベースの差異の評価、人工的欠損値利用時と完全時の差異の評価をルール抽出状況の観点から行うことのできるルール抽出法について国際会議で発表した。最終年度の26年度は、データベース全体の欠損値を世代継続的な進化型計算手法によりルールベースで順次埋めていこうとすることを特徴とする欠損値推定アルゴリズムの改善と連続値属性へ対応するための拡張を進め、これらの評価実験を行った。属性ごとの推定の困難さの違いに対応した改善をするために、推定に用いるルール集合がカバーできる欠損値の割合の増大方法の検討と推定精度への影響の評価した。また、ビッグデータへの対応の観点から、属性数・レコード数の規模を拡大して、パラーメータの最適化や高速化方法を検討し評価実験を行った。さらに、前年度までに検討してきた人工的に発生させた欠損値を利用した情報保護等の応用として、人工的欠損値を連続値離散化時の境界値付近に用いることでのルールベースでの欠損値推定法の推定効率改善や精度向上に関する手法を検討し、その有効性を評価した。実験結果から人工的欠損値を利用することでの連続値の推定に用いるルール集合のカバーできる欠損値の割合の向上、汎化能力の獲得に関する知見が得られた。本研究では、相関ルール抽出を組み込んだ世代継続型進化論的計算手法による欠損値推定アルゴリズムの開発を行った。推定は、各欠損値を個々に定めていくのではなく、推定済みの欠損値を用いた状態でルール抽出を行い、既知のデータへの当てはまりを確認しながらデータベース全体の欠損値を順次埋めていくことを特徴としている。また、ルールベースの手法であるため推定のメカニズムの可読化が期待できる。

本研究の成果として、欠損値推定方法の提案に加えて従来困難であった欠損値を含むデータからの種々のルール発見方法や人工的欠損値の利用法の提案等によるルールベースの解析方法の提供、欠損値を含むデータへの理解の深化があげられる。知能情報学研究目的のうち、「データベースの欠損値推定アルゴリズムの提案」については、24年度に開発した欠損値を含むデータベースからの相関ルール抽出を組込んだ世代継続型進化論的計算手法による欠損値推定アルゴリズムを用いて、評価実験を行っている。人工的な欠損値を発生させてこれを推定する実験の実施により、世代毎の推定達成率や精度、対象となる属性による推定の困難度等の欠損値推定性能に関するデータを収集し、これを解析して検討を行っている。また、「人工的な欠損値を用いた情報保護方式の提案」のための基礎データを収集するために、欠損値発生率と推定精度の関連等の評価、欠損値を含むデータと完全データの間にみられるルール指標の差異の評価の実験を行っている。アルゴリズムの拡張として、パラメータの最適化による高速化、進化型計算手法で用いる個体の構造変更時のルール抽出状況への影響の評価を行っている。研究の目的のうち「データベースの欠損値推定アルゴリズムの提案」については、24年度に欠損値を含むデータベースからの相関ルール抽出を組込んだ世代継続型進化論的計算手法による欠損値推定アルゴリズムを開発している。欠損値の推定は、各欠損値を個々に定めていくのではなく、推定済みの欠損値を用いた状態でルール抽出を行い、既知のデータへのあてはまりを確認しながらデータベース全体の欠損値を順次推定・更新して埋めていく進化計算型の戦略を応用するとした、当初の計画通りのアルゴリズムとなっている。開発アルゴリズムの評価実験については、プログラムを作成し、医療系のデータを含む公開データを用いて実施しており、欠損値を含むデータの取扱いに関する新たな知見発見方法としての有効性が明らかとなっている。また、24年度に計画していた、提案方式を用いて欠損値発生率と推定精度の関連等の評価、欠損値を含むデータにおけるルール指標の特性の検討を行っている。26年度は最終年度であるため、データベース全体の欠損値を世代継続的な進化型手法によりルールベースで順次埋めていこうとすることを特徴とする欠損値推定アルゴリズムとしてまとめる。高速化や簡易化の改善、連続値属性への対応を併せて進め、実用的な手法としての提案を行う。推定精度の最適化を考慮した欠損値推定時の条件設定法などの運用上の検討も行う。また、人工的な欠損値を用いたルール抽出時の情報保護方式については、属性毎の推定の困難度を考慮しながら適切な情報保護を行おうとする場合の信頼度に関する実験を行い評価する。今後は、手法の高速化・簡易化および連続値を含むデータベースへの拡張など実用化に向けた研究を研究計画通りに推進する。具体的には、パラメータの最適化による高速化、アルゴリズムの改良による高速化・簡易化を行うほか、データベースの属性値として、連続値についても扱うものとし、連続値属性の閾値の決定、ファジィの利用の検討を行う。
ペンデンティヴの発生と系譜に関する研究

東部、北部パレスティナ地域の組積造ド-ムについて文献研究を進め初期のペンデンティヴ・ド-ムの作例を歴史的位置と構造的特徴の両面から検討した。現段階までの成果としては、前2世紀に東パレスティナに建設させたクスル・エン・ヌエイジシュのド-ムが、帆形ヴォ-ルトからの移行形態を残す最古のペンデンティヴ・ド-ムであることを確認している。しかし、その後のペンデンティヴの作例は5,6世紀にいたるまで明瞭には確認できず、現在の課題として、5,6世紀のイスタンブ-ルの作例以前のペンデンティヴの例を捜している。これと並行してハギオス・セルギオス・カイ・バッコス聖堂、ハギア・イレ-ネ聖堂、ハギア・ソフィア大聖堂の歴史についてもきわめて詳細な文献研究を行った。特に、ハギア・イレ-ネ聖堂のペンデンティヴの構造とハギア・ソフィア大聖堂の例との比較を行ったが、この過程で既存の実測図がきわめて不十分であることが判明した。今後、現在この研究と並行して進められている現地調査(国際学術研究による)の成果をとり入れて研究成果のまとめを進める予定である。反省点としては、下部支持構造をも考慮したペンデンティヴのプロポ-ションをハギア・イレ-ネ、ハギア・ソフィア両聖堂について行ったが具体的な結論を得られなかったことがあげられる。研究成果とりまとめまでの期間で、より詳しい構造上の類比(例えばクラック・パタ-ンの比較など)にまで考察の枠を広げ、初期ペンデンティヴの特性を詳しく研究したいと考えている。ペンデンティヴの発生と系譜のうち、今年度は発生および初期形態の研究を行った。古代ロ-マ時代の帆形ヴォ-ルトに関する資料、文献等は当初の予想よりきめて少なく、文献研究はかなり困難であった。さまざまな発掘調査報告を比較検討した結果、現在のところ、ペンデンティヴ・ド-ムとして最も早い作例は、古代ロ-マのド-ム構法の影響を受けて前2世紀に東部パレスティナに建てられたクスル・エン・ヌエイジシュのド-ムではないかとの結論を得ている。これは、ペンデンティヴと帆形ヴォ-ルトの中間形態ともいえる特性を示す構造物で、ペンデンティヴがド-ムと半円ヴォ-ルトの交差によって生じる過程を示す重要な例であると考えられる。一方、この東部パレスティナの例よりもさらにペンデンティヴとしての独立性が高い建築はコンスタンティノポリスのハギア・ソフィア大聖堂である。しかし、地震によって崩落した第一次ド-ムの形状についてはいくつかの説があり、帆形ヴォ-ルトであるか、あるいはより純正なペンデンティヴ・ド-ムであるかをにわかに断定することはできない。年度後半はこのハギア・ソフィア聖堂第一次ド-ムについて文献研究を行った。結論としては、第一次ド-ムは一応ペンデンティヴ・ド-ムであるが、ペンデンティヴとド-ム本体の曲率は同じで、帆形ヴォ-ルト(ないし帆形ド-ム)にきわめて近い。しかし、ド-ムの偏平な球面は明らかにその下方のペンデンティヴ・ゾ-ンからは独立しており、特にド-ム基部の窓列とコ-ニスはド-ムとペンデンティヴを画する明瞭な建築要素となっている。しかし、これまで提案されてきた第一次ド-ムの復元案は、この窓列の位置で不自然であり、なお再考を要する。確立された建築形式としてのペンデンティヴは、ハギア・ソフィア大聖堂の第一次と第二次ド-ムの建設過程で成立したというのが、現在までの研究の結論である。
化学溶液析出法による人工光合成用酸化物半導体ナノ構造光電極の形成と形態制御

本年度は、人工光合成用Zスキーム型光触媒用ナノ構造体材料としてのn型酸化物半導体ZnOとp型酸化物半導体CuO、Cu2O及び新たにNiOの化学溶液析出法(CBD法)での結晶成長技術の確立に取り組んだ。ZnOについては、高知工科大学総合研究所マテリアルデザインセンターより提供いただいたイオンプレーティング法Ga添加ZnO(GZO)薄膜をシード層に用いることで再現性良く、垂直配向したナノロッド(NRs)群が成長可能であることを確認した。さらに有機物半導体PEDOT:PSSを堆積し、PEDOT:PSS/ZnO NRs/GZOヘテロ接合を作製し、光検出を試みたところ紫外線による光電流が確認され、その動作原理にNRs表面へのイオン化した酸素分子の吸脱着が関係していることが明らかになった。CuOについては、電気伝導度の向上を目的として硝酸リチウム(LiNO3)を不純物原料に用いたLi添加を試み、CBD溶液中のLiNO3濃度の上昇に伴い一度は抵抗率が低下するものの、さらに添加濃度が上昇すると抵抗率が上昇するという傾向が観察された。高濃度側での抵抗率の上昇は、過剰に供給されたLi原子がCu格子位置を置換することができなくなり、格子間位置などを置換することで散乱中心として働くようになり、キャリアの移動を阻害したことに起因すると考えている。研究代表者が提案しているFe支援CBD法によって成長した比較的大きな結晶粒サイズを有し、平坦なCu2O薄膜上へのZnO NRsの堆積を試みたが、Cu2Oの結晶粒上にコブのようにZnO NRsが堆積したが、Cu2O薄膜がエッチングされてピンホールが形成されるという問題があることが明らかになった。本年度は、新たにNiOの成長実験を試み、Auシード層上へナノウォール構造が形成されることを確認した。イオンプレーティング法で作製したGZOシード層上へのZnOナノ構造体の作製については新たな知見が得られ、進展が見られた。しかしながら、ポリエチレンイミン(PEI)添加によるZnO NRsによる直径制御については、イオン交換水の純度の違いが直径方向の成長に及ぼす影響が大きく、明確なPEI添加の効果は観察されなかった。CuOについては、主にスパッタリング法で作製したAu薄膜をシード層にLi添加やCBD溶液のpH依存性などの実験を行ったが、基板とシード層との付着状態が芳しくなく、成長中にシード層が剥がれるという問題があった。このため何度も同一条件での薄膜成長を試みるなど時間を要し、水の光分解を評価するシステムの構築が次年度に先送りとなった。本年度、p型酸化物半導体CuO、Cu2O及びNiO薄膜についてはX線回折(XRD)測定による配向性の確認や走査型電子顕微鏡(SEM)による薄膜表面形態観察といった結晶学的特性評価及び暗状態下での抵抗率測定にとどまっており、次年度は光照射下での電流-電圧特性評価、光照射によるキャリア生成が確認された場合には光伝導度スペクトル測定を行う。ZnOナノロッド(NRs)については、イオン交換水中に含まれて残留不純物NaClがNRsの直径方向の成長を促進している可能性があるとの結果を得ていることから、成長前あるいは成長中のCBD溶液中に意図的にNaClを添加することによるZnO NRsの形状制御の可能性を探る。上記のようにp型酸化物半導体群およびZnO NRsのそれぞれの形状制御技術確立を目指した成長実験とそれらの基礎的物性評価と並行してこれらの半導体間での複合ナノ構造の形成を試みる。イオンプレーティング法で作製したGa添加ZnO(GZO)シード層を利用することで再現性良くZnO NRsが成長可能であることが明らかになっている。そこで本年度は、ZnO NRsを複合構造の骨格としてこの表面にp型酸化物半導体CuO、Cu2O及びNiOのナノ構造を堆積するという方法で複合化を図る。作製したナノ複合構造については、SEMによる表面形態観察、透過スペクトル測定、光伝導スペクトル測定を行い、形状と光吸収特性(キャリア生成特性)との相関関係を検討する。水の光分解測定用に既存のキセノンランプと分光器を用いた測定系及び光照射用の石英窓を有する測定用セルを構築する。測定セル内で発生した気体の分析にはガスクロマトグラフ装置を使用するが、予備的にシリンジでの気体回収による分析実験を行い、この結果を基にして測定セルからガスクロマトグラフ装置に直接に発生気体を導入するガス供給系統を構築する。本研究では、人工光合成用Zスキーム型光触媒用複合ナノ構造体用の半導体材料としてn型半導体ZnOとp型半導体CuO及びCu2Oを研究対象としている。本年度は複合化の前段階としてZnOとCu2Oの化学溶液析出法(CBD法)での結晶成長技術確立に注目した。ZnOのCBD法成長においては、(1)ZnOナノロッド(NRs)の成長におけるシード層の効果及び(2)成長途中でのポリエチレンイミン添加によるZnOナノ構造体の形状制御の試みに取り組んだ。(1)のシード層の効果については、主にイオンプレーティング法でガラス基板上に堆積したGa添加ZnO(GZO)薄膜、SiO2/Si(100)基板上にスパッタリング法で堆積したAu薄膜及び市販のAu/Ti/Si(100)基板上へのCBD法によるZnO NRsの成長を行った。