hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
半導体量子ドット/共振器ハイブリッド構造における単一スピンのコヒーレント制御

一般に、スピンと電磁波の相互作用は電荷と電磁波の相互作用の大きさに比べて小さいので、スピン軌道相互作用(SOI)を利用して電荷を介したスピンと光子の相互作用を利用することを考えた。そのため、SOIの強いGe/Siナノワイヤにおいて、弱反局在効果による磁気抵抗を用いて、コヒーレンス長、スピン緩和長、特に後者の電界依存性を評価した。また、InSbやGe/Siナノワイヤ量子ドットを超伝導マイクロ波回路共振器中に設置し、極低温に置いてその共振特性の測定を行い、共振器と電荷の相互作用を調べた。その結果、量子ドットのコヒーレンスが十分に大きくないため、コヒーレントな相互作用が実現できなかった。本研究では量子ドット中に閉じ込めた単一スピンとマイクロ波回路共振器中の光子との量子的な相互作用の実現を目指している。単一電子スピンと電磁界の磁場成分の相互作用は極めて小さいので、スピン軌道相互作用を介して電磁界の電界成分とスピンの相互作用の実現を試みる。量子ドットを形成するスピン軌道相互作用の大きな材料として、InSbナノワイヤとGe/Siコアシェルナノワイヤ(ホール系)を用いる。本年度は、コプレーナ導波路共振器中にナノワイヤ量子ドットを形成するデバイスプロセスの開発と、希釈冷凍機内でのマイクロ波透過特性の測定システムの構築を行った。予備的な実験として、InSbナノワイヤ2重結合量子ドットを共振器中に作製し、マイクロ波透過特性の測定を行った。透過マイクロ波ので得られた共振周波数と位相に2重結合量子ドットに特有の電荷安定図を観測することができた。この予備的な実験では、少なくとも共振器中の電磁界と量子ドットの何らかの相互作用により、量子ドットの電荷状態が共振器特性に反映されることが分かった。Ge/Siナノワイヤのスピン軌道相互作用はよくわかっていないので、磁気抵抗の測定を行い、反弱局在の効果からスピン軌道相互作用の強さを評価した。また、ナノワイヤに電界を印加することができる試料を作製し、反弱局在の電界依存性を調べた。本研究の第1の関門はデバイスプロセスの確立である。コプレーナ導波路の中にナノワイヤで量子ドットを作製するプロセスは何段階ものプロセスを経るため複雑である。まだまだ再現性の点で十分信頼性のあるプロセスを確立することができたとは言い難いが、測定可能なデバイスを作製できたことは今後につながる。また、希釈冷凍機中にマイクロ波配線を施し、測定システムを構築し、予備的な実験によって、量子ドットの電荷状態が共振特性に反映されることを確認することができた。これにより、研究を次の本格的な段階に進めることができる。本研究では人工原子として量子情報を保持する量子ドットとマイクロ波光子を保持する共振器との相互作用を調べ、量子力学的なコヒーレントな相互作用を実現することを目的としている。量子ドットとしてはInSbやGe/Siコアシェルナノワイヤを微細なゲートに電圧を印可することにより形成する。量子ドットを超伝導マイクロ波回路共振器中に設置するためのデバイスプロセス技術の開発および共振特性を得るためのマイクロ波の透過測定のシステムも完成し、InSbナノワイア2重結合量子ドットを用いて、実際に極低温での共振特性の測定に成功し、2重ドットの電荷状態の応じた共振特性(共振周波数、ピーク幅、位相)をえることができた。電荷状態を2重ドット間に広がった状態から、一方のドットに局在した状態に変えて共振特性を測定することができた。また、ドットと電極との結合(デコヒーレンスの影響)の効果を見ることもできた。Ge/Si量子ドットでは電荷状態が非常に不安定であったが、BN薄膜を絶縁体として用いるプロセスを開発し格段に安定度が増した。しかし、現時点では、InSbとGe/Siいずれのデバイスにおいても、ドット間の結合を制御性よく変えることができておらず、また、コヒーレントな結合の観測には成功していない。共振特性の解析から、ドットのデコヒーレンスがドット/共振器の結合のエネルギーよりも大きいことが原因であることが分かった。この系についても初めて共振特性を測定することができた。また、共振測定の測定システムを改良し、共振器中の平均光子数が1以下でも測定が可能とすることができた。本研究は、デバイスプロセス技術およびマイクロ波測定技術においてかなり高度な開発や準備を行う必要がある。現時点では、困難であった電荷ノイズの軽減と平均光子数1以下を実現するための弱いマイクロ波入力での測定システムを構築することができ、実際に量子ドットの共振特性を測定することに成功した。困難が予想された基本的な技術開発をクリアできたので、最終年度に向けて成果を期待することができる。大きなスピンコヒーレンスが期待できるGe/Siコアシェルナノワイアにターゲットを絞り、共振器中に2重結合量子ドットを設置し、共振器特性に現れる量子ドットの電荷状態の測定を行うことができた。共振器特性と同時に2重結合量子ドットの電気伝導を測定し、2重ドットの特有の電荷状態を観測することにより、より詳細に共振特性(共振周波数と位相)を理論式とフィットすることができた。その結果、ドット間の結合が共振器の周波数より大きい場合と小さい場合の両方の状態において、2重ドットと共振器中のフォトン間の結合が2重ドットのデコヒーレンスよりも小さく、量子力学的な強結合を実現できていないことが分かった。その理由として、2重量子ドットの状態がコヒーレンスの高くなる、いわゆるスイートスポットからかけ離れた状態でドットと光子が結合しているためだと考えられる。

残念ながら、そこまで微細な制御をこのデバイスにおいて行うことができなかった。また、スピンと共振器中のフォトンの相互作用を媒介するスピン軌道相互作用に関する情報を得るために、ナノワイアの磁気抵抗特性を調べた。ナノワイアの長さ方向に電界を印可できるようにトップゲートとボトムゲートを設置し、スピン軌道相互作用を電界で制御できるかどうかを同時に調べた。磁気抵抗はスピン軌道相互作用が強い場合のアンダーソン弱反局在効果により、弱磁場で制の磁気抵抗が観測された。理論式とフィッテングすることにより、スピン軌道相互作用の大きさはスピン緩和時間として測定することができたが、期待していたような大きなゲート電界依存性は観測されず、スピン軌道相互作用を電界で制御できたとは言えない結果を得た。一般に、スピンと電磁波の相互作用は電荷と電磁波の相互作用の大きさに比べて小さいので、スピン軌道相互作用(SOI)を利用して電荷を介したスピンと光子の相互作用を利用することを考えた。そのため、SOIの強いGe/Siナノワイヤにおいて、弱反局在効果による磁気抵抗を用いて、コヒーレンス長、スピン緩和長、特に後者の電界依存性を評価した。また、InSbやGe/Siナノワイヤ量子ドットを超伝導マイクロ波回路共振器中に設置し、極低温に置いてその共振特性の測定を行い、共振器と電荷の相互作用を調べた。その結果、量子ドットのコヒーレンスが十分に大きくないため、コヒーレントな相互作用が実現できなかった。本年度の研究により、基本的なデバイスプロセスを確立することができ、また、マイクロ波共振特性を極低温で測定することができるようになった。そして、2重結合量子ドットの電荷状態を共振特性を通して測定可能であることを明らかにすることができた。これにより、本格的な研究へ向けた準備が整ったといえる。予備的な実験では、ドット間の結合を変化させることができなかったので、共振器の周波数よりも2重量子ドットのエネルギーの方が大きくなっている状態しか実現することができなかった。興味のある領域は、これらが一致する状態(共鳴状態)であることから、デバイスプロセスの改良により、ドット間の結合状態を制御するようにする。共鳴状態における量子ドットの電荷状態と共振器の相互作用を調べる。スピンと共振器の相互作用を調べるためには、電荷状態とスピン状態を対応させることが必要である。このため、あらかじめ直流特性の測定によってスピン状態を知ったうえで、共振特性を調べる実験を行う。量子ドットと共振器中の光子との量子力学的コヒーレントな相互作用を得るにあたっての問題点が、今年度の初めての測定によって明らかにすることができた。目的を達成するための量子ドットのプロセス技術の改善、測定時における量子ドットの電荷状態のチューニング等の課題が明らかになったので、それらを行うことにより目的を達成する。29年度が最終年度であるため、記入しない。ナノデバイス工学29年度が最終年度であるため、記入しない。
非線型力学にもとづく少数多体系の統計的振舞の発現機構の解明

分子およびクラスターの高振動励起状態の振動前期解離では「統計的振舞い」、すなわち解離速度が量子状態にランダムに依存するという現象が起こると理解されている。本研究の目的は、量子力学・古典力学の第一原理にもとづいて、少数多体系で「統計的振舞い」が如何なるメカニズムで現れるかを解明することである。振動前期解離は非弾性衝突の後半過程である。また、「統計的振舞」は古典極限で現れると考えられる。そこで、本研究では非弾性衝突の不規則散乱の散乱行列(S行列)の半古典量子化を実現した。不規則散乱では古典S行列は絶対収束しない無限級数で表される。本研究では滞在時間の短い順に和をとる条件収束の処方を採用した。不規則散乱の本質を定性的に表現するモデルにもとづいて研究を行った。先ず、古典S行列の計算に必要な作用積分を求めるための漸化式を導出した。更に、古典軌跡が相互作用領域に滞在する時間を求めるための漸化式を導出した。そして滞在時間の上限値を与えたときに、無限級数のどの項を考慮すればよいかを求める計算機コードを作成した。以上の方法論開発により、漸化式モデルにもとづいた不規則散乱について古典S行列を求める数値計算コードが得られた。今後の展開としては、漸化式モデルによらずに、古典運動方程式の積分により得られた古典軌跡にもとづいて古典S行列を計算する方法論を確立する。その上で、不規則散乱が起こっている系で量子散乱の遷移確率がどのように振る舞うかを明らかにする。
心筋血流解析のための薬物動態デジタルファントムの開発

本研究の目的は核医学,MRI,CT検査で共用することが可能な擬人化模型(ファントム)をコンピュータ上で仮想的に作成し,画像化するシミュレーション環境を構築することである。この仮想ファントム(デジタルファントム)は,コンピュータ内で自由に人体の形状や臓器の動きを模し,さらに心筋に集積する放射性医薬品と造影剤の薬物動態および心筋での分布を数学モデルで再現させることである。これまでに,1デジタルファントムを作成するための臨床症例データの収集,2核医学領域におけるデジタルファントムを画像化するための新規シミュレーションソフトウェアの利用,3核医学画像のテクスチャ解析におけるデジタルファントムの利用を実施している。実績として,デジタルファントムを使用した心電図同期および呼吸同期に関する編集後記を米国心臓核医学会誌に投稿した。さらに,デジタルファントムを用いたテクスチャ解析の結果は次年度,海外学会にて3回(ポスター発表2回,オーラル発表1回)の発表が決定している。今年度の目標はデジタルファントムを作成するための基礎データである,1左心室の駆出率,拡張末期/収縮末期容積,容積曲線の計測,2呼吸による心臓およびその他臓器の変位計測であった。現在,使用しているデジタルファントムには標準的な値が与えられているが,血流異常症例でのデータが不足しているため,現在は症例データを収集し,各指標の計測を実施している。また,デジタルファントムを画像化するための仮想実験ツールである,Geant4 Application for Tomographic Emissionを使い,デジタルファントムから核医学画像の作成を実施している。2019年度の目標は,1心筋細胞/間質に流入する薬物の動態モデルの作成,2デジタルファントムを使用したシミュレーション実験の研究グループ化を考えている。これまでに同定された,核医学,MRI,CTでの心筋細胞/間質内の薬剤濃度を参考にし,薬物動態デジタルファントムの試作を行う。また,今度のシミュレーション実験を推進させるために,同様の検討を実施している研究者と連携し,研究のグループ化を構想している。
水漬け出土木材の生物劣化抑止法について

平成12年度に引き続き、出土木材の生物劣化を抑止する方法の検討を行った。12年度に行った抗菌性試験をさらに長期間にわたって経時変化を観察した。試験対象としてヒノキチオール3種(濃度を変えたもの)・竹酢液・食酢を用い、各々をサンプル材と保管水の入ったビーカーに混入した。UV測定器を使い、微生物の培養を観察した。短期間では効果の見られた食酢・竹酢液だったが、揮発成分が減少するにつれて効果が薄れ、微生物の繁殖が見られた。食酢と竹酢液を比較すると食酢の方が効果の減少が速かったが、これは液中に含まれる酢酸成分の濃度と糖分に由来すると思われる。一方で、ヒノキチオールは持続性のある効果が得られた。濃度の違いによる効果の違いは特に見られなかった。長期間、安定した抗菌性があることが明らかになった。ヒノキチオールはヒノキから抽出されるものの総称で、含まれる成分が100種を超えて複雑で抗菌成分が特定されていない。そのため、明確な抗菌作用機構の解明にはいたらなかった。このほか、イソプロビルメチルフェノール(商品名:ビオゾール)やワサビ抽出成分のワサオーロ、トルマリンセラミックボールなどを検討したが、水に不溶だったり、揮発性が強いために効果の持続性が望めなかったりと問題があったため、試験するにはいたらなかった。今後は、最も効果のあったヒノキチオールの実用化をめざしてさらなる研究を進める。まず、水に溶けにくく、金属イオンと錯塩を形成しやすい特性を保存処理や取り扱い上の問題点として検討する必要がある。出土木製品の生物劣化を抑止する方法について検討を行う本研究の第1段階では微生物サンプリングキットを用いた劣化原因菌の分離を試みた。水道水を対象試料とし、出土木材を保管していた水にキットを浸漬し、24時間以上室温で培養した。キット表面から白色のコロニーを形成するPseudomonas属と思われる微生物が検出された。使用したキットは従属栄養菌用培地であったため、他の微生物が検出されにくかったと思われる。酵母・細菌用キットで引き続き分離を行う。薬剤の選択では竹伝説・ワサオーロの代わりとしてヒノキチオール・竹酢液・食酢を採用した。ヒノキチオール・竹酢液・食酢とも近年、殺菌効果が注目されている物質である。また、3種とも飲料や浴用に使用されるもので、人体、環境への安全性にも優れている。ヒノキチオール3種(濃度を変えたもの)・竹酢液・食酢を試料にサンプル剤と保管水の入ったビーカーに混入した。竹酢液は実験開始当初からやや茶色に着色しており、日にちが経つに連れ濃くなっていった。ヒノキチオール3種も若干茶色に着色した。各試料とも臭いがあった。中のサンプル剤はどれも色の変化はなく、ぬめりもなかった。実験は今も継続して行っているため、最終的な評価は得られていない。現段階では、竹酢液の着色は実用化には不向きだが、ヒノキチオールと食酢は一定の効果が得られている。今後、効果の継続性を評価していきたい。
正・逆光電子分光によるMn化合物の電子状態の研究

本研究では、まずMnS結晶を育成するための電気炉の製作・整備を行った。MnSは融点が1530°Cと高いため、石英管を用いて育成することは困難である。このような融点の高い物質の育成には、比較的低温での育成が可能である気相成長法が適している。今回製作した電気炉は、気相成長に適した横型で、高温側および低温側の温度制御が容易な構造になっている。炉の構成は以下のとおりである。高温側および低温側の発熱体としては2つの複螺管型発熱体を用いた。発熱体の内側に成長を行う部分である炉芯管を挿入し、その周りに3種類の断熱材をいれ、断熱性に特に注意した。高温側および低温側の温度測定には白金-白金ロジウム型熱電対を用い、位相制御方式で温度コントロールを行うようになっている。製作した電気炉の評価を行ったところ、得られた温度勾配はほぼ設計どおりのものであった。Mo基盤状に蒸着した薄膜試料に対して正・逆光電子分光実験を行い、MnTeおよびMnSeの電子状態と比較した。その結果、Mn 3dスピン交換分裂エネルギーの大きさは、MnTeからMnSになるにしたがって、6.6eV(MnTe)、7.4eV(MnSe)、8.0eV(MnS)と大きくなることがわかった。また、共鳴光電子分光により、Mn 3d軌道と、陰イオンのp軌道との混成の度合いが、MnTeからMnSになるにしたがって、大きくなることが明らかになった。
ＣＥＡ遺伝子ｆａｍｉｌｙの癌と周囲組織における発現と相互作用の検討

CEA遺伝子familyのうちCEACAM1が口腔扁平上皮癌(OSCC)細胞株で特異的に発現低下しており、臨床検体では正常組織と比べ癌部で減弱し、発現強度と腫瘍径、進展度の間に逆相関関係があった。OSCC細胞株を用いCEACAM1強制発現株を作製したところ増殖能、浸潤能の低下を認めた。CEACAM1強制発現OSCC細胞株と共培養した正常線維芽細胞ではCEACAM1発現上昇を認めた。またWnt経路遺伝子群も発現低下していた。CEACAM1は外分泌因子であり、臨床検体の発現状況を考慮すると周囲正常組織がCEACAM1を分泌し腫瘍の増殖抑制に働く可能性が示唆された。CEAfamilyは免疫グロブリンスーパーファミリーに属し、免疫、脈管形成、アポトーシス、腫瘍抑制、転移に関与すると言われ、細胞接着タンパクとしても機能している。本研究では、口腔扁平上皮癌細胞とその周囲間葉系細胞におけるCEA family遺伝子の役割を、特に、浸潤・転移との関係で調べ、治療のターゲット遺伝子になる可能性を検討する。昨年度はCEAfamilyからCEACAM1,3,4,5,6,7,8を抽出し、特にCEACAM1のmRNAおよびタンパク発現レベルが口腔扁平上皮癌由来細胞株にて有意に発現が低下していることを明らかにした。さらに、免疫化学染色法により口腔扁平上皮癌患者の臨床検体における解析の結果、正常上皮細胞において発現増強、正常周囲間葉系細胞において発現減弱、扁平上皮細胞癌において顕著な発現減弱、癌周囲間葉系細胞において発現減弱を示し、発現強度が腫瘍径と相関していることが分かった。本年度は口腔扁平上皮癌由来細胞株を用いてCEACAM1強制発現細胞株を作成し、CEACAM1が口腔癌の進行にどのように関与しているか検証した。実験に使用したCEACAM1強制発現細胞株は、口腔癌由来細胞株の中で特にCEACAM1の発現が低下していたHSC-2とHSC-3に全長のCEACAM1 cDNAをプラスミドを用いて導入し、mRNAおよびタンパク発現が有意に上昇していることを確認できたものを使用した。結果、CEACAM1強制発現株ではコントロールと比較して、増殖能および浸潤能が明らかに低下していた。一方、今回の検証では遊走能に差はなかった。CEACAM1の発現は口腔扁平上皮癌における腫瘍の進展と大きく関与している可能性が示唆された。今後、線維芽細胞株との共培養を行いCEACAM1の発現による周囲組織への影響を検証する予定である。CEAfamilyは免疫グロブリンスーパーファミリーに属し、免疫、脈管形成、アポトーシス、腫瘍抑制、転移に関与するとされ、細胞接着タンパクとしても機能する。本研究では、口腔扁平上皮癌細胞とその周囲間葉系細胞におけるCEA familyの役割を、特に浸潤・転移との関係で調べ、治療のターゲット遺伝子になる可能性を検討した。CEA familyのうち、CEACAM1,3,4,5,6,7,8の口腔扁平上皮癌における発現を検討したところ、mRNAおよびタンパクレベルにおいてCEACAM1遺伝子の発現が有意に低下していた。臨床検体におけるCEACAM1の発現を免疫組織染色法にて比較したところ、正常上皮細胞で増強、扁平上皮癌で顕著な減弱を示し、さらに発現強度と腫瘍径、進展度(stage)との間に逆の相関関係を認めた。分子生物学的機能解析のため、CEACAM1全長cDNAを搭載した発現ベクターを口腔扁平上皮癌由来細胞株に導入し、それらのCEACAM1強制発現株を用いてproliferation assay、invasion assay、wound healing assayを行った。その結果、CEACAM1遺伝子が、癌細胞の増殖能と浸潤能を低下させることが明らかになった。さらにCEACAM1を強制発現させた口腔扁平上皮癌細胞株を用いて正常線維芽細胞と共培養を行い、癌細胞が正常細胞に与える影響を調べたところ、正常線維芽細胞のCEACAM1の発現上昇を認めた。CEACAM1はWnt経路の制御因子であるため、代表的な遺伝子(CCND1, CDNK1, MYC)の発現を調べたところ、いずれも発現低下していた。臨床検体ではCEACAM1遺伝子が腫瘍部で発現減弱、周囲組織で増強していたことから、周囲正常組織がCEACAM1を分泌することで腫瘍細胞の増殖を抑制している可能性が示唆された。

本研究では、口腔扁平上皮癌細胞とその周囲間葉系細胞におけるCEA family遺伝子の役割を、特に、浸潤・転移との関係で調べ、治療のターゲット遺伝子になる可能性を検討する。本年度は以下の実験を行った。4種類の口腔癌由来細胞株(H1、Sa3、HSC2、HSC3)と3症例の臨床サンプルを用いてマイクロアレイ解析を行い、CEA遺伝子familyの発現状態を調べた。その結果をReal time PCR法とWestern blot法により口腔癌細胞6株(HSC2, HSC3, HSC4, OK92, H1, Sa3)を用いてmRNAレベルとタンパクレベルで確認したところ、全てのサンプルで共通に発現減弱を確認できた遺伝子はCEACAM1だけであった。また、口腔癌、正常上皮、周囲組織、患者/健常人血液におけるCEA familyの発現状態をReal-time PCRで調べたところ、癌組織においてのみでのCEACAM1遺伝子の発現減弱だけが安定的に検出できた。さらにパスウエイ解析を行なったところMYOZ1、CEACAM1、CLEC3B、TCAP、ATP2A1、ACTN2、LMOD1、NOS1、MYH11、SYNE1、ANK1、MB、PLN、SORBS2、CLU、LRP1B、LDB3の17種類の遺伝子が増殖、細胞周期、アポトーシス、細胞運動性などに関係したネットワークを形成することが明らかになった。さらに、免疫染色によりCEACAM1遺伝子タンパクの発現状態を調べたところ、正常上皮細胞において発現増強、正常周囲間葉系細胞において発現減弱、扁平上皮細胞癌において顕著な発現減弱、癌周囲間葉系細胞において発現減弱を示した。CEACAM1強制発現細胞株を作製できたことにより、CEACAM1と口腔癌の進行の関連性について更なる検証を行えるため。発現解析が終了し、CEA遺伝子群とその関連遺伝子を絞り込むことができ、実験は予定通りに進行している。今後、遺伝子機能解析作業に入る。CEACAM1の発現が口腔癌の進展に重要な役割を持つ可能性が示唆された。さらに、臨床検体においても腫瘍の進展に関与していることから、生体内においてはCEACAM1が直接的または間接的に周囲組織に影響している可能性が高い。そのため、今後は培養繊維芽細胞とコントロールまたはCEACAM1強制発現株を共培養することでCEACAM1が生体内の腫瘍周囲組織に与える影響を検証する予定である。今後の実験に用いる多数の臨床サンプルはすでに確保した。該当なし。今後、これまでに絞り込んだ遺伝子に関して、多数の臨床サンプルを用いてreal time PCR法と免疫染色法によりmRNAレベルとタンパクレベルで発現状態を調べ、臨床諸指標との関連性を調べることにより遺伝子機能解析を行う。関連のあった性質に関して、増殖曲線の作成、発現ベクター導入による遺伝子強制発現細胞作成、siRNA
離散条件付分布からの効率的なサンプリング手法と分割表解析に関する研究

マルコフ連鎖モンテカルロ法は、特に3次元以上の高次元の分割表の解析において、さまざまな交互作用の有無を統計的仮説検定の枠組みで検証するための有用な方法のひとつである。これは数学的には、マルコフ基底と呼ばれる、標本空間上の連結な推移基底を求める問題に帰着することが知られている。本研究は、この、マルコフ基底の計算アルゴリズムの改良、および、マルコフ基底のさまざまな性質の解明に関する研究を行った。昨年までに得られた、極小なマルコフ基底の構造定理や、3元分割表の無3因子交互作用モデルに対する極小マルコフ基底の計算アルゴリズムの結果に加え、本年度は、マルコフ基底の収束速度に関連した性質の解明(文献1)、固定ゼロセルを含むような特殊な2元分割表のマルコフ基底の計算アルゴリズムの提案(文献3)、マルコフ基底の対称性に関する代数的研究(文献4)、極小マルコフ基底の構造定理に関連した、非一意な極小マルコフ基底の特徴付けのための考察(文献5)などを行った。いずれの結果も、統計学における分割表解析の問題を扱ったものであると同時に、計算機代数学におけるトーリックイデアルの研究という意味も持ち、統計関連学会のみならず、代数学、主にグレブナー基底の国際学会、研究集会において、成果発表を行った。特に、8月に立教大学で行われた国際研究集会、「International Conference on Theoretical Effectivity and Practical Effectivity of Groebner Bases」では、成果報告だけでなく、多くの代数研究者と有益なディスカッションを行うことができ、今後の更なる研究成果へとつながる見通しを得た。分割表解析においてわれわれが遭遇する統計的推測の問題の多くは、集約的には、適当な統計量の仮説のもとでの条件付期待値の推定問題として定式化することができる。マルコフ連鎖・モンテカルロ法は、その数値的評価のためのアルゴリズムのひとつであり、特に、単純なモンテカルロ積分が実行できない(直接的なサンプリングが不可能)というケースを想定している。従来のこの分野の研究は、マルコフ連鎖・モンテカルロ法を実現するために必要な、状態空間上の既約なマルコフ連鎖を構成するための基底(マルコフ基底)を、代数アルゴリズムを用いて算出する方法が主流であった。しかしこの方法には問題点が多く、中でも、代数アルゴリズムめ理論的な計算量が、変数の数の2重指数オーダーであることに起因する計算時間の問題、および、変数間に項順序を与える必要があるために、変数間の対称性が崩れ、得られる基底が極小でない、という問題は深刻であった。本研究では、従来法の問題点を踏まえ、代数アルゴリズムを用いずに、極小なマルコフ基底の導出方とその性質に関するいくつかの結果を得た。特に、3元分割表の無三因子交互作用仮説の検定問題に関しては、水準数が比較的小さい場合に関して、一意極小基底の具体形を導出した。また、応用上重要な、3元分割表の完全独立モデル、集団遺伝学で重要なHardy-Weinberg仮説、固定セルを含む分割表の解析問題、Bradley-Terryモデル、などに関しても、極小基底の具体形と、その一意性を調べた。さらに、理論的に重要な、極小基底が一意的に存在するための必要十分条件、および、水準の入れ替えに関する不変性を考慮した、不変極小基底とその一意性に関する結果などをまとめた。本研究で得られた結果は、論文として報告するとともに、2003年12月にカリフォルニアで行われたワークショップ、Computational Algebraic Statisticsにおいて、報告した。分割表解析においてわれわれが遭遇する問題の多くは、集約的には、適当な統計量の仮説のもとでの条件付期待値の推定問題として定式化することができる。従来のこの分野の研究は、マルコフ連鎖・モンテカルロ法を実現するために必要な、状態空間上の既約なマルコフ連鎖を構成するための基底(マルコフ基底)を、代数アルゴリズムを用いて計算する方法が主流であった。しかし、この方法には問題点が多く、中でも、代数アルゴリズムの理論的な計算量が、変数の数の2重指数オーダーであることに起因する計算時間の問題、および、変数間に項順序を与える必要があるために、変数間の対称性が崩れ、得られる基底が極小でない、という問題は深刻であった。本研究では、従来法の問題点を踏まえ、代数アルゴリズムを用いずに、極小なマルコフ基底の導出法とその性質に関するいくつかの結果を得た。本年度は特に、応用上重要となる、マルコフ連鎖の収束の早さに関連したマルコフ基底の性質に注目した研究を行い、結果を得た。これは、得られるマルコフ連鎖が、状態空間の任意の2つの状態間の「距離」(例えば差のノルム)を常に縮小することができる、という性質を持つ場合、このときのマルコフ基底をノルム縮小型マルコフ基底と呼び、その特徴付けを行った。特に重要となるのは、極小マルコフ基底の議論と同様に、すべてのノルム縮小型マルコフ基底に含まれるような基底要素の特徴付けである。これは、理論的には、トーリックイデアルのグレーバー基底との関連が重要であることが示された。また、これまでに得られているいくつかの極小マルコフ基底に関して、それがノルム縮小型であるかどうか、また、極小なノルム縮小型マルコフ基底が一意的に定まるかどうか、などの確認を行った。

本研究で得られた結果は、論文として報告するとともに、2004年12月にラクナウ(インド)さ行われた国際学会、Eleventh International Conference on Interdisciplinary Mathematical and Statistical Techniquesにおいて報告した。マルコフ連鎖モンテカルロ法は、特に3次元以上の高次元の分割表の解析において、さまざまな交互作用の有無を統計的仮説検定の枠組みで検証するための有用な方法のひとつである。これは数学的には、マルコフ基底と呼ばれる、標本空間上の連結な推移基底を求める問題に帰着することが知られている。本研究は、この、マルコフ基底の計算アルゴリズムの改良、および、マルコフ基底のさまざまな性質の解明に関する研究を行った。昨年までに得られた、極小なマルコフ基底の構造定理や、3元分割表の無3因子交互作用モデルに対する極小マルコフ基底の計算アルゴリズムの結果に加え、本年度は、マルコフ基底の収束速度に関連した性質の解明(文献1)、固定ゼロセルを含むような特殊な2元分割表のマルコフ基底の計算アルゴリズムの提案(文献3)、マルコフ基底の対称性に関する代数的研究(文献4)、極小マルコフ基底の構造定理に関連した、非一意な極小マルコフ基底の特徴付けのための考察(文献5)などを行った。いずれの結果も、統計学における分割表解析の問題を扱ったものであると同時に、計算機代数学におけるトーリックイデアルの研究という意味も持ち、統計関連学会のみならず、代数学、主にグレブナー基底の国際学会、研究集会において、成果発表を行った。特に、8月に立教大学で行われた国際研究集会、「International Conference on Theoretical Effectivity and Practical Effectivity of Groebner Bases」では、成果報告だけでなく、多くの代数研究者と有益なディスカッションを行うことができ、今後の更なる研究成果へとつながる見通しを得た。
免疫グロブリンIgGのトランスサイトーシスにおけるエンドゾームの役割とその構造

新生児受動免疫成立機構の細胞生物学的理解を目的としてIgG・Fc受容体複合体を輸送するエンドゾームの機能と構造を培養ラット卵黄嚢上皮細胞をモデルとして調べ、以下の結果を得た。1.細胞に蛍光標識トレーサー(デキストラン、トランスフェリン、IgG)を取り込ませ、共焦点レーザー顕微鏡蛍光レシオメトリーを行ってエンドゾーム内部pHを計測した。選別エンドゾーム内部pHは6.1(0.2)でIgG・Fc受容体複合体形式の至適条件に一致した。2.トレーサー取り込み過程を画像解析し、細胞内選別輸送経路、GTP結合蛋白(rab4,rab5A,rab8)との共存関係を調べた。トレーサーは選別エンドゾームを経由してトランスサイトーシス、リサイクリング、ライソゾーム経路へと振り分けられた。rab4,rab5Aは取り込まれたトレーサー分子に一致して、選別エンドゾームとリサイクリングエンドゾームに共存した。3.経路特異的な輸送阻害作用を示すbrefeldin-Aは、トランスフェリンをリサイクリングエンドゾームに、デキストランを選別エンドゾームに滞留させ、以後の輸送を部分的にブロックした。IgGは(選別エンドゾームで)IgG/Fc受容体複合体を形成した後、大部分ブリフェルディンの影響を受けずにトランスサイトーシス経路へ送られた。4.これらの結果は、IgG・Fc受容体複合体は選別エンドゾームのおだやかな内部酸性環境でプロテアーゼから保護され、無傷のIgGが胎児側にトランスサイトーシスされるとの予想を支持する。rab4,rab5Aはこの選別エンドゾーム(およびリサイクリングエンドゾームの一部)と輸送小胞の融合を制御する分子スイッチとして機能していること、IgG・Fc受容体複合体がクラスリンやCOPなど小胞コート蛋白の関与を受けずに選別エンドゾームから離出する新たなメカニズムがあることを示唆する。母体の免疫グロブリンIgGがFc受容体を介するトランスサイトーシスによって胎盤関門を通過する胎児受動免疫成立機構の細胞生物学的理解を目的として、IgG・Fc受容体複合体の選別輸送を担うエンドゾームの機能と構造をラット卵黄嚢上皮細胞をモデルとして調べた。初年度(平成8年度)には、蛍光標識トレーサー分子取り込み・共焦点レーザー顕微鏡画像解析の方法で、IgG、トランスフェリン、デキストランの細胞内選別輸送経路、エンドゾーム内部pH、低分子GTP結合蛋白(rab4,rab5A,rab8)の局在、brefeldinAの輸送阻害作用を明らかにした。トレーサーは選別エンドゾームを経由してトランスサイトーシス、リサイクリング、ライソゾーム選別へと振り分けられた。選別エンドゾームの内部pHは、IgG・Fc受容体複合体形成の至適条件に一致してpH61(【plus-minus】0.2)であった。rab4, rab5Aは取り込まれたトレーサー分子に一致して、主にこの選別エンドゾーム上に(一部リサイクリングエンドゾーム上に)共存した。brefeldin-Aはトランスフェリンをリサイクリングエンドゾームに、IgGとデキストランを選別エンドゾームに滞留させ、以後の輸送を部分的にブロックする作用を示した。これらの結果は、pH61(【plus-minus】0.2)に制御された選別エンドゾームの内部酸性環境でIgG・Fc受容体複合体はプロテアーゼから保護され、IgGは無傷で胎児側にトランスサイトーシスされると予想したBrambel's Hypothesisを支持し、裏付けるものである。rab4,rab5Aはこの選別エンドゾーム(およびリサイクリングエンドゾームの一部)と輸送小胞の融合を制御する分子スイッチとして機能していることを示唆している。次年度(平成9年度)には、トレーサーとFc受容体、プロトンポンプの微細局在との相関を指標にしてエンドゾーム・サブコンパートメントの構造をさらに詳しく調べる。

また、抗rab蛋白抗体の細胞内微量注入によってrab4, rab5Aの作用部位をつきとめ、brefeldinAの作用部位との相関を明らかに前年度にひきつづき、胎児受動免疫成立機構の細胞生物学的理解を目的として、組織培養下ラット卵黄嚢上皮細胞のIgG・Fc受容体選別輸送機構を共焦点レーザー顕微鏡免疫組織細胞化学・画像解析の方法で調べた。1.IgGトランスサイトーシス経路とIgG・Fc受容体局在との異同、トランスフェリンおよびその受容体の分布を比較検討した。また、2.小胞形成を特異的に阻害するブリフェルディンの存在下で同様の観察を行い、その影響を検討した。その結果、選別エンドゾームでのIgG・Fc受容体複合体形成後、この複合体のかなりの部分はブリフェルディンの影響を受けずにトランスサイトーシスされるとの結果を得た。この結果は、コート蛋白依存性のトランスフェリン・受容体複合体リサイクリングに対するブリフェルディン阻害作用とは対照的に、IgG・Fc受容体複合体がクラスリンやCOPなど小胞コート蛋白の関与を受けずに選別エンドゾームから離出する新たなメカニズムがあることを示唆した(報告論文投稿中)。さらに、3.ガラス電極・マイクロマニピュレーターを用いて抗Rab蛋白抗体の細胞内マイクロインジェクションを試み、Rab蛋白機能ブロック下でのIgGトランスサイトーシス、トランスフェリンリサイクリングを観察した。抗Rab4抗体、抗Rab5抗体ともにブリフェルディン処理後のエンドサイトーシス像と識別しがたいトレーサー分布像を示した。この結果は、Rab蛋白の制御部位とブリフェルディンの作用部位がともに小胞の形成から融合にいたる一連のステップの近い位置にあることを強く示唆する(報告論文投稿準備中)。今後、この制御・作用部位を共焦点レーザー顕微鏡の光学的分解能を越えた微細構造レベルで同定するために、電子顕微鏡による構造解析を計画している。
知識コンテンツの対話的精錬とクラウドソーシングの活用

知識コンテンツの不具合が発見された時にユーザと対話的に知識コンテンツを修正・追加する手法を提案した。まず、失語のある方の喚語困難に対する支援を目的とした単語想起支援システムにおける知識コンテンツを題材として取り上げ、単語の想起支援がうまく行かなかった時に、単語想起に必要な知識をユーザと対話的に獲得するプロトコルを提案した。また、リンクトデータとして表現された知識コンテンツを題材として取り上げ、クイズ形式のゲームにより、ユーザから知識コンテンツの精錬に必要な情報を獲得する手法を提案した。本研究課題は、ネットワーク上の多くの人々の共同作業により、知識コンテンツを対話的に精錬する手法を明らかにすることを目的としている。今年度は、知識コンテンツの題材として留学生の生活支援を目的としたアパートに関する知識ベースを取り上げ、知識ベース中のコンテンツに誤りがあった場合に、簡単な質問応答を通して、ユーザから誤り修正に必要なデータを獲得する手法を提案した。ここでは、参加するユーザのモチベーションを向上させるためにゲーミフィケーションの考え方を取り入れ、質問とそれに対する応答のゲームとして実装していることが特徴である。Webアプリケーションとして構成したプロトタイプシステムを使った評価実験を行い、その有効性を評価した。これにより、必ずしも知識ベースの専門家でない、一般ユーザでも、知識コンテンツの精錬に貢献できるようになることが期待できる。さらに、知識コンテンツの精錬のプロセスをシミュレートするためのモデルを提案した。知識コンテンツ精錬プロセスのシミュレーションを行うことにより、実際にシステムを運用する前に、知識コンテンツの精錬がどの程度、有効になるかをあらかじめ検証できることが期待できる。ここでは、質問応答を通してユーザから誤り修正のデータを獲得する際に、あらかじめ正解が既知の問題を含めることにより、ユーザの信頼度を推測する手法を提案し、その効果についてシミュレーション実験により検証した。知識コンテンツ精錬のための対話スクリプトを活用した対話的精錬については、対話スクリプトと知識コンテンツ精錬との効果的な連携に課題が残っており、当初の計画よりは多少遅れている。しかしながら、ユーザのインセンティブ管理については、当初の計画より前倒しで、ゲーミフィケーションを活用した知識コンテンツの獲得・精錬手法を提案し、評価実験も行った。総合的な進捗状況としては、おおむね順調に進展していると考えられる。昨年度は留学生の生活支援を目的としたアパートに関する知識コンテンツを対象に取り上げたが、今年度は、さらに失語のある人の単語想起支援に活用する知識コンテンツを取り上げ、知識コンテンツを対話的に追加、編集するためのメカニズムを検討した。特に知識コンテンツを活用する会話パートナーエージェントとユーザとの間で、単語想起支援がうまくいかなった時を契機として、知識コンテンツのデータの追加・修正を対話的に行うためのプロトコルを提案した。さらに、ゲーミフィケーションの考え方を活用したクラウドソーシングのアプローチにより、修正された知識コンテンツを精錬する手法を提案した。ここでは、新たに獲得した知識コンテンツから生成した文をユーザに提示し、フィードバックを得ることを行う。その際に、ゲームのルールとして、ユーザのインセンティブを維持するようなポイント付加のルールを提案した。Webアプリケーションとしてプロトタイプを実装し、不足していた知識コンテンツが追加されることを実験により確認した。さらに、知識コンテンツの精錬手法の汎用性を高めることを狙って、他の領域の知識コンテンツの整備も並行して行った。具体的には、ビジネスマッチングのためのデータをテキストコーパスから抽出し、異なる形式の知識コンテンツにおける精錬手法の検討の準備をすすめた。知識コンテンツの精錬のための対話スクリプトを活用した対話的精錬については、知識コンテンツの追加・修正を行う対話プロトコルとして提案した。さらにゲーミフィケーションを活用した知識コンテンツ精錬のプロトタイプアプリケーションを試作し、最終年度にむけて、おおむね順調に進展していると考えられる。これまで留学生の生活支援を目的としたアパートに関する知識コンテンツを題材として、知識コンテンツに誤りがあった時に簡単な質問応答を通してユーザから誤りを修正するための情報を取得する手法を提案した。そこでは、ゲーミフィケーションの考え方を導入するとともに、ユーザの信頼度を推測する手段として正解が既知の問題を導入した。今年度は、より一般的な場合を想定してシミュレーション実験を行い、知識コンテンツの修正が可能であること、また、ユーザの信頼度を推測することの有効性を確認した。また、ものの名前などが思い起こせないという失語のある方の喚語困難を支援する単語想起支援システムの知識ベースを対象として、その知識コンテンツを追加・修正するためのクイズ形式のゲームを開発した。これは、知識ベースとしてリンクトデータ(Linked Data)により表現されるものを想定し、リンクトデータの構成要素である三つ組(トリプル)のデータを取得するための穴埋め形式のクイズを出題するものである。データの追加の順序を制御するために、クイズの出題を深さ優先で行うものと幅優先で行うものとを導入するとともに、追加されたデータの正当性を確認するためのクイズを導入することで、追加するデータの質を担保する。チャットボットとWebアプリケーションとを組み合わせたプロトタイプを作成し、知識ベースへのデータ追加が可能であることを確認した。このようにネットワーク上でゲームの考え方を用いて人々の共同作業として知識コンテンツを追加・修正することが可能であることを示した。

また、リンクトデータとして表現された知識コンテンツを題材として取り上げ、クイズ形式のゲームにより、ユーザから知識コンテンツの精錬に必要な情報を獲得する手法を提案した。当初の計画より遅れている対話スクプリトと知識コンテンツ精錬の効果的な連携について重点的に取り組む。また、題材とする知識コンテンツとして、これまでは、留学生の生活支援を想定した知識ベースを取り上げてきたが、さらに失語のある方の会話支援の知識ベースへも対象を拡大することで、提案手法の汎用性を高めていく。題材として取り組む知識コンテンツとして、留学生の生活支援を想定した知識コンテンツや失語のある人の単語想起支援の知識コンテンツを取り上げてきた。それに加え、テキストコーパスから抽出したデータをもとに知識コンテンツの整備を行っており、異種の知識コンテンツに対象を拡大することで、提案手法の汎用性を高めていく。情報学当初、予定していた物品費が計画より少なく済んだため。当初、予定していた物品費が計画より少なく済んだことと、発表予定の国際会議の開催日が次年度になったため、当初予定した旅費、学会参加費を次年度に回した。今年度の成果発表のための旅費などに充当する予定である。成果発表のための旅費や、実験に必要な計算機の購入などに充当する予定である。
超高圧電顕法によるクラスターの自発的合金化とその結合状態の解析

我々のグループでは、これまでに数nm程度の結晶の単体物質クラスター(例えば、Au,Cu,In等)に室温あるいはそれ以下の温度で異種原子を蒸着すると、バルク固体の拡散係数からは予測しえないような急速な合金化が起こり、固溶体合金あるいは化合物クラスターが生成することを電顕内その場観察法によって調べ報告してきた。本研究では、この自発的合金化の機構を明らかにするために、さらにその詳細について調べ、以下のことを解明した。(1)Auクラスター中へのCu原子の自発的合金化による固溶体合金クラスター生成を原子的尺度で電顕内その場観察し、その過程がquasi-melting状態ではなく固相状態であることを示した。(2)Pbクラスター中へのAu原子の自発的合金化による化合物クラスター生成を動的に高分解能観察し、合金化はPbクラスター中の双晶等の微細構造に依存せず、クラスター中のAu濃度が化学量論組成に達すると同時に粒子全体が単結晶化合物に変態する過程を経ることをとらえた。(3)Alクラスター中へのSb原子の自発的合金化によって生成するAl-Sb合金クラスターはアモルファス構造をとるが、AlクラスターのコアをInとする結晶性は向上し、ZnS構造のAlSbクラスターが生成する。従って、Al-Sb合金のように共有・イオン結合によって支配される固体において、そのクラスターの原子構造は結合の柔軟性と結晶核生成確率とのバランスによって支配されることがわかった。
L-関数たちの集合に対するランダム配置と独立性の研究

昨年度までに得られていた成果に関して,共同研究の分も含め,3本の論文を作成した。それらのうちの2本は,掲載確定しまた既に掲載された。さらに,ディリクレ級数たちの代数的独立性やもっと強い関数的独立性に関する新たな結果をいくつか得た。それらのうちで2つの結果を以下に述べる。1つ目は,リーマンのゼータ関数ζ(s)の代数的差分微分独立性に関するものである。ゼータ関数ζ(s)は有理関数体上で代数的微分独立性を満たす(すなわち,どんな代数的微分方程式も満たさない)ということを,1900年にHilbertが示した。その一般化として,代数的差分微分方程式を考えたときの研究が行われてきた。ここでの差分とは,ζ(s + s_1),...,ζ(s + s_r)(導関数たちに対しても同様)という形を扱うことを意味する。例えば,1920年にOstrowskiが,相異なる任意の実数たちs_1,...,s_rの場合に独立性を得た。1986年にShapiroとSparerが,ある行列式を計算することによって,実部たちが相異なる任意の複素数たちs_1,...,s_rの場合に独立性を得た。それらの結果を拡張し,相異なる任意の複素数たちs_1,...,s_rという最も緩い条件で独立性を示した。2つ目は,一様分布する数列に対する適当なディリクレ級数たちの関数的微分独立性に関するものであり,値分布の観点から証明した。具体例として次が挙げられる。SL(2,Z)の正則Hecke固有尖点形式fに対して,Sato-Tate予想が証明されているが,fに付随する対称積L-関数たちとそれらの導関数たちに対してある関数的独立性を得た。本年度に得られた成果の内容は,交付申請書の「平成30年度の研究実施計画」において予定していた内容そのものとは少し異なる方向のものであり,むしろ,「平成31年度の研究実施計画」に記したものに関連する内容となっている。また,その研究実施計画を作成した当時には全く想定していなかった新規の研究成果を得ることができた。そのため,研究としてはおおむね順調に進展していると考えられる。次年度においては,本年度に得られた成果たちを論文にまとめる。また同時に,交付申請書に述べた残された課題および上記の新規の成果に関連する研究を推進していく。交付申請書の研究実施計画を大幅に変更する必要はない。このように,当初の計画とそれをさらに深めたものに沿って研究を行う予定である。今年度は,次のような研究成果を得ることができた。リーマン・ゼータ関数やL-関数たちの値分布論において,普遍性定理やさらに強くした同時普遍性定理と呼ばれるものが知られている。実指標を動かした場合における複数個のあるL-関数たちの同時普遍性の結果を共同研究により研究代表者らは得ていた。この結果は,それらのL-関数たちがある種のランダム性を持つことを意味している。今年度,昨年度に引き続いてその論文を作成する中で,当初の論文作成計画に対してさらに関連する結果を付け足すことができた。また,レルヒ・ゼータ関数たちのある集合に対して,同時値分布とその応用としての関数的独立に関する結果を研究代表者は以前に得ていた。今年度,もっと広い集合に対して同様な結果を得ることでき,よって,以前の結果を拡張したものを得ることができた。そして,その論文の作成を進め現在も継続中である。上述の普遍性定理は,臨界領域内の右半分の領域における話であり,その定理からある関数空間における稠密性が得られる。その稠密性あるいは逆に非稠密性が他の領域たちではどうなっているのかは,興味深い話である。交付申請書の「平成29年度の研究実施計画」に沿って,L-関数の値分布に関する確率論的な結果の論文たちを調べている中で,リーマン・ゼータ関数とその導関数たち,さらにはもっと一般のL-関数とその導関数たちに対して,ある関数空間における稠密性と非稠密性の結果を共同研究により得ることができた。これは,「平成29年度の研究実施計画」を作成したときには想定していなかった新規の成果である。今年度に得られた成果の内容は,交付申請書の「平成29年度の研究実施計画」において予定していた内容そのものとは少し異なる方向のものであり,むしろ,「平成30年度の研究実施計画」に記したものに関連する内容となっている。ただし,「平成29年度の研究実施計画」に沿って文献を調べていく中で得た知識を使って,その研究実施計画を作成した当時には全く想定していなかった新規の研究成果を得ることができた。このように全体としては当初の予定や考えをもっと深めたものとなっており,そのため,研究としては順調に進展していると考えられる。

ゼータ関数ζ(s)は有理関数体上で代数的微分独立性を満たす(すなわち,どんな代数的微分方程式も満たさない)ということを,1900年にHilbertが示した。その一般化として,代数的差分微分方程式を考えたときの研究が行われてきた。ここでの差分とは,ζ(s + s_1),...,ζ(s + s_r)(導関数たちに対しても同様)という形を扱うことを意味する。例えば,1920年にOstrowskiが,相異なる任意の実数たちs_1,...,s_rの場合に独立性を得た。1986年にShapiroとSparerが,ある行列式を計算することによって,実部たちが相異なる任意の複素数たちs_1,...,s_rの場合に独立性を得た。それらの結果を拡張し,相異なる任意の複素数たちs_1,...,s_rという最も緩い条件で独立性を示した。2つ目は,一様分布する数列に対する適当なディリクレ級数たちの関数的微分独立性に関するものであり,値分布の観点から証明した。具体例として次が挙げられる。SL(2,Z)の正則Hecke固有尖点形式fに対して,Sato-Tate予想が証明されているが,fに付随する対称積L-関数たちとそれらの導関数たちに対してある関数的独立性を得た。本年度に得られた成果の内容は,交付申請書の「平成30年度の研究実施計画」において予定していた内容そのものとは少し異なる方向のものであり,むしろ,「平成31年度の研究実施計画」に記したものに関連する内容となっている。また,その研究実施計画を作成した当時には全く想定していなかった新規の研究成果を得ることができた。そのため,研究としてはおおむね順調に進展していると考えられる。次年度においては,今年度に得られた成果たちを論文にまとめる。また同時に,交付申請書の「平成29年度の研究実施計画」と「平成30年度の研究実施計画」に述べた残された課題および上記の今年度の新規の成果に関連する研究を推進していく。交付申請書の研究実施計画を大幅に変更する必要はない。このように,当初の計画とそれをさらに深めたものに沿って研究を行う予定である。次年度においては,本年度に得られた成果たちを論文にまとめる。また同時に,交付申請書に述べた残された課題および上記の新規の成果に関連する研究を推進していく。
π電子球体の自己形成と新しい光エレクトロニクスの創出

[1]共役ポリマー球体の光ポンピングによるレーザー発振の実現:形成したマイクロ球体1粒子への光ポンピング(顕微PL法)によりWGM発光現象を確認し、励起光強度を閾値以上に高めることによるレーザー発振について測定を行った。[2] π共役高分子マイクロ球体アレイの自己形成と高出力発光デバイスの構築:溶液中での自己組織化プロセスに加え、溶媒蒸気アニールによるマイクロ球体の自己形成を実現した。スピンコート法により基板表面に形成したポリマー薄膜をクロロホルム(良溶媒)/メタノール(貧溶媒)の混合蒸気中に長時間曝露することにより、ポリマー薄膜が自発的に構造変形し、球体や半球体が形成することを見出した。自己組織化単分子膜(SAM)による親水疎水マイクロパターンを形成した基板上に高分子の薄膜を形成し、溶媒蒸気アニールにより疎水性の高分子が疎水表面部位へ凝集し構造変形するプロセスを利用し、基板上に周期的に球体を自己形成した。アレイ形成のために、親水疎水パターンの幅、溶媒の種類と混合比、インキュベーション温度などを系統的に変化し、最適な自己形成条件を検討した。[3]グラフェンによる球体の包接と特異な電子状態の実現高分子マイクロ球体を酸化グラフェンにより包接した超構造体の構築と、電子状態の変調、光機能の発現に関して研究を行った。酸化グラフェン(GO)は、親水部位と疎水部位を持ち合わせることから界面活性剤としての特性を有し、水中においてπ共役ポリマーからなるマイクロ球体の表面を被覆した。π共役高分子球体の包接により、球体内部への光閉じ込めの効率化や光誘起電荷分離状態の形成を実現した。28年度が最終年度であるため、記入しない。【π共役高分子から形成するマイクロ球体を発光性共振器として用いる増強発光やレーザー発振、電荷注入による電流誘起WGM発光およびレーザー発振の実現】高発光特性をもつフルオレン系、カルバゾール系、自己貫通ポリマー、狭バンドギャップであるジケトピロロピロール系ポリマーによる球状構造体の形成を行った。作製したマイクロ球体を用いて光ポンピングによるWhispering Gallery Mode (WGM)発光を確認した。複数のポリマーを用いてブレンド球体を形成し、球体内部での効率的なFRETを確認した。また、連結球体を用いて,球体間での光伝搬と波長変換を実現した。さらに、白色WGM発光や、光励起によるレーザー発振を確認した。【π共役高分子マイクロ球体アレイの自己形成と高出力・高指向性発光素子の開発】ポリマー薄膜の溶媒蒸気アニールによる自発的な構造変形を利用した球体形成に関して結果を得た。基板表面の親疎水マイクロパターニングと溶媒蒸気アニールを組み合わせることで、マイクロ球体の自発的形成と大面積の周期構造を実現した。【グラフェンによる高分子マイクロ球体の包接と機能化】酸化グラフェンを球体表面に静電的に吸着させ、酸化グラフェンーポリマー球体包接化合物を形成に成功した。π共役ポリマー球体の包接による光閉じ込めの高効率化や光誘起電荷分離状態の形成ついて検討した。研究は申請時の計画以上に順調に進んでいる進展していると考えられる。すでに領域内共著論文を2報発表し、現在も共著論文2報を投稿中である。[1]形成したマイクロ球体1粒子への光ポンピングによりWGM発光現象を確認し、励起光強度を閾値以上に高めることによるレーザー発振について測定を行う。また、高導電性高分子からなるマイクロ球体1粒子を用いて、立ち上げ予定の&#181;-EL測定装置により、1粒子への電荷注入による電界発光特性を調べる。光学顕微鏡/電子顕微鏡の同時観察下で、マイクロマニピュレーターを用いて上部電極にコンタクトし、上下電極より電子とホールを注入し、マイクロ球体内部での電荷再結合により電界発光を発生させる。球体内部への光閉じ込めによる電荷注入型WGM発光を実現する。