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中世後期の禅律僧と葬祭仏教の基礎的包括的研究

このほか著書『日本古代中世の葬送と社会』で新稿として論じた「古代中世の葬送墓制にみる遺体観と霊魂観」では、古代中世において遺族等による遺体の遺棄は、遺体を穢れた物体と考え廃棄していたのではなく、弔いとしての当時の葬送形態であったと、その一般庶民における葬送実態を明らかにした。本研究は、中世後期において葬祭が広く庶民に浸透していく過程を解明することを目的にしており、この論文もその研究の一端を成す。本年度は4年間の研究計画の初年度に当たる。当初の研究計画によれば、本年度は、1禅律僧が執り行った葬送と追善仏事の事例収集を進める、2禅律僧と遺族や近親などの俗人が葬祭仏事のどの儀礼をどのように担ったのか、儀礼ごとに分けて整理し、禅律僧の葬祭仏事についてのおおよその見通しを得る、とのことであった。このうち1史料収集では、収集すべき量が膨大であるため、まだまだ不足している。このため2禅律僧の葬祭仏事についての全体的な見通しを得るには、もう少し時間を要する。だが、禅律僧による幼児葬送への関わりが明らかとなるなど、禅律僧による葬祭仏教化の一角において重要な事実を明らかにすることが可能となった。これらの検討結果は、平成30年度に論文として公表することができる見込みである。以上から、当初の研究計画のとおり、研究はおおむね順調に進展していると、自己評価することができる。今年度は、昨年度に引き続き中世後期の禅律僧と葬祭仏教に関わるデータの収集を行いつつ、得られたデータをもとに分析検討を進めた。およそ本研究が狙いとするのは、いかにして仏教が近世の葬式仏教へ移行していくのか、その歴史的過程を明らかにすることである。その中世後期における葬祭仏教が成立する前提として、天皇家から一般の庶民の老若男女までが等しく葬られ、そして葬る立場として関与していくことを解明する必要がある。そこで本研究では、その対象としてさし当たり、1天皇・上皇、2幼児、3女性を取り上げ、検討を進めることとした。というのも、これら13が古代、中世前期において葬送との関わりがほとんど見られないことが明らかとなってきたからである。以下に本年度の研究状況を13に分けて略記する。1天皇・上皇の葬送では、そもそも葬送が禁忌の対象であったことから、天皇・上皇が古代から葬送に参列参会することなどなかったが、中世後期にそれが大きく変化したことが史料から明らかとなった。そして、その背景に葬所の境内墓地化があることを解明し、これを論文としてまとめることができた。2019年度には論文として掲載される予定になっている。2幼児については、十三世紀まで皇族や貴族も幼児の死に対して葬礼が催されなかったが、十四世紀中頃には一般成人と同様に禅律僧が沙汰して、荼毘にも付されて境内墓地への埋葬も行われるようになっていた。中世後期の禅律僧による葬祭仏教化は、幼児の埋葬方法にも確実に影響を及ぼしていたことを明らかになってきた。現在、論文作業を進めている。3女性、なかでも女性親族は平安時代以降、鎌倉時代まで葬送に参列も参会もできないことが収集史料から明らかとなってきた。中世後期の葬祭仏教化とどう関係するのか、来年度以降、引き続き検討を進めていくことになる。本年度は4年間の研究計画の第二年度に当たる。研究計画によれば、本年度は昨年の収集史料を分析検討し、中世後期における葬祭の全容とその意義を解明し、禅律僧の位置づけを再検討することであった。
会計基準のリスク志向性モデルの構築：設定主体のリスク志向性に関する実証的研究

本研究では,ASBJ(日本),FASB(アメリカ),IASB(国際)の3会計基準設定主体のリスク志向性の相違が,具体的な会計基準の内容の相違として反映されるとの前提に立ち,会計基準のリスク志向性についての検討を行った。特に資産除去債務およびリストラクチャリングに関する会計基準を題材とした分析を行い,以下のことを明らかにした。ASBJとFASBのリスク志向性はリスク回避的である。ASBJとFASBにおける会計基準の規定する会計処理では会計数値の変動性の回避が意識されている。このため,会計数値の確定性が高まり,また,伝統的な利害調整機能に要求される会計数値の硬度を高めることに結び付いている。ASBJとFASBにおける保守的志向性が,今日に至ってなお会計基準に固着しているものと解釈される。他方,IASBはリスク中立に近い。その時点で最も有用(あるいはレリバント)な会計情報の作成を最大の考慮事項としており,会計数値の確定性には拘泥していない。この意味で,情報の価値の最大化という視点では,IASBの会計基準がASBJとFASBの会計基準よりも高品質の会計情報の生成に結びつくと理解できる一方,実務で培われた利害調整機能の面も含めれば必ずしも高品質とは言えないとの理解も可能である。国際的な会計基準の統一を考える場合に考慮すべき種々の事項のうち,会計基準設定主体のリスク志向性も1つのファクターである。本研究の今後の拡張として,財務諸表/財務報告の利用者および作成者や規制当局のリスク志向性の検討が考えられる。今年度は,会計基準設定主体のリスク志向性が会計基準に及ぼす影響を探るために,主として,リストラクチャリングに関するアメリカ会計基準およびその設定過程を詳細に分析した。この結果,アメリカの会計基準設定主体である財務会計基準審議会(Financial Accounting Standards Board, FASB)が,リストラクチャリングに関する会計処理において「新たに約束を締結すること」を重要視していることが明らかになった。これは,会計処理において,会計主体の能動性を重視していることと同義であることから,リストラクチャリングに関する会計基準が属する「SFAS143型の会計処理」が能動的な将来支出を対象とする会計処理方法であることを特定できた。これまでの研究において,もう一方の「SFAS5型の会計処理」が受動的な将来支出に適合的な会計処理方法であることが明らかになっていることから,本年度の研究により,FASBが能動的な将来支出と受動的な将来支出とを峻別していることが明らかになったことになる。FASBのリスク志向性の把握において重要な事実の発見に位置づけられる。本研究では,会計基準設定主体として企業会計基準委員会(ASBJ),国際会計基準理事会(International Accounting Standards Board, IASB)およびFASBを対象としている。本年度の研究によって,FASBのリスク志向性の把握の重要な鍵概念(能動性と受動性)が明らかになったことから,ASBJとIASBのリスク志向性を把握する基礎が得られたことになる。また,具体的な概念の析出ができたため,今後のモデル構築において利用可能な操作的な概念への転換も容易に行えるものと考えられる。これら実際に得られた研究成果と,今後の進展の基礎となる概念を得られたことから,4年間の研究計画の1年目の進捗として,おおむね順調に進展しているものと判断できる。今年度は,会計基準設定主体のリスク志向性が会計基準に及ぼす影響を探るために,主として,SFAS5とSFAS143の相違内容と,条件付資産除去債務に関するアメリカ会計基準の設定過程について詳細な検討を行った。これらの検討の結果,今年度には次の4つの具体的な成果を得た。第1に,FIN47を題材として,事象の不確実性と測定の曖昧性との関係を明らかにした。将来事象に係る不確実性には,その事象が生起する否かという不確実性と,生起するものとした場合におけるその具体的態様に関する「不確実性」があるとされてきた。そして,両者が共に「不確実性」と括られることで多くの混乱が見られていた。本研究により,後者の「不確実性」が,実際には不確実性ではなく,曖昧性の概念に該当するものであり,両者は異なる概念であることを明らかにした。第2に,SFAS5型とSFAS143型の会計基準の全般的相違を解明した。SFAS112とSFA146およびSOP96-1とSFA143,それぞれの比較検討を通じて,SFAS5型とSFAS143型は,FASB自身が(意図的か暗黙的にかは不明であるが)使い分けていることを明らかにした。第3に,FASBとIASBの概念フレームワークにおける今日の負債の定義の特徴を明らかにした。FASBとIASBは,00年代に,会計基準のコンヴァージェンスの前提としての概念フレームワークの共通化を図った。ここで負債の定義を巡って,FASBとIASBとの「リスク志向」の相違が顕現したことを明らかにした。第4に,SFAS5における蓋然性要件についての理解を深化させた。SFAS5における蓋然性要件は,一般に,わが国の「企業会計原則」やIASBと類似した要件であるとされているが,実際には,アメリカ会計基準に固有のきわめて独特の概念であることを明らかにした。本研究では,会計基準設定主体として,企業会計基準委員会(ASBJ),国際会計基準審議会(IASB)およびアメリカ財務会計基準審議会(FASB)を対象としている。

本年度の研究によって,前年度の研究で解明された,FASBのリスク志向性の鍵概念としての能動性と受動性について,より深化させることができた。同時に,ASBJやIASBのリスク志向性の把握にあたっては,これら能動性と受動性という概念は当てはまらないとの示唆が得られた。各会計基準設定主体のリスク志向性の理解にあたっての手掛かりが獲得されたものと考えられる。これら実際に得られた研究成果と,本研究の目的である会計基準設定主体のリスク志向性の相違を明らかにするための手掛かりが獲得できたことから,4年間の研究計画の2年目の進捗として,おおむね順調に進展しているものと判断している。今年度は,アメリカの会計基準設定主体(FASB)のリスク志向性が会計基準に及ぼす影響を探るために,主として,SFAS143とSFAS146における会計処理方法の比較検討を行い,その統合を行った。これらの結果,今年度には次の3つの成果を得た。第1に,SFAS143とSFAS146の相違は,もっぱら対象とする債務・負債の解消までに見込まれる期間の長短に応じていることを明らかにした。SFAS143の対象である資産除去債務は,もとは30年から50年のスパンが想定された長期の債務であるのに対して,SFAS146の対象であるリストラクチャリング負債は1年内の遂行が予定される短期の負債である。このような対象債務の相違のみによって,SFAS143とSFAS146における会計処理とくに借方相手勘定が相違することを明らかにした。第2に,SFAS143が借方相手勘定を資産とする(資産負債の両建処理)ことによって,期間損益計算への影響を与えずに貸借対照表の情報力を向上させるという今日の情報需要に応えた新しい会計方法になっているのに対して,SFAS146では借方相手勘定を期間費用とすることによって,実質的に未払金の会計と同種の伝統的な会計処理が採用されていることを明らかにした。第3に,SFAS143とSFAS146の相違はもっぱら貸借対照表における表示の観点に基づくものでしかなく,その基盤としての会計処理は同構造のものであり,SFAS143型として一括りになるできるものであることを明らかにした。これまでの研究の方針に誤りがないことが確認され,今後の検討の橋頭堡となることが期待される。本研究では,会計基準設定主体として,企業会計基準委員会(ASBJ),国際会計基準審議会(IASB)およびアメリカ財務会計基準審議会(FASB)を対象としている。本年度の研究によって,FASBのリスク志向性をおおよそ明らかにできた。同時に,ASBJやIASBのリスク志向性は,FASBの志向性とは相当に異なるとの示唆が得られた。各会計基準設定主体のリスク志向性を明らかにするという本研究の目的上,本年度に得られた知見は重要な内容であると考えられるため,4年間の研究計画の3年目の進捗として,おおむね順調に進展しているものと判断している。本研究では,ASBJ(日本),FASB(アメリカ),IASB(国際)の3会計基準設定主体のリスク志向性の相違が,具体的な会計基準の内容の相違として反映されるとの前提に立ち,会計基準のリスク志向性についての検討を行った。
軟組織結合能と生体機能性を有する多相系人工類・歯根材料に関する研究

人工材料に対して軟組織への親和性を付与することにより、歯肉や周囲組織と密で強固な結合を得ることを目的として、人工材料表面にコラ-ゲンの固定化を試みた。固定化は科学研究費により購入したプラズマ重合処理装置により行い、まず、至適プラズマ処理法と前処理法を確立した。これにより材料とコラ-ゲンは共有給合を示し、生体のような水的環境下においても、コラ-ゲンを強固に、しかも長期安定下に固定化することが可能となった。この結果にもとずいて、コラ-ゲンを固定化したポリエチレンスポンジをラット皮下に埋入し、生体内組織反応を検討した。その結果、埋入初期から気孔内に結合組織が侵入し、組織侵入度が飛躍的に増大した。また、材料界面で組織は密着し、材料と新生コラ-ゲン線維との強固な結合が観察され、一年以上の長期に渡りその効果は保たれた。よって、本法は人工材料の軟組織親和性を改善するうえで極めて有効な手法であり、臨床応用の可能性を示唆した。一方、人工顎・歯根に本来の歯や骨組織がもつ変形能や緩衝能などの生体機能性を付与し、生体への力学的適合性の向上を計る目的から、購入した有限要素解析システムにより、機能下での歯や骨の力学応答を検討した。その結果、歯は歯根膜により、静的荷重に対しては骨界面で応力を分散するとともに、適度な可動性によって衝撃力を理想的に緩和していることが明らかとなった。また、こうした歯根膜の機能を代行させるためには、人工歯根内部に緩衝材を配置した可動域を設け、天然歯の生理的変位能力と衝撃緩和能を付与する設計が必要であることが強く示唆された。そこでこれらの結果にもとずき、歯根内部に緩衝機構を有する人工歯根を設計、試作し、実際の変位能力、衝撃緩和能を検討した。その結果、本人工歯根は変位能力、衝撃緩和能とも従来のものに比べて著しく高く、優れた臨床効果が期待された。本研究は人工歯根や人工骨などの硬組織代替料に、1)歯肉や皮弁なで軟組織に対する活性、結合能を付与する研究と、2)機能時に本来の歯や骨がもつ変形能や緩衝能など、高度な生体機能性を付与する研究から構成される。I.軟組織結合能付与の研究人工韮料に対軟組織の活性を計り、生体と強固に結合させるためには材料の表面改質が必要であり、プラズマ表面処理を応用したコラーゲン・コーティングを検討した。本年度は科学研究費により購入したプラズマ重合処理装置により至適ブラズマ処理法と前処理法について検討を加えた。その結果、プラズマ処理に際しては、大気下、真空度0.01Torr以下、処理時間15秒、電流100mA、電圧240Vの条件下で最も材料表面の極性基発生率が高くなることを見出した。またプラズマ処理後、単にコラーゲンをコーティングするよりも、ポリアクリル酸、ついで水溶液カルボジイミドで処理したものが、材料とコラーゲンとの共有結分を示し、強固でしかも長期に安定であることが明らかになった。II.生体機能性付与の研究有限要素用プログラムならびにエンジニアリングワークステーション用コンピュータにより、本来の歯や骨の機能下における力学応答と挙動を検討した。その結果、歯は歯根膜により静荷重に対しては骨界面で応力を分散するとともに、適度な可動性を有し、動荷重に対しては衝撃力を理想的に緩和していることが明らかになった。

このことから人工歯根を生体に調和させ機能を代行させるには、人工歯根に生理的な変位能力と、衝撃力の伝達緩和が得られるよう設計されるべきであることが強く示唆された。人工材料の対軟組織活性化を計るプラズマ表面処理ーコラ-ゲンコ-ティング実験については、科学研究費購入のプラズマ重合処理装置により至適プラズマ処理法と前処理法を確立した。これにより材料とコラ-ゲンとは共有結合を示し、生体の様な水的環境下においても、コラ-ゲンを強固に、しかも長期安定的にコ-ティングすることが可能となった。さらに、これらの結果にもとづいてコラ-ゲンを固定化したポリエチレンスポンジを実験動物に埋入し生体内組織反応を検討した。その結果、埋入初期から気孔内へ結合組織が進入し、その結合組織は材料に密に接していた。4週以降では炎症性細胞もあまり認められず、生体と材料とはBiocompositeな状態になり、本コ-ティング法は軟組織親和性が極めて高く、臨床応用の可能性を示唆するものであった。一方、人工顎・歯根材料に、本来の歯や骨が持つ変形能や緩衝能などの高度生体機能性を付与させるための研究として、購入された有限要素法用プログラムならびにエンジニヤリングワ-クステ-ション用コンピュ-タ-により、本来の歯や骨の機能下における力学応答と挙動を検討した。その結果、歯は歯根膜により、静荷重に対しては骨界面で応力を分散するとともに、適度な可動性を有し、動荷重に対しては衝撃力を理想的に緩和していることが明らかになった。このことから人工歯根を生体に調和させ、機能を代行させるには、人工歯根に生理的な変位能力と、衝撃力の伝達緩和が得られるよう設計されるべきであることが強く示唆された。1.軟組織結合能について人工材料に軟組織に対する活性を付与し、歯肉や周囲組織と密に強固な結合をさせるため、コラ-ゲン固定化による材料の表面改質を検討した。その結果、(1)プラズマ表面処理を応用したコラ-ゲン固定化法が最も安定な固定化法であることが明らかとなった。また、これと合わせてプラズマ重合処理装置による至適プラズマ処理法や前処理法(アクリル酸グラフト重合)を確立した。(2)これによりコラ-ゲンは材料と共有結合し、生体のような水的環境下でも材料表面にコラ-ゲンを強固にしかも長期安定的に固定化することが可能となった。(3)これらの結果にもとづいてコラ-ゲン固定化ポリエチレンスポンジをラット皮下に埋入し、生体内組織反応を検討した。その結果、コラ-ゲン固定化群は非固定化群に比べ、気孔内への組織侵入は著しく促進され、侵入した組織と材料は密に結合していた。また、一年以上の長期埋入群においても、侵入した組織は生理的状態を維持しており、非固定化群に高率にみられる腫瘍形成は著しく抑制された。(4)以上から、本法は軟組織親和性を高める上で極めて有効であり、臨床応用の可能性が強く示唆された。2.生体機能性について人工顎・歯根材料に生体のもつ機能性を付与し、口腔の力学的環境に適合させるため,有限要素法を応用した解析,設計を行った。その結果、(1)歯は歯根膜により静荷重に対しては骨界面で応力を分散するとともに、動荷重に対しては衝撃力を理想的に緩和していることが明らかとなった。(2)このことから人工歯根を生体に調和させ、歯根膜機能を代行させるには、人工歯根に生理的変位能と衝撃緩和能を付与すべきことが強く示唆された。(3)以上の結果にもとづき、歯根内部に人工歯根膜を有する人工歯根を設計・開発した。人工材料に対して軟組織への親和性を付与することにより、歯肉や周囲組織と密で強固な結合を得ることを目的として、人工材料表面にコラ-ゲンの固定化を試みた。
大学における外国語教育改革のためのCALLシステム活用法と教材開発に関する研究

1.平成13年、14年にわたり実施した訪問調査から、まず、情報技術面(ハードおよびソフト)では最先端の情報処理機器を用いて各種メディアを組み合わせて制作された教材とそれを使った授業実践に、また、学習者の学力に応じた個別学習を可能にするために開発されたシステムに、外国語教育の新しい可能性を見ることができた。2.具体的な研究成果は研究成果報告書、及び付録の試作教材に譲ることにし、ここでは簡単に概略を述べる。・アナログ教材のディジタル化については、処理機器の進歩もあり、その手順の簡素化の方法はかなりの程度見通せるようになった。(実施計画(1))・CALLシステムで利用可能な英会話教材については、市販の教材を実験的に学生に取り組ませた結果、CALLシステムでの会話教材はペアレッスン、グループレッスンを念頭に置いて考案する必要があることが判明した。(実施計画(2))・CALLシステムで利用できる英語読解力向上のための教材、及び英語構文・英語表現の知識を効率よく定着させるディジタル教材を制作した。(実施計画(3))・中国語の学習ソフトCall99uの試用を通して、自学自習の学習環境を構築する展望が得られた。(実施計画(4))・学生の学力診断システムと進捗度診断システムの開発については、すでに業者が開発した優れたシステムがあり、それをCALLシステムにどう組み込むかが今後の課題である。(実施計画(6)(8))・外国語能力検定試験のうちTOEICに焦点を絞ってその活用法を研究した。CALLシステムは個々の学生の弱点把握を容易にする。それによってきめ細かな個別指導が可能となった。また、学生が自分だけの単語帳をネットワーク上に作成することによって楽しみながら語彙力増強が図れるシステムの作成が展望できた。(実施計画(7)(9))・研究期間中に開発された教材はその都度CALLシステムで試用し、教材の統合化、ネットワーク化のための改良を重ねた。(実施計画(5))1.平成13年、14年にわたり実施した訪問調査から、まず、情報技術面(ハードおよびソフト)では最先端の情報処理機器を用いて各種メディアを組み合わせて制作された教材とそれを使った授業実践に、また、学習者の学力に応じた個別学習を可能にするために開発されたシステムに、外国語教育の新しい可能性を見ることができた。(実施計画(5))1.情報技術が外国語教育にどのような役割を果たしうるかを把握するために、いくつかの大学、教育企業の実地視察および関係者との意見交換を行った。まず、情報技術面(ハードおよびソフト)では、最先端の情報処理機器を用いて各種メディアを組み合わせて制作された教材とそれを使った授業実践に、また、学習者の学力に応じた個別学習を可能にするために開発されたシステムに、外国語教育の新しい可能性を見ることができた。(実施計画書の項目(1)(3)(4)に対応する。)視察先の関係者との意見交換のなかで、情報技術を利用した外国語教育の強みは、まず文字、画像、動画、音声といった各種メディアを統合して提供でき、それによって学生の学習意欲を高め、持続させることができること、大学レベルの英語学習は個々の学習者の学習動機に応じた個別学習的な性格が強くなるが、そういった個別学習に対応した支援を容易にすることが共通してあげられた。(項目(5)(6)(8)に対応。)2.個別学習支援ソフトの開発のために、個別学習教材として市販されている会話教材を学生に体験的に利用させ、その反応を記録した。(項目(2)に対応。)また、効果的な学習支援を行うためには、学生の語彙力、英語構文知識、英語圏の生活習慣についての知識などのレベルを把握する必要がある。この目的のために、今年度はTOEICの模擬テストを実地授業で行い、その解答結果を蓄積、分析した。(項目(7)(9)に対応。)

1.平成13年、14年にわたり実施した訪問調査から、まず、情報技術面(ハードおよびソフト)では最先端の情報処理機器を用いて各種メディアを組み合わせて制作された教材とそれを使った授業実践に、また、学習者の学力に応じた個別学習を可能にするために開発されたシステムに、外国語教育の新しい可能性を見ることができた。2.具体的な研究成果は研究成果報告書に詳述されるので、ここでは簡単に概略を述べる。・アナログ教材のディジタル化については、処理機器の進歩もあり、その手順の簡素化の方法はかなりの程度見通せるようになった。(実施計画(1))・CALLシステムで利用可能な英会話教材については、市販の教材を実験的に学生に取り組ませた結果、CALLシステムでの会話教材はペアレッスン、グループレッスンを念頭に置いて考案する必要があることが判明した。(実施計画(2))・CALLシステムで利用できる英語読解力向上のための試作教材を制作した。(実施計画(3))・中国語の学習ソフトCall99uの試用を通して、自学自習の学習環境を構築する展望が得られた。(実施計画(4))・学生の学力診断システムと進捗度診断システムの開発については、すでに業者が開発した優れたシステムがあり、それをCALLシステムにどう組み込むかが今後の課題である。(実施計画(6)(8))・外国語能力検定試験のうちTOEICに焦点を絞ってその活用法を研究した。CALLシステムは個々の学生の弱点把握を容易にする。それによってきめ細かな個別指導が可能となった。また、学生が自分だけの単語帳をネットワーク上に作成することによって楽しみながら語彙力増強が図れるシステムの作成が展望できた。(実施計画(7)(9))・研究期間中に開発された教材はその都度CALLシステムで試用し、教材の統合化、ネットワーク化のための改良を重ねた。(実施計画(5))
紀元前2千年紀の南中国沿岸と琉球列島の考古学研究

本研究では長江下流域と東南中国を含む南中国沿岸と琉球列島について、紀元前2千年紀における各地域文化の動向と地域間交流の様相の比較を行うことを目的にした。この時代は中国大陸で初期国家が形成され、その影響は周辺地域にも及び、南中国沿岸でもその時、独自の文化を形成する。そして、琉球列島において北琉球では縄文文化の影響をうけながら、地域文化が個性をもつようになり、南琉球においても系統の異なる地域文化が展開する。研究の成果をまとめると、まず、紀元前2千年紀における東南中国の沿海ルートによる交流は、遠距離の交流と近距離の交流が重層的なネットワークを形成していたことが認められた。また、同時期の地域間交流は、技術とモノと人の移動などを含む多様な交流であったと考えられる。このように同時期、東南中国では沿海地域間の交流が活発であったが、その延長に対岸の台湾との関わりが問題となり、さらに注目される問題はこうした動向が琉球列島に及ぶかどうかである。本研究では各地域文化を構成する要素の中で外来要素の分布をみるよりも、在地に連続する要素の変遷に注目した。そして、紀元前2千年紀の南中国沿岸における長江下流域の「不連続」に対する東南中国の「連続」という地域文化の変化にみる構図を明らかにした。同時期、琉球列島においても地域文化が変化することは重要であり、こうした文化の変化と地域間交流の関わりについての検討が今後の課題である。本研究の目的は、環南中国海地域に長江下流域を頂点とし、東南中国と琉球列島を囲む三角形に広がる海域を設定し、紀元前2千年紀における各地域文化の動向と地域間交流の様相の比較を行うことにある。そこで、本年度は、以下のように基礎的研究を中心に行った。まず、長江下流域と東南中国の南中国沿岸地域、台湾海峡両岸地域、琉球列島における各々の地域間交流に関する研究状況を把握し、方法論的な問題の所在から、資料論的な問題について整理した。次に、比較検討の対象が広範囲に及ぶため、各地域における時期編年とその相対化を図る為、相対編年の整理を行うと同時に、各地の理化学的年代測定値の集成と年代決定の方法について検討を加えた。そして、関連遺跡の発掘報告書の収集を行い、地域文化を構成する各遺跡に関する遺構・遺物の確認、出土状況の整理を行った。これらをもとに地域間交流の復原にあたって地域内の遺跡間の比較研究を行う基礎的データの抽出・整理を行った。とくに、最近では南中国沿岸でも馬橋遺跡、曇石山遺跡、虎林山遺跡、鳥侖尾遺跡、狗頭山遺跡などの詳細な報告書も刊行されていることから、遺構単位の一括資料による土器編年の確立と相対化を一歩進められる状況にあり、この点の整理から行った。また、墓葬資料が多いことから、比較研究の資料として、墓葬の構造、副葬品についても集成的な研究に着手した。本年度は実地調査の一つとして長江下流域の馬橋文化に関する調査研究成果の把握に努め、上海を中心に関連資料の実見と研究者との意見交換を行った。本年度は昨年度に継続して主に長江下流域と東南中国の遺跡報告書から関連遺跡のデータを整理し、各沿海地域間の比較項目である遺物組成、居住形態、埋葬形態などに関して検討し、さらに出土遺物の集成をすすめた。東南中国に関しては、『中国考古集成華南編』が刊行されたことから、同地域における遺跡調査の現状把握がかなり詳細にできるようになった。そこで、これを入手し、発掘調査事例を中心に関連遺跡のデータ抽出を行った。とくに福建省の沿海地域の一つである〓江下流域は長江下流域と台湾海峡両岸地域の接点となることから、同地域の考古学文化の変遷を明らかするために在地的要素である煮沸土器の変容を検討し、さらに紀元前2千年紀に沿海地域において地域間交流が活発化したことを検討した。また、琉球列島については大陸起源とされる要素の出土状況を確認した。そして、これらを踏まえて、関連遺跡の地域ごとの遺跡分布図の作成をすすめ、分布論的検討を行った。

実地調査では、まず平成17年9月、台湾台北に赴き、台湾海峡両岸地域の比較研究を進める上で貝塚遺跡を中心に遺跡踏査を行い、編年研究から遺跡の調査事例などの研究状況の把握に努めた。また、長江下流域について昨年度も実地調査を実施したが、本年度も11月に上海・浙江省の調査を実施した。本年度は、とくに長江下流域の中での時期差、地域差を捉えるために実物資料の実見と研究状況の把握を行い、上海では馬橋文化とその前段階に位置づけられている広富林類型に関する資料、浙江省においては同時期の印紋陶文化遺存を中心に資料の実見を行い、現地研究者と意見交換を行った。前年度までに収集した関連資料の整理、検討を行い、これをもとに紀元前2千年紀における南中国沿岸地域と琉球列島の先史文化の動向を整理し、各地域文化における地域間交流の様相を明らかにした。実地調査の補足として、石垣および台湾台北に赴き、地元研究者との意見交換を行い研究状況の把握に努めながら、関連資料の調査を行った。これらの成果をふまえて、後藤を中心に、研究分担者の池田・小澤と意見交換を行いながら、報告書を作成すると同時に当該研究の有効性と今後の課題を検討した。その成果をまとめると、紀元前2千年紀における東南中国の沿海ルートによる交流は、浙江南部から厦門、あるいは対岸の台湾を含む複数の沿海地域をとり囲む広範囲なものであるが、〓江下流域と河口対岸の海壇島との関係のような隣接する沿海地域間の近距離交流も活発になっており、重層的なネットワークを形成していたと考えられる。また、同時期の地域間交流は技術からモノそして人の移動などを含む多様な交流であったと考えられる。こうした広範囲に及び、重層性、多様性をもつ東南中国の沿海地域間の交流の延長線上に台湾との交流があったのである。さらにその先に位置する琉球列島との関わりについては各地域文化の動向のさらなる比較が必要であるが、琉球列島の同時期にみられる地域文化の変化もみのがせない。本研究では各地域文化を構成する要素の中でも外来要素の分布論的視点よりも在地に連続する要素の変遷に焦点をあて、時代の移行期に際して考古資料にみる文化の「連続」と「不連続」について検討した。その中で、紀元前2千年紀の南中国沿岸における長江下流域の「不連続」に対する東南中国沿海地域の「連続」という構図を明らかにすることができた。
温室効果ガス発生の新犯人―植物体で機能する微生物の脱窒代謝系の解明

これまでに温室効果ガスの1つである一酸化窒素(N2O)が、施肥や降雨後の土壌からではなく収穫前後に圃場に残された作物体自体(作物残さ)から直接発生していることを突き止めた。このN2O発生は脱窒によるものと仮説を立て、作物体を起点とした窒素代謝経路の全貌を明らかにすることを目的として研究を実行した。実際に脱窒菌を作物残さから分離することに成功した。分離した脱窒菌は複数種に及んでいたことから、様々な細菌が作物残さ上での脱窒とN2O発生に関与していることが示唆された。分離した脱窒菌の能力は、培養液中に添加した硝酸(約10mM)を30時間以内で完全に消費するほどの高い能力を有していた。次に分離した脱窒菌の中から代表株を選んでゲノム解析を行うこととした。そのためにまずゲノム解析用にハイスペックなパソコンを設置し、必要なゲノム解析ソフトを整備した。分離株ゲノムのシーケンスデータからアセンブルを行い、この菌株のゲノムは約5.6Mbpで、circlerとlinearの染色体をそれぞれ1つと巨大プラスミドを有していることが分かった。次に既知の遺伝子との分離株ゲノムのアノテーションを行い、KEGGにより代謝MAPを調べた。その結果、この菌株は脱窒代謝系を有していることが確認でき、またN2O還元酵素遺伝子を有していなかったことからN2Oを発生するタイプであることが明らかとなった。最終産物がN2Oであることは脱窒菌の培養液の気相をGC-MSで分析した結果からも支持された。これまで一般的なパソコンを用いてゲノム解析を行っていたが、ハイスペックなパソコンを導入・整備することで作業時間が短縮できかつクオリティの高いゲノムデータを得ることができるようになった。また脱窒菌は複数種であったことから、当初は1菌株のみゲノムを調べる予定だったが、複数種のゲノムも調べることで作物残さで機能する脱窒菌の代謝のパターンが明らかになると考え追加で解析を進めている。一方本年度の研究実施計画ではトランスクリプトーム解析も行う予定であったが、トランスクリプトーム解析にはゲノム解析の結果が必要であるため現時点では解析に至っていない。そのためやや遅れているとした。本年度はゲノム解析の環境整備及び追加の解析を行ったため全体的に時間を要したが、トランスクリプトーム解析は解析データ(未処理)はあるのでこれを速やかに解析する。またメタボローム解析から得られた結果をさらに発展させるために新たに分析技術を取得する。以上により研究を総合に解釈し、論文投稿を目指す。これまでに、収穫前後に土壌ではなく作物体自体(主に外葉)から一酸化二窒素(N2O)が大量に発生し、その原因は作物体中で起こる脱窒反応であることを突き止めた。そこで作物体内という特殊な環境に適応した脱窒菌群集の多様性を特定し、それらの脱窒機能を解析してN2Oの発生メカニズムを明らかにする。そのために経時的に植物成分のメタボローム解析と、脱窒菌群集の構造・菌数変動および発現する機能遺伝子のトランスクリプトーム解析、さらに環境因子(酸素濃度など)のモニタリングを同時に行い、植物体内脱窒という新規現象のメカニズムの全容に迫る。前年度までに脱窒菌を作物体から多数分離した。これらの分離株を脱窒条件下で培養するとN2Oが発生した。そこで脱窒菌が利用する基質を特定するため、経時的に培養液を回収して、メタボローム解析に供した。GC-MSとNMRを用いて分析を行った結果、作物体に含まれる多数の化合物が脱窒の基質として利用されていることが示唆された。また、マイクロセンサーを用いて培養中の培養液中の酸素濃度を測定したところ、培養液中には細胞が増殖している間も微量の酸素が一定量含まれていることが分かった。一方で分離株のゲノムを解読し脱窒菌が保持している窒素代謝経路やその制御にかかわる遺伝子群を調べた。正確なゲノムの情報を得るためには複数の解析プログラムを行う必要があるために時間を要する。そのためこれは来年度も継続して行う予定である。本年度は体調不良のため前半は研究計画が大幅に遅れたが、最終的には遅れを取り戻すことができたため、おおむね順調に進展していると判断した。本年度に行ったメタボローム解析で得られるデータは量が多く、取りまとめは今後も継続して行うが、29年度に行うゲノム解析の結果と合わせて脱窒代謝経路の解明を行う予定である。

分離株ゲノムのシーケンスデータからアセンブルを行い、この菌株のゲノムは約5.6Mbpで、circlerとlinearの染色体をそれぞれ1つと巨大プラスミドを有していることが分かった。次に既知の遺伝子との分離株ゲノムのアノテーションを行い、KEGGにより代謝MAPを調べた。その結果、この菌株は脱窒代謝系を有していることが確認でき、またN2O還元酵素遺伝子を有していなかったことからN2Oを発生するタイプであることが明らかとなった。最終産物がN2Oであることは脱窒菌の培養液の気相をGC-MSで分析した結果からも支持された。これまで一般的なパソコンを用いてゲノム解析を行っていたが、ハイスペックなパソコンを導入・整備することで作業時間が短縮できかつクオリティの高いゲノムデータを得ることができるようになった。また脱窒菌は複数種であったことから、当初は1菌株のみゲノムを調べる予定だったが、複数種のゲノムも調べることで作物残さで機能する脱窒菌の代謝のパターンが明らかになると考え追加で解析を進めている。一方本年度の研究実施計画ではトランスクリプトーム解析も行う予定であったが、トランスクリプトーム解析にはゲノム解析の結果が必要であるため現時点では解析に至っていない。そのためやや遅れているとした。これまでは分離株1株について研究を行ってきた。しかし実際には1つの作物体サンプルから複数の菌株を分離したので、分離したほかの菌株をゲノム解析に供し、菌株間で脱窒の代謝遺伝子群の違いを比較する。ゲノム解析は自分1人で行うと労力を費やすため、分析を民間会社に委託しかつゲノム解析に必要な知識と経験を有する博士研究員を1名雇用することで効率的に研究を進めていく予定である。本年度はゲノム解析の環境整備及び追加の解析を行ったため全体的に時間を要したが、トランスクリプトーム解析は解析データ(未処理)はあるのでこれを速やかに解析する。またメタボローム解析から得られた結果をさらに発展させるために新たに分析技術を取得する。以上により研究を総合に解釈し、論文投稿を目指す。
淡水魚のAphanomyces感染症に関する研究

1.供試菌株の薬剤感受性について供試した菌株の中で、養殖ないし野生魚類に対して病原性のあることが確認されている数株について、マラカイトグリーン、ホルマリン、シクロヘキシミド、およびNaClに対する感受性をMIC法で測定した結果、それぞれの薬剤のMIC値はマラカイトグリーンでは0.251.0ppm、ホルマリンでは31.5ppm以下、シクロヘキシミドは0.130.50ppm、NaClは1.5%以下であった。この結果より、水中の遊走子に対してはホルマリンが有効なのではないかと考えられた。今後は新たに得られた菌株の薬剤感受性について検討するとともに、今回使用しなかった薬剤に対する感受性についても検討していく予定である。2.より自然発生例に近い人為感染試験方法について体長23cmのキンギョをナイロン製タモ網内で1分間「網揉み」し、流水中に30秒間入れて粘液等を洗い、15lの飼育水の入った水槽中に収容した。この水槽内に供試菌の遊走子浮遊液を投入し、最終的に水槽内の遊走子数が10^3/lとなるように調整した。通気を行いながら供試魚体表に何らかの感染病徴が現れるまで飼育した。本試験には、躯幹筋内への遊走子の接種によってキンギョに対する病原性が確認されているAphanomyces piscicida(NJM8997)を供試した。
強制遊泳によって形成される味覚嫌悪学習についての生理心理学的研究

ラットに味覚溶液を摂取させた後に、逃避不可能なプールの中で強制的に泳がせると、ラットはその味覚溶液を忌避するようになる。この現象は味覚溶液を条件刺激、強制遊泳を無条件刺激とした味覚嫌悪条件づけの枠組みで捉えられている。本研究では、この現象が成立するメカニズムを行動学的・生理心理学的手法を用いて検討した。まず、運動という観点から、強制遊泳によって生じる味覚嫌悪の強度と回転かご走行によって生じる味覚嫌悪の強度の比較を行った。また、典型的な無条件刺激である塩化リチウムによって生じる味覚嫌悪の強度との比較も行った。その結果、塩化リチウムの投与で最も強い嫌悪が形成されることが示されたが、強制遊泳、回転かご走行ともに30分以上の持続時間であれば比較的強い嫌悪が形成されることが示された。この結果は、Physiology & Behavior誌に掲載された。各種の実験で得られた最適なパラメータを用い、運動処置によって活性化される脳部位の比較を行った。免疫組織化学法を用いた実験の結果、強制遊泳、回転かご走行で活性化される脳部位は、最後野、孤束核、結合腕傍核など従来の研究で報告されている味覚嫌悪学習の成立に必要な部位と共通していることが示されたが、他にも様々な部位が活性化しておりさらに詳細な検討を行う必要が示された。また、強制遊泳の無条件刺激としての性質を詳しく調べるため、味覚以外の刺激との条件づけが可能か否かを検討した。文脈刺激と強制遊泳の対呈示をラットに経験させた結果、ラットはその文脈を忌避するようになることが示され、強制遊泳は回転かご走行とは異なる性質を有していることが示唆された。これらの結果は国内外の学会ですでに発表し、現在論文を準備中である。そして、この強制遊泳や回転かご走行で味覚嫌悪が形成されるという新しい現象を一般の読者にわかりやすく紹介した図書を執筆した。ラットに味覚溶液を摂取させた後、逃避不可能なプールで一定時間強制的に泳がせると、ラットはその味覚に対して忌避を示すようになる。この現象は味覚溶液を条件刺激、強制遊泳を無条件刺激とした味覚嫌悪条件づけの一形態であると考えられる。しかしながら、その詳細な形成メカニズムは明らかになっておらず、また、直接的な検討を加えた実験も全く行われていない。そこで、本研究では生理心理学的手法を用いて、強制遊泳により形成されるラットの味覚嫌悪条件づけの脳内神経回路を、他の無条件刺激(主に催吐剤と運動処置)による味覚嫌悪条件づけの脳内神経回路と比較する。まず、生理心理学的手法を用いるのに必要な、強制遊泳が味覚嫌悪を引き起こすための最適な条件、パラメーターを探る実験を行った。味覚溶液摂取後に行う強制遊泳の持続時間を操作し、各持続時間で得られる味覚嫌悪の強度を、同じく持続時間を操作した回転かごでの自発的走行、そして、塩化リチウムの投与で得られる味覚嫌悪の強度と比較した。その結果、塩化リチウムの投与で最も強い嫌悪が形成されたが、持続時間が30分以上であれば強制遊泳、回転かご走行においても1度の条件づけ訓練で容易に検出可能な味覚嫌悪が形成されることが示された。また、別の実験では、条件づけ訓練前に強制遊泳を単独で1回でも経験すると、味覚嫌悪の形成が阻害されることが示された。すなわち、多くの実験で用いられている無条件刺激への馴致のような手続きは、本研究では適切でないことが示された。これらの結果は国内外の学会で既に発表し、また、論文として国際雑誌に投稿中である。現在、各実験で明らかとなった最適なパラメーターを用いて、免疫組織化学法を用いた実験を行い、強制遊泳、回転かご走行、塩化リチウムの投与を行った際に活性化するラットの脳部位を、脳幹を中心として予備的に検討している。

これらの結果は国内外の学会ですでに発表し、現在論文を準備中である。そして、この強制遊泳や回転かご走行で味覚嫌悪が形成されるという新しい現象を一般の読者にわかりやすく紹介した図書を執筆した。
一分子蛍光測定による膜受容体の構造変化・リガンド結合解析

無細胞合成でGタンパク質共役型受容体を合成し、リガンド結合能を持つ受容体を得ることよび一分蛍光測定への応用を目指して研究を開始した。最初に、GPCRを組み込む環境として、脂質ナノディスクの調製を行った。昆虫由来の無細胞合成系で合成したβ2アドレナリン受容体がリガンド結合能を持つか確認するために、リポソーム共存下で合成した受容体への蛍光リガンドCA200689の特異的結合を全反射蛍光顕微鏡で観察したが脂質膜への非特異的吸着が多く見られた。また、蛍光リガンドとして報告例のあるノルアドレナリン誘導体Cy3-NAおよび、より非特異的吸着が少ないと予想されるAlexa647-NAの合成を行い、CHO細胞に発現したβ2受容体をコイルドコイルラベル法で染色し、蛍光リガンドと共染色できるか試みたが、Cy3-NA、Alexa647-NAのいずれでも受容体を染色する事ができなかった。今後より特異性の高い蛍光染色法の開発が必要だと考えられる。また、無細胞合成でリガンド結合能を持つ受容体を得るためにはタンパク質透過チャネルを含む膜の添加が必要だと考えられる。pET28a/MSP1D1遺伝子を大腸菌BL-21(DE3)pLysS株へ導入し発現を試みたが全く発現しなかった。そこで、菌株をより高発現が期待できるBL-21 Gold(DE3)に変更したところ、MSPタンパク質の発現が見られた。Niカラム精製を行い高純度のタンパク質溶液を得た。菌液1Lあたり30mg以上の精製タンパク質を回収可能であることを確認した。昆虫由来の無細胞合成系で合成したbeta2アドレナリン受容体がリガンド結合能を持つか確認するために、リポソーム共存下で合成した受容体への蛍光リガンドCA200689の特異的結合を全反射蛍光顕微鏡で観察した。蛍光リガンド溶液の容器への吸着を抑える工夫を行った後、リポソーム存在下で受容体の合成を行い蛍光リガンドの結合を評価したが、mRNA非添加のコントロールにおける非特異的吸着と比較して、有意なリガンドの結合は見られなかった。CA200689のリポソームや生細胞への非特異的吸着が多く見られため、一分子計測には不適と判断した。また、蛍光リガンドとして報告例のあるCy3-NAおよび、より非特異的吸着が少ないと予想されるAlexa647-NAの合成を行った。CHO細胞に発現したbeta2アドレナリン受容体をコイルドコイルラベル法で染色し、蛍光リガンドと共染色できるか試みたが、Cy3-NA、Alexa647-NAのいずれでも受容体を染色する事ができなかった。創薬の重要なターゲット分子であるGPCR挙動の一分子レベルでの計測基盤技術の確立を目指して研究を開始した。GPCRを組み込むのに用いる脂質ナノディスクの調製を行った。そこで、菌株をより高発現が期待できるBL-21 Gold(DE3)に変更し、遺伝子導入およびIPTG添加によるタンパク質発現を行ったところ、MSPタンパク質の発現が見られた。菌液1Lあたり30mg以上の精製タンパク質を回収可能であることがわかった。

CA200689の膜への非特異的吸着は比較的多く見られため、より吸着の少ないAlexa647-NAの合成を行った。エタノール中でノルアアドレナリンとAlexa647-SEを低濃度(1mg/mL)で一日反応させる事により目的物を得た。ナノディスクの調製、蛍光リガンドの調製は予定通り達成できたものの、無細胞合成で合成した受容体がリガンド結合能を持たないことが明らかになったため、当初の計画であった、正しくフォールドした受容体の調製に関して現段階で未達成である。正しくフォールドした受容体を得られておらず、今後の展開で多くの検討が必要な可能性もあるため、次年度使用の研究費が生じている状況である。引き続き無細胞合成を行い、リガンド結合能を持つ受容体の合成条件を探索する。Gタンパク質の存在がシグナリングに必須である可能性もあるため、Gタンパク質alpha,beta gammaサブユニットの遺伝子を入手し、無細胞合成で共存させた時に受容体リガンド結合能が見られるか検討する。また、受容体を発現している生細胞でのリガンド結合の全反射蛍光顕微鏡での観察実験も平行して行う。いずれかの実験系で、リガンド結合ー解離のキネティクス測定を試みる。H23年度は受容体の合成が予定通り進行しなかったため、顕微鏡観察実験用試薬に相当する残額が発生した。上述の研究推進方策に従い、H23年度とH24年度の研究費を合わせて、無細胞合成、蛍光リガンド合成等の関連試薬、細胞培養関連試薬、顕微鏡関連消耗品等の購入および、成果発表を行う。
芳香族カルボン酸とアルキンとの脱水型環化反応による多環芳香族化合物の合成

本研究では、カルボン酸を基質とした、分子内環化反応に関する研究でこれまでに培った基礎的な知見を基盤とし、芳香族カルボン酸とアルキンとの分子間反応を検討し、炭素ー酸素、炭素ー水素結合の連続活性化に基づく触媒的脱水型環化反応による多環式芳香族化合物の新たな合成法を確立することを目的としている。これまでに1ーナフトエ酸とアルキンとの反応により脱カルボニル化を伴わない環化反応が進行し、ペリナフテノン誘導体が得られることを見出している。一方、ビアリールカルボン酸とアルキンとの反応では、脱カルボニル化反応を伴って環化反応が進行し、フェナントレン誘導体が得られることを見出している。興味深いことに、五員環を有する基質を用いた際には、脱カルボニル化は抑制され七員環を有するトロポン誘導体が得られると知見を有している。これはカルボキシル基のイプソ位の炭素と環化する炭素の距離が離れているため、七員環生成が優先したものと考えられる。ビアリールカルボン酸のオルト位同士を五員環で縮環したフルオレノンカルボン酸を用いて検討を行ったところ、七員環生成が優先し、シクロヘプタフルオレンジオンが良好な収率で得られることを見出した。この化合物はこれまでに合成例を見ないシクロヘプタフルオレンの有望な合成中間体であるため、現在シクロヘプタフルオレン合成に鋭意取り組んでいる。一方、カルバゾールカルボン酸を基質とした反応においても、環化反応が進行し七員環を含む四環性化合物が得られることを見出した。この生成物をフェニルリチウムと反応させ、生成したアルコールをHBF4で処理したところ、シクロヘプタフルオレンの等電子体であるシクロヘプタカルバゾニウムカチオンを合成することに成功した。さらに、ヘテロ原子を含む複素環合成や安息香酸とベンズチアゾールとの脱カルボニル型分子間カップリングが効率よく進行することも見出した。本研究では、カルボン酸類の脱水的環化反応に関する研究でこれまでに培った知見を基盤とし、芳香族カルボン酸とアルキンとの反応により、炭素ー酸素、炭素ー水素結合の連続活性化に基づく触媒的脱水型環化反応による多彩な多環式芳香族化合物の合成法を確立することを目的としている。平成30年度はフルオレノンカルボン酸とアルキンとの反応によりシクロヘプタフルオレンジオンが効率よく得られることを見出し、これを利用したシクロヘプタフルオレン合成に取り組んでいる。シクロヘプタフルオレンはよく知られているピレンの異性体であるが、計算科学的には閉殻構造よりも開殻構造の方が安定であることが示唆されて来たが、これまでに合成例はなく、合成ターゲットとして極めてチャレンジングなものである。一方で、カルバゾールカルボン酸とアルキンとの反応で得られる四環性化合物から、シクロヘプタフルオレンと等電子構造を有するシクロヘプタカルバゾニウムカチオンの合成に成功した。X線構造解析によりその構造を確認しており、今後その電子的、構造的物性を明らかにして行く。また、アントラニル酸、チオサリチル酸とアルキンとの反応では、キノリノン、チオクロメノンが効率よく得られることを見出し、カルボン酸とアルキンとの脱水型環化反応がヘテロ環合成においても有望であることを明らかとすることができた。以上のように芳香族カルボン酸とアルキンの、炭素ー酸素、炭素ー水素結合の連続活性化に基づく触媒的脱水型環化反応が多彩な多環式芳香族化合物の合成法として有望であることを実例を持って示すことができ、極めて順調に本研究は進展していると言える。平成31年度はこれまでに得られた知見をもとに、シクロヘプタフルオレン合成に取り組む。また、単離精製に成功しているシクロヘプタフルオレンの等電子体であるシクロヘプタカルバゾニウムカチオンの電子的、構造的特徴を明らかとして行く。種々の分光学的手法と共に、計算化学的取り組みを合わせて行う。また、窒素原子上の置換基を取り除き中性種であるシクロヘプタカルバゾールの合成検討を行い、その構造的、電子的性質の解明に取り組むものとする。さらに、アントラニル酸、チオサリチル酸とアルキンとの反応による、キノリノンおよびチオクロメノンの合成の一般性を明らかとし、他のヘテロ環合成へと展開して行く。安息香酸とヘテロ芳香族化合物との脱カルボニル型分子間カップリングの効率化を行い、基質一般性の拡大をおこなっていく。本研究では、カルボン酸の脱カルボニル化、および環化反応に関する研究でこれまでに培った基礎的な知見を基盤とし、芳香族カルボン酸とアルキンとの分子間反応を検討し、CーO、CーH結合の連続活性化に基づく触媒的脱水型環化反応による多環式化合物合成法を確立することを目的としている。申請者は既にロジウム触媒存在下、1-ナフトエ酸と内部アルキンとの反応により、ペリナフテノン誘導体が得られることを見出だしているが、本年度はその基質一般性について明らかとした。置換基を有する1-ナフトエ酸の反応においては、期待した生成物の他に、カルボニル基の転位した生成物が得られることを見出だした。高温下で反応を行うことで、転位体の生成を抑制することが可能であった。また、同様のロジウム触媒系において、ビアリールカルボン酸とアルキンとの反応により、脱カルボニル化を伴った環化反応が進行し、フェナントレン誘導体が得られることを見出だした。

種々の検討の結果、興味深いことに五員環複素環を有する基質においては、脱カルボニル化を伴わずに環化反応が進行し、含カルボニル七員環化合物であるトロポン誘導体が得られる事を見出だした。フルオレノンカルボン酸と内部アルキンとの反応では五、六、七員環からなる四環性化合物であるシクロヘプタフルオレンジオンが得られることも明らかとしている。さらに、アントラニル酸、チオサリチル酸とアルキンとの反応によりキノリノンやチオクロメノン誘導体が得られるという予備的な知見を得ることが出来た。本研究では、カルボン酸の脱カルボニル化、および環化反応に関する研究でこれまでに培った基礎的な知見を基盤とし、芳香族カルボン酸とアルキンとの分子間反応を検討し、CーO、CーH結合の連続活性化に基づく触媒的脱水型環化反応による多環式化合物合成法を確立することを目的としている。平成29年度には、申請者はすでに、ロジウム触媒存在下、ビアリールカルボン酸と内部アルキンとの反応による、フェナントレン誘導体合成に取り組んだ。様々なフェニル置換安息香酸とアルキンとの反応では脱カルボニル化を伴った環化反応が進行しフェナントレン誘導体が良好な収率で得られる事を見出した。一方で、五員環複素環を有する基質をもちいた場合、脱カルボニル化を伴わない環化反応による、トロポン誘導体が得られる事を見出だした。様々の基質をもちいた検討により、2つのフラン環を有するビアリールカルボン酸をもちいた時に、選択的にトロポン誘導体が得られる事を明らかとした。また、フルオレノンカルボン酸との反応により、五、六、七員環からなる四環性化合物が得られる事を見出しており、当初の研究計画通り、順調に研究は推移している。さらに、平成30年度以降の課題としていた複素環合成においても、キノリノンやチオクロメノン誘導体が得られるという有望な知見を得ることができ、順調に研究を進展することができている。本研究では、カルボン酸を基質とした、分子内環化反応に関する研究でこれまでに培った基礎的な知見を基盤とし、芳香族カルボン酸とアルキンとの分子間反応を検討し、炭素ー酸素、炭素ー水素結合の連続活性化に基づく触媒的脱水型環化反応による多環式芳香族化合物の新たな合成法を確立することを目的としている。これまでに1ーナフトエ酸とアルキンとの反応により脱カルボニル化を伴わない環化反応が進行し、ペリナフテノン誘導体が得られることを見出している。一方、ビアリールカルボン酸とアルキンとの反応では、脱カルボニル化反応を伴って環化反応が進行し、フェナントレン誘導体が得られることを見出している。興味深いことに、五員環を有する基質を用いた際には、脱カルボニル化は抑制され七員環を有するトロポン誘導体が得られると知見を有している。これはカルボキシル基のイプソ位の炭素と環化する炭素の距離が離れているため、七員環生成が優先したものと考えられる。ビアリールカルボン酸のオルト位同士を五員環で縮環したフルオレノンカルボン酸を用いて検討を行ったところ、七員環生成が優先し、シクロヘプタフルオレンジオンが良好な収率で得られることを見出した。この化合物はこれまでに合成例を見ないシクロヘプタフルオレンの有望な合成中間体であるため、現在シクロヘプタフルオレン合成に鋭意取り組んでいる。一方、カルバゾールカルボン酸を基質とした反応においても、環化反応が進行し七員環を含む四環性化合物が得られることを見出した。