hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
六放サンゴ亜綱の系統分類学的研究－スナギンチャク目の単系統性の検証－

本研究によるスナギンチャク目を扱った分子系統解析および形態解析の結果、新たに1科1属1種の記載を行った。本種は、昨年度に記載を行った1科1属2種と遺伝的に姉妹群を形成し、既知のスナギンチャク目とは亜目目レベルで異なるクレードを形成した。2新科の発見、および亜目以上のレベルで独立した分子系統群の発見は、海洋無脊椎動物の多様性に関する研究において、非常に大きな成果である。また、これらの新分類群が広い分布を示し、けしてアクセスが困難な環境に生息しているわけではなく、体サイズが小さく注目されにくい環境(サンゴ礁域における転石帯や洞窟環境)に生息しているが故に見逃されてきたと考えられる。本研究の成果は、いかにスナギンチャク目を初めとする海洋無脊椎動物の多様性に関する知見が不足しているかを顕著に示した。スナギンチャク目とイソギンチャク目を合わせた分子系統解析の結果、スナギンチャク目の単系統性が示唆された。これは、従来から形態形質のみに基づき考えられてきた分類体系を支持する結果となり、DNAを用いた手法によっては初めて立証された結果である。また、本研究では、イソギンチャク目は比較対象として、主に先行研究で得られた遺伝子配列を扱ったが、側系統群を形成する事が示唆された。しかし同時に、イソギンチャク目において分類学的および分子系統学的な基礎的知見が不足していることが明らかとなった。先行研究においては、本目に属する三亜目一亜目しか用いられていなかった。本研究において初めて内腔亜目の分子系統学的位置づけを明らかにした結果、亜目レベルでの分類体系の再検討が必要である事が示唆された。本研究で扱った二目は、刺胞動物門において最も祖先的であるとされるグループでありゲノム学等応用分野においても注目されているが、基礎的知見が不足している事は本研究成果からも明らかであり、更なる分類学的および系統学的研究が求められる。本来の大きな目的である、「スナギンチャク目の単系統性」を検証することができた。先行研究で扱われていなかった分類群は、申請者の野外調査技術や他研究者との協力関係によって多くの材料を得ることができ、また分子系統解析においてはプライマー設計等、多くの問題点の解決に至ることができた。近年、申請者らの研究成果としてスナギンチャク目の多様性に関する基礎的知見が集積しつつある一方、分類学的歴史は古いはずのイソギンチャク目の分類学的問題の解決、および多様性の解明は世界的にも大きく遅れている。全ゲノム解析等によって、応用研究分野で注目される機会が多くなったイソギンチャク目であるが、それら応用研究の有効性を高めるためには目内における分子系統の解明、多様性調査を伴う網羅的な解析が必要不可欠となる。更なる標本収集、および収蔵標本の分類学的精査を地道におこなうことで、基礎的知見の収集を行うことが急務である。ミトコンドリアDNAの2領域を用いた分子系統解析および形態解析の結果、世界最小種である可能性が考えられる1つのスナギンチャク目未記載種が、既知のスナギンチャク類と科以上のレベルで異なる系統学的位置づけにある事が明らかとなった。本未記載スナギンチャク類はツブスナギンチャク科と単系統の姉妹群を形成し、既知のスナギンチャク類とは新亜目レベルで異なる系統である事が明らかとなった。この結果は、その形態や生態学的特徴を原因として注目されてこなかった種が、生物多様性を評価する上で重要である場合がある事を示している。また、これら新たに見出されたスナギンチャク類を含め、先行研究によって得られているスナギンチャク目およびイソギンチャク目のミトコンドリア16S rDNA領域の塩基配列を用いて系統解析を行った結果、この2目の単系統性が示唆された。この2目を網羅的に扱った分子系統解析は例がなく、各目の単系統性を支持する貴重な成果である。しかし、特にイソギンチャク目では解析に用いる事が出来なかった分類群が複数あり、これら2目の系統関係を明らかにするには未だ不十分である。今後、多くの分類学的問題点の解決を経て、DNAおよび形態形質を複合的に用いた解析を行うことで、これらの系統関係が明らかにされる事が期待される。

また、本研究では、イソギンチャク目は比較対象として、主に先行研究で得られた遺伝子配列を扱ったが、側系統群を形成する事が示唆された。しかし同時に、イソギンチャク目において分類学的および分子系統学的な基礎的知見が不足していることが明らかとなった。先行研究においては、本目に属する三亜目一亜目しか用いられていなかった。本研究において初めて内腔亜目の分子系統学的位置づけを明らかにした結果、亜目レベルでの分類体系の再検討が必要である事が示唆された。本研究で扱った二目は、刺胞動物門において最も祖先的であるとされるグループでありゲノム学等応用分野においても注目されているが、基礎的知見が不足している事は本研究成果からも明らかであり、更なる分類学的および系統学的研究が求められる。3つ掲げた目的小区分のうち、最初の2つに関してはおおむね達成できたと言える。未記載種は既に記載論文の投稿準備が完了している。各水族館や博物館等の協力も得られた事で、有用な標本を系統解析に用いる事ができ、現時点で出来得る限り、スナギンチャク目とイソギンチャク目の系統関係の推定も可能となった。本来の大きな目的である、「スナギンチャク目の単系統性」を検証することができた。先行研究で扱われていなかった分類群は、申請者の野外調査技術や他研究者との協力関係によって多くの材料を得ることができ、また分子系統解析においてはプライマー設計等、多くの問題点の解決に至ることができた。これまでに得られた標本を元に、解析に用いる遺伝子マーカーを増やす(ミトコンドリアCOI,核ITS-rDNA等)。既知の分類群とは大きく異なる系統の未記載種、分類学的に要再検討の種も見つかっており、適宜、追加で採集を行う必要がある。系統関係を推定する上で、分類学的知見が極めて不足しているグループが多いことが大きな問題点である。これらのグループに関しては、分類学的位置づけを明らかにするという重要課題が新たに発生しているが、ひとまず分子系統解析を行うことで高次分類群レベルでの系統関係を推定する事が本研究の最優先事項である。DNA解析を行うことで、体分類群が有する分類学的問題点を浮き彫りにする事ができると考えられる。近年、申請者らの研究成果としてスナギンチャク目の多様性に関する基礎的知見が集積しつつある一方、分類学的歴史は古いはずのイソギンチャク目の分類学的問題の解決、および多様性の解明は世界的にも大きく遅れている。全ゲノム解析等によって、応用研究分野で注目される機会が多くなったイソギンチャク目であるが、それら応用研究の有効性を高めるためには目内における分子系統の解明、多様性調査を伴う網羅的な解析が必要不可欠となる。更なる標本収集、および収蔵標本の分類学的精査を地道におこなうことで、基礎的知見の収集を行うことが急務である。
療育に携わる専門家と大学生の研修・教育プログラムの開発－CBRの視点から－

本研究では、療育に携わる「専門家」と「大学生」の研修・教育プログラムの開発に取り組んだ。その結果、両プログラムにおいて、「行動分析に関する知識」を上昇させる有効性を明らかにし、行動分析の学習に関する一定の効果のあるプログラムを開発することができた。一方で、対象者の心理的欲求を充足できない課題も明らかとなった。今後は、対象者が主観的・心情的に充足できる側面を強化したプログラムの開発の研究に取り組む。本研究の特色・独創性は、3点ある。1点目は、CBRの視点に基づき「社会資源の戦略的運用」と「既存の社会資源の再評価・再活用」によってプログラム開発に取り組んでいくことである。2点目は、療育の専門家(児童発達支援事業所職員)と大学生用の就業前・後に一貫性を持たせた研修・教育プログラムの作成を目指しているところである。3点目は、療育の専門家(児童発達支援事業所職員)と大学生において、簡略化された行動分析の実践者が養成できることにある。本年度は、既存の教師研修プログラムを手がかりにして、療育の専門家用の研修プログラム全5回と、大学生用の就業前教育プログラム全9回を実施した。また、本研究の特色・独創性のCBRの視点に基づいたプログラム開発を行うために、アイスランド・フランスの諸外国におけるインクルーシブ教育や専門職の養成等について、視察・調査を行った。療育に携わる専門家用の研修プログラムは、1月3月にかけて実施した。対象は、A地区の自立支援協議会の子ども部会に所属する療育に携わる専門職(保健師,保育士,医師,OT,臨床心理士,歯科衛生士,社会福祉士,教師)9職種12名として、「行動分析を駆使した対応スキル」を獲得するためのトレーニングを実施した。同時に、大学生用の就業前教育プログラムは、4月5月にかけて実施した。対象は、研究代表者が所属するB大学において保育士養成課程の「保育実践演習」の受講生37名とし、授業内で「子どもの行動への支援スキル」を獲得するために簡略化された行動分析を学習する内容を実施した。上記の2つのプログラムの研究成果として、「療育に携わる専門家」と「大学生」のプログラム内容の改良点と課題を抽出のための分析を実施中である。今後、学会等を通じて成果の発表を行っていく。本年度は、研究1年目で「教師用」を基に「療育に携わる専門職」と「大学生」用の「簡略化された行動分析」を取り入れたプログラムをグループワーク、ワークショップ、ホームワークの3形態で学習し、インシデント・プロセス法を用いて実施した。そこからプログラム内容の改良点と課題、また企画・運営に必要な実施者側の課題を抽出する段階まで進捗した。さらに、諸外国におけるインクルーシブ教育の実情を視察したことにより、社会資源が乏しい地域においても活用できる研修・教育プログラムの開発を検討する際に「支援者を支援する」「地域でできることは、地域で行う」システム構築と実践を意識した展開となった。平成28年度は、主に4月7月にかけて療育に携わる就業前教育に関するに関する取り組みを行った。さらに年間をかけて平成26年度28年度までの研究を総合的に分析を行いその研究発表を行った。本研究は、CBRの視点に基づき「社会資源の戦略的運用」と「既存の社会資源の再評価・再活用」によってプログラム開発に取り組んでいくことに特色と独自性を有している。そこで、保育士養成課程の中で、「子どもの行動への支援スキル」を獲得するために簡略化された行動分析を学習する内容を設定し、その参加者への影響と評価を行った。プログラムは、1プログラムの目指すこと(Community Based Rehabilitation)、2聞くこと、聴くこと傾聴のスキル形成、3話しかけることのスキル形成、4子どもとのコミュニケーションを進めていく鍵、5行動分析の基礎、取り組む目標の選定行動記録のホームワーク、6行動低減の理屈と方法・プログラムの考案と記録方法の検討、7プログラム修正・行動増加の理屈と方法、8結果と報告と修正、9活動の振り返り、グループや参加者全体の共有で構成した。その結果、「コミュニケーションに関する事項」「行動分析に関する事項」「参加者の心理的プロフィールに基づく欲求充足に関すること」にポジティブで有意な変化が認め取られた。今後のプログラムの最適化の方向としては、「対象者に対する支援を学生自身が体験する」「仲間との学ぶ時間を通じて実践的・心理的ネットワークを形成する」等の要素を含みんだ構成へと展開していくこと目指している。また、実践場面での有益性についても、整理していく。平成28年度は、大学生に対する就業前教育に関する研究に主軸を置き研究に取り組んだ。その結果、平成26年度から平成28年度までに取り組んだ研究を総合的に分析をし、その成果と課題を抽出した。専門家に対する就業後教育は、多職種協働によるプログラム実践による知見を得た。その中で、実際に日々子どもへの支援を行っている専門職を対象として実践を行うことによる知見を得る必要性を抽出できた。平成29年度は、4月7月にかけて療育に携わる就業前教育に関する実践を9回実施した。合わせて、8月9月にかけて就業後教育として、児童発達支援事業と障害のある子ども達の保育を行う保育士に対して、5回の研修会を実施した。最終年度としての就業前教育の取り組みでは、療育に携わる可能性のある学生は、行動分析に関する知識が5%水準で有意に上昇した。特に、障害の診断名からの子どもの行動の理解ではなく、「子どもと周囲との関わり」や「行動の前後に着目する」ことに大きな変化が認められた。

また、行動分析の学習における困難点についてテキストデータを分析した結果、出現頻度が高いカテゴリは「対象者に合わせて自己変容をする」「強化刺激の探索と設定、活用が困難」「課題設定が困難」「対象者に応じた対応の選択と実施」が困難であることが明らかとなり、行動分析を学ぶで学生に求められる変化に対して支援やフィードバックが重要と考えた。また、平成27年度に実施した療育に携わる7職種の専門職への取り組みの結果を基に、最適化したプログラムを療育に携わる保育士(1職種)に対しての就業後教育を実施した。最適化されたプログラムの特徴として、各グループに1名づつのファシリテーターを配置し、取り組む課題選定に対して行動分析的視点からPDCAサイクルに基づく検討をした。その結果、行動分析の知識は、1%水準で上昇し、抑うつー落込みは5%水準で改善された。さらに、インシデントプロセスにの取ったグループワークにより、他者に対する「友好」が5%水準で上昇するなど、知識面・情緒面において本就業後教育プログラムの有効性を明らかにすることができた。また、参加者の基本的心理欲求の充足からも分析から、就業後教育のエンパワメントを高める可能性も示唆された。これらの得られた科学的根拠と知見より、就業前後の教育・研修プログラムのモデルを検討した。本研究では、療育に携わる「専門家」と「大学生」の研修・教育プログラムの開発に取り組んだ。その結果、両プログラムにおいて、「行動分析に関する知識」を上昇させる有効性を明らかにし、行動分析の学習に関する一定の効果のあるプログラムを開発することができた。一方で、対象者の心理的欲求を充足できない課題も明らかとなった。今後は、対象者が主観的・心情的に充足できる側面を強化したプログラムの開発の研究に取り組む。今後は、新しい2つのプログラムのプレ実施と参加者への影響を評価する。そこからプログラムの修正点や課題点を抽出し、プログラムの最適化を図る。今後は、研究の最終年度として4月5月にかけて就業前教育に関するプログラム実践を予定している。合わせて、7月9月にかけて専門職用の就業後教育を児童発達支援事業職員と療育に携わっている保育士に対して、プログラム実践を実施する予定である。そして、両者の研究から得られて科学的根拠と「行動分析」「キャリア発達」「多様性に適応する」「教育としての拡張性と簡易性」「実践での有効性」「持続可能性」の観点からの有効性を整理し、学会等で研究発表をする予定である。障害児福祉今年度は、海外への視察・調査のため旅費にかかる経費が予定より多かった。そのため、物品購入を控えたため次年度への繰り越し金が発生した。予定していた消耗品の購入を、次年度に繰り越したことが大きな理由である。前年度の繰り越し金は、物品購入に充てる。本年度は、就業前教育プログラムと就業後プログラムの実践を行う。それらの効果を測定するために、質問紙を購入する。得られたデータの分析のため統計ソフト・PCを購入する予定である。また、研究の最終年度のため、研究を多角的に分析するため、複数人の研究者にの分析や方向性に関する分析や知見の協力を依頼する。
パルスレーザー光励起された有機分子の固液界面上での動的挙動の研究

固液界面における固体表面での有機分子の移動、表面反応、分子配向、分子間相互作用ならびに固体の表面エネルギーに関する研究は、ナノオーダーで有機分子もしくは分子凝集体を配列して、材料に様々な機能性をもたせたり、新規デバイスを作製するにあたり重要な基礎的な知見を与える。我々は、パルスレーザー光による有機分子の光励起によって、分子を駆動させられることに着目し、光励起された有機分子の固液界面での動的挙動に関する知見の取得ならびに固体表面への配列制御を目的として研究を進めた。【研究成果】1.液中分子マイクロジェットを利用した新規分子注入パルスレーザーを用いて分子を光励起し、液中に射出すると、そこに分子のマイクロジェットが発生することを発見した。その新たに発見された液中における分子マイクロジェットを用いて金属・半導体・ガラスなどの固体基板上のサブミクロン領域(最小で直径200nm)に分子を注入・固定することに成功した。また、液中分子マイクロジェットの応用として直径数ミクロサイズの有機ELドットを創製した。2.水溶液中における有機分子と固体基板との相互作用の光照射依存性の研究原子間力顕微鏡を液中観察仕様に改良し、また、新たに光照射が可能な光学系を設計・設置することにより、光照射によるピレン分子とサファイア単結晶基板との分子レベルでの相互作用の変化についての知見を得た。3.コンビナトリアルスパッタコーティング法を用いた結晶配向性制御膜の作製有機分子と固体基板との相互作用についての知見を得るには、結晶配向性の異なる複数のコーティング基板が必要である。そこで、コンビナトリアルスパッタコーティング法を開発し、結晶配向性の異なるコーティング作製を実現した。4.有機分子配列のための基本ツールの開発液中における有機微結晶の作製や配列に向けた、レーザーマニピュレーションとレーザー加工を組み合わせたシステムを開発した。(1)固液界面におけるパルスレーザーによる有機分子駆動の基礎プロセスの研究パルスレーザー光照射により有機分子を光励起すると、分子を駆動することが可能である。我々は、新たに固液界面において有機分子を光励起し、レーザー出力などの光照射条件の違いが有機分子射出時あるいは基板上での動的挙動に及ぼす影響についての知見を得、その基礎プロセスについての理解を深めた。(2)水溶液中における有機分子と固体基板との相互作用の光照射依存性の研究原子間力顕微鏡を液中観察仕様に改良し、また、新たに光照射が可能な光学系を設計・設置することにより、光照射によるピレン分子とサファイア単結晶基板との分子レベルでの相互作用の変化をナノトライボロジー測定法により検出し、その知見を得た。(3)コンビナトリアルスパッタコーティング法を用いた結晶配向性制御コーティングの作製有機分子と固体基板との相互作用についての知見を得るには、結晶配向性の異なる複数のコーティング基板が必要である。しかも、応用を考える場合にはスパッタコーティングでこれらを効率良く作製する必要がある。我々は、コンビナトリアルスパッタコーティング法を開発し、結晶配向性の異なるTiO_2などのコーティングを実現した。(4)有機分子配列のための基本ツールの開発液中における有機微結晶の作製や配列に向けた基本ツールの開発を行った。本年度は、レーザーマニピュレーションと加工レーザーを組み合わせたシステムを製作した。
In vivoおよびIn vitroの細胞障害実験によるH.pylori病態研究

(1)動物実験による宿主反応の検討胃十二指腸疾患の原因であるHelicobacter pylori感染の宿主反応について調べるため、各種感染にたいする免疫反応の異なるマウス(BALB/c,C57BL/6,C3H/He)に感染させ、経時的にその病理、抗体価、サイトカインを測定した。感染により誘導された胃炎は、C57BL/6最も頻度が高く、C3H/He,BALB/cの順であった。しかし、リンパ濾胞を伴う激しい炎症はC3H/Heの一部に認められた。抗体価は、全てのマウスで経時的に上昇していた。最も炎症の激しい炎症の認められた2匹のC3H/Heのサイトカインを調べたところ。一方はTh-2優位であり、もう一方はTh-1優位の傾向を認めた。これらの結果より、H.pyloriによる炎症の誘導および病原性には、宿主側の要因が深く関わっていると考えられた。(2) In vitro細胞傷害(熱ショック蛋白を介した細胞傷害の検討)胃のMALTリンパ腫は、H.pyloriの感染により発生したリンパ増殖性の疾患である。この患者は、HSP60が腫瘍性リンパ濾胞芽中心の細胞(抗原提示細胞)に発現している事、さらに血清中にHSP60に対する抗体が存在することを認めた。そこでH.pyloriのHSP60をクローニングし蛋白を発現させた。MALTリンパ腫のリンパ球を重症免疫不全マウス(SCIDマウス)に移植し菌を投与すると、潰瘍性病変が出現した。潰瘍の発生したマウスには、自己抗体とH.pylori反応性のT細胞が存在していた事から、抗体依存性細胞傷害の可能性が示唆された。我々は、MALTリンパ腫患者(胃粘膜内に起こる、H.pylori反応性リンパ球の腫瘍と考えられている)の末梢血単核球を、SDID(severe combined immunodeficient)マウスに移植したSCID-huマウス(ヒトの免疫系を免疫不全マウス内に再現したもの)を作成し、このマウスの胃内に菌を経口投与すると、出血を伴う胃潰瘍が発生することを見いだした。これら胃潰瘍を発症したマウスでは、脾臓細胞のFACScan解析によりヒトリンパ球が確認され、移植されたヒトリンパ球がH.pylori抗原に反応し幼若化をきたすこと、および抗H.pyloriヒトIgG抗体価が上昇していることを認めた。さらに、これらのマウスには、胃上皮細胞にたいする自己抗体が存在することが判明した。(論文準備中)動物実験では、BALB/c、C3H、C57BL/6などのマウスに菌を投与すると、マウス系統により感染に対する反応が異なることを認めた。BALB/cマウスでは菌を感染させ、長期(6ヶ月)観察すると血中抗体価は上昇するが、ほとんど胃炎は起こらない。しかしC3H、C57BL/6マウスでは、抗体価の上昇も認められ、感染後13ヶ月で胃炎を発症してくる。更に、それらマウスのサイトカインの傾向から、BALB/cマウスではTh-2反応のみが有意であり、C3H、C57BL/6ではTh-2反応に加え、Th-1反応も現れている事をみとめた。
三成分重縮合法の開拓とこれに基づく可溶性π共役高分子の一段階合成

重縮合は各種機能材料の合成手段として重要な方法であるが、通常単純な2種類の官能基間の縮合によって主鎖が連結されるため複雑な構造を付与した機能性高分子を得るためにはモノマーの構造設計に重点を置かざるを得ない。本研究では3つの成分を一段階で秩序正しく連結する素反応に基づき新しいタイプの重縮合法(3成分重縮合法)を開発し、これに基づき比較的簡単な構造のモノマーから高度に機能化されたポリマーを得る手法を確立するとともに、機能性を付与しながら剛直な主鎖構造をもつπ共役系高分子の合成について重点的に検討を行った。まず、ハロゲン化した芳香族アレンと機能団をもつ求核剤との重合により求核剤由来の側鎖を付与したポリ(アリーレン-ビニレン)型のπ共役高分子の合成を種々検討し、本手法によって主鎖構造に基づくπ共役高分子としての性質を損なうことなく、溶解性や不斉高次構造などの高付加価値な機能を併せもつポリ(アリーレン-ビニレン)が比較的簡単なモノマーの分子設計によって構築できることを示した。さらに、鈴木-宮浦カップリング反応の系にノルボルナジエンやアセチレン類などの第3成分を共存させると新しいタイプの3成分カップリング重合が構築でき、対応する主鎖構造をもつ新しいπ共役高分子が容易に構築できることを示すとともに、得られる高分子が特異な発光特性などの興味深い機能性を示すことを明らかにした。本研究では3つの成分を一段階で秩序正しく連結する素反応に基づき新しいタイプの重縮合法(3成分重縮合法)を開発し、これに基づき比較的簡単な構造のモノマーから高度に機能化されたポリマーを得る手法を確立することを目的に、主に溶解性などの性質を付与しながら剛直な主鎖構造をもつπ共役系高分子の合成を検討している。初年度は、申請者らが展開中の芳香族ビスアレン、芳香族ジハロゲン化物と求核剤との重合系を用して機能団や高分子鎖を側鎖にグラフト化したポリ(アリーレン-ビニレン)の合成を検討した。例えばポリオキシエチレン鎖等の親水性のポリマー部位をもつ求核剤を用いてハロフェニルアレンとの重合をパラジウム触媒存在下で行った結果、親水性のグラフト鎖をもつ極性溶媒に可溶なポリ(フェニレン-ビニレン)を一段階で合成できることが示された。また、オルトアルキル化を伴った芳香族ジハロゲン化物と二可能性芳香族ホウ酸誘導体とハロゲン化アルキルの重合を新たに検討し、予備的ではあるが有機溶媒に可溶性のポリフェニレン誘導体の合成が可能となることを示すことができた。本研究では3つの成分を一段階で秩序正しく連結する素反応に基づき新しいタイプの重縮合法(3成分重縮合法)を開発し、これに基づき比較的簡単な構造のモノマーから高度に機能化されたポリマーを得る手法を確立するとともに、主に溶解性などの性質を付与しながら剛直な主鎖構造をもつπ共役系高分子の合成の検討を展開している。本年度は、昨年度に引き続き、ハロゲン化した芳香族アレンと官能基をもつ求核剤との重合に基づく求核剤由来の側鎖を付与したポリ(アリーレン-ビニレン)などのπ共役高分子の合成を検討し、本手法によって主鎖構造に基づくπ共役高分子としての性質を損なうことなく、簡便に機能性を付与したポリ(アリーレン-ビニレン)が構築できることを示した。

また、3成分重縮合法によるエンイン骨格を繰返し単位に含むπ共役材料の合成法を発展させ、同骨格をもつ高分子材料の紫外可視吸収ならびに蛍光機能性の詳細な評価を併せて行い、置換基の性質と蛍光特性などとの相間関係から高分子骨格の分子設計の指針を得た。また、イミン骨格の生成とこれに続くDiels-Alder型の環形成が一挙に進行する3成分重縮合を新たに検討し、比較的剛直な環状アミン部位をもつポリマーの合成が容易に行えることを明らかにした。重縮合は各種機能材料の合成手段として重要な方法であるが、通常単純な2種類の官能基間の縮合によって主鎖が連結されるため複雑な構造を付与した機能性高分子を得るためにはモノマーの構造設計に重点を置かざるを得ない。本研究では3つの成分を一段階で秩序正しく連結する素反応に基づき新しいタイプの重縮合法(3成分重縮合法)を開発し、これに基づき比較的簡単な構造のモノマーから高度に機能化されたポリマーを得る手法を確立するとともに、機能性を付与しながら剛直な主鎖構造をもつπ共役系高分子を合成できる可能性の追求を行った。最終年度は、昨年度に引き続き、ハロゲン化した芳香族アレンと官能基をもつ求核剤との重合に基づく求核剤由来の側鎖を付与したポリ(アリーレン-ビニレン)などのπ共役高分子の合成を検討し、本手法によって主鎖構造に基づくπ共役高分子としての性質を損なうことなく、簡便に機能性を付与したポリ(アリーレン-ビニレン)が構築できることを示した。例えば、親水性の官能基を付与した求核剤を用いると極性有機溶媒に可溶なポリ(アリーレン-ビニレン)を簡単に合成でき、また不斉官能基を導入した求核剤を用いた場合には適切な不斉部位を選択することによって高分子の主鎖コンフォメーションに一方向のらせんが誘発されたπ共役高分子が得られることを明らかにした。
フェムト秒レーザー誘起プラズマにおける気相反応制御因子の解明

1.反応生成物の直接質量分析:レーザープラズマ反応により得られる生成物のサンプリングの高効率化を図るため,前年度に構築した直接質量分析システムの差動排気機構の改良を行った。装置の評価を行うため,空気を試料ガスとした実験を行った。チタンサファイアレーザー再生増幅器からの出力レーザー光(中心波長800 nm,パルス幅45 fs,繰り返し周波数1 kHz)を二つに分割し,それぞれ反応レーザー光および質量分析のイオン化レーザー光とした。その結果,改良前の装置では検出されなかったオゾンの観測に成功するとともに,数十倍程度の検出効率の向上が確認された。2.生成物のレーザーパラメータ依存性:レーザー場強度に応じて変化するレーザープラズマ反応メカニズムの詳細を明らかにするため,プラズマ中のレーザー場強度の精密な見積もりを行った。チタンサファイアレーザー再生増幅器からの出力を焦点距離200 mmのレンズを用いて空気中に集光し,発生したレーザープラズマの発光径と蛍光スペクトルの計測を行い,入射レーザー光のパルスエネルギーに対するプラズマ中のレーザー場強度の校正曲線の作成を行った。その後,ヘキサン/窒素混合ガスをフローさせたチャンバー内にて同条件でレーザープラズマを発生させ,生成物のレーザー場強度依存性を観測した。強レーザー場におけるヘキサンの単分子解離反応のレーザー場強度依存性との比較を行った結果,多体反応の生成物として得られた炭素数の6および8の水素末端ポリインの生成量のレーザー場強度依存性が,単分子反応において生成する解離フラグメントのレーザー場強度依存性を強く反映することが明らかとなった。本研究では,レーザー誘起プラズマにおける気相多体反応によって得られる生成物や中間体を質量分析計へと直接サンプリングし,その反応過程を明らかにすることを目的としている。本年度は,前年度に構築した直接質量分析システムの差動排気機構の改良を行うことにより装置の感度を高め,改良前の装置では観測できなかった生成物,中間体の観測に成功した。また,レーザー誘起プラズマにおける反応過程に関して,反応場におけるレーザー場強度を直接的に決定することで,単分子反応と対応させ理解できることを示した。これらのことから,研究全体としておおむね順調に進んでいると考えている。レーザー誘起プラズマにおける気相反応制御因子の解明に向け構築,改良を進めてきた直接質量分析システムを用い,これまでのレーザー場強度をパラメータとした研究において選択的な反応が観測されているエチレン分子を中心に,幅広い炭化水素化合物を対象とした研究を進める。また,レーザー場強度だけでなく,パルス幅,波長,楕円偏光度を系統的に変化させた計測を行い,強レーザー場における単分子反応との比較を行うことで,多体反応メカニズムおよびその制御因子について検討を行う。1.直接質量分析システムの構築:フェムト秒レーザー誘起プラズマ気相反応において得られる生成物を直接質量分析できるシステムの設計,構築を行った。内圧が1気圧に保たれた反応チャンバーから超高真空に保たれた質量分析計へと反応生成物を直接サンプリングするために,オリフィスおよびキャピラリーから構成される2段の差動排気機構を導入した。質量分析には2段式加速部を有する飛行時間型を採用することで,幅広い質量範囲において高い分解能を実現した。また,質量分析のイオン化法にはレーザーイオン化を採用し,反応レーザー光とは別に質量分析装置内にフェムト秒レーザー光を導入することで生成物のイオン化を行えるようにした。2.反応生成物の直接質量分析:レーザープラズマ反応により得られる生成物を効率よくサンプリングするために,差動排気オリフィスの直前にプラズマが発生するよう反応チャンバーおよび集光レンズを配置した。チタンサファイアレーザー再生増幅器からの出力レーザー光(中心波長800 nm,パルス幅45 fs,繰り返し周波数1 kHz)を二つに分割し,それぞれ反応レーザー光および質量分析のイオン化レーザー光として用いた。試料ガスとして乾燥空気を用いて実験を行った結果NOxの増加が観測され,レーザープラズマ反応による生成物を直接質量分析により捉えることに成功した。3.生成物のレーザーパラメータ依存性:ヘキサン/アルゴン混合系を対象として実験を行った。その結果,炭素数6および8の水素末端ポリインの生成が確認され,レーザー場の強度および偏光に対してその生成量が大きく変化することが示された。フェムト秒レーザー誘起プラズマにおける気相反応制御因子の解明に向けて新たに直接質量分析システムを構築し,レーザープラズマ気相反応により得られる生成物を直接サンプリングし質量分析を行うことに成功した。また,レーザー光の強度や偏光の変化に対して生成物の量が非線形的に変化することを明らかにした。

その後,ヘキサン/窒素混合ガスをフローさせたチャンバー内にて同条件でレーザープラズマを発生させ,生成物のレーザー場強度依存性を観測した。強レーザー場におけるヘキサンの単分子解離反応のレーザー場強度依存性との比較を行った結果,多体反応の生成物として得られた炭素数の6および8の水素末端ポリインの生成量のレーザー場強度依存性が,単分子反応において生成する解離フラグメントのレーザー場強度依存性を強く反映することが明らかとなった。本研究では,レーザー誘起プラズマにおける気相多体反応によって得られる生成物や中間体を質量分析計へと直接サンプリングし,その反応過程を明らかにすることを目的としている。本年度は,前年度に構築した直接質量分析システムの差動排気機構の改良を行うことにより装置の感度を高め,改良前の装置では観測できなかった生成物,中間体の観測に成功した。また,レーザー誘起プラズマにおける反応過程に関して,反応場におけるレーザー場強度を直接的に決定することで,単分子反応と対応させ理解できることを示した。これらのことから,研究全体としておおむね順調に進んでいると考えている。主要生成物だけでなく微量生成物に関しても十分に質量分析計へとサンプリングできるように反応チャンバーおよび差動排気機構の改良を行い装置の感度を高める。また,中性生成物に加えイオン性の反応生成物に着目した研究を推し進めることで,フェムト秒レーザー誘起プラズマにおける多体反応の全体像を捉え,そのメカニズムについて検討を行う。さらに,レーザー光の強度や偏光に加え,パルス幅や波長など,より広いレーザーパラメータ空間に対する探索を行い,反応制御因子の解明を目指す。レーザー誘起プラズマにおける気相反応制御因子の解明に向け構築,改良を進めてきた直接質量分析システムを用い,これまでのレーザー場強度をパラメータとした研究において選択的な反応が観測されているエチレン分子を中心に,幅広い炭化水素化合物を対象とした研究を進める。また,レーザー場強度だけでなく,パルス幅,波長,楕円偏光度を系統的に変化させた計測を行い,強レーザー場における単分子反応との比較を行うことで,多体反応メカニズムおよびその制御因子について検討を行う。研究費の効率的な執行により未使用額が生じた。次年度以降,主に微量生成物の検出を実現するための装置改良に必要な物品の購入に使用する。次年度以降,実験に用いる試料ガスの購入に使用する。
顎補綴患者の発音・嚥下機能回復に対する評価法の確立

平成15年から17年までの3年間に行った研究の成果は以下のとおりである.1.微小圧力センサーを使用した呼気圧を測定する簡易の微小圧測定装置を製作した.2.顎補綴患者の発音機能回復の評価法として多くの医療施設で語音明瞭度検査と会話明瞭度検査が用いられていたが,本研究では鼻咽腔ファイバースコープ検査,呼気流量測定,音響分析などを用いてより詳細に評価した.今後は簡便で広く用いられている語音明瞭度検査と会話明瞭度検査を用いて評価することも検討することにした.3.顎補綴患者の嚥下機能回復の評価法としては水のみテストとビデオ嚥下造影検査(VF)が用いられていたが,本研究ではVFで評価を行った.水のみテストは誤嚥の危険性があり,顎補綴患者に対して用いる場合,水の量を考慮して行わなければならないことが明らかになった.4.顎補綴患者の咀嚼機能回復の評価法として摂取可能食品アンケートによる評価が多くの医療施設で行われていた.本研究においてもこの方法で咀嚼機能回復を評価したが,これらのアンケート表は数種類あり,またほとんど全部床義歯装着者の機能回復を評価するために作成されたものであるので,どのアンケートが顎補綴患者の機能回復の評価に適しているか検討する必要がある.本研究から顎補綴患者のQOL(Quality of Life)の向上を図るためには患者の満足度(Patient Satisfaction)も考慮して補綴装置の評価を行わなければならないことが新たに明らかになった.平成15年から17年までの3年間に行った研究の成果は以下のとおりである.1.微小圧力センサーを使用した呼気圧を測定する簡易の微小圧測定装置を製作した.2.顎補綴患者の発音機能回復の評価法として多くの医療施設で語音明瞭度検査と会話明瞭度検査が用いられていたが,本研究では鼻咽腔ファイバースコープ検査,呼気流量測定,音響分析などを用いてより詳細に評価した.今後は簡便で広く用いられている語音明瞭度検査と会話明瞭度検査を用いて評価することも検討することにした.3.顎補綴患者の嚥下機能回復の評価法としては水のみテストとビデオ嚥下造影検査(VF)が用いられていたが,本研究ではVFで評価を行った.水のみテストは誤嚥の危険性があり,顎補綴患者に対して用いる場合,水の量を考慮して行わなければならないことが明らかになった.4.顎補綴患者の咀嚼機能回復の評価法として摂取可能食品アンケートによる評価が多くの医療施設で行われていた.本研究においてもこの方法で咀嚼機能回復を評価したが,これらのアンケート表は数種類あり,またほとんど全部床義歯装着者の機能回復を評価するために作成されたものであるので,どのアンケートが顎補綴患者の機能回復の評価に適しているか検討する必要がある.本研究から顎補綴患者のQOL(Quality of Life)の向上を図るためには患者の満足度(Patient Satisfaction)も考慮して補綴装置の評価を行わなければならないことが新たに明らかになった.平成15年度は下記のように研究を遂行した.1.申請した圧・流量測定機器一式は補助金の交付額が申請額より減額されたため既製品を購入する予定を変更して,微小圧力センサーを使用した簡易の微小圧測定装置を製作することにした.本研究において微小圧測定装置は発音時の「息漏れ」を測定するために不可欠の機器で,開鼻声の程度を評価する上で有用である.そのため測定器製作のための研究者を1名追加し,簡易微小圧測定器を完成した.2.現在経過観察中の口蓋欠損患者については鼻咽喉ファイバースコープ,頭部側方X線規格写真による診査を行うとともに鼻咽腔閉鎖が不完全な場合は顎義歯後縁部あるいはスピーチ・バルブの形態を修正し,嚥下,発音機能の正常化を図った.舌部分切除患者については粉末法パラトグラム,水飲みテストで補綴装置口蓋面の形態を修正した.3.経過良好な補綴装置の形態,形状,大きさを決定し,測定した.これら被験者(患者)の補綴装置装着前・後あるいは修正,調整前・後の発音・発話をDATレコーダにて録音し,解析のためのソフトウェアを購入し,パーソナルコンピュータを用いて解析した.4.嚥下機能検査,呼気圧検査を行い,データをMOディスクに収録した.5.本研究に関連する論文を発表した.被験者である患者様には研究の趣旨を説明し,同意を得て,また患者様のプライバシーは厳守して研究を行った.平成16年度は下記のように研究を遂行した.1.平成16年6月17日から19日までオランダのマーストリヒト市で開催された第6回国際顎顔面補綴リハビリテーション学会に参加し,欧米の顎顔面補綴領域の研究者や専門家たちと顎補綴患者の発音・嚥下機能回復の評価法について討論ならびに意見交換を行った.2.平成16年8月26日,27日に福岡市で開催された第21回日本顎顔面補綴学会学術大会に参加し,上顎洞の開洞術を施行された患者に栓塞子を製作した症例について口頭発表した.

その際,平成15年ぢに製作した微小圧測定装置を用いて製作した栓塞子により発音機能回復ができているか「息漏れ」による開鼻声の程度を評価した.3.現在経過観察中の顎補綴患者については各種の検査を行い,どのような検査が製作した顎補綴装置による機能回復に役立っているかの評価するためにデータを集積し,順次解析を行った.4.2.で述べた研究に関する論文発表のための準備を行った.5.平成17年6月に開催が予定されている第22回日本顎顔面補綴学会において本研究の成果を発表するための準備を行った.6.被験者である患者様には研究の趣旨を説明し,同意を得て,また患者様のプライバシーは厳守して研究を遂行した.平成17年度は下記のように研究を遂行した.1.現在経過観察中の顎補綴患者についていろいろな検査を行い,どのような検査が製作した補綴装置による発音・嚥下機能回復に役立っているかの評価法を確立するためにデータを集積し,順次解析を行った.2.これまで行ってきた研究を整理し,本研究に関連する「咀嚼」「発音」「嚥下」機能回復をどのように評価しているかを日本顎顔面補綴学会の学会誌「顎顔面補綴」に掲載された論文について10年間遡って検索した.3.これをもとに6月に開催された第22回日本顎顔面補綴学会学術大会で「顎補綴患者の機能回復評価法について」という演題で研究発表した.4.学会発表したデータをもとに学会誌「顎顔面補綴」に「顎補綴患者の機能回復評価法について-学会誌「顎顔面補綴」10年間の文献調査-」という表題で投稿した.5.3年間の研究成果を研究成果報告書として印刷した.6.被験者である患者様には研究の趣旨を充分説明し,同意を得て,研究を遂行した.また被験者のプライバシーは厳守した.
電場支援型無機系フォトクロミック材料の開発と光メモリへの応用

ITO/Cu-Zn S/SiO2/金属の4層構造素子を、マグネトロンスパッタリング装置によって作成した。金属としてAuを当初採用したが高い絶縁性の素子を作成することはできなかった。アルミニュウムを上部透明電極として使用し、フォトクロミックZn S薄膜のCu濃度を1%以下にすると、4層構造素子の漏れ電流は70Vの印加電圧(電場は10^8V/m)下でも数十ピコアンペアーと著しく低く、非常に高い絶縁性が得られた。光電流にはメモリ性が確認できたが、吸光度変化を検出することは出来なかった。この原因は絶縁性SiO2薄膜の存在により光電荷移動過程が阻害されているためと考えられる。そこで、バンドギャップの大きなAlNをホスト材料として注目し、その電場印加下でのフォトクロミズムを検討した。RFマグネトロンスパッタリング法によりAlをターゲットとしてAlN薄膜を作成した。RF出力が100W以上で透明な結晶性のよいAlN薄膜が得られた。石英基板ならびにITO薄膜上に堆積されたAlN薄膜は、基板温度300°C以上で堆積した場合にc軸が基板に対して垂直に優先配向していることがXRDから確認出来た。ITO/AlN/Alからなる3層構造素子を作製し、電流ー電圧特性を測定したところ、素子の絶縁破壊電圧はAlN薄膜の堆積温度と強い相関性を示し、AlNを700°Cで作成した場合には70Vまで絶縁破壊は起こらなかった。ITO/AlN/Al3層構造素子の光電流のスペクトルは280nmにピークを持ち、印加電圧の極性には依存しなかった。この結果から280nmの光照射によって観測される光電流はAlNのバンドギャップ中に存在する欠陥準位の光励起過程によるものであると解釈された。280nmの光照射により吸光度変化が減少し、380nmの光照射で吸光度は元に戻った。この吸光度変化は電場を印加していると長時間保持されていることから、電場支援型フォトクロミズムが新しい光メモリの可能性を有していることが明らかになった。ITO/Cu-ZuS/SiO2/金属の4層構造素子を、マグネトロンスパッタリング装置によって作成した。アルミニュウムを上部透明電極として使用し、フォトクロミックZnS薄膜のCu濃度を1%以下にすると、4層構造素子の漏れ電流は70Vの印加電圧(電場は10^8V/m)下でも数十ピコアンペア-と著しく低く、非常に高い絶縁性が得られた。この素子はSiO2薄膜の存在のため定常的な光電流は流れないが、過渡光電流特性は励起波長に依存する特異な経時変化を示した。特に、700-900nmの領域での光電流は前もって光照射を行うと過渡電流が観測されず、400nmの短い光照射により再び過渡光電流が発現するというメモリ性を示すことが明らかに成った。この光メモリの揮発性は印加電圧の極性に大きく依存し、ITO電極を正にした場合によりメモリ性が向上した。例えば、正の電圧を印加しておくと数日経過してもメモリは保持された。電圧を切った場合や反対の電圧を印加しながら光照射を行うと速やかにメモリ性が消失した。

このメモリ性はZnS中のCu2+イオンが電荷移動吸収によりCu+に変化することにより生じたもので、メモリの揮発はCu+からZnSの伝導帯への光イオン化過程と電場による光励起電子のITO透明電極による引き抜きによって起こると解釈された。AINは紫外線発光材料や超高周波数領域のSAWデバイスとして注目されている材料である。この,AINをフォトクロミズムのホスト材料として使用出来るかどうかを検討した。ホスト材料として重要な点は、酸化物透明電極からの電子注入が低いこと、緻密な薄膜の作成が可能であること、光伝導性が高いことなどである。こうした点を明らかにするためITO/AIN/Auの3層構造からなる素子を作成して、薄膜の構造ならびに素子の電気的測定を検討した。石英基板の上にマグネトロンスッパッタリング法によりITO薄膜を堆積させた。堆積条件はRF power:30W、堆積時間:40分、雰囲気:Ar、真空度:1x10-2 Torr、基板温度:100-400Cで行った。AIN薄膜はAl金属ターゲットを用いて反応性スッパッタリング法により堆積させた。堆積条件はRF power:150-100W、堆積時間:60-300分、雰囲気:Ar+N2、真空度=1x10-2 Torr、基板温度:100-400Cで行った。結晶性はXRDにより評価した。素子の電気的測定はピコアンメータにより測定した。200C以上の基板温度でAINの生成が認められた。.Fig.1はAIN(002)回折ピークの半値幅を基板温度に対してプロットしたものである。基板温度の上昇に伴って半値幅の減少が認められない。この原因を検討したところ基板温度の上昇により反応室の壁面に吸着していた水分が放出され、AINの結晶性を著しく悪化させていることが判明した。反応室の壁面の加熱により結晶性が改善した。水分の除去を十分に行った後に薄膜作成を行って、基板温度とAINの結晶構造の関係を調べてみると、基板温度300C以上でc軸配向した薄膜が生成することが判明した。ITO/AIN/Auの3層構造素子のI-V特性から、7-8V程度で数十nAの電流が観測されるが、繰り返し電圧を印加すると15Vでも全く電流が流れなくなった。これはAIN薄膜のボイドなどに侵入していたAl粒子が破壊され、このため高い絶縁性が実現できたものと解釈される。また、ITO電極からの電子注入も完全に抑制されており、ホスト材料として有望であると考えられる。AINをホスト材料とする電場支援型フォトクロミックデバスを作成した。デバイスはITO/AIN/AIの3層構造からなる。まず石英基板の上にマグネトロンスッパッタリング法によりITO薄膜を堆積させた。堆積条件はRFpower:30W、堆積時間:40分、雰囲気:Ar、真空度:1×10^<-2>Torr、基板温度:100-400°Cで行った。AIN薄膜はAI金属ターゲットを用いて反応性スッパッタリング法により堆積させた。堆積条件はRFpower:150-100W、堆積時間:60-300分、雰囲気:Ar+N2、真空度:1×10^<-2>Torr、基板温度:100-400°Cで行った。結晶性は×RDにより評価した。200°C以上の基板温度でAINの生成が認められた。基板温度300度以上でc軸配向した薄膜が生成することが判明した。ITO/AIN/Auの3層
スピン蓄積を利用した材料物性制御技術の開発

強磁性体電極から非磁性体へと高効率にスピンを注入する技術を確立し、従来の100倍以上のスピン量を銀中に蓄積することに成功した。その界面近傍における有効磁場の大きさは数テスラ以上に相当し、様々な材料物性の変化が期待できる。そこで、この蓄積されたスピンを酸化物や半導体へと注入させる技術を開発し、大きなスピンホール効果や磁気相転移温度近傍におけるスピンホール効果の符号変化を実現した。非磁性体中のスピン蓄積を増大させる研究に取り組んだ。スピン蓄積により生じる有効磁場を隣接する物質に作用させて物性変化を引き起こすには、有効磁場の増大つまり巨大なスピン蓄積の実現が強く望まれる。このためには、大電流密度印加時にも効率的にスピン注入が可能な強磁性体/非磁性体界面の開発が必要である。本研究では、スピン注入における界面の影響を詳細に調べて、従来の100倍以上のスピン蓄積を実現することに成功した。面内スピンバルブ素子を作製し、非局所スピン注入法により非磁性体中のスピン蓄積を検出した。NiFe/Ag金属結合を用いたスピン注入においては、Agのスピン抵抗がNiFeよりも一桁程度大きく、NiFe中で生成されたスピン流の一部しかAg中へ注入されずに、そのほとんどは界面で消失することを明らかにした。このために、非局所スピン注入測定において小さなスピン蓄積信号しか検出できなかった。そこでMgO層厚を連続的に変えた素子を作製した。MgO層の界面抵抗がNiFeのスピン抵抗値と一致するとスピン注入効率が改善し始めて、スピン蓄積信号が向上する。界面抵抗の増加と共にスピン蓄積信号は増大し、Agのスピン抵抗の10倍程の界面抵抗をもつMgOを用いてNiFeとAg間のスピン抵抗不整合を完全に克服できることを明らかにした。これら実験結果は素子構造を考慮した1次元のスピン拡散モデルによる解析値と非常によい一致を示しており、データの信頼性を裏付けているといえる。このNiFe/MgO/Ag接合は通常のトンネル接合よりも界面抵抗が数桁小さく、スピン注入効率のバイアス依存性はみられない。このために、3mAの電流印加により200μV以上の出力信号を実現した。更に、蓄積されたスピンの動的特性をハンル効果測定により評価し、Ag中のスピンがAlよりも10倍速く拡散することや6μmもの長距離伝搬できることを明らかにした。非磁性体中に蓄積したスピンを新規な物性探索の対象となる物質へと注入する技術を開発し、トンネル接合からオーミック接合までの様々な界面におけるスピン流量を定量的に評価する技術を確立した。具体的には、面内スピンバルブ素子を用いて、非局所スピン注入により非磁性体細線中にスピンを蓄積し、そのスピンに対して垂直方向の磁場を印加して歳差運動を誘起した。検出側電極に到達するスピンの向きおよびその量を定量的に評価できる理論モデルを構築し、検出側磁性体へと流れ込むスピンと非磁性体細線をそのまま流れているスピンとの分離量を計算した。効率よく磁性体中にスピンを注入するためには、磁性体の磁化と非磁性体中のスピンが同方向でない方が好ましく、かつ磁性体と非磁性体の界面抵抗は小さい方が好ましいことを明らかにした。更に、磁化の歳差運動を利用したスピン流生成技術も確立し、非局所スピン注入による静的なスピン流と歳差運動に起因した動的なスピン流を相補的に用いた物性探索が可能になった。そこで、スピン流を用いた物性探索のための材料としてイリジウム酸化物と硫化ユーロピウムを選び、それらに対してスピン注入を行った。イリジウム酸化物においては、材料のもつ大きなスピン軌道相互作用を反映して大きなスピンホール効果を観測した。金属材料と比較して酸化物材料は高抵抗であるために、スピン流の電気的な(電圧)検出材料として極めて有望であることを示した。硫化ユーロピウムにおいては、磁気相転移近傍でスピンホール効果の符号が反転する現象を観測した。その起源はまだ明らかでないが、注入スピン量の影響等を詳細に調べることで物性制御技術への展開が期待できる。昨年度に開発した低抵抗MgO界面層による高効率スピン注入手法に加え、スピン注入用の界面数を増やし、かつ拡散する純スピン流の方向を制限することでスピン蓄積素子の出力信号を500マイクロボルト以上に改善した。この新しい素子構造では、従来の素子構造と比較して純スピン流の生成効率およびスピン蓄積量を4倍まで向上できることを明らかにした。また、純スピン流の伝送特性を調べるために、スピンに対して垂直方向の磁場を印加してハンル効果測定を行った。拡散伝導においては、検出側電極に到達する集団スピンの回転角度は印加磁場の強度に比例して増加し、到達する集団スピンの向きの分散は増大する。本研究では、拡散距離の増加と共にこの分散が低減して、外部磁場に応答して一斉に回転することを明らかにした。

これらスピンの集団回転運動は、これまでに報告されている金属や半導体、グラフェン等の全ての物質中で普遍的な現象であることも明らかにした。材料物性制御技術の開発に向けて、対象とする材料の成長および微細加工技術の確立を行った。磁気相転移温度近傍で巨大磁気抵抗効果を示す磁性半導体EuSの合成を行い、10Kにて強磁性から常磁性への磁気相転移を確認した。しかしながら、電気伝導性が確認できなかった。このために、Gdを2%添加したEuSを作製し、転移温度が45Kに向上すると共に、巨大磁気抵抗効果を確認した。スピン蓄積の増大に成功し、材料物性制御技術の開発へと取り組む準備が完了した。既に、素子作製技術の確立にも着手しており、研究はおおむね順調に進展している。25年度が最終年度であるため、記入しない。スピン蓄積の増大および物性制御の対象となる材料の合成および微細加工技術を開発した。最終目標の実現に向けての要素技術は確立できており、研究はおおむね順調に進展している。磁場により相転移が生じる強磁性半導体やメタ磁性金属の成長技術を確立する。この物質を面内スピンバルブ素子上に作製し、スピン蓄積からの有効磁場を用いて磁気特性や結晶特性の変化を引き起こす。これら変化を電子顕微鏡による構造特性評価や電気的特性評価により検出する。スピン蓄積を更に増大する技術開発も進め、巨大な有効磁場を作用させて相転移を引き起こす。これまでに得られた知見および技術を活かして、スピン蓄積を利用した材料物性制御技術の開発を目指す。EuSへとスピン蓄積からの有効磁場を作用させることで磁気相転移を引き起こし、磁気抵抗効果を用いて相転移の検出を行う。