hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
活性汚泥法からの脱却・インドからの超低コスト省エネ型下水処理システムの逆技術移転

3. DHSリアクターは低酸素制御することで次世代の窒素除去技術として注目されている一槽型での亜硝酸型硝化を行うことができるが,低酸素下で亜硝酸性窒素が蓄積すると強温室効果ガスの亜酸化窒素が発生しやすくなることが明らかになった。4.密閉のDHSを嫌気・好気を繰り返すことで,好気時にはリン除去未処理水中のリンをリン蓄積細菌に摂取・蓄積させ,嫌気時に下水などの有機物源を供給すれば,蓄積したリンが放出されて高濃度のリン含有水が得られ,至適な嫌気・好気時間の運転は4時間・12時間程度であることを見出した。これまで開発を行ってきたDHSリアクターは,途上国仕様を念頭に研究してきた処理装置で,先進国で要求されるような良好な処理水質は期待していなかった。しかし,超低コスト型にも係わらず長期連続処理運転において,余剰汚泥発生ゼロであり,処理水質は活性汚泥法と同等以上であることが明らかになってきた。すなわち,途上国仕様に開発してきたDHSリアクターであるが,先進国にも適用可能な活性汚泥法に代わるシステムとして期待できる。そこで本研究ではインドで蓄積した知見を日本のような先進国に逆技術移転し,先進国も視野に入れた21世紀型排水処理システムを創成することを目的に,本年度はベンチスケールの人工下水連続処理実験などを実施し,次のような知見を得た。1.UASB処理水の溶存メタンは,後段の密閉型DHSリアクターにより,適切に空気を供給すれば微生物酸化により大気に放散されることなく処理できることが分かった。この良好に処理できるのは,メタン酸化細菌と有機物酸化細菌の増殖速度が同程度で共存しているためであることが明らかになった。また硝化の進行はメタン酸化の後に起こることも分かった。2.下水の濃度が低い場合は,UASBリアクターを設けなく,DHSリアクター単独で処理する方が良好に処理できることを実下水を用いて明らかにした。3.硝化過程で発生する亜硝酸性窒素ガスはメタンとの共役で微生物分解できることを発見した。この新規の微生物の16Sr RNA遺伝子に基づいた系統的位置を明らかにした。4.密閉のDHSを嫌気・好気を繰り返すことで,下水処理水から高濃度のリン含有水としてリンを回収することができ,この担い手のリン蓄積細菌は耐塩性であり,下水だけでなく高塩濃度の排水においても適用できることが分かった。
細胞増殖因子と受容体のエンドサイトーシスにおける選別輸送の分子機構

細胞増殖因子が受容体に結合すると、両者は内在化した後、初期エンドソームにおいて選別されリソソームに運ばれ分解される。本研究では、選別輸送の制御因子であるHrsとHrs結合蛋白質(STAM)がどのようなメカニズムにより、増殖因子と受容体の選別輸送を制御しているかを明らかにすることを目的として解析を行い、以下の結果を得た。1.Hrsとの結合領域を欠損したSTAMを過剰発現した細胞では、野生型を過剰発現した細胞で観察される初期エンドソームの肥大化、ユビキチン化蛋白質の初期エンドソームへの蓄積およびEGF受容体(EGFR)の分解の阻害がすべて観察されなかった。これらの事実は、STAMが選別輸送の制御因子として機能するためには、Hrsと結合して初期エンドソームに局在することが必要であることを示している。2.STAM結合蛋白質である脱ユビキチン化酵素UBPYの過剰発現により、EGFRの脱ユビキチン化が見られ、またEGFRの分解が阻害された。しかし酵素活性部位を置換した変異体の過剰発現ではEGFRの脱ユビキチン化および分解の阻害は見られなかった。これらの結果は、UBPYはEGFRのユビキチン化レベルを低下することによりEGFRの選別輸送の制御に重要な役割を果していることを示している。3.Yeast two-hybrid法により、Hrs結合蛋白質として新たにALG-2を同定した。Hrs,ALG-2とALG-2結合蛋白質であるAlixの結合について解析したところ、3者はCa^<2+>依存的に結合することが明らかになった。また細胞をCa^<2+>イオノフォア処理することにより3者は初期エンドソームに共局在した。これらの結果から、HrsはALG-2を介してCa^<2+>依存的にAlixを初期エンドソームにリクルートすることにより、選別輸送を制御していることが示唆された。細胞増殖因子が受容体に結合すると、両者は内在化し初期エンドソームに運ばれる。その後、初期エンドソームにおいて選別され細胞表面へはリサイクルされずにリソソームに運ばれ分解される。本研究では、初期エンドソームにおける選別輸送の制御因子であるHrsとHrs結合蛋白質(STAM)がどのようなメカニズムにより、増殖因子と受容体の選別輸送を制御しているかを明らかにすることを目的として解析を行い、以下の結果を得た。1.STAMはcoiled-coil領域を介してHrsと結合している。この領域を欠損したSTAMは、初期エンドソームに局在しなかった。またRNAi法によりHrsをknockdownした細胞において、STAMは初期エンドソームに局在できなかった。したがってSTAMはHrsを介して初期エンドソームに局在することが明らかになった。またcoiled-coil領域欠損型STAMを過剰発現した細胞では、野生型を過剰発現した細胞で観察される初期エンドソームの肥大化、ユビキチン化蛋白質の初期エンドソームへの蓄積およびEGF受容体の分解の阻害がすべて観察されなかった。これらの事実は、STAMが選別輸送の制御因子として機能するためには、Hrsと結合して初期エンドソームに局在することが必要であることを示唆している。2.Yeast two-hybrid法により、Hrs結合蛋白質として新たにALG-2を同定した。ALG-2は選別輸送制御因子の1つであるAlixとCa^<2+>依存的に結合することが知られている。Hrs, ALG-2とAlixの結合について解析したところ、3者はCa^<2+>依存的に結合することが明らかになった。

また細胞をCa^<2+>イオノフォア処理することにより3者は初期エンドソームに共局在した。これらの結果から、HrsはALG-2を介してCa^<2+>依存的にAlixを初期エンドソームにリクルートすることにより、選別輸送を制御していることが示唆された。細胞増殖因子が受容体に結合すると両者は内在化し初期エンドソームに運ばれる。その後初期エンドソームにおいて選別され細胞表面へはリサイクルされずにリソソームに運ばれ分解される。この選別輸送において、受容体のユビキチン化が選別シグナルとして機能している。本研究では、選別輸送の制御因子の1つであるSTAMに結合するタンパク質として同定された脱ユビキチン化酵素UBPYについて、受容体のユビキチン化レベルにおける役割について解析し、以下の結果を得た。1.EGF刺激により活性化したEGF受容体(EGFR)のユビキチン化レベルを指標にして解析したところ、UBPYの過剰発現により脱ユビキチン化が見られた。この脱ユビキチン化はUBPYの酵素活性部位を置換した変異体の過剰発現では見られなかった。またSTAMとの結合ができないUBPYの変異体の過剰発現では、野生型UBPYに比べると脱ユビキチン化の程度が落ちていた。さらにUBPYのsiRNAの発現により、EGFRのユビキチン化レベルが上昇した。これらの結果は、UBPYはその酵素活性を介してEGFRの脱ユビキチン化を行い、UBPYが最大の活性を示すためにはSTAMとの結合が必要であることを示している。2.UBPYの過剰発現では、EGFRの脱ユビキチン化が起こったことから、ユビキチン化をシグナルとする受容体の分解経路への移行がこの脱ユビキチン化により阻害されると考えられる。UBPYの過剰発現によるEGFRの分解レベルについて解析したところ、UBPYの過剰発現によりEGFRの分解が阻害された。また酵素活性部位を置換した変異体の過剰発現では阻害は見られなかった。これらの結果は、UBPYはEGFRのユビキチン化レベルを低下することによりEGFRの選別輸送の制御に重要な役割を果していることを示唆している。
α-カテニンによる細胞外マトリックスへの接着安定化機構の解明

α-カテニンの発現がいかなるメカニズムで細胞がどんどん上に盛り上がって増殖してしまうのを抑えるのかを明らかにする目的で以下の実験を行った。1)α-カテニン陰性細胞とα-カテニン発現細胞の間の各種遺伝子の発現の差異をDNAマイクロアレイにより調べたところ、幾つかのマトリックスメタロプロテアーゼの転写がα-カテニン発現細胞で減少していることを見出した。そこで、Real-time PCRを用いて確認を行ったが、結果はネガティブであった。2)また、マトリックスメタロプロテアーゼの阻害剤をα-カテニン陰性細胞に添加し、細胞が盛り上がって来るのを抑える事が出来ないか調べたが、全く効果がなかった。3)さらに、細胞の細胞外マトリックスへの接着に関連する各種インテグリンあるいは細胞外マトリックス成分の発現に関して変化は認められなかった。したがって、細胞外での変化ではなく、細胞内での変化が、細胞が盛り上がって増殖するか否かを決定しているものと考えられた。アクチン骨格系は細胞の形態ばかりでなく、細胞の運動性さらには増殖性にも強い影響を及ぼす。4)そこで、アクチン骨格系に働く各種薬剤を細胞に投与してその効果を調べた。するとRhoの関与が示唆されたので、ドミナント・ネガティブ型Rho、あるいは活性型Rho、ドミナント・ネガティブ型RhoGAP等を細胞に導入したが、直接の関与を証明する結果は得られなかった。5)次に、α-カテニン上のどの部位がこの活性に必要なのかを明らかにすべく実験を行った。その結果、アミノ末端側400残基、あるいはカルボキシ末端の300残基が必要である事が明らかとなった。現在この線に沿った研究を展開中である。我々はヒトの大腸がん細胞のひとつであるDLD-1Δαという細胞に注目して研究を行って来た。この細胞はAPCというがん抑制遺伝子に変異が起こっているだけでなく、細胞間の接着分子カドヘリンの裏打ちタンパクであるα-カテニンの遺伝子にも変異があってα-テニンを合成できない。α-カテニンはカドヘリンが機能するのに必須であるので、この細胞はカドヘリンを細胞表面に持っているにもかかわらず、弱い細胞間接着しか示さない。このα-カテニン陰性細胞にα-カテニンの発現ペクターを導入してα-カテニン発現細胞を得たところ、次のような興味深い現象を見い出した。すなわち、α-カテニン陰性細胞では増殖する際にどんどん上に盛り上がって増殖してしまうのに対して、α-カテニン発現細胞ではシート状で増殖し、上に盛り上がってくることはない。α-カテニン陰性細胞とα-カテニン発現細胞の問の各種遺伝子の発現の差異をDNAマイクロアレイにより調べたところ、幾つかのマトリックスメタロプロテアーゼの転写がα-カテニン発現細胞で減少していることを見い出した。また、マトリックスメタロプロテアーゼの阻害剤をα-カテニン陰性細胞に添加し、細胞が盛り上がって来るのを抑える事が出来ないか調べたが、全く効果がなかった。さらに、細胞の細胞外マトリックスへの接着に関連する各種インテグリン、あるいは細胞外マトリックス成分の発現に関して変化は認められなかった。

2)また、マトリックスメタロプロテアーゼの阻害剤をα-カテニン陰性細胞に添加し、細胞が盛り上がって来るのを抑える事が出来ないか調べたが、全く効果がなかった。3)さらに、細胞の細胞外マトリックスへの接着に関連する各種インテグリンあるいは細胞外マトリックス成分の発現に関して変化は認められなかった。したがって、細胞外での変化ではなく、細胞内での変化が、細胞が盛り上がって増殖するか否かを決定しているものと考えられた。アクチン骨格系は細胞の形態ばかりでなく、細胞の運動性さらには増殖性にも強い影響を及ぼす。4)そこで、アクチン骨格系に働く各種薬剤を細胞に投与してその効果を調べた。するとRhoの関与が示唆されたので、ドミナント・ネガティブ型Rho、あるいは活性型Rho、ドミナント・ネガティブ型RhoGAP等を細胞に導入したが、直接の関与を証明する結果は得られなかった。5)次に、α-カテニン上のどの部位がこの活性に必要なのかを明らかにすべく実験を行った。その結果、アミノ末端側400残基、あるいはカルボキシ末端の300残基が必要である事が明かとなった。現在この線に沿った研究を展開中である。
口腔悪性腫瘍細胞の細胞周期とRad9発現の関係

Rad9はG2/M期チェックポイント蛋白で細胞周期アレストとDNA修復に関与している。本研究では悪性腫瘍細胞における細胞周期とRad9の関係を明らかにすることを試みた。1.新生児包皮由来正常ヒト表皮角化細胞(NHEK(F)),ヒト舌由来扁平上皮癌細胞株(SCC-25)におけるUV照射後のRad9 mRNA発現を検討した。NHEK(F),SCC-25にUVB照射(03000mJ/cm^2)6時間後Rad9 mRNA発現の増大を認めた。SCC-25におけるUVC刺激(05500mJ/cm^2)2時間後の細胞内Rad9 mRNA発現量は照射量に伴って増大した。2.NHEK(F),正常ヒト歯肉線維芽細胞(HGF-1),ヒト舌由来扁平上皮癌細胞株(SCC-9,SCC-25),ヒト皮膚悪性黒色腫細胞株(G-361),ヒト歯肉由来不死化ケラチノサイト(NDUSD-1)を使用しRad9および細胞周期制御蛋白(p53,p21,p16,p38,ATR,Chk1,Cdc25B,CyclinB1,CyclinD1,PCNA)タンパク発現を検討した。細胞に低線量(0200J/m^2)のUVBやX線照射(2Gy),ヒドロキシウレア(1mMまたは10mM)処理といった刺激を与え,Rad9の発現の変化を検討した。その結果,刺激に対するRad9の発現は細胞や刺激の種類により異なり,ヒト舌由来の扁平上皮癌細胞株であるSCG-9とSCC-25においても発現は異なっていた。Rad9とその他の細胞周期制御因子の発現の関係は明らかではなかった。3.副甲状腺ホルモン関連蛋白(PTHrP)が口腔癌の角化や分化,組織学的悪性度に関連することが示され,また細胞の増殖との関連が報告されていることから,細胞周期制御への関与が予想されたが,UVB, X線,ヒドロキシウレア処理後のPTHrPの発現は細胞や刺激の種類により異なっており,他の蛋白との関連は明らかではなかった。本研究では高線量UV照射後のRad9 mRNA発現増加を認めたものの,細胞周期とRad9の関係は明らかではなかった。また本研究ではRad9と悪性腫瘍の性状との関係は検討されていない。Rad9の発現の違いが腫瘍の悪性度や予後に影響を与える可能性があり,今後の検討課題と考える。UVB刺激下における細胞周期とRad9の関係について検討を行った。HGF-1において、p16の発現はUVBにより減少を認めたが、p38の変化は明らかではなかった。p21の発現はUVBにより増加傾向を示し、PCNAの発現は50J/m2以上の照射により増加を認めた。SCC9においてChk1はUVBにより増加を認めた。p38、CyclinB1、PCNAの発現の変化は明らかではなかった。SCC25においてChk1はUVBにより増加した。

P38は30J/m2以上で、CyclinB1は200J/m2で増加を認めた。PCNAの発現に変化は認められなかった。G-361において、Chk1の発現の変化は明らかではなかった。P38は5J/m2でやや増加を認めたが、10J/m2以上で減少を認めた。p53は10-100J/m2で減少、200J/m2でやや増加を認めた。CyclinB1はUVBにより増加を認めたが、PCNAの発現はUVBにより減少した。以上の結果から、UVB照射により細胞周期に関与すると予想されるタンパクの発現の変化は細胞により異なり、一定の傾向は認められなかった。また、細胞により検出および定量が困難なタンパクがあった。タンパク間の関係は明らかではなかった。新生児包皮由来正常ヒト表皮角化細胞(NHEK(F)),ヒト舌由来扁平上皮癌細胞株(SCC-25)に高線量のUV照射を行い,Rad9 mRNAの発現を検討した。NHEK(F)にUVBを照射し,0.5,2,4,6時間培養した後に細胞を回収しRad9の発現量を半定量的に比較した。照射0.5時間後ではRad9の発現量に明らかな差は認められなかった。また照射2,4時間後においても,細胞内のRad9発現量は1500,3000mJ/cm^2の照射でコントロールのおよそ1.5倍とわずかな増加を認めた。照射6時間後では,全ての照射で細胞内Rad9発現の明らかな増大(>2.0倍)を認め,3000mJ/cm^2の照射ではおよそ5倍の増加を認めた。SCC-25にUVBを照射し,6.0時間培養後,細胞を回収し,Rad9の発現量を半定量的に比較した。細胞内のRad9発現量は1500mJ/cm^2の照射でコントロールのおよそ5.0倍の増加を認めた。UVC照射し,2.0時間培養後,細胞を回収し,Rad9の発現量を半定量的に比較した。細胞内のRad9発現量は250mJ/cm^2で1.5倍を示し,照射に伴って増大した。5500mJ/cm^2の照射では約180倍の増大を示した。また,NHEK(F),正常ヒト歯肉線維芽細胞(HGF-1),ヒト舌由来扁平上皮癌細胞株(SCC-9,SCC-25),ヒト皮膚悪性黒色腫細胞株(G-361),ヒト歯肉由来不死化ケラチノサイト(NDUSD-1)を使用しRad9および細胞周期制御因子(p53,p21,p16,p38,ATR,Chk1,Cdc25B,CyclinB1,CyclinD1,PCNA)のタンパク発現を検討した。細胞にX線照射(2Gy),ヒドロキシウレア(1mMまたは10mM)処理といった刺激を与え,Rad9の発現の変化を検討した結果,刺激に対するRad9の発現は細胞や刺激の種類により異なり,ヒト舌由来の扁平上皮癌細胞株であるSCC-9とSCC-25においても発現は異なっていた。その他の細胞周期制御因子の発現も異なっていた。また副甲状腺ホルモン関連蛋白(PTHrP)の細胞周期制御への関与が予想されたが,PTHrPの発現も細胞や刺激の種類により異なっており,他の蛋白との関連は明らかではなかった。
無機-有機ナノハイブリッド型固体電解質の開発と性能

分子レベルでの無機-有機の複合(ナノハイブリッド)化を利用した新しい固体電解質の開発を目的として、リン酸ジルニウム層状結晶をホストマトリックスに用い、その層間表面の有機化学修飾を行ない、各種リチウム塩の層間固溶体を合成した。固溶体のイオン伝導度測定と固体電解質としての性能評価、そのイオン伝導機構について検討した。1.有機誘導体の合成:γ-リン酸ジルコニウムを層状マトリックスとして、エチレンオキシドおよびプロピレンオキシドの層間開環反応による誘導体の合成、層間表面のリン酸水素基とリン酸モノエステル(CH_3-(OCH_2CH_2)_n-OPO_3,n=2,3)とのイオン交換反応による誘導体の合成を行ない、エーテル酸素基を導入した。また、リン酸エステル(H(OCH_2CH_2)_4-OPO_3H_2およびH_2O_3P(OCH_2CH_2)_4-OPO_3H_2)とZrOCl_2・8H_2Oとの直接反応によりα-型リン酸ジルコニウム有機誘導体も合成できることを見い出した。2.リチウム塩固溶体の合成:得られた各種の有機誘導体とLiC10_4およびLiCF_3SO_3との固相インターカレーション反応により、リチウム塩は高濃度で層間固溶できることを見い出し、その固溶限界を明らかにした。新たにラマン分光法を導入し、固溶体においては、リチウム塩はイオン解離して存在し、層間に導入したエーテル鎖に溶媒和していることを示した。3.イオン伝導度測定:リチウム塩の固溶量は層間にグラフトした有機鎖の種類や反応量、層間架橋の有無によって異なるが、イオン伝導度は室温で約10^<-9>10^<-11>Scm^<-1>程度であり、構造や組成による性能の大きな違いは認められなかった。しかし、テトラヒドロフラン蒸気を吸着させると、伝導度は飛躍的に増大し、室温においても約10^<-5>Scm^<-1>を示す高イオン伝導体が得られた。分子レベルでの無機ー有機ハイブリッド(ナノハイブリッド)化を利用した新しい固体電解質の開発を目的として、リン酸ジルコニウム層状結晶をホストマトリックスに用いて、その層間表面の有機化学修飾を行ない、リチウム塩の層間へのナノハイブリッド化とイオン伝導度測定、イオン伝導機構を検討した。リン酸ジルコニウムZr(HPO_4)_2の結晶層間表面のリン酸水素基にエチレンオキシドおよびプロピレンオキシドなどのエポキシ化合物を直接反応させる方法、およびリン酸水素基とリン酸エステル基との直接イオン交換反応による方法を用いて、エ-テル基を有する有機鎖を層間表面にグラフトした無機ー有機誘導体を合成した。この誘導体とLiClO_4などのリチウム塩を固相ー固相で反応させナノハイブリッド化を試みた。その結果、有機鎖で化学修飾したリン酸ジルコニウム層間には広い組成域にわたってLiClO_4がインタ-カレ-ションし、その層間距離は連続的に拡大することを見い出した。固溶体はLiClO_4に比較して高いイオン伝導度を示し、直流・交流イオン伝導度の温度依存性はArrhenius式によく適合した。固溶体に含まれるClO4ーイオンの全対称伸縮振動をレ-ザ-ラマン分光光度計により測定し、ラマンシフト値からLiClO_4は溶液系におけるのと同様に、分離したイオン対として層間に固溶することを明らかにした。

引き続き、層間化学修飾による高イオン伝導体の開発と、イオン伝導度の低分子膨潤効果、および新型固体電解質を用いるリチウム二次電池の試作を行なう。昨年に引き続き、分子レベルでの無機-有機ハイブリッド(ナノハイブリッド)化を利用した新しい固体電解質の開発を目的として、リン酸ジルニウム層状結晶をホストマトリックスに用い、その層間表面の有機化学修飾を行なった。ハイブリッド層間へのリチウム塩の層間固溶とイオン伝導度測定を行ない、固体電解質としての性能を評価した。1.有機誘導体の合成:γ-リン酸ジルコニウムを層状マトリックスとして、エチレンオキシドおよびプロピレンオキシドの層間開環反応による誘導体の合成、層間表面のリン酸水素基とリン酸モノエステル(CH_3-(OCH_2CH_2)n-OPO_3,n=2,3)とのイオン交換反応による誘導体の合成を行ない、エ-テル酸素基を導入した。リン酸エステル(H(OCH_2CH_2)4-OPO_3H_2およびH_2O_3P(OCH_2CH_2) _4-OPO_3H_2)とZrOCl_2・8H_2Oとの直接反応によりα-型リン酸ジルコニウム誘導体を合成した。2.これら各種の有機誘導体へのLiClO_4およびLiCF_3SO_3の固溶限界を、昨年度確立したラマン分光法とX線回折法により決定した。3.イオン伝導度測定:リチウム可逆電極を用いる直流法およびインピ-ダンス測定による交流法を併用して各種ナノハイブリッドの固体電解質特性を比較検討した。4.リチウム塩の固溶量はエステル結合で層間にグラフトした有機鎖の種類や反応量、層間架橋の有無によって異なるが、リチウムイオン伝導度は室温で約10^<-9>10^<-11>Scm^<-1>程度であり、組成による伝導度の大きな改善はできなかった。しかし、テトラヒドロフラン蒸気を吸着させると、多くの試料について、室温においても伝導度は約10^<-5>Scm^<-1>まで著しく増大し、高イオン伝導体が得られることを見出した。実用化のためには溶媒分子を含まない固体電解質であることが望ましい。溶媒分子も含めたエステル基を層間に導入したナノハイブリッドの合成が望まれる。
国際共同研究による間質性肺炎の新規バイオマーカーの開発と創薬の試み

(1)マイクロアレイ解析から同定した新規血清バイオマーカー・創薬の候補分子のスクリーニング:特発性間質性肺炎(IIP)患者の肺組織と健常肺組織のマイクロアレイ解析により、IIP肺では細胞間の相互作用および接着に関わる分子(DSG3, PCDHGA9, DDR1, MUC1)や細胞増殖に関わる分子(CDC25C, GFI1B)などが高発現していた。Pathway解析をおこないIIP肺においては細胞増殖関連の経路が亢進していることを示した。免疫組織染色をおこない、同定したバイオマーカー候補分子がIIP肺組織において高発現していることを確認した。(2)間質性肺炎の新規血清バイオマーカーの開発:新規バイオマーカー候補分子であるMMP-7とCCL18のIPFの血中バイオマーカーとしての有用性を検討した。MMP-7はKL-6と共に診断能、予後予測能に優れていることが示された。一方でCCL18は細菌性肺炎患者における疑陽性の問題点が明らかとなった。予後予測能の検討では、MMP-7とKL-6を組み合わせて使用することが有効である可能性を示した。(3)間質性肺炎の病態ならびに人種的な相違解明:日独のIPF患者における急性増悪の頻度の比較検討をおこなった。日本人IPF患者ではドイツ人と比較して急性増悪の頻度が高率であった。急性増悪と関連する背景因子の多変量解析をおこなったところ、人種差が独立した因子であることが示された。現在、日独のIPF患者のHRCT所見を両国の医師によって定量化する作業を進めており、この作業が終了次第、急性増悪と画像所見との関連についても検討する予定である。遺伝子多型の比較検討においてはFAM13Aの遺伝子多型は日本人コホートではIPF患者において健常者と比較して有意に高率であり、更に同遺伝子多型は急性増悪のリスク因子かつ予後不良因子であった。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。(1)マイクロアレイ解析から同定した新規血清バイオマーカー・創薬の候補分子のスクリーニング:マイクアレイ解析で抽出したバイオマーカー候補分子の肺組織における発現を組織免疫染色法により確認した.外科的に採取された肺組織を用いて免疫染色の条件検討を行い、続いて間質性肺炎の肺組織において検討をおこなったところKL-6/MUC1、DSG3、ROS1のいずれもコントロールの肺組織と比較して発現の亢進を認めた.他の候補分子についても肺組織における発現を確認する予定である.(2)間質性肺炎の新規血清バイオマーカーの開発:血清バイオマーカーの検討については、日本人およびドイツ人の間質性肺炎患者と健常者からなる国際的なコホートを用いて、ELISA法によりKL-6、SP-A、SP-D、MMP7、CCL18の診断能、疾患活動性および予後予測能に関する検討を行った.さらにわれわれがマイクロアレイ解析を基に抽出した新規候補分子であるIL18BPについてもELISA法の条件検討をおこなった.今後は症例数を増やした測定をおこなうことで新規血清バイオマーカーとしての有用性(他疾患との鑑別、予後を含めた病勢把握、治療効果判定、人種的な相異、など)を検討する.(3)間質性肺炎の病態ならびに人種的な相違解明:間質性肺炎の病態と人種的な相違の解明について、昨年度の検討により日本人およびドイツ人間質性肺炎コホートにおける急性増悪の頻度とHRCTによる画像所見について人種差間で差を認める可能性が示唆された.この中間成績について両国の研究者で話し合った結果、更に対象症例を増やして検討をおこなう方針となった.さらに日本人・ドイツ人IPF患者のゲノム解析を開始しており、遺伝子変異と間質性肺炎の疾患感受性、重症度、急性増悪の頻度、予後、HRCT所見の関連について、人種間での相違点も含めて検討をおこなう準備を進めている.(1)マイクロアレイ解析から新規血清バイオマーカー・創薬の候補分子のスクリーニング:マイクロアレイ解析により抽出したバイオマーカー候補分子の肺組織における発現を免疫染色法により確認している。間質性肺炎患者肺組織において健常肺におけるDSG3の組織免疫染色を行い,Morphometry解析による定量化を通じて間質性肺炎患者では肺胞上皮でのDSG3の発現が亢進していることを明らかにした。(2)間質性肺炎の新規血清バイオマーカーの開発:特発性肺線維症(IPF)患者と健常者における血中MMP-7、CCL18、KL-6、SP-D、SP-AをELISA法で測定し、IPFにおける診断能と予後予測能に関する有用性、併用の意義について明らかとした。新規バイオマーカー候補分子であるIL18BPについて血中濃度を測定し、健常者と比較してIPF患者では有意に上昇していることを確認した。他の有望なバイオマーカー候補分子についても血中濃度の測定を開始しており、更に診断能、疾患活動性、予後の判定に対する有用性について検討をおこなう予定である。(3)間質性肺炎の病態ならびに人種的な相違解明:間質性肺炎の重症度・急性増悪の頻度・胸部HRCT所見と人種差の関連について,日本人およびドイツ人の対象症例数をさらに増やして検討を行った.その結果,HRCT所見におけるスリガラス影の広さ(定量的スコアリング)が,急性増悪の発症予測因子となりうる可能性を見出した.また,日本人・ドイツ人IPF

患者のゲノム解析では,MUC5B遺伝子のプロモーター領域に存在するSNP(rs35705950)について日本人IPF患者で健常者に比して有意に変異頻度が高いことを明らかにした。同SNPは多くの白人コホートにおいてIPFとの関連が報告されているが,今回のわれわれの検討で日本人での同SNPの変異頻度は白人よりも有意に低かった。(1)マイクロアレイ解析から同定した新規血清バイオマーカー・創薬の候補分子のスクリーニング:特発性間質性肺炎(IIP)患者の肺組織と健常肺組織のマイクロアレイ解析により、IIP肺では細胞間の相互作用および接着に関わる分子(DSG3, PCDHGA9, DDR1, MUC1)や細胞増殖に関わる分子(CDC25C, GFI1B)などが高発現していた。Pathway解析をおこないIIP肺においては細胞増殖関連の経路が亢進していることを示した。免疫組織染色をおこない、同定したバイオマーカー候補分子がIIP肺組織において高発現していることを確認した。(2)間質性肺炎の新規血清バイオマーカーの開発:新規バイオマーカー候補分子であるMMP-7とCCL18のIPFの血中バイオマーカーとしての有用性を検討した。MMP-7はKL-6と共に診断能、予後予測能に優れていることが示された。一方でCCL18は細菌性肺炎患者における疑陽性の問題点が明らかとなった。予後予測能の検討では、MMP-7とKL-6を組み合わせて使用することが有効である可能性を示した。(3)間質性肺炎の病態ならびに人種的な相違解明:日独のIPF患者における急性増悪の頻度の比較検討をおこなった。日本人IPF患者ではドイツ人と比較して急性増悪の頻度が高率であった。急性増悪と関連する背景因子の多変量解析をおこなったところ、人種差が独立した因子であることが示された。現在、日独のIPF患者のHRCT所見を両国の医師によって定量化する作業を進めており、この作業が終了次第、急性増悪と画像所見との関連についても検討する予定である。遺伝子多型の比較検討においてはFAM13Aの遺伝子多型は日本人コホートではIPF患者において健常者と比較して有意に高率であり、更に同遺伝子多型は急性増悪のリスク因子かつ予後不良因子であった。肺組織での発現、血清バイオマーカー、人種間の差異についての検討は予定通り進行している。動物モデルおよび細胞を用いた実験については予備実験にやや時間を要したが、研究計画はおおむね順調に進展していると考えている.翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。(1)マイクロアレイ解析から同定した新規血清バイオマーカー・創薬の候補分子のスクリーニング:マイクロアレイ解析により、間質性肺炎で高発現しているバイオマーカーの候補分子を抽出しており、組織免疫染色とmorphometryを用いた肺組織における発現情報の確認をおこない、さらに血中に移行する分子については血中濃度の測定をおこなっている.今後も候補分子の発現の確認をおこなう予定である.(2)間質性肺炎の新規血清バイオマーカーの開発:日本人および欧州人による国際的な大規模コホートの検体を用いて、新規血清バイオマーカー候補分子が(1)間質性肺炎の診断、(2)急性増悪の予測、ならびに(3)予後の予測に有用か検討を行い、さらに人種間の差異の検討や既存の血清バイオマーカーとの比較をおこなう.
ペロブスカイト酸化物人工超格子の配向・積層制御と低温酸化還元

遷移金属酸化物に現れる多彩な物性の起源には遷移金属陽イオンの配列と価数が深く関わっている。ペロブスカイト酸化物の超格子構造の作成により遷移金属陽イオンの配列・価数を制御し、更に酸化還元反応により酸素配位を制御することで、新規な物性を示す酸化物材料の創製を行った。ペロブスカイト構造と共通の陽イオンネットワークを持つ前駆体酸化物の配向制御とその効果的な低温酸化による異常高原子価ペロブスカイト酸化物合成技術の開発に成功した。本研究では、ペロブスカイト酸化物人工超格子の成長配向および積層周期制御に基づく陽イオンの新規配列の実現と、低温酸化還元反応による酸素配位制御による新規価数状態の実現に基づいて磁性に代表される新規な物性の基礎の確立を目指している。昨年度までに、Bサイト陽イオンの層状秩序を持つブラウンミレライト構造酸化物Ca2FeMnO5 (BM-CFMO)について、O3を10%程度含むO2ガスを用いた低温酸化によるペロブスカイト構造のCa2FeMnO6 (P-CFMO)の合成に粉末試料については成功していたものの、薄膜試料については困難があった。O3ガスが強力な酸化力を持つ一方分解しやすい性質を持つために、薄膜試料を粉末試料と同様に酸化処理しても、O3ガスの強い酸化力によって薄膜試料が損傷を受けてしまったり、反対に酸化が不十分であったりした。そこでO3/O2ガスによる薄膜酸化処理の再現性の高い方法の確立を行った。試料の加熱方法・O3/O2ガスの当て方・適切な反応容器のサイズ(直径・深さ)・試料と配管の距離などを詳細に検討・試験した結果、薄膜試料についてもP-CFMOをほぼ100%に近い再現性で合成できる最適な酸化方法の実現に成功した。以前は200 °C以上の温度を必要としていたが改善後は100-200 °Cで15分程度の短時間で薄膜P-CFMOが合成できるようになった。この新しい酸化条件は粉末試料にも効力を発揮し、以前は3時間程度かかっていたものが30分程度で酸化反応が進行することを確認できた。P-CFMO薄膜の電気抵抗率測定結果から、Fe/Mn積層方向に平行な電気抵抗率は垂直方向に比べて1桁程度低いことが明らかになった。ペロブスカイト酸化物人工超格子の成長する配向と積層の周期を変えることで磁性を持つ陽イオンの配列方法を制御し、更に酸化還元反応を施し酸素配位を制御することで、遷移金属陽イオンの新規な配列・価数、および酸素イオンの配位を物性の起源とする新しい磁性体を合成し将来の新規酸化物素子実現へ向けた基礎の確立を本研究は目的としている。本年度はペロブスカイトと同一な陽イオンの枠組みを有するブラウンミレライト酸化物Ca2FeMnO5 (BM-CFMO)薄膜の合成とその低温酸化を行った。BM-CFMOではFeイオンとMnイオンの秩序度が90%と高く遷移金属陽イオンがほぼ完全な二次元的積層状態にある。BM-CFMOをトポケミカルに低温酸化することでペロブスカイト構造のCa2FeMnO6 (P-CFMO)に至ると予想される。P-CFMOが合成されれば当初計画したCaFeO3/SrCoO3人工超格子と比肩する新規な物性が期待されるが、そのためには酸素イオン配位の低温制御が必要となる。そこでBM-CFMOから出発して新規ペロブスカイト層状超格子の合成および薄膜試料の製作と配向制御を行った。低温酸化にはO3を10%程度含有するO2ガスを用いた。まずBM-CFMO粉末試料を合成し粉末X線回折により単相の試料が得られたことを確認した。これを200°Cで3時間処理することで、初めて新たな酸化物磁性材料P-CFMOの合成に成功した。一方薄膜試料はBM-CFMOをターゲットとしてパルスレーザー蒸着法を用い、40nm程度の膜厚の単結晶薄膜の合成に成功した。Mn3+のJahn-Tellerひずみによる長いb-軸長が観察されたことから、FeイオンとMnイオンは粉末試料と同様以上の秩序度で超格子構造を形成していると考えられる。また用いた単結晶基板との格子ミスマッチにより成長配向の制御に成功した。ペロブスカイト酸化物人工超格子の成長する配向と積層の周期を変えることで磁性イオンの配列を制御し、更に酸化還元反応を施し酸素配位を制御することで、遷移金属陽イオンの新規な配列・価数、および酸素イオンの配位を物性の起源とする新しい磁性体を合成し、将来の新規酸化物素子実現へ向けた基礎を確立することを本研究は目的としている。初年度はブラウンミレライト酸化物Ca2FeMnO5 (BM-CFMO)の合成と低温酸化を行った。BM-CFMOではFeとMnが二次元的な自然超格子を形成しており低温酸化によりペロブスカイト構造Ca2FeMnO6 (P-CFMO)に至ると予想される。

P-CFMOは二次元層状人工超格子と同様にイオン配列に基づく新規物性が期待できる。そこでBM-CFMOの粉末試料の合成と酸化(O3/O2,10%)および薄膜試料の合成・配向制御を行った。粉末X線回折によりBM-CFMO単相試料の合成を確認した。引き続き1気圧O3/O2ガスで200°C3時間処理することでP-CFMOが合成できた。一方パルスレーザー蒸着法により膜厚40nmの単結晶BM-CFMO薄膜の合成および格子ミスマッチに基づく成長配向の制御にも成功した。第二年度はBM-CFMO薄膜試料の酸化に挑み、効果的かつ再現性の高い方法を確立した。様々な条件を詳細に検討した結果、100%に近い再現性でP-CFMO薄膜試料が合成できるようになった。電気抵抗率測定から、Fe/Mn積層方向に平行な電気抵抗率は垂直方向に比べて一桁程度低いことが明らかになった。最終年度はP-CFMOの主に粉末試料の磁気構造の解明を行った。メスバウワー分光測定および中性子散乱実験の結果、P-CFMOではFe4+がFe3+とFe5+に空間的に分離する電荷不均化が生じることおよびその際に実現するノンコリニアーなスピン構造が明らかになった。遷移金属酸化物の合成と物性本研究の目的を段階に分けると、1ペロブスカイト酸化物人工超格子の成長する配向と積層の周期を変えることで磁性を持つ陽イオンの配列方法を制御する、2酸化還元反応を施し酸素配位を直接的に制御する、3遷移金属陽イオンの新規な配列・価数、および酸素イオンの配位を物性の起源とする新しい磁性体を合成し将来の新規酸化物素子実現へ向けた基礎を確立する、ということができる。FeイオンとMnイオンとが層状に積層した新しいペロブスカイト超格子磁性体P-CFMOに関しては粉末試料について初年度で1・2および3の合成までが終了している。粉末試料の磁気特性・メスバウワー効果の測定を行った結果、90K近傍に磁気転移温度が、また室温とヘリウム温度の間に電荷不均化転移温度が存在することがわかった。薄膜試料については昨年度に1を、本年度に2を達成した。薄膜試料の3すなわち物性評価については電気抵抗率の積層方向による異方性を確認した。薄膜試料のO3/O2ガスによる酸化には粉末試料の場合よりもより厳しい酸化条件検討が必要であることがわかったが、その際の対象物質としてCaFeO2.5を用いた。CaFeO2.5からCaFeO3を合成するには粉末試料では高圧印加が必要であり、また薄膜試料の合成報告は非常に数が少ない。この点について本研究の進展によりCaFeO3薄膜試料が非常によい再現性で合成できるようになった。また、SrCoO2.5についても同様な酸化反応系によりSrCoO3薄膜試料が得られることもわかった。本研究の目的を段階に分けると、1ペロブスカイト酸化物人工超格子の成長する配向と積層の周期を変えることで磁性を持つ陽イオンの配列方法を制御する、2酸化還元反応を施し酸素配位を直接的に制御する、3遷移金属陽イオンの新規な配列・価数、および酸素イオンの配位を物性の起源とする新しい磁性体を合成し将来の新規酸化物素子実現へ向けた基礎を確立する、ということができる。FeイオンとMnイオンとが層状に積層した新しいペロブスカイト超格子磁性体P-CFMOに関しては粉末試料についてすでに初年度で1・2および3の合成までが終了している。現在はその磁気特性の測定を行っているところであり、本年度中に終了できると考えている。
コンクリ-トの透気性,透水性および中性化に及ぼす細孔構造の影響

コンクリ-トの透気性、吸水性および中性化は鉄筋の腐食にかかわる問題であるので、これまで多くの研究がなされてきたが、コンクリ-ト中のセメントペ-ストの細孔構造やブリ-ジング等によって生じる欠陥部が、これらの特性におよぼす影響に関しては十分解明されているとはいえない。また、プレストレスコンクリ-トのように、圧縮応力を受けた状態での上記の特性に関する研究は皆無に近い。そこで本研究では、コンクリ-トの細孔構造や欠陥部を変化させるため、水セメント比、養生方法、を変化させ、混和材を混入したりして、コンクリ-トの透気性、吸水特性、中性化の試験を行い、さらに、圧縮応力下での特性についても試験を行い、以下のような結果を得た。1.コンクリ-トの透気性は、ブリ-ジングによって骨材下面に生じた欠陥部によって影響を受け、ブリ-ジングが大きいほど大きくなり、透気方向が打込み方向に垂直の場合が最大で、打込み面から底面方向に透過させた場合が最小となった。また、ダブルミキシング法によって、ブリ-ジングを著しく小さくした場合の透気性は、水セメント比50%において、通常の練混ぜ方法の場合の2/3程度となった。2.コンクリ-トの透気性および吸水性は、細孔容積が小さいほど小さく、ブリ-ジングがほとんどないコンクリ-トの場合は、同一細孔容積において、標準養生やオ-トクリ-ブ養生の養生方法、水セメント比および混和材種別に関係なくほぼ同じとなった。3.49年間、20°C、50%R.H.の室内に静置したコンクリ-トの中性化深さは、細孔容積と一義的な関係があリ、細孔容積が大きいほど大となった。4.応力強度比が0.3の圧縮応力を受けたコンクリ-トの透気速度は、無応力の場合の1/2以下となり、応力強度比が0.15の場合の2倍程度となった。
高効率爆縮用大気圧ArF/KrFレーザーの大強度増幅

1.電子ビーム励起大気圧動作ArF/KrFレーザの発振・増幅実験を行い,パワー効率および増幅パラメータを調べた.3.大気圧Ar/F_2混合ガス(Ar/F_2=99.6/0.4%)およびNe/Ar/F_2混合ガス(Ne/Ar/F_2=29.7/70/0.3%)を用いた大気圧動作ArFレーザー増幅実験において,大気圧動作KrFレーザー増幅器を上回るパワー効率(それぞれ15.7%, 14.5%)を得た.4.大気圧動作KrFレーザーの増幅器パラメータとして, Ar/Kr/F_2=79.55/20/0.45%およびKr/F_2=99.4/0.6%の混合ガスで利得係数go=13.9,14.3%,吸収係数α=0.4,0.7%,飽和光強度Is=1.55,2.3MW/cm^2であった.5.大気圧動作ArFレーザの増幅パラメータとして, Ar/F_2=99.6/0.4%およびNe/Ar/F_2=29.7/70/0.3%の混合ガスで利得係数go=4.21,4.19%,吸収係数α=0.23,0.21%,飽和光強度Is=3.2,2.6MW/cm^2であった. go/α(〉18)および飽和光強度(1.93.2MW/cm^2)は共に高く,増幅長50cmのシングルパス増幅で最適入力光強度は, 6.79.5MW/cm^2と高い.これは増幅長スケーリングに有利なことを示している.6.両レーザー増幅器の計算機シミュレーションコードの精度を向上するために実験との比較を行った.1.電子ビーム励起大気圧動作ArF/KrFレーザの発振・増幅実験を行い,パワー効率および増幅パラメータを調べた.3.大気圧Ar/F_2混合ガス(Ar/F_2=99.6/0.4%)およびNe/Ar/F_2混合ガス(Ne/Ar/F_2=29.7/70/0.3%)を用いた大気圧動作ArFレーザー増幅実験において,大気圧動作KrFレーザー増幅器を上回るパワー効率(それぞれ15.7%, 14.5%)を得た.4.大気圧動作KrFレーザーの増幅器パラメータとして, Ar/Kr/F_2=79.55/20/0.45%およびKr/F_2=99.4/0.6%の混合ガスで利得係数go=13.9,14.3%,吸収係数α=0.4,0.7%,飽和光強度Is=1.55,2.3MW/cm^2であった.5.大気圧動作ArFレーザの増幅パラメータとして, Ar/F_2=99.6/0.4%およびNe/Ar/F_2=29.7/70/0.3%の混合ガスで利得係数go=4.21,4.19%,吸収係数α=0.23,0.21%,飽和光強度Is=3.2,2.6MW/cm^2であった. go/α(〉18)および飽和光強度(1.93.2MW/cm^2)は共に高く,増幅長50cmのシングルパス増幅で最適入力光強度は, 6.79.5MW/cm^2と高い.これは増幅長スケーリングに有利なことを示している.6.両レーザー増幅器の計算機シミュレーションコードの精度を向上するために実験との比較を行った.
レニウム化合物の特性を活かした新触媒反応の開拓

有機合成における触媒として、これまであまり活用されていなかった低原子価レニウムカルボニル化合物が、単純アルキン類の求電子的活性化に有効であることを明らかとし、この性質を利用することで、比較的単純な鎖状化合物から多置換フェノール類、含窒素多環性化合物等の有用環状化合物を効率よく合成できる新規な触媒反応の開発に成功した。近年の有機合成において、様々な遷移金属化合物が反応試剤として頻繁に利用されているが、その一方で、これまで有機合成にあまり利用されたことのない遷移金属も未だ存在する。これらの金属は性質が未知の部分が多いだけに、従来にない特徴的反応性を示すことも期待される。本研究では、そのような金属の一つであるレニウムに着目し、レニウム化合物の特性を活かした新規、かつ高効率的な合成反応の開発を目的とし、主に、低原子価レニウムによるアルキンの求電子的活性化に基づく多環性炭素骨格構築法の開発について検討を行った。その結果、低原子価レニウムカルボニル化合物がアルキンの求電子的活性化剤として高い活性を有することを見いだした。この性質を利用してアルキンのジェミナルアルキル化という新形式の反応を開発し、合成化学的に有用なビシクロ[3.3.0]オクタン誘導体が効率よく合成できることを明らかとした。また、この手法は、含窒素双環性化合物の合成にも適用可能であることを見いだしている。さらに、近年アルキンの求電子的活性化剤として注目されている白金、金化合物をはじめとする多様な金属化合物との比較検討を行った結果、レニウム、タングステン、白金、金など第六周期金属化合物が高い触媒活性を有することを明らかにすることができた。また、アルキンの求電子的活性化を基盤とした新規含窒素複素環化合物の合成手法の開発にも取り組み、o-アルキニルアニリンから調製したイミン誘導体に対して、ビニルエーテル類の存在下でタングステン、レニウム等の触媒を作用させると、新規な反応活性種である金属含有アゾメチンイリド種を経由した付加環化反応が進行し、多環性インドール誘導体を高収率で与えることを見いだした。近年の有機合成において、様々な遷移金属化合物が反応試剤として頻繁に利用されているが、その一方で、これまで有機合成にあまり利用されたことのない遷移金属も存在する。本研究では、そのような金属の一つであるレニウムに着目し、レニウム化合物の特性を活かした新規、かつ高効率的な合成反応の開発を目的とし、低原子価レニウムカルボニル錯体によるアルキンの求電子的活性化を基盤とした新規な多環性骨格構築反応について検討を行っている。前年度の検討では、シロキシジエン部位を有するアルキンに対して触媒量のレニウムカルボニル錯体を作用させるとアルキンのジェミナルアルキル化という新形式の反応が進行すること、そして基質の適切な設計によりビシクロ[3.3.0]オクタンやビシクロ[5.3.0]デカン誘導体等の合成化学的に有用な化合物を鎖状の基質から一段階で効率よく合成できることを明らかとした。本年度はこの手法についてさらなる検討を加えた結果、上記反応が含窒素双環性化合物の合成にも問題なく適用可能であることを見いだした。また基質中の窒素原子上の保護基、レニウム錯体の種類を適宜選択することにより、異なる骨格を持つ含窒素化合物の選択的な作り分けも実現できることを明らかとした。また、ω-アルキニルアミンに対してレニウム触媒を作用させると、新規な反応活性種である金属含有アンモニウムイリドが生成し、これが1,2-Stevens転位型の反応を速やかに起こすことで多環性インドール誘導体が一挙に合成できることも見いだした。本研究では、そのような金属の一つであるレニウムに着目し、レニウム化合物の特性を活かした新規、かっ高効率的な合成反応の開発を目的とし、低原子価レニウムカルボニル錯体によるアルキンの求電子的活性化を基盤とした新規な多環性骨格構築反応について検討を行った。その結果、シロキシジエン部位を有するアルキンに対して触媒量のレニウムカルボニル錯体を作用させるとアルキンのジェミナルアルキル化という新形式の反応が進行し、これが含窒素双環性化合物の合成にも問題なく適用可能であること、さらには基質中の窒素原子上の保護基、レニウム錯体の種類を適宜選択することにより、異なる骨格を持つ含窒素化合物の選択的な作り分けも実現できることを明らかとした。さらに、ω-アルキニルアミンに対してレニウム触媒を作用させると、新規な反応活性種である金属含有アンモニウムイリドが生成し、これが1,2-Stevens転位型の反応を速やかに起こすことで多環性インドール誘導体が一挙に合成できることも見いだした。

加えて、シリルエノールエーテル部位を持つプロパルギルエステル誘導体にレニウムカルボニル化合物を作用させると、シリルエノールエーテルからの分子内環化、エステル部位の脱離を経て多置換フェノールが位置選択的に、かつ高収率で得られることも見いだした。これらは、すべてレニウム化合物に特徴的な反応であり、レニウム化合物によるアルキンの求電子的活性化という手法が、多様な環状骨格形成に有効であることを示した点で学術的な価値があると考えられる。
チベットの伝統宗教の越境と存続に関する文化人類学的研究

今年度は、中国北京市、成都市、四川省アバチャン族チベット族自治州松潘県においてフィールドワークによる資料の収集と分析を行った。主な調査項目は1中国都市部へのボン教の進出とその要因、2都市部で活動するボン教僧侶の出身僧院をめぐる社会経済的状況である。1では、近年チベット高原各地から移動した高僧が漢族信徒の支援を得て、説法や瞑想、仏塔建設などのほか、信徒の個人的な相談に対応するなど、幅広い活動を展開していることが明らかになった。そして高僧たちが学識のみならず、占いなどの儀礼能力や人格の良さ、漢語の流暢さといった要素によって信頼を獲得していることが明らかになった。2では、近年行われた僧侶教育施設の拡充や、近接する村の観光地化の進行に着目し、2000年代の開発政策による経済成長から、2010年代に入って沿岸部を中心とする漢族の富裕層と、村・僧院との結びつきが強まっていることが明らかになった。チベット族と漢族の協働によって、学校建設などの公共性の高い事業が近年多く展開しており、ボン教の地域を越えた展開が生み出す社会的影響についても重要な知見が得られた。また、受入機関においてボン教高僧の伝記の読み込みを行い、高僧の地域間移動を通して、教義のどのような要素が継承されるのかに関する知見が得られた。この結果を、フィールドワークによる一次資料と組み合わせ、ボン教の越境と存続に関するより通時的な記述に結実させた。以上から得られた知見と、過去2年にわたって行ってきた、フランス、インド、ネパールを対象とする調査の成果を組み合わせて研究成果をまとめ、ボン教徒の地域を越えた移動過程を解明するとともに、文化の差異を超えて人びとの身心に訴えかける要素の重要性を指摘した。(抄録なし)本研究は、チベットの伝統宗教ボン教を対象に、伝統宗教が国家や地域の境界を越えて求心力を保持し存続する要因を、担い手の人々の移動と協働の過程から解明することを目的に進められてきた。平成23年度においては、当該分野に関する先行研究文献の収集および、フランスとネパールのボン教僧院におけるフィールドワークによる一次資料の収集と分析を実施した。一次資料の収集にあたっては、先行研究において十分に考察されてこなかった、僧院の運営を支える多様なネットワークと、僧院で継承される「伝統」の共通性と多様性に着目し、(1)ボン教僧院の越境とその活動、(2)地域を越えて実践される教義を調査項目とした。(1)では、20世紀後半以降のボン教のチベットからの拡散の経緯を再構成した。その結果、僧侶たちが散逸した教義テクストの収集とアーカイブ化を通じて宗教実践の共通基盤を確立する一方、個人レベルでは移動元の僧院との関係を維持し、各僧院固有の「伝統」の継承にも積極的に関与していることが明らかになった。(2)では、移動先の僧院で行われる一般向けの瞑想講習などの実践の参与観察を行った。その結果、参加者の出身地はフランス、ロシア、メキシコをはじめのべ10カ国以上に達すること、そして彼らの多くが、ボン教の教義や実践の効果自体への関心よりもむしろ、修行の師である高僧との出会いやその魅力を参加動機として強く持っていることが明らかになった。以上の知見は、当該分野における先駆的な成果であると同時に、宗教が生み出す共同性に関して、移動元と移動先、あるいは西洋とチベットという二項対立的な視点では捉えることのできない微細なメカニズムの一端を明らかにした点で重要性の高いものである。本研究は、チベットの伝統宗教ボン教を対象に、伝統宗教が国家や地域の境界を越えて求心力を保持し存続する要因を、担い手の人々の移動と協働の過程から解明することを目的に進められてきた。平成24年度においては、フランスおよびインドのボン教僧院と、中国北京市で活動するボン教徒に関して、フィールドワークによる資料の収集と分析を行った。主な調査項目は、1チベット外部に設立された僧院の現状と僧侶の活動、2民族を越えた宗教実践の展開である。1では、特にインドにおいて、ボン教徒としてのアイデンティティを強化する動きが進行しており、それが若い学僧によって中国に「逆輸入」される現象が観察された。多くが東北チベット・アムド地方出身である彼らが、出身地の「伝統」に加えて、ボン教の「正統」を学び実践することによって、将来的に国外のみならずチベット本土のボン教徒の活動の活性化が企図されている点が明らかになった。一方で、中国都市部では、宗教活動が公的制度の管理下におかれる中、漢語と漢族社会の生活様式を身につけた僧侶は、漢族に向けた布教活動を通じて、中国におけるボン教の民族を越えた展開に関与していることが明らかになった。2では、西欧では心の平安を得る手段、生き方の指針としての教義や実践が求められているのに対し、中国の漢族ではそれに加え事業の成功や家庭問題の解決を目的とする現世利益的側面からもボン教が注目される傾向があることが明らかになった。両者に共通するのは、師としての高僧の資質や魅力が、ボン教に触れる大きな動機になっている点であった。こうした、文化の差異をこえて人びとのこころに訴えかける要素がボン教の越境を支えていることが明らかになった。