hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
肝細胞移植および肝組織作製治療の実現化にむけた前臨床研究

肝不全治療としての肝臓移植に代わる治療として,肝細胞移植に関する研究を行い,肝臓外への肝組織構築の実現化に向けた研究を行った.特に新たな組織工学的手法を用いて, culture dishの上で2次元, 3次元肝細胞シートを作成し,マウス皮下に「場」を確保し,移植した.その結果,皮下からの血管新生が促進され,細胞が安定して肝細胞としての機能を保持したままで,マウスの皮下に長期間生着させることに世界で初めて成功した.組織学的あるいは血清中のアルブミンや血液凝固因子の解析から肝機能が維持される事を明らかとした.同時に再生能力を有する事も明らかとなった.この効果は200日以上にわたり,維持される事が判明し,これまでに報告のない研究成果となった.肝臓が作るタンパク質等の物質のうち,比較的少量でも人体に十分である血友病などにおいては,その臨床効果は十分にあると予想される.肝不全治療としての肝臓移植に代わる治療として,肝細胞移植に関する研究を行い,肝臓外への肝組織構築の実現化に向けた研究を行った.特に新たな組織工学的手法を用いて, culture dishの上で2次元, 3次元肝細胞シートを作成し,マウス皮下に「場」を確保し,移植した.その結果,皮下からの血管新生が促進され,細胞が安定して肝細胞としての機能を保持したままで,マウスの皮下に長期間生着させることに世界で初めて成功した.組織学的あるいは血清中のアルブミンや血液凝固因子の解析から肝機能が維持される事を明らかとした.同時に再生能力を有する事も明らかとなった.この効果は200日以上にわたり,維持される事が判明し,これまでに報告のない研究成果となった.肝臓が作るタンパク質等の物質のうち,比較的少量でも人体に十分である血友病などにおいては,その臨床効果は十分にあると予想される.平成18年度において、肝細胞を利用した様々な治療法の確立にむけて、ヒト肝組織からの成熟肝細胞の分離手技の確立および小動物を用いた肝不全治療実験を行った。研究の具体的内容について以下に列記する。(1)肝不全病態に対する肝細胞を用いた治療法の確立マウス肝臓の70%を切除し、さらに残葉の2/3の流入血行を遮断することにより、劇症肝不全を誘導した。無処置マウスに本劇症肝不全を誘導した際は、全てのマウスが24時間以内に死亡することを確認した。この劇症肝不全病態における成熟肝細胞を用いた肝組織作製の治療効果を検討した。具体的には、劇症肝不全を誘導する3日前に、我々が確立した手法に従い(Ohashi et al. Hepatology 41:132-140,2005)肝細胞を用いて腎被膜下に小肝組織を作製したところ、マウスの生存期間の延長を認め、10%のマウスにおいて救命に成功した。(2)遺伝子導入肝細胞を用いた治療法の確立肝組織作製に用いる分離肝細胞の高機能化を図ることにより劇症肝不全の治療効果を高めることを目的に、肝細胞にHGP遺伝子を導入した。我々の開発した遺伝子導入法に従い(Kuge et al., Cell Transplantation 15:1-12,2006)アデノウイルスベクターを用いてHGF遺伝子を導入し、腎被膜下に小肝組織を作製したところ、遺伝子非導入の通常肝細胞にて肝組織を作製した群と比較し、有意なマウスの生存期間の延長と40%と高い救命をもたらした。(3)ヒト肝細胞分離技術の確立と培養下機能評価奈良県立医科大学付属病院において、転移性肝癌等の疾患のため肝部分切除にて摘出された肝臓標本の癌部以外の正常肝組織を用いて、肝細胞分離を行った。分離は、2段階コラゲナーゼ還流法を基本に一部修正して行った。コラゲナーゼの選定、コラゲナーゼ濃度、および還流速度と温度の観点から、ヒト肝細胞分離法の至適化を行った。その結果、viability80%以上(トリパンブルー染色法)の肝細胞を得ることが可能となった。また、ヒト肝細胞を初代培養したところ、良好な接着を示すとともに、アルブミン等の蛋白発現や、リドカインの代謝能力の機能評価においても良好な肝機能を発揮することを確認した。尚、この臨床材料の取り扱いにおいては、摘出組織の一部を研究目的に使用することについて、インフォームドコンセントを行った後、書面にて許諾を得る手順を踏み、本研究の遂行は患者およびその家族から許諾を得た場合に限定した。肝臓移植に代わる治療法としての肝細胞移植の実現を目指して、マウスモデルでの基礎実験を前年度より引き続き継続した。前年度の結果に基づいて、culture dishの上で細胞シートを作製。マウス皮下に「場」を確保し、移植した。その結果、皮下からの血管新生が促進され、細胞が安定して皮下組織に2次元、3次元的に構築されることを確認した。さらに組織学的あるいは血清中のアルブミンや血液凝固因子の解析から肝機能が維持される事が明らかとなった。同時に再生能力を有する事も明らかとなった。この効果は200日以上にわたり、維持される事が判明し、これまでに報告のない研究成果となった。肝臓が作るタンパク質等の物質のうち、比較的少量でも人体に十分である血友病などにおいては、その臨床効果は十分にあると予想される。肝不全治療としての肝臓移植に代わる治療として,肝細胞移植に関する研究を行い,肝臓外への肝組織構築の実現化に向けた研究を行った.

特に新たな組織工学的手法を用いて,culture dishの上で2次元,3次元肝細胞シートを作成し,マウス皮下に「場」を確保し,移植した.その結果,皮下からの血管新生が促進され,細胞が安定して肝細胞としての機能を保持したままで,マウスの皮下に長期間生着させることに世界で初めて成功した.組織学的あるいは血清中のアルブミンや血液凝固因子の解析から肝機能が維持される事を明らかとした.同時に再生能力を有する事も明らかとなった.この効果は200日以上にわたり,維持される事が判明し,これまでに報告のない研究成果となった.肝臓が作るタンパク質等の物質のうち,比較的少量でも人体に十分である血友病などにおいては,その臨床効果は十分にあると予想される.
マルチスケール効果を考慮したエスチュアリーでの粒状物質巻上,輸送,沈降過程の解明

本研究では,運河網におけるマルチスケール効果を考慮した粒状物質の輸送過程の解明を目的とし,対象とする運河網は複雑な形状をしたエスチュアリーであると考え,もっとも都市化した領域を含んだ場所として東京湾奥部東京港および周辺の運河域を対象とし,網状に張り巡らされた水路における流れの把握,発生起源,エネルギーの伝達等について観測および3次元数値モデルを利用し検討した.マルチスケール効果を考慮した粒状物質の輸送過程に関して,多項目水質計を利用し,運河部における水質の空間分布・時間変化の測定を行うとともに,解析手法の提案を含め検討した.その結果,東扇島,千葉灯標,東京港の3地点において計測された塩分またはDO値の時系列解析により,東京湾と運河の水質が互いに影響を与えている可能性が示された.また,3次元数値モデルによる流動状況の可視化を行ったところ,千葉灯標における水質の変化が東京港および東扇島の水質に大きく影響を与えていることが予想される結果となった.その一方で,東京港奥に位置する芝浦運河および東雲運河内の貧酸素水塊は,東京西航路とは密接な関係があるが,内湾部の貧酸素水塊の直接的な影響を受けていないと考えられる観測結果が得られた.淡水供給の影響が強く,強い成層が形成される運河部の水環境を考えるに際しては,同じ成層構造を持った水域の範囲はどこであるかの視点が重要であることが示された.本研究では,運河網におけるマルチスケール効果を考慮した粒状物質の輸送過程の解明を目的とし,対象とする運河網は複雑な形状をしたエスチュアリーであると考え,もっとも都市化した領域を含んだ場所として東京湾奥部東京港および周辺の運河域を対象とし,網状に張り巡らされた水路における流れの把握,発生起源,エネルギーの伝達等について観測および3次元数値モデルを利用し検討した.マルチスケール効果を考慮した粒状物質の輸送過程に関して,多項目水質計を利用し,運河部における水質の空間分布・時間変化の測定を行うとともに,解析手法の提案を含め検討した.その結果,東扇島,千葉灯標,東京港の3地点において計測された塩分またはDO値の時系列解析により,東京湾と運河の水質が互いに影響を与えている可能性が示された.また,3次元数値モデルによる流動状況の可視化を行ったところ,千葉灯標における水質の変化が東京港および東扇島の水質に大きく影響を与えていることが予想される結果となった.その一方で,東京港奥に位置する芝浦運河および東雲運河内の貧酸素水塊は,東京西航路とは密接な関係があるが,内湾部の貧酸素水塊の直接的な影響を受けていないと考えられる観測結果が得られた.淡水供給の影響が強く,強い成層が形成される運河部の水環境を考えるに際しては,同じ成層構造を持った水域の範囲はどこであるかの視点が重要であることが示された.基礎調査のため、運河における流動調査として、NPO等の方々と協力し、カヌーおよび浮き子を利用した観測を行った.その結果、運河網内では、運河網外からの塩水の侵入、陸域からの淡水の供給により、平水時には強い成層場が形成されており、小さな空間スケール、つまり各水路におけるエスチュアリー循環の発生を確認することが出来た.そのエスチュアリー循環は、潮汐によっても大きく影響を受けていることも分かった.それらの影響を詳細に検討するために、運河網における流動再現を行った.再現計算には、3次元生態系モデルELCOM&CAEDYMが利用された.流動の再現を主目的として解析を行ったので、生態系に関する部分のモデルのスイッチはオフにして再現計算を行った.その際、運河網に対して境界条件を与えなくてはならない.そのため、まず、東京湾全体における生態系までを含めた再現計算を行い、その検証を行った.計算では、2003年5月から8月を対象とした.計算結果の検証には、国土技術政策総合研究所により月に12度行われた観測データを利用した.その結果、DO濃度の再現計算までを含めて、良好な結果を得ることが出来た.続いて、運河網への適用を行った.その際、運河網における境界条件の与え方が重要であり、数分から10分程度の位相であるが、位相差を与えないと運河網における物質輸送に関わる残差流などの検討を行うことが出来ないごとが明らかになった.今後は、これらの結果を利用して、より詳細な再現計算結果の解析を行い、底層での巻上までを考慮した検討を加えてゆく予定である.本研究では,マルチスケールにおける物質輸送を解明するために,東京湾スケールの現象と東京港スケールの異なる空間スケールの影響伝搬について検討を行った.まず,東京湾全体におけるDO・水温・塩分の空間分布調査成果を用いて,東京湾奥(湾央)から東京港へ至る影響伝搬について解析し,緩やかな循環に乗った影響伝搬を示唆する結果を得た.次に東京港,東扇島および千葉沖において計測された塩分・DO濃度の時系列を用いた統計解析を行い,それぞれの観測場所が数日間の位相を持って関係していることが分かった.それらの影響伝搬は,定常的に存在しているものではないが,急激な塩分やDO濃度の変化が生じた場合,それらの影響が伝搬しやすいことが示された.

具体的には,2008年秋の東扇島,千葉灯標,東京港の底層DO値の観測結果の相互相関をとったところ,水質変化の影響が東扇島から千葉灯標へと1日で,千葉灯標から東京港へと12日で影響を与えている可能性が示された.また,2007年春の東扇島,千葉灯標の表層塩分の観測結果の相互相関をとったところ,東扇島の水質変化が34日で千葉灯標のDO濃度に影響を与えている可能性が示された.この情報は,アサリの浮遊幼生などの失われたネットワークを回復する際に重要な情報を与えるものである.データ解析により示された現象を説明するために,3次元数値計算モデルを用いたトレーサー実験を行った.トレーサー実験には,これまで東京湾に用いられてきており,その再現性の高さが証明されているELCOM&CAEDYMを用いた.その結果,計測器が設置されている水深付近のトレーサーの動きをみると,風の影響を大きく受けた影響の伝搬の様子が確認された.数値計算により,東扇島→千葉灯標→東京港→木更津という伝搬傾向があることが分かった.今後,これらの情報を利用して,京浜運河内における大スケールの影響評価と物質輸送に関する検討を進めてゆく計画である.本研究では、運河網におけるマルチスケール効果を考慮した粒状物質の輸送過程の解明を目的とし、対象とする運河網は複雑な形状をしたエスチュアリーであると考え、もっとも都市化した領域を含んだ場所として東京湾奥部東京港および周辺の運河域を対象とし、網状に張り巡らされた水路における流れの把握、発生起源、エネルギーの伝達等について観測および3次元数値モデルを利用し検討した。マルチスケール効果を考慮した粒状物質の輸送過程に関して、多項目水質計を利用し、運河部における水質の空間分布・時間変化の測定を行うとともに、解析手法の提案を含め検討した。その結果、東扇島、千葉灯標、東京港の3地点において計測された塩分またはDO値の時系列解析により、東京湾と運河の水質が互いに影響を与えている可能性が示された。また、3次元数値モデルによる流動状況の可視化を行ったところ、千葉灯標における水質の変化が東京港および東扇島の水質に大きく影響を与えていることが予想される結果となった。その一方で、東京港奥に位置する芝浦運河および東雲運河内の貧酸素水塊は、東京西航路とは密接な関係があるが、内湾部の貧酸素水塊の直接的な影響を受けていないと考えられる観測結果が得られた。淡水供給の影響が強く、強い成層が形成される運河部の水環境を考えるに際しては、同じ成層構造を持った水域の範囲はどこであるかの視点が重要であることが示された。
癌の骨転移におけるIGF-1細胞内シグナルの関与

昨年度までの研究で、(1)骨基質由来IGFがヒト乳癌細胞MDA-MB-231(MDA.-231)細胞の増殖を強力に促進すること、(2)MDA-231細胞にIGF I型受容体(IGFIR)遺伝子を導入した細胞(MDA-231/IGFIR)が骨転移形成の促進を示したこと、を報告した。今年度はこの結果をさらに発展、検証する目的で、まず、MDA-231細胞にドミナントネガティブ型IGFIR遺伝子を導入した細胞(MDA-231/486STOP)を樹立し、その骨転移形成能を動物実験モデルを用いて検討した。その結果、MDA-231/486STOPでは骨転移形成が有意に抑制され、加えて、骨転移巣における癌細胞のアポトーシスの増加と細胞分裂の減少が認められた。次に、IGF-1の乳癌細胞のアポトーシスに対する役割をさらに検討する目的で、アポトーシスの抑制に関与する分子であるAktとNF-κBの活性化に対するIGF-1の関与をin vitroで検討した。その結果、MDA-231において、IGF-1がAkt、及びNF-κBを活性化すること、また、この活性化がMDA-231/486STOP細胞では阻害されることが明らかとなった。さらにIGF-1によりNF-κBが活性化されたことから、骨転移におけるNF-κBの関与を検討するために、ドミナントネガティブ型IκB遺伝子をMDA-231細胞に遺伝子導入した細胞(MDA-231/IκBαΔN)を樹立し、骨転移形成能を検討したところ、MDA-231/IκBαΔNでは骨転移形成が抑制されることが示された。以上の結果から、骨基質由来IGF-1が癌細胞の増殖の促進と、Akt, NF-κBの活性化を介したアポトーシスの抑制により骨転移の形成,進展の促進に重要な役割を果たすことが示唆された。まず、骨基質中に含まれる増殖因子の癌細胞の増殖に対する作用を明らかにするために、骨吸収を促進した培養系から得た培養上清をヒト乳癌細胞MDA-MB-231(以下、MDA-231)に作用させたところ、有意な細胞増殖の促進が認められた。この系に各種増殖因子に対する中和抗体を加えたところ、抗IGF I型受容体抗体のみに、促進された細胞増殖の抑制が認められた。この結果は、骨基質中の増殖因子が癌細胞の増殖促進に関与し、その主たる作用がIGFによることを示唆している。次に、乳癌の骨転移におけるIGFの関与をさらに明らかにする目的で、MDA-231細胞にIGF I型受容体(IGFIR)遺伝子を導入した細胞(MDA-231/IGFIR)を樹立した。この細胞の骨転移形成能を、ヌードマウス左心室内移植による骨転移動物モデルを用い検討したところ、MDA-231/IGFIRでは有意な骨転移形成の促進が認められた。この一因としては、先に述べたような骨に転移した癌細胞に対する骨基質由来IGFの増殖促進作用が考えられる。さらに、MDA-231/IGFIRにおける骨転移形成促進のメカニズムを明らかにするために、IGF-I刺激時の細胞内シグナルについて検討を行った。IGF-I刺激により、まずIRS-1がリン酸化され、PI-3キナーゼと複合体を形成し、さらにはAktをリン酸化することが明らかとなった。その反応性はMDA-231/IGFIRでより顕著であった。Aktの活性化はアポトーシス抑制との関連が広く知られており、MDA-231/IGFIRの骨転移促進の一因が骨転移巣における癌細胞のアポトーシスの抑制であることが示唆される。以上の結果をもとに、平成13年度は、IGFによるNF-kBの活性化、及びその骨転移への関与についてさらに検討を進める予定である。

以上の結果から、骨基質由来IGF-1が癌細胞の増殖の促進と、Akt, NF-κBの活性化を介したアポトーシスの抑制により骨転移の形成,進展の促進に重要な役割を果たすことが示唆された。
磁性鉄標識キメラ化モノクローナル抗体による新しい膵癌手術法の開発

A7とLignosite FMLとの複合体A7-Lignositeを作成した。さらにキメラ化A7-Fab分画とLignosite FMLとを様々な濃度で混和して複合体を作成し、sonicaitonによる結合が最も抗体活性を保つために適当であることを確認した。超遠心によって複合体と非結合キメラ化A7-Fab分画とを分離した。キメラ化A7Fab-LignositeをクロラミンT法で^<125>I標識して超遠心で分離後、ヒト膵癌移植ヌードマウスに投与した。経時的に血液、腫瘍、各臓器を摘出してその重量と放射能を測定した。その結果、キメラ化A7Fab-Lignositeは腫瘍に特異的に集積した。A7-Lignosite FMLは生体内でも膵癌組織と反応することが明らかになったため、実際の膵癌のリンパ節転移反応すると予想される。A7とLignositeFMLとの複合体A7-Lignositeを作成した。A7とLignositeFMLとを様々な濃度で混和して複合体を作成し、sonicaitonによる結合が最も抗体活性を保つために適当であることを確認した。A7-LignositeをクロラミンT法で^<125>I標識して超遠心で分離後、ヒト膵癌移植ヌードマウスに投与した。その結果、A7-Lignosite FMLは腫瘍に特異的に集積した。この膵癌の転移リンパ節に集積したA7-Lignosite FMLを検出することにより、侵襲の少ない効率的な膵癌手術が可能になると考えられた。現在、chA7Fab-Lignositeについても同様のことを検討している。
慢性子宮内膜炎に対するラクトフェリンに着目した治療法開発

我々は、慢性子宮内膜炎が、着床障害を来し不妊症の原因となること、その原因の一つとして脱落膜化障害を惹起すること、上皮間葉転換などの子宮内膜分化異常を惹起することを明らかとしてきた。慢性子宮内膜炎の発症のメカニズムを明らかにし、それに基づいた長期的な観点からのその発症を予防する方法の開発が必要であると考えられる。今回の研究では、腟内の感染制御に深く関わっているラクトフェリンに着目し、その慢性子宮内膜炎の発症の関連性とラクトフェリン投与による慢性子宮内膜炎の治療効果について検討する。これら研究結果をもとに慢性子宮内膜炎の新たな治療方法の開発および予防方法を考案することを最終目的としている。
サブミクロンEPMA定量分析の実用化：CHIME年代測定への応用

サブミクロンEPMA分析について、CHIME年代測定に適用するための開発を行った。まず、モンテカルロシミュレーションにより特性X線の発生領域及び強度を推定した。シミュレーションは代表者が作成したソフトウェアを用いて行った。モンテカルロシミュレーションの結果、現有のEPMAでもモナズ石の場合1億年以上の年代を持つ場合は、比較的容易に分析可能であることが予想できた。そこで、UーPb同位体年代が約10億年のモナズ石(Knopper, 2000)を用いて、現有のEPMAでCHIME年代測定を行った。通常の分析条件では同位体年代とほぼ同じ年代が得られることを確認したうえで、分析領域が1ミクロン以下となる条件で年代測定を行った。その結果、UーPb同位体年代とは大きくことなる年代が得られ、そのままでは正確な年代測定が不可能であることが明らかになった。モンテカルロシミュレーションの結果と試料調整方法について検討したところ、通常の試料調整方法を行うとサブミクロンCHIME年代測定ではmechanical polishingによる損傷を受けた部分を測定している可能性が高いことが判明した。今後、表面処理について検討をし、「損傷の無い表面」を作成する試料調整方法を開発する必要があることが明らかになった。mechanical polishingのかわりにchemical polishingを用いる手法などを検討していく。また、表面状態以外に原因が存在しないかも合わせて検討する。まず、表面損傷の影響という予想外の問題が発生し、その解決策を検討しなければならないことが判明した。これにより、若干の遅れが生じている。さらに、夏季に釜山国立大学においてEPMAを用いた実験を予定していたが、故障により使用することができなくなった。釜山国立大学での使用予定等を考慮したところ、2018年度内に本研究課題の為に使用することができないことが判明し、2019年度にマシンタイムを調整して分析を行うことにした。2018年度に釜山国立大学で行う予定であった実験を2019年度に行う必要があるため、遅れが生じている。まず、「損傷のない表面」を実現できる試料調整方法を確立させ、現有EPMAで年代測定を行う。試料調整には、まずコロイダルシリカを用いる方法を試す予定である。研磨方法を変更しても改善されない場合は補正計算など他の部分に問題があること考え、モンテカルロシミュレーション、実際の分析値、補正計算モデルから予想される値を比較することにより、より正確な法制計算もでるを確立させる。さらに、CHIME年代測定に加え、主要造岩鉱物の分析についてもサブミクロンEPMA定量分析を実用化させる。サブミクロンCHIME年代測定を実現するために、低加速電圧でのウラン・トリウム・鉛の定量分析法の分析条件について検討した。分析領域は、電子ビームの大きさと試料内でのエックス線発生領域により決まる。加速電圧を低くすると試料内での電子の散乱領域が狭くなり、エックス線の発生領域も狭くなる。しかし、試料内でのエックス線発生領域を直接観測することはできないため、モンテカルロシミュレーションにより予測した。予測の確からしさはモンテカルロシミュレーションの確からしさにより決まる。そこで、試料から発生するエックス線強度を鉱物の実測値とシミュレーションの結果と比較した。鉱物のエックス線強度は閃ウラン鉱および方トリウム鉱を用い、名古屋大学宇宙地球環境研究所のJCXA-733 (日本電子株式会社製)で測定した。加速電圧を変化させ、エックス線強度がどのように変化するか調べた。その結果、実際に測定したエックス線強度の変化とシミュレーションによるエックス線強度の変化は数%以下の誤差で一致していることが明らかになった。したがって、使用しているモンテカルロシミュレーションプログラムが一定の信頼性をもっていることが示された。次に、電子光学系の電子回路を改良し、良好で安定した電子ビームを得られるようにした。そして、実際の電子ビームの直径を測定した。電子ビームの直径は、銅グリッド上に金の薄膜を載せた試料の二次電子像を取得し、金薄膜と真空の境界部分の立ち上がり幅を用いて推定した。その結果、実際の電子ビーム径は理論的に予測される電子ビーム径とよく一致していることが明らかになった。以上のことから、任意の条件で電子ビーム径と試料内でのエックス線発生領域を予測可能になり、実際の分析領域が予測可能になった。任意の試料、任意の分析条件でエックス線発生領域を明らかにし、サブミクロンEPMA定量分析が可能な条件を選択可能になった。まず、電子光学系の改良により電子ビーム径がほぼ理論値となったこと、及び、モンテカルロシミュレーションによりエックス線発生領域を十分な精度で予測できることが確認できた。これにより、今後はサブミクロンEPMA定量分析が可能な条件についてのみ、シミュレーションやEPMA分析を行えばよくなり、当初の目標が達成された。ただし、シミュレーションプログラムの乱数発生器が並列処理に適していないため、シングルコア・シングルスレッドで実行せざるを得ない。そのため、シミュレーション速度により条件探索の効率が制限されている。すなわち、モンテカルロシミュレーションの効率化が今後の課題となっている。

通常の分析条件では同位体年代とほぼ同じ年代が得られることを確認したうえで、分析領域が1ミクロン以下となる条件で年代測定を行った。その結果、UーPb同位体年代とは大きくことなる年代が得られ、そのままでは正確な年代測定が不可能であることが明らかになった。モンテカルロシミュレーションの結果と試料調整方法について検討したところ、通常の試料調整方法を行うとサブミクロンCHIME年代測定ではmechanical polishingによる損傷を受けた部分を測定している可能性が高いことが判明した。今後、表面処理について検討をし、「損傷の無い表面」を作成する試料調整方法を開発する必要があることが明らかになった。mechanical polishingのかわりにchemical polishingを用いる手法などを検討していく。また、表面状態以外に原因が存在しないかも合わせて検討する。まず、表面損傷の影響という予想外の問題が発生し、その解決策を検討しなければならないことが判明した。これにより、若干の遅れが生じている。さらに、夏季に釜山国立大学においてEPMAを用いた実験を予定していたが、故障により使用することができなくなった。釜山国立大学での使用予定等を考慮したところ、2018年度内に本研究課題の為に使用することができないことが判明し、2019年度にマシンタイムを調整して分析を行うことにした。2018年度に釜山国立大学で行う予定であった実験を2019年度に行う必要があるため、遅れが生じている。閃ウラン鉱、方トリウム鉱およびモナズ石について、モンテカルロシミュレーションを用いて分析領域が1ミクロン未満となる加速電圧及び照射電流の範囲を明らかにする。そして、エックス線強度が最大となる組み合わせを用い、閃ウラン鉱及びモナズ石のウラン・トリウム・鉛を測定する。そして、その結果が通常の分析で用いる15kVでの結果とどの程度ずれるか検証する。ずれは補正計算モデルが仮定する発生関数とモンテカルロシミュレーションによる発生関数のずれで説明可能と予測している。そこで、低加速電圧条件でモンテカルロシミュレーションによる発生関数を使って補正計算を行う手法を確立させる。これにより、サブミクロン領域のCHIME年代測定法を確立させる。次に、電子ビーム径を小さくすることによって電流を強くすることができないか検討する。これは、エックス線強度は電子ビームの電流に比例することから、より強い電流を用いて検出限界を向上させ、現有の熱電子放出方電子銃による年代測定では困難な若い試料の年代測定も可能にするためである。そのため、FEーEPMAの適用可能性を検討する。ただし、FEーEPMAでは低加速電圧時の最大照射電流が著しく小さくなる可能性があり、実際にFEーEPMAを用いて限界を調査する。
Massive MIMO高密度ネットワークに関する研究

スマートフォン等の高性能かつ多機能な携帯無線通信端末の普及に伴い,近年,移動通信の通信量が爆発的に増大し,また近い将来IoTに生じる大規模接続を考慮すると,膨大な通信量に対応できる無線システムの開発は急務である.無線通信分野の最新研究動向は現在の千倍ものネットワークスループットを目指し,主に使用帯域の拡張,スペクトル効率,ネートワック構成の三方面から対策を考えていく.通信容量の大幅増加を達成するには,上記技術の組み合わせが必要となる.その中で,BSやアクセスノード密度の増大,即ち高密度ネットワークの効果は特に顕著である.一方,従来のMIMO方式から発展した超多素子アンテナを利用するMassive MIMO方式はスペクトル効率向上の他に,エネルギー効率や信頼性などにも大幅に性能向上ができ,近年のMIMO技術のブレイクスルーとして認識されている.素子を密集する超多素子アンテナは,波長が短いマイクロ波帯あるいはミリ波帯を使用する必要があり,Massive MIMO方式はユーザとBS間の距離が短いスモールセルに適切である.本年度はMassive MIMO方式のBSとスモールセルの両方を用いたマイクロ波帯の高密度ネットワークを研究した.マイクロ波帯の高密度ネットワークにおいては,ニアフィールドとファーフィールドではパスロス指数が変化し,より精度の高いDual-slopeパスロス関数を考慮する必要がある.本研究では,ダウンリンクでの信号対干渉雑音比にDual-slopeパスロスモデルやポアソン点過程を導入し,性能評価指標であるカバレッジ確率を新たに導出した.また,導出した関係式を用いて,カバレッジ確率に対する基地局密度や基地局アンテナ数の影響を分析した.さらに,マイクロ波帯とミリ波帯両方に適応可能なハイブリッドプレコーディング法を提案した.本研究はMassive MIMO方式のBSを用いた高密度ネットワークを対象とし,その性能を分析し,適切なダウンリンクプレコーディング方式を提案するものである.そのため,高密度ネットワークの正確なモデリングが最も重要である.素子を密集する超多素子アンテナは,波長が短いマイクロ波帯あるいはマイクロ波帯を使用する.マイクロ波とミリ波の伝搬特性が異なるため,それぞれの高密度ネットワークの分析が必要である.一般的にマイクロ波帯の伝搬損失は、ある一定のパスロス指数に従って減衰するとしてモデル化される.しかし,高密度環境では通信距離の長いところ(ファーフィールド)と短いところ(ニアフィールド)ではパスロス指数が異なるため,2種類のパスロス指数で表現することが適切である.マイクロ波帯の高密度ネットワークの分析においては,このパスロス指数の変化を考慮し,より精度の高いDual-slopeパスロス関数を採用する必要がある.本年度はDLでの信号対干渉雑音比にDual-slopeパスロスモデルやポアソン点過程を導入し,性能評価指標であるカバレッジ確率を新たに導出した.また,導出した関係式を用いて,カバレッジ確率に対する基地局密度や基地局アンテナ数の影響を分析した.一方,超多素子アンテナに必要な回路規模が大きく,プレコーディングの一部を位相シフタのみのアナログプレコーディングで実現するハイブリッドプレコーディングは有効なコスト削減策である.本年度は,アレー信号処理の視点から,新たにアナログプレコーディングとデジタルプレコーディングの設計法を開発し,ハイブリッド構造における低複雑度のチャネル推定法を提案した.提案法はチャネルの基本的な物理特性を活用し,非直交角度領域からチャネルを推定し,プレコーディングを設計することによって,高い性能を持ち,マイクロ波とミリ波の高密度ネットワークに適応可能である.今後の計画は以下の三方面から研究を推進していく予定である.まず,チャネル推定誤差を考慮した高密度ネットワークの性能を分析する.チャネルコヒーレント時間内に直交するパイロットの個数が限られているため,チャネル推定にはパイロット信号の再利用が必要となる.隣接するセル間のパイロット再利用はパイロット干渉問題を引き起こし,特にMassive MIMO方式ではパイロット干渉が固有な難題とされている.今までの研究では理想的なユーザチャネル情報を仮定しており,カバレッジ確率の分析にパイロット干渉の影響が考慮されていない.本研究はパイロット干渉が発生した際,信号対干渉雑音比の関係式を導出し,カバレッジ確率を分析する予定である.次に,ハイブリッド構造におけるビームフォーミング誤差の影響を研究する.ハイブリッドプレコーディングはアナログビームフォーミングを行うため,実装中には位相シフタの精度により,生成するアナログビームに解像度の制限があります.ユーザの位置がビームの間に角度ずれがあった場合,チャネル推定と信号対干渉雑音比の両方に無視できない大きな影響が起こる.本研究はこの角度ずれがもたらした効果を数学モデリングし,チャネル推定精度やビームフォーミング利得,さらにカバレッジ確率への影響を考察する予定である.最後に,高密度ネットワークではセル構造が不規則であるため,通常の規則形状のセル配置よりセル間干渉が強くなる場合が多い.複数BSが形成するBSクラスターを協調し,ユーザ群へ送信する,即ち仮想セルを構成するのは干渉を抑圧し,通信容量向上に有効な手法である.仮想セルにおけるパイロット干渉を考慮したチャネル推定とプレコーディングの関係を解明し,パイロットを共有するユーザで形成する多層仮想セルのレベルでネットワーク性能の分析を行う予定である。スマートフォン等の高性能かつ多機能な携帯無線通信端末の普及に伴い,近年,移動通信の通信量が爆発的に増大し,また近い将来IoTに生じる大規模接続を考慮すると,膨大な通信量に対応できる無線システムの開発は急務である.無線通信分野の最新研究動向は現在の千倍ものネットワークスループットを目指し,主に使用帯域の拡張,スペクトル効率,ネートワック構成の三方面から対策を考えていく.通信容量の大幅増加を達成するには,上記技術の組み合わせが必要となる.その中で,BSやアクセスノード密度の増大,即ち高密度ネットワークの効果は特に顕著である.

一方,従来のMIMO方式から発展した超多素子アンテナを利用するMassive MIMO方式はスペクトル効率向上の他に,エネルギー効率や信頼性などにも大幅に性能向上ができ,近年のMIMO技術のブレイクスルーとして認識されている.素子を密集する超多素子アンテナは,波長が短いマイクロ波帯あるいはミリ波帯を使用する必要があり,Massive MIMO方式はユーザとBS間の距離が短いスモールセルに適切である.本年度はMassive MIMO方式のBSとスモールセルの両方を用いたマイクロ波帯の高密度ネットワークを研究した.マイクロ波帯の高密度ネットワークにおいては,ニアフィールドとファーフィールドではパスロス指数が変化し,より精度の高いDual-slopeパスロス関数を考慮する必要がある.本研究では,ダウンリンクでの信号対干渉雑音比にDual-slopeパスロスモデルやポアソン点過程を導入し,性能評価指標であるカバレッジ確率を新たに導出した.また,導出した関係式を用いて,カバレッジ確率に対する基地局密度や基地局アンテナ数の影響を分析した.さらに,マイクロ波帯とミリ波帯両方に適応可能なハイブリッドプレコーディング法を提案した.本研究はMassive MIMO方式のBSを用いた高密度ネットワークを対象とし,その性能を分析し,適切なダウンリンクプレコーディング方式を提案するものである.そのため,高密度ネットワークの正確なモデリングが最も重要である.素子を密集する超多素子アンテナは,波長が短いマイクロ波帯あるいはマイクロ波帯を使用する.マイクロ波とミリ波の伝搬特性が異なるため,それぞれの高密度ネットワークの分析が必要である.一般的にマイクロ波帯の伝搬損失は、ある一定のパスロス指数に従って減衰するとしてモデル化される.しかし,高密度環境では通信距離の長いところ(ファーフィールド)と短いところ(ニアフィールド)ではパスロス指数が異なるため,2種類のパスロス指数で表現することが適切である.マイクロ波帯の高密度ネットワークの分析においては,このパスロス指数の変化を考慮し,より精度の高いDual-slopeパスロス関数を採用する必要がある.本年度はDLでの信号対干渉雑音比にDual-slopeパスロスモデルやポアソン点過程を導入し,性能評価指標であるカバレッジ確率を新たに導出した.また,導出した関係式を用いて,カバレッジ確率に対する基地局密度や基地局アンテナ数の影響を分析した.
ミニバンド制御した量子ドット超格子による中間バンド型太陽電池動作の顕在化

InAs/GaAs量子ドット超格子中間バンド型太陽電池(QDSL-IBSC)における2段階光励起電流の電界依存性を詳しく調べた。2段階光励起電流は電界とともに大きくなった。太陽電池の内部電界によってミニバンドに励起された電子と正孔が超格子ミニバンド中を空間分離する。最適な条件では電子の寿命は1&micro;s程度にまで伸びており、それによって2段目のサブバンド励起効率が向上し、その結果、2段階光励起電流が増加することを突き止めた。以上のことより、中間バンドに励起された電子の寿命を長くすることが、QDSL-IBSCの2段階光励起電流生成向上のカギを握ることを明らかにした。本研究では、ミニバンド制御した量子ドット超格子により電子の長寿命化を図り、高効率な中間バンド型太陽電池を実現する。基底準位と励起準位のミニバンド幅の違いを巧みに利用して、バンド幅の大きい励起準位ミニバンド(光吸収中間バンド)に励起したキャリアを効果的に空間分離し、正孔と空間分離した電子をミニバンド幅が小さくエネルギー分離した基底準位(光励起中間バンド)に分散エネルギー緩和させる。これによって効率のよい伝導バンドへの光励起を実現し、電流を増大させる。平成27年度は、分子線エピタキシーによりGaAs(001)基板上にInAs/GaAs量子ドットの超格子構造をi層に内包するp-i-nGaAs太陽電池構造を作製し、内部電界によるキャリア分離のダイナミックスとミニバンド幅の関係を明らかにした。具体的な成果は以下のとおりである。(1)現有設備である分子線エピタキシーを用いて、GaAs(001)基板上にInAs/GaAs量子ドットの超格子構造を作製した。InAs量子ドット間に挿入するGaAs中間層の厚さによってドット間の電子的結合を精密に調整し、基底準位と励起準位のミニバンド幅を制御することに成功した。(2)本研究の評価で使用したp-i-nGaAs太陽電池構造を試作した。(1)で明らかにしたInAs/GaAs量子ドットの超格子構造をi層に内包する。試作に当たっては、太陽電池構造シミュレータを用いた。(3)超高速分光技術を駆使して、励起準位ミニバンド(光吸収中間バンド)と基底準位(光励起中間バンド)間のキャリアダイナミックスを明らかにした。量子ドット超格子の作製条件を理想的に予想していた以上に最適化することができたため、光物性において世界最高水準の超格子特性を引き出すことに成功した。これによって太陽電池特性に量子ドット超格子の特徴を顕在化させることができたため当初の計画以上に進展した。平成27年度は、分子線エピタキシーによりGaAs(001)基板上にInAs/GaAs量子ドットの超格子構造をi層に内包するp-i-nGaAs太陽電池構造を作製した。平成28年度は内部電界によるキャリア分離のダイナミックスとミニバンド幅の関係を明らかにした。具体的には以下の通りである。〇中間バンドから伝導バンドへのサブバンド間励起を選択的に行うため、近赤外光を追加して照射した外部量子効率スペクトルの測定を行い、近赤外光の波長と強度の変化に対して、吸収端バンド間遷移近傍の外部量子効率スペクトルの変化を明らかにした。〇電界によるキャリア分離のによって、2段階光電流が増加することを確認した。〇キャリアの移動度と再捕獲確率を考慮したシミュレーションを実施し、変換効率を最大化する内部電界とキャリア引出効率の関係を明らかにした。〇集光倍率に対する解放端電圧と短絡電流の変化を詳細に調べる。これによって、電流整合が取れた中間バンドを介した光電流生成の最適条件を明らかにした。平成28年度は、中間バンドから伝導バンドへのサブバンド間励起を選択的に行うため、近赤外光を追加して照射した外部量子効率スペクトルの測定を精密に行う。これによって、近赤外光の波長と強度の変化に対して、吸収端バンド間遷移近傍の外部量子効率スペクトルの変化を明らかにするとともに、電界によるキャリア分離の影響を明らかにする。また、変換効率を最大化する内部電界とキャリア引出効率の関係を明らかにし太陽電池構造を最適化して、電流整合が取れた中間バンドを介した光電流生成の最適条件を明らかにする。半導体電子工学
二酸化炭素の資源化に向けた耐熱合金プラズモニックナノ触媒の創成

本研究は二酸化炭素の資源化に向けた耐熱合金プラズモニックナノ触媒の創成を目的としている。この目的を達成するために、新規金属・合金プラズモニックナノ触媒の設計・創製を行うと共に、プラズモン共鳴が関わる二酸化炭素の活性化・燃料化におけるメカニズムの究明を行っている。H30年度は当初の研究計画に沿って鋭意研究を行ったところ、以下の重要な成果が得られた:1)プラズモニックナノ金属による触媒反応におけるサポーターの影響を研究するため、極性を有する窒化タンタル(TaN)を初めてサポーターに用いた。その結果、TaNにVIII族金属を担持した場合、光誘起熱駆動CRM反応の活性が可視光照射によって2.3-2.7倍向上することが判明した。また、有機化合物の分解反応においてもTaNサポーターの優位性を確認した。実験研究および理論計算から、TaNの極性が光励起電子-正孔の分離を促進し、結果的に光誘起触媒反応の活性向上に寄与したと考えられる。本研究は高効率光誘起触媒の設計に重要な指針を提供した。本研究成果は化学分野のトップジャーナルに掲載された(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 16781-16784)2)TiO2担持Rhナノ触媒を用い、水蒸気メタン改質反応をプローブ反応としてホットキャリア誘起分子活性化について詳細に研究したところ、熱触媒反応に比べ、可視光照射下の活性化エネルギーが約50%も減少することが明らかとなった。フェムト秒時間分解赤外分光測定および密度汎関数理論計算から、Rh-TiO2界面でホットキャリアが超高速的に分離し、その結果、界面に電子欠乏状態のRhδ+が形成され、それによって、C-H結合の活性化が促されたことが明らかとなった。本研究成果は触媒分野のトップジャーナルに掲載された(ACS Catal. 2018, 8, 7556-7565)。これまでに新規金属・合金プラズモニックナノ触媒の設計・創製、表面・界面構造制御、および二酸化炭素の活性化・燃料化におけるメカニズムに関する研究を行ってきたところ、すでに多くの成果をあげることができた。特に以下の点において極めて重要な知見を得た:1)サポーターの極性が触媒反応を促進することを見出した2)ホットキャリアによる小分子活性化エネルギーの低減を定量的に解析したこれらの成果はCO2等小分子の低温活性化、燃料化の実現に極めて重要な知見であり、よって本研究課題の進捗は順調に進展していると言える。当初の計画に沿って研究を推進していく予定である。具体的には以下の3つの研究項目に分けて研究を進める:1)新規耐熱合金プラズモニックナノ触媒の創製:前年度に引き続き元素戦略の観点から、IB族の貨幣金属に限らず、より広範な種類の遷移金属を含めた新たな金属・合金を探索し、高いプラズモン共鳴効果および触媒反応効果を併せ持つ耐熱性ナノメタルを設計・創製する。金属(合金)ナノ粒子のサイズ・形態・分布等を制御した合成を行い、多角分光計測等による物性計測と時間領域差分法(FDTD)、厳密結合波理論(RCWA)を併用し、プラズモン共鳴によるナノ粒子の表面温度やホットキャリアの強度、表面局在電磁場分布について評価を行う。2)表・界面構造制御によるプラズモン共鳴の増強:半導体材料を中心にナノ金属を担持する担体の組成&形態の制御を行うことにより、担体の構造的・物理化学的特性が二酸化炭素等反応分子の吸着・活性化への影響について系統的に研究し、SPR効果を最大限に引き出せる新規ナノ構造体触媒の設計・制御を行う。3)プラズモン共鳴による二酸化炭素の活性化メカニズム究明:その場フーリエ変換赤外分光光度計や電子スピン共鳴などを駆使し、二酸化炭素の活性化・資源化における詳細なメカニズムを研究する。具体的には光照射に伴う二酸化炭素の吸着状態や反応中間物の変化、また変換効率および生成物の選択性における照射波長の依存性やナノ金属のプラズモン共鳴との相関について調べる。また、金属の組成・形態等がモデル反応の活性化エネルギーに及ぼす影響についても定量的に調べる。本研究成果は化学分野のトップジャーナルに掲載された(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 16781-16784)2)TiO2

担持Rhナノ触媒を用い、水蒸気メタン改質反応をプローブ反応としてホットキャリア誘起分子活性化について詳細に研究したところ、熱触媒反応に比べ、可視光照射下の活性化エネルギーが約50%も減少することが明らかとなった。フェムト秒時間分解赤外分光測定および密度汎関数理論計算から、Rh-TiO2界面でホットキャリアが超高速的に分離し、その結果、界面に電子欠乏状態のRhδ+が形成され、それによって、C-H結合の活性化が促されたことが明らかとなった。本研究成果は触媒分野のトップジャーナルに掲載された(ACS Catal. 2018, 8, 7556-7565)。これまでに新規金属・合金プラズモニックナノ触媒の設計・創製、表面・界面構造制御、および二酸化炭素の活性化・燃料化におけるメカニズムに関する研究を行ってきたところ、すでに多くの成果をあげることができた。特に以下の点において極めて重要な知見を得た:1)サポーターの極性が触媒反応を促進することを見出した2)ホットキャリアによる小分子活性化エネルギーの低減を定量的に解析したこれらの成果はCO2等小分子の低温活性化、燃料化の実現に極めて重要な知見であり、よって本研究課題の進捗は順調に進展していると言える。当初の計画に沿って研究を推進していく予定である。具体的には以下の3つの研究項目に分けて研究を進める:1)新規耐熱合金プラズモニックナノ触媒の創製:前年度に引き続き元素戦略の観点から、IB族の貨幣金属に限らず、より広範な種類の遷移金属を含めた新たな金属・合金を探索し、高いプラズモン共鳴効果および触媒反応効果を併せ持つ耐熱性ナノメタルを設計・創製する。金属(合金)ナノ粒子のサイズ・形態・分布等を制御した合成を行い、多角分光計測等による物性計測と時間領域差分法(FDTD)、厳密結合波理論(RCWA)を併用し、プラズモン共鳴によるナノ粒子の表面温度やホットキャリアの強度、表面局在電磁場分布について評価を行う。2)表・界面構造制御によるプラズモン共鳴の増強:半導体材料を中心にナノ金属を担持する担体の組成&形態の制御を行うことにより、担体の構造的・物理化学的特性が二酸化炭素等反応分子の吸着・活性化への影響について系統的に研究し、SPR効果を最大限に引き出せる新規ナノ構造体触媒の設計・制御を行う。3)プラズモン共鳴による二酸化炭素の活性化メカニズム究明:その場フーリエ変換赤外分光光度計や電子スピン共鳴などを駆使し、二酸化炭素の活性化・資源化における詳細なメカニズムを研究する。具体的には光照射に伴う二酸化炭素の吸着状態や反応中間物の変化、また変換効率および生成物の選択性における照射波長の依存性やナノ金属のプラズモン共鳴との相関について調べる。また、金属の組成・形態等がモデル反応の活性化エネルギーに及ぼす影響についても定量的に調べる。
有機分子固体薄膜のホット電子有効質量と内部ポテンシアル

本研究では、主としてバルクでの結晶構造が知られるCuーphthalocyanine(CuPc)を試料とし、その薄膜の分子・結晶配向性とホット電子の注入・輸送等の超薄膜物性に関する情報を、低エネルギ-電子透過(LEET)法を用いて得ることを目的として研究を行い、以下のような成果を得た。αーform,βーformおよびアモルファス状態のCuPc膜に対してLEET実験を行った結果、その膜構造によってLEETスペクトル構造は大きく異なることがわかった。一方、低速電子エネルギ-損失や光学吸収から得られた励起子のエネルギ-とLEETスペクトル構造の入射電子エネルギ-位置との間に相関は観測されなかった。したがって、LEETスペクトル構造が膜の幾何学的構造を反映したものであり、その構造は電子の弾性散乱過程によって決定されるものであることがわかった。室温のCu基板上に成長させた蒸着膜に対して得られるLEETスペクトル構造の入射電子エネルギ-位置は、その蒸着条件や膜厚に依存せずほぼ一定であることから、Cu基板上のCuPc蒸着膜の配向性は、蒸着条件・膜厚によらず一定で、αーformーbーc平面が基板表面に対して平行になるような結晶配向性をもつことがわかった。また、スペクトル構造の強度は膜成長後に行う熱処理によって大きくなり、熱処理によって、より膜構造上の欠陥の少ない膜に変化した。さらに超高真空中で膜を成長させる分子線蒸着法によって構造欠陥の少ない膜が得られることもわかった。膜の配向性によって透過電流の入射電子エネルギ-依存性は大きく変化し、アモルファス状態の膜においては、01eV程度の電子に対する透過電流は、入射電流の約90%にも達し、これらの電子のアモルファス膜への実効的な注入効率(90%)が、結晶性の膜への注入効率(5060%)に比べ高いことがわかった。これは結晶膜では、後述のように、電子の干渉性弾性散乱が起こるためだと考えられる。入射電子が試料膜のブリルアンゾ-ン端においてバンドギャップ反射されるために、透過電流スペクトルに、透過電流が極小となる入射電子エネルギ-位置が存在すると考えることによって、LEETスペクトル構造を矛盾なく説明することができ、06eV程度のエネルギ-領域の膜内ホット電子が自由電子的であるという結論が得られた。また、αーformCuPc蒸着膜内の(h00)面に垂直な方向における、ホット電子の有効質量は、電子の静止質量をm_0として2.2_2×m_0それらの電子に対する膜内ポテンシャルはー1.3_3eV程度であると推定された。本研究では、主として超低密度低エネルギ-電子透過法を駆使して、有機分子固体薄膜内のホット電子の有効質量と内部ポテンシャルに関する知見を得ることを目的にしている。

以上の目的達成のため、平成2年度の研究は、(i)低エネルギ-電子透過装置の真空系の改良、(ii)低エネルギ-電子透過法による銅フタロシアニン薄膜中のホット電子の有効質量とその内部ポテンシャルの推定に関する実験を以下の通り行った。(1)精製された銅フタロシアニンの室温基板への蒸着膜(α型構造)の膜厚をパラメ-タにし、電子透過スペクトルの測定を行った。(2)銅フタロシアニンのα型蒸着膜を真空中で200°C以上で熱処理することによりβ型の薄膜を得、その電子透過スペクトルの測定を行った。これにより、α型→β型結晶構造転移によるスペクトル構造変化を検出し、α型→β型結晶構造転移によりスペクトル構造が大きく変化することを見いだした。さらに、低温基板上に銅フタロシアニンを蒸着することによりアモルファス膜を作製し、この膜のスペクトルを測定した結果、スペクトル中には上記構造が観測されなかった。これらの測定結果から、銅フタロシアニン結晶薄膜の電子透過スペクトル構造の原因が、電子ー電子非弾性散乱による分子エキシトン生成によるものではなく、薄膜の分子配向・配列を反映したものであることが分かった。(3)α形結晶構造の配向銅フタロシアニン薄膜(bc面が基板に平行)の電子透過構造のエネルギ-位置を用いて、bc面に垂直方向でのホット電子の運動エネルギ-と波数ベクトルの関係が自由電子的であるという結果を得た。これを用いてホット電子の有効質量と内部ポテンシャルの推定を行ったところ、ホット電子の有効質量は自由電子の静止質量の2.22倍、内部ポテンシャルはー1.33eVと推定された。現在、これらの値の妥当性を実験的に検討する研究を行っている。(4)(1)ー(3)と並行して、電子透過装置の試料室に液体窒素トラップを新設し、有機分子の繰り返し蒸着による超高真空ポンプや試料室内壁の汚染を低減した。この結果、装置内クリ-ニングに要する時間を大幅に短縮することができた。本研究では、主としてバルクでの結晶構造が知られるCuーphthalocyanine(CuPc)を試料とし、その薄膜の分子・結晶配向性とホット電子の注入・輸送等の超薄膜物性に関する情報を、低エネルギ-電子透過(LEET)法を用いて得ることを目的として研究を行い、以下のような成果を得た。αーform,βーformおよびアモルファス状態のCuPc膜に対してLEET実験を行った結果、その膜構造によってLEETスペクトル構造は大きく異なることがわかった。一方、低速電子エネルギ-損失や光学吸収から得られた励起子のエネルギ-とLEETスペクトル構造の入射電子エネルギ-位置との間に相関は観測されなかった。したがって、LEETスペクトル構造が膜の幾何学的構造を反映したものであり、その構造は電子の弾性散乱過程によって決定されるものであることがわかった。室温のCu基板上に成長させた蒸着膜に対して得られるLEETスペクトル膜造の入射電子エネルギ-位置は、その蒸着条件や膜厚に依存せずほぼ一定であることから、Cu基板上のCuPc蒸着膜の配向性は、蒸着条件・膜厚によらず一定で、αーform bーc平面が基板表面に対して平行になるような結晶配向性をもつことがわかった。また、スペクトル構造の強度は膜成長後に行う熱処理によって大きくなり、熱処理によって、より膜構造上の欠陥の少ない膜に変化した。さらに超高真空中で膜を成長させる分子線蒸着法によって構造欠陥の少ない膜が得られることもわかった。