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C-mybアンチセンスヌクレオチドによる緑内障術后成績向上のための基礎的研究

緑内障は失明の原因疾患の一つであり、この治療は失明予防の観点から極めて重要である。代表的な観血的治療として、濾過手術が現在、広く行われている。緑内障濾過手術において、術後瘢痕組織の形成は、濾過効果の減弱を招き手術成績の不良化へとつながる。瘢痕組織の発生にはコラーゲンをはじめとする結合組織の過剰な沈着が関与していると考えられる。現在、mitomycin Cや5-fluorouracilが細胞増殖抑制の目的で使用されているが、眼内炎や強膜菲薄化などの合併症が報告されている。このため、より副作用のない確実な効果をもった薬剤が求められている。今回、癌遺伝子の一つであるc-mybは、細胞増殖に深く関与しておりc-mybアンチセンスデオキシオリゴヌクレオチドの効果を培養ヒトチノン嚢及び家兎をはじめとする生体で確認することにより炎症疾患の治療や術後成績向上に役立つものと考えた。また増殖に関与するサイトカインであるTGFβの挙動についても検討し、興味深い知見を得た。つまりTGFβのシグナル伝達を制御することで創傷治癒をコントロールできる可能性が示唆された。現在、培養ヒトテノン嚢線維芽細胞を用い、c-mybの細胞増殖、遊走、細胞外マトリックス(ECM)成分の産生、分泌に対する影響をc-mybアンチセンスヌクレオチドを用いて検討中である。これに先立ち、実際、癜痕抑制目的で臨床に用いられているmitomycin-Cを用い、線維芽細胞に対する影響を同様の項目で検討し、細胞増殖、遊走が抑制されることを確認している。これらのデータと比較、検討を予定している。In vitroにおける研究(ラットを使用し、c-mybの影響を検討)ラット癜痕モデルの作成ラット結膜を剥離して創傷治癒過程を観察した。3週間後の炎症発現が最も強く、同時期を癜痕モデルとすることに決定した。現在、ラット結膜癜痕モデルに、c-mybアンチセンスを用い、癜痕抑制効果の程度を検討中である。また癜痕に関する検討項目として、コラーゲンをはじめとする各種ECM成分やTGF-betaシグナル伝達に関与するS-madの免疫局在を検討中である。
がん転移における一次線毛の役割の解明

前年度までの成果として、1肺腺がん細胞株や肺腺がん組織中のがん細胞の一部に一次線毛が発現すること、2肺腺がん細胞株に上皮間葉転換(epithelial-mesenchymal transition: EMT)を誘導すると一次線毛の発現が促進することを見出し、さらに、3一次線毛発現制御分子(タンパク)Xを同定した。今年度は、肺腺がん細胞における一次線毛の役割と、分子Xの機能解析に着手した。1.肺腺がん細胞における一次線毛と細胞増殖の関係元来、一次線毛は正常組織中の増殖が停止した細胞の大半に発現することがよく知られている。その点を踏まえ、肺腺がん細胞株を増殖マーカーKi-67と一次線毛マーカーARL13Bで二重染色したところ、一次線毛陽性細胞はKi-67陽性細胞よりも陰性細胞の中により多く存在した。2.一次線毛発現制御分子Xの機能解析shRNAを用いて遺伝子Xのノックダウンを試みたが、安定株を樹立することができなかった。そこで、近年盛んに使用されるようになっているCRISPR-Cas9を用いてノックアウト細胞の作成、さらに並行してコンディショナルノックアウトマウスの作出も進めている。本研究課題の期間終了後、これらの細胞とマウスを用いて分子Xの機能を細胞レベルと生体レベルで解析する予定である。一方、分子Xと相互作用するタンパクを同定するため、FLAGタグを付加した分子Xを肺腺がん細胞株に強制発現し、FLAGの免疫沈降で共沈するタンパクを質量分析で同定した。その機能解析も今後継続予定である。1.肺がん細胞の上皮間葉転換誘導に伴う一次線毛発現機序の解明A549細胞の無血清処理群と上皮間葉転換(epithelial-mesenchymal transition: EMT)誘導群の一次線毛形成所見を透過型電子顕微鏡を用いて比較観察した結果、無血清処理群では軸糸の伸長段階での停止を認めた。一次線毛発現制御にかかわる主要分子を同定する目的で、A549細胞およびA549細胞同様に一次線毛発現能を有するPC-14細胞について、EMT誘導下と非誘導下のtotal RNAを採取し、cDNAマイクロアレイをおこなった。現在、EMT誘導下と非誘導下で発現量に差を示す遺伝子の同定作業をおこなっている。2. EMTによって誘導される一次線毛の機能解明従来より一次線毛との関連が知られているヘッジホッグ(Hh)シグナルについて、その構成分子の細胞内局在を検討した。Hhシグナル構成分子SMOのAcGFP融合タンパクと一次線毛構成分子ARL13BのmCherry融合タンパクをA549細胞に安定導入しEMTを誘導したところ、両者の一次線毛への共局在を認めた。この結果から、A549細胞に発現する一次線毛は正常細胞同様にHhシグナルに関与する可能性が示唆された。ほぼ当初の計画通りに進捗している。1.肺腺がん細胞の一次線毛発現制御候補遺伝子の同定昨年度おこなったcDNAマイクロアレイ解析の結果から、肺腺がん細胞の一次線毛発現制御候補遺伝子を複数同定した。その中の10個についてcDNA発現ベクターを肺腺がん細胞株A549に遺伝子導入し、一次線毛陽性率に与える影響を検証した。遺伝子Xを導入した細胞は上皮間葉転換誘導時の一次線毛陽性率の著明な上昇を認めた。2.一次線毛発現と転移の相関の生体レベルでの検証一次線毛は微小な構造物であり細胞あたりひとつしか発現しないことから、組織中での一次線毛の検出は困難が予想された。そこで、条件検討を兼ねて、肺腺がんの臨床検体を一次線毛マーカーARL13Bの抗体で染色し、共焦点顕微鏡で観察した。結果、正常肺組織中に一次線毛が検出されると共に、肺がん細胞の一部にも一次線毛陽性細胞が存在することを確認した。細胞レベルの研究は順調であるが、生体レベルの研究が遅れている。当初の計画通りに推進する。

1.肺腺がん細胞の一次線毛発現制御分子に関する研究昨年度同定した一次線毛発現制御候補分子Xの発現制御機構を、特に上皮間葉転換との関係に着目して、細胞株を用いて検討する。また、一次線毛ががん細胞の増殖能、転移能、薬剤耐性などに与える影響を検討する。2.一次線毛の臨床相関の検証肺腺がん臨床検体の免疫組織染色を継続し、ARL13Bなどの一次線毛マーカー、前年度同定した一次線毛発現制御候補分子Xの陽性率と臨床データの相関を解析する。また、Xの発現を操作した肺腺がん細胞をマウスに移植して、腫瘍の生着率、増殖能、転移能に与える影響を検証する。6,882円が残ったが、少額であるため次年度に使用することとした。次年度使用額は少額であり、研究計画に変更は無い。次年度使用額は少額であるため、研究計画に変更は無い。
線維化病変におけるコラ-ゲン産生とコラ-ゲン結合性熱ショック蛋白質発現の解析

臓器の線維化病巣におけるコラ-ゲン産生細胞の動態を明かにするために、プロコラ-ゲン分子のERーゴルジ装置間の細胞内輸送に関与しコラ-ゲン分泌に必須と考えられるコラ-ゲン結合性熱ショック蛋白質HSP47の線維化病変組織における発現分布を免疫組織学的に解析することが本研究の目的であるが、既に得られていたニワトリHSP47に対するポリクロ-ナル抗体およびモノクロナ-ル抗体ではヒト、ラット、マウス各組織中のHSP47を免疫組織学的に検出できないことが明らかとなったため、固定組織中のヒトHSP47にも反応性の高い抗体の作製を試みた。大量培養したヒト線維芽細胞やヒト胎盤組織の可溶化画分よりゼラチンアフィニティクロマトグラフィ-やイムノアフィニティクロマトグラフィ-を用いてヒトHSP47を精製しようとしたが、ヒトHSP47はニワトリHSP47と異なり極めて容易に蛋白分解を受け、保存が困難で多段階精製が不可能であった。ワンステップ部分精製のヒトHSP47をカラム溶出後直ちに家兎に免疫したが、得られた抗血清はHSP47に対する高い抗体価を示すものの、HSP47以外の蛋白質に対する夾雑抗体を除くことができず免疫染色には使用できなかった。SDS存在下ではHSP47は蛋白分解に対し安定であることが判明したため、SDSーPAGEで分離したバンドを切出したり、ニトロセルロ-スへブロットしたバンドを切出して家兎やマウスに免疫したが、十分な抗体価を得られなかった。また、部分精製のヒトHSP47をマウスへ免疫して抗ヒトHSP47モノクロナ-ル抗体の作製を数度に渡り試みたが反応性の高い抗体は得られなかった。ヒトHSP47の不安定性が抗体を作製する上で最大の障害であり、種を変えてマウスHSPを胎児組織から精製しようと試みたが抗体の作製に耐える純度の抗原は得られなかった。一方、マウスHSP47のcDNAプロ-ブを供与されたので、正常組織や線維化病変組織でのin situ hybridaizationを試みたが現在までにmーRNAの検出に至っていない。臓器の線維化病巣におけるコラ-ゲン産生細胞の動態を明かにする目的で、プロコラ-ゲン分子のERーゴルジ装置間の細胞内輸送に関与しコラ-ゲン分泌に必須と考えられるコラ-ゲン結合性熱ショック蛋白質HSP47の線維化病変組織における発現分布を免疫組織学的に解析するために、既に得られていたニワトリHSP47に対するポリクロ-ナル抗体およびモノクロナ-ル抗体を用いてヒト、ラット、マウス各組織に対して免疫組織染色を行ったが、未変性のヒト、マウスHSP47と反応するモノクロナ-ル抗体を含めていずれの抗体でも、固定組織では十分な染色像を得られず、また未固定組織ではHSP47抗原は流出してしまうことが明かとなった。そこで固定組織中のヒトHSP47にも反応性の高い抗体を得るために、ヒト線維芽細胞を大量培養し、その可溶化画分よりゼラチンアフィニティクロマトグラフィ-やイムノアフィニティクロマトグラフィ-を用いてヒトHSP47の精製を試みた。この過程でヒトHSP47はニワトリHSP47と異なり極めて容易に蛋白分解を受け、保存が困難で多段階精製が出来ないことが明かになった。

このため、ワンスッテプで精製したヒトHSP47を精製後直ちに免疫することで、家兎ポリクロナ-ル抗体の作製した。得られた抗体はHSP47に対する高い抗体価を示したが、Western Blottingで特異性を解析したところ、HSP47以外の蛋白質に対する抗体が夾雑していた。アフィニティクロマトグラフィ-にてHSP47を除去した分画により抗体を吸収することで特異的な抗体を精製する予定である。また、マウスへ同様に免疫してモノクロナ-ル抗体の作製を準備中である。臓器の線維化病巣におけるコラ-ゲン産生細胞の動態を明かにするために、プロコラ-ゲン分子のERーゴルジ装置間の細胞内輸送に関与しコラ-ゲン分泌に必須と考えられるコラ-ゲン結合性熱ショック蛋白質HSP47の線維化病変組織における発現分布を免疫組織学的に解析することが本研究の目的であるが、既に得られていたニワトリHSP47に対するポリクロ-ナル抗体およびモノクロナ-ル抗体を用いてヒト、ラット、マウス各組織に対して免疫組織染色を行ったが、未変性のヒト、マウスHSP47と反応するモノクロナ-ル抗体を含めていずれの抗体でも、固定組織では十分な染色像を得られず、また未固定組織ではHSP47抗原は流出してしまうことが明らかとなった。そこで固定組織中のヒトHSP47にも反応性の高い抗体の作製を試みた。大量培養したヒト線維芽細胞やヒト胎盤組織の可溶化画分よりゼラチンアフィニティクロマトグラフィ-やイムノアフィニティクロマトグラフィ-を用いてヒトHSP47を精製しようとしたが、ヒトHSP47はニワトリHSP47と異なり極めて容易に蛋白分解を受け、保存が困難で多段階精製が不可能であった。ワンステップ部分精製のヒトHSP47をカラム溶出後直ちに家兎に免疫したが、得られた抗血清はHSP47に対する高い抗体価を示すもののHSP47以外の蛋白質に対する夾雑抗体を除くことができず免疫染色には使用できなかった。SDSーPAGEで分離しゲルよりHSP47のバンドを切出したり、ニトロセルロ-スヘブロットしたバンドを切出して家兎やマウスに免疫したが、十分な抗体価を得られなかった。また、マウスへ部分精製のヒトHSP47を免疫して抗ヒトHSP47モノクロナ-ル抗体の作製を数度試みたが反応性の高い抗体は得られなかった。一方、マウスHSP47のcDNAプロ-ブを供与されたので、正常組在や線維化病変組織でのin situ hybridaizationを試みたが現在までにmーRNAの検出に至っていない。
新たな組織特異的遺伝子改変マウスの樹立による膵β細胞におけるNrf2の機能解明

転写因子Nrf2は、酸化ストレス応答性の生体防御因子である。ラットインスリンプロモータ(RIP)によるCre発現マウスは、Cre-loxpシステムによるβ細胞遺伝子改変に用いられるが、実験系の問題点からβ細胞解析が困難となる局面があった。本研究では、マウスIns1遺伝子を含む大腸菌人工染色体(BAC)によるCre発現を利用した新規膵β細胞Nrf2活性化マウスを作出し、β細胞におけるNrf2の機能解明を目指した。本マウスは優れた膵β細胞組織特異的な遺伝子改変を示し、ストレプトゾトシン投与によるβ細胞障害に対してNrf2が強い抑制作用を示すことが初めて明らかとなった。マウス遺伝学を応用した膵β細胞研究においては、これまでCre-loxpシステムを応用したラットインスリンプロモータ(RIP)による条件付き遺伝子欠失マウスが利用されてきた。申請者は、RIP-Cre条件付Keap1ノックアウトマウスを作出し、膵β細胞においてNrf2を活性化させることにより、糖尿病酸化ストレス障害から膵β細胞が保護されることを見出し、その分子機序を解明した。RIP-Creを用いた遺伝子改変マウスに関して、膵β細胞以外に脳視床下部でのCre酵素活性がみられ、遺伝子組換えが生じることが明らかとなっている。実際にRIP-Cre条件付Keap1ノックアウトマウスを用いた食餌誘導性肥満モデルの解析を実施したが、全身の代謝変化を認め、視床下部での遺伝子改変の影響を無視できないことから、膵β細胞に着眼した研究展開が困難であった。また、遺伝子組換え効率についても改善の余地があるとされていたことから、本研究計画ではこれらの問題を解決する方策として、視床下部での発現がほとんど無いと報告されているマウスIns1制御領域を利用し、さらにマウスBACクローンを利用したBAC-Ins1-Creトランスジーンを用い、トランスジェニックマウスを作出することを目的としている。この新規Creマウスは、今後のマウス遺伝学研究において優れたモデルマウスとなることが期待される。最終的には、Ins1-Cre条件付きKeap1ノックアウトマウスを作出し、食事誘導性肥満モデル膵β細胞におけるNrf2の機能解析を行う計画である。初年度はこのマウス樹立において最も重要といえるトランスジーンの作成を実施し、in vitroの実験系で実際に遺伝子の組換えが生じることを確認し、新規Creマウス樹立へむけた基盤作りを行った。転写因子Nrf2は、酸化ストレスや解毒代謝に必要な生体防御の鍵因子である。膵β細胞におけるNrf2の役割の解明のため、新たな膵β細胞遺伝子改変マウスの作出を目的として研究を実施した。従来の膵β細胞遺伝子改変マウスは組織特異性が低いという問題点を有していたが、マウスIns1遺伝子を利用し、大腸菌人工染色体(BAC)クローンにトランスジーンを組み込んだ新たなCre発現マウスを利用することで、遺伝子改変マウス解析における実験系の問題点克服を目指した。初年度に導入した新規mIns1-Creマウス(マウスIns1遺伝子を含むBACクローンによるCre発現マウス)により、膵β細胞特異的Keap1遺伝子欠失マウスの作出に成功し、続いて膵β細胞におけるNrf2の機能解析を進めた。mIns-CreマウスとKeap1floxマウスを交配し、膵β細胞特異的Keap1遺伝子欠失マウスを作出した。その結果、mIns-Creによる膵β細胞特異的Keap1遺伝子欠失マウスは、従来のマウスの問題点であった視床下部における遺伝子組換えが引き起こらないことを確認した。その一方で、膵β細胞では高い遺伝子組換え効率が得られた。本マウスに高脂肪食を与え食事誘導性肥満を導入した結果、体重、血糖値および膵島の病理学的所見には大きな変化を認めなかった。一方、ストレプトゾトシン投与による糖尿病発症誘導を行ったところ、mIns-Creによる膵β細胞特異的Keap1遺伝子欠失マウスでは、糖尿病発症がほぼ完全に抑制された。以上から新規mIns1-Creマウスにより、高い膵β細胞特異性と組換え効率をもつ遺伝子改変が可能となり、これまでの実験系では証明が困難であったストレプトゾトシン投与に伴う膵β細胞障害に対して、Nrf2が抑制作用を示すことが明らかとなった。本年度は、膵β細胞特異性と遺伝子組換え効率の向上を目指した新規Creマウス樹立にむけ、まずは骨格となるトランスジーン作出を実施した。はじめに、マウスIns1制御領域を利用したmIns1-Luc構築を作出した。すでに1クローンの構築は完成させていたが、Luc活性の評価からより高いIns1プロモータ活性を得られるよう改良を重ね、最もよい構築を採用することとした。次にこの構築を基に、mIns1-Cre構築を作出した。

この構築をflox allele遺伝子をもつマウス線維芽細胞にトランスフェクションし、実際にCre酵素活性が得られるか検証を行い、in vitroの実験系においては遺伝子組換えが生じることを確認した。次のステップとして、マウスBACクローンにこの構築を組み換える予定であり、現在マウスBACクローン購入の準備を進めている。本研究目的達成のための新規Ins1-Creトランスジェニックマウス樹立にあたっては、機能性に優れたトランスジーン作出が最も重要であるといえる。現在までにBAC-Ins1-Creトランスジーンの中心部となる構築の作製を完了したことから、おおむね順調な研究展開ができたものと考えている。27年度が最終年度であるため、記入しない。生化学本年度作出したmIns1-Cre構築は、培養細胞を用いた実験系で遺伝子組換えが生じることを確認しており、マウス個体で発現した際にも実際に組換えが期待できる実用性の高いトランスジーンであると考えられる。このIns1-Cre構築を骨格としたマウスBACトランスジーンの作製とトランスジェニックマウス樹立にむけ、今後の研究を推進させる。申請者所属の研究室では、すでにこれまでに何系統かのBACトランスジェニックマウスが樹立されており、本年度実施予定の自身のBAC構築作製にあたっては、技術的な助言を得ながら実験を進める予定である。また、同研究室の須田技術補佐員は、インジェクション手技にたけておりマウス樹立に関する知識も豊富である。新たなCreマウス樹立にあたっては積極的な協力を依頼し、専門的な技術を要するマイクロインジェクションについてはサポート体制を整えている。また新たなマウス系統を完全に確立するまでには時間を要するが、マウスの戻し交配を進めながら解析可能な項目については解析を進める予定である。さらに、Keap1flox/floxマウスは常に繁殖可能な状態で維持しており、Ins1-Creトランスジェニックマウスが樹立され次第、すぐにIns1-Cre条件付きKeap1欠失マウスの作出が可能である。
低温イオン移動度質量分析を用いた溶媒和された高分子イオンの立体構造の観測

本研究課題は液体窒素で冷却されたイオン移動度質量分析装置を製作し、高分子イオンの三次元的な立体構造を観測することで、高分子の折り畳み構造の形成機構を研究することを目的とした。本研究では、エレクトロスプレーイオン化を用いたイオン源、四重極イオントラップ、液体窒素冷却されたイオンドリフトセル、イオンファネル、八重極イオンガイド、リフレクトロン型飛行時間質量分析計からなる実験装置を新たに設計製作した。平成28年度にはイオン源の製作を行い、イオントラップを備えた質量分析計と組み合わせることで水和された色素分子イオンを観測し、溶媒和されたイオンの生成条件について最適化を行った。平成29年度にはイオンドリフトセルを製作して装置に組み込み、100 Kの低温条件下でのイオン移動度質量分析実験を開始した。最終年度である平成30年度には、イオンファネルをドリフトセルの終端部に増設した。さらにイオン光学系の改良を行ったことで観測されるイオン強度を増大させた。その結果、ドリフトセル内の緩衝気体の圧力を高くして、移動度分析の分解能を向上させることができた。改良した装置を用いて、炭化水素鎖の構造の柔軟性を研究する目的で、両端にOH基をもつ直鎖アルカンジオールとアルカリ金属正イオンとの1:1錯体のイオン移動度質量分析を行った。実験の結果、1,7-ヘプタンジオールとNa+イオンからなる錯体では、ジオールの2個の酸素原子がNa+に配位した安定構造をもつことがわかった。すなわちジオールはNa+に配位することにより炭化水素鎖が折り畳まれた構造をとることを見出した。さらに窒素分子を緩衝気体として用いることで、プロトンが付加した分子イオンの構造異性体(プロトマー)の分離を行い、プロトン付加する置換基が異なる場合に分子イオンの反応性が変化するか研究した。本研究課題の目的は、1)エレクトロスプレーイオン化(ESI)源とRF四重極イオントラップ、低温イオンドリフトセルを組み合わせた低温イオン移動度質量分析装置(IM-MS)を開発する、2)開発した低温IM-MS装置を用いて、溶媒和数が制御された高分子イオンの立体構造を観測することである。装置開発・観測を通じて、溶質ー溶媒分子間ならびに溶媒分子間相互作用により引き起こされる高分子の立体構造形成過程(フォールディング)を研究する。平成28年度は低温IM-MS装置の設計、製作を開始した。この装置では、ESIイオン源により生成したイオンを四重極イオントラップ(QIT)で貯めた後、液体窒素により冷却されたイオンドリフトセルに入射する設計とした。ドリフトセルを通過したイオンは飛行時間質量分析計により質量選別される。水和された高分子イオンの生成と、QITの実験条件を最適化するために、ドリフトセルを設置せず、ESIにより水和メチレンブルー分子正イオンMB+(H2O)nを生成し質量スペクトルを測定した。QITで96 msの間貯めた後に測定した質量スペクトルにはMB+とMB+(H2O)n (n = 4-9)が観測された。MB+(H2O)4のイオン強度が最大となるように、ESIイオン源、QIT、TOFMSの実験条件を最適化した。その結果、MB+(H2O)4のイオン強度は20 counts/sに達した。このイオン強度はイオン移動度質量分析を行うのに十分な強度であると考えられる。これらの実験と並行して液体窒素により冷却できるイオンドリフトセルを設計製作した。製作したイオンドリフトセルを真空チャンバー内に設置し、イオンの飛行軸に対するアライメントを完了した。平成28年度は溶媒和された高分子イオンをエレクトロスプレーイオン化(ESI)源により生成させる実験条件を明らかにすることが目標であった。ESIイオン源により水和メチレンブルー分子正イオンの生成検出の実験条件を精査した結果、イオン移動度質量分析を行うのに十分なイオン量を確保できたため、平成28年度の目標は達成できたと評価できる。さらに、液体窒素を用いて冷却できるイオンドリフトセルの設計製作も行い、真空チャンバーへの設置も完了したことから、平成29年度からのイオン移動度質量分析の実験開始に向けた準備が整っていると言える。そのため、本研究課題の現在までの進捗状況はおおむね順調と判断できる。本研究課題の目的は、1)エレクトロスプレーイオン化(ESI)を用いたイオン源と四重極イオントラップ(QIT)、低温イオンドリフトセルを組み合わせた低温イオン移動度質量分析(IM-MS)装置を開発すること、2)開発した低温IM-MS装置を用いて、溶媒和された高分子イオンの立体構造を観測することである。装置開発、観測を行い、溶質ー溶媒分子間ならびに溶媒分子間相互作用により引き起こされる高分子の立体構造形成過程を研究する。平成28年度に装置の設計製作を開始し、ESIイオン源により生成した水和メチレンブルー分子正イオンMB+(H2O)nを質量分析計で観測した。さらにQITを用いることでMB+(H2O)4のイオン強度として20 cpsを達成した。平成29年度には、液体窒素で冷却できる低温イオンドリフトセルを装置に組み込み、低温IM-MSの実験を開始した。まず電子衝撃イオン化源により生成したO2+、CO2+の衝突断面積を測定した。測定結果を以前に報告されている衝突断面積の有効温度依存性と比較して、イオンドリフトセルの温度補正を行った。次にESIイオン源により生成したメチレンブルー分子正イオンMB+の衝突断面積を測定した。このときイオンドリフトセルの温度を110 Kに冷却した。

MB+の衝突断面積の実測値と計算値を比較した結果、測定誤差の範囲内で一致した。しかし、水和イオンの衝突断面積はイオン量不足のため測定できなかった。そこでイオン量を増加させるためにイオンファネルを新たに設計製作し、ESIイオン源に組み込んで実験を開始した。その結果、イオンファネルによるイオンの飛行軌道の収束効果により分子イオンの量は増加したが、水和イオンは観測されなかった。これはイオンファネル内で水分子の脱離が起きたためと考え、イオンファネルの長さを短くするために新たな真空チャンバーの設計を開始した。平成29年度は新たに真空チャンバー内に設置したイオンドリフトセルを用いて、低温イオン移動度質量分析の実験を開始し、エレクトロスプレーイオン化により生成した色素分子イオンの衝突断面積を測定することができた。よって平成29年度の目標は達成できたと評価できる。さらに、平成30年度から水和された高分子イオンのイオン移動度質量分析を行うために、イオン強度を増加させることが必要と考え、イオンファネルを新たに設計製作し実験を開始し、現在実験条件の最適化を進めている。装置製作の過程においては様々な部品を試作し、配置を変更しつつ実験を行っている。少しずつではあるが着実に装置の開発と改良が進められていると考えられ、本研究課題の現在までの進捗状況はおおむね順調と判断できる。本研究課題は液体窒素で冷却されたイオン移動度質量分析装置を製作し、高分子イオンの三次元的な立体構造を観測することで、高分子の折り畳み構造の形成機構を研究することを目的とした。本研究では、エレクトロスプレーイオン化を用いたイオン源、四重極イオントラップ、液体窒素冷却されたイオンドリフトセル、イオンファネル、八重極イオンガイド、リフレクトロン型飛行時間質量分析計からなる実験装置を新たに設計製作した。平成28年度にはイオン源の製作を行い、イオントラップを備えた質量分析計と組み合わせることで水和された色素分子イオンを観測し、溶媒和されたイオンの生成条件について最適化を行った。平成29年度にはイオンドリフトセルを製作して装置に組み込み、100 Kの低温条件下でのイオン移動度質量分析実験を開始した。最終年度である平成30年度には、イオンファネルをドリフトセルの終端部に増設した。さらにイオン光学系の改良を行ったことで観測されるイオン強度を増大させた。その結果、ドリフトセル内の緩衝気体の圧力を高くして、移動度分析の分解能を向上させることができた。改良した装置を用いて、炭化水素鎖の構造の柔軟性を研究する目的で、両端にOH基をもつ直鎖アルカンジオールとアルカリ金属正イオンとの1:1錯体のイオン移動度質量分析を行った。実験の結果、1,7-ヘプタンジオールとNa+イオンからなる錯体では、ジオールの2個の酸素原子がNa+に配位した安定構造をもつことがわかった。すなわちジオールはNa+に配位することにより炭化水素鎖が折り畳まれた構造をとることを見出した。さらに窒素分子を緩衝気体として用いることで、プロトンが付加した分子イオンの構造異性体(プロトマー)の分離を行い、プロトン付加する置換基が異なる場合に分子イオンの反応性が変化するか研究した。
アジア地域における陶磁器の流通に関する自然科学的研究

陶磁器研究は肉眼観察が基本であるが、さまざまな自然科学的手法を駆使して得られた新しい知見が、産地や年代、さらには製作技法に関する理解を深める可能性を秘めている。本研究は、陶磁器の流通の実態を解明するために、自然科学的な方法論とその具体的な検証法の確立をめざすことを目的とし、米国スミソニアン研究機構と、奈良文化財研究所をはじめとする文化庁関係機関との間で1990年から実施している日米国際共同研究の一環として行なった。まず、陶磁器の産地推定に対する分析手法の確立をめざして、胎土に対する熱中性子放射化分析、蛍光X線分析の比較検討を行なった。分析対象には17世紀中葉の肥前産磁器を選び、生産地資料として現地窯跡出土資料、消費地資料として、東大構内遺跡やベトナムなど海外での出土資料も含めて検討した結果、双方の分析結果は良い一致を示すことがわかった。また、同じ資料に対して大型放射光施設SPring-8において高エネルギー蛍光X線分析を行い、新しい分析手法としての可能性を検証した。釉薬に関しては、瀬戸美濃産陶磁器資料を研究対象とし、蛍光X線分析による成分分析、電子線プローブマイクロアナライザー(EPMA)による釉薬層の微細構造解析を行い、不均一な元素分布状態に対する新しい知見を得た。また、スミソニアン研究機構フリーア美術館所蔵の漢代緑釉に対する鉛同位体比測定から、産地推定の可能性を示唆することができた。さらにカンボジアにおける窯跡群の探査を実施し、窯構造の調査を行なうとともに、出土陶器片に対して熱ルミネッセンス法による年代測定も試みた。関係者の相互理解を深めるために研究会に加えて、日米の研究者が一堂に会する国際シンポジウムを開催し、本研究の成果を公開すると共に、陶磁器資料研究に対するさまざまな問題点を議論する機会を設けた。(1)本研究は、日米共同研究の一環として、アジア地域における陶磁器の流通に関する諸問題をさまざまな自然科学的手法で探り、陶磁器に対して従来からおこなわれてきた外観観察や形式対比法による産地や年代の研究に新しい知見を加えることを目的とする。(2)本年度は、17世紀中葉に肥前で生産された陶磁器に注目した。肥前陶磁器の中でも、「日ノ字鳳鳳紋」や「荒磯紋」をもつ小鉢や皿は、17世紀中葉の短期間に中国陶磁器に代わってアジア諸国に輸出された代表的な陶磁器とされる。この種の陶磁器片を生産地である肥前の窯跡から出土した資料と、消費地から出土した資料の中から選択した。(3)胎土の分析手法としては、蛍光X線分析法と熱中性子放射化分析分析法の双方を用い、窯による違いを明らかにできる可能性を検討した。(4)釉薬の材料科学的研究には、瀬戸・美濃地域からの出土資料を分析に供した。瀬戸・美濃産の陶磁器には天目釉など、釉薬に特徴をもつものが多い。分析は、米国・スミソニアン研究機構において、分析型電子顕微鏡を用いておこない、ガラス質の釉薬中に存在する結晶化物質の状態分析をこころみた。(5)実際の窯跡の調査として、カンボジアにおいて窯跡群の探査を実施し、窯の構造調査をおこなった。本研究では、陶磁器の流通に関する問題に対して、科学的な方法論による具体的な検証法を確立する試みとして、生産地としての窯跡から出土した陶磁器片資料と消費地にある遺跡から出土した陶磁器片資料を比較研究することを行なってきた。特に、肥前産の陶磁器資料の中で、17世紀中葉にわが国から東南アジアに対する輸出を主な目的として生産された「日ノ字鳳凰紋」、「荒磯紋」を持つ皿や鉢の資料に注目した。胎土分析を、機器中性子放射化分析法と蛍光X線分析法という異なった分析手法によりクロスチェックすることを行ない、消費地遺跡である東大構内遺跡から出土した資料が同じ肥前でも有田産、波佐見産、嬉野産と細かく分かれることを明らかにした。

さらに、ベトナムのホイアンから出土した資料も分析に供し、同様の結果を得ることができた。また、先の2つの分析手法に加えて、大型放射光施設であるSPring8において放射光高エネルギー蛍光X線分析を行ない、これまでの手法では検出不可能であったランタノイドによる分類も試みた。従来の産地同定はひとつの分析方法によって判断されることが多かったが、本研究では複数の手法による分析を行なうことで、それぞれが相互補完的に機能することを明らかにできた。また、釉薬の研究に関しては、瀬戸・美濃産の資料に注目し、釉薬層中の微細な結晶構造や非晶質構造に対して、EPMA分析による元素の面分析を行ない、釉薬の詳細を探ることを試みた。さらに、カンボジアにおけるクメール陶器の窯跡の調査を継続するとともに、ベトナムにおける陶器の窯跡調査も実施し、比較検討を行うための基礎資料を収集した。本研究は、陶磁器の流通に関する問題点を検討することを基本的なテーマに据え、考古学的な発掘調査に伴って出土した陶磁器遺物に対する科学的な調査研究法とその検証法を確立することを目的とする。なお、米国スミソニアン研究機構と、奈良文化財研究所をはじめとする文化庁関係機関との間で1990年から実施している日米国際共同研究の一環として行なった。陶磁器研究は肉眼観察が基本であるが、さまざまな自然科学的手法を駆使して得られた新しい知見が、産地や年代、さらには製作技法に関する理解を深める可能性を秘めている。産地推定の手法を検証するために、肥前産の磁器資料の中で、17世紀中葉の限られた時期にわが国から東南アジア向けに輸出することを目的として生産された「日ノ字鳳凰紋」、「荒磯紋」を持つ皿や鉢類の磁器片資料に着目した。生産地から出土した資料と消費地から出土した資料に対して行なった熱中性子放射化分析と蛍光X線分析の分析データを再検証し、このタイプの磁器資料に対してはさらに厳密な解析結果を提供し得る可能性を示唆できた。また、瀬戸美濃産の陶磁器資料に対する釉の研究では、電子線プローブマイクロアナライザー(EPMA)による釉薬層の微細構造の解析を行い、不均一な元素分布状態に対する新しい知見を得た。一例を挙げると、元屋敷連房式登窯跡出土の黒美濃系の釉薬層では、鉄(Fe)、カルシウム(Ca)、アルミニウム(Al)などの元素の分布に微小な不均一性が認められた。これらの現象は、焼成時の温度や時間、さらには窯からの引き出し後の冷却速度などで微妙に影響を受けたものと考えられる。また、スミソニアン研究機構フリーア美術館所蔵の漢代緑釉陶器に対して新たな調査を行い、今後の研究に資することができた。さらに、カンボジアにおける窯跡群の探査を実施し、窯構造の調査を行なうとともに、出土陶器片に対して熱ルミネッセンス法による年代測定も試みたことも新しい取り組みである。
ＯＨラジカル発生器の開発と環境・生体反応への応用

大気圧放電プラズマによりOHラジカルを効果的に発生させて利用するために水膜状に水を供給したところにバリア放電を用いるリアクタを開発した。液中のOHラジカルを化学プローブ法で測定し,発生量やエネルギー効率がよいことを示した。3Dプリンターを世界で初めてこの放電プラズマリアクタの作製に導入した。設計の最適化の可能性を示した。染料排水を処理する実験では,このリアクタが他の方式によるリアクタよりも脱色が早いことを実証した。さらに放電プラズマ処理を最終段に組み込んだ100Lの容量の排水を処理できる小型の処理装置も開発し,難分解性物質の処理を行った。活性酸素のなかでも最も酸化力の高いヒドロキシルラジカル(OH)を効果的に発生させて利用できるヒドロキシルラジカル発生器(通称:「OHラジカル発生器」)を開発し,その発生量を評価し、さらにそれを応用することによりこれまでにない促進酸化処理を可能にする装置を提案することを目的に研究を開始した。本年度は、放電プラズマによるOHラジカル発生器の試作、放電特性とラジカル発生量の計測および難分解性物質の処理への応用について研究を実施した。1.第1号試作機の開発(装置開発)大気圧放電プラズマを利用した「OHラジカル発生器」開発として、水中放電、水面上放電および低周波プラズマジェットを発生させるための装置を作製した。いずれの放電方式においても安定に作動できることを確認した。ただし、電源部と放電部は独立しており、発生器と呼ぶには、大きさ、設置場所の制約などの点で改良の必要がある。2.OHラジカルの計測と高効率発生のための放電特性の解明(基礎特性)OHラジカルの測定方法としてテレフタル酸を利用した蛍光分析法CP&LEDIF (Chemical probe & LED-induced fluorescence)を確立し、その有用性を確認した。LED光源と分光器とを組み合せることで簡便に測定できるシステムになっている。装置をブラックボックス化させないことによりラジカルの発生をリアルタイムで観測できる点に特徴があることを示した。3.OHラジカル発生器の有効性の検証(応用研究)水面上放電を用いた装置により、難分解性物質の処理に関する実験を行った。合成洗剤などに含まれる界面活性剤を含む水の処理を実施し、OHラジカルが有効に作用することを明らかにした。オゾン単独では分解できなかったが、放電では分解できること、さらに放電場にオゾンを導入して重畳させると促進酸化による効果が顕著に現れることがわかった。すなわち従来あるオゾン発生器との差別化に見通しを得た。活性酸素・フリーラジカルのなかでも最も酸化力の高いヒドロキシラジカル(OH)を効果的に発生させて利用できるヒドロキシラジカル発生器(通称:「OHラジカル発生器」)を開発し,その発生量を評価し、さらにその応用を行うことを目的に3年目の研究を実施した。研究目標となる3つの項目、装置開発、基礎特性、応用研究において、以下の成果を得た。1 OHラジカル発生器の作製と評価(装置開発):OHラジカルを効果的に発生する放電形式として気液界面放電がよいことがわかった。試作装置の仕様をもとに3Dプリンターで放電リアクタを作製することを行った。これによりOHラジカル発生器としての最適化や新機能を付加することができるようになった。3Dプリンターが放電プラズマリアクタの開発において強力なツールとなることを示した。2 OHラジカルの計測と高効率発生のための放電特性の解明(基礎特性):液中のOHラジカルを測定できる化学プローブ法の有用性を確認した。特にオゾンが共存する場合の問題を明らかにし、その影響を除いてOHラジカル計測の信頼性を高めた。さらに放電リアクタと分析装置を組み合わせることでOHラジカルのその場観測が可能となった。3 OHラジカル発生器の有効性の検証(応用研究):染料排水を処理する研究においては、気液界面放電を用いることでエネルギー効率が100g/kWhのオーダーに到達する結果が得られた。さらに界面活性剤のような難分解性物質を含んだ廃液に対しても放電プラズマ処理の有効性を実証した。活性酸素・フリーラジカルのなかでも最も酸化力の高いヒドロキシラジカル(OH)を効果的に発生させて利用できるヒドロキシラジカル発生器(通称:「OHラジカル発生器」)を開発し、その発生量を評価し、さらにそれを応用することを目的に2年目の研究を実施した。1.OHラジカル発生器の開発(装置開発:第2号試作機):研究1年目に試作した水中放電や水面上放電を用いるOHラジカル発生器では、水と放電の接触が少ないため、放電でOHラジカルは発生しても処理に時間がかかっていた。この問題点を解決するために、新たに気液界面の放電を利用する第2号試作機を開発した。水を水膜状にリアクター壁面へ流し、そこにストリーマ状の放電を作用させる方式とした。さらに小型のパルスパワー電源を導入して、電源とリアクターをコンパクトにしたシステムを完成させた。

2.OHラジカルの計測と高効率発生のための放電特性の解明(基礎特性):OHラジカル計測のための化学プローブ法による測定において試薬の選定および使用条件の最適化を行い、放電によるOHラジカルの生成量を推定した。これまでOHラジカルの評価ができる溶液は、アルカリ性であったが、中性や弱酸性の溶液への適用も可能となった。3.OHラジカル発生器の有効性の検証(応用研究):気液界面の放電を利用した第2号試作機を用いて、水処理の実験を行った。着色水の脱色実験では,水面上放電を用いた場合120分程度の時間を要していたが、気液界面放電では約6分で処理が完了した。さらに難分解性物質の処理として、界面活性剤を含むモデル排水のほかに賞味期限を過ぎた飲料水のような実際の水処理を想定した実験も行った。活性酸素のなかでも最も酸化力が高くて,滅菌力にも富むヒドロキシルラジカル(OHラジカル)を効果的に発生させて利用できるヒドロキシルラジカル発生器(通称:「OHラジカル発生器」)を開発し,その発生量を評価し,さらにその応用を行うことを目的に研究を実施した。研究目標となる3つの項目,1)発生装置の開発,2)基礎特性の解明,3)応用研究において,以下の成果を得た。1 OHラジカル発生器の作製と評価(装置開発):OHラジカルを効果的に発生する放電形式として気液界面放電が有望であることを示し,水膜状に水を供給したところにバリア放電を用いるリアクタを開発した。3Dプリンターを世界で初めて放電プラズマリアクタの作製に導入し,その有用性を実証した。3Dプリンターを用いることでOHラジカル発生器としての最適化が可能となった。さらに,これまでのリアクタでは実現できない液体が接触する壁面の表面積の増加を行い,処理効率の向上に繋がることを示した。2 OHラジカルの計測と高効率発生するための放電特性の解明(基礎特性):液中のOHラジカルを測定できる化学プローブ法の有用性を確認した。特にオゾンが共存する場合には,発生源から離れた場所でもオゾン由来のイオンと水との反応によるOHラジカルの生成が起きることがわかった。また,OHラジカルの濃度を高めるためには,強い放電で高濃度化をはかると再結合反応により生成したOHラジカルが逆に減少するため,放電のための印加電圧を高く設定しないほうがよいことがわかった。3 OHラジカル発生器の有効性の検証(応用研究):染料排水を処理する研究においては,気液界面放電を用いることでOHラジカルの生成が増し,他の方式よりも液体の脱色が早いことを実証した。放電プラズマ処理を最終段に組み込んだ100Lの容量の排水を処理できる小型の処理装置を開発し,難分解性物質の処理を行った。26年度が最終年度であるため、記入しない。放電プラズマ工学26年度が最終年度であるため、記入しない。今年度の目標であった試作器を作製し、OHラジカルの発生量の測定を実施した。さらに、難分解性物質の処理を行い、分解にはOHラジカルが必須であることを明らかにした。
フクシマにおける放射性セシウムの土中の挙動・水系流出・農作物移行の総括と長期予測

福島県内の3か所に設置した土壌中のモニタリングパイプ内のサーベイメータによる放射能鉛直分布の測定(2011年から毎年行っている)から、放射性セシウムの平均鉛直移動量を算出した結果、年間に1mm程度で降水の浸透速度の1/2000程度に低下していた。福島県における河や川で年間に流出しているCsは、流域に沈着した量の数百分の一で、常時の流出はわずかで、量的には少ないが、この河川流出しているCsが流域の大半を占める森林の内部から流出しているのではなく、主要な流出源は、通常は水の流れがなく豪雨時にのみ水流に没する河川敷や森林内の流路で、2011年3月に河川敷や流路内に沈着して土砂に固定されたCsが豪雨時に河道内を移動しているのではないかと考えられる。この仮説を定量的に検証するために、2017年に流域の大小規模の異なる13カ所の河川敷において横断方向のCs表面濃度分布測定調査し、各地点のCs流出率、流出幅等を求めた。これをその地点の集水域面積(豪雨時流量に比例するはず)の関数とみて、関数形(実験式)を決めるた。これを基に、大柿ダム流域全体の河川を地形データのGIS解析によって認識し、総延長201kmの河川を431区間に区分して、各区間の集水域面積(A)を求め、各区間のCs流出量=「区間長×Cs流出率×流出幅(豪雨時水面幅)」を全区間で積算して河川敷からのCs流出総量をより高い精度で算出した。こうして算出した河川敷から流出したCsの流域全体に総量は、農水省が継続測定している大柿ダムへの流入Csの総量と近い量になり、森林流域から流出している放射性セシウムが主に河川敷に沈着したもので、森林内部からの放射性セシウム流出はほとんど生じていないことが確認された。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。高濃度の放射性セシウム(Cs)による汚染が問題になっている大柿ダム(浪江町)において、ダム湖の底質のCs存在量調査および農水省が2012年からダム湖への流入・流出するCs量を連続測定している。これによれば、(1)ダム湖底質の平均濃度(Bq/m^2)は湖面への沈着濃度の1.08倍で、底質に存在するCsのほとんどは湖面に沈着したもので、(2)上流域流域からのCs流入量はほとんど豪雨時の懸濁態での流入で、年間に流域沈着量の1/7001/200であり(2016年は9月の記録的豪雨だけで過去2年分が流入)、(3)ダム湖からの流出量は、通常はこの流入量の10%以下で2016年のみ20%である。では、量的には少ないが、上流域から河川流出しているCsはどこから流出したのかが問題である;普通は流域面積の大半を占める森林からの流出と考えるであろうが、そうではなく、河川敷および豪雨時ににみ水が流れる森林内の流路に沈着して土砂に固定されたCsが豪雨時に浮遊して移動・沈降しながら全体に下流に移動しているのではないかと考える。この仮説を検証するために、大柿ダムの上流側と下流側の河川の河川敷内の横断方向のCs表面濃度(Bq/m^2)の分布を測定した。この結果、沈着濃度が高い地域では、豪雨時に水中になると考えられる範囲でCs濃度が沈着濃度(河川敷の外の濃度)より低く流出が生じており、ダム下流の沈着濃度が低い河川敷では濃度が高く上流からの移動・蓄積が生じていることがあきらかになり、仮説を支持する結果になった。農林水産省の大柿ダム調査結果を分析して、河川におけるCs移動メカニズムを明らかにする鍵が河川敷にあることを発想した。表面濃度を鉛コリメータ付きサーベーメータ現場測定する方法開発してあったので、これを利用して、河川敷内の表面濃度分布を測定した結果、予想通りであった。福島県における河や川で年間に流出しているCsは、流域に沈着した量の数百分の一で、常時の流出はわずかで、量的には少ないが、この河川流出しているCsは、どこから来たのであろうか。流域の大半を占める森林であるから流出していると考えるのが普通であろうが、Csが土壌表層5cm程度の限られた層に固定されてほとんど移動せず、林地内での土壌侵食は稀であることを考えれば、森林内部からの流出は少なく、主要な流出源は、通常は水の流れがなく豪雨時にのみ水流に没する河川敷や森林内の流路で、2011年3月に河川敷や流路内に沈着して土砂に固定されたCsが豪雨時に河道内を移動しているのではないかと考えられる。この仮説を最終的に定量的に検証するためには、河川敷から流出したCsの流域全体における総量を現地調査と地形データのGIS解析で算定し、この量と農水省が継続測定している大柿ダムへの流入Csの総量と比較すればよい。そこで、流域の大小規模の異なる13カ所の河川敷において横断方向のCs表面濃度分布測定調査し、Cs濃度(Bq/m^2)が河川敷外より減少している部分が流出として認識され、各地点のCs流出率、流出幅等を求め、これらをその地点の集水域面積A(豪雨時流量に比例するはず)の関数とみて、関数形(実験式)を決めた。

次に、大柿ダム流域全体の河川を地形データのGIS解析によって認識し、総延長201kmの河川を431区間に区分して、各区間の集水域面積(A)を求め、各区間のCs流出量=「区間長×Cs流出率×流出幅(豪雨時水面幅)」を全区間で積算して、河川敷からのCs流出総量を算出した。こうして得た河川敷からのCs流出総量は、農水省が継続測定している大柿ダムへの流入Csの総量と近い値となり、仮説が検証された。河川敷からのCs流出特性が明らかにできたのは、地上リモートセンシングによる河川敷調査はによる。2015年の調査によってこの方法で河川敷流出を確認し、2017年に流域13箇所の規模が多様な河川敷での集中調査を行って、河川敷からの流出率、流出幅を、集水面積の関数として表すことができた。集水面積の算出は地形データのGIS解析による。この河川敷流出特性が得られたことで、流域全体の河川敷からのCs流出の算出が可能になった。福島県における河や川で年間に流出しているCsは、流域に沈着した量の数百分の一で、常時の流出はわずかで、量的には少ないが、この河川流出しているCsは、どこから来たのであろうか。流域の大半を占める森林であるから流出していると考えるのが普通であろうが、Csが土壌表層5cm程度の限られた層に固定されてほとんど移動せず、林地内での土壌侵食は稀であることを考えれば、森林内部からの流出は少なく、主要な流出源は、通常は水の流れがなく豪雨時にのみ水流に没する河川敷や森林内の流路で、2011年3月に河川敷や流路内に沈着して土砂に固定されたCsが豪雨時に河道内を移動しているのではないかと考えられる。この仮説を最終的に定量的に検証するためには、河川敷から流出したCsの流域全体における総量を現地調査と地形データのGIS解析で算定し、この量と農水省が継続測定している大柿ダムへの流入Csの総量と比較すればよい。まず、流域の大小規模の異なる13カ所の河川敷において横断方向のCs表面濃度分布測定調査し、各地点のCs流出率、流出幅等を求め、これらをその地点の集水域面積(豪雨時流量に比例するはず)の関数とみて、関数形(実験式)を決めた。こうして得た河川敷からのCs流出総量は、農水省が継続測定している大柿ダムへの流入Csの総量と近い値となり、主たる流出源が河川敷であるとの仮説が証明された。大柿ダムの上流域全体の河川敷から流出した放射性セシウムの全量を算出するという大きな課題を達成した。これは、地上リモートセンシングによる河川敷内のCs表面濃度分布調査の結果と地形データのGIS解析とを組み合わせて可能になった成果である。そして、この河川敷流出量を農水省測定の大柿ダム流入量と比較して、流域からCs流出源が主に河川敷であることを示すことができるようになった。、福島県内の3か所に設置した土壌中のモニタリングパイプ内のサーベイメータによる放射能鉛直分布の測定(2011年から毎年行っている)から、放射性セシウムの平均鉛直移動量を算出した結果、年間に1mm程度で降水の浸透速度の1/2000程度に低下していた。福島県における河や川で年間に流出しているCsは、流域に沈着した量の数百分の一で、常時の流出はわずかで、量的には少ないが、この河川流出しているCsが流域の大半を占める森林の内部から流出しているのではなく、主要な流出源は、通常は水の流れがなく豪雨時にのみ水流に没する河川敷や森林内の流路で、2011年3月に河川敷や流路内に沈着して土砂に固定されたCsが豪雨時に河道内を移動しているのではないかと考えられる。
QCDに基づくストレンジネスを含むメソンとバリオンの相互作用の計算

平成20年度(10月まで)の主な実績として(1)格子QCDによる8重項メソンと8重項バリオンの結合形状因子および結合定数の計算、および(2)8重項おおび10重項バリオンのシグマ項のQCD和則による評価が挙げられる。これらの諸量はいずれも、原子核ハドロン物理における基本的な量であるが、それを非摂動論的QCDに基づいて定量的に研究することにより、原子核ハドロン物理の基盤を確立することが可能となる。(1)では、フレーヴァー数2のフル格子QCDゲージ配位を用いて、メソンとバリオンの3点関数を計算し、結合定数と形状因子を求めた。クォーク質量としては、ストレンジクォークの物理質量とその周辺に於ける計算を比較して、カイラル極限への外挿をおこなった。その結果、クォーク質量によるSU(3)の破れがあるにも関わらずSU(3)対称性がよく満たされていること、SU(3)のF/D比が従来SU(6)対称性で求められている値および軸性電荷のSU(3)対称性から得られた値とよく一致していることが明らかになった。さらに形状因子はOBEPで用いられている値よりはソフトであることが分かった。(2)では、スカラー背景場の元でのQCD和則を用いて、8重項および10重項バリオンのシグマ項およびストレンジネスシグマ項の計算を行った。その結果、デルタバリオンのシグマ項が核子に匹敵する大きさを持つこと、ヴァレンスストレンジネス依存してシグマ項が大きく変化することを指摘した。強い相互作用の理論である量子色力学(QCD)の非摂動論的研究方法の1つであるQCD和則を主な手段として用いて、本年は下記の通りバリオンとその励起状態の結合定数に関する研究を行った。(1)ストレンジネスを含むメソンとバリオンの結合定数のQCD和則による決定。(2)励起バリオンの結合定数へのQCD和則の応用。これらはいずれも、原子核ハドロン物理における基本的な量であるが、それを非摂動論的QCDに基づいて定量的に研究することにより、原子核ハドロン物理の基盤を確立することが可能となる。主な成果を挙げると1.QCD和則によるストレンジネスを含むバリオン・メソン相互作用の定量的研究QCD和則に背景場の方法を用いて、メソンとバリオンの結合定数を求めた。8重項バリオンに関する和則では、SU(3)極限での結合定数と、その破れの度合いを検討した。これまでに現象論的なナイメヘンポテンシャルなどに用いられている結合定数とほぼ無矛盾であるが、さらにSU(3)の破れについて検討が必要であることを示した。2.励起バリオンの幅の効果を見積もるための研究この研究では、QCD和則で従来ゼロ幅近似が多く用いられているが、Breit Wignerの幅を考慮した場合に和則の評価がどう変わるかに注目して、スピン3/2バリオン状態の解析を行った。その結果、幅の効果は基底状態のバリオンに関しては10%程度の効果であるが、励起状態、負パリティ状態には大きな効果をもたらすことが分かった。励起状態や負パリティ状態の幅の定量的な見積もりも行った。平成19年度の主な実績として(1)ストレンジネスを含むメソンとバリオンの結合定数の格子QCDによる計算、および(2)核子およびデルタバリオンなどのシグマ項のQCD和則による評価が挙げられる。(1)ではメソンとバリオンの結合定数を格子QCD上での3点関数を、2-フレーヴァーQCDのゲージ場配位を用いて計算し、形状因子を求めた。擬スカラーメソンと8重項バリオンの結合では、SU(3)極限でF/D比がSU(6)対称性から予想されるものに非常に近く、またクォーク質量依存性が小さいため、SU(3)対称性の破れが小さいことを指摘した。(論文準備中)平成20年度(10月まで)の主な実績として(1)格子QCDによる8重項メソンと8重項バリオンの結合形状因子および結合定数の計算、および(2)8重項おおび10重項バリオンのシグマ項のQCD和則による評価が挙げられる。

その結果、クォーク質量によるSU(3)の破れがあるにも関わらずSU(3)対称性がよく満たされていること、SU(3)のF/D比が従来SU(6)対称性で求められている値および軸性電荷のSU(3)対称性から得られた値とよく一致していることが明らかになった。さらに形状因子はOBEPで用いられている値よりはソフトであることが分かった。(2)では、スカラー背景場の元でのQCD和則を用いて、8重項および10重項バリオンのシグマ項およびストレンジネスシグマ項の計算を行った。その結果、デルタバリオンのシグマ項が核子に匹敵する大きさを持つこと、ヴァレンスストレンジネス依存してシグマ項が大きく変化することを指摘した。