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アーク放電法におけるフラーレン生成機構の分光学的研究

アーク放電法におけるフラーレン生成機構を解明するために,紫外から赤外に亙る分光学的診断をはじめ,各種のプラズマ診断が容易なアークチャンバを設計製作した。放電期間中に実験条件(圧力,ギャップ長,ガス温度)が変化しないように,冷却方法を工夫し,ギャップ長監視装置を考案し,圧力調整バルブを取り付けた。製作したアークチャンバを用いて,まず,フラーレンを生成し,その収率および生産速度を求めた。実験条件は,雰囲気をヘリウム,電流を直流150A,電極を直径10mmのグラファイトとし,圧力(1100kPa)およびギャップ長(18mm)をパラメータとした。その結果,圧力が約10kPaで,ギャップ長が6mm以下の時に,フラーレン収率が最も高く,かつ,生産速度が最も速いことが判明した。次に,アークプラズマから放射されるスペクトルを計測した。その結果,陰極近傍のプラズマ空間からはCおよびC^+スペクトルが強く放射されるのに対し,陽極近傍の空間からはC_2のスペクトルが放射されることが判明した。更に,スペクトル強度の軸方向分布を計測し,アーク軸に沿った温度分布を計測した。その結果,陰極近傍のプラズマの温度は,陽極近傍のそれより高いことを明らかにした。これは,陽極の激しい蒸発に伴い,陽極近傍には低温の粒子が充満するためであると考える。また,圧力およびギャップ長を変えて,C_2スペクトル強度を観測したところ,圧力が10kPa,ギャップ長が24mmの時最大であった。この条件はフラーレンが最も効率的に生成される条件と一致する。このことから,フラーレンの成長過程には,C_2分子が重要な役割を果たしていると考える。
士族系門中の全体像理解のための現代民俗学的研究

本研究の成果は、琉球王府時代の士族およびその子孫の門中についての今日的な成果(14)と、歴史的な成果(57)に分けられる。(1)士族系門中の全体像の理解(久米系門中の現在、屋取の門中の現在)、(2)門中団体による資料刊行の事業、(3)門中団体と法人制度の改正、(4)孔子廟移転の調査。(5)大正時代の『沖縄県「註記調書」集』活用の促進、(6)琉球時代の「家譜」の読解、(7)近世の琉球通事による英・仏への対応の研究。研究テーマ「士族系門中の全体像理解のための現代民俗学」に則して、士族系門中、つまり沖縄の祖先祭祀集団である門中のうち琉球王府の士族の子孫の現状を調査しています。1.初年度の成果をふまえ、「今も那覇市内に居住する、渡来人系の子孫の宗家と門中」(=明・清王朝から渡来した琉球王府文官の直系の子孫に当たる人々およびその法人組織。通称:久米村人・唐栄人)を対象としています。門中という集団にとっての原典となる王府時代の家譜について学会のシンポジウムで発表(「家譜を読む子孫たちー琉球王府士族の門中ー」日本民俗学会第865回談話会「民俗研究は文字文化をどう扱うか」2012年11月11日、成城大学)し、その論文化も進めています。2.現在、法人制度(公益法人・一般法人)は改正が進んでいる最中であり、既存の門中法人も琉球王府時代以来の伝統および人的資源、今日まで運用してきた資産を、法改正後も継続的に活かせるように改めて組織の整備が問われています。それへの対応についての調査成果を学会で発表しました(「新「公益法人」制度と門中」日本民俗学会第64回年会2012年10月7日、東京学芸大学)。3.渡来人系の子孫が連合して今も運営している那覇市内の明倫堂と孔子廟は2013年度中に那覇市の市営公園の敷地内に移転予定です。その経緯および課題についても調べ、昨年9月に開催された戦後以来の現在地での最後の孔子祭(釋奠)の調査をしました。4.大正8年に陸地測量部が沖縄の地図を作成するため当時の県下各市町村で記録した「註記調書」(国土地理院所蔵)を分析し、科研費で資料集を印刷しました。当資料は「村」(=琉球王府以来のもの)、「屋取集落」(=王府時代末期明治時代に士族が移住したもの)について戸数・人口を記録したもので、当時の沖縄県下における人口状況がわかる貴重な資料です。・現地調査:士族の子孫の有志が運営する那覇の明倫堂・孔子廟の、沖縄戦による戦災後の一時移転先から元の土地(那覇市久米町)への移転過程を調査(2013年6月の「遷座式」、9月の移転後初の「孔子祭(釋奠)」)。このほか門中団体への調査、博物館での資料収集も実施。・論文:1今も那覇市内および近郊に居住する士族の子孫の門中成員自身による自らの歴史を知るという文化活動について論文を発表(「系図と子孫ー琉球王府士族の家譜の今日における意義ー」日本民俗学会『日本民俗学』第275号「小特集民俗研究は文字文化をどう扱うか」)。/2戦中の接収と戦後の返還を経験した士族系門中の居住地域について論文を発表(「軍用地返還後の土地利用と暮らしー西原飛行場一帯の原状と現状ー」『沖縄民俗研究』31号)。・シンポジウム:筑波大学人文・文化学群シンポジウムで琉球王府時代末期に、英・仏の外国船に対処した琉球士族の外交担当者について発表(2014年1月12日「琉球王府「通事」の異国への対応ー子孫による先祖の履歴の評価ー」)。・公開講座:12013年11月16日、國學院大學のオープンカレッジ「法人化した門中の伝統と創造」にて、既存の門中法人が2013年11月までの法人制度(公益法人・一般法人)改正にともなう移行期間を経て、琉球王府時代以来の伝統と人的資源・資産をいかに継続的に活かせるよう組織を整備したかについて講義/22014年2月22日、筑波大学の公開講座「戦後沖縄の土地と生活」にて士族系門中の土地を事例に接収と返還について講義。・資料公開:大正8年に陸地測量部が沖縄の地図作成に当たり当時の県下各区町村で記録した「註記調書」の資料集を前年度の科研費で印刷したが、国土地理院地名情報課の協力を得て、同資料をスキャンした画像を記録したディスクを機関や研究者に提供。

研究テーマ「士族系門中の全体像理解のための現代民俗学」に則して、士族系門中、つまり沖縄の祖先祭祀集団である門中のうち琉球王府の士族の子孫の現状を調査しました。アプローチの方法として1.「先祖以来首里・那覇地区に残っている家」と「琉球王府終焉前後に先祖が首里を離れた家」、2.「首里・那覇の士族の子孫」と「明・清王朝から渡来した文官の子孫」、3.「直系の大宗家および小宗家」と「その他成員(分家筋)」の意識や役割の違いに着目し調査しています。このうち初年度は1の前者、2の後者、3の前者、すなわち「今も那覇市内に居住する、渡来人系の子孫の宗家と門中」について調査し成果を上げました。まず、基礎資料として各門中の宗家の琉球王府時代の家譜を収集しその内容(世代数、王府内での昇進の記録など)を分析しました。その成果はグラフにして当該門中に提供しています。また、渡来人系の門中が連合して今も運営している那覇市内の明倫堂・孔子廟・天尊廟の現状を調査しました。特に、明倫堂と孔子廟は近年中に那覇市の市営公園の敷地内に移転予定であるため、その経緯および課題についても調査を始めました。さらに、いくつかの門中が法人化(公益法人・一般法人)を進めているので、その過程も調査しています。並行して、1の後者、2の前者、3の後者、すなわち「先祖が明治頃に首里を離れた門中の下位集団」と、移住先の村落との融和を象徴する伝統行事の例として、綱引きを調査しました。今回撮影した映像は大学での講義の際に教材として早速活用しました。また大正8年に陸地測量部が沖縄の地図を作成するため当時の県下各市町村で記録した「註記調書」(国土地理院所蔵)の分析も進めています。これには琉球王府以来の「村」と、王府時代末期明治時代に士族が移住した「屋取集落」の戸数・人口が分けて記録され、当時の沖縄県下における士族の移住状況がわかります。研究テーマ「士族系門中の全体像理解のための現代民俗学的研究」に即し下記の通り現地調査、論文・研究発表を行った。・現地調査とその成果:4月初頭に行われる墓参り(清明祭)の調査を世界遺産の玉陵および那覇市内の琉球士族の墓所にて、また9月に久米孔子廟の釋奠祭の調査を実施した。さらに琉球士族の子孫を中核とした複数の社団法人(公益、一般)に対して今日の活動実態について取材した。このほか博物館で家譜史料・資料収集も行った。成果として、琉球士族の子孫の門中成員による墓参りの実践とその今日までの変化について歴博映像フォーラムで報告(「沖縄の祖先祭祀と自動車社会化」)し、論文(「葬送の変化と祖先祭祀行事の自動車社会化」)も発表した。・歴史研究の成果:琉球士族の家譜資料の解析も進めることができた。その成果の一つとして、琉球時代末期に欧米列強の来航に現場で対処した琉球側の通訳の一族の実体験について明らかにでき、歴史学のシンポジウムで報告した(「琉球家譜に見る通事の人生と英・仏」)。・調査対象者との協業:以上の成果を研究の場のみで活かすだけでなく、沖縄県民(特に琉球士族の直系の子孫)に提示できた。これまでの調査・研究および調査対象者との協業についての総括となる学会発表(「関心の共有ー調査対象者と史資料を読む調査ー」)を行った。以上の通り、期間全体を通して、家譜をはじめとする琉球史料の収集と解析、門中の団体(社団法人)への現地調査を行った。そこから得られた、琉球史学から民俗学におよぶ成果を学会で発表するだけでなく、現地への還元かつ子孫の団体との協業を進めることが出来た。これらについては今後も、研究成果の現代社会への還元の実例として進めていく所存である。民俗学初年度をふまえ、1.渡来系の門中・宗家の調査の継続、2.法人制度の改正に対応する門中の調査の継続、3.明倫堂と孔子廟の移転過程の調査の継続が順調に進んでいます。
衛星デ-タによる南アメリカ大陸の氷河および積雪域の変動の研究

本研究は、現地観測が容易ではないアンデス山脈低・中緯度の高地および高緯度パタゴニア地域において、氷河ならびに積雪域の年変動の実態をランドサット・デ-タを用いて解析し、それらの結果を周辺地域の気象・海洋観測資料とともに総合的に分析・考察することを目的としている。本年度はまず、ランドサット・デ-タをディジタル解析して南パタゴニア氷原の変動を明らかにするために、1976年2月25日撮影のMSSと1986年1月14日撮影のTMデ-タを用いて作業を始めた。この地域は季節を問わず雲が多く、解析に使用できる画像があるのは現在のところ、南氷原の北部、Viedma氷河より北である。また1986年のTMデ-タでは軌道の変更にともない氷原の西部Occidental氷河の末端が画像から欠けている。さらに、Viedma氷河上には薄い雲がかかっており解析が難しい。したがって、氷河変動の解析の対象となり得る主な氷河は、西から時計廻りに、Pio XI氷河、Greve氷河、Tempano氷河、Bernardo氷河、Jorge Montt氷河、HPS1氷河、Oriental氷河、O'Higgins氷河、Chico氷河などである。一方、アンデス低緯度高山地域においては、1975年8月と1987年7月のランドサットMSS・TM画像を用い、積雪域面積の比較を行った。高山地域は地形が急峻のため、画像上の雪線位置の僅かの差は大きな雪線高度変化に対応し、分解能の良いランドサット・デ-タは有効である。ただし、南アメリカ大陸ではデ-タ受信頻度が少ないこと、低地は好天でも山頂付近には雲がかかることが多いこと等、本研究目的を達成するために今後検討すべき問題点が明確となってきた。
落とし戸周辺の土圧分布に関する研究

トンネル履工に作用するゆるみ土圧を予測する1つの方法として落とし戸実験がしばしば行なわれ,また,それに対する数値解析も種々実用化されつつある.しかし,Terzaghiの理論式がそうであるように,一般にはトンネル横断面を対象とした平面ひずみ条件を仮定してきた.そのため,アルミ棒積層体による落とし戸実験を行ってきた.しかし,砂や粘土のような実際の地盤材料を平面ひずみ条件で用いると,壁面摩擦の影響が無視できなくなる.そこで本年は円形土槽に円形落とし戸を設け,さらに遠心載荷装置を用いて新たな実験ならびに解析を行った.得られた結果は以下の通りである.1.砂,粘土に対する落とし戸土圧は数値解析で再現することができた.2.とくに粘土のついては定量的にも十分な精度が得られた.3.ダイレイタンシーの効果が大きいので,流れ則の選択に注意が必要である.4.砂層の下に粘土層がある複合地盤について実験および解析を行った.実験で用いた粘土はやや硬いために,その影響を確認することはできなかった.5.-方,数値解析で十分柔らかいと思われる粘土について,上述の複合地盤の落とし戸を計算したところ,ゆるみ土圧がまったく発生せず,ほとんど被り土圧に近い場合もありえることがわかった.6.Terzaghiのゆるみ土圧の理論では,複合地盤のゆるみ土圧を再現できないことがあり,トンネル直上部に柔らかい粘土がある場合には十分な配慮が必要となる.トンネル履工に作用するゆるみ土圧を予測する1つの方法として落とし戸実験がしばしば行なわれ,また,それに対する数値解析も種々実用化されつつある.しかし,Terzaghiの理論式がそうであるように,一般にはトンネル横断面を対象とした平面ひずみ条件を仮定してきた.そのため,アルミ棒積層体による落とし戸実験を行ってきた.しかし,砂や粘土のような実際の地盤材料を平面ひずみ条件で用いると,壁面摩擦の影響が無視できなくなる.そこで本年は円形土槽に円形落とし戸を設け,さらに遠心載荷装置を用いて新たな実験ならびに解析を行った.得られた結果は以下の通りである.1.砂,粘土に対する落とし戸土圧は数値解析で再現することができた.2.とくに粘土のついては定量的にも十分な精度が得られた.3.ダイレイタンシーの効果が大きいので,流れ則の選択に注意が必要である.4.砂層の下に粘土層がある複合地盤について実験および解析を行った.実験で用いた粘土はやや硬いために,その影響を確認することはできなかった.5.-方,数値解析で十分柔らかいと思われる粘土について,上述の複合地盤の落とし戸を計算したところ,ゆるみ土圧がまったく発生せず,ほとんど被り土圧に近い場合もありえることがわかった.6.Terzaghiのゆるみ土圧の理論では,複合地盤のゆるみ土圧を再現できないことがあり,トンネル直上部に柔らかい粘土がある場合には十分な配慮が必要となる.NATMがわが国に導入されて以来,20数年が経つにもかかわらず,その力学的原理について詳細な説明がなされたことはないし,力学的な計算に基づく合理的な設計法が提案されたこともほとんどないといえる.その理由は,NATMの力学的側面が十分にモデル化されていないことにあると思われる.NATMの特徴は,いうまでもなく「吹き付けコンクリート」の積極的利用である.ここでは上記のことを踏まえて,比較的被りの浅い土砂トンネルを想定し,NATMにおける「吹き付けコンクリート」を「薄肉柔支保工」ととらえながら,簡単な数値計算を通してその効用をとらえることを試みた.薄肉柔支保工を平面内で力学的に表現するために,剛棒を回転バネで接続した半円形のモデルを用いた.この仮定は,シールドセグメントに対する「はり-バネ」モデルに類似している.しかし,ここでははりに相当する部分は剛体とし,履工の変形は2つの剛体棒の間にある回転バネのみに帰着させるので,「剛体棒-バネ」モデルということができる.本年度の研究における結果を以下に記す.(1)円形アーチ支保には大きな曲げモーメントは発生しない.(2)圧縮による破壊(圧壊)を考慮しなければ,相当薄い吹き付けコンクリートあってもトンネルを安定に保つ能力がある.(3)地盤反力と支保の相互作用がトンネル周辺の力学的安定にとって本質的である.(4)厚さの大きな支保では,薄い支保と比べて大きな曲げモーメントが発生し曲げ破壊を起こしやすくなることがある.(5)たとえ,大きな曲げモーメントにより曲げ(引っ張り)破壊が生じたとしても,かならずしも不安定な構造になるとはいえない.(6)最適なアーチ形状を選ぶにあたって,側方土圧係数の評価が重大である.トンネル覆工に作用するゆるみ土圧を予測する1つの方法として落とし戸実験がしばしば行なわれ,また,それに対する数値解析も種々実用化されつつある.しかし,Terzaghiの理論式がそうであるように,一般にはトンネル横断面を対象とした平面ひずみ条件を仮定してきた.そのため,アルミ棒積層体による落とし戸実験を行ってきた.しかし,砂や粘土のような実際の地盤材料を平面ひずみ条件で用いると,壁面摩擦の影響が無視できなくなる.そこで本年は円形土槽に円形落とし戸を設け,さらに遠心載荷装置を用いて新たな実験ならびに解析を行った.得られた結果は以下の通りである.1.砂,粘土に対する落とし戸土圧は数値解析で再現することができた.

2.とくに粘土のついては定量的にも充分な精度が得られた.3.ダイレイタンシーの効果が大きいので,流れ則の選択に注意が必要である.4.砂層の下に粘土層がある複合地盤について実験および解析を行った.実験で用いた粘土はやや硬いために,その影響を確認することはできなかった.5.一方,数値解析で十分柔らかいと思われる粘土について,上述の複合地盤の落とし戸を計算したところ,ゆるみ土圧がまったく発生せず,ほとんど被り土圧に近い場合もありえることがわかった.6.Terzaghiのゆるみ土圧の理論では,複合地盤のゆるみ土圧を再現できないことがあり,トンネル直上部に柔らかい粘土がある場合には十分な配慮が必要となる.
パノスコピック形態制御による新型実用高効率光触媒の開発および環境浄化への応用

マイクロ波水熱法による窒素ドープ酸化チタン(TiO_<2-x>N_y)の合成および窒素ドープ酸化チタンとアタパルジャイト(粘土)の複合効果について検討した。高い加熱効率を持ち、反応時間と消費エネルギーの削減ができ、環境に優しいマイクロ波水熱法を用いて、TiO_<2-x>N_yを調製した。塩化チタン(TiCl_3)とヘキサンメチレンテトラアミン(HMT)を出発原料として用い、TiO_<2-x>N_yを合成し、光触媒特性に及ぼす反応条件の影響を調べた。その結果、反応に用いるHMTの量が生成物の結晶構造に大きな影響を与えることを見出し、反応条件を制御することにより、アナターゼ、ルチル、ブルッカイト等の異なる結晶構造を持つTiO_<2-x>N_yの選択合成が可能であることを示した。また、反応溶媒を水からエタノールに切り替えると、10nmぐらいのロッド状粒子や、直径約550nmの球状粒子の合成も可能であった。合成されたサンプルは高い比表面積を持ち、優れたDeNO_x活性を示した。得られた試料のうち、ルチルとアナターゼの混合相のTiO_<2-x>N_yが一番高い光触媒活性を示したが、これは異なる結晶相の粒子間の電子移動による電子-正孔の再結合抑制効果と考えられる。TiO_<2-x>N_yとアタパルジャイト(attapulgite)の複合化は水熱法、水中混合法、と乾式乳鉢混合法で試みた。水熱法では、attapulgite粉末をTiCl_3とHMTの混合溶液に分散させた後、水熱反応を行った。一方、水中混合法と乾式乳鉢混合法では、予め合成したTiO_<2-x>N_y粉末とattapulgiteとを混合した。SEMおよびTEM観察の結果により、いずれの手法で得られたサンプルでも、TiO_<2-x>N_yナノ粒子が針状attapulgite粒子上によく分散していることが確認された。Attapulgiteに僅か10wt.%のTiO_<2-x>N_yを添加することにより、光触媒活性が大幅に上昇し、更に25wt.%まで増やすと、単独のTiO_<2-x>N_yに匹敵する高いDeNO_x活性を示した。これは、attapulgiteの高い吸着能とTiO_<2-x>N_yのナノ粒子の高分散性に起因すると考えられる。アタパルジャイトは非常に安価で、既に建築材料として使用されており、TiO_<2-x>N_yとの複合化により、安価で優れた可視光応答光触媒活性を持つ材料として利用できると考えられる。昨年度では、ユニークな層状構造を有するチタン酸塩を出発原料として用い、ドーピングおよび異種半導体との複合化により優れた可視光応答性光触媒の合成について、検討した。尿素をドーピング源として用い、層状化合物K_2Ti_4O_9と乳鉢でよく混ぜ、固相法で400度1時間仮焼により、窒素炭素共ドープするK_2Ti_4O_9の合成を試みた。ドープ量はCHN分析法で、窒素は5.90mass%、炭素は9.83mass%と検出した。窒素炭素共ドーピングにより、K_2Ti_4O_9は可視光側における吸収が現れ、そしてNO_x分解反応の可視光活性を示した。ヘキサンメチレンテートラアミン(HMT)をドーピング源として用い、190度1時間の水熱反応することにより、窒素炭素共ドープするK_<0.81>Ti_<1.733>Li_<0.267>O_4を合成した。K_<0.81>Ti_<1.733>Li_<0.267>O_4は板状形態を持ち、水熱処理後に板状粒子が剥離し、比表面積が増加すると共に、NO_x分解活性が向上した。更なる窒素ドープ酸化チタン(TiO_<2-x>N_y)ナノ粒子との複合化を試みた。SEM観察によりTiO_<2-x>N_yナノ粒子は剥離したK_<0.81>Ti_<1.733>Li_<0.267>O_4板状粒子と架橋構造を建築し、サンドイッチ型ナノ複合体の合成は成功した。得られた複合体は高比表面積と細孔ボリュームを示し、目標分子(NO_x)に高いアクセシビリティーを持つことが分かった。更に、窒素ドープ酸化チタン由来する狭いバンドギャップにより、可視光吸収能力を持たせられるため、可視光照射下に於けるNO_x分解活性が著しく向上した。更に、TiO_<2-x>N_yとK_<0.81>Ti_<1.733>Li_<0.267>O_4の複合比の影響についても調べた。その結果、TiO_<2-x>N_yは70から90mass%の範囲内では、得られた複合体の活性は最も高かったと分かった。

以上に様に、ユニークな層状構造を有するチタン酸塩を出発原料として用い、ドーピングおよび異種半導体との複合化により優れた可視光応答性を有する光触媒の合成に成功したと言える。昨年度は、窒素ドープ酸化チタンを基にし、優れた可視光応答型光触媒の合成について検討した。従来の手法では、テフロン付きの反応器を使うため、反応温度は240度までしかできず、テフロンの低い熱伝導性のため、昇温時間と反応時間を合わせて2時間以上の処理時間が必要だったが、耐食性ハステロイ合金製反応器を使い、ブロックヒータで反応温度を400度まで迅速に昇温できるシステムを導入することによって、急速加熱効果を実現し、核生成を制御し、短時間で高結晶化度の酸化チタンナノ粒子の合成が可能となり、生成物の特性に及ぼす反応時間の影響を正確に測定できるようになった。新しい反応システムで得られたサンプルは20nmの非常に細かい粒径と150m^2/g以上の高い比表面積を持ち、優れた光触媒活性を示した。尚、反応溶媒と反応時間の影響も検討し、反応条件の最適化を行った。その結果、塩化チタンとヘキサンメチレンテートラアミン(HMT)を出発原料として用い、水を反応溶媒として使い、300°C、10分間の短時間の反応で得られた窒素ドープ酸化チタンが最も高い光触媒活性を持ち、630nm付近の可視光でも優れたDeNO_x活性を示した。窒素ドープ酸化チタンの活性をさらに向上させるため、遷移金属イオンのコドーピングおよび異種半導体との複合化も試みた。出発原料に遷移金属の塩化物(FeCl_2,NbCl_5,etc.)を加え、水熱反応を行い、サンプルを得た。遷移金属の添加は、酸化チタンの結晶相、比表面積への影響はほとんど見られなかった。Feコドーピングすることにより、可視光吸収能力が向上したが、光触媒活性の大幅低下が見られた。一方、NbとNをコドープした酸化チタンは、窒素ドープ酸化チタンより優れたDeNO_x活性を示し、光触媒活性の更なる向上に成功した。低い正電荷を持つイオン(Fe^<3+>)をドープすることより、粒子内の酸素欠陥が増え、電子とホールの再結合中心になり、活性が低下したが、高い正電荷を持つイオン(Nb^<5+>,Ta^<5+>)をドープすることより、窒素ドープ酸化チタン粒子内の酸素欠陥が減少し、更なる高い光触媒活性を実現できたと考えられる。マイクロ波水熱法による窒素ドープ酸化チタン(TiO_<2-x>N_y)の合成および窒素ドープ酸化チタンとアタパルジャイト(粘土)の複合効果について検討した。高い加熱効率を持ち、反応時間と消費エネルギーの削減ができ、環境に優しいマイクロ波水熱法を用いて、TiO_<2-x>N_yを調製した。塩化チタン(TiCl_3)とヘキサンメチレンテトラアミン(HMT)を出発原料として用い、TiO_<2-x>N_yを合成し、光触媒特性に及ぼす反応条件の影響を調べた。その結果、反応に用いるHMTの量が生成物の結晶構造に大きな影響を与えることを見出し、反応条件を制御することにより、アナターゼ、ルチル、ブルッカイト等の異なる結晶構造を持つTiO_<2-x>N_yの選択合成が可能であることを示した。また、反応溶媒を水からエタノールに切り替えると、10nmぐらいのロッド状粒子や、直径約550nmの球状粒子の合成も可能であった。合成されたサンプルは高い比表面積を持ち、優れたDeNO_x活性を示した。得られた試料のうち、ルチルとアナターゼの混合相のTiO_<2
皮膚熱物性値の画像計測の研究

本研究は、従来1点でも測定が困難であった皮膚の放射率及び熱浸透率を非接触で画像計測することを可能にし、血流分布などの検査に応用することを目標として、以下のように進められた。1.計測装置の開発:環境放射温度を室温から20°C程度ステップ状に上昇させ、対象表面からの放射エネルギーを高速サーモカメラで連続計測し、対象物体表面の反射成分の変化から放射率を求め、また表面温度の変化の勾配から熱浸透率を求める。環境放射温度の制御には、大容量のコンデンサからの放電により、対象を覆うフード内面のヒーターの温度をステップ状に変化をさせる方法を採用した。2.熱物性値の画像計測:温度切り替え前後の熱画像を連続して取得し、画素ごとに熱浸透率および放射率画像を算出してこれらの熱物性値の画像を得た。また、得られた放射率より、画素ごとに放射率補正を施した温度画像を得ることができた。3.皮膚の熱浸透率の計測:皮膚の熱浸透率は、血流遮断時に約1000(W・s^l/2・m^-2・K^-1)であること、レーザードプラー血流計との比較により、皮膚血流が増加すると熱浸透率が増すこと、血流遮断後の反応性充血において熱浸透率が顕著に増加すること、などの知見を得た。また、健常者の各部皮膚の熱浸透率の標準値を得た。4.実効放射温度計測法:放電式フードにおいては内部の温度分布が均一でなく、その温度変化パタンも一様ではなく、切り換え後の環境放射温度を正確に求めることが困難であることが分かった。また、フードは室温の影響を受けやすく、計測条件を厳密に規定する必要があった。これらの問題を解決するために、実効環境放射温度を計測する方法を考案した。これにより、より正確な熱物性値画像を簡便なシステムで計測可能なことが明らかになった。本研究では、環境放射温度切り替え法に基づく実用的測定系の構築を行った。本手法においては、環境放射温度をステップ状に昇温させることによって、皮膚の熱浸透率(熱伝導率,比熱,密度の積の平方根)を画像計測する。本年度は、大容量のコンデンサ(500V,60000μF)からの放電の後、速やかに温度保持を行う回路に切り替えることによって、ステップ状の昇温を試みた結果、0.4秒以内に20°Cの昇温を実現することができた。しかし本方式の場合、応答時間が当初目標の0.1秒よりも長く、さらに、温度のオーバーシュートが発生するなどの問題点があったことから、昇温時の温度を実測しつつ、目標温度に達した時点で放電回路を切り放す方式を試みたところ、0.1秒以内での温度変化が実現できる見通しを得た。さらに、前者の方式に基づく実測系を構築し、皮膚の熱浸透率,放射率の画像計測するシステムを作成したうえで、健常被験者60名に対する実測を実施した。本実験を通して、今回作成した実測系が、十分実用に耐え得るものである点を確認することができた。なお、1回の測定に必要とする時間は、当初目的としていた20秒を達成し、更なる短縮化も可能である。以上より、本年度は当初通りの、「熱浸透率の画像計測システムの構築」という目標を達成できたと考える。次年度は計画に基づき、レーザドップラ血流計との比較実験や、様々な年齢,皮膚の質の被験者群に対する測定を通して、本法の臨床的応用について検討すると同時に、放電制御方式に基づく実用的装置を作成する予定である。

本研究は、従来1点でも測定が困難だった皮膚熱物性値を、非接触で画像計測を可能にし、その手法を血流分布などの検査手段として確立することを目的として進められ、以下のように、当初期待した成果を得た。1.計測装置の改良装置は高速サーモグラフィーと内面温度制御可能なフードより成り、フード温度を室温から瞬時に約40°C上昇させ、その温度を約20s一定に保つ必要がある。結果として、コンデンサ放電制御回路と温度維持回路の改良により、約0.1sでの温度切換を実現し、1°C以内の誤差で温度維持が可能となった。2.熱物性値の画像計測温度切換後の20s(改良前30s)の熱画像の連続とりこみにより、熱浸透率(熱伝導率、比熱、密度の積)および放射率の画像が得られ、画質が改良前に比べ著明に向上した。放射率についても計測精度が向上し、各画素における放射率補正による正確なサーモグラムが得られるようになった。3.皮膚の熱浸透率血流遮断時に約1000Ws^<1/2>m^<-2>K^<-1>で、レーザードブラ血流計との比較により、皮膚血流が増加すると熱浸透率が増し、血流遮断後の反応性充血において著明に増加すること、などの結果を得た。また、健常者の各部皮膚の熱浸透率の標準値を得た。4.今後の展開非接触で短時間に安全に検査ができ、皮膚血流分布が画像として得られることから、皮膚血流の検査法として有望であることが確認されたので、皮膚科などでの臨床使用を行う計画である。本研究は、皮膚の熱物性値を画像計測するための実用的測定系に関するものである。計測法の原理は、環境放射温度を室温から20°C程度ステップ状に上昇させ、対象表面からの放射エネルギーを高速サーモカメラで連続計測し、対象物体表面の反射成分の変化から放射率を求め、また表面温度の変化の勾配から熱浸透率を求めるものである。はじめ、環境放射温度の制御のため、大容量のコンデンサからの放電により、対象を覆うフード内面のヒーターの温度をステップ状に変化をさせる方法を採用した。しかし、フード内面の温度を一様に保ちながら厳密に制御することは非常に困難であることがわかった。そこで、たとえ放射面温度が均一でなくても、平均の放射エネルギーを計測し、平均の放射エネルギーをステップ状に変化させる方法を開発した。すなわち、同じ表面温度で放射率の異のなる複数の領域を持つ試験片を2個用い、それらを異なる温度に保ち、対象物と同時に熱画像を連続計測することにより、実効環境放射温度を算出できることを理論的に示し、実験によってこの方法がきわめて有効であることを確認した。これにより、フードの温度制御および測定環境の制御を厳密に行なわなくとも熱物性値を正確に計測することが可能となった。また、環境放射温度を制御するために対象物を覆うフードを用いず、シャッター付の放射源を数個配置することにより計測が可能なことを示した。この方法は装置が簡便であり、検査のための束縛も少なく、臨床応用に適している。
量子度量衡による系の空間的な情報抽出の解析

量子度量衡論(quantum metrology)は、遷移周波数などの量子系に含まれる情報を抽出する問題として定式化され、量子力学的なリソースを活用すると古典より効率的な計測が可能となる点が特筆的である。本研究においては、これまでに行われてきた複数のパラメーターに対する量子度量衡の理論を拡張し、連続的に変化するパラメーターに対する量子度量衡の方法論と限界を理論的に解析する。とくに、系の空間的な情報を効率的に量子的に取り出す方法論を確立することで、量子計算や機械学習で扱われるような複雑なシステムに対する計測技術や操作技術の発展につなげる狙いがある。
構造系の非弾性応答を許した極限耐風設計

(1)ガスト応答に対する構造物の弾塑性挙動の影響バイリニヤ履歴モデルを用いた-質点系の弾塑性ガスト応答解析を実施した.変動風力の乱れの強さ,構造物の固有周期を変化させ,パラメトリックに,それらが最大変位に及ぼす影響をしらべた.また,非弾性応答量の予測式を導き,その精度を検討した.(2)風圧下での吊橋主塔の非弾性挙動現在,吊橋主塔の設計は部材単位で行なっており,主塔全体の耐荷力はわかっていない.そこで,本研究では材料非線形,幾何学的非線形性を考慮した有限要素法を開発した.そのプログラムを用い,吊橋全体に風荷重が作用したときの非弾性変位を追跡した.その結果,設計風荷重に対する余剰耐荷力はあまりないことが判明した.(3)吊橋トラス補剛桁の非弾性ガスト応答解析(2)で開発された有限要素解析プログラムを用いて,トラス補剛桁が風圧力を受けたときのカー変形関係を求め,そのカー変形関係を有する-自由度系の非弾性ガスト応答をシミュレーションにより求めた.その結果,現行設計で設計された断面は風に対する耐荷力が高いことが判明した.(1)ガスト応答に対する構造物の弾塑性挙動の影響バイリニヤ履歴モデルを用いた-質点系の弾塑性ガスト応答解析を実施した.変動風力の乱れの強さ,構造物の固有周期を変化させ,パラメトリックに,それらが最大変位に及ぼす影響をしらべた.また,非弾性応答量の予測式を導き,その精度を検討した.(2)風圧下での吊橋主塔の非弾性挙動現在,吊橋主塔の設計は部材単位で行なっており,主塔全体の耐荷力はわかっていない.そこで,本研究では材料非線形,幾何学的非線形性を考慮した有限要素法を開発した.そのプログラムを用い,吊橋全体に風荷重が作用したときの非弾性変位を追跡した.その結果,設計風荷重に対する余剰耐荷力はあまりないことが判明した.(3)吊橋トラス補剛桁の非弾性ガスト応答解析(2)で開発された有限要素解析プログラムを用いて,トラス補剛桁が風圧力を受けたときのカー変形関係を求め,そのカー変形関係を有する-自由度系の非弾性ガスト応答をシミュレーションにより求めた.その結果,現行設計で設計された断面は風に対する耐荷力が高いことが判明した.
地震予知への新しい試み-S波偏光異方性による地殻応力変化の検出

地震予知達成は急務の課題である。着実な観測の積重ねと共に新しい方法が開発されねばならない。この研究の目的は、地殻内応力の測定にS波がいかに有効であるかを示し。新に地震予知研究項目の一つとして採用することを提案することにある。S波は異方性媒質内を通過する際、通常直交する2つの波に分離する。この2つの波の振動方向・速度差を用い、異方性媒質の性質を解明することが可能となる。上部地殻内岩石は、無数の微小な割れ目の分布により異方性を示すことが、実験的にも理論的にも明きらかにされている。この研究では、全国5ヵ所地震観測網のデータを用い、S波から求められる地殻内割れ目の分布様式を推定した。結果は以下のとおりである:(1) S波振動方向の平行性地熱地帯の一部の観測点を除き、最初に到達するS波の振動方向は各観測点ともほぼ一定であった。地震のメカニズム,地形,不均質を考慮すると、このような平行性は異方性を導入することなしに説明するのは困難である。(2)偏光した2つの波の到達時間差解析したデータの期間内には、上記観測網付近には大地震は起きなかった。最大の地震は、山崎断層近傍に発生したマグニチュード5.3の小地震である。この震源に一番近いMYO観測点からは、有意な到達時間差は検出されなかった。これは、地震の規模に比べ震源距離が大きいためと考えられる。(3)振動方向と応力軸の方向S波振動方向は現在の応力軸の方向に必ずしも一到しないことが判明した。地質時代に生成された割れ目の方向にも依存することがこの研究によって明らかになった。今後解明すべき課題である。
獣害と管理放棄リスク軽減に向けた時空間的シミュレーションモデルの構築

本研究では,獣害の拡大に対して,その要因の1つである,管理放棄の発生と,空間的な獣害発生予測に関する基礎的な研究を行った.前者に関して,現存資源量の把握とその成長予測の方法について,写真測量による3次元モデルの精度・有効性について検討し,成長予測に基づく,最適管理計画の探索を可能にする最適化モデルを構築した.後者については,害獣の採餌行動をもとに,獣害発生を描写できる時空間的モデルを構築し,獣害軽減のための効率的・効果的な緩衝帯の空間配置についてシミュレーション分析を行った.この分析結果は,緩衝帯の最適空間構造が被害軽減に対する管理費用と被害額の効率的なバランスに依存することを示唆した.本研究では、中山間地域における土地の管理放棄と獣害被害拡大の関係に着目し、土地所有者・管理者の管理放棄を含めた管理行動と獣害被害の空間発生メカニズムを考慮した時空間的シミュレーションモデルを構築し、効率的な獣害被害予防対策について経済政策分析を行うことを目的とする。本年度は、被害の空間的な広がりをシミュレーションするためのプロトタイプモデルを構築した。また、各土地所有者の管理行動を空間的にシミュレーションするマルチエージェントモデルのプロトタイプを構築した。これまでも森林における様々な被害の空間的な拡散を予測するシミュレーションモデルは構築されてきたが、管理が被害規模・程度に及ぼす影響を時空間的にシミュレーションできるモデルを用いた研究はまだ発展途上であり、空間的な土地所有者間の管理の相互作用やそれが管理放棄に及ぼす影響など複雑な要素を組み込んだモデルを用いた研究は少ない。本年度構築したプロトタイプモデルを基礎として、最新の知見や、フィールド調査のデータを収集・分析し、それをモデルの拡張・改良に繋げることができれば、今後、様々な管理の時空間パターンとそれが獣害被害発生リスクに及ぼす影響を定量的に評価することが可能となり、獣害被害予防対策の効率性についての経済政策分析に繋がる。現在、土地利用や獣害被害の発生箇所、程度などの空間的情報の収集及びそれらを管理・分析するための地理情報システム(GIS)を整備しており、次年度以降、更に、これらの情報収集を進め、モデル構築へ反映させる予定である。本研究では中山間地域における土地の管理放棄と獣害被害拡大の関係に着目し、土地所有者・管理者の管理放棄を含めた管理行動と獣害の空間発生を考慮した時空間的シミュレーションモデルを構築し、効率的かつ効果的な獣害予防対策について経済政策分析を行うことを目的とする。本年度は、これまでに構築した被害の空間的な拡散をシミュレーションできるモデルをもとに、動物が餌を求めて、動き回る様子を再現できるマルチエージェントモデルを構築し、動物の行動とそれに伴う獣害の発生をシミュレーションした。今回構築したモデルは、これまでの被害拡散のシミュレーションモデル同様に、セルベースのモデルであるが、複数の動物がエネルギーを消費しながら、互いに競合しながら動きまわる、より複雑な相互作用を描写できる。各セルは動物の餌の量を表すとともに、植生状態も表し、生息地管理などによる植生の改変が動物の行動に及ぼす影響をシミュレーションにより評価することができる。また、フィールドでの聞き取り調査も実施し、被害を受けた時期、農作物の種類、その程度について、情報を集めた。さらに、植生情報などの地理情報も得る事が出来た。本研究では、獣害被害発生メカニズムを描写できる時空間的モデルを構築し、効率的・効果的な生息地管理の空間配置を探索するためのシミュレーション分析を行った。害獣による被害は、そもそも所有者が管理する土地、および周辺の土地の状態に対応して発生するもので、害獣は自らの生存のために「餌」となるものを確保しているだけであり、管理を邪魔しようと行動しているものではない。そこで、野生鳥獣の採餌行動をシミュレーションし、様々な管理の空間配置パターンが被害拡散へ及ぼす影響を評価した。具体的には、近年農作物に多大な被害を及ぼしている、イノシシを対象に、その採餌行動について、文献調査を行い、様々な国・地域で、これまで実施された研究成果を取りまとめた。そして、それらもとに、動きのルールやモデルのパラメータを設定し、基本的な採餌行動を再現できるエージェントベースモデルを構築した。そして、林地・農地の境界領域を仮想的なランドスケープを用いて表し、農地に隣接する林地から夜間に餌を求めて動き回るイノシシの様子を時空間的な獣害拡散過程として捉え、様々な緩衝帯の空間配置パターンが農作物被害軽減に効果的・効率的かどうかをシミュレーション分析した。ここでは、特に、農地の所有者が獣害に対する予防策として、所有地内に緩衝帯を設置する場合を想定し、緩衝帯の幅と農地面積のトレードオフ、すなわち、被害リスク軽減と農作物の生産量のトレードオフを評価した。また、不確実な仮定やパラメータ(「摂取カロリー」、「資源量」、「嗅覚レンジ」、「1日の採食時間」など)について感度分析を行い、モデルの特性を評価した。我々の分析結果は、緩衝帯の最適空間構造が被害軽減に対する管理費用と被害額の効率的なバランスに依存することを示唆した。また、我々の分析結果は、緩衝帯に「抜け道」が存在すると緩衝帯の効果が著しく損なわれる可能性があることを示唆した。本研究では,獣害の拡大に対して,その要因の1つである,管理放棄の発生と,空間的な獣害発生予測に関する基礎的な研究を行った.前者に関して,現存資源量の把握とその成長予測の方法について,写真測量による3次元モデルの精度・有効性について検討し,成長予測に基づく,最適管理計画の探索を可能にする最適化モデルを構築した.後者については,害獣の採餌行動をもとに,獣害発生を描写できる時空間的モデルを構築し,獣害軽減のための効率的・効果的な緩衝帯の空間配置についてシミュレーション分析を行った.

この分析結果は,緩衝帯の最適空間構造が被害軽減に対する管理費用と被害額の効率的なバランスに依存することを示唆した.本年度は、昨年度のモデルを基に、動物の動きとともに獣害が時空間的に発生するプロセスを再現できるシミュレーションモデルが構築できた。今後、具体的な対象動物の行動範囲や行動特性などのデータを収集し、モデルのパラメータをそれらのデータに応じて設定することで、より現実的なの獣害発生のシミュレーションが可能になり、効率的な獣害予防対策の経済政策分析に繋がると考えられる。森林資源経済学平成27年度は、対象とする動物のより具体的な行動範囲や行動特性などのデータを収集し、動物の動きおよび獣害の時空間発生プロセスを再現するモデルに反映させる。また、引き続き、土地利用や獣害の発生箇所などの空間情報の収集・蓄積を行い、モデルの改良・拡張に繋げる。そして、様々な管理シナリオ(緩衝帯の設置などの生息地管理を中心に)を想定し、管理の違いが、獣害の拡散程度・規模に及ぼす影響を評価する。また、土地所有者あるいは管理者の管理行動をモデルに組み込み、土地所有者の経済活動と獣害発生の相互作用をシミュレーションする。土地所有者の経済活動については、生産物の市場価格の閾値について考慮し、管理放棄の発生メカニズムをモデルに組み込む。さらに、最適な土地利用・管理配置を探索するための、最適化モデルへの拡張を検討する。そして、研究成果の取りまとめと、各サブテーマについて研究論文の発表を進める。本年度は、効率的な獣害被害予防対策についての経済政策分析を可能にする時空間的シミュレーションモデルの基盤となるプロトタイプモデルを構築できた。また、このプロトタイプモデルを拡張・改良するためのデータ収集に関しても空間情報を管理・解析するための地理情報システム(GIS)などの環境整備を進め、土地利用や管理に関わる情報を収集し始めた。特に、獣害被害の空間的なデータに関して新たな情報を得るとともに、今後データ収集・共有についてサポートを受ける体制を確立することができた。今年度もスケジュールが合わせられないケースが生じた結果、当初予定していた調査・研究打ち合わせのための旅費分より少ない旅費しか執行できなかったが、研究打ち合わせについては、可能な限り、メールやPCネットワークを活用した音声通話、ビデオ通話により実施した。また、データの収集・蓄積についても、オンラインストレージサービスを活用し、共有フォルダーの設定など環境を整備し対応した。また、人件費や謝金を必要とする調査についても同様に、当初予定していたほど、実施できなかった。平成26年度以降は、引き続き土地利用や、獣害被害の発生箇所、程度などの空間情報の収集・蓄積を行い、前年度に構築した被害拡散時空間シミュレーションモデル及びマルチエージェントモデルのプロトタイプモデルを改良・拡張する。
低温走査トンネルポテンショメトリー法による非局所電気伝導の実空間観察

表面の電気伝導は、原子欠陥・表面ステップといった局所構造から影響を受けるが、低温では電子のコヒーレンス長が長くなるために、電子波の局在・閉じ込め効果など、局所構造間の相関が重要となる非局所現象が顕著となることが予想される。我々は、これまで、走査トンネルポテンショメトリー(STP)を開発し、ナノスケールの空間分解能での電位実空間測定を通じて個々の局所構造における電気伝導特性を明らかにしてきたが、同手法により低温下での非局所な電気伝導特性を直接的に測定した例は皆無である。今年度は、昨年度に低温STМ装置に組み込んだSTP手法を用いて、Si(111)7x7表面の測定を試みた。しかし、その表面の電気伝導特性が低温では金属的ではないせいか、STP測定を行うことができなかった。しかし、絶縁体基板上(酸化膜被覆Si基板)に作成した金薄膜を用いて、2080K程度の温度範囲で温度を変えながらSTP測定を行うこと【温度可変型STP測定】に成功した。電位はある特定のドメイン境界で変化するが、温度を変えるとこれまで電位が変化していたドメイン境界ではなく、別のドメイン境界で電位が変化するようになることを示唆する結果を得た。次の年度には、Si(111)7x7表面などの清浄表面に異種原子を吸着することで作成される長周期構造を持つ金属的な表面系のSTP測定を目指し、局所構造起因の電位分布のみならず、ナノスケールでの観察が期待される特異な量子的非局所電気伝導特性の視覚化およびその微視的スケールでの解明を目指す予定である。我々がこれまでに確立した室温STP手法を現有の低温STMに導入し、その低温測定を行う上で必要となる技術・ノウハウの確立・装置の製作等を行った。その評価として、絶縁体基板(酸化膜被覆シリコン基板)上に金薄膜を作成し、それを10Kで低温STP測定を試みたところ、表面に流した電流方向に対応した電位像を取得することができた【低温STP測定に成功】。更に、温度を変えながらSTP測定を行うことにも成功した【温度可変型STP測定に成功】。一方で、温度変化により基板固定用のボルトが緩んで測定していた場所が動いたり、振動によるノイズが入りやすくなるということが明らかになった。その問題を解決するために、試料の固定方法を再検討する必要があることが分かった。表面に流した電流による発熱の影響が大きく予定した液体ヘリウム温度T=4.2Kでの測定には成功していない。そこで来年度は冷却能力を上げるために、STMヘッドを収めているクライオスタットの部分を金コートしたり、配線の熱アンカーの取り方を工夫する予定である。また、清浄表面に電流を探すためのTa電極を作成する特殊な蒸着装置が故障してしまった。現有のその蒸着装置はすでに廃盤の機種であったため、通常の修理ではなくて大部分を最新のものに作り替える必要があった。そのため、製造元での修理に長い時間がかかってしまい、今年度は清浄表面での実験を数多く試みることができなかった。その結果として、今年度に完了予定だった超高真空中でのマスク蒸着装置の設計・製作に取り掛かることができなかった。清浄表面に電流を探すためのTa電極を作成する特殊な蒸着装置が故障してしまったため、今年度中に完了できなかった超高真空中でのマスク蒸着装置の設計・製作を速やかに行う。そのマスクは以下に述べるようなコンセプトに基づいている。STP測定の信号強度を稼ぐには、電極間の距離を狭くして電位勾配を稼ぐ必要がある。そこで、目的の表面構造が得られた後に、Ta電極の上から、Agをマスク蒸着することによって、それぞれの電極を中央付近に伸ばして狭い間隔を持つ電極を作成し、電位勾配を増加する。このためには、超高真空中のマスクが基板に脱着が可能でなければならない。そして、マスク蒸着装置が完成したらSi(111)7x7表面上に異種元素を吸着させて得られる2次元電子系(Si(111)-√3x√3-Ag)の測定を試みる。低温にすると基板・空間電荷層の伝導が抑えられるので、表面層だけの伝導が評価できるとされるので、曖昧さのない測定を行えると期待される。また、一般的に表面には多数のステップが存在するが、その密度(間隔)は一様ではないため、全体としての電気伝導への寄与は、単純に個々の和とはならない。もし、その間隔がコヒーレンス長程度の場合は、ステップ間に電子が閉じ込められ、エネルギー準位はステップ間隔に依存した離散的な振舞を見せる。その離散エネルギー準位がフェルミエネルギーに一致するかどうかで表面電気伝導が変化し、共鳴トンネルダイオードのような振舞いを示すことが期待される。以上のように、局所電気伝導特性だけではなく、電子のコヒーレンスが高まることによって生じると期待される量子的な非局所電気伝導特性を実空間観察により解明することを目指す方針で研究を遂行していく。

今年度は低温STMにSTP手法を導入し、その低温測定を行う上で必要となる技術・ノウハウの確立、装置の製作を試みることに成功した。STPを行うにあたり、表面上の2か所で電気的接触を取ることが必要となるが、目指している表面系の1つのSi清浄表面上に異種原子を吸着することで作成される長周期構造を持つ系に対しては、表面作成過程で1200°Cの高温熱処理があるので電気的接触をとることは容易ではない。我々は、そのような高温に耐えられてかつ不活性であるTa電極の作成技術を確立し、更に、そのTa電極を確実に固定可能で温度サイクルでもその固定が緩まない試料ホルダーを新たに開発することに成功した。また、なるべく早い時期に、我々が開発したSTP制御回路を低温STM装置に接続して、絶縁体基板上に作成した金薄膜をテスト試料として動作確認を行い、電気的なノイズの低減を進め十分な精度の電位測定が可能となるように調整を行いたい。今後は、局所構造起因の電位分布のみならず、ナノスケールでの観察が期待される特異な量子的非局所電気伝導特性の視覚化およびその微視的スケールでの解明を目指す予定である。遅延が発生した主な理由は、以下に述べるように、1純正の試料ホルダーに欠陥があり作り直す必要が生じたため、それに関連して2蒸着マスク・装置の設計変更・再製作が必要となったことである。1現有の低温STM装置の純正の試料ホルダーでは、STP用の基板の取り付けが困難で、かつ、固定用のボルトが温度サイクルで緩んだり、破損しやすいという欠点が明らかになった。そこで、これらを改善するために検討を重ねた結果、試料の固定をボルトでおこなうのではなくて、ねじ棒を立ててナットで固定する方式に設計変更を行い再製作した。この試料ホルダーを用いて、液体ヘリウム温度でSTM測定を行ったところ、問題なく使用できることが確認できた。2清浄表面での走査トンネルポテンショメトリー(STP)を行うには、清浄表面上の2か所で電気的接触を取ることが必要となる。電気的接触を取る方法として、Ta電極と超高真空中でのマスク蒸着を組み合せた方法を導入する予定であるが、今年度は前述のように試料ホルダーを再製作したのに関連して基板サイズが変わったので、Ta電極作成の蒸着マスクや超高真空中でのマスク蒸着装置も作り直す必要がでてきた。Ta蒸着マスクはレーザー加工により再製作しTa蒸着が問題なく行えることが確認できているが、超高真空中でのマスク蒸着装置は機構がやや複雑であるので、注意深く設計を行っているところである。STP制御用の回路は、ノイズレベルや電位フィードバックの安定性にやや問題があったので、それらを改善するために、シールドを施したり、積分回路部分の取り回しを変更するなどして改善を行いつつある。表面の電気伝導は、原子欠陥・表面ステップといった局所構造から影響を受けるが、低温では電子のコヒーレンス長が長くなるために、電子波の局在・閉じ込め効果など、局所構造間の相関が重要となる非局所現象が顕著となることが予想される。我々は、これまで、走査トンネルポテンショメトリー(STP)を開発し、ナノスケールの空間分解能での電位実空間測定を通じて個々の局所構造における電気伝導特性を明らかにしてきたが、同手法により低温下での非局所な電気伝導特性を直接的に測定した例は皆無である。今年度は低温STMに我々がこれまでに確立したSTP手法を導入し、その低温測定を行う上で必要となる技術・ノウハウの確立・装置の製作を行った。
アルツハイマー病脳に蓄積するPHFにおけるユビキチン結合タンパク質の同定

アルツハイマー病脳に蓄積するPHFはその構成成分としてタウとユビキチンが同定されている。本研究ではPHF蓄積におけるユビキチン化の意味を知るために、PHF内のユビキチンの標的タンパク質を検索しタンパク化学的に同定した。アルツハイマー病脳のサルコシル不溶性画分を塩酸グアニジンで可溶化し、TSK-G3000によるゲル濾過法で分画した後、セミマイクロボア逆相HPLCを用いて抗ユビキチン抗体で反応するPHF(SDS-PAGEでスメアを呈するのでPHF-スメアと呼ぶ)を精製した。次に精製したPHF-スメアとPHFタウ、ユビキチンをそれぞれAchromobacter lyticus proteaselで消化し、逆相HPLCで展開してペプチドマップを作製し、比較検討を行った。PHF-スメアのペプチドマップは基本的にPHFタウのペプチドマップとユビキチンのマップを合わせたものに類似していた。しかしながら幾つか異なる特徴がみられたので、PHF-スメアに特異的なピークを中心に全ピークを質量分析及びアミノ酸配列分析により解析した。その結果、PHF内ではユビキチンがタウに結合していること、その結合部位はタウの微小管結合領域に少なくとも4ヶ所存在することが明らかになった。PHF内にはモノユビキチンとマルチユビキチン鎖の両方が存在しており、分解の強力なシグナルと考えられているマルチユビキチン鎖の占める割合が少ないこともわかった。さらにPHF-スメア内のタウはN末端部分が欠如して少なくなっていることから、PHF内のユビキチンはN末端部分がprocessingを受けたタウに結合していることが示された。これらの結果は、アルツハイマー病のみに限らず種々の変性疾患で見られる細胞内封入体におけるそのユビキチン化の解析、蓄積の機構を知るうえで重要な示唆を与えるものである。