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X線吸収分光による常磁性錯体触媒の溶液中分子構造解析

本研究では実用的な溶液X線吸収分光(XAS)手法を確立し,これを用いて有機溶媒溶液に溶解した常磁性錯体触媒の分子構造決定を目的とした研究を行った。その結果,1)X線透過率,耐有機溶媒性,強度に優れた窒化ケイ素薄膜窓を有する溶液XAS用分光セルを開発に成功した。また,これを用いて2)Fe錯体触媒反応の反応溶液のXAS解析を行い,溶液中活性種の価数,配位数,分子構造の決定に成功した。さらに,3)単離した常磁性の触媒中間体を用いてXAS測定を行い,基質との当量反応,速度論実験から反応機構に成功した。以上,本研究では常磁性錯体を用いる均一系触媒反応XASによるその場観察の基礎的手法の開発に成功した。XAS法は核種に寄らず測定・解析が行えるため,Feのみならず従来の分光法では構造決定の困難なCr, Mn, Co, Ni, Cu等のNMR不可視な常磁性錯体触媒の溶液分子構造研究において汎用性の高い強力な手法を提供できる.提案課題では均一系触媒反応の機構研究のために、実用的な溶液X線吸収分光(XAS)手法を確立し,これを用いて有機溶媒溶液に溶解した常磁性錯体触媒の分子構造決定法の確立を目的とした研究を行った。平成27年度には、従来のNMRでは困難な常磁性Fe錯体触媒を用いるクロスカップリングの反応中間体・活性種の同定と構造解析に注力した研究を行った。その結果、1)X線透過率,耐有機溶媒性,強度に優れた窒化ケイ素(Si3N4)薄膜窓を有する溶液XAS用分光セルの開発に成功し、2)これを用いて触媒反応溶液のXAS解析を行い,溶液中活性種の価数,配位数,分子構造の決定に成功した。また,3)単離した中間体を用いてin situ XAS測定を行い,基質との当量反応,速度論実験からクロスカップリング反応の反応機構決定に成功した。さらに,4)本法を用いてCo, Ni等の常磁性3d金属が触媒する均一系反応の機構研究に成功した。具体的には、鉄触媒FeX2SciOPPを触媒として用いるクロスカップリング反応の中間体と予想されたハロアリール鉄中間体FeBrMesSciOPPおよびジアリール鉄中間体FeMes2SciOPPの溶液XASによる同定・構造解析に成功し,さらに単離した中間体の単結晶X線構造解析にも成功しこれらの分子構造が溶液XASで決定された構造と非常に良い確度で一致することを明らかにした。また、これら単離された鉄中間体とハロゲン化アルキルとの量論反応を行い、FeMes2SciOPPがクロスカップリング反応の鍵となる活性種であることを見出した。平成27年度では、Si3N4窓材,PEEK樹脂性筐体,フッ素樹脂製パッキンから構成される耐有機溶剤性と気密性に優れた新型の溶液XAS用分光セルの開発に成功して、これらを用いて1)触媒前駆体FeX2SciOPPと各種マグネシウム反応剤RMgXの量論反応,および2)単離したFeArXSciOPP/FeAr2SciOPP中間体とハロゲン化アルキルRXの量論的クロスカップリング反応のXAS測定を行い、生成する中間体の同定・構造決定に成功した。また,各種Fe触媒とB, Zn反応剤等との量論反応を行い,多核型・アート型等の様々なFe中間体の同定と構造解析に成功した。さらに、フロー分光システムの開発に成功した。以上によって、平成28年度に予定している、時分割過渡吸収スペクトル測定に必要な1)セル開発、ならびに2)時分割反応を行うクロスカップリング反応の素反応過程に必要な基礎的知見や技術の確立が行えたため、研究計画通りに順調な進展が見られたと考える。提案課題では実用的な溶液X線吸収分光(XAS)手法を確立し,これを用いて有機溶媒溶液に溶解した常磁性錯体触媒の分子構造決定を目的とした研究を行った。その結果,1)X線透過率,耐有機溶媒性,強度に優れた窒化ケイ素(Si3N4)薄膜窓を有する溶液XAS用分光セルを開発に成功した。さらに,3)単離した常磁性の触媒中間体を用いてin situ XAS測定を行い,基質との当量反応,速度論実験から反応機構に成功した。以上より,本研究では,常磁性錯体を用いる均一系触媒反応のXASによるその場観察の基礎的手法の開発に成功した。特に本研究では,特に嵩高いリン配位子を有する鉄錯体であるFeX2(SciOPP)を触媒として用いるクロスカップリング反応の反応の機構解析に注力した研究を行った。その結果,アルキルハライドとグリニャール反応剤(MesMgBr)の反応が,FeMes2(SciOPP)およびFeMesX(SciOPP)を触媒中間体としてラジカル機構で進行することを見出し,THF溶液中に溶解したFeX2SciOPPとMesMgBrからこれら中間体が生成する過程および,2種の中間体のうちFeMes2(SciOPP)のみが1級アルキルハライドであるブロモデカンとの反応しクロスカプリング生成物を与えることを溶液in situ XASで観察することに成功した。

本研究はJ. K. Kochiらの発見より45年間反応機構について論争の続いていた鉄クロスカップリング反応に対して触媒中間体の定量分析に基づく精密な機構決定に成功した特筆すべき例として日本化学会欧文誌Bull. Chem. Soc. Jpn.誌の論文賞を受賞した。本研究では実用的な溶液X線吸収分光(XAS)手法を確立し,これを用いて有機溶媒溶液に溶解した常磁性錯体触媒の分子構造決定を目的とした研究を行った。その結果,1)X線透過率,耐有機溶媒性,強度に優れた窒化ケイ素薄膜窓を有する溶液XAS用分光セルを開発に成功した。また,これを用いて2)Fe錯体触媒反応の反応溶液のXAS解析を行い,溶液中活性種の価数,配位数,分子構造の決定に成功した。さらに,3)単離した常磁性の触媒中間体を用いてXAS測定を行い,基質との当量反応,速度論実験から反応機構に成功した。以上,本研究では常磁性錯体を用いる均一系触媒反応XASによるその場観察の基礎的手法の開発に成功した。平成28年度では、前年度に開発したフロー分光システムを用いて、FeXArSciOPPおよびFeAr2SciOPP中間体に過剰量の反応剤を加える擬一次条件での時分割過渡吸収スペクトル測定を試み、ラジカル機構の検証実験行う。さらに同システムを用いてCr, Mn, Co, Ni等の常磁性3d金属触媒反応の機構研究を行う.有機化学,有機合成化学,X線分析本提案は申請時より2年計画であったこと、研究室で火災があり約10か月間実験が停止したことなどから計画していた支出中、実験消耗品にかかる物品費およびSPring-8での実験のための旅費が計画より少額となった。平成28年度では、SPring-8での実験旅費45万円および新型のX線吸収分光セルの制作に27万円の計72万円残額分を使用する計画である。
水田除草ロボットの推進装置に関する研究

本研究の目的は水田の条間(稲列間)を移動し,除草を行う小型ロボットを開発することであり,特にその推進装置の開発研究に重点を置く。湛水面上を土を撹拌しながら移動する装置として,回転するスクリュー状の推進装置を研究する。21年度までに,回転に必要なトルクや移動速度等の基礎的なデータを取得するため,基礎実験装置を製作し,スクリューの回転速度,水深,沈下量,けん引負荷など各種の条件を変更できるようにして推進実験を行った。実験には各種の羽根形状,羽田高さ,および,ピッチを変更し,複数のパラメータを組み合わせて製作したスクリューを供試した。その結果,スクリュー型の推進装置により湛水面上を移動できることを確認したが,土を掻き出す作用が大きく,予想以上にエネルギーの損失があった。このためエネルギーロスのメカニズムを検討し,22年度には特に羽根の形状を大きく変更して実験を行った。その結果,速度の向上がみられたが,土壌条件の微少な変化によって走行状態が安定せず,結果のばらつきが大きかった。また,スクリューの素材を変えて土壌との摩擦の低減を目指したが,やはり実験結果のばらつきが大きく安定したデータを取得できなかった。今年度の研究により,条件がそろえば水田の条間を移動する除草ロボットに適用可能であることが分かったが,再現性に難があり微少な条件の違いが走行性能に大きくした。土壌条件によって種々のスクリューを取り替えるのは現実的ではないので,幅広い土壌条件に適合するスクリューの開発が課題として残った。湛水面上を土を撹拌しながら移動する装置として,回転するスクリュー状の推進装置を試作し,実験を行った。まず,回転に必要なトルクや移動速度等の基礎的なデータを取得するため,基礎実験装置を製作し,小型の土壌槽で実験を行えるようにした。この装置ではスクリューの回転速度,水深,沈下量,けん引負荷など各種のパラメータを変更できるようにした。今年度は特にスクリュー羽根の形状,ピッチ,幅,高さ,等を様々に変えて実験を行った。実験の結果,スクリュー型の装置により,湛水面上を推進できることを確認した。しかし多くのパターンで,土を掻き出す作用が大きく,予想以上にエネルギーの損失があることが判明した。土壌をよく攪拌し,表面付近の粘性を小さくすると,土を掻き出す作用は小さくなるが,推進も遅くなった。羽根の形状については高さの影響が大きかった。全体を通して,土との摩擦損失が大きく,回転力から推進力への転換が十分に行われなかった。今年度は実験装置の製作に時間を要し,実験や数値解析による最適形状の特定を行うには至らなかった。しかしながら,推進が可能であることは確認できたので,次年度はエネルギーロスのメカニズムをより詳細に検討し,推進速度を上げる方向で研究を進める。これまでに,回転に必要なトルクや移動速度等の基礎的なデータを取得するため,基礎実験装置を製作し,小型の土壌槽で実験を行った。実験ではスクリューの回転速度,水深,沈下量,けん引負荷など各種のパラメータを変更できるようにした。この装置により,各種の羽根形状,羽田高さ,および,ピッチを変更して,複数の組み合わせで実験を行った結果,スクリュー型の推進装置により湛水面上を移動できることを確認した。しかし土を掻き出す作用が大きく,予想以上にエネルギーの損失があった。このため,エネルギーロスのメカニズムを理論的に検討し,推進速度を上げる方向で研究を進めたが,未だ十分な推進効率が得られず,推進力の割に摩擦による損失と,土を掻き出すことによる動力損失が大きい。この実験と並行して,スクリューの回転数速度を変化させることによって,装置の進行方向を制御する研究を行った。その結果,左右のスクリューの回転速度を適切に制御することで,直進性の確保や左右旋回が行えることがわかった。しかし,土を掻き出す作用が大きいので,スムーズな旋回は困難であった。スクリューの形状について基本的な検討が必要であり,改良の余地が大きい。

また,スクリューの素材を変えて土壌との摩擦の低減を目指したが,やはり実験結果のばらつきが大きく安定したデータを取得できなかった。今年度の研究により,条件がそろえば水田の条間を移動する除草ロボットに適用可能であることが分かったが,再現性に難があり微少な条件の違いが走行性能に大きくした。土壌条件によって種々のスクリューを取り替えるのは現実的ではないので,幅広い土壌条件に適合するスクリューの開発が課題として残った。
複雑な3次元線状構造分類のための画像特徴量に関する研究

「複雑な3次元線状構造分類のための画像特徴量」に関する基礎的な検討のために,木構造をもつ線図形として,肺血管を取り上げそれの解析を進めた.近年,X線CT装置の発達により,人体内部の構造を精細に表す3次元画像が容易に得られるようになった.これに伴い,膨大な量にのぼるこれら3次元画像の診断を,計算機で支援しようとする研究が活発化している.肺腫瘤の質的診断において,病変部とその周辺組織との関連を明確にすることが重要とされている.肺野末梢に生じた悪性腫瘍(特に腺がん)においては,腫瘍の成長によって腫瘍付近の血管・気管支などの組織が腫瘍に引き込まれる「集束」と呼ばれる現象が多く見られる.局所的にこの集束を定量化する試みは今までにも存在しているが,集束が存在しない症例の正常血管を集束性血管と判定する恐れがあった.本年度は肺動・静脈自動認識のための基礎検討として,領域拡張法を用いた認識手法について行った.本手法では肺門部付近の肺動・静脈に領域拡張の開始点を設定し,そこから領域拡張法を用いて抽出を行う.その結果,領域拡張法を単純に用いる手法では問題点が存在することが分かった.またさらに,領域拡張法を用いて肺動・静脈を認識する手法と,その結果から分かった問題点改善のためのキースライス認識手法について検討を行った.「複雑な3次元線状構造分類のための画像特徴量」に関する基礎的な検討のために,木構造をもつ線図形として,肺血管を取り上げそれの解析を進めた.近年,X線CT装置の発達により,人体内部の構造を精細に表す3次元画像が容易に得られるようになった.これに伴い,膨大な量にのぼるこれら3次元画像の診断を,計算機で支援しようとする研究が活発化している.肺腫瘤の質的診断において,病変部とその周辺組織との関連を明確にすることが重要とされている.肺野末梢に生じた悪性腫瘍(特に腺がん)においては,腫瘍の成長によって腫瘍付近の血管・気管支などの組織が腫瘍に引き込まれる「集束」と呼ばれる現象が多く見られる.局所的にこの集束を定量化する試みは今までにも存在しているが,集束が存在しない症例の正常血管を集束性血管と判定する恐れがあった.本研究では胸部X線CT像より,肺野内組織の3次元線状図形に対し,解剖学的知識を用いて肺野内の気管支・肺静脈・肺動脈の分類を行い,これらの構造情報と病変部との関連を評価した.具体的には,主血管の走行方向と気管支分岐部の分布,および,それらと腫瘤の位置関係をはかった.その結果,悪性腫瘤にみられる集束の有無によって,肺血管の構造情報に差異がみられた「複雑な3次元線状構造分類のための画像特徴量」に関する基礎的な検討のために,木構造をもつ線図形として,肺血管を取り上げそれの解析を進めた.近年,X線CT装置の発達により,人体内部の構造を精細に表す3次元画像が容易に得られるようになった.これに伴い,膨大な量にのぼるこれら3次元画像の診断を,計算機で支援しようとする研究が活発化している.肺腫瘤の質的診断において,病変部とその周辺組織との関連を明確にすることが重要とされている.肺野末梢に生じた悪性腫瘍(特に腺がん)においては,腫瘍の成長によって腫瘍付近の血管・気管支などの組織が腫瘍に引き込まれる「集束」と呼ばれる現象が多く見られる.局所的にこの集束を定量化する試みは今までにも存在しているが,集束が存在しない症例の正常血管を集束性血管と判定する恐れがあった.本年度は肺動・静脈自動認識のための基礎検討として,領域拡張法を用いた認識手法について行った.本手法では肺門部付近の肺動・静脈に領域拡張の開始点を設定し,そこから領域拡張法を用いて抽出を行う.その結果,領域拡張法を単純に用いる手法では問題点が存在することが分かった.またさらに,領域拡張法を用いて肺動・静脈を認識する手法と,その結果から分かった問題点改善のためのキースライス認識手法について検討を行った.
ユ-イング肉腫の細胞病理学的研究と単クロ-ン抗体作製による組織診断への応用

1.ユ-イング肉腫の3株を作成し、形態学的、染色体分析および癌関連遺伝子について検討した。2.染色体分析では、2株にt(11;22)(q24;q12)の所見を認め、従来報告されているユ-イング肉腫や未熟神経外胚葉性腫瘍に特異的とされる染色体異常と一致していた。3.分化誘導物質であるdbcAMPを用い、培養細胞を経時間的に観察を行なったが、有為な形態学的な差異を示さなかった。Seki株では培養細胞内および培養液中、ヌ-ドマウウ血清中にneuronーspecific enolase(NSE)の顕著な活性を認めた。免疫電顕ではNSEを疎面小胞体の膜上に認めた。4.単クロ-ン抗体をSeki株の培養細胞より行ない、2クロ-ンが得られた。ユ-イング肉腫、骨肉腫、神経芽細胞腫、横紋筋肉腫、悪性リンパ腫等で免疫染色を試みたが、骨肉腫と神経芽細胞腫において交差反応が認められた。今回得られた2クロ-ンの結果は骨肉腫や神経芽細胞腫と共通の抗原認識部位を有する可能性が示唆された。5.サザンブロット法やノザンブロット法によりNーmyc、Cーmyc、Nーras、etsー1やPDGFBの増幅、再構成、発現の消長の有無を検索したが、ユ-イング肉腫では特異な所見を得られなかった。6.鑑別診断上類似を示す横紋筋肉腫や小細胞肉腫を形態学的、免疫組織学的、細胞遺伝学的に検討し、ユ-イング肉腫との比較した。神経芽細胞腫はNSEが免疫組織学的に陽性を示す点や形態学的にHomerーWright型ロゼット像を認める点から鑑別が非常に難しい。神経芽細胞腫株(HNBー18)を樹立し、ユ-イング肉腫との違いを検索した。上記の16ユ-イング肉腫は神経外胚葉由来であろうと思われた。未熟神経外胚葉性腫瘍との異同は今回の検討では十分明らかにできなかったが、腫瘍細胞の発現、分化の違いによると思われる。発生母組織の未決定なユ-イング肉腫を研究計画に従い、多方面的に検索し、平成元年度に以下の知見を得た。1.従来より保持していたSeki株の他に、2例のユ-イング肉腫の株化(ヌ-ドマウス継代株と培養細胞株)に成功した。Seki株はNoro株は骨由来。Tsukasa株は軟部組織由来である。2.光顕的には、3例共に小円形細胞のびまん性増生からなり、Seki症例のみロゼット形成が見られた。免疫組織学的には神経特異性エノラ-ゼが3例共陽性を示した。電顕的観察では未分化な間葉系細胞を示唆したが、神経内分泌顆粒や微小管は認めなかった。3.染色体分析では、Seki株とNoro株に特徴的なt(11;22)(q24;q12)を認めたが、Tsukasa株ではこの相互転座見られなかった。4.Seki株を用いてサザンブロット法、ノザンブロット法によりN-myc、C-myc、N-ras、ets-1の増幅、再構成や発現の消長の有無を検討したが、特異的な所見は得られなかった。現在他2株について検索中。

また11q24と22q12の近傍のプロ-ブを入手し、更に検討する予定である。5.単クロ-ン抗体の作成では2クロ-ンが得られ、パラフィンおよび凍結切片にて免疫組織学的に検索しているが、骨肉腫や神経芽細胞腫症例とcross reactionがあり、更に検討が必要であった。6.形態学的に神経芽細胞腫と類似を有し、また神経特異性ノラ-ゼが高値を示す点より神経芽細胞腫との相関性が重要である。新たに神経芽細胞腫の培養細胞株を樹立し、その性状を明らかにできたので論文として公表する予定である。これは神経外胚葉に起源由来を考えているユ-イング肉腫との比較検討に有用と思われる。1.骨由来の2例と軟部組織由来の1例のユ-イング肉腫からヌ-ドマウス継代株、培養細胞株を樹立し、細胞病理学的に多方面より検討を加え、また、種々の癌遺伝子や癌関連遺伝子を用いたサザンブロット、ノザンブロットによるDNAやRNA分析、染色体分析を行ない、成果の1部を日本整形外科学会骨軟部腫瘍学術集会(1990年7月、大阪)にて報告した。2。20例のユ-イング肉腫症例をパラフィン切片で収集した。形態学的には細胞境界の不明瞭な小円形細胞からなり、大部分の症例で胞体内にグリコ-ゲン顆粒を含み、また、免疫組織学的に神経特異性エノラ-ゼが陽性を示した。ユ-イング肉腫に神経節細胞の混在を見い出す報告もあるが、我々の症例には明瞭な神経節細胞は同定できなかった。3。ユ-イング肉腫の染色体分析では大(11;22)が特異的とされるが、形態学的に鑑別を要する小円形細胞腫瘍、特に横紋筋肉腫、神経芽細胞腫、骨肉腫についても検討を加え、胞巣型横紋筋肉腫では大(2;13)を見い出し(Virchow Archiv A 1990に報告)、また、小細胞骨肉腫との鑑別の必要性をt(11;22)について検討を加えて報告した(病理と臨床、1990)。未分化な神経細胞を腫瘍起源と推測しているが、神経芽細胞腫との異同の問題で、新しい神経芽細胞腫の細胞株を樹立し、特に形態像、Nーmyc癌遺伝子解析、染色体の構造異常について検討を加えた(Acta Pathol Jpn投稿中)。4。Seki株から作製を試みている単クロ-ン抗体はCross reactionに問題があり、更に検討が必要である。1.組織学的に鑑別を必要とする横紋筋肉腫、小細胞骨肉腫や神経芽細胞腫等を形態学的、免疫組織学的、細胞遺伝学的に検討し、ユ-イング肉腫と比較した。神経芽細胞腫は形態学的にHomerーWright型ロゼット像を認める点やneuronーspecific enolase(NSE)が免疫組織学的に陽性を示す点から鑑別が非常に難しい。新たに神経芽細胞腫株(HNBー18)を樹立し、ユ-イング肉腫との違いを検索して学術雑誌(Acta Pathol Jpn,41:507ー515,1991)に公表した。2.分化誘導物質であるdbcAMPを用い、培養細胞を経時間的に観察した。dbcAMP非添加の培養液では、腫瘍細胞は不整多角型の小形細胞で細い細胞質突起を示したが、dbcAMP添加にても有為な形態学的な差異を示さなかった。13日の経時間的観察でもコントロ-ルと有為な違いはなく、また、同時に行なった電顕による観察でも神経内分泌顆粒は見られなかった。3.NSEの著明な活性をユ-イング肉腫に認める点から、細胞内のNSEの局在を免疫電顕にて検索した。PostーRmbedding法による検討の結果、腫瘍細胞の疎面小胞体の膜上にNSEの局在を確認した。4.単クロ-ン抗体をSeki株の培養細胞より行ない、2クロ-ンが得られた。ユ-イング肉腫、骨肉腫、神経芽細胞腫、横紋筋肉腫、悪性リンパ腫等で免疫染色を試みたが、骨肉腫と神経芽細胞腫において交差反応が認められた。今回得られた2クロ-ンの結果は骨肉腫や神経芽細胞腫と共通の抗原認識部位を有する可能性が示唆された。
塩基配列特異的に発光するDNAプローブの合成と性質

本研究では、特定のDNA(RNA)塩基配列を識別し検出するための効率の良い新しい方法の確立をめざす。特に、均一水溶液中でDNA(RNA)塩基配列の識別と検出を可能とする蛍光性遺伝子プローブ(DNAプローブ)の開発に焦点を絞る。その目的のために、特定のDNA(RNA)と結合したときだけ観測可能な蛍光シグナルが得られるよう蛍光発色団を共有結合で導入したオリゴヌクレオチド誘導体を設計し合成した。1)ダンシル基を糖2′位に有するオリゴヌクレオチド誘導体--相補鎖DNAと結合してダンシル基がより疎水的な塩基間に挿入されその結果蛍光の増大と蛍光極大のシフトが観測された。2)ピレンをそれぞれ3′-あるいは5′-末端に有する2種のオリゴヌクレオチド誘導体--それぞれのオリゴヌクレオチド誘導体の塩基配列は、相補鎖DNAと結合して導入した両ピレンが互いに近接するように設定した。現在までに、ピレニルメチル基をオリゴヌクレオチドの3′あるいは5′末端水酸基に導入する新しい方法の開発に成功した。得られたオリゴヌクレオチド誘導体の相互作用と蛍光特性について詳細に検討中である。本研究で開発するDNAプローブは、ダンシル基の蛍光の疎水環境依存性を利用することや、ピレン-エキシマーを蛍光モニターシグナルとして用いることに従来に見られない独創性を有しいる。このようなDNAプローブによりはじめて、生体内での遺伝子発現量のより簡便な観測が可能となるばかりか、ヘヤピン、ループ、ベント等の特別な構造形成を追跡することができるものと考えられる。その目的のために、特定のDNA(RNA)と結合したときだけ観測可能な蛍光シグナルが得られるよう蛍光発色団を共有結合で導入したオリゴヌクレオチド誘導体を設計し合成する。2'-デオキシ2'-アミノウリジンとダンシルクロリドの反応によりダンシルアミノウリジンを得、このものを適当に保護したホスホロアミダイト体へ誘導することに成功した。予備実験の結果、この合成中間体と通常のDNA合成用アミダイト試薬を適当に組み合わせて用いることにより、糖2'位にダンシル基を有するオリゴヌクレオチドの自動合成が可能であることを見い出した。現在、種々の塩基配列を有するダンシルオリゴヌクレオチドの合成が進行中である。一方、ピレン基を5'あるいは3'末端に有するオリゴヌクレオチドについては、それらの合成中間体である5'-ピレニルメチルチミジン、3'-ピレニルメチルチミジン、と3'-ジメトキシトリチルチミジン坦持シリカの合成まで完了した。さきの二つのピレンヌクレオシドのホスホロアミダイト化ののち自動合成によりピレン基を有するオリゴヌクレオチド誘導体を取得する予定である。1)ダンシル基を糖2'位に有するオリゴヌクレオチド誘導体--相補鎖DNAと結合してダンシル基がより疎水的な塩基間に挿入されその結果蛍光の増大と蛍光極大のシフトが観測された。2)ピレンをそれぞれ3'-あるいは5'-末端に有する2種のオリゴヌクレオチド誘導体--それぞれのオリゴヌクレオチド誘導体の塩基配列は、相補鎖DNAと結合して導入した両ピレンが互いに近接するように設定した。

現在までに、ピレニルメチル基をオリゴヌクレオチドの3'あるいは5'末端水酸基に導入する新しい方法の開発に成功した。得られたオリゴヌクレオチド誘導体の相互作用と蛍光特性について詳細に検討中である。本研究で開発するDNAプローブは、ダンシル基の蛍光の疎水環境依存性を利用することや、ピレン-エキシマーを蛍光モニターシグナルとして用いることに従来に見られない独創性を有しいる。このようなDNAプローブによりはじめて、生体内での遺伝子発現量のより簡便な観測が可能となるばかりか、ヘヤピン、ループ、ベント等の特別な構造形成を追跡することができるものと考えられる。
国際的な研究文脈におけるわが国の数学教育研究の特徴と傾向

本研究の目的は,数学教育研究の国際比較を念頭に,わが国の数学教育研究の特徴と傾向を明らかにする点にある。「論文タイトルは最も簡潔な論文自身の要約」を作業仮設に,わが国の数学教育研究を代表する学術誌の『数学教育学論究』(日本数学教育学会)と『数学教育学研究』(全国数学教育学会)から全ての研究論文を抽出し,その論文タイトルを独自に開発した手法の下で分析・考察した。研究成果として,わが国の数学教育研究は,文化や社会といった数学教育の基盤に注目するよりも,実際の授業や学習者の認知発達に関心をはらってきたことが,明らかになった。平成27年度は本科研事業の初年度にあたるため,「国際的な研究文脈におけるわが国の数学教育研究の特徴と傾向」という研究主題にアプローチする方法論の開発に取り組んだ。2015年6月13日に全国数学教育学会第42回研究発表会会場の鹿児島大学教育学部で第1回研究集会をおこなった。本研究ではあえてグローバル化の中に「数学教育」を置き,わが国の数学教育研究の傾向と特徴を主題とするが,基本的な問題はそれを可能とする手法にある。そのため再度,研究論文のタイトルとその引用・参考文献を研究対象とすることの妥当性が協議され,その重要性が確認された。論文タイトルの分析手法については,本科研の準備段階から既に一定の成果があり,それに基づいて研究手法の妥当性が再検討され,今後の方向性とその展開を議論した。しかし引用・参考文献に関する包括的な調査方法については十分とはいえず,今後の課題として残された。9月9日に第2回研究集会が広島大学東千田キャンパスを会場になされた。そこでは「研究課題の洗練」,「新たな理論的枠組みへ向けての課題」,「引用・参考文献調査の経過」という3つのテーマに分かれて,集中的に議論された。数学教育研究に関するInternational Handbookに基づいて海外の数学教育研究と日本のそれとの比較がなされ,本研究の意義があらためて確認された。しかし第1回の研究集会で継続審議となった,引用・参考文献の分析手法については,十分な深まりがあったとはいえない。そのため第3回研究集会を3月25日に広島大学近くの下見公民会でおこない,課題であった引用・参考文献の分析手法について,計量言語学の視座から,植田教授にご講演いただいた。研究成果としては本科研の準備段階から進めていた「『数学教育学論究』に基づくわが国の数学教育研究の傾向と特徴」が,日本数学教育学会誌『数学教育学論究』に掲載された。研究対象は任意の研究論文の入り口に当たる「タイトル」とその出口に当たる「引用・参考文献」である。前者については,わが国を代表する数学教育研究誌の全巻にわたって,そこに掲載された全論文を対象に分析を試み,上述のように研究成果も上げることができた。しかし後半の「引用・参考文献」に関する分析・考察については、緒に就いたばかりといってよく,研究組織全体で様々な角度から,分析を試みているといった状況である。基本的には分析の理論的な枠組みであり,計量言語学や質的研究手法はそのための基盤的な情報を与えると思うが,具体的な作業には時間を要する。初年度の科学研究の滑り出しとしては上々であり,「2おおむね順調に進展している」と評価できよう。平成28年度は本科研事業の2年目にあたり,前年度から課題とされていた「国際的な研究文脈におけるわが国の数学教育研究の特徴と傾向」という研究主題にアプローチする方法論の開発を引き続き議論するとともに,その方法論を用いた分析をおこない,研究主題にアプローチしている。2016年6月25日に全国数学教育学会第44回研究発表会会場の高知大学朝倉キャンパスで第1回研究集会をおこなった。前年度は『数学教育学論究』を開発した方法論で分析し「わが国の数学研究の傾向と特徴」を記述しているが,その方法論を『全国数学教育学会誌』に用いて分析をおこなっており,その方法論の妥当性,また分析結果の妥当性が協議された。無論,そこでは同様の枠組みを他の対象に用いるだけではなく,昨年度の成果である『数学教育学論究』の分析結果との比較が可能になり,本研究主題に対する新たな知見もみることができた。さらに,研究代表より講演がなされ,本科研事業の思想的基盤が再認識された。9月20日に第2回研究集会が兵庫教育大学神戸ハーバーランドキャンパスを会場になされた。本研究ではあえてグローバル化の中に「数学教育」を置き,わが国の数学教育研究の傾向と特徴を主題とするが,基本的な問題はそれを可能とする手法にあり,多様な分析対象に対応し得る方法論の開発が求められる。これまでの手法を見直し拡張するととともに,分析対象に応じて必要となれば新たな手法を開発することが求められうる。ここでは,日本語論文と英語論文における査読留意点に着目し,それらの比較を中心として,その分析手法が議論された。また,前回の研究集会で議論された『全国数学教育学会誌』の分析に対して再度検討がなされた。さらに,これらの議論を受け,2017年1月29日の全国数学教育学会第45回研究発表会にて,この内容を口頭発表している。本年度は,昨年度に引き続き,研究論文のタイトルを「入り口」,引用・参考文献を「出口」として,わが国の数学教育研究の傾向と特徴を調査した。タイトル分析については,新たな研究誌を分析対象として,前年度の成果の妥当性の検証および方法論の精緻化を行なった。

引用・参考文献の調査については,様々な方法で試行錯誤を繰り返した。本科研事業の最終年度にあたる平成29年度では,研究成果のまとめと新たな研究課題の明確化に取り組んだ。主たる成果は,「国際的な研究文脈におけるわが国の数学教育研究の特徴と傾向」を明らかにするために初年度から開発・洗練してきた研究方法論をさらに精緻化し,前年度行った全国数学教育学会誌『数学教育学研究』の分析の精度を高めたことである。加えて,これからの数学教育研究に求められる方向性を,近年の数学教育や数学教育研究の動向,数学教育の歴史を参照することで考察し,それと今日の研究傾向との比較・検討を行った。これらの成果は全国数学教育学会誌『数学教育学研究』に掲載された。また,年度末には三年分の成果をまとめた報告書を作成した。平成29年度は5月26日,8月21日8月22日,11月3日の三度にわたって研究集会を行った。東広島芸術文化ホールくらら102号室で行われた第一回の研究集会では,平成28年度のまでの研究成果と平成29年度の研究課題の確認が行われた。前年度までに開発されていた方法論の改良と,これからの数学教育研究の方向性の同定という二つの主要課題が共有された。東横INN苫小牧駅前・会議室で行われた第二回の研究集会では,外部の研究者を招聘し,これまでの研究成果と今後の課題について,二日間にわたって議論を行った。外部研究者によってもたらされた「生態学」という新たな視点によって,研究成果をまとめる方向性を定めることができた。東洋イン刈谷・会議室で行われた第三回の会議では,今後に取り組まれるべき課題の確認と研究成果報告書の作成計画が議論の中心となった。前者については,当初予定していた引用参考文献に着目したもう一つの調査方法論の確立,研究成果の国際発信などが課題として共有された。本研究の目的は,数学教育研究の国際比較を念頭に,わが国の数学教育研究の特徴と傾向を明らかにする点にある。「論文タイトルは最も簡潔な論文自身の要約」を作業仮設に,わが国の数学教育研究を代表する学術誌の『数学教育学論究』(日本数学教育学会)と『数学教育学研究』(全国数学教育学会)から全ての研究論文を抽出し,その論文タイトルを独自に開発した手法の下で分析・考察した。研究成果として,わが国の数学教育研究は,文化や社会といった数学教育の基盤に注目するよりも,実際の授業や学習者の認知発達に関心をはらってきたことが,明らかになった。3年計画の科学研究助成事業であるから,次年度にあたる平成28年には,論文の出口に当たる「引用・参考文献」の包括的な分析・考察手法の開発に総力を挙げなければならない。そのため平成28年度も年3回の研究集会を予定し,研究成果の共有と洗練を図り,新たな角度から,様々な学会機関誌の論文群に基づきながら,数学教育研究の傾向と特徴を明らかにする。来年度は特に,研究論文の「出口」にあたる引用・参考文献の調査を重点的に行う。2010年に「Mathematics Education: Major Themes in Education」という書籍が出版された。全4巻の1600ページにもおよぶ大著である。この書籍は,これまでの数学教育研究における重要論文を集めた,いわば数学教育学のアンソロジーである。
刺激応答型ポリロタキサンの液晶形成を利用した一次元駆動型アクチュエータ

本研究は,刺激応答型ポリロタキサンが高密度に配向した液晶状態を形成する要因を明らかにし,ポリロタキサンの配向性が保持された架橋ゲルを調製することによって,外部刺激に応答したゲル変形が一次元に規定される機能の実現を目指している。本年度は、1)ポリエチレングリコール(PEG)とポリエチレンイミン(PEI)とのブロック共重合体に包接したシクロデキストリン(CD)のpHに応答した選択的脱離挙動解析、および、PEIとCDとの包接に伴うゲル化・結晶化(配向化)の調製条件、とについて推進した。PEIとPEGのブロック共重合体(PEI-block-PEG-block-PEI)をα-シクロデキストリン(α-CD)からなる包接錯体の懸濁液のpHを種々に変化させてみたところ、PEIのpKa以下になるとNMRチャートにおけるα-CD由来のピークが減少し、その減少は、PEGセグメント上に化学量論的に貫通するCD数と一致する割合のところで見られなくなった。このことは、PEIセグメント上の二級アミンがプロトン化することによってPEI鎖上に貫通していたCD分子のみが脱離したことを示しており、pHに応答してCD分子がセグメント選択的に移動することを示唆していた。また、線状PEIのpKa以下のpHにてα-もしくはγ-CDと混合するとヒドロゲルとなるが、このゲルを含む溶液の温度上昇・下降を繰り返すと、結晶状の白色沈殿となることを発見した。X線解析の結果から、カラム上にCDが配向した結晶構造であることが判明し、pHに応答したCD分子の移動に加えて、配向化した2次元構造を付与することができた。本年度は、1)ポリエチレングリコール(PEG)とポリエチレンイミン(PEI)とのブロック共重合体の合成法の確立、2)異なるpHでのシクロデキストリン(CD)との包接挙動の解析、について推進した。PEIとPEGのブロック共重合体は、PEGの両末端水酸基をシリル化したのち、オキサゾリンを開環重合、その後保護基を酸加水分解によって脱保護して得ることができた。ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)及び核磁気共鳴(NMR)解析から、PEI-block-PEG-block-PEIのトリブロック共重合体であることを確認した。このトリブロック共重合体をα-シクロデキストリン(α-CD)飽和水溶液中にこ添加すると白色沈殿が得られたことから、α-CDとPEI-block-PEG-block-PEIからなる包接錯体が得られることが明らかとなった。そこで、包接錯体形成時のpHを種々に変化させてみたところ、PEIのpKa以上になると包接錯体の収率が著しく増大したことから、PEIの二級アミンの脱プロトン化がCD包接のゲートとなることが示唆された。興味深いことに、pKa以下においても30%程度の収率が得られたが、PEIのみでは0%であった。このことは、PEI-block-PEG-block-PEIがプロトン化しているにも関わらずCDが包接可能であることを示しており、包接されたCDはPEG鎖に存在している可能性を示唆するものであった。以上のことから、PEI-block-PEG-block-PEIとα-CDとの組み合わせが刺激応答型アクチュエーターの基本骨格となることを見出した。
新しい炭素材料としての1次元炭素結晶カルビンの高温高圧合成と物性

炭素の相図において炭素の一次元結晶カルビンの安定圧力・温度領域の確認とその領域でのカルビンの合成を目指して行った実験の結果を以下にまとめる。(1)高圧下(1GPa15GPa)でのフラッシュ加熱法により黒鉛-カルビン固相間反応および一次元炭素分子からなると言われている液相からのカルビンの生成を試みたが、カルビンへ相転移の形跡は、加熱過程および回収試料の観察から認められなかった。また同圧力領域でのダイアモンドの加熱実験でもX線解析により黒鉛の生成は認められるもののカルビン相は得られなかった。(2)真空中および低出不活性ガス中(1Pa20GPa)で直接通電およびアーク放電により2500K以上に加熱した黒鉛棒や生成した蒸着炭素を走査電顕やX線回析により調べたがカルビンは殆ど認められなかった。これらの結果は、上記の生成条件においては長鎖の一次元鎖状分子が形成され得たとしても高温ゆえに鎖が分断され、またそのことにより一次元鎖が不安定になるためこれらが固相として凝集しても安定なカルビン結晶の合成は難しく、出来ても極めて微量にしか生成しないと考えられる。この意味でWhitakkerが炭素の相図に示したカルビンの安定領域の存在は疑問視されると同時にこの領域でのカルビンの定常的な大量合成の可能性は少ないと考えられる。一方、高圧下(<15GPa)低温領域(<1000°C)でポリエチレンやビニル系の直鎖状高分子を熱分解して炭素化しカルビンの合成を試みた結果、光学顕微鏡観察において黒色の非晶質の炭素とともに白色透明結晶が極微量ではあるが得られている。現在この物質の同定、合成圧力・温度領域の特定と生成量の増大条件の探索を行っておりその物性測定の結果とともに、まとまり次第公表の予定である。
生体活性ガラスを応用した根尖部歯周組織再生療法の開発

ラット歯髄創面へのbFGFの応用により早期にTGF-β1およびBMPの発現は亢進され、修復象牙質形成の有意な増加が観察された。bFGF群とビタペックス群間における歯髄創傷治癒過程では,サイトカインおよび増殖因子の発現の時期および程度が異なる可能性が示唆された。また、BAGとbFGFを併用することにより、骨欠損部では活発な新生骨の形成が認められたことより、生体活性ガラス(BAG)は高い骨伝導能を有する優れた生体材料であることが推察された。本研究では、ラット根尖病変の実験系を確立し、根尖周囲骨欠損部に粒子径の異なる生体活性ガラスを応用することにより、根尖部創傷治癒に及ぼす効果に関して、マクロファージおよび骨芽細胞の動態と骨創腔内で発現される炎症性サイトカイン、抗炎症性サイトカインおよび増殖因子の関連性について免疫組織学的に解析することを目的としている。今年度の実験系確立を目的とした研究成果を以下に示す。(1)ラット上顎第一臼歯を抜髄、開放することにより、根尖病変実験系の確立を図った。その結果、根尖病巣面積は抜髄後14日目まで拡大傾向を示し、28,56日目では拡大傾向は認められなかった。14日目までの病巣拡大期では、著しいIL-1αおよびIL-1β発現細胞の浸潤が観察された。術後28日目ではIL-1発現細胞の減少が観察された。術後56日目では病巣は線維化傾向を示しており、少数のIL-1発現細胞の浸潤が観察された。実験期間中、TGF-β1発現細胞は14日目以降、膿瘍周囲に散在性に観察された。(2)根尖病変の成立する術後14日目に近心根管を可及的に機械的清掃後、根管充填を施した。次に、粘膜骨膜弁作製後、ラウンドバーを用いて近心根根尖相当部を切除するとともに、創傷部を掻爬し骨創腔を形成した。その後、14日間放置し、標本を採取した。その結果、拡大した病変は残存しており、破壊された根尖周囲に多数のマクロファージの浸潤が依然として認められた。一方、好中球の浸潤および破骨細胞性骨吸収は消退し、骨面では多数のALP陽性を示す骨芽細胞の配列した所見が観察された。根尖病変難治症例に科学的に対応するためには、細菌性因子の除去による炎症のコントロールに加えて、破壊された根尖部歯周組織の修復能力を促進する根尖周囲支持組織再生療法の開発が望まれる。このような背景から、臨床ではマイクロスコープを応用した外科的歯内療法の応用が高まっている。しかし、消失した歯槽骨の再生に関しては、必ずしも予知性のあるものではない。その原因の一つとして、掻爬後の骨欠損部内に、本来存在すべき骨組織および歯根膜組織が再生するための足場(scaffold)および増殖因子が確保できないことが推察される。本研究の目的は、scaffoldとしての生体活性ガラスと増殖因子を応用して生体の治癒力を賦活化することにある。そこで今年度は、basicfibroblast growthfactor(bFGF)の硬組織形成メカニズムの解明を目的として研究を行った。実験では歯髄創傷部へbFGFを貼薬することにより(対照として水酸化カルシウム製剤であるビタペックス[○!R](VIT))、歯髄創傷部における修復象牙質の形成とマクロファージおよびT細胞の動態、IL-1β、TGF-β1、BMP-2、BMP-4、PCNA、FGFrの発現について組織化学的に検索を行った。bFGF群はVIT群に比較して、IL-1β発現細胞は少なく、早期にTGF-β1およびBMP、PCNA、FGFrの発現が亢進し、有意に多くの修復象牙質形成が認められた。bFGF群とVIT群間における歯髄創傷治癒過程は類似していたが、bFGF群ではその過程が促進されていることが推察された。以上のことからbFGFは、日常の臨床で覆髄剤として頻用されている水酸化カルシウム製剤と比較して、歯髄創傷部の炎症反応が少なく、早期から多くの硬組織形成活性化因子の発現と修復象牙質の形成を促進することが示唆された。basicfibroblast growthfactor(bFGF)は、医科領域において難治性潰瘍の治療薬として臨床応用されており、歯科領域でも歯周組織再生治療薬としての応用が期待されている。しかしながら、bFGFの歯周組織再生メカニズムにはいまだ不明な点が多く残されており、それらの歯髄組織に対する効果についてはほとんど明らかにされていない。また、生体活性ガラス(BAG)を骨代用材料としてスペースメーキングの目的で、根尖周囲の骨欠損部に応用し、骨形成への影響を解析した報告は少ない。そこで、ラット実験モデルを用いて、bFGFの歯髄創面に及ぼす影響について免疫組織化学的および組織定量的に検索した。

また、根尖周囲の骨欠損部のスペースメーキングに生体活性ガラス(BAG)とbFGFを応用した歯周組織誘導再生療法の有用性について検討した。その結果、歯髄創面へのbFGFの応用により、早期にTGF-β1およびBMP、PCNA、FGFrの発現は亢進し、有意に多くの修復象牙質の形成が認められた。bFGFを貼付することにより、歯髄創面の微小環境は整備され、硬組織形成が誘導され治癒が促進された可能性が推察された。また、歯髄創傷部におけるbFGFの象牙質再生剤としての有用性が示唆された。bFGF群と水酸化カルシウム製剤であるビタペックス群間における歯髄創傷治癒過程において、サイトカインおよび増殖因子の発現の時期および程度が異なる可能性が示唆された。一方、BAGとbFGFを併用することにより、骨欠損部では速やかな新生骨の形成と活発な骨形成能を有する胞体の大きな骨芽細胞が多数観察されたことより、BAGは高い骨伝導能を有する優れた生体材料であることが推察された。
子どもの目標身体活動量と運動行動発現・継続に係る心理社会的要因に関する研究

子どもの推奨身体活動量として、「1日60分以上の中強度以上身体活動」が求められている。そこで、身体活動時間60分を確保するための指標として、歩数を用いたところ、約15,000歩となった。しかし、この数値の達成は、運動実施群では可能であったが、非実施群での達成は困難であった。一方、運動実施群は非実施群に比べ、身体活動時間を過大評価する傾向が見られた。また、体力上位群は下位群に比べ、身体活動量が多く、運動に対する恩恵認知や自己効力感が高くなっていた。さらに、精神的健康度や周囲からの承認が高いことが明らかとなった。小規模小学校2校(A小、B小)の5・6年生を対象に体力水準によって身体活動量(歩数、LC4-9、LC7-9)や意思決定バランス、そして心理社会的要因がどのように関連しているかを明らかにすることを目的とした。まず、中・高強度身体活動時間(LC4-9)は、A小男子は78.7分、女子は64.4分、B小は男子が51.9分、女子が35.8分となった。また、体力水準の上位群(A群、B群)は中位群(C群)や下位群(D群、E群)に比べ身体活動量が多く、上位群の子どもは、運動部活動等の実施率が高く、それが日々の身体活動量になって現れたと考えられる。一方、体力水準にかかわらず、放課後運動実施者、さらには、業間運動実施校のA小男子は、放課後運動非実施者でも推奨身体活動量を確保できたことから、推奨身体活動量確保のために、放課後の運動部活動や業間運動など意図的な運動実施が必要と言える。また、歩数とLC4-9活動時間との間に高い相関関係が認められたことから回帰式を作成し、推奨身体活動量(60分)確保のための歩数を求めたところ、約15,500歩となった。次に、体力水準と意思決定バランスを比較したところ、上位群は恩恵知覚が高いのに対し、中・下位群では負担知覚が高く、体を動かすことに苦痛を感じている子どもが多かった。そして運動意欲を支える心理社会的要因として、上位群と下位群とでは楽しさ認知や技能への自信度の他に、家族要因に違いが見られた。つまり、子どもの運動意欲を支える要因として人的要因が大きいことが示唆された。以上ことから、推奨身体活動量確保のために15,00016,000歩程度が目標歩数として考えられる。また目標達成のためには、意図的な運動時間の設定や環境の整備が必要である(放課後運動部活動や業間体育等)が、人的要因を大切にした指導が子どもの運動意欲を高めるために必要であることが示唆された。昨年度はLC4-9を60分以上確保するための歩数として、15,00016,000歩が目標歩数となる可能性があることを提言した。また、体力下位群は運動による恩恵より負担感が高い傾向にあることを明らかにした。これらを踏まえ、本年度は子どもが主観的に認知する身体活動時間と中・高強度の客観的な身体活動時間との関連を明らかにするとともに、生活全体を通じて身体活動量の増加を図る観点から運動非実施群の身体活動(歩数)の目標水準を提言することを目的として行った。その結果、まず男女とも客観的活動時間に比べ主観的身体活動時間を過大評価する傾向があり、その傾向は休日で強く見られた。また、運動実施群は非実施群に比べ過大評価傾向にあり、休日でその傾向が強く見られた。2点目は客観的身体活動時間は、平日・休日とも運動強度3-9(LC3-9)では60分を達成でき(【平日】男子:74.3±22.3(分)、女子:64.6±19.6(分)、【休日】男子:73.9±37.4(分)、女子:71.5±27.9(分))、LC4-9を基準とした場合でも実施群は60分に近い値であった。しかし非実施群では、基準をLC3-9としても平日では男子が47.8±15.1(分)、女子は47.2±13.5(分)で、それが休日になると男子が29.6±15.7(分)、女子は26.7±13.1(分)に大きく減少していた。さらに身体活動時間60分を達成するための歩数を推定してみたところ、平日では男女ともLC3-9は12,000歩、LC4-9は15,000歩という値が得られ、前者を最低目標基準値、後者を推奨目標基準値と示すことが考えられる。しかし、最低目標基準値の達成率は実施群で約75%に対し、非実施群では約20%でしかなかった。非実施群の場合、放課後の身体活動を推奨するだけでなく、学校での身体活動の充実が欠かせない。そのとき、歩数計を装着させ意欲づけを図り12,000歩の達成を目指す中で60分の身体活動時間を実感させるような取り組みが考えられる。子どもの体力を向上させるには身体活動量の増加が必要であることから、1年次・2年次においては、中強度以上の活動強度60分を確保するために歩数による目標指標を提言してきたが、それだけでは運動の楽しさを味わい、運動に親しむ子どもの育成に繋がらない可能性がある。

そこで本研究では、トランスセオレティカル・モデル(TTM)が示す行動変容段階によってセルフエフィカシー(SF)及び精神的健康パターン(MHPC)とどのような関連があるのかを明らかにすることを目的として行った。その結果、行動変容段階が維持・実行期群(運動習慣者)の子どもは、関心・無関心期群(運動非習慣者)に比べ、運動に対する好意度及び身体活動量(歩数、LC4-9及びLC7-9活動時間)が有意に高くなった。また、SF得点及びMHPCのやる気(自信)得点が有意に高いだけでなく、運動によって楽しさが得られるという恩恵認知得点が高くなっていた。一方、関心・無関心期群では、反対に苦痛を感じるという負担認知得点が高かった。しかし、TTMの行動変容段階とテレビ等視聴時間との間やMHPCの生活満足度との間には有意差は見られなかった。なお、TTMでは準備期群(現在運動習慣者でないが、今後運動を習慣的に行うつもりでいる群)があるが、本研究では準備期群はいずれの群とも有意差は見られなかった。以上のことから、運動の非習慣者の子どもは、運動に対する好意度や身体活動量、SF得点が低いだけでなく、日々の生活で目標を持つとか挑戦するといったMHPCのやる気においても低下していることが示された。従って、身体活動量の増加を目指し、ただ運動を行わせるだけでなく、生活全体を通して体を動かすことや運動は楽しいものであることや、自分なりに目標を立てて取り組み、周囲(保護者や家族)の励ましによって自信や達成感を味わうといった「運動・生活習慣好循環の取組」を通して身体活動量の向上が求められるものと思われる。子どもの推奨身体活動量として、「1日60分以上の中強度以上身体活動」が求められている。そこで、身体活動時間60分を確保するための指標として、歩数を用いたところ、約15,000歩となった。しかし、この数値の達成は、運動実施群では可能であったが、非実施群での達成は困難であった。一方、運動実施群は非実施群に比べ、身体活動時間を過大評価する傾向が見られた。また、体力上位群は下位群に比べ、身体活動量が多く、運動に対する恩恵認知や自己効力感が高くなっていた。さらに、精神的健康度や周囲からの承認が高いことが明らかとなった。昨年度は歩数目標値として15,00016,000歩を示したが、達成率が極めて低かった。これは生活状況が異なることで身体活動量が異なるにもかかわらず、単一目標を示したことによるところが大きい。そこで今年度は、最低目標基準値(LC3-9)と推奨目標基準値(LC4-9)として分けて示したところ、最低目標基準値は男女とも平日12,000歩、推奨目標基準値は15,000歩という値が得られた。運動習慣の二極化が指摘されている今日、単一の目標を示すことより、子どもの生活状況に応じ達成可能な具体的数値を示すことが運動への意欲づけを図り、身体活動量の増加につながることが期待できる。以上のことから、本年度はほぼ計画通りに進行していると言える。複合領域健康・スポーツ科学応用健康科学1年次の研究において、子どもたちの推奨身体活動量60分を確保するための歩数として、15,00016,000歩を提言するとともに、体力水準上位群は運動に対する恩恵認知が高いのに対し、中・下位群では負担認知が高いことを明らかにした。2年次は、運動習慣の二極化が指摘されている今日、一律の目標指標だけでなく、最低目標基準値と推奨目標基準値として分けて示し、いかにして生活全体の身体活動量を向上させ、目標数値の達成率を高めるかを課題とした。そこで、次年度は、身体活動の必要性について介入指導を行う。その後、最低目標基準(12,000歩)の達成を目指した生活を送る中で、1日の生活に必要な身体活動量を実感させ、さらに推奨目標基準値を達成するために運動の必要性を実感させる。そのことで、日々の身体活動量の増加と恩恵認知の向上が図られるかについて究明していくこととする。