hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
特殊構造ブロック共重合体による微細構造化技術の開発

このように、糖鎖部位の分岐構造を調節することで10 nmスケールの極めて微細な領域においてミクロ相分離を制御することに成功した。2親水性と疎水性のポリエーテルセグメントからなる両親媒性BCPについてもミクロ相分離挙動を検討した。今年度は、主鎖のタクティシティーを制御したポリエーテルBCPの合成とモルフォロジー解析を検討した。その結果、アイソタクチック主鎖とすることで、より規則性の高いナノ構造を形成することが判明した。また、環状構造を導入した両親媒性BCPのミクロ相分離構造解析を引き続き行っている。3ポリチオフェン(P3HT)やポリフルオレン(PF)などの共役高分子を一成分とする特殊構造ブロック共重合体の合成研究も行った。末端官能基化したP3HTやPFを原料(Aセグメント)とし、クリック反応を駆使することでABA型やA2BA2型のBCPを得た。平成28年度に引き続き、様々な非直鎖状構造を有する特殊構造ブロック共重合体の合成に成功している。また、一部の材料については非直鎖状構造とミクロ相分離挙動の相関について知見が得られている。さらに、非直鎖状構造以外にも、主鎖のタクティシティーという新たな視点を取り入れた研究にも着手することが出来た。このことから研究全体として、順調に進展していると判断できる。本研究は、分岐構造や環状構造などを有する特殊構造ブロック共重合体(BCP)を精密合成し、各ポリマー構造とミクロ相分離構造の相関関係を系統的に明らかにし、510 nm程度の解像度を実現可能なBCPリソグラフィー技術への応用を最終目的とする。本年度は以下の主に2点について検討した。1オリゴ糖(Aセグメント)とポリデカノラクトン(Bセグメント)からなるミクトアームスターポリマーを新たに合成した。今回新たに合成したA(BA)2およびA2(BA)2型のBCPは体積分率や分子量が同等であるABA、A2BA2、A3BA3型BCPと比べて23 nmほど小さい周期のミクロ相分離構造を形成した。A(BA)2およびA2(BA)2型の分岐状BCPの合成とミクロ相分離の検討は過去に行われておらず、この分岐構造が周期間隔の縮小に有用であることを初めて見出した。2親水性と疎水性のポリエーテルセグメントからなる特殊構造両親媒性トリブロックターポリマー(TBT)についてミクロ相分離挙動を検討した。直鎖、ミクトアーム型および大環状TBTを合成し、ミクロ相分離構造を斜入射小角X線散乱で解析した。その結果、直鎖TBTはラメラ構造を形成したにも関わらず、同程度の体積分率と分子量を有するミクトアーム型と大環状TBTはシリンダー状のミクロ相分離構造を呈した。それらの周期間隔は直鎖(30 nm)>ミクトアーム型(19 nm)>大環状(13 nm)の順に小さくなり、大環状TBTでは直鎖状TBTと比較して50%ほど周期間隔が縮小されることを見出した。以上のように本研究では分岐構造や環状構造の導入により、ミクロ相分離の周期間隔微細化に留まらず、モルフォロジー制御を達成することが出来た。この知見はBCPリソグラフィー用材料の新規な分子設計指針となり得るものであり、当該分野のさらなる発展に寄与すると期待される。
原子力材料健全性評価に資する動的変形挙動/照射硬化への熱活性化影響の研究

原子力構造材料の照射硬化・脆化による健全性評価や寿命予測を、動的変形挙動の実験の統合解析により明らかにする。イオン照射した原子力構造材料を用いた広範囲の温度領域での変形に伴う転位運動および転位-照射欠陥相互作用の動的変形組織観察実験から、運動転位性状変化と障害抵抗強度解析による照射誘起延性脆性遷移温度(照射誘起DBTT)上昇機構の解明による予測手法の開発と、照射欠陥の内部応力温度依存性による熱活性化過程を通して、微視的スケールからの照射硬化量の定量的評価/予測が得られる。これら成果を基に軽水炉や次世代原子炉の原子力構造材健全性評価予測技術手法の開発・高度化に貢献する。
膵癌の悪性化機構-新規アクチン結合分子CAP1の機能解析

膵臓癌のほとんどは膵管由来の上皮性悪性腫瘍(以下膵癌)であり、早期発見の難しさに加え、全般的な特徴である転移・浸潤能の高さから、主ながんの中で最も予後を悪くしている。本研究の目的は、網羅的遺伝子発現解析によって膵癌の悪性化に関与する因子を検索し、さらに機能解析を行うことである。その候補分子としてアクチン結合タンパクのひとつであるCAP1(adenylate cyclase-associated protein 1)に焦点を絞り、病理学的および細胞生物学的解析を行うこととした。免疫組織染色により膵癌臨床検体でのCAP1発現を調べたところ、低分化な癌細胞ほど強い陽性を示すなど、症例ごとに発現量(CAP1陽性率)に差はあるものの、73症例全てでCAP1の高発現を認めた。統計解析の結果、CAP1の陽性率と神経周囲浸潤およびリンパ節転移とは相関が見られ、またCAP1陽性率の高い患者の予後は低い患者と比べて悪かった。膵癌由来培養細胞株の蛍光免疫細胞染色により、CAP1は細胞質内に存在し、膜状仮足先端部でアクチンと共局在していることが示された。RNA干渉法(RNAi)により膵癌由来細胞株のCAP1発現を阻害したところ、細胞増殖能に差異は見られなかったものの、膜状仮足の形成(特に血清刺激に対する応答としての)が減じられ、さらに運動能の低下が認められた。これらのことから、CAP1の過剰発現は障癌症例全般で見られる特徴であり、細胞運動増進に関与するCAP1が過剰発現することにより、癌細胞の浸潤・転移が促進され、その結果膵癌患者の予後を悪化させていることが示唆される。膵臓がんは、日本において、がんによる死亡率の中では5番目に高く、悪性度の高い難治がんとして認識されている。膵管癌(以下膵癌と略す)は膵管由来の上皮性悪性腫瘍で、膵臓がんのほとんどを占めている。膵癌の悪性度を高くしている要因のひとつとして、膵癌細胞の高運動能(転移・浸潤能)があげられる。本研究では、マイクロアレイを用いた網羅的遺伝子発現解析の結果、膵癌全般で発現が亢進している遺伝子のひとつとしてCAP1(adenylate cyclase-associated protein 1)に着目し、病理学的および分子生物学的解析を行った。免疫組織染色により膵癌臨床検体でのCAP1発現を見たところ、低分化ながん細胞ほど強い陽性を示すなど発現量に差はあるものの、約60症例のほとんどでCAP1陽性を認めた。また膵癌由来培養細胞株全て(8株)でCAP1は発現しており、それらを用いた蛍光免疫細胞染色により、核周辺の細胞質および膜状仮足先端部にCAP1が局在していることが示された。膜状仮足は細胞が移動する方向に伸展され、アクチン重合が盛んに行われている領域であるが、CAP1はここでアクチンと共局在していることが確認され、膜状仮足形成へのCAP1の関与が示唆された。RNA干渉法(RNAi, RNA interference)により膵癌由来細胞株のCAP1発現を阻害したところ、膜状仮足の形成(特に血清刺激に対する応答として)が減じられた。またマトリゲルを用いた浸潤能測定の結果、CAP1に対するRNAiにより膵癌細胞の浸潤能が低下することが示された。これらのことから、膵癌細胞において、アクチン重合による膜状仮足の伸展に伴う細胞運動にCAP1が関与していることが示唆された。
運動系と知覚系の共学習を含むヒトの平衡制御原理の工学的理解

ヒトの運動の特徴は,環境に合わせてそのパターンを変えていく適応・学習機能にあり,近年の研究では環境の変化に対する学習により運動パターンという運動系の現象ばかりでなく,知覚という感覚系にも内的変化が起きることが明らかになった.本研究では,ヒトの平衡を対象として運動系と感覚系の同時学習の数理メカニズムを解明し,ロボットや人間支援機器の制御への応用に繋げることを目的とする.平衡の運動と知覚に関するヒトの行動を,実験時の安全を考え,座位状態で計測してきた.そこでは特別な椅子を製作し,椅子全体が側方向に平行移動して生じる慣性力外乱と,座面下のロードセルから計測させる圧力中心の位置によりロール軸周りの不安定化を起こす回転外乱の2種類を被験者に与える.外乱には運動学習時に優位に倒れる方向を外乱方向として左右の方向性を持たせる.外乱方向を選択して被験者に平衡維持の運動学習を行わせると,その前後で主観的直立姿勢すなわち左右のどちらにも傾いていないと判断される姿勢感覚が側方向に変位することが分かってきた.しかし,主観的直立姿勢に変化を及ぼす主要因を特定するため様々な条件を試してみると,外乱方向に対する主観的直立姿勢の変化方向が正逆の両方向観察された.運動時の被験者の動きを取得したところ,その変化方向は平衡運動時の姿勢に影響する可能性が示唆された.本年度は,昨年度に引き続き運動学習時の姿勢統一により,主観的直立姿勢の変化方向を均一化すること,またそれに加え,各変化方向についてそれを説明する数理モデルを構築することを目標とした.しかし,残念ながら前者に関しては実験時の被験者が行うタスクが難しくなったためか姿勢統一が十分でなく,予想した結果は得られていない.後者に関しては,外乱と同じ方向に主観的直立姿勢が変化する場合のモデル化を行い,定性的説明を可能とするシミュレーションを示すことができた.今年度の目標の一つは,平衡運動学習前後での主観的直立姿勢の変化方向を,各被験者で統一できるような実験条件を確立することであった.その実験条件が,運動学習時の姿勢にある可能性が過去の実験から示唆されていた.前年度は,座位状態で上体全体を真っすぐ伸ばした状態で平衡維持を行ってもらった.しかし,頭部を含む上部の動きが大きくなるため,ゆっくりとロール回転する座面上での動作には恐怖心が伴い,結果的に姿勢統一が十分でなく予想通りの結果は得られなかった.そこで今年度は,動作が比較的小さくなるよう上体を倒すべき方向に倒した後,胸部より上部を反転させて「く」の字状態で平衡維持をするように指示した.ところが,その動作そのものの難易度が高く,同じように姿勢の統一ができなかった.平衡運動学習時の姿勢が統一できるような方法を見つけ出すことが現在の急務であると考えている.また,もう一つの目標である数理モデルの構築に関しては,外乱と同一の方向に主観的直立姿勢が変化する場合のモデル化を試みた.すなわち,運動学習時に上体を真っすぐに維持したまま平衡維持を行っているとその後の主観的直立姿勢は,上体を倒していた方向に変化するというものである.これに関しては「タスクが平衡維持であるため,結果として運動学習時に傾斜していた方向を直立姿勢と思って感覚修正を行っている」という仮説を立て,そのもとで数理モデルを構築した.このモデルにより,主観的直立姿勢が変化する現象を,ダイナミクスを用いて説明できるようになった.運動の計測に関しては,運動学習での主観的直立姿勢の変化方向が統一できるような実験条件を確立するよう,実験プロトコルの見直しを進める.過去の実験では,主観的直立姿勢の変化には,慣性外乱と回転外乱の2種類が必要であったが,それを再度見直し,より簡単な方法でそれが起こせないかを再検討を行う.知覚変化のモデル化に関しては,外乱とは逆方向に主観的直立姿勢が変化する場合の方の数理的説明を試みる.こちらの仮説では,平衡維持時の直立姿勢目標値は外乱と反対方向に変化するため,主観的直立姿勢はその目標値変化の影響を受けている,と考える.シミュレーションにより,観察される現象をダイナミクスで記述することを目標とする.最後に本年度数理モデルを構築した現象に関しては,ロボットを作成し,実空間の動作として再現することを目指す.今年度の予算で,制御に関わる周辺装置の購入を行ったため,ロボット本体の設計・製作と実験システムの構築を行っていく.ヒトの運動の特徴は,環境に合わせてそのパターンを変えていく適応・学習機能にあり,近年の研究では環境の変化に対する学習により運動パターンという運動系の現象ばかりでなく,知覚という感覚系にも内的変化が起きることが明らかになった.本研究では,ヒトの平衡を対象として運動系と感覚系の同時学習の数理メカニズムを解明し,ロボットや人間支援機器の制御への応用に繋げることを目的とする.本年度は,これまでの研究において作成した全体の平行移動と座面のロール回転が可能な椅子を利用して,座位状態での側方向の平衡維持運動とそれに伴う主観的直立姿勢の変化を測定した.主観的直立姿勢とは,ヒトが直立と感じる姿勢のことであり,必ずしも物理的な直立とは一致せず,本研究において平衡知覚の指標として用いている.本年度の測定の目的は,椅子の動きで提供される動的環境のうち,主観的直立姿勢に主に影響を与える要因を特定し,椅子動作による平衡への外乱と知覚変化の定量的な評価を行うことであった.測定の結果,椅子によって与えられる外乱の方向と主観的直立姿勢の変化の方向が予想とは異なることが多く,当初予定していなかった頭部の振動が少なくなる状況や視覚による外乱後での計測実験を追加して行った.

そして,外乱に対する平衡維持には,姿勢によって大まかに区別できる2種類の方法があり,その運動学習時の姿勢により直立と感じる姿勢が左右どちらに変化するかが決まることが,実験結果の事後解析から明らかになった.この解析結果はまだ推測で未確認ではあるが,平均的に見て上体を全体的に左側に傾けた姿勢で平衡維持を行なうと,その後直立と感じる位置が左側に移動することを示唆し,運動系と感覚系の共学習メカニズムの数理的解明に大きなヒントを与える.したがって,この推測を得たことは研究を進める上で大きな意味があり,今後この推測の確認・実証を行う計画である.全体の平衡移動と座面のロール回転が可能な椅子によって提供される動的環境下での平衡維持運動後に,直立と感じる姿勢「主観的直立姿勢」が左右どちらに変化するかを測定したが,同じ条件であってもその変化の方向が逆になることがあった.この予想外の結果は本実験前に行なわれる対照実験にあると考え,その解明に本年度の大部分が費やされた.そのため予定していた運動学習と知覚変化との定量的関係の評価には至らなかった.しかし,その原因が本実験での平衡維持運動時の姿勢に原因があることが推測できた.研究の執行上,本年度中にこの原因が推測ではあるが特定できたことが大きい.また,その原因解明により今後の実験条件の設定が明確となり統一的な結果を得られやすくなるであろうこと,原因解明のために行なった解析により運動学習の進捗評価の方法について目星がついたこと,主観的直立姿勢の変化が運動学習時の姿勢に依存していることが示唆されたことが運動系と感覚系の共学習メカニズム解明の大きなヒントになる可能性があること,から実績としては現れない部分において得られた知見は重要であると考えている.ヒトの運動の特徴は,環境に合わせてそのパターンを変えていく適応・学習機能にあり,近年の研究では環境の変化に対する学習により運動パターンという運動系の現象ばかりでなく,知覚という感覚系にも内的変化が起きることが明らかになった.本研究では,ヒトの平衡を対象として運動系と感覚系の同時学習の数理メカニズムを解明し,ロボットや人間支援機器の制御への応用に繋げることを目的とする.昨年度までの研究で,側方向への平行移動とロール軸周りの座面回転が可能な椅子を製作し,被験者を募り座位状態での平衡の計測実験を行ってきた.座面下に搭載した力センサ情報を利用して,ロール回転軸の側方向変位を制御により仮想的に実現し,仮想ロール回転軸まわりの不安定化する状況での平衡維持を運動学習課題とする.平衡感覚は,直立と感じる姿勢を主観的直立姿勢と定義し,その運動学習前後での変化により平衡感覚への影響を評価する.仮想回転軸を運動学習時に左右どちらかに偏らせて移動させると,運動学習後の主観的直立姿勢の変化方向が異なってくると予想した.前年度の研究成果では主観的直立姿勢の変化が観測されたが,その変化は予想とは逆方向となってしまった.その原因として,運動学習時の姿勢にあることを暗示するデータを得た.そこで本年度は運動学習時の姿勢が統一されるように被験者への指示を徹底させた.しかし,運動学習時には上体を根元から一直線を保ったように傾ける指示を与えたにもかかわらず,主観的直立姿勢は予想した方向には変化しなかった.
バリ語山地方言の構造的特徴と社会言語学的実態の調査

インドネシア・バリ州で話されているバリ語の2大方言の1つであるバリ語山地方言を対象に、ブレレン県プダワ村の調査をもとに、もう一方の方言であるバリ語平地方言との対比の視点から、基礎語彙を調査し、方言学的に重要な構造的特徴(音韻構造、語彙特徴)を明らかにすることができた。また、主に面談調査に基づき、その地域の社会言語学的実態を考察した。さらに、言語構造と社会構造の相互作用に関わる言語現象であるコード混在(コードスイッチング)に注目し、山地方言話者の会話資料を収集・記述し、バリ語平地方言とインドネシア語のコード混在のメカニズムと対比する観点から、分析を開始した。本研究は、バリ語方言研究にとって極めて本質的であるにも関わらず、四半世紀もの間十分な調査がなされていなかったバリ語山地方言を対象に、言語学的・社会言語学的調査研究を実施する。主な研究トピックは以下の3つである。(1)現在のバリ語山地方言の方言学的に重要な構造的特徴を、主に語彙調査を通じて、もう1つの方言であるバリ語平地方言と対照しながら、明らかにする。(2)山地方言地域の社会言語学的実態の諸側面(使用言語、言語態度など)を、面談調査に基づき、解明し、記述する。(3)言語構造と社会構造の相互作用に関わる言語現象であるコードスイッチングに注目し、バリ語平地方言とインドネシア語のコードスイッチングのメカニズムに関してすでに私自身が提案している仮説の有効性を、バリ語山地方言話者による会話資料を用いて、この方言の特徴をふまえた視点から検証する。1.本研究の目的の1つである、バリ語山地方言の方言学的に重要な構造的特徴を解明するために、バリの言語調査のために提案された語彙・句・文リスト(Suparman 1997)と『アジア・アフリカ言語調査表上/下』(アジア・アフリカ言語文化研究所1966/1979)を手がかりに、基礎語彙、文化語彙、それら両方にまたがる敬語語彙要素を含む約1,500項目からなる語彙調査票を作成し、現地調査に備えた。日本語の語彙項目に対応させ、インドネシア語・平地標準方言の等価語彙を記録し、さらに平地標準方言の記載には本研究に不可欠な敬語情報を付与した。2.バリ語山地方言調査の拠点として、インドネシア・バリ州ブレレン県バンジャール郡プダワ村を選び、約2週間の初期調査を実施した。プダワ村の典型的な山地方言話者1人を対象に先述の語彙調査票を用い、各語彙項目について山地方言語彙を詳細に聞き取った。この語彙調査に基づき、山地方言と平地標準方言の間の語彙の変異、音声学・音韻論や敬語体系の違いについて分析し、来年度以降の追試験的調査の基礎とした。3.語彙調査と平行して、プダワ村の人口統計資料を収集し、年齢・性別・学歴・職業などの社会的属性に注目しながら、その村の社会言語学的様相を考察した。この考察結果は、来年度以降の語彙調査や山地方言地域の社会言語学的状況を明らかにするための面談調査の対象を選定する材料とする。4.現地研究機関であるインドネシア言語研究所デンパサール支所、ウダヤナ大学、ガネーシャ教育大学に所属する研究者と、バリを含むインドネシア国内の言語状況、インドネシア語およびバリ語を含む地方語の言語学・社会言語学の諸問題について意見交換・討議をおこなった。平成20年度に収集したバリ語山地方言の基礎語彙資料を分析・整備し、その成果を「バリ語山地方言語彙資料」として発表した(11.を参照)。この資料は、バリ語山地方言の音韻構造と語彙特徴を平地方言と対比しながら提示した上で、バリ語山地方言の語彙の約1000項目を音素表記で示しており、バリ語山地方言の構造的特徴を解明し記述するという本研究の目的の1つを達成する上で、重要な基盤となる。また、平成20年度の現地調査中に行った、国家語インドネシア語を話すことができるバリ語山地方言話者とバリ語平地方言話者の二言語話者を対象とした聴覚音声学的実験の結果について、2つのバリ語方言の音韻構造の差異を注目することによって解釈を試み、その内容を日本音声学会で口頭発表し、さらに論文として投稿した(11.を参照)。バリ語方言間の音韻構造の違いと聴覚の相互関係を明らかにしたこれら2つの研究成果は、バリ語方言研究に新たな知見をもたらすことができたと言える。さらに、研究代表者の所属部局に外国人研究員として約2ヶ月滞在したバリ語研究者(ウダヤナ大学・教授、I Gusti Made Sutjaja)と、バリ語研究について議論を重ね、本研究の調査実施に関して有益な情報とコメントを得た。また、本研究と密接な関係をもつバリ語辞書のデータベース作成についても議論・計画し、作業を開始した。このプロジェクトには、バリ語山地方言に関する本研究の成果が大きく反映されている。

1.平成22年9月に約3週間、インドネシア・バリ州ブレレン県プダワ村において現地調査を実施した。まず、平成21年度に発表したバリ語山地方言の語彙資料をもとに、語彙調査の追試験をし、さらにその過程で新たな語彙も収集した。得られたデータをふまえ、音韻構造と語彙の平地方言との比較をすすめ、山地方言の構造的特徴を解明するための基盤となるデータベースを拡張した。2.バリ語山地方言地域の社会言語学的状況を明らかにするために、平成20年の現地調査で収集したプダワ村の人口統計資料の分析結果をもとに、面談調査表作成と被験者選定を行った上で、約60人の住民に面談調査を実施した。その回答の分析結果は現在投稿に向けて執筆中である。山地方言地域の社会言語学的状況はこれまで発表されておらず、本研究による成果はバリ語使用地域全体を明らかにすることに貢献するという意味で、バリ言語社会研究にとって非常に重要な価値をもつ。3.前回の調査で収集した、バリ語山地方言とインドネシア語のコードスイッチングが見られる会話資料とバリ語平地方言やインドネシア語の混在のない(極めて少ない)山地方言のみの会話資料のテープ起こしに着手した。また、面談調査に基づき、これら2種類の会話資料の収集も平行して行った。この作業によって、バリ語(平地方言)とインドネシア語のコードスイッチングのメカニズムに関して私がすでに提案している仮説の有効性を、上記の1.と関連する山地方言の構造的特徴をふまえた視点から、山地方言において検証するためのデータ整備を開始することができた。平成20年22年に収集したバリ語山地方言の語彙資料に基づき、音韻構造と語彙におけるバリ語平地方言との比較を行いながら、山地方言の構造的特徴を明らかにするための基盤となるデータベースを整備した。平成24年3月に約10日間インドネシア・バリ州で現地調査を実施し、山地方言地域であるプダワ村で引き続き語彙調査を行った。平成22年に行ったプダワ村におけるバリ語山地方言話者への社会言語学的な面談調査の結果を主なデータとし、山地方言地域の社会言語学的状況(バリ語山地方言・平地方言・インドネシア語の領域や話し相手による使い分けなど)に関する考察を行った。平成24年3月の現地調査で、補足的な事実確認を行った。本研究課題の目的の1つであるバリ言語社会の解明にとって非常に重要な論考を3本発表した。まず、バリ言語社会において特徴的な現象であるバリ語とインドネシア語のコード混在について統語構造、談話構造、敬語使用などの観点から多面的に考察した、単著『インドネシア・バリ社会における二言語使用』(13.を参照、科学研究費補助金[研究成果公開促進費]による)である。2つめは、バリ語とインドネシア語のコード混在現象が起きるメカニズムについて敬語使用とバリ社会の変化に注目することによって新たに解釈を提案した、"Language and Social Hierarchy:Interaction between Balinese-Ihdonesian Codemixing and the Use of Balinese Honorifics"である。3つめは、これまでのバリ語に関する政策を、主にバリ語会議、州条例、バリ語教育から考察することによって、バリ言語社会を支える重要な側面である公的・法的な側面を明らかにした「バリ語の政策の変遷と今後の可能性」(13.を参照)である。
クライスト・ホスピタルの児童救済活動にみる近世ロンドンの養育と家族

本研究は、17世紀ロンドンに設立されたイングランド最古の孤児院(貧困児救済、教育施設)であるクライスト・ホスピタルの受入や退所の手続き、養育、教育、職業訓練など、その活動実態を通して、16世紀半ばより17世紀にかけての子どもの生命、生活への配慮、それに関わる社会関係、特に家族の再編成過程解明を目的としたものである。受付簿は初期のものが公開されており、限定的ながら近世ロンドンにおける子ども救済の経緯と実態をみることができた。養親による養育や設立組織の広がりは、この施設の救済が、浮浪者・物乞いの一斉収監の一環であると同時に、この子どもの生への配慮、管理成立のプロセスとして見てとることができよう。24年度は、1)Richard Craftonに関する史料収集と分析、2)昨年度に引続きGuildhall Libraryにおける史料収集、3)初期の受付簿による養育委託の実態分析を行った。1)クライスト・ホスピタルの活動初期に、その設立、王室との連絡、交渉にあたり、子どもの救済にも実際に関わりつつ、管理運営において大きな役割を果たしたRichard Craftonについての史料を収集、分析を試みた。議事録、および彼自身の著作などを加味し、25年度には論文化する予定である。3)初期受付簿には、濃淡はあるものの、かなり詳細な救済記録が残されている。そのなかから、最初期10年間に注目し、養育委託を受ける側、つまりChrist Hospitalの要請を受け、子どもを預かるnurseたち(男女)の受入要件、条件、人数、期間や形態などについて抽出し、その特徴を捉えた。数年間にわたり、同じ子どもを断続的に数回預かる例、また数人数十人の子どもを同時に預かる例等がある。なかでも永久に引取る、つまり形式的には養子のような形で養育を担う例も多数あった。本研究において重要な発見点は、nurseとして養育委託を受ける人々と、実親への養育委託とが、表記や手続き等の点で顕著な区別をされていないことである。このことの、児童救済史における親子、家族関係の歴史研究上の意義については、さらに検討を必要とする。しかし少なくとも16世紀中葉のロンドンにおいて、孤児、貧困児、浮浪児、棄児などの養育は、Christ Hospitalの管理の上で、近郊の男女に、ほぼ同額の委託金を支払い、広く委託され、実親の養育責任を前提とした対応ではないことがわかる。アリエスが、イタリア人の言葉として言及している、イギリス社会での親元から離れての養育の形は、孤児、貧困児等の救済においてこうした形で行われていた。25年度は、主にクライスト・ホスピタルの設立に大きく関与したR.グラフトンなる人物に着目し、ホスピタルの受付簿等の記録の他、伝記、手記等の史料を分析した。受付簿には、他の関係者に比べてかなりの頻度でグラフトンによる救済の事実が記録されている。グラフトンは、クライスト・ホスピタルの初代財務担当役員であり、理事をも務めた、運営の要人であると共に、日々の救済活動にも積極的に関わったことがわかる。その背景には、その出自による、国教会や王室、ロンドン市やギルド組織における密接な、時に個人的なネットワークや関係性、さらにそれによる要職への登用があった。彼の動きからは、クライスト・ホスピタルの設立と初期運営にまつわる、さまざまな諸機関同士の関係性や、経緯を逆照射することができる。これは、福祉の複合体のイギリス近世における実状に迫る意味で解明する必要がある。ヘンリー7世の牧師である祖父の縁で、大司教クランマー、および宰相クロムウェルと知己となり、王室欽定英訳聖書の印刷、出版の職務に就く。その後、ヘンリー8世のプリンターとして、さらにはエドワード王子(のちのエドワード6世)のサーバントとなり、王室や国教会幹部とのパーソナルな関係を結ぶのである。クライスト・ホスピタルは、1552年、グレイ・フライアーズ修道院跡に、ロンドン市によって設立されるのであるが、解体後の修道院を管理していた王室へのロンドン市による嘆願によるものであった。グラフトン自身はロンドン主教、市長らによる嘆願、ヘンリー8世やエドワード6世による許可の経緯を述べているのみであるが、その後のロンドン市等による重用の過程からは、彼の重要性を読み取ることができよう。クライスト・ホスピタルによる児童救済は、文法教育等も含んだイギリスにおける貧困児教育の発端であり、そこには以上のような社会的文脈があったことが明らかとなった。本研究は、イングランド最古の孤児院クライスト・ホスピタル(以下CH)の入所や処遇、運営の精査により、孤児・貧困児・浮浪児に対する社会の人々のまなざし、対応の仕方を通じた親、家族の像を解明することを目指している。

今年度は、ロンドン、ギルドホール・ライブラリーにおける史料調査を行い、「16世紀中葉ロンドンの孤児・貧困児救済ークライスト・ホスピタル(Christ's Hospital)初期記録よりー」(『九州大学大学院教育学研究紀要』第14号(通巻第57集)2011年、125-140ページ)を研究成果として公表した。英国救貧政策において、子どもの養育、扶養の責任主体として家族という単位が注目され、自然法的家族観と結びついた法制度、社会制度を成立させていったことについては既に指摘されている。CH最初期の受付簿からは、救貧法前史の時期に寄る辺なき子どもたちが、教区の貴族や紳士、役人、司祭、修道士などによってCHの保護対象とされたこと(院内救済および院外救済)、そして養父母(時期や形態は様々)、徒弟引受人などとしてその養育を担った人々の存在が確認できた。救済の対象、形も様々であり、孤児、貧困児といった区分も曖昧であった。院外給付金、あるいはCHへの入所は、実親と養親双方に認められ、処遇の差は見られない。また、CHも含め様々な養親宅、徒弟奉公先、そして実親宅を往復した記録からも、実親宅が特別に差異化されているわけではない。貧しい子どもの養育の周りに、親、家族を超えた多くの関係性、慈善が存在していた。同時に、CHによる救済のほぼ半数を孤児・棄児・浮浪児の街での一斉救済が占めており、救貧法の軸となる浮浪者・物乞い一斉収監、怠惰を罰し勤勉を教化する動きに位置づけられる。本年度はCH最初期の、子どもの生命をめぐる配慮の発端とそれを支えた社会関係のありようの一端を解明することができた。本研究は、17世紀ロンドンに設立されたイングランド最古とされる孤児院(貧困児救済、教育施設)であるクライスト・ホスピタルの受入や退所の手続き、養育、教育、職業訓練など、その活動実態を通して、16世紀半ばより17世紀にかけての子どもの生命、生活への配慮、それに関わる社会関係、特に家族の再編成過程解明を目的としたものである。受付簿は初期のものが公開されており、限定的ながら近世ロンドンにおける子ども救済の経緯と実態をみることができた。養親による養育や設立組織の広がりは、この施設の救済が、浮浪者・物乞いの一斉収監の一環であると同時に、この子どもの生への配慮、管理成立のプロセスとして見てとることができよう。本年度は、このような初期の様相を踏まえたうえで、さらに理事会議事録と共に、徒弟派遣や、乳母委託などの史料の解読、分析を試みた。非常に古い史料のため、状態的に判読が困難で時間のかかるものである上に、それぞれにおいて史料残存時期が異なっており、その分析が難しく、一年間での研究成果に結びつけることが難しかった。他の救貧施設等との関係、そこでの養育実態、また乳母や徒弟、養親委託など、クライスト・ホスピタルとその周囲の社会との関係について、さらに周辺の史料を渉猟し、成果に結びつけていきたい。クライスト・ホスピタルをはじめ、救貧院での教育とともに、身体、健康への配慮や治療実践についても、雇用の事実は確認したが、それ以上の記録を見出すことができなかった。教育史【研究実績の概要】に記載の通り、16世紀半ば、Christ Hospitalの設立初期の受付簿からの分析を行っている。当時の養育委託の状況からは、実親の養育責任について、少なくとも貧困児の救済の前提としての絶対的な位置づけがされている訳ではないことが解明されつつある。
既判力の作用局面の再検討―訴訟物矛盾関係の整序を中心に

以下の2つの知見を得た。1既判力を訴訟物を基準とせず判決理由中の判断に既判力を及ぼす必要がある局面が存在し得る。2既判力の作用局面のうちの前訴後訴の訴訟物が矛盾関係に立つ場合については、日本法・ドイツ法ともに近時これを拡大する傾向がある。しかし、ドイツ法は既判力の本質論として一事不再理説を採用しておりこの場合の処理が容易である(後訴の却下でよい)のに対し、日本法では拘束力説が採用されておりこの場合の処理が困難である(前訴判決の既判力を前提として後訴を判断しなければならない)。以上よりドイツと異なり日本ではこの場合の取扱いには慎重さが求められる。平成25年度においては、平成24年度の研究の継続として、口頭弁論終結後の承継人に対する既判力拡張のあり方について、日本及びドイツでの議論を整理する形での検討を行った。具体的には、国立国会図書館、東京大学附属図書館、九州大学附属中央図書館等にて、日本民事訴訟法及びドイツ民事訴訟法における既判力の作用関係に関する文献を収集・講読した他、日本民事訴訟法及びドイツ民事訴処方に関する文献を購入・講読し、既判力の作用関係に関連する問題を扱う研究会に出席し、議論に参加した。以上による研究の成果として、口頭弁論終結後の承継人に対する既判力拡張についていわゆる形式説を採った場合に生じる既判力の空振り問題に対する対処として考え得る、前訴判決の既判力をX所有権に及ぼすという理論操作は、以下のような説明により正当化する余地があるとの知見を得た。即ち、土地所有権に基づく土地明渡請求権を認容する判決が出されて確定した場合、旧訴訟物理論に立つ限り、基準時における「土地所有権に基づく土地明渡請求権」が肯定されている以上、論理必然的に土地所有権が存在しないという事はあり得ない、という説明である。しかし従前、土地所有権に基づく土地明渡請求権を認容する確定判決における所有権の存在は判決理由中の判断で示されている以上、土地所有権の存在には既判力は生じないというのが学説・判例(最判昭和30年12月1日民集9巻13号1903頁)における一般的理解である。この一般的理解をどう克服するかが課題であることも、今年度の研究成果として確認した。本研究は既判力の作用関係について、特に訴訟物矛盾関係の妥当範囲の整序を試みることを目的とする。平成24年度においては、その研究の第1段階として、口頭弁論終結後の承継人に対する既判力の拡張のあり方について、日本及びドイツでの議論を整理する形での検討を行った。具体的には、国立国会図書館、東京大学付属図書館、九州大学付属中央図書館等にて、日本民事訴訟法及びドイツ民事訴訟法における既判力の作用関係に関する文献を収集したほか、日本民事訴訟法及びドイツ民事訴訟法に関する文献を購入・講読し、また、既判力の作用関係に関連する問題を扱う研究会に出席の上議論に参加し、知見を得た。以上による研究の成果として、ドイツ民事訴訟法においては、訴訟係属開始時を承継時としており、また、訴訟係属開始後の承継人に対する既判力拡張は訴訟担当のそれの形を取るため問題状況が著しく異なること、日本民事訴訟法下における議論の整理としては、いわゆる実質説・形式説間の対立としては形式説を採らざるを得ないこと、しかし、形式説を採るとすると、前訴が、XのYに対する所有権に基づく土地明渡請求訴訟(請求認容判決が確定)であり、後訴がXの(Yの口頭弁論終結後の承継人である)Zに対する所有権に基づく土地明渡請求訴訟である場合、一般的な既判力の作用関係に関する理解を形式的に適用すれば、前訴と後訴は、訴訟物同一・先決・矛盾関係の何れにも当たらず、そこにおける既判力の拡張は空振りに終わってしまうこと、この空振りを防ぐ一つの手段として、前訴判決の既判力をX所有権に及ぼすことが考えられることを確認した。平成26年度においては、引き続き、口頭弁論終結後の承継人に対する既判力拡張のあり方について、日本法及びドイツ法に関する文献を渉猟したほか、既判力の作用関係に関連する問題を扱う研究会に出席し討論に参加する等して、研究を進めた。この問題に関する日本法についての研究は最近活性化しており、それらの業績の成果を整理することも行った。内容的には、平成25年度において確認した、土地所有権に基づく土地明渡請求権を認容する判決が出されて確定した場合、旧訴訟物理論に立つ限り、基準時に於ける「土地所有権に基づく土地明渡請求権」が肯定されている以上、論理必然的に土地所有権が存在しないということはあり得ない、という理論操作の説明の問題点である、土地所有権に基づく土地明渡請求権を認容する確定判決は、所有権の存在には既判力を生じないとの判例・学説における一般的な理解の妥当性について検討を加えた。その結果、主として争点効理論の領域で主張されている係争利益の大きさの観点から、かかる一般的理解自体は承認せざるを得ないとの知見を得た。即ち、土地所有権に基づく土地明渡請求訴訟の係争利益は占有であり、それに対して土地所有権確認訴訟の係争利益は所有権である以上、前者の訴訟の方が後者の訴訟よりも係争利益は小さい以上、前者の訴訟の結果として相手方が所有権を争えなくなるというのは不当である。

これに鑑み、かかる一般的理解を承認しつつ、XのYに対する所有権に基づく土地明渡請求訴訟認容判決確定後にYから土地譲渡を受けたZとの関係で、Xは自己の所有権を不可争とできるとする内容の理論構築の必要性を今後の課題として確認した。AがBに対して所有権に基づく土地明渡請求訴訟を提起して請求認容判決が出て確定したとする(第一訴訟)。その後BがCに目的土地を譲渡したことを受け、AがCに対して所有権に基づく土地明渡請求訴訟を提起した場合(第二訴訟)に、第一訴訟の既判力は第二訴訟にどう働くかが問題となる。第一訴訟における確定判決のもつ既判力の内容は、AがBに対して第一訴訟口頭弁論終結時に所有権に基づく目的土地の明渡請求権を有していたことのみであり、第二訴訟で勝訴するためにAが立証しなければならない事実(要証事実)は第二訴訟口頭弁論終結時におけるAの目的土地所有権とCによる目的土地の占有である以上、Cが第二訴訟の要証事実を争うことは第一訴訟の既判力に触れないことになってしまうからである。この問題に対しては、第一訴訟と第二訴訟の訴訟物の同一性を擬制するとする見解、第一訴訟の訴訟物が第二訴訟の訴訟物の前提関係に立つと擬制するとの見解が主張されている他、この問題を第一訴訟の既判力で解決するのは不可能であるとする見解が主張されている。本研究による検討の結果として、そもそも、第一訴訟の既判力が第二訴訟に作用する根拠は、CがBの口頭弁論終結後の承継人であることによるところ、口頭弁論終結後の承継人への不利な既判力の拡張は、前主が承継人へ係争物を譲渡とうすることによる既判力の潜脱の回避にある以上、かかる潜脱行為がなかったと仮定して考察するのが妥当であり、かかる観点からは、第一訴訟と第二訴訟の訴訟物の同一性を擬制するとする見解が最も妥当であるとの結論を得た。しかし、同時に、第一訴訟と第二訴訟の訴訟物の同一性を擬制したとしてもその場合、第二訴訟における訴訟物はAのBに対する目的土地所有権、要証事実は口頭弁論終結時のAの目的土地所有権とB占有となり、結局既判力の作用が空振りに終わってしまうという問題が残るとの知見を得た。以下の2つの知見を得た。1既判力を訴訟物を基準とせず判決理由中の判断に既判力を及ぼす必要がある局面が存在し得る。2既判力の作用局面のうちの前訴後訴の訴訟物が矛盾関係に立つ場合については、日本法・ドイツ法ともに近時これを拡大する傾向がある。しかし、ドイツ法は既判力の本質論として一事不再理説を採用しておりこの場合の処理が容易である(後訴の却下でよい)のに対し、日本法では拘束力説が採用されておりこの場合の処理が困難である(前訴判決の既判力を前提として後訴を判断しなければならない)。以上よりドイツと異なり日本ではこの場合の取扱いには慎重さが求められる。平成25年度において次年度の課題として設定したものを一応解決し、また平成27年度の課題も設定できているから。民事訴訟法今後は、土地所有権に基づく土地明渡請求権を認容する確定判決は、所有権の存在には既判力を生じないという既判力論における一般的理解を前提としつつ、XがYに対して所有権に基づく土地明け渡し請求訴訟で勝訴確定判決を得た場合に、当該訴訟の口頭弁論終結後にYから当該土地の譲渡を受け占有を譲り受けたZに対し、Xが所有権に基づく明け渡し請求訴訟を提起したとき、前訴請求認容判決の既判力が後訴に作用するかを、既判力の作用関係を整序しつつ、検討する。方法としては、ドイツ及び日本の民事訴訟法文献を講読することによる。既判力の作用関係について、口頭弁論終結後の承継人に対する既判力拡張を無理なく説明することの出来る一つの仮説としての理論に到達し、同時にその課題も析出できているから。
多雌花性キュウリを利用した葉および果実間の情報伝達に関する研究

これまで全ての節に雌花が着生する全雌花性キュウリ品種を用いて,複数の果実が存在する場合に発生する「開花直後から成長する果実としない果実との差異」について研究を行ってきた.前年度までの結果で,着果負担の量(乾物蓄積量)よりも着果負担となっている果実の成長速度が後から開花した果実の生長を抑制している結果が得られた.また,通常の単為結果での果実生長では,開花から開花3-4日後がその後の果実生長開始の成否に重要な時期であり,開花後数日は細胞分裂期から肥大期への移行時期であることが明らかとなった.このような複数の果実問の情報伝達がどのようなシグナルを利用したものか検討を行い,前年度では内生ホルモンについて検討を行ったが,シグナルの主要因は別にあると結論した.そこで今年度は,植物体内の糖濃度がシグナルではないかという仮説の下,植物体の光合成供給部位(ソース)である葉を摘除する処理区を設定し,開花数日後にソースを制限した場合の果実成長の成否を検討した.結果,開花2-4日以内にソースを制限すると果実が成長しなかったのに対し,それ以降にソースを制限しても成長速度は低くなるものの,果実は成長した.温室では光環境が一定ではなかったため,測定精度が高いとはいえないが,かなりの確率で同じ結果が得られたことから,体内の糖濃度が変化したと考え,果実と植物体とをつなぐ果柄の汁液を採取して,糖濃度と果実の糖分解酵素の活性について測定した.その結果,摘葉すると果柄の糖濃度が低下し,酵素活性も低下した.果柄の汁液量を正確に測定できなかったので,果実への転流量を算定することはできないが,おそらく複数の果実が着果した状態(シンク過剰)や,日射量不足,摘葉(ソース不足)の状態では,植物体内の糖濃度が低下し,これをシグナルとして検知した開花後数日の果実は成長を開始できないものと推察した.単為結果性である全雌花性キュウリ品種を用いると,短期間に多くの果実が収穫できるが,一部の果実は開花後すぐに肥大を停止し,さらにその一部はそのまま黄化する.この果実間競合と似た現象は,1節に着生する花芽数が決定する際にも観察され,さらに収量性を高めるためには花芽分化の機構や果実肥大の停止要因を解明する必要がある.本年度は花芽数の決定機構を花芽分化速度と退化速度から明らかにし,多雌花性の品種では,花芽の分化速度が速く,退化速度が遅いことが明らかとなった.次に,果実間の競合機構を知るために受粉の有無,着果負担の有無を組み合わせた4処理区について,開花2日前から収穫数日前までの果実の内生サイトカイニン類(CKs),オーキシン(IAA)を分析した.この結果,果実の肥大を誘導するのはCKsではなく,IAAであり,受粉でその反応が早いこと,単為結果の果実では濃度上昇が遅れるものの,その後の濃度は受粉果実よりも高くなることなどが明らかとなった.また,単為結果で着果負担が大きい果実は生長が開花後数日で停止し,開花12日後のIAA濃度が異常に高くなっていたことから,ホルモンの生成より分解に問題がある可能性が示唆された.また,人工気象室での生長解析を行い,通常の単為結果での果実生長では,開花から開花3-4日後がその後の果実生長開始の成否に重要な時期であることや,着果負担の量(乾物蓄積量)よりも着果負担となっている果実の成長速度が後から開花した果実の生長を抑制している結果が得られた.さらにこの時期の果実内の細胞分裂について組織学的観察やヒストンH4の発現を調べたところ,開花後数日は細胞分裂期から肥大期への移行時期であることが明らかとなった.以上のことから,開花後数日の細胞分裂活性,内生ホルモン濃度の差がその後の果実肥大の成否に強く影響していると考えられた.これまで全ての節に雌花が着生する全雌花性キュウリ品種を用いて,複数の果実が存在する場合に発生する「開花直後から成長する果実としない果実との差異」について研究を行ってきた.前年度までの結果で,着果負担の量(乾物蓄積量)よりも着果負担となっている果実の成長速度が後から開花した果実の生長を抑制している結果が得られた.また,通常の単為結果での果実生長では,開花から開花3-4日後がその後の果実生長開始の成否に重要な時期であり,開花後数日は細胞分裂期から肥大期への移行時期であることが明らかとなった.このような複数の果実問の情報伝達がどのようなシグナルを利用したものか検討を行い,前年度では内生ホルモンについて検討を行ったが,シグナルの主要因は別にあると結論した.そこで今年度は,植物体内の糖濃度がシグナルではないかという仮説の下,植物体の光合成供給部位(ソース)である葉を摘除する処理区を設定し,開花数日後にソースを制限した場合の果実成長の成否を検討した.結果,開花2-4日以内にソースを制限すると果実が成長しなかったのに対し,それ以降にソースを制限しても成長速度は低くなるものの,果実は成長した.温室では光環境が一定ではなかったため,測定精度が高いとはいえないが,かなりの確率で同じ結果が得られたことから,体内の糖濃度が変化したと考え,果実と植物体とをつなぐ果柄の汁液を採取して,糖濃度と果実の糖分解酵素の活性について測定した.その結果,摘葉すると果柄の糖濃度が低下し,酵素活性も低下した.

果柄の汁液量を正確に測定できなかったので,果実への転流量を算定することはできないが,おそらく複数の果実が着果した状態(シンク過剰)や,日射量不足,摘葉(ソース不足)の状態では,植物体内の糖濃度が低下し,これをシグナルとして検知した開花後数日の果実は成長を開始できないものと推察した.
低温オートクレーブ養生による高強度コンクリート二次製品の創出

研究課題は,環境への負荷低減を目的とした低温オートクレーブ養生技術の確立を目指した研究である.課題の対象となるコンクリート二次製品のPC杭やヒューム管等は,実製造においては遠心成型を実施するため,これまでの研究成果で得られている一般のオートクレーブ養生温度180°Cと同等の強度が得られた諸条件を含むモルタル配合を基本とし,コンクリートの配合条件ならびに遠心成型を考慮した製造条件の検討が必要である.そこで本課題は,これまでの研究成果によって得られているシリカフュームの添加量,前置き養生時間等の条件を考慮した配合・製造条件の導出ならびに,環境負荷低減効果の確認を目的とした研究を行ったものである.研究課題は,環境への負荷低減を目的とした低温オートクレーブ養生技術の確立を目指した研究である.課題の対象となるコンクリート二次製品のPC杭やヒューム管等は,実製造においては遠心成型を実施するため,これまでの研究成果で得られている一般のオートクレーブ養生温度180°Cと同等の強度が得られた諸条件を含むモルタル配合を基本とし,コンクリートの配合条件ならびに遠心成型を考慮した製造条件の検討が必要である.そこで本課題は,これまでの研究成果によって得られているシリカフュームの添加量,前置き養生時間等の条件を考慮した配合・製造条件の導出ならびに,環境負荷低減効果の確認を目的とした研究を行ったものである.
二酸化炭素の再資源化によるグリーン・イノベーションへの挑戦

本研究では、二酸化炭素の再資源化による有機合成への有効利用を目的として、二酸化炭素と等電子構造のケテンを原料とするアルキン、一酸化炭素との分子間[2 + 2 + 1]共付加環化反応による2ーフラノン合成法の開発、および二酸化炭素から容易に誘導可能なホルムアミドをC1源とする2ーアミノベンズアミドとの反応による4(3H)ーキナゾリノン誘導体の触媒的な革新的合成法を開発した。いずれの反応も、将来的に、二酸化炭素を直接原料として利用する新反応に発展すると考えられる。我々はこれまで二酸化炭素から容易に誘導可能なギ酸誘導体をC1源として用いる触媒的有機合成反応の開発を行い、既に、ルテニウム錯体触媒存在下、2分子の芳香族アミンと1分子のホルムアミドとの反応により、アンモニアと水素の発生を伴い、N,N'ー二置換尿素誘導体が高収率で得られることを見出し、錯体レベルで本反応の反応機構を解明し報告している。本年度の萌芽研究では、このルテニウム錯体触媒反応を、複素環化合物合成法へと展開することを目的として、2ーアミノベンズアミドとホルムアミドとの反応について検討を行った。本反応においても、ルテニウム錯体触媒が、先の尿素合成と同様の触媒機能を示すと仮定すると、本反応の生成物としては、キナゾリンー2,4(1H,3H))ージオンが得られると考えられたが、実際にはカルボニル基が還元された4(3H)ーキナゾリノンが得られることが明らかとなった。キナゾリノン骨格は、メタカロンやケタンセリン、ゲフィチニブなどの生理活性物質の基本骨格であり、その触媒的ワンポット合成法の開発は、有機合成上重要と考えられる。触媒としては、塩素配位子を有するルテニウム錯体が高い触媒活性を示したことから、本反応ではLewis酸触媒が高活性を示す可能性が示唆された。種々検討を行った結果、水中でも安定なLewis酸であるYb(OTf)3が最も高い触媒活性を示し、2ーアミノベンズアミドとホルムアミドから4(3H)ーキナゾリノンが定量的に得られることを見出した。本反応において、ホルムアミドはヘテロ環構築のための有用なC1源として使われている。従って、今後は直接、二酸化炭素をC1源として用いる触媒的ヘテロ環構築法の開発へと展開する。高難度の二酸化炭素を直接用いる有機合成反応の開発に先立ち、二酸化炭素と等電子構造を有し、取り扱いが容易なケテンを用い、ルテニウム錯体触媒存在下でのアルキンおよび一酸化炭素の触媒的分子間[2 + 2 + 1]共付加環化反応の最初の例を見出した。例えば、Ru3(CO)12触媒存在下、ジフェニルケテンとジフェニルアセチレンとの反応を、トルエン溶媒中、一酸化炭素20気圧加圧下、160 °Cで20時間行うことにより、対応する2ーフラノン誘導体が収率92%で得られた。Ru3(CO)12錯体以外にも、0価のRu(η4-cod)(η6-cot)およびRu(η6-cot)(η2-dmfm)2錯体[cod = 1,5-cyclooctadiene, cot = 1,3,5-cyclooctatriene, dmfm = dimethyl fumarate]が高い触媒活性を示し、対応する2ーフラノンがそれぞれ収率78%、69%で得られた。一方、2価のルテニウムカルボニル錯体として、[RuCl2(CO)3]2を触媒として用いた場合には、目的とする2ーフラノンは全く得られず、ケテンとアルキンとの1:1付加反応が進行した分子量372の生成物が得られ、これは[2 + 2]共付加環化反応による4員環生成物と考えられる。さらに本反応は、ルテニウム錯体触媒に特徴的な反応であり、Rh6(CO)16やCo2(CO)8等の他の遷移金属カルボニル錯体を触媒として用いた場合には全く進行しなかった。本反応が進行したことは、より高難度のジイン、エンイン類と二酸化炭素との触媒的共付加環化反応や、二酸化炭素、アルキン、および一酸化炭素の触媒的[2 + 2 + 1]共付加環化反応が進行する可能性を示唆している。平成24年度の研究により、二酸化炭素と等電子構造を有するケテンを用い、アルキン、一酸化炭素との触媒的新規共付加環化反応の開発に成功した。本研究成果は、平成25年度に二酸化炭素をC1源として用い、ジイン、エンイン類との新規触媒的共付加環化反応、および二酸化炭素、アルキン、一酸化炭素との新規触媒的共付加環化反応を開発する上で、極めて重要な知見であり、工業原料中間体として重要なラクトンや無水マレイン酸誘導体の革新的新合成法を開発する目途が立った。

二酸化炭素と等電子構造のケテンを用いる新しい触媒反応を開発した平成24年度の研究成果を踏まえて、平成25年度は、二酸化炭素をC1源として用いるジイン類、あるいはエンイン類との共付加環化反応の開発を行い、メタラサイクル中間体の生成を鍵とする双環ラクトンの触媒的新合成法の開発を行う。次に、より高難易度のアルキン、二酸化炭素、および一酸化炭素との新規[2 + 2 + 1]共付加環化反応について検討を行い、従来のベンゼンの直接気相酸化反応では合成不可能な置換無水マレイン酸の革新的合成法を開発する。50万円以上の備品は購入しない。消耗品費(試薬、ガラス器具等)、旅費(研究成果の学会発表、研究資料収集・調査等)、謝金(英語論文の校閲費等)、その他(機器修理費、廃液処理費等)で使用する。
神経栄養因子BDNFのヒト脳での局在と神経変異疾患での病態に関する組織化学的研究

本研究の結果、BDNFに対する特異的抗体を作製し、ラット脳内のBDNの詳細な組織分布を明らかにできた。本抗体はドットブロットで3.91pmolの抗原を確認でき、ラット脳ホモジェネートを用いたイムノブロットではBDNFモノマーの分子量に相当する約14kd付近に単一バンドを認めた。以上から、本抗体はラット脳内のBDNFを特異的にかつ高感度に認識すると考えた。本抗体を用いて、ラット脳でのBDNFの免疫組織化学的局在を検討した。その結果、BDNFはラット脳では従来考えられていたよりも広範に分布していることを証明した。BDNFは神経細胞、樹状突起、神経終末に局在し、陽性神経細胞は終脳から脊髄に分布していた。大脳皮質と海馬では錐体細胞、介在神経細胞が染色された。神経細胞体内では顆粒状に染色され、一部の神経細胞の表面に神経終末と考えられるドット状の反応産物を認めた。また、主として第1層に陽性線維を多数観察した。その他、以下の諸核に陽性神経細胞を認めた。前脳基低部、線条体、扁桃体、視床下部、視床内側核群、黒質、脳神経運動諸核、橋核、オリーブ核、脊髄前角細胞などである。ただし、陽性反応は諸核によりその程度は異なり、同一神経核内でも細胞によりことなっていた。例えば、視床下部では室傍核と視索上核に特に強い陽性反応を認めたが、大型神経細胞のみが染色され、その他の小型、中型神経細胞はほとんど染色されなかった。以上から、BDNFがラット脳内の広範な領域で特定の神経細胞群において栄養因子として作用していることが示唆された。また、BDNFが神経終末と神経細胞表面に存在することから、BDNFが軸索輸送され、神経終末を介して取り込みが行われることが推測された。さらに、本抗体をもちいて筋萎縮性側索硬化症剖検例の脊髄を免疫組織化学的に検索し、その前角を中心にBDNF陽性線維の増加を観察した。この所見はBDNFが本疾患においてその代謝に変化を生じていること示唆する。平成7年度は当初の予定どうりBDNFに対する特異的抗体の作製をおこない、抗力価の抗BDNF抗体を作製できた。抗血清は合成ペプチドをもちいたアフィニチ-クロマトグラフィにより精製した。いこの精製抗体について、以下の方法により、その特異性を検定した。この精製抗体はすくなくとも、6.3pMのBDNFを検出できることがドットブロット法で確認された。ラット脳をもちいたウェスタンブロット法により、ラット脳のホモジェネートで1.4kDのシングルバンドと反応し、ラット脳内のBDNFモノマーと特異的に反応することがあきらかとなった。また、この免疫反応性は抗原との前処理により完全に吸収された。他のニューロトロフィンとの交叉反応性をみる目的で、リコンビナントのNGF、NT3、NT4/5との免疫反応性をウェスタンブロット法で検討したところ、全く交叉反応性は認められなかった。以上の結果より、本抗体がラット脳内のBDNFと特異的に反応することが判明した。そこで、ラット脳で免疫組織化学法をもちいて、ラット脳内のBDNFの組織学的局在を検討した。