hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
次世代レーザセンシングによる高精度な広葉樹天然林の樹種別資源量の算定方法の開発

研究概要は「森林調査をせずに,広域の森林について樹種別の本数や森林資源内容を精度よく把握できれば,森林管理が格段に効率化するだけでなく,木材生産と再生可能エネルギーの資源利用に極めて有効である。」申請者は,人工衛星の高分解能光学データから,針葉樹人工林の単木樹冠抽出技術をもとに樹木本数の半自動カウントを特許技術として開発してきた。さらに、三次元計測できるレーザセンシング(レーザ計測)を用い、国際的にオリジナルな発想から針葉樹林について高精度な樹冠抽出から材積までの森林資源量を算定する新技術を開発した(特願2016-227207)。これら研究成果を踏まえ本研究は、レーザ計測を含めたリモートセンシング技術の林業分野への応用として、究極の目的である高精度な広葉樹天然林の樹種別資源量の算定技術を開発し、広葉樹資源の有効活用に貢献することを目指す。30年度の研究実績は、研究フィールドのC.W.ニコル・アファンの森財団において、ドローンレーザを用いて計測して、高精度な樹冠抽出から材積までの森林資源量を算定し、現場からの森林資源調査の省力化技術に対するニーズをもとに、新技術を開発した。1.ドローンと地上携帯レーザによる新しいアルゴリズムを用いた、広葉樹天然林の樹種分類を行う。2.導き出された広葉樹の樹冠形状の関係式をもとに、1つの樹冠ごとに樹種分類を行う。本技術は、森林調査をせずに普及型ドローンの空撮から、オリジナルなアイデアをもとに、1本単位での精密な森林資源情報を提供する。当該手法は、航空機、ドローンなどのレーザ計測の点群データにも使用でき、適用範囲が広い。林野庁、県・市町村、林業生産事業体が求める森林管理と日本林業の成長産業化に貢献する技術として、極めて有効な実用技術である。空からのレーザ計測のみで、多大な労力と費用を要している森林調査と資源管理が効率的になり,経費の削減効果が大きい。未利用資源として扱われている広葉樹林の価値の見直し、林産業、バイオマス資源として有効利用できることから、学術的かつ産業的な貢献もでき、大きなインパクトを与えることができる。平成30年度は、(1)海外研究協力者らと、新しいアルゴリズムを用いた、広葉樹天然林の樹種分類、材積とバイオマス算定に取り組んだ。(2)導き出された広葉樹の樹冠形状の関係式をもとに、1つの樹冠ごとに樹種分類に取り組んだ。(3)技術の実用化と人材育成にむけて日本林業成長産業化シンポジウム「ICTスマート精密林材業によるサプライチェーンシステムin東京」を1月17日に主催した。場所:東京星陵会館、350名参加。森林タイプの異なる広葉樹天然林をもつ北信州森林組合、C.W.ニコル・アファンの森財団において、ドローンレーザを用いて以下に取り組む。1.広葉樹林の春の芽吹きから秋の紅葉、落葉までの生態的変化の樹種特性を捉えるため、ドローンによる四季撮影を行う。2.樹葉に含まれる葉緑素や色素、水分含有量の違いを特定するための新型センサを搭載したドローンを活用することで、樹種分類精度を高める。3.様々なドローンの計測データから広葉樹の単木樹冠を自動抽出する。自動抽出した樹冠から樹冠形状因子(面積、長さ、傾き、凹凸)と反射強度、RGBの色情報、樹冠点群密度を算出する。樹高と樹冠形状因子から胸高直径(DBH)を算定する。4.海外研究協力者であるフィンランド国最先端レーザ研究所のHyyppa教授の研究室を訪問し、最新航空レーザ計測技術の意見交換と共同研究による広葉樹資源量把握に取り組む。研究代表者は,人工衛星の高分解能光学データから,針葉樹人工林の単木樹冠抽出技術をもとに樹木本数の半自動カウントを特許技術として開発してきた。さらに、三次元計測できるレーザセンシング(レーザ計測)を用い、国際的にオリジナルな発想から針葉樹林について高精度な樹冠抽出から材積までの森林資源量を算定する新技術を開発した(特許出願)。29年度の研究実績は、研究フィールドの北信州森林組合、中信森林管理署、C.W.ニコル・アファンの森財団が所有する3カ所において、ドローンレーザを用いて計測して、高精度な樹冠抽出から材積までの森林資源量を算定し、現場からの森林資源調査の省力化技術に対するニーズをもとに、新技術を開発した。1.ドローンによる階層別の樹高算定方法(特許出願)本技術は、森林調査をせずに普及型ドローンの空撮から、オリジナルな階層別の樹高算定方法をもとに、1本単位での精密な森林資源情報を提供する。林野庁、県・市町村、林業生産事業体が求める森林管理と日本林業の成長産業化に貢献する技術として、極めて有効な実用技術であると共に、国際的にオリジナルな研究開発である。

空からのレーザ計測のみで、多大な労力と費用を要している森林調査と資源管理が効率的になり,経費の削減効果が大きい。未利用資源として扱われている広葉樹林の価値の見直し、林産業、バイオマス資源として有効利用できることから、学術的かつ産業的な貢献もでき、大きなインパクトを与えることができる。平成29年度は、(1)ドローンレーザを用いて、精密な単木樹冠を自動抽出し、現場で求められている間伐木の自動選木と収穫の自動抽出技術に取り組んだ。(2)海外研究協力者であるフィンランド国最先端レーザ研究所のHyyppa教授の研究室を訪問し、最新航空レーザ計測技術の意見交換と共同研究による広葉樹資源量把握に取り組んだ。(3)技術の実用化と人材育成にむけて解析技術のフィンランド・日本合同シンポジウム「レーザーセンシングによるICTスマート精密林業in東京」を主催した。これらの研究成果から、技術開発の進捗と研究成果のグローバルな発信を実施できたことから、概ね順調に進展している。研究概要は「森林調査をせずに,広域の森林について樹種別の本数や森林資源内容を精度よく把握できれば,森林管理が格段に効率化するだけでなく,木材生産と再生可能エネルギーの資源利用に極めて有効である。」申請者は,人工衛星の高分解能光学データから,針葉樹人工林の単木樹冠抽出技術をもとに樹木本数の半自動カウントを特許技術として開発してきた。さらに、三次元計測できるレーザセンシング(レーザ計測)を用い、国際的にオリジナルな発想から針葉樹林について高精度な樹冠抽出から材積までの森林資源量を算定する新技術を開発した(特願2016-227207)。これら研究成果を踏まえ本研究は、レーザ計測を含めたリモートセンシング技術の林業分野への応用として、究極の目的である高精度な広葉樹天然林の樹種別資源量の算定技術を開発し、広葉樹資源の有効活用に貢献することを目指す。30年度の研究実績は、研究フィールドのC.W.ニコル・アファンの森財団において、ドローンレーザを用いて計測して、高精度な樹冠抽出から材積までの森林資源量を算定し、現場からの森林資源調査の省力化技術に対するニーズをもとに、新技術を開発した。1.ドローンと地上携帯レーザによる新しいアルゴリズムを用いた、広葉樹天然林の樹種分類を行う。2.導き出された広葉樹の樹冠形状の関係式をもとに、1つの樹冠ごとに樹種分類を行う。本技術は、森林調査をせずに普及型ドローンの空撮から、オリジナルなアイデアをもとに、1本単位での精密な森林資源情報を提供する。当該手法は、航空機、ドローンなどのレーザ計測の点群データにも使用でき、適用範囲が広い。林野庁、県・市町村、林業生産事業体が求める森林管理と日本林業の成長産業化に貢献する技術として、極めて有効な実用技術である。平成30年度は、(1)海外研究協力者らと、新しいアルゴリズムを用いた、広葉樹天然林の樹種分類、材積とバイオマス算定に取り組んだ。(2)導き出された広葉樹の樹冠形状の関係式をもとに、1つの樹冠ごとに樹種分類に取り組んだ。(3)技術の実用化と人材育成にむけて日本林業成長産業化シンポジウム「ICTスマート精密林材業によるサプライチェーンシステムin東京」を1月17日に主催した。
慢性好中球性白血病におけるJAK/STATとOSMシグナルの相互作用の解明

慢性好中球性白血病は、慢性骨髄性白血病に代表される骨髄増殖性腫瘍(Myelo Proliferative Neoplasms ; MPNs)に分類される希少疾患である。本疾患は成熟好中球が腫瘍性に増殖すると共に多臓器浸潤を呈する。本疾患罹患患者は予後が悪いことが知られているが、現在有効な治療方法は骨髄移植と限られた化学療法のみである。新規治療法開発障害の一つとして、症例数が少ないためその病因病態解明が全く進んでいないことが挙げられる。このような背景より、本疾患の病因・病態解明に貢献しうるモデル動物の作成が期待されてきた。本課題ではこれまでに先行研究結果より得られた、マウス造血幹細胞内におけるJAK/STATシグナルの過剰活性化とOncostatin M (OSM)シグナル経路減弱の相互作用によって引き起こされる表現形の変化に着目する事で、本疾患のモデルマウスを作成するという成果を得ている。本年度は、最終目標である造血幹細胞でのJAK/STATシグナルの活性化強度による、骨髄増殖性腫瘍病型選択機構の解明に取り組んだ。その結果、造血幹細胞におけるJAK/STAT経路の活性化強度は骨髄増殖性腫瘍の発症と骨髄線維症の悪性度決定には深く関与しているが、その他病型の決定機構解明にはこの活性化強度に加えで下流での遺伝子発現変動や他のシグナル系との相互作用を基盤とする造血幹細胞の分化運命決定やニッチ細胞との相互作用を理解することが重要であることが示唆される。本研究にて明らかにした、OSMシグナル減弱との相互作用による慢性好中球白血病発症はこの仮説を支持する結果と考えられる。本研究結果は同じJAK2遺伝子変異によって発症する異なる骨髄増殖性腫瘍の病型選択における分子メカニズムの解明研究進展に寄与しうるものと考えられる。本研究成果を基に本疾患群の発症機序解明、新規治療標的の同定に繋がる事が期待される。(抄録なし)慢性骨髄性白血病に代表される骨髄増殖性腫瘍(MyeloProliferative Neoplasms;MPNs)は一系統以上の骨髄系細胞への偏った腫瘍性増殖に特徴づけられる造血幹細胞疾患群と定義されている。MPNsの一病系である慢性好中球性白血病は成熟好中球がクローナルに異常増殖し多臓器浸潤を呈する疾患である。本疾患はMPNsに分類されているものの希少疾患であることから病態の解明が全く進んでいない。また、慢性骨髄性白血病や真性多血症患者において頻繁に検出されるBCR/ABLやJAK2V617Fといった特定の染色体異常も同定されていない事から、疾患責任遺伝子も不明のままである。以上の背景から、本疾患の病態像や発症機序解明のためにモデル動物の開発が期待されているが、これまでに有用なモデル開発の成功は報告されていない。本モデルマウスは腫瘍浸潤に伴う肝脾腫等の骨髄増殖性腫瘍に特徴的な表現型と共に好中球の末梢血液での増加を呈していた。これより本疾患モデルマウスはヒト慢性好中球性白血病様病態を呈していることが示唆される。また本研究よりマウスにおける慢性好中球性白血病の発症に造血幹細胞でのJAK/STAT経路とOncostatin Mの修飾が関与していることも示唆される。今後は病理学、血液学、分子生物学的解析を行うことで本モデルマウスにおける疾患の発症機序と病態解明をすすめる予定である。最終的には、得られた知見を元に治療モデルの開発を目指す。慢性好中球性白血病は慢性骨髄性白血病などと同じ骨髄増殖性腫瘍(MyeloProliferative Neoplasms ; MPNs)に分類される希少疾患である。しかしながら、本疾患では慢性骨髄性白血病におけるBCR/ABL1や真性多血症におけるJAK2V617F変異の様な疾患責任遺伝子の同定もされていないため、これまでに有用とされる疾患モデル動物の開発は達成されていなかった。本課題では先行研究結果より得られた、造血幹細胞内におけるJAK/STATシグナルの過剰活性化とOncostatinMシグナル経路減弱の相互作用に着目して、本疾患の病因・病態解明に取り組んでいる。本年度は計画書に記載の通り、前年度に作成された造血幹細胞移植マウスの詳細な病態評価と本疾患の腫瘍始原細胞が濃縮されている骨髄造血細胞分画同定を試みた。病理学及び血液学的解析結果より、作成されたモデルマウスはヒト慢性好中球性白血病様病態を発症していることが強く示唆された。本モデルマウスは本疾患に特異的な臨床像を呈していた。本疾患の確定診断にはその他のMPNsからの除外診断が重要な事から、今後はその他のMPNsを発症しているかの検討を行う。今年度は腫瘍始原細胞濃縮分画を同定する為に必須である、二次移植による評価系を構築した。本研究で使用しているモデルマウス作成方法では骨髄細胞が全て遺伝子導入細胞ではないため、二次移植に必要な細胞数を分取出来ない事が明らかとなった。この問題を解決するため、造血幹細胞移植系の改変を行った。

この成果により来年度は本モデルにおける白血病幹細胞存在の検討と白血病幹細胞化の分子機構解明に取り組む事が可能になると思われる。慢性好中球性白血病は、慢性骨髄性白血病に代表される骨髄増殖性腫瘍(Myelo Proliferative Neoplasms ; MPNs)に分類される希少疾患である。本疾患は成熟好中球が腫瘍性に増殖すると共に多臓器浸潤を呈する。本疾患罹患患者は予後が悪いことが知られているが、現在有効な治療方法は骨髄移植と限られた化学療法のみである。新規治療法開発障害の一つとして、症例数が少ないためその病因病態解明が全く進んでいないことが挙げられる。このような背景より、本疾患の病因・病態解明に貢献しうるモデル動物の作成が期待されてきた。本課題ではこれまでに先行研究結果より得られた、マウス造血幹細胞内におけるJAK/STATシグナルの過剰活性化とOncostatin M (OSM)シグナル経路減弱の相互作用によって引き起こされる表現形の変化に着目する事で、本疾患のモデルマウスを作成するという成果を得ている。本年度は、最終目標である造血幹細胞でのJAK/STATシグナルの活性化強度による、骨髄増殖性腫瘍病型選択機構の解明に取り組んだ。その結果、造血幹細胞におけるJAK/STAT経路の活性化強度は骨髄増殖性腫瘍の発症と骨髄線維症の悪性度決定には深く関与しているが、その他病型の決定機構解明にはこの活性化強度に加えで下流での遺伝子発現変動や他のシグナル系との相互作用を基盤とする造血幹細胞の分化運命決定やニッチ細胞との相互作用を理解することが重要であることが示唆される。本研究にて明らかにした、OSMシグナル減弱との相互作用による慢性好中球白血病発症はこの仮説を支持する結果と考えられる。本研究結果は同じJAK2遺伝子変異によって発症する異なる骨髄増殖性腫瘍の病型選択における分子メカニズムの解明研究進展に寄与しうるものと考えられる。本研究成果を基に本疾患群の発症機序解明、新規治療標的の同定に繋がる事が期待される。本年度における本研究の目標は、計画書に記載されている通り当研究室での先行研究より得られた知見を元に有用な慢性好中球性白血病モデルマウスを作成することであった。概要にて述べたように、本年度の研究を通じてヒトの臨床像を模した慢性好中球性白血病を発症するマウスの作成に成功したことから本年度の目標は達成することが出来たと思われる。本年度の研究計画は本モデルマウスにおける白血病幹細胞の存在を検討することとその細胞が濃縮されている細胞画分の同定を行うことであった。しかしながら、本年度は白血病幹細胞を検討する評価系を構築するに留まってしまった。この理由として、様々な移植条件を検討した結果、評価系の確定に長時間を要した事があげられる。概述の通り、本疾患は希少疾患であることに加えて、有用なモデル動物も開発されていなかった為詳細な病態像が明らかになっていない。また、本疾患は疾患責任遺伝子の同定もなされてない。本年度私が開発したモデルマウスはヒトの臨床像を模していることからそのモデルとしての有用性が示唆された。今後は本モデルマウスの詳細な血液学的、病理学的解析を進めていく。また本モデルマウスの作成戦略に着目することで、本モデルマウスにおける疾患発症の分子メカニズムの同定を進める。
果樹における隔年結果現象のメカニズム解明－花成関連遺伝子解析からのアプローチ

多くの植物で花成を誘導するフロリゲン遺伝子(FT)は、カキとブドウにおいては、果柄(穂軸)と果実で強く発現していた。一方、FTと拮抗する働きを示すTFL1遺伝子の発現は、結果枝に形成される芽において強く発現していた。ブドウでは、有核果を着果させた結果枝と無核果の結果枝とで、それら遺伝子の発現レベルに違いがみられた。また、隔年結果の原因シグナルとして考えられているジベレリンの合成やシグナル伝達に関与する遺伝子の発現についても、有核果の結果枝と無核果の結果枝とで、一部の器官において発現レベルの違いがみられた。果実着果、種子形成と花芽形成の関係における、花成関連遺伝子の関与について知見を得た。果樹の隔年結果については、これまでに、樹体中の植物ホルモンの影響や同化養分の競合など、様々な視点からその生理的要因を解明する研究がなされている。しかしながら、それらを統合した研究や説明はまだなされていない。隔年結果の生理メカニズムの統合的な理解を目的とし、この現象における花成関連遺伝子の役割について着目した。カキ(隔年結果しやすい)とブドウ(隔年結果しない)を材料に、果実着果と花芽形成、花成関連遺伝子の発現、それぞれの関係について調査を開始した。初年度の取り組みとして、有核果実もしくは無核果実を着果させた結果枝処理区を作成した。無核果実の形成は、カキの場合は袋掛けによる単為結果、ブドウの場合はジベレリン処理による単為結果により行った。それぞれの結果枝の成長について調査と観察を行うとともに、遺伝子発現などの分析のためのサンプルを獲得した。また、カキおよびブドウの花成関連遺伝子およびジベレリン生合成/シグナル関連遺伝子について、データベースからのデータ抽出と整理を行い、それら相同遺伝子の配列を確認した。カキについては、同定したFT相同遺伝子の機能を確認するために、カキ'西条'系統に導入して高発現させる形質転換体作出を実施した。現在、花成関連およびジベレリン生合成/シグナル関連遺伝子の発現解析の準備を進めるとともに、有核/無核果実の着果枝の処理実験については反復実験を進めている。また、今後実験に使用する隔年結果樹の養成も進行している。果樹の隔年結果については,これまでに樹体中の植物ホルモンの影響や同化養分の競合など,様々な視点からその生理要因を解明していこうとする研究がなされている.しかしながら,それらを統合した研究や明解な説明は未だなされていない.隔年結果の生理メカニズムの統合的な理解を目的とし,この現象における花成関連遺伝子の役割について着目した.カキ(隔年結果しやすい)とブドウ(隔年結果しない)を材料に,果実の着果と花芽形成,花成関連遺伝子の発現,それぞれの関係について調査を進めている.まず,カキとブドウそれぞれで有核果実もしくは無核果実を着果させた結果枝処理区を作成した.それら結果枝および果実を用いて,花成関連遺伝子などの発現解析を実施する.のこれまでに年次反復を含むサンプルを調達してきている.また,花成関連遺伝子であるFTおよびTFL1相同遺伝子を単離し,それらのカキにおける発現様式について調査を行い,TFL1相同遺伝子は結果枝中の芽で特異的に強く発現していること,FTは芽ではなく花器官中の子房や花柄(果柄)で強く発現していることなどを明らかにしている.この結果を踏まえて,有核/無核果実を着果させた結果枝におけるそれら相同遺伝子の経時的発現量変化について解析を進めている.ブドウに関しては,一昨年度に引き続いてデラウェアを用いて解析サンプルを獲得するとともに,新たにシャインマスカットについても有核/無核果実を着果させた処理区を作成しサンプリングを実施した.現在,有核/無核による果実中の諸成分の違いを分析するとともに,花成関連遺伝子と翌年の花芽形成率などについて調査を進めている.それから,カキでは平成22年度の霜害および夏季の猛暑を原因に,平成23年度は成り年となったため,隔年結果の兆候を示す樹がいくつか成立している.今後,それら隔年結果樹を用いた実験を進める予定としている.果樹の隔年結果の生理メカニズムの理解を目的とし,花成関連遺伝子の役割について着目した.カキとブドウで有核果実もしくは無核果実を着果させた結果枝を作成し,それら結果枝と果実および付随する器官を用いて,花成関連遺伝子の発現解析を行った.花成を誘導するとされているフロリゲン遺伝子(FT)の発現について,カキとブドウでは葉や芽よりも果柄(穂軸)で強く発現していた.ブドウでは,有核果実を着果した穂軸に比べ,無核果実の穂軸でFTの発現レベルが高かった.

一方,FTと拮抗する働きをするとされるアンチフロリゲン遺伝子(TFL1)の発現は,ブドウの結果枝の芽において強く発現しており,有核果実着果枝の芽の方が,無核果実着果枝に比べてその発現レベルは高かった.着果果実と結果枝の芽(翌年の花芽)の発達の関係を考えるうえで,果実中の種子の有無と連動して,FTが強く発現している果柄から果実および芽にそれぞれ生理的シグナルが伝達されている可能性が考えられる.隔年結果現象の樹体内シグナルとして古くから指摘されているジベレリンに着目し,その合成および受容に関わる遺伝子の発現解析を行った.その結果,ジベレリン合成に関わるGA20ox遺伝子の発現は,ブドウの結果枝および結果枝の芽において,無核果実着果枝に比べて有核果実着果枝の方で発現レベルが高く,TFL1の発現パターンと類似していた.また,ジベレリン受容体であるGID1遺伝子の発現については,ブドウの結果枝および結果枝の芽では,無核果実着果枝の方で発現レベルが高く,それとは逆に,穂軸および果実の果肉では,有核果実着果枝でその発現レベルが高かった.果実中の種子の有無の違いによって,果実および結果枝でのジベレリンおよび花成関連遺伝子の発現パターンに違いが見られていることから,果実着果と花芽形成が関係する樹体内生理について,遺伝子発現の側面から新知見が得られたものと考える.果樹の隔年結果については,これまでに樹体中の植物ホルモンの影響や同化養分の競合など,様々な視点からその生理要因を解明していこうとする研究がなされている.しかしながら,それらを統合した研究や明解な説明は未だなされていない.隔年結果の生理メカニズムの統合的な理解を目的とし,この現象における花成関連遺伝子の役割について着目した.カキ(隔年結果しやすい)とブドウ(隔年結果しない)を材料に,果実着果と花芽形成,花成関連遺伝子の発現,それぞれの関係について調査を進めている.まず,カキとブドウそれぞれで有核果実もしくは無核果実を着果させた結果枝処理区を作成した.それら結果枝および果実、またそれぞれに付随する器官を用いて,花成関連遺伝子の発現解析を進めている.花成を誘導するとされているフロリゲン遺伝子(FT)の発現について,カキやブドウでは葉や芽よりも果柄(花柄,穂軸)で強く発現していた.これと同様の発現パターンを他の果樹種(バラ科植物)などでも観察している.果樹植物における果実の発達と結果枝における芽(翌年の花芽)の発達の関係性を考えるうえで,果柄はその中継部分に相当するため,果実の支持体としてや養水分などの物質輸送(経路として)としての働きだけでなく,果実側および結果枝側それぞれに何かしらの生理的シグナルを発している器官なのかもしれないと推察している.当初計画により,果実から結果枝側へのシグナル物質として以前から考えられているジベレリンを果柄組織中において検出する試みに取り組んできているが,これについては成功に至っていないため,方針を修正し,果柄(花柄,穂軸)におけるFTなどの遺伝子発現の変化や様々な処理によるその違いが,結果枝側つまり花芽形成に与える影響について,より細かな処理区を再設定して調査を進めている.実験計画に提示した処理区の設定を実施し,それぞれの区から分析に十分なサンプルを年次反復も含めて獲得している.
身体と知能を自ら診断・修正が可能な自己検証成長型ロボットシステムに関する研究

将来社会に進出するロボットは新しい状況や未知のタスクに応じて身体や知能が成長し続けることが,それに応じてロボットも自身の身体と知能が正常に機能するかを常に検証し続ける必要がある.そこで,本研究では,クラウドシステム上に知能ソフトウェアの常時更新に対応できるシミュレーション環境を構築し,常時自己知能変容するオープンソースコミュニティ接続型の作業移動ロボットを用いて認識行動プログラム並びにタスク実現プログラムを実行しタスク目的の達成評価による自動検証を工場環境における物品の把持設置や日常生活タスクにおける冷蔵庫の中の物品を把持と人への提供等,これまで実ロボットで実現してきたものを活用し実証した.一般のロボットでは利用前にその身体や知能であるハードやソフトが正常に機能することを確認するため校正器具やテストコードを用いた検証を行う.一方,将来社会に進出するロボットは新しい状況や未知のタスクに応じて身体や知能が成長し続けることが期待されるが,それに応じてロボットも自身の身体と知能が正常に機能するかを常に検証し続ける必要がある.そこでは,検証には正常な仕様を知る必要があるが,正常な仕様は成長に伴い変化するという循環参照が問題になる.そこで本研究では常時蓄積する動作感覚情報の一貫性解析に基づいた正常の理解構造の解明に挑戦し,これに基づき自己検証機能とその結果を反映する活栓修正機構を実現する.平成26年度は以下の研究を実施した・身体知能成長型シミュレーション環境の構築:身体と知能の成長を模擬できるロボットシミュレーション環境として,クラウドシステム上に知能ソフトウェアの常時更新に対応できるシミュレーション環境を構築し,複数の身体形状でもシミュレーションできるよう拡張した.・全身体動作感覚情報のによる正常性推定法の導入:身体と知能の正常性評価に必要な全動作感覚情報を取得利用できる蓄積システムをクラウド上に構築し,これ非線形最適化に特化した数値計算システムを統合し正常性推定を含んだ自己検証手法を確立した.・検証プログラム安全実行機構の構築:自動検証する知能ソフトウェアによりロボットの身体と周囲の環境を破壊しないための安全実行機構を構築する.具体的にはシミュレータ上での動作検証から実機での動作検証時に得られる全身体センサ情報の予測値と許容変化量を計算し,ここから逸脱を監視する一般のロボットでは利用前にその身体や知能であるハードやソフトが正常に機能することを確認するため校正器具やテストコードを用いた検証を行う.一方,将来社会に進出するロボットは新しい状況や未知のタスクに応じて身体や知能が成長し続けることが期待されるが,それに応じてロボットも自身の身体と知能が正常に機能するかを常に検証し続ける必要がある.そこでは,検証には正常な仕様を知る必要があるが,正常な仕様は成長に伴い変化するという循環参照が問題になる.そこで本研究では常時蓄積する動作感覚情報の一貫性解析に基づいた正常の理解構造の解明に挑戦し,これに基づき自己検証機能とその結果を反映する活栓修正機構を実現する.平成27年度は常時自己知能変容するオープンソースコミュニティ接続型の作業移動ロボットを用いて継続的変容知能ソフトウェアへの適用可能性を検証した.認識行動プログラム並びにタスク実現プログラムを実行し目的の達成評価による自動検証を実施した.タスク実現プログラムの例としては,工場環境における物品の把持設置や日常生活タスクにおける冷蔵庫の中の物品を把持と人への提供等,これまで実ロボットで実現してきたものを活用した.将来社会に進出するロボットは新しい状況や未知のタスクに応じて身体や知能が成長し続けることが,それに応じてロボットも自身の身体と知能が正常に機能するかを常に検証し続ける必要がある.そこで,本研究では,クラウドシステム上に知能ソフトウェアの常時更新に対応できるシミュレーション環境を構築し,常時自己知能変容するオープンソースコミュニティ接続型の作業移動ロボットを用いて認識行動プログラム並びにタスク実現プログラムを実行しタスク目的の達成評価による自動検証を工場環境における物品の把持設置や日常生活タスクにおける冷蔵庫の中の物品を把持と人への提供等,これまで実ロボットで実現してきたものを活用し実証した.これまでのところ,ハードやソフトが正常に機能することを確認するため校正器具やテストコードを用いた検証システムの基盤環境を構築し,これが有効に機能することを確認した.これらの基盤環境は,現在は他の研究課題においても利用されている必要不可欠なものとなっており研究課題の必要性,有効性が十分に明らかになったと考えている.また,身体と知能の成長に対する対応としてこれらの環境では常に変化するソフトウェアに対しても継続的に利用されており,次年度に向けて十分な準備がなされており,次年度以降の自発的な正常性確認機能の解明に取り組む予定であり,当初の計画通り概ね順調に進展している.知能ロボット平成27年度は以下の4つの項目に取り組む予定である.・実ロボットを用いた自己身体知能検証理論の検証:開発した自己検証アルゴリズムを実ロボットで実行し,実ロボットの各アクチュエータ・センサ,並びに身体機構,計算機環境,認識,移動,操作の各知能ソフトウェアが正常に機能するか,外部船さで得られる観測情報を用いて評価し,意図的に含めた以上状態を正しく検知し原因の推定が可能であることを確認する.・継続的変容知能ソフトウェアへの適用可能性を検証:常時自己知能変容するオープンソースコミュニティ接続型の作業移動ロボットを用いて継続的変容知能ソフトウェアへの適用可能性を検証する.認識行動プログラム並びにタスク実現プログラムを実行し目的の達成評価による自動検証を実施する.タスク実現プログラムの例としては,エレベータを利用し下層階に移動し買い物をする,冷蔵庫の中の物品を持ってくる等,これまで実現してきたものを活用する.・自己検証診断結果に基づくロボット基盤システムの活栓修正機構:ロボットがサービス稼働中にロボット基盤システム更新するオンライン更新機構を構築する.

その実現方法には,基盤要素プログラムを逐次的に更新していく方法と,基盤システム全体を一括して更新する方法が考えられる.前者は移行するプロセスは一回一個づつでありシステムは簡潔だが,更新の順序の決定法が多いなど課題になる.そこで計算機仮想化技術を活用して,ロボットの体内計算機を複製し,2つの等価なロボット計算機環境を構築する.その上で新旧2つのロボット基盤システムを稼働させ,同じ出力が生成されていることを確認した上で,基盤システムの更新を行う機構を構築する.
p53ファミリーによる神経堤由来細胞の正常分化及び神経芽腫発生の分子機構の解明

小児の神経芽腫は、神経堤由来細胞から発生すると考えられている。しかしその正常分化機構もはっきりとは分かっておらず、細胞の癌化の分子機序を解明するにあたり、同時に解明するべき課題であると考えられる。そこで、神経堤由来細胞の分化を追跡するための新規実験法の確立がこの研究の主たる目的であった。当初より、胎生期のE9からE12にてneural tubeへのelectroporationを行い、GFPをレポーターとして観察を行うことで、既存の交感神経節神経細胞の正常発生に関する報告が正しいことを確認したいと考えていたが、結果の再現性に乏しく、解析に足るほどまで確立されていないという否定的な結果であった。in uteroelectroporation (IUE)法を用いて神経堤由来幹細胞のin vivoにおける発生・分化機構を解明するための新規実験法の確立を実験計画の#1に挙げていた。現在のところ、E9,10,11におけるneural tubeへのelectroporationを試みたが、embryoが予想通り極めて小さいために、結果の再現性に乏しく、解析に足るほどまで確立されていない。今後は、バックアッププランにも記載されてある、全胚培養によるelectroporation法を用いた方法に切り替えていくことを考慮したいと考えている。しかし、研究発表内容に記したように#1,p53ファミリーの一つTAp73が中枢神経幹細胞の未分化性を正に維持すること#2,その下流のシグナル分子としてbHLHの一つであるHey2(Hairy/enhancer of split YRPW motif2)を同定したこと。#3更に、その上流因子にはFGF2が関与していることを発見し、権威ある雑誌への論文発表を行うことができた。この知見に基づき、発生学的に由来の異なる神経堤由来の幹細胞においてもその機能が保存されているかなどを解析する上で、極めて重要な先行研究となると考えられる。小児の神経芽腫の分子標的治療に向かうために、正常発生に重点を置いて、癌化の分子機構に関して、p53ファミリー分子の関与を詳細に検討することがこの研究の最も中心となる目的に掲げていた。具体的には、in utero electroporation (IUE)法を用いた神経堤由来幹細胞のin vivoにおける発生・分化機構を解明するための新規実験法の確立を第一の研究計画目標に掲げていた。昨年度より、胎生期のE9からE12の間にてneural tubeへのelectroporationを行い、GFPをレポーターとして観察を行うことで、既存の交感神経節神経細胞の正常発生に関する報告が正しいことを確認したいと考えていたが、現在のところ、E9,10,11におけるneural tubeへのelectroporationを試みたが、embryoが予想通り極めて小さいために、結果の再現性に乏しく、解析に足るほどまで確立されていないという否定的な結果であった。そのため、バックアッププランにも記載されてある、全胚培養によるelectroporation法を用いた方法に切り替えたところ、若干の改善傾向が認められた。
ヘテロポリアニオンの特性を生かした分子状酸素によるアルカン選択酸化触媒の開発

本研究では、酸化雰囲気でも安定であり、酸化力や酸性質が構成元素や対陽イオンを変えることにより系統的に制御できるというヘテロポリアニオンの特長を生かして、種々の金属イオンを種々の欠損型ヘテロポリアニオンの空いたサイトに挿入した13置換ポリアニオンを合成し、分子状酸素による低級アルカンの高選択的酸化反応を開発することを目的とした。その結果、(1)欠損型ポリアニオンの簡便で効率的合成法、(2)アニオンと遷移金属との反応を溶媒、溶液のpH、合成温度により制御することによる、単核あるいは3核のオキソ架橋遷移金属サイトの欠損型ポリアニオン中への導入法、(3)3置換型ポリアニオン(PW_9Fe_2NiO_<37>,SiW_9Fe_3O_<37>)による分子状酸素を用いたシクロヘキサン、エチルベンゼンやアダマンタンの356Kという比較的低温での選択酸化、(4)対カチオンと超強酸性を制御したヘテロポリ化合物(Cs_<2.5>Ni_<0.08>H_<1.34>PMo_<11>VO_<40>)による573-673Kでのイソブタンの選択的な酸素酸化、を成功させている。とりわけイソブタンからメタクリル酸を一段で合成する反応ではこれまでにない高収率を達成している。また本反応系がプロパンからアクリル酸生成にも有効であることも見出している。
遺伝性対側性色素異常症の外用剤による非侵襲的新規治療戦略の開発

遺伝性対側性色素異常症(DSH)はRNA編集酵素をコードするADAR1が原因遺伝子である遺伝性色素異常症である。未だ病態の解明および根本的な治療法の確立には至っていない。本研究はDSHの新規外用療法を開発を目的とし、培養細胞を用いた薬剤ライブラリスクリーニングによるRNA編集補正剤の候補薬剤の同定とモデルマウスの開発を行い、候補薬剤が明らかになれば、臨床応用を目指す予定であった。研究期間内には新規RNA編集補正剤を同定するに至らなかった。また、遺伝子改変マウスを作成したが、ヒトの臨床症状に合致するマウスは完成していない。本研究期間内には、DSH患者の遺伝子診断を行い、確定診断に寄与した。遺伝性対側性色素異常症(dyschromatosis synmetrica hereditaria; DSH)は、四肢末端に小色素斑および小脱色素斑が密に混ずる特異な臨床像が特徴である、常染色体優性遺伝の色素異常症である。2003年にDSHの原因遺伝子がRNA編集を行う二重鎖RNA特異的アデノシン脱アミノ酵素(ADAR1)であることが明らかになっているが、未だ病態の解明および根本的な治療法の確立には至っていない。本研究はアデノシン-イノシン(A-I)編集効率を上げるRNA編集補正薬剤を用いたDSHの新規外用療法を開発することを目的とする。具体的には、薬剤スクリーニングにより候補薬剤を同定、モデルマウスの開発、そして、細胞およびモデルマウスを使った効果判定、さらにDSH患者への治験までを本研究内で行う。また、これら研究をもとに更なる病態解明も行う。培養細胞とレポーター遺伝子を用いた迅速スクリーニング系を用いて、薬剤ライブラリのスクリーニングを行い、「RNA編集の効率を上げる」薬剤、つまり、RNA編集補正剤の候補薬剤を選出する。それと平行して、候補薬剤の効果を確認するためのモデルマウスとしてのADAR1ヒト化マウスを作成する。昨年度は迅速スクリーニング系の最適化およびスケールダウンをするための予備実験を引き続き行い、モデルマウス作成のための遺伝子改変マウスを作成した。また、それらと平行して本疾患患者の遺伝子診断を行い、新規遺伝子変異を明らかにした。今後、学術誌への論文投稿を予定している。昨年度は迅速スクリーニング系の最適化およびスケールダウンをするための予備実験を行った。26年度は迅速スクリーニング系の最適化およびスケールダウンをするための予備実験を引き続き行い、モデルマウス作成のための遺伝子改変マウスを作成して、モデルマウスとして使用できるか検討をおこなっている。また、それらと平行して遺伝性対側性色素異常症患者の遺伝子診断を行い、確定診断を行った。2003年にDSHの原因遺伝子がRNA編集を行う二重鎖RNA

特異的アデノシン脱アミノ酵素(ADAR1)であることが明らかになっているが、未だ病態の解明および根本的な治療法の確立には至っていない。本研究はアデノシン-イノシン(A-I)編集効率を上げるRNA編集補正薬剤を用いたDSHの新規外用療法を開発することを目的とした研究である。培養細胞を用いた迅速スクリーニング系を用いての薬剤ライブラリスクリーニングによるRNA編集補正剤の候補薬剤の同定、モデルマウスの開発、続いて、細胞およびモデルマウスを使った効果判定、効果がみられた薬剤が明らかになれば、臨床応用を目指す予定であった。迅速スクリーニング系のスケールダウンおよびスクリーニングの手法を最適化に手間取り、研究期間内には新規RNA編集補正剤を同定するに至らなかった。今後も引き続き、検討を続ける。遺伝子改変マウスを作成して、モデルマウスとして使用できるか検討を続けているが、現在までに、ヒトの臨床症状に合致するマウスは完成していない。今後も引き続き検討を続ける。本研究期間内には、それらと平行して、DSH患者の遺伝子診断を継続的に行い、確定診断に寄与した。いくつかの症例については、その結果を医学雑誌に報告した。遺伝性対側性色素異常症(DSH)はRNA編集酵素をコードするADAR1が原因遺伝子である遺伝性色素異常症である。未だ病態の解明および根本的な治療法の確立には至っていない。本研究はDSHの新規外用療法を開発を目的とし、培養細胞を用いた薬剤ライブラリスクリーニングによるRNA編集補正剤の候補薬剤の同定とモデルマウスの開発を行い、候補薬剤が明らかになれば、臨床応用を目指す予定であった。研究期間内には新規RNA編集補正剤を同定するに至らなかった。また、遺伝子改変マウスを作成したが、ヒトの臨床症状に合致するマウスは完成していない。本研究期間内には、DSH患者の遺伝子診断を行い、確定診断に寄与した。迅速スクリーニング系のスケールダウンをするための実験に時間がかかっている。遺伝子改変マウスによるモデルマウスの交配に時間がかかっている。皮膚科学迅速スクリーニング系およびモデルマウスをできるだけ早く完成させ、実際の薬剤スクリーニングを早めに取りかかる。候補薬剤が見つかった際には、スクリーニングと平行して細胞およびマウスでの確認実験を開始して、実験期間の短縮を図る。迅速スクリーニング系の最適化およびスケールダウンをするための予備実験に時間がかかっている。モデルマウス作成のための遺伝子改変マウスを作成し、そのスクリーニングに時間がかかっている。スクリーニング系を最適化、最小化するための予備実験を行った。また、遺伝子改変マウスの検討を行った。現在、いずれも継続中である。実験が計画よりも遅れている分、使用する研究費も少なくなっているため。スクリーニング系およびモデルマウスの作成をできるだけ早く完成させ、実際の薬剤スクリーニングにできるだけ早く取りかかる。
ラボディスクによる食品中の食中毒菌高感度検出法の開発

○食品試料から抽出した食中毒菌のラボディスクで検出本研究計画ビーズによる捕捉なしで、食品試料からサルモネラ菌を抽出した。すなわち、フィルターバックにより、食品の固形成分と菌を分離して、その後、遠心洗浄により、菌を抽出する。抽出した菌液中のサルモネラ菌をラボディスク上でHot Cell-direct PCR法で検出した場合に検出可能な菌の濃度範囲場合の検出限界は4x105 CFU/gであった。これをさらに、培地中で8時間培養することにより30 CFU/gまで検出可能であった。また、卵液のような液体試料では上記の方法では食品成分とサルモネラ菌を分離することができず、抗サルモネラ菌抗体修飾ビーズを使用して液体成分と菌を分離することが必要であることも確認された。○抗サルモネラ抗体固定化ビーズの調製とビーズによるサルモネラ菌捕集と試料中妨害物質除去の確認抗サルモネラ抗体をカルボジイミド法でカルボキシル化ビーズ表面に修飾し、得られた抗体修飾ビーズと卵黄試料中のサルモネラ菌を結合反応させた後、卵黄成分を除去できるかを確認した。卵黄試料を10倍程度に希釈して抗体固定化ビーズと反応させ、その後遠心洗浄を数回繰り返すことで、卵黄成分を除去でき、回収したビーズを用いてサルモネラ菌の遺伝子をPCRで増幅しても反応が阻害されなかった。また、調製した抗体修飾ビーズを用いて、食品試料から抽出した菌液からサルモネラ菌を捕集する効率の最適化を検討し、反応時間等を最適化できた。フィルターバッグによるサルモネラ菌の抽出実験は、固形食品(肉)では、菌の抽出、集菌を効果的に行えた。しかし、液体(卵液)については集菌時に液体試料成分を完全に除去することができず、PCR反応を阻害することが確認された。また抗サルモネラ抗体修飾磁気ビーズ表面にサルモネラ菌を捕集する方法についても、ビーズ懸濁液100μLに対し、菌液1mLを反応させ、20分の反応時間で菌をビーズに結合させることができた。これを遠心洗浄してPCRを行ったところ、液体試料成分によるPCR反応の阻害は見られなかった。従って、この方法で菌の捕集および試料成分の除去を行えることが確認された。これは免疫磁気ビーズを磁力で捕集した場合とほぼ同等の結果となった。そこで、これらの菌捕集後のビーズ懸濁液をラボディスクのマイクロチャンバーにトラップしてPCRを行い、その結果の解析を行っている。平成30年度に捕集にビーズを使用してサルモネラ菌を捕集して行った実験結果について、解析を行う。1.サルモネラ菌捕集ビーズのラボディスクへの導入と確認サルモネラ菌捕集ビーズをラボディスクのマイクロチャンバー中に捕捉した場合、ビーズの分布を流路画像から確認し、この分布の偏りがないか、また偏りがある場合、検出結果に影響があるかを検証する。2.ビーズに捕集したサルモネラ菌のHot Cell-direct PCRによる固有遺伝子増幅の確認ビーズ自体はPCRに影響がないことを確認できているので、マイクロチャンバー内でHot Cell-direct PCRを行い、ビーズの分布とPCRでの増幅により菌が確認されることとの関係を検証していく。○食品試料から抽出した食中毒菌をそのまま、ラボディスクで検出した場合の検出限界の確認本研究計画において、まず、ビーズによる捕捉なしで、食品試料からサルモネラ菌を抽出した。すなわち、固形成分と微粒子である菌を分離する性能を持ったフィルターバックを使用して、食品の固形成分と菌を分離した。その後、パーコールを使用した密度勾配遠心により、食品由来の可溶性成分から菌を分離した。抽出、分離した菌液中のサルモネラ菌をラボディスク上でHot Cell-direct PCR法で検出した場合に検出可能な菌の濃度範囲を調査している。また、培養直後の菌をラボディスク上で検出した場合の検出可能範囲との比較から、食品成分の検出反応への影響について検討している。培養直後に菌の場合には、これまでの検討から50cells/マイクロリットルが検出限界であるので、これとの比較を行っている。○抗サルモネラ抗体固定化ビーズの調製とビーズによるサルモネラ菌捕集効率の確認抗サルモネラ抗体をカルボジイミド法でカルボキシル化したビーズ表面に修飾することで、抗体修飾ビーズを調製する条件を検討している。抗体の修飾時間や濃度について検討を行った。また、調製した抗体修飾ビーズを用いて、食品試料から抽出した菌液からサルモネラ菌を捕集する効率の最適化を検討している。抽出した菌液とビーズの反応時における濃度、および割合、さらに反応温度、時間、反応時の溶液のPHなどについて種々の条件での検討を行っている。フィルターバッグによるサルモネラ菌の抽出実験は、固形食品(肉)、液体(卵液)について行った。また、抽出作業終了後の遠心により回収した菌懸濁液についても、マイクロチューブ中での通常、PCRとラボディスク上でのHot Cell-direct RCRでの実験は終了している。また抗サルモネラ抗体修飾ビーズ表面にサルモネラ菌を捕集する方法についても、菌の濃度、および反応時間の検討は終了した。これらの実験に結果の解析を行っているところである。○食品試料から抽出した食中毒菌のラボディスクで検出本研究計画

ビーズによる捕捉なしで、食品試料からサルモネラ菌を抽出した。すなわち、フィルターバックにより、食品の固形成分と菌を分離して、その後、遠心洗浄により、菌を抽出する。抽出した菌液中のサルモネラ菌をラボディスク上でHot Cell-direct PCR法で検出した場合に検出可能な菌の濃度範囲場合の検出限界は4x105 CFU/gであった。これをさらに、培地中で8時間培養することにより30 CFU/gまで検出可能であった。また、卵液のような液体試料では上記の方法では食品成分とサルモネラ菌を分離することができず、抗サルモネラ菌抗体修飾ビーズを使用して液体成分と菌を分離することが必要であることも確認された。○抗サルモネラ抗体固定化ビーズの調製とビーズによるサルモネラ菌捕集と試料中妨害物質除去の確認抗サルモネラ抗体をカルボジイミド法でカルボキシル化ビーズ表面に修飾し、得られた抗体修飾ビーズと卵黄試料中のサルモネラ菌を結合反応させた後、卵黄成分を除去できるかを確認した。卵黄試料を10倍程度に希釈して抗体固定化ビーズと反応させ、その後遠心洗浄を数回繰り返すことで、卵黄成分を除去でき、回収したビーズを用いてサルモネラ菌の遺伝子をPCRで増幅しても反応が阻害されなかった。また、調製した抗体修飾ビーズを用いて、食品試料から抽出した菌液からサルモネラ菌を捕集する効率の最適化を検討し、反応時間等を最適化できた。フィルターバッグによるサルモネラ菌の抽出実験は、固形食品(肉)では、菌の抽出、集菌を効果的に行えた。しかし、液体(卵液)については集菌時に液体試料成分を完全に除去することができず、PCR反応を阻害することが確認された。また抗サルモネラ抗体修飾磁気ビーズ表面にサルモネラ菌を捕集する方法についても、ビーズ懸濁液100μLに対し、菌液1mLを反応させ、20分の反応時間で菌をビーズに結合させることができた。これを遠心洗浄してPCRを行ったところ、液体試料成分によるPCR反応の阻害は見られなかった。従って、この方法で菌の捕集および試料成分の除去を行えることが確認された。これは免疫磁気ビーズを磁力で捕集した場合とほぼ同等の結果となった。そこで、これらの菌捕集後のビーズ懸濁液をラボディスクのマイクロチャンバーにトラップしてPCRを行い、その結果の解析を行っている。平成29年度に捕集にビーズを使用せずに行った実験結果について、解析を行う。さらに、ビーズへの捕集実験はすでに終了しているので、サルモネラ菌捕集ビーズについて以下の検討を行う。1.サルモネラ菌捕集ビーズのラボディスクへの導入方法の検討サルモネラ菌捕集ビーズをラボディスクのマイクロチャンバー中に効果的に捕捉するため、ビーズの濃度、送液時の液組成、送液のためのディスク回転速度や時間などの条件を調べ、最適条件を確認する。2.ビーズに捕集したサルモネラ菌のHot Cell-direct PCRによる固有遺伝子増幅の確認マイクロチャンバー内でHot Cell-direct PCRを行う前に、サルモネラ菌固有遺伝子のPCR増幅にビーズが影響を与えるかどうか、また、影響を与えない条件を調べるため、マイクロチューブ中で、サルモネラ菌捕集ビーズを用いた反応の確認を行う。平成30年度に捕集にビーズを使用してサルモネラ菌を捕集して行った実験結果について、解析を行う。1.サルモネラ菌捕集ビーズのラボディスクへの導入と確認
電解析出法による金属ナノ触媒電極の創製

本研究は、金属ナノ微粒子の"extra-ordinary electrocatalysis"の本質を解明する糸口として、ナノメートルからミクロンオーダーの金属微粒子の作製を可能にする電解析出法を用いて金属ナノ微粒子を作製し、(i)多結晶面からなる金属微粒子の各結晶面の表面積比の電気化学的評価法及び(ii)任意の単結晶面からなる金属ナノ微粒子の電析法を確立し、次に(iii)電極触媒能の結晶面およびモルフォロジー依存性を解明した。本研究は、金属ナノ微粒子の"extra-ordinary electrocatalysis"の本質を解明する糸口として、ナノメートルからミクロンオーダーの金属微粒子の作製を可能にする電解析出法を用いて金属ナノ微粒子を作製し、(i)多結晶面からなる金属微粒子の各結晶面の表面積比の電気化学的評価法及び(ii)任意の単結晶面からなる金属ナノ微粒子の電析法を確立し、次に(iii)電極触媒能の結晶面およびモルフォロジー依存性を解明する。1.イオン液体(1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレートなど)中で[AuCl_4] ̄のAuへの電析と[AuCl_4] ̄の[AuCl_2] ̄への電解還元、さらに[AuCl_2] ̄の[AuCl_4] ̄とAuへの不均化反応で得られる金ナノ微粒子の各単結晶面の表面積比が大きく異なり、後者の方法で得られる金ナノ微粒子のAu(110)面が96-99%であり、ナノ粒子のサイズやモルフォロジーに加えて結晶面の制御が可能であることを見出した。2.多結晶金電極においては、Au(111)とAu(110)面およびAu(100)面ではそれぞれ酸素の2電子および4電子還元反応が起こることに着目し、Au(111)面に4電子還元触媒能を有する白金のナノ微粒子を選択的に電析させ、酸素の4電子還元能の向上を実現した"白金ナノ微粒子修飾金電極"を構築することに成功した。この場合、Au(111)面以外の結晶面にシステインの自己組織化単分子膜(SAM)を形成し、白金ナノ微粒子をAu(111)面にのみ選択的に電析している。この修飾電極は白金に優る酸素還元触媒能を有することがわかった。3.電解析出法で作製したナノ金微粒子/マンガン酸化物ナノ微粒子(Nano-MnOx)複合触媒およびコバルトフタロシアニン/Nano-MnOx複合触媒がアルカリ水溶液中で酸素の4電子還元反応に対して優れた触媒能を有することを見出した。4.溶融塩中で電析したタンタル被覆白金電極を酸素雰囲気下で熱処理して作製したTa_2O_5被覆白金電極は、水素原子のスピルオーバー・逆スピルオーバー能を有し、新規な水素吸蔵・放出電極材料として期待できることを明らかにした。1.電解析出法により単結晶マンガン酸化物ナノ微粒子(γ-MnOOH)の作製に成功した。このγ-MnOOHと白金電極からなるγ-MnOOH/白金複合触媒がアルカリ水溶液中で酸素の4電子還元反応に対して白金に優る触媒能を有することを見出し、その反応機構を考察・提案した。2.電解析出法で作製したマンガン酸化物ナノ微粒子(Nano-MnOx)/コバルトポルフィリン複合触媒が酸性水溶液中で酸素の還元反応に対して優れた触媒能(触媒未修飾電極に比較して0.45V正電位で酸素還元反応が起こる)を有することを見出した。我々が提唱してきたいわゆる“デュアル電極触媒"の概念がアルカリ水溶液中のみならず、酸性水溶液中においても適用できることを確証した。3.電解析出法(この場合アンダーポテンシャルデポジション法)により作製したスズアドアトム/金複合電極が酸性水溶液中で酸素の4電子還元反応に対して電極触媒活性を示すことを見出した。これは金に接触したスズアドアトムと酸素分子との間で電子の軌道間相互作用が増加したことによると説明できた。4.ヨウ化物イオン共存下で電解析出法により作製した金ナノ微粒子/炭素複合電極が、アノーディック・ストリッピングボルタンメトリー法を用いた砒素(3価イオン)の微量電気化学分析に対して高感度を示し、その有用性を明らかにした。5.電析法で作製した金属被覆白金電極を、酸素雰囲気下で熱処理するとDSAタイプの金属酸化物被覆白金電極を与え、水素原子のスピルオーバー・逆スピルオーバー能を有することを明らかにした。1.タンタル酸化物電析白金電極は酸性溶液中において白金に優る酸素の4電子還元能を有することを見出した。2.電解法で作製した含窒素官能基導入炭素電極上にAu(100)単結晶面に富む金ナノ微粒子を電解作製することに成功し、この金ナノ微粒子電極は水の電極酸化による酸素生成を著しく触媒することを見出した。3.電解析出法(この場合アンダーポテンシャルデポジション法)により作製したスズアドアトム/金およびスズ-パラジウム2元金属/金複合電極が酸性水溶液中で酸素の4電子還元反応に対して電極触媒活性を示すことを見出した。

これは金に接触したスズアドアトム(あるいはスズ-パラジウム2元金属触媒)と酸素分子との間で電子の軌道間相互作用が増加したことによると説明できた。4.ヨウ化物イオン共存下で電解析出法により作製した金ナノ微粒子/炭素複合電極が、アノーディック・ストリッピングボルタンメトリー法を用いた砒素(3価イオン)の微量電気化学分析に対して高感度を示し、その有用性を明らかにした。5.電析法で作製した金属被覆白金電極を、酸素雰囲気下で熱処理するとDSAタイプの金属酸化物被覆白金電極を与え、水素原子のスピルオーバー・逆スピルオーバー能を有することを明らかにした。1.イオン液体中で電析法によりタンタル微粒子修飾白金電極を作製し、さらに焼成することによりタンタル酸化物微粒子白金電極(TaOx/Pt電極)を構築した。酸性水溶液中においてTaOx/Pt電極は白金に優ってギ酸やホルムアルデヒドなどの酸化反応を著しく触媒することを見出し、触媒能発現のメカニズムを提案した。2.イオン液体や有機溶媒中で電析法で作製したTaOx/Pt電極を、酸素雰囲気下で熱処理するとDSAタイプの金属酸化物白金電極を与え、水素原子(H)や第1級酸化物(M-OH)3のスピルオーバー・逆スピルオーバー能を有することを発見し、タンタル酸化物複合電極の酸素還元活性との相関性を明らかにすることに成功した。さらに、タンタル酸化物複合白金電極が白金に優る酸素の4電子還元触媒能を有すること、また、タンタル酸化物複合炭素電極は炭素電極と比べて酸素還元能に優れていることを明らかにした。3.電気化学的シード媒介成長法によりAu(111)面を97%有する金ナノ微粒子電極の作製に成功した。4.白金ナノ微粒子電析炭素電極は、白金バルク電極に比べて酸素還元反応に対するSO_2による被毒の影響が小さく、しかもより容易に回復することがわかった。