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日本中世神社史料の再検討による神社史研究の理論的枠組構築の試み

本課題の目的は、神社史料の再検討を通じての、中世神社史研究のための理論的枠組みの構築にあった。このため本課題では、神社史料の調査という具体的な作業を通じて、新たな中世神社像を構築しようと試みた。まず、石清水八幡宮関係史料の調査を行った。その結果、明治の神仏分離によって神社から離れた旧社家文書中に、従来は断簡としてしか知られていなかった、中世石清水八幡宮の歴代祠官の補任状況を知りうる史料を発見した。この史料により、中世石清水の祠官の人的構成や、室町幕府と石清水との人的関係を通じて、神社内部や神社と朝廷・幕府との関係を通じた権力構造を明らかにすることが期待できる。室町幕府と密接な関係にあった石清水における権力構造の分析・解明は、中世後期の中央権門神社像を構築する上できわめて重要な作業である。このため、現在活字化に向け作業中である。また福岡県立柳川古文書館にて、肥前河上社(現與止日女神社)関連史料調査を行った。この神社では鎌倉期に御家人が神社を管領しまた幕府が積極的に造営に乗り出しており、神社の権力構造を考える上で重要な事例である。本調査では神社を管領する御家人の広域的活動を史料的に明らかにした。この成果は雑誌論文として発表を予定している。さらに九州の大隅正八幡宮(現鹿児島神宮)の社家館やその関係史料、宇美八幡宮の社家町関連遺跡、香椎宮や上賀茂神社(現賀茂別雷神社)社家町などを調査した。従来は個別にしか明らかにされてこなかった中世神社の組織編成や権力構造を、横断的調査によって総合的に分析・解明しようとした作業であり、新たな中世神社像を構築する試みの基礎作業である。この調査成果の一部は学会発表を行い、また雑誌論文としても発表を準備している。
産消提携から農福連携に継承できるもの―現場実装から国際発信へ

近年「農福連携」は注目を集めているが,多くの実践者が監督や指導に困難を感じている。この問題を解決するためには,労働者の自律性を向上させる必要がある。その方法論を構築するにあたり,「産消提携」の経験が援用できるのではないか。この作業仮説を検証するために,[1]農福連携の現場に応用可能な,自律的な農作業のモデルを確立する。[2]産消提携の生産者と消費者の共同実践経験を農福連携の現場が共有できるように言語化する。[3]農福連携の先進的事例における課題を明らかにし,[1]と[2]の結果がどのように活かせるかを考察のうえ,[4]現場実装を試みる。そして最後に,[5]研究成果を国外の関係者と交換する。
現代イギリス小説における世界的内戦表象

論文"Screams and Laughter: Transfer of Affect in Nadeem Aslam's The Blind Man's Garden"を国際学術誌に投稿し、現在審査待ちである。これはナディーム・アズラムの『盲目の男の庭』における共感の問題を論じたものである。標題の「盲目の男」が共感を引き起こさず、彼に引き取られた孤児の青年に共感を引き起こすというこの作品の構造を解き明かした論考である。シアン・ガイの『醜い感情』(Ugly Feelings)のいくつかの章のように、アメリカ黒人文学を情動という観点から読み解く試みはあったものの、ポストコロニアル文学やイギリスの有色人種作家の作品をこのように読み解く試みはまだ少なく、そのような研究につなげていければと考えている。前回の研究課題(課題番号: 26370342)で分担執筆した著作What Happened?: Re-Presenting Traumas, Uncovering Recoveriesがブリル社より出版された。3章"Re-imagining Atomic Bombing and 9/11: Kamila Shamsie's Burnt Shadows"(pp.34-51)で、カーミラ・シャムシーの小説『焦げ付いた影』における主人公ヒロコの原爆体験によるトラウマが9.11の体験といかに接続されており、その体験が倫理的なテーマといかに結びついているかを論じた。後者の議論は、『現代イギリス小説の「今」』に収録された「記憶をなくす、つなぐ、でっちあげる」(pp. 229-269)におけるシャムシー論の礎となったものである。この研究テーマとは直接関わらないものの、2018年12月8日に神戸女学院大学で開催された日本英文学会関西支部第13回大会のシンポジウム「いま、イシグロを読む」に登壇し、「イシグロと『若い世代の作家』」を発表した。カズオ・イシグロに関するシンポジウムという範囲内で、デイヴィッド・ミッチェル研究の成果を発表した。健康上の理由により、行動に制限が生じたため。2018年に体調を崩し、現在も通院中である。2019年5月に安田女子大学で開催される日本英文学会の特別シンポジウム「核の時代と文学研究」において講師として登壇し、「ポストアポカリプス小説と核の文化」を発表予定である。ここでデイヴィッド・ミッチェルの『クラウド・アトラス』を論じる予定であり、その成果を踏まえて新たなミッチェル論を執筆し、しかるべき学術誌等に投稿する予定である。2019年7月にニュージーランドのオークランド大学で開催される国際学会ACLALS(イギリス連邦言語文学会)の大会に"A Post-ISIL Family Romance: Home and Nostalgia in Kamila Shamsie's Home Fire"を発表予定で、審査済みである。だが、健康上の理由で参加できるかどうかはまだわかっていない。もし健康上の理由で発表ができなくても、ここで論じる予定のカーミラ・シャムシーの『ホーム・ファイアー』については論文を執筆し、しかるべき学術誌等に投稿したい。2017年8月2326日にヘルシンキ大学で開催されたヨーロッパ比較文学会(ENCLS/REELC)第7回大会において、"Fear, Security and the Messianic in the Postsecular Age: David Mitchell's The Bone Clocks"を発表した。これは、デイヴィッド・ミッチェルの『骨の時計』においてポスト世俗化時代の「メシア的なもの」の希求がいかに表象されているかを論じたもので、有益なフィードバックを得られた。『現代イギリス小説の「今」』(彩流社、2018年)では2章を担当し、そのうち第7章「記憶をなくす、つなぐ、でっちあげるーマッカーシー、シャムシー、ミエヴィル」(pp. 229-269)では、カーミラ・シャムシーの『焦げ付いた影』における世界的内戦表象についての研究成果の一部を公表した。これに加え、Topography of Trauma (Brill, 2019)の1章になる"Writing Trauma, Writing Modern: Nadeem Aslam's The Wasted Vigil and Atiq Rahimi's The Patience Stone"を校了している。これは、ナディーム・アズラムの『かなえられぬ祈り』とアティク・ラヒミの『悲しみを聴く石』を比較し、アフガニスタンにおける苦しみやトラウマの経験を西洋言語で表現するために、両作家がいかに西洋モダニズム文学の手法を利用しているかを論じたものである。前年度には投稿済みであったが、その後出版社が変更になり、加筆修正の機会を得て手直しを加えることができた。なお、学術的なものではないが、『三田文學』2018年春季号の座談会「今、ここにあるイギリス小説」(pp.98-117)でも、研究成果の一端を公表している。ところが、2017年度末に体調不良となり、これまでの発表原稿を論文にすることができなかった。また、2018年度に予定していた国際学会「現代文化におけるノスタルジア」(南デンマーク大学)での口頭発表"Polynices Dreaming: Home and Nostalgia in Kamila Shamsie's Home Fire"も、すでに選考を通過していたものの辞退せざるを得なくなった。このような事情により、予定よりも遅れが生じた。

標題の「盲目の男」が共感を引き起こさず、彼に引き取られた孤児の青年に共感を引き起こすというこの作品の構造を解き明かした論考である。シアン・ガイの『醜い感情』(Ugly Feelings)のいくつかの章のように、アメリカ黒人文学を情動という観点から読み解く試みはあったものの、ポストコロニアル文学やイギリスの有色人種作家の作品をこのように読み解く試みはまだ少なく、そのような研究につなげていければと考えている。前回の研究課題(課題番号: 26370342)で分担執筆した著作What Happened?: Re-Presenting Traumas, Uncovering Recoveriesがブリル社より出版された。3章"Re-imagining Atomic Bombing and 9/11: Kamila Shamsie's Burnt Shadows"(pp.34-51)で、カーミラ・シャムシーの小説『焦げ付いた影』における主人公ヒロコの原爆体験によるトラウマが9.11の体験といかに接続されており、その体験が倫理的なテーマといかに結びついているかを論じた。後者の議論は、『現代イギリス小説の「今」』に収録された「記憶をなくす、つなぐ、でっちあげる」(pp. 229-269)におけるシャムシー論の礎となったものである。この研究テーマとは直接関わらないものの、2018年12月8日に神戸女学院大学で開催された日本英文学会関西支部第13回大会のシンポジウム「いま、イシグロを読む」に登壇し、「イシグロと『若い世代の作家』」を発表した。カズオ・イシグロに関するシンポジウムという範囲内で、デイヴィッド・ミッチェル研究の成果を発表した。健康上の理由により、行動に制限が生じたため。2018年に体調を崩し、現在も通院中である。上述の体調不良のため、国際学会での発表が難しくなったので、これまでに発表したナディーム・アズラムの『盲目の男の庭』論やデイヴィッド・ミッチェルの『骨の時計』論を論文にして投稿する計画である。口頭発表することはできなくなったものの、カーミラ・シャムシーの『ホーム・ファイアー』論にも着手したい。2019年5月に安田女子大学で開催される日本英文学会の特別シンポジウム「核の時代と文学研究」において講師として登壇し、「ポストアポカリプス小説と核の文化」を発表予定である。ここでデイヴィッド・ミッチェルの『クラウド・アトラス』を論じる予定であり、その成果を踏まえて新たなミッチェル論を執筆し、しかるべき学術誌等に投稿する予定である。
ベル麻痺の発症機序と病態・治療に関する臨床および基礎的研究

特発性顔面神経麻痺、いわゆるベル麻痺はヒト単純ヘルペスウイルス1型(HSV-1)の再活性化により発症すると考えられているが、麻痺の発症機序や病態、治療に関しては明らかでない。本研究では、Balb/cマウスの耳介にHSV4を接種し顔面神経麻痺を発症させるベル麻痺のモデル動物を用い、麻痺発症機序と病態を免疫学的、組織学的、電気生理学的に検討した。また、臨床面からベル麻痺とハント症候群においてレーザードップラー血流計と圧トランデユーサーを用いて顔面神経減荷術の際に側頭骨内顔面神経の血流と神経内圧を測定した。さらに、ベル麻痺に対して抗ウイルス剤とステロイドの併用療法を施行し、従来のステロイド単独投与との効果を比較検討した。マウスモデルを用いた研究では麻痺は自己免疫的な神経障害ではなく、ウイルスの直接障害により発症することが明らかになった。また、病態としてウイルス性神経炎による神経浮腫と脱髄を主体とする神経障害が認められた。誘発筋電図による検討でもWaller変性は軽微であり、いわゆるベル麻痺における誘発筋電図と類似していた。一方、ベル麻痺とハント症候群における術中の血流と神経内圧の検討では、ハント症候群ではベル麻痺に比べ垂直部と錐体部、水平部において神経内圧が上昇し、そのため血流が10ml/分/100g以下に低下している症例が多くみられた。また、膝神経節部はベル麻痺、ハント症候群ともに他の部位より血流が多い傾向がみられた。さらに神経鞘切開前後の血流変化をみてみるとベル麻痺、ハント症侯群では神経鞘切開により血流が増加する症例と逆に減少する症例が見られた。傾向として、神経鞘切開前に血流の多かった症例では切囲後に血流が減少し、逆に血流の少なかった症例では切開により血流が増加する現象がみられた。これらの結果は、現在、その可否が問われている減荷術における神経鞘切開の有用性を示すと共に、レーザードップラーによる血流の測定が神経鞘の切開におけるモニターになることを示唆するものである。また、抗ウイルス剤とステロイドの併用療法では、完治率が95.7%と従来のステロイド単独の88.6%と比較し有意に効果的であることが明らかになった。ベル麻痺やハント症候群における顔面神経麻痺の病態として側頭骨内顔面神経の浮腫と神経内圧上昇による血流障害が推測さられているが、十分な研究はなされていない。しかし、その病態、程度を知ることは治療の面からも非常に重要である。本研究では、レーザードップラー血流計と圧トランデユーサーを用いて顔面神経減荷術の際に側頭骨内顔面神経の血流と神経内圧を測定した。まだ、症例数が少なく、結論的なことは言えないが、ハント症候群ではベル麻痺や外傷性麻痺に比べ垂直部と錐体部、水平部において神経内圧が上昇しており、そのため血流が少なく、10ml/分/100g以下の症例が多くみられた。また、膝神経節部は疾患にかかわらず他の部位より血流が多い傾向がみられた。神経鞘切開前後の血流変化をみてみるとベル麻痺、ハント症候群では神経鞘切開により血流が増加する症例と逆に減少する症例が見られた。神経鞘切開前に血流の多かった症例では切開後に血流が減少し、逆に血流の少なかった症例では切開により血流が増加する傾向がみられた。

顔面神経の血管は神経鞘(extrinsic system)と神経実質(intrinsic system)に分布し、両者は穿通血管で連絡されている。そして、この穿通血管は壁が薄く、浮腫などの神経内圧の上昇により閉塞されやすいと考えられている。神経鞘を切開することは神経鞘の血管や穿通血管を損傷するが、一方では上昇した神経内圧を正常化させる効果をも持ち合わせている。したがって、神経鞘の切開により血流が低下する理由として神経鞘やそれを穿適する血管の損傷が、また、増加する理由として神経内圧の正常化による神経内血管の拡張が考えられた。本研究により得られた研究成果はこれまで推測されていたベル麻痺やハント症候群の病態をより客観的に証明し、減荷手術の意義、効果を支持するものと考えられる。今後、症例をさらに増やし、神経の血流量、あるいは、神経鞘切開による血流量の変化が麻痺の予後と如何に関係しているかを検討する必要がある。最近の研究からベル麻痺の病因が単純ヘルペスウイルスであることが明らかになってきた。しかし、麻痺発症の機序や病態に関してはまだ不明な点が多く、治療法も一定していない。これまでベル麻痺の病態としてハント症候群と同様に側頭骨内顔面神経の浮腫と神経内圧上昇による血流障害が推測さられているが、十分な研究はなされていない。本研究では、レーザードップラー血流計と圧トランデユーサーを用いて顔面神経減荷術の際に側頭骨内顔面神経の血流と神経内圧を測定した。その結果、ハント症候群ではベル麻痺に比べ垂直部と錐体部、水平部において神経内圧が上昇し、そのため血流が10ml/分/100g以下に低下している症例が多くみられた。また、膝神経節部はベル麻痺、ハント症候群ともに他の部位より血流が多い傾向がみられた。神経鞘切開前後の血流変化をみてみるとベル麻痺、ハント症候群では神経鞘切開により血流が増加する症例と逆に減少する症例が見られた。傾向として、神経鞘切開前に血流の多かった症例では切開後に血流が減少し、逆に血流の少なかった症例では切開により血流が増加する現象がみられた。神経鞘を切開することは神経内の血管や神経鞘を穿孔している血管を損傷するが、一方では上昇した神経内圧を正常化させる効果をも持ち合わせている。今回の結果は、現在、その可否が問われている減荷術における神経鞘切開の有用性を示すと共に、レーザードップラーによる血流の測定が神経鞘の切開におけるモニターになることを示唆するものである。また、本研究ではマウスにHSV-1を接種後、抗TCR抗体を用いて免疫能を低下させたり、あるいは抗HSV-1抗体やHSV-1感作T細胞をマウスに人為的に移入し、麻痺発症のメカニズムを検討したが、HSV-1による顔面神経麻痺はウイルス感染により誘発される自己免疫的な機序によりはむしろ、HSV-1の直接的な神経障害により生じることが明らかになった。
地下深部開発における堆積軟岩の非線形熱伝導解析に関する研究

堆積軟岩の特徴の一つとして亀裂や風化により透水性が比較的高いことが想定されるが,このような岩盤あるいは地盤内の空間利用に際しては,熱的性質の把握が重要な課題となる。亀裂を有する岩盤の含水比や空気量の違いによる熱伝導率の違いを推定するために,周期的に亀裂を有するいわゆる周期構造モデルを用いて合成熱伝導率を求め,空気亀裂の大きさが熱伝導率に与える影響について考察を行った,この手法を応用して,土を周期的に配列された球状の土粒子群と水からなる二相系と仮定して,周期構造モデルにより合成熱伝導率を求める解析的手法を開発した。亀裂に富んだ岩盤の熱伝導の数値モデル解析に対応する実験を行うべく,高さ30cm,巾30cm,厚さ2.5cmの砂地盤モデルを用いて底部に加熱する実験を行った。使用する砂の粒径を変化させることにより,対流が支配的になる伝熱状態と対流の影響がほとんど無い伝熱状態の2ケースについて本年度購入したパソコンを用いて温度変化を二次元的に計測して解析結果とあわせてみた。この結果,二次元有限要素モデルによる数値解析においては,土の透水係数を適宜与えることにより,実際の挙動をかなり模擬できることが知られた。この場合,水と固体間の熱の相互作用を示す係数が結果にかなり影響することが知られ,熱伝導の非線形性を大きくすることが判明した。一方,岩盤を模擬して,破砕ゾーンのある岩石要素をモデル化した数値解析を行い,透水性の高い破砕帯では,岩盤内とは全く異なる熱伝導現象が見られることが判明した。土や岩盤の非線形熱伝導問題を二次元有限要素法を用いて解く場合、その材料の含水比や空気量による熱伝導率の違いを推定する方法が必要となる。本年度の研究では、土を周期的に配列された球状の土粒子群と水からなる二相系を仮定し、周期構造モデルにより合成熱伝導率を求める解析的手法を開発した。これにより、含水比の違いによる熱伝導率の変化を合理的に求めることが可能となった。また、この方法は周期亀裂を考えることにより、亀裂性の岩石材料の合成熱伝導率の解析にも拡張が可能であり、空気亀裂の大きさが熱伝導率に与える影響についても考察を行った。粘性土地盤モデルおよび砂質土地盤モデルによる地下空洞の加熱模型実験については、小型モデル土槽を作成し熱電対による温度分布測定を試みた。実験では模型外壁から逃げる熱量が大きく、現状では必らずしも満足できる成果が得られていないが、定性的には現象を把握することができた。来年度は模型土槽の厚さを増して二次元熱流条件が精度よく再現できるように実験装置に改良を加えて、再度実験を行う予定である。水と熱の流れを同時に考える有限要素プログラムの開発については、最も単純な場合として土粒子の比熱が小さく、水と等温になると仮定した場合については既に数値解析を行っている。現在、土粒子と水の熱に関するカップリングの手法を考案中であり、来年度中には実験結果と合わせて現実的な数値解析モデルの提案が行える予定である。なお、軟岩の熱物性値の測定については、既に他の研究機関において数多くの研究成果が報告されているので、その成果を引用することとして、この研究から省いている。昨年度の数値モデル解析に対応する実験を行うべく,高さ30cm,巾30cm,厚さ2.5cmの砂地盤モデルを用いて底部に加熱する実験を行った。この結果、二次元有限要素モデルによる数値解析においては,土の透水係数を適宜与えることにより,実際の挙動をかなり模擬できることが知られた。この場合,水と固体間の相互作用を示す係数が結果にかなり影響することが知られ,熱伝導の非線形性を大きくすることが判明した。

一方,岩盤を模擬して,破砕ゾーンのある岩石要素をモデル化した数値解析を行い,透水性の高い破砕帯では,岩盤内とは全く異なる熱伝導現象が見られることが判明した。今年度はこれらの成果をとりまとめ,公表するべく報告書にまとめる作業を行った。
妊娠・分娩・育児期における母子の健全育成支援システムの形成要件に関する基盤的研究

I.妊娠期から産褥期に至る妊産婦の精神心理の変化妊娠期から産褥期に至る妊産婦の精神心理の変化を捉える目的で、当該時期にける母性意識・一般不安・母性不安の三者の関連を調査した。測定尺度には、花沢式不安尺度・母性意識尺度を用いた。結果、1)母性意識の発達と一般不安・母性不安の間には相関がなく相互に独立する、2)母性不安と一般不安の高低は相互に密接に関連する、3)母性不安の経時的動向は、初産婦では経産婦に比べて全ての時期で高く、経産婦では産褥(産後)の不安が高い特徴を有することが分かった。II.分娩と産婦の精神心理の関連妊産婦の精神心理が分娩に及ぼす影響について実態調査を行った。結果、1)妊産婦の精神心理と分娩には関連がある、2)不安が高い妊産帰では、分娩時出血量・分娩促進の頻度・急速遂娩率が増加し、この事象は経産婦に比較し初産婦に顕著である、3)精神心理不安を時期別にみると、妊娠後期よりも分娩期の不安、分娩期の不安よりも妊娠後期から分娩に移行する過程で変化した精神心理不安の較差が大きいほど分娩に影響を及ぼすことが分かった。III.妊産褥婦の精神心理サポートの効果分娩期産褥・育児期における妊産褥婦の精神心理サポートの効果の有無について実態調査を行った。精神心理サポートの介入方法には夫立ち会い出産を選択した。1)夫立ち会い出産を選択する妊婦のタイプは夫との関係が良好で妊娠・出産に関する知識が高い、2)分娩期のSTAI不安得点は夫立ち会い群は非立ち会い群に比して高得点であったが、実際の分娩においては分娩所用時間が短く、出血量が少なかった、3)育児期では夫立ち会い群は育児技術に対する不安が高いが、育児期間を通してみると徐々に不安得点が減少した、以上のことから夫立ち会い出産は妊産褥婦の精神心理に対してポジティブな効果があることが分かった。1.妊娠期における妊婦の精神心理に関する横断的及び縦断的調査正常および母児の合併症を有する妊産婦の精神不安の客観的評価を行い、妊娠・分娩に及ぼす影響を検討した。正常妊産婦78例、母体合併症を有する妊産婦51例、胎児合併症を有する妊産婦27例を対象にSTAI状態不安得点を求めた。入院管理を受けた妊産婦6例を対象に精神面支援を行い,支援前後での状態不安を比較検討した。その結果、対照群のSTAIの平均値は36.5、外来患者の母体合併症群は42.5、胎児合併症群は42.3、入院患者の母体合併症群は47.1、胎児合併症群は52.5であった。精神面支援を行った6例のSTAI前後値は各々62-58、58-52、51-50、47-45、40-42、32-33であった。以上より、1)母児合併症を有する妊産婦では外来患者、入院患者ともに不安状態が強いこと、2)入院患者では外来患者に比して不安状態が強く、なかでも胎児合併症を有する患者ではきわめて強いこと、3)精神面支援の効果は、少なくとも状態不安得点が高い患者に対しては有効であることが分かった。II.分娩期における産婦の精神心理に関する縦断的調査妊産婦の精神心理が分娩に及ぼす影響を明らかにすることを研究の目的とした。

精神心理の不安尺度は、STAI-Sを用いて1)妊娠後期(妊娠3640週)、2)分娩第I期準備期、3)分娩第I期活動期、4)分娩2時間後に測定した。STAI-S得点の中央値を求め、中央値未満群と以上群の2群間で分娩に及ぼす影響について比較検討した。以上より、1)妊産婦の精神心理と分娩には関連がある、2)不安が高い妊産婦では、分娩時出血量・分娩促進の頻度・急速遂娩率が増加し、この事象は経産婦に比較し初産婦に顕著である、3)精神心理不安を時期別にみると、妊娠後期よりも分娩期の不安、分娩期の不安よりも妊娠後期から分娩に移行する過程で変化した精神心理不安の較差が大きいほど分娩に影響を及ぼすことが分かった。I.分娩期における産婦の精神心理に関する縦断的調査妊産婦の精神心理が分娩に及ぼす影響について実態調査を行った。結果、1)妊産婦の精神心理と分娩には関連がある、2)不安が高い妊産婦では、分娩時出血量・分娩促進の頻度・急速遂娩率が増加し、この事象は経産婦に比較し初産婦に顕著である、3)精神心理不安を時期別にみると、妊娠後期よりも分娩期の不安、分娩期の不安よりも妊娠後期から分娩に移行する過程で変化した精神心理不安の較差が大きいほど分娩に影響を及ぼすことが分かった。II.妊産褥婦の精神心理サポートの効果分娩期産褥・育児期における妊産褥婦の精神心理サポートの効果の有無について実態調査を行った。精神心理サポートの介入方法には夫立ち会い出産を選択した。1)夫立ち会い出産を選択する妊婦のタイプは夫との関係が良好で妊娠・出産に関する知識が高い、2)分娩期のSTAI不安得点は夫立ち会い群は非立ち会い群に比して高得点であったが、実際の分娩においては分娩所用時間が短く、出血量が少なかった、3)育児期では夫立ち会い群は育児技術に対する不安が高いが、育児期間を通してみると徐々に不安得点が減少した、以上のことから夫立ち会い出産は妊産褥婦の精神心理に対してポジティブな効果があることが分かった。I.妊娠期から産褥期に至る妊産婦の精神心理の変化妊娠期から産褥期に至る妊産婦の精神心理の変化を捉える目的で、当該時期にけるT性意識・一般不安・母性不安の三者の関連を調査した。測定尺度には、花沢式不安尺度・母性意識尺度を用いた。結果、1)母性意識の発達と一般不安・母性不安の間には相関がなく相互に独立する、2)母性不安と一般不安の高低は相互に密接に関連する、3)T性不安の経時的動向は、初産婦では経産婦に比べて全ての時期で高く、経産婦では産褥(産後)の不安が高い特徴を有することが分かった。II.分娩と産婦の精神心理の関連妊産帰の精神心理が分娩に及ぼす影響について実態調査を行った。
単一細胞解析による精子幹細胞システムの可塑性の解明

ほ乳類の恒常的な精子の産生を担う精子幹細胞は、「Actual stem cell (ASC)」と「Potential stem cell (PSC )」という二つの機能的に異なる集団から構成される。PSCは正常な精子形成時では分化するが、傷害後の再生時では、その予定運命を転換しASCへと「逆戻り」する。この過程におけるPSCに起こる状態の変化を、単一細胞の遺伝子発現解析により明らかにすることを目的とした。前年度に選定した実験系(集積流体回路(FludigmC1、Biomark HD)をもちいたmultiplex qRT-PCR)は、検出感度や再現性が優れたものであった。その一方で、限られた遺伝子のみ(最大96遺伝子)しか検出できないという欠点がある。したがってどの遺伝子を検出するかが実験の要となる。前年度に選定した遺伝子の他にさらに有用となる遺伝子を検討した。そこで、再生時のASC分画とPSC分画をFACSで回収し、遺伝子発現をqRT-PCRにて検討した結果から、再生時のASC分画とPSC分画で特徴的な発現を示す転写因子を同定した。今後この遺伝子を含めて検討する。再生時の遺伝子発現の変化を捉えるためには、まず正常時の遺伝子発現パターンを知る必要がある。そこで、正常マウス由来のASCとPSCを含む分画の遺伝子発現パターンを解析した。今後この結果をもとに、再生時の変化を解釈する。それぞれの実験間の差は今後の実験で問題となるため、実験の誤差がほとんどない実験系の構築を試みた。結果に重大な結果を及ぼす可能性が高い試薬やプライマーセットなどの検討、実験ステップの簡略化などを行った結果、主成分分析を用いて解析しても実験間で差が認められない程の再現性が得られた。このような実験結果をもとに来年度は実際に再生時の変化を捉えたいと考えている。単一細胞の遺伝子発現解析方法の検討に時間を費やしたため。平成29年度及び平成30年度で構築を行った実験系を用いて、実際に再生時の遺伝子発現パターンを検討する。また得られた結果を統計解析し、個別の細胞および集団がどのように変化したのか検討する。また細胞の"先祖返り"に伴う遺伝子のプロファイルを元に、その現象に必須の遺伝子の同定を試みる。現在、再現性や感度がよい単一細胞の遺伝子発現の実験系を構築できた。しかし同一個体から回収した細胞は、実験系の都合上、複数回にわたって解析ができない。この点を改善するために、細胞の調整方法を検討する。当初予定のRNA-seqによる遺伝子発現解析法では、遺伝子発現の検出感度と定量性が不十分であることが分かった。そこで、新しい実験系として、集積流体回路(FludigmC1、Biomark HD)をもちいたmultiplex qRT-PCRを行い、その実験系の評価を行った。その結果、正確に遺伝子の発現を定量可能であることがわかり、そちらで解析を行うことにした。この方法では全遺伝子の発現は解析できず、限られた数の遺伝子のみ発現を解析するため、ACSとPSCに特異性が高く発現する遺伝子発現をマイクロアレイにて検討し、約100遺伝子を選定した。それぞれのプライマーを設計し、数細胞より良好な増幅を行うプライマーセットを作成した。これらを用いて、定常状態における単一細胞の遺伝子発現解析を行った。その結果、新しい実験系は、検出感度も高く、標的遺伝子の大多数は実際の単一細胞から検出が可能であった。定量性も正確であり、おおよそ予想された結果と一致した。本研究には実験の再現性が最も重要となることから平成30年度については、その点も重要な実験計画として取り上げる。本実験の最も重要となる、単一細胞の遺伝子発現解析方法の選定に時間を費やしたため。

今後この結果をもとに、再生時の変化を解釈する。それぞれの実験間の差は今後の実験で問題となるため、実験の誤差がほとんどない実験系の構築を試みた。結果に重大な結果を及ぼす可能性が高い試薬やプライマーセットなどの検討、実験ステップの簡略化などを行った結果、主成分分析を用いて解析しても実験間で差が認められない程の再現性が得られた。このような実験結果をもとに来年度は実際に再生時の変化を捉えたいと考えている。単一細胞の遺伝子発現解析方法の検討に時間を費やしたため。新たに導入した実験方法の再現性や検出感度について検討する。それを用いて、定常状態の精子幹細胞の解析を行う。終了し次第、再生過程の解析を開始する。また、同時並行的によりよい標的遺伝子の選定も行う。平成29年度及び平成30年度で構築を行った実験系を用いて、実際に再生時の遺伝子発現パターンを検討する。また得られた結果を統計解析し、個別の細胞および集団がどのように変化したのか検討する。また細胞の"先祖返り"に伴う遺伝子のプロファイルを元に、その現象に必須の遺伝子の同定を試みる。現在、再現性や感度がよい単一細胞の遺伝子発現の実験系を構築できた。しかし同一個体から回収した細胞は、実験系の都合上、複数回にわたって解析ができない。この点を改善するために、細胞の調整方法を検討する。最も費用のかかると考えられていた実験を、次年度に行うため。来年度はそれを含め、遺伝子の発現解析を行う。実験の進行の遅れにより、使用する消耗品等の購入が遅くなったため。マウスに投与する薬剤、細胞を回収するための試薬など本研究の要となる実験に使用する物品の購入に充てる。
芳香族主鎖型ポリマー加水分解酵素の探索と機能解析

芳香族ポリマーはプラスチック原料として有用であるが、生物学的に極めて難分解性であり、分解菌や分解酵素に関する報告は非常に少ない。本研究では、芳香族ポリマーの一種である4CDPをモデル基質として、未発見の芳香族ポリマー分解菌・酵素の探索を試みた。結果、アスペルギルス属のカビが、4CDPの加水分解活性を有する何らかの酵素を産生していることを発見した。更に、分解酵素をアスペルギルス由来の材料から精製し、遺伝子を特定することに成功した。本酵素に関する知見は、将来実現されるべき芳香族ポリマーのリサイクルシステムの構築に活かされるものと期待される。本研究では、4-ヒドロキシ桂皮酸(4HCA)と3,4-ジヒドロキシ桂皮酸(DHCA)から成る新規な芳香族ポリエステルpoly(4HCA-co-DHCA)(4CDP)をモデル基質として、(これまでに発見例のない)芳香族ポリマー分解菌および酵素を探索し、その分解機構を解明することを目的とする。前年度までの予備的な実験により、Aspergillus niger由来の市販のペクチナーゼ試薬が、4CDP分解活性(ポリマーからモノマーを遊離させる活性)を有することを発見した。ただし、本製品は多くのタンパク質を不純物として含んでおり、この活性がペクチナーゼ自体によるものかどうかは不明であった。そこで、まず本試薬に含まれる酵素の同定と解析に取り組んだ。硫安分画と4種のカラムクロマトグラフィーにより、ペクチナーゼ試薬に含まれる目的の酵素を比活性で42倍にまで精製することに成功した。SDS-PAGEで現れた主要なバンドをMALDI-TOF MSで解析したところ、(芳香族エステラーゼ等に代表される)SGNHhydrolaseファミリーに属する機能未知タンパク質(EHA22274)と一致するアミノ酸配列が検出された。一方、A. niger ATCC 1015株を炭素源の異なる様々な培地で培養し、4CDP分解活性およびEHA22274の遺伝子の転写レベルを検討したところ、培養液への4CDPの添加により、酵素活性と遺伝子の発現が同調して誘導されることが判明した。これらのことから、A. nigerが産生する4CDP分解酵素は、EHA22274であるものと推察した。今後、本タンパク質と遺伝子の機能を詳細に解析することにより、芳香族ポリマーの生分解機構に関する多くの知見が得られると期待される。本研究では、4-ヒドロキシ桂皮酸(4HCA)と3,4-ジヒドロキシ桂皮酸(DHCA)から成る芳香族ポリエステルpoly(4HCA-co-DHCA) (4CDP)をモデル基質として、新規芳香族ポリマー分解菌および酵素を探索し、その分解機構を解明することを目的とする。更に、ポリマーの効率的リサイクル法の開発に向け、試験的なシステムを確立することを目指している。これまでに、Aspergillus niger由来の市販のペクチナーゼ試薬が、何らかの4CDP分解酵素を含有することを発見し、その精製と同定に取り組んできた。結果、目的の酵素を試薬から比活性で42倍にまで精製することに成功した。SDS-PAGEでは、主要なバンドの他、3本の比較的顕著なバンドが観察された。MALDI-TOF MS解析の結果、主要なバンドはA. niger由来の機能未知タンパク質(EHA22274)であることが示された。上記の結果により、目的の酵素はEHA22274であることが推察されたものの、共存する他のタンパク質である可能性を排除し切れなかった。そこで、精製スキームに改良を加え、前年度の40倍量のスケールで精製を試みた結果、EHA22274をSDS-PAGE上で単一になるまで精製することに成功した。酵素活性とSDS-PAGEのバンドの出現パターンが完全に一致することから、目的の酵素はEHA22274であると結論した。次いで、Aspergillus oryzaeを宿主とした本酵素の分泌発現システムの構築に取り組んだ。A. niger ATCC 1015株から遺伝子をクローニングし、発現用プラスミドを構築した。現在、本プラスミドによるA. oryzaeの形質転換に取り組んでいる。これにより、試験的リサイクルシステムで使用可能な4CDP分解菌が作出できると見込まれる。A. niger由来ペクチナーゼ試薬からのタンパク質精製が難航し、研究の進行にやや遅れが生じたが、最終的に、当初の計画通り、芳香族ポリマー分解酵素を精製・同定することに成功した。また、遺伝子のクローニングと発現用プラスミドの構築にも成功し、試験的リサイクルシステムの確立に必要な分解菌作出の見通しがついた。前年度までに、Aspergillus niger由来の市販のペクチナーゼ試薬から、4CDP分解活性を持つ酵素を高純度に精製することに成功した。MALDI-TOF MS解析の結果、本酵素はA. niger由来の機能未知タンパク質(EHA22274)であることが示された。そこで、4CDPのリサイクルシステムでの使用を見据え、Aspergillus oryzaeを宿主としたEHA22274の分泌発現系の構築を試みることとした。

平成28年度は、前年度までに構築した発現プラスミドを用いて、A. oryzaeの形質転換に取り組んだ。当該プラスミドを、プロトプラスト-PEG法によりA. oryzaeに導入し、薬剤耐性を指標に形質転換体を選択した。純化操作を経て得られた4株に対し酵素活性の検討を行った結果、4株中1株が培地中に目的の酵素を分泌していることが確認された。一方、酵素の反応機構の解析に関しては、前年度に精製した酵素標品を用いて、基質特異性の検討を行った。4HCAまたはDHCAのみから成るポリマー標品を基質として酵素アッセイを行ったところ、分解活性は認められず、EHA22274は4HCAとDHCAが連結した構造部分を特異的に切断している可能性が示唆された。また、4CDPと部分的に構造が類似した6種類の小分子化合物を用意し、これらを基質とした酵素アッセイを行ったが、いずれの化合物についても分解は認められなかった。芳香族ポリマーはプラスチック原料として有用であるが、生物学的に極めて難分解性であり、分解菌や分解酵素に関する報告は非常に少ない。本研究では、芳香族ポリマーの一種である4CDPをモデル基質として、未発見の芳香族ポリマー分解菌・酵素の探索を試みた。結果、アスペルギルス属のカビが、4CDPの加水分解活性を有する何らかの酵素を産生していることを発見した。更に、分解酵素をアスペルギルス由来の材料から精製し、遺伝子を特定することに成功した。本酵素に関する知見は、将来実現されるべき芳香族ポリマーのリサイクルシステムの構築に活かされるものと期待される。平成26年度は、申請者らが土壌から単離した4CDP分解菌Myrothecium sp. T09や、市販のペクチナーゼ試薬からの4CDP分解酵素の精製と同定を試みる計画であったが、上述の通り、後者の試薬から目的の酵素を精製・同定することに成功した。これにより、当初の計画通り、芳香族ポリマー分解酵素の反応機構の解析、リサイクルシステムの確立に向けた4CDPの分解性・回収効率の検討、既存の難生分解性芳香族ポリマーを対象とした基礎・応用研究に取り組む準備が整った。1. 4CDP分解酵素の反応機構の解析:昨年度までにA. niger由来のペクチナーゼ試薬から精製・同定した4CDP分解酵素に対し、様々な酵素化学的検討を行い、至適反応温度・pH、基質との親和性、最大反応速度等の諸性質を明らかにする。また、分子量の小さいモデル基質や基質類似化合物を用いて、基質認識や切断様式に関する知見を得る。更に、アミノ酸配列の相同性を有する既知酵素との配列アライメントを実施し、活性アミノ酸残基に相当する部位や、共通して保存された残基に部位特異的変異を導入するなどして、既知反応との共通点を探る。これら一連の実験により、4CDP分解酵素の反応機構解明の手がかりを得る。2. 4CDP分解菌の作出と試験的リサイクルシステムの構築:昨年度までに構築したEHA22274発現用プラスミドをA. oryzaeに導入し、4CDP分解菌を作出する。本菌を4CDPとともに様々な条件で培養し、分解効率やモノマーの回収率等を検討する。
多様な植物二次代謝産物を輸送する多機能輸送体の生物有機化学

植物ホルモンの植物体内での時空間的分布は、輸送体タンパク質によって厳密に制御されている。我々は、植物の免疫ホルモンジャスモノイルイソロイシン(JA-Ile)の輸送体GTR1を発見した。GTR1は53種の膜輸送体が属するNPFファミリーのメンバーであり、既知の硝酸イオン輸送体NPF6.3と同様に膜上で二量体を形成する。本研究において我々は、GTR1が二量体を形成する際、そのパートナーによって輸送基質のスイッチングが起こるという画期的な現象を発見した。GTR1はこれまでの輸送体の概念を一新する新しいタイプの輸送体である。植物は多様な二次代謝産物を生産する。一方で、それらの生体内分布を制御する分泌機構に関する研究はあまり進んでおらず、多様な代謝産物の各々に特異的な輸送体が存在するとは考えにくい。我々は植物ホルモンジャスモン酸イソロイシンの輸送体GTR1を発見し、これが植物免疫に重要な意義を持つことを示した。GTR1はジャスモン酸イソロイシンを輸送するが、その12位酸化体やグルコシド体などの誘導体、あるいは植物ホルモンのアブシシン酸などは輸送せず、厳密な構造認識によって輸送基質を選択している。一方でGTR1は、ジャスモン酸イソロイシンと構造的に全く類似しない植物ホルモンジベレリンやグルコシノレートも輸送する。GTR1の極めてユニークな輸送基質認識機構は、既知のいかなる輸送体とも異なる。これは、GTR1単量体、GTR1ホモ二量体、GTR1-GTR2ヘテロ二量体が、それぞれ異なる基質認識を行うためであるとする予備実験結果を得た。本研究により、前例のない多機能輸送体の輸送機構を証明することで、植物の多様な二次代謝産物の生体内分布が、同様の二量体形成型輸送体により制御される可能性を提案する。本研究では、我々が発見したGTR1の基質輸送モデルを証明する。また、基質の構造類縁体(立体異性体などを含む)からなる化合物ライブラリーを用いて、二量体形成を抑制する小分子を開発し、輸送基質選択性の人為的制御を実現する。GTR1と同じNPFファミリーに属する硝酸輸送体は、リン酸化/脱リン酸化によって単量体/二量体間平衡が変動することで、基質親和性が変化する。我々は、GTR1にも同様の機構があると推定し、アフリカツメガエル卵母細胞異種発現系を用いて解析を行った。BiFC(Bimolecular Fluorescence Complementation)法により、GTR1が二量体を形成することが確認できた。一方、GTR1(WT)とその脱リン酸化ミミック(T135A)、リン酸化ミミック(T135D)を用いて、GTR1は、硝酸輸送体と同様にリン酸化時には単量体、脱リン酸化時には二量体として存在することを確認した。また、グルコシノレートに対するWT、T135A、T135Dのミカエリス定数Kmは、それぞれ61、62、27 μMであり、最大反応速度Vmaxは282、350、18 pmol/hであったことから、単量体と二量体の基質親和性はほぼ等しいが、二量体の輸送速度は単量体と比べ著しく大きいことが分かった。一方、ジベレリンA3に対するWT、T135AのKmは1 mM以上であったが、T135Dの輸送活性は確認できなかった。以上から単量体GTR1はグルコシノレートのみを輸送し、二量体はグルコシノレートに加えてジベレリンを輸送するという多基質認識機構の一端を解明した。我々は、アフリカツメガエル卵母細胞における異種発現系を用いてGTR1二量体形成を確認し、酵母異種発現系に植物ホルモン受容体を発現させた系を用いて、GTR1と他のNPFファミリー輸送体とのヘテロ二量体形成による輸送機質の変化をスクリーニングする実験方法を用いた。GTR1二量体形成を確認のために、split-Venusを用いるBiFC実験によってGTR1の二量体形成を評価できるアフリカツメガエル卵母細胞実験系を構築し、GTR1中のThr135がリン酸化/脱リン酸化により単量体/二量体となることを確認した。我々は、GTR1中のThr135がリン酸化されると単量体、脱リン酸化されると二量体となることを確認したが(Plant Signal. Behav., 2017, e1334749)、その際、パートナーによって輸送基質のスイッチングが起こる(未発表)。酵母を使ったスクリーニングにより、GTR1ホモ二量体はグルコシノレートの輸送体として、また他のNPFメンバーとのヘテロ二量体GTR1-NPF4.1/1.2はそれぞれJA-Ile/ジベレリンの輸送体として機能することが分かった。GTR1はこれまでの輸送体の概念を塗り替える全く新しいタイプの輸送体であり、我々が偶然発見したこの画期的な現象は、二量体形成の制御によって植物ホルモンなどの体内分布を人為的に制御できる可能性を示唆する。今後は、外部からの化学物質投与による輸送体機能の薬剤制御は極めて魅力的であり、植物ホルモンの体内分布制御に基づく画期的な植物成長調節剤を開発する。

本研究において我々は、GTR1が二量体を形成する際、そのパートナーによって輸送基質のスイッチングが起こるという画期的な現象を発見した。GTR1はこれまでの輸送体の概念を一新する新しいタイプの輸送体である。GTR1は、単量体型、二量体型でそれぞれ異なる基質認識農を持つことが分かった。一方で、昨年度に構築した実験系では、植物ホルモンジャスモン酸イソロイシンに対する基質輸送能に関する知見は得られなかった。我々は、GTR1がシロイヌナズナゲノムにコードされる53種類のNPF輸送体ファミリーのいずれかと二量体を形成することで、輸送機質に劇的な変化があるのではないかと予想した。しかし、昨年度構築したBiFC系による二量体形成能評価では、このような大規模スクリーニングは不可能である。瀬尾(理研)らは、植物ホルモンが、2つのタンパク質間の相互作用によって形成される共受容体と結合することを利用して、植物ホルモンアブシシン酸の輸送体を発見した。同様に、ジャスモン酸イソロイシンは、COI1とJAZの2つのタンパク質間相互作用によって形成されるCOI1-JAZ共受容体に結合する。これを利用して、輸送体候補遺伝子のスクリーニングを行うことができる。今後は、COI1-JAZ共受容体形成を利用した酵母ツーハイブリッド系に基づく植物ホルモン輸送体機能評価系を用いて、GTR1とシロイヌナズナの全てのNPFファミリー輸送体との組み合わせの基質輸送能を評価する実験系を組み立て、この仮説を検証する。ケミカルバイオロジー、天然物化学昨年度、我々は、GTR1の二量体形成を評価する実験系として、BiFC系を構築した。一方で、BiFC系では、植物ホルモンジャスモン酸イソロイシンに対する基質輸送能に関する知見は得られなかった。結論として、GTR1とGTR2の二量体形成だけでは、複数の基質輸送を説明することは難しいことが分かった。一方で、植物個体ではGTR1は確かにジャスモン酸イソロイシンを輸送するため、GTR1が53種類のNPF輸送体ファミリーのいずれかと二量体を形成することで輸送機質が変化すると予想した。しかし、BiFC系では、このような大規模スクリーニングは不可能であったため、実験を中断して新たな着想を練ることになった。その結果、「使用計画」で述べる酵母ツーハイブリッド系の利用を着想したが、実験に使用する酵母系の構築には長期間を要した。このため、当初予定した実験を翌年度に繰り越しせざるを得なかった。瀬尾(理研)らが構築した酵母ツーハイブリッド系をCOI1-JAZを利用した実験系へと展開し、これに基づく植物ホルモン輸送体機能評価系を用いて、GTR1とシロイヌナズナの全てのNPFファミリー輸送体との組み合わせの基質輸送能を評価する。このため、次年度経費は、大規模スクリーニングに要する各種消耗品費(薬品類、器具類)、および化合物ライブラリーの構築に必要な基本骨格の構築法をほぼ確立できたので、多様な化合物ライブラリーを構築するための消耗品費(溶媒類、試薬類)に使用する予定である。
グラフェン集積構造を持つ炭素物質への磁場効果とそれによって誘導される新機能

炭素材料の調製において重要なメソフェーズは構造異方性を持つ球晶で、液晶のように磁気配向することが知られる。その発現の程度は、結晶子の大きさや密度に依存すると推測されるが、その詳細は不明であった。そこで、アントラセン由来のメソフェーズピッチを用いて、磁気配向が起こる際の結晶子の大きさや油分量を定量的に解析し、磁場効果に最適な環境について考察した。磁気配向による高配向性炭素物質前駆体の合成には,原料の低分子量炭化水素を多く含有し,高結晶性のサイズの小さな結晶子数が多い条件が必要であることが明らかになった。また、低分子量炭化水素を高温下で保持するため、高圧条件で調製することも有効であった。本課題では、グラフェン集積構造を持つ炭素物質構造の磁場制御を目指している。比較的低分子量の炭素物質は加熱による溶融過程でメソフェーズを経由する。メソフェーズは結晶子と油分で構成される異方性構造の球晶で、熱処理を継続すると、球晶同士が融合して異方性構造を持つ黒鉛様構造の固体、すなわち黒鉛前駆体となる。メソフェーズは液晶のように磁場で配向することが知られ、磁気配向の起こり易さは、結晶子の大きさや密度に依存すると推測される。しかし、ピッチ系原料は天然物由来であり、初期段階ですでに未発達な結晶子(XRD測定で原料中に炭素六角網面の積層構造が見える)を含むため、加熱処理時の結晶子の大きさや油分量を定量的に解析するには適当ではない。当該年度は磁場効果に最適な環境を探索するため,原料を石炭ピッチからナフタレンに変えて実験系を単純化した。実験の結果、原料中の軽質油分量を石炭ピッチよりも増加させると、磁場によるグラフェン集積構造体の配向は促進することが示されたが、極端に軽質油分量が多い場合は磁気配向が若干低下する事がわかった。最も磁場効果が大きかった状態について、油分量や内部の炭素構造体の成長度合いを評価している最中である。今後の実験計画として、現在は熱処理時の大半に磁場を印加しているが、これをピンポイントな印加に帰ることが可能となる見込である。同時に現在10テスラ(T)級超伝導磁石を用いて研究を行っているところを、3 T級電磁石、あるいは1T程度の永久磁石で実験を行い、産業的な実用化に向けてのアプローチも行う予定である。当該年度は主に磁場効果に最適な環境の探索を行ったが、これは当初計画では平成28年度に実施する予定の課題である。当初、平成27年度は機構の解明を行う予定で、この実験を行うにあたっては新規に装置(温調ステージ)を自作する必要があった。しかし、実験に必要なスペックがなかなか達成できず、現状ですぐに実験を実施できた前述の研究を同時に実施した。温調ステージ作成にあたっての問題点は電源部分の容量不足であり、従来はスイッチング電源を用いる計画であったところを、より大きな出力が確保できる整流器を用いた方式に変え、大幅な出力増加を行うことに成功したので、まもなく実験が開始できる見込である。上記のように、平成27年度の実施計画自体は遅れているが、平成28年度に行う予定であった研究が順調に進んでおり、研究課題全体における進捗状況はおおむね順調である。当該年度はアントラセンピッチの炭素化過程を上記の測定で検討することにより、磁気配向がより促進する環境を探索した。実験の結果、合成したアントラセンピッチは高配向を実現したものの、局所的にしか観測されなかった。X線回折測定の結果、アントラセンピッチは天然物の石炭ピッチに比べて結晶子が成長しておらず、含有量が少なかった。広範囲に高配向の状態を実現するにはメソフェーズ形成時の結晶子の大きさと軽質油分の含有量が重要であり、小さい結晶子を多量に含有しかつ多量の軽質油分量を含む必要があることが示唆された。今後の実験でこれらを実証し、磁気配向の最適な発現条件をより詳細に明らかにする。また、低磁場での実験も実施し、産業的な実用化に向けたアプローチも加速させる。当該年度の実験では、天然物の石炭ピッチに比べてアントラセンピッチのほうがメソフェーズでの磁気配向が大きく促進することがわかった。しかし、メソフェーズになるドメインは小さく、広範囲に磁気配向を促進させるには至っていない。X線回折測定の結果、アントラセンピッチは天然物の石炭ピッチに比べて含有量が少なく、結晶子も成長していなかった。

一方、蛍光測定およびラマン散乱測定より軽質油分量の評価をしたところ、磁気配向が発現する際には充分な量の軽質油分が含まれており、軽質油分量の減少とともに磁気配向は結晶子の大きさが充分であっても観測されなくなった。in-situでの分光測定ならびに偏光顕微鏡像測定を可能にする温調ステージは、測定が可能になったが、磁場軸に対して平行方向からの測定では現象がほとんど確認できなかった。原理的にも垂直方向からの観察が望ましいのは明らかであるが、現状では構造上の問題で測定は不可能なため、改良をおこなっている。本課題では、グラフェン集積構造を持つ炭素物質構造の磁場制御を目指した。比較的低分子量の炭素物質は加熱による溶融過程でメソフェーズを経由する。メソフェーズは結晶子と油分で構成される異方性構造の球晶で、熱処理を継続すると、球晶同士が融合して異方性構造を持つ黒鉛様構造の固体、すなわち黒鉛前駆体となる。メソフェーズは液晶のように磁場で配向することが知られ、磁気配向の起こり易さは、結晶子の大きさや密度に依存すると推測される。しかし、ピッチ系原料は天然物由来であり、初期段階ですでに未発達な結晶子(XRD測定で原料中に炭素六角網面の積層構造が見える)を含むため、加熱処理時の結晶子の大きさや油分量を定量的に解析するには適当ではない。前年までにアントラセンピッチの炭素化過程を上記の測定で検討することにより、磁気配向がより促進する環境を探索したところ、結晶子の結晶性と軽質油分の含有量が重要であるとの見識を得た。しかし、その双方を両立する環境は通常は得ることが難しいため、新たに高圧環境で合成できるように装置を改良して実験を行った。大気圧で合成したアントラセンピッチは高配向を実現したものの、局所的にしか観測されなかった。これに比べ、10気圧の高圧条件下では高温における黒鉛化処理後にも軽質油分が系内に残存し、広範囲に高配向の状態を実現することができた。石炭ピッチなどの天然物と比べると、その配向範囲はまだまだ狭いものの、圧力条件が配向度の向上をもたらす因子の一つであることを明らかにした。炭素材料の調製において重要なメソフェーズは構造異方性を持つ球晶で、液晶のように磁気配向することが知られる。その発現の程度は、結晶子の大きさや密度に依存すると推測されるが、その詳細は不明であった。そこで、アントラセン由来のメソフェーズピッチを用いて、磁気配向が起こる際の結晶子の大きさや油分量を定量的に解析し、磁場効果に最適な環境について考察した。磁気配向による高配向性炭素物質前駆体の合成には,原料の低分子量炭化水素を多く含有し,高結晶性のサイズの小さな結晶子数が多い条件が必要であることが明らかになった。また、低分子量炭化水素を高温下で保持するため、高圧条件で調製することも有効であった。平成27年度に実施予定であった磁場効果の機構解明について、準備が整い次第実施する。平成28年度に実施予定であった最適な環境の探索については、既に実験が進行しており、これについても明確な結論が得られるように引き続き実験を行う。平成28年度から29年度にかけて実施予定のグラファイト系物質の調整についても、重要となる前駆体の調製が順調に進んでいるため、上半期より実験が開始できる見込である。平成28年度に実施した実験の結果、結晶子の成長と磁気配向の関係をみると、メソフェーズが発現するタイミングにおいて小さい結晶子が多量に存在し、かつ軽質油分が多いほうが磁気配向に適していると考えられる。平成29年度はピッチ合成時の圧力を上げて小さな結晶子を成長させる手法を確立する。また、炭素化のタイミングで軽質油分の添加も実施する。