hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
核子及び重陽子におけるニュートリノ反応の研究

本研究計画では核子、重陽子におけるニュートリノによる反応の解析を行いNΔの軸性ベクトル流形状因子、ニュートリノ原子核反応における原子核効果に関して以下の成果を得た。1.NΔの軸性ベクトル流形状因子我々は最新の高精度実験データを非常によく説明するパイ中間子電子発生反応模型を拡張し、荷電電流によるパイ中間子発生反応模型を構築した。中間子雲の繰り込み効果を考慮することによりクォーク模型の予言値する顧(NΔ)を用睦てニュートリノ反応データを理解することができた。次にこの模型を中性電流による反応に拡張し、電子線によるパリティ非保存量からg_A(NΔ)の情報が得られる可能性を提唱した。2.ニュートリノ原子核反応低エネルギー領域(太陽ニュートリノから超新星ニュートリノのエネルギー領域)におけるニュートリノ重陽子反応の精度のいい理論値を得るために、伝統的な原子核反応模型とカイラル有効理論による異なる方法を用いて調べた。これらの研究成果であるニュートリノ重陽子反応の理論値はホームページ上に公開し多くの研究者から利用されている。またさらに高精度の理論値を得るために輻射補正に関する研究を行った。共鳴領域のニュートリノ反応においては、デルタ共鳴が主要な寄与を与える。我々は上で開発したデルタ共鳴領域のニュrトリノ反応の模型を、重陽子、原子核反応に適用した。12Cにおけるinclusiveニュートリノおよび電子線反応の解析では当初の予想通り非共鳴過程を正確に採り入れた模型による研究の重要性が示された。本研究計画では、ニュートリノによるΔ_33共鳴領域のパイ中間子発生反応に対する中間子交換模型を構築し、これをニュートリノ-核子・重陽子反応に適用し研究を行う。本年度は、本研究の第1段階として、素過程であるp+v→l^-+π^++p反応の解析を行い、軸性ベクトル流結合定数g^<NΔ>_Aを得ることを目的とした。まず、電子線によるパイ中間子発生反応の研究に対して開発し、最近の実験データを非常に良く説明する中間子交換模型を、ニュートリノ反応へ拡張した。この際、軸性ベクトル流によるパイ中間子発生模型を、ユニタリ変換の方法を用いて構築した。この模型を用いて、ANL, BNLの実験によるニュートリノ反応のデータを解析し、軸性ベクトル流形状因子g^<NΔ>_Aの検討を行った。従来、軸性ベクトル流形状因子g^<NΔ>_Aは、クォーク模型の予言値に比べて30%程度大きい値が実験値を説明するために必要であるとさていた。今回の研究結果は、クォーク模型が予言するg^<NΔ>_Aを用いてデータが矛盾なく説明できることを示した。これは、非共鳴過程により、共鳴粒子の結合定数が繰り込まれる効果による為であり、我々が電子散乱の研究の際に見いだした効果と同様のものである。パイ中間子電子発生反応の場合と同様に、核子共鳴形状因子を研究する際に、非共鳴過程が大きな役割を果たすことが示され、ハドロンの自由度による反応理論に基づき研究を行うことの重要性が確認された。本年度研究実施計画に従い、ニュートリノ-核子反応におけるパイ中間子発生反応の理論をニュートリノ-原子核反応に応用した。(1)ニュートリノ-原子核反応の断面積公式の導出当初の研究計画は重陽子におけるニュートリノ反応に限定したものであったが、最近のK2Kなどニュートリノ振動実験解析における重要性から、一般の原子核における反応断面積公式を導出した。またニュートリノ-原子核反応解析の際必要となる多重極振幅計算コードは、中性電流へも拡張し完成した。これを用い、電子線によるパリティ非保存非対称量、中間子交換模型による構造関数を用いたハドロン・クォーク・デュアリティの研究を行った。(2)第2共鳴領域への反応模型の拡張我々のこれまでの模型は、デルタ共鳴領域までしか有効でなかった。今回2パイ中間子発生のエネルギー領域まで取り扱うことのできるユニタリな模型を構築した。この模型を2パイ中間子光発生反応に応用し、最近のJLABのデータとの比較から、ππNの3体問題を取り扱うユニタリな模型の重要性を示した。

これらの研究成果は以下の国際研究集会での招待講演で発表され、投稿準備中である。クォークハドロン双対性とパリティ非保存電子散乱デルタ共鳴領域におけるパイ中間子生成模型を中性弱電流に対して拡張した。この模型を用いて、ニュートリノ反応においてクォークハドロン双対性、共鳴領域の電子散乱におけるパリティ非保存非対称性の研究を行った。その結果、まず電子散乱においては双対性が成り立ち、我々の模型は実験データをよく説明することを示し、ニュートリノ反応に対する予言を行った。パートン描像による構造関数の結果と比較することにより、ニュートリノ反応においても双対性が成立しているであるが示された。またパリティ非保存非対称角度分布の研究からは、G0実験における後方散乱データからデルタ共鳴の軸性ベクトル流結合因子の情報が得られる可能性を示した。GeV領域ニュートリノによる原子核反応ニュートリノ振動実験解析においてGeV領域原子核ニュートリノ反応は重要な役割を果たす。ここでは我々の素過程のデータをよく説明するパイ中間子発生模型をもちいて、C12,016のニュートリノ反応を調べた。ここで原子核の始状態にはBenharらによる構造関数を用い、inclisive断面積、レプトンエネルギー分布などの予言を行った。重陽子における光、電子、ニュートリノ反応の定式化開発した荷電電流、中性電流による共鳴領域ニュートリノ発生反応模型を重陽子における反応に応用するための定式化を行い、重陽子反応の数値解析をおこなう準備を整えた。本年度は本研究計画で開発した核子におけるデルタ共鳴領域における、中性、荷電電流によるニュートリノ反応のダイナミカル模型を、原子核におけるニュートリノ反応、電子線による反応に適応した解析を行った。本研究では中間子交換模型に基づき非共鳴過程を取り入れ、ユニタリティを満たす中間子生成振幅を構築した。この電磁電流に対する模型は陽子における中間子発生反応断面積を非常によく記述していることがこれまでの研究で確かめられている。これを拡張したニュートリノ反応の模型は現在得られている実験データをよく記述していることがまた確かめられた。共鳴領域のニュートリノによる中間子発生反応の模型ではこのようなダイナミカルな模型はこれまでになく、本研究成果が初めてのものである。今年度は、1GeV程度の入射レプトンエネルギーにおける12Cに対するinclusive反応を調べた。この際、核子の相関を取り入れたスペクトル関数を用い、また共鳴領域における素過程の強いエネルギー依存性を考慮して核子のフェルミ運動、反跳核子のパウリ効果を取り入れた。その結果実験データと比較ができる電子線による反応断面積はquasi-free、デルタ生成領域ともにほぼデータを説明できることがわかった。この際、類似の研究で用いられた中性子反応強度は十分正確でなかったため我々と異なる結論が得られていたことが判明し、ダイナミカル模型の重要性が再確認された。我々はこの模型を用いてニュートリノ原子核反応断面積の予言を行った。
せん断凝集の影響下における粘土懸濁液の非ニュートン流動の解析

本研究は、粘土懸濁液の非ニュートン流動のメカニズムを解明を目的とし実施した。前年度と今年度のはじめでは、モンモリロナイト粒子間に働く微弱な長距離性相互作用を検討するため、分散状態における非ニュートン流動に着目し、せん断力や静電気力、拡散力のバランスで決まる相互作用によって特異な流動特性が引き起こされることを明らかにした。さらに今年度は、凝集領域で見られる顕著な粘度増加とせん断凝集による凝集体形成との関係を明らかにすることを目指した。そのために、同心円筒粘度計によるレオロジー測定、および凝集後の凝集体の粒径測定を行った。pHやイオン強度、せん断速度をパラメーターとしてレオロジー測定を行ったところ、せん断速度と最大粘度を両対数ブラフにプロットすると、溶液の科学条件によらず、両者は比例関係を示した。つまり、せん断速度の増加に伴い粘度が急激に減少した。これは高せん断場において、凝集体が破壊されたことで粘度が下がったと考えられる。また、この傾向がpHやイオン強度に依存しないことから、急速凝集条件である高イオン強度下では、粘土懸濁液のマクロな物性に対して、溶液化学性よりも外力の影響が支配的であるといえる。外力(せん断応力)によって凝集体が破壊されていることを確認するために、レオロジー測定後のサンプルの粒度分布を調べた。モンモリロナイトの単粒子の流体力学的直径が約数百nmなのに対して、その凝集体は数μmにまで成長しており、せん断速度が高くなるにつれて粒径分布が低い方へシフトする傾向が確認された。また、フロック強度を考察するために、得られた流動曲線に基づき、降伏値を算出したところ、およそ0.27Paであった。これは藤井ら(1999)が提唱した式に基づき算出した降伏値の値よりも高い。したがって、せん断凝集によって密で、強度の高い凝集体が形成され、結果的に凝集条件における粘土懸濁液のレオロジー特性に非ニュートン性をもたらしたと言える。(抄録なし)本研究は、粘土粒子のせん断凝集のダイナミックスと懸濁液の流動特性との関係を体系的に関連づけ、粘土懸濁液の非ニュートン流動のメカニズム解明を目的としている。凝集状態の粘土を扱うにあたり、粘土粒子の分散・凝集挙動を支配している表面荷電特性とそれに基づく界面動電的な性質について調べていたところ、興味深い知見が得られた。粘土のミクロな界面動電的な性質はマクロな流動特性に影響を及ぼすため、非ニュートン流動のメカニズムを知る上で両者の関係は重要であると考えられる。そのため、初年度は両者の関係が顕著に現れ、電気二重層が十分に発達している低塩濃度領域での流動特性の研究に重きを置いた。イオン強度の低下に伴い電気二重層が広がり、結果として粘度が増加する現象は電気粘性効果とよばれている。電気粘性効果が生じる要因として、電気二重層が厚くなり、有効半径が増大することが挙げられる。粘度測定の結果から、粘土(モンモリロナイト)懸濁液の粘度はイオン強度の低下に伴い増加し、電気粘性効果を確認した。また、電気粘性効果による粘度の増加は低せん断応力下ほど、顕著だった。これは、有効半径がせん断応力に依存しているためと考えられる。実験値から求めたモンモリロナイト粒子の有効半径はせん断応力に依存しており、定性的に理論と一致した。また、イオン強度が10^<-5>Mあるいは無塩系の場合、有効半径は1000nmに近い値を示した。これは粒子間距離に相当する長さであり、電気二重層の厚さよりもはるかに大きい。したがって、電気粘性効果によってもたらされる非ニュートン流動が、粘土粒子間に働く長距離相互作用によるものであることが示唆された。

これは藤井ら(1999)が提唱した式に基づき算出した降伏値の値よりも高い。したがって、せん断凝集によって密で、強度の高い凝集体が形成され、結果的に凝集条件における粘土懸濁液のレオロジー特性に非ニュートン性をもたらしたと言える。当初、凝集状態の粘土懸濁液の流動特性を研究する計画であったが、分散・凝集挙動を支配している粘土の界面動電的性質を明らかにしていくうちに、新たな知見が得られたため、ミクロな界面動電的性質とマクロな流動特性の関係について研究を重点的に行ったため。初年度は界面動電的な性質に起因する非ニュートン流動のメカニズムの研究に着目した。次年度は凝集メカニズムと流動性との関連性についての研究へ軌道修正を図る。まずは、粘土粒子をせん断凝集させ、かつ、凝集状態の粘土懸濁液の降伏値の測定を併せて行う。そのため、回転型粘度計を用いる予定である。これにより、せん断応力による凝集とそれに基づく流動性の変化を同時に追跡し、両者の関係性に基づき非ニュートン流動のメカニズム解明を目指す。また、凝集による形態変化の評価手法として、初年度に習得した誘電分散の手法を取り入れることを検討している(Dielectric Coagumetry)。(抄録なし)
衛星中心核-衛星の熱史と金属核形成,固有磁場起源の解明-

木星衛星ガニメデは太陽系最大の衛星であり,地球のような金属核起源の固有磁場を持つ唯一の衛星である。しかし半径は地球の半分以下なため,集積時に獲得する熱エネルギーのみで金属成分を分離させることは難しい。そこで,ガニメデの初期内部進化に関する数値計算を行い,ガニメデが金属核を持ち得る時期や内部成分比のパラメタ範囲について調べた。結果,ガニメデ内部の温度が金属成分の融点を上回るのは,自身の形成から1020億年後であることが分かった。これは,集積直後に核形成が完了した地球型惑星とは大きく異なり,固有磁場の発生もごく最近に始まった可能性が示唆される。木星系衛星ガニメデの金属核形成過程の解明に向けて,まずガニメデと同サイズの衛星カリストとの比較の観点で研究を行った.ガニメデは金属核とそれ起源の固有磁場を持った明瞭な内部分化状態にあるのに対し,カリストは金属核を持たず固有磁場も無い.この分化史の違いを説明するべく,含水鉱物の脱水過程の有無に着目した理論的分析を行った.この数値解析に必要な計算機環境の構築と,既存の熱構造進化プログラムの改良を行い,予想される様々な初期状態と物性値を体系的に与えた数値シミュレーションを実行した.ガニメデはカリストよりも岩石量(即ち放射性熱源量)が23割程度多いことによって初期の(含水鉱物からなる)岩石+金属混合核温度が脱水温度に達し,レオロジーの硬化(急激な熱輸送率の低下)に伴って温度が上昇.15億年後にはガニメデの初期混合核温度が金属成分の融点に達して金属と岩石の分離が発生し,金属核形成が行われることが分かった.一方でカリストは熱源量の少なさから初期核温度が含水鉱物の脱水温度に達せず,金属と岩石は未分離のまま現在に至ることも分かった.初期核を構成する岩石が含水化していない場合では,その硬いレオロジー(低い熱輸送率)から両衛星ともに初期混合核温度が金属成分の融点に達してしまい,金属核形成が起こってしまうことも分かった.以上を総合し,ガニメデとカリストが持つ明瞭な内部分化状態の違いは,放射性熱源量の違いと含水鉱物の脱水化という2つの要素によって作り出される可能性があると結論づけた.本研究は,これまで扱われることの無かった衛星における磁場発生機構,特に磁場の発生源となる金属核の形成過程を数値解析的手法によって調査し,それを通じて「太陽系固体天体の磁場生成」という重要課題に新たな知見を得るのが目的である。当該年度では,衛星内部分化史の違い(ガニメデは金属核とそれ起源の固有磁場を持った明瞭な内部分化状態にあるのに対し,カリストは金属核を持たず固有磁場も無い)を説明することを目的として前年度までに構築した内部熱史に関する数値シミュレーションコードを拡張し,ガニメデやカリスト以外の衛星,特に両衛星の(大きさ,平均密度での)中間的性質を持つ土星の衛星タイタンにも適用し,太陽系に存在する3つの巨大(直径5000km級)衛星の金属核形成史とその違いについて,含水鉱物の脱水化の有無に着目して考察した.タイタンはその大きさと平均密度(すなわち内部の岩石含有量)がカリストよりガニメデに近いことから,慣性能率を満たし得る内部岩石含有量の範囲においてタイタン内部はガニメデと同様に金属核を形成しやすいことが示された.惑星サイズの3衛星の内部熱構造進化史を統一的に議論した研究はこれが初めてであるが,一方でタイタンの慣性能率がガニメデより大きいことは内部分化(金属核形成)が不十分であることを意味するという先行研究の見解や,ガニメデが持つ金属核起源の固有磁場がタイタンでは見つかっていない事実を鑑みると,注意を要する結果である.すなわち,放射性熱源量の違いと含水鉱物の脱水化(粘性率の急増)という要因だけを考慮した現状の進化モデルでは不十分であることを示唆しており,改良の余地がある.木星衛星ガニメデは太陽系最大(半径2600km)にして金属核起源の固有磁場を持つ唯一の衛星だが,磁場の有無以前にガニメデが集積熱のみで金属核を分化させることは理論的に困難である.これは氷衛星が地球型惑星と決定的に異なる点であり,現在のガニメデ内部が長期進化の途上で核形成(内部分化)を経た可能性が示唆される.そこで本研究では,ガニメデの初期内部進化を数値シミュレーションによって調べた.木星系形成領域は雪線の外側にあったと考えられるため,原始ガニメデは含水鉱物と金属の混合状態で集積したと仮定する.その後の長寿命放射性熱源による加熱とそれに伴う様々な物性変化を考慮し,内部分離とくに金属核形成の時期や核サイズをアウトプットとした数値実験を行った.その結果,形成から1020億年後にガニメデ内部温度が金属成分の共融点に達し,金属核形成が行われることが分かった.

これほどの時間がかかるのは,主に含水鉱物がもつ柔らかなレオロジー(高い熱輸送効率)に原因がある.またその過程で発生する含水鉱物の脱水化は衛星全体の大きな体積増加をもたらし,ガニメデ表面に見られる表面伸張性地形の原因として有力であることが示唆された.一方,ガニメデとほぼ同サイズだが固有磁場(金属核)を持たない衛星カリストについても同様の数値実験を行ったところ,ガニメデよりわずかに小さいサイズと平均密度(すなわち放射性熱源量)が主因となって内部温度が金属成分の共融点に達せず,金属核形成が困難であるという調和的な結果を得ることもできた.以上の結果から,氷衛星の金属核形成はサイズの小ささに起因する集積エネルギーの不足と,含水鉱物のレオロジーが高い障壁となって内部加熱が進みにくいこと,そして衛星ガニメデは大きさと平均密度からその障壁を越えることができた太陽系唯一の衛星であることが見出された.衛星の内部分化史の違い(金属核の有無)を説明するために,含水鉱物の脱水化に着目した数値シミュレーションコードを開発してきたが,脱水化に伴う様々なプロセスのうち粘性率の急変のみを考慮したこれまでの枠組みでは不十分である(本質的な寄与を果たすプロセスが他にも存在する)ことが見えてきたため,脱水反応熱や脱水の移流による熱輸送,脱水に伴う初期岩石・金属混合核の収縮などを追加考慮したシミュレーションコードへと発展・改良させる必要があり,この構築作業に従来の見積もりよりも多くの時間を要しているため.24年度が最終年度であるため、記入しない。上に記載した数値解析コードの発展・改良作業を本年度第一四半期を目途に完了させ,その上で,当初の計画にあった衛星間のパラメタスタディの再実行を行う.得られた成果は,8月にシンガポールで行われるアジアオセアニア地球科学会や,10月にスペインで行われる欧州惑星科学会,12月に米国サンフランシスコで行われる米国地球科学会の秋季大会等で報告する.同時に論文投稿を行い,総括する.24年度が最終年度であるため、記入しない。
ニハイチュウの比較ゲノミクスから探る小空間スケール適応放散のメカニズム

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
クチジロジカ・中国産アカシカによるシカ属(Cervus)の進化系統分類学的研究

《1.形態・系統学的研究》年齢群別に標本の記載・検討を行う目的で年齢鑑定に関する研究を行い、第1切歯および第1大臼歯のセメント質組織標本により、正確な年齢鑑定ができること、および歯の萌出・交換・磨耗等によって、およその年齢鑑定ができることが判明した。体重は、2.5カ月3.5カ月の子鹿7例の平均の43kg、雄の場合1.5歳約70kg、2.5歳約180kg、713歳の成獣は約205kg、雌の614歳では約124kgであった。胴長の平均は、成獣雄123.8cm、肩高はそれぞれ121.5、117.3cmであった。これまでに報告のない特微として、出生直後の子鹿にはニホンジカと同様の白班があり、生後2カ月、7月中旬頃には消失するることが挙げらでる。頭骨は他のCervus属の鹿に比べて鼻部顔面の幅が広く、眼下線窩が大きく深い。これは乾燥・寒冷地への適応、草原におけるcommunicationとの関係を推測させる。大臼歯のparasrastyle、mesostyleが発達していることは、固い草本を食べる食性に適応した結果と考え得る。角は車較伏の枝分かれをし、1歳で23尖、2歳で34尖、3歳以上で57尖になるものと推定される。以上の結果などから、クチジロジカはアカシカに似るが、ルサジカより進化したものと考えられる。《2.地理的分布および生息環境》チベット高原東部の海抜3000mから5000mにかけての高山荒漠・高山草甸草原・高山潅木草原に分布している。分布域は北緯2940度、東経92102度の範囲で、甘粛省中央部の南部、青海省東部、四川省西部、チベット自治区東北部および雲南省北部にまたがる。分布域の年降水量は200700mm、年平均気温は-55°C、1月の平均気温は-200°C、7月の平均気温は720°Cの間にある。森林限界は35004000m、その上は高山草原であるが、40004500m付近まではヤナギ類などの潅木がまばらに生えている。《3.生態と行動など》主要な食物は草本類(カヤツリング科・禾本科・豆科)であり、冬期にはヤナギ類などの潅木の芽も食べる。胃内容や糞分析の結果では、クチジロジカはJarmanーBellの原理によると草食(Grazer)である。出産期は5月下旬から6月で、1産1子。初産は2歳または3歳で、毎年また隔年に通常1214歳まで出産する。最高寿命は、自然条件下では雄で12歳前後、雌はそれより長いものと推定される。群れは最大で200頭、平均35頭。雌と子および1歳の雄も加った雌群、雄群、および発情期にみられる雌雄の混群の3つの類型に分けられる。性比は2.2、100雌当りの子の数は29頭であった。夏期は標高い高山草原で過ごし、冬期は積雪の多い高山草原を避けて潅木林へ移動する。交尾期の最盛期は10月で、11月中旬に再び雄群・雌群に分かれる。妊娠期間は220230日と推定される。交尾期の社会組織はハレム型と交尾群型の2つがあり、ハレム型は雌が25頭以下の時にみられ、大きな角を持つ成獣雄が1頭だけ優位雄となって加わる。雌の個体数がそれより多くなると、複数の優位雄が参加する交尾群となる。音声行動には、うなり声と優位の雄が出す咆哮とがあり、特に咆哮は45音節から構成される連続声で、クチジロジカ独特のものである。《4.保護管理について》チベット高原のクチジロジカは、ヤク・ヒツジ牧業が同高原へもたらされた20003000年前から、人類の影響を受け、「チベット解放」後は、家畜と人口が増えたこと、自動車道路が発達したこと、兵站が各地に出来て、銃が多数持ち込まれたことなどの直接・間接的な影響によって、分布域・生息数ともに大きく減少した。今後は、有蹄類の保護管理に従って、地域毎の適正頭数(密度)を算定したうえで、その頭数になるまでは哺護を禁止し、一定の密度に保つ必要がある。そのような体制の出来るまでの間は、各地に保護区を設定して減少傾向を止めることが最も現実的と考えられる。

これまでに報告のない特微として、出生直後の子鹿にはニホンジカと同様の白班があり、生後2カ月、7月中旬頃には消失するることが挙げらでる。頭骨は他のCervus属の鹿に比べて鼻部顔面の幅が広く、眼下線窩が大きく深い。これは乾燥・寒冷地への適応、草原におけるcommunicationとの関係を推測させる。大臼歯のparasrastyle、mesostyleが発達していることは、固い草本を食べる食性に適応した結果と考え得る。角は車較伏の枝分かれをし、1歳で23尖、2歳で34尖、3歳以上で57尖になるものと推定される。以上の結果などから、クチジロジカはアカシカに似るが、ルサジカより進化したものと考えられる。《2.地理的分布および生息環境》チベット高原東部の海抜3000mから5000mにかけての高山荒漠・高山草甸草原・高山潅木草原に分布している。分布域は北緯2940度、東経92102度の範囲で、甘粛省中央部の南部、青海省東部、四川省西部、チベット自治区東北部および雲南省北部にまたがる。分布域の年降水量は200700mm、年平均気温は-55°C、1月の平均気温は-200°C、7月の平均気温は720°Cの間にある。森林限界は35004000m、その上は高山草原であるが、40004500m付近まではヤナギ類などの潅木がまばらに生えている。《3.生態と行動など》主要な食物は草本類(カヤツリング科・禾本科・豆科)であり、冬期にはヤナギ類などの潅木の芽も食べる。胃内容や糞分析の結果では、クチジロジカはJarmanーBellの原理によると草食(Grazer)である。出産期は5月下旬から6月で、1産1子。初産は2歳または3歳で、毎年また隔年に通常1214歳まで出産する。最高寿命は、自然条件下では雄で12歳前後、雌はそれより長いものと推定される。群れは最大で200頭、平均35頭。雌と子および1歳の雄も加った雌群、雄群、および発情期にみられる雌雄の混群の3つの類型に分けられる。性比は2.2、100雌当りの子の数は29頭であった。夏期は標高い高山草原で過ごし、冬期は積雪の多い高山草原を避けて潅木林へ移動する。交尾期の最盛期は10月で、11月中旬に再び雄群・雌群に分かれる。妊娠期間は220230日と推定される。交尾期の社会組織はハレム型と交尾群型の2つがあり、ハレム型は雌が25頭以下の時にみられ、大きな角を持つ成獣雄が1頭だけ優位雄となって加わる。雌の個体数がそれより多くなると、複数の優位雄が参加する交尾群となる。音声行動には、うなり声と優位の雄が出す咆哮とがあり、特に咆哮は45音節から構成される連続声で、クチジロジカ独特のものである。《4.保護管理について》チベット高原のクチジロジカは、ヤク・ヒツジ牧業が同高原へもたらされた20003000年前から、人類の影響を受け、「チベット解放」後は、家畜と人口が増えたこと、自動車道路が発達したこと、兵站が各地に出来て、銃が多数持ち込まれたことなどの直接・間接的な影響によって、分布域・生息数ともに大きく減少した。今後は、有蹄類の保護管理に従って、地域毎の適正頭数(密度)を算定したうえで、その頭数になるまでは哺護を禁止し、一定の密度に保つ必要がある。そのような体制の出来るまでの間は、各地に保護区を設定して減少傾向を止めることが最も現実的と考えられる。
新潟県内の疫学的研究に基づいた月経喘息の臨床および生化学・遺伝学的研究

本研究は、成人気管支喘息患者とその主治医に対する新潟県内のアンケート調査とそれを行う県内医師ネットワークを基盤として行われた。疫学的解析の結果では、有月経女性喘息585症例中、月経喘息症例は82症例、有月経女性喘息症例(コントロール症例)は503症例であり、月経喘息の24.4%がアスピリン喘息であった。また、有生理女性のアスピリン喘息症例58症例中20症例が月経喘息症例であり、月経喘息に対する重要な関与が示され、また、アスピリン喘息症例との類似性が確認された。新潟大学遺伝子倫理委員会の承認のもとに、対象症例の遺伝子収集が開始され、コントロール症例や非喘息症例を含め現在346症例の検体を得て、ロイコトリエン受容体の遺伝子解析が行われた。今回の検討では、ロイコトリエン受容体1、2の遺伝子多型について、月経喘息症例とコントロール症例間では、有意な違いは認められず、ロイコトリエン受容体変異が月経喘息発症機序に関与する可能性は低い事が示唆された。本研究は、成人気管支喘息患者とその主治医に対する新潟県内のアンケート調査とそれを行う県内医師ネットワークを基盤として行われたが、月経喘息の臨床的特徴とアスピリン喘息の特徴の類似性に着目し、両者を比較対照することで解析が進められた。県内医師ネットワークを用いた疫学的解析の結果では、有月経女性喘息症例中、月経喘息と判断された症例は56症例、月経喘息ではないと判断された有月経女性喘息症例(コントロール症例)は424症例であった。月経喘息の25.5%がアスピリン喘息であり(コントロール症例は8.4%)、アスピリン喘息の月経喘息に対する重要な関与が示された。また、有喘息症状がコントロール症例26.8%と比較して47.2%と有意に高く、それに応じて経ロテオフィリン薬使用率69.6%(コントロール症例44.8%)、長期作用型β吸入薬使用率51.8%(コントロール症例32.1%)、抗ロイコトリエン薬使用率53.6%(コントロール症例37.0%)といずれも高い使用率を示し、アスピリン喘息症例との類似性が改めて確認された。月経喘息症例の臨床検体を用いたプロスタグランジン受容体自体の発現についての検討も開始されたが、現在測定計自体の確立を目指している段階である。新潟大学遺伝子倫理委員会の承認のもとに、対象症例の遺伝子収集が開始され、コントロール症例や非喘息症例を含め現在約300症例の検体が得られた。向後、更なる症例の蓄積と供に、2種類のロイコトリエン受容体各々に対する各4遺伝子変異(ロイコトリエン受容体1の-634C/T,475A/G,-336A/G,927T/C、同2の-819T/G,2074C/T,2534A/G,2545+297A/G)およびβ受容体の2つの遺伝子変異(codon16, codon27)を中心とした遺伝子解析を行う予定である。月経喘息の臨床的解析では、対象例と比し、年齢が高年齢で長罹病期間であり、ステップ3および4の症例が多かった。低無発作率であり、高い入院経験率、救急車・救急外来利用経験率を示し、AIA症例も24.2%に認められた。また、女性有生理AIA症例の解析でも、対象例と比べて、高年齢で罹病期間が長く、ステップ3および4症例の高割合、低喘息無発作率、高い入院経験率、救急車・救急外来利用経験率を示し、月経喘息症例も34.5%に認められた。以上から、月経喘息とアスピリン喘息の臨床的類似点の再現性を確認する事が出来た。LT受容体1遺伝子の遺伝子多型については、-634C/T -475A/C -336A/G 927C/Tのアレル頻度は、月経喘息群ではA=0.611 G=0.389, G=0.611 T=0.389, A=0.389 G=0.611, C=0.556 T=0.444、対象群は、A=0.556 G=0.444, G=0.556 T=0.444, A=0.444 G=0.556, C=0.544T=0.456と、両群間のアレル出現頻度に有意な差は認められなかった。

ロイコトリエン受容体2遺伝子についても、-819G/T 2078C/T 2534A/G 2545+297C/Tのアレル頻度は、月経喘息群ではG=0.722 T=0.278, C=0.833 T=0.167, C=0.222 T=0.778, A=0.944 G=0.056、対象群は、G=0.500 T=0.500, C=0.722 T=0.278, C=0.400 T=0.600, A=0.878 G=0.112と、両群間のアレル出現頻度に有意な差は認められなかった。今回の検討では、ロイコトリエン受容体1、2の遺伝子多型について、月経喘息症例とコントロール症例間では、有意な違いは認められず、ロイコトリエン受容体変異が月経喘息発症機序に関与する可能性は低い事が示唆された。
MRL-1pr/1prマウスにおける胸腺外Tリンパ球異常増殖機構に関する研究

MRL-1pr/1pr(MRL/1pr)マウスは自己免疫疾患モデルマウスであり、ヒトのSLEやリウマチ性関節炎によく似た病態を呈する。このマウスの主たる免疫異常の1つにTcRαβ^+CD4^-8^ーリンパ球に異常増殖を伴った末梢リンパ節の腫脹が観察される。われわれは、すでにこの異常リンパ球の分化・増殖が肝で起こり、末梢に流出してリンパ節などの蓄積することを明らかにした。さらに、この異常T細胞の分化・増殖の場である肝においていかなるサイトカインが産生され、リンパ球の増殖や肝類洞内皮細胞上に誘導される接着分子とどのように関わっているのかを解析し、1.アロリンパ球を門脈投与することにより、肝内にのみアロリンパ球特異的抑制T細胞(TcRαβ^+CD4^-8^-)が出現すること、2.肝には、CD44^<hi>,LFA-1^<hi>,ICAM-1^+,Mel-14^-,NK1.1^+の胸腺非依存性に分化したT細胞(intermediate TcR)が存在すること、3.MRL/1prマウスの肝リンパ球は自発性にIL-6を産生し、これにより肝類洞内皮細胞にIGAM-1が誘導されること、4.NZB/WF_1マウスの自己免疫発症に重要な役割を担っているCD5^+B細胞が、発症に伴って肝で特異的に増加するが、これらの細胞の自己抗体産生能は未分化の状態であること、などが明らかとなった。要約すると、MRL/1prマウスの肝はTcRαβ^+CD4^-8^ーリンパ球が増殖する主たる場であり、IL-6の産生とIL-6による肝類洞内皮細胞でのICAM-1の発現誘導が、このマウスにおける自己免疫疾患発症のメカニズムの解明に重要であるものと思われる。さらに、サイトカインに対する中和抗体や肝類洞内皮細胞上に発現される接着分子に対するブロッキング抗体あるいはスーパー抗原などの生体内投与は、TcRαβ^+CD4^-8^ーリンパ球の増殖抑制や肝へのリンパ球ホ-ミング阻止などの機構を会して、自己免疫疾患の発症を抑制する可能性が考えられる。MRL-lpr/lpr(MRL/lpr)マウスは自己免疫疾患モデルマウスであり、ヒトのSLEやリウマチ性関節炎によく似た病態を呈する。このマウスの主たる免疫異常の1つにTcRαβ^+CD4^-8^-リンパ球の異常増殖を伴った末梢リンパ節の腫脹が観察される。われわれは、この異常リンパ球の分化・増殖が肝で起こり、末梢に流出してリンパ節などに蓄積することを明らかにした。本研究は、この異常T細胞の増殖・分化の場である肝においていかなるサイトカインが産生され、リンパ球の増殖や肝類洞内皮細胞上に誘導される接着分子とどのように関わっているのかを解析し、以下のことが明らかになった。1.肝には、他の免疫臓器とは異なり、intermediate TcRを保有するT細胞が存在しており、胸腺非依存性に分化したものであることを明らかにし、これらのT細胞が胸腺由来のT細胞とは異なる接着分子群(CD44^<hi>,LFA-1^<hi>,ICAM-

1^+,Mel-14^-)を発現していることを明らかにした。2.肝由来のT細胞は、NK細胞特異的表面抗原であるNK1.1を発現していることを明らかにした。3.MRL/lprマウスの肝リンパ球は自発性にIL-6を産生し、これにより肝類洞内皮細胞にICAM-1を誘導することを明らかにした。MRL/lprマウスの肝には、正常マウスの10倍のリンパ球が浸潤しており、10倍の自発増殖を行っているが、これらの現象にIL-6産生とICAM-1発現が関与している可能性が示唆された。4.NZB/WF_1マウスでも自己免疫発症に重要な役割を担っているCD5^+B細胞が、発症に伴って肝で特異的に増加することを見い出した。要約すると、MRL/lprマウスの肝はTcRαβ^+CD4^-8^-リンパ球が増殖する主たる場であり、IL-6の産生とこのサイトカインによる肝類洞内皮細胞でのICAM-1の発現誘導が、このマウスにおける自己免疫疾患発症のメカニズムの解明に重要であるものと思われる。さらに、これらの抗体の生体内投与により、自己免疫疾患の発症を抑制する可能性が考えられる。MRL-1pr/1pr(MRL/1pr)マウスは自己免疫疾患モデルマウスであり、ヒトのSLEやリウマチ性関節炎によく似た病態を呈する。このマウスの主たる免疫異常の1つにTcRαβ^+CD4^<2->8^-リンパ球の異常増殖を伴った末梢リンパ節の腫脹が観察される。われわれは、すでにこの異常リンパ球の分化・増殖が肝で起こり、末梢に流出してリンパ節などに蓄積することを明らかにした。さらに、この異常T細胞の分化・増殖の場である肝においていかなるサイトカインが産生され、リンパ球の増殖や肝類洞内皮細胞上に誘導される接着分子とどのように関わっているのかを解析し、1.アロリンパ球を門脈投与することにより、肝内にのみアロリンパ球特異的抑制性T細胞(TcRαβ^+CD4^-8^-)が出現すること、2.肝には、CD44^<hi>,LFA-1^<hi>,ICAM-1^+,Me1-14^-,NKl.1^+の胸腺非依存性に分化したT細胞(intermediate TcR)が存在すること、3.MRL/1prマウスの肝リンパ球は自発性にIL-6を産生し、これにより肝類洞内皮細胞にICAM-1が誘導されること、4.NZB/WF_1マウスの自己免疫発症に重要な役割を担っているCD5^+B細胞が、発症に伴って肝で特異的に増加するが、これらの細胞の自己抗体産生能は未分化の状態であること、などが明らかとなった。要約すると、MRL-1prマウスの肝はTcRαβ^+CD4^-8^-リンパ球が増殖する主たる場であり、IL-6の産生とIL-6による肝類洞内皮細胞でのICAM-1の発現誘導が、このマウスにおける自己免疫疾患発症のメカニズムの解明に重要であるものと思われる。さらに、サイトカインに対する中和抗体や肝類洞内皮細胞上に発現される接着分子に対するブロッキング抗体あるいはスーパー抗原などの生体内投与は、TcRαβ^+CD4^-8^-リンパ球の増殖抑制や肝へのリンパ球ホ-ミング阻止などの機構を介して、自己免疫疾患の発症を抑制する可能性が考えられる。
農作業を活用した新たな健康づくり教育の効果検証～アグリエクササイズの可能性～

農作業が持つ健康への効果として、その運動強度測定(予備実験)を行った。被験者は9名(男性6名、女性3名)で、実際の農作業時での運動強度を呼気ガス分析(ダグラスバック法)、3次元加速度計、心拍数系を用いて、測定を実施した。呼気ガス分析では、被験者の安静時代謝量を測定し、その後いくつかの農作業を実施に農地で行い、その都度ダグラスバックに呼気を採気し、解析を行った。結果は次の通りである。天地返し(呼気ガス:4.11Mets・加速度計:2.65Mets、平均心拍数:100.7拍/分・最高心拍数:118.0拍/分)、畝たて(4.53・2.54、113.5・138.0)、定植(1.59・2.46、86.1・99.0)、草取り(1.87・2.43、87.1・108.0)、田植え(1.66・2.47、87.6・98.0)、草取り(水田)(2.69・2.54、94.8・109.0)、稲刈り(2.89・2.80、88.7・117.0)であった。3次元加速度計の結果については、腰部に固定されており、上半身が、前屈や背屈、また止まった姿勢が続くようなものでは、なかなか測りきれないものであるとわかるものの、測定が簡易であり、その使用方法についても検討を行うことで、有効な手段となりうるのではないかと思われる。平均心拍数においては、低強度から中強度の心拍数増加であるが、最高心拍数、たとえば「畝たて」においては、138拍/分にあがっている場合もあり、高齢者や低体力者においては、ウォーキングなどの一定の強度がかかるものと同様に理解すると問題があると思われる。しかし、平均的には低い心拍数で作業が行えることからあまりつらさを感じさせずにコンビネーショントレーニングのような実施中に運動強度が変わるなどの側面での効果も期待できるのかもしれない。今後は被験者数を増やして精度を上げること、また介入実験を行っていきたい。本研究では、農作業を取り入れた健康教育を実施し、それが日常の身体活動量や生理学的・心理学的指標へ与える影響について評価し、健康づくりまた健康教育の新たな切り口を提唱することを目的としている。本年度は、本年度新たに出版された文献も含めた農業と身体活動に関する文献のシステマティックレビューを実施した。その結果、これまでにうつなど精神疾患患者の回復を目的とした園芸農法が数多く報告されており、これらの多くが、自然とふれあい活動することにより患者のこころが癒され、回復していくという内容のものであった。また、園芸では無く農作業を行うことにより、血液検査値や体重等の健康指標の改善を目的とした研究はいくつか報告されているものの、本研究のように身体活動増加のために農作業を用いた研究は未だ実施されていなことを確認した。さらに本年度は、本研究の調査実施のために、研究倫理審査委員会に申請書を提出し、その結果大学より承認を得た。現在は、研究フィールドである農家と事前の打ち合わせ等を数回行い、日程が確定し次第、実際の調査を開始する段階である。またそれと並行し、現在、介入の前段階として、様々な農作業の運動強度測定のため、現地で実施するためのプロトコルの調整と修正を行っている。さらに、介入実験に向けて、教室の内容の設計、測定等に関わる準備、フィールド周辺の住民に向けての被験者の募集等、本格実施に向けて、準備を行っている。本研究では、農作業を取り入れた健康教育を実施し、それが日常の身体活動量や生理学的・心理学的指標へ与える影響について評価し、健康づくりまたは健康教育の新たな切り口を提唱することを目的としている。初年度は、農業と身体活動に関する文献のシステマティックレビューを実施した。その結果、これまでに鬱など精神疾患患者の回復を目的とした園芸農法が数多く報告されており、これらの多くが、自然とふれあい活動することにより患者のこころが癒され、回復していくという内容の者であった。また、園芸ではなく農作業を行うことにより、血液検査値や体重などの健康指標の改善を目的とした研究はいくつか報告されているものの、本研究のように身体活動量の増加のために農作業を用いた研究はいまだ実施されていないことを確認した。さらに、本研究の調査実施のために研究倫理審査委員会に申請書を提出し、その結果、大学より承認を得た。また、研究フィールドである農家と事前の打ち合わせを数回行い、様々な農作業の運動強度測定の為、現地で実施するためのプロトコルの調整と修正を行った。2年目は、研究フィールドにおいて、農作業における運動強度測定のプレ実験を行った。プレ実験では、ダグラスバック法を用い、採気したものを、ポータブルガス分析器を用いて、解析を行い、代謝量から運動強度を求めた。また、その他、心拍数計などを用いて運動強度を分析した。本年度は、介入実験を進める予定である。

結果は次の通りである。天地返し(呼気ガス:4.11Mets・加速度計:2.65Mets、平均心拍数:100.7拍/分・最高心拍数:118.0拍/分)、畝たて(4.53・2.54、113.5・138.0)、定植(1.59・2.46、86.1・99.0)、草取り(1.87・2.43、87.1・108.0)、田植え(1.66・2.47、87.6・98.0)、草取り(水田)(2.69・2.54、94.8・109.0)、稲刈り(2.89・2.80、88.7・117.0)であった。3次元加速度計の結果については、腰部に固定されており、上半身が、前屈や背屈、また止まった姿勢が続くようなものでは、なかなか測りきれないものであるとわかるものの、測定が簡易であり、その使用方法についても検討を行うことで、有効な手段となりうるのではないかと思われる。平均心拍数においては、低強度から中強度の心拍数増加であるが、最高心拍数、たとえば「畝たて」においては、138拍/分にあがっている場合もあり、高齢者や低体力者においては、ウォーキングなどの一定の強度がかかるものと同様に理解すると問題があると思われる。しかし、平均的には低い心拍数で作業が行えることからあまりつらさを感じさせずにコンビネーショントレーニングのような実施中に運動強度が変わるなどの側面での効果も期待できるのかもしれない。今後は被験者数を増やして精度を上げること、また介入実験を行っていきたい。当初計画していたフィールドでの調整がつかず、新たな場所で研究フィールドの確保を立ち上げる必要を余儀なくされた。現在までに新規フィールド受け入れ農家の承諾をもらうことができたが、当初の計画により進捗状況が遅れている。昨年は、農作業における運動強度調査のプレ実験を行った。プレ実験では、ダグラスバック法を用い、採気したものを、ポータブルガス分析器を用いて、解析を行い、代謝量から運動強度を求めた。また、その他、心拍数計などを用いて運動強度を分析した。研究の本格的な実施が遅れているため、調査を速やかに開始する必要がある。現在は、実験のフィールドとなる農家との、全面的な協力関係が築かれている。すでに被験者の募集が完了しており、無事に定員を超える応募があった。今年度は介入実験を実施する予定である。集まった被験者には、これから事前検査を実施し、健康上問題がないかを医師に判断を仰ぎながら参加の可否を決め、安全管理をしっかりとしながら進める予定である。本研究の研究計画に基くと、本来は既に介入実験が開始している状況であるが、当初計画していたフィールドでの調整がつかず、新たな場所で研究フィールドを立ち上げる必要を余儀なくされた。現在までに新規フィールド受け入れ農家の承諾をもらうことができ、現在は細部における調整を行っているところである。そのため、当初の計画より進捗状況がやや遅れているが、計画通り調査を完了できる予定である。25年度に、運動強度の分析を行い、その結果をもとに26年度介入研究を行い、効果検証をおこなう予定であったが、代表者の身体的状況(椎間板ヘルニア)の治療・リハビリのために、研究実施(介入実験等)が計画通りに実施できず、計画を変更し、運動強度測定、介入研究の実施、効果検証を27年度に実施することとした。(承認済み)研究の本格的な実施が遅れているため、調査を速やかに開始する必要がある。現在は、実験のフィールドとなる農家との打ち合わせを数回実施しており、全面的な協力関係が築かれつつある。今後は、実施に向けて詳細を更につめ、被験者の募集及び速やかに調査を開始したいと考えている。
宋代における「文人」の理念と実態およびその文学芸術との関係

中国における文学芸術の最も洗練された部分は,「文人」と呼ばれる人々によって支えられて来た.人間類型としての「文人」は,魏晋の頃に出現し宋代に至って完成したものと考えられる.そこで本研究は,宋代を中心として,この「文人」なる人間類型の特色を解明し,更にその現実の姿ならびに文学芸術との関係などを考究すべく計画された.「文人」と並ぶ中国特有の人間類型に「読書人」と「士大夫」がある.本研究ではこれらを対比しつつ分析することによって,それぞれの特色を明らかにした.まず「読書人」の不可欠の必要条件を考えてみると,(1)儒教の古典に通ずること,(2)文言の韻文および散文が書けること,の二点に帰着する.この点は「文人」も「士大夫」も共通で,つまり「文人」も「士大夫」も「読書人」であることを前提として,他の要素が加わったものである.「士大夫」にとって必須のもうひとつの要素は,国家社会の経営に対する使命感であり,実践としては官僚となって政治に参与することになる.つぎに「雅俗観」すなわち「雅」と「俗」とを上下に対置して一切の評価の基準とする認識は,中国の伝統的知識人に普遍的な価値観であるが,それを純粹につか徹底的に追求する精神が,「文人」なる人間類型の核心である.そこで実践としては,「読書人」としての必要条件を備えるのは当然のこととして,書画音楽など,更に高度な芸術に秀でることになる.「士大夫」と「文人」とは矛盾するものではなく,双方の要件を兼ね備えた人を「官僚文人」という.歴史的にみると,北宋では欧陽修・蘇軾など,すぐれた官僚文人が輩出したが,南宋になると姜〓・呉文英など,純粋型の文人が輩出し,これが南宋の文化を特色づけている.またこれらの文人が江南地方と深く結びついていることも見逃せない.本研究ではそうした具体的な情況についても考察を進めた.中国における文学芸術の最も洗練された部分は,「文人」と呼ばれる人々によって支えられて来た.人間類型としての「文人」は,魏晋の頃に出現し宋代に至って完成したものと考えられる.そこで本研究は,宋代を中心として,この「文人」なる人間類型の特色を解明し,更にその現実の姿ならびに文学芸術との関係などを考究すべく計画された.「文人」と並ぶ中国特有の人間類型に「読書人」と「士大夫」がある.本研究ではこれらを対比しつつ分析することによって,それぞれの特色を明らかにした.まず「読書人」の不可欠の必要条件を考えてみると,(1)儒教の古典に通ずること,(2)文言の韻文および散文が書けること,の二点に帰着する.この点は「文人」も「士大夫」も共通で,つまり「文人」も「士大夫」も「読書人」であることを前提として,他の要素が加わったものである.「士大夫」にとって必須のもうひとつの要素は,国家社会の経営に対する使命感であり,実践としては官僚となって政治に参与することになる.つぎに「雅俗観」すなわち「雅」と「俗」とを上下に対置して一切の評価の基準とする認識は,中国の伝統的知識人に普遍的な価値観であるが,それを純粹につか徹底的に追求する精神が,「文人」なる人間類型の核心である.そこで実践としては,「読書人」としての必要条件を備えるのは当然のこととして,書画音楽など,更に高度な芸術に秀でることになる.「士大夫」と「文人」とは矛盾するものではなく,双方の要件を兼ね備えた人を「官僚文人」という.歴史的にみると,北宋では欧陽修・蘇軾など,すぐれた官僚文人が輩出したが,南宋になると姜〓・呉文英など,純粋型の文人が輩出し,これが南宋の文化を特色づけている.またこれらの文人が江南地方と深く結びついていることも見逃せない.本研究ではそうした具体的な情況についても考察を進めた.(1)資料の整備;課題に関する資料を、予算の範囲内で効率よく購入することに努め、相当に整備することができた。今後さらに充実をはかりたい。(2)資料の整理;関係資料より課題に即した記事をカードに抽出し、分類整理する作業をすすめた。相当量の有用なカードを蓄積したが、これも今後さらに充実をはかりたい。(3)資料の分析・解明;重要な文献の読解を基礎として、課題に即した考察を加え、その結果の一部はすでに論文として公表した。(4)他機関との協力;京都大学人文科学研究所の「文人の生活」研究班(班長、荒井健教授)の研究会に参加し、共同の文献解読,共通の問題に関する情報交換を行い、相当の成果を得た。(5)特記すべき成果;a)ケース・スタディとして、宋代の代表的文人のひとりである呉文英について、その生涯と文学作品との関係、文学史上の位置づけ、その人物の人間類型としての特色などを考究し、論文「呉文英(夢窓)とその詞」を発表した。宋代文人の実態の解明に資するところ少なからざるものがあることを信ずる。6)資料探究の成果として、無窮会図書館において「諸家集註唐詩三体家法」の江戸刊本を発見した。

これは宋代に作られた唐詩の選本「三体詩」のテクストの一種で、宋代の詩論研究の重要な資料である。従来はこの通称「集註本」は、いわゆる「増註本」の流行に圧倒されて、室町時代を過ぎると失われたと考えられていたが、この本の出現により、この通説は再検討を要することになった。
インドール及びルミノール型高感度化学発光試薬の研究

本基盤研究において高選択性と高感度性を兼ね備えたインドール試薬の開発に取り組んだ。研究期間内に2個のインドール環をマレイミドで連結した構造であるBisindolylmaleimide(BIM)誘導体を20種以上合成しその蛍光・化学発光を測定した。蛍光極大波長が500nm以上、ストークスシフトが200nm以上、デュアル蛍光、マルチカラー(青緑橙)蛍光、化学発光持続が10分間以上かつ化学発光強度の強い特性を有するBIM誘導体を見出すことができた。インドール及びスカトール(3-methylindole)の蛍光強度及び化学発光強度と比較して明らかな高感度化を達成した。また、BIM誘導体における置換基と蛍光・化学発光特性との関連を得ることができた。BIM誘導体の化学発光メカニズムの解明を目的として、3,4-Bis(3-indolyl)-1H-pyrrole-2,5-dione(1)の化学発光後の生成物のLC-ESI-MSの測定を行いBIMの化学発光はインドール環の2,3位及びマレイミド部位の二重結合の酸化によるジオキセタン分解を経由する化学発光であり少なくとも三っの化学発光が同時に進行していることを解明した。更にBIM化学発光反応を用いたクルクミン及びエピガロカテキンガレートの抗酸化評価にも取り組みクルクミンが強い一重項酸素(^1O_2)消去能があることを確認した。本研究では分子科学計算を取り入れ化学的理論の構築にも取り組んだ。分子科学計算(Gaussian及びMolpro計算プログラム)結果から、1が励起状態でイオン化していることが予測された。本結果はアルカリ性下、1の吸収スペルトル及び蛍光強度が変化しない実験結果と符合した。また、1のHOMOがインドール環付近に局在化したπ共役である一方、LUMOはマレイミド部位の非結合型のπ共役となっていた。本実験及び分子科学計算結果から、(i)マレイミド部位のC=C結合によるπ共役の延長が長波長蛍光発光を生じさせている(ii)マレイミド部位のC=C結合のジオキセタン化学発光がBIMの強い化学発光強度を生じさせていると考えられる。数種のビスインドリルマレイミド(BIM)の誘導体及びArcyriaflavin A(AFA)の合成を行い、その蛍光及び化学発光を測定した。ジメチルホルムアミド(DMF)及びアセトニトリル(CH_3CN)溶液中、BIMの誘導体の蛍光極大波長は550nm以上であった。水、メタノール及びエタノールなどのプロトン性溶液中、BIMの誘導体の蛍光強度は顕著に減少した。AFAの蛍光強度はBIMの蛍光強度の7倍及び10倍であった。DMF-水溶液中、AFAの蛍光強度の減少はBIMのそれに比較し顕著に低かった。DMF及びCH_3CN溶液中、BIMの化学発光強度はAFAの化学発光強度の5倍及び31倍であった。本実験結果から高感度測定においてBIMは化学発光試薬、AFAは蛍光試薬として有用であることを見出した。BIMの推定化学発光メカニズムを明らかにすることを目的として、BIMの化学発光反応後の溶液を高速液体クロマトグラフィー-エレクトロスプレーイオン化法(HPLC ESI-MS)にて質量分析することで反応生成物を解析した。その結果、BIMは少なくとも4種の化学発光反応が存在し発光していると推定された。

また、BIMの化学発光強度が一重項酸素(^1O_2)に大きく影響を受けることを見出し、抗酸化能を有するクルクミン及びエピガロカテキンガレートがBIMの化学発光強度を顕著に減少させることを確認した。これらの研究結果を日本分析化学会54年会(名古屋)、Asia Young Analytical Chemist Session 2005(千葉)及び第22回日本薬学会九州支部大会(福岡)にて報告した。AFAからルミノール型化学発光が期待されるフタルヒドラジド構造への合成も着手している。また、計算化学的手法を用いて各発光物質の発光体の構造最適化を行い本実験結果との理論化学的解析を行っている。