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急速凍結置換法で処理した糖タンパク分泌細胞の分泌機構に関する免疫細胞化学的研究

急速凍結置換固定法で処理した糖タンパク分泌腺組織資料に包埋後免疫染色を施し,きわめてよく保存された微細形態のうえに,高い検出率で物質の局在を同定することにより,糖タンパク分泌細胞の分泌機序の解明に資することを目的として本研究を行った.前年度は,当研究室で糖タンパク分泌機序解明のためのモデルとして試用しているスナネズミ耳下腺からアミラーゼを精製し抗体を作成した.また,これと既有の膵アミラーゼ抗体を用いて,急速凍結置換固定法の利点を生かし,且つ抗原性の保存の良い置換剤と包埋条件を吟味した.今年度は上記で得た最も望ましい条件下で, 1.スナネズミ耳下腺,舌下腺および顎下腺の腺房細胞における耳下腺アミラーゼの局在を確かめた.耳下腺腺房細胞,舌下腺漿液部細胞は二相性果粒を持つが,いずれもその芯の部分に免疫標識は限局して検出された.顎下腺腺房細胞に標識はほとんど認められなかった.2.急速凍結法で処理した試料には置換剤,包埋条件のいかんを問わず化学固定を施した場合に比して格段に高い標識密度を示し,また芯の部分への限局性も明瞭である.3.分泌に関与する細胞小器官上の標識を半定量的に解析した.分泌果粒に関しては,膵アミラーゼを化学固定した試料上の標識を定量解析した他の報告と比較して,急速凍結法が抗原性の保存に優ることは明白である.濃縮胞に関してもほぼ同様のことがいえるが,ゴルジ装置については本研究による標識密度が低い.このことは膵外分泌細胞と,唾液腺漿液細胞との分泌果粒に含まれる糖の量の差,ひいてはゴルジ装置における糖鎖導入の過程の違いを反映していると考えられ今後の興味ある課題である.当初,計画していレクチン細胞化学に関する同様の検討は並行しておこなうことが出来なかったので今後,継続して進めたいと考えている.免疫細胞化学,レクチン細胞化学による細胞内物質の局在の特異的な検出を、微細形態の保持が優れている急速凍結置換固定法で処理した材料の上におこなった。従来から糖タンパク分泌機構解明のためのモデルとして用いているスナネズミの耳下腺からアミラーゼを精製しそれに対する抗体を作製した。抗体の特異性はオクタロニー法とウエスタンプロティング法により確めた。液体ヘリウムまたは液体窒素を用いての金属接触法により耳下腺および舌下腺を急速凍結し、凍結置換固定には14%のオスミウム酸・アセトン溶液,0.3%グルタールアルデハイド-,0.2%パラフォルムアルデハイド・アセトン溶液を用いた。包埋剤としては通常のエポン・アラルダイト,アラルダイト6005,K4M低温重合包埋剤などを用いた。免疫染色法としてはプロテインAコロイド金を用いる間接法を採用した。耳下腺腺房細胞における免疫標識は、分泌果粒では芯の部分に限局して高濃度に出現し、辺緑基質にはほとんど見られなかった。ゴルジ野では、濃縮胞にかなり高濃度の標識が見られ、トランス側のゴルジ層板はシス側のそれよりもやや高い標識濃度を示した。この耳下腺アミラーゼの抗体を舌下腺に適用した結果、漿液細胞の二相性果粒の芯にコロイド金が限局して現れたがその濃度は耳下腺に比して低かった。以上の結果は、われわれが従来からおこなって来た糖タンパク分泌細胞の分泌機構に関する見解、特にオートラジオグラフィによる研究結果をより精細に分析できたものと考えられる。また置換固定剤,包埋剤などによる標識濃度の差,コンタミネーションの差などについても比較検討し有意義な結果を得た。特に急速凍結された細胞は抗原性がよく保持されているので置換剤にオスミウム酸を使用しても充分な標識濃度が得られた、したがって優れた微細形態の上に物質の局在を明示するという研究目的は充分達せられたと考えられる。急速凍結置換固定法で処理した糖タンパク分泌腺組織資料に包埋後免疫染色を施し,きわめてよく保存された微細形態のうえに,高い検出率で物質の局在を同定することにより,糖タンパク分泌細胞の分泌機序の解明に資することを目的として本研究を行った.前年度は,当研究室で糖タンパク分泌機序解明のためのモデルとして試用しているスナネズミ耳下腺からアミラーゼを精製し抗体を作成した.また,これと既有の膵アミラーゼ抗体を用いて,急速凍結置換固定法の利点を生かし,且つ抗原性の保存の良い置換剤と包埋条件を吟味した.今年度は上記で得た最も望ましい条件下で, 1.スナネズミ耳下腺,舌下腺および顎下腺の腺房細胞における耳下腺アミラーゼの局在を確かめた.耳下腺腺房細胞,舌下腺漿液部細胞は二相性果粒を持つが,いずれもその芯の部分に免疫標識は限局して検出された.顎下腺腺房細胞に標識はほとんど認められなかった.2.急速凍結法で処理した試料には置換剤,包埋条件のいかんを問わず化学固定を施した場合に比して格段に高い標識密度を示し,また芯の部分への限局性も明瞭である.3.分泌に関与する細胞小器官上の標識を半定量的に解析した.分泌果粒に関しては,膵アミラーゼを化学固定した試料上の標識を定量解析した他の報告と比較して,急速凍結法が抗原性の保存に優ることは明白である.濃縮胞に関してもほぼ同様のことがいえるが,ゴルジ装置については本研究による標識密度が低い.

このことは膵外分泌細胞と,唾液腺漿液細胞との分泌果粒に含まれる糖の量の差,ひいてはゴルジ装置における糖鎖導入の過程の違いを反映していると考えられ今後の興味ある課題である.当初,計画していレクチン細胞化学に関する同様の検討は並行しておこなうことが出来なかったので今後,継続して進めたいと考えている.
超急冷過程での融体のダイナミックスならびに秩序形成に関する分子動力学法による研究

液体における揺らぎや秩序性の形成のモデル実験として,3次元の二成分系のLennard-Jones液体における液-液相分離を解析の対象とした.マイクロストラクチャーレベルの知見を得るために,78732原子からなる大規模系の分子動力学シミュレーションを行った.相分離の開始は異種原子間のポテンシャルの導入により行った.時間の経過と共に,同種の原子からなるドメインが形成され,ドメインの成長と共に異相界面の面積は減少し,界面エネルギーは減少する.相分離は,低温度ならびに異種原子間のポテンシャルの深さが浅いほど速く進行する.温度300Kでは相分離は進行せず,ポテンシャルの深さの比が0.2以下では温度依存性に変化はほとんど認められない.ドメイン構造をコンピュータグラフィックスならびに低波数域での構造因子により評価した.温度の上昇に従い,異相界面の構造は乱れると共に原子の相互溶解が生じる.構造因子のピーク位置は時間のべき乗で近似され,その指数は低温ほど小さい値を示す.規格化した構造因子は,スケーリング則が比較的良く成立つ.相分離の進行とともに,動的構造因子においては,ドメイン構造に対応した低波数域に低エネルギーの顕著な相関の発達がみられる.フォノンの分散曲線は揺らぎの構造には依存しない.融体の超急冷により生成するZr-Ni系アモルファス合金のダイナミックスについては,Zr-Ni系アモルファス合金の構造はZr33%を境として,大きく変化し,ゴールドシュミット半径の30%ほど大きいZr原子の影響が強く残ることが明らかとなった.密度流スペクトルから計算されるフォノンの分散曲線は,縦波モードにおいては極大値のエネルギー等が顕著な組成依存性を示すが,横波モードにおいては,高波数側でのエネルギーの値は増加する傾向があるものの,低波数側の分散関係にはあまり組成依存性が見られないことが明らかとなった。
大脳皮質GABAニューロンとオリゴデンドロサイト前駆細胞の分化制御機構の解析

GABAニューロンとオリゴデンドロサイトの発生運命を調べるため、GAD67-creノックインマウスを用いて解析したところ、99.9%以上のGABAニューロン様の形態を持つ細胞と少数のグリア細胞が認められた。この結果はグリア細胞マーカーとGABAニューロンマーカーを共発現する細胞も、最終的にはGABAニューロンに分化していることを示唆している。しかしながら、GABAニューロン前駆細胞は全て同じ性質を持っているのではなく、一部ではグリア細胞に分化するポテンシャルを秘めた細胞が存在することがわかった。申請者らの最近の研究で、大脳皮質の脳室下帯のGAD67を発現する細胞のうち約2割がオリゴデンドロサイトマーカーの発現と共存することが分かっている。申請者らはこの細胞は、GABAニューロンとオリゴデンドロサイトを生み出せる共通の前駆細胞であると考えている。我々はこれらの細胞が実際に分裂能を持っているのかを調べるために、GAD67-GFPノックインマウスの胎生12.5日目の内側基底核原基と生後0日目のマウス大脳皮質のGFP陽性細胞をセルソーターを用いて単離し、その分裂能を解析した。その結果、どちらの細胞群においても、分裂能を含むGFP陽性細胞が存在することが明らかになった。驚くべきことに胎生12.5日目の内側基底核原基を由来とするGFP陽性細胞は生後0日目の大脳皮質を由来とするGFP陽性細胞と比べ、約50倍以上の分裂能を保持していた。この結果は、GABAニューロンが分化した直後は、まだ分裂能を保持した細胞が多数存在おり、これらの細胞がGABAニューロンとオリゴデンドロサイト生み出せる共通の前駆細胞であると考えられる。そこで我々は、これらの仮説を証明するために、新潟大学脳研究所の崎村建司先生よりGAD67-creノックインマウスを供与していただき、GAD67-creノックインマウスとレポーターマウスを掛け合わせて、GAD67遺伝子発現細胞の細胞系譜を解析することを試みた。生後1か月齢のマウスの脳を免疫組織化学解析したところ、ほとんどの細胞はGABAニューロン様の形態を持つ細胞であったが、少数のオリゴデンドロサイト様の形態を持つ細胞が、脳梁や、大脳脚、視床に認められた。また、同様に少数のアストロサイト様の形態をもつ細胞も、尾状核、偏桃体皮質に認められた。平成21年度は、新潟大学脳研究所の崎村建司先生よりGAD67-creノックインマウスを供与していただき、GAD67-creノックインマウスとレポーターマウスを掛け合わせて、GAD67遺伝子発現細胞の細胞系譜を解析することを試みた。生後1か月齢のマウスの脳を免疫組織化学解析したところ、GFP陽性細胞の99.9%以上はGABAニューロン様の形態を持つ細胞であり、特に背側大脳皮質ではグリア細胞は全く認められなかった。しかしながら、少数のオリゴデンドロサイト様の形態を持つ細胞が、脳梁や、大脳脚、視床に認められた。さらに、同じマウスを用いて初代培養実験を行ったところ、GFP陽性細胞のほとんどは神経細胞に分化しているという同様の結果を得ることができた。このことからグリア細胞マーカーとGABAニューロンマーカーを共発現する細胞も、最終的にはGABAニューロンに分化しており、GAD67陽性になった段階で既に細胞運命は決定していることを示唆している。また、興味深いことに線条体由来のGFP陽性細胞は大脳皮質由来の細胞に比べ、5倍以上もグリア細胞に分化しやすいことがわかった。これは、同じGAD67遺伝子発現細胞の細胞系譜であっても、細胞を分化させるポテンシャルは部位特異的に異なっているためであると考えられる以上の結果をまとめると、GABAニューロン前駆細胞は同じ性質を持っているのではなく、一部はグリア細胞に分化するポテンシャルを秘めており、その細胞は部位特異的に存在していることを示唆している。(現在論文準備中)
カタツムリ食のヘビとカタツムリの特異的な共進化-左右非対称性に注目して-

1.分子実験呉書平氏(台湾大学)と亀田勇一氏(京都大学)の尽力があって,Satsuma属カタツムリの分子系統解析が完了し,左巻きの種が複数回起源したことを示す画期的な成果が得られた。このことは,セダカヘビ類による継続的な方向性選択を受けて左巻きの種が分化したとする仮説を支持する。2.野外調査石垣島,西表島,与那国島において野外調査をおこない,対象生物の野外生態に関する知見の収集につとめた。得られた知見のひとつは,実験によって確認されていたSatsuma属のイッシキマイマイによる対セダカヘビ防御としての自切の痕跡を,野外個体群において高い頻度で確認できたことである。これは,実験条件下で見られた被食防御行動が野外でも有効に機能していることを証明すると同時に,イッシキマイマイに対してセダカヘビが強力な捕食圧をかけていることを示唆する。このことは,セダカヘビ類とSatsuma属カタツムリの間に密接な相互作用があることを証明するものである。3.論文執筆副産物的な研究成果を発表した(Hoso 2007)。さらに,雑誌からの招待を受けて研究の概要を紹介する記事を発表した(細2007)。1.分子実験呉書平氏(台湾大学)との共同研究を開始することによって,サンプルの収集が完了した。共同研究者の亀田勇一氏(京都大学)の尽力もあって,分子実験には,系統解析の完成に向けて大きく前進したといえる。2.野外調査石垣島,西表島,与那国島,台湾において野外調査をおこない,サンプルの採集と対象生物の野外生態に関する知見の収集につとめた。この際に副次的に得られた知見によって,論文[2]を執筆した。3.行動実験杜銘章教授(台湾師範大学)の助力を得て,同教授の研究室において台湾産のセダカヘビを用いた予備的な行動実験をおこない,新たな知見を得た。4.論文執筆"右利きの捕食者仮説"の論文(論文[1])を発表した。この論文は,国内メディアをはじめ,一流国際誌や海外紙で大きく取り上げられた。また,近日中に招待論文[3]が発表される予定にある。
音の三要素分解法に基づく聴覚情景解析システムの研究

本研究は,人間の高度な音響知覚能力の背景にある信号処理構造を明らかにし,それらを知能化センシングシステムとして実現することを目的とする.本研究は,その具体的な課題として複数音源音の分離をテーマとし,三要素分解法を複数音源音に拡張した聴覚情景解析法について,1)シンプルで合理的なアルゴリズムの理論研究,2)計算機によるシステムの実現とその実効性の検証,を目標としている.前年度までに,基礎理論の構築,計算機シミュレーションによる基礎理論の検証を行った.本年度の成果は,以下のようにまとめられる.1.聴覚情景解析の理論構築複数音源音から基本周波数/AM変化/FM変化を同じくする高調波成分を分離抽出するため,音の三要素分解法を発展させ,瞬時周波数,瞬時振幅変化率,瞬時周波数変化率に基づきグループ化するアルゴリズムを構築した.2.汎用計算機による基礎実験理論検証のために,理想的な計算機合成音や実音声を用いた実験を行い,理論の正当性を確認した.また実時間実現システムを設計し,実現可能性とその限界を示した.3.リズム知覚に基づく聴覚情景解析継時的聴覚情景解析の計算モデルとして,時間差属性差投票によるリズム音列の分凝のアルゴリズムを構築し,計算機によりそのシステムを実現した.我々の研究は,人間の高度な音響知覚能力の背景にある信号処理構造を明らかにし,それらを知能化センシングのためのアーキテクチャとして計算機上で実現することを目的とする.本研究は,その具体的なアプローチとして,複数音源音の分離をテーマとし,三要素分解法を複数音源音に拡張した聴覚情景解析法の構築を目標としている.本年度の成果は,以下のようにまとめられる.1.音の三要素分解法理論の複数音源音への拡張複数音源音から変化を同じくする成分を抽出するため,音の三要素分解法により音量変化率および音程変化率を抽出しするアルゴリズムを提案した.また,それらの同一性を投票操作を用いて確率密度表現し,単一音源音を分離するアルゴリズムを構築した.2.汎用計算機を用いたシミュレーション実験の遂行理論検証のために,理想的な計算機合成音や実音声を用いた実験を行ない,理論の正当性を確認した.3.他の音響信号に対する聴覚能力の検証さまざまな混合音に対する人間の知覚能力を探るため,テンポの異なる音列の混合音を題材とした心理物理実験を行い,テンポや音程,音色,音量などの違いに関する分離の可不可を検証した.(本件は,計画書には記載していない,発展部分である.)本研究は,人間の高度な音響知覚能力の背景にある信号処理構造を明らかにし,それらを知能化センシングシステムとして実現することを目的とする.本研究は,その具体的な課題として複数音源音の分離をテーマとし,三要素分解法を複数音源音に拡張した聴覚情景解析法について,1)シンプルで合理的なアルゴリズムの理論研究,2)計算機によるシステムの実現とその実効性の検証,を目標としている.前年度までに,基礎理論の構築,計算機シミュレーションによる基礎理論の検証を行った.本年度の成果は,以下のようにまとめられる.1.聴覚情景解析の理論構築複数音源音から基本周波数/AM変化/FM変化を同じくする高調波成分を分離抽出するため,音の三要素分解法を発展させ,瞬時周波数,瞬時振幅変化率,瞬時周波数変化率に基づきグループ化するアルゴリズムを構築した.2.汎用計算機による基礎実験理論検証のために,理想的な計算機合成音や実音声を用いた実験を行い,理論の正当性を確認した.また実時間実現システムを設計し,実現可能性とその限界を示した.3.リズム知覚に基づく聴覚情景解析継時的聴覚情景解析の計算モデルとして,時間差属性差投票によるリズム音列の分凝のアルゴリズムを構築し,計算機によりそのシステムを実現した.
変動する領域における拡散過程の研究

本研究の主自的は、時間と共に変動する領域における拡散過程の構成およびその性質を調べることにあった。その際、領域の形状のみならず、生成作用素も変動を許すとする。もっとも典型的な過程は、境界で吸収あるいは反射する拡散過程である。その際、境界の形状が各時点で変わるため、困難が生じる。本研究においては、時間に依存するディリクレ形式の理論を整備し、変動する領域上の拡散過程を構成しその性質を求める方法を用いた。基本的な設定は以下の通りである。領域の変動は、決まった領域の、時間に依存する関数による写像となっている場合を考えた。また、微分生成作用素自身も時間変動を許すと考える。構成の方針は、まず動かない領域における拡散過程を構成する。その構成には、時間に依存するディリクレ形式の一般論が適用できる。その後、その過程を領域間の写像により写すことにより、目的の過程が得られると考えられる。その際、時間的に変動する面積要素を通した変換を受けるため、射影した過程が目的のものであることを調べるため、時間に依存するギルサノフ型の変換公式を含む確率解析が必要となる。このような確率解析については、細切れに散見されるが、系統的には明らかではなかった。本研究の拠り所となるこの様な確率解析については、詳細に整理した結果を発表の予定である。重要な場合として反射壁拡散過程を考える。この場合、境界の形状が時間と共に変動するため、その境界における局所時間あるいは境界における法線方向がどのようなものであるかも明らかではない。本研究においては、領域間の写像を用いることにより、これらを定義し、その境界における局所時間を構成した。さらに、その局所時間を用いてSkorohod型表現定理を求めることが出来た。求められた拡散過程には種々の応用が考えられる。その1つとして、時間的に変動する拡散過程の最適停止問題および関連する確率制御問題がある。時間的に一様でない設定では、半極集合の存在のため、最適停止時間の特徴付けは困難である。これについて、その特徴付けを与える事が出来る。さらにこれを発展させることが出来ると考えている。平成13年度における本研究の目標は、変動する領域における時間的に一様でない拡散過程の構成およびその性質を研究することにあった。この拡散過程の構成に当たり、従来の時間に依存するディリクレ形式の理論は、領域および基礎の測度が時間に依存するため、そのままでは使えない。そのため、領域および測度を、適当な写像により時間に依存しない場合に帰着し、そこにおけるディリクレ形式の理論を用いて拡散過程を構成しそれを逆写像により戻して求める拡散過程を構成する方針で研究した。そのために必要な確率解析を確立する必要があった。それは、写像による拡散過程の変換を行う際、面積要素が時間に関係するため、対応する拡散過程も時間に依存した変換を行う必要がある。それは、時間に依存した丸山ーギルサノフ型の変換となる。従って、その種の変換に対応する確率解析が必要となった。これらの変換は、速度と加法的汎関数の関係にも関係する。これらの間の関係を求めて、ある種の時間に依存して変動する領域における拡散過程を構成した。それらは、反射壁おあるいは吸収壁の境界条件の場合を含む。

特に反射壁の場合、時間に依存して変動する境界における局所時間の存在(それはどのような物であるのが自然であるかは今後の課題であるが)を示し、それを用いてSkorohod型の表現の可能性を示した。次の課題として本年度求めた結果の応用を考えるのが次年度につなげる課題である。その応用は種々考えられるが、その一つとしてゲーム理論あるいは制御理論への応用が新しい問題として浮上してきた。これらについては次年度の課題と考える。本年度の研究の主目的は、変動する領域における拡散過程を構成した後で、その拡散過程が吸収壁または反射壁境界条件境界条件を満たす場合にその特徴付けを与える事と、その応用について検討する事にあった。領域が変動する(当然領域も変動する)場合は、生成作用素も時間的に変動するため、一般的な取り扱いは困難である。本研究においては、領域が、決まった領域の滑らかな関数による像として表される場合に、反射壁拡散過程も構成およびその特徴付けを与えた。その特徴付けにおいては、境界における局所時間が重要な役割を果たす。しかし、境界が時間とともに変動するため、局所時間の特徴付けおよびその存在などは明らかではない。これに関しては、境界が時間的に変動しない場合には、時間に依存するディリクレ形式の一般論が使え、局所時間および反射壁輩拡散過程の特徴付けが出来た。この応用として、当初反射壁あるは吸収壁拡散過程の再帰性あるいは保存性と領域の変動の速さとの関係の研究を1つの目的としていた。しかし、研究の過程において、当研究は最適停止問題の、時間的に変動する場合と密接に関連があることが明らかになった。時間に依存しない場合は、超過的関数は擬連続関数となるため、最適停止問題は、対応する変分不等式の解により特徴づけられる、ある領域への訪問時間として与えられる。これに対して、時間に依存する場合は、超過的関数が擬連続でないため、ある集合への訪問時間でジャンプする可能性がある。これに関して本年度の研究で部分的な結果を得て、それはさらに発展する可能性を見いだした。
中世後期アラブ世界の書物・図書館・読書

前近代アラブ世界における、書物を介した知的伝達、および、知識人たちの読書行為をめぐる社会的実践のあり方を分析した。ワクフ文書を用いることで、モスクやマドラサ(学院)における書物を中心とした社会的実践の諸相が明らかとなり、また、アラビア語手稿本の奥付等に記された書き込みを「文書的」に利用することで、より細かな具体例を集めることができた。こうして明らかになった当時のアラブ世界における社会的実践のあり方を他地域と比較し、当該地域・時代の有する特徴を描き出した。当該年度は3回にわたり海外渡航を行い、研究報告と資料調査とを実施するなど、研究のアウトプットとインプットを手広く行った一年となった。以下に順に概要を記す。5月10日、11日には、トルコ、ガジアンテプ大学神学部主催の「バドルッディーン・アイニー国際シンポジウム」に参加し、歴史家アイニーの執筆した年代記史料に関する歴史文献学的研究の報告を行った。ガジアンテプ(アラブ名アインターブ)はこの歴史家の出身地でもあり、それにちなむ旧跡も数多く存在したため、それらの現地調査からアイニーのライフストーリーについての新たな知見を得ることができた。なお、この出張は甲南大学の海外出張費を利用しての滞在であるが、内容的に当科研研究と大きく関わるために、実績としてここで報告したい。8月21日31日には、大英図書館での資料調査のためイギリスに滞在した。別記の通り、当初この時にエジプトでの資料調査を行う予定であったが、現地情勢の緊迫化を受けて急遽予定を変更してイギリス出張のみを行うことにした。大英図書館では中世アラビア語手稿本を数点閲覧することができた。また、オクスフォード大学ボドリアン図書館の閲覧室を見学する機会を得た。10月11日、12日にはベルギー、リエージュ大学主催の「アラビア文字自筆本学会」に参加し、「アイニーの年代記執筆過程」と題する報告を行った。世界各国の研究者と知識の交換を行う機会を得ると同時に、リエージュ大が保管する中世歴史家の自筆本などの資料を調査・分析した。また、日本語での研究成果の発表として、「バドルッディーン・アイニーの職業的キャリア」が刊行予定となっている。当該年度は、上半期は日本国内において予備調査を行い、下半期は米国シカゴ大学において招聘研究員として在外研究を行った。シカゴ大学ではJ.ウッズ教授、F.ドナー教授他、若手の研究者と交流し、また11月に参加した北米中東学会(MESA)においても米国内外から集まった研究者と意見交換を行った。このような交流活動を通して、現在学会で注目を集めている「サマーウ」(聴講記録)史料群の有用性に大いに気づかされた。これは本研究が掲げる「手稿本史料の文書的利用」と軌を一にするものであり、本研究の対象である「ワクフ」と併せて検討することで、当時の書物のあり方についてより詳細なデータを抽出しうるとの認識を抱くに至った。そのような観点から、当該年度はシカゴ大学付属リーゲンスタイン図書館が所蔵する刊本、研究書を閲覧し、今後の分析に利用できる体制を整えることに専念した。それにより、これまでに刊行されたワクフやサマーウにかんする先行研究、および新たに刊行されたサマーウ目録などの史料を入手することができた。また、同図書館が所蔵する中世エジプト・ワクフ文書のマイクロフィルム、および、すでに校訂出版されている同文書の刊本を閲覧し、本研究が対象とする文書史料を可能な限り収拾することができた。これらの資料収集は、次年度以降のワクフ、サマーウ分析の基盤を準備したこととなる。さらに、当該年度は英文による研究論文を一点発表した。これはすでに発表した、手稿本ワクフを用いた知識人のライフコース研究の改訂版であるが、このような非和文による成果発表は、海外の研究者との意見交換には欠かせないものである。4月には、昨年度以来交流を続けていたベルギーのリエージュ大学よりフレデリック・ボダン教授が来日し、その際に京都大学で「マクリーズィーとヤサ」と題する講演セミナーを開催し、アラビア語写本研究に関する同教授の最新の知見を紹介されるとともに、情報交換を行った。なおここでの学術交流は、平成27年度に日本学術振興会外国人研究者招へい事業(短期)によりボダン教授に再来日していただく事業として実を結んでいる。夏期には米国シカゴに滞在し、シカゴ大学付属図書館での資料調査を行った。同大学ではアラビア語史料はもちろんのこと、アラビア語および英語等による研究文献が網羅的に収集されており、一昨年度の滞在の際には確認できなかった貴重な文献を数点、閲覧、複写することができた。また、国内において3回の研究発表を行う機会があった。7月の関西中世史研究会では、主に西洋史研究者の前で比較史的観点から知識人研究にかんする発表を行い、有意義な助言を得ることができた。12月の歴史学会シンポジウムは軍事史に関わる内容であったが、最新の写本研究に基づく研究成果を報告し、広いジャンルにわたる参加者との間に有益な意見交換を行った。2月の千葉大学ミニシンポジウムは、読書史・書物史にかんする比較研究の場で登壇の機会を得て、本科研費研究のメインテーマに関わる内容を日本史や西洋史の研究者と共有することができた。成果発表としては、中世アラブの歴史書執筆にかんする一章を担当した単行本『イスラーム書物の歴史』が6月に刊行された。また上記国内研究発表のうち、歴史学会シンポジウムにかかわるものの出版が決まっている。

当初の計画より一年延長して行った本年度の研究は、必要な物品を購入しつつ、積み残しの課題を消化することに費やされた。一昨年に引き続き来日したベルギー、リエージュ大学のフレデリック・ボダン教授を招いて、アラビア語写本セミナー「マクリーズィーの作業を肩越しに覗く:中世エジプトの歴史家はどう仕事をしていたのか」が5月に開催されたが、私はそこで講師として参加した。アラビア語写本研究、歴史文献学において豊富な経験・実績を持つボダン教授の研究手法をつぶさに学ぶ良い機会であると同時に、日本の若い研究者、学生たちと歴史文献学の抱えるさまざまな課題を共有することができた。また、他の研究費を用いてではあるが、12ー1月にはエジプトへの渡航を行うことができ、国立文書館への利用申請を行った。利用許可が下りるまでに数ヶ月の手続き期間を要するため、本年度以降の再渡航が必要となるが、これで、社会情勢を鑑みて長く延期していたエジプトにおけるワクフ文書の調査を再開させる見通しが立ったことになる。成果発表としては、前年度に参加した歴史学会での「軍隊の歴史」シンポジウムでの発表内容を、一編の学術論文として公表することができた。本年6月にシカゴ大学で開催予定の「第3回マムルーク研究学会」で、「イブン・アイニーの生涯」と題する学会発表のエントリーが受理されており、今後も本研究での成果を国内外に向けて積極的に発表していく準備が整っている。前近代アラブ世界における、書物を介した知的伝達、および、知識人たちの読書行為をめぐる社会的実践のあり方を分析した。ワクフ文書を用いることで、モスクやマドラサ(学院)における書物を中心とした社会的実践の諸相が明らかとなり、また、アラビア語手稿本の奥付等に記された書き込みを「文書的」に利用することで、より細かな具体例を集めることができた。こうして明らかになった当時のアラブ世界における社会的実践のあり方を他地域と比較し、当該地域・時代の有する特徴を描き出した。前年度に情勢悪化のために延期したエジプトでの文書調査を、今年度の1月に実行する予定であった。しかし1月25日の「革命記念日」を境に再びエジプトの情勢が悪化し、再度延期せざるをえなくなった。また、当初予定していた北米中東学会(MESA)での研究発表は、大学での業務と日程的に重なったために、参加を見合わせた。東洋史11月に北米中東学会での研究発表を行うために、これまでの研究成果の総括を行う。ただし、学会期間中のアメリカへの渡航が難しい場合には、それに相当する欧米の研究会に、期間をずらして参加することも検討する。また、場合によってはエジプト国立文書館でのワクフ文書の調査に振り替えることもありうる。当初、エジプト国立文書館に所蔵されたワクフ文書の調査を行う計画を立てており、その計画に基づいて前年度の1月には現地に赴いて同文書館への利用申請書を提出し、許可が下りるのを待つだけの状態であった。ところが7月3日にはエジプト軍の介入により当時のモルシー政権は倒れ、エジプト情勢は急変した。渡航予定日の直前である8月14日にはエジプト暫定政府が、前大統領支持派の市民デモを激しく弾圧し、600人を超える犠牲者が出る事態となり、ここに至って、エジプト渡航をあきらめざるを得なくなった。
分子、粒子、細胞の配向構造形成メカニズム

液晶は高密度になると配向構造を形成する。この性質を利用し、液晶と光硬化モノマーの混合物に紫外線を照射すると、光重合の過程で相分離が起こり、高分子中に配向状態の液晶液滴が分散した「ポリマー分散型液晶(PDLC)」を作製することが出来る。PDLCは光シャッターなどへの応用が期待されているが、使用する液晶量が多くコストが高いことが実用化への課題となっている。前年度までの検討により、反応温度を相分離温度近くに設定することで、従来制御が難しかった低液晶分率の領域でもPDLC作製できることが明らかとなった。しかしこのときの反応温度は0°C以下であり、この温度でのフィルム作製は実用上困難であった。本年度は、液晶とモノマーの組み合わせを変えることで、この相分離温度の制御を検討した。その結果、相分離温度を室温付近に上昇させることに成功し、低液晶分率かつ室温付近でPDLCを作製することが可能となった。また、血管内皮細胞は、せん断流れを与えると配向構造を形成する。液晶と同様に、内皮細胞の配向にの場合も密度が支配的因子なのではないかと考え、配向に対する細胞密度の影響を検討した。その結果、配向形成には閾値密度が存在し、その密度以下では配向が起こらないことが分かった。さらに数値計算的な検討から、この閾値熱パーコレーション閾値と概ね一致することが明らかとなった.これは、細胞同士が一つのネットワークとしてつながっていることが、配向構造の形成に必須であることを示している。せん断の刺激が接着結合を介して細胞間で伝達されろことで、配向形成が誘起されるのだと考えられる。このダイナミクスを可視化するために、長期観察に耐えうる光安定性と低い毒性を兼ね揃えた新規蛍光マーカーとして、蛍光Siナノ粒子の開発を行った。配向形成の直接観察までには至らなかったが、細胞内の選択的な長期かつ可視化などが可能であることを明らかにした.液晶分子は密度が高くなると自発的に配向構造形成する。この性質を利用し、液晶と光硬化モノマー混合物に紫外線を照射すると、相分離が起こり、高分子中に液晶が配向状態で液滴を多数形成した「ポリマー分散型液晶(PDLC)を作成することができる。本年度は、UV照射強度や温度などのプロセス条件によってPDLCの構造がどのように変化するかを検討した。また、得られた結果について配向現象の観点から考察を行い、構造制御における指針を獲得した。PDLCは光シャッターなど様々な応用が期待されており、その性能にはPDLC構造が大きく影響する。本研究によってより精密な構造制御が実現されれば、PDLCデバイスの実用化に大きく貢献出来ると考えられる。また、血管内皮細胞は、せん断流れを与えると自発的に配向した構造を形成する。本年度は、先述の液晶分子と同様に、血管内皮細胞の配向現象についても密度が支配的因子なのではないかと考え、形成される配向構造や配向に要する時間に対する、細胞密度の影響を検討した.その結果、最終的な配向構造、そして配向に要する時間は共に、細胞密度によって大きく変わることが明らかとなった。従来血管内皮細胞の配向現象は主に一つの細胞の変化について検討されてきたが、細胞群全体の挙動(細胞同士の相互作用)が現象に関与していることが今回の結果から示唆され、非常に意義の高い結果と言える。これに加えて、血管内皮細胞の配向現象より詳細に調べるために、配向の過程における細胞の内部構造(細胞骨格など)のリアルタイムイメージングを検討した。従来の蛍光色素は光褪色が早く、配向形成の時間スケール(数日)では連続観察が難しい。そこで、新規の蛍光マーカーとしてシリコンナノ粒子の開発を行った。検討の結果、シリコンナノ粒子は従来の有機蛍光色素よりも優れた光安定性と低い生体毒性を有することが分かり、これを用いることで細胞の長期観察が可能となった。今後、シリコンナノ粒子の標識特性をより精密に制御し、配向構造形成の長時間観察に利用していきたと考えている。液晶は密度が高くなると自発的に配向構造を形成する。この性質を利用し、液晶と光硬化モノマーの混合物に紫外線を照射すると、光重合の過程で相分離が起こり、高分子中に配向状態の液晶液滴が多数存在した「ポリマー分散型液晶(PDLC)」を作成することが出来る。本年度は、光重合に伴って系がどのように不安定化していくか(相分離温度がどのように変化していくか)について検討し、形成される液滴径との相関を調べた。その結果、相分離開始時までの相分離温度のシフト幅が液滴径に強く影響を与えることが分かり、これを指標とすることで、従来難しいとされていた低液晶分率の領域でも、液滴を応用上必要な数ミクロンのサイズに制御することに成功した。PDLCは光シャッターなど様々な応用が期待されているが、高価な液晶を大量に使うためそのコストが懸念されてきた。今回の成果は、PDLCのコスト削減に対して大きく貢献出来ると考えられる。また、血管内皮細胞は、せん断流れを与えると伸張・配向した構造を形成する。先述の液晶と同様に、血管内皮細胞の配向現象についても密度が支配的因子なのではないかと考え、伸張と配向それぞれに対する、細胞密度の影響を検討した。その結果、配向形成については密度に閾値が存在し、閾値以下の密度では配向が起こらないのに対し、伸張は閾値以下でも共通して起こることが明らかとなった。

従来、伸張と配向は一連の現象として扱われてきたが、本検討により両者は別々のメカニズムで起こっていることが示唆された。さらに現在、配向形成のメカニズムをより詳細に調べるため、細胞内小器官のリアルタイム観察を予定している。このために、長期の観察に耐えうる光安定性と低い毒性を兼ね揃えた新規蛍光マーカーとして、蛍光Siナノ粒子の開発を行っている。本年度の検討により、粒子の表面化学種や凝集径を制御することによって、様々な細胞内小器官を選択的に標識できることが明らかとなった。液晶は高密度になると配向構造を形成する。この性質を利用し、液晶と光硬化モノマーの混合物に紫外線を照射すると、光重合の過程で相分離が起こり、高分子中に配向状態の液晶液滴が分散した「ポリマー分散型液晶(PDLC)」を作製することが出来る。PDLCは光シャッターなどへの応用が期待されているが、使用する液晶量が多くコストが高いことが実用化への課題となっている。前年度までの検討により、反応温度を相分離温度近くに設定することで、従来制御が難しかった低液晶分率の領域でもPDLC作製できることが明らかとなった。しかしこのときの反応温度は0°C以下であり、この温度でのフィルム作製は実用上困難であった。本年度は、液晶とモノマーの組み合わせを変えることで、この相分離温度の制御を検討した。その結果、相分離温度を室温付近に上昇させることに成功し、低液晶分率かつ室温付近でPDLCを作製することが可能となった。また、血管内皮細胞は、せん断流れを与えると配向構造を形成する。液晶と同様に、内皮細胞の配向にの場合も密度が支配的因子なのではないかと考え、配向に対する細胞密度の影響を検討した。その結果、配向形成には閾値密度が存在し、その密度以下では配向が起こらないことが分かった。さらに数値計算的な検討から、この閾値熱パーコレーション閾値と概ね一致することが明らかとなった.これは、細胞同士が一つのネットワークとしてつながっていることが、配向構造の形成に必須であることを示している。せん断の刺激が接着結合を介して細胞間で伝達されろことで、配向形成が誘起されるのだと考えられる。このダイナミクスを可視化するために、長期観察に耐えうる光安定性と低い毒性を兼ね揃えた新規蛍光マーカーとして、蛍光Siナノ粒子の開発を行った。配向形成の直接観察までには至らなかったが、細胞内の選択的な長期かつ可視化などが可能であることを明らかにした.ポリマー分散型液晶、血管内皮細胞の両系において共に、配向構造の形成メカニズムについていくつかの新しい知見が得られた上、細胞の長期観察用の蛍光Siナノ粒子の開発も進んでおり、研究は概ね順調に進展していると考えている。今後、血管内皮細胞の配向構造形成において、細胞の伸張はせん断応力によるメカノレセプターの活性化に誘起されたアクチンフィラメントの重合という生物的なプロセスによって起こるのに対し、配向は伸張に伴うエントロピー的な不安定化という物理的なプロセスによって起こるという仮説の下、検討を進めていく予定である。最終的には、得られた知見に基づき数理モデル化を行い、他の物質系における配向現象を含めた統一的な理解を目指す。
高炉スラグ微粉末の化学組成が高炉セメント硬化体の体積変化に及ぼす影響の体系的評価

高炉セメントを用いたコンクリートは,著しいひび割れが見られる場合とそうでない場合があり,高炉セメントの銘柄により収縮特性が大きく異なることが指摘されているが,その原因は十分に明らかでない。本研究では,(1)高炉スラグ微粉末(以下,スラグ)の化学組成とスラグの水和活性との関係に着目し,粉末X線回折(XRD)/リートベルト法を用いた精緻な水和反応解析手法により高炉セメントの体積変化(乾燥・自己収縮)に及ぼすセメントやスラグの物理・化学的性質を明らかにした上で,(2)体積変化の少ない高炉セメントの組成を提案することを目的とする。2018年度の研究成果の概要を以下に示す。高炉スラグ微粉末(BFS)の水和活性及び硬化体の自己収縮量に及ぼすスラグ化学組成の影響について検討した。JIS塩基度が1.732.03のBFS6種類を用い,BFS-水酸化カルシウム-無水石こうを結合材とした硬化体を作製し,粉末X線回折/リートベルト法により水和反応解析を実施した。BFS反応率と水和生成物量に高い相関が認められ,アルミネート系水和物の生成量が多いほど,毛管空隙は減少した。BFS6種類を用いて作製した高炉セメントB種モルタルの自己収縮量には差異が認められ,Al2O3, MgO量の多いBFSはモノサルフェート,ハイドロタルサイトの生成量が多くなるために自己収縮が大きくなると推察された。また,市販の高炉スラグ微粉末3銘柄を用い,高炉セメントB種相当のセメントを作製して自己収縮量を測定し,スラグ銘柄により自己収縮量に差異のあることを確認した。さらに,BFS置換率を25, 45, 65 %と変化させたJISモルタルの乾燥収縮量を測定した。その結果,各セメントの乾燥収縮量は,材齢91日で600-680 ×10-6程度と概ね同程度であり,モルタルの乾燥収縮量はスラグ置換率には依存しないことを明らかとした。2018年度は,・JIS塩基度,・スラグ置換率,・市販高炉スラグ微粉末,等をパラメタとして,モルタルの乾燥・自己収縮量の測定を行うことで,モルタルの体積変化に及ぼす物理・化学的要因の一部を抽出することができた。また,高炉スラグ微粉末-水酸化カルシウム-無水石こう系硬化体の水和反応解析結果から,モルタルの自己収縮に及ぼすスラグ化学組成や水和物の影響について検討することができた。モルタルの自己収縮測定における養生温度の影響や少量混合成分量の影響等,一部未実施の実験水準もあるが,一方で自己収縮とセメント水和物との関係についての検討を研究計画よりも先行して一部行っており,研究はおおむね順調に進展している。2019年度以降は,未実施であったモルタルの自己収縮に及ぼす養生温度の影響について評価し,スラグ水和活性の温度依存性を明らかにする。また,無水石こうや石灰石微粉末混和の影響についても評価を行い,並行して高炉セメントペーストを用いたセメント水和反応解析を実施することで,高炉セメントの水和反応・微細空隙構造の観点から硬化体の体積変化を評価する予定である。

また,高炉スラグ微粉末-水酸化カルシウム-無水石こう系硬化体の水和反応解析結果から,モルタルの自己収縮に及ぼすスラグ化学組成や水和物の影響について検討することができた。モルタルの自己収縮測定における養生温度の影響や少量混合成分量の影響等,一部未実施の実験水準もあるが,一方で自己収縮とセメント水和物との関係についての検討を研究計画よりも先行して一部行っており,研究はおおむね順調に進展している。2019年度以降は,未実施であったモルタルの自己収縮に及ぼす養生温度の影響について評価し,スラグ水和活性の温度依存性を明らかにする。また,無水石こうや石灰石微粉末混和の影響についても評価を行い,並行して高炉セメントペーストを用いたセメント水和反応解析を実施することで,高炉セメントの水和反応・微細空隙構造の観点から硬化体の体積変化を評価する予定である。
ロジスティックモデルに基づく感覚・知覚実験法の研究

提案したロジスティックモデルは、1回の測定結果からでも、閾値、許容値、最適値等が推定できる。このモデルを各種感覚・知覚実験法に拡張・展開した。特に、得られた感覚特性(弁別閾値)と各種疲労要因との関係から、疲労現象は、感覚特性だけで把握することは困難であることがわかった。そこで、このモデルが生理学的側面にも有効かどうかを検討した。具体的に、慢性疲労症候群のリスクファクターとして、非侵襲的頭蓋内圧推定法を提案し、新たに頭蓋内圧伝達関数法を構築し、その有効性を検証した。心理学的側面におけるロジスティックモデルは、物理尺度に対応する各言語応答の累積分布曲線がロジスティック曲線で近似できる点に着目し、1回の測定結果からでも、閾値、許容値、最適値等が推定できる新しいロジスティックモデルを提案した。具体的に1個人の許容等価騒音レベルモデル、2最小可聴限界(閾値)モデル、3自動車内楽音最適受聴レベルモデル、および42パルス刺激による感覚特性モデルなどを構築した。特に4は、感覚疲労の観点から、企業労働者の一週間連続測定、学生による24時間連続測定、フラッシュ効果(聴覚による視覚の錯覚現象)、3次元立体映像、およびアルコールの影響等に関して詳細に検討してきた。これらの結果から、生きるために必要な感覚特性は、個人差が存在するものの、眠らない限りある程度保持される傾向が示唆された。具体的に、因子分析結果から、各種疲労要因(測定時間帯、性別、年齢、主観的疲労度、疲労度チェックリスト、睡眠時間、起床時間、最高血圧、最低血圧、脈拍、唾液アミラーゼ)と感覚特性(聴覚[可聴音と超音波骨導音]、視覚、触覚)とは統計的に独立な因子であると言える。したがって、このような感覚特性だけで疲労現象を把握することは困難であることがわかった。そこで、新たに生理学的側面から、慢性疲労症候群のリスクファクターの一つと考えられる頭蓋内圧推定ロジスティックモデルを構築した。頭蓋内圧と容積の関係が指数関数で表されることは周知の事実である。その導関数を頭蓋内エラスタンスと定義する。指数関数は微分しても係数が変化するだけである。このエラスタンス特性は、内頸動脈脈波が微少容積変化に関係し、および外耳道内脈波が頭蓋内微少圧変化に関係していることから実測できる。これらの各分布はロジスティック曲線で近似でき、頭蓋内圧を推定するモデルを提案している。今年度は、1心理的側面からロジスティックモデルを適用した「聴覚障害者が聞きやすいと感じ、最良の音声明瞭度が得られる会話器システム」の製品化、および2生理的側面からロジスティックモデルを適用した「非侵襲的頭蓋内圧推定法」の探索的臨床試験を実施している。1聴覚障害者の協力を得て、最も聞きやすいと感じるイヤホン(各種補聴器を含む10種類以上の代表的なイヤホン)を明瞭度試験結果から選定した。その結果、単語了解度が98%前後得られるイヤホンは、エムケー電子株式会社の耳に密接しない「みみもとホン」であることがわかった。このイヤホン特性は、開発したプローブマイクロホンシステムにより被験者の鼓膜位置で測定した。その結果から、この高音域周波数特性は、個人個人の耳介形状や外耳道形状の影響が大きく現れ、より自然な会話聴取が可能であることが分かった。また、マイクロホンユニットは分離して話者の近くに設定できるように工夫した。提案した会話器システムは、エムケー電子株式会社から「みみもとホンクリア(ES-700GU)」として製品化に成功した。2提案した非侵襲的頭蓋内圧(ICP)監視装置は、低周波マイクロホンで頸動脈と耳から心臓の拍動音を測定する事でICP値を測定する装置であり、患者への負担も殆どなく、ポータブルでいつでも、どこでも測れ、救急医療ニーズに合致した検査機器である。容積が一定に保たれている頭蓋骨内の脳内部質は、心臓から供給される血流により体積の微少変化により、頭蓋内圧の微少な圧力変化が生じる。この脳内部質が受ける体積変化と圧力変化の比を弾性率として求めると、弾性率は頭蓋内の静圧であるICPにより変化する。この従来の知見に基づくロジスティックモデルを適用した「非侵襲的頭蓋内圧推定法」は、探査的臨床試験により検証している最中である。物理尺度に対応する各言語応答の累積分布曲線は、ロジスティック曲線で近似できる。しかしながら、7段階の心理尺度の場合、範ちゅう7の上限と、範ちゅう1の下限だけは、それに対応する比率がそれぞれ1と0で、その偏差値は無限大であるから、尺度化できない。その問題点を解決するために、環境騒音評価法確立を目指して、「非常にうるさい」の上限「耐えられないうるささ」と「全く気にならない」の下限「聞こえない閾値」を、11名の学生を対象として室内実験により検討した。

その結果から、個人個人の許容等価騒音レベルを推定する完全なロジスティックモデルが再構築できた。疲労現象と密接な関係がある感覚特性として、過渡現象の影響を受けない2パルス刺激による新たな測定法を提案した。測定を高速化するため、可聴音、骨導超音波、振動に関する各ロジスティックモデルを構築し、数回の応答から検知閾値を推定することができた。その推定値は短時間に連続して測定した場合、自己調整法よりも安定していることが分かった。疲労調査は、一般企業の労働者を対象として実施した。被験者は株式会社イチカワ群馬工場の従業員40名である。測定は、被験者一人につき一日に朝、昼、夕の3回実施し、1週間継続した。一人の被験者のデータ数は、仕事の都合があり、6回から15回まで分布した。総データ数は446である。調査項目は多岐にわたり、すべての測定項目に関して因子分析を行ったところ、「感覚特性」、「性別・睡眠時間・可聴及び触覚特性」、「循環器・年齢」、「視覚・年齢」、「短期疲労感」、「長期蓄積疲労・唾液アミラーゼ活性」、「睡眠」という7因子で構成されていることが分かった。新しい疲労評価法は,この7因子に関するレーダーチャートによる方法を提案した。カクテルパーティ効果を補聴器にも実現するため、自然な頭外定位感が得られる新たな頭部伝達関数測定法を提案した。当初計画した心理的側面のロジスティックモデル構築に関する学生を対象とした室内実験は平成23年と平成24年度で全て実施し、目的とした全データが収集できた。また、調査研究は、「騒音が問題と考えられる幹線道路周辺地域住民」および「企業における慢性疲労度チェック」などのフィールドワークを中心にデータ収集を実施した。具体的には、(I)人間系の諸感覚に関する閾値、弁別閾値、許容値および主観的判断を求めるため、各心理尺度の言語応答に対するロジスティック曲線の適合性(決定係数が0.9前後)を明らかにし、物理尺度を基準とした各被験者の言語応答に対応する感度から、対応する境界値を推定する共通なロジスティックモデルが構築できた。(II)環境騒音問題に関する「うるささ」の敏感度特性と長野地域の幹線道路周辺の地域特性(慣れ効果、苦情等)との関連性を明確にした。(III)視覚、聴覚、触覚に関する2刺激遅延時間に対する融合弁別閾値は、ヒトそれぞれの固有の感覚感度特性と疲労現象の関連性を明確にし、疲労の観点から見た許容限度閾値が得られるかどうかを検討した。この結果から、生きるために必要な感覚特性は、個人差が存在するものの、眠らない限りある程度保持される傾向が示唆された。つまり、疲労現象のリスクファクターと考えた睡眠、職場における時間帯、自動車運転、立体(3D)画像とTVゲーム、およびアルコールの影響等の要因と調査した感覚特性との明確な相関が得られなかった。(IV)補聴器に関連した外耳道を閉塞した「イヤホン・マイクロホン」システムは、聴覚障害者を対象にして明瞭度試験を実施した。しかし、このシステムは満足のいく明瞭度が得られなかった。そこで、最初に聴覚障害者が使用して最良の明瞭度が得られる各構成要素を検討した。次に、新たな補聴器システムを再構築した結果、文章了解度が96%前後得られる補聴システムが開発できた。
有機ウラン骨格形成を利用したイオン液晶の合成

ウランと窒素ドナー配位子の錯生成を利用して,新たな光物性をもつイオン液体を合成した。出発物質である四ハロゲン化ウラン(UX4)を固気反応によって合成した。四ハロゲン化物はUF4(水色)、UCl4(緑色)、UBr4(深緑色)、UI4(暗紫色)と顕著な発色を有する粉体として得られた。これを種々の有機溶媒やイオン液体に溶解し,液相内での光物性が未解明のU(IV)錯体の電子スペクトルをUV-Vis-NIR吸収分光と時間分解型レーザー誘起発光(TRLFS)によって得た。ウランがイオン液体相に取り込まれることで発光特性が有機溶媒とくらべて大きく異なることが明らかになった。2年目の本年は、初年度で得られた有機ウラン結合での結果に関する知見を発展させ、特に、U-N配位結合に基づく新たな4価ウラン錯体の非水溶媒中での発光現象に注目した。まずハロゲン化物、UX4 (X=Cl, Br)の合成は石英反応管において酸化ウラン粉末をCX4ガスと400°Cにて、フッ化物、UF4はニッケル反応管においてUO3をHFガスと600°Cにてそれぞれ反応させて合成した。ヨウ化物、UI4は定量した金属ウランターニングとヨウ素とを石英管に真空封入し、250°C昇温下で反応させて合成した。結晶相は粉体PXRDで同定した。これらの液体と粉末はアルゴン雰囲気下のグローブボックス内で接触させ溶解させた。この試料のUV-Vis-NIR(紫外可視近赤外)吸収スペクトルおよびTRLFS(時間分解型レーザー誘起蛍光分光)測定を行なった。吸収スペクトルでは鋭い5f→5f遷移がジオキサン中で6,000-10,000 cm-1に、5f2→5f16d1遷移が16,000-37,000 cm-1に観測された。これらのスペクトルピークは既往の別の有機溶媒中における研究と対比して近い値を示した。イオン液体中では、高エネルギー側までピークが広がって検出された。化学組成が異なる結果、配位数もそれぞれ6や8となると考えられ、この状況下で特にイオン液体中では配位子の影響により空間的に軌道が広がっていると考えられる。時間分解スペクトルからは同一試料からであっても、励起パルスからの遅延時間により変化することがわかった。これはナノ秒オーダーの発光寿命の4価錯体と数十マイクロ秒オーダーの6価錯体が混在することによるとみられる。4価錯体の発光寿命はジオキサン中で12. 8 nsイオン液体中では18.6 nsとなり、1.5倍程度長くなっていることからも上述の軌道の広がりを説明することができる。本年度は新たなアクチノイド化合物の創成にあたり必要な戦略を得るために,四価ウラン錯体に注目した.この化合物が水溶液中で発光するのがわかったのは2000年代に入ってからであり,研究の歴史は浅い.現在検討中の化合物は四価ウラン錯体を含有したイオン液体の合成であるが,この錯体の発光挙動について理解するために,ハロゲン化物を有機溶媒中に溶解したのち,発光スペクトルを観測した.その結果,302 nmの励起波長で,四価ウランは発光し,そのスペクトルは有機溶媒によって大きく異なることが明らかになった.エタノール中では発光が見られないものの,テトラヒドロフランやその誘導体,あるいは1,4-ジオキサン中ではピークを2ないし3もった,ブロードな発光スペクトルが得られた.この結果から,合成中のイオン液体も対称性をおとすことで,発光する可能性があると推測される.最終年の本年は、これまで得られた4価ウラン化合物のうち、UCl4とその誘導体に目的物質を絞り、その光機能・特性をさらに詳細に分析することにした。2年目に合成法の見通しが得られたUCl4を、減圧下542 °C、3時間昇華精製することで、光学純度の高いUCl4が得られた。粉末XRDパターンの解析により、不純物として混入したUCl5やUCl6の除去が可能なことが示された。精製した10 mgのUCl4を400 μLの1-エチル-3-メチルイミダゾリウムチオシアナト[C2mim][SCN]に溶解した。この試料のTRLFS(時間分解型レーザー誘起蛍光分光)測定を行った。UIVの化学系は[U(NCS)8]4-であると考えられる。精製後試料を用いたスペクトル測定では、精製前にブロードであったスペクトルは4つのシャープなピークとなり、1 ns前後の非常に短い発光寿命を有することが明らかになった。