hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
帯状レーザー溶融静電紡糸過程におけるテーラーコーンの形成機構の解明

溶融静電紡糸法における繊維細径化を図るために、繊維が形成されるテーラーコーン内での非相溶ブレンド物からの繊維形成機構を解明した。その結果、テーラーコーン先端での局所的溶融体の変形が繊維径を大きく支配することが分かった。そこで、電気的牽引力を効果的に作用させるために装置を改良した。その結果、紡糸空間温度を上げる事が繊維径を小さくするために不可欠であることが分かった。テーラーコーンからの微細繊維形成機構を解明する事が本研究の目的である。このために、高分子ブレンド材料を紡糸試料として用いて、材料の物性因子が、繊維形成に及ぼす影響を検討した。具体的には、紡糸試料として汎用熱可塑性高分子であるポリL乳酸(PLLA)およびポリプロピレン(PP)を使用した。PLLAとPPとを溶融混練して任意のブレンド比を有するブレンドシートを作製し、そのシートから紡糸を行うことで、ブレンド構造が繊維形態に及ぼす影響を調べた。PLLAとPPとのブレンドシートから得られた繊維は、PP単一成分の高分子シートから得られた繊維(平均繊維径5.48μm)単体と比較して細い平均繊維径を有していること(平均繊維径3.404.54μm)が分かったが、PLLA体積含有率が繊維径に及ぼす影響は殆ど見られなかった。また、ブレンドシートから得られた繊維からPLLA成分のみをクロロホルムにより除去し、PP成分のみを観察した。その結果、PLLA体積含有率が50vol%以上の場合において、PLLA体積含有率の増加に伴いPP繊維径が急激に減少することが分かった(PLLA体積含有率50vol%:平均繊維径3.98μm、PLLA体積含有率90vol%:平均繊維径0.28μm)。次に、上記のPLLAをエチレンビニルアルコール共重合体(EVOH)に、PPをエンプラ微粉末(ポリフェニレンスルフィド)に変えて任意のブレンド比を有するブレンドシートを作製し、そのシートからの紡糸を行った。その結果、PLLAとPPとのブレンドシートにおける結果と同様に、EVOH体積含有率が繊維径に及ぼす影響は殆ど見られなかった(平均繊維径1.72.7μm)。ナノファイバーマットを得るために、レーザを溶融方式としたレンズ型溶融静電紡糸法を開発し、これを用いての繊維作製を試みた。その結果、繊維径が大きいことが分かった。これを解決するために、繊維が形成されるテーラーコーン内での繊維形成機構を解明する必要がある。そこで、非相溶ブレンド物を作製し、そのブレンドシートからの繊維形成を前年度までに検討した。そこで、本年度は、電気的牽引力を効果的に作用させ繊維径の微細なナノファイバーを得るために、また、繊維マット幅を大きくするためにスキャン型レーザ溶融静電紡糸法を開発し更に、紡糸空間温度を制御出来る様に、装置を大幅に改良した。この装置を用いて、多くの高分子シートからナノファイバー作製を試みた。その結果、テーラーコーンから吐出する繊維の急激な温度低下を防ぐ事が出来るように紡糸空間温度を上げる事が繊維径を小さくするために不可欠であることが分かった。そこで、エンジニアリングプラスチックからの繊維形成を試みた。ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)のナノファイバーはナノファイバー化の可能性が高いが、液晶形成能のあるポリアリレート(LCP)のナノファイバーマットの作製に成功しなかった。この原因として、レーザ強度が既存の装置では十分でないためと判断した。これが解決できるとLCPのナノファイバーマットが作製できると考えた。本研究の目的は、帯状レーザ溶融静電紡糸過程における溶融体に形成されるテーラーコーンの形成機構を解明することである。この解明は、テーラーコーンから繊維が吐出・形成されるため重要である。単一な高分子シート材料の溶融体に形成されるテーラーコーンの特徴は形態的にわかりにくいため、非相溶ブレンド高分子シートからの繊維形成をブレンド界面の変形情報から考えることとした。そのため、H23年度は、汎用性高分子材料であるポリプロピレン(PP)とポリ乳酸(PLA)が任意の体積比で溶融混練したブレンドシートを、また、PPとアルカリ可溶ポリエステルのブレンドシートを溶融混練により得た。帯状レーザ溶融静電紡糸装置を改良し、その装置を用いて、上記のブレンドシートから繊維形成を行い、形成された繊維からPLA成分はクロロフォルムで、アルカリ可溶ポリエステルは苛性ソーダで溶解させ、PP繊維を得た。その結果、PPの体積分率が50%以下の場合、平均繊維径が500nm以下の繊維が得られること、また、PPの体積分率が50%以上の場合、平均繊維径が1μm以上の繊維が得られることが分かった。次に、テーラーコーンの形成過程を調べるために、テーラーコーンの断面を切断し、紡糸過程における粒子の形態変化を検討した。その結果、PP成分が多い場合、レーザ溶融部でPPの粒子が著しく会合していること、他方、PP成分が少ない場合、PPの粒子は会合せず、その粒子からのナノファイバーが得られることがわかった。

また、PP粒子は、テーラーコーン内部ではあまり変形せず、テーラーコーン先端近傍で著しく変形することがわかった。この結果から、テーラーコーン内部ではなくテーラーコーンの極めて先端近傍に繊維がナノファイバーになる鍵があることが分かった。PLLAとPPとからなる高分子ブレンド材料から繊維形成を行い、一成分の除去を行うことで、溶融静電紡糸による微細繊維形成が非常に困難なPPから、平均繊維径0.3μm以下のナノファイバーを形成できることが明らかとなった。PLLA体積含有率が繊維の繊維径に及ぼす影響は殆ど見られなかったことから、繊維の更なる細径化には、繊維に対して作用する静電的牽引力を大きくし、繊維のドラフト延伸を促すことが必要だと考えられた。H23年度の計画は、汎用性高分子材料からの繊維形成源であるテーラーコーンの特徴を検討することであり、おおむね順調に進展していると考えている。また、汎用性高分子に対して得られた結論が、エンプラ(ポリフェニレンスルフィド(PPS),ポリアリレート)とエチレンビニル共重合体(EVOH)のブレンド物に対しても成立するか次年度検討する。このとき、エンプラとEVOHの融点は大きく異なるが、レーザ溶融であるため、ブレンド繊維が得られることは確認している。H23-H24年度で想定している結論は、テーラーコーン内部ではなく、極めて先端にナノファイバー作製の鍵があることが言えるかどうかである。最終目的は、単一成分からなる高分子シートから溶融によりナノファイバーを得ることであるため、本実験結果が最終目的に対する意味合いを検討している。すなわち、本研究で得られた成果から、テーラーコーン先端近傍がナノファイバー作製の鍵であることが明らかになれば、テーラーコーンからの繊維吐出部に集中した検討を行う。具体的には、吐出後の紡糸空間温度の制御をおこない、この制御が繊維径に及ぼす効果を検討する。高分子ブレンドシートからテーラーコーンの形成がなされ、そこからブレンド繊維が形成される機構がある程度解明されたが、まだブレンドしていない高分子材料からナノファイバーの作製に成功していない。このために、得られたブレンド材料から形成される繊維機構を考慮して紡糸装置の改良を行い紡糸実験を行う。1.エンプラ(ポリフェニレンスルフィド(PPS),ポリアリレート)とエチレンビニル共重合体(EVOH)のブレンド物に対して、平成23年度に明らかにされた結論が成立するか検討する。ただし、ブレンドは、PPSの場合は、粉砕化し粒子とし、EVOHとのブレンドはEVOH溶液に粒子を分散させてブレンド試料を得る。さらに、ポリアリレートは不織布とし、それにEVOH溶液を含浸させてブレンド試料を作製する。2.紡糸空間の温度が制御できる装置を改良して、紡糸空間温度を詳細に制御できるようにし、この温度が繊維径に及ぼす効果を単一の高分子材料を試料として検討する。テーラーコーンから形成される繊維の細径化のために、静電的牽引力の増加および紡糸空間の温度制御を行う必要があり、このために、紡糸装置の改良を行う必要がある。このために機械部品費を計上する。さらに装置の一部を改良するために研究費を使用する。
法称の推論説とその展開

仏教論理学派の学匠である法称(ca.600-660A.D.)は、主著『知識論決択』において、陳那(ca.480-540A.D)の論理学をより合理的な視点から解釈し、新たな見解をも提示している。今年度の研究では、法称の論理学について次の二点を明らかにした。陳那の九句因説では、推論における論証因の妥当性は喩例に基づいて決められた、しかし、喩例は、一つの事例であるから、他の場合にも成り立つことを確定するわけではない。そこで、法称は、この喩例に依る考え方を改めた。即ち、論証因と所証との間に、最低限度必要な関係が成り立てば、論証因の妥当性を確定できる、そしてその関係とは、論証因と所証との同一性または因果関係からなる「本質的結合関係」である、という独自な原理を導入した。本研究では、法称が、この本質的結合関係の視点からどのようにして、九句因説をより明快に再解釈したのかを、文献的に解明した。これは、法称の論理学の基礎的研究である。次に、法称の論理学の応用研究として、インド思想での基本的な思考方法の一つである帰謬法についての、法称の見解を解析した。法称以前の仏教の諸学匠は、帰謬法を用いたが、帰謬法の妥当性については、それを暗黙のうちに前提した。法称はその妥当性を立証し、更に、帰謬法を換質換位して構成する帰謬還元法の可能であることを是認した。この法称の帰謬法説の特色を『知識論決択』およびその註釈に基づいて解明した。佛教論理学派(五世紀以降)は、物事の認識を成立させる根拠、即ち、量(pramana)としての正しい認識を推論と直接知覚に限定し、この根拠に基づき、物事の在り方を可能な限り論理的に記述することに努めた。この考え方の延長には、佛教の開祖である仏世尊自身についての言明もこの根拠による考察の対象となる、という視点が含意されている。実際に、この学派では、世尊は量である、という佛教において自明とされる命題、つまり、世尊は、認識の拠り所である量の如く、世間にとって信頼される拠り所たる公準である、という命題についても、詳しい論証を試みている。今年度は、世尊が何故に量、公準であるのかを証明した法称(七世紀中葉)、及び、法称の著作の註釈者であるプラジュニャーカラグプタ(八世紀後半)の解釈を文献的に吟味した。世尊が量であることの論証は、法称によると、世尊は、世間の饒益を願い即ち慈悲を有し、世間の師となるべく無我の観想に努め、称讃されるなどの特質を有した善逝となり、世間を救済する故に、量である、という思考形式で推論される。ここでは、それぞれ先行する項目が後続の項目の原因であることが前提となっている。例えば、慈悲を有することが原因で、それから世間の師となる実践が結果するという如くである。しかし、原因から結果を導くことは一般的には成立しない。そこで、プラジュニャーカラグプタは、その証明において、原因から結果を導く為に必要な必然性を原因の方に付加する工夫を諸処に挿入している。こうした思考方法を文献的に精査し、それを慈悲の視点から、また、一切智者の視点から分析した。
歯胚発生研究のための培養技術の向上を目的としたワークショップ開催

(1)オンラインでの情報交換:エナメル芽細胞(原田)、象牙芽細胞(大西)、歯胚の器官培養(田畑)、マーカー探索(大島)、歯根/セメント芽細胞の培養(藤原)、総括(栗栖)という分担で、歯胚の培養技術と関連技術について調査を行った。そして、調査結果を随時、オンラインで相互に発信し、相互討論をした。オンラインでの討論には、田畑が調査会議のために5月に作成したメーリングリストtoothを利用した。これは、電子メールの同時配信システムであり、各人が随時参加できること、討論の内容がログとして残る点で、大変便利な手段であった。総メール数は、2000年5月から2001年1月27日までで233通にも及んだ。(2)調査会議:平成12年11月25日、大阪サンパレスにて全員が一同に集まって調査会議を行った。上述の分担に沿って、5つのセッションに分け、さらにそれを3-5の話題ずつに分けて、終日の討論を行った。また、実践的なレベルでの討論を行うため、会議の前日に大阪大学・歯学部・口腔解剖学第1講座の培養室にて順に培養技術のデモンストレーションを行い、これを録画したものを会議で用い、相互に討論を行った。(3)ワークショップの予定:来年度の秋に行うことを協議し、内容の検討と人選を行った。タイトルを「歯の培養法と関連技術のワークショップ(仮題)」として、第43回歯科基礎医学会学術集会のサテライト・セッションとしての開催を申請中である。
相空間構造に基づく多遷移反応動力学とメソスケールで発現する新規なダイナミックス

1)反応遷移における統計性の起源(摂動に対して滑らかにのみ変化し、急に消失することはない)構造安定な不変多様体がどのような状況下で崩壊し、反応遷移における真の確率過程(=反応選択性の消失)が出現するのか、については殆ど分かっていない。部分自由度に亘ってのみnormalizeする部分標準形理論を新たに導入し、活性化障壁よりも高いエネルギー領域においてNHIMの熱浴自由度間の共鳴がNHIMの構造安定性に与える影響を解析し、遷移過程が真に熱的になるメカニズムを解明した(投稿中)。2)一分子時系列情報から背後に潜む状態空間の幾何構造を評価する手法の開発第0近似として各準安定状態において局所平衡が達成されることを仮定し、退色効果などにより十分なサンプルが得られないような"短時間の"1分子時系列の"集団"から、(1)エネルギー障壁の高低や観測時間に依らずにすべて(少なくとも局所的に)平衡統計に従うことが仮定し、1分子時系列情報のみから系が経巡る各状態の分布関数を自己無撞着に決定し、各状態に滞在する滞在確率から対応する(局所的な)自由エネルギー値を、異なる状態間を"横断する遷移確率から対応する活性化自由エネルギーを推定する方法論を構築した。(2)観測時間が短い状況下では、特に、局所平衡が成立しない可能性が大きい。このため、局所平衡統計を前提としない、状態空間上の遷移ネットワーク構造を構成する方法論を構築し、その有用性を検討した(投稿準備中)。このほか、遷移状態の分岐現象、O(^1D)+N_2O→NO+NO気相反応における短寿命反応経路における2つのNO分子間の高速エネルギー交換のメカニズムの解明、多次元エネルギー地形における構造多様性の尺度の開発も行った。1)我々は高次元カオス力学系に存在する法双曲的不変多様体に立脚して新しい相空間構造に基づいた化学反応動力学の統一理論を構築することを目指している。今年度は3自由度系HCNの異性化反応を取り上げ、相空間上の動的反応経路、相空間上の基準座標に相当する標準形座標の可視化に成功した。サドル領域における法双曲性が破れる十分条件を導出し、遷移の「真の統計性」の起源を考察した(投稿準備中)。2)主成分空間におけるエルゴード性と構造転移および機能との関係を明らかにするために、Straubらにより開発された運動エネルギー揺らぎを指標にしたエルゴード測度を主成分空間上で展開する手法の開発を行った。3)極小エネルギー構造間の距離関係を保存した新しい多次元エネルギー地形の可視化手法、ならびに構造多様性の新たな指標を導出し、46ビーズタンパク質に適用し、人工および天然タンパク質の構造多様性と外部摂動に対するエネルギー地形の頑健性を考察した(J.Chem.Phys.掲載)。4)ポリアラニンのHelix-Coil転移ダイナミックスにおける水の場の集団運動に関する研究を行った。その結果、強調的な集団運動を伴う周囲の水の場がポリアラニンの構造転移の過程で交互に交替することが明らかにされた。これはランジュバン的な熱雑音として捉える従来の水描像と異なる非常に新規性に富んだ画期的な結果である。研究成果に関しては、国際会議5件(うち、2件は招待講演)および分子構造総合討論会、生物物理学会などで発表(7件、うち5件は招待講演)し、学術雑誌Adv.Chem.Phys.の編集、総説執筆ならびにJ.Chem.Phys.に論文を掲載した。
分子間相互作用の設計と立体制御

平成10-12年度の研究では分子間相互作用の研究を基盤に、触媒的不斉合成、鎖状立体制御、不斉記憶に基づくキラル合成の分野で以下の成果を得た。1)サレン錯体の構造解析の研究結果に基づいて、軸配位子の添加が錯体の触媒作用に及ぼす効果を明らかにした。また、金属錯体触媒の多くは立体反撥などのようにエンタルピーに関連する因子を考慮して設計がなされてきたが、適切な構造をもつ触媒ではエントロピーに関連する要因が反応の立体化学制御に大きく関わることを解明した。これらの知見に基づいて、初めてシス選択的シクロプロパン化を達成した。また、光照射によって活性化をうける不斉触媒を初めて開発し、分子状酸素を利用する不斉酸化反応を見出した。一方、スルフィド類のイミド化でも高エナンチオ選択性を達成した。(香月、伊藤、入江、大場)2)各種ルイス酸の特性を活用し、エポキシドの立体特異的かつ高位置選択的な開環反応を開発した。これらの手法を駆使して多連続不斉中心の立体制御法とさまざまな官能基の導入法を確立して鎖状分子の一般的な構築法へと展開した。一方、4級炭素の不斉構築法、立体特異的窒素官能基の導入法などの開発とこれらの反応を鍵反応とする生理活性物質の全合成も達成した。(宮下)3)外部不斉源を用いないα-アミノ酸誘導体のα-アルキル化を検討し、光学活性なα-アルキルアミノ酸の効率的合成法を確立した。また、この不斉誘導がエノラートの動的な不斉記憶に基づくことも明らかにした。さらに、不斉求核触媒を開発し、アシル化に基づくラセミ-アルコールの効率的な速度論的分割を達成した。(川端)4)遷移金属触媒を利用して、キラルビルディングブロックとして有用なグルカールのさまざまな立体選択的官能基化を達成した。(林)5)川端・冨士らにより報告されたエノラートイオンの不斉記憶現象が、電極という特殊な反応場を利用することによりアシルイミニウムイオンのようなカチオン性中間体を経る反応でも起こることを見出した。(松村)平成10-12年度の研究では分子間相互作用の研究を基盤に、触媒的不斉合成、鎖状立体制御、不斉記憶に基づくキラル合成の分野で以下の成果を得た。(松村)分子間相互作用の動的な観点からの理解とその利用は、従来法と異なった新規反応の開発に不可欠である。今年度は分子間相互作用と立体制御について研究を行い、以下の成果を得ることができた。1)サレンマンガン錯体は不斉酸化の優れた触媒であり、その高い不斉誘起はサレン配位子の非対称的立体配座に起因することが推測されていたが、その配座を制御する要因が不明であった。今回、サレン錯体のX-線構造解析を行い、マンガンイオン上に配位した水分子とサレン配位子の相互作用が配座決定に重要な役割を行っていることを見いだした(香月、伊藤、入江)。2)アンフィフィリックな分子間相互作用に基づく鎖状立体制御法の開発を目指し,1)エポキシアクリレートを用いる立体特異的不斉四級炭素構築法,2)エポキシスルフィドを基質とし二重立体反転を伴う立体特異的アルキル化反応及びアルキニル化反応を開発した(宮下)。3)メソ型化合物は不斉中心を持つものの鏡像体が存在せずアキラルであるため、これを不斉補助基として利用することは原理的に不可能とされて来た。

しかし、メソ型ジ置換ピロリジンを補助基とする反応でその配座を制御することにより不斉誘導が実現できることを初めて見いだした(川端)。4)パラジウム触媒を用いて、無保護グルカールのシアン化トリメチルシリルによる立体選択的C-グリコシル化反応を検討した。反応性の低いとされる2位置換グルカールでも反応は円滑に進行し、対応するシアノ糖が、α体を優先して高収率で得られた(林)。5)固体塩基の存在下、ジメチルチンジクロリドのような有機スズを触媒とすれば、l,2-ジオールをケモ且つステレオ選択的にモノベンゾイル化できることを見いだした。本反応は1,3-ジオールに比して15倍以上の速度で進行し、また、モノアルコール溶媒中でも起こることがわかった(松村)。分子間相互作用の動的な観点からの理解とその利用は、従来法と異なった新規反応の開発に不可欠である。今年度も分子間相互作用と立体化学制御について研究を行い、以下の成果を得ることができた。1)サレンマンガンおよびルテニウム錯体は優れた不斉触媒であり、その高い不斉誘起能はサレン配位子の柔軟な立体配座に起因すると考えられる。今回、これらの金属錯体のX線構造解析を行い、サレン配位子の配座制御要因を明らかにすることができた。また、この知見に基づいて従来説明が困難であった各錯体の基質特異性を明らかにすることができた(香月、伊藤、入江)。2)立体特異的鎖状分子構築法として,新たにtrans-エポキシアルコールのC-2位選択的アジト化反応,二重立体反転を伴う立体選択的アルキニル化反応およびアルミニウムアート錯体を用いる2,3-エポキシアルコールのC-2位選択的アルキル化およびアルキニル化反応を開発した(宮下)。3)外部不斉源を用いないα-アミノ酸誘導体の不斉α-アルキル化を検討し、Phe,Trp,Tyr,Val,Leu,Dopa,Hisについて78-93%ee(立体保持)、78-96%収率で不斉α-メチルが進行することを見出した。反応中間体として動的な軸性不斉を持つキラルエノレート(ラセミ化の障壁:16.0kcal/mol)の存在が示唆された。(川端)。4)遷移金属触媒を用いた糖質化合物の立体選択的合成研究では、D-グルカールからワンポットで3-ケト-シアノグリコシドが高収率で得られるようになった。このワンポット合成の鍵となるPb/Cエチレン系によるアルコール触媒的脱水素化は一般の二級ベンジルアルコール、アリルアルコールの酸化にも広く適用可能であることも判明した。(林)。5)触媒量の光学活性ジアルキルチンジハライドおよび炭酸ソーダなどの固体塩基の存在下にベンゾイルクロリドと1-アルキル-1,2-ジオールを反応させると、2位モノベンゾイル化が高収率で起こること、さらにこの系に少量の水が存在すると高い不斉収率で速度論的光学分割が起こることを見いだした。(松村)。今年度も分子間相互作用と立体化学制御について研究を行い、以下の成果を得た。1)これまで金属錯体触媒の多くは立体反撥などのようにエンタルピーに関連する因子を考慮して設計がなされてきた。しかし、適切な構造をもつ触媒ではエントロピーに関連する要因が反応の立体化学制御に大きく関わることを明らかにすることができた。またこれにより、触媒の構造と至適基質の間の関係も明らかにすることができた。
口腔内グラム陽性菌由来のリポタンパク質が持つ免疫活性化作用の解明

【目的】歯周疾患は、プラークバイオフィルムの蓄積が原因とされ、その継続的な刺激による炎症反応が歯周炎という不可逆的な疾患の誘因となる。しかし、プラークバイオフィルムの主要構成細菌であるグラム陽性菌と歯周疾患誘発との関係は不明である。一方、宿主細胞の自然免疫系は、Toll-like receptor2(TLR2)によって細菌由来リポタンパク質(LP)を認識することが示されているが、LPの病因論的役割は不明な点が多い。そこで本研究では、口腔内グラム陽性菌に特有なLPが宿主細胞のTLR2を介して誘導する免疫活性化作用を解明することを目的とした。【結果・考察】S. sobrinusとS. mutansの菌体刺激の結果、いずれの菌株もIL-8産生を誘導し、NF-κBを活性化したが、それらはS. mutansよりもS. sobrinusで有意に高い値を示した。さらに、両菌株からの菌体抽出LP刺激もまた、上述の菌体刺激と同様な結果を示した。しかし、この菌体抽出LPの活性はリポプロテインリパーゼ処理により完全に阻害された。以上の結果から、う蝕原性細菌は菌体由来LPのTLR2による認識を介して炎症応答を誘導していること、そしてS. mutansよりもS. sobrinusの方が強い炎症誘導活性、免疫活性を持つことが示唆された。
蓄電器に利用する木炭の連続賦活技術の開発

安価で安全な蓄電器を実現するために,鉄板,紙,木炭および水酸化カリウムなどの比較的入手し易い材料で作れる電気二重層キャパシタ(EDLC)蓄電器の開発を行っている。日本の中山間地域の地域資源である木炭を利用したEDLC蓄電器の生産を目標に研究を進めた。平成27年度は,安価にEDLCを製造するためにプロパン(LG)ガスを熱源とした大型(400L)の賦活炉を製作した。平成28年度には,前年度に試作した賦活炉を改良して,木炭EDLC蓄電器の試作を進めた。29年度は,試作した賦活炉を利用して,島根県内中山間地域で,木炭EDLC蓄電器の生産の実証実験を行った。本研究の目標は,中山間地域で入手可能な杉等の間伐材から安価な蓄電器(1kWh以上)の製作を実現することである。27年度は,EDLC製造装置の主要設備となる賦活炉の実現が課題であった。中山間地域の小型工場で利用可能な賦活炉として以下の要求がある。試作する賦活炉は,木炭活性炭を10kg/7時間(1日10kg)で製造できること,および,中山間地域では電気ヒーターのための受電設備を用意することは簡単ではないため,火災等の安全管理も簡単なプロパンガスを熱源として使用する。また,中山間地域では,廃棄物の処理ができないので廃棄物を出さない生産工程とする。27年度は,プロパンガスを熱源として,管状炉から炉の試作を行い,少量(木炭2kg)であるがEDLCに利用できる活性炭が作れることを確認した。次に,申請時に提案したスクリューを用いた連続賦活炉の試作を行うこととした。しかし,耐熱性ステンレス(SUS310)を用い小型のスクリューの試作を行ったが目標の連続賦活炉を製作するとなると装置コストがかなり掛かることがわかった。目標とした数値目標を達成するには内部に攪拌用のブレードを有する回転式賦活炉がより適していると判断された。400リットルの容量のステンレス製の炉心1.6kg/hのガスバーナー4台を搭載した回転式賦活炉を試作した。特に,賦活時の排気装置では,失敗を繰り返したが,いくつかの工夫により目的の機能を実現することに成功した。その結果,年度末には目標の2倍の20kg/7時間の製造能力を達成した。試作炉を用いて,約500個(B5版×厚さ2cm)のEDLCセルを試作し,市販の木炭(インドネシア産)では,蓄電容量と内部抵抗の平均がそれぞれ2.8Wh/Lと47mΩが達成できることがわかった。この結果から27年度に目標とした回転式賦活炉(キルン炉)を方式は変更したものの実現できた。申請者がこれまで研究してきた電気二重層キャパシタ(EDLC)は,リチウムイオン二次電池と比較すれば,エネルギー密度はかなり小さい(2.8Wh/L)が,我が国の資源である木炭(もしくは竹炭),鉄板,紙,水酸化カリウム水溶液など,中山間地域でも入手可能で安価な材料を利用して製造が可能である。申請者の所属する研究機関のある地域でも,中山間地域においては,少子高齢化,農業後継者不足など存続に関わる課題がある。申請者が研究してきたEDLCの特徴を考慮すると中山間地域の農業従事者でも,製造設備が安価に用意できればEDLCの生産も可能であると考えられた。農業従事者にとって農閑期に木炭を含む木炭を利用したEDLCの生産ができれば収入の一助となると考えられる。このEDLCは,20年以上の長期に渡り蓄電器として利用できると考えられるため,中山間地域における二酸化炭素の削減の取り組みとしても有効である。申請者の研究してきたEDLCを中山間地域の農業従事者が生産することは先に述べた通り多くの社会的利点があると考えられる。中山間地域の農業従事者が生産を行うには,安価でコンパクトな設備が必要である。研究実績の概要に示した通り,プロパンガスを利用して乾燥状態の炭20kgを1日(7時間)でアルカリ賦活できる賦活炉を実現することができた(この乾燥状態の炭20kgを用いてEDLCを作製すると,6080Wh程度の蓄電器が作成できる。60WのLEDパネル,6W程度のLED,およびその制御回路と組み合わせると通学路や公園等で利用できる屋外LED照明を中山間地域でも生産できる)。現在までの研究から安価でコンパクトな賦活炉の試作ができたことは,中山間地域でのEDLCの生産を行うに大きな前進であると考えている。試作結果から,賦活炉の設備費は2百万円程度で,中山間地域で小型の工場を実現するに妥当な設備費と考えられた。試作した木炭EDLCセル(B5版,18cm×26cm厚さ2cm)のエネルギー密度と内部抵抗は,それぞれ2.7Wh/Lと45mΩであった。12VのEDLCは,この木炭EDLCセルを12枚直列接続した(12V用EDLC)。構成した木炭EDLCの蓄容量(静電容量)は,並列接続した30個の12V用EDLCの蓄電容量の和となることが確認できた。構成したEDLCの内部抵抗は並列に接続する12V用EDLC数に従って減少し,13mΩまで減少した。これらの結果から,木炭EDLCを用いて4kWh級のEDLCは実現できることが確認された。

しかし,木炭EDLCを用いて大容量の蓄電器を構成するには,収納のための容積とコストからEDLCセルのエネルギー密度の向上が必要と考えられた。この1kWhを超えるEDLCを木炭とKOHを利用し実現することが本研究の目的であり,申請した研究の目標をほぼ達成した。また,このEDLCの構造(KOHもしくはNaOH,活性炭,紙,鉄板を用いた)についての特許(特許6085752)が権利化できた。試作した1kWh級EDLCの特性については,電気学会の論文(IEEJ Trans. F.M. Vol.137,No.3,pp186-187,2017.03)に掲載された。本研究の数値目標は木炭活性炭を10kg/7時間(1日10kg)で製造することを目標としていた。連続炉の開発には,電気ヒーターに替えてプロパンガスバーナーを試行した。申請時には,炉への木炭粉末の連続投入を可能にするためにホッパーとスクリューを利用する方法提案していた。しかし,目的の連続賦活炉は,炉を安価に作成することが極めて難しいことが判明した。そこで,プロパンガスバーナーを利用し,大型のバッチ処理炉(400L容量のキルン炉)にて活性炭50kg/7時間の炉を実現した。10kg/7時間(1日10kg)の目標を大幅に超えることができた。研究計画では,1年目,2年目とも連続炉の製作とその評価を行い,3年目は,製作した連続炉を用いて,間伐材を利用して,1kWhのEDLC蓄電器を試作し,家庭用の蓄電器が安価な木炭EDLCで実現できることを実証することであった。大型のバッチ処理炉ができたため,2年目において,数値目標とした1kWh級のEDLCを実現することに成功した。この木炭EDLCの基本構造(KOHもしくはNaOH,活性炭,紙,鉄板を用いた構造)についての特許(特許6085752,2017.02.10)が権利化できたことは,大きな成果となった。本研究の目標は,中山間地域で入手可能な杉等の間伐材から,再生可能エネルギーを利用するための蓄電器を作製するできることを実証することであった。また,具体的には,安価にEDLC製造するための装置(小型プラント)に利用する賦活炉を実現することが目標であった。平成28年度には,プロパンガスを熱源とした大型(400L)のアルカリ賦活炉を試作改良して,木炭EDLCの開発を進めた。29年度は,実際に,島根県内の中山間地域(島根県雲南市吉田町宇山)で農家の倉庫を借り,EDLC製造の実証実験を行った。農家の方に,農作業の傍らアルカリ賦活とEDLC組み立てを行っていただき,木炭EDLC(12セル,1箱,12V,40Wh以上)60箱(1kWh)を製作した。太陽光パネル(50W)とEDLC4箱を組み合わせて利用されるLED照明を商品化し,島根県内で試験的に利用してもらうことができた。技術的な成果としては,木炭粉末の細粒化を行い,賦活条件を見直したことにより,蓄電容量が1.3倍(2.7Wh/Lから3.5Wh/L)に増加,内部抵抗が約半分(約1Ωから0.4Ω)に低下した。木炭粉末の細粒化の発案は,以下の実験から明らかになった。ドイツの街路樹の栃の実(非食用)を材料にEDLC試作したところ,木炭の1.5倍の蓄電容量が得られることがわかった。この実験結果を賦活前の炭の粒形が基本特性に大きく関係していること考えられた。そこで,木炭粉末は,自動化を考慮して,電動石臼を製作し利用した。その他,試作した木炭EDLCを利用して1kWh級のEDLCの蓄電システムの試作も行った。安価で安全な蓄電器を実現するために,鉄板,紙,木炭および水酸化カリウムなどの比較的入手し易い材料で作れる
中性子過剰核における新しいタイプのクラスター構造

本年度は最終年度であるので、昨年までの研究を整理し、将来に向けての研究の推進をはかった。以下にテーマ毎に概要を記す。(1)^<12>Beの研究。(論文掲載)他のBeの同位体の同様に基底状態近傍では2α芯の周りの分子軌道の描像が支配的だが、励起状態には中性子が単一のαクラスターに束縛されて原子軌道的描像の良いものが存在する。(2)N=20魔法数の乱れ。(論文掲載決定)^<32>Mgや^<30>Neでは中性子のpf軌道が低く下がり2p2hの構造が基底回転帯では支配的である。4p4hの回転帯も低い励起状態として現れ、それは^<30>Neではα-^<16>O的な陽子密度分布を持つ。又,負パリティ回転帯も低い励起状態として現れる。(3)^<32>Sの研究。(論文掲載決定)超変形励起回転帯が^<16>O-^<16>Oの分子構造を持つことを確かめた。(4)^<44>Tiの研究(論文投稿)超変形状態群とα-^<40>Ca状態群の共存を示した。本研究計画は中性子過剰核においてクラスター構造が存在し、その構造が安定核とは異る新しいタイプのクラスター構造であることが次第に明らかになって来た今日の時点で新しいタイプのクラスター構造の研究の本格的推進を目指すものである。本年度は初年度であるが以下に列挙した成果を得た。(1)中性子過剰核での魔法数N=20の破れの研究。変形したガウス波束を核子の波束として採用する改良版のAMD(反対称化分子動力学)理論は変形平均場構造の優れた記述を可能とした。この改良版AMD理論を用いて「island of inversion」と称される核種領域での魔法数N=20の破れを調べた。^<32>Mg核では基底状態を含む正パリティ準位のエネルギーやE2遷移の実験値を再現し、その構造が中性子の2p-2h構造であることを確めた。またクラスター構造の成分が構造に混入し得ることを指摘した。^<30>Ne核も^<32>Mgに類似の構造を有するがクラスター構造が50%近く混入する可能性を指摘した。両方の核について負パリティ状態を調べ非常に低い励起エネルギーを有することを予言した。(2)ドリップ線近くのB同位体の中間エネルギー破砕反応により「Li+Hc」的なクラスター構造を調べる反応について、特に入射エネルギー依存性を調べた。(3)^<11>Bc、^<12>Bcについて「Hc+Hc」的クラスター構造が実験を良く説明することを示した。本研究計画は中性子過剰核においてクラスター構造が存在し、その構造が安定核とは異る新しいタイプのクラスター構造であることが明らかとなって来た今日の時点で新しいタイプのクラスター構造の本格的推進を目指すものである。本年度は第2年度であり、以下の成果を得た。AMD理論を用いた。(1)N=20の魔法数の破れとクラスター構造の発現との関連を研究する為に^<32>Mg,^<30>Ne,^<28>Ne,^<26>Neにおける正負パリティの回転帯の研究を更に推し進めた。負パリティについては3p-3h型と1p-1h型の両者を調べ、両者ともに平均場的性格であることを確認した。正パリティについては基底回転帯の2p-2h型に加えて近接して発現する0p-0h型と4p-4h型についても調べ、特に4p-4h型に顕著に現れる^<16>O-α型のクラスター構造についての理解を深めた。(2)Pf殻領域での新しい型のクラスター構造の研究の基礎を為す^<44>Tiの構造を調べた。^<40>Ca-α型クラスター構造の存在と超変形平均場構造の共存を理論的に再現し、エネルギーや遷移確率の実験値を良く再現した。(3)sd殻領域での研究の推進に向けて^<32>Sの^<16>O-^<16>

O構造と超変形の関係を調べた。本研究計画は,中性子過剰核においてもクラスター構造の存在が認識され,その構造が安定核とは異る新しいタイプのクラスター構造であることが明らかにされた現時点で,この新しいタイプのクラスター構造の研究の本格的推進を目指すものである。本年度は最終年度であり,以下の成果を得た。(1)Be同位体の高励起状態まで含めた研究では,基底附近での中性子の分子軌道的構造に対する形で励起状態には中性子の原子軌道的構造の存在が示された。典型例の^<12>Beについて研究のまとめの論文が掲載された。(2)N=20の魔法数の破れについての研究が更に推進された。pf軌道がsd軌道と準位交差する為に中性子の他粒子-多室孔の励起状態が低励起エネルギー領域に形成される。この側面についての研究をNcの同位体の場合についてまとめて論文を投稿した。(3)^<44>Tiでは平均場構造とα-^<40>Caクラスター構造が共存し,通常変形状態と超変形状態が共存する。これらの多種多彩な構造が7つの回転帯を形成して,核子多体系の動力学の豊かさと奥深さを示す典型例となっている。AMDはこれら7つの回転帯の性質を見事に再現する。研究結果は論文として投稿された。pf殻領域での不安定核研究の基礎となる研究である。(4)^<32>Sの超変形励起状態と^<16>O-^<16>O分子状態の相互関係の研究の成果が論文にまとめられ投稿された。(5)中性子過剰の低密度核物質でのクラスター形成についての研究成果の論文が掲載された。(6)^<12>Cの3αのα凝縮状態の研究成果の論文が掲載された。
社交不安症における自己注目と脅威モニタリング：注意制御不全への介入方法の最適化

今年度は,自己注目に対する介入法として提案されている「注意訓練法(Attention Training Technique: ATT)」について,社交不安症特有の自己注目に合わせたATTのプロトコルを開発し,その効果を検証した。社交不安傾向を有する大学生30名を自己注目ATT群と通常ATT群に振り分け,いずれの群においても2週間の介入を行った。通常のATTでは,複数の中性音を用いて,他の音を抑制しながら特定の音に意識的に注意を向ける訓練が行われるが,自己注目ATTでは,日常生活において注意の制御が求められる状況に近い状況で訓練を行う手続きとなるよう,抑制する音に社会的脅威刺激(話し声など)を含めた。実験参加者には,介入の前後において,社交不安に関する質問紙への回答とスピーチ課題の実施を求め,日常生活における社交不安の変化とスピーチ中の自己注目の変化の両者を測定した。なお,スピーチ中の自己注目については質問紙と右前頭極の脳活動(前年度の研究成果)の2点から捉えた。介入研究の結果,自己注目ATT群では,社交状況への恐怖感を測定する質問紙の得点やスピーチに関する反芻を測定する質問紙の得点が有意に減少した。一方で,通常ATT群では,スピーチ中におけるディタッチト・マインドフルネス視点(自己の状態と他者を含む外部状況の両者を俯瞰できる適応的な状態)の得点が増加した。以上より,介入の際に用いる刺激を変えることによって,社交不安症状の異なる側面に介入効果が及ぼされることが示唆され,社会的場面に近い刺激をATTに取り入れることによって,従来のATTよりも社交状況への恐怖感を低減できる可能性が示唆された。また,入眠時の注意制御に問題がある(睡眠関連刺激に対する脅威モニタリングが大きい)不眠障害についても,質問紙の開発を行った。今年度は、社交不安症の維持要因である自己注目と脅威モニタリングに対する介入の効果指標を開発するために、注意の偏りに関する質問紙の作成、注意の偏りの基盤にある能動的注意制御機能を測定する認知課題の作成、社会的場面における注意の偏りを客観的に測定する行動指標の作成を行った。第一に、自己注目の構成要素である「観察者視点」を測定するために「社交不安症における心的視点尺度」の開発を行った。また、注意の偏りに影響を及ぼす注意の方略を測定するために「注意の向け方に対するメタ認知的信念尺度」の開発を行った。大学生300名を対象に調査研究を行った結果、2つの尺度はいずれも十分な妥当性と信頼性が示された。したがって、注意の偏りや、注意の偏りに影響を及ぼす変数を簡便に測定することが可能になった。第二に、能動的注意制御機能を測定する両耳分離聴課題を作成し、光トポグラフィー(NIRS)を用いて能動的注意制御機能の各コンポーネントに対応する脳領域を明らかにした。第三に、視線追跡装置とNIRSを用いて、自己注目や脅威モニタリングをしながらスピーチ課題を行った際の視線と脳活動を測定し、客観的指標の確立を試みた。大学生40名に対して視線計測を行った結果、自己注目を行うと否定的な反応をする他者を回避することが示唆された。また、脅威モニタリングは全ての刺激を十分に知覚できていない状態であることが示唆された。したがって、視線計測によって各注意の偏りを弁別して捉えられる可能性が示唆され、2つの注意の偏りを測定する客観的指標を確立できる見通しが概ね示された。NIRSのデータについては現在解析を進めているところである。なお、本研究の基盤となる知見を得るために、脅威モニタリングを測定する尺度の作成、能動的注意制御と入眠困難との関りの検討、注意訓練の実施が脳活動に及ぼす効果の検討を進め、それぞれの成果を発表した。初年度の主な研究実施計画は、「注意の偏りに関する質問紙の作成」と「注意の偏りの基盤にある能動的注意制御機能や、社会的場面における注意の偏りを客観的に測定する行動指標の作成」の2点であった。前者については、十分な信頼性と妥当性を有した2つの尺度を作成したことから、計画は達成できたといえる。後者については、視線データおよび脳データの下処理や解析は相当の時間を要するものであり、翌年度も一部解析を進める必要があるため、計画は達成できていない点もある。しかしながら、能動的注意制御機能を測定する指標の作成については、研究の実施および研究成果の発表はすでに終えている。また、スピーチ課題を用いた実験研究についてもデータ収集を終えており、視線追跡装置の解析結果によって注意の偏りを測定する客観的指標を確立するための見通しが立ちつつある。したがって、研究は概ね順調に進展していると考えている。今年度は、社交不安症における注意の問題に対する介入の効果指標を作成し、その上で、社交不安傾向を有する大学生を対象に「状況への再注意法(Situational Attention Refocusing: SAR)」を用いた介入研究を予備的に実施した。まず、社会的場面における自己注目(自己への過度な注意)と脅威モニタリング(他者への過度な注意)の客観的指標を確立するために、スピーチ中に自己注目と脅威モニタリングを行った際の視線の動きと脳活動を測定した。その結果、自己注目は右前頭極の脳の活性化と脅威的な他者を回避する視線の動きによって捉えらえ、脅威モニタリングは左上側頭回の脳の活性化と聴衆全体を回避する視線の動きによって捉えられることが示唆された。続いて、脅威モニタリングへの介入技法とされているSARの奏功機序や介入効果を確認するため、社交不安傾向を有する大学生17名を対象とした2週間の予備的な介入研究を実施した。

群設定は、SARと行動実験を併用する群(SAR+行動実験群: 9名)と行動実験のみを行う群(行動実験単独群: 8名)の2群で行った。その結果、SAR+行動実験群において、脅威モニタリング尺度(熊谷他, 2016)の得点が中程度の効果量で低減した。しかしながら、脅威モニタリングを制御するメタ認知的信念の変容や視覚的注意の変容まではもたらされず、社交不安症状の低減も小さい効果量であったことから、SARは注意の修正だけではなくメタ認知的な意図を伝えながら実施する必要があることが考えられた。以上より、社交不安における注意制御不全への介入法の最適化にむけて、社会的場面での変化を捉える指標を確立した点、予備的研究に基づいて介入手順の調整を行った点が今年度の研究実績である。平成29年度の研究実施計画は、状況への再注意法(Situational Attention Refocusing: SAR)の作用機序の解明と介入プロトコルの作成であった。前年度から行ってきた「社会的場面における自己注目と脅威モニタリングの指標作成」を今年度も継続して行っていたため、SARの介入研究は予備的検討に留まってはいるが、本研究によって、介入プロトコルに含めるべき構成要素について理解を深めることができた。また、指標の確立を通して、従来は明らかにされていなかった、自己注目や脅威モニタリングという非機能的な活動を社会的場面における脳の活性化によって捉えることができた。これらの理由から、研究はおおむね順調に進展しているといえる。今年度は,自己注目に対する介入法として提案されている「注意訓練法(Attention Training Technique: ATT)」について,社交不安症特有の自己注目に合わせたATTのプロトコルを開発し,その効果を検証した。社交不安傾向を有する大学生30名を自己注目ATT群と通常ATT群に振り分け,いずれの群においても2週間の介入を行った。通常のATTでは,複数の中性音を用いて,他の音を抑制しながら特定の音に意識的に注意を向ける訓練が行われるが,自己注目ATTでは,日常生活において注意の制御が求められる状況に近い状況で訓練を行う手続きとなるよう,抑制する音に社会的脅威刺激(話し声など)を含めた。実験参加者には,介入の前後において,社交不安に関する質問紙への回答とスピーチ課題の実施を求め,日常生活における社交不安の変化とスピーチ中の自己注目の変化の両者を測定した。なお,スピーチ中の自己注目については質問紙と右前頭極の脳活動(前年度の研究成果)の2点から捉えた。介入研究の結果,自己注目ATT群では,社交状況への恐怖感を測定する質問紙の得点やスピーチに関する反芻を測定する質問紙の得点が有意に減少した。一方で,通常ATT群では,スピーチ中におけるディタッチト・マインドフルネス視点(自己の状態と他者を含む外部状況の両者を俯瞰できる適応的な状態)の得点が増加した。以上より,介入の際に用いる刺激を変えることによって,社交不安症状の異なる側面に介入効果が及ぼされることが示唆され,社会的場面に近い刺激をATTに取り入れることによって,従来のATTよりも社交状況への恐怖感を低減できる可能性が示唆された。
抹消神経の慢性機械的刺激により出現する自律神経障害の臨床的・実験的研究

【臨床的調査】神経原性胸郭出口症候群の自律神経症状には、全身的自律神経症状が存在した。機械的な刺激を圧迫型と牽引型に分け、牽引型に自律神経症状は多かった。精神症状と自律神経症状の関係は、発症当初は局所的な上肢症状であったものが、罹病期間の長期化に伴い全身的自律神経症状へと波及し、さらに長期化すると精神症状が出現することがわかった。【自律神経機能の臨床的な調査】レーザードップラー皮膚血流計を用いて1.安静時の左右の血流変動をLaterarityとして評価した。又、交感神経成分を表す低周波成分を検討した。2.各種負荷反応に対する変動を調査した。lateralityに関しては、TOS群では相関係数が健常人より小さくlaterarityが大きいことが判明した。パワースペクトル解析による交感神経成分の評価では、TOS群では交感神経機能が有意に正常群よりも低下していた。又、負荷刺激による評価では、交感神経機能の血流反応パターンは、交感神経機能異常型が、牽引型に多く見られた。副交換神経機能の最大吸気試験では正常群より有意に低下が見られた。罹病期間の長期化に伴い交換神経・副交感神経のいずれの低下も見られるが、副交感神経よりもむしろ交感神経の機能低下が大きい傾向があった。自律神経障害の程度は牽引型に強かった。【実験的調査】末梢神経の機械的刺激が自律神経の高位中枢である視床下部にいかなる影響が生じるか、視床下部におけるノルアドレナリンの反応性をマイクロダイアリーシスによるFreemoving状態にて検討した。視床下部の変動は、一劇的な急性実験ではノルアドレナリンは急激に上昇し、刺激に引き続く急性6時間後の反復刺激では一撃的な刺激に比べ反応性には変化しないことが分かった。しかし、3週後の反復刺激では、ノルアドレナリンの基礎量の回復はあるものの、反応の低下が長期にわたり存在することが分かった。腕神経叢の慢性機械的刺激により痛みやシビレの出現する胸郭出口症候群の症例において、出現する症状項目を検討してみると、腕神経叢に関わる上肢の痛みシビレ以外に発汗異常、微熱、胃腸障害、めまい、耳鳴、など様々な自律神経症状が見られることがわかった。これらの症状の変動には、罹病期間がリスクファクターとして重要な因子となる可能性が示唆された。東邦メヂカルインデックス(TMI)を用いて自律神経症状と精神症状との関係について検討した結果、発症当初は局所的な上肢症状であったものが、罹病期間の長期化に伴い全身的自律神経症状へと波及し、さらに長期化すると精神症状の出現が見られてくることがわかった。自律神経障害の定量化のために負荷刺激により末梢の血流反応を用いて評価すると、罹病期間の長期化に伴い交感神経副交感神経のいずれの低下も見られるが、副交感神経よりもむしろ交感神経の機能低下が大きい傾向が見られた。又、腕神経叢に加わる機械的刺激を腕神経叢造影により圧迫と牽引に分類し、各々の群を評価すると症状項目は、ほぼ同じ傾向にあるが、同法を用いた自律神経障害の程度はやや牽引型に強い傾向にあった(有意差あり)。実験中枢レベルでの変動を見るため、マイクロダイアリシス実験は視床下部を中心に他施設においてパイロット実験を施行。他施設利用のために急性実験であったが、自律神経の中枢部といわれる視床下部では、線状体と比較してカテコラミン、5HTで遅延傾向が見られた。

当初3カ月の慢性実験を予定であったが、長期のprobe挿入は同部に瘢痕組織を形成する可能性があり、1個体における経時的長期の正確なアミン等の定量が困難であった。正常人及び機械的刺激によって症状の存在する胸郭出口症候群に対し、安静時の末梢交感神経系のLaterarizationを調査した。この調査は未だ、国内国外にて報告のないものである。まず20代から80代までの正常人53名に対しレーザードップラー皮膚血流計を用いて回帰直線ならびに相関係数評価による左右の皮膚交感神経活動を検討した。又、両側各々の同時期のパワースペクトル解析を0.039Hzから0.117Hzまでの積分値すなわち帯域面積として算出し、交感神経の活動性について検討した。その結果、正常者における相対係数は20歳代-40歳代では有意に小さく、50歳以降では個体差が大きくなることが分かった。lateralizationは、40歳未満で小さく50歳以降で強くなる傾向が確認された。さらに胸郭出口症候群症例では、正常者20歳代-40歳と比較しlateralizationが有意に大きいことが判明した。パワースペクトル解析での交感神経の活動性を示すlow frequencyの帯域面積は健側と比較し患側では有意に低下しており、lateralizationを引き起こす要因として交感神経活動性の低下がその要因の1つであると考えられた。この新しい評価法は、末梢神経障害のある症例に対し、局所的な自律神経の機能評価とその治療効果判定の1つの指標として有効である可能性が考えられた。機械的刺激を被っている胸郭出口症候群について、東邦メヂカルインデックス(TMI)を用いて自律神経症状と精神症状との関係について検討した。これらの症状の変動には、罹病期間がリスクファクターとして重要な因子となる可能性が示唆された。すなわち、発症当初は局所的な上肢症状であったものが、罹病期間の長期化に伴い全身的自律神経症状へと波及し、さらに長期化すると精神症状の出現が見られてくる。負荷刺激によりこれらの血流反応を評価すると、罹病期間の長期化に伴い交感神経副交感神経のいずれの低下も見られるが、副交感神経よりもむしろ交感神経の機能低下が大きい傾向が見られた。腕神経叢に加わる圧迫と牽引による症状項目は、ほぼ同じ傾向にあるが、同法を用いた自律神経障害の程度はやや牽引型に強い傾向にあった(有意差あり)。
高分子集合体の機能と利用した薬物放出の制御に関する研究

集合現象を認める高分子の組合わせとして,ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)-カルボキシビニルポリマー(CP)およびポリビニルピロリドン(PVP)-CPを選択し,集合の機構,集合に影響する因子,集合体からの廃棄放出について検討した. HPC-CP系において,混合液の濁度および粘度の測定,さらに個体集合体のFT-IRの測定により,両高分子は構成モル比1:1で結合することが見い出され,その機構として水素結合が推定された.HPC-CP混合圧縮錠は粘膜に対し強い付着性を示すが,付着はHPC-CP混合比により有意に変動し,混合比1:1において最小値を示した.またHPC-CP混合圧縮錠からの色素の放出性を調べた結果放出速度は混合比1:1において最も低下することが認められた.次にPVP-CP系における集合現象の機構についてHPC-CP系と同様に検討した.その結果,集合体の形成は重量比1:1で起こり,その機構として水素結合か示唆された.またFT-IRの波形解析より求めた水素結合量は約45%であった.集合現象は酸性条件下でのみ生じ,結合強度は両高分子の分子量の増大とともに増大した.PVPとCPを種々の割合で混合し製したマトリックスからの薬物放出性について検討した結果, pH1.2におけるマレイン酸クロルフェニラミンの放出速度はPVPとCPの比が1:1の時,最も低下した.一方, pH6.8の溶出液へのインドメタシンの放出はマトリックス内の集合体の形成量に比例して,放出に至までの時間が増大した.以上の結果をもとに, HPC-CP集合体を放出制御膜とし,大豆タンパクを核とする胃内滞留形薬物放出システムやPVP-CP集合体を利用し,胃内通過後に徐々に主薬を放出するシステムの開発を進めている.またこの目的のために,最適なシステムの設計に供するコンピュータプログラムをすでに開発した.集合現象を認める高分子の組合わせとして,ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)-カルボキシビニルポリマー(CP)およびポリビニルピロリドン(PVP)-CPを選択し,集合の機構,集合に影響する因子,集合体からの廃棄放出について検討した. HPC-CP系において,混合液の濁度および粘度の測定,さらに個体集合体のFT-IRの測定により,両高分子は構成モル比1:1で結合することが見い出され,その機構として水素結合が推定された.HPC-CP混合圧縮錠は粘膜に対し強い付着性を示すが,付着はHPC-CP混合比により有意に変動し,混合比1:1において最小値を示した.またHPC-CP混合圧縮錠からの色素の放出性を調べた結果放出速度は混合比1:1において最も低下することが認められた.次にPVP-CP系における集合現象の機構についてHPC-CP系と同様に検討した.その結果,集合体の形成は重量比1:1で起こり,その機構として水素結合か示唆された.またFT-IRの波形解析より求めた水素結合量は約45%であった.集合現象は酸性条件下でのみ生じ,結合強度は両高分子の分子量の増大とともに増大した.PVPとCPを種々の割合で混合し製したマトリックスからの薬物放出性について検討した結果, pH1.2におけるマレイン酸クロルフェニラミンの放出速度はPVPとCPの比が1:1の時,最も低下した.一方, pH6.8の溶出液へのインドメタシンの放出はマトリックス内の集合体の形成量に比例して,放出に至までの時間が増大した.以上の結果をもとに, HPC-CP集合体を放出制御膜とし,大豆タンパクを核とする胃内滞留形薬物放出システムやPVP-CP集合体を利用し,胃内通過後に徐々に主薬を放出するシステムの開発を進めている.またこの目的のために,最適なシステムの設計に供するコンピュータプログラムをすでに開発した.