hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
腎臓の正常時および病態時における交感神経終末の分布様式とその機能制御の解析

腎交感神経の各効果器への投射特性を調べる目的で、腎神経終末の軸索瘤の構成を免疫組織化学的に解析した。前年度に明らかにした節状終末(軸索瘤)におけるシナプトフィジン(SYP)の分布を元に、免疫電顕法を用いて終末部およびその周辺構造について観察した。SYP陽性終末は血管平滑筋細胞および尿細管上皮細胞の基底膜に密接に付着しており、腎組織特有の狭小な尿細管間質において、これらの終末はS-100陽性Schwann細胞によって区分されていた。腎神経線維束をSYPおよびS-100の二重免疫染色を施しその画像解析を行ったところ、標的細胞へ接着した軸索瘤が、その周囲をSchwann細胞鞘によって覆われているのが観察された。このことから、ノルアドレナリンの分泌は標的細胞に対して限局的に放出され、Schwann細胞により間質への拡散が抑えられていることがわかった。腎神経終末軸索瘤が標的細胞に対して積極的に接着している可能性を調べるために、細胞外マトリックス結合分子であるインテグリンの発現および分布について検討した。腎神経の発生および維持には多くのインテグリン分子が関与すると考えられるが、成体腎における交感神経終末を維持するためのインテグリン分子は同定されていなかった。よって、インテグリン特異抗体を用いた免疫組織化学法で検討したところ、インテグリンのαおよびβサブユニットの終末部での発現と、そのリガンドであるファイブロネクチンの局在を同定することができた。よってインテグリンαβヘテロ二量体が、その細胞外基質リガンドであるファイブロネクチンを介して標的細胞の基底膜に接着し、終末シナプスが維持されていると考えられた。以上の結果は第124回日本解剖学会総会(新潟)にて報告した。前年度に腎神経節細胞の単独標識に成功し、その分布と側枝の広がりを観察したが、神経終末における構成分子群の検出はできなかった。本年度は、腎交感神経の標的細胞投射終末部の超微細形態観察と終末シナプスを維持する分子の探索に重点をおいて研究を進めた。終末の軸索瘤を取り囲むようにSchwann細胞が神経投射をガイドしている様子が捉えられたことから、Schwann細胞が狭小な腎間質内におけるノルアドレナリン拡散を防ぎ、標的細胞への集中的な伝達物質アクセスを支持している可能性が示唆された。一方で、腎交感神経終末の構成分子を探索し、いくつかのシナプス構成に関与する分子を同定することができた。免疫電顕法により観察したシナプトフィジン(SYP)陽性腎神経終末は、血管平滑筋および尿細管上皮の基底膜に密着していることから、基底膜成分と強い接着性を示すインテグリン分子の存在が推定されたため、αインテグリンの局在を検討した。その結果、ファイブロネクチンおよびSYPとの3重染色により基底膜ファイブロネクチンとその受容体インテグリンの発現および隣接した終末部での局在が確認された。また、βインテグリン・サブタイプについても同定できた。よって、腎神経終末を構成・維持するインテグリン二量体が推定され、基底膜との積極的な接着によるシナプス終末の維持が示唆された。さらに神経伝達物質放出関連分子について、特殊組織固定法であるジイミドエステル固定およびグリオキサール固定を用いて、これまで検出不能であったいくつかのシナプス関連分子を免疫組織化学的に検出することに成功した。前年度からの課題であった腎交感神経標的細胞への投射様式について、その支持細胞であるSchwann細胞による神経終末部周囲の区画形成と数珠状終末(軸索瘤)の基底膜接着分子の候補の同定ができたことから、最終年度は、腎傷害時の交感神経活動亢進にともなう腎神経終末の病態生理学的変移を観察する。初年度に作成しそのモデル動物として有用性が確認された、腎神経を温存した虚血/再灌流(I/R)処置ラットを用い、I/R処置による病的な交感神経活動亢進状態にある腎組織における、交感神経終末の微細形態的変化を、いくつかの分子ターゲットを指標に、組織化学的および分子生物学的に調べる。組織変移の指標として、前年度までに明らかにした尿細管上皮細胞アポトーシスおよび間質線維化要因のひとつである筋線維芽細胞の増加を用いる。すなわち、初期要因である上皮細胞アポトーシスはI/R処置後3日以内に起こり、筋線維芽細胞の急激な増加および間質線維化は3日以降に起こることから、このタイミングで交感神経活動の分子ターゲット(後述)の動態を形態変化とともに観察する。分子ターゲットとして想定しているのは、神経終末の接着分子として本年度に明らかにしたインテグリンとそのリガンドのファイブロネクチンで、病態時におけるこれらの発現量、局在の変化を観察していく。さらに、伝達物質放出関連分子として腎神経で同定された、シナプトタグミン、シナプトポーリンおよびSV2Aについて、これらの発現、分布およびリン酸化による活性状態の分析も含めて検討していく予定である。腎支配交感神経の機能と終末の特性を調べる目的で、ラット左腎頭側部皮質領域を支配するニューロンの椎前神経節区分である腎上神経節への蛍光遺伝子(pCAGGS-td-Tomato)の導入を行い、腎交感神経の遠心性終末の形状およびその分布について確認した。蛍光観察下において、td-Tomato陽性ニューロンは、腎動脈から弓状動脈にかけて、チロシン水酸化酵素(TH)陽性神経束として腎実質内に進入していた。

皮質内では、陽性ニューロンは小葉間動脈および細動脈上に数珠状の節状終末をもち、輸入細動脈から糸球体近傍に分布し、一部の側枝は尿細管間質に達していた。これらの分布は、td-Tomato陰性TH陽性ニューロンの終末も伴っていた。これらの節状終末は終末特異的タンパク質であるシナプトフィジン陽性を示した。以上のことから、腎上神経節由来の腎遠心性ニューロンは細動脈、傍糸球体細胞、および尿細管に投射し、複数ニューロンがこれらの効果器を共同支配していることが示唆された。一方で、腎虚血/再灌流(I/R)にともなう組織傷害への交感神経の影響を調べる目的で、腎神経温存I/Rモデル(RNP)ラットを作出し、このモデルの有効性を確認するために従来の2 kidney-1 clippingモデル(DAC)との比較を行った。両者の虚血側腎の傷害の程度に差は認められなかったが、対側腎との相対重量比ではI/R後72時間においてRNP群で値が有意に大きくなった。腎THの発現量をWestern Blotにて確認したところ、I/R直後のDAC群で虚血腎TH量が有意に高く、また対側腎THが有意に低い値となった。以上から、I/Rモデルにおいて、従来法はI/R直後に処置側の腎神経が過剰に刺激され、また対側腎にも影響を与えたと考えられる。よって腎傷害における交感神経機能の解析にはRNPモデルが有効であることが示唆された。初年度の計画として、腎交感神経終末の詳細観察と活性化ターゲットの決定を行う予定であった。遠心性神経側枝の終末の広がりについては、蛍光タンパク質遺伝子導入により概ね観察することができた。しかしながら、終末部構成タンパク質がシナプトフィジン以外では検出できず、それらの発現・分布について検討する必要が出てきた。よって終末ターゲット分子の同定について、腎交感神経節および神経終末での発現を検討している。一方、遺伝子導入による腎局所的交感神経活動調節を行う予定であったが、腎上神経節への遺伝子導入効率が十分でなく、また、同一効果器に複数ニューロンの投射がみられることが明らかになった。このことはin vivoでの解析を困難にする原因となることから、in vitroにおけるターゲットへの効果の解明を優先的に行い、最終的にin vivoにおけるターゲット効果の確認を行うよう修正した。また、I/R腎傷害モデルラットについて、RNP法に対して従来の2K1C法との違いを明確にすることが、遺伝子導入による神経抑制実験に先立ち必要と判断されたため、初年度はこれらの実験を優先的に行った。いくつかの点について、新たに検討課題が挙がったが、概ね想定内であり、若干の計画修正により遂行していく予定である。腎交感神経の各効果器への投射特性を調べる目的で、腎神経終末の軸索瘤の構成を免疫組織化学的に解析した。前年度に明らかにした節状終末(軸索瘤)におけるシナプトフィジン(SYP)の分布を元に、免疫電顕法を用いて終末部およびその周辺構造について観察した。SYP陽性終末は血管平滑筋細胞および尿細管上皮細胞の基底膜に密接に付着しており、腎組織特有の狭小な尿細管間質において、これらの終末はS-100陽性Schwann細胞によって区分されていた。腎神経線維束をSYPおよびS-100の二重免疫染色を施しその画像解析を行ったところ、標的細胞へ接着した軸索瘤が、その周囲をSchwann細胞鞘によって覆われているのが観察された。
環境探査衛星資料のGIS解析によるアフリカ熱帯林域の気候・環境変動に関する研究

本研究では、アフリカ大陸において、環境探査衛星データ及び現場調査データのGISを用いた解析を行った。これにまた出版されているアフリカの各種の地図や紙資料等をスキャンアーでデジタイズし、アフリカの環境・気候変動の研究や、自然資源の保全・管理や開発計画の意思決定をサポートするデータベースの作成ができた。その解析結果が国内外の各種の学会で発表された。以下、その結果の主な点のまとめ。(1)アフリカの植星図の作成:NOAA/AVHRRからのNDVIと熱バンドデータを用いて、GISによる主成分分析を行い、9カテゴリーに分類したらスター型の植星図。その解析結果、熱帯の原生林が極めて減少していることを量的に明らかにした。(2)コンゴ民主共和国における人口と土地利用変化:1970-1998の人口データを用いて、南緯4度から10度の東西地域における早い都市化による激しい人口増加とこの地域に観測された森林破壊との強い関係を明らかにした。(3)アフリカの気候図の作成:現場調査データ及び衛生データのGIS解析によって、アフリカの雨量、気温、蒸発散量等各種のラスター型の気候図ができ、これからのアフリカの気候変動の総合的な研究に役立つであろう。(4)アフリカの野生動物の生息敵地の算定とモデリング:南ア・クルーガー国立公園の気候・地形・環境データをGIS解析によって、公園内野生動物の、特に草食種、の生息の適性度を算定し、管理計画のモデリングを行った。(5)世界の植生図の作成と熱帯雨林資源の評価:NOAA/AVHRRデータの解析によって、世界各地の植生を分類し,特に熱帯雨林地域の森林面積やその変化を査定した。本研究では、より多くの観点からアフリカの環境・気候変動を解析するため、まず植生の分類を行なった。これのために,NOAA/AVHRRの1986-91年の衛星データを、可視光線だけでなく、熱赤外チャンネルのデータも用いて、GISのもとにアフリカの植生図を作成し、各地の植物の活性の季節変化等を明らかにした。アフリカの年間気温はほとんど一定であるため、降雨量は極めて季節変化の重要な要素である。しかし、面積約3千万km^2もあるアフリカ大陸において気象観測点は相対的に少なく、データも欠損していることが多い。本研究では、NOAA/AVHRRの衛星データからのNDVIと観測点からの降雨量の間には極めて高い相関関係があることがわかった。この結果を利用してアフリカ大陸の各月のラスター型の降雨量図を算定した。さらに、求めた降雨量をもとに各植生に関する降雨量の季節変化のパターン(rainfall regimes)を明らかにした。また、地表面の被服物によって、太陽エネルギーの異なった熱変換が行われるため、本研究では、地表面の温度と植生の関係に注目し、衛星データの熱バンドから地表面の温度分布を求め、NDVIとの比の値からアフリカ大陸の各地の蒸発散量を見積もった。今後の課題として、LANDSAT,SARやTRIMMのデータを用いて、アフリカの気候・環境変動のメカニズム、特に熱帯雨林の役割に主点を当て、研究を進めたいと思う。

(2)コンゴ民主共和国における人口と土地利用変化:1970-1998の人口データを用いて、南緯4度から10度の東西地域における早い都市化による激しい人口増加とこの地域に観測された森林破壊との強い関係を明らかにした。(3)アフリカの気候図の作成:現場調査データ及び衛生データのGIS解析によって、アフリカの雨量、気温、蒸発散量等各種のラスター型の気候図ができ、これからのアフリカの気候変動の総合的な研究に役立つであろう。(4)アフリカの野生動物の生息敵地の算定とモデリング:南ア・クルーガー国立公園の気候・地形・環境データをGIS解析によって、公園内野生動物の、特に草食種、の生息の適性度を算定し、管理計画のモデリングを行った。(5)世界の植星図の作成と熱帯雨林資源の評価:NOAA/AVHRRデータの解析によって、世界各地の植生を分類し,特に熱帯雨林地域の森林面積やその変化を査定した。
脳卒中後遺症としての神経因性膀胱の成因および治療法に関する実験的研究

1)S-D種雄性ラットの左中大脳動脈をナイロン糸を用いて塞栓し、脳梗塞を作成した。その結果、ラット膀胱容量は有意に減少し(排尿反射の亢進)、梗塞作成2週後には偽手術ラットの2分の1以下になった。排尿反射の亢進は梗塞作成後4カ月の時点でも認められた。脳梗塞作成から4カ月経過後膀胱を摘出し、Magnus法に準じ利尿筋切片の薬理学的検討を行った。その結果、膀胱平滑筋細胞のチャンネル機構の障害あるいは収縮要素自体の障害が存在し、レセプターを増加させることで収縮力を補っている可能性が示唆された。2)グルタミン酸のNMDA受容体拮抗剤であるMK-801を脳梗塞ラットに静脈内投与すると、覚醒下では膀胱容量の減少を、ウレタン麻酔下では増大をみとめた。偽手術ラットではウレタン麻酔下高濃度のMK-801でないと膀胱容量の増大がみられなかった。脳梗塞ではNMDA受容体とAMPA/kainate受容体を共に遮断することで亢進した排尿反射の抑制が得られると推測された。3)脳梗塞後側脳室内にカルシウム拮抗剤を投与すると膀胱容量の増大が得られたが、最大膀胱収縮圧、残尿量は変化がみられなかった。偽手術ラットでは膀胱容量はほとんど変化が認められなかった。脳梗塞状態では、カルシウム拮抗剤は中枢に作用して排尿反射を抑制する効果があると思われた。以上より、脳梗塞ラットには排尿反射の亢進がみられるが、長期にわたり反射が亢進していても膀胱利尿筋に生ずる変化は比較的軽度であると思われる。また、排尿中枢における刺激伝達系にはグルタミン酸が関与しており、カルシウム拮抗剤は、NMDA受容体を介するカルシウムの流入を抑えることで、あるいは脳血流を改善することで亢進した排尿反射を抑制すると考えられる。
ヒトパピロ-ウィルスによる発がん機構の研究

1,子宮頚がん関連のHPV(human papillomavirus)群のE6蛋白のC末端には、がん抑制蛋白である大腸がん関連のAPC(Adenomatous polyposis coli)蛋白のC末端と酷似のアミノ酸配列モチーフが存在するのを見つけた。この配列は他のHPV群のE6には存在しない。そして、このC末端を介して、別のがん抑制蛋白であるhDLG(DLGのヒトホモローグ)などのPDZ領域と結合しており、E6によるψ2細胞の造腫瘍性トランスフォーメションにもこのC末端の結合活性が必要であることを解明した。これらの結果は、子宮頸がんの発生の機構の一部はAPCを介して起こる大腸がんの発生の機構と類似している可能性を示唆した。2,子宮頸がん由来のSiHa細胞内のE7遺伝子をtargeting vectorを用いて除去すると、細胞は殆ど増殖できなくなることを観察した。3,p53のC末端部に既知、未知の2種類の蛋白が結合でき、同末端部の生化学的活性を制御できることを見つけた。「高発癌性」ヒトパピローマウイルス(HPV)のE6遺伝子はp53欠損マウス線維芽細胞に対してもトランスフォーム活性を示すことを明らかにした。このことは、E6蛋白の標的がp53以外にも存在することを示唆する。この標的蛋白をtwo hybrid法で検索して、4種類の未知のヒト細胞蛋白のcDNA断片を候補として分離した。その中、1種類についてはコードする蛋白の全アミノ酸配列を決定し、抗体の作製にも成功した。また、上述のE6蛋白には細胞接触による増殖阻止を抑制する活性があるが、細胞接触時に特異的に合成される2種類の未知細胞蛋白のcDNAを分離して、そのうち、1種類についてはコードする蛋白の全アミノ酸配列を決定した。16型HPV(以下、HPV16と略記する)のE7蛋白がげっし類の細胞を不死化する活性には同蛋白のRB結合ドメインを含むN末端40アミノ酸領域に加えて、内部の40-80残基領域が必須であることを示唆する実験結果を得た。in vitroで合成したHPV16 E6、E7mRNAを、意図した断点で切断する2種のハンマーヘッド型リボザイムを作製した。また、HPV16 E7蛋白に対する単鎖抗体の発現ベクターを作製した。これをSiHa細胞(HPV16DNAを保有するがん細胞株)などに組み込ませると、細胞増殖を特異的に阻害した。p53バキュロウイルス感染細胞から精製したp53は同じようにして調製したサイクリンA-CDK1(cdc2)複合体キナーゼによってSer315の位置でリン酸化される。p53のDNA配列特異的結合活性はこのリン酸化量に比例して増大する。精製したDNAポリメラーゼα/プライマーゼ複合体、マウスポリオーマウイスル(MPV)大型T抗原、マウスRP-A、トポイソメラーゼIからなるMPV DNAのin vitro複製系を作製した。この系に、MPVの複製開始点とAP1結合部位を含む300bpの直鎖状2本鎖DNAをを加えると、ATPおよび複製開始点依存的に2本鎖DNAが巻き戻されて一本鎖DNAとなった。また、この系にc-Jun,c-Fosを加えると巻き戻し活性が5倍程度促進された。いわゆる「高発癌性」ヒトパピローマウイルス(HPV)のE6蛋白の未知の標的候補として分離した4種類のヒト細胞蛋白のcDNA(前年度報告参照)のうち、#201は酵母のMOMファミリーの一員であるODC47のヒトホモローグであり、この新蛋白はヒト細胞DNA複製の制御に関わる事を抗体などを用いて示した。しかし、この蛋白は、サル由来のCOS細胞にて種々のE6蛋白と共に造らせても、免疫共沈しないなど、E6蛋白の標的としては必ずしも適当ではない特性を示した。次いで、第二候補の#29cDNAの全長塩基配列を決定した。その結果、このcDNAは、DHR motifやleucinezipper motifをもつ分子量50kDaの新蛋白をコードしており、COS細胞にて蛋白を造らせると、細胞質内に局在した。また、子宮頚がん関連のHPV18やHPV16のE6蛋白を同時に造らせると、特異的に結合して免疫共沈した。これらの結果から#29はこれらのHPVのE6蛋白の標的である可能性が濃厚であり、さらに詳細な検討を加えつつある。接触阻止により増殖停止期にあるラット線維芽細胞、3Y1で誘発される2つのクローンcDNA(前年度報告参照)のうち残りの一つのcDNA、11Alは全長5,022bps,コードされている蛋白のアミノ酸配列は635残基からなり、未知の蛋白で、E6でトランスフォームした3Y1細胞では過増殖の状態でも発現していなかった。E6蛋白の既知の標的であるp53蛋白質のN末端領域にはアポトーシス誘導能があることが知られているが、これとは別に、C末領域にも同様の誘導能があることを見つけ、その機構の解明に着手した。

これらの結果は、子宮頸がんの発生の機構の一部はAPCを介して起こる大腸がんの発生の機構と類似している可能性を示唆した。2,子宮頸がん由来のSiHa細胞内のE7遺伝子をtargeting vectorを用いて除去すると、細胞は殆ど増殖できなくなることを観察した。3,p53のC末端部に既知、未知の2種類の蛋白が結合でき、同末端部の生化学的活性を制御できることを見つけた。
自然突然変異抑制に働く8-oxo-dGTPaseの加水分解反応機構の解明

生体内の酵素反応の中で加水分解反応は古くからその触媒機構の解明が試みられてきたが、今もって正確に理解されているとは言い難い。本研究では、低温トラップX線結晶構造解析法を駆使して、Mg^<2+>(Mn^<2+>)存在下8-oxo-dGTPを8-oxo-dGMPに分解する大腸菌MutTやそのヒトホモログhMTH1の加水分解反応機構の解明を目的とする。1.我々は昨年度本研究の基本となるMutTと基質である8-oxo-dGTPの複合体の結晶化に取組み、良好な結晶を得ることに成功、1.8Å分解能の構造を得、MnCl_2溶液中に浸漬したところ、結晶内で反応が起こることを確認した。本年度はさらにMutT-8-oxo-dGTP複合体結晶をさまざまな条件下MnCl_2溶液中に浸漬、100KのN2ガスで瞬間凍結し、その構造解析を約50種の結晶について行った。その結果,5mMMnCl_2溶液中に3から5時間浸潰したところで,3個のMn^<2+>がMutTと8-oxo-dGTPに配位し、反応が起こる直前と思われる状態の構造を捕らえることに成功した.さらに、Mn^<2+>の異常分散効果を利用してMn^<2+>の位置を正確に決定した。その結果に基づき、加水分解反応の初期過程のモデルを提案できた。2.ヒト由来のMutTホモログ(hMTH1)はMutTと異なり幅広い基質特異性をもち、加水分解に関わるアミノ酸残が異なることが示唆されている。我々はこの差異を明らかにするために、hMTH1と8-oxo-dGTP並びに8-oxo-dGMPとの基合体の結晶化を行い、両複合体構造を2.2Åと1.95Å分解能で解析した。hMTH1-8-oxo-dGTP複合体の結晶についてもMg^<2+>(Mn^<2+>)を浸漬し、MutT同様の方法で結晶内反応を調べた。その結果、現在の結晶では反応が起こると結晶が壊れることが分かったので、別の結晶化条件を検討している。生体内の酵素反応の中で加水分解反応は古くからその反応機構の解明が試みられてきたが、今もって正確に理解されているとは言い難い。本研究では、低温トラップX線結晶構造解析法を駆使して、Mg^<2+>(Mn^<2+>)存在下8-oxo-dGTPを8-oxo-dGMPに分解する大腸菌MutT(分子量15000)の加水分解反応機構の解明を目的とする。1.我々はMutTのアポ型とポロ型、生成物結合型などについてX線結晶構造解析を終え、MutTの8-オキソグアニン塩基への高い親和性発現機構を解明しており、残る課題は加水分解反応機構である。本年度は、本研究の基本となるMutTと基質である8-oxo-dGTPの複合体の結晶化に取組み、良好な結晶を得ることに成功、1.8A分解能の構造を得た。2.MutT-8-oxo-dGTP複合体結晶をさまざまな条件下MnCl_2溶液中にSoakingし、N2ガスで瞬間凍結し、その状態の構造解析を行った。現在のところ2mMMnCl_2溶液に36時間Soakingすると1個のMn^<2+>がMutTと8-oxo-dGTPに配位するが反応は起こらず、5mM溶液に36時間もしくは20mM溶液に4時間Soakingすると結晶中で完全に加水分解するという結果を得た。3.大腸菌MutTと同様の酵素はヒトにも存在する。ヒト由来のMutTホモログ(hMTH1)はMutTと異なり幅広い基質特異性をもち、加水分解に関わるアミノ酸残基が異なることが示唆されている。我々は差異を明らかにするために、hMTH1と8-oxo-dGTP並びに8-oxo-dGMPとの複合体の結晶化を行い、hMTH1-8-oxo-dGMP複合体構造を1.95A分解能で解析した。hMTH1-8-oxo-dGTP複合体は現在精密化中で、この結晶についてもMg^<2+>(Mn^<2+>)をSoakingし、MutT同様の方法で加水分解反応機構を解明したい。

その結果,5mMMnCl_2溶液中に3から5時間浸潰したところで,3個のMn^<2+>がMutTと8-oxo-dGTPに配位し、反応が起こる直前と思われる状態の構造を捕らえることに成功した.さらに、Mn^<2+>の異常分散効果を利用してMn^<2+>の位置を正確に決定した。その結果に基づき、加水分解反応の初期過程のモデルを提案できた。2.ヒト由来のMutTホモログ(hMTH1)はMutTと異なり幅広い基質特異性をもち、加水分解に関わるアミノ酸残が異なることが示唆されている。我々はこの差異を明らかにするために、hMTH1と8-oxo-dGTP並びに8-oxo-dGMPとの基合体の結晶化を行い、両複合体構造を2.2Åと1.95Å分解能で解析した。hMTH1-8-oxo-dGTP複合体の結晶についてもMg^<2+>(Mn^<2+>)を浸漬し、MutT同様の方法で結晶内反応を調べた。その結果、現在の結晶では反応が起こると結晶が壊れることが分かったので、別の結晶化条件を検討している。
フェムト秒時間分解電子顕微鏡に関する研究

フェムト秒・ピコ秒時間領域での超高速構造変化ダイナミクスや構造相転移現象の観察は、新しい物質の創製・機能の発見に非常に重要である。本研究では、レーザー駆動型高周波電子銃を活用して、世界に先駆けて「相対論的フェムト秒電子線パルスを用いた超高速電子顕微鏡」を開発し、エネルギーが3MeV、パルス幅が100fsの超短電子線パルスによるポリスチレンや金のナノ微粒子の透過電子顕微鏡像の測定に成功した。また、電子線回折の測定では、単一の相対論的フェムト秒電子線パルスによる観測を実現し、今まで直接的に観測困難であった不可逆な構造ダイナミクスの研究を可能となり、様々な物質科学への新展開に期待される。平成26年度は、短パルス・単色性を兼ね備えた時間分解能電子顕微鏡の新型電子源を設計・製作し、フェムト秒時間分解電子顕微鏡像検出器を開発した。(1)RF加速空洞の構造を楕円形状に設計し、超精密ダイヤモンド加工して、新たなフェムト秒フォトカソードRF電子銃を製作した。これによりRF電場による電子の横方向運動量の増大を極力に抑え、電子ビームのエミッタンスとエネルギー分散(エネルギー幅)の低減ができた。実証実験では、新たに製作した磁気レンズと直径0.5mmの絞りを利用したこと、目標の0.1mm-mradの低エミッタンス電子ビームの発生に成功した。また、新たなRF電子銃では、フォトカソードが交換可能な機構を設計され、これによりレーザーの波長に対応したフォトカソード材を選定し、電子の初期エミッタンスやエネルギー幅が低減でき、更になる単色かつ高輝度の電子ビームが発生可能である。(2)超高速イメージ測定には、電子の高感度検出は極めて重要である。特に、不可逆過程への測定を実現するためには、少ない電子数の条件でのシングルショットの測定が望まれる。そこで、今までの研究実績と経験を活用し、TlをドープしたCsIの柱状結晶化素子、光ファイバープレートと高感度CCDカメラから構成された検出器を開発した。この検出器は、各発光領域の空間分解能として50ミクロンを有する。電子線回折の実験では、この検出器を用いてエネルギーが3MeV、電子数が10の5乗個のパルスを利用した単結晶金における電子回折のシングルショット測定に成功し、極めて鮮明なMeV電子線回折パターンが測定できた。得られた回折パターンの明瞭さにより、本研究で開発したRF電子銃から発生した電子ビームは優れた単色性と低エミッタンスを示している。また、時間分解測定実験では、フェムト秒時間分解能を有する高速MeV電子線回折の記録・解析手法を確立した。平成27年度は、相対論的なフェムト秒短パルス電子ビームを用いて電子顕微鏡の実証実験を行い、電子線パルスによる電子顕微鏡像の測定技術を確立した。1)今までの「フェムト秒時間分解電子顕微鏡の基礎研究」で開発した実証機(現有機器)を改良し、相対論的なフェムト秒電子線パルスが測定可能な超高速電子顕微鏡の製作に成功した。詳細については、まず、昨年度に製作したフェムト秒フォトカソードRF電子銃を用いて、電子ビームのエミッタンスとエネルギー分散(エネルギー幅)を低減し、今年度に新たに製作した高精度の磁気レンズとコンデンサ絞りにより電子ビームを精密に制御し、目標の0.1mm-mradの低エミッタンスかつサイズが小さい電子ビームの発生技術を確立した。次に、電子顕微鏡像のコントラストとビームエミッタンスの依存性を実験的に解明し、相対論的フェムト秒電子線パルスを用いた電子顕微鏡像の測定技術を確立した。2)新規に高感度EMCCDカメラを導入し、昨年度に開発したTlをドープしたCsIシンチレーターイメージングを用いて、5cmx5cmの有効検出面積を持つ検出器を開発した。世界初めて、エネルギーが3.1MeV、パルス幅が100フェムト秒の電子線パルスを用いて、コントラストが良い、直径が500nmのポリスチレン微粒子の透過電子顕微鏡像の観測に成功した。更に、低倍率(1000倍程度)では、パルス幅が100フェムト秒、パルス当たりの電子数が10の7乗個のパルスを利用したシングルショット電子顕微鏡像の測定技術を実現した。これは、不可逆な構造変化の観測やダイナミクスの解明に必要不可欠な技術である。まず、相対論的なフェムト秒電子線パルスを用いて、コントラストが良い、ポリスチレン微粒子の透過電子顕微鏡像の観測に成功したことである。この成果は、軽い元素から構成された物質・材料の構造観測が可能であることを示す。これにより、測定対象物質としては、金属ナノ粒子や金属酸化物などの重い元素の物質のみにならず、有機電荷移動錯体結晶や重要な生命機能を担うタンパク質や生体超分子複合体の構造ダイナミクス研究にも適用可能であることを示唆している。次に、フェムト秒電子線パルスを用いたシングルショット透過電子顕微鏡像の測定技術を実現したことである。この成果は、フェムト秒時間分解能の実現につなげると共に、これを用いた今まで不可能であった不可逆な構造変化ダイナミクスの研究が、現実の課題へと転化される大きな成果になっている。1)従来の電子顕微鏡では、電子銃から発生する直流的電子線をクロスオーバさせてビーム径を小さくし、輝度を向上している。しかし、ビーム径が小さい電子線パルスを輸送する際、空間電荷による開き角やエネルギー幅を増大してしまい、空間分解能が得られない致命的な問題がある。

本研究では、RF電子銃の出口に第1集束レンズを用いてビームを平行化し、試料の直前に第2集束レンズを用いてビームを集束させる空間電荷の影響を回避できる電子線パルスビームの制御方法を確立した。これにより、世界初めて、エネルギーが3.1MeVのフェムト秒電子線パルスを用いた直径が400nmの金ナノ粒子の透過電子顕微鏡像の観測に成功した。本研究の「相対論的フェムト秒電子線パルスによる超高速電子顕微鏡実証機」では、電子レンズの制限により倍率が5,000倍にしか達していないが、今後中間レンズや投影レンズの増強により倍率を向上させ、マルチパルス積算測定により目標の1nmの空間分解能を達成できると考える。2)試料にフェムト秒レーザーを導入し、時間分解電子回折の測定による光誘起構造相転移ダイナミクスの解析手法を確立した。試料として単結晶の金とシリコンを使用し、測定ではエネルギーが3.1MeV、パルス幅が100fsの電子線パルスを用いた。光と電子線パルスの時間遅延精度が14fsであった。金の光誘起相転移研究ではレーザー強度による異なった溶融ダイナミクスの観測に成功し、シリコンの光誘起相転移ではレーザー偏光特性の依存性の測定に成功した。また、対物レンズの磁極ギャップとボーア径を広げて(19mm×φ13mm)、起磁力が35kAT、最大磁場強度が2.3Tを有する励起レーザーの導入や「その場の観察法」を適用可能な広い試料室を製作し、温度、圧力等の外部要因への依存性を測定し、多方面から構造変化を解明するために必要不可欠な実験環境を備えた。フェムト秒・ピコ秒時間領域での超高速構造変化ダイナミクスや構造相転移現象の観察は、新しい物質の創製・機能の発見に非常に重要である。本研究では、レーザー駆動型高周波電子銃を活用して、世界に先駆けて「相対論的フェムト秒電子線パルスを用いた超高速電子顕微鏡」を開発し、エネルギーが3MeV、パルス幅が100fsの超短電子線パルスによるポリスチレンや金のナノ微粒子の透過電子顕微鏡像の測定に成功した。また、電子線回折の測定では、単一の相対論的フェムト秒電子線パルスによる観測を実現し、今まで直接的に観測困難であった不可逆な構造ダイナミクスの研究を可能となり、様々な物質科学への新展開に期待される。(1)今までのSバンド(2856MHz)常伝導フォトカソードRF電子銃の研究では、RF発熱により最高運転繰返しが120Hzまでに限定され、高繰返しのビーム応用が実現されていない。本研究で製作した新型RF電子銃では、熱を除去し易い新たにRF加速空洞を設計し、冷却システムの改良と冷却機能の増強を行うことにより熱を効率的に除去し、世界に先駆けて最高運転繰返しが1kHzを有する常伝導SバンドフォトカソードRF電子銃を設計・製作した。この成果は、RF電子銃を用いた時間分解電子顕微鏡の実用化に大きな一歩前進した。また、これのみならず、X線自由電子レーザーなどの先端加速器の開発とビーム利用にも大きく貢献することになる。(2)本研究で開発したTlをドープしたCsIの柱状結晶化素子を用いたフェムト秒時間分解能を有する高速MeV電子線イメージングの検出器は、X線ノイズに対しても強く、極めて電子数が少ないパルスと相対論的なエネルギー領域でのシングルショット電子回折像の測定可能である。この成果は、フェムト秒時間分解電子顕微鏡の実現とこれを用いた今まで不可能であった非可逆超高速原子ダイナミクスの研究を、現実の課題へと転化される大きな成果になっている。
南洋大学の 25 年-シンガポールの国民国家建設と国民統合に果たした役割と意義-

本研究は、シンガポールで1956年に開学し、1980年に閉鎖された南洋大学という私立の華語(標準中国語)大学の25年の歴史を、多民族多言語国家シンガポールの国民統合政策との関連で論じたものである。大学の歴史は、数では圧倒的に英語派に勝るものの、政治権力からは遠かった華語派華人が英語派との抗争の末に社会の周辺に追いやられていく過程であり、権力の側から見れば、多民族多言語の社会において民族の言語や文化をどのように政治的に管理するのかという政治と言語の葛藤の歴史であった。本研究は、シンガポールで1956年に開学して1980年に消滅した、南洋大学という私立の華語大学(華語を主な教育言語とする大学)の歴史的役割と意義を、独立へ向かうイギリス自治領シンガポールおよび独立シンガポール国家の生き残り政策と国民統合政策、隣国マラヤ連邦(後にはマレーシア連邦)との関係、イギリスの東南アジア政策、さらにはアジアの冷戦、ポスト冷戦という国際環境と国際変動のなかで、明らかにしようとするものである。本年度は、シンガポールとマレーシアでの資料収集(シンガポール国立大学中央図書館、同中文図書室、華裔館図書室、マラヤ大学図書館、華社研究中心資料室)と研究者との意見交換、台湾東海大学での研究者との意見交換をおこなった。また、台湾東海大学ではテーマに関する特別セミナーも行い、参加者との意見交換も活発に行った。資料収集と研究者との意見交換で得られた知見は:(1)南洋大学創設者・関係者と政府与党との最大の対立点は、シンガポールの国民統合のあり方であったこと。南洋大学創設者・関係者・学生は、それぞれのエスニック・グループがそれぞれのアイデンティティを保持しつつ、国家の発展に寄与するという「メルティング・ポット」的な国民統合を理想としていた。一方、政府与党は、地域言語であるマレー語を国語とし、英語を共通語とする新しいシンガポール人アイデンティティを創り上げようとした。(2)マレーシア連邦からの分離・独立後のシンガポールでは、この対立に加え、南洋大学は、華人ショービニストの大学、「共産主義者の牙城」、国家建設に非協力的な大学と批判され続け、75年には英語で授業を行う大学に変質させられたこと。(3)ただ、南洋大学が「共産主義の牙城」であったかどうかは、議論の余地がかなりあること、などである。本研究は、シンガポールで1956年に開学して1980年に消滅した、南洋大学という私立華語大学(華語を主教育言語とする大学)の歴史的役割と意義を、独立に向かうイギリス自治領シンガポールおよび独立シンガポール国家の生き残り政策と国民統合政策、隣国マラヤ連邦(後にはマレーシア連邦)との関係、イギリスの東南アジア政策、さらにはアジアの冷戦、ポスト冷戦という国際環境と国際変動のなかで、明らかにしようとするものである。南洋大学についての研究はシンガポールでは長い間「タブー」であり、まとまった先行研究はほとんどない。この研究は南洋大学の歴史とその役割についての初めての本格的な研究といえるだろう。研究の成果として言えるのは、南大の存在は教育問題ではなく政治問題であったことである。イギリス植民地政府によって長い間無視もしくは敵視されてきた華校には反植民地・独立を求める左派の学生が多く、そのような学生の進学先となる南大は、反政府活動の拠点となる可能性が大きかった。さらに中国の影響によって共産主義思想が学内に浸透し、南大は共産主義の温床になるとも考えられた。イギリスは南大を大学として承認せず、シンガポール政府も68年まで学位を承認しなかった。隣国マレーシア連邦政府もまた、南洋大学の学生の半数がマレーシア華人であるにもかかわらず、学位を承認しなかった。学位が未承認で政府からの財政支援もほとんど得られない南大学生は大きな不満を抱えて政府と対立し、追い詰められていった。65年にシンガポールが独立すると、新政府は英語の普及を進めるために、南大を英語大学に強引に改編した。この改編は教員と学生のモラルを低下させ、華語大学としての特色を失った南大を魅力のない大学にしてしまった。南大を「二流の大学」にし、そのレッテルを貼ることで消滅に追い込んだのは、シンガポール政府であった。本研究は、シンガポールで1956年に開学し、1980年に閉鎖された南洋大学という私立の華語大学(標準中国語で教育を行う大学)の25年の歴史を、多民族多言語国家シンガポールの国民統合政策との関連で論じたものである。大学の25年の歴史は、数では圧倒的に英語派に勝るものの、政治権力からは遠かった華語派華人が英語派との抗争の末に社会の周辺に追いやられていく過程であり、権力の側から見れば、多民族多言語の社会において民族の言語や文化をどのように政治的に管理するのかという政治と言語の葛藤の歴史である。

この視点で分析することによって、シンガポールが自治から独立に向かう時期の華語派華人とイギリス植民地権力、英語派華人や非華人との対立を明らかにし、また、独立国家としての国民統合政策の変遷のなかで、南大の位置づけを明確にすることが出来た。本研究は、さらに、1980年以降シンガポールの歴史から姿を消してしまったかのようにみえた南大が、1990年代になって復校・復名運動を通して蘇ったことの意味とその限界を、シンガポールの国民統合政策との関連で分析している。南洋大学について論じることは、長い間シンガポールではタブーであり、まとまった研究はほとんどない。本書は初の本格的な南洋大学研究となるであろう。平成23年度後半は、所属大学の海外研修制度を利用してシンガポール国立大学に客員研究員として滞在し、十分に時間をかけて資料収集や関係者へのインタビュー、研究者との意見交換を行うことが出来た。また、いくかの研究雑誌にその成果の一部を発表することが出来た。24年度が最終年度であるため、記入しない。本年度4月5月も引き続いてシンガポールに滞在予定であるので、資料収集およびそれら資料の整理と行う。さらに中間的な成果発表のために、シンガポール国立大学歴史学科研究会、台湾東海大学歴史学部研究会、華社研究中心資料室研究会での報告などを通して研究仲間からのリスポンスを受ける努力をする。年度後半は、国内外の学会において研究成果を発表し、また年度末からは成果を著書としてまとめ、出版の準備をする予定である。
浮遊式海洋構造物の継手構造の標準化の試み

浮遊式海洋構造物の代表的機種である半潜水式構造のカラムとブレースの継手は内部補強部材を有する複雑な構造となっている.代表的な実機に関する継手補強形式の調査から,ブレースをカラム外表面に溶接し,その受けとしてカラム内部にリングガーダー等を配置する形式およびブレースを円断面のままカラム内部へ挿入し,カラム内部のブレース中心軸位置に設けた水平なダイヤフラムや垂直なバルクヘッドでこれを受ける形式を対象として,これらの力の伝達,座屈崩壊強度,疲労強度の特性を把握し,内部補強法についての標準的な考え方を研究するものとした.此の種の継手に作用する荷重について,代表的な実機に関する解析結果から,カラム端部やブレース端部に作用する荷重を12個の基本荷重パターンの組合せで表現することが出来ることを見出した.中でも,ブレースに軸力を生じさせる荷重パターンが継手強度にとって重要であることが確認されたので以後では主にブレースに軸荷重を作用させる荷重パターンを扱った.力の伝達メカニズムを明らかにするための,内部補強部材を1種類あるいは数種類組合せた小型アクリル模型による実験及びFEM解析から,ブレースをカラム内部に貫入させ,これをダイヤフラムで受ける形式が最も効率的であることが確認された.座屈崩壊強度の面からは上述の形式およびこれと形式上類似と考えられる,貫入ブレース,垂直ガーダー,リングガーダーの型式が有利であることが判明した.後者の場合,適切なフェイス材断面積とリングガーダーのウエブに設けるトリピングブラケットの配置が重要である.小型及び大型鋼製模型の疲労実験からも貫入ブレースとダイヤフラムの形式の耐疲労強度有効性が立証された.浮遊式海洋構造物の代表的機種である半潜水式構造のカラムとブレースの継手は内部補強部材を有する複雑な構造となっている.代表的な実機に関する継手補強形式の調査から,ブレースをカラム外表面に溶接し,その受けとしてカラム内部にリングガーダー等を配置する形式およびブレースを円断面のままカラム内部へ挿入し,カラム内部のブレース中心軸位置に設けた水平なダイヤフラムや垂直なバルクヘッドでこれを受ける形式を対象として,これらの力の伝達,座屈崩壊強度,疲労強度の特性を把握し,内部補強法についての標準的な考え方を研究するものとした.此の種の継手に作用する荷重について,代表的な実機に関する解析結果から,カラム端部やブレース端部に作用する荷重を12個の基本荷重パターンの組合せで表現することが出来ることを見出した.中でも,ブレースに軸力を生じさせる荷重パターンが継手強度にとって重要であることが確認されたので以後では主にブレースに軸荷重を作用させる荷重パターンを扱った.力の伝達メカニズムを明らかにするための,内部補強部材を1種類あるいは数種類組合せた小型アクリル模型による実験及びFEM解析から,ブレースをカラム内部に貫入させ,これをダイヤフラムで受ける形式が最も効率的であることが確認された.座屈崩壊強度の面からは上述の形式およびこれと形式上類似と考えられる,貫入ブレース,垂直ガーダー,リングガーダーの型式が有利であることが判明した.後者の場合,適切なフェイス材断面積とリングガーダーのウエブに設けるトリピングブラケットの配置が重要である.小型及び大型鋼製模型の疲労実験からも貫入ブレースとダイヤフラムの形式の耐疲労強度有効性が立証された.浮遊式海洋構造物の外力条件の分析に関しては、海洋の波、潮、風を推定する方法を開発するため、船舶の船体運動と海象、気象との相関に関して実船計測を実行し、データ分析は進行中である。次に継手の形状・荷重パターンの分析については3人の企業側分担者より実構造継手の貴重なデータが提出された。例えば、ブレース材のコラムへの結合についてはブレース材の完全なさし込みと部分的なさし込みの両方があることが判るなど今後の研究、特に試験体の設計に大切な情報が提供された。応力分布の研究では、継手模型応力実験装置の設計・製作・据付けを完了とするとともに基本的に内部構造材を有する5体のアクリル製小型模型の応力分布計測実験が行われ、内部構造材であるダイヤフラム、バーティカル・バルクヘッド、トランス・ガーダーへの応力の流入を中心として解析中である。同時に有限要素法に基づく継手応力解析プログラムシステムも開発中である。座屈崩壊の研究に関しては、上記アクリル模型中の1体と類似部材配置の中型鋼製模型1体の実験が行われ、座屈の発生、進展、最終状態が詳細に観測され来年度の研究の基礎として貴重なデータを提供した。基礎継手疲労の研究に関しては、内部構造材の疲労強度に及ぼす影響を検討するため変位拘束状態の異なる2種類のT型平板継手に関する疲労実験を実施した。疲労データの統計分析に関しては、約900点の既存基礎継手疲労実験のデータベースを作るとともに重回帰分析を実施し種々の要因の影響が精度よく定量化されつつある。浮遊式海洋構造物のカラムとブレースに作用する荷重について設計波を基にした荷重パターンの分析に加え、波浪中の応答解析を実施し、継手部に対する荷重パターンと頻度についての分析を行なった。応力分布の研究では、ブレースが貫入したタイプの3体のアクリル製小形模型により応用分布実験を行ない、内部構造材への応力の伝達のメカニズムの検討、及び内部構造材の有効性の検討を行なった結果貫入ブレース+ダイヤフラムタイプの内部構造材をもつ継手が応力の伝達において優れていることがわかった。また同時に有限要素法に基づく継手応力解析プログラムを用発し、計算により実験の検証を行なった。今後は解析プログラムにより有効な内部構造材の検討を行なう予定である。

座屈崩壊の研究では、ブレースの貫入したタイプでの中型鋼製模型による座屈崩壊実験が行なわれ、内部構造材による座屈の発生、進展、最終状態の観測が行なわれた。小型模型による疲労に関する研究では、鋼製模型による無補強継手とダイヤフラム付継手の2体につついて疲労実験を行なった。大型模型による疲労実験への貴重なデータの提供を行なった。同時に応力分布を計測したが、アクリル製模型における応力分布実験の結果と同様の傾向が観測された。種々の内部構造材の疲労実験を行なう予定である。大型模型による疲労に関する研究では、疲労実験を行なうにあたって試験体の寸法を決定するために有限要素法を用いた計算を行ない。試験体についての検討を行なった。疲労データの統計分析に関するる研究では、基礎継手についての重回帰分析を行ない疲労強度における因子(溶接仕上げ法、荷重比、試験雰囲気、熱処理影響等)について検討した。また現在では基礎継手とパイプ継手と別個に分析しているが疲労強度推定方式を求めるには両データを統合して分析した方が望ましいのでまとめることを検討していきたい。
ＳｉＣパワーデバイス用高機能樹脂／金属異相界面の創製

次世代パワーデバイスとして期待されるSiCパワー半導体モジュールの高効率・高信頼性化には、樹脂/金属の異相界面の高機能化が重要となる。本研究では、高機能異相界面の創製を目指して、樹脂材自身の薄膜硬化物の機械的特性(弾性率、引張強度、破断伸び、疲労特性、粘弾性特性)を調査し、その特性に及ぼす添加剤(SiO2フィラーおよびカップリング剤)の影響を明らかにした。更に、樹脂/銅界面の密着強度および高温・高温高湿環境下における劣化挙動を調査し、カップリング効果の高温での維持が劣化抑制に有効となることを示した。本研究では、電気自動車用パワーデバイスとして期待されるSiCパワー半導体モジュールの高効率・高信頼性化の鍵を握る異相(高分子樹脂/金属)界面を研究対象として、異相界面のマクロ特性出現機構を解明し、高機能相界面を創製することを目的とする。初年度(平成24年度)は、高分子樹脂そのものの物性値を調査することを目的として、ビスフェノールF型エポキシ樹脂を母材とする標準材を作製して硬化物の機械的特性を調査した。特に、充填剤(フィラー)である二酸化珪素の含有率を変化させて硬化物の機械的特性に及ぼす充填剤添加量の影響について調査した。2年目(平成25年度)は、フィラーのカップリング剤に注目し、樹脂材の機械的特性および銅との界面強度に及ぼすカップリング処理の影響を調査した。更に、光弾性法を用いたチップ内の応力分布測定にも取り組んだ。その成果として、カップリング処理により、樹脂材の弾性率および引張強度は増加傾向を示し、高温環境下において破断ひずみは減少傾向を示すことを明らかとした。また、カップリング処理によりフィラーと樹脂との界面が強化されると、フィラーの剥離が抑制されるが、ガラス転移温度以上の温度域ではその効果は低下することが明らかとなった。更に、カップリング処理は、樹脂材の緩和挙動に影響を与え、貯蔵弾性率の緩和開始時間がより長時間側にシフトすることを明らかにした。ガラスチップを銅板上に樹脂材にて接合した試料を用いて光弾性法によるチップ内の応力分布測定に取り組んだが、チップ側面に干渉縞が観察されず、当初予定した測定に至らなかった。そこで、界面強度を測定するために、銅板上に樹脂材の円柱状小突起を作製して、せん断試験を行う手法を試みた。その結果、界面強度に及ぼすカップリング処理の影響を調査できる見通しがたった。初年度は、高分子樹脂そのものの物性値を調査することを目的とした。ビスフェノールF型エポキシ樹脂を母材とし、添加する硬化剤、充填剤およびカップリング剤を規定した標準樹脂材を作製し、樹脂材の薄板硬化物の機械的特性を調査した。特に、充填剤である二酸化珪素の含有率を変化させて硬化物の機械的特性に及ぼす充填剤添加量の影響について調査した。また、樹脂材の高温環境下における劣化挙動も調査した。引張試験結果より、充填剤の増加に伴い、弾性率は増加し破断伸びは減少する傾向がみられ、充填剤添加の影響が強く表れることを明らかとした。一方、引張強度に及ぼす充填剤添加量の影響は小さく、引張強度は母材樹脂の強度に強く依存することを明らかとした。また、破面観察結果より、高温での引張強度の低下は、母材樹脂と充填剤のカップリング効果の低下に起因する可能性を見い出した。高温時効環境下では、弾性率がわずかに増加し、引張強度および破断伸びが減少する劣化現象が確認された。この劣化現象は、主として樹脂材表面の酸化に起因するものと推測された。粘弾性測定により、薄板硬化物の広範囲なタイムスケールにおける貯蔵弾性率および損失弾性率を算出することに成功した。算出結果より、充填剤添加量の増加に伴い、引張試験の結果と同様に貯蔵弾性率および損失弾性率は増加するが、緩和挙動は母材樹脂に強く依存し、充填剤の影響は少ないことを明らかにした。初年度(平成24年度)は、高分子樹脂そのものの物性値を調査することを目的として、ビスフェノールF型エポキシ樹脂を母材とする標準材を作製して、硬化物の機械的特性に及ぼす充填剤(フィラー:二酸化珪素)添加量の影響について調査した。2年目(平成25年度)は、樹脂材の機械的特性に及ぼすフィラーのカップリング処理の影響について調査し、弾性率及び引張強度は増加傾向を示すが高温において破断ひずみは減少傾向を示すこと、フィラー/樹脂界面の強化によりフィラーの剥離は抑制されるがガラス転移温度以上の温度域ではその効果が低下すること、樹脂材の緩和挙動が変化し貯蔵弾性率の緩和開始時間がより長時間側にシフトすることを明らかにした。また、銅板上に樹脂材の円柱状小突起を作製して、せん断試験を行う手法を開発した。3年目(平成26年度)は、樹脂材の疲労特性調査及び樹脂/銅界面の密着強度に及ぼすカップリング処理の影響を調査した。その成果として、樹脂材の室温における疲労特性は、フィラー添加によるクラック進展抑制効果およびカップリング処理による樹脂/フィラー界面の密着力の増加により向上することを明らかにした。

密着強度については時効および高温高湿環境下において劣化するが、銅板にカップリング処理を施すことで、85°C程度までは密着強度の改善が図られることがわかった。樹脂材のガラス転移温度を越えた120°Cでの時効では、500h程度の保持によりカップリングの効果が失効することも明らかとなった。次世代パワーデバイスとして期待されるSiCパワー半導体モジュールの高効率・高信頼性化の鍵を握る異相(樹脂/金属)界面を対象として、異相界面のマクロ特性出現機構を解明し、高機能相界面の創製を目指した。樹脂材自身の物性値を調査するために、ビスフェノールF型エポキシ樹脂を母材とする標準材を作製して、硬化物の機械的特性に及ぼす充填剤(フィラー:二酸化珪素)添加量、温度及び時効の影響を調査した。その結果、フィラー添加量の増加に伴い弾性率は増加し破断歪みは減少すること、温度上昇に伴い破断歪みは増加し、特にガラス転移温度(Tg)以上では著しく増加することを確認した。また、85°Cの時効では強度よりも破断歪みの劣化が大きく、高温高湿環境(85°C85%R.H.)では強度劣化に及ぼす湿度の影響が大きくなることを示した。続いて、樹脂材の機械的特性に及ぼすフィラーのカップリング処理の影響について調査し、弾性率及び引張強度は増加するが高温において破断歪みは減少傾向を示すこと、フィラー/樹脂界面の強化によりフィラーの剥離は抑制されるがTg以上ではその効果が低下すること、樹脂材の緩和挙動が変化し貯蔵弾性率の緩和開始時間が長時間側にシフトすることを明らかとした。また、樹脂材の疲労特性が、フィラー添加によるクラック進展抑制効果及びカップリングによる樹脂/フィラー界面の密着力の増加により向上することを解明した。更に、銅板上に樹脂材の円柱状小突起を作製してせん断強度を測定する手法を開発し、樹脂/銅界面の密着強度に及ぼすカップリング処理の影響を調査した。密着強度は時効および高温高湿環境にて劣化するが、銅板へのカップリング処理および樹脂材へのカップリング剤の添加により、85°C程度までは改善が図られる。しかし、樹脂材のTgを越えた120°Cでの時効では、500h程度の保持でカップリング効果が失効することを明らかにした。次世代パワーデバイスとして期待されるSiCパワー半導体モジュールの高効率・高信頼性化には、樹脂/金属の異相界面の高機能化が重要となる。本研究では、高機能異相界面の創製を目指して、樹脂材自身の薄膜硬化物の機械的特性(弾性率、引張強度、破断伸び、疲労特性、粘弾性特性)を調査し、その特性に及ぼす添加剤(SiO2フィラーおよびカップリング剤)の影響を明らかにした。更に、樹脂/銅界面の密着強度および高温・高温高湿環境下における劣化挙動を調査し、カップリング効果の高温での維持が劣化抑制に有効となることを示した。ビスフェノールF型ジグリシジルエーテルを母材とする標準樹脂材を準備し、充填剤として、平均粒径1.98μmの二酸化珪素の球状フィラーを添加した。フィラーを添加する際にはカップリング剤として、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランを添加した。初年度(平成24年度)は、フィラー添加量を変化させた試料を作製して、樹脂材の機械的特性(弾性率、引張強度、破断伸び)を調査し、機械的特性に及ぼすフィラー添加量の影響を明らかにした。