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森林土壌における菌核の空間分布特性の把握および土壌炭素蓄積機能の評価

本研究は,森林土壌における菌核の空間分布特性を把握することにより,菌核形成に関わる環境因子を明らかとし,炭素蓄積機能における菌核の寄与を評価し,環境指標としての評価を目指すことを目的として実施した。表層土壌の分布調査の結果,菌核はリター堆積が少なく腐植複合体アルミニウム含量が高い地点に分布する傾向にあった。過去の植生情報や土地利用の変化履歴も踏まえて検討する必要があるが,亜熱帯林では植生のみに規定される傾向が明らかとなった。菌核の形成と土壌の無機元素動態とには密接な関係があると期待できたほか,埋没土壌では高い熱分解耐性を示すなど,炭素蓄積に対する寄与や土壌生成作用に対する寄与が示唆された。本研究では,森林土壌における菌核の空間分布特性を把握することにより,菌核形成に関わる環境因子を明らかにするとともに,土壌の炭素蓄積機能における菌核の寄与の評価を目指している。平成24年度は,東北地方におけるアロフェン質/非アロフェン質黒ぼく土地域を中心に土壌調査を実施し,菌核の分布や土壌性状との対比を試みた。菌核の分布については,特に秋田県仙北市のブナ林表層土壌における菌核分布と土壌性状との関係を詳細に調査した。その結果,菌核は比較的リター堆積の少ない無機的な土壌により多く分布しており,菌核含量が高い土壌は腐植複合体アルミニウム含量が相対的に高い傾向にあることが明らかとなった。この成果はGoldschmidt 2012にて発表し,ポドゾル性土壌における鉄・アルミニウム動態に対する微生物作用について発表していたスウェーデンの研究グループなどと意見交換をおこなった。なお,関連論文の査読時に「菌核量の地点代表性が担保されていない」という意見があり,菌核の寄与を量的に議論するには大きな課題があることが指摘された。事実,36地点で菌核の分布密度を計測した秋田県仙北市のブナ林表層土壌の例では,重量密度で0.011.2 mg/g,個数密度で0.8715個/gという不均一性が示されていた。そこで,本研究の目的である「土壌炭素蓄積機能に対する寄与」や「土壌環境指標としての提案」を実現するために岐阜県御嶽山における菌核量の実験誤差について検討した結果,A層では重量密度2.4±0.6 mg/g(変動係数27%),個数密度7.7±1.3個/g(変動係数17%),B層では重量密度0.96±0.2 mg/g(変動係数24%),個数密度4.8±0.3個/g(変動係数5%)という再現性が得られた。本研究は,1.森林土壌における菌核の空間分布特性を把握することにより菌核形成に関わる環境因子を明らかにする,2.菌核の分解試験を通し,冷温帯亜寒帯林土壌の炭素蓄積機能における菌核の寄与を評価する,3.菌核形成に関わる環境情報を整理し,菌核の存在を土壌調査現場で容易に利用できる環境指標として評価することを目的として実施した。その結果,菌核含量が高い土壌は腐植複合体アルミニウム含量が相対的に高い傾向にあることが明らかとなった。さらに,沖縄を対象として,表層土壌の菌核分布を精査したところ,亜熱帯林では植生のみに規定される傾向が明らかとなった。菌核の分布と土壌性状との関係についての成果は学術論文として投稿準備中である。土壌の炭素蓄積機能における菌核の寄与について,広域を対象とした土壌炭素量と菌核含量の関係を明らかにするなど,直接的な研究データは十分に得られていない。しかしながら,埋没表層から検出された菌核が他地点の菌核に比べて有意に高い熱分解耐性を示すなど,分解挙動に係わるデータが得られているため,研究成果を投稿準備中である。また,温度・水分を変化させて菌核の分解・形成の傾向を把握する培養試験については,実験を継続しながら一部データを解析中である。菌核形成に係わる環境情報に関連して共同研究としておこなった調査により,堆積物中のペリレンは菌核粒子由来であることが推察された。琵琶湖の流域から採取した菌核について,その元素組成から堆積物中のペリレンに対する寄与について共著論文として発表した。菌核そのものを環境指標として捉える作業についても,形成・蓄積と微生物風化との関係を補足しながら継続中である。本研究では,森林土壌における菌核の空間分布特性を把握することにより,菌核形成に関わる環境因子を明らかにし,土壌の炭素蓄積機能における菌核の寄与の評価を目指している。初年度は,秋田県田沢湖町や青森県岩木山,長野県西駒ケ岳(信州大学演習林)を中心に,土壌採取および植生情報の取得を実施した。

田沢湖町ブナ林では植生と微地形とに着目した表土試料採取をおこない,表土菌核の分布と植物の位置を把握し,菌根菌の生育環境と菌核形成の対応関係を検討した。また,土壌試料中の菌核周辺の元素分布をSEM-EDX分析により測定した。選択溶解法などによる活性アルミニウムの測定結果などと併せて,菌核形成と土壌の無機元素との関連について,国際会議(Goldschmidt 2012)での発表が決定している。また,岩木山および西駒ケ岳では,標高系列で表土試料を採取し,植生の変化と菌核分布の対応を調査した。これらの結果については,現在分析中の一部項目を含めて,環境指標の提案を視野に考察していく。なお,申請者らのこれまでの知見では,粒径の大きな菌核は主に冷温帯から亜寒帯を中心に分布する傾向をもつ。本研究でもその領域を中心に菌核の分布を把握する計画であったが,亜熱帯である沖縄において,酸性土壌として知られる国頭マージに生育するリュウキュウマツ下の土壌で,少量ながら菌核の存在が確認できた。土壌有機物に対する量的な寄与は必ずしも大きくないと推察されるが,局所的な環境条件による菌核の形成や集積についても,慎重に評価をおこなっていく。菌核の分解試験については,室内および現地での分解試験に用いる菌核試料を準備し,一部予備試験を開始した。様々な土壌における菌核分布の把握が進んでおり,菌核形成に関わる環境要因の考察が進んでいる。一方,量的な寄与を議論する上では課題が明らかとなったが,誤差を前提とした議論は十分に可能であると考えられた。土壌中での滞留に伴う菌核の物質的変化を明らかとするため,SIMS分析など,明確な結果が出ていない項目もあるが,菌核の分解挙動や炭素蓄積機能に関してデータの取得が進んでいる。複数地点で菌核が存在する土壌を植生情報とともに取得し,空間分布の把握は順調にすすんでいる。また菌核形成と無機元素との相互作用や,土壌の炭素循環あるいは土壌生成における糸状菌活動の役割についても,知見が得られつつある。本研究の目的である1菌核形成に関わる環境因子の検討,2土壌炭素蓄積機能に対する寄与の評価,3土壌環境指標としての提案に向けて,引き続きデータの取得と整理をおこなう。また,菌類の炭素貯留への寄与や,微生物による鉄・アルミニウム溶出などの微生物風化に着目する研究が有力学術誌上で散見されるため,菌核形成に関わる菌類による土壌化学性への影響(鉄・アルミニウムの溶出や鉱物への風化作用)を調べることで,環境指標としての提案を着実におこなっていく。森林土壌中での菌核の空間分布については,今後も継続して分析を実施し,形成因子の解明と併せて炭素貯留機能への寄与の評価をおこなうとともに,環境指標としての情報の整理を進めていく。また,非アロフェン質黒ぼく土やポドゾル性土における,土壌生成作用に対する糸状菌活動の寄与を検討するため,菌核分解試験のほかに,土壌ー微生物培養系(あるいは現地試験)での土壌性状の変化についての検討を実施する。次年度は最終年度であるため,途上となっている分解試験の完遂や土壌化学性等に関するデータの補完などをおこない,菌核の環境指標としての位置づけを考察し,これまでの研究成果をとりまとめる。そのため,現地調査等は最小限とし,研究費は主に実験器具・消耗品費用や機器分析費用,あるいは成果発表に関わる旅費等に使用する。次年度はポドゾル性土の空間分布を把握するため,東北地方の亜寒帯林での現地調査を実施する。また,現地試験のために複数地点での現地作業を実施する。菌核形成にともなう
ヒトｉＰＳ細胞由来ニューロンの成熟化を目指した３次元培養技術の開発

アストロサイト共培養法がヒトiPS細胞由来ニューロンの長期培養を可能とし、自発活動を促すことが、昨年度の研究成果より明らかとなった。今年度は、細胞が折り重なる程度の高密度(高さ10μm)でヒトiPS細胞由来ニューロンとアストロサイトを共培養し、長時間にわたる自発活動の特性を調べ、培養時期と成熟化の関係性を見出すことを目的に研究を行った。アストロサイトと共培養することで、これまで難しかった1年以上の長期培養および電気活動の取得に成功した。自発活動の発火頻度に着目して解析を行ったところ、培養日数の経過と共に発火頻度が増加し、培養200日程度まで顕著な増加を示していた。神経ネットワークがシナプス伝播により同時期に活動する同期バースト発火に着目して解析したところ、培養70日目以降で見られ、その後培養増加していた。同期バースト発火は、in vivoでも見られる現象であり、機能的成熟化の指標の1つとなりうる。このような同期バースト発火はRatの神経細胞を用いた場合は培養10日程度で見られることから、ヒトiPS細胞由来ニューロンの機能的な成熟化には時間を有することがわかった。また、薬理試験の結果からも培養200日以上で顕著な各種受容体の応答が得られたことから、ヒトiPS細胞由来ニューロンを用いた薬効評価は培養日数を考慮する必要性が示唆された。次に、3次元培養技術を用いて、ヒトiPS細胞由来ニューロンを培養したところ、厚さ50μm程度の組織モデルを構築することができた。2次元培養と3次元培養による機能的な差異を現在調べている。27年度が最終年度であるため、記入しない。本研究は、ヒトiPS細胞由来ニューロンを成熟化させる3次元培養技術の開発を行う。具体的には、神経細胞シートの積層化技術と生体脳と同等の細胞外マトリックスを有する脱細胞神経組織を用いた3次元培養技術を開発である。初年度は、成熟化を促す方法として1コラーゲンとゼラチンの相転移温度を利用した3次元神経組織の構築、2脱細胞脳組織を用いた3次元培養技術の検討、の2つの3次元培養技術の開発とヒトiPS細胞由来ニューロンとグリア細胞共培養(2次元培養)による機能的な成熟化を評価を行った。コラーゲンとゼラチンの相転移温度を利用した結果、150μm以上の3次元組織体の構築に成功し、長期間生存することを確認および、培養細胞から計測することが難しかったシナプス後電位を計測できる可能性が示唆された。さらに、より生体へ近づけた培養環境を構築するために脱細胞脳組織を用いた3次元培養の検討を行った。ブタ脳組織を用いて、脱細胞条件を明らかにし、凍結乾燥による粉末化および溶解条件を明らかにした。コラーゲンゲルに脱細胞溶解液を混ぜた場合、コントロールに比べヒトiPS細胞由来ニューロンの生存率の上昇および神経突起の伸長が促されることが明らかとなった。今後は、脱細胞溶液をゲル化させる条件を明らかにし、成熟化の評価をシナプス関連タンパク質の発現および電気活動に着目して調べる予定である。また、ヒトiPS細胞由来ニューロンの長期培養・機能的な成熟化を実現するために、アストロサイトとの共培養を行うアイディアを出し、これまで難しかった3ヶ月以上の培養および、長期培養によって機能が成熟化すること、およびシナプス関連薬剤の効果が顕著に現れることを明らかにした。ヒトiPS細胞由来ニューロンの成熟化させる培養技術として、コラーゲンとゼラチンの相転移温度の違いを利用した3次元培養技術、生体脳環境を模倣する脱細胞脳組織を用いた3次元培養技術の開発を行った。開発した3次元培養技術により、これまで難しかった培養細胞からのシナプス後電位を計測できる可能性が示唆され、新しい計測技術の発展にも大いに期待ができる結果となったため。また、グリア細胞共培養により、ヒトiPS細胞由来ニューロンの機能が成熟化されることを見出した点は、薬剤評価系としても着目されているため。

27年度が最終年度であるため、記入しない。初年度に開発した技術を用いて、3次元培養したニューロンの成熟化の評価を主に行うことを予定している。電気生理学的評価、スパイン形態評価、遺伝子発現評価の3つの項目に着目して、2次元培養ニューロンとの差異、および生体ニューロンとの相同性を明らかにする予定である。
ロシアにおける貧困フローとその原因に関する研究

本年度における主な研究実績は以下の通りである。1.ロシアの等価尺度の測定より適切な貧困測定のためには、適切な等価尺度を用いた貧困測定が必要になる。そこで、ロシア長期モニタリング調査(RLMS)の個票データを用いてロシアの等価尺度を推計した。その際、(1)1998年の金融危機以降の経済成長がロシアの等価尺度の推計値に影響を与えたか、(2)移行期ロシアの現状にあった等価尺度の推計方法はいかなる方法か、という点が考慮された。そこで、等価尺度の推計値の頑健性と妥当性を検討するために、1998年金融危機前後にあたる1994年と2002年の個票データを用いて、エンゲルの方法と主観的経済厚生方法の2つの測定方法から等価尺度を推計し、推計値を比較した。そして、理論的欠陥はあるがエンゲルの方法に基づく等価尺度の推計値が移行期ロシアの現状により適した推計値といえる、という結論を得た。この研究成果をまとめた論文はApplied EconomicsLettersへの掲載が許可された。また、コンフェレンス(一橋大学経済研究所主催)において研究報告をおこなった。2.経済成長の都市・農村への波及効果と貧困削減前年度・前々年度に実施したモスクワ市とヴォログダ市におけるインタヴュー調査からの知見を踏まえ、19942000年のロシアのマクロ経済状況が都市と農村の貧困層に与えた影響を比較分析した。この研究成果を、ロシアで実施されたワークショップ(ロシア国立高等経済大学)や国際学術会議(コロムナ国立教育大学)において研究報告し、海外の研究者たちからも手ごたえのあるよい反応を得た。またこの研究成果は、COEディスカッション・ペーパー(東京大学大学院経済学研究科)として公表されただけでなく、国際学術会議論文集(第一巻)に収められた。本年度の本研究の成果は大きく分けて次の2点です。1、19942000年のロシア長期モニタリング調査(RLMS)の個票データを用いて、都市と農村それぞれの貧困動態(非貧困、一時的貧困、慢性的貧困)と労働力状態(就業、失業、非労働力)との関係を分析し、移行経済下ロシアの都市と農村の貧困の相違点を明らかにした。主な結論は以下のようになる。(1)金融危機以降の経済成長によって、都市でも農村でも貧困が減少したが、貧困削減のテンポは農村よりも都市の方が速い。(2)都市の一時的貧困はワーキング・プアーとの連関が強いのに対し、農村の一時的貧困は、ワーキング・プアーだけでなく非労働力人口内の隠れた失業とも連関している傾向が強い。(3)慢性的失業と失業の間にプラスの連関がみられるが、都市でも農村でも、慢性的貧困者の多くが就業者であった。また、農村の慢性的貧困は、顕在失業だけでなく初級の職業(例えば、非熟練の農業労働者等)とも関係していた。(4)農村の貧困は低賃金と農外雇用の不足が原因であると想定でき、従って、農村の貧困削減は都市の貧困削減よりも困難である。貧困者のターゲティング等の社会的支援は、政府の財政状況や経済成長に大きく依存し、また、ロシアの経済成長は石油・ガス価格等の外的条件に大きく左右される。持続的な貧困削減のためには、受動的な貧困削減対策だけでなく、各家計や個々人が自立的に貧困から抜け出せるような政策が重要である。2、2005年56月の2ヶ月間、モスクワ市とその周辺部に住む約20世帯に対し「ロシアの経済不安定化に関する家計の行動戦略」調査を実施した。調査方法は調査票に基づきライフ・ヒストリーを聞くという方法であり、調査結果を調査資料としてまとめた。本年度における主な研究実績は次の通りである。1.個票データを用いたミクロ計量分析の実施移行経済下ロシアの都市と農村それぞれの貧困動態(非貧困、一時的貧困、慢性的貧困)と労働力状態(就業、失業、非労働力)との連関に関する研究の成果を前年度にはディスカッション・ペーパー(東京大学大学院経済学研究科付属日本経済国際共同研究センター)として公表したが、その論文に改定・加筆を施し、『20世紀ロシア農民史』(奥田央編)において公表した。さらに、上述の研究内容を拡張し、個人や家計の属性が都市と農村の貧困動態に与える影響を多項ロジットモデルを用いて分析し、都市と農村の貧困緩和と貧困化の決定要因の相違点を明らかにした。利用したデータは、ロシア長期モニタリング調査(the Russia Longitudinal Monitoring Survey : RLMS)の個票データ(19942000年)である。この研究成果を学術雑誌(『経済学論集』)で公表し、また、学会(比較経済体制学会第46回全国大会)において研究報告をおこなった。その他、移行経済下ロシアの貧困分析に必要となる統計データに関して再考し、移行経済下ロシアの貧困分析のミクロ計量的アプローチの可能性に関して論文をまとめ、ディスカッション・ペーパー(一橋大学経済研究所)として公表した。さらに、本論文をさらに推敲し学術雑誌(『比較経済研究』第44巻第2号)へ投稿した(2007年2月8日採択通知受領)。また、以上の研究成果は、博士号を授与された学位論文(平成18年度)においても反映されている。2.インタヴュー調査の実施前年度にモスクワ市で実施した「ロシアの経済不安定化に関する家計の行動戦略調査」と同様の調査を、2006年11月、ヴォログダ市(ヨーロッパロシア北部の典型的な小都市)に住む20世帯に対して実施した。

1.ロシアの等価尺度の測定より適切な貧困測定のためには、適切な等価尺度を用いた貧困測定が必要になる。そこで、ロシア長期モニタリング調査(RLMS)の個票データを用いてロシアの等価尺度を推計した。その際、(1)1998年の金融危機以降の経済成長がロシアの等価尺度の推計値に影響を与えたか、(2)移行期ロシアの現状にあった等価尺度の推計方法はいかなる方法か、という点が考慮された。そこで、等価尺度の推計値の頑健性と妥当性を検討するために、1998年金融危機前後にあたる1994年と2002年の個票データを用いて、エンゲルの方法と主観的経済厚生方法の2つの測定方法から等価尺度を推計し、推計値を比較した。そして、理論的欠陥はあるがエンゲルの方法に基づく等価尺度の推計値が移行期ロシアの現状により適した推計値といえる、という結論を得た。この研究成果をまとめた論文はApplied EconomicsLettersへの掲載が許可された。また、コンフェレンス(一橋大学経済研究所主催)において研究報告をおこなった。2.経済成長の都市・農村への波及効果と貧困削減前年度・前々年度に実施したモスクワ市とヴォログダ市におけるインタヴュー調査からの知見を踏まえ、19942000年のロシアのマクロ経済状況が都市と農村の貧困層に与えた影響を比較分析した。この研究成果を、ロシアで実施されたワークショップ(ロシア国立高等経済大学)や国際学術会議(コロムナ国立教育大学)において研究報告し、海外の研究者たちからも手ごたえのあるよい反応を得た。またこの研究成果は、COEディスカッション・ペーパー(東京大学大学院経済学研究科)として公表されただけでなく、国際学術会議論文集(第一巻)に収められた。
胚着床に関連するExoc1遺伝子の機能解析

自然発生WSマウスのホモ変異体は早期胚性致死を示し、その原因遺伝子としてExoc1が示唆された。Exoc1遺伝子欠損マウスを作製したところ、WSホモ変異体と同様に胚盤胞期に胚の致死が観察され、さらに胚盤胞の内部細胞塊に由来する細胞が増殖しないことが明らかとなった。次に、ゲノム編集技術により、WSマウスの変異領域のうち、Kit遺伝子の上流からExoc1遺伝子の直前までの1.02Mbを欠損するマウスを作製したところ、胚盤胞期胚で致死を示さず、内部細胞塊に由来する細胞の増殖が確認された。これらの結果より、WSホモ変異マウスで観察された早期胚性致死の原因はExoc1の欠損によるものと結論できる。新規の自然突然変異マウスであるWSマウスの遺伝子変異部位を多型解析とfluorescence in situ hybridization (FISH)により解析した結果、第5番染色体上の9遺伝子(Kit, Kdr, Srd5a3, Tmem165, Clock, Pdcl2, Exoc1, Cep135)を含む約1.2 Mbのゲノム領域が欠損していることが明らかとなった。次に、WSマウスの致死時期を詳細に解析したところ、着床後すぐに致死が生じていることが明らかとなった。また、初期胚における遺伝子発現解析から、WSマウスにおける致死の原因遺伝子の第一候補としてExoc1遺伝子を選び出した。このExoc1遺伝子のノックアウトマウスを作製・解析したところ、WSマウスと同様に着床前後で致死が生じることが明らかとなった。さらに、WSマウスにおいて欠損しているExoc1遺伝子以外の遺伝子群のpolygenicな影響が、初期胚の発生に関わっている可能性を検討するため、CRISPR/Cas9システムを利用して、7遺伝子(Kit, Kdr, Srd5a3, Tmem165, Clock, Pdcl2)を含む約1.1 Mbのゲノム領域を欠損するマウス(WEマウス)を新たに作出した。表現型解析の結果、このWEマウスにおいては着床時期の致死が観察されなかった。以上のことから、WSマウスで観察される着床時の致死の原因は、Exoc1遺伝子の単一欠損であると結論付けた。加えて本年は、初期胚におけるExoc1の機能を今後さらに解析していくために、Exoc1の遺伝子発現をlive imagingすることが可能な蛍光レポーター遺伝子ノックインマウスの作製を行った。ヘテロ変異にて白斑形質を示す自然突然変異WSマウスのホモ変異体の致死時期の検討を行い、胚盤胞期胚の内部細胞塊の細胞が増殖しないために着床時期に致死していることを見出した。また遺伝学的な解析からWSマウスではKitからNmuまでの9つの遺伝子が欠損していることを見出した。この9つの遺伝子のうち、ノックアウトマウスが胚盤胞期以後に致死を起こすとの報告がある遺伝子や胚盤胞期に発現していない遺伝子はWSホモ変異マウスが示す異常表現型の原因遺伝子ではないと考え解析を行い、ノックアウトマウスの報告がなかったExoc1遺伝子が胚盤胞期胚で発現していることがRT-PCR解析から明らかとなったことから、Exoc1遺伝子が原因候補遺伝子と考えられた。そこで、EUCOMMからExoc1ノックアウトES細胞を購入し、そのES細胞からExoc1遺伝子欠損マウスをより作製した。その結果、Exoc1遺伝子欠損マウスはWSホモ変異マウスと同様に着床時期に致死していることが明らかとなった。なおExoc1ヘテロ欠損マウスでは異常は観察されなかった。さらにExoc1の遺伝子座にLacZ遺伝子をノックインしたマウスの解析では、Exoc1は内部細胞塊に由来するES細胞で発現していることが示唆された。また内在性のExoc1の発現を解析するため抗Exoc1抗体で免疫染色した結果、ES細胞で発現が認められた。その一方、栄養外胚葉に由来する栄養膜巨細胞ではExoc1の発現がほとんど認められなかった。以上の結果から、WSホモ変異マウスに見られた胚性致死は、胚盤胞期胚の内部細胞塊の細胞の増殖不全によるもので、Exoc1の欠損が原因であること強く示唆された。WS変異マウスの異常表現型の原因遺伝子がExoc1遺伝子であると明確に示すことができたため。また、Exoc1遺伝子が胚性幹細胞の増殖に必要であることを明らかにすることができたため。昨年度の研究から、Exoc1の欠損が早期胚性致死の原因となることを明らかにした。しかしExoc1の成体(Adult)での機能は全くの未知であった。そこで、昨年度までに作出されていたExoc1-LacZノックインマウスを用いて成体における各組織でのExoc1の発現パターンを解析した。8週齢のExoc1 LacZノックイン雌雄マウスを用いて大脳、小脳、心臓、骨格筋、胸腺、脾臓、腎臓、肝臓、小腸、胃、卵巣、子宮、精巣、精巣上体、皮膚、肺、膵臓をX-gal染色した。その結果、大脳、皮膚、膵臓、卵巣、子宮、精巣で強いシグナルが見られた。これらの組織においては、内在性のExoc1が確かに発現していることがRT-PCRとウエスタンブロッティングの結果から明らかとなった。これらの組織におけるExoc1の機能を解析するためにExoc1の第4エクソンがloxPで挟まれたExoc1 floxマウスを作出した。このExoc1 floxマウスと中枢神経でcreを発現するマウスを交配し、中枢神経特異的なExoc

1コンディショナルノックアウトマウスを作出したところ、生後2から3週間での致死が確認された。その一方でβ細胞特異的にExoc1をノックアウトした場合には異常な表現型は観察されなかった。Exoc1はエクソシスト複合体の一部として小胞輸送に重要であるにもかかわらず、インスリンの分泌には必須でないことは興味深い。生殖細胞特異的なExoc1ノックアウト実験を行うために、まず精母細胞でcreを発現することが予想されたPrl3b1-creマウスの組換え特性を詳細に解析した。また、卵母細胞特異にcre発現するGdf9creマウスを作出し、その組換え効率を解析した。両系統において予想通りのcre組換えが確認できたため、Exoc1 floxマウスとの交配を進めている段階である。自然発生WSマウスのホモ変異体は早期胚性致死を示し、その原因遺伝子としてExoc1が示唆された。Exoc1遺伝子欠損マウスを作製したところ、WSホモ変異体と同様に胚盤胞期に胚の致死が観察され、さらに胚盤胞の内部細胞塊に由来する細胞が増殖しないことが明らかとなった。次に、ゲノム編集技術により、WSマウスの変異領域のうち、Kit遺伝子の上流からExoc1遺伝子の直前までの1.02Mbを欠損するマウスを作製したところ、胚盤胞期胚で致死を示さず、内部細胞塊に由来する細胞の増殖が確認された。これらの結果より、WSホモ変異マウスで観察された早期胚性致死の原因はExoc1の欠損によるものと結論できる。新規突然変異マウスにおける大規模ゲノム欠損領域を特定することができ、さらにその欠損領域中に位置するExoc1が原因遺伝子であることを明らかにすることができた。また、Exoc1の初期胚発生時期における機能を解析するため、当初の計画通り、原因遺伝子の発現をlive imagingすることが可能な蛍光レポーターノックインマウスの作製も順調に進んでいる。原因遺伝子を特定したが、分子メカニズムは依然として不明である。そのため、当初の予定通り初期胚における遺伝子プロファイルを解析する。また、Exoc1の成体における機能は不明であるため、各組織におけるExoc1の発現を解析し、強い発現が認められた組織特異的なExoc1コンディショナルマウスを作製し解析する。28年度が最終年度であるため、記入しない。実験動物学本年度に得られたデータをまとめた論文を投稿する予定である。また、Exoc1の生体における機能はほとんど未知であるため、初期胚発生時におけるExoc1の発現を蛍光レポーターマウスや免疫染色法により特定するとともに、in vitro系においてExoc1と関連する遺伝子群を同定していく予定である。
折り紙を中心とした剛体グラフ構造の複雑さの研究

本研究テーマでは、折り紙に代表される「長さ」や「面積」などの属性を持つ素材を「物理的な構造をもっグラフ」としてモデル化し、コンピュータサイエンスの対象として研究を行った。そしてそのグラフ上の問題の複雑さを解析したり、効率のよいアルゴリズムを開発することを目的とした。そして平成22年度は以下の研究成果を得た。1. Crease widthの提案と解析:紙を折ったとき、折り目に挟まる紙は少ないほどよい。この直観を問題として定式化し、crease widthという概念を提案した。そして数え上げの観点からcrease widthを研究し、与えられた折り目に矛盾しない折り方の個数に関する上界と下界を得た。2.展開図の研究:正多面体同士の間の共通の展開図を研究した。その結果、(1)辺による展開ではこうした展開図は得られないこと(2)多少の歪みを認めるなら、いくつかの多面体間の共通の展開図が作れること(3)極限として正四面体と立方体がどちらも折れる展開図が存在することなどを示した。3.折り紙における非決定性問題:折り紙の現実的なモデルにおいて、非常に基本的な問題が計算機では判定不能であることを証明した。また、もう少し抽象的な構造を持ったグラフに関する理論的な研究成果もいくつか得ることができた。これらは適宜国際会議や論文誌に発表し「EATCS/LA Best Presentation Award」という賞も受賞した。挑戦的萌芽研究として十分な成果をあげることができた。平成20年度の研究成果の中でも特に重要な成果は、以下の2件である。1.複数の箱を折ることのできる展開図の研究これまで、単位正方形をつないで作った展開図で、一つの展開図から二つの異なる箱が作れるものが2個知られていた。本研究ではスーパーコンピュータを使った探索などを活用し、新しい展開図を数千個見つけることに成功した。さらに理論的に無限個存在することや、タイリングになっている展開図も見つけることができた。特にタイリングになっている展開図は、材料を無駄にすることなく展開図を切り出すことができ、また1種類の展開図からオンデマンドで2種類の箱を作り分けることができるので、梱包などへの応用が見込まれる。2.プリーツ折りの計算量の研究n個の等間隔のプリーツ折りを作るためには紙を何回折る必要があるだろうか。本研究ではこの問題をアルゴリズム科学の見地から定式化し、理論的な解析を行った。紙を重ねて折ることも含めた理論的モデルは本研究で初めて提案されたと考えられる。未発表の結果も含めると、理論的な下界を示すことと、その限界に肉薄するアルゴリズムの開発に成功した。研究実施計画の段階では1の研究しかメドがたっていなかったが、2の研究にも着手でき、また意義の深い結果を得ることができた。研究の目的にも合致し、計画をやや上回る実績が挙げられたと考えている。本研究テーマは、折り紙に代表される「長さ」や「面積」などの属性をもつ素材を「構造をもつグラフ」としてモデル化し、これをコンピュータサイエンスの対象として扱い、さまざまな問題を定式化して解くことが目的である。平成21年度は特に以下の3点の研究実績を得た。(1)じゃばら折りの研究:長い帯状の紙の上に等間隔に目的とする折り目(山折りあるいは谷折り)が与えられたとき、これらの折り目をつけるための効率のよいアルゴリズムを考案した。さらに理論的な上界と下界を与えた。この研究を通じて、Folding Complexityという新しい概念を確立した。コンピュータサイエンスの視点からの「折りたたみの効率」に関するこうした指標はこれまで存在しなかった。(2)翻訳と出版:「計算折り紙」の分野ではバイブルともいうべき本"Geometric Folding Complexity"を翻訳し、出版した。本研究分野は分野横断的であり、必ずしもコンピュータサイエンスが専門ではない研究者も多いため、好評を博している。(3)展開図に関する研究:「2種類の異なる箱を折ることができる一つの展開図」が無限に存在することを証明し、これを実際に多数製作した。展開図については、未解決な問題も多く、本結果の応用も広いと考えられる。またこれ以外にも、構造をもったグラフに関する理論的な研究結果も多数得ることができた。これらは適宜国際会議や論文誌に発表した。具体的には平成21年度中に査読付き論文が7編受理され、審査つきの国際会議で7編の論文が採択された。挑戦的萌芽研究としては十分な成果をあげたと考えている。

3.折り紙における非決定性問題:折り紙の現実的なモデルにおいて、非常に基本的な問題が計算機では判定不能であることを証明した。また、もう少し抽象的な構造を持ったグラフに関する理論的な研究成果もいくつか得ることができた。これらは適宜国際会議や論文誌に発表し「EATCS/LA Best Presentation Award」という賞も受賞した。挑戦的萌芽研究として十分な成果をあげることができた。
イオンビームミキシング法における摩擦を利用したその場鏡面研磨に関する基礎研究

イオンビームミキシング法による成膜と同時に摩擦することで鏡面を得るという新しい鏡面研磨法の設計指針を得ることを目的とする本研究において,実施された研究内容は以下のとうりである。1)CBNの成膜が比較的簡単なTiN膜をTiの電子ビーム蒸着とNガスイオンのイオン注入を同時に行う、いわゆるイオンビ-ヒムミキシング法によりシリコン基板上に作成した。その結果,本装置においてTiの蒸着速度とアシストガスであるNガスイオンの注入速度をそれぞれ最適値に制御することで,TiN膜が安定して得られることが明らかになった。2)さらに,Tiの蒸着速度とアシストガスであるNガスイオンの注入速度の組み合わせを種々変化させた場合の成膜条件下での表面粗さを比較することで,表面粗さが成膜条件(特に,Tiの蒸着速度)により大きく異なることが明らかにされた。3)イオンビームミキシング法により成膜しながら摩擦を行うために,現有のイオンビームミキシング装置のチャンバー内の基板ホルダー部にはピンオンディスク型の摩擦装置を設計製作した。この装置において,ピンとディスクには,直径8mmの窒化ケイ素球と直径50mmのシリコンウエハ-使用され,荷重は10Nまで,回転速度は30rpmまで与えられる。4)現在,イオンビームミキシング法により成膜しながら摩擦した場合の,表面粗さの変化にともなう摩擦係数の変化を詳細に測定するための装置を設計製作中である。
ヒトLH/CG受容体蛋白結合糖鎖の人為的変異による分子生物学的構造機能解析

ヒトLH/CG受容体(LH/CG-R)の6箇所のアスパラギン結合糖鎖結合可能部位(Asn99、174、195、291、299、313)に、site-directed mutagenesisを用いてアミノ酸を人為的に変異させ、糖鎖の結合を阻害する事により、その糖鎖がリガンドの結合親和性やシグナル伝達にどのように関与しているかを、レセプターアッセイ、cyclic AMP測定を行ない検討した。この遺伝子断片を発現ベクターpCMXに制限酵素、修飾酵素をもちいて組み込み、このpCMXLHRmutをLarge preparationにより精製した。これをヒト培養細胞293 cellにカルシウム燐酸法により遺伝子導入し、transiennt expressionにより変異レセプターを発現させた。標識hCGを用いてレセプターアッセイを行なった。さらにhCG添加後の細胞内cyclic AMPを測定し、シグナル伝達能の変化を検討した。この結果、それぞれの変異レセプターのhCG結合親和性はKd=200300pMであり、Wild-typeの値(Kd=250±25pM)とほぼ同等であった。またcyclic AMP産生量はWild-typeの値(0.01fmol/binding site)とほぼ同等の0.010.02fmol/binding siteであった。このことからヒトLH/CG受容体アスパラギン結合糖鎖はラットLH受容体と異なり、ホルモン結合能、シグナル伝達能には関与しないことが示唆された。
ナノ層状化合物の合成とポルフィリン配列構造の精密制御

これまでに、層状化合物として、化学合成サポナイトについて検討を行なってきた。本研究では、異なる分子内電荷環境を有する三種のポルフィリン類をゲスト色素として、その複合化挙動について検討を行った。分子内にカチオンを4個有するもの、8個有するもの、カチオンを2個、アニオンを2個有するもの、計三種について検討した。ポルフィリンの種類を変えることで、複合体中でのポルフィリン分子間距離を制御し、かつ、その光化学的性質を改変できることが明らかとなった。具体的には、それぞれの複合体の蛍光挙動を詳細に観察した。その結果、分子間距離の小さいポルフィリンでは、蛍光の自己消光が確認されるのに対して、分子間距離が大きいポルフィリンでは、驚くべきことに全く自己消光が起きなかった。このような高密度な色素存在状態で自己消光を起こさない現象はまれであり、新規な光化学機能材料を開発する際に大いに貢献する学理を見出したと考えているこれまでに、層状化合物として、化学合成サポナイトについて検討を行なってきた。このような高密度な色素存在状態で自己消光を起こさない現象はまれであり、新規な光化学機能材料を開発する際に大いに貢献する学理を見出したと考えているこれまでに、層状ホスト化合物として、図2に示すような化学合成サポナイト(商品名スメクトンSA)について検討を行なってきた。その組成式は[(Si_<7.20>Al_<0.80>)(Mg_<5.97>Al_<0.03>)O_<20>(OH)_4]^<+0.77>・(Na_<0.49>Mg_<0.14>)^<+0.77>で表せられる。組成式の下線部分が表面四面体層の組成を意味している。この構造の表面四面体層のSiがAlに同形置換することで、負電荷を帯びている。スメクトンSAでは、全Siのうち10%がAlに置換している。本研究では、表面四面体層のAl置換率を変化させることで、電荷密度の異なる層状ホスト化合物を合成した。Alの置換率を、約520%の範囲で変化させることで、ナノシート上の電荷間距離の制御を試みた。この時、層表面上での平均負電荷間距離は0.8nm程度から1.6nm程度まで変化する。この範囲で表面電荷密度の異なる層状ホスト化合物を5種類程度合成し、得られた層状化合物は、XRD、元素分析、TG、SEM、AFMなどにより構造確認を行った。また、酢酸アンモニウム法などによりカチオン交換容量を測定し、層表面の電荷密度を決定、平均電荷間距離を求めた。実験条件全域で、ほぼ仕込み比通りの組成の層状化合物を合成する事が出来た。得られたナノシートとカチオン性ポルフィリン分子との複合体形成挙動について検討した。得られた飽和吸着量から判断すると、ポルフィリン分子間距離が制御できた事が推定された。これまでに、層状ホスト化合物として、化学合成サポナイト(商品名スメクトンSA)について検計を行なってきた。その組成式は[(Si_<7.20>A1_<0.80>)(Mg_<5.97>A1_<0.03>)O_<20>(OH)_4]^<-0.77>・(Na_<0.49>Mg_<0.14>)^<+0.77>で表せられる。この構造の表面四面体層のSiがA1に同形置換することで、負電荷を帯びている。スメクトンSAでは、全Siのうち10%がA1に置換している。本研究では、このホスト材料と組み合わせるポルフィリン分子について、その構造を変化させた時の効果について検討した。得られた飽和吸着量から判断すると、ポルフィリンの数が多いほど、分子間距離は広がり、アニオンを有するポルフィリンでは分子間距離が小さくなることが明らかとなった。これまでに、層状化合物として、化学合成サポナイト(商品名スメクトンSA)について検討を行なってきた。

ポルフィリンの種類を変えることで、複合体中でのポルフィリン分子間距離を制御し、かつ、その光化学的性質を改変できることが明らかとなった。具体的には、それぞれの複合体の蛍光挙動を詳細に観察した。その結果、分子間距離の小さいポルフィリンでは、蛍光の自己消光が確認されるのに対して、分子間距離が大きいポルフィリンでは、驚くべきことに全く自己消光が起きなかった。このような高密度な色素存在状態で自己消光を起こさない現象はまれであり、新規な光化学機能材料を開発する際に大いに貢献する学理を見出したと考えている。
酸化シリコンナノポーラス薄膜の低誘電率材料への応用

ガス中蒸発法を用いて低誘電率材料への応用が期待されるSiOx超微粒子薄膜の作製及びその評価を行った。結果として、SiOx超微粒子薄膜の電気容量測定より求めた誘電率は平均で2以下を示した。また全反射X線を用いたこれらサンプルの多孔質度はおよそ90%以上であり、これはサンプルの90%が空孔で形成されていることを示すものであった。またこのような高多孔質材料に不可避な水分の吸着がFTIR測定で確認され、この水分を除去することによりさらに誘電率値を低下させることが可能であることが解った。この水吸着を防止する方法として、HMDS(Hexamethyldisilan)を塗布し疎水処理を施す実験も行った。HMDSの塗布により膜のSi-OH結合は減り、as depo.の膜と比べ更に低いk値が得られた(作製圧力0.5Torrでk=1.4)。asdepo.の膜を真空中で350°Cに昇温して測定したk値は膜に吸収された水分の影響が無いために更に低い値を示した(作製圧力0.5Torrでk=1.3)。一方、Arガス中で作製しその後に酸素雰囲気で酸化した膜は基板付近ではSiO_2までは酸化は進んでいないものの、それより表面寄りではほぼSiO_2まで酸化されていた。この膜に含まれるSi-OH結合は少なく大気中においても、HMDSの塗布を行うことなく非常に低いk値を得ることができた(作製圧力0.5Torrでk=1.4)。本研究によって得られた膜は、材料自体はSiO_2であるため、高温安定性に優れ、絶縁劣化に強いこと、そして従来の酸化膜の集積化方法を大きく変更することがない、安価であるという大きな利点を持っている。ガス中蒸発法を用いて低誘電率材料への応用が期待される酸化シリコンナノポーラス薄膜の作製及びその評価を行った。この薄膜作製の原理は圧力がAr+O_2雰囲気ガスにより数Torr以内に調整されたチャンバー内において、つるぼより蒸発するシリコン原料の蒸気が過飽和状態となることより、シリコンクラスターが形成され、そのクラスターの表面が基板上に到達する間に雰囲気ガスにより酸化され、内部にクラスター、ボイドを有する緻密な酸化シリコンナノポーラスとして基板に到達し、連続膜が堆積すると考えられる。これまでの実験結果として、薄膜作製条件および膜構造への影響として膜の多孔質度、酸化シリコンの化学量が蒸発源の温度、O_2分圧に存在することが明らかとなった。またこれら酸化シリコンナノポーラス薄膜の電気容量測定より求めた誘電率は最小でおよそ1.4を示した。また全反射X線を用いたこれらサンプルの多孔質度はおよそ90%以上であり、これはサンプルの90%がボイドで形成されていることを示すものであった。しかしながらこのような多孔質材料に不可避な水分の吸収がFTIR測定で確認され、電気容量測定より求めた誘電率値は水分の影響により、実際値よりも大きいことが予想される。そしてこの水分除去が今後の研究課題であることが明確化された。このように解決すべき問題は存在するが、本材料が0.13μmの配線幅を有する次世代シリコンVLSI対応層間絶縁膜の有力候補であることが今年度の結果より明らかになった。本研究ではガス中蒸発法によりSiO_x超微粒子膜を作製し、k 2.0以下の低誘電率層間絶縁膜を実現するための基礎実験とその評価を行った。このガス中蒸発法とは真空チャンバー内に低圧の雰囲気ガスを導入し、物質を蒸発させることにより超微粒子を生成する方法である。

基板に堆積する際に微粒子が重なり合った構造となり膜に空孔ができるため、低誘電率膜ができる。ガス圧の上昇につれて微粒子の粒径は大きくなり、膜の空孔率も増加する。結果として雰囲気ガスAr+O_25%で作製した膜の組成は深さ方向によらず、ほぼSiO_2となっており、空孔を含む構造から非常に低いk値が得られた(作製圧力0.5Torrでk=1.6)。しかし、膜に多量に含まれるSi-OH結合および膜に吸収されたH_2Oのために膜のk値は上昇していた。この水吸着を防止する方法として、HMDS(Hexamethyldisilan)を塗布し疎水処理を施す実験も行った。HMDSの塗布により膜のSi-OH結合は減り、as depo.の膜と比べ更に低いk値が得られた(作製圧力0.5Torrでk=1.4)。as depo.の膜を真空中で350°Cに昇温して測定したk値は膜に吸収された水分の影響が無いために更に低い値を示した(作製圧力0.5Torrでk=1.3)。一方、Arガス中で作製しその後酸化した膜は基板付近ではSiO_2までは酸化は進んでいないものの、それより表面寄りではほぼSiO_2まで酸化されていた。この膜に含まれるSi-OH結合は少なく大気中においても、HMDSの塗布を行うことなく非常に低いk値を得ることができた(作製圧力0.5Torrでk=1.4)。本研究によって得られた膜は、材料自体はSiO_2であるため、高温安定性に優れ、絶縁劣化に強いこと、そして従来の酸化膜の集積化方法を大きく変更することがない、安価であるという大きな利点を持っている。
テラヘルツ技術に立脚した有機強誘電体の新しい光機能の開拓

本研究では、数多くの室温有機強誘電体を対象として、フェムト秒レーザー励起による高効率・高強度テラヘルツ電磁波放射現象の探索、また放射したテラヘルツ電磁波を利用して、従来の実験手法では測定できない位相に重点を置いた新たな強誘電ドメインイメージング手法を開発した。特に、[D-55DMBP][Dia]におけるテラヘルツ帯の光学異方性を利用した三次元的な強誘電ドメインの可視化やα-(BEDT-TTF)2I3におけるテラヘルツ電磁波発生を利用した非線形伝導パスの可視化に成功した。本研究では、数多くの室温有機強誘電体を対象として、フェムト秒レーザー励起による高効率・高強度テラヘルツ電磁波放射現象の探索、また放射したテラヘルツ電磁波を利用して、従来の実験手法では測定できない位相に重点を置いた新たな3次元テラヘルツ放射イメージング法を開発し、光による強誘電ドメイン制御の可能性を検討することを主要な目的としている。今年度、数々の有機強誘電体においてテラヘルツ電磁波放射現象の探索を行ったところ、室温で強誘電性を示す5,5'-ジメチル-2,2'-ビピリジンヨーダニル酸、2-メチルベンゾイミダゾール、5、6-ジクロロ-2-メチルベンゾイミダゾールなどにおいて、電気分極の高速変調によってテラヘルツ電磁波が発生することを初めて見出した。2-メチルベンゾイミダゾールでは、瞬時誘導ラマン過程によって狭帯域のテラヘルツ電磁波が発生することを初めて見出した。分子結合の違いによって瞬時誘導ラマン過程が現れることは、予期していなかった発見である。また、位相整合条件を最適化し、テラヘルツ電磁波の発生効率を高くするため、励起波長可変のテラヘルツ電磁波発生測定系を新たに構築した。有機分子性結晶に特徴的な新しい機能を引き出すためには、サブピコの時間分解能かつ電場下で強誘電ドメインを実空間で観察することが重要な課題である。このような観点から、代表者は、テラヘルツ電磁波放射現象を利用すると、簡便に電気分極がベクトルとして可視化できることを見出してきた。今年度、結晶の光学異方性を利用し、テラヘルツ電磁波の入射偏光や出射偏光の組み合わせによって、結晶表面ならびにバルクの領域の強誘電ドメインを可視化できることを初めて実証した。本年度の目標に掲げていた、数々の有機強誘電体からのテラヘルツ電磁波放射現象の観測に成功したのみならず、サブピコ秒の時間分解能で、3次元的に強誘電ドメインを可視化できる新しいイメージング手法を開発した。上記の成果は当初の計画以上のものと言える。本研究では、有機強誘電体を対象として、フェムト秒レーザー励起による高効率・高強度テラヘルツ電磁波放射現象の探索、また放射したテラヘルツ電磁波を利用して、従来の実験手法では測定できない分極イメージング法を開発し、強誘電ドメイン制御の可能性を検討することを主要な目的としている。今年度、低温(10K)にて実験が行える冷凍機と前年度までに整備したフェムト秒レーザー励起テラヘルツ放射光学系を組み合わせた測定系を新たに構築した。その結果、室温有機強誘電体だけでなく、室温以下で強誘電性を示す有機物に対しても、テラヘルツ電磁波放射現象の探索が行えるようになった。その結果、分子間の電荷移動によって電子が長距離秩序することで強誘電性が発現している新しいタイプの電子型有機強誘電体からのテラヘルツ放射現象を見出した。特に、二次元的な伝導層を形成するα-(BEDT-TTF)2I3において、発生効率の高いテラヘルツ放射現象を見出した。また、テラヘルツ帯の光学スペクトルなどの測定を行い、α-(BEDT-TTF)2I3のテラヘルツ放射機構は、従来の光整流効果ではなく、光誘起絶縁体金属転移に伴う分子振動の励起によるものであることを明らかにした。このような新しいテラヘルツ放射機構を見出したは、予期していなかった発見である。電子型有機強誘電体では、しばしば電圧印加によって、電気抵抗が数桁減少する負性抵抗現象や非線形伝導が観測され大きな注目を集めている。このメカニズムを明らかにするためには、従来行われている伝導率など物理量の平均値を測定することだけでは不十分で、結晶全体に渡るドメインを可視化し、不均一性などマクロな構造物性と非線形伝導現象との相関を明らかにすることが必要不可欠である。今年度、テラヘルツ電磁波放射現象を利用し、非線形伝導下における強誘電ドメインのダイナミクスの観測に初めて成功した。本年度の目標に掲げていた、低温で測定できる新たなテラヘルツ電磁波放射測定系を構築し、新しいタイプの電子型有機強誘電体からのテラヘルツ電磁波放射の観測に成功しただけでなく、電子型有機強誘電体の電場印加下(非線形伝導下)における強誘電ドメインの可視化を行い、非線形伝導現象が強誘電ドメインの試料中のボリュームによってスケールできるなど、マクロな構造物性と物性との相関を明らかにした。本研究では、有機強誘電体を対象として、フェムト秒レーザー励起による高効率・高強度テラヘルツ電磁波放射現象の探索、また放射したテラヘルツ電磁波を利用して、従来の実験手法では測定できない新たな分極イメージング法を開発し、強誘電ドメイン制御の可能性を検討することを主要な目的としている。今年度、バンドギャップ以上の光励起を行う為に、従来の透過配置のテラヘルツ電磁波放射検出系に加えて、反射配置での測定系を新たに構築した。

バンドギャップ以上の光励起を行う場合など、励起に用いるフェムト秒レーザーの波長における侵入長が短い場合においても、詳細な実験が行えるようになった。更に、前年度までに整備した低温(10K)にて実験が行える冷凍機を組み合わせることで、従来測定できなかった数々の有機強誘電体のテラヘルツ電磁波放射現象の探索を行った。その結果、電子型有機強誘電体であるTTF-CAにおいてテラヘルツ電磁波放射現象を見出した。TTF-CAは、典型的な電荷移動錯体として知られており、光照射によって中性相とイオン性相の劇的な相転移現象(光誘起相転移)が誘起されることが知られている物質である。実際、詳細な偏光依存性を測定したところ、テラヘルツ電磁波の放射機構は、従来の光整流に加えて、分極減少を伴う光誘起相転移によるものであることを明らかにした。さらに、光誘起相転移によるテラヘルツ電磁波発生は、光整流に比べて約5倍大きく、分極減少を利用する新しい原理によるテラヘルツ電磁波放射機構を見出したことは、予期していなかった発見である。一方、今年度構築した反射型低温テラヘルツ電磁波放射検出系の冷凍機のジャケット・サンプル部を改造し、べローズ機構を設置することで、サンプル位置を自動で動かせるイメージング光学系を構築した。前出のTTF-CAに適用し、強誘電ドメインの可視化に成功した。本研究では、数多くの室温有機強誘電体を対象として、フェムト秒レーザー励起による高効率・高強度テラヘルツ電磁波放射現象の探索、また放射したテラヘルツ電磁波を利用して、従来の実験手法では測定できない位相に重点を置いた新たな強誘電ドメインイメージング手法を開発した。特に、[D-55DMBP][Dia]におけるテラヘルツ帯の光学異方性を利用した三次元的な強誘電ドメインの可視化やα-(BEDT-TTF)2I3におけるテラヘルツ電磁波発生を利用した非線形伝導パスの可視化に成功した。27年度で見出したテラヘルツ電磁波発生を利用した新しい強誘電ドメイン観察手法を使い、外場として、電場や光による強誘電ドメイン制御に関する研究を進める。さらに、他の物質系においてもテラヘルツ電磁波発生現象を探索する。28年度で見出したテラヘルツ電磁波発生を利用した新しい強誘電ドメイン観察手法を使い、強誘電ドメイン制御に関する研究を進める。さらに、汎用性の高い、反射配置かつ励起波長可変テラヘルツ電磁波放射測定系を新たに構築し、有機強誘電体や他の物質系においてもテラヘルツ電磁波発生現象を探索する。29年度が最終年度であるため、記入しない。テラヘルツ物性29年度が最終年度であるため、記入しない。
半導体超微粒子における励起子超放射と励起子コヒ-レンス

本研究では、サイズが数nmの半導体超微粒子中の励起子状態の輻射寿命が構成分子数に逆比例して、粒子サイズの増大とともに減少する現象(励起子超放射現象と呼ぶ)の直接観測を試み、バルク結晶では顕著には現われない励起子コヒ-レンスの本質を超微粒子中で探ることを目的とした。具体的には、Naclマトリックス中のCuCl微粒子の励起子発光スペクトルについてピコ秒時間分解測光を含む次の研究を行った。(1)マトリックスの形状を変化させると、発光のスペクトル形状、空間的分布、寿命に大きな変化が生じた。再吸収・再発光効果が発光の長寿命成分を支配しており、発光の量子効率が極めて高いことが明らかとなった。このことから、発光の励起直後の過渡的減衰成分が本来の励起子寿命を反映していると結論された。(2)励起子吸収帯内を直接励起すると、鋭い共鳴発光が観測された。この発光寿命の過渡的減衰成分は、発光エネルギ-に著しく依存し、微粒子サイズが大きい程、短くなる。この寿命と発光効率から求まる励起子輻射寿命は、微粒子サイズが半径に換算して1.6nmから7nmに変化した際、6nsから0.08nsまで2桁近くの減少を示し、ほぼ微粒子体積に反比例して変化した。これは、花村により予想された励起子コヒ-レンスに基づく励起子超放射現象に定量的に一致した。特筆すべき成果である。(3)サイズの大きな微粒子の励起子輻射寿命には温度依存性があり、高温ほど増大するが、これは励起子コヒ-レンス長が微粒子サイズを下回るため、超輻射が一部崩れるものとして、理解された。今後の課題としては、励起子の均一幅から求まる励起子コヒ-レンス長に関する情報と(3)の結果との関連を調べること,新規購入した二次元画像観測装置とストリ-クカメラを直結し、発光の空間分布の時間依存性を測定し、再吸収効果のメカニズムを探ること等が上げられる。