hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
植物の生長を規定するピロリン酸濃度の調節機構の分子生物学的解明

我々は液胞膜H+-PPase:VHP1/FUGU5,細胞質基質sPPase:PPa1-5が分解に関与することを見出しており、これらを研究対象として解析を進めている。設定した研究課題について進捗を述べる。1: PPi代謝におけるH+-PPaseとsPPaseの協調的役割について解析を進めている。PPa1,2,4,5について、GFP融合タンパク質を用いた組織局在のデータをまとめた。また、fugu5 ppa1二重破壊株では根端が低浸透圧に耐えられずに破裂することからPPi蓄積による細胞壁の弱体化を予想していたが、細胞壁成分の解析を染色法及び糖分析法により行うことで、セルロース、カロース量が減少、またペクチンの組成が変化していることを見出した。ヘミセルロースについても減少を示唆するデータが得られている。カロースの減少は細胞板形成不全の表現型とも一致する。これまでに得られた結果を含めてThe Plant Cell誌に投稿し、掲載が決定した。2:H+-PPaseとsPPaseの発現は組織により偏りがあることから、組織ごとに最適なPPi濃度が存在すると予想している。VHP1は蜜腺で高発現する特徴があるが、PPa1も蜜腺において高発現していることを発見した。VHP1、PPa1破壊株について蜜中の糖含量を測定したところ、有意な減少が見られた。このことから、VHP1、PPa1を高発現することによってPPi濃度を低めに保ち、蓄積したデンプンを分解、また可溶性糖の濃度を高く保つように代謝経路を調節していることが示唆された。得られた成果をThe Plant Cell誌に掲載することが決定している。論文改訂の際に習得した細胞壁解析の手法により、今後の研究をより推進することができる。本研究では植物細胞におけるピロリン酸(PPi)濃度維持機構の解明を目指している。PPiは百を超える様々な代謝反応により発生し、その濃度は代謝の流れに大きな影響を与えるが、植物においてはその制御機構は分かっていない。液胞膜H+-PPase:VHP1/FUGU5、sPPase:PPa1-5がサイトゾルにおけるPPi分解に関与することを見出しており、これらを研究対象として解析を進めている。計画書に記載した研究課題について進捗を述べる。(3)二重破壊株fugu5ppa1において、PPiの蓄積がセルロースやカロースの合成を阻害し、代わりにプラスチドにおけるデンプンの蓄積に転ずることを発見した。これらの結果については国際誌The Plant Cellへ掲載された。加えて、アンモニアを含まない培地ではfugu5株の葉が萎縮する現象が見られていたが(Fukuda et al.(2016))、この条件においても葉の最外層において顕著な壁成分の減少が見られることを見出した。窒素源とPPi代謝がリンクしている新たな証拠となったが、具体的なポイントはまだ分かっていない。尿素回路に属しPPiを発生するArginino succinate synthetaseの局在がストロマであることをGFP融合により明らかにし、この酵素を候補から除外した。(4)根端コルメラ細胞におけるH+-
間葉系幹細胞の骨芽細胞分化に対するビスフォスフォネートの影響に関する研究

本研究課題にて、私たちは、ビスフォスフォネートの一種リセドロネートが間葉系幹細胞の骨芽細胞分化を抑制し、間葉系幹細胞由来骨芽細胞のRANKLの間接的な関与がないことを示唆する知見を得た。さらに私たちは、メバロン酸経路阻害をバイパスするゲラニルゲラニオールがリセドロネートによるアポトーシスを強く抑制することを示した。以上の結果は、リセドロネートの抗骨粗鬆作用はRANKLの発現抑制を介していないことを示し、また、間葉系幹細胞へのアポトーシス誘導能を持つことを初めて明らかにした。骨芽細胞は間葉系幹細胞から分化することが明らかとなっている。また、破骨細胞の分化及び骨吸収活性は、骨芽細胞によりその細胞表面に発現するReceptor activator of NF κB ligand(RANKL)を介して調節されている。骨粗鬆症治療薬ビスフォスフォネートは、破骨細胞の骨吸収活性を抑制して、骨粗鬆症の進行を抑制していると考えられている。これらの知見はビスフォスフォネートが骨芽細胞の分化を抑制することで骨吸収に影響している可能性を示している。しかしながらビスフォスフォネートの骨芽細胞への作用は、十分に解明されておらず、骨芽細胞の分化に対する影響は殆ど解明されていない。本研究では、間葉系幹細胞の骨芽細胞への分化に対する窒素含有ビスフォスフォネートの一種リセドロネートて(RIS)の影響を解明することを目的とした。ラット胎児胸腺由来間葉系幹細胞様培養細胞ST1BIIbは、アスコルビン酸、デキサメサゾン、βグリセロリン酸を含む培地で培養して、0-21日間に分化が誘導された。ST1BIIbに分化誘導後、6日目から21日目まで時間依存的に石灰化が誘導された。また、骨芽細胞分化マーカーである骨シアロタンパク質のmRNA発現は、分化刺激により顕著に誘導された。10nM-100μMRIS存在下での分化誘導では、石灰化が顕著に抑制された。また、RISは骨シアロタンパク質mRNAの発現を濃度依存的に抑制した。さらに、0.1mM RIS処理は、ST1BIIbのクロマチンの凝集を誘導した。以上の結果は、窒素含有ビスフォスフォネートが、間葉系幹細胞の骨芽細胞への分化を抑制することを示唆した。このことは、窒素含有ビスフォスフォネートは骨芽細胞の分化阻害により破骨細胞の骨吸収を抑制している可能性を示唆した。ビスフォスフォネート(BP)は、骨粗鬆症治療薬として有効性が認められており、メバロン酸代謝の阻害を介して破骨細胞の機能障害やアポトーシスを誘導し、その結果、骨吸収が抑制されることが報告されている。破骨細胞の形成、分化、Receptor activator of NFκB ligand(RANKL)と破骨細胞にあるその受容体RANKに調節されており、骨代謝において骨芽細胞が破骨細胞を調節していることが明らかとなった。これらはBPが骨芽細胞の分化を抑制することで骨吸収に影響している可能性を示している。その一方でBPの骨芽細胞に対する作用の解明は未だ不十分で、骨芽細胞の分化に対する影響についてはほとんど解明されていない。そこで本研究では、窒素含有BPの一種であるリセドロネート(RIS)を用いて間葉系幹細胞の骨芽細胞への分化とそれに伴うRANKLの発現に対する影響の解明を目的とした。ヒト間葉系幹細胞hMSC及びラット間葉系幹細胞ST1BIIbは、分化刺激により時間依存的に石灰化や骨シアロタンパク質やオステオカルシンmRNAなどの骨芽細胞分化マーカー発現により示される分化誘導が確認された。対して0.110μM RIS存在下での分化誘導で石灰化が顕著に抑制され、0.000110μM RIS存在下で濃度依存的に分化マーカーの発現を抑制した。一方でRISはRANKLの発現には影響を及ぼさなかった。以上の結果から、RISは骨芽細胞の分化を抑制し、骨芽細胞のRANKL発現を介さずに破骨細胞の機能抑制をしていることが示唆された。本研究課題の成果は、BPの骨吸収抑制の機序において、不明であった間葉系幹細胞への作用をin vitroで示したものであり、骨粗鬆症治療薬の作用機序の一部を明らかにした点で意義がある
始原的隕石に含まれる酸素同位体異常物質の起源の解明

炭素質コンドライトAcfer 094のマトリックスに存在する異常な酸素同位体組成を持つ物質(COS)について、放射光X線回折実験(SR-XRD)および透過電子顕微鏡(TEM)による詳細な観察を行い、その生成条件を検討した。観察の結果、COSは酸化鉄と硫化鉄からなり、両相が数十ナノメートル程度のオーダーで虫食い状に入り組んだ組織を示していることが分かった。このような微細結晶が互いに入り組んだ構造は、両方の結晶が同時期に成長した共晶組織である可能性が高い。Acfer094隕石のマトリックスに存在するCOS (cosmic symplectite)と呼ばれる物質は、地球標準海水と比べたδ^<17,18>Oが+180‰に達する値を示し、きわめて異常な酸素同位体をもつ物質である。COSは惑星科学において長年議論されてきた非質量依存同位体分別効果の謎を解く鍵として大きな注目を集めているが、その基礎的な鉱物学的記載は不十分である。本研究課題は最先端の試料作製および微細組織観察装置を用いてこの物質の成因に制約を与え、太陽系形成時における物質の進化過程を明らかにする試みである。本年次ではすでに作成済みであったCOS試料の放射光X線回折実験と走査透過型電子顕微鏡観察を行った。放射光実験は高輝度光科学研究センターSPring-8のBL10XUで行った。一辺が約10μmのブロック状の試料を揺動させながら15μm程度にコリメートした単色X線(0.4Å)を照射し、回折図形(デバイリングパターン)をイメージングプレートで2次元的に撮影した。COSを構成する結晶相の同定、格子定数の精密化を行ったところ、COSは酸化鉄や硫化鉄を含む複合相の集合体であることが分かった。微細組織観察については、試料を100nm程度に薄膜化したのち、九州大学超高圧電顕室敷設の300kVΩフィルタ走査透過型電子顕微鏡(STEM, JEOL JEM-3200FSK)を用いて、超高分解能像ならびに電子線回折図形を撮影した。特に結晶間の境界に注目して観察したところ、COSを構成する結晶相は互いに特別な方位関係で配置しており、原子配列が整合的につながっていることが分かった。これはCOS構成相が単に機械的に混合したのではなく、同時期に成長したことを示しており、COSの形成過程に大きな制限を与えると考えられる。始原的な隕石Acfer094のマトリックスに存在するCOS (cosmic symplectite)と呼ばれる物質は、地球標準海水と比べたδ^<17,18>Oが+180‰に及ぶきわめて異常な値を示すことから、惑星科学において長年議論されてきた非質量依存同位体分別効果の謎を解く鍵として大きな注目を集めている。本研究課題は最先端の試料作製手法および観察装置を駆使してこの物質の微細組織を明らかにし、さらに再現実験によってその生成条件に制約を与えることで、太陽系形成時における物質進化過程を明らかにする試みである。昨年時までの研究で、COSは数十nmスケールの酸化鉄(Fe_3O_4)や硫化鉄(FeS,[Fe,Ni]_9S_8)を含む複合相の集合体であり、さらにそれらの結晶相は互いに特別な方位関係で整合的に接していることが分かってきた。これはCOS構成相が単に機械的に混合したのではなく同時期に成長したことを示しており、液相からの急冷共晶組織である可能性が高い。そこで本年次ではこの微細組織を再現するため、縦型管状炉を用いて溶融急冷実験を行った。COSと同一の化学組成に調整した試薬混合物をAuカプセルに封入し、溶融急冷した生成物を電解放出型走査電子顕微鏡で観察したところ、酸化鉄および硫化鉄が100300nm程度に成長した虫食い状組織を再現することができた。さらに顕微鏡付随の後方散乱電子線回折装置による結晶方位解析の結果、一見独立の結晶粒に見えるものが結晶学的に同一方向に配向していることが分かった。また、冷却速度が速いほど組織が細かくなる傾向が見られた。これらの実験結果は実際のCOS組織をよく再現している。すなわち、COSは太陽系形成初期に何らかの熱源で一旦全溶融したのち急冷してできた組織である可能性が高いことが分かった。
内視鏡用超音波吸引装置の開発とその臨床的応用

1.泌尿器科内視鏡手術に応用すべく,従来使用されている超音波吸引装置を改良した。プローブを内視鏡下で使用できるように長くするとともに,先端形状をストレート,テ-パ,匙型,メス型とした。更にプローブに高周波電流による止血凝固機能を装備した。2.雑種成犬を用いた実験では,超音波出力範囲を150-200μmに上げることで前立腺,膀胱が良好に吸引できた。吸引部組織温度は最高で42°Cであった。吸引時認められたcavitationも局所的であり,すぐに消失した。吸引された組織の組織学的検査は可能であった。更に豚を使用して腹腔鏡下骨盤リンパ節切除術及び腎摘出術を施行し,超音波吸引装置が脂肪組織除去や腎茎部露出に安全で有用であることを確認した。3.24Frの硬性鏡に漏電防止装置を施し,プローブの横ぶれを防ぐためスタビライザーを装着した上で,前立腺肥大症6例,膀胱腫瘍24例の経尿道的手術に本装置を応用した。前立腺肥大症では,組織は除去できるが,視野が出血により妨げられ,かつ手術時間が延長し,臨床的有用性は少なかった。膀胱腫瘍は良好に削切・吸引された。先端が,匙型,メス型のプローブの使用で,膀胱筋層の吸引除去も可能であった。切除片の病理組織診断が可能で,穿孔などの危険も少なく,臨床的使用に耐えうることが明らかとなった。4.腹腔鏡下閉鎖リンパ節生検10例,後腹膜腔鏡下腎摘出術2例に超音波吸引装置を使用した。リンパ節生検では,血管を損傷せずに安全に脂肪組織を除去するのに有用で,手術時間の短縮につながると考えられた。しかし腹腔内のガスが吸引されてしまうため,高速の気腹装置が必要であった。後腹膜腔鏡下腎摘出術では,腎を取り出すための小切開をあらかじめ加えて,気腹をせずに施行した。後腹膜腔は狭く,腎の剥離に難渋したが,超音波吸引装置による脂肪組織の除去が有効であった。1.従来使用されている超音波吸引装置を改良し、その超音波出力範囲を200mumまで広げて、種々の臓器吸引が可能となるようにした。プローブの強度を補強して内視鏡下で使用できるように長くするとともに、先端形状をストレートタイプとテーパタイプの2種類とした。2.本装置の有用性、安全性を確認するため、雑種成犬を用いて実験を行った。超音波出力範囲を150-200mumに上げることで前立腺、膀胱は良好に吸引できた。吸引部組織温度は最高でも42°Cであった。腸間膜の吸引時に血管内に気泡が認められることがあったが、局所的ですぐに消失した。ストレートタイプは組織を円柱状に大きく削切するのに有用であり、テーパタイプは細かい操作に便利であった。吸引された組織は組織学的検査可能な大きさを有しており、熱による変化も認められなかった。3.本装置を経尿道的手術へ応用するため専用内視鏡を作製した。24FrのY型硬性鏡に漏電防止装置を施して使用した。内視鏡のチャネル内でプローブに横向きの力を加えると、超音波の発振が止まることがあったため、プローブ挿入部にブリッジを装着した。

更にプローブに高周波電流による止血凝固機能を装備させた。4.前立腺肥大症6例、膀胱腫瘍10例の経尿道的手術に本装置を応用し、従来の高周波電流による経尿道的切除術と比較した。前立腺肥大症では、内視鏡の視野が出血により妨げられることが多く、超音波吸引の速度が遅いため手術時間が延長すると考えられた。膀胱腫瘍は本装置により迅速に削切・吸引された。経尿道的切除術と反対に、術者側より吸引できるため、膀胱壁穿孔などの危険も少なく、操作が容易であった。切除片は病理組織診断可能な大きさを有しており、臨上的使用に耐えることが明らかとなった。1.内視鏡下で使用可能なように改良を加えた超音波吸引装置を用いて、表在性膀胱腫瘍19例(男性17例、女性2例)に対して経尿道的超音波吸引を試みた。漏電防止装置を施し、プローブ及びハンドピ-スのぶれを防ぐスタビライザーをチャンネル部に装備した24Frの専用内視鏡を使用した。従来の高周波電流による切除(TUR)時に使用していた24Fr内視鏡に比べ、チャネル径の分だけ光学管が細いため視野が劣るものの、膀胱腫瘍吸引時には大きな出血もなく、凝固機能も有効で、通常の灌流のみで充分な視野が得られた。ストレートタイプ、テ-パタイプとも、特に直径2cmまでの腫瘍では迅速に吸引できるため、TURに比較しても充分臨床的使用に耐えうるものであった。しかしながら筋層の吸引は困難であり、TURによる切除が必要であった。今後、筋層の吸引が可能となるよう、プローブ先端形状の改良等が必要と考えられた。吸引された腫瘍組織にはTURのような熱による変性は認められず、テ-パタイプで吸引した小腫瘍1例を除いた18例で病理組織診断が可能であった。2.雑種成犬を用いた腹腔鏡下骨盤リンパ節廓清術手技の実験に本装置を応用した。径10mmのトロッカーに適合させ、漏電処理を施した専用のシースを作成し、これをテ-パタイプのプローブに被せて使用した。従来開腹手術で使用していた超音波吸引装置と同様に、リンパ節廓清時に血管や神経の損傷を抑えて脂肪組織の除去が可能であった。また同一プローブによる凝固・止血も可能なため、あらたに止血用鉗子を挿入する必要が無く腹腔鏡下の手技に便利であった。豚を用いた腹腔鏡下腎摘出術手技の実験にも本装置を応用した。腎茎部の露出は本装置を用いることで安全に施行でき、その有用性が確認された。1.表在性膀胱腫瘍に対する経尿道的手術への応用計24例(男性20例,女性4例,3388歳)の表在性膀胱腫瘍に対して,経尿道的超音波吸引を施行した。前年度までに24Frの専用内視鏡を使用して,問題となる出血も無く,小腫瘍であれば吸引除去が可能であることを確認していた。今年度はプローブの先端形状を匙型,メス型に改良し,膀胱筋層までの超音波吸引を施行した。出血はプローブに装備した高周波電流による止血装置で充分対処可能であり,振幅を200μm以上,振幅を“強"にすれば筋層までの吸引除去が可能であった。但し,振幅を強くすると吸引部周囲の粘膜に浮腫を生じ,腫瘍と正常粘膜との境界が不明瞭になることがあった。匙型,メス型とも,吸引された組織は病理診断可能であり,膀胱腫瘍に対する経尿道的超音波吸引は臨床的に応用可能な安全な方法と考えられた。2.腹腔鏡手術・後腹膜腔鏡手術への応用前立腺癌のstaging operationとして,腹腔鏡下閉鎖リンパ節生検(10例)に超音波吸引装置を使用した。リンパ節は脂肪組織に囲まれており,外腸骨動静脈などの血管が隣接しているため,安全に脂肪組織を除去するのに有用であり,手術時間の短縮にもつながると考えられた。
わが国のエクイティファイナンスに関する実証分析：公募増資と第三者割当増資の比較

わが国におけるエクイティファイナンスの現状を実正分析を通じて行った。第三者割当増資、公募増資に関してそれぞれ案件の発表時の株式市場の反応を分析し、市場から評価される案件の系類を明らかにした。また、第三者割当増資、公募増資実施後の中長期の収益分析、株価パフォーマンス分析をあわせて実施し、事後的にも評価されるエクイティファイナンスのタイプを明らかにした。分析結果を要約すると、資金使途が借入金の返済ではない案件、特に第三者割当増資の場合は増資の引き受けをする株主と発行体の関係性、シナジーの有無が重要であることが分かった。前年度に続き、エクイティファイナンスの実証分析に取り組んだ。公募増資の分析結果に関しては、日本証券業協会の我が国経済の活性化と公募増資等のあり方分科会で発表し、同研究会が取りまとめた「公募増資のあり方に関する研究会報告書」の中身の提供に寄与した。具体的には、公募増資と株価の関係性についての分析結果を報告した。内容は、公募増資発表日前後から条件決定日までは、様々な観点から比較すると低水準の投資収益率を示していると推察される一方、公募増資実施後は、特に中長期的なパフォーマンスを見ると、明確に悪いパフォーマンスを示しているとまでは言い切れない、というものである。公募増資の規制の在り方に関して示唆を提供した。また、企業のガバナンス体制や株主構成が企業の財務戦略にどのような影響を与えるかの分析を実施し、日本ファイナンス学会、日本経済学会にて発表を行った。分析結果は、企業のガバナンス体制が整備されている企業ほど、また、海外機関投資家による持分割合の高い企業ほど株価および業績面でのパフォーマンスが高いというものであった。この結果は、企業がエクイティファイナンスを実施する際に、その意思決定要因としてガバナンス要因、株主構成が影響を与えている可能性を示唆する。今年度は今年度に行う予定の分析の前段階の研究である。今年度は、企業が第三者割当増資と公募増資の両方の選択肢を持った時に、どのような意思決定行動を行うかを分析していく予定である。わが国におけるエクイティファイナンスの現状を実証分析を通じて行った。第三者割当増資、公募増資に関してそれぞれ発表時の株式市場の反応を分析し、市場から評価されるエクイティ分析の系類を明らかにした。また、第三者割当増資、公募増資それぞれの、増資後の中長期の収益分析、中長期の株価パフォーマンス分析を合わせて実施し、発表時および事後的にも評価されるエクイティファイナンスのタイプを明らかにした。短期、中長期の分析結果を合わせて解釈すると、資金使途および特に第三者割当増資の場合は増資の引き受けをする株主と発行体との間の関係性、シナジーの有無も重要であることが分かった。公募増資に関してのペーパーは現在最終とりまとめ中であり、今年度中の学術雑誌への投稿を行う予定である。エクイティファイナンスに関しての実証分析はわが国では数が少なく、その点では多少はアカデミック界、実務界の両方に貢献できたかと思うが、分析は主にリーマンショックの前の期間を中心としており、一方でリーマンショック以降エクイティファイナンスの実施件数が急増していることから、今後さらに研究期間を直近まで伸ばした形で研究を推進する必要があると思われ、今後の課題としたい。本研究の目的は、我が国におけるエクイティ・ファイナンスに関しての発表前後の株価収益率および増資後パフォーマンスの実証分析を実施し、企業経営者および投資家の利益に資する増資について正しい姿を理解する材料を提供することである。当該年度では主に3つの実績を実現した。まず、第三者割当増資の発表前後の短期の株価反応に関する実証分析を実施し、これについては経営財務研究学会の学会誌に投稿し2012年3月号にて掲載された(査読付き)。査読者からも、我が国における当分野の研究として一旦まとまった研究であるとの言葉を頂き、当分野の研究発展に微力ながら貢献できたのではないかと思われる。次に、第三者割当増資の増資後のパフォーマンスに関しての分析についての学会発表を行った。この分析は、米国では先行研究が存在するが、日本ではこれまで行われておらず、我が国におけるエクイティ・ファイナンスに関して包括的な理解を提供する上では不可欠であり、学会では討論者、出席者から有意義なコメントを頂いた。そのうえで、論文として取りまとめ学内紀要「商学討究」の2011年12月号に論文として掲載済みである。3つ目は、公募増資について、発表前後および増資後のパフォーマンスに関しての分析を行い、学会発表を行った。これについては、討論者および出席者からのコメントを受けて、鋭意論文を執筆中であり、2012年度中には論文として取りまとめる予定である。第三者割当増資および公募増資それぞれの全体像の把握はほぼ終了したことで、国内では初めての包括的なエクイティ・ファイナンスの分析となりつつあると思われる。学会報告、論文執筆、政策提言と、当初やりたかった内容はほぼカバーできている。申請書で記載した23年度の計画に沿って順調に進行しており、第三者割当増資および公募増資それぞれ学会で発表を行った。また、第三者割当増資に関しては経営財務研究学会の学会誌に掲載された。

今年度は株主構成が企業の資金調達手段、特にエクイティファイナンスの選択にどのように影響を及ぼすかに関しての実証分析を行い、学会報告、論文執筆を行う予定である。今後は、第三者割当増資と公募増資の比較実証分析を中心に行う。第三者割当増資ひとつずつに対して類似する公募増資案件を抽出し、比較実証分析を行う。ここでは特にWu(2004)にならって、第三者割当増資での引受投資家によるモニタリングやシナジー効果があるのかを検証する。また、より情報の非対称性が高い企業ほど第三者割当増資を選択するというWu(2004)の報告が日本でも成立しているのか確認する。ここで、情報の非対称性の代理変数としては一部は流動性指標を用いることとなるが、情報の非対称性の高い企業は株式の流動性が低いため、流動性の低い企業ほど第三者割当増資を選択するかどうかも確認する。株式の流動性がデット・ファイナンスとエクイティ・ファイナンスの選択に影響を与えているという米国の先行研究(Lopson/Mortal[2007])を参考にすると、流動性が第三者割当増資と公募増資の選択にも影響を与えている可能性は十分に考えられる。それが情報の非対称性に起因するものか、流動性が主な要因かを確認する。また、第三者割当増資あるいは公募増資を実施した企業や増資引き受け経験のある機関投資家を中心にヒアリングを実施し、実証分析結果に対しての実務的な問題認識の補足付けをする。ヒアリングを通じて、企業のエクイティ・ファイナンスの選択に関する意思決定メカニズムについての現場を把握し、実証分析結果と理論的枠組の齟齬の要因を検討することとする。主に学会発表の旅費、論文執筆のための消耗品購入のために使う予定である。研究費は、学会出席の旅費、図書購入、外国語論文の校閲などが主なものとなる。
深層水循環に伴う細粒物質の堆積過程の解明

地球規模の気候交動と密接に関連する深層西岸境界流の通り道には2050cm/千年という驚異的な堆積速度を示す「ドリフト堆積物」がある.本研究は深層流のような弱い流れによる細粒堆積物の堆積過程を調べることを目的としている.平成14年度は細粒堆積物の堆積実験を重点的に行なった.実験は大阪大学大学院理学研究科に既存の循環式小型水路で,秒速520cmの比較的弱い流れを作用させ,堆積厚さを昨年度本申請により作製した砂面計で測定した.扱う材料は,モデル化に便利なように,球形のガラスビーズ(ポッターズ・バロティーニ(株)製J-800,38μm通過97%)を使用した.まず,静水中での堆積実験(濃度0.42g/l,2.0g/l)では,ガラスビーズを投入・撹拌した直後から急激に堆積し,徐々に堆積速度が小さくなり一定の値に達した後,わずかに堆積厚さが減少する現象が見られた.一方向流下の実験では,濃度を一定(0.77g/l)にして流速を毎秒5.6,9.0,12.6,20.0cmと変化させ,その下での堆積厚さを測定した.すべてのケースでガラスビーズの堆積が見られ,この濃度では従来考えられている堆積/輸送境界よりも大きな流速でも堆積することがわかった.温度変化が少なく,堆積量の多い実験開始直後の約40分間の堆積厚推移カーブを比較すると,流速9.0,12.0cm/sでは,40分間の間でも実験開始直後ほど堆積速度が大きく,徐々に小さ<なるという上に凸のカーブを描いたが,流速5.6,20.0cm/sの時には堆積量も少な<,堆積厚変化が直線的であった.流速20.0cm/sでは流れの水平方向の速度成分に阻害されて堆積物の沈降速度が遅くなっていると思われる.逆に,流速5.6cm/sで堆積量が少なかったのは流速が小さすぎて,水路下のポンプやパイプなどに堆積物が留まってしまったためではないか.と考えられる.地球規模の気候変動と密接に閲達する深履西岸境界流の通り道には2050cm/千年という驚異的な堆積速度を示す「ドリフト堆積物」がある.本研究は,深層流のような弱い流れによる細粒シルトサイズの堆積物の基本的な堆積過程を調べることを目的としている.本年度は細粒堆石物の堆積実験の準備を行なった.実験には大阪大学大学院理学研究科の循環式小型水路を用いた.扱う材料は,モデル化に便利なように,球形のガラスヒーズ(ポツターズ・パロディーニ(株)製J-800,38μm通過97%)とした.深層流を摸した低速の流れを起こすために,既存のポンプにインバータを取り付け,秒速数cm程度の微小な流れを起こせるようにした.一方,細粒(30μm程度)堆積物の堆積厚さを測定するため,精密連続計測式推定形状測定器を特注で制作し,その検定を行なった.バケツ大の小型容器の中での沈降実験では,10μmの精度は確保できることがわかった.また,この測定器は超音波を利用していて温度依存性があるので,水温による変化のキャリブレーションを行なった.水温2043°Cの範囲では,測定距離μ(mm)はL=-7.70+6.11logT(ここで,Tは水温)に従って変化するこの底面形状測定器からのデータをコンピューターに収録し,解析するシステムも今回同時に制作した.一方,循環式小型水路を使った予備実験では,インバーターによって発生するノイズが予想外に大きく,底面形状測定器の精度を12桁悪化させてしまうことが判明した.これについてはまだ根本的な解決に至らず,今後の課題である.地球規模の気候交動と密接に関連する深層西岸境界流の通り道には2050cm/千年という驚異的な堆積速度を示す「ドリフト堆積物」がある.本研究は深層流のような弱い流れによる細粒堆積物の堆積過程を調べることを目的としている.平成14年度は細粒堆積物の堆積実験を重点的に行なった.実験は大阪大学大学院理学研究科に既存の循環式小型水路で,秒速520cmの比較的弱い流れを作用させ,堆積厚さを昨年度本申請により作製した砂面計で測定した.扱う材料は,モデル化に便利なように,球形のガラスビーズ(ポッターズ・バロティーニ(株)製J-800,38μm通過97%)を使用した.まず,静水中での堆積実験(濃度0.42g/l,2.0g/l)では,ガラスビーズを投入・撹拌した直後から急激に堆積し,徐々に堆積速度が小さくなり一定の値に達した後,わずかに堆積厚さが減少する現象が見られた.

一方向流下の実験では,濃度を一定(0.77g/l)にして流速を毎秒5.6,9.0,12.6,20.0cmと変化させ,その下での堆積厚さを測定した.すべてのケースでガラスビーズの堆積が見られ,この濃度では従来考えられている堆積/輸送境界よりも大きな流速でも堆積することがわかった.温度変化が少なく,堆積量の多い実験開始直後の約40分間の堆積厚推移カーブを比較すると,流速9.0,12.0cm/sでは,40分間の間でも実験開始直後ほど堆積速度が大きく,徐々に小さ<なるという上に凸のカーブを描いたが,流速5.6,20.0cm/sの時には堆積量も少な<,堆積厚変化が直線的であった.流速20.0cm/sでは流れの水平方向の速度成分に阻害されて堆積物の沈降速度が遅くなっていると思われる.逆に,流速5.6cm/sで堆積量が少なかったのは流速が小さすぎて,水路下のポンプやパイプなどに堆積物が留まってしまったためではないか.と考えられる.
黒リン異常な超伝導の出現機構

図1に黒リンの模式的状態図と超伝導の転移温度(Tc)を測定した5つの加圧経路を示す。経路【A_1】のTcは約6゚Kで、加圧してもほとんど変化しない。経路【A_2】では【A_1】とことなり8.7゚Kまで上昇する。経路Bは【A_1】とほぼ同じである。経路CとDは超高圧下で11゚Kに近づくような高いTCが得られている。黒リンの超伝導のTcは加圧経路に著しく依存すること、また約11゚Kという単体としては異常に高い。この異常な超伝導は圧力誘起相転移と密接に関係し、機構の解明のため低温、高圧下における黒リンのX線回打も研究した。高エネルギー研の軌道放射光をX線光源とし、低温下で圧力可変のできるダイヤモンドアンビル型加圧装置と結びつけ、低温下の黒リンの圧力誘起相転移を調べた。室温において黒リンは斜方晶から菱面体に4.5GPaで、単純立方には10GPaで転移する。77゚Kではこの2回の相転移の圧力は約6GPaと10GPaで、約10゚Kでは10GPaと15GPa付近である。相転移は大変おそく、温度が下がればさらにsluggishになり、相共有する圧力領域は広がり、不均一性を増す。図2に示すように赤リンを出発物質にした時の超伝導のTcは13゚Kに達し、黒リンの時よりも2゚Kも上昇する。赤リン出発では黒リンにくらべ相転移が一回ふえ、不均一性が増す。これがTcを上げる。これがTcを上げる。
細胞活動のモニタリングを指向した有機トランジスタ型バイオ分析手法の開発

本研究の目的は,有機薄膜トランジスタ(OTFT)とマイクロ流路を組み合わせて肝細胞内のグルコース代謝をモニタリングするシステムの確立である。本年度(半年間)は, OTFTデバイスのゲート電極を一部延長させた電極(延長ゲート)の上にマイクロ流路を構築した。延長ゲートには,生理的条件下におけるグルコースに対する分子認識能を期待してフルオロフェニルボロン酸を選択した。フルオロフェニルボロン酸は,フッ素の電子求引効果によりホウ素のルイス酸性を高め,グルコースとの安定的な結合に寄与すると期待される。また,フルオロフェニルボロン酸同士の分子間相互作用(フッ素間の相互作用及びアミド結合間の水素結合)は,延長ゲート上の分子認識部位を高密度化し,これによりグルコースへの選択的応答が可能になると考えられる。作製したOTFTは,初期特性の損失を起こすことなく繰り返し作動した。OTFTによるグルコース検出を検討した結果, OTFTはリン酸緩衝生理食塩水に溶解させたグルコースに対して有意な応答を示した一方,類似構造を有する糖化合物には低い応答を示した。これらの結果は,生体内に存在する様々な糖化合物の中からグルコースを選択的に検出可能であることを示している。延長ゲートをマイクロ流路と組み合わせてグルコースの検出を検討した結果,マイクロ流路内を通過するグルコースに対しても有意な応答を得ることに成功した。以上より,延長ゲートの上にマイクロ流路を構築することでグルコースの検出が可能であることが示された。延長ゲート上に分子認識能を有する化合物を固定化することで,生理条件下におけるグルコースの検出に成功した。また, OTFTとマイクロ流路と組み合わせたモニタリングシステムにおいてもグルコースの検出が可能であることが示された。これらの結果は,当初予定していた研究実施計画通りであることから,おおむね順調に進展していると判断した。今後は, OTFTとマイクロ流路を組み合わせたモニタリングシステムによる肝細胞内のグルコース検出を目指し,計測条件(流量,径,デバイス安定性など)の最適化を行う。さらに,デバイスとしての応用に不可欠である小型化についても検討を行っていく。
針状ベ-マイトゾルを前駆体とした新規なアルミナ触媒

原子レベルで調整が制御できるアルコキシド法は、活性種が高分散した触媒を調整する方法として広範に用いられているが、アルミニウムアルコキシドの加水分解より生成するゾル体に注目した触媒調整についての研究は少ない。そこで、本研究では、針状ベ-マイトゾル(100nm×10nm)を前駆体として調整した不定比酸化セリウム胆持Pd触媒や、銀を胆持した触媒を調整し、表面層で生成した活性点の働きをNOとの反応を通してキャラクタライズした。貴金属上でのNOは、酸素や水蒸気が存在しない場合、容易に分解するが、分解によって生成した酸素が貴金属上に蓄積していくため、活性は速やかに低下する。従って、貴金属表面に蓄積する酸素を除去できれば、NO直接分解は可能となる。そこで、不定比酸化セリウムの酸素貯蔵能がNO分解活性に与える影響を検討した。Pdが存在しないCeO_<2-x>/Al_2O_3は全く活性が見られなかった。また、Pd/CeO_2/Al_2O_3やPd/Al_2O_3では、反応開始後10分程度で、NO転化率が10%程度まで低下した。これは、パラジウム表面にNO分解により生成した吸着酸素種が蓄積したためと考えられる。ところが、Pd/CeO_<2-x>/Al_2O_3では活性の低下が緩和され、NO転化率10%に低下するまで約8時間を要した。このように、触媒によりNO分解特性に大きな違いが見られ、この原因として酸化セリウムの有する酸素貯蔵能が関係していることが推察される。そこで、反応開始後30分、3時間、10時間後の触媒を取り出し、酸素のTPD測定を行った。不定比酸化セリウムの場合、反応時間による脱離開始温度に違いは見られなかったが、そのピーク面積は反応時間とともに増大した。この結果は、Pd添加による酸素貯蔵能の増加と対応し、パラジウム上に蓄積された吸着酸素種がCeO_<2-x>にスピルオーバーし、活性なパラジウム表面を維持していると考えられる。このことからPdの添加がCeO_<2-x>の働きに有効に作用している明らかとなった。
臨界冪分散型及び消散型波動と解の性質

海外共同研究者である, P.I. Naumkinとの共同研究で5階の分散項が線形部分に付いた修正Korteweg-de Vries方程式の研究を行い,解の時間無限遠方での振る舞いを明らかにした. 5階の分散項の影響により線形部分の空間に関する微分作用素が非斉次になり,修正Korteweg-de Vries方程式の研究に用いられた方法が使えない.我々は方程式に付随した作用を導入して問題の解決に用いた.この成果は国際誌SUT Journal of Mathematics, Vol. 54, No. 1 (2018), 7-78に掲載されている.海外共同研究者である, L. Esquivel, E.I. Kaikinaとの共同研究で1次元3次非線形Schredinger方程式の初期値境界値問題の研究を行い,半空間における解の漸近的振る舞いを証明した.境界条件が非斉次の場合,解の漸近的振る舞いの研究はほとんどされていない.我々は解を斉次境界値問題の解と斉次初期値問題の解に分解しそれぞれの解の評価を求めることによって問題を解決した.この成果は国際誌J. Differential Equations, 266 (2019), no. 2-3, pp. 1121-1152に掲載されている.海外共同研究者である, P.I. Naumkinとの共同研究で修正Boussinesq方程式の研究を行い解の漸近的振る舞いを明らかにした.我々は時間に関して2階の方程式を時間に関して1階の方程式系に変換し,伸張作用素(dilation operator)を用いることによって考察行なった.臨界冪非線形項を持つ分散型方程式の共同研究を海外共同研究者Naumkin, Kaikinaと継続して行う.また一次元非線形Schredinger方程式の初期値ー境界値問題を海外共同研究者Kaikina,共同研究者小川(東北大学教授)と継続して行い初期値境界値の大きさに関する制限を取り除くことを考える.さらに1次元で得られた成果を高次元に拡張することを考える.講演あるいは国際誌への掲載を通して研究成果を内外に発信することに務める.専門家との意見交換を積極的に行うことにより成果の評価を客観的に把握し研究にいかす.そのための研究集会の開催を行う.ハートリー型非線形項を持ったシュレデンガー方程式の相対論版であるクライン・ゴルドン方程式の研究を行なった。この方程式はポテンシャルの減衰によって解の性質が2つに分かれることがシュレデンガー方程式の研究によって予想される。我々はポテンシャルの減衰が臨界冪より早い場合(short range potential)に、ある関数空間の原点近傍で解が安定であることを示し、その結果散乱作用素の存在を示すことに成功した。この結果は空間3次元の場合には既に知られた結果であったが、我々は方程式固有の作用素を利用することによって従来の結果を一般次元に拡張した。この成果は既に国際誌に掲載されている。2次の非線形項を持ったシュレデンガー方程式系を空間次元が2次元の場合に考察した。2次元2次の非線形項は臨界冪と考えられており、解は線形方程式の解と異なる振る舞いをすることが知られている。我々は解の振る舞いを決定するためにどのような条件を初期値に要求すれば良いかに焦点をあて研究を行い、初期値のフーリエ変換が必ずしも無限遠方で減衰している必要がないことを発見した。これにより原点近傍における初期値の特異性条件を改良できたことがわかる。冪乗型非線形項が消散項として働く非線形シュレデンガー方程式の研究を行なった。臨界冪をこえる場合、解は線形解の近傍で安定であること、臨界冪の場合、解は線形解より対数関数のオーダーで時間減衰が早いことが知られている。我々は非線形項の階数が臨界冪未満の場合に焦点をあて考察し、従来の解の時間減衰評価に関する結果を、変数分離型常微分方程式に問題を帰着させることによって高次元の場合に拡張した。さらに非線形項の階数においても従来の結果の改良をおこなった。臨界冪非線形シュレデンガー方程式系の終値問題、冪乗型非線形項が消散項として働く非線形シュレデンガー方程式の時間減衰評価において当初考えていた成果を得ることができた。また臨界冪ではないがハートリー型非線形を持つ非線形クライン・ゴルドン方程式の解の振る舞いを示すことができ、この研究を臨界冪を持つ方程式の研究に発展させている状況である。臨界冪非線形項を持つ高次元消散型波動方程式の時間大域解の存在は未解決問題として残されたものである。我々は重み付き関数空間を利用することによってこの問題を解決した。この結果は査読付き国際誌に投稿中である。また臨界冪非線形項を持つ高次分散型方程式の研究を行い、成果を論文としてまとめている状況にある。質量零条件のもとで微分を非線形項に含む3階非線形Schredinger方程式の時間大域的振る舞いの研究を行った.これは修正Korteweg-de Vries方程式の複素数値版と考えられるものである.我々は自由発展群の因数分解公式を用いて従来の減衰評価を改善することに成功した.この結果は国際誌に掲載されている.臨界冪非線形項を持った4階非線形Schredinger型方程式の研究を行い,微分を非線形項に含む場合は,自己相似解の近傍で解が安定であること,微分を非線形項に含まない場合は線形解よりも時間減衰が速い解が存在することを発展作用素の因数分解公式を用いて調べることにより明らかにした.

この事実は通常の2階非線形Schredinger方程式では見られなかった現象であり,すでに国際誌に掲載されている.臨界冪非線形項を持った消散型波動方程式の解が対応する非線形熱方程式の解に漸近することを示した.この結果は空間次元が3以下の場合に知られていたものであるが高次元に関しては未解決であった.我々は熱方程式の研究において用いられる可積分空間の代わりに重みつき空間をもちいることによって明らかにした.この結果は国際誌に掲載されている.流体力学の研究で用いられる分数冪非線形Schredinger型方程式の時間大域解の存在および漸近的振る舞いを従来の結果より広い関数空間で証明することに成功した.この結果は国際誌に掲載されている.その他消散型非線形Schredinger方程式,修正Korteweg-de Vries方程式, Ostrovsky-Hunter方程式,冪乗型非線形項を持ったDirac方程式に対して研究を行い,時間大域解の存在および時間減衰評価に関する新しい結果を得た.これらの結果は国際誌に掲載されている.臨界冪非線形項を持った4階非線形Schredinger型方程式の研究を行い,非線形項の構造により,自己相似解の近傍で解が安定である場合と,線形解よりも時間減衰が速い解が存在することを発展作用素の因数分解公式を用いて調べることにより明らかにした.この事実は通常の2次非Schredinger方程式では見られなかった現象である.臨界冪非線形項を持った消散型波動方程式の解が対応する非線形熱方程式の解に漸近することを示した.この結果は空間次元が3以下の場合に知られていたものであるが高次元に関しては未解決であった.我々は熱方程式の研究において用いられる可積分空間の代わりに重みつき空間をもちいることによって明らかにした.その他複素型修正Korteweg-de Vries方程式, Ostrovsky-Hunter方程式,冪乗型非線形項を持ったDirac方程式,非線形項を消散項として持つ非線形Schredinger方程式などの非線形分散型方程式においても成果をあげた.海外共同研究者である, P.I.Naumkin,と共に,臨界冪非線形項を持った4次非線形Schredinger型方程式の昨年までの研究結果をまとめ,国際誌に要約として発表した(Advances in Mathematics(China),vol. 46, 2017).海外共同研究者である, P.I.Naumkin, C. Liと共に,消散型非線形Schredinger型方程式の解に対して,初期値のフーリエ変換が実軸に接しないとの仮定の下,上下からの時間減衰評価を示し,従来の時間減衰評価が最良であることを示した.この結果はすでに国際誌に掲載されている(Commun. Pure Appl. Anal.16(6) 2017).海外共同研究者である, P.I.Naumkin,共同研究者の東北大学,小川氏と共に,デルタ関数を含む特異性を持った初期値に対して,高階非線形Schredinger型方程式を考え,高階Schredinger方程式の基本解が通常のSchredinger方程式の基本解と異なり,無限遠方で減衰していることを利用することによって,解の存在を証明することに成功した.
固体物性評価のためのルミネッセンス4次元観測システムの構築と利用

白色鉱物からの放射線誘起ルミネッセンス現象は放射線線量計として利用できることはもとより、ゼロセット以降の蓄積放射線量に比例しているため、年代評価が可能となる。逆に、ルミネッセンスの原因としての捕捉電子や正孔が不純物や結晶格子欠陥に由来することに注目すれば、無機化合物の物性情報として利用できる。本研究では、ルミネッセンス強度・波長・加熱温度・部位(位置)からなる4次元の情報を測定するシステムを、ペルチェ素子で冷却しバックグランドを減少させた高感度3CCDビデオカメラを基本とし、測定試料とカメラを市販の一眼レフレンズで結合する方式で構築できた。レンズ表面から約25mmの距離で10x10mmの範囲が撮影可能となった。画素数(512x672)からなる一画面の画像を1秒ごとにR・G・B(各々12ビット)データとしてパソコン側に取り込み、データファイルにすることができた。この時データ転送に約0.2秒が必要なので画像の取り込みとしては0.8秒間となり、常に転送時間0.2秒はデッドタイムとなる欠点を有している。従って、2秒以上で撮影とデータ取り込みを行う条件の方がデッドタイムが10%以下となり、TLのような微弱光測定には向いていることを確認した。この条件のもとで、100-450°C程度までの定速昇温で2秒ごとにデータを取り込むと、記憶媒体としてのCD-R一枚(700Mbyte)には2回の撮影の記録が可能であることが分かった。100画素程度をCRT上で指定し1グループとして処理して、RTL・BTL・GTLグローカーブを描いたりROIをかけることにより、それぞれの積算カウントを求めることができた。従来は試料をRTL・BTLと二回に分けて測定したものを一回のビデオ撮影データをもとに、異なった鉱物粒子間のルミネッセンスが同時に測定できることを確認できた。結果として、異なったルミネッセンス特性を有する鉱物間はもとより、単一の鉱物中のルミネッセンス情報から、不純物や格子欠陥の分布が確認できた。白色鉱物や無機合成化合物と放射線との相互作用の結果、ごく一部の放射線エネルギーが残留し、加熱や光照射の結果ルミネッセンスとして観測でき、新たな物性情報をもたらすことが期待される。4次元(強度・波長・温度・位置)から成るルミネッセンス測定システムの基本部分として、3種のプリズムを組み込んで時間差なしで連続的にRGBデータを413万画素、画素毎に12ビットで観測できる冷却3CCDビデオカメラを購入し、パソコンに取り組むことにした。ルミネッセンスは微弱光なので出来るだけ明るいレンズ(F-1.2程度)を取り付けると共に、10×10mm面積での個々の鉱物粒子からのルミネッセンス観測が出来るように、光学の専門家に依頼して設計して頂いた方式を基にして対物用のレンズを選んだ結果、画像を取り込むことに成功した。励起源としてセラミックスヒータによる等速加熱に加えて、光照射励起源として、青色半導体レーザLED(日亜化学製)とともに赤外光LED(浜松ホトニクス製)を32個組み込むLEDホルダーを完成させた。今回特筆すべき成果として、放射線照射長石試料からの赤外光励起ルミネッセンス(IRSL)にこれまで観測不可能であった赤色領域のIRSLの画像撮影や精密測定に成功し、その結果をまとめた論文は外国学術誌に印刷中である。更には、酸化雰囲気で焼成した長石試料から、赤色IRSLの大幅な感度増加を観測しており、Fe(III)のルミネッセンス増加への関与を確認できた。

焼成考古遺物のルミネッセンス年代測定との関連で焼成による長石の感度増加は注目される結果である。この方面の研究は英国オックスフォード大学グループとの先陣争いであり、よりバックグランドの減少と赤色ルミネッセンス検出域の適正化を今回の研究費で製作したLEDホルダーに小型の赤外線のみ通過させる短波長カットフイルタを装備することにより達成しつつある。3CCD撮影システム・LEDホルダ共に、私共で開発した小型X-線発生器付きルミネッセンス自動測定システムに装備することにしている。なお成果の一部は、アメリカ(ネバダ大学)で開催の放射能測定関連の国際会議(2002年6月)で発表するとともに、2002年度原子力学会学術業績賞を授与される光栄に浴した。絶縁性白色鉱物である石英や長石や無機化合物と放射線の相互作用の結果、吸収された放射線エネルギーの大部分は即時に発光脱励起するが、ごく一部分は準安定状態に存在し蓄積する。加熱や光励起により準安定部位は脱励起しルミネッセンス(発光)、として観測できる。ルミネッセンス情報は蓄積放射線をもとに、線量測定や考古遺物の年代測定以外に、結晶格子欠陥状態や不純物などの新たな物性測定手法となりうる。4次元(強度・波長・温度・位置)から成る新たなルミネッセンス測定システム構築に当たって、本年度は購入済みの冷却3CCDカメラの画像取り込みを長石試料使って行った。酸化雰囲気で焼成処理(1000°C24時間)した新潟県糸魚川産の曹長石を用いセラミックスヒータで450°C程度まで加熱して得られるルミネッセンス画像を、3原色表示のRGB値として取り込むことが出来た。この際に、微弱光を出来るだけ効率よく検出するよう、市販の一眼レフレンズを2本取り付け、約25mmの距離で10x10mmの範囲が撮影できるようになった。しかしながらビデオカメラからデータ処理用パソコンへのデータの転送に2秒かかってしまい、それ以上に速い短時間の映像の撮影が困難であることが明らかになった。今後は転送時間の迅速化が必要であるものの、長石のような高感度ルミネッセンス材でやっとカラー画像入手が可能であることから、今後は2秒間隔の画像の処理方法の確立をやって行くことにしている。一方、自動ルミネッセンス測定システムに取り付けての研究を目指しているので、従来からの経験を生かしたアドバンスドルミネッセンス測定システムの設計も行った。放射線照射中のラジオルミネッセンスの測定も温度可変の元で行えるようヒータ系の増設とともに、X-線や光照射用の刺激光が再現性良好に行えるようにシャッターを設置した。なお、成果の一部は国内学会はもとより、2003年9月英国のウェールズ大学アベリストウース校で開催のシンポジュームで講演発表した。石英や長石からの放射線誘起ルミネッセンス現象は放射線線量計として利用できることはもとより、加熱や太陽光光曝によるゼロセット以降の蓄積放射線量に比例しているため、年代評価が可能となる。さらに、ルミネッセンスの原因としての捕捉電子や正孔が不純物や結晶格子欠陥に由来することに注目すれば、鉱物や無機化合物の物性情報として利用できる。本研究では、ルミネッセンス強度・波長・加熱温度・部位(位置)からなる4次元の情報を測定するシステムを、ペルチェ素子で冷却しバックグランドを減少させた高感度3CCDビデオカメラを基本とし、測定試料とカメラを市販の一眼レフレンズで結合する方式で構築できた。
赤外パルスレーザーを用いた凝縮系のフォノン・プラズモンの緩和ダイナミクス

フェムト秒レーザーを用いた時間分解反射率測定により、n型半導体中のコヒーレント光学フォノンープラズモン結合モードの観測、ならびに強誘電性半導体及びDVD記録膜材料におけるコヒーレント振動の観測と相変化ダイナミクスに関する研究を行った。その結果、n-GaAsにおけるコヒーレント結合モードの観測と電子移動度の同定に成功した。また、強誘電性半導体及びDVD記録膜材料におけるコヒーレント光学フォノンの振動を測定し、相変化に伴うフォノン周波数や減衰時間の変化を観測した。本研究では、未だにダイナミクスとしては未開拓の領域、すなわち近赤外(850nm)中赤外(3μm)域の光源を用いた時間分解ポンプープローブ分光を用いて、強誘電性半導体等の構造相転移物質におけるソフトフォノンのダイナミクスの観測と制御、および金属や半導体等における電子のバンド内励起あるいはプラズモン励起に関する緩和ダイナミクスの研究を行う。本年度はまず、中心波長が、850900nmのフェムト秒パルスレーザー(パルス幅約20fs)を用いた時間分解反射率測定をファースト・スキャンにより行い、直接遷移型半導体GaAs、InP、InAsにおけるコヒーレントLOフォノン・プラズモン結合モードの観測および、プラズモンの緩和時間の同定を試みた。その結果、GaAs、InP、InAs全ての半導体において明確なコヒーレント振動を観測し、そのフーリエ変換ならびにウェーブレット変換スペクトルから、LOフォノン・プラズモン結合モードの下の分枝(L-)と上の分枝(L+)が励起されていることが分かった。特に、GaAsとInAsについて、L+モードの緩和時間をウェーブレット変換スペクトルのピーク強度時間依存性から求め、移動度の見積りを行ったところ、ホール測定による移動度と良い一致が見られ、本手法が移動度測定に有効であることが確かめられた。今後、さらに波長の長いパルス光を発生させ、電子のバンド内励起のダイナミクスや強誘電性半導体の構造相転移ダイナミクスに関した研究を行う予定である。本年度は、近赤外中赤外域の光源を用いたコヒーレントLOフォノン・プラズモン結合(LOPC)モードの光学応答の理論的解析、ならびに、中心波長が、850900nmのフェムト秒パルスレーザー(パルス幅約20fs)を用いた時間分解反射率測定におけるn型GaAs、n型InAs中のコヒーレントLOPCモードの光制御、及び、中赤外域(1.55μm帯)のフェムト秒レーザー光源を用いた強誘電性半導体のPbGeTe及び相変化記録膜材料(Ge2Sb2Te5)におけるコヒーレントソフトモードの観測と相転移ダイナミクス解明に関する研究を行った。その結果、n-GaAsにおけるコヒーレントLOPCモードの近赤外中赤外域光源による応答について、時間依存シュレーディンガー方程式を用いた理論解析により信号の予測を行ったところ、丁度プラズモンの振動周期に一致した8パルスによる非共鳴型励起時でもLOPCモードの選択的励起が可能なことが分かった。この結果を踏まえて、n-GaAsにおけるコヒーレントLOPCモードの光パルスペアによる制御実験を行った。その為にマッハ・ツェンダー干渉計を自作し、時間分解反射率測定を行ったところ、理論解析結果と同様にL+モードの周期にほぼ同期した場合はLOフォノンの振動が抑制され非常に強いL+モードが観測された。また一方、中赤外域(1.5μm帯)のフェムト秒レーザー光源を用いた相転移材料の時間分解反射率測定では、残念ながら信号・雑音比の良い信号を検出するまでには至らなかったが、従来の近赤外域フェムト秒パルスレーザーを用いた実験では、DVD記録膜材料(Ge2Sb2Te5)におけるコヒーレント光学フォノンのアモルファス状態の減衰の速いコヒーレント振動を観測し、結晶状態ではその減衰時間が有意に延びるという興味深い結果が得られている。