hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
北アフリカ地域の多層文化構造における食用・薬用植物の宗教的意味についての研究

1.文献収集:国内で入手可能な文献を収集し調査を進めた。昨年までの調査で明らかになった南部チュニジアのオリーブに関する農耕儀礼及び聖者信仰と複合した習俗が、当該地域以外でも行われていた事、また前世期のそれと比較して現在見られる現象の変容が確認された。植民地時代以降の人類学者によって行われた諸調査の内容と、本研究の調査によって得られた内容を詳細に比較検討し、フォローアップ調査を行う際の指針とした。また、こうした現象の周辺的条件として、南チュニジアを中心とした現地の食薬文化、オリーブ農業、産業について資料調査を行った。それにより、南チュニジアの乾燥傾度の高さや近代的オリーブ農法の導入の困難さが、伝統的農法や食文化を保存し、植物にまつわる伝統習俗保存に影響を与えた可能性を見出した。2.文化受容性調査データ分析:昨年度日本で行った、チュニジアのオリーブ聖者複合習俗に関する受容性調査の結果を分析した。それにより北アフリカの伝統的食文化や宗教習俗に関する情報は、日本人のオリーブオイルの購買意欲を向上させることが明らかになった。これは北アフリカの伝統文化情報が、付加価値として現地の食物資源産業を促進する可能性を示唆しており、これらの結果を成果として論文にまとめた。出版は2019年度を予定している。3.研究発表:これまでの研究で得られた成果、特にオリーブ農耕儀礼と聖者信仰の複合した習俗の宗教的意味、イスラーム文化の影響の中でも北アフリカ古来の独自性を保っていると考えられるアマジグの文化的アイデンティティについて、7月に行われたThe European Conference on Ethics, Religion and Philosophy 2018において発表した。本研究は当初チュニジア、モロッコ、アルジェリアでの調査実施を目指していたが安全面からメイン調査地としてチュニジアを選んだ。また伝統的なオリーブ習俗の収集に予想以上に時間がかかったため、ほかの地域での調査が十分になされなかった。昨年度のモロッコでの予備調査に続いて本年度も調査を予定していたが、受け入れ先である王立アマジグ研究所と都合が合わず現地調査を実施できなかった。モロッコでの予備調査を踏まえて本調査を行い、北アフリカのオリーブ信仰の全体像を探るという事業目的を果たすために補助事業期間延長を願い出、受理されたため、2019年度は南部モロッコ、スース地方において、オリーブ・アルガン生産女性共同体を中心に、オリーブもしくはアルガンに関連した農耕儀礼と聖者崇拝の複合習俗の有無について、現地調査を行う予定である。また、昨年まとめた北アフリカオリーブ文化受容性に関する論文を発表予定である。また、最終年度となるのでチュニジアで得られた成果とモロッコの成果を比較し、北アフリカの基層文化としての特徴をまとめ、成果報告書を作成する。また継続研究として、若手研究「食用・薬用植物への信仰に見られる北アフリカの多層文化構造と食の新たな価値」を申請し受理されたため、本研究と補完的に運用し進めていきたい。1.文献収集:国内で調査準備を進めるとともに、入手可能な文献を収集した。2.現地調査:平成27年7月にチュニジア共和国を訪問し、調査地であるガベス県文化・遺跡保護省担当局長の協力を得て、マトマタ郡のベルベル村落の調査を行う事とした。調査村落では聞き取り調査、及び聖地への参詣、村の祝祭の参与観察を行った。また、メドニン県ザルジス郡、ベニ・ハデシュ郡でも、同様の調査を行う事で、チュニジア基層文化におけるオリーブの表象を収集した。開発の進んだ海岸部との比較により、山間部には伝統的な宗教形態や習俗が保存されていることが明らかとなった。今調査ではチュニジアにおける食用・薬用植物の象徴性を、山間部、沿岸部で比較し、基層文化の要素を明らかにするものであり、実施の意義は大きい。3.調査データ分析、発表:現地調査で得られた情報を整理するとともに分析を行い、不足した情報を補完するための資料収集を行った。また国際学会の口頭発表及び論文執筆を通じて、研究成果に基づく報告を行った。チュニジアでの政情不安はあったものの、現地大使館及びJICAと綿密に連絡を取り、安全に現地調査を行うことができた。ただ、車両手配などの安全確保のため、期初よりも予算がかかってしまったため、予定していた資料用経費が不足する見込みであったたため、前倒し請求を行った。1.文献収集:国内で調査を進めるとともに、入手可能な文献を収集した。また現地においても文献収集を行った。それにより19世紀から20世紀にフランス系人類学者によって重点的に行われた諸々の調査の内容が明らかになった。現地調査で採取される結婚儀礼や農耕儀礼などの慣習は、現在由来やその意味が失われつつあるが、前、前世紀の調査資料との比較により連続性とアイデンティティ形成のための変容の両面があることが明確となった。2.現地調査:28年5月、7月、12月、29年1月にわたって現地調査を行った。現地調査ではチュニジア共和国ガベス県マトマタ郡の複数のベルベル村落にて、結婚儀礼、農耕儀礼、村の祝祭、聖者廟への参詣についての聞き取り調査、及び参与観察を行った。特に村落から離れた箇所にある樹木を聖者と見做して参詣する習俗について、複数の参詣地を訪れ、参詣実施に関わる手続きの一般性を明らかにした。また今年度の調査では複数回の調査を実施することで、南部チュニジアにおける食用・薬用植物の象徴性を、他の習俗に広範囲に照らし合わせて考察する事ができた。それによりベルベルに特有の基層文化の諸要素を明らかにすることができ、実施の意義は大きい。

3.調査データ分析、発表:現地調査で得られた情報を整理するとともに分析を行い、不足した情報を補完するための資料収集を行った。現地調査及び文献調査の結果、南部チュニジアにはベルベル社会特有の農耕儀礼と聖者崇拝の混淆が見られることが分かり、その成果を、10月に国際学会(ISMOO2016)で報告した。チュニジアでの政情不安があったものの、現地大使館及びJICAと綿密に連絡を取り、安全に現地調査を行うことができた。また今後の調査に必要な情報収集にも努め、翌年度の調査へと展開するための基盤を形成することができた。1.文献収集:国内で入手可能な文献を収集し、調査を進めた。また現地(モロッコ・ラバト、チュニジア・チュニス、ガベス)においても文献収集を行った。それによって南部チュニジアで観察されたオリーブに関する農耕儀礼及び聖者信仰と複合した習俗が、当該地域以外でも行われていた事、また前世期のそれと比較して現在見られる現象の変容が確認された。植民地時代以降の人類学者によって行われた諸調査の内容と、本研究の調査によって得られた内容を詳細に比較検討し、フォローアップ調査を行う際の指針とした。2.現地調査:29年5月(モロッコ、チュニジア)、8月(チュニジア)、11月12月(チュニジア)に現地調査を行った。チュニジアでの現地調査では、ガベス県の複数村落にて、聖者廟への参詣についての聞き取り調査、参与観察を行い、先年度までのベルベル(アマジグ)村落の調査結果との比較を可能にした。それにより当該地域で行われている樹木崇敬と聖者崇敬とが融合したオリーブ聖者複合の全体像をつかむことができた。オリーブ聖者複合は、イスラームの受容度によって、その解釈のされ方に差があることが了解された。またチュニジアで得られた結果の北アフリカの他地域での汎用性を調べるため、モロッコでの予備的文献調査をラバト、国立アマジグ研究所の協力のもとに行った。それにより来年度予定しているモロッコでの食用・薬用植物の象徴についての現地調査の基盤となる情報の蓄積と、実施候補地選定が可能となった。また、オリーブをめぐる文化の日本における受容調査を行った。それら調査で得られた成果を11月のJSPS二国間セミナー、チュニジアー日本文化・科学・技術学術会議にて報告した。また海外の学術雑誌2報に論文を掲載した。チュニジアでの政情不安があったものの、現地大使館及びJICAと綿密に連絡を取り、安全に調査を行う事が出来た。アルジェリアでの調査は安全上実施に問題があるため、基層文化の普及についての調査はモロッコで行う事とした。また、今後の調査に必要な情報収集にも努め、翌年度の調査へと展開するための基盤を形成することができた。1.文献収集:国内で入手可能な文献を収集し調査を進めた。昨年までの調査で明らかになった南部チュニジアのオリーブに関する農耕儀礼及び聖者信仰と複合した習俗が、当該地域以外でも行われていた事、また前世期のそれと比較して現在見られる現象の変容が確認された。
ミリ波・サブミリ波帯カテーテル照射装置用放射アンテナの開発研究

本研究は,ミリ波・サブミリ波領域電磁波の医療応用として、この帯域でのカテーテル照射装置の開発研究を行うもので,生体医療照射への実用化を目指したものである。特に,生体照射の光源として用いるジャイロトロンは,従来から我々が開発を行ってきたものである。本研究の当初計画によると,研究には大きく分けて,2つの目的があり,1)生体内カテーテル電送ラインにより転送されてきた電磁波を用いて,生体内の所用の領域を熱変性させるために,局部放射アンテナの開発を行うこと,および,2)福井大学サブミリ波ジャイロトロンを光源とした医療用生体照射装置開発の目処を得ることであった。1)に対しては,誘電体ロッドアンテナのミリ波領域版での開発と(成果(3)(6)),新たに,生体接触部でのインピーダンスマッチングを考慮したARL (anti-reflecting layer)効果を用いた誘電体シートアンテナの開発を行い,これらの基本特性の測定と適用方法を考察した(成果(2)(4)(5))。また,これらの結果をコンピュータ・シミュレーションの結果と比較すると共に,反射波を利用した照射電磁波出力の制御問題を考察した。2)のジャイロトロン装置を用いた生体照射実験では,牛肉片,生体ラットおよび生体ガンに対してプリミテブな照射実験を行った。特に,この照射実験において,挿入型ロッドアンテナおよびをシートアンテナを開発し,世界で初めて,ミリ波カテーテル生体内照射を試みた。結局,このジャイロトロンを用いた生体照射装置が,生体内ガン照射装置として,将来有望であることが分かった(成果(1)(3)(6))。本研究の平成13年度における目標は、(1)ミリ波・サブミリ波放射アンテナとして,テフロンロッドアンテナを用い,コンピュータシミュレーションによる最適設計と試作を行う。(2)現有のミリ波・サブミリ波ジャイロトロン装置の出力部を改良整備し直径26mmのライト・パイプ(カテーテル)への出力変換を試み、医療応用への予備的実験として、ジャイロトロン出力のタンパク質と生体への照射実験を行い、それによる変成の様子を調べる。(3)既設の照射装置を用いて、生体ガンへのサブミリ波照射を試みることであった。(1)の研究に関しては、内径2.45.0mmの金属円筒導波管に接続された,テフロン伝送領域および放出部テーパ角の異なった数個のテフロン・ロッドアンテナを設計試作し,これによる放射分布と出力を測定した。また,この結果をコンピュータによるシミュレーション結果と比較した。この際に,生体のミリ波領域での複素誘電率が必要となったので、新たに,測定装置の開発を試みた。(2)に関しては、新たに金メッキを施したテーパー導波管を用いて、内径5mm以下のカテーテル導波管への出力変換を試みた(成果(1)(4))。さらに、上記の放射アンテナを用いて、肉片および生体ラットへの照射実験を行った。この際に,超音波診断装置を設置し,これにより照射部の内部変化の測定を試みた。(3)では、計画どうり、ヌードマウスに着床したザルコマ180生体ガンへのサブミリ波照射を試みた(成果(2)(4))。本研究の平成14年度における目標は、1ミリ波・サブミリ波放射アンテナとして,従来のテフロンロッドアンテナのほかに,新たにシートアンテナを開発し,これらを用いて,コンピュータシミュレーションによる最適設計と特性テストを行う。2新たに,太陽光生体照射装置を設置し,ミリ波生体照射装置との比較検討を,タンパク質と生体への照射実験において行う。3既設の照射装置を用いて、生体ガンへのミリ波照射を試みることであった。1の研究に関しては、内径2.45.0mmの金属円筒導波管に接続された,各種のテフロン・ロッドアンテナおよび誘電体シートアンテナを設計試作し,これによる放射分布と出力を測定した。また,測定結果をコンピュータによるシミュレーション結果と比較し,出力が弱い場合の照射においては,誘電体シートアンテナが高効率特性を持つことが分かった(成果(1)(3)(5))。

また,この際に,生体のミリ波領域での反射率が必要となったので,新たに,ミリ波反射率測定装置の開発を試み,反射率を測定した。さらに,この反射率と放射効率との相関を検討した(成果(4)(5))。2に関しては、新たに,太陽光生体照射装置出力部の光ファイバーと内径5mm以下のカテーテル導波管への出力変換を試み,特殊な照射アンテナを用いて,牛肉片および生体ハムスターのガンへの照射実験を行った。3では、計画どうり、ヌードマウスに着床したザルコマ180生体ガンへのサブミリ波照射を試みた(成果(2))。本研究の平成15年度における目標は,昨年からの課題である1ミリ波・サブミリ波放射アンテナとして,従来のテフロンロッドアンテナのほかに,新たにシートアンテナを開発し,コンピュータシミュレーションによる最適設計と特性テストを行う。次に,上記アンテナにより照射される電磁波を詳細にするため,2水や生物組織のミリ波(90GHz帯)反射率を測定する。また,3太陽光生体照射装置の光ファイバーを改良することにより出力を変化させ,タンパク質と生体への照射実験を行い,この結果を,ミリ波生体照射装置と比較検討することでありた。1の研究に関しては、内径2.45.0mmの金属円筒導波管に接続された,各種のテフロン・ロッドアンテナおよび誘電体シートアンテナを設計試作し,これによる放射分布と出力を測定した。また,.測定結果をコンピュータによるシミュレーション結果と比較し,出力が弱い場合の照射においては,誘電体シートアンテナが高効率特性を持つことが分かった(成果(2)(3)(5))。2に関しては、新たに,AR効果を利用したミリ波反射率測定装置の開発を試み,誘電体や生物組織等の反射率のAR層厚さ依存性を測定した。さらに,この反射率と放射効率との相関を検討した(成果(1)(4)(6))。3では,計画どうり,太陽光生体照射装置出力部の光ファイバー(総計6本)の本数を変えることにより,カテーテル導波管での光波出力を変えて,その時の出力を水負荷蔵置で測定した。また,牛肉片および生体ハムスターのガンへの照射実験を行った。
減数分裂におけるAPC制御機構の解明

配偶子形成に必須な減数分裂では体細胞分裂と異なり二回の染色体分配が起こり、この進行はAnaphase Promoting Complex(APC)ユビキチンリガーゼによるタンパク質分解によって制御されている。体細胞分裂ではAPCはCdc20とCdh1という異なる活性化因子によって制御されるが、減数分裂におけるAPCの制御機構の詳細は不明である。分裂酵母のAPC活性化因子であるSlp1(分裂酵母のCdc20)、Ste9(分裂酵母のCdh1)および減数分裂特異的なFzr1/Mfr1について、これら因子の減数分裂における機能を明らかにするために、これらと既知のAPC基質であるCdc13、Cut2、およびMes1との結合を酵母2ハイブリッドアッセイ法(Y2H法)によって解析した。また、活性化因子の基質結合ドメインを交換したキメラ分子を作成し、細胞内で発現させ、機能互換性を検討して基質認識および制御の差異の解明を試みた。その結果、活性化因子はそのWDドメインを介して基質と結合すると考えられているが、2YH解析によってSlp1、Fzr1、Ste9はWDドメインに加えてC末端部位が基質結合に関与すること、また基質認識配列が異なることを見いだした。また、キメラを用いた解析から基質結合ドメインの互換性がなかった。このことから実際に細胞内でも基質認識が異なることが支持された。さらにSlp1の阻害因子であるスピンドルチェックポイント因子Mad2が紡錘体微小管と染色体との結合形成の制御に関与するという結果が得られていたため、さらにキアズマが形成される場合とされない場合における結合への影響を染色体分配によって解析した。その結果、Mad2が欠損するとキアズマが形成される場合には姉妹染色分体のスピンドルの両極との結合が増加し、キアズマ形成されない場合には反対にその結合が減少するということを示す結果が得られた。これらの結果からMad2が張力を介して染色体とスピンドルの結合に関与すると考えられ、APCが張力を介した結合形成に関与する可能性が示唆された。分裂酵母ではAPC活性化因子であるSlp1(分裂酵母のCdc20)、Ste9(分裂酵母のCdh1)および減数分裂特異的なAPC活性化因子であるFzr1/Mfr1が減数分裂の制御に重要な役割を果たしている。分裂酵母のこれら因子の減数分裂における機能差異を明らかにするために、それぞれの因子の基質との結合を酵母2ハイブリッドアッセイ法によって解析するとともに、それぞれの基質結合ドメインを交換したキメラ分子を作成し、細胞内で発現させ機能互換性を検討した。その結果、Slp1とSte9は同じ基質を認識できるが認識する結合に必要な配列が異なること、Fzr1はSlp1とSte9の一部の基質しか結合しないこと、同じ結合配列があったとしても基質によってそれら配列の結合への関与が異なること、またこれまで同定されていない未知の配列が結合に関与することが示唆された。さらにSlp1の阻害因子であるスピンドルチェックポイント因子Mad2について、その欠損が染色体と紡錘体微小管の結合形成に及ぼす影響を解析したところ、Mad2が欠損すると紡錘体と染色体との結合異常が増加することが判明した。この結果から、APCが紡錘体微小管と染色体との結合形成の制御に関与する可能性が考えられた。
タンパク質の新規反応場としての水和イオン液体の設計

水和イオン液体に関する基礎知見を集積するため、タンパグ質の有用な溶媒であることが明らかになってきたcholine dihydrogen phosphate([ch][dhp])のTG/DTA測定を行った。異なる含水率での解析を行った結果、50wt%以下で調整した系を100°Cまで昇温した際の残存水分量は調整時の含水量に関わらずほぼ14wt%となることが明らかとなった。また、それ以上の含水率で調整した系も加温時間を長くすることで、同様の14wt%程度で一定となることが明らかとなった。このことから、[ch][dhp]に14wt%の水が添加した状態(1イオンペアに対して水2分子)では、水は第一水和殻に存在して構成イオンに強く結合していることが示唆された。この結果は、初年度に得られている水分活性評価で得られている値ともほぼ一致した。また、自由水は存在しないが、溶媒としての取り扱いが可能な物性を持つ含水率30wt%のHy[ch][dhp]を用いて、様々な金属タンパク質の溶解を試みた。西洋わさびペルオキシダーゼ(HRP)、ヘモグロビン、ミオグロビン、アズリン、シュードアズリン、アスコルビン酸オキシダーゼ(AO)をそれぞれ混合し撹拌した。その結果、HRP、アズリン、シュードアズリン、AOはよく溶解し、それぞれのタンパク質に特有の色のIL溶液となった。一方、ヘモグロビン、ミオグロビンはHy[ch][dhp]に溶解せず沈殿した。溶解した金属タンパク質はいずれも活性中心の構造を保存している結果が得られ、実際に活性が保持されていることも確認できた。タンパク質を溶解できる水和イオン液体のイオン構造についての知見を集積するため、これまでモデルタンパク質として用いてきたチトクロムcを溶解可能なcholine dihydrogen phosphate(ch dhp)のX線結晶構造解析を行った。また、ch dhpと類似構造を持つtetrameth ylammonium dhp(TMA dhp)についても結晶構造解析を行い、得られた結果について比較を行った。その結果、ch dhpの結晶中には水分子は確認されなかったのに対し、TMA dhpは0.5水和物、1水和物の結晶が得られた。パッキングについて解析を進めた結果、ch dhpのカチオンのヒドロキシル基がTMA dhp結晶中の水分子にあたる位置に存在していることが示された。また、水和イオン液体中での酵素反応の検討をおこなった。これまでイオン液体中での酵素反応はリパーゼを中心に分散状態で行われてきたが、水和イオン液体中では溶解系での反応が可能になると期待できる。セロビオース脱水素酵素(CDH)を用いて検討を行ったところ、水和ch dhp中への溶解が確認された。さらに、この水和ch dhp中において、セロビオースの酸化に伴う電子伝達反応が進むことが確認された。このことから、2つのドメインから成るCDHの、分子間、分子内における電子移動が水和イオン液体中で可能であることが示された。
母数空間に制約がある場合の統計的推測に関する研究

本研究では,母数空間に制約がある場合の統計的推測,特に検定問題に関するいくつかの有意義な結果をえることができた.一つは検定関数の許容性を証明するための十分条件を求めた.この条件はSteinによる結果を拡張したものであり.より広いクラスの検定関数の許容性を示すことができる.例えばMenendez等によって与えられた,多面体により制約を受けた母数がある面に属するかという仮説を検定する問題において尤度比検定より強力な,検定の許容性はこの条件により初めて証明される.また最小母数に関する片側検定に関する結果も得られた.複数個の母数が存在するときにその最小値が正の値になるかどうかを決定することは重要な問題である.この問題に対する尤度比検定はあまり強力でないことが知られており,多くの研究者の興味をひく問題となっている.我々はまず母数に非負の条件を与えることで不偏な検定を構成し,その考えを発展させることにより当初の検定問題に対するより検出力の高い構成に成功した.その中で,対称群上のarrangement orderingのラテン方陣の集合上への拡張を論じた.またこれらの検定の検出力の単調性についても結果を得た.さらに,共分散行列が完全に未知の場合の片側検定についても興味深い結果を得た.このテーマに関する理論は未発達であり,今後の研究による理論的発展が期待される.これらの結果の一部は,高知大学で開催された研究集会などで発表し,また論文としてまとめ学術雑誌に投稿中である.本研究では,母数空間に制約がある場合の統計的推測,特に検定問題に関するいくつかの有意義な結果をえることができた.一つは検定関数の許容性を証明するための十分条件を求めた.この条件はSteinによる結果を拡張したものであり.より広いクラスの検定関数の許容性を示すことができる.例えばMenendez等によって与えられた,多面体により制約を受けた母数がある面に属するかという仮説を検定する問題において尤度比検定より強力な,検定の許容性はこの条件により初めて証明される.また最小母数に関する片側検定に関する結果も得られた.複数個の母数が存在するときにその最小値が正の値になるかどうかを決定することは重要な問題である.この問題に対する尤度比検定はあまり強力でないことが知られており,多くの研究者の興味をひく問題となっている.我々はまず母数に非負の条件を与えることで不偏な検定を構成し,その考えを発展させることにより当初の検定問題に対するより検出力の高い構成に成功した.その中で,対称群上のarrangement orderingのラテン方陣の集合上への拡張を論じた.またこれらの検定の検出力の単調性についても結果を得た.さらに,共分散行列が完全に未知の場合の片側検定についても興味深い結果を得た.このテーマに関する理論は未発達であり,今後の研究による理論的発展が期待される.これらの結果の一部は,高知大学で開催された研究集会などで発表し,また論文としてまとめ学術雑誌に投稿中である.
肺がんでのヒト第11番染色体長腕上の特異的欠失領域のコスミドを用いたクローニング

ヒト肺非小細胞がんに関与するがん抑制遺伝子の単離、同定を目的として、ヘテロ接合性の消失を検出し、第11染色体欠失地図を作成した。共通欠失領域4箇所のうち、長腕上のD11S938とD11S939座位に挟まれる遺伝的距離3センチモルガンのq21領域に関し、酵母人工染色体(YAC)クローンの単離を行った。その結果、この領域は4個の酵母人工染色体(YAC)クローン、YAC88H11、YAC939B12、YAC785E12、YAC920H12に分割されて保持されていることを明らかにした。セントロメア側のD11S983座位はYAC88H11に、テロメア側のD11S939座位はYAC920H12に含まれる。これらの座位に挟まれた欠失地図上の共通欠失座位であるD11S1256は、1.7メガ塩基対のヒトDNA断片を持つYAC939B12に含まれることを明らかにした。このクローンの挿入DNAを用いて、コスミドライブラリーを作成し、テロメア側から2クローン、セントロメア側から4クローンを単離し、整列化した。テロメア側クローン79中に、多型性に富むCA繰り返し配列を検出し、新たな多型性マ-マ-86CAとした。86CAをプローブとしたヘテロ接合性の消失の検出により、D11S1256座位を欠失する10個の腫瘍のうち、3個が86CA座位でヘテロ接合性を保持していることを明らかにした。これらの結果、求めるがん抑制遺伝子は、2個のYACにまたがる86CA位置とD11S938座位間の3メガ塩基対以下の領域に存在することを明らかにした。
成長抑制因子の標的となる神経栄養因子の同定

成長抑制因子(GIF)はアルツハイマー病脳抽出液存在下で、培養ニューロンの生存と突起形成を抑制するが、単独では神経毒性はない。そこで、GIFの標的神経栄養因子をヒト脳から単離・同定するため、以下の研究計画を実施した。神経栄養因子活性はアルツハイマー病(AD)脳でより高いため、AD脳抽出液から栄養因子活性をもつ分画を部分精製し、その中から、GIFによって活性が阻害される物質を単離する方法を選んだ。神経栄養因子活性の測定は、培養大脳皮質ニューロンを使ったbioassayにより行った。正常老人脳と比較して、AD脳抽出液中にのみ認められる神経栄養因子活性は、DEAE Sephacelに吸着しない分画とDEAEに吸着して50 mM NaClで溶出される分画に存在していた。そして、蛋白あたりの栄養因子活性は、DEAEに吸着して50 mM NaClで溶出される分画の方が高かった。そこで、この分画にある神経栄養因子を集めるため、高速精製システム(ConSep LC100)を使用して、DEAEイオン交換クロマトグラフィ(0-200 mM NaCl溶出)を行った。しかし、弱い活性がNaCl 0-100 mMと120-150mMでそれぞれbroadに溶出されるのみで、活性ピークは得られなかった。次に、0-100 mM NaClで溶出された分画から、HPLC(ゲルろ過)によって、神経栄養因子活性を精製することを試みたが、活性ピークは現れなかった。また、DEAE Sephacelに吸着しない分画からの神経栄養因子活性を、ConSep LC100によるCMイオン交換クロマトグラフィ(0-200 mM NaCl溶出)で部分精製することを試みたが、活性分画は現れなかった。これらのことから、AD脳抽出液中に認められる強い神経栄養因子活性は、いくつかの栄養因子の相乗効果であることが示唆された。また、AD脳から神経栄養因子を部分精製し、その中からGIFによって活性が阻害される物質を単離するという方法で、GIFの標的を同定するのはむずかしいこともわかった。現在、GIFに結合する蛋白の同定を免疫化学的手法を用いて試みている。
ショウジョウバエの位置情報遺伝子ネットワーク

ショウジョウバエの翅形成をモデルシステムとしてモルフォゲンが細胞の分化を制御する機構を理解することを目指している。本年度はDppモルフォゲンの活性を可視化する手段を用い、細胞がどのようにモルフォゲン・シグナルを受け取り、遺伝子発現のout putに変換しているかを探ることを試みた。Dppモルフォゲン・シグナルは転写因子Madによって核に伝えられる。MadはDppリセプターであるThick veins(Tkv)によりリン酸化を受けることにより核に移行し、転写複合体を形成し、ターゲットの転写を制御していると考えられている。そこで、リン酸化Mad(p-Mad)に特異的な抗体を用いることによってMadの活性化を指標としたDppモルフォゲンの活性の分布をin vivoで視覚化した。翅成虫原基におけるp-Madの分布は複雑なパターンを示す;Dppを発現する細胞の付近で最大となる勾配を形成しているが、Dppを発現している細胞そのものにおいてはシグナルは非常に低下している。このp-Madシグナルの低下はヘッジホッグによる直接的な制御によることが明かとなった。加えて、ヘッジホッグによるp-Madレベルの調節のターゲットが受容体tkvであることを明らかにした。さらに、tkvの発現は、前部コンパートメントで低く、後部コンパートメントで高くなっている。このことは後部コンパートメントにおいてp-Madで表わされるDpp活性の勾配が、前部コンパートメントよりも急であることと良く一致する。すなわち、Tkv受容体の発現量が多いと、より多くのDpp分子が捕捉されるためにDppモルフォゲンの勾配は急になると考えられる。ヘッジホッグはDppモルフォゲンの発現を誘導するだけではなく、その活性の勾配の形成にも直接働いている。モルフォゲンが他のモルフォゲンの勾配の形成をもプログラムする巧妙なメカニズムが明らかになった。
ランタニド間相互作用による異核複核錯体の機能創発－近赤外励起・発光プローブの開発

本研究の目的は,異核複核錯体を基盤としたLn間の相互作用(f-f communication)によるダウンシフティング(DS)・アップコンバージョン(UC)・ダウンコンバージョン(DC)を示すプローブや発光イメージング・磁気共鳴イメージング(MRI)を有するプローブを創製することにある.本年度は初めに,チアカリックスアレーン(TCAS)を配位子として用いてLn1TCAS1錯体の分取から異種Ln'との混合による異核複核錯体(Ln2Ln'1TCAS2錯体)の選択的合成を試みた.最初の関門であるLn1TCAS1錯体の分取については,分取条件の探索や中間体として減少するLn1TCAS1錯体の分取量を増やす試みを数多く行った.その結果,LnにTbを用いたところ,狙い通りTb1TCAS1の分取に成功した.さらに,経時的に減少する中間体の分取量を向上させるため,サンプル中に疎水性カチオンを添加することで錯形成の自己組織化の速度を制御でき,分取量を向上できた.この成果で,錯形成反応の速度に関する新たな知見が得られた.次に異種Ln'にYbを用いて異核複核錯体の合成を試みたが,Tb2Yb1TCAS2錯体に加えて同核複核錯体Tb3TCAS2が同程度生成した.TbとYbの混合比やpH,反応時間を考慮してもTb3TCAS2の生成を完全に抑えることができず,異核複核錯体の選択的な合成とはならなかった.また,細胞へ導入する際のアクティブデリバリーとしてシリカナノ粒子など,異核複核錯体を固体として用いることを想定しているため,同核錯体ではあるがTb3TCAS2錯体の固体試料について粉末やポリマーへ分散させた試料の発光特性を調査した.固体中では溶液中と比べ発光量子収率が大きく向上し,異核複核錯体においても固体として応用した場合の可能性の高さを見出した.本年度の目標の選択的合成法の開発において,中間体のLn1TCAS1錯体の分取に成功したが,その先の異核複核錯体の生成において目的物が6割程度となり,異核複核錯体の選択的な合成とはならなかったため,その先のLn間相互作用によるDS・UC・DCなどの特性評価に至れなかった.今年度はTb1TCAS1錯体の分取でうまくいかなかったのは錯形成の速度論的な相性の問題と考える.すなわち,Yb1TCAS1錯体やNd1TCAS1錯体など別のLn1TCAS1錯体からの選択的合成を試みる.様々なLnについて分取と異核複核錯体の選択的な合成を試み,最低でも9割以上の純度を目標に取り組む.それでも混合物になり,選択的合成法として確立させるのが難しい場合は,調査が大変煩雑になるが,混合物の組成を加味して発光特性などを明らかにする.混合物の組成自体はキャピラリー電気泳動法や質量分析法で分析が可能である.その後当初の計画通り,得られた異核複核錯体を用いてイメージングプローブへの応用を検討する.本研究の目的は,異核複核錯体を基盤としたLn間の相互作用(f-f communication)によるダウンシフティング(DS)・アップコンバージョン(UC)・ダウンコンバージョン(DC)を示すプローブや発光イメージング・磁気共鳴イメージング(MRI)を有するプローブを創製することにある.本年度は初めに,チアカリックスアレーン(TCAS)を配位子として用いてLn1TCAS1錯体の分取から異種Ln'との混合による異核複核錯体(Ln2Ln'1TCAS2錯体)の選択的合成を試みた.最初の関門であるLn1TCAS1錯体の分取については,分取条件の探索や中間体として減少するLn1TCAS1錯体の分取量を増やす試みを数多く行った.その結果,LnにTbを用いたところ,狙い通りTb1TCAS1の分取に成功した.さらに,経時的に減少する中間体の分取量を向上させるため,サンプル中に疎水性カチオンを添加することで錯形成の自己組織化の速度を制御でき,分取量を向上できた.この成果で,錯形成反応の速度に関する新たな知見が得られた.次に異種Ln'にYbを用いて異核複核錯体の合成を試みたが,Tb2Yb1TCAS2錯体に加えて同核複核錯体Tb3TCAS2が同程度生成した.TbとYbの混合比やpH,反応時間を考慮してもTb3TCAS2の生成を完全に抑えることができず,異核複核錯体の選択的な合成とはならなかった.

また,細胞へ導入する際のアクティブデリバリーとしてシリカナノ粒子など,異核複核錯体を固体として用いることを想定しているため,同核錯体ではあるがTb3TCAS2錯体の固体試料について粉末やポリマーへ分散させた試料の発光特性を調査した.固体中では溶液中と比べ発光量子収率が大きく向上し,異核複核錯体においても固体として応用した場合の可能性の高さを見出した.本年度の目標の選択的合成法の開発において,中間体のLn1TCAS1錯体の分取に成功したが,その先の異核複核錯体の生成において目的物が6割程度となり,異核複核錯体の選択的な合成とはならなかったため,その先のLn間相互作用によるDS・UC・DCなどの特性評価に至れなかった.今年度はTb1TCAS1錯体の分取でうまくいかなかったのは錯形成の速度論的な相性の問題と考える.すなわち,Yb1TCAS1錯体やNd1TCAS1錯体など別のLn1TCAS1錯体からの選択的合成を試みる.様々なLnについて分取と異核複核錯体の選択的な合成を試み,最低でも9割以上の純度を目標に取り組む.それでも混合物になり,選択的合成法として確立させるのが難しい場合は,調査が大変煩雑になるが,混合物の組成を加味して発光特性などを明らかにする.混合物の組成自体はキャピラリー電気泳動法や質量分析法で分析が可能である.その後当初の計画通り,得られた異核複核錯体を用いてイメージングプローブへの応用を検討する.申請金額と交付金額の相違から,購入する物品を選定し直す必要が生じ,研究計画を修正したため.また,研究計画通りに進まず少々遅れているため,予定通りの予算を使用するまで研究が進まなかったから.研究計画通りに進まず,検討事項が後ろ倒しになっただけなので,研究が進行すれば予定通りの予算が必要となる.次年度は研究計画を速やかに進め,昨年度着手できなかった研究計画と今年度の研究計画を実行する予定であり,次年度使用額は当初通り必要となる.
生物の形状を意図的に進化せることによる電気化学反応界面の新しい機能デザイン

電気化学反応界面の機能を化学的に制御することが困難な場合への対応,さらに制御方法の自由度を広げるために界面形状を工夫することで機能を制御することが期待されている.本研究では,多様な機能を発現する生物の形状を計算機内で意図的に「進化」させることにより,電気化学反応界面の機能をデザインする手法の開発を試みた.本研究により,(1)生物形状の形状組み合わせシステム,(2)界面の流動特性および電気化学反応速度評価システム(3)界面形状の進化システムを構築しすることができた.当初予定していた実験による有効性検証が完了していないため,今後も目的を達成するよう研究を継続する.本研究では,多様な機能を実現する生物の形状を意図的に「進化」させることにより,電気化学界面の機能をデザインすることを目的としている.生物の形状を意図的に「進化」させて電気化学界面の機能をデザインするための基礎研究として位置付けて研究を進めている.1界面形状を工夫することで電気学反応速度を制御する点,2生物の特徴的な形を模倣するだけではなく,進化させることで界面形状の設計する点が主な特色である.本研究の成果として,1電気化学反応速度を制御するための界面形状をデザインするプラットフォームの提供,2界面形状によって電気化学反応速度を制御するための知見と方法論の獲得,が期待される.平成27年度は,「特徴的な機能を有する形状から新たな形状を生成するアルゴリズムを開発」を行った.生物の特徴的な機能を有する界面形状を模擬した形状ファイル(stl形式)準備した.次に,いくつかの形状を頂点情報に基づいてブレンディングした.ブレンディングには,計算幾何学のブーリアン演算を用いる.オープンソースで利用できる3Dモデリングソフトと自作したプログラムを組合せることで実現した.さらに,「形状の持つ電気化学的特性を予測するための数値シミュレーション手法を開発」を行った.任意の複雑な幾何形状をした界面近傍の解析を行うために,埋め込み境界法を用いた.作成した手法を用いて,界面近傍の電気化学反応物質の分布の決定を試みた.今後は,その妥当性について検討を進める.「形状の持つ電気化学的特性を予測するための数値シミュレーション手法を開発」は,反応物質の濃度分布を決定するシミュレーションと,その分布によって形成される電場の分布をシミュレーションを連成させる必要がある.個々のシミュレーション手法の開発は完了しているが,それらのシミュレーションを連成するためのプログラム開発中である.当初計画では,平成27年度中の完成を予定していた.本研究は,多様な機能を発現する生物の形状を数値最適化手法によって,計算機の中で生物由来の形状を意図的に「進化」させて,電気化学界面の機能をデザインするための基礎研究である.電気化学界面の機能は,通常化学的な方法で制御されてきた.しかし,本研究では形状によって電気化学界面の機能を制御することを試みる.これにより,化学的な方法での制御が難しい環境下(例えば食品プラントなど)においても電気化学界面の機能を制御することが可能になる.さらに,数値最適化の観点から,最適化結果が初期条件に依存してしまう問題への解決策も提案する.初期条件,本研究では初期形状を,異なる機能を有する生物の形状をブレンディングして生成することで,人の想像を超えた最適解を得ることを期待している.また,すでに機能を得ている形を基礎に最適化を開始することで,目的とする機能を効率的に改善することも期待できる.本年度は,[1]昨年度構築した形状をブレンディングするアルゴリズムを用いて新規形状を生成し,3Dプリンタで実際に造形する試験を実施した.[2]電気化学反応界面の電気化学反応速度を決定するために,反応物質濃度分布を決定する数値シミュレーション手法の開発を行った.今後は,「最適化理論を応用して形状進化システムを開発する」優先的に達成する.開発したシステムを用いた数値実験によって「電気化学反応速度を制御した形状を獲得する」という研究目的を実現する.当初の計画であった「最適化理論を応用して形状進化システムを開発する」については,形状変化アルゴリズムと流体計算アルゴリズムの連成に留まっており,形状進化システムの開発に至っていないことから「やや遅れている」と評価した.本研究は,多様な機能を発現する生物の形状を計算機の中で意図的に進化させることで,電気化学界面の機能をデザインするための基礎研究として位置付けている.電気化学界面の機能は,通常化学的な方法で制御されている.本研究では,電気化学反応界面の形状を工夫することによって機能を制御する方法を確立することを試みる.形状による機能制御を確立することで食品や医療分野など化学的な制御を用いることが困難な環境において電気化学界面の機能制御を実現する.本年度は,電気化学反応界面の流動特性を制御することを目的に,実際の生物形状を用いた形状生成と流動特性評価を実施した.具体的には,サメ肌表面の突起形状を模擬したリブレットとトンボの翅の断面形状をブレンディングすることで,電気化学反応界面近傍の流動特性を制御する形状を設計することを試みた.まず,トンボの翅の表面に大きさや設置位置を系統的に変化させたリブレットを配置することで新形状の候補を作成した.次に,数値流体解析を用いて作成した形状の界面近傍における流動特性を評価した.系統的評価を効率的に実施できるようにワークステーションを整備した.今年度までの研究で,基礎技術の開発を完了した.しかし,最終目的を達成するには至っていない.

今後は,上記の基礎技術を用いて(a)電気化学計測の研究者と共同で新形状電極の作成と電気化学反応速度の計測,(b)整備したワークステーションによる様々な生物形状のブレンディングによる新形状生成,を実施する計画である.これらの研究を展開することで,「生物の形状を意図的に進化させることで電気化学反応速度を制御するための形状を獲得する」という最終目的を達成する.電気化学反応界面の機能を化学的に制御することが困難な場合への対応,さらに制御方法の自由度を広げるために界面形状を工夫することで機能を制御することが期待されている.本研究では,多様な機能を発現する生物の形状を計算機内で意図的に「進化」させることにより,電気化学反応界面の機能をデザインする手法の開発を試みた.本研究により,(1)生物形状の形状組み合わせシステム,(2)界面の流動特性および電気化学反応速度評価システム(3)界面形状の進化システムを構築しすることができた.当初予定していた実験による有効性検証が完了していないため,今後も目的を達成するよう研究を継続する.当初の計画より遅れている「形状の持つ電気化学的特性を予測するための数値シミュレーション手法を開発」を平成28年度の前期中に開発を完了する予定である.平成29年度に予定されている「開発したシミュレーション手法を用いた設計方法の検討」において,計算機を効率的に活用することでこの遅れを解消する.その他の研究課題については,当初の計画通り進める.「最適化理論を応用して形状進化システムを開発する」を優先的に達成する.本システムを開発することで,数値実験を用いて「電気化学反応速度を制御した形状を獲得する」という研究目的を実現する.計算科学国際出張および国内出張の経費を削減することができたため,旅費の支出を抑えることができた.物品購入として電極を作成するための3Dプリンターと,機能評価のための電気化学測定装置を予定していた.3Dプリンターの技術革新のスピードが激しいため,購入にタイミングを遅らせてできる限り最新の製品を購入できるようにした.また,交付額の減額のため購入が難しい電気化学測定装置は,購入していない.以上の理由から,次年度使用額が発生した.当初海外から購入を予定していた3Dプリンタの性能が十分でないことが判明し,購入を見送ったため.平成27年度繰越し額は,3Dプリンター購入のための物品費および成果発表のための旅費等に適宜配分して利用する.最適化計算を実施するための計算機の購入研究成果発表ための費用
SPECT用の新しい放射性リガンドの合成と動態解析モデルの実験的研究

【対象】雄成熟ラット(Sprangue-Dawley rat:体重約200g,N=20)を用いた。【方法】まず、クロラミンT法を用いて、NCQ298の前駆物質にI-125を標識した。収率98%であった。次に、ラットをハロセン麻酔下に開腹し、大腿静脈ヘカテーテルを挿入して血管を確保した。麻酔が完全に覚醒してから、I-125I NCQ298 100μCi(=0.3ml)を静注した。静注5分、10分、15分、30分、60分の時点で断頭(各4匹)し、速やかに全脳を摘出して、全頭皮質、綿条体、海馬、小脳の4つに分離した。その際できるだけ血管成分を除去し、試料に混入しないようにした。断頭直後に頚部断端から採血した。各試料の重量を計測後、well counterで放射能を計測し、count/mgを測定した。また血中の放射能count/mlを測定した。以上のデータを用いて3-コンパートメントモデル解析を行った。【結果】前頭皮質、海馬、小脳の放射能は、約10分でプラトーに達して漸減した(図)。一方、綿条体の放射能は速やかに上昇して、約15分でプラトーに達し、その後60分まで平衡状態にあった。綿条体の放射能は、前頭皮質や小脳に比較して、約3倍であった。血中の放射能は10分でプラトーになり、その後漸減した。【考察】I-125INCQは綿条体に著しく集積し、約15分で平衡状態に達する。一方、小脳や前頭皮質への集積は約1/3と少なく、コントラストが明瞭になった。I-125INCQは、ドーパミンD2をイメージングする放射性リガンドとしてきわめて有用であると考えられた。今後は、ヒト脳を対象にしてこの放射性リガンドの有用性を検討する予定である。収率98%であった。
気相法による白金族酸化物高圧相の合成

パルスレーザー堆積法によりRuO2薄膜を合成した結果、高圧相であるHP-PdF2型RuO2の多結晶薄膜を得ることができたが、エピタキシャル薄膜の合成は困難であった。その一方、イットリア安定化ジルコニアおよびサファイア単結晶基板を用いてRuO2薄膜を合成すると、最安定相であるルチル型RuO2エピタキシャル薄膜を得た。ここでバッファー層を導入することにより、約4%もの非常に大きな格子歪を実現することができ、抵抗率も大きく変化することがわかった。この大きな格子歪の印加法を利用して、RuO2や他の白金族酸化物薄膜の物性を制御可能であることが期待される。パルスレーザー堆積法を用いて、様々な単結晶基板上にRuO2薄膜の作製を行った結果、CaF2基板上に高圧相であるPdF2型RuO2多結晶薄膜を得ることができた。気相合成により高圧相が得られたことになる。しかし、作製条件のウィンドウが非常に狭く、試料作製の再現性に難があった。そこで、バッファー層として有用と考えられるPdF2型RuO2と格子整合性の高いCaOのエピタキシャル薄膜の作製を行った結果、高い結晶性をもつCaO薄膜を得ることができた。今後、CaOバッファー層を用いてPdF2型RuO2薄膜の作製を行う予定である。一方、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)基板上にルチル型RuO2エピタキシャル(100)薄膜を作製することができた。原子間力顕微鏡による薄膜の表面観察から、薄膜は島状成長をしていることがわかった。作製した薄膜の300 Kにおける抵抗率は、バルク単結晶と同じオーダーの80 μΩcmであり、高い電気伝導性を示す。抵抗率の温度依存性は、バルク単結晶と同様に改良型ブロッホーグリューナイゼンモデルでよくフィッティングでき、電子フォノン相互作用の寄与が支配的であることがわかった。格子定数と電気伝導の膜厚依存性を精密に調べるために膜厚傾斜をつけた薄膜を作製し、格子定数と抵抗率の温度依存性を調べた。その結果、膜厚を減少させると、a軸長が減少し、抵抗率の温度依存性が金属的な挙動から絶縁体的な挙動に変化した。低温領域の電気伝導率は温度の対数に比例していることから、薄膜の電気伝導に二次元的な局在が生じていると考えられる。RuO2薄膜の金属絶縁体転移はディスオーダーの多い試料で最近報告されたが、今回は結晶性の高いエピタキシャル薄膜において観測されたことになる。パルスレーザー堆積法により、RuO2エピタキシャル薄膜を作製した結果、高圧相であるPdF2型RuO2多結晶薄膜を得たが、作製条件の最適化が困難であった。そこで、格子整合性の高いCaOをバッファー層として用いるために、CaOの薄膜成長を行い、高品質薄膜を得ることができた。一方で、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)(111)基板上に薄膜を作製すると、トリプルドメイン構造をもつルチル型RuO2 (100)エピタキシャル薄膜が得られた。今回得られた薄膜は300 Kにおいて80 μΩcmとバルク単結晶と同じオーダーの高い電気伝導性を示した。また、膜厚を傾斜させた薄膜を作製して、電気伝導の膜厚依存性を精密に調べた。300 Kにおける抵抗値は膜厚が20 nm以下になると急激に増加し、膜厚が8 nmの薄膜では一桁以上高い抵抗率が見られた。抵抗率の温度依存性は、膜厚が厚い場合は降温とともに抵抗率が減少する金属的な温度依存性を示したが、膜厚が10 nmを切ると降温とともに抵抗率が増大する絶縁体的な温度依存性を示した。膜厚が厚い金属的な試料では、抵抗率の温度依存性は、改良型ブロッホーグリューナイゼンモデルによく一致し、バルク単結晶と同様に、電子フォノン相互作用が電気伝導を支配していると考えられる。一方、膜厚の薄い試料では、低温領域の電気伝導率が温度の対数に比例することから、二次元的な局在が発現している可能性がある。RuO2薄膜の金属絶縁体転移はディスオーダーが多い試料で観測されていたが[M. S. Osofsky et al., Sci. Rep. 6, 21836 (2016)]、今回は結晶性の高いエピタキシャル薄膜での観測になる。本研究を担当する大学院生の入れ替わりのために研究にリセットがかかってしまったが、これらの結果をまとめあげて成果発表へとつなげる予定である。導電性酸化物RuO2の高圧相の合成をねらって、PLD法によるエピタキシャル薄膜の合成と評価に取り組んだ。様々な単結晶基板と製膜条件を用いて結晶成長の依存性を詳細に調べたところ、CaF2(100)基板上において単相ではないものの、高圧相の成長が確認された。一方、YSZ(111)やAl2O3(0001)基板上で合成を行うと、最安定相であるルチル型構造RuO2のトリプルドメインa軸配向膜が成長した。40nm以下の厚さの薄膜は電子の局在化により絶縁体的な電気伝導挙動を示したが、十分に厚い試料は単結晶に匹敵する低い抵抗率を示した。同時に、結晶歪が膜厚の増加に伴い単調に増加していく傾向が見出された。

この結晶歪の起源が島状成長した粒間の相互作用にあると推測し、薄膜の成長温度を変化させることで粒径を制御して歪への影響を調べた。この際、ルチル型RuO2エピタキシャル薄膜の成長プロセスウィンドウが小さく、単純に合成条件を変えることができなかったため、あらかじめ2nm以下の極薄膜をバッファー層として導入する工夫を取り入れた。その結果、成長温度に依存して粒径が変化し、最も粒径が小さくなる温度において4%を超える非常に大きな結晶歪が生じた。これはルチル型RuO2薄膜に印加された結晶歪としては報告されている中で最も大きな値であり、格子非整合基板上の薄膜成長でも大きな結晶歪を印加できる新しい手法を開発したと言える。今回、RuO2ではルチル相の熱力学的な安定性が高く、高圧相の単相合成には至らなかったが、非常に大きな結晶歪を有するRuO2薄膜の作製に初めて成功し、抵抗率も変化することがわかった。以上の結果について論文にまとめる予定である。本研究で見出したこの歪み制御手法を適用すれば、他の物質でも大きな結晶歪がかかった試料の作製、もしくは新しい高圧相の合成につながることが期待できる。パルスレーザー堆積法によりRuO2薄膜を合成した結果、高圧相であるHP-PdF2型RuO2の多結晶薄膜を得ることができたが、エピタキシャル薄膜の合成は困難であった。その一方、イットリア安定化ジルコニアおよびサファイア単結晶基板を用いてRuO2薄膜を合成すると、最安定相であるルチル型RuO2エピタキシャル薄膜を得た。ここでバッファー層を導入することにより、約4%もの非常に大きな格子歪を実現することができ、抵抗率も大きく変化することがわかった。この大きな格子歪の印加法を利用して、RuO2や他の白金族酸化物薄膜の物性を制御可能であることが期待される。高品質CaO薄膜の作製が可能になったため、これをバッファー層として用いて、PdF2型RuO2薄膜の作製を行い、作製条件を最適化する。試料作製の再現性を確立し、電気伝導特性を評価し、すでに得られている常圧相RuO2エピタキシャル薄膜の電気伝導性との比較を行う。常圧相では改良型ブロッホーグリューナイゼンモデルによく合う抵抗率の温度依存性が得られているため、同じモデルによるフィッティングから結晶構造が電子フォノン相互作用に与える影響を調べ、高圧相と常圧相における電気伝導特性の違いを明らかにする。くわえて、同じく白金族酸化物であるIrO2のPdF2型薄膜の作製を検討する。一方で、常圧相RuO2エピタキシャル薄膜の電気伝導性が人為的に大きく制御できることがわかってきた。そこで、電気伝導性の膜厚依存性に加え、基板の種類依存性についても測定し、試料の次元性や格子歪が電気伝導性に及ぼす影響を調べる。こちらにおいても、改良型ブロッホーグリューナイゼンモデルによる電子フォノン相互作用の解析を用いる。なお、RuO2では電子フォノン相互作用が電気伝導を支配しているため、これまで報告されていないもののBCS超伝導が発現する可能性がある。そこで、これらの試料について、極低温における電気伝導も調べ、超伝導性の有無を明らかにする。また、パルスレーザー堆積法の利点である高い組成制御性を活かして、5価カチオンのNb, Ta置換による電子ドープや、3価カチオンの希土類元素置換によるホールドープを試み、キャリア濃度が金属絶縁体転移に与える効果を調べる。電気伝導性酸化物薄膜材料
任意波形電場刺激によりエレクトロレオロジー流体の過渡応答と粒子凝集モデルの検討

1.粒子分散系エレクトロレオロジー(ER)流体における電場下での粒子の凝集は、誘電体粒子対の双極子-双極子相互作用に基づく考えでは、粒子を凝集させる電気的な引力及びこの凝集を妨げるせん断力との競合で生ずると考えられる。しかし、粒子の凝集過程を反映すると考えられるER効果の電場応答時間のせん断速度依存性は、上に記したモデルからの予測とは逆の依存性を示すことを報告している。本研究では、粒子分散系ER流体の任意波形電場刺激に対する応力の過渡応答をさらに計測して、得られた電場応答時間のスケーリング挙動を調べることによって、粒子の凝集モデルを検討した。主な研究成果を、以下に示す。2.試料流体として、強酸性イオン交換樹脂をシリコーンオイル(η=0.02,0.3Pa・s)に30wt%で分散させた系を用いた。一定せん断速度(γ<5 s^<-1>)で変形する試料流体に任意波形(階段状、または正弦波)電場を印加し、電場印加後の応力の過渡応答を平行板型粘度計によって計測した。(本報告では、階段状電場の結果を示す。)電場の印加は、信号発信器から出力された電圧波形を、高出力増幅器によって十分な広帯域で増幅して行った。3.一段の階段状電場刺激に対する応力の応答は、3つのモードによる指数関数型の応答で良好に表現できた。また、電場強度及びせん断速度を変えて測定した各モードの応答時間τi(i=0-2)とせん断速度の積をMason数(Mn=ηγ/2ε_cε_0β^2E^2)に対してプロットした結果、γτiはMnによって良好にスケールされる結果が得られた。ここで、β=(ε_p-ε_c)/(ε_p+2ε_c)であり、ε_c及びε_pは、それぞれ分散媒及び分散粒子の比誘電率、ε_0は真空の誘電率、Eは電場強度である。多数の粒子対を考慮した動力学シミュレーションの結果、応答時間はMnのみならずγ^<-1>に依存することが示唆されており、本実験結果と定性的には矛盾しないことが明らかとなった。