hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
空軌道の徹底活用を通した高反応性ホウ素化合物の創製

また、このアルマニルアニオンがトルエンのメタ位を選択的に脱プロトン化できること、Y錯体との反応で新奇なAl-Y結合が形成できること、なども30年中に見いだしているが、これは論文投稿準備中である。研究項目(1)(d)ではボリルアニオンを用いた求核的ホウ素導入により、ホウ素置換水素架橋ジボラン(4)の合成に成功し、論文として報告した。この化合物は中心の2個のホウ素原子間に多重結合性を有すると共に、ボリルアニオン由来のホウ素置換基との間に相互作用が存在することを明らかとした。研究項目(1)(e)では、炭素および窒素置換基を有するボリルアニオンの発生と重水素による捕捉に成功した。ただし当該ボリルアニオンは熱安定性が低いことから、置換基を変えて熱安定性を高めた誘導体の合成を現在検討している。研究項目(2)(a)では4つのo-tol基が置換したジボラン(4)を合成、これが水素分子と直接反応することを見いだした。研究項目(2)(c)ではジボラン(4)とLiとの反応にてジボラン(4)ジアニオンが発生すること、これがCH2Cl2や硫黄単体との反応により2当量の炭素置換ボリルアニオンとして作用することを見いだしており、現在論文投稿準備中である。研究項目(2)(d)ではアゾベンゼンおよびピリダジンのN=N二重結合へのジボラン(4)の単純付加に加えて、フタラジンのN=N二重結合との反応ではN=N二重結合が切断されることを見いだし、後者の反応では不安定中間体を単離してその構造決定および分光学特性の解明を行うことで、論文として報告した。研究開始当初に設定した研究期間全体での目標のうちいくつかを達成することができた上に、求核性のアルミニウムアニオンを新しく発見することができている。得られた成果のうち複数については既に論文発表を行っており、他の成果については論文投稿準備中であるため、概ね順調に進展していると判断している。全体計画のうち研究項目(1)については未着手の課題の検討を行うと共に、(1)(a)から派生した求核性アルミニウムアニオンの化学を発展させるために種々の検討を行う。具体的には論文投稿、他の求電子剤として典型元素ハロゲン化物や遷移金属ハロゲン化物を用いた求核的アルミニウム化、得られるアルミニウム化典型元素化合物やアルミニル金属錯体の素反応解明、特に小分子との反応性の解明、へとつなげる。研究項目(1)(b)(c)(d)についても着手し、2年目のここで大きな発展を目指す。研究項目(2)については引き続きライブラリ構築を続けると共に、小分子との反応性解明、炭素置換ボリルアニオン源としての応用、不活性な窒素分子の結合切断への検討を進めることとしている。具体的には他の有機求電子剤、典型元素ハロゲン化物、遷移金属ハロゲン化物との反応性解明、得られるアルミニウム化典型元素化合物やアルミニル金属錯体の素反応解明、特に小分子との反応性の解明、へとつなげる。研究項目(1)(b)(c)についても検討を行う。研究項目(2)については超高圧窒素を用いる窒素分子の結合切断への検討を進める。
日本の大学生の「留学離れ」の再検討と現状打開に向けた研究と提言の試み

本研究は、大学生の「留学離れ」という状況の打開のために、大学教育が、どのように貢献できるのかという問題意識に立つものである。その上で、学生や大学教職員など「当事者の声」の抽出による問題の洗い直しと、韓国の留学戦略の考察にもとづき、留学支援教育のありかたに関する実質的な提言を行うことを目指した。研究成果としては、論文等5件、学会発表6件(そのうち、国際的研究発表4件)があった。・各メンバーが蓄積する量的・質的データの整理を行った。また、日本における留学政策、主要大学の留学制度(長期・短期)を検討するとともに、関連する先行研究の精読を行った。・研究会合を複数回開催し、記述資料からは読み取れない問題を掘り起こす作業を行った。・次年度に実施するアンケート調査の計画・調整作業を実施した。これは、留学に関する期待効用やリスク認識に関するデータ収集と分析を行い、大学生の海外留学に関する意思決定過程を分析することを目的とするものである。・共同研究の各構成員が、日本および諸外国における留学政策、主要大学の留学制度(長期・短期)を検討するとともに、関連する先行研究の精読を行った。・研究会合の開催は1回にとどまったが、電子メールやSNSを用いて随時情報交換・共有に努めた。・研究分担者が留学教育研究に関する国際会議や学会などに出席して得た知見を、共同研究グループにおいて共有すべく作業を行っている。・諸般の事情により、研究会合と調査を十分に行うことができなかったので、次年度における着実な実施を目指す。・2015年度は代表者による研究費使用はなかったが、研究論文の執筆などは進めることができているので、引き続き研究と成果公開に取り組みたい。・共同研究の各構成員が、日本及び諸外国の留学政策、主要大学の留学制度(長期・短期)を検討するとともに、関連する研究論文等の精読を行った。・国内学会で、本研究課題にかかわるラウンドテーブルを開催し、多くの参加者との意見交換、知見の共有を行った。・国際的学会でパネル発表を行うとともに、出席者との意見交換、知見の共有を行った。・研究会合の開催は1回にとどまったが、電子メールやSNSを利用して随時情報交換・共有を行っている。・最終成果のとりまとめに着手した。共同研究の各構成員が多忙ゆえ、なかなか会合を開催できず、共同の成果発表などが難しいことがある。電子メールやSNSを用いた情報交換・共有はできているので、学会などの場を活用して、会合によるコミュニケーションを活発化したい。・前年度までの活動の総括と補足を行った。期間延長による最終年度であるため、活動としては限定的であったが、補足調査および研究総括を行い、今後の発展に向けた国際学会発表と論稿発表を行った。・研究の補足としては、第1に、留学支援教育の課題の研究(大学生の海外留学を支援・推進する取り組みの研究)、第2に、学内体制研究(奨学金設置や交換留学協定締結、関連予算設置、危機管理体制などに関する調査)、第3に、代表者の勤務校における韓国語短期研修を事例とした送出側と受入側の認識ギャップ・コミュニケーションに関する調査研究の基礎形成の3点を中心に実施した。・本研究の意義は、大学教育の国際化の研究・実務に取り組んできた研究者が参集して研究を実施し、現状分析にとどまらず、大学教育の将来のあり方も視野に入れた、実感性の高い提言を打ち出すことを目指したところにあり、その点において相応の成果があったと考える。また、かような成果を国際学会で発表し、参加者との意見交換から有益な示唆をうけるとともに、今後の研究の進展に向けたネットワーク形成も行うことができた。科研期間が終了しても、本研究は部分的に継続し、いずれより大きな成果に結びつけることを目指すことにしている。諸般の事情により、研究会の開催と研究発表を十分に行えなかったので、次年度において計画の着実な遂行を目指す。・2015年度は、諸般の事情により、研究会合と調査を十分に行うことができなかったので、次年度における着実な実施を目指す。国内学会および国際会議での発表と、論文公表を計画している。国内学会、国際会議などでの成果公表を予定している。国際関係論諸般の事情により、研究会の開催と研究発表を十分に行えなかったので、次年度において計画の着実な遂行を目指す。・研究会合・調査が思うように進まなかったことが大きいが、各メンバーが支出の縮減に努めていることも理由として挙げられる。研究がやや遅れていることも理由として挙げられるが、それ以上に、共同研究の各構成員が研究費の節約、効率的な使用を心掛けていることで、研究のさらなる展開に向けた経費を確保できていることが理由として大きい。研究会合・研究発表の計画が遅れたことも理由の一つだが、それ以上に、各メンバーが支出の縮減に努めたことが大きい。特に連携研究者の経費は今年度使用しなかったので、次年度以降、有効に活用したい。・調査研究を一層推進し、計画に沿って使用していく。・連携研究者の経費がほとんど使われていないので、有効に活用していきたい。
骨細胞再生のためのポリ乳酸・圧電材料3次元構造スキャホールドの開発

BaTiO_3(BTO)の圧電効果の影響を検討するために,疲労試験機に取付けひずみを負荷しながら材料表面上で骨髄細胞を培養できる培養器を開発した.繰り返し圧縮ひずみを負荷したBTO基材上で骨髄細胞を培養すると,BTO表面に発生した電荷刺激により骨髄細胞のALP活性およびCa産生量ともに電荷刺激を与えない場合より上昇した.これより,BTO表面に生じた電荷が骨髄細胞を活性化し,骨芽細胞への分化を促進することが示唆された.BaTiO_3(BTO)の圧電効果の影響を検討するために,疲労試験機に取付けひずみを負荷しながら材料表面上で骨髄細胞を培養できる培養器を開発した.繰り返し圧縮ひずみを負荷したBTO基材上で骨髄細胞を培養すると,BTO表面に発生した電荷刺激により骨髄細胞のALP活性およびCa産生量ともに電荷刺激を与えない場合より上昇した.これより,BTO表面に生じた電荷が骨髄細胞を活性化し,骨芽細胞への分化を促進することが示唆された.本年度は,圧電材料としてチタン酸バリウム(BaTiO_3)を選定し,骨再生用足場材料へのBaTiO_3薄膜コーティングの創製を行った.本研究では,生体移植されるスキャホールドを開発対象としているので,BaTiO_3薄膜の細胞毒性を評価する必要がある.そこで,ラットの大腿骨より採取した骨髄細胞(MSC)を用いて,細胞増殖性および骨芽細胞様細胞への分化性について評価を行った.材料として,チタン酸ストロンチウム(SrTiO_3),BaTiO_3薄膜コーティングを施したSrTiO_3および検定済みの陽性対照材料B(毒性有),陰性対照材料C(毒性無)を用意した.材料を培養液に浸漬させて細胞毒性試験に使用する抽出液を作製した.材料上に播種したMSCを24時間培養した後に,培養液を抽出液と交換し,1,2,4日目に細胞数を測定した.いずれの材料もRefBより毒性は低く,またSrTiO_3とBaTiO_3薄膜コーティングを施したSrTiO_3の相対細胞増殖率に有意差はなく,BaTiO_3薄膜コーティングを施すことで生体適合性を低下させることはないことが示唆された.また,材料上にMSCを播種して1週間培養した後,MSCから骨芽細胞への分化を促進させるためにデキサメサゾン,β-グリセロリン酸,アスコルビン酸を添加した培養液に交換し,更に1週間培養を行った.培養終了後,界面活性剤を用いて材料表面より回収した細胞および産生物のALP (Alkaline phosphatase)活性を測定した.BaTiO_3薄膜によってALP活性が低下することはなく,BaTiO_3薄膜を施すことでMSCから骨芽細胞様細胞への分化を抑制することがないことが示唆された.これらの結果より,既存の骨置換材やscaffoldにBaTiO_3薄膜コーティングを施し,生体内で安全に使用することが可能であることが示された.本年度は,圧電材料としてチタン酸バリウム(BaTiO_3)を用いた骨再生用足場材料の開発のために,創製したBaTiO_3薄膜の生体適合性の評価および圧電効果が細胞の分化に及ぼす影響の評価を行なった.7週令オスFisherラットの大腿骨より採取した骨髄細胞(MSC)を用いて,細胞増殖性および骨芽細胞様細胞への分化性について評価を行った.・BaTiO_3がMSCの分化へ与える影響評価BaTiO_3薄膜コーティングがMSCから骨芽細胞への分化に与える影響を評価した.材料は同じである.材料上にMSCを播種し1週間の培養後,分化培地を用いて更に1週間培養を行った.培養終了後,材料表面より回収した細胞および産生物のALP(Alkaline phosphatase)活性を測定した.BaTiO_3コーティングを施すことによって,ALP活性が低下する傾向がみられたが有意差は見られなかった.これより,BaTiO_3薄膜コーティングを施すことでMSCから骨芽細胞様細胞への分化を抑制することがないことが示唆された.BaTiO_3の圧電効果の影響を検討するために,疲労試験機に取り付けひずみを負荷しながら材料表面上で骨髄細胞を培養できる培養器を開発した.圧縮荷重はBTO plate表面が3,6および9μC/cm^2に帯電するように設定した.材料のひずみによる骨髄細胞への影響が無いことはあらかじめ検討しておいた.DNA量,ALP活性およびカルシウム量は6および9μC/cm^2の表面電荷に帯電させたとき高い値を示し,圧電効果によりBTO plate表面に誘起された6および9μC/cm^2の表面電荷が骨髄細胞の増殖および骨芽細胞への分化を促進することが分かった.チタン酸バリウム(BaTiO_3)を用いた骨再生用足場材料の開発のため,BaTiO_3焼結材(BTO)の圧電効果が細胞の分化に及ぼす影響の評価を行なった.7週令オスFisherラットの大腿骨より採取した骨髄細胞(MSC)を用いて,細胞増殖性および骨芽細胞様細胞への分化性について評価を行った.BTOの圧電効果の影響を検討するために,疲労試験機に取付けひずみを負荷しながら材料表面上で骨髄細胞を培養できる培養器を開発した.BTO基材には68,180および235μεの繰り返し圧縮ひずみを負荷した。BTO基材に片振りの繰り返し圧縮荷重を負荷すると,BTO表面に両振りの電位が生じ,それぞれのひずみに対してBTO表面は表面電荷密度σ_<p.p>(-2.1)-1.5,(-

4.2)-2.9および(-6.3)-4.4μC/cm^2に帯電した.電荷刺激を与えた骨髄細胞のALP活性およびCa産生量ともに電荷刺激を与えない場合より上昇した.このことから,BTO表面に生じた電荷が骨髄細胞を活性化し,骨芽細胞への分化を促進することが示唆された.一方,本研究においてひずみが骨髄細胞の骨芽細胞への分化に影響を及ぼす可能性がある.BTOを使用せずひずみのみを与えて培養した骨髄細胞のALP活性値はいずれの場合も増加しなかった.また,180μεおよび235μεのひずみのみを与えて培養した場合のCa産生量は819%上昇したが,BTO上で電荷刺激を与えた場合のCa産生量がALP活性と同様にいずれの場合もひずみのみの場合の値と比べて上昇した.このことから,BTO基材に生じたひずみよりもBTO基材に生じた表面電荷が骨髄細胞の骨芽細胞への分化を促進することが示唆された。これらの結果より,既存の骨置換材やscaffoldにBaTiO_3薄膜コーティングを施し,生体内で安全に使用することが可能だと考えられる.
ストレスマネジメントのためのツボ刺激について

広く知られているツボを刺激することによるストレス緩和について、実験動物を対象に基礎的な知見を得るべく研究をおこなった。結果、ストレス状態下においてツボへの触刺激を加えることで脳内の自律神経系や情動に関与するとされる神経系の活動が影響を受けることが分かった。このことから、ツボへの触刺激はストレス状態下においても効果的な影響を与える可能性が考えられた。本研究の目的は、ツボ刺激により、心身ともに健康で豊かな生活を送れる一助になるべく、その刺激効果について、中枢レベルの現象を明らかにし、ストレス社会にある現代の日々の生活に役立てられるようなエビデンスを基盤としたツボ刺激法における基礎的な知見を得ることを目的としている。平成27年度は、SART(Specific Alternation of Rhythm in Temperature)ストレスモデル動物を対象に、鍼によるツボ(経穴)刺激の効果について、(1)脳内微量物質(ヒスタミン、ドーパミン)の動態を指標として、部位特異的な現象の有無の検討、ならびに最も影響を及ぼす部位の抽出について検討、(2)免疫組織学的手法による脳内神経活動の変化の観察、をおこなった。結果、(1)足三里穴相当部位に対する鍼を電極とした通電刺激により、脳内ヒスタミンならびにドーパミンの動態は刺激前に比べ有意に変化した。一方、非ツボ部位への刺激では脳内微量物質に著変は認められず、統計学的な有意差も観察されなかった。(2)ツボ刺激をおこなった群では、脳内のc-fos蛋白の陽性細胞数は有意に増加した。一方、非ツボ刺激では発現の増加傾向は観察されたものの統計学的な有意差は無かった。(1)、(2)とも、足三里穴相当部位が刺激による影響が最も強い傾向であり、非ツボ部位への刺激は最も影響が低い傾向であった。以上から、ツボに対する刺激は部位特異性を示す可能性が示唆されるとともに、より効果的であると考えられる部位の選定ができた。平成27年度においては、一部、海馬におけるGABAのサンプル回収が実施できていないものの、ターゲット組織である視床下部、ならびに側坐核からのサンプル回収は予定通り済ませており、ヒスタミン、ドーパミンについての解析も済ませている。また同部位における神経活動マーカーの組織標本の回収は済ませており、解析もおおむね済んでいる。以上からおおむね順調に進展していると思われる。平成28年度については、平成27年度までに実施してきた研究で得られた知見を基に、刺激による脳内微量物質の変化を指標に、刺激効果が高いと考えられるツボ(経穴)を刺激対象として選択し検討をおこなった。検討方法は、反復寒冷負荷(SART)ストレスモデル動物を対象に検討をおこなった。生体への刺激は、鍼様の突起を有する皮膚刺激ツール(マイクロコーン)を用いた。このマイクロコーンは、皮膚への非侵害的な接触刺激のみをおこない、刺入などの生体損傷を誘起させない仕様となっている製品である。このマイクロコーンを用い、皮膚への触刺激による刺激効果について、脳内微量物資の動態(ヒスタミン、セロトニン、ドーパミンなど)を脳内微小透析法ならびに高速液体クロマトグラフィー(HPLC)を用いて解析し、検討をおこなった。結果、マイクロコーンによる皮膚への蝕刺激は、経穴部位特異的に脳内微量物質の有意な変化が観察された。また、本反応は経穴以外の部位への刺激では、脳内微量物質に有意な変化は観察されなかった。本結果は、申請者が実施した、経穴に対する鍼(はり)を用いて刺激を行った際の脳内微量物質の動態の結果と同様である。以上から、マイクロコーンによる皮膚への非侵害性の触刺激は、鍼と同様な刺激効果を有することが確認された。また、マイクロコーンを用いた皮膚への蝕刺激であっても、経穴の部位特異的な現象が観察されたことは経穴の有意性を示す可能性が示唆された。平成28年度においてはマイクロコーンを使用した皮膚への蝕刺激による実験について、ターゲット組織である視床下部や中脳水道周囲灰白質、側坐核からのサンプル回収を予定通り実施できた。以上から、おおむね順調に進展していると思われる。現代の生活は常にストレス環境下に置かれ、様々なストレッサーが存在している。申請者は、古来より伝承され現在でも活用されているツボ(正式には経穴:けいけつと称する)を活用しストレスマネジメントのためのセルフケアへの活用を目的に、その特異的な作用の有無について検証するとともに、ツボ刺激による効果について、HPLCを用いてストレスとの関係が深い脳内微量物質の変化を指標に、その効果にの基礎的な知見の集積をおこなった。実験はWister系ラットを対象とし、針によるツボ刺激をおこない、刺激による反応が得られやすい部位の検索をおこなった。結果、前肢や体幹部より後肢の反応がより強く出現するなど、部位による反応が変化する傾向が観察された。また反復寒冷負荷(SART:Specific Alternation of Rhythm in Temperature )によるストレスモデル動物を対象として検討したところ、同様な結果が得られた。以上の検討から、刺激により脳内微量物質の動態に影響を与える可能が考えられるツボとして足三里穴相当部位などが抽出された。そこで、ツボ刺激として誰でも簡便におこなえるものである「触刺激」による作用について同種の実験系で検討をおこなった。ツボへの触刺激は、生体に対して非侵襲かつ定量的なものである必要から、非能動的接触針であるマイクロコーンを用いた。

検討の結果、ツボへの触刺激においても針刺激同様な傾向が観察され、脳内微量物質(側坐核ドーパミン、PAGヒスタミン)に有意な変化を来すことが分かった。また、この現象は中脳腹側被蓋野の破壊により消失したことも明らかとなった。以上から生体へのツボ刺激による特異的な現象はもとより、その刺激効果の発現に触刺激でも有効に作用する可能性が示唆された。広く知られているツボを刺激することによるストレス緩和について、実験動物を対象に基礎的な知見を得るべく研究をおこなった。結果、ストレス状態下においてツボへの触刺激を加えることで脳内の自律神経系や情動に関与するとされる神経系の活動が影響を受けることが分かった。このことから、ツボへの触刺激はストレス状態下においても効果的な影響を与える可能性が考えられた。平成28年度は、27年度に明らかとなった刺激対象部位に対し、刺激の種類の差による効果の相違について検討する。具体的には皮膚への刺激により、27年度で得られたような効果が得られるのか、また刺激の種類による部位特異的な影響があるのか、について、前年度と同様の評価手法により比較、検討する。平成29年度は当初予定通り、抽出された刺激条件による更なる検証を進めると同時に、ヒトでの検討について、予備的な実験を遂行する予定である。東洋医学本実験の遂行に際し、海馬におけるサンプルの回収が予定通り遂行でき無かったため、必要物品の購入に至らなかったことから次年度使用額が生じた。本年度、次年度使用額が生じたが、これは予定していた消耗品が安価に購入可能となったために生じたものである。当初より計画されていた研究を本年度遂行するため、必要備品の購入があることから、当該予算を充てて、これらを購入するために使用する予定である。上記の通り、予定した金額より安価に購入出来た結果から捻出された予算であるため、これを有効に研究活動に使用すべく、本年度予定している前年度から踏襲する基礎実験や生体での予備実験に予算を充てる。
特養における痴呆性老人の入浴ケアの実態と最適入浴方式に関する研究

1.全国郵送調査による入浴ケアの実態把握特別養護老人ホームにおける入浴ケアの実態を把握するための全国規模のアンケート調査より,入浴空間の状況や痴呆性老人の入浴ケアについての工夫・問題点を整理した。入浴空間に関しては浴室・着脱衣室・周辺廊下などの面積や配置に対する回答が多くみられ,とくに脱衣室においては福祉機器利用者を考慮した面積的配慮の必要性が捉えられた。痴呆性老人の入浴ケアについては「人的対応やケア方法の工夫」による回答が大半を占めたが、少数意見として物的対応面で痴呆性老人専用の小浴槽を設置するなどの個別対応によるものがみられた。2.観察調査からみた痴呆性老人に適した入浴ケア環境入浴ケア空間での利用者と介護者の観察調査から,施設入浴におけるケア作業量,室内・空間移動動線などを捉えた。具体的には2施設を選定し,新しい入浴形態である中間浴(座位式入浴)を主な調査対象として,浴室内および周辺の空間利用状況,入浴機器に対する入居者の反応などを明らかにした。従来からの入浴方式である一般浴,機械浴(臥位式入浴)との比較では,痴呆性老人特有の問題行為に入浴形態別の違いはみられなかった。また痴呆性老人の場合,入浴行為自体を理解していない場合もあり,介護者は一貫した付添行為を必要とされることが多いため,介護スペースの量的確保と適正配慮が重要であることが捉えられた。このように痴呆性老人のことが多いため,介護スペースの量的確保と適正配置が重要であることが捉えられた。このように痴呆性老人の入浴行為とケアの実態を捉えることにより入浴関連空間のあり方に関する基礎的資料を得た。
溶質元素添加による微細結晶粒マグネシウム合金の粒界塑性変形応答

本年度は、粒界塑性変形応答に及ぼす1溶質元素の効果、ならびに、2外部因子(ひずみ速度)と内部因子(結晶粒サイズ)の影響について検討を行い、以下の知見が得られた。(1)押出温度を制御することで、平均結晶粒サイズの異なる6種類の純マグネシウム押出材を創製した。初期組織観察から、各押出材の結晶粒サイズは、1um20umで、底面集合組織を有することを確認した。(2)室温引張試験によって、前記押出材の粒界塑性変形応答を評価した。強度や延性などの機械的特性や変形メカニズムは、内的・外的因子に大きく影響を受けることが分かった。低ひずみ速度領域では、強度の逆ホール・ペッチ挙動を示した。さらに、引張ひずみ速度が1x10-5 /sである時、微細結晶粒押出材(平均結晶粒サイズ:1.2um)の破断伸びは200%以上を呈し、一般的な純金属材料と異なる力学応答を示すことを確認した。(3)SEM/EBSDやTEMを用いた変形組織解析から、主変形機構を明確にした。平均結晶粒サイズが20um以下であったことから、変形双晶の形成は極めて少なかった。一方で、粒界コンパティビリティー応力の活性化に起因し、何れの変形条件においても、底面・非底面転位すべり運動が変形を担っていた。しかし、ひずみ速度の低速化と結晶粒微細化にともない、粒界すべりの寄与率が大きくなることを明確にした。また、本引張試験条件下の活性化エネルギーは約80kJ/molと算出され、マグネシウムの粒界拡散の活性化エネルギー:92kJ/molに近いことから、粒界すべりの主要因は、すべり運動に誘発された機構(slip-induced GBS)ではなく、粒界拡散に起因することを明らかにした。(4)前年度創製した微細粒二元系合金を熱処理することで、底面集合組織を維持したまま平均結晶粒サイズを100 um以上に粗大化させることに成功した。同材(粗大粒材)の内部摩擦試験結果から、微細粒材と同様の挙動が発現することを確認した。26年度が最終年度であるため、記入しない。本研究では、二元系マグネシウム合金を用いて、溶質元素添加にともなう粒界塑性応答の変化について調査し、マグネシウム合金の延性改善に効果的な溶質元素選択の指針を明示することを最終目標としている。本年度では、以下の点が主な成果として挙げられる。(i)五種類のマグネシウム二元合金(Mg-Ag, -Al, -Li, -Y, -Zn)を、重力鋳造により溶製し、溶体化処理後、温間押出加工により創製した。各合金の内部組織は、押出加工後、熱処理により調整した。SEM/EBSDおよびTEMを用いた初期組織観察から、各合金は、約10 μm程度の平均結晶粒サイズを有し、底面集合組織を形成するとともに、溶質元素が結晶粒界に偏析していることを確認した。(ii)粒界塑性変形は、内部摩擦試験および高温引張試験により評価した。内部摩擦試験から得られる損失係数は、粒界すべりの発生に起因し、ある温度で急激に増加することを明らかにした。また、損失係数の変化(上昇)温度は、添加した溶質元素に影響を受け、Mg-Liは低温域、Mg-Yは高温域で起こることがわかった。引張試験でも同様の傾向が見られ、ひずみ速度感受性指数(m値)は、溶質元素の種類によって大きく変化し、Li添加はm値を増加、Y添加は低下させる働きがあることを確認した。(iii)SEM/EBSDなどを用いた引張試験後の変形組織(表面形態)観察から、粒界すべりの発生を確認した。一方、粒界すべり量(変位)は、ひずみ付与にともない大きくなるが、その変位は、結晶粒界によって異なる傾向にあり、粒界構造の違いが、粒界すべりに影響を及ぼす要因の一つであることを明確にした。

しかし、ひずみ速度の低速化と結晶粒微細化にともない、粒界すべりの寄与率が大きくなることを明確にした。また、本引張試験条件下の活性化エネルギーは約80kJ/molと算出され、マグネシウムの粒界拡散の活性化エネルギー:92kJ/molに近いことから、粒界すべりの主要因は、すべり運動に誘発された機構(slip-induced GBS)ではなく、粒界拡散に起因することを明らかにした。(4)前年度創製した微細粒二元系合金を熱処理することで、底面集合組織を維持したまま平均結晶粒サイズを100 um以上に粗大化させることに成功した。同材(粗大粒材)の内部摩擦試験結果から、微細粒材と同様の挙動が発現することを確認した。26年度が最終年度であるため、記入しない。申請時の研究計画(本年度)では、内部微細組織の調整が困難であることを想定し、試料創製に注力することを予定していた。しかし、マグネシウム合金展伸材創製に関する過去の知見を活かし、微細組織に差異のない試料を予定より早く準備することができたため、次年度に予定していた詳細な変形組織観察を実施し、粒界塑性変形に影響を及ぼす関連因子を見出すことができた。以上のことから、「当初の計画以上に推進」とした。本研究課題の目標を達成するために、純マグネシウムと粗大粒二元系合金の粒界塑性変形応答を調査し、溶質元素の効果と結晶粒界の役割を明確にする必要がある。評価法は、本年度と同様に内部摩擦試験と高温引張試験を使用する。試料創製に関して、本年度用いた微細粒材を高温・長時間熱処理することで、結晶粒サイズ:100 μm以上からなる粗大粒二元系合金を準備する。純マグネシウム微細粒材および粗大粒材は、温間押出加工と熱処理によって創製することとする。なお、次年度が当該研究最終年度であるため、研究総括および成果発信に心掛ける。
ウイルス関連発がんの宿主要因の分子疫学的研究

成人T細胞白血病(ATL)と子宮頚癌をウイルス関連発癌のモデルとして、それぞれの病因ウイルス(HTLV-1とHPV)に対する免疫応答機能の遺伝的多型と生活環境の影響を検討した。HTLV-1キャリア(AC)ではHTLV-1感染T細胞(または白血病細胞)に対するCTLが誘導され、ATLの発症抑制に寄与すると考えられている。新規開発のHTLV-1 Tax/Env・HLAテラマーを用いてACの末梢血単核細胞(PMBC)のCTLを測定したところ、HLA-A^*0201ではHTLV-1 Tax11-19とTax178-186を認識するCTLが検出された。HLA-A^*2402ではTax12-20,Tax187-195,Tax289-297,Tax301-309,Tax311-319とEnv21-29,に対するCTLが検出された。これらのHTLV-1特異的CTLは寛解期のATL患者でも検出され、ACからATLにいたる免疫動態のモニタリングシステムが確立された。子宮頸癌患者ではHPV感染とHLA遺伝子多型との関連が認められ、HPV発がんと免疫応答との関係が示唆された。一方、緑茶ポリフェノールにはHTLV-1 Tax遺伝子の発現を抑制し血中プロウイルス量を減少させることが発見された。ここに、緑茶飲用によるATL予防介入が可能となった。南米ボリビアの子宮頚癌多発集団では緑黄野菜の多量摂取による子宮癌の発症リスクの低下が観察され、緑茶飲用などによる化学予防の可能性が示唆された。以上の知見により、ウイルス関連発がんを予防するワクチンの開発と化学予防の論拠がしめされた。[研究目的]HPV感染と子宮がんのリスクをHLA遺伝子多型とHPVタイプとの相関で解析する。このため、日本人とボリビア人の亜集団に感染するHPVタイプとHPV抗原ペプチドのアンカーモチーフの免疫遺伝学的背景を比較検討した。[研究方法と結果]1)鹿児島大学医学部附属病院産婦人科で診断治療中の子宮がん患者116名のうち42名がHPV陽性であった。HPV陽性患者群(N=42)は対照女性群(N=125)に比しHLA-DRB1^*0901の頻度が有意上昇、HLA-DRB1^*1302の有意減少がみられた。HLA-DRB1^*0901のHPVペプチドに対するアンカーモチーフはHPV33タイプのE7ペプチドに1ヶのみで、他のHPVタイプには皆無であった。一方、HLA-DRB1^*1302のアンカーモチーフはHPVタイプ16,18,31,33および58のE6/E7ペプチドには多数みられ、DRB1^*0901の免疫認識とは差がみられた。2)ボリビアの協力病院に受診した子宮頚がん症例(41例)と対照検体(22例)から、子宮頚部スメア細胞標本採取し、抽出したDNAを用いて2HPV-DNA検出とHLAタイピングを行っている。ボリビアの子宮がん患者ではHPV31タイプが高率に検出され、これに対するCRB1^*0901との関連性が注目される。[研究の要約]HLA-DRB1^*0901はHPV関連子宮がんの感受性を、DRB1^*1302は抵抗性を決定していることが明らかになった。この感受性と抵抗性の遺伝的振り分けはHPV-E6/E7抗原ペプチドを認識するアンカーモチーフの数で規定されていることがわかった。これは世界初の知見である。HTLV-Iと成人T細胞白血病(ATL)をモデルとしてウイルス発がんと免疫応答遺伝子多型との関連性を明らかにしてきた。ここでは、HTLV-I Taxペプチドを認識するHLAクラスI拘束性CTLが分析され、HLA-A^*26,B^*4002,B^*4006,B^*4801が成人T細胞白血病(ATL)のハイリスクHLA遺伝子として同定された。HPVと子宮がんの関係では、南九州日本(鹿児島県姶良地区)と南米ボリビア・アマゾン地区一般住民の子宮頚がん検診での膣スメアテストで、それぞれ1%と8.6%にHPV感染者が認められた。両地区の子宮頚がん患者でHPV感染率は45-80%であり、HPVキヤリアから発がんへの課程で宿主要因の関与が強く示唆された。日本人の子宮がん患者ではHPV-16,18,31,58タイプが好発し、HLA-DRB1^*0901が有意に高く、ボリビア人の患者ではHPV-31,58タイプが好発し,HLA-DRB1^*1602が有意上昇していた。HPVは子宮頚部粘膜上皮細胞を標的に感染増殖することから、分泌抗体など液性免疫応答とHLA-DRB1^*0901或いはDRB1^*1602との関連性が示唆された。現在、HPV関連子宮頚がんの発症と生活環境要因との交互作用を分析中である。成人T細胞白血病(ATL)と子宮頚がんをウイルス関連発がんのモデルとして、それぞれの病因ウイルス(HTLV-1,HPV>に対する発がん感受性の宿主要因をHLA遺伝子多型と抗原認識機能との相関で解析した。

ATL患者家系に好発するHLA-A^*26,B^*4002,B^*4006,B^*4801はHTLV-1 Taxペプチドに対するアンカーモチーフがなく、抗HTLV-1 Tax CD8+CTLをほとんど誘導しないことが明らかになった。ここに、ATL発症リスクがHLA遺伝子多型の免疫機能から明らかにされた。一方、南米アンデスのHPV陽性子宮がん患者ではHLA-DRB1^*1602の頻度が有意にたかく、HPV感染と子宮がん感受性の宿主要因としてHLA-DRB1^*1602の関与が示唆された。日本人の子宮がん患者ではHLA-DRB1^*0901が高率に検出されたが、HPV感染の有無との相関解析で統計学的有意性がみられず、日本人子宮がんのHPV感受性との関係は未決のまま残された。日本人集団のなかでHTLV-1低免疫応性のHLA遺伝子型をホモ接合体でもつ個体は5%以下であり、大多数は中高免疫応答のHLA遺伝子型とのヘテロ接合体であることからウイルスワクチンによる発がん予防の方策が考えられた。そこで、HTLV-1TaxとEnvペプチドを肝炎ウイルスのコア粒子(HBc)に組み込んだキメラ蛋白を作成し、、その免疫原性をHTLV-1キャリアのリンパ球とHLAトランスジェニックマウスによるCTL誘導能で確認中である。他方、緑茶ポリフェノールはHTLV-1感染細胞にアポトーシスをおこしHTLV-1プロウイルス量を減少させることを発見した。これによって、HTLV-1低免疫応性HLAをホモ接合体でもつATLハイリスクのHTLV-1キャリアに対しては緑茶飲用による化学予防が可能となった。成人T細胞白血病(ATL)と子宮頚癌をウイルス関連発癌のモデルとして、それぞれの病因ウイルス(HTLV-1とHPV)に対する免疫応答機能の遺伝的多型と生活環境の影響を検討した。HTLV-1キャリア(AC)ではHTLV-1感染T細胞(または白血病細胞)に対するCTLが誘導され、ATLの発症抑制に寄与すると考えられている。新規開発のHTLV-1 Tax/Env・HLAテラマーを用いてACの末梢血単核細胞(PMBC)のCTLを測定したところ、HLA-A^*0201ではHTLV-1 Tax11-19とTax178-186を認識するCTLが検出された。HLA-A^*2402ではTax12-20,Tax187-195,Tax289-297,Tax301-309,Tax311-319とEnv21-29,に対するCTLが検出された。これらのHTLV-1特異的CTLは寛解期のATL患者でも検出され、ACからATLにいたる免疫動態のモニタリングシステムが確立された。子宮頸癌患者ではHPV感染とHLA遺伝子多型との関連が認められ、HPV発がんと免疫応答との関係が示唆された。一方、緑茶ポリフェノールにはHTLV-1 Tax遺伝子の発現を抑制し血中プロウイルス量を減少させることが発見された。ここに、緑茶飲用によるATL予防介入が可能となった。南米ボリビアの子宮頚癌多発集団では緑黄野菜の多量摂取による子宮癌の発症リスクの低下が観察され、緑茶飲用などによる化学予防の可能性が示唆された。以上の知見により、ウイルス関連発がんを予防するワクチンの開発と化学予防の論拠がしめされた。
日本における家族性サルコイドーシスにBTNL2遺伝子変異は集積するか

平成20年度は、前年度の臨床検体集積とBTNL2遺伝子Exon5に存在する多型部位rs2076530(G16071A)の解析結果をもとに1)本邦においてBTNL2遺伝子多型は、サルコイドーシスの宿主因子として作用しているか2) BTNL2遺伝子多型と、サルコイドーシスの臨床病態と関連性があるかの解析を行った。この結果、健常成人35例中リスク遺伝子ホモ接合体例31.4%((11)/(35)例)、サルコイドーシス症例群38症例中リスク遺伝子ホモ接合体例34.2%((13)/(38)例)であり、有意差は認めず、本検討結果では、少なくても本邦においては、BTNL2遺伝子多型が宿主因子として作用しているという結果は得られなかった。また臨床病態との関連性に関しては、サルコイドーシス症例においてBTNL2リスク遺伝子多型と関連している因子として、(1)男性(リスク遺伝子群(12)/(29)例、非リスク遺伝子群2/6例; p=0.0000972)、(2)肺野病変なし(リスク遺伝子群(16)/(28)例、非リスク遺伝子群4/6例; p=0.000068)、(3)眼病変あり(リスク遺伝子群(15)/(29)例、非リスク遺伝子群2/6例; p=0.0000826)、(4)経過中ステロイド治療を要した(リスク遺伝子群7/(23)例、非リスク遺伝子群1/3例; p=0.0002523)と強い相関を示した。ここに本研究は、本邦において肺サルコイドーシスとBTNL2遺伝子多型の関連性に関する、初めての検討成績であり、また一部のサルコイドーシスの臨床病態とBTNL2遺伝子多型の関連性を示した初めての検討成績でもあるため、可及的速やかに英文誌に投稿する予定である。平成19年度は下記(1)(3)までの家族性・孤発例サルコイドーシス症例の集積と、これらの症例におけるダイレクトシークエンスによるBTNL2遺伝子多型の解析を中心に行った。(1)サルコイドーシス患者の選定・集積当施設の倫理委員会の承認を受けた研究計画に基づいてインフォームド・コンセントを取得し、健常者35例、サルコイドーシス症例38例(孤発例34例、家族性4例)の検体を集積し、解析を行った(2)血液検体および肺組織検体からのゲノムDNAの抽出(3)ダイレクトシークエンスによるBTNL2遺伝子多型の解析血液検体からQUICKGENE全血DNA抽出キットを用い、ゲノムDNAの抽出を行った。その後、BTNL2遺伝子Exon5に存在する多型部位rs2076530(G16071A)を含む、404bpの遺伝子断片をPCRによって増幅し、ダイレクトシークエンスを行ない、遺伝子配列を決定し、解析を行った。現在までの解析結果では、健常成人35例:リスク遺伝子ホモ接合体例31.4%(11/35例)、ヘテロ接合体例62.9%(22/35例)孤発例34症例:リスク遺伝子ホモ接合体例32.4%(11/34例)、ヘテロ接合体例44.1%(15/34例)家族性4症例:リスク遺伝子ホモ接合体例50.0%(2/4例)、ヘテロ接合体例25.0%(15/34例)という結果である。平成19年度の解析症例数はほぼ目標数に達したが、今後さらに症例を集積し、解析検討を行う予定である平成20年度は、前年度の臨床検体集積とBTNL2遺伝子Exon5に存在する多型部位rs2076530(G16071A)の解析結果をもとに1)本邦においてBTNL2遺伝子多型は、サルコイドーシスの宿主因子として作用しているか2) BTNL2遺伝子多型と、サルコイドーシスの臨床病態と関連性があるかの解析を行った。ここに本研究は、本邦において肺サルコイドーシスとBTNL2遺伝子多型の関連性に関する、初めての検討成績であり、また一部のサルコイドーシスの臨床病態とBTNL2
遺伝子改変樹状細胞を用いた治療免疫の誘導

樹状細胞は、T細胞を通じて抗原特異的な免疫反応を引き起こしている抗原提示細胞であるが、樹状細胞を免疫療法に応用するためには、樹状細胞が十分な免疫誘導を果たせるようになんらかの工夫を加える必要がある。そこで本研究では、フラクタルカイン(CX3CL1)のような、T細胞を呼び寄せるケモカインを樹状細胞内で強発現させると、樹状細胞はT細胞をより効果的に呼び寄せるようになり、樹状細胞の抗原提示能力が増強されるという仮説を立て、その治療免疫への応用を検討した。平成15年度は、樹状細胞にフラクタルカインを強発現させるためのアデノウイルスベクターAdFKNの作製を行い、作製したAdFKNが、樹状細胞内でフラクタルカインを強発現することを確認した。平成16年度は、このフラクタルカイン強発現樹状細胞の免疫応答効果を、マウス腫瘍モデルとマウス肺炎モデルにおいて検証した。フラクタルカイン強発現樹状細胞を、Colon-26大腸がん細胞のマウス皮下腫瘍内に直接投与したところ、コントロール群に比し、有意な腫瘍増殖の抑制が認められた(p<0.05)。さらに、腫瘍内にフラクタルカイン強発現樹状細胞を投与したマウス体内では、腫瘍特異的な細胞障害性T細胞の誘導が確認された。またレジオネラ肺炎モデルにおいては、フラクタルカイン強発現樹状細胞は、コントロールの樹状細胞に比し、より防御的な免疫応答をマウス体内で引き起こした。以上の結果から、フラクタルカイン強発現樹状細胞は腫瘍免疫や感染免疫の誘導に有用であることが示唆された。そこで本研究では、FKN(fractalkine,CX3CL1)のような、T細胞を呼び寄せるケモカインを樹状細胞内で強発現させると、樹状細胞はT細胞をより効果的に呼び寄せるようになり、樹状細胞の抗原提示能力が増強されるという仮説を立て、その治療免疫への応用を検討した。まず、FKN発現組換えアデノウイルスベクター(AdFKN)の作製を行った。組換えアデノウイルスベクターは、発現カセットのプラスミドと、アデノウイルスゲノムDNAのプラスミドを、大腸菌内で相同的に組換えることにより作製した。そして作製したAdFKNを樹状細胞に感染させると、FKNmRNAとFKNたんぱく質が樹状細胞内で強発現することを確認した。続いて、FKNを強発現させた樹状細胞の抗腫瘍効果をin vivoで検討するために、C57B1/6マウスの側腹部皮下にマウス悪性黒色腫細胞B16を用いて皮下腫瘍を作製し、その腫瘍内に直接、AdFKNを感染させFKNを強発現させた樹状細胞(AdFKN-DCs)を投与した。その後の腫瘍増殖を経時的に測定したところ、AdFKN-DCsを投与した腫瘍は、コントロールの樹状細胞(Naive DCs)を投与した腫瘍に比し、明らかにその増殖が抑制された。来年度は、今年度明らかとなったAdFKN-DCsによる抗腫瘍効果が、どのようなメカニズムで引き起こされているかを詳しく解析するとともに、AdFKN-DCsによる免疫誘導効果を感染症モデル実験においても検討する予定である。
モジュール化した機器を搭載する小型船の機関室及び居住区構造の最適設計

499トン型小型船の新しい機関室構造を検討した.モジュール化した大型機器を搭載するために,機関室上部の甲板に開口を設け,機関室内の空間を確保するための構造を提案した.さらに,機関室上部の船橋構造は主船体とは独立構造として,機関室の建造作業終了後,クレーンで一体搭載し,主船体と船橋は支柱で連結する.このような機関室構造及び船橋構造にすれば,建造時並びに機関室機器類の修繕時においては,船橋構造は船体から撤去して機関室上部の開口からモジュール化された機器の一括搬入・撤去が可能となる.この新しい機関室構造及び船橋構造では,構造の剛性の低下により,振動及び騒音の問題が新たに生じる恐れがある.第二甲板を有する構造と有さない構造の2タイプのモデルに対して有限要素法による数値シミュレーションを行った.機関室内に複数の柱を設けることにより,振動を抑制することが可能になることが判明した.以下にその結果をまとめる.・第二甲板を有する構造柱数を,「0,4,6,8,9」と変化させた.エンジンの振動数,プロペラの振動数,発電機との共振を避けるためには,6本9本の柱数が適切である.・第二甲板を有さない構造柱の数を,「0,4,6,7」と変化させた.7本の柱数が適切である.船側などに柱を設置することにより,十分な強度を有する構造を得ることができる.また,実船計測を行いアンカーテストにおける加速度の測定を行った.加速度計は船尾部に1つ,船首に1つ,船体中央部に3つ設置した.この計測結果と数値解析結果も良い一致を示しており,本研究結果の妥当性が評価された.499トン型小型船の新しい機関室構造を検討した.モジュール化した大型機器を搭載するために,機関室上部の甲板に開口を設け,機関室内の空間を確保するための構造を提案した.さらに,機関室上部の船橋構造は主船体とは独立構造として,機関室の建造作業終了後,クレーンで一体搭載し,主船体と船橋は支柱で連結する.このような機関室構造及び船橋構造にすれば,建造時並びに機関室機器類の修繕時においては,船橋構造は船体から撤去して機関室上部の開口からモジュール化された機器の一括搬入・撤去が可能となる.この新しい機関室構造及び船橋構造では,構造の剛性の低下により,振動及び騒音の問題が新たに生じる恐れがある.第二甲板を有する構造と有さない構造の2タイプのモデルに対して有限要素法による数値シミュレーションを行った.機関室内に複数の柱を設けることにより,振動を抑制することが可能になることが判明した.以下にその結果をまとめる.・第二甲板を有する構造柱数を,「0,4,6,8,9」と変化させた.エンジンの振動数,プロペラの振動数,発電機との共振を避けるためには,6本9本の柱数が適切である.・第二甲板を有さない構造柱の数を,「0,4,6,7」と変化させた.7本の柱数が適切である.船側などに柱を設置することにより,十分な強度を有する構造を得ることができる.また,実船計測を行いアンカーテストにおける加速度の測定を行った.加速度計は船尾部に1つ,船首に1つ,船体中央部に3つ設置した.この計測結果と数値解析結果も良い一致を示しており,本研究結果の妥当性が評価された.小型船(499G/T)を対象とし,居住区を含む船橋を搭載する前に主機及びモジュール化した補機類を搭載し,また,これらの修繕においてはモジュールごとに船外に撤去するため,機関室上甲板に開口を設け,さらに機関室第2甲板を撤去した機関室構造を検討した.これは機関室上甲板上からモジュール化した大型機器を搭載するために開口を設け,また機関室内の空間を確保するための第2甲板を設けない構造とする.さらに,機関室上部の船橋構造は主船体とは独立構造として,機関室の建造作業終了後,クレーンで一体搭載し,主船体と船橋は支柱で連結する.この船体構造の振動特性を把握するため,実船の振動計測実験を行った.居住区を含む船橋を一体化した上部構造物を船体と多数の支柱で指示して,船体との取り外しが容易となるようにした上部構造の支持構造を考え,機関室の振動が上部構造に伝達され難い支柱の構造及びその配列について検討した.モジュール化された機器類を機関室内のどこに配置すればよいかの決定が必要となるため,CADを用いた配置決定法に関する検討を行った.499トン型小型船の新しい機関室構造を検討した.モジュール化した大型機器を搭載するために,機関室上部の甲板に開口を設け,機関室内の空間を確保するための構造を提案した.さらに,機関室上部の船橋構造は主船体とは独立構造として,機関室の建造作業終了後,クレーンで一体搭載し,主船体と船橋は支柱で連結する.このような機関室構造及び船橋構造にすれば,建造時並びに機関室機器類の修繕時においては,船橋構造は船体から撤去して機関室上部の開口からモジュール化された機器類の修繕時においては,船橋構造は船体から撤去して機関室上部の開口からモジュール化された機器の一括搬入・撤去が可能となる.この新しい機関室構造及び船橋構造では,構造の剛性の低下により,振動及び騒音の問題が新たに生じる恐れがある.第ニ甲板を有する構造と有さない構造の2タイプのモデルに対して有限要素法による数値シミュレーションを行った.機関室内に複数の柱を設けることにより,振動を抑制することが可能になることが判明した.以下にその結果をまとめる.

・第二甲板を有する構造柱数を,「0,4,6,8,9」と変化させた.エンジンの振動数,プロペラの振動数,発電機との共振を避けるためには,6本9本の柱数が適切である.・第二甲板を有さない構造柱の数を,「0,4,6,7」と変化させた.7本の柱数が適切である.船側などに柱を設置することにより,十分な強度を有する構造を得ることができる.
スペインとイタリアの比較研究に見る連邦制的分権化改革の帰結

本研究では、スペインとイタリアの地域政党の比較を通じて、なぜ両国の地域政党は大きく異なる帰結へと向かっているのかを考える。具体的な対象は、スペインからの分離を唱えるスペイン・カタルーニャと、地域政党という性格を捨てて全国政党と化し、欧州懐疑主義へとその軸足をシフトさせているイタリア北部である。共にかつては国内において地域の独自性を強調する地域政党であった。上記の目的のため、これまでの両国の選挙結果と公約の関係を分析し、有権者はどのような公約を支持していたのか検討する。その上で地方政府の権限と分離独立運動の展開度について検討する。
ポラリゼーションフリー高分解能テルル化カドミウム半導体放射線検出素子の開発

本研究は,テルル化カドミウム半導体放射線検出素子において,検出特性の経時劣化を改善するために行ったものである.Al/CdTe/Pt,Ti/CdTe/Pt,Ni/CdTe/Ptの各ショットキーダイオード素子を作製し,電流-電圧特性及び放射線検出特性の評価を行った.いずれの素子においても現在市販されているIn/CdTe/Pt放射線検出素子と同等以上の特性が得られた.また,Al/CdTe/Pt素子においては,1時間程度で放射線検出特性が劣化したが,Al電極蒸着前に硫黄処理による表面改質を行うことで,経時劣化が大幅に改善され,1日程度,高分解能放射線検出動作を可能にした.さらに,電極の絶縁保護膜としての非晶質炭素膜電気的特性を評価し,電極間の保護膜として十分な特性を有することを示した.本研究は,テルル化カドミウム半導体放射線検出素子において,検出特性の経時劣化を改善するために行ったものである.Al/CdTe/Pt,Ti/CdTe/Pt,Ni/CdTe/Ptの各ショットキーダイオード素子を作製し,電流-電圧特性及び放射線検出特性の評価を行った.いずれの素子においても現在市販されているIn/CdTe/Pt放射線検出素子と同等以上の特性が得られた.また,Al/CdTe/Pt素子においては,1時間程度で放射線検出特性が劣化したが,Al電極蒸着前に硫黄処理による表面改質を行うことで,経時劣化が大幅に改善され,1日程度,高分解能放射線検出動作を可能にした.さらに,電極の絶縁保護膜としての非晶質炭素膜電気的特性を評価し,電極間の保護膜として十分な特性を有することを示した.1. CdTe表面及び電極-CdTe界面状態の解析.電極を形成する前のCdTe結晶表面の状態分析を行った.そのため,有機洗浄前後の結晶表面の組成およびフェルミ準位を全反射光電子分光装置(TRXPS)を用いて調べた.また,ヘリウムプラズマ処理及び硫化アンモニウムによる硫黄処理前後の表面状態及び洗浄後に大気等に曝された場合の表面酸化層の形成など結晶表面状態を明らかにした.また,Alショットキー電極をCdTe結晶表面上に形成し,裏面にはPtオーミック電極を無電解メッキにより作製した.Alショットキー電極の作製には,電子ビーム蒸着とスパッタリング法を用い,それぞれの手法により作製したAl/CdTe/Ptショットキーダイオード素子の電気的特性と放射線検出特性の評価を行った.電気的特性は,Al/CdTe/Ptショットキーダイオード作製後にI-V特性を計測することで評価した.現在までの結果として,電子ビーム蒸着法では,Al電極が再現性良くCdTe表面へ堆積できるが,スパッタリング法では電極の一部が剥がれるなどの現象が確認されたため,その原因及び対策を検討中である.Heプラズマ処理及び硫黄処理を行った表面にAl電極を形成すると,良好な整流性が得られることを明らかにした.また.Tiショットキー電極の形成についても,現在引き続き実験及び分析を行っている.また,保護膜として用いる予定の非晶質炭素膜についてその電気特性と膜構造との関連を調べ論文として発表した.2.放射線検出特性の測定.作製したAl/CdTe/Ptショットキーダイオードにおいて,^<241>Amからのγ線計測を行った.その結果,Heプラズマ処理及び硫黄処理を行った試料では,スペクトルの半値幅が2keV以下となり,高品質な放射線検出素子の作製に成功した.また,硫黄処理を行った試料では,時間経過と共に検出スペクトルが劣化するポラリゼーション現象が大幅に改善され,連続して20時間以上の計測ができることを明らかにした.しかし,1で調べた試料表面や電極界面状態と放射線検出特性との明確な関連はまだ見いだせておらず,現在引き続き分析を行っている.CdTe結晶表面に真空中で熱処理を行い,その表面状態を調べた.形成される酸化層がCd面,Te面によっ厚さが異なることを明らかにした.また,Al,Ti及びNiショットキー電極をCdTe結晶表面上に形成し,裏面にはPtオーミック電極を無電解メッキにより作製した.各素子の電流-電圧特性より,現在実用化されているIn/CdTe/Pt素子と同等以上の特性を示し,良好な電気的特性を持つ素子作成に成功した.さらに,リチャードソンプロットからCdTe結晶の各面上に作製した電極それぞれについて,そのショットキー障壁高さを算出したところ,AlとNi電極では,理論値からはずれていたが,Ni電極ではほぼ理論値と同程度の値が得られた.電極の違いによる障壁高さの理論値との差については現在考察中である.硫黄処理による特性改善についても研究を行った.硫黄処理と熱処理を組み合わせて,Al/CdTe/Ptショットキーダイオード素子を作製し,放射線を1日間安定的に検出できる素子を実現した.通常,数時間で検出特性が急速に劣化することから,きわめて安定した放射線検出素子の作製に成功している.また,熱処理のみを行った試料でPL測定を行った.その結果,250°C,1時間の熱処理を行った飼料では,Teサイトに入ったClとCd空孔との複合欠陥に基づくピークが増大することを明らかにした.硫黄処理のみおよび硫黄処理と熱処理を組み合わせた試料については現在考察中である.ショットキー電極をピクセル化した時に素子間の絶縁分離を行うために重要となる絶縁保護膜形成技術についても研究を行った.

絶縁保護膜としては,非晶質炭素膜を用いた.成膜中の水素ガス導入量を低くすることにより,CdTe表面をあれさせることなく,絶縁保護膜形成に成功している.また,保護絶縁膜として要求される,高抵抗,低誘電率特性について,その膜構造との関係を明らかにした.本研究により,非晶質炭素膜が絶縁保護膜として十分に使用可能であることを明らかにした.