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教育テクノロジーと学校文化の間のコンフリクトと交互作用に関する質的研究

(1)日本における教育工学の今日までの実践者による実践論文の調査と、研究主題に関連ある事例の収集.とくに,教育工学の初期に熱心にその実践に取り組んだ市の資料の調査.(2)これまでの観察データのうち、教育のテクノロジー観や授業観の表れる研究授業後の研究会の観察記録の、教育テクノロジーと学校文化の相互作用やコンフリクトの観点からの再検討.(3)小・中・高等学校の現職教員や教育センター等の教育工学関係の指導主事や指導員への面接調査と、教員の立場での教育テクノロジーの利用についての意義の認識、問題意識、課題意識、障害と感じていることの調査.とくに,インターネットの教育利用についての全国的なプロジェクトの立ち上げ時に参加した教員へのインタビューと,ある県において,視聴覚教育の時代から今日まで教育工学の普及につとめている退職校長へのインタビュー.(4)きわめて伝統的な学校教育のあり方とテクノロジー利用とのコンフリクトについての典型例としての,オーストラリアの寄宿制学校での調査.3.交互作用やコンフリクトのプロセスやメカニズムの抽出(1)従来の観察・検討事例や観察・面接データの遡及的な分析による、教育テクノロジーと学校文化との交互作用やコンフリクトの例の収集と検討.(2)授業実践についての新たな観察と,教育テクノロジーと学校文化との交互作用やコンフリクトの例の収集と検討.1.文献研究等による教育テクノロジー観の調査(1)日本における教育工学の研究論文の調査と、関連する事例の収集.(2)このテーマに関連する北米の文献の調査と日本との比較.(3)教育工学の研究者らへの,教育テクノロジーの利用の意義の認識、問題意識、課題意識に関する面接調査.2.教員の立場や教育現場の視点からの教育テクノロジー観の調査と海外調査(1)日本における教育工学の今日までの実践者による実践論文の調査と、研究主題に関連ある事例の収集.とくに,教育工学の初期に熱心にその実践に取り組んだ市の資料の調査.(2)これまでの観察データのうち、教育のテクノロジー観や授業観の表れる研究授業後の研究会の観察記録の、教育テクノロジーと学校文化の相互作用やコンフリクトの観点からの再検討.(3)小・中・高等学校の現職教員や教育センター等の教育工学関係の指導主事や指導員への面接調査と、教員の立場での教育テクノロジーの利用についての意義の認識、問題意識、課題意識、障害と感じていることの調査.(4)教員としての初任時から退職時まで教育工学の研究・普及につとめてきた複数の退職校長へのライフヒストリー・インタビューとその結果の分析.(5)部分的にあえてテクノロジー使用を排除したオーストラリアの寄宿制学校での調査.3.交互作用やコンフリクトのプロセスやメカニズムの抽出(1)従来の観察・検討事例や観察・面接データの遡及的な分析による、教育テクノロジーと学校文化との交互作用やコンフリクトの例の収集と検討.(2)授業実践についての新たな観察と,教育テクノロジーと学校文化との交互作用やコンフリクトの例の収集と検討.
分子組織構造を鋳型とした金属モルフォロジー制御

分子自己組織化構造体に関して、精密にその分子間相互作用をプログラムされた系においては、組織化条件(溶媒、温度)により、同一分子群から様々な次元性、形状、モルフォロジーの構造体を得ることが可能である。本研究者は、π-π相互作用性の分子として、その球状幾何学的および物性的興味より、フラーレンC_<60>を基本ユニットとした分子組織化とその構造機能材料の創製を行って来た。また、ここでは得られる種々構造を、鋳型とすることで、同様の表面形態・構造となるナノ金属組織構造材料の創製へと展開している。また、ナノ組織金属の特徴の一つであるプラズモン効果を利用することで、表面増強ラマン散乱用の基板応用に成功した。その他、三次元フラクタル様(フラワー状)、かつ微粒子構造の単分散性(分析基板とするには、均一性、再現性が重要となるため)を持つ鋳型組織構造の創製を精査した。その結果、三次元性でかつ超撥水性(水溶性不純物の吸着を防ぐ)の分子組織構造体を得るための分子設計に有益な知見を得るに至った。さらには、約2.0nmのステップ高さを持つ、平面性二次元フラーレン結晶の創製に成功し、そのステップを利用した金属ナノ粒子の一次元配列に成功した。以上、本挑戦的萌芽研究の研究成果として、最終的なナノ金属組織構造が一次元性ナノワイヤ、三次元ナノフレーク構造の特異金属ナノ組織構造を創製した。また、分子の自己組織化を出発技術とするナノ金属モルフォロジー制御といった戦略を明確に打ち出した。さらには、SERSなど分析基板への応用など、材料の出口性能にまで踏み込む研究に積極的に取り組んだ。本研究では、長鎖アルキル基を導入したフラーレン誘導体の持つ特殊な両親媒性を利用した超分子組織化構造の応用を目的とする。特に、特殊環境場における疎水的な両親媒性(π-πとワンデルワールス相互作用のバランス)分子の集合性の制御、および得られる異方性組織構造の形成メカニズムの解明、更には金属構造への転写などを目指して研究展開を行っている。平成21年度は、気-液界面を分子組織の場とした分子のファブリケーション技術開発に注力した。その結果、フラーレン誘導体のトルエン溶液を気-水界面にて、徐々に溶媒蒸発を施すことで、界面での薄膜形成を経て、異方的な三次元マイクロ微粒子の細密充填膜を構築する技術を見出した。分子全体として疎水的でありながら、僅かながら界面活性を持つフラーレン誘導体の分子組織化に当たり、再現性良く、大面積の特異超分子組織構造(異方的かつ表面にナノ微細構造を持つマイクロ微粒子)の形成といった、過去にない機能性有機分子の超分子材料ファブリケーション技術、即ち新たなナノテクノロジー技術を見出した。平成21年度は、様々な長さ、本数の異なるアルキル基導入フラーレン誘導体の溶液中における超分子組織化に関しての詳細な知見、ならびに組織構造への金属スパッタ、鋳型除去を得て金属ナノフレーク構造へ転写する技術の開発も行った。いくつかのナノフレーク金属(金、銀)基板では、表面増強ラマン(SERS)活性を見出した。今後は、今回得られた異方性微粒子を金属構造へ転写する技術開発、ヘテロ金属異方微粒子を用いた触媒機能の開発へ展開する予定である。
ブロック共重合体と超臨界二酸化炭素・共溶媒によるナノ多孔体創製

超臨界の二酸化炭素とブロック共重合体のテンプレートによる制御を加えたナノ多孔体の創生を目的とした研究を行った。これまでの受入研究者らによる研究により、従来の限界よりも小さな多孔体を超臨界の二酸化炭素とブロック共重合体を用いて形成できることが明らかになっている。そのためには、二酸化炭素親和性の高いブロックと親和性の低いブロックからなるブロックコポリマーが必要であった。二酸化炭素に対して親和性のあるポリマーはフッ素を含むポリマーなど限られており、汎用のポリマーに同様の技術を適用することはできなかった。そこで本研究では、二酸化炭素に共溶媒を加えることにより二酸化炭素の溶媒能を制御し、フッ素系以外のポリマーにおいても多孔体構造を得ることを目的とした研究を行った。多くの系では十分な親和性の差が出せず、目的は達成されなかったが、最終的に、フッ素を含まないPoly(styrene-b-2-vinylpyridine)(PS-PVP)、二酸化炭素・メタノールの系でナノ多孔体を形成することに成功した。この多孔化は非常に非平衡なプロセスであり、二酸化炭素・メタノール混合溶媒に接触させる時間に依存した構造変化が見られた。メタノールがPVPドメインを膨潤し、二酸化炭素がPSを膨潤することによってその相対的な体積比が変わり、構造変化が誘起されることがわかった。初期のPVP分率は30%程度であるが、メタノールとPVPの親和性が高いために、メタノールでのPVPドメインの膨潤率がPSの二酸化炭素による膨潤率よりも高く、時間とともに膨潤したPVPドメインの結合が見られた。結果として二酸化炭素・メタノールの除去後に連続孔の薄膜が得られることがわかった。ブロックコポリマーは複数のポリマー種から構成されており、その拡がりのオーダーで相分離を起こし、ナノオーダーの規則構造を自己組織的に構成する。我々(受入研究者と外国人特別研究員候補者)は、ブロックコポリマーの形成するナノ相分離構造をテンプレートとして利用し、超臨界二酸化炭素を用いて、ナノ多孔体を作成しすることを研究してきた。また、ナノ多孔構造の制御と利用を目的とした研究を行ってきた。これまでは、二酸化炭素を発泡の媒体として利用するために、二酸化炭素に対して高い親和性を持つポリマー成分の使用が必要であった。例えばフッ素を含有するポリマーが知られるが、高価であることと、重合できるモノマーが限られる。そこで、本研究では、二酸化炭素と有機溶媒の混合系を用いて多孔体を形成する手法について研究した。二酸化炭素に親和性が高いが、溶解するには至らないポリマー群について検討したが、ナノ多孔体を形成するに至ったブロックコポリマーはフッ素系のブロックを持つものの他に見られなかった。ナノ多孔体の形成には、かなりの溶解度差が求められると考えられる。そこで、メタノールなどに親和性を示すポリマーとポリスチレンなどの疎水性ブロックから形成されるブロックコポリマーとアルコールの系を用いて、アルコールの溶解度の制御に二酸化炭素を用いることを検討した。その結果、二酸化炭素の圧力を変化することで、二酸化炭素・アルコールの組成が容易に変化し、結果として溶解度をすばやく変化させる事ができる事がわかった。そのような溶解度の変化により、フッ素を含まないブロックコポリマーにおいてもナノ多孔体の導入が可能である事がわかった。
EGFレセプターの二量体化アームを基盤とした新規抗がん薬リードの創製研究

ヒト上皮成長因子(EGF)レセプターの二量体化を阻害する環状ペプチド1の構造活性相関研究を実施した。その結果、環状ペプチド1の側鎖構造は、N末端側チロシン残基だけでなく、C末端側スレオニン残基の側鎖構造が二量体化阻害活性に必要であることが示唆された。また、環状ペプチド1のN末端に極性官能基をもつアミノ酸を付与することで、生細胞上のEGF受容体の自己リン酸化に対する阻害活性が向上することも判明した。また、遺伝子工学的手法を用いた実験より、環状ペプチド1の蛍光標識体2および、その誘導体の細胞内への取り込みには、EGFレセプターを介した経路が存在することが示唆された。申請者は、多くのがん細胞で過剰発現しているヒト上皮成長因子(EGF)レセプターの細胞外領域を分子標的とした新規作用機序の抗がん薬創製を目指している。本課題では、申請者らが見出した二量体化アーム由来の二量体化阻害環状ペプチド1を基に、より高活性な阻害剤に改変することを目的とする。環状ペプチド1のN末端に適度な極性をもつアミノ酸を一つ付加することで、EGFレセプターの二量体化阻害活性が向上することが明らかとなった。一方、フェニルアラニンなどの疎水性アミノ酸を付加した場合には、二量体化阻害活性が大きく減少する結果が得られた。これらの情報は阻害活性の向上を目指した環状ペプチド1の構造活性相関研究に重要である。また、これまでの研究にて見出した環状ペプチド1や改変ペプチドがEGFレセプター陽性がん細胞内に移行する現象を利用して、新規の細胞内薬物送達分子に応用することにも試みた。遺伝子工学的手法を用いて、EGFレセプターの発現量を抑えた細胞を作成し、フルオレセイン標識した環状ペプチド1あるいは改変ペプチドを作用させ、フローサイトメトリーを用いた定量解析を実施したところ、細胞内に移行するペプチド量がいずれも減少する結果が得られた。さらに、この改変ペプチドに、細胞内にてアポトーシスを誘発するペプチドを連結した分子をいくつか化学合成した。これらの分子のうち、両ペプチドの連結部位に細胞内環境にて環状ペプチドとアポトーシス誘導ペプチドが切り離されるように設計したものに、EGFレセプター陽性がん細胞の増殖を抑える効果が認められた。この抗がん活性分子について、更なる検証が必要であるが、新たな抗がん薬リードに発展させられることが期待できる。環状ペプチド1のN末端に関する構造活性相関研究より、今後、EGF受容体の二量体化および自己リン酸化に対するより高活性な阻害剤を創出するために必要な情報が得られた。また、環状ペプチド1および改変ペプチドを基に、新規の細胞内薬物送達分子に発展し得る有用な化合物を創製することができた。これらの研究成果は、本研究課題を達成するために、非常に有意義な結果だと考えられる。私たちは、多くのがん細胞で過剰発現が観察されている細胞膜タンパク質であるErbB受容体ファミリーの細胞外領域を分子標的とした新規作用機序の抗がん薬創製を目指している。本課題では、私たちが見出したヒト上皮成長因子(EGF)レセプター(ErbB1またはEGFR)の「二量体化アーム」のアミノ酸配列由来の二量体化阻害性環状ペプチド1を基に、より高活性な阻害剤に改変することを目的とする。これまでに、環状ペプチド1の主鎖アミド構造を等価体に変換した環状ペプチドを各種合成し、二量体化阻害活性に重要な主鎖構造部位を検討している。アミノ酸の一つを対応するNメチルアミノ酸に置換した環状ペプチドでは、阻害活性を大きく変化させなかったことから、各アミド結合の窒素原子は阻害活性に大きな影響を及ぼしていないことが判明した。一方、米国NIHのHanoldらは、環状ペプチド1の誘導体がCDスペクトル測定にてβシート様構造を示すほど、EGF受容体の自己リン酸化阻害活性が高まることを報告している。私たちの研究においても、環状ペプチド1と同程度の阻害活性を有するレトロインベルソ型ペプチドもβシート様構造を示唆するCDスペクトルが得られている。阻害活性が向上した数種類の改変ペプチドについては、生理条件下、ランダムコイルではない特徴的なCDスペクトルが得られていた。そこで、環状ペプチド1の構造固定化を意識した構造活性相関研究に着手した。具体的には、Pro残基周辺におけるβターン構造を形成するペプチドの探索を試みることとした。一般に、Pro-Gly配列がターン構造を形成しやすいことが知られているため、環状ペプチド1の一部をPro-Glyに置換したペプチドをいくつか合成した。これらペプチドの阻害活性評価や生化学的機能解析の結果を基に、さらなる阻害活性の向上を目指した化合物の設計・合成・評価を進める。本年度に見出したEGFレセプター陽性がん細胞内に移行する環状ぺプチドにアポトーシス誘導ペプチドを連結した分子に関する更なる機能評価を実施する。

本分子によるカスパーゼ誘導活性の発現の有無や細胞膜に対する障害性を細胞毒性の指標の一つとして更なる調査を進める。EGFレセプターの発現量の異なるがん細胞種において、細胞増殖抑制効果の差がみられるかなども調査する。抗がん活性の向上を期待した改変化合物の合成にも着手する予定である。また、EGFレセプター二量体化阻害活性環状ペプチド1をもとに、EGFレセプター(ErbB1)のホモ二量体化および構造的相同性の高い類縁レセプター群(ErbB2-4)とのヘテロ二量体化を阻害する新規化合物の創製研究も実施する予定である。創薬化学
ケイ素の転位によるビニル銅の生成を鍵とするエノールシリルエーテルの立体選択的合成

本研究では、エノラート酸素へのケイ素原子のBrook転位によるアルケニル銅の生成を鍵反応として利用し、立体制御法に環状シリカートの形成を用いる新しい方法論を導入することで、多成分連結反応による立体選択的合成法の開発を行った。その結果、α,β-不飽和アシルシラン、Gilman試薬(あるいはGrignard試薬/ t-BuOCu)、有機ハロゲン化物の三成分連結反応によって、立体選択的に二置換エノールシリルエーテルが合成法できることを明らかにした。これにより、カルボニル化合物のエノラート化に基づく従来法とは根本的に異なる新合成手法を開発した。平成24年度は、昨年度に引き続き、ケイ素の[1,2]転位を鍵とするワンポット三成分連結反応による完全なレジオおよびジアステレオ選択的なα,βー二置換エノールシリルエーテルの合成法に関する研究を行った。その結果、α,βー不飽和アシルシラン、Grignard試薬(あるいはGilman試薬やマグネシウムクプラート)、および有機ハロゲン化物の三成分連結反応が、銅(I)tert-ブトキシド存在下で進行し、二置換エノールシリルエーテルが位置および立体選択的に得られることを明らかにした。更に、シリル基の置換した様々な有機金属試薬をエノンに共役付加させて調製したケイ素置換エノラートの、1,5-シリル転位を利用したワンポッド三成分連結反応によるエノールシリルエーテルの新規合成法について検討した。現在のところ、触媒量のヨウ化銅及び亜リン酸トリエチル存在下、エノンに塩化トリメチルシリルメチルマグネシウムを作用させることで共役付加が効率よく進行することが明らかとなった。今後、引き続くケイ素の転位が効率よく進行する条件を探索し、1,5-シリル転位を利用したワンポッド三成分連結反応によるエノールシリルエーテルの合成法を完成させる。最近、上記研究の過程で、分子内にヒドロキシ基をもつアリールおよびアルケニルシランと1級ハロゲン化アルキルを含む様々な有機ハロゲン化物とのクロスカップリングが、塩基の存在下、触媒量の銅(I)塩により促進されることを見出した。これにより、ケイ素転位の中間体である環状シリカートの生成とその銅(I)へのトランスメタル化を組み合わせることで、パラジウム触媒及びフッ素イオン活性化剤を必要としない、触媒的アルキル化反応が進行することが明らかになった。本研究では、エノラート酸素へのケイ素原子のBrook転位によるアルケニル銅の生成を鍵反応として利用し、立体制御法に環状シリカートの形成を用いる新しい方法論を導入することで、多成分連結反応による立体選択的合成法を開発した。平成25年度は、ケイ素転位を鍵とする多成分連結反応を、異なる置換様式や全置換エノールシリルエーテルの位置および立体選択的合成法へ拡張しようと試みた。そのために、これまで検討してきたケイ素の[1,2]および[1,5]転位を[1,3]および[1,4]転位へ拡張すると共に、反応に利用できる連結成分の探索を行った。具体的には、1)シリル銅あるいは含ケイ素有機金属試薬、ケテン、有機ハロゲン化物の三成分連結反応による非対称ケトンの位置選択的なエノールシリルエーテルの調製法、2)含ケイ素有機金属試薬、酸塩化物、有機ハロゲン化物の三成分連結反応による三置換エノールシリルエーテルの合成、などを検討した。その結果、共役エノン、転位の鍵となるケイ素原子が置換した有機金属試薬、および有機ハロゲン化物の3成分連結反応では、第一段階の共役付加までは問題なく進行することを確認し、[1,5]転位への拡張のための足がかりを確立できたが、共役付加により生成したケイ素置換エノラートの[1,5]転位が進行するまでには至らなかった。一方、本研究過程で、分子内配位による環状シリカートの形成に基づくケイ素ー炭素結合を活性化することで、フッ素活性化剤を必要としない銅(I)塩によるシラン類の触媒的アルキル化反応を新たに見出した。これにより、従来極めて困難とされていたsp2炭素ーsp3炭素間の檜山タイプのクロスカップリング反応を実現した。平成23年度は、ケイ素の[1,2]転位を鍵とするワンポット三成分連結反応による完全なレジオおよびジアステレオ選択的なα,βー二置換エノールシリルエーテルの新規合成法について研究を行った。エノールシリルエーテル構造を構築するための基本連結ユニットとして、エノン構造とBrook転位に必要なケイ素置換基を併せ持つα,βー不飽和アシルシランを用い、これにGilman試薬あるいはGrignard試薬を作用させた後tert-BuOCu存在下で有機ハロゲン化物を順次反応させることで二置換エノールシリルエーテルが立体選択的に合成できることを見出した。反応は、シリルエノンへの有機金属化合物の共役付加による銅エノラートの生成と、引き続くケイ素原子のエノラート酸素への転位を経て進行すると考えられる。

転位により生成したエノールシリルエーテル構造をもつアルケニル銅は有機ハロゲン化物と反応し立体選択的にエノールシリルエーテルを与えた。本反応に適用できる有機ハロゲン化物はハロゲン化アリルやベンジルといった反応活性な化合物に限定されるが、有機金属化合物にはGrignard試薬を利用することが可能であるため、γ位に様々なアルキル基の導入が可能である。従って、連結成分を適切に選択することで様々な置換基をαおよびγ位にもつエノールシリルエーテルを多成分連結反応により高収率かつ高立体選択的に合成することが可能となった。本反応は従来法とは異なる概念に基づいた新手法であり、ケトンの脱プロトン化では位置及び立体選択的にエノラートへ変換することが困難な場合でも、本手法を用いることで相当するエノールシリルエーテルが選択的に合成できるため、有機合成上有用と考えられる。本研究の目的は、sp2炭素上のケイ素原子がエノラート酸素原子へ転移するBrook転位を鍵とする、多成分連結反応によるエノールシリルエーテルの立体選択的な合成法を開発することである。今年度は、昨年度に引き続きケイ素の[1,2]転位を利用したα,βー不飽和アシルシラン、有機金属試薬、および有機ハロゲン化物の三成分連結反応による完全な位置および立体選択的なエノールシリルエーテルの新規合成法を開発し、論文報告することができた。また、上述の反応を[1,5]転位に拡張した新たな多成分連結反応について検討を開始した。具体的には、共役エノン、転位の鍵となるケイ素原子が置換した有機金属試薬、および有機ハロゲン化物の3成分連結反応の検討を行い、第一段階の共役付加までは問題なく進行することを確認し、[1,5]転位への拡張のための足がかりを確立できた。上述の共役付加により生成したケイ素置換エノラートの[1,5]転位が実現出来れば、目的の多成分連結反応が開発できる。また、ケイ素転位を基盤とする本研究過程に於いて、分子内にヒドロキシ基をもつアリールおよびアルケニルシランと有機ハロゲン化物との銅(I)塩による触媒的クロスカップリングを見出した。この触媒反応を、エノラートへの転位に拡張することで、新たな触媒的エノールシリルエーテル合成法の開発に着手している。本研究の目的は、エノラート酸素へのケイ素原子のBrook転位によるアルケニル銅の生成を鍵反応として利用し、立体制御法に環状シリカートの形成を用いる新しい方法論を導入することで、多成分連結反応による多置換エノールシリルエーテルの立体選択的合成法を開発することである。今年度は、連結成分としてα,βー不飽和アシルシラン、有機金属試薬、有機ハロゲン化物を用いた三成分連結反応による完全なレジオおよびジアステレオ選択的なα,βー二置換エノールシリルエーテルの新規合成法を開発できた。これにより、多成分連結反応にsp2炭素からエノラート酸素へのBrook転位を組み込むことが可能であることを実証すると共に、鍵となる転位反応を効率的に進行させるための因子についても一部明らかにした。また、今年度の成果は、転位の中間体である嵩高い5配位環状シリカートの立体因子に基づくエノラートの立体制御が、α,βー二置換の合成において極めて有効であることを示しており、異なる置換様式や全置換エノールシリルエーテルの立体制御へ展開できる可能性を開いた。
脂質関連内因性分子の新機能発掘と調節

本研究の目的は、脂質関連内因性分子の新機能を発掘し、分子標的を同定し、その新機能を人工的に調節することである。脂質関連内因性分子という天然物を出発点として、標的タンパク質の生物機能を理解し、最後に合成化学によって内因性分子を模倣する人工分子を創製する。つまり、「ケムーバイオーケム」の研究展開を脂質関連内因性分子で実践する。平成27年度では以下の成果をあげた。(1)具体的な脂質内因性分子研究の例として、独自先行研究をすすめた。スクリーニングにより、ビタミンD誘導体の新しい機能を発見した。平成27年度はケミカルバイオロジー技術と細胞生物学を融合することで、25ヒドロキシビタミンD3の直接の標的の一つがSCAPであることがわかった。この相互作用によって、SCAPがユビキチン化されて、プロテアゾーム分解される。SCAPが分解されると、続いてSREBPを分解することがわかった。これらの成果をまとめ、現在論文投稿中である。(2)水酸化ビタミンD3のSREBP阻害機能のみを選択的に模倣する合成化合物のプロトタイプを得た。誘導体展開を行い、優れた化合物を得た。これらの人工ビタミンDはPCT出願し(PCT/JP2015/006462)、米国のベンチャー企業へ導出した。(3)領域研究協力者の理研吉田主任研究員に脂質関連内因性分子ライブラリー(約300化合物)を配布し、アシルドーパミンがHIF-1αを活性化することを発見した。詳細な解析の結果、アシルドーパミンの標的を決定した。(4)領域内の三尾らのグループと、ワサビ成分の受容体であるTRPA1受容体について共同研究を続行した。この共同研究の成果をJACS誌に報告した。27年度が最終年度であるため、記入しない。平成26年度では、以下の成果をあげた。(1)現有する脂質関連内因性分子の化合物ライブラリーを領域関係者と共有することを開始した。すでにスクリーニングヒットを得て、解析を始めている。(2)領域内の三尾らのグループと、ワサビ成分の受容体であるTRPA1受容体について共同研究を行った。化合物ライブラリースクリーニングにより発見した選択的アゴニストが受容体に相互作用する様子を、電子顕微鏡にて観察することに成功した。(3)具体的な脂質内因性分子研究の例として、独自先行研究をすすめた。26年度は基礎的なメカニズム研究を主に進めた。今回発見したビタミンDのSCAPへの作用は、ビタミンD受容体(VDR)とは独立した新しいものであると示唆された。光反応性ジアジリン基およびビオチン基を導入し、光反応性プローブを合成し、ビタミンD誘導体がSCAPに直接結合することを確認した。(4)本メカニズムを基盤として、ビタミンDレセプターに作用せず、SCAPに選択的に作用するビタミンD3誘導体を発見した。おおむね計画通りに研究は進展している。三尾グループとの共同研究は、本領域がなければ不可能であった実験を遂行し、27年度の論文発表を予定している。脂質関連内因性分子ライブラリーの共同研究では、当初予想よりも共同研究数が少ない。今後、共同研究を促進する。

独自先行研究は、計画通り進展している。27年度が最終年度であるため、記入しない。計画に大きな変更はない。平成27年度では、以下の研究を計画している。(1)現有する脂質関連内因性分子の化合物ライブラリーをさらなる領域関係者と共有し、研究資源の共有をすすめる。(2)領域内の三尾らのグループとすすめている共同研究では、選択的アゴニストと受容体の相互作用をさらに解析し、27年度中に論文を発表する。この選択的アゴニストは、TRPA1に作用する世界で最も選択的な化合物であり、今後はツールとして利用されると期待される。(3)脂質内因性分子研究の例としての独自先行研究をすすめる。ビタミンDとSCAPもしくはSREBPとの関係はこれまでに報告されていない。27年度は基礎的なメカニズム研究をすすめ、このビタミンDの新機能発見とメカニズムについて、第一報を27年度中に論文発表する。さらに、構造活性相関から、新たな合成ビタミンD誘導体を設計・評価する。
高送電子エネルギー損失スペクトルの基礎と応用に関する理論的研究

平成3、4年度では、主として高速のProbe電子、内殻から放出される2次電子の散乱を同時に記述する公式の導出に力を注いできたが、一応それが終了したので、平成5年度では原子核の熱振動による効果を主に研究した。EELSでの高速電子に働くその効果は、角度分解XPSで見られる熱振動因子と同じであった。一方、内殻から放出される2次電子に働くその効果は、EXAFSでの熱振動因子と同じであった。ともにcumulant展開を先ず使って、指数の肩の上に熱振動によるcumulantを乗せる。次に、それぞれのcumulantはそれ以下の次数のmomentを用いて表わされるが、そのmonentを、3次、4次の非調和項をperturbationとして、温度Green関数によって計算した。この方法によって2、3、4次のcumulantを、完全結晶に対しては閉じた形で表わすことができた。またそれらのcumulantの実空間表示を求め、ひろく用いられている古典的な分布関数を用いるやり方の応用の限界、すなわちどのような条件の下で古典的な分布関数を用いる事ができるのかを検討した。その結果、高温でかつ中心力場近似が成り立つ時においては、EXAFSに及ぼす原子核の熱振動の影響は古典的分布関数によって記述される事がわかった。次に、1次元結晶を例にとって、実際に2、3、4次のcumulantを数値計算して、それらの温度衣存性を検討した。回折実験の熱振動因子(Debye-Waller Factor)の場合と異なって、EXAFSの場合は、原子の相対的な変位が効いてくるので、このような低次元系でも発散しない。2原子鎖では、acoustic,optical phononが存在し、それらの寄与を比較検討することは興味深いが、最近接体では相対運動が大きいopticalからの寄与が支配的であるが、高温での寄与はほぼ等しくなる。現在、書き換え可能な高速大容量のフォトンモード光メモリーの実現が強く望まれている。現在上市され始めている書き換え可能な光ディスクはヒートモードであり、速度、密度の点で不十分である。我々は、フォトンモードの光メモリーに将来使い得る有機フォトクロミック化合物であるフルギドの高性能化を目指して研究している。光反応の高速性、高感度性、レーザー光感受性等の性質については、どのような分子設計が有効であるかを明らかにすることができ、最近は非破壊読み出し法を付与することに成功した。本研究では、フルギド(1)の熱安定性、繰り返し耐久性を向上させるための方法の開発と、分子設計の方法の確立を目指した。既に昨年度、1の酸無水物基をジェステルに変え、フルゲネート(2)とすることで保存時の加水分解に対する耐久性を向上させることに成功した。しかし2は光定常状態での着色体への変換率が悪いので、本年度はこれを向上すべく、1の酸無水物基をラクトンに変えたフルゲノリド(3)を合成した。3の着色体の吸収極大は1よりは短波長だが2と同程度。着色体への変換率は1と同程度、着色、消色の量子収率(反応効率)は、1のそれぞれ10倍、5倍、とその性能が飛躍的に向上した。現在このものの繰り返し耐久性、熱安定性を調べているが、1より格段によい。ポリマーフイルム中におけるフルギド自体の繰り返し耐久性を向上させるのに、何らかの添加物が有効ではないかと考え、数種のポリマーフイルム中にフリルフルギドを分散させ、そこに紫外線安定剤として用いられているヒンダードアミン(HA)、ヒンダードフェノール(HP)、および両者を併せ持つもの(HAP)を共存させ、空気中で光反応を行い、フルギドの劣化を調べた。その結果、HA,HPとも劣化の程度を75%程度減少させ、HAPでは85%の劣化を押さえることができた。

2原子鎖では、acoustic,optical phononが存在し、それらの寄与を比較検討することは興味深いが、最近接体では相対運動が大きいopticalからの寄与が支配的であるが、高温での寄与はほぼ等しくなる。現在,書き換え可能な高速大容量のフォトンモ-ド光メモリ-の実現が強く望まれている。現在上市され始めている書き換え可能な光ディスクは,ヒ-トモ-ドであり,速度,密度の点で不十分である。我々の研究室では,フォトンモ-ドの光メモリ-に将来使い得る有機フォトクロミック化合物であるフルギドの高性能化を目指して研究している。これまで,光反応の高速性,高感度性,フルギドのレ-ザ-光感受性,等を解明,達成でき,最近は新しい非破壊読み出し法を開発した。本研究では,フルギドに,耐熱性および繰り返し耐久性を付与することを目的とした。そのために,フルギド分子内で不安定である部分の酸無水物基を他の安定な基にかえることを考えた。インドリルフルギドの酸無水物基をジエステルに変えたもの(インドリルフルゲネ-ト)は,母体のインドリルフルギドと同様のフォトクロミズムを示した。ただし,着色体の吸収極大が短波長化した。また,フルギドと異なり,EZ異性化反応がかなり顕著に起きた。フルギドの系では,置換基を嵩高くすると着色効率が上昇したが,フルゲネ-トではEZ異性化反応が起き易くなった。これは,開環体の分子全体が非平面状態をとれるので,嵩高い置換基による立体反発のために環化できるコンフォメ-ションをとりにくくなったためと考えられる。フルギドの酸無水物基を開いて,ケトンとエステルにしたもの(フルゲノン)も合成し,フォトクロミズムを調べた。フルゲノンもフルゲネ-トと同様の吸収スペクトルとフォトクロミズムを示したが,フルゲノンの方がフルゲネ-トより環化着色体への変換効率が悪かった。本年度の研究結果を踏まえ,また当初の研究計画に沿って,来年度は分子設計をさらに精密化して,フルゲネ-トの環化着色の量子収率を向上させ,フルゲネ-トの熱安定性および繰り返し耐久性を調べる。現在,書き換え可能な高速大容量のフォトンモード光メモリーの実現が強く望まれている.現在上市され始めている書き換え可能な光ディスクはヒートモードであり,速度,密度の点で不十分である.我々は,フォトンモードの光メモリーに将来使い得る有機フォトクロミック化合物であるフルギドの高性能化を目指して研究している.光反応の高速性,高感度性,レーザー光感受性等の性質については,どのような分子設計が有効であるかを明らかにすることができ,最近は非破壊読み出し法を付与することに成功した.本研究では,フルギド(1)の熱安定性,繰り返し耐久性を向上させるための方法の開発と,分子設計の方法の確立を目指した.既に昨年度,1の酸無水物基をジエステルに変え,フルゲネート(2)とすることで保存時の加水分解に対する耐久性を向上させることに成功した.しかし2は光定常状態での着色体への変換率が悪いので,本年度はこれを向上すべく,1の酸無水物基をラクトンに変えたフルゲノリド(3)を合成した.3の着色体の吸収極大は1よりは短波長だが2と同程度,着色体への変換率は1と同程度,着色,消色の量子収率(反応効率)は,1のそれぞれ10倍,5倍,とその性能が飛躍的に向上した.
Ｎｉｌ　Ｂｏｔｔ　タワーのトポロジーと剛性

私は、S1- fibered nil Bottタワーの研究を進めてきた。S1- fibered nil Bottタワーを構成する多様体は、「基本群が同型ならば多様体は同相である」という基本群の剛性定理が成り立つという、非常に面白い特徴を持ち、トーラス作用における様々な研究も盛んに行われてきている。そこで私は、S1- fibered nil Bott多様体を一般化した正則ボット多様体を考えて、その特徴づけを研究してきている。正則ボット多様体とは、ファイバーを複素トーラスとする正則ファイバー軌道束を繰り返して得られる複素多様体である。まず、すべての正則ボット多様体に対して、基本群が同型な正則infranil多様体を構成することに成功した。2014年、ベルギーのルーバンで行われた研究集会に出席し、そこでの議論を元にして、群コホモロジーの計算を行った結果正則ボット多様体と正則な正則infranil多様体を構成することができた。その後も、群コホモロジーのコサイクルを使って2n次元正則nilボット多様体における実点の集合の存在条件を書き表すことで、複素コンタクト正則nilボット多様体には実部分多様体が存在して、それはコンタクトHeisenbergnil多様体の一例や、また局所共形ケーラー等質正則nilボット多様体の実形は実平坦トーラスとなる一例を作ることができた。ここまでの研究をまとめ、ロシアのステクロフ数学研究所に投稿していた論文がacceptされた。また、修士課程からの研究をすべてまとめ、学位論文を完成させるにいたった。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
二酸化炭素貯留に向けたCO２ハイドレート生成・成長のその場計測

CO2ハイドレート膜生成前後における液体CO2の溶解挙動の解明、およびハイドレート膜内における分子拡散を明らかにすることである。高圧条件下における液体CO2の可視化実験より、水中におけるCO2分子の物質移動係数、CO2溶解度の時間変化を、直接可視化画像より取得した。また分子動力学計算より、膜内における分子欠損の増加に伴って分子拡散係数が増加する傾向を示した。これより、ハイドレート内における分子拡散係数を定量的に評価可能な手法を構築した。CO2を大気から隔離し海洋に貯留する地球温暖化対策技術は、地中に隔離するそれの1万倍程度の処理能力を有しているとされている。深海底においてはCO2ハイドレートとの呼ばれる水接飽和物が生成し、それを応用する技術は生態系への影響低減も期待されている。代表者らの先行研究はこれまで、ハイドレート膜厚を計測する一方で、物質輸送に基づいたマクロスケールの膜厚予測モデルを構築してきた。その結果、ハイドレート生成時の膜厚は、CO2溶解度の二元性に基づき、水中におけるCO2過飽和分から算出することで実験結果と良い一致を示した。すなわち、境界層内におけるCO2溶解量が膜厚を支配的に働く可能性を示唆した。また成長予測モデルにおいても、ハイドレート膜内部の分子拡散係数を適切に推定できれば、実験結果と良い一致を示す所まできた。しかしながら、膜生成に伴う周囲CO2濃度場変化は明らかとなっておらず、また過去の研究において、膜内部の数値計算結果と実験結果とを比較した結果はないのが現状である。本研究は、ハイドレート膜生成に伴う周囲CO2濃度場変化の観測し、膜生成時の非定常状態モデルを構築する。また同時に膜内部の分子シミュレーションを行い、ハイドレート構成分子それぞれの拡散性を詳細に計算する。実験結果と計算結果のそれぞれを融合することで、非定常性を考慮し、かつ分子スケールまで考慮した膜厚予測モデルを構築するものである。今年度行った液体CO2溶解実験とハイドレート生成実験の結果、液体CO2の溶解挙動、物質移動係数ならびに水中におけるCO2溶解度の経時変化、さらに染料のハイドレート膜透過についての実験的治知見を取得した。また分子シミュレーションによる計算の結果、ハイドレート内部の構造変化(分子欠損)と分子拡散性の相関を得た。計算結果と実験結果から、理想的な分子構造と異なる構造を有している可能性を示唆した。新規に製作した実験装置を用いて、高圧条件下での液体CO2溶解可視化実験と、分子シミュレーションを併行して行ってきた。可視化実験においてはpH指示薬による色相の変化を動画で取得することで、水中におけるCO2の溶解過程を視覚的に撮影することに成功した。さらにハイドレート膜生成実験においては液体CO2と水の領域を広範囲で撮影が可能となり、水に溶解したpH指示薬の液体CO2側への移動を初めて計測した。分子シミュレーションでは構造の欠損に伴って分子拡散性が増加し、実験で得られたpH指示薬の膜透過と合わせて、実際のハイドレート膜内部で欠損が存在する可能性を明らかにした。CO2を大気から隔離し海洋に貯留する地球温暖化対策技術は、地中に隔離するそれの1万倍程度の処理能力を有している(Bergman, 2000)とされている。深海底ではCO2ハイドレートとの呼ばれる包接水和物が生成し、それを応用する技術はCO2を長期間安定して貯留できると期待されている。その結果、ハイドレート生成時の膜厚は、CO2溶解度の二元性に基づき、水中の濃度境界層内におけるCO2過飽和量が膜厚を支配する可能性を示唆した。また成長予測モデルにおいても、膜内の分子拡散係数に大きく依存し、予測結果が計測膜厚と良い一致を示す所まで行っている。しかし、膜生成に伴う周囲のCO2濃度場変化は明らかとなっておらず、また膜内部の分子拡散挙動は未だ明らかとなっていない状況である。CO2ハイドレート膜を伴う液体CO2溶解実験の結果、溶解水中におけるpH分布(CO2濃度相当)の時間変化を取得し、膜生成時のCO2拡散係数を推算することで濃度場を定量評価できる可能性を示した。さらに、pH指示薬の種類により、水側からCO2側への物質移動を観測し、マクロスケールの実験からミクロスケールの膜内分子構造が推測できる事を示した。また液体CO2領域および溶解水領域の体積時間変化から膜内の分子拡散係数の推定し、本研究グループで実施している分子計算結果との比較検討を行った。これらの成果は、ハイドレート膜生成に伴う周囲CO2濃度場変化から膜生成時の非定常状態モデルを構築するとともに、膜内部のCO2とH2Oそれぞれの拡散性を詳細に計算できることを示すものである。加えて実験結果と計算結果のそれぞれを融合することで、非定常性を考慮し、かつ分子スケールまで考慮した膜厚予測モデルを構築するものである。本研究で行った液体CO2溶解実験では、未だ撮影精度相当の誤差が含まれている。

ハイドレート成膜メカニズムとして、CO2濃度場計測をより詳細な計測を行っていくとともに、LIF計測による同期計測手法の確立を行う。実験と併行して、分子シミュレーションに用いる計算体系の拡張を遂行し、分子構造と膜内部における分子拡散性の相関を明らかにする。実験とシミュレーションにより得られた結果を組み込むことで、より広範囲の時空間スケールに適応可能な膜厚予測モデルの構築してゆく。機械工学・熱工学
ガラス形成液体における動的不均一性とその時空間構造の理論解析

ガラス転移とは金属・高分子・分子性液体などに共通してみられる液体状態から液体の不規則構造がそのまま凍結したアモルファス状固体への転移である.特に融解点以下に過冷却されると,粘性率や緩和時間といった輸送係数が急激に増大し発散を伴ってガラス転移を示すとされている.本研究ではガラス転移の動力学において顕著となる動的不均一性の時空間構造を多点・多時間相関関数を用いた解析により決定し,さらにダイナミクスの温度依存性を特徴付けるフラジリティと呼ばれる係数の関係について解析をおこない,ガラス転移における動的不均一性の役割について系統的に考察した.ガラス転移とは金属・高分子・分子性液体などに共通してみられる液体状態から液体の不規則構造がそのまま凍結したアモルファス状固体への転移である.特に融解点以下に過冷却されると,粘性率や緩和時間といった輸送係数が急激に増大し発散を伴ってガラス転移を示すとされている.本研究ではガラス転移の動力学において顕著となる動的不均一性の時空間構造を多点・多時間相関関数を用いた解析により決定し,さらにダイナミクスの温度依存性を特徴付けるフラジリティと呼ばれる係数の関係について解析をおこない,ガラス転移における動的不均一性の役割について系統的に考察した.液体が凝固点以下に過冷却されてもそのアモルファス構造が保持したまま動力学が凍結するガラス転移の性質について、その極端に遅い緩和現象の背後にある動的不均一性と呼ばれる分子の協同的運動について解析をおこなった。協同的運動を特徴付ける動的な相関長を抽出するためには、密度場の多点相関関数を解析することが本質的であり、理論・シミュレーション・実験によって現在盛んに研究がされている。最近、ガラス転移現象に対するモード結合理論と呼ばれる理論枠組みを3点相関関数まで拡張することによって動的相関長を理論的に捉えることに成功しており、現在その理論予測の可否について議論の中心となっている。本研究では、モード結合理論が予言する結果をシミュレーションサイドから検証することを目的とし、ガラス転移を示す単純液体のモデルに対する分子動力学シミュレーションを用いて密度場の3点相関関数を計算した。より具体的には拡張されたモード結合理論とまったく同じセットアップにしたがって、非一様外場中における2点相関の応答関数を計算することによって目的である3点相関関数を数値的に評価した。数値的に多点相関のシグナルは2点相関のものに比べると圧倒的に弱く、シグナル/ノイズ比を良くするため積算を通常の2点相関関数の計算に比べて約100倍以上多く取っている。シミュレーションによって得られる3点相関関数の外場として印加した密度変調の波数依存性から、モード結合理論と同様に動的相関長を決定することに成功し、温度が低下されガラス転移点に近づくしたがって相関長が増大していくことを見出した。特にモード結合理論によれば3点相関関数の波数依存性は、気体-液体の臨界現象でみられるローレンツ関数ではなく、高次の4次項を含む拡張ローレンツ関数になると予言しているが、シミュレーションによって得られたものと定性的に一致することを見出した。ガラス転移とは融解温度以下で分子がランダムな配置のまま運動が凍結してしまう現象であり,金属,高分子,分子性など様々な物質で共通して見られる.ガラスの最も顕著な性質は,液体と酷似した構造をしているにもかかわらず,粘性係数や構造緩和時間が温度の低下とともに急激に増大し,その緩和動力学が極めて緩慢になることである.緩和動力学の温度依存性には物質や化学組成による違いが大きく分けて2種類に分類されることが明らかになっている.ひとつはアレニウスの式にしたがう物質で4配位ネットワーク構造を保持するシリカガラスなどである.もう一方で,o-terphenylのようなファンデルワールス力など相互作用が等方的な分子性液体では特に低温でアレニウス挙動に従わず超アレニウス挙動を示すことがわかっている.また,これまで多くの研究から液体では各分子は個別的に動いていたのとは異なり,ガラスでは分子の動きやすい領域と動きにくい領域が共存しその動的に相関する領域内で分子が協調的に運動していることがこれまでの研究によって見出され,「動的不均一性」という概念が提案されるに至りガラス研究の中心的な概念のひとつとなっている.本研究では,緩和動力学のアレニウス挙動か超アレニウス挙動かの分類を動的不均一性の観点から系統的に検証することを目指した.特に本年度では,アレニウス挙動を示すシリカガラスモデルの分子シミュレーションを主におこない,どのようにアレニウス挙動がもたらされているのかを解析した.その結果,ガラス状態で十分に発達する4配位ネットワーク構造が動的不均一性の発生を決定していることを見出した.これにより,配位数が多い分子性液体が示す超アレニウス挙動との違いを明確化することができ,動的不均一性の発生メカニズムについて新しい知見をもたらしている.ガラス転移とは過冷却状態でも構成する分子がランダムな配置のまま運動が凍結してしまうことであり、金属、高分子、分子性液体など様々な物質で共通して見られる普遍的な現象である。特にガラス転移温度近傍では、粘性係数などの動力学がわずかな温度低下でも極端に緩慢になることが大きな特徴である。動力学の温度依存性にはアレニウス挙動を示すシリカガラスから、劇的な超アレニウス挙動を示すo-terphenylなど、物質によって幅広く分布することが知られている。そこで、フラジリティという温度変化による構造変化の敏感性を定量化している量が提案され、つまりファンデルワールス力など相互作用が等方的な分子性液体ではfragileになりやすく、一方で分子間のネットワークがしっかりと保持されたシリカガラスはstrongになると分類される。

これまでアレニウス則を超えるためには分子の個別的な熱運動だけでなく複数の分子が関与する協調的運動が必要であると考えられてきた。ここ最近、特に分子シミュレーションによって、ガラスや過冷却液体では動的不均一性とよばれる時空間に不均一に発生する運動相関領域として協調運動を捉える試みがされてきた。そこで本研究では、当該分野で様々に調べられているfragileおよびstrongガラスを示すモデルを複数取り上げ、フラジリティと動的不均一性の時空間構造つまり、相関長とそれに関連した時間スケールとの関係について考察した。それために、代表者らがこの数年提案している密度場の多点・多時間相関関数による解析を適用した。その結果、超アレニウス性を示すfragileなガラス形成液体ほど、動的不均一性の強い成長則と長時間寿命を示すことを系統的に見出した。ガラス形成液体の動力学において共通して見られる動的不均一性に対して、非一様な外場下における応答関数として検出できることを分子動力学シミュレーションから実証したことは初めての試みであり、意義は大きいと考えている。25年度が最終年度であるため、記入しない。ガラス転移の物理へ多様性をもたらすフラジリティの概念の重要性はここにきて一層増している。しかし残念ながら、ガラス転移研究の分野では超アレニウス挙動を示すfragileガラスさえ徹底的に調べれば、フラジリティを理解できると信じられて研究が推進されてきた。しかし協調運動とフラジリティがどのように相関しているのか非自明なまま取り残され系統的に調べられたことがなかったのが現状である。本研究ではそのような状況を打破すべく、動的不均一性とよばれる協調運動の時空間構造を代表者ら独自の解析手法を適用した。四面体ネットワークが強固に張り巡らさているシリカガラスなどstrong液体ではアレニウス的な振る舞いを示すが、そこでは動的不均一性は2点相関関数によって決まるα緩和時間よりもはるかに早く消滅し、つまり協調運動は主要な役割を果たしていない。その一方で、Lennard-Jones液体など相互作用が短距離的なfragile液体では、過冷却されるとともにむしろ協調運動が支配的となり超アレニウス性を示すが、そこで動的不均一性の時間スケールは2点相関関数によって決まるα緩和時間よりもはるかに遅くなり、2つの時間スケールがデカップルするということを見出した。以上、本研究によって動的不均一性の観点からフラジリティの物理的な意味付けをすることに成功し、その意義は大きいものと考える。これまでガラス形成液体のモデルとして分子を排除体積のある球形分子として極力簡単なモデルを用いてシミュレーションを行なってきた。ガラス転移の背後にある本質を捉えるためには威力を発揮するが、実在する系との対応が希薄になる弱点がある。そこで次年度は、より現実的な過冷却水を取り上げ、モデル依存性を調べる。特に、分子の並進運動と回転運動がどのようにカップルするのか、そこでの動的不均一性の役割について、多点・多時間相関関数による解析によって明らかにする。
礫質タービダイトモデル再構築のための基礎的研究

平成30年度は,前年度までの研究で構築された礫質重力流堆積物の主な堆積相の時空配列に関する基礎的なモデルの適応性を確認し,モデルを改善するための野外調査をアメリカ西海岸のCapistrano層,Wheeler Gorge礫含層,Carmelo層を対象に実施した。これらの地層からは,これまでに広く適用されている礫質重力流堆積物の堆積相モデルの基本が構築されている。野外調査の結果,これらの地層を構成する礫質重量流堆積物には,これまで確認されていなかったトラクション作用にともなって形成された堆積構造が広く観察されること,分布形態の特徴から礫層の多くがベッドフォームの移動と累重にともなって形成されたと解釈されること,ベッドフォームの断面形態の特徴に基づくと,礫岩層下部には上流側からクレストにかけては逆級化層理,下流側には下流方向へ緩く傾いた平行層理あるいは正級化層理が,礫岩層上部は全体をドレープして正級化層理の発達が広く観察された。礫含層に重なる礫質砂岩層とは上流側ほど粒径の急激な細粒化が認められるが,礫質砂岩層には礫岩層が示す上に凸のウェーブ状形態をドレープしてバンド状層理が下部に,上部は塊状ないし正級化層理の発達が認められた。さらに,古流向に斜交ないしは直交した断面では,礫岩層にはトラフ型斜交層理が発達していることが多い。したがって,前年度までの研究成果と総合すると,3ヶ年で検討対象とされた礫岩層ならびのその上位の礫質砂岩層の多くは,三次元デューンの下流方向への移動と累重で形成された堆積物と解釈される。さらに,これまで重力流の減衰過程あるいは変換によって上流ー下流の関係で個別に発達すると解釈されてきた堆積相モデルの構成要素は,礫質ベッドフォーム堆積物の構成要素として発達する可能性が明らかとなった。平成28年度は当初の予定どおり房総半島中央部に発達する上総層群を構成する下部更新統の礫質海底谷埋積物である東日笠層と長浜層,南房総の上部鮮新統の礫質海底チャネル堆積物の白浜層,ならびに那珂湊の上部白亜系の礫質海底扇状地チャネル堆積物の磯合層の野外調査を実施した。その結果,礫質堆積物の中に礫質セディメントウェーブ堆積物の明瞭な断面形態が複数識別された。礫質セディメントウェーブ堆積物の構成堆積相の特徴から,(1)逆級化層理礫岩はベッドフォームの上流側に,(2)塊状礫岩ならびに不明瞭な層理を持つ礫岩はベッドフォームの中央部に,(3)緩く傾く層理の発達した礫岩はフォーセット層理として発達すること,ならびに(4)正級化礫岩はベッドフォームの下流側にそれぞれ特徴的に発達していることが明らかとなった。また,(5)フォーセット層理は礫径の異なる礫の集合体が層理に沿ってバンド状に積み重なり,逆級化ー正級化の繰り返しで特徴づけられることから,これらはこれまでの研究で礫質トラクションカーペット堆積物と解釈されてきた堆積相に相当することも明らかとなった。一方,(6)礫質セディメントウェーブ堆積物の形態に注目すると,対称性の高いものほど上流側や中央部でその上部に正級化礫岩が漸移的に広く発達するのに対し,デューンと同様な非対称性の高いものでは,上流側に正級化礫岩が発達せず,礫質砂岩が直接重なる場合が多い。このような礫岩の特徴から,Lowe (1982)モデルで識別されたR1ーR3は下部ー上部の上下関係あるいは上流ー下流の側方関係で必ずしも形成されるのではないことが明らかとなってきた。一方,(7)Lowe (1982)モデルでS2とされた礫質砂岩を中心としたトラクションカーペット堆積物は,礫質セディメントウェーブ堆積物を広くドレープする波状層理で特徴づけられる堆積物として発達することも明らかとなった。平成28年度は,当初の研究計画に沿って野外調査を順調に実施することが出来たと判断される。野外調査により従来モデル化されていた異なった堆積構造を特徴とする礫質タービダイトの形成が,礫質セディメントウェーブの移動と累重にともなって形成されたことが明らかになってきた点は,大きな研究成果と判断される。当初予定されていたγ線強度や帯磁率強度の計測に関しては,露頭観察に基づいた構成堆積相の特徴化に予定以上の時間が必要であったことから,礫岩ならびに礫質砂岩の異なった堆積相を特徴化するのに十分なデータを取得することは出来なかった。この点は,次年度に補足の野外調査を実施し,堆積相のモデル化に不可欠なγ線強度や帯磁率強度のデータ取得を目指す予定である。室内分析用の堆積物試料の採取は行われたが,これらの室内分析は継続中である。礫ファブリックに関しては,地質調査にともなった露頭での直接観察と記載が実施され,岩相の識別とともに堆積相のモデル化に必要な最低限のデータを取得することができた。平成28年度の研究過程において,当初地質調査の主な対象とされた地層以外にも礫質セディメントウェーブ堆積物の新たな事例が確認されたため,研究計画で予定された露頭データを補強することができ,基本的なモデル化に必要な野外データが蓄積された。特に,礫質セディメントウェーブ堆積物の中央部から下流部にかけて下流方向へ緩く傾いた層理が広く観察されることが確認されたことは,礫質タービダイトのモデル化において貴重なデータの取得であったと考えられる。