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再生可能エネルギーの化石燃料削減効果に関する研究－宮古島市を事例として－

本年度では,前年度に引き続き,宮古島市における再生可能エネルギーの急速な開発がエネルギーフローに及ぼした影響について,とりわけ風力及び太陽光発電に焦点を絞り,より詳細な検証を行った.本年度では,発電実績や火力発電における化石燃料の消費実績に関する新しいデータの積み上げがあり,昨年度よりも詳細な分析が可能となった.研究の焦点は,再生可能エネルギーのシェア増大によって火力発電の設備利用率が低下し,熱効率がどれくらい悪化したのかを検証することに向けられた.熱機関は,一般に,設備利用率が低下するほど熱効率が低下することが知られている.仮に,火力発電における熱効率の悪化が無視できないとすれば,再生可能エネルギーの導入によって期待された化石燃料消費削減効果の大部分が失われることになりかねない.本年度では,この問題を回帰分析により検討するため,火力発電(ディーゼル発電)プラントにおける設備利用率と熱効率に関するデータの収集を行った.回帰分析の結果,ディーゼル発電プラントにおける設備利用率の低下が熱効率の低下を及ぼしたという確証は得られなかった.その理由について,以下のように考えた.ディーゼル発電機は,負荷率が50%以上での発電では,熱効率が大きく低下しないことが知られている.沖縄電力へのヒアリング調査の結果を総合的に判断すると,これまでのところ,宮古島市のディーゼル発電機については,負荷率が50%を下回らないように発電できているようである.しかし,宮古島市における再生可能エネルギーの導入がこれ以上進むと,負荷率50%以上での発電が困難になっていくものと思われるので,火力発電の熱効率低下の問題は,依然として憂慮すべきであると結論づけた.本研究の最終的な目的は,宮古島市における再生可能エネルギーの急速な導入が,エネルギーフローにどのような影響を及ぼし,化石燃料消費の削減にどのように結びついたのかを明らかにすることである.宮古島市における代表的な再生可能エネルギーは,太陽光,風力,そしてバイオマスである,バイオマスエネルギーと期待されているのはサトウキビの絞りかすから作られるバイオエタノールであるが,その事業化は進んでおらず,エネルギーフローに大きな変化をもたらすほどの影響はないものと判断できる.したがって,本研究の目的を達成するためには,主に,風力・太陽光発電に関連するデータの収集に労力を集中させればよく,そのことが研究の遂行をスムーズにしている.したがって,研究の進展はおおむね順調であると判断できる.2019年度は,本研究の最終年度である.そこで,2019年度では,これまでの調査及び分析結果のまとめに本腰を入れ,それをもとにして,学術論文を完成させることを目指す.それと並行して,宮古島市における調査も継続する.2019年度の調査は,これまでに収集したデータや資料についての補足的な積み上げや妥当性のチェックなどを目的とする予定である.当該年度は5年間の研究期間の初年度ということもあり、基本的には、調査の準備及び調査態勢の確立が主な内容となった。具体的には、(1)再生可能エネルギーと化石燃料の節減効果に関連する既存研究をレビューし、(2)宮古島市におけるエネルギーフローを把握するためのデータ収集を行った。域内におけるエネルギーフローを細かく知るためには、各関係主体への聞き取り調査が必要だが、あまりにも詳細なデータ提供の要求は、各関係主体における経済活動を妨げることにもなりかねないので、細心の注意を払いつつデータの収集にあたった。現地での聞き取り調査の結果、石油製品の種別ごとの域内への移入量、火力発電及び再生可能エネルギーの発電量に関するデータを入手することができた。これにより、最低限、宮古島市域内における石油製品の大まかなフローについて把握することが可能となった。宮古島市は、エネルギー的にみて閉じており、電力はすべて市内で発電されている。域内の火力発電は石油火力であり、それ以外は再生可能エネルギーであることから、再生可能エネルギー利用水準と石油消費との関係性が把握しやすい。データを眺める限りにおいては、石油消費の削減効果が表れているようにも思われるが、石油消費は石油価格や経済状態によっても左右されるので、再生可能エネルギーとの関連性を明らかにするためには、今後、経済指標についての関係性を明らかにしていく必要がある。当該年度の研究計画である、宮古島市におけるエネルギーバランス表の雛形作成については、おおよそ完了したから。本年度は,研究計画の2年目にあたり,エネルギーバランス表の作成に着手した.宮古島市における再生可能エネルギー普及への取り組みのうち,化石燃料削減効果が最も大きいと思われる風力及び太陽光発電について重点的に調査し,発電に係る石油のフローの把握に取り組んだ.調査は,市役所や電力会社,石油会社などへの聞き取りに基いて行い,発電に係る石油のフローについて詳しいデータを得ることができた.これにより,宮古島市における取り組みによる化石燃料削減効果がどれほどなのか,前年度よりも多くの知見を得るに至った.ただし,各方面から入手したデータについては,単位や年(度)の違いや,一部発電実績の不明確さがあるため,より正確なデータを得るために,あらためて関係各所への聞き取り調査を続行した.火力発電における発電実績と化石燃料消費実績は,言うまでもなく,宮古島市における再生可能エネルギーへの取り組みがどれだけ奏功したかを定量的に把握するために欠かせない情報である.宮古島市における火力発電は内燃機力(ガスタービン含む)によるものであり,そこでの燃料はA重油及びC重油である.本研究の分析をより正確に行うためには,発電機ごとの負荷率や熱効率を知ることが理想ではあるものの,そのような情報は電力会社にとっては機密情報であるため,利用可能な状況には至らなかった.

ただし,電力会社には,基本的に,本研究の趣旨を理解して頂いており,でき得る限りの情報提供に応じて頂いているため,得られた情報からの推計によって,おおよその燃料消費の把握ができたものと思われる.宮古島市における化石燃料フローに係るデータの収集作業が順調に進み,エネルギーバランス表の作成を進めることができたから.本年度は,昨年度に引き続き,宮古島市内における発電部門の化石燃料消費動向調査を行った.宮古島市内における化石燃料消費のおよそ半分は発電部門によるものである.残りの半分のうち多くを占めるのは自動車燃料であるが,そこでの脱化石燃料依存はほとんど進んでおらず,宮古島市における化石燃料消費削減への寄与は少なくとも現時点では期待できない.残る期待は,近年急速に発電設備容量が増加している風力・太陽光発電による化石燃料消費削減効果ということになる.本年度は,宮古島市などへの聞き取り調査や,市や電力会社が公表しているデータに基づき,再生可能エネルギー導入による化石燃料消費削減効果について,昨年度よりも詳細な検証を行った.とはいえ,火力発電実績や発電燃料実績に関する直接的なデータは依然として入手できない状況にあるため,本年度までに得られたデータから間接的に推定することにした.現在も検証を進めている途中だが,暫定的ながら,次のような知見が得られた.2015年度には,宮古島市における発電量に占める風力・太陽光発電のシェアは1割を超えたものの(残りは石油火力),発電用燃料(重油)の消費量は必ずしも(石油火力のシェア100%を基準として)1割削減しておらず,削減率は3 7%程度であると見積もられた.その理由としては,風力・太陽光発電のシェアが伸びたことにより,バックアップとしての火力発電の低負荷率・変動運転の機会が増え,結果として熱効率が低下するという,いわゆる「サイクリング」と呼ばれる現象が影響しているのではないかと考えられる.宮古島市における化石燃料フローに係るデータの収集作業は進んでおり,暫定的ながら化石燃料消費削減効果の分析も行うことができた.分析の結果は,環境経済・政策学会2017年大会にて報告した.本年度では,前年度に引き続き,宮古島市における再生可能エネルギーの急速な開発がエネルギーフローに及ぼした影響について,とりわけ風力及び太陽光発電に焦点を絞り,より詳細な検証を行った.本年度では,発電実績や火力発電における化石燃料の消費実績に関する新しいデータの積み上げがあり,昨年度よりも詳細な分析が可能となった.研究の焦点は,再生可能エネルギーのシェア増大によって火力発電の設備利用率が低下し,熱効率がどれくらい悪化したのかを検証することに向けられた.熱機関は,一般に,設備利用率が低下するほど熱効率が低下することが知られている.仮に,火力発電における熱効率の悪化が無視できないとすれば,再生可能エネルギーの導入によって期待された化石燃料消費削減効果の大部分が失われることになりかねない.本年度では,この問題を回帰分析により検討するため,火力発電(ディーゼル発電)プラントにおける設備利用率と熱効率に関するデータの収集を行った.回帰分析の結果,ディーゼル発電プラントにおける設備利用率の低下が熱効率の低下を及ぼしたという確証は得られなかった.
シロクローバの繁殖生態の解析と放牧草地の修復への応用

シロクローバの種子繁殖生態の詳細を知るために,大葉品種Kopuと小葉品種Tahoraを使い,一連の実験を実施した。主な成果は以下のとおりである。標準環境実験から,大葉型は小葉型より頭花サイズ,小花サイズが大きく,頭花の着生位置を広く分散させる性質をもつことが確認された。次に,摘葉ストレスと養分量への可塑的応答を解析するために,これら2要因を操作した実験を行った。その結果,摘葉ストレスに対する可塑性の程度が形質によって大きく異なるものの,1莢内粒数と種子サイズでさえ強ストレスによって低下することが確認された。一方,弱ストレスに対する可塑的応答は複雑な様相を呈した。資源量の違いは,摘葉ストレスへの可塑的応答を微妙に変化させた。自己修復のためには,放任条件下だけでなく,摘葉ストレス条件下でも,頭花数が多く,個体開花期が長期にわたり,不斉一な種子休眠性をもつ個体が有益なものと推察された。野外集団を対象とした種子繁殖生態の調査を実施した。シロクローバの集団サイズと結実率,送粉昆虫の訪花頻度の間に明瞭な正の関係があった。極小サイズの集団では送花昆虫の訪花が概して少なく,1頭花当りの訪花頻度も低下した。その結果,結実率が激減した。シロクローバの小パッチが孤立して分布するような放牧草地では,結実の低下が種子更新上の重大な制約になりうる。自己修復のためには,結実低下を導かないようなシロクローバ成体の分布パターンを確保しておくことが前提となる。シロクローバの体制変異の種子繁殖生態への帰結について解析した。以下の仮説を検証するために,典型的な大葉型品種と小葉型品種を使い標準環境試験法による実験を行った。(1)大葉型は小葉型より頭花サイズ,小花サイズが大きい。(2)大葉型は小葉型より1莢内粒数や種子サイズが大きい。(3)大葉型は小葉型より頭花の着生位置を広く分散させる。実験の結果,これらの仮説はおおむね支持された。特に頭花の着生位置の違いは顕著であった。大葉型は長いほふく茎から次々に頭花をだし広く分散させるのに対し,小葉型は1カ所に頭花を密生させる傾向にあった。この違いは,虫媒他殖による繁殖の成功度の相違をうむ可能性がある。一方,本実験とこれまでの研究成果から,シロクローバの種子関連形質の値が年次間で変動しやすいこと,この変動の一部が気象条件によることが確認された。シロクローバの結実と種子サイズの関係について解析した。成果の第1はシロクローバの結実の特徴が,頭花全体では概して低いこと,頭花内の小花間では著しく変動することにあることを発見したことである。そこで次に,1小花内の結実率の大小と種子サイズの関係を解析した。その結果,1小花内の種子数とは無関係に,シロクローバがー定サイズの種子を形成する傾向にあることを確認した。これには,最適サイズの種子の数を最大化する意味があった。さらに,結実と種子サイズについて頭花内位置効果の存在することを確認した。以上の事実をもとに,シロクローバの種子生産への資源配分様式について,クローン成長との関連で考察した。シロクローバの種子繁殖生態と被食ストレスとの関係について解析した。以下の仮説を検証するために,大葉型と小葉型のシロクローバを使い摘葉処理実験を行った。(1)大葉型は小葉型より摘葉処理の影響を強くうけ,頭花数や頭花サイズをより減少させる。(2)種子の分散範囲も摘葉によってより大きく縮小する。しかし,シロクローバ地上部の損失程度の軽い処理実験では複雑な様相を呈した。

大葉型の中には,処理によって頭花数が著しく減少する集団だけでなく,ほとんど変化しないか,または逆に増加する傾向にある集団も見出された。後者の集団は軽度被食環境においてすら,種子繁殖能力を高く保持できるものと期待される。野外集団を対象とした種子繁殖生態の調査をあわせて行った。シロクローバの集団サイズと結実率,送粉昆虫の訪花頻度の間には明瞭な関係があった。極小サイズの集団では送粉昆虫の訪花が概して少なく,1頭花当りの訪花頻度も低下した。その結果,結実率が著しく低下した。一方,種子サイズは集団サイズにかかわらず一定であった。本調査とこれまでの研究成果から,シロクローバの小パッチが孤立して分布するような放牧草地では,結実の低下が種子生産量の減少を引き起こし,種子更新上の重大な制約になりうることが指摘された。自己修復のためには,結実低下を導かないようなシロクローバ成体の分布パターンを確保することが前提といえる。大きな成果は,野外集団について種子更新プロセスを解析した点である。暖地において種子更新している可能性の高いシロクローバ集団を発見し,その動態研究に着手した。本研究とこれまでの研究成果,内外の研究情報から,種子更新を促進する条件を考察した。シロクローバの種子繁殖生態の詳細と摘葉ストレスへの可塑的応答を解析するために,摘葉ストレスの強弱と資源量の大小を組み合わせた圃場実験を行った。材料には,大葉型-小葉型という体制変異を含むように,代表的な2品種を選んだ。摘葉ストレスや資源量の違いが,大葉型と小葉型の種子繁殖に関与する形質にどのように影響するか,同形質の可塑性の程度とパターンについて解析した。特に注目した形質は,頭花数と頭花サイズ,1莢内粒数と種子サイズの4形質である。頭花レベルと小花レベルで,それぞれどのような可塑性を示すかに注目した。主な成果は以下のとおりである。第1に,摘葉ストレスに対する可塑性の程度は形質によって大きく異なった。頭花数の可塑性が最大となり,他の3形質の可塑性はやや低かった。いずれの形質値も強ストレスによって低下した。シロクローバの1莢内粒数と種子サイズのこのような変化は,これまでほとんど報告されていない。第2に,弱ストレスに対する可塑的応答はやや複雑な様相を呈した。これは,弱ストレスがソース-シンク上の変化を導くこと,形質間トレードオフがありうることによると考えられた。特に,頭花数と頭花サイズの可塑性は,トレードオフによって強く制約された。第3に,資源量の違いが,摘葉ストレスへの可塑的応答を微妙に変化させうることが示唆された。特に,大葉型の,開花の遅い頭花の種子サイズに影響した。第4に,長期にわたる個体開花期の間,1莢内粒数は比較的高く維持された。種子サイズは開花後期に低下する傾向にあった。開花時期の違いによって,質の異なる種子が形成されうることが示唆された。一方,野外集団の調査から,シロクローバの種子更新には,高結実による大量の種子生産量の確保と,長期にわたる発芽個体の発生が不可欠であることが確認された。
変位量に応じた非線形摩擦モデルの獲得と高速・高精度位置決めへの応用

本研究は,テーブル装置の位置決め動作時に発生する非線形摩擦のモデル化を行い,モデルベースの非線形摩擦補償を施すことで高速・高精度位置決めの実現を目指すものである。非線形摩擦は変位量に応じて特性が異なる。そこで,リニアガイドでの転がり摩擦が支配的な微小変位動作時と,通常変位動作時とに分け,各動作モードにおける非線形摩擦モデルを獲得する。この結果,提案法では非線形摩擦を補償して所望の高速・高精度位置決め制御が実現できることを実験により確認した。1.微小変位動作時におけるテーブル装置の非線形摩擦モデリング研究室に現有のボールねじ駆動テーブル装置を対象に,微小変位動作時(1mm変位)における非線形摩擦挙動を解析し,その動特性を再現しうる数学モデルを構築した。供試装置ではボールねじ部とリニアガイド部に転がり案内機構を有するが,微小変位動作時には転がり案内機構と内部の潤滑油により生ずる摩擦力が非線形挙動を示す位置決め性能に影響を与えることが知られている。そこで,ばね特性を模擬する二次系モデルを複数並列接続し,微小変位動作時の非線形摩擦挙動を再現できる数学モデルとした。また,同一方向に繰り返し送り動作を行う場合(以下,インチング動作)と往復動作を行う場合では,摩擦力の初期値の違いから位置決め性能がばらつく問題がある。そこで,インチング動作と往復動作による初期値の違いを陽に考慮する数学モデルとしている。2.外乱フィードフォワード補償によるテーブル装置の高速・高精度位置決め以上で得られた非線形摩擦モデルは,微小変位動作時において動作パターン(インチング動作,往復動作)による初期値の相違をも再現しうる数学モデルである。そこで,得られた非線形摩擦モデルを用いて変位指令から外乱力を推定し,モータトルク指令にフィードフォワード補償する位置決め制御系を構成した。また,研究室に現有のボールねじ駆動テーブル装置を対象に位置決め実験を行い,動作パターンによらず,ばらつきの少ない優れた位置決め性能を有することを確認した。1.テーブル装置の粗動時における非線形摩擦モデリング研究室に現有のボールねじ駆動テーブル装置を対象に,変位5mm以上の粗動時における非線形摩擦挙動を解析し,その動特性を再現しうる数学モデルを構築した。粗動時では,テーブル装置の加減速度の増加に伴って,慣性力や加々速度が非線形摩擦の発生に影響を与える。そこで,位置,速度,加速度,加々速度の4つの物理量に基づく非線形摩擦モデルを前提とした。モデルパラメータの決定に際しては,変位量に対する汎化性能を具備させる必要性から,代表的な3つの変位(5mm, 20mm, 113. 5mm)を対象に,反復学習によって得られた非線形摩擦の推定値とモデル出力との差が最小となるモデルパラメータを,遺伝的アルゴリズムを用いて決定した。2.非線形摩擦モデルの適応化と位置決め制御への応用非線形摩擦の動特性は,温度など周辺環境に応じて大きく変化する。特に,モータ内部温度の上昇に伴うモータ推力の低下や,ガイド部の温度変化に伴う粘性摩擦力の変化は,位置決め応答に影響を与えることから,刻々と変化する非線形摩擦の動特性をモデルパラメータに反映させる仕組みが必要となる。そこで,最小自乗法に基づく適応化手法を用いて,モデルパラメータのオンラインチューニングを実施した。具体的には,各試行動作における,外乱オブザーバによる推定値とモデル出力との差を基に,最小自乗法を用いてモデルパラメータの更新を行った。本手法の有効性を検証するため,ボールねじ駆動テーブル装置を用いた位置決め実験を行った結果, 5mm以上の粗動時において,温度変化によらず,ばらつきの少ない優れた位置決め性能を実現できることを確認した。
有機高分子から創製されたSi-B-C-N非晶質セラミックスの構造と機能

クロロメチルビニルシランおよびボラン・硫化ジメチル錯体との反応により得られるボラン・メチルシランモノマー(Si-B-C-H)を、アンモニアと反応させることにより,今までに合成されていないボラン・ポリシラザン(Si-B-C-N-H)高分子を作成した.得られたボラン・ポリシラザン高分子を三次元架橋させて不溶性にし,粉砕,成形した後,不活性雰囲気中で熱分解することにより,今まで合成が試みられていない新しいセラミックス(Si-B-C-N)を合成した.合成された有機高分子の化学構造を,赤外吸収スペクトル法およ格子振動の計算により明らかにした.ポリシラザンのホウ化反応,不飽和結合のハイドロボレーション,あるいはSi-B-C-H高分子のアンモノリシスなどの反応を用いて,Si-B-C-N-H高分子を作製した.アルゴン中での熱処理,1323K,4h(昇温速度;40Kh^<-1>)によりセラミックスが合成された.化学分析により高分子およびセラミックスの組成を調べた.FT-IRおよび格子振動計算により高分子の構造,そして構造変化を調べた.FT-IRおよび格子振動の計算結果より,合成されたSi-B-C-N-H高分子中のボロンサイトはBN_3またはBC_3の構造を有することがわかった.化学分析により高分子組成を調べた結果,Si(4322wt%),B(013wt%),C(2539wt%),N(1932wt%),H(74wt%)の組成が得られた.熱分解法によりこれら高分子から作製されたセラミックスの組成は,Si(5831wt%),B(018wt%),C(1438wt%),N(1231wt%)であった.しかし,FT-IRおよび格子振動の計算のみでは構造変化の評価が不十分であり,核磁気共鳴吸収法を用いてSi,B,C原子の回りの結合状態を調べ,特に^<29>Si-CP MAS NMRの結果,SiN_4,SiCN_3,SiC_2N_2などの結合が混在している非晶質であることが明らかとなった.同Si-B-C-N非晶質セラミックスの電気伝導度および熱起電力測定の結果,伝導機構はHoppingであり,pおよびn型の半導体であることがわかり,p-n接合により熱電変換特性が期待できることが本研究の結果示された.クロロメチルビニルシランおよびボラン・硫化ジメチル錯体との反応により得られるボラン・メチルシランモノマー(Si-B-C-H)を、アンモニアと反応させることにより,今までに合成されていないボラン・ポリシラザン(Si-B-C-N-H)高分子を作成した.得られたボラン・ポリシラザン高分子を三次元架橋させて不溶性にし,粉砕,成形した後,不活性雰囲気中で熱分解することにより,今まで合成が試みられていない新しいセラミックス(Si-B-C-N)を合成した.合成された有機高分子の化学構造を,赤外吸収スペクトル法およ格子振動の計算により明らかにした.ポリシラザンのホウ化反応,不飽和結合のハイドロボレーション,あるいはSi-B-C-H高分子のアンモノリシスなどの反応を用いて,Si-B-C-N-H高分子を作製した.アルゴン中での熱処理,1323K,4h(昇温速度;40Kh^<-1>)によりセラミックスが合成された.化学分析により高分子およびセラミックスの組成を調べた.FT-IRおよび格子振動計算により高分子の構造,そして構造変化を調べた.FT-IRおよび格子振動の計算結果より,合成されたSi-B-C-N-H高分子中のボロンサイトはBN_3またはBC_3の構造を有することがわかった.化学分析により高分子組成を調べた結果,Si(4322wt%),B(013wt%),C(2539wt%),N(1932wt%),H(74wt%)の組成が得られた.熱分解法によりこれら高分子から作製されたセラミックスの組成は,Si(5831wt%),B(018wt%),C(1438wt%),N(1231wt%)であった.しかし,FT-IRおよび格子振動の計算のみでは構造変化の評価が不十分であり,核磁気共鳴吸収法を用いてSi,B,C原子の回りの結合状態を調べ,特に^<29>Si-CP MAS NMRの結果,SiN_4,SiCN_3,SiC_2N_2などの結合が混在している非晶質であることが明らかとなった.同Si-B-C-N非晶質セラミックスの電気伝導度および熱起電力測定の結果,伝導機構はHoppingであり,pおよびn型の半導体であることがわかり,p-n接合により熱電変換特性が期待できることが本研究の結果示された.ポリシラザンのホウ化反応、不飽和結合のハイドロボレーション、あるいはSi-B-C-H高分子のアンモノリシスなどの反応を用いて、Si-B-C-N-H高分子を作製した。ボラン・ポリシラザン高分子を三次元架橋させて不溶性にし、粉砕、成形した後、不活性雰囲気中で熱分解し、アルゴン中での熱処理、1323K、4h(昇温速度;40Kh^1)により、今まで合成が試みられていない新しいセラミックス(Si-B-C-N)を合成した。合成実験には、現有の装置に、今回熱電対、圧力計、流量計などの購入備品を付与して行った。FT-IRおよび格子振動計算により高分子の構造、そして構造変化を調べた。

FT-IRおよび格子振動の計算結果より、合成されたSi-B-C-N-H高分子中のボロンサイトはBN_3またはBC_3の構造を有することがわかった。化学分析により高分子組成を調べた結果、Si(4322wt%)、B(013wt%)、C(2539wt%)、N(1932wt)、H(74wt%)の組成が得られた。熱分解法によりこれら高分子から作製されたセラミックスの組成は、Si(5831wt%)、B(018wt%)、C(1438wt%)、N(1231wt%)であった。合成された非晶質Si-B-C-Nセラミックスはホウ素を含まないSi-C-Nセラミックスよりも優れた耐酸化性を示した。1450°Cアルゴン中での熱処理の結果、ホウ素を含むセラミックスからはSi_3N_4結晶が生成せず、ホウ素添加によってSi-N結合に寄与しているp電子がNに結合しているB側へ引き寄せられていることが推測され、これがセラミックスの電気的性質と関係があるものと思われる。クロロメチルビニルシランおよびボラン・硫化ジメチル錯体との反応により得られるボラン・メチルシランモノマー(Si-B-C-H)を、アンモニアと反応させることにより,今までに合成されていないボラン・ポリシラザン(Si-B-C-N-H)高分子を作成した.得られたボラン・ポリシラザン高分子を三次元架橋させて不溶性にし,粉砕,成形した後,不活性雰囲気中で熱分解することにより,今まで合成が試みられていない新しいセラミックス(Si-B-C-N)を合成した.合成された有機高分子の化学構造を,赤外吸収スペルトル法および格子振動の計算により明らかにした.ポリシラザンのホウ化反応,不飽和結合のハイドロボレーション,あるいはSi-B-C-H高分子のアンモノリシスなどの反応を用いて,Si-B-C-N-H高分子を作製した.アルゴン中での熱処理,1323K,4h(昇温速度;40Kh^<-1>)によりセラミックスが合成された.化学分析により高分子およびセラミックスの組成を調べた。FT-IRおよび格子振動計算により高分子の構造,そして構造変化を調べた.FT-IRおよび格子振動の計算結果より,合成されたSi-B-C-N-H高分子中のボロンサイトはBN_3またはBC_3の構造を有することがわかった.化学分析により高分子組成を調べた結果,Si(4322wt%),B(013wt%),C(2539wt%),N(1932wt%),H(74wt%)の組成が得られた.熱分解法によりこれら高分子から作製されたセラミックスの組成は,Si(5831wt%),B(018wt%),C(1438wt%),N(1231wt%)であった.しかし,FT-IRおよび格子振動の計算のみでは構造変化の評価が不十分であり,核磁気共鳴吸収法を用いてSi,B,C原子の回りの結合状態を調べ,特に^<29>Si-CP MAS NMRの結果,SiN_4,SiCN_3,SiC_2N_2などの結合が混在している非晶質であることが明らかになった.同Si-B-C-N非晶質セラミックスの電気伝導度および熱起電力測定の結果,伝導機構はHoppingであり,pおよびn型の半導体であることがわかり,p-n接合により熱電変換特性が期待できることが本研究の結果示された.
漢方薬による副作用発症機序とトランスポーターとの関連

甘草には偽アルドステロン症という副作用があり、その原因はグリチルレチン酸(GA)が腎尿細管に存在する11β-ヒドロキシステロイドデヒドロゲナーゼ(HSD)IIを阻害することによるとされている。しかし、GAは腎尿細管上皮細胞へ輸送されず、その代謝物である3-モノグルクロニルグリチルレチン酸(3MGA)が有機アニオントランスポーターを介して能動輸送された。従って、この副作用は、GAではなく3MGAによる可能性が高い。甘草を含有する漢方薬には、偽アルドステロン症という比較的頻度の高い副作用が知られている。その原因は、含有成分の代謝物グリチルレチン酸(GA)が腎尿細管上皮細胞内に存在する11β-ヒドロキシステロイドデヒドロゲナーゼ(HSD)2を阻害するためとされている。しかし、臨床報告によれば偽アルドステロン症発症患者の血中にはもう一つの代謝物3-モノグルクロニルグリチルレチン酸(3MGA)血中濃度が高いこと、ラット肝線維症モデルで血中、尿中3MGA濃度が上昇しているいっぽうで、GAは尿中には排泄されないことから、GAは尿細管分泌により排泄されず、生体内では11β-HSD2を阻害することが出来ないものと予想された。そこで、3MGAが真の偽アルドステロン症の原因成分であるという可能性を明らかにするために、GAおよび3MGAのラット腎スライスへ取り込みについての実験を行った。GAおよび3MGAは、アルブミン結合率が99.9%以上と高く、単純拡散では血液中から組織へ移行しにくいと予想された。しかし、GAおよび3MGAは、濃度依存的に腎スライスに取り込まれ、1000μMまで飽和することはなく、また、GAと3MGA間ではその差は認められなかった。さらに詳細に検討をしたところ、GAおよび3MGAは実験容器や腎スライスへの吸着が無視できないほど大きく、腎スライスへの取り込みとして測定された値は、その大部分が表面への吸着を評価していることが予想された。尿細管上皮細胞内へのGAおよび3MGAの輸送正確に測定するためには、さらなる実験系の改善が望まれる。しかし、臨床報告によれば偽アルドステロン症発症患者の血中にはもう一つの代謝物3-モノグルクロニルグリチルレチン酸(3MGA)血中濃度が高いことが報告されているが、3MGAと偽アルドステロン症との関連は不明であった。ラット腎スライスおよび腎ミクロソーム画分に、各化合物とコルチゾールを添加し、コルチゾン生成量により11β-HSD IIに対する阻害活性を測定したところ、腎ミクロソームで各化合物の11β-HSD II阻害活性はGA、3MGA、GLの順だったが、腎スライスでは阻害活性の順番は逆転し、GL、3MGA、GAの順となった。腎スライス組織内への各化合物の分布を測定したところ、GL、3MGAには能動輸送的な取り込みは認められたもののGAでは認められなかった。腎尿細管上皮細胞に発現する有機アニオンを輸送するトランスポーターであるOAT1、OAT3およびOATO4C1をそれぞれ強制発現させたHEK293細胞を用いて各化合物の取り込み試験を行い、3MGAはOATl、OAT3、OATP4C1で、GLはOATP4C1で能動輸送されたが、GAはそれらの基質とはならなかった。GAと3MGAはアルブミン結合率が99%以上と高く、生体では単純拡散では腎組織内へは移行しにくくなるため、ミクロソーム画分でのGAの比較的強い11β-HSD II阻害活性が腎スライスもしくは生体内では起こりにくいものと推測され、甘草の副作用である偽アルドステロン症の原因となる化合物は、GAではなく、3MGAもしくはGLである可能性が高いことが多いに示唆された。
ゴルジ‐エンドソーム輸送に関与するクラスリンアダプター分子群の動態解析

リソソーム酵素の選別輸送機構を詳細に理解するため、クラスリンアダプタータンパク質のGGAs、AP1、およびマンノース6リン酸受容体(MPR)をGFP(green fluorescent protein)で標識し、生細胞における挙動をタイムラプス観察とFRAP(fluorescence recovery after photobleaching)法を用いて解析した。その結果、以下の成果が得られた。1.GGA1とAP1はTGNにおいて異なる局在を示し、またトランスゴルジネットワーク(TGN)から出る輸送キャリアーのほとんどがAP1のみを含んでいた。従って、GGAsはTGNからの小胞発芽前、AP1は小胞発芽後の過程に関与することが示唆された。2.FRAP解析により、GGA2のTGN膜における結合解離速度がGGA1,3より速いこと、hinge-earドメインの存在によりGGA1の結合解離速度が低下すること、が分かった。3.カチオン非依存性MPRの細胞質外ドメインが存在することにより、MPRを含む輸送キャリアーとエンドソーム間の融合が促進され、また同受容体の末梢領域における滞留時間が延長されることが示唆された。また、本研究に関連して以下の成果が得られた。1.GGA3のスプライス変異体が、脳以外のヒト組織、およびヒト由来の培養細胞で優位に発現していることを見いだした。この変異体はMPR結合部位を欠くことから、GGA3がMPR輸送以外の機能に関わることが示唆された。2.U18666Aの投与により、MPRが特異なエンドソームに蓄積することを発見した。また、同現象はリガンドの結合に依存したMPRの輸送経路に関わることが示唆された。リソソーム酵素の選別輸送はマンノース6リン酸受容体(MPR)によって行われ、同受容体の細胞内輸送はクラスリンアダプター分子であるGGA1、2、3、およびAP1によって制御されている。本研究はこれら分子の詳細な機能について解析するものであり、今までに以下の点が明らかとなっている。1.GGA3には、MPRと結合できないスプライシング変異体(アミノ酸68-101が欠失)が存在する。GGAsを認識する抗体の作製、確認作業の過程で、このスプライシング変異体と全長GGA3の発現レベルを、ヒト組織において解析した。脳組織では2つの分子が確認されたが、その他の組織あるいはヒト由来の培養細胞では変異体が優位に発現していることを見出した。このことは、GGA3がMPR輸送以外の機能に関わっていることを示唆する(BBRCに発表)。2.CFP-GGA1とVenus-AP1をHeLa細胞に発現させ、生細胞における2色同時観察を行った。その結果、(1)両分子がゴルジ体領域で異なる局在を示すこと、(2)この部位から出る点状構造のほとんどがVenus-AP1のみを含むこと、が分かった。このことは両分子が細胞内で異なる機能を有し、小胞発芽後の過程には主にAP1が関与することを示唆する。3.GGAs分子のトランスゴルジネットワーク膜への結合解離の速度をFRAP法により比較した。その結果、(1)GGA1のヒンジ/イアー領域の存在によって同分子の結合解離速度が遅延すること、(2)GGA3のスプライシング変異体は全長GGA3より結合解離速度が遅延していること、が分かった。従って、FRAP法はこのような分子領域の機能を探る有用な手法であることが示された。今後、上記2および3について、論文発表のための追加実験を行う予定である。リソソーム酵素の選別輸送はマンノース6リン酸受容体(MPR)によって行われ、同受容体の細胞内輸送はクラスリンアダプタータンパク質であるGGA1,2,3、およびAP1によって制御されている。本研究はこれら分子の詳細な動態・機能を解析するものであり、今年度の研究により以下の成果が得られた。

1.コレステロール輸送を乱す薬物として知られるU18666AをHeLa細胞に投与すると、MPRが今まで知られていない特異なエンドソームに蓄積することを見いだした。このことはコレステロールの機能がMPR輸送に関与することを示す(Cell and Tissue Researchに発表)。2.全長のカチオン依存性MPRを緑色蛍光タンパク質(GFP)に融合させたタンパク質(GFP-CIMPR-full)を構築し、生細胞において観察すると、多形性の小管小胞状構造物としてトランスゴルジネットワークから出芽していた。この動態は細胞質外ドメインを欠いたGFP融合タンパク質(GFP-CIMPR-tail)と同様であるが、両者は細胞末梢領域で異なる局在を示した。FRAP (fluorescence recovery after photobleaching)法を用いて、これら分子の細胞内輸送動態を解析した結果、GFP-CIMPR-fullは末梢における停留時間がGFP-CIMPR-tailより長かった。さらに、GFP-CIMPR-tailは(1)で述べた異常エンドソームへの局在が見られなかった。以上より、MPRの末梢領域における局在・動態には細胞質外ドメインが関わることが分かった。3.GGAの動態・機能を解析する研究ツールとして、GFP-GGA1を安定に発現するHeLa細胞を作製した。また、RNAi法を用い、GGA1,GGA2,GGA3のそれぞれのタンパク発現レベルを安定に低下させた細胞株を樹立した。
動的再構成可能デバイスを用いた仮想計算システムに関する研究

本研究では、動的再構成可能プロセッサアレイ(DRPA)の設計・評価環境の構築を行い、DRPAアーキテクチャの設計手法に関する研究を行った。まず、DRPAのProcessing Element(PE)の構成や、PE間の結合網など、アーキテクチャを設計する上で重要となる構成要素を選定し、パラメータを指定することでアーキテクチャを設計可能なモデルアーキテクチャの開発を行った。提案するアーキテクチャでは、並列性やデータフローグラフなどのアプリケーションの特性に応じて、適切なパラメータを与えれば、性能、面積、消費電力において効率のよい具体的なアーキテクチャを容易に設計することが可能である。また、アーキテクチャの性能・面積・消費電力を評価するため、パラメータと実装対象のテクノロジ情報から、自動的にDRPAアーキテクチャのRegister Transfer Level(RTL)モデルをVerilog形式で生成するDRPA Generatorの開発を行った。これにより、容易にアーキテクチャを設計し、Synopsys社のCADツールと連携することで、短期間で性能と面積・消費電力のトレードオフ解析を行うことが可能である。さらに、アプリケーションの開発は、共同研究者の開発したリターゲッタブルコンパイラを用いることで、C言語を拡張した言語により記述することができる。実際にいくつかのアーキテクチャを生成し、トレードオフの解析を行った結果、特にPEの演算粒度に関して、8,16,24,32ビットの各アーキテクチャで比較すると、8ビットの粒度の増加に対して最大遅延が2ns大きくなることがわかった。一方で、プログラムを格納するメモリのサイズは、演算粒度にはあまり影響を受けないことがわかった。本年度は、さらに慶應義塾大学天野研究室で開発を進めている動的再構成可能プロセッサMuCCRA-2およびMuCCRA-Cubeの開発に全工程を通して携わった。特に、MuCCRA-2のアーキテクチャ設計の段階では、アーキテクチャの具体的な検討から、仮想計算メカニズムにおける動的再構成機構の効率化、低消費電力化などでいくつかのアイディアを提案し、実際に90nmのCMOS技術を用いたMuCCRA-2チップを開発した。MuCCRA-2は、すでに評価基板が完成し、実機動作を確認するに至っている。実際に仮想計算メカニズムを搭載したLSIの実例はこれまでほとんどなく、MuCCRA-2に関連する研究は当該分野での高い有効性をもつと考えられる。本年度は、これらの研究成果として、査読付国内シンポジウムおよび国際会議で発表を行った。
マンガン酸化菌のマンガン酸化機構の解明

本研究課題の最終目標は、マンガン酸化菌のマンガン酸化メカニズムを解明することである。今回の申請期間(H2022)中には、代表的なマンガン酸化菌であるPseudomonas putida GB-1のマンガン酸化プロセスに関与する酵素とその性質を明らかにすることを目的としている。平成20年度にマンガン酸化に直接関与していると考えられる遺伝子が2つ同定されている。このうち大腸菌による組み換タンパク質の合成に成功しているCumAについてマンガン酸化能力を調べた。その結果、本酵素はマンガンを2価から3価に酸化することが明らかになった。しかしながら、マンガン酸化物(4価)の生成を行う能力はなかった。もう1つ同定されているMnxG遺伝子に関しては、昨年度から引き続き大腸菌による組み換タンパク質の合成を試みた。リコンビナントMnxGタンパク質は大腸菌内で発現はするものの、菌体内の不溶性画分である封入体内に存在しており容易に精製することが出来ないため、尿素を用いて封入体からの溶出を行った。その結果、封入体からの溶出には成功したが、タンパク質の巻き戻しを十分に起こすことができていないためか、本タンパク質を精製することは出来なかった。現在、発現ベクターの種類を変更するなどして、引き続き組み換タンパク質の合成を試みている。さらに本年度は、マンガン酸化能力を欠失した株の菌体内へのマンガン取り込み能力を調べた。その結果、CumA遺伝子を欠失した株は、培地中のマンガンを野生株よりも多く取り込んでいることが判明した。この結果は、P.putida GB-1は酸化マンガンを菌体外に生成するが、上記したようにマンガン酸化の第1段階に関わると考えられるCumA遺伝子が欠失するとマンガンがそのまま菌体に入ることを示している。平成20年度は、マンガン酸化菌変異体ライブラリーからマンガン酸化能を欠失した菌を選抜し、その破壊されている遺伝子の同定を行った。その結果、マンガン酸化に直接関与していると考えられる遺伝子が2つ同定された。1つは既にJ.De Vrind博士によりマンガン酸化に関係していると報告されているCumA遺伝子であり、もう1つは申請者の共同研究者であるB.Tebo博士が以前Bacillus菌においてマンガン酸化に関係していると報告したMnxG遺伝子と非常に相同性の高い遺伝子であった。P.putidaは今回研究に使用しているGB-1とは別の系統(KT2440)において、全ゲノム配列が既に決定されておりデーターベース上に公開されている。この公開情報を元に上記の2つの遺伝子をPCR法により取得し、大腸菌を用いて組換えタンパク質の合成を行った。大腸菌内で発現したリコンビナントCumAタンパク質は、菌体内の可溶性画分に存在しており容易に精製を行うことが出来た。一方、リコンビナントMnxGタンパク質は、大腸菌内で発現はするものの菌体内の不溶性画分に存在しており容易に精製することが出来なった。現在、この不溶性画分の封入体から尿素を用いた精製を試みている。CumAタンパク質はその大きさが約51kDaであるのに対して、MnxGタンパク質は209kDaもある非常に大きなタンパク質である。この大きさのため、リコンビナントMnxGタンパク質を発現した大腸菌は封入体を形成したと考えられる。
疾病特異的な酸化傷害タンパク質検出法の開発と応用

酸化傷害タンパク質検出用試薬TOP(Tags for Oxidized Proteins)を開発した。この試薬はタンパク質中のアルデヒド基と特異的に反応するreactive groupと、酸化傷害タンパク質を精製・濃縮するためのaffinity tagを安定同位体標識可能なlinker regionでつないでいる。組織から抽出したタンパク質混合物に[1]TOPを付加し、[2]affinity columnで精製後、[3]液体クロマトグラフィーまたは電気泳動で分離する。[4]分離したタンパク質を酵素消化して酸化傷害タンパク質を同定するとともに、酸化傷害部位を質量分析計で直接検出する。linker regionに安定同位体標識したTOPを用いることにより、疾病組織と正常組織に含まれる酸化傷害タンパク質量を定量比較するとともに、傷害部位を知ることが出来る。平成15年、16年の2年間でこのTOPに関して特許出願するとともに以下の3点に成功した。(1)人為的に酸化傷害を与えたペプチドの酸化状態の解析、affinity columnを使ったアルデヒド化されたペプチドの精製。(2)人為的に酸化傷害を与えたタンパク質のaffinitycolumnによる精製(3)安定同位体標識TOPを用いたペプチド混合物中の酸化傷害タンパク質の精製と定量分析(1)に関しては、8残基のモデルペプチドAngiotensin II(AngII)を使用した。このペプチドを様々な濃度のNaOClで酸化させたところ、非常に多様な酸化状態を示し、約30種類の分子量の異なるAngIIが観測された。この理由は8残基中の6残基が何らかの酸化を受けるためである。この研究で見えてきた酸化傷害の複雑さは酸化傷害タンパク質の定性・定量解析の困難さを物語っている。そこで、現在、TOPをさらに改良したタグの開発に取り掛かっている。酸化傷害タンパク質検出試薬の開発と検出法の確立酸化傷害タンパク質検出用試薬TOP (Tags for Oxidized Proteins)を開発した。人為的に酸化傷害を与えたペプチドに対して上記の[1][4]の方法を確立し、アルデヒド化されたペプチド成分だけを質量分析計で解析することに成功した。本年度気付いた問題点と今後の展開酸化に伴うペプチドの分子量変化は非常に多岐にわたることがわかった。これはペプチド中のそれぞれのアミノ酸が様々な酸化を受けることに起因している。解析を困難にした点はそれぞれの酸化状態で質量分析時のイオン化効率が異なる点である。このため、どの酸化状態がどのくらい含まれているか、という定量的な解析は不可能であった。また、タンパク質の解析においてもこの多様な酸化状態にともなう質量分析スペクトルの広幅化が質量分析を困難にした。来年度はこの点を解決するために定量性のある検出法と質量分析計を組み合わせて進める。(1)酸化傷害ペプチドの定量分析法の確立酸化に伴うペプチドの分子量変化は非常に多岐にわたることがわかった。そこでHPLCの紫外線(220nm)吸収計の前で流路を分岐して試料の紫外吸収と蛍光を同時測定するシステムを導入した。

これによって、蛍光ヒドラジドの付加したペプチドだけを容易に確認できると共に精度の高い定量分析が可能となった。蛍光検出の感度は数10fmoleと非常に高く、極微量のアルデヒド化ペプチドの検出も可能となった。(2)酸化傷害タンパク質の定量分析法の確立酸化傷害タンパク質に対しては二次元電気泳動法と蛍光ヒドラジドの併用が必要である。蛍光ヒドラジドをあらかじめ試料に付加した後に二次元電気泳動することに成功。従来のビオチンヒドラジドを使ったウエスターンプロッティング法に比べ、再現性、スループット、定量性が向上した。これにより、2種類の蛍光ヒドラジドを同時に使用することにより、2種類の試料中の酸化傷害タンパク質の量を一枚の二次元電気泳動ゲル中で定量比較することが可能となった。(3)ヒト血清中の酸化傷害ペプチドの検出昨年度までに組織から高効率で再現性良くペプチド成分だけを抽出する方法を確立した。本年度はこの方法を改良し、血清からペプチドを抽出する方法の開発を行った。この方法はある程度のスループットでペプチドを抽出することが出来るが、抽出効率、高分子タンパク質の完全除去という部分でまだまだ開発の余地がある。来年度も継続して開発を行う。
強誘電分極を用いたコヒーレント光学フォノンからのテラヘルツ電磁波発生と電場増強

成長中のプラズマ発光を評価することによってYbFe2O4薄膜、YMnO3薄膜、BiFeO3薄膜の高品質エピタキシャル成長に成功した。YbFe2O4薄膜では、赤外紫外域の広い波長範囲で吸収が確認され、光誘起電流・スピン変調などの新規な物性を明らかにした。YMnO3強誘電体薄膜を用いて、強誘電性分極反転と光誘起電流との相関を詳細に評価した。照射光の波長と光誘起電流との相関をバンド内のd軌道の状態から議論した。さらに光学フォノン、マグノン由来と思われるフェムト秒光励起反射率の振動構造(それぞれ5.1、0.58THz)を観測した。BiFeO3薄膜においても同様の振動構造を2.5THzに観測した。・化学量組成の薄膜形成が困難であるYbFe2O4薄膜の低温エピタキシャル成長に成功した。超高密度のターゲットの作製、2元ターゲットをプラズマの発光分析を用いて制御する等の方法で組成制御を可能にした。得られた高品質薄膜を用いて、電気伝導特性とその温度依存性、光吸収および光伝導の波長・光照射時間・温度依存性に関して詳細な検討を行った。特に,広い波長範囲で吸収が確認される得られた。また、電気伝導特性は単結晶とほど同程度であり、非化学両論組成の薄膜の物性との比較が可能になった。また、様々な物性評価の結果、ネール点と磁気抵抗との関係を世界ではじめて明らかにした。化学両論からの組成変化によって磁気抵抗の振る舞いが大きく異なり、ネール点の変化に起因するものと推測している。・上記と同様の手法を用いて作製された高品質なYMnO3強誘電体薄膜を用いて、強誘電性分極反転と光誘起電流との相関を詳細に評価した。複雑なドメイン構造を有する強誘電体とは異なり、一軸性強誘電体の利点を生かして様々な評価が可能になり、強誘電体の自発分極の存在によって電界を印可せずに光誘起電流が生じることをが明らかになった。さらに、照射光の波長と光誘起電流との相関をバンド内のd軌道の状態から議論した。さらに光学フォノン由来と思われるフェムト秒光励起反射率の振動構造(5.1THz)の観測に初めて成功した。フェムト秒光励起は強い温度依存性があり、特にネール点以上で大きく減少することも明らかになった。電子揺らぎを有する電子強誘電体YbFe2O4薄膜および一軸性の分極構造を有するYMnO3薄膜ともに従来よりも格段に結晶性の良い薄膜の形成に成功した。その結果、YbFe2O4においては新規な磁気抵抗効果が発見され、その変化はネール点と相関があることが明らかになった。YMnO3薄膜に関しても同様に高品質薄膜によって光誘起電流と強誘電性の自発分極との相関が明らかになった。低温測定が可能になり、光伝導の波長・光照射時間・温度依存性に関して検討を進めることが可能になった。特に,光学フォノン由来と思われるフェムト秒光励起反射率の振動構造(5.1THz)の観測に初めて成功したことは突筆すべきである。このネール点との相関は極めて重大な発見であり今後の発展が期待できる。・超高密度のターゲットの作製、2元ターゲットをプラズマの発光分析を用いて制御する等の方法で化学量組成の薄膜形成が困難であるYbFe2O4薄膜の低温エピタキシャル成長を可能にした。特に,広い波長範囲で吸収が確認され、電気伝導特性は単結晶と同程度であり、非化学両論組成の薄膜の物性との比較が可能になった。組成の異なる薄膜試料のI-V特性を評価によって、Fe組成の増加に伴って非線形応答を示す閾値電界強度Ethは減少することを明らかにした。また、比抵抗の温度依存性から、ネール点を示すと考えられる変曲点はFe組成の増加に伴って線形的に上昇することを明らかにした。MR測定から、正のMRから負のMRに変化する温度もFe組成の増加に伴って、上昇することを明らかにした。MR測定結果はスピン散乱モデルで説明が可能であった。このようなMRの起源からMRが正から負へ変化する温度は、スピン秩序形成の前駆的現象であると示唆される。複雑なドメイン構造を有する強誘電体とは異なり、一軸性強誘電体の利点を生かして様々な評価が可能になり、強誘電体の自発分極の存在によって電界を印可せずに光誘起電流が生じることを明らかにした。成長中のプラズマ発光を評価することによってYbFe2O4薄膜、YMnO3薄膜、BiFeO

3薄膜の高品質エピタキシャル成長に成功した。YbFe2O4薄膜では、赤外紫外域の広い波長範囲で吸収が確認され、光誘起電流・スピン変調などの新規な物性を明らかにした。YMnO3強誘電体薄膜を用いて、強誘電性分極反転と光誘起電流との相関を詳細に評価した。照射光の波長と光誘起電流との相関をバンド内のd軌道の状態から議論した。さらに光学フォノン、マグノン由来と思われるフェムト秒光励起反射率の振動構造(それぞれ5.1、0.58THz)を観測した。BiFeO3薄膜においても同様の振動構造を2.5THzに観測した。1)電子揺らぎを有する電子強誘電体YbFe2O4薄膜の低温成長と光誘起物性:フラストレーション系強誘電体の磁気スピンの秩序に関する理解は格段に深まった。29年度は化学量論組成からの変化と光誘起電流との関係およびその温度依存性を調べる.励起光のエネルギー,測定温度,ポーリングによる分極の状態制御などによって明らかにした光励起キャリアの情報が超高速分光測定時の基礎的なデーターとなるため,極めて重要な検討項目である。2)1.7eV近傍に大きな吸収を示すYMnO3薄膜の作成と物性評価:高速パルス光応答の結果を含めて,フェムト秒ポンプ・プローブ測定とテラヘルツ光を用いた光吸収・電気変換プロセスの測定条件を決定する.「平衡状態におけるテラヘルツ物性計測」のみならず、よりダイナミックな光励起キャリアの計測が可能な新しい測定方法の開発を行う.YMnO3においては,5.1THzに光学フォノンに由来する振動が,0.58THzにマグノンに由来すると思われる振動が確認されている.これらのTHz放射をプローブとしたマルチフェロイック強誘電体の電荷・磁気秩序の電場・磁場印加によるダイナミック計測を行い,新しい物理を探求する。3)コヒーレントLOフォノンからのTHz電磁波放射と強誘電性自発分極および圧電分極の相関:フーリエ変換パワースペクトルにおけるコヒーレントLOフォノン信号の積分強度を求めて解析を行ない,THzの位相や強度の外部電界依存性を明らかにする。今回取り上げる試料はいずれも磁気秩序と電気分極の秩序を有するマルチフェロイック物質である。ぞれの秩序の電場や磁場そして電磁波に対するダイナミカルな挙動を明らかにする。固体物性、酸化物エレクトロニクス