hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
環境負荷削減のための鋼と木質材料のハイブリッド構造に関する研究

一方,凝集破壊の割合は,弾性接着剤ではせん断強度の減少に伴って増加する。木質材料どうしのビス接合に関して,引き抜け耐力,せん断耐力およびそれらを組み合わせた場合の耐力などの基本的な性能確認実験を行った。得られた結果は下記のとおりである。4)ビス1本当たりの耐力は,ビスの留め付け間隔が300mmで最も大きくなるが,500mm間隔を超えると,同じ傾向になる。鋼と木質材料のハイブリッド構造の提案にあたって,接合法の相違(ボルト接合・接着接合)による性能比較のための要素実験を継続して行う。24年度が最終年度であるため、記入しない。鋼と木質材料のハイブリッド構造の提案にあたって,安全性・機能性・環境性・耐火性・経済性・施工性・意匠性の評価軸を設定して構法比較を行う。また,地域ごとの人口林の蓄積量や炭素固定量などを分析し,木材の供給システムの提案のための調査を継続したいと考えている。
蚕の硬化病菌のプロトプラスト融合とその遺伝学的解析

蚕の硬化病菌のプロトプラストの分離再生復帰および融合とパルスフィ-ド電気泳動による染色体DNAの分離法について検討した。蚕の硬化病菌をLーbroth液体培地で培養することにより若い菌糸を大量に得ることができた。プロトプラストの分離に用いる酵素はZymolyaseがどの菌においてもある程度有効であった。また,2ーメルカプトエタノ-ルによる前処理は全硬化病菌において効果が認められた。つぎに,赤きょう病菌についてプロトプラストの分離,復帰および融合について詳細に検討を加えた。本菌の分離にはZymolyaseとDriseraseが効果があり,それに用いる浸透圧調製剤はプロトプラスト分離時には0.7Mkcl,再生復帰時には0.7Mグルコ-スが最適であることが判明した。同条件下においてポリエチレングレコ-ル(PEG)法でプロトプラスト融合を試みた結果,PEG濃度40%,CaCl_2濃度10mMで15%の高い融合率をえた。融合株の14.0%がヘテロ2倍体であり,残りは組み換え体であると考えられた。ところで、プロトプラストは細胞融合あるいは形質転換に用いられるがその保存法に関する研究はほとんどない。そこで,プロトプラストをグリセロ-ル存在下で-80°Cに保存した結果,プロトプラストの生存率は48日後で約60%であり,融合率の低下は認められなかった。したがって,プロトプラストの保存が可能になり,よりたやすくプロトプラストを用いる実験ができるようになった。プロトプラストを寒天内で作製し,そこより染色体DNAを抽出し,パルスフィ-ルド電気泳動像より赤きょう病菌の染色体数の推定を行った。その結果,2Mbpー9Mbpの範囲で6本のバンドに分離し,赤きょう病菌の染色体数は6本以上で全ゲノムの長さは30Mbp以上と推定された。同様に黒きょう病菌を調べた結果,7本以上の染色体と32Mbp以上の全長が推定された。野外昆虫より分離した白きょう病菌、赤きょう病菌および麹かび病菌からのプロトプラストの分離を試みた結果、それぞれZymolyase、Driselase、およびNovozyme処理により高率にプロトプラストが分離された。白きょう病菌および赤きょう病菌のプロトプラストは1個のプロトプラストを有しているものが多かったが麹かび病菌では数個の核を有しているものが多かった。再生・復帰率は白きょう病菌および麹かび病菌において良好な結果が得られたが赤きょう病菌においては著しく低いものであった。それはDriselase中に含まれるproteaseによるものと推定されたので酵素液中に牛血清アルブミン(BSA)を添加し、その改良を試みた結果、赤きょう病菌においても約70%の再生・復帰率が認められた。塩化カリシウム・ポリエチレングリコール法によりそれぞれのプロトプラストの融合を試みた。その結果、白きょう病菌および赤きょう病菌において高い融合頻度を得たが麹かび病菌のそれは低く改良する必要があると考えられる。一方、プロトプラスト融合により遺伝学的な解析を進めるためにはプロトプラストの保存に関する研究は不可欠であるが、糸状菌においてはそのような試みは少ない。そこで現在プロトプラストの保存法を検討中である。

各種昆虫により分離した白きょう病菌は菌株ごとにプロトプラストの分離条件あるいは融合率に差異が認められたことは白きょう病菌の宿主との関係において興味深い現象である。野外昆虫より分離した硬化病菌からプロトプラストの分離を試みた結果、Zymolyase、Driselase、あるいはNovozyme処理により大量のプロトプラストが分離された。プロトプラスト利用による遺伝学的な解析を進めるためにはプロトプラストの保存に関する研究が不可欠であるが、糸状菌においてはそのような試みは少ない。そこで赤きょう病菌のプロトプラストを20%グリセリンおよび0.1%牛血清アルブミンで処理後、-80°Cで保存した結果、100日後においてもその生存が確認され、28日後においてもプロトプラスト融合に供することが可能であった。したがって、一応プロトプラストの保存法は確立できたものと考えられる。一方、硬化病菌の染色体数は不明のものが多いが、同糸状菌の育種を考える上にきわめて重要な事と思われる。そこで、プロトプラストより、温和な条件で染色体DNAを分離し、パルスフィ-ルド電気泳動(CHEF法)より、白きょう病菌(Beauveria bassiana)および黒きょう病菌(Metarhizium anisophilic)の染色体DNAの分離を試みた。0.5%寒天、40V、90分パルス、144時間の電気泳動において白きょう病菌では2Mb10Mb間に5本のバンドが、黒きょう病菌では6本のバンドが確認された。したがって、白きょう病菌では少なくとも5本、黒きょう病菌では6本以上の染色体が存在するものと推定され、両菌株のゲノム全長は30Mbp以上であると考えられる。各種の野外昆虫より黒きょう病菌,緑きょう病菌,白きょう病菌,赤きょう病菌およびVerticillium lecaniiを分離し,プロトプラストの作出を試みたが,いずれの菌においてもNovozyme234およびZymolyase20Tが効果があり硬化病菌における細胞壁成分の共通性が示された。Verticillium lecaniiの2系統間(オンシツコナジラミ病原株およびワタアブラムシ病原株)よりNTG処理によりそれぞれの栄養要求変異株を分離した。その変異株を用いて,2系統間の融合をPEG法にて試みた結果,融合率は0.046%で比較的高い頻度で細胞融合が認められた。融合株の性状は現在,検討中である。硬化病菌の染色体数は不明である。そこで,赤きょう病菌および黒きょう病菌の数株を用い,プロトプラストより温和な条件で染色体DNAを分離し,パルスフィルド電気泳動(CHEF法)によりその核型を分析した。赤きょう病菌では4菌株とも6バンドが認められ,それらの泳動パタ-ンは互いに類似していた。以上のことより赤きょう病菌の染色体数は6本以上で,全ゲノムサイズは30Mbp以上であることが判明した。黒きょう病菌についてはまず,染色体DNAの分離法を検討した。発芽分生子,blastosporeおよび未精製プロトプラストを電気泳動用試料とした場合,染色体DNAバンド数は少なかったが,精製プロトプラストを用いた場合には各菌株とも57本のバンドに分離した。電気泳動パタ-ンは菌株間において多様であり,菌株毎に異なっていた。電気泳動より推定される染色体数はそれぞれ57本であり,それらの全ゲノムサイズは29.537.1Mbpであった。以上の結果は黒きょう病菌において核型の多型性が生じていることを強く示唆している。
泌尿器癌の浸潤転移に関わる細胞外マトリックス分解酵素の局在に関する研究

1.目的:癌の浸潤、転移においてコラーゲン、ラミニン、エラスチン等の細胞外マトリックスの分解は不可欠である。カテプシンL、Bはペプチド結合の加水分解を触媒するシステインプロテアーゼで、それぞれコラーゲン、エラスチンを分解し、高転移浸潤性癌では多く発現されると報告されている。またカテプシンHも乳ガン細胞ではB、Lよりも高い値を示すとの報告もある。そこでの腎の正常および癌組織を対象にカテプシンB、H、Lの組織内局在について検討した。2.方法:腎癌22例を対象にその正常腎組織、癌組織を中性緩衝ホルマリンに固定し型どおり包埋。坑カテプシン(B、H、L)ポリクローナル抗体(Kominamiら(1982)が抽出)を用い免疫組織化学的手法により染色し、その局在を検討した。3.結果:カテプシンB、Lは腎癌組織にのみ発現し、正常腎組織には認められなかった。癌組織中の局在は癌細胞の細胞質および細胞膜にのみ発現し、癌間質や壊死組織には見られなかった。発現の程度は腫瘍中心部よりも周辺部でやや高い傾向がみられ、カテプシンBの方がLよりも高い傾向が見られた。組織型では明細胞型は高い発現がみられたが、異型度とのあきらかな相関は見られなかった。一方、カテプシンHは腎癌、正常腎組織ともに発現は見られなかった。4.考察:Chauhanら(1991)はカテプシンL含量を種々の腫瘍で測定し、腎腫瘍は最も高い値を示したと報告しているが、本研究により組織学的にB、Lが癌細胞内に強く発現しており、組織学的マーカーになりうると考えられた。正常腎尿細管にもカテプシンは存在するとされるが癌細胞に比して検出限界以下であり、尿細管が発性母地とされる腎癌における脱分化のひとつと考えられ、癌進展との関わりが興味深い。さらに腎癌細胞の培養における細胞内局在、培養液中への放出の検出を検討する予定である。
有機導体π-d系を中心とした理論的研究

最近、新しい1次元π-d系であるフタロシアニン系で負の巨大磁気抵抗が観測された。この系を念頭に、本研究では拡張近藤ハバードモデルを新しく提案し、強結合理論と数値計算に基づきその基底状態を明らかにし、バルク系でも安定な強磁性と電荷秩序が共存する相の存在を明らかにした。この相は電子の局在状態においても安定である点で、従来の電子の遍歴性を媒介とした二重交換系の強磁性とは異なっていることを示した。一方、二次元異方的三角格子において、電荷秩序相近傍におけるフラストレーションに伴う電荷の融解現象を調べた。電荷の自由度のみを考慮したtV模型を適用し、飛び移り積分t、電子問クーロン相互作用Vの異方性の度合いが電子の局在性にどのような影響を及ぼすかを強結合理論と数値計算によって解析した。本モデルの強結合極限t=0は、古典イジング系に相当する。Vが等方的な場合、系の基底状態はマクロに縮退しており、その空間変調のパターンによって二つのグループに分けられる;特定の方向に2倍周期を持ったストライプ型の電荷秩序状態と、三副格子に分かれた状態である。ここに有限かつ十分小さなt<<Vを導入した際、後者がtの1次摂動の範囲で有意なエネルギー利得をもち、マクロな縮退を解いて新たな基底状態を形成することがわかった。この状態は、電荷のおよそ半分から2/3程度が等間隔にウィグナー結晶を形成し残りの電子が遍歴的な波動関数を形成する、電荷ギャップを持たない新しい量子液体状態である。この状態をその特徴的な形状からピンボール液体と呼ぶ。このピンボール液体は、三角形の異方性が導入されても有限のパラメタ領域で安定に存在するため、これまで提唱されてきたフラストレーション由来の様々な新しい量子状態と比べても普遍性の高い、より現実的なものであることが明らかになった。これらの理論的結果を踏まえ、既存の実験をどのように理解できるか、またどのような実験を行えば、こうした新奇な量子状態を捉えることができるかなどを議論することが今後の課題である。有機導体のπ-d系はd電子がπ電子とが共存し相互作用する系である。最近、新しい1次元π-d系であるフタロシアニン系が合成され、実験で負の巨大磁気抵抗が観測された。この系を念頭に、本研究ではUVJモデルという重要なモデルを新しく提案した。ここでは同じサイト上(U)、隣接サイト間(V)の電子間クーロン相互作用を含んだ強相関1/4-fillingの電子系が各サイトで局在スピン系(S=1/2)との間の相互作用Jをもつ。このモデルの1次元での基底状態をNon-abelian密度行列繰り込み群という数値的手法によって詳細に調べた。その結果、U,V,Jの度合いによって(A)常磁性金属,(B)強磁性金属,(C)常磁性電荷秩序絶縁体,(D)強磁性電荷秩序絶縁体,という4つの状態が出現することがわかった。電荷秩序相(C)は電子間相互作用U,Vの大きな領域で出現する。この相はJの効果によって著しく安定化し、Jを強めると(D)相へと強磁性転移を起こす。(D)相は比較的小さなUとVでも安定に存在する。この(D)相は本研究によって初めて見出された、強磁性と電荷秩序の共存相である。解析計算により、このような強磁性絶縁状態は伝導電子と局在スピンがスピン一重項を強く組みながら仮想的に左右に移動することにより、残り半分の自由な局在スピンがそろう効果から出現することがわかった。以上の結果からπ-d相互作用Jは電荷ギャップを広げ、系を絶縁化する役割があることが明らかになった。このような系における磁場効果を考える。通常、磁場効果は電子の軌道を縮め正の磁気抵抗を引き起こす。しかしこの系では、磁場でスピン一重項が三重項に置き換わることによって電荷秩序がこわされ負の磁気抵抗を示す。このような新しい負の磁気抵抗の機構を提案する論文を現在準備中である。また、本研究に付随した理論研究によりU=V=0の極限である1次元近藤格子模型の性質を調べた。数値計算が非常に困難なパラメタ領域を丁寧に調べた結果、1/4-filling近藤格子の基底状態の性質が、最近欧米のグループによって提案されているダイマー相ではなく、電子相関の強い朝永ラッティンジャー液体であることも新たに示すことができた。この系を念頭に、本研究では拡張近藤ハバードモデルを新しく提案し、強結合理論と数値計算に基づきその基底状態を明らかにした。その中でバルク系でも安定な強磁性と電荷秩序が共存する相の存在を新しく見出した。この相は電子の局在状態においても安定である点で、従来の電子の遍歴性を媒介とした二重交換系の強磁性とは異なった新しい強磁性であることを示した。電荷の自由度のみを考慮したtV模型を適用し、飛び移り積分t、電子間クーロン相互作用Vの異方性の度合いが電子の局在性にどのような影響を及ぼすかを数値計算によって詳細に解析した。

本モデルの強結合極限t=Oは、古典イジング系に相当する。Vが等方的な場合、系の基底状態はマクロに縮退しており、その空間変調のパターンによって二つのグループに分けられる;特定の方向に2倍周期を持ったストライプ型の電荷秩序状態と、三副格子に分かれた状態である。ここに有限かつ十分小さなt<<Vを導入した際、後者の三副格子状態がtの1次摂動の範囲で有意なエネルギー利得をもち、マクロな縮退を解いて新たな基底状態を形成することがわかった。この状態は、電荷のおよそ半分から2/3程度が等間隔にウィグナー結晶を形成し残りの電子が遍歴的な波動関数を形成する、電荷ギャップを持たない新しい量子液体状態である。その詳細については来年度も引き続き研究を行う予定である。上記の異方的三角格子上の古典イジング系における有限温度の状態についても古典モンテカルロのWang-Landau法を用いて解析を行い、エントロピーの大きな三副格子状態の寄与やドメイン構造を持った励起状態の寄与について調べた。これら異方的三角格子上の電荷秩序について得られた知見で、有機導体θ-ET_2Xの実験結果に対する自然な理解を与えることに成功した。最近、新しい1次元π-d系であるフタロシアニン系で負の巨大磁気抵抗が観測された。この系を念頭に、本研究では拡張近藤ハバードモデルを新しく提案し、強結合理論と数値計算に基づきその基底状態を明らかにし、バルク系でも安定な強磁性と電荷秩序が共存する相の存在を明らかにした。この相は電子の局在状態においても安定である点で、従来の電子の遍歴性を媒介とした二重交換系の強磁性とは異なっていることを示した。一方、二次元異方的三角格子において、電荷秩序相近傍におけるフラストレーションに伴う電荷の融解現象を調べた。電荷の自由度のみを考慮したtV模型を適用し、飛び移り積分t、電子問クーロン相互作用Vの異方性の度合いが電子の局在性にどのような影響を及ぼすかを強結合理論と数値計算によって解析した。本モデルの強結合極限t=0は、古典イジング系に相当する。ここに有限かつ十分小さなt<<Vを導入した際、後者がtの1次摂動の範囲で有意なエネルギー利得をもち、マクロな縮退を解いて新たな基底状態を形成することがわかった。この状態をその特徴的な形状からピンボール液体と呼ぶ。このピンボール液体は、三角形の異方性が導入されても有限のパラメタ領域で安定に存在するため、これまで提唱されてきたフラストレーション由来の様々な新しい量子状態と比べても普遍性の高い、より現実的なものであることが明らかになった。これらの理論的結果を踏まえ、既存の実験をどのように理解できるか、またどのような実験を行えば、こうした新奇な量子状態を捉えることができるかなどを議論することが今後の課題である。
表在性舌癌に対する新光感受性物質と青色半導体レーザーによる光力学的診断治療の研究

光力学的癌治療(PDT)時に用いられる光増感剤5-Aminolevulinic Acid(ALA)を腫瘍組織により高濃度に集積させる投与法を確立する目的でALA投与後のマウス舌癌におけるProtoporphyrin-IX(Pp-IX)の集積性を各種投与法について比較検討した。実験にはC3Hマウスを用い,NR-S1扁平上皮癌を舌上皮下に移植,腫瘍が直径6mmに増殖した時点でALAを腹腔内投与(I.P.)、経口投与(P.O.)、oil in water emulsionでALA20%に調整した軟膏塗布投与(topical)した。topical群においては併用効果として薬剤組織浸透性を亢進させるDMSO,またはALAの腫瘍組織集積性を増強させる鉄キレート剤のEDTAやdesferoxamineをALA20%軟膏中に追加調製し比較検討を加えた.なお、ALAの腫瘍集積性を検討するため正常舌組織についても同様に投与し比較した。投与後、経時的に舌を摘出、凍結切片作成,組織学的にPp-IX蛍光発光分布を蛍光顕微鏡にて確認後,分光光度計を用い腫瘍組織内Pp-IX濃度を定量計測し比較検討した。定量計測は凍結切片の蛍光強度と既知のPp-IX蛍光濃度の検量線との対比によりPp-IX集積量を算出した。以上の結果、正常舌組織ではALAの投与量を増加させてもPp-IX集積に変化はみられなかった。舌癌I.P.群、P.O.群は投与1時間後より正常舌組織投与群に比べ高濃度のPp-IX集積を示し、ALAの腫瘍集積性が認められたが、topical群では有意な腫瘍集積は認められなかった。またtopical群におけるALA20%軟膏への各種薬剤併用による検討においても舌癌組織へのPp-IX集積の増加はみられず,併用効果は本法では得られなかった.舌癌における投与法の比較ではP.O.群が最も高濃度の集積を認め、投与5時間後にピークを示した。今回の検討結果より、上皮下舌癌のALA-PDTは、ALA経口投与約5時間後のレーザー照射が最も効果的と推測された。光力学的癌治療時に用いられる光増感剤5-Aminolevulinic Acid(5-ALA)が腫瘍組織により早期に高濃度に集積させる投与法を確立する目的で、5-ALAおよび組織浸透性を高めると考えられている5-ALA Ester誘導体を扁平上皮癌に経皮的に塗布投与後,5-ALAより代謝、生成されるProtoporphyrm-IX(Pp-IXの腫瘍集積性について比較し,さらに脱毛剤と超音波照射の併用効果について検討を加えた。実験には扁平上皮癌(NRS-1)を皮下に移植したヌードマウスを用い、腫瘍頂部(直径7mm)に20%(1.2M/l)の5-ALAおよび5-ALA-Methyl、-Hexyl誘導体軟膏を塗布1時間後、各群で腫瘍を摘出。腫瘍組織はまず青紫色半導体レーザーを照射し、腫瘍塊全体の蛍光発光の部位について肉眼的に観察した。次いで凍結切片作成後腫瘍組織内Pp-IX光強度を蛍光顕微鏡にて対比観察し,分光光度計を用い分光化学的に定量計測し腫瘍組織内Pp-IX度を比較検討した。定量計測は凍結切片の蛍光強度と既知のPp-IX光濃度の検量線との対比により腫瘍組織内Pp-IX積量を算出した。軟膏塗布前の脱毛剤併用効果軟膏塗布10分後の冷却下超音波(1MHz)照射の併用効果についても各群で比較検討した。その結果、増感剤塗布投与後,腫瘍組織内に均一なPp-IX蛍光発光が蛍光顕微鏡にて観察された。増感剤の種類の比較では5-ALA-Hexyl誘導体群が他剤に比べ最も強いPp-IX積を示した。軟膏塗布前の脱毛剤の併用効果は各群ともみられ,特に超音波未照射群において強い効果を示した。以上の結果より今回の検討においては,脱毛剤または超音波照射を併用した5-ALA-Hexyl誘導体軟膏を経皮投与する場合が最も早期に腫瘍組織に強いPp-IX積を示すものと考えられた。

以上の結果、正常舌組織ではALAの投与量を増加させてもPp-IX集積に変化はみられなかった。舌癌I.P.群、P.O.群は投与1時間後より正常舌組織投与群に比べ高濃度のPp-IX集積を示し、ALAの腫瘍集積性が認められたが、topical群では有意な腫瘍集積は認められなかった。またtopical群におけるALA20%軟膏への各種薬剤併用による検討においても舌癌組織へのPp-IX集積の増加はみられず,併用効果は本法では得られなかった.舌癌における投与法の比較ではP.O.群が最も高濃度の集積を認め、投与5時間後にピークを示した。今回の検討結果より、上皮下舌癌のALA-PDTは、ALA経口投与約5時間後のレーザー照射が最も効果的と推測された。
呼吸ペースメーカーニューロンによる舌運動の脳幹内イオンチャネル性制御機構の解析

舌運動が呼吸調節に重要な役割を担っていることは明らかであるが、脳幹内における呼吸性舌運動の制御メカニズムについては十分明らかにはされていない。昨年度の研究により、呼吸調節因子のひとつであるpHに感受性をもつ特殊なK+チャネル(TASKチャネル)が呼吸性舌下神経活動のリズム調節に関わっていることを明らかにした。そこで本年度は、まず、呼吸ペースメーカーニューロンが局在する脳幹領域(pre-Botzinger Complex)におけるTASKチャネルのコンダクタンス変化が呼吸性舌下神経活動へ及ぼす影響について解析を行った。研究には新生児ラット脳幹スライスを用い、舌下神経から呼吸性活動を記録した上で、微小薬液注入の手法を用いて、pre-Botzinger Complex領域のpH値を選択的に変化させた。その結果、pH値を減少させた際には、舌下神経呼吸性活動のリズム性放電頻度が有意に増加し、逆にpH値を増加させた際には、舌下神経呼吸性活動のリズム性放電頻度が有意に減少した。これらの結果から、TASKチャネルのコンダクタンス変化による呼吸性舌下神経活動のリズム調節にはpre-Botzinger Complex領域が深く関わっていることが示唆された。つぎに、これまでに蓄積された呼吸性ニューロン群のイオンチャネルデータを用いて、コンピュータ・シミュレーションの手法により、呼吸性舌運動発現に関わる神経ネットワークにおけるTASKチャネルの役割について解析を行った。その結果、呼吸ペースメーカーニューロンにおけるTASKチャネルのコンダクタンス変化が、呼吸性舌運動のリズム形成ならびにリズム頻度調節に深く関わっていることが示唆された。さらに、これまでに得られた結果を統合することにより、新たな1呼吸性舌運動発現に関わる神経ネットワークモデルを構築した。そこでまず本年度は、呼吸調節因子のひとつであるpHに感受性をもつ特殊なK+チャネル(TASKチャネル)に着目し、呼吸性舌運動発現における役割について解析した。研究には新生児ラット脳幹スライズを用い、まず、舌下神経から呼吸性神経活動を記録した上で、呼吸ペースメーカーニューロンあるいは舌下神経運動ニューロンからパッチクランプ・ホールセル記録を行った。ついで、これらのニューロンのTASKチャネルコンダクタンスを電流-電圧曲線を用いて計測した。TASKチャネルは、pHの低下により閉鎖し、ハロセンの投与により開くことが知られており、この特性を利用した。その結果、呼吸ペースメーカーニューロン、舌下神経運動ニューロンともにTASKチャネルを有すること、また、そのコンダクタンスは、舌下神経運動ニューロンで有意に大きいことが明らかとなった。さらに、呼吸ペースメーカーニューロンのリズム性放電頻度とTASKチャネルコンダクタンスには逆相関があることが示唆された。つぎに、培養液のpH変化やハロセン投与による舌下神経の呼吸性神経活動への影響について解析を行った。その結果、培養液のpHを7.4から7.0へ変化させると、舌下神経の呼吸性活動の放電頻度が有意に増加し、逆に、ハロセン投与(0.2mM)のでは、その放電頻度が有意に減少した。また、この舌下神経呼吸性活動の放電頻度変化と呼吸ペースメーカーニューロンのTASKチャネルコンダクタンス変化との間に相関関係があることが示唆されたが、今後さらに、コンピュータ・シミュレーションの手法も用いて、より詳細に解析する予定である。
無容器凝固プロセスを用いた鉄系非晶質材料の組織制御指針の構築

本研究では、無容器凝固プロセスを用いて、鉄系非晶質材料を過冷却液体の熱的安定性および核発生の観点から評価・分析することにより、ナノ組織制御の可能性、および、内部組織構造と磁気特性の関係性を明らかにすることを目的とした。種々の鉄系合金の中でFe76Si9B10P5ヘテロアモルファス合金が優れたアモルファス形成能を示し、内部に高密度にクラスターを内包している可能性が実験的に確認された。また、適当な熱処理を行うことによりナノ結晶化させることが可能であり、優れた軟磁気特性を発現することが確認された。さらに、微量な銅元素を添加することにより、ナノ組織制御ができる可能性についても明らかにした。初年度にあたる平成27年度は、核発生要因を抑制した条件下で、単分散粒子の大量合成が可能なドロップチューブ法(パルス圧力付加オリフィス噴射法)を採用し、種々鉄系合金(金属ガラス合金(Fe-Co-Si-B-Nb)、ヘテロアモルファス合金(Fe-Si-B-P)、ナノ結晶合金(Fe-Si-B-P-Cu))の急冷凝固粒子の作製可能なプロセス条件を明らかにした。特に、金属ガラス合金(Fe-Co-Si-B-Nb)およびヘテロアモルファス合金(Fe-Si-B-P)については冷却速度の影響を調査するため、異なる液滴粒径(100800 &micro;m)の単分散粒子を異なるガス種(Ar/Heガス)の条件下で作製を行った。複数の条件下で作製した冷却速度の異なる単分散粒子の冷却速度と内部組織の関係性について、構造解析(X線回折法、透過型電子顕微鏡)や各種熱分析装置を用いて詳細に評価した結果、同一組成合金での冷却速度の変化による内部構造の違いについて明らかにすることができた。特にヘテロアモルファス合金(Fe-Si-B-P)の臨界冷却速度が非常に小さく(約550 K/s以下)高いアモルファス形成能を有していることが明らかとなった。さらに、内部構造を推定するために、球形粒子1つを用いた過冷却液体温度域での単粒子圧縮試験を行い、フラジリティの調査を行った。その結果、ヘテロアモルファス合金(Fe-Si-B-P)の最小到達粘性係数は金属ガラス合金(Fe-Co-Si-B-Nb)と比較して約1桁大きな値となり、フラジリティパラメータmの値も小さい値となることが明らかとなった。この結果はヘテロアモルファス合金(Fe-Si-B-P)が多数のクラスターを内包していることを意味しているものと推定される。この構造が磁気特性に与える影響については次年度以降に詳細に評価していく予定である。初年度の早期に金属ガラス合金(Fe-Co-Si-B-Nb)、ヘテロアモルファス合金(Fe-Si-B-P)、ナノ結晶合金(Fe-Si-B-P-Cu)の作製に成功しており、その組織変化等の分析に取り掛かることができているため。パルス圧力付加オリフィス噴射法により作製した粒径465 μmの単分散Fe76Si9B10P5粒子は、XRD、DSC、TEMにより内部に均一なアモルファス構造を形成していることが確認された。また、熱処理によって粒子は内部に平均結晶粒径2530 nm程度のナノ結晶相が析出し、同組成のリボン材と比較して微細な結晶相が析出することが明らかとなった。1粒子を用いた磁気特性評価では、1粒子の最大飽和磁束密度として1.64 Tを示し、同組成のリボン材よりも高い飽和磁束密度となることが明らかとなった。これは粒子が無容器凝固に起因して表面や内部に均一なアモルファス構造を形成しているために、強磁性のα-Feの析出頻度が多くなっているものと考えられた。また、強磁性のα-Feの析出頻度を増加させるため、Cuを微量添加した(Fe76Si9B10P5)99.75Cu0.25、(Fe76Si9B10P5)99.5Cu0.5単分散粒子を作製し、同様に内部組織と磁気特性評価を行った。その結果、Cuを0.25 at%添加した粒子は内部に完全なアモルファス構造を形成していたが、Cuを0.5 at%添加した粒子はガラス形成能の低下により、As-Qの状態で一部結晶化が生じていることが明らかとなった。また、磁気特性評価結果より、Cuを添加した粒子は常磁性のFe-B系化合物相の析出量が減少しているために合金の磁気特性は向上し、Cuを0.25 at%添加した粒子の最大の飽和磁束密度は1.69 Tを示した。しかし、Cuを0.5 at%添加した粒子はAs-Qの状態ですでに一部結晶化が進行していたために、熱処理過程で化合物相の析出が進行し、熱処理による飽和磁束密度の上り幅は小さくなる結果となった。次年度にはこれらの詳細な内部組織構造をTEM観察により分析し、ナノ組織構造と磁気特性の相関性について調査を行う予定である。平成28年度の早期に単粒子での磁気特性評価法について確立することに成功し、予定通りに合金組成や内部組織と磁気特性の相関性についての調査を実施することができたため。平成29年度は強磁性のα-Feの析出頻度を増加させるため、Cuを微量添加し(Fe76Si9B10P5)99.75Cu0.25、(Fe76Si9B10P5)99.5Cu0.5単分散粒子を作製し、内部組織と磁気特性評価を行った。

その結果、Cuを0.25 at%添加した粒子は内部に完全なアモルファス構造を形成していたが、Cuを0.5 at%添加した粒子はガラス形成能の低下により、As-Qの状態で一部結晶化が生じていることが明らかとなった。TEMの観察結果より、Cuを添加した粒子は熱処理を行うとどちらも結晶粒径が50 nm以上の粗大な化合物相の析出量が減少しており、数密度の測定結果からもナノ結晶相の析出頻度が増加していることが確認された。しかし、Cuを添加した粒子は10 nm程度の微細な結晶相の析出量も減少しているために合金全体の平均結晶粒径はFe76Si9B10P5単分散粒子とほぼ同じ値を示した。したがって、本研究においてはCuの添加による組織の微細化の効果は得られなかったが、結晶粒径の粒度分布を狭くし、結晶相の数密度を上昇させる効果が確認された。また、磁気特性評価結果より、Cuを添加した粒子は常磁性のFe-B系化合物相の析出量が減少しているために合金の磁気特性は向上し、Cuを0.25 at%添加した粒子の最大の飽和磁束密度は最大で1.69 Tを示した。しかし、Cuを0.5 at%添加した粒子はAs-Qの状態ですでに一部結晶化が進行していたために、熱処理過程で化合物相の析出が進行し、熱処理による飽和磁束密度の上り幅は小さくなる結果となった。したがって、本研究においては(Fe76Si9B10P5)99.75Cu0.25単分散粒子が最も優れた磁気特性を示すことが明らかとなった。本研究では、無容器凝固プロセスを用いて、鉄系非晶質材料を過冷却液体の熱的安定性および核発生の観点から評価・分析することにより、ナノ組織制御の可能性、および、内部組織構造と磁気特性の関係性を明らかにすることを目的とした。種々の鉄系合金の中でFe76Si9B10P5ヘテロアモルファス合金が優れたアモルファス形成能を示し、内部に高密度にクラスターを内包している可能性が実験的に確認された。また、適当な熱処理を行うことによりナノ結晶化させることが可能であり、優れた軟磁気特性を発現することが確認された。さらに、微量な銅元素を添加することにより、ナノ組織制御ができる可能性についても明らかにした。平成27年度に作製した試料について詳細な分析および磁気特性評価を行う。また、Cu添加量が及ぼす組織および磁気特性への影響を調査する。ルツボ等の必要治具の最適材質を早期に見つけることができたため、Cuの添加量を細かく変化させた影響調査に研究費および時間を費やす予定にしている。強磁性のα-Feの析出頻度を増加させるため、Cuを微量添加した(Fe76Si9B10P5)99.75Cu0.25、(Fe76Si9B10P5)99.5Cu0.5単分散粒子の熱処理後の内部組織評価と磁気特性評価を引き続き行う。特に内部組織の粒径やその分布・数密度などの観点から整理し、最適な組織形態について明らかにすることにより、無容器凝固での急冷粒子の組成設計指針を得る。また、さらに鉄濃度を増加させた組成についても新たに計画に組み入れ、さらなる高飽和磁化を狙う。非平衡材料、粉末冶金ルツボ等の必要治具の最適材質を早期に見つけることができたため,消耗品の購入を抑えることができたため。単粒子を用いた磁気特性評価法を早期に確立することができたため、試料の作製回数を大幅に削減できたため、原料合金にかかる費用を節約することができた。Cuの添加量をより細かく変化させ、ナノ組織および特性に与える影響をより詳細に調査する予定にしている。
DNA二重鎖切断センサー蛋白複合体の試験管内構築と細胞初期応答の解析

X線やγ線といった電離放射線は、生命の設計図であるDNAを切断してしまうが、この切断の修復が細胞内でどのように行われているかを調べるため、その初期過程であるDNA切断末端の消化について解析を行った。その結果、NBS1タンパク質が末端消化に必要であることが明らかとなった。また、NBS1と結合する既知のDNA消化タンパク質MRE11はこの過程に不必要であるという結果が得られ、未知のDNA消化タンパク質の関与が示唆された。酵母を用いた研究から、電離放射線により生じたDNA二重鎖切断は、その再結合に先立って両末端が消化され、長い一本鎖DNA領域が形成されると考えられている。しかしながら、ヒトにおいても同様のメカニズムが存在するかどうかは明らかにされていない。本研究では、DNA二重鎖切断修復の初期段階の反応である切断末端の消化について、ヒト培養細胞を用いて解析を行った。HeLa細胞からクロマチン画分を調整し、放射線照射によるタンパク質の挙動を解析したところ、一本鎖DNAに結合しDNA二重鎖切断修復機構の一つである組換え修復において中心的な役割を果たすRAD51タンパク質が、放射線照射後にクロマチン画分において増加することが明らかとなった。この結果は、放射線照射によって一本鎖DNA領域が増加することを示しており、ヒト細胞においてもDNA二重鎖切断の末端に長い一本鎖DNA領域が形成されるという考えを支持するものであった。高発がん性遺伝病であるナイミーヘン症候群(NBS)の患者由来細胞では、相同組換え活性が低いことが示されているため、この細胞におけるRAD51のクロマチンへの蓄積について調べたが、HeLa細胞と同様に放射線照射によるクロマチンへの蓄積が見られ、NBS1は一本鎖DNA領域の生成には不必要であることが示唆された。この結果をさらに確認するため、すでに作製されていたNbs1ノックアウトマウス細胞を用いることにした。まずこの細胞がγ線感受性を示し、それが完全長Nbs1の発現により相補されることを確認した。また、上記NBS患者細胞では部分欠失型NBS1の発現が認められたが、NBS1断片の発現が検出されないようなNBS患者由来細胞もみつかったので、今後はこれらの細胞を用いた解析を行う。電離放射線によるDNA二重鎖切断の修復過程における、切断末端の消化による一本鎖DNA領域の形成について調べるため、一本鎖DNA特異的結合タンパク質PRAのクロマチン結合量について解析を行った。γ線照射後、HeLa細胞から核を単離し、クロマチン画分の調整を行い、ウエスタンブロッティング法によりRPAの存在量を検討した結果、γ線照射後、時間を追うごとにRPAのクロマチン結合量が増えることがわかった。同様の結果はMCF7細胞でもみられた。この結果はγ線照射によるDNA切断末端に一本鎖DNA領域が徐々に形成されていくことを示唆している。この末端消化にはヌクレアーゼが関与していると考えられる。酵母では減数分裂期のDNA二重鎖切断末端の消化にMRE11が必要であることが示されているので、ヒト細胞における上記一本鎖DNA領域形成タンパク質の候補としてMRE11が考えられた。MRE11欠損細胞であるATLD2細胞を用いて同様の実験を行ったが、γ線照射後のクロマチンへのRPAの結合に異常は認められなかった。従って、DNA二重鎖切断の末端に一本鎖領域を作るタンパク質は、MRE11以外のヌクレアーゼであるという可能性が示された。一方、MRE11結合タンパク質として知られるNBS1の欠損細胞では、γ線照射後のクロマチンへのRPAの結合量の減少が認められた。この結果からNBS1はMRE11以外のヌクレアーゼと協調して働き切断末端に一本鎖領域を形成するという可能性が示唆された。これまでNBS1はMRE11ヌクレアーゼ複合体の一員として常にMRE11と協調して働くと考えられていたが、本研究の結果から他のヌクレアーゼの活性も調整していることが示唆され、さらにそのヌクレアーゼこそが切断末端のプロセシングを行っているということが示唆された。
電気流体力学的不安定性におけるパタ-ン形成と乱流現象

本研究では対流点近傍に見られる非線形パタ-ンダイヤグラムを二次元フ-リェ変換を使って不安定モ-ドを追跡することにより詳しく求めた。それによると直線ロ-ル対流に対する中立安定曲線、エクハス不安定曲線、ジグザグ不安定曲線、スキュドバリコ-ス不安定曲線が存在する事が分かり、その境界が決定された。この結果、ジグザグ不安定境界は最適波数線に対して非対称となっていることが分かった。これはまだ理論的には確立されておらず、今後の理論的発展が要求される。またパタ-ンダイナミックスの一次元挙動はTDGL(時間に依存したギンツブルグ-ランダウ)方程式を使った計算機実験と細いチャンネル型一次元セルを使ったEHD実験の双方で研究され、特異点の振幅の大きさ・幅、位相変化量さらにその時間変化に関して理論解析とのよい一致が得られた。パタ-ン選択のダイナミックスがよく理解された。これらの結果から欠陥乱流の発生にはジグザグ不安定性が重要であることが判明し、欠陥乱流への遷移過程が明白に三つのル-ト、1)安定垂直ロ-ル→ジグザグパタ-ン→欠陥乱流、2)安定垂直ロ-ル→欠陥乱流、3)安定垂直ロ-ル→欠陥周期秩序→欠陥乱流、に分けられることが分かった。乱流1ー乱流2転移では転移に際してヒステリシスはなく、また緩和時間の発散も観測されない。これは転移が不完全熊手分岐型であることを示している。また過渡過程における確率密度分布に二つのピ-クが観測された。これは過渡双安定性と呼ばれる特異な現象で、空間自由度を持った系で初めて観測された現象である。この結果、内在したランダム性による対称性の破れがこの転移の主役であり、乱流1(DSM1)の内部流がつくり出すランダム性と系の決定論的な分岐現象との間の関連とつながりの研究が乱流ー乱流転移を理解するのに必要であることが分かった。本年は電気流体力学的不安定性(EHD)における第一不安定点近傍の安定性ダイヤグラム(ブッセダイヤグラム)およびロ-ル状対流が不安定となった後の欠陥カオスの統計的性質と発生機構について研究を行った。その結果次の様な事が明らかとなった。(1)EHDにおける詳細な安定性ダイヤグラムが得られ、エクハス、ジグザグ(オブリク)、スキュドバリコ-スの各下安定領域が求められた。各境界を決定する安定線が得られ、それらは中立安定中心点に対して非対称であった。これは最近のモデル方程式より求められた安定ダイヤグラムとよい一致を示す。(2)非常におおきなアスペクト比(1000)の容器では欠陥カオス(弱い乱流)が最初の不安定点(ロ-ル対流発生点)から電界を次第に増すと安定ダイヤグラムのジグザグ不安定点を横切る電界で発生する。これはアスペクト比が大きいためにジグザグ、オブリク等が安定に存在できないかあるいは安定領域が極めて狭いために直ちに欠陥カオスが発生するものと理解される。事実アスペクト比が極めて小さい場合かあるいは磁場等の外力によって不安定化を抑えると安定かつ定常的なジグザグ、オブリクパタ-ンを経て欠陥乱流が発生することが観測された。(3)欠陥乱流の統計的性質は大きなアスペクト比と小さなものとでは大きく異なる。大きな場合には欠陥乱流は欠陥密度に依存して二つの異なった統計的性質(欠陥乱流)を示す。すなわち発生点近傍では1/f型スペクトルを持つ欠陥密度変化を示すが、遠ざかると白色スペクトルとなる。

同時に欠陥密度の電界依存性も変わる。小さいアスペクト比では一つのタイプの欠陥乱流のみが観測される。これらは欠陥間の相互作用と境界壁との相互作用の存否が欠陥形成(すなわち欠陥乱流の型)に重要な役割を演じていることを示唆している。(4)乱流一乱流転移発見し、その転移が不完全熊手分岐に近い性質を持つことが分かった。本研究では対流点近傍に見られる非線形パタ-ンダイヤグラムを二次元フ-リェ変換を使って不安定モ-ドを追跡することにより詳しく求めた。それによると直線ロ-ル対流に対する中立安定曲線、エクハス不安定曲線、ジグザグ不安定曲線、スキュドバリコ-ス不安定曲線が存在する事が分かり、その境界が決定された。この結果、ジグザク不安定境界は最適波数線に対して非対称となっていることが分かった。これはまだ理論的には確立されておらず、今後の理論的発展が要求される。またパタ-ンダイナミックスの一次元挙動はTDGL(時間に依存したギンツブルグ-ランダウ)方程式を使った計算機実験と細いチャンネル型一次元セルを使ったEHD実験の双方で研究され、特異点の振幅の大きさ・幅、位相変化量さらにその時間変化に関して理論解析とのよい一致が得られた。パタ-ン選択のダイナミックスがよく理解された。これらの結果から欠陥乱流の発生にはジグザグ不安定性が重要であることが判明し、欠陥乱流への遷移過程が明白に三つのル-ト、1)安定垂直ロ-ル→ジグザグパタ-ン→欠陥乱流、2)安定垂直ロ-ル→欠陥乱流、3)安定垂直ロ-ル→欠陥周期秩序→欠陥乱流、に分けられることが分かった。乱流1ー乱流2転移では転移に際してヒステリシスはなく、また緩和時間の発散も観測されない。これは転移が不完全熊手分岐型であることを示している。また過渡過程における確率密度分布に二つのピ-クが観測された。これは過渡双安定性と呼ばれる特異な現象で、空間自由度を持った系で初めて観測された現象である。この結果、内在したランダム性による対称性の破れがこの転移の主役であり、乱流1(DSM1)の内部流がつくり出すランダム性と系の決定論的な分岐現象との間の関連とつながりの研究が乱流一乱流転移を理解するのに必要であることが分かった。
建築杭基礎構造の損傷制御耐震設計に関する研究

建築構造物の設計において重要なことは基本的に重力に耐えることであり、出来れば大地震、強風を受けても構造物が崩壊することなく、その後も継続して使えることである。基礎構造もこの役割を担っているが、鉛直荷重を支持することが目的の杭構造に水平力を負担させることにより、その設計は過大になり、必ずしも地震時の挙動、地震後の破壊過程が明快でないなどの問題が残っていた。上部構造の耐震設計法として、1994年ノースリッジ地震、1995年兵庫県南部地震の反省から、構造物を鉛直荷重を支持する主体構造と動的外乱に抵抗するエネルギー吸収機構に分離し、外乱発生時も主体構造を弾性挙動にとどめる「損傷制御設計法」が近年注目されている。本研究では、損傷制御設計法の考え方を杭基礎の設計にも適用することで、理想的な杭基礎構造を提案しその効果を検証した。また、研究を進めるに当って行う地盤-杭-上部構造連成系縮小模型を用いた振動台実験を可視化することが出来た。以上のことをふまえ、縮小模型を用いた静的加力実験および振動台実験を行った。パラメーターは支持杭と杭頭接合法の種類、ならびに耐震杭の本数におき、静的加力実験において各ケースについての基礎水平剛性とその杭種(支持杭、耐震杭)による分担率を求めた。振動台実験では静的加力実験の結果をふまえ、基礎水平剛性とその杭種による分担率が地震時の支持杭発生応力と上部構造への入カエネルギーに与える影響について検証を行った。さらに、表層地盤の固さが深さ方向に均一でない場合、地盤モデルに減衰性を持たせた場合なども含め、実験を重ねた。最終年度には数値解析モデル、数値解析法の研究も進めた。振動台の製作東京工業大学応用セラミックス研究所所有の動的アクチュエータと新規に制作した積層ゴム支承によって支えられたプラットホームを用いて振動台を製作した。模型を用いた振動台実験時間軸を実大と模型で1:1とし、杭が外に露出した模型にすることで、視覚的に上部-杭-地盤連成系に挙動が確認できる振動実験を計画した。杭の動的解析でよく用いられるPenzienモデルを参考に、地盤を多質点せん断系に置き換え、杭と地盤を水平地盤バネで繋いだ地盤-杭-上部構造連成系を模型化した。一様粘性土地盤を想定した地盤模型、模型杭、および上部構造模型を製作し、上述の振動台を用いて振動実験を行った。地盤模型は地盤を15層の多質点せん断系モデルに置換し、質点部分を鋼材、せん断合成を積層ゴムに担わせる形とした。今回製作した地盤模型は一次固有周期が0.9[sec]であるが、積層ゴムのせん断剛性を調節することで周期を変化させることができる。また、層ごとにせん断剛性を変化させることで、多層地盤も表現できるものとした。上部構造は8層のRC造建物を想定した一質点系の模型を製作し、アクリル製の支持杭と結合した。今後は主にパラメーターを杭種に絞り、提案する杭基礎制振構造の制振効果を上述の模型実験で検証していく。近年、上部構造物の構造設計が中小地震から大地震までの入力レベルに対応した設計法へ移行する中、それを支持する杭基礎に関しては地震入力レベルに対応した設計が一般的には行われていないのが現状である。しかし、過去の大震災により、杭基礎構造物は不同沈下などの建物にとって非常に甚大な被害を数多く受けている。よって、杭基礎に対しても、上部構造同様に地震入力レベルに対応した設計を行う必要性が生じている。

上部構造の耐震設計法として、1994年ノースリッジ地震、1995年兵庫県南部地震の反省から、構造物を鉛直荷重を支持する主体構造と動的外乱に抵抗するエネルギー吸収機構に分離し、外乱発生時も主体構造を弾性挙動にとどめる「損傷制御設計法」が近年注目されている。本研究では、損傷制御設計法の考え方を杭基礎の設計にも適用することで、理想的な杭基礎構造を提案しその効果を検証する。また、研究を進めるに当って行う地盤-杭-上部構造連成系縮小模型を用いた振動台実験を可視化することも目的の一つとする。以上のことをふまえ、縮小模型を用いた静的加力実験および振動台実験を行った。パラメーターは支持杭と杭頭接合法の種類、ならびに耐震杭の本数におき、静的加力実験において各ケースについての基礎水平剛性とその杭種(支持杭、耐震杭)による分担率を求めた。振動台実験では静的加力実験の結果をふまえ、基礎水平剛性とその杭種による分担率が地震時の支持杭発生応力と上部構造への入力エネルギーに与える影響について検証を行った。その結果、以下の知見を得た。i)支持杭の水平剛性負担率低減と耐震杭近傍での付加的なエネルギー吸収能力が、支持杭の応力低減効果と上部構造への入力低減効果に寄与する。また、以上の効果を定量的に検討し有効性を確認した。ii)「模型振動台実験の可視化」を具現化し、検証方法の一つとして提案した。建築構造物の設計において重要なことは基本的に重力に耐えることであり、出来れば大地震、強風を受けても構造物が崩壊することなく、その後も継続して使えることである。基礎構造もこの役割を担っているが、鉛直荷重を支持することが目的の杭構造に水平力を負担させることにより、その設計は過大になり、必ずしも地震時の挙動、地震後の破壊過程が明快でないなどの問題が残っていた。上部構造の耐震設計法として、1994年ノースリッジ地震、1995年兵庫県南部地震の反省から、構造物を鉛直荷重を支持する主体構造と動的外乱に抵抗するエネルギー吸収機構に分離し外乱発生時も主体構造を弾性挙動にとどめる「損傷制御設計法」が近年注目されている。本研究では、損傷制御設計法の考え方を杭基礎の設計にも適用することで、理想的な杭基礎構造を提案しその効果を検証した。また、研究を進めるに当って行う地盤一杭一上部構造連成系縮小模型を用いた振動台実験を可視化することが出来た。さらに、表層地盤の固さが深さ方向に均一でない場合、地盤モデルに減衰性を持たせた場合なども含め、実験を重ねた。本年はこの研究の3年度目になるが、最終年度に向けて数値解析モデル、数値解析法の研究も進めた。
塊状炭素投入アーク型フラーレン連続自動合成装置の実用化

1)塊状炭素投入型J×Bアークジェットフラーレン連続合成装置を開発した。最大電流300Aのアーク放電で、連続自動合成が行なえた。るつぼ状炭素アノードにチップ状炭素を充填し、上部カソード間で放電を行ない、炭素を昇華させた。炭素原料は、上部に有る炭素原料保存庫より随時投入された。又、コンパレーター法により、放電条件制御を行なった。更に、永久磁石により静磁場を加え、JxB力により炭素含有プラズマをジェット噴出させ、合成効率を大幅に上げた(約7倍)。2)この装置を用いた実験により、10g/hの生産率でフラーレン含有すすを合成できた(放電電流200Aの時)。C_<60>含有率は約10-20W%、C_<70>含有率は2-4W%、C_<76>,C_<78>,C_<82>,C_<84>などの高次フラーレンの含有率は約0.2W%であった。C_<60>の生産率は約1g/h、C_<70>の生産率は約0.2g/h、高次フラーレンの生産率は約20mg/hであった。これらのフラーレンは、ソックスレ-抽出法と高速液体クロマトグラフィー法により単離できた。3)酸化ランタン含有炭素チップ原料と、炭素チップ+酸化ランタン粉末原料を用いた放電により、各種のランタンフラーレン(LaC_x : xは60以上の偶数))を合成できた。ソックスレ-抽出法により、LaC_<82>を始めする金属内包フラーレン(LaC_x : xは72以上の偶数))を抽出できた。LaC_<60>、LaC_<70>は分解する傾向にあるが、超音波低温抽出法を用いて抽出することに成功した。すす中LaC_<82>の含有率は約0.2W%、LaC_<82>の合成率は約20mg/hであった。4)これらの研究を基に、弾倉導入型フラーレン連続自動合成装置を開発し、40時間連続のフラーレン合成に成功した。この装置は、実用性が高く、企業((株)大亜真空)より製品化された。1.塊状炭素導入型フラーレン連続合成装置の反応容器を分割型から一体型に改良し、高温反応にも耐えられる構造とした。2.回転弾倉型炭素原料導入機構を開発し、炭素原料の連続投入を可能とした。3.新規に導入したクロマトグラフ分析装置を用いた測定より、JxBアークジェット放電を用いると、通常の合成に比べてC_<76>、C_<78>、C_<82>、C_<84>等の高次フラーレンの相対含有率が非常に増大することが分かった。これは、非熱平衡気相化学反応により、立体炭素分子の合成・アニールがより効率的に行われる為であると予想される。4.金属入り炭素原料を用いた合成によりLa内包フラーレンが効率的に合成できることが分かった。クロマトグラフの分析によりLaC_<82>分子は安定であり、容易に分離抽出できることがわかった。

LaC_<60>やLaC_<70>がC_<60>、C_<70>と同程度の割合で合成されることが明らかになった。これらの分子を単離抽出できれば、非常に大きな成果となるため、現在研究中である。5.現在、40時間の自動放電で約450gの煤を合成できる。その時のC_<60>生産率は約0.7g/hrである。また、LaC_<82>分子の生産率は約3.5mg/hrに見積られる。これらの生産率はまだ目標値(C_<60>を20g/hr、LaC_<82>を0.2g/hrで合成)に達していないので、来年度中に達成できるように研究をすすめる予定である。1)塊状炭素投入型J×Bアークジェットフラーレン連続合成装置を開発した。最大電流300Aのアーク放電で、連続自動合成が行なえた。るつぼ状炭素アノードにチップ状炭素を充填し、上部カソード間で放電を行ない、炭素を昇華させた。炭素原料は、上部に有る炭素原料保存庫より随時投入された。又、コンパレーター法により、放電条件制御を行なった。更に、永久磁石により静磁場を加え、JxB力により炭素含有プラズマをジェット噴出させ、合成効率を大幅に上げた(約7倍)。2)この装置を用いた実験により、10g/hの生産率でフラーレン含有すすを合成できた(放電電流200Aの時)。C_<60>含有率は約10-20W%、C_<70>含有率は約2-4W%、C_<76>,C_<78>,C_<82>,C_<84>などの高次フラーレンの含有率は約0.2W%であった。C_<60>の生産率は約1g/h,C_<70>の生産率は約0.2g/h、高次フラーレンの生産率は約20mg/hであった。これらのフラーレンは、ソックスレ-抽出法と高速液体クロマトグラフィー法により単離できた。3)酸化ランタン含有炭素チップ原料と、炭素チップ+酸化ランタン粉末原料を用いた放電により、各種のランタンフラーレン(LaC_x:xは60以上の偶数))を合成できた。ソックスレ-抽出法により、LaC_<82>を始めする金属内包フラーレン(LaC_x:xは72以上の偶数))を抽出できた。LaC_<60>、LaC_<70>は分解する傾向にあるが、超音波低温抽出法を用いて抽出することに成功した。すす中LaC_<82>の含有率は約0.2W%、LaC_<82>の合成率は約20mg/hであった。4)これらの研究を基に、弾倉導入型フラーレン連続自動合成装置を開発し、40時間連続のフラーレン合成に成功した。この装置は、実用性が高く、企業((株)大亜真空)より製品化された。