hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
アルツハイマー病の画期的アポモルフィン治療法開発

アルツハイマー病(AD)は最も高頻度の老年期認知症であるが、現在の市販薬の認知機能改善効果は限定的で、記憶改善や神経細胞変性を抑止する新規治療薬の開発が進められている。我々は、早期より神経細胞内に蓄積するアミロイドβ42 (Aβ42)を治療標的とする新規AD治療薬候補としてアポモルフィン(APO)を同定した。本研究課題では、培養細胞、ADモデルマウス(3xTg-AD)、AD患者剖検脳を用いて、1)早期より神経細胞内に蓄積するAβ42は毒性ターン構造Aβ42オリゴマーが主体であること、2)毒性ターン構造Aβ42オリゴマーの蓄積は小胞体ストレスと関連が深いこと、3) APO治療は毒性ターン構造Aβ42の分解を促進すること、4) ADモデルマウスに対するAPO治療はタウ蛋白の過剰リン酸化を抑制するリチウムよりも記憶改善効果が高いこと、5)現在抗パーキンソン薬として市販されているアポカイン(R)も少量注射でADモデルマウスの記憶力改善に有効であること6) APOのAD治療効果は単純なドパミン受容体刺激効果とは別であること、7) APOは細胞内インスリン分解酵素(IDE)活性を上昇させること、8) APOの分子作用機序の一つとしてインスリン抵抗性の抑制があり、それがIDE活性上昇につながる可能性、などをあきらかにした今後は、ADモデルマウスの脳のインスリン抵抗性上昇とそれに対するAPO治療の抑制効果を検討し、脳の糖尿病としてのADに対する新規治療薬剤の開発を目指していく。アルツハイマー病(AD)モデルマウスである3xTg-ADマウスにおいて、2ヶ月齢で神経細胞内に毒性ターンを有するAβダイマーが、5ヶ月齢で可溶性Aβモノマーが、7ヶ月齢でAβオリゴマーが蓄積していた。3xTg-ADマウスは2ヶ月齢では記憶力低下が見られないため、発症以前より既にAβダイマーが蓄積していることは、この現象が最初期の分子病態である可能性を示唆している。細胞内輸送系にかかわるRab4やRab6蛋白は7ヶ月齢脳で蓄積が見られ、細胞内蛋白輸送系障害はAβオリゴマーの蓄積に関連している可能性が考えられた。現在、毒性ターン構造Aβダイマー蓄積に対するAPO治療の効果を検討中である。【他のドパミンアゴニストと比較したAPO治療の効果の検討】6ヶ月齢の3xTg-ADに対するAPO治療では、モリス水迷路解析の記憶力とAD病理の改善が認められた。同様の実験系で、別のドパミンアゴニストであるプラミペキソール(1mg/kg)を投与したところ、記憶力、病理のどちらにおいても特に効果を認めなかった。従って、APOの治療効果は単なるドパミン受容体刺激作用を介するものではないことが推察された。【初代培養ニューロンと変異PS1細胞におけるAPO作用とドパミンの関与】若年性家族性ADの原因変異であるI143T/G384A変異プレセニリン1(PS1)トランスフェクト細胞ではp53蛋白レベルの上昇が見られるが、10μM APO処理することでp53レベルの低下が見られた。また、APOの抗アポトーシス作用は、ドパミンD1、D2、D3、D4受容体の選択的アンタゴニストでは抑制されなかった。従って、APOはp53依存性アポトーシスを抑制する作用があり、それにはドパミン受容体刺激経路とは別の細胞内シグナル経路が示唆された。アルツハイマー病(AD)モデルマウスの3xTg-ADマウスでは4ヶ月齢より記憶障害を呈するが、2ヶ月齢で既に神経細胞内に毒性ターン構造Aβオリゴマーが蓄積している。2ヶ月齢より週1回APOを皮下注射したところ、6ヶ月齢で非治療マウスと比べて良好な記憶機能が保持されていた。現在、病理学的にAPO治療による毒性ターン構造Aβオリゴマーの蓄積抑制を検討中である。【APOのAD治療効果に関する特異的経路の解析】

培養SH-SY5Y細胞において、APO処理の有無により発現レベルが変動する遺伝子群をDNAマイクロアレイにより解析した。その結果、APO処理で発現増加する遺伝子群にインスリンシグナリング関連分子や抗酸化ストレス分子が、APO処理で発現低下する遺伝子群に細胞周期促進蛋白や蛋白リン酸化酵素が認められた。従って、APOの抗AD作用にインスリンシグナリングがかかわっている可能性が示唆された。【リチウムとAPOの併用治療の検討】リン酸化タウ蛋白(p-tau)の蓄積を抑制するとされるリチウムとAPOの効果比較および併用治療を検討した。12ヶ月齢の3xTg-ADマウス各n=8において、非治療、APO単独、リチウム単独、APO+リチウムの4群で週1回1ヶ月間の治療を行った。APO単独およびAPO+リチウムでは記憶力改善が見られ、APOの抗AD効果はリチウムよりも明確であった。【変異PS1細胞におけるAPO治療の効果】家族性AD変異PS1を導入したSH-SY5Y細胞では細胞内Aβ分解酵素のプロテアソームおよびIDEの活性低下が認められた。APO処理によりそれらの活性が上昇し、APOの抗AD作用機序の一つと考えられた。アルツハイマー病(AD)モデルの3xTg-ADマウスでは4ヶ月齢より記憶障害を呈するが、2ヶ月齢で既に神経細胞内に毒性ターン構造アミロイドβ蛋白(Aβ)が蓄積している。家族性AD変異PS1遺伝子導入培養細胞においても毒性ターン構造Aβ蓄積が増加していた。3xTg-ADマウスの神経細胞では、同じ2ヶ月齢から小胞体(ER)ストレスの分子マーカーであるGRP78が増加しており、毒性ターン構造AβがERストレスを促進し、神経細胞の蛋白品質管理機構の機能障害を惹起することで認知機能障害を生じる可能性が示唆された。平成23年度までに、培養細胞では家族性AD変異PS1遺伝子によりIDE活性が低下し、APO処理によりIDE活性が上昇することを見出した。平成24年度は、3xTg-ADマウス脳におけるIDEのウェスタンブロットおよび活性測定を行い、APO治療の影響を検討した。3xTg-ADマウスではnon-Tgマウスと比べて代償性にIDE活性が上昇しており、加齢に伴い活性低下が見られた。また、APO治療3xTg-ADマウスではIDEの蛋白量は変化なかったが、活性は上昇していた。平成23年度までに、APO治療は神経細胞内のインスリンシグナリングを改善させる可能性が示唆された。細胞内のリン酸化インスリン受容体基質-1 (IRS-1)の増加がインスリン抵抗性亢進(インスリンシグナリング低下)の指標となるが、APO治療3xTg-ADマウスではウェスタンブロットでリン酸化IRS-1蛋白レベルの低下が見られた。従って、in vivoでもAPO治療によりインスリンシグナリングの改善が示唆された。以上より、APO治療はADマウス脳の神経細胞におけるインスリン抵抗性を改善し、それがIDE活性を上昇させ、神経細胞内外のAβ分解を促進すると考えられ、ADの記憶力回復につながる治療標的の可能性が示唆された。APOのアルツハイマー病(AD)治療効果の機序に関して、DNAマイクロアレイ解析で神経細胞内インスリンシグナリング経路が重要であることを見出した。高齢の3xTg-ADマウスにおいて、APO治療はリチウム治療に比べて、明確に記憶力を改善することを見出した。
コルチコステロイド結合蛋白高発現と侵襲性歯周炎の感受性との関わりについて

コルチゾールは副腎皮質において産生されるグルココルチコイドであり,ストレスによって産生が促進される。本研究では慢性的なコルチゾール産生は歯周組織の破壊に関与するという仮説をたて,上皮細胞の宿主防御機能とストレスとの関係について明らかにすることを目的とした。90%以上のコルチゾールはコルチコステロイド結合蛋白(CBG)と結合し,標的器官へ転送,輸送されることが知られており,CBGの増加,欠乏はさまざまな疾患と関連する。ヒト歯肉組織の免疫染色では,健常者の歯肉組織においてCBGの発現は認められなかったが,歯周炎患者の歯肉組織では上皮組織にCBGの発現が認められた。また培養ヒト歯肉上皮細胞(HGEC)培養系を用いた研究から,歯肉上皮細胞内でのコルチゾールの分泌が確認され,さらに歯周病原細菌Aggregatibacter actinomycetemcomitansを作用させるとコルチゾールの分泌は促進することが明らかとなった。これらの結果から,歯肉炎症組織においてコルチゾールの発現が正常組織と比較して高いことが推察される。そこで,コルチゾールが歯肉上皮細胞へ及ぼす影響について検討した。合成コルチゾールであるdexame thasoneのHGECへの長期作用(5日間)は,歯肉上皮細胞の細胞接着装置であるtight junction構成タンパク質ZO-1の発現を低下させた。しかしながら,短期作用ではZO-1の発現への影響は無かった。これらのことから,歯周炎患者の歯肉上皮組織には,コルチゾールが正常上皮組織よりも高く存在し,このコルチゾールが歯肉上皮細胞の細胞間接着を弱めることによって歯周炎が進行していく可能性があることが示唆された。健常者の歯肉組織においてCBGの発現は認められなかったが,歯周炎患者の歯肉組織では上皮組織にCBGの発現が認められた。CBGの局在は特に顆粒層から有棘層のかけて強く認められ,基底層に向かうにつれて減少し,結合組織では確認できなかった。また,培養ヒト歯肉上皮細胞,歯肉線維牙細胞においてはCBG mRNAの発現は認められなかった。一方,グルココルチコイドレセプターの発現は,RT-PCR,confocal larser顕微鏡で歯肉上皮細胞に確認された。また,コルチゾールは視床下部-下垂体-副腎軸(HPA-axis)の活動の亢進はコルチゾールの産生を促進する。歯周組織由来細胞においてもHPA-axisの構成因子の遺伝子発現およびコルチゾールの産生を確認した。さらにHPA-axisの最上流であるcorticotrophinreleasing hormone (CRH)を上皮細胞に作用させるとHPA-axis系を介してコルチゾールの産生が増加することが確認された。これらのことから,コルチゾールの全身循環からの取り込みおよびその細胞内での作用が増強している可能性が示唆された。
メソポーラス構造を有するマンガン酸化物電極の作製と電気化学キャパシタへの応用

カチオンおよびアニオン界面活性剤をテンプレートとして、カソード還元およびアノード酸化により、特異的なナノ-スケールの細孔構造を有するメソポーラスマンガン酸化物の作製に成功した。これを電極として用いると、界面活性剤を用いずに同様に作製した電極に比べて、容量が大きく応答性に優れた電気化学キャパシタが構築可能であることが明らかとなった。本年度得られた研究成果は以下のようである。1)まず、これまで報告例のないカソード還元による規則的なメソポーラス構造を有するマンガン酸化物の作製を試みた。Pt電極板上に、硝酸マンガンおよびカチオン界面活性剤であるセチルトリメチルアンモニウムブロミド(CTAB)を含む電析浴を用いて、-0.8VvS. Ag/AgClの条件で硝酸イオンを還元し、電極表面近傍でのpHを上昇させて、水酸化マンガンを電析させた。電析物をメタノール洗浄、さらには熱処理(250°Cあるいは400°C、1h)を行うことにより、界面活性剤を除去した。光電子分光分析により、メタノール洗浄のみ、さらに250°Cあるいは400°Cで熱処理を行った3種類の試料の平均酸化数は、それぞれ2、2.3、2.6価と評価され、熱処理により酸化が進行することがわかった黛X線回折ではいずれの試料も2θ=2°付近に顕著な回折ピークが現れ、CDBをテンプレートとしてd_100=5nm前後の規則的なメソポーラス構造を有するマンガン酸化物が作製できたことが示唆された。2)作製した試料電極について、0.5M硫酸ナトリウム水溶中でサイクリックボルタンメトリー(CV)を行うことにより、キャパシタ特性を評価した。いずれの試料もキャパシタ特有の長方形的なボルタモグラムを示した。メタノール洗浄のみの試料は約180Fg^-1の容量を示し、さらなる熱処理により容量は低下したものの、CVでの電流の応答性が向上した。熱処理を行うと、構造水の脱離により利用率が低下するものの、十分なテンプレートの除去により細孔内でのイオンの拡散性が向上したことが考えられる。400°Cで熱処理した試料について、CTABを含まない電析浴から同様に作製、熱処理した試料と比較すると、容量が約18%大きく(それぞれ66Fg^-1、56Fg-1)、応答性も優れていることがわかり、この作製条件ではCTABによるメソポーラス構造の構築がキャパシタ特性に効果的であることが明らかとなった。今年度に得られた研究成果は以下のようである。1マンガン酸化物のメソポーラス構造のより高度な制御(ヘキサゴナル構造の構築など)を目的として、微細構造に及ぼす作製条件のパラメーターの影響について検討した。まず、前年度と同様に硝酸マンガン、カチオン界面活性剤(CTAB)を含む電析浴から硝酸イオンのカソード還元により電析させた場合、電析電位(-0.7-0.9V vs.Ag/AgCl)、温度(3050°C)を種々に変化させても、X線回折(XRD)の2θ=2°前後に観測される比較的弱いブロードな回折ピークに大きな変化は見られなかった。次に、電析直後に溶剤による界面活性剤除去を行わず熱処理を行った場合は、秩序だったラメラ構造を示す回折ピークが観測された。界面活性剤の除去方法は構造を決める重要な因子であることが明らかとなった。2 CTABの代わりにアニオン界面活性剤(SDS)を用いた場合、条件によってヘキサゴナル構造を示唆する比較的明瞭なピークが観測され、アニオン界面活性剤の方がマンガン酸化物の構造制御に効果的であることが示唆された。3酢酸マンガンとSDSを含む電析浴を用いて、アノード酸化によるマンガン酸化物の電析について検討した。その結果、2θ=2°付近に非常に明瞭で強度の強いXRDピークが観測され、比較的高度に制御された構造の試料であることが強く示唆された。この試料の透過型電子顕微鏡(TEM)による観察を行うと、秩序だったヘキサゴナル構造ではないものの、35nmの細孔と4,5nm程度のマンガン酸化物の壁(あるいはナノワイヤー)からなる比較的秩序だった高比表面積のメソポーラス構造が形成されていることが明らかとなった。上記のように、マンガン酸化物について界面活性剤をテンプレートとし、比較的秩序だったメソポーラス構造の構築に成功し、いくつかの重要な構造制御の指針が得られた。
非線形水波IUTAMシンポジウムに関する企画準備のための調査研究

本研究における企画調査の対象となる非線形水波IUTAMシンポジウムは、国際理論および応用力学連合(略称IUTAM)を母体とするシンポジウムであり、非線形水波に関する研究発表・討論を目的として、19861987年の間に日本で開催する旨決定されたものである。研究代表者および研究分担者は、5回にわたる全体会議を始めとする会合を開き、海岸工学および船舶・海洋工学を中心として工学的な立場から緊急かつ重要な非線形水波の研究課題を挙げた。さらに、それぞれの課題に関係する国内外の主要な研究者を挙げた。これに基いて国内研究者による会議を2回開催し、工学・理学の両分野を含めた非線形水波の研究現況に関する情報交換を行なった。その結果、国内を中心とする研究者名簿を作成するとともに、シンポジウムの企画・準備について具体的な方針を打ち出すことができた。国外研究者に対しては文書を通じた問い合わせにより、研究者名簿をの補完した。こうして完成された非線形水波に関する研究者名簿に基き、個々研究者に対して、シンポジウムにおける研究発表の意思の有無、概略の発表内容について問い合わせを行った。そして、その内容に関して経験豊富な国内外の研究者に審査を依頼し、最終的にシンポジウムでの発表者・企画内容を決定した。以上により得られたシンポジウムの課題は、1)非線形水波の理論的および実験的研究,2)非線形水波の変形・不安定現象,3)砕波,4)波と流れの非線形干渉,5)船および海洋構造物周辺の非線形水波の挙動,6)波と構造物の非線形相互作用,7)非線形内部波,であり、これらに関し18か国から64人の研究発表者を予定することとした。また、シンポジウムの成果は、シンポジウム終了後にプロシーディングスとして出版することとなった。
高輝度・長寿命ナノクリスタルシリコン発光層の作製

量子サイズ効果によるナノクリスタルシリコン(nc-Si)の発光は、その結晶粒径をナノメートル単位で制御することにより得られる。本研究では、昨年度立ち上げた高周波マグネトロンスパッタ装置、及び熱アニール装置を用いてnc-Si発光層の作製を試みた。具体的な作製方法として、シリコン酸化膜(SiO_2)上にシリコン(Si)基板を載せたものをターゲットとして、SiO_2とSiを同時スパッタリングすることにより、Si基板上にSiO_2-Si層を形成し、SiO_2層内に粒径が数nm程度の微小なアモルファスシリコン(a-Si)を埋め込んだ。SiO_2-Si層堆積後、SiO_2層中のa-Siを結晶化するために不純物の混入などの恐れのない高真空中(2×10^<-4>[Pa])で熱処理することによりa-Siの結晶化を試み、SiO_2層中にナノクリスタルシリコン(nc-Si)の形成を行った。SiO_2層中のnc-Siの結晶化は、X線回折により検証し、Si(111)が優先的に結晶化していると推定された。このように作製されたnc-Si発光層の光学的特性をカソードルミネッセンスで評価した。その結果、波長450[nm](青色)、650[nm](赤色)に強い発光スペクトルが観測された。また、それらの発光より発光強度が半分程度ではあるものの550[nm](緑色)付近にも発光が観測された。これらの発光のそれぞれの強度を自在に制御することができれば、多色光源の発光層への応用が期待できる成果が得られた。また、450[nm]、650[nm]の発光スペクトルの半値全幅(FWHM)は、これまでにnc-Siから得られている発光スペクトルと比較して半分以下程度と非常にシャープな発光を示した。このようにして高周波マグネトロンスパッタ法を用いて作製したnc-Si発光層の長寿命・高輝度化を、昨年度設計・自作した原子状水素生成セルを用いて、層中の結晶欠陥を低減することにより試みた。しかしながら、作製したnc-Si発光層を原子状水素雰囲気で熱処理しても大幅な発光強度の増大や結晶欠陥の不活性化は、まだ明確には観察されていない。今後、更に原子状水素の照射条件を最適化し、発光強度の増大、結晶欠陥の不活性化を試みる。量子サイズ効果によるナノクリスタルシリコンの発光は,その結晶粒径をナノメートル単位で制御することにより得られる.本研究では,ナノクリスタルシリコンをマグネトロン高周波スパッタ法で作製を試みる.平成16年度は,本校に新規に導入されたマグネトロン高周波スパッタ装置の立ち上げを行った.具体的には,装置の仕様を最適化し,その結果を基に様々な箇所の設計を行った.その結果,ナノクリスタルシリコンを作製するための所望の機能をもつ装置を得ることができた.とくに,成長チャンバーの他に,試料を成長室に搬送するための準備室を設け,試料を大気に取り出す毎に成長室を大気圧に戻すことなく,効率よく実験・研究を行えるように考慮したこと,及び最大3つのスパッタ源を設置可能なことが装置の特長としてあげられる.スパッタ装置の立ち上げと並行して,ナノクリスタルシリコンから発光を得るために必要な熱処理を行うアニール装置,及びナノクリスタルシリコン内に残留する結晶欠陥の不活性化に用いる原子状水素生成セルを作製した.アニール装置,及び原子状水素生成セルは,本年度交付された科学研究費補助金で研究代表者自身が設計・作製した.以上の結果,次年度に行うナノクリスタルシリコン内に残留する結晶欠陥の不活性化に関する技術・開発をスムーズに遂行できるよう準備することができた.これらの立ち上げた装置を使って発光するナノクリスタルシリコンの作製を試みている.現段階では,ターゲット材料,成長速度,成長雰囲気,熱処理温度などの作製条件から所望の発光波長を有する最適なサイズのナノクリスタルシリコンの成長を模索している.その評価には,表面段差計,及び走査型電子顕微鏡を用い,光学的特性はフォトルミネッセンス測定装置を用いて作製条件を検討している.量子サイズ効果によるナノクリスタルシリコン(nc-Si)の発光は、その結晶粒径をナノメートル単位で制御することにより得られる。

これらの発光のそれぞれの強度を自在に制御することができれば、多色光源の発光層への応用が期待できる成果が得られた。また、450[nm]、650[nm]の発光スペクトルの半値全幅(FWHM)は、これまでにnc-Siから得られている発光スペクトルと比較して半分以下程度と非常にシャープな発光を示した。このようにして高周波マグネトロンスパッタ法を用いて作製したnc-Si発光層の長寿命・高輝度化を、昨年度設計・自作した原子状水素生成セルを用いて、層中の結晶欠陥を低減することにより試みた。しかしながら、作製したnc-Si発光層を原子状水素雰囲気で熱処理しても大幅な発光強度の増大や結晶欠陥の不活性化は、まだ明確には観察されていない。今後、更に原子状水素の照射条件を最適化し、発光強度の増大、結晶欠陥の不活性化を試みる。
リチウム化合物を用いた活性窒素生成に関する研究

本研究では,リチウム(Li)と14族元素(M = C, Si, Ge, Sn)の化合物を用いて,三重結合を有し非常に安定な気体分子であるN2を解離,再結合する反応に注目し,その反応特性やメカニズムを明らかにするための実験を行った。作製したいずれのLi化合物も500 °C以下で窒素と反応し,幾つかの化合物では室温付近でも窒化反応がみられたことから,これらが窒素解離能を有することが示された。窒化反応後には,ナノサイズのLi3Nが生成していることが示唆されており,この活性な原子状窒素を用いることで,既存技術より低圧の0.5 MPa,300 °C以下の条件でアンモニアが生成可能であることが分かった。本研究では,リチウム(Li)と14族元素(M = C, Si, Ge, Sn)の化合物を用いて,三重結合を有し動力学的に非常に安定な気体分子であるN2を解離,再結合する反応:3LixM+(x/2)N2⇔xLi3N+3Mに注目し,その反応メカニズムを明らかにすることで,『活性窒素』生成及び利用技術として新たな学術領域を創出するための基礎を確立することを目的とした。具体的には,LixM合金の作製,熱力学及び動力学特性の評価,電子顕微鏡等を用いた反応メカニズムの解明を行う。Liと14族元素であるC,Si,Ge,Snをとの合金として,メカノケミカル法及び熱化学法を用いてLiC12,Li22Si5,Li22Ge5,Li22Sn5を作製した。これらの合金を窒素雰囲気下で熱処理した結果,いずれの場合も500 °C以下で窒素との反応が見られ,LiとMの組成が変化することが分かった。特に,幾つかの合金では,室温付近でも窒化反応が進行することを示唆する結果が得られたことから,LixM合金は期待した通りの窒素解離能を有することが示された。このLixMとN2の反応において,合金の窒化を示唆する重量増加及びLi組成の変化(低下)が実験的に確認されているが,生成物であるリチウム窒化物(Li3N)はX線回折測定で観測されていない。これは,生成するLi3Nがナノサイズ或いはアモルファス状態であることを示している。そこで,北海道大学との共同研究として,透過電子顕微鏡を用いた生成物の観察を行った。その結果,合金粒子表面にLi3Nと推測される物質が粒子状或いはファイバー状で生成していることが分かった。また,Li3NとMの混合物を作製し,熱分析を行った結果,500 °C程度で合金化が進行し窒素を放出することが分かった。以上の結果は,上記の窒化/脱窒素反応が概ね予想通りに進行することを示唆している。初年度においては,1LixM合金及びLi3N-M混合物の作製,2窒化/脱窒素反応特性の評価及びその反応メカニズムの解明に関する研究を実施した。1については,メカノケミカル法及び熱化学法を用いて目的とするLixM合金(M=C,Si,Ge,Sn)を得るための条件を明らかにした。また,副生成物を含まない混合物の作製にも成功した。2については,対象とする上記4種類の合金の窒化及び脱窒化反応特性の評価を実施した。また,透過電子顕微鏡を用いてナノサイズ或いはアモルファス状態のLi3Nの観察を行った。得られた結果は,本反応のメカニズムを議論する上で重要な知見を与えるものであった。生成物の同定については,学内設備及び透過電子顕微鏡を用いることで概ね達成されたため,高輝度放射光を用いた実験については実施しなかったが,今後必要に応じて利用を検討する。初年度に研究対象とする全ての合金の作製に成功したためこれら試料の反応特性評価に注力したが,熱力学特性評価等については次年度に取り組む予定である。以上のことから,本研究課題は,申請時に提出した研究実施計画どおりに進められている。初年度に得られた研究成果の内容は,申請者が期待していた以上に興味深いものであった点では,計画以上の進捗度であると判断される。Li合金の窒素解離能を評価するため,メカノケミカル法及び熱化学法を用いてLiC12,Li22Si5,Li22Ge5,Li22Sn5を作製した。特に,幾つかの合金では,室温付近でも窒化反応が進行することを示唆する結果が得られたことから,LixM合金が窒素解離能を有することが示された。北海道大学との共同研究として,反応生成物の透過電子顕微鏡を用いた観察を行った。その結果,合金粒子表面にナノサイズの粒子状或いはファイバー状のLi3Nが生成していることが示唆された。また,Li3NとMの混合物を作製し,これらの熱分析を行った結果,500 °C程度で合金化が進行しながら窒素が放出されることが分かった。

以上の結果から,Li合金を用いることで500 °C以下の温度で窒素解離及び再結合が制御できる可能性が示された。現在論文等で報告されている種々の機能性窒化物について,その合成条件を調査し,データベースとしてまとめた。これを基に,上記のLi合金を用いた反応を利用したアンモニア(NH3)合成を試みた。その結果,窒化したLi合金と水素を反応させることで,既存技術より低圧の5気圧,300 °C以下の条件でアンモニアが生成可能であることが分かった。本研究では,リチウム(Li)と14族元素(M = C, Si, Ge, Sn)の化合物を用いて,三重結合を有し非常に安定な気体分子であるN2を解離,再結合する反応に注目し,その反応特性やメカニズムを明らかにするための実験を行った。作製したいずれのLi化合物も500 °C以下で窒素と反応し,幾つかの化合物では室温付近でも窒化反応がみられたことから,これらが窒素解離能を有することが示された。窒化反応後には,ナノサイズのLi3Nが生成していることが示唆されており,この活性な原子状窒素を用いることで,既存技術より低圧の0.5 MPa,300 °C以下の条件でアンモニアが生成可能であることが分かった。研究実施計画に従い,前年度に引き続き,Li合金の窒化/脱窒素反応特性の評価,及び反応メカニズムの解明を進める。特に,透過電子顕微鏡を用いた窒化物生成プロセスの解明については,北海道大学との共同研究を継続し,窒化反応のその場観察等を実施する予定である。反応特性評価で得られた実験結果を基に,各Li合金の圧力-組成等温線(PCI)測定を実施し,熱力学特性の評価を行う。Li合金の窒化/脱窒化反応過程で生成する原子状の活性窒素を窒化物合成に利用するため,論文等の文献を調査し,既存の窒化物及びその合成方法をデータベース化する。作製したデータベースを基に評価に用いる窒化物合成プロセスを選定し,Li合金の窒化/脱窒素反応を用いた窒化物合成を実施する。得られた結果を既存技術と比較すると共に,反応過程での合金や生成物の状態を詳細にキャラクタリゼーションすることで反応メカニズムを明らかにし,活性窒素の有効性について議論する。材料科学
非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究

非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を行い,方程式に対する優調和関数の性質について成果を得た.さらに,非線形偏微分方程式の連続解に対する除去可能集合の特徴づけを行った.また,変動関数指数をもつ関数空間に属する関数に対するソボレフ型不等式に関する研究,優多重調和関数・優重調和関数に関する研究,変動指数をもつ関数空間に属する単調関数の境界挙動に関する研究を行い,成果を得た.p-Laplace方程式(1<p<∞)を含む2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を発展させる.またそれらと並行して,関数空間,特に、変動関数指数をもつ関数空間を考察し,ポテンシャル論的議論の進展に寄与する研究を行う.非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を行い,方程式に対する優調和関数の性質について成果を得た.さらに,非線形偏微分方程式の連続解に対する除去可能集合の特徴づけを行った.また,変動関数指数をもつ関数空間に属する関数に対するソボレフ型不等式に関する研究,優多重調和関数・優重調和関数に関する研究,変動指数をもつ関数空間に属する単調関数の境界挙動に関する研究を行い,成果を得た.本年度の研究目的は、2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を発展させること、特に、優調和函数及び右辺にラドン測度を含む方程式の解の性質について調べること、さらに、変動函数指数をもつ函数空間についての考察を行うことである。小野は,2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を行った。特に,左辺がp-ラプラス作用素に低階項を加えたタイプで、右辺が符号付きラドン測度fであるタイプの2階楕円型非線形偏微分方程式-divA(x,grad u)+B(x,u)=fの解の正則性、境界条件を与えたときの解の勾配の大域的な可積分性について調べた。また,上記方程式において右辺f=0の場合の連続解に対する除去可能集合についての研究も行った。二村は,変動函数指数をもつ函数空間についての研究を行った。特に、変動指数をもつ函数空間におけるリースポテンシャルのハーディー型不等式をしめした。また、優重調和函数がリース分解できる球面積分平均の条件を、孤立特異点付近や単位球で調べた。孤立特異点付近では二つの球面積分平均を用いた条件でリース分解を与え,単位球においてはリース核を改良した核を導入して、そのポテンシャルと重調和函数の和でリース分解を与えた。下村は,変動関数指数をもつ函数空間についての研究を行った。特に、変動指数をもつオーリッツ空間やモレイ空間において、ハーディー-リトルウッドの極大函数の有界性を示し、応用として、ヘッドバーグの方法を用いてソボレフの不等式を示すなど、ソボレフ型定理の研究を行った。本年度の研究目的は、2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を発展させること、さらに、優重調和関に対するポテンシャル論的研究を発展させること、変動函数指数をもつ函数空間についての考察を行うことである。特に,p-ラプラス作用素に低階項を加えたタイプの2階楕円型非線形偏微分方程式-divA(x, grad u)+B(x, u)=0ののヘルダー連続解に対する除去可能集合について調べた。その際,右辺にラドン測度fを含む2階楕円型非線形偏微分方程式-divA(x, grad u)+B(x, u)=fの解のヘルダー連続指数がラドン測度fに条件を与えることによって具体的に決定できることを使った.上記結果は,ラプラス方程式の解,すなわち調和関数に対するCalresonの結果を,2階楕円型非線形偏微分方程式-divA(x, grad u)=0のヘルダー連続解に対するKilpelainen, Zhongの結果を拡張したものである。二村は,ラプラシアンを2回繰り返して正となる関数である優重調和関数のリース分解定理を与えた。特に、単位球上の重調和関数の球面積分平均が境界との距離の負べきで評価されるとき、優重調和関数を一般化したポテンシャルと重調和関数の和で表した。下村は,Orlicz関数のリースポテンシャルに対するソボレフ型の不等式を示し、応用として、リースポテンシャルの連続性について調べた。また、変動指数をもつOrlicz空間において、Hardy-Littlewoodの極大関数の有界性を示し、応用として、ソボレフの不等式を示した。本年度の研究目的は,p-Laplace方程式(1<p<∞)及び、それをさらに一般化した2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を発展させる,特に,方程式の連続解の境界挙動及び除去可能集合,左辺がp-Laplace作用素で右辺にRadon測度を含むタイプの方程式の解の性質について調べること,また,変動関数指数をもつ関数空間を考察し,ポテンシャル論的議論の進展に寄与する研究を行うことであった.小野は、p-Laplace方程式及び、それをさらに一般化した2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を発展させた.特に,重み付きp-Laplace方程式を一般化した方程式の連続解A-調和関数の境界挙動について調べ,広島大学のポテンシャル論セミナーで発表した.また,前年度より引き続き、p-Laplace方程式に低階項を加えた2階楕円型非線形偏微分方程式のHolder連続解に対する除去可能集合について調べを進めた.その際、左辺がp-Laplace方程式に低階項を加えたタイプで右辺にRadon測度を含むタイプの方程式の解のHolder連続性について調べた.

下村は、変動関数指数をもつ関数空間について研究を進めた,特に,変動指数をもつLebesgue空間における極大関数について,また,変動指数をもつMorrey-Orlicz空間上の極大関数・Rieszポテンシャル・Sobolevの不等式について調べた。さらに,Orlicz空間上のRieszポテンシャルの可積分性についても調べた.二村は,動関数指数をもつ関数空間について研究を進めるとともに,多重優調和関数に対するRiesz分解について調べた.本年度の研究目的は,p-Laplace方程式(1<p<∞)及び、それをさらに一般化した2階楕円型非線形偏微分方程式に対するポテンシャル論的研究を発展させる,特に,左辺がp-Laplace作用素で右辺にRadon測度を含むタイプの方程式の解の性質について調べること,また,変動関数指数をもつ関数空間の考察,優多重調和関数の考察を行い,ポテンシャル論的議論の進展に寄与する研究を行うことであった,小野は、p-Laplace方程式に低階項を加えた2階楕円型非線形偏微分方程式のHolder連続解に対する除去可能集合のHausdorff測度による特徴づけを行った.その際、左辺がp-Laplace方程式に低階項を加えたタイプで右辺にRadon測度を含むタイプの方程式の解のHolder連続性について調べた.また,方程式が重み付きの場合についても,同様に解のHolder連続性が成り立つことを報告した.下村は、MorreyポテンシャルのTrudinger指数積分不等式を示したSerrinの結果の拡張として、一般化されたMorrey空間L^<1,Φ>に属する関数のリースポテンシャルに対するTrudinger型指数積分不等式やソボレフの不等式に関する結果を示した。Orlicz空間を一般化した空間であるMusielak-Orlicz空間に属する関数のポテンシャルに対する容量についての基本的な性質を調べた。球に対する容量の評価を与え、その評価の応用も与えた。二村は,R.Supper(2009)による劣調和関数の正規族に関するMontel型定理を優多重調和関数へ拡張し,球面積分平均がある種の一様な増大度をもつ優多重調和関数列が容量零の集合を除いて収束する部分列をもつことを示した.
不斉転写型ラジカル転位環化反応を利用したアザスピロ天然物の全合成研究

昨年度までに、不斉転写型ラジカル転位環化反応を利用することで、光学活性アザスピロ化合物を合成し、類縁化合物perhydrohistrionicotoxinの全合成を達成している。今年度はhistrionicotoxinの合成研究を行った。光学活性アザスピロ化合物を脱ケタール化して得られるケトンを3工程でラクタムへと導いた。続いて、Ph_2SiH_2とTi (Oi-Pr)_4を用いてラクタムをイミンへと還元し、アリルGrignard反応剤を付加させて、対応するアミンを単一の異性体として収率27%で得た。なお、TBDPS基を除去して得られた化合物が天然物(-)-histrionicotoxin 235Aと一致したことから、アリル基の立体化学は望みのものであることが分かった。アリル化が低収率に留まった原因を質量分析法により検討したところ、オレフィンが還元されたと考えられる化合物の存在が示唆された。そこで、ケトンから3工程で合成した、オレフィンを持たない基質に対してアリル化を試みた。その結果、収率90%でアミンを得ることに成功した。続いて、一方のTBDPS基を選択的に除去して得られた第1級アルコールに導いた。次に、窒素を保護する目的でDMADを作用させ、ビニロガスカーバメートを得ることに成功した。今後は、第1級アルコールを足がかりとした末端オレフィンの構築と酸化的開裂によりジアルデヒドに変換した後、エンイン側鎖の導入と脱保護を経てhistrionicotoxinが合成可能であると期待している。(抄録なし)昨年度までに、不斉転写型ラジカル転位環化反応を利用することで、光学活性アザスピロ化合物を合成し、類縁化合物perhydrohistrionicotoxinの全合成を達成している。(抄録なし)
循環型経済システム形成のためのデマンドサイド・マネジメント(DSM)

本研究は、家電リサイクル、ごみ処理有料化、交通需要マネジメント(TDM)の3領域について実施した。平成10年度においては、2001年4月から本格施行される家電リサイクル新制度にかかわる市民意識調査を首都圏在住の2、000人を対象に郵送で実施、430人から回答を得た(回答率21.5%)。本調査の分析から、消費者の品目別のリサイクル費用支払意思額(WTP)、不法投棄意向、情報開示とWTPとの関係、リサイクル品の購入意向、リサイクル率表示の効果などが把握できた。平成11年度においては、数年前にごみ処理を有料化した与野市の住民2、000人を対象に、ごみ処理有料化に対応して市民がどのような減量化行動をとったか、また有料化に対する市民の受容性が有料化実施の前後でどのように変化したか、などに関する意識・行動調査を郵送で実施し、75人から回答を得た(回答率37.6%)。本調査の結果、年令や住居形態などの属性ごとにごみ減量化行動・意識に明らかに差異が認められること、有料化実施後に有料化の支持率がかなり高まること、などの知見が得られた。また、TDMについては国内の代表的な取り組み事例を比較調査することにより、制度設計上の課題について貴重な知見が得られた。本年度の研究は家電リサイクル、ごみ処理有料化、交通需要マネジメント(TDM)の3領域について実施した。家電リサイクルについては、首都圏在住の2,000人を対象に郵送で意識調査を実施、430人から回答を得た(回答率21.5%)。2001年4月から家電リサイクル法が本格施行されると、消費者にはテレビ、冷蔵庫、洗濯機、エアコンの4品目について新製品購入時に販売店に使用済み旧製品の引き取りを求める際リサイクル費用を支払うことが義務づけられる。そこで本調査では、(1)消費者の品目ごとのリサイクル費用支払意思(WTP)、(2)WTPを上回るリサイクル費用負担のもとで不法投棄意向、(3)リサイクル費用の開示が消費者のWTPや不法投棄に及ぼすインパクト、(4)再生材料を使用した家電製品(リサイクル製品)についての購入意向、(5)家電製品のリサイクル率表示が製品選択に及ぼすインパクト、などを把握することとした。調査の結果、(1)について大多数の消費者のWTPが2,0003,000円(品目により異なる)であること、(2)について放置意向なしが多数であること、(3)について費用開示がWTPの向上と不法投棄防止にかなり有効であること、(4)について消費者は価格メリットがなければリサイクル製品を購入しないこと、(5)についてリサイクル率の表示がなされた場合、大多数の消費者が製品選択の判断材料にすることなど、興味深い知見が得られた。なお、ごみ処理有料化とTDMの調査については、本年度はヒアリングと見学などにより基礎的知見の蓄積に努めた。平成10年度において家電リサイクル新制度にかかわる消費者意識調査を実施したのに続いて、平成11年度においては与野市ごみ処理有料化にかかわる市民行動調査、並びに交通需要マネジメント(TDM)に関するヒアリング調査を実施した。ごみ有料化については、与野市民2,000人を対象にアンケート調査を実施、751人からの回答(回答率37.6%)があった。この調査では、主として、ごみ処理の有料化に対応して市民がどのような減量化行動をとったか、また有料化に対する受容性が有料化の前後でどのように変化したか、に関する知見を蓄積することにより、今後の大都市圏におけるごみ処理有料化の制度設計に裨益することが意図されている。本調査の結果、年令別、住居形態の別等属性別にごみ減量化行動(分別強化、集団回収への協力、店頭回収箱への投入、過剰包装拒否、ごみにならない製品の選択、買い物袋持参、ごみ処理器の利用など)に明らかな差異が認められること、有料化実施後に有料化の支持者の比率がかなり高まること、など興味深い知見が得られた。一方、TDMの取組みについては、ソウル市、東京都、浜松市、名古屋市、鎌倉市などの比較ケーススタディから設計上の課題を抽出した。
唾液を用いた歯周疾患簡易診断法の開発

歯周組織の主要構成成分に硫酸化グリコサミノグリカン(S-GAG)が挙げられるが,歯周疾患を有する歯肉溝滲出液(GCF)には歯周組織からの代謝・分解産物であるこのS-GAGが流入している.そこで,この物質をバイオマーカーとして利用した歯周疾患簡易診断法の開発に取り組んだ.昨年度は,dimethylmethylene blue assay(DMB法)のmicroplate法を改良して短時間でGCFのS-GAGのデータを得ることができるように,その測定法の基礎的検討を行った.すなわち,試薬としてDMB試薬:DMB55mM/lギ酸緩衝液(pH3.3)とTris溶液:Tris(base)2M/lを用い,DMB試薬:Tris溶液=10:1(pH8.8)で用時調整を行うこととした.また,使用酵素はchondroitinase ABCとした.測定は試料にDMB試薬を加え,microplate readerを用い,540nmの吸光度を測定した.それぞれのS-GAG(コンドロイチン4硫酸,コンドロイチン6硫酸,デルマタン硫酸)について標準曲線を作成した結果,すべてのS-GAGで0-3μg/100μlにかけて吸光度に直線関係が認められた.そこで,この結果を踏まえ,健常者および歯周疾患罹患者のGCF中のS-GAGを測定した結果,健常者では,ほとんど反応は認められなかったものの,歯周疾患罹患者においては健常者に比べ,有意に高い反応が認められた(p<0.05).次に,唾液を用いて,同様の実験を行なった.健常者および歯周疾患罹患者の全唾液中のS-GAGを測定した結果,全唾液中に含まれるS-GAGは歯周疾患罹患者と健常者で,反応は異なり,この方法は歯周組織の状態を客観的に判断する上で,有用な診断法となり得ることがわかった。コンドロイチン硫酸は歯周組織の主要硫酸化グリコサミノグリカン(S-GAG)で,その構成不飽和二糖組成は,各組織で異なる.ところで,健常な歯周組織の歯肉溝滲出液(GCF)のS-GAGはまったく含まれていないか,ごく微量のみ存在する.しかし,歯周疾患を有する歯周組織から流出するGCFにはかなりのS-GAGが含まれている.すなわち,疾患を有するGCFには歯周組織からの代謝,分解産物であるS-GAGが流入している.本年度は,dimethylmethylene blue assay(DMB法)のmicroplate法を改良して短時間でGCFのS-GAGのデータを得ることができるように,その測定法の基礎的検討を行った.試薬としてDMB試薬:DMB55mM/lギ酸緩衝液(pH3.3)とTris溶液:Tris(base)2M/lを用い,DMB試薬:Tris溶液=10:1(pH8.8)で用時調整を行う.使用酵素はchondroitinase ABCである。測定は試料にDMB試薬を加え,microplate readerを用い,540nmの吸光度を測定した。それぞれのS-GAG(コンドロイチン4硫酸,コンドロイチン6硫酸,デルマタン硫酸)について標準曲線を作成した結果,すべてのS-GAGで0-3μg/100μlにかけて吸光度に直線関係が認められた.そこで,この結果を踏まえ,健常者および歯周疾患罹患者のGCFを測定した結果,健常者では,ほとんど反応は認められなかったものの,歯周疾患罹患者においては健常者に比べ,有意に高い反応が認められた(P<0.05).来年度は唾液を用いるとともに,測定感度をあげること,chondroitinase ABCの酵素処理以外の方法等も考えることなど,実用化に向けてさらに検討したい.歯周組織の主要構成成分に硫酸化グリコサミノグリカン(S-GAG)が挙げられるが,歯周疾患を有する歯肉溝滲出液(GCF)には歯周組織からの代謝・分解産物であるこのS-GAGが流入している.そこで,この物質をバイオマーカーとして利用した歯周疾患簡易診断法の開発に取り組んだ.昨年度は,dimethylmethylene blue assay(DMB法)のmicroplate法を改良して短時間でGCFのS-GAGのデータを得ることができるように,その測定法の基礎的検討を行った.すなわち,試薬としてDMB試薬:DMB55mM/lギ酸緩衝液(pH3.3)とTris溶液:Tris(base)2M/lを用い,DMB試薬:Tris溶液=10:1(pH8.8)で用時調整を行うこととした.また,使用酵素はchondroitinase ABCとした.測定は試料にDMB試薬を加え,microplate readerを用い,540nmの吸光度を測定した.それぞれのS-GAG(コンドロイチン4硫酸,コンドロイチン6硫酸,デルマタン硫酸)について標準曲線を作成した結果,すべてのS-GAGで0-3μg/100μlにかけて吸光度に直線関係が認められた.そこで,この結果を踏まえ,健常者および歯周疾患罹患者のGCF中のS-GAGを測定した結果,健常者では,ほとんど反応は認められなかったものの,歯周疾患罹患者においては健常者に比べ,有意に高い反応が認められた(p<0.05).次に,唾液を用いて,同様の実験を行なった.健常者および歯周疾患罹患者の全唾液中のS-GAGを測定した結果,全唾液中に含まれるS-GAGは歯周疾患罹患者と健常者で,反応は異なり,この方法は歯周組織の状態を客観的に判断する上で,有用な診断法となり得ることがわかった。
画像処理システムを導入した銅鐸のデータベースの構築

本研究はこれまでに行われてこなかった画像処理システムを導入した銅鐸のデータベースの構築を行うことを目的とした。本研究期間中、各方面の協力を得て、徹底した銅鐸の所在調査、各々の銅鐸に関する文献・写真検索、写真実測による実測図の作成、そしてそれぞれのデータの入力を行い、画像処理システムを導入した銅鐸のデータベースを構築した。その結果、550件を超すデータを集積することができたとともに、出土地不詳のものや出土地が混乱しているもの、また所在不明のものなど、今まで未確定であった銅鐸の戸籍を整理することができた。この銅鐸データベースは単なる最新の銅鐸出土地名表ではなく、複数銅鐸の画面上での比較研究が可能であり、型式の認定、地域性の把握、同笵関係の認定などにも有効なものとなった。さらに、各型式ごとの時間的・空間的分布状況の把握が容易となったことも大きな成果である。しかし経費と時間の関係から入手し得えなかったデータがまだ相当数存在する。特に、実測図のデータ不足は否めない。これは写真実測にかかる経費が膨大なものとなり、今回の研究費ではそれを行うことができなかったためである。しかし、各方面からの協力によって、わずかではあるがそれを果たすことができた。今後はこのデータベースを補充・拡充し、銅鐸研究の基礎資料を広く学界に提供するととも自らの新しい銅鐸研究に役立てていきたい。平成7年度の研究計画を1.徹底した銅鐸の所在調査。2.それぞれの銅鐸に関する文献・写真検索。3.写真撮影・実測図の作成。4.1・2・3のデータ入力、というように掲げ、研究を進めてきた。研究計画の1・2については、各都道府県ならびに市町村の教育委員会・埋蔵文化財センターなどに協力を仰ぎ、九州の銅鐸鋳型の資料も含め銅鐸分布域の約三分の一の資料について整理を完了した。中でも今年度は、銅鐸の所在調査に力を入れてきたが、その結果、これまでに学界に知られていなかった3個の銅鐸を発見することができた。このうち1個の銅鐸については、和歌山県那賀郡粉河町から出土した可能性が極めて高いことをつきとめた。その他のものについては、現在、出土地の確認作業を継続中である。なお、この所在調査ならびに文献・写真検索などのために関西ならびに九州地方に出向き、関連資料の調査もあわせて行った。研究計画の3については、各方面からご協力をいただき、13個体分の銅鐸の写真実測を行った。現在、その資料化に努めているが、この結果、正確な実測図を作成することができたとともに、これらの埋納状況を復元することが可能となった。研究計画の4については、Macintosh画像処理システム一式を購入し、それぞれの銅鐸の写真・実測図および各データの入力作業を進行中である。以上、現在までのところ順調に銅鐸のデータが蓄積されている。平成8年度の研究計画を1、徹底した銅鐸の所在調査。2、それぞれの銅鐸に関する文献・写真検索。3、写真撮影・実測図の作成。4、1・2・3のデータ入力、というように揚げ、研究を進めてきた。研究計画の1・2については、各都道府県ならびに市町村の教育委員会・埋蔵文化財センターなどに協力を仰ぎ、銅鐸分布域の約三分の二の資料について整理を完了した。昨年度に引き続き、今年度も銅鐸の所在調査に力をいれてきたが、その結果、これまでに学界に知られていなかった銅鐸を新たに2個,発見することができた。現在、その出土地ならびに来歴などについての確認作業を継続中である。研究計画3については、各方面から御協力をいただき、新たに5個体分の銅鐸の写真実測を行った。

現在、その資料化に努めているが、この結果、正確な実測図を作成することができたとともに、これらの埋納状況を復元することが可能となった。研究計画4については、Macintosh画像処理システムを活用し、それぞれの銅鐸の写真・実測図および各データの入力作業を進行中である。以上、現在までのところ順調に銅鐸のデータが蓄積されている。平成9年度の研究計画を1.徹底した銅鐸の所在調査、2.各々の銅鐸に関する文献・写真検索、3.写真実測による実測図の作成、4.1・2・3のデータの入力、5.報告書の作成、というように掲げ、研究を進めてきた。研究計画の1については、各都道府県ならびに市町村の教育委員会・埋蔵文化財センター等に協力を仰ぎ、ほぼ終了することができた。その結果、550件を超すデータを集積することができたとともに、出土地不詳のものや出土地が混乱しているもの、また所在不明のものなど、今まで未確定であった銅鐸の戸籍を整理することができた。2については、文献検索は終了したが写真が入手できないものがまだいくつか残っている。これは文献に銅鐸発見の記事や伝承のみが残っている例が相当数あることにも起因する。3については、経費と時間の関係から入手し得えたデータは全体の約1割に過ぎない。これは写真実測にかかる経費が膨大なものとなり、今回の研究費ではそれを行うことができなかったためである。しかし、各方面からの協力によって、わずかではあるがそれを果たすことができた。4・5については、これまでに入手し得た各データの入力を終了し、報告書の作成を完了した。今後はこのデータベースを補充・拡充し、銅鐸研究の基礎資料を広く学界に提供するととも自らの新しい銅鐸研究に役立てていきたい。