hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
口腔がん幹細胞ニッチを標的とした新しい治療方法の開発

1口腔がんにおける口腔がん幹細胞(CSC)と腫瘍血管内皮(TEC)の局在の解析.2口腔がんにおけるCSCの薬剤抵抗性,未分化性の維持ならびに抗apoptosis能(anoikisに対する抵抗性)に口腔がん由来TECがどのように関与しているかを証明する.3TEC由来のangiocrinefactorの制御ならびにvascular nicheを制御することで,がん幹細胞を効果的に攻撃できる方法を探る.以上の予定していた計画の大半を実施しており,本年度の研究を円滑に進めることができる状況にあるため.外科系歯学1)新たに採取された臨床材料において,Vascular Niche形成に関与するTEC由来サイトカイン,または接着因子などの解析:引き続き薬剤抵抗性,足場非依存性,未分化性維持に対するCSCとTECとの相互作用の検討:免疫染色により, CD24, CD133, ALDHなどのCSCマーカー陽性細胞とLOX, Biglycan , ALDHなどTECにこれまで高く発現していることがわかっているマーカーとの2重染色を行い,がん幹細胞とTECとの位置関係を解析する.また,がん幹細胞ニッチと血管の成熟度との関連をα-SMA染色などにより周皮細胞の,また,フィブリン染色により血管の漏出性の有無により検討する.両者の位置関係に加え,周囲のhypoxiaをピモニダゾール染色により,ROSの蓄積の程度をDHE染色により解析し微小環境の違いとの関連についても検証する.2)Vascular Niche形成に関与するTEC由来サイトカイン,または接着因子などの解析ならびに分子メカニズムの解析:腫瘍血管内皮マーカーのうち,分泌タンパクや接着分子に関してin vitroにおいて,それら分子のsiRNAによるノックダウンを行い,がん幹細胞との相互作用の変化を接着性や走化性などにより検討する.また共培養実験においては,がん細胞とTECをそれぞれRFP, YFPと異なる蛍光を発現させ,細胞を区別して可視化できるような系を立ち上げる.今回の研究では,口腔がん幹細胞と口腔がん血管内皮細胞との相互作用を解析し,口腔がん幹細胞の維持に腫瘍血管内皮が果たす役割を検討し,口腔がん幹細胞のVascular Nicheを標的とした新しいがん治療法の開発の基盤的研究を行うことを目的に下記を検討している。1口腔癌におけるがん幹細胞(CSC)と腫瘍血管内皮細胞(TEC)の局在を解析する.2口腔癌におけるCSCの薬剤抵抗性,未分化性の維持ならびに抗apoptosis能(anoikisに対する抵抗性)に口腔がん由来TECがどのように関与しているかを解明する。3TEC由来のangiocrinefactorの制御ならびにVascular Nicheを制御することで,がん幹細胞を効果的に攻撃できる方法を探る.以上の予定していた計画の大半を実施しており,翌年度の研究を円滑に進めることができる状況であるため。
グリオスタチンのシグナル伝達の解明と関節リウマチ関節破壊抑制機序への応用

我々は,関節リウマチ(RA)の発症に,グリオスタチン(GLS)(血小板由来血管内皮増殖因子と同一でthymidine phosphorylase活性をもつ)が密接に関与していることを初めて見いだした.thymidkine hosphorylaseはin vivo,in vitroにおいて血管新生作用を有している.我々の研究グループでは,これまでの基礎研究成果に基づき,(1)RAにおける関節破壊へのGLSの関与を解明すること.(2)GLS遺伝子の発現から関節炎惹起活性の発現に至る諸相を阻害することにより,RA病勢を緩和する方法を確立することを最終目標としている.本研究ではRA滑膜炎増悪の一翼を担っている血管新生におけるGLS分子構の解明を目標とした.そこで本研究では,RA人工膝関節置換術ゐさいに患者の承諾を得て採取した滑膜を培養し,3から9代継代し形態学的に均一な線維芽細胞様滑膜培養細胞(FLSs)を用いて,GLS刺激による血管新生などの遺伝子の発現プロファイルをDNA microarrayを用いて検討した。GLS刺激濃度は、RA患者の関節液中GLS濃度の平均値である300ng/mlとした。この濃度でFLSsを刺激すると、DNAmicroarrayでは血管内皮細胞増殖因子(VEGF)の発現が誘導され、また血管新生抑制に働くhrombosporin-2が抑制された。これをreal timePCRで追試し、さらに蛋白レベルで発現状況をELISA法にて確かめた。またRA滑膜組織を抗GLS抗体と、抗VEGF抗体を用いて免疫組織染色をしたところ、ともに滑膜表層細胞に強く発現していた。GLSとVEGFは協同作用にて、滑膜炎を増強していることが、示唆された。我々は,関節リウマチ(RA)の発症に,グリオスタチン(GLS)(血小板由来血管内皮増殖因子と同一でthymidine phosphorylase活性をもつ)が密接に関与していることを初めて見いだした.thymidine phosphorylaseはin vivo, in vitroにおいて血管新生作用を有している.我々の研究グループでは,これまでの基礎研究成果に基づき,(1)RAにおける関節破壊へのGLSの関与を解明すること.(2)GLS遺伝子の発現から関節炎惹起活性の発現に至る諸相を阻害することによ1,RA病勢を緩和する方法を確立することを最終目標としている.本研究ではRA滑膜炎増悪の一翼を担っている血管新生におけるGLS分子機構の解明を目標とした.本年度は,RA人工膝関節置換術のさいに患者の承諾を得て採取した滑膜を培養し,3から9代継代し形態学的に均一な線維芽細胞様滑膜培養細胞(FLSs)を用いて,GLS刺激による血管新生などの遺伝子の発現プロファイルを検討した。RA患者の関節液中GLS濃度は平均300ng/mlである。この濃度でFLSsを刺激すると、血管内皮細胞増殖因子(VEGF)の発現が誘導された。我々は,関節リウマチ(RA)の発症に,グリオスタチン(GLS)(血小板由来血管内皮増殖因子と同一でthymidine phosphorylase活性をもつ)が密接に関与していることを初めて見いだした.thymidine phosphorylaseはin vivo, in vitroにおいて血管新生作用を有している.我々の研究グループでは,これまでの基礎研究成果に基づき,(1)RAにおける関節破壊へのGLSの関与を解明すること.(2)GLS遺伝子の発現から関節炎惹起活性の発現に至る諸相を阻害することにより,RA病勢を緩和する方法を確立することを最終目標としている.本研究ではRA滑膜炎増悪の一翼を担っている血管新生におけるGLS分子機構の解明を目標とした.

そこで本研究では,RA人工膝関節置換術のさいに患者の承諾を得て採取した滑膜を培養し,3から9代継代し形態学的に均一な線維芽細胞様滑膜培養細胞(FLSs)を用いて,GLS刺激による血管新生などの遺伝子の発現プロファイルをDNA microarrayを用いて検討した。GLS刺激濃度は、RA患者の関節液中GLS濃度の平均値である300ng/mlとした。この濃度でFLSsを刺激すると、DNA microarrayでは血管内皮細胞増殖因子(VEGF)の発現が誘導され、また血管新生抑制に働くThrombosporin-2が抑制された。これをreal time PCRで追試し、さらに蛋白レベルで発現状況をELISA法にて確かめた。またRA滑膜組織を抗GLS抗体と、抗VEGF抗体を用いて免疫組織染色をしたところ、ともに滑膜表層細胞に強く発現していた。GLSとVEGFは協同作用にて、滑膜炎を増強していることが、示唆された。
大型藻類の窒素代謝の解明-グルタミン酸脱水素酵素のアイソザイムの誘導と細胞内分布

1)細胞小器官特異的グルタミン酸デヒドロゲナーゼ(GDH)アイソザイムの性質オオハネモの葉緑体、ミトコンドリア、サイトゾルそれぞれに、NADP依存性GDHが存在し、その割合は、64.3、9.8、25.8であった。これらは、分子量(280kDa)とN端に違いはなかったが、NADPにたいするKmは、30μM、110μM、43μMと異なっていた。採集した藻を培養すると、GDH活性は10日後には約1.9倍まで上昇し、その後ゆるやかに1.25倍までに減少した。このとき培地にNH4CIを加えると、増加率が上昇した。NaNO3の添加では、活性の増加率はみられなかった。また、葉緑体GDHの活性上昇にはリン酸化が関係する結果が得られた。葉緑体ではNADP依存性とNAD依存性のアイソザイムが誘導されたが、ミトコンドリアとサイトゾルでは誘導されなかった。その他の窒素代謝酵素の局在と考え会わせると、葉緑体は、窒素代謝において、ミトコンドリアやサイトゾルより重要な役割をになっていると考えられる。2) GDH遺伝子の解析PCRによってGDH部分遺伝子を2つ得た。それらは、アミノ酸配列では90%の相同性を持っていたが、52%のコドンで第3位置での同義置換が見られた。この2つの遺伝子は、別の染色体上に位置していた。また、全構造をふくむファージを得ており、それから直接配列を決めることも試みたが、成功しなかったので条件を検討している。分子系統樹を作成したところ、1つは細菌に近く、もう一方は原生生物に近く、いずれも緑色植物とはかけ離れていた。このことは、緑藻の起源とその後の進化の解釈に多くの示唆を含んでいる。採集後、培養中に葉緑体ではNADP依存性とNAD依存性のアイソザイムが誘導されたが、ミトコンドリアとサイトゾルでは誘導されなかった。その他の窒素代謝酵素の局在と考え会わせると、葉緑体は、窒素代謝において、トコンドリアやサイトゾルより重要な役割をになっていると考えられる。2)GDH遺伝子の解析PCRによってGDH部分遺伝子を2つ得た。サザン分析によれば、この2つの遺伝子は、別の染色体上に位置している。

1)グルタミン酸デヒドロゲナーセ(GDH)の誘導前年度に、採集したオオハネモのGDH活性が培養中に上昇することを報告した。今年度はこの活性上昇に対する窒素源の効果を調べた。天然海水および人工海水中で明暗条件下で培養すると、GDH活性は10日後には約1.9倍まで上昇し、その後ゆるやかに1.25倍までに減少した。このとき培地にNH_4Clを加えると、増加が速まった。特に10mM添加したとき、2.65倍までに上昇し、その時期も5日に短縮された。NaNO_3の添加では、活性の増加率は変化しなかったが、最大増加までの日数の減少がみられた。この活性増加は、恒暗条件化ではより大きかった。また、葉緑体GDHの活性上昇にはリン酸化が関係する結果が得られ、活性化の際の細胞内情報伝達経路が示唆された。2) GDH遺伝子の解析PCRにより複数のGDH部分遺伝子得て、最大540bpが明らかになった。約420アミノ酸のうち180が明らかになった。また、全構造をふくむファージを得ており、それから直接配列を決めることも試みたが、成功しなかったので条件を検討している。得られた複数の遺伝子から分子系統樹を作成したところ、1つは細菌に近く、もう一方は原生生物に近く、いずれも緑色植物とはかけ離れていた。このことは、緑藻の起源とその後の進化の解釈に多くの示唆を含んでいる。
大腸菌ゲノムの遺伝子間領域の体系的機能解析

本研究では、大腸菌ゲノムで0.5 kb以上の長さを持つ遺伝子間領域を体系的に解析した。まず独自の情報解析に基づきゲノムデータベースから目的に沿う領域を94部位抽出した。優先順位にしたがって欠失変異体を作成し解析すると、増殖が低温感受性を示すものが1種見出された。さらにこの領域には長鎖の逆方向反復配列が見出され、この配列に重要な機能があると示唆された。また並行して、複製開始タンパク質DnaAの結合部位クラスターを遺伝子間領域にもつdatA領域の機能解析も進め、datAがDnaAを制御するメカニズムを解明した。本研究では、大腸菌ゲノムに多数存在している0.5 kb以上の遺伝子間領域を体系的に解析することを目的としてきた。昨年度(初年度)は、計画に沿って、(1)大腸菌ゲノムデータベースを活用した総合的情報解析と優先順位決定、(2)一連の領域の欠失変異の作成、(3)作成された欠失変異体の体系的表現型解析を進めた。また、(4)datA部位(DnaA結合部位クラスターをもつ遺伝子間領域)に、複製開始因子ATP-DnaAを不活性なADP-DnaAに変換する機能があることを新たに発見し、その分子機構を解明した。この成果については、国際学会等で発表するとともに論文(Proc Natl Sci Acad USA)発表を行った。今年度(最終年度)においては、これらの成果にもとづき、(1)体系的に作成した欠失変異体のうち、数種が低度の増殖阻害を起こすこと、および、1種が明確な温度感受性増殖阻害を起こすこと、を確定した。そして、(2)明確な増殖阻害を起こす遺伝子間領域について、多様な長さの欠失変異を導入し、増殖に必須となる重要領域を限定した。さらに、(3)プラスミドをもちいた相補性試験によって当該部位欠失による増殖阻害が正常に回復することがわかった。さらに、(4)変異体解析によって染色体の複製開始の制御に阻害が起こっていることが示唆された。ただしこれは間接的な帰結かもしれない。また、(5)限定された領域の配列解析には既知のタンパク質結合配列は見出されなかった。よって、さらに詳細な配列解析と結合因子探索が必要であることがわかった。また、(4)限定した必須領域の塩基配列を大腸菌ゲノムデータベースに照らして解析した結果、同様な特徴(モチーフ)をもつ部位がさらに数カ所見出された。さらに酵母やヒトなど多数のゲノムデータベースにも照らし合わせ、同類と思われる多数の部位を抽出し、体系的に整理した。これらの成果は国内学会や研究会で発表した。原核生物では遺伝子間領域がほとんど無いと言われているにも関わらず、大腸菌ゲノムでは0.5 kb以上の遺伝子間領域が多数存在している。代表者は、近年、複製開始因子DnaAの機能制御に、特定の遺伝子間領域(DARS)が必須であることを見いだした(Genes Dev., 2009)。DARSはDnaA多量体化の足場となり、形成された複合体中でDnaAの再活性化(つまりADP-DnaAからATP-DnaAへの変換)を起こす。本研究では、0.5 kb以上の遺伝子間領域を体系的に解析することを目的とした。計画に沿って、まず、(1)情報解析による優先順位の決定を行った。ここではDnaA結合配列のみならず、核様体形成因子IHFの結合配列、反復配列を全ゲノム配列から抽出した。さらに核様体形成因子FisのChIP解析データも加え、これらの同時可視化プログラムを作成した。これらの情報をもとに、プロモーター配列を除外して0.5 kb以上の非コード領域をもつ領域を12カ所選定し、優先的に解析を進めることとした。そして、(2)実際にこれら全ての領域の欠失変異を作成した。計画どおりλーRedシステムを適用した。P1形質導入法によって、同一の親株にこれらの欠失変異を導入した。次いで、(3)作成された欠失変異体の表現型解析を体系的に進めた。増殖パラメーターの解析に加え、温度(低温、高温)、紫外線、浸透圧、DNA複製阻害剤(HU)等へのストレス耐性を解析した。この一次スクリーニングにおいて、数種の変異体で、野生型との差異を検出した。また、すでに研究を進めていたdatA部位(DnaA結合部位クラスターをもつ遺伝子間領域)に関しては、ATP-DnaAをADP-DnaAに変換する機能があることを新たに発見し、その分子機構を解明した。この成果については、国際学会等で発表するとともに論文(PNAS)発表を行った。ほぼ計画通りに実施することができた。ただし、計画では0.5 kb以上の遺伝子間領域の配列情報を個別にコンピュータ解析する予定であったが、研究協力者により、全ゲノムにおける配列モチーフやタンパク質結合部位の同時可視化プログラムを作成できたのは、予想外の進展と言える。これは有力候補部位を選定することに有用であった。

今後、解析対象を広げる場合にも有用であろう。欠失変異の作成と解析もは予定通りに進んでいる。ただし、一部の株では、表現型が不安定なものがあったため、再度、慎重に解析している。表現型が不安定であった変異体については、抑圧変異が起こりやすいためであろうと思われる。野生型との差異において重要と思われるものがでているので、異なる培養条件で変異体を再度作成するなど、慎重に検討して、安定した表現型が見られるよう試みる。上記の通り、全体としてみると、初年度としては、計画通りに想定した段階まで進んだので、今後も計画に沿って2年度目の実施計画を進めてゆく。当研究の推進には、培地の作成や遺伝子工学、細胞生物学の実施が必要であり、今後は、タンパク質解析を行う生化学の実施も想定される。それらに使用する試薬等を効率的に使用するには、研究の進展にあわせて当面の必要量に応じて購入することが重要である。よって次年度にも使用できる物品費が必要となる。使用計画の大部分はこの物品費にあてる。研究実施している大学院生の学会発表にかかる旅費、論文作成にかかる費用、実験装置の維持や修理費等も必要であり、計画に取り入れた。
固体酸化物形燃料電池における高温反応場界面形成の科学

固体酸化物形燃料電池(SOFC)は作動温度が高く、総合エネルギー変換効率の優れた魅力的な発電システムである。通電効果として知られている分極時の界面状態変化については、発電性能および長期安定性に大きな影響をおよぼすことが知られているものの、その現象の本質はまだ明確になっていない。本研究ではこの点に着目し、SOFCの高温電極反応場における界面形成と発電性能に及ぼす影響について研究を進めた。アノード、またはアノード/電解質界面は、発電特性が劣化する方向にのみ変化することが分かつた。通電による発電性能の向上は、ランタンを含む空気極とジルコニアを含む電解質を組みあわせた場合に、空気極または空気極/電解質界面に起因することが、インピーダンス解析の結果明らかになった。この性能向上は通電開始後数時間経過後に見られる時間スケールでおこった。空気極/電解質または空気極での通電効果を検討するために、対極にPtを用いたセルで通電効果の検証をしたところ、空気極-参照極間の電位差がある一定値以上になると、端子電圧が一定周期で振動し、電極性能が活性化する現象が見られた。活性化と振動現象が見られる電位差は、測定雰囲気の酸素分圧に依存し、また、カソーディック-アノーディックに電流を流す方向を変えると可逆性があることを見いだした。このような振動現象は他に報告されておらず、活性化との関連が深いことから、現象の解明が通電効果の本質の解明に重要であると考えられる。この振動現象は数十秒から数分のスケールで起こり、測定雰囲気の酸素分圧によること、可逆性があることから、空気極材料の酸素不定比性や酸素欠陥の生成と消滅、もしくは空気極中に含まれる遷移元素の酸化還元が深く関与していると考えられ、空気極における酸素還元反応の活性と密接に関連していると思われる。固体酸化物形燃料電池(SOFC)は、高温作動のため種々の燃料を用いて発電が可能で、他の熱機関との複合化により高効率発電が可能であるという特長を持つ。一方で、高温作動であるがゆえに構成材料が限られており、コストの低減、セルの信頼性・耐久性の向上が求められている。特に、高温発電下においては構成材料の凝集・材料間の反応が起こりやすく、反応場である電極・電解質界面の制御は重要な課題である。界面状態が電池性能に影響を与える現象として、通電による発電性能の変化が挙げられ、これは一般的に通電効果として知られている。このような現象の発現過程について、電極/電解質接合界面、電極内の電子・イオン導電体と金属粒子(Ni)の接合界面に着目して研究を進めた。YSZ(イットリア安定化ジルコニア)管を電解質として用いた管型セルを用いて、1400°Cにおいて200mA cm-2の電流密度で定電流を流したところ、緩やかな端子電圧の低下が見られた。これは燃料極側でNiのシンタリングが徐々に進行している影響であると考えられる。Ni含有量を減らしたサーメット(NiO:Ysz=3:2)においても、Niのシンタリングによる性能低下が見られ、劣化挙動に違いは見られなかった。カソードとしてLSM(La0.6Sr0.4MnO3)を用いた場合には、通電後1.5時間ほど経過した時に、端子電圧が向上する通電効果が見られた。これはカソードにLSMを用いた場合にのみみられる変化であった。次に、燃料極にNi-ScSZ(スカンジア安定化ジルコニア)、電解質にScSZ、カソードにLSMを用い、800°Cでの発電初期、および200mA cm-2の電流密度で定電流を24時間、48時間通電し、インピーダンス測定を測定した結果、カソード側の抵抗の低減が大きく、発電特性の向上に関連していることが分かった。したがって、この場合にも通電による性能向上は、カソードもしくはカソード/電解質界面に起因していると考えられ、どのような変化が生じ発電特性が向上するかを、今後、X線回折測定、界面の電子顕微鏡等を用いた観察により、界面構造を解析し、明らかにする必要がある。

このような振動現象は他に報告されておらず、活性化との関連が深いことから、現象の解明が通電効果の本質の解明に重要であると考えられる。この振動現象は数十秒から数分のスケールで起こり、測定雰囲気の酸素分圧によること、可逆性があることから、空気極材料の酸素不定比性や酸素欠陥の生成と消滅、もしくは空気極中に含まれる遷移元素の酸化還元が深く関与していると考えられ、空気極における酸素還元反応の活性と密接に関連していると思われる。
冷媒と潤滑油の混合物による流体機械の性能に基づく小型有機ランキンサイクルの開発

気液平衡(Vapor Liquid Equilibrium,以下VLE)データとは,気液平衡状態にある物質の温度,圧力,混合物の組織の関係を測定したものである.ランキンサイクルの作動流体であるR245faとタービン潤滑油との混合物の状態方程式を予測することを目的として, VLEデータの測定に必要な実験装置の開発,およびR245faと潤滑油の混合物のVLEデータの測定を行った.試料にはR245faおよび潤滑油(SUNISE P56)が採用された.実験装置は,測定対象となる試料が注入される試験管,試料を注入する平衡セル,試料の温度を一定にするための攪拌装置,恒温槽内の温度を測定する温度計,平衡セル内の圧力を測定する圧力センサ,装置内部の真空引きを行う真空ポンプ,測定データを出力するためのデジタルマルチメータおよび電源から構成されている.恒温槽の温度は温泉水を用いた発電サイクルの作動流体の温度分布域を同じ40°C,60°C,80°Cに保ち,平衡セル近くに設置した白金抵抗温度計を使用して求めた.この潤滑油を混合したR245faについて,組成比ごとの沸点圧力を測定した.包含係数を2としたときの測定における拡張不確かさは,最大19%,最小1.0%であった.実験装置の漏れ試験および冷媒単体の測定では,装置の機密および測定結果の誤差はセンサの誤差範囲内に収まった.混合液中に占める潤滑油の割合が小さくなるほど実測値の蒸気圧は高くなること,混合液の温度が高くなるほど蒸気圧が高くなることなどを,実測値のVLEデータに基づいて定量的に示した.R245faと潤滑油から構成される混合液のVLEデータの測定を可能にする実験装置を開発した.テストプラントの動力学的特性に関する研究成果を国際会議で発表し,ランキンサイクルの主要構成要素である熱交換機性能の研究成果が英文誌に掲載された.高精度なVLEデータの測定を目的として,平衡セル内の温度を直接計測することができるように実験装置を改良する.混合液のVLEデータに基づいてテストプラントの熱力学的特性を評価する.これらのランキンサイクルの設計条件に立脚して,タービンと蒸発器の開発に着手する.これらの取り組みは,既存の機械装置の転用ではない,革新的オーガニックランキンサイクルの創出に貢献する.ヒートポンプで採用されている凝縮器と蒸発器の熱交換性能を評価するための試験ループを開発した.この実験装置は,作動流体循環用のマグネットポンプ,流量計,熱交換器および恒温槽によって構成されている.熱交換器の温度は熱電対を介してデータロガーによって計測される.この熱交換器の実測値の伝熱係数を予測値と比較しながら,今後,熱交換器性能を評価する予定である.ギアポンプの実機性能を試験するための試験ループを開発した.この試験ループでは,タービン差圧が減圧弁によって再現されている.流量計にはオイル専用の流量計が採用されている.ポンプの消費電力は電力計によって計測される.R245faを作動流体とした場合,ポンプの試験流量は1.0L/min,タービン差圧は約520kPa必要であることが分かっている.ギアポンプの実測値の効率を計測した結果,この試験流量でのギアポンプの効率は約10%であることがわかった.作動流体をR245faとすれば,高温側と低温側の温度差は60Kになり,また蒸発器と凝縮器の差圧は744kPaになる.このとき,タービンの設計流量が45L/min,タービン効率0.3,ポンプ効率0.1,発電機効率0.95ならば,サイクル全体の出力は83Wとなる.しかし,スクロールタービンの試験結果に基づいてタービンの圧力比に2.4が与えられると,入口圧力892kPaに対して、出口圧力は371kPaとなり、タービンの差圧は521kPaに減圧される.このため,タービン前後の差圧は熱物性値に基づく差圧よりも減圧され,サイクル全体の出力は15Wまで減少する.スクロールタービンを用いて小出力有機ランキンサイクルを開発する場合には,タービンの圧力比をサイクルの設計条件として与える必要がある.研究課題が平成28年度10月に追加採択されたため,計画よりもやや遅れいる.研究は申請したスケジュールに沿って執行されている.小型有機ランキンサイクル(以下,ORC)のテストプラントを開発した.このテストプラントでは,ORCの主要構成要素である蒸発器,凝縮器,ポンプおよびタービンの温度と圧力を計測することが可能である.長崎県の小浜温泉を参考にして高温熱源の温度を95°Cに設定し,空冷による低温熱源の温度を25°Cに設定した.ORCの凝縮器には,加熱能力4.5kWのヒートポンプシステムの蒸発器を転用した.システムの設計流量と交換熱量に基づいて蒸発器を開発した.高温の熱水が蒸発器で冷媒と熱交換されると,蒸発器出口側での熱水の温度は66.9°Cになる.このため,高温熱源の熱水の温度を再現するための恒温槽と熱水を再度95°Cに加熱するための熱交換器を開発した.ORCの作動流体はR245faである.このテストプラントのタービンには,蒸気用減圧弁を代用した.

蒸発器を通過した箇所にサイトグラスが設けられており,作動流体の相状態を確認することができる.液相の作動流体をポンプに流入させるため,凝縮器とポンプの間に気液分離器を設けた.ポンプの入口側にもサイトグラスが取り付けられており,ポンプに流入する作動流体の相状態を確認することができる.ORCの配管は全て断熱処理されている.予備実験を通して,作動流体の保存タンクからテストプラントへ任意の質量の作動流体を充填する方法を確立した.蒸発器の熱交換量から推定された作動流体の流量は0.31 L/minであった.サイトグラスでの観察から,液相の作動流体が蒸発器で蒸気に相変化することを確認した.このとき,蒸発器での交換熱量は870Wであった.また,凝縮器を通過した作動流体は液相になることを確認した.このとき,凝縮器の交換熱量は802Wであった.冷却ファンの消費電力を差し引くと,このテストプラントからは熱力学的に54Wの仕事率を取り出すことができることを確認した.平成30年度に計画していたテストプラントを,予算を前倒しして平成29年度に完成させた.このテストプラントには発電システムとしての実現可能性があることを実測値の結果に基づいて示した.気液平衡(Vapor Liquid Equilibrium,以下VLE)データとは,気液平衡状態にある物質の温度,圧力,混合物の組織の関係を測定したものである.ランキンサイクルの作動流体であるR245faとタービン潤滑油との混合物の状態方程式を予測することを目的として, VLEデータの測定に必要な実験装置の開発,およびR245faと潤滑油の混合物のVLEデータの測定を行った.試料にはR245faおよび潤滑油(SUNISE P56)が採用された.実験装置は,測定対象となる試料が注入される試験管,試料を注入する平衡セル,試料の温度を一定にするための攪拌装置,恒温槽内の温度を測定する温度計,平衡セル内の圧力を測定する圧力センサ,装置内部の真空引きを行う真空ポンプ,測定データを出力するためのデジタルマルチメータおよび電源から構成されている.恒温槽の温度は温泉水を用いた発電サイクルの作動流体の温度分布域を同じ40°C,60°C,80°Cに保ち,平衡セル近くに設置した白金抵抗温度計を使用して求めた.この潤滑油を混合したR245faについて,組成比ごとの沸点圧力を測定した.包含係数を2としたときの測定における拡張不確かさは,最大19%,最小1.0%であった.実験装置の漏れ試験および冷媒単体の測定では,装置の機密および測定結果の誤差はセンサの誤差範囲内に収まった.混合液中に占める潤滑油の割合が小さくなるほど実測値の蒸気圧は高くなること,混合液の温度が高くなるほど蒸気圧が高くなることなどを,実測値のVLEデータに基づいて定量的に示した.R245faと潤滑油から構成される混合液のVLEデータの測定を可能にする実験装置を開発した.テストプラントの動力学的特性に関する研究成果を国際会議で発表し,ランキンサイクルの主要構成要素である熱交換機性能の研究成果が英文誌に掲載された.研究計画に基づいて,混合物によるタービン性能の試験装置を開発し,その流体力学的特性を評価する.これまでの研究では,空調機器で使用されているスクロールコンプレッサーをスクロールタービンとして転用していた.このタービンの効率を向上させることは,小出力有機ランキンサイクルの実現可能性の向上に貢献する.そこで,今年度からタービン効率の向上が期待できる小型ラジアルタービンの開発も並行して進める.テストプラントにおいて作動流体と潤滑油の混合比を任意に調整できる機構を開発する.この混合比をORCの性能試験に関する条件として,小型有機ランキンサイクルの主要圧力,蒸発器と凝縮器の交換熱量,ポンプ動力,タービン出力などについて評価する.
電子書籍形式を用いた写真アーカイブズの「リサーチプロファイル」形成に関する研究

本研究では、今後増加すると想定される写真アーカイブをより客観的な観点から調査分析することが可能なデータを集約し「リサーチプロファイル」として継承していくモデルを示すことができた。また、これまではあまり焦点の当てられなかった写真の来歴情報や、目録化に際して参考とした証言者のインタビューや専門家の議論の過程、さらに被写体を計量分析した客観的なデータを体系的に集約してまとめ、学術利用に活用できる資料として公開できる点も明らかにした。またこれらのテキスト、映像、音声、静止画像などのメディアを電子書籍形式で集約し、1つのファイルで閲覧し、より持続的に保存できるフローとモデルを明らかにした。平成26年度においては、写真アーカイブにおける「(一)『リサーチプロファイル』として格納すべき情報の項目」、「(二)プロファイルの取得する作業フロー」、「(三)プロファイルデータの取得分析方法」、「(四)プロファイルの構成方法やインターフェイス」、「(五)電子書籍フォーマット形式を用いた資料の編集方法」「(六)NDL電子書籍納本制度への対応と電子書籍メタデータタグへのLinked Dataの記述方法への適応」、「(七)公開にあたっての著作権や電子書籍納本制度への対応方法」について検討した。この中で(一)については、写真資料の現(原)状記録、写真の撮影者情報、被写体情報、被写体に関する文献情報や各種一次資料、被写体に写る人物の共起分析情報、写真資料に関するインタビュー情報などを主要な項目とすることとした。また(二)と(三)のフローおよび情報の取得については、体系的な調査フローを構築した上で、(一)(七)までの項目をどのように体系化するかを検討し、標準的なフローを定めた。また、(四)と(五)については、EPUB形式を用いて、プロファイルをどのように構成するかについて音源資料の調査も行いながら検討を進めた。また、(六)についてはNDLの電子書籍納本制度について調査を行った上で、電子書籍メタデータタグへのLinked Dataの対応を、プロトタイプを用いて実施した。そしてこれらの研究概要を、日本図書館研究会の研究大会において「写真アーカイブズの『リサーチプロファイル』構築に関する基礎的研究」として発表した。またその調査結果を反映した書籍『皇族元勲と明治人のアルバム-写真師丸木利陽とその作品』が平成27年春に出版され、さらにその調査内容を反映した展示「カメラが撮らえた皇族と明治の偉人たちー福井が生んだ御用写真師丸木利陽ー」が福井県立歴史博物館で平成27年春に開催されることになった。平成27年度は、昨年度より制作してきたリサーチプロファイル(以下プロファイル)の完成と評価、および評価に沿った改訂を基本とする研究を実施した。昨年度末にプロファイルを制作した後に、その概要を6月開催のDigital Humanities2015において発表し、海外のアーキビストなどから評価を受けた。また、これらのプロファイルを活用した、書籍『皇族・元勲と明治人のアルバム』を5月に吉川弘文館より刊行し、情報記述などについての評価を読者よりうけた。さらに同プロファイルの情報を活用した展覧会である、企画展「カメラが撮らえた皇族と明治の偉人たち」が福井県立歴史博物館で4月に開催され、プロファイルの情報が実際の展覧会にどのように活用されるかを検証した。また、こうした表象文化研究とプロファイルを含む資料情報基盤の構築の関係について、研究者との対話も実施し、6月には大阪市立大学で、10月にはJHK情報保存研究会の第9回資料保存シンポジウムで、さらに11月には国立歴史民俗博物館において、プロファイルの概要について解説するとともに、研究者やライブラリアン、アーキビストからどのような意義を持つものであるかについて意見および評価を得た。さらに、本年度は全国の写真アーカイブに関する調査を実施したが、その成果として、日本アーカイブズ学会の第2回研究集会、「写真資料の整理・公開を考える」が平成28年の1月に開催され、モデレータを務め、そこにおいても写真アーカイブを構築する担当者と情報交換を実施した。これらの評価においては、被写体の同定過程や、写真の物理的な状態や補修に関する情報の共有が、不十分であるため、そうした情報の格納も行うべきである指摘などがなされた。こうした各評価を受けて、プロファイルの情報を改定し、平成28年の3月には評価を終えたプロフィルに関する査読付き論文が「アート・ドキュメンテーション研究」に掲載された。平成27年度までにおいて、主なリサーチプロファイルが完成し、それらについての国際発表、査読付き論文の掲載、書籍の発刊、研究会の開催、展覧会の協力、各種の講演などを実施し、プロファイルに関する成果発表と評価作業は終了した。その一方で、一部の調査対象者の都合により、調査が延期された調査もあるため、それらについては、平成28年度に調査を実施する。全体としては概ね計画通りに進捗していると言える。平成28年度は、昨年度までに概ね完了したリサーチプロファイルの中で、「丸木利陽関係資料」と「西園寺公望・小泉策太郎関係写真資料」に関しては、写真研究者に対する追加のインタビュー映像などを撮影し、プロファイルに追加した。それらについては、「アート・ドキュメンテーション研究」及び、「アート・ドキュメンテーション学会秋季研究集会」で発表した。また、本研究を総括する意味で、文化財に関する写真情報をどのように残すかについて討議するシンポジウム「テーマ:文化財と写真現物と複製その境界を越えて」を後援し、研究代表者がモデレータ及びパネルディスカッションの司会者として議論をまとめた。

また、リサーチプロファイルの概要について、イギリスのケンブリッジ大学図書館、セントアンドリューズ大学の日本古写真研究者、アメリカのスミソニアン博物館アーサー・M・サックラー・ギャラリーアーカイブのアジア写真研究者を訪問して意見交換を実施し、その意見などを反映させた。これらの内容を反映させたリサーチプロファイルは2016年度末に完成し、国立国会図書館のオンライン資料収集制度に納本を申請した。これらは承認が得られれば2017年度中に公開される予定である。また、これらの手順などを示した概要については、本科研の報告書などに掲載し、公開される予定である。その他関係する事項として、海外におけるビジュアル関係資料のメタデータの方式などについての調査結果を書籍『メタデータとウェブサービス』に掲載し、写真及びデジタルアーカイブなどに関する関連書籍の紹介及び書評などを行い、両者の今後の関係などについて述べた。本研究では、今後増加すると想定される写真アーカイブをより客観的な観点から調査分析することが可能なデータを集約し「リサーチプロファイル」として継承していくモデルを示すことができた。また、これまではあまり焦点の当てられなかった写真の来歴情報や、目録化に際して参考とした証言者のインタビューや専門家の議論の過程、さらに被写体を計量分析した客観的なデータを体系的に集約してまとめ、学術利用に活用できる資料として公開できる点も明らかにした。またこれらのテキスト、映像、音声、静止画像などのメディアを電子書籍形式で集約し、1つのファイルで閲覧し、より持続的に保存できるフローとモデルを明らかにした。平成26年度までの研究は概ね順調に進行している。理由としては、「研究実績の概要」において述べたように、(一)(七)であげた項目の全てについて、検討が終了し、特に(一)(五)についてはほぼ決定し、その成果は前述した日本図書館研究会2014年度(第56回)研究大会において「写真アーカイブズの『リサーチプロファイル』構築に関する基礎的研究」において発表した。また、同内容を基礎とした具体例を示した研究成果が、2015年6月にオーストラリアのシドニーで開催されるDigital Humanities2015において発表される。但し、(六)と(七)については、常に技術的動向が変化しているため、平成27年度及び平成28年度も検討課題とする。一方で、当初の計画にはなかったが、発展した成果として、本科研において調査を進めた明治期の写真資料をまとめた書籍『皇族元勲と明治人のアルバム-写真師丸木利陽とその作品』が発刊されることになった。さらにその調査内容を反映した展示「カメラが撮らえた皇族と明治の偉人たちー福井が生んだ御用写真師丸木利陽ー」が福井県立歴史博物館で平成27年春に開催されることになった。
肝癌に対するマイクロ波凝固壊死療法におけるアポトーシス誘導機序に関する基礎的検討

本研究は,原発性および転移性肝癌に対するマイクロ波凝固療法(MCT)における作用機序に関する基礎的検討をおこなうことを目的とする.MCTは現在臨床において,原発性肝細胞癌の原発巣や肝内転移巣あるいは転移性肝癌に対する治療の目的で施行されているが,その効果発現機構に関しては未だ不明な点も多く,本研究ではその機序として,アポトーシスの関与に着目し動物実験による研究を行った.初年度の平成11年度は,内視鏡用モノポーラ型針状電極を使用してラット正常肝に対してマイクロ波凝固を施行し,MCT実験モデルを完成させることができた.2年目の平成12年度は、この動物モデルを使用して実験を行い,MCT直後から12時間後まで,経時的に組織障害領域が拡大することが確認された.またこの機序として,肝腫瘍組織内のTUNEL,陽性細胞の増加,電気泳動におけるラダー形成,およびアポトーシス反応の主要な酵素であるカスパーゼ3酵素活性の上昇が認められたことから,この組織障害領域の拡大に,マイクロ波凝固に伴う熱刺激により誘導されたアポトーシスの機序が関与することが示唆された,さらに,アポトーシスに対する生体の防御機構として,熱ショック蛋白(HSP)が産生され,本蛋白が組織障害領域の拡大を抑制することを確認した.最終年度の平成13年度は,これらの研究結果について学会および論文発表を行った.また,最終年度の研究において,腫瘍に対するマイクロ波凝固療法の直接の効果に加えて,本治療が肝内遺残腫瘍の増殖を促進し,その機序として肝組織内サイトカインが関与している可能性が高いという臨床的にも極めて重要な知見を得た.この結果についても,論文としてまとめ投稿・受理され,現在印刷中である.本研究は,肝癌に対するマイクロ波凝固療法(MCT)における作用機序に関する基礎的検討をおこなうことを目的とする.MCTは現在臨床において,原発性肝細胞癌の原発巣や肝内転移巣あるいは転移性肝癌に対する治療の目的で施行されているが,未だ不明な点も多く,本研究ではその機序として,アポトーシスの関与に着目し動物実験による研究をおこなった.初年度である本年は,内視鏡用モノポーラ型針状電極を使用してラット正常肝に対してマイクロ波凝固を施行し,MCT実験モデルを完成させることができた.凝固条件は30W30秒間の凝固および10秒間の解離とし,この治療条件下では,電極から3mmの組織において平均54.5°C,5mmでは44.0°Cに組織温度が上昇することを確認した.また,この実験モデルを使用し,MCT直後から12時間後まで,経時的に組織障害領域が拡大することが確認された.さらに,肝組織のTUNEL陽性細胞の増加,およびアポトーシス反応の主要な酵素であるカスパーゼ3の酵素活性上昇の結果から,この組織障害領域の拡大に,熱により誘導されたアポトーシスの機序が関与することが強く示唆された.今後,初年度の非癌部肝組織における結果をふまえて,腫瘍組織でのマイクロ波凝固療法の効果および治療後の組織生化学的変化について検討する方針である.さらにはこのアポトーシスにたいする生体の防御機構としての熱ショック蛋白(HSP)の産生についても検討を加える予定である.本研究は,原発性および転移性肝癌に対するマイクロ波凝固療法(MCT)における作用機序に関する基礎的検討をおこなうことを目的とする.MCTは現在臨床において,原発性肝細胞癌の原発巣や肝内転移巣あるいは転移性肝癌に対する治療の目的で施行されているが,その効果発現機構に関しては未だ不明な点も多く,本研究ではその機序として,アポトーシスの関与に着目し動物実験による研究を行った.初年度の平成11年度は,内視鏡用モノポーラ型針状電極を使用してラット正常肝に対してマイクロ波凝固を施行し,MCT実験モデルを完成させることができた.2年目の平成12年度は、この動物モデルを使用して実験を行い,MCT直後から12時間後まで,経時的に組織障害領域が拡大することが確認された.またこの機序として,肝腫瘍組織内のTUNEL,陽性細胞の増加,電気泳動におけるラダー形成,およびアポトーシス反応の主要な酵素であるカスパーゼ3酵素活性の上昇が認められたことから,この組織障害領域の拡大に,マイクロ波凝固に伴う熱刺激により誘導されたアポトーシスの機序が関与することが示唆された,さらに,アポトーシスに対する生体の防御機構として,熱ショック蛋白(HSP)が産生され,本蛋白が組織障害領域の拡大を抑制することを確認した.最終年度の平成13年度は,これらの研究結果について学会および論文発表を行った.また,最終年度の研究において,腫瘍に対するマイクロ波凝固療法の直接の効果に加えて,本治療が肝内遺残腫瘍の増殖を促進し,その機序として肝組織内サイトカインが関与している可能性が高いという臨床的にも極めて重要な知見を得た.この結果についても,論文としてまとめ投稿・受理され,現在印刷中である.本研究は,原発性および転移性肝癌に対するマイクロ波凝固療法(MCT)における作用機序に関する基礎的検討をおこなうことを目的とする.MCTは現在臨床において,原発性肝細胞癌の原発巣や肝内転移巣あるいは転移性肝癌に対する治療の目的で施行されているが,その効果発現機構に関しては未だ不明な点も多く,本研究ではその機序として,アポトーシスの関与に着目し動物実験による研究を行った.初年度は,内視鏡用モノポーラ型針状電極を使用してラット正常肝に対してマイクロ波凝固を施行し,MCT実験モデルを完成させることができた.

凝固条件は30W30秒間の凝固および10秒間の解離とし,この治療条件下では,電極から3mmの組織において平均54.5°C,5mmでは44.0°Cに組織温度が上昇することを確認した.2年目である本年度はこの動物モデルを使用して実験を行い,MCT直後から12時間後まで,経時的に組織障害領域が拡大することが確認された.この機序として,肝腫瘍組織内のTUNEL陽性細胞の増加,電気泳動におけるラダー形成,およびアポトーシス反応の主要な酵素であるカスパーゼ3酵素活性の上昇が認められたことから,この組織障害領域の拡大に,マイクロ波凝固に伴う熱刺激により誘導されたアポトーシスの機序が関与することが示唆された.さらに,アポトーシスに対する生体の防御機構として,熱ショック蛋白(HSP)が産生され,本蛋白が組織障害領域の拡大を抑制することを確認した.これらの研究結果は学会にて発表し,現在,論文投稿中である.今後最終年度には,腫瘍に対するマイクロ波凝固療法の直接の効果に加えて,本治療が肝内遺残腫瘍の増殖に及ぼす影響について検討を加える予定で,現在研究が進行中である.本研究は,原発性および転移性肝癌に対するマイクロ波凝固療法(MCT)における作用機序に関する基礎的検討をおこなうことを目的とする.MCTは現在臨床において,原発性肝細胞癌の原発巣や肝内転移巣あるいは転移性肝癌に対する治療の目的で施行されているが,その効果発現機構に関しては未だ不明な点も多く,本研究ではとして,アポトーシスの関与に着目し動物事件による研究を行った。初年度の平成11年度は,内視鏡用モノポーラ型針状電極を使用してラット正常肝に対してマイクロ波凝固を実施し,MCT実験モデルを完成させることができた.2年目の平成12年度は、この動物モデルを使用して実験を行い,MCT直後から12時間後まで,経時的に組織障害領域が拡大することが確認された.またこの機序として,肝腫瘍組織内のTUNEL陽性細胞の増加,電気泳動におけるラダー形成,およびアポトーシス反応の主要な酵素であるカスパーゼ3酵素活性の上昇が認められたことから,この組織障害領域の拡大に,マイクロ波凝固に伴う熱刺激により誘導されたアポトーシスの機序が関与することが示唆された.さらに,アポトーシスに対する生体の防御機構として,熱ショック蛋白(HSP)が産出され,本蛋白が組織障害領域の拡大を抑制することを確認した.最終年度の平成13年度は,これらの研究結果について学会および論文発表を行った.また,最終年度の研究において,腫瘍に対するマイクロ波凝固療法の直接の効果に加えて,本治療が肝内遺残腫瘍の増殖を促進し,その機序として肝組織内サイトカインが関与している可能性が高いという臨床的にも極めて重要な知見を得た.この結果についても,論文としてまとめ投稿・受理され,現在印刷中である.
大気圧硬X線光電子分光装置の開発と燃料電池電極触媒のオペランド測定

我々はSPring-8のビームラインBL36XUに直径30 μmのアパーチャーを持つ差動排気型の光電子分光装置を作成した。励起光としては縦20 μm×横20 μmに集光した8 keVの硬X線を用いた。作動距離を60 μmにしてAu(111)表面の光電子分光を行い、環境圧力を1 Paから100 kPaまで変化させてAu 4fとAu3 d5/2のスペクトルを取得した。その結果、この装置が大気圧下でも光電子分光測定を実効ができることを明らかにした。SPring-8のBL36XUにおいて、雰囲気制御型光電子分光(NAP-HAXPES)装置における測定時圧力を大気圧(100000Pa)まで上昇させるための装置の改造をおこなった。NAP-HAXPESの分光器は内部のガス圧力が上昇すると動作が不可能になるため、分光器内に大量のガスが侵入しないように試料と分光器の間に小径のアパーチャーを導入する必要がある。現状では直径300μmのアパーチャーを用いていたが、このサイズのアパーチャーでは試料雰囲気に3000Pa以上のガスを導入できなかった。そこで直径100μmのアパーチャーを用いたところ0.6気圧まで上昇させても分光器を動作できることが確認できた。さらに小径の直径50μmのアパーチャーを用いた場合には大気圧まで上昇させても分光器が動作可能であることが分かった。これらを踏まえて100μm以下のアパーチャーを用いた光電子分光(XPS)測定に対応できるように装置を変更した。x線光源のサイズは20μm×20μmまで集光している。測定試料とアパーチャー間の距離(作動距離)を100μm以下にし、かつ、入射角を全反射角近傍に設定するために0.1度以下での制御が可能な、XYZおよび回転ステージを導入して試料を精密に制御する機構を備えた。加えてそれらの位置を正確に測定できるように長焦点距離のCCD顕微鏡を導入した。これらの機構が問題なく動作できるように装置の測定槽を新たに設計・作製し、現状の測定槽と入れ替えた。これらの設備を整え、実際にガスを導入しながら金表面のXPS測定を行った。100μmのアパーチャーを用いた場合には0.3気圧までの測定に成功し、50μmのアパーチャーを用いると0.5気圧までの測定に成功した。他のグループでこの圧力下の光電子分光を達成したという報告はまだされておらず、本装置により世界最高の性能を達成することができた。当初計画ではKBミラーを用いて光源を集光する予定であったが、それを用いなくても20μm×20μmまで光源を絞ることが可能となったためKBミラーの導入は見送り、その代わりにより精密な試料制御機構を導入することで目標を達成することにした。その変更を考慮した上で、試料位置を1μm以下で動かし、かつ、試料角度を0.1度以下で制御できるような精密なXYZステージおよび回転ステージを導入した。加えてそれらの位置を10μm以下の分解能で正確に識別できるように、長焦点距離のCCD顕微鏡を真空槽に取り付けて試料の測定位置の制御に利用した。また、これらの機構が問題なく動作できるように装置の測定槽を新たに設計・作製し、従来の真空槽と交換した。それに伴い、真空計や湿度計など大気圧での測定に向けての計測器を導入し、それらの制御プログラムを新規に作成した。新たな試料位置の制御機構および真空槽の導入はほぼ終了し、小径のアパーチャーを用いたガス導入時の光電子分光測定を行った。窒素ガスを導入し、低圧力状態から圧力を上昇させながら金表面の測定を行い、実際に信号が得られる上限の雰囲気圧力を同定した。100μmのアパーチャーを用いた場合には0.3気圧までのXPS測定に成功し、50μmのアパーチャーを用いて0.5気圧までのXPS測定に成功した。このように従来の3000Pa(0.03気圧)よりも大幅に測定時圧力を上昇させることが可能となり、最高で0.5気圧のガス圧下でのXPS測定を達成した。雰囲気制御型光電子分光装置の分光器は内部ガス圧が上昇すると動作できないため、分光器内に大量のガスが侵入しないように試料と分光器の間に小径のアパーチャーを導入する必要がある。本年度はアパーチャーの作製方法を工夫し穴の厚さの小さいものを作製した。これにより、同じ直径のアパーチャーでも従来より高いガス圧での測定が可能になった。まず直径70μmのものを用いて作動距離を85μmに設定して金表面を測定したところ0.8気圧下での光電子分光(XPS)測定が可能であった。さらに集束電子ビーム加工により作製した直径30μmのアパーチャーを用い、30μmの作動距離で測定することによって金表面の大気圧下でのXPS測定に成功した。アパーチャー近傍はガスがアパーチャー内に吸引されているため実質的なガス圧が減少している。よって試料表面のガス圧は、作動距離が短ければ小さくなり長くなれば影響が少なくなる。その一方で作動距離が長ければ信号強度は激減する。これらの影響を見積もるために、ガス雰囲気下で作動距離を変更しながら絶縁体である酸化チタンのXPS測定をした。

通常、絶縁体試料はチャージアップのためXPS測定が不可能であるが、ガス雰囲気下ではX線がガスを電離して試料に電荷を補填するため測定が可能になる。よって、この影響を検出することによって試料表面近傍の実質的なガス圧を見積もることができる。この測定により、30μmのアパーチャーを用いた場合には、30μmの作動距離では表面近傍のガス圧が減少していることが分かった。上記のことを考慮し、アパーチャー径の2倍である60μmに作動距離を広げて金表面のXPS測定を行った。差動距離が30μmの時の測定に比べ信号強度が減少したものの、測定時間を延ばすことにより大気圧下においてもXPS測定を行えることが分かった。このように世界で初めて大気圧下でのXPS測定に成功した。我々はSPring-8のビームラインBL36XUに直径30 μmのアパーチャーを持つ差動排気型の光電子分光装置を作成した。励起光としては縦20 μm×横20 μmに集光した8 keVの硬X線を用いた。作動距離を60 μmにしてAu(111)表面の光電子分光を行い、環境圧力を1 Paから100 kPaまで変化させてAu 4fとAu3 d5/2のスペクトルを取得した。その結果、この装置が大気圧下でも光電子分光測定を実効ができることを明らかにした。これまでの結果よりガス圧下でのXPS測定では、信号強度の減少には作動距離が大きく効いていることが判明した。最終目標である大気圧下でのXPS測定を達成するためには現状よりもさらに短い約30μm程度の作動距離にする必要があると考えられる。また測定の条件より、作動距離を短くするにはアパーチャーの直径も同様に小さくする必要があるため、現状の50μmよりもさらに小さい径のアパーチャーを用意する必要がある。小径のアパーチャーを作製する方法は目処が付いており、集束イオンビーム(FIB)を用いた微細加工などにより作製する計画である。一方で、新たに導入した精密制御ステージは10μm以下の試料位置の制御が可能であるため、要求される作動距離に試料を配置することは十分に可能である。これらのことを踏まえ、小径のアパーチャーが作製できれば測定時圧力を大気圧まで上昇させることは十分に可能であると考えている。一方、アパーチャーと試料表面が近づきすぎると表面近傍のガスがアパーチャーに吸い込まれ表面の実質的なガス圧が下がると言われている。アパーチャーの径と作動距離の双方に依存して試料表面の実質的なガス圧が決まるが、その適切な距離については作動距離を直径程度もしくは直径の2倍程度にする必要があるとの議論がある。よって雰囲気圧力を上昇させたときの表面近傍の実質的なガス圧力を見積もる必要があるため作動距離を変更したときのXPSの信号強度の変化も測定する予定である。これらの測定を合わせ、総合的に解析しながら実質的な大気圧下での光電子分光測定を達成する予定である。28年度が最終年度であるため、記入しない。表面物理28年度が最終年度であるため、記入しない。