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動的平均場を考慮した内殻励起非局所応答の解析と強相関電子状態

本研究計画は,X線分光の微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に,申請者らが提案した動的平均場を考慮したスペクトル解析手法をもとに,具体系への応用を通じた実証・拡張により,新しい理論解析枠組みの構築を目指すものである.28年度においては,MO系(M=Ni,Co,Mn), M2O3系(M=V,Cr,Fe)を対象に,2p内殻光電子分光における,非局所遷移に伴うスペクトル微細構造を系統的に調べ,スピン状態や混成に寄与する軌道状態との関係,さらには低エネルギー励起構造に伴うスペクトルの線幅など,X線分光における動的平均場効果,特に非局所遷移がもたらすスペクトル微細構造と電子状態の関係について調べた.基本情報を明らかにしたことで,今後の高分解能実験の解析による,より詳細な電子状態研究に向けた道筋ができたと考える.29年度は,4f系への拡張をにらみCe系を対象として共鳴X線発光分光に関する基本情報の検討,および部分蛍光収量による高分解能X線吸収分光の計算枠組みを構築し,量子臨界に絡む電子状態研究手法としての有効性を示した.また,共鳴X線発光スペクトル関数に注目し,遷移経路を分解することで,偏光依存性の活用により励起状態の角運動量状態が特定できる可能性を示した.30年度は,特に発光分光の角度依存性の詳細と(多極子状態など)電子状態の詳細を結び付けて議論すべく全体的なコードの整理・拡張を行った.また,前年度に着手した課題として,多重項相互作用を考慮したクラスタ模型の範囲内であるが,ベイズ推定法による固体パラメータの客観推定の計算環境を構築し,その有効性を確かめた.ベイズ推定手法は,用いる理論モデルの妥当性についても客観的指標を与えることができるため,今後は,第一原理的手法とベイズ推定手法を組み合わせた,より客観的かつ合理的な解析枠組みの構築を目指す.本研究計画は,X線分光の微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に,代表者らが提案した動的平均場を考慮したスペクトル解析手法をもとに,具体系への応用を通じた実証・拡張により,新しい理論解析枠組みの構築を目指すものである.28年度においては,共同研究者である播木敦氏(ウィーン工科大学)らとの共同研究により,MO系(M=Ni,Co,Mn), M_2O_3系(M=V,Cr,Fe)を対象に,2p内殻光電子分光における,非局所遮蔽に伴うスペクトル微細構造を系統的に調べ,スピン状態や混成に寄与する軌道状態との関係,さらには低エネルギー励起構造に伴うスペクトルの線幅など,従来の理論模型では扱えなかったスペクトル微細構造と電子状態との関係を定量的に明らかにした.この成果はPhysical Review Bに投稿済みであり,初年次の目的をほぼ達成するものである.また,指導大学院生らとの共同研究として4f系に対する予備的研究も行った.まず,Ce金属間化合物を念頭に,近藤シングレットー局在スピン状態の転移に伴う共鳴X線発光分光の微細構造変化を明らかにした.さらに,典型物質であるCeO_2を対象に,高分解能X線吸収(XAS)に相当する部分蛍光収量スペクトル(PFY-XAS)を扱い,非現象論的枠組みを用いて微細構造も含めてスペクトルがよく再現できることを示した.前者は近藤温度の低い系に対する新しい電子状態研究ツールを提案するものであり,また,後者はPFY-XASの解析から4f-5d電子間クーロン相互作用の大きさが正確に見積もれること,したがって量子臨界点近傍の電子状態研究に対して重要な知見を与える点で意義がある.これらの成果は,いずれもJournal of the Physical Society of Japanに投稿済みである.X線分光のスペクトル微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に,動的平均場近似を考慮した新しいスペクトル解析枠組みの構築を目指し,28年度は基本物質であるMO系などを主な対象として,X線分光における動的平均場効果,特に非局所遮蔽がもたらすスペクトル微細構造と電子状態の関係について基本情報を収集・整理することが目標であった.研究実績の概要に述べたように,MO系(M=Ni,Co,Mn), M_2O_3系(M=V,Cr,Fe)を対象に,2p内殻光電子分光における非局所遮蔽に伴うスペクトル微細構造を系統的に調べ,スピン状態や軌道状態との関係,さらには低エネルギー励起構造に伴うスペクトルの線幅などを定量的に明らかにした.これにより初年次の目標は概ね達成された.また,計画の前倒しになるが,4f系としてCe化合物を扱い,近藤温度の低い系において近藤シングレットー局在スピン状態の変化を捉えるツールとして共鳴X線発光分光(RIXS)が利用できること,さらに非現象論的枠組みを用いた高分解能XASの解析から4f-5dクーロン相互作用の大きさを精度良く見積もることで,量子臨界点近傍の電子状態研究に重要な情報を提供できることなど,予備的研究ではあるが有意義な結果を示すことが出来た.さらに,当初予定には無かったが,高分解能化の著しいRIXSの微細構造解析から新しい知見を得ることを目的に,角運動量変化に応じて遷移パスを分解するRIXSスペクトル表式を新たに得た.単結晶に対する表式はこれまで得られていたが,多結晶に対する表式は本研究で初めて得られた.

特に,遷移パス間の干渉が多結晶では消えるため,偏光依存性測定から低励起状態の角運動量の決定を可能にするものであり,X線分光研究に新たな視点をもたらす成果であると期待する.以上のように,28年度の研究は当初の予定以上に順調に推移した.本研究計画は,X線分光の微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に,申請者らが提案した動的平均場を考慮したスペクトル解析手法をもとに,具体系への応用を通じた実証・拡張により,新しい理論解析枠組みの構築を目指すものである.29年度の主な実績として,まず,MO系(M=Ni,Co,Mn)およびM2O3系(M=V,Cr,Fe)の2p内殻光電子分光(XPS)を対象に,非局所遷移に伴うスペクトル微細構造を系統的に調べた成果がPhysical Review Bに掲載された.[雑誌論文1]これは28年度から継続している播木敦氏(ウィーン工科大学)らとの共同研究によるものであり,スピン状態や軌道状態との関係,さらには低エネルギー励起構造に絡むスペクトルの線幅など,従来の理論模型では扱えなかった電子状態との関係を明らかにするものである.また,4f系Ce金属間化合物を念頭に,共鳴X線発光分光に絡む2編の論文がJournal of the Physical Society of Japanに掲載された.[雑誌論文2,3]これらは,指導院生であった雀部矩正氏(JASRI),藤内博記氏らとの共同研究によるものである.「論文2」では,近藤シングレットー局在スピン状態の遷移に伴う,共鳴X線発光分光の微細構造変化を議論し,近藤温度の低い系に対する新しい電子状態研究ツールになり得ることを提案した.「論文3」では,高分解能X線吸収(XAS)に相当する部分蛍光収量スペクトル(PFY-XAS)を扱い,現実的な価電子帯構造を考慮することで微細構造も含めてスペクトルがよく再現できることを示し,量子臨界点近傍でのキーパラメータである4f-5d電子間クーロン相互作用が正確に見積もれることを提案した.以上の論文公表成果に関連したその後の発展などについては日本物理学会などで発表を行った.本研究計画は,X線分光の微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に,動的平均場を考慮した新しいスペクトル解析枠組みの構築を目指している.H29年度までは,[論文1]において3d系の典型物質であるMO系,M2O3系における2pXPSを系統的に扱い,3d系での動的平均場効果とスペクト微細構造に現れる特長を明らかにし,また,[論文2,3]において共鳴X線発光分光を対象として,4f系への適用についても具体的検討をスタートさせている.本研究では,上記成果の発展に加え,さらに研究を展開すべく以下の課題などについても取り組んでおり,順調に進捗しているものと考える.(1)共鳴X線発光分光の遷移経路分解手法の考案:スペクトル関数表式における遷移経路について,既約テンソル分解の視点で新たにこれを整理し,特に,多結晶ではランクの異なる遷移経路間の干渉が消えることを見出した.ランクは始状態に加えられる角運動量という明瞭な物理的意味があるため,ランクに応じて実験スペクトルを分解する手続きを見出すことができれば,電子状態研究に新しいツールを提供できるものと考える.(2)統計的手法による固体パラメータの推定:本研究では,第一原理計算から固体パラメータを評価することで,解析における人為的エラーを極力排除することを基本的立場としている.
タイミングウインドウ内の電荷供給量によるＩＣの電流テスト法に関する研究

電源からICに流れ込む電源電流でICを検査する検査法は「電流テスト法」と呼ばれている。IC内に断線や短絡故障が発生すると、ICへの検査入力印加後に流れる電源電流値だけでなく、「タイミングウインドウ」と呼ばれるある時間範囲内に電源から供給される電荷量に顕著な影響が現れる。本研究では従来の電流テスト法のように電源電流値で検査するのでなく、タイミングウインドウ内で電源から供給される電荷量による検査を可能にするIC内組み込み型検査回路を開発し、それを用いた検査法とその検査入力生成法の開発を行った。それにより既存の検査法では発見できない断線故障が開発した検査法で発見できることを明らかにした。電源からICに流れる電源電流を測定しICを検査する検査法は「電流テスト法」と呼ばれている。IC内の回路に断線や短絡故障が発生すると,ICへの検査入力印加後に流れる電源電流値だけでなく,ある時間内(以後,「タイミングウインドウ」と呼ぶ)に電源から供給される電荷量に顕著な影響が現れる。本研究では従来の電流テスト法のように電源電流値を測定するのでなく,タイミングウインドウ内の電源からの電荷供給量による検査を可能とするIC内組み込み型検査回路を開発し,それを用いた検査法の開発とその検査能力を明らかにすることを目的としている。平成27年度はタイミングウインドウ内の電荷供給量によるICの電気検査を可能にする電気検査回路を開発した。その電気検査回路は一定量の電荷を供給するコンデンサとそのコンデンサに充電した電荷を検査対象回路に供給する制御回路,ICの電源電圧監視を行うコンパレータと,コンデンサからの充電回数をカウントするカウンタ回路から構成した。その検査回路を用いてIC内の断線故障を発見することができるか調査するため,信号遅延を生じる断線故障を挿入したインバータチェイン回路を検査対象回路とし、それに電気検査回路を追加した回路のレイアウト設計を行い,ICの試作を発注した。また回路シミュレーションによりその検査回路を用いてインバーターチェイン回路に挿入した断線が開発した検査回路により検出できるか調査し,検出できることを明らかにした。さらにその検査法のための検査入力生成法を提案した。開発する検査法のための検査回路を内蔵したICの試作は完了しているが,まだそのICを用いてIC内に挿入した断線が発見できるか調査が完了していない。またベンチマーク回路を内蔵したICの検査に適する検査回路の設計が完了していないため,ICの試作発注が行えていない。しかしその遅れは予想範囲内であり,平成28年度内に最終の研究成果が得られると思われる。平成28年度は平成27年度に設計したタイミングウインドウ内の電荷供給量によるICの電気検査を可能にする電気検査回路と,それを用いてインバーターチェイン回路に電気的に故障を挿入し検査できる回路を設計し,IC試作を行った。その検査回路を用いIC内に電気的に挿入した故障が発見できることを試作ICを用いた実験で明らかにすることは試作ICの入手が予定より遅れたため現在行っているが,回路シミュレーションによる調査では確認済みである。また平成28年度はその検査法のための検査入力を明らかにし,その検査入力生成法を開発した。その検査入力生成法で生成した検査入力の印加により,開発した電気検査回路を内蔵することで,従来の検査法では検出できない故障のうち約70%は本テスト法で検出できることを確認した。平成28年度は平成27年度に試作したICを用いて,検査回路の性能評価実験を行う。またベンチマーク回路を被検査回路とするICの試作を行い,シミュレーションだけでなく本検査法の検査能力(故障検出率,検査速度,検査入力数)を調査する。さらに平成28年度は平成27年度に開発した本検査法のための検査入力生成法でベンチマーク回路に対して検査入力を生成し,その検査法を印加した時の本検査法の検査能力を調査する。ディペンダブルコンピューティング当初の予定では設計したICの試作発注を計画していたが,検査回路設計が遅れ,試作申込み締切に間に合わなかったため,平成27年度内での試作発注が行えなかった。平成28年度にIC試作発注を行うため繰り越した研究費を使用する予定である。
MORC3によるPMLボディ機能の調節機構

急性前骨髄球性白血病は、PMLとRARαが融合した異常蛋白が作られることが原因で発症する。PMLは、通常、核内でPMLボディと呼ばれるドット状局在を示すが、白血病では破壊されている。私たちは、MORC3が、PMLボディに局在し、PMLと同様に白血病ではその局在が障害されている事から、白血病のターゲットとして注目している。今回、MORC3が、2ステップでPMLボディに局在化する分子機構を明らかにした。急性前骨髄球性白血病(APL)では、PML-RARα遺伝子の発現により、PMLボディのみならず、PMLボディに局在化するMORC3の核内ドメイン(NDs)形成も破壊される事を示してきた。我々は、MORC3の核内ドメイン形成の分子メカニズムを解明すべく、MORC3のGHL-ATPaseドメイン、Coiled-coilドメイン、5箇所のSUMOylationサイトのアルギニンからリシンへの変異体(5KR)を用いて解析した。その結果、MORC3は、C末のCoiled-coilドメインを介して、構成的にdimerを形成し、N末のATPaseドメインへのATPの結合によりN末領域同士が結合し、PML非依存的にドメイン形成することを示した。さらに、PMLボディへの局在化には、MORC3のSUMO化とPML IのSUMO-interacting motif(SIM)ドメインが必要であることを示した。実際、マウス骨髄では多くのMORC3 NDsは、PMLボディとは共局在せず、SUMO1もPMLボディには存在するが、MORC3のみによって形成されたドメインには存在しなかった。一方、マウス胎児線維芽細胞では、Pml欠損細胞でもMORC3 NDsの形成を認めたが、野生型細胞では、ほとんどのMORC3 NDsは、PMLボディに共局在していた。それ故、MORC3 NDsは、2段階の過程を経て、PMLボディに局在する事が示された。今後、SIMドメインを持たないPML-RARαによって、なぜMORC3ドメインも共に破壊されるか、またMorc3ノックアウトマウスにおける造血異常のメカニズムを解析することにより、PMLボディの関わるAPLの病態やLeukemia-initiating cellsの維持機構を解明していきたい。MORC3は、よく保存されたGHL(Gyrase B, Hsp90, MutL)-ATPase domain, Zinc-finger type CW domain, Coiled-coil domainをもつ事を特徴とする4種類のMORCファミリーのうちの1つである。急性前骨髄球性白血病(APL)では、PML-RARα融合遺伝子が形成される事により、核内構造体であるPMLボディが破壊されている。正常細胞でPMLボディに局在可するMORC3は、APL細胞では、MORC3による核内ボディ形成は破壊されていたが、PML欠損細胞では、MORC3は、核内ボディを形成していた。また、MORC3欠損マウスは、著しい造血分化に異常を持つ事より、APL発症に、MORC3による核内ボディの破壊が関与している可能性がある。それ故、我々は、MORC3のPMLボディ局在機構を解析している。MORC3は、そのATPaseドメインへのATPの結合により、MORC3核内ボディを形成し、MORC3は、5カ所のSUMO化サイトをもち、そのMORC3のSUMOとPMLのSIMサイトとの相互作用により、MORC3は、PMLボディに局在する事がわかった。実際、SUMO化に関わるUbc9をノックダウンする事により、MORC3とPMLは、異なる核内ボディを形成した。た、多くのPMLボディ局在蛋白とは異なり、PMLのSUMO化は、MORC3-PMLの相互作用には、関与していなかった。しかし、PML-RARαは、SIMサイトを含んでおらず、APLにおけるMORC3の破壊には、異なるメカニズムの関与が考えられる。今後、そのメカニズムを解明し、APL発症や、造血細胞分化におけるMORC3の機能を解明したい。MORC3は、Hsp90と同じように、N末にATPaseドメイン、C末にホモダイマー形成に関わるドメインを持つ蛋白で、我々は、MORC3が、MORC3のSUMO修飾を介して、急性前骨髄球性白血病(APL)の原因遺伝子PMLによって形成されるPMLボディに局在化していることを示してきている。しかしながら、PML非存在化でも、ATPase活性依存的にMORC3ボディを形成できるにも関わらず、APL、細胞においては、PMLボディとともにMORC3ボディも破壊されていることから、MORC3ボディ形成が、APL発症に深く関わっている可能性が示唆された。そこで、現在までの所、まだ同定できていないが、抗がん剤として開発が進むHsp90の阻害剤の中に、MORC3の局在に変化を与える化学物質があるかどうか解析を進めている。最近、米国ロックフェラー大学のグループによって、Histone H3のTrimethyl化リシン4(K4)に結合する蛋白としてMORC3が同定された。しかし、MORC3ノックアウト線維芽細胞のH3K4のMethyl化

状態には変化はなかった。H3K4のmethyl化は、白血病の原因遺伝子MLLによって制御されており、白血病発症におけるMORC3の重要性が示唆される。我々は、Morc3ノックアウトマウスを用いて、造血細胞におけるMORC3の役割を解析してきている。Morc3ノックアウトマウスの造血細胞では、マクロファージ及びリンパ球への分化が著しく障害され、好中球系への分化が著しく促進されていた。今後、マクロファージ分化に必須のPu.1の制御も含め、造血細胞分化や白血病発症におけるMorc3の個体レベルの機能を解析していきたい。
地中海東岸地域における青銅器・鉄器時代移行期の再検討

東地中海地域の初期鉄器時代は、アナトリアやシリアにおいては後期青銅器時代に続く実態不明の時期として「暗黒時代」と呼ばれてきた。一方、地中海東岸地域でも南レバント地域では、古代イスラエル民族が出現する重要な時期として扱われ、後期青銅器時代と分断して理解されてきた。しかし、どちらの地域でも、近年、後期青銅器時代の文化が初期鉄器時代へ連続する事例が増え、理解を改める必要が生じている。本研究では、イスラエル、テル・レヘシュ遺跡の調査成果に基づき、この「移行期」の実態を解明し、『旧約聖書』に依拠した歴史像から脱した地域史像を提示し、広範な歴史的コンテクストの中に「移行期」を位置づけることを目指す。
鉄系超伝導体におけるスピン軌道相互作用～異方的スピン揺らぎとその超伝導への影響

鉄系超伝導体における重要な課題となっている、いわゆるs+-超伝導状態の検証にあたっては、不純物効果の研究が有効であることが知られている。それに関する研究を昨年度から行っているが、本年度は特に非磁性不純物と磁性不純物の違いに関する研究を行った。具体的には、s+-状態とs++状態を記述する最も単純なモデルに対して解析的な計算を行い、不純物由来のギャップ内束縛状態(局所状態密度にピークとして現れる)の数などを調べた。結果として、純粋なs+-またはs++超伝導の場合には磁性・非磁性不純物の違いは明確でないが、s+-とs++の中間的な状態であれば磁性・非磁性不純物には明確な違いが現れることを見出した。すなわち、s+-とs++の中間的な状態であれば、非磁性不純物近傍には束縛状態が2つ現れるが、磁性不純物近傍には4つ現れることがわかった。(純粋なs+-やs++ではいずれの場合も2つ。)この結果は、これまでにあまり研究されていないs+-とs++の中間的な状態において、新しい物理現象が発見されうることを示唆しており興味深い。以上の解析計算による研究に加え、数値計算による研究も進展させた。これについては、実験研究者とも協力しつつ、鉄系超伝導体のFeAs面内に導入されたCo不純物近傍の局所状態密度の計算を行い、超伝導ギャップ関数の構造についての知見を与えることができた。もうひとつの課題であるスピン軌道相互作用については、鉛を含む立方晶逆ペロブスカイト物質系の研究を行い、スピン軌道相互作用に由来する新奇な物理現象(3次元ディラック電子の出現)を議論した。不純物効果については、計画していた多不純物系の研究こそ遅れ気味であるが、非磁性不純物と磁性不純物の違いを明らかにしたり、より具体的に実験と理論の比較を行ったり、十分な成果をあげることができた。スピン軌道相互作用については、鉄系超伝導体とは異なる物質系に着目することにはなったが、興味深い結果をいくつも得ることができた。本研究課題は平成23年度で終了であるが、今後発展が見込まれる研究課題としては、単一不純物の場合に得られた知見を生かし、多不純物系の問題に取り組むことや、スピン軌道相互作用の強い系における強相関効果の研究などが挙げられる。今年度は、鉄系超伝導体の超伝導状態の性質を詳細に調べるため、主に不純物近傍の局所状態密度の計算を行った。この研究は、1)鉄系超伝導体において理論的に予言されている超伝導ギャップ関数のバンド間符号反転の有無を確認する実験手法の提案、2)鉄系超伝導体の超伝導転移温度の不純物濃度依存性の考察、に結びつく。1)に関して具体的には実空間表示に基づく計算手法を用いて、第一原理計算から構築された現実的なモデルを解析した。その結果、まずバンド間符号反転がある場合にのみ、局所状態密度に明確に不純物由来のギャップ内束縛状態の寄与が現れることを見出した。これにより、不純物周りの局所状態密度を調べることが、超伝導ギャップ関数の符号反転に関する情報を引き出すために有効であることが示せた。また、実験とのより精密な比較が可能になるよう、局所状態密度が不純物散乱の強度等にどのように依存するかなどの計算も行った。2)に関しては、転移温度を決定する重要な要因のである対破壊効果が、不純物そのものの性質や鉄系超伝導体特有のフェルミ面の構造等にどのように依存するかを調べるため、特に不純物の影響範囲が短距離的か長距離的かによる違いを、局所状態密度の計算を通して議論した。結果として、バンド間符号反転がある場合、対破壊効果は基本的には不純物の影響範囲によらないが、特殊な状況においては対破壊効果に変化があることが示せた。この結果と実験的に観測されている転移温度の不純物濃度依存性を明らかにするためにはより精密な計算、考察が必要でありそれが今後の課題のひとつである。

もうひとつの課題であるスピン軌道相互作用については、鉛を含む立方晶逆ペロブスカイト物質系の研究を行い、スピン軌道相互作用に由来する新奇な物理現象(3次元ディラック電子の出現)を議論した。不純物効果については、計画していた多不純物系の研究こそ遅れ気味であるが、非磁性不純物と磁性不純物の違いを明らかにしたり、より具体的に実験と理論の比較を行ったり、十分な成果をあげることができた。スピン軌道相互作用については、鉄系超伝導体とは異なる物質系に着目することにはなったが、興味深い結果をいくつも得ることができた。本研究課題は平成23年度で終了であるが、今後発展が見込まれる研究課題としては、単一不純物の場合に得られた知見を生かし、多不純物系の問題に取り組むことや、スピン軌道相互作用の強い系における強相関効果の研究などが挙げられる。
ヒトの随意運動における大脳辺縁系の関与:側頭葉てんかん手術例での多面的検討

本研究補助金が授与された2年間にヒトの随意運動における緩電位の発生機序、てんかんにおける緩電位変化に関して、次のような成果が得られた。(1)ヒトの随意運動における緩電位の発生機序外的刺激に随伴する緩電位(随伴陰性変動:CNV)をてんかん手術のために留置された硬膜下電極を用いて脳表面から直接記録して、一次運動野以外の発生源を明らかにし(原著2,21)、基底核傷害で異常を示すことを明らかにした。対刺激を選択課題とした場合は、CNVのうち行動決定のための判断に関係する電位が明瞭となりその発生源を明らかにして、CNVが随意運動の準備以外に高次脳機能を反映することを具体的に示した。自発的な随意運動に先行する緩電位変化(準備電位:BP)の発生には意欲・動機づけが深く関与すると考えられた。そこで難治の左側頭葉てんかん患者で左内側側頭葉を切除後にBPを検討すると、右手運動に先行するBPが左手運動の場合より有意に振幅が減少していて、海馬からの入力の意義を明らかにした。CNVは期待・動機づけに深く関わるため、その発生にはBPと同様に内側側頭葉の関与が考えられ検討した結果、CNVにおいてもほぼ同様の傾向が得られた。(2)てんかんにおける緩電位変化てんかん発作時には「発作時DC電位」と呼ばれる緩徐な脳波変化が実験てんかんでみられる。ヒトの難治部分てんかんの焦点での発作時DC電位を脳表面および頭皮上電極から記録して、その臨床的意義を明らかにした。また直接脳表面から上記のCNV、BP等の脳電位を検討することにより大脳皮質の機能をより明らかにするばかりでなく、電気生理学的手法を用いてヒトのてんかん原性焦点に関する新しい知見を得た。(3)将来の展望今回は脳磁場計測によるCNV、BPの検討まではできなかったが、現在まで得られた知見をもとに、これらおよび発作時DC電位の発生機序を脳磁場計測の所見から検討を今後進める予定である。これらの電位の発生機序を明確しつつ、同時に臨床応用を今後さらに進めていく予定である。本年度は2年計画の初年度の研究実績としてまず以下の項目に関して検討して、成果を挙げることができた。(1)手術既施行群での準備電位の記録難治の一側性の側頭葉てんかんの患者のうち、てんかん原性焦点である一側の海馬・扁桃体の切除を施行してから6ヵ月以上経過した段階で発作が消失した患者を対象として、準備電位を頭皮上11ヵ所から記録した。左側頭葉てんかん患者群では、右手運動に先行する準備電位は左手運動に先行する電位よりCz領域で有意に振幅が低下した。年齢を一致させ健常者群ではむしろ右手運動に先行する電位が左手運動時の電位よりも大きい傾向を示したが、両運動間に有意な電位差はなかった。右側頭葉てんかん患者群では、被験者数がまだ少なく結論に至っていない。一方左外側側頭葉てんかん患者で外側側頭葉のみ切除した患者では左右の運動に先行する電位に差はなかった。以上から、少なくとも左側頭葉てんかん患者では、自己ペースによる随意運動に先行する準備電位の発生には運動と反対側の内側側頭葉の関与が示唆された。脳電位としての準備電位の記録では、開頭術による部分的な骨欠損によって頭皮上電位の分布が影響を受けるため、今回の様に骨欠損のより離れたCz領域での比較は可能だが、C3あるいはC4領域の評価は困難であった。そこで来年度は骨欠損による減衰の影響がない脳磁場計測による解析を試みる予定である。(2)手術既施行群での随伴陰性変動の記録(1)と同じ患者群を対象に検討を行い、感覚運動連間の立場から期待・準備・動機に関する電位を検討中である。(3)フルオロデオキシブドウ糖によるポジトロン断層撮影法(FDG-PET)手術施行後6ヵ月以降の時期において脳内糖代謝と手術前の計測結果と比較して、一側の扁桃体・海馬切除の影響を特に前頭葉において検討している最中である。ヒトの難治部分てんかんの焦点での発作時

DC電位を脳表面および頭皮上電極から記録して、その臨床的意義を明らかにした。また直接脳表面から上記のCNV、BP等の脳電位を検討することにより大脳皮質の機能をより明らかにするばかりでなく、電気生理学的手法を用いてヒトのてんかん原性焦点に関する新しい知見を得た。(3)将来の展望今回は脳磁場計測によるCNV、BPの検討まではできなかったが、現在まで得られた知見をもとに、これらおよび発作時DC電位の発生機序を脳磁場計測の所見から検討を今後進める予定である。これらの電位の発生機序を明確しつつ、同時に臨床応用を今後さらに進めていく予定である。本研究補助金が授与された2年間にヒトの随意運動における緩電位の発生機序、てんかんにおける緩電位変化に関して、次のような成果が得られた。(1)ヒトの随意運動における緩電位の発生機序外的刺激に随伴する緩電位(随伴陰性変動:CNV)をてんかん手術のために留置された硬膜下電極を用いて脳表面から直接記録して、一次運動野以外の発生源を明らかにし(原著2、21)、基底核障害で異常を示すことを明らかにした。対刺激を選択課題とした場合は、CNVのうち行動決定のための判断に関係する電位が明瞭となりその発生源を明らかにして、CNVが随意運動の準備以外に高次脳機能を反映することを具体的に示した。自発的な随意運動に先行する緩電位変化(準備電位:BP)の発生には意欲・動機づけが深く関与すると考えられた。そこで難治の左側頭葉てんかん患者で左内側頭葉を切除後にBPを検討すると、右手運動に先行するBPが左手運動の場合より有意に振幅が減少していて、海馬からの入力の意義を明らかにした。CNVは期待・動機づけに深く関わるため、その発生にはBPと同様に内側側頭葉の関与が考えられ検討した結果、CNVにおいてもほぼ同様の傾向が得られた。(2)てんかんにおける緩電位変化てんかん発作時には「発作時DC電位」と呼ばれる緩除な脳波変化が実験てんかんでみられる。ヒトの難治部分てんかんの焦点での発作時DC電位を脳表面および頭皮上電極から記録して、その臨床的意義を明らかにした。
スケーリング後の菌血症が生体応答に及ぼす影響と光エネルギー応用の効果

スケーリング・ルートプレーニング(SRP)を含む激しい非外科的治療は治療後に強い炎症性刺激として作用し,急性炎症反応を誘発する。本研究において申請者らは,フルマウスSRPの1日後には穏やかな全身性急性期反応が起きるが,アジスロマイシンの併用はそれらを抑制することを明らかにした。また,歯肉縁下スケーリング前の歯周ポケットにおいて,ミノサイクリン軟膏は臨床,細菌および歯肉溝滲出液中サイトカインレベルを改善させることが示唆された。歯周炎患者における観血処置後に一過性の菌血症が発生することが知られている。とりわけ、重度歯周炎患者における広範囲のSRP後に発熱するケースがいくつか報告されている。これは、マクロファージー脂肪細胞相互作用説に加え、(安静時には影響しない)全身に播種した高濃度のエンドトキシンや炎症性サイトカインが関与している可能性がある。本研究の目的は、重度歯周炎患者におけるスケーリング・ルートプレーニング(SRP)時に発生する菌血症、およびそれに伴う生体応答反応を解析し、その対策を検討することである。具体的には、1ハンドスケーラー群:ハンドスケーラーにてSRP実施2エルビウムヤグ(Er: YAG)レーザー群:レーザーにて処置3抗菌的光線力学療法(a-PDT)併用群:a-PDT照射後にハンドスケーラーにて処置の3群間で、(1)菌血症の発生率・持続時間・規模(検出菌量)(2)歯周ポケットおよび血中検出細菌のDNAタイプ解析(3)局所的・全身的な生体応答反応(細菌数、エンドトキシン、炎症性メディエイター等)(4)臨床パラメーターの経時的変化および相関関係を比較解析し、その関連性を検証することである。本年度は各群5名、計15名のサンプリングを行い、各検査および解析を行った。本年度は各群5名、計15名のサンプリングを追加し、各検査および解析を行った。サンプリング数は予定通りに進んでいる。本年度は各群6名、計18名のサンプリングを追加し、各検査および解析を行った。被験者選定にあたり、様々な全身疾患を有する者が多く、サンプリング数は予定よりもやや少ない結果となった。しかしながら、データに影響する要因でもあるため、今後もその点は遵守していく。歯周病の観血処置においては一過性の菌血症が発生することが知られている。血流に入った細菌は肝臓において食細胞により貪食されるため、健常人においては殆ど影響がない。しかしながら、感染性心内膜炎のハイリスク患者や人工関節置換術の既往がある者、免疫力の弱い高齢者などにおいては、生き残った菌が体内の様々な臓器に定着し、重篤な影響を及ぼす可能性がある。申請者はこれまでに、歯周治療に必須の治療法であるスケーリング・ルートプレーニング(SRP)後の菌血症発生に注目し、2つの臨床研究を行ってきた。

1報目では、1/4口腔SRP後に高頻度(90%)で菌血症が起き、抗菌薬(アジスロマイシン)の併用により菌血症発生は大幅に低下(20%)することを明らかにした。2報目では、硬組織にも使用できるエルビウムヤグ(Er: YAG)レーザーを中等度歯周炎患者に用いると、菌血症を起こさずにスケーリングを行えることを報告した。そこで本研究では、重度歯周炎患者におけるSRP時の生体応答反応を解析し、その対策を検討することを目的とした。当初は3群に分けた相関関係を比較解析する予定であったが、予備研究の結果に基づき、以下の2つの研究に分けた。(1)フルマウスSRPを行った際の生体応答およびアジスロマイシン併用群との比較(2)歯周ポケットに対する抗菌的光線力学療法および局所薬物配送システムの臨床・細菌・生化学的効果の評価その結果、フルマウスSRPの1日後には血清中高感度CRP上昇など全身的な急性期反応が起きているが、アジスロマイシンの併用によりそれらは抑制できることを明らかにした。また、機械的除去療法前であっても、ミノサイクリン軟膏の注入により、歯周ポケット内の細菌数や歯肉溝滲出液中の生化学マーカー(IL-1beta, IFN-gamma)のレベルは改善することを実証した。スケーリング・ルートプレーニング(SRP)を含む激しい非外科的治療は治療後に強い炎症性刺激として作用し,急性炎症反応を誘発する。本研究において申請者らは,フルマウスSRPの1日後には穏やかな全身性急性期反応が起きるが,アジスロマイシンの併用はそれらを抑制することを明らかにした。また,歯肉縁下スケーリング前の歯周ポケットにおいて,ミノサイクリン軟膏は臨床,細菌および歯肉溝滲出液中サイトカインレベルを改善させることが示唆された。被験者選定にあたり、様々な全身疾患を有する者が多く、サンプリング数は予定よりもやや少ない結果となった。しかしながら、データに影響する要因でもあるため、今後もその点は遵守していく。最終的にサンプリング数が予定数に達しなかった場合は、講座にストックしてあるサンプルを使用する。それらを合わせれば統計解析可能な数となる。歯周病学,歯周治療学サイトカイン解析等は数が揃ってからまとめて解析を行う(12人分/プレート)ため、次年度は前年度に比べて解析費用が多くかかることが見込まれる。また、学会にて中間報告を行う予定である。よって、旅費も前年度に比べて多めに計上する予定である。サイトカイン解析等は数が揃ってからまとめて解析を行う(12人分/プレート)ため。最終データを論文化し国際専門誌へ投稿するにあたり、投稿料が必要となるため。サイトカイン解析等は数が揃ってからまとめて解析を行う(12人分/プレート)。次年度は全検体が揃い次第、まとめてサイトカイン解析を行う。その後、国内外の学会にて最終報告を行い、討議資料を得た後、論文執筆を行う予定である。よって、本年度は解析費用および旅費を計上する予定である。論文投稿料次年度は前年度に比べて解析費用が多くかかることが見込まれる。
イオン吸着型希土類鉱床の探査法の確立と資源量評価

風化花崗岩を鉱体とするイオン吸着型希土類鉱床は重希土類の主要な供給源である。本研究ではミャンマー及びタイ南西部でイオン吸着鉱の成因解明、探査法の確立、資源ポテンシャルを見積もりを行った。イオン吸着鉱の形成には希土類含有鉱物の種類と風化耐性が重要であり、花崗岩中の希土類フッ素炭酸塩、褐レン石、チタン石が鉱化作用に望ましいことが分かった。風化花崗岩のCeの枯渇が大きい程、イオン交換性の希土類の割合・量は大きく、このCe異常が探査において重要な指標となる。調査地の風化殻の厚さは10m以下が多く、資源量は中国でいう小型(<1万t)や中型(550万t)に匹敵するものと見積もられた。ミャンマー国のイオン吸着型希土類(REE)鉱床の資源ポテンシャルを調べるために、同国中央部および南東部から得られた花崗岩41試料とその他の火成岩27試料について全岩化学分析を行った。花崗岩のREY(REE+Y)含有量は39770ppm程度であり、その他の火成岩は花崗岩にくらべREYに乏しかった。Kayin州Thandaung地域の花崗岩のREY含有量は251770ppmと比較的他の花崗岩よりもREYに富むことが分かった。これらの花崗岩はアルミナ飽和度[モル濃度でAl2O3/(CaO+Na2O+K2O)]が1.1以下であり、P2O5含有量は0.040.15%と比較的低い値であった。特に、HREEに富む花崗岩4試料は共通してSiO2含有量>73%と結晶分化作用が進んでおり、P2O5含有量<0.06%とリンに乏しい特徴を持つことが分かった。これまでの当該研究の結果により、このような地球化学的特徴を持つ花崗岩は難溶性のREEリン酸塩に乏しく、イオン吸着鉱を形成しやすいことが分かっている。これらの結果から、Thandaung地域はイオン吸着型REE鉱床に必要な原岩花崗岩を有する地域であり、花崗岩の風化殻が十分に(厚さ10m以上)発達していれば、REE資源ポテンシャルが高い地域であることが分かった。この地域の花崗岩の地球化学的研究とREE鉱物の記載は引き続き平成25年度の当該事業で行う。Thandaung地域の野外調査は安全上難しいため(地雷が埋まっている箇所があるため)、2013年1月17日2月3日にかけて、Thandaung地域よりもさらに広範囲でミャンマー中央部の野外調査を行った。試料採取は主にMon州とMandalay管区で行った。花崗岩を中心に火成岩試料を系115個採取した。これらの岩石試料の化学分析や記載は、引き続き平成25年度の当該事業において行う。イオン吸着型希土類鉱の原岩の地球化学的・鉱物学的特徴を明らかにし、探査へ応用するために、ミャンマー国南部で採取した花崗岩類の全岩化学組成分析とSEM-EDSを用いた希土類含有鉱物の同定及び産状の観察を行った。これらの花崗岩類は昨年度の当該事業において主にMon州とMandalay管区から採取されたものであり、多くは普通角閃石花崗閃緑岩や黒雲母花崗岩から構成され、一部の黒雲母花崗岩は片麻岩質であった。花崗岩類のSiO2含有量は62.5 - 76.5%と幅広く、アルミナ飽和度は片麻岩質ものを除くと1.1未満でいわゆるI-type花崗岩の特徴を示す。希土類含有量は60662ppmであり、軽希土類または重希土類の相対的な濃集を示すLaN/YbN比(Nはコンドライトによる規格化)は0.1051.4であった。今回は広域的で花崗岩類を形成したマグマは多様であり、希土類含有量はそれぞれのマグマの部分溶融度の違いも多少反映すると考えられるが、LaN/YbN比に表される重希土類の濃集は結晶分化作用の影響を強く受けていた。中国の重希土類に富むイオン吸着鉱の原岩のように特に重希土類に富む花崗岩(LaN/YbN<3.0)は、結晶分化作用が進んだもの(SiO2>75%)に限られた。このような花崗岩が適度に風化すると重希土類資源として有望となるが、露出面積が限られている上、風化殻の厚さも薄い(5m以下が多い)ため、その資源量は多くはないと考えられる。SEM-EDSによる観察・鉱物の半定性分析の結果、黒雲母花崗岩中には褐レン石-(Ce)、リン灰石、チタン石、ジルコンが主要な希土類含有鉱物であった。特に分化した花崗岩においては、褐レン石-(Ce)やチタン石がまれとなる一方、熱水性の希土類フッ素炭酸塩、モナズ石、ゼノタイム、褐レン石-(Y)らしき鉱物などが確認された。

風化花崗岩のCeの枯渇が大きい程、イオン交換性の希土類の割合・量は大きく、このCe異常が探査において重要な指標となる。調査地の風化殻の厚さは10m以下が多く、資源量は中国でいう小型(<1万t)や中型(550万t)に匹敵するものと見積もられた。ミャンマー国南東部には白亜紀古第三紀の花崗岩が南北に分布しており、温暖・湿潤な気候で化学風化を被っているためイオン吸着型希土類鉱床の存在が期待される。本地域の花崗岩の地球化学的特徴と希土類資源ポテンシャルを明らかにするために、2011年12月にDawei市とMyeik市周辺において野外調査を行い、花崗岩および風化花崗岩試料を採取した。全岩化学組成分析の結果、花崗岩の希土類含有量は72414ppmであり、平均値が159ppm、中間値が132ppmであった。磁鉄鉱系花崗岩の方がチタン鉄鉱系花崗岩よりもやや希土類に富む傾向が見られたが、磁鉄鉱系花崗岩は相対的に富む一方で、チタン鉄鉱系花崗岩には相対的に重希土類に富むものが見られた。風化花崗岩の希土類含有量は26806ppmであり、平均値が178ppm、中間値が140ppmであった。花崗岩と風化花崗岩の希土類含有量を比較すると、風化によってわずかにしか希土類が濃縮していないことが分かる。風化花崗岩のCe異常は0.4411.9であり、正のCe異常が卓越しているため、風化によって希土類が十分に移動していないものと推測される。風化花崗岩中の吸着性希土類濃度を定量するために、硫酸アンモニウム水溶液を用いて希土類を抽出した後にICP-MSを用いて分析を行った。その結果、風化花崗岩中の希土類の5.954%のみしか吸着していないことが分かった。イオン吸着型鉱床では一般に50%以上の希土類が吸着していることが求められるため、調査地域の風化花崗岩はイオン吸着型鉱床を形成していないことが分かった。しかしながら、Myeik市周辺には重希土類に富みながら比較的希土類を吸着している風化花崗岩が確認されたため、今後、花崗岩の鉱物学的特徴を調べ、イオン吸着鉱の成因を明らかにする必要がある。ミャンマーでの野外調査や岩石試料採取は困難であるが、カウンターパートである現地人や共同研究者の助けにより、順調に進んでいる。特に、上述したThandaung地域の花崗岩は中国南部のイオン吸着型REE鉱床の原岩花崗岩と類似した地球化学的特徴が確認されたため、このタイプの鉱床は中国に以外にも存在する可能性を示唆している。直接実施調査を行うことはできなかったが(地雷のため)、本地域の異なる花崗岩露頭から地球化学的特徴が異なる17個の花崗岩試料を採取することに成功したため、マグマの結晶分化によりHREEに富む花崗岩が形成された過程を研究することができる。当該年度の野外調査がやや遅れて2013年1月から2月となったが、結果的に火成岩試料138個を広域的に採取することに成功した。これらの化学分析を行うことにより、Thandaung地域のようにイオン吸着型REE鉱床として有望な花崗岩地域の分布をさらに広域的に(Mon州およびMandalay管区周辺において)知ることができる。また、モン州においては、漂砂型モナザイトを含む試料を手に入れることができた。漂砂型REE鉱床はイオン吸着型鉱床と対照的であり、同一地域に形成されることはないため、本研究を遂行する上で重要な材料となる。ミャンマー南東部で試料採取を行い、全岩化学分析、元素の抽出実験、研磨薄片の作成、岩石記載の大部分を終わらせることができた。研究所内で複数の実験室の移動と工事が行われたために実験や分析が不可能な期間があったために、当初の計画以上に研究を進めることはできなかったが、おおむね順調に進展していると言える。上述したThandaung地域が当該研究において最もREE資源ポテンシャルが高い地域であるため、これらの花崗岩の研磨薄片を作成し、顕微鏡観察による記載とREE鉱物の特定を行う。同時に、当該年度に新たに採取した火成岩試料138個の全岩化学分析を行う。
フレスコ壁画における工芸的装飾技法の研究

本研究では、フィレンツェのサンタ・クローチェ教会における主礼拝堂に描かれたアーニョロ・ガッディ作フレスコ画『聖十字架物語』(1380頃)の修復によって得られた調査データと、アーニョロの弟子チェンニーニが記した当時の技法書『絵画術の書』に則って、同壁画に施された工芸的装飾技法(1.漆喰盛り上げによる円光の技法、2.蜜蝋盛り上げの技法、3,金属箔の技法)の具体的な材料と技法プロセスを実証的に解明した。本研究では、アーニョロ・ガッディ作『聖十字架物語』の実地調査を基に、彼の弟子であるチェンニーニによる技法書に則ってフレスコ画の工芸的装飾技法(研究課題1.円光盛上げ、2.蜜蝋盛上げ、3.金箔装飾)を実証的に解明することを目的とする。上記の3課題について、本年度の研究実績の概要を記す。1.主要聖人にみる特に平滑な円光の材料について、板絵テンペラの技法を援用している可能性があるので、石膏と羊皮紙膠による円光盛上げの実験を行った。この実験では円光に収縮亀裂がまったく入らず平滑なものができたものの、制作時に湯煎を必要とするなどの手間がかかるとともに成形がかなり困難であった。その他、昨年度採取した3Dスキャンデータから道具の検証を行い復元した。2.フィレンツェの画材店に、チェンニーニの記述にある蜜蝋の材料(Cera nera)を作ってもらったが、オリジナルではそれは天井に施された星や貴族の王冠などの比較的大きい盛上げに使われていた。馬具の鋲などの小さいものにはもっと飴色したものが使われていたため、修復士の助言を基にギリシャ松脂と蜜蝋を混ぜたものをつくって実験したところ、かなり近いものができた。しかし、復元したものの形状に関しては、3Dのスキャニングデータでオリジナルと比較したが明らかに異なっていたので、施工方法を再検討する必要がある。3.錫箔に金箔を貼った金貼錫箔における接着剤の検証をした。これは、金箔のみによる接着剤に比べると強い粘着性を必要とする。錫板に貼られているため重さがあるので、特に天井に施された星の表現では通常の接着剤では剥がれ落ちるからである。チェンニーニの記述に基づいて接着剤をつくったところ、かなり粘性の高いものができた。しかし、これを金貼錫箔に塗布するには、溶剤で薄めるか熱して一旦は粘性を弱めなければならない。今後は施工方法の検証が必要である。本研究の目的は、アーニョロ・ガッディ作『聖十字架物語』の実地調査に基き、彼の弟子チェンニーニによる技法書に則って、本作品におけるフレスコ画の工芸的装飾技法(課題1.円光の盛上げ、2.蜜蝋盛上げ、3.金箔装飾)を実証的に解明することにある。この3課題について研究実績の概要を記す。1.オリジナルに施された円光を大きく分類すると、盛上げ剤の違いが2種類、放射状の光線を表す線刻の違いが2種類存在した。各タイプにおいて技法の復元ができた。復元に際して特に力を発揮したのが、現地調査での3Dスキャンである。スキャンした円光を3D出力し線刻に使用された道具を復元できたことで、完全復元(25年度)に至った。2.本技法に関しては壁面への施工方法が明らかになった。オリジナルには盛上げ剤の色が異なるものが3種類存在する。うち二つはフィレンツェの画材店の協力により復元できた(商品名はCera del Cennini)。飴色のものに関してはギリシャ松脂の割合が多いと想定される(25年度に検証済み)。盛り上げ剤の成型方法に関しては、想定した作り方とオリジナルとを3Dスキャンで比較検証した結果、明らかに異なっていた。型に流し込み成形したと考えられる(25年度に大理石による雌型を作成)。3.オリジナルに施された金箔装飾は、垂直の壁面に滲みなどがまったくなく極めて精細な筆裁きである。当時の職人の巧みな技術以前に、チェンニーニの言う油性接着剤ではこの筆致は不可能である。そこで、水性接着剤で実証実験を繰り返した結果、問題が解決した。よって錦糸模様などの精細な金箔装飾に関しては、水性接着剤と断定した。この他、礼拝堂天井に施された金貼り錫箔による星の表現に関しても、油性接着剤(25年度に検証)を含め技法復元にこぎ着けた。ただ、この接着剤に混入されたワニスについては詳細が不明で、今後の課題となっている。本研究では、アーニョロ・ガッディによるフレスコ画『聖十字架物語』の修復データおよび実地調査による詳細な調査結果を基に、彼の弟子であるチェンニーノ・チェンニーニよる技法書に則って、フレスコ画における工芸的装飾技法(研究課題:(1)光輪のストゥッコ技法、(2)蜜蝋(cera near)によるモルデンテの技法、(3)金彩の技法)を実証的に解明することを目的とする。上記の3研究課題について、以下に本年度実績の概要を記す。

(1)チェンニーニの技法書に則った実証実験では、収縮亀裂の問題は克服したもののオリジナルの平滑さがだせなかった。修復士の助言や文献による調査に基づき、砂に代えて大理石の粉を漆喰に混入し実験したところ、かなりオリジナルに接近できた。また、今回の現地調査ではフレスコ画では世界初の試みとなる3Dスキャンの調査を導入し、光輪を含む立体的技法のスキャニングを試みた。このデータ解析によって道具の形状が判明するなど、研究の飛躍が期待される。(2)チェンニーニの記述では詳細が不十分で、技法再現には困難を極めた。そのため目視を頼りにオリジナルの形状から考えられる施工法を検討した。しかし、想定される施工法ではオリジナルのものと形状が若干異なるので、両者の3Dスキャンデータを比較し、施工法を再度検討しなければならない。また、素材となるcera neraの色も異なるため、材料の再検証が必要である。おそらくギリシャ松脂の混入が考えられる。(3)油性モルデンテに加えニンニクによる水性モルデンテの実験を行ったところ、油性の場合の課題(シャープな筆触と溶剤の問題)が克服でき、オリジナルに見られる鋭い筆触が可能となった。また、金貼り錫箔の実験では、接着剤に未だ課題はあるもののオリジナルとほぼ同様のものができた。今後は樹脂(ギリシャ松脂、コーパル樹脂、ダンマル樹脂)と亜麻仁油を調合した接着剤での実験を予定している。彫刻3研究課題における材料の検証は、想定されるものはほとんど試みた。特に、円光盛上げの技法に関しては、板絵テンペラの装飾技法から援用された可能性を考えて、発展的な実験を行った。また、金貼錫箔における接着剤に関しても、ワニスの成分が判明していないものの天井面への接着を考えると、金箔のみの場合の接着剤では接着できない。かなりの粘性が必要となってくるが、その問題に対する解決策が見えてきたところである。そして、蜜蝋による盛り上げ技法に関しても、現地オリジナルとの目視による比較においてかなり接近している。このように、技法の究明に関しては、研究当初にイメージしていた成果は得つつある。しかし、計画通りに実施されていないものもある。当初の計画では、学生や院生に本研究を通して明らかになった技法を教えつつ、施工技術を通して技巧の上達をも図る計画であったものの、次から次へと来る難題に対する調査・研究に追われ、しかも新たに展開した研究に時間が費やされ、学生への指導に手が回らなかった。計画では平成25年度中に、本学内に原寸大復元された『聖十字架物語』の一画面に、本技法を復元する計画であるが、復元の一部を26年度の最終年度に延期せざるを得ない。研究途上の中で並行して同研究内容を学生に指導するという、当初の研究計画に問題があったことは否定できない。以上の通り、原寸大に復元されたフレスコ画への本技法の復元に関しては遅れを取っているものの、「研究の目的」の中核となる技法究明に関しては、概ね順調に進展している。先の研究実績の概要で述べたとおり、新たな課題ができたもののその克服のためのアプローチ法が徐々に明確になってきている。また、当初の研究計画にはなかった3Dスキャンの調査を導入したことで、立体的形状の詳細なデータが入手でき、技法解明の大きな手がかりを掴むことができた。さらに、ルネッサンス絵画の始祖でありフレスコ画の完成者ともいわれるジョット(1267-1337)の、『聖痕拝受』(フレスコ画)の調査も行うことができた。