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オキソメタレートからなる新規多元系酸化物の合成と特性評価

本研究では、,従来のイオン結晶的な金属酸化物の概念とは異なる視点に立ち、共有結合主体のオキソメタレート基よりなる多元系金属酸化物を合成し、それらの結晶構造を解析するとともに、電気的・磁気的特性を明らかにすることを目的とする。本年度は、昨年度合成することに成功したNaBa_2Ni_3O_6の単一相多結晶体試料と本年度新たに合成に成功したNaBa_2Cu_3O_6の単一多結晶体について、電気的磁気的性質を調べるとともに、粉末X線回折パターンのリートベルト解析により得られた結晶構造因子をもとに、マキシマムエントロピー法を用いた電子密度解析を試みた。また、リートベルト解析で精密化された格子定数と原子座標を用いて、分子軌道法による電子状態計算を行った。NaBa_2Ni_3O_6の精密化された斜方晶系の格子定数値は、a=8.2971(7)、b=11.2338(4)、c=14.3855(13)Å(空間群Fmmm)となった。抵抗率は、室温では10^6Ωm以上で、温度の上昇とともに減少し、773Kでは、23Ωmになった。電気抵抗率の温度依存性のアレニウスプロットより算出された活性化エネルギーは0.22eVであった。ゼーベック係数は、室温付近では負の値(-56μV/K,333K)を示し、温度の増加とともに一様に増加して、500K付近を境にして正に変化し、773Kでは+64μV/Kとなった。SQUID測定の結果、5-300Kで常磁性体であることが示された。Ni原子1個当たりのボーア磁子の有効数を求めたところP_<eff>=1.25となった。NaBa_2Cu_3O_6の精密化された斜方晶系の格子定数値は、a=8.3837(18)、b=11.4348(25)、c=14.4630(30)Å(空間群Fmmm)となった。Cu原子1個当たりのボーア磁子の有効数はP_<eff>=1.57となった。スピン分極を考慮した分子軌道法による電子状態計算の結果、測定された磁気モーメントは電子スピンに加え、軌道角磁気モーメントの効果が加わっていることが示唆された。また、同型構造を有するNaBa_2Cu_3O_6とNaBa_2Cu_3O_6の化学結合状態の違いが明らかになった。本研究では、従来のイオン結晶的な金属酸化物の概念とは異なる視点に立ち、共有結合主体のオキソメタレート基よりなる多元系金属酸化物を合成し、それらの結晶構造を解析するとともに、電気的・磁気的特性を明らかにすることを目的とする。本年度は、オキソメタレート基を含む多元系金属酸化物を合成するのに必要な、アルカリ金属およびアルカリ土類金属の酸化物または超酸化物の合成を検討した。アルカリ金属のNaを酸素ガスと反応させたところ、230°C以下ではNa金属表面が酸化皮膜に覆われ、内部まで酸化反応が進行しなかった。230°C以上に加熱すると、急激に反応が進行し、反応熱のため、試料を入れたNiボートも溶融し反応した。このため、酸素分圧を調整して反応させることを検討した結果、1%酸素99%アルゴンガス気流中、300°CでNa金属を加熱することにより、定比組成のNa_2O_2を合成することに成功した。アルカリ土類金属のBaについても同じ希釈酸素ガス気流雰囲気を利用して、180°Cで加熱することにより定比組成のBaOを合成することができた。これらの原料を各遷移金属酸化物と反応させることによりオキソメタレート基を含む化合物の合成を試みた。Na_2O_2:BaO:NiOのモル比が1/2:2:3となるように原料粉末を秤量し混合後、ペレット成形した。この原料粉末ペレットをNa_2O_2ペレットとともにステンレススチルチューブ内に封入し、600°Cで30時間加熱することにより、NaBa_2Ni_3O_6の単一相多結晶体試料の合成に成功した。この化合物は[Ni_6O_<12>]の6員環オキソメタレート基を結晶構造中に有していることがX線粉末回折法より確認された。今後、他の遷移金属酸化物においてもオキソメタレート基を有する化合物の合成を試みるとともに、単一相試料を作製することのできたNaBa_2Ni_3O_6の電気的・磁気的性質を評価する予定である。また、結晶構造解析により精密化された原子座標をもとに電子状態を計算し、オキソメタレート内の化学結合と物性との関係を考察する予定である。

また、リートベルト解析で精密化された格子定数と原子座標を用いて、分子軌道法による電子状態計算を行った。NaBa_2Ni_3O_6の精密化された斜方晶系の格子定数値は、a=8.2971(7)、b=11.2338(4)、c=14.3855(13)Å(空間群Fmmm)となった。抵抗率は、室温では10^6Ωm以上で、温度の上昇とともに減少し、773Kでは、23Ωmになった。電気抵抗率の温度依存性のアレニウスプロットより算出された活性化エネルギーは0.22eVであった。ゼーベック係数は、室温付近では負の値(-56μV/K,333K)を示し、温度の増加とともに一様に増加して、500K付近を境にして正に変化し、773Kでは+64μV/Kとなった。SQUID測定の結果、5-300Kで常磁性体であることが示された。Ni原子1個当たりのボーア磁子の有効数を求めたところP_<eff>=1.25となった。NaBa_2Cu_3O_6の精密化された斜方晶系の格子定数値は、a=8.3837(18)、b=11.4348(25)、c=14.4630(30)Å(空間群Fmmm)となった。Cu原子1個当たりのボーア磁子の有効数はP_<eff>=1.57となった。スピン分極を考慮した分子軌道法による電子状態計算の結果、測定された磁気モーメントは電子スピンに加え、軌道角磁気モーメントの効果が加わっていることが示唆された。また、同型構造を有するNaBa_2Cu_3O_6とNaBa_2Cu_3O_6の化学結合状態の違いが明らかになった。
ステイロド投与がNR3C1発現上昇無精子症の造精機能に与える影響

なお、ステロイド投与が、アポトーシスを誘導するとの報告があるため、BCL2に関して免疫染色を実施したが、全ての標本で染色されなかった。科研申請書では、NR3C1ノックインマウス作成により造精機能を確認する方針であったが、マウスのグルココルチコイドレセプター遺伝子の発現を上昇させることで、生存性に影響を与えかねない可能性があるため、まず最初の実験として、「マウスへの合成グルココルチコイドの投与が造精機能と胚発生に与える影響についての検討」という課題で動物実験申請を2017年3月に新潟大学へ提出した(現在申請結果待ちの状態)。また、科研申請書にも一部記載しているが、無精子症・重症乏精子症のマウスが作成された場合、その後のIVFに不動精子の使用や受精障害を来たす可能性があり、不動精子の運動性の不活化目的としてペントキシフィリンの使用や、受精障害を来たした場合にはCa-イオノファの使用が考慮される。本研究が無精子症に関する研究である事、また、今後ヒトにも応用されることを考慮し、2016年9月28日に「不動精子に対する生存性判別を目的としてのペントキシフィリンの使用」について、また、2016年10月27日に「顕微授精後受精障害症例に対するCa-イオノファによる卵子活性化処理」を新潟大学医歯学総合病院病院臨床倫理検討委員会に提出し、共に、2016/11/1にヒトへの使用に関して承認を得た。現時点でペントキシフィリンの使用は2症例3治療周期に使用し、Ca-イオノファは6症例7治療周期で使用しており、特に問題点は認めていない。(症例が蓄積されればデータを公開する予定)また、2017/1/1付で、動物実験の技術補佐スタッフ1名が雇用された。動物実験申請が受理され次第、迅速に実験開始が可能となる見込みである。当科において、マウスIVの実践設備を持っていなかったため、実験体型を立ち上げる方針とした。動物実験申請、並びに備品購入手続き等で時間を要した。また、動物実験(マウスIVF)にも精通した胚培養士を求人した(2017年1月付で採用が決定した)。マウスへ合成グルココルチコイド(DEX)の投与を施行した場合、精巣組織でのNR3C1の発現に変化を認めるかどうかを、qRT-PCRによるmRNAの定量と精巣組織免疫染色で確認する事を目的とした。方法として、マウスへの合成グルココルチコイド投与は1mg/kgとしてD1D5とした。また、DEX D60群のマウス精子(n=9)と、CON D60群(n=9)のマウス精子でIVFを施行し、受精率、胚盤胞発生率について比較検討を行った。結果は、DEX D60群vs CON D60群で受精率はP-value 0.18で有意差を認めなかった。また、胚盤胞到達率はP-value 0.83で有意差を認めなかった。なお、抗NR3C1抗体による免疫染色は各標本で終了しており、その発現については解析中である。科研申請当初、当科の実験設備として動物実験を施行する設備がなかった。よって、新潟大学動物資源教室より研究設備を貸していただく事になった。また、動物実験申請の受理までに時間がかかり、当初の予定より実験の進行が遅れている。また、NR3C1ノックインマウスの作成には至っておらず、グルココルチコイドの投与で精巣内でのNR3C1の発現の上昇がないか検証を行っている段階である。新たな動物実験の申請より、グルココルチコイドの投与が、グルココルチコイドレセプターの発現の上昇に寄与するかどうか確認する予定である。また、グルココルチコイドに暴露されたマウス由来の精子からIVFを施行した場合、胚の発生にどのような影響が出るかどうかも今後検討する予定である。必要物品は購入されており、早ければ2017年5月から実験は開始できる予定である。実験のスタートがやや遅れた感があるが。2017年11月までにまず、前述の動物実験のデータを解析し、NR3C1ノックインマウスの作成に着手できるかどうか一定のめどを立てる予定である。上記の各群での精巣組織の抗NR3C1遺伝子の免疫染色を終了している。精祖細胞、精母細胞、円形精子細胞の個別の染色スコアを現在評価中である。今後は得られた検体をもとに、精巣内組織のgerm cellにメチル化を来たしているかの検証を施行する予定である。また、DEX投与により精巣内のgerm cellにおいてApotosisを来たす文献が散見されるが、当科での実験では、Apotosisを来たしていなかった。合成グルココルチコイドの投与量が少ない事も原因と思われるが、アポトーシス抑制の機序として、BCL2の作用に注目している(先行実験で非閉塞性無精子症症例でBCL2の発現が増加している事がわかっている)。今後、ステロイド暴露したマウスでの精巣内のGerm cellのApotosis抑制機序としてBCL2が発現しているかを免疫染色で検証する予定である。実験体型の準備(動物実験申請、他の試薬に関する倫理委員会への申請、必要物品の購入等)に時間を要し、実際の実験のスタートが遅れたため。

次年度使用額分で購入する物品等がなかったため。次年度にマウス飼育量等の物品費として使用したいと考えています。今後、実験が具体的に開始されればさらなる必要物品の購入が必要となる可能性がある。(具体的にはマウス購入料金、マウスの飼育料金等)
間質病変の進展抑制におけるFSP1を介したポドサイトー尿細管上皮細胞連関の重要性

本研究では、分泌型FSP1が抗アポトーシス作用および抗酸化作用を介して、AKI新規治療薬として有望であるかを検討している。また、ポドサイトでFSP1を過剰発現する遺伝子改変マウス(FSP1.TG)を用いて、ポドサイトー尿細管上皮細胞連関の存在を検討している。すでに、1) rFSP1がシスプラチン腎症における腎障害を改善すること、2)FSP1.TGでは、シスプラチンによる腎障害が軽減することを確認している。今年度は、1) FSP1の有する抗酸化作用の詳細について近位尿細管上皮細胞(mProx)を用いて検討した。2) FSP1の腎保護作用が、FSP1の受容体であるRAGEを介するか否かを検討した。2)RAGEKOマウスを用いて、rFSP1の腎保護作用について検討した。RAGE KOマウスにシスプラチン腎症を誘導して、rFSP1投与が腎障害を軽減するかを検討した。rFSP1投与により、腎機能は改善せず、尿細管障害スコアも改善しなかったことから、FSP1による腎保護作用はRAGEを介する可能性が高いと考えられた。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。急性腎障害(AKI)は、生命予後、疾患重症化や医療費高額化に直結する重要な病態だが、有効な治療法が存在しない。本研究では、分泌型fibroblast specific protein 1 (FSP1)が、抗アポトーシス作用および抗酸化作用を介して、AKI新規治療薬として有望であるかを検討している。また、ポドサイトでFSP1を過剰発現する遺伝子改変マウスを用いて、ポドサイトー尿細管上皮細胞連関の存在を検討している。先ずわれわれは、分泌型FSP1の新しい生物活性を検出する目的で網羅的遺伝子解析を実施した。培養メサンギウム細胞と尿細管上皮細胞において、分泌型FSP1は抗酸化作用を有するヘムオキシゲナーゼ1 (HO-1) mRNA発現量を約3倍に増加させ、活性酸素産生を誘導するエンドセリン1 mRNA発現量を1/10以下に低下させることが明らかになった。さらに、ROSアッセイキットを用いて活性酸素産生誘導を検討した結果、分泌型FSP1はシスプラチンによる尿細管上皮細胞の活性酸素誘導を63%抑制可能であることが確認できた。次に、ポドサイト特異的にFSP1を過剰発現したマウス(FSP1.TG)を用いて、ポドサイトから分泌されるFSP1に尿細管上皮細胞保護作用があるか否かを、シスプラチン腎症マウスを作製して検討した。FSP1.TGでは、野生型マウスと比較して、有意に間質尿細管病変が軽減していた。腎機能の悪化も有意に抑制していた。TUNEL法によるアポトーシス細胞数を測定したところ、FSP1.TGで有意に減少していた。さらに、エクソソーム含有FSP1の存在を確認した。ANCA関連腎症患者の尿検体からインビトロジェン社製のエクソソーム抽出キットを用いて精製したエクソソームにはFSP1の発現が確認された。研究計画の柱となる実験データが順調に集積されている。1.FSP1の尿細管上皮細胞に対する抗アポトーシス効果に関する検討マウス近位尿細管上皮細胞株(mProx)を増殖後、シスプラチンを最終濃度が5, 10, μMとなるように添加し、24時間後に細胞を回収し、cleaved caspase 3の発現をイムノブロット法で確認したところ、シスプラチン25μM添加によりcleaved caspase 3の発現が確認された。シスプラチン投与と同時にFSP-1 (10μM)を添加することで、cleaved caspase 3の発現は有意に抑制可能であり、FSP1の抗アポトーシス効果が確認された。次に、mProxを増殖後、vehicle (DMSO)、シスプラチン(25μM)、シスプラチン(25μM)とFSP-1 (10μM)の処置を24時間行った。その後、細胞を回収し、イムノブロット法にて各群のBax/beta-actinとBcl2/beta-actinを測定した。FSP1の添加により、Bax/beta-actinは低下、Bcl2/beta-actinは増加し、Bax/Bcl2比は有意に低下し、FSP1の抗アポトーシス効果が確認された。2.尿中エクソソーム内FSP1発現量のバイオマーカーとしての意義に関する検討当院で腎生検を実施した腎炎患者34例(ANCA関連腎症7例、IgA腎症10例、微小変化型ネフローゼ症候群5例、膜性腎症9例、ループス腎炎3例)の尿検体を採取し、抽出キットでエクソソームを精製し、免疫電顕とNanosightで確認後、イムノブロット法でエクソソーム内FSP1発現量を半定量した。エクソソーム内FSP1発現量は、細胞性半月体の出現率と有意の正相関(r=0.57, p=0.0004)を認めたことから、エクソソーム内FSP1発現量は腎炎活動性の判定指標となることが明らかとなった。計画通りに、in vitroの実験、および尿検体を用いた実験が進行している。

本研究では、分泌型fibroblast specific protein 1 (FSP1)が、抗アポトーシス作用および抗酸化作用を介して、AKI新規治療薬として有望であるかを検討している。また、ポドサイトでFSP1を過剰発現する遺伝子改変マウスを用いて、ポドサイトー尿細管上皮細胞連関の存在を検討している。2)尿中エクソソーム内FSP1発現量のバイオマーカーとしての意義に関する検討.当院で腎生検を実施した腎炎患者37例(ANCA関連腎症6例、IgA腎症11例、微小変化型ネフローゼ症候群6例、膜性腎症11例、ループス腎炎3例)の尿検体を採取し、抽出キットでエクソソームを精製した。60-nmと12-nmのcolloidal goldを用いた2重免疫電顕で、ポドカリキシンとFSP1が共存するエクソソームが確認できた。ELISA法で細胞性半月体が認められた患者のエクソソーム中FSP1含有量と全尿中FSP1を比較したところ、強い正相関(r=0.834, P<0.001)が認められた。培養細胞も用いる実験系、遺伝子改変マウスを用いる実験系、リコンビナント蛋白を用いる実験系、臨床検体を用いる実験系、のすべてにおいて、確実なデータ集積を行うことができているため。本研究では、分泌型FSP1が抗アポトーシス作用および抗酸化作用を介して、AKI新規治療薬として有望であるかを検討している。また、ポドサイトでFSP1を過剰発現する遺伝子改変マウス(FSP1.TG)を用いて、ポドサイトー尿細管上皮細胞連関の存在を検討している。すでに、1) rFSP1がシスプラチン腎症における腎障害を改善すること、2)FSP1.TGでは、シスプラチンによる腎障害が軽減することを確認している。今年度は、1) FSP1の有する抗酸化作用の詳細について近位尿細管上皮細胞(mProx)を用いて検討した。2) FSP1の腎保護作用が、FSP1の受容体であるRAGEを介するか否かを検討した。2)RAGEKOマウスを用いて、rFSP1の腎保護作用について検討した。RAGE KOマウスにシスプラチン腎症を誘導して、rFSP1投与が腎障害を軽減するかを検討した。rFSP1投与により、腎機能は改善せず、尿細管障害スコアも改善しなかったことから、FSP1による腎保護作用はRAGEを介する可能性が高いと考えられた。尿細管間質障害に対する分泌型FSP1の有効性をシスプラチン腎症およびNEP25モデルを用いて検討する。FSP1群には、シスプラチン投与直前、投与24時間後と48時間後に腹腔内注射する。Vehicle群には生食を投与する。シスプラチン(20 mg/kg)をマウス腹腔内投与し、72時間後に腎臓を摘出し、病理学的検討(判定量的組織障害度、浸潤細胞数、アポトーシスを呈した尿細管上皮細胞数など)およびレーザーキャプチャーマイクロダイセクション(LCM)法を用いたmRNA発現解析(TNF-α, MCP-1など)を実施する。さらに、血液および尿(蓄尿)を採取し、腎機能、蛋白尿量や尿細管間質障害バイオマーカーを測定する。さらに、尿細管上皮細胞株(mProx)を用いて、シスプラチンで誘導されるアポトーシスや活性酸素産生に対する分泌型FSP1による抑制効果を、TUNEL法およびROSアッセイキット(コスモバイオ社)を用いて検討する。NEP25マウスは、マウスポドサイトにヒトCD25が発現する遺伝子改変マウスである。LMB2(抗hCD25モノクローナル抗体にexotoxinを付加したもの)を静脈内投与することで、糸球体硬化と蛋白尿惹起性尿細管間質障害が出現する。
超音波ドップラー・ボアホールテレビューアによる地下き裂透水性の定量的映像化

本研究は坑壁におけるき裂の透水性を定量的に映像化できる新しい計測法の開発のための学術的基礎を確立することを目的としている。本研究では15MHz帯凹面トランスジューサを用いた,反射法による坑壁の超音波映像法(BHTV)において,坑井内流体の後方散乱によるドップラー効果を利用し,坑壁に垂直な坑井内流体の流れを検出して,その流速分布からき裂の位置ならびに透水量を定量的に映像化する計測手法を考究した。具体的には,以下の研究を行った。1.坑壁からき裂への流体の流れとドップラーシフト分布との関係の検討:坑井内の3次元流速分布と測定されるドップラーシフトとの関係を理論的に求めるとともに室内実験によりそれを実測した。2.坑井内流体の超音波後方散乱特性とドップラー強度との関係の検討:ベンドナイト泥水による後方散乱特性を実測し,ドップラー計測のために十分な散乱特性を有することを明らかにした。3.定量評価法の理論的検討:測定されるドップラーシフトの2次元分布から,き裂に浸透する流体の流量を定量的に評価する方法を理論的に検討するとともに,室内実験により検証した。4.ドップラー計測方式の検討:以上の結果をもとにドップラー計測方式について検討を行ない,パルスドップラー法が適していることを明らかにした。5.計測装置の試作:パルスドップラー法による信号の検出方法,信号処理法を具体的に検討し,測定システムを試作した。その結果流量を定量的に測定できるシステムを実現した。以上の結果,パルスドップラー法によるBHTV計測によりき裂透水性の定量的映像化が可能ことが明らかになるとともに,計測システムの具体的構成法ならびに信号処理法を明らかにすることができた。
小児造血幹細胞移植前処置におけるブスルファンの至適血中濃度に関する研究

【研究目的】小児造血肝細胞移植前処置におけるブスルファン(BU)の至適血中濃度を明確とする目的で、BU血中濃度と移植アウトカムとの関係について検討を行った。【研究方法】これまでにTDMを行った2ヶ月12才の小児白血病患者151名(経口投与117名、静注投与34名)を対象に4日間にわたるBUの総AUC(AUC_<total>)の算出を行い、生着に要した日数、副作用(VOD:肝静脈閉塞症)の発現、生存期間との関係について検討を行った。なお、移植後のアウトカムに関しては各施設に対してアンケート調査を実施した。【研究成果】アンケート等により、現在までに移植後のアウトカムについての情報が入手できた124例について中間解析を行った。その結果、移植後好中球数が500/μL以上に到達するのに要した日数間とAUC_<total>に有意な相関は認めらなかった。また、VODの発症は、計21例(grade I : 12例、grade II : 7例、grade III : 2例)認められたが、AUC_<total>との明確な関連は認められていない。さらに、AUC_<total>を高中低の3群に分け、カプランマイヤー法により生存曲線の比較を行ったところ、3群間に有意な差は認められなかった。以上、中間解析においてBU血中濃度と移植アウトカム間に明確な関係は認められなかったが、様々な交絡因子(年齢、疾患の種類、移植の種類、移植細胞数、移植前の化学療法実施回数等)を考慮した詳細な解析が必要と考えている。今後、アンケートの回収をはかり解析対象症例数を増やすとともに、これら交絡因子を考慮に入れた多元的統計解析を行なう予定である。
日英科学技術協力による大強度パルス中性子実験研究

本研究の目的は、日英中性子散乱研究協力事業第二期計画(以下日英協力事業と称する)を進める上で、主に研究者の英国への派遣を司るものであった。また、同事業の実験経費等は特定領域研究(1〕「大強度パルス中性子による局所スピン・原子構造とそのダイナミックスの研究」(平成11年度15年度、代表:新井正敏、課題番号:11211101)によって成された。日英協力事業は、我が国のパルス中性子実験施設KENS(高エネルギー加速器研究機構・物質構造科学研究所)の50倍もの中性子強度を有する世界最強のパルス中性子源であるラザフォード・アップルトン研究所ISIS施設を利用し、中性子散乱実験を行うものである。同事業は国内で不可能とされる高精度の中性子散乱実験による優れた成果を生み出すばかりでなく、物構研・中性子実験施設KENSの共同利用を補強する重要な事業である。すでに同事業で進めてきた英国ラザフォード・アプルトン研究所ISIS施設に建設中のMAPS分光器の完成を遂行し、MAPS分光器を主に利用すると共に、同分光器のカバーし得ない観測領域の測定には、適宜ISIS施設の他の分光器も利用する。本基盤研究では、これらの実験の目的でわが国からの研究者を英国に派遣し、中性子散乱実験により、広範なエネルギー・運動量空間に広がる動的構造因子を的確に観測することにより、物質の持つ機能、性質をミクロスコーピックの立場から解明するものである。本研究により、58件の実験が実施され、45件の論文発表が成された。また、派遣した研究者は、中期滞在者も含めのべ約90名であった。平成9年度より、文部省の新たな国際事業として日英科学技術協力事業が発足した。この事業は、日本と英国が協力して、英国ラザフォードアップルトン研究所の大強度スポレーションパルス中性子源施設ISISに単結晶専用高性能チョッパー型中性子分光器MAPSを建設し、中性子散乱による先端的物質科学研究を行うものである。日本側は主として、中性子検出器の開発及び設置を分担した。これらの設置は平成12年度に完成し平成13年度11月まで、調整作業が行われ、その後一般利用が開始された。本研究ではこの共同建設作業、利用と並行し、すでにISIS施設に設置されている中性子分光器を用いた先端的共同利用研究を進める。このために、必要な日本側研究者を派遣する。また、英国側からも成果の報告、研究打ち合わせのために、研究者を招く。なお、本研究協力事業は、平成8年12月2日高エネルギー加速器研究機構(KEK)と英国中央研究所審議会(CCLRC)の間で締結された。平成13年度は、MAPSの総合的試験運転と一般の研究課題実施のために、のべ27名の日本人研究者を英国ラザフォードアップルトン研究所に派遣した。また、研究成果の議論、成果発表のために、海外より10名の外国人研究者を招聘し研究会を開催した。研究の実験費等の支出は、同基盤研究と並行して進められている特定領域研究(B)「大強度パルス中性子による局所スピン・原子構造とそのダイナミックスの研究」をあてる。本研究は、我が国の文科省高エネルギー加速器研究機構(KEK)と英国中央研究所審議会(CCLRC)間で締結されている日英科学技術協力事業を進めるものである。同事業は、日本と英国が協力してCCLRC所属のラザフォードアップルトン研究所にある大強度パルス中性子源ISIS施設に単結晶試料専用高性能チョッパー型中性子分光器MAPSを建設し、中性子散乱による先端的物質科学研究を行うものである。本研究は特定領域研究「大強度パルス中性子による局所スピン・原子構造とそのダイナミクスの研究」(課題番号:11211101)と協力して事業を進めているが、当研究では実験のための英国への研究者の派遣費用を、また、特定領域研究では同事業の実験に関する費用をまかなっている。

特例領域研究で進めている研究は以下の3つである(a)磁性体・超伝導体等の高エネルギー・スピン励起とその局所構造の研究(b)非晶質等新素材の動的構造と局所構造の研究(c)物質中水素の動的構造と局所構造の研究平成2002年度には33件の実験申請がなされ、19件の実験が実施された。これらの実験のために25名の研究者の派遣を行った。また、同研究に利用した実験総時問数は90日間にも及ぶものであった。本研究は、我が国の文科省高エネルギー加速器研究機構(KEK)と英国中央研究所審議会(CCLRC)間で締結されている日英科学技術協力事業を進めるものである。同事業は、日本と英国が協力してCCLRC所属のラザフォードアップルトン研究所にある大強度パルス中性子源ISIS施設に単結晶試料専用高性能チョッパー型中性子分光器MAPSを建設し、中性子散乱による先端的物質科学研究を行うものである。本研究は特定領域研究「大強度パルス中性子による局所スピン・原子構造とそのダイナミクスの研究」(課題番号:11211101)と協力して事業を進めているが、当研究では実験のための英国への研究者の派遣費用を、また、特定領域研究では同事業の実験に関する費用をまかなってきた。特定領域研究で進めている研究は以下の3つである。(a)磁性体・超伝導体等の高エネルギー・スピン励起とその局所構造の研究(b)非晶質等新素材の動的構造と局所構造の研究(c)物質中水素の動的構造と局所構造の研究平成2003年度には29件の実験申請がなされ、14件の実験が実施された。これらの実験のために29名の研究者の派遣を本研究では行った。
有毒渦鞭毛藻Protogonyaulaxの生長を支配する環境要因に関する研究

麻ひ性貝毒の原因生物であるProtogonyaulax Tamarensisの発生を支配する環境要因を明らかにする目的で、本年度もフィールド調査および培養実験の両面からその解析を行なった。大船渡湾におけるフィールド調査の結果、本年度は本種はほとんど出現せず、4月の末に100cells/l程度発生したにすぎなかった。昨年度は春の異常低温のため発生量が著しく低く、cyst量調査の結果底泥中のcyst量が可成り減少しているのが観察された。従って本年度の低発生はこのことが主な原因であろうと考えられた。過去数年の大船渡湾における水質調査の結果、本湾の中央部付近では本種の発生する時期に中層に栄養塩の濃度極小値をもつ成層が形成されることが判明した。本種はフィールドでは中層から低層にかけて多く出現する。従がって、本種のフィールドでの増殖には栄養塩の過剰摂取や底層における増殖促進物質の存在形態などが多元的に関連しているものと考えられた。次に、培養実験により本種の生長に及ぼす種々の要因を調べた。まず塩分濃度の影響を調べたところ、本種は2024%の海水中で最も高い生長速度を示し、フィールドで本種が高密度に分布する範囲よりはるかに広い範囲でよく増殖した。微量金属に対しては、本種は高い感受性を示し、一定濃度を越えると生長が阻害されることが判明した。次に本種を種々の条件下で培養し、生長速度と細胞当りの毒含量を測定し、本種の毒生産能に影響を与える因子を調べた。その結果、本種の毒性は生長速度が遅い程高くなること、温度、塩分濃度に強く影響を受けることが明らかとなった。最後に、大船渡湾より同一時期に分離した多数の分離株を同一条件下で培養して各株の生長速度と毒性を測定したところ、可成り広い範囲でバラツクことが判明した。この事実は同一時期に同一海域に発生するP.tamarensisにおいても毒生産能を含めた形質を異にする種々の株が存在することが明らかになった。
慢性炎症性疾患患者に対するセルフケア支援に着目した非薬物療法の開発

本年度は、昨年度行なった症状予測アルゴリズムの縦断的妥当性検証の論文化に加え、慢性閉塞性肺疾患(Chronic Obstructive Pulmonary Disease: COPD)患者の咳嗽時の音声に着目した症状変動把握アルゴリズムの作成に取り組んだ。症状予測アルゴリズムの縦断的妥当性検証では、RA外来患者10名を対象とし、スマートフォンを3ヶ月間携帯させ、DAS (disease activity score)28予測モデルを縦断的に算出した。そして、DAS28予測モデルをスマートフォン上でフィードバックするシステムを構築し、RA患者に自身の症状を日々モニタリングさせた。一方、1ヶ月毎の通院時に血清データ等を取得し、DAS28を計測した。縦断的観察の結果、DAS28予測モデルとDAS28は縦断的観察においても概ね高い相関関係を示したが、通院時のDAS28値が高い場合は、縦断的な予測精度がやや低くなることが分かった。フィードバックシステムに関しても、対象者から良好な反応が得られた。次いで、COPD患者の咳嗽時音声に着目し、日々の症状変動を咳嗽時音声により予測可能かどうかのパイロット研究を行なった。対象は外来COPD患者5名で、対象者にボイスレコーダーを1ヶ月間携帯させ、日々の早朝時に咳嗽時音声を取得した。また、日々の症状変動をCAT (COPD clinical test)を自記式で計測し、1ヶ月間継時的に測定した。観察研究の結果、トレンド成分を抽出した咳嗽時音声データとCATに相関関係をみとめ、咳嗽時音声を分析アルゴリズムに通すことで、COPD症状を予測することができる可能性が示唆された。COPDの進行や増悪に対して咳嗽の評価は重要であり、今回のパイロット研究は病態への早期の対応を可能にする簡便な技術となるかもしれないと考えている。27年度が最終年度であるため、記入しない。関節リウマチ(Rheumatoid Arthritis : RA)をはじめとする慢性炎症性疾患は症状が日々変化しながら症状が進行することが大きな特徴であるが、日々の症状を客観的に評価し治療に結びつけるという予防的治療戦略は十分に確立されていない。本年度は、スマートフォン上での取得データによる関節リウマチ患者の症状予測アルゴリズムの開発と、症状予測アルゴリズムを用いた縦断的な症状観察研究を行なうこととした。まず、RA外来患者65名を対象とし、RAの疾患活動性の指標としてDAS (disease activity score) 28を算出した。また、スマートフォン上にて、RA患者のdisabilityの評価指標であるmHAQ (modified health assessment questionnaire)、全身の疹痛関節数、腫脹関節数、さらにスマートフォン内の歩行解析ソフトを用いて計測した歩行指標を測定した。上記のスマートフォン上の測定項目により、DAS28を予測する式を作成するために重回帰分析を行なった結果、mHAQ、痔痛関節数、他覚的指標としての歩行の左右対称性の3項目を組み合わせた自己測定式かつ非侵襲的なモデルにより、高精度でDAS28を予測することができることが示された。続いて、RA外来患者10名を対象とし、上記アプリケーションを搭載したスマートフォンを3ヶ月間携帯させ、日々のmHAQ、疹痛関節数、歩行の左右対称性データを縦断的に取得した。そして、スマートフォン上での予測症状データと通院時のDAS28の縦断的な妥当性の検証を行なった。そして、スマートフォンによる予測症状と定期来診時のDAS28が概ね一致する患者群と一致しない患者群がいることが示された。本年度は、昨年度作成したスマートフォン上での症状予測アルゴリズムを用いた詳細な縦断的観察研究を行ない、次いで症状に応じたフィードバックシステムを構築し、自身の日々の症状把握を行わすことによる3ヶ月間(短期)のセルフケア支援の効果検証を行なった。まず、RA外来患者10名を対象とし、上記アプリケーションを搭載したスマートフォンを3ヶ月間携帯させ、日々のmHAQ (modified health assessment questionnaire)、疼痛関節数、歩行の左右対称性データを縦断的に取得し、DAS28予測モデルを縦断的に算出した。一方、1ヶ月毎の通院時に血清データ等を取得し、DAS (disease activity score)28を計測した。そして、DAS28予測モデルと通院時のDAS28の縦断的な妥当性の検証を行なった。続いて、RA患者30名を対象に、無作為にスマートフォン介入群10名、紙介入群10名、対照群10名に群分けし、3ヶ月間のセルフケア支援の介入効果を検証した。スマートフォン介入群には前述のDAS28予測モデル算出・フィードバックシステムを介入として行い、紙介入群には紙による症状観察を行ない、対照群には特別な介入は行わなかった。各群の3ヶ月後のDAS28の値や日々の症状のバラツキの程度を比較したところ、有意な介入効果は得られなかった。

本年度は、昨年度行なった症状予測アルゴリズムの縦断的妥当性検証の論文化に加え、慢性閉塞性肺疾患(Chronic Obstructive Pulmonary Disease: COPD)患者の咳嗽時の音声に着目した症状変動把握アルゴリズムの作成に取り組んだ。症状予測アルゴリズムの縦断的妥当性検証では、RA外来患者10名を対象とし、スマートフォンを3ヶ月間携帯させ、DAS (disease activity score)28予測モデルを縦断的に算出した。そして、DAS28予測モデルをスマートフォン上でフィードバックするシステムを構築し、RA患者に自身の症状を日々モニタリングさせた。一方、1ヶ月毎の通院時に血清データ等を取得し、DAS28を計測した。縦断的観察の結果、DAS28予測モデルとDAS28は縦断的観察においても概ね高い相関関係を示したが、通院時のDAS28値が高い場合は、縦断的な予測精度がやや低くなることが分かった。フィードバックシステムに関しても、対象者から良好な反応が得られた。次いで、COPD患者の咳嗽時音声に着目し、日々の症状変動を咳嗽時音声により予測可能かどうかのパイロット研究を行なった。対象は外来COPD患者5名で、対象者にボイスレコーダーを1ヶ月間携帯させ、日々の早朝時に咳嗽時音声を取得した。また、日々の症状変動をCAT (COPD clinical test)を自記式で計測し、1ヶ月間継時的に測定した。観察研究の結果、トレンド成分を抽出した咳嗽時音声データとCATに相関関係をみとめ、咳嗽時音声を分析アルゴリズムに通すことで、COPD症状を予測することができる可能性が示唆された。COPDの進行や増悪に対して咳嗽の評価は重要であり、今回のパイロット研究は病態への早期の対応を可能にする簡便な技術となるかもしれないと考えている。昨年度開発した関節リウマチ患者の症状予測アルゴリズムの開発を用いた縦断的な妥当性検証を行ない、それを応用した3ヶ月間のセルフケア支援の介入効果検証を行なっている。27年度が最終年度であるため、記入しない。今後の推進方策は,引き続き関節リウマチ患者を対象に、6ヶ月間(長期)のセルフケア支援の効果検証を行なう。また、慢性閉塞性肺疾患(Chronic Obstructive Pulmonary Disease: COPD)といった他の慢性炎症性疾患患者に対するセルフケア支援法を検証する。関節リウマチ患者の症状予測アルゴリズムの開発を行ない、スマートフォン上で取得した指標により血清データを主とするリウマチ症状評価指標を鋭敏に予測することが可能であることが示され、縦断的な妥当性検証を行なっている。今後の推進方策は,引き続き関節リウマチ患者を対象に、本年度作成したスマートフォン上での症状予測アルゴリズムを用いて症状に応じたフィードバックシステムを構築し、自身の日々の症状把握を行わすことによる3ヶ月間(短期)及び6ヶ月間(長期)のセルフケア支援の効果検証を行なう。
リフレクション支援装置による美術館教育への解釈共有フェーズの導入と評価

本研究では、美術教育の特に鑑賞方法において、他者の解釈を提示し自身の解釈を認識させることで、作品に対する振り返りを起こさせる「解釈共有フェーズ」を新たに設け、再度作品を閲覧するというサイクルを生むことを目指した。「解釈共有フェーズ」の実現のために、タッチパネルを使った解釈表示装置「リフレクション支援装置」を開発し、実際の展示で使用することで、鑑賞サイクルが起こることを示した。本年度は、美術館においてどのような点(作品の情報や経路)を重視し作品を展示しているのか、そして鑑賞者はそれらに対してどのようにふるまっているのかを調査するために、ニューヨーク、ワシントン、パリ、バルセロナの美術館を視察した。その結果から、1.ほとんどの美術館・博物館において、作品の情報はキャプションか、音声ガイドなどに限られており、音声ガイドを聞くときは作品よりも音声ガイダンスに集中しがちである、2.鑑賞経路が示さされている場合と示されていない場合があるが、経路が示されていない場合には有名な作品のみに集中し他の作品は素通りしがちである、3.鑑賞方略が掲示されることは少なく、鑑賞方略の指導は学芸員による解説に依っている、などのことが判明した。これらの知見から、鑑賞者に対してどのような情報を提示することで、「振り返り」が起こるのか一定の指針が得られた。伝統的な美術館においては、建物自体が一種の作品の様相を呈しており、IT機器の導入による展示施設の視覚的印象の破壊が懸念される。一方でルーブル美術館では、大日本印刷によるインタラクティブな作品解説装置が導入されており、IT機器の導入手法についての知見を得ることができた。また、リフレクション装置の実体として、レーザー発振型センサーを用いた入力装置の試作を行った。しかし、表示されたボタンをタッチした瞬間を見極めるのが難しく、ユーザの感覚と動作にかい離が発生することが認められた。リフレクション支援装置のユーザーインターフェイスの設計と実装を行った。作品の注目点にタッチを促しタッチした場所を記録し、タッチ後にそれまでの履歴を表示することで、他者と自身との注目点の違いを表現する。タッチパネルが安価になったことから、既存のタッチパネルでも十分効果的な表現が可能であると考え、液晶タッチパネルを利用する方式へと装置の見直しを行った。下記展示計画で展示する作品がさほど大きくなかったことから、23インチの液晶ディスプレイを用いて、実際の作品サイズに近い形の装置とした。ただし、2m超の巨大なディスプレイは実現が難しいため、エリアセンサでの実現も継続する。2015/03/17に情報処理学会全国大会にて「美術館教育のためのリフレクション支援装置の開発」という題目で、解釈共有フェーズおよびリフレクション支援装置の意義とその実現方法について発表を行った。本研究の実証実験のため、絵画および写真のグループ展を行うこととし、その展示計画とその準備を行った。グループ展は銀座のギャラリーを一週間借り、200名程度の集客を見込み、作家の選定および作品の選定を行った。作家は5人で抽象画、具象画、写真というように、バラエティに富んだグループ展とし、作品の傾向により、どのような入力がなされるのかを調査する予定である。日程は、2015/4/204/25であり、現時点でこの実証実験は実施され無事に終了している。4月に作家5人によるグループ展を開催しリフレクション支援装置を用いた解釈共有フェーズを設置した。鑑賞者150名(うちアンケート回答者25名)であり、アンケート結果から、実際に振り返りを起こし、再度作品を見に行くという鑑賞サイクルの発生が確認できた。情報処理学会2016年全国大会にてこの成果について発表を行った。身内に不幸があったため、8月以降の予定が大幅に遅れた。平成27年度に行った実験のアンケート結果やインタビューから、(1)他の鑑賞者の入力を細かく知りたい、(2)作家はどのように思っていたか、などの装置の改善点を明らかにした。その結果から、(2)は本研究とは方向性の異なる鑑賞方策と考え、(1)の他の鑑賞者の入力を細かく知りたい、をリフレクション支援装置に追加するため改良を行った。改良は、他の利用者の解釈ががわかりやすいように、(a)他の利用者がどのような順序で装置に入力をしたかアニメーション表示をする、(b)入力時のインタフェースの改良などを行った。改良後の装置を用いて、2017/1/30-2/3の5日間に渡り、7人の作家によるグループ展を開催し、アンケートおよび動画による行動記録を行うことで、装置の効果検証を行った。来場者数は約170名でアンケート回答者は19名となった。アンケート回答者のうちリフレクション支援装置に触れたのは13名、そのうち「機器に触れることで作品を見直したくなりましたか?」の設問に対しては9名がYES、「他者の注目点を知ることで、新しい気付きはありましたか?」の設問に対しては8名がYESと回答しており、機器の有効性が確かめられた。また、「機器に触れることで、もともと興味のあった作品以外に興味をもつきっかけになりましたか?」の設問に対しては、3名のみYESとなっており、元々興味の薄い分野に対しては効果が低いことが示唆された。本研究では鑑賞サイクルを生み出すことのできるリフレクション支援装置の開発を安価なタッチパネルを用いて行い、実際の展示を行うことで一定の成果があることを示した。また、作成したタッチパネル用リフレクション支援装置用アプリケーションのWindows/Mac環境での動作確認を完了し、Webでの配布準備を行った。今後は、このアプリケーションを一般に公開し、多くの展示で利用してもらうことを目指す。

本研究では、美術教育の特に鑑賞方法において、他者の解釈を提示し自身の解釈を認識させることで、作品に対する振り返りを起こさせる「解釈共有フェーズ」を新たに設け、再度作品を閲覧するというサイクルを生むことを目指した。「解釈共有フェーズ」の実現のために、タッチパネルを使った解釈表示装置「リフレクション支援装置」を開発し、実際の展示で使用することで、鑑賞サイクルが起こることを示した。エリアセンサを用いたリフレクション支援装置の実装におけるタッチの認識の誤差が大きく、その代案として、液晶タッチパネルでの実装を並行して行ったため、全体的に遅れが出ている。だが、2015年4月の段階で一般人を対象としたグループ展での実証実験が完了しており、そこから得られたデータによって、リフレクション支援や解釈共有に有効なユーザインターフェイス設計への足掛かりとできる。また、グループ展での展示は、実際の美術館への装置設置のための実績づくりでもあり、大規模な実験へと繋がるものである。ユーザーインターフェイスが確定したことと、その実験結果から、エリアセンサを用いた装置での実装も十分可能であるとの見通しがたったため、装置開発自体の遅れも十分取り戻すことが可能であると思われる。一年研究期間を延長したので、インターフェイスを改良し再度実際の展示にて実験を行い、よりカジュアルな鑑賞者に対し効果があるか検証を行う。また、その成果について学会発表および論文投稿を行う。教育環境グループ展による実証実験の結果から得られた解釈共有やリフレクション支援の知見について、海外発表および論文投稿を行う。同時にその知見から、ユーザインターフェイスの改良および追加を行うこと、またエリアセンサによるリフレクション支援装置の開発を行うことで、さらに大規模かつ繊細な解釈共有を目指す。最終的には、2015年度中の美術館での展示を目指す。入力装置の実現において、レーザー発振型センサーのみでの開発は難しいと判断し、接触センサーの導入を検討しており、それによりインターフェイスの開発に遅れが生じている。そのため発表予定であった学会をキャンセルした。2015年度の後半に行う予定だった、展示が次年度に延期になったため。2015年4月の展示のための液晶パネル、UI開発費、人件費等の費用が4月の支払いのため40万程度分、繰り越している。また、エリアセンサによる装置開発の遅れのため、エリアセンサ代金(40万程度)を繰り越している。展示用リフレクション支援装置(50万)および、展示費用(100万)、学会発表の旅費(10万)。入力装置の開発においては、被膜式の接触センサーやひずみセンサーの導入を検討しており、H.26年度早期に開発の完了を目指し、入力装置について発表および論文の投稿を行う。解釈情報共有フェーズの設計においては、得られた知見をもとに、展示計画をを行い、本学デザイン学部の教員による評価や、美術館学芸員の評価を得たいと考えている。H.27年2月には、メディア学部卒業研究において、作品展示を行うため、そこでの解釈情報共有フェーズの導入を目指す。
新規な二核錯体触媒を用いるニトリル類の触媒的変換反応の開発

申請者らは優れたルイス酸-塩基複合型触媒であるイリジウム、ロジウムおよびルテニウムを中心金属として有する新規な二核錯体の創製、およびそれら二つの金属中心が形成するルイス酸点および塩基点の協同効果に基づく新規反応の開発を目的とした研究を行った。その結果、4座配位型の新規アミノホスフィン配位子3,5-diphenyl-3,5-diphospaheptane-1,7-diamine(メソ体(RS)/ラセミ体(RR/SS)混合物)の開発および1を配位子として有する新規な二核錯体触媒の開発に成功した。また、合成した二核錯体の二つの金属中心による協同的かつ相補的な触媒作用を利用することで、ニトリル類の水和反応が温和な条件下で進行する事を見出した。具体的には、申請者は配位子1とイリジウ、ロジウムおよびルテニウムのクロロ錯体[(C_5Me_5)_2MCl_2]_2(M=Ir or Rh)、および[(C_5Me_5)RuCl]_4とを反応させることによって、対応する複核イリジウム、ロジウム、およびルテニウムのクロロ錯体[(C_5Me_5)M(Cl)NH_2CH_2CH_2P-(Ph)CH_2P(Ph)CH_2CH_2H_2NM(Cl)(C_5Me_5)]_2^+2Cl^-(M=Ir or Rh)およびルテニウムのアミド錯体(C_5Me_5)(NCCH_3)RuNHCH_2CH_2P(Ph)CH_2P(Ph)CH_2CH_2HNRu(NCCH_3)(C_5Me_5)がそれぞれ燈色-黄色結晶として得られることを明らかにした。これらの錯体は空気中や種々の溶媒中で安定な二核構造を維持し、再結晶もしくは逆相型のシリカゲルカラムを用いて精製することで、ラセミ体の幾可異性体を選択的与える。申請者はこれら錯体の構造を単結晶X線結晶解析により決定し、申請者は得られたラセミ体の二核錯体を触媒として用いることで、ニトリルの水和反応が高効率に得られる事を明らかにした。申請者らはルイス酸および塩基両方の機能を有する優れた複合型触媒となる低原子価のイリジウム、ロジウムおよびルテニウム錯体を新規な二核錯体の創製、およびそれら二つの金属中心が形成するルイス酸点および塩基点の協同効果に基づく新規反応の開発を目的とした研究を行った。その結果、4座配位型の新規アミノホスフイン配位子3,5-diphenyl1-3,5-diphospaheptane-1,7-diamine(1)(メソ体(RS)/ラセミ体(RR/SS)混合物)の開発および1を配位子として有する新規な二核錯体触媒の開発に成功した。また、申請者は合成した二核錯体の二つの金属中心による協同的かつ相補的な触媒作用を利用しすることで、ニトリル類の水和反応が温和な条件下で進行する事を見出した。具体的には、申請者は配位子1をイリジウムもしくはロジウムのクロロ錯体[(C_5Me_5)_2MCl_2]_2(M=Ir or Rh)、および[(C_5Me_5)RuCl]_4とを反応させることにより、対応する複核イリジウムクロロ錯体およびロジウムクロロ錯体[(C_5Me_5)M(Cl)NH_2CH_2CH_2P(Ph)CH_2P(Ph)CH_2CH_2H_2NM(Cl)(C_5Me_5)]_2+2Cl^-(M=Ir or Rh)およびルテニウムのアミド錯体(C_5Me_5)(NCCH_3)RuNHCH_2CH_2P(Ph)CH_2P(Ph)CH_2CH_2HNRu(NCCH_3)(C_5Me_5)が得られることを明らかにした。また、これらを再結晶もしくは逆相型のシリカゲルカラムを用いて精製することで、ラセミ体の幾可異性体を選択的に得る事に成功し、単結晶X線結晶解析によりこれらの構造を決定した。さらに、申請者は得られたラセミ体の二核錯体を触媒として用いることにより、アセトニトリル等の工業的に重要なニトリル類の水和反応が非常に温和な条件下で進行し、アセトアミドが高効率に得られる事を見出した。

具体的には、申請者は配位子1とイリジウ、ロジウムおよびルテニウムのクロロ錯体[(C_5Me_5)_2MCl_2]_2(M=Ir or Rh)、および[(C_5Me_5)RuCl]_4とを反応させることによって、対応する複核イリジウム、ロジウム、およびルテニウムのクロロ錯体[(C_5Me_5)M(Cl)NH_2CH_2CH_2P-(Ph)CH_2P(Ph)CH_2CH_2H_2NM(Cl)(C_5Me_5)]_2^+2Cl^-(M=Ir or Rh)およびルテニウムのアミド錯体(C_5Me_5)(NCCH_3)RuNHCH_2CH_2P(Ph)CH_2P(Ph)CH_2CH_2HNRu(NCCH_3)(C_5Me_5)がそれぞれ燈色-黄色結晶として得られることを明らかにした。これらの錯体は空気中や種々の溶媒中で安定な二核構造を維持し、再結晶もしくは逆相型のシリカゲルカラムを用いて精製することで、ラセミ体の幾可異性体を選択的与える。申請者はこれら錯体の構造を単結晶X線結晶解析により決定し、申請者は得られたラセミ体の二核錯体を触媒として用いることで、ニトリルの水和反応が高効率に得られる事を明らかにした。