hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
正孔移動型プラズモニック光触媒によるソーラー過酸化水素合成

プラズモニック光触媒における金ナノ粒子の担体として、p型半導体の中から水を酸化することの出来る価電子帯上端を有する酸化ニッケルを選定し、尿素を中和剤に用いた析出沈殿法により金ナノ粒子を担持した。透過型電子顕微鏡(TEM)観察により、比較的均一にサイズ制御された金ナノ粒子が酸化ニッケル表面に担持されており、高分解能TEMから、金ナノ粒子と酸化ニッケルの間に非常に良好な接合を有していることが明らかとなった。X線高電子分光法で測定したAuの4f軌道のスペクトルは、金属状態の金が担持されていることを示しているが、金ナノ粒子担持酸化チタンなどのn型半導体に担持したものと比べ、高エネルギー側にピークが表れており、特徴的な性質を示した。拡散反射法で測定した紫外可視近赤外吸収スペクトルでは、金ナノ粒子の担持により600 nm付近にピークを持つブロードな局在表面プラズモン吸収を示した。金ナノ粒子担持酸化ニッケルを純水に分散し、アルゴン脱気後、赤色光(640 nm)を照射したところ、光照射時間に比例して水素が生成することが明らかとなった。暗所および金ナノ粒子を担持していない酸化ニッケルに光照射を行っても、有意な量の水素は生成しない。これは、金ナノ粒子担持酸化ニッケルの光触媒作用により水の分解が進行していることを強く示唆している。設備備品費により導入した電気化学測定システムにより、光電気化学測定を行った。良く知られているように、n型半導体である酸化チタンに金ナノ粒子を担持した電極では、光照射に伴って、酸化電流が流れることが確認された。一方、非常に興味深いことに、金ナノ粒子担持酸化ニッケル電極に赤色光を照射すると、逆向きの還元電流が流れることが明らかとなった。これは、上記の光触媒作用による水の分解が金ナノ粒子から酸化ニッケルへのホットホール移動によって駆動することを示している。過酸化水素合成はまだ達成できていないが、金ナノ粒子担持酸化ニッケルへの赤色光の照射により水素が生成しており、大きな目標の一つである「正孔移動型のプラズモニック光触媒」の可能性を強く示す結果が得られている。さらに、本触媒反応で得られる水素と酸素を用いることで、熱触媒により過酸化水素を合成することが出来るため、間接的にはソーラー過酸化水素合成が達成されている。太陽光による水の分解で水素と酸素をクリーンに合成することが出来れば、近年活発に研究されている熱触媒反応により過酸化水素が得られるため、目的であるソーラー過酸化水素合成が達成されることになる。そこで、まずは水の分解反応を推進する。作動メカニズムを明らかにするため、微粒子系及び電極系におけるアクションスペクトル解析を行う。続いて、金ナノ粒子のサイズ効果を検討する。電子移動型プラズモニック光触媒では、金ナノ粒子のサイズがその活性に大きな影響を与えることを明らかにしており、正孔移動型におけるサイズ効果も非常に重要な課題である。さらに、担体についても様々なp型半導体を検討し、その影響を明らかにする。さらに、正孔移動型プラズモニック光触媒による過酸化水素の直接合成を達成するため検討を進めて行く。また、光触媒による過酸化水素合成では、生成した過酸化水素の分解を抑制することが重要である。そこで、本触媒による過酸化水素分解についても検討してゆく。

さらに、本触媒反応で得られる水素と酸素を用いることで、熱触媒により過酸化水素を合成することが出来るため、間接的にはソーラー過酸化水素合成が達成されている。太陽光による水の分解で水素と酸素をクリーンに合成することが出来れば、近年活発に研究されている熱触媒反応により過酸化水素が得られるため、目的であるソーラー過酸化水素合成が達成されることになる。そこで、まずは水の分解反応を推進する。作動メカニズムを明らかにするため、微粒子系及び電極系におけるアクションスペクトル解析を行う。続いて、金ナノ粒子のサイズ効果を検討する。電子移動型プラズモニック光触媒では、金ナノ粒子のサイズがその活性に大きな影響を与えることを明らかにしており、正孔移動型におけるサイズ効果も非常に重要な課題である。さらに、担体についても様々なp型半導体を検討し、その影響を明らかにする。さらに、正孔移動型プラズモニック光触媒による過酸化水素の直接合成を達成するため検討を進めて行く。また、光触媒による過酸化水素合成では、生成した過酸化水素の分解を抑制することが重要である。そこで、本触媒による過酸化水素分解についても検討してゆく。触媒の合成や反応が比較的期待通りスムーズに進んだため、試薬等の購入が抑えられた。次年度は、次年度使用額を加えた助成金を使用し、さらに研究を加速する。
小型ラジコンヘリによる災害マッピングシステム

本研究は,火山や地すべり、洪水などの災害現場のモニタリングを目的とし、UAV(無人航空機)を用い、安全でリアルタイムを可能とするシステム開発を目指している。観測プラットフォームとしてUAVを利用することにより,安全で詳細な観測を行うことができるともに,技術の進歩にともない,ホビー用のラジコンヘリや民生用のデジタルカメラ,GPSなどが低価格で購入できることに着目し,従来にはない,低価格なシステム構成を検討した。(1)センサの選択とキャリブレーション災害時に必要とするセンサを検討するとともに、複数のセンサの同時取得や時刻同期、リアルタイムのデータ転送を可能とするシステムの開発をおこなった。また、デジタルカメラやその他センサの簡易なキャリブレーション手法を検討した。(2)軌跡推定と画像標定テスト飛行によるサンプルデータを利用し、GPSにより飛行軌跡を求める。また搭載したMEMSジャイロからUAVの向きや姿勢を求める。また、撮影された画像の中の特徴点を追跡し、そこからカメラ撮影時の位置・姿勢の相対変化を算出する。(3)モザイク画像作成サンプルデータを利用し、絶対標定の結果を使って連続して撮影されたCCD画像のモザイク処理を行い、広域画像の作成を検討する。(4)3次元モデルの検討サンプルデータを利用し、計測後の後処理の場合は、画像のステレオマッチングを行い、詳細なDSMの構築を検討する。画像標定の結果を利用し、バンドル調整と共面条件を組み合わせた結合調整法を利用する。タイポイントの自動抽出を行い、画像のステレオマッチング手法によりDSMの構築を行う。本研究は,災害現場の観測を目的とし,UAV(無人航空機)を用い,安全でリアルタイムを可能とするシステム開発を目指している。観測プラットフォームとしてUAVを利用することにより,安全で詳細な観測を行うことができるとともに,技術の進歩にともない,ホビー用のラジコンヘリや民生用のデジタルカメラ,GPSなどが低価格で購入できることに着目し,従来にはない,低価格なシステム構成を検討した。H20年度は,UAVはJR PROPO社製のホビーラジコンヘリを購入し,安全な計測システムとして利用できるように検討・改良を行った。UAVに搭載するセンサは,デジタルカメラ,GPS,ジャイロ,レーザ距離計,コントロール用の小型PC,バッテリーである。UAVへの積載重量制限(4kg5kg)があるために,小型・低価格のセンサを選び,総重量3kgほどの軽量システムを開発した。またこれらをUAVに搭載する雲台を開発し防振などの対策を検討した。観測システムは,小型PCで制御され,UABやシリアルポートで接続し,それぞれのセンサは厳密に時刻同期している。またセンサーネットワーク技術を利用し,UAVから,取得したデータをリアルタイムで地上に伝送し,インターネットで配信できるように検討した。最後に,これらの観測システムについて,河川敷の模型飛行機用の飛行場でテストフライトを行い,UAV飛行の安全性・安定性,搭載機器の配置や重量バランスを検討した。
センサー機能分子の導入による外部環境応答性タンパク質の分子デザイン

本研究の目的は、特定化学物質の濃度に応じて構造・活性を制御できる外部環境応答機能を天然の酵素・タンパク質に付与するための新たな方法論を提案することである。その設計戦略としてホストゲスト機能化学で開発されてきた人工ホスト分子と天然酵素・タンパク質をタンパク質工学的手法を駆使して有機的に連携させるというこれまでにない新規なアイデアを採用する。特定分子を認識したときにのみ劇的に活性・構造が変化するハイブリッド酵素を一般的に設計できれば、従来にないタイプのバイオセンターとなるだけでなく、生きた細胞溶液中でも微量物質の濃度変化をセンシングし、酵素反応を自分で調整する新しいタイプのsophisticated生体分子アーキテクチャーとなると期待される。最終年度は以下の三つの項目を明らかにした。(1)遷移金属イオン結合能を持った非天然アミノ酸を組み込んだ合成S-ペプチドをSプロテインと自己組織的に複合化して半合成したリボヌクレアーゼの金属イオン応答機構が、表面での電荷反転に起因していることを見いだした。(2)半合成リボヌクレアーゼが応答する金属イオンの選択性を調査して、鉄と銅に対する高い選択性を発見し、重金属イオンセンサーとしての可能性を示した。(3)本研究で提案したホスト・ゲスト化学的コンセプトを基盤としたバイオセンサー構築の概念を他のタンパク質に適用について試み、概念の一般性を実証した。
凝固・結晶成長過程における磁気効果を利用した高次構造制御

本研究では、物質の磁場に対する応答を利用し、凝固・結晶成長過程、ならびに急冷凝固組織の固相変態において、結晶方位が配列した組織、特定の相が規則的に配列した組織といった高次組織・構造の制御手法の開発を目指して研究を行った。(1)凝固界面における磁気相互作用を利用した規則組織形成磁場中での凝固過程では、強磁場による局所的流動抑制効果(マイクロMHD効果)が顕在化し、Al-In偏晶合金などにおいて2相が規則的に配列した組織が形成されることを明らかに、マイクロMHDならびに磁気双極子相互作用を含めて成長機構の解明を行った。(2)流体中の磁気相互作用を利用した規則組織制御チタニアなど微細粒子(サブミクロンから数ミクロン)の沈殿過程における規則配列を行った結果、溶液中の磁気双極子相互作用により配列の規則度が増加させる条件があることを見いだした。今後、粒子からなる結晶(粒子結晶)への応用を試みる。(3)固相中の磁気相互作用を利用した配向・配列組織制御、組織形成の体系化磁場中固相変態過程、特に粗大化過程における結晶方位配列について、配向機構を理解するために熱力学原理にもとづいたフェーズフィールドモデルを用いた計算機実験を行った。結晶磁気異方性が結晶配向に寄与することを定量的に明らかにするとともに、粒子径・粒子間隔の不均一が配向度の低下につながることを明らかにした。また、結晶磁気異方性を利用した3軸配向組織形成を試み、回転磁場の印加を工夫することにより3軸が配向した低結晶対称性のFe基化合物の作製に成功した。本研究では、物質の磁場に対する応答を利用し、凝固・結晶成長過程、ならびに急冷凝固組織の固相変態において、結晶方位が配列した組織、特定の相が規則的に配列した組織といった高次組織・構造の制御に注目して研究を行った。(1)磁場・プロセス設計高次組織制御を実現するため、均一磁場用ならびに均一磁場勾配用アダプターの設計・試作を行った。(2)磁気相互作用を利用した融体・流体中組織制御凝固過程、あるいはマイクロ・ナノ粒子の規則配列過程(結晶成長過程)における磁気効果を利用した高次組織制御の手法を開発を目指して、偏晶合金系Al-In、Cu-Pb、Ti-Yの規則組織形成を検討した。Cu-Pb系、Ti-Y系で規則組織形成が困難な理由は、融液から形成される液相が固相と濡れることに起因していることが明らかになった。濡れ性を変化させる第3元素の添加により、規則組織形成の可能性があることが明らかになった。また、SiO2、TiO2などのセラミックスの球形粒子の試作を試みて、SiO2では数100nm径、TiO2では1μm径程度の粒子が可能となり、磁場の配列への寄与を調べた。5T以上の磁場を印加することにより、粒子配列の規則性が増加することが明らかになった。今後、多種粒子を用いた粒子配列(結晶成長)へ展開する予定である。(3)磁気相互作用を利用した固相中組織制御固相中で起こる粗大化過程における磁気効果を明らかにするため、磁気エネルギーを含めたモデル化を行い、フェーズフィールドシミュレーションを行った。その結果、固相中においても粗大化に磁場が寄与できるケースが明らかになった。構築したモデル・シミュレーションを用いて、磁場中粗大化における結晶方位配向の機構を明らかにする。(1)磁気相互作用を利用した融体・流体中組織制御凝固過程、あるいはマイクロ・ナノ粒子の規則配列過程(結晶成長過程)における磁気効果を利用した高次組織制御の手法を開発を目指して、偏晶合金系Al-In、Ti-Yの規則組織形成を検討した。

Al-In合金では単結晶AlマトリックスにInロッドを配列させた組織を形成することに成功した。さらに、単結晶Alマトリックスにおける規則配列に乱れは、Al(S)とIn(L)の協調成長におけるロッド間隔の選択機構に起因していることが明らかになった。コールドクルーシブルを用いたTi-Y合金の一方向凝固では、デンドライト形状のTiからなる多孔体を形成できた。また、サブミクロンTi02単分散粒子をマイクロリアクターを用いて作製し、磁場の粒子配列への寄与を調べた。1ミクロン以上の粒子では5T以上の磁場を印加することにより、粒子配列の規則性が増加したが、300nm程度の粒子ではほとんど磁場の効果が見られなかった。溶媒の表面張力の効果が相対的に顕在化したためであり、表面張力の調整により粒子配列が実現できる可能性がある。(2)磁気相互作用を利用した固相中組織制御磁気エネルギーを含めた拡散変態のモデル化を行い、フェーズフィールドシミュレーションを行った。その結果、初期の粒子配列の不均一さが、磁場中粗大化における結晶方位配向の影響することが明らかになった。
南部沖縄トラフの研究〜高解像度海底イメージングに基づく背弧リフト発達過程の解明〜

14年度は南部沖縄トラフでの研究航海において高解像度海底イメージングデータを取得、基本処理を行った。15年度は、以下の解析および研究のとりまとめを行った。(1)高解像度海底画像の作成と解析深海曳航ソナーWADATSUMIのデータプロセッシングのうち、昨年度行った基本的な手法では十分な解像度の得られなかった部分について個別の特殊処理を施し、調査海域全体の最終的な海底音響画像図を作成した。作成した図をもとに、断層/火山地形の分布をあきらかにした。(2)位相差データにもとづく水深の算出と微細地形図作成位相データを利用して水深を求め、2メートル等深線の精度で地形図を作成した。観測時にソナーの位置データが一部不良であったため、マルチビーム測深機による広域地形データとあわせるように調整を行った。(3)既存データとの比較によるリフト発達過程の考察上記の高解像度海底画像と地形図を、既存の広域の地形/構造探査の結果と比較し、沖縄トラフ南西部の発達過程について検討を行った。これまでの岩石採取により背弧の火成活動と考えられている小海嶺状の高まり付近は概ね堆積物に覆われ、断層地形が発達しており、最近の火成活動の様子はなかった。また、海底熱水噴出の認められた付近では、火山地形の山腹部に他と反射率の異なる特徴的な画像が見られ、熱水噴出物の広がりを捕らえている可能性がある。ただし過去の潜水船調査による海底ビデオ画像のある地点では速い潮流によりソナーの位置がずれており、ソナー画像とビデオの対応はつけることができなかった。(4)他の背弧海盆との比較当初計画には入っていないが、15年度に同ソナーにより現在活動的な背弧海盆であるマリアナトラフ拡大軸における高解像度地形調査が海洋研究所により実施されたため、その結果と沖縄トラフの海底画像の比較に着手した。沖縄トラフでは背弧拡大初期のリフトのステージにあり、わずかに背弧火成活動は見られるが、マリアナトラフで観察されるような小丘状の火山や溶岩流は認められない。(5)研究発表等海底画像図と解析結果の一部を、ヨーロッパ地球物理連合会合(ニース、仏国)の「高解像度海底マッピングとサンプリング」セッションで発表した。南部沖縄トラフにおいて、背弧リフトの発達過程を明らかにするために、初年度である14年度には研究船による観測を含む以下の研究を実施した。1.南部沖縄トラフ調査研究航海東京大学海洋研究所の研究船「白鳳丸」KH02-1航海において、南部沖縄トラフ24°47'N-24°58'N,122°38'E-123°12'Eの海域で約6日間、総測線長380kmの深海曳航式サイドスキャンソナー「WADATSUMI」による高解像度海底音響マッピングを実施した。曳航システムにはソナーの他に濁度センサをとりつけた。また「白鳳丸」搭載のマルチビーム測深機は従来型より高解像度の広域地形調査システムであるため、ソナー調査を行った海域について測深データを同時に取得した。2.広域データの収集と解析既存の文献を収集整理し、沖縄トラフの発達史に関する知見の総括を行った。また、研究対象海域において最近広域地形調査を行った台湾・フランス・日本の研究チームと議論を行い、広域地形データの提供を受けた。3.高解像度海底イメージングデータの基本処理航海で取得した「WADATSUMI」データの処理を行うために、専用の計算機一式を購入し、ソナーの位置決定や散乱強度画像の各種補正、画像の合成などを行うソフトウェアの整備を行った。整備したハード・ソフトウェアを用いて、ソナーの位置決定を行った後に、全測線のほぼ半分について海底の高解像度散乱強度画像を作成した。その結果、リフト軸における断層系の分布が明らかになり、同時にトラフ最西端にある火山活動域における詳細な火山地形や斜面崩壊の様子を描くことができた。4.研究発表等航海の概要は、中央海嶺系研究者の国際的なニュース誌であるInterRidgeNewsに速報として発表した。また、データ処理した高解像度海底イメージに関しては、平成15年度4月にフランスで行われる予定のヨーロッパ地球物理連合年会で報告する予定である。

ただし過去の潜水船調査による海底ビデオ画像のある地点では速い潮流によりソナーの位置がずれており、ソナー画像とビデオの対応はつけることができなかった。(4)他の背弧海盆との比較当初計画には入っていないが、15年度に同ソナーにより現在活動的な背弧海盆であるマリアナトラフ拡大軸における高解像度地形調査が海洋研究所により実施されたため、その結果と沖縄トラフの海底画像の比較に着手した。沖縄トラフでは背弧拡大初期のリフトのステージにあり、わずかに背弧火成活動は見られるが、マリアナトラフで観察されるような小丘状の火山や溶岩流は認められない。(5)研究発表等海底画像図と解析結果の一部を、ヨーロッパ地球物理連合会合(ニース、仏国)の「高解像度海底マッピングとサンプリング」セッションで発表した。
超新星残骸と分子雲の相互作用のサブミリ波サーベイ

本研究では、サブミリ波輝線観測をもとに、銀河系内にある超新星残骸と分子雲の相互作用の研究を行った。超新星残骸に対してサブミリ波345GHzの一酸化炭素分子(CO)ならびにミリ波115GHzの同じ分子の回転輝線を観測することにより、相互作用の確実な証拠を得た。超新星残骸W28においては、ミリ波で強度が強くドップラー速度幅の狭い成分と、サブミリ波で強くドップラー速度幅の広い成分を検出し、前者が衝撃波で加速される前の分子雲の分子ガス、後者が加速された後の分子ガスであることを確認した。このような確実な相互作用の例は、3例ほどしかなく、非常に貴重な研究対象を得た。分子輝線の励起計算との比較から、加速される前後のガスの物理量(温度・密度)を算出し、加速されたガスでの圧縮の様子を明らかにし、また、衝撃波を受けたガスの基本的な運動学的性質(運動量、エネルギー)を導出した。その結果。超新星残骸の全エネルギーのうち、相互作用で分子雲に預けられるエネルギーを定量化した。また、その空間分布を詳細に調べることにより、衝撃波による加速の前後の分子ガスが空間的に分離でき、残骸の中心から見て加速後のガスが加速前のガスに比べて0.4-1.0pc程度内側に位置していることが明らかとなった。このようにミリ波サブミリ波の観測で衝撃波面前後のガス分布を空間的に分離して捉えたのは世界ではじめてである。富士山頂サブミリ波望遠鏡を用いて、10天体程度の超新星残骸に対して、345GHZサブミリ波CO輝線ならびに492GHzサブミリ波中性炭素原子(CI)のサーベイ観測を行った。うち3天体については、相互作用領域においてCI/CO強度比が有意に高くなっていることが示された。うち1天体W51SNRについては、光学的に薄い330GHzの一酸化炭素同位体分子^<13>COの観測を行い、CI/CO強度比の増加が、CI/COの相対存在量の増加を示していることを示した、このような結果はIC443についで2例目であり、超新星残骸が分子雲に及ぼす化学的影響という点で非常に重要な観測結果である。超新星残骸と分子雲の相互作用の観測的研究に最適な新しい高感度サブミリ波受信機を開発した。本受信機においては、低消費電力型(1kW)の2段ジュール・トムソン型冷凍機を使用した。4Kステージの冷却能力は0.1Wと限られているが、輻射シールドに金メッキを施し、赤外線フィルターにザイテックスを使用するなどして、熱流入を極力押さえ、超伝導素子を3.5K以下に十分に冷却できるシステムとした。また、常温から第2段ステージが3.5K以下で熱平衡状態になるまでの冷却時間も8時間程度ときわめて良好である。標高4800mの南米チリ・アタカマ高地での運用でも低地での性能とほぼ同様の性能が得られることを確認した。その結果。

4Kステージの冷却能力は0.1Wと限られているが、輻射シールドに金メッキを施し、赤外線フィルターにザイテックスを使用するなどして、熱流入を極力押さえ、超伝導素子を3.5K以下に十分に冷却できるシステムとした。また、常温から第2段ステージが3.5K以下で熱平衡状態になるまでの冷却時間も8時間程度ときわめて良好である。標高4800mの南米チリ・アタカマ高地での運用でも低地での性能とほぼ同様の性能が得られることを確認した。我々は、「超新星残骸と分子雲の相互作用」のサーベイをサブミリ波観測の特長(衝撃波を受けた分子ガスに対して特に高感度)を活かして行おうとしている。そのために、本年度はサブミリ波望遠鏡(富士山頂サブミリ波望遠鏡、移動型18cm電波望遠鏡に搭載できるように設計した、新しい高性能サブミリ波受信機を製作した。主要部分の製作は完了しており、2000年4月に総合調整を行い、その後サーベイ観測に使用する予定である。この新たに開発した受信機以前に製作された旧受信機を富士山頂サブミリ波望遠鏡に搭載して、さまざまなサブミリ波観測を行い、これまで全く調べられてこなかった分子雲の形成、化学的進化に関する直接的観測証拠を得た(Maezawa et al. 1999)。また、巨大分子雲におけるCO分子・炭素(C)原子の混在の様子を世界で初めて明らかにした(Ikeda et al. 1999)。また、海外のサブミリ波望遠鏡を利用して、観測的研究を行った。超新星残骸W28方向を観測し、分子雲との相互作用の確固たる証拠を得、衝撃波で加速された分子ガスとされる前の分子ガスを世界で初めて空間的に分離し、その位置関係・ガスの物理状態を明らかにした(Arikawa, Tatematsu, Sekimoto, Takahashi 1999)。暗黒星雲の観測をおこない、中性炭素原子ガスの物理温度が、加熱プロセスと冷却プロセス(中性炭素原子の微細構造遷移を含む)の平衡によって、ほぼ一定値になっているらしいことを明らかにした(Tatematsu et al. 1999)。「超新星残骸と分子雲の相互作用」のサーベイをサブミリ波観測の特長(衝撃波を受けた分子ガスに対して特に高感度)を活かして行うために、サブミリ波望遠鏡(富士山頂サブミリ波望遠鏡、移動型18cm電波望遠鏡)に搭載できる新しい高性能サブミリ波受信機を製作した。本受信機には、消費電力が1kWのコンパクトなGM型冷凍機を使用し、携行性を高めている。まず本年度前半に、受信機のアセンブリを終了し、9-12月の期間に、実験室において、低消費電力型冷凍機の冷却能力試験、超伝導素子の超伝導特性試験、局部発信機からの入力に対する超伝導素子の反応の試験、実験室における受信機雑音温度の測定を行い、総合的な性能を調べた。この受信機を用いて観測を行うために、2-3月に南米チリの標高4800mの場所(パンパラボラ)に18cm電波望遠鏡ならびにこの受信機を持ち込んで、超新星残骸と分子雲の相互作用のサブミリ波観測を行うことを試みた。サブミリ波は大気の中の水蒸気の吸収を強く受けるために、高地での観測が必須である。受信機の冷却および素子の超伝導特性は確認されたが、残念ながら、天候不良ならびに望遠鏡の部品破損のために天体観測を行うには至らなかった。来年度7月に再度、本受信機をチリに持ち込み、観測を試みる予定である。この新受信機以前に製作された旧サブミリ波受信機を富士山頂サブミリ波望遠鏡に搭載して、超新星残骸方向の観測をおこなった。従来取得していたCI(1-0),CO(3-2)に加え、新たに13CO(3-2)の観測を行い、光学的厚みを定量的に評価した上で、超新星残骸W51C方向で相互作用による中性炭素原子の相対存在量の増加の証拠を得た。
ランダム光散乱媒体を利用したフラクタル反応場の開発

ランダム媒体における光近接場の多重散乱をエネルギーの高効率利用のために活用する目的で、散乱体並びに光パイプ形成条件の実験的・理論的検索を行うとともに、その最適化を目指してMie近接場の理論計算を行った。レーザー光を照射した場合に、各種散乱体の周囲に発生する光電場の三次元微細構造を任意精度で計算することに成功し、その描像を確立した。また、ポリマー粒子が形成する長距離秩序が光の多重散乱に特異的な効果をもたらすこと、並びに、超音波とレーザー照射によって気泡間相互作用を精密に制御することが可能であることを見出した。われわれは、高分子水溶液ランダム媒体の研究によって、Mie近接場と多重散乱を利用して色素分子間の光化学過程をリモート・コントロールできることを見出した。そこで本研究では、次の二つを目的としている。(1)ランダム媒体における光パイプ効果を拡張し、「フラクタル反応場」として確立する。(2)フラクタル反応場を光エネルギーの高効率利用のために活用し、合成・医療への応用を目指す。研究実施計画に従い、平成24年度は、23年度に確立したMie近接場の理論計算法をさらに発展させ、光パイプ形成の最適化とナノ・マイクロフラクタル反応炉への応用を試みた。ランダム媒体を構成する光散乱性粒子として、今年度は特にポリスチレン粒子並びにマイクロバブルに注目し、前者の系においては長距離秩序を検出・制御する目的で、光散乱の角度依存分光測定を行い、また、後者の系では気泡のサイズ・並進運動と気泡間相互作用を制御する目的で、超音波共鳴スペクトロメータを構築した。その結果、ポリマー粒子が形成する長距離秩序が光の多重散乱に特異的な効果をもたらすこと、並びに、超音波とレーザー照射によって気泡間相互作用を精密に制御することが可能であることを見出した。また、Mie近接場計算の成果を論文にまとめて発表するとともに、リポソーム系におけるレーザー-粒子間相互作用に関する一連の成果を著書(共著の1章)として発表した。【意義と重要性】ランダム媒体の光化学においてわれわれが見出したMie近接場と光パイプは、ナノ・マイクロフォトニクスの分野で注目されているPhotonic Jet現象やフォトニック結晶と関連が深く、また、超音波化学において重要なトピックである気泡ダイナミクスとも関連することが明らかになった。われわれは高分子水溶液ランダム媒体の研究において、Mie近接場と多重散乱を複合的に利用し、色素分子間の光化学過程をリモート・コントロールできることを見出した。そこで本研究では次の二つを目的としている。(1)ランダム媒体における光パイプ効果を拡張し「フラクタル反応場」として確立する。(2)フラクタル反応場を光エネルギーの高効率利用のために活用し合成・医療への応用を目指す。研究実施計画に従い、平成25年度は、24年度に作製法を確立した光散乱性粒子(ポリスチレン粒子並びにマイクロバブル)をさらに発展させ、光パイプと反応場形成への応用を試みた。ポリスチレン粒子に関しては、作製・精製法を最適化することにより、溶液中においてランダム配列相とフォトニック結晶相の発現を制御する条件を探索した。ランダム媒体を構成する散乱粒子としての観点からは、相転移制御は光パイプのオン・オフコントロールにつながるため興味深い。またマイクロバブルの系では、気泡サイズを動的にモニターするために、超音波共鳴スペクトロメータの改良、拡張Mie散乱シグナルの観測、並びにフリンジパターンのイメージングを行った。その結果、ポリマー粒子が形成する長距離秩序をオン・オフすることにより、光の多重散乱にも特異的な効果が現れること、並びに、超音波とMie散乱モニタリングによって気泡の空間・時間的安定性が確保できることを明らかにした。さらに、Mie近接場の精密計算によって、散乱体近傍における楕円偏光の発生を理論的に予測することができた。【意義と重要性】研究期間全体を通じてわれわれが見出したMie近接場と多重散乱の相乗効果は、ナノフォトニクスの分野で注目されているPhotonic Jet現象やフォトニック結晶と関連が深く、また超音波化学において重要である気泡ダイナミクスとも関連することが明らかになった。最近、われわれは、高分子水溶液ランダム媒体の研究によって、Mie近接場と多重散乱を利用して色素分子間の光化学過程をリモート・コントロールできることを見出した。研究実施計画に従い、平成23年度は、主としてランダム媒体並びに光パイプ形成条件の実験的・理論的検索を行うとともに、光パイプの立体構造をとらえる目的で、現有の顕微システムと本補助金で購入した光学系を組み合わせた装置を構築した。ランダム媒体を構成する光散乱性粒子として、リポソーム、ナノ・マイクロシェル、マイクロバブルなどを実験的に探索し、さらにその最適化を目指してMie近接場の理論計算を行った。

その過程で、複素三角関数の発散に起因する球面Bessel関数の計算困難性に直面した。そこで任意精度計算スキームを導入することにより、この問題を克服し、従来困難とされてきた大粒子・大吸収・共鳴条件近傍などの場合にも、原理的に高精度の計算が可能となることを示した。また、Mie散乱や多重散乱の理論・実験家が集う国際学会LIP 2012 (Lasers and Interactions with Particles)に出席し、この成果を発表した。【意義と重要性】上記学会での議論によって、高分子水溶液ランダム媒体の光化学においてわれわれが見出したMie近接場と光パイプは、ナノ・マイクロフォトニクスの分野で最近注目されているPhotonic Jetと呼ばれる現象と非常に関連が深いことが明らかになった。この効果の学際的重要性が広く認識されれば、新領域へのさらなる応用が可能になるものと期待される。平成24年度の計画のうち、フラクタル条件の最適化の理論的・実験的検索は、ほぼ順調に進展している。Mie近接場の理論計算法に関する成果を論文にまとめて発表するとともに、リポソーム系におけるレーザー-粒子間相互作用に関する一連の成果を著書(共著の1章)として発表した。一方、光化学反応を高効率で引き起こす条件の決定と、局所的重合を利用したフラクタル構造の「レプリカ」生成に関しては、当初の予想以上に条件探索に時間がかかっており、実験を継続中である。しかし、困難は本質的なものではないと考えられ、光パイプの直接観測と同様に、実現可能性について十分な感触を得ている。また、この手法に興味を示す欧米の研究者から共同研究の打診を受けており、本研究の学際的重要性を再認識することができた。平成23年度の計画のうち、ランダム媒体並びに光パイプ形成条件の実験的検索は、ほぼ順調に進展している。リポソームに関する成果の一部は図書の一章として刊行予定である(ACS Publications,査読中)。一方、理論的側面では、Mie近接場の理論計算において、当初の予想を上回る計算上の困難に遭遇した。しかし、フレキシブルな計算スキームを利用したプログラムの開発によって、問題を回避することができた。さらに、この手法に興味を示す欧米の研究者との交流によって、本研究の学際的重要性を認識することができた。これは想定外の収穫と考えている。光パイプの立体構造を直接観測することには未だ成功していないが、平成23年度に構築した装置によって実験を続けており、観測の実現可能性について十分な感触を得た。平成25年度の計画に従い、ナノ・マイクロフラクタル反応炉の完成、並びに、医療とマイクロデバイスへの応用を目指す。光線力学療法では、生体組織へのダメージを避けるため、レーザー光による薬物の活性化はできるだけ低い入射エネルギーで行えることが望ましい。そこで、フォトフリンとレーザーを用いた活性酸素発生など、臨床に実用化されている光化学プロセスのモデル系を構築する。
アカパンカビのDNA除去修復機構の解明

アカパンカビから酵母の修復遺伝子RAD1とRAD2のホモログ遺伝子をそれぞれ縮重PCR法によってクローニングし、そのシークエンスの決定を行った。アカパンカビのRAD1ホモログ遺伝子は、892アミノ酸からなる分子量、約100kDのタンパク質をコードしており、出芽酵母のRAD1がコードしているタンパク質との間で34%の高いホモロジーを示した。RFLPによるRAD1遺伝子のマッピングを行ったところ、この遺伝子は第一連鎖群左腕のnit-2遺伝子の近傍に位置することが明らかになった。この位置にはすでにDNA修復遺伝子としてmus-38遺伝子があり、この突然変異株の変異原感受性をRAD1ホモログ遺伝子が相補したことから、Rad1ホモログは、mus-38遺伝子によってコードされていることが明らかになった。RIPによる遺伝子不活化により得られた突然変異株は、mus-38突然変異株と同様に、紫外線、4NQO、マイトマイシンCなどに高い感受性を示した。抗チミン二量体抗体を用いての、紫外線によるDNA上のダイマーの測定を行ったところ、mus-38株はほとんど野生株と変わらない効率でダイマーを除去しているかとがわかった。すでに、紫外線損傷の修復欠損株として知られているmus-18株との間で二重変異株mus-18,mus-38株を作成し、その紫外線に対する感受性を調べたところ、それぞれの親株よりはるかに高い感受性を示した。また、この株では、チミン二量体の除去がまるでできないことも明らかになった。RAD1ホモログ遺伝子を単離したのと同様の方法でRAD2ホモログの遺伝子をアカパンカビからクローニングした。このクローン化したDNAを用いてRFLPマッピングを行ったところ、この遺伝子は第一連鎖群左腕のテロメア近傍に位置することがわかった。新しい遺伝子であったため、これをmus-40と命名した。RIPによりこの遺伝子の欠損株を作成し、変異原感受性を調べたところ、弱い紫外線感受性とかなりの4NQO感受性を示した。mus-18との二重変異株は著しい紫外線感受性を示すと同時に、チミン二量体の除去はまるでできなかった。mus-38,mus-40の二重変異株は、親株と同様の紫外線感受性を示した。以上の結果から、アカパンカビにはmus-18とは異なる紫外線損傷の除去修復系が存在すること、その修復系にはmus-38とmus-40が含まれることが明らかになった。
超高エネルギー宇宙線におけるエネルギースペクトルの精密測定とその起源の解明

本年度はTelescope Array(TA)実験において、地表検出器(SD)、大気蛍光望遠鏡(FD)で同時観測された事象(ハイブリッド事象)に対する解析手法を開発した。またこの手法をTA実験で2008年5月から2009年9月までの約1年半の観測で得られた事象に対して適用し、超高エネルギー宇宙線のエネルギースペクトルを測定した。ハイブリッド事象では、SD,FD両観測データを用いた解析を行なうことで、高精度の再構成を行なうことが出来る。本研究では、旧来のFD単眼解析にSD1台の時間情報を加えたハイブリッド解析手法を開発した。MCデータを用いて計算したExposureを用いてエネルギースペクトルを測定したところ、誤差の範囲内でHiRes実験の結果と一致した。また、本解析の系統誤差を見積もったところ、エネルギーに対して19%、フラックスに対して12%であった。アパーチャがエネルギーに依存して増大するFD単眼解析と、アパーチャが高エネルギー側で一定となるハイブリッド解析で同等の結果が得られたということは、HiRes実験のFD単眼解析のアパーチャ見積もりの正しさを示唆すると言う点において重要な結果である。今後、小型の線形加速器(Electron Light Source : ELS)によるエネルギーの絶対較正、トリガエネルギー閾値の低いFDからSDに対してトリガを掛けるハイブリッドトリガーによる低エネルギー拡張を通して、SD,FDによる再構成の違いの解明に取り組む予定である。これはAGASA実験,HiRes実験の不一致に対する、直接的な検証である。これはTA実験が担う最も重要な目的の一つである。本年度は特にTelescope Array(TA)実験の大気蛍光望遠鏡(FD)の較正を主として研究を行なった。これは本研究の最も重要な目的の一つである、超高エネルギー宇宙線のエネルギーを正確に測定するという意味において非常に重要である。TA実験のFDは、小型の線形加速水器(TA-LINAC)によるエネルギーの絶対較正法を持っているという点において、世界で最も精度の高い測定を行なうことが出来る。ただしこの加速器による較正は一括較正となるため、この較正を行なうためには望遠鏡の光学透過率やカメラの光に対する応答など、一つ一つの項目についてもきちんと測定し、検出器シミュレーションに組み込む必要があるため、これらを準備する必要がある。まずこれまで行われてきた較正のための測定結果を元に、足りない項目を洗い出した。その結果、不十分であることが分かった測定器の温度依存性と鏡反射率の測定について、実際に測定手法を考案し、現地にて測定を行なった。その後、これらを含めた全てのFD較正値について他の共同研究者にも利用できる形にまとめ、TA実験のFDが使う最初の較正値の準備を終えた。TA-LINACは2008年12月にKEKにおける総合ビーム試験を終え、2009年3月19日には米国の観測サイトへの設置を完了した。2009年夏までには実際にビームを大気に射出し、FDの絶対較正を開始する予定である。並行して地表検出器(SD)とFDで同時観測されたイベント(ハイブリッドイベント)を通して両者の比較を開始した。TA実験のSDはプラスチックシンチレータで構成されており、エネルギー決定に対するモデル依存性が小さいという特徴を持つ。このSDによる結果と、小型線形加速器によって較正されたFDによる結果を比較することで、超高エネルギー宇宙線のエネルギー測定に対する系統誤差を評価することが出来る。これはTA実験における主題の一つである。この結果は、2009年7月にある宇宙線国際会議において発表する予定である。
小児の歯科診療時における各種対応法に関する総合的研究-小児と歯科医のストレスの軽減をめざして-

平成9年度から平成11年度にわたり,以下の項目について調査,分析を行い,その成果を論文発表した.結果の詳細は,別冊報告書に記載してある.(1)各種歯科刺激に対する小児の情動変化:歯科治療器具による各刺激に対する小児のGSRの変化をならびにその変化を規定する心理的要因について分析した.(2)小児の歯科治療時のリラクセーション効果:体感音響装置の使用,不使用による安静時の脳波の観察記録をもとに,リラクセーション効果を比較検討した.(3)歯科医ならびに歯科治療器具に対する小児と母親の恐怖感:歯科医ならびに歯科治療器具に対する小児と母親の恐怖感について,年齢群別,歯科的疼痛体験の有無別,不安の有無別に比較検討した.(4)歯科診療室環境下における小児の呼吸変化:呼吸曲線をもとにして,窩洞形成・充填処置前後の安静時の状態に影響する心理学的要因について検索した.(5)視覚,聴覚を応用した患者の鎮静減痛効果:浸潤麻酔と疑似切削処置における視覚,聴覚による鎮静減痛効果について,容積脈波と呼吸の変化を指標としてコントロール群と視覚群,聴覚群,視聴覚群の比較検討を行った.(6)視聴覚刺激の認知が歯科治療時の疼痛,不快に及ぼす影響:視聴覚による感覚遮断が歯科治療時の疼痛にどの程度影響するかを,容積脈波を指標として分析した.(7)幼少期の治療体験が現在の歯科恐怖に及ぼす影響:幼少期の治療体験(受診態度,拒否行動の有無,抑制治療体験など)が現在の歯科恐怖に及ぼす影響について検索した.(8)歯科治療時の疼痛反応:歯科治療時の疼痛反応についてGSRを指標として,その発現頻度や反応時間をもとに検索した.平成9年度は、主として以下の項目についての調査、分析を行っている。(1)現在所有している各種のポリグラフデータ(容積脈波,皮膚電気反射,呼吸など)、心理テストデータ(親子関係診断検査,幼児児童性格診断検査)、質問調査データを用いた、(1)各種刺激に対する小児の情動変化と心理的要因、(2)歯科診療環境下の小児の情動変化と心理的要因、(3)一般的対応法による切削処置時の情動変化と心理的要因、(4)浸潤麻酔時の情動変化と心理的要因、(5)浸潤麻酔下での切削処置時の情動変化と心理的要因についての分析(全員)。(2)経皮通電システム(Soma Dyne【◯!R】)を用いて、治療前に歯科医のリラクセーションを行い、その後に歯科処置を行った時の効果、治療後に歯科医のリラクセーションを行った時の効果について、心理テストや質問調査を含めた、総合的な分析(全員)。(3)歯学部学生ボランティアを対象として、視聴覚的なリラクセーションを行っている時の情動変化と行っていない時の情動変化の比較調査。視聴覚的なリラクセーションとしては、ヒーリングミュージックをヘッドホーンで聞かせる聴覚的なリラクセーション、リラクセーションビデオの画像を観察させる視覚的なリラクセーション、リラクセーションビデオの画像観察とヘッドホーンによる音声聴取させる視聴覚的なリラクセーションに分けて調査した(全員)。上記(3)の調査は、平成10年度第36回日本小児歯科学会ならびに第13回歯科心身医学会に発表する準備を進めている。平成9年度から平成11年度にわたり,以下の項目について調査,分析を行い,その成果を論文発表した.結果の詳細は,別冊報告書に記載してある.(1)各種歯科刺激に対する小児の情動変化:歯科治療器具による各刺激に対する小児のGSRの変化をならびにその変化を規定する心理的要因について分析した.(2)小児の歯科治療時のリラクセーション効果:体感音響装置の使用,不使用による安静時の脳波の観察記録をもとに,リラクセーション効果を比較検討した.(3)歯科医ならびに歯科治療器具に対する小児と母親の恐怖感:歯科医ならびに歯科治療器具に対する小児と母親の恐怖感について,年齢群別,歯科的疼痛体験の有無別,不安の有無別に比較検討した.(4)歯科診療室環境下における小児の呼吸変化:呼吸曲線をもとにして,窩洞形成・充填処置前後の安静時の状態に影響する心理学的要因について検索した.(5)視覚,聴覚を応用した患者の鎮静減痛効果:浸潤麻酔と疑似切削処置における視覚,聴覚による鎮静減痛効果について,容積脈波と呼吸の変化を指標としてコントロール群と視覚群,聴覚群,視聴覚群の比較検討を行った.(6)視聴覚刺激の認知が歯科治療時の疼痛,不快に及ぼす影響:視聴覚による感覚遮断が歯科治療時の疼痛にどの程度影響するかを,容積脈波を指標として分析した.(7)幼少期の治療体験が現在の歯科恐怖に及ぼす影響:幼少期の治療体験(受診態度,拒否行動の有無,抑制治療体験など)が現在の歯科恐怖に及ぼす影響について検索した.(8)歯科治療時の疼痛反応:歯科治療時の疼痛反応についてGSRを指標として,その発現頻度や反応時間をもとに検索した.平成10年度は、平成9年度に引き続き以下の項目について調査、分析を行い、その一部を学会発表、論文発表した。(1)視聴覚を応用した患者の鎮静減痛効果の分析:歯学部学生66名を対象に、視聴覚刺激(鎮静効果を得るためにVTR「安らぎのためのエチュード」の映像と音声)、聴覚刺激(鎮静効果を得るために音楽テープ「α波Music」)を用い、視聴覚刺激を応用しない対照群との、浸潤麻酔、窩洞形成時の模擬診療における効果を比較検討した(本講座の鬼頭が学会発表、論文発表)。

(2)歯科医ならびに歯科治療器具に対する小児と母親の恐怖感:外来患児110名とその母親110名、計220名を対象に、歯科医に対する恐怖感、歯科治療器具に対する恐怖感について調査し、小児の年齢群別、小児と母親の歯科的疼痛体験の有無別、歯科治療に対する不安の有無別に比較検討した(本講座の高橋が論文発表)。(3)歯科診療室環境下における小児の呼吸変化に関する心理学的検討:小児患者39名を対象に、初期う触の充填処置を行ったポリグラフ記録データの中から、処置前安静時と処置後安静時の呼吸曲線の変化を解析し、心理テスト(幼児・児童性格診断検査)から、その変化の大小に影響する心理学的要因について検索した(本講座の阿知波が論文発表)。(4)歯科処置後のリラクセーション効果:歯科処置後の小児と歯科医のリラクセーションを期するための手段として、ボディソニック装置と経皮通電装置を応用した効果については、現在その結果を分析中であるが、本年度は「香り」の因子を取り入れ、歯学部学生100名について、既成の香り(資生堂のフレグランスプロセッサーに添付されている人工香料6種類と生理食塩水(対照)について、好きなかおり、安らぎを得られる香り、歯科治療に応用できる香りなどについての面接調査を行い、この結果についても現在分析中である。平成11年度は、平成10年度に引き続き以下の項目について調査、分析を行い、その一部を学会発表、論文発表するとともに、本研究の報告書を作成した。(1)視覚、聴覚を応用した患者の鎮静減痛効果に関する研究:歯学部学生を対象に、映像と音声による視聴覚刺激を用い、視聴覚刺激を応用しない対照群との、浸潤麻酔、窩洞形成時の模擬診療における鎮静減痛効果を比較検討した(本講座の鬼頭が論文発表し、博士(歯学)の学位取得)。(2)歯科医ならびに歯科治療器具に対する小児と母親の恐怖感に関する研究:外来患者110名とその母親110名を対象に、歯科医、歯科治療器具に対する恐怖感について比較検討した(本講座の高橋が論文発表し、博士(歯学)の学位取得)。(3)歯科診療室環境下における小児の呼吸変化に関する心理学的検討:小児患者39名の処置前安静時と処置後安静時の呼吸曲線の変化を解析し、心理テスト結果をもとに、その変化の大小に影響する心理学的要因について検索した(本講座の阿知波が論文発表し、博士(歯学)の学位取得)。(4)歯科治療時の疼痛反応に関する研究:浸潤麻酔時の疼痛や不快についてGSRをポリグラフ記録し、その発現時間、頻度を分析した(土屋らの共同研究として論文発表)。(5)幼少期の歯科治療体験が現在の歯科恐怖に及ぼす影響:第1報として歯科学生を対象に幼少時の歯科的疼痛体験や恐怖感、抑制治療体験について検索した結果を報告した(土屋らの共同研究として論文発表)。
慢性疾患をもつ思春期の子どもと親の地域生活を支える看護介入の開発

本研究は、慢性疾患をもつ思春期の子どもと親の地域生活を支えることができる看護介入の開発を目的とした。研究者が作成した介入案を、小児看護専門看護師など8名に面接調査を行い、質的に分析した。その結果、(1)思春期の子どもが辿る"捻れ"移行アセスメントシート、(2)病気と向き合う姿勢を育てる基盤づくりpart.1,2を最終案とした。今後は、一般化に向けて実践に活用し、さらなる洗練化を行うことが課題である。本研究は、慢性疾患をもつ思春期の子どもと親が相互作用を通して、病いとともに生きる地域生活を主体的に営むことができるような看護介入の開発を目的としている。そこで、慢性疾患をもつ思春期の子どもと親の病みの軌跡に関する文献や手記を概観したり、学術集会に参加して情報収集を行った。また、小児看護や家族看護の専門家、エキスパートNsとの情報交換を行い、地域生活を主体的に営むための看護介入案を具体的に立案する知恵を得た。また、研究者の博士論文として取り組んでいた結果として、慢性疾患をもつ思春期の子どもと親は、思春期の時期に《深刻な岐路》に立たされ、《捻れ》に移行し苦悩していくが、《苦悩との対峙》によって《捻れ》を乗り越え、《親子生活の呼応》に移行し、主体的に将来を創造していく《将来を生きる紡ぎ合い》を豊かにしていくことが明らかになった。この研究結果を踏まえ、慢性疾患をもつ思春期の子どもと親に対して、どのタイミングで看護介入案を作成すべきかに関する検討を重ねた。その結果、思春期発症の親子ならば発症時初期の支援、また、病気をもちながら思春期に突入する親子であるならば、思春期に至る時期の支援のあり様によって、彼らの地域生活はより主体的な歩みとなるのではないかと考えた。したがって。思春期の子どもと親が《深刻な岐路》に立たされるところ、かつ、《捻れ》へと移行していくところに関する支援プログラムとして、(1)捻れを予防するために、(2)捻れを迎える準備性を高めるために、の2つの看護介入案(1)を作成した。この介入案(1)は、看護師が実践の中で親子に遭遇した時に、介入の必要性や方法論を展開しやすいように解説を交えたパンフレットとして作成している。この介入案(1)の妥当性や実践可能性を、小児看護の専門家や家族看護の専門家、小児看護領域の大学院生に意見を得て洗練化している。本研究は、慢性疾患をもつ思春期の子どもと親が相互作用を通して、病いとともに生きる地域生活を主体的に営むことができるような看護介入の開発を目的とした。研究者の博士論文の結果を踏まえ、思春期の子どもと親が、(1)《捻れ》を予防するために、(2)《捻れ》を迎える準備性を高めるために、の2つの介入案を作成した。さらに(1)(2)のどちらの介入案を使用するかについてのアセスメントシートとともに、それらの使用文書も合わせて作成した。介入案の妥当性や実現可能性について、小児看護の専門家や小児看護専門看護師(以下小児CNS)、小児看護のエキスパートNsを協力者とし、半構成インタビューガイドを用いた面接調査を実施した。本調査に際して、高知女子大学研究倫理審査委員会の承認を得た。研究協力の依頼は、日本看護協会のホームページに掲載されている小児CNSが所属する看護部に直接連絡し、口頭にて研究概要・倫理的配慮等を説明し、依頼文書の郵送許可を得た。その上で、看護部長並びに小児CNS宛てに依頼文書を郵送した。協力が得られる場合は、同封した封筒又は依頼文書に明記した研究者のE-mailに連絡を頂くようにした。協力が得られない場合は、連絡時に断っても構わないこと、郵送後も拒否できることを説明した。倫理的配慮は、面接時に依頼文書を用いて研究の主旨、参加の自由意思、拒否する権利、匿名性と個人情報の保護、研究結果の公表、研究参加は病院とは関係がないこと、面接内容の録音、研究終了後の資料等の破棄について再度説明し、同意書にサインを得た。小児看護の専門家やエキスパートNsには個人ネットワークを使用し、依頼文書を用いて小児CNSと同様に説明し協力を得た。その結果、協力者は小児看護の専門家1名、小児CNS7名、小児看護のエキスパートNs1名の計9名、現在、得られたデータの分析過程の途中にあり、「看護介入」としてまとめていく予定である。
リン酸化酵素によるクロマチン修飾の制御機構の解明

再構成クロマチン系を用いて、MSK1によるピストンH3のリン酸化を再現できる系を開発し、そのメカニズムを検討した。特に、MSK1の変異体を作製・精製後にピストンH3リン酸化に関与る機能領域を明らかにした。MSK1にはCREBと相互作用する領域がアミノ末端とカルボキシル端に存在した。両者ともにCREB依存性のMSK1によるピストンH3リン酸化に必要であるが、アミノ末端を欠失するとリン酸化反応がCREB依存性でなくなるうえに、過剰なリン酸化反応がみられ、アミノ末端はリン酸化をCREB依存性に制御するのみならず、リン酸化反応を抑制していることが分かった。カルボキシル末端を欠失するとCREB依存性がなくなり、MSK1によるクロマチン上のピストンH3のリン酸化は見られなくなった。どちらの変異体もHMGN1のリン酸化は正常に起こるため、ヒストンH3のリン酸化とHMGNlのリン酸化は異なる機序で起こることが分かった。また、クロマチン免疫沈降法にてMSK1のc-fos遺伝子上での挙動をみると、c-fos遺伝子の活化とともにMSK1のプロモーターへの結合が増加することが分かった。この減少は、CREBやATF1のリン酸化やピストンH3のリン酸化に先行して見られた。また、CREBとMSK1の結合はATPの存在で阻害されるが、この際にMSK1の構造変化が起こること、さらにCREBのセリン133以外の部位でのリン酸化が関与していることが分かった。MSK1によるヒストンリン酸化は多段階の構造変化とリン酸化を経て巧妙に制御されていることが分かった。NAP-1、ACF、TopoIからなるクロマチン再構成系と大腸菌で発現させて精製したヒストン(H2A、H2B、H3、H4)を用いて、組換え体タンパク質のみでクロマチンを作製した。この系では、約180bpおきに規則的にヌクレオソームが出来ていることが、ミクロコッカス・ヌクレアーゼアッセイとスーパーコイルアッセイにて確認できた。この系では、AuroraキナーゼによってヒストンH3のS10とS28が効率良くリン酸化されたが、別のヒストンH3のリン酸化酵素であるMSK1はヒストンH3をリン酸化しなかった。このクロマチンにCREB、ATF1、SRF、Elk-1をさらに加える、MSK1によるヒストンH3のリン酸化が観察された。しかし、AuroraキナーゼによるヒストンH3リン酸化はCREB、ATF1、SRF、Elk-1には全く影響を受けなかった。GSTプルダウン法では、Auroraキナーゼは全てのヒストンと相互作用したが、MSK1は相互作用しなかった。その一方で、MSK1はCREB、ATF1、Elk-1と相互作用した。これらの結果より、MSR1は転写因子依存性に、クロマチン上のヒストンH3をリン酸化することが明らかとなった。MSK1による転写因子依存性のヒストンH3リン酸化は、CREB、ATF1、SRF、Elk-1のなかでも特にCERBに依存していた。また、CERBのセリン133がリン酸した時だけ、このリン酸化反応がみられた。MSK1によるリン酸化ヒストンH3の位置を、ChIPアッセイで検討すると、c-fos遺伝子のプロモーター近傍でもっとも強く観察された。Auioraキナーゼによるリン酸化は遺伝子の位置によらず、全てのヒストンH3で均一に見られた。MSK1によるヒストンH3のリン酸化のメカニズムを再構成クロマチン系にて検討した。MSK1の変異体を作製・精製後その機能領域を明らかにした。MSK1にはCREBと相互作用する領域がアミノ末端とカルボキシル末端に存在した。両者ともにCREB依存性のMSK1によるヒストンH3リン酸化に必要であるが、アミノ末端を欠失するとリン酸化反応がCREB依存性でなくなるうえに、過剰なリン酸化反応がみられ、アミノ末端はリン酸化をCREB依存性に制御するのみならず、リン酸化反応を抑制していることが分かった。

カルボキシル末端を欠失するとCREB依存性がなくなり、MSK1によるクロマチン上のヒストンH3のリン酸化は見られなくなった。どちらの変異体もHMGN1のリン酸化は正常に起こるため、ヒストンH3のリン酸化とHMGN1のリン酸化は異なる機序で起こることが分かった。また、クロマチン免疫沈降法にてMSK1のc-fos遺伝子上での挙動をみると、c-fos遺伝子の活性化とともにMSK1のプロモーターへの結合が増加することが分かった。この減少は、CREBやATF1のリン酸化やヒストンH3のウン酸化に先行して見られた。また、CREBとMSK1の結合はATPの存在で阻害されるが、この際にMSK1の構造変化が起こること、さらにCREBのセリン133以外の部位でのリン酸化が関与していることが分かった。MSK1によるヒストンリン酸化は多段階の構造変化とリン酸化を経て巧妙に制御されていることが分かった。