hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
量子化学計算による理論予測に基づくテロ爆発物の高感度で網羅的な検知

近年のテロ事件発生は、アメリカの同時多発テロ、ロシアの爆破テロなど枚挙に暇がない。世界共通のニーズとして、我が国でも科学技術基本計画の科学技術政策の1つに、"安全・安心な社会のための犯罪・テロ対策技術"の推進が掲げられ、軍用・産業用爆発物(トリニトロトルエン(TNT)、トリメチレントリニトロアミン(RDX)等)、手製爆発物(TATP、HMTD等)の同定を網羅的に行う装置の開発が求められている。そこで、本研究では、量子化学計算による理論研究と超短パルスレーザーイオン化質量分析の技術をもとに、高感度で網羅的な爆発物の同定を行うことを目的とする。1.爆発物の励起エネルギーとイオン化エネルギーの量子化学計算による予測・・爆発物TNT, RDX, HMTD, PETN, HMX, TATPに関して、TD-DFT法により第140励起状態までを求め、振動子強度と垂直吸収エネルギーを0.333 eVの半値半幅を持った一連のガウスピークに適合させて和をとりUV-Visスペクトルを求めた。すでに求めたイオン化エネルギーと合わせて、余剰エネルギーや吸収ピークの大きさも考慮して効率の良いイオン化が期待できるレーザー波長を予測することができた。また、精度向上と比較のため、diffuse関数も含めたさらに大きな基底関数(aug-cc-pVTZ)で同様の計算をTATPに対して行った。また、爆発物と同様にテロに利用される神経ガスであるサリン、ソマン、VX、タブン、マスタードガスとその合成副産物や代謝物等15種類の化合物についてもB3LYP/cc-pVDZ, B3LYP/cc-pVTZ, wB97XD/cc-pVTZ(wB97XDは長距離相互作用も考慮した方法)でUV-Visスペクトルの予測を行い、1色か2色か、1光子か2光子か、共鳴か非共鳴かなどの効率の良いイオン化についての知見を得た。2.超短パルスレーザーを用いる質量分析・・TATP、HMTD、TNT、RDX、PETN等の爆発物をガスクロマトグラフ/レーザーイオン化質量分析計により分析した。超短パルスレーザーの波長を267, 241, 219 nmに変化させて測定したところ、TATPとHMTDは2光子エネルギーがイオン化エネルギー以上になると分子イオンが観測された。また、TNTは1光子エネルギーが共鳴励起と一致するところで分子イオンが増強された。一方、RDXやPETNは分子イオンが観測されず、フラグメント信号も小さかった。これらは理論から予測される結果とよく一致した。我が国でも科学技術基本計画の科学技術政策の1つに、"安全・安心な社会のための犯罪・テロ対策技術"の推進が掲げられ、軍用・産業用爆発物(TNT、RDX等)、手製爆発物(TATP、HMTD等)の同定を網羅的に行う装置の開発が求められている。1.爆発物の励起エネルギーとイオン化エネルギーの計算・・TNT, RDX, HMTDなどの爆発物や有機化合物について、まず基底状態の最適化構造や振動数を密度汎関数法で求め、多配置性を導入した時間依存法を採用して、(0,0)電子遷移エネルギーの励起エネルギーを求めた。次に1電子を放出する際に必要なエネルギー、すなわちイオン化エネルギーを決定し、試料分子をイオン化するために用いるレーザー波長を予測した。2.超短パルスレーザーを用いる質量分析・・爆破物を測定するための予備段階としていくつかの有機化合物の質量分析を行った。超短パルスレーザーのパルス幅が短いほど分子イオンピークが大きくなり、より高感度な測定が可能となる。そこで、広い周波数領域でイオン化できる化合物を理論計算により探索するため、いくつかの有機化合物の励起エネルギー、イオン化エネルギーおよび自己相関波形を求めた。実測により、13fs程度の超短パルスを測定できる可能性があることがわかった。そこで、本研究では、量子化学計算による理論研究と超短パルスレーザーイオン化質量分析の技術をもとに、高感度で網羅的な爆発物の同定を行うことを目的とした。1.爆発物の励起エネルギーとイオン化エネルギーの計算・・TNT, RDX, HMTD, PETN, HMX, TATPなどの爆発物や有機化合物について、基底状態の最適化構造や振動数を密度汎関数法で求めた。つぎに多配置性を導入した時間依存法を採用して、第140励起状態までを求め、振動子強度と垂直吸収エネルギーを一連のガウスピークに適合させて和をとりUV-Visスペクトルを求めた。

垂直イオン化エネルギーも求め、余剰エネルギーや吸収ピークの大きさも考慮して効率の良い試料分子のイオン化が期待できるレーザー波長を予測することができた。1色か2色か、1光子か2光子か、共鳴か非共鳴かなどの可能なイオン化についての知見も得た。さらに、イオン化エネルギーについては断熱的なイオン化エネルギーも求めて垂直イオン化との比較を行い、励起エネルギーについてもいくつかの爆発物について第1励起状態の最適化構造を求めて基底状態の構造やエネルギーとの比較を行った。2.質量分析における信号強度に影響を与える因子の研究・・爆発物等においてイオン化効率や分子イオン生成効率がどのような因子により決まるかを明らかにするため、クロロベンゼン、クロロナフタレン、アニリンの3つの化合物を選び出し、それぞれを共鳴イオン化、非共鳴イオン化する波長において、イオン化挙動がどのような因子に支配されるかについて研究した。その結果、パルス幅を数10 fsまで短縮すると非共鳴イオン化過程を用いても共鳴イオン化過程に匹敵するイオン化効率が得られること、またパルス幅の短縮に伴って分子イオンが増強されることを見出した。理論化学爆発物や神経ガス類の励起エネルギー予測を進展させ、UV-Visスペクトルを求め、レーザー波長などのイオン化条件を、さらに詳細に予測することができた。爆発物の励起エネルギーとイオン化エネルギーの理論計算による予測については、量子化学計算プログラム(Gaussian)を採用して、予備計算にワークステーション(設備備品)、次に九州大学情報基盤研究開発センターのスーパーコンピューターに接続して当初の予定通りに、密度汎関数レベルでの基底状態、励起状態、イオン分子のエネルギーを求めることができ、試料分子をイオン化するために用いるレーザー波長を予測した。超短パルスレーザーを用いるガスクロマトグラフ/多光子イオン化質量分析については、連携研究者や研究協力者が開発中の超短パルスレーザーを光源とする装置を用いた測定を行った。よりパルス幅の短いレーザーの測定による分子イオンピークの増大を目指して、広い周波数領域でイオン化できる化合物を探索するため、当初の予定の爆発物の測定に先立ち、いくつかの有機化合物に関して、励起エネルギー、イオン化エネルギーを理論的に計算し、パルス幅を決めるための自己相関波形は理論と実測の両方から求めた。爆発物や神経ガスおよび代謝生成物の励起エネルギーやイオン化エネルギーに関する計算については進めていく予定である。超短パルスレーザーを用いる質量分析の測定については、いくつかの爆発物や神経ガス等で行う予定である。また、引き続きパルス幅測定に関する研究も行う。爆発物の励起エネルギーやイオン化エネルギーに関する計算については、当初の予定通りに進めていく予定である。また、爆発物の異性体を量子化学計算によって求め、それをもとに分子統計熱力学的計算を行う。超短パルスレーザーを用いる質量分析の測定については、いくつかの爆発物で行う予定である。費目別収支状況等「次年度使用額(BーA)」が「0」より大きい理由としては、国際会議による外国への旅費や、計算機使用料が最初に見積もられた額より少なかったことなどが挙げられる。
ガラスの結晶化制御による全固体型リチウム二次電池用バルク正極材料の創製

リチウムイオン(Li^+)二次電池は,軽量,高エネルギー密度といった特徴を有する優れた二次電池である。これまでにLi^+電池用材料合成の新規手法としてガラス結晶化法を提案し,高速かつ簡便に材料を合成できる手法である事を明らかにした。しかしながら,ガラス結晶化法では,前駆体としてバルクガラスを経るため,微粉末を得るためには粉砕プロセスが必要になるという問題がある。バルク結晶化ガラスをそのまま利用可能な全固体型Li^+電池を提案することで,ガラス結晶化法のメリットを最大限に生かす事が出来ると考えられる。そのような提案を実現するにあたって,ガラス材料中における結晶成長挙動を詳細に調査することは重要である。結晶成長挙動や形態を明らかにすることで,モルフォロジーの制御や非晶質イオン伝導相の付与などにつなげることができると考えられる。本年度は,透過電子顕微鏡を用いることでLi_2O-Fe_2O_3-P_2O_5(LFP)ガラス中におけるLiFePO_4結晶の生成・成長挙動の観察を試みた。その結果,LFPガラス中では温度の上昇に伴い,3段階を経てLiFePO_4結晶が成長することが明らかとなった。LFPガラス中において,LiFePO_4はバルク結晶化(均一核生成プロセス)機構により生成する。しかしながら,結晶成長のためには,H_2/ArやグルコースによるFe^<3+>のFe^<2+>への還元が必要であるため,バルク結晶化プロセスではなく,表面から内部へと進行する。これらの結果から,ガラス結晶化法によりLiFePO_4結晶を合成する際には,前駆体ガラス粉末の粒径,熱処理温度,時間を変化させることで,結晶子サイズの制御や結晶子粒界の非晶質層の制御が行える可能性があると考えられる。Nbの様な異種元素を添加した場合,結晶子界面に排出されると考えられるから,LiFePO_4の界面制御に利用することが可能である。界面制御は,リチウムイオン電池の反応速度を向上させるために有効な手法である。これまでの研究において,ガラス結晶化法によるリチウムイオン電池正極材料合成の有用性およびガラス中における正極結晶の生成・成長挙動を明らかにした。特にリン酸バナジウムリチウム系においては,通常のセラミックスプロセスで作製したものと比較し,良好な電池特性も得られている。これら成果は,ガラスを前駆体とした全固体型Li^+電池作製に繋がるものである。これまでの研究において,リン酸バナジウムリチウムLi_3V_2(PO_4)_3およびリン酸鉄リチウムLiFePO_4のようなリン酸遷移金属リチウム結晶およびガラスについて取り扱ってきた。リン酸バナジウムリチウムガラスは結晶化に対する熱的安定性が非常に高く,空気中の熱処理ではほぼ結晶化しないことが明らかとなった。つまり,結晶化が起きる際には還元プロセスを経る必要がある。従って,ガラスの厚み,熱処理温度,雰囲気を制御することで,他の異相を析出させることなく容易にLi_3V_2(PO_4)_3正極結晶材料とLi^+イオン伝導性ガラス材料のハイブリッド材料を作製できると考えられる。この材料と,負極となりうる材料を複合化することにより,結晶化ガラス全固体型Li^+電池を作製可能である。このようにリン酸バナジウムリチウムのバルク結晶化ガラスの作製を進める必要があると考えられる。しかしながら,ガラス結晶化法では,バルクガラスが前駆体であるから,微粉末を得るためには粉砕プロセスが必要になるという問題がある。そのような提案を実現するにあたって,材料の結晶成長挙動を詳細に調査することは重要である。本年度は,リン酸金属リチウム,特に金属として鉄もしくはバナジウムイオンを導入したガラスについて,結晶化挙動に関する研究を行った。鉄系ガラスについて,粒径の異なるガラス粉末を様々な雰囲気で熱処理を行い結晶化させたものをX線回折や電子顕微鏡を用いて析出結晶の調査を行った。その結果,鉄系ガラスでは,粒径や雰囲気によって析出結晶が大きく影響を受け,それらを調整することで結晶の形態制御が可能であることが明らかとなった。しかしながら,バルクのような表面が少ない試料を結晶化させた場合,内部から目的結晶とは異なる結晶相が析出した。鉄系のガラスは結晶化の進行が非常に速いため,バルクとしての利用は容易でないと考えられる。次に金属としてバナジウムを導入し,還元雰囲気における熱処理を行うことでLi_3V_2(PO_4)_3の合成を行った。この系のガラスでは,微細な粒子を結晶化した場合,非常に短い時間で目的結晶の合成が可能であった。作製した材料は充放電特性試験により,正極活物質として動作する事が確認された。一方,バルクガラスでは,内部からの結晶化は起こりにくいという結果が得られたため,成型などが可能であり,利用しやすいと考えられる。

しかしながら,ガラス結晶化法では,前駆体としてバルクガラスを経るため,微粉末を得るためには粉砕プロセスが必要になるという問題がある。バルク結晶化ガラスをそのまま利用可能な全固体型Li^+電池を提案することで,ガラス結晶化法のメリットを最大限に生かす事が出来ると考えられる。そのような提案を実現するにあたって,ガラス材料中における結晶成長挙動を詳細に調査することは重要である。結晶成長挙動や形態を明らかにすることで,モルフォロジーの制御や非晶質イオン伝導相の付与などにつなげることができると考えられる。本年度は,透過電子顕微鏡を用いることでLi_2O-Fe_2O_3-P_2O_5(LFP)ガラス中におけるLiFePO_4結晶の生成・成長挙動の観察を試みた。その結果,LFPガラス中では温度の上昇に伴い,3段階を経てLiFePO_4結晶が成長することが明らかとなった。LFPガラス中において,LiFePO_4はバルク結晶化(均一核生成プロセス)機構により生成する。しかしながら,結晶成長のためには,H_2/ArやグルコースによるFe^<3+>のFe^<2+>への還元が必要であるため,バルク結晶化プロセスではなく,表面から内部へと進行する。これらの結果から,ガラス結晶化法によりLiFePO_4結晶を合成する際には,前駆体ガラス粉末の粒径,熱処理温度,時間を変化させることで,結晶子サイズの制御や結晶子粒界の非晶質層の制御が行える可能性があると考えられる。Nbの様な異種元素を添加した場合,結晶子界面に排出されると考えられるから,LiFePO_4の界面制御に利用することが可能である。界面制御は,リチウムイオン電池の反応速度を向上させるために有効な手法である。これまでの研究において,ガラス結晶化法によるリチウムイオン電池正極材料合成の有用性およびガラス中における正極結晶の生成・成長挙動を明らかにした。特にリン酸バナジウムリチウム系においては,通常のセラミックスプロセスで作製したものと比較し,良好な電池特性も得られている。これら成果は,ガラスを前駆体とした全固体型Li^+電池作製に繋がるものである。これまでの研究において,リン酸バナジウムリチウムLi_3V_2(PO_4)_3およびリン酸鉄リチウムLiFePO_4のようなリン酸遷移金属リチウム結晶およびガラスについて取り扱ってきた。リン酸バナジウムリチウムガラスは結晶化に対する熱的安定性が非常に高く,空気中の熱処理ではほぼ結晶化しないことが明らかとなった。つまり,結晶化が起きる際には還元プロセスを経る必要がある。従って,ガラスの厚み,熱処理温度,雰囲気を制御することで,他の異相を析出させることなく容易にLi_3V_2(PO_4)_3正極結晶材料とLi^+イオン伝導性ガラス材料のハイブリッド材料を作製できると考えられる。この材料と,負極となりうる材料を複合化することにより,結晶化ガラス全固体型Li^+電池を作製可能である。このようにリン酸バナジウムリチウムのバルク結晶化ガラスの作製を進める必要があると考えられる。
離島隠岐の歴史的特性に関する研究

1北前船交易の本格的展開のなかで、隠岐林業が、小船による薪供給から育生林業を成立せしめたことを、その典型としての布施村の杉の生産とその所有形態について調査し、今後の課題の展開への示唆を得た。2近世流人史研究については、島前海士町の村上家文書について、調査・整理を行った。今回調査で、これまで流人史研究に使われた史料は、同家文書の一部にしかすぎないことが判明した。とりわけ近世後期の流人料口書がかなり揃っており、近世後期の社会史・犯罪史研究に具体的事例を提供できる。また村の火災事故報告書には必ずその村に差置かれている流人の報告書が添えられており、流人の生活を具体的に明らかにできる。さらに流人の死亡調書も多く、赦免による帰郷ができた流人は全体のごく一部であったことが予想される。村上家文書は流人関係以外の史料も多数含みこれまでほぼ60%の調査とマイクロ化ができたが、同家の調査はなお次年度以降にのこされることになった。隠岐には同家以外にも流人史料が散在しており、それらの調査を通じて流人のはたした文化的役割も明らかにしうるようである。そして隠岐流人史の解明は、従来の研究史に大きな貢献をなしうる見込みである。3隠岐方言の研究は、まず方言形成に関して、本土方言との親縁関係を考拳するために、語法関係の150項目について島後五箇村・西郷町において調査した。またアクセントについて、その特徴である台頭後越アクセントについて、韻律論的単位との相関性を考えて、島前知夫村において調査した。4流人伝説については、後鳥羽院の現地における口承伝説を調査し、隠岐の地域性と都側の文化波及の関係を特徴づける院の詠歌伝説の成立と構造のあり方を究明した。
長期開存を目指したヒト冠動脈バイパス血管の薬理学的検討

冠動脈バイパスグラフト血管として多用されている内胸動脈において、塩酸パパベリンの最小有効濃度(30μM)を明らかにするとともに、この最小有効濃度の塩酸パパベリンが、血管れん縮誘因物質の一つであるセロトニン(5-HT)、ADP、アンギオテンシンII(AngII)およびノルアドレナリン(NA)の血管収縮作用を有意に減弱させることを薬理学的に確認した。また、冠動脈バイパスグラフト血管として現在用いられている内胸動脈および大伏在静脈において、5-HT受容体(5-HT2Aおよび5-HT1B受容体)拮抗薬の併用が5-HTの血管収縮反応をほぼ完全に抑制したことから、血管れん縮防止薬として、両受容体拮抗薬の併用が有効であることを示唆した。冠動脈バイパス術中の血管れん縮防止薬として、現在広く使用されている塩酸パパベリンが、血管機能を減弱させることが知られており、その使用の安全性が問題となりつつある中で、本研究結果より、その使用量の軽減を促せる薬理学的知見を得ることができた。さらに、塩酸パパベリン以外のれん縮防止薬として、5-HT2Aおよび5-HT1B受容体拮抗薬の併用が、ヒト冠動脈バイパス血管の長期開存に繋がる有効な薬理学的ツールであることが示唆された。平成19年度、本研究において、冠動脈バイパス血管の長期開存を目指し、以下の点を明らかにした。塩酸パパベリンの血管機能障害軽減について1.塩酸パパベリンの血管機能障害が起こらない最小有効濃度(30μM)を明らかにするとともに、この最小有効濃度の塩酸パパベリンが、血管れん縮誘因物質の一つであるADP、セロトニンおよびノルアドレナリンの血管収縮を優位に減弱させることを薬理学的に確認した。2.最小有効濃度(30μM)の塩酸パパべリンは、血管弛緩物質(Nitric oxide;NO)供与剤(SNP)の血管弛緩反応をむしろ増強させることを明らかにした。血管れん縮防止薬として、これまでアンプル原液(約100mM)の高濃度で使用されていた塩酸パパベリンが、より低濃度で使用可能であることを薬理学的に確認した。3.ヒト内胸動脈におけるセロトニンの受容体サブタイプ(5-HT_<2A>および5-HT_<1B>受容体)の存在を免疫組織学的に明らかにするとともに、5-HT_<2A>および5-HT_<1B>受容体拮抗薬が収縮反応を有意に抑制することを明らかにした。本年度の研究結果より、冠動脈バイパス手術中の血管れん縮防止薬として現在広く使用されている塩酸パパベリンが血管機能を減弱させ、その使用の安全性が問題となりつつある中で、塩酸パパベリン使用の軽減を促せる薬理学的知見を提供できるものと思われる。さらに、塩酸パパベリン以外のれん縮防止薬としてセロトニン受容体(5-HT_<2A>および5-HT_<1B>受容体)拮抗薬使用に繋がる基礎的知見を提供できるものと思われる。平成20年度、本研究において、冠動脈バイパス血管の長期開存を目指し、以下の点を明らかにした。1.前年度(H19H20年度)明らかとした塩酸パパベリンの最小有効濃度(30μM)によって、血管れん縮誘因物質の一つであるADP、セロトニン(5-HT)およびノルアドレナリンに加えて、アンギオテンシンII(AngII)に対してもその血管収縮を優位に減弱させることを薬理学的に確認した。2.バイパスグラフト血管として多用されている大伏在静脈において、5-HTによる収縮反応が観察され、その収縮に対し、サルポグレラート(5-HT_<2A>受容体拮抗薬)およびSB224289(5-HT_<1B>受容体拮抗薬)が有意に抑制効果を示すことを明らかとした。また、5-HTによる大伏在静脈の収縮には、5-HT_<2A>受容体を介した収縮が5-HT_<1B>受容体を介した収縮に比較して大きく寄与する可能性が示唆された。

3.大伏在静脈における5-HTによる収縮反応に対し、サルポグレラート(5-HT_<2A>受容体拮抗薬)およびSB224289(5-HT_<1B>受容体拮抗薬)の両者を併用すると、その収縮反応をほぼ完全に抑制することを明らかとした。本年度の研究結果より、内胸動脈をバイパスグラフト血管として使用する場合、冠動脈バイパス術中術後の血管れん縮防止薬として、現在広く使用されている塩酸パパベリンの使用濃度の軽減を促すことのできる薬理学的知見をさらに得ることができた。また、大伏在静脈をバイパスグラフト血管として使用する場合には、5-HT受容体(5-HT_<2A>および5-HT_<1B>受容体)拮抗薬の併用がれん縮防止薬として有効であることが示唆された。
複数の源信号のスパースフレーム表現を用いたブラインド信号分離処理とその応用の研究

すべての言葉が辞書の単語のいくつで構成されるように、信号や画像などについても特別な「単語」で効率な表現ができる。辞書の中に大量な単語と比べ、一つの言葉を構成するのに数少ない単語だけで十分であるので、これらの単語を辞書の単語とのマッピングは「スパース(sparse)」と言う。構成された言葉はスパースコーディングとも言う。同じように、信号や画像などの辞書(Dictionary)があれば、小ない単語(Word、原子)で信号や画像を表現することでスパースコーディングとも言われる。このような辞書では単語の長さより単語の数は多い、すなわち、Over-completeであるので、信号を表現するためのフレームとも言う。本研究の目的としては信号組のスパース表現について有効な方法を発見し、それでブラインド信号分離処理を行うことである。スパース表現でブラインド信号分離処理の1つの方法として、任意の辞書と源信号の初期推定値から、源信号が既知と仮定して混合行列について推定を更新すると混合行列が既知と仮定して源信号についての推定を更新すると言う2つのステップ、の繰り返しによって行う。この中、フレームの最適化は非常に重要かつ難しい問題であり、有効な方法がまだ少なかった。このために、我々は、Adaptive non-orthogonal sparsifying transformと言う方法を提案し、その有効性を確認した。この方法ではフレームとスパース行列の乗算での結果を目標信号に近似する。他の拘束がなければこのような条件を満たすフレームと行列はたくさんであるが、その中に最もスパースな行列、そして、それと対応するフレームを探り、我々の結果となる。特徴として、フレームの中の成分はエネルギーによって順列される。従来の殆どの方法では上記の2つのステップで行ったが、収束が遅いと計算量が重いという欠点もある。これらの問題を解決するため、本研究ではNonnegative Matrix Factorization(NMF)を用いて源信号と混合行列を同時に推定することができる方法についても研究した。しかしながら、NMFを直接に使うと結果の非唯一性によって必ずしも目標のスパースなフレーム表現を得ることができない。どうやってこの非唯一な解から我々が必要となる唯一な解を選ぶことが重要である。このため、我々はさまざまな形で拘束されたNMFを行った。源信号がスパースであれば、源信号はスパースとなるための拘束条件を加えて、Sparse NMFを提案し、その有効性を確認した。この方法で、S-measureという信号に関する新しいスパースの度量を提案し、それが最小となることとの同時にNMFを行った。もう1つの方法として、源信号はスパースとなるため、直接に源信号に関する拘束条件ではなく、特別な辞書を選べることで実現することも可能ということがわかった。いわゆる、拘束条件は辞書に関するものである。利点として、信号より辞書の長さは短いので、拘束に関する計算量の低減につながれた。辞書のすべての単語でわたされる空間の体積が最大であれば、その辞書と対応する源信号はスパースであるので、この体積の最大化でNMFを行うことは我々の方法でした。

もう1つの方法として、源信号はスパースとなるため、直接に源信号に関する拘束条件ではなく、特別な辞書を選べることで実現することも可能ということがわかった。いわゆる、拘束条件は辞書に関するものである。利点として、信号より辞書の長さは短いので、拘束に関する計算量の低減につながれた。辞書のすべての単語でわたされる空間の体積が最大であれば、その辞書と対応する源信号はスパースであるので、この体積の最大化でNMFを行うことは我々の方法でした。(1)複数の源信号のスパースフレーム表現を用いたブラインド信号分離処理について問題の定式化と方法論の研究を行ったブラインド信号分離処理の出力信号とそれぞれ対応する専用なフレームを指定し、これで表現される複数の信号を時間領域で再構成をし、混合行列で混合することで各観測信号の推定値を得る。これらの推定値と実際の観測値の平均2乗誤差とフレーム領域でのsparsityでコスト関数を構成し、フレームと混合行列に関する最適化の問題とする。そして、フレームに関する最適化と混合行列の推定に関する最適化で構成する2段階の最適化の繰り返しが効率な方法となる。我々はこの定式化と最適化の可能性について確認した。また、この定式化でブラインド信号分離処理の新しいアルゴリズムも研究し、シミュレーションで分離効果を確認した。これに関する研究成果を学術雑誌に発表した。(2)信号のフレーム表現と信号の種類の関連性についての調査を行った純粋なフレームの最適化では混合行列が既知と仮定しフレームの学習で最適化を図り、フレーム領域での信号表現の変化と特性を調べた。(3)混合行列が既知とするフレームの最適化研究を行ったこの部分の研究内容はCompressive Sensingと言う新技術と深く関係することがわかった。そして、Compressive Sensingで開発された復号アルゴリズムを用い、混合行列が既知とするフレームの最適化が可能となることを確認した。(1)信号の表現のために最適なフレームの学習と源信号の推定について研究を行った信号の表現のために最適なフレームの学習方法として、我々はAdaptive non-orthogonal sparsifying transformと言う方法を提案し、その有効性を確認した。この方法では目標信号をフレームとスパース行列の乗算として特定とする。他の拘束がなければこのような条件を満たすフレームと行列が無限個もあるが、その中に最もスパースな行列とそれと対応するフレームはを探り、我々の結果となる。特徴としてフレームの中の成分はエネルギーによって順列される。現在、研究成果をまとめた論文は国際会議への投稿中である。
多発性嚢胞腎の細胞マトリックス接着応答とエピジェネテイクス修飾による治療法の研究

多発性嚢胞腎の嚢胞化進展機序の検討として、PCKラット5週令雄にベンゾイソフラノン誘導体化合物を5週間投与し病理学的検討と凍結腎組織の細胞マトリックスに関わるHIF-1、Galectin-3、DNMT1とMlana、RTL1、Gypsyintegrase-1(Gin1)の遺伝子についてmRNA発現とDNAメチル化レベルの解析をおこなった。投与群では嚢胞サイズの縮小傾向、乳頭部集合管と毛細血管の温存と同時に、HIF-1 mRNAの減少とDNAメチル化レベルの上昇、血管新生に関わるMlana mRNAの増加、Gin1 mRNAの減少と嚢胞化進展にエピジェネテイクス修飾の関与が示唆された。多発性嚢胞腎の動物モデルPCKラットの嚢胞化進展過程において新規ベンゾイソフラノン誘導体低分子化合物(小島)のうちNK0070を投与し嚢胞化進展を抑制する効果(長尾)と、in vitroにおける細胞マトリックス接着の応答蛋白分子のDNAメチル化によるエピジェネテイクス修飾を検討しNK0070はHIF-1、VHL、Galectin-3、MMP9、LAT1はhrTGFβ1刺激により低メチル化レベルを修飾し細胞マトリックス接着に関わる分子の関与が示唆された(千原)。平成25年度では、新規ベンゾイソフラノン誘導体NK0070がPCKラットの嚢胞化進展過程を修飾し腎組織の機能、構造の温存することから、新規ベンゾイソフラノン誘導体NK0070化合物の標的分子を類推することがさらに病態解明につながると考えられた。そこで、(株)ファルマデザインに委託し、ケミカルゲノミクスによる標的分子の類推を試みた。類推できる蛋白としていくつかの酵素群が挙がり、HIV-1 integrase、DNMT1などであった(石橋)。さらに、DNAメチル化が遺伝子の発現を機能的に修飾することから、発癌や自己免疫疾患との関連が示唆されているラットLTR-内因性レトロウイルス遺伝子(LTR-ERV)の発現がPCKラットの嚢胞化進展過程においても惹起されていないかを検討した。ラットLTR-ERVのうち、Gag関連遺伝子のうちMlana、RTL1、PEG10の3遺伝子、Envelop関連遺伝子のうちErvfrd-1遺伝子、他のLTR-ERV関連遺伝子のうちGypsy integrase-1遺伝子を対象として、PCKラットの嚢胞腎組織からRNA、DNAを分離抽出し、mRNAレベルの発現とそれらDNAメチル化レベルを検討することとした。ラット腎尿細管細胞株NRK52Eを用いた予備実験で実施可能なことが確認できた(千原、東原、石橋)。多発性嚢胞腎の動物モデルPCKラットの嚢胞化進展過程においてEpithelial-Mesenchymal Transition (EMT)が関与している可能性が示唆された。本研究の目的として、その解析アプローチとして、EMTを強く阻害する新規ベンゾイソフラノン誘導体低分子化合物(小島)のうちNK0070を投与し嚢胞化進展を抑制する効果と、in vitroにおける細胞マトリックス接着応答に関わる蛋白分子についてエピジェネテイックス修飾を検討した。平成24年度の研究成果として以下の結果を得た。第一点は、NK0070は明らかにPCKラットの多発性嚢胞腎の嚢胞化の進展を病理形態的に抑制した。すなわち、髄質に発生する嚢胞サイズの縮小傾向、乳頭起始部と皮質間を走る髄質嚢胞間の索組織は太く結果として皮質部の小嚢胞の形成が抑えられた(長尾)。第二点は、細胞マトリックス接着の応答蛋白分子のDNAメチル化によるエピジェネテイクス修飾を検討した。ラット腎尿細管細胞株NRK52Eを、in vitroにおいてhuman recombinant TGF-β1(hrTGFβ1)で刺激培養すると5日前後で形態的に線維芽細胞様に変化していく。細胞を採取しDNAを抽出しバイサルファイト処理しpyrosequencerにてDNAメチル化を測定した。NK0070を添加しvehicleと比較した。HIF-1、VHL、Galectin-3、MMP9、LAT1はhrTGFβ1刺激により低メチル化を生じたがNK0070は10nM、100nMの濃度で低メチル化への抑制を阻害し、分子の発現を相対的に抑制した。ただし、E-cadherinのメチル化に変化がなかった(千原)。以上、NK0070低分子化合物の効果から、PCKラットの嚢胞化進展過程に細胞マトリックス接着に関わる分子の関与が示唆された(東原、石橋)。

平成26年度には、多発性嚢胞腎の動物モデルPCKラットの嚢胞化進展にベンゾイソフラノン誘導体化合物(石橋、小島)を投与すると、髄質に発生する嚢胞サイズの縮小傾向、乳頭起始部と皮質間を走る髄質嚢胞間の索組織は太く、また、乳頭部起始部の集合管に並走する毛細血管内腔に赤血球凝集塊の付着した現象、血液泥化(sludging of blood)の現象が治療群で軽減していた(長尾、石橋)。毛細血管をふくめた血管新生に関わる遺伝子のエピジェネテイクス解析をおこなった。HIF-1、Galectin-3、DNMT1遺伝子のほかに、内在性レトロウイルス(Endogenous retrovirus)遺伝子の構成遺伝子であるGag関連遺伝子のうちMlana、RTL1、の2遺伝子、Gypsy integrase-1 (Gin1)遺伝子を対象とした。実験群のPCKラット凍結保存腎組織のmRNA発現とDNAメチル化レベルを測定した(千原、東原、石橋)。結果は、対照群と比較して治療群において、mRNAレベルの発現が増加したのはMlanaで、減少したのはRTL1、Gypsy integrase-1 (Gin1)、HIF-1,Galectin-3であった。MlanaのDNAメチル化レベルは低下していた。一方、mRNAレベルが減少したRTL1、Gypsyintegrase-1 (Gin1)、HIF-1,Galectin-3のDNAメチル化レベルに増加したものはなくDNA脱メチル化などの関与が推察された。以上より、細胞マトリックスとしての毛細血管の構造と機能が温存されネフロンが維持され腎皮質部の小嚢胞化形成が抑制され、その機序として血管新生に関わる遺伝子のエピジェネティクス機構の関与が示唆された。泌尿器科学2.平成25年度:1新規ベンゾイソフラノン誘導体NK0070がPCKラットの嚢胞化進展過程を修飾し腎組織の機能、構造の温存することから、新規ベンゾイソフラノン誘導体NK0070化合物の標的分子を類推することがさらに病態解明につながると考えられた。そこで、(株)ファルマデザインに委託し、ケミカルゲノミクスによる標的分子の類推を試みた。類推できる蛋白としていくつかの酵素群が挙がり、HIV-1 integrase、DNMT1などであった。平成24年度に計画とした以下のふたつを実施した。PCKラット、雄5週令から15週令まで新規ベンゾイソフラノン誘導体NK0070の投与実験:治療群-1 n=3 NK0070 30mg/kg/day,皮下投与,対照群(vehicle) n=3 5%gum arabic,皮下投与。評価:10週間投与実験終了時に左右腎を摘出する。腎重量、血漿中クレアチニン値、形態的評価、免疫染色として、alpha-tubulin抗体によるciliaの染色、ほかに、アポトーシス、PHA-Eによる血管新生、HIF-1、VHL、Galectin-3、MMP9、LAT1、E-cadherinの各蛋白分子。平成24年度は、動物実験による嚢胞腎の進行抑制の効果を見る実験を行ったが、治療群、未治療群の嚢胞腎に対する免疫染色は未実施である。2.PCKラット腎からDNAを抽出し、バイサルファイト変換処理の後、各蛋白分子のプライマーをもちいてパイロシークエンサーにてメチル化状態を解析:治療群、対照群、naive群としてSDラットを用い組織からDNAを抽出する。平成24年度は、実験系の確認のために、NRK52E細胞株をhuman recombinant TGF-bβ1刺激した実験を行った。PCKラット腎からDNAを抽出したメチル化状態をみる解析実験はまだである。
地域航空システムの共生型経営管理モデルに関する研究

地域航空路線の将来キャッシュフローを証券化し、利害関係者による当該証券への投資を促す仕組みとして地域利用者投資スキームを設計した。富士山静岡空港を対象に評価モデルを構築し、静岡県在住者を対象とした調査結果(n=89)からパラメータを推定し、投資スキームの成立性及び予想される効果を定量的に検証した。結果、投資スキーム導入により地域利用者の空港利用態度が肯定的に変化し、座席利用率の押上効果が発生する可能性が示唆されたが、航空会社との共生関係を考慮した場合にはその押上効果は1.7%4.9%程度に抑制すべきとの知見を得た。公的財政支援に依存しない自律的な地域航空システムの実現に貢献する成果である。本研究は、不採算を理由として縮小傾向にある地域航空ネットワークの持続的経営を目的とし、航空路線証券化の概念を取り入れた共生型経営管理モデルを提案する。地域航空路線から生み出される将来キャッシュフローを証券化し、地域利害関係者による当該証券への投資を促す仕組みを構築することで、公的財政支援に依存しない自律的な地域航空経営を実現する。平成25年度は、富士山静岡空港を事例として数理評価モデルを構築し、航空路線証券化モデルの成立条件を導出した。加えて、静岡県民を対象とした投資意思に関するアンケート調査、静岡県庁へのインタビュー調査を実施し、提案する共生型経営管理モデルに対する行政側からの要求を抽出し、入手データにより評価モデルのパラメータ設定値を定義した。また、福島県庁を訪問して抽出した要求の妥当性を確認した。静岡ー札幌路線を想定したシミュレーションの結果、運航面の経済成立性のみを考慮した場合は証券化による座席利用率の押上効果として2%5%が適当であるとの知見が得られた。一方、静岡県民による投資の成立性までを考慮すると5%を超える座席利用率の押上効果が要求されるケースもあり、慎重な制度設計が求められることが判明した。さらに、ソフトウェアAnylogicを用いた統合モデリング手法をシステムダイナミクス学会誌に論文発表し、加えて、英語版しかなかった同ソフトウェアのテキスト『3日で学ぶビジネスシミュレーション-Anylogic入門』を出版した。これにより構築したモデルを用いて利害関係者の要求を統合的に評価することが可能になり、制度として持続可能な経営管理モデルを設計し、検証できるようになった。成果は既に日本経営システム学会、ATRS2013、APISAT2013、APCOSEC2013、IEEE IE 2013等で研究発表し、改良モデルを国際学会ICServe2014で発表する。本研究は、地域航空路線の将来キャッシュフローを証券化し、地域の利害関係者による当該証券への投資を促す仕組みとして地域利用者投資スキームの概念検討を実施した。富士山静岡空港を事例として評価モデル(財務評価モデル及び確率推論モデル)を構築し、静岡県在住者を対象とした空港利用及び投資意思に関する調査結果(n=89)からパラメータを推定し、投資スキームの成立性及び予想される効果を定量的に検証した。その結果、投資スキームの導入により地域利用者の空港利用態度が肯定的に変化し、座席利用率の押上効果が発生する可能性が示唆された。一方、運航面の経済成立性と航空会社との持続的な共生関係を実現するためには、投資スキームに求められる座席利用率の押上効果は1.7%4.9%程度に抑えることが妥当であるとの知見が得られた。また、潜在的投資者としては、空港アクセス時間が2時間以内、かつ、年間空港利用回数が2回程度の層をターゲットとすることが望ましいことが明らかとなった。さらに、投資スキームの成立には潜在的利用者の投資意思率4.35%以上が必要であり、投資スキームの地域への浸透も課題であることが判明した。証券への投資意志率は積極的IR活動によって改善する可能性はあるものの、行政が座席利用率を保証する等、地域住民等の投資リスクを低減する仕組みも検討の余地がある。本研究結果を踏まえて、地方空港を所管する地方自治体へのインタビューを実施した結果、投資スキームを実現するためには、地方議会を説得するため地域に密着した金融機関の関与が望ましいこと、加えて、路線毎にリスクの大きさを評価する仕組み作りが期待されることを確認した。構築した定量評価モデルはパラメータ値を変更することで異なる航空路線、異なる航空会社にも拡張適用が可能であり、公的財政支援に過度に依存しない自律的な地域航空システムの実現に貢献できると考える。システム工学、経営科学、航空宇宙マネジメント平成25年度は、1ステークホルダー分析、2法的・制度的検討、3ファイナンスモデル構築・検証の3点を計画し、計画通りに実施した。1ステークホルダー分析については、富士山静岡空港、静岡県庁、及び福島県庁を訪問し、空港行政実務担当者に直接インタビューを実施することで利害関係者の要求を網羅的に抽出した。また、モデル構築に必要な主要データを入手すると共に、今後の研究に向けた協力関係を構築することができた。

2法的・制度的検討については、国内外PFI研究者、公共経営研究者と意見交換・共同研究会を開催し、適用可能な資金スキームを体系的に調査を実施した。結果、Impact Investment等の複数オプションの検討へと繋がった。3ファイナンスモデル構築と検証については、富士山岡空港における静岡-札幌便(ANA運航)を対象にした数理モデルを作成し、国土交通省航空輸送統計データ及び静岡県民へのアンケート調査結果を入力値として、航空会社の利益率、証券化商品の予想株価等を出力値として導出し、共生型経営管理モデルが財務的に実現可能であることを定量的に確認した。また、平成26年度に実施予定であった政府-事業-市場の統合モデリング手法についてシステムダイナミクス学会誌に査読論文を発表するともに、モデリングに用いたソフトウェアAnylogicについて、これまで英語のみが存在していたテキストを日本語訳化し、出版した。さらに、一連の研究成果を纏めて日本経営システム学会で発表し、フィードバックを得て評価モデルの精度を向上させた。また、複数の国際学会(ATRS2013、APISAT2013、IEEE IE 2013等)でも研究成果を発表し、研究コミュニティーによる外部審査を積極的に受けた。モデルの改良版は国際学会ICServe2014に投稿済である。以上より、当初の計画以上に進捗していると判断した。本研究では、静岡県庁及び福島県庁等の実務担当者とのFace-to-face議論を制度設計プロセスに組み込み、行政実務者の要求を設計に反映し、制度運用の持続可能性についても配慮している。議論の結果、行政における新たな仕組みの導入においては過去の実績と議会承認が最大の障壁になることを確認し、今後は有力な地方銀行や地域経済団体も交えた議論を進め、提案の支持者を増やすべきとの提案を受けた。今後インタビュー対象範囲を広げつつ、研究ネットワークを確立する。また、地域航空路線の需要変動は一般に高いため、不確実性を考慮した評価を行うとともに、行政が座席利用率を保証する等、地域住民等の投資リスクを低減する仕組みも検討する。以上を踏まえ、平成26年度は専用ソフトウェアによる本格的なモデル実装と評価に移行する。具体的にはAnyLogicを用いて4コンピュータ支援モデル構築と検証を行った上で、その定量的結果を基に5地方自治体との共同検討を再開する。さらに、6成果の水平展開を図るため、インフラ整備、公共医療、環境等の分野において住民投資スキームの適用範囲を明らかにする。成果の水平展開にあたっては、スイス連邦工科大学チューリッヒ校との共同研究として実施する。当初予定していた国際学会での論文発表を行うために海外出張を計画していたが、当該論文について共同著者に研究発表を依頼することができたため、当該海外出張旅費を国内出張旅費に振り替えた。海外航空券代を支出しなかったことが平成25年度未使用額発生の主な理由である。
地球内部の希ガス微細分布及び存在状態の分析手法の開発と地球進化研究への応用

申請課題最終年度にあたる2007年度(繰越期間2008年度含む)においては、昨年度までに採取したオーストリラア北東部の分析を進めると共に、新たにタスマニア島における広範囲のマントル岩石の採取を行った。この試料採取は2006年度内に予察的に行ったタスマニア産試料の分析結果に基づくものであり、希ガス分析を行うために新鮮かつ大量の試料の取得を目的としたものである。タスマニア島北部にはマントルプルームの存在が示唆されており、希ガス同位体を元にその有無を議論するには欠かせない試料である。新規に採取した試料について我々が開発した高感度希ガス分析システムにてヘリウムからゼノンまでの全希ガス存在度および同位体組成の分析を行うことに成功したが、マントルプルームの存在を示唆するような希ガス同位体情報を得ることは出来なかった。また、最終年度に当たるため、成果の発表を積極的に行った。昨年度来得たオーストラリア北東部産の試料の希ガス同位体に関する論文は国際誌であるChemical Geologyに受理され印刷中である。また、期間中に研究を行ったイタリアフィネロ地域産のマントルかんらん岩の微量元素に関する論文も期間中にChemical Geology誌にて発表した。これらを元に、希ガスや微量元素のマントル内での移動様式や存在形態に関する新しい知見が得られたと考えている。加えて、マントルプルームのアルゴン同位体組成に関する新しいモデルを我々が行ったハワイ試料の分析結果を基に論じた静文をGeochemical Journal誌にて発表した。また、期間中の分析上の成果としてはアルゴンの同位体測定制度とイオンコレクターの特性に関する論文をJournal of mass spectrometry SocietyofJapan誌にて発表した。以上のように3カ年の本研究課題の締めくくりとして複数の論文を発表するに至った。高圧実験から天然試料の分析を通じて表層から深部までのリンクを探る一連の研究を行い、マントル深部の特に重い希ガス(アルゴン、クリプトン、ゼノン)については、沈み込みによって持ち込まれる成分がその同位体組成を支配している可能性があることを示すことが出来たこと、そしてそれが同じ分野の他の研究者にとっても検証が必要な重要なモデルの一つであると認識されたことが、本研究を通じて得ることができた大きな成果だと考えている。本年度は,大阪大学所有の希ガス用質量分析装置の高感度化およびレーザーによる局所加熱分析化を行うために機器の設計および導入に多くの時間を費やした.高感度化の重要な要素である極低温ガス分離装置の性能検査や接続ラインの設計を入念に行った結果,希ガスの実効感度で数倍から10倍程度の向上を達成した.これにより分析に必要な試料重量を従来比10分の1まで減らすことが可能になり,本研究の目的であるマントル物質中の微小領域における希ガス同位体分布を明らかにする分析系の構築について一応の完成を見たと言える.これら分析設備の改良と平行して,ハワイ沖海底火山玄武岩試料,フィンランド産の太古代カーボナタイトや,造山帯かんらん岩などについての分析を行い,その一部を学術論文「Noble gases in the Finero Phlogopite-Peridotites, Western Italian Alp, EARTH AND PLANETARY SCIENCE LETTERS,218,130-145,2005」として発表した.また地球化学分野

世界最大の国際会議ゴールドシュッミト会議にて「Tracingmetasomatic agents by noble gas isotopes」という題目の発表を行った.また,本研究課題のもう一つの中心課題であるX線構造解析による希ガス局所分布解明実験のために,天然の金雲母を含む海洋底アナログ物質について高圧下での脱水実験を行った.これは,海洋プレートのマントルへの再注入の際の希ガスの挙動の解明についての示唆を得るためのもので,来年度に希ガス分析および構造解析実験を行う予定である.本年度は、昨年度から引き続き行っているレーザー局所加熱ガス抽出装置の真空系に関わる機器の設計と導入を行った。年度後半に接続および試験的な実験を開始しバックグランドの寄与等の検討を行っている。また、5月にはオーストラリア北東部にてマントル起源岩石のサンプリングを行い、非常に新鮮で風化の影響を受けていない橄欖岩試料を得た。同時にシドニー博物館のサザーランド教授(岩石学)を訪問し議論をおこなった。その結果ビクトリア州とタスマニア島のマントル岩の分析を行うことが本研究課題の遂行に必要との結論に達し、博物館所蔵の試料の提供を受けた。それら試料について昨年度達成した質量分析計の高感度化のメリットを生かして以前では分析困難であった領域のガス含有量でも高精度の希ガス分析に成功した。この結果は最終年度に向けて論文等で発表する予定である。また、クリプトンを高圧化で濃集させた試料についてのXAFS分析と質量分析を行い、その結果を学会で発表すると共に論文として発表した。沈み込み帯での物質分化を想定した高圧実験によって作成した試料についても精密な段階加熱法による分析を行った。その結果、含水鉱物に含まれる希ガスの一部は高圧下での変成後も新たに生成した鉱物相に保持され、さらに深部のマントルへ持ち込まれる可能性を示す結果を得ている。現在は条件を変えた高圧実験を執り行っている。また、Nature誌において昨年度我々が発表した論文に関連するトピックを含むレビュー論文を発表するなど、アウトリーチ面でも特筆すべき成果を得た。
『台湾愛国婦人』の資料的研究

雑誌『台湾愛国婦人』の全容解明に向けて資料調査を行った。すでに所在が確認されている巻の資料を収集した他、未発見の巻の発掘を目指した調査を行った。新たに発見した巻については雑誌に目次を公表するなどして報告した。また、掲載作品に関する内容的検討を行った。その結果、第61巻所載の与謝野晶子の詩「酒場の一夜」は、従来初出誌不明とされていた詩の初出であることが判明した。また、押川春浪の掲載作3点の分析も行い、これらが従来知られていなかった作品であることを示すとともに、その史的意義を指摘した。平成25年度の計画としては、前年度に引き続いて資料の収集を行うとともに、収集した資料の内容的検討を開始することとしていた。このうち、資料収集については、ウェブ上で蔵書目録が公開されている図書館・資料館等の調査は前年度にほぼ終えていたので、公開されていない所で所蔵している可能性のある場所の調査を行った。また、台湾で陳慶芳氏が個人として1冊所蔵しているとの情報を得て借覧したが、これは第63巻で、すでに他の場所で見つかっているものであった。この他、スタンフォード大学の蔵書目録に未発見の巻を含む多数の巻の所蔵情報があるのを見出した。図書館を通しての資料複写依頼では埒があかなかったこともあり、現地調査を行ったが、残念ながらこれは当該の雑誌から漢文欄だけが切り取られたもので、本研究が主たる対象としており、当該誌の主要部分でもある日本語のページは存在しないことがわかった。今後未発見の巻が見つかる可能性がないわけではないが、現時点で可能な所在調査はほぼやりつくしたといえると思う。一方、内容的検討については、1総督府の統治政策との関係性を明らかにすることと、2作家の全集未収録作品、著作目録・年譜未記載資料等の翻刻をすることを柱にしていたが、1に関しては雑誌全体の検討と評価の他、植民地政策に関わる広範な問題の検討が必要なため、大きな前進がないのが現状である。2に関しては、尾島菊子や国木田治子の作品を中心に翻刻を行い、内容的な検討も行っている。(ただし、これに関しては、上田正行氏を代表者とする國學院大學大学院特定課題研究とバッティングすることが判明したため、当初の予定通りには発表できないこととなった。)なお、下岡は新発見の巻の目次と掲載作品の書誌的考察を行った論考を作成している。平成24年度は、雑誌『台湾愛国婦人』の資料収集を中心とした研究を行った。当初からまとまった所蔵が確認されていた所は、日本では山武市歴史民俗資料館、台湾では国立中央図書館台湾分館であったが、本研究の申請と前後して、函館市中央図書館と高崎市の土屋文明記念文学館にも収蔵されていることが確認された。そこで、これらの館の調査を行い、資料の複写や撮影を行った。この他、台湾においては、国史館台湾文献館に寄託されていた半線文教基金会台湾文化資料館所蔵に係る未発見の巻を見出し、写真撮影することができた。最近は図書館等の蔵書目録がウェブ上で公開されるようになってきているので、公開されているかぎりの日本と台湾の図書館等の「台湾愛国婦人」の所蔵状況はすべて確認した。その上で、目録の公開されていないアジア太平洋資料室等も調査し、所蔵の有無を確認した。以上のような調査の結果、現在のところ可能なかぎりの資料の収集と情報の確認を終え、『台湾愛国婦人』の資料的研究に関する基礎作業を終えることができた。現在のところ未発見の巻はまだ多く、台湾での発見に期待したいところであるが、当該誌は、国民党政権初期には所持することが危険であったために廃棄されたということもあって、今後まとまって見つかる可能性は高くないともいえる。しかし、台湾の古文書等に関する権威である前国史館台湾文献館館長劉峯松氏や真理大学の張良澤教授らの教示によると、台湾の学会関係者が個人的に1,2冊持っている可能性はあるとのことなので、情報の提供を依頼した。当初の計画に記載した台湾在住の研究協力者に加えて、これらの人の協力を得られることになったことは、今後の研究の進展に役立つものと思われる。『台湾愛国婦人』は、資料的に重要な雑誌であるにもかかわらず、かなりの部分が失われており、本研究の申請時に所在が確認できたのは全88巻のうち半数に満たない状態であった。そこで、本研究ではまず新たな資料を発掘・収拾し、雑誌の全体像をより明確にすることを第一の目的とした。実は、本研究の申請時から開始時までの間に、本研究の研究分担者である下岡友加が函館市中央図書館に29冊所蔵されていることを発見し、うち13冊分の目次を雑誌で報告している(『近代文学試論』49号)。