hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
放射性廃棄物の地層処分・地下管理に関連した地下環境予測統合化ソフトウェアの開発

ソフトウェアへの結合を目指す。また、秋田大学の佐々木は、温度・湿度・通気量の連成した坑内気象予測解析コ-ドを開発し、その研究成果の一部を秋田県の黒鉱鉱山に適用し良好な結果を得た(資源・素材学会誌に発表)。その後、面あるいは空間としての広がりを持つアンダ-グラウンドスペ-ス内の気象予測を可能とする連成解析プログラムの開発に取り組んでいる。本年度(平成3年度)は本研究の最終年度であったので、東京大学の山冨、秋田大学の秋林・山口・佐々木を中心にして、地下環境予測ソフトウェアの完成を目指し、精力的な研究が行われた。1.山冨は、秋田大学の山下、東京大学の茂木と協力し、弾-粘塑性有限要素法(FEM)解析プログラムの完成を目指した。岩石の持つ非線形な時間依存性を表現する力学モデルを提案し、非線形なクリ-プ変形・クリ-プ破壊・強度のひずみ速度依存性を統一的に表現し得ることを示した。そして、この非線形な時間依存性を取り込んだFEMプログラムの開発を行った。岩石の力学モデルを構成するスライダ-にひずみ軟化性を持たせることにより、クリ-プ破壊・強度のひずみ速度依存性といった現象が表現可能となるが、ひずみ軟化過程に入っても、安定なしかも精度の高いFEM解析を行うために、予測子-修正子法をアルゴリズムに取り入れ、成功した。2.秋林は山口と協力し、割れ目を含んだ岩盤中の地下水流れをシミュレ-トするプログラムの開発を行った。地下の岩盤=貯留層には多くの天然の割れ目が含まれ、しかもこれらが複雑に交差しネットワ-クを形成している。これらの割れ目が貯留層内の流れを支配しているが、流体が高温水である場合について、岩盤のマトリックス部分への熱伝導解析を行い、割れ目を含んだ岩盤内での高温水により引き起こされる熱移動を明らかにした。3.佐々木は宮腰と協力し、FEMによる非定常熱伝導解析と熱応力解析プログラムを開発した。岩盤中の任意の熱源からの熱移動を時間を追って計算を進め、温度分布の変化から岩盤中に発生する熱応力を求めるものである。また、温度・湿度・風量の連成した通気網解析プログラムの改良も行った。
中世韻文学における和漢の古典摂取による表現の形成と展開の研究

本年度の業績のうち、「和」の古典摂取に関する学術論文として「『内裏名所百首』四季部の設題と名所表現」(『和歌文学研究』第93号)と「小式部内侍「大江山生野の道の」考-歌枕の機能、解釈、享受-」(『京都大学国文学論叢』第17号)の2本を発表した。この2本はいずれも中世和歌における名所の重要性に注目し、名所の表現形成における転換点を形成する作品を取り上げて論じたものである。「漢」の古典摂取については、学術論文「室町時代の句題和歌一黄山谷「演雅」と『竹内僧正家句題歌』-」(『国語国文』第76巻第1号)を発表した。これは漢詩句の一句を題として和歌を詠む、句題和歌のうちでも、宋詩人の黄山谷の漢詩を用いた珍しい作品である、室町時代後期の『竹内僧正家句題歌』を取り上げたものである。また句題和歌については、中心メンバーとして関わってきた文集百首研究会の成果として『文集百首全釈』を風間書房より刊行した。慈円・定家・寂身が白居易詩句を句題として詠んだ「文集百首」の注釈としては、初めての物である。100題のうち、11題の注釈を担当した。本書は8篇の解説を付すが、そのうち「五八条院高倉の詠について」を担当した。これは、従来「文集百首」の作者としては挙げられてこなかったが、人条院高倉の作品が四首現存することを指摘したものである。また、「藤原良経「人住まぬ不破の関屋の」小考」(『日本古典文学会会報』終刊号)は、『新古今和歌集』に入集する藤原良経の代表歌1首について、漢詩文本文の存在を指摘し、発想の契機や表現の特性について考察を加えたものである。本年度は「藤原良経の漢詩文摂取-初学期から「二夜百首」へ-」(『国語国文』第74巻第9号、平成17年9月)と「室町時代の句題和歌-永正三年五月四日杜甫句題五十首について-」(龍谷大学仏教文化研究叢書15『中世の文学と学問』思文閣出版・平成17年11月)の二篇の研究論文を発表した。前者では、新古今時代の代表歌人であり、同時代の和歌への漢詩文摂取を主導したと見なされる藤原良経を取り上げ、その初期の作品群に見られる漢詩文摂取を検討することで、その意義と位置づけを試みた。従来、漠然と摂関家という環境に還元されて論じられてきた、藤原良経の和歌に見いだされる漢詩文摂取が、同時代の歌人である藤原定家の影響を濃く受け、そこから発展させる形で展開し、新古今時代の和歌表現の特徴の形成へ結びついて行くことを論じたものである。後者は、和歌における漢詩文摂取の中で、最も端的な技法である句題和歌を俎上に乗せた。中世後期に催行された「杜甫句題五十首」を取り上げた。それまで、『白氏文集』や『和漢朗詠集』『千載佳句』から取った句題を用いることが主であったが、この永正年間には、これまで用いられることのなかった句題が用いられ始めている。中でも、杜甫の詩から取った句題を用いた「永正三年五月四日杜甫句題五十首」は、句題和歌の歴史から見ても注目される。この杜甫句題五十首の句題と和歌表現、および句題の選び方から、句題和歌が漢詩の内容に和歌を近づけるのではなく、句題を和歌へ近づけて解釈し、和歌に沿わせる形で句題和歌が成り立っているという、これまでの句題和歌とは異なる方向性を有することを指摘した。学会発表は和歌文学会例会において、「『内裏名所百首』組題の方法」(平成17年12月17日於東京成徳短期大学)を口頭発表した。本発表は、中世から近世にかけて、名所詠の規範として重視された『題詠名所百首』について、その組題がどのような意識でなされているかを検討したものである。それ以前の名所詠との違いを検討した上で、催行された時代における意義や問題の所在を明確にすることを試みた。また、京都大学文学研究科COEプログラム32研究班による京都大学国文学研究室中国文学研究室編『京都大学蔵実隆自筆和漢聯句譯註』(臨川書店・平成18年2月)の刊行に携わり、第37句から第50句までの和句の訳注を担当した。本書は漢聯句の本格的な注釈書としては初めてのものである。なお、本年度は学位論文『新古今的表現の研究』を提出し、平成17年11月24日付で京都大学博士(文学)を取得した。「漢」の古典摂取については、学術論文「室町時代の句題和歌一黄山谷「演雅」と『竹内僧正家句題歌』-」(『国語国文』

第76巻第1号)を発表した。これは漢詩句の一句を題として和歌を詠む、句題和歌のうちでも、宋詩人の黄山谷の漢詩を用いた珍しい作品である、室町時代後期の『竹内僧正家句題歌』を取り上げたものである。また句題和歌については、中心メンバーとして関わってきた文集百首研究会の成果として『文集百首全釈』を風間書房より刊行した。慈円・定家・寂身が白居易詩句を句題として詠んだ「文集百首」の注釈としては、初めての物である。100題のうち、11題の注釈を担当した。本書は8篇の解説を付すが、そのうち「五八条院高倉の詠について」を担当した。これは、従来「文集百首」の作者としては挙げられてこなかったが、人条院高倉の作品が四首現存することを指摘したものである。また、「藤原良経「人住まぬ不破の関屋の」小考」(『日本古典文学会会報』終刊号)は、『新古今和歌集』に入集する藤原良経の代表歌1首について、漢詩文本文の存在を指摘し、発想の契機や表現の特性について考察を加えたものである。
慢性炎症性関節疾患におけるプロテアーゼの病態的意義

慢性関節リウマチ(RA)と変形性関節症(OA)におけるプロテアーゼの病態的意義を解明する目的で、両疾患患者の関節液、関節滑膜中に存在するセリンプロテアーゼ、システインプロテアーゼの活性の特徴を代表的な8種類の合成基質を使用し分析して以下の結果を得た。RA関節液上清では、検索した8種類のプロテアーゼ活性の中では、トロンビン様活性値、トリプシン様活性値、カテプシンB&L様活性値が高値を示し、細胞抽出液ではカテプシンB&L様活性値が最も高く、他の酵素活性値は低値であった。それぞれ、OAとの比較で有意差を認めた。RA滑膜抽出液では、カテプシンB&L様活性値が最も高く、次いでトリプシン様活性値が高値を示した。OAではトリプシン様活性値が最も高く、次いでトロンビン、カテプシンB&L様活性値と続き、RAのパターンと異なっていた。トロンビン、カテプシンB&L様活性値が両疾患間に有意差を認めた。関節液からトロンビン、カテプシンB&L様活性酵素をそれぞれ部分精製し、前者はトロンビンであること、後者はカテプシンBが主であることを生化学的に証明した。また、関節液から精製したカテプシンBが、プロウロキナーゼをウロキナーゼに活性化させることを示し、関節破壊において直接作用以外にも線溶系酵素の活性を介した間接的作用があることがわかった。トロンビン、肥満細胞トリプターゼの培養滑膜線維芽様細胞の添加実験では、添加するトロンビン、肥満細胞トリプターゼは濃度依存性に細胞増殖作用があり、IL-1、IL-6、IL-8、TNF-αなどの炎症性サイトカインのうちではIL-6、IL-8が有意に培養滑膜線維芽様細胞から産生放出されることが分かった。慢性関節リウマチ(RA)と変形性関節症(OA)におけるプロテアーゼの病態的意義を解明する目的で、両疾患患者の関節液、関節滑膜中に存在するセリンプロテアーゼ、システインプロテアーゼの活性の特徴を分析して以下の結果を得た。OAではトリプシン様活性値が最も高く、ついでトロンビン、カテプシンB&L様活性値と続き、RAのパターンと異なっていた。カテプシンB&L様活性値が両疾患間に有意差を認めた。現在、特にRAの関節構成体中で活性の高いトロンビン、トリプシン、カテプシンB&Lの関係につき、さらに研究を進めている。また、最近、トロンビンやトリプシンがprotease activated receptor(PAR)を介して、シグナルの伝達機能を発揮してサイトカインの放出を制御する可能性が出てきており、これらのプロテアーゼが関節炎・関節破壊の病態において、重要な役割を果たしている可能性が高いと考えている。手術時に得られた滑膜から分離した線維芽細胞様細胞をCO_2-incubator中で培養し、この培養系に各種濃度のトロンビン,トリプシンを添加し、細胞増殖作用(3H-チミジンの取り込みで評価)、IL-1、IL-6、IL-8、TNF-αなどのサイトカインやカテプシンBの産生放出促進作用を検討している。

慢性関節リウマチ(RA)と変形性関節症(OA)におけるプロテアーゼの病態的意義を解明する目的で、両疾患患者の関節液、関節滑膜中に存在するセリンプロテアーゼ、システインプロテアーゼに注目し、セリンではトロンビン、トリプターゼが滑膜細胞の増殖にカテプシンB&Lが関節マトリックスの破壊に関与していることが分かってきた。1.関節液から精製したカテプシンBが、プロウロキナーゼをウロキナーゼに活性化させることを示し、関節破壊において直接作用以外にも線溶系酵素の活性を介した間接的作用があることが分かった。2.トロンビン、肥満細胞トリプターゼの培養滑膜線維芽様細胞の添加実験では、添加するトロンビン、肥満細胞トリプターゼは濃度依存性細胞増殖作用があり、IL-1、IL-6、IL-8、TNF-αなどの炎症性サイトカインのうちではIL-6、IL-8が有意に培養滑膜線維芽様細胞から産生放出されることが分かった。
増感触媒による界面光誘起電子移行の分子論的設計

光応答材料は多種多様の情報形態の変換,伝達,記録,再生のための新材料として,実用されている電子磁気材料を機能的に凌駕するものとして,将来に期待をおかれている.本研究は,この材料実現のために,広域波長増感触媒による界面光誘起電子移行の分子論的設計と制御を中心に,具体的に,機能中心の精密分子設計,分子集合状態の設計制御可能な材料化方法,分子レベルでの応答機能を保持できるマトリックス,分子,分子集合体,材料などの接合における界面現象の制御とその設計の4つの課題をもって,研究の展開を行ってきた.昭和62年度は,昨年度に実行してきた(1)多次元情報変換分子の設計とその共役機能, (2)導電性ポリピロールLB膜の調製,(3)電気化学的ドーピングを利用した導電性高分子修飾電極の機能複合化の予備的研究結果をふまえて,これらを定量的に検討し,その材料化をはかるとともに,新たに,可視光増感酸化重合による導電性高分子薄膜の調製を(4)として加え,以下の研究実績を得た.すなわち(1)多次元情報変換分子として,光情報と化学(酸化還元)情報の2つに共役的に応答する2ビット型刺激応分子と, 2つの性質の異なる化学情報(酸化還元と酸アルカリ)に共役的に応答する2ビット刺激応答高分子の2つを創製した.(2)両親媒性ピロール誘導体LB膜とその積層膜の特異的な重合による導電性異方高分子膜の定量的評価と,両親媒性アニリンLB膜の調製とアモルファス重合体のLB膜構成を加え,さらに,これらLB膜の分子論的転写の可能性を示した.(3)電気化学的ドーピングを利用した導電性高分子の機能の複合化を実現した.(4)導電性高分子のミクロファブリケーションとして,可視光増感酸化重合法を開発し,酸化的電子移動機構を色素増感系に適用して,ポリピロールの二次元パターン形成を実行し,導電性高分子の三次元リソグラフィの可能性を示した.光応答材料は多種多様の情報形態の変換,伝達,記録,再生のための新材料として,実用されている電子磁気材料を機能的に凌駕するものとして,将来に期待をおかれている.本研究は,この材料実現のために,広域波長増感触媒による界面光誘起電子移行の分子論的設計と制御を中心に,具体的に,機能中心の精密分子設計,分子集合状態の設計制御可能な材料化方法,分子レベルでの応答機能を保持できるマトリックス,分子,分子集合体,材料などの接合における界面現象の制御とその設計の4つの課題をもって,研究の展開を行ってきた.昭和62年度は,昨年度に実行してきた(1)多次元情報変換分子の設計とその共役機能, (2)導電性ポリピロールLB膜の調製,(3)電気化学的ドーピングを利用した導電性高分子修飾電極の機能複合化の予備的研究結果をふまえて,これらを定量的に検討し,その材料化をはかるとともに,新たに,可視光増感酸化重合による導電性高分子薄膜の調製を(4)として加え,以下の研究実績を得た.すなわち(1)多次元情報変換分子として,光情報と化学(酸化還元)情報の2つに共役的に応答する2ビット型刺激応分子と, 2つの性質の異なる化学情報(酸化還元と酸アルカリ)に共役的に応答する2ビット刺激応答高分子の2つを創製した.(2)両親媒性ピロール誘導体LB膜とその積層膜の特異的な重合による導電性異方高分子膜の定量的評価と,両親媒性アニリンLB膜の調製とアモルファス重合体のLB膜構成を加え,さらに,これらLB膜の分子論的転写の可能性を示した.(3)電気化学的ドーピングを利用した導電性高分子の機能の複合化を実現した.(4)導電性高分子のミクロファブリケーションとして,可視光増感酸化重合法を開発し,酸化的電子移動機構を色素増感系に適用して,ポリピロールの二次元パターン形成を実行し,導電性高分子の三次元リソグラフィの可能性を示した.
湿式酸化反応による農水産業廃棄物からの低環境負荷型路面凍結防止剤の製造技術開発

本研究実施項目ごとに得られた結果の概要は以下のようである。◎バッチ式反応容器を用いた実験I-酢酸を大量に生成させるための基礎研究反応温度は水の亜臨界域の300°Cから超臨界域の400°Cの範囲で,酢酸生成に及ぼす反応条件を調べた。その結果,反応温度300-330°C,反応時間1-2分,酸素供給率50-110の範囲で籾殻・稲藁の湿式酸化により酢酸を大量に生成することができた。その中で,最も高酢酸収率が得られる条件は,反応温度300°C,反応時間1分,酸素供給率70%であった。◎バッチ式反応容器を用いた実験II-酢酸カルシウム/マグネシウム生成の基礎研究籾殻の湿式酸化により生成した酢酸溶液中に,石灰岩やホタテ貝殻・カキ殻等の添加により,反応温度60°C,反応時間10分の条件下で,ほぼ100%の酢酸から酢酸カルシウム/マグネシウムへの転換率が得られた。◎バッチ式反応容器を用いた実験III-酢酸収率を向上させるための基礎研究セルロース,ヘミセルロースを加水分解して生成する単糖類を酸化するとジカルボン酸を生成するが、グルコース,ペントースを脱水分解して生成する5-HMF,フルフラールは酸化によりモノカルボン酸を生成する。この方法により得られた酢酸収率は従来の直接酸化法で得られた酢酸収率の約2倍であった。◎連続装置の実験連続反応装置については,その組み立て,運転操作方法の修得,試運転に予想外の時間を要し,本年1月に長時間の連続安定運転ができるようになったところである。連続反応装置の運転条件の影響に関する検討は,予想外のトラブルによる装置の立ち上げの遅れにより,進んでいない。反応容器の底,中,上部温度の制御が可能となり,底部入り口温度260°C,反応温度310,330°C,酸素供給率70%,反応時間3分の基準となる条件下での酢酸収率は炭素基準で約11%であり,従来のバッチ式反応容器による基礎研究とほぼ同様の結果が得られている。試料の調整,製品中の不純物の評価および製品分析については,籾殻はスラリーとして定量プンプにより送入するため,80mesh以下であることが必要である。このため,1次粉砕と2次粉砕を行い,100mesh以下に調整した。酢酸以外の有機生成物(不純物)には,蟻酸と蓚酸が多い。蟻酸カルシウムは凍結防止剤として利用可能であるが,蓚酸カルシウムは利用できない。蓚酸は最小のジカルボン酸であり,容易に酸化分解するのに残存量が多いということはジカルボン酸の生成量が多いことを示しており,これが酢酸の収率を低くしている理由と考えられる。本年度の各研究実施項目ごとに得られた結果の概要は以下のようである。◎酢酸生成反応条件の検討温度・圧力を緩和するため亜臨界領域において反応条件を検討した。その結果,反応温度300330°C,反応時間60120秒,酸素供給率50110%の範囲での籾殻・稲わらの湿式酸化により,酢酸を超臨界水湿式酸化の場合と同程度に生成することができた。その中で,酢酸カルシウム(CaAc)の結晶化を阻害する不純物の濃度との関係から,湿式酸化反応装置の基本反応条件として330°C,60秒,100%および圧力22MPa,試料濃度4%を採用することとした。◎CaAcの生成反応条件の検討粗粉砕した蛎殻充填層に酢酸水溶液を流通する小型実験装置を作成し,CaAc転換率に及ぼす反応条件の影響を検討した。その結果,反応時間5分以内で転換率をほぼ100%にできた。また,酸化反応により生成したCO_2によるCaAc転換率への影響はみられないが,CaCO_3の溶解度が増加するため,流出した溶液中に不要なCaCO_3が存在することがわかった。◎連続式処理装置の設計と製作以上の結果を基に処理量(乾燥重量)1kg/h(CMAD収量0.2kg/h)の装置を設計した。この装置は高温・高圧条件下での湿式酸化反応装置と低圧条件下でのCaAc生成反応装置から構成される。CO_2によるCaCO_3の溶解度の増加に対処するため,後者ではまず気液を分離し,それぞれを別系統でカルシウムと反応させることとした。装置は現在製作中で,年度内には納入予定である。◎その他酢酸以外の生成物は殆どが低級モノおよびジカルボン酸であり,これらのCa塩も利用可能と考えられる。また,融雪剤はCa塩とMg塩の混合物として利用することが望ましい。これらのことを考慮してカルボン酸の種類によるCa/Mg塩の生成速度について検討した。その結果,Ca塩の生成速度は,カルボン酸の種類により,蟻酸>酢酸>琥珀酸>蓚酸(Mg剤の場合,蓚酸>蟻酸>酢酸>琥珀酸)となり,Ca/Mg剤の種類により,試薬のCa剤>試薬のMg剤>貝殻(蓚酸のみMg剤>Ca剤)となることがわかった。

その結果,反応温度300-330°C,反応時間1-2分,酸素供給率50-110の範囲で籾殻・稲藁の湿式酸化により酢酸を大量に生成することができた。その中で,最も高酢酸収率が得られる条件は,反応温度300°C,反応時間1分,酸素供給率70%であった。◎バッチ式反応容器を用いた実験II-酢酸カルシウム/マグネシウム生成の基礎研究籾殻の湿式酸化により生成した酢酸溶液中に,石灰岩やホタテ貝殻・カキ殻等の添加により,反応温度60°C,反応時間10分の条件下で,ほぼ100%の酢酸から酢酸カルシウム/マグネシウムへの転換率が得られた。◎バッチ式反応容器を用いた実験III-酢酸収率を向上させるための基礎研究セルロース,ヘミセルロースを加水分解して生成する単糖類を酸化するとジカルボン酸を生成するが、グルコース,ペントースを脱水分解して生成する5-HMF,フルフラールは酸化によりモノカルボン酸を生成する。この方法により得られた酢酸収率は従来の直接酸化法で得られた酢酸収率の約2倍であった。◎連続装置の実験連続反応装置については,その組み立て,運転操作方法の修得,試運転に予想外の時間を要し,本年1月に長時間の連続安定運転ができるようになったところである。連続反応装置の運転条件の影響に関する検討は,予想外のトラブルによる装置の立ち上げの遅れにより,進んでいない。反応容器の底,中,上部温度の制御が可能となり,底部入り口温度260°C,反応温度310,330°C,酸素供給率70%,反応時間3分の基準となる条件下での酢酸収率は炭素基準で約11%であり,従来のバッチ式反応容器による基礎研究とほぼ同様の結果が得られている。試料の調整,製品中の不純物の評価および製品分析については,籾殻はスラリーとして定量プンプにより送入するため,80mesh以下であることが必要である。このため,1次粉砕と2次粉砕を行い,100mesh以下に調整した。酢酸以外の有機生成物(不純物)には,蟻酸と蓚酸が多い。蟻酸カルシウムは凍結防止剤として利用可能であるが,蓚酸カルシウムは利用できない。蓚酸は最小のジカルボン酸であり,容易に酸化分解するのに残存量が多いということはジカルボン酸の生成量が多いことを示しており,これが酢酸の収率を低くしている理由と考えられる。
郷土部隊及び戦時生活資料等の調査研究

本研究「郷土部隊及び戦時生活資料等の調査研究」は、「戦後世代が国民の三分の二を占め戦争体験が風化するなか、戦没者の遺品をはじめ、戦争当時の日常生活を伝える品々や書籍、写真、多くの資料が散逸する状況をふまえ、郷土部隊史料や戦時生活資料の収集、保存と調査、研究を通じて、戦時生活史研究のさらなる深化を試みる」ことを目的としたものです。本研究は、かかる目的にそって平成9年度から2年間にわたり、(1)茨城県戦争関係資料の所在調査(2)戦争・平和資料館および博物館の調査を実施してきました。このうち(1)については、(財)茨城郷土部隊史料館の所蔵資料を調査し、「茨城郷土部隊史料館所蔵資料目録」を作成するとともに、県内における自治体史の編纂・刊行状況及び戦時生活資料の内容をまとめたうえで、その後の保存状況について分析をくわえました。さらに戦時生活資料としてのライフ・ヒストリーの可能性を探るべく、茨城県日立市久慈浜地域の聞き取り調査を実施しています。また(2)は、地域における戦争資料館のあるべき姿をさぐることを目的としたもので、展示内容のみならず資料の整理・保存方法等についても調査の対象としました。本報告書は、上記の成果を調査報告、研究、資料の形でとりまとめたものです。こうした調査は、総理府がシベリア強制抑留者、引揚者、恩給欠格者の慰藉事業としてはじめた平和祈念事業特別基金による資料収集などのこころみがありますものの、いまだ本格的に取り組まれておりません。それだけに、筑波大学が位置する茨城県において戦争関係資料の所在調査をおこない、「戦争の時代」の記憶をたどることは、日本近現代史研究に貢献するのみならず、昨今の社会的要請にも応えるものです。本年度の研究実績としては、以下の三点があげられる。(1)陸上自衛隊勝田施設学校防衛館が所蔵する郷土部隊史料を整理・目録化し、あわせて茨城県内における戦争当時の日常生活を伝える品々や書籍、写真、戦没者の遺品、兵士の日記、手紙等を収集・整理した。(2)茨城県内自治体史における戦争の記述を分析し、同自治体史で紹介、引用されている郷土部隊史料及び戦時生活資料の購入・収集に努めた。(3)茨城県日立市久慈浜域において、戦争体験者の体験談の聞き書き調査を行った。(1)茨城県内における調査では、平成9年度に実施した自治体史の刊行状況調査および同資料集所収の戦争資料の目録化をふまえ、資料の所在・保存状況の調査をおこなった。具体的には、自治体史の刊行状況について茨城県立図書館、同歴史館などで補充調査を実施し、戦争に関する記述を調査するとともに、実際に各自治体を訪問し、資料保存の現状を調査した。このほか、陸上自衛隊施設学校内の防衛館では、(財)茨城県郷土部隊史料保存会の所蔵史料について目録を作成し、あわせて貴重資料の撮影をおこなった。また、日立市において、戦争体験者の聞き取り調査を実施した。(2)県外調査では、昨年度に引き続き、防衛庁防衛研究所図書館、国立公文書館における資料所在調査をはじめ、地域のあるべき戦争資料館の姿をさぐるため、全国各地の平和資料館・博物館を実地調査した。調査にあたっては、展示施設の見学のみならず、資料の分類、保存方法等についても研究した。このことは、本研究が、旧来の文書学の範疇ではあつかいきれない「戦争資料」というものについて、いかなる整理・保存が可能なのか展望することを研究目的の一つとしているからにほかならない。(3)本年度が最終年度に該当することをふまえ、研究成果報告書を作成した。同書には、調査報告二本(「茨城郷土部隊資料館の所蔵資料について」「自治体史編纂・刊行状況及び戦時生活資料等の調査報告」)、研究論文二本(「戦時生活資料としてのライフ・ヒストリー」「地域の平和資料館はいかにあるべきか」および資料「茨城県内自治体史編纂状況」
地域移動の社会的コンテクストの理論的・実証的研究

本研究では、まず地域移動に関する理論的研究に取り組み、従来の諸研究成果をレヴューした。そこでは、移動過程に関する豊富な研究に比較して、移動後の社会的プロセスに関する先行研究が少ないこと、また、生活者の現実の生活体験に根差した生き方や価値観といった、地域社会の壁にわけ入った「部分」から「全体」を眺めようとする視点がやや希薄であったこと、などが明らかにされた。こうした理論的反省をふまえ、フィールド・ワーク等にもとづく実証的研究においては、できる限り詳細な移動者の生活史を収集し、その個別的分析を通して地域の変容や時代変化のなかで、社会移動の具体的様相を把握することに努めた。まず、移動の起点として設定した青森県黒石市の地域社会構造の変化を、主として統計資料等より明らかにした。そこでは、津軽地方における同市の類型的位置づけと、その内部構成の特性に着目した。次に、移動-定着に関わる組織として、黒石市市長室、青森県県人会、東京石黒会をとりあげた。それらの組織の変遷過程を生理、分析するとともに、そのなかから調査対象者の具体的な同定をおこなった。最後に、生活市・ライフコース研究の手法を導入し、移動層(黒石→東京、黒石→東京→黒石または津軽地方)のインタヴュー調査をこころみた。調査項目は移動理由、移動の社会的コンテクスト、移動先の地域社会への定着過程、移動前後のライフ・スタイルの変化等である。そこでは、具体的な移動の事例に即したかたちで、移動期における個人的な時間の経過と「社会的」時間との係わり、ライフ・スタイルの変化、移動に関与する社会的ネットワークの種類や形成過程、移動者の故郷観・東京観などの一端を、明らかにすることができた。本研究の一方の柱である,地域移動に関する理論的研究としては,従来の社会移動論の研究成果をリヴューしながら進めてきた.その全体的な検討結果は報告書に譲るとして,以下に関連する限りでの,ここから得られた知見は, (1)移動過程の研究に比べて,移動後の社会的プロセス(個人に即していえば,移動後の定着化のプロセス)に関する研究が少ないこと, (2)定着化プロセスを実証的に研究してゆく上で生活史法やライフコース研究法が援用できること,であった.他方の柱である実証的研究は以下の項目に進められてきた.1.移動の出発点として設定した青森県黒石市の地域社会構造の変化を主にインタヴューと統計資料によって明らかにしてきた.2.移動・定着にかかわる組織として,黒石市市長室,青森県人会,東京黒石会へのインタヴューやその組織の歴史的資料の整理・分析を進めた.3.県人会・東京黒石会を窓口として調査対象者の具体的な固定をおこない,主に生活史法によりインタヴュー調査を進めてきた.このインタヴュー記録は現在,整理中である.また,移動者だけではなく,黒石生まれの東京生活者でUターン層や黒石残留(定住)層にも,対象者も広げつつある.こうしたインタヴュー記録の分析は現在進行中であるが,以下の点に注目しながら分析を進めてゆきたいと考えている.(1)移動・定着にともなうライフ・スタイルの変化に注目する.(2)移動・定着過程のなかでの,同郷者を含む社会関係のネット・ワークに注目する.(3)こうした過程のなかでの,故郷とのつながりはもちろん,故郷観と東京観の変化に注目する.
知識創造の合理的解釈に関する研究

本研究の目的は、新しい知識基盤社会の始まりに際して、知識科学という新しい認識法をどのように確立するかということを深く探究することである。さらには、数学と科学における直観的基盤をどのように説明するかということについて同時に考察し、知識創造における直観の役割を合理的に説明することである。本研究では、数学や科学の知識創造における直観の役割について歴史的な考察を行っている。科学理論は相対主義に固執しているように見えるが、技術や科学実践ではいまだに古典的真理に基礎を置いている。この矛盾を回避する方法を発見することにより、知識創造の新しいメカニズムの発見に結びつける。具体的には、数学の直観的基盤を探求するとともに、日常の数学訓練を説明するシステムの形成を行い、現代数学に対する説明方法の再構築を目指している。さらに、それを集合論へと展開するとともに、現代科学における絶対空間概念の創発についてのケーススタディを行う。平成20年度は特に、ウリツビッキーと中森が提唱している新しい学際的な知識正当化理論である「進化的構成的客観主義」の中のマルチメディア原理において重要であり、さらには知識科学の応用において重要となる言語の抽象的構造に関して考察を行った。また、古典数学に対する直観的解釈(クロールが提唱している知識正当化の方法)の再構築を試みた。これらの成果は、いくつかの論文(印刷中のもの2件を含む)、国際会議等において発表した。北陸先端科学技術大学院大学において研究されてきた「科学における新しい概念の創発」とポーランド科学アカデミーにおいて議論されてきた「数学における直観と真理」が本研究に重要な影響を与えている。過去数年間の共同研究から新しい重要な研究テーマが明らかになった。それは、知識社会の始まりに際して知識科学という新しい認識法をどのように確立するか、また、数学と科学における直感的基盤をどのように説明するか、そして、知識創造における直感の役割を説明することである。本年度は、知識科学という新しい認識法を確立するために、直観を考慮した知識創造の新しいメカニズムを発見することを目的とした。まず、数学や科学における知識創造における直感の役割について歴史的な考察を行った。この矛盾を回避する方法を発見することにより、知識創造の新しいメカニズムの発見に結びつけた。本年度は特に、現代数学に対する説明視野(直感的基盤)の再構築、日常の数学訓練を説明するシステムの形成に取り組んみ、数学の知識創造における直感の役割について考察を行った。例えば、ラッセルの矛盾へ導く集合論における隠れた家庭について分析・記述した。さらに、この矛盾を避ける新しい方法を提案した。自然で進化的な認識論の弱点を分析し、知識創造の合理的基盤を記述した。
代謝調節を介したオス胎仔生殖細胞のインテグリティ構築機構の解明

本研究は、環境要因を介した代謝調節の変化が、オス生殖細胞系列の分化制御とインテグリティの維持において担う役割を解明することを目的とする。そのために、(i)様々な環境条件でオス胎仔生殖巣の器官培養を行い、生殖細胞分化の変化を包括的に検証する。(ii)変化が見られた環境条件に関わる主要代謝酵素遺伝子の機能欠損により生体内での生殖細胞分化への影響を検証する。(iii)影響が見られた代謝系における変化が分化に影響を与える分子メカニズムの解明に取り組む。本研究の知見を応用したオス胎仔生殖細胞の体外培養条件の最適化を通して、胎仔期生殖巣や多能性幹細胞を用いたオス配偶子の体外培養系の確立に貢献する。
自殺遺伝子とサイトカイン遺伝子の同時発現による消化器癌のin vivo遺伝子治療

1.レトロウイルスのパッケージング細胞にポリオーマウイルスの初期遺伝子領域を組み込めば、肝癌細胞への遺伝子導入効率が著名に上昇すること、さらに、レトロウイルスを用いて導入した遺伝子はmethylationのために遺伝子発現が永続しないが、5-azacytidine処理を行うと遺伝子の再発現を誘導し得ることを報告した。2.アルブミンプロモーターの制御下に自殺遺伝子である単純ヘルペスウイルスのチミジンキナーゼ遺伝子を発現するレトロウイルスを用いれば、マウスの皮下肝癌を完全治癒し得ること、さらに、肝癌の腹膜播種モデルマウスの生存日数を著明に延長し得ることを報告した。3.SV40やレトロウイルスのlong terminal repeatなどのウイルス由来のプロモーター、さらに、phosphoglycerate kinaseなどのhousekeeping遺伝子のプロモーターに、α-fetoprotein遺伝子のenhancerを含む上流のsequenceを接続したキメラ制御因子を用いれば、自殺遺伝子やサイトカイン遺伝子などの治療遺伝子を肝癌細胞に選択的に発現させ得ることを示した。4.carcinoembryonic antigenプロモーターの制御下に自殺遺伝子である大腸菌のシトシンデアミナーゼ遺伝子を発現するレトロウイルスを用いれば、骨髄抑制などの重篤な副作用を来たすことなく、大腸癌モデルマウスの生存日数を著明に延長し得ることを報告した。5.組換えアデノウイルスを経静脈的に注入すれば、正常肝マウスのみならず、劇症肝炎あるいは肝硬変モデルマウスにおいても、肝臓へ安全かつ効率的に外来遺伝子の発現を誘導し得ることを報告した。アデノウイルスの静脈内注入から1年後に、アデノウイルスを経静脈的に再注入しても、肝臓での遺伝子の再発現は誘導されないが、再注入時に免疫抑制剤であるシクロホスファミドやFK506を投与しておけば、肝臓での遺伝子の再発現を誘導し得ることを示した。アデノウイルスをマウスの皮下肝癌内に直接注入すれば、腫瘍内への効率の良い遺伝子導入が可能であった。また、アデノウイルスを腫瘍内に再注入した場合には、初回投与時の1/10程度の遺伝子発現を誘導し得ることを報告した。6.遺伝子銃を用いれば、マウス肝臓への広範な遺伝子導入が可能であり、導入遺伝子の発現は、漸減しながらも4週間持続することを示した。1)胎児性癌抗原(CEA)産生ヒト大腸癌に選択的な遺伝子発現を誘導するために、CEA高産生ヒト大腸癌より、CEAプロモーター領域をPCR法を用いて増幅し特異性を検討したところ、204 bpおよび419 bpより成るCEAプロモーター領域は共に、CEA産生ヒト大腸癌選択的な外来遺伝子発現を誘導し得た(Int J Cancer 1998;78:242-247)。2) CEA産生大腸癌細胞をヌードマウスの腹腔内に接種し大腸癌の腹膜播種モデルを作製し、CEAプロモーター+CD遺伝子を有するレトロウイルスの産生細胞を腹腔内に接種した後に5-FCを投与すると、マウスの生存日数は有意に延長した。さらに、SV40プロモーター+CD遺伝子を有するレトロウイルスの産生細胞を接種したマウスでは、5-FC投与により著明な骨髄抑制を来したが、CEAプロモーター+CD遺伝子を有するレトロウイルスの産生細胞を接種した群では、骨髄抑制を認めなかった(Gene Ther 1999;6:83-90)。

3)レトロウイルスのパッケージング細胞にポリオーマウイルスの初期遺伝子領域を導入すると、レトロウイルスの産生効率は約100倍上昇し、高力価なレトロウイルスの産生細胞を作製し得た(HumGene Ther 1998;9:161-172)。4)レトロウイルスを用いて単純ヘルペスウイルスのチミジンキナーゼ遺伝子を導入した肝癌細胞をマウスに移植すると、導入遺伝子のmethylationがおこりガンシクロビル(GCV)に耐性を示したが、5-azacytidine処置により遺伝子発現は回復し、GCVに感受性を示した(Gene Ther 1998;5:1299-1305)。5)アデノウイルスは、in vivoにおいても効率の高い遺伝子導入が可能なベクターであるが、抗アデノウイルス抗体陽性のヒト血清と混合した後にラット門脈より投与すると、遺伝子導入は誘導されず、抗アデノウイルス抗体陽性のヒトでは、アデノウイルスの血管内投与による遺伝子導入は難しいと考えられた(Anticancer Res 1998:18:2345-2352)。1)胎児性癌抗原(CEA)プロモーターの制御下に、大腸菌由来のシトシンデアミナーゼ(CD)遺伝子を発現するレトロウイルスをマウスに腹腔内の注入しても、CD遺伝子の骨髄での発現は認められず、5-FCを投与しても副作用を認めなかった。一方、SV40プロモーター+CD遺伝子のレトロウイルスを腹腔内に注入したマウスでは、骨髄においてCD遺伝子発現が誘導され、5-FCを投与すると著明な骨髄抑制を来し死亡した(Cancer Gene Ther 6,572-580,1999;Int J Oncol 15,107-112,1999)。2)単純ヘルペスウイルス由来チミジンキナーゼ(TK)とCD遺伝子の抗腫瘍効果には、T細胞を介した宿主の腫瘍免疫が重要な役割を演じており、正常なT細胞系免疫能を有さないヌードマウスでは、TKあるいはCD遺伝子を用いた癌に対する遺伝子治療効果は著しく抑制された。一方、正常な免疫能を有するマウスでは、皮下に形成された肝癌内にTK遺伝子を含むレトロウイルスを反復注入しガンシクロビルを投与すると、すべてのマウスにおいて皮下肝癌の完全消失を誘導し得た(Int J Cancer 81,592-597,1999;Int J Cancer 83,374-380,1999;Scand J Gastroenterol 34,1033-1041,1999;Gene Ther 6,525-533,1999)。3)アデノウイルスは免疫反応を惹起するため遺伝子の再発現が困難であるが、アデノウイルスの再投与前に免疫抑制剤であるシクロホスファミドを投与しておくと、遺伝子の再導入および再発現の誘導が可能であった(Gene Ther 6,749-757,1999)。
光メモリー材料に適したフォトクロミックジアリールエテン誘導体の合成

ジアリールエテン誘導体は、異なる波長の光を照射することにより可逆的に開環/閉環反応(フォトクロミック反応)が起こり、その熱安定性、繰り返し耐久性が他のフォロクロミック化合物に比べ著しく優れた化合物である。この芳香環の1つをS1、S2という2つの励起状態を持ち、またそれ自身の吸収も極めて長波長領域に存在するアズレン環に置換することいにより、吸収の長波長化とフォトクロミズムの光強度依存性のある化合物の合成を目指した。目的とした分子構造は、芳香環としてアズレン環と従来のベンゾチオフェン環を1つずつ持つ化合物(1)であり、この合成に成功した後、以下の知見を得た。(1)ジアリールエテン開環体(1)の吸収は吸収極大500nm、吸光係数8000であるがこれはプロトンスポンジのような化合物が存在するときのみ510nm光照射すると閉環して吸収極大800nm吸収端1000nmと吸収帯の大きく長波長化した閉環体(2)を与えた。これに650nm以上の光を照射すると(1)に戻りフォトクロミズムを示した。(2)これは(3)のようにアズレンの3位のプロトンが引き抜かれ、二重結合が局在化することがフォロクロミズムを示すために必要であることを示すが、添加剤の存在により系が複雑化し、目的としたアズレンのS1、S2の光反応への関与は観察できなかった。
多島海がおよぼす海洋生物の種分化への影響

本年度の研究は、カサガイ類のうちマツバガイ、ヨメガカサ、ベッコウガサを研究の対象とし、それぞれの生物地理を議論する事を目的とした。2種類(肋が強いものと、弱いもの)の殻形態を持つベッコウガサについては、東南アジアの49地点から得られた120個体を解析の対象とし、ミトコンドリアDNAのCOI領域の一部658bpと核DNAのITS1,2の585bpを用いた分子系統解析を行い、軟体部や殻構造、および歯舌の形態の比較を行った。その結果、分子および形態形質では殻形態の2型を区別する根拠はなくベッコウガサの殻形態の変異は種内変異である事が明らかになった。また、ベッコウガサは遺伝的に3つのクレード、(1)本州、四国、九州東岸、九州北岸、(2)九州西岸から沖縄(3)台湾、中国、香港に分けられる事が判明した。このような地理的なパターンはこれまでに判明していたどの貝類とも異なり、ベッコウガサ独自の生物地理パターンが明らかになった。これら3つの地理的なクレードは、おそらく氷河性海水準変動が始まる以前に分化していたと考えられる。また、南米チリのseepサイトから深海性カサガイの一種Iothia megalodonを記載した。ウノアシ、ヨメガカサを対象とした研究では、いくつかの隠蔽種が存在する事が判明したので、今後、解剖学的・形態学的解析に加えて、模式標本の精査を行い、分類の再検討と新種記載を行う予定である。本年度は、カサガイ類以外にも、サザエ科に属するスガイ属の種レベルでの系統関係を明らかにするための共同研究を行った。本年度の研究は、カサガイ類のうちマツバガイ、ウノアシ、ヨメガカサ、ベッコウガサを研究の対象とし、生物地理を議論する事を目的とた。2種類の色彩多型を持つマツバガイについては、日本の34地点から得られた60個体を解析の対象とし、ミトコンドリアDNAのCOI領域の一部658bpを用いた分子系統解析を行い、軟体部や殻構造、および歯舌の形態の比較を行った。その結果、分子および形態形質では色彩変異の2型を区別する根拠はなく、マツバガイの色彩多型は種内変異である事が明らかになった。また、マツバガイは遺伝的に3つのクレード、(1)本州、四国、九州東岸、(2)九州西岸、(3)九州南岸に分けられる事が判明した。これら3つの地理的なクレードは、おそらく第四紀の海水準変動に伴う生息場の拡大縮小によって構成され、現在、九州南岸のクレードは砂浜によって隔離されていると考えられる。また、ウノアシ、ヨメガカサ、ベッコウガサを対象とした研究では、いくつかの隠蔽種が存在する事が判明したので、今後、解剖学的・形態学的解析に加えて、模式標本の精査を行い、分類の再検討と新種記載を行う予定である。本年度は、カサガイ類以外にも、ニシキウズガイ科の科レベルでの系統関係を明らかにするための共同研究を行った。ミトコンドリアDNAのCOI, 12S, 16S,核DNAの28Sによる解析の結果、ニシキウズガイ科は少なくとも6つの亜科から構成される事が分かった。その内、2亜科は新亜科として報告した。
体力つくりを配慮したゴール型教材・サッカーの授業づくりに関する研究

本研究では,球技におけるゴール型のサッカーを教材として取り上げ,1人あたりのコートの広さを工夫したミニゲームを単元計画の中に組み込んだ授業の効果を検討することを目的とした.その結果,コートの広さにかかわらず4対4のミニゲームを中心に展開するサッカーの授業は体力を高めることができること,またコートが広い8対8のゲームを単元の中に組み込んだ授業では体力の養成に対する効果が得られることが明らかになった.最終年度には,1人あたりのコートの広さを工夫したサッカーのミニゲーム(8対8)を単元計画の中に組み込んだ授業の効果を検討することを目的とした.そのために,ミニコート群(コートの広さ:縦40m×横30m,人数:8対8)とラージコート群(コートの広さ:縦60m×横40m,人数:8対8)における授業の効果を比較検討した.石川県下のU中学校に在籍する1年1組20名(ミニコート群)と1年7組20名(ラージコート群)の生徒を対象に単元前後にスキルテスト(8の字ドリブルテスト),体力テスト(150m方向変換走),ゲームテストを行わせた.また,毎回の授業終了時には形成的授業評価を実施した.その結果,スキルテスト(8の字ドリブルテスト)の成績は,両群ともに単元後に有意に向上したが,体力テスト(150m方向変換走)の成績は,ラージコート群において単元後に有意に向上した.また,ゲームテスト中の移動距離および心拍数には,両群ともに単元前後で有意な変化は認められなかった.さらに,形成的授業評価では,ミニコート群ではいずれの項目においても単元進行に伴い大きな変化は認められなかったが,ラージコート群では学び方・協力の項目が単元後に低下する傾向を示した.以上の結果は,コートの広さにかかわらず技術を向上させることができるが,ラージコートのゲームを単元の中に組み込んだ授業では体力の養成に対する効果が得られることを示唆するものである.本研究をとおして,体力つくりに配慮した指導プログラムを作成する際には,ゲームの人数を少なくすることだけでなく,1人あたりのコートの広さを工夫することが必要であることが明らかとなった.本研究では,球技におけるゴール型のサッカーを教材として取り上げ,1人あたりのコートの広さを工夫したミニゲームを単元計画の中に組み込んだ授業の効果を検討することを目的とした.その結果,コートの広さにかかわらず4対4のミニゲームを中心に展開するサッカーの授業は体力を高めることができること,またコートが広い8対8のゲームを単元の中に組み込んだ授業では体力の養成に対する効果が得られることが明らかになった.本研究では,1人あたりのコートの広さを工夫したサッカーのミニゲームを単元計画の中に組み込んだ授業の効果を検討することを目的とした.対象者には,石川県下のU中学校に在籍する1年5組20名(年齢:12.8±0.4歳,身長:149.4±9.9cm,体重:41.9±12.4kg)と1年2組20名(年齢:12.7±0.5歳,身長:151.5±10.5cm,体重:43.1±8.9kg)の生徒を用いた.本研究では任意に前者を1人あたりのコートが狭いゲームを行う群(ミニコート群),後者を1人あたりのコートが広いゲームを行う群(ラージコート群)とした.単元前後にリフティング,150m方向変換走,ゲームテストを行わせた.また,毎回の授業終了後に形成的授業評価を実施した.なお,単元前におけるリフティングの成績,および150m方向変換走(6本の平均値)の成績には両群間に有意差は認められなかった.その結果,単元前後におけるリフティングの変化率には,両群間に有意差は認められなかった(ミニコート群:45.9±100.3%,ラージコート群:46.7±79.7%).150m方向変換走の成績(6本の平均値)は両群ともに単元後に有意に向上した.ラージコート群では,ゲーム中の移動距離および心拍数は単元後に有意に増加した.形成的授業評価において,ラージコート群では単元進行に伴い,概ね評価が高まる傾向がみられた.一方,ミニコート群では単元後半においても評価があがらない傾向がみられた.以上のことから,コートの広さにかかわらずミニゲームを中心に展開するサッカーの授業は,体力を高めることができることが示唆された.2011年9月から11月にかけて介入実験を行うことができた.この研究成果は論文としてまとめ,現在投稿中である.今後は,対象とするクラスをさらに増やして体力つくりを企図した指導プログラムの効果を検討する.2012年9月から中学校において介入実験を実施する予定である.
単分子鎖の自己凝縮によるナノ秩序体の創出

本研究課題「単分子鎖の自己凝縮によるナノ秩序体創出」を通じ、長鎖DNAに様々な化学種を添加すること(濃度依存性)で生じるコイルーグロビュール転移が不連続な転移であることを蛍光顕微鏡を用いた単分子観察により明らかとなった。また、温度変化に伴うDNAの高次構造変化の観察により、空間的に広がったコイル状DNAと凝縮したグロビュール状DNAの存在比率の温度依存性が中性高分子溶液中とポリアミン溶液中では逆転する事を見出した。特に、ポリアミン(スペルミジン)存在下でのコイル-グロビュール転移の温度依存性は今までの高分子物理学での"教科書"的予測とは逆の現象であった。このコイル-グロビュール転移に伴うエントロピー変化(ΔS=32k(kはBoltzman定数))を見積もり、単一の長鎖DNA分子のコイル状態からグロビュール状態への相転移を統計力学的に考察することにより、この相転移に伴うエントロピー変化を理論的に評価した。そして、この相転移におけるエントロピーのわずかな正の変化(32k)は、対イオンの交換による並進エントロピーの増加と他の寄与(コンフォメーションの変化等)によるエントロピーの減少との競合の結果であると結論された。また、YAGレーザーにより単一の長鎖DNA分子凝縮体のトラップと局所加熱を同時に行った際のDNA分子の高次構造変化について研究を行い、DNA分子はレーザーの焦点位置で凝縮したグロビュール状態と広がったコイル状態を周期的に行き来するという大変興味深い現象を発見した。これは、非平衡開放系から周期的振動を取り出すという、これまでに例のない画期的な実験である。この振動現象発生の機構については、簡単なモデルに基づいた計算機シミュレーションによって説明することに成功し、この振動現象がリミットサイクル運動であることが示唆された。今年度は「単分子鎖の自己凝縮によるナノ秩序体創出」の課題で研究を行い進展があったのでそのうちの主要な業績を報告する。長鎖DNAに様々な化学種を添加すること(濃度依存性)で生じるコイル-グロビュール転移が不連続な転移であることは、本研究グループの蛍光顕微鏡を用いた単分子観察により明らかとなった。そして、シミュレーションおよび理論的な解析を用い、転移の特性やグロビュール状DNAの微細構造の安定性についても研究を行った。今回、一定濃度のポリアミン(スペルミジン)存在下で、温度変化に伴うDNAの高次構造変化を観察した。その結果、温度の上昇と共に、空間的に広がったコイル状DNAに対する凝縮したグロビュール状DNAの存在比率が増加するという、今までの高分子物理学で考えられていた予測とは逆の現象がみられた。また、この温度依存性で生じる転移の実験から、コイル-グロビュール転移に伴うエントロピー変化(ΔS=32k(kはBoltzman定数))を見積もることに成功した。更に、単一の長鎖DNA分子のコイル状態からグロビュール状態への相転移を統計力学的に考察することにより、この相転移に伴うエントロピー変化を理論的に評価した。本研究ではDNAの鎖長、塩基組成を変え、又種々の新規に合成した凝縮剤を用いる事により様々な形態のナノ構造体を創る手法の確立を目指している。3価のカチオンであるスペルミジンを用いて、長鎖DNAを折り畳むと、直径80-100nmのトロイドが生成することは既に知られていた。今回、塩濃度を上昇させ、スペルミジンを添加すると、直径200nm程度の巨大トロイドが生じることを見い出した。

これは、セグメント同士の引力が減少することによる効果であると考えられ、ナノ凝縮体の構造制御についての貴重な成果であると言える。本年度は、さらに、*WのYAGレーザーにより、水容中無修飾の単一分子凝縮体のトラップに成功した。これは、単一の長鎖DNA分子が折り畳みで転移をおこし、それにより生成した凝縮体が、トラップされることを見い出したものである。トラップ効率としては、凝縮剤として、陽イオン界面凝縮剤を用いたときに最良となり、多価カチオンやPEGを用いたときには、トラップ力は弱くなった。本研究により、ビース等に結合させることなく、温和な条件下、可逆的にトラップし、搬送できることが明かとなった。この発見は、物理科学のみならず、生命科学分野に対しても意義が大きいと思われる。今後、レーザー光による誘電場の中で、より効率良く、トラップされるための条件を探索することが重要な課題となってきている。分極率の高い、分子残基や無機イオンなども用いて、これらのことを検討する予定である。また、電場や温度勾配などの存在大での、光トラップも試みたいと考えている。今年度は「単分子鎖の自己凝縮によるナノ秩序体創出」の課題で研究を行い進展があったのでそのうちの主要な業績を報告する。昨年度までの研究により、CWのYAGレーザーにより、水溶液中無修飾の単一分子凝縮体のトラップに成功している。これは、単一の長鎖DNA分子が折り畳み転移をおこし、それにより生成した凝縮体が、トラップされることを見い出したものである。一方、一定濃度の中性高分子(ポリエチレングリコール)存在下では、温度の上昇と共に、凝縮したグロビュール状DNAに対する空間的に広がったコイル状DNAの存在比率が増加するということを明らかにしている。これらの研究成果を踏まえた上で、今年度YAGレーザーにより単一の長鎖DNA分子凝縮体のトラップと局所加熱を同時に行った際のDNA分子の高次構造変化について研究を進めた。その結果、DNA分子はレーザーの焦点位置で凝縮したグロビュール状態と広がったコイル状態を周期的に行き来するという大変興味深い現象を発見した。これは、凝縮状態のDNAは加熱することによって広がり、広がると低い温度領域に曝されて再び凝縮状態に向かおうとするためであると定性的には説明でき、非平衡開放系から周期的振動を取り出すという、これまでに例のない画期的な実験である。この振動現象発生の機構については、簡単なモデルに基づいた計算機シミュレーションによって説明することに成功し、この振動現象がリミットサイクル運動であることが示唆された。これらの結果をまとめた論文は、既にChemical Physics Letters誌に掲載済みである。