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選択的キナーゼ阻害剤の創製を指向したラメラリン系軸不斉分子の開発

選択的キナーゼ阻害剤の創製を指向し、軸不斉16-クロロおよび16-ブロモラメラリンNを開発した。7種類のキナーゼに対する阻害活性評価の結果、16-クロロおよび16-ブロモラメラリンNの(aR)-体についてはCK1εおよびCLK3を除く5種のキナーゼを非選択的かつ強力に阻害した。一方(aR)-体についてはDYRK1A, GSK-3β, PIM1に対してのみ選択的な阻害活性を示した。本研究の目的は、海洋天然物ラメラリンNの特徴的な分子構造に着目した、選択的CMGCキナーゼ阻害剤の創製を指向したラメラリン系軸不斉分子の開発である。今年度は、下記の研究成果を得ることができた。(1)ラメラリンN誘導体のF環部の位置選択的ハロゲン化について実施した。その結果、16-ブロモラメラリンN誘導体および12-ブロモラメラリンN誘導体の選択的合成を達成した。また16-ブロモラメラリンN誘導体および12-ブロモラメラリンN誘導体それぞれについて、光学活性カラムを用いたMPLCによるアトロプ異性体の分離を試みたところ、対応するアトロプ異性体を得ることができた。さらに16-ブロモラメラリンN誘導体については、X-線結晶構造解析により絶対配置を決定できた。(2)ラメラリン誘導体のC1-C11単結合軸周りの回転に伴うラセミ化は、キナーゼ阻害剤創製の上で問題となる。そこで、(1)で得られたアトロプ異性体について加熱条件下での光学純度の計時変化測定を実施した。その結果、110°Cで48時間加熱しても光学純度が低下しないことを確認した。(3) 16-ハロゲノラメラリンNおよび12-ハロゲノラメラリンNの各々のアトロプ異性体についてプロテインキナーゼとのドッキングシミュレーションを実施した。その結果、少なくともGSK-3βとのドッキングシミュレーションにおいては、ハロゲノラメラリンNとGSK-3βとの間にハロゲン結合を形成することが示唆された。本年度の研究においては、ラメラリン誘導体に対する位置選択的ハロゲン化の確立、アトロプ異性体分離、アトロプ異性体の熱的安定性、絶対配置決定を達成した。これらの結果は、今後、キナーゼ阻害活性評価を円滑に実施する上でクリアーすべき点であった。従って研究は、おおむね順調に進展しているものと判断した。本研究の目的は、海洋天然物ラメラリンNの特徴的な分子構造に着目した、選択的CMGCキナーゼ阻害剤の創製を指向した、ラメラリン系軸不斉分子の開発である。(1)昨年度、未解決の課題であった12-ブロモラメラリンN誘導体の絶対配置の決定であるが、X-線結晶構造解析により達成することができた。(2)昨年度までに得られていた16-ブロモラメラリンN誘導体および12-ブロモラメラリンN誘導体のアトロプ異性体について、それぞれについて脱保護の条件検討を行った。その結果、目的とする16-ブロモラメラリンNおよび12-ブロモラメラリンNの光学活性体へと誘導できた。(3) 16-ブロモラメラリンNの光学活性体である(aR)-体および(aS)-体について、CMGCキナーゼを含むプロテインキナーゼ類の阻害活性評価を実施した。その結果、(aR)-体および(aS)-体間でプロテインキナーゼ阻害選択性に差があることが判明した。本結果は、研究代表者の仮説の正しさを示唆するものである。(4)ラメラリンN誘導体のF環部への位置選択的クロロ化について、条件検討を実施した。その結果、位置選択性には検討の余地があるものの、16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体を得ることができた。また得られた16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体について光学活性カラムを用いたMPLCによるアトロプ異性体の分離を行った。本年度の研究においては、12-ブロモラメラリンN誘導体の絶対配置決定、16-ブロモラメラリンNおよび12-ブロモラメラリンNの光学活性体の合成、16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の合成を達成した。また、16-ブロモラメラリンNの(aR)-体および(aS)-体について、プロテインキナーゼ阻害活性評価を行うことで、研究代表者の仮説の正しさを証明することができた。さらに、従って研究は、おおむね順調に進展しているものと判断した。(1)昨年度までに得られていた16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体のアトロプ異性体について、それぞれについて脱保護の条件検討を行った。その結果、目的とする16-クロロラメラリンNおよび12-クロロラメラリンNの光学活性体へと誘導できた。(2)昨年度、未解決の課題であった16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の絶対配置の決定を行った。ここでは16-ブロモラメラリンN誘導体および12-ブロモラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の各々のCDスペクトルと16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の各々のCDスペクトルとの比較により絶対配置を決定した。(3) 16-クロロラメラリンNの光学活性体である(aR)-体

および(aS)-体について、CMGCキナーゼを含むプロテインキナーゼ類の阻害活性評価を実施した。その結果、16-ブロモラメラリンNの光学活性体の際と同様に、(aR)-体および(aS)-体間でプロテインキナーゼ阻害選択性に差があることが判明した。本結果は、研究代表者の仮説の正しさを示唆するものである。選択的キナーゼ阻害剤の創製を指向し、軸不斉16-クロロおよび16-ブロモラメラリンNを開発した。7種類のキナーゼに対する阻害活性評価の結果、16-クロロおよび16-ブロモラメラリンNの(aR)-体についてはCK1εおよびCLK3を除く5種のキナーゼを非選択的かつ強力に阻害した。一方(aR)-体についてはDYRK1A, GSK-3β, PIM1に対してのみ選択的な阻害活性を示した。本年度得られた16-ブロモラメラリンN誘導体および12-ブロモラメラリンN誘導体のアトロプ異性体について、順次(aS)-16-ブロモラメラリンN、(aR)-16-ブロモラメラリンN、(aS)-12-ブロモラメラリンN、(aR)-12-ブロモラメラリンNへと誘導し、キナーゼ阻害活性評価を実施し、その結果を踏まえて、より活性の高いラメラリン系阻害剤の分子設計を行う。またラメラリンF環部へのブロモ基以外のハロゲノ基導入について検討する。さらに、動的速度論的分割を利用した16-ブロモラメラリンN誘導体および12-ブロモラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の不斉合成についても検討する。次年度は次のような研究を実施する予定にしている。(1) 16-クロロラメラリンN誘導体および12-クロロラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の絶対配置決定を行う。(2) 16-クロロラメラリンNおよび12-クロロラメラリンNの光学活性体を合成・活性評価を行い、プロテインキナーゼ阻害活性におけるハロゲノ基の影響について調査する。(3)軸不斉を持ったハロゲノラメラリンの効率的合成を行うため、動的速度論的分割を利用した16-ハロゲノラメラリンN誘導体および12-ハロゲノラメラリンN誘導体のアトロプ異性体の不斉合成について検討する。有機合成化学、創薬化学交付された助成金を真摯に使用していった結果、当初予定よりも、物品費、旅費、人件費・謝金、その他の費用をそれぞれ節約することができたため。交付された助成金を真摯に使用していった結果、当初予定よりも、物品費、旅費、人件費・謝金、その他の費用をそれぞれ節約することができたため。当初予定していた使用計画に加え、動的速度論的分割によるアトロプ異性体の不斉合成の検討において必要となる薬品を購入する。当初予定していた使用計画に加え、プロテインキナーゼ阻害活性評価の依頼、動的速度論的分割によるアトロプ異性体の不斉合成の検討に必要となる薬品を購入にあてる。
レーザーアブレーション法を用いた強誘電体酸化物超格子の形成とその特性

BaTiO_3等の変位型強誘電体においては、各構成イオンのわずかな変位により誘電特性が大きく変化する。そこで反射高速電子線回折(RHEED)を併用したレーザMBE法により、SrTiO_3とBaTiO_3とを各々積層厚さが1ユニットセル(4A)毎から250ユニットセル(1000A)毎まで周期を変化させた誘電体歪超格子を作製した。積層周期が薄くなるに従って、BaTiO_3層のa軸は圧縮されて縮み、c軸はポアソン比を保つかたちで伸びている。格子のミスマッチ(約2.5%)により積層界面に結晶歪が導入されたと考えられ、格子歪みから見積もられるSrTiO_3/BaTiO_3界面での結晶化学的な圧力はおよそ0.5-1.00GPaと非常に大きな値であった。また誘電率は、この格子歪みに対応して急激に増加し、薄膜としては非常に大きな値(約900)を示した。これに対して人工格子と同じ膜圧の(Sr_<0.5>Ba_<0.5>)TiO_3固溶体の薄膜における誘電率はおよそ300であった。人工格子で大きな誘電率を示すのは、積層する各層の厚さが薄くなるに従い格子歪が大きくなり、これに伴い正方晶性が強調されて誘電率が増大したものと考えられる。さらに興味深いことは、超格子の誘電特性の温度依存性において、固溶体(Sr,Ba)TiO_3の単相膜が約35°C付近で急激な転移を示し、誘電率が減少するのに対して、超格子では人工格子の積相界面に周期的に導入されている歪効果のために正方晶構造が保持されて、200°C以上の高温まで高い誘電率を示している。誘電率の総膜厚に対する変化に関して、(Sr_<0.5>Ba_<0.5>)TiO_3固溶体薄膜の誘電率は膜厚の減少と共に急激に低下しているのに対し、歪超格子では膜厚500Aの薄い試料でも誘電率500700の高い値を示した。この結果は、「膜厚を薄くすると誘電率が低下する」という現在の誘電体薄膜化における深刻な問題点を解決する一つの有力な手段として注目すべき結果であると考えられる。SrTiO_3とBaTiO_3を各積層厚さを1ユニットセル(4A)ずつから250ユニットセル(1000A)ずつの周期でc軸方向にエピタキシャル成長させトータル2000Aの多層膜を作製した。この格子定数を測定したところ積層の周期が薄くなるにつれて、SrTiO_3のc軸は縮んでBaTiO_3のそれは伸び、逆にSrTiO_3のa軸は伸びてBaTiO_3は縮んでいた。これはバルクでのSrTiO_3のaパラメータは3.905A,BaTiO_3のaパラメータは3.988Aであるため格子のミスマッチにより結晶歪みが導入されたためである。さらに数十A以下では超格子構造が見られた。誘電率測定の結果、格子定数の変化に伴い積層厚さが薄くなるに従って数十A以下で比誘電率が急激に増大していることが分かった。

このように積層厚さを薄くしていくと、格子歪みが大きくなりそれに伴って正方晶の性質が強調されていくために比誘電率が大きくなっていくものと考えている。さらに興味深いことはこの超格子の誘電率の温度依存性で、固溶体(Sr_<0.5>Ti_<0.5>O_3)の単相膜では30°C付近でシャープな相転移が見られ比誘電率の減少が起こるのに対して超格子では歪み効果のため正方晶の状態が保持され固溶体のような相転移は見られない。このように超格子にすることによって室温よりはるかに高い温度まで高い誘電率を保持するものを作製できたことになる。強誘電体超格子は超強誘電体と呼ぶにふさわしい新しい物質群を創造する有力な手法になると結論した。BaTiO_3等の変位型強誘電体においては、各構成イオンのわずかな変位により誘電特性が大きく変化する。そこで反射高速電子線回折(RHEED)を併用したレーザMBE法により、SrTiO_3とBaTiO_3とを各々の積層厚さが1ユニットセル(4A)毎から250ユニットセル(1000A)毎まで周期を変化させた誘電体歪超格子を作製した。積層周期が薄くなるに従って、BaTiO_3層のa軸は圧縮されて縮み、c軸はポアソン比を保つかたちで伸びている。格子のミスマッチ(約2.5%)により積層界面に結晶歪が導入されたと考えられ、格子歪みから見積られるSrTiO_3/BaTiO_3界面での結晶化学的な圧力はおよそ0.5-1.0GPaと非常に大きな値であった。また誘電率は、この格子歪みに対応して急激に増加し、薄膜としては非常に大きな値(約900)を示した。これに対して人工格子と同じ膜厚の(Sr_<0.5>Ba_<0.5>)てTiO_3固溶体の薄膜における誘電率はおよそ300であった。人工格子で大きな誘電率を示すのは、積層する各層の厚さが薄くなるに従い格子歪が大きくなり、これに伴い正方晶性が強調されて誘電率が増大したものと考えられる。さらに興味深いことは、超格子の誘電特性の温度依存性において、固溶体(Sr,Ba)TiO_3の単相膜が約35°C付近で急激な転移を示し誘電率が減少するのに対して、超格子では人工格子の積層界面に周期的に導入されている歪効果のために正方晶構造が保持されて、200°C以上の高温まで高い誘電率を示している。誘電率の総膜厚に対する変化に関して、(Sr_<0.5>Ba_<0.5>)TiO_3固溶体薄膜の誘電率は膜厚の減少と共に急激に低下しているのに対し、歪超格子では膜厚500Aの薄い試料でも誘電率500700の高い値を示した。この結果は、「膜厚を薄くすると誘電率が低下する」という現在の誘電体薄膜化における深刻な問題点を解決する1つの有力な手段として注目すべき結果であると考えられる。
汚染地域の人の営みの中で推移する放射性核種を追う

福島第一原発事故によって当初もたらされた放射能汚染の地理的な分布は核種ごとに違いがあるため、減衰して不明となった放射性ヨウ素濃度等の推測は難しい。原発前の海の調査では、2013年9月時点でも放射能が大量に漏出していることがわかった。放射性降下物は状況に応じて様々なものに濃縮されて現れ、川の上流から下流に流れ下り、遠く離れた地点で、高濃度になったりする。東京湾では河口付近の海底で高濃度の汚染があるが、今後、湾の中央や南部に広がっていくものと推定される。事故由来放射能はコケから全国で検出され、長崎の大気浮遊物から検出され続けており、陸域からの再浮遊と推定される。住民の被ばく管理は当分必要である。昨年11月末に二本松市に設置したゲルマニウム半導体検出器は、順調に稼働し、環境試料の測定をほぼフル稼働で行っている。ホールボディカウンタによる住民の測定は、二本松市と連携して引き続き実施している。放射性セシウムが検出された住民の要望に答える形で母乳を測定するなど、関連する試料をGeで測定した。以前にNaI検出器で測定した試料をゲルマニウム半導体検出器で精密測定したところ、河川周辺では、川周辺の水の流れによると推定される放射性セシウムの濃度分布が得られ、貴重なデータとなった。NHKに土壌などの測定データを提供して、「ネットワークでつくる放射能汚染地図福島原発事故から3年」の制作に協力した。放射性セシウムの再配置が進み、3年前からの増減が見られるが、物理的な放射能の減衰を除いては、3年前から汚染の改善が見られない地点が多数であった。長崎で市販されている食品類からは、引き続き微量の放射性セシウム(Cs-134を含む)が検出されている。長崎で2011年に放射性セシウムなどが観測されたエアロゾル中には比較的高濃度の重金属類が含まれており、震災由来が疑われたが、翌年同時期にも高濃度の重金属類が検出され、風向きが東北方面からではなかったため、2011年の高濃度重金属は、震災由来とは言えないことがわかった。二本松の幼児、児童、中学生の追加外部被ばく線量の測定値は、2012年には2011年に比べわずかに減っているものの、約1.4 mSvを平均として幅広く分布しているため、引き続き注意が必要であることが確かめられた。ホールボディカウンタで放射性セシウムが検出された者について、生物学的半減期が実測された。ICRPが示す値と差があり、内部被ばく線量の推定に注意が必要であることがわかった。チェルノブイリ発電所事故周辺の調査については、木村、今中によって引き続き精力的に実施中である。11月末に二本松市にゲルマニウム半導体検出器を設置、調整を行い、調整に使用した校正線源を各分担者が使用する既設の検出器に持ち込み、精度を確認した。1月からは、本格的に運用を開始した。二本松市内の米、自家製野菜、薪風呂の焼却灰、食事など、鮫川町、いわき市、川内村、福島市、郡山市についても調査と放射能測定を行った。新潟県三条市におけるがれき焼却に伴う排ガス中エアロゾルや焼却灰の放射能測定も実施した。いわき市志田名では、杉の立木の葉に含まれる放射能値を測定して、NHKの番組作りに協力した。セシウム134、セシウム137については、様々な試料において検出されている。測定結果は個別には報告しているが、とりまとめについては今後の課題である。がれきに含まれる放射能は、焼却に伴って数十倍に濃縮されることは確認したが、がれき焼却前にも近隣ゴミの焼却灰の中に放射能が含まれており、測定した限りでは、がれき焼却にともなう灰の放射能は、がれき焼却前のものに比べ最大50%程度高くなった。がれきの放射能濃度は低くても、計画されている大量の焼却では、焼却灰に含まれる放射能全体は高くなるので、取扱には注意が必要であることがわかった。長崎においてはエアロゾルの中に2011年に引き続き、原発事故由来と推定されるセシウム134、セシウム137が検出された。市中で販売されている茶葉、落花生、米加工品、リンゴなどからは微量ながらセシウム134が検出され、九州産とされるものの中からも検出されている。このことは、微量の事故由来放射能の摂取を避けることは困難であることを示している。ホールボディカウンタによる住民の測定は、二本松市と連携して実施している。住民の個人被ばく線量と地域の空間線量の測定についても、調査中である。先行する被災地であるチェルノブイリ発電所事故周辺の調査については、木村、今中によって精力的に実施中である。被災地周辺の農作物や山菜、野生動物などの食品の汚染の傾向をゲルマニウム半導体検出器やNaI検出器の測定によって明らかになりつつある。全国の蘚苔類の汚染状況は、福島市、二本松市、郡山市においては数万Bq/kg、東京都区内とその周辺では数千Bq/kg、名古屋以西および北海道では数十Bq/kg程度であり、長崎市内では、福島第一原発上空を経由していないと解析される大気のエアロゾルからでも事故由来と考えられる放射性セシウムが検出された。検出される大気は日本国内および朝鮮半島上空を経由するものに多いことから、地表に堆積したものが再浮遊した可能性がある。福島第一原発の港湾入り口では、海水から放射能汚染が検出され、港湾内に汚染が封じ込められていないことがわかった。

東京湾の汚染状況についての調査では、河口付近の堆積物に比較的高濃度の汚染が見つかった。放射能測定の精度を改善するためのスペクトル解析法について検討することができた。これにより、ゲルマニウム検出器やNaI検出器の測定精度向上を目指すことができる。ホールボディカウンタによって放射性セシウムが検出される者の汚染源については、暖房用の薪にあることなどを突き止めた。木村によって行われているチェルノブイリ原発周辺における調査は戦乱もあり困難があったが、従来の調査からわかってきた樹木周辺の汚染の推移などを福島第一原発周辺の状況に応用して検討することができた。福島第一原子力発電所周辺の農産物、動植物、土壌の放射能を継続して測定することにより、濃度が高くなりやすい食品の特徴をあきらかにすることができ、住民の被曝低減に役立てることができた。当該原発港湾口付近と東京湾の海水、海底堆積物の放射性物質を測定した。原発港湾口では堆積物の汚染が続いている。東京湾は、河口の汽水域で依然高濃度の海底堆積が続いており、汚染が湾内を徐々に南下している傾向を示した。蘚苔類の放射性セシウムの汚染は4年以上たってもほとんど変化なく、関東から東北地方太平洋側のほぼ全域で高濃度で、長崎などの遠隔地でも微量ながら検出が続いている。長崎のエアロゾルからは2015年にも時々放射性セシウムが検出され、検出時の多くは大気が朝鮮半島などの陸域から流れてきており、海塩由来と考えられるナトリウムが低濃度である。一旦地表に降下した放射性セシウムが再浮遊して飛来していることを示唆している。遠隔地で採集した蘚苔類において、周囲より高濃度のセシウム137が検出されるがセシウム134の濃度が相対的に低い地域があった。これは1960年ごろの核実験が起源であるとすれば、物理的半減期だけで計算しても1960年で400 Bq/kgにもなるレベルである。二本松市のホールボディカウンタの改修に伴い分析プログラムを新たに開発した。分析には最尤法によるピークフィッティングを用いた。測定値が安定し、検出感度を汚染米を用いたファントムを作成して校正したところ、放医研のBOMABファントムの測定では、セシウム137の測定値を5%以内の高精度でファントムの放射能と一致させることができた。高精度化によって、住民の体内汚染の把握が進むと期待される。体内放射性セシウム濃度は、暖房に用いる薪も関係していることが見出されている。二本松、いわき、原発周辺の線量率の地理的分布を測定して汚染マップ作りを継続している。福島第一原発事故によって当初もたらされた放射能汚染の地理的な分布は核種ごとに違いがあるため、減衰して不明となった放射性ヨウ素濃度等の推測は難しい。原発前の海の調査では、2013年9月時点でも放射能が大量に漏出していることがわかった。放射性降下物は状況に応じて様々なものに濃縮されて現れ、川の上流から下流に流れ下り、遠く離れた地点で、高濃度になったりする。東京湾では河口付近の海底で高濃度の汚染があるが、今後、湾の中央や南部に広がっていくものと推定される。事故由来放射能はコケから全国で検出され、長崎の大気浮遊物から検出され続けており、陸域からの再浮遊と推定される。住民の被ばく管理は当分必要である。本年度の研究実施計画にほぼそう形で研究を実施することができた。
非圧縮性粘性流体の基礎方程式の研究

Navier-Stokes方程式の解の安定性の解析にはStokes作用素Aに加えて,変数係数の低階の微分作用素を含んだ項Bを摂動として処理しなければならない.外部問題の場合,よく知られた半群生成の摂動論は役に立たない.何故ならば,作用素A+Bのスペクトルの存在範囲をAのそれを不変にする様に摂動させなければならないからである.その際,関数空間の選択に注意を払う必要がある.定常解の存在と安定性の問題は斉次Sobolev空間における考察でひと段落したものの,3次元外部領域の場合はnet forceがゼロであるという不自然な条件は依然そのままであった.これを克服するためにはStokes作用素が全単射であり,かつスケール不変則を満たすような新たな関数空間を見い出さねばならなかった.その試みとして,まずFourier変換,特異積分作用素が使える全空間R^nにおいてMorrey空間を実補間した空間を導入し,Navier-Stokes方程式を解くことに成功した.これまでは複素補間を用いて、Navier-Stokes方程式の強解(古典解)を構成したが、Riesz-Thorinの不等式に代表される様に,複素補間理論はシャープな補間不等式の係数が得られる反面,両立対の空間は広がらない.このことは,すべてのL^γ(1<γ<∞)において線形化方程式(Stokes方程式)が可解である内部問題に関しては障害とならなかった.一方,実補間空間の利点は、両立対の空間からより広い空間が得られることであり,線形化方程式の可解性に制限のある外部問題に実補間空間理論を導入したことは,画期的な試みであった.応用として,Lorentz空間L^<p,q>(Ω)において外部定常解を構成し,更にnet forceの条件を仮定することなく,その安定性を示した.ナビエ・ストークス方程式の時間大域的な古典解の存在は、与えられた初期データーが小さい場合に得られている。しかし対象となる領域Ωは、これまでの研究では次ぎの場合に限られている。そこで,問題となるの領域の境界∂Ωが非コンパクトである場合である。研究代表者は以前、小川卓克氏(九大・数理)との共同研究で、Ω⊂R^nでn=2,3のとき∂Ωが一様にC^3-級の非コンパクト曲面であれば、時間大域的な古典解が存在することを証明した.本研究においては,同様な結果がn=4,5においても成り立つことを示した.非コンパクトな境界を有する領域の問題の困難さは,線形ストークス作用素AのL^p-理論が存在しないことにある.従って,この場合はL^2-理論の枠組みで,どの程度までナビエ・ストークス方程式を取り扱えることが出来るか?という問題に帰着される.時間大域解の存在には,解u(t)のL^n-ノルム‖u(t)‖L^nのt→∞の減衰を示さなければならない.ストークス作用素の分数べきA^αをL^2で考察した場合,解u(t)に対してシャープな減衰評価が得られるのは‖A^αu(t)‖L^2,0【less than or equal】α【less thanor equal】1/2に限る.ソボレフの不等式を考慮すれば,α【less than or equal】1/2の情報から,‖u(t)‖L^nの減衰を得ることが出来るのはn=2,3であることが分かる.n=4は丁度臨界ケースである.そこで,本研究では,さらに‖Au(t)‖L^2の減衰を捻出し,n=4,5に対して成立する埋蔵定理L^n⊂W^<2,2>を用いて時間大域的古典解を構成した。Navier-Stokes方程式の一意性,正則性両者の成り立つクラスとしてがある.ここに,Ωは3次元空間R^3における領域である.本研究では同クラスにおける安定性を考察した.Navier-Stokes方程式の弱解の時間漸近的な安定性はこれまで,初期の擾乱が小さいか,または弱解それ自身が小さい場合に限って研究がなされていた.一方,弱解の利点は大きな初期値に対する時間大域的存在を保証し,かつ反復法で構成される古典解とは異なり解も大きく成り得ることにある.そこで,分担者は同クラスの解の安定性を大きな初期擾乱,大きな摂動を与えた場合に考察した.実際,解ωを(1)に属するとする.初期擾乱a∈L^2_δ(Ω),外力の摂動fを任意に与える.ただし‖f(t)‖_<L^2(Ω)>=O(t^<-1>),t→∞とする.a,fをωからの摂動としたとき,対応する摂動解υは単に強エネルギー不等式を満たす弱解と仮定する.このとき,が成り立つ.上記の定理は領域Ωの形状に関しては,境界が一様に滑らか以外には何の制限も持たない.Navier-Stokes方程式の解の安定性の解析にはStokes作用素Aに加えて,変数係数の低階の微分作用素を含んだ項Bを摂動として処理しなければならない.外部問題の場合,よく知られた半群生成の摂動論は役に立たない.何故ならば,作用素A+Bのスペクトルの存在範囲をAのそれを不変にする様に摂動させなければならないからである.

その際,関数空間の選択に注意を払う必要がある.定常解の存在と安定性の問題は斉次Sobolev空間における考察でひと段落したものの,3次元外部領域の場合はnet forceがゼロであるという不自然な条件は依然そのままであった.これを克服するためにはStokes作用素が全単射であり,かつスケール不変則を満たすような新たな関数空間を見い出さねばならなかった.その試みとして,まずFourier変換,特異積分作用素が使える全空間R^nにおいてMorrey空間を実補間した空間を導入し,Navier-Stokes方程式を解くことに成功した.これまでは複素補間を用いて、Navier-Stokes方程式の強解(古典解)を構成したが、Riesz-Thorinの不等式に代表される様に,複素補間理論はシャープな補間不等式の係数が得られる反面,両立対の空間は広がらない.このことは,すべてのL^γ(1<γ<∞)において線形化方程式(Stokes方程式)が可解である内部問題に関しては障害とならなかった.一方,実補間空間の利点は、両立対の空間からより広い空間が得られることであり,線形化方程式の可解性に制限のある外部問題に実補間空間理論を導入したことは,画期的な試みであった.応用として,Lorentz空間L^<p,q>(Ω)において外部定常解を構成し,更にnet forceの条件を仮定することなく,その安定性を示した.
摂食嚥下障害に対するバラタルリフトを用いた運動療法のための筋電図診断法の開発

今年度は,実際の食物に近い粘度を有する被験食摂取時に口蓋帆挙筋,口蓋舌筋の活動がどのように調節されるかを検討した.すなわち,パラタルリフト装着時に軟口蓋が挙上され,口蓋舌筋が伸展された際の口蓋帆挙筋ならびに口蓋舌筋活動について調べる本研究に先立つ基本情報を得るための研究を行なった.1)「粘り」を付加した場合の至適嚥下量の測定「粘り」があると咽頭への送り込み圧が高くなることから,至適嚥下量も変化することが考えられる.そこで,スル-ソフトリキッドを用いて作成した3種の被験食(100ml緑茶,100ml緑茶にスル-ソフトリキッド12g,24gを溶解して作成したもの,計3種)を用いて,至適嚥下量について検討した.[結果]8名の被験者で多重比較検定により粘度が高くなると至適嚥下量は有意に減少した.2)「粘り」を付加した場合の口蓋帆挙筋ならびに口蓋舌筋活動の測定.実験1)により,至適嚥下量と「粘り」の間には負の相関関係に近似した関係があることが示されたことから,「粘り」と「嚥下量」の間には因子間相関がある可能性が伺われた.そこで,同様の方法により,口蓋帆挙筋と口蓋舌筋の活動を採取し,両筋の活動を目的変数として「粘り」と「嚥下量」を説明変数とする重相関式によって検定した.[結果]4名の被験者に共通して,口蓋帆挙筋活動は「粘度」と嚥下量を説明変数とする重相関式(重相関係数:0.795-0.869)で説明でき,また標準偏回帰係数は,各被験者とも粘度と嚥下量で近似した値となっていた.すなわち,移行段階での口蓋帆挙筋活動の変化は粘度と嚥下量で60%以上を説明できる(決定係数0.630.76)ことが示された.一方,口蓋舌筋活動は重相関式で説明できるものの,重相関係数は0.562-0.745(決定係数0.320.56)であり,偏回帰係数は,変数ごとに符号ならびに値も被験者により多様であった.すなわち,口蓋舌筋活動の調節には粘度と嚥下量以外の変数も関与する可能性が伺われた.本研究の目的は,鼻咽腔閉鎖不全症に起因する摂食嚥下障害に対するパラタルリフトを用いた運動訓練法の基本概念を構築することを目的とし、平成15年度には、嚥下活動における口蓋舌筋活動が嚥下量の変化に対してどのような変化をするかを検討し、以下の結果を得た.1.本研究全体を通じて使用する被験食のtextureおよび味を決定するために,8名の健常被験者を対象にして濃度を様々に変化させたガムシロップを用いて,快適に嚥下できる甘味濃度(至適嚥下濃度)をVAS(Visual analogue scale)法を用いて検討した.その結果、8.9%ガムシロップが至適濃度であることが示された。2.全ての被験者を対象に決定した至適甘味を持つ「被験水」を用いて,各被験者が快適に嚥下できる量を決定した。その結果,至適嚥下量は,8ml-55mlと被験者ごとに異なることが示された。3.同一の被験者を対象に,上記1および2において決定した至適嚥下量をもとに1/8,1/4,1/2,1,2(もしくは3/2)倍量に調整した量を嚥下させた時の口蓋舌筋を検討した。筋活動の分析は,実験を通じて得られた最大筋活動を100%とするNomalized % Peak EMGを用いた。その結果、8人中4人において嚥下量に相関した筋活動力が得られ、残り4人においては相関性が認められなかった。このことから、嚥下時の口蓋舌筋活動の調節には嚥下量が関与することが示された。嚥下活動時の舌運動と鼻咽腔運動の機能的関連の検討-口蓋舌筋活動と口蓋帆挙筋活動を指標に-1.検査食の検討:再現性の高い筋電図資料を採取するためには,検査食の物性が経時的に変化しないことが望ましい.市販5種の増粘剤(トロミクリア,トロミアップ,スルーソフトS,スルーソフトリキッド,トロメリン)を,糖度8.9%に調整した加糖蒸留水に混和し,調整時から経過に伴う物性について検討した.[結果]スルーソフトリキッド以外の粉末増粘剤では,1)調整時に「ダマ」が生じた,2)時間経過により粘性が上昇した,3)一方,スルーソフトリキッドは,混入時に"ダマ"ができず,時間経過にともなう物性の変化は認められなかった.2.嚥下対象の物性と至適嚥下量:水での至適嚥下量が非ニュートン流体を資料とした際に適用できるかを検討するために,スルーソフトリキッドを用いて作成した4種の被験食(100ml加糖蒸留水に,スルーソフトリキッド0.5,1.0,1.5,2.0袋溶解した),加糖蒸留水,粥の6種の被験食の至適嚥下量について検討した.[結果]

1)水、トロミ付与した水、粥の順に至適嚥下量は低下した,2)スルーソフトリキッドの添加量が増すと至適嚥下量は小さくなった.3.嚥下量と口蓋舌筋活動と口蓋帆挙筋活動:加糖蒸留水を用い,至適嚥下量を基準に1回嚥下量を変化させた場合,口蓋舌筋活動の変化は被験者によって様々であり,至適嚥下量の変化に対する口蓋舌筋活動の変化の様相はsigmoid状であった.一方,口蓋帆挙筋活動は,全被験者において共通して,嚥下量の変化に対応して有意に変化し,嚥下量と相関していた.嚥下時の口蓋帆挙筋と口蓋舌筋の活動は,相互に関連を有するものの相関性は低かった.引き続いて種々のテクスチャの被験食を用いて舌口蓋圧と筋電図による検討を行う予定である.今年度は,実際の食物に近い粘度を有する被験食摂取時に口蓋帆挙筋,口蓋舌筋の活動がどのように調節されるかを検討した.すなわち,パラタルリフト装着時に軟口蓋が挙上され,口蓋舌筋が伸展された際の口蓋帆挙筋ならびに口蓋舌筋活動について調べる本研究に先立つ基本情報を得るための研究を行なった.1)「粘り」を付加した場合の至適嚥下量の測定「粘り」があると咽頭への送り込み圧が高くなることから,至適嚥下量も変化することが考えられる.そこで,スル-ソフトリキッドを用いて作成した3種の被験食(100ml緑茶,100ml緑茶にスル-ソフトリキッド12g,24gを溶解して作成したもの,計3種)を用いて,至適嚥下量について検討した.[結果]8名の被験者で多重比較検定により粘度が高くなると至適嚥下量は有意に減少した.2)「粘り」を付加した場合の口蓋帆挙筋ならびに口蓋舌筋活動の測定.実験1)により,至適嚥下量と「粘り」の間には負の相関関係に近似した関係があることが示されたことから,「粘り」と「嚥下量」の間には因子間相関がある可能性が伺われた.そこで,同様の方法により,口蓋帆挙筋と口蓋舌筋の活動を採取し,両筋の活動を目的変数として「粘り」と「嚥下量」を説明変数とする重相関式によって検定した.[結果]4名の被験者に共通して,口蓋帆挙筋活動は「粘度」と嚥下量を説明変数とする重相関式(重相関係数:0.795-0.869)で説明でき,また標準偏回帰係数は,各被験者とも粘度と嚥下量で近似した値となっていた.すなわち,移行段階での口蓋帆挙筋活動の変化は粘度と嚥下量で60%以上を説明できる(決定係数0.630.76)ことが示された.一方,口蓋舌筋活動は重相関式で説明できるものの,重相関係数は0.562-0.745(決定係数0.320.56)であり,偏回帰係数は,変数ごとに符号ならびに値も被験者により多様であった.すなわち,口蓋舌筋活動の調節には粘度と嚥下量以外の変数も関与する可能性が伺われた.
非対称核における有効相互作用とその応用

フェルミ粒子の多体系の記述において中心的役割を果たすのは粒子間の有効相互作用である。特に、近距離相関を考慮した有効相互作用は、Brueckner理論を用いてg-行列として記述される。しかし、今までの研究においては、様々な簡単化を行なった上でしかg-行列の計算はなされていない。その結果、近距離相関の理論的理解は現象論の範囲にとどまっているのが現状である。今回の研究においては、そのような近似を行なう事無くg-行列を正確に解いてその性質をくわしく調べた。実際に調べたのは生の相互作用がよくわかっている電子ガスでの近距離相関である。その結果、電子間有効相互作用は、大きな非局所性をもっていることがわかった。また、そのエネルギーや密度に対する依存性もくわしく調べた。電子間有効相互作用の最初の応用として、g-行列の密度依存性を考慮すれば、今まで説明できなかったアルカリ金属のプラズモンのエネルギーと運動量の関係を、非常によく再現する事に成功した。現在、この電子間有効相互作用を使って、メタルクラスターの微視的計算を行なっている。将来計画として現在考えているのは、第一には、非対称原子核(核物質)での核子間有効相互作用を同じ様にして微視的に求め、不安定核や中性子過剰核の構造を調べる事である。又、その有効相互作用を使えば、超新星爆発のプロセスを説明できる様な核物質の状態方程式を微視的に導けると考えている。その為には、核物質の対称エネルギーが、従来認められていたよりも大きな値をとることが必要であるが、それを微視的に説明したい。第二には、2次元電子系における電子間有効相互作用を求め、その性質を研究する事を考えている。
透明電導膜-半導体ヘテロ接合太陽電池

反応性蒸着【In_2】【O_3】膜と単結晶InPとのヘテロ接合太陽電池を試作し接合界面の状態を制御して高い変換効率を得るための製作条件の最適化を試みた。本年度の研究では、単結晶Inp基板上に反応性蒸着法により【In_2】【O_3】膜をたい積してヘテロ接合太陽電池を製作した。基板に用いたInPは抵抗率3Ω・cmのp型の単結晶である。製作工程中で必要となる最も高い温度は、輪面のオーム性接触を形成する際の450°Cであり、低温プロセスのみで素子の製作が可能である。また、以前の研究結果から、反応性蒸着法は膜たい積時に基板表面に損傷を与えることが少ないものと考えられる。試作したセルは、ソーラシミュレータ光(AM1.5,100mW/【cm^2】)照射下において、開放電圧0.707V,短絡電流密度33.3mA/【cm^2】,曲線因子0.751の出力特性が得られた。変換効率は17.7%で、かなり高い値を示した。暗所における電流-電圧特性の測定結果から、飽和電流密度は2.1×【10^(-10)】A/【cm^2】、ダイオードの性能指数は1.64であった。また、容量-電圧特性の1/【C^2】対Vのプロットは直線的に変化しており、電圧軸への外挿点より拡散電位は0.85Vと求められた。これらの結果から、良好なヘテロ接合が形成されているものと考えられる。このセルは320-920nmの広い波長範囲で光に応答する。これは禁止帯幅の広い【In_2】【O_3】膜を窓層に用いた効果によるものである。試作したセルの安定性を調べるために、酸素を20%含む窒素気流中において400600°Cで30分間ずつ熱処理を行ったところ、450°Cまでの加熱では光電変換特性に大きな変化は見られず、550°C以上で加熱したとき特性の劣化が観察された。この結果から、本研究で製作した【In_2】【O_3】/InPヘテロ接合セルは500°C程度までの熱処理に耐え、良好な耐熱性を示すことが分った。
新しいナノ構造半導体を用いた高性能中赤外デバイスの創成

新しい量子ナノ構造を用いた波長35μm帯の中赤外デバイスの創成を目的として、分子線結晶成長法(MBE)を用いて量子ナノ構造を作成し、その特性を評価するとともに、発光型デバイスも試作しその発光特性を調べた。まずInGaAsN/GaAsSbタイプIIダイオード(発光波長2.6μm)のアニール効果を調べた。その結果550°Cでアニールした場合は発光波長が3.4μmに、600°Cでアニールした場合は発光波長が4.2μmにシフトすることが分かった。またアニールするとともにInGaAsN発光層の有効質量が減少することもあきらかとなった。これはアニールにより窒素原子が拡散していることを示唆している。波長3μm以上の中赤外デバイスとして有望なInP基板上のInGaAsN/GaAsSbタイプII量子井戸ダイオードの熱処理効果について検討した。熱処理は550°Cで30秒行った。その結果、20KにおけるEL発光波長が2.6μmから3.3μmへ長波長化することを実験的に確認した。原因を調べるため、InGaAsN/GaAsSb多重量子井戸の電気伝導特性から電子の有効質量の熱処理効果を調べた。その結果、550°Cによる熱処理により電子の有効質量が0.62からo.51へ減少していることを見出した。これによりELピーク波長の長波長化と有効質量の減少が関係していることが予想される。さらにダイオードの電流電圧特性に対する熱処理効果についても検討した。その結果、550°Cの熱処理により、暗電流成分が増大することを見出した。この実験結果は熱処理によりダイオード中に欠陥が形成されていることを示唆している。すなわち、ELピーク波長の長波長化と有効質量の減少及び、ダイオード中の欠陥の増大が深く関係していることが予想される。有効質量の減少はInGaAsN層におけるN原子が減少していることを意味していることから、熱処理により、N原子がGaAsSb層へ拡散し、拡散したN原子が欠陥準位を形成していると考えることが出来る。このGaAsSb層中の欠陥準位がELピーク波長の長波長化を引き起こしている可能性が高い。今後さらに熱処理条件を変えて実験を行い、メカニズムを明らかにして行く予定である。InP基板をベースとした波長3μm帯の中赤外デバイスを実現することが目的であるが、アニールにより波長3.3μmの電流注入発光を観測できたことは大きな進展であると考えられる。この材料系は我々が初めて提案した中赤外の材料系であり、この材料系において波長3.3μmを実現出来た事の意義は大きいと考える。またアニールにより有効質量が減少するという効果は初めて観測されたものであり、物性的観点からも興味深い結果が得られたと考えられる。波長34μm帯の発光素子は環境計測等の分野で応用が期待されており、活発な研究がなされている。我々はこれまでInP基板をベースとしたInGaAsN/GaAsSb量子井戸構造を用いた波長3μm4μm帯の中赤外発光素子の開発を、分子線結晶成長法を用いて進めて来た。これまではInGaAsN/GaAsSbという新しい材料系において窒素濃度1%で室温での波長2.8μmの発光を観測し、さらに500°Cでアニールすることにより低温においてであるが波長3.3μmの発光も観測した。今回はアニール温度を500°Cから600°Cに増加させることにより、発光波長を4.2μmまで長波長化することに成功した。また低温磁場測定によりInGaAsN層の有効質量の窒素濃度依存性を明らかにすることが出来た。InP基板をベースとしたInGaAsN/GaAsSb量子井戸構造を用いた波長3μm4μm帯の中赤外発光素子の開発を進めて来た。これまで500°Cでアニールすることにより波長3.3μmの発光を観測していた。本年度は中赤外光光源として有望であるInP基板上のInGaAs/InAlAs量子井戸カスケードレーザに注目し研究を進めた。特に(111)面InP基板上の量子井戸カスケードレーザでは非線形光学効果により第二高調波での発振が可能であり23μm帯の量子カスケードレーザが実現出来る可能性がある。しかしながら(111)面上の結晶成長は(100)面上の成長と比較して格段に難しいため、最適な成長条件を見出す必要がある。そこで今年度は(111)面上にInGaAs/InAlAs単一量子井戸(SQW)を分子線結晶成長法(MBE)により作製し(100)面上のInGaAs/InAlASSQWと比較を行った。第一に(111)面の微傾斜方向とSQW層の特性の関係を調べた。その結果、<11-2>方向に微傾斜させた方が<-1-12>方向に微傾斜させた場合より半値幅が狭くPL強度が強い結晶が得られることが明らかとなった。第二に(111)面を<11-2>方向に微傾斜させたInP基板上に成長した歪SQW層と(100)面上に成長したSQW層の特性を比較した。

その結果、(111)面を<11-2>方向に成長したSQW層の方がPL強度が強くなることが明らかとなった。ただし半値幅は(100)面に成長したSQW層の方が狭いことも明らかとなった。今後はさらに品質の良い(111)面上のInGaAs/InAlAsSQW層を作製する成長条件を見出して行く予定である。新しい量子ナノ構造を用いた波長35μm帯の中赤外デバイスの創成を目的として、分子線結晶成長法(MBE)を用いて量子ナノ構造を作成し、その特性を評価するとともに、発光型デバイスも試作しその発光特性を調べた。まずInGaAsN/GaAsSbタイプIIダイオード(発光波長2.6μm)のアニール効果を調べた。その結果550°Cでアニールした場合は発光波長が3.4μmに、600°Cでアニールした場合は発光波長が4.2μmにシフトすることが分かった。またアニールするとともにInGaAsN発光層の有効質量が減少することもあきらかとなった。これはアニールにより窒素原子が拡散していることを示唆している。今後はアニール条件を変え、タイプII量子井戸ダイオードの発光波長の長波長化のメカニズムを解明するとともに、さらに長波長で高品質の結晶成長条件と構造を見出して行く。またInP基板上のGaSb系材料の検討も進めて行く。特にGaSb層の成長条件の最適化を進めて行く予定である。今後は600°CでアニールしたInGaAsN/GaAsSb量子井戸の特性をさらに詳細に調べるとともに、(111)InP基板上のInGaAs/InAlAs量子井戸による波長3μmの検討も進めて行く予定である。半導体購入を予定していた光学的特製を評価するための実験装置の機種が確定出来なかったため、次年度使用額が生じた。発光特性をより詳細に調べるための測定器の選定が確定出来なかったため、予定通りに購入出来なかったため。H28年度に予定していた実験装置を購入し、タイプII量子井戸ダイオードの光学的特性の評価を行う予定である。再度測定条件を見直し、測定器の種類を決定し、購入した後、測定を行い研究を進める。
バイオモデル高分子の高次機能構造形成とその制御

2つのモデル系を取り上げ、その結果を生体高分子そのものの構造変化に対する研究成果と対比・検討した。(1)第1のモデル系は、いわゆる温度感受性合成高分子を用いるものである。側鎖に疎水結合性基と水素結合性基をバランスよく保持している合成高分子は、ビニル系高分子であっても、温度変化によって可逆的なcoil-glubule(collapse)転移を示すことが明らかにされている。このモノマー単位として、タンパク質中のアミノ酸残基の構成原子団と同様のものを用い、タンパク質のモデル高分子とした。さらにイオン性基、あるいは化学反応性残基を有するモノマー(アミノ酸のビニルモノマーモデル)と共重合することによって、静電相互作用、水素結合能、架橋化反応性など、よりタンパク質モデルとしてリアリティーの高いものを得た。方法論としては光散乱法・蛍光法を用いた。(2)第2のモデル系は、人為的繰り返し配列を持ったポリペプチドである。この場合は構成単位としてはアミノ酸そのものを使用しているが、その配列としてはより単純化されたものとなっている。微生物による生産法を使うことにより、より分子量の大きな長さの揃ったモデル分子を調製し、その温度転移に対する圧力の効果から構造変化機構を明らかにした。対照とする天然タンパク質としては、これまで扱ってきた酵素タンパク質、あるいは非酵素性タンパク質の中から、分子量・オリゴマー性・疎水親水バランスなどを考慮し、ラクトアルブミン、アミラーゼ、リボヌクレアーゼ、HSA、ペプチダーゼなどを選んで比較検討するとともに、低温変性を示すものとして注目されているタンパク質性インヒビター類も対象にした。

(2)第2のモデル系は、人為的繰り返し配列を持ったポリペプチドである。この場合は構成単位としてはアミノ酸そのものを使用しているが、その配列としてはより単純化されたものとなっている。微生物による生産法を使うことにより、より分子量の大きな長さの揃ったモデル分子を調製し、その温度転移に対する圧力の効果から構造変化機構を明らかにした。対照とする天然タンパク質としては、これまで扱ってきた酵素タンパク質、あるいは非酵素性タンパク質の中から、分子量・オリゴマー性・疎水親水バランスなどを考慮し、ラクトアルブミン、アミラーゼ、リボヌクレアーゼ、HSA、ペプチダーゼなどを選んで比較検討するとともに、低温変性を示すものとして注目されているタンパク質性インヒビター類も対象にした。
大気環境の変化が優良造林種グイマツ雑種Ｆ１の温暖化低減能力に与える影響

本研究では、重要な造林樹種であるグイマツ雑種F1を対象として、温暖化低減能力に対する人間活動に由来する大気環境の変化(大気CO2濃度の増加、対流圏オゾンおよび窒素沈着)の影響を調べた。大気CO2の増加によって、温暖化低減能力の指標である成長や光合成は増加したが、オゾンによってそれらが低下した。窒素沈着の影響は土壌条件によって異なった。以上の結果より、グイマツ雑種F1の温暖化低減能力を評価するには、人間活動に由来する大気環境の変化を考慮する必要があることが明らかになった。本研究では、有望な造林樹種であるグイマツ雑種F1を対象として、温暖化低減能力に対する人為起源の環境変動(大気CO2濃度の増加、対流圏オゾンおよび窒素沈着)の影響を調べる事を目的としている。2年目である平成25年度は初年度からの継続調査を中心に行った。高CO2応答に関して、開放系CO2付加設備で育成したグイマツ雑種F1と、その親樹種であるカラマツおよびグイマツについて、葉における光合成活性の比較を行った。その結果、グイマツ雑種F1では高CO2環境において光合成能力の低下が起こり、期待したほど光合成速度が増加しないことが示唆された。開放系オゾン暴露設備を利用したオゾンと窒素付加の複合影響に関する調査を開始した。ニホンカラマツでは窒素付加によってオゾン害が減少したのに対して、グイマツ雑種F1では、そのような窒素付加によるオゾン害緩和作用は見られず、同じカラマツ属内においてもオゾンと窒素付加の複合影響において樹種間差異があることが明らかになった。カラマツ属と分布する地域が類似しているカバノキ属とミズナラについても、高CO2やオゾンの影響に関する調査を進めた。カバノキ属においては高CO2によって光合成速度および個体乾物成長が増加するものの、その程度には樹種間差異がある事を発見した。また、シラカンバでは夏に出葉する葉に比べて春に出葉する葉において、オゾンの影響を受けやすい事が明らかになった。一方、ミズナラに関しては、高CO2環境でうどんこ病への抵抗性が増加する事を発見した。さらに、ミズナラはオゾンの影響を受けにくい樹種である事が確認された。これらの成果の一部は国内および国際学会で発表し、国際学術誌に原著論文として掲載された。初年度となる平成24年度は、CO2、オゾンおよび窒素付加を行ったグイマツ雑種F1の光合成および成長に関する測定を行った。窒素付加に関する実験において、グイマツ雑種F1の樹冠上部と下部の光合成活性の比較調査を行った。その結果、樹冠下部では気孔を開き気味にすることによって、葉内のCO2濃度を高く保ち、樹冠上部と同程度の光飽和条件の純光合成速度を実現できる事、これらの光合成特性に土壌への窒素付加は影響を与えない事が明らかになった。さらに、窒素沈着の影響は、土壌環境によって異なる事が予想されたため、特殊土壌である蛇紋岩土壌においても、グイマツ雑種F1に対する窒素付加の影響を調査した。その結果、蛇紋岩土壌では土壌への窒素付加によって針葉の光合成活性の低下および成長の低下が引き起こされることが明らかになった。高CO2応答に関して、開放系CO2付加設備で育成したグイマツ雑種F1の一部の個体を掘り取り、成長の解析を行った。その結果、高CO2によって成長が増加するものの、根への乾物分配が低下することが明らかになった。さらに、カラマツ、グイマツおよびグイマツ雑種F1の成長と光合成に対する高CO2とオゾンの複合影響を、オープントップチャンバーを用いて調査し、グイマツ雑種F1はカラマツ、グイマツよりオゾン影響を受け易い事、高CO2でオゾン影響が緩和される事を発見した。また、同実験系において、グイマツ雑種F1の針葉からの揮発性有機化合物の放出に関する測定(ガス採取)を8月に行い、分析および結果の解析を進めている。これらの成果の一部は国内および国際学会で発表し、国際学術誌に原著論文として記載された。3年目である平成26年度はこれまで中心的に行ってきた成長および光合成に対する環境変動の影響に加えて、共生菌類との関係についても研究を行った。また、これらの実験的研究で得られた成果に関するモデル化に取り組んだ。カラマツ属では根における外性菌根菌との共生は生存上欠かせないだけでなく、環境変動に対する応答においても重要な役割を果たす。そこでグイマツ雑種F1の菌根菌との共生関係に対する高CO2とオゾンの複合影響を調査した。

その結果、高CO2によって菌根形成率が増加した。しかし一方でオゾンによって菌根菌形成率は低下し、さらに菌根菌の種多様性が低下することが明らかになった。実験的研究で得られた成果のモデル化について、グイマツ雑種F1の光合成生産に対する環境変動の影響評価モデルを組み上げるには、残念ながら十分な量のデータセットが得られなかった。一方で比較対象として同様の研究を進めてきたブナおよびカバノキ属では十分なデータセットを得ることができたため、これらを対象としてベースとなるモデルの構築を行った。葉群としての光合成生産に対するオゾンおよび高CO2の影響評価モデルを構築し、葉群のCO2収支を算出した。その結果、樹冠位置の違いに伴うオゾン感受性の違い(ブナでは樹冠上部の葉がオゾンの悪影響を受けやすい)や呼吸速度に対する影響(オゾン・高CO2いずれの処理でも呼吸速度が増加)を葉群光合成生産モデルに組み込む必要性が明らかになった。本科研費による研究期間は終了したが、構築したモデルのグイマツ雑種F1への適用に今後取り組む。これらの成果の一部は国内および国際学会で発表し、国際学術誌に原著論文として掲載された。環境科学各実験は大きなトラブルもなく順調に進行した。11月に北海道大学から東京農工大学に異動したが、植物のCO2吸収を始めとした生理活性が高い時期(510月)において、各種測定が行われたため大きな支障はなかった。異動後も北海道大学の実験サイト管理者と密に連絡を取り合い、研究を進めている。また、初年度に得た研究成果のいくつかは原著論文として国際学術誌に掲載した。一方、野外におけるオゾンのモニタリングに関して、新しい機器の導入の際に、他の気象要因(気温など)による補正式を作成する必要があった為、遅れが生じた。したがって、全体としては、「研究はおおむね順調に進展している」と評価した。平成24年度はCO2、オゾンおよび窒素付加を行ったグイマツ雑種F1と植栽土壌の各温室効果ガス収支の測定を開始する事と、オゾン濃度、窒素沈着量の野外調査を開始する事が主たる目的であった。樹体に関する各測定に関しては、特に滞りなく進行することができた。さらに、グイマツ雑種F1および比較対象とする他樹種の成長や光合成に対するオゾン、高CO2および窒素沈着の影響に関しては、国際学術誌への論文掲載もあった。この点に関しては当初の計画以上に進展していると言える。しかし一方で、野外におけるオゾンや窒素沈着のモニタリングに関しては、新しい機器の導入などに際して予備調査を行う必要があった為、やや遅れが生じた。基本的な実験的研究は完了したが、成果の再現性を確認するため、開放系オゾン暴露によるグイマツ雑種F1へのオゾン暴露実験を平成26年度も北海道大学で行う予定である。これらの実験的研究の結果に関するモデル化を行い、地理情報システムによる広域評価を進める。なお、広域評価を行うためのデータベース構築は平成25年度に着手しており、平成26年度はモデル化が中心となる予定である。平成25年度も原則として昨年度の調査を継続する。すなわち、CO2、オゾンおよび窒素付加を行ったグイマツ雑種F1の光合成および成長に関する測定を行う。