hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
分布の汎関数とU-統計量の線形結合の研究

(1)特性量の区間推定の観点からスチューデント化したU-統計量の凸結合の漸近的性質を知る必要がある.そのために,まず凸結合の漸近展開を求めた.さらに,これを利用してエッヂワース展開を標本の大きさのマイナス1乗のオーダーで求めることが出来た.これより,凸結合に起因する漸近的な影響と,スチューデント化に起因する漸近的影響を捉えることが出来た.(2)母集団の特性量の核が退化している場合について,U-統計量の凸結合の不変原理(関数的中心極限定理)を導いた.核が退化していない場合には凸結合は独立で同一分布に従う確率変数の和で近似され,極限分布は正規分布である.従って,不変原理は,凸結合から得られる確率過程がブラウン運動に従うことを示す.しかし,核が退化している場合には,凸結合は独立で同一分布に従う確率変数の和で近似されず,極限分布は複雑になる.従って,不変原理についても,ブラウン運動の関数の形式で表される.そして,不変原理の特別な場合として,極限分布を得ることもできる.その特別な場合として得られるV-統計量についての極限分布は,これまでに求められていた結果では見えなかった事実が判明した:それは,V-統計量のH-分解の展開で言えば,低次の核に付随する項は,漸近分布に影響しないと言うことである.この事実を新たに示すことが出来た.分布の汎関数(核関数)で表される母数に関わる統計量として、von Mises (1947)のV-統計量およびHoeffding (1948)のU-統計量、が有名であり広く研究されて来た。一方、研究代表者大和(1977)によりこれとは異なるLB-統計量が提案されている。これら3つの統計量を含む一般的な統計量を,U-統計量の線形結合として,戸田・大和(2001)は提案し、Berry-Esseen boundを求めている.本研究は,このU-統計量の線形結合(凸結合)のについて、前年度に引き続き,更に研究し次のような成果を得た.核関数が退化している場合に,U-統計量の線形結合の関数的中心極限定理(不変原理)を示した.更にその応用例として,U-統計量の線形結合の漸近分布を与えた.とくに,この中でV-統計量についての結果(漸近分布)はこれまでの結果とは異なり核関数の漸近分布への影響を明らかにしている.次の成果は,新たに2標本の場合のU-統計量の線形結合(凸結合)を提案したことである.漸近正規性等の性質はU-統計量と同じであるので違いを示すために,Edgeworth展開を求めた.しかし,その為には1標本の場合とは異なる新たな問題が生じ解析が困難であった.また,この漸近展開の母数に依る影響を調べるために,4つの例について具体的に詳細な数値を求めた.本研究では今のところ,標準化した統計量について,2標本の共通のサンプル・サイズの-1/2乗のオーダーでしか示す事が出来ていない.この研究は、今後の更なる研究への道を与えている。
超高速熱測定と温度ジャンプによる高分子結晶化・ 融解の 非平衡・ 平衡熱物性

本研究では,結晶性高分子について,結晶化と融解の非平衡物性を明らかにし,融点等の平衡物性量の決定手法の確立にアプローチした。結晶性高分子は分子鎖が折りたたまれた準安定状態として結晶化する。その融解温度領域では,融解・再結晶化・再組織化過程が競合するため,これらの過程の理解は進んでいなかった。高速温度ジャンプが必要とされる高過冷却下での結晶化過程についても同様である。そこで,超高速熱測定と温度ジャンプにより作成した試料の高次構造解析とを併用し,これらの現象についての定量的な解析を行った。平成30年度は前年度までと同様の研究を行いながら,最終年度であることから,成果発表にも注力した。以下では特筆する実績の概要を記す。1.超高速チップ熱測定装置で,広い温度領域で結晶化させた高分子結晶の融解について,そのキネティクスを計測・解析し,"折り畳み鎖結晶"の平衡融点TMを決定法した。2.温度ジャンプホットステージ及び超高速チップ熱測定装置を用いた温度ジャンプにより,広い過冷却度域で結晶化させ,高分子鎖の折り畳み周期と結晶の安定性を系統的に変化させた試料を作成した。得られた試料について,X線小角散乱,広角回折,顕微鏡法により,高次構造(ラメラ結晶厚dc),結晶内の乱れ,等温結晶化時の結晶化速度の決定を行った。3.本年度の大きな進展として,TM,dcと等温結晶化温度Tcとの相関を見る従来法であるGibbs-ThomsonプロットやHoffman-Weeksプロットに加えて,準安定な高分子結晶が辿る2次結晶化時のTMと結晶化度ΔHFの相関を見る新たな解析法としてThermal Gibbs-Thomsonプロットを提案し,有力な手法であることをPVDF,ポリエチレンについて検証した結果を論文として公表した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本研究では,結晶性高分子について,超高速熱測定と温度ジャンプによる高次構造解析を相関させることにより,結晶化と融解の非平衡物性を明らかにし,融点等の平衡物性量の決定手法の確立にアプローチしている。結晶性高分子は通常分子鎖が折りたたまれた準安定状態として結晶化する。準安定な高分子結晶の融解温度領域では,再結晶化・再組織化過程が競合するため,その融解過程の理解は進んでいない。そこで,温度ジャンプにより得られた高次構造の観察と超高速熱測定とを併用し,これらの現象についての定量的な解析を実現する。平成28年度は以下の研究をアイソタクティックポリプロピレンほか数種類の高分子について行った。1.今回導入した装置による超高速熱測定で,広い温度領域で結晶化させた高分子結晶の融解について,そのキネティクスを計測・解析した。特に本研究では,急速加熱することで,再結晶化・再組織化の時間的猶予なく昇温された結晶の融解時の過加熱の効果を定量的に評価した。また,高速温度ジャンプにより,広い過冷却度域で結晶化させることも可能となり,高分子鎖の折り畳み周期・結晶の安定性を系統的に変化させた。2.今回導入した高速温度ジャンプセルによる等温結晶化を行い,X線小角散乱法と顕微鏡法により,高次構造(ラメラ結晶厚)を決定した。本年度は,装置による温度ジャンプ速度の定量化とその改善に向けての調整も含め,ラボタイプのX線発生装置による測定,放射光を用いた測定による検討を行った。また,顕微鏡法による解析では,超高速熱測定装置上をホットステージとする顕微鏡法による等温結晶化のその場観察を行った。さらに,急冷による構造固定,染色,超薄切片化により作成した試料の透過型電子顕微鏡観察を行った。本年度予定していた研究について,数種類の結晶性高分子試料(アイソタクチック・ポリプロピレンとそのコポリマー,ポリフッ化ビニリデン,ポリブチレンテレフタレート,ポリエチレンテレフタレート,ポリアミド)で、以下の通り,概ね予定通り進めることができた。超高速熱測定では,千度毎秒程度の高速冷却により,広い結晶化温度で等温結晶化し,1万度毎秒までの高速加熱により再結晶化・再組織化の時間的猶予なく融解過程をその場測定できた。高分子試料の融解キネティクスについては,申請者らの先行研究により,実測される過加熱度が昇温速度の0.5乗以下の冪乗依存性を示すことが明らかにされており,その妥当性を数桁に渡る昇温速度域で検討することができた。次に,X線小角散乱では,ラボタイプのX線発生装置と放射光を用いて,温度ジャンプ後の高次構造変化の時分割測定を計画通り実施することができた。得られた結果から,高分子のタイプにより,等温結晶化時に結晶厚が厚化するものとしないものがあることを見出した。また,超高速熱測定装置をホットステージとした結晶成長の光学顕微鏡による直接観察も,従来不可能であった低温域も含めて,高速急冷により可能であることが実証することができ,結晶成長速度の実測を行えた。さらに,急冷試料の超薄切片試料の透過型電子顕微鏡観察によるラメラ積層構造観察を行うことができた。以上の熱測定による融解キネティクス,小角散乱等による高次構造の決定,結晶成長その場観察による結晶化キネティクス解析の結果を総合することで,整合的な高分子結晶化機構とその融解機構に関するモデルを構築するための,基礎データを取得することができた。

本研究では,結晶性高分子について,超高速熱測定と温度ジャンプによる高次構造解析を相関させることにより,結晶化と融解の非平衡物性を明らかにし,融点等の平衡物性量の決定手法の確立にアプローチしている。結晶性高分子は通常分子鎖が折りたたまれた準安定状態として結晶化する。準安定な高分子結晶の融解温度領域では,再結晶化・再組織化過程が競合するため,その融解過程の理解は進んでいない。高速温度ジャンプが必要とされる高過冷却下での結晶化過程についても同様である。そこで,温度ジャンプにより得られた高次構造の観察と超高速熱測定とを併用し,これらの現象についての定量的な解析を行っている。平成29年度は前年度と同様に以下の研究を数種類の高分子について行った。1.今回導入した装置による超高速熱測定で,広い温度領域で結晶化させた高分子結晶の融解について,そのキネティクスを計測・解析した。また,高速温度ジャンプにより,広い過冷却度域で結晶化させ,高分子鎖の折り畳み周期・結晶の安定性を系統的に変化させた。2.今回導入した高速温度ジャンプセルによる等温結晶化を行い,X線小角散乱・広角回折と顕微鏡法により,高次構造(ラメラ結晶厚)と結晶内の乱れを決定した。本年度は,小角散乱に加えて広角回折についてもその場測定を系統的に行った。また,顕微鏡法では,超高速熱測定装置をホットステージとして等温結晶化のその場観察を行った。さらに,透過型電子顕微鏡観察により,染色超薄切片のラメラ積層構造の結晶化温度依存性の解析を行った。超高速熱測定および温度ジャンプによる構造解析と顕微鏡測定により,広い結晶化温度域で得られる種々の物理量間の定量的な相関を解析することが可能となり,本年度も多種類の高分子試料(ポリプロピレンとその共重合体,ポリフッ化ビニリデン,ポリブチレンテレフタレート,ポリエチレンテレフタレート,ポリアミド)での測定と解析を予定通り進めることができた。超高速熱測定では,高速冷却による広い結晶化温度域で等温結晶化した試料について,高速加熱による融解過程をその場測定し,申請者らの先行研究で開発した手法を用いて融解キネティクスの解析を行った。X線小角散乱・広角回折では,ラボタイプのX線発生装置と放射光を用いて,温度ジャンプ後の高次構造変化の時分割測定を計画通り実施することができた。得られた結果から,等温結晶化時のラメラの厚化速度と結晶内の乱れの秩序化の度合いが高分子により異なることが見出された。また,超高速熱測定装置をホットステージとした結晶成長の光学顕微鏡による直接観察により,広い温度範囲における結晶化キネティクスの定量的な解析を行うことができた。さらに,急冷試料の超薄切片試料の透過型電子顕微鏡観察によるラメラ積層構造観察をアイソタクチック・ポリプロピレンについて広い温度領域で行うことができた。以上,熱測定による融解キネティクス,小角散乱による高次構造と広角回折による結晶内の乱れの決定,結晶成長その場観察による結晶化キネティクス解析の結果を総合することで,整合的な高分子結晶化機構とその融解機構に関するモデルを構築するための,基礎データを取得することができた。本研究では,結晶性高分子について,結晶化と融解の非平衡物性を明らかにし,融点等の平衡物性量の決定手法の確立にアプローチした。結晶性高分子は分子鎖が折りたたまれた準安定状態として結晶化する。
シロアリにおける防衛方法の多様性と分子進化に関する研究

シロアリ類の防衛方法の多様性進化を明らかにするために、兵隊の頭部前方の突起構造「nasus」からジテルペンを噴射して攻撃する最も派生的なタカサゴシロアリを用いて、nasusの発生に関わる遺伝子やジテルペン合成に関わる遺伝子の探索を行った。その結果、昆虫の付属肢の遠位部形成に関わるDistal-less遺伝子がnasusの発生に関わっていることを突き止めた。また、次世代シークエンサーを用いた解析では、ジテルペンの前駆物質であるゲラニルゲラニル二リン酸を合成するまでの全ての遺伝子が同定でき、中でもゲラニルゲラニル二リン酸合成酵素遺伝子の重複、機能改変の可能性が示された。真社会性昆虫であるシロアリのコロニーには、防衛に特化した兵隊カーストが存在する。派生的な種の兵隊は「額腺」という外分泌器官から化学物質を放出して攻撃する。中でも最も派生的なテングシロアリ類の兵隊は頭部前方からジテルペンを噴射して攻撃する。そのジテルペンはセンブレンA由来の多環式構造をしており、このような化合物を合成できる動物は他に知られていない。そこで、その合成経路を特定するために、テングシロアリ類であるタカサゴシロアリの各種カーストを用いて、次世代シークエンサー(Illumina HiSeq2000)を用いてRNA-Seqを行うことにより、各カーストで発現する遺伝子を決定した。大量の断片配列をアセンブルし、得られたコンティグの中からジテルペン合成経路の酵素の遺伝子を探索したところ、ジテルペンの前駆物質であるゲラニルゲラニル二リン酸(GGPP)を合成するまでの全ての酵素の遺伝子が見つかった。中でもGGPP合成酵素は、他の動物ではシングルコピーであるのに対して、タカサゴシロアリでは多コピー存在していることが明らかになった。またカースト間での比較発現解析を行ったところ、一つのGGPP合成酵素遺伝子は全てのカーストで発現していたが、それ以外のGGPP合成酵素遺伝子は額腺特異的な発現を示すことが明らかになった。これらの結果から、一般のイソプレノイド合成に用いられていた遺伝子が重複し、そのコピー遺伝子が機能改変することで、防衛物質の合成経路として進化した可能性が考えられた。この結果を現在研究論文として発表準備中である。また、今回のデータにはGGPP以降の遺伝子も含まれていることが予想され、今後の詳細な解析により、動物では知られていないジテルペン合成経路の全容解明が期待される。シロアリの中でも最も派生的なテングシロアリ類の兵隊カーストは、「nasus」と呼ばれる突起構造が頭部前方に発達し、額腺で合成される粘性のあるジテルペンなどをnasusから噴射するという特徴的な防衛を行う。テングシロアリ類のタカサゴシロアリの兵隊を用いて、防衛分泌物に特徴的なセンブレン由来ジテルペンの合成経路に関わる遺伝子を特定するために、額腺で発現している遺伝子配列を次世代シークエンサー(454 GS Junior)で決定した。その結果、774遺伝子が検出され、その中に4種類のジテルペン合成経路に関わる遺伝子が含まれていた。中でも全てのイソプレノイドの合成に関わるメバロン酸経路の2つの遺伝子は、リアルタイム定量PCRの結果から、兵隊の額腺を含む組織で特に発現していることが明らかになり、それらがジテルペン合成に関わっている可能性が示唆された。今回の結果から、ジテルペン合成のためのメバロン酸経路が額腺で行われていることが明らかになり、既存の代謝経路が防衛方法の進化に伴って改変され、防衛物質の合成に使われるようになったと考えられる。また、タカサゴシロアリ兵隊のnasusの発達に関わる遺伝子候補として、昆虫の付属肢の遠位部形成に関わるDistal-less(Dll)遺伝子に着目し、Dllのホモログを取得後、RNAi法により遺伝子発現を抑制した結果、nasus原基の形成には顕著な影響が見られ、上皮細胞の溝構造が不完全になった。従って、Dllを含む付属肢形成に関わる遺伝子経路が、nasus形成にも関与することが示唆された。この結果は、富山大学理学部と共同で国際誌に公表した。ジテルペン合成経路に関わる酵素の遺伝子を同定するため、トランスクリプトーム解析を行うことにしたが、使用するタカサゴシロアリの額腺は非常に小さく、GS Juniorでの解析に必要な組織量を一人で解剖するのは困難であった。そのため、今回は富山大学理学部の前川清人先生の研究室においてタカサゴシロアリの額腺から作製されたプラスミドライブラリーを用いてシークエンシングを行った。結果として得られたリードにはプラスミドや大腸菌の配列が多数含まれており(全配列の約2/3)、アセンブルに使えるリード数が予想していたより少なくなってしまった。

この実験でジテルペン合成に関わる全ての遺伝子配列を決定することができなかったのはそのためと考えられるが、これまで遺伝子の同定が困難であったメバロン酸経路の2つの遺伝子を取ることができたことは、この手法を用いた功績である。また当該年度に行う予定であった、分子進化系統解析に用いる各種シロアリのサンプリングは、マレーシア(ボルネオ島)での採集許可を得ることができず、次年度への持ち越しとなった。当初の計画では、ディファレンシャル・ディスプレイ法など非モデル生物でも網羅的に遺伝子発現を比較できる手法を使って、タカサゴシロアリのカースト間での遺伝子発現を比較する予定であった。しかし、現在では次世代シークエンサーを用いたRNA sequencing法(RNA-seq)など、より優れた網羅的遺伝子発現解析法が開発されている。また次世代シークエンサーにより得られた短いリード配列を用いたアセンブルも、現在ではアセンブラーソフトの向上により非モデル生物でのde novoアセンブルも可能になっている。そこで、今後は基礎生物学研究所の重信秀治先生との共同で、次世代シークエンサーIllumina HiSeq2000を用いてRNA-seqを行い、ジテルペン合成経路の全遺伝子の同定を試みる予定である。得られた遺伝子候補については、リアルタイム定量PCRを用いて、発現解析を行う予定である。また、遺伝子機能解析を行うためのRNAi(RNA干渉)法は、Dll遺伝子を使った方法ですでにタカサゴシロアリにおいて開発されており、今後のジテルペン合成に関わる遺伝子の機能解析にもこの手法が応用できると期待できる。分子進化系統解析に用いる各種シロアリのサンプリングについては、ボルネオ島での採集許可を得ることができない場合は、オーストラリア(ダーウィン)での採集を考えており、サンプルの持ち出しにはシドニー大学のNathan Lo博士の協力が得られる。次世代シークエンサーIllumina HiSeq2000でのシークエンシングは1ランあたり50万円ほどの費用が見込まれるが、各カースト間、組織間でのRNA-seqによる比較を行うためには数ラン行う予定である。候補遺伝子の全長配列が得られなかった場合は、完全長cDNAライブラリーの作製が必要になり、ライブラリー作製キットやクローニング、シークエンシング関係の試薬、消耗品費も見込まれる。次年度は候補遺伝子の発現解析のために、リアルタイム定量PCRを大量に行わなければならず、RNA抽出キット、逆転写酵素やリアルタイム定量PCR反応キット類などの消耗品費が必要になる。また同様に、機能解析を行うための遺伝子実験用試薬類、実験器具類などの消耗品費用も必要である。9月に東京で行われる昆虫学会大会、3月に静岡で行われる生態学会大会にて、研究成果の発表を行う予定である。また国内のシロアリのサンプリングは、西表島、兵庫および東京にて行うことを考えており、次年度に数回行うことを予定している。また、8月に韓国で行われる国際昆虫学会大会における研究成果発表、分子進化系統解析に用いる各種シロアリのサンプリング(オーストラリアおよびマレーシア)に掛かる外国旅費も必要になる。
時空間スペックルグラムの周波数解析による立体計測法の研究

従来の代表的な非接触立体計測法であるモアレ法は,連続で滑らかな形状の物体に対しては有効であるが,モアレ縞の縞次数に飛びが生じるような強い段差や不連続性をもつ物体は測定できない.また,ステレオ視差法は,ステレオ画像の対応点決定の計算量が多いという問題に加えて,反射率が一様な表面を持つ物体の場合には照合する特徴点が得られないという問題がある.本研究では,従来の立体計測法が対応できないこれらの物体の形状を非接触で自動計測することを目的として以下のように新しい立体計測法の原理を考案し実験によりその有効性を実証した.(1)従来のモアレ法やステレオ視差法のような基線を媒介とした3角測量法的な原理に代わるものとして,光波干渉を利用した直接的な2点間測距の原理を採用し,それを被測定物体上の全点に対して多点同時並列的に実現するような新しい方法の原理を考案した.粗面物体を測定できるようにスペックル干渉計と類似な光学系を用いたが,スペックル干渉計測法は物体の元の位置・形状からの相対的な変位・変形を測る,いわば差分量△hの計測技術であったのに対して,本研究の方法は,位置・形状そのもの,すなわちh自身の計測技術である点にその特長と新規性がある.(2)光源に波長走査可能な半導体レーザを用い,干渉計のなかにテレセントリック結像系を導入し,物体をイメージセンサ上に共役結像することにより,粗面物体上の各点からの散乱光を再統合して各点が互いに独立な干渉光路をもつ(画素と同数の)超多チャンネル測距干渉計が実現できることを見いだし,上述の原理に基づく立体計測システムを構築した.(3)段差のある針状物体や深穴の形状を非接触自動測定することにより原利の有効性を実験的に確認した.従来の代表的な非接触立体計測法であるモアレ法は,連続で滑らかな形状の物体に対しては有効であるが,モアレ縞の縞次数に飛びが生じるような強い段差や不連続性をもつ物体は測定できない.また,ステレオ視差法は,ステレオ画像の対応点決定の計算量が多いという問題に加えて,反射率が一様な表面を持つ物体の場合には照合する特徴点が得られないという問題がある.本研究では,従来の立体計測法が対応できないこれらの物体の形状を非接触で自動計測することを目的として以下のように新しい立体計測法の原理を考案し実験によりその有効性を実証した.(1)従来のモアレ法やステレオ視差法のような基線を媒介とした3角測量法的な原理に代わるものとして,光波干渉を利用した直接的な2点間測距の原理を採用し,それを被測定物体上の全点に対して多点同時並列的に実現するような新しい方法の原理を考案した.粗面物体を測定できるようにスペックル干渉計と類似な光学系を用いたが,スペックル干渉計測法は物体の元の位置・形状からの相対的な変位・変形を測る,いわば差分量△hの計測技術であったのに対して,本研究の方法は,位置・形状そのもの,すなわちh自身の計測技術である点にその特長と新規性がある.(2)光源に波長走査可能な半導体レーザを用い,干渉計のなかにテレセントリック結像系を導入し,物体をイメージセンサ上に共役結像することにより,粗面物体上の各点からの散乱光を再統合して各点が互いに独立な干渉光路をもつ(画素と同数の)超多チャンネル測距干渉計が実現できることを見いだし,上述の原理に基づく立体計測システムを構築した.(3)段差のある針状物体や深穴の形状を非接触自動測定することにより原利の有効性を実験的に確認した.
ランゲルハンス細胞組織球症の病態解明と選択的治療へ向けた基礎的研究

ランゲルハンス細胞組織球症(LCH)の骨病変発症の機序は依然不明であるが、骨病変を有するLCH患者では炎症性サイトカインが有意に高値であり、これらが骨芽細胞や間質細胞に働きreceptor activator of NF-kappaB ligand (RANKL)発現を介して骨融解を促していると推測される。一方、RANKL/RANK系の遺伝子変異により骨病変を引き起こす先天性疾患があり、今回、骨病変を有するLCH患者に既知のRANKL/RANK系の遺伝子変異が認められるかどうかを検討した。寛解期においてはいずれの異常も認めなかったが、症例数が少なく、今後も検討を重ねる必要がある。ランゲルハンス細胞組織球症(LCH)はCD1a陽性ランゲルハンス細胞の腫瘍性増殖性疾患で、多剤化学療法により生命予後は改善したものの、骨病変で約30%が再燃する。LCHにおける骨病変発症には骨融解を促すreceptor activator of NF-kappaB ligand (RANKL)/RANK/OPGシステムが関わっていることが推測されているが、そのメカニズムはまだ明らかになっていない。この研究ではLCH患者における骨病変発症の原因をRANK/RANK system異常から解明することを目的としている、そのため、LCHの骨再燃例において、すでに報告されている先天的な遺伝子変異により破骨細胞の形成・機能に異常をきたす疾患と同様な遺伝子異常が認められるのかどうかを検討し、再燃例の早期発見の可能性、また難治性である骨病変の頻回再発例に対する有効な治療法を見出すこととした。2013年度の新規LCH患者はゼロであったため、2013年度はフォローアップ患者の寛解時の末梢血単核球からDNAを抽出し、これまでに早期発症家族性骨パジェット病の原因遺伝子として同定されているRANK遺伝子変異(TNFRSF11A)について直接シークエンス法を用いて既知の一塩基置換や欠損などの微小な遺伝子異常を調べたが、遺伝子変異は同定できなかった。しかし、その他にもOPG遺伝子変異やRANKL遺伝子変異等もあるため、今後もさらに症例を蓄積しての解析が必要と思われる。ランゲルハンス細胞組織球症(LCH)はCD1a陽性ランゲルハンス細胞の腫瘍性増殖性疾患で、化学療法により生命予後は改善したものの約30%が再燃すると言われている。特に骨病変での再燃が多いが、そのメカニズムはまだ明らかになっていない。この研究ではLCH患者における骨病変発症の原因をRANKL/RANK system異常から解明することを目的としている。小児領域では、先天的な遺伝子変異により骨吸収や骨形成の均衡に異常をきたし、結果的に骨融解が生じるような家族性広汎性骨融解症や早期発症骨パジェット病、大理石病などが知られている。いずれの疾患も非常に稀な疾患ではあるが、RANKの恒常的活性化により骨融解を生じることが分かっている。そのため、当院でフォローしているLCH患者の骨融解に関わるとされるこれらの遺伝子異常を現在測定中である。2014年度には当院でフォローアップしている6例のLCH患者のRANK遺伝子変異の測定を行ったが、いずれも異常は認められなかった。また、そのうち乳幼児の多臓器型LCH(皮膚と肺病変)の新規症例を認めた。骨病変はなく、RANK遺伝子変異も認めなかった。しかし、本症例では皮膚病変に疥癬を合併したという非常に稀な症例であり、臨床所見・皮膚病理所見では両者の皮膚病変は非常に類似し、鑑別が困難であることがわかった。特に乳児では皮膚病変を高率に合併するため、臨床に必要な情報として学会発表を行った。また、単独骨病変の1例に再燃を認めた。しかし、自然軽快しており、本症例においても遺伝子異常は見つかっていない。今後も症例を蓄積して解析を継続する予定である。ランゲルハンス細胞組織球症(LCH)はCD1a陽性ランゲルハンス細胞の腫瘍性増殖性疾患で未だ病因不明である。現在多剤併用化学療法によりその生命予後は改善されたものの、約30%が骨病変で再燃する。しかし、現時点で再燃のリスク因子やLCHの骨病変発症のメカニズムについては明らかにされていない。今回、当院でLCHと診断された小児例を対象とし、既に報告されている先天的な遺伝子変異により破骨細胞の形成・機能に異常をきたす疾患と同様な遺伝子異常が認められるのかどうかを検討した。これまでの報告によりLCH患者においては、骨融解に作用する炎症性サイトカインであるIL-6、TNFαが有意に高値であり、IL-6、TNFαが骨芽細胞や間質細胞に働きreceptor activator of NF-kappaB ligand (RANKL)発現を介して骨融解を促していると推測されている。RANKL/RANK系の先天的な遺伝子変異により骨吸収や骨形成の均衡に異常をきたし、結果的に骨組織が病的状態に至る疾患として家族性広汎性骨融解症や広汎性骨格性高ホスファターゼ症、早期発症骨パジェット病、大理石病などが知られており、これらの遺伝子変異がLCH患者においても認められるかどうかを検討した。初発時年齢2か月から14歳の8例を検討した。7例は骨症状を有しており、1例は皮膚と肺病変で発症した乳児例であった。7例は化学療法、1例は無治療で症状消失しており、研究期間中に再燃した症例は認めなかった。寛解時における患者の検体ではRANK遺伝子変異、OPG遺伝子変異、RANKL遺伝子変異を有する症例は認めなかった。

しかし、LCHは非常にまれな疾患であり、治療開始前や再燃時においての検討が不十分であり、症例をさらに増やして検討する必要があると考えられた。ランゲルハンス細胞組織球症(LCH)の骨病変発症の機序は依然不明であるが、骨病変を有するLCH患者では炎症性サイトカインが有意に高値であり、これらが骨芽細胞や間質細胞に働きreceptor activator of NF-kappaB ligand (RANKL)発現を介して骨融解を促していると推測される。一方、RANKL/RANK系の遺伝子変異により骨病変を引き起こす先天性疾患があり、今回、骨病変を有するLCH患者に既知のRANKL/RANK系の遺伝子変異が認められるかどうかを検討した。寛解期においてはいずれの異常も認めなかったが、症例数が少なく、今後も検討を重ねる必要がある。LCHの発症率は全国でも年間60-70人と非常に少ない。またそのうち再燃する患者の割合も30%であり、解析症例数が少ないことが原因に挙げられる。小児血液腫瘍予想以上に新規患者数が少なく、症例数が滞っているため、現在フォローしている症例に対して新たな遺伝子変異の測定を行うことを予定している。また、疥癬を合併した乳児のLCH症例に対しても、臨床的に有用な情報として論文発表を行う予定である。ランゲルハンス細胞組織球症(LCH)の発症率は年間60-70人と非常に少ないため、当科における2013年度の新規LCH患者はゼロだった。また、治療中あるいは治療後に再燃した症例も認めなかったため、寛解症例のみでの解析となった。新規の症例が少なく、また再燃例も1名のみで自然軽快したという経過であったため、物品費等が予定より少なくなった。寛解を維持している症例に関しては、フォローアップを継続し、引き続きRANKL/RANK系の先天的な遺伝子変異により骨吸収や骨形成の均衡に異常をきたすとされている家族性広汎性骨融解症や広汎性骨格性高ホスファターゼ症、大理石病などの原因遺伝子として同定されているOPG遺伝子変異、RANKL遺伝子変異の有無を直接シークエンス法で検索する。また、新規発症例や再燃LCH症例については、病理組織標本を用いてRANKL発現能や破骨細胞分化能、細胞内転写因子シグナルの解析を行い、頻回再燃例と再燃無し例とを比較検討する。今年度も引き続き、集積した検体の中から新たな遺伝子変異の検索を行う予定である。そのため、昨年度から繰越した予算が必要となる。今年度はフォローアップ患者の検体を集積することから始まった。また、新規LCH症例および再燃症例がいなかったため、物品費等が予定より少なくなった。今年度は集積した検体から遺伝子変異の検索やRANKL発現能の検索を行う予定である。そのため昨年度から繰り越しした予算が必要となる。
不規則な摂食時の脂肪蓄積について

不規則な摂食が生体に及ぼす影響について、エネルギー代謝や脂肪の蓄積を中心として検討を行った。不規則な摂食という場合、量、質、時間などの因子が考えられるが、今回は量を不規則にした場合についての実験を行った。成長期のラットを、不規則性の最も厳しいと考えられる絶食-自由摂食の群(I群)、これと同カロリーをコンスタントに摂食する群(R群)を設定し、実験開始後1週間連続の呼気分析によるエネルギー代謝測定を行なった。さらに1カ月飼育中の体重変化および1カ月後、小動物体成分測定装置(EM-SCAN社SA-2)を用いて体脂肪を測定した。I群は不規則摂取開始後総消費エネルギー量およびBMR値を摂食量の変化に対応し増加減少させたが、摂取エネルギーにみあったものではなく、脂肪蓄積の可能性を示していた。代謝行動値は、期間中二つの群に有意差がみられるものはなかった。また1カ月後の最終体重および不規則摂食により増加が認められると考えられた体脂肪について、ややI群のほうが高い値となったものの、二つの群に有意差は認められなかった。また実際の体成分分析の結果についても同様の結果となった。不規則食群は絶食-自由食という厳しいものであり、制限食の側面も加味されることから、このような結果となったのではないかと考えられた。そこで絶食を1日施しその後自由食を施した場合の脂肪蓄積についても検討した。絶食後、自由食への回復23日は摂食量が増加し、体重増加率は大きくなったが、終始自由摂食群との間に有意差は見られなかった。同カロリーにしたコントロール群の設定が困難であること、さらに経時的に体成分分析や脂肪酸合成能の測定がうまくできなかったことなどから単純に比較出来ないため、さらに、カロリー制限のない状況での検討が必要であると考えられる。
アジア近隣諸国と日本のレジャー活動データ比較

日本の『レジャー白書』の調査手法を、モンゴル国、韓国、中国に適用して、約100種類のレジャー活動の参加率、参加希望率、潜在需要を定量化し、日本のデータと比較し、各国の特性を明らかにした。調査はWebアンケートを用い、質問紙で補完した。サンプル数は、モンゴル国342、韓国571、中国・上海657、中国・海南1331。調査対象国のなかで、韓国の参加率は日本より水準が高く、レジャー活動が活発である。日本と韓国の参加率、参加希望率にはそれぞれ相関関係が見られた。一方、モンゴル国では、参加率と潜在需要に相関関係がみられた。韓国、中国・上海、中国・海南では、参加率と参加希望率に相関関係が見られた。本研究は、研究代表者が25年間執筆に携わる『レジャー白書』(日本生産性本部発行)の調査手法を、アジア近隣諸国に適用することにより、今後レジャー活動の発展が見込まれる国々のレジャー活動状況を定量化し、日本のデータと比較してその特性を明らかにするものである。初年度は、過去の科研費研究により調査体制の整っているモンゴル国において、関係機関と協力しながら先行実施した。まず、日本生産性本部と協力し、独自のWebアンケート調査システムを製作した。そして、調査票のモンゴル語に翻訳し、モンゴル国のウランバートル住民を対象とする調査を2015年11月から2016年3月まで行った。その際、オトゴンテンゲル大学、モンゴル国立大学、モンゴル科学技術大学に調査告知・回答等の協力を依頼した。この結果342サンプルを回収することができた。一方、次年度に行う韓国調査の準備として、日本観光振興協会研究員の協力を得て、韓国文化体育観光部・韓国文化観光研究院と連携して調査を実施する体制を整えた。これまでの調査結果は、余暇ツーリズム学会研究発表会(2015年9月)において「世界各国と日本のレジャー活動データ比較」を口頭発表した。また、『レジャー白書2015』(2015年8月発刊)において「余暇時間の日韓比較と韓国のレジャー特性」を発表した。モンゴル国の調査は、『レジャー白書2016』(2016年8月発刊)において「日蒙比較とモンゴル国のレジャー特性」を発表予定である。モンゴル国における調査では、目標サンプル数500以上を達成することはできなかった。しかし、モンゴル国の人口とサンプル数に対し、日本の『レジャー白書』が約3300サンプルであることを考慮すると、信頼できる水準といえる。ただし、レジャー活動の参加率、参加希望率、年間平均活動回数、年間平均費用のすべてをアンケートで聞くことにより、回答者への負荷が大きくなり、回答率が予想以上に低くなる傾向が見受けられた。そのため、今後の調査においては、参加率と参加希望率にしぼって調査を行う方針とする。本研究は、『レジャー白書』(日本生産性本部発行)の調査手法を、アジア近隣諸国に適用することにより、今後レジャー活動の発展が見込まれる国々のレジャー活動状況を定量化し、日本のデータと比較してその特性を明らかにするものである。本年度は、前年度のモンゴル国における調査に続き、韓国において調査を行った。Webアンケート調査システムを運用し、調査票を韓国語に翻訳し、韓国民を対象に2016年12月から2017年1月に調査した。その結果、572サンプルを回収することができた。現在は、その結果を日本のデータと比較分析している。一方、前年度に調査したモンゴル国において調査結果を発表するシンポジウムを開催した。2017年3月7日、オトゴンテンゲル大学で、調査趣旨を説明した上で、モンゴル国民のレジャー活動の現状報告を行った。モンゴル国の調査結果は、『レジャー白書2016』(2016年8月発刊)で報告するとともに、余暇ツーリズム学会研究発表会(2016年9月)において口頭発表した。また、次年度に調査する中国・上海の東華大学を訪問し、調査協力体制を整えた。韓国における調査では、回収目標サンプル数500以上を達成することができた。調査項目は、レジャー活動の参加率、参加希望率、年間平均活動回数、年間平均費用のすべてをアンケートで聞くことにより、回答者への負荷が大きくなり、回答率が低くなる傾向が前年度調査で見受けられたことから、参加率と参加希望率にしぼって調査を行った。その他、全ての作業は当初の計画通り進行している。研究代表者が28年間執筆に携わる『レジャー白書』の調査手法を、アジア近隣諸国に適用することにより、今後レジャー活動の発展が見込まれる国々の約100種類ものレジャー活動の参加率、参加希望率、潜在需要を定量化し、日本のデータと比較してそれぞれの国の特性を明らかにした。『レジャー白書』は、日本人のレジャーの現状や動向を把握できる貴重なデータとして、産業界や学術研究分野において有効活用されているが、同一の調査手法で行った総合的な国際比較データは見られない。調査は、Webアンケート方式で行ったが、高齢者層を中心に、質問紙調査でサンプルを補完した。サンプル数は、モンゴル国342、韓国571、中国・上海657、中国・海南1331であった。調査対象国のなかで、韓国の参加率水準は日本より高く、活動が活発である。日本と韓国は、参加率と参加希望率にそれぞれ相関関係が見られた。中国・上海の参加希望率は日本と相関関係にあった。モンゴル国、中国・海南については、日本と相関関係は見られなかった。これにより、参加希望率の相関、参加率の相関の順に活動状況が満たされながら発展していく可能性が推察された。

一方、モンゴル国では、参加率と潜在需要・年間平均活動回数・年間平均費用にそれぞれ相関関係がみられた。韓国と中国・上海、中国・海南では、参加率と参加希望率に相関関係が見られた。こちらは、参加率と参加希望率の相関がみられた後、多様化の進展で相関が薄れる方向に進むものと推察される。この研究成果は、学会発表するだけでなく、『レジャー白書』に投稿し広く公開した。同時に、調査対象国においても、学会発表やシンポジウム、講義などを行い、情報発信を行った。この成果は現地の関係機関において有効活用されるだけでなく、日本のレジャー関連企業が各国に進出する際のマーケティングデータとしても期待できる。日本の『レジャー白書』の調査手法を、モンゴル国、韓国、中国に適用して、約100種類のレジャー活動の参加率、参加希望率、潜在需要を定量化し、日本のデータと比較し、各国の特性を明らかにした。調査はWebアンケートを用い、質問紙で補完した。サンプル数は、モンゴル国342、韓国571、中国・上海657、中国・海南1331。調査対象国のなかで、韓国の参加率は日本より水準が高く、レジャー活動が活発である。日本と韓国の参加率、参加希望率にはそれぞれ相関関係が見られた。一方、モンゴル国では、参加率と潜在需要に相関関係がみられた。韓国、中国・上海、中国・海南では、参加率と参加希望率に相関関係が見られた。2年度目は、モンゴル国の調査結果を分析し、オトゴンテンゲル大学において、調査結果を発表するシンポジウムを共催する。そして、2017年1月に、韓国の首都ソウルや大田市などの大都市住民を対象に調査を行う。また、中国(上海と海南の両方または一方)において、調査を行うための準備作業を進める。この調査結果は、余暇ツーリズム学会の研究発表大会で口頭発表するとともに、『レジャー白書』で成果を公開する。3年度目は、韓国の調査データを日本と比較分析し、結果発表シンポジウムを開催する。この調査結果は、『レジャー白書』で公開するとともに、余暇ツーリズム学会の研究発表大会で口頭発表する。そして、2017年12月に、中国の上海市、海南市の住民を対象に調査を行う。そのために、調査票の中国語訳を行う。そして、その結果を報告するため各都市においてシンポジウムを開催する。観光学・レジャー学モンゴル国への旅費の端数韓国での調査においては、前年度より調査項目をしぼったことから、その状況を確認した上で、中国における調査票を確定し、翻訳作業に入ることが望ましいと考えた。結果、2017年度1月までの調査は円滑に進んだことから、韓国と同じ調査票を中国語訳する方針を固め、翻訳作業に入ったが、支払いは次年度に持ち越した。また、中国・海南市での調査については、海南大学との調査体制を整える見込みが立ったこと、そして、日本から訪問する際の旅費が十分とは言えないことから、現地への訪問を見送った。次年度のモンゴル国への旅費として使用する。調査票の中国語訳は既に作業着手しており、中国でのWebアンケート調査システム運用とあわせて、支払いを行う予定である。
大卒8年後のキャリア発達に関する縦断研究-時間的展望の再編成に注目して-

大卒8年後のキャリア発達を時間的展望の再編成に注目して明らかにするために,教員養成課程を卒業した30人に大学卒業8年目に面接調査と質問紙調査を実施しした。その際,研究への承諾を求め,了解を得たかたのみを対象とした。測定内容は,卒業後の進路と職場の状況・職務満足・大学生活と職業探索行動・職場適応に関する回想,ライフ・プランニングの測定,時間的展望とアイデンティティの測定,VPI職業興味検査を実施した。その結果,第1に,大卒者のキャリア形成の過程は,大学卒業時に希望していたキャリア目標を軸に,職業や職場との適合感や満足感を手がかりに,その後の結婚などの人生課題と取り組みつつ,ライフ・スタイルとライフ・プランを創造していく過程であると考えられた。第2に,成人化渦程という観点からすると,20代後半から30代にかけては,個人主義的な自立から協同的な自立へと変化していく時期であると考えられた。第3に,支援の内容として,力量の向上へのサポート,多忙化への対処や自律性の確保,再就職の心配の除去,結婚に対する社会的支援,現実的なライフコースを事前に教えることなどがあげられた。今後の課題としては,結婚・出産・子育てといった家族形成課題との関連を検討するために縦断研究を継続すること,自分の20代を振り返って過去をどのように意味づけ,自己の物語をつくっているのかの検討があげられた。卒就職者の8年後の職場適応に関するデータを収集するために,大学卒業後8年目の女性8人の調査協力ヘの承諾が得られ,質問紙と面接による調査を行った。質問紙は,郵送法により,卒業後の進路と職場の状況,職務満足,大学生活と大学時代および卒業後1年目および5年目の職業探索行動または職場適応に関する回想,ライフ・プロジェクトの測定を,自由記述を中心に行なった。また,縦断的データを重ねている時間的展望と自我同一性地位の測定,VP1職業興味検査を実施した。面接調査は,予備調査をふまえて,職場適応の実際の行動,その動機と見通しについて明確にするための質問から構成された。面接記録は筆記されると同時に,テープレコーダーで録音され,文章化された。面接時の職業は,小学校教師4人,大学研究者1人,病院技師1人,図書館司書1人で,主婦1人も参考までに調査された。面接調査の結果から以下のことが示唆された。つまり,(1)20代は卒業、就職、結婚が重要な人生の区切りとなることが予想されたが、結婚それ自体も予期され、かつ生活のスタイルが変わらない場合にはそれほど重要な区切りではなくなること、むしろ職業生活が大きな位置を占め、転勤などで職場環境が大きく変わった場合にはそれが転機となった。(2)30歳になることについては周囲からは別として自分自身はあまり意味がないとしている者が多かった。自分についてはとくに変わっていないとする者が多かった。他方で、大人であるかどうかについても捉え方の個人差が大きかった。(3)将来展望に関しては、未婚の場合はこれまでと同様であるが、結婚しなかった場合も想定した人生が考えられ始めており、既婚の場合は家族を含めた人生展望が考えられ始めていた。以上から、大学卒業後8年後では、職業キャリア経験の体制化とそれに基づく将来展望および家庭生活との具体的連動が形成され始めることが示唆された。大卒就職者の8年目の職場適応に関するデータを収集するために,大学卒業後8年目の男性1人と女性5人の調査協力の承諾が得られ,質問紙と面接による調査を行った。質問紙は,郵送法により,卒業後の進路と職場の状況,職務満足,大学生括と大学時代および卒業後2年目と5年目の職業探索行動または職場適応に関する回想,ライフ・プロジェクトの測定を,自由記述を中心に行なった。また,縦断的データを重ねている時間的展望と自我同一性地位の測定,VPI職業興味検査を実施した。

面接時の職業は,小学校教師3人,会社員1人,学生1人,主婦1人だった。調査時期を一定にしたコホート比較のため,別のコホートで大学卒業後5年目にあたる5人からも承諾が得られ,調査協力者が大卒5年目と同様の調査を実施した。面接調査の結果から以下のことが示唆された。大卒就職者の8年目からみると,(1)職場では仕事をこなすだけではなく,同僚をサポートしていくことが求められている。(2)時間的展望を検討すると,転勤や職場の天井感,結婚や離婚により人生の節目を迎えている。(3)未婚の場合には,非婚の人生という選択肢も考え始めている。以上から、30歳は社会的な立場によって変化する転換点であることが示唆された。大卒8年後のキャリア発達を時間的展望の再編成に注目して明らかにするために,教員養成課程を卒業した30人に大学卒業8年目に面接調査と質問紙調査を実施しした。その際,研究への承諾を求め,了解を得たかたのみを対象とした。測定内容は,卒業後の進路と職場の状況,職務満足,大学生活と職業探索行動、職場適応に関する回想,ライフ・プランニングの測定,時間的展望とアイデンティティの測定,VPI職業興味検査を実施した。その結果,第1に,大卒者のキャリア形成の過程は,大学卒業時に希望していたキャリア目標を軸に,職業や職場との適合感や満足感を手がかりに,その後の結婚などの人生課題と取り組みつつ,ライフ・スタイルとライフ・プランを創造していく過程であると考えられた。第2に,成人化過程という観点からすると,20代後半から30代にかけては,個人主義的な自立から協同的な自立へと変化していく時期であると考えられた。第3に,支援の内容として,力量の向上へのサポート,多忙化への対処や自律性の確保,再就職の心配の除去,結婚に対する社会的支援,現実的なライフコースを事前に教えることなどがあげられた。今後の課題としては,結婚・出産・子育てといった家族形成課題との関連を検討するために縦断研究を継続すること,自分の20代を振り返って過去をどのように意味づけ,自己の物語をつくっているのかの検討があげられた。
ナノインプリントプロセスにもとづくポリマースルーホールメンブレンの作製

アルミニウムを酸性浴中で陽極酸化することにより得られる陽極酸化ポーラスアルミナを鋳型とし,その細孔内へNi電析を行い,その後,鋳型を溶解除去することにより高アスペクト比のナノピラーが規則的に配列したメタルモールドを得た.得られたNiモールドを用いたナノインプリントプロセスにより,高アスペクト比のポリマーホールアレーが形成可能であることが確認された.また,表面に犠牲層として機能するポリマー層を形成した基板表面に光インプリントプロセスによりポリマーホールアレーを形成したのち,先の犠牲層を溶解除去することで,ポリマースルーホールメンブレンの作製が可能であることが確認された.本手法は,高スループットにポリマースルーホールメンブレンを形成するための手法として有望であり,得られた試料は,精密ろ過膜や,燃料電池用の隔膜材料など様々な分野への応用が期待できる.アルミニウムを酸性浴中で陽極酸化することにより得られる陽極酸化ポーラスアルミナを鋳型とし,その細孔内へNi電析を行い,その後,鋳型を溶解除去することにより高アスペクト比のナノピラーが規則的に配列したメタルモールドを得た.得られたNiモールドを用いたナノインプリントプロセスにより,高アスペクト比のポリマーホールアレーが形成可能であることが確認された.また,表面に犠牲層として機能するポリマー層を形成した基板表面に光インプリントプロセスによりポリマーホールアレーを形成したのち,先の犠牲層を溶解除去することで,ポリマースルーホールメンブレンの作製が可能であることが確認された.本手法は,高スループットにポリマースルーホールメンブレンを形成するための手法として有望であり,得られた試料は,精密ろ過膜や,燃料電池用の隔膜材料など様々な分野への応用が期待できる.ナノインプリントプロセスにもとづくポリマースルーホールメンブレンの作製に関し検討を行い,以下の成果を得た。1.高アスペクト比を有するメタルモールドの作製に関し検討を行った。鋳型となるポーラスアルミナ表面に導通層となる金属層のコートを行い,その後,アルミナ細孔内および表面に金属を電析する手法について検討を進めた結果,イオンビームスパッタ法を用いて導通層の付与を行った場合に,アスペクト比10以上の突起が配列したメタルモールドを再現性良く形成できることがわかった。2.高アスペクト比メタルモールドを用いた光インプリントの最適化に関する検討を進めた。光硬化性樹脂を用いてポリマー規則表面の形成を行うためには,モールドとポリマーの離型性を高めるために,モールド表面にあらかじめフッ素系の表面処理剤を用いて離型処理を行う必要がある。様々な条件で離型処理の検討を行った結果,高濃度のアルキルフルオロシラン溶液で処理することにより,高アスペクト比モールドを用いたインプリントが可能となることがわかった。3.ナノインプリントプロセスにもとづくポリマースルーホールメンブレンの作製に関し検討を行い,ポリマー二層構造を用いることによってスルーホールメンブレンの形成が可能であることを確かめた。本手法では,後処理により溶解可能な下地ポリマー層の上に光インプリントにより各細孔が貫通したポリマーホールアレーの形成を行うことで実現した。4.大面積スルーホールメンブレンの形成に向け,予備的な検討として,1cm角の理想配列ポーラスアルミナの形成とそれを鋳型としたメタルモールドの作製について検討を行った。サイズを拡大した場合においても高アスペクト比メタルモールドの形成が可能であることを確かめた。ナノインプリントプロセスにもとづくポリマースルーホールメンブレンの作製に関し検討を行い,以下の成果を得た.1.ナノインプリントプロセスに用いるモールドは,通常,電子ビームリソグラフィーを始めとする各種リソグラフィー技術により作製される.これらのプロセスでは,曲面状にナノパターンの形成を行うことは難しいことから,曲率を有する表面にナノパターンが形成されたモールドを形成することは困難である.アルミニウム電極を陽極酸化することにより電極表面に形成される陽極酸化ポーラスアルミナは,アルミニウム電極の形状を問わず形成することが可能である.そのため,曲率を有するアルミニウム表面に形成した陽極酸化ポーラスアルミナをナノインプリント用モールドとして適用することにより,既存のモールドを用いたナノインプリント法では作製困難な,曲面上にナノパターンの形成が可能であることが確認された.2.従来より検討を進めてきたポリマー材料のほか,無機材料への適用に関し検討を進めた.これにより,陽極酸化ポーラスアルミナまたはそれを鋳型として作製したネガ型モールドを用いたナノインプリントプロセスにより,無機材料からなるナノ規則表面の形成が可能であることを確認した.3.陽極酸化ポーラスアルミナを用いたナノインプリントプロセスにより形成したシリカナノピラーアレーがフォトニック結晶特性を示すことが確認され,本手法が無機材料からなるフォトニック結晶を作製するための手法として有用であることが確認された.
水素化イットリウム・ランタン膜の物性と可変光学材料の探求III

最近、YやLaの薄膜は水素化-脱水素化によって可逆的に金属-半導体遷移を起こし、それに伴い可視光域での光透過率が変化することがわかった。これらの光学的性質の変化を伴う水素化・脱水素化に関する研究は始まったばかりであり、全体像は明かではない。そこでLa薄膜膜の水素吸収・放出過程について実験を行った。La膜はスパッタ法を用いて石英ガラス基板上に作製した。30005000ÅのYの上に200ÅのPdを蒸着させた。膜は他の容器に移して真空引きした後、水素ガス中で水素化した。その過程の電気抵抗測定も行った。水素化した膜の加熱による脱水素の様子も調べた。水素化に伴い、不透明膜から橙色の半透明膜になるのが観察された。水素吸収後のX線回折から、長時間水素中に放置しても完全に三水素化物にならず、一部二水素化物が残ることがわかった。水素吸収時の電気抵抗率の変化を調べると、初めに抵抗率は上昇し、次いで減少、最後に著しく増大した。これはα相からβ相、そしてγ相が析出するのに対応している。次に水素化した膜を真空中に一日置いて脱水素化を試みた。X線回折から三水素化物のピークがみられ、脱水素もすぐには完了しないことがわかった。このように、脱水素化は常温では非常に遅いことがわかった。そこで加熱させたときの脱水素化の様子を調べた。440°Cで熱処理を行うと三水素化物が消失し、同時に酸化物が生成されることがわかった。さらにこの後、水素化処理を行った膜では三水素化物は生成しなかった。Pd保護層が役割を完全には果たさずに酸化物層が形成され、水素の拡散をブロッキングをしていると考えられる。