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高活性電極界面における溶媒和イオン反応過程のその場分光

研究代表者の研究グループでは、電池の電極反応を分光学的な視点より解明している。電池特性の鍵である高活性な電池電極界面では、溶媒和した分子が溶媒和・脱溶媒和しながら電極反応が進行していると考えられるが、その反応についての詳細は未だ推測の域を脱していない。当該研究課題では、分光学的手法であるラマン分光法などの振動分光学的な手法を高活性な電池材料界面に展開する。得られる知見は、急速充放電を必要としている電気自動車用車載リチウムイオン2次電池の研究開発に大きな知見を与えると考えている。本研究課題「高活性電極界面における溶媒和イオン反応過程のその場分光」における研究の初期段階である「溶媒和と非溶媒和のラマンスペクトルの測定」は、本研究課題の研究の土台をなす非常に重要な研究項目である。この「溶媒和と非溶媒和のラマンスペクトルの測定」は順調に進展していたが、平成27年8月に当初予想し得なかった溶媒和分子間に起因するラマンスペクトルの変化が観測された。この溶媒和分子間に起因するラマンスペクトルの変化は、次段階の研究項目であるその場測定における電極反応の制御を行う上で非常に重要な反応系であり、「溶媒和と非溶媒和のラマンスペクトルの測定」を高精度にかつ網羅的に幅広く実験を遂行する必要が出てきた。特に、多様な種類の溶媒和と非溶媒和分子の高分解能なラマン分光測定と高感度なラマン分光測定が必要であり、超高感度な最先端の機器を使用しても長い測定時間を要する。そのため、本研究課題の「溶媒和と非溶媒和のラマンスペクトルの測定」の研究項目を12ヶ月延長し、研究課題に飛躍的なブレイクスルーをもたらし、革新的電池技術開発の一翼を担う。当該研究課題では、分光学的手法であるラマン分光法や赤外分光法などの振動分光学的な手法を電池材料界面に展開する。特に、リチウムイオンの溶媒和・脱溶媒和過程を分光学側面から追跡し、溶媒和・脱溶媒和過程と電気化学特性の関係を明らかにすることを大きな目的としている。得られる知見は、急速充放電必要としている電気自動車用車載リチウムイオン2次電池の研究開発に大きな知見を与えると考えている。研究の初期段階において、溶媒和と非溶媒和溶液のラマンスペクトルによる詳細な検討を行う。ECの振動に起因するラマン線がスペクトル上に観測されている。溶媒和に起因するラマン線は905cm-1付近に観測されており、前述の図1に示したLiPF6の濃度に強く依存するラマン線である。また、730cm-1付近にも、溶媒和に起因するラマンスペクトルが観測されている。リチウムイオン電池に関連する電解液を対象とした溶媒和・非溶媒和電解液を中心に溶媒和と非溶媒和の関係を分光学的側面より探索する。この種の電解液のラマンスペクトルにおいて、ラマン分光測定の妨げになる電解液からの蛍光が想定される。この蛍光を避けるために、785nmの長波長の励起光を用いたラマンスペクトルの測定や、375nmの紫外領域のラマンスペクトル測定、さらに、近赤外光(1064nm)励起を用いたFTラマンスペクトル法を適宜用い、あらゆる手段のラマン分光法を用い当タスクの目標達成に資する。電極界面を解明する手法の1つである「その場ラマン散乱・赤外吸収分光法」により、高活性な電極界面のダイナミックスをこれまで明らかにしてきた。分子の酸化還元反応に伴う分子の溶媒和・脱溶媒和過程を学術的な分光学側面から追跡し、溶媒和・脱溶媒和過程と電気化学特性の関係を明らかにすることを大きな目的としている。本研究課題は電池特性の鍵である高活性な電極界面における電池反応に関し大きな知見をもたらし、革新的電池技術開発の一翼を担う。本研究課題では、実電池に即した研究に礎を置いているので、混合溶媒を用いた場合の溶媒和・脱溶媒和過程についても検討を行い、高活性電極界面の統一的見解を導き出すことを研究期間内に行う。溶媒和電解液のその場ラマン分光測定を実験の初期段階において、黒鉛負極合材電極界面において行う。特に、急速充放電を念頭においた1C程度の充放電電流を電極に印加し、その場ラマン測定をを行う。この急速充放電により、電極界面における溶媒和・脱溶媒和反応が急速に進行し、溶媒和・脱溶媒和反応がラマン測定にかかる溶媒和分子数を増した条件下での実験を遂行する。図8に溶媒和した分子が脱溶媒和し、黒鉛負極に取り込まれる反応の模式図を示す。溶媒和したリチウムイオンが脱溶媒和し、脱溶媒和したEC分子が電極表面に残存していると想定している。

この残存しているEC分子は、電極界面に生成しているとされているSEI(Solid Electrolyte Interface)膜と関連があると考えている。このSEI膜は、電池における電池特性を決定づける鍵として従来より着目されているが、推測の域を出ていない。当該研究課題では、この脱溶媒分子とSEIの関係についても検討を行い、電池開発の一助として貢献したい。研究代表者の研究グループでは、電池の電極反応を分光学的な視点より解明している。電極界面を解明する手法の1つである「その場ラマン散乱・赤外吸収分光法」により、高活性な電極界面のダイナミックスをこれまで明らかにしてきた。電池特性の鍵である高活性な電池電極界面では、溶媒和した分子が溶媒和・脱溶媒和しながら電極反応が進行していると考えられるが、その反応についての詳細は未だ推測の域を脱していない。当該研究課題では、分光学的手法であるラマン分光法などの振動分光学的な手法を高活性な電池材料界面に展開する。分子の酸化還元反応に伴う分子の溶媒和・脱溶媒和過程を学術的な分光学側面から追跡し、溶媒和・脱溶媒和過程と電気化学特性の関係を明らかにすることを大きな目的とし研究開発を展開してきた。本研究課題は電池特性の鍵である高活性な電極界面における電池反応に関し大きな知見をもたらし、革新的電池技術開発の一翼を担うと考えている。当該研究課題では、分光学的手法であるラマン分光法や赤外分光法などの振動分光学的な手法を電池材料界面に展開する。特に、リチウムイオンの溶媒和・脱溶媒和過程を分光学側面から追跡し、溶媒和・脱溶媒和過程と電気化学特性の関係を明らかにすることを大きな目的としている。本研究課題では、実電池に即した研究に礎を置いているので、混合溶媒を用いた場合の溶媒和・脱溶媒和過程についても検討を行い、高活性電極界面の統一的見解を導き出すことを研究期間内に行う。得られる知見は、急速充放電必要としている電気自動車用車載リチウムイオン2次電池の研究開発に大きな知見を与えると考えている。得られる知見は、急速充放電を必要としている電気自動車用車載リチウムイオン2次電池の研究開発に大きな知見を与えると考えている。溶媒和電解液のその場ラマン分光専用の光学系の構築を行う。電極反応に追随したスペクトルの測定を行う。また、近赤外のラマン分光測定では、分散型分光器によるラマン測定と、超高感度FTラマン分光測定との測定比較を行い、分光感度、分解能等の分光学的な側面の比較検討を行う。また、その場分光には分散型か干渉型かどちらの型がその場分光に適切であるかを詳細に検討を行う。さらに、分光に用いる検出器についても検討を行う。一般に量子効率(QE)の高い検出器は高感度であるが、測定する波長領域によっては、CCDのエタロン効果(検出器内での内部反射)が発生し、良好なスペクトルを測定できない場合がある。
大学における教育研究活動のパフォーマンス・インジケータの開発研究

平成13-15年度の3年間、大きく3つの事項について研究を行った。第1に、英米を中心とする大学評価の指標を網羅的に収集し、教育・研究や社会貢献などの活動が、だれによって、どのように測定され、どのように運用されているかを整理し考察した。その結果、英米では、インプット、アウトプット、プロセス、アウトカムなど広範囲の指標が提案されている。最もよく使われているのは卒業率・非卒業率である。この他、アメリカでは全国標準テストが使われており、大学レベルの自己点検評価システムの個性も大きい。第2に、よく使われる中退率や卒業率など、既存の統計データから計算可能なインジケータについて日本の高等教育について試算した。その結果、日本の四年制大学の非卒業率は約8.8%で、英国(14.4%)の3分の2,米国の大学(36%)の4分の1と、かなり低いことが明らかとなった。第3に、アメリカおよびイギリスにおける制度レベル及び大学レベルの教育の達成度に関する指標のうち、我が国の大学に適用可能なものを作成し、実際にいくつかの大学学部で配布し、大学教育の成果を分析した。その結果、日本の大学生の数学の学力は大学・学部間の格差が大きいが、平均値はアメリカよりもかなり高かった。これらの結果をみると、我が国の大学教育の水準は低くないと言えよう。ただ、各指標は大学制度の違いを大きく反映しており、値を単純に国際比較するには若干の困難があることに留意すべきである。日本の大学教育のアセスメントを行うには、さらなる指標開発が求められる。本研究の目的は、まず、英米を中心として、大学における教育・研究・社会貢献等の活動がどのように測定されているかを明らかにし、さらに、それらを参考にして我が国の大学のパフォーマンス・インジケータ体系を構築し、大学教育の水準を日米比較の観点から客観的に評価することにある。平成13年度は、以下のような英米のパフォーマンス・インジケータに関する調査研究を行った。(1)アメリカとイギリスの大学評価に関する資料の収集大学評価に関する図書を購入し、主要なものについては抄訳作業を行った。(2)アメリカの大学及び高等教育行政機関への訪問調査大学評価で著名なコロラド大学ボルダー校事務局予算計画分析部門と、各州高等教育コミッションの連合組織であるSHEEO及び各州教育委員会の連合組織ECSを訪問し、最近の大学評価の政策をインタビュー調査し多数の印刷物を入手した。(3)アメリカの大学評価システムの整理連邦レベル,州レベル,大学レベルにおける評価システムを整理し,それぞれで使用されているパフォーマンス・インジケータ体系を検討する。それが各レベルにおいて教育研究活動の改善にどのように活用されているかを事例的に明らかにした。その結果の一部は、『大学論集』(広島大学・高等教育研究開発センター)に論文を寄稿した。平成14年度は、以下のようなパフォーマンス・インジケータに関する調査研究を行った。(1)アメリカにおけるパフォーマンス・インジケータの体系的整理昨年度末に訪問したコロラド大学ボルダー校事務局予算計画分析部門と、各州高等教育コミッションの連合組織であるState Higher Education Executive Officers及び各州教育委員会の連合組織Education Commission of the Statesから入手した多数の資料および近年発行された書物によって、連邦レベル,州レベル,大学レベルにおける教育研究活動の評価システムとそこで使用されているパフォーマンス・インジケータ体系を検討するとともに、それらが資源配分とどのように関連しているかも分析した。大学レベルについては、「アメリカにおける大学教育のアウトカム・アセスメント-コロラド大学ボルダー校を中心に」と「コロラド州高等教育関係機関訪問記」として執筆した。(2)日本版パフォーマンス・インジケータの試行的作成アメリカにおけるインジケータのうち、アウトカムに関する大学生の知的能力に関するインジケータを日本で使えるよう修正して新しいインストラメントを作成した。これを広島大学教育学部およびいくつかの大学学部の学生を対象に適用した。年度末までにデータ入力と分析を終了し、達成状況を比較検討するとともにインストラメントの妥当性を検討している。

なお、その結果は15年5月の第7回日本高等教育学会(神戸大学)で発表する予定である。平成15年度は、大きく3つの事項について研究を行った。第1に、英米を中心とする大学評価の指標を網羅的に収集し、教育・研究や杜会貢献などの活動が、だれによって、どのように測定され、どのように運用されているかを整理し考察した。その結果、以下の事項が明らかとなった。英米では、インプット、アウトプット、プロセス、アウトカムなど広範囲の指標が提案され、州や国レベルで使用されているが、最もよく使われているのは卒業率・非卒業率である。アメリカでは全国標準テストが使われていることが特徴である。また、大学レベルの自己点検評価システムの個性も大きい。第2に、よく使われる中退率や卒業率など、既存の統計データから計算可能なインジケータについて日本の高等教育について試算した。その結果、日本の四年制大学の非卒業率は約8.8%で、英国(14.4%)の3分の2,米国の大学(36%)の4分の1と、かなり低いことが明らかとなった。第3に、アメリカおよびイギリスの大学の自己点検評価で使われている教育の達成度に関する指標のうち、我が国の大学に適用可能なものを作成し、協力が得られたいくつかの大学学部で配布し、大学教育の成果を分析し、日本の大学教育の水準を検討した。その結果、日本の大学生の数学の学力は大学・学部間の差が大きいが、アメリカよりもかなり高かった。しかし、これらの指標は大学制度の違いを大きく反映しており、数量的な値を単純に国際比較することは適当ではないと考えられる。日本の大学教育のアセスメントを行うには、成果を測定するにふさわしい指標開発が求められる。
世界情報基盤(GII)の牴触法的研究

GIIの展開は、アメリカのNII(全米情報基盤)行動アジェンダ、そしてブッシュ政権末期のHPC(ハイ・パフォーマンス・コンピューティング)法の制定に遡るが、更にアメリカにそうした動きをもたらしたものは、日本のNTTのVI&Pという計画であった。2015年までに日本全国を光ファイバーでカヴァーするとNTTが宣言したのである。このことからも、日本のテレコムのあり方がGIIと無縁であり得ないことがよく分る。その後、GIIは、当初のゴアの提案の趣旨から外れ、通商問題化し、いわゆる電子商取引問題も含め、WTO(世界貿易体制)の中にとりこまれ、かつ、不公正貿易論と合体するものとなる。本研究では、GIIをめぐる諸状況が、とくにアメリカの通商政策の道具として問題ある流れを示しつつあることに対抗し、本来のGIIの姿を、社会・文化・歴史の多様性において明確化することに力を注ぎ、「世界情報通信基盤の構築-国家・暗号・電子マネー」(1997NTT出版-本補助金の助成との関係についてはP.311)、「国際知的財産権-サイバースペースVS.リアル・ワールド」(1998NTT出版)、そして「法と経済」(1998岩波)の3冊(そして、「日本経済再生への法的警鐘-損保危機・行革・金融ビッグバン」(1998木鐸社)の一部)において、アンチ・テーゼを示すことが出来た。但し、日本国内での認識はいまだ十分とは言えず、残念である。GII(世界情報基盤)について、ネットワーク利用面と基本的なアプリケーションの2つの側面から、2つの論文をまず書き、1997年25月にかけて公表する。国際コールバック・サービスであり、ネットワーク利用形態が悪質ゆえITU(国際電気通信連合)で禁止すべきもの、とされた形態のものがある。それを放置することは、将来のGIIの構築にとって、必ずしもプラスではないとの認識が基本にある。後者にも重点があるが、別に、実際に国際通信を行なう上で必要な2以上の国のキャリアの協力に関係する、いわゆる国際計算料金制度について、(上)(中)(下)3回連載の論文を脱稿し、順以刊行される予定。そこでは、ネットワーク接続のためのコスト負担のあり方にも着目し、cost-based pricingという考え方が、どこまで合理的たりうるか、についても言及した。なお、それとは別に「電子マネーと暗号政策」についての、200字×250枚程度の論文もまとめ、近々公表の予定である。WTO基本テレコム交渉の本研究へのインパクトについても、上記の(上)(中)(下)にわたる論文の中で、詳論した。日本国内の地域情報化の試みについては、鳥取県の智頭町、日南町という過疎地域につき、郵便局機能に着目し、検討を行なった。GIIの重要な要素たる福祉面では、国際的展開の核となる重要な考え方が、とくに智頭町の場合について発見され得た。近々、「沖縄マルチメディア特区構想」についても、調査を行なう予定である。(沖縄のこのプランは、当初よりグローバルな発信を予定している。)電子マネー・暗号については、国際課税との関係について、小論をまとめたが、OECDの動き等について、今後の検討への下準備を行なった。"GIIと知的財産権"については、サイバースペースの著作権侵害について昨年(平成9年)11月のソフトウエア情報センター(SOFTIC)主催国際シンポジウムで報告し、英文ペ-パ-を提出したが、その邦訳を同年度中に公表した。GIIへの基本的視度を明確化するための著書を刊行した。また、平成9年8月22日、日本学術会議、情報処理学会、電気学会、電子情報通信学会、照明学会、映像情報メディア学会主催「平成9年電気・情報関連学会連合大会」で講演した。(「電子マネーと暗号政策」について。)GIIの基本的アプリケーションの1つたる電子商取引について、とくに最近の動きが、これをWTO(世界貿易機関)体制の中に、とりわけGATS(サービス貿易一般協定)の枠組にとり入れようとするものであることに鑑み、その方向での検討を重視した。

つまり、「世界情報基盤(GII)」のかなりの部分が国際通商法に吸収されることの,当否をめぐる検討である。他方、民事法的側面については、国際著作権侵害をめぐる諸問題がそれ以外のGII関連の問題のモデルとなる形となるため、それらの相互関係を明確にし、(その他、国際課税問題との接点を含めて)『国際知的財産権-サイバースペースVS.リアル・ワールド』と題した著書を刊行した。(本補助金の支援によることは、はしがきにも明示してある。)ユニバーサル・サービスをめぐる問題の根は深く、またテレコムに限定された議論ではインパクトとして不十分であり、新古典派経済学の示す処方箋それ自体との全体対決が必要である。そのため、『法と経済』という著書を執筆し、その中にGII、そしてテレコム・知的財産権に関する諸問題を埋め込むこととした。「法と経済」と言っても“Law vs. Economics"の内容であり、広く社会・文化的要請を安易な市場万能主義からいかに守るかを主眼とするものである。(但し、本補助金との関係は、シリーズ中の1冊という性格上、付記し得なかった。)
迅速な進化を考慮したメタ個体群動態の理論・実験的研究

平成25年度は、モスタットを用いた捕食者被食者系における生態と進化のフィードバック実験の結果を、共同研究者とともに、理論的に分析した。その結果を踏まえて、増殖速度の速さと捕食抵抗性に関する進化的なトレードオフの形の詳細が、個体群動態と進化のフィードバック相互作用のパターンに影響することを明らかにした。トレードオフの形の詳細が個体群動態および進化動態に影響を与えるということは、これまで理論的には言われてきたが、実験的に証明した研究はこれまでになかった。今回、本研究でそれが示されたことによって、進化と生態のフィードバック相互作用の理解するための、大きな一歩となった。また、平成24年度に新たにスタートした、表現型可塑性と進化のタイムスケールに関する理論的な研究に関しても、平成25年度で詳細な解析を行った。これまで、進化や、表現型可塑性などの個々の適応に注視した研究は多かったが、それらの相対的な重要性についてはほとんど明らかでなかった。しかし、現実には、様々な適応が自然界には同時に存在しているので、その相対的な有利さを考えることは重要である。本研究の解析の結果、異なる適応戦略である、進化と可塑性の有利さは、環境変動の時間スケールに応じて複雑に変化することを明らかになった。また、モデルの感度分析から、可塑性と進化の有利性の変化がなぜ起こるのかというメカニズムを解明し、「可塑性のコスト」、「可塑性の速さ」、「自然選択の強さ」が有利さを決定する重要なファクターとなっていることを示した。(抄録なし)平成23年度は個体群動態に影響を与える進化のメカニズムの解明に向けて、ケモスタットを用いた捕食者-被食者系の実験的研究に取り組んだ。具体的には、いくつかの異なる進化的なトレードオフを持つ被食者を用いて、その捕食者との個体群動態、また被食者の進化動態を観察した。その結果、従来は理論的な予測のみが存在しなかった進化と個体群動態のフィードバック相互作用について、実証的なデータと新たな知見が得られた。本研究で得られたデータから、実際に進化が個体群動態に影響を与えていることが示唆された。実際に異なる進化的なトレードオフは異なる進化動態と個体群動態を引き起こしていた。しかし、進化と個体群動態のフィードバック相互作用は、当初考えられていたより遥かに複雑であることが同時に明らかになった。それだけでなく、進化的なトレードオフの関係がもたらす双安定性の存在など、従来あまり考えられてこなかった新たな進化と個体群動態の相互作用の側面についても新たな知見が得られた。これらの結果をYamamichi et al.(2011)など最新の理論研究と併せることによって、今後更なる進展が望めると考えられる。また、本研究の結果は、個体群動態の研究における、生態学的な相互作用のみを考えるアプローチの限界を示唆しており、生態と進化双方を考慮した理論研究を構築していく上での1つの枠組みを提示している。よって、eco-evolutionary dynamicsのフロンティアとしても本研究は重要である。平成24年度上半期は平成23年度に行ったケモスタットを用いた捕食者被食者系における生態と進化のフィードバック実験の結果について、コーネル大学で行われたケモスタットミーティング、滋賀で行われたASLO国際学会で発表した。そこでの議論をもとに、さらなる追加実験を実施した。その結果、平成23年度に明らかにした進化と個体群動態の複雑なフィードバック相互作用に関して、新たな理論的な枠組みを示唆する実験結果が得られた。下半期では、実験結果を踏まえて共同研究者とともに新たな理論的解析を行い、進化的なトレードオフの相対値だけでなく、絶対値がフィードバック相互作用のパターンを決定することを明らかにした。理論的解析と実験結果の解釈に関しては研究が現在進行中であり、今後更なる発展が期待できる。また、平成24年度は上記の実験の他に、表現型可塑性と進化のタイムスケールに関する理論的な研究も並行して実施した。従来は、変動環境における変動のタイムスケールはあまり注目されてこなかったが、今回のモデル研究によって、表現型可塑性を持つ生物と進化する生物の変動環境における優位性が、タイムスケールの違いによって大きく異なることを明らかにした。現在のモデル研究における仮定は、変動環境が予測可能であるなど一部限定的な解析であるので、今後さらに解析を進める必要があるが、従来知られていなかったタイムスケールと可塑的生物の優位性の関係を基礎的なモデルを用いて明示したという点で重要である。

本研究の解析の結果、異なる適応戦略である、進化と可塑性の有利さは、環境変動の時間スケールに応じて複雑に変化することを明らかになった。また、モデルの感度分析から、可塑性と進化の有利性の変化がなぜ起こるのかというメカニズムを解明し、「可塑性のコスト」、「可塑性の速さ」、「自然選択の強さ」が有利さを決定する重要なファクターとなっていることを示した。年次計画においては平成23年度は進化が個体群動態にどのようなメカニズムで影響を与えるのかということに関して論文を作成し、投稿する予定であった。実験自体は当初の計画通り遂行できたものの、理論予測よりも遥かに複雑な実験結果を得られたため、他のいくつかの新しい理論を検討するため、未だ論文投稿までには至れなかった。平成24年度中に論文を執筆する予定であったが、国際会議での発表等の議論から追加実験を実施する必要があり、研究成果を論文として報告するところまではいかなかった。今後はここまでの実験結果を新しい理論研究とともにまとめ、論文を投稿する。また、ここまで得られた知見を基に現在行っている個体群動態の研究をメタ群集にまで理論的に拡張する。現在のところやや遅れはあるが、今後も申請した年次計画に則って研究を遂行していく。今後は実験研究に関しては得られたデータを解析し、論文として報告することを中心に行っていく。実験研究でのデータは概ね得られたので、今後は理論研究を中心に遂行する予定である。具体的には、平成24年度中に行った理論モデルの解析を行う。また、今回解析したモデルはメタ群集構造の入っていない、局所的な状況を仮定しているので、今後はさらに、holisticなアプローチを用いて、メタ群集も考慮に入れながら理論モデルに関する分析を進めていく。(抄録なし)
再生不良性貧血を発症させるT細胞シグナルパスウェイの同定

本研究は、RNAシーケンシングを用いて、自己免疫性骨髄不全の再生不良性貧血を発症させるT細胞の新規シグナルパスウェイを同定することである。T細胞をセルソーターを用いて分離し、RNAを単離した後、RNAシークエンスを行うことによって、再生不良性患者に特徴的なT細胞サブセットの遺伝子発現プロファイルを網羅的に解析する。応募者が以前所属していた国立アメリカ国立衛生研究所(National Institutes of Health、NIH)、国立心肺血液研究所(NHLBI; National Heart, Lung, and Blood Institute)、血液部門(Hematology branch)で行っていた研究の延長として、再生不良性貧血の類縁疾患である骨髄不全型PNH(発作性夜間ヘモグロビン尿症)の患者検体・シークエンスデータを用いて解析を行ったところ、TNFR, IGF1, NOTCH, AP-1, ATF2 pathwayなどのパスウェイに関連した遺伝子群の発現が有意に変化している事が分かった。さらにそれらの候補遺伝子群の中から、JUN, TNFAIP3, TOB1, GIMAP4,GIMAP6, TRMT112,NR4A2, CD69, TNFSF8などのT細胞の活性化・制御に関わるような遺伝子の発現がそれぞれのT細胞サブセットにおいて有意に変化していることが、qPCRやフローサイトメトリーにより確認された。骨髄不全型PNHにおいてT細胞を正または負に制御する因子が同定されたことから、これらの遺伝子をターゲットとした治療への応用が期待される。一方、再生不良性貧血の検体は患者検体や細胞数などの問題から、十分な解析を行う事が困難であった。再生不良性貧血の類縁疾患である骨髄不全型PNH(発作性夜間ヘモグロビン尿症)の患者検体を用いて解析を行ったのは、実験を行うにあたり通院中の患者検体の入手が比較的容易であり、十分な数のT細胞のソーティングが行えたためである。今後は対象患者を新規の再生不良性貧血患者に広げつつ、さらに解析を進めていく予定である。今後は、対象患者を新規の再生不良性貧血患者に広げつつ、解析症例数を増やすとともに、免疫抑制療法を受けた患者については6か月後の採血の際に同様の実験を行い、治療前後で比較することにより、発症時に異常であったパスウェイが治療後に改善しているかどうかを確認する。また免疫抑制療法が奏効した患者とそうでない患者がいた場合、両者の発現プロファイルの比較も行うことで、免疫抑制療法の奏効性に関わるパスウェイ・遺伝子群を同定する。また、治療経過中に再発・再増悪した症例があれば、経時的な解析を行うことにより、発症・増悪に関連したパスウェイ・遺伝子群の同定を試みる。対象となる症例数から逆算して所要額を算出したが、症例数が当初の予定より少なかったため。次年度は、対象患者を新規の再生不良性貧血患者に広げることによって、解析症例数をさらに増やす予定であり、そのための実験費用に当てる予定である。また得られた結果については、学会発表を行う予定である。
大学連携サービスラーニングによる地域特別支援学校のための工学的・教育的支援

近年、特別支援学校に在籍する児童生徒の障害は重度、重複化しており、障害の状態や発達度合いも多様化している。障害を持つ児童生徒の教育において、多様なニーズに応じたICT支援機器の利活用が勧められているが、特別支援学校の教員全てが、特殊な入力機器の設定や基本操作に慣れており、ソフトウエアの知識をもっているわけではない。また、重度の知的障がい児に適した学習用教材ソフトウエアの種類、数は十分でないという問題もある。本研究では、ICTの教育を行う3大学が連携協力し、地域特別支援学校への技術的・教育的支援を行うことを目的とする。本年度は、新たに、Augmented Reality(AR:拡張現実)技術を用いた教材ソフトウエアを開発した。これは、ARカードに描かれたシンボルや文字をPCに接続したカメラから読み込むと、PC画面のARカード上に3次元CGオブジェクトが表示され、そのカードのシンボルや文字が何を意味するかを学習できる。これらの教材を支援学校の授業で利用した教員の評価は高く、児童生徒は不思議そうな表情を見せたり、嬉しそうに手をたたいたりなど良い反応を示した。絵カード、平仮名カード、漢字カードを組み合わせて学習することにより、色々な学習レベルの生徒たちが一緒に楽しみ、勉強できることも確認された。また、算数学習用ボウリング教材も開発し、特別支援学校で生徒らが利用した。実際にはボウリングをすることが困難な肢体不自由児もタッチセンサーによる入力機器を利用し、自分の意志でキャラクター、ボール、投げる位置を選択して疑似的にボウリングを体験しながら算数の勉強をおこなった。自分でタッチしようという意思により、微弱だった手の動きに大きな変化が見られた。サービスラーニングとして児童生徒に合う教材ソフトや入力機器を開発し、特別支援学校で授業支援をする経験は、大学生にも良い影響を与えた。本研究は、ICTを専門に教育する大学が連携し、障害を持つ児童生徒のニーズに合わせた教材ソフトウエアや入力機器を開発し、特別支援学校での授業支援まで総合的にサポートする。このような技術的・教育的支援を大学生のサービスラーニングの観点から実現する点が本研究の特色であり、ICTを専門に勉強する大学生にとっては、ソフトウエアの利用者(ユーザインターフェース)を考えたソフトウエア開発、障害児をサポートする教育の貴重な経験となり、技術力、社会性の向上にもつながる。特別支援学校の授業では、大学生がICTの準備、利活用をサポートするため、特別支援学校教員の負担は少なく、授業におけるICTの有効活用にもつながる。従来は、ICTの利活用が困難であった肢体不自由児に対してはハード、ソフトの両面からの技術的支援を行う。今年度は、堺支援学校への教育支援に向けて、堺支援学校を訪問し、授業見学、教員へのインタビューを行い、対象となる児童にあった教育支援教材開発に取り組み始めた。また、音声言語による表出が困難な肢体不自由児のためのコミュニケーションツール開発に向けて、語彙力確認教材ソフトを確認し、語彙力テストを実施した。また、視線による入力など新たな入力方法を試みながら、コミュニケーションツールを試作した。知的障碍児のための段階的学習教材としては、新たになぞり書き学習用タブレット教材と色や形の学習教材を開発した。学習者は、たてよこのなぞり書きは問題なくできるようになり、色の違いも認識できた。2015年5月から2016年3月までの間、大学生のサービスラーニングとして、久留米特別支援学校を定期的を訪問し、教育実践を行うことができた。久留米支援学校への教育支援についてはサービスラーニングの体制が整い、定期的な教育実践も順調に実施できている。しかし、羽衣国際大学の学生による堺支援学校は、本年度からの新たな取り組みであるため、まだ支援体制が整っていない。しかしながら、平成28年度には研究代表者の研究室のゼミ性を中心に支援に関わる学生が集まってきた。今後は、教材開発手法や障碍児童への接し方などを教育し、支援学校での学生による教育教育実践にも取り組みたいと考えている。本年度は、以下の(1)から(4)の新たな学習支援教材を開発し、支援学校における定期的な教育支援を行うことができた。(1) 1→2→3と数字を順に選択することを学ぶ順番を学習する教材を開発した。数字を順番通りの選択で表示をすることで、表示した植物が成長するように工夫したことにより、集中して教材に取り組めるようになり、学習効果も得られた。(2)3D-CG玩具モデルを用いた教材を開発した。肢体不自由児が実際に手に取って遊ぶことが困難である積み木などの玩具をモデル化し、児童生徒が自分の意思により仮想空間上でモデルを動かして遊びながら学習できる新たな3DーCG教材を開発した。(3)肢体不自由児のためのコミュニケーションツールを、PCやタブレットなどで広く利用できるように、新たにWEBページとして、HTML、CSS、JavaScriptを用いて作り直した。シンボルの意味表示による改善を行った。また、語彙力確認教材を開発し、特別支援学校で教育支援を行った。(4)ロボットを用いた学習教材の試作.....RoBoHoNを用いた語彙学習教材を試作した。視覚支援学校でのデモなども行い、児童がロボット教材に興味を持つことが確認できた。以上の研究について、教育システム情報学会全国大会や、第3回ADADA Japan学術大会などで発表を行った。これまで実績のある久留米特別支援学校での教育実践は順調に進んでいるが、関西地区の特別支援学校での学生による教育実践の取組は予定よりも遅れている。

理由は、昨年度まで研究代表者が所属する大学でゼミ生(上位学年の学生、卒業研究生)を担当できなかったことによる。また、サービスラーニングに取組む学生が大学2年生であったため、大学での講義(必修)科目が多かったという事情もあり、兵術、特別支援学校の都合の良い時間帯に合わせて教育支援に出向くことが難しかった。本研究の目的は、ICTの教育を行っている羽衣国際大学、久留米工業大学、福岡工業大学が連携、協力し、サービスラーニングによる地域特別支援学校への技術的・教育的支援を行うことである。これまでに、1児童に合わせた入力機器の開発、23D-CGによる学習教材ソフトウエアの開発、3大学生のサービスラーニングによる特別支援学校での教育支援を行ってきた。本年度は、新たに(1)順番の概念を理解するための学習教材、(2)待機することを学ぶ教材、(4)語彙学習教材、(3)ゲームエンジンUnityを用いてた3D-CG学習教材を開発し、特別支援学校での教育支援に用いた。順番を学ぶ教材では、学習者が好む花の画像を用いた教材を数種類用意することにより、学習効果の定着が確認できた。また、待機することを学ぶ教材では、日常動作に関連づけた内容のコンテンツを作成し、音やアニメーションも取り入れたため、学習者の興味を引くことができた。語彙学習教材を用いた教育においては、コミュニケーションロボットを用いた学習も試験的に行った。Unityを用いてた学習教材は、肢体不自由児が実際に手に取って遊ぶことが困難な積木などの玩具を題材とし、児童生徒が自分の意思により仮想空間上でモノを動かしながら学習できることが確認できた。これらの学習教材を用いた教育支援は、久留米地区の支援学校で定期的に行い、久留米工業大学の学生が技術的・教育的支援を行った。この教育支援は、教材ソフトウエア、CGアニメーションの開発、障がい児をサポートする教育経験、およびソフトウエアの利用者(ユーザインターフェース)を考える貴重な経験となった。大学生の教育支援は児童にとっても有効に働き、横で指導している大学生の期待にこたえて頑張ろうとする姿が見られるなど、児童と指導学生の相互に良い影響を与えた。本研究は、学生が障がいを持つ児童生徒のために教材ソフトウエアを開発するだけでなく、実際に、特別支援学校において学生自身がサービスラーニングとして教育的支援を行うことを目的としている。九州地区の特別支援学校での教育支援は、計画通りに実施できており、学習者の学習効果の分析も行っている。しかしながら、関西地区においては、学生による支援学校への定期的訪問は実現できていない。これは、研究代表者の大学における所属学部が変更したことにより、昨年度まで大学4年生がゼミ配属せず、教育支援に協力する学生の確保が難しかったためである。平成30年度からは卒業研究に取り組むゼミ学生が5人おり、また、2、3年生のゼミ生11名の協力も得られる状況となった。次年度は、ゼミ学生を中心とするメンバーの協力により、関西地区特別支援学校での教育支援を行い、学習効果を分析したいと考えている。
小児褐色細胞腫/パラガングリオーマの発症機序の解明

褐色細胞腫/パラガングリオーマ(PCC/PGL)患者9例について検討した.発症年齢は6-15歳,内訳は,片側PCC6例,両側PCC1例,片側PGL2例であった.全例,高血圧以外の非特異的な症状を主訴に初診していた.患者の末梢血白血球および摘出した腫瘍からゲノムDNAを抽出し,分子遺伝学的解析を実施した.9例中7例に末梢血and/or腫瘍組織で,VHL,SDHB変異を証明した(生殖細胞系列変異は5例).生殖細胞系列変異の同定されなかった4例中2例で腫瘍組織由来での体細胞変異を同定した.生殖細胞系列変異の同定された5例中2例で,生殖細胞系列変異に加えて体細胞変異(2nd hit)を同定した.本研究では,小児期発症褐色細胞腫/パラガングリオーマ(以下PCC/PGL)PCC/PGL患者の臨床および分子遺伝学的解析を行うことにより,小児患者の特徴を明らかとし,早期発見,適切な治療に向けた指針を示すことを目的としている.小児期発症褐色細胞腫/パラガングリオーマ(以下PCC/PGL)患者8例を集積し,臨床症状を検討した.発症年齢は6-15歳,内訳は,片側PCC5例,両側PCC1例,片側PGL2例であった.全例,高血圧以外の非特異的な症状を主訴に初診していた.成人症例では,高血圧に加えて,頭痛,動悸,発汗過多が3主徴と言われているが,今回の8症例では,これら3主徴が揃わない症例が多くみられた.小児では高血圧以外の非特異的症状を初発とする場合が多いことから,しばしば診断確定に長期間を要していると推測される.日常診療における血圧測定の重要性や,非特異的症状から褐色細胞腫の可能性を想起することを,広く一般小児科医に啓蒙していく必要があるものと考えられた.今回集積した小児PCC/PGL 8症例からインフォームド・コンセントを取得後,末梢血白血球および摘出した腫瘍からゲノムDNAを抽出した.分子遺伝学的解析の結果,8例中6例に,末梢血and/or腫瘍組織でVHL, SDHB変異を証明した.末梢血由来DNAで変異(生殖細胞系列変異)が同定されたのは4例であった.生殖細胞系列変異の同定されなかった4例のうち2例で,腫瘍組織由来DNAでの変異(体細胞変異)を同定した.生殖細胞系列変異の同定された4例のうち1例で,生殖細胞系列変異に加えて体細胞変異(2nd hit)を同定した.新たな症例を2例追加し,合計8例の解析を実施した点は,当初の計画を上回っている.当初の計画では,(1)末梢血由来DNA,腫瘍由来DNAを対象としたSanger法による遺伝子変異解析(RET,VHL,SDHB,SDHD)(2)腫瘍由来DNAを対象としたMLPA法による欠失解析(VHL,SDHB,SDHD)(3)病理組織学的検討(i)GAPP分類を行い,「転移の有無」と比較検討する. (ii)SDHB免疫染色を行い,遺伝子解析結果と比較検討する.(4)臨床情報の収集である.これらの計画のうち,計画(1)および計画(4)については,全例で実施済み.計画(2)については,6例で実施済み,2例で解析途中.計画(3)については,2例で実施できておらず,来年度以降に実施予定.以上から,予定した計画は,概ね順調に進展していると判断している.本研究では,小児褐色細胞腫/パラガングリオーマ(以下PCC/PGL)患者の臨床および分子遺伝学的解析を行うことにより,小児患者の特徴を明らかとし,早期発見,適切な治療に向けた指針を示すことを目的としている.PCC/PGL患者8例を集積し,臨床症状を検討した.発症年齢は6-15歳,内訳は,片側PCC5例,両側PCC1例,片側PGL2例であった.全例,高血圧以外の非特異的な症状を主訴に初診していた.成人症例では,高血圧に加えて,頭痛,動悸,発汗過多が3主徴と言われているが,今回の8症例では,これら3主徴が揃わない症例が多くみられた.小児では高血圧以外の非特異的症状を初発とする場合が多いことから,しばしば診断確定に長期間を要していると推測される.日常診療における血圧測定の重要性や,非特異的症状から褐色細胞腫の可能性を想起することを,広く一般小児科医に啓蒙していく必要があるものと考えられた.今回集積したPCC/PGL8症例からインフォームド・コンセントを取得後,末梢血白血球および摘出した腫瘍からゲノムDNAを抽出した.分子遺伝学的解析の結果,8例中6例に,末梢血and/or腫瘍組織で,VHL,SDHB変異を証明した.末梢血由来DNAで変異(生殖細胞系列変異)が同定されたものは4例であった.生殖細胞系列変異の同定されなかった4例のうち2例で腫瘍組織由来DNAでの変異(体細胞変異)を同定した.生殖細胞系列変異の同定された4例のうち1例で,生殖細胞系列変異に加えて体細胞変異(2nd hit)を同定した.新たな症例を2例追加し,合計8例の解析を行った点は,当初の計画を上回っている.当初の計画では,(1)末梢血由来DNA,腫瘍由来DNAを用いたSanger法による遺伝子変異解析(RET,VHL,SDHB,SDHD)(2)腫瘍由来DNAを対象としたMLPA法による欠失解析(VHL,SDHB,SDHD)(3)病理組織学的検討(i)

GAPP分類を行い,「転移の有無」と比較検討する(ii)SDHB免疫染色を行い,遺伝子解析結果と比較検討する(4)臨床情報の収集である.これらの計画のうち,計画(1)および計画(4)については全例で実施済み.計画(2)については,6例で実施済み,2例で解析途中,計画(3)については,2例で実施できておらず,来年度以降に実施予定.以上から,予定した計画は,概ね順調に経過していると判断している.本研究では,小児褐色細胞腫/パラガングリオーマ(以下PCC/PGL)患者の臨床および分子遺伝学的解析を行うことにより,小児患者の特徴を明らかとし,早期発見,適切な治療に向けた指針を示すことを目的としている.PCC/PGL患者9例を集積し,臨床症状を検討した.発症年齢は6-15歳,内訳は,片側PCC6例,両側PCC1例,片側PGL2例であった.全例,高血圧以外の非特異的な症状を主訴に初診していた.成人症例では,高血圧に加えて,頭痛,動悸,発汗過多が3主徴と言われているが,今回の9症例では,これら3主徴が揃わない症例が多くみられた.小児では高血圧以外の非特異的症状を初発とする場合が多いことから,しばしば診断確定に長期間を要していると推測される.日常診療における血圧測定の重要性や,非特異的症状から褐色細胞腫の可能性を想起することを,広く一般小児科医に啓蒙していく必要があるものと考えられた.今回集積したPCC/PGL9症例からインフォームド・コンセントを取得後,末梢血白血球および摘出した腫瘍からゲノムDNAを抽出した.分子遺伝学的解析の結果,9例中7例に,末梢血and/or腫瘍組織で,VHL,SDHB変異を証明した.末梢血由来DNAで変異(生殖細胞系列変異)が同定されたものは5例であった.生殖細胞系列変異の同定されなかった4例のうち2例で腫瘍組織由来DNAでの変異(体細胞変異)を同定した.生殖細胞系列変異の同定された5例のうち1例で,生殖細胞系列変異に加えて体細胞変異(2nd hit)を同定した.褐色細胞腫/パラガングリオーマ(PCC/PGL)患者9例について検討した.発症年齢は6-15歳,内訳は,片側PCC6例,両側PCC1例,片側PGL2例であった.全例,高血圧以外の非特異的な症状を主訴に初診していた.患者の末梢血白血球および摘出した腫瘍からゲノムDNAを抽出し,分子遺伝学的解析を実施した.9例中7例に末梢血and/or腫瘍組織で,VHL,SDHB変異を証明した(生殖細胞系列変異は5例).生殖細胞系列変異の同定されなかった4例中2例で腫瘍組織由来での体細胞変異を同定した.生殖細胞系列変異の同定された5例中2例で,生殖細胞系列変異に加えて体細胞変異(2nd hit)を同定した.今後,さらなる病態解明をめざし,1. VHL体細胞変異のみを認めた症例において,腫瘍組織でのVHL遺伝子プロモーター領域のメチル化解析,2.生殖細胞系列変異,体細胞変異いずれも認めなかった症例において,他の既知原因遺伝子を対象としたSanger法による解析,腫瘍組織でのアレイCGH,を行う方針である.加えて,摘出腫瘍の病理組織標本を用いてGAPP分類,SDHB免疫染色を完了し,悪性化,変異遺伝子との関連性を検討する計画である.今後,さらなる病態解明を目指し,1.VHL体細胞変異のみを認めた症例において,腫瘍組織でのVHL遺伝子プロモーター領域のメチル化解析2.生殖細胞系列変異,体細胞変異いずれも認めなかった症例において,他の既知遺伝子を対象としたSanger法による解析,腫瘍組織でのアレイCGH解析を行う方針である.
社会科学・心理学でのメタ分析適用の方法論に関する実証的研究

社会科学・心理学研究では,同じ問題を扱っている複数の研究の結論が一貫せず,正反対の結果が報告されることもめずらしくない。問題意識を共有する複数の研究の結果を統合し,信頼性・一般性の高い結論を導くための方法論として,海外ではメタ分析(meta-analysis)の有用性・重要性が認識され,盛んに用いられている。しかし,日本の社会科学・心理学研究の領域においては,メタ分析の方法論が広く活用されているとは言い難い。メタ分析の手順は,(1)問題の定式化,(2)データの収集:文献の探索,(3)データの評価:文献のコーディング,(4)分析と解釈,(5)結果の報告,の5段階に整理することができるが,本研究では,とくに日本の研究者がメタ分析を実践する上で障壁になると考えられる,(2),(4)のステップに関する方法論を整理した。(2)に関しては,参考文献・引用文献検索、論文の引用回数・著者索引,キーワードの抽出などのデータベース機能を駆使して,対象として選定されたテーマに関連する文献を,包括的かつ効率的に収集する手順を検討した。また,(4)に関しては,メタ分析の統計的方法の基礎となる効果量(effect size)に注目した。社会科学・心理学研究では,統計的仮説検定が偏重され,効果量に注目することが少ないが,効果量は検定では得られない,いくつもの長所を持っていることを論じ,日本の学会で報告された心理学研究について,その効果量の分布を示した。また,効果量やその信頼区間を簡単に求めるソフトウェアが乏しいこともメタ分析の普及を妨げていると考え,2群の平均値差に関する効果量Cohenのδを,その信頼区間とともに算出するExcelマクロを作成した。メタ分析は,(1)問題の定式化,(2)データの収集:文献の探索,(3)データの評価:文献のコーディング,(4)分析と解釈,(5)結果の報告の5つの段階に分けて考えることができる(Cooper & Hedges,1994)。このうち,(2)および(3)は,非常に時間と労力を要する過程である。また,メタ分析に向けられる批判の多くは,これらの過程に関わるものである。そこで,本年度は,計量書誌学の知見に基づき,電子的なデータベースを用いて,偏りなく組織的・効率的に文献を収集する手順を検討した。まず,心理学関連のもっとも包括的なデータベースであるPsychInfoで,論文題目・論文要旨からキーワード検索をおこなう。その結果をもとに,Scopusの参考文献・引用文献検索機能によって遡及的に重要文献を漏れのないように収集する。また,論文の引用回数・著者索引機能を利用して検索結果の重要度を判断する,選定したテーマに関するキーワードを抽出して類似度の高い文献を分類する,などの方法を検討した。こうした文献収集に関する研究と平行して,上記5段階中の(4)(5)に関して効果量(effect size)について,先行研究をふまえた整理を進めている。効果量はメタ分析場面に限らず研究結果を示す上で非常に有益な指標であると考えられる。にもかかわらず,社会科学の研究者あるいは学生たちの間で,かならずしも認知度は高くなく,研究で実際に用いられることも少ない。効果量の普及を妨げる原因と,その原因を除く方法を中心に検討している。Cooper(1982)はメタ分析の過程を,(1)問題の定式化,(2)データの収集(文献の探索),(3)データの評価(文献のコーディング),(4)分析と解釈,(5)結果の報告,という5つの段階に分けて論じている。このうち,(4)および(5)の段階で重要な役割を担うのが効果量(effect size)である。

複数の研究結果を統合して全体としての結論を明確に示す際にも,あるいは複数の研究の結論が食い違う場合にその原因を探求する際にも,効果量に基づく分析が行われる。欧米では検定の偏重に対する批判が早くからあって効果量概念に注意が向けられ,1980年頃以降のメタ分析の普及とともに効果量の報告が奨励されるに至った経緯があるが,日本では効果量に対する注目度が低く,その重要性があまり認識されていない。そこで,欧米で提案されている多様な効果量指標の特徴・長短をまとめ,日本の社会科学・心理学研究において効果量を報告する場合の問題点を考察した。日本ではメタ分析の実践研究はあまり目につかず,そのこと自体がメタ分析の認知度が上がらない理由の一つのように思われる。そこで,欧米および日本におけるメタ分析利用の実態を調べた。米国心理学会の代表的なレビュー誌Psychological Bulletinを例にとると,メタ分析研究は1981年にはじめて発表されて後その割合を増し,1985年以降は少ない年でも10件,平均すると年間20件近いメタ分析論文が発表されている。これに対して「メタ分析」「メタアナリシス」などの語をキーワードとして日本語文献を検索したところ,社会科学・心理学領域のものは,解説テキストなどを含めても1990年以降あわせて30件に満たない状況で,日本におけるメタ分析実践研究がきわめて少ないことが明らかになった。問題意識を共有する複数の先行研究から得られた結果を統合しようとするメタ分析において,統合のための方法論の基礎となるのが,効果量(effect size)である。たとえば,独立な2群の平均値差に目を向ける研究では標準化平均値差(Cohenのδ),3群以上の平均値差が問題となる研究ではη^2やω^2,2値変数どうしの連関に注目する場合についてはオッズ比など,多様な効果量指標が提案されている。効果量の重要性に対する認識が広まりつつ欧米と比べ,日本では効果量指標が報告されることは稀で,文献のレビューにおいても,個々の研究で示された検定の結論がvote counting的に総括されて終わることが多い。その理由はいろいろと挙げられるが,そもそも効果量の概念があまり認知されていないこと,効果量の推定値とその信頼区間を報告しようと思ってもこれを計算するソフトウェアが乏しいことなどが,一因をなしていると考えられる。そこで,今年度は,個々の研究において検定だけではなく効果量とその信頼区間を計算し報告することで得られるメリットを確認するとともに,多くの研究者にとって身近なExcelを使って簡単に効果量(標準化平均値差)と信頼区間を求めることのできるマクロを作成した。また,一言でメタ分析といってもさまざまな形態の研究が考えられるため,Journal of Educational Measurement誌を例に取り,心理学研究におけるメタ分析の実際(どんな目的意識に立っているのか,メタ分析のためにどんな統計的手法が用いられているか等)について,分析・整理を行った。
サーフアクタントMBEによる高ホール濃度・高品質p-型Zn0の成長技術開発

サーフアクタント原子として水素原子を用いてZnOのサーブアクタントMBE成長に世界で初めて成功した。これによって、成長温度を通常のMBEにおける700°Cから400°Cまで結晶性を劣化することなく成長することに成功した。基板としてはZnO基板を用いた。結晶性はX線回折とフォトルミネッセンスで評価し、700°Cで通常のMBE成長したZnOと400°CでサーフアクタントMBEで成長したZnO膜はほぼ同じ特性を示した。具体的なX線半値幅は(0002)で30arcsec程度、(10-10)で40arcsecであり、最高レベルの結晶品質を示した。サーフアクタントMBEによる窒素ドーピングを実施した。成長温度に対して大きな依存性を示した。Zn極性ZnOとO極性ZnOのドーピング効率を比較し、Zn極性ZnO上ではO極性ZnO上に比べて、約1桁程度の窒素取り込みが多いことがわかった。Zn極性ZnO上では成長温度が350°Cで10^<20>cm^<-3>程度のドーピングが可能になった。しかし、電気特性測定をしたところ依然としてn型伝導を示した。さらに、フォトルミネッセンス測定では、Nドーピングによって発光特性が大輻に劣化する。フォトルミネッセンス・スペクトルの解析から、Nのアクセプター準位が180meVであるということがわかった。窒素ドーピングによって何故n型になるか、検討を行った。N原子がHによってパッシベーションされることが原因と考えられる。Hを除去するために、アニールをしたが、アニールによってp型伝導を示す試料も得られたが、再現性に問題があった。この原因として、試料表面の不安定性が原因と考えられる。本年度はZn極性面上で原子状水素がサーフアクタントとして機能することを初めて見出した。(従来はO極性面でのサーフアクタント効果は報告されていたが、Zn極性面でのサーフアクタント効果は本研究が嚆矢である。)その結果、水素サーフアクタント分子線エピタキシ(MBE)成長では、サーフアクタントを用いない通常のMBE成長の基板温度より200°C程度の低温成長下でも高温成長と同程度の高品質ZnO単結晶膜がエピタキシ成長することを見出し、高品質ZnO単結晶膜の低温成長技術を確立することができ、アクセプター不純物である窒素を高濃度にドーピングするための準備を完了した。具体的な研究実績は下記のようである。(1)サーフアクタント有りの場合と無しの場合の両方の条件下でのMBE成長をZn極性面について系統的に進め、種々の基板温度における最適のZn/O分子線フラックス比を求めた。(2)成長過程を高速電子線回折(RHEED)、成長モフォロジーを原子間力顕微鏡(AFM)によって評価した。サーフアクタント無しの通常のMBE成長では600°Cの基板温度以上で2次元成長し、その温度以下では3次元成長するのに対して、サーフアクタントMBEでは400°C以上での基板温度で2次元成長することを見出した。これにより、2次元成長温度を200°C低下できることを見出した。(3)成長したZnO単結晶エピタキシ膜をX線回折、フォトルミネッセンス(PL)によって評価した。サーフアクタントMBE成長膜、通常のMBE成長膜ともに基板温度の上昇とともに結晶性が向上すること、PL強度の増強が見出された。サーフアクタントMBEによって基板温度400°Cで成長したZnO膜のX線回折半値幅、PL強度とスペクトルは通常のMBE法によって成長したZnO膜のX線回折半値幅、PL強度とスペクトルと同程度であった。