hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ナノスケール相変化メモリーの極限記録密度のメカニズム解明

書き換え可能型光ディスクDVDの性能が日進月歩であるが,「DVDの記録密度はどこまで高められるか?」という疑問に答えようとしたのが,本研究の目的である.記録密度はマーク径を小さくすればするほど大きく出来るので,本研究の目的を「相変化マーク径はどれほど小さくできるか?」に解答することと言い換えることもできる.ちなみに,現時点で商品化されている機器での最小マーク径は150nmと言われているが,これは記録に用いるレーザー光の波長で制限されたもので,Ge_2Sb_2Te_5記録膜自体はもっと小さなマークを保持できると予想された.私は,光波長による制限をのりこえて小さなマークをつくるために,電気相変化を用いることを思いついた.電気相変化なら,電極を小さくすれば,小さなマークを書けると想像したからである.さらに,小さな電極として,走査型トンネル顕微鏡STMや走査型原子間力顕微鏡AFMの探針を使うことを考えた.このような顕微鏡を用いた実験なら,クリーンルームのない大学の実験室でも,極限的な特性を調べることができると期待した.実験の結果,最小マーク径は10nm程度であることがわかった.面白いことに,アモルファスGe_2Sb_2Te_5膜に結晶マークを書いたときも,結晶Ge_2Sb_2Te_5膜にアモルファスマークを書いた(現行DVDの方式)ときも,最小マーク径は10nm程度となった.したがって,将来の相変化メモリーの記録密度は1層あたり1TBを凌駕しうると予測できる.以上の実験結果の原因を探った.その結果,結晶マークの最小径は熱力学的に理解できること,一方,アモルファスマークの最小径は結晶Ge_2Sb_2Te_5膜の結晶粒径で支配されていること,がわかった.さらに,電気相変化の研究から,Ge_2Sb_2Te_5膜の不安定性を指摘することができた.自己加熱型電気相変化メモリー(P-RAM)では新奇な材料開発が必要と思われる.書き換え可能型光ディスクDVDの性能が日進月歩であるが,「DVDの記録密度はどこまで高められるか?」という疑問に答えようとしたのが,本研究の目的である.記録密度はマーク径を小さくすればするほど大きく出来るので,本研究の目的を「相変化マーク径はどれほど小さくできるか?」に解答することと言い換えることもできる.ちなみに,現時点で商品化されている機器での最小マーク径は150nmと言われているが,これは記録に用いるレーザー光の波長で制限されたもので,Ge_2Sb_2Te_5記録膜自体はもっと小さなマークを保持できると予想された.私は,光波長による制限をのりこえて小さなマークをつくるために,電気相変化を用いることを思いついた.電気相変化なら,電極を小さくすれば,小さなマークを書けると想像したからである.さらに,小さな電極として,走査型トンネル顕微鏡STMや走査型原子間力顕微鏡AFMの探針を使うことを考えた.このような顕微鏡を用いた実験なら,クリーンルームのない大学の実験室でも,極限的な特性を調べることができると期待した.実験の結果,最小マーク径は10nm程度であることがわかった.面白いことに,アモルファスGe_2Sb_2Te_5膜に結晶マークを書いたときも,結晶Ge_2Sb_2Te_5膜にアモルファスマークを書いた(現行DVDの方式)ときも,最小マーク径は10nm程度となった.したがって,将来の相変化メモリーの記録密度は1層あたり1TBを凌駕しうると予測できる.以上の実験結果の原因を探った.その結果,結晶マークの最小径は熱力学的に理解できること,一方,アモルファスマークの最小径は結晶Ge_2Sb_2Te_5膜の結晶粒径で支配されていること,がわかった.さらに,電気相変化の研究から,Ge_2Sb_2Te_5膜の不安定性を指摘することができた.自己加熱型電気相変化メモリー(P-RAM)では新奇な材料開発が必要と思われる.DVD(digital versatile disk)は光相変化という現象に基づいた記録動作を行っているが,「相変化記録はどこまで高密度化できるか」を明らかにすることが,本研究の目的である.相変化膜として,現行DVDで使われているGe2Sb2Te5(以下,GSTと略記)膜を用いている.2005年までの我々の研究によって,アモルファスGSTに結晶マークを書き込む際の最小径は10nm程度であることが分かっていたが,本研究で,結晶GSTにアモルファスマークを書き込んでも最小径が10nm程度になることを発見した.しかし,これは偶然の一致のようで,マーク径のGST膜厚への依存性などは,上記の場合と全く異なる.そこで我々は,「なぜ結晶GSTにアモルファスマークを書き込んだとき最小径が10nm程度になるか」を調べた.その結果,結晶GSTの結晶粒の大きさが10nm程度であることを見出した.この事実は,一つの結晶粒がアモルファス化することが,最小のアモルファスマーク径を支配していることを暗示する.記録エネルギーの膜圧依存性なども,この考えを支持する.それで我々は,「結晶粒大きさが違った結晶GST膜を作ったら,違った大きさのアモルファスマークが出来るか」を確認しようとした.しかし,熱処理温度を変えて結晶GSTを作ろうとしても,GSTが電極基板と反応してしまい,この試みはうまくいかなかった.我々は現在違った方向から,本研究にアプローチしている.

それは,二つのGST結晶(面心立方と六方晶)からの電気相変化を調べることである.この研究から,さらに詳しくナノスケール相変化の全容が解明できると期待できる.書き換え可能型光ディスクDVDの性能が日進月歩であるが,「DVDの記録密度はどこまで高められるか?」という疑問に答えようとしたのが,本研究の目的である.記録密度はマーク径を小さくすればするほど大きく出来るので,本研究の目的を「相変化マーク径はどれほど小さくできるか?」を明らかにすることと言い換えることもできる.ちなみに,現時点で商品化されている機器での最小マーク径は150nmと言われているが,これは記録に用いるレーザー光の波長で制限されたもので,記録膜自体はもっと小さなマークを保持できると予想された.私は,波長による制限をのりこえて小さなマークをつくるために,電気相変化を用いることを思いついた.電気相変化なら,電極を小さくすれば,小さなマークを書けると思われたからである.さらに,小さな電極として,操作型トンネル顕微鏡STMや操作型原子間力顕微鏡AFMの探針を使うことを考えた.このような実験なら,クリーンルームのない大学の実験室でも,極限的な特性を調べることができると期待した.実験の結果,最小マーク径は10nm程度であることがわかった.面白いことに,アモルファス膜に結晶マ一クを書いたときも,結晶膜にアモルファスマークを書いた(現行DVDの方式)ときも,最小マーク径は10nm程度となつた.したがって,将来の相変化メモリーの記録密度は1層あたり1TBを凌駕しうると予測できる.以上の結果の原因を探った.その結果,結晶マークの最小径は熱力学的に理解できること,一方,アモルファスマークの最小径は結晶膜の結晶粒径で支配されていること,がわかった.さらに,電気相変化の研究から,記録膜の不安定性を指摘することができた.
凸幾何上のマトロイドおよびグラフに関する離散構造・最適化問題の研究

凸幾何上のマトロイドとは、マトロイドの一般化である。私はこの凸幾何マトロイドについての研究を行った。凸幾何マトロイドの独立集合族、全域集合族の公理系をそれぞれ強めることによって得られる部分クラスとして、ストリクト凸幾何マトロイド、コストリクト凸幾何マトロイドがある。私は、これらの部分クラスに対しても公理系による特徴づけを与えた。それから、制限や縮約などといった凸幾何マトロイドに対する作用について考察した。これらの作用は、上記の凸幾何マトロイドの部分クラスと非常に深い関係がある。一般に、凸幾何マトロイドの制限や縮約が凸幾何マトロイドになるとは限らないのであるが、ストリクト凸幾何マトロイドの制限は常にストリクト凸幾何マトロイドであり、コストリクト凸幾何マトロイドの縮約は常にコストリクト凸幾何マトロイドであることが明らかになった。また、凸幾何マトロイドに関連する最適化問題として、最大独立集合問題(最大基問題)についても考察し、その結果、ストリクト凸幾何マトロイドの貪欲アルゴリズムによる特徴づけを与えた。また、グラフの離散構造に関する研究として、競争グラフおよびグラフの競争数に関して取り組んだ。グラフの競争数の計算は、NP困難問題であることが示されており、一般のグラフに対してその正確な値を求めることは簡単ではない。私は対称性の高いグラフの競争数について研究を行った。その結果、完全多部グラフについて、競争数と非常に深い関係をもつ辺クリーク被覆がラテン方陣と関係があることがわかった。このラテン方陣との関係を用いることで、完全多部グラフの競争数の上界および下界に既存の結果よりもよりよい評価を与えることができた。また、ジョンソン・グラフ、ハミング・グラフについて、その競争数についての上界・下界を与え、さらにグラフの直径が3以下であるものについては、その競争数の値を正確に与えた。凸幾何上のマトロイドとは、マトロイドの一般化であり、台集合として凸幾何と呼ばれる離散構造を用いて、その凸幾何の閉集合に対して基や独立集合といったものを定義して得られるものである。凸幾何マトロイドの部分クラスの1つであるストリクト凸幾何マトロイドに対しては、階数関数が自然に定義できる。普通のマトロイドは、正規化、単調性、劣モジュラ性という3つの階数関数の性質によって特徴づけられる。しかし、ストリクト凸幾何マトロイドの階数関数の場合にはこれらに類似した性質を満たすことは示されていたものの、これらの性質だけでは特徴づけられないということを示す例が示されていた。私は新たに、拡張公理という性質をストリクト凸幾何マトロイドの階数関数が満たすことを示し、さらに先の3つの性質とこの拡張公理によって、ストリクト凸幾何マトロイドの階数関数が特徴づけられることを示した。また特徴づけを、大域的性質による特徴づけと局所的性質による特徴づけの2通りで与えた。それから、凸幾何マトロイドに関連する最適化問題として、最大独立集合問題(最大基問題)についても考察した。すなわち、凸幾何マトロイドの台集合の元に重みを与えたときに、元の重みの和が最大となる独立集合(基)を見つける問題について研究した。その結果、凸幾何に対して自然な重みを持つストリクト凸幾何マトロイドに対しては、効率的なアルゴリズムである貪欲アルゴリズムがうまく働き、最適解を与えることが明らかになった。また、凸幾何に対して自然な任意の重みを与えたときに、食欲アルゴリズムがうまく働き最適解を与えるような凸幾何マトロイドは、ストリクト凸幾何マトロイドであるということもわかった。つまり、ストリクト凸幾何マトロイドの貪欲アルゴリズムによって特徴づけることができた。
光アシスト蓄電池の開発

紫外線照射下において、チタン酸化物薄膜電極の電気化学的リチウム挿入脱離反応の詳細について検討を行った。リチウム挿入反応中に紫外線照射を行っても電極特性は変化しなかった。一方でリチウム脱離反応中に紫外線を照射することでより大きな容量を発現するという新奇な現象を観察した。アナターゼ型酸化チタン薄膜電極については光導電性によって、チタン酸ナノシート積層薄膜電極については光電気化学反応によるものと予想される。光エネルギーの利用によるリチウムイオン二次電池の高性能化を目指し、モデル電極としてチタン酸化物の薄膜を作製し紫外線照射下における電気化学的リチウム挿入脱離反応の評価を行った。チタン酸化物のみからなる薄膜を得るべく、酸化チタンナノ粒子ペーストの焼き付けによって酸化チタンナノ粒子多孔質薄膜を、チタン酸ナノシートの泳動電着によってチタン酸ナノシート積層薄膜を得た。作製したチタン酸ナノシート積層薄膜、酸化チタンナノ粒子多孔質薄膜ともに電気化学的リチウム挿入反応(還元反応)時に紫外線を照射しても反応やそれに伴う容量に変化は見られなかった。一方で電気化学的リチウム脱離反応(酸化反応)時にはどちらも容量の増加が見られた。酸化チタンナノ粒子多孔質薄膜では酸化反応終端部付近においてのみ紫外線照射によって反応抵抗が小さくなった。酸化チタン本来の電子伝導性が小さい酸化反応終端部付近において光伝導性によって電子伝導性が向上し、分極が抑制されたためであると予想される。チタン酸ナノシート積層薄膜では酸化反応の初期終端部を問わず紫外線照射によって酸化容量の増加が観察された。また実際に紫外線照射下の方がより高い酸化数までチタンが酸化されることを確認した。この現象にともなう電気化学的な反応の抵抗は変化しなかった。こういった結果からチタン酸ナノシート積層薄膜では電気化学的なリチウムの脱離反応と協奏的に、光照射による不可逆な光電気化学的リチウムの脱離反応が起こっていることを明らかにした。またこの光電気化学反応は表面反応に律速されていることを確認した。このように本研究では、酸化チタンにおいて紫外線照射下でリチウム電池電極特性が変化するという新奇な現象を観察するとともに、それが高性能化しうることを示した。チタン酸ナノシート積層薄膜への紫外線照射下におけるリチウムの挿入脱離を評価し光誘起反応の詳細を検討した。リチウム挿入反応時(放電時)には紫外線照射の有無によって容量はほとんど変化しなかった。一方でリチウム脱離反応時(充電時)には紫外線照射下の方が暗所よりも大きな容量を示し、また充電後により高い電位を示した。これらの結果から紫外線照射下では光電気化学的な酸化反応が起こっていることを初めて明らかにした。種々の電流密度で光電気化学酸化反応の詳細を検討した結果、(1)式のように表される反応が起こっていることが示唆された。この式は紫外線照射によって誘起された正孔の酸化力によって自身が酸化されるというものである。LixTiO2 + hν→LixTiO2*(h・+ e') →TiO2 + Li+ + e- (1)LixTiO2 →TiO2 + Li+ + e-(2)紫外線照射下でのリチウム脱離反応時には(2)式で示される通常の電気化学酸化反応と同時に(1)式で表される光電気化学酸化反応が同時に起こることによって、大きな容量を示し、またより多くのリチウムイオンが脱離する。さらに照射する紫外線の強度を変化させて紫外線照射による影響を評価したところ、観察された光電気化学酸化反応の速度は紫外線強度にほとんど依存しなかった。このことから(1)式で示される反応は表面での反応が反応全体を律速していることが予想された。以上のように光電気化学的な酸化反応が起こっていること、及びそれによってリチウムイオン二次電池電極としての特性が向上することを初めて明らかにした。RFスパッタによって得たLiNi0.8Co0.2O2-d薄膜が電気化学的な活性をほとんど示さず、光照射下測定に耐えうるLiNi0.8Co0.2O2薄膜がまだ得られていない。また、照射する紫外線の強度を制御可能な測定系の構築に時間を要したため、アナターゼ型酸化チタンナノ粒子からなる薄膜での測定にとりかかれていない。LiNi0.8Co0.2O2薄膜はPLD法による成膜を試みる。成膜装置は東京大学所有の装置を借用することができる。また、光電気化学反応が表面律速であることが予想されることから、同時に表面積の大きなナノ粒子からなる薄膜が得られるようなゾルゲル法を用いた成膜ついても調査・検討を行う。またアナターゼ型酸化チタンナノ粒子からなる薄膜でこれまでと同様な評価を行うことで、観察された光電気化学酸化反応の詳細を明らかにすると共に、その現象を顕著に観察できるような電極について検討しその合成を行う。さらにこれらの知見を生かした電極を作成しそれを用いた光アシスト蓄電池の実現を目指す。次年度に使用する予定の研究費は、年度末の国内出張の予定が急に変更になったため生じたものである。

繰り越された研究費については、光電気化学酸化反応を観察するのに最適な電極構造を明らかにするための依頼測定(透過電顕など)に用いる予定である。それ以外の研究費の使用については消耗品(64万)、成果発表の旅費(国内外;47万)、謝金(36万)、論文投稿料(22万)という当初の予定通り使用する予定である。
琉球与那国語敬語体系の記述と、地域コミュニティ言語記述訓練による自然談話資料蓄積

聞き取り調査および自然談話資料から得られたデータを用いて、与那国語の敬語体系を記述し、理論言語学分析を行った。自然談話資料蓄積は、若い世代の与那国島民に言語記述訓練を提供し、彼らと協働して蓄積した。本研究が島民と協働で行う部分は、言語復興の萌芽的な研究に発展させることができた。与那国島における研究成果を、別の琉球諸語が話されている沖永良部島での研究に応用させ、消滅危機言語の復興研究一般に関する研究に発展させることもできた。シンポジウムや招待講演をとおして、学術研究の成果を地域社会に還元する活動も両島で行った。(1)与那国語敬語体系の記述と分析調査票を用いた母語話者聞き取り調査を中心にしてデータを収集し、日本言語学会第150回大会発表原稿(研究発表申請受理済み)としてまとめた。また一部は京都大学において開催されたCREST International Work-shop on Formal and Computational Semanticsで発表し、形式意味論の専門家らからフィードバックを得た。(2)島民有志の言語記述訓練11月に与那国町でテキスト作成ワークショップを開催し、現在は4名の島民有志がテキスト作成訓練を続けている。本プロジェクトは訓練課程に言語記録そのものを取り入れることで、訓練中から言語の記録を行うことを目標としている。動画約10分弱の書き起こし・文法情報付与と、民話1話の約半分の与那国語化・文法情報付与が蓄積された。(3)消滅危機言語の再活性化研究平成26年度中に行った活動と成果を日本方言研究会第100回研究発表会発表原稿としてまとめた(研究発表申請受理済み)。一部は第七回琉球継承語会(沖縄キリスト教学院大学)、4th International Conference on Language Documentation and Conservation(米国ハワイ大学マノア校)で発表し、言語復興の研究者らからフィードバックを得た。(1)与那国語敬語体系の記述と分析調査データにもとづき与那国語の敬語体系をまとめた論文は、前年度中に日本言語学会大150回大会発表予稿集として発表した。本年度は敬語表現を含む動詞述語全体の形態論的側面を記述し、「ドゥナン(与那国)語の動詞形態論」としてまとめ、田窪行則、John Whitman、平子達也(編)『琉球諸語と古代日本語ー日琉祖語の再建にむけて』の一章として出版した。(2)島民有志の言語記述訓練島民有志による「ほーげんクラブ」が組織・運営され、毎月一回の例会で地域言語記録をいかしたコンテンツ制作について打ち合わせを進めた。ほーげんクラブのメンバーの言語記述訓練は、動画書き起こし・文法情報付与にとどまらず、ことばあそび絵本「くいんだたやうむつぁんど(声出したらおもしろいよ」と写真冊子「与那国の人とことば」を研究者とともに制作し、2016年中に出版予定である。さらによなぐに幼稚園教諭と協働で創作物語絵本「ブレーメンきひんだんげ(ブレーメンに行こう)」のデータを制作した。(3)消滅危機言語の再活性化研究学会での口頭発表に加えて、一般向けの講演をする機会にも恵まれた。また(2)の成果を活用した地域言語コンテンツを数多く制作することができた。(2)の「ブレーメンきひんだんげ」絵本データを利用して、2016年3月に与那国小学校4,5年生、よなぐに幼稚園児および保護者を対象に地域言語絵本の製本ワークショップを行った。さらに与那国での研究を応用して、沖永良部語の文法概説・言語復興プロジェクトも開始することができた。与那国語敬語体系の記述と分析、島民の言語記述訓練、言語の再活性化研究の報告、すべて計画通りに進んでいる。さらに与那国町教育委員会の与那国語保存・伝承事業の与那国語かるた、ラジオ体操第一(かんぽ生命)与那国語バージョンの作成にも協力した。加えて平成27年度から当事業が開始する与那国語辞書編集プロジェクトの準備にも貢献し、3月には島民の手による辞書作成ワークショップを開催した。テキスト作成を主な目的とする本プロジェクトは地域主体の言語復興の試みであり、与那国町と協力して同様の手法を辞書作成にも用いる計画である。27年度が最終年度であるため、記入しない。理論言語学、フィールド言語学、言語復興与那国語敬語体系の記述を進め、形式意味論的分析を続ける。島民の訓練を続け、テキスト蓄積およびデジタル博物館での公開を進める。島民有志のテキスト作成は各自初回のテキストを完成させ、今後は言語の記録としての価値だけではなくコンテンツとして魅力的なものを作成し、モチベーションの維持と作成メンバーの増加を目差す。消滅危機言語の再活性化プロジェクトとしての活動報告と、蓄積されたテキストをまとめて報告書として公開する。
近現代インドにおけるダリト差別の人間環境史―清掃人カーストと「公衆衛生」

平成30年度は、インドにおける被差別民(ダリト)である清掃人カーストの職業と公衆衛生との関係を明らかにするために、(1)公衆衛生と清掃人カースト解放運動、(2)清掃人カーストの労働環境、に焦点を当てた研究を行った。(1)公衆衛生と清掃人カースト解放運動:公衆衛生の促進と清掃人カーストの解放を目指すM.K.ガーンディーによる社会組織(NGO)をめぐる歴史について明らかにするために、インド独立以前にNGOにより発行された一次史料収集を行った。また、2014年に開始された全国的な公衆衛生キャンペーンである「クリーン・インディア・ミッション(Clean India Mission)」の、ローカル・レベルでの展開について明らかにするために、同キャンペーンの一環で採用された、ラージャスターン州地方自治体の清掃部門に所属する清掃人に聞き取り調査を行なった。(2)清掃人カーストの労働環境:清掃人カーストの労働内容・知識・技術の詳細について明らかにするために、ラージャスターン州東部の小都市における清掃人カーストや、彼らとかかわりのあった地域住民に対して聞き取り調査を行った。また、パンジャーブ州の都市部において、ウッタル・プラデーシュ州やハリヤーナー州等から移り住んできた、あるいは出稼ぎにやってきた清掃人カーストや近隣住民に対しても、労働内容についてのインタビューを行うことで、簡単な予備的調査を行った。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
スピン軌道相互作用を持つボース・アインシュタイン凝縮体における渦ソリトン

Gross-Pitaevskii方程式に現れるソリトンや渦ソリトンの研究がこの研究課題のテーマである。特にスピン軌道相互作用のある系での渦ソリトンに興味を持って研究している。今年度はスピン軌道相互作用項はあるが分散項をもたない場合を研究した。この系は線形系ではグラフェン中の電子を記述するWeyl方程式と同等な方程式系になる。Weyl方程式のエネルギー分散関係はディラックコーンと呼ばれる交差する線形関係になる。ここに外部磁場によるZeeman項をさらに導入すると、エネルギーギャップが生じる。非線形項を導入するとこのエネルギーギャップの領域にソリトンや渦ソリトンが存在するようになる。エネルギーギャップにあるソリトンという意味でギャップソリトンとがギャップ渦ソリトンなどと呼ばれる局在状態の1つと考えられる。1次元系ではそのギャップソリトン解の厳密解が得られた。ギャップソリトン解が安定に存在するパラメータ領域を調べた。2次元ギャップソリトンの厳密解は得られていないが、数値的にはかなり広いパラメータ領域でギャップ渦ソリトンが安定に存在する事を示した。その他に正と負の有効質量をもつ2つのソリトンが相互作用する系の数値計算を行った。質量の符号が異なる場合にはソリトンの追いかけ運動が生じる。特別な場合にはソリトン間の間隔が時間変化せず、外力がはたらかない系なのに内力だけで等加速度運動する様子が観測された。研究計画書に挙げようにワークステーションを購入し、研究テーマのひとつである非線形ワイル方程式のソリトン解の性質を解明することができた。また、正と負の質量をもつソリトンの等加速度運動という興味深い現象を見つけることができた。今年度はスピン軌道相互作用と非局所的非線形相互作用を持つ系の研究を行う予定である。ダイポール-ダイポール相互作用を持つボース・アインシュタイン系では相互作用がべき的に減衰する。また、リュードベリ原子系でもダイポール相互作用系とは異なるべき指数で相互作用が非局所的に減衰する。このような非局所相互作用を持つ系のソリトン解や渦ソリトン解を調べる予定である。また、非線形相互作用の強さが時間的に変動する場合の渦ソリトンの安定性をパラメータをさまざま変えて研究する予定である。
腎性骨異栄養症の病因と発症・進展抑制手段の解明

6分の5腎摘後に高リン・低カルシウム食で飼育し作成した2次性副甲状腺機能亢進症モデルラットを使用し、1.副甲状腺細胞増殖に伴いビタミンD受容体(VDR),カルシウム受容体(CaR)は減少し、とくにCaRの減少は増殖開始後に出現すること。2.高リン食負荷後早期に増殖抑制因子(P21)は減少、増殖促進因子(TGF-α)は増加し、これらの変化は、副甲状腺細胞増殖、CaRの変化に先立って認められること。3.活性型ビタミンDアナログ直接注入により副甲状腺細胞の一部にapoptosisが誘導され、副甲状腺細胞のVDR, CaR発現は増加すること、を明らかにした。次いで、すでに完成した2次性副甲状腺機能亢進症ラットモデルに対し、CaR agonistであるcalcimimeticsの経口投与、および活性型ビタミンDアナログの副甲状腺内直接注入を行い、4.CaR agonistの投与により、PTHは著明に低下し、腫大した副甲状腺で発現の減少していたCaR, VDRのmRNA発現、免疫染色は有意に増加すること。5.副甲状腺増殖は抑制され、増加していた副甲状腺重量は有意に減少すること。6.活性型ビタミンDアナログ直接注入でもCaR agonist投与と同様に、副甲状腺重量の減少がみられること、などを明らかにした。以上の研究から、発症・進展途上、あるいは完成された2次性副甲状腺機能亢進症などいずれの病期においても、CaR agonist投与、ビタミンDアナログ副甲状腺内直接投与は2次性副甲状腺機能亢進症に効果をもたらす事実と同時に、その作用機序が明らかとなった。今年度は6分の5腎摘後に、高リン食で飼育し作成した2次性副甲状腺機能亢進症モデルラットを使用し、以下の研究を行った。3.同モデルにCaR agonistを投与した際の、VDR, CaR発現と増殖の経時的変化4.腫大したラット副甲状腺に活性型ビタミンD製剤を直接注入した際の、副甲状腺細胞、及びVDR, CaRの変化その結果、1.Ki-67,PCNAにより判定した副甲状腺細胞増殖に伴いVDR, CaRは減少し、とくにCaRの減少は増殖後に出現した。2.高リン食負荷後早期に増殖抑制因子(P21)は減少し、増殖促進因子(TGF-α)は増加した。これらの変化は、1.で示した細胞増殖、CaRの変化に先立って認められた。3.CaR agonist(R-568)の投与で、副甲状腺細胞増殖により減少していたCaRは増加するとともに、細胞増殖も軽減した。4.活性型ビタミンD直接注入により副甲状腺細胞の一部にapoptosisが誘導され、副甲状腺細胞のVDR, CaR発現は増加した。以上の研究から、2次性副甲状腺機能亢進症の発症・進展に及ぼすリン負荷(高リン血症)の意義と、それに対するCaR刺激、活性型ビタミンD大量投与の治療的意味が明らかとなった。今年度は6分の5腎摘後に高リン食で飼育し作成した2次性副甲状腺機能亢進症モデルラットに対し、1)Ca sensing receptor (CaR) agonistであるcalcimimetics経口投与と、2)活性型ビタミンDアナログであるmaxacalcitolの副甲状腺内直接注入を行い、完成された2次性副甲状腺機能亢進症に対する上記2治療のPTH分泌,副甲状腺組織、副甲状腺重量に及ぼす影響を検討した。本治療モデルは、昨年の2次性副甲状腺機能亢進症形成過程に活性型ビタミンDやCaR agonistを投与して治療的修飾を加えるのではなく、臨床的に問題となる完成した2次副甲状腺機能亢進症に対する両治療の効果と機序を解明するものである。2.腫大した副甲状腺で発現の減少していたCaR, vitamin D receptor (VDR) mRNAの発現は増加し、副甲状腺細胞における両受容体の免疫染色も有意に上昇した。3.PCNA染色で評価した副甲状腺増殖は抑制され、増殖抑制はCaR発現の増加に先立って出現した。4.増加していた副甲状腺重量は有意に減少した。

6.副甲状腺CaR, VDRのmRNA,免疫染色は増加し、これら受容体のupregulationがみられた。7.副甲状腺増殖は抑制され、副甲状腺細胞のapoptosis誘導が確認され、副甲状腺重量は減少した。以上の研究から、完成した2次性副甲状腺機能亢進症に対するCaR agonist投与、ビタミンDアナログ副甲状腺内直接投与の効果と作用機序が明らかとなった。
国際化の進展と工業地域の変容

工業の国際化は,技術・原材料・製品市場を通じて古くから進展していた。明治維新以降,フォード,GMに象徴される外資の進出は,わが国工業の近代化の基盤形成に大きな影響を与えた。戦時体制下における外資系企業の操業停止,戦時の工業配置政策,第2次世界大戦後の経済の混乱は,GMの拠点であった大阪を中心に据えた近畿に代えてトヨタを頂点とした中京を,首都圏をも凌駕した世界最大の自動車工業地域としたように,工業地域を変容させてきた。1960年の貿易・資本の自由化の決定は,わが国の産業構造を変動させ,寡占体制の強化をもたらす一方自動車工業に代表される国際的な産業再編成を生み出した。1965年の乗用車の輸入自由化,70年代のクライスラー,GM,フォードの進出,80年代の日本企業の欧・米での生産の本格化は,日本国内での工業地域の変容にも大きな影響を与えてきている。本研究では,こうした自動車工業に象徴されるような新たな変動を生じつつある東日本の三地域をまず対象地域として,産業構造と産業配置の観点から地域計画と産業政策に留意して研究した。これらは,法指定以降四半世紀をすぎた新産業都市,工業整備特別地域でテクノポリス等の先端産業地域の重合指定があり都市集積,産業集積が顕著で,国際化の進展も著しい札幌,仙台,名古屋の広域中心都市圏である。道央新産では,札幌の都市集積が基幹に,石狩,苫小牧の二大外郭港湾の整備と千歳の大規模国際空港化が流通加工業や自動車工業など国際化と深く関連した業種の展開を生み出した。この点は,仙台新産も同様であるが,半導体研究,インテリジェントコスモス,グローバルメガインフラといった研究活動の集積と斬新な計画がモトローラやトヨタの進出に象徴される工業地域の変容を生んだ。東三河では,交通基盤の整備とその全国物流上の位置が,埋立用地の余地とあいまって,V.W.等の外国車の輸入基地に象徴される新たな地域変容を生んだ。
量子通信を用いたネットワーク化制御に関する研究

本研究では,従来の通信方式とは異なる量子通信を用いたネットワーク系を考え,(1)量子通信を用いた場合の古典系あるいは量子系の安定化制御,(2)通信される信号の復元問題,および(3)量子ネットワークにおける量子相関生成に関する研究を行った.それぞれ,(1)量子通信を用いた場合は符号化とオブザーバの併用で安定化できることがわかった.(2)過去の状態推定を行うための量子スムージング理論を構築した.(3)合意形成アルゴリズムと呼ばれる手法により,ある種の量子相関を生成でき,また移動情報量と呼ばれる尺度で直列結合した線形量子系に相関を与えられることを解明した.平成25年は,以下の内容を実施した.(1)量子通信を用いた線型系の安定化制御:量子ビットを通信として利用した場合に,安定化性能が改善するか議論した.従来の通信(古典通信と呼ぶ)を用いることができることを確認し,さらに量子ビットの位相に情報を埋め込み,複合化器にオブザーバを用いることで,安定化可能な初期値の領域と量子ビット数について,数値シミュレーションを用いて統計的な性質を調べた.また,この設定における安定化制御はオブザーバの性能に依存するため,その推定誤差の精度についても解析し,理論的な結果を得た.得られた結果から,推定誤差が有界に留まるための条件は1つ確認すればよく,また推定誤差の精度は非常に小さくなる.また,固有ベクトル配置と呼ばれる手法を用いて,上に挙げた条件を回避できる状況があることを示した.これらの結果は,量子通信を用いた手法が古典論より優れていることを示しているわけではないが,今後の証明法と研究の方向性を示した結果であり,重要である.(2)量子コンセンサスアルゴリズムによる量子相関生成:量子系のネットワークを作成し,コンセンサスアルゴリズムと呼ばれる手法を量子系に適用して量子相関の生成を行った.各量子系の相互作用を表すネットワークトポロジーは,強連結であるとし,入れ替えに関して対称的になるような量子系を作成することで,量子相関を生成した.生成法が本研究のポイントであり,各量子系で行う手順は,隣の量子系から送られてくる測定結果に基づいて,自分の量子系と隣の量子系を相互作用させるだけである.したがって,量子系全体を知る必要なく量子相関状態を生成できるため,従来の制御器とは異なり,非常に少ない計算メモリで実装できるようになる.従来の量子フィードバック制御では計算できない大規模なビット数にも対応できるため,実装に向けた重要な結果であるといえる.平成26年度は,(1)複数の量子系を結合したときの量子相関の生成について,情報量の観点から調べた.また,(2)量子系に対して最小二乗法に基づいた過去の状態の動的推定法を導いた.(1)量子情報処理では,ネットワーク化したシステムにおいて量子相関をどのように作るかが問題であり,相関は情報の移動を伴って生成される.本研究では,移動情報量と呼ばれる指標を用いて,複数の量子系が与えられたときに相関が得られるための条件を数値的に検証した.その結果,移動情報量の値がある範囲内に収まる場合,2つの線形量子系に量子相関が生じることがわかった.これは,量子系をネットワーク化する際に情報伝達を行う通信路をどのように設計すべきかの指針を与えるものであり,量子相関の生成しやすい通信路の指針を与えるものである.移動情報量とは,量子情報理論に基づくものではないが,量子相関生成のためにどのようなネットワーク構造が必要であるかの指針を与えるものであることも分かった.今後は解析的な研究成果を挙げるつもりである.(2)量子系では過去の状態推定には物理的に意味がないとされているが,統計学的な意味づけは可能であり,最小二乗法に基づいた動的推定器の構成法を示した.これは当初の研究計画では挙げていなかったが,ネットワーク化された量子系では情報の遅延が生じるため,観測して得られた情報から過去の状態を推定することが必要になる.本研究では,最小二乗法に基づく結果を示し,量子系に対しても矛盾なく過去の状態推定器が構成できることを示した.平成27年度は,(1)量子ネットワークにおける量子相関生成の尺度の研究と,(2)前年度から取り組んでいる量子スムージング理論の研究を進めた.(1)量子系におけるエンタングルメント生成可能性を,システム制御理論の尺度であるH2ノルムおよびシステムの伝達零点を用いて調べた.先行研究からH2ノルムが大きくする方がよいという知見があったが,ランダムにシステムを作成したところ,これに対して否定的な結果が得られた.また,システムの特徴量の1つである伝達零点については,零点の実部の絶対値が大きくなるとエンタングルメントが生成できないことが確認でき,これらからシステム論の知見からも量子ネットワーク上における量子相関生成を議論できることがわかった.(2)量子スムージング理論は量子系の動的推定理論の1つであり,量子通信においては過去の符号化された信号の復号化を,量子系の推定問題としてはダイナミクスの推定など,信号処理として有意義である.また,古典的な統計推定理論の枠組みではスムージングによって相互情報量を計算することができ,本研究の目的であるエンタングルメントを生成する量子ネットワークの解析にも利用できることが期待される.具体的には,量子系における最小二乗誤差推定が,物理学において1980年代から扱われているweak valueと呼ばれる概念に一致することを示し,統計的意味づけを与えた.

さらに,最適推定値が複素推定値になること,およびその虚部が量子系の数学的特徴である非可換性の度合いに由来することを示した.また,その時間発展が実部と虚部がお互いに干渉しあうことを示し,古典的な信号処理で扱える形で再帰方程式を導出した.これにより,上述した相互情報量の特徴付けのみでなく,過去の量子状態の推定も可能になり,システム同定などの別の推定問題への応用も考えられるようになった.本研究では,従来の通信方式とは異なる量子通信を用いたネットワーク系を考え,(1)量子通信を用いた場合の古典系あるいは量子系の安定化制御,(2)通信される信号の復元問題,および(3)量子ネットワークにおける量子相関生成に関する研究を行った.それぞれ,(1)量子通信を用いた場合は符号化とオブザーバの併用で安定化できることがわかった.(2)過去の状態推定を行うための量子スムージング理論を構築した.(3)合意形成アルゴリズムと呼ばれる手法により,ある種の量子相関を生成でき,また移動情報量と呼ばれる尺度で直列結合した線形量子系に相関を与えられることを解明した.(1)ネットワーク構造と量子系の相関生成について,複数の量子系への拡張が遅れている.これは,移動情報量と呼ばれる概念を量子系へ拡張しきれなかったことが原因である.(2)平成25年度に行った量子通信を用いた量子フィードバック制御について,量子通信における符号化,復号化の調査も十分行えていない.符号理論の多くの場合,離散状態の符号化が主であるが,本研究では連続状態を研究対象にしているため,量子通信理論で得られている多くの結果を用いるには,連続状態の離散化が必要である.連続状態の離散化について,進めていく.量子フィルタリング理論移動情報量の量子系への自然な拡張を研究し,量子相関生成しやすい通信路の設計に関して,進めていく予定である.また,量子通信を用いた場合のネットワーク化制御性能について,状態の離散化も考慮した符号化・復号化を用いて古典系,量子系の両方の場合で研究を進めていく.とくに安定性の変化がどのようになるか調べ,安定化に必要な通信容量を明らかにする.量子通信を用いた制御の理論的な結果に関しては遅れているが,それと並行して行った量子ネットワークによる量子相関生成については計画以上に進んでいる.量子通信を用いた制御系の解析については,量子通信における符号化と復号化の知見を深められなかったことが一因である.とくに誤り訂正符号については,現在も研究が進展しており,様々な符号化・復号化の方法が乱立しているため,符号化の方法を絞りきれなかった.性能限界や安定性解析についても,その符号化・復号化の手法に依存するため,量子ネットワーク系の解析はまだ行っていない.一方,量子相関生成は平成27年度に行う予定であったが,最近の制御理論のコミュニティにおけるコンセンサスアルゴリズムの研究状況が進んでいるため,予定を繰り上げて先に行った.学術雑誌投稿が遅れ,投稿料の分が浮いてしまったため.平成25年度に行う予定であった,量子通信を用いた場合のネットワーク化制御性能について,よく用いられる符号化・復号化を1つずつ調べ,そのネットワーク化制御系の安定性および制御性能について議論する.安定性の議論は確率過程論で使われる手法で解析できるため,それを利用して解析し,数値的にも検証する.
スフィンゴミエリナーゼ低分子阻害剤の開発とそれを用いた加水分解機構の解明に向けて

スフィンゴミエリナーゼ(SMase)は、スフィンゴリン脂質に対する特異的な加水分解酵素である。この酵素の阻害剤として、スフィンゴミエリンのリン酸エステル部の酸素原子を窒素原子、硫黄原子、ジフルオロメチレンに置き換えた置換体の合成を検討した。昨年、2度の転位反応を効果的に用い、窒素置換体の合成に成功したが、この合成法は収率、最終生成物の精製に課題を残しており、転位反応の更なる検討を行ったところ、窒素原子に保護基を用いない場合に、転位中間体であるイソシアナートを窒素原子が捕捉したイミダゾリジノン化合物が高収率で得られた。通常厳しい条件が必要なこの化合物の開環は、室温という穏やかな条件で達成し、続くアシル基の導入により1-アミノセラミドの効率よい合成法を確立した。続いて、系内でブロモエタノールを含むリン酸クロリドを調整し、リン酸化を実現することで窒素置換体の合成を達成した。硫黄置換体の骨格は、システイン誘導体を原料に用い、この化合物に対するモノアルキル化、立体選択的な還元を達成することで構築した。得られた化合物に対するリン酸化は、困難であったが、新規なブロモエタノールを含むホスファイトを合成し、利用することで、効果的にリン酸部を導入することに成功した。得られるリン酸化物は極性が制御されており、後の誘導化が容易である。このリン酸化法は、メルカプト基に対してのみでなく、水酸基、アミノ基に対するリン酸化にも有効であり、対応するホスホコリン部前駆体を与える。リン脂質の極めて高い極性がリン脂質やその誘導体の合成を困難にしていた事実を考慮すると、この方法を用いることで、今後リン脂質やその誘導体の合成が容易になると期待できる。得られたリン酸化物に対し、コリン部を導入することで硫黄置換体の合成を達成した。ジフルオロメチレン置換体の合成は、現在、光学活性なホスホン酸を得ており、残す課題はコリン部の導入である。
“生まれる”ことで始まる肺胞成熟の分子機構

本研究は出生後の新生児期に肺胞がNotchシグナルを介して成熟するメカニズムの解明を目的としている。申請者はNotch2遺伝子を欠損した肺胞上皮細胞の解析により、Notchシグナルが生後の肺胞成熟に重要であり、特にII型肺胞上皮(AT2)細胞がNotch活性化細胞であることを発見した。Notchシグナルは組織幹細胞であるAT2細胞の増殖と分化を制御することで上皮の組織拡大を促していた。またNotchの標的遺伝子としてPDGF-Aを同定し、肺胞中隔を作る筋繊維芽細胞の増殖に必要であることを示した。肺胞オルガノイド培養技術を確立し、Notch欠損表現型をin vitroで再現することに成功した。肺胞の形成は胎児発生の後期に始まる。出生前には最低限必要なI, II型肺胞上皮細胞と毛細血管など間充織細胞を配備するだけで、本格的な肺胞の拡大、成熟化は出生直後に行われる。健全な小児の肺胞では、吸気で膨らんだ肺胞空間で上皮細胞が増殖、分化するとともに、間充織から肺胞中隔がせり上がり肺胞面積を拡大させる。本研究計画では、肺胞上皮細胞の増加、マーカー遺伝子発現増加、肺胞中隔の形成を“生後の肺胞成熟"と定義する。申請者は最近Notch2シグナルが生後の肺胞成熟に重要な役割を果たすことを発見した(Tsao et al., 2016)。N2-cKOは生後3日目頃から肺胞形成の遅延が見られ、2ヶ月齢になるころには肺気腫様の組織像を示すようになる。本研究では、N2-cKOマウスと単離肺胞上皮細胞の3次元培養法を利用して、出生が引き金となる肺胞成熟の分子メカニズムの解明を目的とする。本年度はマウス肺からII型肺胞上皮細胞を単離し、肺胞間充織細胞と混ぜてマトリゲル中で3次元培養の実験計画立に挑戦した。肺胞上皮の組織幹細胞であるII型肺胞上皮細胞は、3次元培養下で増殖すると、上皮構造を保ったまま中空の球体"alveolosphere"を形成する。alveolosphereの実験系では肺胞上皮細胞の増殖と分化をin vitroで再現できる。その結果alveolosphereを無事に作成することができた。今後はN2-cKOマウス肺から調整したalveolosphereの細胞増殖とI型、II型細胞の割合を検証することで、Notchシグナルの肺胞組織幹細胞における役割を検討する。さらにN2-cKO及び野生型マウス肺から単離したII型肺胞上皮細胞からmRNAを単離してそれぞれマイクロアレイにかけ、同細胞内のトランスクリプトームを解析する。本年度はマウス肺からII型肺胞上皮細胞を単離し、肺胞間充織細胞と混ぜてマトリゲル中で3次元培養の実験計画を実行した。AlveolosphereはII型肺胞上皮細胞だけではなく、II型から分化したI型も多く含まれる。すなわち、alveolosphereの実験系では肺胞上皮細胞の増殖と分化をin vitroで再現できる。すでにII型肺胞上皮細胞の単離法を確立していた京都大学呼吸器内科に出張し、同技法を習得した。我々の研究室で、野生型マウス肺からII型肺胞上皮細胞を単離した。II型肺胞上皮細胞の培養には肺間充織細胞を加える必要があったため、肺組織を消化し、上皮、血管、血球を取り除いた細胞集団を回収した。II型肺胞上皮細胞と肺間充織細胞を1:1で混合し、マトリゲルに埋め込んで10ー14日間培養を行った。マトリゲル中にalveolosphereを検出した。組織切片の観察から中空状の組織構造と、I型、II型肺胞上皮細胞を検出することに成功した。我々はマウス肺からII型肺胞上皮細胞を単離し、肺胞間充織細胞と混ぜてマトリゲル中で3次元培養の実験計画立に挑戦した。Alveolosphereはin vivo肺胞組織の形態を模倣し、I型肺胞上皮細胞への分化も見られる。この実験系で肺胞上皮細胞の増殖と分化を検証することができる。実験の結果、alveolosphereを無事に作成することができた。次にN2-cKOマウス肺からII型肺胞上皮細胞を単離し、同培養を行ったところ、alveolosphereがほとんど形成されなかった。NotchシグナルはII型肺胞上皮細胞の増殖維持に必要であることがわかった。さらに野生型マウスから作ったalveolosphereを作成する過程でNotchシグナル阻害剤を添加して培養すると、驚いたことにII型肺胞上皮細胞の増殖とAlveolosphere形成が無事に観察された。これらの結果から、Notchシグナルは発生過程でII型肺胞上皮細胞に十分な幹細胞能を与えることに必要で、II型肺胞上皮細胞が確立した後は必要無いと考えられる。今後はN2-cKO及び野生型マウス肺から単離したII型肺胞上皮細胞からmRNAを単離してそれぞれマイクロアレイにかけ、同細胞内のトランスクリプトーム解析を行う。

その結果から呼吸を始めた肺で起こる幹細胞の成熟が何のトリガーで始まり、Notchシグナルを活性化し、幹細胞能の獲得に至るのかを調べていきたい。本研究は出生後の新生児期に肺胞がNotchシグナルを介して成熟するメカニズムの解明を目的としている。申請者はNotch2遺伝子を欠損した肺胞上皮細胞の解析により、Notchシグナルが生後の肺胞成熟に重要であり、特にII型肺胞上皮(AT2)細胞がNotch活性化細胞であることを発見した。Notchシグナルは組織幹細胞であるAT2細胞の増殖と分化を制御することで上皮の組織拡大を促していた。またNotchの標的遺伝子としてPDGF-Aを同定し、肺胞中隔を作る筋繊維芽細胞の増殖に必要であることを示した。肺胞オルガノイド培養技術を確立し、Notch欠損表現型をin vitroで再現することに成功した。N2-cKOマウス肺からalveolosphereを調整し、細胞増殖とI型、II型細胞の割合を検証する。Notch2シグナルが細胞増殖に重要であった場合、野生型と比べて細胞数の少ない、小さなalveolosphereを形成するだろう。もしも細胞分化に必要であった場合、alveolosphere内のI型II型肺胞上皮細胞の割合に違いが見られるようになるだろう。表現型が見られなかった場合、N2-cKOマウスの肺胞成熟異常の表現型は近隣組織からの間接的なものであり、上皮細胞の内因的なNotchシグナルとは無関係であることが明らかになる。検証により、Notch2シグナルの肺胞上皮細胞における役割が明らかになったら、次に転写ネットワークを解析する。本研究計画では「トランスクリプトーム」をmRNAレベルから推定する各遺伝子の転写量の解析とし、「転写ネットワーク」は転写因子同士の関係を中心に捉えたネットワークの解析と定義する。N2-cKO及び野生型マウス肺から単離したII型肺胞上皮細胞からmRNAを単離してそれぞれマイクロアレイにかけ、同細胞内のトランスクリプトームを解析する。ここでは特に、KO細胞と野生型細胞の間で顕著に異なる発現量を示す遺伝子を選び出す。選んだ遺伝子の発現の変化を出生の前後で比較し、顕著に差がある遺伝子を選び出す。次に出生直後の転写ネットワークを明らかにするために、選び出した遺伝子の転写開始点上流5Kbpに存在する転写因子結合配列を網羅的に同定する。同様の挙動(発現の増加や減少)を示す遺伝子間で共通する転写因子に注目し、Notch2シグナルの下流でII型上皮細胞を制御している転写因子と、転写因子間のネットワークの推定を試みる。推定された転写ネットワークの信頼性の検証をする必要がある。時間の許す限り変異マウスの作成を進める。発生遺伝学同じ試薬を使う他の研究課題と試薬を共有することで消耗品代をほとんど使用せずに済んだ。来年度の消耗品、マイクロアレイ解析費用に充てる実験の進行状況に殉難に対応しながら、順次消耗品、マイクロアレイ用品を購入する。
ゾル-ゲル法による高屈折率透明厚膜材料の作製と微細パターニング

本研究では、以下の研究成果を得た。1.高屈折率透明厚膜材料開発とキャラクタリゼーションフェニルトリエトキシシラン、ベンジルトリエトキシシランなどを出発原料に用いて種々のシルセスキオキサン-金属酸化物系厚膜を作製した。検討を行った中で酸化物としてチタニアを加えた場合に、最も屈折率が大きくなることがわかった。さらに、2官能のアルコキシドであるジフェルニルジメトキシシランにチタニアを組み合わせた2成分系膜は、3官能アルコキシドであるフェニルトリメトキシシラン系よりも高い屈折率を示すことがわかった。また、チタニア含量が30%以下では、100°C以上に加熱することによって、粘性が低下し流動性を示すことがわかった。2.シルセスキオキサン-チタニア系複合体厚膜材料のキャラクタリゼーション紫外光照射に伴うシルセスキオキサン-チタニア系複合体厚膜材料の構造、組織および光学的性質の変化について検討を行った。複合化したチタニア成分が紫外光を吸収し、シルセスキオキサンのSi-C結合を開裂すると考察した。また、ビニルシルセスキオキサン-チタニア系において最も膜の硬度が大きく上昇することがわかった。3.高屈折率透明厚膜材料の微細パターニングゾル-ゲル成型装置を用いて型プレスを行うエンボス法によって、フェニルシルセスキオキサン-チタニア系高屈折率透明厚膜の微細パターンを転写できることを確認した。一方、チタニア薄膜表面をフルオロアルキルシランによって撥水処理した表面にフォトマスクを通して紫外光照射を行うと、紫外線照射部のみ親水性になる。これを用いて形成した撥水-親水パターン上にフェニルシスセスキオキサン厚膜を形成し加熱すると、ゲル膜が軟化した際に親水部分に選択的に流動し、液の表面張力によって球面のふくらみ形状を有するマイクロパターンが得られることがわかった。以下に当該研究期間中に得られた研究成果の概要を示す。1.高屈折率透明厚膜材料開発とキャラクタリゼーションフェニルトリエトキシシラン、ベンジルトリエトキシシランなどを出発原料に用いて種々のシルセスキオキサン・金属酸化物系厚膜を作製した。2.シルセスキオキサン・チタニア系複合体厚膜材料のキャラクタリゼーション紫外光照射に伴うシルセスキオキサン・チタニア系複合体厚膜材料の構造、組織およぴ光学的性質の変化について検討を行った。3.高屈折率透明厚膜材料の微細パターニングゾルーゲル成型装置を用い型プレスを行うエンポス法によって、フェニルシルセスキオキサン・チタニア系高屈折率透明厚膜の微細パターンを転写できることを確認した。フェニルシルセスキオキサンおよびペンジルシルセスキオキサンの熱融着挙動を利用して融液の表面張力による膨らみ形状を有するマイクロレンズアレイを試作した。さらに、種々のシルセスキオキサン・チタニア系複合体厚膜材料にフォトマスクを介して、紫外光照射を行い有機官能基の種類を変えた場合の微細パターニング特性の変化を調べた。4.ゾルーゲル微小光学素子の形状評価ゾルーゲル成型装置などによって試作したパターンは、サプミクロンの高精細な形状を有していることがわかった。また、試作したマイクロレンズアレイは、略球面の滑らかな形状を有し、良好な集光性能を有していることがわかった。

以下に当該研究期間中に得られた研究成果の概要を示す。1.高屈折率透明厚膜材料開発とキャラクタリゼーション2官能のアルコキシドであるジフェルニルジメトキシシランにチタニアを組み合わせた2成分系膜は、3官能アルコキシドであるフェニルトリメトキシシラン系よりも高い屈折率を示すことがわかった。また、チタニア含量が30%以下では、100°C以上に加熱することによって、粘性が低下し流動性を示すことがわかった。2.ビニルシルセスキオキサン-チタニア系複合体厚膜材料のキャラクタリゼーション紫外光照射に伴うビニルシルセスキオキサン-チタニア系複合体厚膜材料の構造、組織および光学的性質の変化について検討を行った。複合化したチタニア成分が紫外光を吸収し、シルセスキオキサンのSi-C結合を開裂すると同時に、ビニル基の開裂、重合が起こり、他のシルセスキオキサン系に比べて、膜の硬度が大きく向上することを見出した。3.撥水・親水パターンを用いたマイクロレンズアレイの作製チタニア薄膜表面をフルオロアルキルシランによって撥水処理した表面にフォトマスクを通して紫外光照射を行うと、紫外線照射部のみ親水性になる。これを用いて形成した撥水・親水パターン上にフェニルシスセスキオキサン厚膜を形成し加熱すると、ゲル膜が軟化した際に親水部分に選択的に流動し、液の表面張力によって球面のふくらみ形状を有するマイクロパターンが得られることがわかった。このパターンは良好な集光性能を有していることがわかった。