hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
人間-エージェント共生社会でのコミュニケーション実現を目指す語意獲得と対話戦略

知的エージェントと人間が共生する社会の実現には,相互行為としての対話研究と,研究を促進するツール群の整備が重要である。代表者らはまず,(A)実世界の対象事物(以下オブジェクトと呼ぶ)と言語の対応関係を獲得し(語意獲得),同時に(B)対話調整機能を獲得する(対話戦略獲得)研究を進めた。語意獲得では,人間に指示された発話内容(例えば「四角」)に対応するオブジェクトの属性(形状,色相,明度など)を,Online-EMアルゴリズムから求める方法を提案した。しかし,この方法だけでは語意獲得の効率が低いことが判明し,続いて解決のために,幼児が持つ学習バイアス(事物分類性/相互排他性/形状類似性/・・・)を導入した。新しい学習法は,語意獲得効率を大幅に改善しその有効性が確認された。知的エージェントは,人間(あるいは他のエージェント)と対話しながら新規の語意を教わる。その際,エージェントが質問方法と教示方法を自動的に獲得できるよう,相手の反応(表情変化)を報酬とした強化学習方法を考案した。またこの手法が対話戦略獲得に有効なことを評価実験から明らかにした。さらにアルゴリズムを効率化するため,Dyna-Q学習から相手モデルを形成し,短期間に対話戦略を学習する仕組みを提案した。最後に,以上の対話機能を組込んだ研究ツールを開発し,ツールを利用したエージェント間協調学習実験を通して,研究手法とツールの有効性を示した。今年度は(1)語意獲得システムの情報理論的側面からの理論整備と検証および、(2)対話戦略学習アルゴリズムの実装と実験を行った。(1)語意獲得システムの情報理論的側面からの理論整備と検証1.音声と画像との対応関係の取得のために、これまでは確率分布間の相関を利用していたが、情報論的側面からの理論強化のために、KL情報量を利用した手法を提案した。2.語意学習の効率化のために本研究では幼児に見られるバイアスを用いている。今年度は、相互排他性バイアス(異なる名前が同じ事物に付けられることは無い)と、形状類似バイアス(形の似通った事物には同じ名前が付く)の二つのバイアスに関して、定量的な評価実験を行った。さらに、それらのバイアスが、非論理的な推論バイアスから導出されることを示した。3.これまでは画像特徴の単一の性質のみを表す語意を獲得していたが、複数の性質(例えば「りんご」については形状と色相)からなる語意を獲得できるように機能拡張し実験を行った。(2)対話戦略学習アルゴリズムの実装と実験昨年度まで検討してきた対話戦略学習アルゴリズムの性質を評価するためのプロトタイプを作成し、エージェント間対話による実験、および人間との対話による実験を通してアルゴリズムを検証した。エージェント間対話による実験の結果、相手の理解度を学習に利用することで、初期知識の量に合わせて役割が分化すること、互いの知識量に合わせた効率的な戦略が獲得できることを示した。また、実験で獲得した戦略を、人間-エージェント対話に適用し、人間との対話においても、獲得した戦略が有効に機能することを示した。しかし,この方法だけでは語意獲得の効率が低いことが判明し,続いて解決のために,幼児が持つ学習バイアス(事物分類性/相互排他性/形状類似性/...)を導入した。

またこの手法が対話戦略獲得に有効なことを評価実験から明らかにした。さらにアルゴリズムを効率化するため,Dyna-Q学習から相手モデルを形成し,短期間に対話戦略を学習する仕組みを提案した。最後に,以上の対話機能を組込んだ研究ツールを開発し,ツールを利用したエージェント間協調学習実験を通して,研究手法とツールの有効性を示した。
開発途上国のための低コスト・維持管理容易型の新規嫌気性下水処理システムの開発

急速な人口増加と経済発展を続ける開発途上国では,特に都市部への人口集中によって水質汚濁問題が深刻化している.途上国では下水はほとんど無処理のまま垂れ流しの状況にあり,適切な下水処理施設を整備していくことが緊急課題となっている.途上国の現在の経済状況等を鑑みると,その下水処理システムの導入には日本のような高級処理法(活性汚泥法)をそのまま転用するのではなく,途上国の実状に適した低コスト処理技術を適応していくことが望まれる.本研究の目的は,汚泥保持能を向上させた改善型セミパイロットスケール上昇流嫌気性スラッジブランケット(UASB)リアクターと,自然通気による好気性スポンジ担体充填散水ろ床を直列につなげる,低コスト(嫌気プレトリ-トメント+好気ポストトリ-トメント)システムを開発することである.実下水(スクリーン通過後の都市下水)の連続処理実験により,25°C条件下における,有機物除去特性,SS保持特性,UASBリアクターにおけるガス生成特性及びCOD物質収支を解析し,このプロセスの有機物,SS除去に関するフィージビリティについて検討した.その結果,本研究で開発したリアクターは,COD除去率は75%を許容し,短い処理時間で中程度の処理性能を得ることができた.また本プロセスにより,メタンガスとして下水中のCODの約35%がエネルギーとして回収され,かつその余剰汚泥生成量は現行の標準活性汚泥法の3040%程度に抑制されており,本システムが現在途上国で求められている下水処理システムの面的な整備に適したものであることが実証された.今後の課題として,後処理槽の改良によりCOD除去効率を更に改善するとともに,そのリアクターでの硝化・脱窒効率の改善が残されている.急速な人口増加と経済発展を続ける開発途上国では,特に都市部への人口集中によって水質汚濁問題が深刻化している.途上国では下水はほとんど無処理のまま垂れ流しの状況にあり,適切な下水処理施設を整備していくことが緊急課題となっている.途上国の現在の経済状況等を鑑みると,その下水処理システムの導入には日本のような高級処理法(活性汚泥法)をそのまま転用するのではなく,途上国の実状に適した低コスト処理技術を適応していくことが望まれる.本研究の目的は,汚泥保持能を向上させた改善型セミパイロットスケール上昇流嫌気性スラッジブランケット(UASB)リアクターと,自然通気による好気性スポンジ担体充填散水ろ床を直列につなげる,低コスト(嫌気プレトリ-トメント+好気ポストトリ-トメント)システムを開発することである.実下水(スクリーン通過後の都市下水)の連続処理実験により,25°C条件下における,有機物除去特性,SS保持特性,UASBリアクターにおけるガス生成特性及びCOD物質収支を解析し,このプロセスの有機物,SS除去に関するフィージビリティについて検討した.その結果,本研究で開発したリアクターは,COD除去率は75%を許容し,短い処理時間で中程度の処理性能を得ることができた.また本プロセスにより,メタンガスとして下水中のCODの約35%がエネルギーとして回収され,かつその余剰汚泥生成量は現行の標準活性汚泥法の3040%程度に抑制されており,本システムが現在途上国で求められている下水処理システムの面的な整備に適したものであることが実証された.今後の課題として,後処理槽の改良によりCOD除去効率を更に改善するとともに,そのリアクターでの硝化・脱窒効率の改善が残されている.
商標の保護により生じる競争制限的効果の解消－非伝統的商標と機能性－

本研究は、商品間の競争の維持および促進を図るという観点から、標識法(商標法・不正競争防止法2条1項1・2号)に基づく非伝統的商標(商品の形態等を含む)の保護の限界を探ることを目的とする。研究3年目に当たる2018年度は、以下の検討を行った。第1に、商品役務間の競争を保障するために商品形態の保護を限定すべき場合があることを前提に、いかなる基準に基づいて保護の有無を判断すべきかを検討した。技術的機能に由来する商品形態の保護を一律に否定する見解および代替的形状の有無を基準に事例ごとに保護の可否を決定する見解があるところ、米国における学説を参照することにより、望ましい基準を選択する際には、ルールの執行費用(特にエラーコスト)を考慮する必要がある。代替的形状の有無を判断するための困難ではなく、管理費用が過度に高くない場合には、一律に保護を否定する基準よりも、競争への悪影響を事例ごとに分析する手法の方が、false negativeのエラーコストを削減できるという点で優れていると考えられる。第2に、代替的形状の有無を基準に保護の有無を決定する場合には、分析の対象となる市場を画定することが重要となる。ところが、従来の裁判例の中には、検討対象市場を定める際にいかなる手法を用いたのかが明らかではないものが存在していた。そこで、競争法の分野において用いられている需要の代替性を主たる基準とする市場画定の手法を、機能性法理の適用の有無を判断する際にも用いるべきであることを主張した。以上の研究成果について、日本工業所有権法学会平成30年度研究会で個別報告を行った。技術的機能性および美的機能性のそれぞれについて、正当化根拠および判断基準の基礎的な考察を完了し、その成果を学会の個別報告という形で公表することができた。また、その内容は平成31年度中に論文として公表予定である。もっとも、美的機能性については検討が不十分なところがあるため、最終年度の課題としたい。基本的には当初の研究計画に従って研究を遂行する予定である。次年度が最終年度となるため、これまでの研究成果をまとめた論文を公表するとともに、上述した美的機能性の問題など残された課題について検討を行う。平成28年度は研究の初年度であるため、まずは研究の基本的な方向性を定め、具体的な検討課題を抽出する作業を行った。その後、当初の計画に従い、非伝統的商標の保護に関して、(1)技術的機能性(Mechanical Functionality)の正当化根拠および(2)米国・欧州における技術的機能性の適用を検討した。第1に、米国では、TrafFix最高裁判決およびその後の下級審判決において、商品の形態等が特許権(存続期間が満了したものを含む)の対象となっているという事実は、技術的機能性の適用を肯定する方向に斟酌されると判示されている。この点は、EU商標規則7条(1)(e)(ii)においても同様に解釈されている。第2に、米国では、TrafFix最高裁判決が、「商品の特徴が商品の用途または目的のために不可欠であるか、あるいは当該商品の費用または品質に影響を及ぼすか」という基準に該当すると判断された場合には、代替的なデザインが存在することのみでは機能性が否定されることにはならないと判示している。もっとも、その後の下級審判決(たとえば連邦巡回区控訴裁判所)は、商品の形態が当該商品の用途または目的のために不可欠であるか否かを判断するにあたり、依然として代替的デザインの可能性を重要な考慮要素の一つとしている。欧州においては、代替的デザインが存在することだけでは、EU商標規則7条(1)(e)(ii)の適用を否定するには不十分であると解釈されている。その他、当初の予定にはなかったが、本研究と間接的に関係する「商標法における混同概念」についても調査を行った。検索連動型広告に関して商標権侵害の成否が争われた事例で、購買前の混同がいかにして適用されているかを明らかにし、その成果を公表した。平成28年度は、研究成果の公表にまで至ったものは少ないが、当初予定していた技術的機能性に関する外国法調査を概ね完了することができた。本研究は、商品間の競争の維持・促進を図るという観点から、標識法(商標法・不正競争防止法2条1項1・2号)に基づく非伝統的商標(商品の形態等を含む)の保護の限界を探ることを目的とする。研究2年目に当たる今年度は、以下の検討を行った。第1に、初年度に引き続き、技術的機能に由来する商品の形態等に対する保護を否定すること(いわゆる技術的機能性)の正当化根拠について、これまでに行った米国法およびEU商標制度の研究成果に基づいて検討を行った。その結果、具体的には、技術的機能性の適用に際して、産業財産権法との調整は主たる考慮要素とすべきではなく、(後述する美的機能性とともに)商品間の競争に対する阻害の程度を基準に一元的な基準に基づいて判断すべきであると結論づけた。第2に、技術的機能とは関係のない商品の形態等について、商品間の競争を維持・促進することを目的に保護を否定すること(いわゆる美的機能性)の正当化根拠およびその判断基準について外国法の調査を行った。米国商標法においては、複数の巡回区で美的機能性の適用を認めた裁判例が存在するものの、特許法との調整を重視する技術的機能性に比べると裁判所は同法理の適用に消極的な態度を示している。

EUでは、「商品に実質的な価値をもたらす形状のみからなる商標」(EU商標規則7条(1)(e)(iii)等)について登録を阻却する規定が存在するところ、近時のCJEUの判決によれば、同規定の適用が認められるのは、もっぱら芸術的または装飾的価値を有する商品に限られず、芸術的または装飾的価値の他に、機能的価値に関する本質的特徴を有する商品の形状も含まれると判示された。以上の研究成果は、2017年8月に開催された同志社大学知的財産法研究会で報告を行った。平成29年度は、研究成果を論文として公表するまでには至らなかったが、上述の通り、当初予定していた外国法調査の大部分を終え、その成果を国内の研究会において報告した。現在は、報告の際に得られたフィードバックを基にさらに検討を進めている。2018年6月には、本研究課題の中間報告として、学会報告を行うことを予定している。本研究は、商品間の競争の維持および促進を図るという観点から、標識法(商標法・不正競争防止法2条1項1・2号)に基づく非伝統的商標(商品の形態等を含む)の保護の限界を探ることを目的とする。研究3年目に当たる2018年度は、以下の検討を行った。第1に、商品役務間の競争を保障するために商品形態の保護を限定すべき場合があることを前提に、いかなる基準に基づいて保護の有無を判断すべきかを検討した。技術的機能に由来する商品形態の保護を一律に否定する見解および代替的形状の有無を基準に事例ごとに保護の可否を決定する見解があるところ、米国における学説を参照することにより、望ましい基準を選択する際には、ルールの執行費用(特にエラーコスト)を考慮する必要がある。代替的形状の有無を判断するための困難ではなく、管理費用が過度に高くない場合には、一律に保護を否定する基準よりも、競争への悪影響を事例ごとに分析する手法の方が、false negativeのエラーコストを削減できるという点で優れていると考えられる。第2に、代替的形状の有無を基準に保護の有無を決定する場合には、分析の対象となる市場を画定することが重要となる。ところが、従来の裁判例の中には、検討対象市場を定める際にいかなる手法を用いたのかが明らかではないものが存在していた。そこで、競争法の分野において用いられている需要の代替性を主たる基準とする市場画定の手法を、機能性法理の適用の有無を判断する際にも用いるべきであることを主張した。以上の研究成果について、日本工業所有権法学会平成30年度研究会で個別報告を行った。技術的機能性および美的機能性のそれぞれについて、正当化根拠および判断基準の基礎的な考察を完了し、その成果を学会の個別報告という形で公表することができた。また、その内容は平成31年度中に論文として公表予定である。もっとも、美的機能性については検討が不十分なところがあるため、最終年度の課題としたい。平成29年度は、美的機能性に関する調査を開始する予定である。具体的には、米国および欧州の裁判例を分析し、美的機能性がいかにして適用されているのかを明らかにする。また、同法理を認めることについて批判的な見解が少なくないことから、同法理の正当化根拠を検討する。次年度も、当初の研究計画に沿って研究を進める。第1に、米国およびEUの外国法調査に関して、残された事項の調査を完了することを目指す。具体的には、標識法に基づく商品の形態等の保護と意匠法に基づく保護の関係性などについて検討を行う必要がある。
中腎管コンピテンス維持におけるFgf9/Sox9発現機構と間葉シグナル動態

本研究では、次の3点を明らかにした。1)中腎管間葉に発現する成長因子について、BMP4が中腎管のFgf9, Sox9発現を有意に低下させ、BMP2, BMP7, WNTの影響は小さい。2)中腎管の転写因子発現に関して、FGF9がSox9のみならずPax2, Lhx1, Hnf1b, Emx2等の発現を培養条件下で維持し、BMP4がこれに対し抑制的に作用する。3)中腎管から尿管芽への分化に伴う線維芽細胞増殖因子の遺伝子発現変化を解析し、培養条件下で腎管系の応答性を促進するFGF1, FGF7, FGF9に注目した場合、後腎発生初期では間葉のFgf9とFgf1の発現量が逆転する。平成26年度の研究では、FGF9に対する中腎管間葉のシグナル因子発現変動を調べ、変動が認められた因子について、培養中腎管に対する効果を検証した。間葉に発現する成長因子のうち、特にBMPとWNTに注目して発現変動を調べると、FGF9添加によりBmp2、Bmp4、Wnt2b、Wnt4発現が有意に低下した。Bmp7発現に有意な変化はなかった。これらの因子を中腎管培養に添加した結果、BMP4が中腎管のFgf9発現およびRet(GDNFレセプター)発現を有意に抑制することが分かった。後腎は、中腎管が後腎間葉の成長因子GDNFに応答し、尿管芽を形成することで発生する。中腎管周囲の間葉に発現するBMP4がこの応答性を抑制し、尿管芽の正所性形成に寄与することが報告されているが、この抑制機序の詳細は明らかになっていない。今回の結果から、中腎管のFGF9と間葉BMP4は、互いの発現を抑制する関係にあると考えられる。これまでの研究で、FGF9には中腎管の生存、細胞増殖、GDNFレセプター発現、Fgf9・Sox9発現等を支持する作用があることを見出してきたが、これに加え、FGF9は間葉のBmp4発現を抑制することで中腎管の応答性に寄与する可能性がある。一方、BMP4による中腎管の応答性抑制には、Ret(GDNFレセプター)およびFgf9発現の抑制が関与することが示唆された。本研究の目的は、腎臓の発生に必須である中腎管の分化応答能が、間葉との相互作用の中でどのようにして維持されるのか、成長因子FGF9を基軸としてその分子機構を明らかにすることである。その一端として、FGF9に対する間葉応答について新しい知見が得られてきた。本研究を推進することにより、中腎管応答能維持機構の理解につながると考えられ、腎・尿管系組織再生研究の基盤となる有用な情報を得ることができる。平成27年度の研究では、中腎管の分化応答性におけるFGF9とBMP4の関係性について、特に転写因子に注目して解析を進めた。後腎は、中腎管が後腎間葉の成長因子GDNFに応答して尿管芽を形成することで発生を開始する。中腎の領域では、中腎管周囲の間葉に成長因子BMP4が存在していて、中腎管の応答性を抑制すると考えられているが、具体的な機序の詳細は分かっていない。前年度の結果から、中腎組織に存在するFGF9とBMP4は、互いの発現を抑制する関係にあると考えられ、BMP4による中腎管応答性の抑制作用には、応答性に促進的に働くFGF9やGDNFのレセプターRET、転写因子SOX9の発現低下が含まれていることが分かった。BMP4の働きをさらに検討した結果、中腎管の発生・分化における重要性が報告されている転写因子群に対する作用が明らかになってきた。BMP4は、培養中腎管のHNF1b、PAX2、LHX1、EMX2等の発現を抑制し、一方でGATA3の発現を上昇させた。これらの発現変化がどのような遺伝子カスケードによるものかは、現時点では明らかではないが、HNF1bやEMX2は中腎管の発生・分化に与る転写因子群の上流に位置し、PAX2やLHX1等の発現を支持することが報告されている。腎臓発生に必須とされるこれらの転写因子の発現抑制が、BMP4による中腎管の分化応答性抑制の基本にある可能性がある。本研究の目的は、腎臓の発生に必須である中腎管の分化応答能が、間葉との相互作用の中でどのようにして維持されるのか、その分子機構を明らかにすることである。中腎管分化応答性の促進因子のみならず、抑制的に働く因子との相互作用を明らかにすることにより、この応答性の維持機構を理解することができる。本研究を推進することにより、腎・尿管系組織再生研究の基盤を構築することができる。これまでに得られた結果から、中腎管のFGF9と間葉のBMP4が相互に発現を抑制する関係にあることが分かり、さらにBMP4が中腎管のSOX9のみならず広範な転写因子群の発現を変化させることが示された。従って、研究目的で掲げた2つの到達目標

「FGF9に対する間葉のシグナル因子発現変動を捉え、中腎管コンピテンスに及ぼす作用を明らかにする」と「中腎管のFGF9とSOX9のフィードバックループを検証し、両者の遺伝子発現機構を明らかにする」について、特に後者のFGF9ーSOX9の関係性については、SOX9のみならず幅広い転写因子群に対する促進・抑制バランス(FGF9とBMP4)の影響という枠組みの中で捉える必要があると考えられる。これにより、中腎管応答性がどのように維持されているのか、理解を進めることができる。このため、転写因子群の遺伝子発現解析を強化する必要性があり、利用者の増加による使用時間・実験スペースの不足の問題もあって、リアルタイムPCR解析用のサーマルサイクラー装置を新規購入した(主要な物品明細書参照)。これにより効率的に実験を進めることが可能となった。後腎の発生には中腎管が必須である。中腎管は、後腎間葉が分泌するグリア細胞由来神経栄養因子(GDNF)をそのレセプターRETで受容して応答を開始し、尿管芽を形成する。この中腎管分化応答性の維持機構は、腎臓の組織再生を考える上でも重要と考えられる。我々は、中腎管および周囲の間葉に発現する線維芽細胞増殖因子9(FGF9)が、この分化応答性に対し促進的に働くことを見出した。また、主に周囲の間葉に発現し、中腎管の応答性を抑制すると報告されている骨形成因子4(BMP4)が、培養単離中腎管のRET、FGF9等の遺伝子発現を低下させ、FGF9が培養間葉のBMP4遺伝子発現を低下させることを確認した。そこで、腎臓発生に必須とされる転写因子に注目してさらに解析を進め、BMP4が培養単離中腎管のSox9のみならずHnf1b, Emx2, Pax2, Lhx1等の転写因子発現を低下させることを確認した。平成28年度には、BMP4の中腎管応答性抑制作用について、遺伝子発現のみならず、現在用いている中腎器官培養系においても形態学的に確認できるかを検証した。GDNFによる中腎管の尿管芽誘導にBMP4を添加すると尿管芽形成は強く抑制され、また、組織内在性BMP4の働きを阻害剤等で抑制すると、尿管芽形成は促進傾向が認められた。これにより、BMP4が中腎管の分化応答性に対し、抑制的に働くことが確認された。通常の中腎器官培養にBMP4を添加すると、中腎管は狭小化し、免疫染色を用いた解析では、上皮細胞核のHNF1b染色は対照に比べ減弱が認められた。これらのことから、間葉のBMP4による中腎管の分化応答性抑制機構には、腎臓発生に必須とされ、GDNFに対する応答性を支持すると考えられるHNF1b等の転写因子の発現制御が含まれる可能性が示唆された。平成28年度には、所属教室が分担する学会開催に関する業務があり、研究時間が十分に確保できなかった。主にこの理由により、研究期間の延長申請を行った。計画段階では、FGF9とSOX9の相関に着目して中腎管分化応答性の理解を進める予定であったが、BMP4を用いたこれまでの応答性抑制実験の結果から、SOX9は、BMP4により発現が変動する幅広い転写因子群の中の一つと考えられる。特に、腎臓発生に関わる遺伝子カスケードの上流に位置するとされる転写因子HNF1b, EMX2などの発現低下が、応答能抑制の基幹にある可能性がある。FGF9とBMP4との関係を含む中腎管上皮間葉相互作用がこれらの転写因子発現に与える影響を、さらに解析する必要がある。中腎管は尿管芽の前駆組織であり、腎臓発生に必須の構造である。中腎管の分化応答性がどのように維持されているかを理解することは、腎臓の発生のみならず組織再生を考える上でも重要である。腎管系の維持と分化に与る上皮-間葉相互作用について、線維芽細胞増殖因子9(FGF9)を含む成長因子発現変化と、Sox9を含む中腎管上皮細胞の転写因子発現に関して研究を進めてきた。最終年度には、腎管系分化の中での中腎管の特徴を明確にするために、FGF9を始めとする中腎管の成長因子発現に関して、尿管芽との比較を試みた。
プラズマの断続照射がタングステンの水素同位体吸蔵特性に与える影響とその機構の解明

本研究ではタングステン材料表面および堆積層中の水素同位体挙動に注目し、断続照射がタングステン表面近傍の水素同位体吸蔵特性に与える効果とその要因を詳細に検討することを目的とする。そのために、(1)タングステン材料表面における超高密度状態の水素同位体挙動の研究、(2)多層構造化したタングステン堆積層における水素同位体挙動の研究、(3)核融合実験装置を用いた実機の水素同位体蓄積の研究、を行う。平成30年度は、シミュレーションによる実験結果の考察と、分析装置及び実験装置の整備を行った。シミュレーションによる実験結果の考察については、(1)の研究を推進することを目的として、材料中の水素輸送に関するシミュレーションコードを用いて、断続照射時の水素同位体吸蔵量を計算して過去の実験結果と比較した。その結果、シミュレーション計算で実験結果を再現することが難しいということが分かった。このことから、断続照射の際には、従来の水素輸送モデルでは説明できない物理が存在することが明らかとなった。分析装置及び実験装置の整備については、まず、分析装置として(1)(3)の全ての研究で使用予定である、昇温脱離装置の整備を行った。特に(2)及び(3)の研究では、プラズマ装置の都合上、軽水素の吸蔵特性を測定する必要がある。そのため、脱離した軽水素を精度良く測定することを目的として、昇温脱離装置を超高真空状態に維持するための改良を行った。昇温中に試料の温度を測定する機構も導入した。また、(3)の研究で使用予定である、九州大学応用力学研究所の長時間放電型核融合実験装置QUESTの高速試料搬送装置の整備も行った。本研究では、(1)タングステン材料表面における超高密度状態の水素同位体挙動の研究、(2)多層構造化したタングステン堆積層における水素同位体挙動の研究、(3)核融合実験装置を用いた実機の水素同位体蓄積の研究、を行う。(1)の研究を推進することを目的として、材料中の水素輸送に関するシミュレーションコードを用いて、断続照射時の水素同位体吸蔵量を計算した。シミュレーション計算の結果から、過去に行った実験の結果を説明することが難しいということが分かった。この結果は、今後のプラズマ照射実験を行う際の実験計画に生かされる。(1)(3)の研究で使用予定である、実験装置及び分析装置の整備を行った。特に(2)及び(3)の研究では、軽水素の吸蔵特性を測定する必要があるため、軽水素ガスを精度良く測定することを目的として、昇温脱離装置を超高真空状態に維持するための改良を行った。今後、これらの装置を活用して、実験を行う。断続照射がタングステン表面近傍の水素同位体吸蔵特性に与える効果とその要因を詳細に検討することを目的として、本研究を進める。(1)タングステン材料表面における超高密度状態の水素同位体挙動の研究については、国内外の高フラックス線形プラズマ照射装置を用いて、断続照射が水素同位体吸蔵特性に与える影響を系統的に調べる実験を行う。水素同位体吸蔵量の測定には、平成30年度に整備した昇温脱離装置を用いる。(2)多層構造化したタングステン堆積層における水素同位体挙動の研究については、九州大学の高周波プラズマスパッタリング装置を用いて、堆積層を形成する。平成30年度に整備した昇温脱離装置を用いて、軽水素の吸蔵特性を精度よく測定する。(3)核融合実験装置を用いた実機の水素同位体蓄積の研究については、九州大学応用力学研究所の長時間放電型核融合実験装置QUESTの高速試料搬送装置の改良を引き続き行い、信頼性のある実験を行うことができる環境を整備する。

また、(3)の研究で使用予定である、九州大学応用力学研究所の長時間放電型核融合実験装置QUESTの高速試料搬送装置の整備も行った。本研究では、(1)タングステン材料表面における超高密度状態の水素同位体挙動の研究、(2)多層構造化したタングステン堆積層における水素同位体挙動の研究、(3)核融合実験装置を用いた実機の水素同位体蓄積の研究、を行う。(1)の研究を推進することを目的として、材料中の水素輸送に関するシミュレーションコードを用いて、断続照射時の水素同位体吸蔵量を計算した。シミュレーション計算の結果から、過去に行った実験の結果を説明することが難しいということが分かった。このことから、断続照射の際には、従来の水素輸送モデルでは説明できない物理が存在することが明らかとなった。この結果は、今後のプラズマ照射実験を行う際の実験計画に生かされる。(1)(3)の研究で使用予定である、実験装置及び分析装置の整備を行った。特に(2)及び(3)の研究では、軽水素の吸蔵特性を測定する必要があるため、軽水素ガスを精度良く測定することを目的として、昇温脱離装置を超高真空状態に維持するための改良を行った。今後、これらの装置を活用して、実験を行う。断続照射がタングステン表面近傍の水素同位体吸蔵特性に与える効果とその要因を詳細に検討することを目的として、本研究を進める。(1)タングステン材料表面における超高密度状態の水素同位体挙動の研究については、国内外の高フラックス線形プラズマ照射装置を用いて、断続照射が水素同位体吸蔵特性に与える影響を系統的に調べる実験を行う。水素同位体吸蔵量の測定には、平成30年度に整備した昇温脱離装置を用いる。(2)多層構造化したタングステン堆積層における水素同位体挙動の研究については、九州大学の高周波プラズマスパッタリング装置を用いて、堆積層を形成する。平成30年度に整備した昇温脱離装置を用いて、軽水素の吸蔵特性を精度よく測定する。(3)核融合実験装置を用いた実機の水素同位体蓄積の研究については、九州大学応用力学研究所の長時間放電型核融合実験装置QUESTの高速試料搬送装置の改良を引き続き行い、信頼性のある実験を行うことができる環境を整備する。本年度は、今後の実験研究を精度よく効率よく推進するために、実験・分析装置の整備とシミュレーション計算を中心に研究を行った。実験・分析装置の整備では、既存の装置の改良を中心に行っていたが、本年度の初めに予定したよりも非常に円滑に実施することができたため、次年度使用額が生じた。今後、これらの実験・分析装置を有効に活用して実験を行う計画であり、その際の実験試料の購入や国内外への出張実験のために次年度使用額を使用する予定である。シミュレーション計算についても、既存のワークステーションを中心に行ったため、次年度使用額が生じた。この結果は今後のプラズマ照射実験を行う際の実験計画に生かされ、国内外への出張実験のために次年度使用額を使用する予定である。
アレーアンテナ素子間の減結合用合成回路の研究

本研究では、準ミリ波Massive MIMOアンテナとして、小規模のMIMOアンテナと大規模電波散乱素子を有するリフレクトアレーのハイブリッド構造を提案する。また、マイクロ波のフィルタリング技術を用いて、リフレクトアレーの素子を設計し、小規模のMIMOアンテナの照射によるリフレクトアレーの散乱素子間の電磁結合を低減することにより、広帯域,高利得,広角度スキャンが可能なMassive MIMOアレーアンテナの設計法を確立する。
UMS技術による新しい結晶表面加工層・変質層の検出・評価法の開発

本研究では、本研究代表者らが発明・開発した超音波マイクロスペクトロスコピー(UMS)技術を材料基板表面の問題に適用し、その評価法の開発を行った。1.UMS技術による評価法の開発:(1)複数のLFB超音波デバイスを開発し、広い超音波周波数帯(900MHz)において漏洩弾性波弾性波の音速を高精度に測定できる直線集束ビーム(LFB)システムを確立した。(2)バルク波超音波スペクトロスコピーシステムを用いて、合成石英ガラス基板表面における縦波反射係数の周波数依存性を測定する評価法を開発した。2.超精密格子定数測定(ボンド法)用X線回折装置の校正法の開発:1本のシリコン単結晶インゴットから切り出した7枚の結晶面試料板を用いて、格子定数aのブラッグ角依存性を初めて明らかにし、このデータを用いたシステムの校正法を確立し、その結果、単結晶基板表面の表面評価技術としての測定精度と信頼性を大幅に改善した。3.上記評価法による実験的シミュレーションを行った。(1)薄いプロトン交換層/Z-cut-LiTaO_3単結晶基板:各種表面層(拡散深さ:301000Å)に対して、漏洩弾性表面波(LSAW)速度の周波数依存性を測定し、その高分解能性と有用性を明らかにした。(2)イオン注入層/(100)Si単結晶基板:Pイオン注入量を変えた試料を用意し、LSAW速度の周波数依存性を測定し、その高分解能性と有用性を明らかにした。(3)Si単結晶表面加工の度合いに対して、上記X線回折による評価法の基礎を開発した。本研究では、本研究代表者らが発明・開発した超音波マイクロスペクトロスコピー(UMS)技術を材料基板表面の問題に適用し、その評価法の開発を行うものである。平成10年度の研究成果を要約すると以下の通りである。1. LFBシステムの安定化:高信頼性データを得るため、自動試料搬送装置を導入し、測定に用いる恒温純水の自動給排水機構を開発した。そして、速度測定分解能0.001%を実現し、長時間測定可能なシステムに改良した。2. LFBシステムによる基礎実験法の確立:表面加工層・変質層のある試料に対してLSAWの伝搬特性を広い周波数帝にわたって測定できるシステムと実験手順を確立した。3.超精密格子定数測定(ボンド法)用X線回折装置の構築:高安定・高精度のシステムを実現し、1×10^<-6>Å以上の分解能を達成した。マイクロ・ロッキング・カーブによりモデル結晶基板に対して、その表面加工層の評価の基礎を確立した。。4. LFBシステムによって測定されるLSAWの伝搬特性の理論数値解析:層状構造モデルにより基板表面の評価や物質界面の残留応力等を解釈するために必要なプログラムを開発した。5.基板表面加工層・変質層の超音波による評価法の開発:4種類の研磨工程の異なるガラス(合成石英)試料に対して基礎実験を行い、縦波反射係数測定の行い、その変化をとらえるのに成功し、本超音波法による基板表面層の評価法の可能性を実証した。平成11年度の研究成果を要約すると以下の通りである1.超精密格子定数測定(ボンド法)用X線回折装置の校正法の開発:(111),(110),(100),(311),(310),(331),(533)の7枚のシリコン単結晶試料板を用いて、格子定数αのブラッグ角依存性を明らかにし、このデータを用いたシステムの校正法を確立した。その結果、△a/a<10^<-6>の高安定高精度を達成し、単結晶基板表面の表面評価技術としての測定精度と信頼性を大幅に改善した。

2.直線集束ビーム(LFB)システムによる材料表面の評価法の開発:下記の試料を作製し実験的シミュレーションを行った。・ピロ燐酸を用いたプロトン交換法において作製条件を処理温度(120200°C)、処理時間(14分)とし、各種表面層(拡散深さ:301000Å)を作製した。・100300MHzにおいて漏洩弾性表面波(LSAW)速度の周波数依存性を測定し、2次イオン質量分析法(SIMS)による拡散深さとボンド法X線回折による格子定数と比較検討し、超音波法の高分解能性と有用性を明らかにした。(2)イオン注入層/(100)Si単結晶基板:Pイオン注入量を変えた試料を用意し、100300MHzにおいてLSAW速度の周波数依存性を測定し、超音波法の高分解能性と有用性を明らかにした。
LCM法による子宮腺筋症凍結検体の高感度遺伝子変異検出法の確立

申請者らは、子宮腺筋症51症例の全エキソン配列解析を終了し、約40%は発がんドライバー遺伝子KRASやPIK3CAに変異を有することが世界で初めて明らかになった。しかし凍結検体に含まれる腺筋症細胞の含有率の低さ(5%)に起因する遺伝子変異頻度の低さが課題である。今回、申請者はLCM法を用いて、凍結検体から子宮腺筋症細胞を純化する。純化した腺筋症細胞を用いたゲノム解析により、高頻度にゲノム異常を検出する。同定したゲノム異常の機能解析を、疾患モデル細胞培養系を用いて行う。本研究では、高感度ゲノム異常検出法と機能解析系を組み合わせることにより、子宮腺筋症の病因・病態を分子レベルで明らかにする。
神経保護調節機構における脳内細胞接着分子のクロストークについての解明

我々はまず前年度までに、ファイブロネクチンの脳虚血に対する作用を、コンディショナルノックアウトマウスを使用した局所脳虚血モデルにて検索してきた。結果としてファイブロネクチンが脳虚血時に傷害部分の拡大に対して抑制的に働き、またTUNEL・caspase3といったアポトーシスに関連する物質を調査したところ、ファイブロネクチンによる脳虚血への作用は、抗アポトーシスとしての影響が原因であることが判明した。平成14年度からは、ファイブロネクチンの抗アポトーシス作用が具体的にどの経路・段階に関わるかを検索する手段として、抗アポトーシス作用を有する薬剤であるサイクロスポリンAを使用し、マウスの脳虚血に対する作用を調査した。しかしサイクロスポリンAは血液脳関門を通過しにくいため、今回血液脳・関門の働きを有するp-glycoproteinであるmdrlaという物質が欠如したノックアウトマウスを使用した。結果として、サイクロスポリンAによる抗虚血作用がそのノックアウトマウスの局所脳虚血時にて認められた。一方、サイクロスポリンAによる脳虚血への作用は、その用量によっては神経細胞傷害を増悪させることも判明した。また局所脳虚血時の正常マウスとmdrlaノックアウトマウスの比較検討の結果、血液脳関門の存在が脳虚血に対して影響していることが強く示唆された。以上の結果を踏まえて、現在は血液脳関門へ影響与える物質、脳保護として働く物質を組み合わせた脳虚血実験を展開している。それと平行して、ファイブロネクチンのどの部分のドメインが抗アポトーシスとして働くのか、また経時的変化の調査を追加実験していく予定である。今年度我々はまずファイブロネクチンの脳虚血に対する作用を検索するために、コンディショナルノックアウトマウスを使用した局所脳虚血モデルを作製。結果ファイブロネクチンは脳虚血時、傷害部分の拡大に対して抑制的に働くことを発見した。次に脳細胞の破壊をいかなる機序に影響して抑制的に働くのかを追究したところ、TUNEL・casepase-3といったアポトーシスに関する物質にファイブロネクチンが影響していたことが発見された。従ってファイブロネクチンは抗アポトーシス作用として働いていることが強く示唆された。現在はファイブロネクチンのどの部分のドメインが抗アポトーシスとして働くのか、また経時的変化の調査を追加実験してファイブロネクチンが虚血後のどの時期に抗アポトーシス作用を発揮するのかを解析している。インテグリンβ1に関しては、ノックアウトマウスによる脳虚血実験を開始、虚血に対してインテグリンβ1が関与していることが示唆されたが、その結果がより確実なものとなるために、そのノックアウトマウス作製の改良が進行中である。一方、抗アポトーシス作用があるとされているサイクロスポリンAを使い、マウスの脳虚血に対する作用を調査している。この目的は将来的にその結果を使って、ファイブロネクチンの抗アポトーシス作用が具体的にどの経路・段階に関わっているかを調べるための手段に採用する予定である。しかしサイクロスポリンAは脳血管関門(BBB)を通過しにくいため、現在BBBノックアウトマウスを使用してサイクロスポリンAの脳虚血に対する作用を精査している。平成13年度までに我々は、ファイブロネクチンの脳虚血に対する作用をコンディショナルノックアウトマウスを使用した局所脳虚血モデルにて検索してきた。しかしサイクロスポリンAは血液脳関門を通過しにくいため、今回血液脳関門の働きを有するp-glycoproteinであるmdrlaという物質が欠如したノックアウトマウスを使用した。

結果として、サイクロスポリンAによる抗虚血作用がそのノックアウトマウスの局所脳虚血時にて認められた。一方、サイクロスポリンAによる脳虚血への作用は、その用量によっては神経細胞傷害を増悪させることも判明した。また局所脳虚血時の正常マウスとmdrlaノックアウトマウスの比較検討の結果、血液脳関門の存在が脳虚血に対して影響していることが強く示唆された。以上の結果を踏まえて、現在は血液脳関門へ影響与える物質、脳保護として働く物質を組み合わせた脳虚血実験を展開している。
霊長類・げっ歯類モデルでの脳深部振動と運動制御

パーキンソン病の病態を明らかにするため、ドーパミン作動性神経細胞に対する神経毒であるMPTP (1-methy-4-phenyl-1,2,3,6-tetrahydropyridine)をニホンザルに投与し、パーキンソン病モデルサルを作製した。また、あらかじめ、大脳皮質一次運動野、補足運動野の上肢領域に刺激電極を埋めておく。覚醒下のサルにおいて、淡蒼球外節および内節に多点記録電極を挿入し、神経活動を記録する。大脳皮質一次運動野、補足運動野を電気刺激することにより、淡蒼球外節/内節の上肢支配領域を同定する。その後、多点記録電極を用い、複数のニューロンから神経活動の同時記録を行って相互相関を調べた。正常サルにおいては、同一の体部位局在から記録したにも拘らず、ほとんどの淡蒼球外節/内節ニューロンが相互相関を示さず、互いに独立に発火していた。一方、パーキンソン病モデルでは、多くの淡蒼球外節/内節ニューロン間で活動の相互相関がみられ、ベータ帯域の共振が生じていることがわかった。L-dopaを静脈内投与すると、パーキンソン病症状が改善されるが、その際、淡蒼球ニューロン活動の記録を行ってみると、淡蒼球外節/内節ニューロン間で観察された活動の相互相関とベータ帯域の共振がほとんど消失していた。これらのことから、淡蒼球ニューロンの同期活動やベータ帯域の共振が、パーキンソン病の症状発現に寄与していることが示唆された。霊長類モデル、げっ歯類モデルを使った研究が順調に進んでいる。最終年度にあたり、成果の取りまとめに積極的に取り組む。霊長類、げっ歯類モデルでの脳深部振動と運動制御に関して、以下の研究を行った。大脳皮質から大脳基底核への情報処理について、体部位も含めた一次運動野、補足運動野からの投射について、サルを用いて電気生理学的手法を用いて調べた。その結果、一次運動野からは視床下核の外側部に、補足運動野からは内側部に投射があることがわかった。また、一次運動野の口腔顔面、上肢、下肢からは視床下核の外側部の外側から内側にかけて順に投射があり、補足運動野の口腔顔面、上肢、下肢からは視床下核の内側部の内側から外側にかけて順に投射があることがわかった。淡蒼球外節、内節に関しては、一次運動野からは後方に、補足運動野からは前方に投射があることがわかった。また、一次運動野、補足運動野の口腔顔面、上肢、下肢からは、淡蒼球外節、内節の腹側から背側にかけて順に投射があることがわかった。次に、このような投射様式の詳細について、チャネルロドプシンが大脳皮質の興奮性細胞に発現している遺伝子改変マウスを用いて調べた。大脳皮質を白色スポット光で刺激すると、淡蒼球外節、内節ニューロンは、興奮ー抑制ー興奮の3相性の応答を示す。大脳皮質の刺激部位を順にずらすことによって、どの大脳皮質部位からどのような入力を受けているのか調べることができる。その結果、大脳皮質の広い領域からは興奮性の、その中心の狭い領域からは抑制性の入力が淡蒼球外節、内節にあることがわかった。このような広い興奮、狭い抑制という投射パターンが、大脳皮質ー大脳基底核の情報処理の基本である可能性が示された。パーキンソン病の病態生理に関して、これまで大脳基底核や視床の神経活動が調べられており、平均発射頻度の変化や発射パターンの変化などが報告されてきた。これらの神経活動は最終的に大脳皮質に伝達されることにより、症状を発現していると考えられるが、大脳皮質の神経活動を調べた報告は少ない。そこで本年度は、パーキンソン病の病態を調べるため、ドーパミン神経毒であるMPTPを投与してパーキンソン病にしたニホンザルの一次運動野(M1)と補足運動野(SMA)から神経活動の記録を行った。パーキンソン病の際には、M1とSMAの神経活動のうち時間、周波数、非線形パラメータなどが変化していた。しかし、例えばパーキンソン病の際、M1の発射頻度は上昇するがSMAは変化しない、発射頻度のばらつきはM1では減少するがSMAでは不変、M1ではα帯域とβ帯域は増大するのに対し、SMAでは減少するなど、M1とSMAとで異なる変化を示した。概してM1の方がSMAに比べて、受ける影響が大きかった。このようなM1とSMAの複雑な変化は、感覚ー運動のコントロールの破綻によって特徴づけられるパーキンソン病の症状の複雑さを反映していると考えられる。M1とSMAの活動が異なることから、パーキンソン病は大脳皮質の神経活動に対して一様な影響を与えているのではないことがわかった。パーキンソン病の際の大脳皮質の神経活動を、今後も調べる必要がある。霊長類モデル、とくにパーキンソン病モデルを使った研究が順調に進んでいる。

覚醒下のサルにおいて、淡蒼球外節および内節に多点記録電極を挿入し、神経活動を記録する。大脳皮質一次運動野、補足運動野を電気刺激することにより、淡蒼球外節/内節の上肢支配領域を同定する。その後、多点記録電極を用い、複数のニューロンから神経活動の同時記録を行って相互相関を調べた。正常サルにおいては、同一の体部位局在から記録したにも拘らず、ほとんどの淡蒼球外節/内節ニューロンが相互相関を示さず、互いに独立に発火していた。一方、パーキンソン病モデルでは、多くの淡蒼球外節/内節ニューロン間で活動の相互相関がみられ、ベータ帯域の共振が生じていることがわかった。L-dopaを静脈内投与すると、パーキンソン病症状が改善されるが、その際、淡蒼球ニューロン活動の記録を行ってみると、淡蒼球外節/内節ニューロン間で観察された活動の相互相関とベータ帯域の共振がほとんど消失していた。これらのことから、淡蒼球ニューロンの同期活動やベータ帯域の共振が、パーキンソン病の症状発現に寄与していることが示唆された。霊長類モデル、げっ歯類モデルを使った研究が順調に進んでいる。これらの成果を論文などにおいて発表することを第一におく。また、パーキンソン病やジストニアなどの疾患モデルの解析にも取り組む。これらの成果を論文などにおいて発表する。また、今後ともパーキンソン病やジストニアなどの疾患モデルの解析に取り組む。最終年度にあたり、成果の取りまとめに積極的に取り組む。
高分子ブレンド薄膜太陽電池における内部構造制御による高効率化とその素過程の解明

電子ドナー(D)、電子アクセプター(A)材料ともに共役高分子を用いた全高分子型太陽電池は、光捕集や電荷輸送、開放電圧の観点から、A材料にフラーレンを用いた従来の太陽電池に勝る特性が期待できる。しかし、そのエネルギー変換効率は2%以下に低迷しており原因も明確ではない。本研究では、全高分子型の特性向上と高効率太陽電池の設計指針確立を目的とした。本年度は、まず、P3HT/PF12TBTブレンド薄膜に対して、過渡吸収分光測定を行うことで、熱アニールによる素子特性向上の要因を光電変換素過程の観点から議論した。その結果、熱アニール前のブレンド膜では、生成電荷の大半が2500psの時定数で対再結合により失活し、光電流に寄与できる長寿命の自由電荷がわずか36%しか存在しないことを示した。一方で、熱アニール処理は、対再結合による失活を減少させ、自由電荷生成効率の向上につながることを明らかにした。アニール前では、D/A両材料が明確な相分離ネットワーク構造を形成しておらずドメイン内の純度も低いため、生成した電荷が自由に解離・拡散できずに対をなしたまま再結合する。一方で、熱アニールによる、ネットワーク形成とドメイン純度の向上、P3HTの結晶化よる電荷移動度の向上が、対再結合の抑制につながり、素子特性の向上に結び付くことを示した。さらに、近赤外光吸収と高い電荷輸送度を有する共役高分子をDおよびA両材料に用いることでさらなるPCE向上に挑んだ。ベンゾジチオフェン誘導体とチエノチオフェン誘導体との共重合体(PBDTTT-EF-T)をD材料として、N2200をA材料として用いた太陽電池を開発した。光吸収波長、相分離構造、電荷移動度の観点からD、A共役高分子材料を適切に選択できた結果、5.7%のPCEを達成し、共役高分子の相分離膜が有機太陽電池の発電層として極めて高い能力を有することを実証した。まず、エネルギー変換効率(PCE)の向上に関しては、期待以上の成果が得られている。前年度には、光吸収量を飛躍的に向上させることができる狭バンドギャップ高分子を導入することでPCEを4%まで向上させた。今年度は、高い電荷輸送能をもつ狭バンドギャップ高分子をDおよびA両材料に用いることで、6%に迫るPCEを達成できた。また、過渡吸収分光測定による光電変換素過程の評価にも成功し、論文化することができた。さらに、その評価を通して内部構造に関する知見も得られたため、当初の計画以上に進展しているとした。これまでの研究により、全高分子型薄膜太陽電池において、適切な電子ドナー(D)およびアクセプター(A)材料の選択とブレンド薄膜の内部構造最適化により、2%程度に低迷していたエネルギー変換効率(PCE)を5.7%まで向上させることに成功した。しかし、A材料にフラーレンを用いた従来の高分子薄膜太陽電池では10%を超えるPCEが実現されている。全高分子型の実用化のためには、フラーレン型程度のPCEを達成する必要があり、そのためには、報告例の少ない新規電子アクセプター性高分子の開発が急務であると考えられる。D材料だけではなくA材料の多様化により、さらなるDとA材料の組合せの選択肢が増え、PCEの向上も期待できる。電子ドナー(D)、電子アクセプター(A)材料ともに共役高分子を用いた全高分子型太陽電池は、光捕集や電荷輸送の観点からA材料にフラーレンを用いた従来型に勝る特性が期待できる。しかし、そのエネルギー変換効率は2%以下に低迷しており、原因も明らかではない。本年度は、近赤外光も吸収可能な狭バンドギャップ高分子をD/A両材料に用いて光吸収量を増加させ、D/A組成を大きく変化させることで特性向上を図った。その結果、特性は組成依存し、D組成を高くするにつれて、エネルギー変換効率が1.4%から4.1%まで向上した。この原因について、電荷生成の観点から考察するため蛍光消光率を評価したところ、D組成が高い場合、AだけではなくD材料も高い消光率を示すことがわかった。D/A材料の吸収および蛍光スペクトルから、DからA材料へのエネルギー移動により効率よく電荷を生成することがわかった。一方、電荷輸送の観点から考察するため電荷移動度を評価したところ、D組成が高い場合、正孔と電子移動度が均衡することで効率よく電荷が輸送されることがわかった。さらに、過渡吸収分光法により電荷キャリアの生成・再結合ダイナミクスを評価したところ、D材料からのエネルギー移動により生成したA材料の励起状態から、界面電荷分離反応が非常に高速で起こることで効率よく電荷キャリアが生成し、生成キャリアが長い寿命をもつことがわかった。以上から、狭バンドギャップ高分子による光吸収量の増加、エネルギー移動による効率的な電荷生成、電荷移動度均衡による効率的な電荷輸送が特性向上に寄与したと結論した。本研究は、全高分子型において、エネルギー移動を利用することで特性向上を実現した初めての報告である。今後、エネルギー移動を利用できるD/A材料の選択により、さらなる特性向上に結びつくものと期待できる。

本研究では、全高分子型の特性向上と高効率太陽電池の設計指針確立を目的とした。本年度は、まず、P3HT/PF12TBTブレンド薄膜に対して、過渡吸収分光測定を行うことで、熱アニールによる素子特性向上の要因を光電変換素過程の観点から議論した。その結果、熱アニール前のブレンド膜では、生成電荷の大半が2500psの時定数で対再結合により失活し、光電流に寄与できる長寿命の自由電荷がわずか36%しか存在しないことを示した。一方で、熱アニール処理は、対再結合による失活を減少させ、自由電荷生成効率の向上につながることを明らかにした。アニール前では、D/A両材料が明確な相分離ネットワーク構造を形成しておらずドメイン内の純度も低いため、生成した電荷が自由に解離・拡散できずに対をなしたまま再結合する。一方で、熱アニールによる、ネットワーク形成とドメイン純度の向上、P3HTの結晶化よる電荷移動度の向上が、対再結合の抑制につながり、素子特性の向上に結び付くことを示した。さらに、近赤外光吸収と高い電荷輸送度を有する共役高分子をDおよびA両材料に用いることでさらなるPCE向上に挑んだ。ベンゾジチオフェン誘導体とチエノチオフェン誘導体との共重合体(PBDTTT-EF-T)をD材料として、N2200をA材料として用いた太陽電池を開発した。光吸収波長、相分離構造、電荷移動度の観点からD、A共役高分子材料を適切に選択できた結果、5.7%のPCEを達成し、共役高分子の相分離膜が有機太陽電池の発電層として極めて高い能力を有することを実証した。まず、エネルギー変換効率(PCE)の向上に関しては、期待以上の成果が得られている。前年度には、光吸収量を飛躍的に向上させることができる狭バンドギャップ高分子を導入することでPCEを4%まで向上させた。今年度は、高い電荷輸送能をもつ狭バンドギャップ高分子をDおよびA両材料に用いることで、6%に迫るPCEを達成できた。また、過渡吸収分光測定による光電変換素過程の評価にも成功し、論文化することができた。さらに、その評価を通して内部構造に関する知見も得られたため、当初の計画以上に進展しているとした。これまでの研究により、全高分子型薄膜太陽電池において、適切な電子ドナー(D)およびアクセプター(A)材料の選択とブレンド薄膜の内部構造最適化により、2%程度に低迷していたエネルギー変換効率(PCE)を5.7%まで向上させることに成功した。しかし、A材料にフラーレンを用いた従来の高分子薄膜太陽電池では10%を超えるPCEが実現されている。全高分子型の実用化のためには、フラーレン型程度のPCEを達成する必要があり、そのためには、報告例の少ない新規電子アクセプター性高分子の開発が急務であると考えられる。D材料だけではなくA材料の多様化により、さらなるDとA材料の組合せの選択肢が増え、PCEの向上も期待できる。まず、設計指針に基づいた太陽電池の高効率化に関しては、期待以上の成果が得られている。これまで全高分子型太陽電池のエネルギー変換効率は2%以下に低迷していたが、光吸収鰍を飛躍的に向上させることができる狭バンドギャップ高分子を用い、そのうえ混合比を最適化することで、効率を4%まで向上させることに成功した。