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近代学校史における各種学校の研究―明治期東京を中心に―

明治期東京市の各種学校の研究は今年で3年目、最終年度を迎えた。これまで東京都公文書館所蔵の公文書のうち、「各種学校」と表題に含まれる簿冊(1冊の厚さおよそ3-5センチ程度)を明治19-37年にわたっておよそ60冊のすべてについて撮影し、それをデータベースにしてきた。データベースの項目は、校名、各学校の設置にかかわる人名、所在地、教育課程などのほか、移転や校主の継続関係、さらには廃校にいたるまでのさまざまなデータが含まれる。これらの総件数はおよそ3800件であった。問題はこれらの学校名に同一校がどうかの判断が非常に困難なものが多数あったことである。本年はこの基礎となるデータの確認が最大の課題となった。撮影したフィルムの再読、原簿冊の検討(字体に各種あり、また墨書のため固有名詞などは判定がむずかしい)、さらには東京都公文書館が作成した目録である『学事関係件名目録(東京府・東京市』との対照をおこなった。また公文書中には各種学校の調査類も含まれており、主要なものを点検に際して用いた。これらの結果1500件あまりの各種学校名が明らかになった。細部にわたる分析はこれからであるが、報告書中の「各種学校名簿」にみるように、漢学塾、数学塾、英学塾、予備校、裁縫学校などのほか、商業学校、水産学校工業関係の学校などのちの実業学校を初めとして、実践女学校、女子英学塾などの女子の中・高等教育機関、成城学校などの男子の私立中学校になっていく学校などがいずれも各種学校に分類されて存在した。中等教育史は各種学校も含めてえがかれるべきであり、今後そのために不可欠の名簿が作成されたということができる。明治初年の各種学校は今日の各種学校と異なり、ここから実業学校、高等女学校、中学校に変更した学校が多く存在するように、中等諸学校の母胎の役割をはたした。つまり明治中期の中等学校制度の成立の背景にはこのような各種学校の勃興が存在したのである。今年度はこのような各種学校に関する文書を大量に保存している東京都公文書館所蔵調査を中心におこなった。すなわち、東京都公文書館には設置申請、内容の変更、廃止の届け出など、各種学校に関する簿冊が約50冊程度、その他統計類等の簿冊がある。これらの簿冊から1900年頃までの必要な部分を撮影し、またはコピーなども用いて史料を収集した。各種学校は設置廃止が頻繁なので、その経緯を明らかにするため、これらのデータ約千数百件をコンピュータに入力して各種学校のデータベースを作成しつつある。このデータは、収集した分量のおよそ半分にあたる。本年度は東京都公文書館所蔵の各種学校関係の文書の調査を終え、学校名によるデータベースを作成した。年次は明治20年から37年までで、現在3200件になっている。同一の各種学校がどのような変化をとげたのか、時系列的に追っていく作業を始めているが、細かい部分で同一かどうか確認出来ない事例が多く出てきて、再度個々のデータを原史料にあたって点検する必要が生まれている。これが大変時間のかかる作業となっている。しかし基礎として重要なので、この作業を経てから、来年度は考察に移りたいと考えている。他に、統計にかかわる公文書の調査から各種学校にかんするデータを取り込むことをある程度量おこなった。

問題はこれらの学校名に同一校がどうかの判断が非常に困難なものが多数あったことである。本年はこの基礎となるデータの確認が最大の課題となった。撮影したフィルムの再読、原簿冊の検討(字体に各種あり、また墨書のため固有名詞などは判定がむずかしい)、さらには東京都公文書館が作成した目録である『学事関係件名目録(東京府・東京市)』との対照をおこなった。また公文書中には各種学校の調査類も含まれており、主要なものを点検に際して用いた。これらの結果1500件あまりの各種学校名が明らかになった。細部にわたる分析はこれからであるが、報告書中の「各種学校名簿」にみるように、漢学塾、数学塾、英学塾、予備校、裁縫学校などのほか、商業学校、水産学校、工業関係の学校などのちの実業学校を初めとして、実践女学校、女子英学塾などの女子の中・高等教育機関、成城学校などの男子の私立中学校になっていく学校などがいずれも各種学校に分類されて存在した。中等教育史は各種学校も含めてえがかれるべきであり、今後そのために不可欠の名簿が作成されたということができる。
好中球機能からみた炎症性皮膚疾患の病態解明とその治療法の確立

本研究の目的は、好中球性皮膚疾患の病態に関わる好中球の働きをmiRNAの側面から解明することであり、前年度はmiRNAプロファイリングを行った。この好中球性皮膚疾患患者の顆粒球吸着除去療法(GMA)前後と、健常者(コントロール群)の血清を用いて行ったmicroRNA(miRNA)の網羅的解析の結果をもとに、特に発現量の変化が大きい数種類のmiRNAを選択した。これらのmiRNAについてreal time RT-PCRを用いて発現量を測定したところ、コントロール群に比較して疾患群は有意に高値を呈し、疾患の治療後に減少する傾向がみられた。これらのmiRNAを培養血管内皮細胞で強発現させると、一部は増殖促進、その他は増殖抑制の傾向がみられた。この中で好中球成熟に重要と考えられるmiR-223の発現は比較的大きな変動がみられ、これまでの報告から細胞の分化に重要であることが示されていることから、好中球の分化、炎症刺激による変化を検討した。in vitroの培養系実験で、ヒト前骨髄系白血病細胞株のHL-60をall-trans retinoic acid(ATRA)で刺激したところ、細胞は、形態的に好中球様細胞に変化し、好中球表面活性化マーカーであるCD11bとCD18の発現を認めた。この好中球様細胞への変化過程で、選択したmiRNAの発現量が増加していることが確認できた。好中球様に分化したHL60の炎症性変化とmiRNAとの関連は現在も検討中であるが、これらのmiRNAは好中球性皮膚疾患の病勢マーカーとして用いることができる可能性が示唆された。今後は、これらmiRNAがバイオマーカーとして有用か検体数を増やして検討する共に、miRNAの標的蛋白質または標的シグナルを発見することに精力的に取り組む予定である。好中球性皮膚疾患の病態に関わる好中球の働きをmiRNAの側面から解明するために、in vivo(患者由来miRNA)とin vitro(培養細胞由来miRNA)の2側面からの研究計画を立て、疾患特異的に発現が変化するmiRNAを同定することを目指し以下の実験準備および予備実験を行った。in vivoでは、好中球性皮膚疾患患者における顆粒球に発現しているmiRNA発現の検討を行うために、好中球性皮膚疾患患者とコントロール疾患患者のリクルートのための臨床研究計画、倫理員会書類を作成・受理され、現在はそれらの検体を集積中である。in vitroでは、好中球様培養細胞の炎症刺激により変化するmiRNAを検討するため、好中球様細胞への分化の報告がある単核球系細胞株HL-60を用いて実験系の確立を試みた。分化誘導因子としてPMA・レチノイン酸(ATRA)を用いて、ヘマトキシリン・エオジン染色による形態学的な観察を行った。いずれの分化誘導因子でも好中球様の核分葉が見られたものの、PMAでは核の細胞外漏出、細胞死が目立った。次に、好中球様細胞への分化過程でmiRNAの発現が変化するかの予備実験を行った。ATRA刺激後3日目のHL-60では、miR-223の発現が優位に増加しており、過去の報告と一致した。また、白血球に比較的発現しているmiR-142-3pは刺激前後の変化が見られなかった。以上の培養細胞実験より、ATRAによるHL-60が好中球様細胞へ分化していることが確認できた。HL-60を本研究に使用することは可能であり、今後、この細胞を用いて、次のステップへと研究を進めていく予定である。予備実験が進んでおり、おおむね順調に進展している。好中球性皮膚疾患の病態に関わる好中球の働きをmiRNAの側面から解明するために、本年度はmiRNAプロファイリングを行った。集積した好中球性皮膚疾患患者3例とコントロール疾患患者3例から倫理委員会で認定されたプロトコールにしたがって血清を採取し、患者群のカラム吸着治療前と治療後、コントロール群の3群(3群x3人=計9検体)についてmiRNAの網羅的解析を行った。解析に用いた約2500 miRNAの中で、およそ500種類のmiRNAで発現量に有意差を認めた。この中から、差の大きい5種類のmiRNAを選択して、それぞれreal time PCR (Taqman PCR)を用いて定量的に発現量を測定したところ、網羅的解析で得られた結果と同様の傾向がみられた。解析に用いた3例の患者検体の他の症例でも同様の検討を行い、好中球性皮膚疾患特異的に発現しているmiRNAや、治療効果とともに発現量が減少するmiRNAが確認できた。特に、好中球で発現が確認されているいくつかのmiRNAは、治療前に増加し治療後に減少する傾向がみられた。次年度は、本年度得られたmiRNAのデータをもとに、さらに様々な皮膚疾患について同様の検討を行っていく。また、in vitroの培養系の実験では、薬剤により好中球様細胞に分化させたHL-60を用いて、種々の炎症刺激(TNFalpha, IL-17など)を加えたのちに、同定したmiRNAが変化するかを検討していく。そのうえで、重要度の高いmiRNAの発現を細胞内で増減させて、細胞の形態変化、性状変化を調べていく予定である。miRNAの網羅的解析が終了し、好中球の機能解析へと研究が進んでいるため。

この好中球性皮膚疾患患者の顆粒球吸着除去療法(GMA)前後と、健常者(コントロール群)の血清を用いて行ったmicroRNA(miRNA)の網羅的解析の結果をもとに、特に発現量の変化が大きい数種類のmiRNAを選択した。これらのmiRNAについてreal time RT-PCRを用いて発現量を測定したところ、コントロール群に比較して疾患群は有意に高値を呈し、疾患の治療後に減少する傾向がみられた。これらのmiRNAを培養血管内皮細胞で強発現させると、一部は増殖促進、その他は増殖抑制の傾向がみられた。この中で好中球成熟に重要と考えられるmiR-223の発現は比較的大きな変動がみられ、これまでの報告から細胞の分化に重要であることが示されていることから、好中球の分化、炎症刺激による変化を検討した。in vitroの培養系実験で、ヒト前骨髄系白血病細胞株のHL-60をall-trans retinoic acid(ATRA)で刺激したところ、細胞は、形態的に好中球様細胞に変化し、好中球表面活性化マーカーであるCD11bとCD18の発現を認めた。この好中球様細胞への変化過程で、選択したmiRNAの発現量が増加していることが確認できた。好中球様に分化したHL60の炎症性変化とmiRNAとの関連は現在も検討中であるが、これらのmiRNAは好中球性皮膚疾患の病勢マーカーとして用いることができる可能性が示唆された。今後は、これらmiRNAがバイオマーカーとして有用か検体数を増やして検討する共に、miRNAの標的蛋白質または標的シグナルを発見することに精力的に取り組む予定である。末梢血から好中球を分離し、RNAを抽出し、microarrayによる比較検討を行う予定である。miRNAのプロファイリングを実施し、同定した好中球性皮膚疾患の病態に関わるmiRNA並びに、文献上重要と思われるmiRNAも加えて機能評価を行っていく。本年度は、miRNAのプロファイリングにより数個に絞り、増減の確認作業を行った。次年度は、miRNAの網羅的解析をもとに、さらに変化するmiRNAの数を増やして検討を行う。また、乾癬のみならず、様々な皮膚疾患に対象疾患を広げて、同様の検討を行っていく。また、in vitroの培養系の実験では、薬剤により好中球様細胞に分化させたHL-60を用いて、種々の炎症刺激(TNFalpha, IL-17など)を加えたのちに、同定したmiRNAが変化するかを検討していく。重要度の高いmiRNAに関してはその発現を細胞内で増減させて、細胞の形態変化、性状変化を調べていく予定である。乾癬は、好中球の関連する病態が提示されているが、その発症機序をmiRNAの視点から明らかにすることにより、治療応用に展開できる可能性がある。
多環式化合物を添加したポリエチレンによる電気トリー発生の抑制

1.Anを0.50.75wt%添加した試料のトリー発生電圧は、無添加試料と比較して3.54倍程度の上昇がみられる。他の添加剤については、Anのような顕著な上昇効果はみられない。ただし、Anの添加はトリーの進展速度を抑制する効果はない。2.電界発光のスペクトルを観測した結果、An, TeおよびBr_Anを添加した試料において、添加剤自体からの発光と考えられるスペクトルが観測された。したがって、An添加試料のみに見られるトリー発生電圧上昇の主原因は、添加剤分子のπ電子の励起によるキャリア電子の運動エネルギーの吸収効果とは考えにくい。3.試料材料のTSC,の測定結果から判断すると、添加剤による電子のトラップ効果がトリー発生電圧上昇の主原因とは考えにくい。4.導電特性、誘電特性等の測定結果から、An添加試料は他の試料と比較して、導電電流が少なく、tanδも小さいことがわかった。5.ガラス表面に溶融成形させて作製した試料表面をAFMによって観測した結果、An添加試料の表面は他の試料と比べて凹凸がきわめて少ないことがわかった。ただし、DSCの測定結果では、An添加試料のみに顕著な変化は見られない。これらの結果から、An添加によるトリー発生電圧の上昇は、An添加によるLDPEのラメラが密に並ぶモロフォロジーの変化にもとなって、バルク中のフリーボリュームが減少していることに起因すると考えられた。(1)Anを0.50.75wt%添加した試料のトリー発生電圧は、無添加試料と比較して3.54倍程度の上昇がみられる。他の添加剤については、Nfを除いてトリー発生電圧の上昇がみられるものの、Anのような顕著な上昇効果はみられない。Nf添加試料のトリー発生電圧は無添加とほぼ同じ値である。ただし、Anの添加はトリーの進展速度を抑制する効果はないものと考えられる。(2)An添加試料のみに見られるトリー発生電圧上昇の主原因は、添加剤分子のπ電子の励起によるキャリア電子の運動エネルギーの吸収効果とは考えにくい。また添加剤による電子のトラップ効果は交流課電におけるトリー発生電圧上昇の主原因とは考えにくい。さらには、各試料のDSCを測定した結果、添加剤の種類による吸熱曲線の顕著な変化は見られない。ただし、LDPE/Anのみ吸熱のピークが無添加より2°C高い温度で現れる。(3)ガラス表面に溶融成形させて作製した試料表面をAPMによって観測した結果、An添加試料の表面は他の試料と比ベて凹凸がきわめて少ないこどがわかった。このことから、An添加試料において針電極とポリマーとの接触界面近傍におけるフリーボリュームの大きさは、他の試料と比べて小さいものと考えられる。このことがAn添加試料においてトリー発生電圧が上昇する主原因と考えられる。1.電界発光のスペクトルを観測した結果、An,TeおよびBr_Anを添加した試料において、添加剤自体からの発光と考えられるスペクトルが観測された。2.フィルム状試料を用いて誘電特性の測定を行った結果、たとえば60Hzにおいて、無添加LDPEとAn添加LDPEとを比較すると、比誘電率および誘電正接はそれぞれ2.26→2.16および1.3×10^<-3>→0.6×10^<-3>へ低下する。3.フィルム状試料を用いて導電電流特性を測定したところ、約30°C60°Cにおいて、AnおよびBr_An添加LDPEの導電電流は無添加と比較して約1桁少なくなることがわかった。4.これらの結果と前年度の成果とから、An添加によるトリー発生電圧の上昇は、An添加によるLDPEのラメラが密に並ぶモロフォロジーの変化にもとなって、バルク中のフリーボリュームが減少していることに起因すると考えられた。なお、Br_AnもAnと同様のモロフォロジーの変化が若干観測されるが、バルク中でBr_Anは針状微結晶となるため、平板状微結晶を形成するAnと比べて、トリー発生電圧がAnほど上昇しないものと考えられる。
金属間結合を利用したp/nヘテロジャンクションの構築と高移動度両極性導電体の創出

本研究では、自己組織化により作成した層状の構造体から、co-assemblingの手法を用いて最小の薄膜構造体を超分子的に剥離することに成功し、その半導体特性を明らかにした。アセチレン末端を有するフラーレン誘導体を合成し、水酸化ナトリウム存在下カップリング反応を行うことで、ピンサー型白金錯体とフラーレンのダイアッド合成に成功した。各種スペクトル測定によりキャラクタリゼーションを行なった。種々の混合溶媒を用い、合成したダイアッドの自己組織化挙動について検討を行なったところ、ある特定の条件において薄膜状の構造体を得ることに成功した。この構造体に関して透過型電子顕微鏡観察、粉末X線回折測定を行ない、白金錯体部位、フラーレン部位がそれぞれ交互に積層した層構造を有していることを明らかにした。また、合成したダイアッドと、ダイアッドの構成部位である白金錯体をco-assemblingすることによりナノオーダーの厚さを持つ薄膜の合成に成功した。co-assemblingを行なうことにより本来ダイアッドの白金錯体部位同士が相互作用する場所に、別途加えた白金錯体が入り込むことで層状の集合体へは成長せず最小単位として剥離できたと考えられる。サンプルの透過型電子顕微鏡観察、原子間力顕微鏡観察、粉末X線回折測定から構造解析に成功した。またサンプルの電荷輸送特性評価を行なった。自己組織化体サンプルがn型半導体特性のみを示したのに対し、co-assemblingサンプルにおいては光照射下でp型、n型両方の半導体特性を示すことが明らかとなった。本研究課題は平成26年度が最終年度のため、記入しない。本研究は、パイ系金属錯体とアクセプター分子とのハイブリッド化により、極めて高い両極性キャリア移動度をもった新規有機導電体材料の創製を目的としている。分子間での白金金属間の相互作用を利用することで、p/nヘテロジャンクション構造を有する集積構造を構築し、これまでにない全く新しい極めて優れた両極性導電材料の開発を目指す。1.フラーレンと白金錯体とのダイアッド合成による両極性導電材料の開発を検討した。ダイアッド合成のため、p型半導体特性および金属間結合を導入する鍵となる白金錯体は、種々の有機溶媒に可溶であり電荷的に中性のものを用いる必要がある。そこでピンサー型の配位子を用いた白金錯体によるダイアッド合成を検討した。白金錯体ヘアルデヒド基の導入を目的とした配位子置換反応、さらにピンサー型白金錯体とフラーレンとのカップリング反応、1,3-双極子環化付加反応の検討を行なった。2.ペリレンジイミドは優れた電子アクセプター分子であり、OFETやOPVにおけるn型半導体材料として期待されている。ペリレンジイミドと白金錯体を用いたダイアッド合成のため、ペリレンジイミドのイミド部位へ白金錯体の導入を指向し、その前駆体としてペリレンジイミド誘導体の合成を行なった。3.カチオン性と中性、電荷の異なる2種類の白金錯体を組み合わせることで、新しい集積体の構造、物性解明を目的とし、共結晶化を検討した。共結晶作成には至っていないが、電荷の異なる白金錯体のキャスト膜では、それぞれ単独および両者の混合物で異なる色を示し、混合物中で2種類の白金錯体同士の相互作用が存在することを見出した。本研究では、金属間結合を利用したp/nヘテロジャンクション構造を有する両極性導電体の創出のため、ピンサー型白金錯体とフラーレンのダイアッド合成および自己組織化に関する研究を遂行した。アセチレン末端を有するフラーレン誘導体を合成し、水酸化ナトリウム存在下カップリング反応を行うことで、目的物であるドナー・アクセプター連結型分子の合成に成功した。この構造体に関して透過型電子顕微鏡観察、粉末X線回折測定を行なった結果、フラーレン部位が二次元方向に周期性を持って配列していることが示唆された。これらの結果から、自己組織化により得られた薄膜は白金錯体部位、フラーレン部位それぞれがホモ選択的に集合した層状構造から形成されていると考えられる。光伝導度測定により半導体特性評価を行なった。co-assemblingを行なうことにより本来ダイアッドの白金錯体部位同士が相互作用する場所に、別途加えた白金錯体が入り込むことで層状の集合体へは成長せずクラスターが安定化して薄膜状で存在していると考えられる。実際にco-assemblingを行なった溶液の吸収スペクトル測定からフラーレンクラスターの存在が確認された。またこの溶液のキャスト膜の原子間力顕微鏡観察を行なうと、ナノメートルオーダーの厚さを持つ薄膜状の構造体が確認できた。

この構造体に関して透過型電子顕微鏡観察、粉末X線回折測定を行ない、白金錯体部位、フラーレン部位がそれぞれ交互に積層した層構造を有していることを明らかにした。また、合成したダイアッドと、ダイアッドの構成部位である白金錯体をco-assemblingすることによりナノオーダーの厚さを持つ薄膜の合成に成功した。co-assemblingを行なうことにより本来ダイアッドの白金錯体部位同士が相互作用する場所に、別途加えた白金錯体が入り込むことで層状の集合体へは成長せず最小単位として剥離できたと考えられる。サンプルの透過型電子顕微鏡観察、原子間力顕微鏡観察、粉末X線回折測定から構造解析に成功した。またサンプルの電荷輸送特性評価を行なった。自己組織化体サンプルがn型半導体特性のみを示したのに対し、co-assemblingサンプルにおいては光照射下でp型、n型両方の半導体特性を示すことが明らかとなった。本研究課題は平成26年度が最終年度のため、記入しない。金属間結合、両極性を示す鍵となる白金錯体部位の合成には成功したが、アクセプター分子とのダイアッド合成反応における生成物の溶解性が極めて低く、キャラクタリゼーションに至っていない。溶解性向上のため、官能基化を検討したため、進行に遅れがでている。目的とした化合物の合成に成功したが、その化合物を用いた自己集合挙動の解明、条件の最適化に時間がかかってしまい、進行に若干の遅れが生じている。パイ系金属錯体とアクセプター分子とのダイアッド合成を引き続き検討する。平成24年度は前駆体の合成を達成した。目的化合物であるダイアッドの合成を行い、物性評価を遂行する。導電材料への展開するためには、構造およびデバイス特性を明らかにする必要がある。集積体の詳細な構造をX線解析、電子顕微鏡による各種測定により明らかにする。また集積体の固体物性を明らかにするため、time-of-flight(TOF)法やFET法により、電荷輸送特性の評価を行なう。合成した化合物の構造、物性評価を中心に進めていく。また研究計画に従いこれまで得た知見をもとに、他のアクセプター分子を用いて新しい機能発現、物性向上を指向した誘導体合成を行なう。
幼弱脳における麻酔薬の神経毒性の機序-高二酸化炭素血症との関連についてー

新生児期の低酸素性高二酸化炭素血症が、成長後の学習能力に関してどのような影響を与えるかを調査するために、ラットを用い成長後の海馬機能を検討した。生後7の日目新生児ラットを、高濃度二酸化炭素(CO2;13%)に、2または4時間暴露した。生後10週間目でのモリス水迷路テストで、CO2へ暴露されたラットは学習習得能力が低下した。海馬CA1領域におけるシナプスの長期可塑性(long-termpotentiation)形成は抑制された。一方、短期可塑性(paired-pulseresponses)の反応は増強した。新生児期の低酸素性高二酸化炭素血症は、成長後の海馬シナプス可塑性障害を来たし、それが学習障害の一因となっている可能性が示された。幼弱ラットが麻酔に暴露されると、脳の広範囲の部位に神経細胞死が起こることが、2003年に報告されて(J Neurosci 2003 ; 23:876)以来、イソフルランなどの吸入麻酔薬、バルビタールやケタミンなどの静脈麻酔薬など、多くの麻酔薬に神経毒性効果があることが報告されている(Anesth Analg 2008 ; 106:1681)。しかし、その機序については未だ解明されていない(Anesthesiology 2009 ; 110:703)。幼弱動物が麻酔に暴露されると、呼吸、循環など種々の生理学的変化が生じるが(Anesth Analg 2006 ; 102:75)、神経毒性が麻酔薬そのものによって起こるのか、それとも二次的に生じる生理学的変化によって生じるのかも明らかではない。私たちは生理学的変化のなかで、高二酸化炭素血症に注目し、麻酔薬の影響との比較を行った。二酸化炭素負荷は生後7日のラットに対して、高濃度二酸化炭素(90mmHg)を、2ないし4時間暴露した。成人後の高次脳機能検査では、Morris Water Maze、Open Field Test、LTP形成においてすべて異常が見られた。麻酔薬負荷は、過去に行ったペントバルビタールに加えて、イソフルラン、セボフルラン、プロポフォール、デクスメデトミジンを使用した。負荷時、デクスメデトミジン以外ですべて高二酸化炭素血症を呈した。成人後の高次脳機能検査でも、デクスメデトミジン以外の麻酔薬負荷で、すべて異常を呈した。幼弱ラットが麻酔に暴露されると、脳の広範囲の部位に神経細胞死が起こることが、2003年に報告されて(J Neurosci 2003;23:876)以来、イソフルランなどの吸入麻酔薬、バルビタールやケタミンなどの静脈麻酔薬など、多くの麻酔薬に神経毒性効果があることが報告されている(Anesth Analg 2008;106:1681)。しかし、その機序については未だ解明されていない(Anesthesiology 2009;110:703)。幼弱動物が麻酔に暴露されると、呼吸、循環など種々の生理学的変化が生じるが(Anesth Analg 2006;102:75)、神経毒性が麻酔薬そのものによって起こるのか、それとも二次的に生じる生理学的変化によって生じるのかも明らかではない。私たちは生理学的変化のなかで、高二酸化炭素血症に注目し、特に本年度は組織学的見地から麻酔薬の影響との比較を行った。1)二酸化炭素負荷生後7日のラットに対して、高濃度二酸化炭素(65,90,110mmHg)を2ないし4時間暴露した。2)麻酔薬負荷吸入麻酔薬としてイソフルラン、セボフルラン、静脈麻酔薬として、チアミラール、プロポフォールを、生後7日のラットに投与した。(1)組織学的評価二酸化炭素もしくは麻酔薬負荷直後に、ラット脳を断頭固定後、ミクロトームで切片標本としたのち、Fluoro-Jade染色(Anesth Analg 2009;108:90)を行い、神経細胞障害を評価した。(2)アポトーシスの定量ラット脳を断頭固定後、ミクロトームで切片標本としたのち、caspase3活性を免疫組織化学法で測定し、神経細胞のアポトーシスを定量評価した(Anesth Analg 2009;108:90)。すべての麻酔薬負荷により、幼弱脳ラット脳に組織障害とアポトーシスの進行を認めた。110mmHgの高度二酸化炭素負荷では同様に組織障害とアポトーシスの進行を認めたが、麻酔負荷と同程度の90mmHgでは認めなかった。幼弱動物に麻酔を暴露すると、成人後、高次脳機能障害が発生する事が最近注目されているが、その機序については未だ解明されていない。

幼弱動物に麻酔を暴露すると、種々の生理学的変化が生じるが、神経毒性が麻酔薬そのものによって起こるのか、それとも二次的に生じる生理学的変化によって生じるのかも明らかではない。私たちは生理学的変化のなかで、高二酸化炭素血症に注目し、麻酔薬による毒性との関連性を検討してきた。平成24年度は、主に下記の3点において検討した。1)二酸化炭素負荷時における酸素濃度の影響:二酸化炭素負荷によりラットは低酸素にさらされる。その影響をみるため、生後7日のラットに対して、酸素濃度を複数設定し、併せて高濃度二酸化炭素を暴露した。結果、酸素濃度の如何によらず、高濃度二酸化炭素暴露により新生児脳にアポトーシスが生じた。2)幼弱時二酸化炭素負荷による、成長後シナプス機能障害機序の解明:以前の研究で、幼弱時二酸化炭素負荷により、成長後、Morris Water Mazeなどの行動学試験や、電気生理学的検査の海馬長期増強(LTP)形成において異常が見られた。その機序を詳細に検討するため、海馬のpaired pulse responseを検討した。結果、幼弱時二酸化炭素負荷ラットでは成長後paired pulse inhibitionのfacilitationへの転換が見られ、GABA系シナプスの異常が推測された。3)海馬歯状回前駆細胞遊走に及ぼす影響:幼弱期、歯状回門の前駆細胞が歯状回に遊走し顆粒細胞として成熟するが、これはGABA系シグナルで調整されている。異常なGABA系の信号はこの遊走異常を起こす。今回は、セボフルランによる遊走異常を、BrdUと顆粒細胞のマーカーであるProx1の免疫二重染色で検討した。結果、生後7日のラットに対するセボフルラン負荷は、遊走異常を促進した。初年度は高二酸化炭素の影響を検討し、2年目はその機序として組織学的検討をするという予定通り進行している。24年度が最終年度であるため、記入しない。次年度は、予定通りシナプス障害の観点から検討する予定である。
デンマークのアクティベーション改革と支援組織の変容に関する研究

本研究は、デンマークにおける2000年代半ば以降の所得保障政策と積極的労働市場政策をセットにしたアクティベーション政策の改革が、基礎自治体の支援ならびに運用の構造にどのような変化をもたらしたのかを調査し、その結果クライアントである受給者の社会的包摂に、どのような影響をもたらしたのかを明らかにする。これにより異なる社会的、経済的、政治的な条件をもつ基礎自治体の支援内容に、中央政府の改革が与えた影響の多様性や、自治体ごとに生じている就労支援サービスの質の違いが生じる要因に迫ってゆく。
グラフ理論におけるリーマン予想の深化とその応用

本年度は次の結果を得た.3.研究発表は6回行った.6月「第92回米沢数学セミナー」,9月「日本数学会2018年度秋季総合分科会」,9月「愛知数論セミナー」,10月「2018軽井沢グラフと解析研究集会II」,12月「名古屋組合せ論セミナー」,3月「名古屋大学解析数論セミナー」である.グラフの固有値の分布について,量子確率論とグラフの跡公式の両方の観点からアプローチしている.特に,ラマヌジャングラフやランダム正則グラフなど良い性質を持つグラフとグラフのリーマン予想の関連を調べるためにグラフの跡公式とグラフのゼータ関数の関係を詳しく調べ,それを固有値の分布に応用することについて結果を得た.また関連する研究について論文が二本出版されたので,課題はおおむね順調に進展しているといえる.今後は以下の研究をする.(1)被覆グラフのMertens定理を被覆群が無限群のときに拡張する.(2)グラフの跡公式を被覆グラフに拡張する.(3)ラマヌジャングラフの列やランダム正則グラフを含むようなグラフの良いクラスについて,グラフが非正則な場合も含めて固有値の分布を量子確率論や跡公式を用いて調べる.課題に関して,本年度は以下の結果を得た.(1) 1974年にK.S. Williamsが素数の合同条件について拡張したMertensの第3定理のグラフ理論的類似を,正則被覆グラフで,被覆群が非アーベル群の場合に証明した.主要項の係数にはArtin-IharaのL-関数や,グラフの位相的エントロピーが現れることが分かった.さらに,Williamsの定理に現れる主要項の係数についての極限公式( A. LanguascoとA. Zaccagniniによる2007年の結果)についても,そのグラフ理論的類似を得た.結果は投稿中である.(3)数論では,リーマン予想の一般化として,ディリクレL関数のRe(s)=1/2上における極限に関する予想(深リーマン予想)が赤塚広隆氏らによって提唱されている.そのグラフ理論的類似をラマヌジャングラフの正則被覆グラフで,被覆群がアーベル群のときに証明することができた.これにともない,アーベル被覆グラフのMertensの定理を,Iharaゼータ関数の収束円上にある極について拡張することができた.結果は投稿に向けて論文執筆中である.(4) (1),(3)の結果に関して,研究集会「第10回ゼータ若手研究集会」(2017年2月17日名古屋大学)で講演した(招待講演).平成28年度の研究計画として「(1)非アーベル正則被覆グラフに関するグラフのメルテンス定理の拡張」及び「(2)グラフ理論的深リーマン予想の定式化」を予定していた.(1)については,被覆群がアーベル群のときを含むような形で必要とする関数(関数K)を拡張することができ,その正則性から(1)を証明することができた.結果は論文として投稿中である.関連する数論のメルテンスの定理をリトアニアの国際研究集会で発表した.この研究内容について「第10回ゼータ若手研究集会」(於名古屋大学)で招待講演をした.(2)については,まずはラマヌジャングラフのアーベル正則被覆グラフの場合に,グラフの深リーマン予想を定式化することができた.このために,アーベル正則被覆グラフの場合のメルテンス定理をIharaゼータ関数の収束円上の極に関して拡張する必要があった.論文は投稿に向けて準備中である.この結果については研究集会「グラフゼータと量子ウォークの諸相」(於室蘭工大)で発表した.また,課題に関連して「(3)グラフのメルテンス定理の精密化」に関する論文が出版された(Graphs Combin., 32 (2016), no. 5, 1915-1930.)本年度は次の結果を得た.1. 1974年にK.S. Williamsが示した有理数体のガロア拡大に関するMertensの定理の拡張のグラフ理論的類似を,グラフのガロア被覆で,被覆群が非アーベル群の場合に示した結果が出版された.2. A. Terrasが2011年の著書で予想した「正則とは限らないグラフについて, Iharaゼータ関数の収束半径と,平均次数と,隣接行列のスペクトル半径に関する不等式」を証明した.収束半径はグラフの隣接行列と次数行列に関するレイリー商を係数とする2次方程式の根のどちらかになるが,負のルートと一致するという予想が問題として残った.この予想については,正則グラフを含む或るグラフについては示したが,一般の場合は未解決である.結果は論文として出版された.3. I .DumitriuとS. Palが2012年に示した次数dが頂点数nに比べてゆっくり発散する場合(d=n^{o(1)}の場合)のランダム正則グラフG(n,d)の固有値の極限分布が半円則になるという定理のグラフの跡公式を用いた別証明を与えた.結果は論文投稿に向けて準備中である.研究計画「非アーベル正則被覆グラフに関するグラフのメルテンス定理の拡張」について完了し論文も出版された.研究計画「グラフ理論的深リーマン予想の定式化」については,昨年度時点で被覆群がアーベル群の場合に定式化が完了し,論文を投稿準備中であった.しかし,メルテンス定理が非アーベル

被覆グラフの場合にも拡張できたことで,それを取り込んだ形でより拡張された形に再度定式化するため,研究中である.一方,A. Terrasが「非正則ラマヌジャングラフとは何か?」という疑問の下で,数値実験により予想したIhara zeta関数の収束半径と,隣接行列のスペクトル半径と平均次数に関する不等式を証明し,結果が論文として出版された.この結果についてはポルトガルの国際研究集会(WGSCO2018)で発表した.本研究に関する論文が二本出版されたので,進捗状況はおおむね順調といえる.本年度は次の結果を得た.3.研究発表は6回行った.6月「第92回米沢数学セミナー」,9月「日本数学会2018年度秋季総合分科会」,9月「愛知数論セミナー」,10月「2018軽井沢グラフと解析研究集会II」,12月「名古屋組合せ論セミナー」,3月「名古屋大学解析数論セミナー」である.グラフの固有値の分布について,量子確率論とグラフの跡公式の両方の観点からアプローチしている.特に,ラマヌジャングラフやランダム正則グラフなど良い性質を持つグラフとグラフのリーマン予想の関連を調べるためにグラフの跡公式とグラフのゼータ関数の関係を詳しく調べ,それを固有値の分布に応用することについて結果を得た.また関連する研究について論文が二本出版されたので,課題はおおむね順調に進展しているといえる.非正則グラフのRamanujan不等式を定式化するために,Iharaゼータ関数の収束半径に関する予想(A. Terrasによる)について調べる.また,Terrasの予想とグラフのリーマン予想,A.LubotzkyやS.Hooryによる非正則Ramanujan不等式の候補との関係を調べる.一般には正則とは限らない疎なランダムグラフの無限列(増大列)の性質を調べる手法を応用して非正則Ramanujan不等式の定式化ができないかを探る.Iharaゼータ関数の拡張を考えることで,非正則Ramanujan不等式を定式化できないかを探る.グラフのMertens定理をグラフの無限被覆に拡張できないかを探る.グラフのMertens定理を自由群の性質を調べる手段として応用できないかを検討する.今後の研究は以下のような方針で進めていく.(1)非アーベル被覆群を持つような被覆グラフについて,深リーマン予想を定式化し,可能であれば証明する.(2) Terrasの不等式の応用を検討する.(3)論文S. Saito, Discrete Math., 341 (2018), no.4, 990-996で予想したIhara zeta関数の収束半径と,あるレイリー商に関する等式を証明する.難しいようであれば,この論文で示したよりも広いクラスの非正則グラフについて,この等式が成り立つか検討する.(4)Iharazeta関数がリーマン予想を満たすような非正則グラフについて,グラフの特性を調べる.(5)正則とは限らないグラフの増大列のtree number (の数論的性質)や固有ベクトルの成分の分布,スペクトル分布などを調べる.(6)被覆グラフのMertens定理を被覆群が無限群のときに拡張する.今後は以下の研究をする.(1)被覆グラフのMertens定理を被覆群が無限群のときに拡張する.(2)グラフの跡公式を被覆グラフに拡張する.(3)ラマヌジャングラフの列やランダム正則グラフを含むようなグラフの良いクラスについて,グラフが非正則な場合も含めて固有値の分布を量子確率論や跡公式を用いて調べる.
クロマトグラフィーによる高性能遺伝子診断システムの開発

遺伝子の変異や多型は人それぞれの特徴を表わすことが明らかとなりつつあり、特に高度多型といわれる1塩基多型(SNPs, Sinlge Nucleotide Polymorphisms)は薬剤代謝の個人差や慢性疾患などが判別できると言われている。このような技術が完成すれば有効で副作用のない薬剤の適切な選択と投与が可能になり、いわゆるTailor made医療へとつながっていくと期待されている。本研究は1塩基多型(SNPs)のクロマトグラフィー分離における生体認識機構と移動現象を解析し、新規高性能クロマトグラフィー分離システムを開発することを目的とする。陰イオン交換カラム(AIEC)と両性イオン交換体であるハイドロキシアパタイトカラム(HAC)を用い直線塩濃度勾配溶出曲線から溶出塩濃度I_Rと充填剤体積で規格化した勾配GHとの関係を求めた。GH-I_R曲線より吸着サイト数Bを求めた。塩基数とともにI_Rとサイト数Bが増加した。また塩基数が10程度では、1塩基の変異で完全に分離できる場合も多く観察された。AIECでは、塩基数とともにほぼ直線的にサイト数が増加していることとタンパク質にくらべると分子量あたりのサイト数が多いことが特徴であった。HACでは、静電気的引力と反発力の関係で、吸着サイト数も溶出塩濃度のどちらもAIECより小さくなった。AIEC, HACのどちらにおいても二本鎖-一本鎖の構造変化を表わすメルト曲線に対応したサイト数と溶出塩濃度の変化が観察された。このような現象を積極的に利用することによりSNPs分離システムの構築が可能となることが示唆された。遺伝子の変異や多型は人それぞれの特徴を表わすことが明らかとなりつつあり、特に高密度多型といわれる1塩基多型(SNPs, Sinlge Nucleotide Polymorphisms)は薬剤代謝の個人差や慢性疾患などが判別できると言われている。自動クロマト装置で直線塩濃度勾配溶出実験を行った。使用したカラムDEAENPR (Tosoh)は非多孔性粒子陰イオン交換体である(内径4.6mm,長さ35mm,粒子径2.5μm)。直線塩濃度勾配溶出曲線でから溶出塩濃度I_Rと充填剤体積で規格化した勾配GHとの関係を求めた。勾配の傾きを変えた実験を行いGH-I_R曲線を作成し、曲線より吸着サイト数Bを求めた。塩基数の増加とともに溶出塩濃度が高くなるとともにサイト数Bも増加した。塩基数とともにほぼ直線的にサイト数が増加していることとタンパク質にくらべると分子量あたりのサイト数が多いことが特徴であった。タンパク質では環境のpHで吸着サイト数を制御できるが、DNAではほとんど制御できず、塩基数が大きくなるとサイト数も同様に大きくなり、溶出塩濃度も高くなる。この特徴を生かしたSNPs分離システムの構築が必要である。

自動クロマト装置で直線塩濃度勾配溶出実験を行った。陰イオン交換カラム(AIEC)と両性イオン交換体であるハイドロキシアパタイトカラム(HAC)を用いた。直線塩濃度勾配溶出曲線から溶出塩濃度I_Rと充填剤体積で規格化した勾配GHとの関係を求めた。勾配の傾きを変えた実験を行いGH-I_R曲線を作成し、曲線より吸着サイト数Bを求めた。塩基数とともに溶出塩濃度とサイト数Bが増加した。また塩基数が10程度では、1塩基の変異で完全に分離できる場合も多く観察された。AIECでは、塩基数とともにほぼ直線的にサイト数が増加していることとタンパク質にくらべると分子量あたりのサイト数が多いことが特徴であった。HACでは、静電気的引力と反発力の関係で、吸着サイト数も溶出塩濃度のどちらもAIECより小さくなった。AIEC,HACのどちらにおいても二本鎖-一本鎖の構造変化を表わすメルト曲線に対応したサイト数と溶出塩濃度の変化が観察された。このような現象を積極的に利用することによりSNPs分離システムの構築が可能となることが示唆された。
海産魚への脂肪酸代謝酵素遺伝子群の導入：植物油で魚を作る

海水魚の多くは必須脂肪酸としてEPAやDHAを要求するため、魚油を飼餌料に添加する作業が行われている。本研究では魚油を用いずに、植物油のみで海水魚を養殖することを最終的な目標とし、脂肪酸代謝酵素遺伝子を個体に導入することで、その脂肪酸代謝系を改変可能であるかを解析した。ヤマメから単離した脂肪酸鎖長延長酵素遺伝子をニベに導入することでニベの肝臓におけるDPA含量が通常個体の2.28倍に増加した。さらに、通常は検出されないTPAが遺伝子導入個体では常時検出され、外来の鎖長延長酵素が予想通り個体内で機能したことが明らかとなった。以上、遺伝子導入系により脂肪酸代謝系の改変が可能であることが確認された。まず実際に導入する脂肪酸代謝酵素遺伝子の選定および単離を行った。海産魚の脂肪酸代謝に関する研究により、炭素鎖22から24へ鎖長延長する酵素elongaseof very long chainfatty acids 2 (Elovl2)が欠損していることが明らかとなっている。そのため、本研究ではこの遺伝子をヤマメから単離した。続いて、前述のApolipoproteinプロモーターにヤマelovl2遺伝子を結合し、ニベ受精卵への顕微注入を行った。これらを養成して得られた46尾の親魚のうち、18尾が排精し、そのうち1尾の精液からelovl2遺伝子が検出された。この個体と野生型メス個体との人工授精によりelovl2遺伝子を保持するF1個体を得た。F1個体における外来遺伝子の発現解析の結果、目的のelovl2遺伝子が肝臓で高発現していることが明らかとなった。続いて、elovl2遺伝子の働きによって脂肪酸組成に変化があるかを調べた。通常の配合飼料で飼育したelovl2遺伝子導入個体と野生型個体の脂肪酸組成の解析の結果、elovl2遺伝子導入個体はDHA含量が優位に高いことが明らかとなった。本研究により、ニベの脂肪酸代謝系を遺伝子導入により操作し得ることが示唆された。今後、他の脂肪酸代謝酵素遺伝子を導入した複数系統の交配を行い、最終的には餌飼料中に魚油を要求しない植物油のみで養殖可能な系統の作出が期待される。作出したヤマメelovl2遺伝子導入ニベ系統の肝臓においては、DPA含量およびTPA含量が非遺伝子導入個体と比べ有意に上昇したものの、DHAには変化がみられなかった。また、未強化アルテミアの給餌試験の結果から、少なくともこの遺伝子導入ニベ系統の仔魚はDHAを含まない餌料では飼育することができないということが明らかとなった。しかし、仔魚においては、遺伝子導入ニベ成魚においてみられたTPAの蓄積が起こっておらず、仮にTPAがDHAと類似した機能を保持していた場合、成魚期の遺伝子導入ニベはDHAを含まない飼料を用いて飼育できる可能性が考えられた。そこで、TPAとDHAが類似の機能を保持しているかを明らかにするため、脂質の代表的な存在形態である中性脂質および極性脂質に分離し、それぞれの脂肪酸組成を分析した。その結果、DHAはそのほとんどが極性脂質に局在しているにも関わらず、TPAは中性脂質に局在していた。極性脂質は主に細胞膜の構成成分であるのに対し、中性脂質はエネルギーの蓄積といった役割を担っているため、両者の機能的な差異が強く示唆された。次に出芽酵母を用いた異所的発現法により、ニベ内在性不飽和化酵素の活性を解析した。その結果、ニベ内在性不飽和化酵素はTPAをTHAへと代謝するΔ6活性を保持していないということが明らかとなった。このことから、ヤマメlovl2遺伝子導入ニベ系統においてTPAが蓄積する原因は、TPAからTHAへの転換が生体内で起きないからであることが強く示唆された。今後は、これら情報を元にして、新たな脂肪酸代謝酵素遺伝子導入系統を樹立し、ヤマメelovl2遺伝子導入系統と交配することで、より効率的にDHAを合成できる系統を作出する予定である。多くの海産魚は、エイコサペンタエン酸(EPA; 20:5n-3)やドコサヘキサエン酸(DHA; 22:6n-3)を必須脂肪酸として要求することが明らかとなっている。これは、EPA/DHA合成経路におけるいくつかの脂肪酸代謝酵素の欠損、もしくは低活性が原因であると考えられている。そこで我々は、EPA/DHA合成に重要な種々の脂肪酸代謝酵素遺伝子を他種から単離し、海産魚に遺伝子導入することで、自らEPA/DHAを合成可能である海産魚系統の作出を目指している。これまでの成果より、ヤマメelongation of very long chainfatty acids

protein 2遺伝子(OmElo2)をニベに導入し、生体内の主な脂肪酸代謝の場である肝臓において高発現させることで、その脂肪酸組成を改変することに成功している。そこで本年度は、この系統の肝臓以外の組織における遺伝子発現と脂肪酸組成を解析した。供試魚には、海産魚用配合飼料を1日2回飽食給餌した。4カ月齢の遺伝子導入個体(体重:90g)の各組織におけるOmElo2の発現をRT-PCRにて解析した。続いて、各組織における脂肪酸分析を行い、非遺伝子導入同腹仔と比較した。遺伝子導入ニベにおいては、心臓および肝臓で特に高いOmElo2遺伝子の発現が認められ、脳、眼球、筋肉、胃、精巣では微弱な発現が確認された。一方、腎臓および腸では発現が認められなかった。しかし、脂肪酸分析の結果、OmElo2遺伝子が発現していない腎臓および腸も含めた全ての組織から、非遺伝子導入個体では検出されなかったTPA(24:5n-3)が検出された。また、眼球、肝臓、精巣においてはDPA(22:5n-3)の割合が非遺伝子導入個体と比較して上昇した(順に1.63% vs 0.94%、4.12% vs 1.80%、3.43% vs 2.65%)。最初の目標である脂肪酸代謝酵素を海産魚へと導入する実験の一部はすでに成功している。25年度が最終年度であるため、記入しない。ヤマメ脂肪酸代謝酵素を当初の目的通り、分離浮遊卵を産出する海産魚であるニベに導入し、その系統化に成功している。さらに、これら導入遺伝子をニベの肝臓を中心に機能させることに成功し、その脂肪酸代謝系を改変することに成功しているため。今後は、上記酵素以外の種々の脂肪酸代謝酵素を海産魚へと導入するとともに、EPA/DHA欠損飼料での飼育実験も進めていく予定である。仔稚魚期の飼育実験について予備実験はすでに終了しており、栄養強化を行っていない餌を用いた場合、遺伝子導入魚の生残が通常個体より大きく改善されることはないことが示唆されている。今後は、この原因を明らかにするとともに、より定量的な飼育実験を行い、栄養強化が不要な海産種苗つくりを目指す。また、DHAの生産効率の改善を目指し、Δ4鎖長延長酵素導入系統樹立を引き続き行う。
金属多層超薄膜を用いた高二次非線形光学媒質の開発

本年度の成果は以下の通りである。1)前年に引き続き多層膜の実験の準備段階としてAu一層膜の表面電子状態を光第二高調波分光法で詳しく調べた。特にNaCl(100)上にAuを0.4nm堆積させた膜についてSH光強度スペクトルを観測した。この膜は島状であるが、エピタキシャルにAu(100)が成長している膜である。この膜について3.2eVという、この物質としては非常に高いエネルギー位置にSH光の共鳴が見つかった。この共鳴は表面プラズモンポラリトン励起によるものではないことは、反射スペクトルなどとの比較によりわかった。結論としてこの共鳴はAu(100)面におけるX点の電子遷移に対応する共鳴であると推測した。2)3層膜系についていくつかの系について実験を行い1つの系について本研究の目的に合致する結果を得た。Ag,Cu,Rhの3元の組み合わせについてABCABCAの積層とABCCBA(A=Ag,B=Cu,C=Rh)の積層(各層の膜厚0.4nm)では3つの元素の量がほぼ同じなのにも拘わらず、前者の方がSH光強度が4倍近くも大きいことがわかった、今後このくり返し数を増やすことにより、SH光強度の増強が指数関数的に大きくなっていくことが期待される。本研究では,金属多層超薄膜を製作する装置を構築し,大きな二次の非線形感受率を持つ膜を作成して,その感受率を決めている起源を解析することを目的としている.今までに得られた成果を以下に列挙する.金属超薄膜作成用真空装置の整備3連の金属蒸着装置を購入し既存の真空装置に装着し稼動させた.これにより金属多層超薄膜の作成が可能になった.また蒸着速度のキャリブレーションを代表的な金属について行い,1nm以下の制度で蒸着速度の制御を可能にした.短波長励起光によるSHG観測システムの構築今までのSHG分光システムは迷光の影響で励起光で2eVまでしか測定できなかった.これを紫外域のフィルター,特殊仕様の光電子増倍管等を用いることで,上限エネルギーを励起光で3eVまで上げた.これによりSH光で6eVまでのエネルギー範囲で掃引が可能となり広いのエネルギー領域をカバーできるようになった.ガラス/Au界面のSHGの励起光子エネルギー依存性ガラス上にAu膜(100nm)を蒸着し,その界面から発生するSHGの励起光子エネルギー依存性を空気中で観測した.その結果1.25eVと2.5eVに鋭いピークが観測された.これらのピークは同じ準位における1光子共鳴と2光子共鳴であり,界面の電子状態に共鳴している可能性が高い.超高真空中で,NaCl(100)劈開面上のAu蒸着膜のSHG観測を行った.その結果堆積膜厚で27Å以下の膜と60Åの膜では,異なったエネルギーで表面SH光の共鳴が観測された.これは膜の結晶成長面と表面形状が膜厚により異なっており,その表面電子状態の違いを反映していると考えられる.本研究は金属の超薄膜多層膜構造を用いて高い非線形効果をもつ材料を開発し、またその非線形感受率を決めている要因について実験的に検討することを目的としている。本年度は以下の3つの点について進展があった。1)高い非線形効果をもつ材料を開発するためには、非線形光学応答の効率の絶対値を測定できなければならない。既存の測定系ではこの測定はできなかったが、試料ホルダーを改良し、測定試料と参照試料が同じ光学的配置で光学測定できるようにした。2)前年度から継続しているNaCl(100)上のAu超薄膜の系の非線形効果の波長依存性の計測について、より膜をキャラクタライズし、再現性、S/Nという点で格段に質のよいデータをとることに成功した。400度Cの基板温度において膜厚を増加させていくと、Au膜は(001)エピタキシャル島状膜から(111)の繊維構造膜を経て(111)面が多く出た連続膜へと変化するが、この間、SH光強度のピークは2.9eVから2.4eVへとシフトすることがわかり、またピークが2.4eVに近付くとSH光強度は1桁ほど増大することがわかった。そして、このSHGの起源は、低被覆量ではAu単結晶面の表面準位間の二光子共鳴、高被覆量ではAu膜の表面プラズモン共鳴である、ということがわかった。

Ag,Cu,Rhの3元の組み合わせについてABCABCAの積層とABCCBA(A=Ag,B=Cu,C=Rh)の積層(各層の膜厚0.4nm)では3つの元素の量がほぼ同じなのにも拘わらず、前者の方がSH光強度が4倍近くも大きいことがわかった、今後このくり返し数を増やすことにより、SH光強度の増強が指数関数的に大きくなっていくことが期待される。