hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
クリエイティブ産業の生産拠点の海外移転と商品のオーセンティシティーに関する研究

オーセンティシティーは研究や議論の中でいくつかの使い方があり、幅広く使われているこのコンセプトにこれらの定義を結びつける枠組みを提案した。多くのデザイナーはモノの生産立地より材料の本質を重視する。ただし、デザインプロセスの中の決定的要素の原型や試作品を作るのに製造者が近くにいることが不可欠である。多くのデザイナーは「オーセンティック」なモノを作るのにその国のデザイン本質や文化を保存しすべての作品に適用する必要性は感じない。ブランドを持つ製造者にとってデザイナーの国籍や材料の原産国、そして商品の生産地は商品のオーセンティシティーに関して重要ではないという意見および経験的根拠があった。8-9月の間、アメリカを始め主にデンマークおよびイタリアでの企業調査を行った。この調査では、デザイン拠点であるコペンハーゲンの大手企業や個人デザイナーを調査し、またイタリアのミラノ、プラト、リミーニ、ヴェネットのファッションや衣類生産拠点で調査を実施し、多様な視点から調査ができた。この研究活動の中、特に企業調査の結果から、オーセンティシティーを中心とする本研究には消費者の認識に基づく視点が重要であることが明らかになった。11月2月の間、消費者調査のアンケートデザインに積極的に取り組み、1月からはリサーチアシスタントを雇用してさらに効率良く進めた。3月に調査を委託し無事に完了した。3月4日にオーセンティシティーに関する研究者を招待し、テレビ電話を利用して日本およびイスラエルにいる研究者たちが講演・議論する国際ワークショップを実施した。消費者調査が完了したばかりでこれから分析を始め、論文にまとめて学術ジャーナルに提出する予定。2014年に行われる2つの学会への論文提出の[ACCEPT]が確定したので、今後も本研究の結果が発展し広まる見込みである。2011年5月にイスラエルでの学会大会でDesign in Japanという特別パネルで本研究の概念を発表した。6月に名古屋で行われたAcademy of International Businessの大会に参加することにより情報や意見交換、本研究に関する最先端の研究成果の収集ができた。これにより理論、文献そして一次研究をまとめたフルペーパーを11月にEuro-Asia Management Studies Associationの学会大会で発表し、現在学術ジャーナルに提出ための準備中。オーセンティシティーを中心とする本研究の成果から内閣府支援のJAPAN NEXTのプロジェクトへの参加の招待をいただき、2012年3月にオーストラリアのクイーンズランド大学で3.11後の日本の再生に関わる「Remaking Japan」という400人の聴衆の講演で"Remaking Japan through Authentic Transformations"というスピーチをした。前年からの遅れを受けて、本年度も研究はやや遅れている。そこで、研究期間を若干延期させ、本年度に企業調査で明らかになった基礎的な消費者調査を実行するために、計画を見直したうえで、アンケート調査を次年度に行うこととした。震災の影響、連携機構の事情、または個人研究者のスケジュールの事情により2011年の4ー6月の国内の企業調査や8月ー9月の海外研究・調査を実施できず、研究の進歩に遅れが出ました。震災直後に震災・復興に関わりのない研究の企業調査を実施するのが不適切かつ失礼だと判断し国内調査を延期することにした。消費者の認識に基づく視点を得るためにアンケート調査を実施し(ウェブモニターを利用)、この調査データを分析し、10月頃にセミナー・ワークショップを開催し最終発表をする予定。最後に論文を学術ジャーナルに提出予定。2012年の9月に改めてイタリアおよびデンマークでの調査を一括に行う計画が進んでいる。イタリアではIULM大学(l'Universita di Comunicazione e Lingue)の研究員と提携し、イタリアのファションブランドの企業のインタビュー調査を行い、「イタリアでの生産」、「イタリアのデザイン」、および「イタリアの職人づくり」が商品に対する重要度また、これらの要因の生産地の意思決定にどのような影響を与えるかを調べること。デンマークでの調査はイタリアと同様にデンマークのデザイン(家具、照明、インテリアなど)の企業には[デンマークでの生産」、「デンマークのデザイン」、また「デンマークの職人づくり」のなか、どれを満たしたら顧客がオーセンティックだと判断するか、そしてこれが生産プロセスにどのような影響を与えているのかを調べること。また、6月末からワシントンD.C.での学会大会に参加する機会を利用し、同時にアメリカでの企業調査を行う予定。学期中なのでイタリアとデンマークほど徹底な調査は不可能だと予想するがブランド・オーセンティシティーの最先端にあるアメリカの企業とのインタビュー・ヒアリングを行う貴重な機会になり研究への貢献が大いにある。これらの調査を速やかに行い、リサーチアシスタント(2年間分)を雇い、調査を依頼することによって研究は計画通りに戻り、研究の目的を達する見込み。上述の通り研究はやや遅れている。平成24年度は6月に国際学会大会で発表し、8-9月に企業調査を行い、11月に予備段階の結果をまとめた論文を国際学術ジャーナルに提出した。このうち、企業調査の結果、オーセンティシティーを中心とする本研究には消費者の認識に基づく視点が重要であることが明らかになった。

この基礎的な消費者調査を実行するために、計画を見直したうえで次年度以降にアンケート調査を行うこととした。平成24年度から繰越した平成25年度の研究費はアンケート調査及び最終発表を行うセミナー・ワークショップ開催の経費に充てる。リサーチアシスタントを雇い、調査を依頼し、イタリア、デンマーク、アメリカそして日本での企業調査を行い、学会で報告をし、ワークショップを開くことによってそれに伴う申請書の予算に照らす用品、報酬、旅費などで研究費を使用する計画。2011年に実施できなかった調査を2012年に行い、リサーチアシスタントの依頼作業を増やし、また調査を依頼することによって2011年からの繰越金を利用し、研究の目的を達する見込み。
シリコン量子ドット中のスピン状態に関する高速読み出し技術の開発と物理の解明

本研究の目的は、スピン状態を高速に読み出す技術を開発し、シリコン量子ドット中のスピンコヒーレンスの物理を解明することにある。本研究により、スピン軌道相互作用の大きさを定量的に評価し、さらに電場や磁場に対するスピン軌道相互作用の大きさやスピン緩和時間の依存性を得ることを目指している。具体的には、MOS構造を利用したpチャネルの量子ドットを作製し、高速読み出しに使用する単正孔トランジスタを量子ドットの近傍に配置する。またスピンを高速に読み出すためのRF反射法を利用した測定系を構築し、既存のnチャネル量子ドットと対比させながら、新たに作製したpチャネル量子ドットにおけるスピンコヒーレンスに関わる物理を明らかにしていく。本年度は、研究実施計画に沿い、作製した素子の評価を進めると同時に、測定系の構築を進め、RF反射法による測定を開始した。2重量子ドットにおける正孔輸送特性の直接測定や、単正孔トランジスタによる電荷センシング測定に成功した。2重量子ドットにおける正孔輸送特性の直接測定では、スピンブロッケード現象を観測した。スピンブロッケード状態でわずかに流れるリーク電流の磁場依存性から、スピン軌道相互作用によってスピン緩和が起きていることを示唆する振る舞いが得られた。また、そのリーク電流の磁場依存性が、上部電極の電圧によって変調されることを観測した。電界によってスピン軌道相互作用を制御できている可能性がある。今後、スピン緩和時間やデコヒーレンス要因について調べることを目指し、RF反射法を用いた測定データの取得を行うことができた。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。本年度は、研究実施計画に沿い、素子の作製と測定系の立ち上げに取り組んだ。シリコン量子ドット素子は、電子線描画装置やドライエッチング装置などを利用して作製した。MOS構造を利用したpチャネルの2重量子ドットを作製し、高速読み出しに使用するための単正孔トランジスタを量子ドットの近傍に配置した。素子評価として低温における電気伝導測定を行い、素子が設計通りに動作することを確認した。さらに、磁場応答を調べることで、正孔のもつスピンに依存する電気伝導やスピンの緩和に関する知見を得た。また、単正孔トランジスタによって2重量子ドット内の電荷状態を検出し、今後の高速測定に向けた動作を確認することができた。研究実施計画に沿って、素子の作製と測定系の立ち上げに取り組んだ。MOS構造を利用したpチャネルの2重量子ドットを作製し、高速読み出しに使用する単正孔トランジスタを量子ドットの近傍に配置した。また測定系の立ち上げも進めた。さらに、素子の磁場応答を調べることで、正孔のもつスピンに依存する電気伝導やスピンの緩和に関する知見を得ることができ、当初の計画以上に進展した。今後、作製したシリコン量子ドット素子の評価を行う。具体的には、2重量子ドットの正孔輸送特性の直接測定や、単正孔トランジスタによる電荷センシング測定を引き続き行い。成果を論文化する。さらに、昨年度に引き続き、RF反射法(radio-frequency reflectometry)を利用した測定系の構築を行い、高速な量子ドット内の状態検出を行っていく。
不安定核の陽子中性子分布で解明する中性子核物質の状態方程式

本研究では核物質、特に中性子物質の状態方程式を解明するべく多くの実験的研究をこれまで実施してきた。本年度は特に以下に挙げるような実験及び理論研究成果を国際会議や研究会において発表、議論及び論文投稿とを行ってきた。重い不安定核であり本研究のフラッグシップである錫132の陽子弾性散乱測定結果。近年第一原理計算が可能になってきたことでにわかに注目され始めた中重核カルシウム48の中性子スキンの直接決定。カルシウムアイソトープの中性子密度分布の系統的変化から直接余剰中性子の配位を知ることが可能になったことによる状態方程式への新しい研究手法の理論的展開。核物質中でのアルファクラスター発現による新しい自由度を含む状態方程式研究の展開。当初予期していなかった新たな研究手法による成果が得られることとなった。また、大強度不安定核ビームを高効率で測定し放射線損傷に強い検出器開発(高分解能キセノンガスシンチレータ、ストリップ読み出し型PPAC)を引き続き放射線医学総合研究所のHIMACや理化学研究所RIBFにおいて行い、高い性能を有することを実証してきた。これまでできなかった大強度不安定核ビームを使った実験の展開が初めて可能となった。以上の研究成果により不安定核での直接反応の精密測定の扉を開くことが可能となった。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。フラッグシップ不安定核132Snの中性子スキン厚を決める逆運動学陽子弾性散乱測定は本研究の第一かつ最も重要な実験である。中性子スキン厚の決定は理論的なモデル依存なく原子核物質の状態方程式(Equation of State)を解明するのに非常に重要である。本実験を実施するために必要な、大強度不安定核ビームの粒子識別開発実験を遂行した。この開発では大強度ビームを高効率で測定し、精度良くビームの粒子識別を可能とするため、新しく検出器の導入を行っい、さらに新たな粒子識別方法を提案及びテストを行った。新しい粒子識別方法は間接的な不安定核ビームのエネルギー損失量を測定し、そこから粒子の原子番号を精度良く決めるものである。開発実験により、この新手法がうまく機能することを確認できた。結果、中性子スキン厚の決定精度を決めている統計量を十分に得ることが可能となる見込みとなった。本年度の後半から、本測定を行うための実験装置の整備を行い、28年度春に実験を実施予定である。研究実施計画で予定していたように、27年度前期中に開発実験を行った。開発実験を無事成功させ、次に繋がる成果(大強度不安定核ビーム下での検出器の性能および新しい粒子識別方法の確立)を得ることができた。さらに本実験である132Snの逆運動学陽子弾性散乱実験のための検出器整備等の準備をほぼ完了したため、27年度末から28年度始めにかけてほぼ確実に本実験を行う見込みである。2016年4月から5月にかけて理化学研究所仁科センターRIBFにおいて、本研究課題の最も重要な架台である、錫132を含む核子あたり200MeV/uのRIビームと1mm厚固体水素標的を用いた逆運動学陽子弾性散乱測定を世界で初めて実施した。本実験ではこれまでにない大強度の重いRIビーム(1MHzで原子番号50付近)を用いるため既存の検出器での安定した測定は非常に困難であったが、本研究課題で開発してきた検出器や測定手法を集約することで本測定が可能となった。また、本実験は、同じRIビームを使うが全く別の実験とビームを共有することで、同時期に2種類の測定を行うという新しい手法を初めて実施した。これにより測定のさらなる効率化が期待できることとなった。また、本測定の成果報告を2017年3月の物理学会において行った。2016年6月には同RIBFにおいて我々の検出器と偏極陽子標的を組み合わせた実験装置を用いて逆運動学偏極陽子弾性散乱測定を実施した。この測定についても共同実験者による成果報告が2017年3月の物理学会においてなされた。さらに2016年度冬に放射線医学総合研究所のHIMAC施設において幾つかの新たな検出器開発実験を行ってきた。特にエネルギー損失測定用検出器であるAr(Xe)シンチレータの開発を132Xeビームを用いて行った。本研究課題の重要な実験である錫132の逆運動学陽子弾性散乱測定に成功したことは非常に大きい成果である。また、より高効率な測定のための検出器開発も進んでおり、開発から測定そして解析へと一定の進展を見ている。しかしRIBFの加速器から供給されるビームの強度は予定していたほど高くなく、他にも様々な外的要因から実施可能な実験の数も限られてくるのでより効率的な開発や測定手法が求められている。原子核は陽子と中性子というたった2種類の構成要素からなる物質である。現在この物質を記述する所謂、状態方程式(Equation of state)は完全には理解されていない。特に、陽子と中性子の数の偏り(アイソスピン非対称度)に依存する項である対称エネルギーについては正確なデータも不足しているため長年不明なままである。本研究はこの問題をアイソスピン非対称度の大きい原子核(特に中性子過剰不安定核)の中性子スキン厚を精密に測定することで解明しようというものである。これまでの本研究では、安定核での中性子スキン厚測定を陽子弾性散乱測定によって可能にし、フラッグシップである132Sn不安定核で初めて逆運動学陽子弾性散乱測定に成功した。また、これまでの研究成果をReview articleとして発表するに至った。

またEOSの解明にはモデル依存のない情報が不可欠であるため、様々な原子核での系統的な研究も重要である。そこで更に大きなアイソスピン非対称度を持つ原子核への起点となる48Caでの陽子弾性散乱測定から中性子スキン厚の決定を手始めに行った。また、別のアプローチの一つとして原子核物質中のアルファ粒子密度分布の情報を得るためSn同位体でのアルファノックアウト実験を成功させた。このアルファ粒子密度分布もEOSへ強く影響することが示唆されており、このような多角的、系統的なアプローチがEOSの研究ではますます重要となる。さらに、実験的研究を行う上で使用可能なビーム強度にこれまでは制限があったが、本研究にて新たに開発されたガス検出器の性能により一桁大きい強度での測定が可能になりつつある。本研究における重要な柱である、132Snでの逆運動学陽子弾性散乱の測定を初めて成功させたことや、大強度の不安定核ビームを使用可能な新たなガス検出器の開発が順調に進んでいることは非常に大きな進展である。ただし必ずしも当初予定していたビーム強度の加速器からの供給がされておらず(当初の10分の1)、有意義な統計量を得られる実験ができないため、提案予定であった実験の一部変更を余儀なくされてもいる。しかし、研究の進捗により、より系統的で多角的なアプローチの重要性が認識され、本研究では並行してより軽い原子核の領域(40,48Ca)での中性子スキン厚測定研究や、異なる構成要素であるアルファ粒子分布測定研究が進展してきた。特に48Caでの研究は、理論的な原理計算が可能になってきたため、現在にわかに注目されてきており非常に意義の大きい研究成果と言える。本研究では核物質、特に中性子物質の状態方程式を解明するべく多くの実験的研究をこれまで実施してきた。本年度は特に以下に挙げるような実験及び理論研究成果を国際会議や研究会において発表、議論及び論文投稿とを行ってきた。重い不安定核であり本研究のフラッグシップである錫132の陽子弾性散乱測定結果。近年第一原理計算が可能になってきたことでにわかに注目され始めた中重核カルシウム48の中性子スキンの直接決定。カルシウムアイソトープの中性子密度分布の系統的変化から直接余剰中性子の配位を知ることが可能になったことによる状態方程式への新しい研究手法の理論的展開。核物質中でのアルファクラスター発現による新しい自由度を含む状態方程式研究の展開。当初予期していなかった新たな研究手法による成果が得られることとなった。また、大強度不安定核ビームを高効率で測定し放射線損傷に強い検出器開発(高分解能キセノンガスシンチレータ、ストリップ読み出し型PPAC)を引き続き放射線医学総合研究所のHIMACや理化学研究所RIBFにおいて行い、高い性能を有することを実証してきた。これまでできなかった大強度不安定核ビームを使った実験の展開が初めて可能となった。以上の研究成果により不安定核での直接反応の精密測定の扉を開くことが可能となった。28年度春にかけて本実験である、132Snの逆運動学陽子弾性散乱測定実験を遂行する予定である。
数理統計学を用いた新しい臨床医学研究の提案とナトリウム利尿ペプチド研究の展開

臨床医学の病態や治療の解析は様々な要因が絡み合っており、詳細な解析は困難なことが多い。一方で、昨今のコンピューター技術の進歩は、臨床医学の分野にも大きく貢献できると考えられる。本研究では各種の循環器疾患の複雑な病態・治療を詳細かつ正確に解析することを目指している。さらに、臨床研究から見いだされた事象を基礎研究に展開することでその意義を確認し、さらに深めることができると思われる。具体的には、ナトリウム利尿ペプチドとエネルギー代謝との関連の基礎研究を行い、心臓のホルモン臓器としての新たな一面を探る。
言語音聴取における日本語の特殊性についての実験心理学的研究

本研究の目的は、通常の学校教育を受けた日本人が英語および日本語を聴取する場合、「日本人にとって英語の聞き取りはなぜ難しいのか」という問題を中心にして、言語音聴取における日本語の特殊性について聴覚実験及び視聴覚実験を通して、実験心理学的に検討することであった。1.平成4年度は、主として聴覚実験を行い、(1)日本語と英語の母音知覚の関係を調べると、日本人は/i/,/〓/,/a/はほぼ日本語のイ、エ、アに対応させて知覚するが、/I/はイとエの中間に、/〓/はエとアの中間に知覚すること、(2)母音の弁別に生じる刺激提示順序効果において、日本語の母音イ、エ、アに近い英語母音(/i/,/〓/,/a/)の付近ではその生起が認められること、(3)日本語の母音にないカテゴリー/I/の付近では、刺激提示順序効果は認められないこと、(4)刺激提示順序効果は、より典型的な母音が後置される方が弁別の成績が良くなるように生起すること、等の知見が得られた。なお、刺激音のカテゴリーと知覚の関係を調べるために、言語音以外でカテゴリー知覚を行う絶対音感保持者のピッチ知覚についても実験を行った。2.平成5年度は、主として視聴覚情報の統合実験を行い、(1)視覚刺激が音韻知覚に影響を与える(マクガーク効果)場合の母音文脈の影響は、視聴覚間の統合においても認められること、(2)この場合、母音環境が/i/や/a/の場合の方が/u/の場合より大きいこと、(3)マクガーク効果においては、注意の振り向け方が重要な要因となること、等の知見が得られた。以上の結果から、長期にわたる言語学習による母語のプロトタイプの形成、視聴覚間の情報の統合における韻質についての短期記憶と音韻カテゴリーについての短期記憶の違い、等の観点からの考察を行った。本年度は,言語音聴取における日本語の特殊性について検討するため「日本人にとって英語の聞き取りはなぜ難しいのか」の問題を中心に,主に聴覚実験を行って調べた。その結果,以下の新らしい知見を得た。1.日本語と英語の母音知覚の関係を調べるため,日本人の大学生を被験者として,英語母音|i|,|I|,|ε|,|〓|,|a|の同定実験を行った。その結果,日本人の場合|i|,|ε|,|a|はほぼ日本語のイ,エ,アに対応するが,|I|はイとエの中間に,|〓|はエとアの中間にあることがわかった。2.英語では典型的であっても日本語としては典型的ではない母音を日本人が聞く場合は,音韻についての短期記憶の保持方法も異なると考えられる。そこで,日本人を被験者にして英語の母音についての弁別実験を,AX法により行った。用いた刺激音対は|i|-|I|,|I|-|ε|,|ε|-|〓|,|〓|-|a|の連続体上の母音である。その結果,(1)日本語の母音イ,エ,アに近い英語母音(|i|,|e|,|a|)の付近では,刺激提示順序効果が生じることが認められた.(2)日本語の母音にないカテゴリ|I|の付近では,刺激提示順序効果は認められなかった.(3)刺激提示順序効果は,より典型的な母音が後置される方が弁別の成績が良くなるように生じた,等の点が認められた。以上の実験結果から,日本人が英語母音の弁別を行う場合,日本語母音に近い場合には容易にカテゴリ化ができカテゴリ名を記憶(phonetic memory)するので,アメリカ人の場合と同様に刺激提示順序効果が生じやすいと考えられる。

しかし日本語にはない母音の場合には,韻質についての記憶(auditory memory)に基づいて弁別を行うので,刺激提示順序効果は生じにくいと考えられる。長い間の学習により,母語については母音のプロトタイプが形成され,それと常に照合される為であろう。本研究の目的は、通常の学校教育を受けた日本人が英語および日本語を聴取する場合、「日本人にとって英語の聞き取りはなぜ難しいのか」という問題を中心にして、言語音聴取における日本語の特殊性について聴覚実験及び視聴覚実験を通して、実験心理学的に検討することであった。1.平成4年度は、主として聴覚実験を行い、(1)日本語と英語の母音知覚の関係を調べると、日本人は/i/,/epsilon/,/a/はほぼ日本語のイ、エ、アに対応させて知覚するが、/I/はイとエの中間に、/〓/はエとアの中間に知覚すること、(2)母音の弁別に生じる刺激提示順序効果において、日本語の母音イ、エ、アに近い英語母音(/i/、/epsilon/、/a/)の付近ではその生起が認められること、(3)日本語の母音にないカテゴリー/I/の付近では、刺激提示順序効果は認められないこと、(4)刺激提示順序効果は、より典型的な母音が後置される方が弁別の成績が良くなるように生起すること、等の知見が得られた。なお、刺激音のカテゴリーと知覚の関係を調べるために、言語音以外でカテゴリー知覚を行う絶対音感保持者のピッチ知覚についても実験を行った。2.平成5年度は、主として視聴覚情報の統合実験を行い、(1)視覚刺激が音韻知覚に影響を与える(マクガーク効果)場合の母音文脈の影響は、視聴覚間の統合においても認められること、(2)この場合、母音環境が/i/や/a/の場合の方が/u/の場合よりも大きいこと、(3)マクガーク効果においては、注意の振り向け方が重要な要因となること、等の知見が得られた。以上の結果から、長期にわたる言語学習による母語のプロトタイプの形成、視聴覚間の情報の統合における韻質についての短期記憶と音韻カテゴリーについての短期記憶の違い、等の観点からの考察を行った。
ヌクレオソームイメージングを用いたヒトゲノムクロマチンの細胞内ダイナミクスの解析

近年、私たちの行った実験をはじめとするいくつかの研究によって、クロマチンは定説であった規則的な30 nmの構造を持たず、ヌクレオソーム線維が不規則に折りたたまれて構成されていることがわかってきた。この構造ではヌクレオソームは物理的な束縛を受けないため、よりダイナミックな状態であることが予想された。私たちは、ヌクレオソームの1分子イメージングにより、生きた動物細胞においてヌクレオソームが局所的にゆらいでいることを発見した。このようなヌクレオソームのゆらぎはタンパク質のクロマチンへのアクセシビリティを向上させ、ゲノム情報が検索される際にきわめて重要であると考えられる。全長2mにもおよぶヒトゲノムDNAは人体の設計図であり、ヒストンに巻かれてヌクレオソーム構造を作り、直径約10μmの細胞核のなかに折り畳まれている。最近、代表者はこのヌクレオソーム構造がとても不規則な形で、核内や染色体内に折り畳まれていることを見出した。このことは、個々のヌクレオソームが規則的な構造として縛られず、ある範囲でダイナミックに動ける可能性を示唆する。このようなヌクレオソームの「ゆらぎ」に基づく動きが、遺伝子の発現、DNA複製、染色体凝縮などのゲノム機能に重要な役割を果たしているのではないだろうか。本研究では、このことを実証するため、生細胞内のヌクレオソーム1分子の動きを直接イメージングする技術を開発し、ヒトゲノムクロマチンの細胞内ダイナミクスを明らかにする。本年度は以下の実験をおこなった。1,低発現PA-GFP-ヒストンH4コンストラクトの作製PA-GFP-H4の低発現のため、通常用いられるCMVなどのウィルスプロモーターではなく、ヒトの内在性の弱いプロモーターを用いる方が望ましい。このため、ヒトCdk1プロモーターをもちいて発現コンストラクトを構築した。これによりCMVの100分の1程度の発現量に抑えられた。2,PA-GFP-H4安定発現細胞の作製と観察本研究では構築したコンストラクトを組み換え部位があらかじめ挿入されたHeLa細胞に、Flp-Inの組み換えシステムを利用して導入し、安定発現細胞株を樹立した。得られた細胞株には、決まったコピー数のPA-GFP-H4が、既知のゲノム部位に挿入されるため、挿入されたコンストラクトのコピー数は一定である。また、サイレンシングの起きにくいため、再現良い観察データが期待できる。さらに、ホルマリン固定したPA-GFP-H4安定発現細胞を用いて、1分子顕微鏡システムの構築および、観察条件設定をおこなった。24年度実績報告でも記述したように、全長2mにもおよぶヒトゲノムDNAは人体の設計図であり、ヒストンに巻かれてヌクレオソーム構造を作り、直径約10μmの細胞核のなかに折り畳まれている。このようなヌクレオソームの「ゆらぎ」に基づく動きが、遺伝子の発現、DNA複製、染色体凝縮などのゲノム機能に重要な役割を果たしていると思われる。24年度は以下の実験をおこなった。PA-GFP-H4安定発現細胞のライブ観察と動きの解析1分子観察には、徳永らが考案した細胞核内の1分子観察に適した斜光照明のシステム(Tokunaga et al., Nat. Methods, 2008)を用いた。はじめに固定したPA-GFP-H4安定発現細胞株を利用して、1分子の観察のための測定検討を行った。幸運なことに、代表者らは405 nmのレーザー刺激を行わなくても、PAGFP-H4の輝点を観察できることを見出した。おそらく、多数のPA-GFP-H4のうち、ごく少数は偶発的にPA-GFPが活性化したと考えられる。このようにして、固定した細胞を用いて観察条件を決定した。さらに1個1個のヌクレオソームの動きをトラッキングし、動いた距離を算出してその分布図を作製した。

このようなヌクレオソームの「ゆらぎ」に基づく動きが、遺伝子の発現、DNA複製、染色体凝縮などのゲノム機能に重要な役割を果たしているのではないだろうか。本研究では、このことを実証するため、生細胞内のヌクレオソーム1分子の動きを直接イメージングする技術を開発し、ヒトゲノムクロマチンの細胞内ダイナミクスを明らかにする。最終年度は以下の実験をおこなった。固定PA-GFPの動き測定-ヌクレオソーム1分子の動きを直接イメージングする技術を確立する上で最重要な事柄のひとつは、顕微鏡システムにおける測定ノイズである。このことを調べるために、大腸菌で発現させたGFPを精製してガラス上に固定し、顕微鏡システムで測定した。その結果、12.8nm/30msecの動きが観察された。この値は生細胞内のヌクレオソームの値50nm/30msecより十分に小さいと判断された。PA-GFPの融合位置の効果の検証-ヒストンH4のN末テール部分はアセチル化など多くの修飾が起こることが知られているため、最初用いたPA-GFP-H4はPA-GFPによる立体障害によって、H4のN末テールの適切な修飾が起こらない可能性がある。このため、H4のC末側にPA-GFPを融合させたコンストラクトH4-PA-GFPを作製し、安定発現細胞を作製し、解析をおこなった。その結果、ヒストンH4のN末、C末にPA-GFPを融合させても、ヌクレオソームのうごきに変化はなかった。26年度が最終年度であるため、記入しない。細胞生物学生物物理学26年度が最終年度であるため、記入しない。低発現PA-GFP-ヒストンH4コンストラクトの作製が終了し、PA-GFPrH4安定発現細胞の作製と観察に成功しているため。生細胞のなかで、ヌクレオソームの動きを実際に観察し、その「ゆらぎ」を証明でき、論文としても報告した。今まで順調に問題なく計画を消化している。今後は。固定したPA-GFP-H4安定発現細胞を用いて決定した測定条件を基づき、生きた細胞で観察をおこなう。また1個1個のヌクレオソームの動きをトラッキングし、データを集める。さらに得られたヌクレオソームのシグナル中心をトラッキング(追跡)することによって、ヌクレオソームの動いた軌跡をトレースする。当初の目的は達成された。今後は、その「ゆらぎ」の性質を細かく調べていく。また、今までPA-GFP-H4安定発現細胞のライブ観察をおこなっており、順調に結果が出た。その一方、ヒストンH4のN末テール部分はアセチル化、メチル化など多くの修飾が起こることが知られているため、PA-GFPによる立体障害によって、H4のN末テールの適切な修飾が起こらない可能性も否定できない。このため、H4の末側にPA-GFPを融合させたコンストラクトH4-PA-GFPを作製し、安定発現細胞を作製し、解析する。
腫瘍幹細胞の観点からみた腫瘍の多様性を制御する機構の解明

腫瘍幹細胞は腫瘍集団の中でも治療抵抗性を示す。本研究では腫瘍幹細胞であるALDH陽性細胞を制御する因子としてNodalを同定し、さらにこの細胞で高発現するS100A4が細胞増殖、浸潤能に重要であることを明らかにした。S100A4を高発現する子宮内膜癌臨床検体はMELFという特殊な構造をもち特に浸潤能が高いことがわかった。さらにアミノ酸合成酵素の一種がALDH陽性分画で高発現することも明らかにし、mTOR complexの構成メンバーがこのアミノ酸合成酵素でepigeneticに制御されていることも見出した。本研究により種々の因子が腫瘍幹細胞を制御し、腫瘍の多様性に関与していることがわかった。腫瘍の多様性モデルとして、リンパ球形質細胞リンパ腫を取り上げた。この腫瘍は、Bリンパ球と形質細胞の両者の性格を有することが知られている。そこで、リンパ球形質細胞リンパ腫細胞株であるMWCL-1を検討したところ、すべての細胞がBリンパ球と形質細胞の両者の性格を有するわけではなく、Bリンパ球のみの性格しか持たない細胞、Bリンパ球および形質細胞のどちらの性格も持たない細胞が混在していることがわかった。そこで、種々の性格をもつ細胞群を単離して検討したところ、Bリンパ球、形質細胞のどちらの性格も持たない細胞からBリンパ球のみの性格しか持たない細胞へ、そしてBリンパ球のみの性格しか持たない細胞から形質細胞とBリンパ球の両者の性格を持つ細胞へ移行することがわかった。Bリンパ球、形質細胞のどちらの性格も持たない細胞はアポトーシス耐性で、化学療法に抵抗性の性格を有していた。以上の結果より、多様な性格をもつリンパ球形質細胞リンパ腫の中で、腫瘍幹細胞的な性格をもつ細胞群を同定することができた。腫瘍幹細胞の多様性を制御する因子を同定することを目的に、リンパ腫細胞株を用いて検討した。用いた細胞株であるMWCL1は、B細胞と形質細胞の両者の性格をあわせもつ特徴がある。これまで腫瘍幹細胞的な性格をもつ細胞群として、B細胞でも形質細胞でもない細胞が存在することを報告してきたが、今回、この細胞群が増える条件として低酸素条件を見出した。さらに、着目細胞群を増やす因子として、ケモカインであるCXCL12を同定した。低酸素においてCXCL12は高発現し、着目細胞群で主に発現しているCXCL12のレセプターであるCXCR7からのシグナルを介して腫瘍幹細胞的な性格をもつ細胞群を増やすことを発見して報告した。我々の報告と相前後して、B細胞と形質細胞の両者の性格をもつlymphoplasmacytic lymphomaで、CXCR7とホモロジーの高いCXCR4の恒常的活性化変異が高頻度にみられること、この変異をもつリンパ腫は予後不良であることが報告された。腫瘍幹細胞を多く含む腫瘍は予後不良であることが知られており、我々の報告と矛盾のない結果と考える。本研究により、CXCR4, CXCR7を介したシグナルをブロックするという新たなリンパ腫治療の可能性が示唆された。初年度は子宮内膜癌を用いて腫瘍幹細胞的な性格をもつ細胞を制御する因子を見出し、本年度はリンパ腫を用いて同様の因子を同定した。様々な腫瘍における腫瘍幹細胞と非腫瘍幹細胞という多様性を制御する因子を同定しており、本研究は順調に進展している。子宮類内膜癌は正常内膜細胞で発現するプロゲステロンレセプターを分化マーカーとしてもつが、腫瘍幹細胞として一般に知られるアルデヒド脱水素酵素(ALDH)陽性腫瘍細胞は、プロゲステロンレセプター陰性であることを明らかにした。このことは、腫瘍細胞に本来みられる分化形質をもてない未熟な細胞群が腫瘍幹細胞であることを示している。また、このALDH陽性細胞は上皮の形態をとりながら間葉系のマーカーを示すことを明らかにしており、腫瘍幹細胞は分化マーカー陰性で、上皮とも間葉ともつかない性格を有する細胞といえる。次に子宮類内膜癌においてALDH陽性細胞が高い浸潤能やアポトーシス抵抗性をもつことを明らかにし、この細胞で高発現しているタンパク質群を同定し詳細に解析した。同定された因子の一つであるS100A4を高発現する類内膜癌臨床症例では、MELFパターンという浸潤傾向の強い形態を腫瘍細胞がとった。また、アミノ酸代謝の律速段階にある酵素もALDH陽性細胞で高発現していることを見出している。しかし、なぜかこの酵素を発現している細胞は浸潤能が弱く、腫瘍の浸潤先進部ではこの酵素の発現が減弱する。現在腫瘍幹細胞として一般に受け入れられているALDH陽性細胞も、そこで発現している因子がすべて浸潤能やアポトーシス能を亢進させるわけではなく、発現因子をより詳細に機能解析することで、真に腫瘍幹細胞としての性質に寄与する因子を単離できることが示唆された。

本研究により種々の因子が腫瘍幹細胞を制御し、腫瘍の多様性に関与していることがわかった。腫瘍の多様性を探る目的で、多様な細胞群で構成されているリンパ腫を詳細に検討し、腫瘍幹細胞的な性格をもつ細胞群を同定することができた。現在、さらに解析を進め、この細胞群で高発現する分子を同定しており、次年度にこの腫瘍の多様性が生まれる機構を解明することが期待される。腫瘍幹細胞から非腫瘍幹細胞が生じることは自明であるが、最近、非腫瘍幹細胞から腫瘍幹細胞ができることも見出している。多様性を制御する因子をさらに追求するため、非腫瘍幹細胞が腫瘍幹細胞化することを腫瘍幹細胞の可塑性というが、この可塑性を制御する因子を今後解明していきたいと考えている。また、腫瘍幹細胞マーカーとしてALDHを利用しているが、ALDHを高発現する細胞群に多く存在するたんぱく質も多数同定している。その機能もゲノム編集技術を利用しながら解析していくプロジェクトも同時に進める予定である。病理学腫瘍幹細胞的な性格を有する細胞群で発現するタンパク質を同定し、腫瘍の多様性が生み出される機構を解明する。また、現在はリンパ腫をターゲットとしているが、形態的に多様性をもつ肺腺癌や、子宮内膜癌を用いて、多様性が生み出される機構をさらに解析する計画を立てている。次年度、ALDH陽性細胞群で高発現している遺伝子をノックアウトする計画を立てている。これにあたり、当初予算より多くが必要と考えられ、次年度使用額を当初よりやや多く設定した。解析している腫瘍をリンパ腫に特化したことより、初期の計画より実験に要する費用が少ない状況である。ALDH陽性細胞群で高発現している遺伝子として、カルシウム結合性たんぱく質をコードする遺伝子と、細胞内アミノ酸代謝に関与するたんぱく質をコードする遺伝子に着目し、これらの遺伝子のノックアウト細胞株を作成する。作成した細胞の腫瘍細胞としての動態変化を検討する。リンパ腫以外に、肺腺癌や子宮内膜癌に対象を広げ、さらに細胞株の種類も増やして解析する計画である。
血管平滑筋のβ受容体の発現特異性と変動性:部位差・加齢の視点からの解析

β-アドレナリン受容体(β-受容体)は、現在、β_1-β_3の少なくとも3つのサブタイプに分類されている。β-受容体は、血管平滑筋にも発現しており、その弛緩機能調節に重要な役割を担っていると考えられている。本研究では、これまで行ってきた導管動脈(胸部大動脈)でのβ-受容体サブタイプに関する研究を細動脈において展開させ、β-受容体各サブタイプの部位特異性ならびに加齢の影響の解明を目指した基礎的検討をラット腸間膜動脈を用いて行い、以下の新知見を得た。13種類のカテコラミン(イソプレナリン・アドレナリン・ノルアドレナリン)の弛緩効力の順位を求め、β_1-受容体に対する順位(イソプレナリン>アドレナリン=ノルアドレナリン)と一致することを明らかにした。2イソプレナリンの弛緩作用に対するプロプラノロールの影響を検討し、プロプラノロール感受性サブタイプならびにプロプラノロール非感受性サブタイプの存在の可能性を明らかにした。3プロプラノロール感受性β-受容体サブタイプの同定を、β_1-、β_2-選択的遮断薬を用いて試み、β_1-受容体の発現が優位である可能性を明らかにした。4プロプラノロール非感受性サブタイプの薬理学的性質については、現在検討を進めている。5RT-PCR法によるmRNAの発現測定を行い、大動脈標本におけるβ_2-受容体とβ_3-受容体の発現を、また、腸管膜標本におけるβ_1-受容体とβ_3-受容体の発現を明らかにした。
カルシウムが神経毒になる条件

細胞内のカルシウム(Ca^<2+>)ホメオスタシスは細胞輸送系や細胞小器官などの働きにより維持されている.しかし,細胞損傷時にこれらの機能が障害されると,ホルモンや神経伝達物質に反応して見られる生理的な急速で一過性の細胞内Ca^<2+>濃度([Ca^<2+>]_i)の増加とは異なる持続性の増加を引き起こす.この持続的な増加は,Ca^<2+>の利用によって制御されている多くの生物反応過程に混乱をもたらすと考えられている.このように,細胞毒性と[Ca^<2+>]_iの増加との関係が示唆されているが,実際のところそれらの間に相関関係が成立しているのか,さらに毒性が顕在化するどの過程でCA^<2+>が関与しているのか不明である.そこで,本研究では神経毒性におけるCa^<2+>の役割を明らかにする目的で,神経終末のモデルであるラット大脳皮質シナプトソームを用い,神経毒の[Ca^<2+>]_i,細胞内pH(pH_i)および酸素消費に対する影響を中心に調べ,それらの対応関係から毒性発現におけるCa^<2+>の関与を検討した.神経毒であるベラトリジン(10^<-6>-10^<-4>M),パリトキシン(10^<-14>-10^<-6>M)およびカドミウム(Cd^<2+>,10^<-7>-10^<-4>M)は,いずれも濃度依存性に持続性の[Ca^<2+>]_iの増加を引き起こした.pH_iに関して,ベラトリジンとパリトキシンは高濃度で,それぞれ10^<-4>Mと10^<-7>M以上で上昇効果をもたらしたが,Cd^<2+>は用いた濃度範囲で影響を及ぼさなかった.一方,酸素消費量はCd^<2+>の高濃度(10^<-4>M)により減少したが,ベラトリジンではむしろ濃度依存性に増加した.使用した濃度範囲のパリトキシンでは影響が見られなかった.以上の成績から,ラット大脳皮質シナプトソームにおいて,今回用いた三つの神経毒による[Ca^<2+>]_iの変化とpH_iの変動の間で対応関係が乏しいことが認められた.このような結果は,各毒物の作用機序が異なっていることに起因すると思われる.さらに,酸素消費量の減少を神経毒性の指標にした限りでは,[Ca^<2+>]_iの上昇と神経毒性との間で密接な関係を証明し得なかった.細胞内のカルシウム(Ca^<2+>)ホメオスタシスは細胞輸送系や細胞小器官などの働きにより維持されている.しかし,細胞損傷時にこれらの機能が障害されると,ホルモンや神経伝達物質に反応して見られる生理的な急速で一過性の細胞内Ca^<2+>濃度([Ca^<2+>]_i)の増加とは異なる持続性の増加を引き起こす.この持続的な増加は,Ca^<2+>の利用によって制御されている多くの生物反応過程に混乱をもたらすと考えられている.このように,細胞毒性と[Ca^<2+>]_iの増加との関係が示唆されているが,実際のところそれらの間に相関関係が成立しているのか,さらに毒性が顕在化するどの過程でCA^<2+>が関与しているのか不明である.そこで,本研究では神経毒性におけるCa^<2+>の役割を明らかにする目的で,神経終末のモデルであるラット大脳皮質シナプトソームを用い,神経毒の[Ca^<2+>]_i,細胞内pH(pH_i)および酸素消費に対する影響を中心に調べ,それらの対応関係から毒性発現におけるCa^<2+>の関与を検討した.神経毒であるベラトリジン(10^<-6>-10^<-4>M),パリトキシン(10^<-14>-10^<-6>M)およびカドミウム(Cd^<2+>,10^<-7>-10^<-4>M)は,いずれも濃度依存性に持続性の[Ca^<2+>]_iの増加を引き起こした.pH_iに関して,ベラトリジンとパリトキシンは高濃度で,それぞれ10^<-4>Mと10^<-7>M以上で上昇効果をもたらしたが,Cd^<2+>は用いた濃度範囲で影響を及ぼさなかった.一方,酸素消費量はCd^<2+>の高濃度(10^<-4>M)により減少したが,ベラトリジンではむしろ濃度依存性に増加した.使用した濃度範囲のパリトキシンでは影響が見られなかった.以上の成績から,ラット大脳皮質シナプトソームにおいて,今回用いた三つの神経毒による[Ca^<2+>]_iの変化とpH_iの変動の間で対応関係が乏しいことが認められた.このような結果は,各毒物の作用機序が異なっていることに起因すると思われる.さらに,酸素消費量の減少を神経毒性の指標にした限りでは,[Ca^<2+>]_iの上昇と神経毒性との間で密接な関係を証明し得なかった.
レント・シーキング社会における社会的損失に対する進化ゲーム論的アプローチ

平成19年度は、レントシーキング・コンテストがグループ単位で行われる状況を考察し、利他的な選好が社会的進化の過程を生き残るのかどうかについて研究した。先行研究では、個人単位でコンテストが行われている状況を扱ったものであるのに対して、この研究では、自身が属するグループを超えた利他性とグループ内に限定された利他性といった異なる2つのタイプの利他性を扱った。集合的行動に付随するフリーライドの誘因により、複製動学(Replicator Dynamics)の設定の下で最も不利な状況に立たされるのがグループ内に限定された利他的個人であり、最も有利になるのがグループを超えた利他的個人であることが分かった。結果、グループを超えた利他主義と利己主義が生き残り、グループ内に限定された利他主義は生き残れないことが示された。現在この研究を専門雑誌に投稿するための準備中である。また、昨年度執筆した"Imitative learning in Tullock contests: Does overdissipation prevail in the long-run"というタイトルの論文を改訂するように、投稿していた査読付き専門誌から要求されており、現在改訂作業中である。この論文は、タロック・コンテストにおいて、プレイヤーが単純な模倣行動に従ったとき、進化的に安定な均衡においてレントの過大消失が起こり得ることを示したが、この均衡の一意性が保証され得ないことが分かった。この問題に対応するために、プレイヤーがより慎重に成功者を模倣するような行動を仮定した。この結果、進化的に安定な均衡は一意に決まることが分かった。今年度は、タロック(Tullock)・コンテストにおいて、参加者が主に模倣的行動をとると想定したときの長期的な帰結について研究した。タロック・コンテストの研究において、とりわけ注目を集めてきたトピックスは、レント消失率(レントの価値に占める社会的レント・シーキング支出の割合)である。最近になって、Hehenkamp, Leininger and Passajennikov(2004)は、タロック・コンテストにおける進化的に安定な戦略(ESS)が存在する条件を示し、1<r<N/(N-1)のとき、ESSにおいて過大消失が起きることを示した^*。しかしながら、彼らが用いたESSという概念は参加者の行動原理を明示していないという欠点がある。ESSを経済モデルに当てはめるとき、分析者は通常参加者の模倣行動を暗に想定している。私はこの研究で、参加者の模倣行動を明示的に採り入れたモデルを組み、確率的に安定な状態(SSS)が唯一存在することを示した。このSSSにおいては、有限のr>1ならば消失率はrに等しくなるので、長期的に見て過大消失が優勢となる。この結果は、Hehenkamp et al.(2004)よりも弱い条件で生じ、より過大なレント消失を招く可能性があることも意味している。しかしながら、参加者の模倣行動に現実性のある仮定を加えて修正することにより、r>1のときはつねにレント消失率は1になるという結果が得られた。すなわち、現実的に見て妥当な行動原理を明示的に採り入れたモデルにおいては、長期的に過大消失が優勢になることはない。この論文は、European Journal of Political Economyに投稿中である^<**>。平成18年度は、"Imitative learning in Tullock contests : Does overdissipation prevail in the long-run"というタイトルの論文を執筆し、日本経済学会2006年度秋季大会で報告。同論文を査読付き専門雑誌に投稿した。この論文は、タロック(Tullock)型のレントシーキング・コンテスト(以後、タロック・コンテストと呼ぶ)の長期均衡においてレントの過大消失が生じるのか否かについて、進化ゲーム論的手法を用いて分析したものである。先行研究では、進化的に安定な戦略(ESS)においては過大消失が起こり得ることを示しているが、ESSの概念は進化的動学の過程が明示されていないので、定常均衡をもたらす力の源泉が何か知ることはできない。したがって、私の研究では、その力の源泉をレントシーカー間の模倣行動と見なし、その行動を具体的にモデル化した。この明示的な動学モデルにおける確率的に安定な状態(SSS)がESSと一致するのは、レントシーカーが単純な模倣ルールに従って行動するときであることを示した。しかし、単純な模倣ルールはレントシーカーの個人合理性制約または参加制約が満たされていないという点で非現実的であると言える。この制約と両立する模倣ルールに修正すると、確率的に安定な状態において過大消失は起こり得ないことを示した。この論文は現在、他の査読付き専門雑誌に投稿するために修正中である。

また、昨年度執筆した"Imitative learning in Tullock contests: Does overdissipation prevail in the long-run"というタイトルの論文を改訂するように、投稿していた査読付き専門誌から要求されており、現在改訂作業中である。この論文は、タロック・コンテストにおいて、プレイヤーが単純な模倣行動に従ったとき、進化的に安定な均衡においてレントの過大消失が起こり得ることを示したが、この均衡の一意性が保証され得ないことが分かった。この問題に対応するために、プレイヤーがより慎重に成功者を模倣するような行動を仮定した。この結果、進化的に安定な均衡は一意に決まることが分かった。
アクチノイドと地下水中の無機・有機懸濁物質との相互作用に関する研究

放射性廃棄物の地層処分安全評価においてアクチノイドと地下水中の無機・有機コロイドに対する収着機構の解明が必要であるが、この為には実験系を乱すことなく、コロイド粒子に吸着したアクチノイドを定量する方法の開発が不可欠である。本研究では、アクチノイドとコロイドの金属成分と合わせて定量する目的で、高い分析感度と多元素同時定量性を有する荷電粒子励起X線放射(Particle-Induced X-ray Emission:PIXE)分析に注目して装置開発を行った。即ち、重力による.試料固定とビーム照射面の冷却が可能な垂直ビーム大気中PIXEシステムを現有のダイナミトロン静電加速器に設置し、試料中の元素の揮発や照射面の変形に起因する分析誤差が生じないことを確認した。更にビーム取り出しの為の真空遮断に用いるカプトン膜の耐久テストを行い、入射粒子のエネルギー損失、ビーム電流とビーム径等の実験条件に基づいて遮断膜の寿命予測を可能にした。また、大立体角を有するX線検出系を設置した結果、5-15keV領域のX線検出効率が、Si(Li)半導体検出器1台の従来のシステムに比べて10倍以上に向上出来た。コロイド金属成分のPIXE分析については、Nuclepore filterに捕集した鉄コロイドが数ppbppmにわたって定量可能(3MeV H^+ 3μC)であるこを確認した。また、低バックグランドのターゲット支持膜としてポリカーボネート薄膜(膜厚<0.3mg/cm^2)の調製法を確立した。この膜上で0.1mlの溶液を乾燥させた試料をPIXE分析(3MeV H^+ 3μC)することによって、1×10^<-8>M程度の希薄な濃度までTh^<4+>,UO^<2+>_2イオンが定量できることを確認した。また、フミン酸を用いて同様に調製したターゲットのPIXE分析では微量の金属不純物が高感度で定量できることを確認した。更に、より希薄なアクチノイド元素の定量を可能にする為に、ジべンジルジチオカルバミン酸錯体形成とジべンジリデン-D-ソルビトール凝集法を用いた前濃縮が有効であることを確認した。これらは全て内標準物質を含むPIXEターゲット調製法であるが、河川水や放射性同位体実験室排水の分析に適用して可溶・不溶成分の元素分析方途しての有効性を明らかにした。本研究では、地下水中のアクチノイドの挙動を評価するための基礎データを得るために、フミン酸や金属水酸化物コロイドに対するアクチノイドの分配挙動を種々の溶液条件で測定する。コロイド粒子に吸着したアクチノイドは、実験系を乱さないようにnuclepore filter上に捕集し、そのまま荷電粒子励起X線放射(Particle-Induced X-ray Emission : PIXE)分析することによって、コロイドの金属成分と合わせて定量する。この目的のために今年度は、PIXE分析装置に最も適した大立体角X線検出器システムの開発製作およびアクチノイドとコロイド金属成分のPIXE分析法の確立と定量性の確認を行った。

大立体角X線検出器システムとしては、Si(Li)半導体検出器1台と2台のSi-PINホトダイオード検出器を大気中PIXE分析装置の試料台上に最適に配置して、3台の検出器からの信号を同時に処理できるものを作製した。その結果、5-15keV領域のX線検出効率が、Si(Li)半導体検出器1台の従来のシステムに比べて10倍以上に向上出来た。コロイド金属成分のPIXE分析については、塩化銀を内標準物質に用いた3MeV proton 3μC照射で、nuclepore filter上に捕集した鉄コロイドが数ppbppmにわたって定量可能であることを確認した。また、低バックグランドのターゲット支持膜としてポリカーボネート薄膜(膜厚<0.3mg/cm^2)の調製法を確立した。この膜上で0.1mlの溶液を乾燥させた試料をPIXE分析(3MeV proton 6μC照射)することによって、1x10^<-8>M程度の希薄な濃度までTh^<4+>,UO^<2+>_2イオンが定量できることを確認した。また、フミン酸のアルカリ溶液を用いて同様に調製したターゲットのPIXE分析では、フミン酸中の微量金属成分が高感度で定量できることを確認した。放射性廃棄物の地層処分安全評価においてアクチノイドと地下水中の無機・有機コロイドに対する収着機構の解明が必要であるが、この為には実験系を乱すことなく、コロイド粒子に吸着したアクチノイドを定量する方法の開発が不可欠である。本研究では、アクチノイドとコロイドの金属成分と合わせて定量する目的で、高い分析感度と多元素同時定量性を有する荷電粒子励起X線放射(Particle-Induced X-ray Emission:PIXE)分析に注目して装置開発を行った。即ち、重力による試料固定とビーム照射面の冷却が可能な垂直ビーム大気中PIXEシステムを現有のダイナミトロン静電加速器に設置し、試料中の元素の揮発や照射面の変形に起因する分析誤差が生じないことを確認した。更にビーム取り出しの為の真空遮断に用いるカプトン膜の耐久テストを行い、入射粒子のエネルギー損失、ビーム電流とビーム径等の実験条件に基づいて遮断膜の寿命予測を可能にした。また、大立体角を有するX線検出系を設置した結果、5-15 keV領域のX線検出効率が、Si(Li)半導体検出器1台の従来のシステムに比べて10倍以上に向上出来た。コロイド金属成分のPIXE分析については、Nuclepore filterに捕集した鉄コロイドが数ppbppmにわたって定量可能(3MeV H^+ 3μC)であることを確認した。この膜上で0.1mlの溶液を乾燥させた試料をPIXE分析(3MeV H^+ 3μC)することによって、1x10^<-8>M程度の希薄な濃度までTh^<4+>,UO_2^<2+>イオンが定量できることを確認した。また、フミン酸を用いて同様に調製したターゲットのPIXE分析では微量の金属不純物が高感度で定量できることを確認した。更に、より希薄なアクチノイド元素の定量を可能にする為に、ジベンジルジチオカルバミン酸錯体形成とジベンジリデン-D-ソルビトール凝集法を用いた前濃縮が有効であることを確認した。これらは全て内標準物質を含むPIXEターゲット調製法であるが、河川水や放射性同位体実験室排水の分析に適用して可溶・不溶成分の元素分析方途しての有効性を明らかにした。