hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
次世代シーケンサーによるparkinの新規modifier 遺伝子同定と機能解明

当研究グループは劣性遺伝性若年性パーキンソン病(PD)の原因遺伝子として、parkin遺伝子の2アレル変異を単離し、さらにparkin遺伝子の1アレル変異においてはPDを発症する患者群と発症しない群が存在することを世界に先駆けて突き止めた。そこで本研究は、parkin遺伝子の1アレル変異に着目し、その発症メカニズム解明を目指す。申請者は2つの仮説を立てた:仮説1parkinのイントロン領域に、発症に深く関わるvariantが存在している。仮説2parkin以外の疾患修飾遺伝子(disease modifier gene)が発症に関わっている。<仮説1の検証>parkinは巨大遺伝子であり、イントロン領域を多数例のPD患者で解析された報告は現在までない。本来であれば、(a) parkin1アレル変異で発症した患者群と(b)parkin1アレル変異を持つが発症しない群の遺伝子情報を直接比較する方法が一般的だが、(b)のDNA数は極めて少ない。申請者は、(c)両親が非・発症者だが、PDを発症したparkin-2アレル変異のサンプルに着目した。(c)群は遺伝的riskを有していない。何故なら、両親(b)がいずれも遺伝的riskを有していない可能性が高いと考えられるからである。parkin遺伝子の前後の領域(プロモーター領域も含め)にプローブを設計し、(i)parkin1アレル変異患者と50名と(ii)parkin2アレル変異患者106名、(iii)健常コントロール132名、合計288名で解析を行った。遺伝子解析は終了し、情報解析中である。<仮説2の検証>既知のパーキンソン病関連遺伝子や、parkinと関連が推測される関心遺伝子を合計79遺伝子リストアップし、上記の(i) (ii) (iii)の3群で、遺伝子解析を開始した。現在解析中である。parkin1アレル変異患者と50名とparkin2アレル変異患者106名を選出し、更に132名の健常コントロールの3群でparkinのイントロン領域を含めた全領域をターゲットリシーケンス解析するためのプローブをデザインし、その解析を終了した。更に、疾患修飾遺伝子(disease modifier gene)候補として72の遺伝子をpick upし、ターゲットリシーケンス解析するためのプローブをデザインし、その解析を開始している。今後解析結果をまとめていく予定である。ターゲットリシーケンス解析で得られた、膨大な遺伝子情報の中から、parkin1アレル変異患者群でより多く同定されるvariant、つまり発症に寄与するものを探索する。有意差のあるvariantが認められた場合には、その変異がparkinタンパクの発現率を低下させるかなど、機能解析を進める。【当該年度に実施した研究の成果】パーキンソン病(PD)の新規原因遺伝子の同定は同研究領域に飛躍的な進歩をもたらしてきた。当研究グループは劣性遺伝性若年性PDの原因遺伝子として、parkin遺伝子の2アレル変異を単離し、さらにparkin遺伝子の1アレル変異においてはPDを発症する患者群と発症しない群が存在することを世界に先駆けて突き止めた。申請者は2つの仮説を立てた。;仮説1: parkinのイントロン領域に、発症に深く関わるvariantが存在している。仮説2: parkin以外の遺伝子(disease modifier gene)が発症に関わっている。今年度は仮説1の検証を進めた。parkinは約1.4Mbの巨大遺伝子であり、イントロン領域を多数例のPD患者で解析された報告は現在までない。無症状のため、臨床的には遺伝子検査が依頼されることは稀である。そこで、研究を効率よく進めるために、申請者は、(c)両親が非・発症者だが、PDを発症したparkin-2アレル変異のサンプルに着目した。申請者は次世代シーケンサーによるターゲットリシーケンスを行うために、parkin遺伝子の前後の領域(プロモーター領域も含め)にプローブを設計し、parkin1アレル変異患者と44名とparkin2アレル変異患者97名で解析を行った。現在解析中である。parkin1アレル変異患者44名とparkin2アレル変異患者97名を選出し、parkinのイントロン領域を含めた全領域をターゲットリシーケンス解析するためのプローブをデザインし、その解析を開始している。初年度の進捗状況としては、概ね順調に進展していると考え得る。<仮説1の検証

>parkinは巨大遺伝子であり、イントロン領域を多数例のPD患者で解析された報告は現在までない。本来であれば、(a) parkin1アレル変異で発症した患者群と(b)parkin1アレル変異を持つが発症しない群の遺伝子情報を直接比較する方法が一般的だが、(b)のDNA数は極めて少ない。申請者は、(c)両親が非・発症者だが、PDを発症したparkin-2アレル変異のサンプルに着目した。(c)群は遺伝的riskを有していない。何故なら、両親(b)がいずれも遺伝的riskを有していない可能性が高いと考えられるからである。parkin遺伝子の前後の領域(プロモーター領域も含め)にプローブを設計し、(i)parkin1アレル変異患者と50名と(ii)parkin2アレル変異患者106名、(iii)健常コントロール132名、合計288名で解析を行った。遺伝子解析は終了し、情報解析中である。<仮説2の検証>既知のパーキンソン病関連遺伝子や、parkinと関連が推測される関心遺伝子を合計79遺伝子リストアップし、上記の(i) (ii) (iii)の3群で、遺伝子解析を開始した。現在解析中である。parkin1アレル変異患者と50名とparkin2アレル変異患者106名を選出し、更に132名の健常コントロールの3群でparkinのイントロン領域を含めた全領域をターゲットリシーケンス解析するためのプローブをデザインし、その解析を終了した。更に、疾患修飾遺伝子(disease modifier gene)候補として72の遺伝子をpick upし、ターゲットリシーケンス解析するためのプローブをデザインし、その解析を開始している。今後解析結果をまとめていく予定である。ターゲットリシーケンス解析で得られた、膨大な遺伝子情報の中から、parkin1アレル変異患者群でより多く同定されるvariantを探索する。第3群として約100例の健常コントロール群の追加解析を検討している。有意差のあるvariantが認められた場合には、その変異がparkinタンパクの発現率を低下させるかなど、機能解析を進める。また、仮説1ではparkin遺伝子の1アレル変異の発症メカニズムが説明できない場合は、仮説2の検証に移る。ターゲットリシーケンス解析で得られた、膨大な遺伝子情報の中から、parkin1アレル変異患者群でより多く同定されるvariant、つまり発症に寄与するものを探索する。次世代シーケンサーを用いたターゲットシーケンス解析は初年度に開始されているが、その試薬代の支払いは翌年度のタイミングとなり、次年度使用額が生じた。実際の研究そのものは概ね順調に進んでいる。
根尖性歯周炎への遺伝子治療適応のための基礎的研究

根尖部歯周組織由来の初代培養細胞株の樹立にあたっては、まず、歯科矯正治療中の患者の便宜抜去歯から歯根膜組織を採取し、in vitro培養系にてout-growthさせ歯根膜細胞株を樹立した。また、歯周外科手術時に患者より採取した歯肉切片より、歯肉線維芽細胞株、および上皮系細胞のみを選択的に培養することができる培養液を用いて歯肉上皮細胞株を樹立した。次に、これら初代培養細胞株に外来性遺伝子の導入が可能か否かを検討した。遺伝子導入ベクターとしてpcDNA3.1(-)/Myc-Hisを選択し、外来性遺伝子として、LacZをpcDNA3.1(-)/Myc-Hisに組み込んだLacZリポーターベクターを構築した。これを各種歯周組織由来培養細胞株およびリンパ球系細胞株であるK562に、電気穿孔法あるいはリポソーム法にてトランジェントに遺伝子導入し、X-galにて細胞を染色することにより、LacZリポーターベクターの遺伝子導入効率を比較検討した。その結果、K562へは電気穿孔法により高い遺伝子導入効率を得ることができたが、一方、各種歯周組織由来の初代培養細胞株においては、電気穿孔法あるいはリポソーム法どちらの方法を用いた場合にも、非常に低いLacZリポーターベクターの遺伝子導入効率しか得ることができなかった。これは初代培養細胞株の細胞代謝活性が低いことに起因するものと考えられた。そこで、炎症性サイトカインであるIL-1を培養系に添加し、培養細胞を活性化した状態でのLacZリポーターベクター遺伝子導入を試みたところ、歯肉線維芽細胞株において、高率の遺伝子導入が認められた。これら実験結果より、根尖性歯周炎での炎症性組織への遺伝子治療を想定した場合、外来性遺伝子の病巣部位への選択的な遺伝子導入が可能であることが示唆され、遺伝子治療法開発への重要な知見が得られたものと考えられる。
大黒柱と鳥居の発達過程からみた近世民家成立期における架構形成の多様性に関する研究

本研究は、これまでの民家史研究においてその複雑さゆえに系統的な分析が行われていなかった軸組と小屋組の中間領域に着眼し、地梁の配置を類型化することにより、日本各地の農家の架構法を系統づけることを目的としている。分析対象は、中世後期より18世紀末までに建設された農家で、重文修理工事報告書・都道府県発行の民家緊急調査報告書・既往論文において、当該地域を代表する重要な遺構とされている167棟を予備的に選び、柱・梁の構成が類似し地域的に近接する類例を捨象して得られた86棟とした。分析方法は、昨年度は最下層の地梁だけを対象に分析したが、重層化した梁組の特徴を有効に引きだすため今年度は全梁組を対象として、梁の高さにより上屋梁・敷桁・上付梁・下屋桁・地梁・差鴨居に階層化し、梁組の様相を図式化した。ここから架構の類型として、地梁の配置により「寡梁系」「並列系」「直交系」「囲繞系」の各系統を抽出し、併せて年代変化や地域分布を考察した。その結果、近世初頭においては「地梁を用いない形式が先行し、地梁を架け渡した様々な形式が遅れて出現する」という、従来一般的に考えられていた発達観が成り立たず、固有の梁算段を伴った多様な架構法が日本の各地に並立していたことを明らかにした。また地域的な差異として、畿内を中心とする地域では、地梁を用いない簡素な架構を原形として柱間を抜く装置としての梁が発達していくのに対して、東日本では櫓状に組み上げた柱・梁架構が近世初頭の時点ですでに成立していた点が注目される。1.既往文献と実地調査をもとに、1618世紀末期までに建てられた日本各地の民家119棟を選出し、架構図を整備したのち、軸組の主要な構造柱と最下層の地梁を抽出した梁伏図により、各棟のフェイスシートを作成した。2.上屋の周囲と部屋境に柱が立ち並ぶ形式を基準型として架構を分析し、基準型に地梁が付加された列柱式、大黒柱を中心に四方に梁を配る大黒柱式、1対の柱とこれを結ぶ梁を基本としてこれを並べた鳥居式の各類型を抽出した。これらの類型の柱・梁の配置を比較した結果、柱の少ない大黒柱式や鳥居式が、柱の多い列柱式から発達したものと単純に考えることはできず、地域ごとの架構形式の固有性が類型の違いとなって表われていることを示した(成果公表済み)。3.軸組における類型と、小屋梁回りの納まりである折置・京呂の対応について、地域および年代の両面から分析を行なった。その結果、軸組類型と小屋梁回りの類型の対応から、傾向の異なる6地域を抽出した。特に近畿地方では、列柱式から大黒柱式および折置から京呂への年代的変化が起こっているのに対して、他の地域では、軸組、小屋梁回りともに変化が起こりにくいことがわかった(成果公表済み)。4.今年度は、軸組と小屋組を各々類型化し、その対応により地域差を概観したのであるが、架構法の異同性を原理的に把握することができなかった。このため次年度は、軸組に的を絞り、様々な架構の系統の差異を考究する予定である。
環境・エネルギー問題を見据えた機能性ナノ細孔触媒の創成

本研究ではこれまで、ナノ細孔を有するカルボン酸鉄(III)、ロジウム(III)、銅(III)、ルテニウム(II、III)錯体を新規に合成し、それらをアルコールの酸素酸化や過酸化水素酸化、オレフィンの水素化、可視光照射によるメタノールの光分解および炭化水素の光酸素酸化などの様々な触媒反応に応用して優れた活性や特異な反応挙動を見出してきた。本年度は、不斉触媒反応への応用を目指して、光学活性な配位子を用いた新しい集積型カルボン酸銅錯体の合成を行った。具体的には、(+)-樟脳酸、蟻酸銅(II)四水和物、ビラジンを純水とエタノールの混合溶液に溶解し、室温で自然濃縮することで調製した。得られた化合物の構造および組成は、単結晶X線構造解析、元素分析、FT-IR、UV-vis、熱分析等のキャラクタリゼーションで確認した。その結果、架橋部位の銅サイトは二核構造を保持していることがわかった。さらに、得られた化合物の表面積・細孔径分布測定および気体吸蔵測定から、この化合物は均一なナノ細孔を有しており、窒素ガスを多量に吸蔵することが分かった。また、得られた化合物がキラルな細孔を構築しているかを確認するため、(dl)-2-ブタノールによる光学分割も行った。その結果、(-)-R-2-ブタノールが細孔内に吸蔵されていることが分かった。今後、不斉触媒反応へ応用して、その成果を学術論文や学会にて発表する予定である。ナノ細孔をもつカルボン酸銅(II)錯体,trans-1,4-シクロヘキサンジカルボン酸二核銅(II)錯体1は、均一なミクロ細孔を構築しており、熱的にまたは酸化雰囲気下で極めて安定である。錯体1は種々のアルコールの酸化に対して高い触媒活性・選択性を示した。一方、過酸化水素と銅錯体の反応により得られた緑色の反応中間体H_2[Cu_2(OOCC_6H_<10>COO)(O_2)](2)の構造・組成を、粉末X線リートベルト解析、FT/IR、DR-UV、Raman、TG/DTA測定により確認した。錯体2のペルオキソ配位子は、[Cu^<II>_2(OOCC_6H_<10>COO)]の2次元ポリマーの層間にtrans-μ-1,2型構造で存在していた。また、TG/DTA測定結果より、錯体2のペルオキソ配位子は133°C付近でまで安定であった。さらに、錯体2が錯体1と同程度の窒素ガスを吸蔵したことから、過酸化水素存在下でも錯体1がナノ細孔構造を保持していることが分かった。熱的に安定かつ活性なナノ細孔銅-ペルオキソ種の単離・構造解析はこれまで報告されていない。一方、金属ポルフィリンを含む新しいロジウム(II)錯体の合成し、オレフィンの水素化反応を試みた。金属ポルフィリンで架橋したロジウム錯体は以前に報告したRh^<II>_2[H_2TCPP]や他のロジウム触媒より高い触媒活性・選択性を示した。ポルフィリン中心金属による活性序列はPd^<II>>Cu^<II>>Ni^<II>となり、触媒の活性は表面積に依存せず、ポルフィリン環中心の金属に依存することが分かった。本反応は、ポルフィリン環中心金属に優先的に配位したオレフィン分子へRh2核サイト上に生成したRh-H種が分子内水素移行することにより進行した。本研究では、新規なナノ細孔を有するポルフィリンカルボン酸ルテニウム(II,III)錯体,Ru^<II,III>[H_2TCPP]BF_4(1)を合成し、FT-IR、DR-UV-vis、TG/DTA、粉末X線回折、元素分析、ESR、表面積・細孔分布測定等でその構造および組成を確認した。その結果、錯体1は5Å程度の均一なミクロ細孔を構築しており、熱的に極めて安定であることが分かった。この錯体1を固体触媒として用い、1気圧酸素もしくは空気を酸化剤とした種々のアルコールの酸化反応を行った。その結果、錯体1は反応温度25°Cという低温であっても、ベンジルアルコール、1-オクタノール、シクロヘキサノール、2-プロパノール、1-プロパノール等の酸化に対して高い触媒活性・選択性を示すことが分かった。特に、直鎖の飽和一級アルコールの酸化に対して、これまでに報告のない優れた活性を示した。さらに、酸素雰囲気下での錯体1のESRスペクトルを測定すると、g値が2.03のところにルテニウム-酸素ラジカル種による新たなシグナルを観測した。錯体1の酸素による等温吸着曲線から、錯体1の二核ルテニウムサイトは、他のナノ細孔をもつカルボン酸金属錯体には見られない特異な酸素親和性を有していることが明らかとなっており、この特異な酸素親和性が酸化活性種であるルテニウム-酸素ラジカル種の生成を促進していると推察した。さらに、反応後の触媒を回収してもう一度酸化反応を行っても、活性低下が見られなかったことから、錯体1は再利用可能であることが分かった。

本研究ではこれまで、ナノ細孔を有するカルボン酸鉄(III)、ロジウム(III)、銅(III)、ルテニウム(II、III)錯体を新規に合成し、それらをアルコールの酸素酸化や過酸化水素酸化、オレフィンの水素化、可視光照射によるメタノールの光分解および炭化水素の光酸素酸化などの様々な触媒反応に応用して優れた活性や特異な反応挙動を見出してきた。本年度は、不斉触媒反応への応用を目指して、光学活性な配位子を用いた新しい集積型カルボン酸銅錯体の合成を行った。具体的には、(+)-樟脳酸、蟻酸銅(II)四水和物、ビラジンを純水とエタノールの混合溶液に溶解し、室温で自然濃縮することで調製した。得られた化合物の構造および組成は、単結晶X線構造解析、元素分析、FT-IR、UV-vis、熱分析等のキャラクタリゼーションで確認した。その結果、架橋部位の銅サイトは二核構造を保持していることがわかった。さらに、得られた化合物の表面積・細孔径分布測定および気体吸蔵測定から、この化合物は均一なナノ細孔を有しており、窒素ガスを多量に吸蔵することが分かった。また、得られた化合物がキラルな細孔を構築しているかを確認するため、(dl)-2-ブタノールによる光学分割も行った。その結果、(-)-R-2-ブタノールが細孔内に吸蔵されていることが分かった。今後、不斉触媒反応へ応用して、その成果を学術論文や学会にて発表する予定である。
「活人画」の歴史に関する基礎的研究

平成17年度科学研究費補助金交付申請書の記載に従い、順調に研究が遂行された。海外調査としては、ローマのヴァチカン図書館において、バロック期におこなわれた祝祭に関するフェスティヴァル・ブックの調査および資料収集をおこなった。その過程で、とりわけ仮設凱旋門など各種アッパラートを飾った活人画についての新知見をえた。昨年度におこなったルネサンス期の宮廷祝祭における君主の行列の際の山車行列に使用された活人画とあわせて、「はりぼて凱旋門の語るもの-16世紀の君主の入城式におけるアッパラートに関する覚書」と題する論文を執筆、研究雑誌『西洋美術研究』に掲載が決定している(現在再校)。また、ルネサンス期の活人画を含む祝祭行列と文学作品の関係についても言及する論文「ペトラルカ『凱旋』の図像について」を、九州大学大学院人文科学研究院の研究紀要『哲学年報』に発表した。明治期の「活人画」における教育的機能に関しては、九州大学の所蔵する巌谷小波の著作の調査をおこなった。この作業を通じ、初等教育における児童演劇の前段階として活人画の導入における巌谷の役割が明らかとなりつつある。昭和期の大衆芸能における「活人画」の調査としては、数度の東京および関西出張を通じ、早稲田大学付属演劇博物館、国立劇場付属図書館、江戸東京博物館、上方演芸資料館などにおいて、当該時期の「活人画」を含む各種大衆芸能に関する資料の収集につとめた。平成16年度科学研究費補助金交付申請書の記載に従い、順調に研究が遂行された。海外調査としては、ロンドンおよびエディンバラの博物館、美術館、図書館において資料収集および調査をおこなった。ルネサンス期にヨーロッパの諸宮廷において君主の執り行った祝祭の実体を、フェスティヴァル・ブック等の調査によって跡付け、とりわけ君主の行列の際に山車の上あるいは沿道の仮設装飾(アッパラート)を飾った活人画についての知見を得た。このことに関しては、現在「ルネサンスの宮廷祝祭における君主の行列」と題する論文を執筆中であり、次年度中に西洋美術の研究雑誌に発表の予定である。また明治期の日本における活人画に関する調査としては、数度の東京出張において、該当時期の新聞雑誌記事等の調査により、次第にその実体を明らかにしつつある。明治20年の工科大学講堂における本邦初の活人画に関しては、東京日日新聞およびやまと新聞の記事等によりその演目が明らかとなった。この時の活人画の視覚資料としては非常に限られたものしか残されていないが、その際に背景画を描いた画家矢田一嘯に関して、福岡県立美術館において展覧会(よみがえる明治絵画展)が開催され、彼が後にさかんに手がけることとなるパノラマ背景画と活人画のそれの関係について考察する格好の機会となった。明治36年の下田歌子による園遊会に関しては雑誌『をんな』に掲載された写真やその様子の報告記事など、その上演形態も含め明治20年のものとは比較にならぬほど多くの情報が集まりつつある。
輻射流体力学計算法の開発と星・惑星系形成問題への応用

2次元軸対称および3次元の流れを計算できる,多次元輻射流体力学計算コードの開発を行った.本研究で確立を目指した計算法は従来行われていた近似法とは全く異なり,光学的に厚い状況から薄い状況まで,均一のアルゴリズムで計算することが出来る計算法である.従って星・惑星系形成問題のように,初期には全領域で光学的に薄い状況ながら後期には一部で光学的に厚くなり一部は光学的に薄いままであるような問題を計算するのに,最も適した計算法である.本奨励研究に支援された今年度の研究では,計算法の骨格部分のコーディング及び試験,ベクトル並列型大型計算機および超並列型大型計算機への実装および試験,などが行われた.これらのコーディングと試験の結果,本計算法は当初の予想通り,光学的厚さに関して広い状況にわたって精度の良い結果を与えることが確認できた.一方,本計算法は非常に多くの計算量とメモリを消費する.これらを低減することが,実際の計算を大量に行う際には必要となってくるため,計算コードの効率化にも取り組んだ.その結果,計算法の中で最も計算量を必要とする部分については,ベクトル並列型大型計算機,超並列型大型計算機それぞれに対して,非常に効率の良い計算アルゴリズムを発見することが出来た.今後は他の部分についても効率化を図っていく予定である.計算コードはほぼ完成しつつある段階であるが,それを科学的問題に応用した計算は,残念ながらまだなされていない.しかし,本計算コードを応用して計算できる興味深い問題は,星・惑星系形成問題に限らず,種々の分野に渡って数多くあることも明らかになってきた.今後はそういった問題に積極的に挑戦していきたいと考えている.2次元軸対称および3次元の流れを計算できる,多次元輻射流体力学計算コードの開発を行った.本研究で確立を目指した計算法は従来行われていた近似法とは全く異なり,光学的に厚い状況から薄い状況まで,均一のアルゴリズムで計算することが出来る計算法である.従って星・惑星系形成問題のように,初期には全領域で光学的に薄い状況ながら後期には一部で光学的に厚くなり一部は光学的に薄いままであるような問題を計算するのに,最も適した計算法である.本奨励研究に支援された今年度の研究では,計算法の骨格部分のコーディング及び試験,ベクトル並列型大型計算機および超並列型大型計算機への実装および試験,などが行われた.これらのコーディングと試験の結果,本計算法は当初の予想通り,光学的厚さに関して広い状況にわたって精度の良い結果を与えることが確認できた.一方,本計算法は非常に多くの計算量とメモリを消費する.これらを低減することが,実際の計算を大量に行う際には必要となってくるため,計算コードの効率化にも取り組んだ.その結果,計算法の中で最も計算量を必要とする部分については,ベクトル並列型大型計算機,超並列型大型計算機それぞれに対して,非常に効率の良い計算アルゴリズムを発見することが出来た.今後は他の部分についても効率化を図っていく予定である.計算コードはほぼ完成しつつある段階であるが,それを科学的問題に応用した計算は,残念ながらまだなされていない.しかし,本計算コードを応用して計算できる興味深い問題は,星・惑星系形成問題に限らず,種々の分野に渡って数多くあることも明らかになってきた.今後はそういった問題に積極的に挑戦していきたいと考えている.
求核的0価炭素配位子を基盤とした高活性金属錯体の新機能創出

0価炭素化合物に属するカルボジホスホラン(R3P→C←PR3)は、新規な配位子として有機金属化学の発展に大きく貢献する可能性がある。カルボジホスホランは遷移金属に配位してもなお高い求核的反応性を示し、複核錯体の形成や、さらには金属との協働反応性に基づく新規な結合切断反応や分子変換反応への応用が期待できる。本研究では、「新規な協働的基質活性化反応の開発」と「0価炭素架橋複核錯体の機能開発」を軸として、幅広い視点で0価炭素金属錯体の化学を拡張する。
アンバンドリングの費用と需要に与える影響の計量経済分析

本研究の主要結果は、(i)持ち株会社型の分離は、上下一体型と比べ、費用の削減効果は認められるがそれほど大きなものではない。この分離型の効果は、列車密度の大きさによって変化するものではない。(ii)上下分離によって費用は削減されるが、列車密度が大きくなるにつれて削減効果が減じられ、やがて費用増大に繋がる。(iii)全体の規制緩和が進むにつれて旅客と貨物の需要量が増える傾向がある。(iv)旅客輸送では、参入規制の程度が小さくなるにつれ、また上下分離の程度が進むにつれて輸送量が増える。(v)一方、貨物輸送では、参入規制の程度が小さくなるにつれ、また市場構造がより競争的になりにつれ輸送量が増える。本研究は、「アンバンドリングタイプ及び競争を考慮した費用関数及び需要関数の推定」を目指しており、実証的な方法で研究を遂行するものである。研究のステップは、以下の4つの段階に分けて行う予定であった。すなわち、1先行研究結果の整理、2データ収集及びデータ入力、3パイロット計量モデルの推定及びデータの補完、4計量モデルの構築・推定及び政策分析、である。平成26年度は、主として1から2、平成27年度で3と4の一部を、最終の平成28年度において4の残りを行う予定であった。今回の研究課題は、データとして日本のみならずヨーロッパのデータも含む国際比較研究となっている。本年度は、このような計画の中で費用関数の推定を先行させてきた。というのも費用関数の推定に関してはある程度の研究蓄積があり、想定以上のペースで進めることができたためである。その結果、費用関数においては、従来になかったアンバンドリングの変数の中で持ち株会社型の上下分離のタイプ、そして、競争の効果、貨物輸送の比率の影響などをモデルの中に組み込むことができた。これらの点がモデルにおける新規性である。そして、本年度得られた分析結果の主な点は、以下のようなものである。1持ち株会社型の分離は、上下一体型と比べると費用をの削減効果は認められるがそれほど大きなものではない。このタイプの分離の効果は、列車密度の大きさによって変化するものではない。2上下分離によって費用は削減されるが、列車密度が大きくなるにつれて削減効果が減じられ、やがては費用増大に繋がることになる。3貨物輸送の割合が増大するにつれて、費用が増加していく。4競争による費用削減効果はある程度認められるが、それほど大きな大きなものとはなっていない。この点に関しては、今後の課題であろう。本研究の目的は、ネットワーク産業を対象にして、アンバンドリング形態及び競争を考慮した費用関数の推定及びと需要に与える影響を明らかにすることである。平成27年度は費用に関して完成を行うとともに、アンバンドリングの需要に対する影響の研究成果の整理と需要に関する分析を開始した。その結果、費用に関しては、国際的に評価が高い学術誌に掲載することにつながった。また、ヨーロッパとの対比として日本型のアンバンドリングのタイプを4つに分類することができ、その成果を国際学術書の一部として掲載された。この日本における4つのアンバンドリングタイプは、競争導入というよりも、土地や施設の資本費用の軽減を目指すものである。需要に関しては、ほとんど参考になる研究は存在せず、またアンバンドリングがどのようなメカニズムで影響を与えるかを検討することが重要であることがわかった。そこで最終年度ではその要因に関して検討を進めることとする。費用に関してはすでに終了し、国際学術論文に1編と国際学術書の中の1章に収録された。一方、需要に関しては、当初想定していなかった課題がみつかり、遅れ気味である。これら両方の進展を総合的に判断すると、「おおむね順調に進展している」と判断した。研究のステップは、基本的には、以下の4つの段階に分けて行うものである。本年度は、鉄道事業における需要に関する分析を中心に行った。OECD加盟の30カ国に関して、19902013年の24年間のデータをもとに、(i)旅客輸送量(乗客人キロ)、(ii)貨物輸送量(貨物トンキロ)、について計量分析を行った。アンバンドリングを含む規制変数は、(i)参入規制、(ii)公的所有、(iii)上下一体、(iv)市場構造、(v)規制全体、の5つである。一連の分析結果から得られた主な結果は、以下の通りである。1規制全体の程度を示す変数と、旅客輸送量と貨物輸送量の関係をみてみると、規制緩和が進むにつれてその需要量が増える傾向がある。2個別の規制に関しては、旅客輸送に関しては、(i)参入規制、(ii)公的所有、(iii)上下一体、が有意となるのに対して、貨物輸送に関しては、(iv)市場構造を含むすべての規制変数が有意となることがわかった。3旅客輸送に関しては、参入規制の程度が小さくなるにつれ、また上下分離の程度が進むにつれて輸送量が増える。4一方、貨物輸送に関しては、参入規制の程度が小さくなるにつれ、市場構造がより競争的になるにつれて輸送量が増える。

5公的所有については、輸送量に与える効果が異なっている。旅客輸送に関しては、公的所有の方が輸送量が大きくなるのに対し、貨物輸送に関しては公的所有の程度が低くなるにつれて、貨物輸送量が大きくなる。本研究の主要結果は、(i)持ち株会社型の分離は、上下一体型と比べ、費用の削減効果は認められるがそれほど大きなものではない。この分離型の効果は、列車密度の大きさによって変化するものではない。(ii)上下分離によって費用は削減されるが、列車密度が大きくなるにつれて削減効果が減じられ、やがて費用増大に繋がる。(iii)全体の規制緩和が進むにつれて旅客と貨物の需要量が増える傾向がある。(iv)旅客輸送では、参入規制の程度が小さくなるにつれ、また上下分離の程度が進むにつれて輸送量が増える。(v)一方、貨物輸送では、参入規制の程度が小さくなるにつれ、また市場構造がより競争的になりにつれ輸送量が増える。費用関数に関しては、予定を大幅に上回る予定で進めることができた。一方で、需要関数に関しては、文献調査を終えるところまで進めることができたが、予定よりも遅れていると考えている。両方の進展の速度を総合的に判断するとおおむね順調に進展していると判断した。本年度は、需要への影響分析と政策論文作成に集中し、研究を遂行したいと考えている。特に、需要の増加とアンバンドリングのタイプに関連があるのかどうかに絞って分析を進めたい。たとえば「上下一体型」と「上下分離型」の差異が需要の増加に影響があるのかを明らかにしたいと思う。また、政策論文に関しては、これまでの分析結果を政策に反映させるという観点からアンバンドリングタイプの特徴について整理して行きたいと考えている。応用経済学、交通経済学、公益事業論本年度は、需要関数の推定に集中して研究を遂行したいと考えている。本年度前半でパイロットモデルの構築を目指し、後半部分でデータの補完を行い、最終的な需要関数の構築を目指したいと考えている。特に、アンバンドリング変数をいかに需要関数を反映させるかが鍵になってくる。最低限「上下分離型」と「上下一体型」の差異が需要にどう影響するのか、あるいは関係しないのかを明らかにしたいと考えている。本年度においては、校費を原資とする研究費が比較的潤沢であったことと、海外発表時に海外研究者と研究に関しての意見交換を行う予定であったものが先方の都合で延期になったこと、の2つの要因が重なったため上記の結果となった。本年度においては、校費を原資とする研究費が比較的潤沢であったことと、年度途中に開催される予定であった国際学会が中止になったこと、年度末に予定していた海外出張が延期になったこと、の3つの要因が重なったために上記の結果となった。海外での学会発表の回数を増やすこととにより、予定通り研究費の消化に努める。海外での学会発表の回数を増やすことにより、予定通り研究費の消化に努める。
浸潤性増殖能を指標としたデスモイド腫瘍発症を予防し得る食品因子の探索

デスモイド腫瘍細胞は希少腫瘍であり、細胞株も樹立されていない。そのため、効果のある薬剤を網羅的に探索するような細胞実験系もなく、標準的な薬剤治療法は確立していないと言える。前年度までのクローニングで得られていた4種類の細胞株(上皮性のマーカーを発現しておらず、alpha-SMAおよびvimentinを強く発現している株)が、生体に移植した際にどのような組織像を呈するのかを、まず検討した。4種類の細胞株を、免疫不全(NOD/SCID)マウスの皮下に移植し、得られた皮下腫瘍の病理学的な解析を行った。H&E染色により組織を確認したところ、4種類の細胞株中、特に2種類において、紡錘形を呈する間質細胞により形成される特徴的な束状配列が見られた。さらに、腫瘍の一部では血管新生や筋組織に浸潤している像を確認することもできた。また、マッソントリクローム染色により、デスモイド腫瘍の特徴である膠原線維の増生、免疫化学染色によりvimentinおよびalpha-SMA陽性、CD34陰性であることが確認できた。そこで次に、現在臨床の現場で実際に治療に用いられている薬剤(celecoxibおよびsulindac sulfide)の作用について検討した。上記移植モデルにおいてデスモイド腫瘍の特徴が認められた2種類の細胞株についてin vitroで検討したところ、両薬剤で濃度依存的な細胞増殖の抑制作用が認められた。特にcelecoxibは、これらの細胞に対し強いアポトーシス誘導作用を有していることが明らかとなった。このことから、これら2種類のクローンは、デスモイド腫瘍としての特徴を有しており、デスモイド腫瘍の治療および予防に有用な食品因子の探索に有用であることが示唆された。以上の成果は、今後デスモイド腫瘍の治療および予防法の確立につながる基盤的知見になると考えられる。デスモイド腫瘍は軟部組織腫瘍に分類される線維腫の一種であり、筋線維芽細胞由来であると考えられている。組織学的に良性所見と認めるが、臨床的特性が悪性に近く、転移は認められなくとも増殖が早く、周辺組織に大きく浸潤性の発育をすることから主要組織が圧迫され、死に至ることも多い。悪性腫瘍に準じた摘出手術が標準療法とされてきたが、その浸潤能の高さから、高い再発率と大きな組織欠損が問題となっている。さらに、外科手術による機械的刺激が更なる腫瘍の再発を引き起こす可能性があることから、発症予防あるいは薬物治療が強く望まれているが、未だ標準的な治療法は確立されていない。そこで、我々はalpha-SMAを発現しているMinマウス腸ポリープの間質細胞を利用し、薬剤スクリーニング系に利用可能なデスモイド腫瘍様細胞株の樹立を試みた。Minマウスの小腸からポリープを摘出し、免疫不全(NOD/SCID)マウスに皮下移植を2回繰り返すことで、シャーレ上で培養できる増殖性の強い線維芽細胞細胞を得ることができた。この増殖性線維芽細胞を再度NOD/SCIDマウス皮下へと移植して確認したところ、デスモイド腫瘍様の組織像を認めた。一方で、デスモイド腫瘍とは違った組織型を呈している部分も一部分に見受けられたことから、まだ多様性を有していると考えられた。そこで限界希釈法でクローニングを行い、臨床上のデスモイド腫瘍の特徴に合致する細胞株の選択を行った。クローニング後に得られたデスモイド腫瘍様細胞株におけるマーカー分子の発現をWestern blotting法により検討したところ、上皮性のマーカーを発現しておらず、alpha-SMAおよびvimentinを強く発現している細胞株を2種得ることができた。現在これら細胞株が生体内でデスモイド腫瘍様の組織像を形成するかどうかを確認している。平成28年度において所属機関の異動があり、異動前後の期間は研究の遂行が困難な状況が発生した。しかし、すでに順調に研究を進められる環境が整ったことから、今後の進捗に問題は無い。

このことから、これら2種類のクローンは、デスモイド腫瘍としての特徴を有しており、デスモイド腫瘍の治療および予防に有用な食品因子の探索に有用であることが示唆された。以上の成果は、今後デスモイド腫瘍の治療および予防法の確立につながる基盤的知見になると考えられる。これまでのクローニングにより得られた4種類の細胞株(上皮性のマーカーを発現しておらず、alpha-SMAおよびvimentinを強く発現している2種類の細胞株を含む)を、NOD-SCIDマウス皮下に移植し、得られた皮下腫瘍の病理学的な解析を行う。具体的には、H&E染色した組織像を検鏡後、浸潤像を確認し、更にデスモイド腫瘍の特徴である膠原線維の存在をマッソントリクローム染色で検討する。さらに、in vitroで、実際にデスモイド腫瘍の治療薬として用いられているcelecoxibとsulindac sulfideによる増殖抑制作用およびアポトーシス誘導作用についても検討する。in vivoの組織像およびin vitroの治療薬に対する感受性から総合的に判断し、これら細胞株がデスモイド腫瘍様細胞であることを確認する。得られた細胞株がデスモイド腫瘍の性質を有すると確認できた場合、浸潤能と増殖能に対する抑制作用について、網羅的な食品因子のスクリーニングを行う。浸潤能は細胞外基質をコートしたメンブレンを通過してくる細胞数を測定するCytoSelectTM 96-well Cell Invasionアッセイキットにより、増殖能は一般的なMTTアッセイにより評価する。評価の際には、現在臨床で利用されているスリンダックやメトトレキセートを基準とし、各化合物の有効性を比較することで、将来的な臨床応用も視野に入れた検討になると考えている。入手した全化合物でのスクリーニングを行い、浸潤抑制と増殖抑制を個別に評価すると共に、増殖細胞数で調整を行った純粋な浸潤能の増減指標を設けて総合的な判断を行う。平成28年度において所属機関の異動があり、異動前後の期間は研究の遂行が困難な状況が発生した。そのため、計画にやや遅れが生じ、細胞株を移植したマウス生体内での組織の解析まで進まなかった。そのため、解析分として見積もっていた額を次年度に持ち越すこととなった。しかし、現時点において、すでにマウスの皮下腫瘍が確認できていることから、研究自体は順調に進んでおり、前年度に予定していた組織解析とともに、今年度の計画を進めていく予定である。
光周波数領域におけるユニバーサル量子操作（国際共同研究強化）

本年度は本研究課題において昨年度滞在し、実験を行ったサセックス大学での共同研究であるトラップされたイオンから発生した単一光子の周波数を変換および10kmの光ファイバー送信の成果をハイインパクトな雑誌であるPhysical ReviewLetters誌に論文掲載を果たし、プレスリリースを含め、成果を広く普及させることができた。また、さらなる国際共同研究の強化のために、サセックス大学のグループと新たな共同研究テーマを設定し、予算獲得のための活動を双方で行っている。本研究では非線形光学効果の増強による光子源や光子の量子操作を可能にする量子光学を目指しており、本課題である「光周波数領域におけるユニバーサル量子操作」では、光周波数を基底状態とした多次元ヒルベルト空間上の量子操作を研究を行った。多重化を現実的な励起光強度で実現するためには、非線形光学効果の増強が重要となる。高いQ値を実現する微小光共振器においてはこの非線形光学効果の増強が顕著であり、様々な非線形光学現象が観測されている。現在、このような理想的な光共振器はWhispering-Gallery Mode(WGM)型のものが世界的に研究されており、高いQ値が実現されている。微小光共振器のうち、ボトル型光共振器の作成の自動化した微小共振器作成方法を確立し、その利用を行った。また、2次の非線形光学結晶であるPPLN導波路に光共振器構造を付加することで、非線形光学効果を増強し、高効率なパラメトリック増幅を実現し、これによる単一光子発生の確認を行った。内定年度:2015本研究では、現在採択されている科研費(基課題)における光周波数領域におけるユニバーサル量子操作の発展として、微小光共振器による増強されてた非線形光学効果の研究を行う。基課題では2次の非線形光学結晶である導波路型PPLNを用いて実証を行っている。導波路型であるため励起光出力はバルク結晶を用いたものに比べて遥かに抑えられているが、これを多次元化した一般の量子操作を実現するためには多くの励起光が必要となる。そのため、現方式の延長では励起光出力の増大が問題となる。これを解決するためには微小励起光出力で動作する非線形光学効果の利用が欠かせない。本課題での国際共同研究者のグループではQ値10^9程度のシリカ微小共振器を用いて,微小励起光での非線形光学効果の研究を行っている。本共同研究では特にシリカボトル型微小光共振器による3次の非線形光学効果を利用した光周波数変換による量子操作の研究を行う。すでに当該共同研究グループでの微小光共振器作成技術を応用して、別途新しいボトル型光共振器作製装置を開発し、その作成技術を一定程度確立しつつある。本年度は内定通知が2月1日であり、実質の研究実施期間は2ヶ月未満であるが、共同研究計画も順調に立案することができ、次年度以降の研究の進展が期待できる。特に煩雑な渡航準備を共同研究者の協力により、比較的スムーズに行うことができ、必要なVISA申請等も年度内にほぼ完了することができた。本年度は内定通知が2月1日であり、実質の研究実施期間は2ヶ月未満であるにもかかわらず、渡航先との共同研究内容の調整および計画の立案に加えて、渡航準備を急ピッチで進めることができた。次年度以降の渡航も順調にスケジュールされている。本研究では微小光共振器を用いた非線形光学効果の増強による光子源や光子の量子操作を可能にする量子光学を目指している。例えば、本課題である「光周波数領域におけるユニバーサル量子操作」では、光周波数を基底状態とした多次元ヒルベルト空間上の量子操作を目指しているが、多重化を現実的な励起光強度で実現するためには、非線形光学効果の増強が重要となる。現在、このような理想的な光共振器はWhispering-Gallery Mode(WGM)型のものが世界的に研究されており、10の9乗程度の超高Q値が実現されている。本年度は国際共同研究を通じて、特にこの微小光共振器の研究を推進した。滞在先はトロイド型WGMの研究で先進的な研究成果をあげているLan Yang教授およびSahin Kaya Ozedemir准教授の研究室である。トロイド型WGMのサンプルを阪大実験室で利用した光制御の基礎実験としてパルス伝搬と弱測定に関する研究およびErドープによる共振器結合制御によるパルス伝搬制御に関する研究を論文に纏めることができた。また、シリカのもつ3次非線形光学効果の増強を実現し、3次高調波および2次高調波発生を実現し、論文にまとめた。この間に新しいタイプの微小光共振器であるボトル型光共振器の作成にも成功し、上記の実験のために用いている。加えて、微小共振器の機械振動モードの励起も実現し、新たな研究テーマとして発展させている。共同研究による論文発表も順調に行われており、全く問題ないため。本研究では非線形光学効果の増強による光子源や光子の量子操作を可能にする量子光学を目指している。

例えば、本課題である「光周波数領域におけるユニバーサル量子操作」では、光周波数を基底状態とした多次元ヒルベルト空間上の量子操作を研究しているが、多重化を現実的な励起光強度で実現するためには、非線形光学効果の増強が重要となる。高いQ値を実現する微小光共振器においてはこの非線形光学効果の増強が顕著であり、様々な非線形光学現象が観測されている。現在、このような理想的な光共振器はWhispering-Gallery Mode(WGM)型のものが世界的に研究されており、高いQ値が実現されている。これまでの研究期間において、微小光共振器のうち、ボトル型光共振器の作成に成功しているものの、歩留まりの悪さもあり、今後の実験の実施のためには更なる作成方法の改良が必要であった。本年度はこれまでの方法を自動化した微小共振器作成に成功した。また、2次の非線形光学結晶であるPPLN導波路に光共振器構造を付加することで、非線形光学効果を増強し、高効率なパラメトリック増幅を実現した。光周波数領域におけるユニバーサル量子操作のもう一つの発展として、ある光周波数にある量子系から別の光周波数の量子系へ量子状態を壊さずに変換する量子インターフェースがある。サセックス大学に滞在し、トラップされたイオンから発生した単一光子の周波数を変換し、光通信周波数で10kmの光ファイバー送信を行うことに成功した。予定していた英サセックス大学へ滞在し、イオントラップと光周波数変換の融合実験を予定通り行い、論文投稿を行うなど、十分な成果を得ることができている。本年度は本研究課題において昨年度滞在し、実験を行ったサセックス大学での共同研究であるトラップされたイオンから発生した単一光子の周波数を変換および10kmの光ファイバー送信の成果をハイインパクトな雑誌であるPhysical ReviewLetters誌に論文掲載を果たし、プレスリリースを含め、成果を広く普及させることができた。また、さらなる国際共同研究の強化のために、サセックス大学のグループと新たな共同研究テーマを設定し、予算獲得のための活動を双方で行っている。本研究では非線形光学効果の増強による光子源や光子の量子操作を可能にする量子光学を目指しており、本課題である「光周波数領域におけるユニバーサル量子操作」では、光周波数を基底状態とした多次元ヒルベルト空間上の量子操作を研究を行った。多重化を現実的な励起光強度で実現するためには、非線形光学効果の増強が重要となる。微小光共振器のうち、ボトル型光共振器の作成の自動化した微小共振器作成方法を確立し、その利用を行った。また、2次の非線形光学結晶であるPPLN導波路に光共振器構造を付加することで、非線形光学効果を増強し、高効率なパラメトリック増幅を実現し、これによる単一光子発生の確認を行った。本年度の準備状況を踏まえて、渡航先での共同研究を進める。特に渡航先のワシントン大学ではこれまで、トロイド型微小光共振器による非線形効果の研究を精力的に行うとともに、最新のボトル型微小光共振器の作製プラットフォームを立ち上げ中である。非線形
酸化により自己組織化する超硬質ナノ複相構造膜の創製

CrAlN/BN系膜は、800°Cの大気中熱処理を施すと、1時間で36GPaから45GPaまで硬さが上昇し、その後緩やかに低下したが、8時間後でも37GPaの硬さを維持した。これは、膜中のAlNとBNが酸化され緻密な酸化物層が表面付近に形成されるためである。この酸化物層は、高い硬度とCrNの酸化を抑制する作用を有することが分かった。AlN/SiCN膜では、酸素を05%含むAr雰囲気中、800°C×1時間熱処理すると硬さが約28GPaから最高で31GPaまで上昇した。この場合も、緻密な窒酸化物層(AlOxNy)が表面付近に形成されるためであることがわかった。(1)窒化物/窒化物系ナノ複相構造膜:これまで申請者らの研究で酸化自己硬化型薄膜として見いだされた窒化物/窒化物系のCrAlN/BN膜をとりあげた。この膜を800°Cで大気中加熱した場合、塑性硬さは、1時間の加熱で36GPaから45GPaまで上昇し、2時間では42GPa、8時間後でも初期値の36GPaの値を示した。この結果から、CrAlN/BN膜の酸化自己硬化性と極めて高い耐酸化性を確認できた。ただし、比較のためのCrN/BN膜の研究は、諸般の事情から26年度に持ち越した。その代わりに研究対象としてAlN/SiCN膜を作製し、その大気中加熱を行った。この膜では、ある範囲のSiCN複合割合の膜において、やはり800°Cの大気中加熱でも硬度が上昇することが確認され、しかも広範囲の組成の膜で同様の現象が確認できた。ただし、その組成範囲は明確になって居らず、メカニズムも不明である。(2)窒化物/酸化物系ナノ複相構造膜:窒化物と酸化物の組み合わせについては,窒化物にはCrAlNおよびAlNを選択した。酸化物にはAl2O3を基本にSiO2を加えた2種類の酸化物を選択した。窒化物/酸化物の適切な複合割合を検討し、差動排気型同時成膜装置によりCrAlN/SiO2系およびCrAlN/Al2O3系のナノ複相構造膜、ならびにAlN/SiO2系およびCAlN/Al2O3系のナノ複相構造膜、計4系統の膜を作製した。得られた膜を大気中800°C×1時間で熱処理し、塑性硬さの変化を調べた。しかし申請前の予備実験結果および予想に反して、硬さの増加はほとんど見られず、維持若しくは低下することが確認された。複数回の確認実験を行ったが、硬さの増加は見られなかったため、これらの組成系の膜について、研究を中断せざるを得なかった。(3)熱処理後の膜のさらに酸素制御雰囲気下での熱処理を行うため,現有の熱処炉にAr+O2の混合ガス流量調節機構を自作にて設置した。(1)CrAlN/BNナノ複相構造膜:ClAlN/18vol%-BN膜の成膜直後の硬度と実効ヤング率は、それぞれ37GPa、334GPaであった。それを大気中800°Cで18時間まで加熱処理したところ、自己硬化性を発現し、加熱1時間後で硬度、ヤング率共に最大値を示し、それぞれ47GPa、386GPaになった。さらに熱処理時間を延長し、2時間の熱処理で、それぞれ42GPa、358GPaとなったが、その後はこれらの値がほとんど変化せず、8時間後でもそれぞれ37GPa、369GPaとほぼ成膜直後の値を維持していた。この変化は酸化により硬度の高い緻密な層が表面近傍に形成されることが主な要因であることを電顕観察などの結果からすでに見出している。このような自己組織化が発現するのは、この膜ではCrAlN微粒子を取り囲むようにBN相が存在するためであることを原子分解能透過電子顕微鏡による組織観察とEDS分析の結果から明らかにした。(2)AlN/SiCNナノ複相構造膜:AlNに数%程度のSiCNを複合化させた膜で、大気中800°C×1時間の加熱で硬度が32GPaから3334GPaと僅かに上昇するものが見られ、ほとんどの膜で少なくとも硬度の低下が起きないことを確認した。さらにAr中で加熱した場合には明らかに自己硬化性を示し、900°C×1時間でも硬度が36GPaまで上昇するものもあった。これらの特性変化が発生する組成範囲は概ね明らかになった。これらの膜のXRDによる解析では膜構造に大きな変化は見られず、またFE-SEMによる表面観察結果からも硬度の変化に対応した表面形態の差異は見いだせなかった。さらにTEMによる断面観察結果からも結晶粒サイズの変化も検出できなかった。以上のことから、現象としての特性変化を見いだせたが、特性変化に対応した組織や構造の変化を十分に把握できなかった。複合ターゲットと反応スパッタ法を用いて作製したAlN/SiCN複合膜を異なる酸素分圧雰囲気にて800°C×1時間の熱処理を施し、その機械的性質の変化について調べた。膜のインデンテーション硬さについて、製膜まま状態では28.3GPaの硬さを示した。Ar雰囲気にて熱処理を施すと29.9GPaに上昇し、5%O2雰囲気中での熱処理で31.2GPaの最高硬さを示した。しかし、5%O2よりもさらに酸素分圧を増やすと硬さが低下する傾向を示した。

一方、実効ヤング率は、製膜まま状態の膜では255GPaを示し、10%O2雰囲気中で268GPaの最高値を示した。塑性変形抵抗(HIT/E*)は、製膜まま状態で0.11の高い値を示し、5%O2雰囲気中での熱処理で0.12の最高値を示した。この熱処理を施したAlN/SiCN複合膜のTF法により得られたX線回折パターンを比較すると、膜に熱処理を施した後も酸化物などのピークは見られず、熱処理前後で回析パターンのピーク強度比が変わったことを除いて大きな変化は見られなかった。XPSを用いてAlN/SiCN複合膜の化学結合状態の同定を行った。製膜まま状態の膜では主にAlとNの結合から成ることが分かった。Ar雰囲気中で熱処理を施すと、製膜まま状態の膜と比較して高エネルギー側へピークがシフトした。熱処理雰囲気中の酸素濃度を増すとAlOxNyに起因するAlとOの結合が強くなる傾向を示した。N 1sスペクトルから、製膜まま状態の膜ではNは主にAlおよびSiと結合していることが分かった。Ar雰囲気中で熱処理を施した場合でもN1sピークの全体的な強度が低下し、10%O2雰囲気中で熱処理を施した場合にはN1sピークがほとんど確認できないほど強度が低下した以上の結果から、AlN/SiCN複合膜では部分的な酸化により膜組織中にAlOxNyが形成され、インデンテーション硬さや塑性変形抵抗値が向上したと考えられる。つまり、この膜では部分酸化による一種の自己組織化が発現したものと推察される。CrAlN/BN系膜は、800°Cの大気中熱処理を施すと、1時間で36GPaから45GPaまで硬さが上昇し、その後緩やかに低下したが、8時間後でも37GPaの硬さを維持した。これは、膜中のAlNとBNが酸化され緻密な酸化物層が表面付近に形成されるためである。この酸化物層は、高い硬度とCrNの酸化を抑制する作用を有することが分かった。AlN/SiCN膜では、酸素を05%含むAr雰囲気中、800°C×1時間熱処理すると硬さが約28GPaから最高で31GPaまで上昇した。この場合も、緻密な窒酸化物層(AlOxNy)が表面付近に形成されるためであることがわかった。(2)AlN/SiCN膜の大気中、Ar中における熱処理による硬度等の変化の調査とその組成範囲については計画通り実施できた。しかし、その特性変化に結びつくような組織の変化を、数多くの分析機器を駆使したにも関わらず、未だ十分に把握できなかった。そのため自己組織化のメカニズム検討にまで至っていない。(3 (2)の研究で、組織変化の把握のため各種分析機器をつかった構造評価にほとんどの時間を費やした。そのために酸素分圧の影響を調べる時間的余裕が無かった。この系では、Ar中熱処理では硬度が上昇し、大気中熱処理では硬度が低下する膜も見出しているが、酸素分圧を調節した雰囲気下での熱処理実験が遅れている。工学(1)CrAlN/BN系膜については、一応メカニズムも解明できたと考えられるので終了する。得られた知見は他系の膜でのメカニズム検討に応用する。(2)AlN/SiCN膜については、同じ熱処理条件でも硬度の上昇、維持および低下の3種類の特性変化を示す組成の膜をそれぞれ見出しており、今後はTEMとXPSを使って特性変化に対応した組織や構造の変化を見出すことに注力する。(3)さらに同系の膜で酸素分圧を調節した雰囲気下での熱処理実験を推進する。(4)窒化物/酸化物系の膜については昨年度に引き続き研究対象から除外する。計画では第2番目の研究対象であった窒化物/酸化物系ナノ複相構造膜について、その重要性を鑑み、第1番目の窒化物/窒化物系ナノ複相構造膜に先行して研究を実施した。