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高齢者施設における感染症予防対策に関する研究

山口県内の特別養護老人ホームと介護老人保健施設を対象に感染症患者等の受け入れや感染予防対策に関する調査を行った。感染対策として施設に対しN95マスク(結核菌等を通さないマスク)の常備や、手指消毒剤の設置や携帯など促進すべき対策が明らかになった。また、高齢者施設の感染予防対策には介護職員の手指衛生が重要であるが、介護職員の手指衛生の実施率は医療従事者と同様に低く、手指衛生を促進する取り組みが必要である。本年度は来年度以降の調査のための情報収集と基礎データとなる山口県内の高齢者施設の感染症予防対策の現状を調査した。先行研究の文献を収集では、既存の文献を収集・分析し、主要な研究に対しては研究者に連絡を取り、情報交換と資料の収集を行った。また先行研究を参考に来年度実施する調査票の調査項目と調査方法の検討を行っている。調査の実施では、高齢者施設の感染症予防対策と感染症患者・保因者の受け入れの現状を調査するため、高齢者施設での感染症発生状況、感染症予防対策実施状況などの調査項目を抽出、整理し調査票を作成し実施した。この結果は以下の通りである。調査は2006年12月14日にWAMNETに登録されていた山口県内の介護老人福祉施設(特別養護老人ホーム)87施設と介護老人保健施設60施設の合計147施設を対象に実施した。調査は平成19年1月に各施設の施設長を対象に自記式調査票を送付し、記入後返信用封筒にて返送をお願いした。調査票の回収率は56.5%、有効回答率は55.1%であった。調査に協力が得られた施設は半数ほどであり、山口県内の感染症発生状況や感染症患者・保菌者の受け入れの現状として捉えるには十分な数とは言えないが大学職員が行う調査への協力としては多くの協力が得られたと考える。感染症の発生状況としてはインフルエンザ、結核、感染性胃腸炎、腸管出血性大腸菌感染症、疥癬、レジオネラ症、肺炎球菌感染症、MRSA感染症、緑膿菌感染症、B型感染、C型肝炎、HIV、AIDSに関して調査を行った。その結果山口県の高齢者施設での集団発生の多い感染症はインフルエンザ(63.0%)、感染性胃腸炎(53.1%)の発生が多く、これは他の調査と同様の結果である。一方、3番目に疥癬(21.0%)の発生が多かったが、これは他の調査に比べて低い結果であった。感染症患者・保因者の受け入れについては、MRSA保菌者を受け入れていない施設は9.9%あり、受け入れている施設でも一般の入所者と対応を区別していると34.6%が回答した。結核患者の受け入れは、抗結核薬服薬終了後に可能が43.2%、抗結核薬服薬終了後も不可能が6.2%であった。施設の感染症予防対策ではB型肝炎のワクチン接種をしている施設は17.3%、結核予防対策の二段階ツベルクリン反応の実施は14.8%、N95マスクの常備している施設は21.0%、手指消毒剤を携帯している施設16.0%であった。今後高齢者施設にこれらの対策を進めていく必要性があることがわかった。今年度は単純集計のみの結果であるが、山口県の高齢者施設の感染症予防対策と感染症患者・保因者の受け入れの現状を把握することができた。本年度は、山口県内の全ての介護老人福祉施設と介護老人保健施設を対象に事前に調査協力の有無を確認し、協力可能であると答えた施設に対して、質問紙による調査を郵送で行った。1.調査票の作成調査票は先行研究や文献を整理し、研究者が専門家の意見を参考に独自に作成し、高齢者施設の職員に対し予備調査を行い完成させた。調査票は高齢者施設の管理者を対象に施設の感染症予防対策を質問する調査票と、介護職員を対象に感染症や感染症予防に関する知識・態度・行動を質問する調査票の2種類である。2.調査結果調査に協力できると回答した56施設中、42施設から回答があり、回収率は75.0%であった。介護職員の調査票は1323人から回収できた。現在、データの入力と単純集計のみ終了している。管理者を対象とした調査では、感染症対策委員会の設置(95.2%)感染症対策マニュアルの作成(100%)研修の実施(81.0%)となっており、施設の感染症対策として求められている対策に関しては対策が進んでいた。しかし感染症予防で重要であるといわれている手洗いに関する対策としては、介護職員に対して手洗いが適切にできているか評価している施設は約3割であり、手洗い場への石けんの設置(61.9%)や手指消毒剤の設置(42。9%)手指消毒剤の携帯(23.8%)は低い傾向にあり、手洗い環境の整備が課題であった。

介護職員を対象とした調査では、感染症に対する研修を受けている者は約6割、感染症の教育を受けたと感じている者は48.5%で職員への研修や教育の必要性が示唆された。一方で感染症の感染経路に関する知識は7点満点中、平均が5.9点で正しい知識を持っていると言える。手洗いでは汚れがない時の手洗いの方法やケアの前の手洗いやケア時の汚染部位から清潔部位への移る時の手洗いに関して誤った回答がみられ、標準予防策について高齢者施設で普及・啓発をすすめていくことが必要である。本年度は平成19年度に実施した高齢者施設における感染症予防対策に関する調査の結果を分析し、論文としてまとめ、成果の発表を行った。高齢者施設の感染予防対策では介護職員の手指衛生が重要であるが、感染予防対策や手指衛生に関する研究等は医療施設を対象としたものが多く、高齢者施設を対象としたものは少ない。しかし、施設の特徴を考えると高齢者施設の状況を把握し、施設の特徴に合わせた対策が必要である。高齢者施設で働く介護職員の手洗いと手袋の着用に対する教育・知識・態度と施設の感染対策の関連について明らかにした。その結果、介護職員の手指衛生の実施率は34. 0%であった。手指衛生を促進する個人要因としては教育と態度の項目が、施設要因では手洗い環境と手洗い評価の実施に関連がみられた。高齢者施設で働く介護職員の手指衛生実施率は医療従事者と同様に低く、手指衛生を向上させる取り組みが必要である。その方法としては、介護職員が手指衛生を実施しよう思えるよう態度へ働きかけ、教育には手洗いを評価する方法を取り入れ継続的に実施することが重要である。しかし、個人への働きかけだけでは不十分であり、介護職員が手指衛生を実施しやすい手洗い環境を整えることも重要である。なお、この内容については、論文としてまとめ現在投稿中である。本研究では高齢者施設で働く介護職員の手指衛生に焦点を当てたところに意義がある。今回は調査票を用いた調査であり、今後この研究で明らかになった手指衛生を促進する要因を取り入れた介入を行い、手指衛生を促進する具体策を検討していく必要がある。
GISを用いた都市域における開発ポテンシャル評価手法の研究

地理情報システム(GIS)を用いて、神戸市内で1960年より進められてきた人工地改変地のデータベースを作成した。対象とした人工地形改変地は面積1ha以上のものとし、面積、施工時期、開発主体等の情報を属性情報として与えた。これらを用いて5年毎の開発地の変遷、各行政区毎の開発の特徴、施工面積の変遷、開発主体の特徴等を明らかにした。これらの解析を通して、神戸市内における近年の開発は北区、西区に集中していること、開発の規模は最近(19811985年)では小規模化してきていること、開発主体は面積的には公営によるものが圧倒的に多いこと等を指摘した。さらに面積5ha以上の開発地を対象として、数値地形モデルを用いて施工前の地形と施工後のそれより、それぞれの標高の標準偏差を用いて開発地の地形立地条件も明らかにした。それによると1965年は土取りを目的とした地形改変が主な目的のため起伏量の大きな場所が選ばれ、19661970年は宅地造成が主たる目的のため標準偏差の小さな場所が選ばれていたが、19711975年は大きな標準偏差を示す場所でも、すなわち大きな起伏量の場所でも開発が進行していつことが明らかになった。19761980年は経済的な影響のため開発件数は激減しているが、やはり大きな起伏量の場所で開発が行われていたが19811985年では起伏量の小さな、平坦な場所での開発が多くなっていた。これは開発が市街地中心部から郊外へ順次発展する現象と、郊外に位置する行政区の地形特性と密接な関係を有している。次にこのような人工地形改変を可能ららしめた工学的手法の影響についても考察を行った。その結果最も大きな影響を及ぼした手法として、土砂運搬手法の発達であることを指摘した。これはダンプトラックからベルトコンベア・海上運搬への変化である。これにより山地から大量の土砂が埋め立て地まで運搬可能となり、結果的に大規模な地形改変が可能になったものと結論した。
URu_2Si_2,Upt_3で現われる異常磁性と特異超伝導の高圧NMRによる解明

試料中に「微視的に存在する2相(反強磁性、隠れた秩序をもつ常磁性)の体積分率が競合している」というまったく新しい知見が得られた。本課題では「圧力下で発生した反強磁性領域での超伝導ギャップについての情報を得ること」を主な研究目的とした。しかし圧力印加とともに超伝導転移温度は1.5Kから下がるので、超伝導エネルギーギャップの構造を知るには、核磁気緩和率を2030mKくらいの十分低温まで測定する必要があった。NMR用には比較的大きな高圧セル(2GPaまでの耐圧設計、外径20mm、高さ90mm)が必要なこともあって、既設の希釈冷凍機の冷却能力では、250mK付近までしか温度が下がらなかった。希釈冷凍機内にセットされたセルで反強磁性領域からの弱いSiのNMR信号が観測されたが、緩和率の温度変化までの測定は出来なかった。さらに、常伝導状態ではあるが、高圧下で発生する反強磁性は一様なもので磁気モーメントも0.3μBの大きさが保たれていることが高圧SiNMRでわかった。一方UPt3では、高圧によりスピンのゆらぎをおさえて、異常に小さい磁気モーメントの知見を外国製濃縮195Ptを用いたNMRによって得るのが目的であった。残念ながらこの195Ptは濃縮度が99.8%であるのは確かだが、フランス製、アメリカ製ともPtの化学的純度が非常に悪かった(99.099.3%)。少なくとも99.9%以上の純度の原試料で作製したUPt3でないと、過去報告された多くの超伝導状態での実験結果と異なる結果が出るだろうと予想でき、試料作製計画を断念した。ただ本課題の遂行期間中、非フェルミ液体のふるまいをしめす圧力誘起超伝導体CeRhIn5の合金系でのNMRや圧力下でスピン揺らぎを抑えたCeCoIn5系での核磁気緩和率の測定等をおこない、国際会議や雑誌等で結果を発表した。今年度は、URu_2Si_2の磁気モーメントに質する臨界圧以上でSiNMR信号のスペクトラムと核磁気緩和率の温度変化を測定し、J.of Phys.,Cond.Mat.に投稿した(現在、印刷中)。主な結果は、[1]臨界圧1.5GPa以上では、非磁性領域は消失しネール点の上昇にともないUは約0.3μBの磁気モーメントをもってC軸に平行にそろい、一様な反強磁性秩序が出来ていることがわかった。興味深いことに、加圧とともに超伝導転移温度は下降しついに臨界圧1.5GPa以上では消失する。[2]核磁気緩和率では、測定値まで含めて加圧値や2種類のSiの領域にあまり依存せず、しかもほとんど同じ温度変化が見られた。現在我々が使用中の高圧セルは、使用材料から加圧値が1.8GPa位が実用的な限界とされているので、さらに2.53GPa用の高圧測定には、よりよい材料試験値をもつNi-Cr-Alを取り入れた高圧セルが必要で、それを設計・発注した。年度後半は、UPt_3の超伝導状態(特にA相)での圧力によるNMR信号に対する応答を見ようとしたが、加圧によるPt信号の激減のためか信号が観測出来ず実験がうまくいかなかった。さらに約0.5GPaの圧力下では、Uモーメントのゆらぎが抑えられることになり中性子実験から云われている「磁性」は消失するので、圧力下での^<195>PtNMR実験は常伝導・超伝導温度領域を通して重要である。

そこでいままでの試料で圧力下でのPtNMR実験を試みたが、これもうまくいかなかった。信号強度を上げるため濃縮^<195>Ptの発注をしたが、あいにく在庫がなく、現在外国からの試料の入手待ちの状態である。そのあいだに、濃縮^<73>Geが入手出来、現在濃縮Geを用いたUGe_2の試料作成と磁化測定をしており、良質試料ができれば、^<73>GeNMR信号をさがす計画である。URu2Si2では、23年前の我々の高圧SiNMRで、試料中に「微視的な2相(反強磁性、隠れた秩序をもつ常磁性)の体積分率での競合」というまったく新しい知見が得られた。本課題では「圧力下で発生した反強磁性領域での超伝導ギャップについての情報を得ること」を主な研究目的とした。しかし圧力印加とともに超伝導臨界温度は1.5Kから下がるので、超伝導エネルギーギャップの構造を知るには、核磁気緩和率を2030mKくらいの十分低温まで測定する必要があり、既設の希釈冷凍機の冷却能力では、比較的大きなNMR用高圧セル(2GPaまでの耐圧設計、外径20mm、高さ90mm)が必要なこともあって、250mK付近までしか温度が下がらなかった。今回は希釈冷凍機内にセットされたセルで反強磁性領域からの弱いSiのNMR信号が、やっと観測されたのみで、緩和率の温度変化までの実験の遂行が出来なかった。NMR用高圧セルのスリム化(材質と耐圧)と希釈冷凍機の構造上の改良をしなければならない。常伝導状態ではあるが、高圧SiNMRで、発生する反強磁性は一様なもので磁気モーメントも0.3μBの大きさが保たれていることがわかった。一方第2番目の試料であるUPt3では、以前からの我々のPtNMRの結果をふまえて、高圧によりスピンのゆらぎをおさえて、異常に小さい(中性子実験でしか分からない)磁気モーメントの知見をenriched Ptを用いたNMRによって得るのがの目的であった。このenriched195Ptは外国製でしか手に入らない。濃縮度が99.8%であるのは確かだが、フランス製、アメリカ製ともPtの化学的純度が非常に悪かった(99.099.3%)。少なくとも99.9%以上の純度の原試料で作製したUPt3でないと、超伝導状態で過去報告された多くの実験結果と異なる結果が出るだろうと予想でき、試料作製計画を断念した。
CD4T細胞から分化誘導される新規制御性T細胞の機能解析

免疫システムは、様々な方法を用いて、自己を攻撃しない『自己寛容性』を確立している。制御性T細胞(CD4+CD25+)は、転写因子Foxp3に依存した免疫抑制作用によって自己寛容性の確立や、末梢組織における免疫抑制等に貢献していることが知られている。しかし抗原特異的な免疫担当細胞に対する特異的抑制作用や、免疫反応を収束させるために特化した免疫抑制細胞は別の細胞が担っていることが想定されているものの、その実態は不明である。最近の報告から、活性化T細胞特異的な免疫抑制機能を持つCD8T細胞の存在が明らかになってきた(Kim et. alNature 2010, Kumaret. al. Trends in Immunol 2008)。また申請者らは、CD4から分化するCD8ααT細胞にも免疫抑制機能がある可能性を見出した。しかし、これらの抗原特異的免疫抑制機能を持ったCD8制御性T細胞(CD8ααもしくはCD8αβを持った制御性T細胞)の免疫反応全体における役割や機能に関する知見はほとんどない。本研究では、CD4から分化するCD8ααT細胞を生体内でモニターできるTgマウスを作成し、免疫反応の進行に伴ったこの細胞の挙動を調べ、さらにこの細胞の生体内での機能を明らかにすることを目指している。本年度は、CD4から分化するCD8ααT細胞を生体内でモニターするためのコンストラクションを用いてTgを作成した。またこの細胞を特異的に生体内で欠失させる事を目指したコンストラクションを用いたTgも作成した。複数のトランスジェニックマウス(Tgマウス)の作成は終了したため、これらのマウスを用いて来年度から当初予定していた実験を行う時間は十分に確保できると考えられる。作成したTgマウスの中から目的に適した系統を選別し、当初から予定していた実験を遂行する予定である。
義歯の維持力と疼痛とをリンクさせたハイブリッド評価法の策定

超高齢社会の日本において,義歯の維持力および義歯による粘膜の疼痛は患者の口腔関連QOLに大きな影響を与える。これらに関しては、臨床的研究や基礎的研究はあるものの、それらを統合した研究が無いため、未だに不明な点が多い。本研究では、臨床的研究と基礎的研究を統合した結果、義歯の維持力向上と疼痛緩和には個人毎の要因が大きく影響する事が明らかになった。義歯の維持力および義歯による粘膜の疼痛は患者の口腔関連QOLに大きな影響を与える。本研究では、臨床的研究と基礎的研究(バイオメカニックス解析)を統合した解析を行うことで、義歯の維持力向上と疼痛緩和のための指針を策定することを目指す。本年度は、同意の得られた総義歯患者の、1.患者の義歯の維持力の計測2.患者の顎堤粘膜の物性・疼痛閾値の計測を行った。1.患者の義歯の維持力の計測では、上顎の5つの部位での差が明らかになった。さらに、前歯部を牽引ではなく加圧することで、維持力を計測できる可能性が示された。2.患者の顎堤粘膜の物性・疼痛閾値の計測では、顎堤厚さ・弾性率と疼痛閾値との関係が明らかになった。高齢無歯顎者は若年有歯顎者より、粘膜が厚く弾性率は有意に小さな値を示した。疼痛閾値のパラメータでは、沈下量は中間部のみで有意に小さな値を示した。本年度は、義歯支持粘膜の有限要素モデルの作成と解析を行った。同意の得られた被験者のレプリカ義歯をスキャニングレジンを用いて製作した。それをコーンビームX線CTで撮影後、三次元有限要素解析ソフトを用い,上顎全部床義歯及び床下粘膜、義歯を覆うシーネを構築した。解析領域は、床下粘膜の両側ハミュラーノッチを覆い、床下粘膜後縁から前方に1.5 mmの幅を持つ長方形とし、最大主応力と義歯維持力との比較検討を行った。その結果、各被験者において粘膜後縁に発生した応力分布は類似の傾向を示した。測定された最大主応力は義歯後縁正中部において他測定部位よりも有意に高くなり、上顎左側第1大臼歯中心窩部は他部位よりも有意に低い値となった。上顎両中切歯切縁の正中部、上顎右側第1小臼歯頬側咬頭部には有意差は認められなかった。以上の結果から、義歯維持力は床下粘膜後縁に発生する最大主応力平均と関係する可能性が示唆された。本研究は以下のステップに従って実施されている。1.患者の義歯の維持力の計測2.患者の顎堤粘膜の物性・疼痛閾値の計測3.唾液の量・物性の計測4.患者個々の有限要素モデルの作成・分析5.維持力に関する分析(14を用いて)6.疼痛に関する分析(14を用いて)(年度の重なりあり)。現在、5.維持力に関する分析(14を用いて)までについては順調に進んでいる。本研究では、臨床的研究と基礎的研究(バイオメカニックス解析)を統合した解析を行うことで、義歯の維持力向上と疼痛緩和のための指針を策定することを目指している。本年度は、上顎全部床義歯の維持力を解析する目的で、三次元有限要素解析ソフトを用いて三次元有限要素モデル(義歯部、粘膜部、シーネ部)を制作した。荷重方向は、牽引部位を義歯後縁から5 mm前方の正中部(P)、加圧部位を左右中切歯切縁部の中間部(IE)、右側第一小臼歯の頬側咬頭頂部(PC)と設定した。荷重量は咬合平面に対して垂直に10 Nとした。粘膜後縁に発生した最大主応力と義歯維持力との関係を比較検討した。その結果、各測定部位の最大主応力の応力分布は被験者ごとで同様の分布状況となった。測定部位PCは測定部位Pよりも有意に小さな最大主応力を示し( P < 0.05 )、測定部位IEは各測定部位と有意な差は認められなかった。測定部位P、IEに関して最大主応力に相関関係が認められた( P < 0.05 )。現在、本研究のステップである疼痛に関する分析については、新たなシーネを開発し、計測を実施中である。また、最終ステップである、これらの統合についても準備が進んでいる。

本研究は、以下の6ステップ、1)患者の義歯の維持力の計測、2)患者の顎堤粘膜の物性・疼痛閾値の計測、3)唾液の量・物性の計測、4)患者個々の有限要素モデルの作成・分析、5)維持力に関する分析、6)疼痛に関する分析で構成されている。現在、4)と6)に関するデータの追加と分析を行っている状況であり、結果とその公表のために研究期間の延長を申請している。義歯の維持力および義歯による粘膜の疼痛は患者の口腔関連QOLに大きな影響を与える。これらに関しては,臨床的研究や基礎的研究はあるものの,それらを統合した研究が無いため,未だに不明な点が多い。本研究では,臨床的研究と基礎的研究(バイオメカニックス解析)を統合した解析を行うことで,義歯の維持力向上と疼痛緩和のための指針を策定することを目指している。本研究は1.患者の義歯の維持力の計測,2.患者の顎堤粘膜の物性・疼痛閾値の計測,3.唾液の量・物性の計測,4.患者個々の有限要素モデルの作成・分析,5.維持力に関する分析(14を用いて),6.疼痛に関する分析(14を用いて)から構成されている。本研究から,無歯顎者の粘膜厚さ,及び疼痛を感じるまでの荷重量,沈下量の実測値を用いて,三次元有限要素モデルから生体に近似した義歯支持粘膜モデルの弾性率の推定することが可能となった。また,維持力測定において開口量の規定が必要であることが示され,開口量1 cmが安定し最適であると考えられる。さらに,前歯部歯槽頂の相対的な位置が維持力に関係することが示唆された。最終年度(2017年度)は,研究計画2と6に関してリリーフの影響を分析した。その結果,「リリーフなし」と「リリーフ量0.23mm付与」,「リリーフなし」と「リリーフ量0.46mm付与」の間には,疼痛発生時の口蓋粘膜沈下量,噛みしめ力ともに有意な増加が認められた(P<0.05)。口蓋部の支持力を向上させるためには,口蓋正中部のリリーフは有効だが,適切なリリーフ範囲やリリーフ量は,患者の口蓋形態や粘膜性状などにより異なる可能性があることが示唆された。超高齢社会の日本において,義歯の維持力および義歯による粘膜の疼痛は患者の口腔関連QOLに大きな影響を与える。これらに関しては、臨床的研究や基礎的研究はあるものの、それらを統合した研究が無いため、未だに不明な点が多い。本研究では、臨床的研究と基礎的研究を統合した結果、義歯の維持力向上と疼痛緩和には個人毎の要因が大きく影響する事が明らかになった。当初予定していた、1.患者の義歯の維持力の計測2.患者の顎堤粘膜の物性・疼痛閾値の計測3.唾液の量・物性の計測4.患者個々の有限要素モデルの作成・分析の中で2つまではほぼ終了し、残り2つに関しても現在、進行中である。本研究のステップである、6.疼痛に関する分析(14を用いて)については、現在、新たなシーネを開発し、計測を実施中である。また、最終ステップである、これらの統合についても準備が進んでいる。さらに、日本老年歯科医学会(6月開催;徳島)、日本補綴歯科学会(7月開催;金沢)での発表も採択され、9月にドイツで開催されるEuropean Prosthodontic Association (EPA)へもエントリーしている。これらの成果に関しては、英文国際誌への投稿を予定している。研究方法は確立されているので、このまま進捗可能と考える。次年度は、発表と論文作成にかかわる、英文校正費や投稿費を予定している。高齢者歯科今後、得られたデータを比較・検討する必要がある。また、3.唾液の量・物性の計測に関しても現在、17名のデータが得られているので継続して実施して行く予定である。また、分析に長時間を要する、有限要素解析(FEAモデルの構築)は、次年度からの実施を計画している。顎堤性状と疼痛閾値を同時計測するためのシーネの製作が、当初の予定より遅れたため。
体表粘液に着目したプロテオーム解析によるサクラマス種苗の感染症早期診断技術の開発

北海道内のサクラマス増養殖では、感染症による死亡被害が近年急増しており、蔓延防止の観点から早期診断法の開発が急務である。従来の魚病診断は、病原体自体を検出することに依存してきた。しかし、その検出感度の低さや病原体の増殖が遅い等の問題から、感染初期に病原体の検出は困難な場合が多かった。従って、病原体検出に依存せず、宿主の健康状態をモニタリングすることで、発症を予測する技術を開発する必要がある。本研究では、病原体が宿主に最初に接触する体表粘液に着目して、病原体感染時の体表粘液に含まれるタンパク質を網羅的に調べる。その中で最も変化するタンパク質を定量する手法を確立し、感染症の早期診断技術を開発する。
フォトデソシエーション矯正装置の開発

本研究の目的はレジンセメントの接着力を必要な時に無力化することを目的としている。実験の結果、二酸化チタンをコーティングした被着体をレジンセメントで接着した後、紫外線を照射することによって、接着強さを減少できることが明らかになった。したがって本研究により、フォトデソシエーション矯正装置の開発が可能であることが明らかになった。二酸化チタンに代表される光触媒半導体材料に紫外線を照射すると光励起状態を誘導し活性酸素を生じ、その強力な酸化作用で細菌の細胞膜が破壊され抗菌性が発挿される。このメカニズムは抗菌効果のみならず、表面に存在する有機質を酸化分解蒸散することも可能で、紫外線を照射するだけで防汚効果をもたらすとして、工業界においてセルフクリーニング塗料等に実用化されている。しかしながら顕著な酸化作用故、チョーキングと呼ばれる塗膜の劣化を引き起こすことがある。すなわち光触媒効果のために含有された酸化チタンが塗料表面の汚れだけでなく、塗料成分そのものを分解してしまい酸化チタンの粉末だけがチョーク状に残留する現象であるが、このチョーキングを逆手にとり、二酸化チタンを顔料として含むレジン材料に適用すると、紫外線照射のみでレジンの分解・崩壊が起こるのではないかというのが本研究の着想点である。実験では、紫外線透過性の極めて高い、厚さ1mmの石英ガラス板上にゾルゲル法を用いて二酸化チタンの薄膜をコーティングした。化学重合型レジンを用いてコーティング面とアクリルロッドを接着し、24時間後に裏面よりガラスを介して10分間紫外線照射し、せん断接着試験を行った。その結果、紫外線照射しなかった試料の接着強さは18MPaであったのに対し、紫外線照射した試料では3MPaと著しく低下することが明らかになった。このデータは上記仮説を支持するものと考えられる。二酸化チタンに代表される光触媒半導体材料に紫外線を照射すると光励起状態を誘導し活性酸素を生じ、その強力な酸化作用で細菌の細胞膜が破壊され抗菌性が発揮される。USHIO社製照射器を用い、コーティング面の裏側から10分間紫外線照射を行った。接触角計を用いて各試料の水接触角を計測した結果、コーティングなし/照射なし:40°、コーティングなし/照射あり:60°、コーティングあり/照射なし:54°、コーティングあり/照射あり:25°であり、二酸化チタンコーティングと紫外線照射によって光触媒活性が得られていることが確認された。これらを前年度の接着試験によって得られた接着強さと照らし合わせると、石英ガラスにコーティングされた二酸化チタンの薄膜に対してコーティング面の裏側から紫外線照射しても、二酸化チタン薄膜は光触媒活性を示し、これによってレジンの接着力が低下したと考えられる。本研究ではゾルゲル法を用いて二酸化チタンの薄膜をコーティングした石英ガラス板の水接触角を計測した。研究はおおむね順調に進展している二酸化チタンに代表される光触媒半導体材料に紫外線を照射すると光励起状態を誘導し活性酸素を生じ、その強力な酸化作用で表面に存在する有機質を酸化分解蒸散することが可能である。紫外線を照射するだけで防汚効果をもたらすとして、工業界においてセルフクリーニング塗料等に実用化されている。しかしながら顕著な酸化作用故、時としてチョーキングと呼ばれる塗膜の劣化を引き起こすことがある。実験では、接着性レジンセメントを用いて、二酸化チタンでコーティングされたシリカと牛歯エナメル質を接着し、24時間後にセメントラインとして露出する接着面断端から紫外線を20分間照射し、引っ張り接着試験を行った。その結果、紫外線照射しなかった試料の接着強さが13 MPaであったのに対して、紫外線照射した試料では6 MPaと低い値であった。これらの結果を前年度までの研究結果と総合して考えると、上記仮説に基づいたディボンディングシステムの実現性が示唆された。しかし、紫外線の照射時間を短くしようとすれば、より高い出力の紫外線が必要となるため、今後さらなる研究が必要である。

(理由)本研究では石英ガラス板上にゾルゲル法を用いて二酸化チタンコーティング層を成膜し、化学重合レジンを用いてアクリルロッドを接着させ、紫外線を照射した接着試験片と照射しない試験片の接着強さの測定を行った。研究はおおむね順調に進展している。今後は臨床応用を想定し、牛歯を使った接着試験を行っていく。生体材料学今後は成二酸化チタンの薄膜コーティング後、紫外線照射前後の表面性状の水接触核を測定することにより、紫外線照射によって光触媒が得られていることの確認と、また、二酸化チタンの薄膜に対して裏側から紫外線照射しても光触媒活性をしめすことを確認する。物品購入やその他の使用を抑制して少額の次年度使用額が生じた。継続のために端数調整なく繰り越しとした次年度使用額は少額なので、試験片購入に使用する計画である。主に試験片作製費と試験経費とする
戦後フランス地方都市における都市問題と都市政策－ローカルガバナンス・アプローチ

ゲットー化の阻止という目的においても、総合性という点においても、すぐれた性格をもつ「都市政策」が、「都市問題」の解決という課題に直面して適切に機能したか否か、およびその理由を、戦後フランスの地方都市ニーム(ガール県)の経験にそくして、歴史的および実証的に解明する。
腸管でのTh17細胞の誘導、活性制御法の開発

Th17細胞は近年新たに同定されたヘルパーT細胞の一種であり、インターロイキン(IL-)17やIL-17F、IL-22を産生することで細胞外寄生菌の感染防御や自己免疫疾患の発症に寄与していることが知られている。今回、腸管に多く存在しているTh17細胞が腸内常在細菌の一種であるセグメント細菌(SFB)によって誘導されていることを明らかにした。一方で、免疫抑制に重要な役割を担っている制御性T細胞(Treg細胞)はクロストリジウム属細菌によって誘導されていることを明らかにした。近年、Th17細胞と炎症性腸疾患を含む様々な自己免疫疾患との関わりが示唆されている。これまでの研究において腸内細菌から産生されたATPが腸管粘膜固有層に存在するTh17細胞を誘導促進していることを明らかにした。今回、Th17細胞分化に重要な働きをしている腸内細菌を同定し、役割を解析した。無菌マウスではTh17細胞は腸管粘膜固有層にほとんど存在していないが、specific pathogen free(SPF)環境下で飼育したマウスは非常に多く存在している。そこで、様々な腸内細菌の株を無菌マウスに入れ戻し(ノトバイオート)、腸管のTh17細胞の数の増加を検討した。その結果、無菌マウスにsegmented filamentous bacteria(SFB)のみを定着させただけでSPF環境下のマウスと同程度のTh17細胞の誘導が確認できた。また、SFBにより誘導されたTh17細胞は病原性最近であるCitrobacter rodentiumの感染防御に機能していることを明らかにした。このことは、過剰なTh17細胞は有害であるがある程度のTh17細胞は有益であることを示唆している。これらの成果は、腸管でのTh17細胞の誘導、機能をin vivoで明らかにした初めての発見であり、今後SFBの制御や誘導機構の抑制を通してTh17細胞の過剰な増殖を調節することで、炎症性腸疾患の治療や予防に応用できることが期待される。近年、Th17細胞と同様Treg細胞も炎症性腸疾患を含む様々な自己免疫疾患との関わりが明らかになってきている。昨年度の研究において、マウス腸内常在細菌のセグメント細菌が腸管Th17細胞の誘導に重要であることを報告した。今回はTh17細胞と同様に腸管Treg細胞も腸内常在細菌によって調節を受けていることを発見した。大腸Treg細胞は無菌マウスではTh17細胞は腸管粘膜固有層にほとんど存在していないが、specific pathogen free (SPF)環境下で飼育したマウスの大腸には多く存在している。そこで、様々な腸内細菌の株を無菌マウスに入れ戻し(ノトバイオート)、大腸のTreg細胞の数の増加を検討した。その結果、無菌マウスにクロストリジウム属の細菌のみを定着させただけでSPF環境下のマウスと同程度のTreg細胞の誘導が確認できた。また、クロストリジウム属細菌により誘導されたTreg細胞は腸管炎症の増悪を抑制していること、全身性アレルギーの発症も抑制していることを明らかにした。一方で、炎症性腸疾患の患者の腸内細菌ではクロストリジウム属細菌が減少していることも報告されている。これらのことから、腸内細菌のバランスが崩れクロストリジウム属の細菌が減少することにより大腸Treg細胞が減少し炎症性腸疾患の発症に関与していることが強く示唆された。以上の成果は、クロストリジウム属の細菌を用いて大腸Treg細胞を増加させることにより、炎症性腸疾患の治療や予防に応用できる重要な発見である。
電力システムの超電導変成・限流遮断に関する研究

本研究の超電導限流器の構成としては、(イ)S/N転移による低抗発現を原理とした無誘導性の超電導体を回路に直接入れるもの、(ロ)超電導変流器構成であってその二次巻数を常時短絡し、通常時のリアクタンスをほぼ零にしたもの、また、(ハ)超電導変圧器構成であって一次・二次巻線に安定度の高い保護コイルを付加したもの、など三種類を考えている。(1)(ハ)の構成で、平成二年度に製作した四巻線変成限流器の基礎実験を重ねた。この四巻線変成限流器の補助巻線については、設計電流までの短絡試験を行ったが、主巻線の臨界電流が短尺試料の値の20%と製作過程において劣化したため、定常変成電力は、2.5kVAとなった。この定絡の1/5負荷においても、効率は98%となり、定格では99.8%程度が予想された。また、得られた等価回路は解析結果とほぼ同じものとなり、限流効果も設計通り得られることが示された。(2)(ロ)の構成については、SFCLに用いる金属系交流用極細多芯超電導線の評価試験のため交番及び回転磁界中で行える熱式の交流損評価装置を試作し、予備実験を行った。その結果、流量変化と発熱量には相関があり、その大きさを有意に得られることが示された。(3)(ロ)の構成の変形として、二次回路が高温超伝導セラミックスから成るソレノイド形限流器を試作し、一次電流が10Aを超えた場合限流効果が現われることの動作確認を行った。これより限流器の高インピ-ダンス化をはかれば、実用に使用可能であることが示された。(4)超電導セラミックスの応用については、また零相電流センサの提案を行い、その試作からピックアップコイル用磁気コアの材質を検討すれば、高感度の検出器が作成可能であることを示した。
エンタングルメントを利用した量子測定の実証実験

パルス光エンタングルメントのリソースとなるパルス光スクイーズ状態の生成については、ピコ秒モード同期レーザーを用いたLO光パルスの時間波形整形を初めて実現し、パルス光スクイージングに位相チャーピングが影響を与えることを示し、パルス光を用いたパラメトリック増幅によるスクイージングでは世界最高の-5dBを達成することができた。これらの結果は、パルスモードホモダイン検出の顕著な改善であり、連続変数エンタングルメントの改善と量子測定の実験的検証につながる成果である。また、本研究の知見を量子情報、特に量子暗号への応用する研究を進め、連続変数量子鍵配送の高速化などの成果を得ることができた。本研究の目的は,研究代表者がこれまでに培ってきたパルス光エンタングルメントや無雑音増幅の研究成果を活用して,量子測定の実証実験を行うことである.本研究では,量子エンタングルメントを利用することで,エンタングルペアの片方に対する測定後のオブザーバブルと,ペアのもう片方のオブザーバブルを比較し,量子測定の定量的な評価を実現することが最終的な目標である.初年度は,質の高いエンタングルメントの生成を実現することを目的に研究を行った.申請段階では,新たにレーザーを購入する予定であったが,交付予算の範囲内で高額なレーザーを購入することは最適な研究計画ではないと判断し,既存のレーザーを用いて研究を進めることにした.しかし,既存レーザーが故障したために修理に多大の時間を要することとなり,当初の計画を変更し,予算を繰り越す必要が生じた.実験の手順としては,まず,光源となるパルスレーザーの第2次高調波を発生し,この第2高調波を励起光としてパラメトリック増幅を行い,スクイーズド光を発生した.エンタングルメントは,スクイーズド光を2つ発生し,これら2つの位相を直交させ,ビームスプリッタで重ね合わせることにより生成できる.通信波長帯パルスレーザーを光源とする実験においては,従来より短尺のPPLN導波路を用いることにより,強度を2倍程度改善することに成功した.パラメトリック増幅の励起光の強度が増加することにより,スクイージングやエンタングルメントの質を改善することが可能となる.スクイーズド光の発生については,ピコ秒パルスを用いた実験において,LO光パルスをパラメトリック増幅し,時間幅を短くするパルス整形の研究を行った.その結果,ー5dBのスクイージングを実現することができた(Opt.Lett.36, (2011) 4653).これは導波路を用いるスクイージングで最も良い結果である.平成25年度は、パルス光エンタングルメントの改善のための実験と量子情報への応用を進めた。パルス光エンタングルメントの改善については、平成23・24年度の経緯を考慮し、複数のレーザー光源を用いて実験を並行して進め、レーザーの不具合による研究の遅延が発生しないよう努めたが、残念ながら、当初の予想よりもレーザー光源の影響があった。まず、本研究において主として用いてきた波長1535nm、繰り返し周波数10MHzのパルスレーザーについては、平成25年度内に十分な安定性を実現することができなかった。そのため、新たな方策として、typeIIの疑似位相整合光導波路を新たに導入し、エンタングルメント発生と無雑音増幅の実現方法の改善を開始した。繰り返し周波数が500KHzのパルスレーザーについては、納期の遅れがあったものの、パラメトリック利得の測定とスクイージングを実現することができた。一方、繰り返し周波数76MHzの波長1064nmの固体モード同期レーザーについては、H25年度に発振不能の状態に陥り、製造メーカーによる修理も進まなかった。そのため、代替のレーザーコントローラを購入し、実験を行う上で十分な性能を回復することができた。これらにより、量子計測の基礎的な問題に取り組める状況に至ることができたので、今後とも研究を継続していきたい。量子情報への応用については、量子鍵配送の実験的及び理論的な研究を行い、十分な成果を得ることができた。実験においては、繰り返し周波数が10MHzのパルス光に量子雑音限界の動作が可能なホモダイン検出器を用いて、連続量量子鍵配送としては世界最速となる10MHz動作を実現することができた。また、理論的な研究では、エンタングルメントを用いる非常に一般的な量子測定を盗聴者が実行した場合に盗聴者の得る情報量を求め、量子鍵配送装置の安全性について明らかにすることができた。本研究の目的は、研究代表者がこれまでに培ってきたパルス光エンタングルメントや無雑音増幅の研究成果を活用して量子測定の実証実験を行い、量子力学の基礎の検証と量子情報の応用に展開することである。今年度も、初年度に引き続き、質の高いエンタングルメントの生成を実現することを目的とした実験を進めた。しかし、光源として用いるレーザーに不具合が再び発生し、再度修理を依頼したために、今年度も予算を繰り越す必要が生じた。

我々が従来用いていた通信波長帯のパルスレーザー光源は、繰り返し周波数が5KHz程度と低く、基本的に同軸の光学系を用いていた。しかし、量子測定の実証実験では光学系がより複雑になるため、本研究においては、光源の繰り返し周波数を2000倍以上高速化するための実験を実施した。今年度引き続き不具合が発生したのは、繰り返し周波数10MHzの波長1535nmのパルスレーザーである。再修理により、パルス光の発振が可能になったので、高繰り返し対応のホモダイン検出器を用いて、ショット雑音の測定実験を行った。その結果、自作の検出器を用いることで、10MHzのパルス光のショット雑音を測定することができた。また、市販の広帯域バランスドレシーバではパルスの繰り返し周波数に現れる強い信号のために十分な信号対雑音比を得ることができなかったが、狭帯域の製品ではショット雑音限界の動作を確かめることができ、市販のバランスドレシーバを用いたコンパクトな量子鍵配送装置の実現に道筋が得られた。エンタングルメントの生成については、ピコ秒モード同期レーザーを用いた実験を進め、エンタングルメントの質の向上を実現することができた。具体的には、波形整形したLOパルス光を用いることにより、検出器の持つ雑音を補正した値ではあるが、パルス光については世界で初めて3dBを超える差分散と和分散を観測することに成功した。初年度は,質の高いパルス光エンタングルメントを生成するための研究を進め,第2高調波出力の向上やスクイージングの改善を実現することができた.しかし,エンタングルメントの改善までは研究を進めることができなかったので,自己点検による評価はやや遅れているとした.質の高いパルス光エンタングルメントは,エンタングルメントの度合いが優れたパルス光ペアであり,量子測定への応用においては,いわゆるEPR基準を満たすことが重要となる.EPR基準は,2地点間の測定の相関が強いため,一方の測定結果で条件づけされる他方の測定結果の予測値の不確定さが,不確定性関係よりも小さくなる基準である(Rev. Mod. Phys. 81 (2009) 1727).2つの系の状態を個々の状態の直積では表せないとする非分離性基準よりも実現することが難しい.我々の知る限り,まだパルス光では実現されていないが,EPR基準を満たすためには,3dBを上回るスクイージングを実現することが目安となり,初年度終了時において,本研究はそのほんの一歩手前にいる状況である.初年度の成果のうち,まず,第2高調波のパワーの改善は,PPLN光導波路を用いた第2高調波発生の従来の問題点を解消することにより,達成したものである.これは,パルス光の高いピークパワーにより,光導波路ではシングルパスであっても,内部変換効率がほぼ1に近づく領域となり,むしろ高い変換効率により,第2高調波パルスの時間波形が乱れるという問題である.そこで,既存のPPLN光導波路を切断し,端面を再研磨,再蒸着することにより,長さの短い光導波路を用意した.そして,パワー当たりの変換効率を下げ,その代り入力パワーを上げることで,第2高調波出力を2倍以上に改善することができた(5dBのスクイージングについては概要に引用した文献を参照).25年度が最終年度であるため、記入しない。
グアテマラ観光地における分化創造と階級・人種・性差意識変化の民族誌

本研究は、グアテマラ共和国における観光が、社会意識を構成している諸要素を変化させている状況を実地調査から明らかにする目的で実施された。より具体的には、ラディーノと先住民という(文化的差異にもかかわらず)「人種」という一般的に呼ばれている差異のカテゴリー、ならびにそれをさらに複雑に分節化する性差(ジェンダー)というもう一つのカテゴリーの変化する様子を研究することが目的であった。太田好信(代表研究者)はサカテペク県アンティグア市を中心に活動する行商女性とその一家の生活を追いながら、観光と先住民の人たちが、マヤ文化についての自己意識を持つにいたる過程などを調査した。特に、最近隆盛してきた「汎マヤ文化運動」の中で先住民女性の表象について検討したが、いまだ調査は十分ではなく、これからの課題として残っている。古谷嘉章(研究分担者)はソロラ県サンティアゴ・アティトラン村と近隣のサンペドロ・ラ・ラグ-ナ村における民俗芸術(フォークアート)と、それを規定する外部の観光勢力について実地調査した。はたして、先住民のアーチストたちにとり、民俗画家ではなく普遍的アーチストへの道は開かれているのだろうか。池田光穂(研究分担者)は、ウエウエテナンゴ県トドス・サントス。クチュマタン村での観光化プロセス全体を調べた。「真正さ」を希求する欲望は、先住民たちも観光という媒介行為をとおして獲得していることを報告した。崎山(研究分担者)は同じ地域におけるゲリラ(グアテマラ民族解放革命連合)と政府軍部隊との35年におよぶ内戦がもたらした観光にたいする影響をインタビューや文献資料から明らかにした。より具体的には、ラディーノと先住民という(文化的差異にもかかわらず)「人種」と一般的に呼ばれている差異のカテゴリー、ならびにそれをさらに複雑に分節化する性差(ジェンダー)というもう一つのカテゴリーの変化する様子を研究することが目的であった。太田好信(研究代表者)はサカテペク県アンティグア市を中心に活動する行商女性とその一家の生活を追いながら、観光と先住民の人たちが、マヤ文化についての自己意識を持つにいたる過程などを調査した。特に、最近隆盛してきた「汎マヤ文化運動」の中で先住民女性の表象について検討を行ったが、いまだ十分ではなく、これからの課題である。古谷嘉章(研究分担者)はソロラ県サンティアゴ・アティトラン村や近隣のサンペドロ・ラ・ラグ-ナ村における民族芸術(フォークアート)と、それを規定する外部の観光勢力について実地調査した。はたして、先住民のアーチストたちにとり、民俗画家ではなく普遍的アーチストへの道は開けているのだろうか。池田光穂(研究分担者)は、ウエウエテナンゴ県トドスサントス・クチュマタン村での観光化のプロセス全体を調べた。「真正さ」を希求する欲望は、先住民たちも観光という媒介行為をとおして獲得していることを報告している。崎山は同じ地域におけるゲリラ「グアテマラ民族革命連合)と政府軍部隊との35年におよぶ内戦の観光に与えた影響をインタビューや文献資料から明らかにした。
放射状段階的錯形成を鍵とする超分子構造体の構築

本研究では、これまでに多く報告されている配位結合や水素結合などを利用した一般的な超分子構造体には難しい、超分子構造体内に配位サイトを持ち多様な形状の超分子構造体を構築することを目的とした。トリフェニルメチリウムカチオンを両端に持つ直線型架橋分子と多数の配位サイトを持ち放射状段階的錯形成挙動を示すフェニルアゾメチンデンドリマーを組み合わせることで空き配位サイトを有する直線やシート状の超分子構造体を得ることが出来た。本研究では、これまでに多く報告されている配位結合や水素結合などを利用した一般的な超分子構造体には難しい、超分子構造体内に配位サイトを持ち多様な形状の超分子ポリマーを構築することを目的としている。本年度は超分子構造体の骨格となるフェニルアゾメチンデンドリマーの合成を行った。また、架橋分子であるトリフェニルメチリウムカチオンを両端に持つフェニレンエチニレンオリゴマーの合成法を確立した。具体的には薗頭カップリングを用いて骨格を構築し、末端にトリフェニルメタノール基を導入した。水酸基を塩素に置換し、最後にテトラフルオロホウ酸銀と反応させることによってトリフェニルメチリウムカチオンへと変換した。こうして得られた直線型架橋分子に関してUV-visタイトレーションにより二置換フェニルアゾメチンデンドリマーの最内層への集積を確認した。また、架橋分子と二置換フェニルアゾメチンデンドリマーの混合物をHOPG基板上にキャストした時の形状をAFMにより観察した所、直鎖状ポリマーのバンドルと思われる異方性の高い構造物を確認した。さらに、溶液における光散乱測定から100nm程度の大きな大きな構造物が出来ていることを確認した。当初のコンセプト通りにフェニルアゾメチンデンドリマーとトリフェニルメチリウムを用いた架橋分子によって超分子ポリマーが構築可能であることが示された。こうして得られた知見に関しては学会発表も行い、他の研究者から有用なフィードバックを得たので今後の研究に活かす予定である。本研究では、これまでに多く報告されている配位結合や水素結合などを利用した一般的な超分子構造体には難しい、長文構造体内に配位サイトを持ち多様な形状の超分子ポリマーを構築することを目的としている。本年度は昨年報告した直線型架橋分子に関して、合成を引き続き行い超分子構造体のAFMによる観察を種々の基板上で行った。また、塩化スズなどの金属塩を超分子構造体に配位させることが可能であることをUV-visタイトレーションによって確認した。架橋分子の構造を変化をさせることで超分子構造体の構造を変化させることを目指して、これまでの直線型架橋分子とは違う構造の屈曲型架橋分子の合成も行った。これまでの架橋分子と同様に薗頭カップリングによってフェニレンエチニレン骨格を構築し、これをベンゼン環のメタ位にそれぞれ結合させることで屈曲させた。両端にトリフェニルメタノール骨格を導入し、水酸基を塩素で置換した後に、テトラフルオロホウ酸銀と反応させることによってトリフェニルメチリウムへと誘導した。この屈曲型架橋分子に関してUV-visタイトレーションにより二置換フェニルアゾメチンデンドリマーの最内層への集積を確認した。また、DLS測定より従来の直線型架橋分子を使用した場合よりも小さな分子集合体が形成していることを確認した。こうして得られた知見に関しては学会発表も行い、他の研究者から有用な助言を得たので今後の研究に活かす予定である。当初予定していた、新規架橋分子の合成とデンドリマーへの集積による超分子構造体の構築に成功しており概ね順調に進展していると考えている。本年度は昨年までに合成した直線型架橋分子を用いた直線型超分子構造体に加えて、四置換型樹状高分子を用いることでシート状の超分子構造体構築に関しても検討を行い、AFM観察によって確認した。さらに、UV-visタイトレーションによって超分子構造体への集積が確認されている塩化スズに関して、集積後の超分子構造体の観察をAFMによって行った。その結果、塩化スズを集積後も超分子構造体の形状が保たれていることを確認した。前年に合成した屈曲型架橋分子を用いた超分子構造体に関してもその形状をAFMによって観察した。一つの目的としていた6つの樹状高分子からなるリング構造は観察されなかったが、直線型とは異なるリング状や湾曲状の超分子ポリマーが観察された。架橋分子のデザインによって超分子構造を制御できる可能性が示された。また、屈曲型架橋分子を用いた超分子構造体に対しての塩化スズの集積も検討した。UV-visタイトレーションより塩化スズが超分子ポリマー内に取り込み可能であることを確認した。直線型と同じ挙動であることから、樹状高分子とトリフェニルメチリウム架橋分子からなる超分子構造体全般に塩化スズなどの金属が集積可能であることが示された。こうして得られた知見に関しては学会発表と論文発表を行った。

当初予定していた、架橋分子の合成とそれを用いた超分子ポリマーの合成に成功しており概ね順調に進展していると考えている。今後は、新規に合成した屈曲型架橋分子を利用した超分子構造体の形態観察を行い架橋分子構造と超分子構造体の構造の相関を明らかとする。また、超分子構造体への金属塩の配位を進める。高分子化学今後は、今回合成した直線型架橋分子の合成法を利用して屈曲型架橋分子など形状の違う架橋分子を合成して超分子ポリマーの形状に与える影響を明らかとする。また、これまで用いていた二置換フェニルアゾメチンデンドリマーだけではなく他のフェニルアゾメチンデンドリマーを使用することによっても超分子ポリマーの形状を変化させることを目指す。合成・測定が順調に進行したため、予定よりも薬品などの消耗品の使用額が少なかった。架橋分子合成用の試薬や超分子構造体観察のための基板の購入。また、最終年度であるので、成果発表費用に使用する。
金属交換モンモリロナイト触媒を用いる環境保全型有機触媒反応

環境保全型の層状粘土化合物,特にカチオン交換モンモリロナイトならびにその表面をフッ素で処理したカチオン交換フッ化四ケイ素雲母,を固体酸触媒とする液相不均一系有機単位反応について検討した。得られた主な研究成果は以下の通りである。1)芳香族化合物(主としてフェノール,アニソール,メトキシナフタレンなど活性なもの)のフリーデル-クラフツ型アルキル化反応によるラズベリ-ケトンの合成法の確立。2)アルキルフェニルエーテルの転位反応によるアルキルフェノールの合成法の確立。3)アルデヒドならびにケトンによるフェノールの還元的核アルキル化反応の開発。4)スケレン類とホルムアルデヒドのとの反応による1,3-ジオキサン類合成(プリンス反応)。5)アルデヒドおよびケトンのメタノールによる基質選択的アセタール化反応の確立。6) tert-ブチルヒドロペロキシドによるアルカン酸化法の開発。いづれの反応においても用いる粘土触媒の再使用が可能であることを確認した。本年度の研究により明らかになった諸点は以下の通りである。1)金属カケオン交換モンモリロナイト(金属として,特にAl,Zr,Fe)をフリーデル-クラフツ型反応の触媒として用い,アルキルフェニルエーテルのアルキルフェノールの転位,ケトンとアルデヒドによる芳香族化合物のアルキル化反応等を開発した。この方法により,手科,薬性活性物質,農薬の原料,酸化防止剤となる種々の芳香族化合物の合成法を確立した。2)ランタニドイオン交換モンモリロナイト(特に,Ce,Dy)がプリンス反応やケトンとアルデヒドの基質ならびに官能基選択的高収率アセタール化学研究所反応の有効な触媒となることを明らかにした。3)金属カチオン交換フ化四ケイ素雲母(特にMn,Cu)がk-BuOOHによるアルカン酸化反応において触媒とに温和な条件下有効に働き、対応するアルコールとケトンを与えることを明らかにした。4)スチレン類とホルムアルデヒドのとの反応による1,3-ジオキサン類合成(プリンス反応)。6)tert-ブチルヒドロペロキシドによるアルカン酸化法の開発。