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日本語の時空間変異対照研究のための『全国方言文法辞典』の作成と方法論の構築

2016年度の進捗状況は以下の通りである。(1)研究成果報告書『全国方言文法辞典資料集(3)活用体系(2)』を刊行した。要地方言の活用体系記述として、山形県山形市方言(竹田晃子・澤村美幸)、茨城県水海道方言(佐々木冠)、群馬県藤岡市方言(新井小枝子)、東京都方言(三井はるみ)、石川県能登島方言(野間純平)、静岡県湖西市方言(森勇太)、愛知県新城市作手方言(山田敏弘)、兵庫県神戸市方言(酒井雅史)、岡山県岡山市方言(小畠裕将)、広島県三次市方言(小西いずみ)、高知県宿毛市方言(松丸真大)、大分県由布市庄内町方言(松田美香)、鹿児島県甑島里方言(平塚雄亮)、沖縄県多良間島方言(下地賀代子)の記述を収録した。これにより、2014年刊行の『全国方言文法辞典資料集(2)活用体系』に収録したものとあわせて、本土方言23地点、琉球方言3地点の活用体系記述が完成した。(2)日本語文法の歴史的変化と地理的変異を総合的に捉える試みとして、「江戸・東京語と上方・関西語の対照研究」をテーマにした研究発表会を開催した(2017年2月28日、関西大学)。「否定疑問形による確認要求表現の東西差」(日高水穂)、「近世・近代における申し出場面の授受表現の運用ー江戸・東京と上方・関西の対照からー」(森勇太)、「近代話し言葉資料における接続詞的用法ー東西の選好性の相違に注目してー」(矢島正浩)の各発表に対し、意見交換を行った。年度当初の交付申請書に記載した研究実施計画では、『活用体系(2)』の報告書の刊行を目標にすえており、予定通りに刊行した。接続句、名詞句、述語句に関しては、2017年3月1日に本科研のメンバーによる打合せ会を行い、接続句に関する記述の方針の検討を行った。1.研究成果報告書『全国方言文法辞典資料集(4)活用体系(3)』を刊行した。要地方言の活用体系記述として、宮城県仙台市方言(武田拓)、福島県福島市方言(半沢康)、千葉県南房総市三芳方言(佐々木冠)、福井県大野市方言(松倉昂平)、鳥取県倉吉市方言(野間純平)、島根県出雲市方言(平子達也・友定賢治)、愛媛県松山市方言(久保博雅)、長崎県佐世保市宇久町方言(門屋飛央)、鹿児島県鹿児島市方言(平塚雄亮)の記述を収録した。これにより、既刊の報告書に収録したものとあわせて、本土方言32地点、琉球方言3地点の活用体系記述が完成した。2.条件表現に関する研究成果として、『日本語条件文の諸相ー地理的変異と歴史的変化ー』(有田節子編、くろしお出版)を刊行した。前田直子「条件接続形式「くらいなら」と認識的条件文」、青木博史「中央語におけるナラバ節の用法変化」、矢島正浩「「のなら」の成立ー条件節における準体助詞ー」、日高水穂「認識的条件文の地理的変異の類型」、三井はるみ「九州・四国方言の認識的条件文」、竹田晃子「東北方言の認識的条件文」を収録している。3.本科研主催による研究発表会を開催した(方言文法研究会研究発表会、2018年3月3・4日、関西大学)。「文献資料を用いた方言文法研究」をテーマに、日高水穂「読みがたりむかし話資料にみる文末形式の全国概観」、酒井雅史「読みがたりむかし話資料にみる素材待遇形式ー京都・大阪・滋賀ー」、森勇太「近世後期洒落本に見る行為指示表現の地域差ー京・大坂・尾張・江戸の対照ー」、矢島正浩「近世・近世日本語資料が映す東西差ー
メラノプシン神経節細胞の視知覚処理における機能の解明

本課題では、メラノプシン神経節細胞の視知覚機能への影響について、心理物理学的手法、および神経生理学的手法を用いて明らかにすることを目的とした。先行研究で申請者らが開発した積分球を用いた多原色刺激提示装置を用いて瞳孔の対光反応および様々な視知覚機能の感度を心理物理学的手法、および神経生理学的手法により測定した。実験では研究代表者が先行研究で確立したメラノプシン神経節細胞の独立刺激法を適用した。さらに近年開発した多原色表示装置を改良し、空間パターン刺激を提示し様々な空間周波数刺激条件下でのデータを得た。平成27年度に実施予定であった瞳孔測定はすでに実施し,その結果の一部を平成26年11月の日本光学会で発表した.平成27年度も引き続き測定を実施し,9月に英国オックスフォードで開催される国際瞳孔学会で発表する予定である.また,平成26年度はメラノプシン神経節細胞のコントラスト知覚処理における機能解明のための実験も実施した.実験では錐体細胞のみ刺激し,メラノプシン神経節細胞を刺激しない錐体刺激(Cone stimulus)と錐体細胞とメラノプシン神経節細胞のどちらも刺激するLightflux刺激を用いた.この2つの刺激の違いはメラノプシン神経節細胞への刺激の有無だけであるので,その反応の差はメラノプシン神経節細胞に起因することが予想される.成果の一部は英国で開催された国際色彩学会(AIC)および国際色覚学会(ICVS)で発表した.現時点で研究成果は論文2件,学会発表6件である.学会発表6件中,4件は様々な学会からの招待講演であった.また,マウスのメラノプシン神経節細胞を刺激することによって生じる免疫学的な影響を調べるプロジェクトを開始した.先行研究を調査し刺激提示装置の一部の開発を完了した.平成27年度は昨年度に引き続き瞳孔測定を実施した。実験では錐体細胞のみ刺激し、メラノプシン神経節細胞を刺激しない錐体刺激、および錐体細胞とメラノプシン神経節細胞のどちらも刺激するLightflux刺激を用いた。この2つの刺激の違いはメラノプシン神経節細胞への刺激の有無だけであるので、その反応の差はメラノプシン神経節細胞に起因することが予想される。その結果の一部を平成27年6月に東京で開催された国際色彩学会(AIC)および9月に英国オックスフォードで開催された国際瞳孔学会(IPC)で発表した。本年度も引き続き測定を実施する予定である。さらに、心理物理学実験のメラノプシン神経節細胞のコントラスト知覚処理における機能解明実験については、3月に神戸で開催された国際生理人類学会、および7月に日本光医学光生物学会での招待講演を始め、7月および1月に開催された日本視覚学会および9月に仙台で開催された国際色覚学会(ICVS)で発表した。平成27年度の研究成果は学会発表7件である。学会発表7件中、3件は招待講演であった。さらにマウスの免疫学的な影響を調べるプロジェクトを開始した。マウスの非撮像系経路機能の解明のために、概日リズム調節機能に着目し、実験のためのマウス動態解析プログラムやマウス用人工照明システムの構築を完了し実験を開始した。結果の一部は2016年4月に開催される九州山口沖縄リズム研究会で発表の予定である。また、視覚系への影響についても連携協力者に高知工科大学の篠森先生を加え網膜から視認性まで検証する予定である。先行研究で開発した高輝度プロジェクタを光源として用いる多原色光源装置を開発し、高知工科大においても視認性について測定する予定である。当初の計画以上に進展している。平成29年度に実施予定であった「メラノプシン神経節細胞の明るさ情報符号化処理への影響」に関して、マウスの非撮像系経路機能の解明のために、概日リズム調節機能に着目した。概日リズム調節機能測定実験のためにはマウスの動態解析プログラムやマウス用多原色照明システムの構築を必要とするが、その設計および開発も完了した。現在、マウスのアクトグラムを測定中で有り、その結果の一部は2016年4月に開催される九州山口沖縄リズム研究会で発表の予定である。平成28年度に実施予定であった「メラノプシン神経節細胞の明るさ情報符号化処理への影響」に関し、ヒトに対しては、視覚実験、瞳孔の対光反射実験を実施した。さらに一般的な光環境の構築のために、光による概日リズムの調節機能に着目し、マウス用多原色光源刺激装置を設計および開発を実施した。マウスのsleep-wakeサイクルを測定するために、マウスの動態解析プログラムやマウス用多原色照明システムの構築を必要とするが、その設計および開発も完了した。これらの実験装置や解析システムを用いてマウスのアクトグラムを測定し、その成果の一部は2016年4月に開催された九州山口沖縄リズム研究会で発表した。本研究課題では、当初4年をかけてメラノプシン神経節細胞の視知覚処理における機序について解明をする予定であった。メラノプシン細胞を独立に刺激する装置の開発をおこない、その装置を用いて機序の解明を実施、4年目は主として成果のとりまとめを行う予定であった。しかしながら、研究業績の部に記したように、プロジェクタを用いた多原色表示装置は開発を完了し、その装置を用いて様々な実験をおこなった。すでに成果は様々な国際学会で発表し、論文にまとめている。また、マウス網膜の紫外線に感度をもつ錐体細胞にも対応可能なマウス用平面型多原色人工照明装置および行動モニタリングシステムも開発を完了した。

概日リズムに関する予備実験の結果はすでに学会で発表を終えた。本課題では、メラノプシン神経節細胞の視知覚機能への影響について、心理物理学的手法、および神経生理学的手法を用いて明らかにすることを目的とした。先行研究で申請者らが開発した積分球を用いた多原色刺激提示装置を用いて瞳孔の対光反応および様々な視知覚機能の感度を心理物理学的手法、および神経生理学的手法により測定した。実験では研究代表者が先行研究で確立したメラノプシン神経節細胞の独立刺激法を適用した。さらに近年開発した多原色表示装置を改良し、空間パターン刺激を提示し様々な空間周波数刺激条件下でのデータを得た。平成27年度に実施予定であった瞳孔測定はすでに実施し,すでに平成26年11月の日本光学会で発表した.さらに当初の予定である(1)メラノプシン神経節細胞の瞳孔の対光反応経路における機能解明,(2)メラノプシン神経節細胞の明るさ知覚経路における機能解明,(3)メラノプシン神経節細胞のコントラスト知覚処理における機能解明等においても,実験装置の開発や,実験,成果発表等,当初の計画以上に順調に進んでいる.3台のプロジェクターベースに新たな多原色光源装置を設計開発した。この光源を用いてヒトを対象とした実験心理学的手法を用いた視覚実験、瞳孔の対光反射実験を実施し、結果を蓄積している。さらに一般的な光環境の構築のために、光による概日リズムの調節機能に着目し、マウス用多原色光源刺激装置を設計、開発した。マウスのsleep-wakeサイクルを測定するために、動態解析プログラムを開発し、すでに測定を開始している。今後はこれら複数の実験結果をまとめると同時に、結果を詳細に解析し、照明システムに対する生体への影響について研究を推進する予定である。28年度が最終年度であるため、記入しない。実験心理学平成27年度は瞳孔の対光反応経路におけるメラノプシン神経節細胞の機能解明に関する実験,および明るさ知覚経路への影響等の実験を実施する予定である.また,コントラスト知覚処理への影響については,さらに学会や論文で発表する予定である.また,瞳孔反応などの非撮像系経路に関連し,夜間の人工照明装置による光照射が癌のリスクを増大させるという報告があることから,マウスのメラノプシン神経節細胞を刺激することによって生じる免疫学的な影響の検証も開始する予定である.引き続き,学会発表や論文などを通じて成果の発表を心がける.3011円は物品費の購入価格の変動等による残額である。平成27年度の消耗品の購入費用に充当するため物品費として使用する予定である。消耗品を購入予定である28年度が最終年度であるため、記入しない。
コオロギの歌の進化に及ぼすメスの選好性の影響

コオロギのメスが、オスの歌に対して示す潜在的、前適応的な選好性の存在を明らかにすることを目的として、日本列島に分布するエンマコオロギ属3種のメスに対して音声プレイバック実験を行った。その結果、研究対象としているエンマコオロギ属3種のうち、エゾエンマコオロギのメスにおいて、近縁他種であるエンマコオロギやタイワンエンマコオロギのcourtshipsongに強くひきつけられるという反応が明らかになった。エゾエンマコオロギは、分子系統解析の結果、対象とする3種のうち最も分岐が古いと考えられる種である。したがって、派生的であると考えられるエンマコオロギ、タイワンエンマコオロギのcourtship songにひきつけられることは大変興味深い。エゾエンマコオロギとエンマコオロギは分布が重複しており、共存域での種間関係および聴覚システムの変化の動態を調べることにより、コオロギの歌の進化の考察に近づくことができると考えられる。courtship songはチャープ部分とトリル部分という2つの部分から構成される。エンマコオロギのcourtshipsongのチャープ部分には自種であるエンマコオロギのメスが、トリル部分にはエゾエンマコオロギのメスがひきつけられることが明らかになった。部分によってひきつけられ方が異なることは、これら2つの部分が独立に進化の選択圧を受けてきた可能性を示唆するものであろう。また、通常、自種の認識に重要とされるのはチャープ部分であり、付加的と考えられるトリル部分に他種であるエゾエンマコオロギがひきつけられることは、これらの種群でのメスの聴覚特性の進化および歌の進化を考える上で大変興味深い現象である。17年度は、メスの潜在的、前適応的な選好性の存在を明らかにすることを目的として、メスに対する音声プレイバック実験を中心に研究を行った。研究対象としているエンマコオロギ属3種のうち最も分岐が古く祖先的な歌を持つと考えられるエゾエンマコオロギのメスについて詳細に実験を行った。実験では、呼び鳴き(calling song)のパルスペリオド長を操作した合成音刺激と3種の求愛歌(courtship song)をプレイバックし、メスの反応を球状の行動補正装置を用いて記録し、メスの進行方向のスピーカー方向との角度、単位時間当りの進行距離を正確に測定した。その結果、合成音刺激を用いた実験では個体間で一致した傾向が得られず現在実験系を検討中であるが、求愛歌に対する反応ではエゾエンマコオロギのメスが他種であるエンマコオロギやタイワンエンマコオロギの求愛歌にも強くひきつけられることが明らかになった。従来、種認識に重要であるのは呼び鳴きであるとされ、交配前隔離の観点から呼び鳴きが調べられてきたが、最近、求愛歌も種認識に寄与するという報告がなされるようになってきた。しかし、今回、近縁他種の求愛歌をむしろ好むという興味深い結果を得た。コオロギの配偶行動は、呼び鳴きにひきつけられたメスがオスに接近することによって始まり、オスが歌を求愛鳴きに変化させた後に交尾に至る。今回、エゾエンマコオロギが同所的に分布しているエンマコオロギの求愛歌に対してもひきつけられることが明らかになり、交配前隔離における歌の役割を改めて見直す必要が生じてきた。また、分子系統解析結果から分岐が古いとされているエゾエンマコオロギの聴覚特性が派生的な近縁他種の歌に対しても好みを示すものである可能性があり、その点を明らかにすることによってメスの前適応的な認知能力がオスの歌の進化に影響してきたとする仮説の検証が可能になると考えている。17年度は、研究対象としているエンマコオロギ属3種のうち、分子系統解析結果からもっとも分岐が古く祖先的な歌を持つと考えられるエゾエンマコオロギのメスが、近縁他種であるエンマコオロギやタイワンエンマコオロギのcourtship songに強くひきつけられることを明らかにした。18年度は、エゾエンマと同所的に分布するエンマのメスに対する音声プレイバック実験を行い、メスの反応をservosphereを用いて詳細に記録した。その結果、エンマのメスは自種のcalling songおよびcourtship songに強くひきつけられ、同所的に分布する近縁他種であるエゾエンマのcourtship songにはひきつけられないことが明らかになった。これら2年間の結果は、calling songの研究からは歌による交配前隔離が成立していると考えられていたエゾエンマとエンマの交雑の可能性を示唆するものである。交雑が考えられる組み合わせはエゾエンマのメスとエンマのオスであり、このような場合、エゾエンマ側が一方的にコストを被ると考えられ、2種が共存する個体群では、エゾエンマのメスの聴覚特性の急速な進化と引き続いて生じるオスの歌の進化の可能性が予想される。また、エンマコオロギのcourtship songは自種であるエンマ、他種であるエゾエンマの両種のメスをひきつけるが、各々の種のメスが認識している部分は異なることが判明した。courtship songは、音響構造の異なるchirpとtrillという2つの部分から構成されるが、エンマのメスはchirp部分に、エゾエンマのメスはtrill部分に強くひきつけられていた。

通常、自種の認識に重要とされるのはchirp部分であり、付加的と考えられるtrill部分に他種であるエゾエンマがひきつけられることは、これらの種群でのメスの聴覚特性の進化および歌の進化を考える上で大変興味深い現象である。コオロギのメスが、オスの歌に対して示す潜在的、前適応的な選好性の存在を明らかにすることを目的として、日本列島に分布するエンマコオロギ属3種のメスに対して音声プレイバック実験を行った。その結果、研究対象としているエンマコオロギ属3種のうち、エゾエンマコオロギのメスにおいて、近縁他種であるエンマコオロギやタイワンエンマコオロギのcourtshipsongに強くひきつけられるという反応が明らかになった。エゾエンマコオロギは、分子系統解析の結果、対象とする3種のうち最も分岐が古いと考えられる種である。したがって、派生的であると考えられるエンマコオロギ、タイワンエンマコオロギのcourtship songにひきつけられることは大変興味深い。エゾエンマコオロギとエンマコオロギは分布が重複しており、共存域での種間関係および聴覚システムの変化の動態を調べることにより、コオロギの歌の進化の考察に近づくことができると考えられる。courtship songはチャープ部分とトリル部分という2つの部分から構成される。エンマコオロギのcourtshipsongのチャープ部分には自種であるエンマコオロギのメスが、トリル部分にはエゾエンマコオロギのメスがひきつけられることが明らかになった。部分によってひきつけられ方が異なることは、これら2つの部分が独立に進化の選択圧を受けてきた可能性を示唆するものであろう。また、通常、自種の認識に重要とされるのはチャープ部分であり、付加的と考えられるトリル部分に他種であるエゾエンマコオロギがひきつけられることは、これらの種群でのメスの聴覚特性の進化および歌の進化を考える上で大変興味深い現象である。
実験動物を用いた労働環境中の有機系吸入性粉じん(機能性化学物質）の有害性評価

本研究では、市販の8種の高吸水性ポリマーを購入し、原粉から発生する可能性のある吸入性の粉じんをフィルター上に採取し、電子顕微鏡を用いてその形状や化学組成を得た。また、各ポリマーの吸水能力を生理食塩水の吸水量をJIS K7223に則って測定した。用いた試料の形状、化学組成は炭素、酸素、ナトリウムの不定形および球形の比較的大きな粒子のまわりに、ケイ素、アルミニウム、亜鉛などの粒子が付着する構造であった。発生する吸入性粉じんの濃度は比較的低いと考えられた。また吸水能力試験では、生体内の吸水量が重要であるため、生理食塩水の吸水量を測定したが、ポリアクリル酸系高分子化合物の中でも製品により吸水量には大きな違いがあることがわかった。また、用いた試料の吸水量は1時間の浸漬でほぼ飽和に達していたため、JISに設定のない5分間の浸漬試験を行ったところ、8種の試料は5分間で飽和量のほぼ80から90%の量を吸水していた。このことから吸水速度は非常に速いと考えられ、いったん肺胞内に沈着すれば、肺胞表面の水分を吸収し、膨潤することにより、マクロファージに貪食、排泄されることなく、肺に長期間滞留する可能性も高いと考えられた。これまであまり注目されてこなかった有機系の粉じんも、その物質のもつ物理化学的特性や機能性により、暴露濃度によっては労働者に有害となることが考えられたため、充分な注意が必要である。来年度は短期間の吸入曝露試験を考えているため、この8種の粉じんの中から1種を選定し、十分な量の吸入性粉じんを発生させることのできる発生方法を検討する予定にしている。1年目の目的であった架橋型アクリル酸系ポリマーの物理化学的特性を、購入が可能であった8種類について検討することができ、来年度の吸入曝露試験の検討が可能になった購入可能であった8種類の架橋型アクリル酸系ポリマーの吸入曝露試験について検討する。吸入性粒子の割合が多い粒子を用いて、十分な濃度の発生が可能な発生方法を検討し、その後、ラットに対して吸入曝露試験を行う。平成30年度でアンダーセン粒度分布測定装置を購入予定だったが、試験に供した8種類の試料は、吸入性粒子の割合が低かったため、吸入曝露試験では、高濃度の粒子を発生させることが必要となった。そのため、急遽、柴田科学製のダストフィーダーを購入しようとしたが、納品が平成30年度に間に合わなかった。そのため、2019年度すぐに購入する。
TLX転写共役因子複合体の同定と解析による、神経幹細胞未分化維持機構の解明

ヒト網膜芽細胞腫由来細胞株Y79細胞を大量培養し、核抽出液を取得する実験系を確立し、オーファン核内受容体に結合する転写共役因子複合体としてヒストン脱メチル化酵素LSD1複合体を見出した。その後の解析により、LSD1はTLXに直接結合し、ヒストン脱メチル化活性によりTLXの転写抑制機能を担っている共役転写抑制因子であることが判明した。さらに、LSD1はヒストン脱アセチル化酵素であるHADc1/2をリクルートし、そのヒストン脱アセチル化活性を発揮させていることがわかった。また、TLXはLSD1複合体を標的遺伝子上にリクルートすることにより、標的遺伝子の一つであるPTEN遺伝子の発現を抑制し細胞増殖を正に制御していることが示唆されるデータを得ることが出来た。これらの結果は、原著論文として科学誌に掲載された。(Yokoyama et al,Mol Cell Biol,in press)さらに、LSD1転写共役因子複合体が各細胞株において異なった構成因子により存在するとの仮説のもと、様々な肺胞株を用いて生化学的な精製実験を行ったところ、マウス神経芽腫由来細胞株Neuro2a細胞の核抽出液から新規の相互作用因子の取得に成功し、数種類の新規LSD1複合体構成因子を同定することに成功することができた。なかでも、神経細胞特異的に発現する因子を数種得ることができたため、これらの因子について神経分化における役割について現在鋭意解析中である。核内受容体は、リガンド依存的にその標的遺伝子群の発現調節を行うDNA結合性転写因子である。近年、このような転写制御には、ピストン修飾やクロマチン構造変換を司る複数の転写共役因子複合体群が関与していると考えられている。TLX(NR2E1)は構成的転写抑制能を持つオーファン核内受容体である。TLXは、発生時の大脳および中脳の神経上皮、網膜、嗅球に限局した発現が見られ、さらにノックアウトマウスを用いた解析から、成体神経幹細胞の未分化維持に寄与するとの報告がなされている。しかし、TLXに関する生化学的解析や、転写共役因子の報告は少ない。そこで我々は、TLXの転写抑制機構を解明する目的で、ヒト網膜芽細胞腫由来細胞株Y79細胞の核抽出液を用いた生化学的精製により相互作用因子を探索した結果、TLXに結合する複合体の一つとしてLSD1複合体を見出した。ピストン脱メチル化酵素LSD1はTLXに直接結合し、さらにLSD1はレポーターアッセイにおいて、そのヒストン脱メチル化活性を介してTLXの転写抑制能を促進した。また、クロマチン免疫沈降アッセイの結果、TLXとLSD1は、Y79細胞中でTLXの標的遺伝子の一つである癌抑制遺伝子PTENのプロモーター上に共に存在することが判明した。さらにTLx及びLsD1をRNAiにより発現抑制すると、PTENの転写抑制が解除され、細胞増殖能も抑制された。これらの結果から、網膜芽腫においてLSD1はTLXの共役転写抑制因子として機能し、PTENの発現を抑制し癌細胞増殖を正に制御していることが示唆された。今後は、さらなる新規転写共役因子を探索していく予定である。
歯周病原性菌の付着によるチタン合金の初期腐食評価

歯科用インプラントが抜去される症例の原因の一つであるインプラント周囲炎に焦点を当て、歯周病原性細菌によるインプラント材料(チタンやチタン合金)への耐食性についての検討を行った。特に、歯周病原性細菌であるPorphyromonas gingivalisが産生する硫化物によってチタンがどのような反応をするかについて評価を行った。その結果、in vitro試験ではアルカリ性の硫化物溶液中でチタンの変色が認められ、その原因はチタン表面が酸化されていることが明らかになった。本研究では、歯科インプラントのフィクスチャーが腐食・脱離する原因の一つである細菌感染に着目し、フィクスチャー(チタン合金)の局部腐食機序を解明し、抗菌性を有するチタン合金の創製を目的とする。平成25年度は、研究代表者が学命により長期海外出張中であったため、本研究の研究実績として記載できる内容はない。一方で、長期海外出張中に得られた知見として、チタン合金の石灰化に影響する因子についていくつか検討を行った。この中で滅菌方法が石灰化に影響することを明らかにした。このことは、歯科インプラントの細菌感染への影響についても十分に推測できることであり、本研究の進展に関わる重要な研究となった。本研究では、歯科インプラントのフィクスチャーが腐食・脱離する原因の1つである細菌感染に着目し、フィクスチャー(チタン合金)の局部的腐食機序の解明し、抗菌性を有するチタン合金の創製を目的とする。本年度は、歯周病原性細菌(P.gingivaris)から主に産生される硫化物がチタン合金の腐食に及ぼす影響について、その変色程度と表面反応についてin vitro試験により評価した。0.1%の硫化ナトリウムを含む溶液(MQS)に純チタンを浸漬し、6、12、24および72時間静置した。浸漬前後の色彩から変色度、走査型電子顕微鏡(SEM)による表面観察、X線光電子分光分析(XPS)およびオージェ電子分光分析(AES)による表面化学状態および表面からの深さ方向の元素濃度分布を調べた。参照試料として、硫化ナトリウムを含んでいない超純水(MQ)中でも同様に各項目を調べた。MQに浸漬したチタンは72時間浸漬しても色差は1.5以下であり変色が認めれなかったが、MQSに浸漬したチタンは浸漬時間が長くなるにしたがって色差が大きくなり、72時間での色差は24と明らかに変色していた。SEM観察から、MQSに浸漬したチタンはわずかに粗糙になっていたが、明確な局部腐食や全面腐食は認められなかった。XPS分析によると、MQSに浸漬したチタンでは色差が大きくなり変色が進行するにしたがって、Ti2pスペクトルでは金属由来のピークが減少し、酸化物由来のピークのみとなった。一方で、MQでは72時間後でも金属由来のピークが認められた。AES分析から、MQSに浸漬したチタンではMQに浸漬したものより約47倍の酸化膜の厚みであった。これらのことから、硫化物による純チタンの変色は、酸化反応による酸化膜の厚みの増加が原因であることが明らかとなった。歯科インプラントのフィクスチャーが脱離する原因の1つであるインプラント周囲炎に着目し、フィクスチャー(チタン合金)の局部的腐食機序の解明を試みた。本年度は、硫化物の濃度によるチタンの腐食挙動と歯周病原性細菌(P.gingivaris)の培養によるチタン合金の腐食挙動をin vitro試験により評価した。0.013M、0.05M、0.10Mの硫化ナトリウムを含む溶液(MQS)に純チタンを浸漬し、1、3、7日間静置した。浸漬前後の色彩から変色度、走査型電子顕微鏡(SEM)による表面観察、X線光電子分光分析(XPS)による表面化学状態を調べた。MQに浸漬したチタンは7日浸漬しても色差は1.5以下であり変色が認めれなかったが、MQSに浸漬したチタンは浸漬時間が長くなるにしたがって色差が大きくなった。硫化物の濃度は高い方が変色程度が大きくなることが明らかになった。SEM観察から、MQSに浸漬したチタンはわずかに粗造になっていたが、明確な局部腐食や全面腐食は認められなかった。これらのことから、硫化物濃度および浸漬時間によって純チタンの変色は異なり、その酸化反応による酸化膜の生成が変色の原因であることが明らかとなった。歯科生体材料平成25年度は学命による長期海外出張のため、本研究を十分に遂行することができなかった。本年度は、細菌培養下での電気化学測定および表面分析により本研究を遂行する。本研究では、細菌感染がチタン合金の局部的腐食機序の解明し、抗菌性を有するチタン合金の創製を目的としている。

局部腐食が作用する機序として、口腔内で起こる腐食反応をin vitroで検証する必要がある。本年度は、口腔内細菌としてP. gingivarisが産生する硫化物が純チタンの変色に及ぼす影響について検討した。その結果は、硫化物の酸化によってチタン合金の変色が進行する可能性を明らかにした。また、細菌培養下でのチタンの腐食についても検討を始めている。平成26年度は、細菌培養下での電気化学測定およびその腐食挙動を明らかにする。また、長期海外出張中に得られた成果として、細菌付着に関わる因子に滅菌方法および保存環境が影響することを明らかにした。このことも含めて、細菌付着による腐食の影響を明らかにしたいと考えている。細菌培養下でのチタン合金の変色試験は、その細菌付着や培養期間など不明な点も多く検討が必要である。また、電気化学的腐食試験手法についても局所的な腐食が主であることを考えると、それらを解明するための詳細検討が必要である。平成25年度は研究代表者が長期海外出張でチタン合金での口腔内反応に関する検討を行う。そのため、平成26年度には長期海外出張で得られる成果も含めて、細菌付着によるチタン合金の腐食機構を明らかにし、優れた耐食性を有するチタン合金の創成を目指す。該当なし。
ポジトロンイメージングを用いたダイズ子実へのカドミウム移行メカニズムの解明

ポジトロンイメージングを用いてダイズ植物体内のカドミウム移行の様子を画像化し、子実にカドミウムが蓄積するメカニズムを解明した。ダイズ子実へのカドミウム移行のタイムスケールおよび経路を明らかにし、カドミウムの子実への移行を抑制するためには、より直接的かつ短期的な対策が必要であることを示した。近年、ダイズのカドミウム(Cd)汚染が農業上の深刻な問題となっている。本研究では、ダイズ子実へのCd移行のメカニズムを明らかにすることを目的とし、研究計画に沿って以下の2つの研究を行った。1. Cdのダイズ子実への輸送動態のイメージング画像取得と数理的解析法の確立ポジトロンイメージングとオートラジオグラフィを用い、ダイズ植物体内のCd移行を画像化した。ポジトロンを放出する^<107>Cd(半減期6.5時間)と、ガンマ線のみを放出する^<109>Cd(半減期453日)を実験材料のダイズ植物の水耕液にトレーサとして投与した。生きたダイズ植物体内の^<107>Cdの動態をポジトロンイメージング装置(PETIS)により36時間撮像した。また^<107>Cd減衰後は、^<109>Cdの分布をオートラジオグラフィにより解析した。複数の放射性Cd核種を併用することで、分オーダーから月オーダーまでのCd動態を明らかにできる技術を確立した。PETISにより、Cdが水耕液から根に吸収される過程、地上部へ移行する過程を撮像することに成功した。またPETISとオートラジオグラフィで得られた結果を総合し、Cdが2日以内に子実に到達すること、葉には3日後に到達することが明らかとなった。すなわち、Cdが葉を経由せずに直接子実に移行していることが示唆された。2.生育ステージの変化が子実へのCd輸送に及ぼす影響上記1と同様の方法により、生育ステージの異なるダイズ植物にCdを吸収させ、最終的な収穫期におけるCdの体内分布を比較した。その結果、生殖生長期に吸収したCdは栄養生長期に吸収したCdよりも子実へ分配されやすいことが示された。これまでダイズ子実へのCd移行のタイムスケールや経路は明らかでなかった。本研究によりこれらが明らかになり、Cdの子実への移行を抑制するためには、より直接的かつ短期的な対策が必要であることが示された。
造血幹細胞におけるcーfgr発現と顆粒球・単球系分化の関連

前年度は骨髄球系細胞分化の過程におけるcーfgrチロシンキナ-ゼの発現様式および活性を検討し、cーfgrチロシンキナ-ゼが骨髄球系細胞分化の初期過程よりも分化後期あるいは分化後に機能する可能性を示唆する成績を得た。今年度は成熟好中球におけるcーfgrチロシンキナ-ゼの役割について検討を行った。ヒト末梢血より分離した好中球を顆粒球コロニ-刺激因子(GーCSF)で刺激すると、5ー15分後に分子量100,85,70,55,42,30kdの蛋白のチロシンリン酸化の有意の上昇を認めた。ほぼ同様の時間経過でcーfgrチロシンキナ-ゼの活性化が認められ、GーCSFによる刺激伝達系にチロシンリン酸化およびcーfgrチロシンキナ-ゼが関与する可能性が強く示唆された。好中球を10分間GーCSFで処理した後、白血球走化因子FMLPで刺激するとチロシンリン酸化の著明な増強が認められた。またfMLPも好中球cーfgrチロシンキナ-ゼ活性化能を有することが判明した。このことからGーCSFとfMLP両者の刺激伝達系にcーfgrチロシンキナ-ゼを介した共通の経路が存在すること、および従来知られていたfMLPによる好中球活性化におよぼすGーCSFのプライミング効果にこの経路が関与する可能性が示唆された。チロシンキナ-ゼ抑制剤であるハ-ビマイシンAで好中球を処理するとGーCSF/fMLPによるス-パオキサイド産生が著明に抑制され、このこともこれらの見解を支持するものとなった。またGーCSF処理後5ー15分でcーfgrチロシンキナ-ゼ自身のチロシンリン酸化の程度が著明に減少していることが判明した。このことは好中球における,cーfgrチロシンキナ-ゼ活性化にチロシンフォスファタ-ゼが関与することを示唆した。
哺乳動物中枢神経系の発生と分化における転写制御因子の生理機能

哺乳動物中枢神経系の発生過程においては、未分化な幹細胞より多様な細胞群が生み出される。本研究では、神経幹細胞由来の細胞株MNS-70を用いて、細胞間相互作用を媒介するNotchシグナル伝達系による幹細胞の分化制御機構を解析した。Notchシグナルの生理機能を探るために、活性化型Notchとして機能する2種類のcDNA断片、Notch1-A(Notchの細胞内領域全てを含む)、およびNotch1-B(ankyrinドメインのみを含む断片)を作成した。これら2種類の断片はいずれも、転写制御因子RBP-Jに依存してHes-1遺伝子の発現を誘導する活性を持っていた。MNS-70細胞にこの2種類の活性化型Notch1を発現させたところ、Notch1-A発現株ではニューロン、グリアの分化がともに顕著に阻害されており、一方Notch1-B発現株ではニューロンの分化のみが選択的に抑制されていた。また、Notch1-A発現細胞では幹細胞の分化初期にHLH型転写因子Mash-1が機能する過程が、またNotch1-Bの場合、より後期のニューロンとグリアの細胞系譜の分岐点あるいはそれ以降の過程が抑制されていることが明らかになった。さらに、Notch1-A断片あるいはショウジョウバエのNotchシグナルの下流で機能するdeltexの相同遺伝子Deltex-1を高発現させると、Mash-1の転写活性化機能が強く阻害された。一方Notch1-B断片あるいはRBP-Jには、このような活性は認められなかった。本研究の結果、Notchシグナル伝達系は哺乳動物中枢神経系の発生過程において、幹細胞からのニューロン、グリアの分化の複数の段階で機能しており、そのシグナル伝達過程でRBP-JとDeltex-1がそれぞれ異なる機能を担っていることが明らかとなった。
送粉共生系と植物-植食者系における共進化と共種分化

コミカンソウ科の絶対送粉共生系と植物-植食者系について、パートナー同士の共進化と共種分化に関する調査を行なった。その結果、送粉者であるハナホソガの寄主識別に花の匂いが重要な役割を果たしていること、ハナホソガは能動送粉行動を中新世に1回獲得し、寄主転換を遂げつつ、寄主植物とともに相乗多様化を遂げたこと、ホソガの寄主特異性は、絶対送粉共生系のほうが植物-植食者系よりも高いことが明らかになった。コミカンソウ-ハナホソガ絶対送粉共生系は,きわめて種特異性の高い送粉者によって植物の送粉が行なわれるという類い稀な例である.種特異性の高いホソガがどのように植物の遺伝子流動を制御し,種分化を促進しているかについて、ホソガのこれらの匂いの反応と誘引効果,送粉・産卵行動の誘導などの分析を通して解析する.また,植物と送粉者のそれぞれの系統樹の分岐関係を比較することによって,両者の種分化が並行的に進行したかどうか、共生関係から寄生関係への転換がもしあるとしたらどのような条件下で起こるのかを、解析する。また,植物と送粉者のそれぞれの系統樹の分岐関係を比較することによって,両者の種分化が並行的に進行したかどうか、共生関係から寄生関係への転換がもしあるとしたらどのような条件下で起こるのかを、解析する。一方,コミカンソウ科には,送粉をする胚珠寄生性のホソガとは別に,系統的に近縁な潜葉性のホソガが見られる.送粉者と植食者それぞれの系統樹を作成し、両者の種分化様式を,寄主植物の多様化様式と比較しあうことによって,共生と寄生という種間関係の違いがもたらす進化的影響を浮き彫りにする.コミカンソウ科の絶対送粉共生系と植物-植食者系について、パートナー同士の共進化と共種分化に関する調査を行なった。コミカンソウ科のカンコノキ属およびその近縁属(オオシマコバンノキ属、コミカンソウ属、ヒトツバハギ属、アカハダコバンノキ属、アマメシバ属)のさまざまな種を中心に、雌花の形態、植物の系統、送粉様式、胚珠寄生ホソガの送粉/産卵行動,ホソガ類の形態・系統に関するフィールド調査と室内実験を行なった。まず、カンコノキ属の5種(カンコノキ、ウラジロカンコ、カキバカンコ,ヒラミカンコ,キールンカンコ)で、袋掛け・人工交配などの操作実験をもとに、自殖率、送粉効率、間引き様式などの調査を行なった。また花の香りの採集と、ガスクロマトグラフィーによる揮発性物質の分離・同定・定量・生物検定を行なった。その結果,ハナホソガは確かに植物の香りによって誘引されていること,花の香りは種間で顕著な違いが見られることなどが明らかになった。次にラオスにおいて、さまざまな植物の送粉者群集を調査するとともに,コミカンソウ属数種の花の観察を行ない,それらの一部がホソガによって実際に送粉されていることを明らかにした。この結果は、コミカンソウ科において、絶対送粉共生が世界的な広がりをみせていることを示している。次に、カンコノキ属とその近縁属の核遺伝子および葉緑体遺伝子の塩基配列を読み取り、系統解析を行なった。また、カンコハナホソガとその近縁種群の核遺伝子およびミトコンドリア遺伝子の塩基配列を読み取り、系統解析を行なった。また昨年度に発見されたカンコハナホソガの隠蔽種について,形態や行動,分子系統などの調査を行なった。隠蔽種の発見は,この送粉共生系の多様化過程を理解するために重要な示唆を含んでいる。送粉偏利共生に関しては、チャルメルソウ属の送粉様式の調査を行ない、日本産のチャルメルソウ類のほとんどがキノコバエ媒であることを明らかにした。また,チャルメルソウ類の葉緑体および核のDNAの塩基配列より,系統推定および浸透交雑の解析を行ない,送粉者が介在した種分化と,雑種形成が介在した種分化のパターンを明らかにした。さらにチャルメルソウ属各種の花の香りをガスクロマトグラフィーを使っての分離・同定・定量を行なった。コミカンソウ科のカンコノキ属のさまざまな種を中心に、開花フェノロジー、雌花の形態、植物の系統、送粉様式、胚珠寄生ホソガの送粉/産卵行動、ホソガ類の形態・系統に関するフィールド調査と室内実験を行なった。それぞれの種が特徴的な開花フェノロジーを持っており、それは胚珠の発達パターンやハナホソガの成長パターンとも密接な関係にあることが明らかになりつつある。また、カンコノキ属の3種(カンコノキ、ウラジロカンコ、カキバカンコ、)で、花の袋掛け・人工交配などの操作実験を行ない、それを結実まで追跡することによって、自殖率、送粉効率、重複産卵された胚珠に対する間引きの有無などを調べる調査を行なった。またカンコノキ属およびオオシマコバンノキ属の花の香りの採集と、ガスクロマトグラフィーによる揮発性物質の分離・同定・定量・生物検定を行なった。

その結果、ハナホソガは確かに植物の香りによって誘引されていること、花の香りは特に夜に放出されており、種間で顕著な違いが見られることなどが明らかになった。次にラオスの雨緑樹林および照葉樹林において、さまざまな植物の送粉者群集を調査するとともに、コミカンソウ属数種の花の観察を行ない、それらの一部がホソガによって実際に送粉されていることを明らかにした。キノコバエ類によって特異的に送粉されるチャルメルソウ属植物について、葉緑体および核のDNAの塩基配列より、系統推定および浸透交雑の解析を行ない、送粉者が介在した種分化と、雑種形成が介在した種分化のパターンを明らかにした。さらにチャルメルソウ属各種の花の香りをガスクロマトグラフィーを使っての分離・同定・定量を行なった。チャルメルソウ属においても、特定の送粉者の特異的誘引に花の香り成分が重要な働きをしていることが明らかになった。世界各地に分布するコミカンソウ科のさまざまな種において,送粉様式の確認,胚珠寄生性ハナホソガによる送粉・産卵行動の調査を行なった.一方、コミカンソウ科植物とハナホソガ類それぞれの分子系統樹を作成した。これらの生態情報と系統情報を分析することによって、絶対送粉共生がいつ、どこで、どのような植物の上で起源したのかを推定した。その結果、ハナホソガの能動送粉行動は、中新世に、おそらくコミカンソウ属Gomphidium亜属の上で一回だけ起源し、それがコミカンソウ科のさまざまな系統の植物に寄主転換することによって、あらたな絶対送粉共生系を立ち上げ、それがさらに寄主植物との相乗多様化をもたらしたと推定された。また、ハナホソガは少なくとも2回、送粉行動を失って、寄生生活に戻ったことが示唆された。次に、コミカンソウ科のさまざまな属・種の葉の匂いを採集し,GC-MSを使ったその成分分析を行ない,Y字管を使ったその匂いに対するホソガの生物検定を行なった.その結果、絶対送粉共生の植物は、花の匂いに種間で顕著な差が見られるだけでなく、雄花と雌花でも顕著な差が見られることが明らかになった。さらに、琉球列島のカンコノキ属3種で、開花フェノロジーを調査し、さらにそれらの種で、ハナホソガの過剰産卵に対する選択的中絶の有無を調査した。その結果、少なくともウラジロカンコノキにおいて、過剰産卵された子房を選択的に中絶していることが明らかになった。さらに、コミカンソウ科のさまざまな系統の植物の葉に潜孔するホソガの大規模なサンプリングと分子系統解析を行ない、その寄主特異性や種分化様式を分析した。寄生性のホソガでは、共生性のホソガに比べて、寄主特異性がより低いことが明らかになった。コミカンソウ科のカンコノキ属のさまざまな種を中心に、開花フェノロジー、雌花の形態、植物の系統、送粉様式、胚珠寄生ホソガの送粉/産卵行動,ホソガ類の形態・系統に関するフィールド調査と室内実験を行なった。それぞれの種が特徴的な開花フェノロジーを持っており、それは胚珠の発達パターンやハナホソガの成長パターンとも密接な関係にあることが明らかになりつつある。また、カンコノキ属の3種で、自殖率、送粉効率、重複産卵された胚珠に対する間引きの有無などを調べる調査を行なった。その結果、ウラジロカンコノキは、重複産卵された花を間引くことによって、重複産卵への制裁をしていることが明らかになった。またカンコノキ属およびオオシマコバンノキ属の花の香りの採集と、ガスクロマトグラフィーによる揮発性物質の分離・同定・定量・生物検定を行なった。その結果,ハナホソガは確かに植物の香りによって誘引されていること,花の香りは特に夜に放出されており、種間で顕著な違いが見られること、雌雄の花間にも花香の差があることなどが明らかになった。
拡散テンソル画像を用いた言語処理を担う神経基盤の発達研究

本研究の目的は言語処理と密接に関連すると考えられている下前頭回における脳構造の発達を乳児期から成人期早期まで発達について、拡散テンソル画像を用いて検討することである。我々はMRICloudを用いて、下前頭回の白質領域におけるFA値とRD値を算出した。月齢と各指標の関連を調べた結果、FA値については両側の下前頭回で50ヶ月ころまでに急速に増加し、その後は増加が緩やかになることがわかった。また、FA値の左右差の検討を行なった結果、左側でより高い値を示した。この下前頭回路のFA値の側性は、言語処理における左半球優位性が発達期においても同様に認められることを支持することを示唆する結果であるといえる。平成28年度は拡散テンソル画像を用いたROI法によるブローカ野と関連する神経繊維束解析の予備的段階として、1歳から22歳の健常者81名分(男性40名、女性41名)の構造画像(T1強調画像)を用いて、ブローカ野の灰白質体積の測定を行なった。体積測定はテンソル画像を測定するのと同様にマニュアルトレーシングで行なった。ブローカ野の測定にあたっては、脳溝をランドマークとしてブローカ野を弁蓋部(ブロードマン44野)と三角部(ブロードマン45野)に分割した。また測定の信頼性を担保するために、2名の評価者でランダムに選択した10例のサンプルの測定値の一致度を検討し、測定の正確性を担保した。月齢によるブローカ野の灰白質体積の推移を検討した結果、灰白質体積は左側が10.7歳、右側が10.6歳でピークを迎えた後、緩やかに減少していくことがわかった。前頭葉全体と比較して、ブローカ野では灰白質の体積がピークを迎える月齢が、前頭葉全体と比較して、やや遅いことが示された。また、通常脳全体、あるいは前頭葉全体では右側の灰白質体積の優位性が認められるが、ブローカ野では認められなかった。このプローカ野灰白質の左右対称性は灰白質体積のピーク前後で変わらず、発達過程においてブローカ野の左右対称性が維持されることが示唆された。これらの結果から、ブローカ野では特異的な側性のパターンがあり、この側性のパターンは言語処理の左側優位性と関連する可能性があることが示唆された。また、発達過程における灰白質体積の男女差を比較した結果、発達過程において一貫して有意な体積の男女差は認められなかった。このことからも、前頭葉の他部位とは異なるブローカ野の構造的な特異性があることが示唆された。これまでに拡散テンソル画像のROI法による解析のための、構造画像の予備的な解析が終了した。しかしながら、同様の方法でテンソル画像を解析しようとしたものの、うまく解析することができなかったことから、他の方法を用いて解析する必要がでてきている。現在は、解析方法についていくつかの候補を挙げ、最適な解析方法について検討している。そのため、当初の研究計画よりやや進捗が遅れているといえる。本研究の目的は言語処理と密接に関連すると考えられている下前頭回における脳構造の発達を乳幼児期から早期成人期までのT1強調画像と拡散テンソル画像を用いて検討することである。平成29年度は、前年度試みてうまくいかなかったマニュアルトレーシングに代えて、脳画像解析のクラウドサービスであるMRIcloudを利用して、下前頭回の白質領域における、拡散異方性の指標となるfractional anisotropy value(FA値)とミエリン化の程度の指標となるradial diffusivity value(RD値)を算出した。月齢との関連について累乗モデルで回帰分析を行なった結果、左右下前頭回のFA値とRD値が共に月齢と有為に関連することがわかった。その結果、FA値については左右の下前頭回で生後50ヶ月くらいまで増加し、その後左側で増加の幅が緩やかになり、右側ではPlateauになっていた。RD値については、下前頭回の両側で150ヶ月くらいまで減少し、その後ほぼPlateauになっていた。各指標の左右差をそれぞれ検討したところ、RD値については左右差がみとめられなかったものの、FA値については統計的に有意な左右差が認められた(効果量は中程度)。この下前頭回のFA値の側性は、前年度に明らかにした灰白質体積の結果と合わせて、言語処理における左半球優位性が発達期においても同様に認められることを支持する結果である可能性がある。今後は言語能力を測定する検査なども合わせた研究を行い、本研究で得られた結果の解釈の妥当性を確認したいと考えている。今後は、現在所持しているテンソル画像の最適な解析方法を探すことがまず第一の目標となる。いくつかの有力な解析方法の候補があるため、それぞれの方法を試しながら最適な方法を選択する予定である。

その後に、テンソル画像の解析によって得られた値の年齢的推移を検討するとともに、既に測定が終了している灰白質体積との関連を検討する。神経心理学論文の作成が遅れており、英文校正費用として計上した予算が消化できなかった。次年度において、文献複写料および論文の英文校正費用として使用する予定である。
3D-3D多孔質複合材料の創製と応用

本研究ではクチンの構造を柔軟な油脂成分を利用するネットワークポリマーで模倣することで人工クチンを創製し、更にセルロースシートとの階層的複合化を検討することで人工クチクラの開発につなげた。人工クチンの合成にはダイマー酸、リシノール酸といった植物油脂成分を用い、セルロースシートには誘導化したバクテリアセルロース、アモルファスセルロースを使用した。これらを階層化することで人工クチクラを創製した。本研究は、ナノファイバーから構成されるバクテリアセルロース(BC)ハイドロゲルの水媒体が有機溶媒に置換できることに着目し、粘弾性相分離を利用した高分子多孔質体(モノリス)の作製技術と融合させることにより、ファイバーとモノリスからなる3D-3D多孔質複合材料の創製を目的とする。炭素材料の前駆体となるポリアクリロニトリル(PAN)に着目し、BCゲルとPANモノリスのユニークな特徴を融合した階層構造を有する炭素材料(BC-PAN AC)の作製とその電気二重層キャパシタ(EDLC)用電極への応用を検討した。また、BC-PAN ACの構造が電極材としての特性に与える影響を検証した。SEM像より、BC-PANはBCのネットワーク構造とPANの共連続多孔構造が絡み合った構造と、BC由来の積層構造からなる階層的な三次元構造を有していることがわかった。BC-PAN中においてPANはPAN単独での相分離時よりも微細化しており、BCゲルがPANの相分離に影響を及ぼすことが示唆された。EDLC特性をCVにより評価したところ、BC-PAN ACはPAN-ACと比べて、高走査速度時においてもボルタモグラムの形状が理想形である長方形型を維持しており、面積も大きいことから高速応答性に優れていた。また、定電流充放電試験より放電曲線の傾きから両極比容量を算出したところ、BC-PAN ACはPAN-ACと比べて大電流時における容量維持率が高いことがわかり、CVと同様の結果が得られた。SEM観察により、PAN-AC電極は従来の活性炭電極と同様に大きさや形の異なる粒子から成り立っており、粒界がはっきりと観察された。これに対してBC-PAN AC電極では、平板状の粒子がパズルのピースのように組み合わさって整列し、粒界が埋まっている様子が観察され、粒界抵抗が低減したことが示唆された。また、PAN以外に酢酸セルロースやポリメタクリル酸メチルのモノリスとBCとの多孔質複合材料の合成を検討した。計画通りにBCゲルとPANモノリスを用いて、3D-3D多孔質複合材料の合成と焼成・賦活により得られる特異な多孔質炭素の電気化学的特性評価を行った。特異な3D-3D多孔質複合材料に由来する機能を見出しており、所期の目的をほぼ達成した。また、二年目の計画の一部を前出しで実施した。今年度はエチレンービニルアルコール共重合体(EVOH)、酢酸セルロース(CA)などを用いた多孔質BC複合材料を合成し、得られた複合材料の作製条件による内部構造変化や異方性に着目した機械的特性について検討した。BCとEVOHの複合材料(BC-EVOH)の作製には、相分離溶媒としてイソプロパノール(IPA)/水を用いた。BCとCAの複合材料については、相分離溶媒としてDMSO/水を用い、さらに塩基性条件下でCAの加水分解を行うことで、BCとセルロース(CAOH)の複合材料(BC-CAOH)を作製した。BC-EVOHにおいて、IPA/水の溶媒組成および相分離温度によりBCゲル内部での相分離挙動が大きく異なることが見出された。IPA65%の場合、相分離温度による変化はなくEVOHがBCファイバーを覆うように相分離する様子が観察された。またIPA35%の場合、相分離温度により異なる挙動が見られ、20°Cの相分離条件ではIPA65%と同様にEVOHがBCファイバーを覆う様子が確認された。一方、4, -196°Cの条件では、EVOHがBCファイバーと独立した構造を形成する様子が観察された。このような相分離挙動の違いが見られた原因としては、BCとEVOHの間の水素結合やポリマー溶液の粘度の違いが大きな影響を与えると考えられる。またCAを用いて複合材料を作製した場合にはCAがBCファイバーを覆うように相分離する様子が観察され、加水分解したBC-CAOHにおいてもBC特有の内部構造を維持した様子が確認された。初年度に計画通りに研究を実施できたので、二年目は計画通りにBCゲル中でのモノリス形成ポリマー種の拡張を実施する。高分子複合材料