hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
線毛遺伝子型によるP.gingivalisの歯周病原性の判別

Porphyromonas gingivalis線毛遺伝子(fimA)は核酸配列の違いにより5つの型に分類される.Polymerasechianreaction(PCR)法を用いたプラーク細菌叢の分析により,歯周病患者から分離されるP. gingivalis株と,健康な歯周組織を有する被験者からのP. gingivalis株の線毛遺伝子(fimA)型の相違を検索した.30歳以上の健康な歯周組織を有する被験者380名と歯周病患者139名からプラークと唾液を採取し,P. gingivalisの検出とfimA型の決定を行った.87.1%の歯周病患者と,36.8%の健康被験者からP. gingivalisが検出され,そのP. gingivalisのfimA型は,健康被験者では80%近くは1型fimA株であり,逆に歯周病患者では2型と4型fimA株が優性であった.特に,2型fimA株は歯周病との相関が,オッズ比で44と計算され,これまで報告されている中で最も強い歯周病のリスクファクターであることが示された.また,2型fimA株の分布は歯周ポケット深さと強い相関性を示し,8mm以上の深いポケットから検出されるP. gingivalisは90%以上が2型株であった.歯周炎に高い感受性を示す遺伝的素因を有し,早期に重篤な歯周疾患が併発するダウン症候群成人患者と,プラークコントロールが著しく不良な精神発達遅滞成人においても同様の検討を加えたところ,歯周病の重篤度とP. gingivalisの2型がfimA保有株との強い関連性が認められ,どのような因子をもつ宿主においても2型fimA保有P. gingivalisの歯周炎への密接な関与が示された.上記5つの型の線毛に対応するリコンビナントタンパク(rFimA)を新たに作製し,ヒト細胞への付着・侵入能を比較した.上皮細胞へのrFimAの結合実験では,2型rFimAが他のrFimAと比較して34倍量の付着を示し,さらに細胞内への侵入も群を抜いて顕著であった.一方,繊維芽細胞への結合では型別による有意な差は認められなかった.rFimAの細胞への付着・侵入は,抗線毛抗体,抗α5β1インテグリン抗体により顕著に阻害され,同インテグリン分子が線毛を介したP. gingivalisのヒト細胞への付着・侵入に関わっていることが示唆された.さらに,各線毛型の代表菌株を用いた付着実験を行った結果,2型線毛遺伝子を保有する株は,30%と高い上皮細胞への侵入率を示したが,3,4,5型線毛株の侵入率は2-5%であった.これらの結果から2型線毛遺伝子を保有するP. gingivalisは口腔内上皮細胞への高い付着・侵入能を有し,上皮によるinnnate immunityを踏破し歯周組織への定着を果たすと考えられ,同遺伝子型のP. gingivalisが歯周病の発症に強く関与していることが示唆された.Porphyromonas gingivalis線毛遺伝子(fimA)は核酸配列の違いにより5つの型に分類される.Polymerasechianreaction(PCR)法を用いたプラーク細菌叢の分析により,歯周病患者から分離されるP. gingivalis株と,健康な歯周組織を有する被験者からのP. gingivalis株の線毛遺伝子(fimA)型の相違を検索した.30歳以上の健康な歯周組織を有する被験者380名と歯周病患者139名からプラークと唾液を採取し,P. gingivalisの検出とfimA型の決定を行った.87.1%の歯周病患者と,36.8%の健康被験者からP. gingivalisが検出され,そのP. gingivalisのfimA型は,健康被験者では80%近くは1型fimA株であり,逆に歯周病患者では2型と4型fimA株が優性であった.特に,2型fimA株は歯周病との相関が,オッズ比で44と計算され,これまで報告されている中で最も強い歯周病のリスクファクターであることが示された.また,2型fimA株の分布は歯周ポケット深さと強い相関性を示し,8mm以上の深いポケットから検出されるP. gingivalisは90%以上が2型株であった.歯周炎に高い感受性を示す遺伝的素因を有し,早期に重篤な歯周疾患が併発するダウン症候群成人患者と,プラークコントロールが著しく不良な精神発達遅滞成人においても同様の検討を加えたところ,歯周病の重篤度とP. gingivalisの2型がfimA保有株との強い関連性が認められ,どのような因子をもつ宿主においても2型fimA保有P. gingivalisの歯周炎への密接な関与が示された.上記5つの型の線毛に対応するリコンビナントタンパク(rFimA)を新たに作製し,ヒト細胞への付着・侵入能を比較した.上皮細胞へのrFimAの結合実験では,2型rFimAが他のrFimAと比較して34倍量の付着を示し,さらに細胞内への侵入も群を抜いて顕著であった.一方,繊維芽細胞への結合では型別による有意な差は認められなかった.rFimAの

細胞への付着・侵入は,抗線毛抗体,抗α5β1インテグリン抗体により顕著に阻害され,同インテグリン分子が線毛を介したP. gingivalisのヒト細胞への付着・侵入に関わっていることが示唆された.さらに,各線毛型の代表菌株を用いた付着実験を行った結果,2型線毛遺伝子を保有する株は,30%と高い上皮細胞への侵入率を示したが,3,4,5型線毛株の侵入率は2-5%であった.これらの結果から2型線毛遺伝子を保有するP. gingivalisは口腔内上皮細胞への高い付着・侵入能を有し,上皮によるinnnate immunityを踏破し歯周組織への定着を果たすと考えられ,同遺伝子型のP. gingivalisが歯周病の発症に強く関与していることが示唆された.Porphyromonas gingivalis線毛遺伝子(fimA)は核酸配列の違いにより5つの型に分類される.Polymerasechianreaction(PCR)法を用いたプラーク細菌叢の分析を行い,歯周病患者から分離されるP.gingivalis株と健康な歯周組織を有する被験者からのP.gingivalis株の線毛遺伝子(fimA)型の相違を検索した.その結果,重度の歯周炎患者から検出されたP.gingivalisは90%以上がII型線毛を有する菌であるという極めて興味深い結果を得た.歯周炎との相関の相関の強さ示すオッズ比は,II型線毛のP.gingivalisでは44であり,II株線毛株は歯周病の有力な原因因子であると考えられた.歯周炎に高い感受性を示す遺伝的素因を有し,早期に重篤な歯周疾患が併発するダウン症候群成人患者と,プラークコントロールが著しく不良な精神発達遅滞成人においても同様の検討を加えたところ,歯周病の重篤度とP.gingivalisのII型線毛保有株との強い関連性が認められた.実験室レベルでの研究において,5つのタイプのリコンビナント線毛を新たに作製したところ,他の型の線毛タンパクに比べ,II型線毛タンパクは上皮細胞内へ有意に高い侵入能を示すことも明らかとなり,II型線毛は強力な歯周炎リスク因子であることを支持している.現在,細胞間接着因子であり,歯周組織の修復に関与するα5β1,αvβ3インテグリン分子を強発現させたCHO細胞を用いて,各リコンビナント線毛との結合解析をBlAcoreを用いて行っている.また,新たに6番目のP.gingivalis線毛遺伝子を同定し,ジーンバンクに登録するとともに,その病原性を探っている.歯周病原性細菌P. gingivalisの菌体表層構造物である線毛は,本菌の様々な病原性の発揮に関与していると考えられている.我々はこれまで,線毛サブユニットFimA遺伝子(fimA)の塩基配列の違いに基づき線毛を5つの型(I-V型)に分類し,さらに歯周炎発症とII型線毛をもつP. gingivalisとの臨床的相関を報告した.しかし,線毛型の相違が本菌の病原性に及ぼす影響については不明である.そこで本年度研究では,線毛型の差異がP. gingivalisの病原性に及ぼす影響について検討を加え,歯周病診断に用いることを目的とした.P. gingivalis株はATCC33277(I型線毛), HW24Dl(II型), 6/26(III型), HG564(IV型), HNA99(V型)を用いた.細胞は,ヒト咽頭粘膜上皮細胞株HEp-2細胞,ヒト口腔粘膜上皮細胞株KB細胞,ヒト歯肉繊維芽細胞を用いた.I-V型リコンビナント線毛(rFimA)を蛍光ビーズに結合させ,共焦点レーザー顕微鏡により細胞への付着・侵入を解析した.付着阻害実験には,抗線毛抗体,抗インテグリン抗体,RGDペプチドを用いた.菌体の細胞への付着・侵入実験には[^3H]-P. gingivalisを用いた.上皮細胞へのrFimAの結合実験では,II型rFimAが他のrFimAと比較して3-4倍量の付着を示し,さらに細胞内への侵入も顕著であった.
神経回路の選択的可視化と操作を実現するウイルスベクターシステムの開発

本研究では、新規に開発する逆行性感染型ウイルスベクターや順行性感染型ウイルスベクターを利用して、特定の神経回路を構成するニューロン集団の選択的可視化や活動操作をおこなう新規手法を開発し、霊長類において神経回路の機能シフト研究をおこなうための基盤技術を確立するためのシステム開発研究を行っている。今年度は、ジャンクションが最適化されたキメラエンベロープタンパク質を利用したNeuRet型逆行性感染型レンチウイルスベクター(FuG-E)とHiRetベクターであるFuG-B2型の霊長類(マカク・マーモセット)およびげっし類(ラット)における感染動態や注入部位における免疫反応などの差異を線条体注入系において解析した結果、FuG-E型ベクターがどの種・どの投射系においてもFuG-B2型と同等以上の逆行性感染効率を示し、またFuG-B2型が注入部位において組織損傷と免疫誘導を引き起こすのに対し、FuG-E型は引き起こさないことを報告した(Tanabe et al., 2019 Sci Rep)。また、同様の解析を皮質注入系においても実施し、論文を投稿準備中である。一方、アデノ随伴ウイルスベクターのキャプシド改変を行い、霊長類において高い神経細胞選択性と外来遺伝子発現能を両立するウイルスベクターの開発に成功し、霊長類における化学遺伝学、光遺伝学、および光イメージングに適用した(論文投稿準備中)。さらに、独自に開発した狂犬病ウイルスベクターのゲノム改変によって作成した、ゲノム複製能や外来遺伝子発現量が異なる複数の感染伝播能欠損型ベクターの性状解析を行い、低細胞毒性型、長期発現型の伝播能欠損型狂犬病ウイルスベクターの開発を進めた。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。今年度は、まずジャンクションが最適化されたキメラエンベロープタンパク質を利用したNeuRet型逆行性感染型レンチウイルスベクター(FuG-E)とHiRetベクターであるFuG-B2型のの霊長類(マカク・マーモセット)およびげっし類(ラット)における感染動態や注入部位における免疫反応などの差異を線条体注入系において解析した結果、FuG-E型ベクターがどの種・どの投射系においてもFuG-B2型と同等以上の逆行性感染効率を示し、またFuG-B2型が注入部位において組織損傷と免疫誘導を引き起こすのに対し、FuG-E型は引き起こさないことが明らかになった(論文投稿中)。また、同様の解析を皮質注入系においても実施した(論文準備中)。一方、アデノ随伴ウイルスベクターのキャプシド改変を行い、霊長類において高い神経細胞選択性と外来遺伝子発現能を両立するウイルスベクターの開発に成功し、霊長類における化学遺伝学(DREADD法)に適用した。交付申請書の研究の目的および実施計画欄に記載した、低細胞毒性型、長期発現型の逆行性感染型ウイルスベクターの開発、投射線維の光刺激による神経路選択的活動操作法に適したウイルスベクター開発において当初見込んだ通りの成果を得ており、一部は論文投稿中であり、他にも論文投稿準備を進めている。また翌年度に本格的に開始する、逆行性感染型ベクターを利用した経路選択的活動操作法・細胞メージング法の確立、および霊長類における投射線維の光および薬剤刺激による神経路選択的活動操作法確立に関してもベクター開発や作成などが当初予定通り準備が進んでいるため。

研究はおおむね順調に進展していると考えられるため、今後も当初予定に従い、前年度開発した逆行性感染型ウイルスベクター(逆行性感染型レンチウイルスベクター、伝播能欠損型狂犬病ウイルスベクター)に関しては、検証実験結果を論文としてまとめるとともに、同ベクターを利用した霊長類における光および薬剤刺激による経路選択的活動操作法の確立研究を進める。また、軸索末端の光刺激による、特定神経路の選択的活動操作法に関しては、前年度開発した改変アデノ随伴ウイルスベクターの発展検証実験結果を論文としてまとめるとともに、光刺激ないしは薬剤刺激が、注入部位が投射を送る複数の領域毎に、かつ同一個体で可能である実験システムの確立を目指し研究を推進する。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
インドの天文学・暦法の伝統と近代化

インドの古典天文学とそれに基づいた暦法の伝統がどのような形で現代に生き続けているかを、サンスクリット原典の研究と、インドおよびネパールにおけるフィールド調査によって明らかにした。サンスクリット文献では特に『ヤヴァナ・ジャータカ』、『アールヤバティーヤ』に対するバースカラ一世の注釈書、『スールヤシッダーンタ』を読み、写本研究の重要性を再認識し、ネパールでは『ヤヴァナ・ジャータカ』の新しい写本を発見した。ネパールでは王制が倒され新体制になっても伝統的な暦が生き続けていることを確認した。南インドのケララ州では占星術師たちのインタビューを行い、貝殻による計算が生き続けていることを知った。古代インドの数理科学の代表である天文学と、その応用としての暦法に注目し、歴史的に考察する一方、伝統的な暦法と、それを用いる占星術が、近年のコンピュータの登場によって変容しながらも生き続けている現状も調査し、インドにおける伝統と近代化問題の一側面を明らかにするのが本研究の目的であるが、そのために今年度は2度にわたってインドを訪問し、成果をあげた。1.まず2010年8月に、国際数学者会議の分科会としてケララ州コジコーデで開催された「古代数学史」に関する会議に参加し、インドの三角関数の歴史を概観し、インド天文学と暦の背後にある数値計算の特徴を明らかにした。2.南インドの聖地ティルマラで開催された「ヒンドゥーダルマ指導者会議」の主催する「伝統暦の数学」と題する会議に参加し、伝統暦の在り方に関する様々な意見を聞き、暦製作者たちと意見を交換し、私自身のパンチャーンガプログラムと、「欠月」について発表した。これら2度のインド訪問で、多くの伝統暦を収集した。3.インド暦に大きな影響を与えた『スールヤシッダーンタ』のサンスクリット原典研究をおこない、そこに用いられている天体モデルとアルゴリズムを再考した。これについては、8月の訪印に際して、IT BombayのRamasubramanian准教授(インド数理科学史)を訪問し、教授の下で研究を行っている博士課程の学生たちと意見を交換した。古代インドの数理科学の代表である天文学と暦法に注目し、歴史的に考察する一方、伝統的な暦が、近年のコンピュータの登場によって変容しながらも生き続けている現状を調査し、伝統と近代化問題の一側面を明らかにするのが本研究の目的である。今年度はネパールとインドを訪問して次のような成果をあげた。1. 2011年8月18日から25日までネパールのカトマンズで調査。(1)国立古文書館(National Archives)で館長と面会、最近のこの古文書館の活動について情報を得る。図書館員の協力により、データベースにアクセスして、本研究に関連する写本情報を得た。Pingree教授が『ヤヴァナ・ジャータカ』を校訂出版したときに用いた写本を実見して、帰国後入手。さらにデータベースではBrhadyavanajatakaと登録されているものが、実見により『ヤヴァナ・ジャータカ』の新たな写本であることが判明した。これも帰国後入手した。これらの写本に基づいて、Pingree教授の校訂本の再検討を開始。(2)ネパールにおける伝統的な天文学のすぐれた研究者であった故Nayaraj Pallt先生の子息でサンスクリット学者のMahesh Pant氏を訪問、所蔵された貴重な文献を実見した。(3)ネパールの暦法委員会を訪問し、委員長のSurya Dungel氏と面談。この委員会が承認している伝統暦がインド古典天文学書『スールヤ・シッダーンタ』に基づいていることを確認。2. 8月25日から28日までベナレス・ヒンドゥー大学の伝統天文学の学部を訪問。ここでの教育がサンスクリット文献に基づきながらある程度近代天文学も取り入れていることを確認。この学部で出版されている伝統暦の作者と面談し、その暦が『スールヤ・シッダーンタ』に基き、しかもコンピュータピュタは用いず伝統的な手計算で準備されていることを確認。1.文献研究の成果:2011年にカトマンズの古文書館で『ヤヴァナジャータカ』の新たな写本を発見した。これはPingree教授が校訂本を出版したときには知られていなかったものであり、教授が判読不能としていた部分の読解に大きな手がかりを与えるものであることがわかった。とくに教授の校訂本の奥書の部分を今回新たに入手した写本の写真と比較して再検討した結果、この書の散文テキストが西暦269年に韻文化されたという解釈は誤りであることが判明した。散文訳を西暦150年ごろとすることにも十分な根拠がなく、「事物数」の用例も見られないことが明らかになった。2.現地調査の成果:(1)ケララ州での調査。

2010年に北部のコジコーデ、2011年に中部のトリシュール、2012年に南部のトリヴァンドラムで占星術師にインタビューし、貝殻を用いる計算法が生きていることを確認し、記録した。(2) 2011年カトマンズでの調査。ネパールでは2008年に革命が起こり、王制が廃止されたが、かつての「王宮占星術師」の役割を新政府で果たしているのは、科学アカデミーの中にある「暦法委員会」の委員長であることがわかった。現委員長のドゥンゲル氏に面会し、貴重な情報を得た。ネパールで刊行されている伝統暦はインドの古典天文学書『スールヤ・シッダーンタ』に基づいているが、日月食の計算のためには現代天文学を用いている。(3) 2010年聖地ティルマラで「ヒンドゥー・ダルマ指導者会議」が招集した「伝統暦の数学」というテーマの全国大会に出席。インド人の価値観を長い間支配してきた『マヌ法典』などに規定されている祭式などの伝統行事の日付をめぐって、伝統的な暦法に現代天文学をいかに取り入れるかという問題について激論があったが、簡単に解決できる問題ではないことを改めて認識した。(4) 2012年トリヴァンドラムの写本図書館で調査。現地調査でしか得ることのできない貴重な情報を得ることができた。とくに『ヤヴァナ・ジャータカ』の新たな写本の発見は、従来の校定本を批判的に再検討するために新たな資料になる。またネパールとヴァーラーナシーにおいて、伝統的な天文学と暦法が生き続けていると同時に、近代天文学を導入する動きがあることも確認できた。24年度が最終年度であるため、記入しない。インドでは現存していない貴重な写本がネパールに存在し、これを入手することができたが、その資料を利用して、従来の校訂本を詳細に検討することが今後の課題である。ネパールでもインドのヴァーラーナシーでも伝統的な天文学と暦法が生き続けていることを確認したが、近代天文学を導入する動きも見られる。そのようなときに、二つの方法がどのように折り合いをつけていくのか、さらに調査する必要がある。今後はとくに南インドでの伝統と近代化の問題を調査したい。
幕末・明治初期における日英対訳会話書の諸本の書誌と受容実態の研究

本年度は、国内での追加調査と総括とを行った。本年度、国内では、鶴見大学図書館、筑波大学付属中央図書館(東京教育大学旧蔵書)ほかの各図書館で閲覧を行い(閲覧の結果、複製本であることが判明した図書館もあった)、E.M.Satow著の会話書『会話篇』(Kuaiwa Hen, twenty five exercises in the Yedo colloquial, for the use of students.)等を対象資料とする追加調査を行った。『会話篇』に関しては、予定していた北海道大学附属図書館(札幌農学校文庫旧蔵書)の閲覧が叶わなかったが、現在知りうる範囲での閲覧をほぼ終えることができた。その結果、上記資料PART Iに関しては初刷、再刷の2系統が出版されていること、初刷本の数が非常に少ないこと、を確認した。これに対し、PART IIは、1系統の出版のみが確認された。また、その他の書誌研究としては、英学会話書の嗜矢とされるJ.Liggins著の会話書『英和日用句集』に関するいくつかの書籍の相互関係を明らかにすることができた。今年度の成果としては、上記の外国人が著した会話書と日本人が著した会話書『英和通弁手引草』『和英通信』との関連性を検証した。関連の事実だけでなく、関連の質にも言及できるよう、内容の分析に重点をおいた。併せて、当時の出版状況の調査を行い、当時の英学会話書の全体像をとらえるべく、書目を補う作業を行った。資料群の全貌を捉えていくことは、今後の大きな課題となる。本年度は計画に基づき国内・国外の第一次調査を行った。現在、これらの調査結果を踏まえ、調査の不備の確認、来年の詳細な調査へ向けての問題の絞り込みを行っている。例えば、各資料の受容状況をみてみると、各資料の書き込み状況のばらつきが大きいため、詳細に記入されているものを中心に分析を行うなどの対応を検討しなければならないといったことなどである。今後は、未調査の資料について閲覧を進めると同時に、必要な図書館に対しては、再調査を行い資料の整備を進める予定である。物品に関しては、当初の予定どおり、携帯用パソコンとデジタルカメラを購入し、効率的な調査に役立てている。本年度は国外・国内での第二次書誌調査を行った。国外では、イギリスのBritish Libraryを中心に、蔵書の調査・閲覧を行い、国内では、長崎歴史文化博物館を中心に蔵書の調査・閲覧を行った。都内では、国立国会図書館・東京大学国語研究室の所蔵本を中心に資料の収集を行った。本年度は、前年度の調査を受け、E.M.Satow著『会話篇』以外にも調査の対象を広げ、日本人による日英対訳会話書を含めて資料収集を行った。さらに、今年度の調査では、各図書館の所蔵目録にも注目し、関連資料を含めた資料の把握につとめた。現在は、日本人による日英対訳会話書と、欧米人による日英対訳会話書の比較を通してそれらの関連性と位置づけについて検討を行っている。まだ閲覧を終えていない図書館・資料館については、できる限り、来年追加調査を行い、網羅的な調査を目指す。
酸化ニッケル薄膜の抵抗スイッチング効果に対するフォーミング過程の役割

酸化ニッケル薄膜を用いた抵抗変化型メモリ(ReRAM)は次世代不揮発性メモリとして期待されているが、酸化ニッケルの基本的な物性および抵抗スイッチングメカニズムは未だ不明である。本研究では、抵抗スイッチングメカニズムを解明すべく、酸化ニッケル薄膜のフォーミング過程や酸素組成に着目し、抵抗スイッチング特性や薄膜中の欠陥について調べた。アドミッタンス法や初期状態あるいは高抵抗状態における抵抗値の活性化エネルギーから、Pt/NiO_<1.07>/Pt積層構造は正孔をトラップする深さ170meVの位置に存在する欠陥準位からの正孔の熱励起によるバンド伝導を示唆するものと考えられる。急速なユビキタス社会の到来は、いよいよフラッシュメモリの動作特性にさえ限界を突きつけており、低電力・高速・大容量・高書換耐性の新規ユニバーサルメモリが要望されている。酸化物を所定の金属で挟み込んだキャパシタ構造をとる抵抗変化型不揮発性メモリー(ReRAM)は、次世代不揮発性メモリの中でも単純な構造や高いオンオフ比による多値化の実現など、極めて優れたポテンシャルを秘めている。しかし、電圧印加による抵抗スイッチング機構の定量的かつ統一的なモデルが存在せず、この現状がReRAMの実用化への大きな障害となっている。本研究は、二元系酸化物半導体である酸化ニッケル薄膜を用いたReRAMに関する。電極には下部・上部ともに白金を用い、酸化ニッケル薄膜の堆積は反応性スパッタリング法を用いて行った。本年度に得られた主な成果は以下の通りである。1.Si基板上に作製したReRAM素子の抵抗スイッチング効果を確認した。堆積条件を調整することにより、典型的なオンオフ比は約1000と高くかつ安定なものが得られた。2.断面TEMにより酸化ニッケル薄膜内での多結晶領域とアモルファス領域の存在を観察した。また、アニールによる多結晶領域や粒径の拡大を試み、複数のオフ抵抗の存在を確認した。安定性や再現性は不十分であるが、この結果は結晶性と抵抗スイッチング特性の相関を示唆している。3.酸化ニッケル薄膜を金属欠損によるp型半導体(酸素組成は1.07)、縮退した高ドープn+型シリコン基板を電極としたpn+接合を作製し、その接合容量にアドミッタンス法を適用して酸化ニッケル薄膜の欠陥準位の評価を行った。欠陥準位は価電子帯からの深さ170meVの位置に単一に存在し、その密度がアクセプタ密度と同等もしくはそれ以上と高いことが判明した。この準位を精査することで、酸化ニッケル薄膜中の電導機構延いては抵抗スイッチング機構の解明につながるのではないかと考えられる。酸化物を所定の金属で挟み込んだキャパシタ構造をとる抵抗変化型不揮発性メモリ(ReRAM)は、次世代不揮発性メモリの中でも単純な構造や高いオンオフ比による多値化の実現など、極めて優れたポテンシャルを秘めている。しかし、電圧印加による抵抗スイッチング機構の定量的かつ統一的なモデルが存在ず、この現状がReRAMの実用化への大きな障害となっている。本年度は酸化ニッケルの組成に着目して、種々研究を行った。得られた主な成果は以下の通りである。1.通常酸素過剰となる酸化ニッケルを作製し、大気中でゆるやかなアニール(温度300度)を行うことで抵抗スイッチング効果が発現することがわかった。このアニールで見られる酸素組成の微増がフォーミング前後における導電パスの経路に本質的な変化をもたらしていることが示唆された。2.酸素組成1.05-1.20(p型半導体)の酸化ニッケル中の欠陥準位の定量評価にアドミッタンス法を用いた。酸素組成が1.10以上では欠陥準位の価電子帯からの深さが100meV以下であり抵抗スイッチング効果が見られないが、酸素組成1.07以下では100meV以上の位置に単一の欠陥準位が存在し、抵抗スイッチング効果を示すことがわかった。抵抗スイッチング効果の発現には、欠陥準位の深さやその密度、正孔の放出時定数に一定の条件が存在することを見出した。
カルシウム感受性色素を用いたシナプス伝達のシナプス終末とシナプス後反応の同時測定

NADA型グルタミン酸受容体を介したのカルシウムの流入を解析するためにカルシウムイメージング法とWhole-Cell Patch Clamp法を併用して,自発性伝達物質放出に伴うシナプス電流とシナプス後細胞樹上突起内の一過性カルシウム濃度上昇を解析した。大脳皮質細胞より作成した培養神経細胞を用い,カルシウム感受性色素を含んだPatch電極をWhole-Cellの状態にする事により神経細胞に投与した。細胞外液のマグネシウムを除く事によりNMDA型グルタミン酸受容体の静止膜電位におけるマグネシウムブロックを解除した。シナプス後細胞の樹上突起内のシナプス伝達に伴う一過性カルシウム上昇には下記のような性質があった。1)1つのPointから始まり抹消側と中枢側の両側に広がる。2)開始地点で最もSharpな立ち上がりとPeakが見られる。この系を用いて,シナプス後細胞のNMDA型グルタミン酸受容体の飽和の可能性の検討を試みました。平均のカルシウムの上昇の大きさは0.49±0.25μM,分散は0.28±0.11でした。単一Packetによって活性化されるNMDA型グルタミン酸受容体の数は5個から8個といううことが知られています。グルタミン酸が結合した受容体が等しい確率で開くとすると,平均の反応はNxPo,SD^2はNxPox(1-Po)で与えられます。よって,そこから期待される分散は0.25から0.35と計算され,観察された分散は受容体の確率的開口で説明できます。以上より,シナプス部位におけるNMDA型グルタミン酸受容体は一つのVesicleからの神経伝達物質によって飽和している可能性が高いと結論されました。
ナノスケール疲労損傷機構の解明に基づく高耐疲労性を有するナノ結晶構造材料の創製

一つの結晶粒径が300500ナノメートルの超微細結晶粒P/Mアルミニウム合金の疲労き裂進展抵抗の改善を目的とした塑牲予加工の影響について次年度に引き続き評価を行うとともに,疲労き裂進展挙動に及ぼす荷重変動の影響を明らかにするとともに,中高温域での疲労強度特性についての検討を行った.2段繰返し変動荷重下では従来材に比べてき裂進展速度の遅延の程度が小さいことが明らかとなった.これは,本材のき裂開閉口挙動の主要因子が破面粗さによるものであり,従来材のような塑性誘起き裂閉口が主要因子となる場合と比べて高レベル荷重のき裂開閉口挙動に及ぼす寄与が小さいことに起因していることが明らかとなった.き裂開閉口挙動を考慮した有効応力拡大係数範囲による整理では,変動荷重下のき裂進展速度曲線は一定振幅荷重下のそれとよく一致し,荷重変動の影響はき裂開閉口挙動により説明できることが明らかとなった.中高温域の疲労強度特性に関して,塑性予加工を与えない材料では,き裂発生機構への温度依存性は認められず,粉末粒界面でき裂発生が生じていた.また,温度による疲労強度の低下は従来材に比べて小さいことが明かになった.また,き裂進展速度は高温環境下で高速となるが,その程度は従来材に比べて小さい.本材は温度上昇によるヤング率の低下が抑えられておりこのため進展抵抗の低下も抑制されたものと思われる.一方,塑性予加工材においては引張強度が205°Cで約半分に低下するのに対して,疲労強度は2割程度しか低下せず,高温環境下での疲労特性が優れていることが明らかとなった.しかしながら.塑性予加工材では介在物起点とした破壊が多く見られ,温度上昇により介在物と母相の界面接着強度が低下したものと考えられる.一つの結晶粒径が300500ナノメートルの超微細結晶粒P/Mアルミニウム合金の疲労き裂進展抵抗の改善を目的とした塑牲予加工の影響について次年度に引き続き評価を行うとともに,疲労き裂進展挙動に及ぼす荷重変動の影響を明らかにするとともに,中高温域での疲労強度特性についての検討を行った.2段繰返し変動荷重下では従来材に比べてき裂進展速度の遅延の程度が小さいことが明らかとなった.これは,本材のき裂開閉口挙動の主要因子が破面粗さによるものであり,従来材のような塑性誘起き裂閉口が主要因子となる場合と比べて高レベル荷重のき裂開閉口挙動に及ぼす寄与が小さいことに起因していることが明らかとなった.き裂開閉口挙動を考慮した有効応力拡大係数範囲による整理では,変動荷重下のき裂進展速度曲線は一定振幅荷重下のそれとよく一致し,荷重変動の影響はき裂開閉口挙動により説明できることが明らかとなった.中高温域の疲労強度特性に関して,塑性予加工を与えない材料では,き裂発生機構への温度依存性は認められず,粉末粒界面でき裂発生が生じていた.また,温度による疲労強度の低下は従来材に比べて小さいことが明かになった.また,き裂進展速度は高温環境下で高速となるが,その程度は従来材に比べて小さい.本材は温度上昇によるヤング率の低下が抑えられておりこのため進展抵抗の低下も抑制されたものと思われる.一方,塑性予加工材においては引張強度が205°Cで約半分に低下するのに対して,疲労強度は2割程度しか低下せず,高温環境下での疲労特性が優れていることが明らかとなった.しかしながら.塑性予加工材では介在物起点とした破壊が多く見られ,温度上昇により介在物と母相の界面接着強度が低下したものと考えられる.一つの結晶粒径が300500ナノメートルの超微細結晶粒P/Mアルミニウム合金を用い,一定振幅ならびに荷重比の異なる2段繰返し変動荷重下における疲労き裂進展試験を実施した.また走査型原子間力顕微鏡,電子顕微鏡およびレーザー顕微鏡により疲労破面の詳細観察を行い,ナノスケール疲労損傷機構の解明を試みた.まず一定振幅荷重条件下では,ΔK_<eff>値から計算されるき裂先端での有効繰返し塑性域寸法がき裂進展とともに大きくなり,結晶粒径の数倍程度に達した場合でも結晶粒界き裂進展が支配的であることが判明した.これは,塑性域の拡大とともに結晶粒内き裂進展が支配的となる,結晶粒径が数10μmの従来の洛製アルミニウム合金とは挙動が異なっている.またき裂開閉口挙動計測から,低ΔK域では塑性誘起き裂閉口に対して破面租さ誘起き裂閉口の重畳が顕著に生じることが明らかになった.さらに破面租さ誘起き裂閉口の重畳の程度は,走査型レーザー顕微鏡により測定される破面の10点平均租さR_Zをき裂先端開口変位CTODにて正規化した値と相関があることを示した.2段繰返し変動荷重試験では,低レベル荷重下のき裂進展速度が一定振幅荷重下に比較して遅延するが,遅延の程度は従来の溶製アルミニウム合金と比較して小さいことを明らかにした.これは超微細結晶粒P/M

アルミニウム合金では,塑性域寸法はK_<max>値で決まるものの結晶粒径がナノオーダーであるために塑性域中に粒界は多くなる.したがって塑性ひずみ量は小さくなり,その結果塑性誘起き裂閉口の程度が溶製アルミニウム合金に比べて小さくなったためと考えられる.また2段繰返し変動荷重下においても,塑性誘起き裂閉口に対して破面租さ誘起.き裂閉口が重畳し,破面租さ計測から,ある程度変動荷重下のき裂開口点を予測できることを示した.一つの結晶粒径が300500ナノメートルの超微細結晶粒P/Mアルミニウム合金を用いた前年度の疲労き裂進展特性評価の結果,粉末粒界の接合強度の弱さのためバルクな特性としての延性が低く,その結果として疲労き裂進展抵抗が従来材と比較して低いという問題点が明らかなった.そこで,今年度は延性の向上を目的とした塑性予加工を与え,それが疲労き裂進展特性に与える影響についての検討を行った.塑性予加工は粗形材作成後据込鍛造を行うことで付与しており,据込率30%,45%の2種類の材料作成し比較検討した.塑性予加工を施すことで疲労破壊じん性値が向上し,中間進展速度域での疲労き裂進展抵抗が無加工材に比べて優れていることが明らかとなった.45%の強加工における特性は30%材と顕著な差はなく,30%程度の予加工が適していることが分かった.その反面,疲労き裂進展下限界値が低下する従来の延性材によく見られる傾向も得られたが,全進展速度域においてき裂進展速度曲線の勾配が緩やかとなり,き裂進展を考慮する耐疲労設計の観点からは安全に対する余裕度が向上したことがわかった.一方,同一材料を用いた疲労き裂発生・微小き裂進展試験においては,材料内に含まれるアルミナ介在物もしくは粗大Si結晶を起点として疲労き裂が発生する場合が多く観察された.これら介在物は材料製造時に空気層にふれて酸化したものが混在し,また熱間加工時に成長したものと考えられる.これらは,き裂進展特性には大きな影響は及ぼさないが,疲労き裂発生寿命を極端に短くする悪影響を及ぼすこととなり,製造過程でのこれらの混入防止,Si結晶の粗大化防止技術が今後の検討課題となる.一つの結晶粒径が300500ナノメートルの超微細結晶粒P/Mアルミニウム合金の疲労き裂進展抵抗の改善を目的とした塑性予加工の影響について次年度に引き続き評価を行うとともに,疲労き裂進展挙動に及ぼす荷重変動の影響を明らかにするとともに,中高温域での疲労強度特性についての検討を行った.2段繰返し変動荷重下では従来材に比べてき裂進展速度の遅延の程度が小さいことが明らかとなった.これは,本材のき裂開閉口挙動の主要因子が破面粗さによるものであり,従来材のような塑性誘起き裂閉口が主要因子となる場合と比べて高レベル荷重のき裂開閉口挙動に及ぼす寄与が小さいことに起因していることが明らかとなった.き裂開閉口挙動を考慮した有効応力拡大係数範囲による整理では,変動荷重下のき裂進展速度曲線は一定振幅荷重下のそれとよく一致し,荷重変動の影響はき裂開閉口挙動により説明できることが明らかとなった.中高温域の疲労強度特性に関して,塑性予加工を与えない材料では,き裂発生機構への温度依存性は認められず,粉末粒界面でき裂発生が生じていた.また,温度による疲労強度の低下は従来材に比べて小さいことが明かになった.また,き裂進展速度は高温環境下で高速となるが,その程度は従来材に比べて小さい.本材は温度上昇によるヤング率の低下が抑えられておりこのため進展抵抗の低下も抑制されたものと思われる.一方,塑性予加工材においては引張強度が205°Cで約半分に低下するのに対して,疲労強度は2割程度しか低下せず,高温環境下での疲労特性が優れていることが明らかとなった.しかしながら.塑性予加工材では介在物起点とした破壊が多く見られ,温度上昇により介在物と母相の界面接着強度が低下したものと考えられる.
交感神経活動が筋硬度に及ぼす影響

筋硬度は筋の凝り・張りなどに関係し、筋線維の緊張やゆるみ、筋組織の循環の変化などの影響を受けるため筋疲労や運動パフォーマンスの観点から注目される。また、筋硬度は交感神経の亢進による筋緊張によっても高まると考えられ、自律神経系の活動によって筋硬度が制御されている可能性がある。一方、近年、筋線維の弾性を強く反映する評価法としてShear Wave Elastography(SWE)が開発されているが、従来の押し込み式の筋硬度評価との関係は明確でない。そこで本研究は、筋硬度変動に関わる生理学的要因として交感神経活動と筋硬度の関係を検討し、併せてSWE法と押し込み式筋硬度評価の関係も比較検討する。
拡散集団の食生態と時空分布(同位体による古栄養学、AMS法による年代測定)

1.安定炭素・窒素同位体( ^<13>C・^<15>N)による食性解析(1)メキシコ市テオティワカン遺跡出土人骨のδ^<13>の値は彼らが典型的なC_4植物栽培農耕民であることを示した。また、2千5百年から3千年前のペルー高地人骨も一部はC_4植物を食していたとの結果を得た。(2)南アメリカ南端のフェゴ諸島の先史人骨のδ^<13>Cとδ^<15>N値のパターンは縄文人のそれに近いものであった。(3)北半球と南半球の大気CO_2δ^<13>C値に偏向があるために、中南米地域の植物試料のδ^<13>C値は北半球のそれに比べて低いことが予想されたが、両者に有意の差は認められなかった。(4)化石燃料消費の増大によるトウモロコシ、ソルガム種子のδ^<13>C値の影響を調べた。その結果、最近20年間に十勝の種子ではδ^<13>C値に約1‰低下が見られたが、広島では年度による変動が大きく一定の影響は見られなかった。(5)南極海周辺海域において採取したミンククジラの安定同位体比は極めて低く、低次の餌生物、すなわち、南極オキアミを主餌生物としていることが示唆された。また。マダラシロハラミズナギドリの北太平洋における季節的分布移動様式を明かにした。2.出土人・獣骨の年代測定(1)先史モンゴロイドの残した人骨、獣骨、歯なドの少量の化石からコラーゲンを単離し、加速器質量分析法によりそれらの年代測定を直接行う方法を確立した。(2)骨化石について、国内の約100試料、国外の約50試料、ならびに内外の環境解析に約100試料について^<14>C年代測定を行い、先史モンゴロイド集団の拡散過程とその間の自然環境の解析をした。また。
化学気相成長法による超高温領域で使用する高性能酸素分離膜の作製

将来のエネルギー源として,クリーンで単位重量当たりの発熱量が大きい水素に本研究では着目している.その水素生成法として,水の高温での熱解離現象を利用した高温水蒸気直接分解法を用いることを考えている.この方法を用いるためには高温で水蒸気が解離している状態で水素と酸素を分離する必要があり,高性能な酸素分離材の開発が必要である.本研究では,耐熱性があり,高い酸素イオン導電性を示すZrO_2-Y_2O_3系に,電子導電性を示すTiO_2を添加した混合導電体薄膜を化学気相成長法(CVD)により作製し,導電特性の評価や,酸素分離膜への適用の可能性について検討を行った.原料は比較的低温で昇華し,腐食性ガスを放出しない有機金属化合物を用いた.薄膜の構造はX線回折,ラマン分光法を用い,薄膜は基板に対して(100)面が平行に成長し,立方晶蛍石型構造をとることが分かった.また焼結体ではTiO_2の固溶量が12mol%程度であるのに対し,TiO_2の固溶量の高い組成のものでも単一相を形成しており,CVD法により電子導電性を誘起するTiO_2固溶量の高い混合導電性薄膜の作製が可能であることが分かった.電気導電特性はインピーダンスアナライザを用いて,温度依存性,1000Kにおける酸素分圧依存性を評価した.電気伝導度は焼結体試料で得られた結果と同様にTiO_2の固溶量が大きいほど,空気中での伝導度は減少するが,低酸素分圧雰囲気では伝導度が上昇した.これは電子伝導度の増加によるもので,TiO_2の固溶量が大きい試料ほど電気伝導度の増加率は大きくなった.酸素分離材として利用する際には酸素イオン導電性だけでなく,電子導電性も高くなくてはならないので,CVD法で作製した混合導電体薄膜を用いると酸素分離膜として性能が向上すると考えられる.今後,さらに高温での導電特性の評価,酸素透過率の測定などにより評価を行うことが必要である.将来のエネルギー源として,クリーンで単位重量当たりの発熱量が大きい水素に本研究では着目している.その水素生成法として,水の高温での熱解離現象を利用した高温水蒸気直接分解法を用いることを考えている.この方法を用いるためには高温で水蒸気が解離している状態で水素と酸素を分離する必要があり,高性能な酸素分離材の開発が必要である.本研究では,耐熱性があり,高い酸素イオン導電性を示すZrO_2-Y_2O_3系に,電子導電性を示すTiO_2を添加した混合導電体薄膜を化学気相成長法(CVD)により作製し,導電特性の評価や,酸素分離膜への適用の可能性について検討を行った.原料は比較的低温で昇華し,腐食性ガスを放出しない有機金属化合物を用いた.薄膜の構造はX線回折,ラマン分光法を用い,薄膜は基板に対して(100)面が平行に成長し,立方晶蛍石型構造をとることが分かった.また焼結体ではTiO_2の固溶量が12mol%程度であるのに対し,TiO_2の固溶量の高い組成のものでも単一相を形成しており,CVD法により電子導電性を誘起するTiO_2固溶量の高い混合導電性薄膜の作製が可能であることが分かった.電気導電特性はインピーダンスアナライザを用いて,温度依存性,1000Kにおける酸素分圧依存性を評価した.電気伝導度は焼結体試料で得られた結果と同様にTiO_2の固溶量が大きいほど,空気中での伝導度は減少するが,低酸素分圧雰囲気では伝導度が上昇した.これは電子伝導度の増加によるもので,TiO_2の固溶量が大きい試料ほど電気伝導度の増加率は大きくなった.酸素分離材として利用する際には酸素イオン導電性だけでなく,電子導電性も高くなくてはならないので,CVD法で作製した混合導電体薄膜を用いると酸素分離膜として性能が向上すると考えられる.今後,さらに高温での導電特性の評価,酸素透過率の測定などにより評価を行うことが必要である.
教育実践における地理情報システム(GIS)活用に関する基礎研究

本研究では,GISの教育実践における展開のために利用環境を整備,検証し,技能習得プログラムを開発することを目的として,次の5つの項目について検討した。1.学校教育に利用可能なGISリソースのディレクトリの作成については,GISソフトとともに,農業集落カードや国勢調査などのデジタルデータの利用環境を整備し一覧を作成した。関連文献のデータベースならびにGISの教材化マニュアルをインターネットを通じて情報発信した。2.学校教育に利用可能なGISソフトの比較検討については,技能向上を図りつつ,現職教員を対象に勉強会を実施した。また,ワークショップ「教育GISラウンドテーブルin兵庫」を開催し,小・中・高における実践者やGISソフトの専門家間の意見交換の場を設定した。3.新学習指導要領における教科内容とGISの適用については,兵庫県加東郡教育委員会の協力を得て,小学校3・4年で用いる地域学習副読本のGIS化に取り組んだ。また,附属中学校の選択教科社会および兵庫県立神戸北高校の「地域研究」において授業を実施した。4.総合的な学習の時間におけるGISの適用については,附属中学校と協力して,地域調査,地図学習に焦点をあてたプログラムを構築,実施した。5.教員養成(教員研修)におけるGISの技能習得プログラムの作成については,大学院の授業科目「地域地理学研究法」において授業改善を重ねた。作成したプログラムは,公開講座「地域理解のための地図作成の基礎技術」と神戸市教育委員会の「GIS研修会」に活用した。本研究では,大学教員と小・中・高の現職教員との緊密な協力体制をベースに,教育実践の場を念頭においた研究を進めることができた。本研究の成果に基づいて,学校教育におけるGIS活用に資するリソースと利用環境,実践事例,技能習得プログラムをさらに蓄積,整備,検証することを今後の課題としたい。平成15年度は,(1)学校教育に利用可能なGISリソースのディレクトリ作成,(2)学校教育に利用可能なGISソフトの比較検討,(3)現職教員を交えたGIS技能習得,(4)新学習指導要領における教科内容とGIS適用の検討,(5)教員養成(教員研修)におけるGISの技能習得プログラムの検討を計画した。(1)については,Arc/View,カシミール3D,MANDARA,GeoStudioなどのGISソフト,農業集落カードや国勢調査などのデジタルデータを収集・購入し,その一覧を作成した。またGISと教育に焦点をあてて,174件(2003年2月時点)の関連文献を収集し,そのデータベースを作成した。(3)については,GIS day in関西,GISキャンプなどの講習会に参加し技能の向上を図るとともに,兵庫教育大学において現職教員を対象にGIS技能習得の勉強会を実施した。(4)については,小・中・高の現職教員とともに,兵庫県加東郡教育委員会の協力を得て,小学校3・4年で用いる地域学習副読本のGIS化に取り組んだ。(5)については,兵庫教育大学大学院の授業科目「地域地理学研究法」(受講生のほとんどが現職教員)において,GISの基礎知識の講義に加え,カシミール3DとMANDARAの操作実習ならびにそれらを用いた初等・中等教育における教材開発を授業内容に取り込んで実施するとともに,その授業評価をおこなった。(2)について,本年度は十分な検討ができなかったが,検討するGISソフトは本年度においてすでに完了しており,来年度に詳細な比較検討をおこなう。当初計画以外では,兵庫県立神戸北高校で開設されている科目「地域研究」でのGIS導入をその授業担当者とともに,検討するとともに,研究分担者自ら授業の一部を担当するなどの授業実践をおこなった。研究成果として,南埜(2003),南埜(2004)を発表した。平成16年度は,(1)総合的な学習の時間におけるGIS適用の検討,

(2)新学習指導要領における教科内容へのGIS適用の実践,(3)教員養成(教員研修)におけるGISの技能習得プログラムの検討を計画した。(1)については,兵庫教育大学附属中学校と協力して検討を行った。またその検討には,小学校,中学校,高等学校の連携を視野に入れて,附属中学校の教員だけでなく公立の小学校と高等学校の教員にも参加いただいた。(2)については,昨年度おこなった新学習指導要領における教科内容へのGIS適用の検討を踏まえ,兵庫教育大学附属中学校の選択科社会において,GISを用いた授業を行った。授業は,2年生を対象に,平成16年11月から17年3月の15時間で実施した。(3)については、昨年度に引き続き、兵庫教育大学大学院の授業科目「地域地理学研究法」(受講生のほとんどが現職教員)において、GISの基礎知識、カシミール3DとMANDARAの操作実習ならびにそこで習得した技能を用いて教材開発を行う授業を実施した。この「地域地理学研究法」での実践をもとにして、技能習得プログラムを具体的に設計した。作成した技能習得プログラムは、平成17年度に実施する兵庫教育大学公開講座「地域理解のための地図作成の基礎技術」に反映させ、その有効性を検証する予定である。昨年度計画から継続している、GISと教育に焦点をあてた関連文献の収集は、225件(2004年2月末時点)に達した。この文献データベースについては、平成17年度にも収集を継続するとともに、すでに作成した学校教育に利用可能なGISリソースのディレクトリとともに公開し、情報発信することを計画している。平成17年3月4,5日に,本研究の一環として,ワークショップ「教育GISラウンドテーブルin兵庫」を,兵庫教育大学学校教育研究センターにおいて開催した。同ワークショップでは,小学校,中学校,高等学校における教育GISの実践者やGISソフトのベンダーが集まり,それぞれの教育実践の報告ならびに意見交換を行った。このワークショップを通じて教育GIS実践者間の新たなネットワークを構築するとともに,それぞれの教育実践の共有化を図ること,平成17年度においてもワークショップを開催することが決定した。研究成果として,南埜(2004),南埜・吉本(2005),MINAMINO(2005)を発表した。また上記ワークショップにおいて,兵庫教育大学附属中学校での教育実践について口頭発表した。平成17年度は,(1)総合的な学習の時間におけるGIS適用の実践,(2)新学習指導要領における教科内容へのGIS適用の実践,(3)教員養成(教員研修)におけるGISの技能習得プログラムの実践を計画した。(1)、(2)については,兵庫教育大学附属中学校と協力して検討を行った。この教育実践は、平成16年度の実施に続くもので、選択教科でGISを適用した授業を行った。今年度は、特に、地域調査・地図学習に焦点をあてたプログラムを構築し、実施した。授業は,2年生を対象に,平成16年11月から17年3月の15時間である。
分子クラスター構造最適化法の改良とそれの応用

分子クラスターの安定構造の数は,分子の位置と配向の自由度に対して指数関数的に増大する.そのため,最安定構造を求めるのは,数十分子から構成されるクラスターでも困難である.本研究では,我々が以前に開発した分子クラスター構造最適化法を改良することにより,分子クラスター構造最適化法の確立を目指した.また,最適化法を二酸化炭素クラスターと水クラスターに応用し,最適化法の有用性と両クラスターの構造について検討した.分子クラスターの安定構造の数は,分子の位置と配向の自由度に対して指数関数的に増大する.そのため,最安定構造を求めるのは,数十分子から構成されるクラスターでも困難である.本研究では,我々が以前に開発した分子クラスター構造最適化法を改良することにより,分子クラスター構造最適化法の確立を目指した.また,最適化法を二酸化炭素クラスターと水クラスターに応用し,最適化法の有用性と両クラスターの構造について検討した.1、分子クラスター構造最適化法の改良分子配向の自由度によりクラスターの安定構造の数が増加するため、それの構造最適化は困難である。研究の第一ステップとして、分子配向の効率的な最適化法を検討し、クラスター構造最適化法の効率化を目差した。分子数が20程度以下では、すべての分子の配向をランダムに変化させて、それを初期値として準ニュートン法で局所最適化すると最適構造を求める確率が向上した。一方、20以上の分子から構成されるクラスターでは、同様の方法により新しい局所安定構造を求めることはできたが、より安定な構造を生成することが困難であった。分子の配向に対してランダムな変化を実行する回数、また、配向を変える分子の数について検討し、最適化法を効率化する条件を求めた。2、最適化法の二酸化炭素クラスターと水クラスターへの応用経験的ポテンシャルを用いて、前者の場合には分子数が2から40まで、後者の場合には25までの最適化計算を行った。(1)二酸化炭素クラスター:このクラスターについては、系統的に構造を研究した報告がなく、今回得られた構造のうちの約30のクラスターの構造は新規のものである。レナード・ジョーンス(LJ)ポテンシャルに従う原子クラスターの構造と比較すると、分子の異方性により、二酸化炭素クラスター構造のサイズ依存性における規則性がLJクラスターより低下していることがわかった。(2)水クラスター:最安定構造と分子配向(水素結合の向き)が異なる多くの局所安定構造が得られた。そこで、氷素結合の数を変えずに、それの配向のみを変化させる手法を最適化法に導入することにより、最適構造を求める効率を改善した。また、既報の結果よりエネルギーの低い最適構造を求めることに成功した。分子クラスターの安定構造は、分子の位置と配向の自由度により指数関数的に増加する。したがって、最安定構造をその中から求めるのは困難である。本課題では、この大域的構造最適化の効率的な方法の開発・改良を昨年度に行い、それを二酸化炭素クラスターに応用した。その結果、サイズ(分子数)が40までのクラスターの最安定構造を計算することが可能となった。さらに、25分子までの水クラスターについて計算を実行した。本年度は、昨年度の結果を踏まえ、以下の成果を得た。1、二酸化炭素クラスターの構造のサイズ依存性-構造転移の検出得られた最安定構造の特徴を調べるために、クラスター内に存在する近接13分子の局所構造を解析した。それにより、サイズが35より小さいクラスターでは、20面体構造をベースとした構造を取るが、サイズが35で結晶構造に類似した構造に転移することがわかった。サイズが40までのクラスターの構造を計算したことにより、この構造転移を明らかにすることができた。2、分子数が26から30まで水クラスターの構造最適化-水素結合の構造最適化効率への影響このサイズの水クラスターの構造最適化は、二酸化炭素やベンゼンから構成されるクラスターの最適化より困難であることがわかった。水クラスターの構造最適化の困難さは、水素結合ネットワークの変化により、類似のエネルギーを持つ多くの構造が生成可能であるためであると考えられる。さらに、得られた結果から、本最適化法が既報の構造より安定な構造を検出していることもわかった。以上のことから、分子クラスターの構造化学を研究する上で、本課題で得られた分子クラスター大域的構造最適化法が有効であると考えられる。