hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ウォームアップ効果の生理的要因の解明

従って,一種のウオームアップ効果である,高強度運動に引き続く本運動開始時のVO2促進現象の成因として,筋内の化学反応系に対する筋温上昇によるQ10効果や,血液の酸姓化や温度上昇に伴う酸素解離曲線の右偏による骨格筋へのO2-unloadingの促進といった要因は,直接的には関与していないことが示唆された。ウォームアップの効果としては,筋温上昇によるQ10効果,血液の酸性化や温度上昇に伴うBorh効果による筋への酸素乖離の促進,筋への血液循環の促進,運動に対する神経活動の適応などが上げられている.本研究では,ウォームアップ後の高強度運動での酸素摂取量の応答が早くなることに着目し,それが運動肢への血液循環の促進と関連しているものかどうかについて検討した.被験者5名に,6分間の休息をはさむ6分間の高強度自転車運動を2回行わせた.2回目の運動開始前後の2分間に顔面を冷却し,迷走神経活動の抑制を遅くする試行を行った.対照実験では顔面冷却を行わなかった.その結果,顔面冷却を行った実験試行では,迷走神経活動抑制が遅れたため,心拍数は対照実験に比較して有意に低い値を保った.対照実験では,先行研究同様,1回目の運動に比べ2回目の運動での酸素摂取量の応答が早くなり,ウォームアップの効果を確認できた.ところが,心拍数の上昇が抑えられていた実験試行でも同様に酸素摂取量の応答が早くなり,対照試行との間に有意差はみられなかった.このことから,高強度運動時に,迷走神経活動を抑制して心拍数の応答の遅らせても,酸素摂取量の応答に対するウォームアップ効果は変化しないことが示された(Med.Sci.Sports Exerc.32:S250,2000).また,被験者9名に,自転車運動と同様の高強度脚伸展運動を行わせた.酸素摂取量と併せて,大腿動脈の血流をドップラー血流計を用いて計測した.その結果,酸素摂取量の応答は2回目の運動で早くなるものの,血流の応答は早くはならなかった(Physiologist43:361,2000).これらの結果から,酸素摂取量の応答が早くなるという観点からみたウォームアップ効果は,心拍数や血流の応答が改善されることによってもたらされるものではないことが示唆された.
ゲノム・フェノーム統合解析に立脚した顎顔面非対称の成立機構の解明

顎顔面の非対称は顎口腔機能不全、顎関節の病態や社会心理的な影響を与える。本申請は顎顔面領域の左右非対称を呈する顎変形症をターゲットとし、多元計算解剖学解析に基づいた頭蓋顎顔面形態とヒト大規模ゲノム解析から得られる遺伝情報を融合し、顎顔面非対称病態理解多元化モデルを構築・解析することを目的とした。得られる知見は、非対称を有する顎変形症患者の高度知能化診断・治療への展開基盤となることが予想される。
選択的知覚に基づくスキル学習支援システムの開発

初年度のセンサにより,運動者の動作を解析するシステム開発,また,2年目のフィードバック情報の種類と調整する手法の開発に続き,3年目は,開発した手法に関する評価を実施した.対象動作として,具体的には,運動における特に下肢の代表的な動きであるスクワットを対象とし,カラーマーカーとしても動作するセンサを内蔵したウェアラブルデバイスによって,リアルタイムな支援が行えるシステムを用いて評価を実施した.具体的な評価手法としては,シンボルと呼ばれる,目標値に対し,その差分を可視化(可聴化も可能)した情報によって,運動者は,1人でトレーニングを行いながら,対面指導に相当するフィードバックを手軽に受けられる環境を提案した.このシンボルとして,昨年度開発した,ウェアラブルデバイスのセンサデータの出力とオノマトペを連携させる手法により,トレーニング効果が得られやすい姿勢へと導き,直観的にその姿勢を体現できるかどうかの評価を実施した.なお,評価の一部は,こうした体の動きや体への効果を測定する専門家の知見を得るために,学外の協力者と共同で実施しした.本開発デバイスや,視覚や映像等の複数の聴覚提示可能なシステム,また評価を通じて,本研究が提案した,「選択的近くに基づくスキル学習支援システムの開発」は一定の効果を得ることができた.初年度の目的は,モーションセンサの出力に基づき,運動者の動作を解析するシステムを開発することである.このため,モーションセンサ出力の蓄積システムの開発として,ウェアラブルデバイスのモーションセンサからの出力データをデータベースに蓄積することで,体の特定部位ごとに動きをリアルタイムに把握できるベースシステムを構築した.さらに,動作抽出モジュールの開発として,対象動作を複数設定し,対応する特定部位の空間移動成分をベースシステムより抽出でき,それを変換してアクチュエータへ出力できるモジュールを開発した.また,ベースシステムからの入力データに従い,アクチュエータ出力が受容しやすいように,出力制御系のアルゴリズムを実装した.運動者は学習対象とする特定部位にフィジカルコンピューティングデバイスを装着する.これによって,デバイスに集積されたセンサの出力はデバイス内部処理において運動者の動き(位置や姿勢)が解析される.予め学習者は,対象動作に応じた出力パターンを選択する.パターンに従い,センサからの動作成分データは,即時にアクチュエータの出力に変換される.運動者は,例えばアクチュエータの出力が,例えば熟達者が示す正しいリズム等のプロトコルに従うように,アクチュエータの種類選択も試行錯誤しながら,トレーニングを行うことができる.フィードバック情報の種類・量に関する評価実験として,アクチュエータの各出力を,特定部位の動作成分とどう対応させれば運動者に効果的か,基礎実験を行った.最も重要なセンサおよびアクチュエータを備えたウェアラブルデバイスを独自に開発し,ベースシステムへの蓄積,また必要な情報の抽出/取得できている.さらに,そのシステムを利用した基礎的な実験が計画通り実施できていることから,概ね順調に進展していると判断する.初年度の目的であった,モーションセンサの出力に基づき,運動者の動作を解析するシステムを開発することであった.これに対し,2年目の目的は,実装したセンサにより,フィードバック情報の種類・量の調整を行う手法の検討を中心に行った.動きのポイントを,より意識・理解させるために,前年度に行った試行的なフィードバック(聴覚,視覚)の実験から,本年度は,効果的な手法として,視覚に特化した出力パターンの検討を行った.検討として,熟達者の動きを対象を理想(目標)とする場合に,そのセンサデータと教示映像を対応付けた上で,学習者の動きとの差分を映像上に重畳表示するフィードバック手法を提案した上で,開発・実装・実験を行った.特に本年度は,ウェアラブルデバイスをオノマトペと連携させることで,他者へのスキルの共有・伝達のきっかけとなる学習支援環境を提案した.運動学習映像閲覧システムにおいて,時系列上の一連の動作を細分化し,個々に教材としての意味づけを行う.学習者の教材閲覧に対し,そのトレーニングの成長差分を学習者が実感するために,トレーニングを行っているフィールド上で,教材との差分を視覚フィードバックにより理解支援を行う.対象としては,テニスを対象とした教材の中で,教材作成時に取得したセンサ値と紐づけることで,動画共有サイトなど既存の映像配信システムにで利活用しやすいデバイスウェアラブルシステムを提案している.この環境下で,学習者の動作の成長差分を目標に対し,数値的に表示することが可能であるが,本研究では,動作に対応するオノマトペをコミックフォントに似せて表示する手法をとなっている.トレーニング環境を通じた学習者の成長差分の認識支援を目的に,動画閲覧環境を実装し,重畳表示されるオノマトペのコミックフォントにより,動作のパフォーマンスをフォントの形状に対応させる仕組みを提案した.国際会議1件,および国内会議7件の成果を上げており,順調といえる.初年度のセンサにより,運動者の動作を解析するシステム開発,また,2年目のフィードバック情報の種類と調整する手法の開発に続き,3年目は,開発した手法に関する評価を実施した.対象動作として,具体的には,運動における特に下肢の代表的な動きであるスクワットを対象とし,カラーマーカーとしても動作するセンサを内蔵したウェアラブルデバイスによって,リアルタイムな支援が行えるシステムを用いて評価を実施した.具体的な評価手法としては,シンボルと呼ばれる,目標値に対し,その差分を可視化(可聴化も可能)した情報によって,運動者は,1人でトレーニングを行いながら,対面指導に相当するフィードバックを手軽に受けられる環境を提案した.このシンボルとして,昨年度開発した,ウェアラブルデバイスのセンサデータの出力とオノマトペを連携させる手法により,トレーニング効果が得られやすい姿勢へと導き,直観的にその姿勢を体現できるかどうかの評価を実施した.

なお,評価の一部は,こうした体の動きや体への効果を測定する専門家の知見を得るために,学外の協力者と共同で実施しした.本開発デバイスや,視覚や映像等の複数の聴覚提示可能なシステム,また評価を通じて,本研究が提案した,「選択的近くに基づくスキル学習支援システムの開発」は一定の効果を得ることができた.さらに実験をすすめ,動きのポイントを,より意識・理解させるために,アクチュエータの出力パターン(例:聴覚+視覚,触覚+聴覚,視覚+触覚)を定式化する予定である.また,現在の課題としては,実験における実践的な協力者の確保であるが,地域の教育機関,国内の体育教育関係者を通じて,協力を呼び掛けている.実験が,少人数の規模にとどまったため,信頼性の面から提案内容とシステム評価が完全にできていない.このため,本年度では,被験者の数を増やし,他機関とも連携し,授業などでの評価を実施したいと考えている.他研究室と環境(設備)を共有する等によって,計画よりコストを抑えることができた.前年度に予定してた研究成果公表に関する出張の一部を次年度にずらしたため,その旅費分が次年度に繰り越されることになった.繰り越される分については,当初予定通りに旅費として使用する計画である.コストを抑えた分,実験のための機器を拡充でき,実験規模を拡大して実施する予定である.
雲物理過程を取り入れた三次元モデルによる熱帯擾乱の階層構造のシミュレ-ション

山岬のパラメタリゼ-ションを用いたモデルにより、階層構造を持つ熱帯擾乱をシミュレ-トする目的で数値実験を行った。山岬のパラメタリゼ-ションとは、水蒸気だけでなく、雲水や雨水も予報するもので、メソ・スケ-ル対流を陽に扱うものである。さらに格子点間隔も40kmと小さく、これまでとは質の違った実験が行えた。結果は赤道付近における対流活動が抑制され、超クラスタ-は出現しなかった。それゆえ季節内振動に伴う階層構造はうまく再現できなかった。しかしITCZは南北両半球の緯度10°付近に形成され、かつITCZを構成する擾乱は階層構造を示した。すなわち、100kmスケ-ルのメソ・スケ-ル対流があり、それらが集まって1,000kmまたはそれ以上の組織化された擾乱を形成する。また後者は全体として西進するのに対し、前者はほぼ停滞しており、この点でも階層構造の特徴を再現している。さらにこのような結果を得たことに対して、このモデル特有のいくつかの効果が重要であることも示唆された。今後の方向としては、結果に敏感に効くと思われるパラメ-タに対して異なった値で敏感度実験をする必要がある。とりわけ静的安定度は赤道付近の活発さや擾乱の東西の移動方向に対して敏感であると考えられるので、それに関係する放射冷却に関してはより詳細な実験が必要であろう。このなかで今回は現れなかった季節内振動に伴う階層構造が出現すると思われる。今年度にやったことは大きくいって3つある。ひとつは積雲の効果をパラメタ-ライズしたモデルを用いて熱帯の階層構造の典型例である季節内振動をシミュレ-トしたことである。2つめは、上述のモデルにおいてロスビ-・パラメ-タと呼ばれるものを現実の地球の値より大きくしていってどこまでの大きさならば階層構造が再現されるかをチェックしたことである。これは、雲物理過程を取り入れたモデルを現実的な地球の大きさで走らせることは現在の計算機資源では不可能なので、どの程度まで領域を小さくできるかを見極めるための研究である。3つめは雲物理過程を取り入れたモデルを作るということである。第1の研究においては、モデルの水平分解能を高めることによって、遅い位相速度を持つモ-ドの出現を見た。これによって季節内振動の現実的なシミュレ-ションも可能になった(論文2)。同時に季節内振動の一見奇妙に見えた構造も統一的に理解することができた(論文1)。第2の研究は現在進行中である。今のところ、ロスビ-・パラメ-タを4倍程度大きいものにしても階層構造が再現されるという結果を得ている。大きければ大きいほどモデルの領域を小さくできるので、4倍というのは今後の研究の見通しを明るいものにしていると言える。3番目の研究に関しては少し問題のあることが分かった。すなわち当初はこれまでの既存のモデルを少し改良するだけですむと思っていたが、これまでのモデルはまさに積雲そのものが主役の雲クラスタ-や台風といったものに用いられてきたもので全エネルギ-が保存しないモデルであった。ところがここでの研究対象は積雲のない領域も広く存在する大規模運動であるため、全エネルギ-の保存は強く要請される原理である。従ってもう少し基礎的なところからモデル作りをやっていかないといけないので、現在はそのための基礎的研究を行っているところである。雲物理過程を入れたモデルの計算にはかなりの時間を要するので,効率よく計算を行うことが肝要である。とりわけ,モデルの境界条件、パラメ-タの設定等は事前に十分絞っておく必要がある。このためまず本研究の第一段階として、積雲対流の効果をパラメタライズした一般的モデルを用いて、どの様な条件、パラメ-タで季節内振動の階層構造がうまく表現できるかを探求した。その成果として、季節内振動の一見複雑に見える構造を統一的に解釈することが出来た。

また中緯度との関係に関しても、これまで様々な解析結果が提出されていたが、これを相互作用という観点から統一的に見ることが出来るようになった。これらの詳細な内容に関しては、Itoh and Nishi(1990),Itoh(1991)を参照されたい。次に、雲物理過程を入れたモデルの作成であるが、真に雲物理過程を入れるのはなお現在の計算機資源から考えて無理と判断したので、雲水や雨水を陽に表現し、ダウンドラフトや雨水の蒸発の効果等、雲物理過程の本質的側面を取り入れている山岬のパラメタリゼ-ションで代用することにした。この方法は階層構造のひとつの典型例である台風において十分な結果を得ているものであり、雲物理過程を入れるのとほぼ変わりのない結果が得られると考えられる。この方法を取り入れて、赤道β面上の東西はサイクリック、南北は赤道付近を細かい格子で、中緯度を粗い格子で覆う二重格子差分を用いたモデルを作成した。現在のところ予備的な時間積分を行ったのみであるが、階層構造はほぼシミュレ-トできることを確認している。今後、本格的なシミュレ-シヨンを行い、階層構造の詳細な解析に進んで行く予定である。またこのモデルを球面に展開できれば、次世代の数値モデルとして有望なものであると考えている。
肺胞上皮細胞増殖因子による肺病変修復促進に関する分子生物学的検索

1.肺胞上皮細胞増殖因子による肺障害抑制の機序解明-これまでの研究成果から、(1)ケラチノサイト増殖因子(KGF)の経気道的投与により肺胞II型上皮細胞が特異的に増殖させ、肺表面活性物質・アポ蛋白質遺伝子発現を著明に増加させる、(2)KGFを前投与することでブレオマイシン肺線維症や塩酸肺障害を軽減できること、などが明らかになった。この機序解明のため、急性肺障害ラット肺で、脂質代謝に関与する転写因子C/EBPα、β、δなどの遺伝子発現を検索した。C/EBPδがある種の肺胞II型上皮細胞にのみ発現しており、肺胞II型上皮細胞にsubtypeが存在することが示唆された。C/EBPαとC/EBPδの発現が相補的であり、ブレオマイシン肺線維症ではC/EBPδが、エンドトキシン肺障害ではC/EBPαが強く発現し肺胞上皮細胞の増殖と線維化とに深く関連することが示唆された。2.転写因子C/EBPの肺サーファクタント・アポ蛋白質遺伝子の調節-C/EBPα欠損マウス肺とC/EBPβ欠損マウス肺における肺表面活性物質・アポ蛋白質の遺伝子発現動態を検索した。C/EBPα欠損マウスは、生後すぐ呼吸不全で死亡する。この肺では、SP-A, SP-BとSP-Cの遺伝子の過剰発現がみられ、C/EBPαが肺サーファクタント・アポ蛋白質発現を抑制的に調節していた。肺胞II型上皮細胞に特異的なSP-C遺伝子上で、10個のC/EBP結合部位が推定され、現在この部位の機能的な役割について研究を進めている。3.先天性横隔膜ヘルニア(CDH)の肺低形成に対する細胞増殖因子の肺形成促進-薬剤誘発CDHにvitamin AやKGFを投与し、CDHの発生頻度の抑制と肺形成促進効果を証明した。CDHの発生頻度と肺形成度には関連がなかった。現在その機序解明を進めている。4.骨髄幹細胞からのlung stem cellsの分離と病変修復への応用-GFPラットに5-FUを投与し、骨髄を刺激し、骨髄細胞を採取。培養し血球成分を除いた骨髄幹細胞を静脈投与し、肺胞への生着度を検索。ブレオマイシン肺傷害への生着度と比較検討し、傷害肺への生着が高いことがわかった。さらに、SP-A抗体による染色を行うと、血管から肺組織へ遊走した骨髄細胞の中に、SP-A抗体に染色される細胞があり、肺胞II型上皮細胞に分化していると考えられた。現在これらがKGFに反応するか検索中。反応する場合は、病変修復作用があるか検索を計画している。特に、培養細胞を気管内投与し、骨髄細胞を血管内投与することで、修復促進できるものと期待される。5.KGFの組織修復機能の解明-この研究の一つとして、一過性の脳・脊髄虚血障害に予防効果があるか検索し、KGF mRNAは、脳組織の皮質、海馬や扁桃核に強く発現していた。KGFを持続的に脳脊髄液中に投与することにより、一過性脳虚血障害による海馬CA1領域の遅発性神経細胞死を抑制した。脊髄虚血については、現在検索中である。

ブレオマイシン肺傷害への生着度と比較検討し、傷害肺への生着が高いことがわかった。さらに、SP-A抗体による染色を行うと、血管から肺組織へ遊走した骨髄細胞の中に、SP-A抗体に染色される細胞があり、肺胞II型上皮細胞に分化していると考えられた。現在これらがKGFに反応するか検索中。反応する場合は、病変修復作用があるか検索を計画している。特に、培養細胞を気管内投与し、骨髄細胞を血管内投与することで、修復促進できるものと期待される。5.KGFの組織修復機能の解明-この研究の一つとして、一過性の脳・脊髄虚血障害に予防効果があるか検索し、KGF mRNAは、脳組織の皮質、海馬や扁桃核に強く発現していた。KGFを持続的に脳脊髄液中に投与することにより、一過性脳虚血障害による海馬CA1領域の遅発性神経細胞死を抑制した。脊髄虚血については、現在検索中である。1.肺胞上皮細胞増殖因子による肺障害抑制の機序解明-これまでの研究成果から、(1)ケラチノサイト増殖因子(KGF)の経気道的投与により肺胞II型上皮細胞が特異的に増殖させ、肺表面活性物質・アポ蛋白質遺伝子発現を著明に増加させること、(2)KGFを前投与することでブレオマイシン肺線維症や塩酸肺障害を軽減できること、などが明らかになった。この機序を解明する目的で、急性肺障害ラット肺について、脂質代謝に関与する転写因子C/EBPα、β、δなどの遺伝子発現を検索した。C/EBPδがある種の肺胞II型上皮細胞にのみ発現しており、肺胞II型上皮細胞にsubtypeが存在することが示唆された。C/EBPαとC/EBPδの発現が相補的であり、ブレオマイシン肺線維症ではC/EBPδが、エンドトキシン肺障害ではC/EBPαが強く発現しており、肺胞上皮細胞の増殖と線維化とに深く関連することが示唆された。2.転写因子C/EBPによる肺サーファクタント・アポ蛋白質遺伝子の調節-C/EBPα欠損マウス肺とC/EBPβ欠損マウス肺における肺表面活性物質・アポ蛋白質の遺伝子発現動態を検索した。C/EBPα欠損マウスは、生後すぐ呼吸不全を呈して死亡する。この肺では、SP-A, SP-BとSP-Cの遺伝子の過剰発現がみられ、C/EBPαが肺サーファクタント・アポ蛋白質発現を抑制的に調節していた。肺胞II型上皮細胞に特異的なSP-C遺伝子上で、10個のC/EBP結合部位が推定され、現在これらの部位の機能的な役割について研究を進めている。3.先天性横隔膜ヘルニア(CDH)の肺低形成に対する細胞増殖因子の肺形成促進-薬剤誘発CDHにvitamin A, Retinoic acidやKGFを投与し、CDHの発生頻度の抑制とKGFの強い肺形成促進効果を証明した。CDHの発生頻度と肺形成度には関連がみられなかった。現在その機序解明を進めている。4.骨髄幹細胞からのlung Stem cellsの分離と肺修復・再生-骨髄から組織幹細胞を分離し、静脈内投与することで、lung stem cellsの肺胞レベルの発現を検索し、ブレオマイシン傷害肺に発現増加することを検索している。傷害抑制がみられるか検討中である。5.KGFの組織修復機能の解明-この研究の一つとして、一過性の脳および脊髄虚血障害に予防効果があるか検索した。KGF mRNAは、脳組織の皮質、海馬や扁桃核に強く発現していた。KGFを持続的に脳脊髄液中に投与することにより、一過性脳虚血障害による海馬CA1領域の遅発性神経細胞死を抑制することが明らかになった。
中高年および慢性閉塞性肺疾患患者における歩行中の筋肉および脳の酸素化状態の検討

本研究では、健常中高年男性と慢性閉塞性肺疾患患者における、6分間歩行試験中の下肢筋および前頭葉の酸素化状態を近赤外分光法を用いて測定した。健常群では、腓腹筋と外側広筋で、歩行中の筋肉血液量(tHb)と酸素化ヘモグロビン(HbO2)の動態が異なっていた。患者群では、腓腹筋における歩行中のHbO2増加が健常人に比べ少ない傾向が認められた。また歩行中低酸素血症となる患者では、歩行中の下腿筋酸素化状態がSpO2に影響を与えていると推測された。患者群の前頭葉の酸素化状態は、独立成分分析を用いて検討したところ、歩行試験では、HbO2は増加せず、前頭葉の賦活が起こっていないことが推測された。健常高齢者7名(67.1±4.7歳)、COPD患者5名(71.0±2.0歳)の6分間歩行試験を行った。健常高齢者の歩行距離は、607.6 ±50.7 m、経皮酸素飽和度(SpO2)は安静97.6 ±1.0 %から歩行中最低値94.7±1.4 %、脈拍数は、安静76.1±10、歩行中最大値135.4±13.3であった。歩行中の腓腹筋の酸素化状態は、開始直後に筋肉ポンプ作用により総ヘモグロビン(tHb)が低下し、それとともに酸素化ヘモグロビン(oxy-Hb)の低下、脱酸素化ヘモグロビン(deoxy-Hb)の上昇が認められた。tHb, oxy-Hbは最低値を示したあと、徐々に上昇した。外側広筋の酸素化状態は、歩行開始後tHb、oxy-Hbは低下したのち、ほぼ一定となった。Oxy-Hbが最低となる時間は、外側広筋のほうが腓腹筋より有意に遅かった。このことから、歩行時の腓腹筋と外側広筋では、酸素化状態、とくにtHbの動態が異なることが明らかとなった。前頭部の近赤外分光法のデータは、皮膚血流の変化の寄与がどの程度あるかが、問題となっている。2013年度に購入した解析ソフトの独立成分分析をもちい、皮膚血流の影響を除去することができないか解析を進めている。COPD患者では、歩行距離545.2±78.0m、経皮酸素飽和度(SpO2)は安静95.2 ±1.3 %から歩行中最低値88.6±4.5 %、脈拍数は、安静87.6±8.8、歩行中最大値131.2±13.4であった。酸素化状態については、これから解析する予定である。2013年度からの測定人数が、健常高齢者10名(66.9±4.4歳)、COPD患者9名(69.3±7.3歳)となった。健常高齢者の歩行距離は、596.0 ±45.4 m、経皮酸素飽和度(SpO2)は安静97.6 ±1.1 %から歩行中最低値94.8±1.7 %、脈拍数は、安静75.4±9.8、歩行中最大値132.8±12.1であった。COPD患者では、歩行距離519.7±75.1m、経皮酸素飽和度(SpO2)は安静94.8 ±1.6 %から歩行中最低値88.8±4.2 %、脈拍数は、安静85.7±9.3、歩行中最大値123.4±14.3であった。このうち、65歳以上の被験者について、健常人と患者群の腓腹筋の酸素化状態を比較すると、患者群のほうが歩行中の筋肉血液量(t-Hb)の増加が少ない傾向が認められた。65歳以上の患者のうち、4名が歩行中のSpO2が90%未満に低下したが、SpO2が低下し続けた患者2名では、歩行3分に比べ6分ではMGのHbO2の低下およびHHbの上昇が認められた。SpO2が歩行初期に最低値となり、徐々に回復した患者2名では、歩行3分に比べ6分のMGのHHbの低下が認められた。このことから、COPD患者では、歩行中のSpO2の低下のしかたが、下腿筋の酸素化状態に影響を与えていると推測された。6分間歩行時の前額部の近赤外分光法のデータは、皮膚血液量の変化をどう処理するかが、問題となっている。データの解析については、同時に測定した頬の近赤外分光法のデータを利用して、独立成分分析を試みている。2013年度からの測定人数が、健常高齢者11名(66.6±4.3歳)、COPD患者13名(66.8±6.5歳)となった。健常高齢者の歩行距離は、599.0±44.2 m、経皮酸素飽和度(SpO2)は安静97.6±1.0%から歩行中最低値94.9±1.6%であった。COPD患者では、歩行距離532.3±68.4m、SpO2は安静95.3 ±1.7 %から最低値89.6±4.3 %であった。腓腹筋と外側広筋では、歩行中の筋血液量(t-Hb)の変化が異なっていた。

患者群の腓腹筋は、健常人に比べ歩行中のt-Hbの増加が少ない傾向が認められた。また、歩行中SpO2が低下し続ける患者では、酸素化Hb(HbO2)が徐々に低下しており、歩行中のSpO2の低下のしかたが、下腿筋の酸素化状態に影響を与えていると推測された。2015年度は、前額部と両頬の近赤外分光法(NIRS)のデータ解析を行った。両頬の酸素化状態の定性的な解析では、健常人で、歩行開始直後にHbO2、t-Hbが一過性に増加し、その後低下し、一定ないし徐々に増加した。COPD群では、歩行開始直後の増加が認められないか、変化が小さかった。前額部のNIRS信号は、皮膚血液量の変化を含むことが報告されている。我々は独立成分分析を用いて、頬のHbO2変化が最小になる独立成分を同定し、前額部のNIRS信号からその独立成分を除去した。4名の健常人の、独立成分分析後の前頭葉酸素化状態は、HbO2が歩行開始後、軽度低下し、その後一定ないしやや上昇した。健常高齢者では、6分間歩行試験時には前頭葉の賦活はおこっていないと推定された。3名の患者では、2名が健常人と同様の変化を示したが、運動中にSpO2が低下した患者では、運動中にHbO2が徐々に低下していた。今後も、解析をすすめ、患者群での前頭葉の変化を明らかにしていく。本研究では、健常中高年男性と慢性閉塞性肺疾患患者における、6分間歩行試験中の下肢筋および前頭葉の酸素化状態を近赤外分光法を用いて測定した。健常群では、腓腹筋と外側広筋で、歩行中の筋肉血液量(tHb)と酸素化ヘモグロビン(HbO2)の動態が異なっていた。患者群では、腓腹筋における歩行中のHbO2増加が健常人に比べ少ない傾向が認められた。また歩行中低酸素血症となる患者では、歩行中の下腿筋酸素化状態がSpO2に影響を与えていると推測された。患者群の前頭葉の酸素化状態は、独立成分分析を用いて検討したところ、歩行試験では、HbO2は増加せず、前頭葉の賦活が起こっていないことが推測された。測定に関しては、健常高齢者は10名に達し、患者群も9名が終了している。データ解析に関しては、下肢筋の酸素化状態の解析をすすめており、患者群と健常高齢者群の比較がおおまかにはできている。前頭葉の酸素化状態に関しては、皮膚血流の影響をどう処理するかについて、情報収集をおこなっている。呼吸器内科学今後は、COPD患者の測定を重ねていく予定である。データ解析について、下肢筋に関しては、COPD患者の酸素化状態を健常高齢者との比較をさらにすすめる。前頭部のデータに関しては、まず、顔面の酸素化状態の動態を解析し、健常高齢者と患者群、特にSpO2が低下した患者としなかった患者群で、比較していきたい。さらに、前額部と頬の酸素化状態の動態を比較していきたい。健常人、COPD患者ともに10名を被検者とする予定であるが、健常人7名、COPD5名の測定を完了できている。とくに患者群を5名測定できたことは、予定以上に研究を進められたと考えている。データ解析では、健常人の下肢筋の測定に関しては、進んでいる。しかし、前頭部のNIRS測定に関して、皮膚血流の関与が少なからずあるとの近年の報告から、当初予定していた解析方法ではなく、独立成分分析等の手法を使用する必要があり、現在解析をすすめている。実績の発表と情報収集のために、国際学会(ヨーロッパ呼吸器学会)に出席する計画で、海外旅費を計上していたが、出席を見合わせたため。今後は、健常高齢者(3名)、COPD患者群(5名)の測定をしていく予定である。データ解析について、下肢筋に関しては、COPD患者の酸素化状態を健常高齢者と比較する。また、歩行中SpO2が90%未満になった患者とならなかった患者において、比較する。前頭部のデータに関しては、独立成分分析を用いた解析をすすめ、健常高齢者と患者群で歩行時の前頭葉の酸素化状態の動態を明らかにしていく。2015年度に、成果発表または情報収集のために、国際学会に参加し、データ解析とその解釈に役立てる。
レーザ応用画像計測による乱流拡散火炎片の瞬時特性解析

乱流燃焼場では流速やスカラー量(温度,化学種濃度)が空間的に不均一かつ時間的に変動するため,その燃焼場の構造を理解するためには直接流速とスカラー量の2次元瞬時分布測定が要求される.本研究では,(1)まず,レーリ散乱画像流速測定法に基づく温度と流速の2次元同時測定法の検討を行った.レーリ散乱と粒子からのミー散乱は入射レーザ光と波長が同じであり,波長による区別が困難であるため,ここではレーリ散乱の代わりにレーザ誘起蛍光を用いた.非燃焼場の2流体の乱流混合場を対象とし,流体中に蛍光剤と散乱粒子を同時に混入し,レーザ誘起蛍光を用いてその蛍光強度から2枚の瞬時平面濃度分布と,ミー散乱法を用いて散乱粒子の強度分布とを瞬時同時に測定を行った.蛍光強度のむらの移動量を相互相関により算出し,流速ベクトルを求める方法と粒子の移動量から流速ベクトルを求める方法(PTV法)による実験結果を比較し,両者の速度ベクトルがおおむね対応すること,また対応しない位置での速度ベクトルも相互相関の参照マトリクスの大きさを変えることで改善される場合が多いことを示した.(2)次に,レーリ散乱画像流速測定法とレーザ誘起蛍光法を組み合わせ,OHからの誘起蛍光像と2枚のレーリ散乱強度像を瞬時同時に測定し,温度,化学種濃度及び速度ベクトルの2次元分布同時測定を可能とした.また,火炎面(OH最高濃度から求めた反応帯)に沿った歪み速度を速度ベクトルとOH濃度分布から求めた.この測定法を用いて,乱流拡散火炎内での火炎温度およびOH濃度と歪み速度の関連性を明らかにした.乱流燃焼場では流速と温度および成分濃度の変動と化学反応との相互干渉が火炎構造の変化や消炎を誘起する.その燃焼場の構造を解明するためには流速および温度,成分濃度の二次元分布の瞬時同時測定が肝要である.本研究では微少時間差で二回のパルス光を発振するNd:YAGレーザと二台のCCDカメラを利用し,レ-リ散乱法による二次元瞬時温度分布測定を行うと同時に,得られた二枚のレ-リ散乱強度画像を用いて,相互相関法により二次元瞬時速度ベクトル分布を求めるレ-リ散乱画像流速測定法を開発した.次に乱流拡散火炎に適用し,得られた温度および速度ベクトルの二次元分布より渦度,せん断歪み速度,歪み速度テンソルの法線方向成分および温度消散率の二次元分布を同時に求めることを可能とした.それに基づき,速度せん断層付近で火炎片が中心軸内向きの傾斜をもつ場合は歪み速度テンソルが正の値をとる傾向があり,火炎片を引き延ばすため,温度消散率の高い層が二つ接近して存在し,火炎片の温度低下及び局所消炎を誘起することを明らかにした.一方,正の大きな値を占めない火炎帯では,火炎帯の半径方向幅は比較的厚くなる傾向があり,温度消散率は低い値をとるか,もしくは高い領域が離れて存在し,熱の消散速度が火炎帯の温度低下を生じさせる効果は少ないことを示した.乱流燃焼場では流速やスカラー量(温度,化学種濃度)が空間的に不均一かつ時間的に変動するため,その燃焼場の構造を理解するためには直接流速とスカラー量の2次元瞬時分布測定が要求される.本研究では,(1)まず,レーリ散乱画像流速測定法に基づく温度と流速の2次元同時測定法の検討を行った.レーリ散乱と粒子からのミー散乱は入射レーザ光と波長が同じであり,波長による区別が困難であるため,ここではレーリ散乱の代わりにレーザ誘起蛍光を用いた.非燃焼場の2流体の乱流混合場を対象とし,流体中に蛍光剤と散乱粒子を同時に混入し,レーザ誘起蛍光を用いてその蛍光強度から2枚の瞬時平面濃度分布と,ミー散乱法を用いて散乱粒子の強度分布とを瞬時同時に測定を行った.蛍光強度のむらの移動量を相互相関により算出し,流速ベクトルを求める方法と粒子の移動量から流速ベクトルを求める方法(PTV法)による実験結果を比較し,両者の速度ベクトルがおおむね対応すること,また対応しない位置での速度ベクトルも相互相関の参照マトリクスの大きさを変えることで改善される場合が多いことを示した.(2)次に,レーリ散乱画像流速測定法とレーザ誘起蛍光法を組み合わせ,OHからの誘起蛍光像と2枚のレーリ散乱強度像を瞬時同時に測定し,温度,化学種濃度及び速度ベクトルの2次元分布同時測定を可能とした.また,火炎面(OH最高濃度から求めた反応帯)に沿った歪み速度を速度ベクトルとOH濃度分布から求めた.この測定法を用いて,乱流拡散火炎内での火炎温度およびOH濃度と歪み速度の関連性を明らかにした.
DNAのほつれの発現と時間領域計測

近年、マイクロコンピュータによる応答関数のフーリエ変換が短時間で簡単に行えるようになったことで時間領域でのスペクトル測定の発展は著しい。本研究では200mV立ち上がり時間35psのステップパルスを50Ωの同軸ケーブルで結ばれたサンプルに当て、その反射波を時間領域で観測しその反射波をフーリエ変換するととによの10^610┣D110の広い周波数範囲の複素誘電率を得る事ができる。我々は生きた生物を含む生体物質に対しこの新しい測定法を用い20GHzにピークをもつバルキな水とは別に100MHz付近に緩和のピークを発見した。この100MHz付近に観測される緩和は結合水によるものと考えられる。SSC buffer中のDNAにおいてもこの100MHzの緩和は観測された。この緩和は、転移温度で秩序ー無秩序的な転移を起こすことがはっきりと観測され、結合水はDNAの表面上で二次元ネットワーク状の構造をとると考えられる。一方、転移温度以上では、結合水はこの様な秩序構造をとりえず結合水の構造はDNAの構造に非常に敏感である事が判る。子牛胸線DNAは水ーエタノール混合液中でB【.SY.dblarw.】A型転移を起こす。これに伴い結合水も転移を起こすその結果、B型構造を維持するには少なくとも一残基当り20個の水分子が必要であり、さらに水分子を取り除けばB→A型転移を起こすことが示唆される。合成DNAであるpoly(dGーdC)・poly(dGーdC)は水ーエタノール混合液中でB【.SY.dblarw.】Z【SY.dblarw.】A型転移を起こす。もしBDNAの燐酸基から選択的に結合水を取り除けばB→Z型転移を起こす。Z型ではB型に比べ結合水量は半分であり、A型では約15個の水分子が一残基当り結合している。最初トロポコラーゲンで観測された結合水の構造はストリング状のものである。今後球状タンパク質や生体膜などの生体物質での結合水の役割や機能について研究が待たれる。今年度は, B型DNAで100MHz付近に観測される誘電緩和についての知見を得ることを主目的とした.このため高速分子運動を観測するのに最も有効であると考えられる時間領域電気緩和スペクトル測定(TDR)を行うため,今年度中期からTDR測定システムの制作にとりかかり,同年後期には同装置の制作及び調製が完了した.この制作されたTDR測定システムを用いて, B型DNAの電気緩和スペクトル測定を10M10GHzの周波数領域で行なった.用いた大腸菌,さけ精子DNAは,極めて大きな直流電気伝導分を有するため,従来の測定法では困難が予想されるため,時間領域で得られた測定データのフーリエ変換アリゴリズム及び測定法の改良・開発を行った.100MHz付近の緩和のメカニズムの同定を行うため,測定温度及びNaイオン濃度を変化させ,この緩和の振舞について調べた.その結果この緩和は, DNAの回りに存在する結合水によることが判明した.この緩和の温度変化を見るとスペクトル強度は,ほぼ一定の値を示している.

これは,結合水が安定な構造を取ると考えられ, DNA構造に組み込まれており, 2重螺旋構造の安定化に大きな要因として作用していることがうかがえる.又, NMRにより測定から, DNAを構成する糖ーリン酸基主鎖部分の微小運動が観測されており,この運動の相関時間は約1nsのオーダーであることが報告されているが,この値は本研究において観測された結合水の緩和時間とよく一致する.DNA主鎖部分の運動と結合水とも間に相関があることを示している.結合水による緩和はDNA螺旋構造の融解とともに消失する.この過程を調べることによりDNAのほつれや融解についての知見が得られることが期待される.昨年度に、製作及び調整の完了した時間領域電気緩和スペクトル(TDR)測定システムを用いてB型DNA溶液で100MHz付近に観測される電気緩和についての同定を行うため、温度及びNaイオン濃度を変化させた測定を行った。その結果B型DNA溶液で観測される100MHz付近の緩和は、DNAに構造化して結合している結合水によるものであることが判明した。又、B型DNAではその二重螺旋構造の融解と共に構造化した結合水は消失することが判り、結合水がDNAの構造のマーカーになり得ることが判明した。本年度では、前年度に得られた結果を基にしDNAの構造変化に伴う結合水の構造を調べた。測定には水-エタノール混合溶媒を用いDNAの構想をB→A型へ変化させて行った。その結果エタノール濃度を増加させると、この緩和強度は急激に減少する。又、CDによる測定の結果から、Naイオン濃度1.1×10^<-3>Mの状態でのB→A型転移はエタノール濃度0.680.78であることが判っている。この濃度範囲で緩和強度は大きな変化を示し、B→A型転移にともない結合水の著しい減少が見られた。このことは、B型でとり得る水の秩序構造は膨らんだ形のA型では取りにくい事を示していると考えられる。最近のX線解析の結果からもB→A型転移にともない、DNA表面上の結合水の構造に大きな変化が起こり、結合水の量が著しく変化することが指摘されている。これは本研究の結果と一致しており、B→A型転移は結合水をマーカーに用いることで明確にかつ簡単に観測出来ることが判明した。又この結合水マーカーを用いるとB→Z→A型転移も明瞭に観測され、その結果Z型DNAでは最も結合水が少ないことが明らかになり、Z及びA型DNAではB型DNAのような安定した結合水の構造がとりえないことが明らかになった。
地球環境科学を題材とした「総合的な学習」のための実践的教材開発

本研究の目的は初等・中等教育の現場で設けられている「総合的な学習」を対象とした、地球環境科学に密接に関連した教材・資料の開発・作製である。本研究では平易に初等・中等教育の現場に持ち込めると思われる光害・大気汚染・酸性雨による土壌汚染・地震発生メカニズムを取り上げ、自然科学を専門としてこなかった教員でも、授業へ導入・使用ができるよう教材化・資料化する。光害をテーマとした教材については、市販の小口径望遠鏡と冷却CCDカメラ、フィルター、PCを用いた夜空背景光の定量測定システムを構築し、市街部と山間部における光害・および人工光起源の輝線成分の定量比較を行い、さらにその方向・時間依存性を確認した。大気汚染の教材化・資料化については、市販のデジタルカメラと偏光板を使用した簡易大気汚染観測セットによるテスト観測を行った。また、大気の時系列変化を教材に組み込むため、広視野カメラによるモニター観測システムを構築し、両者のデータの整合性を確認中である。酸性雨による土壌汚染のテーマについては、各地の土壌サンプルの収集を行いつつ、これに模擬酸性雨・模擬雨水を滴下して得られる濾液を、随時、簡易水質分析キットで調査している。現在調査結果の多様性を整理しつつ、資料化を目指している。地震発生メカニズムの教材化・資料化については、地震発生メカニズムを可視化するための実体(ハード)モデルの改良とCGを用いたソフトモデルを開発し、新たに簡単な道具で行える、震源推定教材の開発も行った。これらは実際に教員研修などにテスト的に導入し、十分に使用可能であることを確認するに到った。本研究の目的は初等・中等教育の現場に設けられている「総合的な学習」を対象とした、地球環境科学に密接に関連した教材・資料の開発・作製である。本研究では地球環境科学から大気汚染・光害・酸性雨による土壌汚染・地震発生メカニズムをテーマとして取り上げ、本来自然科学を専門として来なかった教員でも容易に授業に導入・使用できるよう教材化・資料化する。本年度は初年度であり、主に観測・測定システムの構築と試料収集、テスト実験などを行った。大気汚染教材についてはデジタルカメラと偏光板を用いた観測システムのプロトタイプを作製、使用の簡便さを求めた改良を加えつつ、基礎データの取得を行った。光害教材については、小口径望遠鏡とデジタルカメラ・CCDカメラを用いたスカイ・バックグラウンドの観測システムの構築を行った。当初は分光器を組み込む予定であったが、技術的・時間的に困難であることが判明し、現在は光害カットフィルターを用いた光害成分測定のシステムを構築中である。東京近郊と長野県木曽郡山中でのテスト観測も行った。酸性雨による土壌汚染教材については、各地での土壌試料収集を行い、それに試薬を用いて土壌の成分分析など基礎データを集めている。また同時に授業での容易な使用を目指しキット化を試みている。地震発生モデル教材については、地震発生のプロセスを視覚的に表現する実体(ハード)モデルのプロトタイプを作製、その改良などを行っている。このプロトタイプは本学での教員研修などの機会に、実際に使用する予定である。またコンピュータ・グラフィックを用いたソフトモデルも検討中である。本研究では地球環境科学に属するテーマの中から、平易に初等・中等教育の現場に持ち込めると思われる大気汚染・光害・酸性雨による土壌汚染・地震発生メカニズムを取り上げ、自然科学を専門としてこなかった教員でも、容易に授業へ導入・使用ができるよう教材化・資料化する。大気汚染の教材化・資料化については、観測システムのプロトタイプを用いたテスト観測を行い、基礎データの収集と分析を行った。また大気の時系列変化を調べるため、広視野カメラによるスカイモニター観測のテストを行った。光害については、市販の小口径望遠鏡とCCDカメラ・フィルターを用いた観測システムを用いて、市街部と山間部のスカイバックグラウンドを観測。

両環境の光害による、スカイバックグラウンドヘの影響を定量的に評価することに成功した。酸性雨による土壌汚染のテーマについては、昨年度に引き続き土壌サンプルの収集を行いつつ、試薬を用いた成分分析を行った。これらの結果から暫定的な土壌サンプルの資料化を行った。地震発生メカニズムの教材化・資料化については、地震発生メカニズムを可視化するための実体(ハード)モデルの改良を行い、実際に教員研修などへの導入を行った。またコンピュータ・グラフィックを用いたソフトモデルについてはテスト的な導入を試みた。
分子間相互作用理論とその分子クラスターへの応用

第一原理(ab initio)量子化学計算によって分子間相互作用エネルギーを定量的精度で計算するには、基底関数展開法に付随する誤差を取り除かなければならない。誤差を引き起こす原因には、複合系と孤立系の計算において、一電子関数(軌道,orbital)と多電子関数(電子配置,configuration)に対して整合性ある近似を採用する必要がある。孤立系に局在する条件を課して変分的に分子軌道を決定したLocally Projected Molecular Orbital(LPMO)を基底にした1電子励起3次摂動(3rd Single Excitation Perturbation Theory,3rdSPT)と2電子励起2次摂動(2ndDPT)によって複合系と孤立系に対して整合性ある近似方法を構築することに成功した。基本的な分子間相互作用系に応用し、参照計算の結果と比較し、実用的な精度を保ちつつかつ高速に計算できるアルゴリズムを開発した。分子間相互作用の理論計算に付随する基底関数欠損誤差(Basis Set Superposition Error,BSSE)を避けた分子軌道理論を開発し、実用化することが、本研究課題の中心課題である。局所射影Hartree-Fock分子軌道(Locally Projected、LP SCFMO)を基底とした摂動論によってBSSEを避けることができることを示した。この理論で大切な点は、励起軌道もまた局所的に射影しないと、BSSEが再度導入されてしまうことである。3次の摂動計算によって、Hartree-Fock法の範囲では、BSSEを事実上含まない分子間相互作用エネルギーを高速で計算することができることを示した。広島大の灰野らは、カプセル型のホスト分子に、メチル基を両端にもつゲスト分子が捕捉される化学平衡に、大きな重水素効果を見いだした。この観測された効果は、メチル基の内部回転障壁がカプセル内で大きくなることによることを半定量的に示すことができた。ゲスト分子のメチル基とホスト分子のフェニル基とが分子間相互作用していることを、直接的に実証していることになる。局所射影Hartree-Fock分子軌道(Locally Projected、LP SCFMO)を基底とした摂動論によって基底関数欠損誤差(Basis Set Superposition Error, BSSE)を避ける高速計算法を構築した。拡がった基底関数を含むaug系基底関数を用いた場合は、全ての局所射影励起軌道を摂動計算に用いて、水やHFの多量体形成エネルギーをBSSEなしに計算出来る。より小さい基底関数を使う場合にも、簡便にBSSEを制御する積分スケーリング法を導いた。また、安定化に寄与する電荷移動項を明確に定義することも可能であることを示した。さらに、ファン・デア・ワールス項を計算するために2電子励起など多電子励起を加えると、大きなBSSEを生じ、通常用いられているCounterpoise法は妥当な補正法を提供しないことを明らかにし、局所射影励起軌道を使った多電子励起を制限した摂動計算によって、BSSEを導入しないファン・デア・ワールス項計算法を構築した。例としてもっとも小さい相互作用系であるHe-Heに適用可能であることを示した。局所射影Hartree-Fock分子軌道(Locally Projected、LP HF MO)を基底とした摂動論によってハートリーフォック近似内では基底関数欠損誤差(Basis Set Superposition Error,BSSE)を避ける高速計算法を実現した(1電子励起3次摂動,LP MO 3SPT)。これまでは、BSSEを取り除くためにCounterpoise(CP)手順という手間のかかる方法が使われていたが、この理論ではそのような煩雑な手順を使わないため、水の25量体の相互作用エネルギーもHF近似内ではBSSEなしにHF計算とほとんど同じ計算時間で計算出来る。ファン・デア・ワールス(分散)項の計算には電子相関を計算に考慮しなければいけないが、この場合に対するCP手順の適切性を詳細に検討し、その限界と適用方法を明確にした。広く使われているaug-cc-pvDz基底によるMP2計算やCCSD(T)計算は、CP補正の有無に拘わらず、不正確な結合エネルギーと結合距離を与えることを示した。LP MOでは、被占軌道・励起軌道ともに各分子に局在しているので、2電子励起摂動展開においてファン・デア・ワールス項に寄与する電子配置だけを取り込む理論を構築できる。この理論によって、希ガス2量体、水2量体、HF2量体のポテンシャルエネルギー曲線をaug-cc-pvXz(X=D,T,Q)で計算し、高精度の計算結果と比較し、方法の有効性を確認した。

また、ハロゲン結合の結合エネルギー計算に適応し、この結合がファン・デア・ワールス力であることを明瞭にすることに成功した。イオンとπ電子系の相互作用の研究にもこの方法が活用できることも示している。しかし、強い水素結合系では基底関数依存に不健全な傾向が見いだされることが判明し、理論の改善の必要も明らかになった。
Bi(Fe,Co)O3エピタキシャル極薄膜の巨大磁化および分極の解明

BiFeO3およびBi(Fe,Co)O3を数nmまで極薄化しても非対称構造が保たれており、巨大な自発分極を観測することに成功した。これは、成長下地となっているSrTiO3基板によるエピタキシャル応力が原因であると考えられる。また、元素選択XMCD測定からBiFeO3とCoFeの界面で磁化が増大していることが示唆された。これは、BiFeO3中のFeのキャンと角度の増大もしくはBiFeO3の高い自発分極により界面に形成した電荷がCoFeのバンド構造を変調したことなどが考えられる。本成果はBiFe(Co)O3の極薄膜を障壁材料とした巨大電気・磁気抵抗効果の発現が期待できることを示唆した。平成25年度はSrTiO3(100)基板上にBiFeO3をエピタキシャル成長させ、その構造の対称性について種々の方法により詳細に調べた。その結果、従来は単斜晶構造とX線をもちいた逆格子回折により同定されていたBiFeO3試料が、種々の方位からの透過型電子線回折実験のパターン解析により、菱面体晶構造であることが明らかとなった。巨大自発分極は結晶の対称性に大きく起因しているため、本研究により新たに理解された結晶の対称性は、今後の研究課題の進捗に大きな影響を与えるだけでなく、他の研究者にとっても有意義な情報となる。本件は11月に米国で開催される国際会議にて発表予定である。また、界面に誘起される磁性を理解するために放射光施設をもちいた中性子回折および磁気円二色性測定の予備実験を開始した。現在、試料サイズおよび検出感度などの改善を行い、次年度の界面磁気解明のための準備がほぼ完了した状況にある。将来の電界駆動型磁気メモリを念頭に平成25年度はスピン分極率が100%のLaSrMnO3(LSMO)電極作製の最適条件を決定した。LSMOはSrTiO3(100)基板上にr.f.マグネトロンスパッタ法により作製し、製膜時の酸素ガス割合が結晶構造、組成比、キュリー温度に影響を与えることが明らかとなった。酸素ガス割合の増加と共にキュリー温度は増加し、室温付近で飽和する傾向にあった。その後、酸素雰囲気環境下で熱処理すると室温以上にキュリー温度が増加することがわかった。さらに、LSMO上にBiFeO3を製膜したところヘテロエピタキシャル成長させることに成功した。LSMOとBiFeO3では界面磁気異方性が誘起されている可能性があるため、平成26年度は中性子回折および磁気円二色性により詳細な磁気構造について明らかにする計画にある。Bi系マルチフェロイック物質は結晶対称性により磁化および誘電分極の大きさが大きく変わる。そこで、本年度は2つの異なる下地上(SrTiO3基板およびSrTiO3/LaSrMnO3積層膜上)にBiFeO3をr.f.マグネトロンスパッタ法によりエピタキシャル成長させ、構造解析を透過型電子顕微鏡の回折パターンのシミュレーションおよび電子線後方散乱回折(EBSD)法により高精度に行った。その結果、SrTiO3基板およびSrTiO3/LaSrMnO3積層膜上のいずれにおいてもBiFeO3極薄膜は空間群がR3cの菱面体晶構造を有していることが明らかとなった。R3c構造は自発分極値こそP4mnの正方晶構造より低いが、磁化が高い特徴を有しており、さらに電気磁気効果も室温で現れる。極薄膜においても明瞭な強誘電性が比較的大きな自発分極と共に室温で確認された。また、自発分極のベクトル成分が同一方向に揃っており、自発分極はダブルポテンシャルであるにもかかわらず、1つのポテンシャルを優先的に占有する極薄膜ならではの特徴が確認された。これは、約1%の格子ミスフィットにより膜面垂直方向にAサイトのつくる格子が非対称構造となっていることが考えられるが、本課題で用いた構造解析の手段では判別が困難であった。非対称構造となることでBサイトイオンの変位量が影響を受けることが推察されるため、極薄膜における大きな自発分極の起源を探る上ではさらなる詳細な構造の理解(例えば、STEM等)を行う必要があることが示唆された。続いて、Bi(Fe,Co)O3エピタキシャル膜の磁気特性について調べたところ、R3c構造を有する限りある一定の磁化が増大することが明らかとなった。しかし、基板種により自発磁化の大きさが異なり、極薄膜における磁化の増減は界面の応力、電子軌道の重なりなどの諸状況に影響を受けていることが示唆された。従って、本成果はBi(Fe,Co)O3の極薄膜を障壁材料とした巨大電気抵抗効果の発現が期待できることが明らかとなった。2014年Bi系マルチフェロイック研究会を開催(申請者主催)

2015年誘電体スピントロニクス研究会を開催(申請者主催)総合理工平成25年度はBiFeO3に実験を集約したが、おおむねすべての実験が計画通り達成した。界面での強誘電性においては、自発分極の起源となる結晶の対称性について従来にはない手法により明らかにした。磁気特性においては、界面磁性を明らかにできる強力な手段である界面反射型中性子回折および磁気円二色性測定をBiFeO3系の試料で予備実験を開始した。さらに、SrTiO3だけでなくハーフメタルのLSMOとのヘテロ接合の作製に成功し、界面磁性について検討する試料作製は完了した。平成26年度はBiFeO3と並行したBi(Fe,Co)O3についても同様に実験を進め、よく知られたBiFeO3を物性基準(コントロール材料)としてBi(Fe,Co)O3の巨大自発分極と磁性の起源について明らかにする。平成25年度は広く研究が進められているBiFeO3をもちいて実験環境の準備を進めてきた。平成26年度は材料をBi(Fe,Co)O3に変更して、平成25年度の実験データをもとに巨大自発分極の起源等について解明する計画にある。一方、研究計画書のなかには中性子回折実験は含まれていなかったが、研究成果を広く公知した結果、興味を持って頂き、測定の機械を与えてくださったことから、平成26年度の研究には新たに中性子実験も加えることとした。現在のところ研究遂行にあたり課題はない。