hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
高速度多点同時測定型応力顕微鏡の開発と細胞の応力場測定への応用

高密度化,高集積化ならびに多積層化された電子デバイス内に生ずる応力の評価技術が切望され続けている.これは,電子デバイスの性能を制約している原因の一つとして,材料力学的な問題が10年以上前から議論されていることによる.具体的には,デバイスの製造時と使用時に生ずる回路パターンの剥雛,配線の断線,パッケージの破損,半導体ウエハの微小な変形,き裂などが挙げられる.上述の様な,微小エリアの応力場の評価技術が切望される一方,半導体ウエハやフラット・パネル・ディスプレイ用のガラスの様な,大きな素材全面の,すなわち広いエリアの,微少な応力場を緻密に短時間で定量化できることも望まれている.これは,大きな素材から同一部品を大量に切り出す工程の,歩留まりを向上させる上で重要な技術となるためである.本研究では,上述の両方を実現する為に,複屈折測定によるアプローチを提案した.ところが,これまでの複屈折測定法は必ず,試料もしくは光学素子を物理的に回転させるか,あるいは光変調素子を利用して,偏光面を電気的に旋回させる必要があった.一般に前者は,微少な応力を厳密に測定できる反面,測定速度の高速化が困難である.これに対して後者は,高速測定が可能となる反面,変調素子の温度に依存する特性が,微少応力の厳密測定への隘路となる.そこで本研究では,機械的回転あるいは偏光面の電気的な旋回,いずれをも要さない新しい複屈折測定法を考案し,実験装置を試作した。そして,この装置を利用して,位相差10nmの試料の,位相差と進相軸方位それぞれの測定を行ったところ,標準偏差1.1nmおよび1.7°の確度で位相差および方位を測定することができた.アクチンフィラメントの応力測定を行う為に,高倍率化アタッチメントを試作したところ,画像のS/N比が想定以上に低下した為,現在その原因を究明中であり,その後アクチンフィラメントの応力測定を行う.高密度化,高集積化された電子デバイス内に生ずる応力の定量化技術が切望され続けている.これは例えば,ストレス・マイグレーションやき裂など,応力による様々な弊害が報告されているためである.また近年では,半導体ウエハやフラット・パネル・ディスプレイ用のガラスのような,大きな素材全面の微少な応力場を緻密に短時間で定量化できることが望まれている.これは,大きな素材から同一部品を大量に切り出す工程の,歩留まりを向上させる上で重要な技術となるためである.これらの応力測定には,複屈折測定によるアプローチが有効であり,これまでに多くの手法が提示されてきた.ところが,これら全てのシステムは必ず,試料もしくは光学素子を物理的に回転させるか,あるいは光変調素子を利用して,偏光面を電気的に旋回させる必要がある.一般に前者は,微少な応力を厳密に測定できる反面,測定速度の高速化が困難である.これに対して後者は,高速測定が可能となる反面,変調素子の温度に依存する特性が,微少応力の厳密測定への隘路となる.そこで本研究では,機械的回転あるいは偏光面の電気的な旋回,いずれをも要さない新しい複屈折測定法を考案し,予備実験のシステムを試作した.そして,この予備実験システムを利用して,測定原理の妥当性を実験的に確かめた.具体的には,位相差79.1nmの試料の位相差と,進相軸方位の測定を114回,位相差10nmの試料の位相差と,進相軸方位の測定を108回行った.その結果,標準偏差2nmの確度で複屈折位相差γを測定することができた.ばらつきの主因は,光学系を構成する光学素子の公差によることを論理的に推論し,実験的に裏付けた.また,光学素子の公差ぶんを実験結果より減算し,ばらつきを軽減する方法を示し,ゆえにこれが本質的な問題とはならないことを示した.これらの結果より,本測定法が妥当であると判断した.高密度化,高集積化ならびに多積層化された電子デバイス内に生ずる応力の評価技術が切望され続けている.これは,電子デバイスの性能を制約している原因の一つとして,材料力学的な問題が10年以上前から議論されていることによる.具体的には,デバイスの製造時と使用時に生ずる回路パターンの剥雛,配線の断線,パッケージの破損,半導体ウエハの微小な変形,き裂などが挙げられる.上述の様な,微小エリアの応力場の評価技術が切望される一方,半導体ウエハやフラット・パネル・ディスプレイ用のガラスの様な,大きな素材全面の,すなわち広いエリアの,微少な応力場を緻密に短時間で定量化できることも望まれている.これは,大きな素材から同一部品を大量に切り出す工程の,歩留まりを向上させる上で重要な技術となるためである.本研究では,上述の両方を実現する為に,複屈折測定によるアプローチを提案した.ところが,これまでの複屈折測定法は必ず,試料もしくは光学素子を物理的に回転させるか,あるいは光変調素子を利用して,偏光面を電気的に旋回させる必要があった.一般に前者は,微少な応力を厳密に測定できる反面,測定速度の高速化が困難である.これに対して後者は,高速測定が可能となる反面,変調素子の温度に依存する特性が,微少応力の厳密測定への隘路となる.そこで本研究では,機械的回転あるいは偏光面の電気的な旋回,いずれをも要さない新しい複屈折測定法を考案し,実験装置を試作した。そして,この装置を利用して,位相差10nmの試料の,位相差と進相軸方位それぞれの測定を行ったところ,標準偏差1.1nmおよび1.7°の確度で位相差および方位を測定することができた.

アクチンフィラメントの応力測定を行う為に,高倍率化アタッチメントを試作したところ,画像のS/N比が想定以上に低下した為,現在その原因を究明中であり,その後アクチンフィラメントの応力測定を行う.
分泌シグナルを持たない増殖因子の細胞外輸送機構の解析

明確な分泌シグナルを持たないためその細胞外移行のメカニズムが明らかにされていない塩基性線維芽細胞増殖因子(bFGF)とその可溶性受容体およびクリプト(CR-1)を発現する細胞株を樹立しこれらの分子がどのような分布を示して細胞外へと輸送され、また細胞表面から遊離されるのか、その機構と経路を解析した。bFGFについてはその可溶性受容体の共発現系をマウス正常線維芽細胞BALB/c3T3を用いて確立し、この形質転換細胞がbFGFを培地中に分泌することを確認した。これはbFGFを単独で発現させても観察できない現象であり、bFGFの細胞外移行に可溶性受容体が関与している可能性を示すことができた。また、上皮細胞成長因子のモチーフをもつ新しい増殖因子CR-1について、種々の方法でその性質を解析したが、細胞で発現したCR-1はウェスタンブロッティングで20、22、24、28Kdの分子量を示した。ツニカマイシン存在下では、さらに約18Kdの分子量が主になり、遺伝子の配列から分泌シグナルを予測すると36アミノ酸がプロセスされる結果、約17Kdの分子量になると考えられることと一致する。これは通常のプロセッシングが行われていることを示唆するものである。ところが、この36アミノ酸を欠失した分子を細胞で発現させても、培養上清中にCR-1が分泌されていることを新たに発見しCR-1が細胞外へ輸送される別の経路が存在することがわかった。以上の成果により、さらに研究を進める上で重要な知見を積み重ねることができた。近年CR-1は発生段階で非常に重要な役割を果たしていることが示唆され、その機能を解析するためにも本研究の重要性はさらに高まっている。明確な分泌シグナルを持たないためその細胞外移行のメカニズムが明らかにされていない塩基性線維芽細胞増殖因子(bFGF)とその可溶性受容体およびクリプト(CR-1)のcDNAを発現する細胞株を樹立しこれらの分子がどのような分布を示して細胞外へと輸送され、また細胞表面から遊離されるのか、その機構と経路を検討中である。まず、bFGFとその可溶性受容体の共発現系をマウス正常線維芽細胞BALB/c3T3を用いて確立した。この形質転換細胞は、培地中にbFGFを分泌することがウェスタンブロッティングにより確認された。これはbFGFを単独で発現する細胞では観察できなかった現象であり、bFGFの細胞外移行に可溶性受容体が関与している可能性を示すものである。今後この細胞を用いて、細胞内局在や分泌経路について検討を加えていく予定である。ヒト結腸癌および乳癌由来細胞株で発見された新規な因子CR-1は、遺伝子の配列から上皮細胞成長因子ファミリーに属すると考えられているが、分泌シグナルの有無に関しては異論が有る。また、遺伝子レベルの発現に関する報告は有るが蛋白質としての知見は少ない。そこで、アミノ末端約30アミノ酸の配列が実際に分泌シグナルとして機能しているかあるいは細胞内局在に関与しているかという点について検討を予定しているが、この解析を行うために、現在動物細胞での発現系を構築中である。構築中のデザインは遺伝子にコードされるものを原形として、アミノ末端約30アミノ酸配列の欠損型、EGFモチーフとグリーンフルオレッセントプロテイン(GFP)との融合タンパク質、あるいはアミノ末端約30アミノ酸の配列をベータセルリンの分泌シグナルに置き換えたものである。

明確な分泌シグナルを持たないためその細胞外移行のメカニズムが明らかにされていない塩基性線維芽細胞増殖因子(bFGF)とその可溶性受容体およびクリプト(CR-1)を発現する細胞株を樹立しこれらの分子がどのような分布を示して細胞外へと輸送され、また細胞表面から遊離されるのか、その機構と経路を解析した。bFGFについてはその可溶性受容体の共発現系をマウス正常線維芽細胞BALB/c3T3を用いて確立し、この形質転換細胞が培地中にbFGFを分泌することを確認した。これはbFGFを単独で発現させても観察できない現象であり、bFGFの細胞外移行に可溶性受容体が関与している可能性を示した。また、上皮細胞成長因子のモチーフをもつ新しい増殖因子CR-1について、種々の方法でその性質を解析したが、細胞で発現したCR-1はウエスタンブロッティングで20、22、24、28Kdの分子量を示した。遺伝子の配列から分泌シグナルを予測すると36アミノ酸がプロセスされる結果、約17Kdの分子量になると考えられたが、上の結果からはシグナルのプロセッシングが行われていないことを示唆するものである。抗体を利用して定量を試みると培養上清中には100ng/mLのCR-1が分泌されていることを確認しCR-1が通常のレベルで分泌されていることがわかった。さらに、グリーンフルオレッセントプロティン(GFP)との融合タンパク質をデザインし、細胞中の蛍光の局所的変化をを解析したが、明確な差を解析するに至っていない。しかし、さらに研究を進める上で重要な知見を積み重ねることができた。近年CR-1は発生段階で非常に重要な役割を果たしていることが示唆され、本研究の重要性はさらに高まっている。
看護系大学院生のための英語論文作成用統計教育及び視覚的統合学習支援システムの検討

本研究の目的は、看護系大学院生が統計を用いた英語論文を作成するにあたり、知識・技術レベル及び置かれた環境に対応した視覚的な統計学習支援の開発であった。これまでの研究成果から、限られたオープンソースのeラーニングプラットフォームや学習ソフトを利用するだけでなく、広範なICTの活用が必要であるという知見を得た。今年度は、インターネットのホームページや動画配信サイト(YouTube)等について調査を行った。その結果、1行政機関の統計学習関連Webサイト、2研究所・大学・学会等の動画配信サイト、3その他の学習関連Webサイトや動画配信サイトがあり、これらを組み合わせて、学生がアクセスしやすく、学生の知識・技術や環境に柔軟に対応することができる、いわばオーダーメイド的な学習支援システムの提供の可能性を見出すことができた。しかし、統計と英語とを同時に学習できるサイトはないことや看護系学生に特化した統計学習サイトはほとんどないことが明らかになった。以上のことを踏まえ、これまで作成してきた教材は、大別して、統計の基礎知識と統計用語の英語表現を学習する基礎編と事例による実践編からなるが、後者について、2人1組となり、一人が統計的方法の解説を行い、それに続き、もう1人が重要な統計の単語とフレーズを英語に変換するという新たな手法による16の題目のビデオに編集し、YouTube Studio [studio.youtube.com]にアップロードした。そして他の大学で統計を教える研究者2名に評価してもらったところ、ビデオの長さ、音質、デザイン、字幕の追加、学生の理解度の評価方法等、検討の余地があることが明らかになった。今後、こうした点を改善するとともに学習効果の評価も行い、一般公開する予定である。なお、基礎編と事例偏は、既に出版している電子出版の改訂版のテキストとして出版する予定である。本年度は看護教育・研究に必要な統計的方法や教育方法などについて基礎的データを収集するとともに、これまで我々が検討してきた統計学系統型教育方法と統計学問題基盤型教育方法及びシステムの再検討を中心に研究を進めた。まず、わが国の看護系読者のための統計学書の調査結果では、9割近くが初学者を対象としたものであり、より専門的な統計的方法を修得するには、他分野の専門書に依存しなくてはならない実態が明らかになった。一方、医療系学生を対象とした調査では、最近の学生は英語学習において従前の方略のみならず、インターネット動画サイト向け動画の作成や、SNSを活用していることが明らかとなり、視覚的統合学習支援システムの作製することの意義や必要性が改めて示唆された。さらに、内外の看護関連学術雑誌の研究論文を調査したところ、看護系では「生物統計」だけでなく、尺度開発等に対応するための「心理統計」の知識・技術が不可欠であり、英文の表記・表現方法もそれに対応する必要があることが明らかになった。我が国の看護系大学院(修士課程)の統計教育の実態を把握するためのインターネットを利用した調査では、カリキュラムまたはシラバスが明らかになった看護系大学院(修士課程)のうち「看護研究」を標榜する科目以外に8割近くが統計関連科目を配当していたが、内容については基礎的なものから高度なものまで様々であった。以上のことから、「看護のための統計学」の体系的にまとめた教科書・教材と教育方法の開発が必要であることが再確認することができた。さらに、統計教育方法に関する調査結果を基に、「アクティブラーニング」等の新しい学習形態の導入を含めた、新たな構想や具体的内容の検討を行い、統計学系統型教育方法と統計問題基盤型教育方法を見直し行うとともに、新たな統計学表記・表現教育方法及び学習サブシステムの開発に向けて、ICTを活用して試験運用を進めた。インターネットによる調査を行い、内外の看護系学会誌の論文や統計書の検討、学会の参加を含めて検討を行ったので、わが国の看護系大学院における統計学教育の実態と問題点や改善点等が概ね把握でき、さらに最近の学生の英語学習方略の特徴も明らかとなったと考える。そして、看護系大学院生が統計的方法による英語論文作成に必要な知識・技術に関しての基礎的知見が得られ、それに対応するめの視覚的統合学習支援システムの開発に向けた構想をまとめることができた。しかしながら、国外の看護系大学院における統計教育の現状と課題についてのデータをさらに取得する必要があり、収集と分析を継続して進めている。昨年度予定していた国外の統計教育及びシステムに関する現地調査については、調査地、予算や日程等の面で調整が遅れ、遂行することができなかったため、今年度に行い、統計教育方法だけでなく、英文表記・表現についても精査していく予定である。本年度は、昨年度に引き続き看護教育・研究に必要な統計的方法や教育方法についての基礎的データの収集と詳細な分析を継続した。そして、国内だけでなく、米国におけるコンピュータを活用した統計に関する学会に参加するとともに統計教育及びシステムに関する現地調査を行った。過去3年間のわが国の2つ看護学会誌と国外誌と比較した場合、わが国では、統計的方法による看護研究論文そのものが少なく、使用されている研究デザインや統計的手法等の種類も限られていることが明らかとなり、統計教育方法、研究支援体制、担当教員数の相違が大きく関係していることが現地調査などを通して再確認できた。このことは、看護分野だけでなく他の分野においても統計教育は諸外国に比べて遅れていることは学術集会やインターネットを通した情報収集からも認められた。その対策として、現在進行中の文部科学省の統計教育の学習指導要領の改定、統計関連学会連合会が公表した統計教育の参照基準などとの整合性を考慮しつつ、看護系大学・大学院における研究論文の作成を目標とした具体的な統計教育及びそのシステムのあり方・方法について検討した。

一方、英文表現・表記の統計教育教材を加え、統合化・視覚化した統計教育方法及び学習支援プログラムの作成について見直しを行い、上記の提言を具現化するために、1看護系大学への入学時における統計習熟度判定、2研究論文作成のための統計学活用のための予備知識修得、3研究論文作成のための事例による統計解析修得等の3つのコースを設定した。さらに、学習支援システムを実際に統合的・視覚的に運用するため、汎用性があるMoodle(eラーニングシステム)搭載のサーバーの構築とテストを行った。また、学生がスマホやタブレットを利用して、学習支援システムにより学習することも考慮し、Kahoot!(Webサービス)を使った取り組みについても検討を開始した。昨年度は、インターネットによる調査、内外の看護系学会誌の論文や統計書の検討、学会の参加を含めた検討を通して、わが国の看護系大学院における統計教育の実態と問題点の基礎的知見を得た。それを踏まえて、国際的に通用する看護の統計論文の作成を目標とするために、内外の看護系学会誌の論文の比較をさらに詳細に進めることが必要であるとの見解から時間をかけて検討した。さらに、昨年度予定していた国外の統計教育及びシステムに関する現地調査については、調査地、予算や日程等の面で調整が遅れ、遂行することができなかったため、今年度に行ったことで、データの収集方法等の改善に貢献するともに、今後の本研究のあり方・方法を見直す機会を得ることとなり大変有意義であったと考える。一方、上記の新たな情報や知見を踏まえ、これまで我々が検討してきた統計学系統型教育方法と統計学問題基盤型教育方法及びシステムの再検討を行い、学習の立場により沿ったコースの検討と試作を行った。さらに、学習支援システムの運用のために、Moodle搭載のサーバーを独自に構築し、テストを行うとともに、スマホやタブレットを利用した学習に対応するための、Kahoot!を使った取り組みを新たに開始するなど、計画の見直しを行った。昨年度に引き続き看護教育・研究に必要な統計的方法や教育方法に関するデータを広範に収集し分析した。内外の統計教育に関する文献・資料やWebサイトにより収集した資料、我が国の学習指導要領、学士課程教育の構築に向けての動向、統計教育の参照基準等を検討した結果、1統計教育及び統計リテラシー等に関しての国際的遅れ、2統計教育をめぐる環境の変化、3ICTを利用した統計教育の普及等、我が国の統計教育の現状と課題が明らかになった。我が国の看護論文の特徴は、1量的研究に比して質的研究の占める割合が多い傾向にある、2高度な統計的手法を用いた研究は少ない、3アンケート調査や聞き取り調査による「横断研究」が多く「縦断研究」「実験研究」「ランダム化比較試験」が少ない等であった。その分析過程で、表記・表現学習サブシステムの開発に欠かせない参考となる例文を収集することができた。さらに、わが国の看護学会誌2誌について学位論文別に検討したところ、統計手法の利用は、修士論文では半数に満たないが、博士論文では7割前後みられた。
ファトスタチンを基盤とした脂質生合成を制御する合成小分子の創出

当研究室で見出された脂質の生合成経路を阻害する合成小分子ファトスタチンをもとに、各種ファトスタチン誘導体を設計・合成した。これら合成した誘導体について、脂質生合成に重要なタンパク質の働きをどの程度抑制するかを、細胞を用いたアッセイにて評価した。その結果、これまでのものよりも強力に脂質の生合成経路の活性化を阻害する合成小分子を得ることができた。さらに、その小分子の細胞内での機能を詳細に検討しているところである。ファトスタチンに類似する構造をもつ化合物のSREBPに対する効果を網羅的に検討し、新規物質を得るために、FGH10019の類似化合物を240個収集した。さらに、FGH10019の化学構造のうち、高い活性に重要と考えられるスルホンアミド基、左側に位置する脂溶性部位を固定し、その他の官能基の特性を3D-ファーマコフォア検索した別骨格化合物を525万個の化合物データーベースから342個抽出・収集し、フォーカスドライブラリーを構築した。これら収集した化合物のSREBP活性化阻害効果を、レポータージーンアッセイによって評価した。その結果、これらの化合物の中からFGH10019に匹敵するSREBP活性化阻害効果を示す複数の別骨格化合物を得た。さらに、ファトスタチンをリード骨格にして構築した上記フォーカスドライブラリーの新しい利用法を試みた。ライブラリー化合物に紫外線またはマイクロ波を照射した後に改めてスクリーニング実験を行い、紫外線・マイクロ波照射前よりもSREBP活性化阻害効果が増強されるものを探索した。その結果、複数のライブラリー化合物が紫外線照射によってその阻害活性が向上した。現在、その構造決定を試みている。マイクロ波を照射した場合には、照射前後で活性に変化は見られなかった。また、これまでの研究成果より、ファイトスタチン様に作用するステロール以外の内因性物質が存在する可能性を考えた。そこでSREBP活性化に関わる新規内因性物質の探索を目的に、新たに280種の脂質誘導体ライブラリーを構築し、スクリーニングした。その結果、SREBPの活性化を阻害する複数の脂質誘導体を得た。その中には、SREBPとの関係が報告されていない内因性物質が含まれていた。これら見出した内因性脂質誘導体はSREBP活性化を制御する新たな内因性物質の可能性がある。現在、その詳細な機能解析を行っている。本研究は、脂質生合成を強力に抑制する合成小分子の創出を目指し、肥満など生活習慣病の予防・治療法開発に貢献する。当研究室はこれまで、転写調節因子Sterol regulatoryelement-binding protein(SREBP)の活性化を阻害して脂質生合成を抑制する合成小分子ファトスタチンの開発研究を行ってきた。この知見を基に、新たな化合物スクリーニングを行い、SREBP活性化を制御する内因性物質を複数発見した。これら内因性物質のSREBP経路に対する機能はこれまでに報告されていない。SREBPに対する詳細な機能解析を分子生物学的手法を用いて行った。その結果、これら内因性物質のうちの一つが、過去に報告例のないメカニズムでSREBPの活性化を調節していることが明らかとなった。現在、この成果を論文として報告するための最後の詰めの実験を行っているところである。また、ファトスタチン誘導体の新たな合成展開を行った。より強力なSREBP活性化阻害小分子の創出を目指し、先のスクリーニングにより得られた化合物の化学構造を参考に分子設計した。設計した誘導体を有機化学合成の手法を用いて合成した。合成したファトスタチン誘導体のSREBP活性化阻害能をレポーターアッセイにより評価した。その結果、ファトスタチンよりも強力にSREBPの活性を阻害する化合物を得ることに成功した。さらに、ファトスタチンの構造情報を基にした類似性検索を用いて、新たなフォーカスドライブラリーを構築した。このライブラリー化合物についてSREBP活性化阻害評価を行い、ファトスタチンとは基本骨格の異なるヒット化合物を得た。ライブラリースクリーニングによって得られたSREBPの機能を制御する新たな内因性物質の詳細な機能解析が順調に推移した。その機能について概ね明らかにできており、本年度中に論文として発表できる見込みであるため。また、ファトスタチンよりも強力な誘導体も得ることができたため。新規SREBP制御内因性物質の機能の全容を明確なものとし、論文として報告する。これまでに得られたファトスタチン誘導体を基に、新たな合成展開を行う。また、ファトスタチンとは基本骨格の異なる、ファトスタチン様の活性を持つ合成小分子を新たに見出す。新たな化合物ライブラリーを利用し、Tanimoto係数を用いた化合物類似尺度を基にしたファトスタチンの構造類似性検索を行い、フォーカスドライブラリーの構築、およびライブラリー化合物のSREBP阻害活性の評価(スクリーニング)をすでに行い、SREBPの活性化を阻害するリードライクな化合物を新たに見出している。この得られた化合物の合成展開も行い、構造活性相関を検討する。

順調に研究が推移したこと、および本年度に予定していた放射性ラベル化実験が次年度に繰り越すことになったことから、当該研究費が生じた。当該研究費は、放射性ラベル化実験に係る放射性リガンドなどの購入、およびその他必要な各種消耗品の購入に当てる予定である。
触媒微生物内における酸化酵素反応の局所的速度論解析

酸化酵素反応において宿主微生物由来の因子が目的酵素の反応速度に及ぼす影響を明らかにすることを目的に、大腸菌1遺伝子破壊株を宿主とした網羅的スクリーニングを実施し、欠損により、酸化酵素反応速度を増長しうる3種類の遺伝子を同定した。シトクロムP450モノオキシゲナーゼ(P450)はその分子多様性から酵素的化学品合成、いわゆるバイオプロセスへの応用が期待される生体触媒である。しかし一方で、反応機構の複雑さゆえに実生産に資する高活性を得るのは容易ではなく、応用例も一握りである。P450はレドックスパートナーとの相互作用を必要とし、またその宿主微生物の異化代謝から供給される還元力の供給が求められるなど、酵素自身に加えそれが機能する細胞内外の環境が反応性に大きな影響をおよぼす。これら酵素を取り巻く反応場、すなわち触媒微生物中のボトルネック因子を解明し、これを解除するため、大腸菌1遺伝子破壊株ライブラリーを宿主とした網羅的スクリーニングによる律速因子同定に取り組んでいる。モデル酵素として7-エトキシクマリンの脱エチル化反応を触媒するStreptomyces coelicolor由来P450を選択した。酵素反応産物である7-ヒドロキシクマリンは蛍光定量が可能であり、これによりハイスループットな活性測定系が確立できるためである。目的酵素遺伝子の発現用プラスミドベクターを構築し、野生型株において上記アッセイ法によって活性の発現を確認した。次いでライブラリーを構築する約4,000の1遺伝子破壊株に対して、ヒートショック法による形質転換を実施した。形質転換用培養で生育の優れなかった約30株を除く全ての破壊株に目的酵素遺伝子の導入を完了させた。得られた形質転換体群について、現在蛍光強度測定ならびにHPLC分析によるスクリーニングを実施中であり、すでに野生型株に対して1.52倍程度にまで比活性が向上した変異株をいくつか見出している。シトクロムP450モノオキシゲナーゼ(P450)は、その分子多様性から酵素的化学品合成、いわゆるバイオプロセスへの応用が期待される生体触媒である。一方で本酵素の機能的発現には、特定のレドックスパートナーやエネルギー代謝によって産生される還元力の供給など、目的酵素自身に加え、それを内包する宿主微生物細胞に由来する因子の存在が不可欠である。これら目的酵素を取り巻く反応場、すなわち触媒微生物内のボトルネック因子の解明を目的とし、大腸菌1遺伝子破壊株ライブラリーを宿主とした網羅的スクリーニングを行った。前年度に策定した実験条件を用い、約4,000株からなる遺伝子破壊株ライブラリーのスクリーニングを実施・完了した。この結果、野生株に比べ目的酵素破壊株の活性を約2倍にまで高めうる8株の遺伝子欠損株を得た。これらの発見はP450の産業応用に直結する意義深い成果である。個々の遺伝子が目的酵素に及ぼす影響については現在検討を進めている段階であるが、同定された欠損遺伝子には機能未同定のhypothetical proteinをコードするものも複数含まれ、P450反応の効率化にとどまらず、これらの機能解明にも合わせて興味が持たれる。以上とは逆に欠損によりP450活性に負の影響を及ぼす遺伝子として数多くのものが得られた。このうち約100株の遺伝子欠損株については、目的の酵素活性がほとんど検出できない。すなわち、これらの遺伝子が担う機能はP450の機能発現に必須であり、逆にこれらの遺伝子の発現量を強化することで目的酵素活性にポジティブな影響を及ぼすものも含まれると期待される。一方で、本酵素の機能的発現には、特定のレドックスパートナーやエネルギー代謝によって産生される還元力の供給など、目的酵素自身に加え、それを内包する宿主微生物細胞に由来する因子の存在が不可欠である。前年度までに約4,000株からなる遺伝子破壊株ライブラリーのスクリーニングを実施・完了した。この結果、野生株に比べ目的酵素の活性を約2倍にまで高めうる4株め遺伝子欠損株に着目し、P450活性の向上が対象遺伝子の不活化によるものであるかをin-flame deletion株の作成と相補実験により確認した。この結果、それぞれcpxA、gcvR、glnL遺伝子を欠損した3株においては期待どおり対象遺伝子の破壊がP450活性の向上に寄与していることが確認された。これらの遺伝子破壊株は栄養培地上で野生株と同程度の増殖を示し、その比活性のみが向上していることから、実生産上も有意義な変異であることが認められた。P450以外の酵素生産および触媒活性を調査したところ、β-ガラクトシダーゼをマーカー遺伝子とした場合にcpxA欠損株において野生株に比べ23倍程度の活性の増大が認められた。CpxAは大腸菌の細胞膜ストレス応答タンパク質として知られており、この欠損株では膜構造が脆弱化し、基質・生成物の透過性が向上したことが、酵素活性増大の原因と考えられる。
電子型強誘電体YbFe2O4電荷秩序相の原子レベル完全制御

電荷秩序に起源を持つ電子型強誘電体RFe2O4(R:希土類)は、マルチフェロイック特性と電気磁気効果を示し、超高速・極省電力応答素子への応用が期待されるが、電荷秩序構造の制御が困難である。本研究では、薄膜化による電荷秩序構造の制御を目指した。配向性の高いYbFe2O4薄膜の作製に成功した。電荷秩序構造の制御には課題が残ったが、超低酸素分圧での成膜が有効であることがわかった。また、本物質の応用可能性をさらに広げるため、バルクにおける研究も並行した。電荷秩序の変調によりフェルミ準位を制御できることを明らかにした。これは、新しい現象であるうえ、安価で組み合わせ自在な半導体素子への応用につながる。電子の極性な分布のみに起因する強誘電体“電子型強誘電体"RFe2O4(R:希土類)は、その全く新しい原理から世界中で多くの研究の関心を呼んだが、提案から10年経った今も議論は混乱し続けている。混乱の原因は、バルクで強誘電相の10倍以上の体積を占める反強誘電相の存在であることを申請者は2013年に明らかにした。議論を収束させるため本研究では、YbFe2O4の単相強誘電相薄膜を作製することを目指している。しかしYbFe2O4はYbとFeの蒸気圧の違い、Fe2+よりFe3+が安定であることなどから作製が難しく、薄膜作製の報告は非常に少ない。そこで27年度は化学等量性の良いYbFe2O4単相膜を作製することを目指した。27年度は化学等量性の良いYbFe2O4単相膜を作製することを目指し、YbFe2O4相を90%程度含む薄膜を作製する段階まで到達した。当初使用予定であった成膜装置が故障したため、新たに成膜装置を立ち上げた。また、パルスレーザーデポジション法による成膜において非常に重要なパラメータである、レーザーのエネルギー密度、基板温度、ターゲットと基板間の距離、酸素分圧のすべてのパラメータを変え条件出しを行う必要があったため当初予期した以上に時間を要した。電荷秩序に起源を持つ電子型強誘電体RFe2O4(R:希土類)は、マルチフェロイック特性と電気磁気効果を示す超高速・極省電力応答素子への応用が期待される。しかし、本物質の電荷秩序構造は強誘電相と反強誘電相を併せ持つ構造であるため、このような応用のためには、電荷秩序構造を制御した薄膜を作製する必要がある。しかし、本物質は作製が困難であるため薄膜の作製自体報告が少ない。本研究では、パルスレーザー堆積法を用いてYbFe2O4薄膜を作製し、その結晶構造を調べた。面直方向・面内方向ともに配向性の高いYbFe2O4薄膜を得ることができたものの、異相として微量のFe3O4を含んでいた。また、面直・面内2θ-θ測定から、すべての方向において格子定数がバルクより拡大し、体積も拡大していることがわかった。室温における電荷秩序の有無を調べるため、(-1/3 -1/3 L)付近において逆格子マッピング測定を行ったが、電荷秩序の形成を示す超格子反射は観測されなかった。Fe3O4が生成した原因は、成膜条件が酸化側に寄っていたためだと考えている。Fe3O4もYbFe2O4同様Fe2+とFe3+が共存する物質であるが、その存在比はFe2+ : Fe3+ = 1 : 2であり、YbFe2O4より酸化された物質である。また、薄膜YbFe2O4のa軸長、c軸長がバルクと比べて拡大していたことも、成膜条件が酸化側に寄っていたことを支持する。YbFe2O4単結晶バルクにおいて、過剰酸素が存在するとa軸長が拡大することが報告されている。また、電荷秩序が形成されなかったことも、過剰酸素の存在によりFeイオンの価数バランスが崩れたことに起因する可能性が高い。したがって、単相で電荷秩序を持つYbFe2O4を得るにはより低酸素分圧下での成膜が必要であることがわかった。単相YbFe2O4相を持つ薄膜を作成するため、さらにFe2+/Fe3+=1の薄膜を作製するため、成膜条件の最適化を行う。レーザーのエネルギー密度、酸素分圧に着目することで単相YbFe2O4相は得られると考えている。Fe2+/Fe3+=1の薄膜を作製するには、ターゲットの変更が必要である可能性がある。

現在YbFe2O4の組成比のターゲットを用いているが、Feが欠損しやすいことを考慮し、Fe3O4のターゲットも準備する。YbFe2O4のターゲットとFe3O4のターゲットを3:1,2:1などの割合でアブレーションすることでFe2+とFe3+の比を1:1に近づける。ターゲット位置の再現性に問題が生じる場合はFeとYbの組成を変えたターゲットを新たに作製する。単相強誘電相を持つ薄膜を作製するための方針は、申請時と同様にインターバルデポジション法およびYSZ基板を用いることである。物性物理当初150万円のターボポンプを購入予定であったが、業者のキャンペーンにより半額で購入できたため。酸化物単結晶基板および、新しいターゲットの購入に充てる。また、成膜時のプルームを分光するための分光器の購入も検討している。
日本海の形成とそれに伴う新第三紀地史的事件

日本海の形成期における古地理・古環境の変遷を、日本の主要地域の新第三系の生層序基準面による対比、化石群集からえられる古環境情報、古地磁気偏角による各ブロックの廻転量等をもとに推定し、各時期の古地理図を作製した。17Maでは西南日本の主部は34°N、129°Eを極として47°反時計廻り、東北日本(棚倉構造線以北)は44°N、146°Eを極として47°時計廻りに移動させた位置にあり現在日本海底に認められる大陸塊と共にユーラシア大陸の一部を形成していた。ここには海水域はなくNE-SW方向にのびる淡水域が存在していた。日本の新第三系で初めて海成層が認められているのは16Maである。この海は熱帯性の暖海で、古瀬戸内海および日本海側では39°N、大陸側では41°Nに及ぶ地域でマングロープ沼貝類・花粉群集が認められる。この時期の古地磁気偏角は西南日本では17Maの期と差異がなく、東北日本では平均-29°である。したがって東北日本はすでに廻転をはじめ、西南日本は大陸塊と共に平均移動に近い運動によって初期日本海が形成された。この海は熱帯性の暖かい多島海であった。日本海の拡大は14Maでほぼ完了したとみられる。15Maの残留磁気偏角は西南日本で約25°、東北日本で約-14°を示し、両地域ともに廻転途上とみられる。したがって15Ma期の古位置は、34.65°E、130.29°Nを極として西南日本を反時計廻りに25°、東北日本を上記と同じ極0まわりに14°時計廻りに移動して推定した。この時期には16Ma期の熱帯性海流は消え、温帯性となり、日本海拡大に伴って局地的な深化が進行したことが認められる。今後、東北地方(棚倉構造線以北)および関東地方の残留磁気偏角を更に精査し、東北地方の廻転運動をより正確に把握すると共に、関東地域の合理的な古地理図の作製を試みる必要がある。古地磁気偏角の測定により日本海の形成に伴って能登・佐渡を含めた東北日本全体はわずかに(約18゚)反時計廻りに、西南日本は大きく(約40゚)時計廻りに廻転したことが明らかにされて来たが、その時期についてはこれまで火山岩類の放射年代によって推定され16Maから14Maまでの間の短い期間であろうとされて来た。本研究では日本海形成の初期に起った地史的イベントに焦点をあて、廻転の時期を推定するとともに最初の海進がどのような状況の下でおこったかを明らかにすることと、東北日本と西南日本のブロックの範囲を確定するため、金沢・浅野川地域および大聖寺地域において生層序学的サンプリングに並行して古地磁気測定用試料のサンプリングを行った。現在までの微化石分析と古地磁気偏角の測定結果によれば、当地域は西南日本ブロックに属し、時計廻りの廻転をしたことが明らかになった。またそれを示す試料はすべてケイソウ生層序のDenticulopsis praelauta ZoneからD.lautaZone最下部に属し、また浮遊性有孔虫生層序ではBlowのN.8の中部に属し、放射年代では15.5Ma16Maである。したがってこの時期には西南日本ブロックは未だ廻転しておらず、廻転は15Ma以後におこったことになる。

これまでに日本海沿岸各地のいわゆる中部中新統から報じられてきた熱帯性のマングローブ沼貝類群集および花粉群集はすべて廻転以前のこの時期のものである。またこの群集は現在のところ、日本海域の中新統で最初の海進を示すものであって、この海進は西南日本ブロックの廻転によるものでないことが明らかになった。昭和62年1月30日に行われた日本古生物学会年会シンポジウム「新第三紀生物群の進化・変遷とそれに関連する事件」において本研究の成果の1部を発表した。その講演記録は研究成果として近く印刷公表する予定である。日本海の形成時期における古地理および古環境の変遷を,西南日本主要地域の新第三系の微化石生層序基準面による対比,化石群集からえられる古環境情報,古地磁気偏角による各ブロックの廻転量をもとに推定し,各時期の古地理図を作製した. I.17Maでは西南日本の主部は34°N,129°Eをオイラーポールとして47.0°反時計廻りにもどした位置にあり,現在日本海底に認められる大陸塊もそれに伴って廻転させると,この時期には西南日本海域はすべて陸地であり,ここには海水の浸入はなく,北東ー南西方向にのびた淡水域があったと推定される. II.16Ma時期の西南日本の新第三系には,はじめて海成層があらわれる.しかもマングロープ沼貝類群集および花粉群集が各地でみられる.この時期の古地理については2通りの推定を行った.(1)この時期の古地磁気偏角の平均値は17Maのそれとわぼ同じであるので,アジア大陸東縁のこの地域では,末だ陸塊の分裂と廻転移動はおこっていなかったと考えられるので,この熱帯性の海は海水準変動によって,これまでの淡水域に流入して来たものと推定した.(2)古地磁気偏角の値は平均値として同じであっても詳細には変差がみとめられるので,すでに廻転移動がわずかにおこっていたと推定し,測定誤差の範因(±10°)で廻転させた.この場合には日本海は開き,分裂した大陸片が西南日本地鬼との間に散在した熱帯性の多島海が出現することになる. III.15Maの時期は西南日本地塊の主転移動が進行する時期と推定され,海域の拡大と地域的な深化がおこったと推定される.廻転移動量の正確な値は末定であるが,一応の仮定として約50%として作製した古地理図では, 16Ma時期にくらべ,水温は低下して温帯性となり海域はさらに拡大し,各大陸片は地穀の伸張によって海面にほとんど没したと推定した.日本海の形成期における古地理・古環境の変遷を、日本の主要地域の新第三系の生層序基準面による対比・化石群集からえられる古環境情報・古地磁気偏角による各ブロックの廻転量等をもとに推定し、各時期の古地理図を作製した。17Maでは西南日本の主部は34°N、129°Eを極として、47°反時計廻り、東北日本(棚倉構造線以北)は44°N、146°Eを極として、47°時計廻りに移動させた位置にあり、現在日本海底に認められる大陸塊と共にユーラシア大陸の1部を形成していた。ここには海水域はなく、NE-SW方向にのびる淡水域が存在していた。日本の新第三系で初めて海成層が認められるのは16Maである。この海は熱帯性の暖海で、古瀬戸内海および日本海側では39°N、大陸側では41°Nに及ぶ地域でマングロープ沼貝類・花粉群集が認められる。この時期の古地磁気偏角は西南日本では17Ma期と差異がなく、東北日本では平均-29°である。したがって東北日本はすでに廻転をはじめ、西南日本は大陸塊と共に平行移動に近い運動によって初期日本海が形成された。この海は熱帯性の暖い多島海であった。日本海の拡大は14Maでほぼ完了したとみられる。
超バルクヘテロ接合有機太陽電池の開発

本研究は、光生成キャリアを水平方向に取り出すことのできる交互積層接合によって、これまで有機太陽電池に必須とされてきたドナー性とアクセプター性の有機半導体分子のブレンド接合(超バルクヘテロ接合)を必要としない有機太陽電池を実現することを目標とする。今年度、ドナー性の超高速ホール移動度有機半導体(C8-BTBT)と、アクセプター性の超高速電子移動度有機半導体(PTCDI-C8)を組み合わせた交互積層接合が、水平取り出し距離0.14ミリメーターというこれまでの有機半導体では考えられないマクロスコピックな距離であるにもかかわらず、太陽電池として動作することを確認できた。また、C8-BTBTとPTCDI-C8各層の膜厚を10 nmまで薄くすることで、光生成した励起子の75%および励起子解離によって生成したキャリアの93%を収集できることを確認した。励起子収集とキャリア収集の両立はこれまでバルクヘテロ接合でしかできなかったが、今回の水平交互積層接合でも可能であることが分かり、バルクヘテロ接合の代わりとなる新しい接合となることを実証でき、当初の研究目的を達成した。励起子収集とキャリア収集の両立はこれまでバルクヘテロ接合でしかできなかったが、今回の新しい接合コンセプトである、水平交互積層接合でも可能であることを実証でき、バルクヘテロ接合の代わりとなる新しい接合となることを示すことができたので、当初の研究目的を十分達成しているため。励起子の収集とキャリアの水平方向取り出し収集を100%で行える、超バルクヘテロ接合の動作実証に成功し目標を達成した。今後、可視吸収のある多くの有機半導体の組み合わせに展開し、本方法の一般性を示すとともに、ドーピングによる低抵抗化効果とも組み合わせて、太陽電池として実用的な変換効率を達成して実用性を示す。本研究は、光生成キャリアを横方向に取り出すことのできる超格子構造(超バルクヘテロ接合)によって、これまで有機太陽電池に必須とされてきたドナー性とアクセプター性の有機半導体分子のブレンド接合(バルクヘテロ接合)を必要としない、これまでにない有機太陽電池を実現することを目的とする。キャリアを横取り出しするには、基板に平行な方向のキャリア飛程をミリメータオーダーにする必要がある。キャリア飛程は、キャリアの移動度と寿命の積で表されるため、移動度の非常に大きな有機半導体分子を用いた。今年度、ホールに対する超高速移動度を示すバンド伝導性有機半導体(C8-BTBT)を用いて、ホールの飛程を実測し、0.4 mmというこれまでの常識を超えた飛程を観測できた。同様に、電子に対する超高速移動度を示す有機半導体(C8-PTCDI)を用いて、電子の飛程を実測し、0.2 mmという値を観測した。飛程から計算した電界強度は100 V/cm以下で、通常の縦型有機太陽電池の1000分の1という、これまでには考えられなかった電界強度で有機太陽電池を動作できることを意味している。この結果は、サファイア基板を用いることで、蒸着有機半導体分子を結晶化できたことで、初めて達成できた。2つの半導体を交互積層しても、双方が高い結晶性を保っていることを、低角X線測定で確認した。この2つの有機半導体を交互積層して超格子構造とすれば、本研究の目的である、超バルクヘテロ接合有機太陽電池を作製できる。このように、本年度、超バルクヘテロ接合の基本技術を確立できた。本研究の目的を達成するための基本技術である、ミリメータオーダーのキャリア飛程を、電子、ホールの両方に対して実現でき、超バルクヘテロ接合の基本技術を確立できたため。現在、この2つの有機半導体の超格子構造を作製中である。ミリーメータオーダーの飛程を有する2種の有機半導体の超格子構造を作製し、層数を増大、すなわち、各層膜厚を減少させ、励起子収集効率を100%に近づけ、また、キャリア横取り出し効率を100%に近づけて、超バルクヘテロ接合のコンセプトを実証する。

今後、可視吸収のある多くの有機半導体の組み合わせに展開し、本方法の一般性を示すとともに、ドーピングによる低抵抗化効果とも組み合わせて、太陽電池として実用的な変換効率を達成して実用性を示す。順調に節約できたため次年度の超格子作製およびその評価に利用。研究目標を達成したが、可視吸収のある多くの有機半導体の組み合わせに展開し、本方法の一般性、実用性を一層示すための研究の実施が必要と判断し、次年度使用を行うこととした。次年度は、可視吸収のある多くの有機半導体の組み合わせに展開し、本方法の一般性を示すとともに、ドーピングによる低抵抗化効果とも組み合わせて、太陽電池として実用的な変換効率を達成して実用性を示す。
人称による正義・道徳観の変化に関する実験政治哲学研究

平成30年度の研究では、研究代表者である私井上彰を中心に、倫理学や政治哲学、実験的手法にかんする先行研究のサーベイをおこないつつ、科研メンバーが一堂集まったうえで実験に向けての打ち合わせをおこなった。そのうえで、サーベイ実験のプリテストを中心に、二人称班と三人称班に別れて実験をおこなった。先行研究のサーベイについては、井上彰が(共)編著者となって『ロールズを読む』(ナカニシヤ出版、2018年)、『人口問題の正義論』(世界思想社、2019年)として公刊したのを皮切りに、二人称班と三人称班の理論パートをそれぞれ担当する坂本治也と若松良樹が、本科研のプロジェクト、すなわち、実験政治哲学のプロジェクトに還元しうる研究成果をあげている。科研メンバーが一堂に集まるメーティングについては、6月15日(金)14:3017:00に早稲田大学3号館12Fディスカッションルームにて開催された。当該打ち合わせでは、今後取り組むべき実験政治哲学研究について話し合われ、とくに運の平等論実験(三人称班)と無知のヴェール実験(二人称班)の有意義性について批判的に検討した。そのうえで、平成30年度夏以降、各班に別れて実験をおこない、三人称班についてはその一部がReview of Philosophy and Psychology掲載決定論文(オンラインで公開済み)に結実し、二人称班については論文執筆中のものと現在投稿中の論文となっている。くわえて、善教将大や秦正樹の実験政治学的研究成果や、清水和巳と宇田川大輔による共著は、実験政治哲学のプロジェクトに直接的に貢献しうる成果とみなしうる。先行研究のレビューおよび研究打ち合わせをしっかりおこなったうえで、先行研究のレビューをふまえた研究成果も発表できたことにくわえ、メンバーが一堂に会した打ち合わせで総合的に検討した実験(検討した段階では案にすぎなかったものだが)について、現時点で論文化し投稿できたというだけでなく、一部掲載するにまで至ったことに鑑みると、当初の計画以上に共同研究が進展していると評価できるだろう。今後の研究では、前年度に進めた先行研究のサーベイやプリテストによって興味深い結果が得られたサーベイ実験について、その論文化および投稿中のものの掲載を目指して英語論文の執筆・改訂作業に従事する。またそうしたサーベイ実験をふまえて、さらなるサーベイ実験と実験室実験を実施する。円滑な実験の実施および実験結果の分析のためにも、引き続き、実験デザインにかんする打ち合わせを適宜おこなう。二人称班(坂本治也[理論パート]・善教将大[理論・実験]・秦正樹[実験パート])、三人称班(若松良樹[理論パート]・清水和巳[理論・実験]・宇田川大輔[実験パート])に分かれて、実験デザインおよび方法にかんして、必要に応じて複数回ミーティングをおこなう。もし上記の進め方ではうまくいかなった場合には、平成30年度のときのように、科研メンバーが一堂に会して、それぞれの実験の構想にかんして批判的に検討する機会を設ける予定である。二人称班(坂本治也[理論パート]・善教将大[理論・実験]・秦正樹

[実験パート])、三人称班(若松良樹[理論パート]・清水和巳[理論・実験]・宇田川大輔[実験パート])に分かれて、実験デザインおよび方法にかんして、必要に応じて複数回ミーティングをおこなう。もし上記の進め方ではうまくいかなった場合には、平成30年度のときのように、科研メンバーが一堂に会して、それぞれの実験の構想にかんして批判的に検討する機会を設ける予定である。
利得結合光分布帰還に基づく超高速・超高安定単一モード動作半導体レーザの開発

1.利得結合分布帰還型(DFB)半導体レーザの理論的研究:標記レーザにおける結合係数の偏波依存性、線幅増大係数、非対称端面コーティングによる外部効率増大効果などにつき理論的研究を行ない、多くの有益な知見を得た。2.量子井戸利得結合DFBレーザ:凹凸回折格子を形成した基板上に単一量子井戸を有機金属気相成長法(OMVPE)により成長し、格子周期に同期して厚さの変化する単一量子井戸を得た。これにより利得結合が発生することを実験的に確認し、閾値30mA,隣接モード抑圧比(SMSR)47dBの高歩留り単一モード室温連続発振を達成した。3.InGaAsP/InP長波長帯利得結合DFBレーザ:OMVPEと反応性イオンエッチングを活用して、InGaAsP4元混晶レーザ活性層自体を凹凸回折格子とすることに成功し,標記レーザの作製が初めて可能となった。試作素子は閾値1216mAで室温連続動作し,SMSRは55dBという従来にない高い値を示した。同レーザのスペクトル線幅を測定し,共振器長600Mmの素子において,最低スペクトル線幅2.35MHzを得た。さらに利得スチッチング駆動により,時間幅28ps,時間平均スペクトル幅0.15nmという光短パルスを得た。これより等価的な線幅増大係数を計算すると0.76という著しく小さい値になる。また,2.4GHz強度変調時の-20dBスペクトル幅を測定したところ,これも0.2nmと小さかった。4.吸収性格子型利得結合DFBレーザ:吸収領域のデューディーファクタの最適値を理論的に決定した。また吸収領域の可飽和性に基づく非線型動作を抑制するために,吸収領域の導電型を反転することを堤案した。これらを多重量子井戸レーザに適用し試作を行なって,閾値電流8.5mA,微分効率0.8mW/mA,SMSR47dBなどの良好な特性を達成した。同レーザは,劈開端面にも拘わらず75%95%以上という非常に高い単一縦モード歩留りと,最低2.2MHz(共振器長200μm)という狭スペクトル線幅を示した。1.利得結合文布帰還形(DFB)半導体レ-ザの理論的研究:標記レ-ザにおける結合係数の偏波依存性、線幅増大係数、非対称端面コ-ティングによる外部効率増大効果などにつき理論的研究を行ない、多くの有益な知見を得た。2.量子井戸利得結合DFBレ-ザの開発:量子井戸構造を、増幅性格子型利得結合DFBレ-ザに導入する方法につき研究を行なった。まず、凹凸回折格子を形成した基板上に単一量子井戸を有機金属気相成長法(OMVPE)により成長し、格子周期に同期して厚さの変化する単一量子井戸を得た。これにより利得結合が発生することを実験的に確認し、閾値30mA、隣接モ-ド抑圧比(SMSR)47dBの高歩留り単一モ-ド室温連続発振を達成した。さらに、利得飽和現象を緩和するため、上記レ-ザの多重量子井戸化も試みた。

3.InGaAsp/Inp長波長帯利得結合DFBレ-ザの開発:OMVPEと反応性イオンエッチングを活用して、四元混晶レ-ザ活性層自体を凹凸回折格子とすることに成功し、長波長1.55μm帯の増幅性格子型利得結合DFBレ-ザの作製が初めて可能となった。試作素子は閾値1216mAで室温連続動作し、90%の素子が最高出力まで単一縦モ-ド発振を維持した。SMSRは、55dBという従来にない高い値を示した。4.吸収性格子型利得結合DFBレ-ザの解折と試作:吸収性回折格子を活性層の近傍に設けても利得結合を実現できるが、吸収に起因する閾値の上昇を抑制する必要がある。この観点から、吸収領域のデュ-ティ-ファクタの最適値を理論的に決定した。これに従って素子を試作した結果、予測どおりこのタイプでも25mAと十分低い閾値を得ることができた。さらに吸収領域の導電型を反転することにより、10mA程度閾値を低下でき、また吸収領域の可飽和性に基づく非線型動作もなくすことができた。本素子においてスペクトル線幅、ゲインスイッチング超高速動作特性を測定し、狭線幅性、超低チャ-ピング性を実証した。1.InGaAsP/InP長波長帯利得結合DFBレーザ:昨年度開発した標記レーザーのスペクトル線幅を測定し、共振器長600μmの素子において、最低スペクトル線幅2.35MHzを得た。次に素子を利得スイッチング駆動したところ、光パルス幅28ps、時間平均スペクトルの半値全幅0.15nmという値が得られ、これより等価的な線幅増大係数を計算すると0.76という著しく小さい値になった。光通信では波長チャーピングとして、ピークから-20dBの位置でスペクトル幅を測定した値が重要な意味を持つが、本レーザーの2.4GHz強度変調時の-20dbスペクトル幅は、0.2nmと小さかった。これらの結果より、利得結合DFBレーザは波長チャーピングの極めて小さいレーザであると結論できる。2.GaAs/GaAlAs導電型反転吸収性回折格子利得結合DFBレーザ:昨年度開発した標記レーザにおいて利得スイッチング動作特性を測定したところ、光パルス幅として23ps、時間平均スペクトルの半値全幅として0.067nmが得られ、線幅増大係数は2以下の値になった。この構造は本質的に量子井戸との整合性が高いことから、次に活性層に多重量子井戸を導入した素子を試作し、バルク活性層のものに比べさらに10mA程度閾値を低下させることに成功した。閾値電流8.5mA、微分効率0.8mW/mA、副モード抑圧比47dBなどの良好な特性が得られている。多重量子井戸を導入したことにともない、活性領域の利得ピークが短波長側へシフトし、吸収領域における吸収係数の増大、すなわち結合係数の増大が達成され、これによって劈開端面にも関わらず75%95%以上という非常に高い単一縦モード歩留りと、共振器長200μmの素子において最低2.2MHzという狭スペクトル線幅が得られた。3.利得結合DFBレーザ一般:外部共振器を利用した利得結合係数の測定法の研究、ならびに相対強度雑音スペクトルによる小信号直接変調帯域の測定・解析を行ない、中間的な成果が得られている。