hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
摩擦界面における軟質金属層の物性と摩擦・摩耗特性に関する研究

銀/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(Ag-DLC)と銅/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(Cu-DLC)について炭素ターゲットと銀または銅タブレットで構成される同心円複合ターゲットを用いたRFマグネトロンスパッタ法で膜中金属濃度を10at.%以下から50at.%以上の広範囲に変化させる手法を開発し、成膜方法の異なるAg-DLCおよびCu-DLCの物性とトライボロジー特性について比較を行った。その結果、膜の構造と硬さは両成膜法で有意差は無く、摩擦・摩耗特性は膜中金属含有量で変化するしゅう動相手材摩擦面に生成するトライボフィルムの組成に依存して変化することを明らかにした。3元RFマグネトロンスパッタ装置を使用し、炭素ベースターゲット上中央に銀または銅の円形タブレットを配置した複合ターゲットを用いることで、エネルギー分散分光法によって求めた銀または銅の含有率が50at.%以下の銀/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Ag-DLC(RF))および銅/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Cu-DLC(RF))をSi(100)基板上に成膜する方法を確立した。円形のベースターゲット上に複数の扇形の添加元素ターゲットを放射状に配置する従来の複合ターゲットでは、高いスパッタ収率の金属と極めて低いスパッタ収率の炭素を同時にスパッタすることによってDLC中の金属含有量を減少させるためには、扇形の金属ターゲットの面積を極めて小さくかつ均一に配置しなければならないため、複合ターゲットの構成は極めて困難であった。しかし、ターゲット上のプラズマ密度が不均一なRFマグネトロンスパッタの特性を利用し、ターゲット上のスパッタ率の高い高プラズマ密度領域にスパッタ収率の低い炭素を配置し、スパッタ率の低いターゲット中央部にスパッタ収率の極めて高い銀または銅を配置することで、スパッタ収率の大きく異なる二元複合ターゲットをRFマグネトロンスパッタ法で一度にスパッタしてもDLC中の金属含有量を30at.%程度まで減少させることができることを確認した。透過電子顕微鏡(TEM)観察の結果、Ag-DLC(RF)およびCu-DLC(RF)はDLCマトリクス中に平均粒径10nm前後の銀または銅のナノ結晶が分散したナノコンポジット構造であることを確認した。大気中において、Ag-DLC(RF)およびCu-DLC(RF)とベアリング鋼球との摩擦試験を行った結果、摩擦回数の増加に伴う摩擦係数の変動が抑制される傾向を示すことがわかった。CVDとPVDの複合プロセスによって製膜した銀/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Ag-DLC(CVD))および銅/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Cu-DLC(CVD))のトライボフィルム生成プロセスを明らかにした。3元RFマグネトロンスパッタ装置を使用し、炭素ベースターゲット上中央に銀または銅の円形タブレットを配置した同心円複合ターゲットのタブレット直径を変化させることで、エネルギー分散分光法によって求めた銀の含有率が19at.%まで減少させた銀/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Ag-DLC(RF))および銅の含有率を7at.%まで減少させた銅/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Cu-DLC(RF))をSi(100)基板上に成膜する方法を確立した。円形のベースターゲット上に複数の扇形の添加元素ターゲットを放射状に配置する従来の複合ターゲットと比較して、炭素ベースターゲット上のスパッタ率が高い高プラズマ密度領域にスパッタ収率の極めて高い銀または銅を配置する同心円複合ターゲットは、スパッタ収率の大きく異なる同一の表面積比の二元複合ターゲットを用いた場合のDLC中の金属含有量を最大70%程度減少させることを確認した。炭素ベースターゲット径が50 mmの場合、金属タブレット径が10 mm以下のときの表面積比に対する金属含有量の変化が小さいことを確認した。ナノインデンテーションによる硬さ測定の結果、金属含有量の増加と共に膜の硬さは低下するが、同一の金属含有量においてCu-DLC(RF)の方がAg-DLC(RF)よりも硬い膜になることを確認した。摩擦試験の結果、金属含有量が少ないCu-DLC(RF)およびAg-DLC(RF)はしゅう動相手材摩擦面にメタルリッチなトライボフィルムを形成にくいことがわかった。CVDとPVDの複合プロセスによって製膜したAg-DLC(CVD)とCu-DLC(CVD)のトライボフィルム生成プロセスを明らかにし、投稿論文として報告した。また、同心円複合ターゲットによるAg-DLC(RF)とCu-DLC(RF)の金属含有量を昨年度より大幅に減少させ、膜の硬さを向上させる方法を確立したから。最終年度に実施した研究の成果は、炭素ベースターゲットと銀または銅タブレットによる同心円複合ターゲットを使用したRFマグネトロンスパッタ法により銀または銅含有量が10at.%以下の銀/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Ag-DLC)および銅/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(以下、Cu-DLC)の成膜法を確立し、それらの物性および摩擦・摩耗特性と金属添加量との関係を明らかにした。その結果、透過電子顕微鏡観察(TEM)により膜中の金属含有量が10at.%を超えるとマトリクス中に平均粒径4 nm程度の金属微結晶が均一に分散し、膜中金属含有量の増加に従って粒径と結晶性が向上することを確認した。摩擦試験の結果、金属含有量が10-30at.%の範囲でしゅう動相手材摩擦面に金属を主成分とするトライボフィルムが生成され難くなり、摩擦係数が増加することが明らかになった。膜中金属含有量が10at.%以下になると、しゅう動相手材摩擦面に生成するトライボフィルムは炭素を主成分とする組成に変化し、摩擦係数は減少することを確認した。

研究期間全体を通し、Ag-DLCおよびCu-DLCをCVDとPVDの複合プロセスで成膜した場合とPVDプロセスである高周波マグネトロンスパッタ法で成膜した場合を比較すると、膜のナノ構造と金属含有量の関係は定性的に同等であり、膜中金属含有量の増加に伴い膜の硬さは低下することが明らかになった。また、摩擦・摩耗特性に関しては、膜中金属含有量が40at.%を超える高濃度領域では成膜プロセスに依存せず同様の傾向を示し、本研究で新たに成膜した金属含有量が約40at.%以下の領域では金属含有量が20at.%前後で摩擦特性げ変化することが明らかになった。摩擦特性の変化は、しゅう動相手材摩擦面に生成するトライボフィルムの組成と密接に関係することが明らかになった。銀/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(Ag-DLC)と銅/ダイヤモンドライクカーボンナノコンポジット膜(Cu-DLC)について炭素ターゲットと銀または銅タブレットで構成される同心円複合ターゲットを用いたRFマグネトロンスパッタ法で膜中金属濃度を10at.%以下から50at.%以上の広範囲に変化させる手法を開発し、成膜方法の異なるAg-DLCおよびCu-DLCの物性とトライボロジー特性について比較を行った。その結果、膜の構造と硬さは両成膜法で有意差は無く、摩擦・摩耗特性は膜中金属含有量で変化するしゅう動相手材摩擦面に生成するトライボフィルムの組成に依存して変化することを明らかにした。当初計画では平成26年度はイオンビームスパッタ法で銀含有DLCの成膜方法の確立を目指していたが、成膜方法は当初の計画であるイオンビームスパッタリング法とは異なるRFマグネトロンスパッタ法であるものの、PVD法によって製膜するDLC中に低濃度の銀を添加する方法を確立したのみならず、平成27年度に実施する銅についても同様に低濃度の添加が可能であることを確認したため、この部分については当初計画を上回っている。しかし、より詳細な成膜条件の探求と膜物性の解明については十分でないため、この点はやや遅れている。これらを総合的に考慮するとおおむね順調に進展しているといえる。炭素ベースターゲット上に銀または銅の円形タブレットを配置した同心円複合ターゲットを用いたRFマグネトロンスパッタ法によるAg-DLC(RF)およびCu-DLC(RF)の成膜について、主として成膜時のAr圧力と炭素ベースターゲットの構造がDLCマトリクスの硬さと構造に及ぼす影響を明らかにする。さらに、そのトライボロジー特性については、摩擦界面に生成するトライボフィルムの組成と構造に着目し、各種摩擦条件との関係を明らかにしていく。トライボロジー炭素ベースターゲット上に銀または銅の円形タブレットを配置した複合ターゲットを用いたRFマグネトロンスパッタ法によるAg-DLC(RF)およびCu-DLC(RF)の成膜について、膜中の金属含有量の低濃度側の制御精度を向上させるための条件の探求と構造解析を行うとともに、膜組成と硬さの関係を明らかにする。
居住環境の違いにおける痴呆性高齢者及びそれぞれの家族介護者のQOLの比較

【目的】居住環境の違いにおける施設入所痴呆性高齢者と在宅痴呆性高齢者のQOLの比較、及び各々の家族のQOLの比較を行い、認知症高齢者とその家族の看護援助の示唆を得る。【調査方法】調査期間は平成18年9月。痴呆性高齢者への質問は困難なため、施設入所高齢者には施設スタッフ、在宅高齢者は家族介護者に調査を依頼した。また各々の家族に対して家族介護者QOL調査を依頼した(有効回答率95.8%)。【結果】認知症高齢者の属性は施設群45名、在宅群47名。年齢は両群共に80歳代が最も多かった。家族介護者は施設群45名、在宅群47名。年齢は両群共に40歳70歳代であった。両群のQOLの比較にはt検定を用いた。痴呆性高齢者のQLDJ尺度の下位3項目において、周囲との生き生きとした交流は施設群58.1点、在宅群57.9点(P=.973)、自分らしさの表現は45.4点:48.3点(p=.541)、対応困難行動のコントロールは74.0点:78.5点(p=.370)と有意な差は認められなかった。家族のQOL測定にはSF-36尺度を用いた。身体機能は施設群42.7点、在宅群39.3点(p=.300)、日常役割機能(身体)は39.4点:37.0点(P=.425)、身体の痛みは45.9点:44.1点(P=.423)、全体的健康観は44.4点:43.3点(p=.588)、活力は43.7点:42.7点(p=.688)、社会生活機能は38.8点:39.9点(p=.691)、日常役割機能(精神)は41.3点:38.6点(P=.370)、心の健康は44.7点:42.7点(P=.404)と有意な差は認められなかった。【考察】以上のことから、居住環境の違いにおいてQOLに差がないことが明らかとなった。また、痴呆性高齢者の介護者のQOLは国民標準値および同年代の標準値より低く、QOLが低い状態であることが分かった。平成16年度は痴呆性高齢者のQOLに関する文献検討を行い、今後の研究における見解を深めた。データベースは「医学中央雑誌」(Web版)により、19932003年の過去10年間の文献を検索した。キーワードは「QOL」「高齢者」「痴呆」「施設」「満足度」を用いた。これらの中から、痴呆性高齢者のQOLに関する動向を把握する上で重要であると考えた24文献より今後の研究の示唆を得た。痴呆性高齢者数が急速に増加する中、痴呆性高齢者のQOLに関して様々な見解がなされている。痴呆性高齢者の対応は、その生活機能、認知機能に積極的に介入することにより、痴呆そのものあるいは随伴症状や日常生活動作の改善に役立つといわれている。また介護の負担を軽減させることにより、結果として介護者と痴呆性高齢者双方におけるQOLが向上するという側面がある。そのため介護者のQOLを高めることが同時に痴呆性高齢者のQOLを向上させることになると考える。痴呆性高齢者のQOL評価に関しては、主観的な面を測定するのは困難であり他者の観察に頼らざるを得ないため、施設に入所している痴呆性高齢者は施設スタッフに、在宅痴呆性高齢者は主な家族介護者に依頼して平成17年度よりアンケート調査を行う。痴呆性高齢者のQOL測定尺度は、米国で開発されたQOL測定尺度を阿部らが翻訳したAD-HRQL-Jを用いて比較する予定である。また家族介護者のQOLについては、当初WHO/QOL-26測定尺度の使用を予定していた。しかし文献からや厚生労働科学研究の「特定疾患のアウトカム研究」班の発表会に参加するなどして情報収集した結果、米国ではすでに広く使用されているSF-36を使用することとした。SF-36は主観的な健康度・日常生活機能を構成する最も基本的な要素を測定する指標として一般的である。また訪問看護ステーションでの調査を予定していたが、症例数が少ないため今後老人保健施設や在宅介護支援センターに依頼予定である。「痴呆」から「認知症」へと呼称変更となっているが、本研究申請後であったため本文中は「痴呆」と記載する。本研究の目的は、施設に入所している痴呆性高齢者と在宅痴呆性高齢者のQOLを比較してそれぞれに対する問題点を明確にし、QOLを向上させるための援助における示唆を得る。また、それぞれの家族のQOLを測定して比較し、さらに家族のQOLが痴呆性高齢者に及ぼす影響を明らかにすることである。平成17年度は、対象者の選定とアンケート作成を行った。県内の老人保健施設における痴呆性高齢者50名及び老人保健施設のスタッフ50名と家族50名、在宅痴呆性高齢者50名及び主な家族介護者50名の選定を、老人保健施設に依頼した。症例数が不足するようであれば、今後他の老人保健施設や在宅介護支援センター、または家族会に依頼予定である。痴呆性高齢者のQOL評価に関しては、本人からの主観的な面を測定するのは困難であり、他者からの観察に頼らざるを得ない。

そのため、施設に入所している痴呆性高齢者のQOLは施設スタッフに、在宅痴呆性高齢者のQOLは主な家族介護者に依頼してアンケート調査を行う。調査項目は、包括的なQOL(社会的交流、自己の認識、活動の楽しみ、感情と気分、周囲との関係)の5領域24項目からなるQLDJ尺度を用いる。家族介護者のQOLについては、主観的な健康度・日常生活機能を構成する最も基本的な要素を測定する指標として一般的であるSF-36を使用する。また、居住環境についての項目を人的環境と物的環境の側面から調査し、QOLとの関連を検討する。基本的属性としては、年齢、性別、認知度、ADL等を調査する。対象者には、痴呆性高齢者本人に研究の同意を得ることは困難であるため、施設スタッフとその家族に研究目的を口頭と文書で行い同意を得ることとする。平成18年度は、調査結果より居住環境の異なる痴呆性高齢者のQOLを比較すると同時に、それぞれの家族のQOLとの関連について分析していく予定である。【目的】居住環境の違いにおける施設入所痴呆性高齢者と在宅痴呆性高齢者のQOLの比較、及び各々の家族のQOLの比較を行い、認知症高齢者とその家族の看護援助の示唆を得る。【調査方法】調査期間は平成18年9月。痴呆性高齢者への質問は困難なため、施設入所高齢者には施設スタッフ、在宅高齢者は家族介護者に調査を依頼した。また各々の家族に対して家族介護者QOL調査を依頼した(有効回答率95.8%)。【結果】認知症高齢者の属性は施設群45名、在宅群47名。年齢は両群共に80歳代が最も多かった。家族介護者は施設群45名、在宅群47名。年齢は両群共に40歳70歳代であった。両群のQOLの比較にはt検定を用いた。痴呆性高齢者のQLDJ尺度の下位3項目において、周囲との生き生きとした交流は施設群58.1点、在宅群57.9点(P=.973)、自分らしさの表現は45.4点:48.3点(p=.541)、対応困難行動のコントロールは74.0点:78.5点(p=.370)と有意な差は認められなかった。家族のQOL測定にはSF-36尺度を用いた。身体機能は施設群42.7点、在宅群39.3点(p=.300)、日常役割機能(身体)は39.4点:37.0点(P=.425)、身体の痛みは45.9点:44.1点(P=.423)、全体的健康観は44.4点:43.3点(p=.588)、活力は43.7点:42.7点(p=.688)、社会生活機能は38.8点:39.9点(p=.691)、日常役割機能(精神)は41.3点:38.6点(P=.370)、心の健康は44.7点:42.7点(P=.404)と有意な差は認められなかった。【考察】以上のことから、居住環境の違いにおいてQOLに差がないことが明らかとなった。また、痴呆性高齢者の介護者のQOLは国民標準値および同年代の標準値より低く、QOLが低い状態であることが分かった。
マイクロ金型の機能性表面創製とそのトライボロジー特性評価システムの開発

金属材料のマイクロ成形,型内組立てを実現するために,マイクロ金型に適した表面仕上げ技術および表面コーティング技術を研究開発した.マイクロ成形プロセストライボロジー特性評価に適した評価装置を開発し,加工寸法のマイクロ化に伴う各種トライボロジー現象を解析し,マイクロ成形に適した金型および材料表面設計に関する知見と課題を体系的に整理した.今後,これらの知見を高精度マイクロ成形加工に適用し,高精度・低コストのマイクロデバイス製造技術に適用していく.金属材料のマイクロ成形,型内組立てを実現するために,マイクロ金型に適した表面仕上げ技術および表面コーティング技術を研究開発した.マイクロ成形プロセストライボロジー特性評価に適した評価装置を開発し,加工寸法のマイクロ化に伴う各種トライボロジー現象を解析し,マイクロ成形に適した金型および材料表面設計に関する知見と課題を体系的に整理した.今後,これらの知見を高精度マイクロ成形加工に適用し,高精度・低コストのマイクロデバイス製造技術に適用していく.本年度は,マイクロ金型の精密加工,表面処理,その評価装置の開発を行った.具体的な研究成果は以下に示す.1)マイクロ金型の微細形状加工とトライボロジー特性評価超微細粒子超硬材料などの金型材料を用いて,プラズマイオンビーム加工を適用し,イオンビーム照射が金型表面への影響を調べた.適切な照射エネルギー及び照射角度を用いることにより,機械加工された金型表面粗さを低減することに成功した.そのトライポロジー特性について,マイクロ抜き加工試験を用いて評価を行った.その結果,表面粗さの低減及び表面物性の劣化がトレードオフの関係にあり,適切な照射時間の制御が重要であることが分かった.2)マイクロ金型の潤滑性,耐摩耗性表面機能性に関する評価システムの構築表面が支配的になるマイクロ成形加工では,金型表面にナノオーダーの平滑面及び高い機械強度が求められる.金型表面にイオン照射処理を施したもの,さらにDLC薄膜をコーティングしたものに対して,その潤滑性,耐摩耗を適切に評価できる2つの評価装置の開発を行った.a)ユニバーサル潤滑性,耐摩耗性評価装置の開発:精密3軸ステージと3軸荷重センサーを組み合わせたマイクロ金型の潤滑性,耐摩耗性評価装置を開発し,金型と素材との接触状態を任意に再現でき,そのときの摩擦状態をモニタリングすることとが可能である.b)高精密小型摺動試験機:素材の寸法効果がトライボロジー特性に及ぼす影響を調べる卓上型高精密小型摺動試験機を開発し,素材の材質,板厚,結晶粒径などの寸法効果を調べることができる.3)マイクロ成形における金型表面性状が成形プロセスへの影響評価金属薄材のマイクロ絞り成形を行い,金型の表面性状が成形性に及ぼす影響を調べた.マイクロ成形に適切な金型精度と表面性状を定量的に評価した.上述のような研究開発成果は,今後マイクロ成形の実用化のための基本的なマイクロ金型加工技術,表面処理技術及びその評価技術を定量評価し,マイクロ塑性加工技術を確立させるものである.本年度は,昨年度開発した2種類のマイクロ成形加工プロセストライボロジー評価装置を用いて,各種マイクロ金型の表面仕上げや保護膜コーティングに関するトライボロジー特性評価を行った.具体的な研究成果は以下に示す1)ユニバーサル潤滑性,耐摩耗性評価装置によるマイクロ金型の潤滑性,耐摩耗性表面機能性評価マイクロ成形加工では,素材の表面粗さや平坦度などに起因するプロセス時の非連続的な接触状態を再現し,そのトライボロジー特性を評価した.接触状態が周期的に変動するモードで摺動試験を行い,接触状態が一定の場合での摺動実験との比較を行った。平均摩擦係数は一定モードと比較して,変動モードのほうが低下することが分かった.金型表面DLCコーティングの耐摩耗性については,一定モードでは,せん断による摩耗に対して,変動モードでは,DLC膜に微細クラックが多く発生し,剥離に至るケースが多い.この現象は,金型と素材との接触面積が小さくなるにつれて顕著である.これを踏まえて,クラックの発生を抑制する膜コーティングを施し,耐摩耗性向上につながったことを実証した.2)高精密小型摺動試験機によるトライボロジー特性の評価摺動金型の寸法,表面粗さ,コーティング膜の特性,さらに素材の材質,板厚を変化させることにより,トライポロジー特性に及ぼす金型及び素材の寸法効果を調べた.さらに摺動試験時,素材表面の変形を有限要素法を用いて解析し,摺動試験における表面粗さの影響を明確にした.さらに,種々の材料に関するデータを収集し,データベースを構築すると同時に,マイクロ成形に適切な金型精度と表面性状を定量的に評価した.上述のような研究開発成果より,今後,各種プレス成形に適した金型加工,表面処理をもとに,マイクロ成形における適切なプロセス設計及びそのための金型設計を行う.本年度は,昨年度まで研究してきた各種マイクロ金型の表面仕上げや保護膜コーティングに関するトライボロジー特性評価実績に基づき,マイクロ成形における摩擦・摩耗のメカニズムの解析,およびマイクロ成形加工の適用事例として,マイクロ鍛造用金型の表面処理を施し,その効果に関する評価を行った.具体的な研究成果は以下に示す1.マイクロ成形における摩擦摩耗のメカニズム解明各種トライボロジー試験結果より,マイクロ板材成形におけるドライ摩擦の寸法効果を評価し,寸法の微小化に伴って,摩擦係数が低下する寸法効果を実証した.マイクロトライボロジーにおける寸法効果理論を元に,メゾ寸法領域における乾燥摩擦の寸法効果を分類し,メゾ寸法領域では,主に接触面にトラップされる摩耗粉に起因した掘り起こし項の寸法効果が支配的であることを理論的に明らかにした.

マイクロ深絞り加工における寸法による接触挙動の違いを,実験的,数値解析的に詳細な検討を行い,箔材引抜型摩擦試験によって得られたメゾトライボ特性の実加工現象における適用範囲を検討し,その有用性を実証した2.マイクロ鍛造金型の表面処理およびその効果の検証マイクロ精密鍛造用金型表面にDLCコーティングを施し,摩擦力低減,耐摩耗性向上及び成形した製品の精度向上の効果について評価を行った.その結果,成形加工に適した耐荷重DLCコーティングを施すことにより,摩擦力の低減効果に加えて,耐摩耗性が向上した.また,振動付加精密鍛造の結果から,摩擦力の低減および振動付加による素材表面へのエネルギー集中効果により,静荷重の低減だけでなく,素材表面粗さが76%の低減したことが分かり,金型表面処理が大変有効であることが実証された
ミリ波集積回路のための単一平面構造導波路の設計法と電力漏洩現象に関する基礎的研究

本研究での最も顕著な成果は、ミリ波集積回路用単一平面構造導波路の動作周波数を高周波帯にまで広げていった場合、これまでの研究では全く気付かれていなかった現象、つまり基本伝送モ-ドの電力漏洩現象と新しく発生する基本モ-ドと本来の基本伝送モ-ド間で生じるモ-ド結合現象が現れることを発見し、これらについて定性的、定量的さらに実験的に詳しく検討を加え得たことである。以下、項目毎に説明し、最後に本研究の当初に設定した研究目的の対応性について簡単に述べる。(1)基本伝送モ-ドの電力漏洩現象の発見平面構造導波路は一般にその断面内において、表面波を伝搬させ得る外部導波構造をも形成している。動作周波数が高周波化するにつれて、低周波動作時には問題にならなかった表面波が外部構造を伝搬しはじめ、基本伝送モ-ド電力の一部がその表面波によって運び去られる、いわゆる漏洩現象が生じる。この現象は等方性誘電体基板からなるコプレ-ナ、スロット線路はもちろんのこと、異方性基板からなるマイクロストリップ線路でも顕著に生じることを理論、実験の両面から明らかにした。(2)新しいモ-ド結合現象の発見有限導体幅のコプレ-ナ線路は極めて用途の広い伝送線である。ところで、この線路が三導体系導波路であることに注意すれば、遮断周波数を零とする新しい形の疑似表面波モ-ドも伝搬することが見いだせる。本研究ではこのモ-ドと本来の基本伝送モ-ド間で必然的にモ-ド転移(結合)が生じることを発見した。そして、理論、実験の両面からいかにこの現象で実際の分散特性を複雑にするかを明らかにした。これらの現象が生じると回路設計上、また構成上極めて不都合な結果を招くことになる。そこで、最後にこのような現象の影響を極力被らないような導波路設計法、回路構成法に言及し、本研究の目的を達成した。ミリ波集積回路のための単一平面構造導波路として有望視されるものにスロットラインおよびコプレーナ線路がある。いずけも誘電体基板の一つの面上にて回路が構成できるので超高周波帯で用いられつつある。しかし、実用に際しては基板保持、補強のためなどの必要性から、誘電体基板の他の面に導体板を設けたり、導体ボックスで遮断構造にするのが通常である。本研究においては、このような構造においてはこれまで予期されなかった不都合、つまり導波路構成条件により伝搬モードが電力漏洩をともなう複素波になり、回路設計上極めて憂慮される問題を招く事実を発見した。そこでこの問題を明確にすることが本課題の目的達成への近道と考え、本年度は複素波伝搬にかかわる問題を中心に、理論的、実験的に詳しく検討を加えた。その結果、得られた新しい知見、成果の一部は以下のように要約できる。ある導波路が漏洩現象を呈するには、(1)構造が2つの導波構造の摂動構造となっていること、そして(2)摂動前の構造と考えられる2種類の導波路の一方には本来漏洩をともなわない実固有値の伝送モードが存在すること、また他方の導波路には漏洩をともなう複素波が存在しうることが必要不可欠である。このことを念頭において、スロットラインとコプレーナ線路に導体基板を導入した場合の分散特性を検討した結果、前者においては位相定数を周波数とともにいったん減少し、その後増加するのに反し、後者では単調に増加すること、また確かに漏洩が生じ、それによる減衰定数は前者では単調に減少するのに対して、後者では一定値に向かって増加していくことが理論的にも実験的にも明確にできた。

この考えによると異方性誘電体基板を用いるマイクロストリップ線路にも予期せぬ漏洩現象が現れることにもなり、今後の重要な検討課題となろう。本年度の研究成果のうち、重要と考える事柄は以下の2点にまとめられる。これらについての概要を述べる。(1)異方性誘電体基板を持つマイクロストリップ線路、スロット線路、コプレ-ナ線路には、ある構造条件の下で電力漏洩現象が生じることを初めて明らかにし、定性的、定量的検討を加えた。超高周波帯で用いられる誘電体基板では異方性を示すものが少なくない。いま結晶軸方向及びこれに垂直な方向の誘電率をε_<11>およびε_〓とするとき、マイクロストリップ線路ではε_<11><ε_〓なる基板材料(例えばセラミック-テフロン混合材、Epsilam10など)を用いるとある周波数以上で電力漏洩現象が生じ、伝搬定数が複素数になること、またスロット,コプレ-ナ両線路ではε_<11>>ε_〓なる基板材料(例えばサファイアなど)を用いると同様の電力漏洩現象が生じることを本研究で初めて明らかにした。このような現象に対して詳しく説明しうる定性的考察法及び定量的裏付けを行った。(2)有限幅コプレ-ナ線路には、これまで唯一の零遮断周波数モ-ドと考え設計時に対象としてきたCPW基本モ-ドの外に、同じく遮断周波数を零とする新しいモ-ドが存在すること、そしてこれら2つのモ-ドが必らず結合を生じることを初めて指摘し、理論的、実験的両面からその事実を証明した。実用されるコプレ-ナ線路の導体幅は有限である。このとき、スプリアスモ-ドとして新しくCPW表面波モ-ドと呼ぶモ-ドが伝搬しうることを見い出した。このことは回路中に多くの不連続部を有する集積回路の設計にあたって今後回避しなければならない大きな問題となろう。以上、これまでの研究で回路設計上、注意すべき基本現象を明らかにすることができた。今後はこれらに対する対策の検討を加えていく。本年度においては,ミリ波平面回路用伝送線路の動作周波数が高周波化していった場合に極めて重要な新規な伝搬現象が生じることについて深く研究を行った。それらは以下の2点にまとめられる。(1)マイクロストリップ線路に伝搬する新しい複素波とそれが伝送特性にもたらす影響。超高周波帯での誘電体基板はしばしば異方性を示す。ところで,結晶軸方向とそれに垂直な方向の誘電率をε_<11>および〓とするとき,ε_<11><〓で且つ〓が1.5ε_<11>程度のものでは,低周波帯においてもこれまで見い出されていなかった複素波が伝搬し,しかもその減衰定数は極めて大なることを見い出した。このような複素波は線路に不連続部が存在すると,その部分の損失特性を大きく左右するように働くので,回路設計上,この複素波の振舞いを明確にしなければならない。本研究ではSD面上の根の軌跡等を用いてこの新しい複素波の特性を詳しく検討した。(2)コプレ-ナ線路における漏洩転移点近傍の特異な分散特性についての検討。コプレ-ナ線路は3導体系の平面線路である。ところが,外部接地導体が有限,無限の幅を有することにかかわらず,ある周波数以上で漏洩現象が生じることはこれまでの研究で明らかにしてきた。いま漏洩が生じはじめる周波数(転移点)近傍を詳しく調べてみると,漏洩現象が存在すべき部分で何ケ所かこの現象が消滅することを見い出すことができた。
自立歩行を開始した1-2歳児の加速度計を用いた身体活動および座位行動評価法の確立

平成30年度は、研究実施体制を整えるために、1倫理審査、2機器の準備、3研究を実施する予定の施設との調整を行った。倫理審査に関しては、申請書を作成して、現在申請中である。平成31年度7月頃には倫理審査が完了する予定で進めている。研究機器に関しては、歩数や活動強度の機種間の評価精度を検討するために加速度計の購入を終え、分析ソフトウェアの使用方法を研究室内で予備的に確認した。各機器を実際に装着して計測し、分析することで研究方法の詳細を検討した。特に、大腿部に装着予定のactivPALに関して、先行研究では肌に直接貼付して使用しているが、1-2歳の子どもではかぶれるなどの有害事象が発生したり、対象者が嫌悪感を示す可能性がある。そのため、成人用の伸縮性のあるアームバンドに加速度計を取り付け、それを子どもの大腿部に巻き付けることで代用できないか検討した。この方法で、歩き始めの子どもへの侵襲を最低限に抑えて測定を実施する目途がたった。また、測定後に対象者へのフィードバックを行うために評価票の予備的な作成を行い、測定後にスムーズに返却できる体制を整えた。研究対象者の募集に関して、協力を依頼する園との調整を行い、実施するための体制を整えた。31年度には実際に募集をかけて本実験を行っていく予定である。平成30年度から所属機関が変わったことで、新しい体制での学内業務や授業準備、研究室の物的・人的環境の整備に時間を取られ、研究の進捗に影響した。また、分担研究として行っている研究課題の測定に予想以上にエフォートを割いたことも影響した。平成30年度中に分析機器の準備、協力園の確保、研究補助者の確保などの体制をある程度整えることができたため、31年度は、7月までに倫理審査を完了し、本実験を行っていく。一方、平日に実験を行うには、保育所に通う親子では参加が難しいため、今後、地域の子育て支援施設にも依頼を行い1-2歳児およびその保護者の確保を行っていく必要がある。また、当初の研究計画では、1-2歳児の身体活動および座位行動を加速度計によって評価できる方法を検討する目的を持っていたが、今後の大規模調査への発展を考えると、加速度計に加えて、質問紙によって簡易に評価する方法も合わせて検討していく必要がある。今後は、歩き始めの子どもの身体活動および座位行動を加速度計などのデバイスを用いて客観的に評価する方法と、質問紙によって簡易に評価する方法の両面からの検討を進めていく予定である。購入した機器が、見積額よりも大きな割引を受けることとなったため、物品費が節約できた。また、研究の進捗状況の遅れから、実施予定の測定が延期されたため、人件費・謝金の支出が行われなかった。平成31年度には平成30年度に実施予定の測定も行っていくため、人件費・謝金の支出も増える計画である。
パスウェイ知識表現における矛盾検証の理論的解析と技術開発

疾病や生物プロセスなど,生命現象のメカニズムを対象とした知識処理では,論文やデータベースのコメント欄に自然言語で記述された知識の電子化手法が従来の課題であった。そのため遺伝子機能を記述するためのオントロジーや,論文から該当知識を抽出するテキストマイニングなどの自然言語処理技術の研究開発が世界的に進められてきた。また,生命現象の分子メカニズムを記述するパスウェイデータベースについては,オントロジーで詳細に意味を定義したデータフォーマットを標準化させようという国際的な取り組みがすすんでいる。これらの成果により,近い将来,専門家によってキュレートされた知識自然言語処理システムが自動抽出した知識,そして様々な実験技術から導出された知識というように精度も性質も異なる情報が共通のプラットホーム上で入手可能になる事が期待される。このような状況を見据えて,今後は互いに整合性を持っていると保障されていない異なる出自のデータを対象とした知識処理技術の開発が必要となる。そこで本研究ではパスウェイデータの矛盾検出に関する知識表現の基礎研究を展開し,本年度は主として以下の成果を得ることができた。1)イベント知識ベース構築の為の形式オントロジーの開発。2)BioPAXオントロジーで記述されたデータをバックエンドデータベースに格納する為の検索ライブラリpaxtoolsの開発。3)INOHデータのBioPAXフォーマットでのリリース。1)はイベント表現を蓄積する知識ベースの基盤となる上位オントロジーである。パスウェイは様々な要素が多様な関係性をもちながら細胞機能という現象を引き起こす分子メカニズムであるが,この現象の表現を一般化したものがイベントである。疾病や生物プロセスなど、生命現象のメカニズムを対象とした知識処理では、論文やデータベースのコメント欄に自然言語で記述された知識の電子化手法が従来の課題であった。そのため、遺伝子機能を記述するためのオントロジーや、論文から該当知識を抽出するテキストマイニングなどの自然言語処理技術の研究開発が世界的に進められてきた。また、生命現象の分子メカニズムを記述するパスウェイデータベースについては、オントロジーで詳細に意味を定義したデータフォーマットを標準化させようという国際的な取り組みがすすんでいる。これらの成果により、近い将来、専門家によってキュレートされた知識、自然言語処理システムが自動抽出した知識、そして様々な実験技術から導出された知識、というように精度も性質も異なる情報が共通のプラットフォーム上で入手可能になることが期待される。このような状況を見据えて、今後は互いに整合性を持っていると保証されていない異なる出自のデータを対象とした知識処理技術の開発が必要となる。特に複雑な情報構造を持つパスウェイデータベースについては、様々なレベルで矛盾・不整合を含むパスウェイの知識処理が望まれる。しかしながら、パスウェイ知識の矛盾検出については、知識表現の理論的な解析を含む基礎研究がほとんどなされていない。本研究では複数オントロジー存在下での推論、パスウェイデータベースを用いた知識統合、新規知識の導出を目標として、パスウェイデータの矛盾検出に関する知識表現の基礎研究を展開する。平成18年度は主として以下の成果を得ることができた。1)OWLオントロジー記述言語による高度なパスウェイ知識表現法の設計開発。2)BioPAXオントロジーでは表現できないパスウェイ知識の表現手法の開発。4)パスウェイデータの満たすべき整合性ルール、矛盾検出ルールの整備/開発(継続中)。
奥行き知覚特性に基づく可視化情報処理手法の研究

本研究では, 3次元シーンの投影図において,平行線群や遮蔽関係などの奥行き手がかりが我々の視覚に与える影響を記述する数理モデル構築を行った.具体的には,投影図における奥行き手がかりの配置にはある一定限度の歪みが許容され,それを超える歪みを利用することで,我々の視覚注意を意図的に誘導できることがわかった.この結果は,見る人の視覚を考慮に入れたより高品質な可視化画像生成のための基礎を与えることができる.本研究の目的は,人の奥行き知覚特性の数理モデルを構築し,それに基づく可視化情報処理アルゴリズムを実現することにある.従来のコンピュータによる可視化処理は,2次元的な画像提示技術を人の低次視覚に基づき向上させてきた.しかしながら,近年情報ビックバンと呼ばれる時代に入り,人の高次視覚を考慮にいれた3次元的な可視化情報処理技術が近い将来必要不可欠になる.本研究課題では,このような人の高次視覚の中で,奥行き知覚に関する数理モデルと可視化手法を系統的に構築することで,ディスプレイなど一般的に限定されている視覚情報提示領域に埋め込める情報量を飛躍的な向上を図る.具体的には,(1)「奥行き手がかりの空間知覚に対する影響の確率モデル構築」,(2)「構図を用いた奥行き情報の強調・省略技法のモデル化」,(3)「奥行き情報の圧縮とそのディスプレイ表示への応用」の3つの研究課題に取り組んでいく本研究では, 3次元シーンの投影図において,平行線群や遮蔽関係などの奥行き手がかりが我々の視覚に与える影響を記述する数理モデル構築を行った.具体的には,投影図における奥行き手がかりの配置にはある一定限度の歪みが許容され,それを超える歪みを利用することで,我々の視覚注意を意図的に誘導できることがわかった.この結果は,見る人の視覚を考慮に入れたより高品質な可視化画像生成のための基礎を与えることができる.本研究の目的は,人の奥行き知覚特性の数理モデルを構築し,それに基づく可視化情報処理アルゴリズムを実現することにある.具体的には,A.奥行き手がかりの空間知覚に対する影響の確率モデル構築,B.構図を用いた奥行き情報の強調・省略技法のモデル化,C.奥行き情報の圧縮とそのディスプレイ表示への応用の3つの課題に取り組む.特に本年度は,研究課題A.を中心に取り組み,課題B.やC.における基礎を構築ことに主眼をおいた.実際に行った作業としては,奥行き手がかりのうち相対的大きさと線遠近法の2つが,人の空間知覚にどのような影響を与えるかを調べる実験システムを実装し,実際に10名程度の被験者を募り心理物理実験を行った.得られた知見として,まず1点透視図においてはオブジェクトの大きさのずれは,線遠近法手がかりからの距離のほぼ比例することを確認した.さらに,2点透視図においては,2つの1点透視図の組み合わせと位置づけると,より線遠近法手がかりを構成する平行線が急な角度を作らない方向に偏って知覚する傾向があることを統計的に導出した.さらに,本研究課題用に導入した注視点計測装置を用いて,様々な奥行き手がかり配置に応じて,透視投影図のそれから逸脱するほど,ある特定のオブジェクトに視覚注意を集められることが定性的に確認できた.現在以上のような知見に基づき,課題B.における奥行き手がかりを用いた構図生成システムの実装を進めるとともに,先の視覚注意分布に関しより定量的な解析を施す手順を考案している.また,課題C.を実施するための,可視化環境の整備を進めているところである.本研究の目的は,人の奥行き知覚特性の数理モデルを構築し,それに基づく可視化情報処理アルゴリズムを実現することにある,具体的には,奥行き知覚に関する数理モデルと可視化手法を系統的に構築することで,ディスプレイなど一般的に限定されている視覚情報提示領域に埋め込める情報量を飛躍的な向上を図る.以下,本研究で取り組み3つの課題について,研究実績をまとめる.研究課題A奥行き手がかりの空間知覚に対する影響と確率モデルの構築:単眼性の奥行き手がかりである相対的大きさ,線遠近法,テクスチャ勾配に着目し,それらの絵画的構図における配置の歪みが,我々の視覚注意分布に与える影響のモデル化を行った.具体的には,昨年度導入した注視点計測装置を用いて注視点の停留時間分布を計測し,画素値に関する主因子分析を行うとともに,特に相対的大きさに関して視覚注意の強さとほぼ線形の関係があることを確認した.研究課題B構図を用いた奥行き情報の強調・省略技法のモデル化:上記視覚注意分布に関する知見は,奥行き手がかりの配置を歪ませることで,特定の部位に意図的に視覚注意を誘導することができることを示している.しかしら,その歪みの度合いにはおのずと許容範囲が存在する.本研究では,この許容範囲と奥行き手がかりの配置の関係を,再度視覚心理学実験を介して定式化を行った.さらに,この許容範囲が自動的に満たされるような投影図描画システムの実装を行い,実際に作成した投影図が視覚注意分布を意図的に誘導できることを実験的に示した.研究課題C奥行き情報の圧縮とそのディスプレイ表示への応用:対象となる奥行き手がかりを遮蔽や陰影まで範囲を広げ,これらの手がかりが我々の3次元情報の視覚に,どのような影響を与えるのかについて,3次元ディスプレイなどを利用して予備的な視覚心理実験を行う環境を整備するとともに,関連文献の調査も行った.本研究の目的は,人の奥行き知覚特性の数理モデルを構築し,それに基づく可視化情報処理アルゴリズムを実現することにある.

具体的には,奥行き知覚に関する数理モデルと可視化手法を系統的に構築することで,ディスプレイなど一般的に限定されている視覚情報提示領域に埋め込める情報量を飛躍的な向上を図る.以下,本研究で取り組み3つの課題について,研究実績をまとめる.研究課題A奥行き手がかりの空間知覚に対する影響と確率モデルの構築:物理心理学実験によるデータ収集により,ある物体の空間知覚の歪みは,確率的な揺らぎを考慮しても奥行き手がかりからの距離に比例するという知見を得た.現在,この知見を心理学分野の研究者とともにさらなる検討を進め,知覚の歪みの精細な定式化を試みている.研究課題B構図を用いた奥行き情報の強調・省略技法のモデル化:奥行き手がかりとオブジェクトの配置に基づき,構図の強調処理や適正化処理を行う,非透視投影図設計システムの構築がすでに完了している.このシステムでは,3次元シーンにおけるオブジェクトの位置とサイズを指定すると,構図が自動的に調整される仕様になっており,ユーザテストなどによる手法の評価においても,ある一定の高い評価を得た.また,国際会議にて本研究成果の発表を行い,結果画像が会議録の表紙の絵に採用された.研究課題C奥行き情報の圧縮とそのディスプレイ表示への応用:対象となる奥行き手がかりを遮蔽や陰影まで範囲を広げ,これらの手がかりが我々の3次元情報の視覚に,どのような影響を与えるのかについて実験するための,基礎的な定式化とプログラムの実装を行った.本研究の目的は,人の奥行き知覚特性の数理モデルを構築し,それに基づく可視化情報処理アルゴリズムを実現することにある.具体的には,奥行き知覚に関する数理モデルと可視化手法を系統的に構築することで,ディスプレイなど一般的に限定されている視覚情報提示領域に埋め込める情報量を飛躍的な向上を図る.以下,本研究で取り組み3つの課題について,研究実績をまとめる.研究課題A奥行き手がかりの空間知覚に対する影響と確率モデルの構築:物理心理学実験によるデータ収集により,ある物体の空間知覚の歪みは,確率的な揺らぎを考慮しても奥行き手がかりからの距離に依存するという知見を得た.さらに,それらの確率的な揺らぎを含めたモデルの構築の基盤を築いた.今後,このような不確実性を含むデータの扱いに関するより高度なモデルの構築が必要と考えられる.研究課題B構図を用いた奥行き情報の強調・省略技法のモデル化:奥行き手がかりとオブジェクトの配置に基づき,構図の強調処理や適正化処理を行う,非透視投影図設計システムの構築がすでに完了している.このシステムにより,人の注視点をある程度意図的に誘導できるような投影図を生成することが可能となった.現在,この基礎技術を,より奥行き手がかりが多く含まれるシーンなどへ適用するための手法構築を進めている.研究課題C奥行き情報の圧縮とそのディスプレイ表示への応用:対象となる奥行き手がかりを遮蔽や陰影まで範囲を広げ,これらの手がかりが我々の3次元情報の視覚に,どのような影響を与えるのかについて実験するための,基礎的な定式化とプログラムの実装を行った.さらに,これらの手がかりに加えタスクなどの外的要因を利用して,どのような注視点誘導が実現できるかについても基礎的な研究成果を得ることができた.
ペナルティレスを目指した自動境界層制御技術の研究

境界層の吸込みおよび吹出しを組み合わせた制御をペナルティなしで自動に行うシステムを構築するため,二次元翼を用いた風洞試験及び数値解析を実施した.風洞実験では,吸込みと吹出し間の圧力損失が最小となり最も効率よく制御ができるよう,吸込み制御位置や吸込み面積,また吹出し面積に対する感度を調査した.さらに,直接抵抗低減量を測定するため,新規に力計測用模型を設計製作し,力計測を行った.一方,RANSを用いた数値解析を行い.吸込みと吹き出しの制御位置の最適化を行った.境界層の吸込みおよび吹出しを組み合わせた制御をペナルティなしで自動に行うシステムを構築する第一歩として,二次元翼を用いた風洞試験および数値解析を実施した.まず,風洞に設置された二次元翼模型の下面前縁側から吸込んだ流れを,上面後縁側から一様に吹出すことによる摩擦抵抗低減効果を計測した.その結果,翼表面に発達する境界層分布に変化があり,摩擦抵抗が低減されることが示された.また空気力学を利用したスイッチのコンセプトを獲得した.一方,RANSを用いた数値解析により制御効果を推算するツールの整備が概ね完了した.28年度中に空気力学を用いたスイッチの試作には至らなかったが,コンセプトは獲得しており,29年度前半でのキャッチアップが可能である.それ以外の研究基盤は構築されており,29年度中のキャッチアップが可能であるため概ね順調といえる.境界層の吸込みおよび吹出しを組み合わせた制御をペナルティなしで自動に行うシステムを構築するため,二次元翼を用いた風洞試験及び数値解析を実施した.風洞実験では,吸込みと吹出し間の圧力損失が最小となり最も効率よく制御ができるよう,新規模型を製作し,制御効果を検証した.さらに当初計画していた「翼後縁部分の境界層が乱流状態である場合の摩擦抵抗低減」だけでなく,逆の事象である「翼後縁部分の境界層が剥離しそうな場合の剥離抑制」にも応用可能であることに着想し,多目的制御システムを新規考案し,特許出願した.一方,RANSを用いた数値解析では,制御効果を推算するツールの整備が完了した.そして整備したツールを用い制御効果を推算した.空気力学を利用したスイッチについては,遅延している.しかし,ペナルティなしの制御については,多目的制御システムを新規考案し特許出願に至っており,総合的には概ね順調に進展しているといえる.境界層の吸込みおよび吹出しを組み合わせた制御をペナルティなしで自動に行うシステムを構築するため,二次元翼を用いた風洞試験及び数値解析を実施した.風洞実験では,吸込みと吹出し間の圧力損失が最小となり最も効率よく制御ができるよう,吸込み制御位置や吸込み面積,また吹出し面積に対する感度を調査した.さらに,直接抵抗低減量を測定するため,新規に力計測用模型を設計製作し,力計測を行った.一方,RANSを用いた数値解析を行い.吸込みと吹き出しの制御位置の最適化を行った.空気力学を利用したスイッチ,および制御デバイスの試作を行うとともに,試作システムの検証を行う.またスイッチと制御デバイスを統合したシステムを構築する.一方,数値解析により実験的に得られる制御効果の推算を行うとともに,実機における制御効果推算手法を確立する.数値解析により制御位置の最適化を行うとともに,実機における制御考課推算手法を確立する.また実験的にその検証を行う.スイッチおよびデバイスの試作に至らなかったため.模型部品製作が想定より安価であったために次年度使用額が生じた.次年度製作する新規模型で使用する計画である.FY29にキャッチアップ予定.
ニッケル錯形成によるアライン極性転換を利用した複雑芳香環構築法の開発

アラインは芳香族化合物の合成素子として有用な高活性化学種であり、他の手法では困難な多置換ベンゼン類の合成に応用されてきた。本研究では、アラインの新たな利用法の開拓を目的として、アライン-Ni錯体の多様性を指向した簡便調製法を確立し、さらに低原子価Niとの錯形成によるアラインの極性転換を利用した新しい方法論を開発した。具体的には、アライン-Ni錯体の連続修飾による多置換芳香環の合成法およびアラインのヘテロ三量化による非対称トリフェニレン類の合成法の開発に成功した。本手法で得られた生成物は、難度の極めて高い芳香環化合物の合成を可能にするため、革新的な複雑芳香環合成戦略となると期待できる。ベンゼン環を自在に修飾し、目的の芳香族化合物を望みのままに合成できれば、基礎有機化学のみならず、材料科学や創薬科学など、多くの分野の発展を飛躍的に加速できると期待される。これに対してアライン(ベンザイン)は、多置換芳香環や多環芳香族炭化水素の合成素子として有用な高活性化学種である。アラインの特異な反応性を利用することで、他の手法では困難な多置換ベンゼン類の合成が迅速に行える。本研究では、アライン化学の新局面の開拓を目的として、「アラインの極性転換」という概念を提案する。すなわち、本来求電子的なアラインを遷移金属との錯形成によって求核的な性質へと変換し、その独特な反応特性を引き出すことで、合成難度の極めて高い芳香族化合物の迅合成法を開発を目指し、研究を遂行した。一般にアラインは単離が困難な高反応性中間体であり、求核剤との反応に利用される。一方、アライン-金属錯体は、アラインが金属に配位した化学種であり、そのアラインと大きく異なる反応特性を利用することで、革新的な芳香族化合物合成が期待される。しかし、その高い潜在性にもかかわらず、アライン-金属錯体の研究に関する報告は未だ限定的であり、構造有機化学あるいは錯体化学的な検討に留まっている。そのため、多様な置換基を有するアライン-金属錯体の調製や反応性に関する知見、さらにそれらに基づく合成素子としての有用性の評価は不十分であった。そこで本研究では、まずアライン-ニッケル錯体の多様性を指向した調製法を確立する。さらにニッケルとの錯形成によるアラインの極性転換を利用した新しい方法論を開発し、既存の手法とは異なった新規芳香族合成を実現する。平成28年度では、合成化学的に有用なアライン-Ni錯体の汎用性の高い簡便調製法を確立と、それに基づくアライン-ニッケル錯体を用いた新規化学変換の開発に成功した。これまで報告されているアライン-ニッケル錯体の調製法は、終盤で強力な還元剤が必要であったり、また穏和に調製が可能であるものの前駆体の合成が煩雑であるなど多様かつ複雑な構造を有するアライン-ニッケル錯体の調製には不向きであった。一方申請者は最近、オルト位に良い脱離基であるトリフルオロメタンスルホニル基を有するボロン酸エステルから効率よくアラインを発生できることを見いだしている(Yuto. Sumida, Tomoe. Kato-Sumida, Takamitsu. Hosoya, Org. Lett. 2013, 15, 2806)。このアライン前駆体は、フェノールまたは2-ハロフェノールからイリジウム触媒による直接的オルト位ホウ素化、または宮浦・石山ホウ素化によってホウ素官能基を導入した後、つづくトリフリルオキシ化によって2工程で調製できるため、種々の官能基を有する前駆体の調製が可能である。本研究では、この独自のアライン前駆体を利用して低原子価ニッケルへの酸化的付加、つづく塩基による分子内トランスメタル化を経由することで、温和な条件下、多彩な構造が誘導可能な実用性の高いアライン-ニッケル錯体調製法を確立に成功した。本手法により、広汎なアライン-ニッケル錯体を合成でき、いくつかの基質においては単結晶X線構造解析による詳細な構造決定を行うことができた。この結果、共通の前駆体から、それぞれ反応性の異なるアラインの発生とアライン-ニッケル錯体の調製が可能となった。また本手法により合成したアライン-ニッケル錯体をもとに、いくつかの新しい化学変換の開発に成功した。具体的には連続的アルキル化・シアノ化、また連続的異種アルキル化反応を開発した。さらに、次年度の計画として、アライン-ニッケル錯体の求核的な性質を利用して、求電子的なアラインとの交差選択的な環化反応の確立を目指す。ベンゼン環を自在に修飾し、目的の芳香族化合物を望みのままに合成できれば、多くの分野の発展を飛躍的に加速できると期待される。これに対してアライン(ベンザイン)は、多置換芳香環や多環芳香族炭化水素の合成素子として有用な高活性化学種であり、他の手法では困難な多置換ベンゼン類の合成が迅速に行える。本研究課題では、アライン化学の新局面の開拓を目的として、本来求電子的なアラインを遷移金属との錯形成によって求核的な性質へと変換し、その独特な反応特性を引き出すことで、合成難度の極めて高い芳香族化合物の迅合成法を開発を目指し、研究を遂行した。しかし、その高い潜在性にもかかわらず、アライン-金属錯体の研究に関する報告は未だ限定的であり、構造有機化学あるいは錯体化学的な検討に留まっていた。