hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
陽子-電子質量比の時間依存性研究のためのCaH+の振動回転定数の決定

特に酸素分子イオンの振動遷移周波数について詳細な検討を行い、DC Starkシフトは非常に小さく、特定の振動回転準位を2つ測定することによってZeemanシフトを完全に除去できることを示し、17桁以上の確度を得ることが可能であることを示した。昨年度に引き続き極低温CaH+イオンに対して電子振動回転遷移(波長405nm)を励起し,レーザー誘起蛍光(LIF)の観測を試みたが、残念ながらCaH+からの明確なLIF信号が得られていない。一方、光解離実験を利用した分光法は感度が高いため、振動・回転定数の測定には有望である。そこで、昨年度特定した光解離波長(283-287nm)とは別の新たな波長での光解離波長(275nm付近)を特定した。今回提案した270-280nm,370-420nm波長領域での光解離が前期解離状態への励起であれば、振動・回転定数の決定に有用であることが分かった点は研究の進展に寄与するものと考えられる。一方、新たに光解離実験を導入したことで、405nmレーザーによる電子遷移の励起と赤外レーザー(波長3.5μm)による振動励起を組み合せた実験を進展させることができていない。以上の研究の現状を鑑みた結果、やや遅れているとした。本研究の目的は,陽子-電子質量比の時間依存性研究のための有力な候補であるCaH+の回転基底状態を生成し,その振動回転定数を実験的に決定することである.その実現のためにはCaH+の回転温度を冷却し,回転基底状態を生成する必要がある.そこで,本研究ではCaH+の回転温度冷却を目的とした冷却線形ポールトラップを製作し,CaH+の周りの環境温度を約12Kにすることによって回転基底状態の占有率を約55%にまで高めたうえで,中赤外レーザー光源による振動遷移励起(1^1Σ: v = 0, J = 2 →v = 2, J = 1)と,405 nm紫色レーザーによる電子遷移励起1^1Σ(v = 0, J ) →2^1Σ(v = 1, J)を組み合わせたCaH+のレーザー誘起蛍光(LIF)観測系を提案し,実際に完成させた.ただし電子遷移波長が未知のため,CaH+のLIF観測には未だ至っていない.その打開策として,紫外パルスレーザーと中赤外レーザーを用いたCaH+の二重共鳴光解離スペクトル測定法を提案し,その実現の第一歩として紫外パルスレーザーを用いたCaH+の光解離実験を試みた.Ca+とCaH+からなる混合クーロン結晶を生成した後,紫外パルスレーザーを照射してLIF画像の変化を観測した.その結果,振動回転定数の決定において重要な試金石となるCaH+の光解離反応CaH+ + hν→Ca+ + Hの観測に波長帯283-287 nmで初めて成功した.また光解離レートを測定することによって,光解離断面積の下限値を決定した.一方,単一イオン分光のデモンストレーションとして,単一CaH+を生成しその光解離の観測にも成功した.本研究成果によって,光解離を用いたCaH+の電子遷移波長の決定が可能となるはずであり,LIF観測によるCaH+振動回転定数の測定へ向けて道筋をつけることができた.本研究の目的は,陽子-電子質量比の時間依存性研究のための有力な候補であるCaH+の回転基底状態を生成し,その振動回転定数を実験的に決定することである.本研究ではその実現に必要な中赤外レーザーによる振動遷移励起と,紫色レーザーによる電子遷移励起を組み合わせたCaH+のレーザー誘起蛍光(LIF)観測系を完成させた.また,CaH+振動回転定数の決定において重要なCaH+の光解離反応の観測に波長帯283-287 nmで初めて成功した.本研究成果によって,光解離を用いたCaH+の電子遷移波長の測定が可能となり,LIF観測によるCaH+振動回転定数の測定へ向けて道筋をつけることができた.
子宮内胎児操作法(IUM)による肝の先天性代謝異常症治療法の開発

ラット胎児肝は形態形成、細胞増殖の途上であること、子宮外膜を通して容易に視認できること、等、生物学的・技術的に好適な研究素材である。一方、羊膜上皮細胞は神経組織あるいは肝組織での遺伝子治療の遺伝子キャリア細胞としての可能性が提示されている。その利点としては、1)ヒト組織として採取・利用上の倫理的問題が少ない、2)神経あるいは肝細胞様分化を示す細胞が存在する、3)凍結保存が可能、4)長期間組織に定着する、等が挙げられる。しかしながら、先天性代謝異常症の治療に必要な大量の細胞を成体の肝へ移植することは塞栓の形成等の危険があり難しい。そこで、ラット胎児肝への羊膜細胞移植として実験系を組み、その応用可能性を検討した。ラット羊膜細胞にはアルブミン陽性の細胞集団が見出され、ヒト羊膜細胞同様に肝内細胞移植に使用可能と考えられた。羊膜細胞を種々の胎齢の胎児より分離し、分裂回数、テロメラーゼ活性、凍結保存の可否を調べた。分裂はおよそ2.7回で終了するがその後も2カ月程度同じ形態を保って生存した。また凍結保存細胞も良好な培養が可能であった。テロメラーゼ活性は若い胎齢のものほど高かった。実際の臨床応用を考えると若齢胎児由来の細胞は採取できないのでテロメラーゼの導入等の操作が必要と考えられた。胎齢18.5日20.5日のLEWラット羊膜上皮細胞を、同系胎児(18.520.5日令)の肝内に子宮膜を通して直接移植した(移植細胞数18×10^6/1025μl)。細胞移植後の出産生仔率は2485%であった。この生仔率の減少は細胞移植技術の向上により補いうると考えられた。移植細胞は、移植14日後までは集塊を作って生着した。さらに1カ月後には分散し生着していた。以上より、羊膜上皮細胞を遺伝子キャリアとするとウィルスベクター単体の投与より長期間移入遺伝子産物が肝内に見られることがわかった。先天性遺伝子疾患の早期治療、根治療法を目的として、胎児に対する遺伝子治療や細胞移植療法は最も有効な治療法のひとつとして近年研究が進められている。本研究では遺伝子疾患の中でも特に肝の先天代謝異常症に対する治療法の開発を念頭において、ラットを用いて子宮内胎仔操作法による胎仔肝への遺伝子導入ならびに細胞移植に関する基礎検討を行なった。まず肝への遺伝子導入効率が高いことが示されているアデノウイルスベクターの利用について検討した。アデノウイルスベクターを直接胎仔肝へ注入したところ、妊娠後期の胎仔に処置するほど出生時に高率に導入遺伝子の発現が見られた。その発現は産仔の発育とともに消失したが、肝細胞の分裂によるものか免疫システムによる排除かが考えられたが本年度の研究では明かとはならなかった。次に細胞移植療法の有効性を検討するため胎仔肝へ直接細胞移植を試みた。細胞ドナーとしては初代培養胎仔肝細胞(同系)と羊膜細胞を用いた。しかしながらこれらの細胞ドナーの新生仔肝での寄与はみられず、成体での肝細胞の細胞移植とは異なる課題があることが示唆された。最後に胎児治療による早期治療の延長として妊娠満期の胎仔を帝王切開でとりだし、臍帯からの細胞移植を試みた。臍帯静脈は肝臓の門脈系と下大静脈へと2分するため肝臓への細胞の定着が期待された。

肝でも移植した細胞は取り込まれていたが、心でもっとも移植細胞の分布が多いことが確認された。しかしそれらの細胞は数日以内にほとんどが消失していることが明かとなった。これらの結果から移植した細胞の定着についての研究が課題ではあるが、本法は新生仔の心に対する細胞移植法のひとつとして利用できる可能性が示唆された。ラット胎児肝は形態形成、細胞増殖の途上であること、子宮外膜を通して容易に視認できること、等、生物学的・技術的に好適な研究素材である。一方、羊膜上皮細胞は神経組織あるいは肝組織での遺伝子治療の遺伝子キャリア細胞としての可能性が提示されている。その利点としては、1)ヒト組織として採取・利用上の倫理的問題が少ない、2)神経あるいは肝細胞様分化を示す細胞が存在する、3)凍結保存が可能、4)長期間組織に定着する、等が挙げられる。しかしながら、先天性代謝異常症の治療に必要な大量の細胞を成体の肝へ移植することは塞栓の形成等の危険があり難しい。そこで、ラット胎児肝への羊膜細胞移植という実験系を組み、その応用可能性を検討した。ラット羊膜細胞にはアルブミン陽性の細胞集団が見出され、ヒト羊膜細胞同様に肝内細胞移植に使用可能と考えられた。羊膜細胞を種々の胎齢の胎児より分離し、分裂回数、テロメラーゼ活性、凍結保存の可否を調べた。分裂はおよそ2.7回で終了するがその後も2カ月程度同じ形態を保って生存した。また凍結保存細胞も良好な培養が可能であった。テロメラーゼ活性は若い胎齢のものほど高かった。実際の臨床応用を考えると若齢胎児由来の細胞は採取できないのでテロメラーゼの導入等の操作が必要と考えられた。胎齢18.5日20.5日のLEWラット羊膜上皮細胞を、同系胎児(18.520.5日令)の肝内に子宮膜を通して直接移植した(移植細胞数18×10^6/1025μl)。細胞移植後の出産生仔率は2485%であった。この生仔率の減少は細胞移植技術の向上により補いうると考えられた。移植細胞は、移植14日後までは集塊を作って生着した。さらに1カ月後には分散し生着していた。以上より、羊膜上皮細胞を遺伝子キャリアとするとウィルスベクター単体の投与より長期間移入遺伝子産物が肝内に見られることがわかった。
本態性高血圧症に関する遺伝子異常の解析・副腎酵素異常と高血圧

1.アルドステロン合成酵素遺伝子異常の解析2.ACE及びG蛋白β-subunit遺伝子異常の解析同じ対象者でのACE遺伝子Insertion/Deletion(intron16)の検討では、ACE D allele頻度は低レニン群で31%、正常血圧者群で29%、正・高レニン群で39%と有意差を認めなかった。G蛋白β-subunit遺伝子(GNB3)多型の検討では(exon 10, C825T)、TT genotype頻度は低レニン群では正常血圧群より低い傾向を認めたが(29% vs. 38%)、T alle頻度は低レニン群で53%、正常血圧者群で54%、正・高レニン群で56%と有意差を認めなかった。3.今後の展開1.アルドステロン合成酵素遺伝子異常の解析2.ACE及びG蛋白β-subunit遺伝子異常の解析同じ対象者でのACE遺伝子Insertion/Deletion(intron16)の検討では、ACE D allele頻度は低レニン群で31%、正常血圧者群で29%、正・高レニン群で39%と有意差を認めなかった。3.今後の展開ACE D allele(DD)の検討も行った。DDの頻度はLRHT群で24.1%、C群で32.1%、HT群で36.1%と、3群間で統計的な有意差は認めなかった。(3)今後の研究目標LRHT群およびC群の症例数をより増して上記の検討を行う。さらにPCR-SSCP法を用いてCYP11B2以外の異常についても検索する。(1)CYP11B2遺伝子異常の解析1.アルドステロン合成酵素遺伝子異常の解析2.ACE及びG蛋白β-subunit遺伝子異常の解析同じ対象者でのACE遺伝子Insertion/Deletion(intron 16)の検討では、ACE D allele頻度は低レニン群で31%、正常血圧者群で29%、正・高レニン群で39%と有意差を認めなかった。G蛋白β-subunit遺伝子(GNB3)多型の検討では(exon 10,C825T)、TT genotype頻度は低レニン群では正常血圧者群より低い傾向を認めたが(29% vs.38%)、T allle頻度は低レニン群で53%、正常血圧者群で54%、正・高レニン群で56%と有意差を認めなかった。3.今後の展開
磁性-弾性結合を用いた音響・熱ダイオード効果の研究

人工的マルチフェロイクス物質としてNi/LiNbO3デバイスを作製し、マイクロ波領域の表面弾性波伝搬の性質を詳細に調べた。Niの強磁性共鳴周波数とフォノン周波数が合致するところで、音速や吸収係数が進行方向の正負で異なる非相反性が生じることを見出した。磁気弾性結合を考えた現象論モデルを立てることで、磁場角度依存性を含めた詳細な振る舞いを再現することに成功した。本研究の目的は、スピンと格子の自由度間の結合を考慮したフォノニクスの学理を構築し、メタマテリアルで実現されつつある音響ダイオード効果や熱ダイオード効果といった非相反応答を磁性体中で観測することである。本目的の達成には、高周波音響測定系の構築表面弾性波(SAW)デバイスの作成といった準備段階と、表面弾性波の透過測定という二段階がある。本年度は、準備段階がほぼ完了し測定段階に移行できた。また予備的な測定ではNi/LiNbO3の人工マルチフェロイクス系において非相反伝搬を観測した。以下具体的に説明する。フォノン系とマグノン系を有効的に結合するためには、分散が交差する周波数(>GHz)の弾性波を励起する必要があり、本研究ではLiNbO3上に作成した櫛型電極にマイクロ波を投入することで、2GHz以上のSAWの励起に成功した。励起されたフォノン周波数はゼロ磁場ではNiのFMR周波数を超えている。加えて構築したホモダイン検波系によってパルス変調したGHz音波を入射することで、電磁ノイズとSAW信号を時間軸で分離し、高い精度でSAWの複素透過率を得た。磁場を印加するとNiのマグノンバンドが上昇し、フォノン系との実効的な相互作用が変調される。このとき途中の反交差する磁場領域において、大きなSAW吸収および位相速度低下を観測した。これはSAWによって誘起されたFMRに対応する。また透過信号はSAWの進行方向を反転することで差異がある、非相反応答が認められた。この音響ダイオード効果はSAW進行方向に対して45度付近で最大となることがわかり、これはSAWによる楕円偏向フォノンに由来することが分かった。マイクロ波領域のホモダイン検波系を構築し、GHz領域のSAWのパルス信号検出に成功した。加えてNiのFMR以上の2GHzフォノンによって音響的FMRを観測できた。またこの共鳴を利用することで±kでSAW伝搬特性が異なる音響ダイオード効果の観測にも成功した。本研究の目的は、空間反転対称性と時間反転対称性が破れた系における非自明なフォノン伝搬を実現することである。具体的には、ある方向にはフォノンが伝搬しやすいが逆方向には伝搬しにくい非相反性を固体物質で実現することである。このようなフォノンの非相反性は、最近メタマテリアルにおいて実現しつつあるが、バルク物質では実現していない。一方、磁性と強誘電性を併せ持つマルチフェロイクス物質においては、バルク物質においてもX線からTHz領域の電磁波光の非相反性が実現している。本研究ではこれらの研究に触発され、強磁性薄膜のNiと圧電基板LiNbO3の接合系を作製することで、人工的マルチフェロイクスを準備し、フォノンの非相反伝搬を検証した。GHz領域におけるフォノン伝搬を精密に測定したところ、基板表面を伝搬するフォノンの位相速度および吸収係数が、伝搬方向の正負で明瞭に異なることが示された。マグノン系とフォノン系の結合を用いたフォノンの非相反伝搬はこれが初めての成果になり、Phys. Rev. B Rapid communications誌に掲載された。また一方で、マイクロ波領域の計測系の構築も行われた。これによりアナログおよびデジタルのホモダイン検波系や時間領域による高周波測定系が構築された。これらマイクロ波領域の測定技術を生かして、キラル磁性体や磁性強誘電体におけるマイクロ波の非相反性を示す実験も行った。これらの成果はJPSJ誌やNature communications誌に受理された。マグノン系とフォノン系が連成波をなした強結合領域のフォノニクス実現を目指し、三つの方針をとる。一つ目は、10GHz級の高周波SAWの励起により、磁化が成長した領域におけるマグノンバンドとの反交差を見る。二つ目はマグノンの寿命が長い磁性絶縁体とフォノンが結合する舞台を準備する。三つ目は、高密度のフォノンを励起するためデザイン性に優れた表面弾性波デバイスを応用してSAWの定在波モードを励起する。これらにより非相反な低速フォノンや反交差による非対称なフォノニックギャップの観測を目指す。物性物理学(実験)表面弾性波測定用のマイクロ波素子の購入を制限にしたことに加え、単価を抑えられたため。また次年度使用する寒剤費用が予定より大きくなりそうであり、そのために蓄えが必要であったため。実験を遂行するための寒剤購入費用にまずは充てる。年度の中期以降、その他の利用ができそうな場合、本年度構築したマイクロ波測定系を拡張するための素子など備品を購入する予定である。
16S rRNA遺伝子解析によるプラークバイオフィルム形成機序の個体差の解明

歯学部の学生を対象として、齲〓の全くない者を10名、齲〓が多発している者9名の合計約19名を本研究の菌叢解析のための被験者として選出した。各被験者には、下顎に義歯様の装置を作製し、臼歯部頬側面には歯の代替となる焼結体合成ハイドロキシアパタイトのプレートに片側にそれぞれ6枚ずつ装着し、プラークの形成面とした。装置装着後1,2,3,4,5,7日目に装置から1枚ずつハイドロキシアパタイトのプレートを取り外し,溶菌液の入ったチューブの中に浸漬し、超音波処理でプレートからプラークを剥ぎ取り、遠心分離機でプラークを一旦沈殿させ、プレートを除去した。取り除いたプレートにっいては、その表面にプラークの付着が無いことを顕微鏡で確認し、菌を採取したチューブの中にガラスビーズを加えて菌を破砕後、DNAを抽出した。得られたDNAを用いてT-RFLP法によるプラーク細菌叢の分析を行い、プラークの経日的な変化を比較検討した。いずれのプラークも形成後3から4日でプラークの形成量の増加が止まり、T-RFLP法による構成細菌種の分析でも4日以後のプラーク構成細菌種に大きな変化は認められなかった。このことから、プラークの成熟には4日間程が必要であることが明らかとなった。さらに、齲〓なし群と齲〓多発群問では、齲〓多発群が齲〓なし群に比較してプラーク形成速度が速く、形成量も多い傾向が見られた。また、それぞれの群の各プラークでどのような細菌種が大きく変化してsいるかをT-RFLP法によって調べると、プラーク形成4日目のプラークで両群間に大きな差が認められ、それぞれの群に特徴的な細菌種が存在することが明らかとなった(具体的な細菌種名については特許申請前であるので報告書への記載を控えたい)。このことから、プラークの細菌叢全体の構成を捉えることで、齲〓を引き起こし易いプラークを特定することが可能となった。従来、成人における齲〓の感受性を細菌叢として捉えることはできなかったが、本研究の成果によって、細菌叢全体の構成を分析することにより、菌叢の齲〓原性を正確に診断できることが示唆された。
消化管運動障害に対するカハールの介在細胞の再生医療

消化管運動の維持には、腸管平滑筋、腸管神経と並んで、消化管のペースメーカー細胞と呼ばれるカハールの介在細胞の存在が不可欠である。カハール細胞の障害による消化管運動障害を来す疾患はヒルシュスプルング病や糖尿病、炎症性腸疾患など種々のものが知られている。これらの疾患ではカハール細胞の再生により消化管運動の回復が期待される。今回の研究で、マウス骨髄中の非血球系の幹細胞である間葉系幹細胞から、形態学的にカハール細胞と思われる細胞へ分化させることに成功した。研究初年度である平成21年度は,Hirschsprung病及びHypoganglionosis症例に対して、本年度の手術症例及び過去の数例についてInterstitial Cells of Cajal(以下ICC)及び神経節細胞・神経叢の染色行うことから開始した。Hirschsprung病に関しては、これまでの報告同様にc-kit陽性細胞の発現は明らかな減弱からほぼ正常に近いものまで症例によって異なっていた。今回5例のHypoganglionosis症例について行った染色では、症例にばらつきはあるものの、c-kit陽性細胞はcontrolに比べて、発現が減弱している可能性が示唆された。Hypogangliollosisに関してはこれまでにICCに関するまとまった報告がないため、この実験の意義は大きいと思われる。現在、ICC前駆細胞の可能性を示唆されている細胞やICCの起源の可能性を示唆されている間葉系幹細胞(Mesenchymal stem cell:以下MSC)の、切除検体上での免疫組織学的染色を試みている。年度後半からは、分化誘導・移植実験に用いるMSCの単離・回収手技の修得に力を注ぎ、現在ほぼ安定して採取できるように手技を確立した。単離したMSCよりsphere formingに成功し,得られたsphereからin vitroでの分化assay実験も実施中である。また、Hypoganglionosis腸管の手術検体に対して、sphereの移植(共培養)を行うことができた。同症例腸管検体に対しては神経堤幹細胞(Neural Crest Stem Cell) sphereの移植実験も同時に実施しており,現在結果待機中である。Hypoganglionosisの症例自体が希なため、このような実験系も非常に貴重なものであり、今後も両系統の結果の対比も含めた解析を進めていく予定である。研究2年目となる平成22年度は、実験動物を用いた実験を中心に行った。間葉系幹細胞(Mesenchymal Stem Cell、以下MSC)と各胎生期のマウス腸管組織及び成体マウス腸管組織片との共培養、成体マウスへのMSCの経静脈的投与(部分骨髄移植)、各種条件設定下でのMSCの分化誘導実験などを行った。その中で、体細胞が全てGreen Fluorescent Protein(以下GFP)陽性のEGFPマウスの骨髄より採取したMSCを、23週間浮遊培養してsphere形成後、W/Wvマウス(カハール細胞が極端に減少しているモデルマウス)の成体マウス腸管組織片と共培養した実験系では、約1週間の共培養後、固定・染色して共焦点顕微鏡にて観察した。その際分化の評価としてはカハール細胞(Interstitial cells of Cajal,以下ICC)に特異性の高いAIC抗体による免疫染色を用いた。観察結果では、GFP陽性細胞が腸管組織片内に経時的に移動し、その多くがICCマーカーのAICと共陽性を示した。また、それらの細胞の光学顕微鏡的形態は複数の突起構造を有する類円形紡錘形の細胞体として観察された。この結果は共培養したMSCがICCへと分化した可能性を含んでいるが、ICCへの分化を示すには、より一般性の高いICCマーカーであるACK2抗体との共陽性や、組織内への侵入及び共陽性細胞の定量的な解析、さらにはICCの機能的特徴としての電気生理学的な特性などを確認・証明することが必要と思われ、ひき続き23年度はそれらを中心に実験を進めていく予定である。前年平成22年度に、EGFPマウス(体細胞が全てGreen Fluorescent Protein(以下GFP)陽性のマウスで、GFP陽性により移植された細胞を判別可能である)骨髄より採取した間葉系幹細胞(mesenchymal stem cell、以下MSC)でsphere形成後、W/W^Vマウス(カハール細胞が極端に減少したモデルマウス)腸管組織片と共培養したところ、MSCが腸管組織内に経時的に移動しAIC抗体(カハール細胞に特異性の高いマーカー)陽性を示した、という結果を得られていた。そこで本年度はまず同様の共培養を野生型マウス腸管組織片とも行った。すると腸管組織内に進入しAIC陽性を示す、MSC由来細胞が認められた。しかしそのAIC陽性率及び組織内進入距離には、W/W^Vマウスとの共培養時と比べ優位に少ないということが、定量的な解析より確かめられた。sphereから組織内に進入した細胞の電子顕微鏡学的観察を行ったところ、細胞質にミトコンドリアを多く含む等のカハール細胞の特徴に矛盾しない構造的特徴を備えていることも確認された。

また、EGFPマウス骨髄より採取したMSCを、sphere形成を経ずにそのまま経静脈的にW/W^Vマウスに移植することで、数ヶ月後に腸管内にカハール細胞の形態学的特徴に合致するMSC由来細胞が認められた。同様のことが野生型マウスレシピエントについても証明された。これらの結果から、共培養と骨髄移植という異なる2つの実験系において、移植したMSCから、カハール細胞の形態学的特徴に合致した細胞に分化させることに成功した。実験開始時に立てた研究目的の主要部分を達成できたため、これまでの結果を国際学会で発表し、論文作成を開始した。現在投稿準備中である。
新規ハニカムシート構造を有するポストグラフェン材料の高圧合成と電気化学的物性制御

本研究では、ポストグラフェン材料の新規開拓を目的に、周期律表第13ー15属元素からなるハニカムシートや機能性原子層が積層したバルク新物質を、超高圧を主軸とする極限環境を利用して合成した。この結果、リンのハニカムシートからなる黒リンにおいて、元素置換によるキャリア濃度の大幅制御に成功した。さらに、空間反転が破れた積層構造を有する遷移金属ダイカルコゲナイド材料や、擬二次元ディラック電子が磁性と強くカップルする層状磁性体の新規合成にも成功した。また、得られた新物質の幅広い物性制御を目指し、有機分子のインターカレーションによるキャリア濃度制御や熱電性能の最適化に取り組み、手法確立に向けた知見を得た。本年度は、高圧合成によりポストグラフェン積層新物質を合成し、そのディラック電子状態と関連した基礎物性を評価することを目的に研究を進めた。そこでまずは、予備実験により高圧合成に成功していたフォスフォレン(燐のハニカムシート)の積層物質である黒燐を対象に、元素置換によるキャリアドープにより、電気伝導や熱電能の制御を試みた。この結果、高圧下溶融法により、シリコンとゲルマニウムのドープに成功した。これらはp型のドーパントとして機能することわかり、最大で10の21乗cm-3程度の正孔キャリアをドープできることが分かった。ドープ量を系統的に変化させ、最適ドープ量と見出すことにより、熱電電力因子が母物質の約3倍にまで上昇させることに成功した。さらに幅広い物質探索を目指し、ハニカムシートだけでなく正方形シートの積層構造を有する物質の新規開拓も進めた。本系は近年、理論と実験研究により、新しい多層ディラック電子系と注目を集めていた。申請者は、特に本物質が磁性体であることに注目し、磁気秩序とディラック電子が強相関状態になり得る物質の創製を目指した。この結果、ビスマスの正方形シートとユーロピウムとマンガンからなる絶縁体層が交互に積層した層状磁性体の合成に成功した。特に興味深い点は、正方形シート面内において15,000cm2/Vsもの高移動度が観測された上、磁場によりブロック層の磁気秩序を変化させると、1,000%以上の巨大な層間磁気抵抗効果を示すことである。さらにバルク量子ホール効果を示唆するホール抵抗のプラトーを観測できており、ディラック電子の量子伝導を固体中のスピンで制御することに初めて成功した。本物質と関連物質に関する研究成果は、2編の論文として発表した。主要な研究対象であった黒燐の高圧合成および元素置換に成功し、それらの物性(電気伝導、熱電性能など)を系統的に制御することに成功した。これに加え、ハニカムシート以外のディラック電子伝導層が積層した物質を新規開拓し、磁性とディラック電子が共存する物質を発見。さらに、その磁気秩序と強く結合した量子伝導現象を明らかにすることができた点は、計画以上の進展と見なせる。本年度は、ポストグラフェン積層物質の電気化学的制御方法の確立を目的に、まずは化学的により安定な遷移金属ダイカルコゲナイドMX2において、有機分子のインターカレーションによる電気的・熱的物性の制御を試みた。例として八面体構造からなるSnSe2は、バンドギャップを有するため半導体的な振る舞いを示すが、有機分子のインターカレーションにより電子ドープされると、室温での電気伝導度が1000倍以上増大し、金属化する。これに伴い、熱電性能の電力因子は約200倍増加することがわかった。さらに興味深いことに、インターカレーションにより層間方向の軸長が約3-5倍長くなり、結晶構造が劇的に変化する。この結果、フォノンによる熱伝導が抑制され、熱伝導度が三分の一にまで減少することが観測された。以上より、インターカレーションを利用することで、対象物質の電力因子の上昇と熱伝導度の低減の両立が可能であることを実証できた。そこで同様の電気化学的インターカレーションを、黒燐と同様のバックリングしたハニカムシートの積層物質SnSeにも適用した。ところが、構成元素が同じ層状物質にもかかわらず電解反応が進まず、現状ではSnSeへのインターカレーションは成功していない。SnSeとSnSe2では、層間方向の化学結合の状態が異なっていることが考えられ、電解条件やインターカラントの最適化が必要であることがわかった。また、新規ポストグラフェン積層物質の探索を目的に、昨年度見出したビスマス正方格子系の新物質開発にも取り組んだ。これまでに基礎物性の解明に取り組んできたEuMnBi2を基軸に、ディラック電子のキャリア濃度やバンド構造を制御した系や、異なる磁気構造を有する系などの合成に成功しつつある。今後は系統的な合成を行い、新奇物性の観測や他のプニクトゲン正方格子からなる革新的な積層物質の開拓を目指す。

当初の計画通り、今後は得られたハニカム積層物質の電気化学的な構造・物性制御を推進する予定である。さらに、平成27年度の研究で見出した正方形シート積層物質は、磁性や超伝導とディラック電子の強相関状態を実現する格好の舞台となり得ることがわかったので、高圧や高真空を利用することで周辺物質を開拓し、そのバラエティーを充実化することを目指す。物性物理学毒劇物用の排気装置付の合成装置を購入予定であったが、本年度はビスマスなど毒性の低い元素のみを含む物質の合成に成功し、これに注力したため排気装置の購入を見送ったから。ビスマス化合物の測定結果から、同じプニクトゲンで毒性を有するアンチモンやヒ素で部分置換した系も、興味深い物性や構造を示す可能性が明らかになってきたため、次年度に排気装置付の合成装置を購入する予定である。
テラヘルツ領域極限性能トランジスタの開発

本研究課題は、GaInSbを用いた電子有効質量me*の最適設計により、界面ラフネス散乱の影響を抑えながら高い電子移動度μeと高い電子濃度Neを同時に実現した量子井戸QWを作製し、テラヘルツ領域で動作する極限性能トランジスタを開発することを目的とする。以下に最終年度の平成30年度の研究実績を示す。(1)歪Al0.40In0.60Sb/Al0.25In0.75Sbステップバッファ上のGa0.22In0.78Sb QWと歪Al0.25In0.75Sb/Al0.15In0.85Sbステップバッファ上のInSb QWの電子輸送特性を比較した。ステップバッファ上のGaInSbQWではQW深さを保ちながらQWのIn組成比を高めることが可能となり、μe=15,480 cm2/Vs, Ne=2.05×1012 cm-2,シート抵抗Rs=197 ohm/squareを得た。これらはInSb QWの値のそれぞれ87 %、193 %、59 %であった。(2)短チャネル効果を抑制して高い特性を実現するには、ゲート・チャネル間距離を短縮する必要があり、そのためには狭いQW幅においても高いμeとNeを実現できることが必要である。そこでQW幅を変えてステップバッファ上のGa0.22In0.78Sb QWとInSb QWを成長し、電子輸送特性を比較した。QW幅を狭めると量子効果の発現によりNeが減少し、またラフネス散乱の増加によりμeが低減するが、me*が大きいGa0.22In0.78Sb QWではこれらの影響が小さく、QW幅の短縮に有利であることを示した。本研究課題は、GaInSbを用いた電子有効質量(me*)の最適設計により、界面ラフネス散乱の影響を抑えて高い電子移動度(μe)と高い電子濃度(Ne)を同時に実現した量子井戸(QW)を作製し、テラヘルツ領域で動作する極限性能トランジスタを開発する。以下に平成28年度の研究実績を示す。(1)量子補正モンテカルロ(QC-MC)シミュレータにより、界面ラフネス散乱下におけるme*とμeの関係を系統的に解析した。Ga0.4In0.6Sbはme*が大きく量子効果が弱いため、界面ラフネス散乱の影響が小さく、InSbのμeとの差が縮まった。一方、状態密度の増加によりNeが2倍程度増加したため、チャネル抵抗Rsは減少した。(2) μeはme*に反比例するため、高速化には小さいme*が望ましいが、雑音への影響は明らかでない。そこでQC-MCシミュレータによりme*と雑音の関係を系統的に解析した。me*が小さいほど速度揺らぎσv2が大きくなるが、一方μeが高く低電圧から動作するため、電子温度の上昇によるσv2が抑えられた。結果として、InSb HEMTは低電圧から利得が高く、InAs HEMTよりも雑音指数NFが低くなった。(4)ゲート電極脇の寄生抵抗を低減するため、リセスを2段形状にするプロセスを開発し、InSb HEMTを作製した。ゲート長(Lg)=50 nmのデバイスで、fT=316 GHzの特性を得た。平成28年度は、以下の3項目の研究を目的とした。(1)現実的なラフネス散乱の影響下で、高いμeと高いNeを同時に得るためのInGaSb QWの組成と構造を設計する。(3)数10 nmレベルのLgのInGaSbHEMTの試作を開始し、DC、RF特性を評価する。(1)については、QC-MCシミュレータを用いて界面ラフネス散乱下におけるme*とμeの関係を系統的に解析し、InGaSbのme*を設計する指針を得た。さらに先行して、me*と雑音の関係を系統的に解析し、me*が小さいほど電流揺らぎが大きくなるが、低電圧から動作するために電子のホット化が抑制され、高い利得と相まって、NFは逆に低くなることを明らかにした。(2)については、InGaSb QWの成長を行い、μeとNeを評価した。次年度は結晶品質の改良、および歪バンドエンジニアリングの観点から、より高いμeとNeの実現を目指す。(3)については、まず、ゲート電極脇の寄生抵抗を低減するためのプロセス改良を行い、InSb HEMTでその効果を検証した。InGaSb HEMTの試作は次年度に行うこととした。以下に平成29年度の研究実績を示す。(1)ゲート容量を高めて高い電流駆動能力を得るには、幅の狭いQWにおいて高いμeとNeを実現することが望ましい。そこで量子補正モンテカルロ(QC-MC)シミュレータを用いて、GaxIn1-xSb QW(x=0、0.2、0.4)のμeとNeのQW幅Lw依存性を系統的に解析した。バルクにおいてμeは1/me*、Neは(me*)**3/2に比例するが、QWでは量子効果の発現によりLwを狭めるほどμeとNeが減少した。

減少量はme*が大きいほど小さくなり、また界面ラフネス散乱の影響も弱まるために、結果としてGa組成比xが大きいほどチャネル抵抗Rsが低くなった。fTのピーク値はいずれの構造においても約1.3THz(Lw=15nm、Lg=30nm)と見積もられた。しかしながら寄生部分の大きい実デバイスではRsの影響が大きいために、xを高めてme*を大きくした方が有利となる可能性があることが分かった。(2)歪みAl0.40In0.60Sb/Al0.30In0.70Sbステップバッファ層により、QW深さを保ちながらチャネルに加わる圧縮歪みを低減させ、高いμeとNeを実現することを試みた。この歪みステップバッファ層上に作製したGa0.20In0.80Sb QWにおいて、さらにバッファ層にSLSを導入することより、μe=16,190cm2/Vs、Ne=2.04×1012cm-2を得た。これらの値はそれぞれInSb QWの91%、186%であった。結果としてRsは57%に低減した。平成29年度は、以下の4項目の研究を目的とした。(1)ステップバッファ層を用いた歪み制御によりInGaSb QWのμeとNeをさらに増加させるための材料、構造設計を行う。(2)InGaSb QWの雑音特性を理論的に解析し、最適な材料、構造を明らかにする。(3)グレーデッドバッファ層、SLS層、およびステップバッファ層の導入により結晶品質のさらなる向上を実現し、InGaSb QWのμeとNeの向上を図る。(4)2段リセスプロセスを用いてInGaSbHEMTを作製し、DC、RF特性、および雑音特性を評価する。(1)、(3)については、歪みAl0.40In0.60Sb/Al0.30In0.70Sbステップバッファ層上のGa0.20In0.80SbQWを作製し、さらにバッファ層にSLSを導入することより、それぞれInSb QWの値の91%、186%に相当するμe=16,190cm2/Vs、Ne=2.04×1012cm-2の特性を得た。これによりチャネル抵抗RsをInSb QWの57%に低減することができた。(2)については、me*が小さいほど顕著となるバリスティック伝導とそれに伴う実効Lgの延長および界面ラフネス散乱に着目し、これらが雑音特性におよぼす影響について、初年度に引き続き解析を行った。(4)については、オーミック電極間の距離を短縮してゲート電極脇の寄生抵抗を低減するために、2層レジストを用いた新プロセスの開発を行い、InSb HEMTでその効果を検証した。次年度にInGaSbHEMTの試作を行い特性を評価する。本研究課題は、GaInSbを用いた電子有効質量me*の最適設計により、界面ラフネス散乱の影響を抑えながら高い電子移動度μeと高い電子濃度Neを同時に実現した量子井戸QWを作製し、テラヘルツ領域で動作する極限性能トランジスタを開発することを目的とする。以下に最終年度の平成30年度の研究実績を示す。(1)歪Al0.40In0.60Sb/Al0.25In0.75Sbステップバッファ上のGa0.22In0.78Sb QWと歪Al0.25In0.75Sb/Al0.15In0.85Sbステップバッファ上のInSb QWの電子輸送特性を比較した。ステップバッファ上のGaInSbQWではQW深さを保ちながらQWのIn組成比を高めることが可能となり、μe=15,480 cm2/Vs, Ne=2.05×1012 cm-2,シート抵抗Rs=197 ohm/squareを得た。
軟体動物前鰓類(イボニシ)の生殖活動を支配するペプチド性調節機構の解析

軟体動物前鰓類イボニシの生殖活動の調節に関わる神経ペプチド系を解析するため、初年度にイボニシから同定した生理活性ペプチドの作用と局在を検討した。まず、生殖活動に直接関係するペニス、前立腺、カプセル腺などの生殖付属器官、生殖行動に伴って調節を受けると考えられる消化管(食道)および心拍動に対する生理作用を検討した。その結果、ペニスにおいては、FLRFamide、tachykinin(TK)がもっとも低濃度で収縮作用を示し、FRFamide, WWamide, allatotorpin様ペプチド(ALP)が抑制作用を示した。また、前立腺・カプセル腺では、TEP、ALP、APGWamide、FLRFamideが強い増強作用を、myomodulin(MM)、LRDFVamide、WWamideが抑制作用を示した。これらのペプチドは生殖関連組織の機能調節に直接関与することが示唆された。一方、イボニシ摘出心室標本の拍動は、FLRFamide, FMRFamideによって増強され、MMによって抑制された。さらに、食道の自動収縮は、TK, TDPにより増強され、エンテリン様ペプチド(TERP)によって抑制された。これらのペプチドは生殖に関連した行動の調節に関与する可能性がある。次に、昨年度に作製した8種の抗神経ペプチド抗体を用いて、各ペプチドの中枢神経系における分布を検討した。パラフィン切片上で免疫染色を行い、ペプチド含有神経細胞を可視化した。その結果、いずれの抗体に対しても免疫陽性細胞が中枢神経系を構成する神経節内に見つかった。陽性細胞の多くは細胞体の直径が10-20μm程度の小型のものが多かった。各神経節内における陽性細胞の分布は、ペプチドによって異なるが、例えば、脳神経節の腹側にはFRFamide, WWamide, TKを含む神経細胞が多く集まり、食道下神経節には、TERP、TK、GKWamideを含む神経細胞が多かった。また、前立腺・カプセル腺周辺の末梢組織にFRFamide等の神経ペプチドをふくむ神経繊維が分布していた。以上のことから、イボニシの生殖活動が多様な神経ペプチドによって調節されることが明かとなった。軟体動物前鰓類では、海水中の有機スズにより雌の雄性化が起こることが知られている(インポセックス)。このインポセックス現象は、有機スズにより神経ペプチド系に機能異常が生ずるために引き起こされると考えられるが、前鰓類の神経ペプチドに関する知見は少ない。本研究計画の初年度は、インポセックス現象が顕著に見られるイボニシをモデル動物として、その生殖活動の調節に関わる神経ペプチドの網羅的同定を行った。イボニシ組織抽出物を逆相カラムまたはイオン交換カラムを装着した高速液体クロマトグラフィー装置で分画し、他種動物で生殖活動の調節に関わることが知られている神経ペプチドに対する抗体を用いた免疫学的スクリーニング、またはイボニシ食道やアメフラシ生殖輸管に対する生理活性の有無を指標にしてスクリーニングを行った。その結果、40種近い生理活性物質を純化した。それらの物質をアミノ酸配列分析、質量分析にかけた結果、約20種がペプチドであることを明らかにした。その中には、FMRFamideなどの既知神経ペプチドだけでなく、数種の軟体動物では新奇とされるペプチドが含まれていた。例えば、環形動物のペニスの運動を調節するペプチド(LEP)に対する抗体を用いて、軟体動物から初めての同族体ペプチド(TEP)を同定した。TEPはイボニシのペニスに対しても興奮性作用を示す神経ペプチドであることを明らかにした(論文投稿中)。

その他、多くのペプチドがペニスや生殖付属分泌腺に収縮増強または抑制活性を示し、これらが生殖関連器官の生理活性の調節に関わることが示唆された。次に、これらペプチドの組織分布を解析するツールとして特異抗体の作製を試みた。各ペプチドをヘモシアニンに化学架橋し、ラットに免疫して抗血清を得た。ELISA法による力価検定の結果、免疫染色その他の実験に十分使用できるものと思われる。次年度には、これらの抗体を用いてペプチドの組織分布や含有量の定量を行う予定である。軟体動物前鰓類イボニシの生殖活動の調節に関わる神経ペプチド系を解析するため、初年度にイボニシから同定した生理活性ペプチドの作用と局在を検討した。まず、生殖活動に直接関係するペニス、前立腺、カプセル腺などの生殖付属器官、生殖行動に伴って調節を受けると考えられる消化管(食道)および心拍動に対する生理作用を検討した。その結果、ペニスにおいては、FLRFamide、tachykinin(TK)がもっとも低濃度で収縮作用を示し、FRFamide,WWamide,allatotorpin様ペプチド(ALP)が抑制作用を示した。また、前立腺・カプセル腺では、TEP、ALP、APGWamide、FLRFamideが強い増強作用を、myomodulin(MM)、LRDFVamide、WWamideが抑制作用を示した。これらのペプチドは生殖関連組織の機能調節に直接関与することが示唆された。一方、イボニシ摘出心室標本の拍動は、FLRFamide,FMRFamideによって増強され、MMによって抑制された。さらに、食道の自動収縮は、TK,TDPにより増強され、エンテリン様ペプチド(TERP)によって抑制された。これらのペプチドは生殖に関連した行動の調節に関与する可能性がある。次に、昨年度に作製した8種の抗神経ペプチド抗体を用いて、各ペプチドの中枢神経系における分布を検討した。パラフィン切片上で免疫染色を行い、ペプチド含有神経細胞を可視化した。その結果、いずれの抗体に対しても免疫陽性細胞が中枢神経系を構成する神経節内に見つかった。陽性細胞の多くは細胞体の直径が10-20μm程度の小型のものが多かった。各神経節内における陽性細胞の分布は、ペプチドによって異なるが、例えば、脳神経節の腹側にはFRFamide,WWamide,TKを含む神経細胞が多く集まり、食道下神経節には、TERP、TK、GKWamideを含む神経細胞が多かった。また、前立腺・カプセル腺周辺の末梢組織にFRFamide等の神経ペプチドをふくむ神経繊維が分布していた。以上のことから、イボニシの生殖活動が多様な神経ペプチドによって調節されることが明かとなった。
頭部形成に働く遺伝子カスケードの解明

本研究は、頭部形成に関わる遺伝子カスケードを明らかにすることを目的とする。このために、頭部形成を制御するLim1転写因子の直接、又は間接の下流遺伝子を単離し、機能の解析を行う。マウスにおいて原腸陥入の開始前後の頭側visceral endoderm(AVE)は、これより以前に胚体中央部(着床部位に体して遠位部)に位置し、頭側へと移動したものである。さらに、AVEは胚体外組織へと移動し、原索より形成されたmesendodermと入れ代わる。これら移動する組織と予定頭部神経組織との相互作用により、頭部誘導が進行すると考えられる。Stoma遺伝子は、Lim1変異体と野生型胚を用いたディフィレンシャル・スクリーニングによって、Lim1変異体で発現量が低下する新規遺伝子として単離された。本年度は、前年度に作成したStoma遺伝子のマウス変異体の解析に重点を置いた。その結果、原腸陥入期においては、変異個体すべてが胚体外組織の形態異常を示すことが明らかとなった。形態異常は、主に頭側の胚体と胚体外組織の境界部に観察され、この領域における細胞の過度の蓄積と推定された。これらの細胞は、組織学的特徴、およびマーカー遺伝子の解析からvisceral endoderm(VE)の性質を示した。また、変異個体で細胞増殖率の著しい上昇は認められなかった。最近、Stoma遺伝子は、ヒトAngiomotin遺伝子と相同であることが明らかになった。Angiomotinは、Angiostatinの相互作用因子として同定され、血管内皮細胞の移動を制御することがin vitroの解析から確認されている。これらのことから、変異個体の形態異常は、(頭側に顕著な)VEの移動能力の低下によるものと判断している。一方、Stoma変異体においては、VEの胚体中央部から頭側の移動とAVEの機能は正常であった。これらから、Stomaは胚体から胚体外組織へのVEの移動を制御すること、VEの頭側から胚体外への移動が、胚体中央部から頭側への移動とは異なる分子機構により制御されることを予想している。本研究は、頭部オーガナイザーで頭部神経組織の誘導に関わる遺伝子カスケードを明らかにすることを目的とする。このために、頭部形成を制御するLim1転写因子の直接、叉は間接の下流遺伝子の単離・機能解析を進めている。Lim1転写因子のマウス変異体では、頭部構造が欠損する。そこで、本来Lim1の発現が認められる時期(原腸陥入期)の野性型胚とLim1変異体の内・中胚葉について、遺伝子発現の比較を、サブトラクション法によって行った。これにより、Lim1変異体の内・中胚葉で発現が低下する新規遺伝子Stomaを得た。Stomaの発現は、原始内胚葉(primitive endoderm)及び前腸を形成する内胚葉(definitive endoderm)で認められた。また、X染色体に位置することも明らかとなった。BACライブラリーよりゲノムクローンを入手し、翻訳開始メチオニンをコードするエクソンを含む約12kbpの断片を単離した。このDNA断片をもとに、一部エクソンを欠損しフレーム・シフトを生じるタイプと、同じエクソンをLoxP配列ではさみCre組み換え酵素により組織特異的に変異を導入できるタイプ(組織特異的遺伝子組み換え)のベクターを構築した。それぞれのベクター遺伝子をES細胞に導入し、組み換えES細胞株を得た。さらに、生殖系列キメラを得ることで、変異マウスを得た。現在、変異マウスの約半分は、着床直後に致死となると推定している。また、表現形について、詳しい解析を進めている。加えて、ES細胞がXYのオス型の核形であることから、4倍体胚盤胞を用いたキメラ解析を行った。その結果、約半数のキメラ胚が終脳の形成抑制を示した。このことから、前腸を形成する内胚葉(definitive endoderm)において、Stoma遺伝子が終脳形成に関わると思われる。

Angiomotinは、Angiostatinの相互作用因子として同定され、血管内皮細胞の移動を制御することがin vitroの解析から確認されている。これらのことから、変異個体の形態異常は、(頭側に顕著な)VEの移動能力の低下によるものと判断している。一方、Stoma変異体においては、VEの胚体中央部から頭側の移動とAVEの機能は正常であった。これらから、Stomaは胚体から胚体外組織へのVEの移動を制御すること、VEの頭側から胚体外への移動が、胚体中央部から頭側への移動とは異なる分子機構により制御されることを予想している。本研究は、頭部形成に関わる遺伝子カスケードを明らかにすることを目的とする。このために、頭部形成を制御するLim1転写因子の直接、又は間接の下流遺伝子を単離し、機能の解析を行う。マウスにおいて原腸陥入の開始前後の頭側visceral endoderm(AVE)は、これより以前に胚体中央部(着床部位に体して遠位部)に位置し、頭側へと移動したものである。さらに、AVEは胚体外組織へと移動し、原索より形成さ`れたmesendodermと入れ代わる。これら移動する組織と予定頭部神経組織との相互作用により、頭部誘導が進行すると考えられる。Stoma遺伝子は、Lim1変異体と野生型胚を用いたディフィレンシャル・スクリーニングによって、Lim1変異体で発現量が低下する新規遺伝子として単離された。本年度は、前年度に作成したStoma遺伝子のマウス変異体の解析に重点を置いた。その結果、原腸陥入期においては、変異個体すべてが胚体外組織の形態異常を示すことが明らかとなった。形態異常は、主に頭側の胚体と胚体外組織の境界部に親察され、この領域における細胞の過度の蓄積と推定された。これらの細胞は、組織学的特徴、およびマーカー遺伝子の解析からvisceral endoderm(VE)の性質を示した。また、変異個体で細胞増殖率の著しい上昇は認められなかった。最近、Stoma遺伝子は、ヒトAngiomotin遺伝子と相同であることが明らかになった。一方、Stoma変異体においては、VEの胚体中央部から頭側の移動とAVEの機能は正常であった.これらから、Stomaは胚体から胚体外組織へのVEの移動を制御すること、VEの頭側から胚体外への移動が、胚体中央部から頭側への移動とは異なる分子機構により制御されることを予想している。
非定常燃料噴霧の着火および初期燃焼の制御を目的とした燃料設計に関する研究

直接噴射方式エンジンにおいて,微粒子,NO_xなどの環境影響物質の排出を大幅に低減する目的で,より均一希薄な噴霧燃焼を行わせるための燃料の選択・設計方針を明らかにするための基礎研究を実施した.定容燃焼装置を用いた基準燃料(n-heptane)噴霧の着火実験からは,燃料の反応過程に対して混合過程が先行する場合に,二段着火を伴った希薄な燃焼が実現されることを見出した.そのような条件では,噴射条件を変更したときの実質的な熱発生時期の変化が,混合気不均一の強いディーゼル燃焼とは異なる.確率過程論モデルと簡略化学反応モデルを組み合わせた着火モデルを構築し,これを用いた着火過程の予測結果を解析して,基準燃料の着火実験で得られた噴射条件の影響を説明することができた.基準燃料に二種類の異なる炭化水素を混合した燃料の着火特性を調べた結果,分枝構造を持つi-octaneを混合した場合,自然吸気ディーゼル機関に典型的な圧縮温度・圧力において,基準燃料では見られない二段着火が生じることがわかった.この現象を,混合気中で反応性の低い燃料成分が希釈剤として働くとの仮定を置いて説明することができた.定容燃焼装置による実験から得られた上記の知見は,適切な燃料基材が入手できる場合,燃料噴射による混合気形成の制御と燃料組成の最適化によって,均一希薄な噴霧燃焼を実現できる可能性を示している.本研究で構築した着火モデルは,現時点では定量的な予測精度の点で改良を必要とするが,噴射条件の変更による混合過程の変化を記述できるので,適切な反応スキームとの組み合わせによって,噴霧燃焼制御の方針決定に役立つものと考えられる.直接噴射方式エンジンにおいて,微粒子,NO_xなどの環境影響物質の排出を大幅に低減する目的で,より均一希薄な噴霧燃焼を行わせるための燃料の選択・設計方針を明らかにするための基礎研究を実施した.定容燃焼装置を用いた基準燃料(n-heptane)噴霧の着火実験からは,燃料の反応過程に対して混合過程が先行する場合に,二段着火を伴った希薄な燃焼が実現されることを見出した.そのような条件では,噴射条件を変更したときの実質的な熱発生時期の変化が,混合気不均一の強いディーゼル燃焼とは異なる.確率過程論モデルと簡略化学反応モデルを組み合わせた着火モデルを構築し,これを用いた着火過程の予測結果を解析して,基準燃料の着火実験で得られた噴射条件の影響を説明することができた.基準燃料に二種類の異なる炭化水素を混合した燃料の着火特性を調べた結果,分枝構造を持つi-octaneを混合した場合,自然吸気ディーゼル機関に典型的な圧縮温度・圧力において,基準燃料では見られない二段着火が生じることがわかった.この現象を,混合気中で反応性の低い燃料成分が希釈剤として働くとの仮定を置いて説明することができた.定容燃焼装置による実験から得られた上記の知見は,適切な燃料基材が入手できる場合,燃料噴射による混合気形成の制御と燃料組成の最適化によって,均一希薄な噴霧燃焼を実現できる可能性を示している.本研究で構築した着火モデルは,現時点では定量的な予測精度の点で改良を必要とするが,噴射条件の変更による混合過程の変化を記述できるので,適切な反応スキームとの組み合わせによって,噴霧燃焼制御の方針決定に役立つものと考えられる.本研究では,非定常燃料噴霧・噴流を着火させる筒内直接噴射式機関における着火制御を,燃料組成の最適設計によって実現することを目的とし,必要なデータベースの取得と着火モデルの立案を行う.本年度は,(1)現行燃料における着火律速成分の把握とその機構の理解,(2)純粋燃料と混合燃料との着火性の比較,および混合過程と燃料影響との関係の把握,の二項目を主たる目標とした.そのためにまず,現有の定容燃焼装置に,新たに電子制御蓄圧方式燃料噴射系を装備し,燃焼室内温度の初期設定の精度向上および温度不均一の解消などの改良を加えた.本装置を用いて,項目(1)については,実用燃料の代表としてJIS2号軽油を,また,項目(2)については,nヘプタン,iオクタンおよびこれらの混合燃料を用いて,雰囲気温度・圧力および噴射条件の広い範囲で着火遅れおよび熱発生率経過を計測し,高速度シャドウグラフによる混合気および火炎の可視化実験を実施した.その結果,800K以下の低い雰囲気温度においては,軽油とnヘプタンの見かけの活性化温度はほぼ一致し,雰囲気圧力が低下すると,900K付近において両者ともに負の温度勾配が観測された.すなわち,軽油の着火特性は,含有される高級アルカンの特性を強く反映しているといえる.また,nヘプタンのNTC温度領域における可視化および噴射条件変更試験の結果から,反応速度が低下した際には,噴霧中の混合気が希薄・均一化し,同じ燃料の均一混合気とほぼ同じ着火挙動を示すことが判明した.