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発酵槽である盲腸をもたない哺乳類（真無盲腸目）の消化管内微生物叢の多様性と進化

消化管内微生物叢は、宿主との栄養学的な相利共生のみならず、宿主の恒常性維持に大きく関与していることが明らかとなってきた。一方で、消化管内微生物叢は食性や消化管形態に応じて、その構成が異なることも知られてきたことから、本研究では、微生物発酵槽となる前胃や盲腸をもたない極めてシンプルな消化管を持つ真無盲腸目に着目した。最終年度は次世代シーケンサーによる解析を中心におこなった。これまでのフィールドワークによって得たDNAから16SrRNAのV3-V4領域(ca. 450bp)のアンプリコンをMiseqで解析した。ジャコウネズミ(Suncus murinus)において、野生捕獲した個体と実験動物化された個体のそれぞれから小腸および大腸の微生物叢を比較したところ、Firmicutes門とProteobacteria門が全体の9割を占め、ヒトやマウスにおいては主要な構成群であるBacteroidetes門が殆ど検出されなかった。この傾向はコウベモグラでも確認されたことから、Bacteroidetes門の欠如は微生物発酵槽のない真無盲腸目の消化管内微生物叢の特徴であると示された。しかし類似した傾向が食肉類でも報告されていることから、消化管形態のみならず食性も関与していることが想定される。また、推定総微生物種数および微生物叢の多様性を示すシャノン指数を比較したところ、野生捕獲した個体の方が実験動物化された個体よりも多様性が高い傾向を示した。さらに、近年に飼育下の動物で存在比が増加することが報告されているStreptococcaceae科が実験動物化された個体において増加しているなど、他の分類群と共通する傾向も観察された。これらの結果から、真無盲腸目はシンプルな消化管内微生物叢の構成を持つことから、消化管内微生物叢の変遷を調べる良い実験モデルになると考えられた。消化管内に生息する微生物叢の大きな役割の一つは、消化管の持ち主である宿主が分解できない食物成分を分解することにある。しかし近年になり、消化管内の微生物叢は食物の栄養利用だけでなく、免疫、疾病などに大きく関与していることがヒトを対照とした研究によって明らかにされてきた。その過程において、ヒトの消化管内微生物叢には3種類の典型的なパターンが存在することが明らかとなったが、ヒト以外の哺乳類においては不明な点が多く、とりわけ野生の小型哺乳類は食性や生息環境の多様性が高いことから、多様な微生物叢のパターンが存在することが予想できる。そこで本研究では、小型哺乳類のうちでも微生物発酵槽となる前胃も盲腸も持たない極めてシンプルな消化管を有している真無盲腸目から、地下生活への適応度が異なる種の消化管内微生物叢の多様性を明らかにすることによって、食性と生息環境が消化管内微生物叢に与える影響を明らかにすることを目的とした。真無盲腸目は頭骨や歯の形態から極めて原始的な哺乳類の特徴を有する分類群と考えられており、本研究の結果を他の分類群と比較することで哺乳類の消化管内微生物叢の多様性と進化を明らかにする。研究初年度は、地下生活型のモグラ、および半地下生活型のヒミズ類のサンプルの収集を行うとともに、実験動物化されているスンクスの解析を行った。これまでの実験結果から真無盲腸目の消化管内微生物叢は他の哺乳類とは異なる特徴を有する可能性が示されたものの、発酵槽がないうえに、消化管通過速度が極めて速いという特徴から、検出した微生物叢が食餌性由来である可能性を排除することが難しいことが明らかとなり、消化管内の部位毎の解析が必要であることが示された。そこで現在、スンクスを用いて消化管内の部位毎に消化管内微生物叢の解析を実施している。2015年度の上半期は宮崎県内が天候不順にみまわれたため山間部でのフィールドワークの実施に支障がでた。そこで本来であれば、計画の2年目に開始する予定であった実験室環境下で飼育された食虫類の消化管内微生物叢の分析から研究を開始した。一方で2015年度下半期には天候不順も少なく、フィールドワークが順調に実施でき概ね順調にサンプルが集まっている。集めたサンプルは2016年度に解析を行う予定である。消化管内に生息する微生物叢の役割は、消化管の持ち主である宿主が分解できない食物成分を分解することにある。したがって、消化管内微生物叢は食性や消化管の形態に応じて、その構成が変化することが知られてきた。一方で近年になり、消化管内微生物叢は食物の栄養利用だけでなく、免疫や疾病など宿主の恒常性維持にも大きく貢献していることが明らかとなってきた。しかしながら、消化管構造、食性、生息環境の多様な野生の小型ほ乳類については微生物叢がどのような構成をしているのかは、いまだ明らかとなっていない。そこで本研究では、小型ほ乳類のうち、微生物発酵槽となる前胃や盲腸をもたない極めてシンプルな消化管を持つ真無盲腸目から、地下生活への適応度が異なる種の消化管内微生物叢の多様性を明らかにすることによって、食性と生息環境が消化管内微生物叢の構成に与える影響を明らかにすることを目的とした。2016年度は、昨年度までにサンプルを採取した地下生活型のコウベモグラ(Mogera wogura)および半地下生活型のヒミズ(Urotrichus talpoides)のクローニング法による解析を行い、昨年度までに得ていたコントロールとしての実験動物用スンクス(Suncus murinus)の解析結果と比較した。

その結果、コウベモグラにおいてはスンクスと同様にBacteroidetes門が存在しない微生物叢パターンを示し、この特徴が真無盲腸類の微生物叢の特異性である可能性が示された。また、地下生活型のコウベモグラの微生物叢の多様性はスンクスよりも高かった。現在、ヒミズから得られた実験データを解析している。また、本年度に地上生活型の真無盲腸類であるワタセジネズミ(Crocidura watasei)および野生のスンクスを捕獲してサンプルを得たので来年度以降に解析を実施する。2016年度上半期に行う予定であったフィールドワークが、天候不順などの理由により2016年度下半期にずれたため、やや進行が遅れた。また、熊本地震の影響で共同研究者による胃内容物解析が出来ていない。近年になり、消化管内微生物叢は、宿主との栄養学的な相利共生のみならず、免疫や疾病など宿主の恒常性維持に大きく関与していることが明らかとなってきた。一方で、消化管内微生物叢は食性や消化管形態に応じて、その構成が異なることも知られてきたが、生息環境による影響は不明なことも多い。そこで本研究では、小型哺乳類のうち、微生物発酵槽となる前胃や盲腸をもたない極めてシンプルな消化管を持つ真無盲腸目に着目し、地下生活への適応度が異なる種の消化管内微生物叢の多様性を明らかにすることによって、食性と生息環境が消化管内微生物叢の構成に与える影響を明らかにすることを目的とした。これまでに、地下生活型のコウベモグラ(Mogera wogura)および半地下生活型のヒミズ(Urotrichus talpoides)、地上生活型のワタセジネズミ(Crocidura watasei)、コントロールとしての実験動物用スンクス(Suncus murinus)と、野生捕獲したスンクスのクローニング法による実験を終えた。ワタセジネズミ(Crocidura watasei)の実験データは解析中であるものの、それ以外のデータを解析する限り、真無盲腸目の消化管内微生物叢にはBacteroidetes門が存在しないか極めて少ないことが示唆された。また、野生捕獲したスンクスの消化管内微生物叢は、飼育下にある実験動物用スンクスよりも微生物叢の多様性は高かったものの、半地下生活、地下生活を行う種よりも遙かに微生物叢の多様性が低いことが示された。これらの結果から、微生物発酵槽をもたないシンプルな消化管を持つ真無盲腸目の消化管内微生物叢は共通した特徴を持つが、飼育や、地下生活への適応度といった環境的な要因が微生物叢の多様性に関与している可能性が明らかとなってきた。2016年度上半期の天候不順により実施できなかったフィールドワークの遅れを取り戻し、クローニング法による実験を順調に遂行し、ロングリードに関しては十分なデータを得た。発酵槽を持たない真無盲腸目のうち、地下生活型、半地下生活型、地上生活型の種の実験を終え、解析を終了した一部のデータは日本哺乳類学会2017年度大会において研究発表を行った。今後はデータを投稿論文としてまとめる段階にある。
ナノ粒子を多く含むディーゼル排気が生殖系および内分泌系に及ぼす影響

ディーゼル車から排出されるナノ粒子は大気環境中のナノ粒子の主要な成分であると考えられる。非常に微小な粒子であるために、健康影響に対する懸念が大きいにもかかわらず、研究報告は殆どない。特に、ディーゼル排気ナノ粒子の生殖系に及ぼす影響に関する研究は全く行なわれていない。そこで、本研究では、国立環境研究所のナノ粒子ディーゼル排気暴露装置を使用して、ナノ粒子を多く含むディーゼル排気(NR-DE)が雌雄ラットの生殖系および内分泌系に及ぼす影響を検討した。成熟雄ラット及び妊娠ラットに粒径2327nmにピークを持つ2.27×1051.36×106個/cm3のナノ粒子を含む重量22.71μg172.73μg/m3のNR-DEを3濃度に分けて吸入暴露を行った。その結果、NR-DEPの暴露により、オス、メス共に性関連ホルモンの変化が認められた。特に、暴露の初期に、それらの変化は発現しやすく、しかも、現行の環境基準値以下の暴露で有意な変化を示す測定項目が多かったことは注目すべきことである。オスでは血清テストステロンの増加が顕著であり、メスの妊娠期では、ストレス対応ホルモンであるコルチコステロンの増加が顕著であり、胎仔の成長に影響する事が推察された。また、除粒子暴露群でもこれらの変化が認められた。さらに、暴露動物の初代培養細胞によるin vitro実験によっても除粒子暴露動物の細胞が影響を受けることは明確となった。これらのことから、低沸点性の揮発性有機化合物(VOC)や多環芳香族ハイドロカーボン(PAHs)などがガス状でフィルターを通過し、影響を与える可能性が新たに推察された。平成19年度には、NR-DEPのラットを使用したin vivoでの暴露実験系を先行し、20年度には、各種細胞を使用したin vitro系の実験が追加され、これらの影響のメカニズムの多く部分が解明された。ディーゼル車から排出されるナノ粒子は大気環境中のナノ粒子の主要な成分であると考えられ、非常に微小な粒子であるために、健康影響に対する懸念が大きく、その生体影響が注目されている。ナノ粒子は、その毒性・影響・性状・環境動態のいずれも未解明の部分が多いが、体内動態から肺のみならず全身への影響を持つ可能性が示唆される。しかし、大きな健康影響が推測されているにもかかわらず、世界的に見て、ナノ粒子を多く含むディーゼル排気の健康影響に関する研究報告は殆どない。特に、ディーゼル排気ナノ粒子の生殖系に及ぼす影響に関する研究は全く行なわれていないのが現状である。そこで、本研究では、国立環境研究所のナノ粒子ディーゼル排気暴露装置を使用して、全身暴露を行い、ナノ粒子を多く含むディーゼル排気(NR-DE)が雌雄ラットの生殖系および内分泌系に及ぼす影響を検討した。本年度は、国立環境研究所の暴露計画の都合によって、吸入暴露実験を重点的に行った。成熟雄ラット及び妊娠ラットに粒径2327nmにピークを持つ2.27×10^51.36×10^6個/cm^3のナノ粒子を含む重量22.71μg172.73μg/m^3のNR-DEを3濃度に分けて吸入暴露を行った。NR-DE暴露による、雄ラットの血中テストステロン濃度と精巣内のテストステロンの含有量の増加及び精巣精子細胞間質の拡大を示し、雄ラットの生殖内分泌系に対する内分泌撹乱作用が判明した。更に、NR-DE暴露によって、妊娠ラットの血中プロゲステロン濃度の低下、血中LH濃度、コルチコステロン濃度およびエストラジオール-17β濃度の増加を示した。更に、妊娠黄体内のプロゲステロン合成に関わる酵素P450scc及び3β-HSD mRNAの発現量の低下を示し、ラットの妊娠維持及び妊娠ラットの黄体機能に影響することを明らかにした。

平成19年度には、NR-DEPのラットを使用したin vivoでの暴露実験系を先行し、20年度には、各種細胞を使用したin vitro系の実験が追加され、これらの影響のメカニズムの多く部分が解明された。
酸素ラジカル代謝酵素の遺伝子発現・細胞内輸送の異常と心筋細胞障害

ストレス負荷に対する心臓の適応現象における、内因性蛋白質誘導の役割をラットの心筋梗塞モデル、培養心筋細胞の低酸素-再酸素化モデルを用いて検討した。in vivoラット心筋梗塞モデルにおいて、非致死的なheat stressの24-72時間後に心筋の虚血耐性が獲得されたが、heat stressによる心筋組織中のheat shock protein72(HSP72)の誘導と虚血心筋保護効果の時間経過は全く一致しなかった。一方、心筋組織中の内因性の抗酸化酵素であるミトコンドリアのマンガンスーパーオキシドジスムターゼ(Mn-SOD)の蛋白質量がheat stressの24-72時間後に著明な上昇が認められることより、この虚血耐性獲得とMn-SODの誘導との関連が考えられた。次に、非致死的heat stressによるMn-SOD及びHSP72の誘導の確認と、heat stressによる低酸素耐性獲得とMn-SODの誘導の関連の有無をラット新生児培養心筋細胞を用いたin vitroモデルにより検討した。培養心筋細胞に対して非致死的な短時間のheat stressを与えると、Mn-SOD及びHSP72蛋白質量はheat stressの24時間後に有意に増加した。Mn-SODが誘導されるheat stress24時間後に致死的な低酸素再酸素化刺激を与えると培養液中のクレアチンキナーゼ(CK)値は前処置群では無処置群に比し有意に減少し、心筋細胞の低酸素耐性現象が認められた。ここで、Mn-SODのmRNAに対するアンチセンスオリゴヌクレオチドを投与すると、HSP72の誘導には影響を与えなかったが、Mn-SODの誘導は完全に抑制されるとともにCK値の減少は消失した。以上より、非致死的heat stressにより低酸素耐性が獲得されるが、HSP72ではなくMn-SODの誘導自体がこの耐性獲得に直接的に関与していることが示唆された。これらのことより、in vivoモデルで認められた非致死的なheat stress24-72時間後の心筋虚血耐性の獲得には、内因性ミトコンドリアMn-SODの誘導が中心的な役割を果している可能性が考えられた。
ドラッグ・リポジショニングに立脚した原発性骨髄線維症の腫瘍性クローン選択的排除法

原発性骨髄線維症(PMF)の主要なドライバー変異であるcalreticulin(CALR)のtype1(del52)およびtype2(ins5)の変異遺伝子をPMFの病態の核となる巨核球系細胞のモデルとなるthrombopoietin(TPO)依存性細胞株UT-7/TPOに導入し、安定的変異遺伝子導入株を得た。ベクター遺伝子と野生型CALR遺伝子導入株をコントロールとして作成した。変異遺伝子導入株はTPO非依存性の増殖能を獲得しており、PMFの腫瘍性性格を反映していると考えられた。クラリスロマイシン(CAM)は単独ではCALR変異陽性細胞に対する増殖抑制効果を示さなかったが、ルキソリチニブ(RUX)との併用によりRUXの細胞増殖抑制作用を増強した。なおCALRtype2変異導入のクローンのうち1種ではRUXに高い耐性を示した。細胞内タンパクのチロシンリン化状態を検討するとRUX添加でリン酸化は効果的に抑制されたがCAM単独ではリン酸化抑制は認めず、RUXとCAMの併用でもRUX単独と著変はなく、CAMのRUXによる増殖抑制効果増強はJAK2の恒常的活性化によるチロシンリン酸化のレベルとは関係ないことが示された。また、RUX抵抗性を示したクローンではRUXによるチロシンリン酸化抑制が認められず、RUX耐性機序の一つとして記憶すべきと考えた。無血清の条件下でLC3-IIの動態を詳細に観察するとCALR変異細胞では無血清下4時間までLC3-IIが経時的に増加するのが観察され、オートファジーが経時的に誘導されるのが示された。オートファジーを阻害するCAMはここをターゲットとしてRUXの作用を増強している可能性があり、安全性の確立したマクロライドのドラッグリポジショニングによるRUXとの併用はRUXの臨床効果を高めるのに有望な選択と考えられた。CALR変異導入株はいづれもTPO非依存性の増殖能を獲得しており、ベクターコントロールと比較して低血清によるオートファゴゾーム形成が抑制されていることがLC3の発現の経時的変化などで明らかになった。無血清下でのオートファゴゾーム形成はTPO添加によってベクターコントロールでは若干抑制されたが、CALR変異導入株ではいずれもTPOの存在に無関係にオートファゴゾーム形成が無血清下においても抑制されていた。ルキソリチニブ添加による細胞増殖抑制作用はtype 1変異導入株により強く観察され、tpye2変異は比較的耐性を示した。マクロライド(クラリスロマイシン; CAM)は単剤ではCALR変異導入細胞に対して細胞増殖抑制効果を示さないが、ルキソリチニブとの併用によりルキソリチニブの細胞増殖作用を増強した。CALR変異はオートファゴゾーム形成に抑制的に働くことで、骨髄増殖性腫瘍細胞の増殖優位性獲得に寄与している可能性が示唆され、新規治療ターゲットの開発上、重要な意義を持つと考えられる。癌幹細胞において細胞内ERストレスが恒常的に亢進していることが明らかにされつつあることから、申請時には、CALR変異導入により、骨髄増殖性腫瘍細胞においても、オートファゴゾーム形成の促進とERストレスの増加が見られることを予想していたが、モデル細胞へのCALR変異導入によりオートファゴゾーム形成がむしろ抑制されることが明らかになった。この分子機構の解明が、次の段階である新規治療開発におけるターゲットを明らかにすることと直結するため、当初予定していたより、多くの条件下で様々な細胞内分子の役割を検討することが必要になった。これらの結果は同様な生物学的反応が予想されたCALR変異においても、細胞にかけるストレスの条件によってオートファゴゾーム形成に対する効果が異なる可能性があることを示唆し、効果的なJAK2阻害薬とマクロライドの併用条件を考える上で重要と考えられる。CALR変異体導入細胞のTPO非依存性の状態におけるオートファジーの動態は既存の手法でみる限り、予想と異なり、同じtype 1変異内やtype 2変異内でも異なった動態を示した。また、TPO依存性の元細胞株と比較して明瞭な差が検出されなかったものも見られた。JAK2阻害薬とマクロライドの併用効果の分子的メカニズムを明らかにするためにこれらの細胞系がモデルとして適切か検討する必要が生じた。トロンボポエチン(TPO)依存性細胞株UT-7/TPOをovernightでfactor starbationし、様々な条件(10% FCS+TPOを含む完全培地、FCSを1%まで減らし、TPOを加えた場合とTPOも抜いた場合等)でp62やLC3の発現を検討した。TPOが存在するとオートファジーは全く誘導されず、血清とTPOともにない状態ではオートファジーが誘導されることを確認した。新たにcalreticulin (CALR)の野生型、欠損型変異、挿入型変異にGFP遺伝子を結合したウイルス・ベクターをUT-7/TPOに導入し、変異CALRを発現するとGFPの蛍光で確認できる細胞株を作成した。これらの細胞株は予想通りTPOに非依存的に増殖し、FCSやTPOを抜いてもオートファジーが誘導されないことを確認した。これらの新たに確立したモデル細胞を用いて、ルキソリチニブとクラリスロマイシンの効果を検討した。クラリスロマイシン単独は欠損型変異、挿入型変異いずれに対しても細胞増殖抑制効果、オートファジー誘導効果ともに有意な効果を示さなかったが、ルキソリチニブによって誘導されるオートファジーを有意に増強することがわかった。

この結果は前年度まで用いていた2種の欠損型変異、2種の挿入型変異を導入したUT-7/TPOを用いた結果と同様であり、マクロライドがJAK阻害薬によるオートファジー誘導効果を増強することを確認することができた。しかしながら、ルキソリチニブの細胞増殖抑制効果はクラリスロマイシンを併用しても期待するほど増強されなかった。これはJAK経路とオートファジーの両者の阻害から細胞死を逃れる経路が存在する可能性を示唆していると考えられる。この経路を明らかにすることは、ルキソリチニブのクローン抑制効果を飛躍的に高めることに通じると思われる。ルキソリチニブとクラリスロマイシンの併用効果が予想より不安定かつ不十分で、このコンビネーションにのみ拘っているのはリスキーと考えざるをえず、同系の薬剤との効果の比較が必要となった。またオートファジーとJAK経路以外に細胞死を逃れている経路がある可能性があり、「今後の研究の推進方策」に記したような方策での検討の追加も必要となった。原発性骨髄線維症(PMF)の主要なドライバー変異であるcalreticulin(CALR)のtype1(del52)およびtype2(ins5)の変異遺伝子をPMFの病態の核となる巨核球系細胞のモデルとなるthrombopoietin(TPO)依存性細胞株UT-7/TPOに導入し、安定的変異遺伝子導入株を得た。ベクター遺伝子と野生型CALR遺伝子導入株をコントロールとして作成した。変異遺伝子導入株はTPO非依存性の増殖能を獲得しており、PMFの腫瘍性性格を反映していると考えられた。クラリスロマイシン(CAM)は単独ではCALR変異陽性細胞に対する増殖抑制効果を示さなかったが、ルキソリチニブ(RUX)との併用によりRUXの細胞増殖抑制作用を増強した。なおCALRtype2変異導入のクローンのうち1種ではRUXに高い耐性を示した。細胞内タンパクのチロシンリン化状態を検討するとRUX添加でリン酸化は効果的に抑制されたがCAM単独ではリン酸化抑制は認めず、RUXとCAMの併用でもRUX単独と著変はなく、CAMのRUXによる増殖抑制効果増強はJAK2の恒常的活性化によるチロシンリン酸化のレベルとは関係ないことが示された。また、RUX抵抗性を示したクローンではRUXによるチロシンリン酸化抑制が認められず、RUX耐性機序の一つとして記憶すべきと考えた。無血清の条件下でLC3-IIの動態を詳細に観察するとCALR変異細胞では無血清下4時間までLC3-IIが経時的に増加するのが観察され、オートファジーが経時的に誘導されるのが示された。オートファジーを阻害するCAMはここをターゲットとしてRUXの作用を増強している可能性があり、安全性の確立したマクロライドのドラッグリポジショニングによるRUXとの併用はRUXの臨床効果を高めるのに有望な選択と考えられた。CALRと同様に骨髄線維症のドライバー変異であるJAK2V617FのUT-7/TPO細胞の導入によるオートファゴゾーム形成やERストレスに対する反応の解析を東京医科大学生化学教室で行い、CALR変異の作用との比較を行い、新規治療ターゲットを明らかにしていく。
蒸気爆発機構の解明

蒸気爆発は、火山爆発や原子炉事故、金属工場・化学プラントの事故などの広い範囲に係わる現象である。これまでは、それぞれの対応する学問分野で別個に研究が進められてきた。本研究では、この蒸気爆発現象を、より普遍的な立場から横断的に検討し、その機構を明らかにするために、これまで各分野で蓄積されてきた知見を総合し、研究の方向性と方法論について議論を行った。合わせて、今後に必要な研究課題の整理を行った。具体的には、この1年の間に合計7回の会合をもち、重点領域への申請を主な目標として、研究の現状と関連動向の情報交換などを通して、上記の検討を進めた。このなかで、研究分担者がそれぞれの研究分野として、蒸気爆発の基礎研究/海底火山噴火と蒸気爆発/蒸気爆発の利用/原子炉安全評価における蒸気爆発/産業安全と蒸気爆発などのレビュ-を行っている。平成3年11月には、本総合研究(B)のメンバ-の企画により、国内から約60名、海外から5名の参加を得て、「蒸気爆発の物理に関する国際シンポジウム(Symposium on Physics of Vapor Exploson)」を開催して活発な議論を行い、この国際シンポジウムのプロシ-ディングスを刊行した。以上の検討を通して、諸分野にまたがる蒸気爆発に係わる問題を、新しい学術研究の側面と安全評価や対策に通じる産業的な側面の両者を勘案して整理し、I.蒸気爆発の発生環境II.蒸気爆発の素過程III.超高速非平衡熱流体科学IV.蒸気爆発現象の評価法の4件の主要な研究課題にまとめ、平成5年度発足重点領域に「蒸気爆発の動力学」の申請領域名で申請を行った。
超臨果抽出と溶剤水素化を組合わせた石炭の2段液化

(1)Wandoan炭とYallourn炭の水による前処理プロセスの速度解析400°C,60Mpa,025minの条件で前処理を行ない,処理炭を通常の溶媒分別法によりプレアスファルテン,アスファルテンおよびオイルに分別定量し,これらの結果を前処理のすべての素過程を一次の不可逆反応と想定したモデルを用いて、各素過程の速度定数を非線型最小自乗法によって計算した。その結果水による前処理は、アスファルテンからオイルを生成する過程に大きく寄与することがわかった。水,シクロヘキサノ-ル,lーメチルナフタレン,水ーシクロヘキサノ-ル混合溶剤,水ーlーメチルナフタレン混合溶剤によってIllinois No.6炭を前処理し,次いで処理炭をテトラリンを用いて400°C,20Mpa,5minで水素化するという方法で2段液化を行ない,生成物を(1)の場合し同様な方法でプレアスファルテン,アスファルテン,オイルに分別定量した。その結果、高温高圧を用いて水と有機溶剤を均一相化して行なう前処理は、液化物、特にオイル分の収率増加に効果的であることがわかった。一方水単独の前処理は良好な結果を与えず、これらの事実から水は石炭中に含まれる2次結合の切断に反応種として関与するが、石炭自身の疎水性雰意気を打破するは有機溶媒の共存が必要であると結論した。水蒸気存下で400°C,60MPaという状態から一気に減圧するという爆砕的な前処理は、液化収率の大幅な向上につながる可能性があることを明らかにした。
遺伝子組換法による表面固定型キメラタンパク質の設計と再生医療用ES細胞の増殖制御

本研究においては両親媒性糖鎖高分子(PVLA)をマトリックスとして用いることで、肝細胞の接着・機能制御を成功させた経験を生かし新たな研究を行った。すなわち細胞間接着のような複雑な相互作用の系を、一種類の分子間相互作用に基づく細胞-接着基質間相互作用へ置き換えるために、E-カドヘリンの細胞外ドメインとIgG (Immunoglobulin G)のFc領域との融合タンパク質というポリスチレン等の表面上へ安定に吸着固定できるマトリックス型のモデル分子の作成も行い、各種幹細胞の機能制御やES細胞の新規培養維持法の開発などを行った。さらに細胞間接着分子であるカドヘリン分子群に着目し、神経系の細胞や心筋細胞で強い発現が見られるN-カドヘリンの融合タンパク質を作製した。未分化な胚性奇形腫細胞や神経幹細胞の分化誘導に与えるN-カドヘリンの影響を検討した結果、N-カドヘリンを介した細胞間接着の量的変化が細胞の分化に強く影響することを確認した。マウスES細胞の未分化維持に必須なLIFのモデルタンパク質も作製し、LIFとE-カドヘリンの共固定表面を用いた培養系を検討した。その結果、人工フィーダー層のモデル化に成功した。E-カドヘリンを中心のマトリックスとして利用することにより,(1)ES細胞をより効率良く未分化性および多能性を維持したまま,しかも細胞1つ1つが分散した状態で培養でき,(2)キレート剤による継代が可能であるため酵素的・物理的処理による細胞障害性がなく,(3)さらに通常のコロニーを形成する培養法に比べ高い増殖性を付与すること人工フィーダー層モデルを設計することができ,これまでにない新しい培養系を確立することができた。本研究では、細胞の機能を制御する各種分子(増殖因子・接着分子)を、固定化が可能なモデル分子として創成することにより、二次元表面上で細胞の機能を精緻に制御できるマトリックス工学の確立とES細胞を用いた再生医療への応用を目指している。本年度では、様々なモデルタンパク質の設計と機能評価を行った。まず、細胞間接着分子であるカドヘリン分子群に着目し、神経系の細胞や心筋細胞で強い発現が見られるN-カドヘリンのマトリックスとしての利用を試みた。N-カドヘリンの細胞外ドメインとIgGのFc領域の融合タンパク質を作製し、未分化な胚性奇形腫細胞や神経幹細胞の分化誘導に与えるN-カドヘリンの影響を検討した。その結果、固定するN-カドヘリンの密度に応じて、細胞の分化の方向性や生存性に与える効果が変化し、N-カドヘリンを介した細胞間接着の量的変化が細胞の分化に強く影響することが示唆された。N-カドヘリンによる細胞間接着と分化の関係をより深く解析することにより、ES細胞などの幹細胞を用いた再生医療への応用が期待される。また、細胞間接着分子だけではなく、増殖因子の固定化も同様に検討した。マウスES細胞の未分化維持に必須なLIFのモデルタンパク質を作製し、LIFを固定化した表面上での培養を試み、LIF固定表面上でもES細胞の未分化性を維持できることを確認した。これまで我々は、細胞間接着分子であるE-カドヘリンを固定化した表面上ではES細胞を分散した状態で維持できることを報告しており、この方法をさらに発展させるため、LIFとE-カドヘリンの共固定表面を用いた培養系を検討した。その結果、LIFとE-カドヘリンを共固定することにより、マウスES細胞をより効率よく培養できる系の構築に成功した。次年度では、上記の検討をさらに推進するとともに、新規のマトリックス分子の設計と細胞機能制御への応用も検討する。
聴覚コミュニケーションの基礎としてのリズム知覚の研究

聴覚の研究において、まず末梢系に関する知識を固めてから、次第に高次のレベルに進むことが望ましいとの考えかたが、特に音響学の分野では支配的である。本研究計画においては、我々の日常の聴覚体験に直接結びつけることのできる、高次のレベルの仕組みについて、体系的に研究を進める方法を確立することを目指した。聴覚がコミュニケーションの重要な手段を与えることから、必然的に、話し言葉や音楽に関連する研究素材を用いることが多くなった。まず、時間長ないし時間長の比率が、区切刺激の物理的な性質にどのように影響されるかを調べ、区切音の相対的なレベルや、区切音における音エネルギーの時間的な分布が、時間知覚に及ぼす景響を確認した。次に、一般的に時間知覚の手掛かりがどのように与えられるのかについて、空隙転移錯覚のような現象を通じて考察し、音の始まりと、音の終わりとが近接の原理に従って知覚的に結びつけられるとの、モデルを提出した。更に、周波数変調のかかった成分を組みあわせた刺激パターンを用いて、聴覚体制化の原理に関する考察を進め、成分どうしが知覚のうえでどのように影響しあうのかを調べた。最近、調波的なグライド音を用いて、空隙転移錯覚の生ずることを確認した。このような実験材料は、音声知覚、音楽知覚の基本的な仕組みを解明するうえで有益であると思われる。現在、本研究計画において得られた結果を、より直接的に聴覚コミュニケーションに結びつけるために、これまでに取りあげてきたよりも複雑な剌激パターンを用いて研究を進めつつある。人間のコミュニケーションの最も基本的な形態である聴覚コミュニケーションにおいては、規則性や階層性を持った、独特の「リズム」に乗せて情報のやりとりがなされる。本計画においては、話し言葉や音楽において特に重要な役割を果たす、300ミリ秒以下の時間間隔の知覚に注目し、前後に別の時間間隔が隣接するような様々な文脈において、このような時間間隔がどのように知覚されるのかを、実験的に検討した。特に、時間間隔を区切る音刺激の物理的な性質を変化させると、時間知覚にどのような影響が及ぶかに着目した。空虚時間が、それよりも物理的に短い先行時間に隣接するとき、著しい過小評価が生ずると言う「時間縮小錯覚」に注目し、区切り音の物理的な長さを変化させた。以前の研究により、数十ミリ秒を超える区切り音を用いる際に、過小評価量が著しく減ずることが判っているが、今回の研究により、時間パターンの最後の区切り音の長さが、特に重要であることが確認された。さらに、隣接する2つの時間間隔を区切る3つの音の周波数を独立に変化させ、最初の区切り音の周波数が他の区切り音の周波数と異なる場合、錯覚量が減ずることを見出した、しかし、周波数の違いにより最初の区切り音が分離して知覚されるような場合にも、錯覚がなくなることはなかった。次に、区切り音の強度の違いが、隣接する時間間隔の時間長の比率の知覚に、どのような影響を及ぼすかを調べた。現在、データの分析を進めており、時間間隔の前後を区切る音のいずれかが強ければ、長めに感ぜられることが示唆されている。この他にも、時間間隔を区切る音の性質が、リズム知覚や、メロディー知覚にどのような影響を及ぼすかを調べるような実験を行った。人間の聴覚コミュニケーションにおいてリズム知覚の果たす役割は大きく、リズム・パターンの物理的な性質が知覚内容とどのように関連付けられるかを知ることは大変重要である。これまでは、リズム・パターンを構成する音と音との時間間隔に注目して研究を進めてきたが、現実の言語音声や音楽においては、音の強さや音そのものの時間長も無視することができない。そこで、本年度は、時間間隔を区切る音の強さや長さをさまざまに変化させ、このような操作が時間間隔の長さの知覚にどのように影響するかを検討した。

継時的に示される3つの短音によって区切られる、隣接する2つの時間間隔の比率の知覚は、第1音ないし第3音に強勢を加えることによって、かなり変化しうることが、昨年度以来の研究で判りつつあったが、今年度に行った実験により、2つの短音によって区切られる時間間隔が単独で示されるようなパターンにおいては、区切音に加える強勢が時間長知覚に殆ど影響を及ぼさないことが判った。したがって、2つの時間間隔が隣接するパターンにおける強勢の効果は、その特定の文脈に依存することが明らかとなった。そこで、隣接する時間間隔の比率の評定を求めるような実験を行った結果、第1音ないし第3音に強勢を加えることによって、時間長の比率が単純な整数比に知覚されやすくなるような傾向が見出された。このほか、2つの短音によって区切られる時間間隔を単独で示し、区切音の持続時間をさまざまに変化させた実験において、(区切音の始まりから次の区切音の始まりまでの)時間間隔の知覚に系統的な影響が及ぶこと、隣接する2つの時間間隔のうち第1の時間間隔が、知覚のうえで第2の時間間隔に同化する場合があること、などを見出した。これまで、リズム・パターンを構成する音と音との時間間隔の長さや、個々の音の強さや長さを様々に変化させ、時間間隔の知覚がどのように変化するのかを、体系的に検討してきた。今年度は、区切音の物理的な性質が、時間間隔の知覚にどのように影響するかに特に注目し、基礎的なデータを蓄積した。二つの区切音の始まりから始まりまでの時間間隔は、第1区切音が長ければ過小評価され、第2区切音が長ければ過大評価されることがこれまでに判っている。しかし、これまでは定常音のみを区切音に用いてきたので、区切音の長さそのものがこのような過小評価、過大評価を生じているのか、あるいは、長さの増加によって、音エネルギーの時間的な分布が後の方に広がることが影響しているのか、決定することができなかった。そこで、持続時間を一定にした区切音の内部における音エネルギーの時間的分布を体系的に変化させることにより、この問題に検討を加えた。その結果、音エネルギーの時間的分布が、ある程度時間長の知覚に影響するが、それだけでは、定常的な区切音の長さが、2つの区切音によって示される時間間隔の知覚に及ぼす影響を説明しがたいことが判った。一方、以前から調べている、区切音の長さが時間縮小錯覚に及ぼす影響について、大量のデータを集め、区切音が長くなると、時間縮小錯覚が減小し、最大の錯覚を生ずる時間条件も変化することを、決定的な形で示した。このような研究とは別に、グライド音の中に含まれる100ms未満の時間的空隙がどのように知覚されるかに関して、現象観察実験を行い、数秒程度の長いグライド音と、数百ミリ秒程度のグライド音とが交差し、交差点の近傍で数十ミリ秒以下の空隙を共有するとき、この空隙は、短いグライド音に含まれるように知覚され、長いグライド音が途切れていることは明確には知覚されないことを確かめた。また、区切音の物理的な性質が、時間間隔の知覚にどのように影響するかに特に注目し、基礎的なデータを蓄積してきた。今年度も、このような目的の実験を継続した、特に3つの空虚時間が隣接するような条件において、1番目の空虚時間が2番目の空虚時間の知覚に影響し、そのことが3番目の空虚時間の知覚にも影響を与えるようなことが起こりうることを、確かめた。
平安期における土器の大量一括廃棄と官衙の儀礼

【目的】日本中世において、土器が儀礼の器として大量に消費されたことが、近年の文献・考古資料の分析によって明らかにされつつある。しかし、こうした土器の意味づけが、いつごろ、どのような過程をたどって形成されたかについては不明な点が多い。そこでこの研究は、中世の前段階にあたる平安時代の土器の大量一括廃棄事例に注目し、儀礼の器としての土器の象徴的な意味の形成過程を探ることを目的に実施した。【方法】平安時代中期頃、各地の官衙関連遺跡において、土坑などから数十個体を超える数の土器が一括廃棄された事例が増えてくる。こうした土器の器種・形態・出土遺跡の性格などを調査・検討し、その特徴を抽出するなかから、土器が大量消費された背景を検討した。【成果】9世紀末から10世紀にかけて、各地で土器の大量一括廃棄事例が認められるようになる。これらは大量の土師質土器・黒色土器と、少量の灰釉・緑釉陶器や輸入陶磁器などで構成され、土器の形態には多くの共通点が認められる。したがって、特定の規範にもとづいて各地の土器様式が成立した可能性が高い。当該期の土器でそれを想定するならば、平安京の内裏などで儀礼的な用途に使われた白色土器をおいては考えられない。平安京における儀礼の土器のあり方が、国衙をはじめとする地方官衙の儀礼をつうじて、各地に拡散したものと考えられる。これまで、中世土器の象徴的な意味は、京都の土師器皿との関係で説明されることが多かったが、その前段階に白色土器の影響が広くおよんでいたことが明らかになった。今後は、この研究で明らかにした平安期の土器のあり方が、中世へとどのように継承されていくのかを検討する必要がある。
半導体ヘテロ接合の電気光学的特性とその光変調への応用に関する研究

(1)分子線エピタキシ-(MBE)法によるダブルヘテロ構造及び量子井戸構造の作製:現代制御理論を応用した温度制御を採用した新しいMBEシステムを構築し、標記構造を再現性良く作製する技術を確立した。(2)1次電気光学効果によるGaAs系方向性結合器型光変調デバイス:GaAs系方向性結合器型光変調デバイスの高速化を目指して、進行波型デバイスの設計・試作を行った。波長1.06μmにおいて結合長8mm、スイッチング電圧10.4V、変調帯域幅9.1GHzと良好な特性を有する素子の試作に初めて成功した。また、GaAs(III)基板を用いることによる半導体偏光無依存方向性結合器型光スイッチを提案し、素子設計を行った。(3)バイポ-ラトランジスタ構造キャリア注入型光変調デバイス:標記デバイスの光吸収損失・消光比・チャ-ピング特性などを詳細に理論解析し、その有用性を示した。更にMBE法により単一ガイド型光強度変調器を試作し、良好な光変調特性を得ることに初めて成功した。また、この構造をX字交差構造全反射型光スイッチに適用できる見通しを得た。(4)量子井戸導波路の電界効果:量子閉じ込めシュタルク効果を用いた0.88μm光用の吸収型光変調デバイスを試作し、印加電圧5.5Vにおいて消光比13dBを得た。更に、光変調デバイスの高機能化・多機能化に有用であると思われる量子閉じ込め構造の“modification"を理論的・実験的に検討し、傾斜ポテンシャル量子井戸・放物線形量子井戸・結合量子井戸において、その有用性を確認した。(5)量子井戸におけるキャリア効果:GaAs/AlGaAs単一量子井戸構造にキャリアを導入することにより、二次元電子によるバンドフィリング効果・電子の多体効果によるバンドギャップ縮小効果及びその磁場印加の影響を詳細に調べた。また、これらの現象に伴う屈折率変化など物理量の変化とその特質を明らかにし、光変調デバイス応用への見通しを得た。1.GaAs及びAlGaAsの一次電気光学効果の研究:分子線エピタキシー(MBE)装置の制御装置を設計・製作し本体に組み込んで初期調整を終了した.このシステムは,ほとんドの動作がコンピュータによってリモートコントロールされ,しかも非常に高精度の温度制御能力を有するものである.MBE法によって1次電気光学係数測定用の試料として,良好な表面状態のGaAs/AlGaAsヘテロ接合を再現性よく形成することができるようになった.2.1次電気光学効果によるGaAs系進行波型光デバイスの研究:LPE法による光導波路を用いた素子を試作し,進行波動作させたが変調帯域は集中定数動作の素子よりも劣っていた.その原因が基板層(n^+層)が厚すぎるために変調電磁波の等価屈折率が大きくなり,光波との速度整合がとれないことにあることを明らかにした.現在, n^+層を薄くした構造のデバイスの解析・設計を行っている.3.Band filling効果の研究:以前に行った理論計算をより詳細に行い,この効果を利用したスイッちを検討している.また,分布帰環型レーザと一体集積化した吸収型光変調器について特に端面反射率の効果について詳しく解析を行い,反射率を0.1%以下に抑えるべきであることを明らかにした.そのための無反射コーティングの技術を確立し,さらにこの集積デバイスの試作を行っている.4.量子井戸構造光導波路の研究:

現在, MBE法によって量子井戸構造を作製するために成長パラメータの最適化を行っている.研究分担者棚のグループでは,量子井戸層の2次元エキシトンによる吸収スペクトル特性がキャリア密度依存性を持つことを明らかにし,この効果を用いた光変調デバイスを提案した.現在動作の確認・素子の設計を行っている.(1)1次電気光学効果による進行波型光変調デハイスの研究:半絶縁性基板上にGaAsを導波層にもつ方向性結合器型光変調デバイスを作製した。電極部分の容量を低減し、進行波電界を印加するためのマイクロストリップ線路の最適化を行なって、現在光変調特性を研究中である。(2)バンドフィリング効果の研究:バンドテイルを取り入りた、より詳しい解析によって、バンジフィリング効果を用いた光変調デバイスの特性解析および最適化を行なった。高速化を目指したバイボーラトランジスタ型の吸収型光変調器を試作し、電気的特性を評価した。今後は変設特性および動作速度を評価する予定である(3)量子井戸導波路の電界効果の研究:MBE法による量子井戸構造作製のための基礎的データをPL、RHEEDなどにより測定した。これにより任意の量子井戸構造を再現性良く作製することが可能になった。反射スペクトル法により電界効果を測定し、室温エキシトンの存在および電界印加によるピークのシフトを認識した。今後、定量的な検討、素子の最適化を行なう予定である。また、MBE温度制御に現代制御理論を取り入れることにより温度応答動特性を向上させることに成功し、これを応用してGRINーSCHーSQWレーザを試作し、レーザ発振を得ることができた。(4)量子井戸におけるキャリア効果の研究:キャリア誘起効果を明らかにするため、変調ドープした量子井戸構造に電界を印加してPLおよびPLEの測定を行ない、キャリア濃度による光学特性の変化を詳しく調べた結果、多体効果によるバンドギャップ縮小効果が重要であることがわかった。さらに密度汎関数法による多体効果の計算を行ない、実験との良い一致を得、光学特性のキャリア誘起効果が理論で予測できることを明らかにした。以上により光変調器応用の際の設計論が確立された。(1)1次電気光学効果によるGaAs系方向性結合器型光変調デバイスの研究:半絶縁性のGaAs基板上にn^+ーAlGaAs下部クラッド層、アンド-プGaAsガイド層、アンド-プAlGaAs上部クラッド層をもつダブルヘテロ構造の進行波型デバイスを作製した。結合長8mmの素子で1.06μm光において、スイッチング電圧10.4V、変調帯域幅9.1GHzを得た。また、GaAs(III)基板を用いることにより、方向性結合器型光スイッチを偏光無依存動作させることができることを理論解析により明らかにした。(2)バイポ-ラ・トランジスタ構造キャリア注入型光変調器/スイッチの研究:標記のデバイスの原理的な動作を実験的に確認するため簡単な単一ガイド型光強度変調器構造を採用し、設計・作製プロセスに種々の改良を加え、MBE法で成長したウェ-ハ上に素子作製を行ない、良好な特性を得た。これを基礎に、上記構造をX字交差構造全反射型光スイッチに適用することを検討し、素子設計・特性解析を詳細に行なった。(3)量子井戸導波路の電界効果の研究
線形時変システムの解析アルゴリズム

線形時変システムに対して微分可制御部分空間の概念を導入した。ある初期状態が無限小時間区間上で原点に遷移可能であるときに微分可制御な状態であると定義する。微分可制御な状態の集合を微分可制御部分空間と呼ぶ。区分解析的なシステムに対して微分可制御部分空間の計算方法を提案した。さらに、微分可制御部分空間が座標変換に依存しないことや、微分可制御部分空間が状態遷移行列の時間発展に関して係数行列が解析的な時間区間上で不変であることを示した。先行研究において、線形周期システムに対して微分可制御部分空間の概念を提案してきた。本研究では、線形時変システムに対して微分可制御部分空間の概念を拡張し、種々の解析を行うことを目的としている。本年度は、まず微分可制御部分空間を微小時間区間上における可制御性グラミアンの像空間として定義し、そのままでは計算できないので、像空間の直交補空間を評価することにより積分形式の計算方法を与えた。さらに、その直交補空間をとりなおし、係数行列から計算可能な微分形式の計算方法を与えた。以上により、解析的な係数行列をもつ線形時変システムに対して微分可制御部分空間を拡張し、その計算方法を提案した。本年度は、解析的な係数行列をもつ線形時変システムに対して微分可制御部分空間を拡張することを目標としていた。その目的に従い、まず微分可制御部分空間を微小時間区間上における可制御性グラミアンの像空間として定義し、そのままでは計算できないので、像空間の直交補空間を評価することにより積分形式の計算方法を与えた。以上により、解析的な係数行列をもつ線形時変システムに対して微分可制御部分空間を拡張し、その計算方法を提案できた。先行研究において、微分可制御性に着目し、線形周期システムに対して微分可制御部分空間なる概念を提案してきた。可制御性が有限時間幅内での原点への制定が可能であることを意味するのに対し、微分可制御性は任意の時間幅内において原点への制定が可能であることを意味し、より厳しい条件となっている。線形時不変システムでは両者の違いはないが、線形時変システムにおいては両者は異なる。前年度は、微分可制御部分空間を微小時間区間上における可制御性グラミアンの像空間として定義し、そのままでは計算できないので、像空間の直交補空間を評価することにより積分形式の計算方法を与えた。さらに、その直交補空間をとりなおし、係数行列から計算可能な微分形式の評価方法を与えた。以上により、解析的な係数行列を持つ線形時変システムに対して微分可制御部分空間を拡張し、その計算方法を提案したわけであるが、座標系への依存性が明らかではなかった。そこで、本年度は各種計算公式の座標系への依存性を調べた。各種計算公式における計算と座標変換が可換であることを示すことにより、各種計算公式は座標系に依存しないことを示した。また、前年度は解析的な線形時変システムに対する各種計算公式を導出したが、本年度は区分解析な線形周期システムに限定して各種計算公式の拡張を行った。本年度は、係数行列を解析的な場合から区分解析的な場合への拡張を目標としていた。その目的に従い、対象を線形周期システムに限定するものの、区分解析的な場合に適用可能な計算公式を導出できた。さらに、座標系に依存しないことを示すことにより、計算公式の適用状況の広さを示すことができた。微分可制御性とは任意の初期状態を無限小時間区間上で原点に遷移可能であることを意味する。一方、可制御性とは任意の初期状態を有限時間区間上で原点に遷移可能であることを意味する。線形時不変システムでは微分可制御性と可制御性は一致するが、線形時変システムでは両者は異なる概念となる。筆者らは線形時変システムの状態空間の構造を調査するために、可制御性を基礎としたカルマン正準分解の理論を構築してきた。微分可制御性を基礎として線形時変システムの状態空間の構造を調査することも考えられるが、微分可制御性はシステムに対して定義された概念であり、状態空間の構造を調べるには適さない。そこで線形時変システムに対して微分可制御部分空間の概念を導入した。微分可制御な状態の集合は線形空間としての構造を持つので微分可制御部分空間と呼ぶ。微分可制御部分空間を解析する際に、係数行列が解析的であるか否かに応じて計算方法を明らかとし、区分解析的なシステムに対して、解析的な区間上での計算方法と端点上での計算方法をそれぞれ提案した。さらに可制御部分空間との関係を調べ、線形時変システムの独立変数に関する局所構造と大域構造の関係を明らかとした。とくに、微分可制御部分空間が座標変換に依存しないことや、係数行列が解析的な時間区間上において微分可制御部分空間が状態遷移行列の時間発展に関して不変であることを示した。

さらに、微分可制御部分空間が座標変換に依存しないことや、微分可制御部分空間が状態遷移行列の時間発展に関して係数行列が解析的な時間区間上で不変であることを示した。次年度は、区分解析的な係数行列をもつ線形時変システムに対して微分可制御部分空間を拡張することを目的としたい。従来研究において、区分解析的な係数行列をもつ線形時変システムに対して微分可制御部分空間の計算方法を提案できており、この結果を参考に研究目的の遂行を行いたいと考えている。また、微分可制御部分空間の解析方法を活用して、実現問題に対する新たな結果を得たいと考えている。本年度は係数行列を区分解析的な場合に拡張する際に、対象を線形周期システムに限定していた。引き続き、係数行列の区分解析的な場合への拡張を考え、線形周期システムに限定せずに一般の線形時変システムに対する結果を導出したい。また、微分可制御部分空間の解析方法を拡張して、実現問題に取り組みたいと考えている。制御工学本年度は国内会議の出張や国内の情報収集のみを行ったために予定よりも使用金額が抑えられた。学会出張費用が予定より抑えられ、次年度に学会発表をしたいと考えているため。国際会議への出席や計算ソフトウェアの購入を予定している。次年度の学会発表を考えるとともに、実問題との対応関係を意識しながら研究を進められるよう機材購入も行いたい。
溶液プロセスによるセラミックスナノ複合体の直接作製

本研究課題は溶液プロセスを用いた各種セラミックスナノ複合体の作製に関わるものであり、現在までに以下の研究成果を発表済みである。1.溶液からのチタニア/ハイドロキシアパタイトナノ複合体の直接合成およびその評価本研究は酸化チタンの光触媒活性およびハイドロキシアパタイトの物質吸着特性を活かしたナノコンポジット材料の直接作製を行ったものである。市販の水溶性チタン、炭酸カルシウムおよびリン酸などを用いて出発溶液を調製し、その溶液を200°C以下程度の水熱条件とすることでそれらの材料を得ることに成功した。さらにそれらの材料を標準的な酸化チタン光触媒とメチレンブルーの分解能を比較したところ、本研究で得られた酸化チタン/水酸アパタイトナノ複合体のほうが吸着、分解性能が向上していることがわかった。このことより本研究の目的である、セラミックス材料のナノ複合化により新規なセラミックスナノ材料を得ることができたといえる。2.水熱法やその他ソルボサーマル法など各種の溶液プロセスを用いて、ジルコニアやセリアのナノ粒子が合成できることは多数報告されている。しかし、それらの固溶体ナノ粒子が報告された例はほとんどない。我々はセリウムとジルコニアの硝酸塩を出発物質とし、それらにアンモニア水溶液を加えpHを調製し、水熱処理することによりジルコニアーセリア系ナノ粒子の固溶体を連続的に作製することに成功した。3.アモルファスカーボンは数々の用途にコーティング材として用いられる。しかしアモルファスカーボンのコーティングには通常高温や高真空など環境負荷の大きい製造プロセスが用いられる。さらにパターン化されたカーボンを必要とする場合にはさらに複雑なプロセスが必要になる。本研究では室温有機溶媒中で基板間に局所的に高周波電流を通じることによりカーボン直接パターン作製に成功した。作製例ではシリコンウェハー上にミクロンサイズのパターンをアモルファスカーボンにより描画することに成功した。金属内包カーボンナノカプセル:現在までは出力100W未満・出力インピーダンス50Ω固定の小規模な電源装置を用いて研究を行ってきており、金属内包カーボンナノカプセルの合成可能量は数十ミリグラム程度であった。本研究課題の進行により、(1)有機溶媒中に効率よく高周波電力を消費させるため出力インピーダンスを自在に変化することのできるインピーダンス変換装置の開発・導入を行い、(2)電源装置の高出力化を行った。現在、鉄及びニッケル系の金属内包カーボンナノカプセルを大量作製(磁気特性など各種特性試験が可能になる数百ミリグラムから数グラム単位)に成功すると同時に、磁気特性測定を行っている最中である。溶媒を今までのエタノールからメタノールに変更することにより、生成物中に含まれる金属内包カーボンナノセルの含有量が飛躍的に向上することも新たに発見された。現在反応条件が生成するナノ粒子の粒径・形状・磁気特性に与える影響を検討中であり、平成17年度の実施計画の通り超音波装置および連続式反応装置の開発準備を併せて行っている。ナノハイブリッド光触媒など高機能触媒の作製:水溶性チタン化合物を用いた水熱合成法により、TiO2/カーボン複合材料の作製を行った。この化合物に関しての光触媒特性が未知であったため、メチレンブルー酸化型触媒活性測定装置を開発し、それにより作製したTiO2/カーボン複合材料の紫外線領域における光触媒活性を測定した。その結果から、単体のTiO2以上の活性を作製した複合体が示すことが明らかになった。1.溶液からのチタニア/ハイドロキシアパタイトナノ複合体の直接合成およびその評価