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教育工学的な視点に基づく教師教育プログラムの開発－ハンドブックを主教材として－

それには,教員養成(学部),教員養成(大学院),そして現職教育の推進に資する複数のプログラムが含まれる。まず,2018年5月に対面会議を催して,研究代表者及び同分担者が,本年度の研究計画,とりわけプログラム開発の成果の集約について意見交換し,最終的なアウトプットについて再確認した。2018年6月から11月にかけて,研究代表者及び同分担者がそれぞれ,『ハンドブック』の活用場面を含む教師教育プログラムをデザインし,実践した。それらは,教員養成用プログラム(学部レベル,大学院レベル),現職教育用プログラムにわたるものであった。そして,それらのプログラムのデザインと記録,評価結果を,共通のフォーマットを用いて,文書化した。さらに,2018年12月と2019年1月には,プログラム対象者を拡大し,教職大学院の実務家教員のFD用のプログラムも計画・実施・評価した。2018年11月と2019年2月には対面会議を開催して,これまで開発したプログラムに関して,研究代表者及び同分担者が相互批評するとともに,それらを事例集に集約した(『ハンドブック』を利用した,12のプログラムの「目的」「実施プロセス」「成果と課題」を記した,A4版で70ページほどのpdfデータ)。加えて,これらのプログラムの内容を含む,教師教育の研究者養成の修士課程カリキュラムを構想し,その一部のシラバスを作成して,Webページでの公開に備えた。2018年9月には,日本教育工学会第34回全国大会にて平成29年度に開発したプログラムの一部について,また10月に催された同学会の研究会においてはプログラムの全体像に関する研究発表を行った。『教育工学的な視点に基づく教師教育ハンドブック』を主教材とする教師教育プログラムのうち,大学院生を対象とするものについては,平成28年度(2016年度)には,開発できていない。これについて,平成29年度(2017年度)は,意図的・計画的に取り組む。また,それぞれの教師教育プログラムの評価データが少ないので,その収集にも努める。『教育工学的な視点に基づく教師教育ハンドブック』を主教材とする教師教育プログラムのレパートリーは増えたが,それぞれの教師教育プログラムの評価データがまだ十分ではないので,その収集に努める。研究分担者の1名が,年度途中,出産のため,研究活動を休止せざるを得なくなった。また,研究代表者及び研究分担者の一部は,学会参加のための旅費を別の研究プロジェクトの経費でまかなうことができた。それらの理由により,当初予定に比べると,使用額が少なくなった。研究代表者が,年度途中,病気入院のため,研究活動を休止せざるを得なくなった。また,研究分担者の一部は,学会参加のための旅費を別の研究プロジェクトの経費でまかなうことができた。それらの理由により,当初予定に比べると,研究費の使用額が少なくなった。
肥満誘導性肝がんにおける老化細胞由来のエクソソームの役割の解明

本研究の目的は、細胞老化を起こした肝星細胞より分泌されるエクソソームが肝実質細胞の代謝を攪乱し腫瘍化を引き起こす分子メカニズムを解明し、新たな肝がんの予防法や治療法の開発に繋げることである。申請者は肥満誘導性肝がんにおいて肝星細胞が分泌するエクソソームによって肝実質細胞が腫瘍化するメカニズムを明らかにするために、まず肥満誘導性肝がんモデルマウスにおける代謝の変化について調べた。その結果、肥満誘導性肝がんモデルマウスの腫瘍部において、糖代謝に関連する遺伝子の発現が著しく低下していることが分かった。更に糖代謝に関連する中間代謝産物の濃度を調べたところ、腫瘍部において多く蓄積されている。これらの結果から肥満誘導性肝がんモデルマウスの腫瘍部において糖代謝関連酵素の遺伝子発現が低下しているにもかかわらず、それらの中間代謝物が蓄積していることが明らかになった。これらの結果から、恐らく腫瘍部に蓄積されている中間代謝物は肝実質細胞以外の細胞から合成されていることが考えられる。また、申請者が脂肪肝に模した培養状況で細胞老化を誘導したヒト肝星細胞株とヒト肝臓がん細胞株を培養した結果、それぞれの細胞における代謝遺伝子の発現パターンが異なることが分かった。更に、脂肪肝を模した条件でヒト肝星細胞株を培養したところ、ヒト肝星細胞株のエクソソームの分泌量が著しく増加することがわかりました。これまでの結果から、肝腫瘍内にこれらの細胞がエクソソームを介して相互作用し、互いの細胞内代謝に影響を与えていることが示唆される。本研究では肥満誘導性肝がんにおいて肝星細胞が分泌するエクソソームによって肝実質細胞が腫瘍化するメカニズムを明らかにすることである。今年度に申請者は満誘導性肝がんモデルマウスにおける代謝の変化について調べ、腫瘍部における代謝の異常を確認することができた。また、ヒト肝星細胞株とヒト肝臓がん細胞株を用いて脂肪肝を模した条件で培養した結果、それぞれの細胞における代謝遺伝子の発現パターンをしていることが確認できた。これらの結果は今後の更なる生化学的な解析や、分子メカニズムの解明に非常に重要である。また、これまでの結果から、肝腫瘍内にこれらの細胞が相互作用し、互いの細胞内代謝に影響を与えていることが示唆される。これまでの研究結果から、申請者は肥満誘導性肝がんモデルマウスにおける代謝の変化を見つけた。更に、申請者は細胞株を用いた実験から肝星細胞と肝実質細胞が異なる代謝パターンを示していることを確認した。これまでの結果から、肝腫瘍内にこれらの細胞が相互作用し、互いの細胞内代謝に影響を与えていることが示唆される。今後、申請者は肥満誘導性肝がんモデルマウスから肝星細胞と肝実質細胞を単離し、それぞれの細胞の代謝産物を測定し、細胞内の代謝状況を調べる。また、これらの細胞からエクソソームを回収し、エクソソームに含まれる蛋白質の質量分析やメタボロミクス解析からエクソソームを介して細胞の代謝を攪乱する可能性について検討し、代謝異常を引き起こす原因因子を同定する。最後に、同定した原因因子を制御することで、肝がんの発症を予防もしくは治療できるかどうかを明らかにするために、原因因子を標的とした活性阻害剤のスクリーニングを行い、肝がんの発症への影響を検討し、治療法の開発へと繋げる。

更に、申請者は細胞株を用いた実験から肝星細胞と肝実質細胞が異なる代謝パターンを示していることを確認した。これまでの結果から、肝腫瘍内にこれらの細胞が相互作用し、互いの細胞内代謝に影響を与えていることが示唆される。今後、申請者は肥満誘導性肝がんモデルマウスから肝星細胞と肝実質細胞を単離し、それぞれの細胞の代謝産物を測定し、細胞内の代謝状況を調べる。また、これらの細胞からエクソソームを回収し、エクソソームに含まれる蛋白質の質量分析やメタボロミクス解析からエクソソームを介して細胞の代謝を攪乱する可能性について検討し、代謝異常を引き起こす原因因子を同定する。最後に、同定した原因因子を制御することで、肝がんの発症を予防もしくは治療できるかどうかを明らかにするために、原因因子を標的とした活性阻害剤のスクリーニングを行い、肝がんの発症への影響を検討し、治療法の開発へと繋げる。
統合型GHG排出量推計モデルによるアジアにおける気候変動適応型国際航空政策の評価

本研究ではアジア地域を対象に国際航空交通分野におけるGHG排出に関する国際航空政策を評価することを目的に,まず,アジア域内の地理的な特性による地域別の運航効率の差を表現可能なATSシミュレーションモデルの開発を行い,我が国の運航効率上の不利さを燃料消費量から定量的に評価した.また,実際の欠航遅延統計データを活用し,気候変動による気象条件変化がATSに与える影響を評価可能なツールの開発も行った.さらに,アジア-北米間の航空会社の路線設定と国際旅客の経路(空港)選択行動モデルの開発も行い,ATSシミュレーションと統合評価することで,アジア域内の国際航空政策に関して考察を行った.平成25年度においては,まず,国際航空交通システム(ATS)における将来技術の計画に関して,既存資料の調査および国内の関係者からのヒアリングにより概要を把握した.さらに,我が国からのATS技術援助として実施されているフィリピン国の航空交通流管理システムの計画・実施状況・効果に関して,現地管制施設への訪問調査を実施し,途上国におけるATS整備の課題と技術援助による効果の大きさなどについて把握を行った.これら情報に関しては次年度以降で国際航空分野における温室効果ガス(GHG)排出予測のためのATSシミュレーション分析を行う際の前提条件検討として活用される.次に,国際航空交通流シミュレーションシステムについて,アジア日本太平洋北米地域の国際航空路線の運航効率を評価する簡易な数値シミュレーションモデルを開発した.また,ADS-Bをもとにした飛行軌跡データと世界航空時刻表データ等を活用してシミュレーションにインプットするデータベースのプロトタイプの作成および将来予測の方法の検討を行った.プロトタイプのデータベースをもとにした将来交通量の簡易予測結果によるシミュレーションモデルの感度分析から,我が国発の国際航空路線における運航効率の変化を分析し,国際航空路線からの排出構造に影響を与える要因の整理と,空港地上インフラの容量と航空路容量の関係性についても一部分析を行った.また,気候変動の国際航空ネットワークへの影響に関するシナリオ検討に関しては,そのために必要となる我が国発着便の過去の欠航状況を分析可能なデータベースの収集と整理を行い,次年度以降で気象データとの因果関係のモデル化から将来の影響予測を行う.平成26年度においては,ICAO(国際民間航空機関)における排出権取引制度の議論の最新状況に関して国内の航空関係者へのヒアリングや国際学会における専門家からの発表において把握した.また,前年度にプロトタイプの開発を行ったアジア太平洋地域における国際航空路線の航空交通システムの運航シミュレーションモデルに関して,我が国の飛行情報区域(FIR:Flight Information Region)における運航実績データの解析結果ももとに,その精度向上を行った.さらに,中国等のアジア発便や日本の国際拠点空港(成田国際空港等)の発便の飛行経路・高度選択行動についても,より現実に即した行動を確率的に再現することで,我が国と他のアジア地域との地政学的な運航効率構造の差をさらに精度高く推計できるようになった.改良モデルにより,我が国混雑空港の滑走路容量拡大と洋上等の空域容量のバランスや空域容量制約による地上滑走路の容量拡大効果の低減の可能性についても,より正確に分析を行った.また,欧州で公開されている航空機の標準運航性能データ(BADA)を活用し,それぞれの航空機からのGHG排出量の予測モデルも開発,統合し,交通量等の将来変化が排出量へ与える影響について分析を行った.気候変動の航空交通システムへの影響分析に関しては,過去の欠航・遅延データと気象データの因果関係のモデル化について検討を行い,精度向上のための追加的なデータベース取得の必要性を明らかにした.本研究では,特にアジア地域を対象に国際航空交通分野におけるGHG排出量に関して,航空管制等の航空交通システム(ATS)および航空旅客や航空会社の行動といった航空市場の両面から統合的に分析する手法の開発と評価を行った.まず,ATSにおける将来技術の計画に関して,既存資料の調査および国内外の関係者(特にアジア途上国の技術向上)からのヒアリングにより概要を把握した.次に,気候変動によるATSへの影響について,国内空港発着便の過去の欠航・遅延実績データから統計分析により定量評価した.特に,降雨や風況,気温といった気象条件から遅延・欠航確率を予測する離散選択モデル(将来の気候変動に伴うATSへの影響予測が一定程度可能なツール)を開発した.次に,国際航空交通流シミュレーションシステムについて,アジア日本太平洋北米地域の国際航空路線の運航効率(特に飛行高度取得における航空機間のコンフリクト)を評価する数値シミュレーションモデルを開発した.航空機からのCO2排出量は欧州で公開されている標準運航性能データ(BADA)をシミュレーションに組み込むことで評価できるようにした.このシミュレーションから,将来のアジアの交通量増加を想定して,我が国発着の航空機とアジア北米間の上空通過機とのコンフリクトの悪化傾向とCO2排出量への影響を評価した.航空市場の面では,アジア北米間の航空旅客の経路選択行動(特にアジア域内空港のトランジットハブ空港選択行動)について,航空会社の行動(サービスレベル:LOS)と空港のLOSを加味した経路選択モデル(AHPモデル)を開発した.このモデルと上記の交通流シミュレーションから得られた我が国発着便の上空通過機によるコスト増加を統合して,その影響を評価し,それを踏まえて,今後のGHG排出に関する国際航空政策に関して考察を行った.本研究ではアジア地域を対象に国際航空交通分野におけるGHG排出に関する国際航空政策を評価することを目的に,まず,アジア域内の地理的な特性による地域別の運航効率の差を表現可能なATSシミュレーションモデルの開発を行い,我が国の運航効率上の不利さを燃料消費量から定量的に評価した.また,実際の欠航遅延統計データを活用し,気候変動による気象条件変化がATSに与える影響を評価可能なツールの開発も行った.

さらに,アジア-北米間の航空会社の路線設定と国際旅客の経路(空港)選択行動モデルの開発も行い,ATSシミュレーションと統合評価することで,アジア域内の国際航空政策に関して考察を行った.研究の中核となる国際交通からのGHG排出モデルの開発や気候変動の航空交通システムへの影響分析については概ね計画通りに進めており,全体としては概ね順調であるが,若干進捗が遅れているエアライン・旅客行動分析に関しては気候変動の市場ベース対策(MBM)との関連性のモデル化においてさらなる検討が必要である.27年度が最終年度であるため、記入しない。航空政策,交通工学民間航空の国際機関においても精力的に議論がなされているため,その情報も積極的に入手しつつ,各研究分担者間で密に連絡をとることで全体モデルの統合化と政策分析を進める.理由:航空企業行動モデル開発については関連する旅客行動分析にとどまっているものの,中核となる調査・研究は順調であり,全体としては概ね計画通り進めている.27年度が最終年度であるため、記入しない。27年度が最終年度であるため、記入しない。今年度は各研究分担者が実施している分析内容に関して,横断的に分析するため,より密に意見交換や研究会開催を実施する.27年度が最終年度であるため、記入しない。当初計画していたデータベース作成と航空交通システムに関する情報収集について,一部を次年度に継続する作業実施時に行うこととしたため,関係する謝金と旅費を一部次年度に繰り越した.H26年度で継続実施する予定のデータベース作成と航空交通システムに関する情報収集の謝金と旅費で使用する予定である.
マイクロメカニックスによる粒状体の変形・破壊モデルの構築に関する研究

本研究は、微視的構造の観察結果を踏まえて、粒状体の新しい強度論を展開しようとするものであり、特に、粒状体の強度論におけるCouple stress(偶応力)と粒子回転の重要な役割を明らかにしようとしている。主な研究成果を要約すれば以下の通りである。1)せん断帯内部の粒子構造変化の観察には、実際の砂を用いた平面ひずみ試験を行い、ひずみの条件を変化させることなく接着剤を浸透させ、固結させる方法を採用した。固結供試体をX-線、光学顕微鏡の方法で調べ、せん断帯内部の粒子構造とその変化を追跡した。その結果から、拘束圧力、ひずみレベル、初期構造などの条件が、せん断帯内の粒子構造の発達に及ぼす効果を明らかにした。粒状体の破壊のメカニズムは、モール・クーロンの摩擦則で想定されるほど単純ではなく、変形と共に変わる微視的内部構造の中にその本質が隠されていることを明らかにした。柱状の構造(column-like structure)が変形とともに圧縮方向と平行に発達し、粒状体の破壊は柱状構造の座屈と共に起こることを示した。またこの観点から、粒状体の強度、ダイレイタンシー特性を説明した。2)新しい数値シミュレーション法として、粒状体の数値シミュレーション法として使われているDEM)Distinct Element Method)に工夫を加え、粒子間接点で偶力の伝達を許容するモデルを開発した。その結果、従来型のDBMでは、せん断帯内の粒子構造の発達を再現できないでいたが、その欠点を克服した数値実験に成功した。せん断面形成のプロセスや強度論を論ずる上で、接点偶力の果たす役割の重要性を明らかにした。3)接点に偶力を作用させることの結果として、巨視的には偶応力の発生することが確認できた。その結果からマイクロポーラ理論の数値実験による検証を行った。本研究は、(i)せん断帯内部の粒子構造変化を調べ、その結果を十分説明できる微視的な変形モデルを提案すること、(ii)すべり面の力学的解釈について、微視的構造特性の観点から再検討し、偶応力のはたす役割をあきらかにすること、(iii)粒子接点に偶力の効果を加味した新しい数値シミュレーションモデルを開発し、(1)の結果と照合することによって、モデルの適用性を明らかにすることの3点を目的として計画された。平成9年度の研究成果は以下の3点に要約できる。1)せん断帯内部の粒子構造変化の観察には、実際の砂を用いた平面歪み試験を行い、せん断帯を発生させ、応力、歪みの条件を変化させることなく、接着剤を浸透させ、固結させる方法を採用した。その結果から、拘束圧力、歪みレベル、初期構造などの条件が、せん断帯内の粒子構造の発達に及ぼす効果を明らかにした。2)数値シミュレーションには、粒状体の数値シミュレーション法として使われているDEM(Distinct Element Method)に工夫を加え、粒子間接点で偶力の伝達を許容するモデルを開発して用いた。その結果、従来型のDEMでは、せん断帯内の粒子構造の発達を再現できないでいたが、その欠点を克服した数値実験に成功した。せん断面形成への接点偶力の重要性が明らかになった。マイクポーラ理論の数値実験による検証が可能となった。
同重体の巨大共鳴を用いた核物質状態方程式の荷電依存性の研究

原子核の構造、ダイナミクスから中性子星の構造や超新星爆発、コンパクト連星合体などの天体現象までを支配する核物質状態方程式の決定は原子核物理の大きな課題である。特に近年では中性子星の質量限界の観点から状態方程式の荷電依存性の解明が急務となっている。本研究では、中性子核物質の非圧縮率を実験的に直接決定し、理論モデルが再現すべき確固たる指標を作り上げることを目的としている。特に同重体という新しい切り口を取り入れることにより、質量依存性を排除して、非圧縮率を導出することを目指す。不安定核ネオジム132の巨大単極共鳴のエネルギー測定を実現する。本年度は製作したアクティブ標的システムをもちいている領域分割型多積層THGEMのプロトタイプの性能評価を論文として公表するためのデータ整理を継続し、また平成29年度にパイロット実験として行ったキセノン136の陽子非弾性散乱の実験データの整理を行っている。当初、理研および放医研で予定していた質量数132同重体のうち放医研において安定核であるキセノン132同重体での巨大共鳴の測定を行った。THGEMの性能評価ではビーム強度に対する応答が得られ、実験でのビーム強度最適化に関する情報が得られた。キセノン136陽子非弾性散乱では、アクティブ標的システムのうちTPC部分においては十分な性能が得られていたが、シリコン検出器ではバックグラウンド事象が多いことがわかった。そこでバックグラウンド事象を低減するための新たな検出器を設置するとともに、同重体の系統的測定のひとつとしてのキセノン132同重体の重陽子非弾性散乱の測定を行った。この測定においてTPCおよびシリコン検出器ともにバックグラウンドの少ないデータを取得することが可能となった。データ整理については継続している。本研究課題では質量数132同重体の巨大単極共鳴のエネルギーの系統性から中性子物質の非圧縮率を導出することを目指し、不安定核同重体でのエネルギー測定を目的としている。その鍵を握るアクティブ標的システムは完成しており、また放医研での安定核に対する測定では、巨大単極共鳴の測定が可能であることを示した。一方で、シリコン検出器での予期せぬバックグラウンド事象を排除するための装置の改善が必要であったため、当初本年度に予定していた不安定核に対する測定の課題申請を見送った。これにより平成31年度のはじめに計画していた不安定核での測定がずれ込むこととなる。そのため、実験遂行に必要な能力については十分であるものの、やや遅れているとの評価に至った。本研究課題で目的とする質量数132同重体の不安定核での巨大単極共鳴測定を遂行すべく、次年度には確実に課題申請を行うとともに、年度内の実験遂行を目指す。同時に、実験遂行に必要な周辺装置の整備、また実験遂行後の迅速なデータ整理のためにもパイロット実験およびキセノン132のデータ整理を進めて解析手法を確立する。また、それぞれの実験データについて論文執筆を行い成果の公表に務める。本年度はアクティブ標的の大型化に向けたシミュレーションおよび設計・試作を進めた。特に、大型THGEMの製作にあたって必要となる増幅度の一様性と安定性を満たす新しい構造のTHGEM(多積層型THGEM)の大強度ビーム照射における性能評価を行った。多積層THGEMを毎秒100万個の大強度ビーム照射下で用いるため、我々が行ってきた電極分割の手法を取り入れた、増幅領域分割型多積層THGEMのプロトタイプを製作した。オフラインでのアルファ線源に対する応答試験では増幅度が2000と十分な性能が得られることがわかった。また、放射線医学総合研究所においてネオジム原子核と同等のエネルギー損失が得られるキセノン原子核ビームを毎秒100万個程度の強度で照射して、電子増幅度、エネルギー分解能の評価を行った結果、電子増幅度は安定動作が期待される100以下が実現でき、分解能も飛跡再構成に必要な10%程度が得られることがわかった。これにより大型化に必要な構成要素として増幅領域分割型多積層THGEMを採用し、大型化を進めることとした。29年度の前半に大型の増幅領域分割型多積層THGEMを製作し、その性能を評価した結果、アクティブ標的に必要な性能が得られることがわかった。28年度はTHGEMの大型化を行い、その性能評価を行う予定であったが、増幅度の一様性・安定度が必要であったため、新しい構造をもつ多積層THGEMのプロトタイプの性能評価を行うこととし、大型化を29年度の前半に行うこととしたため、進捗としてはやや遅れていると言わざるを得ない。しかし、プロトタイプおよび大型化した領域分割型多積層THGEMは十分な性能をもっていることがわかり、29年度の前半には29年度の本来の目的である大型化が順調に進むことが予想される。

本研究では、中性子核物質の非圧縮率を実験的に直接決定し、理論モデルが再現すべき確固たる指標を作り上げることを目的としている。特に同重体という新しい切り口を取り入れることにより、質量依存性を排除して、非圧縮率を導出することを目指す。不安定核ネオジム132の巨大単極共鳴のエネルギー測定を実現する。本年度は大型アクティブ標的CAT-Mの製作およびパイロット実験を行った。28年度および29年度前半で領域分割型多積層THGEMの大型化を完了させた。電場シミュレーションによってフィールドケージ、読み出し電極、シリコン検出器、筐体の構造、配置を最適化して、オフラインによるデータの補正が可能になるよう、電場による飛跡のずれを1mm以内に収める設計を行った。またデータ収集系に既存のGET回路を用いることで迅速な開発を実行した。29年度後半に実機の製作を行うとともにデータ収集および解析用計算機の整備をすすめ、試運転としてビーム照射テストを放射線医学総合研究所において行った。キセノンビームを水素ガスを封入したアクティブ標的CAT-Mに照射し、反跳粒子とビーム粒子の同時計測を毎秒100万個のビーム照射下で実現した。また、パイロット実験としてキセノン安定核にたいする陽子非弾性散乱の測定を実現した。29年度の当初目標であったアクティブ標的の大型化を着実に進め、パイロット実験として陽子非弾性散乱の測定を新しく製作したアクティブ標的CAT-Mで実現することができた。これにより従来の10倍のデータ収集効率を持つアクティブ標的が完成したと言える。理研RIBFにおける実験にむけた課題申請については未完了ではあるが、30年度に課題申請を、31年度のはじめに実験を行うことで期間内に研究を完了することができると期待されるため、おおむね順調に進展していると言える。原子核の構造、ダイナミクスから中性子星の構造や超新星爆発、コンパクト連星合体などの天体現象までを支配する核物質状態方程式の決定は原子核物理の大きな課題である。特に近年では中性子星の質量限界の観点から状態方程式の荷電依存性の解明が急務となっている。本年度は製作したアクティブ標的システムをもちいている領域分割型多積層THGEMのプロトタイプの性能評価を論文として公表するためのデータ整理を継続し、また平成29年度にパイロット実験として行ったキセノン136の陽子非弾性散乱の実験データの整理を行っている。当初、理研および放医研で予定していた質量数132同重体のうち放医研において安定核であるキセノン132同重体での巨大共鳴の測定を行った。THGEMの性能評価ではビーム強度に対する応答が得られ、実験でのビーム強度最適化に関する情報が得られた。
高導電性電子-イオン混合導電体の開発と水素エネルギーシステムへの応用

我々は,化石燃料に替わるクリーンなエネルギー資源として水素を考え,効率良く水素を生成するシステムに必要な高導電性電子-イオン混合導電体の開発を目的としている.本研究では水素を生成する方法として電子-イオン混合導電体を酸素分離材として用いた高温における水蒸気の直接分解を考えている.本年度は高温耐熱性を有する安定化ジルコニアをベースにした混合導電体について導電特性の評価を行い,更に,酸素透過率測定の結果をあわせて酸素分離材への適用の可能性について検討した.本研究で用いた電子-イオン混合導電体はYb_2O_3安定化ZrO_2にTiO_2を固溶させた系(Ti-YbSZ)である.この系はYb_2O_3を10mol%固溶したものに対して,TiO_2の固溶範囲が20mol%であり,TiO_2をY_2O_3安定化ZrO_2にドープした系(Ti-YSZ)よりも広がることがわかった.電気伝導度の温度依存性はTiO_2の添加量が多いほど電気伝導度が減少するが,高温では低温に比べ伝導度の減少の割合が小さくなることがわかった.酸素分離材として利用する際の動作温度は2000K程度であり,測定した結果を外挿することその温度での伝導度の低下は3040%程度であると考えられる.電気伝導度の酸素分圧依存性から低酸素分圧雰囲気において電子導電性が現れ,TiO_2の固溶量が大きいほど電子導電性が高く,また高酸素分圧に電子導電性が現れることがわかった.酸素透過率測定を行った結果,TiO_2の固溶量が15mol%と20mol%の試料については電子導電率が高いので,全電気伝導度が小さいが高い酸素透過率が得られ,Ti-YSZに比べ約5倍高い値が得られた.この系を高温水蒸気直接分解用酸素分離材として適用することは可能であると考えられるので,今後この系を用いて高温水蒸気直接分解による水素生成試験を行い,またエネルギー変換効率やシステムを構築した時のエネルギー収支について検討を行う予定である.我々は,化石燃料に替わるクリーンなエネルギー資源として水素を考え,効率良く水素を生成するシステムに必要な高導電性電子-イオン混合導電体の開発を目的としている.本研究では水素を生成する方法として電子-イオン混合導電体を酸素分離材として用いた高温における水蒸気の直接分解を考えている.本年度は高温耐熱性を有する安定化ジルコニアをベースにした混合導電体について導電特性の評価を行い,更に,酸素透過率測定の結果をあわせて酸素分離材への適用の可能性について検討した.本研究で用いた電子-イオン混合導電体はYb_2O_3安定化ZrO_2にTiO_2を固溶させた系(Ti-YbSZ)である.この系はYb_2O_3を10mol%固溶したものに対して,TiO_2の固溶範囲が20mol%であり,TiO_2をY_2O_3安定化ZrO_2にドープした系(Ti-YSZ)よりも広がることがわかった.電気伝導度の温度依存性はTiO_2の添加量が多いほど電気伝導度が減少するが,高温では低温に比べ伝導度の減少の割合が小さくなることがわかった.酸素分離材として利用する際の動作温度は2000K程度であり,測定した結果を外挿することその温度での伝導度の低下は3040%程度であると考えられる.電気伝導度の酸素分圧依存性から低酸素分圧雰囲気において電子導電性が現れ,TiO_2の固溶量が大きいほど電子導電性が高く,また高酸素分圧に電子導電性が現れることがわかった.酸素透過率測定を行った結果,TiO_2の固溶量が15mol%と20mol%の試料については電子導電率が高いので,全電気伝導度が小さいが高い酸素透過率が得られ,Ti-YSZに比べ約5倍高い値が得られた.この系を高温水蒸気直接分解用酸素分離材として適用することは可能であると考えられるので,今後この系を用いて高温水蒸気直接分解による水素生成試験を行い,またエネルギー変換効率やシステムを構築した時のエネルギー収支について検討を行う予定である.
平安京の都市的展開と「国風文化」の形成

本研究は、いわゆる「国風文化」の歴史的性格を問い直すために、文化の主たる創造の場となった平安京と、その外部世界との関係のありようを考察しようとする研究の一部であり、ここでは考察の前提となる史料の収集および整理を中心に行った。「国風文化」が語られるとき、「日本」・「日本風(的)」といった言葉が自明のものとして使用されがちであるが、それは過去を現在の常識のなかに解消する結果となりかねない。つまり、「国風=日本風(的)」などと語るならば、歴史的に形成され、変容するその枠組み自体のありようを問い直す必要がある。また、当時の「日本」がいかなる集合体であったにせよ、その統合への力は、権力の中心である平安京から、単なる暴力としてではなく発せられていたと考えられる。いいかえれば、平安京における文化の創造が「日本」の存立と深くかかわっていたのであり、それゆえ、統合を可能にした、あるいはするために生み出された、平安京を中心とする世界観の考察が、「国風文化」の考察につながるのである。史料の収集・整理は、基本的に、研究史を再検討するなかから導き出された、このような観点にたって行い、施政の場の再編、儀式の演出のありようとともに、歌枕、名所絵の成立や特定地域の景観を模した庭園の造営といった現象を、諸地域を統合する場としての平安京の象徴化の進展、それと表裏の関係にある周辺地域「ロマン化」のあらわれととらえた。この点をふまえて、当時の人々の認識のありようを、形成の過程も含めて、より具体的に描き出すとともに、なぜそのような形をとらなければならなかったのかを検討することが、今後の課題となろう。
水生植物数種における繁殖様式と遺伝的多様性

繁殖様式と遺伝的多様性のあり方について酵素多型を用いて検討した結果をまとめると以下の通りとなる.1.栄養繁殖のみによる種:オオカナダモとコカナダモを調べた結果,集団内,集団間とも遺伝的変異はない.同一クローンが切り藻によって各地に分布を広げていることが裏付けられた.2.栄養繁殖を種とするが有性繁殖も行なう種:クロモの場合は,雌雄異株であることと2倍体と3倍体の系統が存在することから,有性繁殖は特定の場所でしか起こらない.したがって集団内での変異はなく同一クローンと見なされる場合が多かった.しかし,集団間で比較すると少なくとも27タイプの多型が認められ,稀に起こる有性繁殖によって新たな変異型が生じていることが判明した.コウキクサは,開花が稀でほとんど栄養繁殖で殖えている.全国各地からの材料を検討したところ,酵素多型では5タイプに整理することができた.それ以外の変異が現われなかったことは,栄養繁殖の卓越を示唆している。3.栄養繁殖と有性生殖を行なう種:自殖をするガマよりも他殖をするヒメガマのほうが多型に富むことが判明した.また実生集団における遺伝的変異の幅が親植物に見られる変異よりも大きいことがヒメガマで判明した.これは淘汰の存在を示すのか,あるいは創始者効果の影響なのか,今後の興味深い課題である.4.有性繁殖を主とする種:ヒシ属では5酵素によって20タイプの遺伝子型が確認できた.有性繁殖が多様性を生み出しているが,形態的変異の多様性に比べれば酵素レベルでの変異は予想外に小さく,集団遺伝学的な検討もこの事実を支持した。調査した酵素の種類が限られたことに因るのか,ヒシ属の特殊性であるかは今後の検討に待ちたい.繁殖様式と遺伝的多様性のあり方について酵素多型を用いて検討した結果をまとめると以下の通りとなる.1.栄養繁殖のみによる種:オオカナダモとコカナダモを調べた結果,集団内,集団間とも遺伝的変異はない.同一クローンが切り藻によって各地に分布を広げていることが裏付けられた.2.栄養繁殖を種とするが有性繁殖も行なう種:クロモの場合は,雌雄異株であることと2倍体と3倍体の系統が存在することから,有性繁殖は特定の場所でしか起こらない.したがって集団内での変異はなく同一クローンと見なされる場合が多かった.しかし,集団間で比較すると少なくとも27タイプの多型が認められ,稀に起こる有性繁殖によって新たな変異型が生じていることが判明した.コウキクサは,開花が稀でほとんど栄養繁殖で殖えている.全国各地からの材料を検討したところ,酵素多型では5タイプに整理することができた.それ以外の変異が現われなかったことは,栄養繁殖の卓越を示唆している。調査した酵素の種類が限られたことに因るのか,ヒシ属の特殊性であるかは今後の検討に待ちたい.今年度は以下の種を対象に,繁殖生態ならびに遺伝的多様性の調査を進めた。1.ヒシ属の3種について交配様式を調査し、自家受粉が卓越する状態を明かにした。とくに絶滅危惧種であるヒメビシは,花弁が閉鎖した状態で結実するなど,自殖傾向がより顕著であった。酵素多型の解析においては,3種とも集団内ならびに集団間の変異がほとんど無かった。形態的な多型とは対応しなかったことになり,今後の研究に課題を残した。2.クロモは,ほとんど無性繁殖を行なうが,酵素多型の解析によって雌雄異株系統については少なくとも31の遺伝型が存在することが判明した。頻度は少ないながらも有性生殖が遺伝的多様性の維持と増加に寄与していることが明かになった。一方,雌雄同株系統では,遺伝的な変異は認められなかった。これは,日本産のこの系統が全て3倍体であることに関係していると考えられる。また,集団内における変異に実態についても調査を進め,兵庫県の加古川水系には少なくとも8系統のクロモが分布することが判明した。3.タヌキモとイヌタヌキモは,ともに無性繁殖で広がっている種と考えていたが、酵素多型の分析の結果,集団によって多様な遺伝型を示した。この遺伝的変異の由来について,さらに研究が必要になった。4.帰化植物のオオカナダモとコカナダモは,ともに雄株のみが帰化しており,栄養繁殖によって増えている。酵素多型の調査でも,各地から採集した3040集団に多型は認められなかった。5.他のグループにおいても,予備調査を行ない,解析方法の確立を進めた。1.繁殖様式の調査:今年度はヒシ属とガマ属の繁殖様式について調査を進めた.ヒシ属においては,前年度の予備調査結果を踏まえヒシとヒメビシについて集中的に調査を行なった結果,両種とも自殖を主とすることが判明した.特にヒメビシではアポミクシスを示唆する結果が得られた.より自殖への特殊化が進んでいる可能性がある.

ガマ属では風媒花と見なされているガマとヒメガマの交配様式を調査した.ヒメガマでは他殖の傾向が認められたのに対し,ガマは自家受粉の割合が高いことが明らかになった.2.酵素多型を用いた遺伝的多様性の調査:ヒシ属においては,サンプリング地点を増やして前年度の資料を補完した.集団内での多型わ集団遺伝学的なパラメーター(F-統計値)を用いて検討したところ,遺伝的多様性が低いことが明らかになった.また地理的な変異についても特定の変異パターンは認められなかった.しかし,絶滅危惧種のヒメビシで集団間の分化が見られ,自殖による遺伝的隔離と産地の減少による遺伝的交流の欠如が原因と考えられた.この知見は,種の遺伝的多様性の保全の観点からは重要である.ガマ属では,ヒメガマに多型が認められたに対し,ガマでは認められなかった.ヒメガマでは実生集団の変異が成植物集団と比べ高いことも明らかになり,淘汰の存在や創始者効果の影響を示唆する興味深い結果となった.3.結果のまとめ:前年度に行なった結果と合わせ,繁殖様式と酵素多型によって検出できる遺伝的多様性のあり方が,大きなレベルでは対応付けられることが判明した.分類群ごとの事情の解明が今後の課題である.現在の段階ではバンド・パターンによる類型化が問題点を洗いだすうえで有効である.
地下水面の浅い火山灰土壌における地中水および家畜尿窒素の挙動

多雨地域で地下水面の浅い火山灰土壌地帯における農業生産と水質汚染等の環境との関わりを明らかにするために、地中水および家畜の排尿に伴う硝酸態窒素の土壌中の挙動を明らかにしようとした。実験地は宮崎大学農学部内圃場である。結果は次の通りである。1.降雨後の地中水の移動速さは降雨前の土壌水分状態と降雨分布に影響され、一雨降雨量の多少にはよらない。深さ150cmの土壌水の圧力ポテンシャルや地下水位が変化した時間は、降雨後数時間から50時間以内であった。また、降雨後の排水は、降雨前の土壌水分条件によって数日から数十日を要する。2.牛尿の散布後、土壌水を採取して硝酸態窒素の土壌中の移動を調べた。その結果、硝酸態窒素濃度が大幅に変動する時期は深さによって異なるものの、強い溶脱の発生時期は多量降雨の伴う9月上旬から11月上旬までとみなせる。それは、地下水が地表まで急上昇した後急低下する時期に相当する。3.牛尿の散布後、土壌を採取して、硝酸態窒素の土壌中の移動を調べた。その結果、溶脱現象は降雨環境に勝れて影響され、夏期の施尿では、夏・秋にかけて集中・多量の降雨に応じて、土壌中の硝酸態窒素は約2ケ月間で38%が溶脱する。秋期の施尿では、冬期の少雨期を経て降雨量の増す春期に至るまで溶脱が続き、硝酸態窒素の47%が174日間に溶脱される。少雨時期と多雨時期では溶脱速度の違いが大きい。4.牧草地に^<15>Nを添加した牛尿を散布して、^<15>Nの移動を調べた。その結果、尿窒素は、尿施用後12ケ月間に30%前後が牧草に吸収され、10%前後は土壌に残存するが、残りの5060%はアンモニア揮発、溶脱および脱窒作用などによって土壌-植物系から損失したと推定される。本研究は、地中水、家畜の排尿に伴うアンモニア態および硝酸態窒素の挙動を明かにして、多雨地域における汎用農地の可能性を検討し、さらに放牧草地における土壌-植物-家畜系、およびこれを取り巻く環境への窒素の流れを把握することにより、農業生産と水質汚染等の環境との関わりを明かにしようとするものである。宮崎大学農学部内のバヒアグラス草地に牛尿を1991年6月4日、8月8日、10月15日(以下、6月区、8月区、10月区と書く)に散布して、降雨量と地中水の圧力ポテンシャル(深さ150cmまで)の測定、15cm深さおよび30cm150cm深さまで30cm深さ毎に採水した地中水に含まれるアンモニア態窒素と硝酸態窒素の濃度、表層から150cm深さまで15cm毎に採土した土壌中に含まれる硝酸態窒素の濃度を経時的に測定した。これらを当年度に分析し、現在整理中である。概ね次のことが分かった。1.1991年の月降雨量は、9月が最も多く、次いで5月、6月の順であった。施尿後の降雨の形態は、6月区は多雨期、8月区は集中多量の降雨期、10月区は少雨期に分類できる。2.6月区での硝酸態窒素の溶脱が起こる時期は8月下旬から10月上旬であること推定された。8月区では、9月上旬から11月中旬と推定された。

両月区で大量の溶脱が発生する9月上旬から10上旬は日降水量の多い日が多くみられ、地下水位が地表面まで上昇し、再び下降する時期に相当した。10月区は6、8月区に比べ溶脱の速さは緩やかで、その溶脱の様子は異なっていた。1、2のことから当年度は10月に施尿して、1991年度と同様の調査をした。その結果は現在解析中である。また、地中水の移動については、不飽和透水係数の実験中であるため、実験後解析する。農用地における環境保全ならびに農業生産様式の特徴と問題点を、窒素の流れから把握しようと試みている。家畜排泄物中の窒素の一部は草地生態系外に移動し、降水量の多いわが国では土壌からの溶脱が主要な移動形態になると推定される。そこで、圃場に牛尿を施用し、その後の土壌の硝酸態窒素を追跡して、窒素溶脱の一面を明らかにしようとした。実験はバヒアグラス草地において行った。実験地は地表から120cmまで火山灰土壌、それ以深は砂質土から成っている。実験地には牛尿を多雨時期にあたる1992年8月と少雨時期にはいる10月に与え、尿施用後はハンドオーガを用いて、原則として12週間毎に150cm深さまで土壌採取した。土壌中の硝酸態窒素は10%KClで抽出し、抽出液をアンモニア態窒素に還元した後、デジタルケルダール法により測定した。地表から150cmまでの土壌水の圧力ポテンシャルをテンシオメータで求め、降水量は実験地に設置した雨量計により求めた。施尿後の土壌中の硝酸態窒素の下降速さを窒素垂直分布のピーク位置の移動からみると、8月施尿の多雨時期を中心とする時期では、硝酸態窒素のピークが20cm程度深さに達するのは施尿後の17日目である。40cm深さ程度と80cm深さ程度に達するのはそれぞれ施尿後の29日と64日目になる。施尿後の148日目には硝酸態窒素が全土層にわたりほぼ均一に分布し、大部分の硝酸態窒素は対象土層から消失する。10月施尿の少雨期を中心とする時期の硝酸態窒素の移動には、地表から20cm程度深さへ達するのに45日間を要し、40cm程度深さには108日間、60cm程度深さまでには194日間を要する。施尿後の267日目までには、全土層にわたり硝酸態窒素がほぼ均一に分布し、硝酸態窒素の大部分は対象土層内から消失する。8月施尿地と10月施尿地では硝酸態窒素の下降速さに大巾な違いがあることが明らかになった。そこで、圃場に硝酸カリウム溶液を散布し、その後の土壌の硝酸態窒素を追跡して、窒素溶脱の一面を明らかにしようとした。1991年から1993年に牛尿を施用して行った実験区の近くに、裸地区を設けて実験を行った。実験地には硝酸カリウム溶液を少雨時期にあたる1993年9月に散布し、その後はハンドオ-ガを用いて、原則として12週間毎に240cm深さまで土壌採取した。土壌中の硝酸態窒素はデジタルケルダール法により測定した。散布後、降雨と地下水面の変動によって硝酸態窒素の最高濃度を示す土壌深さは徐々に降下し、全層にわたって土壌中の硝酸態窒素の濃度は低下した。この低下が大きいのは地下水面が降雨によって地表面下80cm以浅に上昇したときであった。
リンパ節転移に関する研究:病理組織学的診断と遺伝子診断との比較

口腔扁平上皮癌の原発巣の状態から頚部リンパ節への転移の可能性を予知出来ないかの仮説のもとに病理組織学的手法と分子生物学的手法を用いて検討を加えた.病理組織学的立場からヒト口腔扁平上皮癌56症例に対して腫瘍浸潤様式と転移の関係を検索したところ浸潤傾向の強い4型で52%に,浸潤傾向の弱い1-3型で24%の頚部リンパ節転移を認め,X^2検定では0.05の危険率で有意差を認めた.また,基底膜の存在様式と頚部リンパ節転移との関係を検索したところ,基底膜の存在が明瞭な1・2群では17%,基底膜の断裂・消失を認める3・4群では50%の頚部リンパ節転移を認め,X^2検定では0.05の危険率で有意差を認めた.一方,ヒト臨床材料の口腔扁平上皮癌からDNAを抽出し,MASA primer set 1(3種類),set2(3種類)を使用して,分子生物学的に検討したところ,病理組織学的に頚部リンパ節転移が確認された症例の原発巣でcodon 12の欠落を認め,頚部リンパ節転移と何らかの関わりを認める所見を得た.しかしながら,長期間保存したパラフィン切片からDNAを抽出した場合,DNAにNickの入る可能性があり,古い組織片ではDNAの抽出の際に問題が生じることがあることも経験した.その欠落の頻度と頚部リンパ節転移(初診時転移症例あるいは,後発転移症例を含む)の相関を出すには至ってはいないが,頚部リンパ節への転移の予後を推測する因子として有用であることが示唆された.さらに,MASA法による検索の症例数を増やし,本年度の日本口腔外科学会総会に報告する予定である.口腔扁平上皮癌の原発巣の状態から頚部リンパ節への転移の可能性を予知出来ないかの仮説のもとに病理組織学的手法と分子生物学的手法を用いて検討を加えた.病理組織学的立場からヒト口腔扁平上皮癌56症例に対して腫瘍浸潤様式と転移の関係を検索したところ浸潤傾向の強い4型で52%に,浸潤傾向の弱い1-3型で24%の頚部リンパ節転移を認め,X^2検定では0.05の危険率で有意差を認めた.また,基底膜の存在様式と頚部リンパ節転移との関係を検索したところ,基底膜の存在が明瞭な1・2群では17%,基底膜の断裂・消失を認める3・4群では50%の頚部リンパ節転移を認め,X^2検定では0.05の危険率で有意差を認めた.一方,ヒト臨床材料の口腔扁平上皮癌からDNAを抽出し,MASA primer set 1(3種類),set2(3種類)を使用して,分子生物学的に検討したところ,病理組織学的に頚部リンパ節転移が確認された症例の原発巣でcodon 12の欠落を認め,頚部リンパ節転移と何らかの関わりを認める所見を得た.しかしながら,長期間保存したパラフィン切片からDNAを抽出した場合,DNAにNickの入る可能性があり,古い組織片ではDNAの抽出の際に問題が生じることがあることも経験した.その欠落の頻度と頚部リンパ節転移(初診時転移症例あるいは,後発転移症例を含む)の相関を出すには至ってはいないが,頚部リンパ節への転移の予後を推測する因子として有用であることが示唆された.さらに,MASA法による検索の症例数を増やし,本年度の日本口腔外科学会総会に報告する予定である.
磁気機能を有するバイポーラー抵抗スイッチング素子のメモリスター応用

ペロブスカイト型マンガン酸化物薄膜を用いたメモリスター素子において、そのバイポーラー抵抗スイッチングのメカニズムを解明することを目的として研究を進めた。その結果、電気化学インピーダンス法により、薄膜中へのキャリアドープ量が電極界面の抵抗成分の変化に大きな影響を与えていることが分かった。また、分光エリプソメトリー法により、薄膜の誘電関数と素子の抵抗スイッチング特性との間の相関関係を見出した。さらに、薄膜表面にプラズマ還元処理を施すことにより、抵抗スイッチングに必要な電圧値を低減できるという有用な結果が得られた。本研究は、Pr1-xCaxMnO3(PCMO)等のペロブスカイト型Mn酸化物薄膜を用いたバイポーラー抵抗スイッチング素子において、電気特性と磁気特性の相関関係を調べることにより、そのメモリスター応用に向けて、素子の構成材料の物性を最適化することを目的としている。これまでに、我々は交流インピーダンス法によるReRAM素子の解析を進め、Al/PCMO/Pt素子では、素子全体の抵抗変化に対してAl電極とPCMO薄膜との界面における抵抗変化が支配的であることなどを見出してきた。一方で、Pr/Ca元素組成比や結晶化の割合を変えたPCMO薄膜を用いた素子の解析も進め、PCMO薄膜そのものの物性が素子の抵抗スイッチング特性に対して影響を及ぼすことも確認した。平成24年度は、磁気機能を有するペロブスカイト型酸化物薄膜で生じている物理化学現象に注目し、分光エリプソメトリー法による解析作業を進めた。具体的には、分光エリプソメトリー法により観測されたスペクトルをLorentz振動子モデルによって再現することに成功し、PCMO薄膜の誘電関数および膜厚を決定した。また、PCMO薄膜の誘電関数が薄膜成長条件に依存することを見出し、薄膜成長条件の違いにより生じたPCMO薄膜の電子状態および格子構造の変化が誘電関数に及ぼす影響を調べた。さらに、PCMO薄膜の誘電関数と素子の抵抗スイッチング特性との間の相関についても解析を進めた。本研究は、Pr1-xCaxMnO3(PCMO)等のペロブスカイト型Mn酸化物薄膜を用いたバイポーラー抵抗スイッチング素子のメモリスター応用に向けて、素子の構成材料の物性を最適化することを目的としている。これまでに、我々は、Pr/Ca元素組成比や結晶化の割合を変えたPCMO薄膜を用いた素子の解析を進め、PCMO薄膜そのものの物性が素子の抵抗スイッチング特性に対して影響を及ぼすことを確認した。平成25年度は、ペロブスカイト型酸化物薄膜で生じている物理化学現象に注目し、分光エリプソメトリー法による解析作業を進め、PCMO薄膜の光学特性と素子の抵抗スイッチング特性との間の相関について調べた。また、これまでに、交流インピーダンス法による抵抗スイッチング素子の解析も進め、Al/PCMO/Pt素子では、素子全体の抵抗変化に対してAl電極とPCMO薄膜との界面における抵抗変化が支配的であることなどを見出してきたことから、薄膜と電極の界面の酸化状態が抵抗スイッチング特性に及ぼす影響を系統的に解析した。具体的にはPCMO薄膜の表面を大気圧プラズマにより生成したヒドラジンあるいは水素プラズマにより還元処理することにより、素子の電気特性がどのように変化するかを調べた。このような還元処理により、電極近傍の薄膜中の酸素欠陥濃度を系統的に変えることにより、抵抗スイッチング動作の根幹である電極界面酸化物の生成反応の進み具合を変えることができるものと考えられる。薄膜表面に還元処理を施すことにより、抵抗スイッチングに必要な電圧値を低減できるという有用な結果が得られた。本研究は、ペロブスカイト型Mn酸化物薄膜を用いたバイポーラー抵抗スイッチング素子において、電気特性と磁気特性の相関関係を調べることにより、そのメモリスター応用に向けて、素子の構成材料の物性を最適化することを目的としている。平成23年度は、磁気機能を有するペロブスカイト型酸化物薄膜のドーパントの密度を系統的に変化させ、それが素子の電気特性に及ぼす影響を明らかにする作業を進めた。具体的には、電極間のキャリアドープ量(Pr/Ca元素組成比)を変調したPr1-xCaxMnO3薄膜を用いた素子を作製し、その電流-電圧特性に見られるヒステリシスがどのように変化するのかを調べた。また、電流-電圧特性の評価のみならず、電気パルス誘起抵抗変化の評価や電気化学インピーダンス測定を進めた。その結果、抵抗スイッチングは、薄膜材料そのものの抵抗変化よりもむしろ薄膜-電極界面の抵抗の変化が大きく寄与しており、その電極界面の抵抗成分はCa置換量が多いほど増大することが確認された。すなわち、電極間のキャリアドープ量(Pr/Ca元素組成比)という薄膜の物性が、薄膜材料そのものの抵抗変化のみならず、電極界面の抵抗成分にまで大きな影響を与えていることが分かった。上記の結果を踏まえ、薄膜で生じている物理化学現象に注目し、分光エリプソメトリー法による解析にも着手した。

抵抗スイッチングに伴うエリプソメトリースペクトルの変化を測定したところ、交流インピーダンス法により得られる薄膜材料そのものの抵抗変化との間に相関関係が存在することを示唆する結果が得られた。電極とPr1-xCaxMnO3(PCMO)薄膜との界面状態のみならずPCMO薄膜そのものの物性も素子の抵抗スイッチング特性に対して影響を及ぼすとの知見が得られたことから、PCMO薄膜で生じている物理化学現象に着目して、分光エリプソメトリーによる解析を進めることができた。当初の計画通り、Pr/Caの元素組成比を変えることにより系統的にドーパント密度を変えたPr1-xCaxMnO3薄膜を用いた素子を作製し、電流-電圧特性の評価のみならず、電気パルス誘起抵抗変化の評価や電気化学インピーダンス測定により、その素子の特性解析を進め、基礎データを蓄積することができた。また、薄膜で生じている物理化学現象に着目して、分光エリプソメトリーによる解析にも着手することができた。ペロブスカイト型Mn酸化物に加え、磁性金属の添加により希薄磁性半導体としての磁気機能を付与されたペロブスカイト型Ti酸化物であるCr添加SrTiO3とFe添加SrTiO3等を用いた素子にも注目し、その電気特性を比較・解析する。Pr1-xCaxMnO3薄膜を磁性金属電極で挟んだ2端子抵抗スイッチング素子を作製し、その電気特性を測定し、従来の非磁性金属を電極に用いた素子と同様の特性を示すのかどうかを確認する。具体的には、作製した素子について、電流-電圧特性、電気パルス誘起抵抗スイッチング特性、電気化学インピーダンス特性の評価を行い、非磁性金属を電極に用いた素子の特性と比較する。これにより、電極の酸化しやすさや仕事関数以外に、電極金属の磁性による影響が無いかどうかを調べる。成膜実験に必要な基板材料、高純度プロセスガスなどの購入のために使用する予定である。また、成果発表のための旅費に加えて、研究成果投稿料等にも、得られた研究成果を広く発信するためにも使用する予定である。成膜実験に必要な基板材料、高純度プロセスガスなどの消耗品の購入のために使用する予定である。その他には、成果発表のための旅費に加えて、研究成果投稿料等にも、得られた研究成果を広く発信するために使用する予定である。
NO還元酵素の構造解析と機能変換

本研究では、これまで多くの研究者により脱窒機構解明のモデル生物として研究されてきたPseudomonas aeruginosaからcb型NO還元酵素を精製し、その酵素的性質を明かにすることを試みた。グルタミン酸を炭素源とする合成培地で嫌気条件下に培養した菌体を超音波破砕し、細胞質膜を高度に精製した。NO還元酵素を可溶化するために種々の界面活性剤を検討したところ、TritonX-100でも本酵素のNO還元酵素活性を保持したまま可溶化できることを見い出したので、本酵素の精製はすべてTritonX-100存在下に行った。NO還元酵素を1%TritonX-100で可溶化後、硫安分画、イオン交換クロマトグラフィ、ゲルろ過により精製を試みた。その結果、湿重量100gの菌体から電気泳動的均一な酵素標品を約19mg得ることに成功した。本酵素は、heme b/heme c/非ヘム鉄を含むcb型酵素であり、2種類のサブユニットから構成されていた。本酵素がNO以外にO_2を還元するか検討したところ、ウマチトクロムcを電子供与体にしてO_2を4電子還元し、さらにそのKi(KCN)は約1mMであった。本研究によりcb型NO還元酵素が一般的に酸素還元能を持つことが強く示唆され、「cb型NO還元酵素の複核金属中心にはもともと酸素還元能が備わっており、非ヘム鉄から銅へ置換は本酵素の酸素に対する親和性を増す結果となり、そのことにより低濃度の酸素環境下でも機能できる酸素還元酵素が生じた。」とする新しい仮説が提案された。