hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
分子設計による自己組織化の制御とそれを利用した新規ナノ機能材料創製

本研究課題では分子の自己組織化を利用したナノ物質創製を行い、その構造と機能を明らかにすることと、構造制御、機能制御を行うことによるナノ機能材料創製を目的とした。混合LB膜の構成成分の化学構造を系統的に変化させることにより、相分離構造を制御する因子を明らかにし、ナノスケールのパターン作製技術を開発した。またパターンを利用して作製したテンプレートを利用し、新規ナノ機能材料の創製に成功した。本研究では自己組織化を利用したナノ物質創製を行い、その構造と機能を明らかにするとともに、構造制御、機能制御を行うことによる新規ナノ機能材料の設計と創製を目的とする。特に、分子設計による分子間相互作用のチューニングに注目する。自己組織化は自己集合と、散逸構造の両方の概念を含んでいる。材料作製過程においてはこれまで主に自己集合の観点が強調されてきた。分子間相互作用のチューニングもこの範疇に入る。しかし、現実には散逸構造の寄与も考慮すべきなので、LB膜作製過程における自己組織化(自己集合、散逸構造)の役割を明らかにし、自己組織化を制御する因子を抽出する。さらに自己組織化の制御による材料設計と創製を行う。具体的にはLB膜という二次元系において相分離を利用し、二次元パターンを作製する。このパターンを基にして鋳型を作製し、新規ナノ機能材料の創製を行う。本研究では分子の自己組織化を利用したボトムアップ法を用いたナノ物質創製を行い、その構造と機能を明らかにすることと、構造制御、機能制御を行うことによるナノ機能材料創製を目的とした。ナノ構造の作製のためにLB膜における相分離を利用した。これまでフッ化炭素鎖を有する両親媒性分子と長鎖脂肪酸からなる混合LB膜の相分離構造に関する検討が行われてきており、マイクロメートルサイズの円形ドメインの形成が報告されている。そこで、ナノメートルサイズの相分離構造を作製するために、混合の自由エネルギー変化が正で、かつその値が小さい系の実現を図った。部分的にフッ化炭素鎖が導入された疎水基を有するハイブリッドカルボン酸を系統的に合成し、長鎖脂肪酸との混合LB膜を作製したところ、混合する二種類のカルボン酸の構造と成膜条件の調整により、ナノワイヤの形成に成功した。二次元の相分離が起こり片方の分子がドメイン構造を形成する時、そのドメイン形状とサイズはドメイン境界の線張力と双極子-双極子相互作用という二つの競合する相互作用により決定される。前者はドメイン境界の長さの総和を小さくしようとする効果を持つため大きな円形ドメインの形成を有利とする。後者は分子間距離を大きくしようとする効果を持つため、ドメインは小さく、細長くなる。分子間相互作用が線張力に与える効果を考慮することにより、本研究におけるナノ構造の形成を説明することができた。さらにテンプレート作製のためには、混合する成分の一つとしてシランカップリング剤を用いる必要がある。予備的な検討段階ではあるが、この系においてもナノ構造の形成が認められた。まずフッ化炭素部分と炭化水素部分を併せ持つ新規の両親媒性シランカップリング剤を系統的に合成し、その成膜挙動を検討したところ、フッ化炭素部分が8以上であれば水面上で単分子膜を形成することがわかった。そこで種々の長さの長鎖脂肪酸との混合LB膜を作製した。長鎖脂肪酸のアルキル基の長さが小さい場合はマイクロメートルスケールの円形ドメインを形成したが、短い長鎖脂肪酸を用いると長鎖脂肪酸がナノワイヤ型のドメインを形成することがわかった。このことはシランカップリング剤と長鎖脂肪酸との混合LB膜において、ドメインの形状とサイズはドメイン境界の線張力と双極子-双極子相互作用という二つの競合する相互作用により決定されることを示している。分子間相互作用が線張力に与える効果を考慮することにより、ナノ構造の形成を説明することができた。また、前年度の研究成果に基づき、脂肪酸とハイブリッドカルボン酸に加えて両親媒性シランカップリング剤を含む3成分混合LB膜の構造を検討した。この3成分混合LB膜においてもナノ構造を形成する系を見つけることが可能であり、その系においては、脂肪酸とハイブリッドカルボン酸の組み合わせがナノ構造を与える場合に限られることがわかった。この系においては、混合LB膜を基に鋳型作成が可能であり、J会合体を形成する色素を導入することができた。まず平成19年度に系統的に合成したフッ化炭素部分と炭化水素部分を併せ持つ新規の両親媒性シランカップリング剤と種々の長さの長鎖脂肪酸との混合LB膜を作製したところ、長鎖脂肪酸のアルキル基の長さに依存して、マイクロメートルスケールの円盤状ドメインあるいはナノワイヤ型のドメインを形成した。

特に数十nmの幅のナノワイヤの形成が見られ、分子間相互作用の調整によりドメインサイズの制御が可能であることが分かった。また、脂肪酸、ハイブリッドカルボン酸、両親媒性シランカップリング剤からなる3成分混合LB膜の相分離構造を検討した。この3成分混合LB膜においてもナノ構造を形成する系を見つけることが可能であった。この系においては、混合LB膜を加熱処理、溶媒処理することにより、鋳型作製が可能であった。そこで鋳型に官能基を有するシランカップリング剤を液相吸着し、その官能基と金微粒子との相互作用を利用して、鋳型に金微粒子を整列させることができた。さらに、金微粒子を触媒として、銅の無電解メッキを行い、銅ナノワイヤの作製に成功した。作製したナノ構造体の構造をオージェ電子分光法、走査型オージェ電子マッピング、原子間力顕微鏡等を用いて明らかにした。本研究では分子の自己組織化を利用したボトムアップ法を用いたナノ物質創製を行い、その構造と機能を明らかにすることと、構造制御、機能制御を行うことによるナノ機能材料創製を目的とした。まず研究室で系統的に合成したフッ化炭素部分と炭化水素部分を併せ持つ新規の両親媒性シランカップリング剤と種々の長さの長鎖脂肪酸との混合LB膜を作製した。この系で線張力を化学的に調整することにより、相分離構造を制御することが可能であることを明らかにした。次に相分離構造に対する散逸構造の役割を解明するために、水面上に分子を展開してから圧縮するまでの経過時間を変化させ、LB膜を作製したところ、相分離構造が経過時間に強く依存することが分かった。このことは水面上に分子を展開した後、圧縮までの間に分子の集合状態が変化することを示している。この3成分混合LB膜においても分子間相互作用の制御によりマイクロメートルからナノメートルスケールの相分離構造を制御できることが明らかとなった。この系において、混合LB膜を加熱処理、溶媒処理することにより、鋳型を作製した。この鋳型に色素を液相吸着することにより、色素からなる二次元パターンを作製することができた。このようにパターン化された色素はバルクの薄膜中とは電子状態が異なり、そのため光学特性が異なることがわかった。
扁桃体における痛覚関連情動の形成メカニズムと情動の神経因性疼痛に対する影響

扁桃体が司る恐怖や不安といった感情に最も直接的に作用する感覚は、痛覚である。痛覚が惹起する不快な情動記憶は、末梢神経の機能障害が原因である神経因性疼痛を増強するものであり、人間の患者の場合にも臨床的に問題となる。しかし、痛覚がどのように扁桃体で情動記憶として蓄えられ、それがどのように神経因性疼痛に影響をおよぼしているのかについては、研究が進んでいない。本研究では、ラットの第5腰椎神経を結紮することによって神経因性疼痛を引き起こし、扁桃体の中心核外側部のシナプス変化を観察した。視床や大脳皮質を経由する痛覚情報が基底外側核から中心核外側部に投射するシナプスおよび脳幹の外側結合腕傍核から直接、中心核外側部に投射するシナプスの両方で、シナプス面積の増大とAMPA受容体密度の上昇が起こっていることを見出した。また、基底外側核から中心核外側部に投射するシナプスは主に神経細胞の棘突起上に形成されているのに対し、外側結合腕傍核から中心核外側部に投射するシナプスは主に樹状突起上に形成されていることが分かった。また外側結合腕傍核からの投射はより近位にシナプスを形成していた。外側結合腕傍核からのシナプスの変化は、痛覚が消失した後も持続する。このような形態観察とは別に行動実験を行い、これらのラットでは不安行動が亢進していることを見出した。現在、シナプスの形態変化が神経因性疼痛が引き起こす不安行動にどのように影響するのか、これらの情動記憶を抑制する薬物の効果はどうか、などを検証中である。扁桃核外側核は神経因性疼痛に関係する情動記憶の形成に重要な役割を持っている。本研究ではまず痛みと情動の変化を分離して検出するための行動実験をデザインし、痛み記憶と情動の記憶のそれぞれに関与する外側核の微細形態変化および電気生理的変化を捉えることを第一の目的としている。本年度は、von Freyfilamenttestを神経因性疼痛の指標に、針を敷き詰めた床と通常の床を用いたconditionedplace preferenceを情動の指標にすることによって、これらを分けることができた。また、神経因性疼痛の記憶を形成した後、傍小脳脚核から入力してくる扁桃核外側核内のシナプスの大きさが増大していることを明らかにした。扁桃体は、脳の中でも情動の発現に重要で恐怖や不安といった感情に最も直接的に作用する感覚は、痛覚である。このような情動は、神経因性疼痛を増強するものだが、痛覚がどのように扁桃体で情動記憶として蓄えられ、それがどのように神経因性疼痛に影響をおよぼしているのかについては、不明である。現在、神経因性疼痛を末梢神経の障害によって引き起こすことによって、中心核神経細胞のAMPA受容体を介するシナプス反応の増大が起こることが知られている。そこで、本研究では扁桃体中心核のどこでAMPA受容体あるいはシナプスが変化しているのかを解明する。L5神経の結擦を行うことによって、神経因性疼痛と痛覚関連情動を引き起こした。これによる扁桃体中心核での形態学的シナプス変化を電子顕微鏡で検索したところ、傍小脳脚核から直接投射するシナプスでは手術後7日でシナプス面積の有意な増大が見られた。またこのシナプスはほとんどの場合、樹状突起部にシナプスを形成し、棘突起上のシナプスは10%程度しかなかった。そこで中心核の樹状突起上のシナプスのAMPA受容体密度を調べたところ、これも有意に増加していた。次に視床や大脳皮質を介して投射する基底外側核からのシナプスを調べたところ、80%以上が棘突起上にシナプスを作っていることがわかった。この種のシナプスについては現在、大きさやAMPA受容体密度について検索を進めているところである。以上のような形態学的変化が神経因性疼痛や痛覚関連情動とどのように相関しているかを調べるために、alodyniaの検索を行ったところ、手術後7日目には強いalodyniaが認められた。痛覚関連情動に関しては、圧刺激に対する超音波発声や針先刺激床に対する嫌悪応答の変化などを現在検索中である。来年度の研究期間終了時までにはこれらのデータをまとめ、論文として投稿する予定である。

また外側結合腕傍核からの投射はより近位にシナプスを形成していた。外側結合腕傍核からのシナプスの変化は、痛覚が消失した後も持続する。このような形態観察とは別に行動実験を行い、これらのラットでは不安行動が亢進していることを見出した。現在、シナプスの形態変化が神経因性疼痛が引き起こす不安行動にどのように影響するのか、これらの情動記憶を抑制する薬物の効果はどうか、などを検証中である。
口内法ディジタルX線規格撮影装置の開発と臨床応用

観察者ごとにサブトラクション画像を作成し評価した場合にその評価に違いがあるのかについての検討:観察者にEmagoソフトを用いてサブトラクション像を作成してもらい、その画像から骨変化の検出能について評価してもらい、サブトラクション法を用いて評価する場合に、観察者による違いがあるのかについて検討した。撮影対象にはヒト屍体上顎骨1体を用いた。ディジタル検出器はShick社製CDRを用いた。幾何学的な位置関係が可及的に同じになるように撮影をおこなった。骨変化は重さ9.4mg-84.4mgの骨チップ8つを頬側に設置して付与した。撮影は骨チップのないものとあるものとでおのおの8回行った。これらの画像に対して2名の観察者にEmagoソフトを用いてサブトラクション像を作成してもらい、その画像から骨変化の有無を評価させた。画像評価は1週間以上の間をあけて2回行った。正確度の平均は0.92、評価の一致率を見たKappa値は0.79であった。ダイレクトディジタルセンサー(イメージングプレート)についての検討:さらに、ディジタル検出器として、CCD以外にイメージングプレートがある。これを検出器に用いた場合についても検討を行った。フィルムと比較して骨欠損の検出能に差が認められるかについて検討を行った。ダイレクトディジタル装置にはSidex社製Digoraを用いた。インプラント周囲に骨欠損を作成して、その検出能を見たところ、フィルムの正確度は0.61、Digoraの正確度は0.72であった。齲蝕の検出能についての検討:また、他のCCDセンサーとして最近開発されたRVGUiセンサーについても検討を行った。齲蝕の検出能について、Insightフィルムと比較したところ、ROC解析の結果フィルムと同等の検出能を示すことがわかった。
自然結晶面の転写を利用した半導体単結晶薄膜のエピタキシャル成長法に関する研究

エピタキシャル成長の基本原理を考えると、不活性に近いアモルファス状態である基板表面に、成長させたい結晶の望みの結晶軸の周期場を何らかの方法で転写できて、その上にこれに習って結晶成長が進行すれば、全く結晶系の異なる材料の基板上に所望の単結晶が成長するグラフォエピタキシ-が可能となると考えられる。本研究はこの現象を利用して、大面積で望みの厚さ、結晶面を持つ半導体単結晶薄膜を成長させる技術を確立し、太陽電池など大面積を必要とする半導体デバイスへの応用の可能性を探る事を目標にしている。平成2年度では、これまで行ってきたArレ-ザ-による再結晶化の成長速度の改善に向けて、赤外線導入加熱装置を検討し整備を行うとともに、Siのグラフォエピタキシ-を試みた。その結果、Geに比べてSiの反応性が高く大面積単結晶成長が難しいことが判明し、Geを用いる研究を先行して行うこととした。また、これまで基板作製法として採用してきたSi(100)基板をアルカリ溶液中で選択エッチングを行いこれを酸化したものおよびNiメッキを用いて転写した場合には、表面形状のわずかなズレににより、成長した半導体結晶には結晶粒界が発生し、大面積単結晶基板とはならなかった。平成3年度では、この全面ピラミッド状のグラフォエピタキシ-基板に変えて、基板の一部のみピラミッド化した基板を提案し、Si(100)基板を使用して作製を試みたところ、全面エッチングに比べ反応が速く、良好な表面構造が得られることが分かった。これを再度酸化し、W、Al、Geの基に膜を堆積して、赤外線加熱装置を用いて結晶化を行った。その結果、フラットな基板上のGe膜は、当初の予測通り(111)方位に優先配向しグラフォエピタキシ-条件を満足したが、ピラミッド表面での(100)配向は観測できなかった。成長膜を詳細に調べた結度、Ge膜の密度が低く結晶化温度が適当でなかったことがわかり600°C程度まで短時間に加熱する必要があることが示唆された。エピタキシャル成長の基本原理を考えると、不活性に近いアモルファス状態である基板表面に、成長させたい結晶の望みの結晶軸の周期場を何らかの方法で転写できて、その上にこれに習って結晶成長が進行すれば、全く結晶系の異なる材料の基板上に所望の単結晶が成長するグラフオエピタキシ-が可能となると考えられる。本研究はこの現象を利用して、大面積で望みの厚さ、結晶面を持Siの単結晶薄膜を成長させる技術を確立し、大面積の半導体基板を作製して太陽電池用半導体基板としての実用化への課題を探ることを目標としている。平成2年度では、当初計画通り赤外線導入加熱装置を購入し、既設の高真空装置に設置した。現在、装置の立ち上げが終了し、これを用いてシリコンと各種金属との合金の溶融再結晶膜の結晶学的評価および結晶粒の形状の分析を行った。得られたデ-タを分析した結果、シリコンとの合金を作る際、シリコンの化学的活性度が非常に高いため、特に酸素との化合を避けるため、金属の蒸着および再結晶化プロセスは超高真空で行う事が必須である事が分かった。この点は、これまでのゲルマニウムの再結晶化とは大変異なる点であり、既存の超高真空蒸着装置の仕様変更を余儀なくされている。

またグラフォエピタキシ-効果が十分引き出されるためには、成長する物質が本来持つ結晶の癖、すなわち結晶の優先配向性を十分に活用する必要があるが、基板との濡れ性がこの優先配向性の再現性に大きな影響を持つ事が見いだされ、当初目指した最適な共晶金属を見いだすことと共に、最適な濡れ性制御膜を開発することがさらに重要であることが分かった。平成3年度では、この反省を基に系統的な実験を行い、シリコンのグラフォエピタキシ-成長の最適条件を決定する実験を進める予定である。エピタキシヤル成長の基本原理を考えると、不活性に近いアモルファス状態である基板表面に、成長させたい結晶の望みの結晶軸の周期場を何らかの方法で転写できて、その上にこれに習って結晶成長が進行すれば、全く結晶系の異なる材料の基板上に所望の単結晶が成長するグラフオエピタキシ-が可能となると考えられる。本研究はこの現象を利用して、大面積で望みの厚さ、結晶面を持つSiの単結晶薄膜を成長させる技術を確立し、大面積の半導体基板を作製して太陽電池用半導体基板としての実用化への課題を探る事を目標にしている。これまでのグラフォエピタキシ-基板は、Si(100)基板をアルカリ溶液中で選択エッチングを行い、これを酸化したものおよびNiメッキを用いて転写したものを使用してきたが、表面形状のわずかなズレにより、成長した半導体結晶には結晶粒界が発生し、大面積単結晶基板とはならなかった。平成3年度では、この全面ピラミッド状のグラフォエピタキシ-基板に変えて、基板の一部のみピラミッド化した基板を提案し、その作製条件の確立を行うとともに、Geのグラフォエピタキシ-成長を試みた。表面を酸化膜で被ったSi(100)基板を用い、フォトリソグラフィにより一部酸化膜を取り除いた状態でヒドラジン系エッチャントでピラミッド化した。全面エッチングに比べ反応が速く、液の撹拌も必要なかった。約10分の反応時間で510μmのピラミッド状表面が得られた。これを再度酸化し、W、Al、Geの順に膜を堆積して、本補助金で購入した赤外線導入加熱装置を用いて結晶化を行った。その結果、フラットな基板上のGe膜は、当初の予測通り(111)方位に優先配向しグラフォエピタキシ-条件を満足したが、ピラミッド表面での(100)配向は観測できなかった。成長膜を詳細に調べた結果、GE膜の密度が低く結晶化温度がArレ-ザ-による場合に比べ低すぎたことがわかり、600°C程度まで短時間に加熱する必要があることが示唆された。
抗癌剤の早期アクセスに資する条件付き承認制度の運用方法の検討

条件付き承認を含む抗癌剤の薬事承認及び市販後の情報収集のあり方が本研究のテーマであり、2018年度は海外規制当局や海外の研究者との情報交換を行った成果を2つの重要な論文としてとりまとめることができた。さらに、癌領域の再生医療等製品の開発及びバイオシミラーの開発について国内の状況と薬事規制を情報収集した成果を筆頭著者として各々Clinical Therapeutics誌とOncologist誌に掲載することができた。研究実績の概要に記載したとおり、筆頭著者としての論文の掲載及び海外規制当局、海外研究者と共同執筆した論文の掲載を成果として実現できたため。抗癌剤、再生医療等製品について条件付き承認される品目が国内でも着実に増えていく傾向にあると想定されることから、承認事例についての解析を継続していく。2018年度に予定していた海外学会参加を2019年度に変更したため。本件に伴う研究計画の遅延は生じていない。
ポルフィリンナノリボンの創製と物性評価

新型原子層物質の開拓を目的に、三重縮環コロール二量体の研究を精力的に行い、そのラジカル性に関する重要な知見を得た。三重縮環コロール二量体は、対応するメゾメゾ結合二量体から合成されるが、その金属錯体は酸化反応が進行しないことがわかった。また、弱い酸化剤を作用させるとまず最初にコロールの内部NHが酸化されて2NH型コロール二量体のジラジカルとなり、その後空気下で加熱するとラジカルカップリングが起こり三重縮環体が得られることがわかった。三重縮環体を還元したのちにガリウム錯化を行うことで対面型の酸素架橋ダイマー構造となることがわかり、その構造をX線結晶構造解析により明らかにした。ここで、コロールに内在するラジカル性は、三重縮環二量体では大きなスピン交換相互作用により閉殻系になっているが、この対面型二量体ではコロールが大きく湾曲し、スピン交換相互作用が弱まりわずかにジラジカル性が発現していることがわかった。これは、分子が構造湾曲によりジラジカル性を発現した興味深い例である。電子共鳴スペクトル、吸収スペクトルや電気化学測定の結果からも、この分子が開殻性を有していることを示していた。また、温度可変磁化率測定の結果、一重項基底のジラジカル分子であることが確かめられた。比較のため、湾曲のない三重縮環コロール二量体ガリウム錯体や、対面型酸素架橋コロールダイマーケイ素錯体を合成したが、これらの化合物ではラジカル性は見られなかった。ポルフィリン系原子層の金属基盤上合成では分子デザインと反応条件による反応の差異を調べた。AFMにより数個のポルフィリンが結合した様子を観察することができた。29年度が最終年度であるため、記入しない。金属基盤上でのアルキル置換ポルフィリンの脱水素化反応では、アルキル基の融合が見られるのみで、目的とするナノリボンは得られなかった。9-ブロモアントラセン置換ポルフィリンでは、アントラセンーポルフィリンハイブリッド二量体の構造が確認できたが、それに加えて、五員環と七員環構造が縮合したような、目的とは直交した方向への縮合二量体が見出された。これは全く予想外の生成物であり、グラフェンの伸長におけるエッジ効果を示す例としても興味深い。前駆体の9-ブロモアントラセン置換ポルフィリンの種々の金属錯体の合成にも成功したため、錯体の構造の違いに伴う脱水素化反応の選択性の違いを調査する準備も整った。また、新型原子層の候補として、環縮小ポルフィリンであるコロールの開拓も進めた。メゾーメゾ結合コロール二量体の酸化的縮環反応により、コロールテープを合成した。コロールテープ合成では、無金属体を低濃度で酸化させる手法が有効であることがわかったが、コバルト・ガリウム・銀・鉄・銅といった金属錯体に変換してからの酸化反応では合成できなかった。一度コロールテープを合成したら、亜鉛・銅錯体の合成が可能であった。また、コロールテープは二電子還元が可能で、水素化ホウ素ナトリウムによる還元で、18パイ芳香族性が回復した還元型コロールテープに変換ができた。この還元型は空気中で速やかに酸化されてしまうが、酸化される前に三塩化ガリウムを反応させることでガリウム錯体を合成できた。X線結晶構造解析の結果から、このガリウム錯体はガリウムー酸素ーガリウム結合をもつ対面型二量体であることがわかり、またESRや磁化率測定の結果からこの分子はシングレットジラジカル性があることが明らかになった。同様の対面型二量体は、新しく合成したコロールケイ素錯体からも合成が可能であることがわかった。ポルフィリンナノリボンの創製を目指し、金属基盤上での脱水素縮合反応をおこなった。原子層の種となるポルフィリン前駆体を種々検討したところ、アントラセン置換ポルフィリン前駆体からの合成において、当初予定していたアントラセン同士の縮合だけでなく、アントラセンとポルフィリンが縮合したような二次元層状物質が確認された。今後ポルフィリン環内の金属による効果や、周辺置換基の微調整によりこの二次元層状物質の効率的合成に期待できる。また、新型原子層としてコロールテープを開拓した。コロールテープのガリウム錯体において、ガリウムー酸素結合を用いた対面型二量体が、著しく湾曲した構造を有し、その湾曲構造に伴ってシングレットジラジカル性が発現することが明らかとなった。このように、当初期待していた現象とは異なる現象が次々と見出され、それらの結果を解明するためのデータも集まっているが、一方で当初目的であるポルフィリンナノリボンの創製に向けてのブレークスルーはまだ見出せていない。

ここで、コロールに内在するラジカル性は、三重縮環二量体では大きなスピン交換相互作用により閉殻系になっているが、この対面型二量体ではコロールが大きく湾曲し、スピン交換相互作用が弱まりわずかにジラジカル性が発現していることがわかった。これは、分子が構造湾曲によりジラジカル性を発現した興味深い例である。電子共鳴スペクトル、吸収スペクトルや電気化学測定の結果からも、この分子が開殻性を有していることを示していた。また、温度可変磁化率測定の結果、一重項基底のジラジカル分子であることが確かめられた。比較のため、湾曲のない三重縮環コロール二量体ガリウム錯体や、対面型酸素架橋コロールダイマーケイ素錯体を合成したが、これらの化合物ではラジカル性は見られなかった。ポルフィリン系原子層の金属基盤上合成では分子デザインと反応条件による反応の差異を調べた。AFMにより数個のポルフィリンが結合した様子を観察することができた。予想外の結果が得られた新規ポルフィリンナノリボンおよび対面型コロール二量体の研究を進める。ナノリボン合成では、ポルフィリンの中心金属や置換基の効果を調べ、新型原子層の合成条件を調べると同時に、より長いナノリボンが合成可能な前駆体モチーフと反応条件を調査する。ポルフィリンに限らず、同手法を用いたグラフェンナノリボン類の合成にも挑戦する。対面型コロール二量体の物性を、詳細な磁化率測定やESR測定、分子軌道計算によって解明する。現時点ではシングレットジラジカル性が、分子の湾曲によって発現していると考えており、今後湾曲のないモデル分子を合成して物性を比較したり、分子に対して構造変化を促すようなマクロな力を与えてラジカル性の発現が示唆されるスペクトル変化が見られないかを検討する。新しく合成したコロールケイ素錯体についても、ケイ素上の化学反応性を調査したり、対面型二量体の光物性を詳細に調べる。29年度が最終年度であるため、記入しない。
慢性骨髄性白血病における低酸素骨髄ニッチ環境由来治療抵抗性の克服

低酸素環境における慢性骨髄性白血病(CML)細胞の薬剤耐性メカニズムと解糖系依存、ならびに低酸素下での薬剤耐性克服における分子標的としての解糖系解毒酵素Glyoxalase-I阻害の重要性がin vitro、in vivoで明らかになった。慢性骨髄性白血病(CML)はBcr-Ablチロシンキナーゼの異常活性が病因であり,Bcr-Ablチロシンキナーゼ阻害剤が第一選択治療薬である。しかし,これらの治療によっても完全なCML細胞の根絶はいまだに困難であり,薬剤抵抗性メカニズムとその克服法の解明は喫緊の課題である。CML(幹)細胞は生体内では骨髄ニッチに存在し,各種の細胞ストレスから庇護されつつ,自己複製と分化・増殖を維持しているが,骨髄ニッチ領域は他の領域と比べ解剖学的に低酸素濃度状態にあると想定されている。CML(幹)細胞や骨髄ストローマ細胞の細胞形質,それらの接着能や遊走能,ケモカインの産生や分泌などに関わる各種の細胞内シグナル伝達が低酸素状態による特有の制御を受けている可能性が考えられ,Bcr-Ablチロシンキナーゼ阻害剤など治療薬に対する抵抗性獲得との関連も推測される。そこで,われわれは低酸素のCML細胞の形質や治療反応性に与える影響を検討した。平成19年度の研究により,マウスに移植されたヒト由来CML細胞は,マウス骨髄内にびまん性に浸潤し,実際に酸素濃度1%以下の極めて低酸素状態で増殖していること,in vitro低酸素培養系においてはCML細胞は,解糖系でのエネルギー産生により依存した状態で生存,増殖していること,Glyoxalase-Iなどの解毒酵素活性亢進によって解糖系毒性を回避し低酸素環境に適応していることが明らかになった。また,重要なことに低酸素状態でCML細胞はBcr-Ab1チロシンキナーゼ活性への依存性が低下していること,低酸素適応CML細胞株は親株(定常酸素濃度下)に比較してBcr-Abl阻害剤など治療薬に対して抵抗性となることが明らかになった。骨髄低酸素状態のCML治療への影響を明確にした研究はこれまでになく,今後の分子標的治療開発に向け,極めて重要な知見を得たものと考える。慢性骨髄性白血病(CML)はBcr-Ab1チロシンキナーセの異常浩性が病因であり、Bcr-Ab1チロシンキナーゼ阻害剤が第一選択治療薬である。しかし、これらの治療によっても完全なCML細胞の根絶は困難であり、薬剤抵抗性メカニズムとその克服法の解明は喫緊の課題である。CML(幹)細胞は生体内では骨髄ニッチに存在し、各種の細胞ストレスから庇護されつつ、自己複製と分化・増殖を維持しているが、骨髄ニッチ領域は他の領域と比べ解剖学的に低酸素濃度状態にあると想定されている。CML(幹)細胞や骨髄ストローマ細胞の細胞形質、それらの接着能や遊走能、ケモカインの産生や分泌などに関わる各種の細胞内シグナル伝達が低酸素状態による特有の制御を受けている可能性が考えられ、Bcr-Ablチロシンキナーゼ阻害剤など治療薬に対する抵抗性獲得との関連も推測される.われわれは低酸素のCML細胞の形質や治療反応性に与える影響を検討した.平成19年度の研究により,マウスに移植されたヒト由来CML細胞は、マウス骨髄内にびまん性に浸潤し,実際に酸素濃度1%以下の極めて低酸素状態で増殖していること、in vitro低酸素培養系においてCML細胞は解糖系でのエネルギー産生により依存した状態で生存・増殖していること.Glvoxalase-1などの解毒酵素活性亢進によって解糖系毒性を回避し低酸素環境に適応していることが明らかになった。重要なことに低酸素状態でCML細胞はBcr-Ablチロシンキナーゼ活性への依存性が低下しており、低酸素適応CML細胞株は親株(定常酸素濃度)に比較してBcr-Ab1阻害剤など治療薬に対して抵抗性となることが明らかになった。一方、平成20年度の研究により低酸素耐性株はGlyoxalase-I阻害剤に対して高感受性であり、in vivoでも有効性が確認された。骨髄低酸素状態のCML治療への影響を明確にした研究はこれまでになく、今後の分子標的治療開発に向け、極めて重要な知見を得たものと考える。
GaFeO3型酸化物薄膜を基にした室温マルチフェロイック材料の探索

大きな電気磁気効果を示すマルチフェロイック材料は基礎研究のみならず、省電力デバイスなどの応用の観点からも重要である。しかし現在、室温動作可能なマルチフェロイック材料は非常に限られており、新たな材料開発が求められてた。本研究では室温で強誘電性とフェリ磁性を示すGaFeO3型酸化物薄膜に注目し、室温での大きな電気磁気効果発現と室温マルチフェロイック材料創出を目指した。GaFeO3型薄膜はリーク電流が大きいという課題があったが、申請者はSc置換によりリーク電流の大幅に減少することを見出し、良質な強誘電ヒステリシスを得ることに成功した。また元素置換による室温での幅広い磁気特性制御にも成功した。室温で大きな電気磁気効果を示すマルチフェロイック材料は基礎研究のみならず、省電力デバイスなどの応用の観点からも重要である。しかし現在、室温動作可能なマルチフェロイック材料は非常に限られており、新たな材料開発が求められている。本研究では室温で強誘電性とフェリ磁性を示すGaFeO3型酸化物薄膜に注目し、室温での大きな電気磁気効果発現と室温マルチフェロイック材料創出を目指す。本年度は以下の2つの結果を得た。(1)元素置換によるGaFeO3薄膜の特性制御パルスレーザー堆積(PLD)法によりGa量の異なるGaxFe2-xO3薄膜を作製し、その磁気特性、及び強誘電特性を調べた。その結果、Ga量x = 0-0.5の範囲ではGa量増大に伴い飽和磁化が増大し、保磁力が減少することが明らかになった。一方、x = 0.5-1の範囲ではGa量増大に伴い飽和磁化が減少し、保磁力は一定の値を示すことを見出した。これらの結果はGa量、そしてGaの置換サイトが物性制御に非常に重要であることを示している。さらに強誘電性を調べたところ、Ga量増加に伴い抗電界が減少することが明らかになった。また、Ga量を制御し磁気相転移温度を室温付近にすることで、磁気誘電効果が増大する結果を得ることに成功した。(2)GaFeO3薄膜中のドメイン制御と構造解析GaFeO3は磁気特性・誘電特性に大きな異方性を持つため、薄膜の配向方向の制御は重要である。本研究ではPLD法により様々な基板上にGaFeO3薄膜を作製し、その結晶配向と磁気・誘電特性を調べた。その結果、基板を変えることで4種類もの結晶配向を得ることに成功した。また、配向により面内磁気異方性定数やリーク電流密度などが大きく変化することが明らかになった。そこで本研究では室温で強誘電性とフェリ磁性を示すGaFeO3型酸化物薄膜に注目し、室温での大きな電気磁気効果発現と室温マルチフェロイック材料創出を目指した。GaFeO3型酸化物薄膜はリーク電流が大きいという課題があったが、申請者はこれを解決するためにSc置換を行った。その結果、GaFeO3型酸化物薄膜のリーク電流の大幅に減少と、それに伴いリーク電流成分の少ない強誘電ヒステリシスループを得ることに成功した。一方、磁気特性も元素置換により幅広く制御できることを見出した。(保磁力= 1-8 kOe、飽和磁化= 0.2-0.6 μB/f.u. at 300 K)。これらの磁気特性パラメータの値はBiFeO3マルチフェロイック材料とは大きく異なる。また元素置換により磁気転移点を制御することも可能であり、磁気転移温度を室温に近づけることで、室温付近での大きな磁気誘電効果を得ることに成功した。さらに、Fe3+サイトに磁性元素であるCr3+を置換しても、GaFeO3型酸化物の強誘電特性があまり変化しないことを見出した。

これは従来のGaFeO3型酸化物の分極反転メカニズムと相反する挙動であり、真の分極反転メカニズムの解明に繋がる結果を得た。大きな電気磁気効果を示すマルチフェロイック材料は基礎研究のみならず、省電力デバイスなどの応用の観点からも重要である。しかし現在、室温動作可能なマルチフェロイック材料は非常に限られており、新たな材料開発が求められてた。本研究では室温で強誘電性とフェリ磁性を示すGaFeO3型酸化物薄膜に注目し、室温での大きな電気磁気効果発現と室温マルチフェロイック材料創出を目指した。GaFeO3型薄膜はリーク電流が大きいという課題があったが、申請者はSc置換によりリーク電流の大幅に減少することを見出し、良質な強誘電ヒステリシスを得ることに成功した。また元素置換による室温での幅広い磁気特性制御にも成功した。高い電気磁気効果や新奇デバイス創出を狙う上で、強誘電性の向上と磁気特性制御は非常に重要である。GFO型酸化物(MxFe2-xO3)では置換元素の種類を変えることで物性を幅広く制御することが出来る。これは元素種によって置換サイトが異なることに由来しており、Aサイト置換(Ga3+、Al3+)では結晶構造安定化や磁化増大、CDサイト置換(In3+、Sc3+)では強誘電性の向上が得られる。しかし、単一元素置換では強誘電性向上と磁気特性制御の両立は難しく、新たな材料設計指針が必要である。今後の研究では複数元素種を共添加し、元素置換サイトをより詳細に設計することで、良質な強誘電性とフェリ磁性を併せ持つ室温マルチフェロイック材料を創出する。これらの系統的な調査により、GFO型薄膜の物性拡張とこの分野で基礎となる材料の確立を進める。29年度が最終年度であるため、記入しない。セラミックス29年度が最終年度であるため、記入しない。
ヘリコン波プラズマ源を使用した球状トカマク燃料入射器の試作

2. TST-M内部に3ターンのインダクションコイルを上下に設置した実験ではプラズマ生成に多大の効果がみられ、通常名の運転モードに取り入れられた。3.真空窓を介して、2.45GH、5kWの高周波を入れると、プラズマ放電時間が伸び、その有効性が確認された。球状トカマクTST-Mの真空容静内に上下それぞれ3ターンのコイル(以下インダクションコイルと呼ぶ。)を設置し、実験を行った。このコイルの設置目的は、1)インダクションコイルで予傭電離を行い、オーミックコイルのフラックススィングを稼ぐ。2)インダクションコイルのフラックススィングに依ってプラズマを加熱する。3)インダクションコイルをダイバータコイルとして使用し、ダイバータ配位を形成する。等である、ピーク電流値は、40kAから55kAに増大し、放電時間も6msに達している。インダクションコイルのない場合には、1msから2.5msまでは、逆向きにプラズマ電流が流れている。インダクションコイルに通電した場合、特にインダクションコイル近傍でも可視光が強く光っていることがわかる。このことから、インダクションコイルに通電するごとでコイルの周りにプラズマが形成されていることがわかる。ヘリコン波による高密度プラズマ入射器を東京大学大学院理学系研究科物理学専攻に設置されている球状トカマクTokyo Spherical Tokamak(TST-M)につけ、TSTの性能に与える効果を調べることが研究目的である。その第一歩としてTST-Mの内部にアンテナを設置し、8MHz、10KWの高周波発振器に自作したマツチングボックスを介してつなげた。注入するガス圧をパラメータとして、プラズマ・フォーメーションの実験を行った。(2)TST-M内部に3ターンのインダクションコイルを上下に配置した実験ではプラズマ生成に多大の効果がみられ,通常のオペレーションとして取り入れられた。(3)真空窓を介して2.45GHz,5kwの高周波を入れるとプラズマ放電時間が伸び,その有効性が確認された。
ハンドル図式を用いた低次元多様体の研究

本研究では、微分構造の局所化(プラグやコルク)によるツイストによってどのように微分構造が変化するかについての研究を行なった。結果、結び目手術によって得られるプラグとその応用を得た。また有限位数Steinコルクの構成も行なった。またのちの研究で、このコルクは既約な性質ももっていることがわかった。また、無限位数コルクが改変する微分構造にはある制約があることがわかった。また、スライスリボン予想に関する研究では、スライスリボン予想とハンドル図式の間に深い関係性が存在することが明確になり、当予想の困難な部分をあるハンドルの操作の困難さとして言い換えることに成功した。スライス結び目からある平面上のグラフを取りだすことができるが、そのグラフがもつ結び目的性質をとりだす研究を進めた。まず、リボン結び目に制限することで、そのグラフ集合(特異点集合)をまず定義し、その集合が結び目のアレクサンダー多項式を決定することを示した。またその決定公式を得た。問題として、同じ特異集合をもつ結び目は無数に存在し、それらを区別する必要がある。そのヴァリエーションをフレアホモロジーの観点から考察を行った。今後この方向性で研究を深める計画である。スライスリボン予想に関する幾何学的側面として、結び目の全曲率についての情報を収集した。3次元のホモロジー球面をバウンドする負定値偶形式4次元多様体に関するある不変量を定義し、その値が決定できるホモロジー球面を多く探した。この不変量は4次元多様体の有名予想である11/8予想に関わる不変量であり、今後発展させる必要がある。この結果を論文にし、提出した。また研究集会においても発表した。レンズ空間結び目のアレクサンダー多項式に関する研究を行った。これまで、そのような結び目のアレクサンダー多項式に関する制限として、第2項までは存在したが、この研究により4項目までの制限を得ることができた。この制限はレンズ空間内のある1橋結び目にも同じようにもつことを示した。この結果を論文としてまとめ、提出し、国内の集会において発表をした。国内のハンドルを扱う研究者を集めて月一のペースでセミナー(ハンドルセミナー)を行い多くの議論を行った。また3月に微分トポロジーに関係する集会を開き、国内の多くの研究者が集まり、微分トポロジーに関する意見交換を行った。学会講演を行った。スライスリボン予想に関する論文の執筆を進めた.スライスリボン予想は3次元球面内の結び目で、4次元球体上で円盤を張る結び目(スライス結び目)がリボン結び目という、リボンを3次元球面にはめ込んだものとして実現できるか?という問題である.今年は、任意のスライス円盤から始め、ハンドルの変形とある特殊な正則イソトピーの列によって、ハンドルを単純化し、ホップリンクの形にまで変形できることを示した.これにより、任意のスライス円盤には、あるリボン図式を一般化した図式が付随することがわかった.また、この図式を変形する手法として、Cut&Surgery法と、Slidingが有用であることがわかった.前者は非自明な2次元結び目を取り除く手術であるが、後者は、リボン性を一般には崩す、しかし、そのような操作を最後まで行うことで、全てのハンドルとの共通部分を取り除くことができることがわかった.トーラス結び目のWhiteheadダブルのスライス性の判定を、その2重分岐被覆のOzsvath-Szaboによる補正項不変量を計算することでを行った.その結果、ある条件下で、2重分岐被覆が有理ホモロジー球体をboundするための必要十分条件を得ることができた.このような結果は、有理ホモロジー球体を作るのが難しいことから興味深い例となる.コルクの研究を行った.コルクは、4次元多様体の微分構造を変える操作を生み出し、重要な多様体である.位数が3以上のものが見つかっていなかったが、任意の有限位数をもつコルクを作ることに成功した.またその多様体はシュタイン多様体の構造ももつ.また、Gompfの無限位数コルクを応用することで、興味深いコルクの例をつくることができた.ポアンカレホモロジー球面の結び目のレンズ空間手術で、レンズ空間の中で、単純(1,1)結び目になるものの結び目表示を得た.スライスリボン予想に関する研究として、問題であったところが次第に明らかになったことが挙げられる。補正項不変量と有理ホモロジー4球体boundとの関係性が明らかになった.今年度は、スライスリボン予想に関する研究を大阪市立大学の安部哲哉氏との研究協力のもと行った。去年度以前の研究により、スライスリボン予想を4次元球体のハンドル分解の振る舞いとしてのある予想と解釈できることを示した。今年度は、予想において障害となっている部分は、そのハンドル分解の自明化変形におけるハンドル操作の制限であることがわかった。つまり、そのような制限の元ではスライスリボン予想が正しいことが証明されたことになる。ハンドル操作の言葉に直すことができたが、実際どのような結び目が微妙ね例として予想の反例とならないのか?についてはよくわからない。また、そもそも障害を克服し、どのような場合にでも予想が正しくすることができるかどうかは今後の課題となる。無限位数コルクについてのコルクの研究をおこなった。昨年度の後半から、高位数のコルクの構成に関係する研究を進めてきた。また、今年度の前半において、ゴンプが無限位数のコルクを構成した。

それを受けて、ゴンプの無限位数コルクを詳しく調べることで、また、以前から、無限位数コルクはヒーゴールフレアホモロジーなどのホモロジー理論によって何らかの制限を受けるはずであるという期待があったのであるが、このゴンプの無限位数コルクの例を深く観察することで、その考察が正しいものである確証と着想を得た。それにより、無限位数コルクとして生成されないエキゾチック4次元多様体の族を発見した。また、結び目のヒーゴールフレアホモロジーから得られるUpsilon不変量が定義されているが、L-空間ケーブル結び目のUpsilon不変量を決定した。スライスリボン予想についてのハンドルスライドを基にして困難な部分を明らかにしたことで、研究の方向性を決めることができたことが当初期待された研究内容といえる。また、スライス円盤から得られたグラフが一般に複雑になりうる部分が存在したが、それを回避する方法を見出したことは、当初予想されなかった進展であるといえる。しかし、計画以上に進まなかったことは、絞られた困難な部分についての詳細な研究がまだなされていない部分が挙げられる。コルクに関する研究として、高有限位数についてのシュタイン性をもつコルクの構成についての発表を行なった後、多くの研究者に刺激され、この分野に多く参入したと思われる。また、これまで、よく確信が持てなかった無限位数コルクの初めての一般論と言える定理をさせたことは順調な研究成果であるといえる。しかしコルクの構成には成功したが、それに見合う不変量が導入されておらず、エキゾチックな多様体をどのようにして区別して良いかという問題が残った。1. 4次元多様体の改変操作についての研究結び目手術の交差交換に関するプラグを用いて無限個の境界付き多様体を構成した。これはエキゾチックな2ハンドルの接着が無限個存在することを意味する。また、そのプラグの変形で、任意の2-bridge knot手術が得られるようなツイストを構成し、その位相構造延長性について明確に分類をした。コルクとは、位相的に延長するが、微分位相的に延長できない可縮4次元多様体の境界の自己微分同相写像のことである。Akbulutコルクの境界の分岐被覆を用いることで有限位数のSteinコルクを初めて構成した。コルクの部分空間を用いることで、直接Steinの条件を通さなくても多くの延長不能性について議論できるようになった。Gompfは無限位数コルクを構成した。本研究では、微分構造全体の中で、無限位数コルクによって得られるための必要条件を初めて得た。この結果は位数が2の場合において微分構造全体の中でそのような条件が存在しなかったことと比べて対照的である。Gompfの例がその必要条件を満たしていることも直ちに確認できた。2.ホモロジー3球面の4次元boundに関しての研究。あるスライスではない結び目で、その分岐被覆が有理4-球体をboundする例(被覆空間は有理3球面)を構成した。このような例は、2-bridge knotでは構成できないが、その他の例ではあまり知られていなかった。また、松本多様体に対してd-不変量の計算を行った。3.レンズ空間手術の研究
北朝鮮農業政策の形成と展開過程-共産主義諸国そして韓国との「相互作用」を中心に-

前年度に引き続き、北朝鮮の農業政策の形成・展開過程を研究した。具体的には、北朝鮮の農業政策の形成における画期である1950年代前半1960年代と、1970年代、1980年代1990年代中盤、そして2000年代に着目し、農業政策においていかなる変化が見られたのかについて、考察を行った。その結果、当初のソ連式の農業協同化路線が、国内の政治情勢と相まってより過激に進められたこと、その過程で農業生産の急速な拡大を目指して耕地拡大や深耕・密植といった独特の手法がとられたこと、そして1970年代以降顕著となった農業生産の低下に対し、政策自体を変更するのではなく、それを厳格に実行させることによる増産が企図されたこと、そして対外的にもその「成果」が喧伝されたこと、1980年代中盤以降には経済システム全体の見直しが図られたものの、社会主義諸国の連鎖的崩壊という事態を受けてその試みが挫折したこと、さらには近年に至り、「先軍政治」という一種の軍国主義体制下において農業には軍事工業への蓄積集中という役割が充てられ、軍部門の農業全般への介入が進むなど、収奪がむしろ強化される傾向にあることが判明した。初期を除いたいずれの時期においても、農業政策を含めた経済システム全般の改革よりは弥縫的な改善措置による増収が選好された点が北朝鮮農業政策の大きな特徴であり、それを反復した結果、経済システム自体が崩壊に至ったという、その展開過程そのものにその特質を求めることが可能である。本研究はこのように長いタイムスパンから北朝鮮の農業政策を考察することで、その変化・変容の過程を解明しようとしている点に特徴があり、特に近年の「経済改革」の試みなどが注目される現状において一定の重要性を有すると考えられる。なお、本研究については複数の学術論文として発表するほか、平成20年度提出予定の博士学位論文の主要内容とする予定である。本研究は、1948年の北朝鮮の建国当初から1950年代に至る時期、そして1970年代を主たる対象として、北朝鮮の農業政策の形成過程および展開過程を、国内・対外的要因を考慮しつつ解明することを目的としている。初年度には、特に1970年代に関する部分の考察を進め、当該時期に、北朝鮮が自らの農業政策を韓国に対する優位性を示す象徴的な存在と見做し、対外宣伝や第三世界諸国に対する農業関連の援助といった形式でそれを活用したこと、つまり農業政策が「対外的」性格をも帯びるに至ったことを、各種一次史料の精読を通じて明らかにした。また、斯様な状況は、カウンターパートたる韓国においては、折から進行中の農業振興政策「セマウル運動」について、より農村地域での政権支持基盤の拡大を志向したものへとその内容を変容させ、また、北朝鮮の農業政策に対抗して同運動を海外に「輸出」せんとする志向をも生ぜしめた。このような南北間の農業政策を通じた「相互作用」の経過と帰結については、雑誌論文として発表済みである。ただし、実際の国内的側面においては、北朝鮮の農業は既に深刻な隘路に逢着しており、種々の手段による状況の改善が試みられていた。その代表的な事例が、志操堅固な党員・大学生らからなる小集団を生産現場に派遣し、生産活動の監督にあたらせる「三大革命小組運動」である。1974年に表面化した同運動は、従来の大衆動員型の増産運動への反省に基づく新たな形式の経済刷新策であったが、政権の掌握過程にあった金正日の指示により、各級党組織を通じた指揮系統とは別に、自らが指導する党組織部・宣伝扇動部を通じた独自の指揮系統を立てる措置が採られたことは、生産現場における同小組と党組織との摩擦を生ぜしめ、結果的に同運動は経済全般に一層の混乱をもたらすこととなった。従来十分な考察がなされてこなかった同運動に関しては、既に学会発表を行い、雑誌論文の発表も予定している。

本研究はこのように長いタイムスパンから北朝鮮の農業政策を考察することで、その変化・変容の過程を解明しようとしている点に特徴があり、特に近年の「経済改革」の試みなどが注目される現状において一定の重要性を有すると考えられる。なお、本研究については複数の学術論文として発表するほか、平成20年度提出予定の博士学位論文の主要内容とする予定である。
日本における西洋近代法受容の知的基盤-前近代東アジア圏の法言語分析を手掛かりに-

明治初期に行われた西洋近代法の継受は、江戸時代に培われた知的基盤に依拠するところがきわめて大きいが、かかる連続性についての具体的な実証研究は未だ充分とは言い難い。本研究は、対外関係からだけでは理解できない継受という現象自体の複雑性を、これまで研究のなかった前近代琉球の成文法典の特徴を明らかにする作業を通じて改めて説明した上で、東アジア地域における比較法研究の方法論的可能性を示したものである。まず年度前期には、江戸時代の刑事裁判における裁判規範としての判例の機能分化過程に関する研究を行った。具体的には、重要な幕府直轄地のひとつであった摂津郡神戸村関係の法制・裁判史料を調査して、これまで明らかにしてきたところの幕府におけるプラクティスの伝播状況を実証的に追跡した。この作業は当時の刑事法制の実態に複眼的な視野を与え、本研究の土台を固めるに寄与した。また、青木家や佐久間家等、江戸時代末期の実務経験者が残した記録を精査し、これらの記録関連の写本が明治期以降にも複数作成・参照されていたことを確認した。これは当該記録が明治以降の制度設計上にも影響を与えていた証左になりうる手掛かりであり、本来予定していた「岡松参太郎文書」が漸く勤務先に納入され、利用可能になった次年度は、引き続き岡松甕谷も対象として詰めることとなろう。他方、明治政府において甕谷も編纂に携わった「仮刑律」等の新刑法典は、中国から受容した律に依拠するものであるが、こうした法継受のあり方を、本研究においてひとつの重要な比較軸として立体的に分析するために、前近代において、いわゆる本土地域以上に律の直接的な影響を受けたとされながら研究蓄積のきわめて少ない琉球の法制度、とりわけ成文法典である琉球科律の研究を行った。この作業のために、琉球史研究者との対話や現地での史料調査を実施した結果、近代になってからこの地域で実施された旧慣習調査資料を始めとする基本的な史料状況を把握し、幾つかの視座を得ることができた。これについては近日脱稿予定の論文で公表するが、この地域からは当初予期していた以上に多くの成果が見込まれるため、次年度も引き続いてもう少し取り組む予定である。今年度はまず、昨年度予想以上に進展が見られた琉球に関する研究に、引き続き取り組んだ。近世琉球で起草された成文法典『琉球科律』について従来の研究では、中国律の影響をダイレクトに受けた上で、琉球固有の法が反映されたことが概括的に指摘されるに留まっていた。本研究ではこの法典を内在的に読み直し、さらに中国律のみならず幕府法や近代初期に律を継受して起草された刑事法的諸法典との比較対照を行うことによって、『琉球科律』が形式的には中国律に則っていながら法典としては凡そ異なる性質を有することを明らかにし、この見解を論文にまとめ公表した。かかる『琉球科律』の性格は、前近代の法継受現象の多様性を改めて浮き彫りにしたものであり、対外的な関係からの影響を主たる考慮要因とする従来の手法の限界を図らずも示し、ひいては本研究の特色として位置づけた、法を記述する言語を史料内在的に分析することの重要性を再認識する契機ともなった。この理解に基づき年度後半は、宮崎道三郎による比較言語研究を分析する作業に本格的に着手した。宮崎の著作は、東アジア諸国言語を網羅した該博な言語学及び歴史学の知識に基づいて著されており、その検討には様々な道具立てが必要となる。その一端として、差し当たり宮崎の著作と共に、岡松文書の中に残された彼のローマ法を始めとする比較法制史に関する講義録を手掛かりとして、彼の法言語をめぐる思考について考察を進めた。その結果、宮崎が依拠した言語分析の手法が、近世から近代にかけての法制度の、少なくとも形式上の激変期において、東アジア圏における法をめぐる概念の視座を提供する上で如何に鞏固な手法たり得たか、幾つかの具体的な知見を選るに至った。同時に岡松文書中の台湾関係文書をも調査することで、以上の考察の相対化にも努めた。現在この成果についての論文を執筆中である。