hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
先端放射光技術を用いた電子レベル分子設計による外部応答型機能性物質開発

本研究の成果としては、まず、様々な外部応答型新規機能性物質(中間スピンを基軸とするスピンクロスオーバー錯体)である非平面化ポルフィリン、ポルフィリン類縁体鉄錯体を合成した。これらの錯体に外部刺激として、熱、光、圧力、電場、磁場などを用いて、化合物の電子構造の変換を行い、マテリアルとして応用する手法を開発した。開発した機能性物質の単結晶構造解析、粉末構造解析、放射光電子密度分布解析を行うことにより、詳細な電子状態を明らかにした。これらの知見により、生体における触媒の反応機構に関して、興味深い過程を見出した。ヘムタンパク質はポルフィリンを補欠分子としてもつが,活性中心にある分子はほぼ同じにも関わらず,その機能は非常に多岐に渡り,酸素の運搬や貯蔵,様々な基質の酸化,電子伝達,ヘム自身の酸化的分解などに関わっている.炭化水素の酸化反応は重要であるが,化学的合成では環境負荷が高く,過酷な反応条件が必要である.しかし,生体分子は非常にマイルドな条件で簡単に行なっている.ほぼ同じ構造の補欠分子が多様かつ優れた反応を行なえる理由は,ヘムがもつ外場環境により,多彩な電子状態変換を行なうからである.これらの優れたメカニズムをバイオミメティクスの手法で生体外に取り出し,模倣利用することは,新たに化学合成的な手段を考案するより,はるかに優れており,効率的でかつ環境負荷も非常に小さい.そのためには,生体内と同様の環境の創出,及び電子状態の解明が鍵となる.本研究の目的はヘムの持つpπ-dπの電子的な相互作用を計算化学及び分光化学的データの蓄積を用いて電子レベルで設計し,設計した分子の電子構造を最先端の結晶構造解析手法を用いて,直接的に明らかにすることである.本研究において,実験的電子密度分布解析により,鉄ーポルフィリン間の電子的相互作用の直接観測に成功し,その結果を分光学的データ,及び,計算化学の結果と比較検討した.1外部刺激に応答する新規機能性物質(S=3/2⇔S=5/2,S=3/2⇔S=1/2間のスピンクロスオーバー錯体)すなわち,一連の非平面化ポルフィリン,ポルフィリン類縁体鉄錯体を合成した.2温度,圧力,電場,光,磁場などの外部刺激による応答をNMR, SQUID, EPR, Mossbauerなどを用いて詳細に測定し,非常に面白い知見を得た.ヘムモデル錯体は,環周辺の置換基や配位子場を適切に調節することによって,特殊な電子状態を持つ化合物になる.すなわち,これらの錯体は中心金属の鉄において中間スピンという珍しいスピン状態をもつために,様々な外部刺激応答性をもつことが明らかになった.具体的には,外部刺激として,熱,光,圧力,電場,磁場などを用いて,化合物の電子構造の変換を行い,マテリアルとして応用する手法を開発してきた.スピンクロスオーバーを含む電子配置変換のメカニズムは主に,分子構造変化に伴う,電子状態の変化であることが明らかになっている.これまでに単結晶構造解析及び粉末構造解析によって,その電子状態変化に伴う,構造の変化,もしくは構造の変化に伴う電子状態変化を追跡してきた.本年度までの実績の概要は以下の通りである.・外部刺激応答型新規機能性物質(中間スピンを基軸とするスピンクロスオーバー錯体),すなわち,一連の非平面化ポルフィリン,ポルフィリン類縁体鉄錯体を合成した.本研究の成果としては、まず、様々な外部応答型新規機能性物質(中間スピンを基軸とするスピンクロスオーバー錯体)である非平面化ポルフィリン、ポルフィリン類縁体鉄錯体を合成した。生体内には,その進化の過程で生き残ってきた,精巧にコントロールされた優れたメカニズムが数多く存在する.様々なヘムタンパクの中心に存在する"構造式としてはほぼ同じ分子であるヘム"が多くのタンパクの中で多様かつ優れた反応を担うことができる理由は,ヘムがもつ精密にデザインされたテーラーメードな環境により,多彩な電子状態変換を行なうからである.本研究の目的はヘムの持つpπ-dπの電子的な相互作用を計算化学及び分光化学的データの蓄積を用いて電子レベルで設計し,設計した分子の電子構造を最先端の結晶構造解析手法を用いて,直接的に明らかにすることである.既に,放射光を用いた実験的電子密度分布解析により,鉄ーポルフィリン間の電子的相互作用の直接観測に成功した.そのデータを現在解析中であり、電子密度を精密構造解析から実験的に求めることにより、ヘムやヘムモデル錯体の電子状態を知ることができる.結果として生体の中の触媒反応などのメカニズムに関して知見を得ることができ、その応用として新規機能性物質の開発に繋がっている.(1)新規に見いだされたS=3/2⇔S=5/2,S=3/2⇔S=1/2間の熱,光誘起スピンクロスオーバー及び電子配置のスイッチングを行なう錯体の合成、すなわち、金属周辺のcavityが小さく,フロンティア軌道の異なる一連の非平面化ポルフィリン,ポルフィリン類縁体鉄錯体を合成した.(2)温度,圧力,電場,光,磁場などの外部刺激を与えながらNMR, SQUID, EPR, Mossbauerなどを測定する為の装置の開発,構築を行い、その詳細な物性に関して有用な知見を得た.本研究の目的はへ

ムの持つpπ-dπの電子的な相互作用を計算化学及び分光化学的データの蓄積を用いて電子レベルで設計し,設計した分子の電子構造を明らかにすることである.本研究において開発した鉄(III)ヘムモデル錯体は,環周辺の置換基や配位子場を適切に調節することによって,特殊な電子状態を持つ化合物になることが明らかになった.すなわち,これらの錯体は中心金属の鉄において中間スピンという珍しいスピン状態をもつために,様々な外部刺激応答性をもつことが明らかになった.具体的には,外部刺激として,熱,光,圧力,電場,磁場などを用いて,化合物の電子構造の変換を行い,マテリアルとして応用する手法を開発してきた.スピンクロスオーバーを含む電子配置変換のメカニズムは主に,分子構造変化に伴う,電子状態の変化であることが明らかになっている.これまでに単結晶構造解析及び粉末構造解析によって,その電子状態変化に伴う,構造の変化,もしくは構造の変化に伴う電子状態変化を追跡してきた.研究の成果の概要は以下の通りである.・外部刺激応答型新規機能性物質(中間スピンを基軸とするスピンクロスオーバー錯体),すなわち,一連の非平面化ポルフィリン,ポルフィリン類縁体鉄錯体を合成した.・放射光電子密度分布解析を行うことにより、開発したヘムモデルの詳細な電子状態を明らかにした.これらの知見により、生体における触媒の反応機構に関して、興味深い仮定を見出した.化学現在までの進捗状況に関しては,おおむね順調に進んでいる.光,温度,圧力,磁場に対する非常に面白い応答が観測され,その電子状態に関して知見が得られている.しかしながら,一部,J-PARCの中性子線を使った,磁気構造に関する研究が遅れている.その理由は震災のダメージにより,J-PARCの物質・生命科学実験施設の装置等の建設がストップし,また利用も遅れていることにある.しかしながら,これらの復旧が進み利用も始まり,ビームの強度も出てきたので,時期を見計らって,この部分に関しては準備を進め,研究を行なう.また,これらの影響と共に,本研究者の所属機関の変更もあり,新所属機関においての本研究の遂行に必要な研究機材などを整える必要性から,平成24年度の科研費の利用は当初の予定より,大幅に抑えた形になっている.現在までの進捗状況に関しては,やや進行が遅れている.その理由は本研究者の所属の異動に伴う研究基盤の整備等に時間がかかり、当初予定していた形での遂行が難しかったからである.特に外部研究機関への出張や成果発表のスケジュールの調整が困難であった.平成25年度より所属の帝京大学における教育研究の基盤整備は概ね整ったため、平成25年度末からは順調に研究の遂行が可能になった.現在までの進捗状況に関しては、おおむね順調に進んでいるが、一部、震災の影響があり、計画を変更した部分がある.その一つは東海村に建設が進行していたJ-PARCの中性子線を使った、磁気構造に関する研究である.これらは震災のダメージにより、一時、建設がストップし、また利用も遅れている.しかしながら、少しずつ、利用に向けて復興が進んでいるので、近いうちに利用が可能になるであろう.その時期を見計らって、この部分に関しては準備を進め、研究を行なうため、予定よりも、研究の後部に移動させた.
放射性Csの存在様式を意識した効果的で経済的な除染方法の開発

2011年3月11日、東日本大震災によって引き起こされた福島第一原発の事故は、7年過ぎた現在でも解決しなければならない課題が多く残されている。特に、放射性Cs(以下Cs*)による汚染は最優先に解決する必要がある問題であるが、土壌に含まれているCs*がどのようにして存在しているか不明であった。先行研究によって、土壌の水溶性実験や走査型電子顕微鏡を用いたエネルギー分散型X線分析などが行われた結果から、Cs*が多数の金属元素とともに検出され、その混合物として、顆粒状の粒子であることが推測された。この状態のCs*は土壌との結合が弱く、物理的外力を掛けて分離することで、顆粒状のCs*を多く含む成分を分けることが出来れば実質的な除染が可能であると考えた。準備実験では園芸用の2種類のふるいを使った準定量的な実験によってCs*の濃縮が確認されていたが、本研究では、より定量的に行うことを目的とした。まずは福島第一原発由来の放射能飛散がある地域の土壌(腐葉土)を2017年夏に採取し、IPによるオートラジオグラフィーや簡易ベクレル計による放射能確認を行った後、電気炉により300°Cで30分程度乾燥させた後、ジョークラッシャで0.4mm破砕の有無の2種類の試料を用意し、JIS規格の2.0mm、0.5mm、0.15mmのふるいを用いた、ふるい振とう器で粒径によって分離した。その結果、粉砕無のものは0.5mmに半分前後、粉砕有のものは0.15mmとそれを通過した受け皿にたまった土壌の放射能が元の60%以上となり、このような細かく砕かない簡易的な破砕による除染方法でもある程度除染が可能であることを示すことが出来た。当初の計画通りの粗粉砕(ジョークラッシャー)とJIS規格のふるいを装着できるふるい振とう機を導入し、昨年度までの準備実験の再現をしたところ、より定量的な除染効果が確認出来たから。汚染土壌の状態を、実際のものに近い様々な状態で簡易除染を施し、その効果や、どのように前処理をすると除染効果が向上するかを試行し、より現実的な除染へ結び付けられるようにする。物品購入等の端数として次年度使用が生じたが、次年度の助成金と合わせ、実験ノートや試料容器などの消耗品に使用する予定である。
チッ化物燃料の固有安全再処理法とN-15高濃縮法の研究

高速炉の燃料として、酸化物よりも窒化物(UN+PuN)が熱伝導性、増殖性などで優れた特性を持っており、究極の高速炉燃料と期待されている。しかし、^<14>Nは中性子を吸収し、放射性^<14>Cとなるため使用することが出来ず、望ましくは99.9%まで高濃縮した^<15>Nが必要となる。現在商業的に濃縮^<15>Nを生産している化学交換法は99.9%の高濃縮物を大量に生産することは無理である。実用的な15Nの高濃縮法として、本研究はイオン交換法を提案した。平成16年度から始まった本研究において天然値から^<14>Nの99.99%までの高濃縮、15Nの21.5%までの濃縮研究を経て、最終年度に80%^<15>Nを原料として、イオン交換法により99.8%まで濃縮し、更に内径0.8cmのイオン交換塔を使って、30mのアンモニア吸着帯の連続泳動を実施した。この結果99.91%の高濃縮^<15>Nを得て、窒化物燃料用^<15>N濃縮法を確立した。高濃縮窒素の同位体比分析については、環境中^<14>Nのコンタミネーションが問題となり、試料の質量分析計への導入方法、試料の量、質量分析計入力抵抗値などを検討し、信頼性ある高濃縮^<15>N同位体比測定法を確立した。窒化物高速炉燃料の固有安全最処理法の研究においては、ガラス固化体の製造時問題となる使用済み燃料に含まれる白金族、ルテニウム、ロジウム、パラジウムの分離回収法の研究についてピリジン型陰イオン交換樹脂を用いて行い、ルテニウム、ロジウムについては比較的低濃度の塩酸で回収できる見通しを得た。パラジウムはピリジン樹脂に強く吸着し、チオ尿素でほぼ完全に回収できることが分かった。また長半減期放射性のテクネチウムとその模擬物質としてのレニウムについて、3級ピリジン型イオン交換樹脂に対する塩酸溶液中で吸着分配係数を測定した。更にカラム法による溶離実験を行い、塩酸系において、6M塩酸で回収できる見通しを得た。またテクネチウムとレニウムが極めて似た吸着特性を示すことがわかった。全体システムに係る課題として、塩酸系分離プラントの成立性に関し調査を行い工業的に実現可能であると結論付けた。本研究は窒化物燃料の基盤となる工学技術の研究を行うものであり、主としそ2つの課題、99.9%高濃縮窒素同位体N-15を得るプロセス開発と、窒化物燃料に関わる固有安全再処理法の研究から成る。本年度、N-15濃縮に関しては、1)イオン交換速度の速い10Oミクロン程度の細粒径陽イオン交換樹脂を合成し。2)合成した樹脂を耐圧ガラスカラム(長さ1m、内径1cm)に充填し、アンモニウムイオン吸着体を形成し、アルカリ溶液による展開実験を行った。

同位体高濃縮法の確立のため、イオン交換樹脂塔を繰り返し使用し長距離展開による天然同位体N-14の濃縮を行い、今年度の目標である99.9%を超える高濃縮を達成した。同様にN-15濃縮を行い、先端値として10%を超える濃縮を得た。溶離液濃度が高くなると、平衡によって生ずるアンモニア分子が有機樹脂相に吸着し、濃縮部再混合の原因となることが分かり、溶離条件として低濃度アルカリ溶液が適当であると結論付けられた。窒化物燃料に関わる固有安全再処理法の研究では、1)1級、2級、3級アミン、3級・4級ピリジン等の陰イオン交換樹脂の合成法を確立した。2)特に3級ピリジン樹脂を用いて、使用済み燃料の再処理において、最も分離が難しいとされる3価の希土類とアクチノイド(AmとCm)の分離を詳細に検討した。合成した3級ピリジン樹脂をカラムに充填し、溶離クロマトグラフィーにより分離実験を行った。塩酸溶液系ではAmとCmがイオン交換樹脂に吸着し、希土類は全く吸着せず両者は明確に分離した。硝酸溶液では吸着性がイオン半径のみに依存することが分かり、両者の分離は不可能であった。固有安全法再処理法として本研究で提案している塩酸系が分離媒体として優れているごとが分かった。本年度^<15>N濃縮法に関し、先ず工業的に使用できる細粒径イオン交換樹脂を開発するため、多孔性無機担体の作成方法を検討した。その結果直径60μ程度の多孔性シリカビーズを製作できる方法がわかった。次にイオン交換樹脂クロマトグラフィーによる^<15>N同位体の高濃縮を行うため、^<15>Nを天然窒素0.366%から濃縮する実験及び解析を行った。これまで展開距離を1mから30mまでの濃縮実験を行い、吸着帯先端に0,9%から21.5%までの^<15>N濃縮値を得、分離係数と1段の分離段高さ(HETP)を実測した。この結果、展開速度2.3m/日の条件で、分離段高さ0.16mmが得られ、本研究の目的とする分離段高さ1mm以下を達成した。得られたHETPを用いて解析を行い、先端濃縮値と展開距離が極めて良く理論的関係に合致することを確認し、この結果に基づき30%,50%,70%の濃縮に必要な展開距離を42m,75m,131mと算出した。窒化物燃料固有安全再処理に関しては、3級ピリジン型陰イオン交換樹脂と4級ピリジン型陰イオン交換樹脂を用いて希土類元素とアクチノイドの分離の比較を行なった。その結果、3級ピリジン型陰イオン交換樹脂では分離現象が発現するが、4級ピリジン型陰イオン交換樹脂では分離減少が発現しないことを確認した。また、レニウムをルテニウム、ロジウムおよびパラジウムの白金族元素と混ぜてクロマトグラフィー実験を行い、3級ピリジン型陰イオン交換樹脂への吸着特性を調べた。その結果、吸着はルテニウム、ロジウム、レニウム、パラジウムの順になり、0.5M塩酸でのレニウムの分配係数は約200であった。更に、模擬溶液を用いて有用元素の分離・回収試験を行い、白金族元素の回収、および希土類元素とストロンチウム、セシウムの分離が可能であることを確認した。この方法に基づき、多量のCaを含む環境中物質から微量のSrを分離することに成功し、環境中の^<90>Srを分析するための試料前処理として応用できることをも確認した高速炉の燃料として、現在使われている酸化物燃料よりも窒化物(UN+PuN)が、熱伝導性、増殖性などで優れた特性を持っており、究極の高速炉燃料と期待されている。しかしながら、天然窒素の大部分を構成する^<14>N同位体は原子炉内で中性子を吸収し、放射性^<14>Cとなるため、中性子との反応性が低い^<15>Nのみからなる窒化物を作る必要があり99.9%の^<15>Nが望ましい。^<15>NはNITROX法という化学交換法で小規模ながら商業的に生産されている。
健康教育の継続的効果の評価に関する研究-地域における高脂血症者を対象とした健康教室の実施を通して-

住民検診にて2年間連続して高脂血症と診断された地域住民で、平成11年度に実施した1年間の健康教室(第I期教室)に参加した54名を対象に、第I期教育直後の検診データと教育終了2年後にあたる平成13年度の検診データを比較検討し、教育効果の定着度を判定し、教育効果の定着度に関する要因を検討した。また、この判定により教育効果が定着していないと判定された者(教育効果非定着群)に対して、再度の健康教育を実施し、平成15年度の検診データから、教育から4年後の継続的効果を判定し、以下の結果を得た。1.1年間の健康教育を受講し、教育から2年後の評価にて継続的な教育効果が認められた者は約5割であった。2.教育効果定着群は非定着群に比較して、生活習慣得点が有意に高かった。3.教育効果の定着に関連要因として、食習慣の改善(食事量、間食の頻度、野菜の摂取、マヨネーズ・ドレッシングの使用量)に関する項目が明らかになった。4.教育効果非定着群は、再教育により生活習慣に改善傾向は認められたが、初回教育後の結果にまでデータを改善することはできなかった。5.教育から4年後の評価にて継続的な教育効果が認められた者は、定着群で約5割、非定着群では約2割であった。平成13年度は、平成11年度に高脂血症の改善を目的とした健康教育を受けた第I期の住民49名(教育後治療を開始した5名は除いた)の継続的な教育効果の定着度を判定するために、教室終了後の検診結果と13年度の検診結果を比較検討した。その結果、1年間の健康教育を受講し、2年後の評価にて血液成績の結果、継続的な教育効果が認められる者(教育効果定着群)23名(46.9%)、継続的な効果が認められなかった者(教育効果非定着群:再教育群)26名(53.1%)であった。教育効果定着度の判定基準は、(1)第I期健康教育終了後の血液成績が正常範囲内であり、13年度の血液成績も正常範囲内である、(2)第I期健康教室終了後の血液成績は正常範囲でなくても、13年度の血液成績が正常範囲内である、とし、(1)(2)いずれかの条件を満たす者を定着群とし、それ以外の者を非定着群とし再教育の対象とした。教育効果定着群と非定着群の生活習慣アンケートの結果を比較すると、食習慣では食事量、間食の頻度、野菜の摂取、マヨネーズ・ドレッシングの使用量の項目に有意差が認められた。運動習慣については、有意差は認められなかったが、非定着群の方が運動量、運動頻度共に少ない傾向にあった。また、健康教育参加中は運動習慣があったが、教育終了後に運動習慣をもたなくなった者が非定着群にはいた。食習慣、運動習慣、飲酒・喫煙習慣の18項目からなる健康習慣得点を比較すると定着群(40.5±9.22)に比べ、非定着群(33.9±6.92)の方が有意に低い結果であった。これらの結果は、1年間の健康教育の効果が2年後まで継続している教育効果定着率は約5割であることを示していた。また、健康教育で行った生活習慣改善の教育の中で、特に食習慣の改善について継続的に気をつけている者は血液成績が良く、教育の継続的効果が認められると考えられる。食習慣の改善の保健指導の重要性とその維持の困難さを示唆するものである。現在、非定着群の対象者に対して、平成13年10月から14年7月の10ヶ月間に計5回の予定で、再教育として高脂血症改善のための健康教室を行っている。今後は、定着群、非定着群ともに、1年ごとの検診結果を縦断的に追い、長期的な継続した教育効果を評価・検討する予定である。平成11年度に高脂血症の改善を目的とした健康教育を受けた第1期の住民49名(教育後治療を開始した5名は除いた)の継続的な教育効果の定着度を判定するために、平成13年度は健康教室終了後の検診結果と13年度の住民検診結果の比較検討を行った。

その結果を踏まえ、平成14年度は、教育の継続的効果が認められないと判断された非定着群に対して、平成13年10月から14年7月の10ヶ月間に計5回の予定で、再教育として高脂血症改善のための健康教室を行った。非定着群の5回の平均教室参加率は82.6%であり、主体的に積極的に健康教室には参加していた。教室の概要は、第1回目は「高脂血症とは何か」をテーマに高脂血症の病態についての学習会を開き、自己の潜在的健康障害について再認識を促した。第2回目は「生活を見直そう」をテーマに、研究筆頭者らを交えての受講生参加型のグループセッションを行い、自分の生活の中の問題点を見いだし、生活改善につなげるための動機付けを行った。第3回目は「高脂血症改善のための食生活」をテーマに専門の栄養士を講師に、コレステロールの制限食について実習も含め学習した。13年度の教育効果判定の結果、教育効果定着群と非定着群では、食生活の改善について有意差が認められ、食事については教室の時間枠を延長し個別指導を含め重点的に行った。第4回目は「高脂血症と運動」をテーマに専門の講師を招き、高脂血症に対する運動の効果、地域の特性を活かした継続可能な運動の実践法を学んだ。第5回目は「学習のまとめ」というテーマにて、これまでの教室の復習とこの教室の効果判定のための平成15年度住民検診までの個々の生活目標設定を行った。今後は、平成15年6月に実施される住民検診の結果を分析し、教室終了から2年後(平成13年度)、4年後(平成15年度)の継続的な教育効果を評価・検討していく予定である。平成15年度は、平成11年度に高脂血症の改善を目的として実施した健康教育を受けた第I期の住民49名(教育後治療を開始した5名は除いた)の教育後4年経過した時点の、接続的な教育効果の定着度を総合的に判定した。まず、13年度の検診結果で継続的な効果が認められなかった者「教育効果非定着群:再教育群」26名(53.1%)に対して実施した10ヶ月間計5回(平成13年10月14年7月)の健康教育の効果の判定のため、平成15年度の検診結果及び生活習慣アンケート結果を分析した。さらに、13年度の検診結果にて分類された「教育効果定着群」23名(46.9%)の教育効果定着度の判定のために15年度の検診結果及び生活習慣アンケート結果を分析し、非定着群との比較検討を行った。教育効果定着群と非定着群の15年度検診結果を比較すると、TCは定着群223.4±21.5mg/dl、非定着群234.5±26.4mg/dl、TGは定着群123.0±38.3mg/dl、非定着群127.9±52.6mg/dl、HDL-コレステロールは定着群63.2±15.3mg/dl、非定着群60.1±13.9±mg/dl、LDL-コレステロールは定着群135.5±12.4mg/dl、非定着群148.7±19.8mg/dlであり、13年度の検診結果と比較して定着群では血清脂質値の上昇傾向が示され、非定着群では減少傾向が示された。生活習慣アンケートの結果を比較すると、食習慣では食事量、間食の頻度の項目に有意差が認められた。運動習慣については、有意差は認められなかったが、非定着群の方が運動量、運動頻度共に平成13年度の結果同様に少ない傾向にあった。食習慣、運動習慣、飲酒・喫煙習慣の18項目からなる健康習慣得点を比較すると定着群(38.9±8.22)に比べ、非定着群(34.9±8.56)の方が有意に低い結果であった。これらの結果から、教育効果定着群においては教育から4年経過した時点においても、血液データは上昇傾向にはあるが、加齢という生理的条件を考えれば教育の効果を維持できていると判断できると考える。また、初回教育から2年後にその効果が定着していなかった非定着群においては再教育によって血液データ及び生活習慣に改善傾向が認められたが、初回教育後の結果にまでデータを改善することは困難であった。
ガンマ線バーストの輻射機構と重力レンズに関する研究

1)ガンマ線バーストのカスケードモデルガンマ線バーストでは、陽子のエネルギーを電子に輸送しなければならないのだが、短い時間にエネルギーをクーロン散乱で電子に輸送することは不可能である。そこで我々は衝撃波によって加速された陽子と光との衝突から、パイ中間子を作り、そこからのカスケードにより、電子・陽電子を作るという新しいモデルを提唱した。このモデルでは陽子のエネルギーから直接電子を作るので、上記の問題を解決できる。2)ガンマ線スペクトルのシミュレーション観測されているガンマ線スペクトルの典型的なエネルギー(以下E_p)は非常に小さい分散をもつ。我々はこの問題を解決するために、衝撃波中で生まれる電子・陽電子がガンマ線スペクトルに与える影響を考慮して、多数のシェルの衝突のシミュレーションを行った。結果、シェルの速度分布に二つ以上のピークがある場合のみ、観測されている小さなE_pの分散を再現できることがわかった。3)電場中のプラズマ不安定性ガンマ線バーストなどの高エネルギー天体現象の問題を考えるにあたって、最近、プラズマ運動論的な手法を用いて研究を進めている。プラズマ中の不安定性、エネルギー輸送、輻射過程、衝撃波中の粒子加速、磁場生成などの物理過程には未解明のものが多い。我々は電場中に注入される電子・陽電子対プラズマの静電波動について調べた。新たな数値シミュレーション法を開発し、今まで知られていなかった新しいタイプの静電波動不安定性を発見した。このような波動はパルサーの磁気圏で粘性力として粒子に働く可能性があり、首尾一貫した電場領域の生成のモデルを考える際に考慮に入れる必要がある。最初の論文ではガンマ線バーストのエネルギー解放のメカニズムとして、ブラックホールの周りの高温物質から放射されるニュートリノと反ニュートリノの対消滅を考え、発生した電子・陽電子プラズマが周りの物質を吹き飛ばす様子を流体の数値計算を用いて再現しました。その結果、以下の2点を示しました。1、簡単な解析的な評価と比べ、流体の加速時間が長くなる。2、噴出する流体の厚みが薄いままに留まる。さらに衝撃波中でのガンマ線放射のメカニズムに関し、標準モデルに代わる新しいモデルを私は提唱し、論文にしました。それは高エネルギー陽子からの、パイ中間子を介したカスケードによる放射モデルです。標準モデルにおいて、電子のエネルギーは不自然なほど大きなエネルギーを持っていると仮定されています。しかし私のモデルでは、電子よりも大きなエネルギーを持ってることが自然に約束されている陽子を用いてるので、この問題を回避できます。加えて私のモデルにはガンマ線の特徴的なエネルギーを再現する可能性があります。現在投稿中の論文では数値シミュレーションにより、複数のピークを持つ速度分布で、シェルが噴出する時のみに、観測されているような典型的なエネルギーの光を出すことを示しました。さらに昨年度はプラズマのシミュレーション法を新たに開発し、高エネルギー天文現象への応用へのステップとなりました。来年度はこのシミュレーション法を用いた論文を作成する予定です。
フリーラジカルによるDNA・蛋白の損傷・修飾が発癌過程で果たす意義

活性酸素(フリーラジカル)は変異、発癌、虚血、再灌流障害、放射線・紫外線障害など種々の生命減少に深く関与することが認識されるようになっている。私たちはいままで、鉄キレート-剤である鉄ニトリト三酢酸反復投与によるラット腎発癌モデルにおいて、活性酸素がその発癌過程に深く関与することを報告してきた。本研究の最終目標は、上記「活性酸素による発癌モデル」において、rate-limitingとなりうる遺伝子を同定し、その変異や発現機構を解析することおよび活性酸素をひとつの切り口として発癌機構を追究することである。発癌の標的遺伝子の同定に関して、私たちは以下のアプローチを取った。1)活性酸素の代謝に関与する蛋白・酵素遺伝子の発現の評価、2)p53、rasなど既知遺伝子の変異の解析である。1)では、発癌過程初期よりGSH-S-transferase piの特異的な誘導を見いだした。2)では、低頻度のp53遺伝子の変異を認めた。従って、本発癌モデルの主要な標的遺伝子はいまだ同定されていない。更に、フリーラジカルの攻撃により生成する産物の検討を詳細に行った。フリーラジカルの標的は脂質・核酸・蛋白質など多岐に渡り、フリーラジカル反応により生成する化合物の報告数は年々増加している。しかしながら、活性酸素のエフェクターとして実際、要となり働くのはかなり限られた分子であることが予想される。私たちはこのモデルにおいて膜脂質の損傷(過酸化脂質)において炭素が2から12の全飽和・不飽和アルテヒドをガスクロマトグラフィーと質量検出器を使用する分析法で定量し、4-hydroxy-2-nonenal(HNE)の増加率が最も高いことを見いだし、更にHNE修飾蛋白に対するモノクローナル抗体を作成し、免疫化学的応用を行った。フリーラジカルによるDNA・蛋白の損傷・修飾が発癌過程で果たす意義について、鉄ニトリロ三酢酸によるラット・マウス腎発癌のモデルを用いて、以下の検討を行い、また新しい抗体を開発した。1.本腎発癌モデルにおいては、投与初期に脂質過酸化や8-ヒドロキシグアニンをはじめとする酸化的に修飾されたDNA塩基が生成することがわかっていたが、今回ガスクロマトグラフィー・質量検出器を用い、初めてチミンとチロシンのDNA蛋白複合体が生じていることを明らかにした。この複合体は鉄ニトリロ三酢酸腹腔内投与後24時間で、最高値に達した。その生物学的意義はまだ今後の検討を要する。2.鉄ニトリロ三酢酸投与により発生したラット腎癌および中皮腫を使用し、癌遺伝子であるH-, K-and N-rasと癌抑制遺伝子であるp53について変異あるいは欠損の有無を検討した。ras遺伝子については3種共に異常を認めなかった。p53については、腎癌12例中1例において、コドン246でGからTへの変異を認めた。これは異常なp53蛋白であることはウェスタンブロットで確認された。この腎癌は転移・浸潤傾向が強く、生物学的悪性度が高いことは、p53の機能と関連し興味深い。また、この変異パターンは8-ヒドロキシグアニンの生成で説明がつくものであった。3.特異性の高い脂質過酸化物である4-hydroxy-2-nonenalとヒスチジンの複合体に対するモノクローナル抗体を開発した。この抗体はさまざまな酸化ストレスの系に有用であると思われる。活性酸素(フリーラジカル)は変異、発癌、虚血・再灌流障害、放射線・紫外線障害など種々の生命現象に深く関与することが認識されるようになっている。私たちはいままで、鉄キレート剤である鉄ニトリロ三酢酸反復投与によるラット腎発癌モデルにおいて、活性酸素がその発癌過程に深く関与することを報告してきた。

本研究の最終目標は、上記「活性酸素による発癌モデル」において、rate-limitingとなりうる遺伝子を同定し、その変異や発現機構を解析することおよび活性酸素をひとつの切り口として発癌機構を追及することである。発癌の標的遺伝子の同定に関して、私たちは以下のアプローチを取った。1)活性酸素の代謝に関与する蛋白・酵素遺伝子の発現の評価、2)p53、rasなど既知遺伝子の変異の解析である。1)では、発癌過程初期よりGSH S-transferase piの特異的な誘導を見いだした。2)では、低頻度のp53遺伝子の変異を認めた。従って、本発癌モデルの主要な標的遺伝子はいまだ同定されていない。更に、フリーラジカルの攻撃により生成する産物の検討を詳細に行った。フリーラジカルの標的は脂質・核酸・蛋白質など多岐に渡り、フリーラジカル反応により生成する化合物の報告数は年々増加している。しかしながら、活性酸素のエフェクターとして実際、要となり働くのはかなり限られた分子であることが予想される。私たちはこのモデルにおいて膜脂質の損傷(過酸化脂質)において炭素鎖が2から12の全飽和・不飽和アルデヒドをガスクロマトグラフィーと質量検出器を使用する分析法で定量し、4-hydroxy-2-nonenal(HNE)の増加率が最も高いことを見いだし、更にHNE修飾蛋白に対するモノクローナル抗体を作成し、免疫化学的応用を行った。
科学技術日本語プロジェクトでの留学生−日本人学生間コミュニケーションの問題分析

本研究では、理工系で学ぶ留学生と日本人学生の科学技術日本語プロジェクト授業における日本語でのコミュニケーションデータを収集し、以下のように研究を進めている。1.「金沢工業大学日本語教育特別プログラム」にて、プロジェクト授業(テーマ=ウィンドカ-製作)を計画。2.このプロジェクトで必要と予想される操作用語や状態描写表現、数学表現など専門用語以外の表現を抽出し、表現リストを作成、指導するための授業案を用意した。3.この授業で、留学生とペアになる日本人学生に協力を依頼し(留学生と同数=12名)、留学生1名と日本人学生1名でチームを編成した。4.留学生(日本語初級後半中級後半レベル)に対して、実際のプロジェクト活動の前に、2.でリストアップされた表現を学習する授業(3コマ:1コマ=75分)を実施。続いて、留学生と日本人学生がペアになって作業をする実際のプロジェクト授業を合計18コマ実施した。5.18コマの授業全体を設計段階と製作作業段階にわけて、留学生-日本人学生ペア10組の作業中におけるコミュニケーションの様子を、各回およそ10分程度ずつビデオカメラで撮影した。6.撮影したビデオテープから音声部分を書き起こし文字データを作成した。この際、図を描いたり、身振り手振りを使用したりした場面はその都度記録に加えた。7.データの分析において、日本語の言語機能面(提案する、合意する、説明するなど)と各表現を分類するために、どのような基準を用いるべきか検討した。8.現在、7.の基準にもとづいて、ビデオ録画および文字化資料の分析に取り組んでいる。
全固体型超短パルス深紫外レーザーガラスの開発のための基礎的研究

本研究では,全固体型超短パルス深紫外レーザーの開発を目的として,希土類イオンをドープしたガラスの深紫外蛍光特性に及ぼすマトリクス効果について研究を行った.その結果,マトリクス組成を最適化させた20Al(PO3)3-80LiF(APLF80)ガラスにドープしたPr3+が4f5d→4f2遷移に基づく250 nm付近にブロードな蛍光を示すことを明らかにした.さらに, Nd3+またはEr3+をドープしたAPLF80ガラスが真空紫外蛍光を示すことを見出した.著者らの知る限り,ガラスにドープした希土類イオンからの真空紫外蛍光に関する報告は初めてである.本研究では,ナノ構造材料の創製や短波長域の分光学において開発が切望されている全固体型超短パルス深紫外レーザーの開発を最終目的として,系統的にマトリクス組成を変化させたPr3+ドープガラスを調製し,Pr3+の深紫外蛍光強度とガラス組成の関係を明らかにし,最適ガラス組成を決定するとともに,Pr3+の深紫外蛍光機構を解明する基礎的研究を行う.さらに,最適化したPr3+ドープガラス組成について,実用化へ向けたレーザー特性の評価を行う.今年度においては,Pr3+の深紫外蛍光機構の解明について研究を行った.その結果,Pr3+の4f5d準位が4f準位の1S0と重なるようなマトリクスガラスにおいて深紫外蛍光を示す傾向にあることが推定された.並行して,前年度最適化したマトリクスガラスにEr3+をドープしたところ,Nd3+と同様に,真空紫外蛍光を示し,このマトリクスガラスが深紫外のみならず真空紫外レーザーとしてのポテンシャルを有していることが確認された.本研究では,ナノ構造材料の創製や短波長域の分光学において開発が切望されている全固体型超短パルス深紫外レーザーの開発を最終目的として,系統的にマトリクス組成を変化させたPr3+ドープガラスを調製し,Pr3+の深紫外蛍光強度とガラス組成の関係を明らかにし,最適ガラス組成を決定するとともに,Pr3+の深紫外蛍光機構を解明する基礎的研究を行う.さらに,最適化したPr3+ドープガラス組成について,実用化へ向けたレーザー特性の評価を行う.今年度においては,マトリクス組成を最適化させた20Al(PO3)-80LiF(APLF80)にPr3+をドープし,レーザー特性に関する基礎的物性評価を実施した.APLF80ガラスドープしたPr3+のエネルギー準位について,Pr3+ドープLiCaAlF6結晶と比較して,自然科学研究機構分子科学研究所の極端紫外光研究施設(BL7B)を活用して,詳細に検討した.APLF80ガラスにドープしたPr3+の5d準位は4f軌道の1S0準位よりも低エネルギー側に広がって存在していることが明らかとなった.この広がりによって,4f5d→4f2遷移に基づく250 nm付近に蛍光を示した.250 nm帯蛍光とともに,1S0→4f準位間での紫外蛍光が400 nm付近に検出された.バンド幅が広く蛍光寿命が短い250 nm帯蛍光と400 nm帯蛍光の強度比は,Pr3+濃度の増加に伴い増大した.濃度消光も考慮すると最適なPr3+ドープ量が2 mol%であることを見出すことに成功した.本研究では,全固体型超短パルス深紫外レーザーの開発を目的として,希土類イオンをドープしたガラスの深紫外蛍光特性に及ぼすマトリクス効果について研究を行った.その結果,マトリクス組成を最適化させた20Al(PO3)3-80LiF(APLF80)ガラスにドープしたPr3+が4f5d→4f2遷移に基づく250 nm付近にブロードな蛍光を示すことを明らかにした.さらに, Nd3+またはEr3+をドープしたAPLF80ガラスが真空紫外蛍光を示すことを見出した.著者らの知る限り,ガラスにドープした希土類イオンからの真空紫外蛍光に関する報告は初めてである.本研究では,ナノ構造材料の創製や短波長域の分光学において開発が切望されている全固体型超短パルス深紫外レーザーの開発を最終目的として,系統的にマトリクス組成を変化させたPr3+ドープガラスを調製し,Pr3+の深紫外蛍光強度とガラス組成の関係を明らかにし,最適ガラス組成を決定するとともに,Pr3+の深紫外蛍光機構を解明する基礎的研究を行う.さらに,最適化したPr3+ドープガラス組成について,実用化へ向けたレーザー特性の評価を行う.今年度においては,Pr3+の深紫外蛍光強度に及ぼすマトリクス効果の解明について,研究を行った.その結果,マトリクスガラスとしてフツリン酸塩系ガラスが非常に有望であることを見出した.さらに,このマトリクスガラスにNd3+をドープしたところ,真空紫外蛍光を示した.申請者らの知る限り,ガラスにドープした希土類イオンからの深紫外蛍光に関する報告は初めてである.今年度では,Pr3+の深紫外蛍光機構を解明することで,更なる組成改良のための材料設計指針の確立に向けた道筋の糸口となった.さらに,このマトリクスガラス特有の材料設計に対する自由度の高さから,真空紫外蛍光を示す希土類イオンドープガラスの開発も進展した.今年度では,Pr3+の深紫外蛍光強度に及ぼすマトリクス効果を明らかにすることで,マトリクスガラスとして有望な組成選択が可能となった.

さらに,このマトリクスガラス特有の材料設計に対する自由度の高さから,真空紫外蛍光を示す希土類イオンドープガラスの開発に成功している.前年度までの研究成果に基づいて,深紫外ガラスレーザーの候補となる最適ガラス組成を選択し,レーザー特性評価を行う.具体的には,レーザー特性評価システムを用いて,レーザー特性に関わる基礎物性の集積を行う.これと並行して,これまでに開発を進めてきた短波長蛍光を示すCe3+,Pr3+,Nd3+,Er3+を比較し,希土類イオンドープガラスの深紫外レーザーの可能性について俯瞰的に比較検討を加える.前年度の研究成果に基づいて,Pr3+の深紫外蛍光強度が最も高い組成,深紫外/可視蛍光強度比が同程度となる組成,および深紫外蛍光を全く示さない組成を代表試料に選抜し,詳細な測定/解析を行う.真空紫外(VUV)透過スペクトル測定装置を用いて,マトリクスガラスの紫外吸収端から伝導帯の底を見積もる.また,Pr3+を極力低濃度ドープしたガラス試料を調製し,同様にVUV透過スペクトルを測定し,4f5dおよび1S0の吸収帯を決定する.透過スペクトルとPr3+深紫外蛍光の励起スペクトルも比較検討する.VUV透過スペクトルおよび蛍光・励起スペクトルのピーク位置を詳細に考察し,それぞれのマトリクスガラスにドープしたPr3+のエネルギー準位を確定する.さらに,レーザー特性評価システムを用いて詳細な蛍光寿命測定を行う.それぞれのPr3+ドープガラスの深紫外/可視域の蛍光ピークに対する蛍光寿命を励起波長依存性も含め詳細に測定する.吸収と蛍光ピークの実験データに基づいたエネルギー準位と蛍光寿命の結果を総合して,Pr3+の深紫外蛍光機構を解明する.特に,マトリクスガラスの伝導帯の底とPr3+の4f5d準位および1S0準位の相互エネルギー差の関係がPr3+の深紫外蛍光強度ならびに深紫外/可視蛍光強度比に与える影響をガラス組成と関連づけて考察する.予算全体の6割をガラス調製およびレーザー特性評価に関する消耗品の購入に,成果発表・打合せ・実験・情報収集などに関する旅費に4割を充当する.予算全体の6割をガラス調製に関する消耗品の購入に,成果発表・打合せ・実験・情報収集などに関する旅費に4割を充当する.
脊椎動物の視細胞外節のcGMPに依存したカチオンチャンネルの解明

脊椎動物の視細胞外節(Rod Outer Segments ROS)のNa(カチオン)チャンネル蛋白質としてはCookらの分子量63K(我々の66K)と我々の報告している分子量250Kの二種の蛋白質が存在すると考えられる(篠沢他:生物物理28、152-155、1988)。本研究は250K蛋白質の解析に焦点をしぼり、以下の進展を得た。250K蛋白質の精製:カエル視細胞外節(ROS)を蔗糖浮上法で調製し、CHAPSを用いて可溶化後、5-20%蔗糖密度勾配遠心法で分画した。SDS PAGEで250K蛋白質画分を確認し、cAMPアガロース(cGMPアガロースは市販されていない)に吸着後、EDTA、KClによる脱着により250K蛋白質画分を得た。これらの方法による最高純度は約50%だが、操作条件の改善により有望である事が判った。チャンネル活性の検出:部分精製した250K蛋白質画分をリポソームに組込みCookらの方法によるチャンネル活性の検出に成功した(生物物理、28、S209、1988)。リポソームの安定化と純品の250K蛋白質での実験が今後の課題である。250K蛋白質のアミノ酸配列:ROS蛋白質をSDSPAGE後、ニトロセルロース膜にウェスタンブロットし、アミノ末端からのアミノ酸配列をエドマン分解法で解析した。Met-Ser-Phe-Gly-Ala-Liys-Val-?-Leu-Leu-?-Glu-Asp-Arg-Asp-Arg-His-Ileu......となり、mRNAのcDNAを調製する一定の足がかりを得た。他の臓器の他のイオンチャンネル蛋白質の一次構造上の類似はみられなかった。考察:我々は電気生理学的方法により、cGMPに関係したイオンチャンネルを報告した(J.Biochem.1987)。これはKochらの報告とも矛盾なく、我々の250K蛋白質はKmの高い(170μM)cGMP依存カチオンチャンネルと考えられる。250K蛋白質の純品までの精製とチャンネル活性の解析が今後の課題である。なお、ウシのROSの分子量220K蛋白質について、ヌクレオチド結合活性とNa^+-Ca^<2+>エクスチェンジャー活性の報告がなされたが、いずれもcGMPとは無関係である。
定家本伊勢物語・源氏物語の形成と展開に関する総合的研究

本研究の成果の一点目は、加藤洋介編『伊勢物語校異集成』(和泉書院、2016年2月)を刊行したことである。既刊の『伊勢物語』校本三種に所収の諸伝本について再調査を行い、3400箇所あまりに修正を加えた上で、さらに未収伝本の校異を追加したものである。成果の二点目は、定家本源氏物語についても同様の作業を継続し、全54帖の過半となる36帖の校異をホームページ上(http://www.let.osaka-u.ac.jp/ykato)に公開し、研究者の利用に供した。これについては今後も作業を継続し、源氏物語全巻に及ぼすことを目指している。伊勢物語・源氏物語の本文異同状況を確認する校本としては、池田亀鑑『源氏物語大成校異篇』(以下『大成』と略称)、および池田亀鑑『伊勢物語に就きての研究校本篇』・大津有一『伊勢物語に就きての研究補遺篇』・山田清市『伊勢物語校本と研究』(以下「伊勢物語の三校本」と略称)がある。しかしながら今日の研究環境から見て、これらは校本としての精度が低いと言わざるをえず、また数多く現存する室町期写本のデータが組み込まれていないため、源氏物語であれば、複数存在したであろう定家本の実態を捕捉できず、伊勢物語の場合では、伝本に恵まれた天福本や武田本は復原可能であるものの、流布本(根源本)と称される一群の定家本について、ほとんど研究の進展が見られない。したがって本研究ではまず『大成』および「伊勢物語の三校本」を修正し、これまで等閑視されてきた室町期写本のデータを新たに加え、「表記・改行・音便」といった新たな視点を導入することによって、定家本伊勢物語・源氏物語の形成と展開の実相に迫ることを目的としている。本年度はまず『大成』未収の室町期書写本2本の収集および数巻について他の室町期書写本と合わせて校合作業を行った。また以前に作業を行った「伊勢物語の三校本」のデータの入力チェック作業を行い、鉄心斎文庫や東海大学附属図書館蔵本の調査も並行して行うことで、校本刊行への準備を進めた。また新たに真名本の校異データを加えることを計画し、これについても収集と校合作業を行った。これらの作業を進めるなかで、近年公開された飯島本源氏物語のうちの幾つかの巻が、奥入付載の定家本源氏物語の姿を留めていることを明らかにし、論文発表をした。これは本文の異同のみならず「表記」や「傍記」に注目したことによる発見であり、飯島本が定家本源氏物語を復原する上で重要な伝本であることを示したことの意義は大きいと思われる。本研究においては、既刊校本の補訂および未収の室町期写本を収集調査することを基盤とする。その作業の過程において、本文の異同のみならず「表記・改行・音便」といった点について、各伝本の特徴および他の伝本との共有状況を明らかにし、定家本伊勢物語・源氏物語の形成と展開の過程を検討する。したがってまずは、それぞれの伝本の収集とその調査が研究実施計画の柱となる。伊勢物語については、既刊校本所収伝本の約9.8割について調査を終え、データチェック作業を済ませた。研究計画の第3年度となる平成25年度は、『伊勢物語校異集成』(仮称)の刊行に向けて、これらのデータの体裁を整え書籍としての刊行準備を進めることを研究の中心課題とした。未調査伝本であった正宗文庫本・宮崎総合博物館蔵本の調査を行なうとともに、既刊の校本に未収の諸伝本について校本採択の是非を含め調査検討を行なった。また真名本についても引き続き作業を継続し、既刊校本所収伝本の再調査および未収伝本(逸文を含む)の調査収集を進めた。源氏物語については、新たに複製本が刊行された榊原家本の調査を進めた。榊原家本は鎌倉期の書写にかかる定家本源氏物語として『源氏物語大成』にも校異が採用されている伝本であり、『大成』校異の誤脱を多く修正することができた。『大成』所収の青表紙本校異に加え、本研究においてあらたに加えた伝本の校異データについて、ホームページを作成して、公開する準備を進めた。上記の作業を継続する中で、建仁二年本・根源本(流布本)・承久三年本・武田本・天福本という定家本伊勢物語の展開において、承久三年本については解明されていない点や見解の相違が多く存しており、同本の新たな位置づけについて、勘物・本文異同・表記に注目することから研究成果を取りまとめ、学会発表を行なった。これについては今後論文としてとりまとめ発表する予定である。しかしながらこれらには誤りも多く、今日の研究環境から見て、校本としての精度は必ずしも高くない。また源氏物語については、数多く現存する室町期写本のデータが組み込まれておらず、複数存在したであろう定家本の実態を解明する端緒がない。伊勢物語の場合では、伝本に恵まれた天福本や武田本は復原可能であるものの、流布本(根源本)と称される一群の定家本について、ほとんど研究の進展が見られない。

したがって本研究ではまず『大成』および「伊勢物語の三校本」を修正し、これまで等閑視されてきた室町期写本のデータを新たに加え、「表記・改行・音便」といった新たな視点を導入することによって、定家本伊勢物語・源氏物語の形成と展開の実相に迫ることを目的としている。本年度は昨年度からの継続作業として、『大成』未収の室町期書写本3本の収集および数巻について他の室町期書写本と合わせて校合作業を行った。伊勢物語についても岡山大学小野文庫本や東海大学附属図書館蔵本の調査を行ない、校本刊行への準備を進めた。また真名本の校異データを加える作業も継続して行ない、これについても収集と校合作業を行なった。これらの作業を進めるなかで、承久三年定家本伊勢物語についての新たな知見を得た。同本については早くに翻刻も公開されているが、これには誤りも多く、承久三年本を復原する上での大きな支障となっている。その詳細については、次年度に論文発表する予定である。本研究においては、既刊校本の補訂および未収の室町期写本を収集調査することを基盤とする。その作業の過程において、本文の異同のみならず「表記・改行・音便」といった点について、各伝本の特徴および他の伝本との共有状況を明らかにし、定家本伊勢物語・源氏物語の形成と展開の過程について検討する。したがってまずは、それぞれの伝本の収集とその調査が研究実施計画の柱となる。伊勢物語については、既刊校本所収伝本のうち調査可能なものについては、ほぼすべて調査を終えることができた。これらのデータを整理し、『伊勢物語校異集成』(仮称)として出版することの目途がついた段階にある。源氏物語においては、ホームページ上でデータ公開を行った。http://www.let.osaka-u.ac.jp/ykato/公開したのは、01桐壺・02帚木・03空蝉・04夕顔・05若紫・07紅葉賀・08花宴・09葵・10賢木・11花散里・12須磨・13明石・14澪標・15蓬生・16関屋・17絵合・18松風・22玉鬘・29行幸・30藤袴・31真木柱・34若菜上・35若菜下・36柏木・37横笛・38鈴虫・39夕霧・40御法・41幻・42匂宮・44竹河・45橋姫・47総角・48早蕨・51浮舟・53手習の巻で、源氏物語54巻のうち過半となる36巻である。いまだ作業途上の段階であり、採用伝本を各巻で統一していないなど、不備な点も少なくないのであるが、完成にはまだ数年を要する見込みであり、この段階にあってもいったんは公開して研究者に活用していただくことが、新たな研究の可能性を拓くことに繋がると判断した。またシンポジウム「源氏物語本文研究の可能性」(中古文学会関西部会第三十九回例会)において「河内本・別本から見た定家本源氏物語」と題する発表を行った。これをもとに定家本源氏物語が抱える問題点について論文化する予定である。本研究は、定家本伊勢物語と源氏物語の展開の様相を横断的に検証することによって、唯一の定家自筆本を復原するのではない、新たな定家本伊勢物語・源氏物語の本文形成史を構築しようとするものである。本年度は研究期間最終年度であり、目的の一つとして掲げた『伊勢物語校異集成』の完成に向けての作業に集中的に取り組んだ。伊勢物語の本文異同状況を確認する校本として、池田亀鑑『伊勢物語に就きての研究校本篇』(1933年)・大津有一『伊勢物語に就きての研究補遺篇』(1961年)・山田清市『伊勢物語校本と研究』(1977年)
アカトゲトサカ喘息モデルの病体生理学的解析

宮崎県太平洋岸のイセエビ漁師の間に毎年9月から4月の漁期にイセエビを網からはずす作業を行うとき、くしゃみ、鼻汁、咳嗽、喘息発作、結膜の充血などの症状を起こす人達がいることが、鬼塚らにより報告され、その原因が、イセエビとともに網にかかる腔腸動物のアカトゲトサカ(Dendronephythya nipponica,Red Soft Coral、以下RSCと略)に対するアレルギーであることが判明した。現在、鬼塚・神谷らによりRSCの主要抗原が精製され、即時型皮内反応、特異的IgG抗体およびIgE抗体の高値を示す分画の解析により21Kと53Kが主要抗原であることが判明している。RSCによる喘息の病態生理をさらに詳しく検討するために、我々は即時型喘息発作を起こすモルモット喘息モデルを作成したが、さらにヒトと同じく遅発型発作を起こすモデルを作成し、気管支・肺障害モデルを作成すべく実験をすすめた。RSCをCFAとともに能動感作すると43日目にはPCAにより高濃度のIgG1抗体が証明され、RSC抽出液の吸入曝露により全ての動物で直ちに呼吸抵抗の上昇が認められたが、4時間後にはbaselineに戻り遅発型の反応は観察されなかった。遅発型喘息反応を誘発すべく感作法を変えて試みているが未だ成功していない。抗原曝露6時間後呼吸抵抗が戻った時点でアセチルコリンに対する気道の反応性を測定すると曝露前に比べ有意の亢進がみられた。また、この時点での気管支上皮には有意の好酸球の浸潤の増加がみられた。しかし、組織標本では、曝露6時間後に気管支粘膜下への好酸球の浸潤がみられることから、今後はIL-4やIL-5の発現の有無を検討する必要がある。また、肺胞洗浄液の細胞数および細胞分画の解析、気管支および肺胞領域での細胞浸潤の動態の解析を行っている。宮崎県太平洋岸のイセエビ漁師の間に毎年9月から4月の漁期にイセエビを綱からはずす作業を行うとき、くしゃみ、鼻汁、咳嗽、喘息発作、結膜の充血などの症状を起こす人達がいることが、鬼塚らにより報告され、その原因が、イセエビとともに綱にかかる膣腸動物のアカトゲトサカ(Dendronephythya nipponica,Red Soft Coral、以下RSCと略)に対するアレルギーであることが判明した。RSCによる喘息の病態生理をさらに詳しく検討するために、我々は即時型喘息発作を起こすモルモット喘息モデルを作成しているが(Tao Y et al.,Int Arch Allergy Immuno. 1994)さらにヒトと同じく遅発型発作を起こすモデルを作成し気管支・肺障害の発生機序について研究を行っている。我々の開発したモルモット喘息モデルでは即時型喘息発作が誘発されるが(Tao Y et al.,Guinea pig astham induced by red soft coral inhalation. Int Arch Allergy Immuno. 1994 ; 105 : 317-324)さらにヒトと同じく遅発型発作を起こすモデルを作成すべく実験をすすめている。またこのモデルでRSC6時間後に好酸球の浸潤が認められる事から好酸球の役割について検討し、さらに近年注目されている、神経ペプチド、アラキドン酸代謝産物およびPAFの関与について検討を行うとともに、種々のサイトカインの発現および肺組織障害との関係について検討する予定である。