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私有林経営における組織イノベーションに関する国際比較研究

多くの先進国林業に共通する問題である私有林所有者の丸太取引相手である木材加工業の大規模化等に対応した原木共同販売組織、フィンランド、ドイツ、オーストリアなどにおける様々な形態の森林組合など、中小私有林経営の組織イノベーションについて解明が進んだ。またアメリカやニュージーランドなどに特徴的な、不動産投資信託会社等による大規模な森林投資ファンドの成長などの組織イノベーションの成立条件、機能、問題点などの分析が進んだ。また行政改革の流れに対応した林業分野における公私の役割分担の見直しと、それに伴う林業技術者の存立基盤の動向を明らかにした。研究打合せ会議を開催し、現地調査時の調査項目、調査先等に関する方針を確認した。また、森林経営における組織イノベーションの事例収集、文献収集、整理・類型化および現地調査を行った。現地調査の結果、スイスにおいては、生産管理や雇用を行っている森林経営体のうち何らかの経営連携を行っている経営体が17%、経営連携は行わず木材販売の連携のみを行う経営体が3%あるなど、全国的な動向が把握された。また、木材販売の連携が進んでいるベルン州の木材共同販売組織では、木材マーケティングにおける伐採業者との競合や、木材マーケティング手数料による組織維持の難しさなどの問題が生じていることが明らかとなった。フィンランドにおいては、森林所有者共同組織の、独立前後から現在までの形成過程に焦点を当て、同国の公私分担の有り様を探り、その成果を論文としてまとめた。加えて、その論文の課題として残った、フィンランド森林所有者共同組織の戦間期の資料収集を行った。スウェーデンにおける調査からは、指導・普及を中心とした政策展開が行われていること、これをカバーするものとして森林組合による森林認証が重要な役割を果たしていることがわかった。また、政府により精度の高い森林資源や施業状況のモニタリングが行われており、政策の評価に役立っていることが明らかとなった。また、ドイツの森林組合による木材調達の実態について資料収集を行った結果、森林組合による木材調達と共同販売が重要になってきている背景として製材業における生産集中があり、製材用原木の需要増があったこと、ドイツ政府も新たに森林組合による原木調達を進めるための助成策を始めたことが確認された。ニュージーランドの森林投資管理会社(TIMO)とパートナーシップ造林に関わる主体と運営の仕方、プロスペクタスの内容、投資を促すために行うシミュレーション分析の内容を把握した。私有林経営とそれをとりまく組織イノベーションについて、欧米諸国の事例分析と国際比較研究を行った。欧州についてはとくに、小規模私有林の地域的な連携関係の構築に関する実態調査を進めてきたが、ドイツ、オーストリア、スイスの林業・林産業における各主体間連携を含む近年の動向、フィンランドの育林部門と林産部門の2つの森林所有者共同組織について分析した。フィンランドに関しては、森林所有者共同組織である森林管理組合とメッツァグループの歴史、存立基盤、機能と課題を明らかにした。オーストリアについては、木材流通における森林部門の組織イノベーションについて、加工側のイノベーションに焦点をあてて分析した。ドイツに関しては、中小規模森林所有者の協同による組織化の契機とその役割について、木材産業の発展との関係において分析した。スイスにおける森林経営の構造改善に対する政府による支援策の展開過程とその評価、現実の組織イノベーションへのインパクトを明らかにした。このほか、規制を緩和しながら体系的な資源環境モニタリングをベースに環境保全的森林管理を行っているスウェーデンの事例分析や、スロバキアの共有林経営の現代的意義についての分析を継続発展させた。アメリカの私有林経営については、不動産投資信託やTIMOなどのような森林投資型経営の事例を含め、官民各組織における林業専門技術者の存立基盤を明らかにした。ニュージーランドにおけるTIMOやパートナーシップ造林による人工林経営についても分析を深めた。各国の事例をふまえて、学会のセッションや公刊図書の刊行準備作業を通じて、それぞれの対象地域に見られる共通性と差異性など横断的分析を行った。近年、欧州諸国の共同研究として、生産技術などの技術面に関するイノベーションのみならず、公私の団体の役割の見直しなどの組織・制度に関わるイノベーションの研究が進展していることが明らかとなった。オーストリアにおける現地調査では、組織イノベーションとして、(1)1990年代以降の林業協同組合による中小規模森林所有者の木材共同販売の増加、(2)農林会議所および林業協同組合によるバイオマス事業の推進、(3)連邦有林株式会社の伐採量の削減、(4)中堅製紙企業4社出資による共同集材会社の設立、(5)大規模林産企業グループの集材子会社の対所有者サービスの向上等の事例がみられることが明らかとなった。また、スイスにおける調査では、組織イノベーションの事例として、(1)長期的に徐々に進展する経営体統合、(2)ルツェルン州における地域組織の設立、(3)各地で広がる木材マーティング組織の設立があること、近年目立って展開している(2)および(3)に強い影響を与えた要因として、a)州政府の行政改革、b)1999年の大風害による製材業の変化(大規模化や経営破綻の頻発)、c)連邦および州政府による支援策の存在があげられることなどが明らかとなった。

ドイツにおける実態調査では、製材業における生産集中の進展により木材取引の大口化が求められた結果として、森林組合(FBGやWBV)による木材共同販売の拡大や連合組織の設立が広がっていることが明らかとなった。フィンランドにおける調査では、森林所有者共同組織の1つである森林管理組合(MHY)が法律に基づいて徴収する森林管理賦課金に着目して、成立から展開過程を調査し、同国の公私分担の有り様を検討した。これらの現地調査を通じて得られた情報や知見は、林業経済学会大会や森林総合研究所内セミナー「ヨーロッパの林業経営と木材流通」などにおいて報告した。現地調査の実施および研究担当者間の連絡調整や研究打合せの実施など、計画どおり順調に進展している。25年度が最終年度であるため、記入しない。現地調査を通じて、生産技術の変化や政府全体の行政改革の動向に対応した森林経営における組織イノベーションの実態把握ができた。成果の一部は原著論文となり、その他の成果の一部は学会発表されたほか、日本森林学会の普及誌における特集記事として、本研究の成果の発表にむけて準備ができた。研究打合せ会議を開催し、現地調査の成果を相互に報告し合うとともに、今後の研究成果とりまとめに関する方針を確認できた。各地域における組織改革の背景、共通性と差異性などについても検討をはじめることができた。次年度までに各対象地における現地調査を終え、国内外における組織イノベーションの実態を明らかにする。そのうえで、最終年度は各調査結果を踏まえた国際比較分析を深めていく。本研究を通じて得られた成果については、調査レポートや学術論文など様々な形で積極的に公表する。私有林経営における組織イノベーションに関する国際比較研究として、昨年度までの成果をふまえて、各地域の対応の共通性や差異性を含めて、事例分析を深めるとともに、国際比較分析に関する会議を開催し、横断的な分析を行って、成果をとりまとめる。必要に応じて短期の追加的な現地調査を行うほか、これまで担当者の都合で実行できなかった米国についても新たに現地調査を行う。
音響共鳴型テンソルセルによる高度触覚デバイスの研究

音響共鳴型テンソルセルのデバイス作製技術、およびそのセンサの応用、さらに昨年度提案されたテレメトリックスキンという新しい人工皮膚構成法について研究を進め、それぞれに顕著な成果を得ることができた。音響共鳴型テルソルセルは、弾性体内部に設けた空洞内部の空気の音響共鳴周波数からその空洞の変形を検出するもので、硬い要素を用いずに、弾性体内部の多自由度の変形を高い精度で計測する。本年度はその微小超音波振動子を安定均質に作製する技術を確立するとともに、従来の触覚センサでは取得できなかった種々の触覚情報、例えば対象表面の摩擦係数までもが検出可能になることが示された。なおこの超音波素子の開発の過程で、固体表面と空気との熱の高速授受に基づく新しい概念の超音波デバイスが提案されている。これは現在実装を進めている素子よりも機械的な頑強さに優れ、かつ対ノイズ性に優れた分布センサを容易に実現するだけでなく、多くの分野で応用可能な新しい音響デバイスへと発展していく可能性がある.これまでに基礎理論を確率し、ポーラスシリコンによる試作デバイスによって超音波の発生を実験的に確認した。テレメトリックスキンとは無配線で電力供給を信号伝達が可能なセンサチップを触覚素子とし、それらを柔軟材料の混入成形することによって人工皮膚を得ようとするものである。個々のチップへの配線が不用であり、触覚を有する自由形状の柔軟体が容易に作製可能になるものと期待されている。本年度はセンサチップの試作と評価を終え、センサチップへ電力を供給するためのグランドコイルと複数チップからの信号検出回路をも具体化した。今後ロボットへの実装を開始する。昨年度までの研究では、柔らかさを損なわず弾性体内部の多自由度変形を計測する新たな素子「音響共鳴型テンソルセル」を提案し、原理確認実験の後触覚素子として応用可能な素子サイズでの試作・動作確認をおこなった。平成9年度はこれをロボットに実装し、動作させるための設計パラメータの決定を行った。ここでは共鳴のQ値と空洞-音響パス接合部の径の関係、超音波送信子から受信子へ至る経路での音波の減衰に関するデータが実験的に得られた。また皮膚の柔らかさによってはじめて得られる高度な触知覚能力、特に把持物体の滑りを物体が滑り出す前に予見する能力を解明し、その知覚を実現する研究をおこなった。人間は摩擦係数が未知である対象をほぼ最小把持力で把持可能であることが知られている。センサが柔らかく対象と広い接触面積を有している場合には滑りの直前に接触面内での応力の偏りが生じ、そのときのシアと等方圧縮成分を同時検出することによって滑りの予知が可能であることを示した。さらに本年度は新しい研究の方向として、大面積、自由曲面を有するロボット表面にくまなく触覚を与えるための新しい人工皮膚の構成法「テレメトリックスキン」を提案した。テレメトリックスキンとは、微小なセンサチップを成形材料に混同して成形し、センサチップ上の微小コイルを介して無配線でセンサチップへの電力供給とそこからの信号検出をおこなうことによって皮膚感覚を検出するセンサスキンの構成法であり、この技術によってロボット全表面を覆う柔軟人工皮膚が容易に作成可能となる。これまでに触覚情報を検出するためのセンサチップの構造と多数素子の識別・同定法を提案し、電力供給・信号伝達に関する理論的・実験的検討を行った。模擬実験で動作を確認し、現在チップ化を進めている。
腸管出血性大腸菌が産生するＳｕｂＡＢトキシンの病原性増強作用の解明

non-O157型腸管出血性大腸菌(EHEC)が主に産生する毒素SubABは、小胞体中に存在するシャペロン蛋白質BiPを分解し、ERにストレスを起こし、細胞障害、致死を誘導する。本研究期間において以下の点を明らかにした。1)SubABのマクロファージに対し、NF-kBの核内移行、あるいはNF-kBの結合活性を抑制することで、NO産生抑制効果を示した。2)SubABは、lipid-raft、Na+/H+ exchangeチャネル、アクチン依存的に細胞内に侵入し、コレステロールリッチな膜に覆われて細胞内を移動していた。3)新たな宿主応答として、ストレスグラニュール形成を、PKC依存的に誘導する。腸管出血性大腸菌(EHEC)が産生する新たな毒素Subtilase cytotoxin(SubAB)は、小胞体中に存在するシャペロン蛋白質Bipを分解し、その活性を阻害することによってERにストレスを起こし、細胞障害性を誘導すると考えられる。今年度は、昨年度明らかにしたSubABのマクロファージに対するNO産生抑制効果に関して、詳細に解析した。結果、その作用機序として、SubABはLPS刺激によるNF-κBの核内移行、あるいはNF-κBの結合活性を抑制することで、iNOSプロモーターの転写開始点から100bp上流域へのNF-κBの結合を阻害すると考えられた。iNOSプロモーターを用いたレポーターアッセイの結果、転写開始点から100bp上流域を欠失させた変異体では転写活性がほとんど認められず、この領域はiNOS発現に特に重要であることが示唆され、SubABがiNOS発現を強力に抑制する原因の一つと考えられた。また、BiP切断活性をもたない変異体SubAB(mSubAB)がNO産生およびNF-κBの結合活性を抑制しないことから、SubABはBiPを切断し、ERストレスを与えることでNo産生を抑制していると推察された。更に、大腸菌内で発現するSubABが大腸菌の生存に及ぼす影響をSubABあるいはmSubAB発現ベクターを導入したBL21(BL21/WT、BL21/MT)を用いて生存率を調べた所、BL21/MTよりBL21/WTの生存率が有意に上昇した。つまり、マクロファージから産生されるNOは大腸菌を殺菌する分子であり、NO産生を抑制するSubABは大腸菌のマクロファージ内での生存に貢献すると考えられた。non-O157型腸管出血性大腸菌(EHEC)が主に産生する新たな毒素Subtilase cytotoxin(SubAB)は、小胞体中に存在するシャペロン蛋白質BiPを分解し、その活性を阻害することによってERにストレスを起こし、細胞障害、致死を誘導すると考えられる。今年度は、SubABの細胞内侵入機構を詳細に解析した。これまでSubABはクラスリンを介して細胞内侵入することがサル腎細胞由来Vero細胞で示されていた。今回、HeLa細胞を用い、種々の阻害剤、遺伝子抑制により評価した。クラスリン、カベオリン、ダイナミンのノックダウンではSubABの細胞内への取り込みは抑制されず、クラスリンの阻害剤、ダイナミンの阻害剤を用いた場合も同様の結果を得た。mbCD, filipin IIIによるLipid-raftの阻害は顕著にSubABの取り込みを抑制していた。つまり、SubABはlipid-raftを介して細胞内に侵入していると推察された。更に、Na+/H+ exchange channel阻害剤EIPA、アクチン重合阻害剤cytochalasin DでSubABの取り込みは抑制された。又、取り込まれたSubABはTritonX-100不溶性ベシクル、つまり、コレステロールリッチな膜で覆われていることが判った。以上の結果は、SubABが比較的簡単に、多様な組織に取り込まれ、毒性を発揮しやすいことを裏付けている。Non-O157型腸管出血性大腸菌(EHEC)が産生する毒素Subtilase cytotoxin (SubAB)は、小胞体中に存在するシャペロン蛋白質BiPを分解し、その活性を阻害することによってERにストレスを起こし、細胞障害性を誘導する。今年度は、SubABの細胞内侵入機構とオートファジー抑制機構の解析を昨年に引き続き行った。HeLa細胞を用い、種々の阻害剤、遺伝子抑制により評価した。昨年度までに、SubABの細胞内への取り込みはクラスリン、カベオリン、ダイナミン非依存性で有ること、lipid-raftを介して細胞内に侵入していることを明らかにした。本年度は、更に、SubABはマクロピノサイトーシス様の、即ち、アクチン、Na+/H+ membrane exchangerを介して細胞内に侵入し、細胞障害を誘導することが明らかとなった。また、SubABのオートファジー抑制機構の解析を行った。HeLa細胞にSubABを添加後、3時間後にオートファジーマーカー蛋白質LC3-II、p62の減少、オートファジー形成シグナルで重要な役割を果たすULK1の発現抑制が認められた。ERストレスセンサー蛋白質PERKの発現抑制によりSubABによるLC3-IIの生成阻害が抑制された。オートファジー抑制蛋白質の一つであるdeath associated-protein 1 (DAP1)の発現抑制は、SubABによるオートファジー形成阻害を抑制するだけで無く、アポトーシス誘導も阻害した。つまり、DAP1は細胞の恒常性維持に重要な2つの経路を制御する蛋白質で有ることが明らかとなった。・腸管出血性大腸菌(EHEC)が産生する新たな毒素Subtilase cytotoxin (SubAB)は、小胞体中に存在するシャペロン蛋白質BiPを分解し、小胞体ストレスセンサー蛋白質PERKを介して、細胞障害性を誘導すると考えられる。

本年度は、新たな宿主応答反応としてSubABがストレスグラニュー(SG)形成を誘導することを見出した。即ち、subAB遺伝子をノックアウトしたSTEC O113:H21株の培養上清を添加した細胞では、野生株の培養上清により誘導されるSGが観察されないことから、SubABがSG形成に必須であることが示唆された。また、PKC, PKD family蛋白質の発現抑制実験により、PKCとPKD1がSubABのSG形成に関与していることが明らかとなった。また、SubABのアポトーシス誘導に関与するDeath-associated Protein 1 (DAP1)の発現抑制においてもSG形成が阻害された。このSG形成はアルツハイマー病等の神経系疾患に関与することが知られている。SubABによるSG形成がEHEC感染症の病態形成にどのように関与しているか今後更に詳細に調べる予定である。・カルフォルニア大との共同研究により、SubABをツールとして新たに、ストレス下での転写翻訳制御機構を明らかにし、Scienceに掲載された。・一酸化窒素NOがEHECの志賀毒素産生に対する影響について解析した。EHECが産生する志賀毒素1(Stx1)と志賀毒素2(Stx2)は、共にNOによって産生量の亢進が認められた。更に、EHEC O157の持つNO還元酵素のタイプ(完全型、欠損型)が、NOによるEHECからの志賀毒素の産生制御に関与していることを明らかにした。以上の結果をまとめ、論文投稿した。また、完全型NO還元酵素遺伝子を保持するEHEC O157の進化の過程をその配列の有無から明らかにした。以上の結果は、宿主防御因子であるNOに対して、どのようにEHEC O157が対抗し、回避或いは攻撃するのか興味深い知見を得ることができた。SubABによる、新たな宿主応答機構を解明できた。又、NOによるEHEC O157からの志賀毒素産生亢進機構の一端を明らかにし、論文投稿した(リバイス中)。本研究において、1)腸管出血性大腸菌(EHEC)が産生する新たな毒素Subtilase cytotoxin (SubAB)が、小胞体中に存在するシャペロン蛋白質BiPを分解し、小胞体ストレスセンサー蛋白質PERKを介して、細胞障害性を誘導する過程で、新たな宿主応答反応として、ストレスグラニュール(SG)を形成することを明らかにした。細菌毒素が、SGを誘導する初めての報告である。本形成機構は、PKCdeltaとPKD1がSubABのSG形成に関与していることが明らかとなった。2)一酸化窒素NOにより、腸管出血性大腸菌の主要病原因子である志賀毒素の発現が亢進することを見出した。腸管出血性大腸菌は2種類のNO還元酵素(完全型、欠損型)を持ち、この還元酵素の違いがNOによる志賀毒素産生亢進を制御するファクターであることを明らかにし、報告した。
心筋受容体-受容体相互作用による活性酸素依存性細胞内情報伝達と心不全

本研究の目的は、心不全時のアンジオテンシンAT1受容体及びβアドレナリン受容体との相互作用から生じる細泡内情報伝達機構を検討することである。本研究こより以下ような結果を得た。(1)C57BLマウスにIsoproterenol(ISO)を10日間持続皮下投与し、AT1受容体拮抗薬(ARB)を併用投与すると、心肥大進行は有意に抑制され、心筋の活性酸素産生量、過酸化脂質量の正常化を認めた。同様に、ATla受容体遺伝子欠失(ATlaα^<-/->)マウスにISO持続投与をしても心肥大はほとんど進行せず、組織酸化ストレスの増大も認めなかった。(3)SDラット及びC57BLマウスにISOをARB処置下で急牲静脈内投与すると左室MAPキナーゼの内p38とJNKのリン酸化体量はARBを作用させない場合と比べおよそ半減し、ERKは殆ど増加しなかった。AT1受容体の関与はATla^<-/->マウスを用いての検討でも再現された。(5)ラット心臓でのISOによるRaf/MEX/ERK系の各因子のリン酸化は、ARB処置下でほとんどコントロールレベルにまで抑制された。(6)Raf制御系smallGTPaseの活性化について;ISOによって心筋Ras活性、Rap-1活性共に上昇し、ARB前処置でこのうちRas活性は有意に抑制されるが、Rap-1活性増強には影響を与えなかった。以上のことから、ISO処置下でのARBによるRaf/MEX/ERK系の抑制機構にはAT1受容体を介したRas-Raf刺激経路の他、βアドレナリン受容体を介したRap-1の活性化によるRafキナーゼの直接の抑制機構も含まれるのではないかと考えられる。従って交感神経の亢進した心不全状態では、ARBによる心肥大や心酸化ストレスの抑制が効果的に行われる可能性が示唆された。本研究の目的は、心不全時のAT1受容体及び異なる受容体との相互作用から生じる細胞内情報伝達機構を検討することである。本年度は、βアドレナリン受容体刺激(イソプロテレノール(ISO)投与)による急性、慢性心不全モデルでAT1受容体拮抗薬(ARB)の治療効果と検討し、次の結果を得た。<慢性実験>C57BLマウスにISOを10日間持続投与し、ARBを併用投与すると、心肥大進行は有意に抑制され、心筋の活性酸素産生量、過酸化脂質量の正常化を認めた。AT1a受容体欠失マウスにISO持続投与をしても心肥大はほとんど進行せず、組織酸化ストレスの増大も認めなかった。従ってISOによる心肥大や心酸化ストレスの誘導には、AT1受容体が深く関わることが分かった。<急性実験>ISOを急性静脈内投与すると左室MAPキナーゼの内p38とJNKのリン酸化体量は、ARBを作用させない場合と比べおよそ半減した。一方で、Raf/MEK/ERK系の各因子のリン酸化はほとんどコントロールレベルにまで抑制された。ISOによる心拍数の増大あるいはCREBのリン酸化には、ARB処置の有無で差はないことから、これはβアドレナリン受容体の直接の抑制ではないであろう。またAT1受容体を介した反応であることは、AT1受容体欠失マウスにISOを投与した場合にもRaf/MEK/ERK系の反応性が欠如していることから分かった。ISOによって心筋Ras活性、Rap-1活性共に上昇し、ARB前処置でこのうちRas活性は有意に抑制されるが、Rap-1活性増強には影響を与えなかった。

以上のことから、ISO処置下でのARBによるRaf/MEK/ERK系の抑制機構にはAT1受容体を介したRas-Raf刺激経路の抑制の他、βアドレナリン受容体を介したRap-1の活性化によるRafキナーゼの直接の抑制機構も含まれるのではないかと考えられる。研究の目的は、心不全時のAT1受容体及び異なる受容体との相互作用から生じる細胞内情報伝達機構を検討することである。本年度は、βアドレナリン受容体刺激(イソプロテレノール(ISO)投与)による急性、慢性心不全モデルでAT1受容体拮抗薬(ARB)の治療効果と検討し、次の結果を得た。ISOを急性静脈内投与すると左室MAPキナーゼの内p38とJNKのリン酸化体量は、ARBを作用させない場合と比べおよそ半減した。一方で、Raf/MEK/ERK系の各因子のリン酸化はほとんどコントロールレベルにまで抑制された。ISOによる心拍数の増大あるいはCREBのリン酸化には、ARB処置の有無で差はないことから、これはβアドレナリン受容体の直接の抑制ではないであろう。またAT1受容体を介した反応であることは、AT1受容体欠失マウスにISOを投与した場合にもRaf/MEK/ERK系の反応性が欠如していることから分かった。ISOによって心筋Ras活性、Rap-1活性共に上昇し、ARB前処置でこのうちRas活性は有意に抑制されるが、Rap-1活性増強には影響を与えなかった。C57BLマウスにISOを10日間持続投与し、ARBを併用投与すると、心肥大進行は有意に抑制され、心筋の活性酸素産生量、過酸化脂質量の正常化、コラーゲンの増成抑制が認められた。AT1a受容体欠失マウスにISO持続投与をしても心肥大はほとんど進行せず、組織酸化ストレスの増大も認めなかった。従ってISOによる心肥大や心酸化ストレスの誘導には、AT1受容体が深く関わることが分かった。以上により、ISO処置下でのARBによるRaf/MEK/ERK系の抑制機構にはAT1受容体を介したRas-Raf刺激経路の抑制の他、βアドレナリン受容体を介したRap-1の活性化によるRafキナーゼの直接の抑制機構も含まれると考えられる。このメカニズムが、ARBの心筋肥大あるいは心不全の進展抑制の効果に結びつく可能性が示唆された。
単一電子トラップ直視技術の開発とそれを用いた極薄ゲート絶縁膜の劣化機構の解明

走査型トンネル顕微鏡(STM)および電流検出型原子間力顕微鏡(C-AFM)を用いて、極薄シリコン酸化膜(SiO_2膜)ならびにゲートSiO_2膜の劣化現象を原子スケールまたはナノスケールで観察し、劣化機構に関して多くの知見を得た。STM及び走査型トンネル分光法(STS)を用いた研究では、極薄SiO_2膜中での電荷トラップ現象を原子尺度で評価した。具体的には、Si(100)面に形成した極薄SiO_2膜にSTM探針を用いて電子を注入し、局所的な電子状態の変化について検討したところ、STM像にSiO_2膜中の正電荷トラップに起因する輝点が観測された。これらの正電荷トラップは、酸化前に存在する表面ダイマー欠損と密接な相関があり、酸化直後に既に存在するものと電子注入によって現れるものの2種類に区別することができる。表面の欠陥密度が異なるSi基板を用いた比較から、酸化直後のSiO_2膜中に存在する正電荷トラップの起源はクラスター化したダイマー欠損であり、電子注入によって生成される正電荷トラップの起源はSi(100)-2xl表面に存在する点欠陥であることが示唆された。注入領域と輝点密度分布の関係によると、電子注入によって現れる正電荷トラップは、STM探針から注入された電子によってSi基板で電子・正孔対が生成され、その正孔がSi/SiO_2界面のトラップサイトに捕獲されたものであると考えられる。一方、C-AFMを用いた研究では、MOS(Metal-oxide-Semiconductor)キャパシタのゲート絶縁膜において動作時に発生する局所的な劣化を、ナノスケール観察するための一連の手法を開発した。定電流ストレスを印加したゲート酸化膜の電流像において、周囲よりも一桁以上電流値の高いナノスケールサイズのリーク電流スポットが観察された。このリークスポットは、酸化膜中のストレス誘起欠陥にトラップされた正孔に起因すると考えられる。ストレス印加したゲート酸化膜では、リークスポット以外のバックグラウンド領域にも正孔がトラップされているが、リークスポットにはより多くのホールがトラップされており、この正孔が局所的に形成する電界によってFNトンネル電流が増大し、リークスポットとなっていると考えられる。同一エリアでC-AFM観察を繰り返すと、ストレス誘起欠陥での正孔の充放電を示唆するリーク電流の増減が見られたが、リークスポットとバックグラウンド領域では異なる傾向が見られ、これらの領域では欠陥構造が異なることが考えられる。また、高電界でC-AFM観察すると、リークスポットでは優先的に絶縁破壊が発生することがわかった。以上、本研究の成果は、従来のMOSデバイス特性から得られる平均的情報の考察では得られないものばかりである。今後、デバイスサイズがナノスケール領域に入っている次世代ULSIデバイスの研究開発においては、走査プローブ顕微鏡を用いたゲート絶縁膜の性能、信頼性評価は必須のものと考えられる。

今後、デバイスサイズがナノスケール領域に入っている次世代ULSIデバイスの研究開発においては、走査プローブ顕微鏡を用いたゲート絶縁膜の性能、信頼性評価は必須のものと考えられる。次世代ULSIデバイスにおけるゲート絶縁膜として、金属酸化物を始めとした高誘電率材料が模索されている。それらの材料が未だに実デバイスに実装されない理由の一つが、絶縁膜としての品質の問題である。すなわち、リーク電流の低減と絶縁破壊に対する信頼性評価が十分ではない。これらの原因が膜中欠陥等の原子尺度の局所的構造に起因するのに対して、従来の測定法が平均的・巨視的情報を与えるに過ぎない点が大きな問題である。本研究では、各種の走査プローブ顕微鏡を用いてリーク電流および絶縁破壊と、膜自身やその表界面の局所的構造との直接的な関係を原子尺度で解明する。本年度は、高誘電率膜材料として期待されるHfO_2について、電流検出型原子間力顕微鏡(C-AFM)および透過電子顕微鏡(TEM)により、膜構造とリーク電流の関係を明らかにした。得られた主な結果を以下に示す。HfO_2を分子線蒸着して作製した膜では、堆積時の基板温度により結晶構造及び局所電気特性が大きく異なることを見出した。700°Cで堆積した膜は多結晶構造を有しており、多くの領域ではその結晶粒は柱状構造を成している。しかし、結晶粒が膜厚方向に重なった構造、すなわち柱状構造を持たない領域ではコンダクタンスが高く、リークサイトとして働くことを見出した。低電界における膜の電気伝導特性は直接トンネル伝導が支配的であり、このコンダクタンスの高い領域ではHfO_2の実効的な膜厚の減少によるトンネル確率の増加として説明できる。500°Cで堆積した膜では、アモルファス中に結晶粒が点在する構造が形成される。しかしコンダクタンスは面内一様であり、結晶粒/アモルファス界面がリーク電流サイトとして働かないことを明らかにした。室温堆積では、HfO_2はアモルファス構造を持つ。この膜には局所的なリーク電流サイトが存在しており、膜中に存在する正電荷に起因していることを見出した。65nm世代と呼ばれるULSI(2006年-)では、MOS(Metal-Oxide-Semiconductor)デバイスのゲート絶縁膜として、金属酸化物などの高誘電率材料を適用することが求められているが、リーク電流や信頼性の問題から、未だプロセス、材料共に適用に向けた解が得られていない。一方、従来のシリコン酸化膜(SiO_2)においても、リーク電流や絶縁破壊の機構は未だ明らかとなっておらず、特に高電界が印加されるフラッシュメモリにおいては、ストレス誘起リーク電流(SILC)が深刻な開発課題となっている。そこで本研究では、絶縁膜における電流リークや絶縁破壊の機構を明らかにするために、電流検出型原子間力顕微鏡(C-AFM)による局所リーク電流分布の観測を行っている。本年度は、デバイスレベルでのマクロなリーク特性と、局所的なリーク電流分布の対応に着目して研究を行った。すなわち、電子注入ストレスによってSILCが観測されたSiO_2膜において、局所リーク電流分布をC-AFMで評価した。
参加型公共施設計画・運営と地域コミュニティ形成の相互浸透性に関する実践的研究

本研究は、市民参加によって計画・設計された施設の「利用・運営段階」の実態を事例調査したものである。そこから、計画・設計時の「参加」が建設後数年を経た施設の利用・運営に対して与えている効果や、発生している問題点を示した。さらに、今後も予想される不安定な社会の中で、市民が持続的・創造的に公共施設を育んでいけるような、包括的な計画・運営のあり方を指摘した。平成19年度は、『「参加型計画」「建設後の施設利用・運営」「地域コミュニティ」間の相互浸透作用の検証』を行った。1)計画への市民参加ワークショップにおける施設計画段階では、利用者の自主的かつ責任ある利用を期待して「自由に過ごせる場」という利用イメージ(コンセプト)を創造、共有している。そのことが共用空間の設計に反映された結果、利用者からの空間評価も概ね好評である。一方で、コンセプトの意味を理解出来ずに「自由に何でもしてよい」「自分たちの好きなようにしてよい」という「自由の履き違え」をしている利用者が少なからず存在し、そのことが、施設利用者・運営者にとっても問題となっている。ワークショップの参加者は、ワークショップ時に創造、共有された利用イメージを、空間デザイン(空間のあり方)によって実現できると期待している傾向にある。2)計画段階での理念を運営に生かし、市民の責任ある参加協力を得て公共施設が「自由なる場」となる上では、以下3点の「仕組みの設計と改善」が必要不可欠である。第一に「施設設置条例」。既存施設の設置条例に新規施設を入れ込んだ場合、弊害が少なくない。設計プロセスの成果を反映して、施設設置条例が新しく設計されるべきである。第二に「管理責任者の役割」。市民参加型の施設運営がうまくいくには、施設管理責任者(館長等)が重要である。ワークショップにおける運営め仕組み検討段階に管理責任者などの施設管理ノウハウをもったスタッフも参加する事が望まれる。第三に「市民サポーターの制度的担保」。自主的で自立的な市民サポーターの存在があるにも関わらず、それを施設運営に十分には活かしきれていないことがある。これは、供用開始後に市民と施設管理者が一緒に協議する場(ワークショップ等)の設置を制度的に担保し、その担い手として市民サポーターを位置づける仕組みの設計が必要と考える。1)「参加型計画」「建設後の施設利用・運営」「地域コミュニティ」間の相互浸透作用熊本県内4事例のそれは、計画当時(515年前)の社会状況を前提としたものであって、いづれも昨今の激しい社会変化に対応できず、機能不全に陥っている。ある施設は過疎化地域においてさらなる過疎化に飲み込まれ、開店休業状況にあり、またある施設は市民参加の機運が計画時だけのものであり、建設後は行政の運営する単なる利便施設に留まっており、従来型の公民館とは何ら代わらない状態にある。このように、参加型計画であるからといって、必ずしも建設後の利用・運営や地域コミュニティに良い影響を与えているわけではなく、参加型計画においては今一度、「何のための参加か」を問い直す必要がある。2)公共施設の新規計画行為とその後の運営行為、経年後の改善行為は、これまで不連続的に別個のものとして行われていた。そしてそこでは、市民参加も、計画段階における機能配置、空間デザイン、利用方法の検討に留まっていた。岡崎市図書館交流プラザの事例では、同施設がオープンした後の利用段階において、市民組織における同館の創造的持続的な施設活用が行われている。その要因として、施設空間計画が終了してから施設がオープンするまでの間、行政や市民活動支援NPOによって創造的な施設活用のための市民組織を組織化・自律化するための取り組みがあったことが大きい。市民活動支援組織のサポートにより、施設設置企画→施設空間計画→施設運営検討→施設利用運営への連続性ある市民協働が担保される可能性を見いだすことができた。1)「参加型POE」の効果とそこから顕在化した問題の検証市民参加で計画・運営がなされている公共施設では、利用上の不満は、行政に対する一方的要求となるだけではなく、市民自ら解決していこうとする動きがみられる。管理者である行政と、利用者である市民との間に、運営者としてのまちづくりNPOや任意市民団体が複数存在しており、彼らは、市民自ら創意工夫することで公共施設が活かされることを経験的に理解している。参加型POEは、潜在化している問題点を顕在化させるにとどまらず、そこから創造的運営を考える契機となった。2)不安定社会における公共施設のあり方と役割の検討市民活動を支援する公共施設の場合、市民の利用は、趣味のサークルなどによる市民組織による自己充実型活動のための閉鎖的利用と、子育てや高齢者問題などに取り組む市民組織による問題解決型活動のための開放型利用に大きく分かれる。不安定社会においては、人間関係選択の機会と幅が広く、人間関係の拡がりが期待できる後者の活動をより支援するような公共施設が望まれる。3)新規計画から運営・改善まで連続性のある「デザイン・マネジメント手法」の構築

地方分権が進む21世紀における「参加型公共施設計画」には、単に施設を計画し、運営方法を検討するに留まらず、市民自治を育むことまでも含まれるという認識が重要である。そのためには、市民参加によるワークショップの初期の段階から、そのような位置づけを各参加主体に理解・共感させるような仕組みが必要である。市民と行政の対話を通じて、自然とそのような態度が醸成されることを期待するのではなく、積極的に「参加の専門家」の側から、投げかけていくことが必要不可欠であり、その際に、いかに建物計画や運営計画とリンクしながらワークショップを進めていくことができるのかがポイントとなる。
再生バイオ人工肝臓におけるマイクロナノ物質移動の構築

本研究の目標は、実際の肝臓の組織に近い組織構造を体外で実現し、その再構築された構造をバイオ人工臓器や再生医療へ応用するものである。本研究では、肝細胞、血管内皮細胞、及び星細胞の3種類の細胞による肝細胞組織構造が体外で再構築するプロセスを明らかにした。即ち、それぞれの細胞において生体高分子の発現とマイクロナノスケール物質移動による関わりを伴いながら、組織構築が可能になることが分かり、複合組織である肝臓再構築の可能性を見いだした。本研究における特筆すべき成果は以下の通りである。一つ目の大きな成果は、星細胞の関与に類洞構造の構築である。類洞では星細胞が細胞突起を伸ばして血管構造を裏打ちしているが、この構造を薄い生分解性ポリ乳酸-ポリグリコール酸共重合体(PLGA)多孔性薄膜の活用によって構築した。さらにPLGA多孔性薄膜が異種細胞間相互作用を促進させ,機能的な肝類洞様組織の再構築に有効な細胞足場であることが分かった。二つ目は、3次元の肝細胞組織内での血管化に成功した点である。血管化の課題は再生医療の分野では極めて困難な課題で、世界中の組織工学の研究者が血管化の実現を目指しているが、顕著な進展が無かった。本研究ではせん断応力による機械的刺激による誘導及びマイクロ流路を活用した実験で、血管化に成功した。以上のように、当該分野で困難であった課題を克服する事ができ、バイオ人工肝臓の実用化に向けて大きく前進したと言える。バイオ人工肝臓の実現には、分子・細胞レベルにおけるマイクロナノ物質移動現象を明らかにして、それらを工学的に統合したマクロな性能評価と改善が必須となる。同時に肝細胞の酸素消費が大きいため、肝細胞への酸素供給も必要である。そこで、本研究では、小型肝細胞を中心に再構築されたバイオ人工肝臓において、有用物質と不要物質の輸送、酸素供給プロセスを明らかにし、最終的に生体内移植のための再生肝臓と体外使用の人工肝臓の実現を目指す。バイオ人工肝臓の物質移動の評価・改善には、発生生物学(組織再構築)、分子生物学(有用物質の細胞内産生)と移動現象論(細胞外における拡散対流による輸送)が連携して、バイオトランスポートの新しい工学コンセプトの創生が必要である。本研究は、新しい学際領域「バイオトランスポート」のコンセプトの創生を図り、新しい医療技術の発展に貢献する事を目標にしている。昨年度の成果に基づき、以下の点に関してさらなる検討を行う。(1)肝細胞多重積層化に伴う物質移動機能の評価と促進方法の検討引き続き、肝細胞の2重積層化による機能促進のメカニズムを検討する。(2)分子・細胞レベルのマイクロナノ物質移動過程の微視的計測と分子生物学的検討再構築された肝細胞多重積層におけるマイクロナノ物質移動のプロセスを、抗体や蛍光マーカーを用い、共焦点レーザー顕微鏡、タイムラプス蛍光顕微鏡や全反射顕微鏡によって、アルブミンなどの動的な変化を3次元的に捉えて、物質移動を評価し、その改善方法に関して検討する。これも昨年度の継続である。(3)毛細血管ネットワーク形成の工夫、毛細血管と肝細胞の共培養系肝細胞の集合体の中にも血管網を形成させる。そのためには、肝細胞と血管内皮細胞との共培養系の確立が必須である。(4)内皮細胞の物質移動特性類洞内皮細胞では、せん断応力の大きさによってアルブミン分泌が大きく変化する事が予想され、肝細胞内での産生と血流中への放出を類洞内皮細胞が精密に制御している事を明らかにする必要がある。これも昨年度からの継続である。(5)胆管ネットワークと小型肝細胞の共培養モデルの構築小型肝細胞による毛細胆管と胆管ネットワークの融合の実現のために共培養モデルを構築する。本研究では、実際の肝細胞や血管内皮細胞などを基に、肝臓組織再構築を実現させ、バイオ人工肝臓や再生医療への応用を目指す。肝臓は、肝細胞、毛細血管、胆管に繋がる毛細胆管から構成されている。

本研究では、そのような肝臓に類似した構造を持つバイオ人工肝臓を構築して、物質移動性能の評価とその改善を明らかにする。具体的には、肝細胞の3次元構造の構築、有用物質の産生と輸送、不要物質の除去、血管網による酸素の輸送の4点について4年間で取り組み、肝臓に類似した構造と機能を持つバイオ人工肝臓の実現を目指す。平成20年度で得られた成果は以下の通りである。(1)多重層化による肝細胞の3次元構築:特に生体吸収性高分子による微孔性膜を作成し、小型肝細胞の多層重層化に成功した。高分子の消失とともに、細胞が重層化された。(2)有用物質の産生:肝細胞からのアルブミン分泌の特性を計測した。(3)血管ネットワークの形成:肝細胞の集合体に、血管網を形成するというVascularizationは再生臓器の研究で大きな壁になっているが、本研究では、肝細胞と血管内皮細胞の共培養系モデルを構築した。さらに血管網形成が外的な機械的刺激によって大きく促進する効果を見出した。(4)内皮前駆細胞による血管網形成:分化の機能に富んだ前駆細胞から分泌される増殖因子により大きく血管網形成が促進された。(5)胆管上皮細胞による胆管ネットワーク形成:胆管上皮細胞を分離して、コラーゲンゲルサンドイッチ構造で培養したところ、極めて大きな胆管ネットワークの形成に成功した。この成果は、American J Pathologyに掲載されたが、データの一部は、ジャーナルの表紙に採用された。海外誌の表紙に採用されるのは高い評価を受けたと考えられる。バイオ人工肝臓の実現には、分子・細胞レベルにおけるマイクロナノ物質移動現象を明らかにして、それらを工学的に統合したマクロな性能評価と改善が必須となる。同時に肝細胞の酸素消費が大きいため、肝細胞への酸素供給も必要である。そこで、本研究では、小型肝細胞を中心に再構築されたバイオ人工肝臓において、有用物質と不要物質の輸送、酸素供給プロセスを明らかにし、最終的に生体内移植のための再生肝臓と体外使用の人工肝臓の実現を目指す。バイオ人工肝臓の物質移動の評価・改善には、発生生物学(組織再構築)、分子生物学(有用物質の細胞内産生)と移動現象論(細胞外における拡散対流による輸送)が連携して、バイオトランスポートの新しい工学コンセプトの創生が必要である。21年度では、コラーゲンゲルや生体吸収性膜を使用した多重積層化の実験を行い、肝細胞と内皮細胞との共培養系に星細胞が重要な役割を演じている事が明らかになった。毛細血管ネットワーク形成に関しては、剪断応力(定常、拍動)の刺激が血管形成に明確な影響を与え、特に葉状加速の形成が3次元ネットワーク形成を誘導しているプロセスが明らかになった。胆管ネットワーク形成に関しては、小型肝細胞との相互作用を明らかにする共培養実験を行い、融合の条件が明らかになってきた。特に、胆管形成は、コラーゲンゲルの機械的性質によっても大きく変化し、力学的な環境が胆管形成を制御するメカニズムの側面が明らかになった。昨年度に引き続き、バイオ人工肝臓の構築を目指して、肝細胞、星細胞及び血管内皮細胞による3次元組織構築に関する実験を行った。(1)肝細胞多重積層化による機能促進のメカニズムを明らかにする実験を行った。生体吸収性膜PLGAを用いて肝細胞と血管内皮細胞の共
極限環境下における機械的接触現象のトライボロジー評価に関する研究

将来の宇宙空間で稼働する機械システムの設計に反映させることを目標として,特殊環境下でのトライボロジー現象に関して,機械要素の運動精度・形状精度などとの関係を考慮した現象解析および評価に関する基礎的な検討を行った結果,以下の結論を得た.1)新しい接触圧力分布測定法を提案し,これを用いて結合面の表面パラメータなどが接触圧力分布に及ぼす影響について実験的に明らかにした.2)真空中で接触する2面間の接触機構について実験的観察を行った.実験はマクロスケールモデルとミクロスケールモデルの両方について行った.マクロモデルの実験により接触剛性についての知見を得ることができ,また,ミクロモデルの実験からは,微小しゅう動機構に作用する力学的因子として雰囲気中の水分の影響についての知見を得た.3)光刺激エキソ電子放射現象を利用した真空中での加工モニタリング及び加工面評価の可能性を検討することを目的として,エキソ電子検出システムを新たに試作し,これを用いて金属の切削加工に伴う光刺激エキソ電子放射挙動について明らかにした.将来の宇宙空間で稼働する機械システムの設計に反映させることを目標として,特殊環境下でのトライボロジー現象に関して,機械要素の運動精度・形状精度などとの関係を考慮した現象解析および評価に関する基礎的な検討を行った結果,以下の結論を得た.1)新しい接触圧力分布測定法を提案し,これを用いて結合面の表面パラメータなどが接触圧力分布に及ぼす影響について実験的に明らかにした.2)真空中で接触する2面間の接触機構について実験的観察を行った.実験はマクロスケールモデルとミクロスケールモデルの両方について行った.マクロモデルの実験により接触剛性についての知見を得ることができ,また,ミクロモデルの実験からは,微小しゅう動機構に作用する力学的因子として雰囲気中の水分の影響についての知見を得た.3)光刺激エキソ電子放射現象を利用した真空中での加工モニタリング及び加工面評価の可能性を検討することを目的として,エキソ電子検出システムを新たに試作し,これを用いて金属の切削加工に伴う光刺激エキソ電子放射挙動について明らかにした.1.超高真空下での摩擦摩耗現象を基礎的に理解するため,光励起エキソ電子放射を利用した摩擦面の状態分析法を開発し,その基本性能と有効性について現有の超高真空環境摩擦試験システムを用いて評価した.阻止電場型静電アナライザとチャンネルトロンを組合わせた小型電子エネルギ分析器を試作し,真空雰囲気中で純アルミニウムのスクラッチ試験後の摩擦損傷痕を真空紫外レーザ光で励起し,エキソ電子の放射強度とエネルギ分布を測定した.エキソ電子放射挙動は損傷の程度と表面での酸化吸着過程に強く依存し,これを利用することで摩擦摩耗の過渡現象を評価できる見通しを得た.(於:千葉大学)2.2平面接触部の法線方向剛性(接触剛性)は母材のそれより低いことが知られ,トライボロジの中でも重要な課題のひとつである.真空中での摩擦に関わる研究は従来より多いが,接触剛性を調べた例は少ない.そこで,雰囲気制御が可能な2平面接触剛性(ばね特性)測定装置を試作し,大気中,真空中および乾燥雰囲気(アルゴン)中における特性を調べた.その結果,真空中では剛性値が下がることがわかった.乾燥雰囲気中では剛性の低下がみられないため,水分子の影響が少ないことがわかった.(於:東京都立大学)3.機械加工した2平面で形成する結合面の接触挙動を,真実接触面積とその分布を考慮した定量的測定により明らかにすることを試みた.超音波を応用し,結合面の接触率分布および接近量を同時測定できる結合挙動評価システムを試作した.これを用いて結合挙動を評価した結果,荷重Fに対する結合面の接近量δは,δcF^nで近似できる非線形挙動を示した.荷重ステップ,結合面の接近量および接触率の測定値から単位真実接触面積あたりの接触剛性を求めた結果,荷重が増加し接近量がある程度以上に増大すると塑性変形の影響と推定される接触剛性の変化が生じることが示された.(於:上智大学)1.超高真空下での摩擦摩耗現象を基礎的に理解するため,現有の超高真空チャンバ内で駆動する微小摩擦試験機を試作した.摩擦に伴う材料内部の微細挙動を側面から可視化し,前年度開発の光励起エキソ電子状態分析装置と併用することで摩擦摩耗の素過程を直接観測できる見通しを得た.また,真空中の微小領域での摩擦現象について,凝着理論と弾性接触理論を仮定した解析を行った.その結果,接触圧力の減少に伴い摩擦係数が増加し,この傾向は接触面積の減少とともに顕著になることがわかった.実験結果とも定性的に一致しており,解析手法の妥当性が示された.(於:千葉大学)2.真空環境中でのしゅう動現象を多面的に調べるため,走査型電子顕微鏡内で摩擦力の測定を行う装置を試作した.そしてシリコンの異方性エッチングによって加工した,(111)結晶面からなるV溝2条を組合わせたマイクロスライダ(幅327μm,高さ450μm,長さ515μm)を対象に実験を行った.その結果,真空中では大気中よりも摩擦力が小さくなることがわかった.接触面積を大きくした場合にそれが顕著であることから,表面吸着力の影響,特に水分子を介したメニスカス効果が大きく影響したと考えられる.(於:東京都立大学)

3.機械加工した2平面で形成する結合面の接触挙動を,真実接触面積と接触圧力の分布を考慮した定量的測定により明らかにすることを試みた.昨年度に試作した超音波を応用した結合挙動評価システムを用い,負荷荷重と接触率分布より接触圧力分布を求める方法について検討した.負荷荷重と結合面全体での真実接触面積は,ほぼ線形な関係を示す.この関係を用いて圧力分布を求めることができるが,この関係が非線形となる部分の校正法の提案とその評価を行い,より信頼性の高い圧力分布測定法を確立した.(於:上智大学)将来の宇宙空間で稼働する機械システムの設計に反映させることを目標として,特殊環境下でのトライボロジー現象に関して,機械要素の運動精度・形状精度などとの関係を考慮した現象解析および評価に関する基礎的な検討を行った結果,以下の結論を得た.1)新しい接触圧力分布測定法を提案し,これを用いて結合面の表面パラメータなどが接触圧力分布に及ぼす影響について実験的に明らかにした.2)真空中で接触する2面間の接触機構について実験的観察を行った.実験はマクロスケールモデルとミクロスケールモデルの両方について行った.マクロモデルの実験により接触剛性についての知見を得ることができ,また,ミクロモデルの実験からは,微小しゅう動機構に作用する力学的因子として雰囲気中の水分の影響についての知見を得た.3)光刺激エキソ電子放射現象を利用した真空中での加工モニタリング及び加工面評価の可能性を検討することを目的として,エキソ電子検出システムを新たに試作し,これを用いて金属の切削加工に伴う光刺激エキソ電子放射挙動について明らかにした.
コバルト系金属間化合物の表面特性の解明およびそれを生かした新規な触媒の開発

Co-Ge、Co-Al、Co-Sn系金属間化合物粉末は、高純度粒状金属を所定の比率で混合溶融しインゴットを得た後、空気中で粉砕することにより調製した。X線回折により目的金属間化合物の生成を確認した。XPSスペクトルから、873Kで水素還元することにより空気酸化された表面が完全に金属状態に還元できることが分かった。還元処理後、一酸化炭素の昇温脱離を行った。金属Coと比べCo-Ge系では一酸化炭素の脱離ピークが異なる位置に現れた。水素解離能力を知るため、H_2-D_2交換反応を行った。活性の序列はCo》CoGe>CoAl>CoGe_2>CoSn>Geとなった。上記金属間化合物を触媒として、アセチレンの水素化反応を行った。Co単体はアセチレンをエタンにまで水素化したが、金属間化合物上ではエチレンが選択的に得られた。金属間化合物の部分水素化に対する特異な触媒特性は、エチレンよりもアセチレンに対してはるかに高い水素化活性をもつためであることを明らかにした。H_2-D_2交換反応をアセチレンあるいはエチレン存在下で行った結果、Co-Ge系金属間化合物上ではこれらの炭化水素が存在すると水素の交換反応がほとんど起こらないことを見いだした。さらにPt-Ge系およびNi-Sn系金属間化合物を調製しH_2-D_2交換反応を行ったところ、PtおよびNiの水素解離能力は大きく低下した。1,3-ブタジエンの水素化を行った結果、Ptは1,3-ブタジエンをブタンにまで容易に水素化するのに対し、Pt-Ge系金属間化合物は高選択的にブテンを生成することが明らかとなった。以上の結果から、水素化活性の高い遷移金属を典型元素と組み合わせて金属間化合物を形成することにより、部分水素化に特異な選択性をもつ触媒が得られることを明らかにした。Co-Ge系、Co-Si系およびCo-Al系金属間化合物を以下の方法で調製した。市販の高純度粒状金属を、所定の比率で混合し、シリコニット電気炉またはアーク溶解炉を用いて溶解し、目的金属間化合物のインゴットを得た。空気中で粉砕し分析ふるいにて38μm以下の粉末とした。表面の酸化状態をXPSスペクトルにより観察した結果、873Kで水素還元することにより空気酸化された表面が完全に金属状態に還元できることがわかった。ただし、CoAlについては、アルミニウムの還元は不十分であった。また、水素による段階的な還元の様子を、生成した水を定量することにより観察した結果、金属間化合物の表面の還元挙動が、構成元素の還元挙動とは全く異なることが明らかとなった。このことから、金属間化合物の表面が、構成金属に相分離することなく金属間化合物として存在しているととが推定された。還元処理した金属間化合物の表面特性を知るため、一酸化炭素の昇温脱離を行った。金属コバルトと比べ金属間化合物では一酸化炭素の脱離ピークが異なる位置に現れた。また、金属間化合物の水素解離能力を知るため、H_2-D_2交換反応を行った。金属Pt上では室温で反応が進行したが、金属間化合物上では573KにしないとHDの生成が観測されなかった。金属間化合物の中でもCoGe>CoAl>CoGe_2>CoSnの順で活性が低下した。

以上のことから、金属間化合物表面は、水素化反応に対し構成金属とは全く異なる触媒特性を持つことが期待される。Co-Ge、Co-Al、Co-Sn系金属間化合物を触媒として、ガラス製閉鎖循環系反応装置を用いて、アセチレンの水素反応を行った。873Kで水素還元前処理を行い、表面を金属間化合物相にした。Co単体はアセチレンをエタンにまで水素化したが、金属間化合物では、エチレンが選択的に得られた。金属間化合物のこのような部分水素化に対する特異な触媒特性は、エチレンよりもアセチレンに対してはるかに高い水素化活性をもつためであることが明らかとなった。H_2-D_2交換反応をアセチレンあるいはエチレン存在下で行い、水素解離に対する影響を検討した。その結果、Co-Ge系金属間化合物上ではこれらの炭化水素が存在すると水素の交換反応がほとんど起こらないことを見いだした。このように、Co系金属間化合物が水素化反応に特異な触媒特性を示したので、さらにPt-Ge系およびNi-Sn系金属間化合物についても、同様に触媒特性を検討した。H_2-D_2交換反応については、Co系金属間化合物の場合と同様に、典型元素と化合物を形成することによりPtおよびNiの水素解離能力は大きく低下した。Pt-Ge系金属間化合物を用いて、二重結合を2つもつため水素化が段階的に進行する可能性のある1,3-ブタジエンの水素化を行った。その結果、Ptは1,3-ブタジエンをブタンにまで容易に水素化するのに対し、Pt-Ge系金属間化合物は高選択的にブテンを生成することが明らかとなった。以上の結果から、水素化活性の高い遷移金属を典型元素と組み合わせて金属間化合物を形成することにより、アルケン、アルキン、ジアルケンなどの吸着の強さを変化させることができ、部分水素化に特異な活性をもつ触媒が得られることを明らかにした。