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青銅器の特異な磁性を解読する研究方法の開発

青銅資料の磁化研究は従来行われていなかったが,基礎研究で微弱な残留磁化の存在がわかり,年代や製造状況などを探る磁性研究法の開発を進めた.(1)昨年度1破片を扱った静岡県袋井市出土の梵鐘(平治二年銘)では,新たに入手した複数破片の磁化は全て安定であった.復元した鋳造時の磁化を過去の地磁気(伏角)と比較すると,銘の年代より若い年代と対応し,本鐘が当初の鐘に銅を加えて再鋳造された時期を示唆する重要な結果が得られた.ただ,破片を梵鐘元位置に復元する誤差の更なる検討が必要であり,また,加熱可能な試料の地磁気強度(テリエ法実験)による年代検証と14C年代(共同研究者・小田)の研究が可能か検討している.(2)下関市立大(櫻木先生)が古銭と同様の工程で鋳造された銭貨と鋳型を研究した.鋳型(数10cmブロック)は,TOTで固めて非破壊の帯磁率測定後,細分試料(2cm立方)を測定した.残留磁化は形成時の(堆積)残留磁化を良く残していたが,湯通し部(銭貨と接する領域)の熱残留磁化は曖昧だった.実際の古銭でも,鋳型については,焼成域(高温の被熱範囲)は限られたと考えられ,鋳型の磁化から古銭鋳造を研究する際の貴重な情報が得られた.鋳造銭の帯磁率異方性では,銭貨面に平行で重力方向(湯通し方向)に最小軸が現れた.枝銭(鋳幹)でも同様であったので,銭の帯磁率異方性は,平らな形状の影響ではなく,湯が固まる際に生じたものであり,帯磁率異方性から銭貨の鋳造時の湯の流れが研究できるとわかった.昨年度実施の青銅板の実験試料での結果と合わせて,帯磁率異方性が青銅製品の有用な研究法になるとわかった.古銭の磁化研究では,蛍光X線分析(研究協力者:伊藤氏)と併用して偽銭の判別に利用できる可能性も判明した.昨年度研究した袋井市の梵鐘(破片)では,市の協力で新たに複数個の試料を扱うことができ,青銅の安定な磁化の確認と,磁化研究の有意性が確証された.ただ破片を梵鐘の元の位置に復元する際の精度が重要で,精度を高める工夫が実用での課題となってきた.対象の梵鐘は銘の年代と真の形成時期とのずれの検証が歴史学でも重要とされており,その解明では,今回開発する磁化研究が唯一の方法となる.同様に青銅製品として銅鐸(可児市)の研究でも,年代・製法の不明な部分の研究に役立つ磁化データが得られた.また,橿原考古学研究所(研究分担者の清水所属)が中国社会科学院考古研究所と開始した共同研究の一環として,山東省出土の貴重な青銅鏡関連資料の研究を行うことになり,昨年度末入手の鏡面笵資料を試料として磁化研究を進めている.鋳造時の状況(被熱も含めて)の復元と共に,地磁気による年代推定も可能になると考えられる.銭貨の研究として,古銭(寛永通寳等)と併せて,本年度は実験鋳造の銭貨も研究できたことは大きな意義があり,銭貨の磁化研究の有用性と期待される未知の情報もわかった.機器整備で遅れた課題もあったが,磁化を用いる青銅製品の新規研究法の開発は順調に進んだ.帯磁率等での反磁性と残留磁化(強磁性)を持つ特異な磁気物性の青銅の研究法の信頼性と有用性を高めることができた.磁化以外の研究として,金属分析(長柄)や14C年代の研究(小田)も進んでいる.以上から,研究はおおむね順調に進展していると考える.青銅の磁化の基礎実験と考古試料の研究を進めて磁化研究の有用性を高める.基礎実験では,銭貨も含む鋳造試料の,構成物分量と周囲磁場の条件による磁化特性の変化を検討し,また磁化が磁場強度の記録になるかをテリエ法の研究で求める.青銅の反磁性(常磁性)と極微量の磁性粒子による強磁性の共存という特異な磁性の,物性物理の研究成果をまとめる.青銅製品では,袋井市の梵鐘の銘の課題(再鋳造の可能性)を,磁化方向の精度良い復元と地磁気強度,14C年代で検証する.可児市の銅鐸,神奈川県と北海道出土の古銭に関する,磁化及び各種分析の結果を合わせて,製造法と流通の検討成果もまとめる.青銅製品の製法の研究では,帯磁率異方性が青銅湯の流れの記録となることがわかり活用できる.研究分担者による青銅の金属分析,緑青の14C年代と磁化研究の対比も重点的に行う.中国社会科学院考古研究所との山東省・青銅鏡関連資料の研究では,まず鏡面笵資料の磁化による鋳造状況(被熱も含む)の復元,地磁気年代の推定,考古学,鋳造学の研究を合わせて結果をまとめる.本研究で得られた成果を,学会での発表と学会誌論文として公表する.従来の考古資料の磁化研究では,残留磁化を獲得できる強磁性が対象となっている.強磁性でない青銅は,研究が行われていなかったが,微弱な磁化を有する可能性が予察的に示された.考古学で重要な青銅資料が,地磁気の記録となる残留磁化を獲得できると,地磁気変化との対比による年代や製造状況の研究が可能となる.青銅資料の磁性による研究法の開発が目的である.

静岡県袋井市で出土した梵鐘(主に銅と錫の合金)の破片を袋井市の協力で入手して磁性の研究を行った.超伝導磁力計による残留磁化測定を中心とする研究の結果,安定な磁化が確認できた.更に破片の磁化方向から,梵鐘の鋳造時に地磁気の元で獲得された磁化を復元して,過去の地磁気変化と比べると,12世紀末頃の地磁気との対応が妥当であった.この様にして推定した年代は,鐘の形状や文様の検討から推測されていた年代と矛盾はなかった.本研究により,磁性による青銅資料の研究の有用性は,示すことができた.同梵鐘には他にも幾つかの破片があり,平成30年度にお借りして,より詳細な磁化研究を行う計画をたてた.今年度,青銅の鋳造実験は行えなかったが,予察的に作っていた青銅片の研究を行い,反磁性を示すが,残留磁化を獲得する青銅の特異な磁性が検証できた.青銅の製作時に,極微量,不純物として混入する磁性粒子が影響していると考えられる.梵鐘・鋳造実験による青銅片の金属分析も進めており,今後,磁性との対比も行う予定である.本課題の考古学研究では,鏡笵も含めて磁化研究に利用可能な銅鏡資料の検討を行い,また青銅緑青の14C年代研究は,実験系整備を中心に進めた.本研究は,基礎実験と考古資料の研究からなる.基礎実験は,機器導入の遅れで一部,次年度に回す課題もあったが,考古資料の研究では,前倒しで,袋井市出土の梵鐘資料の研究を行った結果,外部磁場を記録して長く残っている残留磁化が確認された.鋳造実験による青銅片の研究でも,地磁気を記録する残留磁化の存在は検証された.以上の研究により,磁性を用いる青銅資料の新規研究法の開発は可能であることが示された.今後,帯磁率等の研究では反磁性しか見えないのに,残留磁化を獲得する強磁性を示すという青銅資料の特異な物性を,磁性物理の実験で詳細に調べて,磁化研究法の信頼性の検討を行うことで,方法の有用性を高めることができる.また,研究試料として,本年度,銅鐸(可児市)と古銭(寛永通寳など)も入手できており,考古資料の磁化研究をより進める準備も整えた.以上から,研究はおおむね順調に進展していると考える.青銅資料の磁化研究は従来行われていなかったが,基礎研究で微弱な残留磁化の存在がわかり,年代や製造状況などを探る磁性研究法の開発を進めた.(1)昨年度1破片を扱った静岡県袋井市出土の梵鐘(平治二年銘)では,新たに入手した複数破片の磁化は全て安定であった.復元した鋳造時の磁化を過去の地磁気(伏角)と比較すると,銘の年代より若い年代と対応し,本鐘が当初の鐘に銅を加えて再鋳造された時期を示唆する重要な結果が得られた.ただ,破片を梵鐘元位置に復元する誤差の更なる検討が必要であり,また,加熱可能な試料の地磁気強度(テリエ法実験)による年代検証と14C年代(共同研究者・小田)の研究が可能か検討している.(2)下関市立大(櫻木先生)が古銭と同様の工程で鋳造された銭貨と鋳型を研究した.鋳型(数10cmブロック)は,TOTで固めて非破壊の帯磁率測定後,細分試料(2cm立方)を測定した.残留磁化は形成時の(堆積)残留磁化を良く残していたが,湯通し部(銭貨と接する領域)の熱残留磁化は曖昧だった.実際の古銭でも,鋳型については,焼成域(高温の被熱範囲)は限られたと考えられ,鋳型の磁化から古銭鋳造を研究する際の貴重な情報が得られた.鋳造銭の帯磁率異方性では,銭貨面に平行で重力方向(湯通し方向)に最小軸が現れた.枝銭(鋳幹)でも同様であったので,銭の帯磁率異方性は,平らな形状の影響ではなく,湯が固まる際に生じたものであり,帯磁率異方性から銭貨の鋳造時の湯の流れが研究できるとわかった.昨年度実施の青銅板の実験試料での結果と合わせて,帯磁率異方性が青銅製品の有用な研究法になるとわかった.古銭の磁化研究では,蛍光X線分析(研究協力者:伊藤氏)と併用して偽銭の判別に利用できる可能性も判明した.昨年度研究した袋井市の梵鐘(破片)では,市の協力で新たに複数個の試料を扱うことができ,青銅の安定な磁化の確認と,磁化研究の有意性が確証された.
粒子法による大波高波浪中の船舶運動の数値解析に関する研究

本研究の目的は、粒子法を用いて大波高波浪中の船体運動の数値解析手法を開発するとともに、実験との比較をおこなってその手法の有用性を評価することである。それぞれ、以下の成果が得られた。(1)大波高波浪中における船体運動の数値解析手法の開発船体の大運動については、クォータニオンを回転角の自由度として採用した。クオータニオンは4変数に1拘束条件が付加されることで3自由度となっており、特異点が無いという利点があり、数値計算に適している。MPS(Moving Particle Semi-implicit)法では流体は流体粒子により、船体は剛体粒子により計算する。流体粒子の運動方程式は、Navier-Stokes方程式に対してMPS法の離散化手続きを経ることよって得られる。船体を表す剛体粒子は、各時間ステップで2段階で計算をおこなうアルゴリズムを開発した。(2)実験解析海上技術安全研究所の曳航水槽において大波高規則波を発生させ、一定の速度で前進する模型船の運動履歴および水面挙動の詳細な画像データが得られている。これと同じ条件で3次元粒子法流体解析を実施した。実験結果および従来の線形解析と比較したところ、波長船長比の値が大きくなって船体運動が大きくなると、粒子法の解析では従来の線形解析よりも船体運動が小さくなった。これは実験結果の傾向と良く一致する。打ち込みによって打ち上げられた甲板上の水壊の重量によって、船体運動が抑制されるためである。以上のように、本研究では粒子法によって船体の大運動と波との連成を解析できる計算手法を開発し、実験との定量的な比較もおこない、当初の研究計画を着実に実施した。本手法は、波浪中での操船のシミュレーション、津波発生時の港湾内での船舶運動の解析、転覆のシミュレーションなど、これまでは解析が難しかった様々な問題に適用できると期待される。平成17年度は、(1)船体の大運動の計算手法の開発、および、(2)上記手法のMPS流体解析手法への組み込み、をおこなった。(1)船体の大運動の計算手法の開発船体の大運動については、回転角の3自由度が非線形であり、これをどのように計算するかが重要である。本研究ではクオータニオンを回転角の自由度として採用した。クオータニオンは4変数に1拘束条件が付加されることで3自由度となっている。オイラー角と比較すると、特異点が無いという利点があり、数値計算に適している。これに従来どおりの並進の3自由度を加えることで6自由度の剛体としての船体運動を表現できるようになった。(2)上記手法のMPS流体解析手法への組み込みMPS(Moving Particle Semi-implicit)法では流体は流体粒子により、船体は剛体粒子により計算する。船体を表す剛体粒子は、各時間ステップで2段階で計算をおこなう。まず第1に、剛体粒子を流体粒子と全く同じに扱って流体としての計算をおこなう。これによって、流体から剛体が受ける力を、各剛体粒子の受ける加速度から評価できる。ただし、剛体粒子は全体として1個の剛体の運動に従わなければならない。そこで、第2段階として、1個の剛体としてのまとまった運動になるように、各剛体粒子の速度と座標を修正する。ここに上記(1)の計算法を導入した。このようにして、従来のMPS法流体解析手法に船体の大運動を連成して解析する手法を確立することができた。

本研究の目的は、粒子法を用いて大波高波浪中の船体運動の数値解析手法を開発するとともに、実験との比較をおこなってその手法の有用性を評価することである。平成17年度は主に理論開発とプログラム開発をおこなった。平成18年度は以下の研究を実施した。(1)大波高規則波と船体運動の相互作用の数値解析海上技術安全研究所の曳航水槽において大波高規則波を発生させ、一定の速度で前進する模型船の運動履歴および水面挙動の詳細な画像データが得られている。これと同じ条件で3次元粒子法流体解析を実施した。なるべく効率的な計算をおこなうため、流入・流出境界こ底面の境界、および側面の境界を工夫し、10波長程度の長期にわたって3次元解析ができるようにした。(2)船体運動の幾何学的非線形性に対する数値解析平成17年度に開発した粒子法による船体運動解析手法では、船体運動の幾何学的非線形性、すなわち3次元空間における剛体回転の非線形性、を考慮できる。そこで海水打ち込み生じる条件での規則波と船体との相互作用の解析をおこない、船体運動のピッチングとヒービングを得た。実験結果および従来の線形解析と比較したところ、波長船長比の値が大きくなって船体運動が大きくなると、粒子法の解析では従来の線形解析よりも船体運動が小さくなった。これは実験結果の傾向と良く一致する。海水打ち込みによって打ち上げられた甲板上の水壊の重量によって、船体運動が抑制されるためであると考えられる。
精神障害者施設と地域との良好な関係性形成に向けた施設コンフリクトの実証的研究

まず、今回実施した全国調査より、2000年以降も全国各地で精神障害者施設に対するコンフリクトが発生していることが明らかになった。また、フィールドワークからは、環境施設のコンフリクト・マネジメントで用いられるリスクコミュニケーション手法が、精神障害者施設におけるコンフリクトの合意形成に対しても有効であることが示された。さらに、いわゆる「迷惑施設」として認識されることの多かった精神障害者施設にも「人と人とのつながり」という新たな資源を形成する要素となりうる可能性があることを示した。(1)奈良県および沖縄県の全精神障害者施設において、施設コンフリクトの実態に関する定量調査を実施する。(全国調査のプレ調査として位置づける)(2)全国の精神障害者施設を対象に、施設コンフリクトの実態に関する定量調査を実施する。(3)アンケート調査結果より、施設コンフリクトが発生した複数個所の施設において、フィールドワークを実施する。施設コンフリクト発生から合意形成に至るプロセスを明らかにし、合意形成に必要となる要因に関し分析を行う。(4)住民を対象に生活環境に関する定量調査を実施し、施設コンフリクトの発生した地域の環境を明らかにする。本研究の主たる目的は、施設コンフリクト発生が大きい地域と施設コンフリクト発生が小さい地域の外部環境を明らかにすることである。具体的には、これまでに取り上げられることのなかった精神障害者施設と地域とのかかわりについて取り上げ、施設コンフリクトの発生事由について、地域の社会文化的要因の関与を明らかにする。そのために、2箇所の具体的地域を取り上げ、施設コンフリクトにかかわる地域間の社会的要因について比較する。2箇所の地域について言及すると、一箇所は未だ全国で唯一精神保健福祉士協会の支部が立ち上がっていない、他県よりも精神保健に遅れが認められる奈良県、もう一箇所は、精神障害者に対し、他では見られない独特な処遇を行ってきた沖縄県である。その特徴的な2箇所を比較することにより、精神障害者施設や精神障害者が地域住民と良好な関係を築いていくための条件や可能性について解明することを試みる。上記の目的に基づき、平成20年度より科学研究費補助金による調査、研究を開始した。昨年度は、全国精神障害者社会復帰施設協会の協会名簿を基に、小規模通所授産施設も含めた奈良県および沖縄県のすべての精神障害者施設に対しアンケート調査を実施した。アンケート調査の回収結果は、発送数87(沖縄県50、奈良県37)、回収数50(沖縄県22、奈良県28)、回収率57.5%(沖縄県44%、奈良県75.7%)、また、施設コンフリクト発生率は、沖縄県31.8%、奈良県32.1%であった。平成21年度は、両県における精神障害者施設のうち、地域との関係が良好な施設および施設コンフリクト発生の状態にある施設および施設のある地域に居住する住民に対しインタビューを実施すると同時に、さらに他の地域においてもアンケート調査を実施する予定である。また、平成20年度の調査結果について、学会等での研究発表も予定している。本研究の主たる目的は、施設コンフリクト発生が大きい地域と施設コンフリクト発生が小さい地域の外部環境(社会文化的要因)を明らかにし、良好な関係性を構築するために必要となる条件を提示することである。具体的には、これまでに取り上げられることのなかった精神障害者施設と地域とのかかわりについて取り上げ、施設コンフリクトの発生事由について、1999年以降実施されていない精神障害者施設におけるコンフリクト発生状況に関する全国調査を実施するとともに、具体的地域においてフィールドワークを行うことにより、地域の社会文化的要因の関与を明らかにする。上記に基づき、平成20年度より科学研究費補助金による調査、研究を開始した。平成21年度は、奈良県および沖縄県の精神障害者施設において、全国調査のためのプレ調査を実施した。また、具体的施設においてフィールドワークも実施し、それらの結果に関しては、学会発表及び論文として報告を行った。平成22年度は、全国調査の実施、具体的数箇所の施設の関係者及び地域住民に対しインタビュー調査を実施する予定である。また、平成21年度の調査結果について、学会等での研究発表も予定している。本研究の目的は、精神障害者施設における施設コンフリクト発生が大きい地域と施設コンフリクト発生が小さい地域の外部環境を明らかにすることである。そのために、複数箇所の具体的地域を取り上げ、施設コンフリクトにかかわる地域間の社会的要因について比較する。特徴的な地域性を有する複数の地域を比較することにより、精神障害者施設のみならず、いわゆる「迷惑施設」として認識されることの多い障害者施設が地域住民と良好な関係を築いていくための条件や可能性について解明することを試みる。上記の研究目的に基づき、平成22年度は、全国精神障害者施設地域生活支援協議会の協力を受け、「精神障害者施設と地域との関係性に関するアンケート調査」を実施した。調査対象施設は、全国精神障害者地域生活支援協議会に加入している全施設である。また、アンケート調査と並行して、3箇所の施設(山口県岩国市、高知県高知市、沖縄県うるま市)の施設関係者および地域住民に対し、インタビュー調査を実施した。

さらに、アンケート調査およびインタビュー調査の分析結果に関し、学会や研究会で報告を行った。また、研究成果は論文執筆にまとめた。平成23年度は、これまでに実施した調査から得られたデータを理論化する予定である。さらに、継続してフィールドワークを行い、地域側の要因を明らかにするための補完調査として、地域住民を対象としたアンケート調査を実施したい。また、この4年間の成果を博士論文として執筆する予定である。平成23年度に実施した調査・研究により得られた知見は以下の通りである。まず、環境施設のコンフリクト・マネジメントで用いられるリスクコミュニケーション手法が、精神障害者施設におけるコンフリクトの合意形成に対しても有効であることが明らかになった。さらに、リスクコミュニケーションが最終的に目指すものはコンフリクト関係者間の信頼の醸成であり、精神障害者施設においてもコンフリクト当事者間の信頼の醸成を目指す取り組みが有効であることを指摘した。また、「信頼」が施設コンフリクトの合意形成に重要な影響を及ぼしていることから、これまで施設コンフリクト解消のために必要だと考えられてきた施設および利用者への理解は、施設コンフリクトが解消されて合意形成に至り施設が開設された後に、時間をかけて形成されるものであることを指摘した。そして一般的に、「信頼」の醸成には長期間にわたる安全実績と多大な努力を必要とする一方、その崩壊は一瞬の事故によって簡単に生じるとされてきたが、長い時間をかけて醸成された「信頼」は、一つの事故などでは簡単には崩壊しないということを明らかにした。また、施設建設後に施設を媒介とした「つながり」がみられることを指摘し、これまで、いわゆる「迷惑施設」として認識されることの多かった精神障害者施設にも「人と人とのつながり」という新たな資源を形成する要素となりうる可能性があることを示した。
生体イメージング技術を用いた肝多段階発がんモデルの非侵襲的評価法の確立

本研究では生体イメージング技術により肝多段階発がんモデルの経時的な病態変化を非侵襲的に評価することであり、期間内に多段階発がんモデルの作成、撮影手法と画像解析方法の確立と適用、生化学的手法と組織染色による病態評価を含んでいる。平成30年度は以下の項目の検討を行った。1.肝疾患モデル動物の作成を行った。薬物誘発により急性および慢性肝害モデル、肝硬変モデルの作成を行った。2. MRI撮影技術の適用。作成した各モデルにおいて以下のMRI撮影法の条件検討を行った。T1、T2強調画像用いた肝臓の形態的評価、Gd-DTPA、Gd-EOB-DTPA、マンガン造影の3種類の造影MRIによる評価、肝臓のT1・T2定量値同時測定により緩和時間定量評価、拡散テンソル撮影や見かけの拡散定数、拡散異方性を用いた肝臓イメージングでの検討を行った。また、肝多段階発がんモデルの作成として、Diethynitmsamme (DEN)を用いた肝化学発がんモデルなどの作成の条件検討を行い、Micro-CTに肝臓の体積評価やCT値を用いた定量評価、蛍光イメージングにより腫瘍検出や転移巣の評価など複合的なイメージング手法を用いて肝がんモデルの評価を行った。本研究では生体イメージング技術により肝多段階発がんモデルの経時的な病態変化を非侵襲的に評価することであり、期間内に多段階発がんモデルの作成、撮影手法と画像解析方法の確立と適用、生化学的手法と組織染色による病態評価を含むため、以下の実験を順に進めていく。平成28年度に1げっ歯類を用いて肝疾患モデルおよび肝多段階発がんモデルを作成することを目指し、薬物誘発による急性および慢性肝炎モデル、慢性肝硬変モデルから化学発がんモデルを作成する。2各々のモデルで超高磁場11.7T-MRIおよび1.5T-MRIを用いて各種MRI撮影(形態画像、Gd-DTPAおよびGd-EOB-DTPA、マンガン造影の3種類の造影MRI撮像、T1・T2緩和時間測定、拡散テンソル画像Diffusion Tensor Imaging (DTI))を行い、病態の経時的変化を観察する。平成28年度は、以下の項目について実験・検討を行った。薬物誘発により急性および慢性肝障害モデル、肝硬変モデルの作成を行った。T1、T2強調画像用いた肝臓の形態的評価、Gd-DTPA、Gd-EOB-DTPA、マンガン造影の3種類の造影MRIによる評価、肝臓のT1・T2定量値同時測定により緩和時間(ms)定量評価、拡散テンソル撮影や見かけの拡散定数、拡散異方性を用いた肝臓イメージングでの検討。モデルの作成は順調である。MRI撮影に関しては機器移設の関係で多少の遅れはあるが、目的の撮影の条件検討は進んでいる。平成29年度は以下の項目の検討を行った。MRI撮影に関しても撮影の条件検討は進んでおり、順調である。

また、肝多段階発がんモデルの作成として、Diethynitmsamme (DEN)を用いた肝化学発がんモデルなどの作成の条件検討を行い、Micro-CTに肝臓の体積評価やCT値を用いた定量評価、蛍光イメージングにより腫瘍検出や転移巣の評価など複合的なイメージング手法を用いて肝がんモデルの評価を行った。平成29年度以降はモデル動物の肝臓組織・生化学観点からの評価を加える。各モデルのMRI撮影後に肝臓の組織を取り出しHE、Azan、OATP1、MRP2、Caspase3染色などの免疫組織染色、血液検査(AST、ALTなど)の評価を行う。平成30年度はモデル動物の肝臓組織・生化学観点からの評価を加え、各モデルのMRI撮影後に肝臓の組織を取り出しHE、Azan、OATP1、MRP2、Caspase3染色などの免疫組織染色、血液検査(AST、ALTなど)の評価を行う。動物モデルの作成に使用する。
単純な水素結合で実現する柔剛自在な単結晶性のπ電子系多孔質フレームワークの創出

有機分子で構成される多孔質構造体は、多様な分子の選択により構造と機能を自在にデザインできるため、ホストゲスト機能性材料や光電子素子の観点から盛んに研究されている。本研究では、汎用な水素結合基を高次に集積させることで、弱い非共有結合でありながら(1)X線回折で精密に構造解析できる単結晶性、(2)チャネル状の明確な大空間を内部に保持できる高い剛性、および(3)デザインの一般性をもち合わせた水素結合性の多孔質有機構造体を構築することを目的とする。構造ー機能の相関を解明してその学理を確立するとともに、それに基づいて、外部刺激に応答する有機多孔質材料などの機能材料を創出する。本年度は、多孔質構造体のチャネル空間径を拡張するために、フェニレン基からビフェニレン等のより伸長した周辺基を導入したヘキサアザトリフェニレン、および、より大きなパイ共役系を有するヘキサアザトリナフチレンを中心部位に持つフェニレン置換誘導体を合成した。それらの再結晶によって得られた多孔質構造の溶媒和結晶を、高温・減圧下におくことによって空間活性化し、永続的多孔性を有する水素結合性の有機フレームワークを単離した。これらのフレームワークは、活性化後も単結晶性を良好に保持しており、単結晶X線構造解析によって、前者のフレークワークは構造変化が全くない剛直な構造であるのに対し、後者は空孔容積が分子の包接によって可逆的に変化する柔軟性をもつことが分かった。またこれらのフレームワークは熱に対しても安定で摂氏300°Cを超える状況でも構造を維持していることが分かった。特に、ヘキサアザトリナフチレンのフレームワークは、酸の蒸気の有無に応答して可逆的に呈色する酸刺激応答性を有しており、複合機能性を有する剛直な有機多孔質材料の創出に向けた道すじを示すことができた。これまでに、カルボキシフェニル基を周囲6箇所に導入したヘキサアザトリフェニレン誘導体が、永続的多孔性と単結晶性を有した水素結合性有機フレームワークを与えること、そのフレームワークが約340°Cまで加熱しても、あるいは、アルコールや塩酸溶液中に浸漬させても構造を維持することを明らかにしてきた。本研究課題では、同様の安定性を維持しつつさらに大きな空孔径をもつ永続的多孔性の水素結合性有機フレームワークを構築するために、まずカルボキシビフェニル基を導入したヘキサアザトリフェニレン誘導体を合成し、構造体の構築を行った。その結果、305°Cまで安定で先の例よりも2倍大きな空孔径(1.45 nm)および比表面積(1gあたり1288平方メートル)をもったフレームワークを得ることに成功した。一方、さらなる空間の拡張を狙ってカルボキシターフェニル基を導入した誘導体は、非常に微細な単結晶しか与えず、単結晶X線解析による構造の同定が極めて困難であった。バルク結晶の粉末X線回折の結果から、ターフェニル誘導体は所望の多孔質構造体を与えないことが示唆された。周辺置換基の伸張によって空孔を拡張する単純な方法論は、ここが限界であることが示唆された。また、より大きなパイ共役系であるヘキサアザトリナフチレンにカルボキシフェニル基を導入した誘導体は、水素結合でネットワーク化した2次元構造が積層して形成した永続的多孔質フレームワークを与えた。本フレームワークを酸の蒸気に暴露すると、ピラジン環の窒素原子がプロトン化してパイ共役系の電子状態に摂動を加えるため、黄色から赤褐色へと呈色するとともに、蛍光発光が消光することが分かった。本呈色過程は可逆的に起こる。本系による、複合機能性を有する剛直な有機多孔質材料の創出に向けた道すじを示すことができた。これまでに見出した非常に安定な多孔質構造体の形成は、分子中心部分のヘキサアザトリフェニレンが分子間で形成するかみ合いスタッキングの寄与が大きい。しかし、周辺置換基の伸張によって中心部分のかみ合いスタッキングのみでは、永続的多孔性を維持できなくなった。そこで今後の方策として、中心部分に加えて周辺置換基についても、構造を安定化するための構造要素を加えた誘導体を設計・合成する。また、大環状分子を用いてどこまで大きな空間を単結晶内に維持できるか、その限界にも挑戦したい。構成分子は巨大なパイ共役分子となるため、まず結晶化溶媒に対する溶解度を見極め、適宜可溶化のための置換基を導入する。またフレームワークの密度が低下し、一方で空孔内でディスオーダーする溶媒分子が増加するため、X線の回折強度も極めて弱くなると予想される。このためフレームワークのX線構造解析も難度が増すと考えられるが、放射光施設SPring-8の中でも輝度の高いX線が利用できるビームラインにおいて課題申請を行い、構造を明らかにする予定である。

本年度は、多孔質構造体のチャネル空間径を拡張するために、フェニレン基からビフェニレン等のより伸長した周辺基を導入したヘキサアザトリフェニレン、および、より大きなパイ共役系を有するヘキサアザトリナフチレンを中心部位に持つフェニレン置換誘導体を合成した。それらの再結晶によって得られた多孔質構造の溶媒和結晶を、高温・減圧下におくことによって空間活性化し、永続的多孔性を有する水素結合性の有機フレームワークを単離した。これらのフレームワークは、活性化後も単結晶性を良好に保持しており、単結晶X線構造解析によって、前者のフレークワークは構造変化が全くない剛直な構造であるのに対し、後者は空孔容積が分子の包接によって可逆的に変化する柔軟性をもつことが分かった。またこれらのフレームワークは熱に対しても安定で摂氏300°Cを超える状況でも構造を維持していることが分かった。特に、ヘキサアザトリナフチレンのフレームワークは、酸の蒸気の有無に応答して可逆的に呈色する酸刺激応答性を有しており、複合機能性を有する剛直な有機多孔質材料の創出に向けた道すじを示すことができた。これまでに、カルボキシフェニル基を周囲6箇所に導入したヘキサアザトリフェニレン誘導体が、永続的多孔性と単結晶性を有した水素結合性有機フレームワークを与えること、そのフレームワークが約340°Cまで加熱しても、あるいは、アルコールや塩酸溶液中に浸漬させても構造を維持することを明らかにしてきた。本研究課題では、同様の安定性を維持しつつさらに大きな空孔径をもつ永続的多孔性の水素結合性有機フレームワークを構築するために、まずカルボキシビフェニル基を導入したヘキサアザトリフェニレン誘導体を合成し、構造体の構築を行った。その結果、305°Cまで安定で先の例よりも2倍大きな空孔径(1.45 nm)および比表面積(1gあたり1288平方メートル)をもったフレームワークを得ることに成功した。一方、さらなる空間の拡張を狙ってカルボキシターフェニル基を導入した誘導体は、非常に微細な単結晶しか与えず、単結晶X線解析による構造の同定が極めて困難であった。バルク結晶の粉末X線回折の結果から、ターフェニル誘導体は所望の多孔質構造体を与えないことが示唆された。周辺置換基の伸張によって空孔を拡張する単純な方法論は、ここが限界であることが示唆された。また、より大きなパイ共役系であるヘキサアザトリナフチレンにカルボキシフェニル基を導入した誘導体は、水素結合でネットワーク化した2次元構造が積層して形成した永続的多孔質フレームワークを与えた。本フレームワークを酸の蒸気に暴露すると、ピラジン環の窒素原子がプロトン化してパイ共役系の電子状態に摂動を加えるため、黄色から赤褐色へと呈色するとともに、蛍光発光が消光することが分かった。本呈色過程は可逆的に起こる。本系による、複合機能性を有する剛直な有機多孔質材料の創出に向けた道すじを示すことができた。これまでに見出した非常に安定な多孔質構造体の形成は、分子中心部分のヘキサアザトリフェニレンが分子間で形成するかみ合いスタッキングの寄与が大きい。しかし、周辺置換基の伸張によって中心部分のかみ合いスタッキングのみでは、永続的多孔性を維持できなくなった。そこで今後の方策として、中心部分に加えて周辺置換基についても、構造を安定化するための構造要素を加えた誘導体を設計・合成する。また、大環状分子を用いてどこまで大きな空間を単結晶内に維持できるか、その限界にも挑戦したい。
表面あらさ測定のための指紋状センサの開発

表面状態を表わすパラメータの一つである表面あらさは、工業的にきわめて重要な量である。これらの量を定量的に測定するため、現在ではそのほとんどに、ダイヤモンド触針法が利用されている。このような状況のなかで申請者は、卓越した技能をもつ熟練技能者の指先を用いたセンシング技術に注目した。彼等は、長年の経験から、表面の状態を特殊な測定器を用いることなく、その指先で触れるだけで、測定を行うことができるようになる。したがって、この熟練技術者の指がモデル化され解析されれば、これまでにない新しいタイプのセンサを製作することが可能となる。はじめに、人の指先の感覚受容機構について調査を行った。その結果、数種類の触圧受容器があるが,これら触圧受容器と触圧覚との1対1の対応関係は、厳密には明らかにされていないことがわかった。また、人の指紋について調査を行った結果、その分類は、Purkinje法およびGalton-Henry法に分けられ、前者では、横線型、中心線型、射洞型、偏桃型、渦巻型、楕円型、円輪型、重渦型、三又線型に分けられ、後者では、弓状紋、蹄状紋、渦状紋、円輪紋、三又線紋に分けられていることがわかった.これらの結果から,指先の指紋が表面あらさの測定に対して,有効に働いているものと考え,指紋形状を持つセンサの試作を行った.センサの形状は,円輪型の指紋の中心部分(指のはらの部分)を模した同心円型,円輪型の端の部分(指先の爪に近い部分)を模した平行板型の2種類を製作した.同心円型では,あらさとセンサの出力の間には有益な関係を見い出すことができなかった.しかし,平行板型では,限られた範囲において定性的ではあるが,あらさと出力の間に比例関係を得ることができた.今後,測定可能なあらさの範囲を拡大するため,センサ形状のさらなる検討やその構造を改良する必要がある.また,定量的に測定が行えるようになれば,工業界に対してさまざまな応用が期待できる.表面状態を表すパラメータの一つである表面あらさは、工業的にきわめて重要な量である。その結果、人の指先には、速順応性のマイスネル小体、パチニ小体、遅順応性のメルケル細胞終末、ルフィニ終末とがあることがわかった。しかし、これら触圧受容器と触圧覚との1対1の対応関係は、厳密には分かっていない。また、人の指紋について調査を行った。その結果、指紋の分類は、Purkinje法およびGalton-Henry法に分けられ、前者では、横線型、中心線型、射洞型、偏桃型、渦巻型、楕円型、円輪型、重渦型、三又線型に分けられ、後者では、弓状紋、蹄状紋、渦状紋、円輪紋、三又線紋に分けられる。以上の結果より、指紋の中からもっともシンプルな円輪型を選び、センサの試作を行った。円輪のピッチは、7種類作成し、あらさの異なる5種類の試験片に対して実験を行った。しかし、実験では得られた出力波形を周波数分析した結果には、あらさと出力信号との間に有益な関係を見い出すことができなかった。この原因としては、指紋型センサの面の平均として信号を取り出していたため、局部的な信号が平均化されてしまい、あらさに対応した信号が得られなかったものと考えている。そこで、今後、センサの局部の微小変位を測定することのできる測定器を開発して、同様の実験を行っていく予定である。

また、人の指紋について調査を行った結果、その分類は、Purkinje法およびGalton-Henry法に分けられ、前者では、横線型、中心線型、射洞型、偏桃型、渦巻型、楕円型、円輪型、重渦型、三又線型に分けられ、後者では、弓状紋、蹄状紋、渦状紋、円輪紋、三又線紋に分けられていることがわかった.これらの結果から,指先の指紋が表面あらさの測定に対して,有効に働いているものと考え,指紋形状を持つセンサの試作を行った.センサの形状は,円輪型の指紋の中心部分(指のはらの部分)を模した同心円型,円輪型の端の部分(指先の爪に近い部分)を模した平行板型の2種類を製作した.同心円型では,あらさとセンサの出力の間には有益な関係を見い出すことができなかった.しかし,平行板型では,限られた範囲において定性的ではあるが,あらさと出力の間に比例関係を得ることができた.今後,測定可能なあらさの範囲を拡大するため,センサ形状のさらなる検討やその構造を改良する必要がある.また,定量的に測定が行えるようになれば,工業界に対してさまざまな応用が期待できる.
患者由来末梢血幹細胞の移入による新しいCrohn病モデルマウスの開発

近年の免疫学、分子生物学および分子遺伝学的手法の進歩により、Crohn病の慢性炎症発症のメカニズムが解明されつつあり、さまざまな免疫異常が病態形成において中心的な役割を果たしていることが証明され、これにもとづいて新しい治療法が開発されつつある。しかし、新しい治療法を開発する際に、ヒトのCrohn病の病態に類似する良い実験動物モデルが少ないことが問題となっている。今回の研究においては、免疫不全マウスにCrohn病患者の造血幹細胞を移入して造血免疫系を再構築することにより、ヒトCrohn病の腸管粘膜免疫環境をマウスに再現させ、さらに患者糞便由来腸内フローラを定着させることにより、Crohn病類似の腸炎を惹起するヒト型Crohn病モデルマウスを確立することを目的とした。まず、NOD/SCIDマウスをIL-2RγcKOマウスと交配させ、NOD/SCID×IL-2RγcKO(NOG)マウスを樹立し、無菌環境下で繁殖させた。実験動物中央研究所および他の研究協力施設においてこのNOGマウスの免疫学的解析を終了し、ビニールアイソレーター内にて飼育・繁殖させ、移入実験に供与可能な供給体制を確立した。さらに、無菌環境下の急性腸炎誘発マウス(DSS腸炎マウス)および腸炎自然発症モデルマウス(IL-10ノックアウトマウス)に対して健常人由来のフローラを持つマウス(human flora-associated mouse : HF mouse)および潰瘍性大腸炎患者(UC)由来のフローラを持つマウス(UCFA)を作製し、ヒト腸内フローラの腸炎発症への関与を追究した。DSS腸炎マウスおよびIL-10ノックアウトマウスにおいて、HFAに比してUCFAの方が腸炎が重症化しており、腸内フローラの構成バランスの異常が、腸炎の発症あるいは腸炎の重症化に関与する可能性を示唆するものであると考えられた。Crohn病は肉芽腫形成、全層性炎症を特徴とする難治性慢性炎症性腸疾患であり、近年の免疫学、分子生物学および分子遺伝学的手法の進歩により、慢性炎症発症のメカニズムが解明されつつあり、さまざまな免疫異常が病態形成において中心的な役割を果たしていることが証明され、これにもとづいて抗サイトカイン抗体(抗TNF-α抗体、抗IL-6R抗体)などによる新しい治療法が開発されつつある。今回の研究においては、免疫不全マウスにCrohn病患者の造血幹細胞を移入して造血免疫系を再構築することにより、ヒトCrohn病の腸管粘膜免疫環境をマウスに再現させ、ヒトCrohn病の腸管粘膜免疫環境で再構築した無菌環境下マウスに患者糞便由来腸内フローラを定着させることにより、Crohn病類似の腸炎を惹起するヒト型Crohn病モデルマウスを確立することを目的とした。まず、NOD/SCIDマウスをIL-2RγcKOマウスと交配させ、スクリーニングによりNOD/SCID×IL-2RγcKO (NOG)マウスを樹立し、無菌環境下で繁殖させた。本年度においては、健常者より採取した末梢血単核球および末梢血幹細胞の移植を行い、移植細胞の分布等について解析中である。また、研究協力者の東京大学・農学生命科学研究科の平山和宏博士らにより無菌マウスにヒト腸内フローラを定着させる方法を確立し、Crohn患者および健常者の糞便希釈液を経口的に投与した。

それぞれの群をアイソレーターで飼育し、フローラ投与約8週間後に屠殺し、腸管の炎症等について検討した。今後NOGマウスにおいてCrohn患者より得られた検体を用いて移植フローラ定着実験を実施予定である。Crohn病は肉芽腫形成、全層性炎症を特徴とする難治性慢性炎症性腸疾患であり、近年の免疫学、分子生物学および分子遺伝学的手法の進歩により、慢性炎症発症のメカニズムが解明されつつあり、さまざまな免疫異常が病態形成において中心的な役割を果たしていることが証明され、これにもとづいて抗サイトカイン抗体などによる新しい治療法が開発されつつある。しかし、新しい治療法を開発する際に、ヒトのCrohn病の病態に類似する良い実験動物モデルが少ないことが問題となっている。今回の研究においては、免疫不全マウスにCrohn病患者の造血幹細胞を移入して造血免疫系を再構築することにより、ヒトCrohn病の腸管粘膜免疫環境をマウスに再現させ、ヒトCrohn病の腸管粘膜免疫環境で再構築した無菌環境下マウスに患者糞便由来腸内フローラを定着させることにより、Crohn病類似の腸炎を惹起するヒト型Crohn病モデルマウスを確立することを目的とした。無菌環境下の急性腸炎誘発マウス(DSS腸炎マウス)および腸炎自然発症モデルマウス(IL-10ノックアウトマウス)に対して健常人由来のフローラを持つマウス(human flora-associated mouse : HFAmouse)および潰瘍性大腸炎患者(UC)由来のフローラを持つマウス(UCFA)を作製し、ヒト腸内フローラの腸炎発症への関与を追究した。DSS腸炎マウスおよびIL-10ノックアウトマウスにおいて、HFAに比してUCFAの方が腸炎が重症化しており、腸内フローラの構成バランスの異常が、腸炎の発症あるいは腸炎の重症化に関与する可能性を示唆するものであると考えられた。
維管束構築に関与する細胞外シグナル因子の網羅的単離と解析

1.道管分化抑制因子TDIFの単離と同定:ヒャクニチソウ木部分化誘導系を用いて、道管分化阻害分子の探索を行い、2つの水酸化されたプロリンを持つ12個のアミノ酸からなるペプチド、TDIFの同定に成功した。TDIFはCLE遺伝子ファミリーに属していた。2.CLV3ペプチドの同定と解析:TDIFの発見を受けて、他のCLE遺伝子、CLV3の遺伝子産物について解析した。その結果、CLV3も保存された2個のプロリンが水酸化された12個のアミノ酸からなる小ペプチドとして切り出されて、機能することが明らかとなった。3.CLEペプチドの多様な機能:シロイヌナズナの全26種の12アミノ酸からなるCLEペプチドを化学合成し、その活性を、道管形成の阻害等について調べ、ペプチド機能の特異性と冗長性を明らかにした。4.道管分化促進因子-ザイロジェンホモログの解析:ザイロジェンファミリー遺伝子15種の発現解析を行った。その結果、維管束形成時に発現するものが少数あるが、それ以外の遺伝子の発現は非常に多様であり、多様な組織で分泌タンパク質として機能していることが明らかとなった。5.Gene-trapラインを用いた前形成層特異的遺伝子の解析:前形成層特異的にその発現が現れるものについて解析を進め、前形成層形成のごく初期、中期、後期の3種に分類される複数の遺伝子の同定に成功し、これらが前形成層形成のマーカーとして使えることを明らかにした。6.新規シグナルとしての多グルタミン酸結合葉酸とグルタミン酸鎖切断酵素の解析:シロイヌナズナジーントラップラインをもとに単離された前形成層特異的遺伝子のうち、gamma-glutamyl hydrolase (GGH)遺伝子について機能解析を進めた。その結果、多グルタミン酸鎖型葉酸は幹細胞の未分化状態の維持に働いていることが示唆された。道管分化促進因子-ザイロジェンホモログの解析道管分化を促進するザイロジェンはnsLTPとGPIアンカーを持つフラビノガラクタンタンパク質であり、シロイヌナズナ中では10を越える遺伝子からなる遺伝子ファミリーに属している。そこで、これらザイロジェンファミリー遺伝子の網羅的解析の第1歩として、15種の発現解析とノックアウト突然変異体を用いた表現型解析を行った。その結果、これらの遺伝子の発現は非常に多様であり、道管形成時のみならず、多様な組織で分泌タンパク質として機能していることが明らかとなった。また表現型解析からは、単一のノックアウトでは表現型が出ないことが分かり、重複した機能遺伝子が存在すると考えられた。道管分化阻害因子TDIFの同定維管束のパターン形成は細胞間に存在する促進因子だけでなく、分泌型阻害因子(TDIFと名付けた)によっても制御されていると考えられる。そこで阻害因子の探索を、ヒャクニチソウ培養細胞系をバイオアッセイ系として用いて行った。そして、疎水カラムクロマト、陰イオン交換、ゲル濾過、さらに疎水カラムクロマトを行い、最終的に因子の単離に成功した。この因子のアミノ酸配列解読およびMS-MS解析の結果、この分子は12アミノ酸からなり、水酸化の修飾を受けているペプチドであることが明らかとなった。この分子を合成し、阻害活性を調べたところ、100pM程度の低濃度で機能する分子であることが明らかになった。またこの因子の合成はオーキシン依存的であった。1.維管束分化関連細胞外ペプチド(タンパク質)の網羅的単離・同定シロイヌナズナ道管細胞分化培養系の培地を用いて、維管束分化に関連するペプチドの網羅的同定のための予備的実験を行った。まず、疎水カラムと簡易サイズ分画を行い、ペプチド画分を分離した。

これを液体クロマトグラフィーで分離した後、TOF-MSにかけ、ペプチドを網羅的に同定した。その結果、数百のピークが得られ、そのうち数十のペプチド配列の推定に成功した。2.道管分化阻害因子TDIFの同定昨年分離したTDIF活性画分をTOF-MS,アミノ酸シークエンス等の解析にかけ、最終的に、TDIFは2つの水酸化プロリンを含む12個のアミノ酸からなるペプチドであることを証明した。化学合成したペプチドはまた、同様の活性をもった。TDIFの遺伝子を単離し、その構造を解析したところ、TDIFはTDIF遺伝子のC末にコードされており、N末の大部分とC末の1アミノ酸が除去されて、つくられることが明らかとなった。3.新規シグナル因子としての多グルタミン酸結合型葉酸の同定維管束前形成層で強く発現する遺伝子の解析から、多グルタミン型葉酸のグルタミン酸鎖切断酵素が前形成層およびメリステム形成に関与することが示唆された。この遺伝子の過剰発現はメリステムの縮小を引き起こし、3つあるグルタミン酸鎖切断酵素遺伝子機能をすべて抑制すると植物分裂組織の増大が起こった。この結果から、多グルタミン型葉酸シグナルが前形成層およびメリステムにおける幹細胞機能の維持に関与することが示唆された。1.CLEペプチド類の機能探索シロイヌナズナの全31種のCLE遺伝子をもとに,26種類のペプチドを予測した。この26種のペプチドを,2個のヒドロキシプロリンを入れて化学合成し,その活性を,道管形成の阻害,シュートの縮小,根の成長阻害について調べた。すると,CLE41/44,CLE42は道管形成を特異的に抑制し,根の成長やシュートの形成には効果がなかった。一方で,CLV3をはじめとするいくつかのCLEペプチドは,シュートの抑制と根の成長抑制にともに効果をもち,CLE17をはじめとするいくつかのペプチドは根の成長のみを阻害した。また,CLEI-CLE7はいずれに対しても活性は持たなかったので,未知の機能があると考えられた。このように,CLEペプチドは一部で機能の重複をもちながら,植物の幹細胞の維持と分化の切り替えに関して,多様な働きをしていると考えられた。2.新規シグナル因子としての多グルタミン酸結合型葉酸の同定多グルタミン酸型葉酸のグルタミン酸鎖切断酵素であるGGHの遺伝子発現をin situ hybridizationで調べたところ,茎頂メリステムで強く発現することが明らかとなった。そこで,メリステム形成における多グルタミン酸型葉酸およびGGHの役割を明らかにするために,シロイヌナズナの根とシュートおよび胚軸の培養系を用いて解析を進めた。その結果,葉酸生合成阻害剤添加により根の伸長阻害や茎頂分裂領域の縮小が導かれ,その効果は多グルタミン酸鎖型葉酸の添加により回復した。一方,単グルタミン酸鎖型葉酸添加によっては回復することが出来なかった。また,培養系を用いた解析から,通常の分裂には葉酸は必ずしも必要でないが,メリステム形成には必要であることが明らかになった。これらの結果を総合して,多グルタミン酸鎖型葉酸は幹細胞の未分化状態の維持に働いているという仮説を提案した。
屈折率が10以上の超高屈折率・無反射なテラヘルツ波帯材料の研究

本研究では、屈折率が10以上の超高屈折率・無反射な極限屈折率材料を13THz帯で実現する。研究代表者は、2016年に0.3THz帯で屈折率12+j0.92、反射1.2%、透過92%の特性を有する超高屈折率・無反射な極限屈折率材料を、第6世代以降の移動通信システムでの利用も意図してテラヘルツ波帯で生み出した。さらに材料を光学コンポーネントへ応用し、2017年に両面構造ペアカットワイヤーアレーアンテナ(Double-sided paired cut wire array antenna)も創出[特開2017-034584]した。0.3THz帯よりさらに高周波数の13THz帯でも室温・単一周波数の光源が報告され始めているが、テラヘルツ電磁波領域に適した材料の不足のため、高効率な光学コンポーネントが実現できていない。そこで、独自に生み出した超高屈折率・無反射な極限屈折率材料を高周波化する。計画している具体的な研究項目は、1テラヘルツ波帯の超高屈折率・無反射な極限屈折率材料の支配法則の解明、2材料の13THz帯での最適化設計、3テラヘルツ波帯での極限屈折率材料の作製法の体系化と機能の実証、の3つである。本研究で生み出される超高屈折率・無反射な極限屈折率材料の応用により、13THz帯光源用の高効率な光学コンポーネントの開発が加速することが期待される。1年目は研究項目2と研究項目3に取り組んだ。研究項目2については、3THz帯での超高屈折率・無反射な極限屈折率材料の最適化設計を完了した。研究項目3については、スーパーインクジェットプリンタにより5umのポリイミドフィルムを用いて試作し、テラヘルツ時間領域分光法による実験で材料特性を評価した。研究項目2については以下の通りである。超高屈折率・無反射な極限屈折率材料は、波長よりも小さな金属構造(メタアトム)を周期的に配列して、波長よりも十分に大きな全体構造を構成したメタマテリアル(メタサーフェス)である。一例として、メタアトムとして誘電体膜の表裏に金属ワイヤーを配置している。2umの誘電体基板の表裏にカットワイヤーを配置することで、3 THzで屈折率12.9+j1.88、反射9.0%、透過51%の極限屈折率材料を設計した。研究項目3については以下の通りである。誘電体基板として、5umのポリイミドフィルムを用いた。3.0THzで屈折率8.1 + j0.9、反射6.7%、透過63.6%を設計した。表面と裏面のそれぞれに約79,000個のカットワイヤーをポリイミドフィルムの表裏両面の約6×6 mm2の範囲に描画した。試作はスーパーインクジェットプリンタ(SIJテクノロジ社製)を用いた。描画後、銀ナノインク(NPS-J)の導電率向上のため、220度で1時間焼成した。むらや短絡箇所などはあるが、おおむねポリイミド両面に対称にペアカットワイヤの形状を描画できている。インク焼成後の銀膜厚tはおおよそ140nmである。3.0THzの表皮厚は銀ナノインクの導電率より50nmである。テラヘルツ時間領域分光法(Toptica Photonics社Teraflash)により集光系で透過と反射を測定した。本内容については、2019年3月の応用物理学会[朝田,鈴木, 2019年第66回応用物理学春季学術講演会, 11p-S421-17 (2019).]で報告した。3.0THz帯で高屈折率・低反射な極限屈折率材料を設計し、スーパーインクジェットプリンタで試作した。実験と解析ともに3.03.5 THzで位相遅れが大きくなる傾向は得ているが、現状では実験結果と解析結果に誤差がある。誤差の要因として、A.実験誤差、B.試作誤差、C.材料誤差の3つが考えられる。Aではテラヘルツ時間領域分光法による実験での反射位相測定時の誤差とダイナミックレンジの影響が考えられる。Bでは寸法誤差と形状誤差が考えられる。Cでは銀ナノインクの実効導電率の低下が考えられる。引き続き、実験結果と解析結果との誤差要因の検討を進める。また、今回は初回の試作のため、繰り返しの試作が可能な特長を有するスーパーインクジェットプリンタを用いて引き続き試作を進める。