hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
フィルタ型特徴選択法の統一理論と高性能アルゴリズム

本研究ではクラスラベルの付与された多次元の特徴空間を持つカテゴリカルデータからクラスラベルに関連する極小の特徴集合を抽出する特徴選択アルゴリズムに着目した。本研究の対象とするフィルター型の特徴選択アルゴリズムを構成する2つの要素、特徴集合とクラスラベル間の関連性を表す尺度(一貫性尺度)、および極小特徴集合の探索戦略について理論的および実験的な解析を行った。これらの解析に基づき、既存アルゴリズムを改良し、同種の既存手法の中では最速かつ規模耐性のある高精度なアルゴリズムを開発・実装した。また、開発した特徴選択アルゴリズムをTwitterからのトピック抽出と、グラフ構造からのパターン抽出に応用した。本研究では、カテゴリカル・データを対象としたフィルターアプローチに基づく高速な特徴選択アルゴリズムCWCについて理論、実装、応用の3つの面から研究を進めている。CWCのアルゴリズムは、非常に単純であるにもかかわらず非常に高い性能を示す。その理由について、理論的に解明することを研究初年度の最も重要な研究課題としていた。理論的な分析の対象は、様々な特徴選択アルゴリズムに用いられている、特徴集合によるデータクラスの説明能力の指標である一貫性評価尺度(Inconsistency measure)である。よく知られたICR(inconsistency rate)やCWCで用いられている2値の評価尺度の他にも様々な評価尺度があるため、まず既存の様々な特徴選択アルゴリズムから、一貫性評価尺度を洗い出し、相互の関係を比較するための理論構築を行った。その結果、CWCの指標と、既存の様々な指標との間には、データ識別の粒度の観点から「粗さ」の尺度を導入することができ、既存のさまざまな指標間の順序関係が示せることがわかった。また、特徴選択の性能は、指標の「粗さ」と密接な関係があることが実験により確認できつつある。このように、特徴選択指標間の関係性を統一的記述するための方法はこれまで存在しなかったが、本研究により、分類のための特徴集合の尺度を統一的に記述するためのフレームワークが示せた。また、実装についても、様々な応用データを対象にする場合、ほとんどのエントリーがゼロであるようなスパースデータを効率的に処理するための仕組みが必須であることがわかった。そのため、スパースデータを処理するためのデータ構造と探索アルゴリズムを設計した。これらの成果については、部分的には国際ワークショップ査読論文や研究会発表にて公表済みであるが、現在、より緻密な評価および実装設計について論文を準備中である。本年度は、カテゴリカル・データを対象としたフィルターアプローチに基づく高速な特徴選択アルゴリズムCWCおよびLCCについて、主として次の2つの成果を得た。(1)CWCでは最も単純な2値一貫性評価関数を用いて特徴を取捨選択している。従来の類似研究では、ベイズリクス(またはICR)、条件付きエントロピー等が使われてきた。本年度は、これらの指標間に存在する階層関係を解析し、これまでに知られていなかった一貫性評価関数間の関係を理論的に明らかにした。また、実験的にも理論的に導き出された階層関係を裏付ける結果が得られた。この成果は人工知能関連の国際会議IJCAI2015に採択された。(2)CWCの探索戦略を二分探索改良し、特徴語抽出等に対応するために疎データにも対応させることにより、従来よりさらに高速かつ省メモリなシステムをScalaにより実装した。また、実際に大量のTwitterデータに本実装を適用することにより、その効果を示した。また、この成果により、本アルゴリズムは、我々の知る限り、カテゴリカル・データの特徴選択では世界一高速かつ高精度である。この成果は国際会議IEEE BigData2015に採択された。これらの成果に基づき、米国のUCLAのDigital Humanitiesおよびタイのチュラロンコン大学工学部にて、本研究課題の成果を広く様々な研究領域で活用できるように、特徴選択とその応用に関するセミナーを開催した。アルゴリズムの開発では、探索戦略を見直すことにより、性能的に拮抗していた既存研究を実質的に凌ぐ新しいアルゴリズムの提案に成功しており、今後もさらなる改良が見込める状況である。理論的にも、従来研究で提案された様々な特徴選択指標間の関係を理論的に位置づけることに成功している。当初研究計画にあった並列化に関しては、並列化せずともさらに探索戦略の高速化が見込めるため、優先度を下げている。以上の状況に鑑みると、本研究課題の進捗状況はおおむね順調に進展しているといえる。昨年度までに、フィルタ型の特徴選択アルゴリズムについて大きな2つの成果をあげた。我々の開発しているアルゴリズムCWCは、単純な2値一貫性評価指標(consistency measure)を用いることにより、複数の特徴間の相互作用を非常に効率よく検出できる。この2値一貫性評価指標と従来の特徴選択アルゴリズムで用いられてきた複数の一貫性評価指標との間に、理論的な階層構造があることを示し、この構造を裏付ける実験結果を得たこと、および、大量のデータに対する非常に効率の良い探索戦略をアルゴリズムに組み込んだことである。これらの成果を本年度はさらに発展させ、主として以下の2つの研究成果を得た。(1)線形探索に基づいていた従来のアルゴリズムを、二分探索に基づく高速な探索に改良し、CWCに組み込みこんだ。さらに、疎データに対応したメモリ効率の高い新しい実装をScalaで行いGithubで公開した。(2)大量のツイッターデータからのトピック抽出に、本研究で開発した特徴選択アルゴリズムを適用し、応用した成果をデータマイニングに関する国際ワークショップにて公表した。約100万ツイッターIDと、23万単語からなるデータセットに対して、ノートPC上の処理系で約15分で結果が得られることを示した。

また、本アルゴリズムは大幅な特徴の絞込が可能であるが、選択する特徴数をパラメータとして与える必要がないことが大きな特徴である。(3)一貫性指標による特徴選択手法と深い関わりのあるラフ集合に関する研究が盛んなポーランドのヴロツワフ科学技術大学にて、ワークショップを開催し、本研究テーマに関する講演と共同研究のための情報交換を行った。特徴選択アルゴリズムCWCの高速な実装をScalaによりおこない、広く利用できるようにソースコードをGithubで公開した。また、大量のツイッターデータからのトピック抽出への応用を示した。並列化の実装の実験も引き続き行っているものの、当初想定していたほどの高速化が実現できていない。この点で課題を抱えているものの、本研究課題の進捗状況はおおむね順調に進展しているといえる。当初、3年の研究計画であったが、海外での研究集会で予定していた本研究費からの旅費支出が不要になったため、1年期間を延長して、前年度までに得られたフィルタ型の特徴選択アルゴリズムCWCおよびその高速化アルゴリズムsCWCの実装に関する研究成果の普及・領域拡大のための期間とした。最終年度の研究成果は以下の通りである。(1)昨年度githubに公開したsCWCのscalaで実装をより洗練させた。たとえば、CWCでは入力データが一貫性、特徴集合によって一意にクラスラベルを特定できる「一貫性」を持たない場合には、一貫性をもつように入力データを加工する。従来実装では、特徴集合を新たに加えることによって、一貫性を持つようにデータを拡張していたが、より見通しがよくなるように、一貫性の妨げとなるインスタンスを削除する方法を採用した。また、CWCはカテゴリカルデータを対象としているが、ダミー変数を用いることにより、順序変数を扱うことができるため、そのための指針をドキュメントに追加した。(2) sCWCおよび、sCWCの一貫性制約を緩和させたsLCCの成果を総括する内容を論文にまとめた。具体的には、開発した特徴選択アルゴリズムの理論計算量、および様々な実データによる検証、過去の特徴選択アルゴリズムとの比較、トピック抽出への応用などについてまとめた内容となっている。(3)本研究課題で開発した特徴選択アルゴリズムの適用領域の拡大をめざし、以下の2つの研究を行なった。(2-1)遺伝的プログラミンッグによる化学化合物からのパターン抽出法において、次世代に残すべきパターンの適切な抽出のために、sCWCを用い、従来手法の性能を改善した。(2-2) CWCの今後のさらなる改善のため、sCWCにより抽出される特徴集合が、極小一貫性特徴集合の中でどのような性質を持つのかを調査した。
中国・黄土高原における1940年代以降の土地被覆・土地利用・地形改変の復原研究

中国・黄土高原は、20世紀以降、森林伐採・農地開発・放牧、さらには21世紀以降の造林プロジェクトによって大規模な土地改変を受けてきたことが知られている。これらのプロセスの定量的な復原は、中国における過去の地理情報の活用が大きく制限されるなかで不明なままであった。本研究は、黄土高原の村落調査によって土地改変の歴史と要因を具体的に明らかにするとともに、近年公開されたアメリカ合衆国の公文書館が所蔵する1940年代から1960年代にかけての高解像度空中写真を用いての微地形レベルの地形復原、土地被覆・土地利用復原をおこない、これに80年代以降の衛星データ解析をあわせ、1940年代から現在までの環境改変の歴史を定量的に明らかにしようとするものである。本年度は、入手済みのU2空中写真と現地調査データを用いて、昨年度から作成を進めていた1963年時点におけるチェックダム分布復原図を完成させた。あわせて、2010年代の高解像度衛星画像から作成したチェックダム分布図を作成し、2時期の変化を明らかにした。これによって、大躍進政策遂行期のチェックダム造成工事の実態を具体的に復原し、地表改変プロセスの一端を解明することができた。さらにこれらの作業と並行して、昨年度の档案館調査によって入手した村落レベルの行政文書を参照し、1960年代以降(大躍進政策終了後)にチェックダムが拡張されていく具体的プロセスを復原した。また、9月にはアメリカ公文書館の資料調査を実施し、空中写真のデータを補足した。これらをあわせ、黄土高原における土地被覆・土地利用の変遷に関する論文執筆の準備を整えた。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。中国・黄土高原は、20世紀以降、森林伐採・農地開発・放牧、さらには21世紀以降の造林プロジェクトによって大規模な土地改変を受けてきたことが知られているが、これらのプロセスの定量的な復原は、中国における過去の地理情報(地形図、空中写真、統計情報)の活用が大きく制限されるなかで、不明なままであった。本研究は、黄土高原の村落調査によって土地改変の歴史と要因を具体的に明らかにするとともに、近年公開されたアメリカ合衆国の公文書館が所蔵する1940年代60年代の高解像度空中写真を用いて微地形レベルの地形復原、土地被覆・土地利用復原をおこない、これに80年代以降の衛星データ解析をあわせ、1940年代から現在までの環境改変の歴史を定量的に明らかにしようとするものである。初年度である今年度は、まず5月にキックオフミーティングをおこなって全体計画を検討した後、既に入手済みの地理資料(U2空中写真および衛生画像)を判読し、インテンシブな分析をおこなう地域の選定をおこなった。結果、U2空中写真でもとくに鮮明な写真が得られる黄河中流域の陝西省・延川県東部を集中的に調査・分析することに決定した。12月には現地調査をおこない、対象地域の集落を訪問し、20世紀中期以降の土地利用の変遷について取材をおこなうとともに、現在の土地利用について調査を実施した。帰国後には対象地域の高解像度衛星画像を購入し、GISで衛星画像とU2写真の位置情報付与とオルソ化などをすすめた。これらの研究の進展状況はモスクワで実施された国際学会(IGUモスクワ会議)で報告した。初年度に予定していたアーカイブ調査、中国における村落調査のうち、前者は既存の写真の判読と分析を優先させたためにアメリカ合衆国での調査はおこなわなかったが、既存の写真の整理の結果、現地調査における着目点を特定することができ村落調査は予想以上の成果を得ることができた。GISと写真測量システムの導入も予定通りにすすみ、おおむね順調な進展と評価することができると考える。中国・黄土高原は、20世紀以降、森林伐採・農地開発・放牧、さらには21世紀以降の造林プロジェクトによって大規模な土地改変を受けてきたことが知られているが、これらのプロセスの定量的な復原は、中国における過去の地理情報の活用が大きく制限されるなかで、不明なままであった。本年度はまず、アメリカ国立公文書館に所蔵されるU-2機撮影空中写真のオルソ化を進めた。オルソ化に際しては、ERDAS IMAGINEPHOTOGRAMMETRYとUSGSが公開しているDEM(SRTM1)を用いた作業を行うとともに、SfM法を用いたオルソ化およびDEM作成を試行し、両者の比較作業をおこなった。その結果、後者は当時の地表面の標高をより正確に表すことができると判明したと同時に、作成されたDEMとSRTM1を比較することによってガリー浸食量を推定できるのではないかという着想が得られた。また、3月に陝西省において現地調査を実施し、U-2写真の撮影範囲内の村落をサーベイし、土地利用に関して記録するとともに、聞き取りによって195070年代の土地利用に関する情報を得た。帰国後これらの情報を空中写真と照合し、当時の土地利用復原に関するより詳細な判読指標を得ることができた。これらの結果は論文(受理済み)により公表する。

本年度は空中写真の分析で、土地被覆・土地利用のみならずガリー侵食量の推定法に見通しをつけることができたことが大きな成果と考えられる。また、当初の目標だった現地調査によるU-2写真判読基準の精緻化も実現し、計画通りに順調に研究は進展していると考える。中国・黄土高原は、20世紀以降、森林伐採・農地開発・放牧、さらには21世紀以降の造林プロジェクトによって大規模な土地改変を受けてきたことが知られているが、これらのプロセスの定量的な復原は、中国における過去の地理情報の活用が大きく制限されるなかで、不明なままであった。本研究は、黄土高原の村落調査によって土地改変の歴史と要因を具体的に明らかにするとともに、近年公開されたアメリカ合衆国の公文書館が所蔵する1940年代から1960年代にかけての高解像度空中写真を用いての微地形レベルの地形復原、土地被覆・土地利用復原をおこない、これに80年代以降の衛星データ解析をあわせ、1940年代から現在までの環境改変の歴史を定量的に明らかにしようとするものである。本年度はまず、これまでに得られたU-2撮影空中写真について、SfMソフトを用いた3D復原・オルソ化作業を進めるとともに、写真判読によって、1963年の時点で既に造成されていたチェックダム農地の分布図を作成した。これは、大躍進政策直後の黄土高原における水利開発・農地開発の状況を把握・分析するための作業である。これらの作業と並行して、3月にはまずアメリカ公文書館においてU-2写真の収集を継続し、さらに同月に中国陝西省で現地調査を実施した。この現地調査においては、初めて県レベルの公文書調査を実施することが出来、これまでの調査村の1950年代以降の土地改変・農業開発に関する具体的なデータを得ることができた。以上の写真分析の結果と公文書のデータの整理・分析は次年度に継続して進める予定である。アメリカにおけるU-2写真の閲覧は、申請手続きに時間がかかることもあり、さらに継続して調査をおこなう必要があるものの、おおむね当初の計画通り進展している。SfMを用いた分析も順調に進んでおり、大きな障害はない。さらに、陝西省の調査では、これまで入手できなかった貴重な資料も入手することができ、当該地域の土地改変の復原作業は順調に進んでいる。中国・黄土高原は、20世紀以降、森林伐採・農地開発・放牧、さらには21世紀以降の造林プロジェクトによって大規模な土地改変を受けてきたことが知られている。これらのプロセスの定量的な復原は、中国における過去の地理情報の活用が大きく制限されるなかで不明なままであった。本年度は、入手済みのU2空中写真と現地調査データを用いて、昨年度から作成を進めていた1963年時点におけるチェックダム分布復原図を完成させた。あわせて、2010年代の高解像度衛星画像から作成したチェックダム分布図を作成し、2時期の変化を明らかにした。
カトリシズムにおける「教養としての宗教教育」に関する基礎研究

本研究では従来ほとんど研究がなされてこなかったカトリシズムにおける宗教教育に注目し、その理念の変化の過程を歴史的・思想的に検討した。カトリシズムにおいては1965年に終了した第2バチカン公会議において、他宗教に対する理解をそれまでの姿勢とは全く異なり、大きく変えることとなった。カトリシズムにおける教育の現場で諸宗教に関する理解とその対話教育の必要性が指摘されるようになったのは、公式的にはこの第2バチカン公会議以降である。しかしながら、実際にそれらがカトリシズムに基づく教育の現場に現れるまでにはかなりの時間を要することとなっており、現在もまだ大きな課題となっている。この点においては、カトリシズムがマジョリティの国々よりも、マイノリティである国々の方が進んでいることが明らかとなった。また、一枚岩と考えられがちなカトリシズムの宗教教育において、実際にはそれに具体的に関わる教育修道会の霊性・理念などによって、多様性が見られることも明らかとなった。さらに、近年バチカンが出した『新カテケージス(公教要理)』、及び、各国の司教協議会によって編集された『新カテケージス』においては、いわゆる「諸宗教の神学」の発展も反映して、第2バチカン公会議の路線から一歩進んだ形での他宗教理解・宗教教育理解が出てきている。我が国のカトリシズムの宗教教育実践においては、前述の通り、各教育機関の背景にある修道会、とりわけ邦人修道会における宗教教育理解・第2バチカン公会議理解が大きな影響を与えたことが指摘される。また、実際のカトリシズムにおける宗教教育の直接のインターフェースとなる現場の教員たちによって、上述の『新カテケージス』及び司教団文書・教皇文書などにおいて提出された内容が理解され、実際の教育内容としてまとめ上げられていく組織に関しても、検討を行った。本年度は、カトリシズムにおける宗教教育の理論的・歴史的な基礎データの収集を行った。当初は、秋にアメリカやカナダにおけるBernard Lonerganの理論に基づくカトリシズムの宗教教育の実践カリキュラムや資料などの収集を兼ねた北米調査を行う予定であったが、9月の同時多発テロの発生によってそれが不可能になったため、日本国内におけるカトリシズムの宗教教育及び他宗教・宗派におけるの歴史および実践に関する資料を収集・整理し、基礎データを入力する作業を主に行うこととなった。また、それとともに、1965年の第二バチカン公会議において、他宗教理解を大きく変えることになったカトリシズムの思想的・歴史的背景に関する資料収集を行った。我が国のカトリシズムにおける教育の現場で諸宗教に関する理解とその教育の必要性が指摘されるようになったのは、公式的にはこの第二バチカン公会議以降である。第二バチカン公会議以前から、カトリシズムが宗教的マイノリティである日本においては、諸宗教に関する対話と理解の必要性が指摘されていたようであるが、この公会議の内容が我が国のカトリック界において理解されるようになるには、さらなる時間が必要となったようである。とりわけカトリックの教育界においてそれが認識され、実現されていくには他の国のカトリシズムにおける教育よりもかなりの時間がかかっているように思われる。細かい分析は次年度および次々年度にゆずることとなるが、我が国におけるカトリシズムの教育の中でも、その教育母体となっている修道会や宣教会によって、この点においての差が生じるものと思われる。本年度は、昨年度収集したカトリシズムの宗教教育および他宗教・宗派における歴史および実践に関する理論的・歴史的な基礎データをもとに、国内の主要な教育系修道会における歴史的経緯とその背景の考察、および、第2バチカン公会議後のいわゆる「諸宗教の神学」の発展に伴うカトリシズムにおける諸宗教理解の変遷を考察した。

第2バチカン公会議、およびその後の諸会議を転機としたカトリシズムの宗教教育における教育内容の変化は昨年指摘したとおりであるが、その変化が実際の日本の教育現場においてどのように受容され、応用されているかに関しては追調査が必要となることが明らかになった。第2バチカン公会議の出した諸宗教理解の受容は、言語的・文化的な問題もあって、邦人系の教育修道会よりも外国系(西欧系)の教育修道会によって、より早くより深くなされたように思われているが、実際のところは必ずしもそうとは言えないようである。おそらくそれは、それぞれの修道会の教育理念や内容の見直しのシステムに起因するところが大であると思われるが、同じ西欧系の教育修道会であっても修道会本部と他地域の修道院・およびその学校との相互協力関係のあり方の差、および創立者の出身国・地域などの違いによって生じる教育プログラムの違いによるものも大であると思われる。この点を明確にするために、近隣諸国におけるカトリシズムの教育理念との比較も視野に入れつつ次年度の研究を行う予定である。また、とりわけ、この点におけるカトリシズムの理解の変化は、バチカンが近年新たに出したいわゆる『新カテケージス(公共要理)』の中においても顕著に見られることから、それを念頭に置いて分析を進めたい。本年度は、以下の三点を中心に、視野を広げて検討を試みた。すなわち、1)第二バチカン公会議以降の宗教教育の変化について、カトリシズムの宗教教育の理念に一定の影響を与えたと考えられるバーナード・ロナガン(B.Lonergan)の諸宗教に関する認識理論を中心に検討した。カール・ラーナーと並んで、第二バチカン公会議に影響を与えたと言われるロナガンの認識論は、カトリシズムにおける「教養としての宗教教育」の理論的基礎となる「諸宗教の神学」理論や他宗教理解において大きな役割を果たしたと考えられている。彼の理論は、ある意味で同じカトリックの教育思想家であるパウロ・フレイレの認識論とも通じるところがあり、その比較についてもロナガン研究者と共に一部試みた。今年はちょうどロナガン生誕100年にもあたり、多くのロナガン研究者ともこの点に関して意見を交わすことができた。2)アメリカにおける宗教教育の一般的な変化(各種プロジェクトを参考)の中におけるカトリシズムの現在の状況を調べることにより、カトリシズムの「教養としての宗教教育」の進展状況を考察することができると考え、アメリカの研究者及び宗教教育実践者との意見交換を試みた。また、現地(マサチューセッツ州)において宗教教育を実践している教員たちとも面接を行い、具体的な教育内容に関しての聞き取り調査を行った。3)近年、翻訳及び日本版が出版された『新カテケージス(公教要理)』において提出された内容が実際の教員たちの間で理解され、実際の教育内容としてまとめあげていくシステムについて必要と考え、日本のカトリシズムにおける「教養としての宗教教育」の実践を語る上で欠かせない、宗教教育の直接のインターフェースとなる宗教科の教員の養成、とりわけ生涯養成のシステムに関しても調査を試みた。
リンパ球特異的小胞輸送ルートの同定と解析

免疫系や神経系では、細胞内の高度に分化した区画を維持しながら、かつ綿密にその区画間の連絡を行っている。この困難な機能が破綻無く働いている背景に、この機能を支えている小胞輸送の存在がある。本研究ではインターロイキン2受容体β鎖(IL-2Rβ)がユビキチン非依存に小胞輸送されることを明らかにし、さらに受容体中の小胞輸送シグナルを同定した。このユビキチン非依存ルートに関わる輸送シグナルの同定は本研究が初めての証明である。小胞輸送は従来考えられていたより多くの、分子や分子群が関与する複雑な機構であることが分かってきた。本研究ではサイトカイン受容体を例に取り、未だ不明な点の多い小胞輸送機構を明らかにすることによって、免疫機構解析の基盤とする。我々が明らかにしたインターロイキン2(IL-2)受容体β鎖のユビキチン非依存性小胞輸送ルートは、その詳細がほとんど分かっていない。Tリンパ球、Bリンパ球の増殖分化に関わるIL-4、IL-7もまたユビキチン非依存性小胞輸送ルートを取ることが、我々のデータから分かってきた。ユビキチン非依存性小胞輸送には、小胞輸送に関わる分子、「Hrs」とIL-2受容体β鎖の会合が必須である。即ち、サイトカイン受容体のHrs結合モチーフを明らかにすることにより、このユビキチン非依存性小胞輸送ルートの全貌を明らかにすることが出来る。これまで我々は、IL-2受容体β鎖のアミノ酸349-410の領域がHrsとの結合に必須であることを報告している。本年度我々はIL-2受容体β鎖とIL-4受容体α鎖のHrs結合領域を絞り込み、そのアミノ酸配列を比較することにより、このモチーフを明らかにした。モチーフの特徴は疎水性アミノ酸であった。この様なモチーフとHrsとのユビキチン非依存性結合は、不明な点が多いユビキチン非依存性小胞輸送ルートでは、初めての分子機序の証明である。IL-2受容体β鎖をはじめとする我々の結果は、サイトカイン受容体の小胞輸送経路がユビキチン依存的ルートとユビキチン非依存的ルートに大きく分かれることを示唆している。その機構の鍵となる分子はユビキチンであり、輸送される受容体等にユビキチンが付加されて、輸送の目印となる。我々はインターロイキン2受容体β鎖(IL-2Rβ)がユビキチン非依存に小胞輸送されること、また、この輸送にユビキチン依存性小胞輸送の中心的な分子であるHrsが関わることを明らかにした。Hrsは非ユビキチン的にIL-2Rβの細胞内領域に結合して機能する。本研究ではさらにIL-4Rα鎖が同じ輸送系の分子である事を見いだし、IL-4RαとIL-2Rβの細胞質領域にあるHrs結合領域、即ち、輸送シグナルを同定した。両受容体のHrs結合領域(輸送シグナル)は疎水性アミノ酸クラスターを形成していた。そのアミノ酸配列はIL-2Rβはアミノ酸336-338(FFFHL)、IL-4Rαはアミノ酸410-415(LFLDLL)であった。従って、Hrsはアミノ酸の1次配列よりも疎水性アミノ酸を一塊として認識していると考えられる。また、Hrs側の受容体結合領域はアミノ酸428-466であったが、特異的なアミノ酸1次配列は見いだせず、今後の課題となった。以上の結果は、サイトカイン受容体の小胞輸送経路がユビキチン依存性ルートとユビキチン非依存ルートに大きく分かれていることを示す。

本研究ではサイトカイン受容体を例に取り、未だ不明な点の多い小胞輸送機構を明らかにすることによって、免疫機構解析の基盤とする。我々はインターロイキン2受容体β鎖(IL-2Rβ)がユビキチン非依存に小胞輸送されること、また、この輸送にユビキチン依存性小胞輸送の中心的な分子であるHrsが関わることを明らかにした。Hrsは非ユビキチン的にIL-2Rβの細胞内領域に結合して機能する。さらにIL-4Rα鎖が同じ輸送系の分子である事を見いだし、IL-4RαとIL-2Rβの細胞質領域にあるHrs結合領域、即ち、輸送シグナルを同定した。両受容体のHrs結合領域(輸送シグナル)は疎水性アミノ酸クラスターを形成していた。そのアミノ酸配列はIL-2Rβはアミノ酸336-338(FFFHL)、IL-4Rαはアミノ酸410-415(LFLDLL)であった。本研究では、この領域を欠失させたIL-4RαならびIL-2Rβの小胞輸送異常について検討を加えた。これらの疎水性アミノ酸クラスターを欠失した変異体は、LAMP1陽性後期エンドソームへの輸送が阻害され、LBPA陽性エンドソームに多く留まっていることが観察された。これまでLBPA陽性エンドソームの位置づけは議論のあるところであったが、我々の結果はLBPA陽性エンドソームがLAMP1陽性後期エンドソームの前段階に位置することを示唆し、さらにこの疎水性アミノ酸クラスターがLAMP1陽性後期エンドソームへの小胞輸送に重要であることを示唆した。このことはこの変異受容体のリソソーム分解が阻害されていたことによっても支持された。
沈殿反応を利用した単分散蛍光体微粒子の新規連続合成法

LAP蛍光体はCeとTbで賦活されたLaPO4微粒子であり、単分散な球形微粒子を合成する必要がある。管型反応器を用い、水溶液中での沈殿反応によりLAP蛍光体微粒子を合成した。硝酸ランタンと硝酸セリウム、硝酸テルビウムの混合物ならびにリン酸の水溶液を原料とし、30°CでLAP蛍光体微粒子の合成を行った。共沈によって、セリウムならびにテルビウムを含有したリン酸ランタン結晶を得ることができた。合成した粒子の組成をEDSにより分析したところ、ランタノイドの組成比は、原料中のそれと等しかった。このことは、総括反応速度がランタン、セリウム、テルビウムで等しいことを意味している。また、本法により容易に製品組成の制御ができることが明らかとなった。また、得られた粒子を焼成後、蛍光特性を測定したところ、市販品と同等の蛍光スペクトルが確認でき、本法で品質を落とすことなく蛍光体粒子の高速製造が可能であることがわかった。リン酸ランタンについて、原料pHを調整して粒子合成を行い、粒子収率と粒径を調べた。pH1.4以上で収率が急激に大きくなることがわかった。これはリン酸の第一電離によるリン酸二水素イオンの濃度変化とよく一致していた。粒子生成の前駆体は第一電離物であると考えられる。また、このpHにおいて、粒径は最大となった。高pHでは核生成が速く微小な粒子が大量に、低pHでは原料消費が遅く粒子成長が進まないためと考えられ、最大粒径の得られるpHでは原料消費と核発生、粒子成長のバランスがとれていることがわかる。リン酸セリウム単独ならびに他のリン酸塩、炭酸塩、硫化物の合成に本法を適用したところ、これらの弱酸塩でもpHによる電離度の変化と粒子収率の変化が良好な一致を示した。リン酸水溶液と硝酸ランタン水溶液を原料に用い、賦活剤を含まないリン酸ランタン微粒子の合成実験を行った。実験には、内径110mm、長さ0.310mのPTFE、シリコーン、ガラス製の管型反応器を用いた。原料の硝酸ランタン水溶液とリン酸水溶液を1100cm^3/minの流量で、反応器入口に各々供給した。原料濃度は11000mol/m^3、反応温度は080°Cとした。反応器からの流出液に含まれる粒子をメンブレンフィルターで濾別し、乾燥後、微粒子収量を測定し、収率を求めた。捕集した微粒子は、電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて観察し、粒径分布を測定した。粒子の構成元素比はエネルギー分散型X線分光器(EDS)を用いて測定し、結晶形はX線回折装置(XRD)を用いて同定した。得られた粒子はXRDパターンならびに元素組成からLaPO_4であることが確認できた。粒子は球形で、粒径は1μm前後であった。粒径分布は非常にシャープであり、幾何標準偏差は1.11.3であった。高周波誘導結合プラズマ発光分析装置(ICP)で濾液を分析し、液中の総ランタン濃度を測定したところ、ランタンの減少量と粒子の生成量とは化学量論的に収支があっていた。種々の反応管長で実験を行い、反応速度解析を行ったところ、粒子生成速度はランタン濃度に対して2次であった。反応温度が低いほど、単分散な粒子が得られた。反応液のpHが1よりも小さいときには、粒子は球形にならず、pHが2よりも大きいときには非常に微細な粒子となった。pH1.41.7の範囲で、大粒径で球形の粒子が得られた。製品粒子の性状にもっとも影響を与える因子は、pHであった。
土壌環境における消毒副生成物質の挙動に及ぼす気候的要因の影響

鳥インフルエンザ等の発生時、その対策として畜舎や畜舎周辺に使用される各種消毒剤のうち、塩素系消毒剤の土壌添加により生成される反応副生成物には強い変異原性が検出されることを認めたことから、平成30年度は塩素系消毒剤添加により生成された、副生成物の変異原性に及ぼす環境因子(温度や紫外線照射)の影響を経時的に調べることにより、生成された変異原性の消長に及ぼす環境影響を検討した。測定対象試料は、酪農関連施設周辺に分布する3土壌について2カ所ずつ(計6土壌)採取し、個々に塩素系消毒薬を添加して、それぞれを夏場および冬場を想定した高温環境下(30°C)、低温環境下(4°C)で保存するとともに、同様に消毒剤を添加した6土壌試料を作製して室内紫外線ランプを照射した。次に各塩素消毒剤添加土壌から定期的に一部採取して変異原性を測定した。今回は添加後3か月目まで5回の採取を継続し、測定を行った。各採取試料中の反応副生成物の抽出はアセトンを抽出溶媒とした超音波抽出法で行い、抽出後に溶媒のみを留去し、各抽出物をー80°Cで冷凍保存した。変異原性試験はSalmonella typhimurium TA100株およびTA98株を用いてS9mix添加および無添加条件下で行い、6土壌全てにおいて各条件下での経時的採取および抽出操作は終了している(約200試料)。3条件下における各抽出試料については順次変異原性測定を行っており、これまでの結果からS9mix無添加条件下で比較的強い変異原性を示していることや、消毒剤添加後に強い変異原性を示した土壌の中には高温環境下で変異原性の低下したものも認められた。平成30年度は塩素系消毒剤添加土壌の変異原性の消長に及ぼす高温環境下、低温環境下および紫外線照射下の影響について添加直後から定期的に3か月目までの試料を継続して検討している。測定試料は塩素系消毒剤添加後の3条件下における各土壌の一部を採取し、それぞれについてアセトンを抽出溶媒とした超音波抽出で抽出して得られた有機成分をー80°Cで保存している。現在は土壌別にそれぞれの試料をAmes法の高感度化法であるmicrosuspension法で継続して測定しており、約半数の試料は測定を終了している。平成30年度の進捗がやや遅れた原因は、当初は31年に検討予定の紫外線の影響についても平成30年度に測定を行うこととするよう計画を変更したためである。その理由として、採取した塩素系消毒剤添加前の土壌の状態を変えないことを考慮し、3条件下での採取試料の前処理を優先して測定対象となる試料を作製したことによる。また、このように変更することで細菌を用いた変異原性試験では変異原性試験日が異なることによって発生する菌の活性の差の補正回数を減らすこともできる効果があり、実験誤差の影響を抑えることにも繋がる。よって平成30年度に終了予定の高温環境および低温環境が土壌中の反応副生成物の変異原性の消長に及ぼす影響についての検討はやや遅れているものの、紫外線の影響に関する検討も含めた2年間の当初の実験計画に変更はない。今後は各条件下において採取された試料の変異原性測定を継続するとともに、モデル実験として研究計画書に従い、令和元年度はこれまでの先行研究を参考に自然界における土壌層をガラス管内で再現し、上層の表面に塩素系消毒剤を添加する。その後、定期的に降水量デ-タから単位面積当たりに換算した降水量と同量の蒸留水を滴下して放置し、地下層への塩素系消毒剤反応副生成物の浸透状況を検討する。すなわち、ガラス管内の土壌層を一定の厚さで分取し、得られた個々の層をアセトンで抽出してその抽出物の変異原性をmicrosuspension法で測定する。この検討は複数の土壌種で行う予定である。

平成30年度は塩素系消毒剤添加土壌の変異原性の消長に及ぼす高温環境下、低温環境下および紫外線照射下の影響について添加直後から定期的に3か月目までの試料を継続して検討している。測定試料は塩素系消毒剤添加後の3条件下における各土壌の一部を採取し、それぞれについてアセトンを抽出溶媒とした超音波抽出で抽出して得られた有機成分をー80°Cで保存している。現在は土壌別にそれぞれの試料をAmes法の高感度化法であるmicrosuspension法で継続して測定しており、約半数の試料は測定を終了している。平成30年度の進捗がやや遅れた原因は、当初は31年に検討予定の紫外線の影響についても平成30年度に測定を行うこととするよう計画を変更したためである。その理由として、採取した塩素系消毒剤添加前の土壌の状態を変えないことを考慮し、3条件下での採取試料の前処理を優先して測定対象となる試料を作製したことによる。また、このように変更することで細菌を用いた変異原性試験では変異原性試験日が異なることによって発生する菌の活性の差の補正回数を減らすこともできる効果があり、実験誤差の影響を抑えることにも繋がる。よって平成30年度に終了予定の高温環境および低温環境が土壌中の反応副生成物の変異原性の消長に及ぼす影響についての検討はやや遅れているものの、紫外線の影響に関する検討も含めた2年間の当初の実験計画に変更はない。今後は各条件下において採取された試料の変異原性測定を継続するとともに、モデル実験として研究計画書に従い、令和元年度はこれまでの先行研究を参考に自然界における土壌層をガラス管内で再現し、上層の表面に塩素系消毒剤を添加する。その後、定期的に降水量デ-タから単位面積当たりに換算した降水量と同量の蒸留水を滴下して放置し、地下層への塩素系消毒剤反応副生成物の浸透状況を検討する。すなわち、ガラス管内の土壌層を一定の厚さで分取し、得られた個々の層をアセトンで抽出してその抽出物の変異原性をmicrosuspension法で測定する。この検討は複数の土壌種で行う予定である。平成30年度末において、行っていた変異原性試験で使用する2台の試験管ミキサ-に不具合が生じたことから、新規購入を予定したが、すでに平成30年度の残高では購入が出来なかった。このため平成31年度の研究費で不足分を補填し購入する予定である。
格子チューニングによる超長寿命形状記憶合金の設計原理とスーパーニチノールの開発

本研究では,形状記憶合金のドメイン組織に存在する「ねじれ」を消去もしくは低減することで,繰り返し使用しても特性が変化しない新合金を設計できることを提案し,本合金設計法の妥当性を,理論解析および実験によって明らかにした.TiNi系合金において,ねじれの解消が可能であることを理論的に明らかとし,必要な格子定数条件を満たす合金を作製して加熱・冷却サイクルに伴う駆動温度変化を測定したところ,ドメイン組織の形成・消去を200サイクル以上繰り返しても,駆動温度の変化は見られなかった.このことから,本合金設計法は,長寿命形状記憶合金の設計に有効であると考えられる.本研究はマルテンサイト変態によって生じたドメイン壁のincompatibilityを消去もしくは低減させることによって格子欠陥の発生を低減させた形状記憶合金を創製することを目的としている.ニチノール合金を基とした超長寿命形状記憶合金を創製するために,予備解析してあった,ドメイン界面でのねじれ量と格子定数の関係をもとに,4・5族,812族元素の添加によって格子定数比を制御した種々のTi-Ni基合金を作製した.その結果,格子定数比に応じて,整合性の高い界面だけからなる特異なドメイン組織が出現する組成範囲を見いだした.それらの合金における,繰り返し使用に伴う相変態温度シフトの有無を測定した結果,特異なドメイン組織が出現している合金では,変態・逆変態を200回繰り返しても変態温度が全くシフトしないことがわかった.従来のTiNi合金は変態・逆変態を10回繰り返すだけで変態温度シフトが20°C以上になることを考えると,本合金は極めて良い繰り返し特性を持っていると言える.また相変態温度は70°C近傍であり,ニチノール合金と比してもほぼ同程度になっている.この様に,本年度においては,理論解析をベースにした格子定数制御によって,ドメイン組織を制御し,変態温度シフトが格段に抑制された合金組成を同定することができた.さらに,Ti-Ni-Pd合金において,ねじれた組織の形成過程の解析から,組織形成とねじれの残存機構を明らかにした.当初計画では,平成27年度においては理論解析をベースにして,ドメイン構造制御(ねじれ消去)を達成できる合金系と組成範囲を同定することが目的であったが,繰り返し特性の評価まで行うことができ,しかも繰り返し特性に極めてすぐれた合金を作製できているので,当初の計画以上に進展していると言える.また,組織にねじれが残存する場合の組織形成過程と,ねじれの残存メカニズムを明らかにした点も,当初の計画以上に進展している点である.本研究では,形状記憶合金のドメイン組織に存在する「ねじれ」を消去もしくは低減することで,繰り返し使用しても特性が変化しない新合金を設計できることを提案し,本合金設計法の妥当性を,理論解析および実験によって明らかにした.TiNi系合金において,ねじれの解消が可能であることを理論的に明らかとし,必要な格子定数条件を満たす合金を作製して加熱・冷却サイクルに伴う駆動温度変化を測定したところ,ドメイン組織の形成・消去を200サイクル以上繰り返しても,駆動温度の変化は見られなかった.このことから,本合金設計法は,長寿命形状記憶合金の設計に有効であると考えられる.今後は,より幅広い組成範囲において,ドメイン組織と変態温度シフトの関係性を明らかにして,本材料設計原理の妥当性を証明する.また優れた繰り返し特性を持つ合金について,力学特性と組織・欠陥形成過程の関係も明らかにする.これらを総合して,スーパーニチノール合金を設計する.予想と異なり,繰り返し特性の良い合金のドメイン組織が予想よりも微細であるので,SEM/EBSDによる組織解析が行えないので,SEM/BSEとTEMを用いた組織解析を行うこととする.また実用化を考え,インゴット作製時に混入する不純物の分析とそれらの変態挙動への影響も明確にしてゆく予定である.金属組織学稲邑朋也,日本金属学会功績賞(組織部門)受賞,2016年3月22日
ヒドロキシアパタイトで被覆した骨伝導型多孔質インプラントの開発と骨伝導機構の解明

表面をポーラス構造にしたチタン製人工歯根をリン酸カルシウム溶液中で電気的に加熱し、骨の無機成分であるヒドロキシアパタイト(HA)の皮膜を均一に形成する手法を開発し、骨と早期に強く結合する人工歯根を製作した。また、形成したHAが骨の新生を促進する作用は、人工歯根埋入時に生じる炎症によって低下した周囲組織のpHを速やかに上昇させるHAのpH緩衝能が一因となっている可能性が高いことを明らかにした。口腔インプラントの骨埋入部をハイドロキシアパタイト(HA)薄膜でコーティングする表面処理法は、骨伝導性の付与に有効である。しかし、多孔質な表面に対しても均一なHA薄膜を簡便に形成できる方法は、未だ開発されていない。表面に形成されたポーラス構造の空隙に骨の侵入を早期に実現できる骨伝導型多孔質インプラントが開発され、骨とインプラントフィクスチャーとの機械的結合が強化されれば、インプラントの初期固定が向上するばかりでなく、短いインプラントの使用が可能となり、臨床上きわめて有用であるものと考えられる。そこで本研究では、多孔質なインプラントフィクスチャーに対しても、高い骨伝導性を有するHA薄膜を細孔の内部まで均一に形成するコーティング法を確立することを目的としている。また、口腔インプラントは生体内で高い耐食性を有していなければならないことから、コーティング前後における純TiならびにTi合金の耐食性を評価する。具体的には、(1)HA薄膜形成時の基盤加熱温度やHA薄膜の熱処理条件と析出したHAの結晶性や溶解性との関係を調べる、(2)HA薄膜の溶解性とpH緩衝能との関係を明らかにし、骨伝導モデルを理論的に構築するための基礎データを得る、(3)HAコーティング前後における純TiやTi合金の耐食性を評価する、(4)(1)(3)の基礎データに基づいて、溶解性およびpH緩衝能を調整したHA薄膜を均一にコーティングした多孔質インプラントを創製する。本研究では、ヒドロキシアパタイト(HA)が骨伝導性を発現する機構を明らかにするとともに、多孔質なインプラントのフィクスチャーに対しても、高い骨伝導性を有するHA薄膜を細孔の内部まで均一に形成するコーティング法を確立することを最終目的としている。研究初年度である平成19年度は、主にアルカリ処理を施した純Ti上に液中基盤加熱法によって形成するHA皮膜の形成条件と析出したHA薄膜の構造ならびに特性との関係を詳細に調べた。自発的に沈着物ができることのない準安定化リン酸カルシウム溶液(Ca/P=1.67)中では、溶液のpHが7.0-7.4、基盤温度が50°C-70°Cの条件下で純Ti基盤上にHA薄膜が形成されることが明らかとなった。また、(1)化学量論比1.67に近いHA結晶が析出する、(2)基盤温度が低いほど薄膜を形成するHAの結晶が微細になる、(3)基盤加熱時間に比例して薄膜の厚さが増大することなどが分った。さらに、HA析出量の温度依存性からHA結晶成長の活性化エネルギーを求めたところ47kJ/molとなり、HA結晶の成長過程は拡散律速ではないことが明らかとなった。形成したHA薄膜の溶解性を生理食塩水中で7日間にわたって調べたところ、時間の経過とともにHAの溶解量は増大した。また、HAの溶解にともなって溶液のpHが5.8から6.72まで上昇し、HAはpH緩衝能を有することが明らかとなった。研究2年目となる平成20年度は、形成したヒドロキシアパタイト皮膜のpH緩衝能とHA皮膜を形成した純Ti試料の耐食性に関して調べた。リン酸カルシウム過飽和溶液中で純Ti基盤を60°Cに加熱して、約20μmのヒドロキシアパタイト(HA)薄膜を形成した。このHA薄膜上にpHを5.3に調整した3%寒天と0.1Mの塩化カリウムからなるゲル層を0.5mm形成し、その表面に液絡部が平坦なpH電極を設置し、HA薄膜に接した寒天ゲルのpHを連続的に測定した。その結果、HAの溶解にともなって寒天ゲルのpHが時間の経過とともに上昇し、24時間後にはpHが約6.5に達した。これらの結果から、HA薄膜のpH緩衝能を確認することができた。次にHA薄膜を形成した純Ti基盤の耐食性を生理食塩水中で交流インピーダンス法を用いて評価した。交流インピーダンスの測定から求められた分極抵抗の値は、研磨した純Ti試料とアルカリ処理後にHAを形成した純Ti試料で有意な差は認められず、表面処理によって純Ti試料の耐食性は変化しないことが分かった。また、純Ti試料にイオンスパッタ法でPtを5nmコーティングし、400°Cで10分間高温酸化処理した後HA薄膜を形成した試料は、純Tiが激しく腐食する酸性フッ化物溶液においても高い耐食性を示すことが明らかとなった。研究3年目となる平成21年度は、主に多孔質な表面に対してHA薄膜を形成する条件を確立することを目的とした。

直径0.1mmの球形ビースを付与した純Ti基盤を5Mの水酸化ナトリウム溶液中でアルカリ処理を施し、その後リン酸カルシウム過飽和溶液中で5070°Cに加熱してヒドロキシアパタイト(HA)の薄膜を形成した。いずれの条件においても、HA薄膜は細孔内部の表面にも析出し、そのCa/P比はHAの化学量論比に近かった。また、基盤温度を50°Cに設定した時に最も均一なHA薄膜が形成されることが分った。さらに、温度が低いほど、薄膜を形成する板状のHA結晶は微細になることが確かめられた。したがって、多孔質表面の微細な細孔の内部まで均一なHA薄膜を形成する場合には、基盤温度を50°Cに設定したほうがよいことが明らかとなった。これらの結果から、当該年度の研究目的であった多孔質な表面に対してHA薄膜を形成する条件を確立することができた。さらに、HA薄膜を形成した純Ti基盤を電気炉内にて700°Cで1時間加熱し、0.9%塩化ナトリウム中で電気化学的手法を用いて耐食性を評価したところ、熱処理前の試料と比較して著しく耐食性が向上することが明らかとなった。また、HA薄膜を形成した口腔インプラントのフィクスチャーと組み合わせて使用するアバットメントの表面処理として、TiNコーティングが有用であることを明らかにした。TiN皮膜は酸性フッ化物溶液中で化学的に安定であり、高い耐食性を示した。研究最終年である本年度は、細孔の内部までHA皮膜をより均一に形成できる処理条件を見出し、多孔質インプラントの開発に必要なコーティング法を確立することを目的とした。さらに、多孔質なインプラントの骨埋入部と組み合わせて使用するアバットメント(粘膜貫通部)の耐食性および組織適合性を向上させるTiNコーティングに関しても検討を加え、口腔内で長期間にわたって安定に機能する口腔インプラントシステムを確立することを試みた。直径0.1mmの球形ビースを付与した純Ti製インプラントのフィクスチャーを5Mの水酸化ナトリウム溶液中でアルカリ処理を15分間施し、その後リン酸カルシウム過飽和溶液中で50°Cに加熱することによって、1時間で約2μmのヒドロキシアパタイト(HA)薄膜が細孔の内部まで均一に形成した。また、HA薄膜を形成したフクスチャーの耐食性は極めて高く、純Tiと同等であることが分かった。したがって、臨床で使用可能な多孔質インプラントの表面に対しても、耐食性を低下させることなく均一なHA薄膜を短時間で形成できることが実証された。さらに、インプラントのアバットメントにアークイオンプレーティング法を用いて、厚さ3μmのTiN皮膜を形成し、耐食性と細胞の動態を調べた。その結果、生理食塩水中および酸性フッ化物溶液中における耐食性は純Tiと比較して、著しく高くなることが分かった。また、TiN皮膜上における上皮細胞や線維芽細胞の付着、伸展および増殖挙動を調べた結果、純Tiと同等の細胞親和性を有することが明らかとなった。以上の結果から、HA皮膜を均一に形成した多孔質な表面構造を有する骨伝導型フィクスチャーと耐食性および細胞適合性に優れたアバットメントを組み合わせた口腔インプラントシステムを確立することができた。
熱電特性の大幅な改善を実現するFe2VAl系人工超格子膜の創製

本研究では、高い熱電変換出力を示すFe2VAl系熱電材料を対象とし、材料の薄膜化・人工超格子化によってその格子熱伝導度を積極的に制御することで、熱電変換効率の向上および人工超格子膜が与える格子熱伝導度の定量的な評価を試みた。Fe2VAl系薄膜試料は工業的に応用が容易である高周波マグネトロンスパッタ法によって作成した。Fe2VAlと重金属(Mo, W)を交互に成膜させることで、人工超格子膜を作成することに成功した。作成した試料の面直方向への熱伝導度は時間分解パルス光加熱サーモリフレクタンス法によって測定した。試料の結晶性・平滑性を評価するために、高輝度放射光施設SPring-8でのビームタイムを獲得し、X線反射率測定や逆格子マッピングを実施した。本研究で作成したFe2VAl/重金属系人工超格子は、例えば分子線エピタキシーなどのような高度な制御がなされていないため、Fe2VAl/重金属層の界面に粗さが確認された。さらに、構成する材料の結晶格子は互いに格子定数が大きく異なり、界面近傍での歪みも確認された。しかしながら、本研究にて得られた熱伝導度は、すでに報告されている理想的な条件で作成された人工超格子膜が示す特異な熱輸送特性と酷似していたため、この興味深い熱輸送特性をデバイスへ応用できる可能性を示すことに成功した。また、Fe2VAl/重金属間の界面での熱抵抗は重金属層の種類に依存することを示し、この影響は界面の粗さよりも材料間の質量差による影響が支配的であることを突き止めた。これらの結果は適切な材料の選択により、能動的に熱伝導度を制御できることを示しており、より効果的な断熱効果を持つ材料・デバイスの開発につながることが期待される。前年度は、本研究の目標である「Fe2VAl系人工超格子膜の作成による格子熱伝導率の低減」を達成するために、Fe2VAl系人工超格子膜の作成条件の最適化を試みた。その結果、人工超格子を構成する重金属層の選定、平滑でエピタキシャル成長する成膜条件の特定、ナノメートルオーダーの薄膜成長速度制御に成功した。また、確度の高い熱伝導率測定を行うために、3層膜解析法を用いたサーモリフレクタンス測定の解析環境を構築した。上記の人工超格子作成条件を元に、様々な周期長を持つFe2VAl/重金属人工超格子の作成および熱伝導度の測定を行った。その結果、熱伝導度は周期長に対して強い相関を示し、周期長の短縮に伴い熱伝導度が大幅に減少することが確認でき、大きな成果を得た。本研究では、人工超格子膜の熱伝導度低減効果を、「膜内の質量分布のフーリエ成分」と「界面熱抵抗」の二つの寄与に分解し、定量的な解析を行うことで、熱伝導度制御に関する知見を得ることを目指す。Fe2VAl層と固溶しない重金属層の選定、平滑でかつエピタキシャル成長をする試料作製条件の特定は、解析の際の余分な因子を無くすために重要である。本研究の解析結果はFe2VAl系熱電材料のみならず、他の熱電材料や低格子熱伝導度を要求する材料への応用に向けた革新的な設計指針を与えると考えている。今後の研究方針としては、ピコ秒パルスレーザーを使用したサーモリフレクタンス法による界面熱抵抗の直接評価や、異なる重金属層をもつ人工超格子の熱伝導度の比較を通じ、定量的な解析を行っていく予定である。平成28年度の研究実施計画では、「人工超格子膜作成に向けた成膜条件の最適化」を目標と定めていた。現在までの研究により、Fe2VAl系人工超格子を構成する材料として、Fe2VAl系材料と同様立方晶であり、かつFe2VAl層との固溶が起こらないモリブデンとタングステンが適切であることを見出した。また、これらの重金属層を平滑なエピタキシャル膜として作成できる成膜温度やアルゴンガス圧力等の成膜条件の特定にも成功し、単結晶基板上へのFe2VAl系人工超格子作成技術を確立した。さらに、X線反射率測定の解析環境を整えることで、薄膜の成長速度や界面の平滑度をナノメートルオーダーで見積もることを可能にした。これにより、任意の周期長を持つ人工超格子の作成が実現し、算出に試料膜厚の測定値を要する熱伝導度測定もできるようになった。ナノ秒パルスレーザーを用いたサーモリフレクタンス法による面直方位熱伝導度測定の確度向上を目的とし、3層膜解析法を取り入れ、試料作製プロセスとデータ解析プログラムの作成を行った。上記の研究から求めた試料作製条件を元に、周期長をさまざまに変化させたFe2VAl/重金属層から構成される人工超格子膜を作成した。作成したすべての人工超格子で、高い平坦性とエピタキシャル成長が確認されたため、人工超格子作成手法の確立に成功した。さらに本研究を推進するために、作成した人工超格子に対する面直熱伝導度測定を行った。その結果、熱伝導度の周期長に対する強い依存性を確認できたため、試料の人工超格子化による熱伝導度の低減効果を実証することに成功した。以上の進捗状況より、本研究はおおむね順調に進展していると評価した。本研究では、Fe2VAl系熱電材料の熱電変換特性の大幅な向上と材料界面におけるフォノン散乱機構の解明を目指し、高周波マグネトロンスパッタ法による人工超格子の作成とサーモリフレクタンス法による熱輸送特性の測定を行った。