hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
パワーデバイス実用化に向けたダイヤモンド接合界面安定化に関する基礎研究

高耐圧特性が期待されるダイヤモンドショットキーダイオード(SBD)に関して、熱的・機械的耐性に優れた素子作製の指針を得た。電極材料に炭化タングステンを用いる事で、600K以下の温度範囲で安定にデバイス動作する事を示した。また、ダイオード界面の安定化には、SBD電極堆積後に、600Kで熱処理を施す事が有効であることを見出した。SBD特性向上を目的に、ダイヤモンド結晶の高品質化と厚膜化を両立する合成条件を探索した。また、高マイクロ波パワー合成条件で高濃度ホウ素ドープ基板上へダイヤモンド薄膜を合成する場合、基板エッチングの抑制が重要であることを明らかにした。H23年度は、実用化に適した電極材料として熱的・機械的に安定なカーバイド金属をショットキー電極としたダイヤモンドショットキーダイオード(SBD)を作製し、漏れ電流の発生機構と電極界面の熱的耐性について調べた。(1)低ショットキー障壁高さパッチ形成要因の解明炭化タングステン(WC)をショットキー電極とするダイヤモンドSBDを用いて、界面の不均一性について調べた。電流-電圧測定したところ、順方向特性に肩が現れ、逆方向特性では10V500Vにわたる広い電圧範囲で一定電流が流れる、即ち電流飽和する事が分かった。これは横型WCダイヤモンドSBD特有の現象であり、漏れ電流の起源はギャップ間準位からの発生電流であると考えられる。逆方向飽和電流値の温度依存性から、ギャップ間準位のエネルギー位置は価電子帯上端から0.12eV及び0.62eV上方と見積もった。当初予定していた不均一界面の影響は、WC/pダイヤモンド界面では顕著に現れなかった。このギャップ間準位は電極端部近傍に局在していることを同定した。(2)ショットキー界面の熱的安定性の向上電極材料として、これまでほとんど検討されてこなかった炭素を含有するカーバイド金属WCを用いて、その熱的安定性を調べた。700Kまで昇温をしても、逆方向電流の変化はほとんど見られず、高耐熱SBDの可能性が示された。(3)漏れ電流キラー欠陥の低減ダイヤモンド結晶の合成において、高品質結晶を比較的厚膜(>10μm)を得るための合成条件最適化を行った。下地基板を(100)面から[110]方向のステップが多くなるように数度オフをつけ、更に適切に表面エッチング処理を施すことで、再現性良く膜厚が10μm以上であり、成長面が平滑な結晶が得られる合成条件を得た。この合成法を拡張する事で、超高純度・高品質結晶がCVD法で得られる可能性がある。今年度では結晶膜厚150μmを達成した。膜を厚くする事により下地基板からCVD膜中への欠陥の伝搬の評価が容易となる事が期待される。ダイヤモンドショットキーダイオード(SBD)に関して、H23年度は、カーバイド金属に特徴的な漏れ電流機構の発生機構の解明とその熱的耐性を、H24年度は、先に得られた知見を実用的な縦型素子構造に反映させることで、SBD特性の改善を行った。H25年度は、縦型ダイヤモンドSBDの特性評価を詳細に行い、カーバイド金属である炭化タングステン(WC)をSBD電極に用いる場合に、熱的安定性を向上させるための作製プロセスが必要である事を見出し、動作温度上限を見出した。(1)「縦型ダイヤモンドSBDの耐圧特性」縦型WCダイヤモンドSBDを作製し、高温での電流ー電圧測定を行い、界面の熱的安定性を調べた。横型構造では高温時の電気的特性がシリーズ抵抗成分に大きく影響を受け、適切なフィッティングを行う事が出来なかった。一方で、縦型構造では、800Kにおいてもシリーズ抵抗のデータフィッティングへの影響は小さく、各温度での特性評価が可能となった。各熱処理温度での電流ー電圧測定を系統的に行った結果、600Kでの熱処理後にダイオード特性の理想因子が最小(理想性が高い)となった。これは、WC蒸着時に自然に起こる界面反応が不完全な状態で停止していたものを、600Kでの熱処理により積極的に界面反応を起こし、結果的に均一化できた事によると考えられる。一方で、650K以上では理想因子が増大(理想性が低下)した。(2)「ダイヤモンド厚膜結晶成長」H24年度の結果を基に、導電性薄膜上へ低密度プラズマを用いて基板表面にダイヤモンド極薄膜をパッシベーション膜として合成した。これにより、導電性薄膜のエッチングを効果的に抑制し、疑縦型SBDの作製に成功した。この素子の特性評価を行ったところ、順方向電流は横型SBDよりも向上したが、漏れ電流が大きくなった。CL像での評価から、高濃度極薄膜層の挿入による、新たな欠陥形成が示唆された。

H23年度は炭化タングステン(WC)の電極特性を評価することを主眼に置き、ダイヤモンドの結晶欠陥が電気的特性に影響を及ぼしにくい横型構造の素子で評価を進めてきた。その結果、カーバイド金属に特徴的な漏れ電流機構や熱的耐性が明らかになった。H24年度は、これらの注意点に配慮しつつ、実用的な縦型素子構造でダイヤモンドショットキーダイオード(SBD)特製を調べた。(1)「縦型ダイヤモンドSBDの耐圧特性」縦型WCダイヤモンドSBDを作製し、電流ー電圧測定したところ、横型構造で観測された順方向特性の肩は現れず、シリーズ抵抗成分は約2桁特性向上した。逆方向特性については、横型素子の絶縁破壊電圧が500V以上であったのに対して、縦型素子では50V150Vと低く、広い電圧範囲に渡った。特性のばらつきは、ダイヤモンド結晶内での欠陥分布の不均一性を反映している。一旦、絶縁破壊を生じると、逆方向特性は変性した。この変性により順方向特性においては、新たに再結合電流が観測されるようになり、H23年度に実施したギャップ間準位の発生が、絶縁破壊でも生じえることが明らかになった。(2)「ダイヤモンド厚膜結晶成長」上記の縦型SBD作製に伴い、H23年度に続いてダイヤモンド結晶の厚膜合成条件最適化を行った。H24年度は、膜厚が20μmのノンドープダイヤモンドを導電性ダイヤモンド単結晶の上に合成し、耐圧特性を調べた。その結果、絶縁破壊電圧は約2kVと高い耐圧特性を得た。一方で、導電性結晶基板上への合成においては、絶縁性結晶基板に比べてプラズマが結晶をエッチングしやすい事が明らかになった。今後は、導電性結晶基板上への合成を行う際に、まずエッチングを起こしにくい低密度プラズマを用いて基板表面にダイヤモンド極薄膜をパッシベーション膜として合成し、その後に高成長速度合成に切り替える必要があることが分かった。選定した電極がショットキー界面としても耐熱性に優れていることが分かったこと、またこの界面での漏れ電流の起源が明らかになったことが主な理由である。漏れ電流の低減に不可欠である高品質ダイヤモンドについては、その合成条件の最適化に大凡目途が立った。次年度は、この高品質結晶を用いて上記の評価を行うことで、より高性能かつシンプルな結果が得られるものと期待している。25年度が最終年度であるため、記入しない。実用化に不可欠な高品質・厚膜ダイヤモンド合成に目途がついたこと、またこの結晶を用いて優れた特性のダイヤモンドショットキーダイオード特性が得られたことが主な理由である。絶縁破壊電界は最高で3MV/cmと過去報告された最高値と同程度であった。縦型素子構造では電圧印加領域が薄膜の厚みで制限されるため、比較的低い電圧でも高い絶縁破壊電界の評価が可能となった。高い絶縁破壊電界の達成は、H23年度に実施したダイヤモンド結晶性の向上によるものと考えている。次年度は、この素子構造で、電極ガードリングを作りこむこと、また高品質結晶にドーピングを行うことで、より高性能かつシンプルな結果が得られるものと期待している。電極材料には、炭化タングステン等のカーバイド金属がダイヤモンドには適している事が分かった。ただし、界面の状態が電極金属蒸着で変性してしまうため、変性しにくい金を用いた場合も評価する必要があると思われる。
歯根面知覚過敏症における自然治癒機構の解析

歯根面知覚過敏症は、プラークコントロールにより自然治癒する場合が相当数あり、プラークがその発症に関与すると推察されているが、その詳細は明らかではない。そこで、本研究では、歯根面知覚過敏症の発症メカニズムおよび自然治癒機構の解明を目的として、知覚過敏症を発症したヒトの露出歯根面の微細形態を検索するとともに、知覚過敏を想定したモデル実験により、その自然治癒機構を検討した。まず、歯根面に知覚過敏症状の認められた6歯を被験歯とし、歯根面より象牙質生検試料を採取しSEMおよびTEMにて観察を行った。SEM観察の結果、知覚過敏部では象牙細管の開口率が約71.7%であるのに対し、非知覚過敏部では約17.7%であった。TEM観察では、知覚過敏部の細管内には膜様構造物および突起様構造物が認められたのに対し、非知覚過敏部では全層にわたり細管内腔が微小顆粒状結晶により封鎖されていた。一方、知覚過敏症の自然治癒機構を検討するために、知覚過敏を想定して1.1M次亜塩素酸ナトリウムにより象牙細管を開口させた歯根象牙質プレートをレジン床義歯に装着し、1)ブラッシングを行わない、2)歯磨剤を用いずにブラッシングを行う、3)抗菌剤にて定期的に洗浄する、の3群に分類し、一定期間(7日間、14日間、21日間)それぞれの方法を行い、その前後の象牙細管の開口度を測定した。その結果、7日目では装着前と比較してブラッシングを行った群と行わなかった群とともにやや開口傾向にあり有意差は認めなかったが、14日目以降、ブラッシングを行った群では封鎖傾向にあったのに対し、ブラッシングを行わなかった群ではさらに開口傾向を示していた。一方、抗菌剤を用いてプラークコントロールを行った場合には7日目より象牙細管の封鎖傾向を示した。このことより、確実なプラークコントロールは知覚過敏症の自然治癒機構を促進することが示唆された。
光第二高調波発生によるタリウム系化合物のナノ空間変調構造の評価

TlMeX2 (Me=In,Ga, X=S,Se,Te)の光第二高調波(SHG)信号の温度特性から構造相転移について考察した。SHG信号の温度依存性の測定により層状Tl系化合物のTlInS2、TlGaSe2では低温度の中心対称性が欠落する強誘電相に対応する温度領域で強いSHG信号が観測された。鎖状Tl系化合物では理論ではSHG信号の発生しない温度領域においてSHG信号が発生した。SHG信号の発生する温度は相転移の指標となることから、新しい相転移の可能性がある。最後にTlInS2結晶の偏光特性の測定し強誘電相における結晶構造の空間群がC3,2であることを確認した。タリウム系化合物(TlMeX2:Me=In,Ga,X=S,Se,Te)はタリウムの変位によって空間変調構造を示す。そのため本研究では結晶構造の変化による中心対称性からの変位成分のみが信号として表れ、結晶構造の変位を高感度で検出できる光第二高調波発生(Second Harmonic Generation : SHG)法を用いることによって結晶構造の変化を観察し評価を試みた。SHGは結晶対称性に依存する。ノーマル(N)相は中心対称性をもつためSHGは起こらないが、コメンシュレート(C)相または、インコメンシュレート(IC)相では非中心対称性であり、SHGが起こることが予想できる。タリウム系化合物のSHGの温度特性についてTlInS2(層状)結晶、およびTlInSe2(針状)結晶の測定を行った。層状結晶のTlInS2は強誘電相である低温ではSHGの信号を観測することができるが、150K付近から温度が上昇すると急減して190K付近から常誘電相となり強い信号が観測できなくなる。この結果からC相からIC相への相転移温度は190K付近と考えられる。従って、第二高調波を用いることによりタリウム系層状結晶の構造相転移について高感度での観測が可能であることを示した。また、偏光特性についても評価した。一方、針状結晶のTlInSe2のSHGの強度は低温から温度を上昇させていくと275K以降で急激に上昇している。しかし、これではノーマル相で光第二高調波を観測していることになる。この原因についてはTi:Sapphire laserの光により巨大表面形状変化が起きたことによる結晶構造の変化や新たな特性による可能性も考えられる。このことより、タリウム系針状結晶では既存のデータでは説明できない構造相転移について新たに発見したといえる。三元Tl系化合物TlMeX2(Me:Ga,In,X:S,Se,Te)は低次元構造をもち,電気特性,熱電特性に特異な特性を示すため大きな関心を集めている.加えて,この化合物の特性は温度変化によって強誘電相へ転移することを示しており,半導体材用への応用が期待されている.さらにTl系化合物の一つであるTlInSe2において光照射による光誘起メモリ効果,巨大体積膨張および室温での強大な音響パルス生成などが報告されている.しかし,これらの特性の起源は,まだ十分に明確にされていない.光第二高調波発生(SHG)は中心対称性をもたない材料において起こるため,SHG法は結晶構造を評価するための有効な手法の一つである.TlInS2,TlGaSe2などの層状TlMeX2は室温において空間群C6,2hであり結晶構造は中心対称性をもつ.しかし,結晶構造の中心対称性は強誘電相転移の温度で著しく低下しており,強誘電相である空間群C3,2となったときに中心対称性は失われる.TlInSe2やTlGaTe2のような鎖状TlMeX2の場合はより複雑になる.室温での空間群はD18,4hであり室温付近の温度領域で相転移が起こる可能性はあるが,どちらも相転移の原因については,はっきりと解明されていない.これらのことから,SHGの温度依存性測定はTlMeX2の結晶構造の評価に有効であると考えられる.今回はTlGaSe2の偏光特性から強誘電相(コメンシュレート相)における結晶構造について検討した.偏光特性の測定結果からコメンシュレート相では報告されている単斜晶系,結晶点群C3,2の計算結果とは異なる測定結果が確認された.以上よりTlGaSe2結晶は低温(77K)での相転移後,三斜晶系の結晶である可能性があると考えられることがわかった.TlMeX2 (Me=In,Ga, X=S,Se,Te)の光第二高調波(SHG)信号の温度特性から構造相転移について考察した。ブリッジマン法を用いてTlInSe2やTlInS2単結晶の作製を行い、X線回折により結晶構造の確認およびEPMAにより組成分析を行った。

TlInSe2の体積膨張に関しては、レーザー共焦点顕微鏡を用いて実際の膨張体積評価を行った。また、測定範囲の広い放射温度計により局所的な試料表面温度の評価を走査測定することにより行い、体積膨張との関係について考察した。第二高調波発生による評価では、タリウム化合物としてTlInS2結晶を用いて、光源にチタンサファイアのパルスレーザーを使用し、840nmの光により15Kの低温において、透過型及び反射型配置で光第二高調波を検出した。さらに温度依存性による第二高調波強度の測定を行い、室温付近で第二高調波が消滅することがわかった。エリプソメトリーによる誘電率測定では、TlInS2結晶の誘電率の温度依存性測定を行っている。現在、ラフなデータの取得はできたが、真空による窓の歪効果などを詳細に検討する必要があり、その効果を検証することにより、精密な測定の指針とする。TlInSe2結晶の角度分解XPS測定による結果の検討を行っている。50Kと280Kとのバンド構造の相違について、第一原理計算による縮小効果によるバンド構造との比較を行っている。反射型の高感度である光第二高調波測定系を完成させシリコンなどでの検証実験にも行った。そして、タリウム系化合物の構造相転移について、光第二高調波発生により高感度で検出することに成功している。また、層状結晶においては偏光特性による解析を行っている。一方、針状結晶においては新たな構造相転移現象を発見した。ブリッジマン法を用いたTlInSe2やTlInS2単結晶の作製に成功している。レーザー共焦点顕微鏡を用いたレーザー照射によるTlInSe2の体積膨張の観測は成功しており、体積膨張量についても評価している。TlInSe2の第二高調波発生の観測も透過型および反射型の両方で成功しており、また温度の上昇により第二高調波強度が減少していることから、目的とする相転移による構造変化を第二高調波発生に予定検出していることがわかる。エリプソメトリーによる誘電率測定も成功しており、今後詳細な解析が必要ではあるが、当初の目的達成への障害は無い。TlInSe2結晶の角度分解XPS測定により、50Kと280Kでの測定に成功している。また、第一原理計算によるバンド構造も求めており、今後モデルを作成してバンド構造について検討することが可能である。タリウム系化合物(TlMeX2:Me=In,Ga,X=S,Se,Te)の他の層状結晶においても第二高調波検出により相転移現象についての詳細な解析を行うとともに、その構造について偏光特性を測定することにより解析を行う。また、他のタリウム系材料も含め針状結晶での実験を詳細に行うことにより、ノーマル層でなぜ第二高調波が発生するかを明らかにする。さらに、研究成果を国内外の会議で発表するとともに論文として出版し、さらにホームページにより研究成果を公表する。TlInSe2の体積膨張評価については、レーザー共焦点顕微鏡によりさらに精度の高い観測を行うとともに、測定範囲の狭い放射温度計を用いることによりレーザー照射による表面温度上昇をさらに正確に測定する。これらの結果から膨張係数と体積膨張との関係について詳細に解析する。第二高調波発生による評価では、透過型のクライオスタットを購入することにより共焦点顕微システムを用いてミクロン領域の第二高調波の検出を行い、更に偏光特性の結果とともに結晶構造の相転移について解析する。エリプソメトリーによる誘電率測定では、真空による窓の歪効果などを詳細に検討することによりTlInS2結晶の誘電率の温度依存性を正確に求める。
ペリプラズムプロテアーゼBepAによる細菌外膜の品質管理機構

大腸菌ペリプラズムに存在するプロテアーゼであるBepAは、外膜タンパク質の膜組込み装置であるBAM複合体と相互作用し、リポ多糖の輸送に関わる外膜タンパク質LptDの生合成と品質管理に働く。本研究課題では、BepAのC末端側に位置するTPRドメインに着目し、このドメインを構成するアミノ酸残基に対して系統的な部位特異的in vivo光架橋解析を行い、BepAとBAM複合体ならびにLptDとの相互作用の様式を解析した。解析結果に基づいた変異解析の結果、TPRドメインはBAM複合体や基質タンパク質との相互作用を担い、BepAの機能発現に必須であることが明らかとなった。BepAはグラム陰性細菌のペリプラズム空間に存在するタンパク質であり、外膜タンパク質のアセンブリーを促進するシャペロンとして働くとともに、アセンブリーに失敗した外膜タンパク質を分解するプロテアーゼとして働く。BepAはペプチダーゼM48ファミリーに属するメタロプロテアーゼであり、アミノ末端側にプロテアーゼドメイン、カルボキシル末端側にtetratricopeptide repeat (TPR)ドメインを持つ。TPRドメインは一般にタンパク質間相互作用に関与することから、BepAはこの領域で基質と相互作用することが考えられる。BepAと基質との相互作用の様式を明らかにすることを目的として、BepAのTPRドメインを構成する全ての残基に対応するコドンに部位特異的変異を導入し、これらを一つずつアンバーコドンに置換した変異体をコードするプラスミドセットが構築されている。アンバーサプレッサーtRNAと変異型アミノアシルtRNA合成酵素を利用して、これらのコドンに対応する位置に光架橋性非天然アミノ酸パラベンゾイルフェニルアラニン(pBPA)を持つBepA変異体を大腸菌細胞内で発現させ、365 nmの近紫外光を照射することにより、アミノ酸残基レベルの空間分解能でBepAと他因子との近接部位を決定するとともに、それらの因子を同定した。研究代表者が代表を務めた平成2426年度基盤研究(C)「ストレス応答に関与するシャペロン/プロテアーゼを介した細菌細胞表層の品質管理機構」の結果、BepAのTPRドメインを構成する全ての残基に対応するコドンに部位特異的変異を導入し、これらのコドンに対応する位置にpBPAを導入することにより、BepAと基質との相互作用様式を解析するためのツールが構築された。これまでの解析により、複数の残基でBepAと細胞内因子との架橋複合体が形成されることがわかっている。外膜タンパク質の外膜への組み込みに働くBAM複合体を構成する因子のうち、BamAとBamDに対する抗体を用いてイムノブロッティングを行ったところ、BepAの複数のpBPA変異体との間で架橋が形成されていることがわかった。非特異的クロスリンカーを用いたこれまでの解析からBepAがBAM複合体と相互作用することが示唆されていたが、BepAのTPRドメインの特定の残基がこの相互作用に関わることが証明された。また、BepAのシャペロン/プロテアーゼ活性は、リポ多糖の輸送に関わる外膜タンパク質であるLptDの生合成に寄与することがわかっているが、BepAがLptDと直接相互作用する証拠はこれまでに得られていなかった。本研究では、BepAのTPRドメインのアミノ酸残基をpBPAに置換した変異体の一つが、近紫外光依存的に架橋複合体を形成し、かつその架橋複合体が抗-BepA抗体および抗-LptD抗体で検出できることがわかった。この結果から、BepAはTPRドメインを介してLptDと直接相互作用し、その生合成に関与していることが明らかとなった。以上のような進捗状況であるため、本研究課題はおおむね順調に進展していると判断する。グラム陰性細菌の外膜は抗生物質や界面活性剤などの異物に対して効果的な透過障壁として働き、細菌の生育に必須である。外膜が機能を発揮するには、βバレル構造を持つ外膜タンパク質が正しく組み込まれる必要がある。TPRドメインは一般にタンパク質間相互作用に関与することから、BepAもこの領域で基質と相互作用することが考えられる。BepAのTPRドメインを構成する全ての残基に対応するコドンを一つずつアンバーコドンに置換した変異体をコードするプラスミドセットを作製し、アンバーサプレッサーtRNAと変異型アミノアシルtRNA合成酵素を利用してこれらのコドンに対応する位置に光架橋性非天然アミノ酸パラベンゾイルフェニルアラニン(pBPA)が導入されたBepA変異体を大腸菌細胞内で発現させ、365 nmの近紫外光を照射することにより、アミノ酸残基レベルの空間分解能でBepAと他因子との近接部位を決定するとともに、それらの因子の同定を行うことにより、BepAと基質との相互作用の様式を明らかにする。現在までの解析により、BepAが外膜タンパク質の生合成に関わるBAM複合体や、リポ多糖の輸送に関わるLptDと相互作用することが示唆された。本年度は、これらの相互作用に影響を及ぼすBepAのアミノ酸残基を変異解析により探索するとともに、構造情報に基づき相互作用部位をマッピングすることにより、BepAの機能に重要な領域を明らかにすることができた。

このため本研究課題はおおむね順調に進展していると判断する。BepAはグラム陰性細菌のペリプラズム空間に存在するタンパク質であり、外膜タンパク質のアセンブリーを促進するシャペロンとして働くとともに、アセンブリーに失敗した外膜タンパク質を分解するプロテアーゼとしても働く。BepAはカルボキシル末端側にTPRドメインを持ち、この領域で基質と相互作用することが予想されている。BepAのTPRドメインを構成する全てのアミノ酸残基を対象に、光架橋性非天然アミノ酸pBPAへの置換および光架橋実験を行い、BepAのTPRドメインが、外膜タンパク質の膜組込みに働くBAM複合体や、リポ多糖の輸送に働く外膜タンパク質LptDと相互作用することを明らかにした。最終年度は生化学的解析により同定されたBepAのアミノ酸残基を、TPRドメインの立体構造にマッピングし、その結果をもとにBepAの作業モデルを構築した。本研究課題と関連した共同研究の成果として、BepAのTPRドメインの立体構造がX線結晶構造解析により明らかとなった。BepAのTPRドメインは4つのTPRモチーフからなり、2つのサブドメインが存在していた。N末端側サブドメインが他のTPRドメインによく見られるようなポケット様構造をとっているのに対し、C末端側サブドメインは小さなキャビティを形成していた。光架橋実験によりBAM複合体やLptDと近接することがわかったBepAのアミノ酸残基を結晶構造にマッピングしたところ、BepAは主にC末端側サブドメインでBAM複合体と相互作用することが明らかとなった。一方、LptDと近接することがわかった2つのアミノ酸残基は、それぞれN末端側とC末端側のサブドメインと相互作用することがわかった。これらのアミノ酸残基はBAM複合体とも相互作用することから、LptDをBepAからBAM複合体へと移行させる際のスイッチとして働く可能性が示唆された。大腸菌ペリプラズムに存在するプロテアーゼであるBepAは、外膜タンパク質の膜組込み装置であるBAM複合体と相互作用し、リポ多糖の輸送に関わる外膜タンパク質LptDの生合成と品質管理に働く。本研究課題では、BepAのC末端側に位置するTPRドメインに着目し、このドメインを構成するアミノ酸残基に対して系統的な部位特異的in vivo光架橋解析を行い、BepAとBAM複合体ならびにLptDとの相互作用の様式を解析した。解析結果に基づいた変異解析の結果、TPRドメインはBAM複合体や基質タンパク質との相互作用を担い、BepAの機能発現に必須であることが明らかとなった。pBPAを介した架橋形成が近紫外光の照射に依存することを利用して、大腸菌を35Sメチオニンを含む培地で培養することによってタンパク質を代謝ラベルし、その後に経時的に光照射を行い、BamA, BamDやLptDとBepAとの架橋形成がどのように変化するかを追跡する。これらの実験により、外膜タンパク質のフォールディングの促進および分解においてBepAが作用する過程を明らかにする。
多原子X線共鳴ラマンの実証

本研究は、表面金属の吸収端に共鳴させたX線を用いて、表面金属と結合した軽元素吸着種の周辺構造を選択的に観測できる手法として、多原子X線共鳴ラマン分光法を提案し、これを実証することを目的に実験を行う。本研究はX線自由電子レーザなどの次世代高輝度X線を用いた新しい分光法につながるものとして期待される。TaNのTaL3吸収端に共鳴させ,NのRaman光を測定したところ,はっきりしたNの吸収を観測することができたが,同条件で,TaL3吸収端より低いエネルギーでRamanを測定したところ,ほとんどRaman信号を得ることができなかった。共鳴させることで数百倍の増強効果があったことを世界で初めて実証した。本研究は、多原子X線共鳴ラマン分光法(MARXR)を提案し、これを実証することを目的に実験を行う。MARXRは、表面金属の吸収端に共鳴させたX線を用いて、表面金属と結合した軽元素吸着種の周辺構造を選択的に観測できる手法として期待される。平成26年度は、以下の二つについて、検討を行った。1. X線自由電子レーザ(XFEL)を用いた蛍光X線吸収微細構造(FXAFS)測定の可能性の検討:MARXR法では、XFELを光源とすることを計画している。MARXR法を検討する中で、MARXR法の基礎となるFXAFSがXFELを光源として測定可能であるかを検証することが第1段階として必要であることが分かった。そこで、まずFXAFSの可能性をWO3を懸濁した溶液に入れ、溶液を循環させながら、測定を行った。様々な試行錯誤の結果、FXAFSを測定できることを実証した。さらに、1psの高時間分解能を達成することもわかり、MARXR法の可能性の第1歩を築いた。一方、X線分光による蛍光XAFS測定についてもラウエ型検出器(BCLA)検出器を自作して、つくばにあるPhoton Factory放射光施設で高感度のXAFS測定に成功した。現在これを改良している。SPringー8 BL36XUの高機能ビームラインの利用により、さらなる高感度化を実現した。2. MARXRプロセスの理論的検討理論的な検討の結果、MARXR法が基本としているMARPE法では、中心対称性では信号が出ないことが分かった。当初計画していたPt(CO)6ではなく、別の物質を検討することになった。また、詳細な理論計算が進行中である。本研究は、多原子X線共鳴ラマン分光法(MARXR:Multi atom Resonance X-ray Raman)を提案し、これを実証することを目的に実験を行った。平成27年度は、以下の実験を行った。1.X線自由電子レーザによるPump-Prboe蛍光XAFSの測定の可能性の検討:昨年度に引き続き、Pump-Probe蛍光XAFSの可能性を検討した。XANES(X ray absorption near edge structure) (100eVの範囲)だけでなく、EXAFS(extended X-ray absorption fine strcutre)の領域(1000eVの範囲)の測定を試みた。XFEL(x線自由電子レーザ)のエネルギーを断続的に変化させるなどし、時間をかけることにより1ps以下(500fs)という高時間分解能で励起後の構造を測定することに成功した。2.MARXRの直接観察TaNをBNで希釈(0.1%)したサンプルに対して、励起エネルギーをTaの吸収端9860 eVに固定し、Nの吸収端を確認した。実験は、SPring8のBL36XUでおこなった。蛍光分光結晶として、ヨハンタイプのGe(440)を4枚並べたものを使った。ローランド半径は400mmである。測定は半日をかけておこなった。窒素の吸収端付近で、蛍光量が増加し、吸収端が有ることを確認した。一方、共鳴条件から外れたサンプルについては、100倍の濃度にしないと観測することができなかった。今後は、励起エネルギーを掃引し、さらに感度を上げる計画である。理由:世界にまだ成功した者がおらず、上記に記した通りの予想外の新しい障害が現れた。しかし、その障害も克服できた。また、理論的な検討についても前例がないことから、困難を極めていたが、26年度後半になって、かなりめどが立ってきたため、(2)と判定した。今後、早急にMARXRの検証実験そして、実用化実験を行う予定である。今後の計画1.理論的検討の完成:現在MARXRの理論的検討を行っており、具体的なサンプルについて、その計算を行っている。

これにより、効率や検出条件および信号の解釈などについての基本的な情報をえる。また、より検出しやすい条件や物質を検討する2.放射光をもちいたMARXRの検出:まずNW36XUにおいて、MARR現象が起こるかの検討を行う。サンプルとしてはC上のPtナノ粒子、水溶液中のWO3、Cu(DM)2である。また、理論計算の結果適当なサンプルや条件が見つかれば、適宜それに対象を変更して実験を行う。それぞれの中心金属吸収端に波長を合わせて、ラマンの測定を行う。3. XFELによるMARXRの時間分解測定、放射光の経験を元にXFELを用いて、MARXRの時間分解測定を試みる。対象としては電気化学電極の吸着種の電位ジャンプに対応する構造変化および応答である。今年度、電気化学的測定について、新たにシステム構築を行う予定であったが、理論的な検討および予備実験を優先した。また、電気化学的システムも新規購入しないで、旧来のシステムを流用する等でなんとかできそうなめどが立ってきたため、今年度は購入を見合わせた。薬品購入などの消耗品40万、旅費60万、人件費50万、その他35万を計画している。
分子の捕捉・放出制御を目指した分子バルブの開発

分子マシンとは,外部から得たエネルギーを機械的動作に変換する分子のことである.我々は,光を照射することで分子の一方向輸送を制御する分子マシンである分子バルブを設計した.本研究では,分子バルブ(E,E)-2,(Z,Z)-2の合成,構造決定に成功した.また,光照射により(E,E)-2と(Z,Z)-2との間で構造変換できることを明らかにした.一方,分子バルブの単一分子の動きを確認するために必要な蛍光色素Cy5-COTを開発することに成功した.今後,Cy5-COTを用いて分子バルブの一方向の回転挙動を明らかにする予定である.ナノレベルでの分子の捕捉,放出の制御は,エネルギー・環境・医療など幅広い分野で求められている技術である。本研究では,外部刺激により弁の回転を制御する分子マシンである分子バルブの開発を行う。分子バルブはクラウンエーテルを含む開口部分で分子を吸着させ,光照射により弁を一方向に回転させることにより分子を一方向に移動させることができると考えられる。分子バルブをカーボンナノホーンおよびメソポーラスシリカなどの超分子構造体に連結し,薬剤分子の捕捉,放出を制御する新規ドラッグデリバリーシステムへの応用を目指す。本年度の研究では,キラリティー部位を導入した分子バルブ1, 2の合成に成功した。ジヒドロナフタレン骨格にキラリティー部位を導入した分子バルブ(E,E)-1と(Z,Z)-1は,7-メトキシテトラロンから7段階の反応で合成した。それぞれの構造はX線結晶構造解析により明らかにした。インダン骨格にキラリティー部位を導入した分子バルブ2は,7-メトキシテトラロンから5段階の反応で合成した。今後2の詳細な構造解析と1, 2の光異性化挙動の解析を行う予定である。一方,分子バルブ誘導体の合成中間体などの絶対配置決定に有効である新規プローブ3の開発に成功した。3とキラルアミン類と連結させ,7員環状の連結体を得ることができた。連結体のクオーターフェニル部位のねじれをCDスペクトルで観測することにより,キラルアミン類の絶対配置を決定できることを明らかにした。ナノレベルでの分子の捕捉,放出の制御は,エネルギー・環境・医療など幅広い分野で求められている重要な技術である。分子バルブはクラウンエーテルの開口部分で分子を吸着させ,光照射により弁を一方向に回転させることにより,吸着した分子を一方向に移動させることができると考えられる。本年度の研究では,分子バルブの回転挙動を調べるために光異性化反応の条件検討を行った。分子バルブ(E,E)-1に278nmの光を照射しNMRで追跡した結果,時間の経過とともに(E,E)-1が消失し,新たに(E,Z)-1と考えられるピークが出現した。さらに光照射を続けると(E,Z)-1が消失し,(Z,Z)-1に異性化することがわかった。しかし,異性化における不安定中間体の存在が確認できなかったことから,一方向の回転を証明することまでには至らなかった。新たに蛍光イメージング法により分子バルブの一方向の回転を明らかにすることを計画し,蛍光検出に必要な色素分子を合成することに成功した。また,分子バルブ誘導体の合成中間体の光学分割と絶対配置決定に有効なキラルビフェニルカルボン酸の開発に成功した。本研究では,外部刺激により弁の回転を制御する分子マシンである分子バルブの開発を目指した。前年度の研究において,分子バルブの回転中間体は予想以上に不安定であり,当初の予定であったNMRで回転機構を明らかにできなかった。そこでNMRに代わる方法として蛍光相関分光法を用いることを計画した。分子マシンの動作を蛍光相関分光法で追跡するには,高い光安定性を示す蛍光色素が必要である。本年度の研究において,光安定性を向上させるためのシクロオクタテトラエンを導入した蛍光色素Cy5-COTの合成に成功した。Cy5-COTは,従来の蛍光色素Cy5と比べて光安定性が2倍程度向上することがわかった。当初の研究計画では,分子バルブと超分子構造体との連結を目指していた。しかし予想以上に分子バルブの回転中間体が不安定であり,その回転機構を明らかにできなかった。分子バルブは一方向に回転することが最も重要であり,これを明らかにする必要がある。研究はやや立ち遅れており,来年度の研究では分子バルブの一方向の回転の証明に力を注ぐ予定である。本研究では,外部刺激により弁の回転を制御する分子マシンである分子バルブの開発を目的とした。

分子バルブをカーボンナノホーンやメソポーラスシリカなどの超分子構造体に連結し,薬剤分子の捕捉,放出を制御する新規ドラッグデリバリーシステムへの応用を目指した。分子バルブは弁の部分が一方向に回転することが重要である。これまでの研究において,分子バルブを合成し光照射による異性化を明らかにしたが,回転における不安定中間体がNMRでは確認できず,一方向の回転機構を明らかにすることができなかった。そこでNMRに代わる方法として蛍光相関分光法を用いることを計画し,蛍光色素Cy5-COTを合成した。本年度の研究においては,蛍光色素Cy5-COTを連結させるための置換基を導入した新規分子バルブの合成を目指した。その結果,分子バルブの合成中間体である芳香族環状ケトンの合成に成功したが,新規分子バルブの合成には至らなかった。一方,光学活性な分子バルブの合成中間体として有用な芳香族アルコール類の光学分割と絶対配置決定に,本研究室で開発した3-メントキシビフェニルカルボン酸が有効であることを見出した。分子マシンとは,外部から得たエネルギーを機械的動作に変換する分子のことである.我々は,光を照射することで分子の一方向輸送を制御する分子マシンである分子バルブを設計した.本研究では,分子バルブ(E,E)-2,(Z,Z)-2の合成,構造決定に成功した.また,光照射により(E,E)-2と(Z,Z)-2との間で構造変換できることを明らかにした.一方,分子バルブの単一分子の動きを確認するために必要な蛍光色素Cy5-COTを開発することに成功した.今後,Cy5-COTを用いて分子バルブの一方向の回転挙動を明らかにする予定である.本年度の研究計画では1)分子バルブの連結部の光異性化挙動の調査,2)分子バルブの連結部の構築と超分子構造体との連結であった。分子バルブ(E,E)-1は光異性化により(Z,Z)-1に異性化することがわかった。しかし,これまで研究を行ってきた分子モーターの系とは異なり,異性化における不安定中間体の存在が確認できなかったことから,一方向の回転を証明することができなかった。分子バルブは一方向に回転することが重要であり,これを明らかにしないと超分子構造体と連結しても意味がない。研究はやや立ち遅れており,来年度の研究では分子バルブの一方向の回転の証明に力を注ぐ予定である。本年度に合成した蛍光色素Cy5-COTとすでに回転機構が明らかになっている分子マシンを連結し,蛍光相関分光法による分子マシンの単一分子の動作を詳細に調べる。続いてCy5-COTと分子バルブを連結し,蛍光相関分光法による分子バルブの一方向回転を明らかにする。その後,分子バルブと超分子構造体との連結を行う。さらに分子バルブ連結体の分子の取り込みやバルブの回転挙動などの機能を明らかにする予定である。構造有機化学分子バルブの一方向の回転の証明するために,ライス大学のJames Tour教授が報告している蛍光イメージング法を用いることを考えている。この方法は,分子マシンに蛍光色素を導入し,分子マシン一個の運動を蛍光で追跡する方法である。現在,蛍光イメージング法に適用できる蛍光色素の合成に成功しており,来年度の研究では蛍光色素を分子バルブに導入しその動作を明らかにすることで分子バルブの一方向の回転を証明することを考えている。
微惑星・隕石の初期海洋衝突による生体有機分子生成の可能性

本研究は、初期地球の海洋に隕石が衝突し、そこでアミノ酸が生成され、そのアミノ酸が地球内部で重合し、やがて生命に進化したことを実験的に検証する課題である。隕石の海への落下実験に成功し、世界で初めて衝撃環境でのアミノ酸生成に成功した。地殻内部での高温高圧条件でアミノ酸重合にも世界で初めて成功し、タンパク質前駆体のペプチドを生成した。本研究では微惑星・隕石の初期海洋衝突イベントを再現する実験を行い、各種鉱物を用いてアミノ酸・核酸などの生体有機分子が生成される可能性を実証する事を主目的にする。この目的を果たすため微惑星・隕石が初期海洋に衝突し、そこで起こされる現象を幾つかに分けて再現実験を行った。具体的には(A)衝撃波実験による衝突シミュレーション、(B)ポスト・インパクトプルーム内部を想定したガスー固体反応実験、(C)海洋に濃集した生体有機分子の重合実験を行った。本年度は、微惑星・隕石が初期海洋に衝突し、そこで起こされる現象を幾つかに分けて再現実験を行った。具体的には(a)衝撃波実験による衝突シミュレーション、(b)ポスト・インパクトプルーム内部を想定したガスー固体反応実験、(c)海洋に濃集した生体有機分子の重合実験である。これら一連の実験生成物を同定するため18年度は最新鋭分析機器(LC-MS/MS)を購入した。本年度予算の大半は、この機器の購入にあてられた。研究時間もこの機器の分析方法確立に費やされた。(a)のでは、物質材料研究機構で実験を行い煙微粒子形成を世界で初めて見いだし、それが初期地球元素循環に影響を与える事を証明した。その成果はEPSLに受理され次年度、出版される。(b)は新規購入した装置を用いて7種類以上のアミノ酸が同定された。その成果はIMA国際学会で発表された。(c)でも新規購入機器を用いて11量体までのペプチド重合に成功した。その成果はOrigin of Life and Evolution of Biosphere誌にon lineで出版された。本研究課題では、微惑星・隕石の初期海洋衝突イベントを再現する実験を行い、各種鉱物を用いてアミノ酸・核酸などの生体有機分子が生成され、それが重合し生命起源に結びついた可能性を実証することを主目的にしている。この目的を果たすために(A)衝撃波実験による衝撃シミュレーション、(B)ポスト・インパクトプルームを想定したガス・固相反応実験、(C)海洋に濃集した生体有機分子(特にアミノ酸)の重合実験を行った。(A)では、昨年度成功した煙微粒子生成の成果がEPSLに出版された。それに加え生成困難とされる蛇紋石が隕石-海洋衝突時に簡単に生成されることを実証した。インパクトプルーム内部や初期海洋に、こうした粘土鉱物が氾濫していたことを示す実験であった。また宇宙空間から初期地球へ水を運搬する役割を蛇紋石が果たしたとする仮説を実証したことにもなる。その成果は国際学会で公表されたと同時に国際雑誌EPSLに投稿された。(B)の実験では、本研究課題で購入されたLC-MSを用いてアミノ酸が生成されることを世界で初めて実証した。その成果はNature誌に投稿中である。(C)の成果(特にグリシンに関して)の一部はOrigin of Life and Evolution of Biosphereに出版された。それに加え、ヴァリンやアスパラギン酸に関しても同様の実験を行い、本研究で想定している環境がアミノ酸重合に適し、ヴァリンでは3量体、アスパラギン酸では4量体まで重合していることを証明した。いずれの成果も世界初の成果である。(649字)本研究課題では、微惑星・隕石の初期海洋衝突イベントを再現する実験を行い、各種鉱物を用いてアミノ酸・核酸などの生体有機分子が生成され、それが重合し生命起源に結びついた可能性を実証することを主目的にしている。本年度が最終年度である。(A)では、昨年度に引き続き、蛇紋石が隕石-海洋衝突時に簡単に生成される追試を行いその成果は国際学会で公表されたと同時に国際雑誌に投稿され査読中である。(B)の実験では、LC-MSとGC-MSを駆使して衝撃環境でアミノ酸が生成されることを世界で初めて実証した。その成果はNature Geoscience誌に出版された。それと同時に生命起源に関する新説を提唱するに至った。その後の国際的な反響はきわめて高く、国際的なメディアに大きく報道された。NHKスペシャルでも大々的に報道されるなど国内の反響も絶大であった。(C)の研究では、ヴァリンやメチオニンもしくは混合系に関しても同様の実験を行い、本研究で想定している環境がアミノ酸重合に適し、ヴァリンでは5量体、メチオニンでは3量体まで重合していることを証明した。特に混合系では重合されやすさが格段に進歩することを見いだした。
高速大容量移動通信のための時空符号化による周波数利用効率向上に関する研究

本研究では、無線通信システムが抱える最大の課題である周波数利用効率の改善を目的として、特に時空符号化技術やMIMOチャネル伝送技術として知られる伝送方式について研究を行った。この技術の特徴は、無拡散信号の複数同時送信であり、この複数の信号に同一情報を乗せれば時空符号化によるダイバーシチ効果が、異なった情報を乗せれば空間多重伝送による容量拡大効果が得られる。本研究では、我々が研究を進めてきたトレリス符号化同一チャネル干渉波キャンセラ(TCC)がマルチユーザシナリオにおける空間多重技術そのものであり、しかも時空符号化技術のマルチユーザ版とも言えることに着目し、近年MIMOシナリオで仮定される多数のアンテナの利用を前提としてTCCの特性改善を行った。特に、大学の研究機関ではほとんど実施されることのないRF帯伝送実験まで行い、TCC技術の基本動作を実証した。本研究で得られた知見を以下にまとめる。●空間多重伝送においてよく知られたBLAST方式に比べ、最適処理を基本とするTCCは演算量を削減した状態でも特性が大きく優れること●空間多重において問題とされるアンテナ間相関に対しても、トレリス符号化変調を適用したTCCは無符号化方式に対して特性が大きく優れること●TCC方式の符号化は改善の余地があり、今回の研究でも特性が大きく改善されたこと●TCC方式は最適アプローチであるため演算量が大きいが、実際にはある程度の特性劣化を許容すれば劇的な演算量削減が可能であること(約1125兆状態を16状態に)●ダイバーシチ効果を目的とする時空符号化技術の基本方式と比較しても、各信号で独立に符号化を行うTCCが現実的条件において特性が優れること●これら時空符号化、MIMOチャネル伝送技術関連ではいくつかの伝送実験の報告があるが、我々の知る限り、誤り率が計算機シミュレーションと正確に一致する初めての伝送実験に成功し、その有効性を実証できたこと本研究では、無線通信システムが抱える最大の課題である周波数利用効率の改善を目的として、特に時空符号化技術やMIMOチャネル伝送技術として知られる伝送方式について研究を行った。●空間多重伝送においてよく知られたBLAST方式に比べ、最適処理を基本とするTCCは演算量を削減した状態でも特性が大きく優れること●空間多重において問題とされるアンテナ間相関に対しても、トレリス符号化変調を適用したTCCは無符号化方式に対して特性が大きく優れること●TCC方式の符号化は改善の余地があり、今回の研究でも特性が大きく改善されたこと●TCC方式は最適アプローチであるため演算量が大きいが、実際にはある程度の特性劣化を許容すれば劇的な演算量削減が可能であること(約1125兆状態を16状態に)●ダイバーシチ効果を目的とする時空符号化技術の基本方式と比較しても、各信号で独立に符号化を行うTCCが現実的条件において特性が優れること●これら時空符号化、MIMOチャネル伝送技術関連ではいくつかの伝送実験の報告があるが、我々の知る限り、誤り率が計算機シミュレーションと正確に一致する初めての伝送実験に成功し、その有効性を実証できたこと13年度における研究成果は以下の通りである.我々が従来から研究を行ってきたトレリス符号化同一チャネル干渉波キャンセラTCCはマルチユーザのシナリオであるが,時空符号化はシングルユーザのシナリオである.このため,複数の送信信号に意図的な相関を与えることが容易となり,これまでのTCCの符号化についての知見が一層発揮できることが期待できる.まず,符号化部分について理論的に考察した.その結果,符号化を変更するだけで誤り率の大きな改善が可能となった.特に,いわゆるフロア誤りが大幅に減少した.本年度は特に,仮定するアンテナ数を拡大した.これは,最近の空間多重やBLASTと呼ばれるシステムモデルである.この際に増加してしまう演算量を削減するアルゴリズムについて検討を行った.これは,従来あまり検討されていなかったViterbiアルゴリズムにおける計算ブランチ数を削減するものである.また,アンテナ数に制約はあるが,研究室独自に室内伝送実験を行い,計算機シミュレーション結果との良い一致をみた.これは,2信号同時送信のモデルであるが,そのままのハードウエア構成で時空符号化やTCCなどの実験的特性比較が可能である.この実験系は高い精度と安定度を持っており,今後の有効利用が期待できる.最終年度である今年は,前年度までの結果をベースに,時空符号化雄延多重波に対応させることを中心に研究を進めた.これはいわゆる周波数選択性フェージング対策であり,高速伝送時に生じる最大の問題である.同時にこれまでの研究成果をまとめて研究成果報告書を作成した.今年度に得られた主な研究成果は以下の通りである.・遅延多重波がある場合の符号化の研究を行った.遅延多重波が存在すると精密に設計した符号化が乱されてしまうため,遅延多重波に対しても耐性がある符号化が必要となる.

本研究では,まず,レイリーフエージング伝搬路におけるトレリス符号化時空間伝送方式の誤り率の近似式を導出した.さらに,この近似式と一意に復号可能な符号の概念を用いて,従来より優れた特性を示す符号化方式を提案した.・遅延波に対応すると必然的に信号処理量が増えてしまうため,この環境に適した演算量削減アルゴリズムの研究を行った.具体的には,MIMO(Muli-Input/Multi-Output)システムに対する最尤検出器(Maximum Likelihood Detector, MLD)の演算量削減手法を検討し,計算機シミュレーションによって特性を評価した.その結果,提案手法により特性劣化を抑えながらも演算量を大きく削減できることを確認した.・トレリス符号化時空間伝送方式に対して,ハイブリッドARQを用いた再送スループット特性を評価した.従来手法に加えて,再送時に出力する送信機割り当ておよび変調方式割り当てを切り替えることで再送効率の低下を抑えることが可能となることを計算機シミュレーションにより確認した.
シリコンコンサートホールのための音響レンダリング手法の高精度・高速化

本研究では,バーチャルにコンサートホールの音響を計算するシリコンコンサートホールのための音響レンダリング手法の高精度・高速化を検討している。レンダリング手法にコンパクト時間領域差分法を採用し,GPUクラスタに実装することで使用メモリや計算時間などの検討を行っている。その結果,IWB法が最も計算機資源が少なく,かつ精度も良いことが示している。さらに,レンダリング結果を24chスピーカアレイシステムに出力することで可聴化実験を行ったところ,自然な残響を伴った立体音場が再生可能なことを示している。音響レンダリングは,CGにおけるレンダリングと同様に形状データ等を基に3次元音響空間をコンピュータ上に構築し,臨場感あふれる音響情報を提供する技術である。特に,本研究グループでは,コンサートホールのような大規模な音響空間をリアルタイムでレンダリングする"シリコンコンサートホール(SiCH)"の実現を目指している。SiCHでは,レンダリング手法にディジタルホイヘンスモデル(DHM)法や時間領域差分法(FDTD)法を採用しているが,これら差分系の数値解析手法では伝搬波長が空間サンプリング周波数に近づくに伴い,数値分散誤差が顕著に現れることが知られている。本研究では,これらの数値分散誤差の軽減法と高速化手法の開発を目的としている。まず,数値分散誤差の軽減法として,今年度は散乱体が存在しない大部分の内部空間に境界積分方程式(BIE)法を適用し,周辺境界付近については波動音響解析手法を適用する結合解析手法を2次元音場について実装した。本手法ではBIE法をCPUに実装し,FDTD法をGPUに実装することで高速化が可能となっている。その結果,1回反射については全空間をFDTD法で計算する場合に比べ結合解析手法は精度が良いことが示された。また,数値分散誤差が再生音に与える影響についても検討し,サンプリング周波数がCDサンプリング(44.1kHz)程度であれば,誤差成分の周波数帯域が聴覚の範囲を超えるため,誤差がほとんど気にならないことも確認された。本研究グループでは,コンサートホールのような大規模な音響空間をリアルタイムでレンダリングする"シリコンコンサートホール(SiCH)"の実現を目指している。SiCHでは,レンダリング手法に波動方程式に基づく時間領域差分法(WE-FDTD)法を採用しているが,差分法に基づく数値解析手法では伝搬波長が空間サンプリング周波数に近づくに伴い,数値分散誤差が顕著に現れることが知られている。今年度はまず,高速化手法としてGPUに着目しマルチGPUシステムを構築した。このシステムは,前年度構築されたPCのPCI ExpressスロットにTesla GPUボード(購入備品)を2台装着したマルチGPU構成となっており,IGPUに比べ約2倍の演算性能を有する。このシステムに,3次元WE-FDTD法を実装したところ,シングルGPUに比べ約2倍の性能向上を確認できた。また,従来のFDTD法に比べて約2.8倍の高速化が実現できた。つぎに,数値分散誤差の軽減法として,数値分散誤差が再生音に与える影響について検討した。前年度では,サンプリング周波数がCDサンプリング(44.1kHz)程度であれば,誤差がほとんど気にならないと結論づけたが,その後さまざまな楽曲について検討を行った結果,高音域を多く含む楽曲では耳障りなノイズとして再生された。これは,前年度では完全な無反射境界が実現されていなかったため,誤差が反射音に埋もれてしまい,十分な評価が行えなかったためで,完全無反射境界(PMDを開発することで,より厳密な評価が行えるようになった。その結果,80kHz程度までサンプリング周波数を上げれば,誤差成分の周波数帯域が聴覚の範囲を超えるため,高音質で再生可能であることが確認された。今年度はまず,数値分散誤差の軽減法としてCE-FDTD (IWB)法の導入を検討した。前年度では,サンプリング周波数が80kHz程度であれば,誤差がほとんど気にならないと結論づけたが,この計算条件を実現するためには,かなりの計算機資源を必要とする。そこで,計算アルゴリズムを高精度化することで誤差および計算機資源の軽減を試みた。具体的には,軸方向のみに限られていた参照点を斜め方向にも拡張することで空間精度を向上させた。

その結果,カットオフ周波数をナイキスト周波数に一致させることができ,従来法に比べメモリを1/3にまで減らせられることが示された。また,本手法をGPUクラスタに実装することで,計算時間を最大19%に削減することができた。最後に,レンダリング結果を24chのスピーカアレイシステムに出力することで自然な残響を伴った音場を再現できることが確認された。本研究の主題の1つであるGPUによるレンダリングの高速化については,概ね計画通りに達成されていると考えている。一方,数値分散誤差の軽減については,誤差の性質評価は計画通りに進んでいるが,積分方程式法を用いた結合解法については,大規模化にハードルが存在していると考えている。24年度が最終年度であるため、記入しない。今後は,現有設備も動員してGPUクラスタシステムを構築することでより一層の高速化を推進し,実用的な室容積の空間について高音質なレンダリングを試みる予定である。また,レンダリング結果は,現有設備である21chスピーカアレイシステムに出力し,音質や奥行き感の評価を実施予定である。一方,数値分散誤差の軽減については,当初計画の積分方程式法を用いた結合解法が大規模化に問題点があるため,WE-FDTD法の高精度化による誤差軽減へと計画の変更も視野に入れる必要がある。