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行き倒れに関する国際的比較地域史研究－移動する弱者の社会的救済・行政的対応の分析

その分野は、日本史8(1720世紀)、イギリス史1(1719世紀)、朝鮮史2(1720世紀)で、歴史学(社会史)、経済学、法学(法制史)と幅広い時代や分野にわたり、国際比較史、地域史の方法による報告と討論がなされた。とくに10月23日の研究例会は、本科研費プロジェクトの中間的な小シンポジウム(研究例会)と位置付けて、部落問題研究所主催「部落問題研究者全国集会」歴史分科会として開催し、日本近世・イギリス近世・植民地朝鮮の報告をもとに国際比較、地域比較の議論の場とした。これらの報告と討論により、「行き倒れ」の世界的な普遍性と多様な発生原因や状況、その対応の各国、各時代の固有性が確認され、現在のところ方法の有効性とその深化が共通の課題認識となった。10月23日の研究例会には研究協力者としてM.Ehlers氏(ノースカロライナ大学シャーロット校)を招聘し、報告を得た。また史料収集については、前年に引き続き近代の長崎県庁文書と解読を完了し、研究報告の共通史料とした。近世の尼崎長吏文書を解読し、報告を行った。さらに新たに、近世史料(紀伊藩領尾鷲大庄屋文書・和泉南部岸和田藩領大庄屋文書等)を調査し、近代の北海道・秋田・東京・埼玉・千葉・大阪・山口県域の社会政策に関する行政史料を調査し、写真撮影などにより入手し、収集史料の拡大を図った。4月に共同研究基本計画を確認し、年間研究計画を具体化し、以下のように遂行した。第一に、研究例会を6回開催し、延べ12人が報告した。日本近世については、尼崎藩非人番組織、紀州の行き倒れとその救護システム、越前大野藩の行き倒れ、江戸浅草新町の解体過程、近現代については、明治前期の行旅病人の逓送に関する行政措置、20世紀大阪の方面委員制度と貧民救護の実態・法制、20世紀沖縄県民の関西移動と扶助組織について報告された。行き倒れに関連する救貧法制・社会的救貧活動の国際比較については、20世紀植民地朝鮮の行き倒れ・救済体制、1719世紀イギリスの救貧法制に関する報告であった。総じて、本研究の方法的見地である「国際的比較地域史」の具体的展開を図った。第二に、新しく日本近世(森下徹、沢山美果子)、幕末維新期(J.Porter)、中国清代(村上正和)植民地期朝鮮(金津日出美)の5人が連携研究者として参加し、その研究報告・助言を得たことで、初年度にまして国際的な視野が広がり、課題達成に向けて研究を充実させた。第三に、日本近世における対象地域が広がり、行き倒れ現象の背景となる社会状況についての洞察が深まる条件を確保した。また近代の長崎県の行き倒れと行政措置に関する史料を撮影し、解読を進めた。後者の長崎歴史文化博物館所蔵長崎県庁文書中の棄児・行旅病人関係文書群は、全国的な行旅病人関係文書の中でも類例の稀少な簿冊であり、本研究の主題に直接関わる貴重な公文書である。これらの文書群は2016年度の共同研究実施の一つの核となる共通史料となった。またイングランドの史料収集も連携研究者による訪英調査によって実施し、当該分野の研究深化が見通された。さらに、本研究の主題に関する近世都市史料、近現代都市貧困政策に関する報告書を購入して研究資料の充実を図った。以上のように、本研究は順調に進んでいる。本研究では、歴史学・経済学・社会福祉学・法制史学分野の研究者17名による研究組織を構成し、近世から戦後現段階を通して、また日本と中国・朝鮮・イギリス等との比較による共同研究を進めた。4月8日、年間の研究発表会実施計画について打ち合わせた。研究発表会を2017年5月7日、6月17日、9月3日、9月16日、11月25日、12月16日、2018年2月10日、3月3日の8回開催した。これらの研究発表会では、研究分担者・連携研究者・研究協力者(神戸大学日本史専攻院生)が合計12報の報告を行った。報告は、日本史8(1719世紀)、朝鮮史1(1719世紀)、経済学2、福祉学1と幅広い時代・分野にわたり、参加者は各回510名であった。
半導体ナノワイヤによるSi基板上発光デバイスの研究

(1) InPナノワイヤによるLEDにおいて、昨年度発見した温度に依存する電流ドループの原因について詳細な解析を行った。LEDの電流電圧特性、発光スペクトルの温度依存性、注入電圧による変化などより、低温における発光過程が発光性トンネリングにより決定されていること、ならびに低温におけるドループの原因が非発光性トンネル電流のためであると結論された。(2) InAsP/InPヘテロ構造を有するナノワイヤによるLEDを作製し、InAsP活性層からの近赤外電流注入発光を得ることに成功した。また、InPならびにInAsP層からの発光を分離し、その強度の注入電流依存性を評価した結果、InP層からの発光は注入電流に対して線形に増大するのに対し、InAsP領域からの発光には飽和が観測された。これはキャリアのオーバフローに起因すると考えられるが、逆にこれは低注入領域では比較的効率的にInAsP活性層にキャリアが注入されていることを意味し、所望のLED構造が得られていることを示唆していると考えられる。(3) InPナノワイヤ形成後、アニールを行うことによりその断面寸法の微細化を試みた。アニール条件およびアニール前のInPナノワイヤのサイズに依存して、InPナノワイヤの形状が変化することを明らかにするとともに、それらを制御することによって最小の頂上部寸法30nmのInPナノワイヤを得ることに成功した。さらに、このようにアニールにより微細化したInPナノワイヤに対しInAsPを成長することによってInAsP量子ドットの作製を試みた結果、量子ドットの生成率が向上することに加え、As/Pの供給料を適切に制御することにより、通信波長帯である1.538ミクロンからの発光を得ることに成功した。通信波長帯で発光するナノワイヤLEDの作製という点ではInP基板上のナノワイヤを用いて大きな進展が得られたが、Si基板上での発光素子という点では大きな進展を得ることができなかった。これは、Si基板上へのInGaAsナノワイヤの成長が再現性よく得られなかったことにある。その原因は不明である。また、地震の影響により結晶成長装置にトラブルが発生し、その修理・メンテナンス等で2ヶ月ほどサンプル作製が滞ってしまったのは無視できない要因である。昨年と同様、InP基板上の電流注入素子の作製、そして通信波長帯発光に関わる研究は順調に進んでおり、まず通信波長帯量子ドットの電流注入発光の確認を目指す。一方Si基板上の素子については、InGaAs/InPコアシェル構造を導入しInGaAsナノワイヤからの電流注入発光を得ることを目標に検討をするめる。これに加えて、た光励起によるWGM型ナノワイヤのレーザ発振の確認を行う。(1) Si基板上に有機金属気相選択成長によるInGaAsナノワイヤの形成手法の最適化を試みた。特に、所望の混晶組成のInGaAsナノワイヤを得るために必要な成長条件について検討した。その結果、同じ供給組成であってもナノワイヤアレイの周期によりInGaAsの組成が異なり、このため精密にナノワイヤのIn組成を制御するためにはアレイの周期を考慮する必要があることが明らかとなった。また、p形Si基板上にpin接合を有するInGaAsナノワイヤ構造を形成し、その構造に対し上下に電極を作製した2端子素子を作製した。その素子の電流電圧特性を評価したところ、整流性を得ることができ、期待どおりpn接合が得られていることを確認した。(2)InPナノワイヤを用いたLEDを作製し、電気的・光学特性を評価した。特に、外部量子効率の温度依存性、注入電流依存性を評価したところ、外部量子効率は室温から160Kまでは温度とともに向上するが、160K以下より効率ドループが現われ、そして100K付近でピークの値を得た。さらに温度を下げるとドループがさらに顕著となり効率が低下することがわかった。この理由は温度低下にともなう非発光性再結合の減少による内部量子効率向上とともに、電流注入効率の低下のためであると理解できる。(3)InPナノワイヤ中にInAsPを埋め込んだ構造を形成することによって、通信波長帯で発光する量子ドットの作製を試みた。InAsPを成長させる際に供給するAsH3とTBPの分圧比を系統的に変化させて成長させた試料の発光特性を比較した結果、As供給組成の増大とともにInAsP固相中のAs組成比が増大し発光波長が長波長化すること、Asの固相組成はAsH3の供給組成比よりもはるかに大きいことが明らかとなった。そして、最長で1.473μmと、通信波長帯のS-Bandに到達する量子ドットからの発光を得た。まず、Si基板上のInGaAsの成長についてはおおむね順調に進んでおり、pin接合を有するInGaAsナノワイヤの形成と電気的特性の評価まで行うことができた。また、InP基板上のInPナノワイヤLEDの評価を通じて、電流注入により発光する高効率の素子を実現する上で当初想定していたよりもはるかに重要な知見を得ることができ、今後の研究に活用することができる。そして、本研究の重要なターゲットとなっている通信波長帯での発光、特に量子ドットからの発光を得ることに成功するといった成果を得ている。ただし、InGaAsナノワイヤの電流注入発光を達成することができなったのは、研究が遅れてしまっていると言わざるを得ず、今後コアシェル構造を導入することによって達成できると考えてはいるものの、反省点として捉えるべきであると考えている。また、実験設備上の問題により光励起によるWGM型ナノワイヤのレーザ発振の確認が十分行うことができなかったことも遅れている部分である。これら計画よりも進展している部分と遅れている部分もあるということを総合的に判断し、おおむね順調であるとした。

(1) InPナノワイヤによるLEDにおいて、昨年度発見した温度に依存する電流ドループの原因について詳細な解析を行った。LEDの電流電圧特性、発光スペクトルの温度依存性、注入電圧による変化などより、低温における発光過程が発光性トンネリングにより決定されていること、ならびに低温におけるドループの原因が非発光性トンネル電流のためであると結論された。(2) InAsP/InPヘテロ構造を有するナノワイヤによるLEDを作製し、InAsP活性層からの近赤外電流注入発光を得ることに成功した。また、InPならびにInAsP層からの発光を分離し、その強度の注入電流依存性を評価した結果、InP層からの発光は注入電流に対して線形に増大するのに対し、InAsP領域からの発光には飽和が観測された。これはキャリアのオーバフローに起因すると考えられるが、逆にこれは低注入領域では比較的効率的にInAsP活性層にキャリアが注入されていることを意味し、所望のLED構造が得られていることを示唆していると考えられる。(3) InPナノワイヤ形成後、アニールを行うことによりその断面寸法の微細化を試みた。アニール条件およびアニール前のInPナノワイヤのサイズに依存して、InPナノワイヤの形状が変化することを明らかにするとともに、それらを制御することによって最小の頂上部寸法30nmのInPナノワイヤを得ることに成功した。さらに、このようにアニールにより微細化したInPナノワイヤに対しInAsPを成長することによってInAsP量子ドットの作製を試みた結果、量子ドットの生成率が向上することに加え、As/Pの供給料を適切に制御することにより、通信波長帯である1.538ミクロンからの発光を得ることに成功した。通信波長帯で発光するナノワイヤLEDの作製という点ではInP基板上のナノワイヤを用いて大きな進展が得られたが、Si基板上での発光素子という点では大きな進展を得ることができなかった。これは、Si基板上へのInGaAsナノワイヤの成長が再現性よく得られなかったことにある。その原因は不明である。また、地震の影響により結晶成長装置にトラブルが発生し、その修理・メンテナンス等で2ヶ月ほどサンプル作製が滞ってしまったのは無視できない要因である。InP基板上の電流注入素子の作製については順調に進んでいるので、この知見を利用しつつ表面における非発光性再結合を抑制することを目的としてコアシェル構造を導入し、Si基板上のInGaAsナノワイヤからの電流注入発光を得ることを第1目標とする。その上で、初年度に予定していた光励起によるWGM型ナノワイヤのレーザ発振の確認を行い、研究として遅れている部分を取り戻す。その他については当初予定どおりの計画で研究を進める。特に今年度からは金属クラッド形の素子についての検討も始めることになっているが、当面は光励起によるレーザ発振を確認することを目標とする。昨年と同様、InP基板上の電流注入素子の作製、そして通信波長帯発光に関わる研究は順調に進んでおり、まず通信波長帯量子ドットの電流注入発光の確認を目指す。
女子柔道におけるコミュニケーション活動を重視した指導法の研究

○研究目的:中学女子生徒に対して行った柔道についての事前調査では,未経験の動きに対する不安な部分があることが分かった。そこで初心者でも,「よく分かる」「できると感じる」などの柔道における運動有能感を高めるような授業を展開していく必要があると考えた。○研究方法:柔道の立ち技は,一瞬で動きが完結するため,簡単に撮影・再生ができるタブレットPCが便利である。その再生動画をもとに相互に意見を出し合いながら動きを修正し,それをパートナーで繰り返しながら技能習得を目指す授業を展開した。○研究成果:運動に対する自信度における中位群・下位群では,有意な差が顕著に見られた。このことから運動に対する自信が低い生徒において,本研究が有効な手立てであることが示唆された。また,授業後の自由記述によるノートからは,「動きを再生して見ることでアドバイスがしやすかった」「上手な人から教えてもらったポイントは,なるほどと実感できた」など,動画を通じて授業意欲やコミュニケーション活動を活性化させる成果があったことが明らかになった。しかし,身体的有能さの認知という点において,上位群および下位群に有意な差が見られなかった。このことは,挑戦を必要とする難易度の高い技や攻防など勝敗を決するようなプログラムを組み込まなかったことが考えられ,今後の課題である○研究目的:中学女子生徒に対して行った柔道についての事前調査では,未経験の動きに対する不安な部分があることが分かった。このことは,挑戦を必要とする難易度の高い技や攻防など勝敗を決するようなプログラムを組み込まなかったことが考えられ,今後の課題である
機械学習によって品質を改善し続ける知的サービスシステムの構成

サービス提供の自動化と個別適応の実現のためには,サービスの受け手の内的な状態の把握とサービスの選択が準備されなければならない.そこで本研究では受け手の内部状態の推定と満足度評価の具体的事例検証として物品の手渡し動作,お辞儀動作を例として評価指標を導出した.加えて,期待形成あるいは集団顧客の特性を考慮した満足度評価の手法を開発することができた.これにより,サービスシステム構築の基礎的研究を達成した.サービス提供の自動化と個別適応の実現のためには,サービスの受け手の内的な状態の把握とサービスの選択が準備されなければならない.そこで本研究では受け手の内部状態の推定と満足度評価の具体的事例検証として物品の手渡し動作,お辞儀動作を例として評価指標を導出した.加えて,期待形成あるいは集団顧客の特性を考慮した満足度評価の手法を開発することができた.これにより,サービスシステム構築の基礎的研究を達成した.第一年度は、少数のサービス事例を対象とし、サービスの特徴解析と学習アルゴリズムの実装を行った。また、「素数当てアドバイスサービス」なる例題を準備し、理論の方向付けに関して検証を始めた。本アドバイスサービスは、知らされていない素数を顧客が言い当てられるよう、サービス提供者がアドバイス(素数そのものの説明や、真の値との大小関係)を順番に提示していくサービスである。本例題に対して、研究実施計画における(1)顧客視点によるサービスプロセスのモジュール分割では、サービスマーケティング分野におけるサービス・エンカウンターの視点から、Business Process Modeling Motationを用いて記述した。これにより、サービスプロセスにおける直接接触、間接接触を区別したことで、行動構築の対象とすべきインタラクションを定義した。次に、(2)各モジュールにおけるサービスの学習では、サービス提供者の行動群および顧客の反応群を用いて問題を定式表現し、知能ロボット研究で培った動的計画法や強化学習、決定木の構築手法を元に、状態行動地図の作成を行った。この時、サービスシステムそのものに関する状態変数に加え、顧客の内部状態に関する状態変数を用いて状態を定義し、生理的・精神的な状態量の推定を一部行った。これにより、顧客(回答者)がどういう知識レベルや態度にある時に、どういうアドバイスをすれば良いかを明らかにした。また、(3)顧客満足度の評価については、従来から等研究室で提案している評価手法の枠組みを利用し、本プロジェクトにおいて顧客満足度を定量的に算出する準備を行った。顧客の内部状態の具体的な計測/推定方法、および顧客満足度の評価と機械学習との兼ね合いを明らかにすることが、第二年度にまず取り組むべき課題である。第二年度は、研究実施計画に記載した(1)サービス事例のモジュール分割(動作分割)と(3)顧客満足度の評価にしたがい、サービスにおける幾つかの基本動作を事例に、受給者の内部状態の計測および受容者の総合的な満足度評価に関する研究を行った。まず、サービスロボットに求められる日用品の手渡し動作について取り上げ、その対象物の受け渡し姿勢に着目した。人間同士の手渡し動作の観察実験に基づき,対象物の受け渡し姿勢および渡し手の把持位置・姿勢を決定するための評価関数を提案し,人間同士の手渡し動作の評価と比較することで検証を行った。その結果、提案する評価関数を用いて計算した評価値は、人間同士の評価結果と相関が高く、提案手法は妥当との結論に至った。次に、接客サービスにおいて見られるお辞儀動作を対象に、お辞儀に対する評価は「動作因子とそれが行われる状況との適合度の組み合わせ」により決定されると捉え,その評価モデルを提案した。その上で、お辞儀動作の動作因子と評価との関係を実験により検証し、因子分析を行うことにより、各状況に適合したお辞儀動作がどのようなものであるかを定量的に明らかにした。さらに、映像による情報伝達サービスを対象に、画像処理技術を用いて受給者の顔表情と頭部動作を計測した。さらに、同時に収集したアンケートの回答データと教師あり学習を併用して、顔表情と頭部動作から受給者の内部状態と満足/不満状態を推定する手法を提案した。結果として、評価の要となる顔表情を映像コンテンツごとに明らかにした一方で、映像コンテンツごとに表出する顔表情と頭部動作の個人差は想定以上に大きく、全受容者を対象とした内部状態の推定モデルの精度は低いものに留まる結果となった。以上の研究を通じて、個人差が大きいと予想される受給者の満足度評価をモデル化する上では、お辞儀動作の状況の明示化に代表されるように、サービスに対する受給者の期待とその形成プロセスをより具体的にモデル化する必要があるとの知見を得た。そこで、第二年度の途中より受給者の期待形成を組み込んだ満足度評価モデルの構築に取り組んでおり、本研究を第三年度に継続して実施する予定である。第二年度に得られたサービス動作の満足度評価の知見を元に、時系的視点から(1)受給者の期待形成のモデル化と(2)受給者の状態に合わせたサービス提供方法の自動変更について取り組んだ。(1)については、スタンドカフェとハンドバッグのカスタマイゼーションを題材に、変動を伴うサービス提供プロセスをモデル化するとともに、受給者の期待形成を組み込んだ顧客満足度の評価モデルを構築した。さらに、受給者が得る情報とその結果形成される期待との関係を管理手法ごとにモデル化した。これにより,期待形成の違いを反映した顧客満足度の評価シミュレーションを行い,期待の管理方法の違いが顧客満足度に与える効果について検証した。結果,顧客満足度のばらつきを小さくするために期待管理が有効であることが明らかとなった。(2)については、第三年度で当初の目標に質的な達成を得るに至らなかった。

しかし、第二年度の成果を利用して、その重要性を確認することができた。人間のサービス提供者は、受給者が急いでいるのか、それとも、そうではないのかといった顧客要求を即時に判断して、サービスの提供速度などの提供方法を適宜調節可能である。この際、第二年度に示した要素に分解したサービス動作とその要素に対する顧客の意図推定が機能することが分かっている。さらに、必ずしも受給者の状態、状況が明示的に示されることがなくとも,一定のルールに従うことで、ほぼ適切にサービスを提供可能である。このように、サービスの自動化と個別適応の実現のためには、(A)受給者の行動の観測による受給者の内的な状態の把握、(B)状態推定に従うサービスの選択肢、加えて(C)推定困難時の標準対応、が準備されなければならない。しかしながら、サービス受給者のサービスに対する反応行動は多岐を極め、特徴抽出の絞り込みが不十分であるため、(A)の推定精度が十分に高くならなかった。そこで、第三年度としては、これらの枠組みを構築し、第二年度で獲得した受け渡し動作と,いった受給者の行動の時系列的な特徴が明確な事例についてのみ、そこから行動の特徴を抽出、さらには、内的状態を推定する方法を提案した。これにより、人工物によるサービス提供においても、受給者の状態に合わせてサービス提供方法を自動的に変更可能になると期待される。よって、当初の計画より質的に不足するが、計画を完結させることができた。
水圏機能材料の創成に関する総括研究

「水」は、人類にとって必須である。今後の人類の持続的発展および安全・安心のためには、水と調和しながら最大限機能を発揮する材料を作りだすことは喫緊の課題である。本領域においては、「材料の科学」と「水の基礎科学」を融合させることにより、環境や生体と調和して、バイオ・電子・環境機能などを発揮する新しい材料「水圏機能材料」を創りだす。
振動圧刺激による頭頸部がん細胞のATP放出メカニズムの解明

発声、呼吸や摂食などの機能を司り、声帯振動、伸展や圧縮などの物理的刺激に常に曝されている喉頭部領域に着目して、物理的刺激に対する細胞内ATP-カルシウムシグナリング応答機構を測定し、メカニカルストレスによる喉頭疾患、とくにがんの進展との関係を解析することが目的である。さらに、それを阻止する新たな治療戦略の可能性についても検討する。本研究では、体内で最も大きい振動刺激を受ける頭頸部領域上皮細胞を用いて、これまでほとんど研究例のない頭頸部がんの発症メカニズムの詳細な解析を検討することを特徴とする。
巡行仏の体系的研究

本年度は巡行佛のうち、廻り地蔵と称される超宗派的巡行佛を中心に調査を実施したが、その要点は以下の通りである。1.廻り地蔵が全国的な流布をみたのは18世紀以降と考えられるが、その霊験は子育て・安産・延命・死者供養など多岐にわたっている。しかし、東日本、西日本を問わずその多くが疫病除けであった。2.廻り地蔵の遊行範囲は、一村落内に限定されたものと数ケ村を遊行するものとが存在し、いずれも常時遊行という形式を踏むものが多いが、西日本のそれは相対的に遊行範囲が固定しており、しかも一村落に限って廻るものが多い。それに対して東日本のものは、疫病の流行あるいは念仏信仰の流行に伴って遊行範囲が消長したが、その変動範囲は道路を媒介として日常生活圏の域内で拡大・縮小するものであった。しかし、西日本と東日本の地域的差違をもたらす社会的要因については充分検討しえなかった。3.廻り地蔵の伝播経路としては、(a)疫病流行時に僧侶なり村人の発案によって始まり、鎮静後も習俗として定着したもの、(b)村人が西国巡礼などに赴き、他村の習俗を持ち返って定着させたもの(c)六十六部その他の遊行僧がもたらしたもの、(d)寺院の僧侶なり特殊霊能者が広めたもの、以上四ケースが想定される。4.廻り地蔵を祀り手の宗教行為という視点からみるならば、神仏の遊行、来訪神の歓待といった潜在的信仰を基底にして、現世利益と滅罪といった宗教的欲求からこうした習俗を受け入れていったといえる。
ジアザ[n]アヌレンの合成と芳香族性に関する研究

本年度は、周辺共役系に2個の窒素原子を有するジアザ[18]アヌレンとして知られるポルフィリン環に注目し、種々のポルフィリンd^8遷移金属錯体(Ni,Pd,Pt)を合成して、それらの分子構造と芳香族性との関係を明らかにすることを目的として研究を行った。特に、1)中心金属の種類。2)共役系を構成するポルフィリン環の数、3)ポルフィリン環の相対配置の違いなどの観点から、芳香族性の尺度となる誘起環電流効果を比較検討し考察した。その結果、一連の(Ni,Pd,Pt)錯体系列において、Ni錯体が著しく環電流を減少させるのに対し、Pd錯体及びPt錯体はフリーベース体と同程度の環電流効果を保持していることがわかった。また、ポルフィリン環をビニレン基により架橋して多量化しても、ポルフィリン環単核の環電流効果の程度は本質的に保持されており、3量体は2量体の立体配座を保ちながら拡張された系であることがわかった。しかしながら、この場合導入された金属イオンの性質を反映し、Ni<Pd<ptと重金属錯体となるにつれてその分子構造における立体配座が順次拡張共役系を遮断する方向、すなわち、ビニレン架橋基を軸に捻れ、各ポルフィリン環が階段状配座で存在する傾向のあることが判明した。このことは、分子全体の平面共役による電子的安定化がビニレン架橋基プロトンとポルフィリン環周辺のエチル基の間の立体反発による不安定化の中で達成されることに起因しており、PdやPt重金属錯体においては、電子的安定化を十分に相殺しうるほどにポルフィリン環単核の芳香族性が十分に高いことを示した事実として注目される。さらに、ポルフィリン3量体の錯体異性体間での比較検討により、錯化位置の違いによる環電流効果や電子的性質に顕著な差は現われず、中央ポルフィリン環の錯化金属の性質が分子全体の性質を支配する傾向のあることが示唆され、今後のさらなる検討課題である。1.関連化合物の合成の試み(樋口)標題化合物の出発物質となるアヌレンジオンのうち、まだ、合成されていないメタノ架橋アヌレンジオン類の合成を試みた。すでにわれわれは、対応する鎖状ジケトン類のGlaser法によるカップリング反応により、1,4-ジクロロブタトリエン構造を含む[16]-、[20]-および[24]アヌレンジオンが生成されることを見いだしている。これらのアヌレンジオンはそれぞれD_2SO_4中では極めて安定なジカチオン種を生じ、それらは非常に大きなdiatropicityを示した。また、そのdiatropicityの強さは、環が大きくなる順に大きくなることを見いだした。このことは理論面からは指摘されていたが、従来のアヌレン化学においては、見いだされていなかった事実であり、生じたジカチオン種が結合交替の小さい、非局在化の大きい系であることが示唆された。そこで、環の大きさの増大に伴って、diatropicityが大きくなる事実が、[16]アヌレンジオンよりも小さい環や[24]アヌレンジオンよりも大きい環についても観察されるかを検討すること、また標題化合物の出発物質に用いる目的で、メタノ架橋[12]アヌレンジオンおよびメタノ架橋[28]アヌレンジオンの合成を試みたが、いずれも不成功に終わっている。2.ジアザアヌレンの合成の検討(尾島)すでに報告した方法に従って、[16]アヌレンジオンを合成し、ジアザアヌレンの合成の中間体となるジオキシム体を得るために反応条件を種々検討しているが、まだ、対応するジオキシム体を得るには至っていない。

さらに、ポルフィリン3量体の錯体異性体間での比較検討により、錯化位置の違いによる環電流効果や電子的性質に顕著な差は現われず、中央ポルフィリン環の錯化金属の性質が分子全体の性質を支配する傾向のあることが示唆され、今後のさらなる検討課題である。本年度は、標題のジアザ[n]アヌレンの出発物質となるアヌレンジオンに関する研究の一環として比較対象分子となるモノアザ[n]アヌレンに関する研究を行った。[13]及び[15]アヌレンの接触水素化反応による生成物の解析を行い、モノアザアヌレンの出発物質であるアヌレノン類に内在する環歪の大きさや反応生成物の構造および誘起環電流について評価し、それらの芳香族性について検討した。特に、Pd-BaSO_4存在下5,10-ジメチル-6,8-ビスデヒドロ[13]アヌレノン1の接触水素化反応からは5,10-ジメチル[13]アヌレノン2を含む3種類の部分還元生成物が得られることを見い出した。HNMRスペクトルの解析により、内2種の生成物3および4は二重結合部の相対配置および幾何配置の一部がシス型に異性化した6-デヒドロ[13]アヌレノンの構造異性体同士であり、また、ジアセチレン結合がジエン結合に還元された5,10-ジメチル[13]アヌレノン2はトロポンよりも大きな員環数をもち、安定に単離できた単環性アヌレノンの最初の例として注目される。カルボニル基の分極に基づく常磁性誘起環電流効果は、アヌレノン1と同様、生成物3および4にも観察され、3および4が芳香族性を保持していることがわかった。一方、生成物2は非芳香族性分子であることが明らかになった。これらの生成物は、酸性溶液中で中性溶媒中での分子骨格とは異なる異性化反応を起こすことも見い出された。以上の結果は、ジアセチレン結合が消失し分子骨格の自由度が高まり、周辺共役系としての平面性が低下したことが原因と考えられる。本年度は、周辺共役系に2個の窒素原子を有するジアザ[18]アヌレンとして知られるポルフィリン環に注目し、種々のポルフィリンd^8遷移金属錯体(Ni,Pd,Pt)を合成して、それらの分子構造と芳香族性との関係を明らかにすることを目的として研究を行った。特に、1)中心金属の種類。2)共役系を構成するポルフィリン環の数、3)ポルフィリン環の相対配置の違いなどの観点から、芳香族性の尺度となる誘起環電流効果を比較検討し考察した。その結果、一連の(Ni,Pd,Pt)錯体系列において、Ni錯体が著しく環電流を減少させるのに対し、Pd錯体及びpt錯体はフリーベース体と同程度の環電流効果を保持していることがわかった。また、ポルフィリン環をビニレン基により架橋して多量化しても、ポルフィリン環単核の環電流効果の程度は本質的に保持されており、3量体は2量体の立体配座を保ちながら拡張された系であることがわかった。しかしながら、この場合導入された金属イオンの性質を反映し、Ni<Pd<ptと重金属錯体となるにつれてその分子構造における立体配座が順次拡張共役系を遮断する方向、すなわち、ビニレン架橋基を軸に捻れ、各ポルフィリン環が階段状配座で存在する傾向のあることが判明した。このことは、分子全体の平面共役による電子的安定化がビニレン架橋基プロトンとポルフィリン環周辺のエチル基の間の立体反発による不安定化の中で達成されることに起因しており、PdやPt重金属錯体においては、電子的安定化を十分に相殺しうるほとにポルフィリン環単核の芳香族性が十分に高いことを示した事実として注目される。
生体内 PI3P 脱リン酸化酵素の同定および生理的意義の解明

ホスホイノシタイドは様々なリン酸化酵素や脱リン酸化酵素により代謝され様々な疾患に関与することが明らかになっている。その1種であるPI3Pは栄養シグナル伝達、小胞輸送に関与する重要なPIsであるが、個体における生理機能のついては不明な点が多い。我々はPI3P、PI(3,5)P2脱リン酸化酵素群であるMTMRsノックアウトマウスと質量分析計を用いて、酵素の生体内基質同定および生理機能の解析を行った。その結果、MTMRsの欠損は癌や心肥大を惹起させることが明らかになった。ホスファチジルイノシトール3リン酸(PI3P)はオートファジー、栄養シグナル伝達、小胞輸送などに関与する重要なイノシトールリン脂質分子種であり、個体でのPI3P産生酵素の欠損は自己免疫疾患、心肥大、先天性白内障など、多岐にわたる重篤な疾患を引き起こす。一方、PI3P脱リン酸化(分解)酵素は試験管内の活性から11種類も存在する事が予想されているが、個体における生理的意義はおろか、細胞内で実際にPI3P脱リン酸化活性があるのかすらほとんど明らかになっていない。申請者は細胞内活性が不明な10種類のPI3P分解酵素の遺伝子改変マウスを独自に樹立した。本研究では独自のツールを用いて、未だに不明なPI3P分解酵素群の生理機能を探ることで各酵素の生理的意義及びPI3Pの機能の多様性を明らかにする。初年度はイノシトールリン脂質動態の解析を進めるために、それぞれの脱リン酸化酵素のMEFの作製を進めており、概ね順調に出来ている。また質量分析計を用いたイノシトールリン脂質の絶対定量法の確立においては、PIP1,PIP2,PIP3を細胞および組織レベルで解析する方法を確立した。しかしながら確立した方法ではPIP1(PI3P,PI4P,PI5P)を区別して測定するまでには至っていない為、次年度以降の課題である。また、次年度から開始する予定であった数種類の遺伝子欠損マウスについては組織レベルの解析に着手した。一部のマウスでは心臓において心室壁の肥厚が認められており、経年変化とその原因について解析しているところである。本研究によって、PI3P分解酵素が個体で果たす役割が明らかとなり、これまでに明らかになっていない細胞内機能への関わりなどの新たな発見へとつながることが期待され、得られる分子病態についての新たな知見は、医学的にも意義をもつものと考えている。本研究では独自のツールを用いて、未だに不明なPI3P分解酵素群の生理機能を探ることで各酵素の生理的意義及びPI3Pの機能の多様性を明らかにする事を目的としている。2年目では実験計画書の予定通り、各遺伝子改変マウスの解析を進めており、初年度に見出した心室壁肥厚のみならず、自然発症で発ガンを引き起こすマウスを新たに見出している。ただし、自然発症には時間がかかることから、他の発がんモデルマウスと掛け合わせることにより早期に解析できるように交配を進めているところである。一方、予想していた免疫疾患および大腸疾患については現時点で、異常は認められなかった。今後は各臓器のPIPs測定と臓器臓器疾患との関連について解析を進めることで、各代謝酵素の生理的機能を明らかにする。これらを明らかにすることで得られる新たな分子病態の知見は医学的にも意義を持つものと考えられる。各代謝酵素が欠損したMEFを用いて生理的基質が何かを明らかにする予定だったが、実施が遅れている。一方、各遺伝子欠損マウスの解析から、それぞれのマウスが異なる臓器で異なる病態を示しているために、普遍的な細胞機能解析ができるMEFよりも各臓器でのPIPs測定が望まれる状況となっている。よってMEFの解析よりもMSを用いて各臓器で生理的基質を明らかにする実験を優先的に実施中である。本研究において高速液体クロマトグラフ質量分析計を用いたイノシトールリン脂質の絶対定量法の確立が大きなテーマになっている。これまでの放射性同位体を用いた方法では相対定量は出来るものの、絶対定量が出来ない。また、微量変動を解析するには検出感度が足らない。そこで微量でも検出でき、かつ絶対定量を期待出来る高速液体クロマトグラフ質量分析計を用いた方法の確立を目指した。

これまでの研究期間にリン酸化位置異性体の区別までは出来ないがPIP1、PIP2、PIP3のそれぞれを定量する方法を作ることが出来ていた。今年度はこの方法をさらに発展させ、リン酸化位置異性体をそれぞれ測定することに成功した。これまで測定することができなかったマウス臓器、およびヒト検体においてもイノシトールリン脂質すべての定量が可能となり、特許を出願するに至った。本研究に関連するPI3PおよびPI(3,5)P2の定量が可能となり、この方法でMTMRsのWTおよびphosphatasedead変異体を過剰発現させた細胞株やノックアウトマウスの比較によりそれぞれの脱リン酸化酵素の生理的な基質を同定しているところである。個体の解析については肺がんの自然発症を認めるマウスの解析を進めているところである。肺がんを呈するまでの期間が1年半と期間が長いため、解析するまで非常に長い飼育時間を要していた。そこで、他の発がんマウスと掛け合わせることで発症期間が早まるかどうかを解析している。これまでのところ、生存期間の減少が認められている。機序の解析をこれまでより短い期間で行うことが出来るようになりつつあり、詳細な分子メカニズムを明らかにすることで疾患への寄与を明らかにしていきたい。初年度に計画していたものの、まだ解析できていない実験がある一方、次年度に予定していたマウスの組織学的解析を前倒しで実施しており、全体を見れば概ね順調に進展していると考えられる。各遺伝子欠損マウスは多様な臓器で異なる病態を呈している。これらの原因を明らかにするためには現在のところ不明な点が多い生理的な基質を同定することが必須である。これらを解析するための新たなMSを用いた各PIPs測定系はラボで確立しつつあり、MSを用いることで何故その臓器で病態が引き起こされるのかをイノシトールリン脂質代謝の観点から明らかにしていきたい。病態の解析に関しては残り1年であることを考え、これまでの見出した発がんおよび心疾患の解析を中心に行う。発がんに関しての解析はがんの自然発症を引き起こすものの時間がかかりすぎるために、他の発がんモデルと掛け合わせることにより発症時期を早めさせて解析を行う予定である。生化学実施が遅れているMEFを用いた解析は作製しているMEFが揃い次第、順次進めていく。今後の研究推進は先行して進めている遺伝子欠損マウスの組織学的解析をさらに進めるとともに、研究計画書に従って解析していく。
網羅的第一原理分子動力学計算に基づいたＬｉイオン拡散係数予測モデルの構築

最終年度である2年目は,初年度で得た知見をもとに新規リチウムイオン伝導体の探索手法の開発を行った.未知物質について安定構造を知ることは第一原理計算を用いたとしても容易とはいえない現状を考慮すると,結晶構造に関する情報を用いずに化学組成に関する情報のみで候補材料を探索する手法を開発することが望ましいといえる.そこで,本研究では近年に物質探索の分野において成果を上げているガウス過程回帰に基づいたベイズ最適化手法(クリギング法)を用いて,効率的に材料探索を行う手法を開発することを目指した.1年目に行った3元または4元系リチウム複合酸化物合計797種に対して行った温度1600 Kでの分子動力学計算から求めたリチウムの拡散係数の対数を目的変数とした.説明変数の組み合わせごとに予測と選択を繰り返し最大の拡散係数を有する物質を発見するまでに要する回数を評価した.構成元素の原子番号,原子量,電気陰性度などの平均および分散を元素に関する情報のみから求まる説明変数として用いた.このような説明変数を用いてクリギング法を行うことによりデータ全体の14%を探索することで最高の拡散係数を有する物質を発見することができた.初年度の研究で今回用いた拡散係数の対数と良い相関を示すことが確認された構成イオンの動径分布関数から導出された構造記述子を含む説明変数を含む説明変数セットと比較しても探索試行回数が27%少ないことが確認され,この元素情報のみを用いた説明変数セットは本研究で用いた説明変数セットのなかで最も少ない探索試行回数で最高の拡散係数を有する物質を発見することが可能であることがわかった.以上の結果から,多様な結晶構造と組成の組み合わせの酸化物を含む物質の集合の中から,分子動力学計算で求めた拡散係数が高い物質を組成に関する情報のみを用いることで効率的に探索することが可能であることが示された.28年度が最終年度であるため、記入しない。28年度が最終年度であるため、記入しない。Liイオン電池の全固体化に向け無機固体Liイオン伝導体に対する注目は年々高まっている.酸化物系のLiイオン伝導体は硫化物系と比べ安全性の面などで優れている.一方でイオン伝導度は劣っており,イオン伝導性の向上が望まれている.既存の研究においては特定の構造を有するLi複合酸化物のLiイオン伝導度予測モデルを構築し,新規Liイオン伝導体となりうるLi複合酸化物を提案がされているが,本研究では化合物の範囲を拡大し多様な結晶構造を有するLi複合酸化物を対象とすることを目指す.当該年度はLiイオン伝導度予測モデルの構築を目指した.無機結晶構造データベースICSD収録構造の内,LiとOの両方を含む3元または4元系化合物合計797種について,GULP codeを使用し,温度1600 Kにおいて分子動力学計算を行いリチウムの拡散係数を求めた.分子動力学シミュレーションの結果,高いリチウムイオン拡散係数を示した物質にはLi0.62La1.12TiO3 (LLTO型)やLi7La3Zr2O12(ガーネット型)などの既知のリチウムイオン伝導体が含まれていた.なお,リチウム以外の原子の拡散が確認された物質は以後の解析から除外した.さまざまな説明変数の組み合わせで拡散係数の対数を回帰することを検討した結果,密度や組成に関する変数に加え部分動径分布関数の情報を追加することで,拡散係数を予測可能なモデルを構築することができた.学習データ以外のデータに対する予測能力を評価するため,全データのうち75%を学習データとし予測モデルを構築した.学習データ以外の残り25%のテストデータに対する平均二乗誤差は拡散係数の対数に対して0.33となった.この結果は今回用いた予測モデル構築手法はデータベース外の物質に対する予測モデル構築に対して有効であることを示している.当該年度は,化合物の範囲を拡大し多様な結晶構造を有するLi複合酸化物を対象にしLiイオン伝導度予測モデルの構築を目指した.今年度の結果として学習に使用していない物質に対しても拡散係数を予測可能なモデルを構築できた.研究は順調に進展していると考えられる.最終年度である2年目は,初年度で得た知見をもとに新規リチウムイオン伝導体の探索手法の開発を行った.未知物質について安定構造を知ることは第一原理計算を用いたとしても容易とはいえない現状を考慮すると,結晶構造に関する情報を用いずに化学組成に関する情報のみで候補材料を探索する手法を開発することが望ましいといえる.そこで,本研究では近年に物質探索の分野において成果を上げているガウス過程回帰に基づいたベイズ最適化手法(クリギング法)を用いて,効率的に材料探索を行う手法を開発することを目指した.1年目に行った3元または4元系リチウム複合酸化物合計797種に対して行った温度1600 Kでの分子動力学計算から求めたリチウムの拡散係数の対数を目的変数とした.説明変数の組み合わせごとに予測と選択を繰り返し最大の拡散係数を有する物質を発見するまでに要する回数を評価した.構成元素の原子番号,原子量,電気陰性度などの平均および分散を元素に関する情報のみから求まる説明変数として用いた.

このような説明変数を用いてクリギング法を行うことによりデータ全体の14%を探索することで最高の拡散係数を有する物質を発見することができた.初年度の研究で今回用いた拡散係数の対数と良い相関を示すことが確認された構成イオンの動径分布関数から導出された構造記述子を含む説明変数を含む説明変数セットと比較しても探索試行回数が27%少ないことが確認され,この元素情報のみを用いた説明変数セットは本研究で用いた説明変数セットのなかで最も少ない探索試行回数で最高の拡散係数を有する物質を発見することが可能であることがわかった.以上の結果から,多様な結晶構造と組成の組み合わせの酸化物を含む物質の集合の中から,分子動力学計算で求めた拡散係数が高い物質を組成に関する情報のみを用いることで効率的に探索することが可能であることが示された.これまでの研究により多様な結晶構造を有するLi複合酸化物を対象にしLiイオン伝導度予測モデルの構築することができた.今後は第一原理計算により合成報告のない物質に対して構造最適化を行った結果をもとに,これまでに構築したモデルを活用し高い拡散係数を示す物質のスクリーニングを行うことで新規材料の発見を目指す.これまでに得られた結果を総括し,雑誌論文や国内外での学会において発表する.28年度が最終年度であるため、記入しない。28年度が最終年度であるため、記入しない。
発達障害児への音楽療法におけるICT（情報通信技術）を活用した楽曲演奏

本研究においては、発達障害児のために物事の因果関係や順序性の理解を促進することを目的とした音楽療法のプログラム開発を目的とした。そのために視覚、聴覚、身体意識を統合する楽曲演奏の方法として、バリアフリー電子楽器Cymis(Cyber Musical Instrument with Score)、ならびに動作により操作するゲームデバイスKinect(マイクロソフト社)を適用した。そのことによりICT(情報通信技術)を活用した音楽療法における楽器演奏のプロトコルを提起した。さらに発達障害児への適用により、今後の音楽療法における実証的研究と実践に有効に適用できる可能性が示された。本研究の目的は、多くの発達障害児が困難を抱える物事の因果関係や順序性の理解を促進することを目的とした音楽療法のためのプログラム開発を目的とする。そのために、視覚、聴覚、身体意識を統合するための楽曲演奏の方法として、バリアフリー電子楽器Cymis(Cyber Musical Instrument with Score)ならびにゲームデバイスKinect(マイクロソフト社)によるシステムを適用する。そのことにより、ICT(情報通信技術)を活用し、楽器演奏を介した音楽療法のプロトコルを構築する。楽器演奏を介した音楽療法のプロトコルを構築することである。初年の平成26年度には、発達障害児の特徴に合わせた動作や有効な楽曲を明らかにして最適な課題を設定し、その課題設定を可能とするシステムを構築することが目的であった。まずはCymisとKinectによるシステム構築は達成され、設定された動作によって、Cymisによる楽曲演奏が可能であることを確認した。また予備的研究として、健常児に対してシステムを適用したところ、自らの動きによって楽曲が演奏できるという因果関係を子どもが理解し、聴覚的、視覚的フィードバックを楽しみながら演奏できることが分かった。さらに発達障害児によるシステムを用いた演奏を通して、興味関心、およびニーズの個別性が明らかになった。そのことにより、システムをより多様な目的で、発達障害児の個別のニーズに対応して適用可能であることが明らかになり、今後の課題への示唆が得られた。なお計画では次年度以降に予定していた、複数名による動き(2名によるハイタッチ)による演奏プログラムを開発した。本研究は、多くの発達障害児が困難を抱える物事の因果関係や順序性の理解を促進することを目的とした音楽療法のためのプログラム開発である。そのために、視覚、聴覚、身体意識を統合するための楽曲演奏の方法として、バリアフリー楽器Cymis(Cyber Musical Instrument with Score)ならびにゲームデバイスKinect(マイクロソフト社)によるシステムを適用する。そのことにより、ICT(情報通信技術)を活用し、楽器演奏のプロトコルを構築する。初年の26年度には、発達障害児の特徴に合わせた動作や有効な楽曲を明らかにして、最適な課題を設定し、その課題設定を可能とするシステムを構築することが目的であった。そのことにより、システムを多様な目的で、発達障害児の個別のニーズに対応して適用可能であることが明らかになり、今後の課題への示唆が得られた。なお、複数名による動き(2名によるハイタッチ)による演奏プログラムを開発した。平成27年度は、発達障害児への適用を継続することにより、事例に基づくデータ収集を進めた。また発達障害児とセラピストによるハイタッチ等、共同の動作により楽曲演奏を行うための新たな適用方法を見い出したことにより、さらにCymisとKinectの発展的な使用が可能であることを確認した。該当年度(27年度)に予定していた発達障害児へに対してのシステム適用については、前年度に着手し、今年度はさらに、個別のニーズに合わせた適用を検討しつつ対象者と回数を増やすことによって、データ収集が進展した。また、当初は次年度(28年度)以降に予定していた複数名による演奏を実施するに至り、その成果も併せて、国際学会にて発表した。そのために視覚、聴覚、身体意識を統合するための楽曲演奏の方法として、バリアフリー楽器Cymis(Cyber Musical Instrument with Score)ならびにゲームデバイスKinect(マイクロソフト社)によるシステムを適用することにより、楽器演奏のプロトコルを構築した。平成26年度には、発達障害児の特徴に合わせた動作や有効な楽曲を明らかにして最適な課題を設定し、その課題設定を可能とするシステム構築を達成することができた。また予備的研究として定型発達児にシステムを適用したところ、自らの動きによって楽曲が演奏できるという因果関係を子どもが理解して、聴覚的、視覚的フィードバックを楽しみながら演奏できることが分かった。さらに、発達障害児への適用により、興味関心やニーズの個別性が明らかになった。平成27年度には、発達障害児への適用を継続することにより、事例によるデータ収集を進め、発達障害児と音楽療法士によるハイタッチ等の共同動作によって楽曲演奏を行うための新たな方法を見出し、システムの発展的な使用が可能であることを確認した。これらの成果は、平成27年度に国際学会にて発表し、Best Paper Awardを受賞した。さらに平成28年度には学会誌にて論文2本を発表した。

そのために視覚、聴覚、身体意識を統合する楽曲演奏の方法として、バリアフリー電子楽器Cymis(Cyber Musical Instrument with Score)、ならびに動作により操作するゲームデバイスKinect(マイクロソフト社)を適用した。そのことによりICT(情報通信技術)を活用した音楽療法における楽器演奏のプロトコルを提起した。さらに発達障害児への適用により、今後の音楽療法における実証的研究と実践に有効に適用できる可能性が示された。システムの構築は達成され、健常児による演奏によって明らかになった楽器演奏の効果や課題にに関しては学会において発表した。当初の初年度計画からさらに進んで、複数名での協同の動作による演奏プログラムの開発に至った。当初予定していた20名もの健常児への実施は、データ分析のために不必要であることが分かり、少数の事例を基にして検討を進めている。また対象は少数であるが、次年度以降に計画していた発達障害児に対してのシステム適用の段階にまで進展している。データ収集についてはほぼ完了しているが、音楽療法に参加している発達障害児とその保護者の協力を得ることにより、個人情報や身体面に配慮しながら、補足的に行う。最終年度を迎えるにあたり、蓄積してきた成果を論文にまとめて投稿する予定である。音楽療法データ収集については、音楽療法に参加している発達障害児ととその保護者の協力を得ることにより、個人情報や身体面に配慮しながら可能な範囲で蓄積していく。またCymisとKinectによる楽曲演奏のシステムを、発達障害児の個別で多様なニーズに即して適用できることが明らかになったため、当初の主な目的だった、発達障害児による物事の因果関係の理解に加えて、より個別のニーズに即した適用とその有用性を検討していく。なお平成27年度中には、国際学会での発表を予定している。研究が予定よりも進捗したことにより、当初は28年度に予定していた国際学会での発表を当該年度に早めることができた。そのため使用計画に変更が生じ、国際学会参加に必要な旅費ために前倒し支払請求を行ったことにより、次年度使用額が生じた。発注した物品に問題点が見つかったため出荷延期となり、平成26年度中の購入が不可となった。また、健常児を対象としたシステム適用の回数が予定より少なかったため、謝礼費を次年度に持ち越すことになった。28年度使予定の旅費を当該年度に前倒しして使用したが、その他の使用計画については、特に変更の予定はない。購入予定であった物品の問題点が解決されたとの情報が入り次第、再度購入を進める。