hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
銀アート錯体を鍵活性種とする有機ケイ素化合物の新規合成法の開発

申請者は銀触媒を用いたクロロシランの変換反応の開発を検討している際、銅触媒を用いることで変換反応が円滑に進行することを21年度に報告している。申請者が銅触媒の更なる反応開発を検討している際、銅触媒を用いることでケテンジチオアセタールモノオキシドとアルキニルスルフィドが効率的に反応し、対応するγ,γ-ジスルファニル-β,γ-不飽和チオエステルが得られることを見つけた。この得られた不飽和チオエステルは更なる変換反応により、天然物や生理活性物質にみられる重要な化合物である1,4-ジカルポニル化合物へと変換できる重要な前駆体である。この手法は様々な置換基を有するケテンジチオアセタールモノオキシドとアルキニルスルフィドを用いることができる一般性の高いものである。中でもアリール基の置換したケテンジチオアセタールモノオキシドとアリールエチニルスルフィドの反応によって得られたα位とβ位にそれぞれ異なるアリール基を有するかさ高い生成物を得る事ができた。なお本反応は5mmolといった中程度のスケールにおいても高い再現性で生成物を与えることが明らかとなった。また得られたγ,γ-ジスルファニル-β,γ-不飽和チオエステルは段階的な変換反応を行うことにより、目的とする2,3-二置換-1,4-ジケトン類を高い収率で導くことができた。また、得られた1,4-ジケトンをPaal-Knoll反応の反応条件にふすことで対応する多置換ヘテロ芳香環を得る事ができた。得られたヘテロ芳香環は青から水色の蛍光を示した。さらに本反応の反応機構をDFT計算によって検討し、反応が協奏的ではなく、段階的に進行することを明らかにした。上で示した反応をさらに拡張すべく検討をしたところ、アルキニルスルフィドの代わりにイナミドを用いた場合には、触媒となる銅塩を加えることなく円滑に反応が進行することを見つけた。本反応では対応するγ,γ-ジスルファニル-β,γ-不飽和アミドを得る事ができるものである。対応する生成物はさらに変換を行うことで、非対称1,4-ジカルボニル化合物へと導くことができる有用なものである。申請者は反応性温和な有機亜鉛反応剤を用いて、クロロシランのアリール化を目指して検討を行ってきた。種々の検討を行った結果、グリニャール反応剤とクロロシランのアリール化反応が触媒量の塩化亜鉛を添加することで容易に進行することを見いだした。本反応は、加熱還流などの高温条件が必要な従来法と比べ、室温中短時間で反応が完結するという点で意義深い。反応機構については、亜鉛のアート錯体が鍵活性種となっていることがわかっている。この亜鉛のアート錯体は置換基によらず室温でも十分に安定であり、アリールグリニャール反応剤のみならずアリルグリニャール反応剤からも種々のアリルシランを合成することも可能である。なお、以前に報告した銀触媒を用いたクロロシランの変換反応では、活性種である銀アート錯体の不安定性からアリルグリニャール反応剤は適用することが困難であった。このように亜鉛触媒を用いたクロロシランのトランスメタル化は広い適用範囲を持つ非常に汎用性の高い反応であると言える。申請者はさらに有機亜鉛反応剤とクロロシランの変換反応を検討している際、配位子として用いたアルキンに有機亜鉛反応剤が付加していることを見いだした。これは、反応剤を調製している際用いたコバルト塩が触媒として働いていることが明らかになった。更なる検討の結果、様々なアルキンに対して、有機亜鉛反応剤を効率よく付加することができた。申請者は、銀アート錯体を用いる有機ケイ素化合物の合成を目的として研究を行っていた。本年度は、ケイ素上に不斉点を有する不斉有機ケイ素化合物の天然物全合成への応用を目的として、カリフォルニア工科大学のStoltz研にて研究を行った。目的化合物はTranstaganolideおよびBasiliolideと呼ばれる天然物である。本化合物は近年、単離および構造決定がなされたものである。SERCA-ATPase阻害の作用があり、またその複雑な骨格から生化学的にも有機化学的にも注目を集めている。申請者の留学先であるStoltz研究室では、すでにIreland-Claisen転位を鍵反応とするTranstaganolideの前駆体の合成を達成していた。申請者は不斉有機ケイ素化合物を用いることで、Ireland-Claisen転位をエナンチオ選択的に行えるのではないかと考えた。しかしながら、TranstaganolideおよびBasiliolide類の全合成はまだ達成されていなかった。そこでまずはじめにこれらの化合物の全合成を行った。種々の検討の結果、既知化合物であるハロゲン化物に対してStille反応を行い、つづく環化反応を行うことで一挙に天然物を合成することが出来た。また申請者は、有機亜鉛反応剤を用いるアレンへのアリール亜鉛化反応を見いだした。本反応は、様々なアリル亜鉛を合成できる。この反応を応用することで、合成の難しいskipped polyeneを立体選択的に合成することが出来た。さらに有機亜鉛反応剤を用いてジハロゲン化アルキルに対するクロスカップリング反応を見いだした。本反応は、ベンジルおよびアリル基を段階的に導入できる優れた骨格構築法である。

申請者が銅触媒の更なる反応開発を検討している際、銅触媒を用いることでケテンジチオアセタールモノオキシドとアルキニルスルフィドが効率的に反応し、対応するγ,γ-ジスルファニル-β,γ-不飽和チオエステルが得られることを見つけた。この得られた不飽和チオエステルは更なる変換反応により、天然物や生理活性物質にみられる重要な化合物である1,4-ジカルポニル化合物へと変換できる重要な前駆体である。この手法は様々な置換基を有するケテンジチオアセタールモノオキシドとアルキニルスルフィドを用いることができる一般性の高いものである。中でもアリール基の置換したケテンジチオアセタールモノオキシドとアリールエチニルスルフィドの反応によって得られたα位とβ位にそれぞれ異なるアリール基を有するかさ高い生成物を得る事ができた。なお本反応は5mmolといった中程度のスケールにおいても高い再現性で生成物を与えることが明らかとなった。また得られたγ,γ-ジスルファニル-β,γ-不飽和チオエステルは段階的な変換反応を行うことにより、目的とする2,3-二置換-1,4-ジケトン類を高い収率で導くことができた。また、得られた1,4-ジケトンをPaal-Knoll反応の反応条件にふすことで対応する多置換ヘテロ芳香環を得る事ができた。得られたヘテロ芳香環は青から水色の蛍光を示した。さらに本反応の反応機構をDFT計算によって検討し、反応が協奏的ではなく、段階的に進行することを明らかにした。上で示した反応をさらに拡張すべく検討をしたところ、アルキニルスルフィドの代わりにイナミドを用いた場合には、触媒となる銅塩を加えることなく円滑に反応が進行することを見つけた。本反応では対応するγ,γ-ジスルファニル-β,γ-不飽和アミドを得る事ができるものである。対応する生成物はさらに変換を行うことで、非対称1,4-ジカルボニル化合物へと導くことができる有用なものである。
金属錯体の配位空間制御を応用した生体機能可視化センサー分子

生体分子の機能を解明するうえで重要な課題のひとつは分子の機能を生きたまま読み取ることである。生きたままの機能を読み取る技術として、蛍光イメージングは極めて有用な方法である。本研究では、金属錯体の配位空間を制御することにより生体分子の機能を蛍光特性の変化で検出することのできる蛍光プローブの開発に関して検討した。金属錯体の中でもランタノイド金属錯体は、蛍光プローブの開発の観点から非常に興味深い性質を持っている。ランタノイド金属錯体は、長い蛍光寿命をもち、時間分解することにより細胞中に存在する生体分子由来のバックグラウンド蛍光を取り除くことができる。このため、ランタノイド金属錯体の配位空間から構成される蛍光プローブを用いることで、時間分解法による高精度の測定が可能となる。また、ランタノイドイオンはモル吸光係数が小さいため、蛍光を得るにはアンテナ分子からのエネルギー移動を利用することが必要である。そこで、配位空間にアンテナ分子を組み込み、プロテーゼとの反応によりランタノイド金属錯体からの蛍光強度が変化するようにアンテナ分子にスイッチ機能を持たせたプローブを作製した。その結果、プロテアーゼとプローブは反応し、蛍光強度が上昇した。また、時間分解することにより、バックグラウンド蛍光が除かれ非常に高いS/N比でプロテアーゼの活性を検出することに成功した。本研究で考案した原理は、スイッチ機能を組み込んだアンテナ分子の種類を変えることで、プロテアーゼ以外の酵素反応の検出にも応用できるため、様々な生体分子へのプローブの開発に非常に有用な情報を提供すると考えられる。本研究では,金属錯体の配位空間を制御することで生体内分子との反応を蛍光特性変化あるいは磁気特性変化へと変換し,生体内で機能する分子を可視化するセンサー分子を作製する.この結果,生きた状態における作用解析が可態となり,生命科学に寄与することができる.この目標を達成するため,錯体化学を用いることで,生体内分子との反応によって配位空間の変化を引き起こし,この空間変化によるエネルギー移動や磁性変化を引き起こすセンシング機能が重要になる.,錯体化学を用いることは反応点の特定化と反応に基づく配位空間の変化をもくろむことができ,生体内分子との反応を光学情報あるいは磁気情報のアウトプットとして引き出すために非常に有効である.本年度は,細胞観察に用いることができる顕微鏡システムに応用可能であるセンサー機能を有する長長寿命蛍光ランタノイド錯体を開発することを目的とする.この場合,配位空間を精確に制御する原理に基づくことにより,精度高い生体観察技術を初めて作製することが可能となる.キノリン構造を増感色素の奉本骨格としたEu^<3+>錯体群を合成し,光学的性質を調べたところアミド修飾を行えば360nmで励起可能であることが判明した.この色素構造に基づき,長寿命Zn^<2+>栄光センサー分子をデザイン・合成した.このセンサーはZn^<2+>の添加によりEu^<3+>蛍光め増大を示した.さらに時間分解顕微鏡を立ち上げ,このセンサー分子をHeLa細胞に導入し,時間分解蛍光顕微鏡を用いてイメージングを行つた結果,ノイズレベルが低い高精度で細胞内Zn^<2+>濃度変化を検出することに成功した.本年度は,亜鉛センサーとしての機能に加え,酵素活性によって長寿命蛍光が変化するセンサー分子を作製し,新規測定システムの有用性を示すことに成功した.生体分子の機能を解明するうえで重要な課題のひとつは分子の機能を生きたまま読み取ることである。
降伏棚域をもつ連続繊維補強材の試作とコンクリート部材への適用性に関する研究

鉄筋に替わる構造用補強材として利用されている高強度繊維と高弾性繊維や他のFRP繊維を複数組合わせることで,単繊維では得られないより高機能な構造用補強材を試作して,それを用いた梁の破壊特性およびじん性率について解明した。高弾性タイプのアラミド繊維とガラス繊維の糸断面積比をAG=1:2で組合わせることにより,ガラス単繊維の補強と弾性率の増加が図れるアラミド・ガラスロッドを試作した。このロッド2本を軸方向補強材とし,これをスターラップでせん断補強した梁の破壊曲げモーメントは,アラミド繊維のみのロッドを用いた梁の95%にとどまるとともに,異形鉄筋で補強した梁の1.08培の破壊曲げモーメントを示す。さらに,アラミド・ガラスロッドの表面を砂吹付け処理した梁の破壊曲げモーメントは,砂吹付け処理しないアラミド・ガラスロッドの梁より7.6%増加し,異形鉄筋(D13S)の梁より17.0%増加する。擬似降伏をもつアラミド・ビニロン・PETロッド2本を軸方向補強材としてスターラップでせん断補強した梁の破壊曲げモーメントは8.71KN・mで,アラミド繊維のみのロッドを用いた梁の87%で,異形鉄筋で補強した梁と同等の破壊曲げモーメントを示す。アラミド製の連続繊維ロープをせん断補強材として既設鉄筋コンクリートはりの外周に巻立てたときの,RCはりのせん断耐荷機構,ならびにロープ状連続繊維補強材(CFロープ)で補強したRC柱とRCはりのじん性率の比較を行った。連続繊維ロープによる既設RCはりの補強は,せん断耐力は増加しないが,連続繊維ロープがコンクリートの剥落およびはらみ出しを抑えるので変形性能は向上するためじん性補強には有効である。CFロープ補強されたRC部材を単調載荷,正負交番載荷による試験を行った結果,いずれにおいてもじん性補強効果が得られる。繊維シートの一軸引張付着試験により,シートによる補強効果は積層化したガラス短繊維よりもガラス連続繊維の方が高いことを確認した。短繊維と連続繊維のハイブリット化により僅かながら耐力とじん性を向上させることが可能となった。本研究では,鉄筋に替わる構造用補強材として利用されている,アラミド繊維と他のFRP繊維を複数組み合わせることで,単繊維では得られないより高機能な構造用補強材の開発を日的とする.高機能FRP補強材として,(1)高弾性の連続繊維に高伸度の連続繊維を複数組み合わせることで,引張時に降伏棚域をもち,破壊が靭性的になるような鉄筋代替材としての補強材,ならびに(2)高アルカリ環境下でも劣化を抑えられるガラス繊維とアラミド繊維を組み合わせた補強材,ビニロン繊維とアラミド繊維を組み合わせた補強材の試作を行った.試作した補強材の引張強度試験を行い,日的とする機能の発揮を目指してさらに改良を行った.また,高機能繊維補強材の改良に向けて,その素材となる単繊維としての,アラミド繊維,ビニロン繊維,PET繊維を組紐状に編み,これにエポキシ樹脂を含浸,硬化させた連続繊維補強材を用いた鉄筋コンクリート梁の曲げ破壊とせん断破壊特性を検討した.さらに,シート巻立て補強,ロープ巻立て補強した柱のじん性向上メカニズムについても考察を行った。その結果,単繊維FRPで補強したRC梁の曲げ破壊モーメントは,アラミドロッドの梁では異形鉄筋の梁より27%大きくなるのに対して,ビニロンロッドおよびPETロッドの梁では,異形鉄筋で補強した梁のおよそ93%から41%にとどまる.RC梁が終局状態に達しても,有機繊維補強材は弾性状態を維持している.一方PEDロッドでは梁の曲げ剛性が極めて小さいため,載荷初期段階からひび割れの進展とロッドの付着滑りの繰返しにより,ロッドの引張強度に対する作用応力の比は0.15と小さい値を示した.作用応力比の設定は研究者によって異なるが,今後有機繊維補強材のもつ強度や伸度を生かすためにも,適切な応力比の設定と終局時の破壊特性のさらなる追求が必要である.シート巻立て補強やロープ巻立て補強した柱のじん性向上メカニズムについて,実験結果を基に解析した。これより,主鉄筋降伏後の正負交番載荷時において連続繊維補強材がかぶりコンクリートの剥落を防止し,せん断ひび割れの開口を抑えることにより,部材の曲げ変形のメカニズムが保たれ,じん性が向上することが明らかになった。擬似降伏をもつアラミド・ビニロン・PETロッド2本を軸方向補強材としてスターラップでせん断補強した梁の破壊

曲げモーメントは8.71KN・mで,アラミド繊維のみのロッドを用いた梁の87%で,異形鉄筋で補強した梁と同等の破壊曲げモーメントを示す。アラミド製の連続繊維ロープをせん断補強材として既設鉄筋コンクリートはりの外周に巻立てたときの,RCはりのせん断耐荷機構,ならびにロープ状連続繊維補強材(CFロープ)で補強したRC柱とRCはりのじん性率の比較を行った。連続繊維ロープによる既設RCはりの補強は,せん断耐力は増加しないが,連続繊維ロープがコンクリートの剥落およびはらみ出しを抑えるので変形性能は向上するためじん性補強には有効である。CFロープ補強されたRC部材を単調載荷,正負交番載荷による試験を行った結果,いずれにおいてもじん性補強効果が得られる。繊維シートの一軸引張付着試験により,シートによる補強効果は積層化したガラス短繊維よりもガラス連続繊維の方が高いことを確認した。短繊維と連続繊維のハイブリット化により僅かながら耐力とじん性を向上させることが可能となった。
走査プローブ法を用いた量子多体系の相転移の研究

1)核断熱消磁冷凍法により51μKの超低温度を達成し、グラファイト表面に吸着した単原子層^3Heの比熱とNMR測定を開始した。これは本格的な物性測定としては世界有数の低い温度である。その結果、高密度流体^3Heの準粒子有効質量が裸の^3He質量の20倍もあり、この系が強く相互作用した2次元フェルミ流体であることを見出した。現在、試料密度を変えながら2次元の超流動転移を探索している。また、低密度整合固相の零磁場比熱を測定し、我々が以前報告した緩やかなダブルピーク構造を再確認した。現在は、磁場下での量子スピン液体状態の"スピン固化"を探索するため、磁場中比熱測定を行っている。2)昨年度までに建設の終了した超低温走査トンネル顕微鏡をテスト運転した結果判明した種々の問題点を改良し、最終的に史上最も低い試料温度(30mK)で原子分解能を有する装置となった。現在、2次元固体の構造、半導体量子構造の観測準備をしている。3)弱結合半導体量子ドットを用いて、理想的な直列接続2準位系(それぞれスピン縮退)を実現し、その電気伝導がパウリの排他律によって整流特性を示すことを明らかにした。これによって、電気伝導におけるパウリ効果の一般性を実証することができた。また、半導体量子ドット中のスピン緩和時間を測定するポンプ・プローブ法を開発し、200μsを越える極めて長い緩和時間の存在を初めて捕らえた。4)電子状態のSTM観察用として、InAs/GaAs系の自然形成ドットと自然形成アンチドットを準備した。前者では、ドットの中に閉じ込められた電子系、後者ではドットの回りに引き付けられた電子系("スーパーアトム状態")が形成される。極低温STM装置については、STMヘッドを^3He冷凍機に取り付け、長期間(2ヶ月)の高温ベークの末、半導体劈開面の観察に必要な超高真空度を達成し、InAsバルク結晶の劈開面の観察を行った。今後、自然形成ドット、自然形成アンチドットの順で劈開面の観察を行う予定である。(1)グラフォイル表面に吸着したサブモノレーヤー2次元固体^3Heについて比熱を100μKまで測定し、2層目のフラストレーションの大きな反強磁性相で観測されたものと類似した温度に逆比例するスピン比熱の高温異常を2桁以上にわたる広い温度範囲で観測した。(2)同じ基盤上に約3原子層の超流動^4He薄膜を吸着させた上に浮んだ^3He単原子膜の比熱を1mKまで測定した。縮退した2次元フェルミ流体特有の比熱の温度変化が観測され、準粒子有効質量の面密度変化を調べた。(3)グラファイト表面に物理吸着したKrの単原子層整合固相のSTM像を得ることができた。稀ガス原子の2次元結晶がSTM観測できるメカニズムとして、探針-稀ガス原子-グラファイト表面間の原子間力によるグラファイト表面の局所変形の可能性を指摘した。また、1個のHe原子の量子トンネリングを示すと思われる探針移動距離-トンネル電流曲線の異常を観測した。(4)強い量子効果が得られることで注目されているInAs自己形成ドットに分割電極を付けた構造を開発し、ドット密度が高いにもかかわらず、コンダクタンスのゲート電圧依存性の違いから個々のドットを識別でき、単一ドットの電子状態を検出できることが分かった。また、ディスク形量子ドットについて磁場の関数としてスピン反転領域からスピン偏極した最大密度電子液滴領域、さらにより密度の低い電子液滴領域へと進む状態遷移を明瞭に観測するとともに、液滴特有の空間分布を反映してクーロン相互作用が変化する現象を見い出した。(5) NTT基礎研究所と協力して低温(10K)高真空STM装置における半導体(InAs)劈開ツールの開発と劈開端面のSTM観察に着手した。付着物によるSTM像への影響を把握するとともに、電荷密度のフリーデル振動検出のための変調測定法の検討を開始した。1グラフォイル表面に吸着したサブモノレーヤー2次元固体^3Heについて核比熱を100μKまで測定し、温度にほぼ逆比例するスピン比熱の高温異常を面密度の関数として調べた。その結果、多体交換相互作用の競合が強く、フラストレーションが大きい程、比熱の温度依存性のべきの絶対値が小さくなることを見い出した。2 ^3He融解曲線を0.5mK、15Tの超低温・高磁場まで精密に測定し、融解圧力の磁場依存性を決定した。これから固体^3Heの多体交換相互作用の体積依存性の知見が得られるだけでなく、mK温度域でしかも高磁場中の温度スケールを構築することができる。3超低温・高磁場下で2次元固体^3Heの核磁化曲線を測定するためのファラデー型磁束計のプロトタイプを製作し、その感度テストを行った。一方、極低温・高磁場下で作動する走査プローブ装置の開発に着手した。4円形量子ドットにおいて、相互作用の直接項と交換項によってスピン状態が一重項-三重項-一重項遷移する過程を観測することにより、直接項と交換項の大きさを電子数の関数として初めて定量的に求めると共に、理論的にも説明できた。一方、長方形ドットの電子状態を励起スペクトロスコピーの手法で調べることにより、ドット形状の極僅かな異方性によって、単一粒子の縮退の解消と相互作用の減少が起こり、スピン一重項が優先的に現れることを明らかにした。

5電子波長の1/2から1/4程度の短周期の変調を重畳した単一モード量子細線を作製し、周期的変調に関連すると思われる線形コンダクタンスの減少と非線形コンダクタンス異常を観測した。これらは、朝永-Luttinger効果の理論予測に適合することから、現在、さらに詳細な実験を進めている。6 ^4He仕様(5K)高真空STM装置の^3He仕様(0.3K)への改造、および低温高真空中での試料劈開ツールの組み込み、などの技術検討を進めた。試料劈開ツールは、既設の高真空造STM装置で現在試験中である。^3He仕様への改造は、改造発注先での技術的トラブルのため、予定より半年程度遅れている。1.超低温(T>20mk)・高磁場(B<6T)・超高真空の複合極限環境下で原子分解能をもって走査トンネル顕微/分光測定ができるULT-STM装置の開発を進めた。予備実験の段階にも係わらず、T=4Kの超高真空下でグラファイト表面に物理吸着したサブモノレーヤーXeの良好な原子画像とトンネル分光データを得ることができた。また、1個のXe原子のトンネル運動と解釈できるトンネル電流のテレグラムパターンを観測することも成功した。2.昨年度終了した超低温(T<0.5mK)・高磁場(B<15T)中での^3He融解圧力の精密測定結果を詳細に解析した。その結果、3次元bcc^3Heの核スピン系の磁場中反強磁性相転移温度や反強磁性スピン波速度が磁場に対してreentrantな振る舞いをすることを明らかにした。さらに、^3He融解圧力の温度・磁場依存性を与える良いフイット関数を決定し、超低温・高磁場下で広く利用することができる正確な温度スケールあるいは温度計となることを提案した。3.グラフォイル表面に吸着した2次元固体^3Heの磁場中比熱を測定するための核断熱消磁冷凍機および比熱計の製作を進めた。とくに、空格子点のスピンポーラロン効果に依ると見られる中間温度域(1mK<T<30mK)の比熱異常を精密に測定するための高感度温度計の設計を行った。4.外部電極と強く結合した量子ドットについて電子の典型的な多体効果である近藤効果の実験を行い、ドット中のスピン一重項と三重項の縮退に起因する新しい近藤効果を見い出した。また、外部電極との結合度を制御することによりユニタリー極限の近藤効果を初めて観測した。5.量子細線では静電的に結合した2重量子細線構造を開発し、1次元電子系で初めてクーロンドラッグ効果を観測した。その温度依存性は強結合の朝永-ラッティンジャー液体模型に適合することが分かった。6.極低温表面走査プローブ装置については、STM装着用^3He(0.3K)冷凍機の性能テスト(0.27K到達温度、13T磁場、超高真空到達)を終了し、装置完成に向けてSTM、試料交換のための高真空系などの組み込みに着手した。1.超低温・高磁場・超高真空の複合極限環境下で原子分解能をもって作動する超低温走査トンネル顕微鏡の建設を終了した。T=200mK、B=6Tの条件下でテスト実験を行い、グラファイト表面のSTM像で原子分解能が得られることを確認した。この装置では、劈開またはイオンエッチング/アニールなどで準備された清浄試料表面を低速電子線回折装置で評価し、超高真空を破ることなくSTM観測室に搬送することができる。テスト実験では、試料または探針を交換して最低温度に戻るまでの一連の作業が3時間という短時間で終了することも実証された。
非平衡基礎論とジャミング転移研究の融合

不規則にこみいった系において、各要素がお互いの運動の邪魔をしあうことで生じる協同的停止状態への転移を総称してジャミング転移とよぶ。その現象に対する理解を深めるとともに、それに関連させた形で非平衡基礎論を発展させ、両者を融合していくことを目指して、以下の3点の成果を得た。第一に、不規則だがゼロエントロピー密度の最密充填状態に関わる熱力学的相が存在することを理論的に示せる2次元格子粒子模型を提案した。この相での動力学振る舞いはジャミング転移と密接に関わると期待される。第2に、ジャミング転移点近くで重要な役割を果たすと考えられている「まれに生じるゆらぎ」を特徴づける大偏差関数について、簡単な場合について、それを操作的に決める新しい変分原理を提案した。第3に、ジャミング転移と非平衡基礎論の接点に位置するタイプの現象として、コロイド分散系の溶媒にずりをかけた場合を調べ、平衡条件下で生じる「対称性を破る1次転移」が僅かな非平衡ずりの影響で「臨界現象を伴う転移」に変わる可能性があることを見出した。これらは全て論文として出版された。ジャミング転移研究と非平衡基礎論が融合されたとは言い難いが、その目標に向けて異なる方向から着実に成果を残すことができた。お互いに運動の邪魔をする結果として生じる協同的運動停止(ジャミング転移)を非平衡統計力学の観点から理解するために、今年度得た知見は、次の2点である。第一に、格子模型から有効な連続場記述に移行する数理的技術を整備した。近年、ジャミング転移を示す格子模型が知られはじめたため、その理論的解析を行うことが重要な出発点となる。ところが、離散変数のままだと微分・積分演算ができないため、理論物理的な計算が簡単でない。そこで、情報を失うことなく、連続場記述にうつり、そのあとで有効な記述を導くことが必要になる。前者については、30年以上前からその手続きは知られているが、その手続きと測定可能量の関係については、今世紀に入っても混乱したままだった。この混乱に対して明晰な回答を与えて、論文(J. Phys. A : Math. Theor.)として発表した。この技術を生かして、ジャミング転移と関わる模型の解析に移行している。第2に、ジャミング転移の背後にある相空間構造を理解するために、平均場レベルで1段階レプリカ対称性の破れを示す格子気体模型の有限次元模型の動力学や統計力学を徹底的に調べた。標準的なスピングラス模型を含む今まで既知のどの模型よりも「遅い緩和」を示すことが分かった。この病的な状態の様相は、間違いなく当研究課題の問題の本質のと関わっているが、あまりにも難問のため、以前としてその本質的機構の解明に至っていない。
ノンバンクの規模の経済性と戦略:財務データベース構築と聞取調査による質的要因分析

平成15年度の研究は、(1)文献研究から既存研究の整理を行うこと、(2)データベース作成の基盤を固めることの2点に注力した。まず、国内外の既存研究を精査し、これまでにどのような理論的観点から、どのような手法を用いて規模の経済性が測定されてきているのかの調査を行った。規模の経済性の研究は、当然ながら経済学や産業組織論の観点からの研究が多数を占め、経営学の視座から明示的にこのテーマを扱った研究が限られていることが明らかとなった。実証研究は今なお少なく、使われたデータは主に2次データである。また、研究対象となった業種についても、本研究の関心である保険業、信販業、消費者金融業といったノンバンクがこの種の研究の分析対象とされた例は極めて少ない。規模の経済性の計測方法について、文献研究から新たに習得した方法にしたがって試験的な分析が行われた。文献研究と平行して、実証研究のための財務データベースの作成に着手した。日本消費者金融協会(JCFA)や全国貸金業協会連合会から提供を受けた、ノンバンクの財務その他のデータについて、入力作業と編集作業を行った。このデータベースには未上場のノンバンクの財務データが多数登録されているほか、上場企業の財務データであっても財務諸表上に記載されていない情報が複数含まれ、企業、支店、商品といったさまざまレベルから、規模の経済性を測定することが可能になると思われる。本年度に作業を行ったのは19941997年度および2001年度のデータである。入力したデータは、PCとMOディスクに蓄積していった。次年度以降に試みる規模の経済性に関する計量分析は、このデータベースに依拠して行われる。
コレラ菌線毛遺伝子のクローニングとその発現機構

コレラ菌には数種類の線毛が存在するといわれている。我々は殆ど全てのコレラ菌に存在する径約7nmの糸状線毛に着目し、先ず効率のよい線毛精製法を確立した。患者分離株82P7から精製した線毛はヒトおよびヒツジ赤血球を凝集させ、サブユニット蛋白の分子量は約16,000であった。精製線毛を抗原として特異性の高い抗血清を得た。コレラ菌の腸粘膜定着阻止実験は、コレラ菌を抗線毛抗体Fabで前処理する方法および腸粘膜を精製線毛で前処理する方法を用いて行った。この二つの方法で、コレラ菌の腸上皮定着を阻止することは出来なかった。非定着性コレラ菌(毒素は産生する)から精製した線毛は、赤血球凝集性・形態・分子量・免疫学的反応のいずれにおいても定着生コレラ菌の線毛と区別することは出来なかった。コレラ菌の定着因子と16K線毛の関係を遺伝子レベルで確認するため、線毛遺伝子のクローニングを試みた。先ず定着性コレラ菌82P7株から得たクロモゾームを制限酵素EcoRIおよびHindIIIによって切断した2種類のgene bankを作成した。最初にHindIII断片をベクタープラスミドpVC19のHindIII部位に結合させたもので大腸菌JM109の形質転換を行った。現れたコロニーの90%以上は82P7株のクロモゾーム断片をとり込んでいた。個々のコロニーをLBブロスで増菌し、そのwhole cell lysateをSDS電気泳動で分画した。更にその分画(蛋白)と抗線毛抗体のインムノブロットを行い、コレラ菌16K線毛が発現している株を探した。現在までに396コロニーを検査したが、16K線毛蛋白を発現した株は未だに見つかっていない。1,000コロニーを検査して発現株が見つからない場合はEcoRI断片のgene bankを用いる予定であり、また検出作業の能率を考慮し今後はELISA法をスクリーニングテストとして用いる予定である。
交配育種技術によるマツタケの腐生能力の向上

外生菌根菌Tricholoma matsutakeの核型解析のために,交配型やデンプン代謝に関わるいくつかの遺伝子を交配型および核型を調査するためにクローニングした.それらを利用した分子生物学的な解析により,マツタケの組織分離株は,ヘテロカリオンであることが解った.次に,一核株の分離のために、二核菌株のプロトプラスト化とその再生条件について検討を行った。その結果,トレハロースは,プロトプラスト化および菌糸体増殖を促進したが,キシロースは菌糸体増殖を著しく阻害した外生菌根菌Tricholoma matsutakeの核型解析のために,交配型やデンプン代謝に関わるいくつかの遺伝子を交配型および核型を調査するためにクローニングした.それらを利用した分子生物学的な解析により,マツタケの組織分離株は,ヘテロカリオンであることが解った.次に,一核株の分離のために、二核菌株のプロトプラスト化とその再生条件について検討を行った。その結果,トレハロースは,プロトプラスト化および菌糸体増殖を促進したが,キシロースは菌糸体増殖を著しく阻害したマツタケは外生菌根を形成する食用きのこで,生態系では樹木を宿主として共生しており,その近縁種には,バカマツタケ,ニセマツタケといったマツタケと似た性質を持つ食用きのこがある.これらマツタケおよびその近縁種は,アジア,ヨーロッパ.アフリカおよびアメリカなど世界各地に分布しており,これらの宿主は多様であることが明らかになっており,アカマツなどのマツ属のほかに,トウヒ属,ツガ属の斜葉樹林,常緑かし類を主体とする広葉樹林でもマツタケが発生することが報告されている、そこで,本研究ではこれらのよく似た性質を持つマツタケおよびその近縁種のきのこについて,mtSSU rDNA V4領域,核rDNA ITS領域の塩基配列が,きのこの生物種および,種・品種レベルでの異同を推測有効であるという報告をもとに,その塩基配列を分子系統学的に分析し,生物種と発生する地域の関連のおよび交配の可能性について検討した.本研究では,アカマツなどの針葉樹を宿主とする日本産,韓国産,北朝鮮産,中国四州省で採集した,かしの木を宿主とするマツタケ,中国雲南省で採集した同じくかしの木を宿主とするマツタケ,さらに,マツタケの近縁種とされる,バカマツタケ,ニセマツタケを含む,40菌株のマツタケおよびその近縁種のきのこのmtSSU rDNA V4領域,核rDNA ITS領域の塩基配列より系統樹を作成したところ,V4領域では,マツタケ,バカマツタケ,ニセマツタケは異なるグループとなり,マツタケ,バカマツタケにおいては複数のクラスターに別れた.しかし,同一のクラスター内で産地および宿主植物の種類の異なるものが混在し,ITS領域においても同様に混在することが分かった.次に,V4領域,ITS領域に加え,交配に関わる遣伝子のクローニングを試みた.マツタケ育種のためには,まず1核菌株の取得が必要である.そのため,本年度は,まず,核相を調べるための分子マーカーとなる遺伝子を同定した.一つ目は,交配システムに関わる重要な遺伝子であるホメオドメインタンパク質遺伝子であり,周辺領域と合わせ,その塩基配列を決定し構造解析を行った.その結果,ホメオドメインタンパク質遺伝子とその周辺領域は,腐生菌とは全く異なる構造をしており,難培養性(人工栽培が困難である)の菌根菌に特徴的な構造があることが解った.詳細は,現在解析中であるが,このことが,人工栽培が難しい原因の一つであることが示唆された.もうひとつの遺伝子は,今回の育種目標にもあるデンプン利用の中心的な役割を担うと思われる酵素であるグルコアミラーゼの遺伝子である.本遺伝子も,全長の塩基配列を明らかにし,5'-RACE法や3'-RACE法を用いて,蛋白質をコードする領域を同定した.現在,その発現調節の仕組みについて解析しているところである.今後,これらの遺伝子を分子マーカーとして用いて,種々のマツタケ菌株の核相・核型を解析していく予定である.次に,一核株の分離のために,昨年度までに収集した2核菌株のプロトプラスト化の条件について検討を行った.市販の細胞壁溶解酵素を組み合わせて,5×10^5個程度のプロトプラストが得られるようになった.まだまだ,十分な量とは言えないため,現在,浸透圧調整剤,緩衝液の種類,新たな市販の細胞壁溶解酵素の組み合わせの検討を行っている,同時に,少ないながらも得られたプロトプラストを再生させるための,培地成分,浸透圧調整剤,緩衝液の種類についても検討を行っているところである.一核株の分離のために、二核菌株のプロトプラスト化の条件について検討を行った。市販の細胞壁溶解酵素を組み合わせて、5×10^5個程度のプロトプラストが得られるようになった。そこで、プロトプラスト化およびその再生の際に非常に重要となる浸透圧調整剤の濃度と種類について検討した。その結果、プロトプラスト化には、キシロースが非常に成績が良かったが、著しく菌糸体増殖を阻害した。そこで、菌糸体増殖に関して、グルコースよりも成績の良かったマンニトールとトレハロースを浸透圧調整剤として使用することにした。またそのとき、緩衝液のpH5.0としたときが、プロトプラスト化には最適であった。以上の組み合わせを用いることにより、プロトプラストから再生してきたと思われる菌株を数株得ることに成功した。

現在、その株の核相を解析している、次に、その核相を解析するための分子マーカー遺伝子を探索するため、グルコアミラーゼ遺伝子ならびに交配システムに関わる重要な遺伝子であるホメオドメインタンパク質遺伝子について、その周辺領域と合わせ、塩基配列を決定した。その結果、ホメオドメインタンパク質遺伝子とその周辺領域は、腐生菌とは全く異なる構造をしており、難培養性(人工栽培が困難である)の菌根菌に特徴的な構造があることが解った。また特に、ホメオドメインタンパク質遺伝子については、使用した組織分離株から、対立遺伝子と思われる二つの遺伝子を単離することに成功した。このことは、マツタケ組織分離株が、ヘテロカリオンであることを証明する一つの手掛かりになるものと思われる。今後は、得られた分子マーカーを最大限に利用し、マツタケの各菌株の交配型および核相を明らかにしていき、交配育種技術を開発したいと考えている。
歯周病の感染機構の解明に関する免疫分子生物学的研究

成人性歯周炎の発症や進行にかかわるとされているPorphyromonas gingivalisの歯周局所における宿主細胞との会合,すなわち,感染の第一段階における菌体と宿主の分子生物学的な作用機構については,いまだ不明である.この点を明らかにするため,本研究は,同菌体表層に存在する繊維状構造体である線毛に着目し,本線毛がいかにして宿主細胞に付着し,また,どのようにして宿主細胞を免疫生物学的に活性化するのかを線毛の分子構造の面から検討した.その結果,まず,1.P.gingivalis菌体より本実験に供試するために充分量の精製線毛を調製した.また,P.gingivalis線毛のサブユニット蛋白の塩基配列をもとに,その構造をカバーする1020アミノ酸残基からなる部分ペプチドを合成・精製した.2.P.gingivalis線毛と宿主細胞の付着機構を明らかにする実験モデルとして,同線毛のウサギ赤血球に対する凝集作用を検討した結果,本線毛は明確な赤血球凝集活性を示した.また,P.gingivalis線毛のサブユニット蛋白分子中のアミノ酸配列X-Leu-Thr-X-X-Leu-Thr-X-XAsn-X-X(Xは非共通のアミノ酸残基)が,同活性発現のための共通構造として重要であることを明らかにした.つぎに,3.本線毛の宿主細胞に対する免疫生物学的作用として,ヒト末梢血単球/マクロファージからのサイトカイン(インターロイキン-6)産生誘導能を調べた結果,同線毛に強力なサイトカインの産生誘導活性を認め,また,その機能領域は,上述した赤血球凝集活性を示すアミノ酸配列と一致した.現在,サイトカイン産生誘導のための最小有効構造を詳細に検討している.さらに,4.同活性ペプチドは,^<125>I標識した線毛のヒト線維芽細胞への付着阻害を示すことが認められ,P.gingivalisの宿主細胞への付着やその活性に対するアンタゴニストとして期待される.成人性歯周炎の発症や進行にかかわるとされているPorphyromonas gingivalisの歯周局所における宿主細胞との会合,すなわち,感染の第一段階における菌体と宿主の分子生物学的な作用機構については,いまだ不明である.この点を明らかにするため,本研究は,同菌体表層に存在する繊維状構造体である線毛に着目し,本線毛がいかにして宿主細胞に付着し,また,どのようにして宿主細胞を免疫生物学的に活性化するのかを線毛の分子構造の面から検討した.その結果,まず,1.P.gingivalis菌体より本実験に供試するために充分量の精製線毛を調製した.また,P.gingivalis線毛のサブユニット蛋白の塩基配列をもとに,その構造をカバーする1020アミノ酸残基からなる部分ペプチドを合成・精製した.2.P.gingivalis線毛と宿主細胞の付着機構を明らかにする実験モデルとして,同線毛のウサギ赤血球に対する凝集作用を検討した結果,本線毛は明確な赤血球凝集活性を示した.また,P.gingivalis線毛のサブユニット蛋白分子中のアミノ酸配列X-Leu-Thr-X-X-Leu-Thr-X-XAsn-X-X(Xは非共通のアミノ酸残基)が,同活性発現のための共通構造として重要であることを明らかにした.つぎに,3.本線毛の宿主細胞に対する免疫生物学的作用として,ヒト末梢血単球/マクロファージからのサイトカイン(インターロイキン-6)産生誘導能を調べた結果,同線毛に強力なサイトカインの産生誘導活性を認め,また,その機能領域は,上述した赤血球凝集活性を示すアミノ酸配列と一致した.現在,サイトカイン産生誘導のための最小有効構造を詳細に検討している.さらに,4.同活性ペプチドは,^<125>I標識した線毛のヒト線維芽細胞への付着阻害を示すことが認められ,P.gingivalisの宿主細胞への付着やその活性に対するアンタゴニストとして期待される.
未産・経産ラット乳腺のDNAメチル化状態の網羅的比較による乳癌予防

未産・経産ラットをN-methyl-N-nitrosourea(50mg/kg体重)発癌刺激7日後に屠殺し、乳管上皮の増殖活性をBrdU取り込み率にて比較すると、未産個体3.6±1.4%、経産個体1.3±0.4%と経産個体で細胞増殖が有意に抑制されていた。これと相関して、経産乳腺でのMyc抑制因子Mntの発現上昇、Mnt-ヒストン脱アセチル化酵素(HDAC1)複合体形成の促進がそれぞれイムノブロット法、免疫沈降法により認められた。また両乳腺間でのヒストンアセチル化パターンの差異がイムノブロット法により検出された。以上の結果から、経産による乳腺発癌抑制にはヒストンアセチル化機構を介する細胞増殖関連遺伝子群の発現修飾が関与するものと考えられる。本邦における近年の乳癌罹患有数の急激な増加に鑑み、有効な乳癌一次予防法の確立は医療費抑制の観点からも緊急かつ重要な課題である。MacMahonら(1970)による広範な疫学研究によると、初回満期妊娠が若年齢であると乳癌発症を減少させ、20歳未満で満期妊娠を経験した女性は、未産婦に比して乳癌の発症は1/2である。経産(妊娠と出産)による乳癌の抑制は最も生理的かつ強力な一次予防効果であり、ゆえに、その標的(遺伝子とその産物)ならびに分子基盤を解明することは未産婦へも応用し得る生理的かつ安全な乳癌予防法の確立に必須である。本年度は9週Lewisラット10匹を自家維持同系雄ラットと交配し、経産群を作製した。妊娠(3週)、授乳(3週)後、完全な乳腺退縮のためさらに6週維持飼育した後、21週齢にて全個体屠殺を完了した。未産・経産ラット(各群10匹)をN-methy1-N-nitrosourea(50mg/kg体重)発癌刺激7日後に屠殺し、乳管上皮の増殖活性をBrdU取り込み率にて比較すると、未産個体3.6±1.4%、経産個体1.3±0.4%と経度個体で細胞増殖が有意に抑制されていた。以上の結果から、経産による乳腺発癌抑割にはヒストンアセチル化機構を介する細胞増殖関連遺伝子群の発現修飾が関与するものと考えられる。本邦における近年の乳癌罹患者数の急激な増加に鑑み、有効な乳癌一次予防法の確立は医療費抑制の観点からも緊急かつ重要な課題である。MacMahonらによる広範な疫学研究によると、初回満期妊娠が若年齢であると乳癌発症を減少させ、20歳未満で満期妊娠を経験した女性は、未産婦に比して乳癌の発症は1/2である。経産(妊娠と出産)による乳癌の抑制は最も生理的かつ強力な一次予防効果であり、ゆえにその標的(遺伝子とその産物)ならびに分子基盤を解明することは未産婦へも応用し得る生理的かつ安全な乳癌予防法の確立に必須である。乳腺は性成熟期から本格的な発育・分化を始め、妊娠・出産を経て最終的な分化段階に至る。細胞分化は発現オン・オフ状態の遺伝子セットの組み合わせで規定され、さらにこの発現パターンは細胞世代を超えて安定的に伝達されることから、DNAメチル化を含むエピジェネティック機構の関与が示唆される。本年度は未産および経産ラット乳腺を用いて、生化学的、分子生物学的解析を実施した。その結果、経産乳腺でのMyc抑制因子Mntの発現上昇、Mnt-ヒストン脱アセチル化酵素(HDAC1)複合体形成の促進がそれぞれイムノブロット法、免疫沈降法により認められた。すなわち、標的遺伝子プロモーター(E-box領域)上の転写抑制複合体が解離しないと考えられる。さらに、MNU投与前経産乳腺においてヒストンH3リジン9、リジン23のアセチル化亢進ならびにリジン18の脱アセチル化亢進が認められた。以上の事実は、乳癌抵抗性形質の'エピジェネティクス仮説'の妥当性を支持している。
反復性経頭蓋磁気刺激のうつ病治療に対する有用性と作用機序についての研究

うつ病に対する反復性経頭蓋磁気刺激法repetitive transcranial magneticstimulation(rTMS)の有用性と脳内^<11>C-raclopride結合に与える影響を検討した。薬物療法に反応を示さなかったうつ病の患者9名(男性4名、女性5名;平均年齢36.4±6.1歳)を対象とした。刺激部位は左背外側前頭前野とし、1回のセッションにつきmotor thresholdの100%の強度で10Hzの刺激を計1000発、合計10セッションを2週間で行った。症状評価には、Hamilton Rating Scale for Depression(HRSD)とBeck Depression Inventory(BDI)を用い、治療前後の認知機能の評価として、Mini Mental State Examination、Wechsler Memory Scale-Revised中の視覚再生と言語性対連合、Trail Making Test、生活健忘チェックリストを使用した。また、治療前後で尾状核と被殻の^<11>C-raclopride結合をPETにより測定した。rTMSにより、HRSDは17.4±2.6点から10.4±6.0点に、BDIは20.7±6.6点から13.6±7.7点にそれぞれ減少した。5人の患者が軽度の頭痛を訴えたがまもなく改善し、他の副作用は認めなかった。また、治療前後で認知機能の悪化は認めず、言語性対連合の無関係言語の即時、遅延再生、生活健忘チェックリストの得点が有意に改善した。以上より、rTMSは軽度から中等度のうつ病の治療に有効であり、重篤な副作用のない安全な治療法と考えられた。さらに、言語性記憶機能の一部を改善する可能性が示された。しかし、脳内ドーパミン系には影響を与えないことが示唆された。反復性磁気刺激療法(rTMS)のうつ病治療に対する有用性と作用機序について検討した。今年度は8名のうつ病患者の協力を得た。対象はいずれも、薬物療法に反応を示さず、うつ病のエピソードが半年以上続いている治療抵抗例であった。うつ病の重症度については、ハミルトンうつ病評価尺度(HRSD)とベック自記式うつ病評価尺度(BDI)を用い、認知機能については、Mini-Mental State Examination (MMSE)などの神経心理学的検査を用いて評価した。刺激部位は左背外側前頭前野とし、1回のセッションでmotor thresholdの100%の刺激50発を刺激間隔30秒で20回、計1000発与えた。セッションは1日1回週5日とし、合計で10回行った。また、作用機序として線条体のドーパミン放出を検討するために、磁気刺激施行前後に^<11>C-racloprideの結合能をpositron emission tomography (PET)により測定した。rTMS治療によりHRSD得点は18±3〔1421〕点から10±6〔322〕点に減少し、BDIは20±6〔1532〕点から13±8点〔222〕点に減少した。HRSDが50%以上低下した反応例は4例であった。治療前後で神経心理学的検査結果の変化は認めなかった。尾状核と淡蒼球の^<11>C-racloprideの結合能はrTMS治療により変化を示さなかった。以上より、rTMSは治療抵抗性うつ病の治療に有用であることが示された。^<11>C-racloprideの結合能に変化がなかったことについては、これまで健康成人や動物実験で報告されたrTMS急性効果による^<11>C-racloprideの結合能の低下と異なるが、これは、ドーパミンの放出が一過性である可能性、うつ病患者ではドーパミン放出が低下している可能性が考えられる。うつ病に対する反復性経頭蓋磁気刺激療法repetitive transcranial magnetic

stimulation(rTMS)の^<11>C-raclopride結合と認知機能に与える影響を検討した。対象は薬物療法に反応を示さなかったうつ病の患者9名(男性4名、女性5名;平均年齢36.4±6.1歳)である。刺激部位は左背外側前頭前野とし、1回のセッションにつきmotor thresholdの100%の強度で10Hzの刺激を計1000発、合計10セッション行った。症状評価には、Hamilton Rating Scale for Depression(HRSD)とBeck Depression Inventory(BDI)を用いた。治療前後の認知機能の評価として、Mini Mental State Examination、Wechsler Memory Scale-Revised中の視覚再生と言語性対連合、Trail Making Test、生活健忘チェックリストを使用した。また、治療前後で尾状核と被殻の^<11>C-raclopride結合を測定した。rTMSにより、HRSDは17.4±2.6点から10.4±6.0点に減少し、BDIは20.7±6.6点から13.6±7.7点に減少した。5人の患者が軽度の頭痛を訴えたがまもなく改善し、他の副作用は認めなかった。治療前後で認知機能の悪化は認めず、言語性対連合の無関係言語の即時、遅延再生、生活健忘チェックリストの得点が有意に改善した。治療前後でのrTMSは軽度から中等度のうつ病の治療に有効である可能性が示唆され、重篤な副作用のない安全な治療法と考えられた。また言語性記憶機能の一部を改善する可能性が示された。しかし、ドーパミン系には影響を与えないことが示唆された。
行政手続法35年の形成・展開の研究－個別行政法上の固有事情との調整という視点から

本研究は、行政手続法の未公表の立案過程資料の調査・収集・整理を行い、立案過程の全貌を明らかにしつつ、立案過程における「一般法たる行政手続法」と「個別行政法に存する固有の事情」の調整状況に照らして、現在の各行政領域における行政手続法の展開内容を検証・評価するものである。本研究は、立案過程資料の調査等と、それを用いた検証・評価の部分に大きく分かれるが、本年度はそれぞれについて以下のような研究を行った。前者の立案過程資料の調査等については、第一次行政手続法研究会、第二次行政手続法研究会の議事録、配付資料について、前年度までに行った整理を踏まえて、複数回の検討会を開催して、その内容の具体的な分析・検討を行った。そして、これらの研究会においては、主要な比較法対象国であるアメリカ、ドイツ・フランスをはじめとする西欧諸国のみならず、北欧、南欧諸国、ソ連・東欧といった社会主義国をも含む海外の行政手続法の内容の幅広い調査を踏まえて、具体的な条文案が構想されていたことを明らかにすることができた。後者の各行政領域における行政手続法の展開内容を検証・評価については、前年度に続き、各自で判例研究等を通じて、種々の行政領域における行政手続の特性に関する検討を行った。あわせて、日本の行政手続法に対する海外の行政手続関係法の影響の大きさに鑑み、日本の行政手続法を評価するための視座として海外の行政手続関係法に関する調査・分析を行った。立案過程資料の整理・内容の検討、各行政領域における行政手続の検討ともに順調に進めることができたから。今年度も、立案過程資料の収集・検討を続けるとともに、各行政領域における行政手続の検討を行いたい。本研究は、行政手続法の未公表の立案過程資料(第一次行政手続法研究会、第二次行政手続法研究会)の調査・収集・整理を行い、立案過程の全貌を明らかにしつつ、立案過程における「一般法たる行政手続法」と「個別行政法に存する固有の事情」の調整状況に照らして、現在の各行政領域における行政手続法の展開内容を検証・評価するものである。立案過程資料の調査等については、第一次行政手続法研究会、第二次行政手続法研究会に参加した小早川光郎教授が保存されていた資料をお借りし、研究代表者と研究分担者による会合を複数回開催し、共同で当該資料の整理、目録の作成等といった基礎的作業を行った。その結果、従来一般には明らかではなかった、研究会の各回の日時、議題、提出資料の内容等についてある程度明らかにすることができた。他方で第一次研究会の後半部分を中心に資料に欠損があることが判明したため、今後の資料収集方針について検討した。各行政領域における行政手続法の展開内容を検証・評価については、各自で、行政手続法の理由提示規定等の個別規定に関して行政分野横断的な判例研究を行い、それを通じて、「一般法たる行政手続法」と「個別行政法に存する固有の事情」の交錯と裁判所による調整の状況をある程度明らかにすることができた。加えて、一般法としての行政手続法の特徴を浮かび上がらせるため、行政事件訴訟法、行政不服審査法、地方自治法、行政法一般理論等に関する検討を、日本の行政手続法の立案過程及び内容の特徴を評価するための1つの視座として海外の行政手続関係法に関する調査・分析も行った。立案過程資料の調査等については、未整理資料を時間をかけて整理、目録の作成を行い、研究会の各回の日時、議題、提出資料の内容等についてある程度明らかにすることができた。また、分野横断的・網羅的判例研究を中心とした、「一般法たる行政手続法」と「個別行政法に存する固有の事情」の調整状況の分析についても順調にすすめることができた。立案過程資料の調査等については、未整理資料の整理をすすめることができた一方で、第一次研究会のものを中心に資料に欠損があることが分かった。

今後、両研究会の参加者に個別にあたり欠損資料をできるだけ収集した上で、データ化等の作業を行う予定である。判例研究を中心とする、「一般法たる行政手続法」と「個別行政法に存する固有の事情」の調整状況の分析等についても、引き続きすすめていきたい。今年度も、立案過程資料の収集・検討を続けるとともに、各行政領域における行政手続の検討を行いたい。多額の費用を要する手書きの立案過程資料の複写、テキストデータ化の作業を本年度行わず、欠損している資料をできるだけ収集した上であわせて次年度行うこととしたため。立案過程資料のデータ化等の作業を欠損している資料の収集後に行うこととしたため。