hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
単分子膜物性の精密測定と膜構造変化のin situ測定

この装置を用いて、ベヘン酸からミリスチン酸までの一連の長鎖脂肪酸単分子膜を光学顕微鏡のカバーガラス上に1層移行させ、原子間力顕微鏡で観察したところ、いわゆる「崩壊膜」では3次元構造が、鎖長、温度、観測時間の変化とともに系統的に変化すること、いわゆる「固体膜」領域でも、時間とともに部分崩壊が起こり、ナノメターオーダーの3次元構造が発生することが確かめられた。これは3次元結晶の結晶核に相当するものである。これらの結果を日本化学会の春の年会で報告する。水面上の不溶性単分子膜は、両親媒性界面活性物質の存在状態としての一種の極限状態であり、界面活性物質の物性測定の最も基本的な研究対象であるのみならず、機能性有機超薄膜として注目をあつめている、LB膜の素材としても重要な研究対象であり、この膜を近代科学の対象として研究を始めたAdam,Langmuir,Harkinsから数えれば約70年を上回る研究の歴史がある。しかし、単分子膜の構造を近代的な機器を用いて詳細に研究することは対象物質があまりにも微量であること、あまりにも薄膜であること等の理由により、つい最近までほとんど不可能であった。1991年にドイツとフランスで新しい原理の単分子膜観察装置の開発が報告された、それがブリュースター角顕微鏡である。本研究でもこれを独自に開発し、各種条件下での単分子膜のin situ観察が可能になった。これによって、相転移時における2相共存構造、下層水中の金属イオンの膜構造に対する効果、温度圧力変化に対する膜構造変化等を、in situで観察し、CCDカメラを通してビデオに記録し、プリントして検討することが可能になった。ブリュスター顕微鏡は、単分子膜研究において非常に有効な、画期的装置であることが確認された。また、本助成金で購入された瞬間マルチ測光システムは、非常に高感度であり、水面上の単分子膜1層の電子スペクトル測定が可能である。これを用いて、水面上のジアセチレン長鎖誘導体単分子膜の紫外線重合を追跡することができた。さらに、色素長鎖誘導体の単分子膜の圧縮に伴うスペクトル変化も記録することができた。さらに、世界で最高の温度制御能力を有するLangmuir水槽を開発した。この装置はマイクロコンピュータで制御して、水層表面温度、つまり単分子膜温度を時間の関数として変化できるという、世界でも最先端の性能を有する。これを駆使していくつかの単分子物質のA-T等圧線を測定したところ、温度が上昇すると単分子膜が収縮する、珍しい相転移を見いだすことができた。
脳性麻痺早期発見・介入に向けたFidgety運動判定システムの開発

乳児期早期の自発運動General Movements;GMs評価のうち、脳性麻痺予測に最も有用であるFidgety運動を簡便に評価するシステムを開発することを目的としている。撮影週とFidgety運動の正常・異常パターン毎の参照ビデオ記録を基に、それらと比較し類似のパターンを選ぶことによってFidgety運動を判定するシステムを構想している。本年度は正常児、主に極低出生体重児である発達遅滞リスク児における記録を行った。予後の追跡も継続的に行っており、約50例の極低出生体重児の3歳時の発達予後の追跡調査が終了した。判定のための比較参照システム構築、動画編集するための機器を整備した。頭部MRIによる脳発育と新生児期GMsの関連性を、英文学術誌に科研費での成果として報告した。正常例の記録は予定数収集できているが、異常パターン例の記録がまだ少ない。研究協力施設を増やして異常例の記録数を増やす必要がある。判定システムは、独立したPCアプリケーションを構想していたが、構築に要するコストが高くなること、汎用性が劣ることより、比較参照用のDVDを作成し、判定画像供覧と並べてPC画面上に起動させる方法に変更した。学術雑誌に掲載された論文のopen-access化の費用を考えていたが、掲載が次年度になったため、次年度に繰り越した。判定システムの構築にPCアプリケーション作成を止めたため、初期に業者に支払う経費が減少した。次年度以降に当初よりシステム作成のための費用の増加が見込まれるため、繰り越した。
触媒補助無声放電による揮発性有機化合物の処理

この研究では、大気圧無声放電を用いた低温プラズマによりVOCの処理を行った。そしてここではプラズマ中に触媒を置き、それによるプラズマ-触媒相互作用を利用した処理法の検討を行った。VOCにはメタノールおよびベンゼンを用いた。触媒なしの実験では、メタノール・ベンゼンともに、放電電圧が高くなるに従い、またガスの滞留時間が長くなるに従い、分解率は高くなった。反応速度定数は電極間距離と関係なく放電電力と相関関係が見られた。触媒を置いた実験では、ステンレス板上に付着させたアルミナに白金を担持させたものを電極に張り付けて分解を行った。その結果、触媒だけでは活性がほとんどないものの、放電により触媒なしの状態より分解率が上昇し、プラズマ-触媒の相乗効果が確認された。また、低濃度で触媒の効果が顕著に現れたが、白金担持量の違いで、転化率はあまり変化しなかった。ベンゼン分解での生成物は、主生成ガスはCO,CO_2で、フェノールのピークがGC-MSにより極微量確認されたが、それ以外の有害な物質は観測されなかった。また、相当量のオゾンの生成が確認された。しかしベンゼン分解率とは相関が見受けられず、オゾンはベンゼンの分解に大きく影響していないと考えられた。長時間実験を行うと黄色の物質が触媒上に付着し触媒活性が低下した。この触媒活性の低下は白金担持量が低いほど早く発現した。また酸化バナジウムを利用して同様の実験を行った結果、触媒自身でも反応活性を示すものの、プラズマを併用した場合には良好な結果を示し、さらに被毒の影響も少ないと入った結果が得られた。以上を総括して、プラズマ-触媒相互作用を利用したVOC分解は効果的であり、低電力で選択的に低濃度有害物質を分解する方法として有効であるといえる。この研究は新しいVOC処理技術の試みとして、大気圧無声放電を用いた低温プラズマでVOCの処理を行うものである。さらにここではプラズマ中に触媒を置くことで、プラズマー触媒相互作用を利用した方式で処理することを試みるものである。平成10年度は、新しい反応器の作成を行った。装置は幅90mm、長さ140mmの2枚の銅電極間に誘電体であるガラス板を入れ、その間で無声放電を行ってVOCのガスを処理した。この際、電極間距離を変えることで放電特性やガスの滞留時間を変化させた。分析はガスクロマトグラフおよびガス検知管を利用した。触媒なしの実験では、メタノール・ベンゼンともに、約8kV付近から放電が開始され、それに伴って分解が観察された。そして放電電圧が高くなるに従い、またガスの滞留時間が長くなるに従い、分解率は高くなった。反応次数を一次と仮定して見かけの反応速度定数を求め、比較した結果、速度定数は見かけの放電電力と相関関係があり、電極間距離の影響は放電電力の違いでまとめることができた。生成物については来年度に詳しく行う予定であるが、主な放電生成物と考えられるオゾンをガス検知管で測定した。その結果、オゾンは検知管では測定できないほど相当量生成していることがわかった。一方、触媒を置いた実験も開始した。触媒はステンレス板上に付着させたアルミナに白金1.0wt%を担持させたプレート上のものを利用し、これを電極に張り付けて分解を行った。その結果、触媒だけでは活性がほとんどないものの、放電を行うことで、触媒なしの状態より分解率が上昇し、プラズマー触媒の相乗効果が観察された。次年度は生成物の分析を主に行いながら、この処理技術の確立の目指す。

さらにここではプラズマ中に触媒を置くことで、プラズマ-触媒相互作用を利用した方式で処理することを試みるものである。今年度は、昨年度の結果を踏まえ、触媒の影響を多方面から調べた。まず、触媒に白金担時アルミナ触媒を用いて、ベンゼンを分解した。その際、ベンゼン濃度や白金担時量を変化させて実験を行った。その結果、低濃度になるにつれて触媒の効果が顕著に現れた。また、白金担時量では、転化率は大きく変化しなかった。生成物について検討した結果、フェノールらしきピークが購入したGC-MSによりわずか確認されたが、それ以外の有害な物質は観測されなかった。また、主生成ガスは、CO,CO2が確認されたが濃度が低く定量まで至らなかった。一方、放電により相当量のオゾンの生成が確認された。放電条件で生成量は大きく変化するものの、ベンゼン分解率とは相関が見受けられず、オゾンの生成はベンゼンの分解に大きく影響していないと考えられた。しかしながら、触媒によりオゾンは分解されており、少なくともオゾンとの触媒の作用は確認された。長時間実験を行うと触媒活性が低下し最終的に触媒の効果が見られなくなった。この触媒活性の低下は白金担時量が低いほど早く発現した。触媒上には黄色の物質が触媒上に付着し、この物質が触媒を覆うためであると推測された。したがって、これを除去する必要があると考えられる。一方、酸化バナジウム触媒を利用して同様の実験を行った結果、触媒自身でも反応活性を示すものの、プラズマを併用した場合には良好な結果を示し、さらに被毒の影響も少ないと入った結果が得られた。以上を総括して、プラズマ-触媒相互作用を利用したVOC分解は効果的であり、低電力で選択的に低濃度有害物質を分解する方法として有効であるといえる。
古墳時代豪族居館と王宮の企画論を中心とする比較研究

2014年度からの調査・研究により、古墳時代豪族居館と王宮との関係が分かってきた。特に、三ツ寺I遺跡や北谷遺跡のレーダー探査やボーリング調査の成果によって豪族居館では突出部の位置や数などの特徴から平面企画の上で類型が存在することが判明した。卑弥呼の王宮とも言われる奈良県纏向遺跡は東西軸をとって建物が左右対称に並ぶ。それは豪族居館にはほとんどみられない特徴で、後の王宮の特徴に近い。ただし、それらが南北軸であるのに対し、東西軸を取っている点が相違点である。これは古代中国の影響を受けている可能性が考えられる。なお、葺石をもつ居館・王宮の上毛野と大和、さらには朝鮮半島との技術系譜・関係が注目される。初年度の26年度は、古墳時代豪族居館のうち、先ず群馬県前橋市笂井八日市遺跡の既発掘資料の検討と地籍図の調査をおこなった。併せて現地のレーダ探査を実施したが、西辺の堀が北に続くという可能性が示された他は、南・北辺、東辺の堀に関しては残念ながら見るべき成果はなかった。次に、企画論の対象となりうる群馬県高崎市三ツ寺I遺跡と、その「兄弟居館」とされる同・高崎市北谷(きたやつ)遺跡の基本資料の収集から始まり、現地踏査・地形観察を行った。また、東北地方の福島県喜多方市古屋敷遺跡の1号居館の平面図を入手し、その幾何学的な形態がどのように設計されているのか尺度論を含め、検討を開始した。一方、畿内の王宮候補遺跡として、早期・前期の纏向遺跡の最近の調査データを収集した。さらに、脇本遺跡の5世紀代の石垣状遺構の発掘調査報告書(『脇本遺跡』III)を入手し、わたしの過去の論文の引用箇所などをチェックした。加えて、東アジア的視点で、朝鮮半島での最近の関連する研究動向を把握することができた。すると、先年日韓集落研究会で試みた日韓の同時期の居館・王宮の比較検討が、ほぼ同一レベルの遺跡で実現が可能であると分かってきた。2015年度は群馬県三ツ寺I遺跡のレーダ探査、ボーリング調査、現地観察などを行った。その結果、現行の下城正氏や若狭徹氏らの復元案の問題点を指摘することができた。すなわち、北東辺と南東辺の張り出し部の有無の問題や南西部の出入り口施設の大型張り出し部を介在する復元案について新たな見解を得ることができた。また、若狭氏の北西辺南側張り出し部の想定復元に関して、ボーリングで検証し得た。さらに、内部のレーダ探査によって居館南区で掘立柱建物1棟、北区で竪穴住居址2棟を確認することができた。加えて、役所で小縮尺の地形図を入手し、発掘報告書の図面との対比を行った。三ツ寺I遺跡の調査に続いて、同一地域圏内に在る北谷遺跡の南辺の張り出し部の有無をボーリングで探った。その結果、南辺にも張り出し部の存在する可能性が高まった。その後、前橋に在る群馬県立文書館所蔵の明治時代の公図(600分の1)のマイクロフィルムでの閲覧・複写を果たした。畿内の王宮に関しては、脇本遺跡の現地を訪ね、地形を観察した。三ツ寺I遺跡と併せて、土地所有者に関する情報を法務局で入手し、次の調査の段階に備えた。一方、海外の朝鮮半島韓国の三国時代の居館・王宮関連遺跡の情報を入手するため、訪韓し、金海周辺の遺跡や慶州の新羅の王都にある王宮、月城遺跡の調査成果を収集することができた。また、参考文献も入手して来た。年度末には、纏向学研究所主催のフォーラム『宮室・楼観・城柵厳かに設けるー卑弥呼の居処ー』に参加し、多くの情報を仕入れることができた。初年度の遅れを群馬県三ツ寺I遺跡のレーダ探査、同遺跡と北谷遺跡のボーリング探査の成功で取り戻した感がある。また、海外の韓国での調査で次のステップに続く資料の収集が果たされた。また、人的な繋がりを得ることができた点も大きな成果である。年度内には、論文にまとめたり、学会発表はできなかったりしたが、新年度の日本考古学協会での発表にノミネートすることができた。最終年度は、日本考古学協会総会で昨年度までの成果を基に、主に突出部の位置や数に着目した古墳時代豪族居館の平面企画分類案を発表した。続いて地方大型居館のうち、栃木県権現山遺跡の西居館の平面形態を明らかにすべく、同居館の南西部の発掘調査とレーダー探査を試みた。その結果、南辺部には突出部が付かないことが判明した。ただし、南辺部中央近くに橋が架かっていた可能性と、内部の柵列に囲まれる部分と囲まれない部分が3分割されていたことがうかがわれ、内部の空間利用の企画性に関する新たな知見を得ることができた。一方、畿内の王宮に関しては、奈良県桜井市脇本遺跡のレーダー探査を実施し、三ツ寺I遺跡のような居館に伴う葺石状遺構の探索を試みた。その結果、奈良県立橿原考古学研究所によって以前確認されていた葺石状遺構の西側への広がりや北側対岸の葺石状遺構の存在が一部想定されることとなった。その部分に関しては王宮の濠というよりは池状の遺構の可能性が高まった。

なお、年度末に桜井市纏向学研究センターの橋本輝彦研究員を新潟に招いて『シンポジウム卑弥呼とワカタケル大王の宮をめぐってー古墳時代豪族居館と王宮の比較ー』を開催した。当シンポジウムでは奈良県纏向遺跡と脇本遺跡を中心に最近の調査成果を発表していただき、それと畿内および地方の豪族居館関連の遺跡とを対比して、その王宮としての特質をあぶり出すことと、両者の関連性を検討した。結論として、卑弥呼の王宮とも目される纏向遺跡の後の南北軸の王宮とは異なる東西軸の主軸の相違性と、古墳時代豪族居館とは異なる主要建物の軸線上の左右対称配置に王宮としての特質性があると評価した。また、仁徳の高津の宮との関連も指摘される法円坂遺跡の大型倉庫群における真北の採用と豪族居館での真北の導入の問題も議論された。さらに、独立棟持柱建物の豪族居館と纏向遺跡での在り方の比較も話題になった。2014年度からの調査・研究により、古墳時代豪族居館と王宮との関係が分かってきた。特に、三ツ寺I遺跡や北谷遺跡のレーダー探査やボーリング調査の成果によって豪族居館では突出部の位置や数などの特徴から平面企画の上で類型が存在することが判明した。卑弥呼の王宮とも言われる奈良県纏向遺跡は東西軸をとって建物が左右対称に並ぶ。それは豪族居館にはほとんどみられない特徴で、後の王宮の特徴に近い。ただし、それらが南北軸であるのに対し、東西軸を取っている点が相違点である。これは古代中国の影響を受けている可能性が考えられる。なお、葺石をもつ居館・王宮の上毛野と大和、さらには朝鮮半島との技術系譜・関係が注目される。群馬県前橋市笂井八日市遺跡で実施したレーダ探査や発掘調査で、期待した成果が得られなかったことが一因である。また、栃木県宇都宮市権現山遺跡では、中心部の土地を所有している地権者にレーダ探査を申し入れたところ、断れてしまい、実現できないことになった。今年度は、初年度ということもあり、基礎資料の収集段階で終わってしまった感がある。それ故、積極的に論文にまとめたり、学会で発表したりする段階に達しなかった。三ツ寺I遺跡や北谷遺跡とほぼ同時期の古墳時代中期の大型居館、栃木県権現山遺跡において昨年の発掘調査で新たな居館を確認することができた。その規模と形態を明らかにし、前二者と比較するため、その南西部の表土はぎを行い、遺構確認を実施する。一方、北谷遺跡は、昨年度のボーリング調査で南辺にも張り出し部が2つ付くことが想定されたが、その部分のレーダ探査で確証を得たい。また、内部の大型竪穴住居址の存在もトレンチ発掘で2辺が検出されているのみだが、三ツ寺I遺跡での成功により、直交方向の2辺の確認がレーダ探査でできるものと信じている。さらには大型竪穴住居址以外の遺構の存在も明らかになる可能性が高い。そうなれば、三ツ寺I遺跡との内部の比較も可能となろう。福島県古屋敷遺跡に関しては、2号居館内部の発掘調査が昨夏に引き続き今夏も、地元喜多方市教育委員会で計画されている。調査指導委員会の委員として効率的な遺構確認の面的調査を昨年同様提言していきたい。対して、王宮の方だが、東日本の上記各遺跡とほぼ同時期とされる奈良県桜井市脇本遺跡の石垣状遺構の東・西辺、北辺の広がりを三ツ寺I遺跡同様レーダ探査できないか、検討したい。纏向遺跡に関しては、調査担当者である橋本輝彦氏らとの意見交換をさらに進め、年度末にシンポジウムを計画したい。外的影響については、朝鮮半島の関連遺跡を再度訪ね、資料収集の段階から次につながる考察の段階に進めたい。そして、3年間にわたって蓄積した資料を基に考察を深め、学会発表を基に昨年実現できなかった論文発表や報告書の作成を実現したい。日本考古学
思想としてのファッション─20世紀後半の芸術における身体表象との関係から

本研究は、20世紀後半の芸術における身体表象の変容が、日本における「思想としてのファッション」の生成に与えた影響を明らかにすることによって、現代アートにおけるファッションの価値化、ミュージアムにおけるファッション展の発展、アカデミズムとしてのファッション研究成立の歴史的文脈を検証するものである。
線虫における糖鎖シグナルによる細胞間コミュニケーション

われわれは線虫C. elegansを糖鎖生物学研究のため最良の実験動物とするべく諸研究を推進しているが、その一環としてガレクチンを中心に据えている。最近のゲノムプロジェクトの完成により、少なくともC. elegansには11種類のガレクチン遺伝子が存在することが明らかになり、このような単純な生物になぜこれだけで多種類のガレクチンが存在するのか、その意義にはきわめて興味が持たれる。そこでそのすべてについて遺伝子工学的にタンパク質として発現させ、糖結合特性その他の諸性質を検討している。今回発見された画期的な特性は、いくつかのものが金属結合能力を持つことである。線虫ガレクチンのうちでヒスチジン含量が著しく高いものがあることは遺伝子構造からわかっていたが、これらをタンパク質として発現すると、ニッケル等との金属イオンと強く結合することが見出された。これらヒスチジンが立体構造上ではクラスターを形成することに原因があると考えられるが、あたかも天然のヒスチジンタグのように、金属キレート担体に吸着される。また金属添加により特異的に沈殿するものもあり、こえは分子内に複数のヒスチジンクラスターが存在するため、金属イオンが架橋となって凝集体を形成するためと考えられる。また赤血球凝集作用も金属添加により著しく増強された。これらのガレクチンは糖鎖結合能力と金属結合能力をあわせ持ち、糖鎖間の架橋分子としての特性が金属により制御されている可能性がある。また金属をストラップする役割を持つ可能性もあり、レクチンの未知の機能を推測させるもので、きわめて興味深い。
膵細胞分化におけるFoxO1の役割の解明と、膵β細胞再生の試み

2型糖尿病は末梢臓器におけるインスリン抵抗性に膵β細胞障害が合わさって発症する。しかしながら、中枢性(視床下部)のエネルギー制御破綻も肥満のみならず、2型糖尿病の病態とも深く関わっている。我々は以前に視床下部と膵臓における転写因子FoxO1の異常が肥満と糖尿病の原因となることを報告してきたが、これらは視床下部と膵臓を別々に解析したものであった。そこで今回我々は、Rosa26-loxP-stop-loxP-FoxO1-3AマウスとPdx1-Creマウスを交配させることで、視床下部と膵臓で同時に恒常的活性型のFoxO1(FoxO1-3A)を発現するノックインマウス(HTP-FoxO1-3A)を作成し、解析を行った。これらのマウスでは、視床下部と膵臓でのみFoxO1-3Aの発現が認められた。HTP-FoxO1-3Aは摂食量の増加と基礎代謝の低下から、コントロール群に比べて有意に体重が増加した。活動量には有意な差は認められなかった。視床下部のAgrp発現量は増加しており、摂食量増加の原因と考えられた。また、褐色脂肪、及び白色脂肪組織でのUCP遺伝子群とPGC1αの発現量が減少しており、基礎代謝低下の原因と考えられた。一方、インスリン耐性試験にてインスリン抵抗性が認められ、さらに糖負荷試験において耐糖能が低下していた。単離ラ氏島におけるインスリン含量、並びにβ細胞におけるPdx1、MafA、NeuroDの発現量は低下していたが、β細胞の総量は増加していた。また、Ki67陽性β細胞の増加とp21やp27の発現量の減少が認められ、インスリン抵抗性に対する代償性のβ細胞増殖と考えられた。以上より、FoxO1は視床下部においては摂食量と末梢のエネルギー代謝を制御しており、膵臓においてはβ細胞の機能に重要と考えられた。HTP-FoxO1-3Aは肥満とβ細胞障害を伴ったメタボリック症候群の良いモデル動物である。平成21年度は膵細胞に特異的に恒常的活性型FoxO1を発現するマウスを作成した。恒常的活性型のFoxO1としてはAktによりリン酸化される3カ所のアミノ酸(T24,S253,S318)を全てアラニンに置換し、恒常的に核に局在する変異体(FoxO1-3A)を用いた。さらにFoxO1-3Aを内因性のFoxO1と区別する為に、FoxO1-3Aのアミノ酸末端にFLAG tagを付加した。FLAG-FoxO1-3AをloxP配列にはさまれたPGK-Neo遺伝子とともにROSA26 genomic locusに挿入したマウスをPdx1-Creマウスと交配することにより、全ての膵細胞で恒常的にFoxO1-3Aを発現するマウス(P-FoxO1-3A)が作成できた。実際に、このマウスの膵臓におけるFoxO1-3Aの発現を、FLAG抗体を用いたウエスタンブロットにより確認した。しかしながら、P-FoxO1-3Aマウスを経過観察する過程で、コントロール群に比して体重が有意に増加することを見出した。そこで、脳におけるFoxO1-3Aの発現を検討した所、視床下部において強い発現が確認できた。一方、膵臓においては、β細胞におけるインスリン含量の低下を認めたが、β細胞量はむしろ増加していた。

現在、Pdx1-creマウスの脳内での作用部位の詳しい検討と、P-FoxO1-3Aマウスの代謝パラメーター、摂食量、代謝量、体重などの解析を行っている。平成21年度に作成した膵特異的FoxO1ノックインマウスが膵臓以外にも視床下部で強く恒常活性型FoxO1を発現していることを確認した。そこで22年度は膵臓と視床下部の両方に着目してマウスの解析を行った。まず、ノックインマウスは16週齢以降に有意に体重が増加した。摂食量も16週以降に有意に増加し、摂食促進神経ペプチドであるAgrpの発現量が視床下部で増加していた。また、呼吸代謝測定システムを用いて調査した所、ノックインマウスで基礎代謝の亢進が確認された。それを裏付ける結果として、白色脂肪、褐色脂肪、骨格筋においてミトコンドリア関連遺伝子PGC1aとUCP1の発現量が増加していた。一方、糖負荷試験により耐糖能の軽度の低下と、インスリン負荷試験によりインスリン抵抗性が確認された。しかしながら、組織学的解析により、ノックインマウスのβ細胞量はむしろ増加しており、単離ラ氏島におけるグルコース応答性のインスリン分泌能が低下していた。また、ラ氏島におけるインスリン含量とPdx1、MafA、NeuroDの発現レベルが低下していた。従ってノックインマウスではインスリン合成の低下から分泌が減少し、耐糖能が悪化するも、全身のインスリン抵抗性に対するβ細胞の代償性肥大は保たれており、その結果としてマウスの耐糖能の悪化は軽度に留まると考えられた。今回作製した視床下部と膵臓特異的FoxO1ノックインマウスは肥満と耐糖能障害を併発するマウスであり、ヒトのメタボリック症候群の良い病態モデルとなると考えられる。今後も詳細にこれらのマウスを分子レベルで解析する予定である。
知的財産取引の国際市場の構造と日本企業の戦略の実証分析

本研究では、知的財産取引としてのライセンシング・アライアンス、及び技術集約的な産業に焦点を当て、いかなる要因で取引が行われているのか、技術集約的な産業での供給・投資活動がどういったパターンで行われているのかについて明らかにした。企業レベル及び製品レベルのデータを用い実証分析を行った。企業の研究開発や各国の知財保護の強度が海外との知的財産取引を進展させ、また、企業の組織形態が供給パターンに影響する点を明らかにした。本年度は、本補助金により、知的財産取引の実証分析に用いるデータベースの構築を行った。具体的には、ライセンシングが特に重要である化学産業に焦点を当て、農薬市場における国内のみならず海外のライセンシングに関するデータを購入し、実証分析の基礎となるデータベースを構築した。各製品に対して開発企業とライセンシングを受けた企業をそれぞれデータベース化し、それらの製品がどの国の市場において導入されたか等の付随する情報についてもデータ化を行った。また、それらデータを分析する際のハードウェアについても導入を行い、数値計算集約的な研究に用いるインフラの整備を行った。このデータを用い、国際的なライセンシング行動がいかなる要因により行われているのかについて分析を行っている。具体的には、各企業の特性のみならず、ライセンシング行動をネットワークの中に位置づけ、企業がいかなるライセンシングネットワークを構築しているかに着目し、個別のライセンシング行動とネットワークとの関係を分析した。そして、ライセンシング行動のみならず、知的財産取引として企業のノウハウの移転などを考慮するために、直接投資についてもデータの整備を行った。直接投資には、新規に子会社を設立するケースと合併買収によるケースとがあり、これら両方についてデータ整備及び企業調査を行った。この点に関しては、化学産業のみならず、他の産業についても知的財産移転の観点から、特に自動車産業に関して分析を行った。本年度は、国際取引に関わる制度や規制の変化とその企業行動に与える影響について分析を行った。特に、海外市場と日本企業の関係性に焦点を当てた。データベースの構築と共に、制度的要因を整理し、実証分析等を行った。特に、近年の日本における独占禁止法の改正、商法、会社法の改正を通じて、企業の研究開発、M&A、企業統治にいかなる影響が及ぼされたかについて、実証的また、制度的な考察を行った。実証分析では、日本企業の研究開発とM&Aに焦点を当て、制度的要因の違いが、国内のM&Aと国際的なM&A、特にM&Aの規制が日本に比べて緩和されていた時代のアメリカに対するM&Aにいかに影響を及ぼしたか考察を行った。積極的に自社研究開発を行う日本企業は海外M&Aを行う一方で、国内M&Aについては研究開発との関連は認められなかった。また、中国に進出した日本企業と現地企業、及び第三国の企業の分析から、企業の海外進出が、垂直的分業を通じて需要を喚起し、ローカル企業の参入のみならず、進出国および第三国の企業の参入を促す点を考察した研究も行った。これらの研究により、企業の研究開発が、法的制度要因及び企業組織要因と密接に関係している点を明らかにした。研究開発のガバナンスを考慮する上で重要であると考えられる。また、海外への進出については、その産業構造の要因が、ローカル企業のみならず第三国企業に波及する点はこれまであまり焦点が当てられておらず、重要な発見であると考えられる。本研究では、国際知的財産取引としてのライセンシング・アライアンス、及び技術集約的な産業に焦点を当て、いかなる要因で取引が行われているのか、技術集約的な産業での供給・投資活動がどういったパターンで行われているのかについて明らかにした。国際アライアンスの論文では、世界の医薬品市場に焦点を当て、日本の医薬品企業が、各国の市場に供給する際の参入戦略として、ライバルを通じた供給を行うケースに着目した。特に、技術アライアンスではなく、市場供給に関わるアライアンス行動に焦点を当てて分析を行った。市場供給のチャネルとして、自社供給とアライアンスという選択を、企業がいかなる要因に基づいて決定しているか実証的に明らかにした。推定結果から、知的財産保護が強い市場であり、範囲の経済が弱い企業はアライアンスを用い、範囲・規模の経済が強く、収益性が高い製品は自社での供給を行う点を明らかにし、アライアンスの要因分析に新しい知見を加えた。技術集約的な産業の供給パターンについては、車体製造(シャシーコンストラクター)に焦点をあて、企業の生存・供給と、技術や企業戦略の関係を明らかにした。また、少量生産であるため、中小企業行動の分析の研究とも関連している。中小企業の行動については、中小企業の業況判断と、設備投資の関係に焦点を当て、どういった心理的要因が設備投資といった実物経済に影響するかを明らかにした。そこでは、製造業においては長期的な業況の改善が投資には必要で、企業の借入に関する金融環境も重要であることが明らかになった。
クラゲの運動特性と流れ構造の解明

クラゲが遊泳時において用いた推進力を算出し,その時に作用した力の釣り合いから,運動における変換効率を明らかにした.クラゲは傘先端のスナップ運動を行った時に加速し,渦輪を傘先端から放出する.この時,クラゲが加速運動を行った時にどのくらい推進力を用いたかを直接計測できないため,モデル実験を行い,渦輪と,その渦輪の形成に用いた力との関係を明らかにし,その結果から,逆に渦輪の観察から,力を見積もる方法を明らかにし,その方法を用いてクラゲ自体の推進力を明らかにした.実験は,円板のモデルをクラゲモデルとして扱い,水中で既知の力を与え運動した円板が形成する流れ場を計測することによって,与えた力と形成された流れ場との関係を明らかにした.円板は静止状態から加速しながら自由落下する.その時,円板は渦輪を後方に放出する.渦輪の発生は物体運動の反力と考えられるので,発生した渦輪のエネルギーは運動により与えられたエネルギーと同等といえる.このことから,円板が放出した渦輪の循環を計測しエネルギーとの関係を明らかにし,実際に加えた力との関係式を明らかにした.実験により得られた映像から,PIV計測を行った結果,より,力は物体の運動の速度と形成された渦輪の大きさと,循環の時間変化を明らかにすることにより見積もることが出来ることが分かった。以上の結果より,クラゲの推進力を,スナップ運動によって形成された渦輪から明らかにした.実際に遊泳を運動解析することにより,本体に作用する力の関係から,遊泳運動の変換効率を算出し74%と明らかにした.この結果より,クラゲの遊泳時における力のバランスを運動計測と流体計測から明らかにし,その運動変換効率を明らかにした.この方法は,クラゲの遊泳にかかわらず,渦を形成して運動を行った時に用いた力を計測する手段として応用できるものだといえる.本年度は、クラゲが傘先端の非定常なスナップ運動を行った時に加速し、渦輪を傘先端から放出する現象に着目した。クラゲが加速運動を行った時にどのくらい推進力を得ているかを直接計測できないためモデル実験を行い、その結果よりクラゲの得た推進力を見積もった。円板モデルをクラゲモデルとして扱い、水中で既知の力を与え運動した円板が形成する流れ場を計測することによって、与えた力と形成された流れ場との関係を明らかにした。円板は停止状態から加速しながら落下する。その時、円板は渦輪を後方に放出する。渦輪の発生は物体運動の反力と考えられるので、発生した渦輪のエネルギーは運動により与えられたエネルギーと同等といえる。このことから、円板が放出した渦輪の循環を計測し渦輪発生に与えた力との関係を調べた。円板周りの流れ場を撮影した画像から落下時にかける荷重が大きくなるほど円板後方に形成される渦の回転速度が速くなっていることが確認できた。また、渦中心間距離はほぼ変化していないことがわかった。ここで、定常運動する単独渦輪のエネルギーの関係式と照らし合わせると渦輪のエネルギーは循環の2乗に比例する。その関係と実験より得られた循環と渦輪の形成に用いた力との関係を比較した。その結果より、円板の落下時に与える荷重が大きくなるにつれ、その運動によって形成される渦輪の循環が強くなっていることがわかった。また傾きから、循環は単位時間あたりのエネルギーの1/2乗に比例していると考えられる。このことから、クラゲのスナップ運動によって発生した渦輪の循環4.3×10-5m2/sを用いて、クラゲの生み出した力を6.9×10-4Nと見積もった。この値は我々がこれまでに行った、クラゲの運動解析より求めたクラゲの得た推進力と抗力との差と同等のオーダーの結果が得られた。以上の結果より,クラゲの推進力を,スナップ運動によって形成された渦輪から明らかにした.実際に遊泳を運動解析することにより,本体に作用する力の関係から,遊泳運動の変換効率を算出し74%と明らかにした.この結果より,クラゲの遊泳時における力のバランスを運動計測と流体計測から明らかにし,その運動変換効率を明らかにした.
末梢静脈可視性支援機器の開発-臨床使用に向けた性能を満たす試作器の開発-

本研究の目的は、末梢静脈カテーテル留置法を安全・確実に実施するため、現在の臨床技術では目視困難な静脈を可視化する画像性能を持つ試作器を開発することで、その目標値は深さ7mmまでの末梢静脈を可視化することと、深さの程度がわかる静脈像の獲得であった(平成23年度)。そして健常者と入院中の高齢者の目視困難静脈を対象に、試作器と既存機器を用い静脈可視性評価を比較した(平成24年度)。試作器の静脈可視化性能は、可視化率70-80%を有し、既存機器より有意に高く臨床実用性を示した。だが、静脈の深さ程度がわかる静脈像の獲得には至らなかった。本研究の目的は危険性が高く、技術難度の高い医行為の一つである末梢静脈カテーテル留置法を安全・確実に実施するため、目視困難静脈を可視化する機器の開発である。静脈を可視化する機器はいくつかあるが、我々は、臨床で重要視される安全性・実用性を包含した機器の開発を目指す。臨床ニーズを満たす静脈像の具体的な性能は、1.目視困難対象静脈の可視化、2.可視化静脈の深さ表現である。平成23年度は、深さ7mm程度までの静脈を可視化する試作器を作成、静脈像のコントラストを強調する画像処理技術を開発、試作器に搭載した。そして健常者の目視困難静脈モデルを対象に評価した。その可視化率は試作機が83.3%、既存機器が43.3%で有意に試作器が既存機器より高いということがわかった。しかし、臨床からみて可視化率と深さ表現について不十分であると評価される可能性があるため、平成24年度は画像処理技術を主に改善した。改善した試作器を用い、臨床の高齢者の目視困難静脈で評価した。その結果、採血法に用いる部位の目視困難静脈の可視化率は、既存機器が56.0%、試作器のそれが86.0%、留置カテーテルに用いる部位の目視困難静脈の可視化率は既存機器が77.8%、試作機器のそれは93.5%でどちらも有意に試作機器の可視化率が高く臨床適用性の高さを示した。しかし、深さ表現に関しては、近赤外光の波長と静脈深度の関係性から差分解析法を試みたが、画像表現は臨床ニーズを満たすに至っていない。今後、静脈の深さ表現が可視化されることがさらに望まれる。本研究の目的は危険性が高く、技術難度の高い医行為の一つである末梢静脈カテーテル留置法を安全・確実に実施するために目視困難静脈を可視化する機器開発である。静脈を可視化する機器はいくつかあるが、我々は、臨床で重要視される安全性・実用性に配慮した機器の開発を目指す。このためには1.目視困難対象静脈の可視化、2.可視化静脈の深さ表現の可視化が臨床に求められる静脈像の性能といえる。開発過程として先ずは安全性、実用性を示す静脈像の獲得が何よりも優先される。具体的に、平成23年度は(1)深さ7mmまでの静脈を可視化する試作器を作成する、(2)深さ3-7mmの静脈における波長依存性を明らかにする、(3)特定波長における静脈深度と周囲組織のコントラスト値の変化を明らかにすることである。(1)について特定の近赤外光を使用した静脈撮像装置を、その材料の最適値を検討しながら選択、設置した。この装置について、目視困難静脈モデルを用いた可視化率を既存機器と比較した。(2)については、(1)の装置を利用し複数のピーク波長の異なる光を用い、どの深さの静脈を可視化するのか主観的に評価した。(3)は試作器が獲得した静脈像について、静脈の深さによってコントラスト値が変化するのか検討した。現在、(1)について目視困難静脈モデルにおける可視化率を試作機(83.3%)と既存機器(43.3%)を比較し、有意に試作機が既存機器より高いということがわかった。だが、臨床からみて可視化率はまだ不十分とみなされる可能性がある。平成23年度の研究計画である、(1)深さ7mmまでの静脈を可視化する試作器を作成する、(2)深さ3-7mmの静脈における波長依存性を明らかにする、(3)特定波長における静脈深度と周囲組織のコントラスト値の変化を明らかにする、について(2)と(3)は深さ7mmの静脈が可視化されていることが必要条件となってくる。しかし、可視化率は既存機器と比較し高いとはいえ、深層静脈の可視化については課題が残った。具体的には可視化したい深さ範囲3-7mmのうち5-7mmである。

この深層静脈が可視化できなければ、(2)と(3)が目指す、深さ表現の基礎データとして不十分である。この理由として、深層静脈の可視化に必要な光量(強さ)、フィルターの使用、角度について最適値の検討されていないことが挙げられる。これまでの実験より平成24年度の研究計画の一つである、深さ3-7mmの静脈の可視性臨床評価についてその一部と方法論については確立しているため概ね順調に伸展していると判断する。現在の課題は、深層静脈(深さ5-7mm)の目視困難静脈の可視化である。これに対する方策を立てるとともに、現在の完成度でどこまで臨床適応があるのか検討、評価する予定である。つまり、技術難度が最も高い留置カテーテル用末梢静脈を対象としていたが、採血法で対象となる静脈では十分な性能を持ち合わせているかもしれない。採血法も目視困難な静脈の場合、穿刺成功率や合併症の発生に影響を及ぼすため、経験をあまり持たない実施者や目視困難な静脈の患者にとっては医療ニーズがあると考える。今後臨床で評価する予定である。最終的なゴールである留置カテーテル用末梢静脈を可視化するための機器については今後、光量、フィルターの使用、照明角度などについて試用・検討する。また、スーパーバイズを受けながら試作機の完成度向上を目指す。次年度の具体的な研究活動は、1.現在得られたデータについて第51回日本生体医工学大会オーガナイズドセッションで発表予定がある。2.これまでのデータにおける論文投稿、3.試作機器の臨床評価、4.深層静脈可視化に向けた試作機器の改善、5.スーパーバイズの獲得である。これにかかる費用に研究費を使用する。この活動、評価をもって平成24年度の研究計画(4)深さ3-7mmの静脈の可視性評価、(5)深さ表示が可能な画像処理ソフトの開発が達成される。
RAPD法による集約放牧用および省力放牧用のシロクローバ品種・クローンの分析

RAPD分析によるシロクローバ品種・クローンの識別法と、生存に有利な体制戦略を検討した。これらの分析技術と情報は、集約放牧システムと持続放牧システムにおける、シロクローバの共存戦略の全容解明を強力に支援する。シロクローバ2品種(大葉品種Kopuと小葉品種Tahora)を使い、RAPD法によりこれら2品種を識別できるか否か、さらにクローンを識別できるか否かを検討した。多数のプライマーをスクリーニングした結果、10種類のプライマーが有望であった。これらのプライマーの分析結果を組み合わせることにより、シロクローバ品種・クローンを高精度で識別できることが確認された。酵素多型分析を併用することで、比較的安価に識別することが可能である。集約放牧システムとしてペレニアルライグラス型草地を、持続放牧システムとしてシバ型草地をそれぞれ取り上げ、フィールド調査とミニ草地実験を組み合わせた研究を展開した。ペレニアルライグラス型草地については、さらに放牧圧を違えた要因実験を実施した。慣行放牧区と超集約放牧区において、先述のシロクローバ2品種の生存率・成長量を分析した結果、慣行放牧区の成績は大葉品種>小葉品種、集約放牧区では小葉品種>大葉品種の傾向にあった。しかし、大葉品種は可塑性が大きいため、集約放牧区で矮小化し、小葉品種に類似した体制を示した。一方、シバ型草地(草地試験場山地支場に所在)における有利なシロクローバクローンの体制を評価した。「大葉クローンがパッチ内競争に有利であり、パッチ内に大葉クローンがわずかでも含まれるなら、それが急速に成長して優占する。」という仮説をたてて検証した。その結果、この仮説はおおむね支持された。しかし、気象変動によって結果が大きく左右されることが確認された。1.シロクローバのRAPD検出法を確立するために、DNA抽出と検出条件を検討した。その後、品種識別に有効なランダムプライマーをスクリーニングし、品種間、品種内のDNA多型性の程度を解析中である。酵素多型による品種識別も平行して分析中である。2.山梨酪農試験場と共同で八ケ岳山麓にペレニアルライグラス主体の集約放牧地を造成した。この草地には体制の異なるシロクローバ2品種(KopeとTahora)を混播し、また成熟期の異なるペレニアルライグラス3品種、放牧圧を組み合わせた要因試験を組み込んだ。利用1年目のシロクローバ品種の生存率、生長量を分析し、すでにシロクローバの品種間差が生じていることを確認した。一方、この試験を支援するために、静岡大学実感圃場にシロクローバ2品種を混播したミニ草地を作り、刈取り(被食ストレスのシミュレート)の有無と競争的優劣の関連を、制御環境下で解析した。その結果、刈取りの有無によって競争関連が逆転すること、可塑性が競争結果に多大な影響を及ぼすこと、劣勢の品種内にも優位となるクローンが保有されていることを確認した。省力放牧用のシロクローバクローンの評価については、シバ型放牧草地(草地試験場山地支場に所在)において優良クローンを収集し、その特性評価を行った。適度な放牧圧条件下では優良クローンが体制に関する可塑性がきわめて大きく、また栄養繁殖能力に優れる傾向にあったが、それと同時に栄養繁殖に伴う直接的、間接的コストの存在することも判明した。さらに、同草地のシロクローバ集団の挙動を記述する上で、メタ個体群の概念がきわめて有効であると結論した。1.シロクローバの2品種(大葉品種Kopuと小葉品種Tahora)を使い、RAPD法によりこれら2品種を識別できるか否か、さらにクローンを識別できるか否かを検討した。

これらのプライマーの分析結果を組み合わせることにより、2品種を識別できること、さらにクローンも識別できることが確認された。酵素多型分析を併用することで、比較的安価に品種・クローンを識別することが可能である。2.造成後2年目のペレニアルライグラス型草地で、放牧システムを違えた要因実験を実施した。慣行放牧区と超集約放牧区において、先述のシロクローバ2品種の生存率・成長量を分析した。その結果、慣行放牧区の成績は大葉品種>小葉品種、集約放牧区では小葉品種>大葉品種の傾向にあった。しかし、大葉品種は可塑性が大きいため、集約放牧区で矮小化し、小葉品種に類似した体制を示した。3.シバ型草地(草地試験場山地支場に所在)における有利なシロクローバクローンの体制を評価した。これまでの情報から、シバ型草地におけるクローンの成功に、パッチ内競争に有利であることが必須であると指摘される。それゆえ、「大葉クローンがパッチ内競争に有利である。大葉クローンがパッチ内にわずかでも含まれるなら、それが急速に成長して優占する。」という仮説をたてて検証した。その結果、この仮説がおおむね支持された。しかし、気象変動によって結果が大きく左右されることが確認された。
小胞輸送関連遺伝子シナプトタグミン様タンパク質欠損マウスの作製および解析

シナプトタグミン様蛋白質(Slp1、Slp2-a)の機能を明らかにするために、Slp1、Slp2-aのノックアウトマウスの解析を行った。Slp2-a欠損マウスにおいては胃表層粘液分泌細胞における分泌顆粒数が野生型と比べて有意に減少しており、さらに胃細胞培養系での粘液分泌を測定したところ、粘液分泌量もSlp2-a欠損マウス由来細胞において有意に減少していた。以上の結果より、マウス胃粘液の分泌過程にSlp2-aが関与することが明らかとなった(論文発表)。胃粘液の分泌を制御する細胞内膜輸送関連分子として同定された蛋白質はSlp2-aが初めてであり、胃粘液分泌の分子機構を解明する上で非常に有意義な結果である。Slp1はその発現様式から、膵臓外分泌への関与が予想された。アミラーゼを初めとする消化酵素の合成および分泌経路におけるSlp1の機能を調べるために、絶食、絶食・再摂食、摂食各状態でのマウス膵臓外分泌細胞の形態を電子顕微鏡により観察したところ、Slp1欠損マウスでは絶食時には分泌顆粒数が野生型と比較して有意に増加していた。逆に絶食・再摂食時には、Slp1欠損マウスの分泌顆粒数は野生型と比較して有意に減少していた。摂食時には、Slp1欠損マウス、野生型マウス間で分泌顆粒数には有意な差は認められなかった。以上の結果より、外分泌細胞における消化酵素の合成・分泌経路にSlp1が関与していることが明らかとなった(論文投稿中)。今後、Slp1が具体的に合成・分泌過程のどの段階でどのような機能を持っているかを明らかにすることで、膵臓外分泌細胞での消化酵素合成・分泌顆粒生成・顆粒の細胞内輸送・開口放出の機構が分子レベルで明らかとなることが期待される。また細胞傷害性T細胞におけるSlp1およびSlp2-aの機能を調べるために共同研究先にノックアウトマウスを送付済みであり、現在解析が進行中である。シナプトタグミン様蛋白質(Slp1,Slp2-a)の機能を明らかにするために、Slp1,Slp2-aのマウス個体での発現様式を特異的抗体を用いたウエスタンブロット法、免疫組織化学法、および免疫沈降法により調べたところ、Slp2-aは膜輸送関連分子であるRab27A/Bとマウス胃表層粘液分泌細胞頭頂部に共局在しており、なおかつ、Slp2-aとRab27A/Bは胃において特異的に結合することが明らかとなった。このことからSlp2-a-Rab27A/B複合体が、胃表層細胞からの粘液分泌に関与していることが予想された。Slp2-a欠損マウスの胃表層粘液分泌細胞の形態を電子顕微鏡で観察したところ、野生型と比べて分泌顆粒数が有意に減少していた。さらに胃細胞培養系での粘液分泌を測定したところ、粘液分泌量もSlp2-a欠損マウス由来細胞において有意に低下していた。以上の結果より、マウス胃粘液の分泌過程にSlp2-aが関与することが示唆された。胃粘液の分泌を制御する細胞内膜輸送関連分子として同定された蛋白質はSlp2-a-Rab27A/B複合体が初めてであり、胃粘液分泌の分子機構を解明する上で非常に有意義な結果である(論文投稿中)。Slp1は膵臓の外分泌細胞での発現が認められ、膵臓外分泌への関与が予想された。Slp1欠損マウスの膵臓外分泌細胞の表現型を現在解析中である。またSlp1およびSlp2-a両遺伝子とも発現していると思われる免疫系の解析を行うために、Slp1-Slp2-a二重欠損マウスも交配により得ている。胎生致死ではなく、見かけ上野生型マウスと差がないことを確認しており、細胞レベルでの解析を進める予定である。

以上の結果より、外分泌細胞における消化酵素の合成・分泌経路にSlp1が関与していることが明らかとなった(論文投稿中)。今後、Slp1が具体的に合成・分泌過程のどの段階でどのような機能を持っているかを明らかにすることで、膵臓外分泌細胞での消化酵素合成・分泌顆粒生成・顆粒の細胞内輸送・開口放出の機構が分子レベルで明らかとなることが期待される。また細胞傷害性T細胞におけるSlp1およびSlp2-aの機能を調べるために共同研究先にノックアウトマウスを送付済みであり、現在解析が進行中である。
エネルギー的に乱れた物質中での電場依存電荷移動度

ドナー又はアクセプター分子をドープした高分子中での電荷移動やアモルファス半導体中での電荷の移動と再結合では、電荷の局在サイトのエネルギーの乱れが移動度や再結合速度を決める重要な因子である。アモルファス半導体では局在サイトのエネルギーの乱れのために移動度は異常な分散を示す。同様に再結合速度も時間について異常なベキ則で減衰する。しかしこれらの関係は知られていなかった。再結合の速度は分布を持ったエネルギー準位間の電子移動により律速されていると考えられる事から、電子の異常な移動度と再結合速度の関係を明かにすることを目的に研究を行った。バンド端光励起によるアモルファス半導体からの蛍光は、電子と正孔の再結合による。励起光強度が十分に弱い場合には、生成された電子と正孔の密度が低く、再結合は電子正孔対の間で起こる。パルス励起後の蛍光強度は、マイクロ秒からミリ秒の長時間にわたって指数δでベキ的に減衰する。電子又は正孔が通常の拡散を示す場合には、対再結合による理論ではδ=3/2となる事が知られているが測定結果はδ<3/2である。一方、半導体中での電荷輸送は通常の拡散と異なりサンプル厚依存性や時間変化を示す。その原因は電子の輸送に関与するエネルギー準位の分布のために様々な時間スケールの電子のホッピング移動が混在し、ホッピングを特徴付ける時間がないためである。本研究では、この電子の異常分散と再結合反応による発光の大きさや時間変化には理論的な関係がある事を示した。又蛍光強度の温度依存性についても理論と実験の間で良い一致を示した。色素をドープした高分子について電荷移動度は強い電場依存性を持っており多くの色素分子と高分子の組み合わせに対して、Gillの経験則で表される事が知られている。我々は、電荷移動度の電場依存性を理論的に求めるために、色素間の電荷遷移についてはマーカス式を用い、外部電場による自由エネルギー差により電荷移動が駆動されるというモデルを解析した。その際、ランダムな方向を向いて分散されている色素の永久双極子や、色素の高分子に対する配向が制御されていない事から来る、高分子中の誘起双極子が作るランダムな静電ポテンシャルの効果を考慮した理論を構築している。そのために、まず第一に外部電場をかけた時に実際に高分子に埋め込まれた色素が感じる電場を求める必要がある。そこで、色素の誘電率は高分子の誘電率と異なっており、色素を点電荷とするのではなく、有限の大きさを持った球であると近似して厳密に色素が感じる電場を求めた。色素が感じる電場は、外部電場に対して色素と高分子の誘電率の比と色素の体積という2つの要素の補正をする事で求められる。この補正式は大変複雑で数値的に評価した。又、この補正式の使い易い近似式を導出し、数値的に評価したより厳密な結果を良く再現する事を示した。その成果は、この分野の主要な雑誌である、J.Chem.Phys.に発表した。一方、高電場領域での電荷移動度では、電場による自由エネルギー差が大変大きくなる。このように、電荷移動を駆動する自由エネルギー差が大きくなると、自由エネルギー差の一部が分子内振動励起に費やされる。そこで、高電場領域での電荷移動度について、マーカス式をそのまま用いるのではなく分子振動の効果も考慮する事にする。高電場領域では電荷移動は電場の方向に起こると考え一次元系のモデルに対して、電荷移動度を数値的に評価し易い形にまとめる事に成功した。ドナー又はアクセプター分子をドープした高分子中での電荷移動度に対する印加電場とドープされた分子の濃度の効果を理論的に研究した。現在までの我々の研究により、電荷移動度の印加電場依存性については、マーカス式によるホッピングの頻度と静電ポテンシャルの乱れの両方の効果を考慮して定性的に説明できる事が示されている。さらに、定量性を良くするために、ドープされた分子の空間分布を考慮した理論を構築している。低電場領域での、電荷移動度に対するドープ分子の濃度依存性については比較的単純な理論式を用いて数値計算の結果を濃度の広い領域で良く表せることを示した。ホールや電子の輸送において、これらの捕獲サイトのエネルギーが分布を持っている場合には、捕獲サイトでの滞在時間が長時間のベキ的な分布を持ち、これらの粒子の距離の二乗平均が時間と比例せずゆっくりと広がる様になる。このような異常拡散媒質中での反応を記述するための、反応拡散方程式は知られていなかった。最近、現象論的に反応拡散方程式を導入し、再結合反応について理論的な解析が行われたが、我々は現象論的に導入された反応拡散方程式は反応速度が遅い場合には、間違っていることを指摘した。さらに、酔歩モデルから、空間で連続極限を取ることにより、反応速度が小さい場合にも成立する反応拡散方程式を導き、再結合反応について理論と数値計算を組み合わせた詳しい解析を行った。

再結合の速度は分布を持ったエネルギー準位間の電子移動により律速されていると考えられる事から、電子の異常な移動度と再結合速度の関係を明かにすることを目的に研究を行った。バンド端光励起によるアモルファス半導体からの蛍光は、電子と正孔の再結合による。励起光強度が十分に弱い場合には、生成された電子と正孔の密度が低く、再結合は電子正孔対の間で起こる。パルス励起後の蛍光強度は、マイクロ秒からミリ秒の長時間にわたって指数δでベキ的に減衰する。電子又は正孔が通常の拡散を示す場合には、対再結合による理論ではδ=3/2となる事が知られているが測定結果はδ<3/2である。一方、半導体中での電荷輸送は通常の拡散と異なりサンプル厚依存性や時間変化を示す。その原因は電子の輸送に関与するエネルギー準位の分布のために様々な時間スケールの電子のホッピング移動が混在し、ホッピングを特徴付ける時間がないためである。本研究では、この電子の異常分散と再結合反応による発光の大きさや時間変化には理論的な関係がある事を示した。又蛍光強度の温度依存性についても理論と実験の間で良い一致を示した。