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遷移金属酸化物ナノチューブの調整と光触媒機能

(1)遷移金属酸化物ナノ構造体の調製と光触媒機能結晶構造を維持した遷移金属酸化物ナノチューブの調製法の確立を目的として、水熱条件下での合成を試みた。遷移金属アルコオキシドを原料として用い、低濃度のアルカリ、アルカリ土類金属水溶液中に加え水熱合成を行うと、一般には不安定あるいは準安定相とされる結晶構造を有し、なおかつ数十ナノという極めて小さいサイズで高表面積を有するという今までにないナノ微粒子の調製が可能であることを見出した。中でも、特にタンタル系の複合酸化物ナノ微粒子は、紫外光照射下で水を水素と酸素に完全分解しうる光触媒機能を有し、新規光触媒材料として有用であることを確認した。以上の研究より水熱合成によって今までにない構造をもつ複合化合物材料の調製が可能であることを示した。(2)無機酸化物微粒子の部分修飾とミセル形成(1)の研究とは別に、表面水酸基を持つ無機酸化物微粒子を調製し、その表面を部分的に有機基で修飾して両親媒性を付与させる手法を開発してきた。部分修飾を行った微粒子の表面構造の評価として、アミノ基を有する修飾基で修飾した微粒子の親水性表面への金コロイドの付着反応と水-油の2相溶液における個々の粒子の存在位置の確認を検討した。その結果、部分修飾を施した微粒子表面には金コロイドが異方的に付着したことから、部分的に疎水化された表面を有すること、また個々の粒子が水-油界面に安定に存在していたことから両親媒性を有することを確認した。さらに、この両親媒性微粒子を疎水性物質を溶解させたトルエンと水の2元溶液中に加えると、疎水性物質を取り込んで界面活性剤の形成するミセルのように球状に集合し、さらにこの球状集合体から両親媒性微粒子を除去すると無数の凹面をもつ表面構造や3次元の空洞をもつ多孔体構造を有する新規構造体を形成することを見出した。以上の研究より、部分修飾による表面改質の有用性、両親媒性粒子の機能性が、多様な新規材料の合成に活用できるとともに、さらに新たな機能が期待できることを明らかにすることができた。(1)遷移金属酸化物ナノチューブの調製と構造解析修士課程での遷移金属メソポーラス酸化物の調製において得られた知見を元に、結晶構造を維持した遷移金属酸化物ナノチューブの調製法の確立を目的として、界面活性剤溶液を用いた水熱条件下での金属酸化物ナノチューブの合成を行った。また、この反応機構を解明すべく様々な条件での合成を検討した。構造解析には関連分野において広く用いられている粉末X線回折装置および窒素吸脱着測定(当研究室設置の装置)によって行い、これらの結果から均質なナノチューブ構造が期待される試料についてTEM像による観察を行った(外部へ依頼)。先の二つの手法によって、主に均一なナノサイズの細孔構造を有する場合に特徴的なX線回折パターンと窒素吸脱着等温線が得られた。そこで、ナノチューブ構造体の生成を期待してTEM観察を行ったところ、高結晶化したナノサイズの微粒子の生成を確認した。この微粒子について解析を行ったところ、数十ナノという極めて小さいサイズであるとともに、一般には不安定あるいは準安定相とされる結晶構造を有しており、かつ高表面積を有するという今までにないナノ微粒子の調製が可能であることを見出した。現在この手法を用いた種々の無機複合酸化物ナノ微粒子の調製を試みている。(2)ナノ微結晶粒子の機能遷移金属酸化物ナノチューブの調製の実現は困難であったが、(1)の研究を通して材料や触媒としての高い機能性が期待されるナノ微粒子の調製に成功した。中でもタンタル系複合酸化物ナノ微粒子の機能性について検討したところ、非常に困難とされる水の光分解反応において、紫外光照射下で水素と酸素に全分解する光触媒能を有することを確認した。この光触媒能については今後さらに詳細な検討を行う。また他の複合酸化物についてもこのソフトケミカル的調製法を確立し、機能性について探索・検討を行う。(1)遷移金属酸化物ナノチューブの調製と構造解析修士課程における遷移金属メソポーラス酸化物の調製の研究で得られた知見を元に、結晶構造を維持した遷移金属酸化物ナノチューブの調製法の確立を目的として、水熱条件下での金属酸化物ナノチューブの合成を試みた。生成物の構造解析には関連分野において広く用いられている粉末X線回折装置および窒素吸脱着測定(当研究室設置の装置)を中心に用い、これらの結果から均質なナノチューブ構造が期待される試料についてTEM像による観察を行った(外部へ依頼)。この二つの手法によって、主に均一なナノサイズの細孔構造を有する場合に特徴的なX線回折パターンと窒素吸脱着等温線が得られた。この微粒子について解析を行ったところ、一般には不安定あるいは準安定相とされる結晶構造を有しており、数十ナノという極めて小さいサイズであるとともに、かつ高表面積を有するという今までにないナノ微粒子の調製が可能であることを見出した。現在、この手法を用いて種々の無機複合酸化物ナノ微粒子の調製に成功している。(2)ナノ微結晶粒子の光触媒機能(1)の研究を通して材料や触媒としての高い機能性が期待されるナノ微粒子の調製に成功した。

その中でも特にアルカリ、アルカリ土類金属とタンタル系の複合酸化物ナノ微粒子の機能性について検討したところ、いずれも非常に困難とされる水の分解反応において、紫外光照射下で水素と酸素に完全分解する光触媒能を有することを確認した。また、量子収率が23%と非常に高い効率で水分解していたことから、今後さらなる活性の向上や機能について検討を行う。また、これとは別の組成の複合酸化物についてもソフトケミカル的手法による調製を試み、機能性について検討を行う。(1)遷移金属酸化物ナノ構造体の調製と光触媒機能結晶構造を維持した遷移金属酸化物ナノチューブの調製法の確立を目的として、水熱条件下での合成を試みた。遷移金属アルコオキシドを原料として用い、低濃度のアルカリ、アルカリ土類金属水溶液中に加え水熱合成を行うと、一般には不安定あるいは準安定相とされる結晶構造を有し、なおかつ数十ナノという極めて小さいサイズで高表面積を有するという今までにないナノ微粒子の調製が可能であることを見出した。中でも、特にタンタル系の複合酸化物ナノ微粒子は、紫外光照射下で水を水素と酸素に完全分解しうる光触媒機能を有し、新規光触媒材料として有用であることを確認した。以上の研究より水熱合成によって今までにない構造をもつ複合化合物材料の調製が可能であることを示した。(2)無機酸化物微粒子の部分修飾とミセル形成(1)の研究とは別に、表面水酸基を持つ無機酸化物微粒子を調製し、その表面を部分的に有機基で修飾して両親媒性を付与させる手法を開発してきた。部分修飾を行った微粒子の表面構造の評価として、アミノ基を有する修飾基で修飾した微粒子の親水性表面への金コロイドの付着反応と水-油の2相溶液における個々の粒子の存在位置の確認を検討した。その結果、部分修飾を施した微粒子表面には金コロイドが異方的に付着したことから、部分的に疎水化された表面を有すること、また個々の粒子が水-油界面に安定に存在していたことから両親媒性を有することを確認した。さらに、この両親媒性微粒子を疎水性物質を溶解させたトルエンと水の2元溶液中に加えると、疎水性物質を取り込んで界面活性剤の形成するミセルのように球状に集合し、さらにこの球状集合体から両親媒性微粒子を除去すると無数の凹面をもつ表面構造や3次元の空洞をもつ多孔体構造を有する新規構造体を形成することを見出した。以上の研究より、部分修飾による表面改質の有用性、両親媒性粒子の機能性が、多様な新規材料の合成に活用できるとともに、さらに新たな機能が期待できることを明らかにすることができた。
磁気双安定性に基づく能動的分子捕捉・放出系の創製

本研究では、リポソーム表面を配位高分子で修飾することで配位高分子-脂質複合体材料の合成を行い、その安定性の金属イオン依存性について検討した。膜親和性金属錯体{Mn(N)(CN)4(dabco-(CH2)17-CH3}-(1)とDPPCを任意の割合で混合した複合体を調整し、更に、Mn2+イオンを添加することでCoordination Polymersomes (CPsomes)を合成した。CPsomesは、配位高分子から成る平面ドメインを持つ多面体型の新規ソフトマテリアルである。1とDPPCの混合比が2:1と4:1の異なる組成を持つCPsomesを合成した。そのモルフォロジーを検討すると、4:1の場合においては、平面ドメインサイズの小さい多面体型リボソームが得られることが明らかとなり、錯体1の割合によって配位高分子ドメインサイズを制御することに成功した。次に、1とDPPC複合体にNi2+イオンを添加することで、CPsomesの安定性に関する金属イオン依存性について検討した。混合比2:1の複合体にNi2+イオンを添加すると、脂質集合体の崩壊が観測された。これは、Ni2+イオンがMn2+イオンより強い配位結合を形成するため脂質問の相互作用との差異が大きくなり、構造体を保てなかったことを示している。一方で、混合比4:1の場合においては、Mn2+イオンと同様の小さい平面ドメインを持つ安定なCPsomesが得られた。以上より、CPsomesの安定性が、配位結合強度とドメインサイズによって支配されていることが明らかとなった。以上の結果は、今後、異なる機能性配位高分子を用いて新規CPsomesを設計・合成する上で重要な知見であり、新規ソフトマテリアル創出に対し、新しい指針を示すことができた。(抄録なし)物質を高圧下にさらすことによる特殊な相や電子状態の発現は、絶縁体-金属転移や超伝導などの観点から物理・化学的に興味深い。ヨウ素分子は酸化剤や導電体へのドーピング剤、医薬品などで用いられている物質であるが、機械的圧力をかけることによる金属転移や単原子化など高圧下の物性が活発に研究されている。このような高圧相を、機械的圧力をかけることなく発現することができれば、新たな機能発現や応用が期待できる。本研究では、骨格の膨張・収縮を伴うスピン転移を起こす多孔性金属錯体[Fe(pz)[Pd(CN)4]](pz=ピラジン;1)の細孔中にヨウ素を導入することで、ヨウ素の高圧相の発現を試みた。多孔性金属錯体1の粉末をヨウ素蒸気に曝すことで、均一なヨウ素導入体1⊃Iを得た。TGAおよび元素分析から1⊃Iの組成を[Fe(pz)[Pd(CN)4]]⊃I1.5と決定した。磁化率の温度依存測定から、1⊃Iが117Kの広いヒステリシスを伴ったスピン転移を示すことを確認した(T1/2↑=320K,T1/2↓=203K)。1と比較すると、ヨウ素の導入によりヒステリシス幅が約6倍に拡大したことが分かった。また、粉末X線回折測定、ラマン、UV-visスペクトル測定から1⊃Iはスピン転移に伴ってヨウ素のcommensurate-incommensurate転移が起こっていることが明らかになった。更に、低スピン状態においてヨウ素は約5GPaの圧力がかかった状態と類似した電子状態、振動状態を示した。すなわち、ホスト骨格の示すスピン転移とゲスト分子であるヨウ素の細孔内での分布、状態変化が同期的に起こることによって、広いヒステリシスを実現したと言える。このようなゲスト分子の高圧相の発現にスピン転移による骨格の収縮を利用する手法は、今後高圧物性の研究を進める上での新しい指針を示すことができたと考えられる。また、スピン状態によって細孔内のゲスト分子の状態を能動的に制御することは、細孔内輸送や放出の観点からも重要である。脂質二分子膜から構築され生体親和性の高いリボソームは、薬剤を内包・放出するDDS等に利用されている。本研究では、リボソーム表面を配位高分子で修飾することで、従来の合成手法では得られない安定性やモルフォロジーをもつ複合化リボソームの創出を目指し、新規配位高分子ー脂質複合体材料の合成を行った。親脂質部位としてアルキル鎖を導入した膜親和性金属錯体(Mn(N)(CN)4(dabco-(CH2)n-CH3)-(1(n=15),2(n=17)を設計・合成した。1,2は分子のヘッド部位が4つのシアノ基を有し、隣接する金属イオンに配位することで平面配位ネットワークを構築することができる。DMPCと1、DPPCと2を任意の割合で混合して作成した複合体のDLSを測定すると、共に錯体の割合を増やすにつれてそのサイズが縮小することが分かった。更に、混合比2:1においては、1-DMPC複合体は筒状ミセルを形成した一方で、2-DPPC複合体は球状ベシクルを形成することが、cryo-TEM測定から明らかになった。これらのサイズ変化、またモルフォロジーの違いについて、それぞれの分子の臨界充填パラメータ(CPP)を用いて考察を行うと、脂質分子に対して錯体分子のCPPが小さいために、混合比を増やすにつれて複合体のサイズが小さくなったと解釈できる。更に、複合体としても1-DMPC

複合体の方が、2-DPPC複合体よりも小さいCPPを持つため、前者が筒状ミセル、後者が球状ベシクルを安定化されたことが分かった。これら複合体にMn2+イオンを加えると、多面体型リボソームが得られ、脂質二分子膜表面でのシアノ基を介した配位高分子の形成、ならびに配位高分子による膜の曲率の支配が示唆された。この配位高分子の形成については、シアノ基の13Cに着目しHR-MAS固体NMR測定を用いて同定した。このような配位高分子ー脂質複合体材料の逐次合成は他の配位高分子にも適応可能であると考えられ、今後の新規材料創出に対し、新しい指針を示すことができたと考えられる。本研究では、リポソーム表面を配位高分子で修飾することで配位高分子-脂質複合体材料の合成を行い、その安定性の金属イオン依存性について検討した。膜親和性金属錯体{Mn(N)(CN)4(dabco-(CH2)17-CH3}-(1)とDPPCを任意の割合で混合した複合体を調整し、更に、Mn2+イオンを添加することでCoordination Polymersomes (CPsomes)を合成した。CPsomesは、配位高分子から成る平面ドメインを持つ多面体型の新規ソフトマテリアルである。1とDPPCの混合比が2:1と4:1の異なる組成を持つCPsomesを合成した。そのモルフォロジーを検討すると、4:1の場合においては、平面ドメインサイズの小さい多面体型リボソームが得られることが明らかとなり、錯体1の割合によって配位高分子ドメインサイズを制御することに成功した。次に、1とDPPC複合体にNi2+イオンを添加することで、CPsomesの安定性に関する金属イオン依存性について検討した。混合比2:1の複合体にNi2+イオンを添加すると、脂質集合体の崩壊が観測された。これは、Ni2+イオンがMn2+イオンより強い配位結合を形成するため脂質問の相互作用との差異が大きくなり、構造体を保てなかったことを示している。一方で、混合比4:1の場合においては、Mn2+イオンと同様の小さい平面ドメインを持つ安定なCPsomesが得られた。以上より、CPsomesの安定性が、配位結合強度とドメインサイズによって支配されていることが明らかとなった。以上の結果は、今後、異なる機能性配位高分子を用いて新規CPsomesを設計・合成する上で重要な知見であり、新規ソフトマテリアル創出に対し、新しい指針を示すことができた。スピン転移を示す多孔性金属錯体を用いて細孔内のゲスト分子の状態を能動的に変化させた例はなく、重要な知見を得られたと考える。また、現在は、輸送・放出を行うシステムの開発を進め、より動的な材料を目指し、配位高分子と脂質二分子膜の融合を行っている。以上のことから、当初の計画以上に進展したと判断した。配位高分子-脂質複合体材料の合成に成功し、新しいソフトマテリアルの合成指針を示すことができたと考える。配位高分子を用いることで輸送・放出材料としてのリボソームの機能化を計ることができるため、従来にない機能設計が期待される。現段階では、配位ネットワークを構築できる錯体配位子を脂質二分子膜に組み込むことに成功している。今後は、更に金属イオン、配位子を加えることで逐次的に配位高分子の合成を行う。得られた複合材料について脂質二分子膜の相転移や形態を詳細に調べることで検討を行う。
マイクロ波プラズマを用いたナノ細孔内グラフティング重合修飾

本研究では、表面波プラズマによりポリマーの表面改質を行い、親水性のポリマーを基材に導入した。Arプラズマ照射後、真空を維持したまま、アクリル酸を空気中で気化させることによりチャンバー内に導入した。基板には、HDPE、PET、PPを用いた。Arプラズマ照射後アクリル酸に暴露したHDPEおよびPETでは、水滴接触角の変化は見られず、親水性を維持していた。また、PPについても水滴接触角の変化が緩やかであった。これは、プラズマ処理後アクリル酸に暴露することにより、高分子表面にアクリル酸重合体からなる親水性長鎖が作製され、その結果として親水性を維持したためである。また、水滴接触角の変化は、空気に暴露した場合、アクリル酸に暴露した場合ともに、HDPEがもっとも大きく、PET、PPの順に変化が小さくなった。これは、HDPEが主鎖断裂型に属し、PETが主鎖断裂型と副鎖断裂型の両方、PPが副鎖断裂型に属するためである。XPS測定によって、Arプラズマ照射後、空気に暴露した基盤では、主に、286.6eVの位置に示されるC-Oに起因するピークが出現した。これは空気中の酸素と反応することにより、高分子表面に-OH基が付与されたことを示す。一方、アクリル酸に暴露した基板では、288.9eVの位置に示される-CO-0のピークが出現した。これは-COOH基を示すものであり、アクリル酸が付与されたことを意味する。これらの結果から、Arプラズマによるラジカル開始重合により、HDPE、PP、PETの3種の高分子基板上にアクリル酸重合体の長鎖を作製できることを明らかにした。エレクトロクロミック(EC)材料とは、電気化学的な酸化還元により光学吸収の性質が可逆的に変化する材料である。EC材料のひとつに酸化タングステン(W03)がある。W03に電圧を印加することで、透明から濃青色へと変化することから、自動車用防眩ミラーや調光ガラスなどに応用されている。低コストに防眩ミラーを作製するために、簡易な新規防眩ミラー構造を考案した。そして、自動車用防眩ミラーとして必要不可欠な反射率、EC特性が得られるよう適した材料を検討した。一般的に、W03は蒸着法やスパッタリング法などの真空技術を用いて作製される。そこで、低コストにW03を作製するために、ゾル・ゲル法を用いて、自動車用防眩ミラーへの応用を検討した。自動車用防眩ミラーに用いるためには、透明なW03を作製しなければならない。そのために、W03薄膜の表面形状の制御をおこなった。また、反射率およびEC特性向上のために、ゾル・ゲル溶液に界面活性剤を添加し、その影響を調査した。ガラス基板上に、塩化タングステンを原料として、ゾル・ゲル法によりW03薄膜を作製した。さらに、W03薄膜上に反射膜として、アルミニウムチタン薄膜をマグネトロンスパッタリング法により成膜した。対極として、キャパシタンスの機能を有した電極を用いた。これら二つの電極で、電解液を挟み込んで、防眩ミラーとした。本年度では、ゾル・ゲル法によりW03膜を作製し、酸素プラズマ処理することにより、ナノ細孔を作製した。ゾル・ゲル膜中界面活性剤を酸素プラズマで除去することにより、エレクトロクロミック反射率・EC特性ともに向上したことが、UV-Vis、サイクリックボルタンメトリーにより明らかとなった。
触媒用希少金属の代替合金の開発

本研究では価電子帯構造制御という概念で金属間化合物を新たな触媒材料とし、触媒機能、電子構造および表面状態との相関を結び付け、触媒設計の基礎を構築する。以下に成果の概要をまとめる。PdZnにおいて表面エネルギーの計算で表面に現れやすい面は(100)と(111)面であり、これらの表面組成はバルク組成と同じある故にバルクと同様な表面価電子帯構造を示すことを明らかにした。CO吸着特性と水素吸着特性の結果からも、PdZnはCuと類似した表面性質を有することが分かった。「浸漬合金法」を開発し、通常の合金溶解・粉砕法では1m^2/gにも満たさないPdZnの表面積を20m^2/g以上に向上させた。NiCuとPdとの間に似通った価電子帯構造と類似した触媒特性を示すことが確認された。本研究の主な目的は金属間化合物による特定な金属元素の触媒機能の置換である。研究代表者らは金属間化合物が金属元素と同じ触媒機能を示す理由は、両者が同じ価電子帯構造をもつことに由来することを明らかにした。この概念を拡張することで、合金化により価電子帯構造を制御し、Pd,PtやRh等の貴金属と同様な価電子帯構造をもつ金属間化合物を見出し、新たな触媒材料の創出が期待される。本研究では、価電子帯構造制御という概念で探索した金属間化合物をもって、新たな触媒材料を創製することを目指す。そのために触媒機能、電子構造および表面状態との相関を結び付け、触媒設計の基礎を構築する。本研究では価電子帯構造制御という概念で探索した金属間化合物をもって、新たな触媒材料を創製し、触媒機能、電子構造および表面状態との相関を結び付け、触媒設計の基礎を構築する。また、触媒活性や触媒機能にもたらす合金化の効果を、「合金設計」の学問を基盤に「金属学と触媒化学の融合」という新たな学術領域の開拓は本研究のもう一つの目的である。平成19年度で得た成果を以下にまとめた。1.Spring-8にてPdZnおよびCuの構造解析を行い、この結果に基づき(100)および(111)面における電子密度分布を求めた。現在その解析を行っている。2.Pd, PdZnおよびCuの担持系触媒を作製し、各合金表面におけるCOおよび水素分子の吸着を測定した結果、PdではCOおよび水素分子に対していずれも吸着するが、合金化したPdZnはCuと同様にいずれの分子に対しても吸着性を失った。この結果は計算したバルクの電子構造および触媒選択率の結果によく対応している。3.PdZn, NiZnそしてPtZnの三つの合金の表面価電子帯構造のスラブ計算を行った。(001)面が表面に現れる時、最表面にTM(TM:Pd, NI, Pt)原子だけとZn原子だけが現れるケースがある。バルクの価電子帯構造に比べてdバンドは前者では低エネルギー側へ、後者では高エネルギー側へ偏っている。一方、(111)面が表面に現れる場合、いずれの合金においてもTMとZnとの原子が半分ずつ最表面に現れ、これらの表面の価電子構造はいずれもバルクと同様なものになっている。表面エネルギーを考慮した場合、金属間化合物では表面とバルクの電子状態が類似していることが分かった。貴金属代替には具体な合金の設計およびその合金を触媒反応で評価できるような試料の作製は必要・不可欠であり、本研究の2つの核心となる。本年度では、貴金属を代替可能の合金探査および高い表面積を有する合金の作製法の開発を行ってきた。結果としてPdに似通った電子構造を示す合金を見出した。また、リーチングと含浸法を併用して、数平米ないしラネ触媒と同等な表面積の合金作製法を開発した。1)今年度では、Niを軸としてPdに似た電子構造の合金を調べた。フェルミ準位近傍の価電子帯においてPdの4dバンドの幅がNiやCoのそれに比べて広いので、Niの合金化によって3dバンドの幅を広げるという戦略を立てて、Ni-CuおよびNi-Co合金に着目した。Ni-CuおよびNi-Coはいすれも全率固溶体であるために、B2構造の規則相と見立てて計算した結果、1:1の組成で、3d電子のバンド幅および位置はPdのそれと極めて似通っていることを見出した。1. 2) PdZn合金の高表面積化を図るために、浸漬合金法という手法を用いた。まず、Al-Pd2元化合物にアルカリ水溶液を用いてリーチングを施し、Pdポーラスを作製した。

さらに、このPdポーラスに金属塩をしみ込ませた後、還元雰囲気下で熱処理を行い、付着した金属が元のポーラスPdと合金化が進行し、ポーラスPdZn合金が得られた。この方法で作製した合金試料の表面積が約20平米にも及ぶ。水蒸気改質反応を行った結果、ほぼ100%のCO2選択率を有することが確認され、担持系試料およびバルク試料と同様な触媒特性を示すことが分かった。来年度では、予想のNi-Cu, Ni-Co合金を上記の手法で作製し、触媒特性特性を検証する。貴金属代替には具体な合金の設計およびその合金を触媒反応で評価できるような試料の作製は必要・不可欠であり、本研究の2つの核心となる。本年度は、バンド構造計算で価電子帯がPdに似通っているNi-CuおよびNi-Co合金の触媒特性を確認することを目標とし、高い表面積を有する合金の作製を行った。結果を以下にまとめる。1)昨年度で開発した浸漬合金法をNi-Cu合金に適用し、充分に触媒活性を示す高表面積の試料を作製した。Al_3Ni合金をアルカリ水溶液でリーチングを施した後、Cuの塩を含む水溶液に浸し、乾燥させた後、水素雰囲気中で合金処理を行った。作製した試料の表面積は約数m^2/gであり、メタノール水蒸気改質反応で調べた結果、極めて高いCO(>95%)選択率を示すことが分かった。この事実はNi-Cuが合金化したことを実証しただけでなく、合金化によってメタノール水蒸気改質反応の特性がPdに近づくことを示唆している。2)一方、Ni-Co合金について、Coが酸化されやすいために浸漬合金法合金法ではなく、Al-Ni-Co準結晶合金を前駆物質として、アルカリリーチングを行い、触媒試験試料とした。得られたNi-Co合金の表面積は約20m^2/gと比較的大きい。メタノール水蒸気改質では、Ni-Cuと同様に高いCO選択率を示したので、Ni-Co合金もPdに近い触媒機能を有することが明らかになった。本年度も引き続き価電子帯構造がPdに似通うNi-O_1およびNi-O_1合金について、バルクと表面との両方の視点から調べた。調査内容を以下に項目ごとにまとめる。1)価電子帯構造と触媒特性がPdに類以しているNi-O_1,Ni-Co合金の電子構造をSPring-8にて放射光を用いて調べた。価電子帯において、Niのバンド幅が計算よりかなり広いことから、表面にNiの酸化こよる影響と考えられる。また、内核のCu2p_2/3とNi2p_2/3はともに低エネルギー側にシフトしていることから、酸化の影響を否定できない。さらなる実験と検討が必要である。2)状態図ではNi-CoとNi-Cuはいずれも全率固溶となっているが、Ni,CuとCoの3元素の電子数が近いため、X線や電子線回析による検証ができなかった。本研究では、NiCoとNiCuの単結晶の作製を試み、単結晶を用いた構造解析を行った。結果として約5mm径のNiCoの単結晶を成功にし、単結晶による構造解析を高エネルギー研究機構にて行った。初期の結果として、Ni-Coの間に短範囲規則性を有していることが明らかにした。これからもさらなる詳細な調査が必要である。3)Ni-Coの酸化・還元反応で、NiCoO_2という化学量論的組成をもつ新しい複合酸化物を発見した。NiCo合金から酸化で形成されたが、所定組成に配合した酸化物からの焼成にも形成されることが確認された。この新しい化合物そのものは、触媒性能を示す可能性があるだけでなく、磁気的ににも興味深い特性が現れることが期待される。
集団的及び個別的労使紛争に係わる司法と行政による問題解決制度の理論的・実証的研究

労使間の紛争の解決については自主的な解決を図ることがもっとも望ましいのであるが、その解決がはかれない場合には、公的な制度の活用が有用である。公的な制度としては、行政における労働委員会と労働局および裁判所における労働審判がこれに加わる。本研究では、このような行政および司法における紛争解決制度について、それぞれの制度の果たす役割と特徴を、ゲーム理論を用いて、経済理論的な視点から明にした。本年度は、交渉の理論的側面からの研究および集団的労使紛争の解決に係わる労働法改正に伴う、紛争解決における問題点についての調査研究を平行して実施した。理論面においてはゲーム論の観点から、交渉を広く同時および先手と後手のゲームとして捉え、炉論的な検討を加えることを中心に行った、特に同時手番と先手後手の2つの代表的なゲームであるクールノーゲームおよびシュッタッケルベルグゲームの定式化を手がかりに、先手後手の有利不利、また同時手番との比較等を通じて、その問題の解を求めるなどの方向から研究を進めている。さらに、それらを踏まえ、ゲームの視点から交渉のモデルを構築すると共に、制度をモデルにどのように取り込むべきかの研究を推進している。他方において、集団的な労使紛争および個別的な労使紛争についての紛争解決の実務について、理論研究と平行して実施した。特に行政制度である労働委員会に係わる労組法の改正によって、和解の明示化とともに審査委計画策定という、審査の厳格加が実務に導入されたことについて、九州および茨城の労働委員会委員等に意見を聴取し、制度変更の影響について研究を進めている。また、労働審判制に導入により、司法と行政の関係について、研究をすすめた。本年度の研究においては、我が国労働市場市場のなかで労働組合が果たす役割について、労使紛争を解決する交渉の主体は誰かという視点から研究を進めた。特に会社法の改正に伴い、企業のステークホルダーとして株主と労働者、労働組合との関係について、あるいは経営主体との関係について再検討を加えた。すなわち、・会社法の改正に伴う企業の所有者の変化・正社員の減少と派遣やパートなどの雇用の多様化・企業別組合を基礎とする労使問題の複雑化・会社法改正と連動する労働法改正とその影響を明確にし、労使問題解決スキームを再構築する。このような観点から、労使関係は従来の企業別組合と内部労働市場の視点だけでなく、経営と所有の新しい関係を踏まえた考察が必要とされると考え、会社法の変化が労働法へどのように波及しているのを労働法改正の精神や、その方向を整理検討した。また法律と現実の労働市場の変化の齟齬や、そのなか進行する新たな労使関係について、個別的な雇用関係の変化と労働組合との関係を整理し、そのモデル化をすすめた。そのような企業-個別労働者-労働組合によって形成される雇用関係のモデル化を進めると共に、新しい雇用還啓の中で生起する労使紛争を整理・分類しその解決の理論的なスキームについて研究を進めている。同時に労使交渉を分析する手法としてゲーム理論に基礎をおく交渉理論について、協力ゲームおよび非協力ゲームの双方からのアプローチについて研究を進めるてきた。特に労使問題解決スキーム自体の評価の基準について、ゲーム論の視点に加え現実の労働問題の直面する問題との関連を重視した観点からの実証的な研究をすすめた。本年度は、非正規労働者の増加がわが国労働市場に及ぼしている影響の検討し、パート法の改正や派遣法の役割などを踏まえて、これらの問題がどのように労働者個人あるいは労働組合の行動に影響をあたえるのかについて、制度と実態の双方から研究を行った。さらに司法において労働審判制が始まり、その労使紛争問題における影響がについて検討をし、非協力ゲームにおける協調を達成するうえでの情報の完全モニタリングとの関連について考察をおこなっている。これは交渉における労使紛争解決の理論的位置づけを明確にすることにつうじるものである。さらに、九州労働委員会連絡協議会において、不当労働行為における混合組合の申し立て人適格について」への意見発表を行い、各労働委員会委員との意見交換をおこなった。またわが国の企業が、外資系企業として海外においてどのような労使関係を形成しているのかの調査を中国青島および上海のヒアリング調査を通じて行った。その成果については、学会において報告を行った。ま理論面の研究は、ゲーム理論を用いて、先手-後手の問題がどのように外部性にどのような影響を与えるのかについて理論的な検討を行い、それらの成果は論文として派票すると共に、学会において報告をおこなった。これらの研究により、交渉のゲーム論の基礎付けをおこなった。本年度は科学研究費補助金による課題研究の最終年度であり、個別労使紛争とその解決制度についての研究をまとめる作業を中心として行った。まず、集団的労使紛争の減少と反比例して個別労働紛争が近年増加の傾向であることと、その増加の背景と紛争の中身について明らかにし、それに対応する形で進められてきた、紛争解決制度の整備とその意義について検討した。

その上で、国.の行政機関である労働局における個別紛争解決制度である紛争調整委員会を中心とした解決制度の性格と役割、地方自治体におかれる都道府県労働委員会における個別労働関係紛争解決制度である個別あっせん性格と役割、司法における個別労働紛争解決に関わる労働審判委員会による労働審判制の性格と役割を、各制度において紛争解決に直接関わる組織を中心に、各経済学の視点から分析を行った。同時に、本研究の理論的な手法としてゲーム理論における様々な条件における解の意味を探った。これらの作業によって、本研究における紛争解決を、ゲーム理論におけるナッシュ均衡解との関連によって位置づけ、各解決度の特徴付けを行った。本研究の主要な結果として、さまざまな紛争解決制度が、対等な労働者と経営者間の関係を担保し、労働者の権利を保護するための重要な役割を果たす物であることを、経済学的な意味で示すとともに、ゲーム理論におけるバーゲニング・モデルの有用性を示唆することができた。
視覚的障害物の競争緩和効果を利用したサケ科複数種の放流魚と野生魚の共存策の提言

野生魚と放流魚間に生じる種間競争について、サクラマス稚魚の野生魚と放流魚、野生化した外来魚(ブラウントラウト)の稚魚を用いて野外操作実験を行った。その結果、サクラマス野生魚稚魚への影響(成長率の低下)は、ブラウントラウトよりも同種放流魚の方が大きいことが明らかとなった。このことは、外来種侵入等の理由により減少した在来種野生魚を回復させようと放流を行っても、逆に野生魚の減少に拍車をかけかねないことを示唆する。本研究の成果は国際シンポジウムEcology and Evolutionary Ethology of Fishesで口頭発表し、国際誌Biological Invasionsに掲載された。河川性サケ科魚類イワナとオショロコマは野生化では流程によって棲み分けていることが知られている。北海道大学との共同研究として行った野外操作実験により、棲み分けには水温条件によって種間競争の優劣関係が変わる水温条件依存型競争が寄与していることを示した。この成果は、物理的環境要因が種間競争に与える影響に着目した本課題のなかで、重要なものの一つと位置付けている。サケ稚魚放流魚とイワナ野生魚を対象に放流魚と野生魚間に生じる捕食ー被食関係にも着目した研究も行った。その結果、放流されたサケ稚魚のうち、体サイズの小さい個体の方が捕食されやすいことがわかった。これは、体サイズが小さい方が捕食者回避行動が劣るためと考えられた。降雨による河川増水の影響により野外操作実験が十分に実施できなかった面はあるが、競争以外の相互作用(捕食ー被食関係)にも着目した成果が得られ、研究活動の内容の幅を広げられたことは評価したい。また、これまでの成果も順調に論文化できている。既存研究のレビューなどから、河川での放流魚と野生魚間の競争関係は、放流魚の圧倒的な高密度が、1個体同士の競争関係の優劣をマスクすると考える。また、放流魚とそれよりも大型の野生魚間には捕食ー被食の関係も強く生じることがわかってきた。今後は、競争だけでなく、捕食ー被食関係も加味した研究を実施する。近年、サケ科魚類の資源管理では、放流魚と野生魚が共存できるような施策が求められている。なかでも、稚魚の放流直後に生じる放流魚と野生魚間の競争関係の理解は、共存策考案のための重要課題であり、国内外で研究が盛んである。とはいえ、放流魚と野生魚間の競争を緩和する具体策の提示には至っていない。また、先行研究では、放流魚と同種の野生魚間の競争関係(種内競争)を扱った例がほとんどである。しかし、サケ科魚類は複数種が同所的にいる地域が多いことを考えると放流魚と野生魚間の種間競争についても理解が必要であろう。計画初年度である2016年度は、サクラマスを対象として、北海道尻別川水系目名川で野生魚と放流魚の稚魚の成長を調べた。一連の調査では、放流河川(放流魚のみ生息)と非放流河川(野生魚のみ生息)の各3河川に5カ所の調査プロットを設け、潜水観察を行った。潜水観察では、プロット内の魚類個体数を計数し、その値を密度とした。また、電気漁具により調査プロット周辺でサクラマスを採捕し、尾叉長を計測し、成長の指標とした。これらの調査を放流前の5月下旬、放流後の6月上旬、下旬、7月下旬の4回繰り返した。その結果、尾叉長は放流魚の方が野生魚よりも小さく、その差は経時的に大きくなった。すなわち、放流魚は野生魚よりも低成長であると考えられた。密度は放流魚と野生魚ともに経時的に減少したものの、放流実施後は全体を通じて放流河川の方が非放流河川よりも高密度であった。以上より、放流魚が野生魚よりも低成長であった理由は、放流魚が野生魚よりも高密度にさらされることだと考えられた。当初は目名川でサクラマス放流魚・野生魚と自然分布するサケ科魚類イワナの種間競争を調べる予定であったが、イワナの個体数が十分でなく、種間競争の評価はできなかった。ただし、サクラマスの放流魚と野生魚の野外での成長について詳細な知見を得ることができ、このことについて、学会発表・論文投稿まで進んだ。種間競争の影響は種内競争の影響と相対的に評価されるため、一連の知見は、放流魚と野生魚の種間競争を明らかにするうえで重要な位置づけとなるため、全体の進捗は「おおむね順調」と自己評価した。密度依存型競争を通じてサクラマス野生魚の稚魚に与える影響が、同種放流魚の稚魚と外来魚(ブラウントラウト)の稚魚でどちらが大きいかを調べるために野外操作実験を行った。対照区として野生魚のみが6個体/m2いる区を設け、そこに野生魚・放流魚・ブラウントラウトのいずれかを添加し密度が2倍になった区を設けた。これら3区と対照区で密度増加に伴う野生魚の成長低下を比較したところ、放流魚、野生魚、ブラウントラウトの順で低下度合いは大きかった。特に、放流魚を添加した区では野生魚はマイナス成長を示した。サクラマス野生魚は外来魚であるブラウントラウトと共存しているという指摘がある一方、放流種苗は河川中の資源増大に寄与せず、単に野生魚から放流魚への置き換わりを招いているだけという報告がある。本研究の結果は、その置き換わりの一因として野生魚と放流魚間に生じる密度依存型競争が寄与していることを示唆する。

また、一般に外来魚との間に生じる種間関係は在来種野生魚の減少要因と考えられているが、サクラマス野生魚と放流魚、ブラウントラウトの3者間に関しては、ブラウントラウトよりも同種放流魚の方がサクラマス野生魚減少に強く寄与していると考えられた。また、サクラマス野生魚の稚魚は、サケ稚魚放流魚よりも1対1の競争においては優位であると考えられていたが、放流によってサケ稚魚放流魚がサクラマスよりも圧倒的に高密度になると、サクラマスの成長が低下することも明らかになった。本研究課題の主要テーマである野生魚と放流魚間に生じる種間競争について、サケ、サクラマス、ブラウントラウトを対象魚種として網羅的に検証することができた。特に野外操作実験については、サクラマス野生魚が外来魚ブラウントラウトとは共存できている一方、放流魚と置き換わりが生じているという野外で起きている現象のメカニズム解明に貢献する知見が得られた。また、水産重要種の野生魚保全のためには、外来種の影響を取り除くべきという一般論があるが、魚種によってはむしろ同種放流魚の方が野生魚の減少に寄与しているという指摘は、ふ化放流事業の効果を議論する際の新しい考え方を提唱できたと自己評価する。野生魚と放流魚間に生じる種間競争について、サクラマス稚魚の野生魚と放流魚、野生化した外来魚(ブラウントラウト)の稚魚を用いて野外操作実験を行った。その結果、サクラマス野生魚稚魚への影響(成長率の低下)は、ブラウントラウトよりも同種放流魚の方が大きいことが明らかとなった。このことは、外来種侵入等の理由により減少した在来種野生魚を回復させようと放流を行っても、逆に野生魚の減少に拍車をかけかねないことを示唆する。本研究の成果は国際シンポジウムEcology and Evolutionary Ethology of Fishesで口頭発表し、国際誌Biological Invasionsに掲載された。河川性サケ科魚類イワナとオショロコマは野生化では流程によって棲み分けていることが知られている。北海道大学との共同研究として行った野外操作実験により、棲み分けには水温条件によって種間競争の優劣関係が変わる水温条件依存型競争が寄与していることを示した。この成果は、物理的環境要因が種間競争に与える影響に着目した本課題のなかで、重要なものの一つと位置付けている。サケ稚魚放流魚とイワナ野生魚を対象に放流魚と野生魚間に生じる捕食ー被食関係にも着目した研究も行った。その結果、放流されたサケ稚魚のうち、体サイズの小さい個体の方が捕食されやすいことがわかった。これは、体サイズが小さい方が捕食者回避行動が劣るためと考えられた。降雨による河川増水の影響により野外操作実験が十分に実施できなかった面はあるが、競争以外の相互作用(捕食ー被食関係)にも着目した成果が得られ、研究活動の内容の幅を広げられたことは評価したい。また、これまでの成果も順調に論文化できている。初年度で得られた結果は、放流魚が高密度にさらされることで低成長になることを示唆するが、放流魚の採餌特性が野生魚と異なることに起因することとも考えられる。そこで、放流魚と野生魚の採餌効率が異なるかを野外操作実験で検証する。また、サクラマス野生魚への影響について、サクラマス放流魚と他魚種の野生魚のどちらが大きいのかを密度依存型競争を考慮したうえで比較する。
植物の長距離移行性RNA分子と全身性環境応答に関する研究

植物が外界からの環境刺激に対し、個体の発生・成長様式を適応させる手段の一つとして篩管を介した長距離シグナリングが知られる。しかし、篩管を介して長距離輸送されるシグナル様分子は多数同定されるものの、その多くは機能未知であり、中でもRNA分子については理解が進んでこなかった。そこで本研究では、全身移行性のRNA分子の機能に迫ることを最終ゴールとして、接木実験により環境要因特異的なRNA分子を同定した。全身移行性RNAをゲノムワイドに同定するため、マイクログラフティング法によりシロイヌナズナshootとルベラナズナrootの接木を行い、RNA-Seq解析を通してシロイヌナズナshootからルベラナズナrootへ移行するシロイヌナズナ由来のmRNAを同定した。同定は、unique SNPsを指標とする解析パイプラインによって行った。環境要因によって移行性mRNAのプロファイルに変化が現れるかを調べる目的で、栄養欠乏区を用意して、栄養リッチ区と比較試験を行った。その結果、環境要因によって移行性mRNAのプロファイルは大きく変化することが明らかとなり、環境情報が移行性mRNAへと置換されている可能性があるという仮説が改めて支持された。種を越えた現象の保存性を調べるため、トマトでもシロイヌナズナで行った試験と同様の試験を行った。二種の間で移行性mRNAのプロファイルを比較したところ、多くのmRNAが共通して見つり、個体内のmRNAの長距離移行メカニズムは保存された現象であることが示唆された。環境要因特異的な全身移行性RNA分子の個体内におけるダイナミクスを理解するため、RNAアプタマーSpinachを用いたRNA分子の可視システムを構築した。今後は以上の得られた知見をもとに、移行性mRNAが環境情報の伝達物質として働くのか、その機能同定につなげたい。29年度が最終年度であるため、記入しない。全身を長距離移行するRNA分子の生理機能を明らかにすることを目的に、これまでに環境要因特異的な長距離移行性RNA分子の同定を行った。シロイヌナズナにおける長距離移行性RNA分子を同定するため、シロイヌナズナ地上部とルベラナズナ根部の接木(マイクログラフティング)を行い、シロイヌナズナ地上部からルベラナズナ根部に長距離移行したRNA分子の同定を行った。リン欠乏への応答を事例に試験することにし、接木試料を接木成立後にリン欠乏条件と欠乏していない対照条件に移して一定期間育成し、それらを解析に供した。ゲノムワイドに解析を行うため、ルベラナズナ根部のRNA-Seq解析を研究支援センターの鈴木博士との共同研究により行った。解析の結果、対照条件では125分子種、リン欠乏条件では177分子種が移行性RNAとして同定され、それらのうち34分子種は両条件で共通して同定された。リン欠条件でより多く検出された移行性RNA 142分子種の中には、リン酸トランスポーターが見つかった。また以前の研究でストレス応答への関与が示唆されている転写因子も2つ見つかっており、シグナル分子として働く可能性がある。今後は種の保存性の観点でも候補の絞り込みをかけ、最終的には環境要因特異的なシグナルRNAの同定につなげたい。本研究では他に、長距離移行性RNA分子が個体レベルでどのような経路で移行するか動態解析を行うことを目的に、RNA可視化技術としてRNAアプタマーSpinachを試験した。長距離移行性を示すことが知られるRNA分子にSpinach配列を融合したコンストラクトを用意し、シロイヌナズナ形質転換体を作製して作動試験を行った。検討の結果、想定通りに系が作動し植物組織においてRNA可視化が可能であることが確認された。一つ目の環境要因特異的な長距離移行性RNA分子の同定というテーマについて、1年目はモビローム解析法の適正化および栄養分欠乏下での移行性RNAの同定を目標としており、リン欠乏への応答を事例に試験を行った。データ解析のプロセスを複数試験し、適正な解析プロセスを確立した。その方法で、リン欠乏時に発動する移行性mRNAのプロファイル取得に成功し、1年目の目標を達成することができたため。二つ目の長距離移行性RNA分子の動態解析による移行先組織の同定というテーマについて、1年目は標的RNA分子の追跡システムの確立を目標としており、予定していたRNAアプタマーSpinachについてシロイヌナズナ形質転換体を作製して作動試験を行った。検討の結果、想定通りに系が作動しRNAを可視化できることが確認され、1年目の目標を達成することができたため。

その結果、環境要因によって移行性mRNAのプロファイルは大きく変化することが明らかとなり、環境情報が移行性mRNAへと置換されている可能性があるという仮説が改めて支持された。種を越えた現象の保存性を調べるため、トマトでもシロイヌナズナで行った試験と同様の試験を行った。二種の間で移行性mRNAのプロファイルを比較したところ、多くのmRNAが共通して見つり、個体内のmRNAの長距離移行メカニズムは保存された現象であることが示唆された。環境要因特異的な全身移行性RNA分子の個体内におけるダイナミクスを理解するため、RNAアプタマーSpinachを用いたRNA分子の可視システムを構築した。今後は以上の得られた知見をもとに、移行性mRNAが環境情報の伝達物質として働くのか、その機能同定につなげたい。一つ目の環境要因特異的な長距離移行性RNA分子の同定というテーマについて、モデル植物を対象としたモビローム解析により、主要栄養素N, P, Kがそれぞれ欠乏した場合について環境特異的RNA分子の同定を行う。生理機能を解析する候補の絞り込みがうまくいけば、シロイヌナズナの変異体を取り寄せ、表現型が認められる場合に、野生型との接ぎ木によって表現型が相補されるかを試験する。二つ目の長距離移行性RNA分子の動態解析による移行先組織の同定というテーマについて、標的RNA分子の追跡システムとして1年目に確立したSpinachによるRNA標識による可視法を用いて、長距離移行性RNA分子の動態解析を行う。29年度が最終年度であるため、記入しない。
西洋近代における「崇高」の思想史：美学および関連諸学への領域横断的アプローチ

本研究課題「西洋近代における「崇高」の思想史:美学および関連諸学への領域横断的アプローチ」は、西洋近代における「崇高」概念の成立と変貌を四年間にわたって研究・調査し、美学のみならず、哲学・詩学・修辞学などにまたがるこの概念の思想史的な広がりを明らかにした。その最大の成果は、古代のロンギノスによる『崇高論』を批判的に継承したドゥギー、ド・マン、ラクー=ラバルトらの議論を精査することで、そこから言葉と崇高をめぐる新たな問題を見いだしたことにある。本研究期間中においては、その成果の一端を著書(1件)・編著(1件)・論文(4件)・口頭発表(8件)として公表した。本研究課題の初年度にあたる平成25年度は、18世紀の「美学」成立期前後における「崇高(sublime)」の概念の変遷をめぐる思想史的な研究を行なった。具体的に、本研究において明らかにしたのは、ロンギノスに端を発する修辞学的な「崇高」の系譜と、18世紀以降に勃興した美学的な「崇高」の本質的な交錯関係である。以上の問題設定に基づき、本研究では、17世紀のボワローによる『崇高論』翻訳(1674)、エドマンド・バークの『崇高と美の観念の起源』(1757)、さらに『判断力批判』(1790)をはじめとするカントのテクストを検討した。それによって本研究が試みたのは、黎明期の美学において「崇高」という概念が占めていた位置を明らかにし、さらにその背後に潜む「美学」と「修辞学」の関わりについて検討することである。さらに、以上の研究と平行して、20世紀において新たな展開を見せた「崇高」概念の内実を詳らかにすべく、ミシェル・ドゥギー、フィリップ・ラクー=ラバルト、ポール・ド・マンらによる1980年代のテクストを検討した。これらの研究は、昨年度までの代表者の研究の延長線上にあるものであったため、その成果の一部をすでに口頭発表として公表した。それ以外の研究は、次年度以降に論文ないし口頭発表のかたちで公表する予定である。本研究課題の2年度目にあたる平成26年度は、前年度までの研究を踏まえ、美学および修辞学における「崇高(sublime)」の概念について、具体的なテクストに即した研究を行なった。前年度の研究が、18世紀を中心とする古代から現代までの「崇高」の思想史に焦点を合わせたものであったのに対し、本年度の中心な研究課題は、それを古代および現代における特定のテクストを対象としつつ論じることであったと言える。その第一の成果としては、研究代表者が以前より取り組んでいるロンギノスの『崇高論』研究において、いくつかの新たな知見を示すことができたということが挙げられる。とりわけ本年度に発表した論文において、古代修辞学における「崇高」と「オイコノミア(エコノミー)」概念との関連を詳しく論じたことが、その具体的な成果である。また、第二の成果としては、同じく研究代表者が継続的に関心を寄せているジャン=フランソワ・リオタールの「崇高」概念を、より広いパースペクティヴのもとに位置づけることができたということが挙げられる。その成果の一部はすでに口頭発表として公にしたが、次年度はさらにそれを複数の論文として発展させる予定である。以上の成果の一部は、研究代表者が海外において組織した国際シンポジウム等で発表された。今年度までに構築した機関や研究者のネットワークをもとに、次年度以降は国内外の研究者とのさらなる連携を行なっていく予定である。本研究課題の3年度目にあたる平成27年度は、これまでの研究を踏まえ、大杉栄とジャン=フランソワ・リオタールにおける「崇高」概念の研究に努めた。とりわけ今年度は、過去2年間の研究成果を論文ないし口頭発表として公表し、国外の研究者とのさらなるネットワークを構築することに注力した。その第一の成果として、ゲント大学(ベルギー)で行なった昭和・大正期の「崇高」概念に関する講演が挙げられる。近代の日本における「崇高」概念の受容を明らかにした同講演を通じて、同大学のメンバーとの今後の共同研究の可能性が開けたことは、今年度における大きな成果であった。第二の成果としては、東京大学で「Literary Figures」という国際シンポジウムを組織したことが挙げられる。同シンポジウムは、以前より共同研究を行なってきたソフィア大学(ブルガリア)と東京大学の共催によって実現したものである。今年度の共同研究を通じて、本研究課題の中核をなす「崇高」の問題を(文学をはじめとする)隣接領域へと広げる展望が開けてきたことは、同じく今年度の大きな成果であった。また、今年度は、昨年度に開催した国際シンポジウム「The Sublime and the Uncanny」の成果を発展させ、これを一冊の論文集として刊行した。この論文集は、本研究課題の過去3年間のひとつの集大成に相当するものである。これらを踏まえ、最終年度である平成28年度は、4年間の研究成果を総括する著書および論文を刊行する予定である。平成27年度は、前述の論文集「The Sublime and the Uncanny」の刊行をはじめ、3年度目にしてこれまでの研究成果を複数の論文や口頭発表として公にすることができた。以上のことから、今年度における研究は、当初の計画以上に進展していると考えられる。本研究課題の4年度目(最終年度)にあたる平成28年度は、これまでの研究を総括し、今後のさらなる発展へと繋げるべく、国内外において過去3年間の研究成果を発表することに注力した。

まず、国内においては、本研究課題の総括となる単著『崇高の修辞学』(月曜社)を出版し、さらに関連する講演等を通じて研究成果の公表に努めた。これにより、本研究課題が目的とする(主に西洋近代における)「崇高」概念の領域横断的な研究の成果を、広く周知することができたと思われる。また、国外においては、新ブルガリア大学およびソフィア大学(ブルガリア)において「Philosophy's Imagination」という国際シンポジウムを組織し、海外の研究者との意見交換の機会とした。同シンポジウムでは、昨年度の成果物である論集『The Sublime and the Uncanny』を紹介し、この成果を今後のさらなる発展へと導くための基調講演を行なった。これにより、本研究課題が目的とする「崇高」概念の領域横断的・国際的な研究調査のネットワークを、今後さらに充実したものにするための基盤を構築しえたと言える。本研究課題「西洋近代における「崇高」の思想史:美学および関連諸学への領域横断的アプローチ」は、西洋近代における「崇高」概念の成立と変貌を四年間にわたって研究・調査し、美学のみならず、哲学・詩学・修辞学などにまたがるこの概念の思想史的な広がりを明らかにした。その最大の成果は、古代のロンギノスによる『崇高論』を批判的に継承したドゥギー、ド・マン、ラクー=ラバルトらの議論を精査することで、そこから言葉と崇高をめぐる新たな問題を見いだしたことにある。本研究期間中においては、その成果の一端を著書(1件)・編著(1件)・論文(4件)・口頭発表(8件)として公表した。平成26年度は、研究計画書に記した19世紀ドイツにおける「崇高」の研究にはほとんど着手できなかったものの、平成27年度以降に計画していた19世紀から20世紀にかけての「崇高」をめぐる研究を大いに進展させることができた。以上から、申請時の計画とは若干順序の相違があったものの、本研究課題全体の目的に鑑みれば、今年度の研究はおおむね順調に進展したと考えられる。最終年度に当たる次年度(平成28年度)は、これまでに構築してきた国際的なネットワークを活用しつつ、これまでの研究成果を著作や論文として刊行できるよう努める。美学次年度(平成27年度)以降は、当初の計画通り、近代のドイツ、フランス、イタリア語圏の「崇高」概念について引き続き調査を進める。また、それと並行して、国内外の研究者との研究交流を維持しつつ、本研究が扱う問題の射程を隣接する諸領域にも広げられるよう努める。平成25年度は、研究計画書に記した年次目標(バウムガルテン、カントを中心とする18世紀美学における「崇高」の研究)をおおむね達成することができた。加えて、平成27年度に予定していた研究(19世紀から20世紀にかけての「崇高」)にも部分的に着手することができた。以上の理由により、今年度の研究は当初の計画以上に進展したと考えられる。今回、次年度使用額が生じた主な理由は、年度末に刊行した研究報告書の印刷費による。本報告書の作成にあたって、製作段階で頁数や用紙に若干の変更が生じたため、当初確保していた予算額を下回ることになった。そのため、39,420円の余剰額が生じた次第である。今年度に生じた次年度使用額39,420円は、平成28年度に物品費(消耗品)および国外旅費の一部として使用する。