hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
視覚的注意の脳機能イメージングにおけるブートストラッピング

昨年度に引き続き、脳イメージングデータに対して、よりふさわしい統計技術を開発することを目的とし、統計手法の開発を試みた。今年度は、脳イメージング研究の分野において適用されてきていないODP法(Optimal discovery rate method)を取り上げ、脳波の位相同期値によるシミュレーションを行った。ODP法はfalse positivesを固定したうえで、true positivesの検出量が最大になるように設計された手法である。本研究では脳波同期値の検定統計量を推定するために、帰無仮説と対立仮説の確率密度が必要であった。シミュレーションを使ってODP法の特性や感度などを評価した結果、ODP法はFDRの各水準において検出の「見逃し」を最小にすることが明らかになった。また、検出量が非常に少ない(15%以下)場合を除いて、ODP法はhFDR法よりも高い検出力を持つことが示された。したがって、ODP法は従来の手法よりも脳波位相同期値に対してより有効な解析手法であることが示唆された。以上のように、これまでは脳部位間の関連性があるかどうかのみを取り上げて検討してきたが、今後はその関連性のある脳部位間の因果関係について踏み込んでいくことが課題である。そこで、脳部位間の因果関係を推論するための統計手法であるGranger causalityという手法に着目した。しかしながら、予備研究を行った結果、現在のGranger causality法は脳波位相同期値に適用することができないことがわかった。したがって、今後の展望として、まず初めにこの手法を脳波位相同期値に適用できるように改良し、さらなる検討を行っていく予定である。研究代表者が現在取り組んでいる視覚的注意に関する研究では、視覚探索課題を用いて脳波を計測し、位相同期性分析を行った。その結果、標的項目と妨害項目の類似性が高い非効率的探索処理では、前頭-頭頂間の同期性が高まることが示された(Phillips・武田,査読中)。しかし、位相同期性分析が示す統計的な有意性は、多重比較の問題を含んでいる。脳波の同期値は、時間軸と周波数帯域と電極部位から算出され、膨大な電極ペアが示される。偽陽性を制御する従来の方法(Bonferroni法)はかなり保守的で、検出力が劣っており有意差が出にくい、というデメリットを持つ。そこで、偽陽性をより強力に制御するために、FDRを制御する多重比較法を用いることが有効であると考えられる。したがって、本研究では、視覚探索課題遂行下の脳波データから得られた同期値の有意性を測るために、Bonferroni法とFDRを制御する3つの方法(BH法、BKY法、BY法)の比較検討を行うことを目的とした。その結果、BH法とBKY法は、最も高い検出力を保っており、FDR値が安定していた。一方、BY法とBonferroni法においては、FDR値が低く、かなり保守的であった。しかしながら、同期値の分布の様相についてはまだ実証されておらず、データ分布を仮定した検定を用いるのは必ずしも適切ではない。そこで、リサンプリング法による順列検定(permutation test)を行ったところ、先に述べた多重比較法が示す結果と類似しており、多重比較法による解析結果の信頼性が確認された。さらに、BH法とBKY法の結果は、非効率的探索処理条件において、関心領域の前頭-頭頂間に有意な差がみられた。したがって、脳波の同期値に対しては、従来の手法よりも、BH法およびBKY法を適用するのが妥当であるということが示唆された。脳イメージングデータのような多元的な解析には、Type IエラーやType IIエラーが増大するといった多重比較問題がある。たとえば、位相同期性分析による脳波の同期値は、時間と周波数帯域ごとに膨大な電極ペアが示され、多重な検定を行っている。脳イメージング研究において、FDR(false discoveries rate)法は、ボンフェロニーなどのFWER(family-wise error rate)法よりも標準的な方法に採用されている。標準的なFDR法(FDR-BH、FDR-BY、FDR-BKY)では、複数の仮説検定がある場合、すべての帰無仮説を個々の検定としてとらえるのではなく集合としてとらえ、ファミリーに属すると定義する。そのため、下位階層の依存構造を説明することができない恐れがある。さらに、あまりに保守的な傾向があるため、本来差があるものにさえ有意差がみられないことがある。また、脳波同期値は、神経活動イベントが一様ではないうえに、時間や周波数帯域に依存している。したがって、標準的なFDR法を採用するのは、適切ではないといえる。そこで、本研究ではより適切な統計技術を検討するために、複数のファミリーを定義するhFDR(Hierarchical False Discoveries Rate)法の新しいapplicationを開発し、その効果とシュミレーションデータの評価を行った。この方法は、位相同期性分析による同期値データを階層的なtreeで組織した後に、仮説検証を行う。その結果、FDRを増大させることなく有意差を検出することができた。一方、標準的なFDR法では、有意な結果を検出することはできなかった。これらの結果は、hFDR法が、脳波など多元的な脳イメージングデータの分析に対して効果的な手法であり、さらに既存の方法を上回ることを示唆している。なお、ODP(Optimal Discovery Procedure)法については、次年度に検討していく予定である。

今年度は、脳イメージング研究の分野において適用されてきていないODP法(Optimal discovery rate method)を取り上げ、脳波の位相同期値によるシミュレーションを行った。ODP法はfalse positivesを固定したうえで、true positivesの検出量が最大になるように設計された手法である。本研究では脳波同期値の検定統計量を推定するために、帰無仮説と対立仮説の確率密度が必要であった。シミュレーションを使ってODP法の特性や感度などを評価した結果、ODP法はFDRの各水準において検出の「見逃し」を最小にすることが明らかになった。また、検出量が非常に少ない(15%以下)場合を除いて、ODP法はhFDR法よりも高い検出力を持つことが示された。したがって、ODP法は従来の手法よりも脳波位相同期値に対してより有効な解析手法であることが示唆された。以上のように、これまでは脳部位間の関連性があるかどうかのみを取り上げて検討してきたが、今後はその関連性のある脳部位間の因果関係について踏み込んでいくことが課題である。そこで、脳部位間の因果関係を推論するための統計手法であるGranger causalityという手法に着目した。しかしながら、予備研究を行った結果、現在のGranger causality法は脳波位相同期値に適用することができないことがわかった。したがって、今後の展望として、まず初めにこの手法を脳波位相同期値に適用できるように改良し、さらなる検討を行っていく予定である。
環状糖脂質カロニクチンAの植物生長促進メカニズムの解明

本研究は、樹脂配糖体の植物成長調節作用に着目し、様々な誘導体の合成法の開発および生理活性解明を目的として行った。樹脂配糖体に見られる共通の特徴であるマクロラクトン環の形成については、分子内グリコシル化という新手法により効率的な合成法の確立に成功し、これらの合成法を用いることで様々な生理活性を持つことが知られているトリコロリンAおよびFの全合成を達成している(投稿準備中)。また、生体内に数多く含まれる酸性糖であるウロン酸の合成法について検討を行い、6位にカルボキシル基を有するイズロン酸およびグルクロン酸の効率的合成を確立した。さらにはグルクロン酸の新規利用法についても検討し、3,6-ラクトンを経由する新規合成法の開発にも成功している。これらの合成手法により多糖グルコサミノグリカンの一つであるヘパリンの二等繰り返しユニットの合成に成功し、Organic Lettersに発表予定である。これらの結果によりカルボキシル基を利用した様々な誘導体の合成が可能となり、樹脂配糖体合成の生理活性測定等への利用が期待される。また、キャピラリー電気泳動を利用した分析についても検討し、糖脂質ミセルによるアミノ酸の光学分割を達成した(投稿準備中)。さらに高分子多糖であるキトサンへ導入した新規両親媒性化合物を開発した(Polymer,45(2004)837-841)。これらの実験では糖脂質の構造の重要性が明らかとなり、これらの知見が環状糖脂質によるイオン輸送能の分析への応用が可能となると考えられる。本研究は、樹脂配糖体の植物生長調節作用に着目し、様々な誘導体の合成法の開発および生理活性機構の解明を目的として行われた。樹脂配糖体に見られる共通の特徴はアグリコン部のカルボキシル基と糖水酸基の一つがエステル形成しマクロラクトン環を有する点であり、このマクロラクトン構造が活性発現に必要不可欠であることが報告されている。昨年度の研究において分子内グリコシル化による効率的なマクロラクトン環の形成法を開発したが、様々な誘導体を合成するためには、より簡便な糖鎖構築法が必要不可欠である。すでに、チオトルイル基を有する様々な糖供与体ついてはプログラム化され、One-Potグリコシル化法に利用可能であるが、グルクロン酸を利用した例は報告されていない。グルクロン酸は重要な生理活性糖鎖に数多く含まれており、また6位にカルボキシル基を有するため、蛍光物質などの選択的な修飾が可能である。そこで、グルクロン酸の合成法について検討した。常法に従いグルクロン酸へのチオトルイル基の導入を試みたが、アノマー位の制御が不可能であったため、ブロモ化を経由して、選択的にβ-チオグリコシドを調製した。次に数種の活性化剤を用いてグリコシル化反応を行ったが、反応はまったく進行せず、原料のみが回収された。そこで3,6ラクトンへと変換し、同様の条件でグリコシル化を行ったところ、目的とする二糖は得られなかったが糖供与体の加水分解が観測された。現在、これらの糖供与体の保護基の変換および活性化剤の探索を行っている。このグリコシル化法を解明は、様々な誘導体を合成するための重要な鍵中間体であり、またヘパリンなどの生理活性糖鎖を合成する上で重要であると考えられる。
大学生のキャリア形成を支援するためのキャリア教育プログラムの開発研究

本研究の目的は,大学生の卒業後のキャリア形成を支援するために,キャリア教育の内容と方法を検討することによって,有効かつ実践可能なキャリア教育プログラムを開発することである。その目的を達成するために次のような方法で研究を進めてきた。1.アンケート調査の実施大学におけるキャリア教育等に対する幅広い意見を聴取するために、卒業生や学校教員、企業家を対象にアンケート調査(質問紙調査法)を実施した。2.キャリア教育プログラム(確定版)の開発アンケート調査結果を参考に開発したキャリア教育プログラム(試行版)を若干修正し、キャリア教育プログラムの確定版を開発した。このプログラムは、次の2つに分かれる。(1)「キャリアデザインI」:主たる対象は、大学2年生である。時期は2月で、2日間(15時間)の集中授業形式で実施した.受講生には「自分にとって働くことの意味」を徹底的に考えさせるよう、ビデオを見たり、集団討議を行ったりした。(2)「キャリアデザインII」:主たる対象は大学3年生で、8月の4日間にわたる集中授業形式(30時間)で実施した。テーマは「自己分析--自己概念の明確化をめざして」として、2種類の検査(VPI職業興味検査と就職適性テストCA-PA)を実施した。両者の結果を個人内と個人間(つまりグループ)でもって検討し、自己概念の明確化を図った。3.キャリア教育プログラム(確定版)の効果測定前述のプログラム(確定版)の教育効果を測定するために、キャリア成熟等のキャリア形成に関わる質問項目を入れた質問紙調査をプログラムの実施前後で行った。その結果、キャリア成熟や「進路選択に対する自己効力感」などのキャリア意識は統計的に有意に高まることが判明した。したがって、本プログラムの有効性が確認されたといえる。3カ年にわたる本研究の目的は,大学生の卒業後のキャリア形成を支援するために,大学におけるキャリア教育の望ましいあり方を探るとともに,その教育内容と方法を検討することによって,有効かつ実践可能なキャリア教育プログラムを開発することである。その3カ年の1年目にあたる16年度では、大学におけるキャリア教育プログラムの試行版を開発するために、次のように研究を進めてきた。(1)アンケート調査(質問紙調査法)を実施した。調査対象と回答者数は次の4つである。大学生(学部生):477人、大学卒業生:368人、企業の人事担当者:44人(回収中)、小・中・高校等教員:257人。現在その結果を分析しているところである。(2)国内外の関連する文献の収集,並びに関連事例に関してヒアリング調査等を行ってきた。具体的には国内では、立教大学、立命館大学、法政大学、金沢工業大学などの資料を文献やインターネット等から収集した。海外では、大学におけるキャリア教育の実態を調査するために、英国のシェフィールド大学、シェフィールド・ハレム大学,およびロンドン大学を訪問して、ヒアリング調査を実施する。(3)現在収集した文献の整理とともに、アンケート調査(質問紙調査)とヒアリング調査の結果を検討しながら、キャリア教育プログラム(試行版)の「案」を作成しているところである。3カ年計画の2年目にあたる17年度では、大きくは次の3点について実施した。1.キャリア教育プログラム(試行版)の開発昨年度行った質問紙調査の結果等を参考に、キャリア教育プログラムの試行版を開発した。そのプログラムは大きく2つに分かれる。1つは、大学2年生の後期において、2日間の授業形式で実施した。主たる内容は「働くとは何か」をテーマに、ビデオを視聴し、それに関してグループでディスカッションしたり、全体で話し合ったりしながら、自分にとって働くことの意味は何か、などを各々が再度熟考するというものである。もう1つは、大学3年生の夏期休業中に、4日間の授業形式で実施した。

内容は、「自己分析」をテーマとして、職業選択における自己分析の重要性を認識させた後に、2種類の検査(VPIとCA-PA)を実施しその結果を検討することによって、自己分析を行った。その後、自分に適した職業について再考し、その理由を明確化した。2.キャリア教育プログラム(試行版)の効果測定前述のプログラムの試行版を実施する前後で、キャリア成熟等キャリア形成に関わる意識がどのように変化したか、試行版の効果はあったのかどうか、を測定するために、事前と事後に質問紙調査を行った。そのデータ入力は終了し、現在分析中である。3.国内外の関連する文献の収集,並びにヒアリング調査国内の大学については文献やインターネット等から収集した。海外では、キャリア教育の実態を調査するために、英国のマンチェスター大学、シェフィールド大学、およびケンブリッジ大学を訪問して、ヒアリング調査を実施する予定である。最終年度(3年目)にあたる本年度では、大きくは次の3点について実施した。1.キャリア教育プログラム(確定版)の開発昨年度開発したキャリア教育プログラム(試行版)に若干の修正を加えて、キャリア教育プログラムの確定版を開発した。このプログラムは、大きく2つに分かれる。(1)「キャリアデザインI」:主たる対象は、大学2年生である。実施時期は2月上旬で、2日間の集中授業形式で実施した。主たる内容は、「自分にとって働くことの意味」をテーマに、関連するビデオを視聴し、テーマに関するグループディスカッションの後、全体での話し合いによって、テーマについて各々が再考し、自分の考えをまとめた。(2)「キャリアデザインII」:主たる対象は大学3年生で、8月の4日間にわたって集中授業形式で実施した。主たる内容は、「自己分析--自己概念の明確化をめざして」をテーマとして、職業選択における自己分析の必要性や重要性を講義し、それを認識させた後に、試行版と同様2種類の検査(VPIとCA-PA)を実施した。両者の結果を個人内と個人間(つまりグループ)でもって検討し、最終的にはロールプレイングによって学生同士が模擬面接を行うことによって、自己概念の明確化を図った。2.キャリア教育プログラム(確定版)の効果測定前述のプログラム(確定版)の教育効果を測定するために、キャリア成熟等キャリア形成に関わる質問項目を入れた質問紙調査を実施前後で行った。その結果、「進路選択に対する自己効力感」などは統計的に有意に高まることが判明した。3.国内外の関連する文献の収集,並びにヒアリング調査インターネットから収集するとともに、数カ所の大学を直接訪問した。
細胞膜糖鎖発現の分子制御とその病態

1]腫瘍化増殖因子TGFγ2の活性発現に分子内S-S結合は必須である。腫瘍化増殖因子TGFγ2のアミノ酸配列は、14K galactoside binding lectin(galectin-1)と相同であるが、糖結合活性は検出されない。しかしながら精製TGFγ2をメルカプトエタノールで還元すると、TGF活性が消失するとともにgalectin-1活性が出現した。そこで、両活性の変換機構を明らかにするために、TGFγ2の分子内S-S結合位置をTOF-質量分析法にて決定した。この知見は、TGFγ2の活性発現機構を理解する上で有意義であった。2]GD3合成酵素cDNAのクローニングと発現制御およびガングリオシド代謝における意義GD3合成酵素cDNAをヒトメラノーマより発現クローニング法により得ることが出来た。そこで、ガングリオシド代謝におけるGD3合成酵素の意義を明らかにするために、遺伝子組換えたんぱく質を用いて基質特異性を調べた。その結果、本酵素たんぱく質は、本来のGD3合成酵素活性(GM3→GD3)の他に、これまで他の酵素の働きによると考えられていたGQ1b合成活性もあわせ持つことを見いだした。そこで、実際に細胞内でこの活性が起きるか否か検証するために、GD3合成酵素およびGQ1b合成酵素を欠損するSwiss3T3細胞にGD3合成酵素cDNAをtransfectionし、ガングリオシドプロフィールの変化を調べた。その結果、細胞ガングリオシド画分にGQ1bの存在を認めた。以上の結果は、細胞の増殖および活性化、神経突起発展作用などの生理活性ガングリオシドであるGD3とGQ1bの発現が同一の酵素によって制御されることを示唆した。ガングリオシド発現の遺伝子支配の機構を明らかにするために、ヒトGD3合成酵素遺伝子座(Siat8)をFISH法にて調べた結果、第12染色体の12p11.2-12p12.1にマップされた。さらに、マウスGD3合成酵素の詳細な位置を野性マウスとの雑種交雑パネルを用いて決定した。その結果、D6Mit52-(2.8cM)-SlAT8-(4.3cM)-D6Mit25の位置にマップできた。以上の結果は、ヒト第12染色体短腕該当遺伝子領域とマウス第6染色体SlAT8遺伝子領域とがsyntenicな関係にあることがわかった。1.シアル酸転移酵素の発現調節【1】発現クローニング法によるa2,8シアル酸転移酵素(GD3合成酵素)遺伝子のクローニング:GD3ガングリオシドの発現制御とその細胞生物学的役割を明らかにするためにGD3の合成に関わるGD3合成酵素cDNAの単離を試みた。高いGD3合成酵素活性を持つヒトメラノーマ細胞よりcDNAライブラリーを作成した。CHO細胞にcDNAライブラリーDNAを導入し、3日後に抗GD3モノクローナル抗体とFITC標識2次抗体で細胞を染色後、セルソーターで同酵素の発現量が高いと予想される蛍光強度の強い細胞のみを選別し、プラスミドDNAを回収した。現在、GD3合成酵素をコードする遺伝子を持つと予想されるプラスミドの単離を試みている。【2】GM3

合成酵素の単離精製:GM3合成酵素を精製するために新たに開発した逆相薄層クロマトグラフィーとバイオイメージングアナライザーを組みわせた簡便な活性測定法を用いて、豚顎下腺GM3合成酵素の精製を行った。カラムクロマトの検討を行い、P11、色素アフィニティークロマト、レクチンアフィニティークロマト、ゲルろ過法が有効であることがわかった。2.細胞増殖制御における糖鎖の役割【1】細胞間接触にともなう細胞増殖抑制:増殖期における細胞間接着について検討した。増殖期の肝細胞として、70%肝切除後の遊離肝細胞を使用し、asialo GM1、lactosylceramideに対する接着性を評価した。その結果、肝切除後24時間経過するとasialo GM1、lactosylceramideに対する接着性が減弱した。肝切除後24時間程度で肝細胞は細胞周期上のS期に移行することが知られていることから、末端beta-galactosideに対する接着性が細胞周期と相関することが示唆された。【2】TGFgamma2の作用機構の解析:TGF活性発現における糖結合活性の役割を明かにすること目的に、TGFgamma2の活性と構造について研究をすすめた。従来よりGBPはアシアロフェツインに結合することが知られている。しかしながら、腫瘍細胞から精製したTGFにはアシアロフェツインに対する結合能が認められなかった。しかし興味あることに、精製TGFgamma2を還元剤処理すると本来のTGF活性が消失すると共に、レクチンとしての性質(アシアロフェツインに結合する活性)が出現した。この結果は、TGFの活性には分子内S-S結合が必須であること、逆にレクチン活性の保持には分子内S-S結合が阻害的に働くことが示唆された。[1]シアル酸転移酵素の発現調節:ヒトGD3合成酵素cDNAのクローニングとその性状セルソーターを用いた発現クローニング法により、GD3合成酵素(ST-II,CMP-NeuAc:GM3 α2,8-sialyltransferase)cDNAを単離した。このcDNAがコードするたんぱく質(341アミノ酸、分子量38,838Da)は、N-末端側に膜貫通ドメインと予想される単一の疎水性領域が存在する、いわゆる2型膜たんぱく質に属していた。得られたcDNAをCOS細胞で発現させて得た酵素たんぱく質の基質特異性を試験管内で調べたところ、従来Sialyltransferase-V(ST-V)により合成されると考えられていたGD1c,GT1a,GQ1bをも合成できることがわかった。この結果は、これまで予想されていたガングリオシド生合成におけるa-系列ガングリオシドとb-系列ガングリオシドの振りわけにGD3合成酵素が細胞内で実際に関与することを示している。[2]細胞増殖制御における糖鎖の役割:ラット肝細胞の成熟過程で一過性に出現するGM3結合たんぱく質の同定:私たちはすでにラット肝臓細胞の細胞接触に伴う増殖抑制にガラクトースを末端にもつ細胞膜糖鎖が関与することを見出してきた。その研究の過程で、肝細胞を用いた固相結合実験から、肝臓の特定の成熟期(生後24日付近)に一過性に、肝細胞がGM3と結合することを見出した。
長期維持型卵胞の形成増強法の開発と卵巣機能への影響の解析

哺乳動物の卵巣では未成熟期から発育を開始する早期発育型卵胞と、性成熟後まで休眠・維持される長期維持型卵胞が形成されることが明らかになってきている。本研究の目的は、生殖寿命後期の卵子産生に寄与する長期維持型卵胞の形成を増強することにより雌の生殖寿命の延長は可能か、また、早期発育型の卵胞は必要かを明らかにすることである。本年度は、まず、マウスにおいて長期維持型顆粒層前駆細胞として報告されている胎仔/新生仔期卵巣中のLgr5発現細胞について、卵巣への追加による機能解析および特異的発現遺伝子の検索のために十分な品質および量を得るため、卵巣の分散処理と抗体結合ビーズを用いた細胞分離における純度・収率の改善のための検討を行った。前段階の研究で同様の手法による細胞分離を行っていたが、回収細胞が想定されるより少なかったことと、分離後の免疫染色による確認に不具合があったことから、抗体を変更して検討した。陽性および陰性分画として回収された細胞を同抗体で免疫染色したところ、反応が認められる細胞は陽性分画で1/3程度であり、陰性分画では明瞭な反応を示す細胞は見られなかった。また、陽性分画として回収される細胞は、卵巣中での構成比率が低いことは想定されるが、この実験での回収細胞は極めて少数であった。この原因として、酵素処理により表面抗原が損傷されて抗体による回収ができず、陰性分画側に入った細胞がある可能性が考えられる。着手の遅れと細胞分離の結果が不十分だった事により、予定していた遺伝子発現解析の材料を揃えることができなかった。細胞分離の条件の再検討と遺伝子発現解析の材料採取および解析実施を優先する。陽性分画細胞の陰性分画への混入率が下げられない場合、より早い発生段階の卵巣の顆粒層前駆細胞を陰性分画細胞の代替として使用することを検討する。また、機能性因子の添加培養および動物への投与による検討も並行して行う。遺伝子発現の解析を外部委託する予定であったが、材料が揃わず、間に合わなかった。次年度、材料の準備ができ次第、解析を発注する。その他、試薬、器具類、実験動物の購入および共通機器使用料に使用する。
マルチメディアのための3次元物体のモデル獲得

画像認識により物体の3次元モデルを復元する技術は,様々な産業分野で期待されている.最近,通信,教育,メディアの分野においても,複雑な3次元形状や反射特性のコンピュータへの自動入力が求められてきた.本研究は,「物体の遠隔3次元モデリング」の構想を提案し,様々の場所で撮ったビデオ映像の処理によって,物体の3次元グラフィックスモデルを構築し,マルチメディアに応用するという目標を持っている.被計測物体を回転させ,ビデオカメラで物体各側面の連続画像を記録する.その映像をネットワークを通じてモデリングセンターへ送り,そこで写されていたあらゆる視覚特徴を分析する.各特徴から形状の情報を抽出し,それらを融合することによって物体の面構成モデルを構築する.出来上がったグラフィックスモデルをネットワークを通じてユーザーに送り返し,物体のグラフィックス表示を行う.本研究は,回転物体の連続画像から物体の3次元形状と反射率を求め,グラフィックスの面パッチによる物体モデルを作成する.このため,物体の運動を一軸の回転に限定し,点光源または棒状の蛍光灯光源が用いられる.カメラは回転平面と平行に画像を撮り,それを遠隔にあるセンターに転送する.センターでは,画像系列中の物体の動きを検出し,回転平面と回転角をプログラムで推定する.得られた回転平面の方向に沿ってエピポーラー平面画像(EPI)を生成する.モデル計算は各EPIで行い,各回転平面の断面形状を得る.本研究では様々な形状復元法を用る.物体の形状と表面属性,そして,周辺の照明と環境によって様々な視覚特徴が画像系列に含まれる.シルエット,表面のパターンとコーナー,写り込みとハイライト,そして,濃淡値が観測できる.また,物体の回転による特徴の変化も画面の運動としてエピポーラー平面画像に現われる.特徴点のカラー分布,移動特性,3次元復元後の整合性,互いの拘束を利用して視覚特徴の正確な分類を行う。
生体組織レベルの凍結保存を目的としたキセノンガスの細胞生存率改善効果

本課題の目的は,生体組織レベルの厚い試料の低温保存における凍結中の細胞間ストレスによる障害と非凍結の低温自体による細胞障害の低減のためのキセノン(Xe)ガスの有効性を明らかにすることであった.そこで,代表的凍結保護物質のジメチルスルホキシドとXeガス加圧除圧による溶存を併用した際の細胞の凍結過程における障害軽減の増強効果と,4°Cにおける低温自体のストレスに対する細胞への保護効果を検討した.成果として,試料を低冷却速度で凍結した場合に細胞間のストレスによる障害軽減に対するXeガス溶存の有効性が示唆され,非凍結の低温自体による細胞障害の低減にXeガスの加圧添加が有効であることが明らかとなった.本年度は,キセノン(Xe)ガスの添加圧力と細胞の低温障害の低減効果の関係と,非凍結と凍結を伴う低温に対する細胞への保護効果について検討した.昨年度同様,培養皿に一定数のヒト皮膚繊維芽細胞を24時間単層培養したものを試料として用いた.試料を耐圧容器に入れXeガスを加圧添加し,恒温水循環装置とリザーバを使用し一定温度に保った.テトラゾリウム塩を用いて細胞活性を測定した.始めに,Xeガスの添加圧力と細胞の低温障害の低減効果の関係を調べた.試料を容器に入れXeガスを圧力01.0 MPaに調節し4°Cで24時間保持し,復温1時間後の細胞活性を評価した.その結果,0.5 MPaで最も効果が高いことが分かった.このことから,Xe添加の設定圧力を0.5 MPaに設定した.次に,市販保存液(University of Wisconsin solution(UW液),ET-Kyoto液)に浸した試料を容器に入れ,Xeガスを0.5 MPaで添加したものと添加しないもので,非凍結条件の4°Cで072時間静置し細胞活性を評価した.その結果,どの液でもXeガスを加圧添加した試料が添加しないものよりも長時間高い保護効果を示した.そして,培養液(昨年度のデータ)やUW液よりもET-Kyoto液を用いたXeガス添加の場合が最も高い保護効果が得られた.更に,凍結保護液として10%ジメチルスルホキシドを含む培養液を加え,Xeガスを4°Cで加圧添加した条件(加圧保持または加圧後除圧)と添加しない条件おいて,試料を容器ごと0.1,0.3,1°C/minで凍結し,解凍後細胞活性を評価した.その結果,Xeを加圧後除圧した条件において,この細胞の凍結保存の最適条件(0.3°C/min)よりも低い冷却速度である0.1°C/minにおいてXeガス添加試料の方が無しのものよりも解凍後の細胞活性が高くなった.本課題の目的は,生体組織レベルの厚みのある試料の低温保存におけるその試料特有の凍結中の細胞間ストレスによる細胞損傷と非凍結の低温自体のストレスを低減するための,キセノン(Xe)ガスの有効性を明らかにすることであった.本年度は,昨年度に続き代表的な凍結保護物質であるジメチルスルホキシド(DMSO)の効果とXeガス加圧による溶存を併用し,細胞の凍結保存の際の障害軽減の増強効果を調べた.ヒト皮膚線維芽細胞を35 mm培養皿で24時間単層培養したものを実験試料とした.試料に4°Cで凍結保護液(10% DMSO+培養液)を加え耐圧容器に入れた.容器中の試料にー5°CでXeガスを加圧添加(0.48 MPa,15 min)し段階的に除圧した.Xeガス添加と非添加の条件で,0.1,0.2°C/min(緩速冷却),0.3°C/min(最適冷却速度),1.0°C/min(急速冷却)の各条件で試料をー40°C以下まで凍結後解凍し,細胞活性により生存を評価した.その結果,緩速冷却条件ではXeガス添加の方が非添加の条件よりも高い細胞活性,即ち細胞障害軽減の増強効果が見られた.その他に本課題事業期間の過去二年間では,非凍結の低温自体のストレスに対する細胞への保護効果を検討した.培養液と市販保存液に浸した試料を耐圧容器に入れ, Xeガスを0.5 MPa(最適圧力)で添加したものと非添加のもので,4°Cで072時間静置し細胞活性を評価した.その結果,どの液でもXeガスを加圧添加した試料が非添加のものよりも長時間高い細胞活性,即ち細胞への高い保護効果を示した.以上より,生体組織レベルの厚みのある試料の凍結保存を想定して低冷却速度で凍結した場合に細胞間のストレス軽減にXeガスの加圧・除圧による溶存が有効であることが示唆され,非凍結の低温自体による細胞障害の低減にXeガスの加圧添加が有効であることが明らかとなった.本課題の目的は,生体組織レベルの厚い試料の低温保存における凍結中の細胞間ストレスによる障害と非凍結の低温自体による細胞障害の低減のためのキセノン(Xe)ガスの有効性を明らかにすることであった.そこで,代表的凍結保護物質のジメチルスルホキシドとXeガス加圧除圧による溶存を併用した際の細胞の凍結過程における障害軽減の増強効果と,4°Cにおける低温自体のストレスに対する細胞への保護効果を検討した.成果として,試料を低冷却速度で凍結した場合に細胞間のストレスによる障害軽減に対するXeガス溶存の有効性が示唆され,非凍結の低温自体による細胞障害の低減にXeガスの加圧添加が有効であることが明らかとなった.

本課題では,生体組織レベルの試料の低温保存における低温自体のストレスとその試料に特有の凍結中の細胞間ストレスによる細胞損傷を低減するための,キセノン(Xe)ガスの有効性を明らかにすることを目的とした.本年度は,Xeガスの加圧添加が細胞に与える影響と代謝抑制効果,非凍結と凍結を伴う低温に対する細胞への保護効果を検討した.試料として,培養皿に一定数のヒト皮膚繊維芽細胞を24時間単層培養(5%炭酸ガス, 37°C)したものを用いた.試料にXeガスを加圧添加するために耐圧容器を用意し,一定温度に保つために恒温水循環装置とリザーバを使用した.細胞生存の評価手段としてテトラゾリウム塩を用いて細胞活性を測定した.始めに,Xeガスによる代謝抑制と回復を調べた.試料を容器に入れXeガスを圧力0.1, 0.5, 1.0 MPaに調節し37°Cで1時間保持し,添加中の細胞活性を評価した.また,1時間添加後の細胞活性を評価した.対照として,窒素ガスでも同様の実験を行った.また,ガス添加しない試料をコントロールとした.その結果,Xeガスには代謝抑制効果があった.しかし,窒素ガスには無く,1.0 MPaの条件では細胞活性が回復しなかった.次に,培養液中の試料を容器に入れ,Xeガスを0.5 MPaで添加したものと添加しないもので,非凍結条件の4°Cで124時間静置し細胞活性を評価した.その結果,Xeガスの添加により活性の低下が抑制され,保護効果が明らかとなった.更に,凍結保護液として10%ジメチルスルホキシドを含む培養液を加え,Xeガスを4°Cで加圧添加した条件と添加しない条件おいて,試料を容器ごと約ー0.4°C/minで凍結保存し,解凍後細胞活性を評価した.その結果,再現性は得られなかったが,添加有りの試料の方が無しのものよりも細胞活性が高い結果も得られ,今後保護効果が得られる感触を得た.本課題の本年度の目標は,低温自体または凍結による細胞障害に対するキセノンガス添加の最適加圧条件と保護効果,即ち細胞障害低減効果について調べることであった.まず,低温自体による細胞障害の低減効果に対しては,昨年度同様実験が順調に進みキセノンの保護効果に関する明確な結果が得られたため,目標以上の成果が得られたと考えられる.一方,凍結による細胞障害の低減効果に関しては,昨年度同様に実験方法の確立が難しく試行錯誤も多かったが,加圧後除圧した条件において限られた冷却速度でキセノンガスの効果を現す有効なデータを得ることが出来た.従って,ほぼ予定通りと考えられる.これらを合わせると,全体的にはほぼ予定通りでおおむね順調あると考える.本課題の本年度の目標は,低温自体による細胞損傷と凍結による細胞損傷に対するキセノンガスの保護効果の有無について調べることであった.まず,低温自体の損傷に対しては,実験が順調に進みキセノンの効果を現す明確な結果が得られたため,目標以上の成果が得られたと考えられる.一方,凍結による損傷に関しては,キセノンガスの効果を現すデータは一応得られた.しかし,実験方法の確立が予想以上に難しかったため,キセノンガスの保護効果の有無を明らかとするためのデータの再現性が得られなかった.従って,目標よりもやや遅れていると考えられる.これらを合わせると,全体的にはほぼ予定通りでおおむね順調あると考える.本課題においては,低温自体による細胞損傷と凍結による細胞損傷に対するキセノンガスの保護効果について調べているが,昨年度と本年度の研究により低温自体の細胞障害に対してはキセノンガス加圧添加の効果が高いことが明らかとなった.このことから,来年度も凍結保存だけでなく非凍結の条件(冷温保存)における細胞損傷の低減効果についても更に調べるのが有益と考えられる.
重度運動麻痺患者の全身持久力を客観的に捉える評価手法の確立

本年度は、重度運動麻痺を有する脳卒中片麻痺患者の全身持久力を精確に捉える評価手法の確立を目的に、麻痺のない非麻痺側上肢でのエルゴメータ運動中の呼気ガス分析に着目し、その有効性を検討した。対象は、回復期病棟に入院した脳卒中片麻痺患者16名と年齢および性別を合わせた健常成人12名とした。非麻痺側上肢運動中および従来の下肢によるエルゴメータ運動中の呼気ガス分析を行い、運動中の最高酸素摂取量を計測した。検討課題1として、全身持久力評価と下肢運動麻痺の重症度の相関関係を調査した。検討課題2では、脳卒中片麻痺患者と健常成人の全身持久力を比較した。検討課題1では、それぞれの運動中に得られた最高酸素摂取量と下肢運動麻痺の重症度の相関を確認した。結果、非麻痺側上肢運動における最高酸素摂取量は、下肢運動麻痺の重症度と有意な相関を認めなかった(rho = 0.42, p = 0.11)。一方で、下肢運動中の最高酸素摂取量は、下肢運動麻痺と有意な正の相関を示した(rho = 0.78, p < 0.01)。検討課題2では、非麻痺側上肢運動中の最高酸素摂取量は、健常成人に比べ脳卒中片麻痺患者で有意に低値であった(p < 0.01)。また、下肢運動中の最高酸素摂取量は、健常成人に比べ脳卒中片麻痺患者で有意に低値であった(p < 0.01)。したがって、非麻痺側上肢運動による評価は、従来の下肢運動と同様に、健常成人に比べた脳卒中片麻痺患者の全身持久力低下を検出できることが示された。これらの知見より、非麻痺側上肢運動による呼気ガス分析は、運動麻痺の影響を受けずに脳卒中片麻痺患者の全身持久力低下を捉えられる評価手法として有効である可能性が示された。今年度の研究成果は、第51回日本理学療法学術大会および第13回アジア理学療法学会において発表した。これらの発表に基づいた論文は、国際誌へ投稿中である。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
施主の設計案理解を支援するBIMを活用したウェブコミュニケーションツールの開発

施主の設計案理解促進による設計者との円滑な設計コミュニケーションを目指し、BIM対応3DCADモデルを取り入れたウェブコミュニケーションツールを開発した。はじめに、従来は文字と画像が中心であったウェブ掲示板上で、設計プロセスとシームレスに2D、3DCADデータを表示できる機能を開発した。続いて、施主・設計者間のコミュニケーションの中核を担う機能として、建築3Dモデル及びCAD図面へのアノテーション(注釈)の登録・閲覧をウェブ上から実行できる機能や、建物モデルのリアルタイム・アニメーションの中でアノテーションを自動的に閲覧できる機能を開発した。開発後、開発機能の基礎的評価を実施し、その有効性を示した。1.施主と設計者のコミュニケーションに関する調査:施主と設計者が各設計段階でどんな設計情報のやりとりをするのかについて、論文や文献を中心に調査した。また、実務設計者を対象にヒアリングを実施し、実践に近いデータを収集した。三次元設計CADの国内外の動向を調査するため、BIMに関連するミーティングに参加し情報収集を行った。2.システムの設計:本研究で開発するシステムの基本機能の仕様を設計した。具体的には、a)建築3Dモデル、CAD図面へのアノテーション(注釈)機能、b)建築構成要素の半透明・非表示切り替え機能、表示状態保存機能、c)視点保存機能、ワンクリック呼び出し機能、の3点を中心に、前項目での調査結果を加味しながら、既開発の画像・文字を対象とした情報共有ウェブシステムと連携して動作するものとして設計した。3.プロトタイプシステムの開発と試用評価:設計したシステム仕様に基づき、プロトタイプとしてウェブシステムを試作開発した(開発言語はHTML、Java Script、PHP)。ウェブページにBIMデータ(3D・2Dデータ)を表示し、ウェブブラウザからビュー制御を行う仕組みを構築した。さらに、設計者・施主間でやりとりされる意見、提案、説明などの設計コミュニケーション情報(テキストや画像など)を、ウェブ上で3D・2DCADデータとリンクを張りデータベースに登録することで、建物モデルとそれにヒモ付けされた情報がウェブ上で連動表示できる機能を開発した。また、開発したシステムを簡単な実験により試用し、動作および機能の簡易評価を実施した。1、プロトタイプシステムの改良:前年度に実施したシステム試用評価結果に基づき、システムの改良を実施した。具体的には、想定した通り動作しなかった機能の修正とインターフェースの改善(メニューの追加やメニュー表示方法の変更など)に関する、軽微な改良を行った。2、プロトタイプシステムの基本機能評価:開発システムの基本機能である、a)建築3Dモデル、CAD図面へのアノテーション(注釈)機能、b)建築構成要素の半透明・非表示切り替え機能、表示状態保存機能、c)視点保存機能、ワンクリック呼び出し機能、の3点に関する評価実験を実施した。ある建築設計案の変更内容を伝達する課題を設定し、開発した基本機能を用いる場合(方法1)と用いない場合(方法2:画像のみ表示可能、方法3:画像に加えて3Dモデルの表示可能)の3つの方法間で設計変更伝達の円滑さを比較した。分析対象は被験者(学生)の作業手順のビデオ記録とし、実験の所要時間や設計変更箇所へのモデル視点変更時間、平面的位置把握時間など5項目について分析した。その結果、方法1が総合的に見て円滑に設計変更が伝達されていたことが明らかとなった。3、基本機能評価結果の考察:分析項目ごとに見ると、必ずしも方法1が優れているとは言えない項目があった。その原因として、基本機能a):アノテーションされている部材がわかりにくい場合がある、基本機能b):半透明・非表示切り替え手間が煩雑である、基本機能c):視点が連続的に変化せずに瞬時に変わってしまう、があることを記録ビデオやアンケートから明らかにした。1)3Dモデルを媒介とした設計コミュニケーション拡充機能の設計と開発:前年度の開発システム評価の結果、3Dモデルの部材要素につけられたアノテーションを閲覧するには、3Dモデルのビュー操作に相当程度習熟している必要があることが判明した。そこで、3Dモデルのリアルタイムアニメーションによって、登録アノテーションの閲覧を支援する機能を設計・開発した。具体的には、アノテーション登録者はウェブ上で登録済みビューを指定するだけでインタラクティブにリアルタイムアニメーションの登録ができる。閲覧者は、ワンクリックで登録されたカメラ順に従いリアルタイムアニメーションが再生され、空間シークエンスの中でアノテーションを閲覧することができる。また、本研究においてこれまでに開発したアノテーションリスト機能は、アノテーション閲覧者の立場に立った仕様ではなく、ただ時系列に並ぶだけのものであった。双方向のやりとりを活性化させるために、アノテーションリストの分類表示機能を設計・開発した。具体的には、アノテーションが設計者によるものかどうか、新規登録か返答かなど、属性に応じて分類表示しアノテーションのリストからその内容に容易にたどり着けることを企図した。2)開発システムの評価:実験により、リアルタイムアニメーション機能を評価した。

システムの主要目的である「設計案や設計意図の理解・伝達の支援」という観点から、リアルタイムアニメーション機能「あり」と「なし」のシステムを比較評価した。結果は、リアルタイムアニメーション機能「あり」が全般的に優位であったが、アノテーション内容が対象とする範囲が狭いもの(視野に収まる部分を対象とするもの)は、両システム大差なしとの結果となった。また、アノテーション範囲によって、最適なカメラワーク(ズーム、パンニング、オービット、ウォークスルーなど)が異なることが明らかとなった。
酸化的ストレスおよび老化に伴う酸化傷害の蓄積に関する研究

DNAの酸化傷害の蓄積について、ラットを用いて2から30月齢の範囲で脳、心臓、肝臓、腎臓の核DNA中の8-ヒドロキシデオキシグアノシン量の変化を調べた。2から12月齢まではいずれの臓器においても8-ヒドロキシデオキシグアノシン量に有意な変化は認められなかった。肝臓、腎臓、心臓では24月齢になると8-ヒドロキシデオキシグアノシン量は増加傾向を示し、27月齢では有意に増加した。脳では、27月齢まで変化はなかったが、30月齢では増加を示した。従来考えられていた直線的な蓄積ではなく、老年期に入ってから増加が始まるという結果が得られた。また、臓器間では脳や心臓が肝臓や腎臓よりも8-ヒドロキシデオキシグアノシン含量が高かった。食餌制限ラットについて8-ヒドロキシデオキシグアノシン量を測定したが、自由食群に比べて低下していなかった。寿命の延長はみられたが、隔日給餌法では空腹などによるストレスが影響してくるのかもしれない。一方、リン脂質過酸化物(ホスファチジルコリンヒドロペルオキシド)の老化に伴う変動をヒト線維芽細胞を用いて測定した。分裂速度が低下し、サイズの大きな細胞が増えてくる細胞寿命の終盤に、リン脂質過酸化物が増加してくることを見いだした。DNA中の8-ヒドロキシデオキシグアノシンの蓄積が老年期になってから起こるという結果は、生体内のヌクレアーゼやグリコシラーゼのような修復酵素の活性低下が酸化傷害の蓄積の原因であることを示唆している。今後、修復系の活性を調べる方法を考え、その点について検討してみたい。また、リン脂質過酸化物の老化による蓄積に関しては、年齢の異なった供与者からの皮膚線維芽細胞やラット臓器(2から30月齢:肝臓、腎臓、皮膚)の試料はすでに冷凍保存しているので、今後測定していくつもりである。
新しいがん関連遺伝子mox1と発がん

NADPHoxidase(Nox)ファミリーのひとつであるNox1(Mox1)は、消化管上皮細胞に発現し、オキシラジカルと発がんをprimaryに結びつける新しいがん関連遺伝子産物として注目されている。13年度の研究では、新しいがん関連遺伝子mox1と発がんとの関連を明らかにするため、1.胃がん・大腸がんの他段階進展とMox1遺伝子の発現、2.Mox1の過剰発現を誘導する管腔内因子とその経路、3.Mox1の過剰発現による異常増殖の分子機構、を明らかにすることを目的として研究を遂行した。ヒトMox1、TLR2、TLR4、TLR5のポリクローナル抗体を作成し、ヒト胃がん・大腸がんでのMox1の発現を詳細に検討し、Mox1が、がん細胞特異的な遺伝子産物であることを確認した。さらに、Mox1 oxidaseの活性にはp67-phoxが必須であることを見いだし、p67-phoxの過剰発現細胞を確立して異常増殖の分子機構の研究を進めた。Mox1の誘導因子については、胃粘膜細胞ではヘリコバクタ・ピロリのリポポリサッカライドがTLR4を介して、大腸粘膜細胞では、flagellinがTLR5を介して、それぞれMox1とp67-phoxを誘導すること、ヒトの胃がん・大腸がん組織におけるMox1の発現は、TLR4/TLR5の発現並びにNF-κBの活性化と強く相関していることを見いだした。さらに、Yeast Two HybridシステムでMox1がprotein tyrosine phosphataseκを介してβカテニンと結合することから、Mox1はAPC遺伝子の異常に伴うβカテニンの核内移行と連動して、異常増殖を引き起こす可能性を見いだした。このように、管腔内環境因子による消化器がん発症のあらたな経路を確立するための基盤データを得ることが出来た。
不代替透明導電膜を目指した電気化学的グラフェン合成法の確立と印刷法の導入

環境負荷が小さく安価な塩電解質を用いて電気化学的にグラファイトからグラフェンを剥離することに成功した。剥離グラフェンの膜厚は、塩電解質の種類・電解質濃度・印加電位で制御されることが明らかとなった。従来の酸化反応を用いた剥離グラフェンに比べ、酸化を低減することが期待される。また、本研究で作製した剥離グラフェンを用いて、グラフェン透明導電膜・導電膜の開発を行なった。熱に弱い低分子ドーパントに対して、グラフェン層で、ドーパント層を挟みこむようなサンドイッチ構造を作製することで、グラフェン導電膜の耐熱性が向上することが分かった。以上の結果は、環境負荷を抑えたグラフェンの大量生産を実現する技術である。炭素材料の1つであるグラフェンは、炭素原子が2次元平面状に結合した化合物である。電気電導性を高めやすくしなやかな特徴を有している。例えば、従来の硬い金属導電体の代替材料であるとか、柔らかい導電性高分子の代替材料として期待されている。このような魅力的な材料の実用において、最も重要な事は安価・安全に多量のグラフェンを作製する技術である。これまでに、真空装置を活用した化学気相成長法や化学修飾を利用した方法が報告されている。本研究では、より安価・安全をめざし、グラファイトが層状物質であるという点を利用し、層間へのインターカレーション反応を利用したグラフェン作製方法を開発した。グラファイトを電極として見立て、挿入したい物質を溶かした電解質溶液中で電圧を印加することで、様々なイオンがグラファイト表面で反応してグラファイト層間が膨張することが分かった。特に安全面に配慮し、電解質として、硫酸ナトリウムといった塩電解質を利用することで、従来の硫酸や硝酸のような酸性の強い電解質を使用しなくても、薄層のグラフェンが得られることが明らかとなった。また、電解質の種類においては、弱酸性塩電解質に比べ、強酸性塩電解質の方が、薄層のグラフェンが得られることが分かった。グラファイトに与える電位については、電解質濃度に応じて、グラフェンが作製できる閾値電位があり、閾値電位以上では、高電位ほどグラフェンが薄層化することが明らかとなった。液相中のグラフェン作製手法は、酸化反応を利用した合成法であった。この方法では、強力な酸化反応を利用してグラフェンを作製する一方で、微細な膜厚制御が困難であった。本研究を通して、異分子を挿入する概念を導入することで、おおよその膜厚制御が可能になったと考えられる。資源の少ない国内において、海外資源に左右されない不代替新材料の開発が急務とされる。特に透明導電膜は、資源枯渇が懸念されており、代替材料とされる無機物や有機物にも課題があり、新たな代替材料候補が必要とされる。本研究では、無機物、有機物の利点を併せ持つナノカーボン材料に注目し、不代替の高導電性フレキシブル透明導電膜の開発を目的とする。本目的を達成するため、電気化学的手法を利用した大量グラフェン合成手法の確立を目指した。従来の液相でのグラフェン剥離は、強力な酸化反応に頼っていたが、我々は、これを改善するため、平成24年度は、電気化学インターカレーションに注目し、様々なイオンを利用したグラファイトからの電気化学剥離によるグラフェンの作製研究と導電膜の作製に関する検討を行なった。グラファイトでは、様々なイオンを層間に挿入することが可能である。本研究では、挿入分子としてよく知られる硫酸系イオン等の一般的な塩電解質からイオン液体等を用いて検討を行なった。強酸系電解質(硫酸ナトリウムや硝酸ナトリウム)は、弱酸系電解質(リン酸ナトリウム)に比べ、剥離効率が良いことが分かった。これは、インターカレーションにおけるステージングが関わっていることが考えられる。また、グラフェンの層数を制御するために、印加電位のわずかな違いが有効であることも明らかとなった。グラフェンの剥離は、おおよそ+1.8V程度から進行し、+2V+3V程度に上昇させることで、剥離したグラフェンの膜厚を4nm程度から12nm程度にシフトさせることに成功した。以上のように、環境負荷の小さい試薬を使用し、電気化学的なグラフェン合成法を確立した。平成24年度の目標は、電気化学インターカレーションを利用した非破壊的グラフェン合成法である。現在までに、環境負荷の少ない塩電解質をインターカレートとして利用したグラファイトからの電気化学的なグラフェン剥離法を確立した。さらに、塩電解質外にも、有機物を利用した無水条件下での剥離法の確立にも現在、新規に挑戦している。

また、合成だけでなく、X線結晶構造解析,Raman分光,電子顕微鏡、X線光電子分光法などを利用して、剥離したグラフェンの構造解析を行ない、当初の目的である非破壊的なグラフェン合成が従来の液相合成に比べ格段によく達成されている。以上の事から、本研究の前半部であるグラフェンの剥離合成法の基礎は、おおよそ確立した。さらに、今後は、グラフェンの剥離合成法の最適化だけでなく、グラフェンの導電膜の作製に関するテーマを新たに開始し、25年度の研究に向けた準備を進めている。現在までのところ、グラフェンを温和な条件下で電気化学的に剥離し、透明導電膜の試作まで行なっている。今後は、透明導電膜の特性向上のため、より高品質・大面積・薄層のグラフェン作製を行なうため、これまでに明らかになったことを踏まえ、より精密な条件の最適化を行なう。一方、透明導電膜の特性は、材料以外に、膜のモルフォロジー・グラフェン間の接点の導電性の向上が必要であることから、これらのデバイス面においてグラフェン間における導電性の評価と、種々の液相における成膜法を試すことで、本研究で作製したグラフェンに対して最も導電性の向上が期待できる成膜手法の解明を目指す。また、実際に、剥離メカニズムが現在想定しているインターカレーションによって制御されているのかは、完全に解明されていないため、この点において、電気化学剥離の基礎学理を明らかにしていく。今年度の使用額が申請額よりも少なかった理由として、材料費が、ほとんどかからなかった点が挙げられる。ポテンショスタットを用いた電気化学剥離装置についても、多くを代用品等で賄ったため、当初の申請額(100万円/装置価格)よりも少なくすることができた。また、インターカレートについても、塩電解質を中心として、極めて早期に、効果的な剥離を行なうイオンをおおよそ確定することができたため、当初よりも少なくなった。これらの予算については、今後、グラフェン膜を作製するための塗布システムの構築する際の予算として使用し、25年度をより円滑に研究が進展できるようにする予定である。特に次年度に置いては、近年注目されつつある他の層状化合物の剥離による新奇グラフェン類似体の合成へも幅を広げるとともに、25年度は、導電膜としての特性向上のため、基板表面の改質によるグラフェン膜のモルフォロジーの制御と適切なドーピング方法の検討を行なっていく予定である。