hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
肺がんを標的とした早期診断・治療応用を目指した基礎的研究

2012年の癌による死亡は年間約36万人で、日本における死因の第一位となっている。そのなかで一番多いのが肺癌であり、難治性癌の代表となっている。我々は、肺腫瘍の生物学的悪性度と一連のムチン抗原発現について詳細な分析を行い、ムチンの発現と予後の関連を明らかにしてきた。さらに、新規DNAメチル化解析(MSE)法を開発した。33例の肺がん患者より腫瘍部・非腫瘍部を採取しMSE法によりムチン遺伝子のメチル化を評価した。我々の結果は、ムチン遺伝子の発現とDNAのメチル化に強い相関を示した。さらに、TET1がMUC1とMUC4の発現を制御するDNA脱メチル化プロセスの重要な要因であることを示唆した。癌による死亡は年間約33万人で、日本における死因の第一位となっている。そこで、これまでの研究成果を踏まえ、ムチン遺伝子の「DNAメチル化異常」をMSE法を用いて評価する事により、「悪性度」や「発癌リスク」を含めた質的診断にも応用できるマーカーの探索および、その有用性の評価を目的とした。1.低酸素環境に曝された癌細胞株が、MUC1を介して血管新生因子の分泌を促進することで管腔形成を誘導し、転移能を獲得する可能性を示した。2.膵液を用いた膵腫瘍診断予測モデルの構築を行った。予測モデルは膵癌を特異度87 %、感度80 %で検出可能であった。このモデルを構築した研究スキームを肺癌解析に用いることで、肺癌の診断予測モデルの構築の可能性が示された。3.肺癌組織検体の解析において、TET1がMUC1およびMUC4遺伝子の脱メチル化機構に関与していることを示唆する結果を得た。現在、ムチン分子ファミリーの異常発現が、癌の増殖・浸潤転移・抗癌剤耐性・免疫機構回避などの各プロセスにおいて、悪性化に関与することが数多く報告されはじめている(Nat Rev Cancer 9:874, 2009)。当研究室では、早くからムチンに注目して研究を進め、ムチン発現と予後との関係やその発現機構を世界に先駆けて明らかにしてきた。そこで、これまでの研究成果を踏まえ、ムチン遺伝子の「DNAメチル化異常」をMSE法を用いて評価する事により、「悪性度」や「発癌リスク」を含めた質的診断にも応用できるマーカーの探索および、その有用性の評価を目的とする。平成24年度は、研究協力者の病理医である米澤傑、東美智代、ならびに、外科医である堤田英明とともに、約30症例の肺癌腫瘍組織と対応する非腫瘍組織を保存、解析を行った。加えて、術中迅速病理診断時の組織切片より核酸を抽出し種々解析を行った。結果、実際のヒトの肺癌組織においてMUC1遺伝子はDNAのメチル化により発現が制御されていることを明らかにした。加えて、能動的DNA脱メチル化を行う分子群の発現が腫瘍部において上昇している子を明らかにしており、このような分子群がMUC1遺伝子のプロモーター部に結合している可能性が示唆される。組織検体や術中迅速病理検体の回収スキームも構築でき、申請時の計画に沿って順調に遂行できている。本研究の実施にあたり、手術摘出標本や生検標本等の臨床材料を使用して遺伝子解析を行う場合、また患者個人の臨床病理学的データを検索する場合には、患者あるいは患者の家族の同意を得、倫理審査手続きを経てこれらを行う。さらに、研究の遂行にあたっては、「ヘルシンキ宣言」および我が国の「個人情報の保護に関する法律」等を踏まえた上で、「ヒトゲノム研究に関する基本原則について」、「ヒトゲノム・遺伝子解析研究に関する倫理指針」、「疫学研究に関する倫理指針」「臨床研究に関する倫理指針」に基づき十分な配慮を行う。【臨床サンプルの採取・解析】平成25年度は、前年度に構築した組織収集スキームにより、組織検体ならびに術中迅速病理検体と臨床病理学情報の蓄積を行う。蓄積した症例のDNAメチル化解析、発現解析を行い、組織同様に結果を蓄積しデータベースを構築する。【検出の評価】これまでの解析結果と臨床情報、病理学的解析結果との比較検討を行い、各種組織型(肺腺癌・扁平上皮癌・大細胞癌・小細胞癌)の4群比較、および、正常部位と腫瘍部位の2群比較を行い「悪性度」や「発癌リスク」を含めた質的診断にも応用できるマーカーの探索を行う。

本研究を遂行するために必要となる自動免疫染色機器や新規メチル化解析機器などの研究に用いる主要な解析機器や、マイクロディセクションや生検標本(EUS-FNA)など臨床材料の調製に関しては、現有機材を用います。よって、経費の主要な用途は、消耗品であり内訳としては、病理組織切片の作製に伴う試薬代や免疫組織化学等の検出のためのプローブ(主に抗体)の購入費用、各種解析の実施に伴う部品類及び試薬類の購入費用が主たる経費です。また、情報交換や学会で研究発表するために必要となる出張経費、及び論文発表の際の諸経費(英文校正、別刷り代)を計上しています。これら各項目の金額については、これまで行ってきた研究で必要となった経費を基準として算定しており、これらを本研究費補助金から支出することは、関係法規に照らしても十分妥当であると考えます。
テストデータの圧縮・展開を指向したテストアーキテクチャに関する研究

本研究では,VLSIテストにおける,実用性を重視したテストデータの圧縮・展開手法について研究・開発を行った.平成15年度は,まず圧縮・展開アルゴリズムとテスト実行の関係の解析を行い,この解析に従ってバッファ付き展開器モデルを提案した.これによりテスト実行におけるいくつかの制約を緩和することができようになった.さらに,テスト展開器のオーバーヘッド削減のために,テストの品質を落とすことなくテストベクトルを並べ替える手法も提案した.一方で,テスト応答を圧縮するために,ハフマン符号をベースとした新しい出力応答圧縮用符号を提案した.加えて,これらの研究を行う際に行った他の研究の動向調査を基に,他大学の研究者とともにサーベイ論文としてまとめた.平成16年度は,初年度の解析を一般的な統計型符号に拡張し,新たなテスト入力用の符号化手法を提案した.提案した符号化手法は,符号語長とその圧縮率を適切に調整することで,テスト環境に応じたテストデータの圧縮・展開を行うことができる.さらに,テスト圧縮に有効なテストデータの生成法についても研究を行った.この手法はテストベクトル数を増やすことなく圧縮率が高いテストデータを生成することを可能とした.さらに,ランレングス符号やゴーロム符号などの可変長符号についての解析を進め,埋込み展開器の柔軟性について考察を行った.平成17年度は,前年度の考察を発展させ,再構成可能な埋込み展開器アーキテクチャを提案した.このアーキテクチャは,テストデータに応じた高い圧縮率を得られるだけでなく,SoCのテストにも柔軟に対応できる特徴を持つ.さらに,従来のLSI設計フローに適切に組み込むことができるため,実用性が高い展開器であると考えられる.以上のように,実用性を意識して,様々な角度からテストデータの圧縮・展開手法に関して研究を行ってきた.本研究では,VLSIテストにおける,実用性を重視したテストデータの圧縮・展開手法について研究・開発を行った.平成15年度は,まず圧縮・展開アルゴリズムとテスト実行の関係の解析を行い,この解析に従ってバッファ付き展開器モデルを提案した.これによりテスト実行におけるいくつかの制約を緩和することができようになった.さらに,テスト展開器のオーバーヘッド削減のために,テストの品質を落とすことなくテストベクトルを並べ替える手法も提案した.一方で,テスト応答を圧縮するために,ハフマン符号をベースとした新しい出力応答圧縮用符号を提案した.加えて,これらの研究を行う際に行った他の研究の動向調査を基に,他大学の研究者とともにサーベイ論文としてまとめた.平成16年度は,初年度の解析を一般的な統計型符号に拡張し,新たなテスト入力用の符号化手法を提案した.提案した符号化手法は,符号語長とその圧縮率を適切に調整することで,テスト環境に応じたテストデータの圧縮・展開を行うことができる.さらに,テスト圧縮に有効なテストデータの生成法についても研究を行った.この手法はテストベクトル数を増やすことなく圧縮率が高いテストデータを生成することを可能とした.さらに,ランレングス符号やゴーロム符号などの可変長符号についての解析を進め,埋込み展開器の柔軟性について考察を行った.平成17年度は,前年度の考察を発展させ,再構成可能な埋込み展開器アーキテクチャを提案した.このアーキテクチャは,テストデータに応じた高い圧縮率を得られるだけでなく,SoCのテストにも柔軟に対応できる特徴を持つ.さらに,従来のLSI設計フローに適切に組み込むことができるため,実用性が高い展開器であると考えられる.以上のように,実用性を意識して,様々な角度からテストデータの圧縮・展開手法に関して研究を行ってきた.研究の初年度である本年は,圧縮・展開アルゴリズムと埋め込み展開器および圧縮器の関係をモデル化し,そのモデルを用いた解析を行うことが目的であった.1.埋込み展開器に関しては,統計型可変長符号(ハフマン符号など)を用いた場合のテスト圧縮アルゴリズムにおける展開器モデルを提案し,その解析を行った.解析では,展開器の入手力速度比,展開器のバッファサイズ,テストデータの圧縮率の関係を明らかにした.その解析結果は,電気学会電子・情報・システム部門大会(2003年8月)において報告を行った.また,この解析を基に,テスト展開器のオーバーヘッド削減のために,テストベクトルを並べ替える手法も提案した.並べ替えアルゴリズムはテストデータ量に比例した計算時間で実行可能であるにもかかわらず,並べ替えを行わない場合と比べて90%以上もバッファサイズを削減できる例があることがわかった.この結果は,電子情報通信学会のディペンダブルコンピューティング研究会(2004年2月)で報告を行った.2.もう1つの目標であったテスト出力応答の圧縮は,入力側と同様にハフマン符号をベースとした新しい出力応答圧縮用符号を提案し,この符号を用いた出力応答圧縮の計算機実験を行った.圧縮率は約50%であり,今後の圧縮率の向上に期待できる.また圧縮器の構成についてはまだモデル化できていないため,これからの研究課題となっている.この結果は国際会議Asian Test Symposium (2003年11月)にて発表を行った.以上の2点から,本年度の研究計画はほぼ予定通り達成できたと考えている.加えて,これらの研究を行う際に行った他の研究の動向調査(サーベイ)を基に,他大学の研究者とともにサーベイ論文としてまとめ,電子情報通信学会論文誌DIに採録された.今年度は以下の2つの課題に順次取り組んだ.(1)統計型符号化手法に対する解析,新たな符号化手法の提案

初年度はハフマン符号に関するモデル設計・解析を行ったが,今年度はその成果を一般的な統計型符号に拡張し,その解析を行い,新たな符号化手法を提案した.提案した符号化手法は,符号語長とその圧縮率を適切に調整することで,テスト環境に応じたテストデータの圧縮・展開を行うことができる.この成果は,国際会議WRTLT05およびASP-DAC2005で報告した.また,現在はJPEGなどで用いられている圧縮・展開アルゴリズムを用いたテストデータの圧縮・展開に取り組んでおり,良好な実験結果が得られれば,来年度に報告できると考えている.(2)解析に基づいたテストアーキテクチャ設計手法の提案・評価上記の統計型符号の解析に加え,ランレングス符号やゴーロム符号などの解析も行い,再構成が可能なテストアーキテクチャを設計した.このアーキテクチャは,テストデータに応じた高い圧縮率を得られるだけでなく,LSIの設計フローに適切に組み込むことができるため,実用性が高いと考えられる.なお,このアーキテクチャは計算機実験により評価し,その実用性を確認している.成果は来年度の国内研究会(電子情報通新学期RECONF研究会)で報告する予定である.さらに,今年度は前年度の研究成果を国際会議(Asian Test Symposium 2004)で報告したり,学術論文誌(電子情報通信学会和文誌D-I,英文誌D)に掲載することで,成果公開も積極的に行った.以上のことから,本年度の研究計画はほぼ予定通り達成できたと考えている.3年間の計画に対して,申請者はまず,ハフマン符号に基づく圧縮・展開アルゴリズムと埋め込み展開器および圧縮器の関係をモデル化し,そのモデルを用いた解析を行った(平成15年度).さらにそれを拡張した統計型符号化手法に対する解析,新たな符号化手法の提案,そして解析に基づいたテストアーキテクチャ設計手法の提案・評価を行った(平成16年度).これらの成果は今年度に論文としてまとめ終わり,電子情報通信学会の論文誌で公開している(1件は2005年6月掲載,もう1件は現在投稿中).最終年度である本年度はこれまでの成果をもとに,以下の実回路を対象とした圧縮・展開テストアーキテクチャ設計手法を提案してきた.1.再構成可能LSIを利用したテストデータ圧縮・展開手法市場に出荷されてからそのハードウェア構成を変更できるFPGAを対象とし,これらの再構成可能性を利用して,再構成可能な圧縮・展開機構を提案した.これにより,テスト環境に応じて内部の構成を変更することでテストデータの圧縮率を向上でき,さらに再構成可能性のおかけで設計フローの簡約化が可能となった.この成果は国内の研究会(電子情報通信学会RECONF研究会)や国際ワークショップ(DELTA06)で報告を行った.2.画像処理用LSIを利用したテストデータ圧縮・展開手法現在広く使われているLSIの1つに,DVDプレイヤーや携帯電話などで使われているJPEG画像処理用LSIがある.研究では,画像処理用LSIに含まれている画像圧縮・伸張用モジュールの一部をテストデータの展開・圧縮器として利用することで,小さいオーバヘッドで高い圧縮率を実現できることを提案している.また,同時にこのようなアーキテクチャに適したテストデータの生成方法についても議論を行っている.
時間的特性に着目した食事と体脂肪および脂質代謝の関係の評価

男子においては、小学生で骨量および筋肉量と睡眠時間との間に負の相関関係が、中学生で骨量と筋肉量と就寝時刻との間に正の相関が得られた。女子においては、小学生で筋肉量と睡眠時間との間に負の相関が、中学生で就寝時刻と体重・body mass index・骨量・腹囲と正の相関が、起床時刻と身長・体重・骨量・腹囲との間に正の相関が得られた。このことから、生活習慣の中でも、睡眠や就寝時刻や起床時刻等の生活リズムに関する項目については、体組成との間で関連性がみられた。加えて、男子と女子の間には、有意な相関関係がみられた項目の種類や数に違いが見られた。本研究の目的は、成長期における体脂肪に及ぼす食事の影響を時間的特性から解明することである。人工環境下では、人工照明により24時間活動することが可能であるが、従来研究では、どの時間帯に食べるかという時間的特性には焦点があてられておらず、小・中学生を対象にした正確な体組成測定もなされていない。従って、本研究では、小・中学生を対象として1二重エネルギーエックス線吸収測定法により体組成を正確に測定し、2体組成に関連するメカニズムである脂質代謝マーカーを測定し、3時間的特性を考慮した食習慣調査を実施し、成長期における体組成に及ぼす食事の影響について、時間的特性から解明することである。尚、本研究の開始にあたり、神戸大学大学院任天発達環境学研究科研究倫理審査委員会から承認を得て研究を開始した。本年度は、2か所で研究を展開した。静岡県浜松市の小学5年生を約200名を対象として、身長・体重・腹囲の身体測定、採血、血圧測定、および二重エネルギーエックス線吸収測定法による体組成測定を実施した。得られた血液は次年度に解析予定である。兵庫県淡路市においては、小中学生計400名に対して、就寝時刻や起床時刻など、生活リズムに関する生活習慣を中心とした生活習慣調査と体組成測定を実施した。就寝、起床時刻や、睡眠時間と体脂肪との間には関連性も見られた。本年度と来年度の結果を合わせて、分析予定である。本研究は、兵庫県淡路市、静岡県浜松市、福島県喜多方市で展開している小児を対象として体組成研究の一部として実施されている。本研究の目的は、成長における体脂肪に及ぼす食事の影響を時間的特性から解明することである。人工環境下では、人工照明により24時間活動することが可能であるが、従来研究では、ライフスタイルにおける時間的特性には焦点があてられておらず、体組成との関連性も検討されておらず、さらには小・中学生を対象にした正確な体組成測定もなされていないのが現状である。従って、本研究では、小・中学生を対象として1二重エネルギーエックス線吸収測定法により体組成を正確に測定し、2時間的特性を考慮した食習慣調査を実施し、成長期における体組成に及ぼす食事の影響について、時間的特性から解明することである。尚、本研究の開始にあたり、神戸大学大学院人間発達環境学研究科研究倫理審査委員会から承認を得て研究を開始した。本年度は兵庫県淡路市の小・中学生を約400名を対象として、身長・体重・腹囲の身体測定、血圧測定、および二重エネルギーエックス線吸収測定法による体組成測定を実施するとともに、就寝時刻や起床時刻など、生活リズムに関する生活習慣を中心とした生活習慣調査を実施した。女子においては、小学生で筋肉量と睡眠時間との間に負の相関が、中学生で就寝時刻と体重・BMI・骨量・腹囲と正の相関が、起床時刻と身長・体重・骨量・腹囲との間に正の相関が得られた。上記のように男子と女子の間には、有意な相関関係がみられた項目の種類や数に違いが見られた。この理由は明らかではないが、男女間の成長期の違いや、生活習慣の違い等が関係している可能性も考えられた。生理人類学本年度は2か所のフィールドで体組成測定および生活習慣を中心とした質問紙調査を行うことができた。本研究は2年間の計画であるので、平成25年度および平成26年度の2年間の結果でもって、総合的に分析する予定である。本研究は2年間の研究である。平成26年度は、平成25年度と同様の測定・調査を行い、2年間に蓄積された結果を分析し、学会や論文誌等で発表する予定である。次年度使用額は67,744円生じているが、当該年度の所要額2,600,000円の97%は既に支出済みであり、ほぼ計画通りの支出と言える。次年度も当初の計画通り計画を遂行する。
貨幣的循環理論の視点からの現代経済の金融化と緊縮政策に関する研究

本研究は,1990年代末以降における金融危機の国際的波及を視野に入れて,金融システムの質的な変化,および,金融システムの変化がマクロ経済レジームと経済政策に及ぼす影響について理論的・実証的に考察した.「経済の金融化」は,最も広義には「金融部門の活動が国内経済と国際経済に及ぼす影響が高まること」と定義されている.本研究では,金融システムの複雑化・高度化の基礎にある金融機関の行動の質的な変化,マクロ経済レジームの変化,および,国際的な金融不安定性について,現代政治経済学,および,貨幣的循環理論をはじめとするポストケインズ派経済学の観点から考察した.本研究の目的は,2000年代以降の金融不安定性の国際的展開を視野に入れて,金融の複雑化・高度化と経済の「金融化(financialization)」の進展に伴って,各国経済において緊縮財政政策を重視する傾向が強まっている理由について考察することである.平成25年度には,研究実施計画に従って次の研究を行った.(1)貸出債権の証券化を伴う「組成販売型」の金融仲介システムを,証券化商品の生成と保有の観点だけでなく,証券化商品の流通(特に,証券化商品が担保,再担保として差し入れられるレポ取引の過程)の観点からも再検証し,担保の仲介と連鎖のメカニズムが組み込まれた金融仲介システムに対する金融規制をめぐる諸論点を検討した.(2)現代経済における貨幣・金融レジームの質的変化を「貨幣的生産経済(monetary theory of production)」から「金融的生産経済(financial theory of production)」への移行として把握する認知資本主義理論(theory of cognitive capitalism)の観点から検討し,金融化の進んだ現代経済において有効需要不足を引き起こす構造的要因について考察した.(3)ケインズ『一般理論』における「金利生活者の安楽死」論の形成過程について,経済政策論との関連に注目して,学説史的な研究を行った.(4)2000年代のアメリカにおいて金融機関の収益が拡大した背景について再検証し,大手金融機関による自己勘定取引,オルタナティブファンドへの投資,店頭デリバティブなどを経由した過剰なリスクテイクの実態を明らかにした.(5)ユーロ圏の通貨・決済システムを踏まえて貨幣的循環理論を開放経済モデルに拡充する方法についての検討に着手した.以上の諸領域についての研究を,相互に連繋をとりつつ行った.本研究の目的は,2000年代以降の金融不安定性の国際的展開を視野に入れて,金融の複雑化・高度化と経済の「金融化(financialization)」の進展に伴って,各国経済において緊縮財政政策が重視される傾向が強まる理由について考察することである.平成26年度には,研究実施計画に従って,次の研究を行った.(1)1970・80年代以降における経済の金融化について,金融機関のビジネス展開と,それらが主導する現代金融市場の変容(特に,モダンファイナンスに基づく「影の金融システム」の拡大,デリバティブ市場とレポ市場の急速な拡大,証券化の進展)の観点から捉え直し,大手金融機関の行動が金融化の進展に重大な影響を与えていたことを明らかにした.(2)現代経済における貨幣・金融レジームの質的変化を「貨幣的生産経済」から「金融的生産経済」への移行として把握する「認知資本主義理論(theory of cognitive capitalim)」の分析視角を,ポスト・ケインズ派マクロ金融動学の研究成果を踏まえて拡充し,金融化の進展と金融不安定性の深刻化との相互連関性を明らかにした.(3)ユーロ圏危機(特に,2009年以降に経常収支赤字と財政赤字を計上している国々に対して緊縮政策が課された経緯)の政治経済的次元の基礎にある金融構造上の要因を解明するために,ユーロ圏の決済システム(いわゆるTARGET2[汎欧州即時グロス決済システム])の制度的特徴を分析し,欧州中央銀行に対する各国中央銀行の「TARGET2債権・債務」の拡大が,周辺諸国(経常収支赤字国)に対して緊縮政策が強制される傾向,中心諸国(経常収支黒字国)から周辺諸国への資金供給の困難などの諸問題の反映であることを明らかにした.以上の諸テーマについての研究を,相互に連携をとりつつ実施した.本研究の目的は,2000年代以降における金融不安定性の国際的波及を視野に入れて,金融の複雑化・高度化と経済の金融化(financialization)が進展し,それに伴って各国経済における緊縮財政政策が重視される傾向が強まった理由について考察することである.平成27年度には,研究実施計画に従って,次の研究を行った.(1)実体経済部門(特に家計と企業)と金融市場の相互依存関係の強化に関する分析,金融化の主要な受益者となった金融機関の行動の質的な変化に関する分析,経済の金融化に関する制度部門別分析を通じた金融権力の展開に関する分析を総合し,経済の金融化に関するこれまでの研究を著書(単著)として体系化した.(2)貨幣・金融レジームの質的な変化に関する分析視角の展開とその現代的意義について,ケインズおよびポストケインズ派の経済理論に関する学説史研究の立場から考察した.(3)ユーロ圏危機の基礎にあるユーロ圏決済システム(いわゆるTARGET2)の金融制度上の問題点について考察し,周辺諸国に対して緊縮政策が強制される傾向の背景として,中心諸国における金融権力が政策決定過程に歪みを引き起こしている実情について考察した.さらに,2000年代以降における国際的な資金循環構造の変容を踏まえて,金融不安定性論を国際的な債権債務関係の分析へ応用するさいの諸問題について検討した.本研究は,1990年代末以降における金融危機の国際的波及を視野に入れて,金融システムの質的な変化,および,金融システムの変化がマクロ経済レジームと経済政策に及ぼす影響について理論的・実証的に考察した.

「経済の金融化」は,最も広義には「金融部門の活動が国内経済と国際経済に及ぼす影響が高まること」と定義されている.本研究では,金融システムの複雑化・高度化の基礎にある金融機関の行動の質的な変化,マクロ経済レジームの変化,および,国際的な金融不安定性について,現代政治経済学,および,貨幣的循環理論をはじめとするポストケインズ派経済学の観点から考察した.金融機関の行動様式,および,証券化の進展を伴う金融市場の変容の観点から現代経済の「金融化」の構造を理論的・実証的に解明するという課題について,これまでの研究の体系化を進めることができた.「認知資本主義理論」の観点から現代の貨幣・金融レジームの質的変化を解明するという課題については,認知資本主義理論の分析視角を応用してポスト・ケインズ派マクロ動学の制度分析上の含意を考察するという研究の方向性を確立した.ユーロ圏諸国で緊縮政策が強制される金融構造上の要因を考察するという課題については,欧州中央銀行・各国中央銀行の財務構造の観点から,ユーロ圏の決済システムの制度的特徴を把握するための基礎作業をほぼ完了した.以上の研究成果は,学会報告,論文執筆を通じて発表している.政治経済学,経済学史平成27年度には,研究代表者と分担者は引き続き担当分野の研究を進める.さらに,現代経済における金融化の進展,貨幣・金融レジームの質的変化,各国経済(特に,ユーロ圏)における緊縮政策とその金融構造上の要因,以上の3分野の研究成果の相互連関をより明確にし,研究成果全体の体系化に努める.金融の複雑化・高度化に伴う金融仲介システムの変容,および,「組成販売型」金融仲介システムにおける金融規制に関する制度的分析,「金融化」が進展した経済における有効需要不足の構造的要因に関する理論的分析,2000年代のアメリカの金融システムにおける金融機関の収益拡大の背景にある自己勘定取引等を通じた過剰なリスクテイクの実態に関する検証など,本研究の基礎となる主要論点についての一定の研究成果を,学会報告,論文執筆を通じて発表している.これらの事実に基づいて,「(2)」と自己評価する.平成26年度には,研究代表者と分担者は担当分野の研究をさらに進め,ユーロ圏の通貨・決済システムを踏まえた貨幣的循環理論の拡充,金融化の進展と緊縮財政政策に関する制度的・実証的分析についても,学会報告と論文作成を通じて,具体的な研究成果に結実させるように,さらに努力を続けていきたい.
新規インバースタイプのカルシウムプローブを用いた抑制性神経活動測定法の開発

現在使われている蛍光カルシウムプローブは、興奮性の神経活動を鋭敏に捉えることに適しているのに対し、抑制性の神経活動を観察することは困難である。そこで、これまでのカルシウムプローブとは反対の性質を持つ、カルシウムイオンの減少に伴い、蛍光を発する新たなインバースタイプのカルシウムプローブ、IP2.0を開発した。IP2.0は、カルシウムイオンの有無による蛍光変化率が20倍であった。そこで、実際に線虫のAWC感覚神経細胞にIP2.0を発現させ、イソアミルアルコール刺激に対する神経活動を測定した結果、刺激に対して、蛍光の減少が観察され、抑制性神経活動を解析出来ることが示された。神経細胞内のカルシウム濃度の変化を可視化できる蛍光カルシウムプローブは、これまでに、種々の目的に適応した多くの蛍光カルシウムプローブが開発されてきた。しかしながら、これらのプローブはカルシウム濃度が増加することに呼応して、蛍光を発するプローブであり、神経の興奮活動を測定するのに適したものばかりであった。そこで、神経の抑制反応を測定できるように、カルシウム濃度が減少すると蛍光を発するインバースタイプの蛍光カルシウムプローブの開発を行った。すでに報告されているインバースタイプのプローブ、インバースペリカムはカルシウム変化に伴う蛍光量の変化が小さいものであった。今回、このインバースペリカムの開発を目的に、まず、インバースペリカムをコードする遺伝子にError-Prone PCRにより、ランダムに変異を導入し、大腸菌に発現させ、カルシウムの有無により、蛍光がより大きく変化するクローンをスクリーニングした。その結果、インバースペリカム2.0, (IP2.0)を得ることに成功した。IP2.0のタンパク質を精製したところ、in vitroにおいて、IP2.0はカルシウムの有無により、インバースペリカムより約3倍、約20倍の蛍光量の変化を示した。さらにIP2.0をHeLa細胞に発現させ、ヒスタミン刺激を与えたところ、IP2.0の蛍光が著しく消光した。この結果はIP2.0がin vivoにおいて、細胞内カルシウム濃度の変化をモニターすることが可能なカルシウムプローブであることを示している。そこで、さらにIP2.0を線虫のAWCON神経細胞に発現させ、イソアミルアルコール刺激を与えたところ、刺激によるカルシウム濃度の減少、および刺激後のカルシウム濃度の増加を測定することが出来た。この結果はIP2.0により、神経活動の興奮のみならず、抑制反応を測定することが出来ることを示している。神経細胞は、主に興奮と抑制の2種類のシナプス伝達を組み合わせて情報処理を行っている。神経細胞の活動を測定するために、各種蛍光カルシウムプローブを用いたイメージング解析が盛んに行われているが、現在主に使われているプローブは、興奮性の神経活動を鋭敏に捉えることに適しているのに対し、抑制性の神経活動を観察することは困難である。そこで、この研究では、高感度に神経活動の抑制を捉えることができるプローブを開発することを目的とし、具体的にはこれまでのプローブとは反対の性格をもつ、インバースタイプ(Ca2+濃度が低いと蛍光が強くなる)のカルシウムプローブを開発することにより、神経の抑制性シグナルの解析を可能にすることを目指した。インバースタイプのカルシウムプローブとしてはインバースペリカムの存在が知られていたが、これまで神経活動の測定に用いられたことはなかった。そこで、これを実用可能にするために、インバースペリカムにランダムに変異を導入し、改変型インバースペリカムを各種作製した。このうちのひとつ、IP2.0は励起波長が505 nm、蛍光波長520 nmで、カルシウムイオンの有無による蛍光の差がin vitroで20倍になっていた。この数値はこれまでの蛍光カルシウムプローブ、GCaMP3の蛍光強度変化率よりも大きいため、実際のイメージングでも十分利用可能であると考えた。そこで、IP2.0を線虫の感覚神経細胞、AWCに発現させ、神経活動を測定したところ、神経活動の抑制に伴う蛍光強度の増加を観察することに成功した。この結果により、インバースタイプのカルシウムプローブを用いることによって、抑制性シグナルを鋭敏に検出できるのみならず、これまでの興奮反応を測定するカルシウムプローブと組み合わせることにより、神経活動の全体像を詳細に解析できる可能性が示された。目的としていた、インバースタイプのカルシウムプローブを得ることが出来、またそれがin vivoにおいて使用可能であることが明らかとなったので、研究はおおむね、順調に進展していると思われる。しかしながら、反応速度やヒル係数など、IP2.0の特性について、まだ明らかになっていないところが残されているので、早急にやらなくてはならないと考えている。また、プローブとして使用していくためには、カルシウムに対する親和性が種々異なるものなど、特性に変化をもたせたプローブを作製し、どのような条件下においても使用出来るように準備しなくてはならないと考えている。神経科学今回、緑色蛍光を発するインバースタイプのカルシウムプローブを作製することに成功し、神経活動の抑制反応を測定することが可能となった。

しかしながら、神経活動の機構をさらに研究していくためには抑制反応と興奮反応を同時に測定出来る系の確立が望まれる。興奮反応をモニターする緑色蛍光カルシウムプローブはすでにGCaMPをはじめ、種々のプローブが存在している。したがって、これらのプローブと併用して神経活動を観察するためには、赤色蛍光を発するインバースタイプのカルシウムプローブを開発することが望まれる。したがって、今後はmCherry等の赤色蛍光タンパク質を開発し、GCaMP等のカルシウムプローブと併用可能なインバースタイプのプローブをさくしようと考えている。本年度、購入予定していたダイクロミラー等は研究室内の他の予算で購入したため、次年度使用額が生じた。本年度は赤色蛍光を発するインバースタイプのカルシウムプローブを作製する計画を立てている。そのため、赤色蛍光用のフィルター、ダイクロミラー等を購入する予定である。
システムとしての河川堤防管理手法の開発

本研究では、実河川の堤防システムの合理的、適切な管理について以下のことを行った。(1)河川の洪水流を追跡するモデルを作成し、利根川本川を対象に、河川の流下能力評価、超過洪水時の水位等を解析し、堤防の決壊の危険性を評価した。この解析は、不等流モデルを主として用いて行ったが、洪水水位が計画洪水位や堤防天端を超える時間等の解析においては不定流モデルを用いた。日本最大の河川である利根川での解析により、実河川では、水理的な安全度が上流、中流、下流で異なっており、その程度がどのようであるかを定量的に明らかにした。実河川の堤防管理は、このような解析で明らかになる実態に基づいて行うべきものである。(2)さらに、利根川流域を対象に、人口分布、土地利用形態の分析を行い、氾濫原の資産と被害ポテンシャル、氾濫被害額の定量的な評価を行った。この宗量的な評価により、河川堤防システムで防御されている氾濫原の各場所(氾濫ブロック)の資産が日月らかにかり、上記(1)の水理学的な堤防システムの安全度と対比することにより、堤防決壊場所における被害額の想定が可能となる。ここではその算定を行っが、この情報は、上記(1)の水理学的な安全度の評価結果とともに、実河川の堤防システムの管理のための最も重要なものである。(3)そして、箇所別の氾濫による被害額の想定、さらには河川の状態(現況、治水安全度一律、将来の計画河道)と被害の関係について検討を行った。この検討は、現況としていつ完成するかわ分からない超長期の計画整備が終わった段階、現況程度で上下流の水理学的な安全度のバランスをとったとする仮想的な河道、ある程近い将来に達成できそうな想定河道等について、水理的および被害額からの評価を行ったものであり、実河川の堤防システムの管理についての基本的かつ基礎的な情報を提供するものである。平成20年度の研究目的は、超過洪水に対する堤防決壊の危険性を縦断的に明らかにすることであり、そのために、河川堤防の歴史的変遷、築堤の経緯・実態を明らかにした上で、多様な外力(洪水)に対する堤防決壊の可能性を物理的(土質力学的)・水理学的に解析し、それぞれの洪水に対してどの地点で堤防が決壊・越水する危険性が高いかを評価した。具体的な得られた知見は以下の通りである。・利根川水系において昭和からこれまでの約80年問に堤防決壊した箇所を全て整理し図示した。・利根川水系では越水による堤防決壊が最も多く、その他に樋管等の堤防を横断する構造物周りの漏水に起因する堤防決壊と一般堤防部分での漏水に起因する堤防決壊があることが明らかになった。・利根川本川を対象とした水理解析により、超過洪水の際に堤防越水が起こる可能性が高い区間を示した。・利根川水系の氾濫原における被害ポテンシャル(資産分布、人口分布)を明らかにし、今後行う予定である氾濫解析と統合することにより、流域治水マネジメントを検討することが可能となった。その結果としてまとめた内容は本年度の成果として論文・学会等で報告する予定である。研究計画に従い、以下の研究を遂行した。この定量的な評価により、河川堤防システムで防御されている氾濫原の各場所(氾濫ブロック)の資産が明らかになり、上記(1)の水理学的な堤防システムの安全度と対比することにより、堤防決壊場所における被害額の想定が可能となる。

日本最大の河川である利根川での解析により、実河川では、水理的な安全度が上流、中流、下流で異なっており、その程度がどのようであるかを定量的に明らかにした。実河川の堤防管理は、このような解析で明らかになる実態に基づいて行うべきものである。(2)さらに、利根川流域を対象に、人口分布、土地利用形態の分析を行い、氾濫原の資産と被害ポテンシャル、氾濫被害額の定量的な評価を行った。この宗量的な評価により、河川堤防システムで防御されている氾濫原の各場所(氾濫ブロック)の資産が日月らかにかり、上記(1)の水理学的な堤防システムの安全度と対比することにより、堤防決壊場所における被害額の想定が可能となる。ここではその算定を行っが、この情報は、上記(1)の水理学的な安全度の評価結果とともに、実河川の堤防システムの管理のための最も重要なものである。(3)そして、箇所別の氾濫による被害額の想定、さらには河川の状態(現況、治水安全度一律、将来の計画河道)と被害の関係について検討を行った。この検討は、現況としていつ完成するかわ分からない超長期の計画整備が終わった段階、現況程度で上下流の水理学的な安全度のバランスをとったとする仮想的な河道、ある程近い将来に達成できそうな想定河道等について、水理的および被害額からの評価を行ったものであり、実河川の堤防システムの管理についての基本的かつ基礎的な情報を提供するものである。
レクチンの癌細胞アポトーシス誘導活性と癌特異的反応への応用の研究

レクチンは糖鎖を特異的に認識して結合する蛋白質であり、細胞表面糖鎖と特異的な結合能を有する。本研究では、我々が確立した新規精製法を用いて精製したレクチンの生理活性を検討した。この方法で精製したウド、ワサビレクチンの生物活性について検討し、レクチンの免疫システム応答に関する作用について調べた。その結果、ウドレクチンはヒト結腸癌Caco-2細胞において炎症性サイトカインであるインターロイキン8(IL-8)を上昇させることを明らかにした。IL-8は炎症を誘起するが、一方、その刺激に慢性的に曝されることで、炎症を終息させ、免疫力を高める可能性も秘めている。続いて、癌細胞アポトーシス誘導活性を有するレクチンについて検討した。多くの抗癌剤が癌細胞にアポトーシスを誘導することから、アポトーシス誘導活性を持つものには抗癌作用が期待される。欧州では古くから民間療法としてヤドリギが使われており、ヤドリギレクチンについても多くの研究がある。日本産のヤドリギレクチンについて研究した結果、日本産のヤドリギレクチンは化学構造的に欧州のものとは異なるものであるが、欧州のものと同様に、癌細胞アポトーシス誘導活性があることがわかった。一方、クロカワレクチンについて、その癌細胞アポトーシス誘導メカニズムとしてG2/M期での細胞周期停止、ミトコンドリアを介するcaspase-9活性化機構の関与があることを明らかにした。さらに、アイリス、ムスカリ球根よりレクチンを新しく分離し、それらが癌細胞にアポトーシスを誘導する活性を有することを明らかにした。本研究の結果、ブタ血漿固定化セファロースを用いて有用なレクチンを簡便かつ安価に精製できることが確かめられた。また、得られたウド、クロカワ、ヤドリギのレクチンのin vitroでの生物活性を調べた結果、サイトカイン発現調節やアポトーシス誘導などについて有用な知見が得られた。複合糖質の糖鎖と結合するタンパク質(抗体を除く)として定義されるレクチンは、豆科植物や穀類を始めとして動植物、微生物にひろく分布し、赤血球凝集活性、細胞分裂促進活性、細胞毒性など多様な活性をもっている。申請者らは、ブタ血漿固定化ゲルを用いるアフィニティークロマトグラフィーによる新規の安価なレクチン調製法を開発した。本研究では、この方法で種々のレクチンを多量に調製し、アポトーシス誘導活性やラットを用いた生体への影響を調べ、癌細胞アポトーシス誘導メカニズムや癌特異的検索ツールとして用いられる可能性を明らかにすることを目的としている。食用キノコであるクロカワより分離したレクチンは、ヒト白血病U937細胞に対してアポトーシス誘導活性を示し、そのメカニズムとして、Bcl-2の遺伝子発現の低下、ミトコンドリア膜の不安定化に伴う透過性の上昇、シトクロームcの細胞質への遊離、細胞周期進行阻害剤であるP21/Waf1の発現上昇などと共にG2/M細胞周期停止を引き起こすことが明らかになった。一方、日本産ヤドリギから分離したヤドリギレクチンはヨーロッパ産のものとはアミノ酸配列が異なるが、アポトーシス誘導活性は同様にもつことがわかった。ウドから単離したウドレクチンにはヒト腸癌Caco-2細胞のIL-8発現を促進させる作用があるが、ワサビレクチンにはこの活性がないことがわかった。ラットにビオチン標識赤インゲンマメレクチン(PHA)を経口投与し、1日後に摘出した腸を分析した結果、PHAが腸に結合したことが明らかになった。このとき、腸や肝におけるIL-1βの遺伝子発現の上昇がみられた。従って、レクチンは生体免疫系に影響を与えると考えられる。

レクチンは糖鎖を特異的に認識して結合する蛋白質であり、細胞表面糖鎖と特異的な結合能を有する。本研究では、我々が確立したレクチンの新規精製法で精製したウドレクチンがヒト結腸癌Caco-2細胞においてIL-8を上昇させることを明らかにしていたが、今回、その上流にあるTNFαおよびIL-1βの遺伝子発現に対する影響を調べた結果、これらを発現上昇させることが明らかになった。また、日本産ヤドリギレクチンもCaco-2細胞における遺伝子発現に対してウドレクチンと同様の作用を有することを明らかにした。IL-8は炎症を誘起するが、一方、その刺激に慢性的に曝されることで、炎症を浴終息し、免疫力が高まる可能性があり、ウド摂取が免疫機能維持に働く可能性がある。次に、癌細胞アポトーシス誘導活性を有するレクチンについて検討した。多くの抗癌剤が癌細胞にアポトーシスを誘導することから、アポトーシス誘導活性を持つものには抗癌作用が期待される。日本産ヤドリギレクチンやクロカワレクチンがヒト白血病U937細胞にアポトーシスを誘導することを明らかにしていたが、今回、新しく分離したアイリスレクチンおよびムスカリレクチンがU937細胞にアポトーシスを誘導する活性があることを明らかにした。さらに、クロカワレクチンについては、ヒト胃癌MKN-45細胞やマウス肺癌LL2細胞にアポトーシスを誘導し、ヒト正常WI-38細胞とその癌化型のWI-38VA細胞への影響の比較では、正常細胞よりも癌化型細胞に強くアポトーシスを誘導することがわかった。本研究の結果、ブタ血漿固定化セファロースを用いて有用なレクチンを簡便かつ安価に精製できることが確かめられた。また、得られたウド、クロカワ、ヤドリギのレクチンのin vitroでの生物活性を調べた結果、サイトカイン発現調節やアポトーシス誘導などについて有用な知見が得られた。
英語重視と母語保持・外国語教育の拡大ーシンガポールからの学び

本研究の目的は、シンガポールのバイリンガル教育政策の歴史的変遷を考察し、英語重視と母語維持とのバランスがどう保たれているか、なぜ多様な外国語教育が必要なのか、国民に多様な外国語を学ばせる利点と目的は何かなどを明らかにし、日本やアジア諸国における英語教育や多言語教育への示唆を提示する、ことである。まず、研究協力者と、メールや電話による情報・意見の交換を通じて、近年のシンガポールにおけるバイリンガル教育と外国語教育拡大の政策の動向の把握・分析を継続した。また研究協力者に研究代表者の勤務校まで出張してもらい、本年度と次年度に行う予定の質問紙調査やインタビュー調査の内容・対象・時期、実施方法及び実施の段取りについて、確認と意見交換を実施した。さらに、これまでに実施した現地調査の情報や、現地の研究協力者や専門家から得られた情報に対する整理や分析を行った。その成果の一部を今年度(2018年)8月にカナダのトロント大学で開催される国際学会で研究発表を実施し、アジアや欧米の研究者らと情報交換を行った。現に学会発表で得たフィードバックや意見を踏まえ、学会誌への論文投稿の準備を進めている。当初は、本年度(2018年)の11月、2019の23月に、研究代表者がシンガポールに渡航し、研究協力者の協力のもと、シンガポールの中高生や大学生(調査対象校:ナンヤン工科大学、シンガポール国立大学及びシンガポール教育省言語センター)を対象に、質問紙調査やインタビュー調査を実施する予定だった。しかし、2018年11月、2019年2月に、思いがけない病気による2度にわたる手術を受け、術後もしばらく安静休養が必要だったため、予定していた前述の調査は一旦中断せざるを得なかった。そのため、当初の計画に対して遅れている。前述の理由により、研究計画を一年遅らせて実施する。今年度の目的は、英語と母語の使用状況及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)、多様な外国語を学ぶ動機づけに関する質問紙調査とインタビュー調査を行う、ことである。9月までには、研究協力者の協力を得ながら、調査対象機関(ナンヤン工科大学、シンガポール国立大学及びシンガポール教育省言語センター)の授業期間中に、大学生や中高生を対象に、英語と母語の使用現状及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)について、質問紙調査を実施する。次に、データ整理を行い、その結果を研究協力者に報告し、専門家や協力者の意見やフィードバックを得る。そして必要に応じ追跡調査を実施するなどして、研究後半の計画・方向修正を行う。10月2020年3月までに、上述の調査対象機関の中高生や大学生を対象に、英語と母語の使用現状及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)に関する半構造型インタビュー調査を実施する。そして、データ整理を継続し、必要に応じて追跡調査を行う。研究結果を研究協力者に報告し、専門家や研究協力者の意見やフィードバックを得る。調査の結果をまとめ、その一部を国内外の学会で研究結果を報告する。まず、スムーズに資料収集を行うために、研究協力者との情報・意見交換会を通じ、近年のシンガポールにおけるバイリンガル教育と外国語教育拡大の政策の動向を把握した。次に、勤務校の休業期間中に、研究代表者(郭)は、シンガポールに渡航・滞在し、シンガポールのバイリンガル政策の歴史的変遷と近年の言語政策に関する資料収集を進めてきた。資料収集は、シンガポール国立大学図書館、シンガポール国立図書館、南洋理工大学国立教育学院に所蔵されている、政府機関が発行する白書・報告書、各種統計データ、新聞記事、政府要人のスピーチ、学術ジャーナル及び学術専門書を対象とした。また資料収集の過程の中で、研究協力者と意見交換を密に行いつつ、次年度に行う予定の質問紙調査やインタビュー調査の内容・対象・時期及び実施方法について確認した。これまでに実施した現地調査の情報や、現地の研究協力者や専門家から得られた情報に対する整理や分析を継続し、その成果の一部をまとめ、今年度中にカナダや中国で開催される国際学会で発表を行う予定である。本研究課題の実施に先立ち、現地の研究協力者との間で密に情報交換を行った。特に、現地の研究協力者を招聘し、本研究の目的、研究計画や方法について丁寧に説明を行ったことと、研究協力者からの意見や情報を十分に把握したことが、短期間でよりスムーズな調査の実施に繋がった。

その成果の一部を今年度(2018年)8月にカナダのトロント大学で開催される国際学会で研究発表を実施し、アジアや欧米の研究者らと情報交換を行った。現に学会発表で得たフィードバックや意見を踏まえ、学会誌への論文投稿の準備を進めている。当初は、本年度(2018年)の11月、2019の23月に、研究代表者がシンガポールに渡航し、研究協力者の協力のもと、シンガポールの中高生や大学生(調査対象校:ナンヤン工科大学、シンガポール国立大学及びシンガポール教育省言語センター)を対象に、質問紙調査やインタビュー調査を実施する予定だった。しかし、2018年11月、2019年2月に、思いがけない病気による2度にわたる手術を受け、術後もしばらく安静休養が必要だったため、予定していた前述の調査は一旦中断せざるを得なかった。そのため、当初の計画に対して遅れている。今年度の目的は、英語と母語の使用状況及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)、多様な外国語を学ぶ動機づけに関する質問紙調査とインタビュー調査を行う、ことである。4月9月までは、研究協力者の協力を得ながら、調査対象機関の授業期間中に、中高生や大学生を対象に、英語と母語の使用現状及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)について、質問紙調査を実施する。次に、データ整理を行い、その結果を研究協力者に報告し、専門家や協力者の意見やフィードバックを得る。そして必要に応じ追跡調査を実施するなどして、研究後半の計画・方向修正を行う。10月2019年3月までは調査対象機関の中高生や大学生を対象に、英語と母語の使用現状及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)に関する半構造型インタビュー調査を実施する。そして、データ整理を継続し、必要に応じて追跡調査を行う。研究結果を研究協力者に報告し、専門家や研究協力者の意見やフィードバックを得る。前述の理由により、研究計画を一年遅らせて実施する。9月までには、研究協力者の協力を得ながら、調査対象機関(ナンヤン工科大学、シンガポール国立大学及びシンガポール教育省言語センター)の授業期間中に、大学生や中高生を対象に、英語と母語の使用現状及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)について、質問紙調査を実施する。10月2020年3月までに、上述の調査対象機関の中高生や大学生を対象に、英語と母語の使用現状及びそれぞれの言語への言語態度(言語観)に関する半構造型インタビュー調査を実施する。調査の結果をまとめ、その一部を国内外の学会で研究結果を報告する。
腎臓リハビリテーションにおける運動療法の生物学的性差とその機序の解明

わが国の慢性腎臓病(chronic kidney disease: CKD)の患者数は約1,330万人と推計され、人口の高齢化を背景に今後さらに増加することが予想されている。腎臓リハビリテーションはこの新たな国民病であるCKDの包括的な治療プログラムであり、運動療法はその中核をなすが、性別によってCKDに対する運動療法の効果に違いがあるかどうかは明らかになっていない。そこで、本研究では、性差を考慮したより効果的な運動療法を提供するための基礎データを得ることを目的とし、運動の腎保護作用に生物学的性差があるか、あるとすればその機序はどのようなものかをCKDモデル動物を用いて検証する。
希土類錯体ナノ結晶の開発と光物性評価

発光性希土類錯体は、可視および近赤外域において色純度の高い発光を示すことから、ディスプレイ用発光材料やレーザー材料として研究されている。これらの発光特性は、通常溶液中における光学計測により評価される。一方、実際の発光デバイス材料への応用を考えると固体状態における光物性評価が重要になるが、バルク結晶のままでは結晶表面で光散乱が起こるため励起光が内部まで到達せず、正確な光物性評価を行うことは困難であった。そこで本研究では、希土類錯体を集積化させた新しい発光体である希土類錯体ポリマーを合成し、紫外光が散乱しない乳00nm以下の結晶を調製する。得られた希土類ナノ結晶の光物性を評価することで、結晶中における発光特性解明および発光性有機材料としての機能評価を行うことを目的とした。昨年度までは希土類錯体ポリマーの開発に取り組み、優れた発光効率(>80%)と耐熱性(分解温度300°C以上)を有する発光体の開発に成功した。今年度は希土類錯体ポリマーのさらなる光機能化を目的として、温度センシング能の付与を検討した。具体的にはテルビウム、ユウロピウム、および架橋型配位子から構成される新規な希土類錯体ポリマーを合成した。この希土類錯体ポリマーについて、温度を-70°Cから230°Cまで段階的に変化させながら発光スペクトルを測定したところ、テルビウムとユウロピウムの発光強度比(I_<Eu>/I_<Tb>)は、温度上昇に伴って増加した。すなわちこの混合ポリマーは、他に類を見ないほど広い温度計測範囲(-70°C230°C)を有する温度センサーとなり得ることが分かった。発光性希土類錯体は可視および近赤外域においてf軌道に基づく色純度の高い発光を示すことから、ディスプレイ用発光材料やレーザー材料として研究されている。これまで私は、適切な配位子設計により希土類錯体からの世界最高クラスの発光効率を報告してきた。しかし、実際の発光デバイス材料への応用を考えると固体状態における光物性評価が重要になるが、バルク結晶のままでは結晶表面で光散乱が起こるため励起光が内部まで到達せず、正確な光物性評価を行うことは困難であった。そこで本研究では、自己集積が可能な新しい希土類錯体を設計・合成し、紫外光が散乱しない100nm以下の結晶を調製する。今年度は、自己組織型Eu(III)錯体の合成について検討した。その結果、3種類の新規Eu(III)配位高分子の合成に成功した。これらの配位高分子についてX線結晶構造解析を行ったところ、2つのEu(III)イオンをホスフィンオキシド配位子が架橋した一次元の配位高分子構造を形成していることが明らかとなった。熱重量分析の結果、従来のEu(III)錯体の分解温度は230°Cであったのに対し、この配位高分子の分解温度は約300°Cと見積もられ、高い構造安定性を持っていることがわかった。発光スペクトルおよび発光寿命測定から発光量子収率を見積もったところ、83%と高い値を示した。このことから、配位高分子を形成することにより高い熱耐久性と強発光特性を同時に実現した。本検討により、これらの配位高分子は光機能性材料として優れた性能を有していることがわかった。今年度行った研究の結果、発光特性と耐熱性の両方に優れた発光体の開発に成功した。本研究成果は論文掲載され(下記3件)、特許出願を行った(下記1件)。

さらに今年2月にはNHKの取材を受け、新しい発光体として全国各地に報道されただけでなく、北海道新聞(2/29)や日刊工業新聞(2/28)にも関連記事が掲載された。以上より、本研究は順調に進展しており、学術界のみならず産業界にも大きなインパクトを与えたものと考えている。来年度は、再沈殿法による希土類錯体ナノ結晶合成の検討を行う。様々な反応溶媒(良溶媒・貧溶媒)、サンプル濃度、時間、表面修飾剤などを検討することによって反応条件の最適化を行ない、粒子サイズの制御を目指す。得られた希土類錯体ナノ結晶は、XRD、TEM、DLS測定装置によって構造同定を行う。光物性評価としては、発光スペクトル、発光量子効率、発光寿命を測定する。これらの希土類錯体ナノ結晶分散溶液の測定結果と、有機媒体に均一に溶解させた希土類錯体の結果とを比較し、結晶中における発光過程の相違を明らかにする。これらの研究成果を国内および国際会議などにおいて発表する他、学術論文誌へ投稿する。