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ナチ映画を巡る現代ドイツ・ナショナリズムのメディア論的研究：2010年代の新展開

2000年代から2010年代にかけてのドイツ映画賞作品賞受賞作のうち、特に《白バラの祈り》と《ハンナ・アーレント》に焦点を合わせて研究を行った。《白バラ》については、同じく「白バラ」を題材とした映画で1980年代にドイツ映画賞を受賞した2つの作品および連邦大統領による「白バラ」追悼記念講義との比較考察を行った。《アーレント》については、作品の分析に加え、この映画がモチーフとするアイヒマン裁判が行われた1960年代を含む戦後のドイツ・アイデンティティに関して様々な言説と演説の分析を行った。これによって“良いドイツ国民"の描写から“凡俗なドイツ国民"の描写へと転換する傾向の一部を明らかにした。本年度は、ナチを題材とした映画で、かつドイツ映画賞(作品賞)を受賞した作品に関して、ドイツ・ナショナリズムの観点から2000年代と2010年代初頭の傾向をつかむことを目指し、2本の論文発表、1回の学会発表、資料収集のためのドイツ出張等を行った。2013年に銀賞を受賞した映画《Hannah Arendt》を、その中に描かれたハイデガー像に着目しつつ分析した。その結果、ハイデガー像はドイツ・ナショナリティの偉大さと凡俗さの二重性を備えたものとして描かれていることが分かった。親ナチ的な演説を行ったハイデガーの「幼児」性はドイツ精神の凡俗さを示すが、一方においてハイデガー哲学それ自体は主人公アーレントによってドイツ精神の偉大さを示すものとしてナチズムの対極に置かれる。ハイデガー哲学は、ナチス・ドイツから切り離された正統なるドイツ・ナショナリティを示すものとして機能していたと言える。このことは論文「ドイツ映画《ハンナ・アーレント》におけるハイデガー像の解釈」として発表した。次にナチ抵抗グループ「白バラ」を題材とした新旧の3作品について分析を行った。1983年に作品賞を受賞した旧「白バラ」映画2作については、これまでの白バラ像が備えていた自己犠牲的・贖罪的な神話像を踏襲する作品と、その神話像を崩す作品であったことが判明した。そして、この対照的な両作品の間では、ドイツ・アイデンティティの形成が混乱と困難を抱えていることが分かった。また2005年に作品賞を受賞した新「白バラ」映画《Sophie Scholl》については、80年代の旧「白バラ」映画における対立論点を止揚するものであったことが分かった。これらの内容は学会発表および論文「2つの旧“白バラ"映画を巡るドイツ・アイデンティティ」において公表した。本年度は,ナチを題材としたドイツ映画賞受賞作品に関し,映画のナショナリズム傾向が2010年代において如何に展開していったかを見定めるため,その準備段階という意義のもと,2000年代の傾向と2010年代の傾向に関し,両者の連続性と不連続性を明らかにすることを目指した。研究の主要な成果については,2本の論文と1つの冊子にまとめた。2005年作品賞銀賞を受賞した《Sophie Scholl》に関し,ドイツ・ナショナリズムの観点からその本旨を洗い出すべく,背景となる歴史文献やマス・メディア資料と,作品本体とを照合した。特に1940年代から2010年代にかけて時代の節目ごとに公表されたドイツ大統領や首相の公的な演説講演を検証し,ドイツ・アイデンティティがどのように展開していったかを捉えた。中でもナチ抵抗グループ「白バラ」のレジスタンス運動をテーマとしたミュンヘン大学における大統領記念講義を検証した点は重要である。これについては,拙論「大統領「白バラ」追悼記念講義と戦後ドイツの国民物語」の中で論じた。またそこで確認されたドイツ・アイデンティティの展開に基づき,映画《Sophie Scholl》に示されるドイツ・アイデンティティを過去の「白バラ」2作品との比較において特徴づけた。これについては,拙論「映画《ゾフィ・ショル》における〈良きドイツ国民〉像」としてまとめた。これらの論究により,ドイツ・アイデンティティに関して80年代中頃から2000年代にかけてを一つの傾向として捉える視点が獲得され,2000年代と2010年代との連続性・不連続性を理解する上で役に立った。加えて,2000年代のドイツ映画賞作品賞を受賞した作品に関し,適宜DVDのドイツ語文字起こしと翻訳を行い,それらの内容をほぼ網羅的に把握し,その内容に関しては,一般にも公開するべく冊子を作成した。本年度は,ナチを題材としたドイツ映画賞受賞作品について,2000年代の傾向と2010年代の傾向に関し,両者の連続性と不連続性を明らかにすることを目指した。その進展状況は概ね順調であり,その理由は次の通りである。1)1940年代から2010年代にかけて公開された公的なドイツ・アイデンティティ理解を検証し,特に90年代から2010年代の節目ごとに行われた「白バラ」追悼講義に関してその考察結果を論文の形で公表することができたから。2)2005年受賞作《Sophie Scholl》の特徴を80年代受賞作の旧「白バラ」映画と比較しながら公的なドイツ・アイデンティティの文脈の中に位置づけ,その研究成果を論文の形で公表できたから。3)2000年代のドイツ映画賞受賞作品に関し,必要に応じてDVDのドイツ語文字起こしと翻訳を行いながら,ほぼ網羅的な形でその内容を把握し,成果を一般に公開するべく冊子を作成したから。公開手段に関して当初はホームページの利用を計画していたが,授業や公開講座での活用を鑑み,紙媒体の冊子を作成した。最終年度前年度にあたる平成28年度は、冊子『現代ドイツ映画2001-2009』を完成させた。

前年度すでに入稿を済ませていたものだが、28年度になって最終的な完成へと至った。この冊子には2001年から2009年までのドイツ映画賞(作品賞)受賞作に関し、その登場人物や物語序盤のあらすじが記されている。学部授業の中で副教材として使用し、研究成果の社会還元を行った。また映画のメディア論的研究を進める上で必要な映画メディアに伴う時代認識を論じた論考を発表した。研究の主な進展としては、2010年代のドイツ映画賞受賞作である《Hannah Arendt》(2013年受賞)と《Der Staat gegen Fritz Bauer》(2016年受賞)に焦点を合わせて研究を行った。両作品ともアイヒマン問題という具体的な歴史事象を題材とする映画である。これら両作において描き出されるドイツ・ナショナリズムを明らかにするため、アイヒマン問題が浮上した1960年前後のドイツ・ナショナリズムの把握を試みた。主な資料としてはトーマス・マンやカール・ヤスパースなど有力な知識人の主張、あるいはテオドア・ホイスやハインリヒ・リュプケなど西ドイツ大統領の演説を分析した。これによって、1950年代から1960年代にかけては、ナチ時代に失われたドイツ・アイデンティティを再構築しようとする大きな動きが存在していたことが分かった。以上も踏まえてこれまでの研究を振り返ると、研究目的の大きな重要項目であった2010年代の展開に関しては、越境的・多国間的物語設定の継承、〈凡俗なドイツ人〉を描き出すことによる一般国民とナチとの連続性の示唆といった2010年代初頭における傾向が継続していることが確認された。また通史の作成に関しては、さらに「移民・難民」や「東西ドイツ」などのテーマを加え、より包括的な見地から行うことにした。2000年代から2010年代にかけてのドイツ映画賞作品賞受賞作のうち、特に《白バラの祈り》と《ハンナ・アーレント》に焦点を合わせて研究を行った。《白バラ》については、同じく「白バラ」を題材とした映画で1980年代にドイツ映画賞を受賞した2つの作品および連邦大統領による「白バラ」追悼記念講義との比較考察を行った。《アーレント》については、作品の分析に加え、この映画がモチーフとするアイヒマン裁判が行われた1960年代を含む戦後のドイツ・アイデンティティに関して様々な言説と演説の分析を行った。これによって“良いドイツ国民"の描写から“凡俗なドイツ国民"の描写へと転換する傾向の一部を明らかにした。本年度は、ナチを題材としたドイツ映画賞受賞作品に関して、2000年代と2010年代初頭のナショナリズム傾向をつかむことを目指し、特に2000年代の作品に重点を置いて研究を進める予定であった。その進展状況は概ね順調であり、その評価理由は次の通りである。1)《Sophie Scholl》《John Rabe》《Hannah Arendt》に関し、ドイツ出張等を通じて必要な新聞記事等の資料を収集できたから。2)2000年以降の作品の特徴を明確化するために必要なそれ以前のDVDに関し、文字起こし、翻訳等を行って、作品構造の比較分析をし、論文の形で成果を公表できたから。3)白バラ運動に関する歴史文献を検証し、それと映画《Sophie Scholl》本体との照合分析を行い、学会発表の形で成果を公表できたから。
スポーツ経営における消費者満足・不満足と消費者苦情行動に関する研究-民間スポーツクラブ経営への応用-

近年、スポーツ経営の分野、特に民間スポーツクラブ経営において「消費者満足(Consumer satisfaction)」や「顧客満足(Customer satisfaction)」といった言葉や考え方が注目されるようになり、実際にそれを経営の中に導入しようとしているスポーツクラブも増加してきている。しかしながら、このような顧客満足の創造にマジメント哲学を置いたクラブ数の増加にも関わらず、クラブの利用後に期待はずれの失望感を経験している会員-不満足な消費者-の数も少なくないと思われる。この不満足は、消費者のロイヤルティ(Loyalty)や口コミ(Word-of-mouth communication)に多大な影響を及ぼし、消費者の態度変容をも導くため、経営者は常に消費者不満足に注目し、それを消費者苦情として顕在化させ、クラブのマーケティング・プログラムの修正へと結び付けていくべきである。そこで今年度は、民間スポーツクラブの経営に焦点を当て、クラブ利用後の消費者満足・不満足の構造と、消費者不満足の結果から起こる会員の苦情行動(Complaint behavior)について把握することを目的として、文献収集・レビューを中心に研究を進めてきた。その結果、マーケティング理論や消費者行動研究に関する文献収集・レビューから、(1)会員の満足・不満足の構造がCardozo,R.N.(1965)やSuprenant,C.(1976)らの「期待・パフォーマンス(単純バランス)仮説」で説明することができ、また(2)会員の苦情行動モデルが消費者苦情行動の経済学的モデルを提示したHirschman,A.O.(1970)の"Exit-Voice(離脱-苦情)"理論や、Gronhaug(1977)の概念的プロセス・モデル、そしてDay and Landon(1977)の購買後行動モデルを用いることによって構築することができる。ということが示唆された。今後、ここで構築された会員の苦情行動モデルから、いくつかの仮説が演繹され、それらが実証的に検証されていくことが望まれる。
病原細菌がハイジャックするユビキチン修飾システム

蛋白質のユビキチン化はユビキチン活性化酵素(E1)、ユビキチン連結酵素(E2)、ユビキチンリガーゼ(E3)の連鎖的な酵素反応によって起こり、基質蛋白質にユビキチンが共有結合される。多くの場合、ユビキチン化された蛋白質はプロテアソームによって認識されて分解されるが、分解以外にも多様な様式で蛋白質の機能を制御することが明らかになった。ユビキチン修飾系は発生や免疫系機能などの生理機能、また、がんや神経変性疾患といった種々の疾患に関わることがよく知られているが、細菌感染における役割は不明であった。本研究では、細菌感染に関わる宿主のユビキチン修飾システム機能解明を目指している。特に本年度は、ユビキチンの翻訳後修飾による感染細胞内のシグナル伝達に異常について解析を行った。我々は、腸管病原性大腸菌の感染細胞において、ユビキチンが翻訳後修飾(脱アミド化)を受けることを見出した。脱アミド化を受けた機能解明のために、X線結晶解析を用いて脱アミド化型ユビキチンの構造を決定した。脱アミド化型ユビキチンを用いて、ユビキチン鎖形成能を調べた結果、K48鎖は形成しないが、K63鎖を形成することが明らかになった。さらに、ユビキチン結合蛋白質との結合能や脱ユビキチン化酵素による切断にも変化があることを見出した。これらの結果から、腸管病原性大腸菌は感染細胞内でユビキチン修飾システムを制御し、感染に有利に利用すると考えられる。立体構造解析により、反応の分子基盤を解明することができたので、おおむね順調に解析が進んでいると考えられる。前年度に得られた成果と諸処の状況を検討する。その上で、以下の点と前年度に未了の課題がある場合にはその課題について優先事項を決定し、研究を推進する。(a)脱ユビキチン化型ユビキチンを発現する細胞株を作製し、脱ユビキチン化による細胞内ユビキチン修飾系の異常を調べる。まず、ユビキチンは4種類細胞内で発現しているため、それらの遺伝子と脱アミド型ユビキチンを置換した細胞を樹立する。その後、細胞抽出液からユビキチン鎖の定量を質量分析で測定する。さらに、感染細胞内での脱アミド化ユビキチン鎖を同様に定量する。(b)ユビキチンはユビキチン結合蛋白質と結合することにより下流にシグナルを伝達し、感染応答をすることが知られている。脱アミド化ユビキチンを用いて、さまざまなユビキチン結合蛋白質との結合を調べる。特定のユビキチン結合蛋白質と結合に異常がある場合は、そのシグナルの異常を調べる。質量分析結果と合わせて解析し、脱アミド化ユビキチンが細菌感染におけるユビキチン修飾経路制御メカニズムを解明する。蛋白質のユビキチン修飾系は発生や免疫系、さらには、がん・神経変性疾患など様々な生理機能や疾患に関与することがよく理解されている。しかし、本修飾系の細菌感染における意義は未解明である。本研究では、申請者が独自に解析を進めている2つの病原因子を起点に、構造生物学・生化学や感染病理学などの手法により、病原細菌の感染成立におけるユビキチン修飾系の役割解明を目指す。申請者が発見した新規エフェクターXはin vitroでユビキチンリガーゼ(E3)活性を示すが、既知のE3とは相同性が無い。そこで、立体構造解析及び生化学アッセイ系を用いて機能解析を行った。(a)エフェクターXのユビキチンリガーゼ活性を担う立体構造:エフェクターX全長の大腸菌発現系及び精製系を構築した。得られた精製蛋白質を用いて、エフェクター単独での結晶化を試みたが、結晶化には至らなかった。全長での解析に難しいと判断し、部分断片の蛋白質を発現する系をいくつか作製し、精製条件の検討を行っている。立体構造が明らかになるとリガーゼ活性に必須のアミノ酸残基が決定できると期待される。(b)エフェクターXのリガーゼ活性の特異性:既述の通り、申請者はXにin vitroでのユビキチン化活性を証明している。しかし、Xと協役するユビキチン連結酵素(E2)の特異性や形成されるポリユビキチン鎖の実体は不明であった。精製したE2蛋白質(10種類)を用いて、in vitroユビキチン化反応を行い、Xと協役するユビキチン連結酵素を同定した。同定したE2酵素を用いて、ユビキチン鎖の重合様式を調べた。その結果、48番目のリジン残基を介するポリユビキチン鎖を作るユビキチンリガーゼであることが明らかになった。この結果が、エフェクターXが基質蛋白質を分解することで、感染に寄与すると考えられる。生化学解析によりエフェクターの酵素活性を測定することができ、前年度の計画通りにおおむね順調に解析が進んでいる。

本研究では、細菌感染に関わる宿主のユビキチン修飾システム機能解明を目指している。特に本年度は、ユビキチンの翻訳後修飾による感染細胞内のシグナル伝達に異常について解析を行った。我々は、腸管病原性大腸菌の感染細胞において、ユビキチンが翻訳後修飾(脱アミド化)を受けることを見出した。脱アミド化を受けた機能解明のために、X線結晶解析を用いて脱アミド化型ユビキチンの構造を決定した。脱アミド化型ユビキチンを用いて、ユビキチン鎖形成能を調べた結果、K48鎖は形成しないが、K63鎖を形成することが明らかになった。さらに、ユビキチン結合蛋白質との結合能や脱ユビキチン化酵素による切断にも変化があることを見出した。これらの結果から、腸管病原性大腸菌は感染細胞内でユビキチン修飾システムを制御し、感染に有利に利用すると考えられる。立体構造解析により、反応の分子基盤を解明することができたので、おおむね順調に解析が進んでいると考えられる。前年度に得られた成果と諸処の状況を検討する。その上で、以下の点と前年度に未了の課題がある場合にはその課題について優先事項を決定し、研究を推進する。(c)エフェクターXの標的基質となる宿主蛋白質: Xを強制発現させた培養細胞からXと結合する宿主蛋白質を精製し、質量分析で同定することで、Xがユビキチン化する基質の候補を得る。得られた候補について、エフェクターXとの共発現によるユビキチン化、また、EPEC感染によるX依存的なユビキチン化を検証する。(d)エフェクターXによる標的基質の認識機構:エフェクターXが上記(c)で同定された標的基質を認識(結合)する機構を明らかにするために、両者の結合に必要なX及び当該基質の領域を同定する。さらに、立体構造解析が可能な両者の複合体を得て、そのX-線結晶解析により、結合の分子基盤を解明する。(a)脱ユビキチン化型ユビキチンを発現する細胞株を作製し、脱ユビキチン化による細胞内ユビキチン修飾系の異常を調べる。まず、ユビキチンは4種類細胞内で発現しているため、それらの遺伝子と脱アミド型ユビキチンを置換した細胞を樹立する。その後、細胞抽出液からユビキチン鎖の定量を質量分析で測定する。さらに、感染細胞内での脱アミド化ユビキチン鎖を同様に定量する。(b)ユビキチンはユビキチン結合蛋白質と結合することにより下流にシグナルを伝達し、感染応答をすることが知られている。脱アミド化ユビキチンを用いて、さまざまなユビキチン結合蛋白質との結合を調べる。特定のユビキチン結合蛋白質と結合に異常がある場合は、そのシグナルの異常を調べる。質量分析結果と合わせて解析し、脱アミド化ユビキチンが細菌感染におけるユビキチン修飾経路制御メカニズムを解明する。基質を同定するために質量分析を行う予定である。今年度はその条件検討を行った。次年度は設定した条件に従って基質同定を実施する予定である。そのためには、大量の細胞培養試薬及び培地などが必要であり、次年度に購入を計画している。感染細胞内での脱アミド化されたユビキチンによる影響を調べるために定量的質量分析を行う予定である。そのためには、大量の細胞培養試薬、培地及びのペプチド合成が必要であり、次年度に購入が必要である。
イメージング解析によるEGF受容体シグナル制御機構の解明

本研究では、細胞画像解析と既知薬理活性化合物ライブラリーを用いてEGF受容体シグナル伝達経路の解析を進めている。主に研究代表者が構築したハイコンテントスクリーニングのシステム(Tanabe, Sci. Rep. 2016)を用いて、蛍光染色した細胞画像から大量の画像特徴量を定量化し、数理解析によって分子機構を推定する。昨年度は本システムのロバスト性を検証し、得られる実験結果の信頼性を確認した(Tanabe et al., SLASDiscov. 2018、Tanabe, Int. J. Mol. Sci. 2017)。ここで確立された実験系を用いて、今年度は既知薬理活性化合物ライブラリーを用いた実験データの収集・解析を行った。肺がん由来の細胞株A549細胞を化合物存在下でEGF刺激し、主要なシグナル伝達分子を免疫蛍光染色によって可視化し、細胞表現型の経時的変化を評価した。自動化した蛍光顕微鏡で1サンプルあたり600程度の細胞を撮影し、画像解析によって細胞ごとに特徴量抽出を行った。得られた特徴量を用いて、主に教師なし機械学習による化合物評価を行う。主要な実験と画像解析は既に終えており、得られた結果の解析と検証を順次始めている。得られた結果の一部からは既存化合物の新規オフターゲット分子が見つかっており、その成果は国内外の学会で発表している(第77回日本癌学会学術総会、HIGH CONTENT 2019、SLAS 2019)。ライブラリーを用いた実験は概ね予定通り進められ、解析も順調に進んでいる。イメージング装置の故障等が生じて2ヶ月弱程度の中断が生じたものの、研究全体の進行には大きな影響は生じていない。全体の解析はまだ進行中であるが、一部のデータからは期待された結果も得られている。昨年度に時間をかけて実験系全体の検証を行ったため、比較的スムーズに進行している。主要な実験と画像解析、統計解析は概ね終了している。複数の新規制御因子が推定されており、確認実験を順次進める。得られた成果について、学会や論文を通じて発表する予定である。受容体型チロシンキナーゼ(RTK)は、自身の細胞内膜輸送を介してシグナル伝達を時空間的に制御している。その制御には多くの因子が複雑に関与しているため、全体像の理解には包括的なアプローチが必要である。一方、申請者は最近、細胞画像の蛍光シグナルから時空間的情報を含む多くの特徴を定量化し、数理解析によって分子機構を解明するシステムを構築した(Tanabe, Sci. Rep. 2016)。本法は高いスループットを持つため、siRNAライブラリーなどを用いたRTKシグナルの解明を進めている。本研究では、RTKのプロトタイプであるEGF受容体に着目し、既知薬理活性化合物ライブラリーを用いた機能タンパク質阻害の影響を包括的に解析する。申請者が進めているsiRNAライブラリーの結果と統合することで、EGF受容体シグナル制御の全体像解明を目指す。今年度は申請者が確立したシステムの検証を行った。本システムはハイコンテントスクリーニングと呼ばれる手法の一つで、画像解析から得られる多数の特徴量を用いて、化合物が細胞に与える影響を定量的に評価する。ライブラリーに含まれる化合物が細胞に与える影響は多様かつ予測困難なため、スクリーニングに最適な実験条件を事前に規定することは難しい。そこで申請者は、異なる実験条件が解析結果に与える影響を評価した。EGF受容体のリガンド7種類を用いて異なる実験条件を作成し、各条件で化合物の影響を評価した。その結果、ほぼ全てのリガンドで同一の結果が得られた。これらの結果は、申請者が作成したシステムの高いロバスト性を有していることを示唆している(Tanabe et al., SLAS Discov. 2018、Tanabe, Int. J. Mol. Sci. 2017)。上述の通り初年度で大規模な化合物スクリーニングを実施する前のシステムの検証を終え、次年度からスクリーニングの実施に着手する。化合物ライブラリーは一部は既に入手しており、更なる拡充を図っている。短期間で進めるためのハイスループット化の導入・検証も終えており、課題遂行に支障となる問題は生じていない。

得られた結果の一部からは既存化合物の新規オフターゲット分子が見つかっており、その成果は国内外の学会で発表している(第77回日本癌学会学術総会、HIGH CONTENT 2019、SLAS 2019)。ライブラリーを用いた実験は概ね予定通り進められ、解析も順調に進んでいる。イメージング装置の故障等が生じて2ヶ月弱程度の中断が生じたものの、研究全体の進行には大きな影響は生じていない。全体の解析はまだ進行中であるが、一部のデータからは期待された結果も得られている。昨年度に時間をかけて実験系全体の検証を行ったため、比較的スムーズに進行している。システムのハイスループット化が理想的に進んでいるため、用いるライブラリーの拡充を図る。入手経路、予算等の確認は済ませており、研究計画自体に大きな変更はない。主要な実験と画像解析、統計解析は概ね終了している。複数の新規制御因子が推定されており、確認実験を順次進める。得られた成果について、学会や論文を通じて発表する予定である。ハイスループット化に伴う消耗品等の購入を次年度に繰り越したため。次年度にスクリーニングを実施するため、進行状況に応じて繰越予算を消化する。実験全体は概ね順調に進んでおり、一部の解析結果から国内外での成果発表を行った。それに伴い、発表を通じて得られた情報をもとに検証実験の再考を行うなど、一部検証実験の予定を変更している。そのため、主な追加実験にかかる費用が次年度に繰り越す形となっている。
第一原理計算による5dパイロクロア酸化物超格子系の物性解明

本年度は、主に、前年度に発見した温度グリーン関数のコンパクトな表現の解明、動的平均場近似法に基づく第一原理計算パッケージDCoreの開発を行った。前者については、基底関数の高精度な計算結果をデータベースとして公開し、C++やPythonから利用できるオープンソースソフトウェアirbasisを公開した。また、2粒子グリーン関数の複雑な周波数構造を、同じ基底をもちいてコンパクトに表現できることを示した。この新しい表現では、逆温度に対して、データ量はいかなる冪よりも遅く増加する。一方、DCoreに、強相関化合物の実用計算に必要な機能実装を行った。具体的には、スピン軌道相互作用を考慮した計算、非共線磁化の計算機能を実装した。特に、スピンモーメントの計算機能、初期自己エネルギーの設定を可能にした。関連して、相互作用展開連続時間量子モンテカルロ法に基づくオープンソースソフトウェアALPS/CT-INTを開発した。GPLv3のライセンスのもので公開され、現在論文が審査中である。研究期間全体を通して、強相関化合物の物性研究に有用な基盤技術が複数達成された。オープンソースソフトウェアとして公開された2つの量子不純物ソルバーは、国外でも利用されている。また、温度グリーン関数のコンパクトな表現は、低温での場の理論計算を高速化することを可能にする。DCoreは、プログラミングをすることなく、強相関化合物の動的平均場近似法による電子構造計算を可能にする先駆的なものである。以上の成果は、当初の目標を超えて、物性理論研究全体に波及効果をもたらす。強相関遷移金属化合物界面の電子構造計算を実現するため、その基盤技術である量子モンテカルロ法に基づく量子不純物ソルバーの開発を今年度行った。特に、混成項展開法(CT-HYB)、相互作用展開法(CT-INT)の2つの異なる原理に基づいたC++コードを開発した。双方とも、スピン軌道相互作用の取り扱いが可能な先進的なコードである。前者に関しては、物理学シミュレーションのためのプログラムライブラリ、「ALPSCoreライブラリ」の基盤の上に実装された。プログラムコード、および詳細な実装を解説した論文が公開されている[HS, E. Gull, P. WernerComputer Physics Communications 215, 128 (2017)].後者に関しては、実装は完了しており、幾つかのテスト計算を行った(スピン軌道相互作用を含む単軌道ハバード模型のクラスター動的平均場近似計算など)。第2年度に公開を予定している。また、研究の実施計画を策定した段階では予定していなかったが、量子多体系の効率的な計算に欠かせない基盤技術として、量子モンテカルロデータの疎表現の発見と、それを利用した新しい解析接続法の開発、量子モンテカルロデータの圧縮技術を開発した。現在論文2編が審査中である(arXiv:1702.03054, arXiv:1702.03056).前者は、界面における準粒子バンドの解析に利用することを予定している。後者の技術に関しては、量子モンテカルロ法を大幅に高速化が可能であるため、2つの量子不純物ソルバーへの実装を進めている。当初の計画通り、プログラムコード・手法開発が進展している。加えて、当初予期していなかった、本研究計画の推進に大きな寄与をもたらす、量子モンテカルロデータの疎表現の発見が行われた。2つを勘案すると、当初の計画計画よりも順調に進んでいると結論できる。強相関遷移金属化合物界面の電子構造計算を実現するため、その基盤技術を前年に引き続き行った。スパースモデリング呼ばれるデータ科学の手法を量子多体計算に応用した。出版済みの2本の論文では、量子モンテカルロデータからのスペクトル関数の推定、温度グリーン関数のデータサイズ圧縮が可能であることを示した。後者に関しては、データ圧縮に用いる物理的な基底関数を数値的に精密に求めるアルゴリズムを開発した。また、得られた数値解を解析し、低温に向かって、温度グリーン関数を展開するのに必要な基底の数が、逆温度の任意のベキよりも弱い増大しか示さないことを明らかにした。基底関数を計算する計算ライブラリを開発し、公開、普及に努める予定である。これらの手法を今後の研究に用いる予定である。強相関化合物の界面の研究に取り組む前に、主に計算における技術的課題を解決する点に注力した。

DCoreは、プログラミングをすることなく、強相関化合物の動的平均場近似法による電子構造計算を可能にする先駆的なものである。以上の成果は、当初の目標を超えて、物性理論研究全体に波及効果をもたらす。動的平均場近似計算コードの開発を行うと共に、量子モンテカルロ法データの疎表現の利用を推進する。特に、後者に関しては、2つの量子不純物ソルバーへの実装を進め、現実の物質の計算への適用と性能評価を行う。これまでの研究を通し、強相関化合物界面における量子相の研究には、動的平均場近似に基づく効率的な計算コードの開発が必要であることがわかってきた。物性研で開発されている計算コードの開発を推進し、OpenMXなどのバンド計算コードとの連携機能の強化を行う。また、前年度までに開発した物理的な基底関数を用いた、スピン軌道感受率計算手法の開発も行う。当初の予定以上に早く成果がでたため、当初購入を予定したコンピュータ機器の購入を取りやめ、成果発表のための旅費を増やした。そのため、使用額に乖離が生じた。旅費の使用額に計画との差異が生じたため。少額のため、次年度の使用計画に大きな変更はない。第2年度は、すでに成果が得られている話題に関する宣伝活動に旅費を主に使う予定である。
ヒト断端神経腫のプロテオミクス解析による神経因性疼痛の発症因子の解明

ヒト断端神経腫のプロテオミクス前年度に引き続き,神経腫切除を行った神経因性疼痛(CRPS type 2)患者3例の手術検体のプロテオーム解析を行った。新鮮凍結屍体から採取した腓腹神経を対照とした。それぞれの検体から7001400個の蛋白質が同定された。CRPSの神経で発現し,正常神経では発現しない蛋白質は21個存在した。しかし,これらの中で信頼度の高いものはなかった。一方,正常神経では発現がみられるがCRPSの神経では発現のない蛋白質が82個同定された。これらの中で信頼度の高い1種の蛋白質は,抗酸化作用を有するものである。CRPSを発症した末梢神経は,神経の障害や変性に対する防御機構が低下または欠損している可能性が示唆される。今後,western blotにより蛋白質の存在を確認し,局在,症状との関連性を解明する予定である。ラット坐骨神経切断後の遠位および近位断端のプロテオミクス昨年度までに,プロテオーム解析によりラット坐骨神経切断後5日10日に近位断端からはa-FGF、GAP-43が、遠位断端からはPN-1、prosaposinが特異的に発現することを明らかにした。今年度はWestern blottingを行い,それら蛋白の発現を確認したGAP-43およびprosaposinに関してはプロテオーム解析から得られた発現パターンとほぼ同様のタンパク質の変化を認めた。a-FGFに関してはプロテオーム解析とWestern blotの結果に解離が見られた。ヒト断端神経腫のプロテオミクスを行うにあたり、予備研究としてラット坐骨神経切断後の断端部のプロテオミクスを行い発現タンパクのプロファイルを作成した。12週雌のSDラットの坐骨神経を大腿中央部で切断した。術後5日で近位と遠位断端各々1cmの神経摘出し、タンパク質を抽出した。可溶性と不可溶性タンパク質に分離し、不可溶性タンパク質はさらにドデシル硫酸ナトリウム(SDS)を添加し、可溶化をはかった。一次元電気泳動後、タンパク質が泳動した部分のゲルを全て切り出した。その後、トリプシンでのin gel digentionを行った。質量分析器(QSTAR:ESI-quadTOF)で得た情報を元に、データベース検索でタンパク質の同定を行った。正常坐骨神経を対照とした。各4本の解析で常に発現がみられたタンパク質は正常神経が174個、切断近位が226個、遠位が342個であった。1度でも発現がみられたタンパク質を含めると正常が538個、近位が989個、遠位が988個であった。正常と切断近位では細胞骨格タンパク質が最も多く、遠位では核酸結合タンパク質が最も多くみられた。また、正常、切断近位、遠位いずれにも常に発現がみられたタンパク質は110個であり、細胞骨格タンパク質が最も多かった。切断後5日はシュワン細胞やマクロファージが最も増殖されている時期であるが、この時期に切断遠位部では核酸結合タンパク質が多くみられ、タンパク質合成が盛んにおこなわれていることが推察される。ラット坐骨神経切断後の遠位および近位断端のプロテオミクスSham手術群の坐骨神経1cmから約900種、切断群の近位および遠位断端からそれぞれ約1000種の蛋白質が同定された。Sham群と切断端の神経に発現される蛋白質の機能分類の分布に大きな差はみられなかった。切断後5日10日に近位断端からはa-FGF、GAP-43が、遠位断端からはPN-1、prosaposinが特異的に発現していた。これらは神経再生促進に関わる蛋白である。切断後35日に近位断端からは細胞接着に関わる蛋白が、遠位断端からは成長障害や脂質代謝に関連する蛋白、発痛に関連するkaliklainが特異的に発現していた。ヒト断端神経腫のプロテオミクス神経腫切除を行った神経因性疼痛(CRPS type2)患者2例の手術検体のプロテオミクスを行った。自家腓腹神経移植時に生じた余剰神経を対照とした。同定蛋白質数はそれぞれ1325,931,825種であった。タンパク質全体の組成に変化はみられなかった。CRPSの神経でのみ発現した蛋白質は135種であり、その中では神経を保護する方向に作用するタンパク質が多数検出された。その詳細は分析中である。

ラット坐骨神経切断後の遠位および近位断端のプロテオミクス昨年度までに,プロテオーム解析によりラット坐骨神経切断後5日10日に近位断端からはa-FGF、GAP-43が、遠位断端からはPN-1、prosaposinが特異的に発現することを明らかにした。今年度はWestern blottingを行い,それら蛋白の発現を確認したGAP-43およびprosaposinに関してはプロテオーム解析から得られた発現パターンとほぼ同様のタンパク質の変化を認めた。a-FGFに関してはプロテオーム解析とWestern blotの結果に解離が見られた。
X線CT誘導による脳神経外科用微小手術支援ロボットシステムの開発

本研究はX線CT画像から得られる病変部位の3次元位置情報と結合したロボットをX線CTガントリ-内に設置することにより、脳内に刺入した器具の位置と病変部位をモニターしながら器具を高精度に到達させ、生検を実行する脳内手術支援ロボットシステムの開発を行うものであり、以下の項目について実施した。1.脳神経外科用微小手術支援ロボットは、(1)生検針、組織採取部、(2)刺入方向設定部、(3)球面軌跡部、(4)頭部固定フレームの構成で、設計製作を実施した。組織採取部は小型軽量化から、形状記憶合金コイルばねをアクチュエータに採用した。刺入方向設定部では頭蓋に開けられた小孔より複数の目標に生検針が到達できるように2自由度を持つ機構とし、駆動にはDCモータを用いて製作した。球面軌跡部は頭部を仮想球体と仮定し、球面を描く軌跡となるロボットをリンク機構と2つのDCモータ駆動で球面軌跡が得られるロボットを製作した。本ロボットは頭部を仮想球体としたときに1/4をカバーできるようにして残りの部分は患者頭部の固定位置を変えることにより対処することとした。頭部固定フレームは頭部を4点ピン固定するものとし、CT画像から病変部位の3次元位置を得るためのカーボン製マーカーを取り付けたものを製作した。以上、ロボットの完成によりロボット制御部を製作した。X線CT画像情報とのインターフェースの開発(1)X線CT2次元画像からCT画像1枚または複数枚をモニターに表示できるようにした。(2)目標点3次元座標の構築は、複数の2次元画像から3次元座標を求めるソフトウェアを開発し、CT画像とともに目標点の3次元座標を表示できるようにした。3.X線CT画像情報に基づいたロボットの制御ソフトウェアの開発ロボットの制御手法として、モニターに表示されたCT画像上の目標点に対して生検針を到達させるソフトウェアを開発した。4.ロボットの総合動作実験と評価本ロボットの生検針到達精度は0.01mmでほぼ要求精度を満たしていることを確認した。本研究はX線CT画像から得られる病変部位の3次元位置情報と結合したロボットをX線CTガントリ-内に設置することにより、脳内に刺入した器具の位置と病変部位をモニターしながら器具を高精度に到達させ、生検を実行できる脳内手術支援ロボットシステムの開発を行うものであり、平成6年度は以下の項目について実施した。1.脳神経外科用手術支援ロボットの開発は、(1)生検針、組織採取部、(2)刺入方向設定部、(3)球面軌跡部、(4)頭部固定フレームの4つの部分からなり、機構的には8自由度で構成されるものとして開発を実施した。組織採取部は小型軽量が要求されることから、形状記憶合金コイルばねをアクチュエータに用いた組織採取部を製作した。生検針の刺入はボールねじとステッピングモータの組み合わせとして製作した。球面軌跡部は頭部を仮想球体と仮定し、球面を描く軌跡となるロボットをリンク機構と2つのDCモータの駆動で球面軌跡が得られるロボットを製作した。以上により手術支援ロボットは滅菌カバーを除き完成した。2.頭部固定フレームは患者頭部を4点ピンにより固定するものとし、CT画像から病変部位の3次元位置を得るためのカーボン製マーカーを取り付けたものを製作した。3.ロボットの制御部は、基本動作の確認を行うための制御部として製作した。

4.ロボットの動作教示シミュレーションは、本ロボットの生検手順を術者に教示することや、手術設計を行うためのものでワイヤーフレームによりモニターに表示できる段階まで完成した。5.ロボットの動作実験は、各部ごとに動作することを確認するとともに、ファントムによる組織採取ができることを確認した。また目標到達精度は要求条件である1mm以内を十分に満足する結果が得られた。本研究はX線CT画像から得られる病変部位の3次元位置情報と結合したロボットをX線CTガントリ-内に設置することにより、脳内に刺入した器具の位置と病変部位をモニターしながら器具を高精度に目標に到達させ、生検を実行できる脳内手術支援ロボットシステムの開発を行うものであり、平成6年度のロボットの製作に基づき、平成7年度以下の項目について実施した。1.脳神経外科用手術支援ロボットの開発平成6年度に製作したロボットの各構成別繰り返し動作精度実験結果に基づき、ロボットの精度向上を目的として一部改良を行った。生検針刺入範囲の拡大に関する改良は頭部を仮想球体としたときに1/4をカバーできるようにして、残りの部分に関しては患者頭部の固定位置を変えることにより対処することとした。2.X線CT画像情報とのインターフェースの開発平成6年度に設備備品として購入したスパークステーション5により、以下の項目について実施した。(1)X線CT2次元画像情報の取込み方式の開発は、CT画像データが格納されているテープからパソコンへの取込み用ソフトウェアを開発し、CT画像1枚または複数枚をモニター表示できるようにした。(2)2次元画像情報から目標点3次元座標の構築は、従来からある医用3次元ソフトウェアが大型のコンピュータにより開発されているため、本ロボットシステムに適用できない。このため、複数の2次元画像から目標点の3次元座標を求めるソフトウェアを開発し、CT画像とともに目標点の3次元座標を表示できるようにした。(3)X線CT2次元画像上における小孔位置の表示は、小孔のあるCT画像がないため仮想の小孔位置を表示するソフトウェアを開発した。3.X線CT画像情報に基づいたロボットの制御ソフトウェアの開発2.の(1)(3)の開発に基づいたロボットの制御手法として、モニターに表示されたCT画像上の目標点に対して生検針を到達させるソフトウェアを開発した。4.ロボットの総合動作実験と評価仮想球体内の目標点に対してロボットの総合動作実験を実施した。その結果、到達精度はほぼ要求精度を満たしていることを確認した。
センダイウイルスアクセサリー蛋白質による自然免疫回避能

センダイウイルスのP遺伝子から同じ読み枠を使ってC蛋白質として総称される、翻訳開始点を異にする4つのC'、C、Y1、Y2蛋白質が産生される。今までの研究から、C、Y1、Y2蛋白質には、いずれも単独でインターフェロンによる抗ウイルス作用の発動を抑制する能力があり、それはC'、C、Y1、Y2蛋白質すべてに共通のC蛋白質のカルボキシル末端側半分の100アミノ酸部分にある事が明らかになっている。そこで、さらに細かく調べる目的でC蛋白質の荷電アミノ酸をアラニンに置換したいくつかの置換変異体を作成した。その結果、161/163/164の変異体で抗IFN能が失われていたが、近傍の167あるいは173/175/176置換体では抗IFN能が保持されており、非常に限られたアミノ酸が抗IFN能発動に関与していることが明らかになった。作用機構としてIFNのシグナル伝達を担うSTAT1とC蛋白質が強固に結合し、その結果、STAT1の核への移行が阻害されると言う仮説が唱えられており、実際、抗インターフェロン能を失った161/163/164の変異体は、STAT1との結合能を消失している。ところが、抗インターフェロン能を保持する他の置換変異体もSTAT1との結合能を消失しており、STAT1とC蛋白質の結合は、必ずしも必須ではないことが明らかになった。以上の事から、C蛋白質は、161/163/164のアミノ酸を介して細胞内のある種の蛋白質と結合し、未だ知られていない手段により、抗インターフェロン効果を発揮するのではないかと推察された。
ユビキタス環境での公開鍵電子認証実現のための拡大体演算の世界最高速マイコン実装

平成17年度では、ユビキタス環境での使用を想定して、無線LANを搭載し、16ビットマイコンを計算用に搭載した公開鍵暗号系用の暗号化/復号ボードを試作し、それを用いて実際に楕円曲線暗号による電子認証通信、XTRを用いた暗号による電子認証通信などを行った。XTRを用いた暗号については、搭載ボードのプログラム容量の関係もあり、今回は行わなかった。具体的な実施内容は、以下の通りである。まずマイコン用のCプログラムによるライブラリを作成し、それを利用してのElgamal暗号認証および楕円曲線暗号認証を実装して、その処理速度を比較した。この段階で、我々のアルゴリズムがコンパクトであり、プログラムサイズが小さくて済むため、そのマイコン実装についても問題なく搭載できることが分かった。一方、処理速度については、同等の安全性をもつものとして、Elgamal暗号約1000ビットと、楕円曲線暗号約160ビットについて、その1回の暗号化、復号処理にかかる処理時間について計測し、比較を行った。その結果、前者が1回の暗号化処理に9.58秒、後者が5.38秒であった。今回の実装は、C言語による暗号ライブラリとして実装を試みたため、その処理速度は決して高速なものではないが、我々の過去の研究成果によれば、アセンブリ言語レベルでプログラムを詰めて行くことにより、この約10倍の高速化を容易に見込むことができ、これが今後の課題となる。これまで我々が提案してきた拡大体(All One Polynomial Field ; AOPF)を拡張し、TypeII AOPFとして提案している。これに関しては、すでに学会発表、特許申請、論文発表済みであり、論文に関しては2005年中に発行させる。これらAOPFおよびTypeII AOPFをマイコン上に実装するとともに、これをベースとして種々の公開鍵暗号方式を実装するにあたり、本年度は幾つかの公開鍵暗号方式の暗号化、復号演算の高速化について研究を行った。マイコン上で公開鍵暗号実装する場合、その公開鍵暗号自身を高速かつコンパクトに実装する必要がある。そのため、本年度においてはとくに楕円曲線暗号、XTRを用いた暗号、DH鍵交換方式、およびエルガマル暗号を、我々が提案しているAOPFおよびTypeII AOPF上に実装できる否かの具体的な検証をPC上において行った。その結果、これまで我々の研究過程においては、楕円曲線暗号とXTRを用いた暗号が、とりわけAOPF、TypeII AOPFが効果的に利用できる公開鍵暗号方式であると考え、とくに継続的に研究を行ってきたが、今回の結果によれば、むしろDH鍵交換方式、エルガマル暗号の方が、AOPFおよびTypeII AOPFを効果的に用いることができることがわかった。これらの成果については、11.に記載してある通り、国際学会、研究会などで発表しており、一部のものは現在論文投稿中(査読審査中)である。以上のような成果を、マイコン上で実装できるか否かの検証を行う前準備として、現在、C言語およびJava言語を用いて、PC上にネットワークプログラミング実装し、具体的に公開鍵暗号としての性能を検証、評価中である。これと平行して、マイコン実装のための準備(使用の策定、用いるマイコンの検討)を現在行っている。
安全でしなやかな酵素燃料電池実現のための酵素‐電極界面材料開発

今年度は酵素燃料電池の集電材として用いるナノ炭素材料に、前年度までに用いてきたケッチェンブラックのほか、マルチウォールカーボンナノチューブ(MWCNT)、シングルウォールカーボンナノホーン(SWCNH)、食用竹炭について検討を行った。まず電極として用いるカーボンクロスに上述のナノ炭素材料の分散液を塗布して電子顕微鏡で観察したところ、カーボンクロスを構成する太さ約15 μmの炭素繊維上にMWCNTは複雑に絡まった網目状凝集体、SWVNHは粒径が4080 nmの球状凝集体、竹炭は粒径が0.51 μmの球状体が付着していた。CNT、SWCNHは炭素繊維上の一部に凝集体の島を形成し、分布に粗密があるのに対して、竹炭は比較的まばら、かつ均一に分散し、ナノ炭素材料の種類によって分散性に違いが観測された。次に上記のナノ炭素材料を修飾したグラッシーカーボン電極(GC電極)にビリルビンオキダーゼ(BOD、カソード酵素)、メディーター、アミノ基含有高分子を塗布し、サイクリックボルタンメトリー(CV)測定での電流値への影響を調べた。その結果、観測された電流値は、MWCNT>SWCNH>竹炭であった。ナノ炭素材料を修飾したGC電極にフルクトースデヒドロゲナーゼを固定してフルクトース溶液中でCV測定を行った結果、SWCNHでは酵素反応由来の電流値が観測されたのに対して、SWCNTおよび竹炭ではほとんど電流値が観測されなかった。また、人工型耐熱性BODをカソード酵素として用いてCV測定を行ったところ、由天然型のMyrothecium、Bacillus Subtilis由来BODでは有効であったメディエーターの添加が不要であった。酵素からの電子移動は電極上での酵素の配向の影響が大きいことから、耐熱性BODは電子移動にかかわる部位が電極により近い位置に配向することが示唆された。使用する酵素はメディエーターを用いない、直接電子移動により発電可能な酵素を用いることとした。具体的にはアノード用酵素にフルクトースデヒドロゲナーゼ、カソード用酵素にビリルビンオキシダーゼを選択した。集電材として用いるナノサイズの炭素材料にはグラフェン、カーボンナノチューブやカーボンブラックナノ粒子がある。カーボンブラックはリチウムイオン電池の集電材として用いられ、かつ安価に入手できため、これを用いた。カーボンブラック上の官能基を増やすために過酸化水素水中で加熱して酸化処理をおこなった。カーボンブラックに添加するポリアミン材料として、アミノ基含有有機ナノチューブのモデルとして、すべてのアミノ基が共有結合で固定化されたポリエチレンイミンを用いた。以上の部材を用いて電極を作成し、フルクトースを溶解したpH5緩衝液中でサイクリックボルタンメトリーを測定することにより、カーボンブラックの酸化処理、ポリエチレンイミンの有無の電極反応への影響を調べた。カーボンブラックのXPSを測定したところ、酸化処理前のカーボンブラックにも酸素由来のシグナルが観測され酸素官能基がわずかに存在することが確認された。反応後の試料ではシグナル強度が増大し、含有酸素の増加が示唆されたが正確な定量には至らなかった。また酸化処理したカーボンブラックを用いたCV測定ではアノード、カソードの両方で電流値が低下した。ポリエチレンイミンの添加についてはカソードでは電流値が増大したが、アノードでは顕著な電流値の増大は観察されなかった。これらの違いは緩衝液のpHにおける、各部材の表面電位、親疎水性が影響していると考えられる。カーボンブラック、ビリルビンオキシダーゼ、フルクトースオキダーゼ、ポリエチレンイミンといった部材表面の化学特性と電気化学測定における電流値について、今後の組み合わせの指針を立てることができた。すなわち反応液のpHと、そのpHにおける各部材の表面電位の組み合わせにより、部材間に支配的に働く相互作用が疎水相互作用あるいは静電相互作用になり、これらを効果的に組み合わせることにより部材間の相互作用を強め、より高い電流を取り出せることが分った。また、ポリエチレンアミンとカーボンブラックが静電相互作用で吸着している場合はカソードでカーボンブラック単体使用時より電流値の向上が見られたが、両成分をアミドカップリング反応で固定化した場合、アノード、カソードの両方ともにカーボンブラック単体より電流値が低下することが分った。酸素還元酵素のビリルビンオキダーゼを固定したカソード電極について性能向上を検討した。具体的にはポリフッ化ビニリデンをバインダとしてナノ炭素材料を塗布したグラッシーカーボン電極(GC電極)にビリルビンオキダーゼとメディーターを塗布し、さらに脂質ナノチューブあるいは種々の市販のアミノ基含有高分子を添加して、サイクリックボルタンメトリー測定における電流値への影響を調べた。末端にアミノ基を有するペプチド脂質から自己集合する有機ナノチューブを添加あるいはナノ炭素材料と複合化した場合、電流値は変化しないか減少した。昨年度までにアミノ基含有高分子として分岐鎖ポリエチレンイミンを添加することにより電流値が増大することを確認していたが、高分子種の違いによる影響を調べるために合成高分子である直鎖ポリエチレンイミン、ポリアリルアミン、ポリジアリルジメチルアンモニウム、天然高分子であるポリリジン、キトサンを添加して、その効果を比較した。その結果、ポリアリルアミン、ポリジアリルジメチルアンモニウム、ポリリジン、キトサンを添加した場合に分岐鎖ポリエチレンイミンより大きな電流値が得られることを見出した。また、これらの高分子の添加を塗布、あるいは浸漬によって行うことで電流値に変化が見られた。これらの結果から電流値の変化にメディエーターの電極からの流出が大きくかかわっていることが示唆された。さらに、これらのアミノ基含有高分子を添加した酵素燃料電池を作成し、昇圧回路を介してLEDの点滅動作が可能であることを確認した。

酵素燃料電池用の電極材料として脂質ナノチューブ-酵素-ナノ炭素材料の複合化を検討したが、期待していた電流値の増大、酵素の安定化は達成できなかった。複合化の方法は今後も検討の必要と考える。一方、種々のアミノ基含有高分子を添加したところ、いくつかの高分子が電極上での電流値を向上させることが分った。これまでにアミノ基含有高分子の添加効果は知られていたが、それらの比較検討例は少なく本結果は有用な情報となることが期待できる。今年度は酵素燃料電池の集電材として用いるナノ炭素材料に、前年度までに用いてきたケッチェンブラックのほか、マルチウォールカーボンナノチューブ(MWCNT)、シングルウォールカーボンナノホーン(SWCNH)、食用竹炭について検討を行った。まず電極として用いるカーボンクロスに上述のナノ炭素材料の分散液を塗布して電子顕微鏡で観察したところ、カーボンクロスを構成する太さ約15 μmの炭素繊維上にMWCNTは複雑に絡まった網目状凝集体、SWVNHは粒径が4080 nmの球状凝集体、竹炭は粒径が0.51 μmの球状体が付着していた。CNT、SWCNHは炭素繊維上の一部に凝集体の島を形成し、分布に粗密があるのに対して、竹炭は比較的まばら、かつ均一に分散し、ナノ炭素材料の種類によって分散性に違いが観測された。次に上記のナノ炭素材料を修飾したグラッシーカーボン電極(GC電極)にビリルビンオキダーゼ(BOD、カソード酵素)、メディーター、アミノ基含有高分子を塗布し、サイクリックボルタンメトリー(CV)測定での電流値への影響を調べた。その結果、観測された電流値は、MWCNT>SWCNH>竹炭であった。ナノ炭素材料を修飾したGC電極にフルクトースデヒドロゲナーゼを固定してフルクトース溶液中でCV測定を行った結果、SWCNHでは酵素反応由来の電流値が観測されたのに対して、SWCNTおよび竹炭ではほとんど電流値が観測されなかった。また、人工型耐熱性BODをカソード酵素として用いてCV測定を行ったところ、由天然型のMyrothecium、Bacillus Subtilis由来BODでは有効であったメディエーターの添加が不要であった。酵素からの電子移動は電極上での酵素の配向の影響が大きいことから、耐熱性BODは電子移動にかかわる部位が電極により近い位置に配向することが示唆された。28年度に検討した手法を用いて、計画にある有機ナノチューブおよびカーボンナノチューブ(あるいはカーボンナノファイバー)の組み合わせのアノードおよびカソードの両電極を作成する。それらの電極の電気化学測定を行い、ポリエチレンイミンの場合と比較によりその発電特性を評価する。また、糖を酸化するニトロキシルラジカルを有するTEMO誘導体などを人工酵素と見立てて、有機ナノチューブ上への固定化を検討する。さらに人工酵素固定化電極の電気化学特性を測定する。
非線形拡散方程式に現れる非自己相似的な特異性構造の研究

今年度は研究計画に記載した1指数型非線形項を伴う半線形熱方程式2球面に値をとる調和写像流方程式における非自己相似的な爆発構造についての研究を行った。前者については非線形項が未知関数のべき乗である場合は指数がソボレフ劣臨界にあるとき、解の爆発率が後方自己相似解の爆発率と常に一致し(Type Iの爆発)、空間次元が11以上で非線形項の指数が十分大きいときにそれより速い爆発(Type IIの爆発)が起こり得ることが知られている。どちらの研究も非線形項が比較的簡単な形であることがその解析に利用されている。一方でもう一つの典型的な例として指数関数型の方程式が多くの研究者によって研究されているが、その場合はType IIの爆発解の存在は知られていなかった。当初の目的はべき型で知られているType II爆発解の構成を精密化し、指数関数型とべき型の両方を含む方程式に一般化することであったが、その過程で既存の研究ではべき型に限定しても未解明であったType IIの中では最も遅い爆発率と予想される特別な解を発見した。これは現段階では形式的な解析を含んでいるが、研究計画の段階では予想していなかった結果である。この発見により、すべての球対称爆発解の爆発率を決定できる可能性が高まった。並行して2球面に値をとる調和写像流方程式に対するType II爆発解の構成を行った。上記の研究法が応用可能であることは計画時に予想されていたことであるが、上述のような精密化された手法を利用できたので、予想を大きく上回る結果を得ることができた。調和写像流に対する爆発構造の研究は比較的進んでいないので、本研究はこの分野に大きなインパクトを与えることが期待できる。(抄録なし)今年度は研究計画に記載した1指数型非線形項を伴う半線形熱方程式2球面に値をとる調和写像流方程式における非自己相似的な爆発構造についての研究を行った。(抄録なし)