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高エネルギー密度型リチウム二次電池材料の研究

平成24年度はJSPS特別研究員デバラジャ博士との共同研究を大いに進捗させ、2電子容量が期待される高容量型リチウムイオン電池正極材料であるオリビン化合物を研究対象として画期的なナノ結晶電極材料の合成法である超臨界流体合成法の適用を確立した。次世代リチウム二次電池の有力電極材料と目されているオリビン系活物質LiMnPO4の合成法確立を平成23年度に実現したため、平成24年度はさらに高容量特性が期待されているLi_2MnSiO_4、LiCoPO_4,およびLi_2CoSiO_4正極材料などの革新的電極材料のナノ結晶活物質などの新規電極材料の合成プロセス開発に成功し、その電極特性の評価を行った。平成24年度の研究開発では超臨界流体プロセスを用いてナノ結晶Li_2MSiO_4(M=Fe, Mn, Co, Ni, V)の低温・高速合成法(典型的には300-400°Cで10分間)の合成条件を見出し、その原子レベルの結晶構造評価に成功した。臨DF-ADF, ABF法を用いてli_2CoSiO_4の原子レベル結晶構造や架橋している酸素原子の直接観察にも成功した。合成法確立の観点からは導電性表面修飾まで含めて低温中温プロセスのみを用いたポリアニオン系2電子活物質材料の工業生産技術を確立した。また、高電位特性が期待されるLiCoPo_4等のナノ結晶活物質粒子の合成法開発も行った。合成条件により粒径を系統的に変化させたLiCoPO_4ナノ結晶粒子の構造解析を進め、10-100nmサイズの活物質粒子の単分散性の検証と、XRD回折等を用いたナノ粒子構造の詳細解析も行い、電極特性との相関を考察した。本研究開発では次世代リチウムイオン電池材料として期待の大きいオリビン構造のLiMPO_4(M=Fe, Mn)さらに各種のポリアニオン系電極材料、特に2電子容量が期待されるLi_2CoSiO_4のナノ結晶活物質を低温・短時間で合成できる汎用的な高速合成プロセス技術に成功し、その基本的電極特性の評価を行った。平成24年度の共同研究成果は電池討論会と電気化学会の2つのリチウム電池関係の主要な国内学会で発表を行った。平成23年度の研究において超臨界水熱合成法を用いて次世代の高容量型リチウム二次電池電極材料として期待されているLi_2MSiO_4(M=Fe, Mn, Co, Ni)のナノ結晶活物質の合成法開発に成功した。これらのリチウム電池電極材料のナノ結晶活物質の安価かつ量産的プロセスの開発により自動車用の高性能リチウム二次電池の普及を大きく前進させることが出来る。平成23年度の共同研究の大きな成果は超臨界流体といった反応媒体として可能性に満ちた系を電極材料の合成に応用する画期的なアイディアを検証することにある。超臨界水熱合成の前駆体の適切な選択や溶液中に様々な界面活性剤を加えることにより前駆体である金属化合物の反応性を精密に制御し、その核生成、核成長、結晶モルフォロジーを制御しながら単分散性で数ナノメートルサイズのナノ結晶電極活物質粒子の量産的合成法を開発する。特に電気自動車用の次世代型高容量リチウム二次電池電極材料として期待が掛かるLi_2MnSiO_4の超臨界流体合成を行い、これまで合成例の無い数nm数十ナノメートルレベルの非常に小さいサイズのポリアニオン系活物質の合成法を確立した。これらの結晶構造をTEMなどの電子顕微鏡観察、さらに各種分光学的手法により解析しバルクと異なるナノサイズ活物質の結晶学的特長を明らかにした。平成23年度は数nmレベルのナノサイズ活物質の充放電サイクル特性などを測定すること成功し、これらのポリアニオン系電極材料が2電子容量に匹敵する300mAh/g超級の極めて大きなリチウム貯蔵容量を有していることを世界で初めて明らかにできた。これらの画期的な成果はアメリカ化学会の学術雑誌NanoLettersに掲載され大きな注目を集めているところである。

合成条件により粒径を系統的に変化させたLiCoPO_4ナノ結晶粒子の構造解析を進め、10-100nmサイズの活物質粒子の単分散性の検証と、XRD回折等を用いたナノ粒子構造の詳細解析も行い、電極特性との相関を考察した。本研究開発では次世代リチウムイオン電池材料として期待の大きいオリビン構造のLiMPO_4(M=Fe, Mn)さらに各種のポリアニオン系電極材料、特に2電子容量が期待されるLi_2CoSiO_4のナノ結晶活物質を低温・短時間で合成できる汎用的な高速合成プロセス技術に成功し、その基本的電極特性の評価を行った。平成24年度の共同研究成果は電池討論会と電気化学会の2つのリチウム電池関係の主要な国内学会で発表を行った。次世代の高容量型リチウム二次電池電極材料として期待されているLi_2MSiO_4(M=Fe, Mn, Co, Ni)のナノ結晶活物質の合成法開発に成功し、これらのポリアニオン系電極材料が2電子容量に匹敵する300mAh/g超級の極めて大きなリチウム貯蔵容量を有していることを世界で初めて明らかにした。今後はさらに高容量リチウム二次電池電極活物質を目指してLi_2MSiO_4(M=Fe, Mn, Co, Ni)材料の合成法開発を進展させる。またインド国立研究所と国際共同研究を展開し、2国間の研究機関人材交流と新規合成法開発を進捗させる。
パーキンソン病に対する副腎髄質クロマフィン細胞と末梢神経のcograft

副腎髄質と前切断した末梢神経のコグラフトのパーキンソン病モデル動物に対する効果について、特にドナーの年齢要因の面から検討した。副腎髄質の移植方法としては、単独で宿主線条体内に移植した群(副腎髄質単独移植群)と、24時間前に前切断を行った坐骨神経の遠位端と同時に移植した群(コグラフト群)に分け、さらに各々をドナーの年齢要因から、若年マウスをドナーとした群と老齢マウスをドナーとした群に分けた。移植1カ月後にsacrificeし、移植クロマフィン細胞の生着率、宿主内因性ドーパミン線維の回復程度について、抗tyrosince hydroxylase(TH)抗体を用いた免疫組織化学および高速液体クロマトグラフィーによるドーパミン濃度の生化学的分析を行った。ドナーの年齢にかかわらず、コグラフトすることによって、副腎単独移植に比べて移植クロマフィン細胞の生着率は向上したが、老齢マウスをドナーにした場合は若年マウスをドナーにした場合に比べて生着率は低かった。宿主の内因性ドーパミン線維の回復の程度も、コグラフト群で副腎単独移植群より促進されていた。しかし、その程度は老齢マウスをドナーとした場合の方が若年マウスをドナーにした場合に比べて有意に低かった。これらの結果は、末梢神経に含まれている神経成長因子(NCF)に対する副腎髄質クロマフィン細胞の反応性が、加齢とともに減弱することを示しているものと考えられる。パーキンソン病は主に高齢者に発症する神経変性疾患であるから、このような老齢動物を用いた検討も今後重要な課題である。
焦点面における位相差を用いた電波望遠鏡の鏡面形状測定法の開発

電波望遠鏡がその能力を発揮するには、アンテナ鏡面の形状を測定・調整し、理想的に保つことが欠かせない。大型化・高周波化・広視野化を目指す次世代電波望遠鏡においては、鏡面形状測定法も重要な開発項目である。本研究では、新たに提案した焦点面位相差法の原理検証を目指し、小型電波望遠鏡を開発した。焦点面位相差法の原理の理論的な検討も並行して進めた。この検討の中で、基礎となるアンテナ理論において新しい洞察を得た。本研究は、電波望遠鏡の鏡面測定の新しい方法を確立することで、電波望遠鏡の性能をより高めようとするものである。また、本研究が提案する小型電波干渉計もそれ自体が電波望遠鏡の一種であり、その性能を高めることが高い測定精度に繋がる。そうしたことから、本研究を進める中で電波望遠鏡の性能について理論的考察を進めたところ、アンテナ同士の指向性の結合が有用であるという結果を得た。これにより、開口能率やスピルオーバー能率といった電波望遠鏡の基礎的な性能の意味が明確になり、本研究だけでなく電波望遠鏡一般の設計・開発に資するものである。これについて、研究会などで発表を行っており、近いうちに論文投稿予定である。本研究は、位相を含めた点像分布関数(複素PFS)を電波望遠鏡に対して初めて測定しようとするものである。当初は南極での使用を想定し、小型電波干渉計を用いた方法を提案していたが、既存の反射鏡の複素PFSであれば、より簡潔な構成で直接測定できることを見出した。複素PFSの直接測定は例がなく、大きな意義がある。この方法での実測を目指し、計算機シミュレーションを行っている。小型電波干渉計については、各部品を調達し、研究室の既存の装置と合わせて、組み上げられる見通しが立っている。各部品は計算機制御によって協調させることができ、電波干渉計として効率的に動作させられる見込みである。動作確認と較正を進めている。同じ部品を用いて、複素PFSの実測を行うことができる。初年度は、焦点面の電場分布測定に用いる小型電波干渉計の開発、および、位相を含めた点像分布関数の測定方法の検討を行った。位相を含めた点像分布関数の測定方法については、このような情報を実際の鏡面に対して実測すること自体に新規性があるとの認識に改めて至った。そこで、小型電波干渉計を用いる当初の提案とは異なる測定方法の可能性を検討した。その結果、調達済みの干渉計の部品を用いて、より簡潔に原理検証ができると期待される測定方法を見出した。これについて、計算機シミュレーションによる検証を行っている。この方法であれば、当初の方法よりも準備が容易であり、早く成果を出せると期待される。また、本研究を進める中で、電波望遠鏡の性能について理論的考察を進めたところ、アンテナ同士の指向性の結合が有用であるという、本研究だけでなく電波望遠鏡一般の設計・開発に資する結果を得た。本研究では、新たに提案した焦点面位相差法の原理検証を目指し、小型電波干渉計を開発した。焦点面位相差法は、光学系を通過した波面を測定して鏡面形状を推定する鏡面形状測定法の一種で、電波望遠鏡の通常の光学系の波面を直接測定できる特徴がある。最終年度までに小型電波干渉計の構成要素を揃え、立ち上げを行った。この装置の特性測定を継続している。数値シミュレーションの他、波面の情報を用いる他の鏡面形状測定法(位相回復ホログラフィー、電波点回折干渉計)との関連も検討した。この理論的な検討な検討の中で、基礎となるアンテナ理論において何点か新しい洞察を得た。●電波望遠鏡の開口能率が、光学系の瞳の概念を用いることで5つの因子に分解されることを示した。●アンテナの基本関係式を一般の受動的なアンテナに拡張し、受信効率を導入するとともに受信特性と送信特性の関係を整理した。これら結果が波面測定に必要であること、一般性が高く波及範囲も広いと期待されること、特に次世代電波望遠鏡の光学系設計手法に大きく影響することから、最終年度はこの洞察の理論的な定式化に注力した。この内容は国内学会(天文学会秋季年会、ミリ波サブミリ波受信機ワークショップ)、国際学会(EuCAP)で発表し、論文1本受理済み、1本投稿準備中である。まず小型電波干渉計を完成させ、性能評価を行う。この装置や部品を用いて達成可能な測定精度を評価する。次に、位相を含めた点像分布関数(複素PSF)測定の原理検証を行う。これは当初の提案である小型電波干渉計を用いる方法と異なるが、複素PSFと鏡面形状の関係を、より簡潔に実測できると考えている。この結果について、論文などで発表する。

これに成功すれば、通常の電波望遠鏡の鏡面測定としては十分なインパクトがあると期待される。さらに、研究が順調に進めば、装置を小型電波干渉計に組み変え、南極での実施がより現実的な小型電波干渉計による測定方法の原理検証を試みる。電波天文学小型電波干渉計に必要な部品を優先して購入しているが、購入予定だった部品の納入が遅れたため年度内には間に合わなかった。購入予定だった部品を購入して、小型電波干渉計の組み立てを実施する。
非認知型購買行動における購買態度に対する媒体注視率の影響

本研究では、店内における消費者の誘因非認知型購買行動に影響を与える潜在的誘因効果に関して、店頭広告による誘因効果の相対的水準と購買態度、そしてそれに基づいた選択行動間の関係に注目し調査及び実験による検証が行われた。特に、諸過程において新たな変数として導入された注視率の調整的役割が明らかとなったことで、店頭広告の効果測定体系に関するより精巧なモデルが提示された。本研究は、消費者の非認知型購買行動に影響を与える潜在的誘因効果に関して、当該誘因効果をより明確に規定するための模索装置として店内コミュニケーションの主たるツールの一つであるPOPの誘因効果に注目しつつ、従来の事後回想型の認知率調査方法に、POPへの注視率という尺度を新たに加えることで、非認知型購買行動に影響を与える各誘因の時系列的評価のみならず、操作誘因に対する注視率と態度・意図間の関係を検証することを目的としている。本年度は次年度実施予定のシナリオ法による実験調査に向けて必要機材の確保及び先行研究の関連情報に基づき、実験設計の再検討と補完作業を行った。その準備作業の一環として本年度は合計200名を対象に事前調査を行った。本調査では、店内における消費者の非認知型購買行動に影響を与える潜在的な誘因効果と認知的購買行動に対する補完・代替効果の所在を究明すべく、購買意図に対する「店内広告ツールの誘因効果」「環境的要因の潜在的誘因効果」「環境的誘因操作による認知的要因への補完効果」に焦点を当て、属性情報と期待便益で構成された基本オプションに、認知・非認知オプションを追加しつつ形態別誘因効果の変化過程とその推移を観察した。なお、その後行った追加調査では、初期条件を認知的・情緒的局面に設定し、提示情報別の成果不一致(±)を知覚させることで、両要因の誘因効果をその後のブランド評価へ拡張させ分析を行った。その結果、いずれの条件においても、提示された与件情報に非認知型要因を追加した場合、与件情報の優劣関係に関わらず、ターゲット商品及び成果行動に対する評価が向上されることが確認された。本年度の調査結果を基に、次年度はより具体的な購買オプションが提示される調査を通じて、各経路間相関関係や選択手続きにおける誘因効果の変化過程の詳細を見出すための検証を行う予定である。本研究は、店内における消費者の誘因非認知型購買行動に影響を与える潜在的誘因効果に関して、当該誘因効果をより明確に規定するための模索装置として店内コミュニケーションの主たるツールの一つであるPOPの誘因効果に注目しつつ、当該購買行動に影響を与える各誘因の時系列的評価のみならず、操作誘因に対する注視率と態度間の相関関係を抽出し検証することを目的としている。本年度は、昨年度行った事前調査の分析結果で提示されている検証モデルをさらに拡張し、認知的要因と環境的要因の影響によるPOPのコミュニケーション効果及び購買行動の非認知的な側面を検証するべく、合計200名を対象に、ウェブ上に具現した模擬店舗でのシナリオ実験を行った。次年度(平成27年度)実施予定の店内における注視率測定の準備作業の一環として行った本調査では、全4段階・計8回のシナリオとインタビュー及び追跡調査を代替する自由回想法に基づき、「認知的要因の評価難易度の変化による選択行動の相違」「認知評価に対する情緒的・非認知的反応の補完効果」「情緒的・非認知的反応の強化過程における近似オプションの役割」に焦点を当てつつ、POPの情報形態を媒介とした購買関連の選択手続きにおける各操作要因の代替的誘因効果の相対的水準に関する検証を行った。その結果、既存の情緒的・非認知的反応による態度及び成果行動が、比較的単純な認知的操作要因を加えるだけで顕著に強化されることが検証された。それにより、認知的・非認知的要因の混合情報で行動操作を行う際、成果行動の相違を見出すのにより有効な情報形態や提示順序に関する知見が得られた。本年度の分析結果を基に、次年度はより多様な購買オプションが提示される実験調査を通じて、誘因別の認知率と注視率の関係や店頭における媒体へのGRPを明確に規定するための検証を行う予定である。本年度は、平成25・26年度行った調査の分析結果で提示されている検証モデルをさらに拡張させ、店頭広告の露出効果と媒体への関与水準のフレームに基づき後続効果の相対的水準を把握するためのシナリオ実験を行うと共に、模擬店舗での設問及び追跡観察調査を実施することで、非認知型誘因操作と注視率との関係を検証した。その結果、シナリオ実験では、店頭広告による誘因操作が成果行動へ移行される経路上において「媒体関与度と誘因効果の関係」「媒体及びメッセージに対する知覚水準の影響」「店頭広告の提示形態による誘因効果の相違」が、模擬店舗実験では、「店頭広告及びメッセージの提示形態と広告及びブランド注視率、選択行動との関係」が明らかになった。まず、シナリオ法に基づいたウェブ上の実験調査では、媒体関与度の対照的局面における店頭広告の提示形態の相違が誘因効果の水準へいかにして収斂されるかという問題に関する分析を行った。その結果、媒体及びメッセージに対する知覚水準(露出効果)が、当該広告の誘因効果の相対的水準に有意な影響を与えることが検証された。また模擬店舗実験では、「環境的要因の操作」「店頭広告の注視率とその効果」「事後回想型の設問」の3段階からなる観察及びアイトラッキング調査を実施した。その結果、店頭広告及びブランドへの注視率と広告理解度・広告及びブランド態度・購入喚起度及び購入意向との関係が有意であることが確認された。

このような結果は、店頭広告及びブランド注視率と広告効果との符合水準が最終的な成果行動に対して調整的役割を果たしつつ当該誘因操作の効果を強化していることを示している。店頭広告及びブランドへの知覚水準と成果行動との関係に焦点を当て、認知・非認知型誘因効果の詳細に関する検証を試みた本調査から得られた知見は、今後店頭マーケティングの戦略フレームのさらなる拡張に貢献するものであると考えられる。本研究では、店内における消費者の誘因非認知型購買行動に影響を与える潜在的誘因効果に関して、店頭広告による誘因効果の相対的水準と購買態度、そしてそれに基づいた選択行動間の関係に注目し調査及び実験による検証が行われた。特に、諸過程において新たな変数として導入された注視率の調整的役割が明らかとなったことで、店頭広告の効果測定体系に関するより精巧なモデルが提示された。本年度実施したシナリオ実験の分析結果から、非認知型誘因操作が態度と情緒的信念の補完効果により成果行動へ影響を与えることが検証されると共に、当該操作誘因が独立変数というよりは認知的操作誘因に対する調整変数であることが確認された。このような分析結果が示している知見は、認知的・情緒的要因の混合情報を用いて行動操作を試みる際、最終的な成果行動に移行される過程における幾つかの先行変数を等式として単純化させることの妥当性を裏付けるものであると同時に、諸検証においてより高い説明力を有する評価モデルの所在を明らにするものでもある。本年度の調査は、次年度(平成27年度)実施予定の模擬店舗実験の設計上における誘因効果の所在とその測定方法をより精巧に規定するものとして想定した調査であり、注視率という新たな尺度を加え実施する予定の実験調査に用いられる誘因操作の精度及び操作設計の効率性を共に向上させるための諸作業に関する理論的根拠となり得る。その意味で当初の研究計画と照合すると、現時点における本研究はおおむね順調に進展していると考えられる。社会科学(マーケティング、消費者行動)次年度は、本年度実施したシナリオ実験の分析結果を基に、より現実に近い購買オプションが提示される模擬店舗でのインタビュー及び追跡観察調査を実施することで、購買態度に影響を与える誘因操作の効果と各誘因に対する事後想起による認知率、そして操作誘因に対する注視率との関係を検証すると共に、アイポイントカメラを用いた店舗実験を行い、購買態度及び成果行動に帰属される誘因別認知率の測定を試みる予定である。次年度実施予定の店舗実験では、店内における操作誘因(POP)の誘因効果を認知率と注視率だけでなく、統制条件全体の傾向との比較を容易にするべく、検証項目を以下の2点に絞り分析を行う。1.店内行動及びカテゴリー内の媒体認知率:商品探索の段階から調査員による追跡観察を行うことで、通路別(店内)・商品棚別(カテゴリー内)の通行量及び媒体認知率の分析を共に行う。それによって、被験者の移動経路や操作誘因(POP)に対する個別効果、誘因間の優先順位、情報の提示順序による態度形成の相違の測定が可能になると期待される。2.カテゴリー内の媒体注視率との関係:注視率測定実験では、本年度の成果に基づき、アイポイントカメラの映像分析による誘因認知と購買態度の測定実験を行うことで、誘因別の注視率と認知率の関係、そして店頭における操作誘因別のGRP(Gross Rating Point)の顕在化を試みる。
異種ナノシートの交互積層膜を用いたイオン電子混合伝導体および熱電材料の創成

本年度は、これまで合成に成功していた金属酸化物ナノシートと酸化グラフェンとの異種ナノシート積層膜の合成および電子-プロトン混合伝導特性の評価を行なった。酸化チタンと酸化グラフェンの複合膜はメンブレンフィルターを用いた濾過法と滴下の二種類の方法を用いており、膜厚の異なる二種類の複合膜(膜A、膜B)を作製した。複合膜の同定は、粉末X線回折、赤外吸収分光測定、X線光電子分光測定等を用いて行なっており、膜厚については走査型電子顕微鏡や原子間力顕微鏡により決定した。また光照射条件下での電子およびプロトンの伝度度測定では、インピーダンスアナライザーによって測定を行なった。その結果、膜A、膜Bともに光照射に応答しプロトン伝導の向上が確認された。この現象は光照射によってプロトン伝導度が減少する酸化グラフェン単体では見られない現象であり、酸化チタンの複合化に起因する現象であることが示唆される。さらに膜厚に依存した電導度の変化についても観測された。以上の結果より、当研究員は酸化チタン及び酸化グラフェンの異種ナノシート複合膜において光照射に応答する混合伝導体の創成に成功した。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
高速加熱下での石灰溶融・固化速度過程

本研究は、次世代コ-クス炉における高速熱分解操作を想定し、非粘結性石炭を含む種々の石炭を試料とし、異なったガス雰囲気ならびに圧力下、種々の速度で加熱したときの軟化および固化特性を、独自に開発した針入度計により測定することを目的として実施したものである。初年度(平成5年度)では、石炭粒子ペレット上表面に直径が3mmの針状錘あるいは円盤状ピストンを載せ、試料の軟化や膨張による上下運動を差動トランスにより0.01mmの精度で検出するマイクロオートグレーブ測定システムを作製した。ついで、粘結性が大幅に異なる6種の内外炭を試料とした予備実験の結果、上記の針入と膨張が同一温度範囲で起こり、温度範囲は既存のギ-セラ-プラストメーターによる流動度変化の温度範囲とほぼ一致すること、これらの変化が石炭種や加熱速度により異なることなどの知見を得た。とくに、加熱速度が3K/minと小さな場合にはほとんど軟化しない石炭でも10K/min以上では軟化溶融性を示すようになることを発見した。最終年度(平成6年度)では、まず広い操作条件下の測定と同時に針入曲線を解析して石炭の粘度変化を推算するモデルを開発した。すなわち、加熱中の各温度において瞬時定常を仮定し、針のニュートン流体中の落下を想定した運動方程式により測定した針入曲線を解析し、各温度におけるペレットの見掛け粘度を求めた。その結果、粘度の温度依存性は100kcal/mol以上と求まり、粘度変化を温度だけの関数として考えることは単純化しすぎであることが判明した。そこで、石炭が加熱中に軟化中間体および再固化物など他の物質へ逐次転化する反応過程を考慮したモデルを構築して、測定した針入曲線を解析した。その結果、このモデルが測定した針入曲線とこれに対する加熱速度や加熱保持温度などの操作条件の影響を説明できることが明かとなった。本研究は、次世代コークス炉における高速熱分解操作を想定し、非粘結性石炭を含む種々の石炭を試料とし、異なったガス雰囲気ならびに圧力下、種々の速度で加熱したときの軟化および固化特性を、連続的に測定することを目的とする。本年度は、内容積が300cm^3のマイクロオートグレーブ(耐圧150気圧、耐熱700°C)に内置した試料セルに石炭粒子ペレット上表面に直径が3mmの針状錘あるいは円盤状ピストンを載せ、試料の軟化や膨張による上下運動を差動トランスを用いて、0.01mmの精度で検出する測定システムを作製した。粘結性が大幅に異なる6種の内外炭を試料とした予備実験の結果、ペレットへの針入とペレットの膨脹が同一温度範囲で起こり、この温度範囲は既存のギーセラープラストメーターにより測定される流動度変化の温度範囲とほぼ一致すること、これらの変化が石炭種や加熱速度により異なることなどの知見を得た。測定と同時に、針入曲線を解析して石炭の粘度変化を推算するモデルの構築に着手した。すなわち、加熱中の各温度において瞬時定常を仮定し、針のニュートン流体中の落下を想定した運動方程式により測定した針入曲線を解析し、各温度におけるペレットの見掛け粘度の概算値を求めた。その結果、粘度の温度依存性が100kcal/mol以上と求まり、粘度変化を温度だけの関数として考えることは単純化のしすぎであることが判明した。

そこで、平成6年度においては、石炭が加熱中に軟化中間体および再固化物など他の物質へ転化する反応過程を考慮した詳細なモデルを構築して、測定結果を説明することを試みることとした。本研究は、次世代コ-クス炉における高速熱分解操作を想定し、非粘結性石炭を含む種々の石炭を試料とし、異なったガス雰囲気ならびに圧力下、種々の速度で加熱したときの軟化および固化特性を、独自に開発した針入度計により測定することを目的として実施したものである。初年度(平成5年度)では、石炭粒子ペレット上表面に直径が3mmの針状錘あるいは円盤状ピストンを載せ、試料の軟化や膨張による上下運動を差動トランスにより0.01mmの精度で検出するマイクロオートグレーブ測定システムを作製した。ついで、粘結性が大幅に異なる6種の内外炭を試料とした予備実験の結果、上記の針入と膨張が同一温度範囲で起こり、温度範囲は既存のギ-セラ-プラストメーターによる流動度変化の温度範囲とほぼ一致すること、これらの変化が石炭種や加熱速度により異なることなどの知見を得た。とくに、加熱速度が3K/minと小さな場合にはほとんど軟化しない石炭でも10K/min以上では軟化溶融性を示すようになることを発見した。最終年度(平成6年度)では、まず広い操作条件下の測定と同時に針入曲線を解析して石炭の粘度変化を推算するモデルを開発した。すなわち、加熱中の各温度において瞬時定常を仮定し、針のニュートン流体中の落下を想定した運動方程式により測定した針入曲線を解析し、各温度におけるペレットの見掛け粘度を求めた。その結果、粘度の温度依存性は100kcal/mol以上と求まり、粘度変化を温度だけの関数として考えることは単純化しすぎであることが判明した。そこで、石炭が加熱中に軟化中間体および再固化物など他の物質へ逐次転化する反応過程を考慮したモデルを構築して、測定した針入曲線を解析した。その結果、このモデルが測定した針入曲線とこれに対する加熱速度や加熱保持温度などの操作条件の影響を説明できることが明らかになった。
中世を終わらせた「生産革命」―量産化技術の広がりと影響―

中世における生産技術の変革を示す事例として、新たに製鉄や漆器などを見出した。そして、10世紀の律令国家解体によって官営工房の職人が自立し、12世紀までに新興の武士を顧客とする商品生産を軌道に乗せたが、14世紀の鎌倉幕府滅亡と南北朝内乱による武士の勢力交代の中で、より下の階層を対象とする普及品に生産をシフトさせたことが、15世紀の「生産革命」を引き起こしたという見通しを得た。全体調査として、平泉の生産遺跡と出土遺物の調査(岩手県)、越後の生産遺跡と出土遺物の調査(新潟県)、珠洲焼と能登漆器の製造技術の調査(石川県)を実施したほか、小豆島の石丁場の調査(香川県)、魚住の港湾施設の調査(兵庫県)、多賀城ならびに瑞巌寺の遺跡調査(宮城県)、「八十一難経」版木ならびに版本の調査(福井県・滋賀県)、与那国島ならびに石垣島の集落遺跡の調査(沖縄県)、薩摩の中世貿易関連遺跡の調査(鹿児島県)などの個別調査を行った。なお、調査先の都合で、当初予定していた川西遺跡・勝瑞城跡とその出土品の調査(徳島県)は平成24年8月に実施することとなった。これらの調査によって中世の生産技術に関する知見を深めたが、中でも特筆しておきたいのは越後の調査で、陶器窯と製鉄炉・木炭窯が同じエリアに設けられて職人間の交流をうかがい知ることができる北沢遺跡や、米の品種を記した木簡や萱刈りの割り当てを記した札が中世の農業技術の一端を物語る馬場屋敷遺跡など、中世における技術革新の実相を探る上で重要な手がかりに接することができた。如上の現地調査や個別の史料調査を通じて、15世紀を中心とする生産技術の変革に関わる事例を蓄積するとともに、平成25年に予定している国立歴史民俗博物館ならびに広島県立歴史博物館の企画展「時代を作った技ー中世の生産革命ー」の展示資料候補をピックアップし、展示ストーリーの検討を進めた。全体調査として、中国地方の製鉄遺跡の調査(広島県・島根県)、川西遺跡・勝瑞城跡とその出土品の調査(徳島県)を実施したほか、清見寺所蔵版木調査(静岡県)、箱根・伊豆地域の石丁場調査(神奈川県・静岡県)、魚住の港湾施設調査(兵庫県)、中世末期豊後の消費地遺跡調査(大分県)、中世沈没船遺物等の調査(長崎県)、東北地方の城館遺跡とその出土品の調査(宮城県・岩手県・秋田県)、古琉球期の遺跡とその出土品の調査(沖縄県)などの個別調査を行い、中世における様々な技術の発達に関わる情報を収集した。また、25年度に国立歴史民俗博物館及び広島県立歴史博物館で開催予定の企画展「時代をつくった技ー中世の生産革命ー」に向けて、京都市埋蔵文化財研究所ならびに同研究所深草収蔵庫(京都市)・福井県立一乗谷朝倉氏遺跡資料館(福井市)・越前町織田文化歴史館(福井県越前町)・愛知県埋蔵文化財センター(愛知県弥富市)・東海村教育委員会(茨城県東海村)・国立歴史民俗博物館(千葉県佐倉市)・福岡市埋蔵文化財センター(福岡市)・長崎県埋蔵文化財センター(長崎県壱岐市)・広島県立歴史博物館(広島県福山市)などに赴き、中世の生産技術を物語る出土遺物を調査して、展示品の選定にあたり、研究成果を一般に向けて発信する準備を進めている。この企画展にも展示予定の中世の版木(個人蔵)に関して、幸いにも所蔵者の了解が得られたので科学分析を行い、樹種がサクラ属であることが明らかになった。中世後半期における技術革新の実例収集と技術的系譜の検証のため、各班ごとの調査・研究に加えて、兵庫県内の棚田開発ならびに荘園水利遺構の調査、奈良県内の林業遺跡ならびに大阪府内の鋳物師遺跡と荘園水利遺構の調査を実施し、あわせて中世フランスの生産遺跡の調査を行った。また、本研究のまとめとなるシンポジウムを5月に慶應義塾大学で開催し、その成果を踏まえつつ、研究成果報告書を作成した。それぞれの内容は以下の通り。シンポジウム:趣旨説明15世紀の「生産革命」(中島圭一)/石臼からみた「15世紀生産革命」(佐々木健策)/佐々木報告へのコメント(池谷初恵)/15世紀における水田開発の一特質(高橋一樹)/高橋報告へのコメント(中島圭一)/1516世紀における「棚田」の展開(高木徳郎)/高木報告へのコメント(小野正敏)/15世紀における都市博多の変化とその背景(佐伯弘次)/佐伯報告へのコメント(関周一)/討論研究成果報告書:はしがき/中世における生産の二つの画期(中島圭一)/港湾集落「草津」を支えた技術の系譜に関する覚書(鈴木康之)/一鋳式経筒の新資料と鋳造技術(村木二郎)/出土遺物からみた1415世紀の遺跡の様相ー

静岡県における陶磁器の組成・量の分析からー(池谷初恵)/挽き臼類の出土傾向にみる生産革命(佐々木健策)/中世大和盆地における粉食用作物栽培についての予察(佐藤亜聖)/畠田を通じてみた15世紀の畿内近国における農業生産(高橋一樹)/日本中世の版木と版本(住吉朋彦)/二所参詣先達・旦那の変遷についての予察(栗木崇)/外来技術伝来の条件(関周一)/中世北陸における棚田の展開(高木徳郎)/応仁・文明の乱前夜の将軍家御物と同朋衆(藤原重雄)本研究の中間報告と位置付けている企画展「時代をつくった技ー中世の生産革命ー」(7月2日9月1日国立歴史民俗博物館、9月13日11月4日広島県立歴史博物館)を開催し、展示図録の刊行や関連の講演・セミナー等の実施とあわせて、研究成果を社会に向けて発信した。展示では、中世における様々な分野の生産技術の発達を多面的に取り上げているが、中世的商品生産が本格化する12世紀と近世的生産が始まる16世紀後半とともに、量産化が始まる1415世紀を重要な画期として位置づけながら全体を構成した。また、前年度に引き続いて中世後半期における技術革新の実例を収集し、技術的系譜を検証するため、9つの班に分かれての史資料調査のほか、和歌山県内の荘園水利調査ならびに伊豆半島中・南部の生産・流通拠点の調査を実施した。和歌山では、改修を重ねて現在も使用している中世以来の用水路を辿るとともに、岩を穿って水路を通した工事の跡や後世の改修がほとんど入っていない棚田への用水路などを手がかりに、中世における灌漑技術に関する知見を深め、伊豆では鯉名津という港と製鉄遺跡を近隣に抱えた蒲屋御厨の重要性に注目した。なお、上記の企画展の成果を受けて調査計画を再検討したため、沖縄県内の調査は26年度に実施し、八重山地方の村落遺跡とその出土・採集遺物から当該地域と中世日本との生産技術の交流について検討した。他方、中世フランスの生産遺跡の調査を若干名で実施し、中世日本との比較研究の可能性を見出した。26年度が最終年度であるため、記入しない。企画展では本研究の成果を社会に向けて大きくアピールするとともに、展示の立案・構成や図録の作成の過程で中世の生産技術の発展に関する新たな知見を得ることができた。それゆえに沖縄調査を延期することになったが、他の調査では所期の成果を得ることができ、特に和歌山の荘園水利調査では多くの知見を得た。また、本研究の開始時点では想定していなかった、中世フランスとの比較研究の視点が得られたことも大きな収穫である。日本史26年度が最終年度であるため、記入しない。25年度から延期した沖縄調査を実施するとともに、荘園水利調査に力点を置いて中世の農業技術の検討を推進する。また、本研究のまとめとなるシンポジウムを開催し、その成果を踏まえて研究報告書を刊行する。例えば越後の木材加工技術や製鉄技術を他地域と比較したり、現代の鍛冶や漆工芸の技術から中世を考える上で有効な手がかりを得るなど、中世の技術革新にアプローチするための新たな方法や視角を見出すことができた。一般に向けての重要な発信手段と位置付けている企画展に向けた展示資料の洗い出しも着々と進み、展示の構成やストーリーを練り上げる作業も順調である。中国地方の製鉄遺跡において、15世紀に炉の幅が拡大したことを確認するなど、当該期における技術革新と量産化の事例を着実に蓄積している。こうした成果の上に立って、25年度に実施する博物館展示の構想を固めることができた。さらに、展示品の調査・選定など、展示に向けた実務的な準備も順調に進んでおり、多くの人々に研究成果に接してもらえる見込みである。開幕が25年7月に迫った企画展示の準備を当面は優先する。その後は、博物館展示が難しいことから後回しにしてきた農業技術などのテーマに重点を置きつつ、さらに技術革新の事例収集と技術的系譜の検証を進める。
UG-based SLAによる項目別英語文法指導法の開発

まず、これまで言語理論(特に普遍文法/UG)がどのように外国語指導法に応用されてきたのか文献調査を行ったが、そのほとんどが言語理論で用いられる「説明」を授業や指導の中で利用するといったものであった。しかし、「言語理論の説明」の説明は複雑であり、確かに現象の理解を助けることにはなるが、それらが習得につながるという保証はない。従って、本研究では、「説明」を利用するのではなく、言語理論から導き出される文法指導法を探ることにした。次に、理論的枠組が適切な文法指導法を予測するかを調べるため、文献調査と実験研究を中心に行った。具体的には、Missing Surface Inflection Hypothesis(MSIH ; Haznedar & Schwartz 1997他)とRepresentational Deficit Hypothesis(RDH ; Hawkins 2005他)の枠組みを、wh疑問文とbe動詞を用い検証した。本実証研究および過去の文献研究(例:自然習得順序など)を基に、MSIHとRDHを見直したところ、それらは部分的には支持できるが、具体的文法指導法を導き出すほどの予測力は持ち合わせていないと考えられた。一方、Zobl(1995他)が提案する「機能範疇」に基づく自然習得順序の説明が直接文法指導の効果を「予測する」上で多くの示唆を含んでいることが分かってきた。また、解釈不可能素性のみを持つ項目と解釈可能素性と解釈不可能素性の両者を持ち合わせるものとの区別、そして機能範疇に関わる素性の数、転移の問題なども、直接文法指導が役立つ項目とそうでない項目を予測する可能性が高いことが明らかになってきた(その検証の結果の一つは、第35回全国英語教育学会にて発表の予定である)。さらに、それらを検証すべく、できる限り多くの文法項目の直接指導の効果を調査が必要であることも分かってきたため、本研究のテーマを研究継続し、全国英語教育学会課題別フォーラムの研究チームとして4名のメンバーで同テーマを追究することとなった。また、さらにUGばかりでなく他の理論をベースにした第二言語習得研究の英語教育への応用として研究プロジェクト(中部地区英語教育学会課題別研究プロジェクト「第二言語習得研究の成果とその応用」)も同時に進めている。研究目的に沿って、まず理論面の検証の一つwh疑問文に関する調査を行い、その成果を発表した(第7回日本第二言語習得学会)。次に、UG-based SLAの先行研究を見直し、英語の教育応用への可能性と必要性を述べ、その方向性を明確にした(第37回中部地区英語教育学会発表)。具体的にはMissing Surface Inflection Hypothesis(MSIH;Haznedar&Schwartz1997他)とRepresentational Deficit Hypothesis(RDH;Hawkins2005他)の英語教育への応用について言及した。次に、学習者コーパス(NICT JLE Corpus)を用い、その二者の妥当性について検証した。解釈可能素性と解釈不可能素性により習得に差が出るとするRDHの主張を、be動詞を中心に調査した。その結果、RDHよりはMSIHを支持する結果となった(LET中部支部秋季研究大会発表)。さらに、wh疑問文に関する調査の研究においては新たにデータを収集した。初級と中級学習者のデータから、習得過程における理論上重要な手がかりが見られることから、それをまとめ、発表する予定である(第8回日本第二言語習得学会年次大会。

そのような理論面の研究と同時に複数の教授法の予備実験を行い、実験手続きの調整を行った。また、文法項目をさらに広く調査する必要性が生じ、どの文法項目が「指導」をして学習効果があるかについて、現在さらに広範囲の文法項目を調査中である。このようにほぼ研究実施計画通りに進めたが、本研究の基盤を支える理論面の追究が予想以上に時間がかかった。しかし、この理論面は今後の研究を左右する重要な点であると同時に、第二言語習得研究においても極めて意義のある点であるので、今後も理論と実証の両面の研究を慎重に進めていく予定である。SLAにおいて広く議論されてきた文法形態素の習得順序(Dulay&Burt, 1974; Krashen&Terrell, 1983他)は、文法訳読を中心にしていた80年代の日本の英語教育環境に置いても、冠詞、所有格を除きほぼ同様の結果を示している(Shirahata1988他)。その結果は、文法指導の立場から見れば、文法指導しているにも関わらず、習得が容易な項目とそうでない項目があることを示している。さらに、本研究の目的から、UGに基づき文法項目を分析すると、機能範疇に関わる項目が習得困難であることがわかる(Zob1 1995他)。この説明は、白畑(2008)のデータにも合致する。従って、機能範疇に関わる項目とそうでない項目の文法指導の効果を引き続き調査する必要がある(研究は継続中である)。
パーキンソン病惹起物質MPP+のミトコンドリアDNA複製阻害機構

MPP+によるミトコンドリアDNA複製阻害とD-loopの解離作用1-methyl-4-phenylpyridinium ion(MPP+)は選択的に黒質細胞に蓄積し人工的にパーキンソン病様の症状を起こすことが知られている。その作用機序としてミトコンドリア電子伝達系の複合体Iを阻害し、ATP産生を障害することによると考えられている。新たなMPP+の作用として、MPP+が核DNAの合成は阻害せず、選択的にミトコンドリアDNA複製を阻害することを見い出した。このミトコンドリアDNA複製阻害がミトコンドリアDNAの減少をひき起こし、ミトコンドリア機能異常をひき起こす原因の一つではないかと考えている。MPP+はミトコンドリアDNA複製ポリメラーゼであるDNAポリメラーゼgのDNA伸長反応を阻害しなかったが、細胞レベルですみやかに、新生H鎖の喪失をひき起こし、複製開始の初期の反応に作用していると思われた。このMPP+の新生H鎖の喪失作用は単離ミトコンドリアにおいて添加後わずか1分から観察されることから、新生H鎖の合成の阻害ではなくすでに存在するD-loopに直接作用することが示唆される。実際、分離したミトコンドリアDNAに作用させてもD-loop構造の解消が観察されることから、MPP+の細胞レベルでの複製阻害は複製中間体であるD-loopを直接不安定化という全く新しい機構によるものであることが明らかになった。現在、この複製中間体の不安定化作用がD-loop構造中に存在するHolliday構造様の分岐構造のコンフォメーションの変化による分岐点移動の促進によるとの結果を得ており、さらに解析を続けている。(1)MPP+のミトコンドリアDNA複製阻害機構パーキンソン病惹起物質であるMPP+がミトコンドリアDNA複製を選択的に阻害することを見いだし報告してきたが、この間その複製阻害におけるMPP+の標的がミトコンドリアDNA複製中間体であるD-loopであることを見いだした。つまり、MPP+はミトコンドリアDNA複製DNAポリメラーゼであるDNAポリメラーゼγにはまったく阻害効果を示すことなく、複製新生鎖の量をin vivo,in organelloで強く減少させることから、MPP+はDNA合成を阻害するのではなく、複製中間体を不安定化させることが示唆された。実際、単離したミトコンドリアDNA複製中間体であるD-loopから複製新生鎖を直接遊離させる活性がMPP+に存在した。このことは、MPP+は蛋白質因子を介さず直接D-loopと反応しその構造を不安定化させることで複製を阻害することを示唆しており、ミトコンドリア病でしばしば見られるミトコンドリアDNA枯渇の機構に対して、全く新しい概念を導入するものである。(2)ミトコンドリアDNAの酸化障害とhMTH1パーキンソン病患者においてはミトコンドリア機能低下、ミトコンドリアDNA障害、酸化ストレスの存在が指摘されていた。申請者らからはDNA酸化障害を予防する8-oxo-dGTPase(hMTH1)が、実際にパーキンソン病患者の黒質細胞において発現増強していることを抗hMTH1抗体を用いた免疫染色で確かめ、初めてミトコンドリアDNA酸化障害予防修復酵素によるに生体の防御的反応の存在を示した。また、MutY蛋白質とligation-mediated PCRを組み合わせたミトコンドリアDNA障害検出系を作製した。

MPP+はミトコンドリアDNA複製ポリメラーゼであるDNAポリメラーゼgのDNA伸長反応を阻害しなかったが、細胞レベルですみやかに、新生H鎖の喪失をひき起こし、複製開始の初期の反応に作用していると思われた。このMPP+の新生H鎖の喪失作用は単離ミトコンドリアにおいて添加後わずか1分から観察されることから、新生H鎖の合成の阻害ではなくすでに存在するD-loopに直接作用することが示唆される。実際、分離したミトコンドリアDNAに作用させてもD-loop構造の解消が観察されることから、MPP+の細胞レベルでの複製阻害は複製中間体であるD-loopを直接不安定化という全く新しい機構によるものであることが明らかになった。現在、この複製中間体の不安定化作用がD-loop構造中に存在するHolliday構造様の分岐構造のコンフォメーションの変化による分岐点移動の促進によるとの結果を得ており、さらに解析を続けている。
非齲蝕誘発性の食品・代用糖を検定するための実用的な方法の開発に関する研究

本検討により、齲蝕好発部位であるヒト下顎・臼歯部隣接面の歯垢pHの変化を電極内蔵法により測定できるようになった。今回開発した方法に関して、世界的に広範囲な支持を得ている国際トゥースフレンドリー協会の食品の齲蝕誘発性に関する検定システムと比較検討し、共通試料を用いて互いに検討を深めたところ、当研究グループは世界で4番目の同協会の検定機関として認められるにいたった。電極内蔵法によって、食品および代用糖摂取後の歯垢pHの変動の測定が実用的になったことより、種々の食品並びに医薬品などについても測定を試みた。とくに、日本において市販されている口中錠(トローチ)類や小児用液状感冒薬の多くでは摂取に伴い、長時間にわたって歯垢pHの低下が認められ、このような医薬品についても口腔衛生の立場から注意を促す必要があると思われた。なお、代用甘味料を用いた1、2の薬品では歯垢pHの低下がみられなかったことより、医薬品会社の企業努力によって非齲蝕誘発性の当該医薬品の製造・販売も十分に可能であると考えられるた。今後、食品会社や医薬品会社などから適切な研究協力が得られれば、今回の研究の成果は国民全体に還元されると考えられる。また、歯垢pHを高く維持するという唾液分泌の重要な役割についても具体的なデータによって示すことができた。今回の一連の取り組みにより、どのようなもの(what to eat)を、どのような方法で(how to eat)、どのようなときに摂取(when to eat)すると、どのくらい歯垢pHが低下するのかについて、具体的なデータを提供することが可能になった。そのような経緯から、齲蝕予防における食生活改善の重要性に関して、歯学・医学の専門領域はもとより、一般の新聞などをとおして国民一般にアピールすることができた。摂取後、歯垢細菌に分解されて酸を生ずる食品が齲蝕の発生に大きく関与する。そこで、これまで微小ISFET電極を用いて電極内蔵法により口腔内の歯垢pHの変化を測定してきたが、測定装置を矯正用STロックで上顎大臼歯頬側面に保持するため異物感が大きく、被験者の確保が困難で、実験者が自分自身の口腔内に装置を組み込んで実験せざるを得なかった。本試験研究では、下顎部分床義歯に微小ISFET電極を組み込み、口腔内で異物感を感ずることなく35日間歯垢を蓄積させ、各種食品を摂取した時の歯垢pHの変化を経時的に測定することを試みた。5名のボランティアの協力を得、本来の部分床義歯の他に歯垢pH測定用の部分床義歯を製作して人工的に作成した歯間部のヒトエナメル小片上にISFET電極を設置した。ISFET電極の配線は床義歯の反対側まで延ばしコネクト部位とした。コネクト部位は歯垢蓄積期間中、Oリング付きのネジ止めの蓋で封鎖し、唾液の浸入や異物感等のないように配慮した。歯垢蓄積35日後にコネクト部位の蓋をはずしてモニター側の配線に接続し、各種食品摂取後の歯垢pHの変化を経時的に記録した。歯垢pH測定用の部分床義歯とモニターとの接続部位(コネクト部位)には唾液の浸入がないようにOリングを用いてシールした。本年度は上記の歯垢下pH測定装置を製作し、種々のサンプル(ガム、トフィー、キャンディー等)を摂取した場合の歯垢pHの変動を測定し、測定結果の評価方法について検討した。なお、ISFET電極を部分床義歯に組み込む場合には、電極部に加重を加えられないこと、埋め込み固定する場合の電極センサー部位へのレジン溶液の浸入により電極が故障する等様々な製作上の問題が生じた。

次年度は、このような製作上の問題点を解決することに努めるとともに、得られた結果を用いて具体的にどのように食品の齲蝕誘発性を評価するのかについてさらに検討を深めたい。電極内蔵法の重要性は、1996年8月に米国食品医薬局(FDA)が、米国において糖アルコールを含む食品に「Does not promote tooth decay(むし歯になりにくい)」と表示するためには、電極内蔵法により歯垢のpHを5.7より下げないことが必要であると決めたことからもさらに明らかになった。1996年6月に、本研究計画によるシステムが世界で4番目の国際トゥースフレンドリー協会の試験機関として認められ、このシステムの実用化の一部の目的を達成した。しかし、多くの食品サンプルを効率良く検査するためには、さらに装置や測定システムの改良が必要であり、検討を重ねている。ことに、トランジスター電極を装置する位置により、電極の破損を生じやすく、高度の義歯製作技術が必要となる。これが、誰にでも装置を容易に作れるようなシステムにするための検討がさらに必要とされる。また、対合歯が健全であることを必要とする場合、被験者の負担が大きくなり、多くの被験者を確保することが難しくなる。抜去歯に挟まれた歯間部を形成すると、歯肉浸出液に曝されず、正常の歯垢菌そうを形成させるための方法を開発した。実際の応用例としては、トローチ類に続いて、日本で市販されているシロップ系感冒剤がウ蝕を誘発する可能性について、本装置を使用して検討した。歯垢のpHがシロップ系感冒剤を摂取すると臨界pH(約5.5)よりも低下し、ウ蝕をおこす可能性を明らかにした。また、そのあとに、水でうがいをしても、歯垢のpHを中性に戻す働きはなく、小児のシロップ系感冒薬によるウ蝕誘発の危険性について大きな警告を発することとなった。これまでの検討により、微小トランジスタ(ISFET)電極を用いた歯垢下pH測定結果が、スイス、ドイツで行われている微小ガラス電極を用いた結果に対して再現性の高いことが判明した。その結果、当研究により製作された歯垢下pH測定装置は、食品のう蝕誘発性を判定するうえで有用であることが確認され、当研究グループは国際トゥースフレンドリー協会における食品のう蝕誘発性に関する検定機関に認定された。ガラス電極よりもさらに微小なISFET電極を用いたpH測定装置はヨーロッパ人よりも小さい日本人の顎堤を考慮した場合大きな意義をもつ。9年度にはさらに、共通の試料をもとに4つの検定機関でそれぞれ検定試験を行い、実験及びその結果に基づく判定の妥当性について確認した。このような検討は各年度ごとに複数回行う予定である。9年度には民間の会社からも各種の開発試料の検定を依頼されるにいたっている。また、食品の摂取の仕方自体が歯垢下pHの変動に与える影響について検討したところ、食品摂取に伴い分泌される唾液の量により、歯垢下pHの変動が大きく左右されることが判明した。このことは、食品を摂取する順序をかえることにより、歯垢pHの変動が大きく影響されること、すなわち、唾液分泌の著しいガムなどの摂取を最後に行えば、歯垢pHの低下を小さくすることができることなど、口腔衛生教育上もきわめて重要な知見をもたらした。唾液分泌促進錠が歯垢pHの低下を抑制する効果も確かめられた。本邦におけるこのような食品のう蝕