hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
レ-ザ-照射NMR法による金属錯体の励起状態に関する基礎的・応用的研究

本年度はレ-ザ-照射NMRを用い、ルテニウム(II)錯体の光励起による常磁性効果と反応の光誘起効果に関して以下に示す成果を得た。トリス(ビピリジン)Ru(II)のNMR測定では、レ-ザ-照射(照射波長514.7nm)により、ビピリジン3位置におけるHーNMRシグナルの低磁場側シフトと線幅の広がりが見られた。これは、Ru(II)の光励起により生成した三重項励起状態による常磁性シフトと常磁性緩和によるものである。すなわち、励起種に配位した配位子のNMRシグナルでは大きな常磁性シフトと常磁性緩和が予測されるが、レ-ザ-照射により励起種が定常的に存在するため上記の効果をもたらしたと結論された。同じ錯体を含む溶液にトリス(ビピリジン)Ru(III)を加えると、Ru(II)とRu(III)の間で電子交換反応が起こることがNMR測定によって確認された。この試料をレ-ザ-照射NMR装置を用いて測定したところ、光誘起効果により反応速度は著しく加速された。また、反応速度はレ-ザ-出力に比例して増加することが分かった。このことはRu(II)の励起種とRu(III)との反応が速いため、レ-ザ-照射によりこの励起種を触媒にしてRu(II)とRu(III)との間の電子交換反応が加速されたと説明される。このように、NMR法により測定される速い電子交換反応において、光誘起効果が確認されたのは本研究が初めてである。さらに、ビス(ビピリジン)Ru(II)ジアダクト(例えばジピリジン錯体において、アダクト配位子が光照射によって置換されることがレ-ザ-照射NMR装置により明らかにされた。この場合、アダクト配位子のNMRシグナルは時間と共に減少した。レ-ザ-照射NMR装置はこの種の光誘起反応にも有効であることが分かった。本年度はレ-ザ-照射NMR装置を用いて、ウラニル錯体、特にビス(アセチルアセトナト)ジメチルスルホキシドウラニル(VI)におけるアセチルアセトナト(以後acacと略す)の分子内交換反応の光誘起効果について研究を行なった。ウラニルイオンに配位した(UO結合に対して赤道面)acacの二つのメチル基はジメチルスルホキシド(acacと同一面に配位している)に近いものと遠いものでは磁気的環境が異なるため、低温(-30°C以下)では二本のNMRシグナル(それぞれAとBとする)として観測される。AとBのシグナルは温度が上昇すると分子内交換反応によりしだいに広幅化し、30°C以上では一本のシグナルになる。本研究では、-30°Cでアルゴンイオンレ-ザ-を照射しながらNMR測定をしたところ、レ-ザ-強度が増加するにつれて線幅が広がり、IW以上のレ-ザ-強度ではほとんど1本線になった。このことは光照射がない場合、分子内交換反応はNMR時間スケ-ルに比べて十分に遅いが、レ-ザ-光を照射すると反応が誘起され、NMRスペクトルで観測されることを示している。このように、光誘起反応をNMR法によって直接測定することができたのは本研究が初めてである。まだ、予備的な成果しか得られていないが、今後は以下の点に留意して研究を進めていく。1)レ-ザ-光量と光誘起効果に関する定量的な考察、特に励起種の濃度を見積り、励起種内で起こっている反応速度を調べる。2)色素レ-ザ-を用いてレ-ザ-波長と光誘起効果との関係を調べる。3)これらのデ-タを基に反応機構を詳細に検討する。4)ウラニル以外の金属錯体(特に、光活性が著しいルテニウム、ロジウム錯体)の反応においてもレ-ザ-照射NMR法により反応の光誘起効果を調べる。本年度は,レ-ザ-照射NMR装置を用い,ウラニル錯体の配位子交換反応の光誘起効果に関する研究を行なった。研究の対象とした反応は,(1)テトラフルオロウラニル〔UO_2F_5〕^<3->におけるF^-の交換反応,(2)ウラニルアクアイオンUO_<2(ag)>^<2+>と水分子との間の酸素交換反応,の二つで前者はウラニル赤道面での交換,後者は軸方向での交換であるが,本研究の目的は両者の光誘起効果の違を調べることにある。(1)の反応では,4°Cから30°Cの間で暗反応およびそれと同じ条件でアルゴンイオンレ-ザ-(波長488nm,出力1.0W)を照射して交換速度を測定した。その結果,この反応では光誘起効果は全く見られなかった.このことは先に報告したビス(アセチルアセトナト)ウラニル〔UO_2(acac)_2dmso〕におけるacacの分子内交換反応が光誘起効果を受けることと異なる。反応(1)が光誘起効果を受けないことはこの反応が会合機構型であることを考慮すると合理的に説明される.すなわち,会合機構では,〔UO_2F_5〕^<3->とF^-との間の会合が反応の律速であるから,ウラニルが励起種であっても会合には大きな差がないと考えられる.一方,UO_2(acac)_

2dmsoの分子内交換反応のように解離型の反応では,励起種の配位子が反応活性になることは十分に期待され,反応が光誘起効果を受けたものと思われる.反応(2)の光誘起効果の実験は,水に^<17>O濃縮水を加え,この反応によって増加するウラニル酸素の^<17>OーNMRシグナルを測定することによって行なった。その結果,暗所では13時間でも全く反応が観測されなかった条件においても,アルゴンイオンレ-ザ-(488nm,0.1W)を照射すると1分で反応が開始し,60分で反応は終了した.この反応(2)における大きな光誘起効果はウラニル軸方向の酸素が励起状態で活性化するためと説明される。今後はレ-ザ-照射NMRを他の金属錯体についても使用し交換反応の光誘起効果に関する研究を行なう。本年度はレ-ザ-照射NMRを用い、ルテニウム(II)錯体の光励起による常磁性効果と反応の光誘起効果に関して以下に示す成果を得た。トリス(ビピリジン)Ru(II)のNMR測定では、レ-ザ-照射(照射波長514.7nm)により、ビピリジン3位置におけるHーNMRシグナルの低磁場側シフトと線幅の広がりが見られた。これは、Ru(II)の光励起により生成した三重項励起状態による常磁性シフトと常磁性緩和によるものである。すなわち、励起種に配位した配位子のNMRシグナルでは大きな常磁性シフトと常磁性緩和が予測されるが、レ-ザ-照射により励起種が定常的に存在するため上記の効果をもたらしたと結論された。同じ錯体を含む溶液にトリス(ビピリジン)Ru(III)を加えると、Ru(II)とRu(III)の間で電子交換反応が起こることがNMR測定によって確認された。この試料をレ-ザ-照射NMR装置を用いて測定したところ、光誘起効果により反応速度は著しく加速された。また、反応速度はレ-ザ-出力に比例して増加することが分かった。このことはRu(II)の励起種とRu(III)との反応が速いため、レ-ザ-照射によりこの励起種を触媒にしてRu(II)とRu(III)との間の電子交換反応が加速されたと説明される。このように、NMR法により測定される速い電子交換反応において、光誘起効果が確認されたのは本研究が初めてである。さらに、ビス(ビピリジン)Ru(II)ジアダクト(例えばジピリジン錯体において、アダクト配位子が光照射によって置換されることがレ-ザ-照射NMR装置により明らかにされた。この場合、アダクト配位子のNMRシグナルは時間と共に減少した。レ-ザ-照射NMR装置はこの種の光誘起反応にも有効であることが分かった。
大気汚染が小児の精神神経系の発達に与える影響の探索的解析

兵庫県尼崎市において実施されている出生コホート研究である「子どもの健康と環境に関する全国調査(エコチル調査)」に参加している約4,900人の子どもを対象として、胎児期及び乳幼児における大気汚染物質への曝露量を個人毎に推計するため、調査地域内及び近隣における大気環境測定局における微小粒子状物質(PM2.5)及び二酸化窒素(NO2)等の大気汚染物質濃度を収集し、推計方法についての基礎的検討を行った。また、参加者のうち251名を対象とした詳細調査において、子どもの精神神経系の発達についての評価を実施した。本研究の対象者には、エコチル調査で6か月毎に実施している質問票調査を用いて、小児の自閉症スペクトラム障害(ASD)、注意欠陥多動性障害(ADHD)等の発達に関する評価が行われている。2018年度までの2歳時及び4歳時には、医学的検査(アレルギー及び内分泌に関する血液検査、体格測定、身体所見等)とともに、新版K式発達検査を実施して発達指数(DQ: Developmental Quotient)の評価を行っているため、それらの結果を収集・整理した。さらに、2019年度から6歳時の調査を開始するため、エコチル調査に参加していない6歳児のボランティア児7名の協力を得て予備的調査を実施した。具体的には、知能検査(WISC-IV)を行って知能指数(IQ: Intelligence Quotien)を測定し、同時に子どもの情緒や行動を包括的に評価するための質問票であるChild Behavior Checklist (CBCL)に保護者に回答してもらい、6歳の子どもを対象にこれらの検査が実施可能であることを確認した。本研究で使用するための情報を収集・整理するとともに、2019年度以降に実施する調査の準備を予定どおり実施することができた。今後は、対象となる子どもが6歳時の精神神経系の発達に関する検査を実施する。具体的には、知能検査(WISC-IV)を行ってIQを測定するとともに、子どもの情緒や行動を包括的に評価するための質問票であるChild Behavior Checklist (CBCL)に保護者に回答してもらう。さらに、胎児期及び乳幼児における大気汚染物質への曝露量を個人毎に推計して、大気汚染物質への曝露が小児の精神神経系の発達に及ぼす影響を解明する。平成30年度は主として既存資料の収集・整理を行ったため、当初の予定よりも所要額が少なく、次年度使用額が生じた。2019年度は、子どもとその保護者を対象として精神神経発達に関する検査を実施するため、新たに研究補助者を雇用して、翌年度分として請求した助成金と合わせて使用する計画である。
北米式TESOLを通して日本の若手研究者を育成する:可能性と課題

世界で活躍するために、英語能力はもはや必須であるが、日本人大学院生はそれ以上の指導を享受しなければならない。その指導を施すべく、英語教授法を学ぶ大学院生に、学会発表の準備、学術雑誌への投稿、英語教員としての経験、研究の仕方などをメンターシップ制度(Smith&Davidson,1992)を介して学べるようにした。本研究は3年半に渡るこのメンターシップの成果をまとめたものである。平成19年10月から平成23年3月まで13名の院生(男8名、女5名)と教員4名が本研究に参加した。ナラティブ法(Connelly&Clandinin,1990;2000),やアクションリサーチ(Nunan,1990;1992),セルフスタディ(Loughran et al.,2004)、エスノグラフィー法(Hammersley&Atkinson,1995)などを用いて教員並びに院生の学びを調査した。院生は早い段階で英語教員として、また応用言語学者としての認識を高めることが出来た。また、メンター(教員)は、学生の成長過程を観察し、院生への指導への指標とした。本研究の試みは、金銭的にも労力的にも教員・院生双方には負担が掛かるものではあったが、同時に確かな成果を生み、国際的に活躍しうる学者・教員の育成に貢献出来たと言える。平成18年度より、上智大学大学院外国語研究科では従来の応用言語学プログラムの他、北米式英語教授法(TESOL、Teachers ofEnglish to Students of Other Languages);他言語話者に対する英語教授法)プログラムが大学院前期課程より始まった。全て英語で授業を行う大学院におけるTESOLプログラムは日本では他に例を見ない。国際的外国語教育専門家レベルの応用言語学者を育成・輩出することに関し、様々な試みを導入し、縦断的研究としてその成果を研究、発表することにより、今後の日本における英語教育一般に寄与することを目標とした。具体的には本プロジェクトは、上述の分野で先進的な北米での大学院教育制度を参考にしながら、大学院生の1)国際学会への参加、2)国際学術誌への投稿の奨励、3)ティーチング・リサーチャー(略GTR)として学部生への指導制度の導入・充実化、4)研究・就職に関する指導などを図ろうとするものである。この目標達成のため4名の教員(吉田、渡部、和泉、坂本)が指導を担当した。平成19年度は、前期を準備期間とし、実際に大学院生をGraduate Teaching Researcher(GTR)として雇用し、活動を開始したのは、後期からであった。メンターとして院生の指導に当たる教員3名が公募を提示し、興味ある学生が申請してくれ、最終的には4名の枠に6名の応募があった。各教員によって任される課題は多様であり、吉田教官担当の学生は主に文献検索、渡部教官の学生は院生のワーキングペーパー集製作、坂本教官の学生はデータ入力・分析など、大学教員との共同作業に携わった。坂本教官は、自分が担当したGTR2名と共に今年8月にインドネシアで開催されるアジア英語教育学会で発表すべく、発表案を執筆し提出、現在審査中である。一年に渡り、院生とのミーティングは個別では毎週、全体では三回行い、随時彼等からのフィードバックを集めた。また、学生の要望を反映したワークションップを12月に開催した。第一回目は様々な応用言語学の学会、並びに発表案の作成の仕方についてで、今年5月には、第2回目(修論の準備、APAについて)を開催予定である。また、国内外の学会に積極的に参加してもらうべく、GTRA Conference&Travel Fundingを設け、院生の学会登録料などを助成し始めた。本来、自分が発表しないので、と学会参加に消極的な学生も、助成を開始してからJALTなどに出、他大学の教員や学生と交わる機会が増えた。このことによって、院生の向学心が増したのはもちろん、学者という職を更に身近に感じることが出来るようになってきた一因である。「自分は学会発表などとは縁がないと思っていた。だが自分にも出来るのではないか、と思うようになってきた」というのは一学生の感想である。

平成20年8月には、本校教員2名と院生2名を含む4名で、ドイツ国エッセン市で開催された国際応用言語学学会にて、シンポジウムを行った(吉田教授、和泉准教授は日程の都合で参加が実現せず、論文は代読された)。我が分野では主要な国際学会であり、それに教員らと参加し、著名な学者と交流を持つことで院生らが研究士気を高め、国際舞台で活躍する日本人学者としての在り方を学んでもらえたように思う。初年度同様、院生によるワークショップ(修論執筆について&教職を視野に入れた就職活動について)も前期、後期と2回開催した。なお、初年度に引き続き院生の学会参加を促すべく、学会参加費補助制度も提供した。12月には、修士課程2年生の修士論文発表会(Thesis Symposium)も開催した。また、GTRAの学生が編集に携わり、院生論文集Sophia TESOL Forum:Working Papers in TESOLが刊行された。年度末には、英語教授法プログラムを学生に評価してもらうべく、アンケートを作成、実施し、14名から回答があった。それによると本研究の一環として提供されているGTRA制度を高く評価してくれる学生がいる一方、後期課程在学者など、大勢の学生を支援するプログラムでないため、プログラムを拡大してほしいという要求があった。今後の課題として、検討していきたい。平成21年度も、前年、前々年同様4名の院生と4名の本研究参加教員がペアを組み、若手研究者を育てるべく、メンターする側、メンターされる側として研究に勤しんだ。吉田教授は主に言語政策に関する研究を進め、院生と共に発表や執筆に励んだ。渡部教授も専門分野である言語テスティングについて発表や執筆に従事し、その過程を院生と共有することで、院生にとっても有意義な経験となった。和泉准教授も本研究テーマである本校が実践している英語教授法コースがどのように機能しているかを、院生と共に調査に励み、独自のアンケートなども開発した。調査の結果、本プログラムに入学する者は教室ですぐに使えるような実践的なものを学習するということだけに捕われずに、広く言語学習全般における理論的な理解を深めたいと望んでいることが分かった。坂本准教授は、データ分析を院生と共に行った。論文執筆並びに発表は教員単独で行われたが、自分が関わったデータ分析がどのように論文として執筆され、国際学会で発表されるかを見ることで、院生に文献調査、研究デザイン、データ収集、分析、執筆、発表と、研究における一連の作業を把握してもらえたと思う。院生らも独自で質的データ分析並びに量的分析について2回のワークショップを開催した。第一回目のワークショップは質的データソフトNVivoの説明をするもので、そのソフトを院生の一人がメンターと共に上記データ分析で実際使用した。前年好評だった院生の中間修論発表会も12月に開催し、7名の院生が発表に参加、盛況を収めた。院生の学びを充実させ、若手研究者としての成長を促すのを貝的に本研究が取り入れたメンターシップは上手く機能しているようである。平成22年度も、院生と本研究参加教員がペアを組み、若手研究者を育てるべく、研究に勤しんだ。吉田教授は院生と英語教員の研修体制について研究をし、その結果を上智大学英語教員研究会(ASTE)の例会で共同発表した。
プレーナー型集積化GaN系面発光素子の製作検討

小型ディスプレイパネルに要求されるGaN(窒化ガリウム)系発光素子は,大面積に配置することが必要であると共に,大幅な低価格化が要求される.そこで、本研究では,基本的な素子構造としてショットキー型構造に着目し,検討した結果,表面改質法としてアルミニウムフェースパック法を用いることにより低コストに素子特性向上が行えることがわかった.また,近紫外透明電極としてMgZnO(酸化マグネシウム亜鉛)薄膜を提案し,その製作を行った.小型ディスプレイパネルに要求されるGaN(窒化ガリウム)系発光素子は,大面積に配置することが必要であると共に,大幅な低価格化が要求される.そこで、本研究では,基本的な素子構造としてショットキー型構造に着目し,検討した結果,表面改質法としてアルミニウムフェースパック法を用いることにより低コストに素子特性向上が行えることがわかった.また,近紫外透明電極としてMgZnO(酸化マグネシウム亜鉛)薄膜を提案し,その製作を行った.フラット・ディスプレイパネルに要求されるGaN(窒化ガリウム)系発光素子は、大面積に配置することが必要であることが不可欠であると共に、上記したように大幅な低価格化が要求される.そこで、本研究では、(1)集積化LEDを用いたプレーナー型micro-LED arrayの製作、および(2)EL素子を発光層とした集積化発光素子の製作の2方法を用いた発光素子によるディスプレイ製作を提案している.通常LEDは、発光層(活性層)とその周辺(クラッド層)との屈折率差により、薄膜構造と平行に導波される光成分が大きい.これは、各発光素子間の干渉につながる.そこで、屈折率的に3次元である発光層の製作を検討した.また,素子の基本的な構造を製作し、将来の集積化への問題点を探すことを目的GaNの結晶成長電極形成などめ検討を行った.プレーナー型micro-LEDの基本的な素子構造としてショットキー型構造に着目して検討を行った結果,発光ダイオードが形成できることはこれまでに報告してきたが,表面改質をアルミニウムフェースパック法を用いることにより低コストに素子特性向上が行えることがわかった.また,この形状の場合,基板面を光出射方向とすると,内部吸収により,発光効率が非常に低下することがわかったので,紫外透明電極としてMgZnO(酸化マグネシウム,酸化亜鉛混晶)薄膜を提案し,その製作を行った.その結果,MgZnOにおけるMg組成が10%程度以上にすると,GaN系発光ダイオード370nmの発光に対して透明になることがわかった.また,分子線エピタキシャル成長(MBE)法を用いて低コストGaNの製作方法を検討した.フラット・ディスプレイパネルに要求されるGaN(窒化ガリウム)系発光素子は、大面積および低価格に配置することが必要であることが不可欠である。そこで、本研究では、集積化LEDを用いたプレーナー型micro-LED arrayの製作を提案している.発光素子集積化のための縦方向電流注入が要求される.通常LEDは、発光層(活性層)とその周辺(クラッド層)との屈折率差により、薄膜構造と平行に導波される光成分が大きい.これは、各発光素子間の干渉につながる.そこで、屈折率的に3次元である発光層の製作を検討した.また,素子の基本的な構造を製作し、将来の集積化への問題点を探すことを目的GaNの結晶成長電極形成などの検討を行った.プレーナー型micro-LEDの基本的な素子構造としてショットキー型構造に着目して検討を行った結果,発光ダイオードが形成できることはこれまでに報告してきたが,表面改質法としてアルミニウムフェースパック法を用いることにより低コストに素子特性向上が行えることがわかった.また,この形状の場合,基板面を光出射方向とすると,内部吸収により,発光効率が非常に低下することがわかったので,紫外透明電極としてMgZnO(酸化マグネシウム,酸化亜鉛混晶)薄膜を提案し,その製作を行った.その結果,MgZnOにおけるMg組成が10%程度以上にすると,GaN系発光ダイオード370nmの発光に対して透明になることがわかった.しかしながら、抵抗率に問題があることがわかった.次年度の課題とする.また,分子線エピタキシャル成長(MBE)法を用いて低コストGaNの製作方法を検討した.光の内部吸収を低減する発光層の製作方法としてInの拡散によるGaInN化およびZn発光中心拡散によるGaN:Znの製作検討を行った.この結果,低コストに行うことができる熱拡散法では,発光層の形成が困難であることがわかった.しかしながら、発光層製作前にZnを蒸着し発光層のエピタキシャル成長を行うことで3次元GaN:Zn構造の製作ができる可能性が明らかになった.しかし,形状安定性については,課題が残る.次年度は後プロセスを利用しない、結晶成長による弱導波路構造発光層の製作とその検証を行う.ディスプレイパネルに要求されるGaN(窒化ガリウム)系発光素子は、大面積に配置することが必要であることが不可欠であると共に,大幅な低価格化が要求される.そこで、本研究では、集積化LEDを用いたプレーナー型micro-LED arrayの製作を提案している.通常LEDは、発光層(活性層)とその周辺(クラッド層)との屈折率差により、薄膜構造と平行に導波される光成分が大きい.

これは、各発光素子間の干渉につながる.そこで、屈折率的に3次元である発光層の製作について分子線エピタキシャル成長(MBE)装置を用いてIn拡散による方法で検討した.イオンインプランテーションと比較して低コスト製作が期待できたが,GaN薄膜製作前にInを蒸着した場合にはGaInNの形成が確認できたがGaN表面からの拡散はうまくいかなかった.そこで,GaInNもしくはInNによる数分子層発光層を採用した弱導波路構造の採用を検討した.また,素子の基本的な構造を製作し、将来の集積化への問題点を探すことを目的GaNの結晶成長電極形成などの検討を行った.プレーナー型micro-LEDの基本的な素子構造としてショットキー型構造に着目して検討を行った結果,発光ダイオードが形成できることはこれまでに報告してきたが,Alフェースパック法を用いた表面改質により,低コストに素子特性向上が行えることがわかった.また,この形状の場合,基板面を光出射方向とすると内部吸収により,発光効率が非常に低下することがわかったので,紫外透明電極としてMgZnO(酸化マグネシウム,酸化亜鉛混晶)薄膜を提案し,その製作を行った.その結果,MgZnOにおけるMg組成が10%程度以上にすると,GaN系発光ダイオード370nmの発光に対して透明になることがわかった.GaN系発光素子に搭載し,電流・電圧特性を測定したところ,比較的良好な特性が得られた.しかしながら,若干の逆方向特性の低下が観測された.MgZnO層のさらなる低抵抗化とともに溶液法による電極形成プロセスについての検討が今後必要と考える.
中生代深成岩類のSr・Nd同位体岩石学

本年度は北上山地北部の太田名部深成岩体と、その更に北にある久喜深成岩体のRb-Srによる年代学的研究と、地球化学的なマグマの成因・進化の研究をおこなった。太田名部深成岩体から採集した岩石はダイオライトからアダメライトまであり、化学組成も鉱物の量比も様々であるが、全ての岩石がおよそ1億2千5百万年のアイソクロンのラインに載っているか、近接している。このことから、太田名部岩体のマグマは生成した後、一度ほぼ均質化され、固結した後も著しい変質作用などを受けなかったことを示している。初生^<87>Sr/^<86>Sr比は0.7038と非常に低く、東北地方の第四紀火山岩とほぼ同じか、それよりもやや低い位である。太田名部岩体は、西側の田野畑岩体などと比べてルビジウムやカリウムなどのインコンパティブル元素濃度が2-3倍もあり、現在^<87>Sr/^<86>Sr比は0.705-0.709程度である。ルビジウムやカリウムなどが多いものの、初生^<87>Sr/^<86>Sr比が低いことから、太田名部深成岩体マグマの生成に古い地殻物質が関与したとは考えにくい。一方、北部の久喜岩体から収集した岩石は岩石はダイオライトからトナライトで、非常に良く似た岩石であり化学組成の変化も、鉱物の量比の変化も大きくはない。それにもかかわらず、全試料では1つのアイソクロンを作れない。特定の試料を除いて、実験を行った試料のうちほとんどは1億2千万年のアイソクロンの上に載っているか、その付近にある。特定のいくつかの試料はアイソクロンとは無関係の位置に示されるが、1億2千万年はこれらを除いて得た結果である。このことから、久喜岩体のマグマは固結前に均質化されなかったか、固結後も初生変質や熱水変質でRb-Srが閉鎖系を保てなかったことを示している。久喜岩体の初生^<87>Sr/^<86>Sr比も非常に低く0.7037と、東北地方の第四紀火山岩と同等である。これらの結果を総合すると、久喜岩体は非常にdepleteした島弧地殻が部分溶融してできたマグマが、均質になることができずに固結したものである可能性が高い。
新しいSQIDによる高度生体磁気信号計測装置

バイオマグネティズム(Biomagnetism)は新しい学問分野であり医学と工学の境界領域に位置する。生体細胞の活動に伴うKaやNaイオンの移動は電流源を形成し、ビオサバールの法則に従った磁界を発生する。これが生体磁気信号であり体表電位と表裏の関係に在るが、磁界の直達性とベクトル性のため電位情報に比べてより高度な生体情報を持っていると期待されている。然るに生体磁気信号は極めて微弱なため、1970年代におけるSQUID磁束計の発明により初めて計測が可能になった。本研究はSQUID磁束計の機能を飛躍的に拡大するためその多チャンネル化を行ない生体磁気信号の同時多点計測を実現することを目的として行なわれた。この研究の期間中にdc SQUIDの多チャンネル化及び光ファイバと組み合わせた超伝導スイッチによるマルチプレキシング方式を用いた多チャンネル化を考案し、既に考案していた多チャンネルrfSQUIDと共に三つの多チャンネルSQUID増幅器を実現することが出来た。このような多チャンネルSQUID増幅器の応用としてベクトル心磁波計測装置を完成し多数の被験者についてVMCGの計測を行ない、心磁波の個体間の相違や信号源の状態について多くの知見を得た。さらに計測点の増大を計るため被験者への圧迫感を極力抑えた同筒形ヘリウムデュワの設計を行ない試作を完了した。またグラディオメータとしては超伝導薄膜による角形2次微分形グラディオメータが効率、平衡度において従来のものより優れていることを見出した。このグラディオメータを用いると約20点の実装が可能で、マルチプレクサ形のSQUID増幅器と組み合わせた多点ベクトル脳磁波計測装置や信号源である電流ダイポールの実時間計測装置を開発中である。特に後者は逆問題解析装置として重要である。
英国の文化遺産産業における「自文化」表象に関する人類学的研究

今年度は、これまでの成果としてとりまとめたものとして、2007年6月に国立民族学博物館の共同研究会「会社神話の経営人類学」において「博物館における『新神話』:英国ヴィクトリア・アルバート博物館の英国展示をめぐって」というタイトルで発表を行った。ヴィクトリア・アルバート博物館における新しい常設展である「英国展示」をめぐって、その成り立ちまでの背景と展示場公開までの経緯を通してスタッフ間と同博物館に生まれた新しい社会関係や共通する文化に焦点をしぼった。現在、その発表内容は同共同研究会の研究報告論文として印刷中である。また、9月に渡英調査を実施した。とくにコッツウォルズ地域チッピング・カムデンで進行中の「コートバーン博物館」の開館に伴う組織内の新しい動きに着目し、同博物館の運営母体である手工芸ギルド・トラストのトラスト員に聞き取り調査を行った。この活動に関しては博物館の開館という新しい段階に入ったことで、トラスト内で新旧トラスト員の交代が見られた。どのような経緯でだれが新しいトラスト員になったか、またどのような役割を担っているのかなど主に組織内の改変をめぐって調査した。9月までの同トラストの活動については、6月に開催された国立民族学博物館の共同研究会「ソシアル概念の再検討:ヨーロッパ人類学の問いかけ」において「ツーリズムとコミュニティ:『外からのまなざし』を内包する英国カントリーサイド」というタイトルで発表した中にとりまとめた。2004年8月に15日間、英国にて現地調査を行った。国レベルでは、ロンドンのヴィクトリア・アルバート(以下V&A)博物館の常設展示「ブリティッシュ・ギャラリーズ」を観察・記録し、同展示の製作過程に携わった学芸員1名に聞き取り調査を行った。地方レベルでは、コッツウォルズ地域のチェルトナム・アート・ギャラリー博物館を観察・記録し、学芸員2名に聞き取り調査を行った。町レベルでは、チッピング・カムデンの博物館創設に向けて住民やトラスト員数名から聞き取り調査を行った。結果、ロンドンの博物館での学芸員への聞き取りについては、組織の規模の大きさと今後も調査時期と博物館スタッフの休暇時期が重なるため、V&A博物館のみに焦点をしぼって調査することにした。また、7月には、「ウィリアム・モリスとアーツ&クラフツ」という展覧会が日本で開催され、本研究の町レベルでの調査地の取り組みに関する論考を執筆した(研究発表)。2004年11月に『ブリティッシュ・ギャラリーズをつくる』という書物がV&A博物館より出版されたため、関わった人々の大まかな組織図を把握することができた。そこで、2005年3月に2週間、V&A博物館の学芸員への聞き取り補充調査を行った。中枢メンバーだった学芸員を含む4名に聞き取り調査を行った。V&A博物館で2005年3月末から7月末まで開催される特別展「アーツ・アンド・クラフツ」についての聞き取り調査はスタッフの都合で不可能で、実際の展示が観察可能かは時期的に不明なので、同特別展については今後調査項目とするか検討する。一方で、コミュニティ・レベルでは、博物館創設にむけての展示製作上、重要な人物として、グラスゴー在住の展示デザイナーとチッピング・カムデン在住の建築家、さらに展示のストーリーを作成したロンドン在住の美術史学者(同トラスト員)、また、同トラストの議長でもあり、プロジェクトの経済的側面を任されているカムデン住民に聞き取り調査を行った。今後は、本年度の2回の調査結果の分析を進め、次回調査ではV&A博物館の若手の学芸員から聞き取り調査を中心に行う予定である。本年度は、主に文化遺産産業の全国レベル(国際レベル)としてロンドンのヴィクトリア・アルバート博物館における英国のデザイン展示1500-1900 (British Galleries)と町レベルの文化遺産産業としてコッツウォルズ地域チッピング・カムデンで進展している手工芸ギルド・トラストによるアーツ・アンド・クラフツ博物館の開設活動について現地調査を実施した。2005年9月には、ロンドンの同博物館の7人の学芸員(うち一人は同博物館の運営に携わる)と展示技術者に同展示の完成までについてインタビュー調査を行った。また、チッピング・カムデンでは、同博物館の開設までのトラストの活動についてトラスト事務局長とトラスト員たち、建築士、デザイナーにインタビュー調査を実施した。2006年3月には、ロンドンで英国のデザイン展示を担当したデザイナーと同博物館のシニア学芸員にインタビュー調査を実施した。チッピング・カムデンでは、国の助成金を得たことで、2007年秋の博物館開設のめどがたったことで、より具体的で綿密な活動案が同トラストにおいて議論されており、会計報告、博物館の教育面や観光との関わり、アメリカやオーストラリアとのネットワークづくりなどについて、トラスト員にインタビュー調査した。いずれレベルの博物館においても、その内部での社会関係や外部との関係に焦点をあてた。今後は、これらのインタビュー調査を詳細に分析し、展示やその他の資料の分析と合わせて、展示や博物館開設における自文化表象の形成過程を具体的に明らかにしていく。

とくにコッツウォルズ地域チッピング・カムデンで進行中の「コートバーン博物館」の開館に伴う組織内の新しい動きに着目し、同博物館の運営母体である手工芸ギルド・トラストのトラスト員に聞き取り調査を行った。この活動に関しては博物館の開館という新しい段階に入ったことで、トラスト内で新旧トラスト員の交代が見られた。どのような経緯でだれが新しいトラスト員になったか、またどのような役割を担っているのかなど主に組織内の改変をめぐって調査した。9月までの同トラストの活動については、6月に開催された国立民族学博物館の共同研究会「ソシアル概念の再検討:ヨーロッパ人類学の問いかけ」において「ツーリズムとコミュニティ:『外からのまなざし』を内包する英国カントリーサイド」というタイトルで発表した中にとりまとめた。
低次元強相関電子系における量子揺らぎのクロスオーバー挙動とコヒーレンス発現機構

銅酸化物高温超伝導体の銅酸素面内電子系、梯子型伝導系、擬1次元有機導体といった低次元強相関電子系において、強い量子揺らぎが準粒子コヒーレンスを脅かす結果発現するインコヒーレンド金属相の問題は、物性理論の最重要課題の一つとして活発な研究が進められている。このような状況下で研究代表者(岸根)は、「エネルギースケールによる物理現象の階層性」、および「量子揺らぎが引き起こすクロスオーバー挙動」という包括的視点に立って、主に摂動的繰り込み群の手法を用いて擬1次元有機導体、梯子型伝導体、高温超伝導体常伝導相、乱れた擬1次元系におけるインコヒーレント金属相についての研究を展開した。特に、「銅酸化物における異方的準粒子重」、「乱れが誘起するアンダーソン局在と電子相関が誘起するモット絶縁体相の擬1次元における競合」、「1+ε連続次元におけるモットギャップ崩壊」、「2バンド系におけるスピンギャップヘの次元性効果」について研究を進め、これらの全てのテーマについて論文を発表した。また、1999年には、8月に「低温物理学国際会議(フィンランド)」、9月に「多体理論の進展に対する国際会議(アメリカ)」にて研究成果を発表し、海外の研究者との意見交換を行った。
マルチメディアによる専門用語の手話データベースに関する研究

本研究は、聴覚障害者へに対する情報補償の一手段として専門用語の手話データベースを構築し、現在急速に発展しつつあるマイクロエレクトロニクスを中心とする科学技術用語に効果的に対処することにある。手話は当該集団構成員間の意志交換手段の一つとして自然発生的に進展して来たため、実生活に対する手話表現は存在するが、変革・進歩の激しい現代科学に対応する手話表現は、皆無に近い状況にある。更に、その表現を一般化することは、今後の社会環境を考える時、重要なことと考える。そこで、現在発展・進行中のマルチメディア及びその効果的を図るため「専門用語手話を構成し、そのデータベース」を作成・共同利用することにより、これらの不具合点を解決する一手段とするものである。この基礎研究として、前研究課題「技術教育手話データベースとCAI化」によって得られた結果を活用し・発展することとした。その主たる事項は、1)マルチメディア化された手話の解説機能の向上2)ネットワーク化による利用形態の拡大である。これらの研究を行うためには、A)論理言語学的研究B)聴覚障害学的手話研究C)手話の認識と生成・伝送の関する工学的研究等、広範囲な学問分野の知識・研究を必要とする。今後は、学際的学問分野として、各専門分野の専門家の協力を得て発展を図りたい。最後に本研究は、今後予測される「高齢化社会」への貢献が期待される。平成7年度は、前研究(「技術教育手話データベースとCAI化」)で作成した計算機関係の専門用語の手話表現を、動画データベースとしてネットワーク上で公開する為の基礎研究を行った。それに加え、それらが稼働するデータベースサーバーマシンとユーザー端末の導入と環境整備を行った。まず、前研究で行ったネットワーク上での動画データベースに関するデータ転送方式・データフォーマット・再生方式等の評価を受け、システムの中核となるデータベースサーバーマシンに必要な機能と性能を調査・研究した。それらを満足するハードウウエアとしてUNIX Work Station(Sun4/5 Model110)を選定した。また、利用者側の評価用機器として、ネットワーク接続により、データの検索やその検索結果表示等を行えるユーザ側端末として、パソコン(DOS/Vマシン)を導入した。これらのハードウエアを管理するソフトウエアとして、このワークステーション上で稼働するデータベース管理ソフトに「ORACLE-7」を採用した。このソフトは、クライアント・サーバー型での利用が可能であり、ネットワーク上での公開を目的とした本研究課題には最適の形態である。このデータ管理・検索機能による検索結果を表示する端末(パソコン)には、数社のデータベースソフトを評価用に導入した。現時点では、各ハードウエアに基本ソフトとデータベース・ソフトの導入が終わり、ネットワーク環境での接続動作確認と一部のクライアント・サーバー連携機能の評価が開始されている。平成8年度は、前年度に構築した基本システムを基に、手話動画データの登録、検索ホームページの試作及び、データベース管理ソフトの改善等を行った。手話動画データの登録作業では、前研究(『技術教育手話データベースとCAI化』)で作成したコンピュータ関係の専門用語の手話表現を、動画データベースとしてネットワーク上で公開する為に、前年度の研究結果を踏まえ、最適のフォーマットと動画データの作成方法の調査とその評価を行い、Quick TimeとMPEGフォーマットの二種類を同一用語に対して作成することとした。これは、Macintosh上でソフトウエアだけで動画を再生する場合には、Quick Time Movie形式データの方が再生スピードにおいて良好であり、AT互換機の場合には、MPEG形式データの方が高いデータ圧縮率を持ち、データ転送時間を短縮できる事による。次に、この結果に従って試行のための十数語を選定しデータベースサーバーマシンに登録作業を行った。これは、原画ビデオより必要な部分を切り出し、最初にQuick Timeフォーマットで動画データを作成し、それをMPEGフォーマットに変換する2段階方式で作成した。それと同時に、それらをネットワークから参照するための検索用ホームページの試作・評価を行った。さらに、サーバーマシン上で稼動するデータベース管理ソフト(ORACLE-7)が大幅な機能強化を行った新バ-ジョンを発表したので更新を行うこととした。また、このデータベースを利用する端末(パソコン)側のソフトも数社のものを導入した。

本研究は、聴覚障害者へに対する情報補償の一手段として専門用語の手話データベースを構築し、現在急速に発展しつつあるマイクロエレクトロニクスを中心とする科学技術用語に効果的に対処することにある。手話は当該集団構成員間の意志交換手段の一つとして自然発生的に進展して来たため、実生活に対する手話表現は存在するが、変革・進歩の激しい現代科学に対応する手話表現は、皆無に近い状況にある。更に、その表現を一般化することは、今後の社会環境を考える時、重要なことと考える。そこで、現在発展・進行中のマルチメディア及びその効果的を図るため「専門用語手話を構成し、そのデータベース」を作成・共同利用することにより、これらの不具合点を解決する一手段とするものである。この基礎研究として、前研究課題「技術教育手話データベースとCAI化」によって得られた結果を活用し・発展することとした。その主たる事項は、1)マルチメディア化された手話の解説機能の向上2)ネットワーク化による利用形態の拡大である。これらの研究を行うためには、A)論理言語学的研究B)聴覚障害学的手話研究C)手話の認識と生成・伝送の関する工学的研究等、広範囲な学問分野の知識・研究を必要とする。今後は、学際的学問分野として、各専門分野の専門家の協力を得て発展を図りたい。最後に本研究は、今後予測される「高齢化社会」への貢献が期待される。
インフルエンザウイルスの進化に伴う宿主変異機構の解明と広域ワクチン開発への応用

本研究は本年度で終了する。本研究の目的は、インフルエンザウイルスの宿主変異機構を明らかにし、その成果をもとに新規な抗インフルエンザ薬や次世代のワクチンをデザインする実験的基盤を確立する事である。この目的は下記のとおりおおむね達成された。本研究は、インフルエンザウイルスの進化、宿主変異機構の核心を突く研究に発展しつつあり、今後さらに本研究が継続できればと願っている。1)ヒトおよび動物から分離されたインフルエンザウイルスの受容体解析によりインフルエンザウイルス宿主が持つ受容体シアル酸の分子種に(Neu54Ac,Neu5Gc)および結合様式(Neu5Ac2-3Gal,Neu5Ac2-6Gal)に結合できるものが選択されその繰り返しにより宿主変異を遂げる可能性が明らかとなった。2)その証拠としてN-グリコリルノイラン酸(Neu5Gc)分子種を気道上皮細胞に持つ動物種(ウマ、ブタ)から分離されるウイルスはすべてNeu5Gc含有糖類を受容体とすること、N-アセチルノイラミン酸(Neu5Ac)を気道上皮に持つ動物(ヒト)から分離されたウイルスはNeu5Acと結合することが分かった。3)シアル酸結合様式が異なるMDCK細胞と発育鶏卵細胞でインフルエンザ患者(ヒト)から分離したウイルスを継代すると、前者においてはNeu5Ac2-6Galを認識するウイルスが分離されるが、発育鶏卵で継代するとNeu5Ac2-3Galに強く結合するウイルスが選択されやすいことが分かった。4)インフルエンザウイルスは宿主により受容体認識の性質は変異するが、これは末端シアル酸の分子種、およびシアル酸の結合様式のみであり、どのウイルスもシアル酸α2-3(6)Galβ1-3(4)GlcNAcβ1-構造を最も強く認識するが判明した。このことから、上記糖鎖がインフルエンザウイルスに共通した受容体構造であり、この類似体および抗イデヤオタイプ抗体はウイルスの変異を克服した広域性のある抗ウイルス薬として、また受容体抗体は広域性のある次世代インフルエンザワクチンとして有効であることが実験的に明らかとなった。1)Reverse Geneticsによる人工的変異インフルエンザウイルス粒子の作成法の基盤を確立した。本法では従来不可であったインフルエンザウイルスのヘマグルチニンやノイラミニダーゼ遺伝子の任意の塩基を点変換したウイルス粒子の作成が可能である。この成果は本研究の進展に最も重要な意味を持つ。さらに2)ヒトA型インフルエンザウイルスのヘマグルチニンおよびヒトB型ウイルスのノイラミニダーゼは分離年に伴い特異性が2-3型から2-6型へ変化する分子進化を遂げつつあることを見いだした。これはウイルスの組織トロピズムや動物宿主変異を解析する上で重要な知見である。3)ヒトおよび動物(ブタ)から分離されたインフルエンザウイルスはシアル酸分子種に対する認識特異性が異なることを見いだした。この成果は、インフルエンザウイルスの宿主変異機構を探る上で極めて重要な成果である。さらに4)種々の動物血清中にウイルスノイラミニダーゼに抵抗性でヘマグルチニンに結合できる糖タンパク質分子を見いだした。この成果は、動物体内でのウイルスの不活化、ウイルスインヒビターの圧力による変異ウイルスの発生の機構解明に役立つ。5)新しいインフルエンザウイルスノイラミニダーゼの阻害剤を見いだした。これはシアル酸誘導体にフッソを導入したもので、これによりウイルスノイラミニダーゼの変異誘発、抗ウイルス薬開発の基礎を得ることが出来た。

この目的は下記のとおりおおむね達成された。本研究は、インフルエンザウイスルの進化、宿主変異機構の核心を突く研究に発展しつつあり、今後さらに本研究が継続できればと願っている。1)ヒトおよび動物から分離されたインフルエンザウイルスの受容体解析によりインフルエンザウイルスは宿主が持つ受容体シアル酸の分子種(Neu5Ac,Neu5Gc)および結合様式(Neu5Ac2-3Gal,Neu5Ac2-6Gal)に結合できるものが選択されその繰り返しにより宿主変異を遂げる可能性から明らかとなった。2)その証拠としてN-グリコリルノイラミン酸(Neu5Gc)分子種を気道上皮細胞に持つ動物種(ウマ、ブタ)から分離されるウイルスはすべてNec5Gc含有糖鎖を受容体とすること、N-アセチルノイラミン酸(Neu5Ac)を気道上皮に持つ動物(ヒト)から分離されたウイルスはNeu5Acと結合することが分かった。3)シアル酸結合様式が異なるMDCK細胞と発育鶏卵細胞でインフルエンザ患者(ヒト)から分離したウイルスを継代すると、前者においてはNeu5Ac2-6Galを認識するウイルスが分離されるが、発育鶏卵で継代するとNeu5Ac2-3Galに強く結合するウイルスが選択されやすいことが分かった。4)インフルエンザウイルスは宿主により受容体認識の性質は変異するが、これは末端シアル酸の分子種、およびシアル酸の結合様式のみであり、どのウイルスもシアル酸α2-3(6)Galβ1-3(4)GlcNAcβ1-構造を最も強く認識するが判明した。このことから、上記糖鎖がインフルエンザウイルスに共通した受容体構造であり、この類似体および抗イディオタイプ抗体はウイルスの変異を克服した広域性のある抗ウイルス薬として、また受容体抗体は広域性のある次世代インフルエンザワクチンとして有効であることが実験的に明らかとなった。
固体表面ナノ領域におけるフェムト秒時間分解可視一近赤外スペクトル測定法の開発

固体の表面・界面における電子やホールの挙動は半導体デバイス、触媒反応、電気化学反応においてきわめて重要なプロセスであるが、それらの挙動はフェムトやピコ秒といった非常に速い相互作用であることが多い。そのため、高時間分解能でダイナミクスを計測する手法が求められてきた。過渡反射格子(TRG)法はin-situ、フェムト秒時間分解能でキャリヤダイナミクスを計測できるという特徴をもつ超高速光熱変換分光法の一つである。この方法により、光励起キャリヤの挙動を観測し、固体表面・固液界面におけるさまざまなキャリヤの相互作用が明らかにされてきた。しかし、従来のTRG法は単一波長で過渡応答を測定するために、いくつかの過程が同時におこる場合にはそれらを区別することが難しかった。そこで、本研究では観測光に白色フェムト秒パルス光を用いることで、従来得ることが難しかったさまざまなダイナミクスを観測することに成功した。シリコン表面では、光照射後の数ピコ秒時間領域での温度の増加は、光強度に対して非線形に増加することを見いだした。これは、熱の発生する過程においてキャリヤ間の多体再結合が熱の発生を支配していることを示している。また、シリコンにおいてはイオン注入などによって生成した欠陥準位にキャリヤがトラップされる様子、また再結合していく様子を直接とらえることにも成功した。さらに、金属-吸着種間の電子的相互作用が本質的に重要な表面増強ラマン(SERS)効果に着目し、SERS効果を誘起する際のフェムト秒から数10ピコ秒時間領域での電子的相互作用を明らかにした。SERSの素過程を観測したことは世界的にもはじめてであり、また、その増強機構に関しても重要な知見を得ており、今後ますます発展していく研究となることが期待される。過渡反射格子(TRG)法はin-situ.フェムト秒時間分解能でキャリヤダイナミクスを計測できるという特徴をもつ超高速光熱変換分光法の一つである。そこで、本研究では観測光に白色フェムト秒パルス光を用いることで、各エネルギー準位でのキャリヤダイナミクスを選択的に観測することに成功した。試料としては金属の代表として金、半導体の代表としてシリコンを測定した。金では可視光領域に存在する2つの光学遷移に関連した励起準位でのキャリヤの緩和過程を直接観測することに成功した。また、シリコンにおいてはイオン注入などによって生成した欠陥準位にキャリヤがトラップされる様子、また再結合していく様子を直接とらえた。また、本手法の応用例として金属-吸着種間の電子的相互作用が本質的に重要な表面増強ラマン(SERS)効果に着目し、SERS効果を誘起する際のフェムト秒から数10ピコ秒時間領域での電子的相互作用を明らかにした。SERSの素過程を観測したことは世界的にもはじめてであり、また、その増強機構に関しても新しい知見を与えた。
ブレンステッド酸を活用した不斉合成反応の開発

1)固定化チオウレア触媒の合成と不斉反応への応用チオウレア触媒の実用的な利用を目指し、回収と再利用が可能な固定化チオウレア触媒の合成を検討した。種々の固体樹脂や可溶性ポリマーに連結したチオウレア触媒を合成し、既に開発した種々の不斉反応に応用した結果、PEGに結合させたポリマー触媒が最も良い収率、エナンチオ選択性を発現することを明らかにし、実用化に向けての可能性を示すことができた。2)チオウレア触媒を用いた不斉反応の開発当研究室で開発した一般塩基と一般酸を兼ね備えた多機能型アミノチオウレア触媒の有用性を探るため本触媒を用いた新しい不斉反応の検討を行い以下の知見を得た。(1)プロキラルなケトエステル体の不斉ヒドラジノ化反応を検討した結果、触媒としてチオウレア触媒ではなくウレア誘導体を用いて環状ケトエステルとtert-ブチルアゾジカルボン酸エステルの付加反応を行うと90% ee前後の良好なエナンチオ選択性で反応が進行することを明らかにした。また、窒素ム窒素結合の還元的切断により、α,α-二置換アミノ酸の簡便な不斉合成法になりうることを実証した。(2)β-アミノ酸誘導体の不斉合成の検討を行い、本アミノチオ尿素触媒共存下、N-Bocイミンに対して求核剤としてマロン酸エステルやβ-ケトエステルを反応させると不斉マンニッヒ反応が効率よく進行し、対応する付加体を良好なジアステレオ(dr:54/46-99/1)およびエナンチオ選択性(% ee:56-98)で与えることを見出した。(3)すでに不飽和カルボン酸誘導体としてN-アシルピロリジノンからなる不飽和イミドを用いると90% eeを超えるエナンチオ選択性でマロノニトリルのマイケル付加反応が進行することを見出しているが、更なる検討の結果、反応基質として2-メトキシベンズイミド誘導体が反応性と立体選択性の点でより優れていることを新たに見出し、求核剤としてもマロノニトリル以外にシアノ酢酸エステルやニトロメタンが良好なエナンチオ選択性でマイケル付加を起こすことを明らかにした。これにより医薬晶や天然物の不斉合成への応用範囲が格段に広げることができた。