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柔粘性結晶を母相とする新規イオン伝導体の開発

P_12TFSAをベースとするイオン伝導性柔粘性結晶を作製し、その熱的、電気的、電気化学的特性について調べた。作製したP_12TFSA-M(TFSA)_n (M=Li, Na or Mg; n=1 or 2)系試料はイオン伝導性を示すことがわかった。またP_12TFSAを金属リチウムと接触させて40°Cで保持することによって、P_12TFSAにリチウムがドープされ、導電率が増大することがわかった。酸化物系電解質であるLi_<1.4>Al_<0.4>Ti_<1.6>(PO_4)_3とP_12TFSA-LiTFSAを複合化することによって得られた複合体は、40°Cで10^<-4>S cm^<-1>の導電率を示した。これを電解質に用いたLi / LiFePO_4電池が、二次電池として作動することが明らかになった。昨年までの検討によって、N,N-エチルメチルピロリジニウムビストリフルオロメタンスルホニルアミド(以下、P12TFSA)に20 mol%のLiTFSAを添加して得られた柔粘性結晶と、酸化物系固体電解質Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3微粒子を複合化して得られる電解質が、40 oCで1×10-4 S cm-1の導電率を示すことを見出した。そこで本年度は、この複合体を電解質に用いて全固体リチウム電池の構築に取り組んだ。正極活物質にLiFePO4、負極活物質に金属リチウムを用いた全固体電池は、40 oC、電流密度0.013 mA cm-2において二次電池として作動し、約70 mAh g-1の放電容量を示すことがわかった。活物質の利用率増大とサイクル可逆性の向上が今後の課題である。またP12TFSAの基礎物性について調べるために、これまで検討してきたリチウム塩(LiTFSA)と同じ対アニオンを持つナトリウム塩(NaTFSA)やマグネシウム塩(Mg(TFSA)2)を添加した、NaTFSA-P12TFSAおよびMg(TFSA)2-P12TFSA材料についても評価を行った。その結果、これら2つの系は、LiTFSA- P12TFSA系と同様に共晶系であることが示唆され、共晶温度は約60°Cであった。交流インピーダンス法を用いた評価から、両試料は共にイオン伝導性を示すことがわかった。イオン性柔粘性結晶は、優れた成形性、難燃性、高イオン伝導性を有することから、全固体電池における良好な固体接触界面あるいは電極ー電解質界面の構築への応用が期待できる。本年度はまず、N,N-エチルメチルピロリジニウムビストリフルオロメタンスルホニルアミド(以下、P12TFSA)をベースとした柔粘性結晶を作製した。P12TFSAを電解質として、リチウム金属対称セルを作製した。このセルに対して、40°Cでインピーダンス測定と定電流サイクル測定を行った。P12TFSAはリチウムイオンを含んでいないにも関わらず、繰り返しリチウムの析出・溶解を行えることがわかった。またこのセルと同じ構成のセルを40°Cで保持すると、セル抵抗の低減が見られた。長時間保持後の電解質に対してICP測定を行うとLiの存在が確認された。よって、P12TFSAをリチウム金属と接触させて40°Cで保持することで、P12TFSA中にリチウムがドープされ、得られた電解質はリチウムイオン伝導性を有することが示唆された。また、P12TFSAの成形性を生かして、酸化物固体電解質Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3(以下、LATP)粉末との複合化による粒界抵抗の低減を検討した。コールドプレスによって得たLATPのみの粉末成型体は、大きな粒界抵抗のために導電率が測定できなかった。一方、LATPとLiTFSA-P12TFSAを重量比3:2で混合して得た複合体の粉末成型体は40°Cで10-4 S/cmの導電率を示すことがわかった。この複合体についてSEM観察を行うと、P12TFSAがLATP粒子間の粒界を埋めている様子が確認され、粉末成形体内で良好な固体界面接触が得られていることがわかった。柔粘性結晶の合成と評価手法についてはほぼ確立した。

また柔粘性結晶は、究極の負極材料と考えられているリチウム金属電極との間で良好な界面接合が得られることも明らかにした。今後、柔粘性結晶を用いた全固体電池を構築する上で。重要な知見が得られたと考えている。また酸化物電解質との複合化については、計画を前倒しして取り組んだ。よって、研究はおおむね順調に進んでいると判断した。開発した柔粘性結晶を実際に全固体リチウム電池へ適用し、二次電池としての特性評価を行う。また電極ー電解質界面で生じる電気化学反応や構造変化について、様々な分光法を用いて調べる。また新規なイオン伝導体として、リチウムイオン以外のイオンが伝導する柔粘性結晶の作製を行う。イオンサイズや価数による柔粘性結晶の物性や構造を評価し、全固体電池用電解質としての可能性について調べる。柔粘性結晶を合成するための試薬や器具、また電解質を評価するための消耗物品を購入する。また研究成果については、速やかに学会発表や論文発表を行うことを計画しているため、そのための旅費や学会登録費、論文投稿費に使用する予定である。
非摂動的M理論の構築

本研究計画の主な目的は,互いに矛盾をはらんでいる量子論と相対性理論という現代物理学の二つの枠組みの統一理論として有望視されている超弦理論の背後にあると予想されているM理論の具体的な構築を目指した研究を進めることにある.我々は本研究計画に先行してこれまでも多くの成果をあげてきたが,本計画ではそれらの成果をもとにさらに発展させるような下記のような多数の成果を得た.1超弦理論の短距離構造に関する時空不確定性原理の分析,特にM理論スケールの導出,弦の世界面力学の時空非可換性の明白な定式化,2超弦理論の不安定真空における自発的に破れた超対称性の定式化,特に開弦スペクトルと超対称性の破れとの関係の解明,3超膜理論と行列弦理論の関係の定式化,特に1次元サークルへ巻きついた超膜理論の正規化法の確立,4 PP-wave極限におけるHolographic principleの分析とHolographic stringfield theoryの定式化,5行列理論における超対称性による有効作用の導出,特に超対称性からくる制限を最も一般的な分析を与えた.6超弦理論のpure spinor形式による世界膜形式の定式化,特に非線形なPS条件を伴わないより広い場の空間を用いる「拡張された(Extended)PS形式」(EPS形式)の提唱7格子超対称性の市松格子による新模型の提唱とその連続極限の分析,8超弦理論におけるタキオン凝縮とブレーンの消滅生成機構の分析,9交差するブレーンの組み換え現象の有効ゲージ理論による分析,10行列模型における非対角要素の物理的意味の分析,などである.本研究計画の主な目的は,互いに矛盾をはらんでいる量子論と相対性理論という現代物理学の二つの枠組みの統一理論として有望視されている超弦理論の背後にあると予想されているM理論の具体的な構築を目指した研究を進めることにある.我々は本研究計画に先行してこれまでも多くの成果をあげてきたが,本計画ではそれらの成果をもとにさらに発展させるような下記のような多数の成果を得た.1超弦理論の短距離構造に関する時空不確定性原理の分析,特にM理論スケールの導出,弦の世界面力学の時空非可換性の明白な定式化,2超弦理論の不安定真空における自発的に破れた超対称性の定式化,特に開弦スペクトルと超対称性の破れとの関係の解明,3超膜理論と行列弦理論の関係の定式化,特に1次元サークルへ巻きついた超膜理論の正規化法の確立,4 PP-wave極限におけるHolographic principleの分析とHolographic stringfield theoryの定式化,5行列理論における超対称性による有効作用の導出,特に超対称性からくる制限を最も一般的な分析を与えた.6超弦理論のpure spinor形式による世界膜形式の定式化,特に非線形なPS条件を伴わないより広い場の空間を用いる「拡張された(Extended)PS形式」(EPS形式)の提唱7格子超対称性の市松格子による新模型の提唱とその連続極限の分析,8超弦理論におけるタキオン凝縮とブレーンの消滅生成機構の分析,9交差するブレーンの組み換え現象の有効ゲージ理論による分析,10行列模型における非対角要素の物理的意味の分析,などである.米谷は主に以下の3点について研究を進めた。1弦理論における短距離の時空構造の特徴づけとして以前から提案している時空不確定性原理に関してさらに研究を進め、弦の高エネルギー散乱との整合性、M理論のスケールとの関係、時間と空間との非可換性が明白であるような弦の力学の定式化などについて新知見を得た。2弦理論の不安定真空状態における時空超対称性についての検討し、いわゆるタキオンが存在する場合にも超対称性が非線形な表現によって実現されていることを低エネルギーにおける有効理論との整合性から示した。3弦理論の背後にあると予想されているM理論の構築にとって重要なメンブレーンの力学に関して、いわゆるdouble dimensional compactificationの量子論的基礎ずけに関して考察を深めた。風間はM理論の行列模型における有効理論の対称性の構造の研究を行った。特に超対称性に関するWardの恒等式を導くと共に、有効理論の超対称変換を求め、それが有効作用をどのように規定するかを具体的に調べた。また、超弦理論の超ポアンカレ共形な定式化及びボゾン弦理論におけるタキオン凝縮について研究した。加藤は,以下の3点について研究を進めた。1格子ゲージ理論の非可換幾何学的定式化にもとづく,格子上の超対称性の実現についての研究を進めた。現在,超対称性の無い場合の構成についての枠組みはほぼ出来ており,核心である超対称性の実現についての研究が進行中である。2以前に解析した弦理論と等価な非局所粒子の理論において,弦理論とのより一般的な対応関係を見出した。これについては,現在投稿準備中である。3より長期的な課題として,弦理論自体の非可換幾何学的定式化についても取り組んだ。これは,単に外場の効果を非可換場の理論を用いて実現するものとは違い,量子的時空構造自体の本質的な定式化を目指すものであり,弦理論の非摂動的かつ原理的定式化に迫ることを動機としている。1.超膜理論と行列弦理論(分担:米谷)超膜理論の正規化としての行列模型が、M理論の非摂動的定義に対する有力候補として提案されている。また、その双対変換として、行列弦膜型が提案されているが、それと超膜理論との関係はこれまであいまいであった。

本研究では、行列弦理論が11次元方向に巻きついた超膜理論から正規化に双対関係の仮定によらずに直接得られることを初めて示した。この結果は、曲がった時空における行列弦理論の定式化や、M理論にとって重要な11次元超重力の導出にとって重要な意味を持っていると予想され、その方向に向けた研究を現在進めている。2.不安定DブレーンとN=2時空対称性の自発的破れ(分担:米谷):前年度から継続した研究課題として、不安定Dブレーンのもとにおいて起こるN=2時空超対称性の自発的破れに関する研究をさらに進めた。低エネルギー有効理論の構成は、ゲージ群が可換群の場合に前年度に得られているが、本年度はその非可換群の場合への拡張を試みていくつかの準備的結果が得た。3. D粒子相互作用と超対称性(分担:風間):M理論の行列模型におけるD粒子の有効作用の決定に対する超対称性の役割についての研究を継続した。導関数展開の4次までのフェルミオンの寄与も含めた1-ループ有効作用が、量子補正を受けた超対称変換に対する不変性の要求のみから決定されてしまうことを具体的に示し、続いてこの機構が摂動のすべての次数で成り立つことの一般的証明を与えた。さらに、超対称変換のなす一般的代数構造のみから、超対称変換自体を有効作用と同時に(一つのパラメーターを除いて)決定できることを示した。4.格子上の超対称ゲージ理論(分担:加藤):超対称性を持つゲージ理論の非摂動的ダイナミックスは、場の理論のしての興味のみならず、超弦理論におけるブレインの力学の解明にとっても重要である。これまで、双対性などによって、幾つかの場合に真空の構造などが明らかにされてきたが、振幅などを含む具体的な物理量の計算や超対称性自体の破れなどを議論するには、より実際的な計算法の確立が望まれ、格子上での定式化が昔から試みられてきたが、幾つかの困難があり成功していなかった。この問題に対し、全く新しい見方でアプローチし、定式化の可能性を探った。その結果、超対称性の元になるフェルミ的対称性を見いだすことに成功し、現在連続理論の超対称性との関係を考察中である。1超膜理論と行列弦理論(米谷):前年度の行列弦理論と超膜理論の関係に関する結果にもとづき、M理論の11次元時空の対称性について考察を進めた。M理論のコンパクト化(半径=R)された方向へのinfinite momentum frame(IMF)で定義される行列理論と、超膜自体を11弦方向に巻きつけて、それに直交する方向に関するIMFでの記述に対応する行列弦理論がR→∞の極限では同等な理論を与えることを示した。2 PP-wave極限におけるholographic principle(米谷):AdS/CFT対応の特別な極限としてのPP-wave limitでのholbgraphic principleの解釈について明確な理解がされていない。そこで、AdS/CFT対応が、半古典的な描像ではトンネリング現象であるという新しい観点を提唱し、PP-wave limitでのholographic principleに対して明確な定式化と弦場理論の構造についての予言を与えた。3.行列理論と超対称性および超弦の共
大学キャンパスにおける情報環境の構築に関する研究

1.全国大学におけるメディア関連施設の整備実態に関する調査を行い、組織、機能、建物、利用状況等を把握した。特に、図書館との融合について機能面、施設面から分析した結果、組織・建物に関する4つの融合パタンに分類でき、融合の実態を整理することができた。4パタン中、組織・建物一体パタンは6.8%である。また、図書館、情報処理教育、オープン利用の3機能より、メディア関連施設は8分類することができ、分類ごとの建設年、面積との関係を明らかにした。3機能の融合施設は、8.9%であり、最近10年間に建てられたものが多い。2.図書館と情報関連施設が融合した施設における融合したことによる利点と問題を明らかにした。組織・建物完全一体タイプは、全体的に効果が大きく、特に建物・設備面では利点が多いが、施設の増改築の面でやや問題がある。図書館に情報関連機能が付加したタイプは、職員の技術、業務内容の増加等で問題がみられる。また、建物・設備面では、オープン利用のパソコンスペースの配置等に留意する必要がある。3.先進的な融合事例について現地調査を行い、メディア関連融合施設における利用状況、利点・問題点、将来動向等について把握した。組織面、建物面のいずれも融合の形態は様々であること、利用者へのサービス等についての効果はみられるが管理運営面や教育のマルチメディア化に対する支援については問題があること、などの実態を捉えることができた。4.図書館と情報関連施設が融合した施設の先進的事例である武蔵工業大学横浜キャンパスの情報メディアセンターを対象に調査を行い、融合していることにより使いやすさの面と来館頻度の面で効果が現れていることを明らかにした。大学における情報環境については、様々な機能,施設が関連しているが、本研究においては特に、図書館、情報処理センターなどキャンパス内で共同で利用するメディア関連施設を検討対象とし、組織、機能、建物面からみた整備状況の把握を行った。具体的には、以下の通りである。1.全国大学におけるメディア関連施設の整備状況の把握全国の大学キャンパスにおけるメディア関連施設の整備実態に関する調査を行い、組織、機能、建物、設備、利用状況等を把握することができた。さらに、学部構成等の大学属性との関係について分析を行い、メディア関連施設の整備特性を明らかにした。また、最近10年間に図書館と情報関連施設が融合した事例が増加していることが確認された。2.図書館と情報関連施設の融合の実態把握1で抽出された図書館と情報関連施設の融合事例に関し、組織構成、機能構成、建物構成の面から分析し、現状における整備の特徴を把握した。さらに、大学属性との関連分析を行った。また、先進的な融合事例について現地観察調査及びヒヤリング調査を行い、メディア関連融合施設における利用状況、利点・問題点、将来動向等について把握した。組織面、建物面のいずれも融合の形態は様々であること、利用者へのサービス等についての効果はみられるが管理運営面や教育のマルチメディア化に対する支援については問題があること、などの実態を捉えることができ、来年度に予定している詳細な実態調査の基礎となる知見を得ることができた。大学における情報環境については、様々な機能,施設が関連しているが、本研究においては特に、図書館・情報処理センターなどキャンパス内で共同で利用するメディア関連施設を検討対象としている。今年度は特に、図書館と情報関連施設が融合した施設に着目して研究を進めた。1.図書館と情報関連施設が融合した施設における効果と間題点図書館と情報関連施設が融合した施設における融合したことによる利点と問題点の調査を行った。調査項目は、昨年度に実施した全国調査における利点・問題点についての自由回答を整理した結果を用いて設定した。結果として、組織・建物完全一体タイプは、全体的に効果が大きく、特に建物・設備面では利点が多いが、施設の増改築の面でやや問題があることが明らかとなった。

2.図書館と情報関連施設が融合した施設における利用実態図書館と情報関連施設が融合した施設の先進的事例である武蔵工業大学横浜キャンパスの情報メディアセンターを対象に、学生に対する利用状況に関するアンケート調査を行った。主な内容は、図書館と情報関連施設が融合していることによる効果、オープン利用できるメディアホールの利用状況と評価などである。また、図書館と情報処理センターがそれぞれ独立して設置されている武蔵工業大学世田谷キャンパスについても同様にそれぞれの施設に関する利用状況調査を行い、横浜キャンパスとの比較分析を行った。
間欠動作型アプリケーションのための高速立ち上げ可能な全デジタルＰＬＬ回路の研究

本研究では、All Digital PLL (ADPLL)の温度補償を行い、セットリング時間を削減する手法を検討した。提案手法ではADPLLに含まれるDCO (digitally controlled oscillator)をフリーランさせた状態の発振周波数が温度に影響されることを利用し、カウンタ値からスリープ中の温度変動を予測する。65nm CMOSプロセスを用いて提案回路を試作し、実測結果からセットリング時間が削減されることを確認した。平成25年度は、平成24年度12月に65nm CMOSプロセスを用いて試作した提案PLL回路の測定を行い、提案手法によってセットリング時間を40%以上短縮できることを確認した。当初の研究計画では平成24年度にLSIの設計・試作を行い、平成25年度に組み立て、測定評価を実施する予定であった。実際の研究もほぼ計画通りに進捗し、平成24年度末に試作LSIの納品、組み立てを実施し、平成25年度は測定評価と発展的な技術開発を実施し、実測によって提案技術の性能を確認した。測定ではリセット(スリープ)状態において室温25度から±25度の温度変動を与え、保存された周波数制御値では確実に誤差が生じる環境で評価を行った。これにより、本研究課題の目的である、温度変動に依存せず高速立ち上げ可能なPLLが実現できたことを確認した。また、より発展的なアイデアとして提案技術を周波数ホッピングに適応する方法の検討を行った。提案技術では周波数変動を正規化して温度依存を解消するため、任意の周波数への遷移を高速化することにも応用できる。試作LSIとFPGAを用いて実験を行い、提案手法によって平均1usでの周波数遷移が実現できることを確認した。平成24年度12月に65nm CMOSプロセスを用いて提案PLL回路の設計を完了し、3月末に試作チップのアセンブリを完了した。現在試作チップの測定を実施している段階であるが、設計通りの性能で動作することを確認している。当初の計画通り平成24年度後期に65nm CMOSプロセスを用いて提案回路の試作を行った。測定系の構築は計画では平成25年度に開始する予定であったが、試作が3月中旬に完了したため、予算の前倒し請求を行い3月末に試作チップのアセンブリを完了している。現在試作チップの測定を実施しているが、設計どおりの性能で動作することを確認しており、当初の目標であった初回試作でのチップ正常動作実現を達成した。平成25年度は試作チップの測定・評価を行う。特に温度変動とプロセス変動によるセットリングタイムへの影響を調べる。測定結果を含めて国際・国内学会、及び英文論文誌へ積極的に投稿し、平成25年度内の発表を目指す。プロセス条件振りチップのアセンブル、及びノイズ低減のための評価ボードの製造費用を計上する。また、学会参加費用と論文投稿費用を計上する。
無配線・遠隔制御可能な交流磁場応答アクチュエータ群の基礎研究

無配線・遠隔制御可能なマイクロアクチュエータの開発は,微小機械の小型化・高性能化に不可欠である.本研究では,磁性ナノ粒子の交流磁場中における発熱を駆動源とする,新規交流磁場応答アクチュエータ開発の基礎研究を行う.まず,粒子サイズと凝集状態の異なる磁性ナノ粒子を調製し,発熱量と交流磁場周波数の関係を明らかにする.そして,磁性ナノ粒子と熱応答性ゲルを組み合わせたアクチュエータを複数個作製し,交流磁場周波数により,複数のアクチュエータを1つのコイルで個別制御可能なシステムの開発を目指す.無配線・遠隔制御可能なマイクロアクチュエータの開発は,微小機械の小型化・高性能化に不可欠である.本研究では,磁性ナノ粒子の交流磁場中における発熱を駆動源とする,新規交流磁場応答アクチュエータ開発の基礎研究を行う.まず,粒子サイズと凝集状態の異なる磁性ナノ粒子を調製し,発熱量と交流磁場周波数の関係を明らかにする.そして,磁性ナノ粒子と熱応答性ゲルを組み合わせたアクチュエータを複数個作製し,交流磁場周波数により,複数のアクチュエータを1つのコイルで個別制御可能なシステムの開発を目指す.
重い電子系における隠れた秩序パラメーターと多重極モーメント

(1)C_eB_6における八重極モーメントの重要性とその役割本研究ではC_eイオン間の相互作用をミクロに考察した。機構としては電導電子の波動関数と4f軌道との混成硬化が主要なものであると仮定し、さらに、C_eイオンは(4f)^1(すなわちCe^<3+>)がメインの状態で、これが(4f)^0(Ce^<4+>)と混成しているという自然な過程をすると、O_<xy>型四重極間の相互作用とT_<xyz>型八重極間の相互作用は同一であることが一般的に示された。従って、CeB_6における反強八重極モーメントの重要性は確立されたと言ってよいだろう。(2)TmTeにおける四重極秩序の性格と反強磁性相の関係TmTeにおける反強四重極秩序は、現象的には、CeB_6と似ている。しかし、結晶構造はCsCl型でなく、NaCl型であり、結晶場分裂がCeB_6に比べ著しく小さい、といった違いがある。このTmTeの特徴を取り入れて反強四重極秩序の理論を作った。実験との関連で重要な帰結の一つは、この四重極秩序の結果、低温で起こる同じ波数ベクトルの反強磁性相は必然的に強磁性モーメントを伴う(キャントした反強磁性)であることが示されたことである。(3)Yb_4As_3の電荷秩序相の性質Yb_4As_3はキャリヤー数が少ないにも拘らず重い電子的振る舞いを見せる物質として知られていたが、これが電荷秩序によって形成されたYb^<3+>鎖によるらしいことをFuldeら^<3)>が初めて指摘してから研究の流れが変わった。このYb^<3+>鎖の磁気的性質は、軌道磁気モーメントが生きているにも拘らず、一面では等方的のように振る舞う。この謎を解明するため、結晶場の波動関数を考慮してYb^<3+>を記述する有効ハミルトニアンの導出をした。押川正毅らの指摘のように、この物質には交替型のDzyaloshinsky-Moriya相互作用が存在する。CeB_6の相転移を理解するには,この物質で八重極モーメントが重要であると仮定することが必須であることを研究代表者はその協力者と共に主張してきた.本年はこの点について2つの成果を挙げた.(1) CeB_6においてCe-Ce間の相互作用を対称性とCeイオン,「8波動関数から決めた.それによると反強四重極(Oxy電)相互作用が強いときは反強八重極(Txvz型)相互作用も強いことがわかり,CeB_6において八重極の重要性を示す結論をえた(2) CeB_6のphaseIIIのNMRの解釈を合理的にするには反強八重極(Txyz型)が不可欠であることを実験との比較から示した.(1)CeB_6における八重極モーメントの重要性とその役割本研究ではCeイオン間の相互作用をミクロに考察した。

機構としては伝導電子の波動関数と4f軌道との混成効果が主要なものであると仮定し、さらに、Ceイオンは(4f)^1(すなわちCe^<3+>)がメインの状態で、これが(4f)^0(Ce^<4+>)と混成しているという自然な仮定をすると、O_<xy>型四重極間の相互作用とT_<xyz>型八重極間の相互作用は同一であることが一般的に示された。従って、CeB_6における反強八重極モーメントの重要性は確立されたと言ってよい。(2)TmTeにおける四重極秩序の性格と反強磁性相の関係TmTeの反強四重極秩序は、現象的には、CeB_6と似ているが、結晶構造はNaCl型で、結晶場分裂が著しく小さい、といった違いがある。このTmTeの特徴を取り入れて反強四重極秩序の理論を作った。重要な帰結の一つは、この四重極秩序の結果、低温で起こる同じ波数ベクトルの反強磁性相は必然的に強磁性モーメントを伴う(キャントした反強磁性)であることが示され、実験で証明されたことである。(3)Yb_4As_3の電荷秩序相の性質Yb_4As_3では電荷秩序によって形成されたYb^<3+>鎖が低温の現象を支配している。このYb^<3+>鎖の磁気的性質は、軌道磁気モーメントが生きているにも拘らず、一面では等方的のように振る舞う。この謎を解明するため、結晶場の波動関数を考慮してYb^<3+>を記述する有効ハミルトニアンの導出をした。
産業化学物貭による呼吸器アレルギーの発症機序の解析と感作性予知法の開発

産業化学物質の感作性予知評価の必要性から、我々はマウスを用いた簡便な感作性評価試験の開発と低分子化学物質による喘息病態の解析に必要な喘息モデルの作成ならびにその解析を進めてきた。その結果、以下の成果が得られた。1.呼吸器感作性を評価するためには、簡便な経皮的感作曝露されたマウスにおいては、サイトカインの産生パターンがその指標として有用であり、さらには、呼吸器感作性と皮膚感作性を区別しうる可能性が示された。指標となりうるサイトカインは、IL-4とIFN-γであり、それらの比率によりTh1/Th2のいずれが優勢かを評価でき、呼吸器および皮膚感作性を区別することができた。2.試験物質の経気道的曝露の場合、血清総IgE抗体が感作性の有無の指標になりうることが示唆された。3.呼吸器感作物質の感作曝露法は本来経気道が妥当であることから、簡便でかつ定量性の高い、マウスの気管内直接投与方法を開発し、低分子化学物質による呼吸器アレルギーを惹起することに成功した。これにより、可溶性蛋白抗原から低分子化学物質までを定量的に投与できることから、感作濃度および誘発濃度をもとに、容易にそれらの感作性の強度を比較することが可能となった。4.サイトカイン産生パターンを指標とする感作性評価試験法で、感作性の有無を確認後、次のステップとして実際に喘息反応を惹起しうるかどうかの評価法として本気管内直接投与法を用いた感作反応惹起試験が可能となり、さらには既知の感作性化学物質(TDI、TMA)による喘息モデルを作ることに成功し、これらの物質によるアレルギー病態を解析することを可能にした。平成14年度は、呼吸器感作物質(Th2タイプ)であるTDIおよびTMAと、皮膚感作物質(Th1タイプ)であるoxazoloneおよびDNCBによる感作マウスを作成し、感作成立条件の検討と、感作及び誘発段階におけるリンパ節、脾臓、肺組織でのTh1およびTh2タイプのサイトカインの産生動態について検討し、以下の成果を得た。1)感作条件の検討適切な感作条件を見いだすために、総IgE抗体およびリンパ節腫脹(細胞数)を感作成立の指標として検討した。その結果、連続4日問の感作後、6日間の休止、再度の連続4日間の感作後、再度6日間の休止、翌日の誘発処置を行う方法が適切と判断した。この感作条件では、感作経路の吸入と皮膚塗布とも同様な感作程度を示すことが確認されたので、今後原則として皮膚塗布法を採用することにした。2)感作段階のリンパ節及び脾臓におけるサイトカイン産生の動態感作2,4及び6日日に、Th1およびTh2タイプの各々の代表的なサイトカインであるIL-4とIFN-γについて経日的変化を見た。IFN-γはIL-4より早く検出されたが、有意な上昇は、IL-4と同じく4日日にみられた。IL-4/IFN-γの比率をみると、4及び6日日のTDIとTMAがoxazoloneとDNCBに比べて高比率を示す傾向が見られた。これらのことより、IL-4/IFN-γの比率により、両者をある程度仕分けしうることが示唆された。3)誘発段階の呼吸反応の把握とサイトカイン産生の動態誘発により、TDI感作マウスでは気管支肺胞洗浄液の細胞数および細胞分画に典型的な呼吸感作反応を見いだすことは出来なかった。しかし、脾臓細胞及びリンパ節細胞におけるIL-4およびIFN-γ産生の動態から、Th1タイプのTMA等とTh2タイプのDNCB等を仕分けしうることが強く示唆された。総IgE抗体の産生量からは明瞭な仕分けは出来なかった。

前年度の研究成果を踏まえ、平成15年度は、呼吸器感作物質、皮膚感作物質および感作性が疑われている物質をもちいて、サイトカイン産生パターンを指標とする呼吸感作予知法の適正化を検討し、また、産業化学物質による呼吸器アレルギーの特異性を明らかにするために気道炎症の解析を行い、以下の成果を得た。1サイトカインの解析の時期について検討前年度において、初期の感作時期では、呼吸器感作性と皮膚感作性を明確には区別できなかったこと、一方IL-4/IFN-γ比率の指標としての有効性が示唆されたことから、誘発処置直前のサイトカインの解析をTMAおよびDNCBについて実施した。その結果、脾臓細胞においてTMAはDNCBに比べて有意なIL-4/IFN-γ比率の高値を示し、両者を明確に区別できた。リンパ節では、一定の傾向がみられなかった。以上の結果より、誘発処置は行わず、最初の感作処置から21日目にマウスを安楽死後、臓器を摘出しサイトカインの解析に供するとした。2感作性予知法として有効性の検証試験物質として、呼吸感作物質(TDI、TMA)および皮膚感作物質(DNCB、Oxazolone)、また呼吸感作性が疑われているPMDAを用いた。IL-4/IFN-γ比率により呼吸器感作物質と皮膚感作物質を明瞭に区別でき、PMDAは呼吸器感作性を示した。以上の結果より今回選択された試験物質においては、本予知法の有用性が確認された。3気道炎症の解析TDI感作マウスの気管支肺胞洗浄液(BALF)中の白血球数は対照群に比べて増数し、その分画はリンパ球の割合が上昇していた。組織学的には気管支上皮の肥厚と気管支内腔にはPAS染色陽性の粘液が確認できた。またメモリーT細胞遊走に必要な血管接着分子であるVCAM-1,ICAM-1が検出された。好酸球は検出されなかったが、TDIに特異なアレルギー炎症像と推察された。1.感作性予知試験法の標準化本試験法の汎用性を図るには、試験物質の溶媒の選択が重要になるので、脂溶性の場合の溶媒の検討を行った。原則として、アセトン:オリーブ油=4:1を用いること、アセトンに不溶性の場合、DMSOに置き換えるか、オリーブ油あるいはその懸濁液とすることが、今回の検討物質においては適切であることが分かった。また、感作処置を週4日の2週間行い、そのあと11日間のブランクを設けた後、サイトカイン解析を実施することでも差し支えないことが分かった。なお、本方法は現在特許出願中である。2.感作物質の気管内直接投与によるアレルギー反応惹起試験の試みとその有用性の検証経皮塗布による本感作性予知試験法では、感作性の定性的な評価はできるが、実際にアレルギー反応を起こすかどうかについては確認できない。そこで、従来、定量生に欠けていた吸入曝露、鼻腔内投与などに替えて、我々はマウスの気管内に直接試験物質を投与する方法を開発した。卵白アルブミンと感作性化学物質であるTMAにおいて喘息病態の検出に成功しおり、これにより、試験物質を定量的に、確実に、容易にマウスの肺内に投与することが可能となった。化学物質においても喘息病態の惹起ができたので、本方法の有用性についても見通しは明るいと思われた。本方法は、現在特許出願中である。3.TMA感作マウスにおける肺の病態解析前項のマウス気管内直接投与法によりTMA感作マウスを作成し,肺組織の病理組織学的検索と接着分子(VCAM-1,ICAM-1)の免疫組織化学的解析を行なった。
国際機構論の再検討：機能主義とグローバル・ガバナンス論

計画は概ね順調に推移している。平成30年8月には、本研究課題の成果の一部として、『国際機構論入門』を東京大学出版会から刊行した。また、平成31年3月には、資料収集のため、イギリス・ロンドンに出張し、英国国立公文書館で、主として、戦間期における秩序構想や、国際法の役割に関する資料を入手した。本年度の研究成果としては、機能主義とグローバル・ガバナンス論の架橋にあたっては、国際政治学における「平和的変更(peaceful change)」の議論が重要であるとの知見を得た。この点については、次年度にさらに深く検討する予定である。また、本研究の成果として、令和元年度においては、複数の学会で本研究に関連した招待講演を行う予定となっている。研究成果物の刊行も順調であり、今後についても論文集への寄稿が決定している。他方、校務多忙により、研究費に相当の残額を生じたため、最終年度となる本年度は、適切な執行を心がけたい。さらなる資料収集が必要であるため、昨年度分の研究費残額を用い、本年度も英国における資料収集を実施したい。上述の通り、研究成果の公開は順調であるため、引き続き論文等における研究成果の公開に努めたい。研究課題に関連する基本文献を渉猟するとともに、イギリスにおいて史資料調査を実施した。また、グローバル・ガバナンス学会で報告を実施すると共に、国際法学会および日本国際政治学会を中心とした関連学会に出席した。研究成果として、平成30年度中に、国際連合の歴史的意義について、日本平和学会からの出版物に学術論文1本の公刊が決定していると共に、研究課題に関する概説書を東京大学出版会から公刊すべく、現在準備中である。本年度については、(1)機能主義の歴史的展開に関する研究、(2)国際民間航空分野を実例としたグローバル・ガバナンスの展開、(3)グローバル・ガバナンス論全体における国際機構の位置づけ、を中心に研究を実施する予定である。特に(1)と(3)については、すでに学術論文・書籍として刊行することが決定されている。「研究実績の概要」にも記載の通り、研究課題についておおむね順調に文献・史資料の調査が進展しているほか、関連の業績も(平成30年度刊行予定のものも含め)順調に公表されている。他方、研究課題の中心である、機能主義とグローバル・ガバナンス論の「架橋」の部分については、検討枠組みの構築にまでは至っておらず、この点については検討を加速させる必要がある。また、本年度も引き続き関連学会や研究会への参加を通じて、「架橋」部分の検討を行う。また引き続き、イギリスおよびアメリカにおいて史資料の収集、聞き取り調査を実施したい。効率的な支出を行ったこと、また、主として図書費について、見積額と実績額に差が生じたため、若干の剰余金が発生した。本年度予算と合わせ、さらに効率的な支出を行いたい。校務多忙により、計画していた資料収集のための出張期間を大幅に短縮せざるを得なかった。そのため、本年度、改めて資料収集出張を実施したい。特記事項なし
学習者間の相互援助を促す指導が協調的対話の産出と第二言語習得に及ぼす効果

学習者間の協調的な対話の産出を促進するため、明示的文法説明を取り入れたコミュニカティブな英語指導の効果を調査した。Pienemann & Johnston(1987)による疑問形習得の発達の6段階の指標を用い、発達段階が異なるペアを含む日本人大学生がディクトグロス・タスクで行った会話の書き起こしに見られる「言語に関するやりとり(LREs)」を分析した結果、以下の指導効果が確認できた。(1)指導項目(最高発達段階に割り当てられた付加疑問形や間接疑問文での倒置キャンセル)と他の言語項目に関するLREsの産出促進。(2)疑問形習得の発達促進。以上の傾向はペアの発達段階の組合せに関わらず観察された。(1)予定していた追加データの収集(教室での学習者ペアの対話録音と、指導前後に実施した3回のスピーキングテストにおける学習者と試験官との対話録音)を前期の授業で行い、対話データの書き起こし(トランスクライビング)を行った。(3)予定していた研究2(疑問形習得の発達段階が異なるペアの対話に見られるLanguage Related Episodes(LREs:第二言語の習得に必要とされる発話の誤りへの気づきや、修正発話を促進するとされている「言語使用に関するやりとり」の分析)を行った。その結果、授業で明示的に指導を受けて練習した習得が難しい疑問形(付加疑問形、間接疑問形など)に関するLREsの産出は、発達段階が異なるペア間でも、同じ発達段階のペア間でも多いことがわかった。本研究で採用したような明示的な文法指導を一切行わず、非明示的なフィードバックだけを与える「タスク中心の指導法」を用いた先行研究(e.g., Mackey & Philp, 1998)では、これらの疑問形の学習レディネスがある学習者が自発的に付加疑問文や間接疑問文を発話することがほとんどなく、結果としてそれらに関するLREsが産出されず、これらの疑問形の習得が見られないという問題が報告されていることと考えあわせると、第二言語習得に必要不可欠とされるLREsの産出には本研究で用いた指導法がより効果的であり、それらLREsの産出が指導後の発達段階のアップに役だっているということが示唆された。(4)予定していた研究3(モデリング・ビデオが学習者相互援助とL2発達に及ぼす影響の分析)を行った。相互援助のLREsを多く含むモデリングを観た学習者ペアの方が、LREsのないものを観たペアよりも多くのLREsを産出する傾向が見られた。(1)英語の疑問形を指導する4回の授業における学習者対話録音(約30時間)の整理・デジタル化を行い、そのうち分析対象となりうる約20時間分のトランスクリプトの作成を完了した。(2)研究1では疑問形習得の発達段階が「同じステージ」にあるペアのLREs(第二言語の習得に必要とされる気づきや修正発話を促進するとされている「言語使用に関するやりとり」)の産出を分析した。ディクトグロスが、学習者ペアにおけるLREsの産出促進に有効であることを示した先行研究(Swain, 1998)より、本研究でのLREsの産出は少なかったが、LREs産出は発達段階の高い学習者ペアの方が多い傾向にあった。本傾向はディクトグロスよりもインフォメーションギャップ・タスクで顕著だった。先行研究(e.g., Swain, 1998)では、ディクトグロスにより学習者間の対話におけるLREsの産出増加は確認されたが、それが第二言語の発達につながることは実証されていなかった。本研究(研究2)の結果と、私の先行研究(Moriyama, 2007)での分析結果(指導項目であるStage6の疑問形の習得レディネスがあった学習者は、指導後に最高ステージへ発達レベルがアップしたこと)をあわせ考えると、授業中のペア活動における学習者間のLREs産出は大量ではなくとも、明示的に指導された文法項目を使ってコミュニケーションを行い、ペアワークにおける発話の誤りに対する気づきや修正発話を促す指導によって習得促進が可能であるということを明らかにできた。また、コミュニカティブ・アプローチの導入以来、明示的な文法指導を避けたタスク中心の指導がさかんだが、以上の結果は、習得が難しいとされる複雑な疑問形の習得の促進には、明示的文法指導取り入れた学習が欠かせないことと、学習者の発達段階を考慮した指導の必要性を実証することができた。本研究では、第二言語(L2)の習得促進に有効とされている学習者間の言語使用に関するやりとり(Language related episodes: LREs)、いわゆる「協調的対話」の産出にモデリングが及ぼす効果を調査した。分析には大学(3科目)の4回の授業(週1回、連続4週で疑問形を明示的に指導してコミュニケーション活動を行ったクラス)の対話録音のトランスクリプトを使用した。

また、授業でのLREs産出がL2発達課程に及ぼす効果を精査するため、指導前後のテストでの発話を分析して指導の長期的効果を各学習者の疑問形習得の発達段階の変化いう観点から実証した報告者の実践研究データ(Moriyama, 1997)も活用した。各授業のモデリングには日本人2人が用意されたスクリプトに従って英文再構築を演じているビデオを使用し、2クラスは全授業でLRE-rich Modelling (パートナーの誤りに気づいた人が誤り部分をリピートして気づきや修正対話を促す場面を含んだもの)を、1クラスはTraditional Modelling(同様の誤りが起きた場面で誤った本人が援助なしに自己修正するもの)を視聴した。分析の結果、視聴モデリングの種類にかかわらず、LREが生起した言語使用については誤った発話が正しい言語形式に修正されることが多く、本傾向はペアの発達ステージの組み合わせに関わりなく見られたことから、教室でのペアワークにおける協調的対話の産出の重要性が確認できた。一方、LRE産出数はLRE-rich版を視聴したグループがTraditional版を視聴した方より多く、授業回数が進むにつれてその差が増大していることから、協調的対話の実例を含んだモデリングを継続使用する重要性が示唆された。本研究成果は国内外の複数の国際学会で発表し、L2発達促進につながる英語教育についての具体的提言を行った。第二言語習得、英語教育「研究実績の概要」に記したとおり、本年度に実施を予定していた(1)(4)の研究をすべて終えたため。以下の理由により、本年度に予定していた研究2を実施できなかった。(1)既に収集していた学習者の対話録音をデジタル化してトランスクライブするプロセスにおいて、通常の授業を行っている教室で録音を行ったデータの音質などが悪く、分析に耐えない部分が予測したより多いことがわかった。また、対話の中のLREsを調べたところ、予測していたよりも(Swainの1998の先行研究よりも)LREsの産出頻度が少ないことがわかり、学習者間の対話におけるLREsの産出頻度とその内容と、第二言語習得(疑問形の習得ステージのアップ)の関係について調査することを目的とした本研究をさらにすすめるには、追加データの収集が必要であることがわかった。追加データの収集にあたっては、既に収集したデータと同じ条件でデータ収集を行えるよう配慮する一方、LREsの産出が多くなるような工夫を授業に盛り込み、タスクデザインによるLREsの産出頻度と内容の比較が行えるよう、指導とデータ収集方法について検討する必要があり、そのために時間を使った。(2)改善したタスクを試用し、LREs産出の増加に効果的であることを確認すると共に、翌年度(前期)に担当予定の英語授業でデータを追加収集する計画をたてる時間をとった。(1)研究3(モデリング・ビデオが学習者相互援助とL2発達に及ぼす影響の分析)の続きを行い、全ペアについて分析を行って、結果をまとめる。(2)研究4(学習者相互援助を促す指導法に対する学習者の意識と、自らの学習成果に関する気づきの調査)を行う。(1)追加データの収集(H25年度前期)・分析(H25年度後半)
新規光学活性ランタノイド錯体の創製と触媒的不斉合成への新展開

1.単離・保存が可能な実用的キラル希土類ルイス酸触媒として、一連の光学活性希土類ビナフチルリン酸錯体の調製を行い、これらがヘテロDiels-Alder反応の優れた不斉触媒となることを見出した。また、これまで実現されたことのなかった金属/不斉配位子=1:3系における顕著な不斉増幅現象を見出し、低い光学純度の配位子から光学的に純粋な希土類錯体が自発生成すること、また、本現象がイオン半径の似通ったランタノイド錯体に一般的であることを明らかにした。2.ランタン・ビナフトール・トリフェニルホスフィンオキシド・クメンヒドロパーオキシド複合錯体が共役エノンの不斉エポキシ化反応における極めて優れた触媒となることを見出した。また、極めて大きな不斉増幅を与えることを見出し、低光学純度の配位子を用いて>98%eeの生成物を得ることに成功した。触媒量は0.5mol%まで減じることができ、また、基質100gスケールの実験において反応剤や溶媒等を一切精製することなく90%ee以上の選択性が得られていることから、本法は実用性の高い不斉エポキシ化法となることが期待される。さらに、アキラル配位子であるホスフィンオキシドにフッ素置換基を導入すると触媒活性種の寿命が長くなることも見出している。3.触媒反応ではないが、キラルな2価のサマリウム錯体を調製し、これを用いてβ置換アクリル酸アミドの還元的ニ量化反応において、完全なジアステレオ選択性と高度なエナンチオ選択性を同時に達成した。これにより、高光学純度の3,4-ニ置換アジピン酸誘導体が一段階の反応で合成可能になった。また、1,5-位に不斉炭素を有するジアステレオマー混合物の低原子価サマリウムによる速度論的分離にも成功しており、電子移動反応における遠隔不斉識別が可能であることを初めて明らかにした。本研究では、ランタノイドの有する特性を不斉触媒の設計に最大限取り入れて革新的不斉触媒を創製し、これにより触媒的不斉合成手法のブレークスルーを目指している。1.キラル希土類ルイス酸触媒新規光学活性希土類ルイス酸触媒として、ビナフチルリン酸の3,3'位あるいは6,6'位に種々の置換基を有する誘導体、ならびにオクタヒドロビナフチルリン酸など5種のキラルリン酸の希土類塩を合成した。これらを用いてヘテロDiels-Alderにおける不斉触媒能を評価したところ、興味深いことに中心金属から離れた位置にある6,6'位の置換基がエナンチオ選択性に大きく影響し場合によってはそのセンスを逆転させることが判った。また、新規スカンジウム錯体触媒を用いて、これまでで最高のエナンチオ選択性を室温での反応において達成した。2.キラル希土類塩基触媒ランタン-ビナフトール錯体触媒を用いるエノン類の不斉エポキシ化反応において、アキラルな外部配位子としてトリフェニルホスフィンオキシドを添加すると、錯体の会合が解け単一触媒活性種を与えるため、高エナンチオ選択性が発現することを見い出した。また、低光学純度の配位子を用いてもほぼ完璧なエナンチオ選択性を与える顕著な不斉増幅現象が観測された。本触媒は1モル%の使用でほぼ定量的かつ光学的に純粋な生成物を室温での反応で与えるため、極めて実用性が高いと考えられる。3.キラルサマリウム(II)錯体による分子間不斉ラジカル反応キラルな2価のサマリウム錯体を調製し、これを用いてβ-一置換アクリル酸アミドの還元的二量化反応を高エナンチオ選択的に進行させることに成功した。

1.単離・保存が可能な実用的キラル希土類ルイス酸触媒として、一連の光学活性希土類ビナフチルリン酸錯体の調整を行い、これらがヘテロDiels-Alder反応の優れた不斉触媒となることを見出した。また、これまで実現されたことのなかった金属/不斉配位子=1:3系における顕著な不斉増幅現象を見出し、低い光学純度の配位子から光学的に純粋な希土類錯体が自発生成すること、また、本現象がイオン半径の似通ったランタノイド錯体に一般的であることを明らかにした。2.ランタン・ビナフトール・トリフェニルホスフィンオキシド・クメンヒドロパーオキシド複合錯体が共役エノンの不斉エポキシ化反応における極めて優れた触媒となることを見出した。また、極めて大きな不斉増幅を与えることを見出し、低光学純度の配位子を用いて>98%eeの生成物を得ることに成功した。触媒量は0.5mol%まで減じることができ、また、基質100gスケールの実験において反応剤や触媒等を一切精製することなく90%ee以上の選択性が得られていることから、本法は実用性の高い不斉エポキシ化法となることが期待される。さらに、アキラル配位子であるホスフィンオキシドにフッ素置換基を導入すると触媒活性種の寿命が長くなることも見出している。3.触媒反応ではないが、キラルな2価のサマリウム錯体を調整し、これを用いてβ置換アクリル酸アミドの還元的二量化反応において、完全なジアステレオ選択性と高度なエナンチオ選択性を同時に達成した。これにより、高光学純度の3,4-ニ置換アジピン酸誘導体が一段階の反応で合成可能になった。また、1,5位に不斉炭素を有するジアステレオマー混合物のヨウ化サマリウム(II)による速度論的分離にも成功しており、電子移動反応における遠隔不斉識別が可能であることを初めて明らかにした。
ユニバーサル接着材料の界面科学的接着機構の解明

ユニバーサル接着材料の界面科学的接着機構を解明する研究の一環として,ユニバーサル接着材料の表層重合層の有無が接着性に及ぼす影響について表面自由エネルギーを指標として検討を行った。その結果,様々な被着体に対するユニバーサルアドヒーシブ処理面の表面自由エネルギーは,接着材料表層の低重合層の有無によって異なった。また,表層低重合層を有する試片の表面自由エネルギーは,被着体の種類に関わらずこれを有さない試片と比較して有意に高い値を示した。このことから,ユニバーサル接着材料は様々な被着体を均一にコーティングするものの,その表面はアドヒーシブ低重合層で構成され,この層は高い界面科学的性質を有することが明らかとなった。そこで,ユニバーサル接着材料の表層低重合層の有無が様々な被着体との接着性に及ぼす影響関しても併せて検討を行った。その結果,ユニバーサル接着材料の様々被着体に対する接着性は,接着材料表層の低重合層の有無によって影響を受け,その存在は接着強さを向上することが判明した。このことから,ユニバーサル接着材料は様々な被着体の界面科学的性質を改質し,表層低重合の存在はコンポジットレジンとの接着性を高める事が可能である事が判明した。また,ユニバーサル接着材料の界面科学的手法である表面自由エネルギーと接着強度試験を併用した評価を行うことで様々な被着体に対する接着機構を詳細に解明することが可能であった。ユニバーサル接着材料の界面科学的接着機構を解明する研究の一環として,ユニバーサル接着材料の接着性を様々な被着体(エナメル質,象牙質,コンポジットレジン,セラミックス,ジルコニアあるいは歯科用合金)に対するアドヒーシブ処理前後の表面自由エネルギーを指標として検討を行った。その結果,様々な被着体の有する表面自由エネルギーは,被着体の組成成分によって異なるものの,ユニバーサル接着材料を用いたアドヒーシブ処理面においては,いずれの被着体においても同様な界面科学的性質を示した。このように,ユニバーサル接着材料は様々な界面科学的性質を有する被着面を均一化し,その後に充填されるコンポジットレジンとのぬれ性および相溶性を高める事で,その接着性を向上させる可能性が示された。そこで,ユニバーサル接着材料の様々な被着体との初期接着性に関しても併せて検討を行った。その結果,ユニバーサル接着材料の様々被着体に対する接着性は,アドヒーシブおよび被着体の種類によって異なるものであった。このことから,ユニバーサル接着材料は様々な被着体の界面科学的性質を改質し,コンポジットレジンとの接着性を高める事が可能であるもの,その接着性はアドヒーシブと被着体との化学的相互作用にも影響を受ける事が判明した。また,ユニバーサル接着材料の様々な被着体に対する接着性について,界面科学的手法である表面自由エネルギーを指標とした検討も重要であることが示唆された。平成29年度の研究計画であるユニバーサル接着材料の様々な被着体との接着性をアドヒーシブ処理前後の表面自由エネルギーを指標として検討し,機能性モノマーの有する歯質に対する化学的接着能の違いについて十分な結果が得られている。また,ユニバーサル接着材料の様々な被着体に対する接着性について界面科学的手法を用いた検討と,従来から用いられている接着強さ試験との相関性も判明しており,これらの検討による歯質接着機構の評価の重要性も明らかとなった。当初予定していた実験が予想より順調に遂行されており,これらの検討とともに,口腔内環境において接着界面に加わる温熱ストレスを想定した加速劣化試験を行うことで,ユニバーサル接着材料の接着耐久性についても検討し、結果が得られているため、当初の計画以上に研究は進展している。平成29年度に実施した研究結果に基づいて,ユニバーサル接着材料と様々な被着体との化学的相互作用についても界面科学的な観点から検討を行う。すなわち,様々な被着体に対するアドヒーシブの化学的接着能をアドヒーシブ処理面の界面科学的性質について検討する。これらの検討と,平成29年度の研究結果を合わせて検討し,ユニバーサル接着材料の接着界面を構成する各部材間の化学的相互作用について考察する。これらの検討からユニバーサル接着材料の様々な被着体に対する界面学的接着機構について新たな観点から知見を加える。