hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
HMG蛋白質の細胞内動態とその難治性炎症性疾患における病因的意義の基盤解析

HMG1/HMG2の難治性炎症性疾患の病因・病態における意義を明らかにすることを最終目的として今回以下の項目を検討した。【encircled 1】各種細胞におけるHMG1とHMG2の機能と細胞内局在の分子機構を解明する目的で、好中球とリンパ球におけるHMG1・HMG2の存在様式が異なる事を以下の方法によって証明した。好中球とリンパ球における、抗HMG1/HMG2抗体への抗原性の違いを間接蛍光抗体法およびWestern blottingにより示した。この抗原性の違いは、前骨髄性白血病細胞株HL60の好中球への分化誘導前後の抗原性の違いに類似することも証明した。この抗原性の違いが、細胞質、核、細胞外への分泌などの局在の違いを規定する分子機構と関連するのかどうかの検討中である。【encircled 2】HMG1・HMG2の未知の機能の検索とその制御機構を解析する目的で以下の実験を行った。マウス胆管細胞上皮、ヒト胆管癌細胞株に対し、in vitroでHMG1は特異的細胞増殖増強作用を示した。この作用はモノクローナル抗体でブロックされ、さらには、HMG1が胆管上皮細胞に結合していることも標識HMG1を用いて証明した。in vitroでもHMG1が胆管上皮特異的に増殖増強作用を示すことを証明した。現在、HMG1が胆管上皮細胞の細胞内シグナルを変化させることができるかどうか、細胞表面にHMG1に対するレセプターが存在するかどうかの検討中である。【encircled 3】HMG1とHMG2のヒト難治性炎症性疾患の病因・病態における意義を明らかにすために、抗HMG1/HMG2抗体を全身性リウマチ性疾患、炎症性腸疾患、自己免疫性肝疾患のそれぞれの患者において測定し、自己免疫性肝炎で極めて高抗体価、高頻度に検出されることを見い出し、報告した。また、自己免疫性肝炎を始めとする自己免疫疾患における抗HMG1/HMG2抗体のB細胞エピトープの解析の結果、大半の患者血清が、HMG1/2のリンカー部分を認識することが判明した。この部分はHMGタンパク質が核内移行するのに大切な部分であることから、抗HMG1/HMG2抗体の自己免疫疾患の病態への関与が示唆された。さらに、分泌されたHMG分子の定量システムをSandwich ELISAにより測定するために、モノクローナル抗体や、ウサギ抗血清を、それぞれ数種類準備した。現在システムの構築中である。一方、抗HMG1/HMG2抗体のエピトープマッピングを行なった。その解析の結果、全身性リウマチ疾患、炎症性腸疾患、自己免疫性肝疾患のいずれの疾患においても、HMG1の84-88およびHMG2の83-88のアミノ酸がエピトープの一部であることが推定された(投稿準備中)。この部分はボックスA(1-76)とボックスB(88-164)をつなぐリンカー部分(76-88)の一部であり、HMG分子の核内局在シグナルに重要な部位である。

この知見は抗HMG1/HMG2抗体の生物学的意義を考察する上で重要な成績であった。さらに、次年度に向けて、可溶性HMG1の測定系の開発や、骨髄球系の細胞分化とHMG1/HMG2の抗原性との関連の解析も進行中である。HMG1/HMG2の難治性炎症性疾患の病因・病態における意義を明らかにすることを最終目的として今回以下の項目を検討した。(1)各種細胞におけるHMG1とHMG2の機能と細胞内局在の分子機構を解明する目的で、好中球とリンパ球におけるHMG1・HMG2の存在様式が異なる事を以下の方法によって証明した。好中球とリンパ球における、抗HMG1/HMG2抗体への抗原性の違いを間接蛍光抗体法およびWestern blottingにより示した。この抗原性の違いは、前骨髄性白血病細胞株HL60の好中球への分化誘導前後の抗原性の違いに類似することも証明した。この抗原性の違いが、細胞質、核、細胞外への分泌などの局在の違いを規定する分子機構と関連するのかどうかの検討中である。(2)HMG1・HMG2の未知の機能の検索とその制御機構を解析する目的で以下の実験を行った。マウス胆管細胞上皮、ヒト胆管癌細胞株に対し、in vitroでHMG1は特異的細胞増殖増強作用を示した。この作用はモノクローナル抗体でブロックされ、さらには、HMG1が胆管上皮細胞に結合していることも標識HMG1を用いて証明した。In vivoでもHMG1が胆管上皮特異的に増殖増強作用を示すことを証明した。現在、HMG1が胆管上皮細胞の細胞内シグナルを変化させることができるかどうか、細胞表面にHMG1に対するレセプターが存在するかどうかの検討中である。(3)HMG1とHMG2のヒト難治性炎症性疾患の病因・病態における意義を明らかにするために、抗HMG1/HMG2抗体を全身性リウマチ性疾患、炎症性腸疾患、自己免疫性肝疾患のそれぞれの患者において測定し、自己免疫性肝炎で極めて高抗体価、高頻度に検出されることを見い出し、報告した。また、自己免疫性肝炎を始めとする自己免疫疾患における抗HMG1/HMG2抗体のB細胞エピトープの解析の結果、大半の患者血清が、HMG1/2のリンカー部分を認識することが判明した。この部分はHMGタンパク質が核内移行するのに大切な部分であることから、抗HMG1/HMG2抗体の自己免疫疾患の病態への関与が示唆された。さらに、分泌されたHMG分子の定量システムをSandwich ELISAにより測定するために、モノクローナル抗体やウサギ抗血清を、それぞれ数種類準備した。現在システムの構築中である。
ドイツ中世における宮廷と身分編成・国家統合に関する研究

ヨーロッパにおける君主の恒常的な滞在施設=レジデンツの所在する宮廷都市・首都の形成は一般に中世後期を出発点とした。宮廷都市の形成が第一に国家形成のプロセスに規定されていたとすれば、ドイツの帝国と領邦の二元的構造を特色とする国家形成は、宮廷都市・首都の形成をも規定していた。13世紀に至るまでドイツ中世の国王統治は、巡行支配Reiseherrschaftを原則としており、帝国各地に設けられた王宮Konigspfalzがその滞在場所となった。数日数週間ごとに移動する国王の一時的な滞在場所であるこれらの王宮は、王領、簡素な住居、場合によっては礼拝堂、城塞をも備えていたが、必ずしも都市と結合せず、とくに11世紀以前の古い王宮は、中世盛期以後に放棄され、廃墟化することもあった。都市が発達するシュタウフェン朝時代には都市と結合した王宮への国王の滞在が頻繁となるが、大空位時代以後の「家産王権」のもとでは、国王はその家領である領邦の経営に統治の重点を置き、シュタウフェン朝時代までに比して巡行の範囲と頻度は次第に縮小した。そのため巡行支配の拠点であった各地の王宮の機能は低下し、少なからぬ王宮施設は都市、市民の手に移った。そして国王が自らの領邦の中心都市を最も重要な滞在所(ヴィーン、プラハ、ミュンヘンなど)としたように、諸侯もまた各々の支配領域の領邦化に活動を集中し、その中に自身の宮廷都市を形成する。本年度は以上のように、シュタウフェン朝時代までの巡行統治と結合した散在王宮から、中世後期の家産王権下の、王と諸侯の双方による、各々の領邦の宮廷都市=首都の形成への移行が、ドイツの領邦的国制への移行と平行して進むことを明らかにした。
骨軟骨フラグメントの開発

関節リウマチと変形性関節症患者から採取したヒト骨髄幹細胞の骨・軟骨・脂肪細胞分化能を証明した。炎症環境下で骨髄幹細胞の多分化潜在性が維持できるかを検証する目的で、in vitroで炎症性サイトカインIL-1α、IL-1β、TNFα、IL-1を添加して骨髄幹細胞の多分化能、特に骨細胞分化させた。分化抑制効果と認めるも、抗TNF療法製剤であるInfliximab投与により骨分化抑制効果の減弱を示した。間葉系幹細胞を使用し、骨組織・軟骨組織を同時に誘導し、骨軟骨層をIn vitroで作成することが基本的な目標である。そこでまず当施設で施行した人工関節手術を受けた患者(変形性関節症、関節リウマチの患者)に対して、東京女子医科大学倫理委員会の承認と患者の研究に対する承諾書を受けた後に、手術時に排泄される骨髄液を採取した。当センターの特殊性で、人工関節手術を受けられる患者の比率は変形性関節症よりも関節リウマチ患者の方が多いため、我々の研究も関節リウマチ患者の間葉系幹細胞を使用するケースが多いと考えた。実際、変形性関節症の間葉系幹細胞と、関節リウマチ患者の間葉系幹細胞の活動性や潜在性多分化能が同等かどうかは報告がないため、第一段階として、両疾患の間葉系幹細胞の活動性や増殖能、そして潜在的多分化能を比較検討する必要があった。そこで、採取した骨髄液を既存のプロトコールにより間葉系幹細胞を単離し、拡大培養を試みた。拡大培養を施行後に得られた間葉系幹細胞が、通常の機能を有しているかどうかを調べるために、その多分化潜在能(骨産生能・軟骨産生能・脂肪産生能)を誘導した。誘導した細胞は各分化により算出された特異的なタンパク産生を特殊染色で検証した。また遺伝子レベルでのタンパク産生の評価として、それぞれのタンパクのmRNAの産生をRT-PCRにて検証した。増殖能は健常のヒト間葉系幹細胞と比較して、変形性関節症は増殖能・多分化能は遜色ないと思われた。しかし関節リウマチの間葉系幹細胞は分化誘導は認められるが、増殖や分化の程度は変形性関節症のそれに比べ劣る傾向が認められた。変形性関節症や関節リウマチ(以下RA)患者から採取した骨髄幹細胞は、培養増殖させ、in vitro下で骨・軟骨・脂肪細胞などに分化することを確認した。2つの方針で、研究をすすめた。ひとつは炎症環境下で骨髄幹細胞が前述の細胞分化、特に骨芽細胞分化をするかどうかを検証した。ln vitroで採取した幹細胞株と購入した幹細胞株(Positive Control)に、炎症性サイトカインであるTNFa、IL-1a、IL-1b、IL-6を添加した環境下で、骨分化培養液を添加し、骨産生能分化をするかどうかを、細胞レベル(XTT吸光度試験)、組織レベル(Vl n Kossa等の組織学的試験)、遺伝子レベル(RT-PCRによるmRNA発現)を検討した。その結果、0.010.1ng/ml(IL-1a、1L-1b、IL-6)、50ng.ml(TNFa)で骨産生能は低下したが、分化は確認された。またIL-1bは10ng/ml以上の高濃度で骨産生能が非添加群より増強されることも確認した。特に後半の結果は、再生医学の観点から、IPS細胞作製でウイルスを使用しなくても、in vitroで幹細胞の骨産生能を増強できることを意味しており、骨組織再生に応用できると考えている。2つめは、in vitroで炎症環境下のヒト骨髄幹細胞にlnfliximab(Remicade[○!R]抗リウマチ生物学的製剤)を投与し、骨分化誘導を試みた。骨産生能分化はTNFα50ng/mlを中心に有意に抑制された。lnfliximabを投与後は組織学的、遺伝子学的に骨産生能分化の改善を認めた。これによりlnfliximabをはじめとする生物学的製剤が破壊された骨組織を修復する可能性が示唆されているが、幹細胞がその一端を担っている可能性があると考えている。
機能タンパク質の作用を制御するストレスタンパク質HSP90の研究

1)HSP90のドメイン構造1-1)カルモデュリン結合ドメイン:Ca^<2+>に依存してカルモデュリンと化学架橋剤EDCで架橋されるHSP90αおよびβのCNBr断片を同定した。この部位に含まれる両親媒性のαヘリックスを形成する21アミノ酸残基からなる部位がカルモデュリン結合部位であることを、ペプチドを合成して証明した。1-2)HSP90の2量体形成に必要なドメイン:HSP90の大部分は2量体を形成している。精製したマウスHSP90を酵素部分分解するとC末端が除かれ、同時にモノマーに分離した。次に、ヒトHSP90αcDNAをin vitroで転写、翻訳すると2量体になった。そこで、C末端より49個のアミノ酸が欠落するように改変したHSP90αを同様にin vitroで発現したところ、2量体を形成しなかった。その他のコントロール実験の結果と併せて、HSP90αの2量体形成にはそのC末端の部位が必要であると結論した。2)HSP90のシャペロン機能精製したカゼインキナーゼIIが低イオン強度の緩衝液中で会合体を形成し失活するが、HSP90を添加すると複合体を形成し、会合体形成と失活を防ぐことを見いだした。また、サイトゾル中でもカゼインキナーゼIIはHSP90と複合体を形成していることを確認した。3)酵母のHSP90の温度感受性変異株を利用した構造と機能の解析ランダム変異導入によって5個のHSP90に変異をもつ温度感受性変異株を得た。制限温度下の表現型からこれらは3つのタイプに分類されたが、分子内相補性は認められなかった。HSP90の変異と合成致死をもたらす変異を検索したところ、ydj1の変異が得られた。1)マウスリンホ-マ細胞より精製したHSP90を未変性ゲル電気泳動したところ、その主成分はダイマ-(2本)とモノマ-(1本)に分かれた。それぞれのバンドを切り出し、6%ポリアクリルアミド電気泳動、ペプチドマッピング、N端のアミノ酸配列決定によってそれらのアイソタイプ組成を決定した。その結果、2本のダイマ-はα/αおよびβ/βのホモダイマ-であり、1本のモノマ-はβアイソタイプのみであった。2)HSP90はアクチン結合タンパク質である。細胞質8Sグルココルチコイド受容体はホルモン結合タンパク質とHSP90ダイマ-の複合体である。細胞粗抽出液中の8S受容体を放射性標識グルココルチコイドでラベルし、重合アクチンとの結合を検討した。その結果、8S受容体は重合アクチンと共沈澱し、共沈はフリ-のHSP90、トロポミオシンあるいはCa^<2+>ーカルモデユリンによって阻害された。この結果は8S受容体がそのHSP90構成要素を介して重合アクチンに結合することを示している。3)HSP90の精製標品にプロテインキナ-ゼ酵素活性が混在することを見出し、それがカゼインキナ-ゼIIであると同定した。抗体によるショ糖密度勾配遠心ピ-クのシフトおよび免疫共沈澱によって、細胞粗抽出液中のカゼインキナ-ゼIIがHSP90と複合体を作っていることを示した。さらに、精製したカゼインキナ-ゼば低イオン強度でフィラメント状の沈澱となるが、その時HSP90を添加すると8Sの両者の複合体となり可溶化した。また、カゼインキナ-ゼIIの活性をHSP90によって上昇することを見出した。

1.HSP90のペプチド分解物とカルモデュリンを化学架橋し、結合部位を含むペプチドを同定した。このペプチドには、両親媒性のαヘリックスをとると予想される配列があった。この配列に相当するペプチドを合成し調べたところ、(1)HSP90とカルモデュリンの結合を阻害し、(2)このペプチド自身がカルモデュリンに結合した。さらに、このペプチドがHSP90に結合することを見いだした。したがって、カルモデュリン結合ドメインが同一分子内にある別の部位に結合し、カルモデュリンがこの結合を壊すことによってHSP90の構造と機能を調節している可能性が示唆された。2,3,4の成果については省略する。5.カゼインキナーゼIIは、イオン強度が低いほど、また溶液の温度が高いほど、自己会合し活性が低下し、その時溶液中で正常な分子構築と活性を維持するためには、より高濃度のHSP90を必要とすることを見いだした。これまで、カゼインキナーゼIIとHSP90の相互作用は氷中で調べてきたが、生理的温度でのカゼインキナーゼIIにとってHSP90はより厳密に要求されていることが明らかになった。また、カゼインキナーゼIIはα2β2のテトラマーが単位となっている酵素であるが、HSP90はその触媒サブユニットであるαサブユニットに結合することが示された。6.これまでに得た、5種類の酵母HSP82の温度感受性変異株の変異部位のマッピングを行ったところ、3つの部位に分かれ、それぞれ制限温度下で表現型に特徴があることがわかった。次に、HSP82の温度感受性変異と合成致死を引き起こす別の遺伝子上の変異を単離した。1)HSP90の2量体形成に必要なドメイン:HSP90の大部分は2量体を形成している。精製したマウスHSP90をmカルパインで部分分解したところ、モノマーに分離した。カルパイン処理産物のそれぞれのバンドのN末端からのアミノ酸配列を決定したところ、どれも元の完全長のHSP90分子と同じ配列であった。この結果は、mカルパインはHSP90のC末端側を切断したことを示唆している。次ぎに、ヒトHSP90alphacDNAをin vitroで転写、翻訳すると2量体になることをnative PAGEで確認した。そこで、C末端より49個のアミノ酸が欠落するように改変したHSP90alphaを同様にin vitroで発現したところ、2量体を形成しなかった。一方、N末端より118個のアミノ酸を欠落したHSP90alphaは完全長のHSP90alphaと同様に2量体を形成した。これらの結果は、HSP90alphaの2量体形成にはそのC末端の部位が必要であることを示唆している。2)生理的条件下におけるカゼインキナーゼIIの失活とHSP90による保護:これまでに、精製したブタのカゼインキナーゼIIが低イオン強度の緩衝液中で、低温下、会合体を形成し失活すること、またHSP90がカゼインキナーゼIIと複合体を形成し、会合体形成と失活を防ぐことを見いだし、報告してきた。今回、この現象の生理的意味を明らかにするために、生理的温度と生理的塩濃度溶液中でHSP90がカゼインキナーゼIIにおよぼす効果を調べた。カゼインキナーゼIIはイオン強度が低いほど、また温度が高いほど自己会合しアグリゲートを形成しやすく、また失活しやすかった。HSP90を添加すると、アグリゲート形成および失活が完全に阻害された。しかし、一度会合体となったカゼインキナーゼIIにHSP90を添加しても、元の活性は回復しなかった。
天体表面の擾乱による恒星風駆動機構の理論的解明と、惑星形成などの諸問題への応用

平成18年度は、本申請課題に基づき、中小質量星の主系列段階から赤色巨星段階にいたるまでの恒星風の進化を、磁気流体計算により解明した。中小質量の主系列星は、太陽のような高温のコロナを持っていることが知られている。また、主系列を離れた星も、ある程度の段階まではX線の放射が観測されており、同じくコロナを持っていると考えられている。しかし、進化が更に進み、星の半径が大きくなると、恒星外層のコロナが消失し、非常に大きな質量放出率の冷たい恒星風が吹くようになる。このようなコロナ/恒星風境界線(X線境界線)の起源は、これまで明らかになっていない。そこで私は、平成17年度までに構築した太陽風加速の磁気流体計算コードを改良することにより、赤色巨星風のシミュレーションを行い、このコロナ/恒星風境界線の解明に取り組んだ。具体的には、恒星進化理論から見積もられる表面対流層の擾乱を、数値計算の内側境界である光球から与え、恒星の進化-ここでは半径の増大-に伴い、外層の物理状態がどのように変化するかを定量的に解析した。主系列星や進化がまださほど進んでいない準巨星では、外層には温度が100万度程度の高温コロナが定常的に存在し、そこから高速の恒星風が吹き出すことが確認された。しかしさらに進化が進み、半径が10倍程度になると、この定常コロナが消失する。これは、外層での重力弱くなるため、音速が脱出速度を超え、高温コロナを保持できなくなるためである。さらに面白いことに、外層は冷たい状態へ移行するのではなく、輻射冷却関数の熱的不安定領域の存在により、100万度近い高温層と1万度程度の低温層が共存した状態になることが判明した。このため、圧力平衡を満たすように外層中に密度差をも生じ、結果として恒星風はのっぺりとしているのではなく、多様な構造を持つことが示された。これは近年の赤色巨星風の観測を良く説明している。さらに、恒星風は主系列段階時のように表面付近から吹き出すのではなく、恒星表面の上に準静的な領域が存在し、恒星風の加速はかなり上空から開始されることが判明した。そのため、恒星風の速度-脱出速度に規定される-は表面の脱出速度よりも遅くなる。これも進化した恒星から吹き出す恒星風の傾向と一致している。なお本結果は、2007年1月に米国天文学会機関紙(Astrophysical Journal)に査読の後受理され、2007年4月に掲載された。
超イオン伝導ガラスの高次構造と超イオン伝導チャネル形成のメカニズム

AgやCuを含む物質の超イオン伝導性の発現には、液体状態でのカチオンの協動拡散現象が重要な役割を果たしていると考えられる。本研究課題では、超イオン伝導ガラスの高次構造と超イオン伝導チャネルが形成されていくメカニズムを、溶融相の構造やダイナミクスの視点から探求した。溶融相における高次構造は、本来常圧では超イオン伝導体ではないAgClでも、RbClと混合することで最適な数密度を実現すると、形成されることが分かった。Ag系の超イオン伝導ガラスのイオン拡散チャンネルの形成が、液相におけるAgイオンの協同拡散現象に起因することを明確にするため、Ag-(GeSe_3)系とAgI-AgPO_3系の種々の組成の超イオン伝導ガラスを作成し、ガラス相および溶融相において、X線回折測定とAg、Ge、Seの各K-吸収端におけるEXAFS測定をPohang加速器実験所の3C2及び3C1ビームラインを用いて実施した。また、すでに先行研究により、これらのガラス系ではAgイオンの中距離構造揺らぎの存在、さらにもう少し大きなドメインのミクロ相分離の存在が示唆されているので、SPring-8のBL04B2ビームラインのイメージングプレートを用いたX線小角散乱測定を実施し、より大きな構造相関を調べた。これらの新規に得られた構造データと既知の高エネルギーX線回折および中性子回折データを同時にフィットするような構造モデルを、逆モンテカルロ(Reverse Monte Carlo)法を用いたPCシミュレーションにより構築することを試みているが、H22年度には、Ag-GeSe_3系の比較的相分離ドメインの小さなガラス相の1組成に対して、構造実験データを十分再現する構造モデルを得ることに成功した。この構造モデルをベースにして、今後、異なる温度や溶融相の構造に関するモデルを得て、Agイオンの中距離構造揺らぎの生成過程の可視化を進める。また、溶融相におけるAgイオンの協同拡散に起因する中距離構造をAg濃度の関数として得るため、AgI-RbI溶融塩混合系、AgCl-RbCl溶融塩混合系について高エネルギーX線回折測定をSPring-8のBL04B2ビームラインの大型二軸回折計を利用して実施した。これらの液体の構造因子にランダム物質の中距離相関の指標と考えられているFSDP(first sharp diffraction peak)が存在し、組成により相関の特徴的な長さを連続的に変化させることを見出した。Ag系の超イオン伝導ガラスのイオン拡散チャンネルの形成が、液相におけるAgイオンの協同拡散現象に起因することを明確にするため、Ag-(GeSe3)系とAgI-AgPO3系の種々の組成の超イオン伝導ガラスおよびその溶融相について、構造解析研究を進めている。すでに先行研究により、これらのガラス系ではAgイオンの中距離構造揺らぎの存在、さらにもう少し大きなドメインのミクロ相分離の存在が示唆されているので、SPring-8のBLO4B2ビームラインのイメージングプレートを用いたX線小角散乱測定を実施し、より大きな構造相関を調べた。これらの新規に得られた構造データと22年度に実施した高エネルギーX線回折および既知の中性子回折データを同時にフィットするような構造モデルを、逆モンテカルロ(ReverseMonteCarlo、剛C)法を用いたPCシミュレーションにより構築した。その結果、Ag-(GeSe3)系では、Ag低濃度の半導体ガラス領域と、Ag高濃度の超イオン伝導領域で、Ag中距離構造が明確に異なり、後者ではAgイオンが線状につらなる傾向を示すことが分かった。またAgI-AgPO3系では、溶融相にも中距離構造の存在を示唆するFSDPと呼ばれる特徴的ピークが構造因子の低波数領域に存在することや、これがPO4四面体のネットワークの成長と関連することをRMCモデルから見出した。また液相での構造形成がAgイオン特有のものであるのかどうかを調べるため、22年度のAgl-Rbl溶融塩混合系、AgC1-Rbq溶融塩混合系に引き続き、NaI-AgI溶融塩混合系について、SPring-8のBLO4B2ビームラインを用いたX線回折実験を行った。これらの液体の構造因子にもFSDPが存在し、組成により相関の特徴的な長さを連続的に変化させることを見出した。今後、中距離構造が液相での高速イオン伝導と関係するのか、溶融塩混合系に共通する現象であるのかを慎重に検討したい。Agを可動イオンとする超イオン伝導ガラスにはミクロ相分離の傾向を示す物質が多い。これは融体中ですでに存在するAgイオンの協同拡散により、Agイオンの分布に大きな揺らぎが生じるためと考えられる。また、そのためAg-(GeSe3)混合系では、x=0.3のAg濃度を超えるところで、室温でのイオン伝導度が約8ケタ大きくなる絶縁体ー超イオン伝導体転移がみられる。そこで、室温のガラス状態でのAgイオンの揺らぎをより精度よく調べるため、これまで行ってきたX線回折、中性子回折、EXAFS測定に加えて、X線異常散乱測定をESRF(フランス・グルノーブル)のBM02ビームラインにて実施した。

とくに構造因子に現れる中距離相関の指標とされるプレピークが生じる原因に関して、これまでの構造モデリングの定量性にまだ不十分な部分があることが分かった。またミクロ相分離を観測するためJ-PARC・MLFのBL15小角・広角散乱装置を用いて、Ag-(GeSe3)の溶融相およびガラス状態を測定した。溶融状態から降温過程で小角散乱がどのように成長するかに興味があったが、高温炉の持つ小角散乱強度に比較して試料由来の散乱強度が弱く観測できなかった。一方室温のガラス状態では、ミクロ相分離による明瞭な小角散乱強度を観測した。さらに、Ag-GeSe3の室温ガラスに関して中性子非弾性散乱実験をJ-PARC BL14にて実施した。Ag拡散による準弾性散乱の裾は、ガラス由来の低エネルギー励起(ボゾンピーク)と重なっており、期待に反して、x=0.3のイオン伝導転移にともなう変化は、それほど大きくないことが分かった。一方、Agを含む溶融塩混合系では、アルカリ金属イオンと置換していく過程で自発的に中距離相関を形成することを平成22年度、23年度に本課題の一環として見出しており、論文投稿(投稿中)を行った。X線異常散乱実験を実施する予定にしていたが、平成23年度は連携研究者による実施可能性の調査にとどめたため、交付申請書記載にくらべ若干の遅れがある。ただし、平成24年度7月にビームタイムを確保しており、実施に目途はついているため、この若干の遅れを除けば順調に進んでいる。24年度が最終年度であるため、記入しない。今年度は本研究課題の最終年にあたり、これまで2年間で行った超イオン伝導ガラスおよびその溶融相の構造研究の仕上げとしてX線異常散乱測定を計画している。また、この研究をさらにイオン・ダイナミクスへ展開していくための端緒とするための中性子非弾性散乱測定を計画している。またすでに部分的に成果公表を行っており研究として順調に進んでいるので、成果をさらに学術雑誌へ投稿するとともに国際的な評価へとつなげたい。
InN/GaN短周期超格子による窒化物半導体レーザー導波光制御構造の高機能化

本研究では、通常のInGaN混晶に対し大きな屈折率と、コヒーレント厚膜積層が可能な優位性をもつ擬似InGaN混晶により、窒化物半導体レーザーの新しい導波光制御構造の提案と実証、更にはその素子応用にむけた基盤的技術の開拓を行うことを目的としている。最重要課題となるのは、InN/GaN層厚比と1分子層InN面内被覆率の変調による屈折率制御と、コヒーレント厚膜積層制御を両立した、擬似InGaN混晶の構造・物性制御方法の構築であり、まずは従来のInGaN系半導体レーザーで閾電流密度が増大し始める発振波長460nmを目標に、擬似InGaN混晶により構成される光導波構造の、閾電流密度低減と発振波長の長波長側拡大に対する有効性の実証を目指す。30年度は29年度に引き続き、擬似InGaN混晶における光学定数の解析に取り組んだ。また新たに分子線エピタキシー(MBE)法による結晶成長に取り組み、本学においてInN/GaN短周期超格子の構造制御を行うための準備を進めてきた。光学定数の解析には分光エリプソメトリーを用い、六方晶ウルツ鉱構造に起因するエネルギーバンド構造を考慮した誘電関数モデルを用いて、GaN、GaInN、AlInNなどの窒化物系材料において、実験的に得られた擬誘電関数スペクトルを精度よく再現し、光学定数を導出できることを確認した。また当初の有機金属気相成長法による構造作製について予定を変更し、MBEによる結晶成長を開始した。MBEについては装置の立ち上げを行い、超格子構造作製の基本となるGaN結晶の成長条件の最適化までは概ね完了した。次年度はMBEによる構造制御方法の開拓を進める。昨年度より、InN/GaN短周期超格子の構造制御方法と、それによる物性制御方法の解明に特に注力し、目標到達に向けて研究を進めている。H30年度は、1H29に引き続きInN/GaN短周期超格子の屈折率および消衰係数の解析、2MBE法による超格子構造制御方法の開拓に取り組んだ。分光エリプソメトリーにより得られる擬誘電関数スペクトルの解析から光学定数の導出を試みている。前年度までに、表面、界面ラフネスおよび基礎吸収単近傍の励起子吸収を考慮した誘電関数モデルを用いて、GaN系材料において吸収端近傍から低エネルギー側の領域にかけての解析を行うプログラムの構築および解析は完了していた。今年度は解析の精度を上げるため、さらに高エネルギー側に存在する状態密度特異点も考慮した誘電関数モデルを採用し、本学にある分光エリプソメトリーの測定範囲全域でスペクトル解析が可能となるよう解析プログラムを改良した。これによりGaNをはじめGaInNやAlInNといった混晶においても擬誘電関数スペクトルをこれまでより精度よくフィッティングできることを確認した。次に擬似InGaN混晶に本モデルを適用して解析を試みた。ここでは擬似InGaN混晶を、数十から数百周期の超格子層ではなく、一つの混晶層が存在するとしてモデルを単純化し、その擬誘電関数スペクトルの解析に取り組んだ。しかし、最適なフィッティングを得るまでには至っていない。要因として、超格子ミニバンド分散がスペクトルに影響していること、またInN/GaN超格子の積層周期や1分子層InNの被覆状態の不均一性が影響している可能性などが考えられる。2MBE装置の立ち上げに取り組み、GaNやAlNなどの主要二元化合物の結晶成長を安定して行うことが可能となった。次年度は超格子の構造制御プロセスの開拓を推し進める。当初計画では2年目以降は素子構造の作製および素子動作特性の評価に重点を置いていた。一方で、InN/GaN短周期超格子や1ML-InNの基礎的物性の解明に注力することが、今後素子設計指針を明らかにする上で重要であり、昨年度より超格子構造の制御とそれによる物性制御方法の解明に特に注力してきた。次年度は引き続き、擬似InGaN混晶における光学定数の解析に取り組む。誘電関数はエネルギーバンド構造を反映し、擬似InGaN混晶の場合、超格子特有のエネルギーバンド分散関係がこれに影響している可能性が考えられる。そこでエネルギーバンド構造を光学的に評価し、そのエネルギー構造の解明に取り組む。この際、まずはその基本構造である厚膜GaN中に埋め込んだ1分子層InNにおけるエネルギーバンド構造の解析を行う。また当初の計画にあるように、擬似InGaN混晶の光ガイド層適用を念頭に、バンド端近傍のエネルギー広がりや、バンド端以下の電子状態について評価し、通常のInGaN混晶光ガイド層に対する光吸収損失低減の可能性について明らかにする。次にMBEによる構造作製プロセスの開拓に取り組む。まずは厚膜GaN中に1分子層InNを埋め込んだ構造を再現することに取り組み、それが完了次第、GaNの薄膜化を進め、擬似InGaN混晶の構造制御に取り組む。以上の物性評価および構造制御を推し進めた上で、1ML-InNおよび擬似InGaN混晶の基礎的物性の解明に基づく本研究提案の光導波構造による素子動作特性向上の可能性について総括する。本研究では、通常のInGaN混晶に対し大きな屈折率と、コヒーレント厚膜積層が可能な優位性をもつ擬似InGaN混晶による、窒化物半導体レーザーの新しい導波光制御構造の提案と実証、更にはその素子応用にむけた基盤的技術の開拓を行うことを目的とする。

最重要課題となるのは、InN/GaN層厚比と1分子層InN面内被覆率の変調による屈折率制御と、コヒーレント厚膜積層制御を両立した、擬似InGaN混晶の構造・物性制御方法の構築である。まずは従来のInGaN系半導体レーザーで閾電流密度が増大し始める発振波長460nmを目標に、擬似InGaN混晶により構成される光導波構造の、閾電流密度低減と発振波長の長波長側拡大に対する有効性の実証を目指す。擬似InGaN混晶のバンドエネルギーおよび屈折率は実効In組成により変化し、In組成はInN/GaN層厚比および1ML-InN面内被覆率それぞれにより制御することができると考えられる。H29年度は、擬似InGaN混晶によりバンドエネルギーおよび屈折率をどの程度制御することができるのかに着目し、主に分光エリプソメトリーによる屈折率・消衰係数の解析を進めた。これに基づき擬似InGaN混晶ガイド層を導入した場合の最適なデバイス構造をシミュレーションで検討し、本研究課題提案の導波光制御構造によるデバイス特性向上の具体的な指標を得ることを中間期までの目標とした。InN/GaN短周期超格子の屈折率および消衰係数を分光エリプソメトリーにより解析するため、スペクトルフィッティング用のプログラムを作製し、多層膜構造および吸収端近傍の励起子吸収、表面・界面ラフネス等を考慮してスペクトル解析に取り組んだ。現在、50100周期積層されているInN/GaN短周期超格子において、最適な誘電関数モデルの選定と同時に解析を進めている。当初の本研究課題における中間期までの研究計画は以下のとおりである。1主に分光エリプソメトリーを用いたInN/GaN短周期超格子の擬誘電関数スペクトルの解析と、屈折率および消衰係数の導出。これに基づき擬似InGaN混晶ガイド層を導入した場合の最適なデバイス構造をシミュレーションにより検討し、本研究課題提案の導波光制御構造によるデバイス特性向上の具体的な指標を得る。2将来的に本学で構造作製を行うため、MBEで実績のある構造を有機金属気相成長法(MOCVD)により再現する。分光エリプソメトリーにより得られる擬誘電関数スペクトルを解析するため、解析プログラムの構築から取り掛かった。これまでに多層膜構造および表面、界面ラフネス、吸収領域では基礎吸収単近傍の励起子吸収を考慮した誘電関数モデルを用いて、GaN、GaInN、AlGaNにおいて吸収端近傍から低エネルギー側の領域にかけて精度よく屈折率および消衰係数をスペクトル解析により導出できることを確認した。現在、短周期超格子に適用するために、適切な誘電関数モデルの選定と解析を進めている。擬似InGaN混晶ガイド層を導入した場合のデバイス特性向上の具体的指標については1の解析が完了次第、まずはデバイスシュミレータにより解析を行う。2当初計画ではMOCVDによる結晶成長を予定していたが、本学においてMBE装置が使用可能な状況となったため、H30年度より実績のあるMBEによる結晶成長を開始する予定である。まずは千葉大学のMBE装置で実績のある構造を作製・再現することを目指す。以上のように1屈折率解析については中間期までに完了する目途がある程度たってきたが、2結晶成長については成長方法の変更により遅延があったため、研究状況はやや遅れていると判断した。
時変な空間上で定義された線形システムの解析と制御

本研究の目的は,多様体上で定義された非線形システムの制御の枠組みで,空間の変化を考慮した非線形システムの解析ならびに制御則の設計をおこなうことであった.これを達成するため,離散的な空間変化を考慮した制御則の開発ならびに計量が時変な多様体上で定義されたシステムの解析・制御則開発に取り組み,SLAMアルゴリズム(環境計測アルゴリズム)で得られる地図情報がどのような性質を持つと非線形制御と親和性が高くなるか,システムが定義される多様体の計量が変化する場合に閉ループシステムのロバスト性としてどのようなものが利便性に優れるかを明らかにする.本研究の目的は,多様体上で定義された非線形システムの制御の枠組みで,空間の変化を考慮した非線形システムの解析ならびに制御則の設計をおこなうことであった.これを達成するため,離散的な空間変化を考慮した制御則の開発ならびに計量が時変な多様体上で定義されたシステムの解析・制御則開発に取り組み,SLAMアルゴリズム(環境計測アルゴリズム)で得られる地図情報がどのような性質を持つと非線形制御と親和性が高くなるか,システムが定義される多様体の計量が変化する場合に閉ループシステムのロバスト性としてどのようなものが利便性に優れるかを明らかにする.
マイクロ波画像情報ネットワ-クシステムを利用した遠隔授業による高等教育の研究

今年度(最終年度)は、以下の5項目に重点をおいた研究を行った。1、学生向けの実験的ネットワ-ク講義による教育効果の定量的評価夏休み期間に実施された集中講義の一つである「教育心理学」(8日間、6時間/日)の講義の中で、2日間について実験的授業を実施して、理解度の調査、受講生行動分析、アンケ-ト調査等を行い、直接講義と遠隔講義の評価を詳しく行った。結果として、直接講義と遠隔講義受講生との間で理解度の差は見られないと言う興味のある結果が得られた。2、社会人向け公開講座におけるアンケ-ト調査今年度も夏休み期間を利用して実施された二つの公開講座「やさしいメカトロニクス」(7/118/29、7回)と「電気電子情報回路」(7/129/29、12回)の受講生に対してアンケ-ト調査を実施した。3、シンポジウムの開催10月4日に開催された電子情報通信学会信越支部大会(開催場所、信州大学工学部)において、ネットワ-ク講義に関するシンポジウムのセッションを設けて意見の交換を行った。講演件数は10件あり、その内、本研究グル-プから6件の講演発表を行った。4、高度技術情報の流通システムへの適用についての実践的検討本学工学部と岡谷市の県精密工業試験所とをNTTのINSネット64で結び、双方向動画像伝送による工学部からの遠隔講義を行い、学外との技術情報の交換についての検討を行った。5、研究成果の公表前述したシンポジウムでの6件の発表の他に、教育工学研究会(電子情報通信学会)において5件の講演発表を行った。また電子情報通信学会誌の1編(投稿中)、信州大学教育学部紀要に2編の論文発表を行った。今後、電子情報通信学会誌に2編の論文の投稿を予定している、今年度(最終年度)は、以下の5項目に重点をおいた研究を行った。今後、電子情報通信学会誌に2編の論文の投稿を予定している、最初に研究打合わせ会議(7/17)を開催して、具体的な研究活動についての検討を行った。次に夏期休業中に信州大学で画像情報ネットワ-クを利用した社会人向けの専門講習会「デジタル信号処理入門」(通信学会信越支部主催、8/22-23)と公開講座「やさしいメカトロニクス」(工学部主催、7/12-9/14の期間10回)の受講者(それぞれ約100名)に対してアンケ-ト調査を行った。また工学部(長野地区)から教養部(松本地区)向けに実施している遠隔講義を受講している教養部学生に対してもアンケ-ト調査を行った。これらの詳しい検討結果については次年度に学会あるいは研究会等で発表を行う予定であるが、興味のある結果として次のような結果が得られた。社会人はネットワ-ク講義を高く評価しているのに対して、教養部学生の評価は必ずしも良くなかった。このことは、同一システムを利用しても受講者の姿勢すなわち能動的であるか受動的であるかということによりその評価が異なってくるということか明らかとなった。またシステムのハ-ド面あるいは教育環境についても検討を行った。特に音響効果については詳しく調査を行い、均一な音響効果が得られていないことを明らかにした、さらにモニタ-テレビの画質、数、設置位置および証明との関係等についても調査を行い可能な限り改善を行った。また書画装置に写す文字の大きさと文字数の最適化についての評価も行った。これらの研究結果については、第2回研究打合わせ会議(12/9)と同時に開催された研究報告会において発表され、検討を行った。また資料収集を目的として、日本電気(株)の人工衛星を利用した社内研修用のネットワ-クシステム、放送教育センタ-および東工大の遠隔講義システム等の調査を行った。

次年度は繊維学部(上田地区)が本ネットワ-クに参入することから、専門課程学生あるいは大学院生向けの遠隔講義についても検討を行う予定である。今年度(最終年度)は、以下の5項目に重点をおいた研究を行った。1、学生向けの実験的ネットワ-ク講義による教育効果の定量的評価夏休み期間に実施された集中講義の一つである「教育心理学」(8日間、6時間/日)の講義の中で、2日間について実験的授業を実施して、理解度の調査、受講生行動分析、アンケ-ト調査等を行い、直接講義と遠隔講義の評価を詳しく行った。結果として、直接講義と遠隔講義受講生との間で理解度の差は見られないと言う興味ある結果が得られた。2、社会人向け公開講座におけるアンケ-ト調査今年度も夏休み期間を利用して実施された二つの公開講座「やさしいメカトロニクス」(7/118/29,7回)と「電気電子情報回路」(7/129/29,12回)の受講生に対してアンケ-ト調査を実施した。3、シンポジウムの開催10月4日に開催された電子情報通信学会信越支部大会(開催場所、信州大学工学部)において、ネットワ-ク講義に関するシンポジウムのセッションを設けて意見の交換を行った。講演件数は10件あり、その内、本研究グル-プから6件の講演発表を行った。4、高度技術情報の流通システムへの適用についての実践的検討本学工学部と岡谷市の県精密工業試験所とをNTTのINSネット64で結び、双方向動画像伝送による工学部からの遠隔講義を行い、学外との技術情報の交換についての検討を行った。5、研究成果の公表前述したシンポジウムでの6件の発表の他に、教育工学研究会(電子情報通信学会)において5件の講演発表を行った。また電子情報通信学会誌に1編(投稿中)、信州大学教育学部紀要に2編の論文発表を行った。今後、電子情報通信学会誌に2編の論文の投稿を予定している。
新型聴覚デバイスの開発を目指した遠位呈示骨導超音波知覚メカニズムの解明

骨伝導で呈示された20 kHz以上の高周波音(骨導超音波)であれば,一部の最重度難聴者にも知覚される.また,この骨導超音波は上肢や体幹部などの,頭部から離れた部位(遠位)に呈示した場合でも知覚可能である.この遠位呈示を利用することで,着け心地が良く音漏れの無い新型デバイスの開発が可能になるが,遠位呈示された骨導超音波の知覚メカニズムには不明な点が多く残る.本提案課題では,ヒトを対象とした心理計測と生体振動計測,およびコンピュータ・シミュレーションによって,遠位呈示された骨導超音波の知覚特性と伝搬メカニズムの解明に取り組み,補聴器や新型オーディオ・デバイスへの応用の可能性を明らかにする.骨伝導で呈示された20 kHz以上の高周波音(骨導超音波)であれば,一部の最重度難聴者にも知覚される.また,この骨導超音波は上肢や体幹部などの,頭部から離れた部位(遠位)に呈示した場合でも知覚可能である.この遠位呈示を利用することで,着け心地が良く音漏れの無い新型デバイスの開発が可能になるが,遠位呈示された骨導超音波の知覚メカニズムには不明な点が多く残る.本提案課題では,ヒトを対象とした心理計測と生体振動計測,およびコンピュータ・シミュレーションによって,遠位呈示された骨導超音波の知覚特性と伝搬メカニズムの解明に取り組み,補聴器や新型オーディオ・デバイスへの応用の可能性を明らかにする.
高層集合住宅に居住する高齢者の運動量・心理状態と大震災の影響

阪神大震災から約2年が経過し、PTSD(ここでは震災後ストレス障害)という言葉が、広く知られるようになった。震災後の健康状態の調査には高齢者を対象としたものは少ない。一方、近年わが国では、人口の稠密化と高齢化が問題となっている。そこで、高層マンションの高層階に居住する高齢者とその他の住居に居住する高齢者を対象に、震災が身体・精神の健康に与えた影響に関する調査を実施した。対象者は、地震から受けた被害の大きかった芦屋市の高層マンション(5階以上)に居住している60歳以上の高齢者とその他の住環境のものから抽出した。質問紙は、居住環境、転倒経験、生活満足尺度、運動習慣、喫煙・飲酒の習慣、ADLなどから構成されている。対象となった高齢者の平均年齢は68.6【plus-minus】6.0歳、平均BMIは22.8【plus-minus】3.7であった。ADLの尺度から判定すると身体能力の衰えた高齢者は含まれな高層階に居住するものとその他の居住環境のものとの間に満足度の差は見られず、ある程度満足している状態であった。しかし、項目ごとに満足度を見ていくと、自分の健康に対して不満を持つものがおよそ1割に見られ、経済的な生活水準、暮らし向きに関しては2割以上がやや不満と回答していた。震災の復興の進み方が異なり、その状況に満足していないものがわずかに見られるようだ。震災後に転居したいと考えるものは6.7%おり、高層階に居住するものであった。転倒経験のあるもので、震災後転倒しやすくなったと感じるものが約30%おり、復興による環境が変化したことや、まだ道路などの凹凸が完全に修繕されていないためと考えられる。震災後運動習慣がなくなったものが66.7%に見られた。高層階に居住しているものより、その他の居住環境のものに運動習慣のなくなったものが多かった。
パーソナルコンピュータを使った言語地理学データ処理システムの応用

1.研究代表者は、昭和58年パソコンを利用した最初の言語地理学的データ処理システムSEALを開発、平成3年には機器の進歩に対応するためにシステムを改良してSEAL第2版を発表、その後も改良を進めた。本研究においては、バッチファイルをつくる、データファイルをエディタ-で読める形(CSV形式のテキストファイル)にするなど大幅な改定を進めた。この結果、Version4.3では、BASICを知らなくてもSEALを動かすことが可能となり、すでにテキストファイルとして入力済みのデータなどもSEALで分析することが可能になった。SEALシステムにより、正確な言語地図を簡単に速く作成することができる。また、各地点ごとに指定した語形の頻度を数えることにより複数の地図の分析を行うことができる。いずれの作業も、分析・再分析ともさらに容易に行うことができるようになった。地図化や集計時に各項目の語形一覧やハンコ一覧などを画面に表示するようにしたり、地図化のときの語形とはんこの指定や集計の方法の指定をファイル化したりしたからである。以上の研究成果報告書として、SEAL Version4.3のユーザーズマニュアルを作成、印刷した(福嶋他:1995)。2.SEAL Version4.3を用いて奄美徳之島の方言調査データの分析を行った。方言データの入力を行い、項目別の地図化を行った。さらに、複数の地図について集計を行い分析を行った。特に、親族名称データの分析・地図化を行い、論文にまとめた(福嶋:1995発表予定)。他のデータについても順次まとめてゆく予定である。研究代表者は、昭和58年パソコンを利用した最初の言語地理学的データ処理システムSEAL(DISK BASIC版)を開発、平成3年には機器の進歩に対応するためにシステムを改良してSEAL第2版を発表、さらにMS-DOS BASIC版に移し変え第3版とした。本研究の目的は、上のような経過を踏まえ、パソコンによる言語地理学データの分析さらに容易にし、手作業ではできないパソコンならではの分析手法を確立することである。本年度は前年度までに改良を加えられた第3版のSEALシステムを用いて実際の調査結果への適用、分析を進めるとともに、SEAL用に入力されたのではない他の調査データをSEALにより分析するための方法の研究などを行った。1.SEALを用いて、徳之島音韻調査のデータ入力と分析、地図化を研究補助者の協力を得て進めた。個別項目別の分析を行い、総合的分析のための基礎データを蓄積した。2.従来SEALで扱うことのできるデータはBASICのデータ文で作られたデータだけであったが、テキストファイルとして蓄積されている他調査のデータを扱うことができるようシステムの改良を行った。3.言語地理学関係の書籍を購入し、システムの改良や分析の方法について研究を行った。

以上の研究成果報告書として、SEAL Version4.3のユーザーズマニュアルを作成、印刷した(福嶋他:1995)。2.SEAL Version4.3を用いて奄美徳之島の方言調査データの分析を行った。方言データの入力を行い、項目別の地図化を行った。さらに、複数の地図について集計を行う分析を行った。特に、親族名称データの分析・地図化を行い、論文にまとめた(福嶋:1995発表予定)。他のデータについても順次まとめてゆく予定である。
SiCをプラットフォームとする新規グラフェン成長手法の確立

本研究では、SiC基板上に作製した炭化物薄膜の熱分解により、様々な特徴を有するグラフェンを成長することを目的とした。その結果、まずSiC上炭化アルミニウム薄膜から作製したグラフェンは、アルミニウムがドープされていることを示唆する実験結果が得られた。SiC上炭化ホウ素薄膜由来のグラフェンでは、高濃度にホウ素がドープされ、スピングラス挙動が観察された。このように、炭化物熱分解によるグラフェン成長は、これまでにない新たな構造や物性を持つグラフェンを作製する手法として有効であることが明らかになった。SiC基板の熱分解によって成長するエピタキシャルグラフェンは、高品質かつ大面積であり、非常に注目されている。本研究では、このSiC上エピタキシャルグラフェン成長技術をさらに発展させ、SiC基板をプラットフォームとして、その上に様々な炭化物薄膜を成長させ、その熱分解により様々な特徴を持つグラフェンを成長させることを目標としている。初年度は特に、SiC基板上への炭化アルミニウム、炭化ホウ素、炭化チタンの結晶成長を試みた。SiC基板と、蒸気炭化物の原料を共存させて真空炉で過熱した結果、これら全ての物質がSiC上にエピタキシャル成長することがわかった。ここで、物質によって成長温度が大きく異なり、炭化アルミニウムでは約1400°C、炭化ホウ素では約1300°C、炭化チタンでは約1500°Cで比較的薄い数nmの厚さの薄膜が成長した。結晶学的には、SiC{0001}表面上に、炭化アルミニウムAl4C3(0001)面、炭化ホウ素B4C(0001)面、および炭化チタンTiC(111)面がエピタキシャルに成長することがわかった。特に炭化ホウ素および炭化チタンは、成長後の表面が原子レベルで非常に平滑であり、グラフェン成長に適していることが明らかになった。一方、炭化アルミニウム薄膜は均一性が他の物質と比べて十分ではなかったものの、基板とは明確な方位関係を有しているため、今後の高品質化は十分に可能であると考えられる。また、SiC基板上にアモルファスカーボンを蒸着し、真空加熱を行うことで、炭素のグラファイト化が進行することがわかった。さらに、より高度な制御のために超高真空薄膜成長装置(パルスレーザー堆積装置)の導入を行い、この装置を用いた炭化物薄膜の成長にも取り組んでいる。本研究では、種々の炭化物の熱分解により、様々な特徴を持つグラフェンを成長させることを目標としている。具体的には、(1) SiC上炭化物からのグラフェン・電極・酸化膜同時成長、(2) SiC上B4C薄膜からのホウ素ドープグラフェン成長、および(3) SiC上アモルファスカーボンのグラフェン化、である。(1)については、SiC上に、炭化チタンおよび炭化アルミニウムを堆積させ、その熱分解によりグラフェンと電極、および酸化膜を同時に形成する。これまでに、パルスレーザー堆積装置を導入し、成膜条件の最適化を行うことで、SiC基板上に炭化チタンと炭化アルミニウム薄膜を成長することに成功した。さらに、それぞれの熱分解によるグラフェン化にも成功した。(2)に関しては、同じ手法により、SiC基板上に炭化ホウ素薄膜を形成した。2年目に導入した基板加熱装置を用いて実験を行った結果、基板温度によって、炭化ホウ素薄膜がアモルファスになる条件と単結晶としてエピタキシャル成長する条件を見出した。その後、加熱処理を行い、どちらの炭化ホウ素薄膜もグラフェン化した。その電気伝導測定を行った結果、炭化ホウ素熱分解グラフェンは正孔伝導を示すことがわかった。これは、グラフェン中にホウ素がドープされていることを示唆する。(3)については、SiC基板上に厚さ1nm程度のアモルファスカーボンを真空蒸着し、熱処理によるグラフェン化を行った。その結果、1200°C以上の温度での加熱により、結晶性が向上することがわかった。今後は、新規導入装置も合わせて用いることで、これらをさらに発展させていく。第2年目までに、SiC単結晶基板上への炭化アルミニウム、炭化ホウ素、および炭化チタン薄膜の成長条件を明らかにしてきた。初年度に導入したパルスレーザー堆積装置に、基板加熱機構と反射高速電子回折装置を付設し、炭化物薄膜の条件の最適化と構造解析を行った。その結果、どの炭化物も、SiC基板上にエピタキシャル成長し、膜厚を15nm以下で制御することができた。また、これら炭化物の熱分解によるグラフェンの形成に成功した。SiC上に蒸着したアモルファスカーボンのグラフェン化では、蒸着後の真空加熱により、グラフェンの結晶性が向上することがわかった。これら結果の中でも、炭化ホウ素熱分解グラフェンについては、Hall効果測定を行ったところ、正孔伝導であり、グラフェン中にホウ素がドープされていることがわかった。以上を含め、得られたそれぞれのグラフェン試料に対し、電気伝導測定、磁化測定、および角度分解光電子分光測定を開始し、その電子状態の詳細についての実験を進めている。以上のことから、研究はおおむね順調に進展していると判断した。本研究では、炭化物の熱分解により、様々な特徴を持つグラフェンを成長することを目的としている。SiC単結晶基板上に炭化アルミニウム、炭化ホウ素、および炭化チタン薄膜を成長し、それらを熱分解することでグラフェン化する。特に本年度は、パルスレーザー堆積装置にロードロック室を導入し、実験の効率向上を図った。まず、膜厚約27nmの炭化アルミニウム薄膜の熱分解により、20層程度の多層グラフェンを形成した。