hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
フレキシブルスピンデバイスを用いた完全無電力IoTレジスタ・論理演算素子の創製

トリリオン・センサ社会に向け、全センサへの電力供給は大きな課題である。人間社会や自然界では、一時的に応力が発生する状況や箇所が多く存在する。本研究では、これらのメカニカルな情報を蓄積し処理可能な電源フリーIoTレジスタ・論理演算素子を、フレキシブルスピントロニクス技術を用いて創製する。磁化方向の不揮発性・磁気双極子相互作用という磁石の最も重要な性質と、素子の柔らかさ・弾性効果を活用したものである。スピントロニクスの真のIoT展開を先導し、フレキシブルスピントロニクス素子でしかできない機能を有するセンサアプリを社会に示す最初の研究と位置付けることができる。研究代表者らが独自に蓄積してきた、ひずみでも弾性的に動作するフレキシブルスピントロニクスデバイスの研究を発展・進化させ、電源フリーIoTレジスタ・論理演算素子をフレキシブルデバイスで実現しようとするオリジナリティの高い研究提案である。実現の基となるエビデンスも備わっている。スピントロニクス研究での研究代表者らの知見や技術を活用して新デバイスが実現されれば、電源フリーIoTレジスタ・論理演算素子実用化の端緒となるとともに、スピントロニクスの新しい応用が開拓される。イノベーションにつながる波及効果が期待される。
遷移金属酸化物の局所電子状態の理論的研究

種々の遷移金属酸化物は多様な結晶構造をとり、またその化学組成は不定比性を示すものが多くその物性は興味深い。これらの物性の多くは酸素欠陥や不純物周囲の局所的電子状態に起因すると考えられ、その電子状態を理論的に研究することが不可欠と考えられる。本研究ではDV-Xα法を用いて酸化物のクラスターモデルの電子構造を計算し、上記の局所電子状態の物性におよぼす効果について検討を行う。1.まず酸化物中金属イオンの価電子状態は酸化物中での酸化還元電位によるのでNacl型MgOやCaO中に遷移金属イオンが置換した場合のクラスターの電子構造を計算し遷移金属に局在した軌道のエネルギー準位を求めた。この結果を整理し実験結果や水溶液中での値との比較検討を行っている。2.ペロブスカイト型酸化物については高原子価Fe^<4+>を含む酸化物のクラスターについて計算を行い、Feイオンの周囲の電子状態を詳細に調べた。計算結果はメスバウアー効果などの実験データをよく説明できることがわかった。また高温超伝導体YB_<a2>Cu_3O_<7-x>のクラスターモデルについても計算を行ったが、O2p軌道に空孔が出来る特徴的な電子状態が出現することが計算からわかった。この電子状態は超伝導の機構を考える上で極めて重要なものと思われる。3.CaF_2型ZrO_2の電子状態の研究も並行して行っているが、この場合は特にZrO_2とZr金属の接合面における局所電子構造に着目して計算を行っている。
災害現場における効率的な不整地踏破ロボットの開発に向けた進化ソフトロボティクス

本年度の研究計画では,ソフトロボティクス観点から災害対応ロボットの作業を効率化するための知見を集約し,数値解析と進化計算技術を導入することで望ましい作業性能を獲得するための弾性部品と剛性部品の形状することを目的としている.そこで本年度は,災害対応ロボティクスにおいて弾性部品による身体性拡張がもつ作業効率性について検証するため,次点について重点的な研究を遂行した.1)ソフトマター3DCADシステムからシリコンゴム化剤によるソフトボディの造形技術の提案2)災害対応ロボットのエンドエフェクタに対するソフトマターによる身体性拡張効果の検証項目1おける検証では,会津大学は保有する災害対応ロボットSpiderのロボットアームJACO2のエンドエフェクタを対象とした身体性拡張を実施している.EcoFlexと呼ばれるシリコンゴム化剤と弾性体数値解析ソフトウェアVoxCADからを設計された指形状の鋳型を組み合わせ,ロボットの指に密着型サポータを造形する技術を提案した.項目2において,作成したロボットハンドのソフトグリッパについてロボットの世界大会WRS2018の災害対応標準性能部門で採用された把持タスクを対象とした把持性能の検証実験を行なった.本検証実験は,双腕ロボットによるバルブ開栓と狭小空間からの棒引き抜きを遠隔操縦で行うものであり,従来のロボットハンドとソフトグリップを装着したロボットハンドでその性能を定量的に評価した.その結果から,与えたタスクの難易度はソフトマターにより易化し,オペレータに厳密な制御コマンドを要求する必要がないことが示された.災害対応ロボットの標準性能を競うWRS2018において,本研究の成果によるソフトグリッパは把持タスクにおいて優れた成績を残している.この結果は本研究の弾性部品と剛性部品を融合して災害対応ロボティクスに貢献するという目的を達成したものと判断できる.研究代表者はこれまでの研究成果を通して,災害対応ロボットの性能をソフトロボティクスの観点から飛躍させるためには,ソフトマターの持つ機能性を情報処理技術により引き出すことが求められていると認識している.活動拠点をソフトマターの材料科学および3D造形において世界的研究拠点のひとつである山形大学に移し,機械学習技術と組み合わせることで必要とされる非線形特性をもつ弾性部品を最適化技術から造形する手法を確立する.また,その過程で創出された成果物を報告し,災害対応以外の分野に対する社会貢献も目指す.本研究では,災害対応ロボティクスの分野において,災害現場を複数の環境に分割し,各々の環境でのタスク遂行を主目的とするソフトロボットを構築し,それらのロボット群の情報通信,コミュニケーションシステムを提案するとともに,各々の環境に適応するロボット形状を進化計算などの応用した設計者の先入観に依存しない手法を用いて決定するロボット機構の新たな設計論の確立を目指すものである.この目標達成のために,当該年度では下記の研究を重点的に遂行した.1.災害対応ロボットにおいて採用される事例の多いクローラ形状の移動機構に対する弾性体シミュレーションおよび局所的な面圧解析を行い,結果として平面走行時の移動特性を力学的に示した2.水中におけるロボット形状と移動特性を解明するため,クラゲ型ソフトロボットを対象としたシミュレーションを通して,セルオートマトンをアクチュエータ駆動原理に導入した新たな手法を提案し,水中におけるソフトロボットの移動をセルオートマトンの動作分類に当てはめて記述する方法論を提案した.クローラ機構に代表される複数の弾性部品の連動からなる移動シミュレーションは対象とする力学系に与える摩擦などの外力が長時間蓄積されることにより数値的計算誤差による計算不安定を頻発する課題が検出され,剛体動力学エンジンとのハイブリッドエンジンの構築を進めているためであり,予定されている計画に若干の遅延が生じたためである.本年度の研究計画では,ソフトロボティクス観点から災害対応ロボットの作業を効率化するための知見を集約し,数値解析と進化計算技術を導入することで望ましい作業性能を獲得するための弾性部品と剛性部品の形状することを目的としている.そこで本年度は,災害対応ロボティクスにおいて弾性部品による身体性拡張がもつ作業効率性について検証するため,次点について重点的な研究を遂行した.1)ソフトマター3DCADシステムからシリコンゴム化剤によるソフトボディの造形技術の提案2)災害対応ロボットのエンドエフェクタに対するソフトマターによる身体性拡張効果の検証項目1おける検証では,会津大学は保有する災害対応ロボットSpiderのロボットアームJACO2のエンドエフェクタを対象とした身体性拡張を実施している.EcoFlexと呼ばれるシリコンゴム化剤と弾性体数値解析ソフトウェアVoxCADからを設計された指形状の鋳型を組み合わせ,ロボットの指に密着型サポータを造形する技術を提案した.項目2において,作成したロボットハンドのソフトグリッパについてロボットの世界大会WRS2018の災害対応標準性能部門で採用された把持タスクを対象とした把持性能の検証実験を行なった.本検証実験は,双腕ロボットによるバルブ開栓と狭小空間からの棒引き抜きを遠隔操縦で行うものであり,従来のロボットハンドとソフトグリップを装着したロボットハンドでその性能を定量的に評価した.その結果から,与えたタスクの難易度はソフトマターにより易化し,オペレータに厳密な制御コマンドを要求する必要がないことが示された.災害対応ロボットの標準性能を競うWRS2018において,本研究の成果によるソフトグリッパは把持タスクにおいて優れた成績を残している.この結果は本研究の弾性部品と剛性部品を融合して災害対応ロボティクスに貢献するという目的を達成したものと判断できる.今後の計画として実際の災害現場を分割し,特定のタスクあるいは複合環境を遂行するためのロボットの運動と形状を同時に設計し,それらのロボット群に対する情報通信システムを提案し,3Dプリンターによる実機制作と動作検証を行う予定である.

研究代表者はこれまでの研究成果を通して,災害対応ロボットの性能をソフトロボティクスの観点から飛躍させるためには,ソフトマターの持つ機能性を情報処理技術により引き出すことが求められていると認識している.活動拠点をソフトマターの材料科学および3D造形において世界的研究拠点のひとつである山形大学に移し,機械学習技術と組み合わせることで必要とされる非線形特性をもつ弾性部品を最適化技術から造形する手法を確立する.また,その過程で創出された成果物を報告し,災害対応以外の分野に対する社会貢献も目指す.当該年度では,必要機材の導入と計算環境のセットアップに使用したが,研究遂行において十分な成果が当初報告を予定していた国際学会の開催以降であり,その分の旅費が次年度使用額として発生した,翌年度においては研究成果の報告する国際会議を当初の予定以上に増やし,研究を品質を向上させるための共同研究先との旅費を加算する形で使用する予定である.本年度は,当初の計画にあるソフトウェア技術の開発費用の一部に対して,別の補助金を利用可能な事例が発生し,その差額が次年度使用額として残留した.翌年度は次年度使用額分を実績報告の活動費(国際会議および論文掲載費)に補填し,当初の計画通り実施する.研究代表者HP
SOI技術を用いた極低温可視光カメラと極低温光学系の開発

SOIのピクセル検出器素子を極低温で読み出すためのシステム開発、および宇宙背景放射の偏光精密観測で用いるミリ波用光学系の開発研究を行った。前者は、市販されているRasbperry Piというハードウェアを用いた読み出しシステムの構築を行った。SOIピクセル検出器を読み出すためのプロトコル信号を、タイミングを合わせて構築し、アナログアウトプットの信号を付属のADCで読み出す方法を試した。当初Raspberry Pi1つでプロトコル信号生成とアナログ信号読み出しを行っていたが、タイミングが合わないことが分かった。オシロスコープを用いて1つ1つ信号を追って行ったところ、CPUの性能が追い付いていないことがわかった。そのため、2つのRaspberry Piを並行に同時に用いて読み出しを行うことにした結果、読み出しには成功した。ところが、アナログ信号像を再構成すると、再現性がとれないことがあることがわかった。タイミングクロックとプロトコルのタイミング信号のずれやジッターが生じている可能性を疑い、追及している。後者については、シミュレーションを用いた低温光学系の設計および、そこから生じる系統誤差の見積もり作業が行われた。光学系はアルミ部材を用いて組み立てられる予定であるが、極低温では、熱収縮により室温での形状からずれる。そのずれを測定するために、フォトメトリーを用いた測定方法を検討した。較正キットと小型のテストベンチを用いて、市販のCCDカメラを3台用いて室温で形状測定を行ったところ、20ミクロン弱の精度が出ることがわかった。この精度は、LiteBIRDで使用する光学系実機での位置決めをするのに十分な精度である。現在、極低温でフォトメトリを行うために、極低温で作動可能なSOIピクセル検出器を用いた撮像について応用を検討している。29年度が最終年度であるため、記入しない。SOI (Silicon On Insulator)技術を用いた温度が4Kの極低温で作動する可視光ピクセルセンサーを開発する。宇宙マイクロ波背景放射(CMB)の偏光の精密測定により、宇宙ビックバン以前に起きたインフレーションで発生した原始重力波の探索を行う予定である。この測定には、熱雑音を抑制するために、極低温に冷却した光学系を用いる必要がある。光学系に用いる鏡やそれを支持する構造は、熱収縮のため、室温の形状からゆがんだりずれたりする。その形状変化は、余分な系統誤差を生じる可能性がある。予め光学系のモデルを構築し、シミュレーションによりその変形を予言できれば、補正することができる。モデル構築には、実測による歪みを測定する必要がある。本研究では、焦点面にSOIピクセル検出器を配置し、外部から導入したレーザー光の照射位置を測定し、温度変化によるずれを測定することにより、光学系モデルを構築することが目的である。極低温で作動させるためには、低消費電力の回路を形成する必要がある。SOI上で形成されたFET単体は、0.3Kの極低温でも作動することが確認されているので、低消費電力回路の設計をおこなった。回路シミュレーションとCADを用いて回路の設計およびレイアウトを行い、実機を作製した。室温での動作確認は完了した。また、同時に極低温環境に設置されたSOIピクセルセンサーを読み出すためのシステムの構築を行った。既存のFPGAを用いた回路は極低温では使えないので、配線を伸ばした状態で、外部からコントロール信号を与える。最新の小型PCを用いることにより、プロトコルディジタル信号を生成し、ピクセル検出器の作動に成功した。極低温用ピクセル検出器のデザイン・レイアウトを完了し、実機を作製した。SOI上のFETの動作(ソース・ドレイン電流とゲート・ソース間電圧のIVカーブ)を取得し、概ね期待通りの振る舞いを得た。極低温環境下で信号を読み出すシステムを新たに開発し、小型PCを用いることにより、制御に成功した。

SOIピクセル検出器の新しい読み出しシステムの構築に成功したので、今年度はピクセルセンサーを冷却し、外部からレーザー照射を行うことにより、低温・極低温での動作確認を行う。まずは、液体窒素・液体ヘリウムを入れるデュワーを用いて確認を行う。次に1/3スケールされた光学実機をXYステージを設置し、焦点面に設置されたSOIピクセルセンサーを用いて、光学系に入射されたレーザー光の焦点面の位置を測定する。XYステージを動かし、焦点面での照射位置の変化と、シミュレーションの比較から、光学系のモデルを構築する。光学系と検出器、ステージが一体となったシステムを冷却シュラウドにいれ、外部からレーザー光を照射し、焦点位置での温度変化を測定する。29年度が最終年度であるため、記入しない。
次元制御された多核遷移金属分子の創成と機能の開拓

同種あるいは異種の遷移金属からなる「多核遷移金属分子」は、金属間の相互作用による新しい触媒機能や電気化学的特性を持ちうることから系統的な研究を続けている。昨年度までに開発したキャップ型錯体をうまく利用することで、白金四核ユニットに対して位置関係を制御した形で選択的に異種金属錯体を導入できることを報告する。1.白金四核クラスタ-とカルボキシル基を有する異種金属錯体の反応白金四核クラスター(1)と過剰量のカルボン酸は溶液中、室温で速やかに反応し、白金平面内の4つの架橋アセテートがすべて置換された生成物を与えることが知られている。カルボキシル基を有する異種金属錯体であるレニウム錯体[(η^5-C_5H_4COOH)Re(CO)_3](2)を過剰量反応させることで、白金四核ユニットヘレニウム錯体を4個導入を試みたが、得られた生成物の溶解度が非常に低く、同定に至らなかった。そこで、フェロセンカルボン酸(3)を用いて置換反応を行いフェロセン部位をもつ白金4核錯体を得ることに成功した。2. cisキャップ型錯体とカルボキシル基を有する異種金属錯体の反応これまでに研究を行ってきたcisキャップ型錯体とレニウム錯体2の反応によりレニウム部位がcis位に導入された異核錯体を合成した。同様にして、白金四核ユニットに対してcis位に2つのフェロセンを導入することにより、対応する異核錯体を得た。3. transキャップ型錯体とカルボキシル基を有する異種金属錯体の反応transキャップ型錯体とレニウム錯体2との反応を行なったところ、平面内アセテートの他に一つのアミジネート配位子がレニウム錯体により置換された三置換体9が得られた。反応条件を検討し、用いるレニウム錯体2の当量を2当量、反応溶媒をMeOHもしくはCH_2Cl_2/MeOH混合溶媒とすることで、平面内架橋アセテートのみがレニウム錯体へと置換された錯体を単離する事に成功した。われわれは、白金四核錯体[Pt_4(μOAc)_8](1)を構成単位とした超分子錯体の選択的合成を目指し、リンカーとしてジカルボン酸を用いて反応を行ったが、制御は困難であった。錯体1に置換活性な平面内架橋アセテートが4つ存在するためである。自在に核数を制御した集積体を得るためには、リンカーとの反応点を限定することが重要であり、この問題を解決するために4つの反応点のうちいくつかを選択的に置換不活性な配位子へと変換することを企図した。これまでに向かい合う2点と隣接する2点を置換不活性なアミジネート配位子で置換した錯体(transキャップ型錯体、cisキャップ型錯体)の合成に成功し、Cisキャップ型錯体とジカルボン酸との反応では白金四核ユニット同士が連結した16[4×4]核の集積体が得ている。本研究では、錯体1中の3つの架橋アセテート配位子の選択的置換を企図した。錯体1にN,N'-Bis{(2-diphgnylphosphino)phenyl}formamidine(Hdpfam)、NaClを反応させることで[Pt_4(μ-OAc)_5(κ^4-N, N, P, P-dpfam)(Cl)_2](2)を赤茶色の粉末として収率32%で得た。また、錯体2とモノカルボン酸との反応により残存の平面内架橋アセテートのみが置換活性であることを確認した。錯体2と各種ジカルボン酸との反応を行い二量体の合成を検討したところ、得られる錯体は錯体2、片方のカルボキシル基を残した錯体と二量体の混合物であり、鎖長の長いジカルボン酸を用いた場合、白金四核ユニット間での立体反発が緩和されるため二量体の生成比が向上することを見いだした。

3. transキャップ型錯体とカルボキシル基を有する異種金属錯体の反応transキャップ型錯体とレニウム錯体2との反応を行なったところ、平面内アセテートの他に一つのアミジネート配位子がレニウム錯体により置換された三置換体9が得られた。反応条件を検討し、用いるレニウム錯体2の当量を2当量、反応溶媒をMeOHもしくはCH_2Cl_2/MeOH混合溶媒とすることで、平面内架橋アセテートのみがレニウム錯体へと置換された錯体を単離する事に成功した。
NOGマウスを用いたがん特異的ヒトT細胞の機能解析: CD8、CD4細胞相互作用

申請者らは抗原ペプチドMAGE-A4143-151を認識するHLA-A2402拘束性CTLクローン由来TCR遺伝子導入ヒト末梢血CD8+T細胞のin vivo機能評価を行った。免疫不全(NOG)マウスにヒト食道癌細胞株を移植し、HLA-A24拘束性MAGE-A4特異的TCR遺伝子導入ヒトT細胞の移入による腫瘍縮小効果を検討した結果、抗原特異的な腫瘍他退縮を認めた。本研究により、ヒトT細胞のin vivo機能評価システムが確立できた。近年ヒト細胞医薬品への期待が大きいが、がんに対するがん特異的T細胞レセプター(TCR)遺伝子導入リンパ球輸注療法が有効な新規治療法として期待されている。我々は重度免疫不全マウスであるNOD/SCID/γc^<-/->(NOG)マウスを用いて、がん抗原特異的T細胞レセプター遺伝子を導入した遺伝子改変ヒトT細胞の輸注療法により、ヒトがん細胞株の治療効果が評価可能となる、ヒトT細胞療法の薬理・薬効評価系を確立した。本申請研究ではこのNOGマウスの系を用いてがん特異的ヒトT細胞の機能解析を、特にがん特異的CD8^+T細胞とCD4^+T細胞の相互作用に注目して行い、有効で安全な遺伝子改変T細胞輸注療法の開発に貢献することを目指す。本研究計画は以下の2コンポーネントよりなる。1)我々の樹立したMAGE-A4特異的TCR遺伝子導入CD8^+細胞を用いたNOGマウスにおけるMAGE-A4陽性腫瘍細胞治療の系を発展させ、腫瘍特異的CD8^+細胞と共に同一ドナー由来のヘルパーCD4^+T細胞(Th1細胞、Th2細胞)、Th17CD4^+T細胞、あるいは抑制性機能を持つCD4^+制御性T細胞を移入する。抗腫瘍効果、細胞の局在と増殖、フェノタイプの変化、インビボ生存性につき検討する。また、その際のCD8-CD4相互作用におけるサイトカイン、細胞表面分子、及び細胞内シグナル伝達物質の役割を解析する。2)CEA特異的抗体と細胞内シグナル伝達分子とのキメラ分子の遺伝子導入細胞(T-body)を用いて腫瘍特異的CD^8+T細胞と腫瘍特異的CD4+T細胞とのインビボにおける相互作用を解析する(T-body技術はCD8^+,CD4^+両細胞に抗原特異的反応性を付与可能である)。平成22年度にこれらの基礎検討を進め、導入効率を高め安定したT-body作製系を確立する。平成23年度にはこれらのT-bodyをNOGマウスに輸注し、抗原特異的CD8^+T細胞と抗原特異的CD4^+T細胞とのインビボにおける相互作用を解析する。平成23年度に申請者らはがんを特異的に認識するレセプターとして、がん抗原特異的TCRに加え、がん抗原特異的抗体と細胞内シグナル伝達分子とのキメラ分子による人為的レセプターの基礎検討を行ってきた。これらのキメラ分子を発現するリンパ球はT-bodyと呼ばれ、抗体はMHC拘束性にかかわらずに標的を認識することからT-bodyはそれがCD8^+T細胞、CD4^+T細胞であることに関わらずに抗原を強い親和性で認識することが可能である。応募者らはCEA特異的T-bodyのレトロウイルスベクターコンストラクトを作製した。このレトロウイルスベクターを用いて、健常人の末梢血単核球(PBMC)へ遺伝子導入を行った。CD4^+T細胞とCD8^+T細胞の両細胞において、標識遺伝子の発現を認めた。これらの遺伝子導入リンパ球はCEA陽性ヒト胃癌細胞株を特異的に認識し、サイトカイン(IFNγ)を産生した。平成23年度に申請者らは抗原ペプチドMAGE-A4143-151を認識するHLA-A2402拘束性CTLクローン由来TCR遺伝子導入ヒト末梢血CD8+T細胞のin vivo機能評価を行った。
東アフリカ諸地域の旧石器文化と古環境に関する基礎的研究

以下では昭和63年度から平成2年度までの3年間の研究実績の概要を昭和63年度と平成元年度のケニア共和国モンバサ州とタンザニア連合共和国内各地での現地調査の成果を中心に記述し、平成2年度の総括研究の内容は対応する現地調査に関連して言及する。昭和63年度のケニア国内での調査では本研究に先行する日本隊の発掘した遺物を含む旧石器を所蔵するケニア国立博物館、オロルゲサイリエ遺跡等これまで報告されている旧石器時代遺跡で調査し研究分担者が遺物・地層の全般的様態を理解できるようにしてから発掘対象であるモンバサ州ムトングウェ遺跡の調査を開始した。この発掘調査の結果は山本誠の報告書論文にまとめた。石英または頁岩製打製石器である出土遺物はブレ-ド様もしくは細石器的石器と同時にルヴァロア技法による石器を含み、同遺跡でのこれまでの発掘調査と同様の東アフリカ旧石器特有の遺物出土状況を確認できた。地質学的調査の成果は大金斉の報告書論文にまとめた。この論文では昭和63年出版の報告書の酒井潤一論文の内容を発展させ、遺物包含層が比較的新しい時代の再堆積・赤色土化の結果形成されたことを指摘した。同じく昭和63年度のタンザニア各地での分調査でも本研究に先行する日本隊の採集した遺物を含む旧石器を所蔵するタンザニア国立博物館、イシミラ遺跡等これまでに報告されている旧石器時代遺跡で調査し、研究分担者が遺物・地層の実態を理解できるようにしてから、発掘対象であるイリンガ州ムゴンゴ遺跡の調査を開始した。この調査では、それまで遺物包含「層」とされていた硬化灰白色シルトが全体として遺物を含むことのないプレカンブリア紀岩盤の深度風化物であり、遺物包含層はシルト最上部の再堆積層のみに局限されることを酒井潤一が指摘した結果、昭和63年出版の報告書にまとめた本遺跡の全体像は否定された。予定期間内に遺跡全体を再度精査し、発掘区を設定してこの年度の調査を終えた。同国北部コンドア地区では岩壁絵画を伴なう多数の遺跡を考古学的地質学的に調査し、本格的調査に備えた。また、同国北部の最古の人類遺跡であるオルドバイも調査した織笠昭はその経験を生かし、タンザニア国立博物館所蔵の前期旧石器に関する報告書論文を作成した。平成元年のケニア国内の調査でも、国立博物館・諸遺跡を調査して遺物・地層の理解をすすめてから、モンバサ州ムトングウエ遺跡の発掘を開始した。この発掘調査の成果は川合剛・友田哲弘(共著)の報告書論文にまとめた。当年度の発掘調査では大量の打製石器が出土した。これまで同様に石英・頁岩製のブレ-ド様もしくは細石的石器と同時にルヴァロア技法による石器が出土したのに加え、新石器直前の様相を示す石器も出土し、この地域の石器文化の全体的変化を理解できた。昭和63年度にひきつづき、当年度にも実施した周辺諸遺跡の調査結果は川合剛の報告書論文にまとめた。地質学的調査の成果は森忍の報告書論文にまとめた。この論文の大部分の内容は本研究に先行する研究の発展的継承だが、放射性炭素法により本遺跡使用時の絶対年代を明らかにした点が特に重要である。同じく平成元年度のタンザニア各地での調査でも国立博物館・諸遺跡での調査を通じ、遺物・地層の理解を深めてからイリンガ州ムゴンゴ遺跡での調査を開始した。当年度の発掘調査の成果は稲田孝司の報告書論文にまとめた。この調査では、岩盤深度風化物の最上部の広い範囲が湖成堆積層であり、この厚くない湖成堆積層の極く薄い最上層の極めて限られた範囲が遺物包含層であることを確認して、本遺跡の考古学的性格を確定できた。地質学的調査の成果は岡田昭明の報告書論文にまとめた。この論文では稲田の考古学的考察を支持する結論がえられた。同国北部コンドア地区では前年度にひきつづき岩壁絵画遺跡の考古学的調査を実施したが、岩壁絵画と出土遺物の同時代性を立証する手がかりがないことなど課題が多く、今回の報告書に成果をまとめることができなかった。この分野の研究は従って今後の課題であるが、遺跡の性格から生ずる学術的課題に加え、従来から良くなかった治安および交通・生活の利便のゆっくりとした悪化を考慮すると、研究の発展的展開は当面やや困難と判断される。本調査研究の窮極的な目的は東・東北アフリカの赤道地溝帯で成立した旧石器文化の周辺地域への拡散と周辺地域での旧石器文化の展開過程の解明にある。今年度の調査研究では、ケニア・タンザニア両国の旧石器文化の展開過程と古環境との関連の全体像を確実に理解することを当面の目標としている。この研究目標に関して二・三の新しい知見・成果がえられた。1.タンザニア連合共和国での調査の成果は次の三点に要約できる。(1)同国南部イリンガ(Iringa)市北方の旧石器時代遺跡ムゴンガ(Mgonga)では2×2m.グリッドを3区画設定し、発掘調査を開始した。これによりこれまで湖成遺物包含層と考えられてきた最大層厚40m.以上の白色砂質層(ムゴンガ層)の大部分が基盤グラニトイドの深度風化物であり、白色砂質層上端に限定される小規模湖成層に包含される両面加工石器がアシュール後期に属し、同遺跡から出土する中期石器時代的遺物と年代的に非常に大きな差があるのではないらしいことが明らかになった。

また帯状に分布していた遺物包含層の大部分がすでに失なわれ、遺物が表面に裸出したり、流出していて、適当な包含層を選定してグリッドを設けるのが困難であることが判明した。ムゴンガ周辺では石英製細石器を中心的遺物とする後期石器時代遺跡を発見した。(2)イリンガ市南方のイシミラ(Isimila)遺跡では準備調査を実施し、地表面に観察される遺物が周囲の包含土を失なう際に垂直方向にかなり大きく、水平方向にも多少移動したらしいことを確め、遺物の多次的推積性を理解し、今後の発掘区画設定の参考資料をえることができた。(3)同国中部のコンドア地区の岩陰遺跡調査では多数の岩陰遺跡が分布する広い地域から今後の発掘調査の対象になりそうな岩陰群をいくつか選んで準備調査を実施した。その結果、岩陰遺跡の使用開始年代が岩面絵画の推定年代よりかなり古く、中期石器時代までさかのぼりうる可能性があることを確認できた。ただし、岩陰を形成する岩体の移動の可能性が地質学的に指摘され、現在の岩陰に認められる遺物包含層と現在の岩陰との対応関係の検討が必要なことも判明した。タンザニアでの調査はとくに同国国立博物館の全面的協力をえて順調に進行したが、文化庁考古課との連絡に若干の問題があり、困難がなかったわけではない。2.ケニア共和国内での調査の成果は次の三点に要約できる。(1)モンバサ(Mombasa)市近くのムトングウエ(Mtongwe)遺跡(旧石器時代)では新たに2×4、2×0.5m.のグリッドを設定して発掘調査を進め、多数の遺物を発掘し、これまでの発掘調査をさらに発展させた。当遺跡の発掘調査の目標は、これまでの数次の発掘の対象となった数地点で確認された石器群の器種構成が地点によりまちまちであることを整合的に説明しうる資料をえることにあった。この問題を解決する発掘地点の選択が著しく困難であることから、今回の調査でも石器群差が大きな年代差または様式差によるのか、または同一文化内の遺跡の性格差とみなしうるのかを明らかにできなかったので、最終的判断を今後の課題とせざるをえなかった。(2)ムトングウエの周辺では、マバンダ・ヤ・ゴンベ(Mabanda ya Gombe)、ヌグタトウ(Ngutatu)、ミピラニ(Mipirani)、タンギーラ(Tangila)の諸遺跡を調査し、ケニア海岸部での旧石器文化の展開過程を明らかにする上で必要な資料を収集した。(3)周辺の地質学的調査では1×1m.の地質観察グリッドを十ケ所に設定し、これまでの調査で課題となっていたムトングウエの遺物包含層(「レッド・サンド」)の形成過程・年代、周辺での前期石器時代遺物の包含層存在の可能性の二点を判断するのに必要な資料を収集した。ケニアでの調査も同国国立博物館の積極的な協力をえて順調に進行したが、同館と文化庁との間の連絡に若干の問題があり、困難がなかったわけではない。赤道地溝帯からの旧石器文化の拡散、周辺地域での旧石器文化の展開過程を明らかにするために以下の内容の調査研究を計画している。1.タンザニアでは(1)ムゴンガ遺跡の発掘調査の推進、(2・3)イシミラ・コンドア岩陰遺跡の発掘着手、2.ケニアでは(1)ムトングウエ遺跡の最終的発掘、(2)周辺遺跡の発掘着手、(3)海岸部前期石器時代遺物包含層の地質学的解明が、具体的内容である。以下では昭和63年度から平成2年度までの3年間の研究実績の概要を昭和63年度と平成元年度のケニア共和国モンバサ州とタンザニア連合共和国内各地での現地調査の成果を中心に記述し、平成2年度の総括研究の内容は対応する現地調査に関連して言及する。
現代フランス教育改革-21世紀への挑戦-

本研究は、次の三つのテーマに焦点を絞って研究を行った。1.近代フランス学校教育史-(1)教育の中央集権化の歴史的過程、(2)世俗学校対宗教学校の紛争史、(3)統一学校改革史-の考察。主要基礎文献としてはA・プロスト『フランス教育史』、P・シュヴァリエ他著『フランスの教育-革命から現代まで』を使用した。2.現行のフランス学校教育システムの調査・分析。これについては、ミッテラン政権下の一連の教育改革案、並びに「サヴァリ法」制定時(1983年)の議会の審議内容を基礎文献として使用した。3.現代フランス(学校)教育思想の調査・分析。このテーマでは特にE・スーラマン著『フランスのエリート』をめぐり、同学の士と輪読会をもった。以上の研究を通じて、今日フランスが予想以上に厄介な教育問題をかかえていることが明瞭となった。1.公正な競争原理が作動しにくい選別教育・エリート教育による学歴社会の重圧、2.リセ(普通高校)への進学率の低さ、3.学業不振児の溜り場となっている職業コース・職業学校、4.移民の子どもたちの劣悪な教育条件、5.毎年non-diplomesのまま教育システムからはじき出される20万人を越える若者群、6.自殺・非行の高い比率、7.教師・親・子どもの相互交流の希薄さ、8.驚くほどcloisonneされたカリキュラム・システム、9.高等教育・研究機関の二元性(大学対グランドゼコール、大学対CNRS)の非効率性等々、難問が山積しているのである。今後の研究課題は、これら難問の由って来たる本質的原因を、フランス社会の基本構造(高度産業社会下のギルド的・官僚的・階級的構造)にまで遡って究明することにある。なお本研究の副産物として、現代フランス社会の21世紀的争点の一つとなっている「移民とその子どもたちの社会参加」をめぐる議論を取り扱った好著『外国人労働者のフランス』を監訳出版した。
グルココルチコイドによる髄鞘形成機構の解明および髄鞘形成誘導を介した神経再生促進

グルココルチコイドによる末梢神経保護のための薬物応用を実現するために、まだ解決できていない課題を克服することが目的である。グル子コルチコイド受容体がシュワン細胞に存在し,CORT濃度に応じてGRの蛍光強度が変化することが明らかになった.またラマン分光顕微鏡による非染色な観察により、末梢神経の細胞および組織から有用なピーク変化をとらえることができ、非侵襲的な画像診断法につながる可能性がある。末梢神経障害後の回復スピードは遅く、また損傷前の機能が完全に回復することはない。薬物における末梢神経再生誘導治療が望まれているが、末梢神経障害に対する効果的な薬物療法はいまだ確立していない。髄鞘形成において、ステロイドホルモンの一つであるグルココルチコイドおよびその受容体であるグルココルチコイド受容体(GR)が深く関与している。そこで、グルココルチコイドによる髄鞘形成にかかわる新しい治療薬開発のために、グルココルチコイドおよびGRによる髄鞘形成メカニズムの解明し、神経再生促進効果との関与を明らかにすることを目的とした。分化段階の異なるシュワン細胞を採取することに成功した。現在、どの段階でGRの発現が変化するか、免疫染色やウエスタンブロッティング法、real-time RT-PCRなどを用いて実験を行っているが明らかな結果は得られていない。GRを抑制する抗GR抗体を投与した条件、および、GRのプロモーターに転写因子を導入して過剰発現させる条件下での髄鞘形成および成熟シュワン細胞の増殖数の観察を試みたが、想定していたGRの発現変化が得られず、実験モデルの再検討を行っている。免疫系炎症系関連因子との作用を明らかにするため、グルココルチコイドの投与モデルを作成した。坐骨神経の圧挫による神経損傷後の坐骨神経を採取し、炎症性サイトカインやシュワン細胞数の計測を行った。しかし、圧挫モデルでは、圧挫手技によるばらつきが結果に影響を与えており、さらなる検討を行う必要があると考える。髄鞘形成において、ステロイドホルモンの一つであるグルココルチコイドおよびその受容体であるグルココルチコイド受容体(GR)が関連することが示されている。そこで、グルココルチコイドによる髄鞘形成にかかわる新しい治療薬開発のために、グルココルチコイドおよびGRによる髄鞘形成メカニズムの解明を試みることとした。現在、どの段階でGRの発現が変化するか、免疫染色やウエスタンブロッティング法などを用いて実験を行っているが明らかな結果は得られていない。しかし、圧挫モデルでは、圧挫手技によるばらつきが結果に影響を与えており、さらなる検討を行っている段階である。末梢神経の回復スピードは遅く、また損傷前の機能が完全に回復することはない。薬物による末梢神経再生誘導治療が望まれているが、末梢神経障害に対する効果的な薬物療法はいまだに確立されていない。髄鞘形成において、ステロイドホルモンの一つであるグルココルチコイドおよびその受容体であるグルココルチコイド(GR)が関連することが示されている。また、内因性グルココルチコイドは、シュワン細胞のGRを介して、末梢神経損傷後の髄鞘形成に関与していたことが示されている。そこで、グルココルチコイドによる髄鞘形成にかかわる新しい治療薬開発のために、グルココルチコイドおよびGRによる髄鞘形成メカニズムの解明を目指した。グルココルチコイドおよびGRとシュワン細胞の分化との関連を免疫沈降法やノックダウンなどの手法で検討している。さらに、動物モデルの作成を行っている。10週齢のWistar系ラットを用いて、片側の坐骨神経を大腿中央部で3-0絹糸を用いて5分間結紮することで、末梢神経圧挫モデルを作成した。さらに、末梢神経欠損モデルとして、ラットの坐骨神経を10mm欠損させ、シリコン製チューブで欠損部を架橋させたモデルの作成を行っている。さらにグルココルチコイドの投与モデルを作製し、神経損傷後の坐骨神経における蛋白発現量の変化を検討している。さらに、シュワン細胞の投与、物理刺激を与えた環境での形態学的評価や電気生理学的評価を含めた実験を行っている段階である。末梢神経障害後の回復スピードは約1日1mmと遅く、また完全に損傷前の機能を回復することはない。本疾患に対する効果的な薬物療法はいまだ確立しておらず、薬物による末梢神経再生誘導治療が望まれている。申請者は、末梢神経再生をテーマに分子生物学的およびイメージングの手法を用いて、再生メカニズムの解明及び末梢神経再生に関連する因子の同定を行ってきた。この結果、ステロイドホルモンの一つであるグルココルチコイドおよびその受容体であるグルココルチコイド受容体(GR)に着目し、末梢神経再生過程において、以下のような重要な作用を担うことを明らかにした。1. GRが、正常および損傷した坐骨神経においてシュワン細胞に存在し、末梢神経再生過程に発現が亢進したこと。

2.内因性グルココルチコイドは、シュワン細胞のGRを介して、末梢神経損傷後の髄鞘形成に関与していたこと。3.末梢神経再生の非侵襲的イメージング技術として、MRI拡散テンソル法が有用であること。これらの知見をもとに、グルココルチコイドによる髄鞘形成機構に関して解明されていない基礎的研究を進め、また末梢神経再生の新たな評価法の確立に向けた研究を行った。その結果、ラマン顕微鏡で観察した末梢神経からの波形は、培養細胞で観察されたピーク変化に依存した波形と一致し、損傷坐骨神経の経時的観察によると、着目した2853, 2885, 2940 mc-1のピーク比が変化した。この変化は免疫組織化学染色の結果と類似した変化をしていた。ラマン分光顕微鏡による非染色な観察により、末梢神経の細胞および組織から有用なピーク変化をとらえることができた。今後はより実用化できる撮影方法の工夫を行うことで、非侵襲的な画像診断法につながる可能性がある。グルココルチコイドによる末梢神経保護のための薬物応用を実現するために、まだ解決できていない課題を克服することが目的である。グル子コルチコイド受容体がシュワン細胞に存在し,CORT濃度に応じてGRの蛍光強度が変化することが明らかになった.またラマン分光顕微鏡による非染色な観察により、末梢神経の細胞および組織から有用なピーク変化をとらえることができ、非侵襲的な画像診断法につながる可能性がある。実験系の確立に時間を要している。整形外科引き続き、動物を用いた実験を行う。坐骨神経欠損モデルを作成し、外からシュワン細胞を反復投与が可能なポートを後頚部に埋め込む。遺伝子修飾したシュワン細胞をポートから投与する。細胞投与後、継時的に髄鞘形成効果および末梢神経再生効果を運動機能評価、電気生理学的評価、形態学的評価、再生関連蛋白発現量の生化学的評価を用いて行う。実験系の確立に時間を要しているため。実験系の確立に時間を要したため、支出を次年度に繰り越すことが望ましいと判断した。平成25年度に引き続き、組織学的検討を行い、グルココルチコイドおよびGRによる髄鞘形成メカニズムを解明する。また、内因性制御因子の賦活化による髄鞘形成促進効果の検討を行う。系統的探索で解明した因子で修飾したシュワン細胞を合成する。まず、抑制因子をRNAi法で機能低下させたシュワン細胞を作製する。さらに、促進因子(協同的作用因子)を過剰発現させたシュワン細胞を作製する。末梢神経欠損モデルの作製を行う。ラット坐骨神経を10mm欠損させ、シリコン製のT型のチューブで欠損部を架橋させたモデルを作製する。外からシュワン細胞を反復投与が可能なようにポートを後頸部に埋め込む。
社会ゲームの理論と実験：自発的規律付けと多様な戦略の併存の含意と国際比較

理論分析においては、基本モデルであるVSRPDモデルの分析においてまだ刊行していない部分として日本における実験の知見から発見された「寛容な戦略」を含む均衡の存在と安定性を分析した論文、"Long-termCooperation and Diverse Behavior Patterns under Voluntary Partnerships" (グレーヴァ、藤原共著)をまとめ、Econometric Societyの北米夏期大会およびヨーロッパ大会にて報告した。2017年10月に国際学術雑誌に投稿したが、12月に却下され、改訂を行っている。また、限定合理的なプレイヤーをモデルにどのように導入するかについても理論班(グレーヴァ、藤原、松井)で話し合いを進めている。VSRPDモデルの日本での実験データ分析については、実際の被験者の行動を戦略に分類する作業および、最尤法による戦略の推定の作業を、RAと実験班およびグレーヴァで進めている。その成果は"Voluntary Partnerships, Cooperation, and Coordination"(仮題)として草稿にまとめつつある。国際実験としては2017年9月にパキスタンにて2回の実験を行った。そのデータについてはRAを使って初期分析を行いつつあるが、日本のデータとは多少異なる傾向が見られる。まずパキスタンでの実験を計画よりも早く2回行うことができたのが非常によかった。そのおかげで理論分析の時間も増え、国際学会での論文報告も予定より多く行うことができた。ただし、VSRPD基本モデルの理論分析の論文はトップジャーナルから順に投稿しているため、時間がかかっている。国内実験データの分析については、戦略の定義にミスがあったため、RAの作業のやり直しが行われたがそれ以降は順調に戦略分類、最尤法のための整理が進んでいる。パキスタンでの実験のデータの詳細な分析はその後に行うということは予定通りである。理論班はまずはVSRPD基本モデルの分析論文の国際学術雑誌での刊行を目指し、改訂を早めに完成させる。その後、限定合理的プレイヤーを導入したモデルについても、できる限り2018年度に完成させるよう努力する。実験班とグレーヴァは引き続き日本の実験データを分析した論文の草稿の完成を最優先とし、並行してパキスタンのデータの分析にも着手する。パキスタンの実験はあと2回は行わないと日本の実験と比較できるだけのデータがそろわないので、なるべく早めに行う。
海上犯罪に対する刑事規制のあり方と近時の動向に関する検討

2018年度は、まず、新たな海上交通管制業務に関する調査のために、1月に横浜に移転した東京湾海上交通安全センターの視察を行った(9月19日)。同センターは、東日本大震災を教訓として、東京湾内の船舶交通の安全確保と円滑化、監視機能強化を図ることを目的として海上交通管制の一元化するために設けられたものである。当日は、同交通センター所長から、新たな管制業務の内容についての説明を受けた後、最新のレーダー設備等を用いて行われている実際の管制業務を見学した。次に、海上犯罪取締りの現状に関する調査・研究のために、霞ヶ関の海上保安庁本庁において本庁警備救難課の刑事課および国際刑事課の担当職員との間で、意見交換会を実施した(12月10日)。この意見交換会では、まず最初に、本庁サイドから、「最近の海上犯罪の取締りの現状」について説明を受けた。その後、甲斐研究分担者が、「港湾の公安問題」について報告を行い、その報告をもとに意見が交わされた。さらに、本庁サイドから、海上保安庁法の解釈についての議題が提示されたので、問題となる条文解釈をめぐる討議、意見交換を行った(12月10日)。さらに、早稲田大学において、研究員同士の研究会を開催した(2019.3.10)。この研究会では、日山研究分担者が「船舶事故と法人故殺罪」について、北川研究代表者が「走錨事故の防止と法強制」について報告した後、質疑応答を行った。この研究会には、海上保安庁職員2名(12月10日の本庁との意見交換会の参加者)にも参加していただき、現場サイドの貴重な意見をいただいた。また、この研究会は、科研費の最終年度の最後に開催される研究会に当たったので、科研費研究4年間を振り返った統括もあわせて行った。本研究は、刑事法と国際法の研究者が協力して、海上犯罪に対する刑事規制の近時の動向を調査、分析した上で、海上における刑事規制のあり方を総合的に考察するものであり、海賊、海上取引、海上交通、漁業、海洋環境等の現在議論されている事例群を中心に、海上規制のあり方を検討するにあたって、各法分野を超えた「学際的な視点」を取り入れ、海上規制の実情、動向もフォローして、それぞれの問題領域における検討課題の抽出を行い、問題領域毎の立法や国家実行等の変遷も調査した上で、法理論上の論点を整理して検討し、体系化を図ることを目的とするものである。本年度(平成27年度)の研究予定では、海上取引や海上交通、海上安全等の各事例群(いわば各論)をめぐる諸問題の個別の検討を進めるとともに、これまでの各人の研究業績をもとに、刑法、刑事訴訟法、国際法の各視点から調査、分析を行った上で、異なる法分野の研究者間で議論し合い相互の理解を深めることによって、検討課題を再検証することとしていた。その結果、研究の実績として、以下の3つの成果が得られた。1つ目は、最近起きたエンリカ・エリクシー号事件(外国公務員の誤射事件)を素材として、外国公務員の刑事管轄権からの免除に対する理論的根拠の検討を行ったこと、2つ目は、海上衝突事故における「新たな衝突の危険」の法理の射程について、わが国のあたご丸事件等を手がかりに理論的な分析を行ったこと、3つ目は、現場の実績を踏まえた海上保安の実情を当事者をお招きして、紹介、報告していただき、貴重な知見を得たことである。平成27年度は、当初の研究予定では、薬物や銃器等の海上における不法な取引や海上テロ等の問題も扱う予定としていたが、初年度で共同研究進行上不慣れな点も多くあり、各検討事項を調査、分析し、さらにその上で研究員間で議論し合うのに十分な時間を確保することができなかった。また、各分野相互の学問的基礎を共有する認識を得るのにもやや時間がかかった。本研究は、刑事法と国際法の研究者が協力して海上犯罪に対する刑事規制の近時の動向を調査、分析し、海上における刑事規制のあり方を総合的に考察しようとするものであり、海上規制の動向や実態を踏まえた上で、各法分野の垣を超えた学際的な視点から各種海上規制の諸問題について法理論的分析を行おうとするものである。本年度は、目まぐるしい展開を見せる昨今の海洋問題を的確にフォローすることに重点を置いた研究活動を実施した。まず、国際仲裁裁判所から南シナ海仲裁裁定が出されたことを踏まえて、同裁定に関する勉強会を行い、南シナ海における造形物を巡る問題と中国の活動、仲裁裁定の判断の意義、位置づけを検討した。次に、尖閣諸島をめぐる昨今の情勢から、わが国の領海警備の現状を正確に認識することが法理論的観点からの分析作業の大前提となるとの認識に基づいて、海上保安庁の協力を仰ぎ、那覇にある第11管区海上保安本部、同保安部所管の石垣島にある石垣保安部、石垣航空基地に赴いて業務説明を受け、意見交換を行うとともに、石垣保安部所属の巡視船「みずき」に乗船して巡視船業務の説明を受け、八重山諸島海域の視察を行った。その結果、第11管区の担任水域における業務は、尖閣の取得以降領海警備の業務量が増し、外国公船、外国漁船、外国海洋調査船、領海主権活動家等に対してそれぞれ関連法令に対応して異なる対応をとる必要性や、観光化による外国クルーズ船の就航・増便にともなう違法薬物等の密輸入事案の発生への対応(立ち入り検査に加え捜査業務)の増加等の現場の実態や問題についての認識を深めた。また、海上保安官による立入検査について海上保安庁法17条の法的性格を巡る問題点に関する勉強会も実施した。

海上保安の現状、動向を踏まえた、いわばアップトゥーデートな調査、分析を行っていることから、南シナ海の仲裁裁定の問題や尖閣問題についての調査、分析に重点を置く必要が出てきたことにより、本年度は、当初計画において予定していた事例群(海洋環境や漁業)の調査、分析に代えて、先述の問題を優先的に取り上げることとしたが、現場視察で得た知見の法理論的分析、視察を踏まえた研究会を実施するまでに至らなかった。遠距離間の共同研究者の各勤務校での業務多忙等の事情もあって、研究員間で研究会を実施するのがなかなか困難な状況にあり、しかも、究対象が、刑法、刑事訴訟法、国際法研究者による横断的考察を要するため、本研究の進捗に遅れがあるものの、本年度は、海上交通に関する研究を進展させ、研究者分担者が研究の一部を公表することができた。また、わが国有数の船舶交通の輻輳海域のひとつである瀬戸内海における船舶の航行事情と交通安全施策の現状を調査するために、来島海上交通センターへの視察や瀬戸内海海域における各種海上業務関連施設(港湾施設や水域観光施設等)の見学を実施し、さらに、尾道、今治海上保安部との間で、海上規制に関する事項について意見交換も行うことができた。尖閣列島における中国船舶対応をはじめとして、近年の外国クルーズ船の来港に伴う密輸事件への対応、海上交通安全法の改正と東京湾における海上交通管制の一元化、さらには新しい海域の活用・利用に伴い、海上保安業務の実際も急速に新たな展開がみられる状況下にあって、本研究を進めるにあたっては、当初予定していた研究実施計画のままでは近年に生じた新たな事態、現代的な課題に必ずしも十分に対応できず、海上保安の現場業務の実態・実際について現場に赴き調査した上で研究計画を手直しする必要性が高いと考えられるところ、海上保安庁に協力を仰ぎ、昨年度に引き続き、今年も海上保安業務の現地視察を実施することができ、意見交換ができたことは誠に有意義であった。本研究と海上保安業務との有機的関連性を考慮する上で、非常に貴重な調査ができたと自負している。共同研究者の各勤務校での業務多忙等の事情もあって、研究員間で研究会を実施するのが難しい状況の中、研究対象が、刑法、刑事訴訟法、国際法研究者による横断的考察を要するのと、研究業績の欄に記したとおり、海上保安業務の実態が近年目まぐるしく展開してゆく状況の調査と対応が必要なため、進捗の状況は遅れている。2018年度は、まず、新たな海上交通管制業務に関する調査のために、1月に横浜に移転した東京湾海上交通安全センターの視察を行った(9月19日)。同センターは、東日本大震災を教訓として、東京湾内の船舶交通の安全確保と円滑化、監視機能強化を図ることを目的として海上交通管制の一元化するために設けられたものである。当日は、同交通センター所長から、新たな管制業務の内容についての説明を受けた後、最新のレーダー設備等を用いて行われている実際の管制業務を見学した。次に、海上犯罪取締りの現状に関する調査・研究のために、霞ヶ関の海上保安庁本庁において本庁警備救難課の刑事課および国際刑事課の担当職員との間で、意見交換会を実施した(12月10日)。この意見交換会では、まず最初に、本庁サイドから、「最近の海上犯罪の取締りの現状」について説明を受けた。その後、甲斐研究分担者が、「港湾の公安問題」について報告を行い、その報告をもとに意見が交わされた。さらに、本庁サイドから、海上保安庁法の解釈についての議題が提示されたので、問題となる条文解釈をめぐる討議、意見交換を行った(12月10日)。
高機能性酸化触媒の新規開発:金属複合酸化物の合成と酸素を酸化剤とする反応への応用

カーボネート類は工業的に重要な化合物であるが、これまでは一酸化炭素やホスゲンなどの有毒物質を原料として合成されており,グリーンケミストリーの観点から安全な原料を用いた反応プロセスの開発が求められている。ここでは,スチレンからのスチレンカーボネート合成を取り上げた。この合成はスチレンの酸化と生成したスチレンオキシドへの二酸化炭素付加のふたつの反応が含まれているが,より効率的なプロセスを目指して,一段で合成する方法(one-pot合成)を研究した。原料としてスチレン,酸化剤としてtert-ブチルハイドロパーオキシド水溶液(TBHP)あるいは過酸化水素を用いた。触媒として各種のイオン性液体(テトラブチルアンモニウム塩,イミダゾリウム塩)を使用した。反応は80°C,二酸化炭素圧力15MPa,無溶媒の条件で行った。触媒の活性はイオン性液体の種類で大きく異なり,テトラブチルアンモニウムブロマイド(TBAB)が最も高活性であった。続いてヨウ化物,塩化物の順であり,実験に用いた3種類のイミダゾリウム塩は不活性であった。TBABを用いて反応条件の影響を検討した。酸化剤としてはTBHPの方が過酸化水素よりも有効であり,二酸化炭素圧力を18MPaに上げるとオリゴマーが多く生成するようになり好ましくないことが分った。反応温度を60°Cから80°Cにするとスチレン転化率,スチレンカーボネート収量ともに向上することが分った。しかし,90°Cにしても収量は殆ど変化しなかった。反応系はスチレン有機相,酸化剤水相,二酸化炭素ガス相からなる多相系であり,各相および相界面で反応が進行するため定量的な速度解析は不可能であったが,反応機構を推定し提案した。スチレンカーボネートなどは工業的に重要な化合物であるが,これまでは一酸化炭素やホスゲンなど有害物質を用いて合成されており,環境および安全の観点から問題である。そこで,当研究室では,二酸化炭素やアルコールなどの安全性の高い物質を用いる代替プロセスの研究を進めている。この研究の一貫として,スチレンからスチレンオキシドを経てスチレンカーボネートを得るone-pot合成について検討した。(1)酸素を酸化剤とした場合触媒として,Nb_2O_3,Nd_2O_3,Cu_2(OH)PO_4を用いた。前二者は市販品を使用し,後者は当研究室で合成した。回分式反応器に触媒,スチレン,酸素0.5MPa,二酸化炭素4.5MPa,溶媒としてアセトニトリルを入れ,温度150°Cで1620時間反応させた。しかし,このような反応条件では,目的生成物であるスチレンオキシドあるいはスチレンカーボネートはごく僅かしか得られず,他の多くの副生成物の生成が認められた。(2)過酸化水素を酸化剤とした場合触媒としてハイドロタルサイトを合成して使用した。回分式反応器に触媒,スチレン,30%過酸化水素水溶液,二酸化炭素8MPa,さらに添加物としてベンゾニトリルとイオン性液体を加え60°Cで8時間反応させた。この条件では,原料スチレンの転化率は50%を超え,副生成物は上記(1)と比較してかなり抑制することが出来た。しかし,反応は殆どスチレンオキシドで止まり,スチレンカーボネートは生成しなかった。この理由のひとつとして,触媒の合成方法に何らかの問題があり,当初期待していたものとは異なる構造の複合酸化物が生成していたことが挙げられる。更に,触媒合成の改良,触媒反応条件の最適化を検討することを予定している。