hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
コグニティブ無線に適した学習型占有率測定法の最適設計

コグニティブ無線は無線通信資源である周波数の自由な運用を可能にするが、通信を確立する際に送受信機間で選択する周波数チャネルが不一致となる問題が生じる。そこで、周波数チャネルを共通化するプロトコルとして学習型占有率測定法に基づくランデブチャネルを提案した。提案法は、既存の無線システムがチャネルの平均利用率である占有率を手がかりとし、占有率認識をプロトコル前の事前学習で行うことで高速化と不活性な周波数資源の利用を可能にする。理論解析による基本原理の確立からソフトウェア無線機を使用した実機評価を進め、有効性を最大限に引き出す最適な学習法、環境認識法およびチャネル選択法を確立した。本課題は周波数資源を開拓的に利用するコグニティブ無線において、送受信機の接続チャネルを高速に共通化するランデブチャネル法について検討を進めている。現在、チャネルの利用状況を測定する学習型占有率測定法を基本としたランデブチャネル法の検討を進めている。平成25年度では次の成果が得られた。1.実無線環境における電波伝搬による占有率測定への影響を明らかにするため、昨年に引き続きISMーBANDでの実機測定を実施した。二つの無線局が独自にチャネルを使用する環境を想定し、二局間距離を変えたときのチャネルの利用状況の変化を観測した。その結果、特に二局間が視野に入るLOS環境では、相互干渉が強く現れるため、二局間距離とチャネルの占有率に相関関係が認められた。2.ランデブチャネルの確立に必要な制御信号の送信回数を抑える、待機端末の接続ルールについて検討した。制御信号の送信は、待機端末に自局の存在を通知するために必要になるが、不要に送信することはチャネルの利用効率の低下を招く。そこで、待機端末がチャネル接続する一定の規則を設けることで、制御信号の発信者が待機端末の存在を予測できるようになり、制御信号の送信回数を抑制することが可能になった。3.高速化を実現する待機端末の準最適な接続割合を設計した。2.と関連して、各チャネルへの接続の割合について、ランデブチャネルに要する時間の観点で最適設計し、高速化を図った。4.ソフトウェア無線機による実証実験の基礎検討として、受信機雑音電力を評価した。これにより、他無線機の信号の有無を検出する際に必要な電力閾値の設計に際して、雑音の影響を回避する適切な閾値設計が可能になり、高感度化を図ることができる。本課題は、周波数資源の高効率利用を目指し、低利用率の周波数チャネルを高速に発見し、送受信機の接続チャネルの整合性を高速化する、学習型占有率測定法の検討を進めている。平成24年度では、次の実績を上げた。1.学習型占有率測定法における検出誤りを含む場合の検出精度の評価:より実環境を想定し、チャネルの利用を判断する検出器に検出誤りが生じた際の学習型占有率測定法への影響を理論解析により明らかにした。解析の結果から、誤り検出が発生した場合においても、学習期間をより長く設けることで、誤り検出の影響が緩和できることが明らかになった。2.占有率測定結果の変動を高速に検出し、未来の占有率測定予測に役立てる、消去機能付き占有率測定法の確立。チャネルの占有率が変動する環境に対して、過去の影響を除去する消去機能付きの占有率測定法を提案した。提案法は、占有率の変化に対して敏感に反応し、未来の低占有率チャネルの発見に有効である。特に、占有率の変化を検出する方法として閾値を用いた方法を確立した。占有率の変化を認識できる確率を理論的に導出し、認識確率を最大限に高める適切な閾値を導出した。3.ISM-BANDにおけるスペクトルアナライザを用いたパケット解析:スペクトルアナライザを用いたISM-BANDにおける周波数と電力の観測実験を行った。電力変動から、パケット及び受信確認応答の有無を識別することで、実効的なチャネル利用率を測定した。測定結果では、パケット長の変動から、レート解析が可能であることが分かった。そして、無線LANの自動レート制御が機能することで、同一周波数干渉への耐性を確保していることを確認した。周波数資源の自由な運用を想定したコグニティブ無線システムにおいて、無線機がアクセスするチャネルを共通化するプロトコルであるランデブチャネルに注目し、高速かつ高精度に実現するための最適化検討を進めた。現時点で次の研究成果を得た。1.周波数資源の利用状況を高速に認識する学習型占有率測定法において,ランデブチャネルを最高速にする無線機のチャネル接続ルールを設計し,シミュレーションでの机上検討を進めた。また,ソフトウェア無線機(USRP)に学習型占有率測定法を組み込み、無線LAN環境における実機検証を進めた。現在、無線LAN環境で未使用の周波数資源を高速に発見するための接続ルールのパラメータ調整を進め、検証実験を続けている。2.スター型無線ネットワークにおいて、周波数を動的に切り替える掃引搬送波を用いたランデブチャネル(周波数同期)を提案し、USRPによる実機検証からその有効性を明らかにした。

ランデブチャネルの最高速化のため,掃引搬送波の周波数推移の最適化を継続的に進めている。3.ランデブチャネルの確立に必要な制御信号の発信回数を抑えるため、無線機端末対の受信側であるスレーブ端末の接続方法を提案した。提案法では、スレーブ端末の接続法に一定の規則性を取り入れることで、マスタ端末が制御信号を送信した結果からスレーブ端末の動向を予測することが可能になり、制御信号の不用意な発信を抑えた。複数の接続方法を検討し,制御信号の発信回数が最も少なく,ランデブチャネル確立が最も高速な方法を導出した。4.周波数資源の利用状況の分析には,平均的な利用率である占有率に加えて、状態が切り替わる頻度を評価する遷移率がある。遷移率及び占有率の高速かつ高精度な測定法を確立するため、連続測定時間をパラメータとして評価を進め、最適な連続測定時間を明らかにした。無線通信ランデブチャネルを確立するプロトコル検討では、高速化と同時に制御信号の発信回数を抑制することを両立する待機端末の接続割合及びルール設計を進めた。その結果、平成24年度と比べてさらに高度化が進んでいるといえる。また、実無線環境での測定実験では、無線局数が二局に限定されるが、実無線環境の影響を考慮した測定を進め、無線環境と占有率の関係性を明らかにした。以上の検討については、多くの成果が得られているのに対して、ソフトウェア無線機における実装評価については、機器の取り扱い習得に時間を要したため、当初計画よりも若干遅れている。しかし、本年度の雑音測定における試行錯誤の結果から、ソフトウェア無線機の取り扱いを習得し、来年度本格的な実機検証に移行できる見通しを持っているため、おおむね順調に進展しているといえる。当初実施計画の9割以上を実施することができた。具体的には、課題2における、占有率の変化に対する適応理論の確立では、消去機能付き占有率測定法を確立することで、占有率の過渡的な変化に対して高い追従性を確保した。また、課題3における実環境測定では、スペクトルアナライザによる周波数と電力の観測実験を実施し、電力強度と無線LANにおけるMAC層プロトコルの仕様と照らし合わせ、既存システムの実効的な利用状況を観測した。ソフトウェア無線機(USRP)を利用した学習型占有率測定法の実装では、既にUSRPを用いて空間上の信号を取り込む機構の開発は完了している。一方、平成25年度の課題1の計画に含まれていた、信号検出に誤りが含まれる場合における、占有率測定への影響について、先行して取り組みを進めた。理論解析に基づきその影響を解析的に明らかにすることができた。以上の成果達成に対して、平成24年度までに完了できなかった課題として、課題1におけるチャネルの利用状況の数式モデルの確立である。当初想定よりも、環境変化に対する利用状況の変化が激しく、普遍的に適用できる数式モデルの確立は困難であった。このように一部課題が残る結果となったが、その対策としてデータベース化を利用した、利用状況解析の検討を進める予定である。
イオニクス素子を志向した人工イオンチャネルの合成と機能評価

6種類の人工イオンチャネルを合成し、脂質2分子膜法によって特性を評価した。はじめに合成した膜貫通型チャネルbis(7,12-dimethyl-24-carboxy-3-cholanyl)-N, N'-xylylene dicaronate 1とbis[7,12-dimethyl-24-(N, N, N-trimethylethanaminium-2-carboxylate)-3-cholanyl]-N,N'-xylylenedicarbamate dichloride 2は安定なシングルイオンチャネル特性を示し、そのカリウム/クロリドイオン透過性比はそれぞれ17と7.9であった。またカリウム/ナトリウムイオン透過性比はそれぞれ3.1と3.2となった。次に膜貫通型チャネルの両末端に電荷の異なる親水基を導入することによって電荷が非対称なイオンチャネル3と4を合成した。3はモノリン酸エステル基とカルボン酸基を有し、4はカルボン酸基とアルコール基を有している。KCl溶液条件下、シングルイオンチャネルの電流/電圧の関係は原点を通る曲線となり、整流特性を有する電位依存イオンチャネルとなることがわかった。二分子膜貫通型構造をとる安定な人工イオンチャネルの合成に成功した。初めに合成した分子は、2つのコール酸誘導体をキシリレンで連結した分子であり、末端にそれぞれカルボン酸基を有する1とアンモニウム基を有する2である。これらのイオンチャネル分子は脂質2分子膜中で自己集合し、安定なイオンチャンネルを形成した。1と2のカリウム/塩素イオン選択性を調べたところそれぞれ17、7.9となりカリウムイオンが選択的に流れる事がわかった。また、カリウム/ナトリウム選択性ではそれぞれ3.1、3.2となりやはりカリウムイオンを選択的に流す事がわかった。またこの分子をさらに発展させ、整流性を有する2種類の安定な2分子膜貫通型人工イオンチャネルの合成にも成功した。合成した分子は、2種類の異なるコール酸誘導体をキシリレンで連結した分子であり、末端にアルコール基とカルボン酸基を有する3とカルボン酸基とリン酸基を有する4である。末端親水基に異なる電荷を付与することで、膜中で非対称構造を形成し、イオンチャネル特性に電位依存性が生ずることがわかった。合成した3と4を電場をかけながら,平面脂質二分子膜に導入し,シングルイオンチャネルを観測した。Cis/Trans500mM KCl, pH7.2,条件下で、+150mVから-150mVの範囲で電位をかけ、その時の流れる電流を解析したところ,イオンチャネル3や4では電流-電圧の関係が直線的ではなくカーブする事がわかった。この事は本チャネルが整流性を有している事を示している。対称型のチャネル1と2では整流性は全く観測されなかった。また、チャネル化合物を導入する際にかける電場の方向を逆転させると整流性の方向も逆転する事がわかった。この事は膜への導入時の電場によって分子の配向を制御できる事を示している。2種類の電位依存性人工イオンチャネルを合成することに成功した。末端にアミノ基とカルボキシル基を有する12残基ペプチドNH_3^+-L-Ala-D-Leu-L-Ala-D-Val-L-Val-D-Val-L-Trp-D-Leu-L-Trp-D-Leu-L-Trp-D-Leu-CO_2^-(1)と15残基ペプチドNH_3^+-L-Val-Gly-L-Ala-D-Leu-L-Ala-D-val-L-val-D-val-L-Trp-D-Leu-L-Trp-D-Leu-L-Trp-D-Leu-L-Trp-CO_2^-(2)を固相合成法によって合成し、500mM KClの対称溶液条件下で平面脂質2分子膜法によってイオンチャネル特性を評価した。12残基ペプチド1からなるイオンチャネルは安定なシングルイオンチャネル特性を示し、印加電圧を変化させることによって開確率が変化するという電位依存性が観測された。すなわち、あるチャネルでは高い正の印加電圧をかけると開確率が上昇し、別のチャネルでは高い負の印加電圧をかけると開確率が上昇する現象がみられ、この正負の向きについてはランダムであった。

一方、15残基ペプチド2では電位依存性のマルチイオンチャネルが観測された。2によって構成されるマルチイオンチャネルの単位時間あたりの総電流量と印加電圧の関係を調べたところ、高印加電圧のするに従って総電流量が非線形的に増大することがわかった。2つのペプチドはグラミシジンと異なり両末端に正・負の電荷を持っている点が特長であり、オリゴペプチド長とイオンチャネル活性度との関係から膜中で伸長した構造をとり、それが複数自己集合することによってイオンチャネルを形成しているものと考えられる。
クラスレート水和物の構造相転移を誘発するゲスト分子の挙動の解明

ガスハイドレートの昇温にともなう位相差X線イメージング法による分解過程の内部構造の非破壊観察と、粉末X線回折法による分解速度の定量的な理解を目標に、以下の研究を実施した。低温型位相コントラストX線CT測定法を用い、250-280Kの温度条件下において、ガスハイドレート粒子(mm)の内部構造の均一性・不均一性の精密評価、さらに、温度変化に伴うハイドレートの形態変化の観察を実施した。具体的には、テトラヒドロフラン(THF)ハイドレートと氷の共存サンプルに対し、昇温時における分解過程の可視化を行った。位相差X線イメージング法の一つである屈折コントラスト法を用い、直径1mmの樹脂ビーズ間の孔隙に成長したTHFハイドレートの可視化に成功した。さらに、非破壊での断面観察手法として、位相差X線イメージング用の、150K273Kの温度域での連続実験が可能な、新たな温度制御システムの制作が完了し、最終年度中に、同システムの立ち上げと実験を行う。粉末X線回折法を用いた結晶構造解析により、塩を溶解させた溶液からメタンハイドレートを生成した場合の、メタンハイドレートの分解挙動および自己保存機構について検討した。この結果、塩を含むメタンハイドレート試料に関しても、NaClの二水和物の融点以下の温度では、メタンハイドレートは自己保存現象を発現することが明らかになった。さらに、この結果をもとに、メタンハイドレートの自己保存現象の発現と液体層の存在に関する相関性についての検討を行った。位相差X線イメージングに関しては、150Kまでの低温温度域での実験が可能な温度制御システムの導入が遅れた。しかし既に製作は完了し、今年度での挽回は、十分に可能である。一方で、既設の低温位相差X線イメージングシステムでの測定は計画通りに進んでおり、得られた研究成果を順次、論文誌に投稿予定である。位相差X線イメージングに関しては、150Kまでの低温温度域での実験が可能な温度制御システムの測定条件の最適化と検証を早急に行う。また、粉末X線回折による結晶構造解析では、引き続き、他のガスハイドレートの結晶構造解析を実施し、イメージング実験において実施すべき温度条件等の探索を、継続的に行っていく。これまでに得られた測定結果と、最終年度に得られる成果に基づき、分解時のガスハイドレート粒子内部における局所的変化等を明らかにし、ゲスト-水分子の分子間相互作用の観点から、ミクロな分解反応におけるメカニズムについて検討する。ガスハイドレートの昇温にともなう位相差X線イメージング法による分解過程の内部構造の非破壊観察と、粉末X線回折法による分解速度の定量的な理解を目標に、初年度は、以下の研究を実施した。低温型位相コントラストX線CT測定法を用い、200Kの温度条件下において、ガスハイドレート粒子(mm)の内部構造の均一性・不均一性の精密評価、さらに、温度変化に伴うハイドレートの形態変化の観察を実施した。位相差X線イメージング法の中でも、屈折コントラスト法を用い、水中で分解するTHFハイドレートを明瞭に可視化できた。また、非破壊での断面観察手法として、位相差X線イメージング用の、150K273Kの温度域での連続実験が可能な、新たな温度制御システムの設計を完了した。二年目以降に、同システムの立ち上げと実験を行う。粉末X線回折法を用いた結晶構造解析により、ゲスト分子が異なる場合の、ケージ構造のゲスト分子依存性について検討した。ゲスト分子サイズだけではなく、分子の官能基等が及ぼす影響が、明らかになった。具体的には、THFと炭化水素であるシクロペンタン、テトラヒドロピランの構造解析を実施した。さらに、これまでに報告されているプロパン、トリメチレンオキサイド、プロピレノキサイドといったゲスト分子を包接するハイドレート構造とのケージ構造の相関について調べた。位相差X線イメージングに関しては、150Kまでの低温温度域での実験が可能な温度制御システムの導入が遅れている。しかし、既に設計は完了しており、今年度での挽回は、十分に可能である。粉末X線回折による結晶構造解析は、計画通りに進んでおり、得られた研究成果を順次、論文誌に投稿予定である。

この結果、塩を含むメタンハイドレート試料に関しても、NaClの二水和物の融点以下の温度では、メタンハイドレートは自己保存現象を発現することが明らかになった。さらに、この結果をもとに、メタンハイドレートの自己保存現象の発現と液体層の存在に関する相関性についての検討を行った。位相差X線イメージングに関しては、150Kまでの低温温度域での実験が可能な温度制御システムの導入が遅れた。しかし既に製作は完了し、今年度での挽回は、十分に可能である。一方で、既設の低温位相差X線イメージングシステムでの測定は計画通りに進んでおり、得られた研究成果を順次、論文誌に投稿予定である。位相差X線イメージングに関しては、150Kまでの低温温度域での実験が可能な温度制御システムを完成させるとともに、その測定最適条件の検証を早急に行う。また、粉末X線回折による結晶構造解析では、引き続き、他のガスハイドレートの結晶構造解析を実施し、イメージング実験において実施すべき温度条件等の探索に努める。双方の実験に基づき、ゲスト分子の違いによる、分解時のガスハイドレート粒子内部における局所的変化等を明らかにし、ゲスト-水分子の分子間相互作用の観点から、ミクロな分解反応におけるメカニズムについて検討していく。位相差X線イメージングに関しては、150Kまでの低温温度域での実験が可能な温度制御システムの測定条件の最適化と検証を早急に行う。また、粉末X線回折による結晶構造解析では、引き続き、他のガスハイドレートの結晶構造解析を実施し、イメージング実験において実施すべき温度条件等の探索を、継続的に行っていく。これまでに得られた測定結果と、最終年度に得られる成果に基づき、分解時のガスハイドレート粒子内部における局所的変化等を明らかにし、ゲスト-水分子の分子間相互作用の観点から、ミクロな分解反応におけるメカニズムについて検討する。位相差X線イメージング用温度制御システムの製作費用として、次年度使用額が生じた。位相差X線イメージング用温度制御システムの立ち上げおよび調整費用として、次年度使用額が生じた。
NK1受容体拮抗薬アプレピタントの中枢移行メカニズムの解明と適正使用に関する研究

悪心・嘔吐は、抗がん薬による有害事象の一つであり、愚者のQuality of Lifeを著しく低下させることから、その予防と治療はがん治療を継続する上で重要である。NK_1受容体拮抗薬アプレピタントは、血液脳関門(Blood-Brain Barrier, BBB)を通過し、脳内NK_1受容体にサブスタンスPが結合するのを選択的に阻害することにより制吐作用を発揮するが、アプレピタントの中枢移行と制吐効果や副作用との関連を報告した研究は皆無である。そこで本研究では、アプレゼタントの中枢移行制御に関与すると考えられるP-糖タンパク質(P-glycoprotein, P-gp)に着目して、その発現を誘導する薬物(リファンピシン及びカルバマゼピン)とアプレピタントの併用状況を調査し、制吐効果について評価した。2010年3月2012年12月の間にリファンピシン又はカルバマゼピンを内服中であり、かつ調査期間内にアプレピタントを使用した化学療法施行患者を、院内電子カルテを用いて検索したところ、リファンピシン内服患者が1名、カルバマゼピン内服患者が2名であった。上記抽出した3名の患者において、化学療法施行から5日間の悪心・嘔吐の発生状況をカルテ調査し、CTCAE Ver.4.0を用いてGradeを判定した。3名全員でGrade1-2の悪心を認めたが、他の制吐剤内服または経過観察により軽快していた。また、嘔吐のエピソードは無かった。以上の結果より、P-gp誘導薬剤を併用していてもアプレピタントによる制吐効果には影響しないことが示唆された。
表面改質微球状フィラー含有の膨張性コンポジットレジンの開発

合成した3種のビシクロオルソエステルの膨張性モノマー:1-ビニルー4-エチルー2, 6, 7-トリオキサビシクロ〔2, 2, 2〕オクタン(VETOBCO),イソホロン基を有するウレタンビシクロオルソエステル(IPDI-BCOE)およびトリメチルヘキサメチレン基を有するウレタンビシクロオルソエステル(TMHMDI-BCOE)と希釈モノマーとしてトリエチレングリコールジメタクリレート(3G)あるいはジメタクリルオキシエチルトリメチルヘキサメチレンジウレタン(UDMA)との比率を変化させ,しかも試作したシラン処理を施こさなくても,ベースレジンとなじみやすい約径1um(粒度分布を有する)のα型石英の表面改質微球状フィラー(75wt%一定添加)とを組合せ,膨張性コンポジットレジンを試作し,それらの物性を比較検討した結果,次のような結論を得た.1.練和時間では, 3種の膨張性モノマーはいずれも添加量が増すにつれて長くなる傾向を示した.特に, VETOBCO/3G=8/2およびIPDI-BCOE/UDMA=8/2の場合,練和ができなくなった.2.硬化時間では, 3種の膨張性モノマーの添加量が増すにつれていずれも遅延する傾向を示した.特にTMHMDI-BCOEとUDMAの系はIPDI-BCOEとUDMAの系よりもその傾向は著しかった.3.圧縮強さおよび引張強さでは, 3種の膨張性モノマーの添加量が増すにつれていずれも低下する傾向を示した.4.本研究で使用したイオン重合のカチオン触媒(C_2H_5O・BF_3は寿命が短く,しかもラジカル重合触媒BPOに比べて重合反応速度が遅かった.以上のことから,膨張性コンポジットレジンを実用化するためには膨張性モノマー,重合触媒(できればラジカル重合触媒)および促進剤の種類ならびに添加量などの検討が必要と考える.合成した3種のビシクロオルソエステルの膨張性モノマー:1-ビニルー4-エチルー2, 6, 7-トリオキサビシクロ〔2, 2, 2〕オクタン(VETOBCO),イソホロン基を有するウレタンビシクロオルソエステル(IPDI-BCOE)およびトリメチルヘキサメチレン基を有するウレタンビシクロオルソエステル(TMHMDI-BCOE)と希釈モノマーとしてトリエチレングリコールジメタクリレート(3G)あるいはジメタクリルオキシエチルトリメチルヘキサメチレンジウレタン(UDMA)との比率を変化させ,しかも試作したシラン処理を施こさなくても,ベースレジンとなじみやすい約径1um(粒度分布を有する)のα型石英の表面改質微球状フィラー(75wt%一定添加)とを組合せ,膨張性コンポジットレジンを試作し,それらの物性を比較検討した結果,次のような結論を得た.1.練和時間では, 3種の膨張性モノマーはいずれも添加量が増すにつれて長くなる傾向を示した.特に, VETOBCO/3G=8/2およびIPDI-BCOE/UDMA=8/2の場合,練和ができなくなった.2.硬化時間では, 3種の膨張性モノマーの添加量が増すにつれていずれも遅延する傾向を示した.特にTMHMDI-BCOEとUDMAの系はIPDI-BCOEとUDMAの系よりもその傾向は著しかった.3.圧縮強さおよび引張強さでは, 3種の膨張性モノマーの添加量が増すにつれていずれも低下する傾向を示した.4.本研究で使用したイオン重合のカチオン触媒(C_2H_5O・BF_3は寿命が短く,しかもラジカル重合触媒BPOに比べて重合反応速度が遅かった.以上のことから,膨張性コンポジットレジンを実用化するためには膨張性モノマー,重合触媒(できればラジカル重合触媒)および促進剤の種類ならびに添加量などの検討が必要と考える.ビシクロオルソエステルの膨張性モノマーを合成することおよびシラン処理を施こさなくても、ベースレジンとなじみやすい径1μm以下(粒度分布を有する)の表面改質α型石英微球状フィラーを作製することにより、膨張性コンポジットレジンを試作する目的で、本研究ではビシクロオルソエステル、スピロオルソカーボネットの合成および振動ボールミルと攪伴擂潰機によるα型石英摩砕物の作製を行い、次のような結論を得た。A.膨張性モノマーの合成および物性:(1)カルボン酸類とトリオール類との反応から得られたビシクロオルソエステル誘導体を希釈モノマー(3G)で希釈して物性試験を行った結果、希釈モノマーは50wt%以上必要となり、50wt%の混合物は、従来のBis-GMA/3G=1の混合物(ラジカル重合)の機械的性質とほぼ近い値であったが、前者の粘性は後者のそれよりも高いため、フィラーを多量(70wt%以上)に添加することが不可能となる。また、フィラーを多量に添加するためには、希釈モノマー/膨張性モノマー=8/2以上となるので、このレジンは重合収縮を起こす結果となった。しかも、イオン重合触媒に【BF_3】を用いると、反応時間も後者のものより遅延した。(2)合成したスピロオルソカーボネットも固体であるため、希釈モノマーが必要であった。

B.表面改質微球状フィラーの作製:振動ボールミルおよび攪拌擂潰機で摩砕したα型石英は、摩砕時間が長くなるにつれて結晶性を失うが、熱処理することにより結晶性を回復させることができ、しかも粒度分布をもつ0.52μm程度の表面改質微球状石英を作製することが可能となった。今後の研究として、液状の膨張性モノマーを合成するとともに適正な希釈モノマーおよび重合触媒(ラジカル重合触媒も含む)を検討することにより、表面改質微球状フィラー含有の膨張性(非収縮性)コンポジットレジンを試作する見通しをつけたい。
光操作によるナノ構造ファブリケーション法の開発

レーザー光ビームによって微小な粒子を自由に捕捉、転送することは、微小物体の構築に対し新しい試みのひとつとして注目される。本研究はこのような背景の下、マイクロあるいはナノ物体の光トラッピング技術を中心とする非接触、非破壊な先端的操作技術を駆使することにより、ナノ構造の新しい構築法の概念と基板技術を確立しようとするものである。まず、単分散ヘマタイト微粒子を複数個同時に光トラッピグし、それらを規則的な配列に制御する方法を開発した。具体的には線状に絞ったレーザー光ビームによって微粒子が隙間なく直線状に配列することを観測した。これらは非常に安定であり、また、形を保ったまま自由に移動できることを示した。これらの微粒子は通常自然に凝集することが知られているが、光トラッピングによれば静電気力やファンデアワールス力では起こりにくい配列で保持できることも明らかにした。次に2つのポリスチレンラテックス粒子を同時にトラップして、それらの間に働く粒子間力を測定した。その結果、DLVO理論とよく一致することが判明した。本研究で確立した微粒子の配列法は光トラッピング法というアクティブな方法によって初めて実現されるものであって、微細構造物の構築法の新たな手段として有効であると考えられる。また、自然に微粒子間に働く力はDLVO理論で良く説明できることが実験的に明らかにされ、今後ナノ構造物を構築する上で極めて有用な知見になると考えられる。レーザー光ビームによって微小な粒子を自由に捕捉、転送することは、何らかの方法で検出した不純物粒子を取り除くのに有効な手段のひとつであると考えられる。また、微小構造物の構築に対しても、新しい取組のひとつとして注目される。本研究者らは、これまで実現されていなかった金や銀などの金属微粒子に対して、光トラッピングの研究を試みてきた。そして、これまでに世界で最初にマイクロメーター程度の大きさの金属微粒子の光トラッピングに成功している。これらの背景の下、本研究の目的はナノ構造物の新しい構築手段としての光マニピュレーション法を開発することにある。本年度はより小さな微粒子(ナノメートルオーダー)に対して安定な光トラッピングを実現するための基礎的実験として、その安定性の測定を行っている。水中で捉えられた微粒子は常に周囲の水分子の熱運動に起因するブラウン運動によってランダムな力を受けており、その際粒子はトラップの中心からずれる。このずれを光学的に検出し、周波数分析することによってずれの平均値を求めることによって安定性を評価している。これらの測定はトラップ用のレーザー光強度、レーザー波長、強度分布やトラップされる粒子の形状、大きさ、材質などに対して行っている。その結果、数10ナノメートルの範囲での微小変動が観測され、上記のパラメータに対して複雑な応答をすることが見出されている。今後、より安定なトラップのための新たなトラップ設計を行っていく予定である。本研究は、マイクロあるいはナノ物体の光トラッピング技術を中心とする非接触・非破壊な先端的光操作技術を駆使することにより、ナノ構造の新しい構築法の概念と基盤技術を確立しようとするものである。本年度は複数の微粒子の同時とラッピング法について、各種モードや強度分布などのパラメータを変えて実験を行った。特に単分散ヘマタイト微粒子を用いて従来観測できなかったような微粒子配列法を見出した。実験に用いた単分散ヘマタイト微粒子は大きさと形が均一であり、複雑な微細構造物を構築するための基本部品と考えることができる。これらに対してNd:YAGレーザー光を点照射および線照射することによって、単一あるいは複数の微粒子を捕捉することができた。これらはレーザーのモードには依存しなかった。楕円体およびピ-ナッツ型の微粒子を用いた場合には、光トラッピングによってレーザーの光軸方向に立ち上がることが認められ、さらにこれらを複数個連なった状態で保持することもできた。これらの微粒子はPHなどの条件によって静電気力やファンデアワールスカなどによって自然に凝集することが知られているが、光トラッピングによればこれらの効果では起こり得ないような配列で保持できることが明らかとなった。すなわち微粒子のヘッドとテイルが連なった状態でトラップされていることが確認された。

このような配列は光などを用いたアクティブな方法によって初めて実現できるものであって、微細構造物の構築法の新たな手段として有効であると考えられる。本研究はマイクロあるいはナノ物体の光トラッピング技術を中心とする非接触・非破壊な先端的光操作技術を駆使することにより、ナノ構造の新しい構築法の概念と基盤技術を確立しようとするものである。本年度は2つのポリスチレンラテックス粒子を同時にトラップし、それらに働く粒子間力を測定した。この目的のために、粒子間距離および力の精密な測定法を開発した。その結果、さまざまな電解質濃度に対し、測定された粒子間がDLVO理論とよく一致することが判明した。実験に用いたポリスチレンラテックス粒子は大きさが2.13μmのほぼ完全な球である。粒子間距離は、顕微鏡上に取り付けたCCDカメラの映像を画像処理することにより測定した。具体的には2つの球の中心を画像処理によって求め、その中心間の距離を球の直径から推定した。この方法によって2つの球の間の距離を1nmの分解能で測定できるようになった。また、粒子に働く力はストークスの法則を用いることにより、10^<13>mの分解能で測定できた。以上の方法を用いて、実際に2つの粒子間に働く力を粒子間距離を変えながら測定したところ、DLVO理論から求められる値と極めてよく一致することが見出された。また、このような一致は電解質濃度を変えた場合にも認められた。以上の結果はナノ構造において支配的な力がDLVO理論によって説明できることを示唆しており、今後ナノ構造物を構築する上で、極めて有用な知見であると考えられる。
ランタン系高温超伝導体の特異組成での超伝導抑制に関する微視的研究

試料の作成に予想外の問題点があり時間を費やした.当初計画の焼結温度1050°C,徐冷法ではLa_2BaCuO_6不純物相が微量に析出し超伝導特性を悪化させることが判明した.La_2BaCuO_6の生成は1000°C以下で促進されるので,焼結温度を更に上昇させ急冷法によりこの不純物相は取り除かれることが分かった.なお,試料の融解を起こさず焼結温度を上昇させるには,出発物質の炭酸化物BaCO_3をBaO,CO_2に分解しCO_2を充分取り除く必要があることも分かった.そこで,真空引きしながら700°Cで炭酸化物を分解した後,焼結温度1150°Cに急上昇し,反応後急冷する方法を探ることにより不純物相の無い試料を得た.この方法によりx=0.125を中心とした前後組成8種類の良質の試料を準備した.超伝導特性は期待通りx=0.125近傍の組成で超伝導を示さなかった.次にこれらの試料について,低温正方晶(LTT)転移温度以上での,特異組成近傍でのCu原子の荷電状態の異常の有無を調べるため,300K,77KでCu-NQRスペクトルのx依存性を測定した.その結果,NQR周波数νQが300K,77Kどちらでも特異組成x=0.125近傍で300kHzの異常な落ち込みを示した.これは,この組成付近でのCu原子近傍の荷電状態の変化を示唆している.300Kでは全ての試料が高温正方晶(HTT),77Kでは全て斜方晶(LT0)であるので,この荷電状態の変化は結晶構造変化によるものではなく,ドープされたホールの再配置によるものと考えられる.特異組成近傍の超伝導抑制は,より低温で起こるLTTへの構造相転移や長距離磁気秩序の出現とのからみで議論されてきたが,より高温領域においても前駆的異常が存在することを示したこの結果は重要であり,現在公表準備中である.長距離磁気秩序-超伝導相図や反強磁性的スピンゆらぎの変化については,試料の作成に時間がかかり,現段階では行っていない.今後の課題である.試料の作成に予想外の問題点があり時間を費やした.当初計画の焼結温度1050°C,徐冷法ではLa_2BaCuO_6不純物相が微量に析出し超伝導特性を悪化させることが判明した.La_2BaCuO_6の生成は1000°C以下で促進されるので,焼結温度を更に上昇させ急冷法によりこの不純物相は取り除かれることが分かった.なお,試料の融解を起こさず焼結温度を上昇させるには,出発物質の炭酸化物BaCO_3をBaO,CO_2に分解しCO_2を充分取り除く必要があることも分かった.そこで,真空引きしながら700°Cで炭酸化物を分解した後,焼結温度1150°Cに急上昇し,反応後急冷する方法を探ることにより不純物相の無い試料を得た.この方法によりx=0.125を中心とした前後組成8種類の良質の試料を準備した.超伝導特性は期待通りx=0.125近傍の組成で超伝導を示さなかった.次にこれらの試料について,低温正方晶(LTT)転移温度以上での,特異組成近傍でのCu原子の荷電状態の異常の有無を調べるため,300K,77KでCu-NQRスペクトルのx依存性を測定した.その結果,NQR周波数νQが300K,77Kどちらでも特異組成x=0.125近傍で300kHzの異常な落ち込みを示した.これは,この組成付近でのCu原子近傍の荷電状態の変化を示唆している.300Kでは全ての試料が高温正方晶(HTT),77Kでは全て斜方晶(LT0)であるので,この荷電状態の変化は結晶構造変化によるものではなく,ドープされたホールの再配置によるものと考えられる.特異組成近傍の超伝導抑制は,より低温で起こるLTTへの構造相転移や長距離磁気秩序の出現とのからみで議論されてきたが,より高温領域においても前駆的異常が存在することを示したこの結果は重要であり,現在公表準備中である.長距離磁気秩序-超伝導相図や反強磁性的スピンゆらぎの変化については,試料の作成に時間がかかり,現段階では行っていない.今後の課題である.
低エネルギー微視的核反応理論で探る核融合反応及び核分裂のダイナミックス

原子核反応理論における大きな目標は、核子の自由度を用いて微視的に原子核反応を記述し、その量子多体ダイナミックスを理解することである。しかしながら、量子トンネル現象が重要となる低エネルギー領域の原子核反応に対し、そのような微視的核反応理論はこれまで全く存在してこなかった。本研究では、低エネルギー領域に適用可能な微視的反応理論を新たに構築し、量子トンネル現象が本質的な役割を果たす重イオン核融合反応及び核分裂にその理論を適用する。これにより、低エネルギー原子核反応の量子多体ダイナミックスを明らかにし、超重元素生成反応、天体核反応、核分裂、化学反応などに対する大きな展望を開く。
遺伝的アルゴリズムを用いたフィルタ実現法

計算機上で設計されたフィルタを実際に用いる場合には、フィルタ係数を量子化する必要がある。一般に計算機上では実数を64ビット(倍精度の場合)で表現している。しかしながら、実際に、オ-ディオシステムや計測器などで用いられるフィルタを実現する際には、製造にかかるコストなどから16ビット程度の語長でしか表現することが許されない。従来は、64ビットで算出された理想的なフィルタの係数を四捨五入、切捨てなどの手法で量子化してきた。ところが、このようにして量子化されたフィルタは、その特性劣化が最小とは限らない。特性劣化が最小なフィルタを得るためには、例えば10個の係数を持つフィルタを16ビットで量子化する場合、10×2^<16>=655360個のフィルタの中から1つを選ぶことになる。つまり、全てのフィルタを実現し、その結果に基づいて選ぶのは、実際には不可能である。本研究では、遺伝的アルゴリズムを用いて、上記のような実際には不可能であった最適フィルタ選択のための探索を可能とした。提案手法は、遺伝的アルゴリズムを用いているため、応用対象に適した遺伝子の設計が最大の問題となる。我々は、フィルタ係数をコード化する事により等長遺伝子を設計し、フィルタ係数量子化への応用を可能とした。また、提案手法は、その探索過程で安定なフィルタのみを生成するという特徴があり、最終的に得られたフィルタは安定なフィルタである事が保証される。本提案手法は、高速伝送(低ビットレート伝送)や集積回路の小型化に役立つと考えられ、更なる発展が期待できる。
アラビドプシス変異株を用いた左右性決定機構の解明

1.SPRタンパク質の細胞内局在性をGFP融合タンパク質を用いて調べた。SPR1-GFP及びSPR2-GFPを35S又は自身のプロモーターで発現させたところ、それぞれの変異株を相補したので、融合タンパク質は機能することが判った。SPR1とSPR2共にGFP蛍光は表層微小管に局在した。2.大腸菌で発現、精製したSPR1及びSPR2がタバコBY2細胞から精製した微小管に結合するかどうか調べたところ、SPR2は結合したが、SPR1単独では結合活性は見られなかった。SPR2の微小管への結合親和性は一般に知られている微小管付随タンパク質(MAP)の結合親和性と同程度であり、SPR2一分子に対してチューブリン二量体が3から4分子結合すると計算された。3.アラビドプシスゲノムには5つのSPR1ホモログ(SP1L1SP1L5)、1つのSPR2ホモログ(SP2L)があるが、これらのホモログをそれぞれspr1又はspr2で強制発現させたところ、ねじれ変異形質が相補された。従って、これらSPRホモログはSPR機能を持っていると考えられる。現在、これらホモログのknock-out変異株を取得し、それぞれspr1又はspr2と二重及び多重変異株を作製している。4.新たに6種類の左巻き変異株を単離し、解析したところ、全てチューブリン二量体のinter-dimer又はintra-dimer部位のアミノ酸変異であった。5.lefty型変異チューブリンをタバコBY2培養細胞で発現させた。現在、発現細胞系統からチューブリンの単離・精製を試みている。
巨大核出現メカニズムを起点としたinvivo短期発がん指標分子の探索研究

発がん物質には、標的細胞に対して細胞周期異常を反映した巨大核を誘発するものがある。本研究では、ラットに28日間投与した際に発がんの標的臓器に細胞増殖活性の亢進を示す発がん物質は、アポトーシスとM期の破綻を示唆する分子変化を生じることを見出し、それにより短期発がん性予測指標候補を得ることができた。また、巨大核を誘発する肝発がん物質による発がん促進早期からp16^Ink4aのエピジェネティックな遺伝子修飾が生じ、それによる細胞周期制御の破綻が示唆された。化学物質の既存の発がん性評価手法に代わる短期発がんスクリーニング系の確立を目指し、ラット腎発がんをモデルとして取り上げ、その発がん初期過程を与える可能性の高い巨大核に着目した腎発がん物質の28日間投与実験を行い、巨大核誘発メカニズムに関連する指標スクリーニングを行った。指標分子検索には、巨大核出現に細胞周期異常を介した発がん機序が推定されていることより、腎発がん物質の代表的な発がん標的尿細管部位である髄質外帯でのマイクロアレイ法による網羅的遺伝子解析を行い、細胞周期関連で発現上昇した遺伝子を選出した結果、G2/M期チェックポイントに機能するp53経路、細胞増殖、アポトーシス関連の遺伝子が見出された。また、遺伝子解析と並行して、細胞周期関連分子及び増殖指標のKi-67の免疫組織学的検索を行った結果、Ki-67陽性細胞が巨大核に誘発性に関わらず腎発がん物質群で無処置対照群に比して有意に増加した。細胞周期では、M期のAurora Bが発がんの有無に関わらず巨大核誘発物質群で有意に増加し、S期後期からG2/M期に機能するTop2aでは多くの発がん物質でKi-67と同様の反応性を示した。また、TUNEL染色によるアポトーシスの検討で、Ki-67と同様に腎発がん物質群で無処置対照群に比して有意にアポトーシスが増加した。以上より、腎発がん物質投与により、巨大核誘発性の有無に関わらず、髄質外帯尿細管領域に細胞周期の加速による細胞増殖活性の亢進と同時に、おそらくS期後期での周期異常を示してアポトーシス誘導を起こすことが明らかとなった。即ち、細胞増殖活性、アポトーシス、Top2aの陽性細胞の検索が腎臓の短期発がん検出指標となり得る可能性を示唆した。化学物質の発がん性評価手法であるゲッ歯類を用いた発がん性試験は、長期間に亘り、コスト、評価の効率性や動物愛護の面で課題が大きく、短期間で発がん性を予測出来る評価系の確立が求められている。一方、発がん物質の投与早期よりしばしば出現する異常な巨大核は細胞周期異常を介した発がん機序への関与が示唆されている。前年度に引き続き当該年度において、発がん性短期予測指標の検出を目的に、巨大核の出現が知られている腎臓をモデルとした発がん物質のラット28日間短期投与実験を行った。巨大核好発の発がん部位である髄質外帯を対象とした巨大核誘発腎発がん物質のマイクロアレイ解析より発現上昇した細胞周期関連遺伝子群と、投与早期で既に変動が報告されている分子群を基に免疫組織学的染色可能な分子群の選別を行った。その結果、細胞増殖指標のKi-67、Mcm3、G2/M期に機能するTopoisomerase IIα(Topo IIα)、Ubiquitin D(Ubd)、アポトーシス指標であるTUNEL陽性細胞が、巨大核誘発性を問わず腎発がん物質に増加することが明らかとなった。さらに異なる発がん標的に対する検出性を明らかにするため、肝臓、甲状腺、膀胱、前胃、腺胃、大腸を標的とした発がん物質の28日間投与実験を実施し、腎臓と同様にその反応性を検討した。その結果、肝臓の1物質及び大腸の発がん物質を除いた全ての臓器の発がん物質が高い増殖活性を示し、これらの発がん物質では残るTopo IIα、Ubd、TUNEL陽性細胞も腎臓と同様の増加が認められた。以上のことより、発がん物質投与早期における細胞増殖活性の亢進がG2/M期及びアポトーシスの異常亢進を同時に誘発することが示唆された。さらに、当該年度で得られたこれらの分子群は、28日間投与で高い増殖活性を示す発がん物質に共通した発がん性短期予測指標候補となり得る可能性が示唆された。<種々の発がん標的に対する二段階発がんモデルを用いた発がん促進過程早期での検出性の検討>23年度までに、発がん物質のラット28日間反復投与実験において、細胞増殖活性を亢進した発がん物質では、Topo IIα、Ubd及びその2分子の共発現とアポトーシスが短期発がん性予測指標になり得る可能性を示した。24年度はこれらの指標候補の発がん過程早期に対する関与を明らかにするために、肝臓,甲状腺,膀胱,前胃及び腺胃を標的として、二段階発がんモデルを用いた発がん促進過程早期に形成される前がん病変及び過形成病変での発現を検討した。

その結果、肝臓及び甲状腺の前がん病変ではUbdを除く指標候補に反応する細胞が増加し、膀胱、前胃及び腺胃の過形成病変では指標候補の全てで反応細胞が増加した。このことより、前がん病変では細胞増殖とアポトーシスが関与するが、UbdによるM期破綻はもはやこの過程には関与せず、過形成病変では、前がん病変のような方向性を有する細胞の選択的増殖がまだ起こっていないことが推察された。以上より、増殖活性の亢進、Topo IIα、Ubd及びその2分子のG2期での共発現とアポトーシスが化学物質のラットを用いた短期発がん性予測指標として有用であることが見出された。<メチレーション解析他>腎発がん物質のオクラトキシンAを28日間反復投与したラットの腎臓の発がん標的部位である髄質外帯での次世代シーケンス解析により、プロモーター領域の高メチル化遺伝子が221個、低メチル化遺伝子が451個見出された。高メチル化遺伝子のうち、Gene Chip解析でmRNA発現減少遺伝子が55個見出され、その内9遺伝子を選別してmRNA発現の検証を終え、発がん性予測指標分子としての可能性を探索するため、様々な発がん物質の28日間反復投与例での発現や活性化状況(リン酸化等)を検討している。前年度に引き続き、腎発がん性短期予測指標候補分子群を抽出し、腎臓以外の複数の標的臓器を対象とした反応性の検討より、これら分子群が臓器を問わず広く発がん性短期予測指標候補となり得る可能性を見出した。また、発がん過程早期への関与を探索すべくラット二段階発がんモデルの実験を実施し、次年度の計画に該当するメチレーション解析についても開始しているため、おおむね順調に進展していると判断した。24年度が最終年度であるため、記入しない。当該年度で得られた発がん性短期予測指標候補分子群の発がん過程早期への関与を探るため、肝臓、甲状腺、膀胱、胃を標的としたラット二段階発がんモデルを用い、当該年度と同様の手法でその反応性を検討する。さらに、発がん性短期予測指標候補分子群の変動が、発がん物質投与により継代的に受け継がれていく形質であるか検討する目的で、主要なエピジェネティック制御系であるグノムのメチル化の関与について、メチレーションアレイ解析及びPCR解析によるゲノムのCpGアイランドのメチル化の度合いを検討する。
地層処分における地下水の放射線効果の研究

高レベル廃棄物の地層処分の健全性を考える上で地下水の放射線効果の整理は重要である。オーバーパックが腐食し、地下水が屋棄物に接する場合には廃棄物による地下水の放射線分解が引き起こされ、地下水の化学環境が放射線分解生成物により変化を受け、放射性核種の溶出や移動に深く関わるからである。本研究では、地下水に共通して溶解する炭酸(水素)水溶液の放射線分解をギ酸、シュウ酸、過酸化水素の生成収量評価実験海水型の地下水での放射線照射による塩素イオンの酸化還元反応を理解するため各種塩素オキソ酸の反応を検討した。また、放射線源としてγ線照射、電子線を駆使するだけでなく、高レベル廃棄物に含まれるであろうアクノイドなどのα放出核によるα線照射の特徴を明らかにするため、放射線医学総合研究所の重イオン加速器mMACを用いたH^+,He^<2+>イオンのパルスラジオリシス照射実験も実施した。このイオンパルスラジオリシスは現在世界で二カ所しか実施されていない、貴重な実験となった。さらに、平行して、今後は計算機を用いてシミュレーションにより予測することが重要だと考え、シミュレーションが実施できるよう、各種反応の反応速度定数をこれまでの報告を使いデータベースを構築すべく整備を進めた。重要な反応にもかかわらず報告のない数値については可能であれば実測をすすめ、地層処分の放射線効果の検討のための体系的整備を行った。これらの成果は、学術論文に論文として刊行するだけではなく、今後の進展のために最終年度の成果報告書にデータベースとしてまてめておいた。地下水の共通主要溶解成分は炭酸イオン(HCO_3-,CO_3^2-)で濃度としては50mM程度である。地層処分における放射線効果としては地下水の照射による分解であるが、どのような生成物が生成し、これらがどのような影響を与えるかについての研究はほとんど実施されていない。一つの問題は炭酸ラジカルのpKaの決定である。炭酸イオンは水の放射線分解から生ずるOHラジカルと反応し、炭酸ラジカル(HCO_3,CO_3-)が生ずる。このラジカルのpKaは7.6あるいは9.6と異なった値が報告されており、地下水のpHにより化学形態が決まることもあり、信頼できる値を測定する必要がある。パルスラジオリシス法を用いて炭酸ラジカルを生成し、これとSCN-あるいはFe(CN)_6^4-との反応のpH依存性を精度よく測定し、pKa9.6を決定した。二つ目の問題は、炭酸水溶液照射後の最終生成物の定量とその生成機構の解明である。これらは放射線効果の予測のための計算機シミュレーションコード開発には不可欠のデータとなる。生成物としてはギ酸、シュウ酸、H_2O_2の三種でその生成量は微量でμMオーダーある。これらをイオンクロマト法にて定量する場合、残存する炭酸イオンは生成物検出を妨害するため、生成物には影響を与えず、炭酸イオンを除去する手法の開発が重要である。もう一つの課題をこの定量手法を開発することとした。強イオン交換樹脂を含むカラム処理を使用することにより、炭酸成分をCO_2として除去する何度も使用できる再生可能な方法の開発に成功した。地下水の共通溶解成分は炭酸イオン(HCO^-_3,CO^<2->_3)で、濃度としては50mM程度である。地層処分における放射線効果としては地下水の照射により炭酸イオンにより引き起こされる反応を定量的に正確に把握することが重要である。前年度は水の分解で生じるOHと炭酸イオンとの反応で生成する炭酸ラジカル(HCO_3・/ CO^<・->_3)のpKを正確に評価した。今年度はパルスラジオリシス法と照射後分析法を併用し、炭酸水溶液の放射線分解機構を解明することを中心に実施した。生成物としてはギ酸、シュウ酸、H_2 O_2の三種で、実験で決定した生成量はμMのオーダーであった。これらの実験結果を詳細に解析するとともに、計算機シミュレーションで反応機構を表現する反応リストを整備した。

さらに、この反応リストの精度と予測能力を確認するため、ギ酸やシュウ酸を事前に含む系の実験を行い、予測計算との比較を行った。実験結果の再現は良好で、炭酸水溶液中の反応リストの整備を完成した。高レベル廃棄物の地層処分の健全性を考える上で地下水の放射線効果の整理は重要である。オーバーパックが腐食し、地下水が廃棄物に接する場合には廃棄物による地下水の放射線分解が引き起こされ、地下水の化学環境が放射線分解生成物により変化を受け、放射性核種の溶出や移動に深く関わるからである。本研究では、地下水に共通して溶解する炭酸(水素)水溶液の放射線分解をギ酸、シュウ酸、過酸化水素の生成収量評価実験、海水型の地下水での放射線照射による塩素イオンの酸化還元反応を理解するため各種塩素オキソ酸の反応を検討した。また、放射線源としてγ線照射、電子線を駆使するだけでなく、高レベル廃棄物に含まれるであろうアクノイドなどのα放出核によるα線照射の特徴を明らかにするため、放射線医学総合研究所の重イオン加速器HIMACを用いたH^+,He^<2+>イオンのパルスラジオリシス照射実験も実施した。このイオンパルスラジオリシスは現在世界で二カ所しか実施されていない、貴重な実験となった。さらに、平行して、今後は計算機を用いてシミュレーションにより予測することが重要だと考え、シミュレーションが実施できるよう、各種反応の反応速度定数をこれまでの報告を使いデータベースを構築すべく整備を進めた。重要な反応にもかかわらず報告のない数値については可能であれば実測をすすめ、地層処分の放射線効果の検討のための体系的整備を行った。これらの成果は、学術論文に論文として刊行するだけではなく、今後の進展のために最終年度の成果報告書にデータベースとしてまてめておいた。