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術数学の形成とその思想的基盤

古代から近世に至る主要な科学書、術数書の読解を通して術数学の構造的把握を試み、その形成と展開の具体的様相を探った。その考察に際しては、関連分野の研究者を集めて読解ワークショップを随時開催した。そして、研究成果を踏まえて中国、韓国の科学史研究者を交えた国際ワークショップを毎年1-2回開催し、術数学というアプローチによる東アジア伝統科学研究の意義や必要性を提言し、国際的な研究プロジェクトの体制作りを推進した。術数学の形成過程と史的展開を明らかにするために、先秦の方術理論を基盤に据え、陰陽五行説を大々的に援用して天人感応的な自然哲学を構築した漢代の思想と占術について多角的な考察を行った。中世術数学への展開を考えると、最も大きな作用を発揮したものとして、(1)先秦から漢代にかけて盛行した天文律暦学、(2)自然哲学の理論基盤として台頭した象数易、(3)春秋公羊学の災異説を発展させた讖緯思想及び緯書に展開された政治思想という3つ考察対象があることを浮かび上がらせ、それぞれについてとその思想的背景を考察したうえで中世以降の科学思想や占術理論にどのように継承されたかを具体的に検討した。また、術数学の研究の場がどこにあるのかを明確にするために、中世、近世における薬物療法、とりわけ万能薬として重用された薬剤に着眼し、それが開発され、人々に浸透していく過程を追跡した。その結果、本草学や医術の専門家と道士、僧侶から政府の高官、または在野の知識人とが往来し、交叉する方剤研究の場が形成されていたことを突き止めた。以上の研究を推進するうえで、放馬灘秦簡『日書』『五行大義』『卜筮元亀』等の読解ワークショップを月1-2回開催し、国内外の研究者と積極的な研究交流を行った。7月に京都で、9月にソウルで大規模なワークショップを開催し、研究発表を行って術数学研究の意義と狙いを大いに提言した。また、2012年6月に行ったソウル大学での国際シンポジウムの成果報告論文集を日韓両国で同時に出版することを計画し、日本語版の編著者として2014年3月に『術数学の射程ー東アジア世界の「知」の伝統』を刊行した。先秦方術から中世術数学への展開を明確にするために、(1)放馬灘秦簡、雲夢秦簡、孔坡家漢簡、九店楚簡等の日書、(2)張家山漢簡『蓋廬』、(3)馬王堆漢簡『胎産書』『養生方』などの簡帛資料について読解を試み、中国占術の基礎理論に関する遡及的考察を行った。その結果、孤虚、建除、叢辰等の諸技法および兵法に応用された兵陰陽の占術理論に関する初源的な数理を明らかにし、『五行大義』などの論説と比較することで後世の術数書、科学書との理論的な連続性を考察した。術数学に関心を有する研究者を集めて日書、張衡『霊憲』、『卜筮元亀』の文献読解ワークショップを行った。また、2012年8月に天地瑞祥志研究会(代表:水口幹記立教大助教)と陽明文庫、大将軍八神社、皆川家文書、京都府立総合資料館若杉家文書等を、2013年2月に北大易占研究グループ(代表:近藤浩之北海道大学准教授)と京大附属図書館清家文庫、春日大社等に合同調査を実施し、研究討論会を開催した。また、彦根市博物館所蔵琴堂文庫の占術関連資料の調査に着手し、全体の半分に相当する約600件の目録データベースを作成した。術数学に関心を有する国内外の研究グループと連携を深め、(1)第一回Templeton「東アジアの科学と宗教」国際ワークショップ(2012年6月21-23日、ソウル大奎章閣)、(2)術数学国際ワークショップ2013(2013年2月12-14日、京都大学人文科学研究所)、(3)東アジア科学史国際シンポジウム2013(2013年3月8-10日、京都大学人文科学研究所)、(4)術数学東京ミーティング2013(2013年3月18日、大正大学)等の研究集会を主催し、科学史、思想史における術数学的な研究アプローチの目的や意義について提言し、中国、内蒙古、韓国の研究者との国際的な共同研究プロジェクトの立ち上げに向けた体制作りを推進した。古代から近世に至る主要な術数書を調査し、科学・占術が思想、宗教との境界領域においてどのような作用を発揮したかを分析的に考察し、術数学の理論形成を探った。主要な考察内容は、以下の4つの事項である。(1)『隋書』経籍志に著録された占術書を類別的に整理し、出土簡帛資料や漢代文献との関連性を検討して、先秦方術から術数学がどのように形成されてのかについて考察を試みた。

(2)近世術数書や暦注で展開されている占術の基礎理論について、遡及的な考察を行い、馬王堆出土帛書『刑徳』『式法』『陰陽五行乙篇』や各種日書の出土簡帛資料にその初源的な技法を見出せることを明らかにし、その数理に分析を加えた。(3)近世に流行した断易、五行易の主要文献(『火珠林』『卜筮元亀』『断易天機』等)の読解を通して、漢代の京氏易や宋代の先天易を代表とする象数易が占術理論の形成と展開にどのような作用を発揮したかを検討した。(4)医薬書における仙薬、とりわけ万能薬として活用された薬剤について、文献的な追跡を行い、その普及と活用の具体的な様相を探ることによって、術数学の研究の場を明確にした。そして、医薬文化や養生文化について術数学的なアプローチによる多角的な考察を繰り広げた。以上の理論的研究を推進しながら、術数学研究会を組織し、国内外の研究者を集めた共同研究を推進した。4月に大阪産業大学の古算書研究会、11月、12月に日本道教学会、日本出土資料学会との共催イベントを企画し、9月には上海出張して上海交通大学、復旦大学出土文献与古文字研究中心にて講演を行い、科学史研究や思想史研究における術数学研究の意義を提言し、国際的な共同研究ネットワークの構築を図った。また、術数学研究会の若手研究グループと協力して、彦根市博物館が所蔵する琴堂文庫占術書を調査し、目録データベースを作成した。中国思想史本年度の主要な考察対象の1つである中国古代の天文律暦学は、これまであまり総合的に研究されていない領域であったが、中世以降の術数書で唱えられた論説を系統的に整理し、その数理的基盤を遡及的に考察することで、放馬灘秦簡『日書』から『淮南子』天文訓、『漢書』律暦志の間で、大きな五音配当説の置き換えがあることを見出した。そして、『太玄経』『黄帝内経』『抱朴子』で説明される納音の配当原理を分析し、放馬灘秦簡『日書』に見られる所論と比較することで、難解であるとされてきた納音の初源的数理を探り当てることができた。そのことは、術数学の形成における数理的基盤を探るうえで、大きな研究成果であるように思われる。また、術数学研究を推進する三浦國雄四川大学教授(大阪市大名誉教授)の研究グループと協力して京都やソウルで国際ワークショップを開催し、中国、韓国と日本の研究者と連携した国際研究協力体制を構築することができたことは、術数学の総合的研究プロジェクトの立ち上げにとても有意義であった。近年に出土した簡帛資料を用いて、術数学の基礎理論を遡及的に考察することを試みたが、思った以上に後世の術数書との連続性が見出せ、しかも数理的な構造が具体的に把握できた。また、兵陰陽と呼ばれる兵術に応用された占術を検討することで、天地人の三才の道をコンセプトにして術数学的な思想の枠組みが形成され、先秦の占術理論を基盤として術数学が成立していく過程を明確にすることができた。今後さらに諸技法の数理とその展開を考察する必要があるが、唐代以降の兵書が有益な資料であることが判明したことはきわめて有意義であった。また、科学史、思想史あるいは宗教思想の研究者に積極的に呼びかけ、術数学研究の必要性を提言し、共同研究プロジェクトの立ち上げを実現させることができた。とりわけ、ソウル大の科学史研究グループや北京、上海、内蒙古の科学史研究者と行った国際会議で、科学史研究における術数学的アプローチの目的や意義を口頭発表し、大いに賛同が得られ、国際的な共同研究の体制作りを進展させることができたことは大きな成果であった。2013年9月には、ソウルにて韓国の術数学研究者と国際シンポジウムを共催することも決定し、その準備にとりかかっており、今後の展望も十分に開けており、満足できる一年であったように思われる。最終年度なので、前2年度の研究成果を踏まえて、術数学の形成と思想的基盤の総括的な考察を行う。
しゃ熱コーティング材料の損傷検出および評価システムの構築

プラズマ溶射しゃ熱コーティングに関する研究における,問題点のブレークスルーを目指した.具体的には・プラズマ溶射しゃ熱コーティングの熱サイクル損傷および損傷評価パラメータの定義付け・熱サイクル損傷の定量化および損傷挙動の詳細な検討・実機の作動条件を模擬した長時間高温保持熱サイクル試験方法の構築および実施・しゃ熱特性の時間依存的変化メカニズムの解明という基本方針に基づき,従来の2層構造しゃ熱コーティングにおける諸特性の検討および傾斜組成化による有効性に関する考察を行った.その結果,(1)真空雰囲気中長時間高温保持(最高加熱温度1000°C)熱サイクル付与において,傾斜組成コーティングの熱サイクル損傷は2層構造コーティングより軽微であり,傾斜層による熱応力緩和機能が有効に作用した,(2)大気雰囲気中長時間高温保持(最高加熱温度1000°C)熱サイクル付与において,傾斜組成コーティングの熱サイクル損傷は真空雰囲気中の場合と一変して顕著であったのに対して,2層構造コーティングの熱サイクル損傷は真空雰囲気中の場合と大差がなく,軽微であった,(3)2層構造コーティングと傾斜組成コーティングの大気雰囲気中長時間高温保持熱サイクル付与による熱サイクル損傷特性の劣化挙動は,Al_2O_3層のような酸化防止層の形成の有無およびそれに起因する傾斜層の酸化に依存する,(4)真空雰囲気短時間高温保持熱サイクル付与においてしゃ熱特性の劣化は認められなかったのに対して,大気雰囲気長時間高温保持中熱サイクル付与において熱伝導率は上昇し,しゃ熱特性の劣化が見られた,(5)プラズマ溶射しゃ熱コーティングで一般的に用いられているZrO_2、トッブコートは,大気雰囲気中長時間高温保持熱サイクル付与による焼結の進行により気孔率の低下(緻密化)を生じる.この現象は真空中では観察されず,酸素の存在が焼結の進行を促進しているものと推察される,といった知見を得た.本研究は,ガスタービン翼等の高温部材の高効率化(高温化)のため付加される,しゃ熱コーティング(Thermal Barrier Coating,TBC)の熱サイクル損傷特性評価および評価法の確立を主目的としている.今年度はその一環として,熱サイクル付与によってコーティング試験片表面および側面で発生する損傷(垂直き裂および層間はく離き裂)の定量化に際して,科研費設備備品費により購入した(株)キーエンス社製高精細マイクロスコープVH-5000一式(設備備品費が当初予算額より減額されたため,購入物品を変更した)を,従来は走査型電子顕微鏡(SEM)にてしか行えなかった熱サイクル付与後の試験片損傷観察に適用することを試みた.熱サイクル試験としては,異なる二種類の雰囲気(大気雰囲気中および真空雰囲気中)での長時間高温保持(1000°C-22時間加熱,2時間冷却)熱サイクル試験である.またコーティングの種類としては,既に実機に適用されている二層構造コーティングに加えて,コーティング厚さ方向の組成が連続的に変化する傾斜組成コーティングを用いた.適用し観察を行った結果,購入したマイクロスコープを用いてSEMと同程度の観察を行えることが確認された.そして,表面および側面におけるき裂密度・標準化き裂長さと熱サイクル繰返し数として整理し,評価・検討を行った.その結果,雰囲気の相違によって傾斜組成コーティングの熱サイクル損傷特性が顕著に変化することが明らかになった.今年度予算は追加配分(10月末)であり,また予算減額による機種再選定に時間がかかったため,本研究結果に基づく論文は未投稿だが,来年度中に投稿および国際学会発表を予定している.プラズマ溶射しゃ熱コーティングに関する研究における,問題点のブレークスルーを目指した.具体的には・プラズマ溶射しゃ熱コーティングの熱サイクル損傷および損傷評価パラメータの定義付け・熱サイクル損傷の定量化および損傷挙動の詳細な検討・実機の作動条件を模擬した長時間高温保持熱サイクル試験方法の構築および実施・しゃ熱特性の時間依存的変化メカニズムの解明という基本方針に基づき,従来の2層構造しゃ熱コーティングにおける諸特性の検討および傾斜組成化による有効性に関する考察を行った.その結果,(1)真空雰囲気中長時間高温保持(最高加熱温度1000°C)熱サイクル付与において,傾斜組成コーティングの熱サイクル損傷は2層構造コーティングより軽微であり,傾斜層による熱応力緩和機能が有効に作用した,(2)大気雰囲気中長時間高温保持(最高加熱温度1000°C)熱サイクル付与において,傾斜組成コーティングの熱サイクル損傷は真空雰囲気中の場合と一変して顕著であったのに対して,2層構造コーティングの熱サイクル損傷は真空雰囲気中の場合と大差がなく,軽微であった,(3)2層構造コーティングと傾斜組成コーティングの大気雰囲気中長時間高温保持熱サイクル付与による熱サイクル損傷特性の劣化挙動は,Al_2O_3層のような酸化防止層の形成の有無およびそれに起因する傾斜層の酸化に依存する,(4)真空雰囲気短時間高温保持熱サイクル付与においてしゃ熱特性の劣化は認められなかったのに対して,大気雰囲気長時間高温保持中熱サイクル付与において熱伝導率は上昇し,しゃ熱特性の劣化が見られた,(5)プラズマ溶射しゃ熱コーティングで一般的に用いられているZrO_2、トッブコートは,大気雰囲気中長時間高温保持熱サイクル付与による焼結の進行により気孔率の低下(緻密化)を生じる.この現象は真空中では観察されず,酸素の存在が焼結の進行を促進しているものと推察される,といった知見を得た.
炭素－炭素二重結合を含むπ共役系高分子の分子量制御法の開発

本研究では申請者が開発したポリチオフェンやポリフルオレンなどの分子量制御法(触媒移動型連鎖縮合重合)を芳香族π共役系高分子からポリフェニレンビニレンやポリスチルベンのような炭素ー炭素二重結合を含むπ共役系高分子まで展開することを目的とした。その結果、ポリフェニレンビニレンの分子量制御はできなかったが、触媒が分子間移動する原因と解決法を明らかにし、ポリスチルベンの分子量制御に成功した。本研究では申請者が開発したポリチオフェンやポリフルオレンなどの分子量制御法(触媒移動型連鎖縮合重合)を芳香族π共役系高分子からポリフェニレンビニレンやポリアセチレンのような炭素ー炭素二重結合を含むπ共役系高分子まで展開することを目的としている。これらのポリマーも触媒移動型連鎖縮合重合によって分子量制御して合成できるようになれば、ポリチオフェンとポリアセチレンとのブロック共重合体のようなこれまでにないπ共役系高分子を創製することができる。今年度の研究実績は以下のとおりである。(1)4,4'-ジブロモスチルベンとフェニルボロン酸エステルとのモデル反応スチルベンの2,5位にアルコキシ基を有する基質では選択的にジフェニル置換体が生成し、Pd触媒が炭素ー炭素二重結合を通って分子内移動することを明らかにした。しかし、無置換ジブロモスチルベンとの反応では一置換体も生成し、触媒が分子間移動していることがわかった。さらにこのモデル反応に種々のオレフィン類を添加した結果、2,2'-置換スチルベンの場合は分子内移動が、スチレンなどの一般的なアルケンの場合は分子間移動することが明らかになり、炭素ー炭素二重結合を有するモノマーの分子内触媒移動は二分子反応で説明できることを明らかにした。(2)スチルベンモノマーの触媒移動型重合上記知見に基づき、2,5位にアルコキシ基を有するスチルベンモノマーの触媒移動型重合を検討した結果、トリ(t-ブチルホスフィン)配位子を持つ2,5-ジアルコキシフェニルパラジウムブロミドを系中で発生して開始剤として用いると、2,5-ジアルコキシフェニル基がポリマー末端に導入できることを明らかにした。しかし、分子量分布はモノマー転化率とともに広くなり、その原因を現在検討中である。(1)熊田・玉尾カップリング重合におけるポリフェニレンビニレンの分子量制御ビニル基またはフェニル基を選択的にGrignard化できる2種類のブロモヨードスチレン誘導体を合成し、Ni触媒による重合を検討した。その結果、前者のモノマーはほとんど重合しなかったが、後者のモノマーはポリマーを与えた。しかしながら、分子量分布は広かった。(2)鈴木・宮浦カップリング重合におけるポリフェニレンビニレンの分子量制御ビニル基またはフェニル基にボロン酸またはボロン酸エステルを導入した2種類のモノマーを合成し、Pd触媒による重合を検討した。その結果、いずれのモノマーも水酸化カリウムのような強い塩基を用いるとポリフェニレンビニレンが得られた。モデル反応として4,4'-ジブロモスチルベンとフェニルボロン酸エステルとの反応を検討した結果、t-Bu3Pを配位子とするPd錯体を用いると選択的にフェニル二置換反応が進行し、触媒が炭素ー炭素二重結合上を分子内移動していることが示唆された。(3)Heck反応におけるポリフェニレンビニレンの分子量制御、t-Bu3Pを配位子とするPd錯体によって室温で進行する重合反応を開発したが、生成ポリマーの分子量分布は広かった。(1)α,ω-ジブロモポリスチルベンへの選択的両末端アリール化

昨年度、4,4'-ジブロモスチルベンの炭素ー炭素二重結合(C=C)に結合しているフェニル基のオルト位にアルコキシ基が導入された基質では、Pd触媒がC=C上を分子内移動し、フェニルボロン酸エステルと反応して選択的に二置換体を与えることを明らかにした。今年度はさらに共役長の長いα,ω-ジブロモポリスチルベンに対してトリルボロン酸エステルを反応させて、同様に選択的にアリール二置換体が生成することを明らかにした。すなわち、C=Cを含む長い共役主鎖上もPd触媒が分子内移動することを明らかにした。(2)スチルベンモノマーの触媒移動重合t-Bu3P配位子のAr-Pd-Brでは触媒のAr基がポリスチルベン末端に導入されなかったが、Ar-Pd-Iを用いるとAr基が高分子末端に導入され、触媒移動機構で重合が進行することを明らかにした。これはAr-Pd-IがAr-Pd-Brに比べて、スチルベンモノマーのC=Cによって分解しにくいためと考えられる。高分子合成化学、有機化学炭素ー炭素二重結合を有するモノマーの触媒移動型重合を行うためのモノマー設計をモデル反応から行うことができた。また、スチルベンモノマーが触媒移動型重合で進行し、Pd開始剤のアリール基を高分子末端に導入することができた。現時点では目的とした分子量分布の狭いポリフェニレンビニレンは得られていないが、鈴木カップリングによる重合のモデル反応においてPd触媒が炭素ー炭素二重結合を経て分子内移動する条件を見出すことができた。この触媒移動を支配している因子を現在明らかにしている。これらの知見から炭素ー炭素二重結合を持つモノマーの触媒移動型連鎖縮合重合が達成されると思われる。ポリスチルベンの分子量分布を狭くするため、単離したPd開始剤を用いて触媒移動型重合を検討する。鈴木・宮浦カップリングのモデル反応において触媒の分子内移動が観測されたスチルベンをモノマー化して、まずはポリスチルベンの分子量と分子量分布の制御を鈴木カップリング重合によって目指す。次に再度、ポリフェニレンビニレンの分子量と分子量分布の制御を鈴木カップリング重合によって検討する。端数額が出たため消耗品に使用する。該当なし
ヒトインスリン遺伝子上流のGG-BOXに結合する膵ラ氏島B細胞特異的因子の決定

ヒスチジン・ロイシン要求酵母株であるYM4271のゲノムに,GG-box配列(GGAAT)を組み込むことでヒスチジンをコードするHIS3遺伝子を回復させ,ヒスチジン合成酵素阻害剤3AT(3-amino-1,2,4-triazol)を培地中に添加し,30mMで生育しかつ45mMでは生育が不可能な株を選択し最適酵母株とした.マウス膵B細胞株MIN6cDNA発現ライブラリーが導入された最適酵母株は,ロイシンをコードするLUE遺伝子が回復するため,ロイシン欠損培地でも生育可能になり,さらにGG-box配列と結合する蛋白質が発現された場合は,ロイシン・ヒスチジン欠損45mM3AT添加培地でも生育可能になる.今回生育可能になった株約240種類からそれぞれのプラスミドを抽出し塩基配列の決定を行うに至ったクローンは160個で,コンピュータで既存の蛋白質やEST情報と照合することにより,それぞれが異なる断片を含んでいる事が確認された.これにより,ここまで行った手法では最適酵母株の選択法や,GG-box配列を3連にして組み込む時のリンカー部の配列に問題があると考えられた.しかしながら,一見それぞれ異なる断片が発現してGG-box配列に結合しているとみられた160個のクローンのうち,2個が全く一致した約300bpの配列をもっていたため,この断片はGG-box配列との結合に関連した部分であると考えられ,第一候補クローンとして他の候補(DNA結合構造をもつ)とともに,二次スクリーニングを行っている.これまでのスクリーニング法の問題点を改善するために,リンカー部を排除してGG-box配列のみを組み込んだ新たな最適酵母株を厳密に選択し,One-hybrid法でのGG-box結合因子の同定法を確立し,各候補クローンの確認を行うとともに引き続き一次スクリーニングを行っている.ヒスチジン・ロイシン要求酵母株であるYM4271のゲノムに,GG-box配列(GGAAT)を組み込むことでヒスチジンをコードするHIS3遺伝子を回復させ,ヒスチジン合成酵素阻害剤3AT(3-amino-1,2,4-triazol)を培地中に添加し,30mMで生育しかつ45mMでは生育が不可能な株を選択し最適酵母株とした.マウス膵B細胞株MIN6cDNA発現ライブラリーが導入された最適酵母株は,ロイシンをコードするLUE遺伝子が回復するため,ロイシン欠損培地でも生育可能になり,さらにGG-box配列と結合する蛋白質が発現された場合は,ロイシン・ヒスチジン欠損45mM3AT添加培地でも生育可能になる.今回生育可能になった株約240種類からそれぞれのプラスミドを抽出し塩基配列の決定を行うに至ったクローンは160個で,コンピュータで既存の蛋白質やEST情報と照合することにより,それぞれが異なる断片を含んでいる事が確認された.これにより,ここまで行った手法では最適酵母株の選択法や,GG-box配列を3連にして組み込む時のリンカー部の配列に問題があると考えられた.しかしながら,一見それぞれ異なる断片が発現してGG-box配列に結合しているとみられた160個のクローンのうち,2個が全く一致した約300bpの配列をもっていたため,この断片はGG-box配列との結合に関連した部分であると考えられ,第一候補クローンとして他の候補(DNA結合構造をもつ)とともに,二次スクリーニングを行っている.これまでのスクリーニング法の問題点を改善するために,リンカー部を排除してGG-box配列のみを組み込んだ新たな最適酵母株を厳密に選択し,One-hybrid法でのGG-box結合因子の同定法を確立し,各候補クローンの確認を行うとともに引き続き一次スクリーニングを行っている.
トマト根浸出液に含まれる青枯病菌の走化性誘引物質の解明

トマトの根滲出液に含まれる青枯病菌の走化性誘引物質の探索を行った。トマト根滲出液を酢酸エチル抽出画分、活性炭吸着画分および非吸着画分に分画して走化性誘引活性を調べた結果、活性炭非吸着画分が最も強い活性を示し、活性炭吸着画分にも活性が認められた。活性炭非吸着画分のアミノ酸分析を行い、根滲出物に含まれる量のアミノ酸混合物と分析に用いた画分の活性を比較した結果、アミノ酸以外の誘引物質の存在が示唆された。非宿主植物であるイネ、ナタネ、アルファルファの根滲出物の各画分の活性を比較した結果、トマトの活性炭非吸着画分が他の植物より強い誘引活性を示した。トマト5品種(桃太郎、ポンテローザ、大型福寿、世界一、千果)の根滲出物を調製し、酢酸エチル抽出物、活性炭吸着フラクションと水溶性フラクションに分画した。各フラクションの収量・割合は、ミニ品種の千果以外はほぼ同じであった。各フラクションの走化性誘引活性を昨年度選抜した青枯病菌株を用いて調べた。その結果、千果以外の4品種の水溶性フラクションは強い誘引活性を示し、大型福寿の活性炭吸着フラクションにも活性が見られた。しかし、予備実験で活性のあった酢酸エチル抽出物には活性は見られなかった。また、昨年度の被検菌の選抜で比較的良好な反応を示した2菌株に対する大型福寿の活性炭吸着フラクションの活性を調べたが、反応は弱かった。以上の結果から、今後は大型福寿の根滲出物について昨年度選抜した被検菌株を用いて走化性誘引活性物質を探索することとした。トマト以外の植物の根浸出液に走化性誘引活性があるかどうかを調べるために、イネ、ナタネ、アルファルファを栽培し、根滲出物を得て、トマトの場合と同様に分画した。イネの水溶性フラクションの収量がトマトや他の植物よりやや多かったが、それ以外のフラクションの収量には大きな違いは見られなかった。現在、各フラクションの走化性誘引活性を調査中である。昨年度までに選抜したトマト品種・大型福寿と青枯病菌株を用いてトマト根滲出物中の走化性誘引活性の再現性を確認した。その結果、根滲出物の酢酸エチル抽出画分には活性は認められず、活性炭吸着・80%アセトン水溶出画分と50%メタノール溶出画分に活性が認められた。最も強い活性を示したのは活性炭非吸着画分であった。活性炭非吸着画分には既知の走化性物質であるアミノ酸が含まれており、それが活性を示している可能性が高いため、同画分のアミノ酸分析を行った。その結果、セリン、チロシン、グルタミン酸、ヒスチジン、バリンなどを多く含み、これらのアミノ酸が単独でも走化性誘引活性を示すことを確認した。しかし、検出された20種類のアミノ酸を滲出液中の含量比で含むアミノ酸混合物の活性はアミノ酸分析に供した根滲出物よりも弱く、アミノ酸以外の水溶性青枯病菌誘引物質の存在が示唆された。青枯病菌の宿主ではない植物の根滲出液とトマト根滲出液の誘引活性を比較するために、イネ、ナタネ、アルファルファの根滲出物を調製し、酢酸エチル抽出画分、活性炭吸着画分および非吸着画分に分画して、青枯病菌誘引活性を調べた。その結果、3種の植物の活性炭非吸着画分は、トマトと同様、誘引活性を示したが、トマトで弱い活性を示した活性炭吸着画分には活性は認められなかった。種子10粒相当の根滲出物活性炭非吸着画分の活性はアルファルファがトマトと同程度で、イネとナタネの活性はトマトより弱かった。一方、、同一重量で活性を比較した場合には、トマトが他の植物より強い活性を示した。尚、アルファルファ根滲出物の酢酸エチル抽出画分にも活性が認められた。今年度はまず、トマト根滲出物の走化性誘引活性の確認を行った。ファイトトロンで2週間トマトを生育させ、得られた根浸出液を酢酸エチルで抽出し、抽出残液を活性炭カラムに通して、酢酸エチル抽出画分と活性炭吸着画分を得た。得られた抽出物をバイオアッセイに供した結果、予備実験では見られていた酢酸エチル抽出物の活性は確認できなかったが、活性炭吸着画分には活性を確認した。これまで被検菌は圃場から分離した菌株を用いていた。

走化性は菌株により異なると考えられることから、より明確に・低濃度で走化性を示す菌株を選抜することを目的として、農業生物資源ジーンバンクから性状の異なる青枯病菌8菌株を譲り受け、グルタミンに対する走化性を調べた。その結果、菌株によって移動の指向性や感度、移動後の菌の見やすさに多様性があることが明らかになった。なお、Bioverや分離源、保存期間との間に関連は認められなかった。次に3菌株を選抜してトマト根浸出液に対する走化性を調べた結果、1菌株が明瞭な走化性を示すことを見いだし、今後は本菌株を被検菌として用いることとした。本研究の最終目標は青枯病菌を誘引するトマトに特徴的な成分を根浸出液から単離構造決定することである。予備実験では酢酸エチル抽出物に活性があり、目標とする化合物が存在する可能性が高いということで本研究に踏み切ったが、繰り返し行った追試でも活性は見られなかった。しかし、トマト品種を調査した結果、大型福寿という比較的古い品種の活性炭吸着フラクションに誘引活性が見られたことから、このフラクションから目的化合物が得られる可能性はあると考えている。来年度はこの物質の活性の確認と精製単離を進めたい。一方、トマトに特徴的な成分を明らかにするという視点で、トマト以外の植物の根滲出物と活性を比較しながら精製をすることで、トマトの根滲出物に含まれる主要な走化性誘引活性物質を解明することも新たな目標とする軌道修正を行う。最大の理由は、予備実験では認められた酢酸エチル抽出物に活性が認められなかったことである。本研究ではアミノ酸や糖、有機酸など栄養源となりうる既知の走化性誘引物質以外の比較的極性の低い活性物質を探索することが目的である。予備実験では酢酸エチル抽出画分が活性を示したことから本申請に踏み切ったのであるが、この画分に活性の再現性が認められなかったことは予想外であった。バイオアッセイを繰り返したり、トマトの栽培条件や青枯病菌の状態、試薬等を一つ一つチェックしたが、特に問題点は見つからず、最も重要と考えた被検菌の選抜から検討せざるを得ず、活性物質の精製に関しては進展がなかったため、「やや遅れている」との評価にした。青枯病8菌株のグルタミン酸に対する応答は予想以上に多様性が見られ、興味深い結果が得られたと評価した。従来の走化性試験に関する論文では、特定の菌株を用いて実験した結果についての記述しかなく、複数の菌株で応答の違いを明らかにしたのは本研究が初めてであると思われる。1大型福寿の根滲出物活性炭吸着画分に含まれる走化性誘引物質の単離構造決定:本物質はトマトに特徴的な青枯病菌誘引物質である可能性が高く、粗生成物の段階でもポジティブコントロールであるグルタミンより低濃度で活性を示すことが明らかになっており、その単離構造決定が期待される。2水溶性フラクションに含まれる主要な走化性誘引活性物質の解明:水溶性フラクションはアミノ酸や糖、有機酸などこれまでに走化性誘引活性が報告されている既知物質を含むと考えられることから更なる検討は行っていなかった。しかし、これまでの走化性誘引物質研究は根滲出物の活性とアミノ酸や糖などの標品の活性を調べるに留まっており、根滲出物中の何が誘引活性に最も寄与しているかを調べた研究は無い。そこで、走化性誘引活性を指標に根滲出物を精製し、主要な活性物質を明らかにする。3上記1と2の研究は、イネ、ナタネ、アルファルファの根滲出物と活性を比較しながら精製をすることで、トマトに特徴的な走化性誘引成分の解明を目指す。昨年度の研究で被検菌の選抜を行って、適当な菌株が得られたことから、来年度は抽出材料の選抜と誘引物質生産条件の確立を柱に研究を進める。抽出材料はこれまで用いてきたトマトの品種桃太郎に加えて、青枯病耐性品種や昔の栽培種、ミニトマト等性質の異なる品種の根浸出液を集めて、その誘引活性を調べる。その中から誘引物質生産能の高い品種を選抜して、大量栽培し、誘引物質の精製を進める。
ウナギの腸のイオン及び水吸収の調節機構

ウナギの腸におけるNaClの水の吸収はセロトニン(5ーHT)、アセチルコリン(ACh)、心房性ナトリウム利尿ペプチド(ANP)によって抑えられる。ANPの効果は、8BrcGMP処理後にはみられないことから、cGMPを介すると考えられる。また5ーHTの効果は細胞内のcAMP濃度を高めると減少することから、cAMPを介するものと思われる。しかしAChの効果については、細胞内Ca^<2+>濃度の上昇を伴うらしいことは解っているが、それだけでは総てを説明できない。一方電気刺激によってもイオンの吸収が一過性に抑制されるが、その効果の内70%は神経終末部からの5ーHTとAChの放出に依って説明できた。残りの30%は未知の因子の放出によると考えられる。未知の因子を探す目的で、ウナギの腸をすりつぶし、生理活性物質の探索を行ったが、現在のところ、アセトン抽出物からウナギの消化管の平滑筋の収縮を増強するペプチド(EIPP,HーGlyーPheーTrpーAsnーLysーOH)を同定したのみである。最近水抽出物中にイオンの吸収を抑える物質を見つけているが、現在精製途中である。これまで見つかっている因子は、総てNaClと水の吸収を抑えるものであったが、アドレナリン(AD)が吸収を高める効果のあることが解った。海水ウナギの腸にADを単独投与しても、イオンと水の吸収量は殆ど変化しないが、5ーHTとAChによって吸収を抑えた後にADを与えると、イオンと水の吸収は顕著に増大し、元に復す。このADの効果はα_2ー受容体を介するものであり、細胞内cAMPとCa^<2+>濃度が高まっている状態でのみ見られた。またこの効果はオカダ酸によって一部抑制されることから、ADはPhosphataseを活性化するものと考えられる。しかしANPによって吸収を抑えた後にはADの効果は全くみられなかった。ウナギは淡水より海水に移行すると海水を飲み、それを腸より吸収することにより、脱水に抗している。海水ウナギの腸のNaClと水の吸収はアセチルコリン(ACh)とセロトニン(5ーHT)によって抑えられる。この時の受容体はそれぞれムスカリン性と5ーHT_3タイプであった。実際にウナギの腸を電気的に刺激すると、Cl^-能動輸送を反映している奨膜側陰性の経上皮電位は一過性に低下するが、この低下はAChと5ーHT受容体のアンタゴニストであるアトロピンとICSー205930で70%程抑えられた。このことは電気刺激に依って、ウナギの腸より実際に内因性のAChと5ーHTが放出されている事を示唆している。ウナギの心房より抽出されたANP(eANP)も又NaClと水の吸収を抑えた。しかもその抑制効果はAChや5ーHTより強力で、哺乳類のANPよりも強力であった。一方NaClと水の吸収を高める因子としてはノルアドレナリン(NA)が考えられる。NAはACHと5ーHTの同時投与に依って、塩と水の吸収が低下したときに、受容体を介して、NaClと水の吸収を高めるが、eANPの作用とは拮抗しなかった。海水ウナギの腸のNaClと水の吸収は、また外液中のHCO_3^-に依存しており、HCO_3^-によって細胞内pHが上昇すれば増大し、低下すれば抑えられる。

ウナギの腸の上皮細胞には少なくとも二種類のHCO_3^-輸送機構が存在し、これらHCO_3^-輸送系が上記の調節因子に依って如何に調節されているかを現在調べている。また新しい調節因子を探す目的で、ウナギの腸をアセトン抽出し、現在アミノ酸5個からなる新しいペプチドが、消化管の収縮を引き起こすことを見ている。しかしこの新規ペプチドは、腸のNaClと水の輸送には全く効果を持たなかった。ウナギの腸におけるNaClと水の吸収はセロトニン(5ーHT)、アセチルコリン(ACh)、心房性ナトリウム利尿ペプチド(ANP)によって抑えられる。ANPの効果は、88rcGMP処理後にはみられないことから、cGMPを介すると考えられる。また5ーHTの効果は細胞内のcAMP濃度を高めると減少するとこから、cAMPを介するものと思われる。しかしAChの効果については、細胞内Ca^<2+>濃度の上昇を伴うらしいことは解っているが、これだけでは総てを説明できない。一方電気刺激によってもイオンの吸収が一過性に抑制されるが、その効果の内70%は神経終末部からの5ーHTとAChの放出に依って説明できた。残りの30%は未知の因子の放出によると考えられる。未知の因子を探す目的で、ウナギの腸をすりつぶし、生理活性物質の探索を行ったが、現在のところ、アセトン抽出物からウナギの消化管の平滑筋の収縮を増強するペプチド(EIPP,HーGlyーPheーTrpーAsnーLysーOH)を同定したのみである。最近水抽出物中にイオンの吸収を抑える物質を見つけているが、現在精製途中である。これまで見つかっている因子は、総てNaClと水の吸収を抑えるものであったが、アドレナリン(AD)が吸収を高める効果のあることが解った。海水ウナギの腸にADを単独投与しても、イオンと水の吸収率は殆ど変化しないが、5ーHTとAChによって吸収を抑えた後にADを与えると、イオンと水の吸収は顕著に増大し、元に復す。このADの効果はα_2ー受容体を介するものであり、細胞内cAMPとCa^<2+>濃度が高まっている状態でのみ見られた。またこの効果はオカダ酸によって一部抑制されることから、ADはPhoshataseを活性化するものと考えられる。しかしANPによって吸収を抑えた後にはADの効果は全くみられなかった。
機械学習によるアスベストの自動計測手法と緊急時暴露評価システムの開発

アスベストは、塵肺、肺がん、中皮腫の原因物質であり、建材中のアスベストは建築物が取り壊されるときや災害により放出されるため、作業員や周辺住民の暴露が懸念される。本研究では、一般環境中に放出されたアスベストの繊維数濃度を、従来の人間の目視による計数に比べて高速かつ高精度に計測することを目的とし、アスベストを含む顕微鏡画像から畳み込みニューラルネットワークを用いてアスベスト繊維数を計数する自動計数システムの開発を行う。さらに、アスベストの混在を知らずに非意図的に大量にアスベスト繊維が放出される緊急時に飛散状況を数値モデルにより推計し、アスベスト繊維発生源周辺の暴露量算定手法の提案を行う。
分光光度法による海水のpHおよびアルカリ度の精密測定

海は、人間活動によって放出された二酸化炭素の重要な吸収源であり、その動向には強い関心がもたれている。そこで、海の炭酸系を精密に測定し、その変化の兆候をとらえることが緊急の課題となっている。そのため、海の全炭酸や二酸化炭素を正確に測定することが試みられている。海の炭酸系は、これら2化学種の実測値だけでなく、もし海水のpHが0.001の精度で測定できれば、pHやアルカリ度の測定値から計算で解明できる。従来のガラス電極法では、上記の要求に応えられない。そこで、海水の組成はあまり変わらないこと、分光光度計が進歩してきたことを利用し、色素によってpHを高精度で、迅速に測定することを考えた。まず、測定システムとして、恒温槽中で、海水と色素を250:1で連続的に流しながら、5cmフローセルに導き、フォトダイオードアレイをもちいた大塚電子-1000型分光光度計で吸光度を多波長で同時に測定する装置(船上で使用可能なもの)を完成させた(この装置は昨年度完成させた)。次に、用いるべき色素と緩衝溶液の検討を行った。その結果、クレゾールレッドを用いることにより、海水のpHを0.001の精度で測定することが可能となった。今年度は、さらにブロムフェノールブルーを用いることにより海水のアルカリ度を1μeqの誤差で測定することを可能にした。そして、この測定システムを太平洋および南大洋における航海に乗せ、海水のpHとアルカリ度を測定した。本研究で得られた海水を溶媒とするときの色素の分子吸光係数は、文献値と多少異なっていた。この原因をはっきりさせるため、また海水のpHの絶対値を決めるためにpHの標準物質と緩衝溶液についてさらに検討を続けていく予定である。色素(pH指示薬)を用いて海水pHの高精度測定を行うために瞬間マルチ測光システムを検出器とする半自動海水pH測定システムを作製した。このシステムの特徴は、次の3点にある。1.細管を通しながら大気と接することなく海水を指示薬と混合し、一定温度にした後に、検出器に導入できる。2.送液ポンプとポンプチューブの選択により指示薬と試料の混合比を1:250と指示薬による影響が無視できる範囲に設定されている。3.流路に突起をつけたガラス管(内径3mm)を15cm狭みこみ、試料と指示薬の混合を十分に行なっている。海水組成の塩を含むトリス緩衝溶液(pH7.48.2)を試料とし、指示薬としてクレゾールレッドを用いたときの繰り返し精度は、±0.001以下となり、海水中の炭酸系の僅かな変化を読みとるのに必要な精度が得られた。ガラス電極で測定したpHとの差は、適当な関係式を導入するかまたは指示薬の吸光値をpHに換算する式の係数を文献値と異なるものを使うことによりなくすことができた。また、色素としてメタクレゾールパープル、チモールブルーについても検討した。それぞれpH7.68.4、pH7.88.6で高精度分析が可能であることがわかった。船上に本システムを持ち込み、測定を試みたところ、電極による測定結果と鉛直分布の様相は一致したが、室内での検討と同じように0.06から0.12の系統的な違いがみられた。この差は、吸光度からpHを算出する式の定数あるいはpHメーター校正用の標準溶液が海水組成でないことに起因している。なお、前述の室内実験で得た関係式により補正すると両測定値をほぼ一致させ得た。海水に一定量の酸を加え、ブロムフェノールブルーを指示薬としてpHを測定し、結果からアルカリ度を算出する方法も試みた。これにより、誤差はあるもののより高精度なアルカリ度の測定が可能であることが示せた。

海は、人間活動によって放出された二酸化炭素の重要な吸収源であり、その動向には強い関心がもたれている。そこで、海の炭酸系を精密に測定し、その変化の兆候をとらえることが緊急の課題となっている。そのため、海の全炭酸や二酸化炭素を正確に測定することが試みられている。海の炭酸系は、これら2化学種の実測値だけでなく、もし海水のpHが0.001の精度で測定できれば、pHやアルカリ度の測定値から計算で解明できる。従来のガラス電極法では、上記の要求に応えられない。そこで、海水の組成はあまり変わらないこと、分光光度計が進歩してきたことを利用し、色素によってpHを高精度で、迅速に測定することを考えた。まず、測定システムとして、恒温槽中で、海水と色素を250:1で連続的に流しながら、5cmフローセルに導き、フォトダイオードアレイをもちいた大塚電子-1000型分光光度計で吸光度を多波長で同時に測定する装置(船上で使用可能なもの)を完成させた(この装置は昨年度完成させた)。次に、用いるべき色素と緩衝溶液の検討を行った。その結果、クレゾールレッドを用いることにより、海水のpHを0.001の精度で測定することが可能となった。今年度は、さらにブロムフェノールブルーを用いることにより海水のアルカリ度を1μeqの誤差で測定することを可能にした。そして、この測定システムを太平洋および南大洋における航海に乗せ、海水のpHとアルカリ度を測定した。本研究で得られた海水を溶媒とするときの色素の分子吸光係数は、文献値と多少異なっていた。この原因をはっきりさせるため、また海水のpHの絶対値を決めるためにpHの標準物質と緩衝溶液についてさらに検討を続けていく予定である。
子どもの仲間関係と社会的スキルの変容過程に関する縦断的発達研究

本研究の主な目的は,子ども集団を縦断的に追跡調査し,仲間関係の個人差の変化過程と社会的スキルや社会的行動特徴の変化過程に対応関係があることを明らかにすることである。まず仲間関係の個人差として仲間集団内の社会的地位を識別分類し,人気児,拒否児,無視児,両論児および平均児の地位が時間経過に伴ってどの程度持続するのか,どの地位が最も持続しやすいのかを比較検討した。その結果,人気児と拒否児の地位は長期的に持続しやすいことが明らかとなった。これらの研究結果の詳細は,「幼児の仲間関係に関する研究:ソシオメトリック地位の2年間にわたる持続と変動」(1997)および「幼児のソシオメトリック地位の長期的持続と変動ー幼稚園児から小学5年生までの5年間比較ー」(1999,印刷中)に掲載している(裏面参照)。次に,地位の持続や変動が子どもの社会的スキルや社会的行動特徴の持続や変化と関連することを縦断的に検討した。幼児期の縦断的研究では,地位の持続が社会的行動特徴の持続と対応関係にあることを明らかにした。また,児童期の縦断的研究では,拒否児の地位の持続は攻撃的行動特徴の持続や孤独感の強さと対応すること,地位の向上は攻撃性の低下や社交性の増加と対応し,地位の低下は攻撃性の増加と対応することを明らかにした。これらの研究結果の詳細は,「幼児の仲間関係と行動特徴に関する縦断的研究」(1998),「子どもの孤独感と行動特徴の変化に関する縦断的研究ーソシオメトリック地位維持群と地位変動群の比較ー」(1998),「子どもの仲間関係と社会的行動特徴に関する縦断的研究」(1998)に掲載している(裏面参照)。平成10年度には,これら5つの研究成果をまとめ,平成8年度平成10年度の科学研究費補助金による研究成果報告書を作成した。本研究の目的は,幼児集団を縦断的に追跡調査し,幼児の仲間関係づくりと社会的適応の変容に寄与する認知的・社会的・行動的要因を明らかにしていくことである。平成8年度は縦断的発達研究のスタートとして,幼児集団を対象にし,仲間集団内において各子どもが占めている仲間内地位,自由遊び場面における仲間行動や社会的スキルに関する教師アセスメント情報,仲間アセスメント情報および行動観察情報の基礎的なデータを収集した。次に,これらの情報を整理・総合しながら,幼児の仲間とのやりとりの中にみられる対人行動の特徴や仲間との言語的コミュニケーションの特徴に関する年齢相応の発達基準を設定し,この基準との比較を通して幼児集団の中から典型的な攻撃児,引っ込み思案児,社会的適応児を分類抽出した。平成8年度から次年度にかけて,分類抽出した3つのタイプの典型児たちを仲間集団の中で継続的に観察研究し,彼らの対人行動や社会的スキルの変容過程と仲間関係の変容過程を追跡していく。この追跡的研究を通して,幼児集団の形成・発展過程に伴って変化する社会的スキルは何か,あるいは逆に変化しない社会的スキルは何かを明らかしていく予定である。また,今年度から次年度にかけて,さらに教師情報,仲間情報を収集し,仲間内地位や仲間関係に大きな変化が見られる幼児と変化が見られない幼児を再分類し,仲間関係や社会的適応の変容と認知的・行動的・情報的側面の変容の関連性について分析し,報告書としてまとめていく。本研究の目的は,子ども集団を縦断的に追跡調査し,子どもの仲間関係づくりや社会的適応に関する社会的スキルの変容過程を明らかにしていくことである。平成8年度は,子どもの仲間関係づくりや社会的適応に必要な社会的スキルに着目しながら,子ども集団の中から典型的な攻撃児,引っ込み思案児,社会的適応児の3タイプを分類した。

平成9年度の主な目的は,これら3タイプの典型児たちを継続的に観察研究しながら,彼らの対人行動や社会的スキルの変容過程と仲間関係の変容過程の関連性について検討することである。また,教師や仲間から得られた情報についても定期的に収集し,行動観察情報,教師情報,仲間情報を総合しながら,時間的経過に伴う仲間関係の維持・変容過程を検討した。さらに,仲間関係の変容・発展過程に伴って変化しやすい社会的スキルや行動特徴は何か,あるいは逆に変化しにくい社会的スキルや行動特徴は何かについても検討を加えてきた。その研究成果の一部は,「幼児の仲間関係に関する研究:ソシオメトリック地位の2年間にわたる持続と変動」,「子どもの仲間関係と社会的行動特徴に関する縦断的研究」として,すでに愛媛大学教育学部紀要(教育科学)に掲載している(次頁参照)。平成9年度から平成10年度にかけて,子ども集団の縦断的な追跡研究を継続していく。それと同時に,定期的な行動観察情報,教師情報,仲間情報を収集し,子ども集団における地位や仲間関係に大きな変化が見られる子どもと変化が見られない子どもの特徴を明らかにする。そして最後に,彼らの仲間関係の変容過程と社会的スキルの変容過程との関連性について分析し,研究報告書としてまとめる予定である。平成10年度の研究は基本的には平成8年度と平成9年度の縦断的研究を継続発展させた。仲間関係の個人差として仲間集団内の社会的地位を識別分類し,人気児,拒否児,無視児,両論児および平均児の地位が時間経過に伴ってどの程度持続するのか,あるいはどの地位が最も持続しやすいのかを比較検討した。この研究の成果の一部は,「幼児のソシオメトリック地位の長期的持続と変動-稚園児から小学5年生までの5年間比較-」として愛媛大学教育学部紀要(教育科学,1999,印刷中)に掲載予定である(裏面参照)。平成9年度に開始した幼稚園年少児から平成10年度の年中児にかけての縦断的研究では,ソシオメトリック測度,社会的行動特徴に関する仲間アセスメント測度および自由遊び場面の行動観察測度を収集し,年少児時点から年中児時点にわたる地位と社会的行動特徴の変化に対応関係があることを明らかにした。この研究の成果は,「幼児の仲間関係と行動特徴に関する縦断的研究」として愛媛大学教育学部紀要(教育科学,1998)に掲載している(裏面参照)。小学校2年生および3年生を起点とする3年間にわたる縦断的研究では,児童の地位,社会的行動特徴に関する仲間アセスメント測度および孤独感測度を縦断的に収集し,2年間を経て拒否児の地位を持続する子どもは攻撃的行動特徴が持続し,孤独感も高くなることを明らかにした。また,地位の向上は攻撃性の低下や社交性の増加と対応し,地位の低下は攻撃性の増加と対応することを明らかにした。この研究の成果は,「子どもの孤独感と行動特徴の変化に関する縦断的研究-ソシオメトリック地位維持群と地位変動群の比較-」として日本教育心理学会の学会誌「教育心理学研究」(1998)に掲載している(裏面参照)。最後に,これらの研究成果を含め,5つの研究から成る平成8年度平成10年度の研究成果報告書を作成した。
微細金属ゲートを有する共鳴トンネルデバイスにおける界面不均一評価と自励発振の制御

近年,デバイスの超高速化や超高集積化に向けてサイズ縮小化により,界面リッチな構造がますます求められてきている。このようなデバイスでは,作製プロセス中に界面近傍に導入される凹凸や欠陥などの原子層オーダの構造不均一性でも,伝導電子が感じるエネルギーポテンシャルの乱れとなり,デバイス特性に大きく影響する。そこで本研究では、半導体ヘテロ接合/超格子構造を有し,界面状態がデバイス特性に敏感に反映する共鳴トンネルダイオードの着目し,原子オーダの界面不均一性が、デバイスのDC/RF特性におよぼす影響を、電子波共鳴を用いて評価し、良好な界面特性実現のために十分な結晶成長・プロセスの最適条件を明らかにすることに着想した。さらに,従来の二重障壁構造よりヘテロ界面数が多い三重障壁共鳴トンネルダイオード(TBRTD)に着目した。具体的には、GaInP/GaAs TBRTDを試作し、直流電流-電圧特性よりTBRTDの微分負性抵抗特性の検証を行った。次に、TBRTDの寄生素子成分を含めたインピーダンス測定を行い、高周波等価回路パラメータの評価を行った。最後に、NDR領域付近での寄生素子成分一つである微分直列抵抗成分の低減をめざして、コレクタ電極にショットキー接合を用いたショットキーコレクタTBRTDを試作し、評価を行った。ヘテロ界面の影響が敏感に反映する動作発振周波数は実際の素子構造における不可避な寄生素子成分によっても上限が定まってしまう。そこで、実際に設計・試作する共鳴トンネルダイオードの高周波等価回路パラメータを定量的に分離評価し、デバイス構造や、材料選択、プロセスとの関係を明らかにした。さらに,ケルビンフォース顕微鏡によるデバイス断面のポテンシャル分布測定を界面評価に適用することを考え,測定可能な諸条件についても理論的に検討した。本研究では微細金属ゲートを有する共鳴トンネルデバイスの自励振動制御を目指して,共鳴トンネルダイオード(RTD)、共鳴トンネルトランジスタを試作し、微分負性抵抗特性、共鳴準位幅、バンド不連続量、自励発振特性などのデバイス特性の評価と、界面などの構造不均一評価とを組み合わせて、自励振動の制御性や雑音特性を明らかにすること、およびナノメータ級極微小デバイス作製のプロセス条件を実験的に明らかにすることを目的とした。本年度は、以下の2点について研究を行った。1)共鳴トンネルダイオードの自励振動特性理論解析RTDが微分負性抵抗領域を動作点として自励振動させる場合、スプリアスノイズが発生しやすいことが問題となっている。ここでは、RTDを等価回路表現し、数値計算により自励振動スペクトル理論解析を行った。本解析は、共鳴トンネル構造以外の外因性インダクタンスも含めて解析した点が、従来の等価回路解析と異なる。解析結果ではスプリアスノイズを十分抑制しながら自励振動が生じる条件を外部インダクタンス、RTDにおけるトンネル時間、微分コンダクタンスをパラメータとして求めた2)ショットキーコレクタ3重障壁共鳴トンネルダイオード(TBRTD)の作製共鳴トンネルデバイスの自励振動周波数の増大には、実際のデバイス構造に生じる直列抵抗の抑制が重要である。ここではGaAs/GaInP TBRTDのコレクタ側にPdを用いてショットキーコレクタを形成し微分抵抗の低減を目指した。実際に直径20μmのデバイスを作製し、良好な微分負性抵抗特性を観測し、同ウエハから作製したオーミック接合のデバイスと比較して、ショットキーコレクタとしての動作の確認を行った。本研究では、固体中電子波の共鳴トンネル現象による電流をコレクタ電流とし,その電流量を微細金属をゲートによって制御する構造を有した3端子デバイス,共鳴トンネルトランジスタの実現と,その微分負性抵抗特性を利用した自励発振素子への応用を目指して研究を行った.

具体的には,GaInP/GaAs3重障壁共鳴トンネルダイオードを試作し,1)コレクタ電極界面のデバイス特性への影響の検討,2)ポテンシャル制御係数の解析手法の確立,3)印加電圧の周波数6GHzまでのSパラメータ測定と高周波小信号等価回路の同定,4)等価回路パラメータの印加直流電圧依存性の評価と物理解明,を行った.1)2)では,オーミックコンタクト(PdGe/GaAs接合形成),およびショットキーコンタクト(Pd/GaAs接合形成),によるコレクタ電極を有する共鳴トンネルダイオードを作製しデバイス特性を比較した.その際,印加電圧の微小変化に対して,3重障壁ポテンシャルによる量子井戸構造がどの程度変化するかを示すポテンシャル制御係数ξを測定結果から解析する方法を提案した.その結果,ショットキーコレクタの場合がオーミックに比べてξが約0.5倍となり,微分直列抵抗低減による高周波応答に対する優位性を示唆した.3)4)では,デバイスの等価キャパシタンスの直流電圧依存性にピークが観測され,そのピークは,3重障壁固有のエミッタ側量子井戸への電子の出入りに起因しており,本デバイス構造が,微分負性抵抗デバイスとしてのみではなく,量子効果にもとづいた可変容量デバイスとしての設計可能性を示唆した.