hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
背弧海盆形成前後のマントルプリューム―北部北海道での検証―

本科学研究費によって,北部北海道の遠軽地域(オホーツク海側)と浜益地域(日本海側)の第三紀火山岩の成因が明らかにされた.その概要は以下に示すとおりである.1.北部北海道オホーツク海側の遠軽地域には,7-9Maの火山活動によって形成された大量の玄武岩(留岡玄武岩;TM玄武岩,千代田ー隠沢玄武岩; CK玄武岩)と流紋岩(若松流紋岩;WK流紋岩)及び少量の安山岩(栄野安山岩;SK安山岩)を産する.玄武岩類はBABBに似た地球化学的特徴を有している.CK玄武岩,SK安山岩,WK流紋岩は主要・微量元素組成の特徴から,それぞれ2つのタイプに区分される.WKタイプI流紋岩は,著しくエンリッチしたSrI・NbI値をもつことから下部地殻物質の部分溶融によって形成され,SKタイプI安山岩はCKタイプI玄武岩質マグマとWKタイプI流紋岩質マグマの混合によって形成された可能性が強い.一方,SKタイプII安山岩とWKタイプII流紋岩は,CKタイプII)玄武岩質マグマからの結晶分化作用によって形成されたものである.本地域の玄武岩質マグマは,千島海盆の拡大に伴って上昇したとみられるアセノスフェアに由来していると推定された.玄武岩質マグマの添加により,下部地殻が部分溶融して流紋岩質マグマが生成され,さらに両マグマの混合によって安山岩が形成されたことを議論した.2.北海道西北部,日本海沿岸の浜益地域に分布する岩老層の玄武岩類と安山岩類は,3.73.8Maの比較的短期間に1つの火山から噴出したものである.玄武岩類の組成変化は,Mgに富むカンラン石,Mgに富む単斜輝石及びCaに富む斜長石を斑晶として含むより苦鉄質な玄武岩質マグマと,Mgに乏しい斜方輝石,普通角閃石,Caに乏しい斜長石,石英及びFe-Ti酸化物を斑晶として含むデイサイト質マグマの混合によって生じた混合マグマ(玄武岩質)のある程度の分化作用によって説明され,安山岩類の組成変化は,上記と同じ斑晶組合せをもつ玄武岩質マグマとデイサイト質マグマの混合比の違いによって説明される.マグマ混合は,火山体直下の,上部がデイサイト質マグマ,下部が玄武岩質マグマからなる成層したマグマ溜まりから,両マグマが火道を上昇中に起こったものと推定される.これらのマグマの活動は太平洋プレートの沈み込みに関連して起こったものであることを述べた.本科学研究費によって,北部北海道の遠軽地域(オホーツク海側)と浜益地域(日本海側)の第三紀火山岩の成因が明らかにされた.その概要は以下に示すとおりである.1.北部北海道オホーツク海側の遠軽地域には,7-9Maの火山活動によって形成された大量の玄武岩(留岡玄武岩;TM玄武岩,千代田ー隠沢玄武岩; CK玄武岩)と流紋岩(若松流紋岩;WK流紋岩)及び少量の安山岩(栄野安山岩;SK安山岩)を産する.玄武岩類はBABBに似た地球化学的特徴を有している.CK玄武岩,SK安山岩,WK流紋岩は主要・微量元素組成の特徴から,それぞれ2つのタイプに区分される.WKタイプI流紋岩は,著しくエンリッチしたSrI・NbI値をもつことから下部地殻物質の部分溶融によって形成され,SKタイプI安山岩はCKタイプI玄武岩質マグマとWKタイプI流紋岩質マグマの混合によって形成された可能性が強い.一方,SKタイプII安山岩とWKタイプII流紋岩は,CKタイプII)玄武岩質マグマからの結晶分化作用によって形成されたものである.本地域の玄武岩質マグマは,千島海盆の拡大に伴って上昇したとみられるアセノスフェアに由来していると推定された.玄武岩質マグマの添加により,下部地殻が部分溶融して流紋岩質マグマが生成され,さらに両マグマの混合によって安山岩が形成されたことを議論した.2.北海道西北部,日本海沿岸の浜益地域に分布する岩老層の玄武岩類と安山岩類は,3.73.8Maの比較的短期間に1つの火山から噴出したものである.玄武岩類の組成変化は,Mgに富むカンラン石,Mgに富む単斜輝石及びCaに富む斜長石を斑晶として含むより苦鉄質な玄武岩質マグマと,Mgに乏しい斜方輝石,普通角閃石,Caに乏しい斜長石,石英及びFe-Ti酸化物を斑晶として含むデイサイト質マグマの混合によって生じた混合マグマ(玄武岩質)のある程度の分化作用によって説明され,安山岩類の組成変化は,上記と同じ斑晶組合せをもつ玄武岩質マグマとデイサイト質マグマの混合比の違いによって説明される.マグマ混合は,火山体直下の,上部がデイサイト質マグマ,下部が玄武岩質マグマからなる成層したマグマ溜まりから,両マグマが火道を上昇中に起こったものと推定される.これらのマグマの活動は太平洋プレートの沈み込みに関連して起こったものであることを述べた.

北部北海道には,中新世玄武岩が各地に分布しているが,これらの玄武岩についての岩石学的研究および地球化学的研究などを行なうことによって,玄武岩およびそれらの起源マントルの地球化学的情報をえることができる.本研究によって,これらの玄武岩について下記の点が明らかとなった.1)これまで検討した玄武岩はその全岩化学組成からは,いずれもソレアイト質のものである.2)玄武岩分布域の東西方向および現在の太平洋プレートの沈み込み方向(北西-南東方向)でのK,Rb,SrなどのLIL元素含有量の広域的変化はみられない.3)FeO^*/MgO<1,MgO>10%の未分化玄武岩が焼尻島,雄冬浜益地域,雄武地域,下川地域などに産する.5)Zr/Nb-Y/Nb図中では,MORBおよび東北日本の同時代・第四紀の玄武岩とは異なる領域にプロットされる.6)各玄武岩の^<87>Sr/^<86>Srは以下のとおり.焼尻島:0.70311-0.70325,雄冬浜益地域:0.70314-0.70319,下川地域:0.70384-0.70394,紋別地域:0.70334,遠軽地域:0.70330-0.70340,置戸地域:0.70336-0.70338.7)εSr-εNd図中ではMORBの領域よりεSrにやや富み,εNdにやや乏しい領域にプロットされる.4),5)から北部北海道の中新世玄武岩は島弧性玄武岩とは異なっている.また,これらと6)とからMORBとも異なっているとみなされる.玄武岩の^<87>Sr/^<86>Srは0.7031から0.7039の比較的低い値を示すが,日本海側の玄武岩の方が中央部オホーツク海側のものよりも若干低い傾向にある.2)はこれらの玄武岩が太平洋プレートの沈み込みに伴う火山活動の産物ではないことを示唆している.これらの玄武岩質マグマは千島海盆の拡大に伴って生成されたものと推定されるが,その起源マントルは,HFS元素組成からは東北日本下のマントルとは若干異なっていると考えられる.日本海側と下川地域の未分化玄武岩のあいだで^<87>Sr/^<86>Srに違いがみられるので,玄武岩の^<87>Sr/^<86>Srにみられる広域的変異は,起源マントル内部での若干の不均質性を示すものと考えられる.北部北海道オホーツク海側の遠軽地域には、7-9Maの火山活動によって形成された大量の玄武岩(留岡玄武岩;TM玄武岩,千代田-隠沢玄武岩; CK玄武岩)と流紋岩(若松流紋岩;WK流紋岩)及び少量の安山岩(栄野安山岩;SK安山岩)を産する。これらの火山岩類について主要・微量元素組成の特徴及びSr,Nd同位体比の特徴を明らかにし,これらのデータに基づき,火山岩類の成因について以下のように議論した.1.玄武岩類は,主要・微量元素組成の特徴から,島弧玄武岩とは異なり背弧海型の玄武岩に似た地球化学的特徴を有している。2. CK玄武岩,SK安山岩,WK流紋岩は主要・微量元素組成の特徴から,それぞれ2つのタイプに区分される.3. WKタイブI流紋岩は,高いSrIと低いNdI値をもつことから下部地殻物質の部分溶融によって形成され,SKタイプ1安山岩は,CKタイプI玄武岩質マグマとWKタイプI流紋岩質マグマを含む複数の流紋岩質マグマとの混合によって形成された可能性がある.一方,SKタイプII安山岩とWKタイプII流紋岩は,CKタイプII玄武岩質マグマからの結晶分化作用によって形成されたものである.4.本地域の玄武岩質マグマは、千島海盆の拡大に伴って上昇したとみられるアセノスフェアに由来していると推定された。玄武岩質マグマの添加により、下部地殻が部分溶融して流紋岩質マグマが生成され、さらに両マグマの混合によって安山岩が形成されたことを議論した。
イオン液体に高濃度溶解し安定に機能する電気化学メディエーターの分子設計

難揮発性、高イオン伝導性を有するイオン液体を電気化学メディエーターの反応場として利用した。モデルの酸化還元分子としてキノン誘導体に注目し、イオン液体への溶解度と電気化学的酸化還元反応を検討した。その結果、短鎖アルキル基を持つベンゾキノン類が室温でイオン液体に容易に溶解し、安定に二段の酸化還元応答を示すことを見出した。種々の検討から、イオン液体の構成アニオン種によって溶解度に大きな差が出ることも明らかにした。さらに、オリゴエチレンオキシド鎖や、荷電部位を各種キノン類に導入した。これらのキノンはイオン液体に対して任意の割合で相溶した。非常に高い溶解度が得られたのは、イオン/双極子(エーテル酸素)相互作用、あるいはイオン/イオン相互作用がイオン液体と置換基の間で働いたためと考えられる。ポリエーテル付加キノンはバルクで液体として得られた。以上の成果は、イオン液体中での電気化学を進展させるために極めて重要である。イオン液体の電気化学反応場としての有用性に着目し、イオン液体中へのキノン誘導体の溶解挙動、および酸化還元挙動について検討した。イオン液体には、メチルベンゾキノンなどの融点が低いベンゾキノン類が室温で容易に溶解し、有機溶媒中と同様の二段の酸化還元応答を示すことを見出した。これに対し、フェナントレンキノン類やアントラキノン類の溶解性は低い傾向が見出された。さらに、イオン液体への溶解性を向上させるための方法として、ポリェーテフレオリゴマーや、イオン性の部位を付加する試みを進めた。ポリエチレンオキシドやポリプロピレンオキシドで修飾した液状キノンを得た。これらは、イオン液体に対して高い溶解性を示した。現在はベンゾキノン類についてのみ精製・評価を達成したが、アントラキノン類など、従来商い溶解性が得られていなかった系でも同様の効果を得るべく検討を進めている。一方で、反応場であるイオン液体のデザインについては固相化を検討した。イオン液体をエラストマーとコンポジット化させることにより、柔軟なフィルムを得た。当初、単純なイオン液体/エラストマー混合体ではフィルム化と高いイオン伝導度の両立が困難であったが、ここに無機塩を添加することで、機械的強度とイオン伝導度を両立させることができた。また酸性イオン液体コンポジット化させた系も得た。有機物が酸化還元する際に、プロトンは多大な影響を持つことから、この知見は重要である。さらに、二酸化炭素をイオン液体に溶存させることでキノンの酸化還元挙動が大きく変化するという新知見も得られた。また、オリゴエチレンオキシド鎖や、荷電部位を各種キノン類に導入した。一方で、ブレンステッド酸性のイオン液体を作成し、イオン液体の酸性度がキノンの酸化還元特性に及ぼす影響についても検討した。その結果、従来のプロティック溶媒と同様の一段階反応が進行することが明らかとなった。酸性イオン液体については、ゾル-ゲル法による固体電解質化も併せて検討し、熱安定性の高いプロトン伝導体を得ることにも成功した。また、二酸化炭素がイオン液体に溶存した場合にはキノンの酸化還元挙動が大きく変化するという知見も得られた。この場合には、ECEタイプの反応機構を取っており、不可逆反応であることも明らかとなった。
イオン液体を用いた超高真空その場接触角測定による固体表面のキャラクタリゼーション

本研究では、固体表面の状態に関する知見を、表面汚染などの外因的要因を極力排除しながら、液体接触角というマクロな物理量を通じて得ることを目的として、試料調製チャンバーと直結された真空接触角測定装置の開発を行った。真空中で調製されたTiO2単結晶や有機薄膜上における、イオン液体接触角を大気暴露すること無く評価した結果、大気中の水分や炭化水素種の吸着がイオン液体接触角に大きな影響を与えること、イオン液体の親・疎水性の違いによってTiO2と異なる相互作用があること、有機薄膜の被覆率や分子層数を接触角から推測できること等が明らかとなり、その場真空接触角測定が固体表面状態の評価に有用であることが示された。本研究課題は、室温で非常に低い蒸気圧を持つイオン液体を接触角測定プローブとして用いることで、真空中で調製された試料上における接触角を大気暴露することなく測定する装置を開発し、大気中での接触角測定において問題となっていた、意図しないガス吸着や汚染等の外因的な要素を最小限に抑え、試料のイントリンジックな固体とイオン液体の界面相互作用を評価することを目的としている。H27年度は、まず「in situ超高真空接触角測定装置」を設計・開発した。この装置は、前処理・成膜チャンバーで調製した試料を大気暴露することなく接触角測定チャンバーまでトランスファー可能で、イオン液体は真空中に設置した容器から、窒素ガス導入による圧力差を利用して吸引・滴下される。滴下時は10^-6 Torr以下の真空下で滴下可能となっている。この装置を用いて、酸素中や真空中で前処理した単結晶二酸化チタン基板上での様々な異なる表面張力をもつイオン液体の接触角を測定した。その結果、酸素中で前処理した基板上において、窒素中暴露では真空中で測定した接触角から大きな変化が見られなかったのに対し、大気暴露により明らかな接触角の増大があった。UV照射で接触角は低下することから、大気暴露による炭化水素等の表面汚染の影響が明瞭に観察されたと考えられ、本装置がイントリンジックな接触角の測定に有用であることが示された。さらに、これまでの報告と異なり、ほぼ同じ表面張力をもつイオン液体であっても、疎水性と親水性の違いによって、異なる接触角を示すことが分かった。また、真空加熱で還元された基板上では、酸素中で前処理した基板上よりもZismanプロットから求めた臨界表面張力が小さくなった。これらの結果から、イオン液体と二酸化チタンの界面相互作用を理解する上では、液体と固体の表面張力だけでなく、極性相互作用等の影響を考慮する必要があると考えられる。本研究では、当初初年度目標としていた「in situ超高真空接触角測定装置」の開発とその有用性を、単結晶二酸化チタン基板上でのイオン液体接触角の測定から明瞭に示すことができただけでなく、その結果を論文として発表できたため。本研究課題は、室温で非常に低い蒸気圧を持つイオン液体を接触角測定プローブとして用いることで、真空中で調製された試料上における接触角を大気暴露することなく測定する装置を開発し、意図しないガス吸着や汚染等の外因的な要素を最小限に抑え、より本質的な固体/イオン液体の界面相互作用を評価することを目的とした。H27年度には、まずin situ真空接触角測定装置を開発し、均一な表面(表面がよく規定された単結晶二酸化チタン基板)における大気暴露の影響を明らかにするとともに、二酸化チタンとイオン液体の相互作用について議論した。H28年度は、不均一な表面(複合表面)についてin situ真空接触角測定装置を用い、イオン液体の接触角を真空中で評価した。具体的には、UV照射で清浄化したチタン酸ストロンチウム基板上に成膜した0数MLの異なる被覆率をもつペンタセン薄膜に対して、接触角の被覆率依存性を調べた。その結果、ペンタセンの被覆率が約0.6ML程度までのイオン液体接触角は、複合表面の接触角を説明する2成分系Cassieの式で説明できたが、0.6ML以上の領域では直線から外れることが分かった。これは、AFM観察から約0.6ML以上でペンタセンの2分子層目が形成されてくることから、ペンタセンの1層目と2層目はイオン液体に対して異なる相互作用を持つことがことが考えられる。ペンタセンの1層目と2層目が異なる電子状態であることはPEEM観察などから知られており、本結果は目視できるレベルのマクロな接触角によっても、ミクロな電子状態の違いを観察することができることを示している。また、一旦試料を大気暴露することで、接触角はほとんど被覆率に依存しなくなったことから、水等の吸着もしくはペンタセン薄膜の酸化が大きな影響を与えることが示唆され、真空一貫で評価を行うことの重要性が改めて認識された。

H28年度は、面内・面直ヘテロ界面等のより複雑な系におけるイントリンジックな固液界面相互作用を明らかにする方策である。薄膜装置開発費が当初想定していた費用を下回ったため。装置改良や試料作製のための材料費に使用する。
固体高分解能NMRによるシリカ表面へ吸着したポリエチレンの構造と分子運動の研究

本研究では、吸着したポリエチレンの構造及び分子運動を明らかにするために、シリカゲルに吸着させた^<13>Cラベルしたポリエチレンの固体高分解能^<13>CNMRスペクトルを観測した。その結果から、ポリエチレンはシリカゲル表面にトランス及びゴ-シュコンホメーションをとり吸着し、この割合はおよそ16:1であり、ポリエチレン鎖は所々で表面から離れループ状になっており、トランス-ゴ-シュ間で速い転移が生じていることがわかった。バルクのポリエチレンの非晶部分のメチレン鎖は、両端あるいは片端が結晶領域に入っているので、その部分で分子運動が束縛されていると考えられる。溶融急冷ポリエチレンでは非晶部分が大きく、非晶部のメチレン鎖はほとんど束縛されず、トランス-ゴ-シュ間の障壁エネルギーはn-ブタンに近い値をとる。一方、結晶化ポリエチレンでは非晶部分が小さく、結晶部分によってメチレン鎖の運動が束縛され、トランス-ゴ-シュ間の障壁エネルギーが大きくなる。シリカゲルに吸着したポリエチレンにおいて、表面から離れた運動性の良い部分も両端あるいは片端が束縛されているのでバルクのポリエチレンの非晶領域と似ているといえる。この表面から離れている部分のトランス-ゴ-シュ間の障壁エネルギーは、結晶化ポリエチレンの非晶領域と比較して大きく、よって、表面から離れた部分は結晶化ポリエチレンの非晶部よりも小さいと考えられる。すなわち、この部分のメチレン鎖は結晶化ポリエチレンの非晶部のメチレン鎖よりも短いといえる。以上より、吸着したポリエチレン鎖には分子運動が強く束縛されたオールトランスおよびゴ-シュコンホメーションをとった部分と、トランス-ゴ-シュ間で速い転移が生じている部分の存在が明らかとなった。また、緩和時間測定を行い分子運動を調べた結果、トランス-ゴ-シュ間で速い転移をしている部分は、バルクのポリエチレンの非晶領域に比べて、シリカゲル表面の影響により分子運動が大きく束縛されていることがわかった。
多次元化と構造化による新規系列の生成法とその数理と応用

複数の系列からなる系列セットでそのセットに属する系列の自己相関のサイドローブと任意の系列ペアの相互相関がある位相差範囲で0に等しくなる零相関範囲系列セットを対象としている。相関関数が0となる位相差範囲を零相関範囲と呼び、系列セットがサブセットをもち、異なるサブセットに属する系列ペアの相関関数が同一サブセットに属する系列ペアよりも長い零相関範囲を持ち、その零相関範囲が何等かの数理構造に対応して変わるものが「構造化零相関範囲系列セット」であり、その新規系列生成方法の発見・開発と応用の検討が本研究である。平成18年度は、系列セットの各系列を完全4分木の葉に対応づけできるものの構成的生成方法を発見した。この系列セットは3値(±1と0)系列で構成され、n次のアダマール行列から生成され、非負整数のパラメータmに対して、長さ8(8^m (n+ 1) + 2^m (4^m -1)/3)系列n本からなるサブセットを4^m個有する。系列セット全体としての零相関範囲は2^m-1である。長さあたりの非零要素の割合は常にn/(n+(4/3))より大きい。n個のサブセットは、深さnの完全四分木の葉に対応づけることができる。系列ペアのそれぞれに対応づけした葉の間の経路長で系列ペアの距離と定義すると、異なるサブセットに属する系列間の零相関範囲は、それぞれの系列が属するサブセット間の距離にほぼ比例した零相関範囲を有する。4分木の葉に対応づけすることで、超音波トランスデューサーや無線基地局の2次元配置に合わせてサブセットを振り分けて、従来よりも高いS/Nをもった合成開口イメージングや障害に強い通信が可能になることを示した。上記の完全4分木を完全8分木に対応させることのできる系列の構成方法も発見した。8分木を使うことで応用で用いる信号発信・受信機を3次元配置に対して適切な系列をわりふることができるようになる。構造化零相関範囲系列セットの一つとして、二分木に対応付けできる系列セットの構成方法を発見した。この系列セットは3値(±1と0)系列で構成され、n次のアダマール行列から生成され、非負整数のパラメータmに対して、長さn^{4m}+ 2^{m+1} (2^m ー1)の系列をn2^m本の系列をもつ。系列セットは、2^m本の系列からなるサブセットをn個している。長さn^{4m}+ 2^{m+1} (2^m ー1)あたりの非零要素の数はn^{4m}で、非零要素の割合は常にn/(n+2)より大きい。n個のサブセットは、深さnの完全二分木の葉に対応づけることができる。サブセット間距離をこの系列長に等しいものと定義することができる。異なるサブセットに属する系列間の零相関範囲は、それぞれの系列が属するサブセット間の距離にほぼ比例した零相関範囲を有する。この性質を使うことで、従来よりも高い性能をもった合成開口イメージングや通信が可能になる。超音波イメージングへの応用では、超音波トランスデューサーの配置を工夫し、トランスデューサー間の距離の長短が、それぞれのトランスデューサーで用いる系列の属する系列サブセット間の距離の長短と一致するようにすることで、従来の零相関範囲系列セットの応用よりもクリアなイメージを得ることができた。現在その応用についての検討を進めている。さらに、系列構成法を改良して4分木に対応するものを発見し、その性質や応用についての検討を開始した。2次元の2値(±1)の零相関範囲系列を用いた物性測定についての新しい方法についての検討を行い、いくつかの知見を得ることができたので、新しい応用についての検討をさらに行う。これまでの成果をベースにして、上記以外の新規系列生成法の検討も行う。平成28年度は、検討開始初期に、構造を持った系列セットの新規構成方法についていくつかの発見をすることができた。そこで、平成28年度は、本課題のうち、構造を持った系列セットの検討を重点的に行った。その中で、構造化零相関範囲系列セットの最大の目標である、木構造に対応し対応木構造の葉間の経路長にほぼ比例した零相関範囲を持った系列セットの構成方法を開発することができた。構造を持った系列セットの研究は、当初の計画以上の進捗であった。一方で、構造化系列セットの検討に注力したため、高次元系列の検討と新規物性計測法の検討は計画よりやや下回る進捗となった。本研究の成果として3編の論文を投稿中である。これらを総合して、概ね順調に進捗していると評価した。平成29年度は前年度までの研究内容を拡張し、新規構造化零相関範囲系列セットのとして、新たに、1)剰余系に対応付けできる系列セット2)4分木に対応付けできる系列セットの構成方法を発見した。1)の系列セットn次のアダマール行列と長さpの完全系列から生成される。非負のパラメータmに対して、2^m2(n + 1)pの長さの系列が2np本生成される。系列セット全体の零相関範囲は2^m-1で、p個のサブセットを持つ。j番目とk番目のサブセット系列間の零相関範囲は、2^{m+1}p|j-k|で、異なるサブセットに属する系列間の零相関範囲は全体のそれに比べて広い。

4分木に対応した系列セットは、長さnのアダマール行列から生成され、非負パラメータmに対して、4 (8^m(p + 1) + 2^m (4^m -1) /3)の長さの系列2^{2m+1}n本からなり、全体の零相関範囲は2^m-1で、4^mのサブセットを持つ。それぞれのサブセットは高さmの完全4分木の葉に対応づけすることができ、j,k番目の葉に対応付けされるサブセットに属する系列間の零相関範囲は4分木の葉の間のパスの長さに比例する。これらの系列は前述の性質を使うことで、従来よりも高い性能をもった合成開口イメージングや通信が可能になる。超音波イメージングへの応用では、超音波トランスデューサーの配置を工夫し、トランスデューサー間の距離の長短が、それぞれのトランスデューサーで用いる系列の属する系列サブセット間の距離の長短と一致させて、従来の零相関範囲系列セットの応用よりもクリアなイメージを得ることができた。現在、新たな応用についての検討を進めている。系列生成法については8分木に対応した系列セットや必要とされる性能に応じたオーダーメード系列の生成法の検討を行っている。平成29年度は、構造を持った系列セットの新規構成方法について、当初想定しなかったものを含めていくつかの発見をすることができた。そこで構造を持った系列セットの検討を重点的に行った。その中で、剰余系に対応づけのでき、剰余差に比例した4零相関範囲を持った系列セットの構成方法と分木構造に対応し対応木構造の葉間の経路長にほぼ比例した零相関範囲を持った系列セットの構成方法を開発することができた。構造を持った新規系列セットの研究は、当初の計画以上の進捗であった。新規物理計測法には、2次元または3次元の零相関範囲系列セットが有効であるらしいことがわかったため、高次元系列を用いた新規物性計測法の検討を年度末に開始した。新規物理計測法に関する研究は計画よりやや遅れてスタートした。本研究の成果として2編の論文を投稿中で1編を作成中である。これらを総合して、概ね順調に進捗していると評価した。複数の系列からなる系列セットでそのセットに属する系列の自己相関のサイドローブと任意の系列ペアの相互相関がある位相差範囲で0に等しくなる零相関範囲系列セットを対象としている。相関関数が0となる位相差範囲を零相関範囲と呼び、系列セットがサブセットをもち、異なるサブセットに属する系列ペアの相関関数が同一サブセットに属する系列ペアよりも長い零相関範囲を持ち、その零相関範囲が何等かの数理構造に対応して変わるものが「構造化零相関範囲系列セット」であり、その新規系列生成方法の発見・開発と応用の検討が本研究である。平成18年度は、系列セットの各系列を完全4分木の葉に対応づけできるものの構成的生成方法を発見した。この系列セットは3値(±1と0)系列で構成され、n次のアダマール行列から生成され、非負整数のパラメータmに対して、長さ8(8^m (n+ 1) + 2^m (4^m -1)/3)系列n本からなるサブセットを4^m個有する。系列セット全体としての零相関範囲は2^m-1である。長さあたりの非零要素の割合は常にn/(n+(4/3))より大きい。n個のサブセットは、深さnの完全四分木の葉に対応づけることができる。系列ペアのそれぞれに対応づけした葉の間の経路長で系列ペアの距離と定義すると、異なるサブセットに属する系列間の零相関範囲は、それぞれの系列が属するサブセット間の距離にほぼ比例した零相関範囲を有する。
脱血処理による大型魚の付加価値向上の可能性

2018年度は、前年度までに明らかになった脱血活締め装置の改良点、すなわち酸素(溶存酸素とマイクロ・ナノバブル)供給能力の向上と、魚体の口から鰓蓋に抜ける水流を調整する機能の付加に関する改造を進めた。その結果、酸素供給能力の強化と水流調節を可能とする機能を装備することに成功したものの、水流調整を可変とする改良には度重ねての試行錯誤が必要であった。これらのバブル発生装置の抜本的改良を行ったことから、周辺機器全般にわたる改良が必要となって作業は難航したが、結果として、ある程度興奮状態にあるマグロを二酸化炭素によって麻酔する間に生じる高い酸素要求状態をカバーすることが可能な装置性能を得ることに成功し、脱血締め装置を完成することができた。次年度には麻酔下でのマグロの脱血技術を確立する。一方、麻酔下で脱血したマグロ魚肉の品質を評価する方法については、前年度に引き続き、分析型パネルの育成を継続し、嗜好型評価の方法についての検討を行った。刺身の嗜好性に関するアンケート調査を行った結果において、マグロは好きな魚としても嫌いな魚としても上位に挙げられていた。嫌いな魚として挙げられた理由は赤身魚肉特有の血生臭さであったため、脱血方法の改善はマグロ魚肉品質の向上に効果を示すであろうことが確認された。また、刺身を食する際に使用するしょうゆの影響について調べた結果では、しょうゆの種類の影響は見られないものと考えられたが、しょうゆの使用の有無は、嗜好性の評価に大きく影響することが分かった。マグロの刺身を食する際にしょうゆを使用しないことは通常ないことなので、嗜好型パネルにはしょうゆを使用して実施することも考えられるが、分析型パネルにはしょうゆを使用しないでの評価の必要性が分かった。平成29年度までに酸素(溶存酸素とマイクロ・ナノバブル)供給能力を上げるための主要部品の改良が完了したことからマグロの脱血活締め装置を完成させる見通しが立っていた。そのため、平成30年度は夏季までに改良した脱血活締め装置を完成させる予定であった。しかしながら、マイクロ・ナノバブル発生装置を抜本的に改良したことから酸素濃縮装置や循環ポンプなどの部品変更、配管経路の変更など周辺装置の改修が当初の見込みよりも大規模となったために、装置の改良箇所が次々と発生して作業が遅々として進まない事態となった。さらに改良したマイクロ・ナノバブル発生装置の性能に適合した酸素供給圧と供給量をカバーした酸素濃縮機への機種変更については市販機器が見当たらないためにメーカーでの仕様を変更したり、適合する循環ポンプも市販品が見当たらなかったため複数ポンプを配管上の工夫で組み合わせて制作するなど、多々改良すべき点が生じたため、当初の計画から大幅に遅れてしまった。平成31年度(令和元年度)は、完成した脱血活締め装置を使用してマグロを麻酔する実験を実施する計画である。その後、麻酔したマグロの効果的な脱血方法を検討し、マグロの麻酔と脱血の方法についての手技を完成する予定である。この手技を用いて、本研究の主たる目的である、効果的に脱血したマグロの品質を向上させる可能性について、主に官能評価によって検索する予定である。魚の脱血処理が鮮度保持に大きく影響することは我が国で古くから知られていたが、スシやサシミが世界中の人々に食される現代では、高品質の魚肉を提供するために、脱血処理はますます欠かせないものとなっている。しかし、マグロなどの大型魚の場合、水揚げ時に暴れることで体温が上昇して身焼けを引き起こすため、氷塊水への浸漬による冷却処理が最優先され、十分な脱血処理はできていない状況である。そこで本研究では申請者らが発明した魚類を安全に長時間麻酔する技術を用いて、大型魚を麻酔下で効果的に脱血する技術を確立し、脱血が魚肉の品質向上や消費者の嗜好性向上におよぼす効果について明らかにすることを目的としている。初年度である本年度は、大型魚専用の水槽と麻酔装置を用いて、最も効率的に脱血できる方法を検討することとした。そこでまず中・小型魚用の麻酔装置を購入し、大型魚専用に部分的に改良を加えるために、大型魚における酸素消費量を調べた。測定の結果、ブリにおいては体重当たりの酸素消費量は陸上動物と同程度であることが明らかとなった。海水の酸素濃度は陸上にくらべ低濃度であることから、魚類の酸素消費量はそれほど高くないであろうと推定していたが、結果は大きく異なっていた。そのため、測定の結果から明らかとなった麻酔下の大型魚に必要な酸素量を供給する装置の検討に時間を要することになったため、効果的な脱血法を検討することはできなかったが、魚類のなかでも大型回遊魚に限っては陸上動物と同程度の酸素消費量を有するという、今後の麻酔技術の確立に非常に有益な結果を得ることができた。平成28年度に目指していたのは、大型魚の脱血技術の確立であった。研究実施計画では、「中・小型魚用の麻酔装置」を購入後、部分的に改良して「大型魚用の麻酔装置」を準備し、それを使用する予定であった。しかし、大型魚の酸素消費量を調べた予備実験の結果から、ブリなどの大型魚の酸素消費量はほとんど陸上動物のそれと等しいことが判明し、「中・小型魚用の麻酔装置」の部分的改良では必要となる酸素量を装置内に供給できないことが判明した。

当初は海水の貧酸素環境(酸素濃度として考えると陸上空気の20分の1程度と試算される)に棲む魚類の酸素消費量はそれほど高くないと推定していたが、少なくとも大型回遊魚に限っては陸上動物と同程度の酸素消費量(体重あたり酸素消費量)を有することが分かった。そのため、「大型魚用の麻酔装置」を準備するには、抜本的な装置の改良を施して酸素ナノバブル発生装置の能力を特段に大きくする必要が生じた。この装置の改良に相当の期間を要していることから研究計画から遅れることとなった。脱血処理は動物の肉を食用にする際に欠くことのできない処理であり、食肉加工においては、動物を失血死させることにより脱血(放血)を効果的に行っている。しかし魚肉の場合、小型魚では費用対効果の面で失血死のような処理は難しく、コストに見合うはずの高級魚のマグロにおいても、水揚げ時に暴れることで体温が上昇し身焼けを起こすため、水揚げ直後に氷塊水への浸漬による冷却処理が最優先され、十分な脱血処理が出来ない事情にある。本研究では著者らが発明した魚類を安全に長時間麻酔する技術を応用して、大型魚を麻酔下で効果的に脱血する装置(脱血活締め装置)を外部委託によって制作し、この装置を使って十分に脱血した大型魚の肉質向上や消費者の嗜好性向上におよぼす効果について明らかにすることを目指している。平成28年度に制作した脱血活締め装置の性能は当初想定した仕様通りに完成したが、この装置を用いてブリの麻酔を試みたところ、マグロの麻酔には性能が十分とは言えないことが判明し、麻酔装置の改良が課題として浮かび上がった。そのため、平成29年度では脱血活締め装置の酸素供給能力を強化することに成功し、来年度早い時期までに装置の改良を完了する予定である。また、装置改良までの間、メーカーより酸素供給能力を強化した代替機の貸与を受けることができたことから、代替機を用いてカンパチとマグロの麻酔処理のテストを実施した。代替機は新型の魚種汎用タイプの麻酔装置であったが、この装置の酸素供給能力はマグロには不十分であることが分かり、脱血活締め装置の改良には、酸素供給能力の強化に加えてマグロの口から鰓蓋に抜ける水流の調節も重要であることが判明した。さらに、平成29年度は、脱血したマグロの官能評価実施のための分析型パネルの育成と市販マグロを用いて嗜好型官能評価条件の検討を行った。平成29年度もマグロの使用に適した大型魚専用の麻酔装置の改良を進め装置の改良を検討してきた。28年度に購入した脱血活締め用部品(ナノバブル発生装置一式)はブリやカンパチなどの大型魚の酸素需要量に対応した酸素供給能力を有する装置であったが、本研究で実験に供するマグロに関しては十分な酸素供給を行えないことが判明したことから装置の改良に取り組んできた。さらに、マグロに関しては、他の大型魚とは異なり、必要な酸素濃度(溶存酸素とマイクロ・ナノバブル)を供給するとともに、口から鰓蓋に抜ける水流を調整する必要があることが判明し、この技術的に難しい装置の改良に多くの時間を要したものの、年度の終盤に装置の改良に目処を立てることが出来た。一方、脱血させたマグロ試料を官能評価に供するための条件検討については、市販マグロを試料として検討を進めることができた。このような状況であるため、計画全体としては、やや遅れている状況であると判断している。2018年度は、前年度までに明らかになった脱血活締め装置の改良点、すなわち酸素(溶存酸素とマイクロ・ナノバブル)供給能力の向上と、魚体の口から鰓蓋に抜ける水流を調整する機能の付加に関する改造を進めた。
高効率多結晶薄膜太陽電池用三元化合物固溶体半導体とその成膜法に関する研究

最近、CuInSe_2系薄膜型太陽電池はその変換効率が17.6%に達するなど目ざましい進展がみられている。しかし、電力用として上記太陽電池を本格的に普及するための高効率化・低コスト化はまだ実現されていない。1.帯域移動加熱による成膜法の研究(1)Cu-In-Seプレカーサの帯域移動加熱による固相セレン化法を検討し、本方法が、通常のファーネス加熱の場合に比べ、低温で結晶粒径の大きな薄膜が得られる点で優れていることを明らかにした。(2)高温X線回折法によりCuInSe_2の生成過程をその場観察し、反応過程が、プレカーサ構造(Cu/In,Se/(Cu+In),Cu-Inの状態など)により著しく異なることを見いだした。(3)Cu-Inプレカーサのセレン飽和蒸気圧下での気相セレン化法を検討し、プレカーサ構造と生成されるCuInSe_2膜構造(優先配向性、粒径、異相の有無など)との関連を明らかにした。2.薄膜型太陽電池用新材料系の研究(4)光活性層用材料系として、(Zn、Cu,In)(S,Se)_2を提案すると共に、まずCuInS_2を取り上げ、気相硫化法による薄膜作製を検討し単相膜を得るための条件を把握した。(5)窓層となるn型CdSの溶液析出膜の特性改善を検討し、六方晶ウルツアイト相のみからなる薄膜作製条件を把握した。今後、Zn-Cu-In-S-Seプレカーサ構造の最適化を行うと共に、帯域移動加熱固相セレン化法の完成度を高めるよう研究展開を計る。また、その結果に基づき、高効率・低コストな実用的成膜装置を提案する。カルコパイライト型三元化合物CuInSe_2は、光劣化の無い、高効率の薄膜太陽電池材料として注目を集め、光電変換効率も16.9%に達するなど最近目ざましい進歩がみられている。しかし課題も山積みしており、特にCuInSe_2そのものやその多結晶化プロセスに関する研究が不十分である。以上の情況を考慮し、本年度は、CuInSe_2の成膜法として、Cu-InプレカーサのSe分圧下アニール法(報告例が殆ど無い)をとり上げ、Cu-Inプレカーサの作製条件(CuとInの蒸着時の基板温度、蒸着順序、基板材質など)およびプレカーサのアニール条件(アニール温度、Seの蒸気圧、Seソースの形態など)と、得られた膜の構造、配向性、異相の有無、粗成、光吸収係数、禁制帯幅、結晶粒径、基板への接着性との相関を、X線回析、分光測定、EPMA、SEMなどにより評価した。その結果、【.encircled1.】光電変換効率を始めとする太陽電池特性に直接影響を及ぼす上記諸因子と、成膜条件との対応関係に関する数多くの基礎データを集積できた,【.encircled2.】特にCuInSe_2の化学量論組成の制御が重要であることを見い出した。またゾーンヒータ移動による成膜装置を製作した。しかし現状では、製造設備が高価、製造工程も複雑で改善が必要など、電力用として上記太陽電池を本格的に普及するための高効率化・低コスト化は実現されていない。これは、多結晶化プロセスなどCuInSe_2の薄膜結晶成長に関する研究が依然として進んでいない点に第一の原因がある。以上の情況を考慮し前年度に引き続きCuInSe_2の成膜法を研究した。

その結果、Cu-In-Seプレカーサを、線状熱源を用いてゾーン移動再結晶化する方法(TZR法と呼ぶ)が、低温で結晶粒径の大きなCuInSe_2の成膜法として優れていることを明らかにした。TZR法で作製されたCuInSe_2膜では、同一合成条件で比較し、通常のファーネス加熱の場合の数倍以上、さらにインジウム溶媒を用いることにより一桁以上大きい6μm(最大)の結晶粒径が得られた。したがって本提案の方法によれば変換効率や開放端電圧の一層の増大が期待できる。また、CuInSe_2合成過程を高温X線回折法によりその場解析するとともに、形成された膜構造との関連を概ね把握できた。一方、溶液析出法を用いて、窓層となるn型CdS薄膜や透明電極層となる導電性ZnO薄膜の作製も進めた。さらに、「太陽電池用CuInSe_2系薄膜の作製と評価」と題する研究会を企画すると共に、平成6年10月、本学部において開催した。今後二年間本研究を続け、Cu-In-Seプレカーサ構造の精密制御及び、最適構造プレカーサからのCuInSe_2膜合成の技術確立を計る。その後それらの結果に参考に、CuInSe_2の実用的成膜装置を提案したい。
透明なイオン導電性高分子アクチュエータの創製と界面付着強度制御による高機能化

近年,イオン導電性アクチュエータが研究され,人工筋肉やマイクロカテーテルなどに応用されている.そして,このイオン導電性高分子膜と透明導電性膜とを組み合わせることにより,透明でフレキシブルに曲がるアクチュエータを作ることできる.しかしながら,このようなフレキシブルアクチュエータの機械的な強度・信頼性の検討がほとんど行われていないのが現状である.そこで本研究では,イオン導電性高分子膜に透明導電性膜を成膜した透明なイオン導電性高分子アクチュエータを創製するとともに,出来上がったアクチュエータについて,残留応力及び界面付着強度を評価・制御し,アクチュエータ特性の高機能化を行うことを目的としている.そして,今年度は, Pd電極を用いたイオン導電性アクチュエータの製作とその変形特性評価,および,透明なイオン導電性アクチュエータの製作を行った.まず, Pd電極を用いたイオン導電性アクチュエータの変形特性評価について,使用環境(カウンターイオン種,温度)を種々変えたときの変形特性について調べた.その結果,水溶液中のカウンターイオンのイオン半径が大きくなるほど,同じ電場下においてアクチュエータの変形量が大きくなるが,一方で,応答性が悪くなることがわかった.また,濃度が濃くなるほど,水溶液中の温度が高いほど,変形量が大きくなることがわかった.これらの実験結果をもとに,はりの初等理論を用いてモデル化を行った.また, ITOを塗布したPETフィルムに,イオン導電性高分子膜を圧着することで,透明なイオン導電性アクチュエータを製作した.そして,電場下で動作することを確認した.イオン導電性高分子に電場をかけると,水和したカウンターイオンが陰極に移動し,陰極側が膨潤,陽極側が収縮することで湾曲が生じ,アクチュエータとしての機能を果たしている.しかしながら,MEMS(NEMS)などのマイクロ・ナノスケールにおけるアクチュエータやセンサとしての利用を考えた場合,マイクロ・ナノスケールにおけるアクチュエータの機能・特性を把握しておく必要がある.そこで,本申請課題では,イオン導電性高分子膜に透明導電性膜を成膜し,"透明なイオン導電性高分子アクチュエータ"を創製するとともに,イオン導電性高分子アクチュエータの機能特性に及ぼすイオン種類,温度などの影響について検討を行った.まず,安価で製造が可能なパラジウム(Pd)を用いて,無電解メッキ法によりイオン導電性高分子膜にパラジウム(Pd)を電極膜として成膜する方法を確立した.そして,カウンターイオンとしてLi^+,Na^+,NH_4^+を用い,また,その濃度を種々変化させ,それらが及ぼす変形特性への影響について実験的に明らかにした.そして,カウンターイオン半径が大きいほど,またイオン濃度が大きいほど変形が大きいことを明らかにした.さらに,電場下におけるIPMCアクチュエータの支配方程式とはりモデルを適用して,イオン種が及ぼす変形特性への影響を理論的に考察し,イオン半径が及ぼす変形特性への影響を理論的に裏付けることができた.次に,ITOをイオン導電性高分子膜にスパッタリングすることにより透明電極を成膜し,透明なイオン導電性高分子アクチュエータを試作した.そして,電圧印加により,屈曲運動することを確認した.
限局性前立腺癌における予後予測因子としての新規バイオマーカーの開発

限局性前立腺癌患者において、生検と全摘標本との間のGleason sum upgradingが43%の症例にまでみられるとされ、University of HamburgのChunらは術前血清PSA値、clinical stage、生検Gleason patternを用いた予測ノモグラムを報告している。われわれは503例を対象とし、同ノモグラムに対するexternal validationを行った。予測値によっては10%以上の誤差を認め、日本人症例に適用した場合の同ノモグラムの精度低下が示唆された。(1)前立腺癌における,血清テストステロン値の有用性を研究し,論文発表した。根治的前立腺全摘除術を施行した118例において、術前後の血清T値と血清ヒト黄体化ホルモン(luteinizing hormone ; LH)値を比較検討した。術後の血清テストステロン値は5.60±1.90ng/mlで、術前の3.89±1.43ng/mlと比べて有意に上昇していた(p<0.0001)。同様に、血清LH値も術前後で有意な上昇を認めた(5.11±2.47ng/ml vs 6.86±3.64ng/ml;p=0.0001)!(2)日本人患者における初回前立腺生検予測ノモグラムに関し、external validationによる有用性の検討を含め,論文発表した。(1)限局性前立腺癌患者において、生検と全摘標本との間のGleason sum upgradingが43%の症例にまでみられるとされ、University of HamburgのChunらは術前血清PSA値、clinical stage、生検Gleason patternを用いた予測ノモグラムを報告している。今回われわれは、1997年2月から2008年1月までに、6針以上の生検の後に根治的前立腺全摘除術を施行された限局性前立腺癌503例(千葉大学病院;214例、千葉県がんセンター;295例)を対象とし、同ノモグラムに対するexternal validationを行った。全体ではGleason sumupgradingを150例(29.8%)で認め、validationによるノモグラムのAUC (area under the curve)は0.79(CI;0.751-0.832)であった。しかしCalibration plotでは予測値によっては10%以上の誤差を認め、日本人症例に適用した場合の同ノモグラムの精度低下が示唆された。今回われわれは、1997年2月から2008年1月までに、6針以上の生検の後に根治的前立腺全摘除術を施行された限局性前立腺癌503例(千葉大学病院; 214例、千葉県がんセンター; 295例)を対象とし、同ノモグラムに対するexternal validationを行った。全体ではGleason sum upgradingを150例(29.8%)で認め、validationによるノモグラムのAUC(area under the curve)は0.79(CI; 0.751-0.832)であった。
ヒトIschemic Preconditioningにおける循環作動物質の役割

我々はこれまで、ラットを用い、ischemic preconditioning (IP)の機序の研究を行ってきた。今回は、ヒトでのIPにいかなる循環作動物質が関与するかを検討した。〈対象・方法〉本学で左前下行枝近位部病変に待機的PTCAを施行した患者を対象とし、IPを模擬するプロトコールとして一分間のballoon inflationを2回行い、inflation前後の体表面12誘導心電図ΣSTの計測、及び各種循環作動物質の測定を行った。〈結果〉ΣSTは一回目inflation時9.0±3.5mmであったが、二回目inflation時5.7±4.8mmと有意に減少した。患者の自覚症状も二回目inflation時には、全例において胸痛の軽減が認められた。しかし各種循環作動物質の計測結果は、ブラジキニン産生量が-42.0±22.4pg/ml (balloning前)、-52.0±29.3pg/ml(1回目inflation後)、-37.6±13pg/ml(2回目inflation後)、エピネフリン産生量が0±0ng/ml (balloning前)、0.26±0.25ng/ml(1回目inflation後)、0.12±0.09ng/ml(2回目inflation後)、ノルエピネフリン産生量が0.2±0.1ng/ml (balloning前)、0.48±0.63ng/ml(1回目inflation後)、0.33±0.48ng/ml(2回目inflation後)、アデノシン産生量が5.1±10.5pmol/ml (balloning前)、6.8±12pmol/ml(1回目inflation後)、-1.9±8.6pmol/ml(2回目inflation後)と、いずれも有意な増加を認めなかった。一分間という比較的短時間の虚血によっても心電図上、もしくは自覚症状からはIP様虚血軽減作用が認められたが、各種循環作動物質に有意な変化は認められなかった。動物実験上はこれらの物質とIPとの関与が報告されていが、今回の検討では、IPを上記循環作動物質との関連を示唆する結果は得られなかった。原因として、deflation直後の冠静脈洞採血が、虚血領域からの灌流血を充分に反映していない可能性、また虚血部組織内と冠静脈洞血液内での循環作動物質濃度に差異のある可能性もあり、inflation時間の延長も含め、今後さらに検討を要すると考えられた。
サイトカイン受容体の解析とそのヒト造血幹細胞の純化、増幅法への応用

受容体型チロシンキナーゼファミリーに属しているflt3とそのLigand(FL)が最近同定され、その造血系に対する作用が注目されている。本研究では、Flt3のヒト臍帯血CD34陽性細胞における発現を解析し、Flk2陽性、陰性細胞を各々FACSソーティングし造血能を比較検討した。CD34陽性細胞の81.3±8.0%にFlt3の発現が認められ、CD34+CD33+細胞の85.2±4.0%、CD34+CD33-細胞の75.3±4.2%、CD34+CD38+細胞の77.4±4.5%、CD34+CD38-細胞の80.4±4.8%に認められた。コロニーアッセイからは、大部分の骨髄球系前駆細胞はFlt3を発現しているが、赤血球系前駆細胞や多能性造血前駆細胞にはFlt3発現細胞と非発現細胞が存在することが示された。しかし、CD34+Flt3+細胞から形成された混合コロニーは、CD34+Flt3-細胞由来のものと比較して大型のコロニーが多数認められたことより、より未分化な多能性造血前駆細胞はFlk2を発現している可能性が示唆された。次に、CD34+Flt3+細胞、CD34+Flt3-細胞をそれぞれ10000個ずつNOD/SCIDマウスに移植すると、CD34+Flt3+細胞からのみリンパ球、骨髄球、種々の造血前駆細胞を含む造血再構築能が認めれた。より未分化なlin-CD34+CD38-細胞中のFlt3陽性細胞を単一細胞に分離し、SCF+FL+TPO+IL-6+可溶性IL-6受容体存在下で1-2週間液体培養した後、増殖が認められたクローンについて、NOD/SCIDマウスに移植して造血再構築能を検討すると、16匹のNOD/SCIDマウスのうち6匹37.5%でヒト造血再構築が確認された。以上の結果より、ヒト造血再構築能を有する造血幹細胞はFlt3を発現していることが示された。造血幹細胞/前駆細胞上のサイトカインレセプターの発現およびその生物学的意義についてはほとんど解っていない。今回、ヒト骨髄およびG-CSF投与後の末梢血中のCD34^+細胞上のG-CSFレセプター(G-CSFR)と血球分化能との関係を解析した。G-CSFRの発現をフローサイトメトリーを用いてCD34、CD33、CD38と組み合わせて解析した。また、CD34^+/G-CSFR^+およびCD34_+/G-CSFR^-細胞を各々FACSソーティングした後、SCF、IL-3、IL-6、G-CSF、EPO、TPO存在下でメチルセルロース培養し、造血能を比較検討した。G-CSFRの発現は骨髄中のCD34^+細胞の14.9±4.9%に認められ、そのほとんどがCD34^+CD33^+、CD34^+CD38^+細胞分画に存在していた。CD34^+/G-CSFR^+細胞からは骨髄球系コロニーのみが形成されたのに対し、CD34^+/G-CSFR^-細胞からは赤芽球系コロニー、巨核球系コロニー、混合コロニーが形成され、骨髄球系コロニーはほとんど形成されなかった。CD34^+/G-CSFR^-細胞をサイトカイン存在下に5日間液体培養すると、CD34^+/G-CSFR^+の骨髄球系前駆細胞が産生された。G-CSF投与後の末梢血中のCD34^+細胞中のG-CSFRの発現は10.8±5.8%に認められ、CD34^+/G-CSFR^+細胞からは骨髄球系コロニーのみが形成されたのに対し、CD34^+/G-CSFR^-細胞からも少数の骨髄球系コロニーが形成された。以上の結果より、G-CSFの骨髄球系造血作用はG-CSFRを発現している骨髄球系前駆細胞に依存しており、G-CSFの造血前駆細胞の末梢血への動員はG-CSFの間接的作用であると考えられた。

しかし、CD34+Flt3+細胞から形成された混合コロニーは、CD34+Flt3-細胞由来のものと比較して大型のコロニーが多数認められたことより、より未分化な多能性造血前駆細胞はFlk2を発現している可能性が示唆された。次に、CD34+Flt3+細胞、CD34+Flt3-細胞をそれぞれ10000個ずつNOD/SCIDマウスに移植すると、CD34+Flt3+細胞からのみリンパ球、骨髄球、種々の造血前駆細胞を含む造血再構築能が認めれた。より未分化なlin-CD34+CD38-細胞中のFlt3陽性細胞を単一細胞に分離し、SCF+FL+TPO+IL-6+可溶性IL-6受容体存在下で1-2週間液体培養した後、増殖が認められたクローンについて、NOD/SCIDマウスに移植して造血再構築能を検討すると、16匹のNOD/SCIDマウスのうち6匹37.5%でヒト造血再構築が確認された。以上の結果より、ヒト造血再構築能を有する造血幹細胞はFlt3を発現していることが示された。