hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
日中戦争期上海の物資流通と企業経営に関する研究

本研究では日中戦争期(19371945年)の上海における物資の流通と企業の活動を検討した。物資流通については、上海租界が存在した1941年末までの動向を主に検討した。列強の利害が錯綜し複雑な国際関係下にあった上海租界は日本側も中国側も自らの統制経済的秩序に組み込むことが難しかった。そうしたなかで双方の租界への(間接的)アプローチと、双方の物資調達の試行錯誤の過程を実証した。企業経営については、近年さまざまな分野で検討されている対日協力者に関する先行研究をふまえ、上海を代表する工業であった綿紡績業の対日関係についての研究を進め、彼らの統制経済への対応について明らかにした。本研究は、日中戦争期の中国経済を歴史的に検討することが目的である。とくに中国最大の商工業都市・上海における経済構造の変容を経済史的に実証することと、経済活動の担い手である企業家や業界団体の戦時中の動向について、経営史・社会史的な視点を織り交ぜながら検討を加えること、を課題としている。本年度上げることができた成果は以下の2点にまとめることができる。第一は、日中戦争前期(1937年7月の日中全面戦争勃発から1941年12月太平洋戦争の開戦まで)の上海経済のなかでも、日本が占領できず、その統制から「自由」であった上海租界経済の動向を検証し、その歴史的な意義を明らかにしたことである。そこでは、「日本・重慶双方にとって、非常に重要でありながらも直接統制できない地域」として上海租界を位置づけ、主として重慶国民政府と上海租界経済の間の複雑な経済関係を明らかにした。第二は、上海における中国人企業家の経済活動と対日関係の模索について、当時上海最大の産業であった綿紡織業界の事例から明らかにしたことである。戦時期の上海においては、自らが生活する上でも企業を経営してゆく上でも、日本や親日政権と関わりを持たざるをえなかった。従来は、対日協力的行動として低評価のうちに処理されてきた彼らの行動を「経済・経営の論理」からとらえなおしながら、戦時期における彼らの生存の模索の過程を検証した。以上の成果は、国内外の学会・講演において3回の口頭発表を行なったほか、論文1本を発表することができた。本研究では日中戦争期(19371945年)の上海経済を歴史的に検討することを目指した。近代を通じて中国経済、商工業の中心だった上海が、戦争が始まると日本に占領された。それ以前から日本企業が進出し、日本人も多く住んでいた上海ではあるが、軍事的、政治的にも日本の強い影響下におかれたとき、上海の社会や経済はどのように変容し、中国人と日本人の関係はどうなったのか、という大きな関心の下、本研究では、主に物資の流通と企業経営に焦点をあてて、研究を進めた。物資流通については、上海租界が存在した1941年末までの動向を主に明らかにした。列強の利害が錯綜し複雑な国際関係におかれた租界は、日本占領地の統制経済的秩序に組み込むことが難しかった。一方の中国側も上海経済を重視はしていたが、上海から遠く離れた内陸部の重慶に遷都したために上海経済への直接の干渉は困難であった。そうしたなかで日中双方の租界経済への(間接的)アプローチを明らかにするとともに、双方の物資調達の試行錯誤の過程を実証した。ただ、1942年以降の実証はなお手薄であり、これは今後の課題である。企業経営については、近年さまざまな分野で検討されている対日協力者に関する先行研究をふまえ、上海を代表する工業であった綿紡績業の対日関係についての研究をすすめ、日本側のつくった組織への参加や統制経済への対応について明らかにした。今後は占領地経済の国際比較についても検討を行うとともに、戦時期の中国企業の経営実態を上海市档案館所蔵の档案を利用して明らかにする作業を継続していきたいと考えている。26年度が最終年度であるため、記入しない。中国近現代史日中関係史26年度が最終年度であるため、記入しない。今年度は、中華人民共和国重慶市において行なわれた日中戦争に関する国際会議での報告、および国内の学術会議における講演を2回行なった。また、論文1本を刊行することができた。とくに、国際会議においては、おける他国の研究者との交流、討論を通じて今後の自らの研究に大いに役立つ情報を得ることができ、そこで得られた収穫は論文執筆の際にも生かされている。また、上海やシンガポールで史料調査をすることができた。家族の病気の都合で2月に予定していた英国における調査は断念し、翌年度に延期せざるを得なかったものの、研究計画と実際に得られた成果に照らして考えれば「おおむね順調に進展している」と評価してよいと考えている。

平成26年度は、本研究の最終年度なので研究成果を論文で発表することを最終目的とする。論文発表に向けた史料の調査とその読み込みを進めたい。具体的には、第一に、「日本・重慶双方にとって、非常に重要でありながらも直接統制できない地域」としての上海租界について、日本側の上海租界観および対策をより深く追及することを目指したい。第二は、戦時期の上海租界の状況についてより深く調べるため、昨年度も行なった上海での調査に加え、英国の国立公文書館(National Archives)や台北の中央研究院おいても調査を行いたい。第一の課題は国会図書館、一橋大学経済研究所図書室など、国内での史料調査が中心である。第二の課題については大学の夏季休暇を利用して行なう予定である。英国公文書館、中央研究院ともに以前訪問した経験があり、アクセスについては問題ないものと考えている。
エビデンス確立にむけた呼吸リハビリテーションの基礎的検証

1)口すぼめ呼吸で想定されている気道拡張効果、呼吸パターンの変化による換気効率効果などを検証する目的で、換気力学的評価を健常人10名で行い、口すぼめ呼吸時の呼吸インピーダンス(オシレーション法)の変動範囲や鼻クリップなどが実際に換気力学的に不要であることを実証して、米国胸部疾患学会などにおいて発表し、口すぼめ時の鼻咽頭閉鎖機構を実際に軟性喉頭ファイバーで視覚的に確認した成績をくわえて論文として投稿中である。さらにCOPD患者における呼吸インピーダンスを測定してその変化が一様でなく種々のパターンになることを見出し、平成17年度日本呼吸管理学会および米国胸部医学会に発表予定である。口すぼめ呼吸時の脳波測定によって、呼吸困難感への効果を健常人およびCOPDで検討した。現在、アルファ波の周波数解析による分析を行っている。データ集積をほぼ終えて、来年の投稿を目標としている。脳波とともに心電図のゆらぎ解析を行うため、基礎データを集積中である。2)用手的な呼吸理学療法の前後における呼吸筋酸素消費量を測定するため、死腔負荷装置を新たに開発し特許を出願した。本装置は機能的残気量の変化に依存しない酸素消費量の変化の測定が可能であり、COPDでの測定に適している。基礎データの集積を終え、COPD患者データの集積を継続して実施する予定である。3)呼吸筋訓練の指摘負荷強度の検討のため、肋間筋の組織酸素飽和度の測定を試みたが、技術的な困難があり、呼吸補助筋にターゲットを変えた検討を行うこととし、実験を継続する。4)口すぼめ呼吸時などの電子ビームCT撮影については、保有する病院で機器を撤去したため継続不能となった。基礎データとして撮像したCOPDの映像を英文誌(New Engl J Med)に発表した。口すぼめ呼吸での気管支の変化については、滋賀医科大学で保有する機器での共同研究を交渉中である。1)口すぼめ呼吸で想定されている気道拡張効果、呼吸パターンの変化による換気効率効果などを検証する目的で、換気力学的評価を行うための実験条件設定を行った。健常人10名で口すぼめ呼吸を行い、呼吸抵抗をオッシレーション法で測定し、抵抗の変動範囲を予備的に把握した(これらの基礎データは米国胸部疾患学会(ATS)に演題が採択され、報告予定である)。また、健常人では、鼻クリップをしなくても口すぼめ呼吸の状態で肺抵抗が上昇し、軟口蓋が反射的に閉じることが予想され、実際にファイバースコープで確認した(日本呼吸管理学会発表予定)。口すぼめ呼吸をしながら肺機能を評価するためのマウスピースなどの機構についてVCKマウスピースを使用予定であったが、さらに改良を重ね、より正確な測定ができるように工夫した。さらに改良を重ね、死腔を減らす措置を講じる予定である(特許申請を検討)。パニック対策としての効果を見るために口すぼめ呼吸をしながら脳波変化及び心電図変化、血圧変化などを見るために基礎的な条件設定を検討した。心電図と脳波のゆらぎの同時解析などを行うこととし、来年度の課題として持ち越すことにした。2)用手的な胸郭可動性改善を目的とする理学療法の意義について、新規に購入した肺機能検査システムを用いて評価した。重症肺気腫8名に対する手技の前後で、気道抵抗は変わらず、肺活量、最大吸気量が増加、肺気量は減少した。また、酸素消費量は減少した(ATS、日本呼吸管理学会に報告予定、総合リハ誌に投稿、受理され印刷中)。

前後で呼吸筋酸素消費量を測定することにしていたが、機械が老朽化しており、新機構を盛り込んだ上、新たに部品を購入し自作した(新機構などについて特許申請を検討中、その後に学会報告及び投稿予定)。東北大学医学部附属病院内部障害リハビリテーション科に入院または外来の慢性閉塞性肺疾患(COPD)患者および健常ボランティアを対象とし、基本的な呼吸リハ手技についての基礎的評価を行った。1)口すぼめ呼吸の意義:口すぼめ呼吸(PLB)時のオシレーション法による呼吸抵抗(Rrs)を測定し、米国胸部疾患学会(ATS)で公表した。COPD患者におけるRrs変化についても評価を実施し、症例による多彩な変化形態を確認した。また、この際、鼻腔閉鎖のための鼻クリップが不必要であることを生理的に確認したため、内視鏡で直視下にPLB時の鼻咽腔の閉鎖機構を確認した(日本呼吸管理学会に発表し、優秀演題賞を得た。現在英文誌に投稿準備中)。PLBがCOPDにおいておこすと推定されていた気管支拡張効果を生理的に示すことができたと考える。パニツク対策としての効果の評価を試みるため、PLB時の脳波変化の解析を試みた。解析法についての基礎研究を行い、アルファ波の周波数のスペクトル解析を行うこととして、現在進行中。2)用手的胸郭可動域改善を目的とする理学療法の意義:新たに新機構を取り入れて呼吸筋酸素消費量の測定装置を自作開発した。新たな発明として特許を出願した。理学療法後の胸郭機械特性の変化として、実際にCOPD患者で測定を実施しデータを収集中である。昨年度購入した肺機能総合測定装置によって、昨年報告した肺気量減少効果をさらに詳しく測定を行い、肺気量減少が特異的に起こる変化であることを明らかにした(ATSで発表、投稿準備中)。3)呼吸筋の組織酸素飽和度測定:今年度新たに測定装置を購入した。四肢筋での基礎測定後、呼吸筋での測定を試みたが、肋間筋や横隔膜の胸郭付着部などでは困難であった。腹筋などは測定位置を一定にすることが困難であった。頚部の呼吸補助筋である胸鎖乳突筋においての測定に切り替えることにして、測定の体系を整理し、横隔膜付着部などについての試行を引き続き模索する。
生殖ホルモンの動態と性行動の分析による野生チンパンジーとボノボの繁殖戦略の研究

ヒトでは、1回の排卵で妊娠する確率は3割しかなく、夫婦の1割は不妊といわれている。また、発情が不明瞭で、妊娠の可能性のない時期にも性交を行う。同じヒト科の属するチンパンジーやボノボも、妊娠するまでに6回以上発情期を持ち、合計数百回以上の交尾を行う。このようなヒト科に共通してみられる「なかなか妊娠しない」「妊娠に至らない交尾を行う」といった性質は、強い負の自然淘汰圧をうけ、メスにとってよほどの大きな利益がない限り進化しにくいと考えられる。本研究では、新しく考案した野生下での定量的ホルモン動態分析法を行動観察と組み合わせることにより、チンパンジーとボノボにおけるメスの繁殖生理と行動との関係を明らかにし、ヒト科のメスの「妊娠しにくさ」の進化を解明する。平成30年度は、橋本、古市、五百部がウガンダ共和国で野生チンパンジーの調査を行い、行動データと糞・尿試料の採集を行った。また、古市と坂巻がコンゴ民主共和国ワンバ地区で野生ボノボの調査を行い、行動データと尿試料を収集した。さらに、霊長類研究所にて、研究協力者の毛利が採集した糞・尿試料からホルモンを抽出、分析を行った。これらの結果から、野生チンパンジーやボノボでも初期流産がみられること、ボノボのホルモン動態と性皮腫脹に興味深い傾向があることが明らかになった。これらの結果を国際霊長類学会や日本国内の学会で報告したほか、成果の一部を論文としてまとめ投稿した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。同じヒト科に属するチンパンジーやボノボも、妊娠するまでに6回以上の発情期をもち、合計数百回以上の交尾を行う。このような、ヒト科に共通してみられる「なかなか妊娠しない」「妊娠にいたらない交尾を行う」といった性質は、強い負の自然淘汰圧をうけ、メスにとってよほど大きな利益がない限り進化しにくいと考えられる。平成25年度では、橋本、五百部、田代がウガンダ共和国カリンズ森林保護区において、野生チンパンジーを対象に、坂巻と研究協力者のリュがコンゴ民主共和国ワンバ地区で野生ボノボを対象とした現地調査を行った。ホルモン分析用の糞・尿試料を採集するとともに、オスとメスの性交渉、メスの性行動などについても記録を行った。現地調査員の訓練も行い、日本人研究者がいない時期にも、試料の採集と行動の記録ができる体制を整えた。さらに、研究協力者の毛利とリュがこれらの試料からホルモンを分析した。これらの観察データと予備的なホルモン動態の分析結果から、次年度以降の調査の進め方について検討を行った。同じヒト科に属するチンパンジーやボノボも、妊娠するまでに6回以上発情期をもち、合計数百回以上の交尾を行う。このようなヒト科に共通してみられる「なかなか妊娠しない」「妊娠にいたらない交尾を行う」といった性質は、強い負の自然淘汰圧をうけ、メスにとってよほど大きな利益がない限り進化しにくいと考えられる。平成26年度は、橋本、古市、五百部、田代がウガンダ共和国で野生チンパンジーの調査をおこない、行動のデータと糞・尿試料の採集を行った。また、坂巻と研究協力者のリュがコンゴ民主共和国ワンバ地区で、野生ボノボの調査をおこない、行動のデータと糞・尿試料の採集を行った。さらに、霊長類研究所にて、研究協力者の毛利とリュが、これらの試料からホルモンを抽出、分析を行った。現在、これらのホルモン動態の分析結果から、新しく考案した野生下での定量的ホルモン動態分析法についてまとめ、論文を準備している。さらに、行動データを分析し、ボノボの発情状態とホルモン動態との関係について分析を進めているところである。

平成27年度は、橋本、古市、五百部がウガンダ共和国で野生チンパンジーの調査を行い、行動データと糞・尿試料の採集を行った。また、坂巻と研究協力者のリュがコンゴ民主共和国ワンバ地区で野生ボノボの調査を行い、行動データと尿試料のさらに、霊長類研究所にて、研究協力者の毛利とリュが採集した糞・尿試料からホルモンを抽出、分析を行った。これらの結果を学会で報告したほか、論文を執筆しているところである。ウガンダ共和国カリンズ森林における野生チンパンジーとコンゴ民主共和国ワンバ地区の野生ボノボの調査を予定通り継続して行い、糞・尿試料の最終および行動データの収集も計画通り進んでいる。ホルモン動態の分析も順調に行い、結果がまとまってきた。ヒトでは、1回の排卵で妊娠する確率は3割しかなく、夫婦の1割は不妊といわれている。また、発情が不明瞭で、妊娠の可能性のない時期にも性交を行う。同じヒト科の属するチンパンジーやボノボも、妊娠するまでに6回以上発情期を持ち、合計数百回以上の交尾を行う。このようなヒト科に共通してみられる「なかなか妊娠しない」「妊娠に至らない交尾を行う」といった性質は、強い負の自然淘汰圧をうけ、メスにとってよほどの大きな利益がない限り進化しにくいと考えられる。本研究では、新しく考案した野生下での定量的ホルモン動態分析法を行動観察と組み合わせることにより、チンパンジーとボノボにおけるメスの繁殖生理と行動との関係を明らかにし、ヒト科のメスの「妊娠しにくさ」の進化を解明する。平成28年度は、橋本、古市、五百部がウガンダ共和国で野生チンパンジーの調査を行い、行動データと糞・尿試料の採集を行った。また、古市と坂巻がコンゴ民主共和国ワンバ地区で野生ボノボの調査を行い、行動データと尿試料を収集した。さらに、霊長類研究所にて、研究協力者の毛利とリュが採集した糞・尿試料からホルモンを抽出、分析を行った。これらの結果から、野生チンパンジーやボノボでも初期流産がみられること、ボノボのホルモン動態と性皮腫脹に興味深い傾向があることが明らかになった。これらの結果を国際霊長類学会や日本国内の学会で報告したほか、成果の一部をリュが博士論文として発表した。ウガンダ共和国カリンズ森林における野生チンパンジーとコンゴ民主共和国ワンバ地区の野生ボノボの調査を予定通り継続して行い、糞・尿試料の採集および行動データの収集も計画通り進み、ホルモン動態の分析も順調に進んできた。さらに、成果の学会での発表や博士学位論文としてまとめることができた。平成29年度は、古市と五百部がウガンダ共和国で野生チンパンジーの調査を行い、行動データと糞・尿試料の採集を行った。
GHQ/SCAPの文化政策と博物館の現在

本年度は、GHQ/SCAPの文化政策の意義を、国立国会図書館憲政資料室所蔵GHQ/SCAP文書に基づきながら、明らかにすることを目指した。特に本年は文化財保護政策を重点的に検討した。SCAP文書にある占領初期の文化財保護関係資料を抽出するとともに和訳した。アメリカが実に精密に、日本の文化財の情報を蒐集していたことが明確になった。SCAP資料を精査するのと合わせて、沖縄県立公文書館にても資料調査を行い、アメリカは国家として日本の文化財を保護しようとする意志が本当にあったのかを検討した。結果として、SCAPが日本の文化財保護政策を立てたのは、文化財保護そのものが目的ではなく、日本の文化財に関する知識を自国に移入するためだったと結論付けることができた。占領政策によるきめ細やかな文化財の情報はそれではなんのために必要とされ、SCAPが情報調製したのか。それは、日本美術がアメリカに受容されていく際、必要不可欠であったからと考えられる。これに基づき、更にスミソニアン・インスティテユートアーカイブス・オブ・アメリカン・アートで、SCAPの文化政策を担当した美術史家・シャーマン・E・リーの個人アーカイブの調査を行った。リーは、SCAPでの勤務から帰国後、東洋美術に特化したクリーブランド美術館の館長職を長年にわたって勤めた。彼の業績をたどりながら、日本美術がアメリカに受容されていった過程を検討した。この作業を現在も継続している。本年度、口頭発表を行い、論文化することができたため。日本美術がアメリカに受容されていった過程を、複数の美術史家、美術館に残る基礎資料に基づき検討したい。アメリカが日本において美術に係る文化政策を行ったことは、結果として、日本美術のアメリカにおける受容に収斂される問題だと思われるからである。今年度は、日米双方におかれている資料調査、また来年度以降のアメリカにおける資料調査の下調べと資料所蔵機関との打ち合わせを主に行った。特に以下の三点につき重点的に研究を進めた。本年度の成果については、まず2012年4月28日第66回20世紀メディア研究会にて口頭発表を行い、その後、『Intelligence』、『美術史』,『近代画説』、『早稲田大学会津八一記念博物館紀要』の各誌に論文を投稿する予定である。これらの論文については、それぞれに執筆作業を開始している。またそれらの雑誌論文を吸収したかたちでの博士論文の執筆を開始させている。(1)「ロバーツ委員会報告書」の全訳CIE美術記念物課の前身にあたるアメリカ国務省の諮問機関「ロバーツ委員会」の報告書を和訳し外部機関に校正を依頼した。これは博士論文資料編の一部となる予定である。(2)国会図書館憲政資料室GHQ/SCAP文書の読解主にCIE美術記念物課において記された文書を中心に、重要な資料については英文報訳を行いながら読み進めた。占領期において日本美術、日本の文化政策の分野においてアメリカのエキスパートがどのように動いたのかについては、アメリカにおける「中国学(Sinology)」の進展をベースにしながら考える必要があると認識するに至った。とくに前述、「ロバーツ委員会」の前身にあたるハーバード大学アメリカ国防団【American Defense of Harvard University】について、ハーバード大学図書館に所蔵されるアメリカ国防団関連の資料の読解を踏まえて考察していくことが不可欠であると考える。(3)ジョージ・L・スタウト関係資料の読解ハーバード大学アメリカ国防団の主要なメンバーであり、日本占領にあってはCIE美術記念物課の中心的メンバーとして動いた保存修復家・ジョージ・L・スタウト関係資料(マイクロリール)を、Smithsonian Institute,Archives of American Artより早稲田大学図書館に取り寄せ、マイクロリール8本分の複写を行い、読みこみ作業を始めた。マイクロベースのものについては、資料へのアクセシビリティが非常に高く、全体として質の高い資料を手元に集めそれぞれを熟読する時間が持てた。それにより、次年度での研究成果報告が多く期待できる状況である。現段階で口頭発表1件、論文掲載1件が確定しており、別に論文投稿(査読)2本を予定している。

本年度、口頭発表を行い、論文化することができたため。日米両国に残る一次資料を丹念に読み込むこと、博物館をとりまく現実を情報収集によって理解することが本研究においては最も重要であると考えている。本年度は、震災にまつわる不安もあり、国内調査などを控えた側面もあったが、次年度はフィールドワークを強化し、更に良質な資料の確保とそれによる歴史叙述に徹したい。あわせて、博物館をめぐるフィールドワークを前進させたいと思う。日本美術がアメリカに受容されていった過程を、複数の美術史家、美術館に残る基礎資料に基づき検討したい。アメリカが日本において美術に係る文化政策を行ったことは、結果として、日本美術のアメリカにおける受容に収斂される問題だと思われるからである。
疾患組織中のタンパク質に対するアプタマーの探索及び設計

本年度は神経変性疾患で見られる凝集体を、核酸のリガンドであるアプタマーを用いて解析するため、モデル組織を使い解析法の最適化を行った。アルツハイマー病などの神経変性疾患では、脳内にタンパク質の凝集体などが見られ、疾患による認知障害などとの関連が研究されているが、その発症機構などは不明な点が多い。しかしこれらの凝集体は、希少であるため精製や機能の解析が難しく、治療法を開発する上で障壁となっている。申請者はこれまでに、組織中のタンパク質に対するアプタマーの新規探索法を開発している。この方法を応用すれば、凝集体中の未精製のタンパク質に対してアプタマーを選択でき、疾患関連タンパク質の精製や機能の解析が効率良く行える可能性がある。凝集体が含まれる検体は非常に貴重なため、本年度は、まず筋肉組織をモデル組織に用いて、凝集体を解析する方法の最適化を行った。最適化は以下の2点、(1)アプタマーの選択に必要なタンパク質の量、(2)標的タンパク質の同定法、について行った。まず(1)についてだが、前述したように疾患組織は貴重であり、凝集体に含まれるタンパク質の量も希少なため検討を行った。その結果、凝集体からも調製が可能な100ng程度のタンパク質があればアプタマーが選択できることが示されたため、凝集体を対象にしてもアプタマーを選択できることが示唆された。次に(2)標的タンパク質の同定法について検討した。まず筋肉由来のタンパク質を2次元電気泳動し、選択したアプタマーとの結合を検出することで、等電点や分子量から、標的タンパク質を推定することが出来た。標的タンパク質が未知の場合は、ゲルから標的タンパク質を単離し同定する必要があるが、標的タンパク質を同定するための土台を構築することが出来た。以上の結果から、今後は凝集体を対象にアプタマーを選択できると考えられる。
器官培養ならびに移植実験による歯胚の分化と石灰化に関する研究

1.歯胚の移植実験による結果:14日マウス胎仔の臼歯歯胚を成体マウス脾臓内に移植し,移植1週間後にコルヒチン0.025mg, 0.05mgを静注した. 1224時間後に固定を行い,電顕的に象牙芽細胞について観察を行った.その結果,注射12時間後にゴジル領域に著しい変化がみられ,縞構造を有する線維状物を含有する多数のゴルジ空胞が出現してきた.この縞構造の幅はコラーゲンのバンドの縞と同じ長さであった.このような空胞の出現はコラヒチンの濃度,処理時間とともに増加の傾向がみられた.コルヒチンは細胞の微細管の形成を障害し,その結果,細胞分泌の阻害,食作用の阻害が知られている.これらの結果と本実験の結果を併せて考察してみると,象牙芽細胞のゴルジ空胞に集積したコラーゲン細線維は象牙芽細胞の貪食作用の結果であるとする説を否定し,コラーゲンの分泌抑制によって生じた可能性を強く支持するものである.2.歯胚の器官培養による結果:17日マウス胎仔の臼歯歯胚を摘出し, 1.25-dihydroxyvitamin VD_3(ビタミンD3)0.1, 1.0, 10mg/mlを含有する培養液で器官培養を行った.培養24日後に固定して,内エナメル上皮と歯乳頭細胞の分裂細胞数を計測した.その結果,培養2日目ではいずれの実験群にも有意差はみられなかったが, 4日目になるとビタミンD_3実験群における内エナメル上皮の分裂細胞は他の実験群に比較して多く,有意差がみられた.歯胚に及ぼすビタミンD3の影響については未だ不明の点が多いが,本研究の結果はビタミンD3が歯胚の発生過程に関与している可能性を示唆するものである.3.骨改造(石灰化)に関する結果:顎骨を固定してleucineaminopepep-tidaseを用いて酵素抗体法を行うと,破骨細胞の基質とミトコンドリアの特異的反応が観察された.1.歯胚の移植実験による結果:14日マウス胎仔の臼歯歯胚を成体マウス脾臓内に移植し,移植1週間後にコルヒチン0.025mg, 0.05mgを静注した. 1224時間後に固定を行い,電顕的に象牙芽細胞について観察を行った.その結果,注射12時間後にゴジル領域に著しい変化がみられ,縞構造を有する線維状物を含有する多数のゴルジ空胞が出現してきた.この縞構造の幅はコラーゲンのバンドの縞と同じ長さであった.このような空胞の出現はコラヒチンの濃度,処理時間とともに増加の傾向がみられた.コルヒチンは細胞の微細管の形成を障害し,その結果,細胞分泌の阻害,食作用の阻害が知られている.これらの結果と本実験の結果を併せて考察してみると,象牙芽細胞のゴルジ空胞に集積したコラーゲン細線維は象牙芽細胞の貪食作用の結果であるとする説を否定し,コラーゲンの分泌抑制によって生じた可能性を強く支持するものである.2.歯胚の器官培養による結果:17日マウス胎仔の臼歯歯胚を摘出し, 1.25-dihydroxyvitamin VD_3(ビタミンD3)0.1, 1.0, 10mg/mlを含有する培養液で器官培養を行った.培養24日後に固定して,内エナメル上皮と歯乳頭細胞の分裂細胞数を計測した.その結果,培養2日目ではいずれの実験群にも有意差はみられなかったが, 4日目になるとビタミンD_3実験群における内エナメル上皮の分裂細胞は他の実験群に比較して多く,有意差がみられた.歯胚に及ぼすビタミンD3の影響については未だ不明の点が多いが,本研究の結果はビタミンD3が歯胚の発生過程に関与している可能性を示唆するものである.3.骨改造(石灰化)に関する結果:顎骨を固定してleucineaminopepep-tidaseを用いて酵素抗体法を行うと,破骨細胞の基質とミトコンドリアの特異的反応が観察された.
高度メディア社会における社会倫理の実証的研究

本研究は、ネットワーク上における公共性概念の批判的検討、高度メディア化が現代の主体形成に関わる具体的様相、高度メディア化が要求する倫理的構成的諸規範の解明を目的とする。3年目の本年度は、一昨年度から立上げておいたサーバ更にモバイルコンピューティングを活用して調査を行いつつ意見交換をし、研究会を重ねた。そして、それぞれの視角から高度メディアをどのように把握できるかを探究して3年間の報告書に纏めた。大杉は、コミュニケーションと情報処理におけるメディア体制の変動が認識的規範とどう関わるかを明らかにするべく、今年度は音声や<かかれたもの>等との関係を含めた全体的メディア体制における電子メディアのあり方を考察している。池田は、マクルーハン理論の受容と衰退、更にその後の再評価を整理して、高度メディア社会が人間社会の倫理規範を浸食しているという議論とそれに対抗する議論の系譜関係を明らかにしようとしている。寺岡は、地方の地域社会に情報化が齎したもの、および齎そうとするものは何かを、村の現場から記述しているが、今年度は国の最新の地域情報化戦略が実施されようとする経緯・過程に即して見ようとしている。城は、ドイツにおける高度メディア社会に関する議論の検討を通して高度メディア社会を考察して来たが、今年度は2000年問題を例に、現代のコンピュータ社会とリスクの問題についてのドイツでの議論を紹介、整理している。我々は、漠然と多様な問題が指摘されている状況に対して、どこに真の問題があるかを、一方で事柄の基礎的な事象とそれらについて諸言説に立ち戻って、他方情報化の現場での調査に基づきつつ、明らかにしようとしたのであるが、3年間の研究によって問題を解きほぐすためのいくつかの論点を得た。本年度は、実験(体験)をかねて研究協力者が相互に利用するサーバを立上げ、それによって意見交換をしつつ調査を行い、研究会を重ねた。そして、それぞれの専門分野からすると高度メディアがどのような位置づけになるかを探究して報告書に纏めたが、そこではメディア概念、高度化の意味、そのなかでの人間や組織や地域や体制の捉え方を論じている。船木は、ネットワーク導入に際して生じる諸問題の組織的解決を紹介し、そこに収まりきれない倫理的問題の諸相を、技術に関する言説を描きだした。池田は、メディア論の流れを概括し、それを文化人類学の概念枠や方法論の変化と照らしあわせて、メディアと人間の新しい構図を考察した。寺岡は、日影町におけるメディアの変遷を調査し、そこにおける人間の諸経験を解明することを通じて、地域社会における高度メディア化の前段階を明らかにした。城は、大衆社会状況における知識人のメディアに対する観点を、権力との連関から批判的に検討し、インターネットを知識人的言説から切離して理解する必要性を説いた。大杉は、思考とコミュニケーションと情報処理におけるメディア体制の変容が認識的規範とどう関わるかを明らかにするために、電子メディア以前の二つの節目、文字と印刷について考察した。以上、現在の時点ではまだ各自個性的なアプローチであるが、組織や地域のなかでのメディア、メディアの意義、権力とメディアの関連、メディアの歴史、高度メディアの社会的位置づけ等において、それぞれの研究を呼応させることができた。今後は、来年度に向けてさらに討議や調査を重ね、高度メディアの本質を暴露しつつ、現代社会の倫理的および構成的諸規範を解明するといった方向を目指したい。本年度は、昨年度立上げておいたサーバを活用して意見交換をしつつ調査を行い、研究会を重ねた。

そして、それぞれの専門分野から高度メディアがどのようにアプローチできるかを探究して報告書に纏めた。船木は、「高度メディア社会」と呼ばれるものの現象的技術的内実を探求していくなかで、一挙に仮想現実論へと進むことなく、機械と人間の関係として高度メディアの意義を捉えなおそうとしている。池田は、メディアを主体と社会のあいだにある身体の相から捉えなおすために、医療人類学的な身体構築の解釈や、正統的周辺参加理論やゲイ文化研究の観点を提示し、高度メディア社会へのアプローチ法を探求している。寺岡は、吉野地域におけるwwwサーバの立上げを調査し、地域におけるネットワーク利用の構想とそれが外部や行政から被る反応との葛藤やすりあわせに見出だされる、地域社会の高度メディア化の実態を明らかにしようとしている。城は、高度メディア社会における知識のあり方に関して、ハーバーマスとルーマンの全体システム対部分システムの対立を紹介し、メディアに優位をおくことが知識人的言説を隠蔽する危険性を指摘している。大杉は、思考とコミュニケーションと情報処理におけるメディア体制の変容が認識的規範とどう関わるかを明らかにするために、電子メディア以前の〈かかれたもの〉のメディア体制におけるあり方について考察している。われわれの仕事は、漠然と多様な問題が指摘されている状況に対して、どこに真の問題があるかを発見し、その問題を出現させる事情を具体的に展開してみせることである。今後は、今年度の成果をふまえ、来年度の総括に向けて広範な討議を重ねていきたい。本研究は、ネットワーク上における公共性概念の批判的検討、高度メディア化が現代の主体形成に関わる具体的様相、高度メディア化が要求する倫理的構成的諸規範の解明を目的とする。3年目の本年度は、一昨年から立上げておいたサーバ更にモバイルコンピューティングを活用して調査を行いつつ意見交換をし、研究会を重ねた。そして、それぞれの視角から高度メディアをどのように把握できるかを探求して3年間の報告書に纏めた。大杉は、コミュニケーションと情報処理におけるメディア体制の変動が認識的規範とどう関わるかを明らかにするべく、今年度は音声や<かかれたもの>等との関係を含めた全体的メディア体制における電子メディアのあり方を考察している。池田は、マクルーハン理論の受容と衰退、更にその後の再評価を整理して、高度メディア社会が人間社会の倫理規範を浸食しているという議論とそれに対抗する議論の系譜関係を明らかにしようといている。寺岡は、地方の地域社会に情報化が齎したもの、および齎そうとするものは何かを、村の現場から記述しているが、今年度は国の最新の地域情報化戦略が実施されようとする経緯・過程に即して見ようとしている。城は、ドイツにおける高度メディア社会に関する議論の検討を通して高度メディア社会を考察して来たが、今年度は2000年問題を例に、現代のコンピュータ社会とリスクの問題についてのドイツでの議論を紹介、整理している。
通信システムの耐震性評価と地震に強い情報網の研究

平成9年度には通信システムがどれくらい被害になっているのかを定量化する研究を重点的に行った。NTTアクセス網研究所から兵庫県南部地震における地下設備の被害状況のデータを提供してもらい、地震動と地下管路の被害率の関係の分析を行った。兵庫県南部地震では神戸市内を中心に多くの強震記録が得られているが、神戸市内の観測点周囲の被害率と地震動を対応させる研究を行った。既に発表されているガス管、水道管の被害数値と対比分析したところ、管種別ごとに明確な比例関係が見出せた。その結果をもとに地震動からNTT管被害を予測する推定式を導いた。この式を将来起こるであろう地震時に用いればNTT地下設備の被害状況が即時に推定でき、通信サービスへの影響も知ることができる。電柱や通信ケーブルについても同様の研究を進める予定である。また電話のふくそうのメカニズムについて研究事例調査を行うとともに、災害時の情報伝達システムについても調査を行った。電話のふくそうに対して平成10年3月より「災害時伝言ダイアル」サービスが始められ、災害時の輻輳緩和に役立つとされている。しかし安否確認の問題だけでなく、防災関係機関で災害時に増大する通信量を把握する必要が有り、特にコンピュータを利用した防災システムの場合は従前に比べて通信量が急増する可能性もある。次年度以降に災害時の通信需要の増大と輻輳の関係について研究を進め、これらの定量予測を行っていきたい。それとともに防災関連機関共同で利用する「災害情報ハイウェイ」の研究を行い、災害時に使えるシステムを提案していきたい。
行動経済学を取り入れたアドバンスケアプランニングの効果に関する検証試験

終末期がん患者200名を対象としたランダム化試験を行う。主要評価項目は患者の死亡前のQOL(Good Death Inventory)と家族の抑うつである。どうして「効果的なACPの話し合いがなされたか」のメカニズムを解明するためにMedical Research Councilが推奨するcomplex interventionの研究ガイドラインにしたがって質的研究を並行して行う。具体的には、以下の予定で実施する。1)平成31年度:研究計画書を作成し、パイロットテストを実施する、2)平成32-33年度:患者登録を終了する、3)平成34年度:遺族調査を実施し、解析を終了する。
半導体デバイス中の局所歪みの分光光弾性イメージング

本研究の目的は、光弾性法を用いて、半導体デバイス中の局所歪み場を選択的かつ高感度にイメージングすることにある。デバイス特性劣化やダイ破損を防ぐため、デバイスの局所歪み低減は重要だが、ダイシングやスクライピングによって緩和する前の評価はこれまでできなかった。解決すべき課題は、(1)材料やデバイス毎に異なる最適光源波長の選定と、(2)歪み誘起複屈折の選択的イメージング、の2点であり、本研究では、走査型分光偏光計(scanning spectropolarimeter;SSP)を新たに構築することによって、これらの課題を解決する。平成30年度は、SSPの開発を継続すると共に、局所歪み場の定量的評価に不可欠な光弾性定数の実測に注力した。SSPの主要部については、(1)マルチバンド光源および(2)楕円偏光補償光学系の構築がほぼ完了した。(3)光源変調や偏光子・検光子回転、走査ステージ駆動を担う制御専用プロセッサ(組み込みLinux)用ソフトウェアについては、要素機能の開発と動作確認が完了した。(4)複屈折マッピング機能を担うホストPC用ソフトウェアは(3)との連携部分のみ開発が完了した。光弾性定数の実測については、昨年度に開発した複屈折マッピング機能をベースに既存偏光計用ソフトウェアを構築することでSSPの開発とは切り離して実施できた。SiC, GaN結晶の短冊試料をターゲットとして、異なる外力印加状態での複屈折マップを多数取得することに成功した。走査型分光偏光計(SSP)は、光源構造の変更に伴って当初計画より開発が遅れている。GaAs, mc-Si, SiC基板の多波長での探索的評価や局所歪みイメージングは未完了で、評価結果の対外発表にも至っていない。一方で、光弾性定数の実測については、SSPの進捗とは切り離して実施するよう工夫したため、複屈折マップを当初計画通りのスケジュールで取得できた。以上を総合して、やや遅れていると判断した。研究計画調書に記載の通り、今後は、光源波長の最適化探索、各種デバイス構造中の局所歪みイメージングと、局所歪み場の選択的抽出アルゴリズムの開発、に注力する。次年度が最終年度であることを鑑み、開発中のSSPだけでなく既存の複屈折計も併用する等の工夫により、光源波長の最適化探索と、局所歪みイメージングを平行実施していきたい。平成29年度は、主として走査型分光偏光計(SSP)の開発に注力した。本装置は、研究代表者が過去に開発した走査型赤外偏光計(SIRP)の基本構造を元に、新たに着想したもので、その主要部には、(1)可視赤外域のマルチバンド光源、(2)楕円偏光補償光学系、(3)分光器制御、光源変調、偏光子・検光子回転、YZステージ駆動、透過光強度検出に関する制御専用プロセッサ(組み込みLinux)用ソフトウェア、(4)透過光強度プロファイル収集、光源波長走査、ステージ走査、自然複屈折の補償、応力ー複屈折曲線の収集、複屈折量変換、に関するホストPC用ソフトウェア、が含まれる。開発上の成果としては、圧縮試験による応力-複屈折曲線収集のため、試料にクランプ等で応力印加できる光路設計を実現できた。また、未知の試料に最適な測定条件を効率よく探索するため、光源波長、偏光角、ステージ位置、等の走査項目全ての順序を組み替え可能な複屈折マッピング機能を実現できた。走査型分光偏光計(SSP)の開発は、本研究には不可欠なステップであるため、本年度はその設計と開発に注力した。光源構造を計画時点から変更したため、設計や構築に想定より長期間を要した。そのため、GaAs, mc-Si, SiC基板をターゲットとした、局所歪みに最適な光源波長の探索には至らず、SSPを用いた評価結果を学会等に発表することもできなかった。そのため、やや遅れていると判断した。

光弾性定数の実測については、昨年度に開発した複屈折マッピング機能をベースに既存偏光計用ソフトウェアを構築することでSSPの開発とは切り離して実施できた。SiC, GaN結晶の短冊試料をターゲットとして、異なる外力印加状態での複屈折マップを多数取得することに成功した。走査型分光偏光計(SSP)は、光源構造の変更に伴って当初計画より開発が遅れている。GaAs, mc-Si, SiC基板の多波長での探索的評価や局所歪みイメージングは未完了で、評価結果の対外発表にも至っていない。一方で、光弾性定数の実測については、SSPの進捗とは切り離して実施するよう工夫したため、複屈折マップを当初計画通りのスケジュールで取得できた。以上を総合して、やや遅れていると判断した。研究計画調書に記載の通り、今後は、光源波長の最適化探索、各種デバイス構造中の局所歪みイメージング、光弾性定数の波長分散の実測、局所歪み場の選択的抽出アルゴリズムの開発、を計画している。特に、光弾性定数の波長分散の実測については、基板メーカー等の協力を仰いで、他のステップの進捗とは切り離して実施していきたい。研究計画調書に記載の通り、今後は、光源波長の最適化探索、各種デバイス構造中の局所歪みイメージングと、局所歪み場の選択的抽出アルゴリズムの開発、に注力する。次年度が最終年度であることを鑑み、開発中のSSPだけでなく既存の複屈折計も併用する等の工夫により、光源波長の最適化探索と、局所歪みイメージングを平行実施していきたい。次年度使用額が生じた主な理由は、走査型分光偏光計の設計変更にある。開発過程で、比較的安価な部品を複数組み合わせて独自の光源ユニットを構築する方法を着想し、計画調書段階で想定した高額な光源装置を単独で用いるより優位性が見いだされたため、光源装置の購入を見送った。次年度使用額は、独自の光源ユニットを複数試作するために使用する計画である。次年度使用額が生じた主な理由は、局所歪みイメージング実験より、光弾性定数の実測を先行して実施したことによる。局所歪みイメージング実験には、個々のサンプルに適した治具やホルダーの部品が都度必要となるが、基板メーカ等からご提供頂くサンプルの仕様が一部未定のため、今年度は部品購入を見送った。次年度使用額は、主として局所歪みイメージング実験の部品費として使用する。また、結晶基板やデバイスのサンプル提供を適切な時期に受けられない場合は、研究計画の通り、少数の市販品を購入して評価する予定である。
新しい遺伝性網膜疾患の分子遺伝学的、病態生理学的研究

眼底に検眼鏡的異常がみられない"Occult macular dystrophy"は、我々により同定された新しいタイプの黄斑dystrophyであるが、本症36例の臨床特性を研究した。8家系に常染色体優性遺伝が示唆された。視力は0.1から1.0まで分布し、その多くが赤緑色覚異常を示した。眼底と蛍光眼底写真はいずれも正常所見を示したが光学的断層撮影(OCT)で精査すると、統計学的に有意に黄斑部網膜の厚さが正常より薄いことが示された。いわゆるnegative ERGを示す先天停止性夜盲が完全型と不全型とに分類され、各々が異なった疾患であるとする我々の主張は分子遺伝子学的に証明されたが、我々の90症例の臨床特性と分子遺伝子学的検討がなされた。完全型では半数の症例でNYX遺伝子の変異が証明され、これがみられない症例は常染色体劣性の本症と考えられた。不全型では検査した15例全例にCACNAIF遺伝子の変異が示され、多くの新しい変異部位が見いだされた。完全型がON型双極細胞の選択的な完全機能欠落をもち、不全型はON, OFF両型双極細胞にわたる不完全な機能不全を有することがERGを用いたヒトと猿の研究から証明された。双極細胞の機能不全が自覚的な視機能にどのように反映するかが今後の研究課題となる。さらに黄斑部機能が網膜の他の部位とは異なる可能性が色覚を用いた心理物理学的検査ならびに我々が開発した黄斑部局所ERG検査から示唆され、完全型がON経路の機能遮断があるにもかかわらず、色覚が正常であること、コントラスト視力が比較的良好であることの解釈に役に立つことが判明した眼底に検眼鏡的異常がみられない"Occult macular dystrophy"は、我々により同定された新しいタイプの黄斑dystrophyであるが、本症36例の臨床特性を研究した。さらに黄斑部機能が網膜の他の部位とは異なる可能性が色覚を用いた心理物理学的検査ならびに我々が開発した黄斑部局所ERG検査から示唆され、完全型がON経路の機能遮断があるにもかかわらず、色覚が正常であること、コントラスト視力が比較的良好であることの解釈に役に立つことが判明した不全型先天停止性夜盲は我々により最初に報告された疾患であるが、近年Caチャンネルαサブユニット(CACNA1F)遺伝子の異常が原因となると報告されたため、この疾患のoriginとなった我々の症例についてこの遺伝子を検討した。その結果全症例において変異が検出され、不全型はCACNA1F遺伝子の異常により発症することが確認された。典型例10症例には5種類の遺伝子異常が検出されたが、その種類によって明らかなphenotypeの違いは認められなかった。さらに、従来不全型は眼底や視野に異常は認められず非進行性と考えられてきたが、CACNA1F遺伝子の異常により、網膜変性や視野異常、視神経萎縮等を伴い進行性に視機能が障害される症例も複数存在することを確認した。白点状眼底は非進行性の先天夜盲に分類されているが、その症状と進行性変性疾患である錐体dystrophyを併発している症例多数について、白点状眼底の原因遺伝子であるRDH5遺伝子を検討した。その結果通常の白点状眼底と同様の変異を検出し、眼底白点症では加齢と共に進行性に視機能が障害される場合が多いことが判明した。7種類の異なる変異が検出されているが、変異の種類とphenotypeとの明らかな相関は認められておらず、予後等には別の因子の関与が考えられた。Occult macular dystrophyは我々が命名した眼底に異常が認められない黄斑dystrophyであるが、原因遺伝子は未だ同定されていない。この疾患が錐体(杆体)dystrophyの類縁である可能性を考慮し、その原因遺伝子として知られているCRX、RetGC-1、GUCA1A、peripherin/RDS、ABCRの各遺伝子について検討したが、異常は検出されなかった。従って新しい別の遺伝子が原因である可能性が高く、現在連鎖解析により責任遺伝子を同定中である。

先天停止性夜盲(CSNB)の完全型は網膜双極細胞のON型の選択的完全機能欠落があること、不全型は網膜双極細胞のON型、OFF型の不完全な機能欠落があることがヒトの臨床例の電気生理学的検査から示唆されたので、本年はサルで薬物を用いて、この類似病態の作成を行った。使用した薬物は網膜の視細胞と双極細胞を結ぶシナップスの遮断剤でグルタミン酸代用物質であるAPBをON型双極細胞へのシナップスの選択的遮断に、PDAをOFF型双極細胞の選択的遮断に使用した。APBを用いてON経路を遮断すると、完全型CSNB患者とまったく同様に、杆体系ERGは消失し、錐体系ERGは比較的良好な反応がえられ、強い閃光刺激による杆体・錐体混合反応はnegative ERGを示し、完全型CSNBのERG所見を示した。一方、APBとPDAでON, OFF型双極細胞へのシナップスを不完全に遮断すると不全型CSNBのERGに酷似したERGがあられた。以上よりヒトERG所見、変異遺伝子の機能から想像された完全型、不全型CSNBの病態生理が薬物を用いたサルの実験により確認された。総計90例(完全型49例、不全型41例)の自覚的視機能を検討した。視力は両型とも中等度の低下を示す症例が多く両者に有意差はみられなかった。屈折は完全型では高度近視が多くみられ、不全型は近視から遠視に隈無く分布した。色覚には両型ともに異常がみられなかった。網膜全視野刺激のERGに比べ、自覚的視機能がよく保たれていたため、一部の症例で、黄斑部局所ERG記録を行った。その結果、全視野刺激ERGに比べ、黄斑部局所ERGはよく保全されており、完全型も不全型も黄斑部の病態は他の網膜とは異なり正常に近いことが示唆された。
新しい血小板由来成長因子受容体を介する細胞の増殖および分化異常をきたす病態の解析

ヒト血小板由来成長因子(PDGF)受容体は、間葉系支持細胞セグリア細胞のみならず外胚葉神経上皮細胞由来の種々の腫瘍にも発現していることを明らかにしてきた。本年度さらにヒト神経芽細胞腫にPDGF-A鎖の発現も見られることをPCR法を用い明らかにした。私共はヒト肉腫細胞におけるPDGFオートクリン分泌がこれらの腫瘍細胞の増殖を促進していることを報告したが、ヒト神経上皮系細胞におけるPDGF受容体の発現は、脳の発生のみならず神経系腫瘍形成におけるPDGFの関与をも示唆している。骨肉腫細胞の対照正常細胞として検討しているマウス骨芽細胞様MC-3T3細胞では、PDGF受容体の発現はIL-1やTGFBなどのサイトカインのみならずステロイドホルモンスーパーファミリーに属するレチノイン酸やエストロゲンによって受容体サブクラス特異的な発現を受けることを見い出した。これらの液性因子はPDGF受容体のみならずA鎖遺伝子の発現をも制御している。すなわち正常細胞においてもオートクリン機構が存在し、PDGFおよびその特異受容体の発現調節がこれら正常細胞における最終的な生物学的反応を決定していると考えられる。さらに間葉系支持細胞の多くはPDGF刺激によりM-CSF遺伝子の転写発現が促進し、分泌さらにM-CSFは微小環境における単球/Mφ系細胞を誘導し、炎症性サイトカインの産生を促す。すなわちPDGFおよびM-CSFは間葉系支持細胞と血球細胞の共役機構において様々の病態に関与し中心的役割を果していることが示唆された。これらの遺伝子発現の制御機構の変調が腫瘍性疾患のみならず慢性炎症性疾患の病態に深く関与していると考えられる。さらに私共はこのPDGFおよびM-CSF受容体の構造的相同性に着目し、キメラ受容体を血液幹細胞に発現させ、単球/Mφ系細胞の分化に特異的な受容体の構造の同定を行った。
卑金属と半金属の協同触媒による不活性結合の活性化および貴金属代替反応の開発

本研究では、貴金属触媒を用いて報告されてきた不飽和結合の還元反応を、安価で低毒性な第一周期遷移金属(卑金属)を用いて代替することを目的とした。ジシラメタラサイクル骨格を有する鉄錯体1は常温・常圧でのアルケンの水素化が可能であったが、理論計算の結果から、H-H結合がFe金属中心上ではなくFe-Si結合上でσ結合メタセシス的に開裂することで効率的に活性化される反応経路を見出した。更に金属種や配位環境が異なる場合にも本システムが適応可能であることを実験および理論の両観点から示した。これらの知見を基に、鉄-ケイ素結合を有する改良型の触媒を合成し、還元が困難とされる四置換アルケンの水素化を達成した。本申請課題では、鉄やコバルト等のbase metal(卑金属)と、ケイ素やホウ素といった陽性元素(半金属)による協同作用を利用した貴金属代替反応の開発を目的としている。初年度は、アルケンの水素化およびヒドロシリル化を反応標的とし、実験および理論の両観点から取り組んだ。実験面ではこれまでに、鉄塩またはコバルト塩とケイ素の相関を利用したアルケンの触媒的ヒドロシリル化を達成している。これは白金触媒で一般的だった反応を鉄触媒で代替した点、またシラン還元剤として一般的だったアルキルシランではなくシロキサンを還元剤として用いた点で学術的・工業的にきわめて意義のある成果であり、アメリカ化学会誌にて発表・Cover, Spotlightに選定された他、化学工業日報を含む2報に報道された。また、鉄とホウ素との相関を利用したアルケンの触媒的水素化反応にも成功している。鉄塩とホウ素試薬をin situで作用させることで、活性種を系内で発生させ、アルケンの水素化を達成している。こちらの研究成果については現在投稿論文作成中である。理論面では、これまで土台としてきた計算化学を用いて、既に活性が報告されている鉄ジシラメタラサイクル錯体を用いたアルケンの触媒的水素化反応に関する反応機構研究を達成している。本計算では、水素-水素結合の活性化に鉄-ケイ素結合が極めて効果的に機能することが明らかとされている。また、これらの概念をルテニウムジシラメタラサイクル錯体による水素化の反応機構にも応用しており、いずれも現在投稿準備中である。初年度では、鉄とケイ素およびホウ素の協同作用による触媒的水素化およびヒドロシリル化の反応開発に成功している。当初の予定では想定する触媒反応をアルケンの水素化に限定していたが、鉄塩と還元剤との反応性を検討している際に、本反応系が当初予期していなかったアルケンのヒドロシリル化に有効であることが明らかとなり、本研究から派生して鉄触媒を用いたアルケンの触媒的ヒドロシリル化に関する成果を修めることができたという点で、区分(1)を選定した。しかしながら、計画書に記した配位子合成および錯体合成については当初の予定から遅れている。鉄とホウ素の協同作用を用いたin situでのアルケンの触媒的水素化反応開発に成功している点で評価することができるものの、触媒活性種の同定には至っておらず、今後更なる検討が必要である。計算化学を用いた理論研究に関しては、実験と並行して取り組むという点で計画通りの成果を修めており、既に学会での発表を行っているほか、投稿論文としてまとめている最中である。また、これら理論計算に取り組む過程で、金属シリル結合と金属ヒドリド結合の二次的相互作用を利用した新規な反応機構を提唱することができ、今後更なる展開が期待される。本申請課題では、鉄やコバルト等のベースメタル(卑金属)と、ケイ素やホウ素といった陽性元素(半金属)による協同作用を利用した貴金属代替反応の開発を目的としている。次年度は、初年度までに達成された鉄-ケイ素結合を有する鉄錯体を用いたアルケンの水素化に関する機構研究に注目し、その反応機構解明のための計算科学に取り組んだ。まず、触媒前駆体である鉄錯体のX線構造解析では明らかとされていなかった水素原子の位置について、計算科学を用いて予測したところ、通常のη-H-Si配位子としてではなく、M-Si結合とM-H結合の二次的な相互作用によって安定化されていることが示唆された。これらの予測は実験から得られる値と矛盾しない結果となった。また、アルケンの水素化の反応機構について計算した結果、基質である水素-水素結合が、鉄中心金属上の酸化的付加ではなく、鉄-ケイ素結合の協同作用によって切断される経路が非常に低エネルギーで進行することが明らかとなった。本成果はJ. Org. Chem.誌にて発表した。また、金属-ケイ素結合による水素-水素結合の活性化について、鉄以外の金属や、活性種の幾何異性体についても同様に計算したところ、いずれも低エネルギーで結合切断が進行する様子が観察され、上記に示した成果が、金属の種類や配位子の位置関係によらず極めて一般性の高い概念であることが示された。本成果は、Bull. Chem. Soc. Jpn.誌にて発表し、BCSJ賞を受賞した。またこれらの成果は、シンガポールおよびアメリカでの2件の招待講演を通じて、国際的にアピールすることに成功している。初年度では卑金属と半金属の協同作用を利用して、計画書に記載していたアルケンの水素化のみならず、アルケンのヒドロシリル化に有効な触媒系を開発することに成功した。さらに次年度(本年度)では、実験に加え、計算科学を用いた理論研究によって、反応機構研究の詳細をの整理を、それぞれ系統的に整理することができた。