hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
α,α-二置換-α-アミノ酸構造を有する生物活性天然物の合成研究

本研究は、α,α-二置換-α-アミノ酸構造を含む天然物の簡便かつ一般的な合成法の確立を目的に行ったものである。まず、α,α-二置換-α-アミノ酸構造を含む天然物の合成に有用なキラルビルディングブロックを開発した。開発したキラルビルディングブロックからグルタミン酸レセプターに対するアゴニスト作用を有する(R)-2-(hydroxymethyl)glutamic acidと(-)-deoxydysibetaineの合成を行った。さらにプロテアソーム阻害作用を有するlactacystinの形式全合成を行い、プロテアソーム阻害作用を有するsalinosporamide Aの合成の検討を行った。すなわち2-amino-2-(hydroxymethyl)propane-1,3-diolを出発原料に用い、これと安息香酸の脱水縮合により得られたプロキラルなジオールに対し、リパーゼを用いた速度論的非対称アセチル化反応を行ったところ、高い光学純度のアルコール(>99%ee)が得られた。本化合物はα,α-二置換-α-アミノ酸構造を含む化合物の合成に有用なキラルビルディングである。キラルビルディングよりWittig反応による炭素の延長、オレフィンの還元等により(R)-2-(hydroxymethyl)glutamic acidと(-)-deoxydysibetaineの合成中間体をそれぞれ合成した。また、キラルビルディングより数工程で合成したアリルアルコールをSharpless不斉エポキシ化によりエポキシアルコールとし、Me_2CuLiによる位置選択的なメチル基の導入、水酸基の酸化、γ-ラクタムの合成、イソプロピリデン化によりlactacystinの合成中間体の合成に成功した。また、キラルビルディングを用いたsalinosporamide Aの合成検討も行った。本研究は、αα二置換-αアミノ酸構造を含む天然物の簡便かつ一般的な合成法の確立を目的に行うものであるが、本年度はαα二置換-αアミノ酸構造を含むsalinosporamide Aを標的化合物に選び、その全合成の前半部分に相当する工程を検討した。Salinosporamide Aを合成するには、連続した5つの不斉中心(C-2,3,4,5および6位)を如何に立体制御して構築するかがポイントであり、その点を踏まえ、交付申請書の実施計画に示した合成計画を立案し、それに従った検討を行った。2-Amino-2-(hydroxymethyl)propane-1,3-diolを出発原料に用い、これと安息香酸の脱水縮合により得られるジオールに対し、リパーゼを用いた速度論的非対称アセチル化反応を行ったところ、99%eeの光学純度でアルコールが得られた。アルコールの水酸基をMPMで保護した後、アセチル基を除去し、炭素鎖の延長によるアリルアルコールを合成し、アリルアルコールのSharpless不斉エポキシ化によりエポキシアルコールとした。これにCuCN存在下Grignard試薬を作用させエポキシドに対するアルキル基の導入を行いアルコールとした後、生じた水酸基をTBSで保護し、MPMを除去し、炭素鎖の延長を行いアリルアルコールとした。アリルアルコールをSharpless不斉エポキシ化によりエポキシアルコールとし、さらにGrubbs試薬を用いた閉環オレフィンメタセシスによりsalinosporamide Aのシクロヘキセン部を構築した。今後、エポキシドに対するアルキル基の導入を経るsalinosporamide Aの合成を検討する予定である。本年度は昨年度に引き続きプロテアソーム阻害作用を有するsalinosporamide A合成の検討を行った。さらにグルタミン酸レセプターに対するアゴニスト作用を有する(R)-2-(hydroxymethyl)glutamic acidと(-)-deoxydysibetaineの合成を行った。2-Amino-2-(hydroxymethyl)propane-

1,3-diolを出発原料に用い、これと安息香酸の脱水縮合により得られたプロキラルなジオールに対し、リパーゼを用いた速度論的非対称アセチル化反応を行ったところ、高い光学純度のアルコール(>99%ee)が得られた。得られたアルコールの水酸基をMPM基にて保護した後、アセチル基を除去し、炭素鎖の延長によりアリルアルコールとした後、Sharpless不斉エポキシ化によりエポキシアルコールを得た。これにCuCN存在下Grignard試薬を作用させエポキシドに対するアルキル基の導入を行いアルコールとした。水酸基を酸化後、Wittig反応によりオレフィンを導入、さらにGrubbs試薬を用いた閉環オレフィンメタセシスによりシクロヘキセンを構築した。MPM基を脱保護し、生じた水酸基を酸化して得たアルデヒドにブタン酸誘導体とLDAより調製したエノラートを作用させアルドール反応を行い、salinosporamide Aの全炭素骨格を有する化合物を合成することができた。一方、上記のリパーゼを用いた速度論的非対称アセチル化反応により得たキラルなアルコールより、Wittig反応による炭素の延長、オレフィンの還元等により(R)-2-(hydroxymethyl)glutamic acidと(-)-deoxydysibetaineの合成中間体をそれぞれ合成した。α.α-二置換-α-アミノ酸誘導体の合成研究の一環としてプロテアソーム阻害作用を有するsalinosporamide Aの合成を行っている。本年度は昨年度までの検討を踏まえた、新たな合成経路の検討を行った。まず、昨年度までに合成したsalinosporamide Aの炭素骨格を有する化合物からの全合成を検討したが、立体選択性および収率の点で問題があり、salinosporamide Aの合成を行うことはできなかった。そこで、シクロヘキセンの構築以前にC4ユニットを導入することにより、立体選択性を向上することが可能と考え、新たな合成経路を検討した。トリスから得られるプロキラルなジオールのリパーゼを用いた非対称アセチル化反応により、>99%eeの光学純度でアルコールを得た。得られたアルコールの水酸基をMPM基で保護、アセチル基の除去、Homer-Wadsworth-Emmons反応による炭素鎖の延長、エステルの還元により得たアリルアルコールをSharpless不斉エポキシ化によりエポキシアルコールとした。これにCuCN存在下Grignard試薬を作用させエポキシドに対してアルキル基の導入を行いアルコールとした。二級水酸基をTBS基で保護、一級水酸基を酸化してアルデヒドとした後、Wittig反応によりオレフィンを導入した。MPM基の脱保護、生じたアルコールを酸化してアルデヒドした後、メチル化、酸化によりメチルケトンとした。
移送されたFRCプラズマの閉じ込め特性の研究

本研究は反転磁場配位(FRC)プラズマをその生成(Qピンチ)領域より金属容器(フラックスコンサーバ)へ移送し、閉じ込め特性を向上させるとともに、それらの閉じ込め特性を正確に評することを目的としている。実験は以前のOCT-S1に比べ閉じ込め領域を約2倍にしたOCT-S2装置で行なった。閉じ込め領域を延長させたことは、閉じ込め特性がもっとも大きく依存すると考えられるプラズマのXs(プラズマ半径/フラックスコンサーバ半径)を従来の実験での0.6以上にすることであったが、それだけプラズマが飛行する距離が長くなり、飛行中での中心軸の変位が大きくなることが判明した。このプラズマ変位はn=2回転不安定性抑制用八重極磁場で行なったが、一方フラックスコンサーバへの入射プラズマがミラー磁場で反射されると入射運動エネルギーの約75%熱化されるが、その際にプラズマは径方向に大きく膨張するため安定化磁場が大きい場合にはプラズマは急速に崩壊する。この相互作用の機構は不明であるが、この原因のためXsを0.6以上にすることは実現できなかった。Xs【!】0.6,n【!】1×【10^(15)】/【cm^3】での粒子閉じ込め時間は100120μsであり、4チャンネル干渉計測定による密度分布よりプラズマ境界での比抵抗値は古典値の8倍程度となる。Low Hybrid Drift微視的不安定性による異常抵抗を用いた1.5次元粒子輸送シミュレーションでは上記比抵抗は古典の20倍程度となり、密度分布も測定値に比べ中心軸近傍ではより平担で、境界ではより大きな勾配になっており、輸送理論の改善の必要がある。輻射測定結果から推定して、イオン・電子による熱伝導損失速度は粒子損失速度とほぼ同程度であり、輻射によるものは15%程度であることが明らかとなった。以上の閉じ込め特性とプラズマパラメータ間の相関度に関しては現在データの解析中である。
中国近代学校教育における「新教育」の受容の再検討-教育方法改善過程を中心に-

1本年度の研究を通じて明らかになったことは、次の3点である。すなわち、(1)当時の少壮気鋭の教育研究者・実践者は学校教育改革を通じた新たな人材育成こそが国家・社会の存続・発展の成否を決定づける要石であるとの認識にたっていたこと、(2)留学を経てアメリカ新教育を学んだ彼らの多くは教育対象としての子どもを客観的に把握しその理解を深めると同時に、国家・社会の有為な主体の形成にとっても教育方法(とりわけ教授法)の改善が焦眉の課題であるという認識を有したこと、(3)彼らに直接的な影響を及ぼしたものとして、従来から指摘されているデューイやモンロ-らの訪中等に加えて、中国国内のキリスト教系団体(YMCA等)の出版、教育活動が挙げられること、である。なお、新しい文献資料の調査・収集、分析に時間を要したため、以上の成果について本年度内に学会等において報告する機会を逸することとなった。来年度には、中国東北部において開催予定である国際シンポジウムにおいて報告を予定するとともに、現在、所属学会である日本教育学会、日本教育方法学会、アジア教育史学会等での発表、年報や研究紀要等への投稿にむけて論文執筆を進めている。2本年度の研究実施にあたり重視した当時の文献資料の調査・収集については、多くの成果をあげることができた。例えば、『中国教育年鑑』や『中国教育大系』シリーズ等の復刻版、資料集の購入とともに、『申報』や『新教育』雑誌、『舒新城教育叢縞第1集』をはじめとする舒新城の一連の著者や論文、プロジェクト・メソッド初期実践者である沈百英の実践記録『設計数学試験實況』、さらにキリスト教系団体の刊行物′′Educational Review′′′′China′s Young Men′′などの複写等を実施した。なお、改築中であった京都大学人文科学研究所東洋文献センター及び国立教育研究所附属図書館への文献資料の調査・収集については次年度以降継続して進める。
砂と粘土の違いについての弾塑性力学に基づく解釈

粘土は「圧密材」、砂は「締固め材」と呼ばれる。このことは、粘土に関して、その圧縮特性は、圧密試験により把握することができる。しかし砂については、圧密試験でその圧縮特性を把握することはできないことを意味する。粘土の一次元圧密試験と同様の試験を砂について行うと、粘土の数オーダー大きな荷重をかけなければならないし、そのような大荷重下では粒子破砕等が起こり、破砕特性を測ることとなってしまう。砂の場合、茶筒の中の砂を思い浮かべればわかるように、側面に振動を与えることで砂は圧縮する。すなわち締固めの程度、そして極値としての最大間隙比と最小間隙比が、砂の圧縮特性を表すものと考えてよい。したがって粘土の力学特性を把握するには、圧密特性とせん断特性を、砂は、締固め特性とせん断特性を調べればよい。本研究では、自然堆積粘土と飽和砂の力学特性を把握するために、粘土では圧密試験と三軸圧縮試験を、砂では締固め試験と三軸圧縮試験を実施した。粘土については、(1)一次元圧密試験において、圧縮曲線は練返し粘土のそれに比べ、同じ間隙比でもより大きな荷重を支えることができることを示した。また圧密挙動では、過剰水圧の消散、湧き出し、その後消散という繰返しで沈下が進行していた。(2)非排水せん断試験では、過圧密粘土は限界状態線の上側で硬化した後、軟化し、正規圧密粘土は限界状態線の下側で軟化していた。砂については、(1)締固めの程度に応じた初期相対密度の異なる3つの砂に対し、非排水三軸圧縮試験を実施したところ、ゆる詰めは限界状態線の下側で軟化し、中間詰めは軟化後、限界状態線の上側で硬化し、密詰めは軟化せず硬化のみを示した。これら砂と粘土の力学特性を考察するため、砂と粘土を連続体と仮定し、上負荷面カムクレイモデルによる数値シミュレーションを実施した。本モデルは、「構造」を有する土の弾塑性挙動を記述するモデルであり、砂と粘土の力学挙動を、構造の喪失、過圧密の解消の違いから表現することができた。すなわち砂は過圧密の解消に比べ構造の喪失が卓越すると仮定することで、「締固め材」としての力学特性を説明し、粘土は構造の喪失に比べ過圧密の解消が卓越すると仮定することで、「圧密材」としての力学特性を説明することができた。
体外衝撃波尿路結石破砕術の適応拡大と腎機能におよぼす影響に関する臨床的研究

1.体外衝撃波砕石術Extracorporeal shock lithotripsy(ESWL)を1986年3月からの約2年間に850症例(940回)の上部尿路結石患者に施行し,治療の実際と問題点を明らかにした(1).パーソナルコンピューター(NEC9801VX41)を購入し, dBASEIIIを用い結石患者を登録し,治療成績(1-3, 7)腎機能,組障害度の推移(4-6, 8)を調べ報告した.2.尿管結石破砕率の上昇,砕石率は腎結石98.8%,尿管結石93.6%であった.尿管カテーテル操作により結石を腎孟へもどすと,砕石率は向上し(押しあげ100%,非押しあげ91%),必要衝撃波数は減少した(2, 3, 7)3.尿管留置ステントの効果大結石では砕石片の尿管堆積(stone street)が起りやすく術後合併症が多い(2).ステントの留置はstonestreetの形成と合併症を減少させ,在院期間は短縮された(8).ステント併用により大結石特にサンゴ状結石のESWL分割複数回治療が可能となった(東海林他:日泌76回総会)4.ESWLの臓器組織への影響ESWLは軽度ながら有意の溶血と筋組織障害を起こす.尿中B2 microglobulinとN-acetyl-B-D-glucosaminidaseの増加は尿細管の障害を示し,腎機能は一過性に減少した.肝への障害も明らかにされた.変化は殆んど全て3週で回復した(5, 8).RIレノグラフィーの因子分析からESWL直後に腎の治療部位での血流量の低下が示された(金村他:日泌76回総会発表予定).5.腹臥位ESWLにより骨盤骨に重なる尿管結石の砕石が容易となり適応部位が拡大された(北原他,日泌第453回東京地方会1988.1).内視鏡敵結石除去術とESWLの併用により,大結石,腎サンゴ状結石の治療が安全かつ容易となった(5).前者はESWL後の合併症治療に不可欠でその役割は大きい.6.ESWLの単独又は併用療法らより全ての上部尿路結石が治療可能となった.本法の有効性,安全性は本研究からも明らかで,治療の第一選択たりうることが立証された.1.体外衝撃波砕石術Extracorporeal shock lithotripsy(ESWL)を1986年3月からの約2年間に850症例(940回)の上部尿路結石患者に施行し,治療の実際と問題点を明らかにした(1).パーソナルコンピューター(NEC9801VX41)を購入し, dBASEIIIを用い結石患者を登録し,治療成績(1-3, 7)腎機能,組障害度の推移(4-6, 8)を調べ報告した.2.尿管結石破砕率の上昇,砕石率は腎結石98.8%,尿管結石93.6%であった.尿管カテーテル操作により結石を腎孟へもどすと,砕石率は向上し(押しあげ100%,非押しあげ91%),必要衝撃波数は減少した(2, 3, 7)3.尿管留置ステントの効果大結石では砕石片の尿管堆積(stone street)が起りやすく術後合併症が多い(2).ステントの留置はstonestreetの形成と合併症を減少させ,在院期間は短縮された(8).ステント併用により大結石特にサンゴ状結石のESWL分割複数回治療が可能となった(東海林他:日泌76回総会)4.ESWLの臓器組織への影響ESWLは軽度ながら有意の溶血と筋組織障害を起こす.尿中B2 microglobulinとN-acetyl-B-D-glucosaminidaseの増加は尿細管の障害を示し,腎機能は一過性に減少した.肝への障害も明らかにされた.変化は殆んど全て3週で回復した(5, 8).RIレノグラフィーの因子分析からESWL直後に腎の治療部位での血流量の低下が示された(金村他:日泌76回総会発表予定).5.腹臥位ESWLにより骨盤骨に重なる尿管結石の砕石が容易となり適応部位が拡大された(北原他,日泌第453回東京地方会1988.1).内視鏡敵結石除去術とESWLの併用により,大結石,腎サンゴ状結石の治療が安全かつ容易となった(5).前者はESWL後の合併症治療に不可欠でその役割は大きい.6.ESWLの単独又は併用療法らより全ての上部尿路結石が治療可能となった.本法の有効性,安全性は本研究からも明らかで,治療の第一選択たりうることが立証された.
口腔癌の浸潤・転移に関与する上皮・間葉移行機構におけるp63の役割

平成16年度はsiRNA発現ベクターの安定導入によるp63をノックダウンさせた扁平上皮癌細胞株(A431_deltap63とOM-1_deltap63)を樹立し,それら細胞の浸潤能の亢進を確認することにより,p63の欠失による浸潤経路を見いだした.平成17年度はp63が発現していない上皮・間葉移行(EMT)表現型扁平上皮癌細胞株であるHOC313にdeltaNp63alphaを発現ベクターで安定発現させ,p63の浸潤経路を確認した.(1)HOC313_deltaNp63alpha細胞についてウェスタンブロット法をおこなった結果,JAG1およびJAG2の発現の誘導を認めた.一方で,E-カドヘリンの発現の誘導はなかった.以上の結果から,SnailはE-カドヘリンと平行してp63の発現を転写レベルで抑制すること,つまりp63の発現抑制による浸潤能の獲得は,E-カドヘリンの発現抑制およびEMTとは独立した経路であることが証明された.さらにp63の下流としてNotch経路が重要であることを見いだした.これまでp63の癌における役割は明確でなく,発癌あるいは癌抑制の機能における模索に終わっていたが,この結果によって新たにp63の癌の浸潤への直接的な関与が始めて示された.現在,これらの結果を少なくとも2報の論文として作成中であり,1報はすでに投稿し,審査中である.平成16年度はsiRNA発現ベクターの安定導入によるp63をノックダウンさせた扁平上皮癌細胞株(A431_deltap63とOM-1_deltap63)を樹立し,それら細胞の浸潤能の亢進を確認することにより,p63の欠失による浸潤経路を見いだした.平成17年度はp63が発現していない上皮・間葉移行(EMT)表現型扁平上皮癌細胞株であるHOC313にdeltaNp63alphaを発現ベクターで安定発現させ,p63の浸潤経路を確認した.(1)HOC313_deltaNp63alpha細胞についてウェスタンブロット法をおこなった結果,JAG1およびJAG2の発現の誘導を認めた.一方で,E-カドヘリンの発現の誘導はなかった.(2)マトリゲルおよび再構成三次元培養の結果,HOC313_deltaNp63alpha細胞の浸潤能の低下を認めた.以上の結果から,SnailはE-カドヘリンと平行してp63の発現を転写レベルで抑制すること,つまりp63の発現抑制による浸潤能の獲得は,E-カドヘリンの発現抑制およびEMTとは独立した経路であることが証明された.さらにp63の下流としてNotch経路が重要であることを見いだした.これまでp63の癌における役割は明確でなく,発癌あるいは癌抑制の機能における模索に終わっていたが,この結果によって新たにp63の癌の浸潤への直接的な関与が始めて示された.現在,これらの結果を少なくとも2報の論文として作成中であり,1報はすでに投稿し,審査中である.本年度はsiRNA発現ベクターの安定導入によるp63をノックダウンさせた扁平上皮癌細胞株;A431_Δp63とOM-1_Δp63を樹立し,扁平上皮癌の上皮・間葉移行を介した浸潤・転移におけるp63の関与とその役割について解明する目的で,以下のとおり実施した.(1)A431_Δp63とOM-1_Δp63細胞についてウェスタンブロット法をおこなった結果,JAGおよびNOTCHの発現減弱を認めた.一方で,E-カドヘリンの発現に変化はなかった.(2)ΔNp63のプロモーター活性をルシフェラーゼアッセイにて検討した結果,上皮・間葉移行を誘導する転写因子Snailによってプロモーター活性が抑制された.(3)マトリゲルおよび再構成三次元培養の結果,A431_Δp63とOM-1_Δp63細胞の浸潤能の亢進を認めた.(4)癌組織における免疫組織化学的染色法の結果,深部に浸潤した扁平上皮癌細胞および高度浸潤型扁平上皮癌細胞でp63の発現の減弱を認めた.このようなデータの結果を踏まえ,最終年度となる来年度はΔNp63の詳細なプロモーター活性,癌の浸潤・転移に関与する新たなp63の下流遺伝子,さらに高度浸潤型扁平上皮癌細胞にΔNp63を遺伝子導入することによる浸潤能の変化についてさらに検討を進めたい.昨年度はsiRNA発現ベクターの安定導入によるp63をノックダウンさせた扁平上皮癌細胞株(A43_Δp63とOM-1_Δp63)を樹立し,それら細胞の浸潤能の亢進を確認することにより,p63の欠失による浸潤経路を見いだした.本年度はp63が発現していない上皮・間葉移行(EMT)表現型扁平上皮癌細胞株であるHOC313にΔNp63αを発現ベクターで安定発現させ,p63の浸潤経路を確認した.(1)HOC313_ΔNp63α細胞についてウェスタンブロット法をおこなった結果,JAG1およびJAG2の発現の誘導を認めた.一方で,E-カドヘリンの発現の誘導はなかった.(2)マトリゲルおよび再構成三次元培養の結果,HOC313_ΔNp63

α細胞の浸潤能の低下を認めた.以上の結果から,SnailはE-カドヘリンと平行してp63の発現を転写レベルで抑制すること,つまりp63の発現抑制による浸潤能の獲得は,E-カドヘリンの発現抑制およびEMTとは独立した経路であることが証明された.さらにp63の下流としてNotch経路が重要であることを見いだした.これまでp63の癌における役割は明確でなく,発癌あるいは癌抑制の機能における模索に終わっていたが,この結果によって新たにp63の癌の浸潤への直接的な関与が始めて示された.現在,これらの結果を少なくとも2報の論文として作成中であり,1報はすでに投稿し,審査中である.
小豆ポリフェノールの血圧上昇と脳卒中に及ぼす影響およびそのメカニズムの解明

血圧上昇には活性酸素が関与していることが明らかになってきた。高血圧状態では活性酸素が増加し、また動脈硬化進展に関与する炎症細胞(単球/マクロファージ;MΦ)の活性化、遊走や血管内皮への接着等がみられる。一方、小豆は古来より薬用として用いられ、「健康によい」とされながら高血圧の予防・改善に関連したエビデンスはほとんどなかった。そこで、研究代表者らは小豆ポリフェノール(小豆PP)の高血圧における生理的役割を明らかにするために、高血圧モデルラットに小豆PPを投与し、血圧の上昇、活性酸素の増大および血管や臓器へのMΦ浸潤に及ぼす影響を検討した。実験1:高血圧状態(収縮期220mmHg以上)にある脳卒中易発症高血圧ラット(SHRSP)に小豆PP含有飼料を投与し、収縮期血圧を測定し、大動脈や腎臓中のNAD(P)Hオキシダーゼ由来のスーパーオキシド(0_2^-)量をルシゲニン化学発光法により測定した。その結果、大動脈や腎臓の皮質中の0_2^-量が有意に低下した。重篤な高血圧状態では小豆PP投与による高血圧の改善はみられなかったが、小豆PPは0_2^-量を低下させ、血管内皮障害を軽減・改善する可能性が示唆された。実験2:自然発症高血圧ラット(SHR)に小豆PP含有飼料を与え、収縮期血圧を測定した。また心臓及び腎臓中のNAD(P)Hオキシダーゼ由来の0_2^-産生量をルシゲニン化学発光法により測定した。さらに、免疫染色を施しMΦ陽性数を計測した。その結果、小豆PPはSHRの血圧上昇を抑制し、心臓及び腎臓中の0_2^-量を低下させた。また心臓や腎臓へのMΦ浸潤を抑制した。以上の結果から、小豆PPは血圧上昇抑制作用をもち、活性酸素の増大や血管や臓器へのMΦ浸潤を抑制することを明らかにした。血圧上昇には様々な要因があるが、近年、血管弛緩を促す酵素(一酸化窒素(NO)合成酵素(NOS)など)や活性酸素を介した機能異常等が重要な一因であることが明らかになってきた。一方、小豆には抗酸化能を有するポリフェノールが含まれているが、血圧に及ぼす影響はほとんど知られていない。そこで、本研究では小豆抽出物(ABE)を自然発症高血圧ラット(SHR)に投与し、SHRの血圧上昇及びNOSの発現に及ぼす影響を検討した。ABE粉末は小豆を粉砕し、80%エタノールで抽出し凍結乾燥して得た。SHRに0、0.05、0.2及び0.8%ABE含有飼料を、正常血圧のWistar Kyoto Rat(WKY)に0及び0.8%飼料を8週間与えた。投与期間中に血圧を測定した。高血圧による腎症が知られているため、内皮型NOS(eNOS)タンパク質の発現や分布をウェスタンブロット法や免疫染色法により調べた。その結果、ABEを投与したSHR群の血圧上昇は、非投与群に比べて有意に抑制された。腎臓中eNOS発現量はWKY群に比べSHR群で高かった。一方、0.8%ABE投与SHR群では非投与SHR群に比べeNOS量は有意に低くかった。高血圧状態ではO_2^-発生が多いことが知られており、血管弛緩に有効なNOが消費されていることが予想されるので、NO減少により上昇した血圧を正常に戻すために、NOを増やすeNOSが補償的に増加したと考えられた。また、ABE投与によりO_2^-等が消去され、血管弛緩に有効なNOが保持された結果、非投与SHR群で補償的に発現していたeNOSが0.8%

ABE投与SHR群では低下し、血圧上昇抑制が生じたものと考えられた。ABEはeNOSの発現調節を介した血圧上昇抑制作用を有することが示唆された。以上の成果の一部を日本家政学会第57回大会及び第41回高血圧関連疾患モデル学会学術総会にて発表した。近年、高血圧と酸化ストレスとの関連が注目されている。たとえば、血管弛緩を促す酵素(一酸化窒素(NO)合成酵素(NOS)など)や活性酸素を介した機能異常等が血圧上昇やこれにつながる動脈硬化に重要であることがわかってきた。小豆には抗酸化能を有するポリフェノールが含まれているが、血圧に及ぼす影響はほとんど知られていない。そこで、私たちは小豆抽出物(ABE)の血圧上昇に及ぼす影響とそのメカニズムについて検討した。平成18年度は、高血圧状態(200mmHg以上)になった自然発症高血圧ラット(SHR)にABEを投与し、ABEが降圧作用を有するかを検討した。SHRに0、0.22及び0.90%.ABE含有飼料を、また正常血圧のWistar Kyoto Rat(WKY)に0及び0.9%飼料を8週間与えた。投与期間中に収縮期血圧を測定した。高血圧による腎症が知られているため、腎臓中の内皮型NOS(eNOS)やカベオリン-1のタンパク質の発現をウェスタンブロット法により調べた。24時間尿中のNOの代謝物(NOx)も測定した。その結果、ABEを投与したSHR群は、非投与群に比べて有意な降圧が認められた。尿中NOx量はSHR+0%群に比べて、SHR+ABE群で増加がみられ、体内NO量の増加が示唆された。eNOSタンパクの発現量は、WKY+0%群に比べSHR+0%群で有意に高かったが、SHR+0%群に比べてSHR+0.9%群の発現量は低かった。カベオリン-1の発現はSHR+0%群に比べてSHR+0.9%群の発現量は増加し、WKY+0%群の発現量へ回復していた。これらのことからABEは、少なくとも、eNOSやカベオリン-1のタンパクの発現調節を介した降圧作用を有することが示唆された。以上の成果の一部を第60回目本栄養・食糧学会大会や目本家政学会第58回大会等にて発表した。血圧上昇には活性酸素が関与していることが明らかになってきた。高血圧状態では活性酸素が増加し、また動脈硬化進展に関与する炎症細胞(単球/マクロファージ;Mφ)の活性化、遊走や血管内皮への接着等がみられる。一方、小豆は古来より薬用として用いられ、「健康によい」とされながら高血圧の予防・改善に関連したエビデンスはほとんどなかった。そこで、研究代表者らは小豆ポリフェノール(小豆PP)の高血圧における生理的役割を明らかにするために、高血圧モデルラットに小豆PPを投与し、血圧の上昇、活性酸素の増大および血管や臓器へのMφ浸潤に及ぼす影響を検討した。実験1:高血圧状態(収縮期220mmHg以上)にある脳卒中易発症高血圧ラット(SHRSP)に小豆PP含有飼料を投与し、収縮期血圧を測定し、大動脈や腎臓中のNAD(P)Hオキシダーゼ由来のスーパーオキシド(O_2^-)量をルシゲニン化学発光法により測定した。その結果、大動脈や腎臓の皮質中のO_2^-量が有意に低下した。重篤な高血圧状態では小豆PP投与による高血圧の改善はみられなかったが、小豆PPはO_2^-量を低下させ、血管内皮障害を軽減・改善する可能性が示唆された。実験2:自然発症
拍動循環培養システムを用いた心チューブの構築と機能解析

心臓機能は、心筋細胞を含む10種類の心臓構成細胞が高度の協調性を保つことによって維持されている。心臓機能異常を理解するためには複合的な階層構造体として心臓構成細胞の協調性の破綻を捉えることが重要である。本研究では、複合的機能と階層構造を有する心臓組織の三次元再構築系を創成し、機械的刺激が心臓構成細胞の機能に及ぼす影響を明らかにすることを目指す。その最初の段階として、単純化された三次元構造でありながら、階層性と腔構造を有する心チューブを構築する。こうした三次元再構築系モデルは、心臓発生・再生の機序解明や心機能回復を目指す革新的方法(治療)の開発を行う上で、定量的測定とシミュレーション研究をつなぐ研究基盤を築くために極めて重要である。【ラット培養細胞系での心チューブの確立】既に公表されている遺伝子情報を活用すること、細胞自体への遺伝子操作を加えること、などを考慮し、ラット新生仔心臓及び大動脈から単離した心筋細胞と血管平滑筋細胞を用いた。そこで最初に既に作成に成功している血管において、ラット胎仔大動脈血管平滑筋細胞が使用できるかどうかの検討を行った。まず、ラット胎仔から採取した大動脈血管平滑筋細胞を順次積層化し、7層まで細胞生存性を保ったまま、重層化することが出来た。この再構築系を用いて、血管弾性線維形成に影響を与える要素の検討を行い、重層化した平滑筋細胞では細胞分化がより亢進しており、血管弾性線維の形成が有意に促進していることが判明した。そこで次にポリグリコール酸生体吸収高分子シートにラット胎仔大動脈血管平滑筋細胞を播種し、約4週間培養し、シート外側部分への平滑筋細胞の生着が認められた。その部位はエラスチン染色で染まる部分が存在し、弾性線維形成が行われていることが示唆された。以上の結果から、再構築系にラット胎仔細胞を利用することが可能であることが示された。24年度が最終年度であるため、記入しない。心臓機能異常を理解するためには複合的な階層構造体としで心臓構成細胞の協調性の破綻を捉えることが重要である。【ラット培養細胞系での心チューブの確立】既に公表されている遺伝子情報を活用すること、細胞自体への遺伝子操作を加えること、などを考慮し、ラット新生仔心臓及び大動脈から単離した心筋細胞と血管平滑筋細胞を用いてた。ポリグリコール酸生体吸収高分子シートにラット胎仔大動脈血管平滑筋細胞ないし心筋細胞を播種し、積層化させた。ラット胎仔から採取した大動脈血管平滑筋細胞を順次積層化し、7層まで細胞生存性を保ったまま、重層化出来た。一方、心筋細胞においては、積層化により多くの細胞が死滅してしまった。

以上の結果から、再構築系にラット胎仔細胞を利用することが可能であることが示された。24年度が最終年度であるため、記入しない。心筋細胞の積層化において、単離心筋細胞群の生存率が予想以上に悪く、心チューブ形成にまで到っていないため24年度が最終年度であるため、記入しない。ラット心筋細胞の単離方法及び積層化の方法に工夫を加え、細胞生存率を高くして、培養細胞系での心チューブの確立を目指す。また、初代培養細胞に生存率で限界がある場合には、H9C2(心室筋由来)やHL-1(心房筋由来)などの継代細胞株を使って、積層化を図る。確立した心チューブを拍動循環培養システムに装着し、機械的刺激(流量・圧)を与え、心筋細胞の変化を測定する。心筋細胞の変化の程度は組織学的検討や機能に重要と考えられている既知の遺伝子や蛋白の発現(膜チャネルや筋小胞体分子)などを調べることによって判定する。
カスケード損傷における格子間原子集合体の一次元運動　-機構解明とモデリング-

高純度銅に原子サイズの異なる4種類の溶質原子を添加した二元合金試料に対して、北海道大学の超高圧電子顕微鏡を用いて室温で1250kV電子照射を行い、生成した格子間原子集合体の一次元(1D)運動をその場観察した。原子サイズの大きなスズとゲルマニウムには、格子間原子集合体をトラップしその1D運動の距離を短くする効果がみられた。一方原子サイズの小さなシリコンとニッケルの添加では1D運動距離分布に顕著な効果がみられず、1D運動への影響が小さいことが判明した。高純度銅について、インゴットを圧延しディスク試料に打ち抜いた後でひずみ取り焼鈍(熱処理)した『標準試料』と、切断・機械研磨と電解研磨のみで作製した『熱処理なし試料』に電子照射を行い、生成した格子間原子集合体の挙動を比較した。『標準試料』に比べて『熱処理なし試料』では格子間原子集合体の1D運動距離が約3倍長いこと、格子間原子集合体の数密度が低くサイズが大きいことが判明した。試料作製の際に導入される不純物が、格子間原子集合体の形成・成長、および1D運動に影響していることが示唆された。京都大学の加速器を用いて、銅および銅合金の薄膜試料に室温で銅イオンを照射した。昨年度の予備実験の結果を参照し、照射条件には導入される欠陥集合体が空間的にオーバーラップしない低照射量を選択した。今回は電子照射実験において1D運動距離が大きく異なる3種類の試料、すなわち高純度銅の『標準試料』と『熱処理なし試料』(1D運動距離が長い)、『銅ースズ合金』(1D運動距離が短い)に着目した。イオン照射したこれら3種の試料を透過電子顕微鏡で観察し、カスケード衝突から直接形成されたと考えられる欠陥集合体のグループ(積層欠陥四面体と格子間原子型転位ループからなる)を各10箇所程度撮影した。北海道大学の超高圧電子顕微鏡(JEM-ARM1300)を用いて,1250kV電子照射により純鉄に導入される格子間原子集合体の一次元(1D)運動について照射温度110 - 300 Kの範囲で調査した。250 K以下の低温では1D運動距離が著しく短くなることを見いだした。分子静力学法に基づく計算機シミュレーションを用いて、格子間原子集合体と空孔の相互作用を検討した。低温での電子照射によって高濃度に蓄積された空孔により1D運動が阻害されている可能性が示唆された。公称純度の異なる数種の純銅を入手し、不純物分析を行った。これらの銅について格子間原子集合体の1D運動挙動を調査した。鉄の場合と同様に低温では1D運動距離が短くなることが判明した。純度と1D運動距離の関係は今後解析する予定である。オーステナイト鋼SUS304、およびSUS316L、核融合炉ブランケット構造材として開発が進められているフェライトマルテンサイト鋼F82Hを入手し、侵入型元素の分析を行った。またSUS316Lにはアーク溶解法により炭素濃度を高めたモデル合金を作製した。名古屋大学の超高圧電子顕微鏡を用いて,これら鉄鋼材料中の格子間原子集合体の1D運動を室温- 400°Cの照射温度範囲でその場観察した。電子照射下ではすべての実用鋼において1D運動が生ずることを確認した。さらに1D運動距離や1D運動の起こる頻度を鋼種、および照射温度、電子ビーム強度の関数として解析中である。また高温ではこれら実用鋼中の1D運動が抑制される傾向がみられた。この抑制効果は、炭素をはじめとする侵入型元素が格子間原子集合体に偏析するためと予想し、この仮説を検証するために熱処理実験を行った。結果は現在解析中である。鉄の電子照射その場観察により、低温では1D運動距離が著しく短くなる効果を見出した。本研究で中心となる銅においても同様の傾向が見られたため、種々の材料に当てはまる一般的な現象であると考えた。銅は本研究課題から初めて対象に加えた材料であるため基本的なデータが不足しており、結果をまとめるために多くの時間を要すると予想した。そこで予定を変更しデータ蓄積の比較的豊富な鉄を先に解析することとした。また計算機シミュレーションにおいても鉄に関して実績があるため、比較的早期に結果が得られモデルの定量化に役立った。ひきつづき銅の解析を実施している。fcc金属の格子間原子集合体において1D運動可能なプリズマティック型と1D運動できないフランク型を区別する方法についてオーステナイト鋼を用いて検討しているが、両者を識別可能になっていない。同じ試料を用いて、実用鋼中の不純物と1D運動の関係を明らかにする実験も並行して実施した。この課題は当初来年度に実施する計画であったが、試料の種類も多く実施に多くの時間を要すると予想されることから、前倒しで開始した。以上のように実施順序が入れ替わった項目はあるが、得られた結果の内容からみて研究は着実に進展しているといえる。高純度銅に4種の置換型元素Ni, Si, Ge, Snと侵入型元素CおよびOを添加した二元合金をアーク溶解により作製した。これらの試料について、北海道大学の超高圧電子顕微鏡を用いて,室温での1250kV電子照射により導入される格子間原子集合体の一次元(1D)運動挙動をその場観察した。添加元素の種類と濃度に依存して1D運動の距離や頻度が変化することを確認した。電子照射下の点欠陥反応に関する従来の速度論モデルに格子間原子集合体の1D運動効果を組み込むことを試みた。

形成された集合体が1D運動により試料表面などのシンクへ到達した場合には消失し、不純物原子に出会った場合にはトラップされて安定に成長することを仮定した。このモデルに基づいて鉄を想定した反応速度式を作成し数値計算を実施した。高純度試料において成長する集合体の数密度は、従来モデルに比べて約一桁低下し、実験により近い値となった。代表的な原子力用構造鋼に対して、名古屋大学の超高圧電子顕微鏡を用いて室温- 400°Cの温度範囲で電子照射を行い、格子間原子集合体の1D運動をその場観察した。室温に比べて高温では1D運動頻度が低下したが、オーステナイト鋼SUS316Lよりフェライト・マルテンサイト鋼F82Hの方が低下の度合いが大きかった。これはオーステナイト鋼とフェライト鋼の間に一般に成り立つ傾向であるかを確認するために、新たにSUS304と高クロム耐熱鋼を対象に同様の実験を行った。結果は現在解析中である。当初の予定から遅れている点として、イオン照射実験を実施できていないことが挙げられる。計画では、1)1D運動距離が大きく異なると見込まれる数種類の銅試料を作製する。2)超高圧電子顕微鏡を用いた電子照射実験により1D運動距離を確認する。3)この試料を用いてイオン照射を行う、としていた。鉄では溶質原子を添加することにより1D運動距離を短くする効果が見られていた。また試みた3種類の添加元素全てでその効果が確認されていた。当初、銅ではゲルマニウムを添加した試料を作製したが1D運動距離への影響が小さくイオン照射実験には適当でないことが判明した。そこで銅に対する原子サイズ因子の異なる数種類の溶質元素の効果を調査し、スズの添加量を変えることで1D運動距離を制御できることを見出した。このために3)のイオン照射実験は今年度中に実施できなかった。ただし鉄と銅における溶質原子効果に違いがあることは予想外で、今後溶質原子効果の理解に役立てる。一方、最初の計画では実用鋼中の不純物が1D運動に与える影響を調査する実験は今年度と来年度に実施する計画であったが、実際には昨年度に前倒しで開始し実験は今年度で終了した。以上のように実施順序が入れ替わった項目はあるが、得られた結果の内容からみて研究は着実に進展しているといえる。高純度銅に4種類の溶質原子を添加して二元合金試料を作製した。北海道大学の超高圧電子顕微鏡を用いて室温で1250kV電子照射を行い、生成した格子間原子集合体の一次元(1D)運動をその場観察した。その1D運動距離分布から、単一のスズ原子は格子間原子集合体をトラップしその1D運動を阻害するのに対して、ゲルマニウムは単独ではトラップしないことが明らかとなった。両者の差は、溶質の原子サイズを反映したものと考えられる。京都大学の加速器を用いて、銅の薄膜試料に室温で鉄イオンを照射した。導入される欠陥集合体を電子顕微鏡で観察し、個々のカスケード領域が互いにオーバーラップしない照射条件を決定した。次回はこの条件で銅合金に銅イオン照射を行い、生成する点欠陥集合体の空間分布からカスケード損傷における1D運動機構について検討する予定である。また超高圧電子顕微鏡を用いた電子照射により銅合金に導入される欠陥集合体の形成・成長挙動から、原子サイズの小さな溶質原子と点欠陥の相互作用について検討し、論文として報告した。
ゲノムサイズ長鎖DNAの単一分子構造転移を中核とした自律的情報処理システム

マイクロ流体工学を応用し, DNAを含む生体高分子システムへの分子的な入出力が可能となるマイクロメートルサイズ(細胞サイズ)の微小反応系の構築に成功した.この技術により,自律的な情報処理に必須となる,溶液濃度のダイナミックな制御や,開放系の反応容器の構築ができることを示した.マイクロ流体工学を応用し, DNAを含む生体高分子システムへの分子的な入出力が可能となるマイクロメートルサイズ(細胞サイズ)の微小反応系の構築に成功した.この技術により,自律的な情報処理に必須となる,溶液濃度のダイナミックな制御や,開放系の反応容器の構築ができることを示した.1.自律的情報処理を行うための基盤の確立:非平衡性の導入生命システムは自律的に判断・行動するシステムである。すなわち、生命システムに学んだデバイスを開発する上で、自発的運動・自律的情報処理という仕組みは不可欠である。物理科学的には、自律性の根源はシステムの非平衡性であることが知られている。本研究では、この点を重要視し、細胞サイズでありながら、非平衡性をもったシステムの構築を行った。特に、マイクロ技術を利用することで、生化学反応を行うための細胞サイズ微小容器に、常に物質が流入出するような、化学非平衡系を実現することに成功した。この微小容器は、油中の水滴をベースに作られている。油水界面には、細胞膜を構成するものと同じリン脂質が使われている。すなわち、非平衡性を取り入れた人工細胞モデル研究に利用できる技術である。2.DNAナノエンジニアリングDNAは生命システムの遺伝子の情報を記憶する重要な化学物質であるが、近年、この物質は生物学的な役割を超えた、プログラマブルな化学物質として利用されつつある。DNAナノエンジニアリングという方法論であり、ナノ構造を作るための材料としてDNAを利用したり、自律的情報処理のための要素としてDNAを利用したりできる。本研究では、DNAを利用したマイクロカプセルの開発や、DNAを化学物質のセンシングのために利用したりする仕組みの開発を行った。いずれもDNAの配列特異的な特長を生かしたプログラマブルなシステムとなっている。生命システムは数多くの分子の相互作用で情報を処理する高度なシステムである。このシステムの情報の流れは、全て、一細胞あたりに一分子しか存在しないゲノムDNAからスタートする。つまり、この高度な情報システムの根幹は、驚くべきことに、単一分子レベルの分子制御で実現されているのである。本研究では、DNAが可能にしているこの単一分子レベルの分子制御をモデル化した自律型のDNA情報処理システムの構築をめざす。そして、細胞内やナノ空間において単一分子で機能する、究極のナノ情報処理システムの基盤構築をめざした基礎研究を行うことを目的とする。本年度の研究で、ダイナミックに溶液交換ができるマイクロサイズの油中水滴ベースの反応容器をマイクロ加工技術によって作製することに成功した。これにより、マイクロサイズの空間(体積にしてフェムトリットルナノリットル、細胞の体積と同じオーダー)での分子反応システムを調べる手法を構築することができた。また、ダイナミックに溶液交換ができるマイクロサイズチャンバーの中で起こるダイナミクスが、溶液交換ができる場合(非平衡開放系)と、できない場合(閉鎖系)でどのように変わるのか、数値シミュレーションをベースにした非線形科学の手法を用いて考察した。さらに、マイクロサイズの油中水滴をコントロールする技術の発展を試みた結果、マイクロサイズの液滴やマイクロサイズの物体が、定常電場の下で自律的に集団運動するという特異な現象を世界で初めて発見し、現在、そのメカニズムの解明に取り組んでいる。生命システムは数多くの分子の相互作用で情報を処理する高度なシステムである.このシステムの情報の流れは,全て,一細胞あたりに一分子しか存在しないゲノムDNAからスタートする.つまり,この高度な情報システムの根幹は,驚くべきことに,単一分子レベルの分子制御で実現されているのである.本研究では,DNAが可能にしているこの単一分子レベルの分子制御をモデル化した自律型のDNA情報処理システムの構築をめざす.そして,細胞内やナノ空間において単一分子で機能する,究極のナノ情報処理システムの基盤構築をめざした基礎研究を行うことを目的とする.本年度の研究で,ダイナミックに溶液交換ができるマイクロサイズの油中水滴ベースの反応容器をマイクロ加工技術によって作製することに成功した.これにより,マイクロサイズの空間(体積にしてフェムトリットルナノリットル、細胞の体積と同じオーダー)での分子反応システムを調べる手法を構築することができた.また,ダイナミックに溶液交換ができるマイクロサイズチャンバーの中で起こるダイナミクスが,溶液交換ができる場合(非平衡開放系)と,できない場合(閉鎖系)でどのように変わるのか,数値シミュレーションをベースにした非線形解析行い,系の挙動を評価した.さらに,アルギン酸カルシウムゲル(ハイドロゲル)によるマイクロビーズを用いた細胞サイズリアクターや,脂質二重膜による細胞サイズリアクターを構築する手法を開発し,単一分子レベルのDNA分子情報処理システムが駆動できるシステム構築を発展させることができた.
植物の窒素同化に必要な2-オキソグルタル酸の供給系

植物のグルタミン合成酵素(GOGAT)反応に、炭素骨格である2-オキソグルタル酸(2-OG)を供給する経路は明らかにされていない。本研究では、その可能性のある3つの酵素(ミトコンドリアNADイソクエン酸脱水素酵素,IDH;サイトゾルNADPイソクエン酸脱水素酵素,ICDH;ミトコンドリアNADグルタミン酸脱水素酵素,GDH)に着目し、分子生理学的な解析に必要な分子資材の獲得、遺伝子発現、並びに免疫組織学的解析を中心に研究を進めた。タバコIDH遺伝子の情報をもとにデータベース(TIGR)を用いて検索し、触媒サブユニットと推定されるイネIDHaと調節サブユニットと推定されるIDHb、cのゲノム、cDNAをPCR法により単離した。また、タバコICDH1の情報をもとに、イネにはサイトゾル型ICDH1,2,プラスチド型およびペルオキシゾーム型ICDHの4種の遺伝子があることが判明し、それぞれcDNA配列を決定した。同様にイネGDH1-3の3種の遺伝子のcDNAを得た。ICDH遺伝子転写産物の解析は可能であるが、翻訳産物を区別して識別は不可能であった。未抽出葉身、登熟過程の穎果で、IDHaタンパク質は、篩管や導管から物質が輸送される経路に相当する維管束組織柔細胞群に主に局在していた。GDHは、師部伴細胞に強いシグナルが認められた。遺伝子発現の解析や免疫組織学的解析からは、2-OG供給経路を判別できなかったことから、今後、遺伝子破壊系統の応用が必要であろう。本研究では、その可能性のある3つの酵素(ミトコンドリアNADイソクエン酸脱水素酵素,IDH;サイトゾルNADPイソクエン酸脱水素酵素,ICDH;ミトコンドリアNADグルタミン酸脱水素酵素,GDH)に着目し、本年度は分子生理学的な解析に必要な分子資材の獲得、遺伝子発現、並びに免疫組織学的解析を中心に研究を進めた。第10未抽出葉身、完全展開後042日目の葉身と、開花後040日目までの穎果を経時的に収穫し、ICDH、IDHの活性タンパク質含量の推移について解析した。新鮮重あたりのICDH活性とタンパク質含量は、葉身では未抽出葉身、完全展開直後に、穎果では開花後1015日目に高い傾向を示した。IDH活性は、ICDH活性に比べ、常に低い値を示し、IDHaタンパク質含量は成長・老化に伴って増加する傾向を示した。未抽出葉身、登熟過程の穎果で、ICDH1、IDHaタンパク質は、ともに師管や導管から物質が輸送される経路に相当する維管束組織柔細胞群に主に局在していた。これらの結果より、ICDH、IDHの両酵素ともNADH-GOGATへの2-OG生成が可能であることが示唆された。来年度は、遺伝子破壊系統の応用や、さらに詳細な発現解析を行い、窒素と炭素代謝のクロストーク機構を研究する予定である。
高分解能X線光電子回折によるヘテロ・エピタキシー成長表面界面構造解析法の確立

本研究では,ヘテロ・エピタキシー成長などの幾つかの原子種が絡む固体表面界面形成初期の表面界面構造解析手法として優れた威力を発揮する高分解能X線光電子回折法の実験装置の開発とそれを用いた典型的なヘテロ・エピタキシー成長表面界面の構造解析を行い,その手法の確立を目的とした.H10年度は,高分解能X線光電子回折装置の設計製作を重点的に行うとともに,米国の高分解能X線光電子回折装置を用いた実験を行いよってその設計上の重要点について経験を積んだ.装置の設計製作では,中心的機器である高効率角度分解光電子アナライザーの選定と購入,また,超高真空槽システムの設計,試料マニピュレーターとその角度自動送りコンピューター・システムの設計とコンポーネント購入などを行った.実験では,β-SiC(001)-c(2x2)表面のCls準位の高分解能X線光電子回折パターンを測定解析した.H11年度では,高分解能X線光電子回折装置の組み立て調整を行い,東北大学科学計測研究所において実験室光源であるAl KαとMg Kα線を励起源として,Si(001)表面上に出現することが最近見い出されたBiナノワイヤからのBi 4d内殻のX線光電子回折パターンを測定解析し,Bi原子配列を決定した.また,高エネルギー加速器研究機構,物質構造研究所放射光実験施設での共同利用実験研究として,高分解能X線光電子回折装置を搬入し同施設のアンジュレーター・ビームラインからの軟X線を励起源として,Si(001)表面上のSb吸着状態について,Si2p高分解能光電子回折パターンを測定解析を行った.H12年度は,高分解能X線光電子回折測定装置を再び高エネルギー加速器研究機構物質構造研究所放射光施設へ搬入し,Si(001)上の有機分子(エチレン)吸着表面について高分解能X線光電子回折パターンの測定と解析を行った.また,同試料について,東北大学科学計測研究所において実験室光源を励起源とするX線光電子回折パターン測定と解析を行った.以上の結果は本装置と手法が有用ものであることを如実に示しており,今後,本装置と手法を用いて多くのヘテロ・エピタキシー成長表面系の構造解析に適用する予定である.本研究では,ヘテロ・エピタキシー成長などの幾つかの原子種が絡む固体表面界面形成初期の表面界面構造解析手法として優れた威力を発揮する高分解能X線光電子回折法の実験装置の開発とそれを用いた典型的なヘテロ・エピタキシー成長表面界面の構造解析を行い,その手法の確立を目的とした.H10年度は,高分解能X線光電子回折装置の設計製作を重点的に行うとともに,米国の高分解能X線光電子回折装置を用いた実験を行いよってその設計上の重要点について経験を積んだ.装置の設計製作では,中心的機器である高効率角度分解光電子アナライザーの選定と購入,また,超高真空槽システムの設計,試料マニピュレーターとその角度自動送りコンピューター・システムの設計とコンポーネント購入などを行った.実験では,β-SiC(001)-c(2x2)表面のCls準位の高分解能X線光電子回折パターンを測定解析した.H11年度では,高分解能X線光電子回折装置の組み立て調整を行い,東北大学科学計測研究所において実験室光源であるAl KαとMg Kα線を励起源として,Si(001)表面上に出現することが最近見い出されたBiナノワイヤからのBi 4d内殻のX線光電子回折パターンを測定解析し,Bi原子配列を決定した.また,高エネルギー加速器研究機構,物質構造研究所放射光実験施設での共同利用実験研究として,高分解能X線光電子回折装置を搬入し同施設のアンジュレーター・ビームラインからの軟X線を励起源として,Si(001)表面上のSb吸着状態について,Si2p高分解能光電子回折パターンを測定解析を行った.H12年度は,高分解能X線光電子回折測定装置を再び高エネルギー加速器研究機構物質構造研究所放射光施設へ搬入し,Si(001)上の有機分子(エチレン)吸着表面について高分解能X線光電子回折パターンの測定と解析を行った.また,同試料について,東北大学科学計測研究所において実験室光源を励起源とするX線光電子回折パターン測定と解析を行った.以上の結果は本装置と手法が有用ものであることを如実に示しており,今後,本装置と手法を用いて多くのヘテロ・エピタキシー成長表面系の構造解析に適用する予定である.本研究では,ヘテロ・エピタキシー成長などの幾つかの原子種が絡む固体表面界面形成初期の表面界面構造解析手法として優れた威力を発揮すると思われる高分解能X線光電子回折法の実験装置の開発とそれを用いた典型的なヘテロ・エピタキシー成長表面界面の構造解析を行い,その手法の確立を目指している.本年度行った研究は以下の3つの項目に大別される.1)高分解能X線光電子回折法においる中心的機器である高効率角度分解光電子アナライザーとして、英国VGマイクロテック社製CLAM2/4V型分解光電子アナライザーを選定し購入した.背面LEEDパッケージについても種々選考の結果、独国VSI/SPEC社製ERLEED-4型背面LEEDパッケージを選定し購入した.