hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ナノエレクトロメカニカル構造を内蔵する高機能シリコン単電子複合素子の創製

3次元構造解析と静電場解析を組み合わせたエレクトロ・メカニカルシミュレーション技術を用いて、NEMS基本構造の容量パラメータの構造&電圧依存性を抽出し、それを解析的に記述する新規等価回路モデルを作成した。そのモデルをSPICEベースSET-MOSハイブリッド回路シミュレータに組み込む手法により、SET-MOS-NEMS統合ハイブリッドシミュレーション技術を構築した。そのシミュレーション技術を用いて、基本構造であるサスペンデッドゲート(SG)構造を設計・試作した。p型シリコン基板表面を熱酸化した後、犠牲層となるアモルファスシリコン薄膜、および可動ゲート下の保護膜となる酸化膜を堆積した。EBとリフトオフプロセスによりAl電極パターンを形成した後、等方性ドライエッチングにより犠牲層をエッチングすることで可動ゲート構造を形成した。SGと基板間に電圧を印加し容量変化を測定したところ、プル・イン/プル・アウト動作に伴う急峻な容量変化を明瞭に観測することに成功した。またNEMSET素子においては、p型高濃度ドープSOI基板(50nm)を用い、量子ドット構造(長径100nmx短径35nm)を有するナノブリッジを形成した。EBを用いてブリッジ部とサイドゲートをパターンニングした後、エッチングにより下地の酸化膜を取り除いてブリッジチャネルを形成した。素子の電流-電圧特性を測定したところ、広い温度領域に渡って明瞭なクーロンダイアモンドが観測された。さらにこの素子を<4.2Kで評価したところ、量子ドット両端にかかる実効的な電圧が<1mVの領域でトンネル電流ピークの消失が観測された。消失する電圧幅の電圧・温度依存性を解析した結果、この現象は量子ドット内の閉じ込めフォノンによる単電子の非弾性散乱過程に起因すると解釈され、シリコンナノ構造素子で初めて観測されたフォノンブロッケード現象と考えられる。開発されたシミュレーション技術を駆使して、サスペンデッドゲート(SG)構造を有するSET-NEMSおよびMOS-NEMS素子の構造設計とその動作解明を行った。ゲート構造としては、両持ち梁構造を基本として、金属梁の機械的変位の構造パラメータ(梁の長さ・厚み・高さ等)と印加電圧依存性を解析し、ゲート容量-ゲート電圧・アクチュエーション電圧の非線型依存性がSETとMOSFETの電流-電圧特性に与える効果を解明した。その結果、SG構造を用いたNEMSゲートは2値の容量性スイッチとして作用し、これをSET-NEMS素子に適用した場合、トンネル電流のクーロン振動特性の周期を長・短の2状態間でスイッチングできることを見出した。このスイッチング特性を利用すれば、従来の単電子ロジック素子の大きな問題であるオフセット電荷に依存しない回路動作が可能になることを示した。この設計・解析データを基に、シリコン基板上にサスペンデッドメタルゲート構造を作製する基本プロセスを検討し、そのエレクトロメカニカルな基本特性の評価を行った。また、SETのチャネル自体を機械的に変位させるNEMSETタイプの素子においては、高濃度ドープした極薄SOIを用いて、サスペンデッドシリコン細線をチャネルとするナノブリッジトランジスタ構造の試作を行い、ブリッジ長300nmのNEMSETにおいて、明瞭なクーロン振動を観測することに成功した。H18年度に開発したハイブリッドシミュレーション技術を用いて、SET-NEMSおよびMOS-NEMS素子の基本構造であるサスペンデッドゲート(SG)構造を設計・試作した。電子ビーム(EB)

直接描画とリフトオフプロセスによりAI電極パターンを形成した後、等方性ドライエッチングにより犠牲層をアンダーエッチングすることで可動ゲート構造を形成した。作製したSGと基板間に電圧を印加し、ゲート・基板間容量変化を測定したところ、プル・イン/プル・アウト動作に伴う急峻な容量変化を明瞭に観測することに成功した。またNEMSETタイプの素子においては、p型高濃度ドープSOI基板(50nm)を用い、量子ドット構造を有するナノブリッジを形成した。EBを用いてブリッジ部とサイドゲートをパターンニングした後、エッチングにより下地の酸化膜を取り除いてブリッジチャネルを形成した。量子ドットは長径100nmx短径35nmである。この素子の電流-電圧特性を20Kで測定したところ、明瞭なクーロンダイアモンドを観測することができた。この素子の特性をチャネル下の酸化膜を除去していない素子の特性と比較したところ、(1)帯電島の容量が約1/3に減少、(2)SETの動作温度が50K→>100Kに向上、と帯電島を宙に浮かせた効果が明確に観測された。さらにこの素子を<4.2Kで評価したところ、量子ドット両端にかかる実効的な電圧が<1mVの領域でトンネル電流ピークが焼失することが観測された。焼失する電圧幅の電圧・温度依存性を解析した結果、この現象は量子ドット内の閉じ込めフォノンによる単電子の非弾性散乱過程に起因すると解釈され、シリコンナノ構造素子で初めて観測されたフォノンブロッケード現象と考えられる。
テープ型のテザーによる超小型衛星の落下促進の研究

(1)運動の定式化テザーのリールからの伸展、および伸展後の衛星の軌道変化について、運動方程式を導いた。ここで、通常の円形断面テザーの運動方程式に加え、本研究のテープ型のテザーで特徴的となる、希薄大気中を飛行する際の空気力や、太陽輻射圧の影響を考慮した。テザーは絶縁体としているので、周囲の電離気体や地磁場との相互干渉はモデルに含まない。(2)運動のシミュレーション本研究で導入した並列計算機を用いて、上記の運動方程式の数値シミュレーションを行った。(2-1)テザー伸展シミュレーションの結果、バネにより初速度を与えてテザー伸展を開始し、あらかじめ計算で決められた伸展速度に沿うよう、リールのブレーキを制御することで、伸展を達成できることが確かめられた。(2-2)テザー伸展後の軌道変化のシミュレーションの結果、円形断面の従来型テザーを用いるよりも、大気の抵抗による減速効果が大きく、不要な衛星を落下させるミッションに有利であることが確かめられた。(3)生存確率スペース・デブリの衝突によって切断される確率を計算した。はじめに、円形断面の従来型テザーの切断確率を定式化した。次に、テープ型のテザーは捻れ易いことを考慮し、デブリの飛来方位に対する投影面積の平均値を用いて、同等な円形断面テザーの理論を当てはめた。計算の結果として、テープ幅を変化させたときの、生存確率の変化を示した。また、等しい断面積(すなわち等しい重量)の円形断面テザーよりも、テープ型テザーの方が生存確率が高く、ミッション遂行に有利であることが確かめられた。(4)試作機の製作ポリィミドの薄膜材料を使用して、幅100mm、長さ100mのテープ型テザーの試作機を製作した。ただし、微小重力環境での伸展実験には至らなかった。テープ型のテザーによる超小型衛星の落下促進について、今年度は以下の研究を実施した。【1】ダイナミクスの計算大気の抵抗による超小型衛星の落下について定式化を行った。そして、通常の形状の小型衛星と、テザー衛星の場合について、数値シミュレーションを行い、高度変化の特性を比較した。地球低軌道を周回する衛星には、希薄ではあるが存在する大気に起因した抵抗で摂動加速度が働く。そのほかの摂動力も考慮して、基本方程式は接触軌道要素の時間変化率を求めるガウスの惑星方程式を用いた。考慮する摂動加速度は、1:大気抵抗2:地球の非球体性による効果3:月・太陽の重力加速度4:太陽光輻射圧である。高度400km以下ではとくに大気抵抗が顕著となる。大気抵抗に関して、地球大気モデルは一般的な指数関数モデルを使用した。地球重力場モデルはJGM-3を使用した。月・太陽の重力加速度を求めるための、それらの位置計算にはVSOP87惑星理論を用いた。初期高度400kmの円軌道からの落下をシミュレーションした。通常の衛星についてのシミュレーションは完了した。テザー衛星については、初期近似として相当する断面積の単一衛星でモデル化した計算は完了した。ひきつづき、高度方向に分布した質点の列として、姿勢運動も考慮したモデル化を進めている。【2】テープ型テザー装置の開発今年度は概念設計を行った。今後、試作機の製作を行い、テザー伸展性能を確認し、詳細設計を行う。
青年期の抑うつ症状と社交不安症状に関する包括的、縦断的検討

平成30年度は、大学保健センターを受診した502例について、抑うつ症状の評価として施行したPatient Health Questionnaire (PHQ-9)、社交不安症状の評価として施行したLiebowitz Social Anxiety Scale(LSAS)を検討した。統合失調症4例、双極性障害10例、器質性精神障害1例、アルコール依存症1例と評価不完全例48例を除外すると438例となった。PHQ-9のアルゴリズム診断で、大うつ病エピソードおよびその他のうつ病エピソードとされる例をうつ病エピソード群とすると280例が該当した。うつ病エピソード群で自殺念慮ありは169例、自殺念慮なしは111例であった。うつ病エピソードなし群で自殺念慮なしの例は125例であり、これをコントロール群とした。年齢は、コントロール群で21.8歳、うつ病エピソード(自殺念慮なし)群で22.1歳、うつ病エピソード(自殺念慮あり)群で21.9歳であり有意差は認められなかった。LSASでの社交不安症状はコントロール群で35.7、うつ病エピソード(自殺念慮なし)群で47.9、うつ病エピソード(自殺念慮あり)群で59.6であり、コントロール群、うつ病エピソード(自殺念慮なし)群、うつ病エピソード(自殺念慮あり)群の順で、有意に社交不安症状が強い結果であった。これらの結果からは、うつ病エピソードに自殺念慮を伴っていると、社交不安症状が強い場合が多い可能性が考えられた。今後、入学時にTemperament and CharacterInventory (TCI)にて評価した人格特性との関連なども含めて縦断的に検討していく。データベースを構築し、大学保健センター受診学生についての抑うつ症状、自尊心・自己効力感、絶望感、社交不安、ライフイベント等のデータを蓄積し、大学入学時の抑うつ症状、人格特性等のデータとあわせた解析を行う。今年度は、データ収集、データ入力、解析のための人件費・謝金が発生しなかった。また、データベースの構築が遅れたため、次年度はこれに関する費用としても使用する。
立木販売行動の動機づけに関する市場経済要因の分析-岐阜県を事例として-

1.「伐採実績集計表」の分析から次の点を明らかにした。(1)伐採齢はスギ、ヒノキともVI齢級にピークがあり、さらにスギではX齢級に、ヒノキはXII齢級にピークらしきものが認められる。前者は間伐に、後者は主伐に対応する。ただ、高齢級間伐への移行も現れており、主間伐の区別が難しくなるとともに、捕捉率自体が低下している。(2)伐採林分の立地条件(林道からの距離)は短縮化の傾向が認められ、1991年度の県レベルの平均距離はスギ、ヒノキとも230m前後となる。ただ、これを市町村別に検討すると大きな差があり、伐採林分の距離分布や伐採材積と立地条件との関係は単純な統計処理では読みとりにくい。(3)このため、恵那郡加子母村・上矢作町、山県郡美山町を対象に、森林組合や素材生産業者からの聞き取りもふまえ、伐採林分の捕捉率の上昇を図るとともに、森林計画図と森林簿のデータとを突きあわせ伐採データの調整を行った。現在、この分析に取りかかっているが、作業過程において伐採林分の距離分布や伐採の組織化(団地化)の現状が浮かびあがっている。2.伐採量を目的変数とし、森林蓄積量や林道密度以外に木材価格や素材生産主体のあり方などを独立変数に含む伐採モデルを検討した。その結果、皆伐ではスギ、ヒノキとも森林蓄積量のほか木材価格と市町村民所得水準の説明力が高く、非皆伐では森林組合林産事業水準の寄与率が両樹種で高いほかヒノキでは林道密度が関係していた。このモデルの現実適応性は高いと思われる。また、このモデルの補完を目的に実施した県内9町村での森林所有者へのアンケート調査結果も、このモデルの有効性を裏づけている。すなわち、木材産地ないし産地銘柄の形成は、森林所有者の伐採行動を促進させる重要な因子と考えられる。しかし、産地効果は近年、一般材をめぐって急速に減退する傾向がみられ、伐採を促進させる新たな対策が必要である。1.岐阜県の伐採届に基づく伐採データの時系列分析結果からは、伐採の規定要因が必ずしも明らかにならなかった。これは伐採届が全伐採箇所について提出されていないためと思われる。ただ、入手できた6年分のデータをまとめることで伐採林分の性格は把握できそうだ。もっとも、捕捉率が低いと考えられる造林保育の補助事業にのらない高齢級間伐林分の把握が今後の課題になる。高齢級間伐の多い町村での照査が必要だろう。2.伐採届林分の森林基本図にプロットした結果、立地条件を選択する傾向が強く現われている。ただ、搬出条件の悪い箇所では隣接する数林分がまとめて伐採され、生産単位の拡大がみられる。これは素材生産者からの聞き取りでも裏づけられた。したがって、素材生産主体の働きかけが生産量に影響する可能性も認められる。3.地域別の概況調査を東濃ヒノキ地帯で行った。原木市売市場が山元に多く立地し、森林経営にとって素材価格情報の入手が容易になったこと、また伐出労働力の高齢化と減少により、全ての町村で民間林業事業体(素材生産業者)が著しく減少している。したがって、森林組合の林産能力の如何が素材生産量を強く規定する関係がある。ただ、林内路網の整備水準によっては森林経営の自伐もみられる。4.もっとも、林家調査結果では伐採動機を臨時の家計収入の必要とする森林経営が依然多く、しかも世代交代に伴って森林経営への関心も下がる傾向にある。また木材産地の形成効果が必ずしも森林経営の段階にまで及んでいないため、産地銘柄化の推進に対する評価も相半ばする。

したがって林政の方向づけも再検討を要する。5.今後、素材生産量の拡大を図るには、第三者機関の設置による計画的な伐採の実行が必要かもしれない。その場合、なんらかの金融事業と関連づけることが有効と考えられる。今後の重要な検討課題である。1.「伐採実績集計表」の分析から次の点を明らかにした。(1)伐採齢はスギ、ヒノキともVI齢級にピークをもち、さらにスギではX齢級に、ヒノキはXII齢級にピークらしきものが認められる。前者は間伐に、後者は主伐に相当する。ただ、高齢級間伐への移行も現われており、主伐との区別が難しくなる傾向がある。(2)伐採林分の立地条件(林道からの距離)は短縮化の傾向が認められ、1991年度の県レベルでの平均距離はスギ、ヒノキとも230m前後で、500m以遠での伐採は大きく落ち込んだ。ただ、これを森林計画区別、市町村別に検討すると大きな差がみられ、伐採林分の距離の分布、また伐採材積と立地条件との関係は単純な統計的処理では読み取りにくい。2.この研究の主目的は、森林所有者の伐採行動にかかわる主体的要因と伐採を促進せる経済的要因の摘出にあるが、それは伐採性向が弱まっている状況においてより鮮明に現われる。また、皆伐が非皆伐かによってそれらの現れかたも異なる。この視点から、伐採量を目的変数とし、森林蓄積量や林道密度以外にも木材価格や素材生産過程を担う主体のあり方などを独立変数に含めた伐採モデルを検討した。その結果、皆伐ではスビ、ヒノキとも森林蓄積量のほか木材価格と市町村民所得水準の説明力が高く、非皆伐では森林組合林産事業水準の寄与率が両樹種で高いほかヒノキでは林道密度が関係していた。このモデルによる現実の伐採状況の説明力はかなり高いと思われる。また、このモデルを補完する目的で実施したヒノキ地帯の林家へのアンケート調査結果も、このモデルの有効性を裏付けるものであった。今後、スギ地帯である長良川・揖斐川流域での森林所有者に対するアンケート調査と、森林基本図を用いた伐採林分の立地条件の分析結果を加える予定で、現実適合性をもった伐採行動モデルの作成に一応の目処がついた。なお、後者の分析は1を補完する役割も果たすだろう。(1)伐採齢はスギ、ヒノキともVI齢級にピークがあり、さらにスギではX齢級に、ヒノキはXII齢級にピークらしきものが認められる。前者は間伐に、後者は主伐に対応する。ただ、高齢級間伐への移行も現れており、主間伐の区別が難しくなるとともに、捕捉率自体が低下している。(2)伐採林分の立地条件(林道からの距離)は短縮化の傾向が認められ、1991年度の県レベルの平均距離はスギ、ヒノキとも230m前後となる。ただ、これを市町村別に検討すると大きな差がみられ、伐採林分の距離分布や伐採林積と立地条件との関係は単純な統計処理では読みとりにくい。(3)このため、恵那郡加子母村・上矢作町、山県郡美山町を対象に、森林組合や素材生産業者からの聞き取りもふまえ、伐採林分の捕捉率の上昇を図るとともに、森林計画図と森林簿のデータとを突きあわせ伐採データの調整を行った。現在、この分析に取りかかっているが、作業過程において伐採林分の距離分布や伐採の組織化(団地化)の現状が浮かびあがっている。
細胞の局所固定による隔膜型バイオ素子の構築

本研究の目的は,付着性の各種動物細胞を基板細孔部へ誘導・固定して細胞固定化基板を作製し,単一細胞レベルでの電気的特性評価および外部刺激に対する応答特性評価を行うこと,および細胞機能を利用した新規な隔膜型バイオ素子を開発することである。初年度(13年度)において,「異方性エッチングによる細孔基板の作製」に成功しており,これは,孔経10μm以下の細孔を有するシリコン基板である.本年度は,さらに作製した微細孔へ,ウシ大動脈内皮細胞やPC12神経様細胞を培養することから研究を開始した.内皮細胞は微細孔部へ内皮様組織を形成し,神経細胞は基板表面から裏面に軸策を成長させ,細孔間を短絡する性質を示した。研究過程で,細胞接着の誘導が基盤技術として重要であるとの認識が強まり,微細孔部にのみ細胞接着を誘導するためのパターン培養技術の開発に集中した.ポリジメチルシロキサンによるマイクロスタンプを作成し,これを用いて細胞接着タンパク質を疎水化ガラス基板上にパターン転写した。子宮頚癌細胞(HeLa),ウシ大動脈内皮細胞,ニワトリ胚由来心筋細胞,PC12神経様細胞などを培養したところ,これらすべての細胞株が5μmの精度でパターン化された。配列したニワトリ心筋細胞はパターン全体が電気的に共役した挙動を示し,ミニチュア心筋組織が形成された.これを用いて,オクタノールによる拍動停止や,カフェインによる拍動活性化など,心筋組織で知られる代表的な薬理効果を確認することができた.本研究の目的は,付着性の各種動物細胞を基板細孔部へ誘導・固定して細胞固定化基板を作製し,単一細胞レベルでの電気的特性評価および外部刺激に対する応答特性評価を行うことと,それら細胞機能を利用した新規な隔膜型バイオ素子を開発することである。本年度の研究で,既に以下の結果を得ている。(1)異方性エッチングによる細孔基板の作製厚さ200μmのシリコンウェハー(100面配向)にたいして濃KOHによる異方性エッチングを施し,孔経10μm以下の細孔を作製することができた。(2)細孔基板における細胞培養作製した微細孔へ,ウシ大動脈内皮細胞やPC12神経様細胞を培養することに成功した。内皮細胞は微細孔部へ内皮様組織を形成した。神経細胞は,基板表面から裏面に軸策を成長させ,細孔間を短絡する性質を示した。基板表面にフィブロネクチンやポリリジンなどの細胞接着性タンパク質を予め吸着させておくことで3次元構造を有する基板にも細胞培養が可能となった。(3)細孔部への細胞誘導及び接着固定微細孔部にのみ細胞接着を誘導するためのパターン培養技術を開発した。ポリジメチルシロキサンによるマイクロスタンプを作成し,これを用いて細胞接着タンパク質を疎水化ガラス基板上にパターン転写した。微細孔基板への適用は来年度の課題である。配列したニワトリ心筋細胞はパターン全体が電気的に共役した挙動を示し,ミニチュア心筋組織が形成された.これを用いて,オクタノールによる拍動停止や,カフェインによる拍動活性化など,心筋組織で知られる代表的な薬理効果を確認することができた.
少子化社会におけるライフコース変動の実証的解明：混合研究法アプローチ

本研究は、教育、就業、結婚、出産といったライフコースに変動が起き多様化した結果、どのように少子化に影響しているのかを、実証的に解明する。日本社会では少子化が進行してきたが、ライフコース変動がどのような役割を果たすのかについて、これまで統一的なデータがなかった。そこで、混合研究法でアプローチし、(1)まずライフコースのパターンを抽出するために、全国を対象としたサーベイ調査を実施し、量的データを収集する。(2)その後、人びとの主観的な意味づけを把握するために、インタビュー調査を実施し、質的データを収集する。その結果、少子化回避のための制度的条件を、エビデンスに基づき政策提言する。本年度は、全国サーベイ調査である「第2回社会階層とライフコース全国調査」を実施した。「第2回社会階層とライフコース全国調査」を実施し、全国約1100人から量的データを収集した。量的データを補完するために、インタビュー調査を実施し、質的データを収集する。本研究は、教育、就職、結婚、出産といったライフコースに変動が起き多様化した結果、どのように少子化に影響しているのかを、実証的に解明する。そこで、混合研究法でアプローチし、(1)インタビュー調査を実施し、人びとの主観的な意味づけを質的データで把握する。並行して、(2)全国を対象とした量的調査を実施し、ライフコースのパターンを量的データで抽出する。本年度は、まずインタビュー調査を実施した。北海道と愛媛県にて、それぞれ10人ほどを対象として、ライフコースとその意味づけを詳細に聞きとりした。また、プロジェクトの趣旨を広く発信するために、2015年8月に数理社会学会大会にてシンポジウム「社会階層と家族」を,本プロジェクトとの共催で実施した。ここまでの成果を、1冊の書籍、3本の論文として発表した。予定どおり、インタビュー調査を実施した。さらに、シンポジウムを開催し、1冊の書籍、論文を発表表した。本年度は、全国サーベイ調査のための準備として、調査票作成とプリテストを実施した。計画では本年度に全国サーベイ調査の実査「第2回社会階層とライフコース全国調査」を実施する予定だった。しかし、前回調査である「第1回社会階層とライフコース全国調査」(2015年実施)のデータに、欠損があることが判明し、その補填調査を行なうことを優先させることとなった。その結果,万全を期すために、第2回調査は次年度へと繰り延べられることとなった。全国を対象とした量的調査を実施し、ライフコースのパターンを量的データで抽出する。「第2回社会階層とライフコース全国調査」を実施し、量的データを収集する。さらに、インタビュー調査を実施し、質的データを収集する。
臨床応用を目指した羊膜を基質とした培養歯根膜由来細胞シートの開発に関する研究

羊膜を用いた新たな臨床応用可能な培養細胞シートの開発を念頭に、羊膜上にて歯根膜由来細胞(PDL細胞)の培養を行った。歯根膜組織より分離培養したPDL細胞は、羊膜上にて増殖し、強固な細胞間接着装置および基底膜を有した細胞シートを形成した。実験動物への移植後においても、羊膜上培養PDL細胞は象牙質片上に付着・増殖し、歯根膜としての性質を保持しており、歯周組織を再生する可能性が示された。近年、歯周組織再生に重要と考えられている歯根膜組織を採取し、in vitroにて培養・増殖させ得られた歯根膜由来細胞を基質と組み合わせて移植することで、歯周組織が再生される報告を散見する。これまでに歯根膜由来細胞の培養にさまざまな基質を用いる研究がなされている。そこで、移植可能な培養歯根膜由来細胞シートの開発を念頭に、羊膜を基質とした歯根膜由来細胞の培養を行い、免疫組織化学的な検討を加えた。羊膜は、帝王切開時の胎盤より採取したものを研究に供した。また歯根膜組織は、便宜抜歯等により得られた抜去歯歯根より採取した。得られた歯根膜組織の初代培養を行い、34代継代したものを歯根膜由来細胞とした。得られた細胞を羊膜上に播種し、約2週間の培養を行い、作成した羊膜上培養歯根膜由来細胞は、細胞増殖マーカーであるKi-67、間葉系マーカーであるvimentin、デスモソームに対するマーカーであるdesmoplakinおよびタイト結合に対するマーカーであるZO-1のそれぞれについて免疫染色を行った。歯根膜由来細胞は培養開始後約2週間で、羊膜上にて単層構造を示し、蛍光抗体法にてKi-67およびvimentin陽性細胞の局在を認め、desmoplakin、およびZO-1の発現を認めた。歯根膜由来細胞は羊膜上においても増殖し、なおかつ歯根膜様の性質を保持している可能性が考えられ、デスモソームおよびタイト結合といった強固な細胞間接着装置が存在することが示された。羊膜は歯根膜由来細胞の培養に適当な足場(基質)を形成し、また歯根膜由来細胞は個々の細胞ではなく、羊膜上にて一枚の細胞シートを形成しているものと考えられた。羊膜は抗炎症・感染抑制作用等を有し、細胞の培養基質として適していることがわかっている。われわれはこれまでの研究にて、移植可能な培養歯根膜由来細胞シートの開発を念頭に、羊膜を基質とした歯根膜由来細胞の培養を行い、免疫組織化学的な検討にて、PDL細胞は羊膜上にて増殖し、細胞間接着装置を有することを示してきた。今回、この羊膜上培養PDL細胞における培養細胞と羊膜の接着、すなわち細胞-基質問の接着について検討を加えた。方法として、智歯歯根の歯根膜より得たPDL細胞を使用し、羊膜は帝王切開時に得られた胎盤より採取した。34代継代したPDL細胞を羊膜上にて約2週間の培養を行った。羊膜上にて単層構造を呈したPDL細胞は、免疫組織化学的にvimentin、Ki-67が発現し、細胞-基質(羊膜)境には、基底膜構成細胞接着タンパクのlaminin5/10、基底膜構成コラーゲンのcollagen IV/VIIが発現していた。走査型電子顕微鏡像(SEM像)にて、PDL細胞は羊膜上で分化・増殖し、隣在する細胞間および羊膜と接着が観察されたことより、歯根膜由来細胞が羊膜に強く結合していると考えられた。以上より、PDL細胞は歯根膜としての性質を保ち羊膜上にて増殖するだけでなく、羊膜に強く結合し、基底膜を構成していると考えられた。羊膜はPDL細胞の培養・増殖に適当な基質であり、なおかつ1枚の細胞シートを形成していると考えられた。歯周組織の再生には新生歯根膜が重要とされる。近年、歯根膜組織を採取し培養・増殖し得られた歯根膜由来細胞(PDL細胞)を移植することで、有意に歯周組織が再生するとの報告を散見する。羊膜は抗炎症・感染抑制作用等を有し、様々な細胞の培養基質として適していることがわかっている。これまでの研究結果より、羊膜上にてPDL細胞の培養を行ったところ、歯根膜としての性質を保持し、強固な細胞間接着装置と基底膜を有した1枚の羊膜上培養PDL細胞シートが作成可能であることを明らかにした。今回、上記にて得られた培養シートのin vivoにおける細胞動態について検討を加えるべく、実験動物への移植を行った。

培養細胞の移植方法としては、実験動物の歯周組織欠損モデルへの移植が散見されるが、生着組織の均一化や特定が困難であること、また極めて狭小な部位への細胞移植であり、安定した再現性が得られないことが予測されたため、培養細胞を一箇所に留めることが可能であり免疫寛容が高い腎被膜下への細胞移植を実施した。作成した羊膜上培養PDL細胞シートは、象牙質切片上に羊膜ごと静置し、ヌードマウスの腎被膜下への移植を行った。移植4週後にて培養シートと象牙質切片を摘出、H-E染色ならびに間葉系細胞マーカーのvimentinに対する抗体を用いて免疫染色を行った。結果、PDL細胞は象牙質片上に付着しており、45層の紡錘形の歯根膜様細胞が層状に認められ、また象牙質切片周囲にvimentin陽性細胞の局在が認められた。羊膜上培養PDL細胞は、羊膜を基質とすることで細胞の足場を形成され、象牙質切片面と接着し歯根膜様細胞の新生が見られたものと考えられた。また、間葉系細胞マーカーが確認され、移植後においても、歯根膜としての性質を保持していることが示された。以上より、羊膜上培養PDL細胞シートは、歯周組織を再生する可能性が示された。羊膜を用いた歯根膜由来細胞培養シート作成の免疫組織学的検討について、昨年度にて実施をする予定であったが、研究に使用する抗体の入手ならびに試薬の調整に時間を要した。また、実験動物(ヌードマウス)の歯周欠損モデルへの培養シートの移植において、安定した再現性が得られなかったため達成度に遅れが生じてしまった。24年度が最終年度であるため、記入しない。実験動物(ヌードマウス)への移植実験を実施する。予測されたとおり、歯周欠損モデルへの培養シートの移植では安定した再現性が得られなかったため、細胞を一箇所に留めることが可能であり免疫寛容が高い腎被膜下への細胞移植法を応用する。すなわち、培養シートを羊膜ごと象牙質切片上に静置し、腎皮膜下移植を行い、移植後における象牙質への生着能および経時的変化を組織学的に評価する。羊膜を基質とすることで、細胞の足場を形成され象牙質面と接着し歯周組織の新生が見られるものと予想している。得られた研究データを基に、羊膜上培養歯根膜由来細胞シート作成の培養技術に改良を加え、常に均質な性質を持った臨床応用可能な培養歯根膜由来細胞シートを作成するシステムを構築する予定である。
電解質溶液の非平衡ダイナミクスにおけるイオン個別の効果の研究

帯電表面(コロイド,生体高分子,電極など)に接する電解質溶液で生じる電気二重層の物理的理解は,低電荷・低電解質濃度における理論に限定されていた.本研究では,高い電解質濃度における電気二重層を理論モデルを構築し,高塩濃度や高い表面電荷における電気二重層の構造と応答を調べた.イオンの溶媒和による排除体積と誘電率減少を考慮することによってイオン種によって異なる2つの対イオン飽和,そして微分静電容量の非単調性の起源を明らかにした.他に,非線形誘電率減少や電気二重層相互作用距離の増大,高電場における非線型電気泳動を検討した.一成分溶媒(水溶液)についてイオン個別性の効果の基礎的理解を得た.イオン個別性の効果を考慮した自由エネルギー汎関数を用いて,低表面電位から高表面電位,また低塩濃度から高塩濃度における電気二重層の構造を解明した.イオンによって異なる溶媒和の効果を自由エネルギー汎関数に考慮した.溶媒和したイオンによって,排除体積効果と溶液の誘電率減少という2つの効果が生じる.これら2つの効果は,イオン濃度が高くなるほど顕著になり,それぞれ独立な機構によってイオン濃度の上限を制限することがわかった(2つの対イオン飽和機構).排除体積と誘電率減少はイオンによって異なるため,対イオン飽和がどちらの機構で生じるかは,イオンによって異なる.この判定基準を理論的に導出した.対イオン飽和により電気二重層の微分静電容量は,表面電位に対してピークを示す.本研究で用いた自由エネルギーによりこの現象の仕組みが半定量的に解明された.さらに,非線形な誘電率減少関数を考慮した上での接触値定理と微分静電容量の解析的な表現を導出した.以上によって,電気二重層の微分静電容量の実験データと対イオン飽和および溶媒和イオンの効果の関係が明らかになった.電解質水溶液の誘電率の非線型な塩濃度依存性を説明するモデルを構築し,同じ価数でもイオンごとに異なる誘電率変化の仕組みを提案した.誘電率のイオン濃度依存誘電率は,対イオンの排除体積とともに高電位表面の電気二重層の対イオン飽和を決定し,ひいては静電容量を決定する.提案したモデルによって,イオンごとに異なる対イオン飽和を議論する方向性を得た.ナノ・マイクロ流路における電解質溶液の流れやや混合装置内における流れにおいて,伸長流動の存在を識別する方法を考案し,流路形状に依存する流路内の流れを議論する方法を提案した.これによって流路デザインと流動パターンの関係を容易に把握することが可能になった.平成27年度の研究計画を実施し,研究論文を学術雑誌に掲載した.またこれについて6件の学会発表を行い,一定の進展を得た.高い塩濃度における電気二重層相互作用の遮蔽距離の異常な増大について検討した.界面科学における共通の理解として,塩濃度の増加により界面電荷の遮蔽が強まり遮蔽長は小さくなる.ところが,最近,1M程度以上の高い塩濃度やイオン液体において,電気二重層の遮蔽長が増加に転じるという実験結果が報告されており,その起源について関心が高まっている.そこで,イオンの溶媒和を考慮した独自の自由エネルギーモデルを用いて,遮蔽長の塩濃度依存性を検討した.高い塩濃度では,イオンの排除体積効果もしくは誘電率減少効果のいずれかによって遮蔽対イオンの飽和の発現するが,それに伴って遮蔽領域は飽和領域とデバイ領域の2つの寄与が現れ,濃度減衰の特性長が高塩濃度で増加することがわかった.遮蔽長の増加現象はイオン液体やその溶液系におけるコロイド安定性や,高塩濃度電解質の特性に直接関係する.本研究成果は高塩濃度の電気二重層についての基礎的知見を与える.コロイド粒子の電気泳動について,高い電場における非線形応答を検討した.塩濃度が低い極限においては,対イオン凝集と電場による対イオンストリッピングが競合する.最近,高い電場における電気泳動易動度の増加と飽和が実験的に報告されているが,その物理機序は未解明である.そこで,コロイド流動の直接数値計算を用いて,非線形応答領域における易動度どイオンダイナミクスを検討し,非線形応答の出現とイオン拡散係数への依存性を明らかにした.この知見は,高ペクレ数なマイクロ流動への基礎的な知見を与える.帯電表面(コロイド,生体高分子,電極など)に接する電解質溶液で生じる電気二重層の物理的理解は,低電荷・低電解質濃度における理論に限定されていた.本研究では,高い電解質濃度における電気二重層を理論モデルを構築し,高塩濃度や高い表面電荷における電気二重層の構造と応答を調べた.イオンの溶媒和による排除体積と誘電率減少を考慮することによってイオン種によって異なる2つの対イオン飽和,そして微分静電容量の非単調性の起源を明らかにした.他に,非線形誘電率減少や電気二重層相互作用距離の増大,高電場における非線型電気泳動を検討した.平成26年度の研究計画を実施し,研究論文を学術雑誌に掲載した.また,これについて10件の学会発表を行ない,一定の進展を得た.一成分溶媒(水溶液)についてイオン個別性の効果の基礎的理解を確立する.前年度の検討に基づき,ナノ流路内の輸送現象について検討する.流路内の電解質溶液の流れである界面動電現象について,イオン個別性の効果を明らかににする.界面動電現象において考えられるイオン個別の効果は主に3つある.1つは誘電率変化と有限サイズ効果と価数によって電気二重層の長さスケールが変わることによる効果である.電気二重層の長さスケールと流路サイズの比に注目して,イオン種による電気浸透流および流動電流を明らかにする.

また,ナノ流路や高分子多孔膜における実験データと比較することにより,理論の適用性を検討する.2つ目はイオンの濃度が高いことによる粘度変化の効果であり,3つ目は誘電率が変化することによる誘電摩擦の効果である.イオンによる粘度変化は,電気浸透流や表面伝導度に直接影響し,また誘電摩擦によりイオンの拡散係数が変化する.したがって,これらが非平衡ダイナミクスに与える影響は重要と考えられるが,実験的な報告はほとんどない.本課題では,これらの効果を考慮した解析により界面動電現象への効果を洞察する.数物系科学一成分溶媒(水溶液)についてイオン個別性の効果の基礎的理解を確立する.前年度の検討に基づき,ナノ流路内の輸送現象について検討する.流路内の電解質溶液の流れである界面動電現象について,イオン個別性の効果を明らかににする.界面動電現象において考えられるイオン個別の効果は主に3つある.1つは誘電率変化と有限サイズ効果と価数によって電気二重層の長さスケールが変わることによる効果である.電気二重層の長さスケールと流路サイズの比に注目して,イオン種による電気浸透流および流動電流を明らかにする.また,ナノ流路や高分子多孔膜における実験データと比較することにより,理論の適用性を検討する.2つ目はイオンの濃度が高いことによる粘度変化の効果であり,3つ目は誘電率が変化することによる誘電摩擦の効果である.イオンによる粘度変化は,電気浸透流や表面伝導度に直接影響し,また誘電摩擦によりイオンの拡散係数が変化する.したがって,これらが非平衡ダイナミクスに与える影響は重要と考えられるが,実験的な報告はほとんどない.本課題では,これらの効果を考慮した解析により界面動電現象への効果を洞察する.国内外への研究発表のための旅費支出が予定より抑えられたため,その余剰分が次年度使用額となった.国外の研究共著者を招いて研究打ち合わせした際の旅費支出が,予定よりおさえられたため,その余剰分が次年度使用額となった.翌年度として請求した分は当初計画に沿って使用する.次年度使用額となった分は,国際会議への旅費に使用する.翌年度として請求した分は当初計画に沿って使用する.次年度使用額となった分は,国際会議への旅費に使用する.
包接化合物の高次組織と機能

本研究班では、昨年9月東北大で、本年1月東工大でそれぞれ2日間全員参加研究発表会をもち、研究連絡、総括を行った。先づ第【I】-グループでは物質群中心に(1)サイクロデキストリン(CD)、(2)アザシクロファン類、(3)クラウンエーテル・イオノフォア類、(4)付加化合物型に分類してのべる。(1)では、α-、β-,γ-修飾体のinducedfit型包接体形成のキャップとゲスト分子の大きの関係(長ら)、酵素モデルとしての酸化環元補酵素モデル(戸田不)、荷電修飾体のアニオン包接能(松井)らが詳しくしらべられた。特に【B_6】依存アミノトランスファーゼの人工酵素モデルが世界初に成功、L-アミノ酸の光学誘導が確立された(田伏)。ホスト・ゲスト相互作用エネルギーとエントロピーが確立された(高木、備品10) (2)についてはテトラアザシクロファンを土台とした「たこ足」分子とそれに片側、両側キャップした竜型巨大疎水空間の構築が成功、酵素反応空間との対応がみられた(村上)。(3)ではアゾベンゼンの光異性化反応を更に多角的に利用したスイッチ作用やイオン輸送が展開され(新海)、逆に生体内イオン輸送を模した新しいアニオン輸送体イオノフォアが見出された(筑部)。第2グループでは構造と物性が中心にしらべられ、ホフマン型哢体包接格子の新型(岩本、備品6)、テトラアザパラシクロファンの各種包接体の結晶構造の特長が解明された。(樋口)。尿絵アダクツではゲスト分子の熱運動(淺井)、β-キノールHCl包接体や気体水和物(備品1-5)等のゲスト分子の運動が、それぞれ熱容量測定され、新しい相転移が発見された(菅備品15)。ハイシリカモデルデナイト沸石については双子カロリメータにより、【NH_3】気体の包接吸着がしらべられ、酸点の特性が見事に捕えられた(堤)。さらに層状化合物としてはリン酸ジルコニウム有機修飾体やCa【Si_2】薄膜の研究が一段とすすめられた(山中)。生体膜成分主要分子「レシチン=分子多変体-水」系では、いわゆるサブ転移における層間包接水の役割がはじめて明らかにされ、さらに層間に介在する包接水の分類が熱分析で明らかにされた(児玉)。(樋口)。
ポリケチド類似化合物の翻訳合成による新規生物活性分子の創製

本研究では、優秀な天然物の局所骨格を拝借しつつ、全体の分子骨格を人工的に創製することで、より多彩な活性を発揮する人工分子『擬天然物』を開発できないかと着想した。具体的には、強い生物活性を誇る天然物の一種として知られている、ポリケチド-ペプチド複合分子(PKPH)を擬天然物のモチーフとして着目した。本研究では、ポリケチド様の炭素主鎖骨格を翻訳反応を用いて構築する新手法を確立する。これにより、大規模な人工PKPH化合物ライブラリーを一挙に合成し、任意の生物活性を示す人工PKPH化合物を探索するシステムの樹立を最終目標として掲げる。昨年度までの研究で、翻訳反応中に炭素-炭素結合を形成することでPKPH化合物を翻訳合成するために必要な人工翻訳基質を設計及び合成、及び翻訳反応後に化学的に主鎖骨格の組換えを行う戦略に必要となるα-ヒドロキシ酸基質についても、設計・合成を完了し、さらにモデルペプチドへの翻訳導入についても実証している。当該年度においては、人工翻訳基質を用いて、10種を超える人工翻訳基質を用いて炭素-炭素結合の翻訳形成の反応条件を種々検討した結果、1.これらの人工翻訳基質が、翻訳伸長因子には良好に認識されることでリボソームのAサイトに運搬されること、2.一方ペプチジル転位中心による炭素-炭素結合には至らないことを確認した。この知見は我々の知る限り、翻訳反応における炭素-炭素結合形成の試みにおける唯一の知見であり、極めて興味深い発見であると自負している。また、α-ヒドロキシ酸基質(昨年度にを設計・合成・モデルペプチドへの翻訳導入を完了)を含むペプチド上での主鎖骨格組換え反応の条件検討を行った結果、主鎖組換え反応に適した反応条件を見出した。これにより、複数のPKPHモデル化合物の合成にも成功した。当初の計画から、より挑戦的な目標設定であったリボソームによる炭素-炭素結合形成戦略について、興味深い新たな知見を得ることに成功した。一方、より確実性の高い戦略として計画していた翻訳反応後の化学的骨格変換によるポリケチド様骨格の構築について、順調に研究を進捗し、モデルPKPHモデル化合物の合成に成功した。これまでに蓄積した主鎖骨格組換え反応によるポリケチド様骨格の翻訳合成技術を活用することで、生物活性を示すPKPH化合物の合成を目指す。さらに、人工PKPH化合物ライブラリーの構築と探索を行い、PKPH擬天然物の創製も目指す。人工の生物活性PKPH化合物の探索するシステムの樹立にも着手する。
南半球におけるカッコウ-宿主間の托卵をめぐる攻防

センニョムシクイ属はテリカッコウ属の雛を排除する行動が知られているが(Sato et al. 2010 Biology Letter),この行動はこれまで進化しないと考えられてきた.センニョムシクイ属を調査する事で「托卵をめぐる共進化」のメカニズム解明が期待できる.平成25年10月1日よりニューカレドニア南部州立公園にて,センニョムシクイ属とテリカッコウ属の野外調査をおこなった.その結果,特に以下の成果をあげた.1.センニョムシクイ属の新たな対托卵戦略と考えられる「雛の多型」の発見,及びデータ収集2.托卵鳥の雛排除をおこなう宿主の性を判明.3.宿主及びテリカッコウ属の基礎生態のデータ収集.次に托卵をめぐる共進化の全容を解明するため,シミュレーション及び数理モデルを用いた研究をおこない,以下の成果をあげた.1.雛排除を進化させたのは,宿主の生活史(産卵数など)の影響を受けている事を示唆.2. 1の影響を考慮すると,先行研究の仮説でも雛排除が進化しうる事を証明3.雛の多型が托卵による対抗戦略として成り立つかどうかを検証野外調査によって,研究目的1の「温帯地域と熱帯地域に生息するセンニョムシクイ属の対托卵戦略の解明」が進み,これまで発見されていなかった「雛多型」を発見する事ができた.この発見は研究目的2の「テリカッコウ属の雛擬態の進化要因の解明」を達成するための大きな要因となり,この発見によって,テリカッコウ属による雛擬態は対托卵戦略の対抗戦略である可能性が強く示された.目的の1つ目である托卵システムの解明については新発見を含め,多くのデータを収集した.特に今年度は雛排除が宿主の雌雄どちらがおこなっているのかを知る為に必要な血液サンプルを採取する事に成功したため,今後は行動生態学的手法だけでなく,認知進化学や集団遺伝学で考察する事も可能となった.一方, 2つ目の目的である雛擬態の進化要因の解明は,必要な雛のデータが順調に取れており,今後シミュレーションによる解析を行なう.3年間の野外調査で,研究対象種の基礎生態のデータ, DNAサンプル,繁殖に関するビデオデータなどの蓄積をおこなった,これらの情報を元に,今後はデータを論文化する事を最優先する.また,これまでの野外データから,托卵の対抗戦略(雛多型)がどのように進化したのかを行動生態学的な手法だけでなく,分子生物学的手法や認知科学的手法を取り入れ,遺伝様式や,進化メカニズムをより詳細に研究する事が可能であると確信している.今後はこれらのデータを蓄積しつつ,学融合をおこなう事で,共進化メカニズムの解明に挑戦する.センニョムシクイ属はテリカッコウ属の雛を排除する行動が知られているが(Sato et al. 2010 Biology Letters),この行動はこれまで進化しないと考えられてきた.センニョムシクイ属を調査する事で「托卵をめぐる共進化」のメカニズム解明が期待できる.平成24年9月22日よりニューカレドニア南部州立公園にて,野外調査をおこなった.その結果,以下の成果をあげた.1.ヨコジマテリカッコウのヒナを宿主が巣外に排除する事の撮影に成功.2.宿主及びヨコジマテリカッコウのDNAサンプル採集.3.宿主及びヨコジマテリカッコウの基礎生態のデータ収集.これらの成果は200年以上続いている托卵研究の未解決の部分(雛排除行動の謎など)を解明する上で重要である.「宿主による雛排除行動」は進化しないと理論的に証明されており(Lotem 1993 Nature),本研究と矛盾が生じる.この矛盾を解消するため,数理モデルを用いた研究をおこなった.先行研究では熱帯地域の特徴が雛排除行動の進化に影響を与えている事が示されており(Sato et al. 2010 Ornithological Science),これまでの理論研究(温帯地域を想定したもの)の前提条件を熱帯地域の条件を反映できるように修正し,あらゆる状況を想定した結果,熱帯地域では雛排除が有利な行動となり,進化する可能性がある事を証明した.このモデルは先行研究と矛盾するものでなく,より一般的に宿主の行動の進化を説明したものである.センニョムシクイ属はテリカッコウ属の雛を排除する行動が知られているが(Sato et al. 2010 Biology Letter),この行動はこれまで進化しないと考えられてきた.センニョムシクイ属を調査する事で「托卵をめぐる共進化」のメカニズム解明が期待できる.平成25年10月1日よりニューカレドニア南部州立公園にて,センニョムシクイ属とテリカッコウ属の野外調査をおこなった.その結果,特に以下の成果をあげた.1.センニョムシクイ属の新たな対托卵戦略と考えられる「雛の多型」の発見,及びデータ収集2.托卵鳥の雛排除をおこなう宿主の性を判明.3.宿主及びテリカッコウ属の基礎生態のデータ収集.次に托卵をめぐる共進化の全容を解明するため,シミュレーション及び数理モデルを用いた研究をおこない,以下の成果をあげた.1.雛排除を進化させたのは,宿主の生活史(産卵数など)の影響を受けている事を示唆.2. 1の影響を考慮すると,先行研究の仮説でも雛排除が進化しうる事を証明

3.雛の多型が托卵による対抗戦略として成り立つかどうかを検証野外調査によって,研究目的1の「温帯地域と熱帯地域に生息するセンニョムシクイ属の対托卵戦略の解明」が進み,これまで発見されていなかった「雛多型」を発見する事ができた.この発見は研究目的2の「テリカッコウ属の雛擬態の進化要因の解明」を達成するための大きな要因となり,この発見によって,テリカッコウ属による雛擬態は対托卵戦略の対抗戦略である可能性が強く示された.ニューカレドニアでの2年目の調査であったが,目的の1つである托卵システムの解明については多くのデータを収集する事ができ,順調に進展している.特にこれまで知られていなかった行動を新たに発見する事ができたため,これらは目的の解明だけではなく,托卵の研究に新しい視点を与える可能性が高い.2つ目の目的である雛擬態の進化要因の解明も,必要な雛のデータが順調に取れている.目的の1つ目である托卵システムの解明については新発見を含め,多くのデータを収集した.特に今年度は雛排除が宿主の雌雄どちらがおこなっているのかを知る為に必要な血液サンプルを採取する事に成功したため,今後は行動生態学的手法だけでなく,認知進化学や集団遺伝学で考察する事も可能となった.一方, 2つ目の目的である雛擬態の進化要因の解明は,必要な雛のデータが順調に取れており,今後シミュレーションによる解析を行なう.本研究によって,センニョムシクイ属の基礎データが蓄積された.これを今後もおこなう事で,同属の比較が可能となり,雛排除行動を進化させた要因の解明をさらに進める事ができる.特に本研究はこれまで温帯地域を中心に研究が盛んであった,鳥類の行動をより大きな視点で考察する事の重要性を示す研究であるため,成果を発表する事で,今後の生物学のトレンドに影響を与える事も今後の方策の1つである.3年間の野外調査で,研究対象種の基礎生態のデータ, DNAサンプル,繁殖に関するビデオデータなどの蓄積をおこなった,これらの情報を元に,今後はデータを論文化する事を最優先する.また,これまでの野外データから,托卵の対抗戦略(雛多型)がどのように進化したのかを行動生態学的な手法だけでなく,分子生物学的手法や認知科学的手法を取り入れ,遺伝様式や,進化メカニズムをより詳細に研究する事が可能であると確信している.今後はこれらのデータを蓄積しつつ,学融合をおこなう事で,共進化メカニズムの解明に挑戦する.
変調操作を用いた非定常状態の積極利用によるULSI積層配線作製プロセスの高度化

ULSIの高集積化に伴い配線ピッチが微細化して配線抵抗が増大するため、配線幅はあまり変化させずに多層化する手法が多く用いられている。その結果として、現状では配線層数は8層程度であり、将来的には12層程度まで増えると言われている。即ち、ULSI製造工程における積層配線形成過程の占める割合は増大する一方である。このような微細化と多層化の進展により、高アスペクト比を持つトレンチ/ビアホール構造内に均一に配線材料を形成する必要があり、段差被覆性に優れたCVD法が益々重要になってきている。しかし、従来のCVD法では、100オングストローム程度で均一かつ良質な薄膜を形成するという要求に応えられなくなっており、新たな概念導入によるプロセスの高度化が要求されている。従来のCVD法による製膜では定常的な操作を基本としていたが、ガス流量の周期的な変調操作、濃度・温度・圧力などの変調により、基盤表面での吸着・拡散・核発生などを促進させれば、上記要求を満足するプロセスの構築が可能になるものと期待される。本研究を立案した際にはこのような概念はほとんどなかったが、本研究期間の間に本手法と類似のALD(Atomic Layer Deposition)法が開発され、急速に着目を集めている。本研究ではこのようなALD、FM(Flow Modulation:流量変調)手法によるプロセス高度化の基礎研究を行った。具体的にはTiCl_4/NH_3を原料とするTiN薄膜合成系において検討を行った。この系ではTiCl_4が高い条件では段差被覆性に優れた製膜特性を示すが、残留塩素濃度が高く、比抵抗も高くなってしまう。本プロセスにおいて、NH_3流量を変調させ、TiN膜合成とNH_3による還元を繰返し行うことによって、段差被覆性と低残留塩素濃度を両立させることが可能となる。今年度は、アンモニア還元により塩素を低減させる効果について詳細な検討を行った。一回に作製するTiN薄膜の厚さを系統的に変化させ、残留塩素濃度がどのように変化するかを考察した。また、薄膜中の残留塩素がどのように分布しているかとTEM及びEDX観察によって検討を行った。その結果、薄膜農中に残留する塩素は結晶粒界と結晶粒内に残存するものに分けて考えることができ、脱離温度特性から3つのグループに分けられるということがわかった。これらの結果を踏まえて、流量変調操作は結晶粒内の残留塩素を効率よく低減させることに効果的であることがわかった。これらの知見を用いて最適な変調操作シーケンスを確立し、低音でも良質な薄膜を高速に作製するプロセスを構築できた。本研究は従来定常的な操作により行われてきたCVD法による薄膜合成の系に対して,操作条件を周期的に変化させる変調操作の概念を導入し,作製プロセスの高度化を目指すものである。平成11年度はTiN薄膜の合成系に対して,変調操作を用いたCVD法の有効性を検討した。

TiCl_4とNH_3を原料とするTiN薄膜合成系ではステップカバレッジ(ミクロンサイズの段差部への製膜)が均一な条件では膜中の残留不純物が多く,比抵抗が高いが,ステップカバレッジの悪い条件では良好な膜特性を得ることができる。そこで,変調操作を用いてステップカバレッジが良く,膜特性も良いプロセスの構築を検討した。具体的には,ステップカバレッジの良い条件で,TiCl_4の流量を周期的に変調してTiNが合成される時間とNH_3によりTiN薄膜がアニールされる時間を交互に繰り返す操作を行った。薄膜の形成速度や膜中不純物,結晶性などに対して,上記変調操作の周期が与える影響を検討した結果,少なくとも膜中不純物の低減,比抵抗の低減に効果のあることが確認された。本来の検討種目である核発生の促進,結晶性の制御などについては明瞭な効果が検討範囲内では得られなかったが,結晶性については配向性の変化が多少観測された。成長条件のより広範な探索などにより良質な薄膜を得る条件を見いだすことを中心に次年度に検討を深める予定である。また,TiSiNなど3元系の薄膜合成についても同様の検討を行い,ULSI用積層配線形成工程の高度化を目指す。ULSIの高集積化に伴い配線ピッチが微細化して配線抵抗が増大するため,配線幅はあまり変化させずに多層化する手法が多く用いられている。その結果として,現状では配線層数は8層程度であり,将来的には12層程度まで増えると言われている。すなわち,ULSI製造工程における積層配線形成過程の占める割合は増大する一方である。このような微細化と多層化の進展により,高アスペクト比を持つトレンチ/ビアホール構造内に均一に配線材料を形成する必要があり,段差被覆性に優れたCVD法が益々重要になってきている。しかし,従来のCVD法では,100オングストローム程度で均一かつ良質な薄膜を形成するという要求に応えられなくなっており,新たな概念の導入によるプロセスの高度化が要求されている。従来のCVD法による製膜では定常的な操作を基本としていたが,ガス流量の周期的な変調操作,濃度・温度・圧力などの変調により,基板表面での吸着・拡散・核発生などを促進させれば,上記要求を満足するプロセスの構築が可能になるものと期待される。本研究を立案した際にはこのような概念はほとんどなかったが,本研究期間の間に本手法と類似のALD(Atomic Layer Deposition)法が開発され,急速に着目を集めている。本研究ではこのようなALD,FM(Flow Modulation:流量変調)手法によるプロセス高度化の基礎研究を行った。具体的にはTiCl_4/NH_3を原料とするTiN薄膜合成系において検討を行った。この系ではTiCl_4濃度が高い条件では段差被覆性に優れた製膜特性を示すが,残留塩素濃度が高く,比抵抗も高くなってしまう。本プロセスにおいて,NH_3流量を変調させ,TiN膜合成とNH_3による還元を繰り返し行うことによって,段差被覆性と低残留塩素濃度を両立させることが可能となる。今年度は、アンモニア還元により塩素を低減させる効果について詳細な検討を行った。1回に作製するTiN薄膜の厚さを系統的に変化させ,残留塩素濃度がどのように変化するかを考察した。