hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
持続型社会の実現に向けた総合情報システムの構築に関する研究

本研究の最終年度である本年度では,次の事柄を実施した.(1)地域社会を支える自治体情報化の成熟度モデルの構築,(2)持続的な地域からの情報提供を可能とする地域GIS(Geographic Information System)の検討,(3)地域における情報システムに関する成熟度モデルの検証,である.(1)の成熟度モデルの構築は,これまでのヒアリング調査やアンケート調査を総合的に分析して行った.庁内情報化,行政サービス,情報セキュリティの成熟度を5段階に分類し,インフラの整備から最終的には「価値の創造」となる指標を提案した.(2)のGISは具体的なアプリケーションとして地域内の,住民,自治体,企業などの主体を結びつけるものである.このGISの持続的な発展に着目して,自治体職員,企業,メディア関係のクリエーターなどの知見を集め,持続的な発展を行える地域の情報システムの在り方を示した.(3)では,継続的に実施している自治体のアンケート調査に基づき,(1)で提案した成熟度モデルの検証を行った.その結果,先進的な自治体が備える要素について具体的なロードマップを描くことができた.以上の事柄は,これまでの経営情報システムがカバーしていなかった「地域」を踏まえ,かつ,複数の主体が連携して発展していく道筋を見いだしている.また,情報システム自体の客観的な発展や成熟の指標を作り出した点で,今後の経営学,経営工学,社会科学分野での分析に貢献できると思われる.本研究では社会を構成する複数主体の情報システムがどのように関わりを持つべきなのかについて検討を行っている.社会を構成する主体として,企業,個人,行政を取り上げている.特に,地域社会内での行政情報システムを中心に調査を行い,企業,個人,行政による総合情報システムのあり方について検討し,その実現に向けての発展段階的なアプローチを試みる.今年度は,自治体へのヒアリング調査,住民参加の事例分析などを行った.具体的には,熊本県,熊本市,宮崎市,野尻町,さつま町,八代市,益城町,宇治市,寝屋川市などの自治体の情報システム部門にヒアリングを行い,情報化施策の方向性や現状,課題などを調査した.また,e-デモクラシーと自治体ウェブサイトの関係についても考察を行った.自治体の情報化に関する現状からは,自治体自体を一つの経営体として,住民からの情報収集と,効率的な活動を行うためのシステム開発,運用に関して,人に依存した課題が見受けられる.また,情報化に関する全自治体に対する調査と総務省によるシステムコストの調査などを組み合わせて,情報化によるサービスの向上と費用面での関係などが明らかになりつつある.来年度以降は,調査範囲を住民系のシステムにまで拡大し,住民の満足に関係する地域コミュニティの確立や,ウェブの利用状況,安心・安全などについての調査を行う.そして,段階的な成熟度モデルを作成するための指標の構築を目指す.本研究では社会を構成する複数主体の情報システムがどのような関わりを持つべきなのかについて調査と検討を行っている。ここでは、社会を構成する主体として企業、個人、行政を取り上げている。特に、地域社会内での行政情報システムを基盤として調査・分析を行い、企業、個人、行政による総合情報システムの在り方について検討し、その実現に向けての発展段階的なアプローチを試みている。昨年度までに行った自治体の情報システム部門への調査から得られた情報化施策の方向性や現状、課題などを踏まえて、今年度は住民満足度の向上への工夫や自治体の経営力として評価方法への実例、および、SNSやNPOを介した住民の行政参加について、那覇市、沖縄県、紫波町、佐賀県、長崎県、三田市、掛川市、宇治市、吹田市などを調査した。調査の結果から、住民満足度へつながる自治体の情報化の取り組みが、情報化においても行政の効率化においても重要であることが明らかになってきた。そこで、総合情報システムの発展段階の一つとして、技術面の発展から組織の発展へと進展するプロセスについて検討を行っている。また、昨年に引き続き、総務省・LASDECによるシステムコストの調査と研究代表者が参画している電子自治体進展度調査とを組み合わせた分析を実施し、客観的な評価方法の確立も進んでいる。来年度以降は、発展段階の構築とその実用性に関する調査、検証、検討を行い、総合情報システムの実現が持続型社会にどのように貢献できるかについて考察を行う。本研究の最終年度である本年度では,次の事柄を実施した.(1)地域社会を支える自治体情報化の成熟度モデルの構築,(2)持続的な地域からの情報提供を可能とする地域GIS(Geographic Information System)の検討,(3)地域における情報システムに関する成熟度モデルの検証,である.(1)の成熟度モデルの構築は,これまでのヒアリング調査やアンケート調査を総合的に分析して行った.庁内情報化,行政サービス,情報セキュリティの成熟度を5段階に分類し,インフラの整備から最終的には「価値の創造」となる指標を提案した.(2)のGISは具体的なアプリケーションとして地域内の,住民,自治体,企業などの主体を結びつけるものである.このGISの持続的な発展に着目して,自治体職員,企業,メディア関係のクリエーターなどの知見を集め,持続的な発展を行える地域の情報システムの在り方を示した.(3)では,継続的に実施している自治体のアンケート調査に基づき,(1)で提案した成熟度モデルの検証を行った.その結果,先進的な自治体が備える要素について具体的なロードマップを描くことができた.以上の事柄は,これまでの経営情報システムがカバーしていなかった「地域」を踏まえ,かつ,複数の主体が連携して発展していく道筋を見いだしている.また,情報システム自体の客観的な発展や成熟の指標を作り出した点で,今後の経営学,経営工学,社会科学分野での分析に貢献できると思われる.
地下文書論による中世文字史料研究の再構築

平成30年度は、以下の3点にわたる研究活動で成果をあげることができた。【1】中世地下文書研究会の開催:平成30年6月に立教大学でメンバー会議(研究計画と今年度の予定を協議)の後、一般公開の第8回研究会(薗部寿樹「村落定書の源流ー注置状と置文ー」ほか、村上絢一「(中間報告)「饗料・腰差・酒肴請取状」の検討」、熱田順「在村寺社の経営と村落自治ー紀伊国柏原村を事例にー」ほか、小川弘和「篠原系図と田浦系図ー改変系図写の史料批判と活用の試みー」)を主催した。第9回研究会は同年10月に京都で開催され、大村拓生「久多荘における売券と署判」、服部光真「大和国霊山寺所蔵寄進札の史料的性質」、小橋勇介「『地下文書』を伝える家に関する一考察ー向井家文書と林家文書を事例にー」という3報告があり、議論を深めた。【2】中世地下文書の原本調査とデータベース作成:平成31年3月にオーテピア高知図書館で行宗文書、高知県立歴史民俗資料館で柳瀬文書の原本調査を実施した。また、両文書に関連する大忍荘故地の現地も踏査し、石碑銘文の実見等も行った。なお、高知調査に先立ち、研究協力者の協力で大忍荘関連史料のデータベースを作成し、調査に活用した。【3】畿内・近国班は、国際常民文化研究機構の奨励研究「熊野水軍小山家文書の総合的研究」と連携して、6月に神奈川大学で研究会(坂本亮太「熊野水軍小山家文書研究の現状と可能性」、佐藤純一「日置川流域の文化財と安宅荘城郭群」(仮)、北野隆亮「紀伊半島における中世備前焼の流通」)、11月と3月に和歌山県立博物館で久木小山家文書の原本調査、11月と2月に日置川流域で現地調査、3月に古座川河口部で現地調査をそれぞれ実施し、成果をあげた。本研究の目的に掲げた、文字史料群構成の列島規模での地域偏差にも留意しつつ、原史料調査による問題発見という方法に基づき、地下文書論の視点から中世文字史料研究の再構築に取り組んでいくという課題については、以下の点からおおむね順調に進展していると判断される。【1】全国を1東国、2畿内・近国、3中国・四国、4九州に分けた地域班を編成し、各地域を対象とした研究が進展している。【2】中世地下文書の原本調査と金石文・木札の銘文調査については、高知県や和歌山県での合同調査をはじめ、メンバーの個人研究においても精力的に実施し、原史料調査によって初めて知り得た研究成果を提示することができた。【3】一定地域における中世文字史料群の全体構成を把握する試みとして、土佐国大忍荘の中世文字史料を網羅するデータベースを構築した。【4】本科研による研究成果の発信は、2回主催した一般公開の中世地下文書研究会を通して行った。また、中世の文字史料や「地下」社会に関する研究代表者・分担者・協力者の研究成果も多数、論文や学会発表を通して公表されている。本研究課題の今後の推進方策としては、以下の諸点を考えている。【1】各地域班では、地下文書(紙媒体)の原本調査に加え、関連する銘文史料も実見し、各地域における史料のあり方を立体的に復原していく。【2】毎年度メンバー全員による合同調査を実施し共通認識を培っていくが、本年度は信州諏訪社の神官層伝来文書群を対象にした調査を実施する。本調査にあたっては、事前に中世諏訪社関係総合目録を作成して、そのデータベースを調査・研究に活用していきたい。【3】地下文書の原本調査、銘文史料の記録化、データベースの構築では、地元の史料所蔵機関等と連携するとともに、研究協力者として日本中世史専攻の若手研究者を登用していく。【4】畿内・近国班では引き続き、国際常民文化研究機構の奨励研究「熊野水軍小山家文書の総合的研究」と連携して、紀伊国に重点をおいた調査・研究を推進していく。【5】毎年、6月と10月頃に公開の研究会を主催し、調査・研究成果を研究者向けに発表して意見交換し、議論を深めていく。本年6月の研究会では、シンポジウム「日本中世の「地下」社会ー薗部寿樹の文書論と春田直紀の生業論から考えるー」を開催する。昨年度実施した土佐国大忍荘関係文書調査の成果は、10月頃の研究会で発表することにしたい。【6】研究会にあわせてメンバー会議を開き、研究調査の計画を立て、出版や博物館等での企画展示など研究成果の公表のあり方についても検討し、準備を進めていく。第9回研究会は同年10月に京都で開催され、大村拓生「久多荘における売券と署判」、服部光真「大和国霊山寺所蔵寄進札の史料的性質」、小橋勇介

「『地下文書』を伝える家に関する一考察ー向井家文書と林家文書を事例にー」という3報告があり、議論を深めた。【2】中世地下文書の原本調査とデータベース作成:平成31年3月にオーテピア高知図書館で行宗文書、高知県立歴史民俗資料館で柳瀬文書の原本調査を実施した。また、両文書に関連する大忍荘故地の現地も踏査し、石碑銘文の実見等も行った。なお、高知調査に先立ち、研究協力者の協力で大忍荘関連史料のデータベースを作成し、調査に活用した。【3】畿内・近国班は、国際常民文化研究機構の奨励研究「熊野水軍小山家文書の総合的研究」と連携して、6月に神奈川大学で研究会(坂本亮太「熊野水軍小山家文書研究の現状と可能性」、佐藤純一「日置川流域の文化財と安宅荘城郭群」(仮)、北野隆亮「紀伊半島における中世備前焼の流通」)、11月と3月に和歌山県立博物館で久木小山家文書の原本調査、11月と2月に日置川流域で現地調査、3月に古座川河口部で現地調査をそれぞれ実施し、成果をあげた。本研究の目的に掲げた、文字史料群構成の列島規模での地域偏差にも留意しつつ、原史料調査による問題発見という方法に基づき、地下文書論の視点から中世文字史料研究の再構築に取り組んでいくという課題については、以下の点からおおむね順調に進展していると判断される。【1】全国を1東国、2畿内・近国、3中国・四国、4九州に分けた地域班を編成し、各地域を対象とした研究が進展している。【2】中世地下文書の原本調査と金石文・木札の銘文調査については、高知県や和歌山県での合同調査をはじめ、メンバーの個人研究においても精力的に実施し、原史料調査によって初めて知り得た研究成果を提示することができた。【3】一定地域における中世文字史料群の全体構成を把握する試みとして、土佐国大忍荘の中世文字史料を網羅するデータベースを構築した。【4】本科研による研究成果の発信は、2回主催した一般公開の中世地下文書研究会を通して行った。また、中世の文字史料や「地下」社会に関する研究代表者・分担者・協力者の研究成果も多数、論文や学会発表を通して公表されている。本研究課題の今後の推進方策としては、以下の諸点を考えている。【1】各地域班では、地下文書(紙媒体)の原本調査に加え、関連する銘文史料も実見し、各地域における史料のあり方を立体的に復原していく。【2】毎年度メンバー全員による合同調査を実施し共通認識を培っていくが、本年度は信州諏訪社の神官層伝来文書群を対象にした調査を実施する。本調査にあたっては、事前に中世諏訪社関係総合目録を作成して、そのデータベースを調査・研究に活用していきたい。【3】地下文書の原本調査、銘文史料の記録化、データベースの構築では、地元の史料所蔵機関等と連携するとともに、研究協力者として日本中世史専攻の若手研究者を登用していく。【4】畿内・近国班では引き続き、国際常民文化研究機構の奨励研究「熊野水軍小山家文書の総合的研究」と連携して、紀伊国に重点をおいた調査・研究を推進していく。【5】毎年、6月と10月頃に公開の研究会を主催し、調査・研究成果を研究者向けに発表して意見交換し、議論を深めていく。本年6月の研究会では、シンポジウム「日本中世の「地下」社会ー薗部寿樹の文書論と春田直紀の生業論から考えるー」を開催する。昨年度実施した土佐国大忍荘関係文書調査の成果は、10月頃の研究会で発表することにしたい。【6】研究会にあわせてメンバー会議を開き、研究調査の計画を立て、出版や博物館等での企画展示など研究成果の公表のあり方についても検討し、準備を進めていく。
UHF波帯干渉計雷放電路可視化装置の実時間処理に関する研究

本科学研究費で設計・製作した雲内放電路可視化のための干渉計は,5素子のモノポールからなるアンテナ系と干渉計受信機(1ビット相関器)からなっている。そして干渉計の受信周波数は327MHz,帯域は350kHzであり,アンテナ計へ入射する電磁パルス波の位相差の正弦成分及び余弦成分の合計8成分が測定できるよう設計されている。この成分はアナログ出力となっており,1マイクロ秒でサンプリングされ,放電の開始時刻を含め1秒間記録されている。1秒という時間は,雷放電という観点からは,各事象を開始から終焉まで記録するのに,ほぼ十分な長さである。同装置を改良した平成7年度の研究としては,当初の計画通りワークステーションを用いた数値処理により,電磁パルス列のそれぞれのパルスに対し,その到来方位及び仰角,即ち雲内における放電点の測位が,ほぼ実時間で可能となるようにした。また同システムの性能を検証する意味及び雷放電の雲内活動を理解する意味から,この装置を用いた冬季雷観測を福井県三方郡でレーザ誘雷実験と共に実施し,加えて科学研究補助金・海外学術調査による海外観測をオーストラリア・ノーザンテリトリに属するメルビル島で,日米豪の共同研究として行った。その結果両観測ともほぼ期待する成果を得ていおり,詳しい解析は現在進行中でる。得られた結果の一部は既に学術誌に発表済みであるが,他の多くの成果については近日中に学術誌の公表予定となっている。本年度は,まず「雷放電路可視化装置」のデータ取得部及びデータ処理部をより高速なものとし,可能な限り実時間に近い形で可視化するためのハードウエアの充実を図った。即ち計画段階ではシステムデザイン社のDSPを利用した高速化を考えていたが,同社がワークステーションのメモリに直接データ転送可能(DMA)な図形処理用A/Dボードを開発したので,同社技術者と十分な議論を行い,利用者にとってより取り扱いの容易な後者を用いたハードウエア構成とした。これらの作業は10月の末に完了したので,11月から1月の間当初の計画通り冬季雷の観測を実施した。雷観測の場所としてはそれぞれ,11月は石川県石川群におけるロケット裕雷実験(豊田高専,名古屋工業大学等との共同研究)場,12月・1月は福井県三方群におけるレーザ誘雷実験(レーザ総研,関西電力都の共同研究)場とした。上記の間多くのデータの取得ができ,また改良したハードウエアの性能が,仕様に近いものであることが確認できた。ただデータ処理のためのソフトウエアが不完全であり,現在取得データの解析を進めながら,ソフトウエアの改良中である。そして干渉計の受信周波数は327MHz,帯域は350kHzであり,アンテナ系へ入射する電磁パルス波の位相差の正弦成分及び余弦成分の合計8成分が測定できるよう設計されている。こん成分はアナログ出力となっており,1マイクロ秒でサンプリングされ,放電の開始時刻を含め1秒間記録されている。同装置を改良した平成7年度の研究としては,当初の計画通りワークステーションを用いた数値処理により,電磁パルス列のそれぞれのパルスに対し,その到来方位及び仰角,即ち雲内における放電点の測位が、ほぼ実時間で可能となるようにした。また同システムの性能を検証する意味及び雷放電の雲内活動を理解する意味から,この装置を用いた冬季雷観測を福井県三方群でレーザ誘雷実験と共に実施し,加えて科学研究補助金・海外学術調査による海外観測をオーストラリア・ノーザンテリトリに属するメルビル島で,日米豪の共同研究として行った。
高効率的な窒素官能基導入法の開発

含窒素有機化合物は、有用な生理活性を示す重要な化合物が多く、その効率的合成法が求められている。そのような中、ナイトレン移動反応(酸化的アミノ化)は、入手が容易なアルケンやアルカンを直接窒素官能基化できる優れた手法として注目されている。しかし、既存のナイトレン移動反応は、環境負荷の高い酸化剤を持ち得るために合成効率に問題を抱えていた。一方、本研究では、アジド化合物を用いることで、各種ナイトレン移動反応の環境適応性を飛躍的に向上させた。また、速度論的反応解析から同反応の一つCーH結合アミノ化は、対応するナイトレン種による水素原子引抜き、および続くラジカル再結合によって進行することを明らかにした。光学活性な含窒素化合物は有用な生理活性を示すものが多く、その迅速かつ効率的な合成法の開発が急務である。炭素ー水素(C-H)結合の不斉アミノ化は、単工程にて入手が容易なアルカンから直接光学活性な含窒素化合物を得る有効な合成方の1つであり、我々は、ルテニウム触媒がアジド化合物をナイトレン源とするC-H結合不斉アミノ化の優れた触媒となることを見出している。本研究の推進には、ナイトレン種の反応性、およびC-H結合アミノ化の反応機構の解明が不可欠である。そこで、ラジカルクロック、および速度論的同位体効果(KIE)に関する検討を開始した。その結果、ルテニウム錯体が触媒するC-H結合アミノ化は、単寿命のラジカル中間体の関与が示唆されることを明らかにした。また、この際、大きな同位体効果(KIE=10.4)が観測された。同反応におけるC-H結合とC-D結合への挿入速度差から、水素(H)およびその同位体・重水素(D)からなる同位体由来の不斉立体中心を有する化合物(同位体性不斉化合物)のアミノ化による速度論的分割が行えるものと考えられた。同位体性不斉化合物は物理的にも、化学的にも性質が類似しているために従来法では光学分割が困難である。そこで、新たに同位体性不斉化合物α-d1-p-メトキシエチルベンゼンをモデル基質としてCーHアミノ化による速度論的分割の検討を開始した。その結果、良好な速度比にて反応が進行することが明らかとなった(S = up to 8, at -50  ̊C)。同知見にもとづき、エチルベンゼン類の置換基効果について検討を進め、4ーブロモエチルベンゼンにおいて最大S = 13の分割能が観測された。光学活性な含窒素有機化合物の多くは、特異な生理活性を示し、その活性は、炭素ー窒素結合の立体化学に起因している。そこで、簡便かつ効果的に炭素ー窒素結合を高立体選択的に構築する手法の開発が必要である。有機化合物中に最も豊富に存在する炭素ー水素(CーH)結合を高度な選択性にて位置および立体選択的にアミノ化することが可能となれば最も簡便かつ直裁的な光学活性な含窒素化合物の合成法となる。研究代表者らは、アジド化合物を窒素化剤とする初めての高位置、高エナンチオ選択的CーHアミノ化を達成している。同反応は、本研究によるラジカルクッロを用いた反応機構に関する検討、および速度論的同位体効果に関する検討から同反応は、ルテニウム触媒とアジド化合物から生じる反応活性種(ルテニウムーナイトレノイド種)が水素原子を引き抜き、生成したラジカル種が再結合し、炭素ー窒素結合は生成する段階的機構で進行することを明らかにした。また、本反応は炭素ー重水素(CーD)結合とCーH結合の結合エネルギー差を高度に区別しており、この選択性を利用し、初めて触媒的に水素/重水素からなる同位体性キラル分子を良好な選択性にて分割することに成功した。さらに、今回、水素/重水素からなる同位体性キラル分子の本アミノ化による速度論的光学分割の検討を進め、ベンジル位、およびアリル位の同位体性不斉中心を高選択的に分割できることを明らかにした(krel = up to 14)。ルテニウム錯体が触媒するアジド化合物を窒素化剤とする炭素ー水素結合のアミノ化の反応機構の解明について、ラジカルクロックを用いた検討、および速度論的同位体効果の検討から本アミノ化が、1)反応活性種(ルテニウムーナイトレノイド種)が、炭素ー水素結合から水素原子を引き抜き、2)生成したラジカル種が再結合し、炭素ー窒素結合を構築する段階的機構を明らかにした。さらに、反応機構の知見を共に、水素/重水素からなる同位体性キラル分子の本アミノ化による速度論的光学分割の検討を開始し、ベンジル位、およびアリル位の同位体性不斉中心を世界に先駆けて高選択的に分割できることを明らかにした(krel = up to 14)。これらの成果から、本研究は概ね順調に進行していると考えられる。

また、速度論的反応解析から同反応の一つCーH結合アミノ化は、対応するナイトレン種による水素原子引抜き、および続くラジカル再結合によって進行することを明らかにした。さらに、同機構に基づく解析から、従来法では、分離が困難であった同位体元素からなる中心性不斉化合物を速度論的に分離することに成功した(最大S=14)。これらの解析結果をナイトレンと同じ電子構造を有する反応活性種であるカルベン種の移動反応に応用を図り、これまで位置選択性を誘起することが困難であったトランスー3ーオクテンなどの単純内部アルケンやアルキルベンゼンなどの高位置選択的カルベンCーH挿入反応の開発に成功した。また、カルベンCーH挿入反応では、協奏的な反応機構、および段階的な反応機構の二つが議論されてきた。そこで、本反応について速度論的同位体効果の解析を進め、同反応がカルベン種による水素原子引抜き、および続く、ラジカル再結合の段階的機構にて進行していることが示唆された。含窒素有機化合物は、有用な生理活性を示す重要な化合物が多く、その効率的合成法が求められている。そのような中、ナイトレン移動反応(酸化的アミノ化)は、入手が容易なアルケンやアルカンを直接窒素官能基化できる優れた手法として注目されている。しかし、既存のナイトレン移動反応は、環境負荷の高い酸化剤を持ち得るために合成効率に問題を抱えていた。一方、本研究では、アジド化合物を用いることで、各種ナイトレン移動反応の環境適応性を飛躍的に向上させた。ルテニウム錯体が触媒するナイトレン移動反応は、エチル基のメチレン部位のCーH結合に高選択的に挿入することを明らかにしてきた。今年度の検討から、Eーアルケンをラジカルクロックに用いた検討から単寿命なラジカル中間体の関与を明らかにした。また、速度論的同位体効果(KIE)の検討からKIE = 10と大きな値で進行することを明らかとした。さらに、これらの検討から従来では分割が困難であった同位体性不斉化合物の速度論的分割を良好な選択性で行うことに成功した。水素/重水素からなる同位体性キラル分子は、重水素原子によってラベルされた化合物は、元の水素原子からなる化合物と物理的にも化学的にもほとんど性質が変わらない極めて重要な標識化合物である。しかし、これまで同位体性キラル分子を優れた光学純度で精製する手法は、存在していない。そこで、本研究で見出された同位体性キラル分子の速度論的分割にてより高効率を目指し、ルテニウム触媒の改良を図り、光学的に純粋な同位体性キラル分子を得る手法の確立を行う。有機合成化学予定した研究計画に従って研究を遂行することができており,次年度以降も当初計画に従って研究を実施する。
高齢一卵性双生児における生活機能低下のペア内差異と成因の解明

老研式活動能力指標を用いて生活機能を測定し、遺伝的要因は生活機能にどの程度寄与しているのかを推定すること、どのような生活環境要因が双生児ペアの生活機能の差異に影響しているのかを明らかにすることを目的に研究を行った。老研式活動能力指標の下位尺度の一つである社会的役割について遺伝要因の関与が示唆されたが、生活機能に関連する大部分は個人に特有の環境要因であった。次に、双生児ペアの生活機能の差異に影響している環境要因を分析したところ、週3回以上の運動習慣が有るものでは無いものと比較し、生活機能障害のリスクが0.15倍低いことが示された。国内の双生児を対象にケースコントロール研究を行ったものはほとんど無く、今回の研究は生活機能維持のための新たなエビデンスと成り得ると考えられた。研究目的は、生活機能低下に関与するライフスタイル、生活環境等についてこれまでに報告されている要因に基づき高齢一卵性双生児においても関与が示されるかどうか検討し、一卵性双生児ペア内差異に関連する要因の検討を行うことである。第一段階として、平成20年度は生活機能測定指標の文献検討により自記式質問紙を作成し、調査を実施した。調査内容は生活機能に関連すると考えられる疾患の有無、疾患の日常生活動作への影響、運動習慣、BMI、喫煙、飲酒、社会活動、身体活動量、老研式活動能力指標等、既報文献にて報告さとととれた要因を広く含めた。国際的に用いられている生活機能指標としては、Barthel Index、Katz Indexの頻度が高く在宅高齢者の評価指標として有効であることが明らかとなった。これらを参考に調査内容を作成した。対象者は日本全国各地に在住する一卵性双生児であり、二卵性双生児を比較対象とした。合わせて1410人(704組)へ郵送調査を実施した。回収は一卵性双生児、二卵性双生児合わせて906人であった。全体の平均年齢は70.0歳でありこのうち一卵性双生児は70.8歳、二卵性双生児は67.7歳であった。地域在住のものは858人、施設入所中もしくは入院中のものは33人であった。本人以外による回答は124通であった。今後、得られた情報から単年度の結果分析を行い、ライフスタイルの関与を明らかにする。【目的】前年度において、高齢双生児の生活機能の評価指標として老研式活動能力指標を用いた質問紙調査を行った。今年度は得られたデータの解析を進め、結果を得たため複数の学会で発表を行うことができた。単年度調査での横断研究では、生活機能に寄与する遺伝的要因と生活環境要因の寄与率を相対的に推定した。環境要因の寄与率を明らかにすることにより、介入支援によってどの程度老化に伴う機能低下を予防できるのかについての示唆を得ることができる。【方法】在宅であり、老研式活動能力指標の全項目に回答した65歳以上の男性双生児369人(一卵性双生児280人、二卵性双生児89人)を分析対象とした。相加的遺伝要因(A)、優性遺伝要因(D)、共有環境要因(C)、非共有環境要因(E)を潜在変数とした共分散構造分析により、各要因から成る遺伝モデルを構築し、老研式活動能力への寄与率を推定した。【結果】老研式活動能力指標のサブカテゴリーである手段的自立、知的能動性、社会的役割についての解析の結果、社会的役割に関してはAEを成分とする遺伝モデルが採択され、相加的遺伝要因の寄与率は29.6%(95%信頼区間10.4-45.9)、非共有環境要因の寄与率は70.4%(54.1-89.6)であった。手段的自立と知的能動性に関しては、遺伝要因の寄与は見られなかった。【考察】これまでの縦断的研究によれば、社会的役割は基本的ADLや手段的ADLより早期に低下が認められる重要な生活機能である。結果より、社会的役割への遺伝的要因の関与はあったが大部分は個人に特有の生活環境要因であり、介入支援により老化に伴う機能低下を予防できる可能性が示唆された。手段的自立と知的能動性への遺伝的要因の関与はみられなかったが、これは機能低下のみられた対象者自体が少ないためであると考えられた。今後は、生活機能に影響する非共有環境要因を具体的に分析していくとともに、縦断的研究により因果関係を明らかにする。【目的】高齢一卵性双生児ペアで生活機能の程度が異なるものにおいて、どのような生活習慣が関連しているのかを明らかにすることを目的とした。【方法】

平成20年度の調査で主たる質問項目である老研式活動能力指標に回答した65歳以上の双生児628人を分析対象とした。ペアの両人が分析対象となったものは462人(231組)であった。男性は473人、女性は155人であった。生活機能は老研式活動能力指標を用いて評価し、老研式活動能力指標の少なくとも一項目ができないと回答した場合に、生活機能障害ありと判定した。双生児ペア両人ともが回答している対象者において、ペアの一方が生活機能障害あり、もう一方が障害なしとなる不一致ペアを対象にペアリングを行い、ケースコントロール研究を行った。双生児ペアは必ず同年齢であり、遺伝的背景もある程度統一されており、幼少期の家庭環境も同じであると推定されるため、ペアリングを行うことでより適確にリスク要因を調査できる。統計手法として条件付きロジスティック回帰分析を用いた。リスク要因としては現在治療中の疾患、視覚障害、運動習慣、喫煙習慣、飲酒習慣、Body Mass Index等ついて調べた。同様に、生活機能とそのリスク要因に関する質問紙を、今年度についても配布し調査を行った。2010年の調査では、671人から回答があった。【結果と考察】週3回以上運動していること(オッズ比=0.15、95%信頼区間= 0.03-0.64、p=0.011)が生活機能障害が無いことと関連していた。週3回以上の運動習慣が有るものでは無いものと比較し、生活機能障害となるリスクが0.15倍低いことが示された。その他の変数について有意な関連はみられなかった。これまで、国内の双生児を対象に生活機能と関連のあるリスク因子を調査した研究はほとんどなく、今回の研究は生活機能維持のための新たなエビデンスと成り得ると考えられた。今後も縦断的にデータの解析を行っていく。
外部刺激応答性電子移動分子の開拓

2つのポルフィリンを様々な距離や角度を持つスペーサーで連結した分子の合成に成功した。そのスペーサーは様々な置換位置の芳香環、光異性化可能なジアリールエテン、あるいは2つのポルフィリン環が直接結合したものである。次に励起エネルギー移動の検討を目的として、ここで得られたポルフィリン二量体の一方のポルフィリン環にのみ亜鉛を錯化させ、亜鉛ポルフィリンからフリーベースポルフィリンへのエネルギー移動をスペクトル的手法を用いて検討した。その結果、ポルフィリン環周りの置換基を変えて、ポルフィリン環自体の電子状態を変化させることでそのエネルギー移動速度が異なることが確認され、直接結合ポルフィリン二量体においてはかなりの速度上昇が観測された。また、分子認識部位を有するポルフィリン単量体を合成し、それに外部刺激と成り得る特定のゲスト分子を添加することで、特徴的構造を持ったface-to-face型のポルフィリン二量体が形成できることを明らかにした。さらに同一の相互作用を利用することで、多数の分子認識部位を有する分子ではポルフィリン二量体が多数連なったポリポルフィリン構造が構築できることを証明した。二つのポルフィリンをジアリールエンテで架橋した分子の合成に成功した。ここでは、ジホルミル置換ジアリールエテンとジピロメタン及びベンズアルデヒドとの酸触媒の環化反応において、一挙にジアリールエテン架橋型ポルフィリン2量体、3量体、4量体などの多量化反応が進行することを確認した。次にここで得られたジアリールエテン架橋ポルフィリン2量体を用いて光照射によるジアリールエテンの異性化反応について検討した。ポルフィリン部位とジアリールエテン部位を様々なスペーサーで結合させた2量体を合成し、その光異性化挙動を行った結果、直接結合、あるいは1.4フェニレンをスペーサーに持つ場合は励起ジアリールエテンからポルフィリンへの速い励起エネルギー移動のために異性化が起こらないことが分かった。一方、ジフェニルエチニルで架橋した場合は効率よく光異性化が進行することが分かった。
熱放射を利用した非装着空間型触質感インタフェース

我々は空間中での錯触覚提示のため,レーザ光源とガルバノミラーを組み合わせたプロジェクションシステムによる熱放射を用いることを提案する.熱放射とは,放射される電磁波により伝わる熱である.この熱を制御し,手など皮膚に当てることで応答性の高い熱提示が可能になる.さらに侵害性の刺激を忌避するヒトの特性とあわせて利用することで,熱で忌避する空間を対象の形と認識させること狙う.%これにより,多自由度かつ拘束なし,高速な応答性をもつ空間知覚,およびインタラクティブな操作を実現する力覚ディスプレイを目指す.我々は空間中での錯触覚提示のため,レーザ光源とガルバノミラーを組み合わせたプロジェクションシステムによる熱放射を用いることを提案する.熱放射とは,放射される電磁波により伝わる熱である.この熱を制御し,手など皮膚に当てることで応答性の高い熱提示が可能になる.さらに侵害性の刺激を忌避するヒトの特性とあわせて利用することで,熱で忌避する空間を対象の形と認識させること狙う.%これにより,多自由度かつ拘束なし,高速な応答性をもつ空間知覚,およびインタラクティブな操作を実現する力覚ディスプレイを目指す.
サイトカインによる老化誘導機序の解明とがん治療応用への基礎的検討

正常二倍体細胞細胞においてgp130シグナルを活性化すると,各種老化マーカーの誘導を伴う細胞老化が認められた. Gp130刺激で産生される細胞老化誘導においてはIGFBP5が関与しその発現はgp130シグナル系の主要なシグナル伝達分子Stat3に依存していた.IGFBP5をノックダウンしたところ老化マーカーの低下が認められた.Gp130誘導性の早期細胞老化は活性化されたStat3の下流でIGFBP5が働き引き続き活性酸素種の産生といった老化誘導に伴うカスケードを引き起こし最終的な老化に至るものと考えられた.正常二倍体細胞細胞においてgp130シグナルを活性化すると,各種老化マーカーの誘導を伴う細胞老化が認められた. Gp130刺激で産生される細胞老化誘導においてはIGFBP5が関与しその発現はgp130シグナル系の主要なシグナル伝達分子Stat3に依存していた.IGFBP5をノックダウンしたところ老化マーカーの低下が認められた.Gp130誘導性の早期細胞老化は活性化されたStat3の下流でIGFBP5が働き引き続き活性酸素種の産生といった老化誘導に伴うカスケードを引き起こし最終的な老化に至るものと考えられた.gp130ファミリーのサイトカインは、標的細胞の分化、増殖や細胞の生死という細胞運命の決定や発生に重要な役割を担うものの細胞老化における役割についてはあまり明らかにされてはいなかった。ヒト正常二倍体細胞であるTIG3細胞における分裂老化に際して、gp130シグナル系が常に活性化されていたことから、細胞老化におけるgp130シグナルの役割を解析した。TIG3細胞をIL-6と可溶性IL-6受容体で刺激してgp130シグナルを活性化すると、細胞の増殖低下、老化特異的β-ガラクトシターゼ活性上昇、CDK4阻害分子の発現を伴う細胞老化が早期に誘導された。刺激4日目以降で活性酸素種(ROS)産生が増加し、以降持続的にROS産生が亢進した。抗酸化剤NACの前処理にてROS作用を抑えるとDNA障害に伴うピストンH2A.Xのリン酸化が抑制され、老化も抑制された。shRNAを用いたp53のノックダウンがgp130シグナル刺激によるTIG3細胞の老化誘導が抑制したこととあわせ、IL-6刺激での老化誘導には、ROS産生亢進、DNA傷害、p53の活性化が重要であると考えられた。さらに優性抑制型変異体を用いたStat3役割の解析により、Stat3がIL-6刺激におけるROSの産生亢進、IL-1α,IL-1β,IL-6,CXCL8等のmRNA発現並びに細胞老化にも重要であることがわかった。これらのことから、gp130シグナルで活性化されるStat3が、何らかの機序でROS産生を招き、つづくDNA傷害、p53の活性化が老化をもたらし、同時に、Stat3が老化に伴うサイトカイン、ケモカインの産生にも関わり、その結果、総体として細胞老化が強く誘導されるものと考えられた。インターロイキン-6(IL-6),IL-11,LIFといったIL-6ファミリーのサイトカインは,シグナル伝達性の受容体分子gp130を通じて複数の細胞内シグナル伝達系を活性化する.gp130に由来するシグナルは,標的細胞の分化・増殖・死などの細胞運命の決定において重要な働きを担っている.これまでにgp130受容体の活性化がヒト正常二倍体細胞を早期の細胞老化に導くことを明らかにしてきた.正常二倍体細胞細胞においてgp130シグナル活性化すると,刺激8日目以降で,老化関連ベータガラクトシダーゼ陽性細胞の増加や活性酸素種の増加といった各種の老化マーカーの誘導を伴う細胞老化が認められた.またこの細胞老化誘導はgp130シグナル系における主要なシグナル伝達分子であるStat3に依存していた.gp130刺激で産生される細胞老化誘導性の液性因子の存在を検討したところ,刺激2日目以降の培養上清中に老化誘導活性が確認された.また,この因子の産生はStat3の下流に位置していた.gp130刺激2日目に産生される因子をRNA干渉法でノックダウンしたところgp130刺激依存的な老化関連ベータガラクトシダーゼの活性の上昇,活性酸素種の産生の減弱が認められた.これらのことより,gp130シグナル誘導性の早期細胞老化は活性化されたStat3の下流で細胞老化誘導因子が働き引き続き活性酸素種の産生といった老化誘導に伴うカスケードを引き起こし最終的な老化に至っているものと考えられた.インターロイキン-6 (IL-6), IL-11, LIFといったIL-6ファミリーのサイトカインは,シグナル伝達性の受容体分子gp130を通じて複数の細胞内シグナル伝達系を活性化する.gp130に由来するシグナルは,標的細胞の分化・増殖・死などの細胞運命の決定において重要な働きを担っている.gp130受容体の活性化がヒト正常二倍体細胞を早期の細胞老化に導くことを明らかにした.正常二倍体細胞細胞においてgp130シグナル活性化すると,刺激8日目以降で,老化関連ベータガラクトシダーゼ陽性細胞の増加・活性酸素種の増加・炎症性サイトカインの増加といった各種の老化マーカーの誘導を伴う細胞老化が認められた.またこの細胞老化誘導はgp130シグナル系における主要なシグナル伝達分子であるStat3に依存していた.gp130刺激で産生される細胞老化誘導性の液性因子を調べたところ, IGFBP5の関与が示唆された.gp130シグナル誘導性のIGFBP5の発現はStat3に依存していた.

IGFBP5をRNA干渉法でノックダウンしたところgp130刺激依存的な老化関連ベータガラクトシダーゼの活性の上昇,活性酸素種,炎症性サイトカインの産生の減弱が認められた.これらのことより, gp130シグナル誘導性の早期細胞老化は活性化されたStat3の下流でIGFBP5が働き引き続き活性酸素種の産生といった老化誘導に伴うカスケードを引き起こし最終的な老化に至っているものと考えられた.(抄録なし)
問題設定の授業による生徒の数学学習観の変容に関する実践的研究

○研究目的...問題解決後その問題を原問題として数値の変更,条件や制約の変更等による問題設定を意図的に取り入れた授業を1年間実施することによって,生徒の数学学習観が変容していく様子を調べることを目的とする。○研究の方法...週2時間,筆者が担当した「数学A」の授業を受講している高校1年生70名を対象に,高校入学時の4月に実施した質問紙による調査結果と,市川ら(1998)の開発した学習観を測定する質問項目を活用した質問紙調査を1月に実施し,その結果を生徒個々について調べていく。加えて,日々の学習状況から注目すべき生徒を決め,変容の様子をレポートの内容,授業中の取り組む態度から調べる。○研究結果...10月に課した「円と四角形の関係」より角度を求める公式を作成し証明する問題, 1月には「1次不定方程式」の問題の設定とその解法をレポートとして課し,その2つのレポートの分析結果から問題設定に意欲的に取り組む生徒2名を抽出した。彼ら2名の4月と1月の質問紙調査の結果から2名とも思考過程の重視の評価点が最高点であり,学習観との関連性が示唆された。さらに, 4月の調査では数学に対して苦手意識が強く問題解決時には「すぐあきらめてしまう」と回答した生徒が, 1月のレポートでは積極的に問題提起をし,思考過程を重視する学習観へ変容した。その一方で, 4月調査において質問「なぜそうなのか考えず暗記することが多い」(暗記主義)に対して肯定した生徒25名のうち, 1月調査でも14名は肯定しており,学習観が変わらなかったことを示した。4月に暗記主義であると回答した生徒の1月における思考重視の平均点(-1.48)は,思考重視の生徒の平均点(1.47)に比べて極端に低く,思考重視への変容の難しさも示された。
癌の質的診断とセラグノーシスを目的としたナノ粒子型PETプローブの精緻設計

創薬標的分子や病態関連分子の生体内での可視化は、診断や薬効評価に有用であり、その実現は、分子プローブの開発にかかっている。本研究では、標的への集積性・排泄特性などを制御したPETプローブの設計戦略を考案・作製し、腫瘍関連分子を標的としたPETイメージングコントラストの向上に成功した。特に、スイッチング型腎クリアランスを意図した戦略は、PETイメージングに加え、放射線内用療法における患者の不必要な放射線被曝の低減にも資するものと期待される。本研究では、各種ナノ粒子などを担体とする親和性リガンドの多量体化を基本として、標的集積性とクリアランスの点を考慮したPETプローブの設計原理の把握を目的の一つとしている。まず、昨年度に引き続き、ウロキナーゼ(uPA)静脈内投与による樹状PEG修飾64Cuボンベシンアナログテトラマーのスイッチング型腎クリアランスを意図したPETプローブについて、PET試験の詳細な解析を行った。腫瘍組織の放射活性は、期待通りuPA投与/非投与に関わらず同じレベルで維持されており、uPA投与群では非投与群と比較してT/Bが有意に向上した。このことから、uPAとその酵素認識配列を活用したスイッチング型のクリアランス促進により腫瘍集積性を低下させることなく画像コントラストの向上に成功した。また、Y型核酸構造モチーフを応用した多点認識型PETプローブの作製において、天然型のホスホジエステルやホスホロチオアート型のDNAを用いると強い負電荷のため非特異的な細胞取り込みが有意となることが分かり、これを避ける戦略として電荷を持たないモルフォリノ型核酸を用いたY型核酸構造ボンベシンアナログPETプローブの作製に成功した。本PETプローブは、ボンベシンアナログ依存的な標的細胞取り込みを示した。今後、抗体のマルチモーダル化などへの展開を計画している。また、がん細胞に対し高い親和性を持つペプチドリガンドの取得を目的に、大腸菌表面ディスプレイを利用した系を立ち上げ、スクリーニングを進めている。加えて、セラグノーシスへの応用のためには、PET試験により薬物の集積を確認した後に、腫瘍組織選択的に薬物放出を促進するシステムが有効である。その一例として、アップコンバージョンナノ粒子を応用したシステムを作製し、その動態特性や薬物放出機能について評価を進めている。平成27年度に予定していたがん細胞に対し高い親和性を持つペプチドリガンドの取得については、系の確立においてトライアルアンドエラーが必要でありそれに時間を要したため、スクリーニングは現在実施中である。しかし、その分、次年度に予定していたセラグノーシスへの応用として、アップコンバージョンナノ粒子に基づくシステムの作製を並行して進めた。以上のことより、総合的に判断して、本研究はおおむね順調に進展している。本研究は、親和性リガンドの各種ナノ粒子を用いた多量体化を通して、標的分子の集積性と全身からの排泄の点で適したPETプローブの設計原理を把握することを目的の一つとしている。昨年度は、GRPR親和性の64Cu標識ボンベシンアナログを樹状型PEG修飾により多量体化し、多点認識効果および癌組織貯留効果によって癌組織に高濃度に選択的集積可能であることを報告した。本年度はさらに、血中からのクリアランス促進によるコントラスト向上を目的に、64Cu標識ボンベシンアナログと樹状型PEGの間を生理条件下で時限的に代謝開裂されるジスルフィド結合で架橋した([64Cu]BBN-SS)4-dPEGを新規に合成し、PC-3担癌マウスを用いてPET試験を行った。([64Cu]BBN-SS)4-dPEGでは非代謝開裂体([64Cu]BBN)4-dPEGと比較し、血中からの排泄が有意に促進され、かつ、癌組織/血液比も有意に向上した。このことから、生理条件下代謝開裂部位の導入は、生体高分子PETプローブにおける画像コントラスト改善の有用な戦略と考えられる。また、同様の戦略の一つとして、64Cu標識ボンベシンアナログと樹状型PEGの間をウロキナーゼ基質配列で架橋した新規PETプローブ([64Cu]BBN-uPA)4-dPEGを作製した。本PETプローブを担癌マウスに投与し一日飼育した後、ウロキナーゼを投与し、さらに一日後にPET試験を行った。すると、非代謝開裂体([64Cu]BBN)4-dPEGと比較し血中からの排泄が促進され、コントラストが有意に向上することが確認出来た。また、Y型DNA構造モチーフを応用したデュアル認識型PETプローブの簡便な作製手法を構築した。現在モデル動物を用いたPET試験を進めている。平成26年度までに予定していた、各種ナノ粒子を用いた多量体化、また、選択的条件下における代謝開裂モチーフの導入による、標的分子への集積性と全身からの排泄の点で適したPETプローブ作製のための複数の戦略を立案し、その有用性を示すことに成功した。併せて、Y型DNA構造モチーフを応用したデュアル認識型PETプローブの簡便な作製手法を構築した。既に、これらの成果に関する国際学会を含む学会発表を行っており、また3報の原著論文が投稿直前の状態である。以上のことより、本研究はおおむね順調に進展していると考えられる。本研究は、親和性リガンドの各種ナノ粒子を用いた多量体化を通して、標的分子への集積性と全身からの排泄の点で適したPETプローブの設計原理を把握することを目的の一つとしている。本年度は、ヒト前立腺癌細胞に親和性を有するボンベシンアナログペプチドおよびDUP1ペプチドを、リポソーム/金ナノ粒子/デンドリマーなどで機能化した多彩な微粒子型PETプローブの作製を行った。中でも、樹状構造を持つ、arm型PEG修飾

プローブについてPET実験を含む系統的な検討を行った。細胞取り込み実験において、多量体化による多点認識の効果と考えられるプローブと標的細胞との親和性向上が見られ、また、マウス尾静脈投与後の血中循環が延長し、腫瘍へのプローブの特異的集積量が顕著に増加した。この際、arm型PEG修飾プローブにおいては、腫瘍組織内のRI量が顕著に維持されることが明らかとなった。培養細胞を用いた検討から、エンドソーム内での64Cu標識ボンベシンアナログの代謝安定化、あるいは高分子量化による細胞からの漏出抑制により、腫瘍内貯留性が向上していることが推察された。これらの結果は、本研究の目的とする、適度な血中循環の延長及び多点認識を有する癌PETイメージング用生体高分子プローブの設計原理の理解に寄与するものと考えられる。併せて、プローブの排泄制御を目的として、物理刺激/生体環境応答開裂モチーフを挿入した微粒子型PETプローブの合成に成功しており、それらを用いたPET研究を実施中である。平成25年度に予定していた、リポソーム/金ナノ粒子/デンドリマーなどで機能化した多彩な微粒子型PETプローブの作製に成功し、また、PET研究など一連の系統的な検討から適度な血中循環の延長と多点認識を指向した戦略が癌PETイメージング用生体高分子プローブの作製に有用であることを示すことが出来た。加えて、プローブの排泄制御を目的として、物理刺激/生体環境応答開裂モチーフを挿入した微粒子型PETプローブの合成にも成功した。現在これらの成果に関する論文を複数投稿準備中である。以上の進捗から、本研究は順調に進展していると考えられる。創薬標的分子や病態関連分子の生体内での可視化は、診断や薬効評価に有用であり、その実現は、分子プローブの開発にかかっている。本研究では、標的への集積性・排泄特性などを制御したPETプローブの設計戦略を考案・作製し、腫瘍関連分子を標的としたPETイメージングコントラストの向上に成功した。特に、スイッチング型腎クリアランスを意図した戦略は、PETイメージングに加え、放射線内用療法における患者の不必要な放射線被曝の低減にも資するものと期待される。引き続き、がん細胞に対し高い親和性を持つペプチドリガンドの取得のためのスクリーニングを進めながら、ナノ粒子型PETプローブのセラグノーシスへの応用を進める。癌幹細胞マーカーなど癌診断において興味深い対象分子を標的とする新規リガンドをSELEX法やmRNA display法により取得し、その高機能PETプローブ化を進める。リポソーム/金ナノ粒子/デンドリマーなどで機能化した多彩な微粒子型PETプローブを応用し、平成26年度は、二種類の親和性リガンドを修飾したデュアル認識型のPETプローブを作製する計画である。これにより、炎症に対する偽陽性を抑制した癌イメージングPETプローブの開発を目指す。ドラッグデリバリー、分子イメージング研究の進捗の兼ね合いで、がん細胞に対し高い親和性を持つペプチドリガンドの取得について、次年度も引き続き実施することとしたため。
気相化学成長法による基板上の単層カーボンナノチューブ高速成長

酸化アルミニウム担体上にFeナノ粒子を担持しC2H2を原料としてCVDを行うことで、単層カーボンナノチューブ(SWCNT)が基板上に垂直配向して数μm/sの速度でミリメータースケール成長する。ミリメータースケール成長の必要条件及び成長、停止機構を検討した。現在までに、ミリメータースケール成長には酸化アルミニウム担体が必要であること、成長が一定時間後に急停止すること、成長中にSWCNT直径が単層構造を保ったまま増大することもわかっている。またSWCNT成長の直接原料であるC2H2と希釈ガスのArのみによる単純な系での合成を確立した。コンビナトリアル手法とリアルタイム観察を併用して触媒条件及び温度、原料分圧、添加物H2Oの影響を系統的に検討した。C2H2分圧を低く制御することで、適切な触媒条件下ではC2H2とArのみでSWCNTのミリメータースケール成長が可能なことがわかった。またC2H2分圧によって成長持続時間の温度依存性は異なり、高C2H2分圧では高温ほど長くなり、低C2H2分圧では高温ほど短くなった。前者は触媒からのSWCNT析出を超える炭素供給があると触媒が炭化失活するためと理解でき、後者はオストワルドライプニングによる触媒粒子の構造変化に起因することが分かった。二つの成長停止要因は本合成系に限らず汎用的なものであり、高速、持続的なSWCNT成長に対する本質的課題である。また大量合成を目的として流動層での数層(FW)CNT合成も検討しているが、また今後SWCNTの流動層合成を開発していく上でも、本研究での検討が基礎になる。またCNTの有力な応用用途である電池電極への利用についても検討した。未来型電池のひとつであるリチウムー空気電池の正極電極への利用を検討した。今回は初期検討として、SWCNT垂直配向膜をそのまま電極として用いたものと、流動層合成FWCNTを分散ろ過して作成した電極の充放電試験を行い、既往のCNT電極と同等の放電容量が得られた。SWCNT垂直配向膜は電極反応や触媒特性を検討するのに有用であり、また流動層合成したCNTは今後の実用的な利用が期待される。現在までに、ミリメータースケール成長には酸化アルミニウム担体が必要であること、成長が一定時間後に急停止することが分かっており、成長中にSWCNT直径が単層構造を保ったまま平均1.7nmから3.7nmに増大することもわかっている。成長中のSWCNTの直径増大は触媒粒子径の変化によると考えられるとともに、成長中の触媒の構造変化は成長停止の原因のひとつとして考えられる。今回、SWCNT成長の直接原料であるC2H2と希釈ガスのArのみによる単純な系での合成を確立した。そしてコンビナトリアル手法とリアルタイム観察を併用して触媒条件及び温度、原料分圧、添加物H2Oの影響を系統的に検討した。C2H2分圧を低く制御することで、適切な触媒条件下ではH2Oを供給しなくてもC2H2とArのみでSWCNTのミリメータースケール成長が可能なこと、H2Oの主な効果は原料を過剰に供給した時に触媒が失活するのを防ぐことがわかった。またC2H2分圧によって成長持続時間の温度依存性は異なり、高いC2H2分圧では高温ほど長くなり、低いC2H2分圧では高温ほど短くなった。ミリメータースケール成長のためには二つの成長停止原因を考慮し、成長が持続する範囲内で合成する必要がある。二つの要因は本研究での合成系に限らず汎用的なものであり、高速かつ持続的なSWCNT成長に対する本質的な課題である。

また大量合成を目的として流動層での数層(FW)CNT合成も検討しているが、また今後SWCNTの流動層合成を開発していく上でも、本研究での検討が基礎になる。またCNTの有力な応用用途である電池電極への利用についても検討した。未来型電池のひとつであるリチウムー空気電池の正極電極への利用を検討した。今回は初期検討として、SWCNT垂直配向膜をそのまま電極として用いたものと、流動層合成FWCNTを分散ろ過して作成した電極の充放電試験を行い、既往のCNT電極と同等の放電容量が得られた。SWCNT垂直配向膜は電極反応や触媒特性を検討するのに有用であり、また流動層合成したCNTは今後の実用的な利用が期待される。