hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
モノアミンニューロンによる交感神経節前ニューロン調節機構の解析

交感神経節前ニューロンの細胞体は胸髄の側角に存在し、その神経線維を交感神経節に投射する。交感神経節前ニューロンは、自律神経系における重要な中継路である。私達は既に、ラット交感神経節前ニューロンの細胞体の20%がB型モノアミン酸化酵素(MAO-B)を持ち、その他の細胞体はA型モノアミン酸化酵素(MAO-A)もMAO-Bも持たないことを報告した。私達は平成13年度に、ドーパミン神経終末が特異的にMAO-B陽性交感神経節前ニューロンの細胞体にシナプスをつくり、MAO-B陰性の細胞体とはシナプスを作らないことを明らかにした。この結果から、交感神経節前ニューロンに存在するMAO-Bは、ドーパミン神経終末から放出されたドーパミンの分解に関与することが示唆される。平成14年度は、ノルアドレナリン神経終末が特異的にMAO-B陰性交感神経節前ニューロンの細胞体にシナプスをつくり、MAO-B陽性の細胞体とはシナプスを作らないことを明らかにした。交感神経節前ニューロンは脳幹モノアミンニューロンからの自律神経情報の単なる中経路ではなく、統合処理を行っていることを示唆する。さらにMAO-Bは、舌の結合組織の肥満細胞、線維芽細胞、内皮細胞およびシュワン細胞のミトコンドリアに存在することを見い出した。肥満細胞はヒスタミンを合成、放出する。舌の上皮には、ヒスタミンメチル転移酵素が存在することが知られている。MAO-Bはメチルヒスタミンを分解する活性を持つ。以上のことから、舌の肥満細胞に存在するMAO-Bは、ヒスタミンの代謝に関与することが示唆される。私達は今回、ドーパミン神経終末が特異的にMAO-B陽性交感神経節前ニューロンの細胞体にシナプスをつくり、MAO-B陰性の細胞体とはシナプスを作らないことを明らかにした。これらの知見は、交感神経節前ニューロンは、単なる中継路ではなく、自律神経情報の統合処理を行っていることを示唆する。私達は哺乳動物の脳内にD-セリンが大量に存在することを発見した。グルタミン酸ニューロン(記憶・学習機能を担う)のシナプス部位を取り巻くグリア細胞がD-セリンを合成することが明らかになった。我々はさらに、D-アミノ酸オキシダーゼが小脳と脳幹のグリア細胞に特異的に発現し、グルタミン酸ニューロンが多い大脳にほとんど検出できないことを明らかにした。スンクス脳におけるヒスタミンニューロンの分布を明にした。ヒスタミンニューロンの細胞体は、乳頭体にだけ存在した。ヒスタミンニューロンの神経線維は、間脳と終脳に多く見られた。齧歯類では、正中隆起にヒスタミン神経線維が濃密に観察されるが、スンクスの正中隆起にはほとんど見られなかった。交感神経節前ニューロンの細胞体ほ胸髄の側角に存在し、その神経線維を交感神経節に投射する。

私達は既に、「ラット交感神経節前ニューロンの細胞体の20%がB型モノアミン酸化」酵素(MAO-B)を持ち、その他の細胞体はA型モノアミン酸化酵素(MAO-A)もMAO-Bも持たないことを報告した。私達は平成13年度に、ドーパミン神経終末が特異的にMAO-B陽性交感神経節前ニューロンの細胞体にシナプスをつくり、MAO-B陰性の細胞体とはシナプスを作らないことを明らがにした。この結果から、交感神経節前ニューロンに存在するMAO-Bは、ドーパミン神経終末から放出されたドーパミンの分解に関与することが示唆される。平成14年度はノルアドレリン神経終末が特異的にMAO-B陰性交感神経節前ニューロンの細胞体にシナプスをつくり、MAO-B陽性の細胞体とはシナプスを作らないごとを明らかにした。交感神経節前ニューロンは脳幹モノアミンニューロンからの自律神経情報の単なる中継路ではなく、統合処理を行っていることを示唆する。さらにMAO-Bは、舌の結合組織の肥満細胞、繊維細胞、内皮細胞およびシュワン細胞のミトコンドリアに存在することを見いだした。肥満細胞はヒスタミンを合成、放出する。舌の上皮には、ヒスタミンメチル転移酵素が存在することが知られている。MAO-Bはメチルヒスタミンを分解する活性を持つ。以上のことから、舌の肥満細胞に存在するMAO-Bは、ヒスタミンの代謝に関与するととが示唆される。
モデルB細胞を用いた細胞増殖・細胞死制御におけるPI3K活性化の分子機構

イノシトールリン脂質3キナーゼ(PI3K)は、調節サブユニット(p85)と触媒サブユニット(P110)のヘテロ二量体から構成され、細胞の活性化・生存に重要であるが、その活性化機構はよくわかっていない。我々は既にPI3K p85のSH2ドメインに結合する新規分子BCAPを同定し、BCAPがレセプターとPI3Kをカップリングさせる重要なアダプター分子であることを示唆する結果を得ていたため、DT40細胞より作製したBCAP欠損細胞の詳細な解析を計画した。BCAP欠損細胞ではレセプター刺激によるAkt活性化の減少、JNK活性化の減少、アポトーシスの亢進が見られた。AktおよびJNKの活性化はPI3K活性化の下流に存在するため、BCAP欠損細胞ではPI3Kの活性化が十分おこっていないことが予想された。直接細胞内でPI3Kの酵素反応産物であるPIP-3の産生を測定すると、BCAP欠損細胞ではPIP-3産生の減少が見られ、先の予想が確かめられた。さらに、解析を推し進め、少なくともDT40細胞ではPI3Kp 85がレセプター刺激に伴い、細胞膜上に存在するGEM画分へ移行するが、BCAP欠損細胞ではその移行が著しく減少することを見いだした。つまり、PI3K活性化にはBCAPが必要であり、その活性化メカニズムはBCAPによるPI3Kの局在(GEM画分へ移行)の制御であることを示唆している。また、細胞増殖・細胞死制御におけるPI3K p85の役割を直接検討するためDT40細胞でp85ノックアウト細胞を構築することを目的に、ニワトリPI3K p85α、P85βさらに関連するP55γ遺伝子をクローニングした。
道路交通からの発生熱量のモデル化と都市のヒートアイランドへの影響評価

昨年度は、車両の表面温度を求める方法として赤外線計測手法に着目し、赤外線放射カメラで収録した熱画像に映りこんだ反射成分を除去して車両の表面温度と放射率を推定する方法を提案した。しかし、提案した手法を市街地の道路の観測に適用する上では、車両の熱画像収録までの走行履歴をある程度把握しておくことが必要となる。本年度は、停車中の車両の表面温度と気象条件の関係と走行時の短時間停車による車両の表面温度の変動を把握することを目的とし、以下のような成果を得た。まず、停車時の車両の表面温度分布を把握するため、停車している乗用車の各部位の表面温度を計測した。エンジン周辺のボンネットでは、エンジンからの発生熱で60°Cとほぼ一定であったが、他の部位の車両の表面温度は日射量の変化と共に車両の表面温度が変化し、車両の表面温度は水平面全天日射量と気温の日変化に対してほぼ線形関係であることを示した。次に、信号による乗用車の停車時と発車時を想定して走行中の乗用車の表面温度の変動を把握するため、10分走行、2分停止、5分走行の1サイクルを時速10kmから10kmごとに40kmまで走行し、走行中の乗用車の表面温度の変動を速度別でみた。停止後の車両の表面温度は上昇するが、各部位とも発車後約2分間で停止前の表面温度に近い温度になり、その後は表面温度に一定になることを示した。また、日射量が一定である条件下では、速度が速くなるほど走行状態の車両の表面温度は外気温に近い値になり、時速40kmのとき、乗用車の表面温度と外気温の差はボンネットでは7°C以内、他の部位では2°C以内になることを示した。本研究は,車両の表面温度を求める方法として赤外線計測手法に着目し,赤外線放射カメラで収録した熱画像に映りこんだ反射成分を除去して車両の表面温度上昇による発生熱量を求める方法を提案する。さらに,道路交通からの発生熱量がヒートアイランドに与える影響を評価することを目的とする。本年度は以下のような成果を得た。まず,対向面からの反射の影響を把握するため,車両表面材料のサンプルチップを用いて入射角度が0°と赤外線放射カメラの撮影角度を想定した30°のときの各材料の放射率を算出し,表面材質・塗装色・入射角度の違いによる分光放射特性の特徴を比較検討した。入射角30°の放射率は90%とほぼ一定で,残りの10%は反射している。つまり,建物屋上から赤外線放射カメラの撮影を想定した場合の入射角では,対向面の反射の影響が入りやすいことを示した。この知見をもとに,814μmの赤外線放射カメラで撮影された車両の熱画像を用いて,対向面からに映り込んだ反射の影響を取り除き,車両表面温度と放射率を同時推定する方法を提案した。補正後の表面温度と熱電対で計測した車両表面温度を比較することにより,本手法の有効性を示した。また,車両表面温度分布と気象要素の関係を検討し,夏季の日中の風速の弱い状況下では,停車中の乗用車の表面温度については入射日射量と気温のみによってほぼ説明することができることを示した。来年度は,車両の走行状態の違いを考慮し,車種や塗料ごとに気象条件と車両の表面温度との関係を示すモデルを構築し,道路交通からの発生熱量がヒートアイランドに与える影響を分析する。
新生超伝導材料開発に関する総合的研究

酸化物超伝導体の発見を契機に、超伝導応用への関心が飛躍的に高まり、特にエネルギ-分野では、超伝導発電機・超伝導電力貯蔵・核融合装置の超伝導化・超伝導リニヤモ-タなど大型の開発計画が急速に進められている。超伝導電力機器を実用化するには、臨界温度のほか、臨界磁界、臨界電流密度が高く、更に熱的に安定で、電磁損失が少なく、かつ耐歪特性など機械的にも優れた特性をもつ超伝導材料の開発が重要である。現在、超伝導機器材料として実用化されているのは、NbTi、Nb_3Snなど、二、三の材料に限られているが、Nb_3Al、PbMo_6S_8など多種類の金属系材料が、高性能の新超伝導材料として注目され、酸化物超伝導材料とともに今後の開発に期待がかけられている。本研究は、種々の専門分野の超伝導材料研究者を全国的規模で有機的に組織し、Ti添加Nb_3Sn、Nb_3Al、PbMo_6S_8及び酸化物超伝導材料などの新生超伝導材料について、超伝導基礎物性・電磁特性・機械的性質及び線材化の検討等、超伝導材料開発に必要な諸特性を総合的かつ体系的に調査研究し、基盤デ-タの整備を行うとともに、超伝導電力機器用の高性能の新超伝導材料開発のための基礎となる知見を得ることを目的として、平成2年度と平成3年度の2年間にわたって調査研究を行った。平成2年度は、幹事会(平成2.10.6;岩手大学)と、2回のシンポジウム(第1回:平成2.12.14,15;八戸高専,第2回:平成3.2.8,9;仙台)を開催した。平成3年度も同じく、幹事会(平成3.7.6;岩手大学)と、2回のシンポジウム(第1回:平成3.11.8,9;秋田,第2回:平成4.2.14,15;仙台)を開催した。尚仙台での第2回シンポジウムは最終報告会とした。これらの研究会活動によって、新生超伝導材料開発の現状と今後の課題が明らかになったと思われる。超伝導電力機器を実用化するには、臨界温度のほか、臨界磁界、臨界電流密度が高く、更に熱的に安定で、電磁損失が少なく、かる歪特性など機械的にも優れた特性をもつ超伝導材料の開発が重要である。現在、超伝導機器材料として実用化されているのは、NbTi、Nb_3Snなど、二、三の材料に限られているが、Nb_3Al、NbN、PbMo_6S_8など多種類の金属系材料が、高性能の新超伝導材料として注目され、酸化物超伝導材料とともに今後の開発に期待がかけられている。本研究は、種々の専門分野の超伝導材料研究者を全国的規模で有機的に組織し、Nb_3Al、NbN、PbMo_6S_8及び酸化物超伝導材料などの新生超伝導材料について、超伝導基礎物性・電磁特性・機械的性質及び線材化の検討等、超伝導材料開発に必要な諸特性を総合的かつ体系的に調査研究し、基盤デ-タの整備を行うとともに、超伝導電力機器用の高性能の新超伝導材料開発のための基礎となる知見を得ることを目的として、幹事会及び2回のシンポジウムを開催した。

幹事会(平2.10.6;岩手大学)に於ては、本年度の活動方針を討議し、併せて国際会議報告を行い、世界での新生超伝導材料開発技術の動向を調査した。第1回シンポジウム(平2.12.14、15;八戸高専)では、我が国での先進超伝導材料開発の最近の進歩と、ラウンドロビンテストと標準化にスポットをあてて調査研究活動を行った。第2回シンポジウム(平3.2.8、9;仙台)では、酸化物超伝導体、核融合超伝導工学、および従来型超伝導線材の開発を主テ-マに発表・検討を行い、現状を明らかにして、問題点を抽出した。これらの研究会活動によって、新生超伝導材料開発の現状と今後の課題が明らかになったと思われる。酸化物超伝導体の発見を契機に、超伝導応用への関心が飛躍的に高まり、特にエネルギ-分野では、超伝導発電機・超伝導電力貯蔵・核融合装置の超伝導化・超伝導リニヤモ-タなど大型の開発計画が急速に進められている。超伝導電力機器を実用化するには、臨界温度のほか、臨界磁界、臨界電流密度が高く、更に熱的に安定で、電磁損失が少なく、かつ耐歪特性など機械的にも優れた特性をもつ超伝導材料の開発が重要である。現在、超伝導機器材料として実用化されているのは、NbTi、Nb_3Snなど、二、三の材料に限られているが、Nb_3Al、PbMo_6S_8など多種類の金属系材料が、高性能の新超伝導材料として注目され、酸化物超伝導材料とともに今後の開発に期待がかけられている。本研究は、種々の専門分野の超伝導材料研究者を全国的規模で有機的に組織し、Ti添加Nb_3Sn、Nb_3Al、PbMo_6S_8及び酸化物超伝導材料などの新生超伝導材料について、超伝導基礎物性・電磁特性・機械的性質及び線材化の検討等、超伝導材料開発に必要な諸特性を総合的かつ体系的に調査研究し、基盤デ-タの整備を行うとともに、超伝導電力機器用の高性能の新超伝導材料開発のための基礎となる知見を得ることを目的として、平成2年度と平成3年度の2年間にわたって調査研究を行った。平成2年度は、幹事会(平成2.10.6;岩手大学)と、2回のシンポジウム(第1回:平成2.12.14,15;八戸高専,第2回:平成3.2.8,9;仙台)を開催した。平成3年度も同じく、幹事会(平成3.7.6;岩手大学)と、2回のシンポジウム(第1回:平成3.11.8,9;秋田,第2回:平成4.2.14,15;仙台)を開催した。尚仙台での第2回シンポジウムは最終報告会とした。
清朝文書行政システムの歴史的研究

従来、中国清代18世紀を中心に華北地域をフィールドとして、清朝中央政府の経済政策について実証的に研究を進めてきたが、その過程で使用した史料は「档案史料」と呼ばれる行政文書である。しかし、この文書それ自体の性格に関する分析、つまりは基礎的な史料批判はほとんど欠如している。よって文書制度それ自体の基礎的な研究を行った。そこにおいては単に制度の内容を編纂行政法典をもとに形式的に明らかにするだけではなく、あくまでも現実の個々の史料を分析することによる動態的分析に重点を置いた。したがって引き続き経済政策の分析を档案史料によって行い、乾隆期の銅銭流通の地域差について分析した。ここでは、史料の性格を明らかにするとともに、行政制度や経済政策の実態を明らかにした。その他、『永定河河道租冊』という帳簿史料を用いた清末の永定河治水行政に関する論考を準備中である。一方で、当時の行政文書作成のマニュアルを収集した。『奏摺譜』『公文式』のようなある程度公的なものから、幕友と呼ばれる官僚の私的スタッフが作成したものまで集めることができた。この成果については、「清朝文書行政システムの特質」(仮題)という論考を準備中である。また、档案の原史料について東京大学東洋文化研究所所蔵の仁井田・今掘氏旧蔵の県レベルの地方档案を整理した。また同研究所所蔵清末の建築関係档案について継続的に検討中である。この史料は膨大であるが、現在建築史研究者の協力を得て整理・分析作業を行っている。また蓄積された史料情報や目録情報は可能な限りデータベース化を行い、インターネットを通じてデータの共有を図る計画である。そのためのサーバー機能を有するパソコンを購入した。実現にはいくつかの技術的問題はあるが、現在鋭意準備作業を進めている。
慢性骨髄単球性白血病の分子病態メカニズムの解明

慢性骨髄単球性白血病(CMML)細胞由来iPS細胞、さらに分化させた造血幹・前駆細胞を利用してCMMLにおいて正常細胞と比較して発現量の高かった細胞骨格に関わる遺伝子(SPTA1、SPTBN1)に注目して機能解析を行った。骨髄異形成症候群モデルであるNHD13マウスの骨髄より採取した幼若造血細胞に、これらの遺伝子を強制的に高発現させ、メソカルト上で培養し、コロニー形成能・長時間増殖能について調べたが、変化は見られなかった。また、CMML細胞由来iPS細胞においてRNA干渉による転写抑制実験を行ったが、血球分化させた段階でCMML発症の抑制や遅延に影響は見られなかった。別に、CMML患者検体を収集し、凍結保存している。予定した実験でポジティブな結果は得られなかったが、次の実験について順次進めている。強制発現や転写抑制の実験のみでは有意な変化が見られなかったため、遺伝子導入した細胞をマウスへ移植したり、CRISPR/Cas9システムによるノックアウト実験を行ったりすることにより機能解析を行う。
紫外光を用いた低分子機能性材料および繊維の改質制御による機能保持

繊維材料に対して「快適性」を求める社会的ニーズがあり、そのための快適・健康を向上させる機能性素材の開発が行われている。更には製品化する上で、機能性材料の機能保持は重要な研究課題となっている。独自の調査から、繊維への機能保持には繊維および機能性材料の両者を改質制御することが必要との仮説結果を得ており、本研究ではこの仮説の実証と機能保持条件を明らかにすることを目的とする。両者の改質制御は、紫外光を用いて、イオン化官能基を導入する手法により行う。また、機能性材料は一般的に粉体形状であるため、高効率粉体用照射装置を新たに開発・活用して、イオン化官能基導入の効率を高め、粉体の改質制御範囲の拡大を図る。繊維材料に対して「快適性」を求める社会的ニーズがあり、そのための機能性素材の開発が行われている。独自の調査から、繊維への機能保持には繊維および機能性材料の両者を改質制御することが必要との仮説結果を得ており、本研究ではこの仮説の実証と機能保持条件を明らかにすることを目的としている。両者の改質制御は主に紫外光(172254 nm)を用いて、イオン化官能基など分子間相互作用を生じる官能基を導入する手法により行う。また、機能性材料は一般的に粉体形状であるため、高効率粉体用照射装置を新たに開発して、官能基導入効果を高め、粉体の改質制御範囲の拡大を図る。以上のことから、平成27年度は研究課題を以下の3つに設定し、取り組んだので、概要を記す。【(1)紫外光処理における繊維表面改質】172 nmエキシマ照射ユニットを導入し、時間や照射距離を変化させた際の照度を明らかとした。これらの条件等を用いて、ポリエステル(PET)や絹繊維の処理を行い、置換基導入量をXPS(X線光電子分光)にて評価した。この結果、照射後の繊維表面の酸素(O)/炭素(C)は、照射前に比べて最大で2倍となり、異なる条件下では窒素(N)/Cが1.7倍程度増加できた。このことから、条件設定によりOやN置換基の導入と制御が確認できた。【(2)低分子機能性材料(粉体)用紫外光照射装置の開発】研究協力者や紫外光ランプ装置メーカ等との協議により、粉体を均一に照射できると考えられる設計を行った。【(3)機能保持条件の確立】(1)で得られたサンプル等を用いて、固着機能を評価した。特定の処理条件にてPETではOの増大により、カチオン性染料の固着性が新たに発現でき、繊維改質による効果を確認できた。【研究実績の概要】に記載した研究課題(1)(3)について当初の目標に対して遅れている。以下に研究項目毎に理由を記す。【(1)紫外光処理における繊維表面改質】導入した172nmエキシマ装置のランプ不具合により1か月程度の遅れが生じた。このため高分子化合物をメディエータとした官能基向上が実施できなった。またゼータ電位により表面状態を測定する予定であったが、測定器本体の不具合により実施できなかった。【(3)機能保持条件の確立】上記(1)に伴い、サンプル作製が遅れている。繊維材料に対して「機能性」を求める社会的ニーズがあり、製品化する上で、機能性材料の保持は重要な研究課題となっている。今まで、繊維への機能保持には繊維および機能性材料の両者を改質制御することが必要との仮説結果を得ており、本研究ではこの仮説の実証と機能保持条件を明らかにすることを目的としている。両者の改質制御は主に紫外光(172254 nm)を用いて、イオン化官能基など分子間相互作用を生じる官能基を導入する手法を用いる。また、機能材料は一般に粉体形状であるため、効率的に改質を行う粉体用照射装置を新たに開発して、官能基導入効率を高め、粉体の改質範囲の拡大を図る。更に、両者の改質を行った後、繊維-機能性材料の固着を行い、洗濯耐久性等における色落ち防止(高染色堅牢度)や紫外線カット機能の保持向上を検討する。以上のことから、平成28年度は研究課題を以下の2つに設定し、取り組んだので概要を記す。【1低分子機能性材料(粉体)用紫外光照射装置の開発】昨年度、設計した試作機の製作を行った。また、同時に3種類の反応器(詳細仕様は割愛)を製作し、着色粒子を用いた分散効率の比較を行った。【2改質した繊維と低分子機能性材料との固着】平成27年度に行った改質繊維(ポリプロピレン、ポリエステル)、および1で作製した試作機を用いて改質した低分子機能性材料(アントラキノン誘導体(染料)4種類、ベンゾフェノン誘導体(紫外線吸収剤)9種類)の固着能について検討を行った。この結果、各繊維および各々の低分子機能性材料、両者とも最適な改質条件があることを明らかにした。本研究の目標である「仮説の実証、機能保持条件」をほぼ達成できており、おおむね順調である。繊維に対する機能性材料の保持は重要な研究課題である。独自の調査から「繊維および機能性材料の両者を改質制御することが必要」との仮説結果を得ており、本研究ではこの仮説の実証と機能保持条件を明らかにすることを目的とした。

一方、ドライプロセスはウェットプロセスと比べて乾燥工程が不要であり、簡便に繊維や有機物にカルボン酸などのイオン官能基を導入できることから、環境負荷軽減が図れる。そこで、本研究では両者の改質制御をドライプロセスである紫外光を用いて行った。機能性材料は一般的に粉体形状であるため、新たに粉体用紫外線照射装置を開発し、粉体改質範囲の拡大を図った。ここでは、3つの課題((1)紫外光処理における繊維表面改質、(2)低分子機能性材料(粉体)用紫外光照射装置の開発、(3)機能保持条件の確立)を設定し、平成27-28年度に(1)(2)を、平成29年度に(2)の一部と(3)について取り組んだので、以下に成果を記す。【(2)低分子機能性材料(粉体)用紫外光照射装置の開発(試作2)】平成28年度の試作機1の反応器を改良した試作機2を作製した。粉体の撹拌・分散実験を行ったところ、同じ条件で試作機1の反応器よりも分散性が高いことを明らかとした。【(3)機能保持条件の確立】ここでは疎水基が異なるアントラキノン系染料を選択し、照射時間等の条件を変化させて改質した染料サンプルを作製した。これらの染料を用いて、平成27年度に(1)で調査した改質ポリプロピレンまたはポリエステルとの組み合わせで染着量を調査した。この結果、疎水基が導入された染料では改質が必要であり、繊維と機能性材料、それぞれの改質条件で染着量が制御できることが明らかとなった。以上の結果から、上記した仮説が実証でき、繊維および機能性材料の最適な改質条件を見出した。繊維材料に対して「快適性」を求める社会的ニーズがあり、そのための快適・健康を向上させる機能性素材の開発が行われている。更には製品化する上で、機能性材料の機能保持は重要な研究課題となっている。独自の調査から、繊維への機能保持には繊維および機能性材料の両者を改質制御することが必要との仮説結果を得ており、本研究ではこの仮説の実証と機能保持条件を明らかにすることを目的とする。両者の改質制御は、紫外光を用いて、イオン化官能基を導入する手法により行う。また、機能性材料は一般的に粉体形状であるため、高効率粉体用照射装置を新たに開発・活用して、イオン化官能基導入の効率を高め、粉体の改質制御範囲の拡大を図る。【現在までの進捗状況】に記載の装置修理を行い、計画通り、実施する。現在までに、本研究の目標である「繊維への機能保持には繊維および機能性材料の両者を改質制御することが必要との仮説結果を実証し、機能保持条件を明らかにする」をほぼ達成できている。今後は洗濯などの耐久性試験を行うと共に、改質した繊維や低分子機能性材料の表面物性を測定し、固着制御のメカニズムの解明を行う。染色・整理【現在までの進捗状況】に記載の通り、サンプル作製に遅延が生じたため、試薬や繊維生地などの消耗品を購入しなかった。計画通りに使用したが、一部、数量減のため、次年度使用額が発生した。遅延分の研究課題は平成28年度に行うことから、計画通り使用する。最終年度となるため、調整を行いながら計画通り実施する。
新規メソ多孔体の物質探索

かご型シロキサンオリゴマーを出発物質として、メソ多孔体を含む新規ナノ空間材料の合成を行った。この合成手法は、新たなナノ空間の精密設計の指針となる。かご型シロキサンオリゴマーは、ゲストの導入可能な閉じたナノ空間を持つため、従来とは異なるナノ空間材料の応用が期待できる。また、ナノ空間を活用した物質合成も行った。その結果、その制限場が合成される物質の形態・晶構造に大きく影響することが示された。【研究目的】ナノレベルの規則性を有する物質系の構築は、基礎科学的に重要であるばかりでなく、新材料創出の期待から近年非常に注目されている。ケイ素と酸素は地殻を構成する最もありふれた元素(ユビキタス元素)であり、シリカ(SiO2)を主体とする多くの化合物が触媒、吸着剤や無機有機ハイブリッドなどの材料合成に幅広く利用されている。本研究課題では、Si-O-Si, Si-C, Si-O-C結合を介して精密に分子設計されたシリカ系新奇ナノ構造を探索し、それらを規則的に配列させることで、分子レベルの規則性を有する「閉じた」新奇シリカ系ナノ空間をボトムアップ的に構築することを目的とする。これらの試みは先駆的かつ独創性の高いものであり、学術的な貢献はもちろんナノテクノロジーの中核技術の一つとして応用面での期待も高い。ナノレベルの規則性を有する物質の構築は、新材料創出の期待から近年注目されている。ケイ素、酸素は地殻を形成する最もありふれた元素(ユビキタス元素)であり、これらを原料とすることで低コスト、低環境負荷の材料合成が期待される。本研究課題ではシリカ系物質の分子設計により、閉じたナノ空間を有する新規メソ多孔体を合成した。かご型ケイ酸オリゴマーは内部に閉じたナノ空間を有し、多孔体とは異なる応用が期待される。従来のかご型ケイ酸オリゴマーを用いたメソ多孔体は、かご型構造の開裂により、閉じたナノ空間は保持されていなかった。そこで、我々はかご型ケイ酸オリゴマーをアルコキシシリル化することで、かご型構造を保持し、閉じたナノ空間を有するメソ多孔体を合成した。また、環境の異なる閉じたナノ空間を提供するために、我々が以前報告した有機架橋型のかご型ハイブリッドオリゴマーを用い、同様の手法を展開した。一方、アルコキシシランの反応性の制御による、温和な条件下でのメソ多孔体の新規合成法を提案した。我々は長鎖アルコキシ基を有するシロキサンオリゴマーが自己集合によりメソ構造を形成することを報告している。長鎖アルコキシ基は酸処理により除去できるが、メソ構造の形成段階で部分的な加水分解を生じるという問題があった。そこで、長鎖アルコキシ基を3級アルコキシ基にすることで加水分解を抑制し、高規則性メソ多孔体の合成に成功した。本手法は温和な条件による有機基の除去が特長であり、閉じたナノ空間等の構造保持に重要な手法である。以上より、ユビキタス元素を用いた精密な分子設計により、閉じたナノ空間を有する新規メソ多孔体を合成した。今後は、分子設計による構造の多様化、閉じたナノ空間を利用した応用研究を目指す。本研究課題では、Si-o-Si, Si-C, Si-O-C結合を介して精密に分子設計されたシリカ系新奇ナノ構造を探索し、それらを規則的に配列させることで、分子レベルの規則性を有する「閉じた」シリカ系メソ多孔体をボトムアップ的に構築することを目的としている。1)かご型ケイ酸オリゴマーのシリル化による新規オリゴマーの設計:かご型ケイ酸オリゴマーの各頂点にトリエトキシシリル基が結合した化合物を出発物質として、末端の24個のSi-OEt基を加水分解後、トリメチルクロロシランを用いて段階的にシリル化を行い、Si-O-Si結合の伸長・分岐によるSi原子40個からなるデンドリマーを合成した。シロキサン骨格のみからなるデンドリマーは分子レベルで構造が規定されており、結晶性固体として得られたことから、今後組織化へど展開することでナノ空間への応用が期待される。2)二次元ナノ空間の応用:ホスト材料としてシリカ材料は、熱的・化学的に安定であり、240nm以上の光に対して高い透過性を有し、かつナノ細孔構造が、分子やイオンを規則的に導入可能なことから、光機能を精緻に制御したナノハイブリッド系を構築することができる。本研究では、シリカナノ空間として3次元制限空間を有するゼオライトや2次元制限空間を有する層状ケイ酸塩を用いて、有機分子の発光挙動とケイ酸構造との関係について検討した。層状ケイ酸塩オクトシリケートに有機分子を導入した試料は、470nmに青色発光ピークを示したのに対し、マガディアイトに導入した試料は、短波長の440nmに発光ピークを与えた。

層状ケイ酸塩のシリケート骨格構造の違いが、導入した有機分子の発光スペクトルに影響することが示きれた。研究目的:本研究課題では、Si-O-Si,Si-O-C,Si-C結合を介して精密に分子設計されたオリゴマーを合成し、それらを規則的に配列させることで、分子レベルの規則性を有する「閉じた」シリカ系多孔体をボトムアップ的に構築することを目的とする。研究方法:1)高い対称性を有する二重四員環(D4R)シロキサンオリゴマーの頂点を種々の官能基へと変換した後、本誘導体を連結させて構造体化した。2)制限空間内でのシロキサンオリゴマーの挙動の調査および新奇シロキサン物質の創製を目標として、1次元のナノ空間を有するカーボンナノチューブ内にH末端D4R(H8Si8012)を導入した。研究成果:1)D4Rの8頂点をジイソプロポキシビニルシリル化したオリゴマーを合成した。単独で加水分解・重縮合させることでビニル基が露出したシリカ多孔体を、H末端D4Rとヒドロシリル化反応でハイブリッドゲルを作成した場合はイソプロポキシ基が露出したシリカ多孔体を得た。続いて、D4Rの頂点をジフェニルエトキシシリル化したオリゴマーを合成した。本オリゴマーを加水分解することでシラノール末端のD4Rオリゴマーを結晶性の固体として得た。その後、加熱による固相重合を行うことで、加熱前の周期構造を反映した無孔質シリカを得た。無孔質である理由として、シリカ骨格が形成する細孔内にフェニル基が充填しているためと考えられる。2)H末端D4Rを内径1.2-1.4nmのカーボンナノチューブと混合撹拌させることで、チューブ内にH末端D4Rが連結したダブルラダー構造(H8Si4nO8n-4)という新奇なシロキサン物質が形成した。一方、カーボンナノチューブの内径が1.7nm以上の場合には、規則構造は得られなかった。この結果から、ダブルラダー構造を形成するにはカーボンナノチューブの内径および出発分子のサイズに相関があるものと推察される。本研究課題では、シリカ系メソ多孔体の閉じたナノ空間が、特異な物性・機能の発現や反応の進行などを誘起させることを明らかにすることが目的である。平成22年度は2つの研究を行った。i)ナノ構造体は電極、触媒、光学材料等への応用可能性から注目を集めているが、その結晶成長の強さゆえに三次元的なナノ構造の制御は容易ではなかった。そのような中、シリカナノ粒子が最密充填した構造体の粒子間隙中で金の結晶成長を試みた結果、表面に規則的な凹凸を有する新奇な板状の金単結晶が得られた。通常、このような鋳型を用いると逆オパール構造の生成物が得られるが、今回は金の結晶成長に伴って鋳型の一部が劈開することで新奇な板状金ナノ構造体が得られた。これは、シリカナノ粒子集積体がフレキシブルな鋳型として利用できることに起因しており、シリカナノ粒子集積体が持つ空間特有の現象である。本手法により、金ナノ構造体の多様化や階層構造制御への展開が期待できる。ii)石油資源の限界が叫ばれて久しい昨今、気体化石燃料である天然ガスの利用は人類全体の重要な課題である。これを解決するため、本研究ではマイクロ波を加熱手段にゼオライトを触媒として用いてメタン-ベンゼン転換反応を行った。Mo担持ZSM-5を触媒に用い873Kで行った。
マクロファージ機能の制御による実験的ぶどう膜炎抑制モデルの作成

ヒトβアクチンプロモーターでヒトMCP-1(hMCP-1)の発現を駆動するトランスジェニックマウス(Tgm)を3系統確立した。このうち2系統は血中に10ng/ml以上、1系統は56ng/mlでhMCP-1蛋白をいずれも高濃度で発現していた。前者のhMCP-1 Tgmおよび正常C57BL/6マウスを用いて、ぶどう膜炎の抑制にケモカイン、特にMCP-1を標的とすることは可能か否かを、1)MCP-1 Tgmを用いた実験的自己免疫性ぶどう膜炎(EAU)マウスモデル、2)抗MCP-1抗体によるEAUの発症抑制の試み、の2つの系で検証した。その結果、1)については、non-Tgmに比較して、TgmでEAUの発症促進、あるいはピーク時における高いEAUスコアを示した。この現象は、MCP-1がぶどう膜炎発症抑制の標的となり得ることを示唆した。B6マウスにEAUを誘導し、抗マウスMCP-1抗体投与によって発症抑制が可能であるか検討したところ、2)抗体投与群でIRBPp1-20に対し強いT細胞応答および高いサイトカイン(TNF-α,IFN-γ,IL-5)産生を呈した。亢進したT細胞応答に呼応して高い病理組織スコアを示した。以上の結果から、MCP-1を抗体で感作当初よりブロックすることはぶどう膜炎治療の目的にはそぐわないことが判明した。実験1)と2)の結果は矛盾するが、1)についてはMCP-1の構成的高発現により下流のMCP-1シグナルが伝達されないことがTgmでのEAU病態促進と考えると、両者の結果は一元的に理解できる。上記の現象にはTNF-αの産生亢進が基礎にあり、抗TNF-α抗体療法の基盤を考える上で重要な知見と考えられた。このうち2系統は血中に10ng/ml以上、1系統は56ng/mlでヒトMCP-1蛋白をいずれも高濃度で発現していた。前者のhMCP-1 Tgmを用いて、ぶどう膜炎の抑制にケモカイン、特にMCP-1を標的とすることが可能か検証する目的で、同Tgmを用いた実験的自己免疫性ぶどう膜炎(EAU)マウスモデルを解析した。EAUはTgm、non-Tgm(ともにC57BL/6(B6)の背景)あるいはB6の頚部背側、腰部背側にhuman interphotoreceptor retinoid-binding protein peptide 1-20+完全フロイントアジュバント100μlを投与し、同日百日咳毒素0.1μg/マウスを腹腔内投与することによって誘導した。その結果、感作後19日目の段階ではぶどう膜炎発症眼がnon-Tgmでは1/10(10%)であるのに対し、Tgmでは9/20(45%)とTgmで早期の発症を認めた。一方感作後23日目では、Tgmでは85%、Non-Tgmでも70%、clinical scoreでは、Tgm ; 1.8、non-Tgm ; 1.3であった。EAUのピーク時においては、Tgm、non-Tgmともにスコア2前後となり、またその後の症状の消退においても、両者で差は認められなかった。すなわち、TgmにおいてはEAUピーク時の重症度は増強されないが、発症が促進されることが判明した。

上記の結果を踏まえ、B6マウスを用いて、抗MCP-1抗体によるぶどう膜炎の発症抑制(遅延)が可能かを解析した。ぶどう膜炎の誘発は同様に、抗MCP-1抗体投与は5μg/マウス/日で連日(3週間)行った。その結果、確かに抗体投与により発症は遅延する傾向が認められた。また、そのメカニズムは不明であるが、抗体投与群で臨床スコアの改善が特に後期で顕著であった。以上、13年度の結果から、MCP-1/CCR2系は、ぶどう膜炎発症抑制(遅延)の標的となり得ることが示唆された。平成14年度も、ぶどう膜炎の抑制にMCP-1を標的とすることが可能かを研究する目的で、1)MCP-1 Tgmを用いた実験的自己免疫性ぶどう膜炎(EAU)マウスモデル、2)C57BL/6(B6)マウスにおける抗MCP-1抗体によるぶどう膜炎の発症抑制の試み、について解析した。1)EAUのピーク時に、Tgmでnon-Tgmより高いEAUスコアを示した。この現象は、MCP-1がぶどう膜炎発症抑制の標的となり得ることを示唆した。そこでB6マウスにEAUを誘導し、抗マウスMCP-1抗体投与によって発症抑制が可能であるか検討したところ;MCP-1を抗体で感作当初よりブロックすることはぶどう膜炎治療の目的にはそぐわないことが判明した。実験1)と2)の結果は矛盾するが、1)についてはMCP-1の構成的高発現により下流のシグナルが伝達されないことがTgmでのEAU悪化と考えると、両者の結果は一元的に理解できる。上記の現象にはTNF-αの産生亢進が基礎にあり、抗TNF-α抗体療法の基盤を考える上で重要な知見と考えられた。
イオン注入による欠陥制御を利用した圧縮歪みシリコンの実現と高正孔移動度素子応用

イオン注入により意図的に残留欠陥を発生させたシリコン(100)基板上にガスソース分子線エピタキシー法用いてシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を結晶成長することで、二軸性圧縮歪みを有するシリコン薄膜を形成できることを示した。この薄膜は800度までの熱処理に対して安定であるが、900度以上の熱処理ではカーボン原子の析出が生じる。また、アルゴンイオン注入を利用して高品質な圧縮歪みシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を実現するための注入エネルギーは45keV未満が望ましいことを見出した。高移動度チャネル材料である圧縮歪みシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を用いた革新的高移動度デバイスを実現するためには、電気伝導特性の劣化を招く結晶欠陥密度を低減しなければならない。一方、正孔移動度を高めるためには、シリコンカーボン層の格子歪み緩和率を高めることが必要である。格子歪み緩和率を高めるためにはミスフィット転位の導入が不可欠である。したがって、結晶欠陥密度の低減と高歪み緩和率を同時に実現するには、転位の導入は積極的に行い、かつ転位の空間配置を制御する必要がある。本研究では、イオン注入法などの独自手法を用いてこれを実現することを目指している。まず、シリコンゲルマニウム半導体において転位の導入に必要な膜内応力を低減させる効果が得られている条件で結晶成長前の基板にイオン注入後、結晶成長と急速加熱炉による熱処理を行い、シリコンカーボン層の結晶欠陥の発生状況を調べた。この結果、シリコンゲルマニウムの場合と同じ条件でのイオン注入ではシリコンカーボン層への転位の導入は容易にならないことが分かった。シリコン中に導入できる炭素の組成には上限があり(2%未満)、このために膜内応力は低い。このことが、同じイオン注入条件では歪み緩和への効果が得られない理由であると考えられる。現在、低い膜内応力でも転位が発生・運動するようなイオン注入条件・熱処理条件を調べている。また、上記の結果を受けてシリコンカーボン層での転位の発生・運動の阻害要因を明らかにするための基礎的なデータが必要であると考え、研究を実施してきた。この結果、ダイヤモンド構造の原子サイトに組み込まれていない炭素原子が転位の発生または運動を促進していること等、従来知られていなかった現象が明らかとなった。今後、更に基礎的な研究を進め、高品質ヘテロ構造形成技術の開発を行う。本研究の目的は、高品質な圧縮歪みシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造の形成と超高移動度デバイスへの応用である。その骨子はシリコン層に圧縮歪みを導入することにあり、そのためシリコンカーボン層の格子歪みを緩和させる必要がある。従来の手法では、歪み緩和シリコンカーボン層の形成時に導入される結晶欠陥がチャネル層の電気伝導特性に悪影響を与えてしまう。また、従来法では様々な要因により歪み緩和シリコンカーボン層の形成条件が限定されてしまい、膜質の観点から成長条件を最適化する余地がほとんどない、という問題を抱えている。そこで本研究では、イオン注入法を用いて結晶成長中に素性の良い結晶欠陥を誘導し、結晶欠陥密度を低く保ちながら歪み緩和を促進することを目指している。これまでの研究において歪み緩和促進効果は確認されていないが、膜質改善効果を示す結果が得られ始めている。従来法では、部分転位に作用する分解せん断応力のバランス関係から転位が拡張し、面欠陥が形成される傾向が強い。面欠陥は結晶中を自由に動けないため、結晶成長の過程で消滅することがなく、チャネル層であるシリコン層での電気伝導特性に悪影響を及ぼす。これに対し、イオン注入法を用いて成長した試料では面欠陥密度は減少し、転位の形成が支配的となる傾向が見られた。これは、イオン注入法によって膜中に完全転位ループが形成され、この転位ループを構成する部分転位が同一滑り面上を運動し、最終的に完全転位としての構造をもった結晶欠陥が形成されるためであると考えている。今後、結晶成長条件を系統的に変化させ、イオン注入法が結晶欠陥の形成過程に及ぼす影響およびそのメカニズムを詳細に調べる予定である。本研究では、シリコン基板へのアルゴンイオン注入により生じる残留欠陥を転位源として利用することで、高品質な歪み緩和シリコンカーボン薄膜を作製することと、さらに歪み緩和したシリコンカーボンを疑似基板として高い正孔移動度を示す圧縮歪みシリコン薄膜の実現を目指して研究を実施した。ジシランとトリメチルシランを原料とするガスソース線分子線エピタキシー法により、イオン注入と結晶性回復のための熱処理を施したシリコン基板上に、膜厚が20-200nmのシリコンカーボン薄膜と、膜厚が20nmのシリコン薄膜を連続成長させた。参照用試料として、イオン注入を施さない場合の試料も作製した。X線回折逆格子空間マッピングにより構造評価を行った結果、シリコンカーボン層の膜厚が110nmの試料において、イオン注入無しの試料では、シリコンカーボン層が完全歪みで成長したのに対し、イオン注入有りの試料では、歪みが完全に緩和していることが明らかとなった。これは、イオン注入により生じる欠陥がシリコンカーボン層の歪み緩和を促進させることを初めて示した結果である。また、カーボン組成が、歪み緩和した試料で増加する傾向にあることが明らかとなった。この結果は、シリコンカーボン層が歪み緩和するとカーボン原子が置換格子位置に取り込まれやすくなることを示唆している。これらの試料について表面Si層の歪み量を調べたところ、イオン注入有りの試料では、0.8%の面内圧縮歪みが導入されていることが分かった。このような大きな面内圧縮歪みの導入により、正孔移動度が増大することを示唆する結果も得られている。

これまで我々はイオン注入により意図的に残留欠陥を発生させたシリコン(100)基板上にガスソース分子線エピタキシー法を用いてシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を結晶成長することで、表面シリコン層に0.9%程度の圧縮歪みが導入できることを示してきた。本年度は、その熱的安定性およびイオン注入条件について検討を行った。温度を系統的に変化させて熱処理を行った試料のX線逆格子空間マッピングの結果から、800度まではシリコンカーボン層は安定であり、表面シリコン層の歪みも維持されることがわかった。900度以上の熱処理では、カーボン原子の析出がおこり、置換位置カーボン組成は大きく低下した。一方で、シリコンに印加された圧縮歪みは維持されるという興味深い現象が観測された。イオン注入エネルギーを変化させた場合は、特定の注入エネルギーにおいて歪み緩和率が100%を超える現象が観測された。これは、結晶成長の比較的初期の段階でカーボン組成が大きなシリコンカーボン層が成長され、時間の経過とともにアニール効果により面内格子定数を保ったままカーボン原子の析出が起こったためではないかと考えている。表面シリコン層の圧縮歪み量は、シリコンカーボンの組成と歪み緩和率に対応した変化を示した。イオン注入エネルギーが高すぎると、シリコン基板中の残留欠陥の位置が深くなり、歪み緩和のための転位源として効果的に機能しにくくなることも明らかとなった。これらの結果より、イオン注入を利用して高品質な歪みシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を作製する際の、適切な注入エネルギーについての知見が得られた。イオン注入により意図的に残留欠陥を発生させたシリコン(100)基板上にガスソース分子線エピタキシー法用いてシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を結晶成長することで、二軸性圧縮歪みを有するシリコン薄膜を形成できることを示した。この薄膜は800度までの熱処理に対して安定であるが、900度以上の熱処理ではカーボン原子の析出が生じる。また、アルゴンイオン注入を利用して高品質な圧縮歪みシリコン/シリコンカーボンヘテロ構造を実現するための注入エネルギーは45keV未満が望ましいことを見出した。イオン注入による欠陥制御が圧縮歪みシリコン薄膜の形成に有用であることを明確に示すことができたため。27年度が最終年度であるため、記入しない。結晶工学今後は、歪みの熱的安定性や、イオン注入条件の影響についての詳細な調査を実施するとともに、電界効果型トランジスタの作製と特性評価といった応用研究へと展開していく。シリコンカーボンに特有な歪み緩和・結晶欠陥形成メカニズムに関する知見が、イオン注入などの独自手法を用いた系統的な実験により順調に蓄積されており、今後の高品質ヘテロ構造形成技術の開発への見通しが得られたと考えられるため。研究代表者の異動に伴い、装置の移設・保守などで新たな試料が作製できない時期があったものの、イオン注入法を用いて成長した試料で、面欠陥密度の減少が確認されるなど、結晶欠陥の形成過程について新たな知見が蓄積されつつある。
偏光依存角度分解光電子分光によるマルチバンド強相関物質 の微細電子構造の解明

放射光のエネルギーの可変性と直線偏光特性を活用した高分解能角度分解光電子分光(ARPES)により、代表的なマルチバンド強相関物質であるSr_2RuO_4の微細電子構造を明らかにした。複数のバンドを選択的に観測することで、詳細な自己エネルギー解析を行い、電子・格子相互作用、スピン・軌道相互作用、電子相関の働きを明らかにした。さらに、各多体相互作用の寄与を別々に定量評価できる手法を確立した。本年度は、「マルチバンド系強相関層状遷移金属酸化物における微細電子構造の解明」を目的として、マルチバンド系の典型例であるスピン三重項超伝導体Sr_2RuO_4において、放射光の「偏光特性」・「励起光の可変性」を利用した高分解能角度分解光電子分光(ARPES)を用いた電子構造の研究を行った。その結果、Sr_2RuO_4において、クーロン相互作用・スピン軌道相互作用によって、一次元的なRu d_zx面外軌道と二次元的なRu d_xy面内軌道がフェルミ準位近傍において混成することがわかった。この混成を考慮することで、三枚のフェルミ面の内、顕著な有効質量の増大を示すγフェルミ面に観測される複数のバンドの折れ曲がり構造(キンク構造)が、面内・面外のフォノンモードによって説明可能であることがわかった。当初の計画では、これら低エネルギーのキンク構造に着目して、超高分解能ARPESを展開する予定であったが、低エネルギーの電子の繰り込みを定量的に評価するためには、広域的な電子構造の理解が不可欠であることが判明した。そのため、広域的な電子構造の高分解能ARPES測定を現在進めているところである。一方、強相関超伝導体の電子構造における電子・格子相互作用の何が異常を理解するため、典型的な二次元フェルミ液体であるCu(111)表面のショックレー準位を対象として、高分解能ARPES測定も進めてきた。温度依存高分解能ARPES測定により、温度の上昇に伴い、キンク構造が不明瞭になること、すなわち、電子・格子相互作用の結合定数が小さくなることがわかった。この結果は、フェルミ分布関数及びボーズ・アインシュタイン分布関数の温度依存性による自己エネルギーの虚部の変化に由来するものと考えられる。本研究は、放射光の「偏光特性」・「励起光の可変性」を利用した角度分解光電子分光(ARPES)により、これまでの研究では困難であったマルチバンド系強相関層状遷移金属酸化物における微細電子構造の解明を目的としている。前年度の研究から、上記の放射光の特徴を上手く活用することで、複数の電子バンドを分離し、選択的に観測できること、さらには、フェルミ準位近傍の電子バンドに働く電子・格子相互作用を評価することが可能であることが分かった。一方で、電子・格子相互作用を「定量的」に評価するためには、電子バンド幅(数eV)程度のエネルギースケールを持つ電子・電子相互作用も詳細に調べる必要があることが、これまでの研究から明らかとなっていた。そこで本年度は、Sr_2RuO_4の電子バンドに働く多体相互作用の定量評価に向けて、伝導層を担う三つの電子バンド(Ru4d_<xy,yz,zx>)の内、バンド幅(W)の広い二次元的なd_<xy>バンドと一次元的なd_<yz,zx>バンドに対して、より広域的かつ高分解能の偏光依存ARPES測定を行った。その結果、銅酸化物高温超伝導体で広く観測されていた高結合エネルギー側のバンド分散における異常(HEA : High Energy Anomaly)が、Sr_2RuO_4のd_<xy>バンドに存在することが明らかとなった。詳細な自己エネルギー解析から、実験的に自己エネルギーの実部、虚部を導出し、さらにフェルミ液体論に基づく簡単なモデルを用いることで、自己エネルギーの振る舞いやスペクトル関数が再現できることが分かった。また、HEAのエネルギースケール(ω_c)が自己エネルギーの実部がゼロ点を横切るエネルギーで与えられることを示した。さらに、ω_cとWの関係により、W>ω_c(d_<xy>バンド)の場合にHEAが存在し、W<ω_c(d_<zy>バンド)の場合、HEAが現れないことが明らかとなった。これらの結果により、電子・電子相互作用と電子・格子相互作用をそれぞれ定量的に評価することが可能となった。また、銅酸化物高温超伝導体(YBa_2Cu_3O_7)や典型的な二次元フェルミ液体であるCu,Agなどの表面準位においても、多体相互作用の定量解析も並行して進めている。これまでの研究に引き続き、マルチバンド系強相関物質の代表例であるルテニウム超伝導体(Sr2RuO4)の電子構造に働く多体相互作用の解明に取り組んできた。

上記、放射光の特徴を活用することで、Sr2RuO4の複数の電子バンド(Ru 4dxy, 4dzx, 4dyz)から、Ru 4dzx、4dxyバンドを、広エネルギー領域にわたって、選択的かつ明瞭に観測することに成功した。その結果、銅酸化物高温超伝導体で広く観測されていた高結合エネルギー側のバンド分散における異常(HEA: High Energy Anomaly)が、Ru 4dxyバンドに存在することを初めて明らかにした。また、実験的に自己エネルギーの実部、虚部を導出し、フェルミ液体論に基づく簡単な解析関数を用いた自己エネルギー解析を行った。その結果、自己エネルギーのエネルギー依存性が再現でき、大域的な電子構造の繰り込みを与える電子・電子相互作用の強さ(結合定数)を定量化することが可能となった。さらに、4dxyバンド低エネルギー領域において、高分解能ARPES測定を行い、電子・ボゾン相互作用の解明に取り組んだ。電子・電子相互作用を考慮することで、電子・ボゾン相互作用に由来する自己エネルギーを定量的に導出する方法を確立した。これにより、電子・ボゾン相互作用ならびに電子・電子相互作用の結合定数をそれぞれ分離して、定量的に評価することが可能となった。また、従来広く用いられている自己エネルギー導出方法の問題点も明らかにした。本研究は「マルチバンド系強相関層状遷移金属酸化物において、多体相互作用の定量評価」を主な目的としている。これまでの研究から、マルチバンド系強相関物質Sr_2RuO_4において、放射光の「偏光特性」・「励起光の可変性」を利用することで、自己エネルギー解析から多体相互作用の情報を抽出できることを示している。さらに、昨年度の研究から、Sr_2RuO_4の電子・電子相互作用や電子・格子相互作用といったエネルギースケールの異なる多体相互作用の振る舞いが明らかとなり、これらの多体相互作用を定量評価する実験・解析方法を確立することに成功している。また、マルチバンド系のみならず、銅酸化物高温超伝導体(YBa_2Cu_3O_7)や典型的な二次元フェルミ液体であるCu,Agなどの表面準位においても、同様の測定・解析を進めている段階である。24年度が最終年度であるため、記入しない。前年度の研究成果を踏まえて、今後はマルチバンド系強相関物質であるSr_2RuO_4の電子・電子相互作用と電子・格子相互作用の定量評価をはじめに行う。また、これまでは特定の励起光エネルギー・特定の波数での評価であったため、励起光エネルギーや波数を変化させた測定を行い、多体相互作用の結合の強さ(結合定数)の面内・面外の波数依存性を評価し、電子に関わる相互作用がどのような面内・面外波数依存性を持つかを検証する。その他の強相関電子系(銅酸化物高温超伝導体(YBa_2Cu_3O_7))や弱相関電子系(Cu,Agなどの表面準位)においても、同様の測定・解析を行うことで、電子・電子相互作用や電子・格子相互作用といった代表的な多体相互作用に関して、フェルミ液体論の範疇でどこまで強相関電子系の電子構造が理解できるかを把握したい。