hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ＧＰＵクラスタ環境での固気液多相流体計算の高速化および分散可視化

GPUクラスタ環境において固気液多相流体シミュレーションを高速かつ安定的に計算する手法を開発した.さらに計算と並行して動的に負荷分散しながら高速にレイトレーシングにより可視化する手法も実現した.さらに流体シミュレーションに伝熱現象を組み込むことにより,多相熱流体シミュレーションも実現可能とした.小規模GPUクラスタ環境においても大規模数値計算を可能とするために,ノード内のCPUメモリ上にデータを保持しつつ必要に応じてGPU側とデータ通信を行いながら計算を進める手法を開発した.データ転送時間はGPUの計算実行中に行われるために,通信による遅延はほぼ隠蔽可能となった.平成25年度は1.多相流体計算スキームの再検討,2.可視化手法のさらなる拡張,3.計算・可視化の処理と通信の最適化,4.画像圧縮手法の発展,を行ってゆく計画であった.このうち1.についてはGPUの限られたメモリ容量の圧迫を最小限に抑えながら高精度な界面獲得および移流を実現するスキームを実装し評価した.具体的には数値計算に用いる格子のうちVOF(Volume of Fluid)値を格納する格子の解像度を他の物理量を格納する格子と比較して高くする手法を導入した.VOF値の解像度は界面形状に直接的な影響を及ぼすが,メモリ使用量全体に占める割合は高くないため,この部分の格子の解像度のみを上げることは効果的である.また熱流体計算の基礎的要素としてブシネスク近似を導入した.2.の可視化手法についてはGPUクラスタ環境における分散レイトレーシングを実現した.さらに3.の要素として可視化の負荷のロードバランスを自動的にとる仕組みを開発・実装した.これにより可視化における描画時間が短縮化され,GPUの効果的利用による高速化が可能となった.4.については分散可視化によって作成された複数の画像をネットワーク上で収集する際に,高速な圧縮を用いることで転送時間を短縮し,全体の計算および可視化時間の短縮を図った.圧縮手法としてはウェーブレット変換を用いる手法をベースとした.フレーム間圧縮は行っていないが,これは前述したロードバランスの仕組みによりフレームのサイズが動的に変更されるためである.結果としてギガビットイーサネット環境においては事前圧縮が転送時間の短縮にある程度有効であったが,Infiniband環境においてはネットワーク自体が高速なために圧縮を行うほうがむしろ処理に時間がかかって遅くなる結果となった.これらは環境条件に応じて使い分けられるべきである.GPUクラスタ環境において固気液多相流体シミュレーションを高速かつ安定的に計算する手法を開発した.さらに計算と並行して動的に負荷分散しながら高速にレイトレーシングにより可視化する手法も実現した.さらに流体シミュレーションに伝熱現象を組み込むことにより,多相熱流体シミュレーションも実現可能とした.小規模GPUクラスタ環境においても大規模数値計算を可能とするために,ノード内のCPUメモリ上にデータを保持しつつ必要に応じてGPU側とデータ通信を行いながら計算を進める手法を開発した.データ転送時間はGPUの計算実行中に行われるために,通信による遅延はほぼ隠蔽可能となった.平成24年度は1.表面張力計算手法の検討,2.固体を含めた多相流体計算スキームの検討,3.上記手法のGPU上への実装と評価,4.圧力ポアソン方程式のための反復計算の拡張,5.可視化手法の拡張,を行なってゆく計画であった.このうち1.の表面張力計算手法の検討についてはIBM(Immersed Boundary Method)とLevel Set法をGPU上で効果的に実装することにより表面張力計算のためのなめらかな法線の獲得に成功し,予定通り実装することができた.2.については固体部分についてもカラー関数をVOF法で同様に表現した上で,流体と異なり外力や加速度の総計をとることで剛体としての運動を実現することに成功した.これをGPU上に実装し,3.に相当する固気液多層流体シミュレーションを実行・評価したところ数値的に安定で保存性に優れた手法であることが確認された.これでGPU上の固気液多層流体シミュレーションの基盤が確立された.さらに4.圧力ポアソン方程式のための反復計算の拡張については,前処理付きクリロフ部分空間法をGPU上で実装すると共にいくつかの前処理手法を比較検討し,マルチグリッド前処理を用いた場合に非常に優れた収束特性を示すことが確認された.さらに安定的な収束性を確保するためには通常は倍精度や4倍精度の演算が必要となるところを独自の工夫を施すことで単精度計算だけで十分な収束性と安定性を実現した.これによりメモリ消費量および計算速度の点で従来手法よりも圧倒的に優れた手法の開発に成功した.5.可視化手法の拡張については従来の科学的可視化のみならず,写実的可視化を可能とするGPU上での高速レイトレーシング法を実装し,高品位な可視化を実現した.研究最終年度として計画通りに,多相流体計算スキームの再検討,熱流体計算を考慮したスキームの拡張,新たな計算スキームのGPU上への実装,多相流体問題への適用と評価,可視化手法の拡張と全体処理の最適化,等について研究開発を行った.計算スキームとしては多相熱流体計算に十分対応するために圧力ポアソン方程式の解法の拡張と効率化を行った.具体的にはマルチグリッド前処理付きCG法を単精度演算のみの組み合わせでも効率よく収束させる手法を効果的にGPU上に実装した.また大規模計算への対応のための検討として,CPU側の比較的大容量なメモリ上にデータを置きつつGPU上での計算をデータ通信と非同期処理することで効率的に実現する手法を考案した.

計算スキームに伝熱工学の効果を導入するために温度による体積変化と密度変化を導入し,さらに相変化による急激な密度変化が起きても安定的に計算が可能となる手法を導入した.さらにこれらを最新GPUの特性を考慮した上で高速に計算可能な実装方法を考案した.CPU/GPUの役割分担も再検討し,部分的な計算をCPU側に負担させる余地の検討とスキーム上でのタイミングについて検討・評価した.また多相流体計算の災害シミュレーションへの適用として,障害物付きのダムブレーク問題と変形・移動する固形物が単一の場合の固気液多層流体シミュレーションの実行に成功した.GPUクラスタ環境における分散可視化についても動的負荷分散に対応したレイトレーシングの実装を行い,これにさらにフォトンマッピングを組み合わせる手法を考案した.映像の高速転送のためのフレーム間圧縮技術については代表的な技術を試験的に実装して評価したが,低速なネットワーク環境下では効果が高い一方でInfiniband等の高速なネットワーク環境下では圧縮処理を行わないほうがむしろ高速に処理可能であることが改めて確認できた.GPUコンピューティング前年度に予定以上の成果を達成したため,今年度は余裕を持って開発を進めることができた.界面獲得に関する部分の技術的アイディアをじっくりと検討し実装することができたし,また圧力ポアソン方程式の数値解法に関しても各種パラメータの再検討と評価を行えた.またクラスタ化に向けたマルチGPU化なども実現できた.これらの技術は今後の大規並列化に向けて重要である.また分散レイトレーシングを用いた可視化によって従来の科学的可視化で作成される画像とは次元の違うリアリティのある画像の作成が可能となった.基本的に計画していた項目については概ね当初の想定程度かそれ以上の成果を達成した.特に固気液多層流体シミュレーション自体が初年度にしっかりと実現できたことは今後の研究推進にとって大きな意味を持つ.また密度差の大きな多相流体シミュレーションにおいて最も計算時間を要する圧力ポアソン方程式の数値解法に関して,単精度計算だけで高速・安定的に求解可能な手法を開発・実装できたことはGPUを用いた高速数値計算の実現のための強力な手法を獲得したことになる.平成25年度までに開発されたGPU上での固気液多層流計算および分散可視化手法を元に,最終年度として当初目標であった拡張を行ってゆく.まず計算スキームの最適化および最新GPUに対応した高速化の実装を随時行う.熱流体計算への拡張として沸騰・溶解・昇華等の計算スキームへの伝熱工学の導入を試みる.また最新GPUの特性にあったアルゴリズムの設計および実装と評価を行う.そしてシミュレーションの応用としての災害シミュレーションへの適用や相変化する多相流体計算への応用を試みる.また可視化についてはレイトレーシングを更に推し進めてフォトンマッピング等の高度な手法の導入を検討する.またGPUによる処理とネットワークの非同期通信の最適化,GPU内カーネルの非同期実行等の導入を検討する.以下が具体的な研究開発項目である.
学習者の音環境に影響を受け難い第二言語習得システム

CALL教室など複数の発話学習者が同時発話をした際,隣接話者の発話の影響により正確な自動評価ができない。これは学習意欲を低下させるため,現状では正しい発話評価を行えるようにヘッドセットを用いている。本課題では,ヘッドセットを用いずに学習意欲を持続する発話訓練システムを実現することを目的とする。これを実現するために,各学習端末で得られる隣接話者の発話信号をネットワーク経由で送信し,NTPの時刻に基づく同期処理を施したそれらの信号を用いて対象話者の発話評価精度を向上させる。本課題では,発話訓練機能を有する言語習得システムにて,ヘッドセットを不要とする快適なシステムを実現することを最終目的としている。従来の音響技術では,一端末ごとに,多くの素子を利用する方法が現実的であったが,それらを学習者が利用する個々の端末に用いるにはコストがかかる。また,各チャネル間の伝達系を一致させるために校正も必要となり,現実的な方法とはいえない。そこで,特殊なハードウェアを必要とせずに,各端末に標準的に利用されているオーディオ端子による音環境収集を行い,ハンズフリーでの発話の評価精度を向上させることを目的としている。本年度は,環境音を多点観測し,その特性を明らかにし,次年度のアルゴリズム開発に向けた基礎的な実験を行った。従来のマイクロフォンアレー技術では,素子間の時間同期が担保されていたが,本課題で想定している状況では,そのアルゴリズムを適用することが困難である。ネットワークを介して音響情報の収集を行い,送受には遅延幅が生じることを確認し,今後のアルゴリズム開発の基礎データを得た。シミュレーションは,無響室内での特性計測と,幾人かの学習者が隣接して着席する環境での計測を行い,隣接学習者の発話が対象学習者のマイクロフォンでも認識に影響を及ぼすレベルでの混入が観測できた。そして,そのチャネル間での信号特性を解析し,相互情報による雑音抑圧の可能性が示唆された。また,基本アルゴリズムの開発に着手を行った。本課題では,発話訓練機能を有する言語習得システムにて,ヘッドセットを不要とする環境での快適なシステムを実現することを最終目的としている。従来の音響技術では,一端末ごとに,多くの素子を利用する方法が現実的であったが,学習者が利用する個々の端末に用いるにはコストがかかる。また,各チャネル間の電気的系を一致させるために,校正も必要となり,現実的な方法とは言えない。そこで,特殊なハードウェアを増設せずに,各端末に標準的に利用されているオーディオ端子による音環境収集を行い,発話の評価精度を向上させることを目的としている。本年度は,環境音を多点観測し,遅延特性を加味した信号特性が類似しているフレーム信号の検出を可能とする時間のズレを考慮した類似信号検出技術を開発した。また,無響室内での特性計測と,幾人かの学生が隣接して着席する環境での計測を行った。隣接話者の発話が対象学習者のマイクロフォンでも,認識に影響を及ぼすレベルでの混入しているため,開発した時間補正技術とスペクトルサブトラクション法を併用して雑音抑圧の可能性を探った。結果,時間補正技術はある程度の精度をもって補正できるが,完全な時間同期が取れていないチャネル間信号の特性を加味した雑音低減手法をさらに研究する必要性があることがわかった。本課題では,発話訓練機能を有する言語習得システムにて,ヘッドセットを不要とする環境での学習効率を向上させるシステムを実現することを最終目的としている。最終年度は,学習端末に実時間で動作する発話評価システムを構築した。学習端末をネットワーク接続し,隣接妨害話者の音響信号を参照して雑音低減を行い,発話認識精度を向上させた。この学習端末を用いて各処理の所要時間を計測し,発話強調処理によって生じる遅延が150ms程度であり,孤立単語認識の所要時間を含めても発話から550ms程度の遅延で認識結果が得られた。また,発話強調性能の評価を実環境にて行い,妨害話者1人の場合に開発した雑音低減アルゴリズムを用いると33.6ポイント,妨害話者2人の場合に40.3ポイントの認識率向上し,発話訓練における効率的な学習を行える低価格で効果的な技術を開発できた。ここで開発した技術は,発話訓練のみならず小型携帯機器を分散配置する議事録書き起こし技術などへの応用が期待できる。
増殖組織包括的遺伝子解析で同定したペリオスチンを標的とした糖尿病網膜症治療薬開発

増殖糖尿病網膜症(DR)や加齢黄斑変性(AMD)等の主要病態である、線維血管増殖組織形成におけるペリオスチン(PN)の作用機序を検証した。まず網膜血管新生とPNの関係を解明するために、酸素負荷網膜血管新生マウスモデルを使用した。PNノックアウトマウス(KOマウス)では病的血管新生が抑制され、免疫染色にてPNは血管内皮細胞とマクロファージ(MΦ)に染色された。KOマウス硝子体へPNを注入すると、野生マウスと同程度の病的血管新生を認めた。またin vitroにてVEGF及びTGFβで網膜血管内皮細胞を刺激すると、PN産生上昇と管腔形成促進を認めたが、PN抑制により管腔形成能は有意に低下した。以上の結果から、血管内皮細胞やMΦで産生されたPNが網膜血管新生に寄与することが示唆された。次に線維性増殖とPNの関係を検証するために、脈絡膜血管新生マウスモデルを使用した。KOマウスでは線維性増殖が抑制され、免疫染色にてPNは血管内皮細胞、MΦ及び網膜色素上皮細胞(RPE)と共染色された。in vitroにおいてPN抑制による増殖組織制御の可能性をRPEを用いて検証した。TGFβ刺激により誘導される遊走能、接着能の亢進は、PN抑制により阻害された。またDR患者から採取した硝子体液で培養したRPEでは、増殖、遊走、接着能が有意に亢進したが、PN抑制により阻害された。以上の結果からPNは線維性増殖にも寄与していることが示唆された。DR、AMD患者から採取した線維血管増殖組織のPN免疫染色を行ったところ、両者とも血管内皮細胞とMΦ、RPEに染色され、発現パターンの類似を認めた。また、PNを標的とした新規の核酸干渉技術である一本鎖長鎖nkRNA (PN-nkRNA)の安全性についてもマウスを用いて検討を行った。組織学的に網膜及び多臓器毒性は認められず、網膜電気生理学的検査でも異常は認められなかった。これまでに、マトリセルラー蛋白質の1つであるペリオスチンが糠尿病網膜症(DR)の病態に深く関与していることを示したが、その本態は眼内における線維血管増殖組織の形成促進作用である。我々は、ペリオスチンを標的とした新規の治療薬開発を目的とし、新規の核酸干渉技術である一本鎖長鎖"nkRNA"に着目し、すでにペリオスチンnkRNAの開発に成功している。また、DRと並び成人失明原因の上位を占める加齢黄斑変性(AMD)においても、線維血管増殖組織の形成が失明の原因になる。つまりDRとAMDの病態には共通事項が存在すると考えられる。AMDのin vivo、in vitro実験系においてペリオスチンnkRNAの効果を検討したところ、興味深いことにAMDにおいても線維血管増殖組織の形成抑制作用が認められた。これらの結果から、ペリオスチンを介したシグナルは眼内における線維血管増殖組織形成のcommon pathwayである可能性があり、ペリオスチンを標的とした分子標的治療薬開発は眼疾患において幅広い臨床応用が期待できるものと考える。我々はペリオスチンを標的とした新規の治療薬開発を目的として、新規の革新的核酸干渉技術である一本鎖長鎖の「ボナック核酸・nkRNA」に着目し、ペリオスチン標的nkRNAの創製を開始した。すでにヒト・マウスにおいて数種類の候補配列の作製を行い、mRNAレベルでの抑制効果の比較検討を行い、最強配列の選定が終了している(特許出願済み)。引き続き動物を用いて安全性を評価し、糖尿病網膜症および加齢黄斑変性患者を対象とした臨床試験に向けて、速やかに研究を展開する予定である。線維血管増殖は糖尿病網膜症等の眼内増殖疾患の主要病態である。この病態におけるペリオスチンの作用機序を明らかにするために以下の実験を行った。まず網膜血管新生とペリオスチンの関係を明らかにするために、酸素負荷網膜血管新生マウスモデルを使用した。ペリオスチンKOマウスでは病的血管新生が抑制されていた。免疫染色にてペリオスチンは網膜内マクロファージ(MΦ)と共染色されており、KOマウスでは血管内皮細胞の基底膜となるファイブロネクチンの構築が乱れていた。次に線維性増殖とペリオスチンの関係を検証するために、レーザー光凝固による脈絡膜血管新生マウスモデルを使用した。KOマウスでは線維性増殖が抑制されていた。免疫染色にてペリオスチンは、MΦ及び網膜色素上皮細胞(RPE)と共染色された。我々はペリオスチンがRPEの筋線維芽細胞への形質転換を促すことを確認している。2つの動物モデルの結果から、網膜内でMΦがペリオスチンを産生し、基底膜の構造を整え、RPEの筋繊維芽細胞への形質転換を促すことで、線維血管増殖組織形成に寄与していることが示唆された。手術時に採取したヒト増殖組織の免疫染色でも、ペリオスチンはMΦとRPE由来筋繊維芽細胞と共染色される。我々はペリオスチンを産生するマクロファージがM2 MΦというサブタイプに属することを突き止めた。また、in vitroにてヒト単球細胞に糖尿病網膜症患者由来の硝子体液を添加すると、M2 MΦに分化し、ペリオスチンを産生することも確認した。今後、M2 MΦへの分化を促す分子の検索も行っていく。また、ペリオスチンを標的とした新しい核酸医薬(1本鎖RNA医薬)の開発に成功した。すでに上記2つの動物モデルで病的網膜血管新生・線維性増殖の抑制効果を確認している。

臨床応用に向けて、より効果的な配列及び臓器安全性の確認も行っていく。増殖糖尿病網膜症(DR)や加齢黄斑変性(AMD)等の主要病態である、線維血管増殖組織形成におけるペリオスチン(PN)の作用機序を検証した。まず網膜血管新生とPNの関係を解明するために、酸素負荷網膜血管新生マウスモデルを使用した。PNノックアウトマウス(KOマウス)では病的血管新生が抑制され、免疫染色にてPNは血管内皮細胞とマクロファージ(MΦ)に染色された。KOマウス硝子体へPNを注入すると、野生マウスと同程度の病的血管新生を認めた。またin vitroにてVEGF及びTGFβで網膜血管内皮細胞を刺激すると、PN産生上昇と管腔形成促進を認めたが、PN抑制により管腔形成能は有意に低下した。以上の結果から、血管内皮細胞やMΦで産生されたPNが網膜血管新生に寄与することが示唆された。次に線維性増殖とPNの関係を検証するために、脈絡膜血管新生マウスモデルを使用した。KOマウスでは線維性増殖が抑制され、免疫染色にてPNは血管内皮細胞、MΦ及び網膜色素上皮細胞(RPE)と共染色された。in vitroにおいてPN抑制による増殖組織制御の可能性をRPEを用いて検証した。TGFβ刺激により誘導される遊走能、接着能の亢進は、PN抑制により阻害された。またDR患者から採取した硝子体液で培養したRPEでは、増殖、遊走、接着能が有意に亢進したが、PN抑制により阻害された。以上の結果からPNは線維性増殖にも寄与していることが示唆された。DR、AMD患者から採取した線維血管増殖組織のPN免疫染色を行ったところ、両者とも血管内皮細胞とMΦ、RPEに染色され、発現パターンの類似を認めた。また、PNを標的とした新規の核酸干渉技術である一本鎖長鎖nkRNA (PN-nkRNA)の安全性についてもマウスを用いて検討を行った。組織学的に網膜及び多臓器毒性は認められず、網膜電気生理学的検査でも異常は認められなかった。平成24年度の研究計画として、ペリオスチンの血管新生・線維性増殖における作用をノックアウトマウスを用いて同定することを挙げていたが、ペリオスチン発現の局在やペリオスチンの関与する分子経路を具体的に解明することができた。また新規核酸医薬の開発に成功し、動物疾患モデルでの増殖組織形成抑制効果も確認できた。これまでに、マトリセルラー蛋白質の1つであるペリオスチンが糠尿病網膜症(DR)の病態に深く関与していることを示したが、その本態は眼内における線維血管増殖組織の形成促進作用である。我々は、ペリオスチンを標的とした新規の治療薬開発を目的とし、新規の核酸干渉技術である一本鎖長鎖"nkRNA"に着目し、すでにペリオスチンnkRNAの開発に成功している。また、DRと並び成人失明原因の上位を占める加齢黄斑変性(AMD)においても、線維血管増殖組織の形成が失明の原因になる。つまりDRとAMDの病態には共通事項が存在すると考えられる。AMDのin vivo、in vitro実験系においてペリオスチンnkRNAの効果を検討したところ、興味深いことにAMDにおいても線維血管増殖組織の形成抑制作用が認められた。
RNA-ペプチド複合体を介した配列情報の伝達

本研究では、RNA-ペプチド間の形の相補性に基づいた配列情報の伝達が可能ではないかと考え、ペプチド鋳型上での特定のRNA配列の会合・縮合反応を試みた。モデル反応構築の枠組みとして、ヒト免疫不全症ウイルス(HIV)RevタンパクのRNA結合ドメインに相当する短いペプチド(Revペプチド)、および、Revの結合相手であるRev-responsive element(RRE)との複合体を用いた。また、Revペプチドよりも強くRREと結合する人工ペプチド(RSG-1.2)について検討した。まず、RREをいくつかの特定の位置で切断した形のRNA断片を調製し、ゲル・シフト法によりこれらのRNA断片のRevおよびRSG-1.2との複合体形成を調べたところ、RSG-1.2の場合のみその形成が確認できた。そこで、RSG-1.2ペプチド存在下でのRNA断片の縮合反応を化学縮合剤EDACを用いて行ったところ、期待されたペプチドによる縮合反応の促進は見られなかった。次に、二つのRNA断片を繋ぎ止めているステム領域の相補性を無くすことにより、ペプチドが存在しない時の反応の効率が著しく低下し、その結果、反応の特異性(ペプチドの有無における反応の効率の割合)が向上した。現在、より大きなペプチドによる縮合反応の促進効果が見られるよう、基質のデザインの改良を行っている。具体的には、ダンベル型RREをステム領域を残した形で、2ケ所で切断した基質の縮合反応について検討している。また、牛免疫不全症ウイルス(BIV)TARRNAとBIV Tatペプチドとの複合体をモデルとした反応についても検討している。さらに、RNA上のどの位置でのカップリングが可能であるか明らかにするため、circular permutation analysisを行ない、ペプチドとの結合に影響しないRNA上の切断位置を解析している。
ミュータンス連鎖球菌の母子間感染の実態とその関連要因の検討

う蝕原性細菌であるミュータンスレンサ球菌は生後19か月から31か月の間に主な養育者が母親である場合、母親を由来として児に定着すると報告されている。しかしながら,我が国における定着時期についての調査は少ない。そこで我々は岩手県平泉町において生後3か月時点から,児のミュータンスレンサ球菌の検出,母親の唾液中ミュータンスレンサ球菌数,齲蝕の発生および育児習慣について追跡調査を行い,これらの関連について検討中である。今回は、2歳6か月時にう蝕の認められた児と、う蝕の認められなかった児について1歳時、1歳6か月時、2歳6か月時の各時期における育児状況のアンケート結果およびミュータンスレンサ球菌の検出状況、母親の唾液中ミュータンスレンサ球菌数との関連について比較検討を行った。その結果、2歳6か月児のう蝕有病者率は21.1%、一人平均df歯数は0.93本であった。2歳6か月時におけるう蝕発症の関連要因を知る目的で、2歳6か月時のう蝕の有無を目的変数としてロジスティック回帰分析を行った結果、1歳時における哺乳瓶による含糖飲料の摂取,大人との食器の共有,2歳6か月時における毎日の仕上げ磨きの有無、1歳時および1歳6か月時におけるミュータンスレンサ球菌の検出状況が有意な関連要因であった。また、ミュータンスレンサ球菌の検出時期と2歳6か月時におけるう蝕発症との関連をみてみると、1歳時からミュータンスレンサ球菌が検出された児は、2歳6か月時に初めてミュータンスレンサ球菌が検出された児に比較して有意に高いう蝕発症率を示した。今回の調査結果から、児の口腔内のシュクロースの存在がミュータンスレンサ球菌の早期定着を促し、その早朝定着がう蝕発症要因の一つであることが示唆された。ミュータンス連鎖球菌は育児の担い手である母親から児へ感染し、その感染時期は母親の唾液中のミュータンス連鎖球菌のレベルに比例することが知られており、欧米においてはすでに、感染時期も特定されている。しかしながら、わが国においては、感染時期についての調査例は少なく、育児におけるどのような行為が母子感染に関係しているかが、未だ明らかにされていない。そこで我が国の育児状況におけるミュータンス連鎖球菌の母子感染の実態を明らかにする目的で、岩手県平泉町在住の生後3ヶ月児を持つ産婦を対象に、アンケート調査を行った。その結果、以下のことが明らかとなった。1児の月齢が進むに伴い、主な養育者は、母親に加えて祖父母の占める割合が増加した。2 1歳未満での授乳での母子感染の直接の原因となりうる育児行為は少なかった。3 1歳以降では、哺乳瓶による糖分含有飲料の摂取と母乳、ミルクの夜間の飲用がみられるようになった。4ミュータンス連鎖球菌の感染時期と特定されている1931ヶ月に近づくにつれて、離乳食の咬み与えや、食器の共有などの母子感染の原因となりうる育児行為が増加する傾向にあった。今後、感染時期との関連の検討が必要と考えられた。また、アンケート調査時に、母親の唾液、ならびに児の唾液と歯面上の歯垢を採取し、それぞれMSB培地、およびMS培地に展開しミュータンス連鎖球菌の有無について調査した。今後は、MSB培地上に認められたコロニーがミュータンス連鎖球菌であるかどうかをPCR法を用いて同定するとともに、母親の唾液中のミュータンス連鎖球菌のレベルと児のミュータンス連鎖球菌の定着の時期、育児状況の違いによる児のミュータンス連鎖球菌の定着の時期などについて検討していく予定である。齲蝕原性細菌であるミュータンスレンサ球菌は生後19ヶ月から31ヶ月の間に定着すると考えられている。

我々は岩手県某町において生後3または4ヶ月時点から,児のミュータンスレンサ球菌定着,母親のミュータンスレンサ球菌数,齲蝕の発生および育児習慣について追跡調査を行い,これらの関連について検討中である。今回,1歳6ヶ月時点でのミュータンスレンサ球菌の定着状況とその関連要因について以下のことが明らかになった。1.1歳6ヶ月時点におけるミュータンスレンサ球菌の定着率は38%であった。2.ジュース,スポーツドリンクなどの含糖飲料を哺乳瓶で飲ませるという育児習慣がある場合,児へのミュータンスレンサ球菌の定着率が有意に高かった。3.母親の唾液中ミュータンスレンサ球菌数が10^5CFU/mlである場合に母親から児への移行が起こりやすいとの報告があるが,本調査においてはそのような関連は認められなかった。今回調査した地域では母親のみが育児をする例が半数以下であり,多くの場合,祖父母が日中の主たる養育者であるため母親の口腔環境が児に反映されにくいことが考えられた。一方「哺乳瓶により含糖飲料を与える」場合の定着率は有意に高く,有意差は認められなかったが、おやつの不規則性や頻度の多さも定着を促す傾向が認められ,糖分摂取がミュータンスレンサ球菌の定着に深く関与していることが示唆された。また,本調査におけるミュータンスレンサ球菌の定着率は38%であり,Caufieldらの報告に比べやや高い結果であった。これはこの後の齲蝕発症と合わせて考察すべきものであり、今後の追跡調査結果を得たうえで検討する予定である。齲蝕原性細菌であるミュータンスレンサ球菌は生後19か月から31か月の間に主な養育者が母親である場合、母親を由来として児に定着すると考えられている。しかしながら,我が国における定着時期についての調査は少なく,また育児習慣とミュータンスレンサ球菌定着の関連についてはこれまで疫学的検討がほとんどなされていない。我々は岩手県某町において生後3、4か月時点から,児のミュータンスレンサ球菌の検出,母親の唾液中ミュータンスレンサ球菌数,齲蝕の発生および育児習慣について追跡調査を行い,これらの関連について検討中である。今回は、2歳6か月時にう蝕の認められた児と、う蝕の認められなかった児について1歳時、1歳6か月時、2歳6か月時の各時期おける育児状況のアンケート結果およびミュータンスレンサ球菌の検出状況、母親の唾液中ミュータンスレンサ球菌数との関連について比較検討を行った。その結果、2歳6か月児のう蝕有病者率は21.1%、一人平均df歯数は0.93本であった。目的変数を2歳6か月時のう蝕の有無として、ロジスティック回帰分析を行った結果、2歳6か月時におけるう蝕発症の関連要因として1歳時における哺乳瓶による含糖飲料の摂取,大人との食器の共有,毎日の仕上げ磨き1歳6か月時におけるおやつの時間の規則性,ミュータンスレンサ球菌の検出状況、2歳6か月時における毎日の仕上げ磨き,ミュータンスレンサ球菌の検出状況が変数選択された。ミュータンスレンサ球菌の検出時期と2歳6か月時におけるう蝕発症との関連をみてみると、1歳時からミュータンスレンサ球菌が検出された児は、有意に高いう蝕発症率を示した。
正常な組織極性を有する埋め込み型人工肝臓の構築

研究目的:in vitro構築と,移植によって生体の再生能力を活用するin vivo構築の両アプローチを融合することで,胆管構造を有する体内埋め込み型人工肝臓の構築を目的とする.研究計画:まず一年目の平成22年度はin vitroで胆管構造を有する肝組織構築を目指す.続く平成23年度は22年度の成果を基に,移植実験へと進むことを目指す.最終的には,疾患モデル動物への移植を行い,治療効果についても検討したい.研究の成果:ラット胎児肝細胞とラット成熟胆管上皮細胞を用いて,胆管様構造を導入した微小肝組織構築について研究を進めてきた.22年度は,初代胎児肝細胞と初代胆管上皮細胞を混合し,浮遊状態で共培養することでヘテロスフェロイドを形成した結果,形成されたスフェロイド内部には胆管上皮細胞マーカーから成る胆管様の構造が構築され,それらを取り囲むように肝実質様細胞が存在することを示した.23年度はまず,上述のように構築したヘテロスフェロイドが実際に胆管としての機能を備えていることをin vitroで示すことを試みた.具体的には,構築したヘテロスフェロイドに対して胆汁のモデル物質として用いられる蛍光試薬,fluoresce indiacetateを添加し,その動態を観察した.その結果,ヘテロスフェロイド形成時の胆管上皮細胞の存在量依存的に,代謝されたfluoresceinがネットワーク状に局在することが確認できた.一方,胎児肝細胞のみで形成したスフェロイド内部では,fluoresceinが一様に分布するにとどまり,局在化は見られなかった.このことから,少なくともin vitroで輸送機能を有する胆管を構築する上で,胆管上皮細胞の存在が重要であることが明らかになった.さらにin vivoの検討として,四塩化炭素を用いた肝疾患モデルマウスの腸間膜へのヘテロスフェロイドの移植実験を開始した.その胆管機能,さらには肝疾患に対する治療効果を有するかも検討する.本研究の最も重要な検討課題である,「機能的胆管構造を有する肝組織再構築」に関しては,胎児肝細胞と胆管上皮細胞の二種の細胞を用いるというアプローチが有効であることを明らかにした.当初,移植実験までを研究計画に含めていたが,この点についても,最終的な結果を得られるまでには至っていないが,既に実験自体には着手済みである.以上のことから,本研究の到達度は,おおむね順調に進展していると言える.今後は,既に移植実験を行ったマウスを用いて,移植片のin vivoでのさらなる組織構築を目指すと同時に,その治療効果の検討も視野に入れる.In vivoでは生体からの栄養因子の供給が豊富であるため,高度な組織化が促進されると期待される.これについては,組織片を回収後,各種組織染色によって,組織片内部の構造を観察する。また,四塩化炭素を用いて急性あるいは慢性肝疾患モデルマウスを作製し,それに対するヘテロスフェロイドの治療効果を,血液検査を中心として検討する.研究目的:in vitro構築と,移植によって生体の再生能力を活用するin vivo構築の両アプローチを融合することで,胆管構造を有する体内埋め込み型人工肝臓の構築を目的とする.研究計画:まず一年目の平成22年度はin vitroで胆管構造を有する肝組織構築を目指す.続く平成23年度は22年度の成果を基に,移植実験へと進むことを目指す.最終的には,疾患モデル動物への移植を行い,治療効果についても検討したい.研究の成果:ラット胎児肝細胞とラット成熟胆管上皮細胞を用いて,二通りのアプローチから胆管様構造を導入した微小肝組織構築について研究を進めてきた.一つ目のアプローチとして,初代胎児肝細胞と初代胆管上皮細胞を,それぞれ分散させた状態で混台し,浮遊状態で共培養することでヘテロスフェロイドを形成した.その結果,形成されたスフェロイド内部には胆管上皮細胞マーカーであるCK19陽性細胞から成る胆管様の構造が構築され,それらを取り囲むように肝実質様細胞が存在していることが確認された.このことから,これら二種の肝細胞を分散させてスフェロイドを形成すると,細胞がスフェロイド内部で自発的に再構成を行い,その結果胆管様構造が配備された肝臓様組織が構築されることが確かめられた.さらに,ネットワーク様に構築された胆管構造を導入することを目指して二つ目のアプローチを試している.具体的には,まず初代胆管上皮細胞をコラーゲンゲルサンドイッチ培養することでネットワーク様構造を構築した.続いてコラゲナーゼ処理にてゲルを除去することで,この胆管様構造断片を取り出した.取り出した胆管様構造断片を初代胎児肝細胞と共培養することで,高度なネットワーク様構造を有した微小肝組織を構築することができた.以上の成果については第十回日本再生医療学会で口頭発表にて報告した.研究目的:in vitro構築と,移植によって生体の再生能力を活用するin vivo構築の両アプローチを融合することで,胆管構造を有する体内埋め込み型人工肝臓の構築を目的とする.研究計画:まず一年目の平成22年度はin vitroで胆管構造を有する肝組織構築を目指す.続く平成23年度は22年度の成果を基に,移植実験へと進むことを目指す.

最終的には,疾患モデル動物への移植を行い,治療効果についても検討したい.研究の成果:ラット胎児肝細胞とラット成熟胆管上皮細胞を用いて,胆管様構造を導入した微小肝組織構築について研究を進めてきた.22年度は,初代胎児肝細胞と初代胆管上皮細胞を混合し,浮遊状態で共培養することでヘテロスフェロイドを形成した結果,形成されたスフェロイド内部には胆管上皮細胞マーカーから成る胆管様の構造が構築され,それらを取り囲むように肝実質様細胞が存在することを示した.23年度はまず,上述のように構築したヘテロスフェロイドが実際に胆管としての機能を備えていることをin vitroで示すことを試みた.具体的には,構築したヘテロスフェロイドに対して胆汁のモデル物質として用いられる蛍光試薬,fluoresce indiacetateを添加し,その動態を観察した.その結果,ヘテロスフェロイド形成時の胆管上皮細胞の存在量依存的に,代謝されたfluoresceinがネットワーク状に局在することが確認できた.一方,胎児肝細胞のみで形成したスフェロイド内部では,fluoresceinが一様に分布するにとどまり,局在化は見られなかった.このことから,少なくともin vitroで輸送機能を有する胆管を構築する上で,胆管上皮細胞の存在が重要であることが明らかになった.さらにin vivoの検討として,四塩化炭素を用いた肝疾患モデルマウスの腸間膜へのヘテロスフェロイドの移植実験を開始した.その胆管機能,さらには肝疾患に対する治療効果を有するかも検討する.本研究の最も重要な検討課題である,「機能的胆管構造を有する肝組織再構築」に関しては,胎児肝細胞と胆管上皮細胞の二種の細胞を用いるというアプローチが有効であることを明らかにした.当初,移植実験までを研究計画に含めていたが,この点についても,最終的な結果を得られるまでには至っていないが,既に実験自体には着手済みである.以上のことから,本研究の到達度は,おおむね順調に進展していると言える.今後は,既に移植実験を行ったマウスを用いて,移植片のin vivoでのさらなる組織構築を目指すと同時に,その治療効果の検討も視野に入れる.In vivoでは生体からの栄養因子の供給が豊富であるため,高度な組織化が促進されると期待される.これについては,組織片を回収後,各種組織染色によって,組織片内部の構造を観察する。また,四塩化炭素を用いて急性あるいは慢性肝疾患モデルマウスを作製し,それに対するヘテロスフェロイドの治療効果を,血液検査を中心として検討する.
自己概念の安定性・変容性に及ぼす社会変動の影響-東欧文化圏との比較検討を中心に-

本研究の目的は、1)自己概念の安定性・変容性の問題を、「自己は能動的発動者であると同時に、社会環境の産物である」という、パラドキシカルな基本特性について社会変動との関連で検討し、2)更にこの問題を自己概念の中心的側面の一つである、gender identityについても検討することであった。この目的のため、社会体制が大きく変化したポーランドを対象とし、日本との比較研究を実施した。最終年度の研究経過および研究成果は以下の涌りである。(1)16年度のポーランドにおける聞き取り調査に関し調査対象者の拡大を図り、大規模調査を試みた。(2)16年度に実施した自己概念の柔軟性と社会的環境への対処方法との関連に関する調査をgender identity研究に拡大し、政治的・経済的な社会変動及び社会における内集団の相対的地位の認知が,個人の社会に対する自己効力感や精神的健康度に及ぼす影響について検討した。社会的変動のポジティブさに関する認知と内集団の相対的地位(社会の男性優位性)の認知が,社会に対する自己効力感を仲介して精神的健康度を規定するというモデルを構築し、以下の仮説を検証した。(1)ポーランドにおいて,男女とも自己効力感が高いほど精神的健康度は高く、(2)また男女とも,社会がポジティブな方向に変動していると認知するほど自己効力感が高いであろう、(3)女性については,社会の男性優位性の程度を高く認知するほど自己効力感が低く、(4)男性については,男性優位性の程度の認知は自己効力感を規定しないか,もしくはポジティブな影響を及ぼすであろう、(5)男女とも社会的かしこさが高いほど,自己効力感は高く、(6)また社会的かしこさは社会的変動及び男性優位性の認知と自己効力感との関係を調整するであろう、(7)以上は,日本のサンプルにも該当するであろう。以上の結果、仮説(1)(4)は概ね支持されたが、仮説(5)、(7)は不支持であった。仮説(6)については女性について支持された。社会的かしこさの緩和効果にジェンダー差が認められたことは予想外であった。今後は社会的かしこさ尺度の精緻化を行った上で,さらに調整効果について検討する必要がある。本研究の目的は、自己概念の安定性・変容性に及ぼす社会変動の影響を、以下の3点を中心に検討することである。1)自己概念の形成過程に関与する社会・環境的要因に関し、文化の影響に加え、社会変動の影響を検討する。この目的のため、社会体制・社会システムが大きく変化した東欧圏(主としてポーランド)を検討対象とする。2)自己概念の安定性・変容性の問題を、「自己(self)は、能動的発動者であると同時に、社会環境の産物である」という、自己のパラドキシカルな基本特性を、社会変動との関連で検討する。3)以上の問題を、自己概念の中心的側面の一つである、gender identityについても検討する。上記の目的を達成するために、平成15年度は以下の予備的研究を実施した。(1)自己概念の変容性を測定する尺度として、平成1011年度に作成した、状況即応的自己概念の測定尺度の改訂版の作成を試みた。このため、予備調査を実施した。(2)次年度に予定している、ポーランドにおける聞き取り調査の分析を効果的に実施するために、質的データの入力及び分析について、プログラムの開発を試みた。

(3)社会変動を客観的に捉えるための基礎準備として、ポーランドにて資料収集を行った。(4)次年度の聞き取り調査に向けて、ポーランドにおける調査対象者の選定、調査依頼に必要な諸手続等の調査を実施した。(5)次年度の調査に向けて、理論的モデルの予備的検討を行った。本研究の目的は、自己概念の安定性・変容性に及ぼす社会変動の影響を、以下の3点を中心に検討することである。1)自己概念の形成過程に関与する社会・環境的要因に関し、文化の影響に加え、社会変動の影響を検討する。この目的のため、社会体制・社会システムが大きく変化した東欧圏(主としてポーランド)を検討対象とする。2)自己概念の安定性・変容性の問題を、「自己(self)は、能動的発動者であると同時に、社会環境の産物である」という、自己のパラドキシカルな基本特性を、社会変動との関連で検討する。3)以上の問題を、自己概念の中心的側面の一つである、gender identityについても検討する。上記の目的を達成するために、平成16年度は以下を実施した。(1)15・16年度においてポーランドで収集した社会的変動関連の資料に基づいて、社会的変動の測定指標を試作的に作成した。(2)16年度に開発した、ポーランドにおける聞き取り調査の分析を効果的に実施するための、質的データの入力及び分析に関するプログラムについて、その改良を行った。(3)ポーランドにおける聞き取り調査実施に関し16年度に実施した、調査対象者の選定、調査依頼に必要な諸手続等の調査を継続し、調査対象者の拡大を図った。(4)自己概念の柔軟性と社会的環境への対処方法との関連について、まず日本おいて本調査の1回目を実施した。今回は、自己概念の柔軟性の測定を、状況変化への対応を直接問う形式の測度を使用した。また従属変数としては、葛藤場面でのcoping behavior、自尊感情、精神的健康度を測定した。その結果、(1)状況変化への柔軟さの低い人は、葛藤場面で問題から逃避したり、解決行動を放棄したりする傾向が強く、対照的に積極的な解決行動とは負の相関があることが見出された。(2)このようなcoping行動を反映して、状況変化への柔軟性が低くなるほど、自尊感情は低く、また精神的健康度も低くなる傾向が認められた。(3)この結果から、状況への柔軟な認知的対応が社会状況などの変動への適応に関連していることが示唆された。(5)以上の結果から、状況変化に即応した自己概念の柔軟な変容の、社会適応における重要性が示唆されたので、これに基づき、自己概念と社会変動の関係性についての理論的モデルの検討を行った。本研究の目的は、自己概念の安定性・変容性に及ぼす社会変動の影響を、以下の3点を中心に検討することであった。1)自己概念の形成過程に関与する、社会・環境的要因に関し、文化の影響に加え、社会的変革の影響を検討する。この目的のため、社会体制が大きく変化した東欧圏(特にポーランド)を検討対象とする。2)自己は社会的産物であるから、社会システムに適応的であろうとすれば、社会的変動に即応した自己概念が構成される。しかしそれは同時にそれまで形成されてきた自己との安定性・連続性と齟齬をきたすことになる。
自閉症児者のサヴァン・スキルの探求と行動問題の改善に関する研究

自閉症児者に多く見られるサヴァン症候群と行動問題について、今年度は以下のような研究を行い、成果を得た。1.前年度にデータを収集した、3歳から19歳まで激しい行動障害を示した自閉症青年の事例について、特異な視点からの絵画描写に関するデータの整理を行い、行動障害の軽減へのアプローチとともに、優れた能力が発揮できる機会の設定や促進のアプローチを行うことの重要性が示唆された。2.前年度に探索的な事例としてデータを収集した、2歳台で自閉症を疑われ、その後自閉症状が軽減しつつある女児の事例に関するデータの整理を行い、家族・親族の特徴の検討から、特異な発達を示す場合には家系的要因が関係する事例もあることが示唆された。3.サヴァンスキルや優れた能力、好みの活動等を生かして行動問題の予防・改善を図るためにはそれらのスキル・能力をアセスメントする機会が必要であることが示唆され、その1つの方法論として選択肢の提示を含む指導法について、日本と中国の養護学校を対象に行った調査研究をまとめ、家庭や地域と連携した実践の必要性が示唆された。4.日本特殊教育学会の自主シンポジウムにおいて、優れた能力や好みの活用や専門家・地域資源と連携した支援の方法論を含め、発達障害のある人の行動障害に対する現時点での行動的アプローチの成果を整理するとともに課題をまとめた。自閉症児者に多く見られるサヴァン症候群について、まずサヴァン・スキルに関する研究論文を収集・検討し、最新の情報を整理した。また、行動問題を示す自閉症児者についての情報を収集した。さらに、粘土造形にサヴァン・スキルを示す1名の広汎性発達障害児を対象に不得意とするデッサン・スキルの指導を行い、障害特性に合った指導方法の在り方を検討した。その結果、次のことが明らかになった。1.サヴァン・スキルには記憶の関与が大きい。2.激しい行動問題を示す自閉症児者の中にもサヴァン・スキルに近いスキルや優れたスキルを有する事例があり、当該のスキルを遂行する機会が与えられることによってそのスキルが発見される場合がある。したがってサヴァン・スキルのアセスメントツール作成では、生活史におけるスキル発揮機会の詳細な検討が必要となる。3.行動問題を示す自閉症児者の支援においては、優れたスキルや好みの活動を活用した支援が有功であることが少なくない。4.デッサン・スキルを指導した事例では、こだわり等の障害特性に配慮した指導方法を行うことによって、対象児の混乱を引き起こすことなく、また意欲的に取り組むことが可能となる。これらの成果のうち、特に2と4についてはこれまでの研究では十分に明らかになっておらず、行動問題の予防や改善はもとより、スキル形成やその向上について、今後の研究を進める上で意義のある知見を得ることができたと考えられる。自閉症児者に多く見られるサヴァン症候群、並びに行動問題について、今年度は以下のような事例研究を中心に行った。1)粘土造形にサヴァン・スキルを示す広汎性発達障害児に対して、昨年度に引き続きデッサン・スキルを指導した事例では、本児の苦手とする眼球運動のトレーニングを行うことによってデッサン・スキルが促進されることを明らかにした。2)3歳から19歳まで激しい行動障害を示した自閉症青年の事例研究では、特異な視点からの絵画描写に優れた能力を有しているにもかかわらず、行動障害が激しい期間はそれらのスキルが発揮されず、行動障害が軽減した時期に再び出現し、そのスキルは余暇運動に活かされていることが明らかになった。3)施設に入所する自閉症者で行動問題を示す人に対して、サヴァン・スキルは見られなくとも個人内で優れた能力を活用した支援方法を実施し、その有効性を検討した。4)探索的な事例研究として、2歳台で自閉症を疑われ、その後自閉症状が軽減しつつある女児の事例を対象とした。本事例については、父親他、類似の特異的な発達経過を示した親族が複数おり、それらの関連性に関するデータを収集した。
エイズ治療薬としてのアンチセンスオリゴヌクレオチドの臨床応用へ向けた開発研究

HIVに対するアンチセンス療法は塩基配列特異的なものと塩基配列非特異的なものをこれまで報告してきた。既感染細胞では5日間のアッセイでは塩基配列特異的なウイルス産生抑制がみとめられたが、更に培養を長期にした場合について検討した。5日間のアッセイではrevに対するアンチセンスのみが有意に培養上清へのウイルス産生を細胞毒性なしに抑制した。しかし、更に11週間フォスフォロサイオエイトオリゴマーの存在下で培養を続けたところ、細胞膜上のgp120(HIVエンベロープ)の出現が著明に低下し、ウイルス産生が著しく抑制されていることが見いだされた。長期にわたる実験のため細胞一個あたりのウイルス産生量を把握するため、モノクロナール抗体を用いてFACSにて検討を行なった。その結果、5日間の短期では塩基配列特異的に認められていたものが、長期培養では塩基非特異的なウイルス産生抑制が認められた。更に、驚くことにはオリゴマーを除去した培養液で更に培養を続けても、その抑制効果は消失せず、ほとんどウイルス産生は消失したままであった。この意外な塩基配列非特異的抗HIVウイルス効果は所謂“Selective Toxicity"ではないかと考えられた。これらの抑制されたウイルス産生はPCRでそのゲノムをチェックしたところ標的となったrevには大きな欠失はなく、非常に小数のウイルス低産生細胞がフォスフォロサイオエイトオリゴマーに対して比較的に増殖が抑制されず、最終的に“Selection"がおこったものと考えられた。
イオン液体－量子ビーム照射法を利用した高機能酸素還元電極触媒の創製

イオン液体への量子ビーム(加速器電子線、ガンマ線など)照射によるナノ粒子調製法は、還元剤や生成したナノ粒子の安定化剤を使用することなく、水溶液中で不安定な金属を含む多岐にわたる種類のナノ粒子が合成できる。しかしながら、イオン液体は他の溶媒系よりも高価であるため、コリン系イオン液体などの安価なイオン液体で同様のナノ粒子を得るための条件を検討し、それを見い出すことに成功した。また、酸素還元電極触媒として有望な白金-ニッケル合金ナノ粒子を効率的に得るための方法やそのカーボンブラックへの担持方法を確立することができた。イオン液体ー量子ビーム照射法により、ナノ粒子を合成することのできるイオン液体はカチオンにジアルキルイミダゾリウムを有するものに限られているのが現状である。これは量子ビーム照射に対する安定性が、他のイオン液体系と比較して低いことに起因している。つまり、このイオン液体系は量子ビーム照射時に水素ラジカルや溶媒和電子などの還元種が発生しやすく、ナノ粒子調製と引き換えにごくわずかではあるが分解する。イオン液体は他の溶媒系よりも高価であることから、通常、イオン液体を意図的に分解させながら使用することはない。これは産業化を見据えたときに大きな問題となりうるため、平成27年度はイオン液体ー量子ビーム照射法に適したイオン液体の合成に注力して研究を行った。このプロセスで使用するイオン液体は安価である、環境調和性に優れる、合成・脱水が容易である、より多くの水素ラジカルや溶媒和電子が生成し金属塩の溶解度が高いといった特徴を有することが好ましい。このような観点からイオン液体の設計を行ったところ、複数のイオン液体系がその候補に挙がった。例えば、グライムと1,3-ジアルキルイミダゾリウムハライドから構成される溶媒和イオン液体である。このイオン液体系の調製は極めて簡便であり、グライムと有機塩を任意の比で混合するだけである。しかし、残念ながら予想したような物性は発現せず、ここでの目的には不適であることがわかった。一方、同様の観点から設計したコリン系イオン液体については室温付近で比較的安定な液相を有することが明らかとなったため、白金塩を添加して加速器電子線を照射したところ、白金ナノ粒子の生成を確認することができた。平均粒径が2.04.0 nm程度のPtナノ粒子単分散イオン液体を得ることに成功した。安価、環境調和性に優れる、合成・脱水が容易、金属塩が溶解するといった特徴を有するコリン系イオン液体を合成することに成功し、このイオン液体系にPt塩を添加して、イオン液体ー量子ビーム照射法によるナノ粒子の調製を行ったところ、Ptナノ粒子が得られた。さらに、得られたPtナノ粒子単分散イオン液体にカーボンナノチューブを添加し加熱撹拌すると、スパッタリング法で調製したPtナノ粒子単分散イオン液体の場合と同様に(RSC Adv., 2, 8262-8264 (2012).)Ptナノ粒子をカーボンナノチューブ上へ担持することができた。これは次年度以降の調査項目の1つであることから、現在までの進捗状況は当初の計画以上に進展していると判断した。イオン液体への量子ビーム(加速器電子線、ガンマ線など)照射によるナノ粒子調製法(イオン液体ー量子ビーム照射法)は、還元剤や生成したナノ粒子の安定化剤を使用することなく、アルミニウムやマグネシウムなどの卑金属を含む多岐にわたる種類のナノ粒子が合成できる。本年度は、この手法において、単なる反応媒体として扱われてきたイオン液体の特異な性質をナノ粒子の機能性向上に積極的に利用することで、固体高分子形燃料電池用電極触媒の開発における重要な検討課題である、白金使用量の削減、電極触媒能の向上、炭素担体の安定性向上といった課題の克服を目指すための知見の収集、ならびに、本研究に適した安価なイオン液体の探索にも取り組んだ。これまでの研究によって、同様の手法による白金-ニッケル合金ナノ粒子が合成できることは分かっているが、その収率は他の貴金属系ナノ粒子と比較して著しく低い。その原因を明らかとするため、種々のイオン液体を用いて白金-ニッケルナノ粒子の合成を検討した。しかしながら、いずれのイオン液体においても、白金ナノ粒子は得られるが、ニッケルナノ粒子や白金-ニッケルナノ粒子を得ることは難しかった。量子ビームの照射時に、酸化性ラジカルがより発生しやすいと考えられるフッ化物系アニオンを含むイオン液体を用いずに同様の実験を行っても、結果に大きな差異は認められなかった。さらに、対象とする金属種をニッケルから鉄やコバルトに変えても、状況は全く変化しなかった。ニッケルの属する10族で比較すると、第5周期のパラジウムや第6周期の白金についてはナノ粒子が得られているため、これはアニオン種には依存しない鉄族元素に特有の現象であることが強く示唆された。この研究を行う過程において、合成が容易で安価な塩化物系イオン液体の利用を可能とする重要な知見が得られた。固体高分子形燃料電池用の酸素還元電極触媒として有望であると考えられている白金ーニッケル、白金ーコバルト、白金ー鉄ナノ粒子の合成をイオン液体ー量子ビーム照射法により、大量合成することを試みたが、予想通りの成果は得られなかった。その原因を明らかとするため、様々な研究を行ったが、鉄族元素についてはナノ粒子が特異的に生成されにくいということが明らかとなった。