hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
癌幹細胞を標的としたヒト乳癌治療法の開発

再発進行癌患者の末梢血液中に浮遊する癌細胞を採取し, cancer stem cell markerが陽性である癌細胞が同定された.再発進行癌患者の末梢血液中に浮遊する癌細胞を採取し, cancer stem cell markerが陽性である癌細胞が同定された.1.我々は、p63遺伝子発現について乳癌組織および肺癌,胃癌,大腸癌,膵癌,胆嚢癌組織を用いて研究を行ってきた。Tyramide signal amplificationsystem(TSA indirect system, Life Science Products))を用いた特殊な増感法により、腺癌細胞でp63蛋白が微量ながら発現しており、p63蛋白が個々の症例で0-30%発現している事を確認した.5%以上の高発現群では、乳癌,肺癌,胃癌,大腸癌,膵癌,胆嚢癌において、抗ガン剤治療にもかかわらず、予後が不良であった。Cancer stem cellを多く発現した腫瘍は治療抵抗性で予後不良であるとことを確認した.免疫染色で使用できる上皮細胞のstem cell markerとしては,現在の所,p63が有用であった.(1)末梢血癌細胞数測定法としてのCell Searchシステムの検証乳癌ではCell SearchシステムにてCTC数が5個以上で予後が不良である.乳癌以外の癌においてCell Searchシステムを用いCTC数を測定した.予後が不良と思われる多発肝転移をともなった再発癌患者(大腸癌,胃癌,膵癌)を対象にし,EpCAM抗体を用いたCell Searchシステム(VERIDEX)を用い,末梢血7.5ml中の癌細胞(Circulating Tumor Cell以下"CTC")数を測定した.CTCの測定は抗癌剤治療等での治療前に行った.CTC数は,大腸癌1個/7.5ml全血,膵癌1個/7.5ml全血,胃癌1-3個/7.5ml全血と予想以上に低い症例が存在した.EpCAM抗体は乳癌,大腸癌,胃癌,膵癌細胞を認識することになってはいるが,すべての癌細胞を認識していない可能性があり,乳癌においても,EpCAM抗体抗体を用いたCell Searchシステムではすべての末梢血中癌細胞を検出しえない可能性が示唆された.すべての癌細胞で発現が確認できるサイトケラチンを標的とした坑サイトケラチン抗体を用いた末梢血癌細胞数測定システムへ変更し研究を継続している.stem cell markerとしてp63蛋白,OCT3/4蛋白について乳癌,大腸癌,胃癌,膵癌を用いて研究を行ってきた。tyramideを用いた特殊な増感免疫染色法により、p63蛋白が個々の症例で0-25%発現,OCT蛋白が個々の症例で0-10.5%発現していた.OCT陽性例はp63陽性例であった.目的研究の方法研究成果(1)Cell Searchシステムを用いCTC数を再発進行癌の5症例でカウントしたが,4例でCTC数は0-1個,1例で5個と低値であった.この5症例は再発後セカンドライン以降の化療が行われる前に検査をおこなっており,予測したCTC数との解離が大きくこのシステムの使用を中止した.(2)抗cytokeratin抗体を用いたCarcinoma Cellエンリッチメント・検出キット再発進行癌の6症例でこのシステムを用い末梢血液10ml中のCTC数を測定した.CTC数は0,7,10,12,14,23個であった.CTCでサイトケラチン抗体とp63抗体抗を用いた二重染色を行いCTCにp63の発現している癌細胞を認めた.
生体分子の相互作用に基づいたマツ材線虫病発病機構の解明

マツ材線虫病の発病機構を明らかにするため、病原線虫であるマツノザイセンチュウの病原性に関わる要因、宿主植物であるマツ類の抵抗性/感受性に関わる要因について、組織学的、分子生物学的手法を用いて研究を行った。マツノザイセンチュウのゲノムが解読されたのに加え、病原線虫、宿主であるマツ双方において発病に関係すると考えられる多くの要因が明らかになった。クロマツの感受性個体に対し、マツノザイセンチュウ(Ka-4)を接種後、1時間、3時間、6時間、12時間経過したサンプル、および1日、2日、3日、7日経過したサンプルをミックスし、RNAを単離した(計2試験区として)。各々のRNAサンプルについては、ロシュ社製454FLX次世代シーケンサーでRNAシーケンスを行った。1時間12時間経過したRNAサンプルをシーケンスした結果、総リード数は437,765リードで、平均長は359.7bpであった。また、リード長の分布は、二峰性で500bp周辺にピークが見られた。抵抗性アカマツでは、線虫の移動(苗木、切枝)、増殖(切枝)が抑制された。組織学的観察では、抵抗性アカマツで皮層樹脂道の閉塞が目立ち、リグニン化の強度の強い部位もみられた。遺伝的に均一なマツノザイセンチュウ集団を得るために、同一の既存系統内で兄妹交配を7回以上繰り返して純系系統を作出した。各系統の増殖力試験の結果、菌叢上と宿主体内のいずれの条件下でも純系系統は親株と異なる増殖能を持つことが明らかとなった。また、菌叢上での増殖力と宿主体内での増殖力は必ずしも対応していなかった。病原力についても、純系系統は親株と異なる結果を示した。遺伝的背景が非常に近く(同じ親株から由来しているため)、しかも病原力が顕著に異なる純系系統は、今後本病害の病原機構を解明する上で非常に有用な研究材料であると期待される。また、マツノザイセンチュウの第4期分散型幼虫で特異的に発現している遺伝子を明らかにするため、材料を準備し、遺伝子解析のための試料を作成しつつある。マツ材線虫病の発病機構を解明するために、感染の初期段階において、病原および宿主の発病に関わる遺伝子やタンパク質などの生体分子の挙動等を明らかにした。宿主モデルとしてマツ切枝を使用し、切枝通過前後に発現されるマツノザイセンチュウの遺伝子をRNA-Seq法により網羅的に解析した。その結果、マツ切枝通過前後ではマツノザイセンチュウの22遺伝子に発現の違いが認められた。この差異は、マツノザイセンチュウが宿主内の環境に速やかに反応して、遺伝子の発現を調節した結果、起こったものと考えられた。マツの切枝通過後のザイセンチュウでは通過前のセンチュウに比べコラーゲン遺伝子の発現低下が認められた。また、マツノザイセンチュウの表面タンパクは宿主感染後、その総量が約9倍にまで増加していた。特に、感染後のザイセンチュウではペルオキシダーゼ、カタラーゼなどの抗酸化作用あるいは解毒作用を持つタンパク質が宿主感染時に特異的に増加しており、マツノザイセンチュウは宿主の防御反応にすばやく対応して自らを防御していると考えられた。マツノザイセンチュウに感染したマツの遺伝子発現を調べるため、これまでに収集したクロマツの遺伝子情報をもとに、マイクロアレイ解析に利用する遺伝子情報の精査とマイクロアレイのプローブ設計を行った。感受性および抵抗性クロマツよりセンチュウ接種後に発現する310,846 ESTs(遺伝子の部分配列)のうち、マイクロアレイ解析に適応可能な100bp以上の塩基配列長をもつ23,352 ESTsを抽出した。マイクロアレイ解析には、相同性検索および遺伝子の機能推定によって明らかになった21,087 ESTsを対象にプローブ設計を行い、マイクロアレイ解析に利用するスライドグラスを作成した。マツノザイセンチュウ(Ka4株)から抽出した分泌タンパク質の網羅的同定を行い、1,515種のマツノザイセンチュウ分泌タンパク質を同定し、既報の細胞壁分解酵素のみならず、摂食・移動・ストレス耐性において役割を担うと推測されるタンパク質を確認した。また、他種線虫間での比較セクレトーム解析によってマツノザイセンチュウは著しく多いペプチダーゼおよびペプチダーゼインヒビターを分泌していることが明らかになり、本線虫の寄生戦略がネコブセンチュウとは大きく異なり、ペプチダーゼおよびペプチダーゼインヒビターが感染における重要な役割を担っていることが示唆された。マツ材線虫病の病徴進展において、さまざまな組織化学的解析を用いて内部病徴の進展と組織・細胞レベルでの宿主の応答を明らかにした。純系系統のザイセンチュウを作成し、その増殖量、病原力を明らかにした。また、ザイセンチュウを接種したクロマツから経時的にRNAを単利し、シーケンスを行なった。これらのことから、本課題はおおむね順調に進展していると考える。25年度が最終年度であるため、記入しない。

マツ材線虫病に感染したマツの遺伝子発現を調べるため、マイクロアレイ解析に利用する遺伝子情報の精査とマイクロアレイのプローブ設計を行うとともに、マツノザイセンチュウ分泌タンパクの同定を行なった。また、マツ材線虫病の病徴進展において、さまざまな組織化学的解析を用いて内部病徴の進展と組織・細胞レベルでの宿主の応答を明らかにした。このように、徐々に成果は上がりつつあるので、概ね順調に進展していると考えられる。本課題はおおむね順調に進展しているため、多少の修正を加えながら、おおむね研究計画に沿って進める予定である。ザイセンチュウの宿主との相互作用において発現している遺伝子の探索には、場合によっては、マイクロアレイ解析にかえて、最近急速に進展した、RNA-Seqなどの方法を取り入れる可能性がある。25年度が最終年度であるため、記入しない。これまでの研究を進展させるかたちで、マツ材線虫病の病徴発現に関与する病原側(マツノザイセンチュウ)の因子と宿主側(マツ)の因子をEST解析やRNA-Seq解析、マイクロアレイ解析等を通して、より詳細に解析する。加えて、相互作用の場でマツノザイセンチュウが分泌するタンパクの解析や、病徴進展と関連したザイセンチュウに対する宿主の組織、細胞レベルでの応答を明らかにする。これらの知見をを統合することにより、マツ材線虫病の発病機構の解明を目指す。同時にこれまでのデータを論文として取りまとめ発表する。
評判システムが協力行動に与える影響の分析と評判システムの起源の考察

評判システムは協力行動の進化に重要な役割を果たすと考えられている。評判を通じて、協力者と裏切り者を見分け、協力者だけに協力で報いることが可能になるからである。本研究では、「同時に3人以上が相互作用する」ときに、このメカニズムが機能するのか(しないのか)について進化ゲーム理論モデルを用いて検証した。また、「実際の人間が本当に、協力者だけに協力で報いるという行動をとるのか?」、そして「その背後にある脳情報処理はどのようなものなのか?」についてfMRI(核磁気共鳴イメージング装置)を用いて実験的に検証した。1、進化ゲーム理論を用いた理論的研究の結果、以下のことが明らかになった。なお、本年度は以下の結果の厳密な解析、論文執筆を中心に行った。(1)「協力者には良い評判を付け、裏切り者には悪い評判を付ける」という単純な評判基準の下では、多人数の個体が相互作用に参加するケースにおける協力状態は安定的に保たれるだけではなく、カオス、周期的振動など様々な形態で保たれ得る。(2)上記の評判基準の下では、三人以上が相互作用するとき協力状態は安定的に保たれる(進化ダイナミクスの漸近安定な均衡として実現する)。一方、相互作用が二者間で行われるときは、上記の評判基準の下では協力状態は安定的に保たれない。(3)相互作用する人数が増加すると、協力行動の進化は困難になる。2、一方、fMRIを用いた被験者実験の結果、以下のことが分かった。(1)実際の人間は、「協力者(評判の良い人)には協力し、裏切り者(評判の悪い人)には裏切る」傾向を持つ。(2)また、特に裏切り者(評判の悪い人)に出会った際に脳のDLPFC(前頭葉外背側部)と呼ばれる部位が活動し、その結果、裏切り者には裏切りで報いる。「同じ個体が何度も相互作用しない」かつ「各個体には評判が付けられている」状況における協力行動の進化について理論・実験的に研究した。上記のような状況はインターネット上の相互作用などで主にみられる。本研究では特に、多人数の個体が相互作用に参加するケース(n人ゲーム)に注目して研究を進めた。(1)人々が「協力者には良い評判を付け、裏切り者には悪い評判を付ける」という単純な評判基準を採用しているとき、多人数の個体が相互作用に参加するケースにおける協力状態はカオス、周期的振動など様々な形態で保たれる。(2)上記の評判基準の下では、多個体(三人以上)が相互作用するとき協力状態は安定的に保たれる(進化ダイナミクスの漸近安定な均衡として実現する)。(3)相互作用する人数が増加すると、協力行動の進化は困難になる(上記の漸近安定な均衡の吸引域が減少する)。2、また、実際の人間を被験者とした実験の結果、以下のことが分かった。(1)相互作用する人数が増加すると、協力状態の形成は難しくなる。(2)「同じ個体が何度も相互作用しない、かつ、各個体には評判が付けられている」状況における協力(間接互恵的協力)は「同じ個体が何度も相互作用する」ケースにおける協力(直接互恵的協力)に比べ、形成されにくい。(3)現在は、「人間は他人の評判をどのように認識して行動しているのか」についてfMRI(機能的磁気共鳴画像法)を用いた脳科学的手法により明らかにしようとしている。
徹底的な４次元解析による壁乱流の動力学と統計の解明

平成30年度も前年度に引き続き、複数の異なる境界条件下における乱流(境界層乱流、回転容器内乱流、平行平板間乱流、格子乱流)の直接数値シミュレーションを実行し、得られたデータの徹底的な時空間解析(4次元解析)により、乱流中に内在する渦の階層構造の維持機構や輸送現象において果たす役割を明らかにした。具体的な研究成果は以下の通りである。(1)発達した乱流境界層の直接数値シミュレーションを実行し、乱流中の渦の階層構造を同定するとともに、その維持機構を明らかにした。とくに、壁からの距離やレイノルズ数の大きさに応じて、渦の生成機構がどのように変化するのかを系統的に明らかにした。(2)境界層乱流中の渦の階層構造を同定する際に必要な流れ場の粗視化方法について系統的に検討し、適切で簡便な手法を提案した。また、この手法を格子乱流などの他の境界条件下の乱流へ適用し、その妥当性を確認した。(3)乱流中の渦の客観的な同定方法に加えて、渦間に存在する高せん断領域の客観的な同定方法を提案した。これは、乱流輸送現象の解明などに役立つと期待される。(4)歳差運動をする容器内流れに関して、容器形状を球体、回転楕円体、円筒と変えた場合に維持される乱流中の大規模構造の詳細を明らかにした。つまり容器内乱流に対しても、(1)で得られた知見の普遍性を検証するための準備が整った。平成30年度は、以上の研究成果のいくつかを欧文誌に公表するとともに、日本物理学会誌に解説記事も掲載した。また、関連するいくつかの招待講演を行った。さらに、流体工学の各分野だけでなく、ナビエ・ストークス方程式に関する数学、あるいは統計物理の研究者とも積極的な交流を行い、研究の幅広い展開を図るとともに、海外の研究者とも複数の国際共同研究に着手した。本研究課題の当初の計画の通り、着実に研究を進展させることができている。とくに、複数の異なる境界条件下における乱流(境界層乱流、容器内乱流、平行平板間乱流、容器内乱流、格子乱流)の大規模数値シミュレーションを実行でき、また、得られたデータの詳細なポストプロセシングも実施できた。その結果、上述のような顕著な成果を上げることができた。これらの成果は世界的にも評価され、いくつかの招待講演を行うとともに、国際共同研究にも発展した。また、当初の研究計画にはなかった、自由せん断乱流や自由界面を伴う乱流の直接数値シミュレーションにも着手することができた。さらに、本研究課題の骨格をなす「渦の階層の同定方法」に関して、従来まで広く使われてきた方法だけでなく、独自に開発した粗視化方法や高せん断領域の客観的な同定方法を提案できた。とくに、当初の研究計画にはなかった「一様乱流中の粒子のクラスタリングの問題」にこれらを適用することができたことは、本研究の今後の展開にもよい影響を与えるはずである。上述のように本研究課題は順調に遂行できている。平成31年度は最終年度であるので、得られた研究成果を論文として一流紙に掲載するとともに、国内外の研究集会でも積極的に発表を行う。また、完遂していないいくつかの研究の仕上げを行う。その具体的な研究推進の方策は以下の通りである。(1)高レイノルズ数の平行平板間乱流の徹底的なデータ解析を行い、境界層乱流で明らかになった渦の階層構造やその維持機構との相違点や相似点を明らかにする。この際、独自に行った直接数値シミュレーションのデータだけでなく、ヒメネス教授(マドリード工科大学)のグループが有する大規模データの解析を(6月上旬から約1か月間行われるワークショップに参加して)実施する計画である。(2)容器内の乱流に関しても、高レイノルズ数の直接数値シミュレーションを実行し、発達した乱流中の渦の階層構造の普遍性を明らかにする。さらに、噴流や後流あるいは自由界面を伴う乱流中の渦の階層の同定やその生成機構の解明にも研究を展開する。(3)平成30年度に、「一様乱流(壁なし乱流)」に対して、渦間に存在する高せん断領域を客観的に同定する方法を提案したので、本研究課題の主題である「壁乱流」に対してこれを適用する。(4)さらに、近年大きな問題になっている乱流の古典描像の破れに関して、本研究課題で得られた知見を活かした研究を展開することが最終年度の大きな目標となる。その際、従来までの演繹的な手法に加えて、データ科学の帰納的な手法も用いる。実際、平成30年度はそのような研究手法を用いていくつかの成果が得られたので、これを継続して実施する。初年度である平成28年度は、計画通りに、壁面近傍の乱流(壁乱流)の数値シミュレーションに着手した。具体的には、「平行平板間乱流」、「境界層乱流」、および、「任意形状のなめらかな容器内の乱流」の数値シミュレーションプログラムを新規に開発し、その実行が可能となった。レイノルズ数が十分に高い場合には、これらの壁乱流中にはさまざまな大きさの渦が階層をなして存在する。このような渦の階層構造を同定し、その動力学(したがって生成機構)を明らかにするとともに、「対数則」に代表される壁乱流の統計に与える影響を解明することを目標にして、数値シミュレーション研究を順調に進めている。ところで、平成28年度は、当初は計画になかった室内実験研究から壁乱流の維持機構に関する重要な知見が得られた。

具体的には、「自転軸が歳差運動をする回転容器」の内部に生成される乱流の維持機構を室内実験により調べた結果、容器中央部に存在する乱流の小規模渦構造は壁面近傍で生成された渦の単純な移流によるものではなく、容器の大きさ程度の広がりをもつ大規模渦からのエネルギーカスケードにより生成、維持されることが明らかとなった。この室内実験では、乱流の維持機構の解明のために、作動流体に微量の界面活性剤を添加した場合の乱流変調の様子を調べた。こうして得られた結論は他の壁乱流の維持機構の解明に向けた重要な知見を与える。さらに、界面活性剤を使った乱流維持機構の解明は本研究の数値シミュレーション研究においても有効な研究手法となる可能性がある。まず、複数の異なる境界条件下の乱流の数値シミュレーションプログラムを新たに開発できたことは、今後の研究を進める上で重要である。平成28年度当初の研究実施計画では、「無限に広がった平行平板間に維持される乱流」に対する詳細な解析を実施する計画であったが、実際には、この「平行平板間乱流」に加えて、「境界層乱流」および「閉じた(任意形状の)容器内に維持される乱流」の数値シミュレーションのプログラムの開発をほぼ終えたことは特筆に値する。また、上述のように、当初の計画にはなかった室内実験からの示唆が得られたことも、今後の計画の遂行に向けたよい材料である。一方で、発達した乱流中の階層構造を捉えるための手法開発に関しては、平成28年度中にはあまり進展が得られなかった。これは、新規に開発した上述の3つの数値シミュレーションプログラムは、いずれもスーパーコンピュータ向けの最適化(チューニング)が不完全であるため、(本研究の主眼である乱流階層構造の同定や解析が可能となるような)十分に発達した高レイノルズ数の乱流の数値シミュレーションの実行が今のところ不可能であるためである。平成29年度は(前年度までに開発した)複数の異なる境界条件下における乱流の数値シミュレーションプログラムを実行することで順調に研究を進展させることができた。具体的には、壁乱流の典型例である『平行平板間乱流』、『境界層乱流』、『滑らかな容器内乱流』の大規模数値シミュレーションを実行し、その動力学の解明に向けた研究を進めた。主な成果は以下の通りである。(1)高レイノルズ数の境界層乱流の数値シミュレーションを実行し、得られた乱流の粗視化解析によりこの乱流中の渦の階層構造を同定するとともに、その生成機構を渦力学を用いて解明した。とくに、対数層における小規模乱流渦の生成機構がレイノルズ数の増加とともに質的に変化することを示した。さらに、渦の階層構造の時系列解析(4次元解析)により、渦の生成過程の典型例を示すことができた。(2)平行平板間の発達した乱流を数値シミュレーションし、その渦の階層構造を同定した。また、各スケールの運動が保有するエネルギーと渦の階層との関係を明らかにした。これは壁乱流におけるエネルギーカスケードの物理機構を明らかにするための基盤を与える。(3)平行平板間乱流に輸送される微小固体粒子群の挙動を調べ、そのストークス数依存性を明らかにした。とくに、粒子群のクラスタ構造と渦の階層構造との間の関係を明らかにした。(4)歳差運動をする回転楕円体容器内の乱流の数値シミュレーションを世界で初めて実行し、その3次元の流れ構造を明らかにした。とくに、容器の微小な楕円率が維持される乱流構造に与える影響を明らかにした。
植物免疫を支える核膜孔を介した新しいクロマチン機能制御

核膜孔は核ー細胞質間をつなぐ通り道になっている.核膜孔はヌクレオポリンとよばれるタンパク質によって構成された核膜孔複合体(Nuclear pore compex, NPC)によって形成されている.核膜孔複合体は様々な分子輸送の制御を行うことで,細胞の基本的な生命活動を支えている.我々はこれまでに高等植物を用いて,いくつかのヌクレオポリンが遺伝子発現を介したサリチル酸依存的な免疫応答に関与していることを明らかにしてきた.本研究では核膜孔複合体とクロマチンの相互作用に着目して,植物の新しい遺伝子発現制御機構の解明を目的としている.本年度は核膜孔複合体が相互作用するクロマチン部位の同定のために,ヌクレオポリンnup136欠損変異体にネイティブプロモーターでドライブしたNUP136-GFPコンストラクトを導入した形質転換体を作製した.共焦点レーザーユニットを用いたイメージングおよび生化学的解析によりGFP融合NUP136タンパク質は,植物細胞内で他のヌクレオポリンと共に核膜孔複合体を形成していることを確認した.またこのコンストラクト導入により,nup136欠損変異体の表現型(早咲き,稔性低下,成長不良)を相補したことから,GFP融合タンパク質は機能的であることが示された.次に,核膜孔複合体と相互作用するDNA領域をゲノムワイドに探索することを目的として,この形質転換体と抗GFP抗体を用いたChIPシーケンス法を行った.その結果,核膜孔複合体の非ランダムな相互作用が検出された.当初の計画通り,GFP融合Nup136によって機能を相補した形質転換体の作製および,それを用いたChIPシーケンス解析を行えた.ChIPシーケンス解析より得られた核膜孔複合体相互作用DNA領域内にどのような遺伝子が含まれているか解析する.nup136と野生型との比較トランスクリプトーム解析のデータと照合することで,発現量との相関を探る.着目する遺伝子群は病応答関連遺伝子であるが,それ以外のストレス応答に関与する吉遺伝子が見つかったばあい,nup136欠損変異体を用いて,着目する表現型が観察されるか確認を行う.核膜孔は核ー細胞質間をつなぐ通り道になっている.核膜孔はヌクレオポリンとよばれるタンパク質によって構成された核膜孔複合体(Nuclear pore compex, NPC)によって形成されている.核膜孔複合体は様々な分子輸送の制御を行うことで,細胞の基本的な生命活動を支えている.我々はこれまでに高等植物を用いて,いくつかのヌクレオポリンが遺伝子発現を介したサリチル酸依存的な免疫応答に関与していることを明らかにしてきた.本研究では核膜孔複合体とクロマチンの相互作用に着目して,植物の新しい遺伝子発現制御機構の解明を目的としている.本年度は核膜孔複合体が相互作用するクロマチン部位の同定のために,ヌクレオポリンnup136欠損変異体にネイティブプロモーターでドライブしたNUP136-GFPコンストラクトを導入した形質転換体を作製した.共焦点レーザーユニットを用いたイメージングおよび生化学的解析によりGFP融合NUP136タンパク質は,植物細胞内で他のヌクレオポリンと共に核膜孔複合体を形成していることを確認した.またこのコンストラクト導入により,nup136欠損変異体の表現型(早咲き,稔性低下,成長不良)を相補したことから,GFP融合タンパク質は機能的であることが示された.次に,核膜孔複合体と相互作用するDNA領域をゲノムワイドに探索することを目的として,この形質転換体と抗GFP抗体を用いたChIPシーケンス法を行った.その結果,核膜孔複合体の非ランダムな相互作用が検出された.当初の計画通り,GFP融合Nup136によって機能を相補した形質転換体の作製および,それを用いたChIPシーケンス解析を行えた.ChIPシーケンス解析より得られた核膜孔複合体相互作用DNA領域内にどのような遺伝子が含まれているか解析する.nup136と野生型との比較トランスクリプトーム解析のデータと照合することで,発現量との相関を探る.着目する遺伝子群は病応答関連遺伝子であるが,それ以外のストレス応答に関与する吉遺伝子が見つかったばあい,nup136欠損変異体を用いて,着目する表現型が観察されるか確認を行う.(理由)ChIPシーケンス解析のための条件検討および,nup136欠損変異体においてGFP融合NUp136タンパク質を発現する形質転換体の作出に時間がかかったため.(使用計画)今年度に同定された遺伝子領域と核膜孔複合体の相互作用解析の推進のために使用する.
モノドメイン液晶を形成するフルオレンオリゴマーを用いた高移動度有機トランジスタ

モノドメイン液晶薄膜を形成し容易に手に入るポリフルオレン、その誘導体を有機半導体として、有機電界効果トランジスタ(有機FET)の特性向上を様々な手法により試みた。その結果、有機FETのキャリア注入を改善することで、ポリフルオレン誘導体やその他の有機半導体において、これまでに観測されていなかった電子輸送性を実験的に観測し、有機FETの動作原理、キャリア輸送に関する重要な知見を得ることに成功した。さらにモノドメイン薄膜においてフルオレンオリゴマーはポリマーよりも配向度の高い薄膜を形成し、オリゴマー薄膜を用いた有機FETはポリマーよりも高い特性が得られることを発見した。また、フルオレンチオフェンコポリマー(F8T2)がフルオレンホモポリマー(F8)よりも高い移動度を有していることを見出した。上記2つの知見をもとに、フルオレン-チオフェンオリゴマーの合成を行い、その配向薄膜のFET特性を測定した。その結果、重合度を増やし分子鎖が長い分子ほど、配向した際に移動度が高くなるという前年度と同様の結果を得た。しかし、FET特性はポリマー(F8T2)には及ばなかった。これらの要因を考察した結果、分子鎖方向のキャリア輸送を論ずる際にも、隣接分子間のπスタックの概念が必要であり、πスタックが発達している程、移動度が高くなるという重要な知見を得た。本研究の展開としてこれまでに有機半導体配向技術を生かし配向薄膜を利用した新しいデバイス、偏光フォトディテクターの研究にも着手し成果を挙げている。本年度(平成17年3月)の研究実績平成16年度は、これまでに確立した有機薄膜FET作製と評価手法を駆使して以下の1、2の実験研究を実施し、フルオレンオリゴマーを用いた有機FETの特性向上への明確な指針を得ている。1有機FETの特性向上モノドメイン液晶薄膜を形成し容易に手に入るポリフルオレン、その誘導体を有機半導体として、有機FETの特性向上を様々な手法により試みた。2モノドメイン液晶を形成する有機半導体の探索(1)高純度、高配向性オリゴマーのトランジスタへの適用オリゴマーはポリマーに比べ単分散で純度がよいため、キャリア注入型の有機FETでは高い移動度が期待できる。まずはモノドメイン液晶が得られるフルオレン7量体を用いて有機FETの作製を行った結果、ポリマーを超える特性は得られなかった。そこでフルオレン12量体の有機FETの作製したところ、ポリマーの約2倍の特性を得ることに成功した。これにより、有機FET材料の開発指針においてオリゴマー化が有益な手法であることを示した。(2)π共役ポリマーを用いた有機FETの作製およびその実験データの収集市販されている半導体ポリマーの各物性値(バルクのキャリア移動度、キャリア注入に関係するMOMO-LUMOエネルギー準位)を測定した。フルオレンと正孔輸送性のチオフェン等とコポリマー化することで、正孔注入障壁が軽減することが分かった。これを元にFET特性を整理し、来年度に使用するオリゴマー分子の設計を行った。前年度までに得られた知見、モノドメイン薄膜においてフルオレンオリゴマーはポリマーよりも配向度の高い薄膜を形成し、オリゴマー薄膜を用いた有機電界効果トランジスタはポリマーよりも高い特性が得られることを発見した。今年度は上記2つの知見をもとに、フルオレン-チオフェンオリゴマーの合成を行い、その配向薄膜のFET特性を測定した。

これらの要因を考察した結果、分子鎖方向のキャリア輸送を論ずる際にも、隣接分子間のπスタックの概念が必要であり、πスタックが発達している程、移動度が高くなるという重要な知見を得た。この知見はこれまでの2年間のポリマー、オリゴマー配向薄膜FETに関する研究結果と合わせ、Organic field-effect transistors comprising glassy-nematic films of monodisperse conjugated oligomers and polymersというタイトルでフルペーパーとして提出中である。さらにこれらのフルオレン誘導体と金属との接触抵抗に関する実験も行い、金電極を単分子膜で皮膜することで接触抵抗を大きく低減することに成功し、FET特性を向上させることが出来た。また、これまでに有機半導体配向技術を生かし配向薄膜を利用した新しいデバイス、偏光フォトディテクターの研究にも着手し成果を挙げている。
潜在的起業者への社会的評価

本研究は、以下の独立開業ないし起業のプロセスのメカニズムの解明に向けて、部分的ながらもそれに資すると思われる事例を提供するものである。感情面における正の変化が生じると潜在的な起業者の見方が一変する。その後、感情面の起伏と経験が非直線的に進展する。物的資源の獲得と相俟って、懐妊期を経て、潜在的な起業者の顕在化に至る。しかし、特定のどの相手とのどのような相互作用が後押し(支援)となって潜在的な起業者(アクター)の正の感情の高まり(愛情)が惹起され、他方で経営資源がいかに束ねられていくのか。AETを背景とするこうした一連のメカニズムの解明は仮説段階にとどまっている。第1に、潜在的な起業者に対する「社会的評価」に関する先行研究は存在しないため、参考となる異分野の文献を参照しながら、オリジナルな調査票(構造化された質問票)を作成した。その内容は、起業前の段階における情況を回想して答えてもらう形式のものである。第2に、インターネット調査会社への業務委託により、創業後または独立後2年以上、かつ現役の創業者(経営者)を対象として(スクリーニング)質問票調査を実施した。この調査は2014年9月5-6日においてインターネット調査会社「株式会社マクロミル」を通じて全国1,030人からの回答を得た。第3に、面接調査可能(質問票でチェック)な起業者のなかから、面接調査の候補者を選定した。候補先へ順次打診して、スケジュールを組み、のべ6人との面接調査を実施した(名古屋市で4人、新宿区で2人)。他方で、個人的な人脈を通じて、これら6人とは別に、2人の創業者の面接調査を実現することができた(長崎市で1人、三重県菰野町で1人)。第4に、インターネットによる質問票調査、ならびに計8人との非構造的な面接調査の分析と考察をかんたんにとりまとめた。第5に、調査結果とその分析を中心に、2015年3月29日、組織学会九州支部例会において報告した。第6に、例会での報告をふまえて、さらに考察を加えた内容を、企業家研究フォーラム全国大会(2015年7月18-19日)と組織学会研究発表大会(2015年6月20-21日)において、それぞれ自由論題として報告する予定である。平成26年度に実施したインターネット調査およびインタビュー調査の結果を分析してまとめた内容の一部について、複数の学会にわけて報告し、また、成果の一部をまとめた論文「起業と強い紐帯」が所属機関の紀要『経営と経済』(長崎大学経済学部創立110周年記念論文集)に掲載された。順に、組織学会研究発表大会、企業家研究フォーラム年次大会、日本経営学会全国大会、である。第1に、潜在的起業者の重要な精神的な後押しの起源とその時期が明らかとなった。すなわち、影響が大きい順に、配偶者/恋人、友人/知人、職場関係者、であり、また、30歳代、20歳代、40歳代、である。第2に、それによる起業後の経営への影響の内容が明らかとなった。すなわち、顧客重視、長期存続重視、など、長期経営の視点の獲得がそれである。第3に、回答者の年齢(年代)と後押しの時期の関係をみた結果、潜在的起業者が顕在化するまでの典型的なパターンを抽出することができた。すなわち、精神的な後押し(十分条件)、雌伏の期間(ばらつきはあるもののおおよそ5-10年程度)、開業に必要な資金の確保(必要条件)、潜在的起業者の顕在化(具体的な起業の実現、市場参入)である。第4に、阪神淡路大震災や東北大地震といった大規模な天災、オリンピックなどでの著名なスポーツ選手の活躍、雇用創出の要請、納税、といった要因は、潜在的起業者の顕在化とはほとんど関係がないことが判明した。第5に、精神的な後押しとして、否定的あるいは非協力的なメッセージが潜在的起業者の顕在化に必ずしも直結していないことがわかった。第6に、インタビュー調査によって、とりわけ上記第5のケース、すなわち配偶者による当初の起業計画への反対、が2件あり、どのような相互作用を経てこれを克服し、起業に至ったかを聴き取ることができた。研究成果の発表までは計画通りまたは計画以上であったが、成果の一部をまとめて勤務先の紀要に公表できたことは計画以上の進捗であるから。平成28年度は、前年度までに実施した調査の結果をとりまとめて審査制学会誌へ投稿し、改訂作業を繰り返した。関係する先行研究のサーベイから、本研究の理論的な位置づけを確認した。独立開業がひとりの英雄よりもむしろ社会的評価を背景とする集団的な営為(チーム)によるものであるという見方に立つなら、新ベンチャー・チームに対するインプット-媒介-アウトプットの分析枠組み(Klotz, et al., 2013, p. 230)における「媒介」(Mediators)が本研究の主な対象となる。こうした「媒介」を対象とした研究領域には感情(愛憎)が惹起される事象を節目に人の態度が変化するとみるAET(affective events theory)ならびに社会ネットワーク理論がある。これらによれば独立開業ないし起業の過程は次のように描かれる。すなわち、感情面における正の変化が生じると潜在的な起業者の見方が一変し、その後、感情面の起伏を伴いながら経験を積み重ね、しかも必ずしも直線的には進展しない。

早晩、物的資源の獲得と相俟って、いわゆる懐妊期を経て、潜在的な起業者の顕在化に至る(Morris, et al., 2011)。しかし、特定のどの相手とのどのような相互作用が後押し(支援)となって潜在的な起業者(アクター)の正の感情の高まり(愛情)が惹起され、あるいは諦めの境地が克服され、他方で経営資源がいかに束ねられていくのか。AETを背景とするこういった一連のメカニズムの解明は仮説段階にとどまっている(Klotz, et al., 2014, p. 248)。本研究が提供する調査事例はそのメカニズムの解明に貢献するものである。本研究は、以下の独立開業ないし起業のプロセスのメカニズムの解明に向けて、部分的ながらもそれに資すると思われる事例を提供するものである。感情面における正の変化が生じると潜在的な起業者の見方が一変する。その後、感情面の起伏と経験が非直線的に進展する。物的資源の獲得と相俟って、懐妊期を経て、潜在的な起業者の顕在化に至る。しかし、特定のどの相手とのどのような相互作用が後押し(支援)となって潜在的な起業者(アクター)の正の感情の高まり(愛情)が惹起され、他方で経営資源がいかに束ねられていくのか。AETを背景とするこうした一連のメカニズムの解明は仮説段階にとどまっている。インターネット調査の集計結果の分析、ならびに面接の実施については、平成27年度に実施する予定であったが、両方とも平成26年度のうちに終了したから。従来の起業政策と学校教育(指導要領に基づく)において、有効な起業振興に対して不十分な点を明らかにすることができた。今後は、この萌芽的研究を基礎として、あるいは、別途、教育制度面における起業振興策に関する課題と仮説を具体的に抽出して、それを実証するための研究に取り組む必要がある。経営学まず、調査結果にもとづいて、(1)本研究の背景と予想、(2)分析の結果、(3)面接調査をふまえて修正を施された仮説、これらをさらに整理して、学術雑誌へ投稿する。これと並行して、研究成果の内容を、学会報告における質疑応答をふまえて、これに対する助言や批判(フィードバック)を参考にして、将来の研究の方向性を展望(修正ないし確認)し、後の基盤研究等への橋渡しとする。具体的には、支援と愛情を与えた(とされる)側に対して、どのような言動を、どのような意図でしたのかを調査し、整理し、体系化することがこの萌芽的研究をふまえた、今後の研究課題である。経費を抑えることができたため。18,498円の差額は、そのほとんどが、調査会社の調査前段階における見積額と、実際の請求額との誤差である。その他は、おおむね計画通りである。審査制の学会誌への投稿論文の原稿の推敲、等。総残額318,498円は、主に学会報告のための旅費(全国大会)、必要に応じての追加調査、文献等に充てる。
誘導結合プラズマ支援スパッタ法による透明導電性酸化亜鉛薄膜の作成

各種応用に広く利用される透明導電膜としては、現在のところインジウム(In)・スズ(Sn)酸化物(ITO)が主に用いられている。ところが、近年のInの急激な需要増による資源枯渇の危惧と価格急騰により、プロセス開発を含めた代替材料の開発が強く要求されている。低コストで環境負荷の少ない酸化亜鉛系や酸化スズ系材料が有望代替材料として注目されているが、膜質の向上と経時安定性の確保、信頼性の高い低コスト量産プロセス技術の確立など解決すべき課題が多く、ITOに取って代わるまでには至っていない。そこで本研究では、A1ドープ酸化亜鉛(AZO:A1 doped Zinc Oxide)透明導電薄膜のスパッタ成膜プロセスを対象として、AZOターゲット特有の問題点を把握するとともに、基板への高エネルギーイオン入射を抑制してイオン損傷を低減できる可能性を有する高周波誘導結合プラズマ(ICP)支援スパッタプロセスの適用を実験的に検討した。本研究で得られた結果は以下の通りである。1.ターゲット投入電力一定の条件の下で、ICP支援は、スパッタリング用プラズマ密度の増加、ターゲット入射正イオンエネルーの低下、基板入射イオン束の増加、基板入射高エネルギー粒子束の低減、基板温度の上昇、成膜速度の向上、キャリア密度・移動度の増加、膜密度の増加をもたらし、結果的に膜質向上に寄与する。2.AZOターゲットのスパッタ成膜では、条件によってはアークが発生しやすく、AZOターゲット上のアークスポットは侵食領域の外縁で発生し、外縁に沿ってE×Bドリフト方向に0.11秒の時間で周回することが観察された。また、ICP支援により、ターゲット電圧が低電圧化し、アーキング発生頻度が低下することがわかった。3.現状では、達成された電気抵抗率は10^<-3>Ωcm台であり、現在他の方法で到達されている値より一桁程度高いものであった。ターゲット劣化、アーキング、不純物混入などの影響を完全に排除できていない可能性がある。平成17年度は、誘導結合プラズマ(ICP)支援プレーナマグネトロン(PM)スパッタプロセスの原理実証に主眼を置き、基板加熱なしの低温成膜条件下で、低抵抗の酸化亜鉛薄膜を形成するための条件探索を、主にターゲット基板間距離と動作気圧を変化させて行った。まず、プレーナマグネトロン陰極にアルミ2%添加酸化亜鉛(AZO)ターゲットを装着し、アルゴンガスを用いて直流スパッタリングを行い、通常方式PMスパッタにおける成膜特性を調査した。ターゲット・基板間距離と動作気圧を変化させて基板面内の膜質の不均一性を調べた結果、ターゲット・基板間距離が近いと、ターゲット侵食領域直上の基板位置で導電率が低下する一方で、基板周辺領域で導電性が向上し、結局導電率の基板面内分布が著しく不均一になることを確認した。一方、ターゲット・基板間距離を大きくすると(等価的に気圧を高くしていくと、導電率の面内均一性が向上するものの、成膜速度が低下することがわかった。以上の確認を行った後、基板とターゲットの間に一巻内部コイルアンテナを設置し、高周波13.56MHzを印加してICPを発生させ、このICPで支援してAZO薄膜をスパッタ成膜し、薄膜特性がどのように変化するか、基板面内不均一性がどのようにどの程度改善されるかを調べた。X線回折の結果、ICPのRF電力を増加すると、(002)単一配向していたものがランダム配向に変化すること、圧力が高いほど結晶粒径が大きくなることがわかった。

また、X線光電子分光により、ICPのRF電力には依存せず、常に薄膜中に酸素欠損が生じていることがわかった。光透過率はあまり条件によらず90%以上値が得られた。電気導電率は、動作圧力とICP支援電力の変化に伴い複雑に変化した。基板加熱なし、ポストアニーリング無しで基板温度160°C以下でも、10^<-3>Ωcm台の低抵抗膜が得られることが確認された。平成18年度は、誘導結合プラズマ(ICP)支援スパッタリングによって作成したAlドープ酸化亜鉛(AZO:Al doped Zinc Oxides)透明導電薄膜の作成プロセスについて、高導電性と高透過率、高成膜速度、基板面内膜質・膜厚分布の高均一性を同時にできるかぎり満足するプロセス外部条件の探索を行った。具体的には、プレーナマグネトロン陰極にアルミ2%添加酸化亜鉛(AZO)ターゲットを装着し、基板とターゲットの間に一巻内部コイルアンテナを設置し、高周波13.56MHzを印加してICPを発生させ、このICPで支援してAZO薄膜をスパッタ成膜し、薄膜特性がどのように変化するか、基板面内不均一性がどのようにどの程度改善されるかを、X線回折、X線光電子分光、光透過率測定、電気導電率測定、キャリア密度測定、キャリア移動度測定を用いて詳細に調査した。その結果、Arガス圧が40mTorr、ICPに供給する高周波電力(ICP-RF電力)が200W,ターゲット放電電力が80W付近のとき、特に外部から意図的に基板加熱しなくても、6.0×10^<-3>Ωcm程度の抵抗率と90%程度の光透過率と比較的良好な空間均一性を有するAZO薄膜が得られることを見出した。ICP-RF電力支援による効果は、プラズマ密度の増加、ターゲット入射正イオンエネルギーの低下、基板入射正イオン束の増加、基板入射高エネルギー粒子束の低減、基板温度の増加、成膜速度の向上、結晶配向の変化、キャリア密度・移動度の増加、膜密度の増加など多岐にわたることがわかった。他方で、ごくわずかな酸素の添加は導電性の大幅な低下をもたらすこと、実験条件によってはアーキング発生が頻発することなどが確認された。各種応用に広く利用される透明導電膜としては、現在のところインジウム(In)・スズ(Sn)酸化物(ITO)が主に用いられている。ところが、近年のInの急激な需要増による資源枯渇の危惧と価格急騰により、プロセス開発を含めた代替材料の開発が強く要求されている。低コストで環境負荷の少ない酸化亜鉛系や酸化スズ系材料が有望代替材料として注目されているが、膜質の向上と経時安定性の確保、信頼性の高い低コスト量産プロセス技術の確立など解決すべき課題が多く、ITOに取って代わるまでには至っていない。そこで本研究では、Alドープ酸化亜鉛(AZO:Al doped Zinc Oxide)透明導電薄膜のスパッタ成膜プロセスを対象として、AZOターゲット特有の問題点を把握するとともに、基板への高エネルギーイオン入射を抑制してイオン損傷を低減できる可能性を有する高周波誘導結合プラズマ(ICP)支援スパッタプロセスの適用を実験的に検討した。本研究で得られた結果を要約すると以下の通りである。
微小すきまにおける機能性流体のスクイーズ流れ

スクイース流れおよび放射状流れが実現できる実験装置を用い、液晶高分子溶液について比較的狭いすきまにおける配向状態の変化を中心に調べた。特に流動履歴効果に注目し,まず平行二円盤間に放射状流れを発生させ、一旦流れを停止させた後、スクイーズ流れを発生させてその際の液晶高分子の流動状態を調べ、以下の点を明らかにした。(1)プレシア(放射状流れ)の強度によりその後に続くスクイーズ流れの条件が同じであっても、全く異なった流れの構造を示し、流体中に発生する伝達荷重も様々なパターンを示す。(2)停止時間の長短によってもスクイーズ流れでの流動状況が影響される。(3)これらの結果から比較的狭いすきまの流れにおいて液晶系の流体では流動履歴効果を利用することにより配向状態を制御でき、機能を調整できる可能性があることが確認された。(4)実験と並行して行った解析的研究においてCarreauモデルを用いた数値解析から、プレシアの強度が弱い場合のスクイーズ流れでの流動状態はこのモデルで予測可能なことが明らかとなった。また、低分子の液晶に対する微小すきまのスクイーズ流れに関しても並行して検討を行った。まず、微小すきまにおけるスクイーズ流れで生じる二次元ポアズィユ流れに電場を印加して流動特性を変化させる実験を行い、数十μmのすきま内の液晶の流れで生じる抵抗を45倍程度増加させることができ、その効果は電界強度の二乗に比例して大きくなることが分かった。この結果からスクイーズ流れでの電場印加時の効果を算定した結果、すきまが狭くなると電界強度が上昇するため、電場印加時の粘着のシアシニングによる荷重保持力の減少傾向が相殺され、スクイーズ運動のすべての範囲で良好な電気粘性効果が得られることがわかった。この点を詳細に解明するため、今後も実験を継続する予定である。平行2円板間の微小隙間に流体を挟み、2面をスクイーズ運動させたときの流れにより生じる伝達加重を測定する装置を作成した。また、その装置に円板の中心から流体を2面間に流入させ放射状流れを発生させる構造も付加した。そして本年度は主に高分子液晶溶液の放射状流れとスクイーズ流れについて実験を行った。比較として行ったニュートン流体の実験では十分に発達した2次元層流の解析と一致する結果が得られたのに対し、高分子液晶では粘度のshear thininigの影響が現れた。この粘度のせん断速度依存性を考慮してCarreauモデルを用いた数値解析を行った結果、実験に用いたライオトロピック液晶では低濃度でCarreau流体の解析結果に一致したが、高濃度では高ひずみ速度範囲でその解析結果と一致しなくなる傾向が明確に現れた。また、これまでは比較的広い隙間からやた狭い隙間まで実験を行ってきたが、現在微小隙間における実験を行っており、これまでの実験の高ひずみ速度範囲でみられた結果と同様が特徴が見られている。また、光学的な検討を加えるべく装置の改良も行っている。また、土井理論を用いた解析を試みたが軸対称2次元でも計算量が膨大になるため、これに関しては現在計算法を検討中である。継続が内約されている本研究では次年度に電気粘性効果に関して検討を進める予定であり、これまでに得られた結果は次年度に発表すべく準備を進めている。平成6年度に作成したスクイーズ流れおよび放射状流れの実験装置を用い,本年度は液晶高分子溶液について比較的狭いすきまにおける配向状態の変化を中心的に調べた。特に流動履歴効果を利用し,流れの構造を変化させる実験を行った。実験としては,まず平行二円盤間に放射状流れを発生させ,一旦流れを停止させた後,スクイーズ流れを発生させ,その際の液晶高分子の流動状態を調べた。

その結果,プレシア(放射状流れ)の強度によりその後に続くスクイーズ流れの条件が同じであっても全く異なった流れの構造を示し,流体中に発生する伝達荷重も様々なパターンを示すことが明らかになった。また、停止時間の長短により同様にスクイーズ流れでの流動状況も影響されることがわかった。これらの結果により比較的狭いすきまの流れにおいて液晶系の流体では流動履歴効果を利用することにより状態を制御でき,機能を調整できる可能性があることが確認された。また、実験と並行して行った解析的研究においてはCarreauモデルを用いた数値解析を行った。これにより,プレシアの強度が弱い場合のスクイーズ流れでの流動状態はこのモデルで予測可能なことが明らかとなった。また,低分子の液晶に対する微小すきまのスクイーズ流れに関しても並行して検討を行った。まず,微小すきまにおけるスクイーズ流れで生じる二次元ポアズィユ流れを電圧印加により流動特性を変化させる実験を行い、数十μmのすきま内の液晶の流れで生じる抵抗を45倍程度増加させることができ,その効果はすきまが小さいほど大きくなることがわかった。この結果からスクイーズ流れでの電場印加時の特殊な効果が算定され,現在,実際のスクイーズ流れでの実験を継続して実施している。
巨大誘電率を有する強誘電体の創製

電気的な性質を大きく示す誘電体である強誘電体の結晶育成および物性評価を行った。結晶育成法を従来のものと変更したところ、過去の報告よりも1桁から2桁も大きな誘電率を示す良質な結晶が得られた。また、良質な結晶が得られるようになったため、その詳細な性質を調べることが可能になった。その結果、結晶の温度を低温まで変化させると、温度により電気的な性質を示したり示さなくなったりするという奇妙な現象を発見した。ハロゲン化物強誘電体の結晶育成およびその誘電性に関する測定を行った。結晶育成のためにチョクラルスキー法を用いた炉を作製し、また誘電率の温度依存を10Kから室温まで測定可能な測定装置を作製した。垂直ブリッジマン法により良質なRbCoBr3結晶が得られるようになった。その誘電率は、過去に報告されたものより1桁から2桁大きくなった。また、チョクラルスキー法によりA2BX4型強誘電体の結晶群を育成したが、それらの誘電率の大きさは過去の報告のものと同様であった。チョクラルスキー法による結晶育成法の確立は、今後の課題として残った。RbCoBr3は良質な結晶が得られたため、その詳細な物性評価を行うことが可能になった。誘電率の温度依存性は30K付近にブロードなピークを示すが、このピークはCole-Coleプロットが2つの円を描くという奇妙な周波数分散を持つことが明らかになった。この結果は、2種類の緩和時間を持った誘電分散が現れていることを示している。求めた緩和時間は、イジングスピンの磁壁が鎖内で運動する際の緩和時間と近い値であった。この結果から、誘電分散の起源はスピン系の動的振る舞いにより起こる、誘電性と磁性の複合現象の可能性がある。また、焦電気測定を用いてRbCoBr3の自発電気分極の温度依存性を調べた結果、強誘電性が温度低下に伴い37Kから31Kの範囲で現れ、31K以下で一旦喪失した後、10K以下で再び現れるということを明らかにした。この結果は、磁気相転移が37Kと31Kで起こるのと対応している。RbCoBr3では、磁気系の秩序と格子系の秩序がお互いのエネルギーフラストレーションを緩和し合いながら、協力的に磁気相転移と構造相転移が起こり、それに伴って強誘電性が現れるという強い証拠が得られた。ブリッジマン法によりRb2ZnCl4群強誘電体のうちRb2CoCl4、Rb2CoBr4、および同素化合物であるRbCoBr3の単結晶育成を行った。また、チョクラルスキー法用の電気炉を改良し、Rb2CoCl4の単結晶育成を行った。さらに4Kから室温まで誘電率の温度変化を測定する測定系を開発し、上記物質の誘電率測定を行った。Rb2CoBr4の誘電率の温度依存性は過去の報告と同様であったが、その大きさは過去のものより1.2倍程度大きくなった。Rb2CoCl4の誘電率は、ブリッジマン法およびチョクラルスキー法のいずれで育成した試料も、過去のものより1.3倍程度大きくなった。どちらの結晶も過去の報告より大きな誘電率を示しており、良質な結晶が得られていることが分かる。さらに結晶育成の際の温度勾配や試料の移動速度を最適化していけば、より大きな誘電率を持った結晶が得られることが期待される。RbCoBr3の誘電率は過去の報告より5倍程度大きな値を示した。また、その温度依存性において、強誘電相転移点に近い30 K付近にピークが見られるが、このピークの大きさが奇妙な周波数依存性を持つことを発見した。その周波数依存性は、複素誘電率の実数部と虚数部をグラフにすると、通常の誘電体ではCole-Coleの関係と呼ばれる半円を描くが、RbCoBr3のそれは2つの半円を描いた。つまり、RbCoBr3の誘電分散は2種類の緩和時間を持つという、これまで知られていないタイプのものである。この2種類の誘電分散の起源は、現時点では謎であり、今後解明していきたい。研究実績の概要で記述したように、ハロゲン化物強誘電体の単結晶をブリッジマン法およびチョクラルスキー法を用いて育成した。また、誘電率の測定装置を開発した。得られた結晶群の誘電率を測定したところ、全ての物質で過去の報告より大きな誘電率を示した。これは、良質な結晶が得られている証拠であり、これまでのところ、当初の予定通りに研究が進んでいる。現在までの達成度で記述したように、平成24年度の研究は当初の予定通りに進んできた。しかし研究代表者は、平成25年度より芝浦工業大学から埼玉医科大学へ所属変更した。それに伴い、芝浦工業大学で作製した誘電率測定装置を埼玉医科大学へ移動することが許されなかった。

そのため、当初の研究計画である他の物質群、Rb2ZnCl4、Rb2ZnBr4、K2CoCl4、K2ZnBr4の結晶育成およびその誘電率測定を遂行することが出来なくなった。そこで平成25年度は、24年度の研究で明らかになったRbCoBr3の誘電分散について重点的に調べたい。24年度の研究から、RbCoBr3の単結晶はブリッジマン法によって、良質なものが育成でき、その誘電率は大きくなることが分かった。また、大きな誘電率を持つ結晶が育成できたことから、過去の研究より精密な誘電率測定を行うことが可能になった。25年度はこの結晶育成を続け、さらに良い結晶を得られるようにする。そして、研究協力者の装置を用いて、誘電率を測定する。その結果から、周波数分散を精密に解析し、2種類の誘電緩和の起源を明らかにする。今後の研究の推進方策で記述したように、所属の変更に伴い芝浦工業大学で作製した装置の大部分を埼玉医科大学へ持ってくることが出来なかった。そのため、埼玉医科大学にて改めて装置の準備をする必要がある。誘電率測定装置を埼玉医科大学で25年度中に作製することは困難であるため、25年度は結晶育成装置を作製する。それに必要な真空ポンプ(2台)、ガラス器具、坩堝を購入する。