hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
PTEN遺伝子改変マウスを用いた子宮内膜癌の新規治療薬の開発

このマウスに現在ヒト子宮内膜癌に対して治療薬として使用される酢酸メドロキシプロゲステロンを投与することで、ヒト子宮内膜癌と同等の治療成績が確認され、このマウスをもちいた子宮内膜癌治療薬効果判定システムを構築することができた。現在、MPAに比較し副作用の少ない他の黄体ホルモン薬であるジエノゲストを投与し、マウス数は少ないものの同様の治療成績が示されてきている。今後、マウスの数を増やし、その治療成績の詳細を示すことで、ジエノゲストの有用性が示されるものと考えている。本邦の子宮内膜癌は、欧米諸国に比較し過去においては頻度の低い癌であったが、この20年間で急激な増加傾向を示してきている。子宮内膜癌全体の増加に伴い、挙児を希望する若年者の治療機会が多くなってきている。現在、このような若年者で、筋層浸潤のない、高分化型類内膜腺癌の症例に対し、高用量黄体ホルモン(酢酸メドロキシプロゲステロン:MPA)療法の効果が示されているが、血栓症や体重増加等のMPAの副作用の点から、新たな治療薬の登場が待たれている。しかし、MPA以外には子宮内膜癌に対する妊孕能温存治療は存在しないのが現状である。これは、有効な子宮内膜癌の治療効果判定システムが存在しないためである。これまでの本研究において、loxPシステムのPTEN遺伝子改変マウスを用いて、子宮内腔にAdeno-Creを注入することで、子宮内膜に癌腫の形成が確認され、病理組織学的検討においてもヒト子宮内膜癌に類似する組織像を呈する子宮内膜癌モデルマウスの確立に成功し論文に発表した。さらに、このマウスに現在ヒト子宮内膜癌に対して治療薬として使用されるMPAを投与することで、ヒト子宮内膜癌と同等の治療成績が確認され、このマウスを用いた子宮内膜癌治療薬効果判定システムを構築することができた。われわれは、MPAに代わる黄体ホルモン製剤としてジエノゲストに着目し、当施設で開発した子宮内膜癌モデルマウスを用いて、子宮内膜癌におけるその抗腫瘍効果を検討した。現在、MPAに比較し副作用の少ない他の黄体ホルモン薬であるジエノゲストを投与し、83%に抗腫瘍効果が認められている。また、現在、レプチン異常を有するOb/ObマウスとPTEN変異マウスの交配を行っており、数匹に癌種の形成が確認されている。マウスの数を増やし解析を行うことで、肥満女性に多く発生する子宮内膜癌の発癌機構を検討することが可能になるものと考えている。
炎症性Th17細胞の制御機構と組織炎症の分子基盤

本研究では、自己免疫性T細胞の認識する抗原の同定、時空間的な分化および機能の制御機構、炎症性Tヘルパー細胞を起点とした組織炎症の分子基盤について明らかにする。具体的には、炎症性サイトカインであるインターロイキン-17産生Tヘルパー(Th17)細胞の自己抗原認識による自己免疫疾患発症メカニズム、炎症組織に局在する自己免疫疾患を惹起するTh17細胞による炎症制御機構、組織炎症の増悪化に関わるTh17細胞と炎症性自然リンパ球間の機能制御に関わる環境因子の同定。また、臨床検体を用いて、同定した因子とヒト自己免疫疾患の関連を明らかにし、免疫学的な炎症制御法の基礎を確立する。本研究は、自己免疫性関節炎モデルマウスを用い、インターロイキン-17(IL-17)を産生する関節炎惹起性T細胞(Th17細胞)が認識する新規自己抗原を同定し、関節炎局所に局在するTh17細胞と炎症組織細胞との相互作用および炎症の増幅・慢性化機構の分子基盤を明らかにすることを目的としている。本研究は、自己免疫疾患の病態解明とその制御にとって極めて重要な課題である。本研究により、自己免疫疾患の病因・病態に関わる新規自己抗原が同定され、局所のTh17細胞と組織炎症性細胞との相互作用による炎症増悪・慢性化機構が解明されることにより、新しい免疫学的治療法が開発されることが期待される。
スキル獲得プロセスにおける愉しみの喚起とその構造に関する研究：ピアノ演奏への応用

本研究では,スキル獲得や学習を促す内発的動機付けと深い愉しみ(フロー)の構造化と指標化を目指し,ピアノ学習を例に研究を行った.まずピアノ演奏スキルの計測技術を開発し,また定量化するための複数の指標(指の独立性等)を作成した.次に指標を用いてピアノ学習を行い,興味を持って練習することでスキル獲得が促され,また上手くなった自分のイメージを持つことで継続的な学習がサポートされることを明らかにした.さらに,従来はフローを体験しないと言われていたノンエキスパートであっても,自身で明確な目標を立てることによって,フロー体験が促されることが示唆された.本研究では,スキル獲得や学習を促す内発的動機付けと深い愉しみ(フロー)の構造化と指標化を目指し,ピアノ学習を例に研究を行った.まずピアノ演奏スキルの計測技術を開発し,また定量化するための複数の指標(指の独立性等)を作成した.次に指標を用いてピアノ学習を行い,興味を持って練習することでスキル獲得が促され,また上手くなった自分のイメージを持つことで継続的な学習がサポートされることを明らかにした.さらに,従来はフローを体験しないと言われていたノンエキスパートであっても,自身で明確な目標を立てることによって,フロー体験が促されることが示唆された.本研究では,スキル獲得過程を促進する内発的動機付け(=愉しみ)に着目し,その構造の解明と指標化を目指す.具体的には,動機付けモデルの構築と愉しみの客観的計測方法の確立,及びこれらをピアノ演奏スキル獲得プロセスに適用した検証実験を行う.今年度は,モデル構築に関しては,愉しみを喚起・増幅し,スキル獲得過程をインタラクティブに支援する仕組みをモチベーティブ・コミュニケーションと称し,自律的動機付けを中心とした基本モデルを構築した.また微妙な表情変化検出のためGabor特徴を用いた学習型顔認識手法を提案した.ピアノ演奏スキル獲得プロセスに関しては,ピアノ演奏スキルの定量化として,指の独立性指標,最速演奏指標,最速タッピング指標およびスキル保持指標を用いた演奏スキル評価方法を提案した.また内発的動機付けを定量化する4種類の指標を提案した.これら指標を用いて,ピアノ学習における学習方法,モチベーションおよび学習効率の関係に関する実験を行った-その結果,モチベーションの高い群が,スキル獲得の効率が高いことを示した.さらにピアノ演奏動作をリアルタイムに計測するため,距離動画像を用いた学習データの最適選択に基づくマーカレスピアノ運指認識手法を提案した.ピアノ演奏動作をインタラクティブに提示するため,リアルタイムで演奏動作CGアニメーションを表示する技術についても開発を行った.加えて,愉しみをもたらす音楽の印象構造を解明するため,和音性評価モデルの研究,プロとアマの音楽聴取の生理心理的研究もあわせて実施した.本研究では,スキル獲得過程を促進する内発的動機付け(=愉しみ)に着目し,その構造の解明と指標化を目指す.具体的には,動機付けモデルの構築と愉しみの客観的計測方法の確立,及びこれらをピアノ演奏スキル獲得プロセスに適用した検証実験を行う.今年度は,モデルに関しては,課題価値の観点から内発的動機付けと愉しみの客観的評価を行う方法を提案した.評定尺度(興味価値、私的獲得価値、公的獲得価値)とフロー体験との評価により,課題自体が満足感や充実感をもたらすことで,フロー体験を経験し,愉しさや幸福感を日常の中に取り入れることができることを示した.また,ピアノ演奏スキル獲得プロセスに関しては,ピアノ演奏スキルの獲得に種々のフィードバックが効果があることを示し,またスキル獲得に効果的な学習要素と非効果的な学習要素を明らかにした.さらにピアノ演奏動作をリアルタイムに計測するための新たな方法として,解析的DPTをベースとし,複数の指先を同時に追跡し,追跡経路から運指を認識する手法を提案した.指先のセルフオクルージョンを含む,実演奏データに対する実験により本手法の有用性を確認した.ピアノ演奏動作をインタラクティブに提示するため,リアルタイムで演奏動作CGアニメーションを表示する技術についても引き続き開発を行った.加えて,愉しみをもたらす音楽の印象構造を解明するため,和音性評価モデルの研究,プロとアマの音楽聴取の生理心理的研究についても今年も引き続き実施した.本研究では,スキル獲得過程を促進する内発的動機付け(=愉しみ)に着目し,その構造の解明と指標化を目指し研究を行った.昨年度提案した内発的動機付けと愉しみの客観的評価方法に基づき実験を行った結果,評定尺度(興味価値,私的獲得価値,公的獲得価値)のうち興味価値が内発的動機付けの価値の側面を捉えていること,また私的獲得価値がノンエキスパートの継続的な学習をサポートしていることが明らかになった.さらに,従来はフローを体験しないと言われていたノンエキスパートも,自身で明確な目標を立てることによって,フロー体験が促されることが示唆された.またフロー体験とピアノ演奏スキル獲得との関係性を明らかにした.フロー得点が高い群と低い群の2群が認められ,フロー高群では,両手のテンポの正確性と右手の小指の独立性を除く運動機能テストにおいて学習に伴い向上したが,フロー低群では向上が認められなかった.このことより当初の仮説通り,多くのフロー体験が多くのスキル獲得を促すことが示唆された.他にも,フロー体験の変化により演奏スキルの獲得に違いが見出されるなど,ノンエキスパートのフロー体験と手指の運動機能の向上との関係が明らかになった.加えて,ピアノ演奏動作のリアルタイム計測技術に基づき,弾き間違いと運指間違いをタイムリーに提示できるピアノ演奏スキル評価システムを開発した.本研究では,楽譜上の音符と実際に打鍵されたキーを照合する音列照合技術,および仮説検証型,非接触,マーカレス運指認識技術を用いており,実験評価により音列

照合における再現率,適合率ともに100%,運指認識成功率87.5%,演奏後誤り提示するまでの処理時間は0.01秒を確認した.これらの研究成果により,当初予定していたスキル獲得過程を促進する内発的動機付けの構造の解明と指標化,及びピアノ演奏スキル獲得プロセスにおける検証実験を実施できた.26年度が最終年度であるため、記入しない。感性情報学26年度が最終年度であるため、記入しない。2012年度に計画していた2つの課題(4つのサブ課題)(1.愉しみの喚起・増強に関するインタラクティブ支援モデルの構築(1)愉しみのモデル構築、(2)生理指標・脳活動指標・顔表情計測による愉しみの客観的計測方法の検討2.ピアノ演奏スキル獲得プロセスの解明と学習効果の客観的評価方法の確立(3)ピアノ演奏スキルの分析、(4)マーカレス手指動作計測技術)のいずれも計画通りに成果を出すことができた.25年度は2つの課題(計6つのサブ課題)に取り組む計画であったが,概ね計画通りに成果を出すことができた.課題1(愉しみの喚起・増強に関するインタラクティブ支援モデルの構築)については,3つのサブ課題のうち,A)愉しみの構造分析については,課題価値評定尺度とフロー体験尺度を組み合わせてモデル化し,フローが課題価値と高い相関がある,すなわち,課題自体が満足感や充実感をもたらすことで、エキスパートだけでなく一般人もが深いフローを経験できる.従って課題価値によって愉しさや幸福感を日常の中に取り入れられることを示唆した.本成果は国際会議で発表予定である.B)愉しみの客観的計測方法の検討については,25年度は顔表情計測と行動計測による計測方法を提案し,学術論文として投稿を果たしている.C)インタラクティブスキル獲得支援モデルでは,24年度の知見に基づき,トレーニングデータ(エラーなど)をフィードバックすることによって学習が促進されることを確認した.本結果は国際会議論文として発表した.課題2(ピアノ演奏スキル獲得プロセスの解明と学習効果の客観的評価方法の確立)については,D)ピアノ演奏スキルの分析については,最速タッピング,テンポエラー,指の独立性等が指標として有効であることを示し,論文発表した.E)学習効果の比較検討についても,テンポエラー,筋電など,異なるフィードバックデータにおける学習効果を計測し,トレーニング初期段階においてテンポエラーをフィードバックすることが効果的であることを示した.本成果は論文投稿準備中である.F)マーカレス手指動作計測技術は,自動運指認識システムを構築し高い認識率で手指動作の計測ができることを確認し,論文投稿した.26年度が最終年度であるため、記入しない。今後も当初の計画に沿って進めていく予定である,具体的には今年度からは,インタラクティブ支援機能の検討および学習効果の比較検討について研究を行っていく.今後も当初の計画に沿って進めていく予定である.
初期大和政権の古墳造営に関する科学的研究

古墳築造の地理学的土木工学的な検討中山大塚古墳、下池山古墳、黒塚古墳の石室構造、および、石材の利用状況から、大和古墳群内の石室構造の変遷を検討した。この成果を橿原考古学研究所公開講演会で発表した。また、ボケノ山古墳の地中レーザー探査を実施した。その結果、後円部に竪穴式石室の存在を確認した。また、下池山古墳では石室構築後に墳丘を被覆した赤と黒の麻布が存在し、この麻布を被覆した面に大規模な儀式が想定できることを解明した。この成果を「考古学協会第64回総会」で研究発表した。ホケノ山古墳の地中レーザー探査を実施した。その成果をもとに、発掘調査を行い、石囲木郭の石室構造を明らかにした。石室内遺物の科学的調査昨年発掘調査を実施した黒塚古墳の縦穴式石室内に副葬されていた遺物とその周辺土壌の分析調査を進めた。その結果、副葬された鏡の周囲にに多くの絹織物が存在していたことを証明した。花粉分析の手法を応用して土壌を分析することで木木棺の材質を明らかにした。また、黒塚古墳土壙内のリン分析を実施した。黒塚古墳出土鏡の精密計測と顕微鏡による立体観察を進め、制作技術に関する知見を得た。この成果を橿原考古学研究所公開講演会、および図書『黒塚古墳』で発表した。古墳群築造に伴う環境変化の研究大和古墳群内の古墳築造に伴う環境変化を知るために、黒塚古墳、ホケノ山古墳の花粉分析を行った。古墳群成立に関する考古学的、自然科学的な検討検討大和古墳群に関する考古学的な検討の一環として、黒塚古墳の発掘調査に関連する考古学的な検討を進めた。調査の結果、黒塚古墳は未盗掘であり、遺物の大半が原位置のままで残っていることが判明した。そこで、出土した大量の三角縁神獣鏡をはじめ、各種の鉄器類、有機遺物に関して、発掘現場において考古学・保存科学をはじめとした各研究分担者による詳細な検討を行った。その結果、有機物を介在とした副葬品の配置の仕方、取り扱いの違いなどについて画期的な成果を得ることができた。この成果の一部は、研究分担者の河上が日本考古学協会第64回総会において研究発表する予定である。下池山古墳の墳丘構築時に赤と黒に染め分けた麻布が使用されていることが土壌の分析調査と考古学的な調査の連携によって判明した。墳丘の構法や祭祀を考える上で貴重な発見であり、染色技術の上からも画期的な発見である。この成果は研究分担者の今津が日本考古学協会第64回総会において研究発表する予定である。また、新たに研究協力者の参加を得て、石室破壊に関する地震考古学的な研究、繊維を中心とする残存有機遺物の研究、銅鏡を中心とした遺物の精密計測に関する研究を開始した。古墳群の立地に関する環境および地理学な検討黒塚古墳の墳丘の断面土壌を対象に花粉分析、プラントオパール分析を実施した。しかし、砂質の土壌のために花粉やプラントオパールのほとんどは分解していた。そこで、当初予定していた墳丘のボーリング調査は成果が期待できないので本年度は実施しなかった。また、ホケノ山古墳の地中レーザー探査を実施した。また、下池山古墳では石室構築後に墳丘を被覆した赤と黒の麻布が存在し、この麻布を被覆した面に大規模な儀式か想定できることを解明した。

この成果を「考古学協会第64回総会」で研究発表した。石室内の科学的調査昨年発掘調査を実施した黒塚古墳の縦穴式石室内に副葬されていた遺物とその周辺土壌の分析調査を進めた。その結果、副葬された鏡の周囲には多くの絹織物が存在していたことを証明した。花粉分析の手法を応用して土壌を分析することで木木棺の材質を明らかにした。この成果を橿原考古学研究所公開講演会で発表した。また、黒塚古墳土壙内のリン分析を実施した。出土遺物の科学的な検討黒塚古墳出土鏡の精密計測と顕微鏡による立体観察を進め、制作技術に関する知見を得た。この成果を橿原考古学研究所公開講演会、および図書『黒塚古墳』で発表した。古墳築造の地理学的土木工学的な検討ホケノ山古墳の地中レーザー探査を実施した。その結果、後円部に竪穴式石室の存在を確認した。その成果をもとに、発掘調査を行い、石囲木郭の石室構造を明らかにした。古墳群築造に伴う環境変化の研究大和古墳群内の古墳築造に伴う環境変化を知るために、黒塚古墳、ホケノ山古墳の花粉分析を行った。石室内の科学的調査ホケノ山古墳の縦穴式石室内に副葬されていた遺物とその周辺土壌の分析調査を進めた。その結果、副葬された鏡の周囲に絹織物が存在していたことを証明した。また、花粉分析の手法を応用して石室内土壌の分析を実施することで木棺、木郭の材質を明らかにした。
MHC交差性T細胞応答の構造生物学的基盤の解明による獲得免疫系の新しい理解

本研究では獲得免疫応答機構の新しい法則性を発見し、各種の免疫異常症に対する理解の深化や、真に有効な細胞免疫療法の開発を実現するために、TCRの網羅的機能解析と人工知能(AI)等を用いたTCR構造の次世代ハイスループット解析技術とを組み合わせて、「個体の主要な免疫応答はMHC交差性TCRによって担われており、それらの多くは異なる個体間においても共有されている(共有TCR)」という仮説の証明に挑戦することを目的としている。2018年度は、同種造血細胞移植後の免疫再構築におけるTCRクロノタイプの網羅的解析を試み、研究への参加に同意が得られた15名の末梢血よりTCRβ鎖クロノタイプ約273万種類を取得し、それらのうち42,436種類(1.5%)は2名以上で共有されていることを確認した。次いで、既知の文献等に基づき共同研究者とVDJクロノタイプの検索データベースを構築するとともに、これらの「共有TCR」のうち、サイトメガロウイルス抗原への特異性を有する76種類の同定に成功した。現在、特に共有頻度の高いHLA-B7拘束性の2種類のCMV特異的クロノタイプが、HLA-B7非保有者の末梢血にも存在していることを確認しており、当該TCRクロノタイプが認識するB7以外のHLA上のエピトープの同定を試みている。研究初年度中に、複数のHLA交差性TCRクロノタイプを同定することに成功したことは予想以上に大きな進捗であった。また、同定されたTCRのHLA-ペプチド複合体結合能を詳細に検討するため、ゲノム編集により作出した内在性TCRを発現しないヒトT細胞株に発現させ、HLA交差性(複数のHLA-ペプチド複合体を認識)を評価するための実験系も既に確立しており、ゼブラフィシュモデルにおける全個体TCRレパトワの解析系も準備がほぼ終了している。単一細胞レベルの免疫シークエンスを用いて、MHC交差性およびMHC拘束性TCRαβクロノタイプの候補を同定可能とする新しいVDJデータベースの開発を推進するとともに、同定されたTCRの構造解析をさらに推進するため、本年度より、海外の生命情報科学研究者を研究協力者に追加する。また、現在、利用可能な3次元構造ホモロジーモデリング等のプログラムではMHC交差性TCRの特徴量を抽出することは困難である可能性があり、それに変わる方法を研究協力者と考案する。計画していた網羅的免疫シーケンスが使用するシークエンサーの検体処理能の影響により、年度内に完了しなかったため、次年度使用額が生じた。今年度は、シークエンスをさらに効率的に行う体制を整備し、年度内の前半に本研究に必要なシークエンスを完了し、2019年度分として請求した助成金を用いて、ヒトおよびゼブラフィッシュの交差性TCRの構造解析を計画通りに完了する予定である。
新規炎症メディエーターリゾホスファチジルセリンの炎症・免疫反応における機能解析

リゾリン脂質の一種であるリゾホスファチジルセリン(LysoPS)は、細胞レベルで様々な活性を有することが報告されていたが、LysoPSの生体内での存在、および産生・作用機構、さらにその個体レベルでの機能については不明な点が多く残されていた。本研究により、様々な炎症状態において生体内でLysoPSが産生されること、およびその産生には産生酵素PS-PLA1が関与していることを明らかにした。また、LysoPSがCon A誘発性肝炎モデルマウスの発症を抑制することを見出し、in vivoで炎症抑制効果を示すことがわかった。本年度は主にマウスから採取したリンパ球を用い、各種刺激時におけるlysoPS受容体・産生酵素の発現変動解析を行った。その結果、脾臓リンパ球においてリポポリサッカライドやコンカナバリンAなどのマイトージェン刺激後、約24時間でlysoPS産生酵素PS-PLA1の発現上昇が、120時間後をピークlysoPS受容体P2Y10の発現上昇が認められた。この刺激120時間後のリンパ球にlysoPSを処理すると、BrdUの取り込みで評価したリンパ球の活性化が抑制されることがわかった。さらにこの抑制はP2Y10ノックアウトマウス由来のリンパ球では消失したことから、刺激によって発現上昇したP2Y10を介して、lysoPSがリンパ球の活性化を抑制することが明らかとなった。また、GPR34たついては通常状態からリンパ球における発現が高く、刺激による大きな発現変動は認められなかった。これらの結果から、炎症初期にはPS-PLA1の発現上昇に伴うlysoPSの産生によりGPR34発現リンパ球が炎症局所に集積し、炎症後期には発現上昇したP2Y10を介してlysoPSによるリンパ球の活性化抑制が引き起こされる可能性が考えられ、lysoPSが炎症メディエーターとして多様な機能を有することが示唆された。さらに、lysoPSの量および分子種を解析するため、LC-MS/MSによるlysoPSの高感度検出系の確立を進行中であり、今後メディェーター本体の動向を調べていくことにより、その位置づけがより明確になるものと考えている。これまでに、リゾボスファチジルセリン(LPS)の受容体P2Y10,GPR174が活性化リンパ球において発現上昇することを見出していた。本年度さらに詳細に解析した結果、LPSはGPR174を介してT細胞の活性化因子インターロイキン2(IL-2)の産生を遺伝子レベルで抑制することがわかった。また、LPSはP2Y10発現細胞の接着抑制作用を有することを見出し、リンパ球においてもICAM/LFA-1を介した細胞接着を制御していることが示唆された。さらに、in vivoにおいてLP9が自己免疫疾患の抑制作用を有することを見出した。LPSを注入した浸透圧ポンプをマウスの腹腔に埋め込むことにより、徐放的かつ持続的に投与することに成功した。自己免疫疾患の病態マウスとして、ヒト全身性エリテマトーデス(SLE)を自然発症するMRL-1pr/1pr(MRL/1pr)マウス、およびヒト自己免疫性肝炎のモデルであるコンカナバリンA(ConA)誘導性肝炎マウスを用いた。MRL/1prマウスに発症前からLPSを投与すると、血中自己抗体の上昇抑制、リンパ器官の肥大化抑制、腎における免疫複合体の沈着抑制など様々なパラメーターにおいて自己免疫疾患の症状が抑制された。また、ConA誘発性肝炎モデルにおいても、LPSの前投与により、血中の肝障害マーカーALTの上昇が顕著に抑制され、組織レベルでも障害の抑制が確認された。これらの結果は、LPSが自己免疫疾患治療薬となる可能性を示すものであり、非常に興味深い結果である。これまでに、リゾホスファチジルセリン(LysoPS)がヒト自己免疫性肝炎モデルであるコンカナバリンA(Con A)誘発性肝炎マウスにおいて、発症を抑制することを明らかにした。本年度は、それに関与するLysoPS受容体を解析するために、LysoPS受容体KOマウスにCon A肝炎を誘導した。その結果、P2Y10 KOマウスは血中ALT値の上昇および肝臓ネクローシスの増加など、野生型マウスに比べて症状が悪化することがわかった。よって、Con A肝炎の発症にはP2Y10が関与することが明らかとなった。また、この結果は内在性のLysoPSが症状抑制効果を有することを示唆している。そこで、Con A肝炎におけるLysoPSレベルを解析した。これまでに確立したLC-MS/MSを用いた高感度定量系を用いて、血中LysoPSレベルを測定したところ、Con A投与数時間後から12時間後をピークに顕著に上昇することがわかった。さらに、LysoPS産生酵素PS-PLA1についても、Con A肝炎時に血中レベルが上昇することおよび肝臓におけるmRNA量の増加が認められた。

これらの結果から、発現上昇したPS-PLA1によって産生されたLysoPSがP2Y10を介してConA肝炎の症状を抑制していることが示唆された。また、in vitroにおいてLysoPSがマウス脾臓細胞のConA刺激による凝集反応を抑制することを見出した。この凝集反応は接着分子LFA-1を介したものであり、実際抗LFA-1抗体により抑制されることを確認している。さらに、このリンパ球の凝集抑制効果はP2Y10 KOマウス由来の細胞では認められなかったことから、LysoPSはP2Y10を介してLFA-1の関与する細胞接着を制御していることが示唆された。
ウィトゲンシュタインの遺稿の哲学的・文献学的研究

1.2000年に完成したウィトゲンシュタインの遺稿のデータベース(WAB/OUP Edition)を駆使した文献学的研究に基づくことにより、ウィトゲンシュタイン哲学について多くの新たな知見をもたらしうることを示すことが本研究の目標であった。成果は以下の通りである。2.『数学の基礎』に含まれる覚え書きをその元原稿に戻り精査することによって、『数学の基礎』の編集が幾つかの点で恣意的であることを指摘した。即ち、十分な研究のためにはNachlass自身にあたる必要がある。このことについて、第24回国際ウィトゲンシュタインシンポジウムの招待原稿を推敲して、Proceedingsに寄稿した。3.『確実性について』でもっとも有名なトピックである「世界像命題」に関する覚え書きを検討し、ウィトゲンシュタイン対クワインという図式が必ずしも適切ではないことを明らかにした。4.「メタロジカル」という表現が登場する覚え書きを網羅的に検討し、ヒルミーの大胆な主張が採りえないことを示した。また、「メタロジカル」はむしろカントの「超越論的論理学」との類推で考えるべきことを指摘した。5.『断片』を構成する覚え書きのルーツを辿り、編集上に大きな問題があること、しかし、いち早く出版された歴史的意義は大きかったことを明らかにした。この過程で、TS228,TS230という流れで『哲学探究』第1部の原稿が作成された、とするフォン・ライトに由来する通説がミスリーディングであることを明らかにした。6.TS228とTS233の覚え書きのルーツに関する対照表をそれぞれ作成し、報告書に収録して国際的に公開することとした。1.ベルゲン版データベースを使用してウィトゲンシュタインの未公刊の原稿と『数学の基礎』とを照合する作業を継続して完成した。対照表を表計算ソフトを使用して整理した。この作業により、『数学の基礎』に編集して収録された覚え書きの取捨選択の恣意性、異なる稿本の継ぎ目が見えにくくなる編集が行われている箇所の存在、等が確認できた。中間報告を、平成14年11月の日本科学哲学会(新潟大学)で口頭発表した。2.後期の数学に関する覚え書きの中で、フレーゲ、ゲーデル、ディリクレ、スコーレム等に言及している覚え書きのかなりのものが『数学の基礎』に収録されていないことが判明した。これらの資料を活用したそれぞれの数学者に対するウィトゲンシュタインの見解の包括的検討は次年度の課題として残された。3.『確実性について』と題されて公刊されている覚え書きの検討に部分的に着手した。この書物に関してはいわゆる「世界像命題」をめぐり多くの議論が存在するが、文献学的に検討した場合、「世界像」という表現自身がごくわずかしか登場しないことに注意が向けられ、いわばトーンダウンした再評価の必要性が明かとなった。この知見については整理の上、15年6月の科学基礎論学会(東北大学)で発表する予定である。1.『確実性について』に登場するいわゆる「世界像命題」について、いわば「トーンダウン」した評価をすべきことが文献学的検討から明かとなった。このことについて科学基礎論学会(平成15年6月14日東北大学)で口頭発表し、さらに大阪大学人間科学研究科紀要で論文として公表した。2.鬼界彰夫氏の近著『ウィトゲンシュタインはこう考えた』(講談社現代新書2003)の最終章に見出される『確実性について』の「私は知っている」という表現に関する見解が、文献学的根拠に乏しいことについて、日本科学哲学会(平成15年11月16日千葉工業大学)で「ウィトゲンシュタインは主知主義的独我論者として死んだか」と題して口頭発表した。3.『断片』に収録されている覚え書きとそれらの元原稿との対照関係を再度吟味した。

その結果、『断片』の編集には大きな問題があるが、覚え書きの内容には第一次的なものが含まれていることを確認した。ここで得られた知見はさらに整理をした上で、平成16年8月の国際ウィトゲンシュタイン・シンポジウムで発表する予定である。4.中期の遺稿に散見する「メタロジカル」という表現については若干の論者が注目しているが、この概念の射程について文献学的な結論が得られた。これについては平成16年6月の科学基礎論学会で報告予定である。ウィトゲンシュタインの中期の草稿に散見される「メタロジカル」という表現についてはかつてヒルミーが大胆な説を提唱したが、彼の主張の当否の検証は困難であった。これについて、データベースを駆使して網羅的に検討した。ヒルミーが主張するほどこの概念の射程は長くなく、カントの「超越論的論理学」でかなりの程度類推できる、という結論が得られた。成果をまず科学基礎論学会(平成16年6月20日聖心女子大学)で口頭発表し、さらに大阪大学人間科学研究科紀要で論文として公表した。2.永年検討を続けてきた『断片』を巡る問題について最終的な結論を得た。文献学的問題としては、編集の適否、出版の歴史的意義についてであるが、それ以外にも重要な知見をえることができた。即ち、『哲学探究』580節を行動主義に与する覚え書きとして読むことを控えさせるバージョンが存在すること、通説に反してTS230は『哲学探究』制作の折りに使用されていないことである。成果は、2004年8月8日-14日にオーストリアで開催された第27回国際ウィトゲンシュタインシンポジウムで、Some Remarks on the Editing and Publishing of Zettelと題して報告された。テキストの全文はExperience and Analysis Papers of the 27thInternational Symposium,264-265として公表されている。3.TS228,TS233の覚え書きのルーツを示す対照表が完成した。対照表は研究成果報告書(冊子体)に印刷され、内外の研究者の研究基礎資料として配付される。なお、プライオリティーを保持した形で、インターネット下で公表することも計画中である。
マイクロ流体力による生体ナノ微細膜構造形成機構の解明

生体自己組織化構造リポソームのマイクロ流路生成法に関して,リポソーム生成機構に関する実験的検討を行った.稼働ステージを用いたラグランジュ的な観察およびマイクロPTVによる速度場の測定を行った.その結果,壁面にあらかじめ付着させた膜状リン脂質は一旦気液界面に取り込まれ,壁面との間に棒状リポソームを形成し,それが球状リポソームとなること,棒状リポソームは気液界面近傍の強い逆流によって液体中に引き出され,連続的に生成することが明らかとなった.生体自己組織化構造リポソームのマイクロ流路生成法に関して,リポソーム生成機構に関する実験的検討を行った.稼働ステージを用いたラグランジュ的な観察およびマイクロPTVによる速度場の測定を行った.その結果,壁面にあらかじめ付着させた膜状リン脂質は一旦気液界面に取り込まれ,壁面との間に棒状リポソームを形成し,それが球状リポソームとなること,棒状リポソームは気液界面近傍の強い逆流によって液体中に引き出され,連続的に生成することが明らかとなった.アイクロ流路内で生成される生体自己組織化構造リポソームのサイズ制御の因子を明らかにするために、マイクロ流路内のリポソーム生成状態を、流速と同速度で移動する観察るテージを用いて観察した。その結果、リポソームを形成する素材であるリン脂質乾燥膜は、初めに気液界面に取り込まれ、その後界面から棒状のリポソームが成長することを明らかにした。成長したリポソームは、マイクロ流体によって球状リポソーム分裂し、リポソームが形成されるものと予測されたが、本研究において形成位置制御ができなっかたため、その機構の可視化は次年度の課題となった。また、形成された棒状りポソームの短径は、流れのレイノルズ数によって決まり、最終的に形成される球状リポソーマ径より若干大きいということがわかった。なお、最終的に形成される球状リポソーム径は、同様に流れのレイノルズ数によって決定されること、広いレイノルズ範囲に渡ってリポソーム径の制御が可能であることが、明らかになった。これたよって、アイクロ流路を用いたリポソームサイズの制御法が、広い範囲にわたって有効であることが示され、また高収率で得られることがわかり、有意義である。次年度以降において最終的な球状リポソームの形成位置を観察によって特定し、その挙動を観察して、リポソーム形成機構を明らかにするとともに、リン脂質量、流量、乾燥条件を最適化して、マイクロ流路を用いたリポソーム形成法を確立する予定である。マイクロ流路内で生成される生体自己組織化構造リポソームのサイズ制御の因子を明らかにするために、マイクロ流路内のリポソーム生成状態を、流速と同速度で移動する観察ステージを用いて観察した。前年度、リポソームを形成する素材であるリン脂質乾燥膜は、初めに気液界面に取り込まれ、その後界面から棒状のリポソームが成長することを明らかにしたが,今年度のさらなる観察によって,成長した棒状リポソームが,マクロな流体力によって,引き延ばされ,得られる球状リポソーム径とほぼ同程度となること,その後気液界面殻離脱した棒状リポソーム下流端が,マイクロ流体力によって,球状リポソームへ分裂することが確認された.また,下流端から放出されたリポソーム径は,棒状リポソーム径によって制御されており,これによって、マイクロ流路を用いたリポソームサイズが制御されることが明らかとなった.しかしながら棒状から球状への変態メカニズムはこれまでの観察によっては十分に明らかとなっておらず,今後さらなる観察によって,棒状から球状へのリポソームの変態機構および球状リポソームの離脱を支配する因子を明らかにする予定である.同時に流速分布の測定をマイクロPIVによって測定し,マイクロ流体力に関して解析し,詳細な生成機構を明らかにする.これらの知見を元に,今後リン脂質量、流量、乾燥条件を最適化して、マイクロ流路を用いたリポソーム形成法を確立する。マイクロ流路内で生成される生体自己組織化構造リポソームのサイズ制御の因子を明らかにするために,マイクロ流路内のマイクロ流動場をマイク月PTV法を用いて計測した。前年度までで、リポソームを形成する素材であるリン脂質乾燥膜は、初めに気液界面に取り込まれ,その後界面から棒状のリポソームが成長すること,成長した棒状リポソームが、マクロな流体力によって,引き延ばされ,得られる球状リポソーム径とほぼ同程度となること,その後気液界面から離脱した棒状リポソーム下流端が,マイクロ流体力によって,球状リポソームへ分裂することを確認したが,マイクロPTVによって流動場を測定した結果,棒状リポソームまわりにそれを伸張する強い逆流が生じており,そめ流れによって気液界面に形成されたリン脂質層から引きちぎられることが確認されたまた,その逆流は棒状リポソーム離脱後においても存在し,引き続き棒状リポソームが気液界面のリン脂質層から引き出されることが明らかとなった.さらに,様々な形状の流路において実験を重ねた結果,リポソーム径と同様,収率もレイノルズ数によってそめピーク位置が決定されることがわかった以上のように本研究によって,マイクロ流路を用いたリポソーム生成法の確立およびそのメカニズムの解明がなされた
IRTを援用したプロトタイプ理論にもとづく語彙テストの開発

本研究では、日本人英語学習者が良く間違える意味をもった、良く似通った意味をもつ英単語群、(すなわち学習過程における概念の再カテゴリー化を必要とする単語)をしらべ、その様な概念の違いを区別する能力を、すなわち、深い単語の知識を測れるテストの開発をすることが目的であった。「みる」「きく」などの基本動詞を含んだ問題、「高い」「大きい」「広い」などの基本形容詞を含んだ問題、基本動詞にかかわるコロケーションの知識を測る問題の3セットのテストを作成した。概念の再カテゴリー化を必要とする語彙であり、かつ初学者にも使用可能という観点から作成を行ったため、開発した語彙テストの項目数は非常に限られたものとなった。しかしながら、このような概念の再カテゴリー化という観点からの語彙テストは非常にまれであり、実際の語彙学習の際には必要な学習プロセスであることを考えると、本研究の成果は語彙指導、英語教育に資するところ大きいと思われる。初年度においては、日本人英語学習者がよく間違える概念のよく似通った英語の基本動詞を選定し、分析を行った。行った分析は以下の通り。2.1の結果に基づき、中学、高校の教科書で使われている語彙と照合して、実際の中学、高校の現場で使われているかどうかを調べる。また、度の語彙レベルに分類されているのかをJACET8000により確認をした。これにより、基本的な動詞を使用するという基準を満たすものを探すことができた。3.複数の中学、高校の教員にインタヴューを行い、上記の作業で得られた単語が中学生、高校生に間違いを引き起こしやすく、習得が難しいものであるかどうかを調べた。これにより、2の作業ではじかれた単語(gaze, stare, utter)を高校生では習得上問題があるという理由であらたに採取した。4.CGIなどを用いて、中学生、高校生、大学生に上記で集められた単語を使った文の産出実験を行い、実際の文例を集めた。5.それぞれの持つ多義語動詞の意味の範囲の重複の程度をコレスポンデンス分析を使い、明らかにした。そのことにより、習得の困難度が異なるのではないかという予想をした。上記の作業により、テスト項目を作る際の文例の基準および、習得における困難度がある程度予想することが可能となった。次に、分析1、3で得られたデータに基づき、項目作成を行った。(合計61項目)ここまでの成果は、環太平洋応用言語学会において発表を行った。その後、作成した項目を用いて280人からデータを集め、その結果を用いて項目困難度を計算し、項目の精選を行った。本年度は、日本人英語学習者がよく間違える概念のよく似ている単語群(類義語で、習得過程において概念の際カテゴリー化を行う必要のある英単語)が日本語の教科書においてどのような使用法となっているかの分析を行った。使用した教科書は、語彙テストを受ける高校生が学校で使用しているものに限定をした。日本語と英語で概念に違いのある英単語の多義語動詞の教科書における使用例の対象分析を行った、その結果、使用法の区別をするための手掛かりとなる語法的制約に関する情報はおおむね教科書の中に含まれていることが分かった。また、テストで使用している単語を使った高校生、大学生による産出文の分析においては、典型的な使用法を多く産出し、あまり御法的な幅は見られなかった。また、習熟の度合いにより幅の広い語法を使用することが明らかとなった。このことにより習熟度が増すと、より多くの語法を知識として獲得することが裏付けられた。また、さらなる項目を作成するために使用できる情報として、次年度における項目作成の際の手順として新たに使用することにした。語彙テストにおいては、さらに参加者を募り、項目の精選を行った。テスト項目においては典型的な使用を含む項目においては、正解に天井効果がみられ,そのため項目困難度(item difficulty)が低くなったが、教育的配慮によりその項目も語彙テストの中に含めておくこととし、その他の項目はMcNamara(1996)に基づきmean squareが1.30.75の範囲のものを最良項目として残すこととした。本研究の目的は、日本人英語学習者が良く間違える意味(概念)の良く似通った英単語軍、(すなわち学習過程における概念の際カテゴリー化を必要とする単語)をしらべ、その様な概念の違いを区別する能力を、すなわち、深い単語の知識を測れるテストの開発をすることが目的であった。22年度においては前年までの研究成果を踏まえて、実際にウェブで解答のできる語彙テストを2セット作成した。一つ目は基本的な形容詞をターゲットとした問題を作成したものであった。

日本語の「高い」「大きい」「広い」などの意味を持つ形容詞を選び問題項目を作成した。また、深い語彙知識の一つである古ロケーションの知識を測る問題も作成した。ここでターゲットとしたコロケーションは基本動詞にかかわるものだけを選んだ。これらのテストを100名程度の日本人英語学習者に解いてもらい、IRTを用いて項目の精選を行った。3年の研究の結果4つのテストを開発することができた。しかしながら、概念の再カテゴリー化を必要とする語彙であり、かつ初学者にも使用可能という観点から作成を行った今回開発した語彙テストは項目数は非常に限られたものとなった。しかしながら、このような概念の再カテゴリー化という観点からの語彙テストは非常にまれであり、実際の語彙学習の際には必要な学習プロセスであることを考えると、本研究の成果は語彙指導、英語教育に資するところ大きいと思われる。
全溶融地球の実験的再現：初期地球内部の物質分化過程の解明

レーザー加熱式ダイヤモンドアンビルセル高温高圧発生装置を用いた高温高圧実験によって、地球深部における高温高圧条件を再現し、ブリルアン散乱分光法およびラマン散乱分光法を併用して、地球深部物質の構造変化について研究を行った。この複合分光測定装置の開発によって、地球深部での固体の物性のみならず、融体の構造変化に対する知見を得ることに成功した。本研究成果は初期地球での物質進化に重要な制約を与えることが期待される。高温高圧力条件下における弾性波速度測定を行うための、赤外線レーザー加熱式ダイヤモンドアンビルセル装置と組み合わせたブリュアン散乱分光測定装置の導入、整備及び高温高圧力条件下におけるラマン散乱測定装置の導入を計画通り進めることができた。本システムを用いて、100万気圧を越えるような超高圧力条件での弾性波速度測定およびラマン散乱測定を行うことに成功している。地球深部に存在する珪酸塩マグマ/メルトの模擬物質としての珪酸塩ガラスの200万気圧を越えるような超高圧力条件でのブリュアン散乱測定を様々な組成において行い、超高圧力条件下での異常な弾性波速度上昇をいずれの組成についても確認することができた。この弾性波速度の上昇のメカニズムを解明するために、大型放射光施設SPring-8における放射光X線を用いて、シリカガラスのX線回折測定を圧力200万気圧までの圧力条件で行い、実験結果を逆モンテカルロ法および密度汎関数法を用いて高圧力条件下でのシリカガラスの構造モデルを検討した結果、140万気圧以上の圧力条件においてSi-Oの配位数が6以上に増加する傾向を明らかにすることができた。また電子状態計算の結果、酸素およびケイ素ともに圧力の増加に伴った電荷の変化が見られないにもかかわらず、ボロノイ法によって定義される酸素の原子体積は圧力約30万気圧までに劇的な減少が起こっていることを明らかにした。この酸素のボロノイ体積の減少はSi-Oの4から6の配位数変化の圧力条件と一致し、配位数変化と酸素のボロノイ体積変化が連動していることを突き止めた。本年度は、まず地球深部に相当する超高圧力条件での溶融実験を再現するための実験測定システムの導入および整備を行い、次にケイ酸塩融体の模擬物質として様々な組成を有するケイ酸塩ガラスを用いて、弾性波速度測定及び放射熱伝導率測定、放射光メスバウアー分光法を用いた複合的な手法により圧力の増加に応じたそれぞれの物性パラメータの変化のデータ取得に成功した。また、200万気圧にものぼる極限的超高圧力実験を用いたシリカガラス、MgSiO3ガラス等の放射光X線回折実験を行い、140万気圧付近で超高密度化が示唆されていた現象を逆モンテカルロ法および密度汎関数理論等のシュミレーション手法を導入して、定量的な構造モデルとして提案することに成功した。本モデルでは、低圧力でのケイ酸塩ガラスの異常な圧縮挙動および超高圧力条件での超高密度化を整合的に説明することが可能であるだけでなく、酸素の占有原子体積が中圧力条件で劇的に減少することも明らかになった。そして、この体積減少がSi-Oの配位数変化のトリガーになることを明らかにした。本年度は、地球深部に相当する超高圧力条件でのラマン散乱分光測定システムの整備を行い、高温条件での弾性波速度測定を行うために加熱用の炭酸ガスレーザー及び加熱用の光学系の整備をまず行った。超高圧力条件でのラマン散乱分光測定に関しては、δ-AlOOH相に関する圧力85万気圧を超える超高圧力条件にて良質のラマンデータの取得をすることが可能となった。また、同様にブリュアン散乱分光測定装置を用いた超高圧力条件での弾性波測定を同相について135万気圧までの行い、良質のデータ取得に成功した。この結果、最下部マントル圧力条件まで安定であると考えられる含水鉱物相であるδ-AlOOH相はマントル遷移層付近の圧力条件においてはマントル遷移層の主要構成鉱物よりも弾性的に「硬い」ことが明らかになり、マントル遷移層内あるいは上部マントル最下部付近において地震波の正の異常を引き起こす原因となり得ることを示した。また下部マントル最上部においてはブリッジマナイト相と同等の剛性率を有することも明らかになった。一方で最下部マントル付近においては本相の剛性率はブリッジマナイトのそれに比較して顕著に低くなり、最下部マントルにおいては本相は地震波の負の異常に寄与することが予想される。この両データを用いて地球深部へ沈み込む堆積岩中に含まれる含水鉱物の相転移に伴う弾性波速度変化につちて詳細な議論を行い、この結果を論文としてとりまとめ投稿し、論文はJGR誌へ掲載された。複合分光システムの測定可能圧力範囲は当初の予想を上回り、マントル最下部付近での測定が可能となったから。主に以下の研究活動を行った。1)高温高圧その場弾性波速度測定システムの温度測定系の改良を行った。温度測定系の焦点系光学系にトリプレットレンズを用いて、従来の光学系での温度測定システムでは測定できなかった低温状態(1200K)の測定を可能にし、さらに高温でプランクの式へのフィッティング悪化を劇的に改善することで、極めて精度の高い温度測定システムを構築した。2)高圧条件での試料の融解状態での弾性波速度測定及びラマン散乱同時測定システムを構築した。CO2レーザーによる加熱光学系を用いて、ダイヤモンドアンビルセル内での高圧試料を加熱し融解させた状態でのブリルアン散乱およびラマン散乱分光同時測定できるシステムを構築した。3)構築したシステムを用いて、超高圧力条件でのH2O,アンモニア液体の弾性波速度測定に成功した。

4)鉄を含有する下部マントルの主要構成鉱物であるブリジマナイト相の弾性波速度測定を最下部マントル圧力条件まで行い、下部マントルの鉱物学的モデルの構築を行った。この結果より、鉄の影響で下部マントル中部付近に弾性波の大きな傾向の変化があることを実験的に実証し、この傾向の変化によって下部マントルの地震学的モデルをより再現可能であることが分かった。5)ペロブスカイト相ーポストペロブス相転移における弾性波速度変化を圧力100万気圧程度まで測定し、ある実験条件でのみ合成されたポストペロブスカイト相だけが極めて大きな速度ジャンプを生成することを発見した。6)ZrO2ガラスの超高圧力条件での弾性波速度測定を行った。レーザー加熱式ダイヤモンドアンビルセル高温高圧発生装置を用いた高温高圧実験によって、地球深部における高温高圧条件を再現し、ブリルアン散乱分光法およびラマン散乱分光法を併用して、地球深部物質の構造変化について研究を行った。この複合分光測定装置の開発によって、地球深部での固体の物性のみならず、融体の構造変化に対する知見を得ることに成功した。本研究成果は初期地球での物質進化に重要な制約を与えることが期待される。ガラス、メルトの原子構造、電子構造モデルの構築のための理論的な手法による解析によって当初の予想をはるかに超える新たな知見をもたらしたため。また、本手法は今後のケイ酸塩メルトのシュミレーション及びモデル構築を非常に効率化することが期待される。超高圧高温条件下での複合分光測定システムの整備・高度化をさらに推し進め、珪酸塩の融解状態での物性測定をより高圧力まで行えるように、実験を計画的に進める。同時に、メルトの原子構造、電子構造のモデル構築のためのシミュレーションと理論計算における共同研究も並行して進め、得られた結果をスムースに解析に移行できるような研究環境整備につとめる。28年度が最終年度であるため、記入しない。地球深部科学導入・整備された実験測定システムを利用して、ケイ酸塩の融解状態での物性測定を低圧力から高圧力に至る条件において計画的に進める。同時に、メルトの原子構造、電子構造のモデル構築のためのシミュレーション手法の開発・共同研究も併行して進め、得られた実験データの解析を効率的に進める準備を行う。レーザー加熱の安定性を確保するために、フラットトップを実現する光学系の導入を行う。昨年度より予備的な測定を開始した、超音波測定装置を実際の超高圧力実験セルで試料からの多重反射を取得できるように技術開発を共同研究者とともに進めていく。レーザー加熱装置およびプローブレーザーの光学系に超短パルスにおける測定ができるように光学系を組みなおし、長時間加熱による試料のダメージを最小化する技術的努力を継続して行う。マントル鉱物を予備試料として、超音波測定を圧力130万気圧まで行い、鉄の含有量による音速の傾向変化を明らかにする。高温高圧力条件下における弾性波速度測定を行うための、赤外線レーザー加熱式ダイヤモンドアンビルセル装置と組み合わせたブリュアン散乱分光測定装置の導入、整備及び高温高圧力条件下におけるラマン散乱測定装置の導入を計画通り進めることができた。
有機薄膜太陽電池の高効率化を指向した固体NMR法によるバルクへテロ構造解析

有機薄膜太陽電池の特性を理解するにあたり、光電変換プロセスと密接な関係を有する「バルクヘテロ構造」と呼ばれるドナー・アクセプター混合状態を明らかにすることは重要である。本研究では、固体核磁気共鳴法を中心とした分光学的手法を用いて、変換効率の高い混合系のナノオーダーにおけるバルクへテロ構造を詳細に解析し、その構造と特性の相関解明を行った。素子の変換効率は作製プロセスによって、2%から6%近くまで向上し、その特性向上の要因が有機膜内におけるドナー材料の秩序化と相分離構造の変化により、電荷分離と電荷輸送に最適なバルクヘテロ構造となったことであると考えられる。本課題で取り組む有機薄膜太陽電池は、エネルギー資源問題を解決する手段の一つとして期待され、その特性向上に向けた研究が活発に行われている。しかし、その実用化の礎となる有機太陽電池の基礎科学は未開拓の部分が多い。有機膜内のバルクへテロ構造と呼ばれるドナー・アクセプター混合状態をナノスケールで明らかにすることは、光電変換特性を理解する上で非常に重要である。本研究では、応募者がこれまで研究を行ってきた固体核磁気共鳴(NMR)法を用いて、変換効率の高い混合系のサブnmから数十nmオーダーにおけるバルクへテロ構造を詳細に解析し、その構造と特性の相関解明、およびそれに基づく変換効率向上を目指す。昨年度は、次の検討を行った。まず、ドナー材料としては、DTS(FBTTh2)2、アクセプター材料としては、PC71BMを用いた。ドナー・アクセプター混合系からなるバルクへテロ接合型有機薄膜太陽電池の作製と評価を行った。その際、素子作製時における溶液の撹拌条件・添加剤・熱処理、活性層膜厚・バッファー層に関する詳細な検討を行った。その結果、ある特定の作製条件、素子構造において、大幅な光電変換特性の向上が見られた。また、固体NMR法による膜内構造解析にもすでに着手しており、本課題の混合系にも有用であることが確認された。本課題において、エネルギー資源問題を解決する手段の一つとして期待されているバルクへテロ接合型有機薄膜太陽電池に関し、固体核磁気共鳴(NMR)法を中心とした分光学的手法により、その膜内構造と光電変換特性の相関解明を試みた。まず、様々な素子作製条件を検討して得られた作製プロセスと光電変換特性の相関に基づき、作製したDTS(FBTTh2)2:PC71BM混合膜2種類に対して、固体NMRの実験室座標系における1Hスピンー格子緩和時間測定を行った。その結果、変換効率の低い素子(1.9%)においては、ドナーとアクセプターがわずかに相分離している状態であるのに対して、変換効率の高い素子(5.2%)は数十ナノメートルオーダーで相分離状態となっていることが明らかとなった。また、紫外可視吸収スペクトル測定から、高特性素子において、混合膜中の秩序化が進行していることも明らかとなった。以上のように、有機膜内のバルクヘテロ構造と呼ばれるドナー・アクセプター混合状態の明確な変化および秩序化が有機薄膜太陽電池の高特性化に寄与していることが明らかとなった。作製プロセスーバルクヘテロ構造ー光電変換特性の一連の相関解明により高変換効率発現の原理を明らかにする本研究は基礎的であると同時に、応用面においても特性向上に関する知見を与えるものとして、意義深いものである。また、固体NMR測定に必要なサンプル量を得ることができるスリットコート法による大面積塗工ならびに同法による素子作製も検討し、一定の成果が得られた。一部、研究計画の変更を行ったが、おおむね順調に研究が進展している。溶液の撹拌条件、添加剤、熱処理、素子構造に関しては、検討してみないと分からない部分が多いが、ある特定の条件において、光電変換特性の向上が確認された。当初の予定通りに、作製プロセスと光電変換特性の相関が明らかになったことから、研究がおおむね順調に進展していると評価した。材料化学現状、順調に研究が進展しており、今年度も現状の形で研究を進める。本課題で用いるドナー・アクセプター混合系においても、固体NMR法による膜内構造解析の有用性が確認されたことから、今年度は同法を中心とした構造解析を行う。さらに研究を進め、作製プロセスーバルクヘテロ構造ー光電変換特性の一連の相関解明を行い、高変換効率発現の原理を明らかにしていく。研究計画の変更に関して、当初の予定では、解析用サンプル作製にスピンコート法を用いる予定であったが、必要なサンプル量、材料利用効率、金額面等の、種々の検討の結果、スキージ法で進める方向に変更した。