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ナノ粒子と液滴の気相堆積による色素増感太陽電池の光電極膜の高効率精密作製

本研究では、色素増感太陽電池の電極用の色素担持酸化チタン多孔質膜の新しい作製方法として、膜の構成物質を気相輸送・基板堆積させる手法を開発し、作製膜を用いた電池の性能評価等をつうじて、望ましい膜の性状および作製条件を明らかにするための検討を行ってきた。本年度の研究成果の概要は、以下のとおりである。1.前年度までに製作・改良してきた光電極用酸化チタン多孔質膜成膜システムを用いて、酸化チタン粒子の粒子径や堆積条件を変えて、空孔構造や膜厚などを変化させた膜を作製した。これにより、膜の空孔構造、組成、結晶相などの形態・性状と、堆積粒子の性状および堆積条件との関係が得られた。また、膜の焼成条件の影響を検討するために、焼成後の膜構造と酸化チタン結晶相の観察・測定も行った。さらにこれらの膜を、色素溶液の含浸を経て光電極に加工して、電解液、対極を組み合わせて電池ユニットを形成した。このユニットに対して、前年度までに開発した手法を用いて光電変換効率などの性能を評価し、酸化チタン多孔質膜の形態・性状、酸化チタンの結晶相、色素の担持量などとの相関を見出した。2.前年度に構築した酸化チタン粒子と銀ナノ粒子の同時堆積手法を用いて、銀がドープされた酸化チタン多孔質膜を成膜した。堆積させる銀ナノ粒子の性状と、酸化チタン粒子も含めた堆積条件を変化させて作製した膜に対して、膜の構造および膜中の銀ナノ粒子の存在・混合状態を観察・測定した。さらに、光電極膜としての性能に直接関わる膜の光吸収特性を調べた。その結果、とくに膜中の銀粒子の存在量を調整することで、太陽光中の可視光成分の吸収を増大させられることがわかった。3.本研究を通じて得られた、作製条件、膜性状、電池性能の関係を総括することで、光電極用色素担持多孔質膜の作製と性能に影響する因子、および、望ましい膜性状とそれを実現するための条件について考察した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本研究では、色素増感太陽電池の電極用の色素担持酸化チタン多孔質膜の新しい作製方法として、膜の構成物質を粒子や液滴の形態で気相輸送・基板堆積させる手法を開発し、作成膜を用いた電池の性能評価等をつうじて、望ましい膜の性状および作製条件を提示することを目的とする研究を行った。1.エアロゾル粒子合成装置と粒子堆積チャンバーで構成される、光電極用酸化チタン多孔質膜成膜システムを製作した。粒子合成装置は、チタンの有機化合物の蒸気をプラズマ反応させて酸化チタンのエアロゾルナノ粒子が生成されるように設計・製作した。エアロゾル粒子を基板上に輸送・気相堆積させて成膜するチャンバーに対しては、導電性透明基板(光電極のベース基板)が設置でき、さらに基板周りの温度や電場を変えられるようにするとともに、2つのエアロゾル流を合流して基板へ導けるように流路を取り付けた。2.合成する酸化チタン粒子の性状やチャンバーにおける堆積条件を変化させて、ベース基板上に多孔質膜を作製し、電子顕微鏡による形態観察によって、膜の表面・内部構造を評価した。この結果にもとづいて、必要な厚みと均一構造を有する膜を得るための標準的な条件を見出すことができた。3.次年度以降の電池性能評価実験のための予備実験を行った。2で作製した多孔質膜を焼成して構造、結晶相に及ぼす焼成条件の影響評価を行った。別途既存法で作製した多孔質膜に色素溶液を含浸・乾燥させて色素を膜に定着させ、これと電解液、対極を組み合わせて電池ユニットを形成した。さらに、ソーラーシミュレータとソースメーター等を用いて電池ユニットへの光照射と電池の電流-電圧特性測定を行う系を構築した。ここで形成した電池ユニットを用いた検討によって、この系で電池性能を評価するために必要な調整が行えた。本研究の進捗に関して、実施者が最も懸念していたことは、色素増感太陽電池の電極となり得る構造と厚みの多孔質酸化チタン膜を、既存の作製方法とはまったく異なる、エアロゾルナノ粒子の気相輸送・堆積という新しい方法で作製可能なのかどうかであった。この点に対して、3年間の研究期間の初年度内で目処が立ったことから、進展は順調であると判断した。本研究では、色素増感太陽電池の電極用の色素担持酸化チタン多孔質膜の新しい作製方法として、膜の構成物質を粒子や液滴の形態で気相輸送・基板堆積させる手法を開発し、作製膜を用いた電池の性能評価等をつうじて、望ましい膜の性状および作製条件を明らかにするための研究を行っている。1.前年度製作した光電極用酸化チタン薄膜成膜システムを用いて多孔質膜を作製した。プラズマCVD粒子発生装置に導入する酸化チタンの原料の濃度や、ガスの流量、圧力を変えることで、酸化チタン粒子の粒子径や堆積条件を変化させることができた。既存の湿式法による多孔質膜の作製も、条件を種々変えて行った。さらにこれらの膜を光電極に加工して、電解液、対極を組み合わせて電池ユニットを形成し、電池としての性能を評価した。その結果、膜の作製条件と膜の空孔構造、組成、結晶相などの性状の関係を得ることができた。また、さまざまな膜性状のなかで、電池性能の各種指標に影響を与える因子も見出せた。

2.銀のエアロゾルナノ粒子を酸化チタン粒子と混合堆積させて多孔質膜を作製した。銀粒子発生装置の操作条件を調整することで、銀粒子のガス中濃度や粒子径を変化させることができた。混合堆積で作製した多孔質膜は、酸化チタン粒子のみで作製した多孔質膜とほぼ同じ構造であった。また、銀粒子は膜中に均一に分散できていること、さらに膜中の銀の含有量は、堆積場に供給する銀粒子の濃度や粒子径で調整できることもわかった。3.溶液を噴霧乾燥することでエアロゾル化させた色素を付与する方法を開発するために、噴霧手段の検討を行った。噴霧液を加圧式ネブライザーで噴霧し、生じたエアロゾル粒子の粒子径分布および濃度を計測した。ネブライザーに供給したガスの流量、圧力、噴霧液の濃度や供給速度に対するエアロゾル粒子の性状の依存性を明らかにした。本年度の研究計画において、最も重要な点は、エアロゾルナノ粒子の輸送・気相堆積という新規なプロセスを経由して作製した多孔質膜の電極によって、膜の性状に依存した電池性能が現れるか否かを確認することであった。この点について、膜の作製条件、膜性状、電池性能の相関が得られつつあることから、進展は順調であると判断した。本研究では、色素増感太陽電池の電極用の色素担持酸化チタン多孔質膜の新しい作製方法として、膜の構成物質を気相輸送・基板堆積させる手法を開発し、作製膜を用いた電池の性能評価等をつうじて、望ましい膜の性状および作製条件を明らかにするための検討を行ってきた。本年度の研究成果の概要は、以下のとおりである。1.前年度までに製作・改良してきた光電極用酸化チタン多孔質膜成膜システムを用いて、酸化チタン粒子の粒子径や堆積条件を変えて、空孔構造や膜厚などを変化させた膜を作製した。これにより、膜の空孔構造、組成、結晶相などの形態・性状と、堆積粒子の性状および堆積条件との関係が得られた。また、膜の焼成条件の影響を検討するために、焼成後の膜構造と酸化チタン結晶相の観察・測定も行った。さらにこれらの膜を、色素溶液の含浸を経て光電極に加工して、電解液、対極を組み合わせて電池ユニットを形成した。このユニットに対して、前年度までに開発した手法を用いて光電変換効率などの性能を評価し、酸化チタン多孔質膜の形態・性状、酸化チタンの結晶相、色素の担持量などとの相関を見出した。2.前年度に構築した酸化チタン粒子と銀ナノ粒子の同時堆積手法を用いて、銀がドープされた酸化チタン多孔質膜を成膜した。堆積させる銀ナノ粒子の性状と、酸化チタン粒子も含めた堆積条件を変化させて作製した膜に対して、膜の構造および膜中の銀ナノ粒子の存在・混合状態を観察・測定した。さらに、光電極膜としての性能に直接関わる膜の光吸収特性を調べた。その結果、とくに膜中の銀粒子の存在量を調整することで、太陽光中の可視光成分の吸収を増大させられることがわかった。3.本研究を通じて得られた、作製条件、膜性状、電池性能の関係を総括することで、光電極用色素担持多孔質膜の作製と性能に影響する因子、および、望ましい膜性状とそれを実現するための条件について考察した。基本的に、当初の研究計画に沿って遂行することとする。すなわち、膜の作製条件が構造や組成等の膜性状に及ぼす影響を詳細に調べ、さらに膜性状と電池性能との関係を整理することで、本作製方法において膜性状、電池性能を支配する因子を明確にしていきたい。
環境に応答する転写因子の機能制御機構の解明

本研究は、外部環境に応答する転写因子SoxRの機能制御機構の解明を目指したものである。SoxRはスーパーオキサイドや一酸化窒素に応答して転写活性をすることが報告されていたが、その詳細な機構は不明であった。先行研究で、パルスラジオリシス法を用いた実験により、スーパーオキサイドがSoxRの鉄硫黄クラスターと直接反応して活性を持つ酸化型となることが示された。また、紫外共鳴ラマン法によって酸化型と還元型ではその構造は大きく変化することが示唆された。本研究の成果は二つある。一つ目は、パルスラジオリシス法を用いた実験によって、一酸化窒素がSoxRの鉄硫黄クラスターと段階的に反応することが明らかになったことである。鉄硫黄クラスターと一酸化窒素が反応してジニトロシル鉄錯体となることで活性を持つタンパクが複数報告されており、SoxRはその一つである。亜硝酸イオンを含む水溶液に電子ビームを照射すると一酸化窒素が生成し、標的分子との反応を直接観察できる。今回、一酸化窒素とSoxRとの反応を検討したところ、一酸化窒素がSoxRの鉄硫黄クラスターと段階的に反応する過程が観察された。二つ目は、蛍光プローブ法を用いて、活性型と非活性型との構造変化をとらえたことである。相補鎖との水素結合や、隣接基とのスタックで消光する蛍光プローブをSoxRのプロモーターDNA二重鎖に埋め込み、活性型と非活性型とで蛍光スペクトル測定をしたところ、プロモーターDNAの中心に蛍光プローブをうめこんだものにおいて、大きな変化があらわれた。その他の部位では変化は小さいものであったことから、活性型と非活性型に結合したDNAの構造変化は中心部分でおこる局所的なものであることが明らかになった。本研究結果は環境応答型の転写因子における応答機構解明の一助となるものと考えられる。26年度が最終年度であるため、記入しない。
生物の進化にともなう代謝経路の変化

1.チアミンの生合成経路酵母においてチアミン・ピリミジン部の3位の窒素と4位の炭素についたアミノ基にヒスチジンのイミダゾ-ル環の1位の窒素と3位の窒素が取り込まれること,ヒスチジンのイミダゾ-ル環の2位の炭素がピリミジン部の4位の炭素に取り込まれ,ヒスチジンのイミダゾ-ル環の1位の窒素,2位の炭素,3位の窒素がユニットとして取り込まれることを明らかにした.さらにLー[Uー^<14>C]ヒスチジンを用いてヒスチジンのイミダゾ-ル環の4,5位の炭素及びその側鎖はピリミジン部に取り込まれないことを明らかにした.また酵母でのピリミジン部の1位の窒素の起源について検討し,ピリドキシンの窒素に由来することを証明した.ピリミジン部とビリドキシンの構造上の類似から,窒素原子だけでなくピルドキシンの2位とそのメチル基がピリミジン部の2位の炭素とそのメチル基に取り込まれる可能性も考えられる.この仮説について,現在も検討中である.ピリミジン部に大腸菌ではグリシン分子が取り込まれるのに対し,酵母ではグリシンが取り込まれないことを明らかにし,生物種による生合成経路の差を再確認した.2.ピリドキシンの生合成経路ピリドキシン生産菌Flavobacterium sp No.238ー7を用いて生合成経路の検討を行い,従来取り込まれると報告されていたLー[Uー^<14>C]アラニン,[2ー^<14>C]酢酸,[ ^<14>C]ギ酸,[2ー^<14>C]グリセロ-ルがピリドキシンにまったく取り込まれず,直接の前駆体ではないことを明らかにした.大腸菌でピリドキシンの5位の炭素と5位についたヒドロキシメチル基にグリコ-ルアルデヒドが取り込まれると報告されていたが,このグリコ-ルアルデヒドはフラクト-スの1位と2位の炭素由来であることを明らかにした.1.チアミンの生合成経路酵母においてチアミン・ピリミジン部の3位の窒素と4位の炭素についたアミノ基にヒスチジンのイミダゾ-ル環の1位の窒素と3位の窒素が取り込まれること,ヒスチジンのイミダゾ-ル環の2位の炭素がピリミジン部の4位の炭素に取り込まれ,ヒスチジンのイミダゾ-ル環の1位の窒素,2位の炭素,3位の窒素がユニットとして取り込まれることを明らかにした.さらにLー[Uー^<14>C]ヒスチジンを用いてヒスチジンのイミダゾ-ル環の4,5位の炭素及びその側鎖はピリミジン部に取り込まれないことを明らかにした.また酵母でのピリミジン部の1位の窒素の起源について検討し,ピリドキシンの窒素に由来することを証明した.ピリミジン部とビリドキシンの構造上の類似から,窒素原子だけでなくピルドキシンの2位とそのメチル基がピリミジン部の2位の炭素とそのメチル基に取り込まれる可能性も考えられる.この仮説について,現在も検討中である.ピリミジン部に大腸菌ではグリシン分子が取り込まれるのに対し,酵母ではグリシンが取り込まれないことを明らかにし,生物種による生合成経路の差を再確認した.2.ピリドキシンの生合成経路ピリドキシン生産菌Flavobacterium sp No.238ー7を用いて生合成経路の検討を行い,従来取り込まれると報告されていたLー[Uー^<14>C]アラニン,[2ー^<14>C]酢酸,[ ^<14>C]ギ酸,[2ー^<14>C]グリセロ-ルがピリドキシンにまったく取り込まれず,直接の前駆体ではないことを明らかにした.大腸菌でピリドキシンの5位の炭素と5位についたヒドロキシメチル基にグリコ-ルアルデヒドが取り込まれると報告されていたが,このグリコ-ルアルデヒドはフラクト-スの1位と2位の炭素由来であることを明らかにした.1.チアミンの生合成経路の検討従来、チアミンの生合成経路の中間体として生成するピリミジン部は4-アミノ-5-ヒドロキシピリミジン(OMP)であるとされ、ATPにより2段階のリン酸化をうけてOMP-PPとなりチアゾールと縮合してチアミンを生成するとされてきた。しかし我々は原核生物においてはOMP-Pが中間体であり真核生物においてはOMPであることを報告して来た。当初この点を酵素化学的に検討する予定であったがOMPの入手が困難となり、平成2年度に予定した実験に着手した。通性嫌気性生物においてチアゾール部はピルビン酸とグリセルアルデヒド由来の2ペンツロースが前駆体であろうと言われている。この点を明らかにするため、先ず1-デオキシ-D-スレオペンツロース(D-DTP)の合成、分離、精製を試みた。大腸菌からD-DTP合成酵素の粗酵素を抽出し、ピルビン酸とグリセルアルデヒドの酵素反応を行いD-DTPを生成、分離、精製した。D-DTPの分離、精製法の一応の確立を終えることが出来た。2.ピリドキシンの生合成経路の検討ピリドキシンの生合成経路に関する研究は主に前駆体の検討が中心に行なわれてきたがその取り込み結果の報告には矛盾があり、確立されていない。

本年度、我々はピリドキシンへの取り込みの可能性が示唆されている化合物であるL-〔U-^<14>C〕アラニン、〔2-^<14>C〕ピルビン酸、〔2-^<14>C〕酢酸、〔^<14>C〕ギ酸、〔2-^<14>C〕グリセロールの取り込みをビタミンB_6高生産菌であるFlavobacterium spNo238-7を用いて検討した。その結果いずれの化合物も高希釈を受けてピリドキシンに取り込まれた。Flavobacterium sp No238-7においてこれらの化合物は直接の前駆体とならないことが明らかとなった。1.通性嫌気性微生物でのチアミン・チアゾ-ル部生合成経路の検討チアゾ-ル部生合成の中間体とされているl-deoxy-D-threo-2-pentuloseの酵素的合成方法の確立を昨年度試み一応の成果を得た。しかしトレ-サ-として用いるための充分量を酵素法で得ることは困難であったため化学合成を試みた。合成が困難なため、標識した目的物が最終段階まで到達せず生合成経路の検討までには至らなかった。2.ピリドキシンの生合成経路の検討従来、ピリドキシンの5位と5位についてハイドロキシメチルは、グリコ-ルアルデヒド由来とされていたが、その由来については不明であった。フラクト-スの1位と2位の炭素がグリコ-ルアルデヒドの起源と考え、ピリドキシンへの(1)[U-^<14>C]フラクト-スの取り込み実験と(2)グリコ-ルアルデヒドの存在下で[U-^<14>C]フラクト-スの取り込み実験を大腸菌を用いて行った。(1)(2)の実験ともフラクト-スの2個の炭素はほぼ直接的にピリドキシンに取り込まれた。フラクト-スが十分にある条件下では大腸菌はトランスケトラ-ゼ作用でフラクト-スの1位と2位の炭素を前躯体とすると考えられる結果が得られた。また、ピリドキシンは4位と、5位に2個のヒドロオキシメチル基を持つが、その起源が、C-1単位ではないことを^<13>C-ギ酸でのトレ-サ-法で確認した。1.チアミンのチアゾ-ル部の生合成経路の酵素化学的検討アイソト-プ標識の1ーデオキシーDースレオー2ーペンツロ-スの化学合成を検討したが,合成過程の中間体2,3ーOーイソプロピリデンーDーグリセルアルデヒドは非常に不安定な化合物であり,次の合成過程への十分な原料の供給ができなかった.そこで別途合成法を検討したが,目的物質である1ーデオキシーDースレオー2ーペンツロ-スも非常に不安定な化合物で,トレ-サ-実験を行うに十分な量が得られず,現在も検討中である.2.ピリドキシンの炭素骨格生合成の検討平成元年度には大腸菌を用いてピリドキシンの炭素骨格の検討を行ない,フラクト-スが取り込まれることを明らかにした.本年度は真核生物である酵母を用いてピリドキシンの炭素源を検討した.Spenserらは大腸菌を用いてギ酸,グリシンが取り込まれることを報告している.そこで[ ^<13>C]ーギ酸,[ ^<15>N]ーグリシンをトリ-サ-として取り込み実験を行った.酵母完全合成培地で培養し,菌体及び培養液からビリドキシンを抽出し,カラムクロマトグラフィ-を繰り返して精製した.精製したピリドキシンはアセチル誘導体として,GCーMSにより測定した.また,細胞内へのトレ-サ-の取り込み指標物質として,[ ^<13>C]ーギ酸を用いた場合には菌体核酸塩基のアデニンを,[ ^<15>N]ーグリシンを用いた場合には菌体タンパク質のグリシンを抽出精製し,GCーMSにより同位体の存在比率を比較検討した.その結果,グリシン,ギ酸共に酵母ではピリドキシンには取り込まれないことが明らかになった.
エストロジェンの増殖抑制作用の発現に関与する microRNA の同定

エストロジェンは、子宮、乳腺、下垂体といったエストロジェン感受性組織の細胞増殖を促進する。最近、我々は、エストロジェンがラット下垂体前葉のプロラクチン産生細胞の増殖に対して、insulin-like growth factor-1等の成長因子の存在下では、エストロジェン受容体を介した細胞増殖抑制作用を持つ事を見出した。しかしながら、どのような分子機構を介してエストロジェンの増殖抑制作用が発現するかは、未だ明らかにされていない。本研究課題では、このエストロジェンの増殖抑制作用に関与している可能性のあるmicroRNAを見出した。エストロジェンの標的細胞である下垂体細胞において、IGF-1依存性の細胞増殖作用に対する、エストロジェンの増殖抑制作用に伴い発現量が変化する遺伝子を複数見出しているが、これら遺伝子発現を調節しているmicroRNA(miRNA)を明らかにするため、下垂体前葉初代培養細胞を実験モデルとして、エストロジェンの投与により発現量が変化するmiRNAをmiRNAマイクロアレイにより網羅的に調べた。その結果、大きく発現量が変動しているmiRNAはそれほど見出せなかったものの、IGF-1単独投与に対して、estradiolの同時投与により、3時間後に、miR-34b,miR-184が、約0.4倍に発現量が減少している事が分かった。また、投与12時間後には、miR-34c,miR-138が約2倍に発現量が増加し、miR-26aが約0.5倍に発現量が減少している事が分かった。このことから、これらmiRNAがエストロジェンによる細胞増殖抑制作用に関与している可能性が考えられる。今後は、このマイクロアレイ解析によって得られた、これらエストロジェンの増殖抑制作用に関与している可能性のあるmiRNA発現変化を、Real-time PCRで確認し、さらに詳細な経時変化についても調べる。さらに、この結果を確認するために、Taqman microRNA Assayによる解析を行った。エストロジェンの標的細胞である下垂体細胞において、IGF-1依存性の細胞増殖作用に対する、エストロジェンの増殖抑制作用に伴い発現量が変化する遺伝子を複数見出しているが、これら遺伝子発現を調節しているmicroRNA (miRNA)を明らかにするため、下垂体前葉初代培養細胞を実験モデルとして、エストロジェンの投与により発現量が変化するmiRNAをmiRNAマイクロアレイにより網羅的に調べた。その結果、大きく発現量が変動しているmiRNAはそれほど見出せなかったものの、IGF-1単独投与に対して、estradiolの同時投与により、3時間後に、miR- 34b, miR-184が、約0.4倍に発現量が減少している事が分かった。また、投与12時間後には、miR-34c, miR-138が約2倍に発現量が増加し、miR-26aが約0.5倍に発現量が減少している事が分かった。エストロジェンの増殖抑制作用に関与するmiRNAを見出すために、マイクロアレイによう網羅的な解析、さらにReal-time PCRによる詳細な解析を行い候補miRNAを見出し、おおむね順調に進展している。24年度が最終年度であるため、記入しない。今後は、マイクロアレイ解析によって得られた、これらエストロジェンの増殖抑制作用に関与している可能性のあるmiRNA発現変化を、Real-time PCRでさらに詳細な経時変化について調べる。また、当該miRNAを下垂体前葉細胞に発現させ、細胞増殖に対する影響について調べる。
リン脂質代謝を介する腎障害の新たな分子機構の解明

最近、開発された質量顕微鏡は、位置情報を保持したまま質量分析を行う画期的な解析手法であり、解剖学的、生理機能的に複雑な腎臓は質量顕微鏡による解析の格好の標的と言える。本研究では、虚血再灌流傷害による急性腎不全モデルにおいて質量顕微鏡解析を施行し、部位特異的なホスファチジルコリンの質的・量的変化を観察した。トランスクリプトーム解析では、ホスファチジルコリン代謝酵素群の遺伝子発現プロフィールの変化を認めた。質量顕微鏡は、腎傷害時における局所の代謝変化を明らかにする有用な解析手法と考えられた。本年度は、腎虚血再灌流による急性腎不全モデルを用いて、障害部位に限局した代謝変化を質量顕微鏡法により網羅的に解析した。Sham群において、脂肪酸組成の異なるフォスファチジルコリン(PC)が腎門部を中心に同心円状に分布しており、特に、皮質と髄質ではPC種が全く異なることを見出した。虚血再灌流傷害を惹起して、6時間と24時間後に同様の解析を施行したところ、各PC種はダイナミックに増減し、腎局所における傷害や代謝の変化を反映していると考えられた。特に、腎傷害の強い非髄境界部に着目したところ、PC(16:0/18:0), PC(16:0/18:1), PC(16:0/18:2), PC(18:0/18:2)が増加する一方、PC(16:0/22:6)は減少した。次に、虚血再灌流傷害の後、経時的に腎臓をサンプリングし、遺伝子発現プロフィールを網羅的に解析した。その結果、PCの量的制御に関わる2経路(PC新規合成系とPE-PC変換系)の代謝酵素群の協調的な発現上昇が認められた。即ち、PC新規合成系としてChka/Chkbおよび律速酵素であるPcyt1a/Pcyt1b、PE-PC変換系としてPemtの発現がそれぞれ有意に上昇した。興味深いことに、PCをPSに代謝するPtdssの発現は有意に減少し、腎全体としてはPC量を増加させる応答が示唆された。以上のように、腎虚血再灌流傷害により、PCが量的、質的にダイナミックに変化することが明らかとなり、腎障害における意義が示唆された。本研究では、急性腎不全モデルに注目し、障害部位に限局した代謝変化を網羅的に解析した。虚血再灌流傷害を惹起後、6時間、24時間と対照腎において、特にホスファチジルコリン(PC)に注目して質量顕微鏡解析を施行した。その結果、腎障害6時間の早期よりダイナミックなPCの質的・量的変化を認めた。顕著に傷害をうける皮髄境界部を中心に変化するものとして、m/z値758.6, 760.6, 784.6, 786.6の増加と806.6の減少を見出した。これらの病態生理的意義やバイオマーカーとしての有用性について、さらに検討を行っている。同じサンプルを用いて、トランスクリプトーム解析を施行した。Chka, Chkb, Pcyt1aなどの新規コリン合成系、Pemtなどのホスファチジルエタノールアミン(PE)-PC変換系の遺伝子群が増加し、Ptdss1などのPC分解系遺伝子群が減少することを見出した。さらに、マウス尿細管細胞株mProx24を低酸素条件で培養後、再酸素化して、虚血再灌流傷害を模倣する細胞系を構築した。この培養細胞系においても、腎虚血再灌流傷害と同様の遺伝子発現プロフィールの変化を確認した。今後、障害部位局所における遺伝子発現変化を同定し、リン脂質の質的・量的変化や腎障害に及ぼす影響を検討する予定である。腎臓内科学当初の予定通り、質量顕微鏡解析とトランスクリプトーム解析を施行し、腎虚血再灌流傷害によるリン脂質の量的、質的変化を明らかにした。これまでに観察したリン脂質の量的、質的変化が、腎傷害の発症・進展にどのように関与するかを、細胞レベルの検討も含めて実施する。事務手続きの関係上、次年度の使用額として計上することとなったため。事務手続き上のことであり、次年度の消耗品費として計上する。
計算機による発見機構の研究

本研究では計算機による発見機構の実現を目標とし、平面幾何の領域を対象とした発見システムの構築を行なった。一般に発見システムが見つける知識の性質は採用する発見の基準によって決まる。平面幾何の領域における発見システムとしてDSTが挙げられるが、DSTでは図形に補助線を引くことで生じる辺や角などの副生成物に関する項を幾何的な関係式から消去することを発見の基準としている。本研究では、図形を観察して得られる副生成物以外の情報を発見の基準とする以下のシステムを構築することで、DSTでは発見できなかった複雑な定理を発見することを目指した。1図形中の辺の関係に注目し、式変形の結果得られる式の辺集合が有用な図形的な性質を満たすものを定理とするシステムを構築した。有用な図形的性質として、辺集合が図形中の一点を共有するものや辺集合が閉図形を構成するものを採用した。2図形から観察される辺の長さや角の大きさに関する数値的な情報を用いて定理の候補を出し、その候補を幾何的な関係式だけから導出するシステムを構築した。これらの発見システムの実験を購入したワークステーション上で行なった結果、DSTの発見の基準では得られなかったいくつかの平面幾何の定理の発見に成功し、これらの発見の基準が有効なものであることが確かめられた。また、システムが発見した定理の有効範囲を決定するために、図形を変形させて定理を適用するなど、実験によって外界から必要な情報を得る手法の考察を行なった。実験の機構に関しては他の領域における発見システムにおいても研究されており、発見した定理の有用性を高めることができると考えられる。
16、17世紀におけるヴァラッロのサクロ・モンテに見る美術制作とその受容

1ヴァラッロのサクロ・モンテ第二十七礼拝堂<ピラトの審問所>に関する研究を進めた結果、この礼拝堂の内部場面、とりわけ、内部に見られる遠近法の使用や画家の様式そのものが、当時のサクロ・モンテ再整備構想に基づく礼拝堂配置案ともっとも密接に関係していたことを解明した。2十五世紀から十七世紀にかけてヴァラッロのサクロ・モンテについて書かれた案内書の記述を比較検討することで、度重なる再整備構想の中でサクロ・モンテの各礼拝堂の意味合いが受容者側にとってどのように変容していったのかを分析した。(「ヴァラッロのサクロ・モンテ-初期構想とその変遷」としてイタリア学会において口頭発表、現在、来年度発行の同学会誌への投稿を準備中)3公会議資料、神学者による芸術論、司教教書といった同時代の文献資料を基に、対抗宗教改革時代における宗教芸術観ならびに巡礼地の役割(およびプロテスタント側からの宗教芸術ならびに巡礼地批判)を明らかにし、十六世紀末におけるヴァラッロのサクロ・モンテの再興の意味を分析した。また、十七世紀の祭壇構造に関する研究を進め、当時の建築論の精読と併せることで、サクロ・モンテの礼拝堂における障壁の役割を明らかにした。4再整備構想の口火を切った第三十六礼拝堂<カルヴァリオへの道>礼拝堂の実現過程を辿り、内部場面の分析を当時の芸術論や公会議資料、宗教思想関係の文献における記述と照らし合わせて詳細に分析し、この礼拝堂の内部場面が再整備構想の中核をなす思想を表していることを解明した。5先年度における研究調査で得た写真、フィルム、文献資料を礼拝堂ごとにデータ・ベースを作成した。本年度は、16世紀半ばに北イタリアで確立しつつあった対抗宗教改革期の芸術観が同時代のサクロ・モンテの造営に影響を及ぼしたかどうかを押さえるという観点から研究調査を進めた。そのためヴァラッロでの実地調査、写真撮影に加え、ノヴァーラ、ヴァラッロ古文書館ならびにミラノの主要図書館で同時代の史料及び後世の修復記録等を収集した。16世紀後半にサクロ・モンテで完成した諸礼拝堂の実現過程を追うとともに、対抗宗教改革期における宗教芸術への考え方を把握することに努めた。その建設と内部装飾の制作が対抗宗教改革期の芸術観が確立した時期に一致する第一礼拝堂に焦点を絞り、調査を深め、その成果を、論文「16世紀後半におけるヴァラッロのサクロ・モンテ礼拝堂装飾の変容-第一礼拝堂<アダムとエバ>を中心に-」にまとめた。これに平行して、17世紀に入ってノヴァーラ司教の指導下に完成した諸礼拝堂に関する調査を、礼拝堂の実地調査、古文書館での同時代資料(司教の指示書、芸術家への依頼書)の収集、精読という手順でおこなった。また当時の作品受容状況を把握すべく、同時代に出版された巡礼者向け案内書を閲覧した。さらに17世紀の諸礼拝堂で内部装飾に従事した画家モラッツォーネとタンツィオ・ダ・ヴァラッロに着目し、彼らが司教の指示をいかに実現したのか、彼らの画業の中で、ひいてはイタリア美術史上でのサクロ・モンテでの彼らの作品の位置を見極めるという視点から、サクロ・モンテの礼拝堂の実地調査に加え、両者がミラノを始めとする北イタリアの諸都市(ノヴァーラ、コモ、ヴァレーゼなど)で制作した作品を実見し分析した。また、彼らがサクロ・モンテでの活動以前に滞在していたローマやナポリでの経験を押さえるために、同地で16世紀末から17世紀初頭に制作された芸術作品をも実見した。これらの調査の成果は来年度、美術史学誌に投稿する予定である。
冒険遊び場における子ども環境のネットワーク化に関する研究

冒険遊び場のネットワークについて地域内のコミュニティネットワーク、地域を越えた冒険遊び場に関わるネットワーク等に着目し、東日本大震災前後の取組みの変化に着目しながら調査を行った。地域内のコミュニティネットワークでは保護者間、子育て支援組織、町内会組織、学校組織、地域施設との連携を軸に事例研究を行った。地域を越えたネットワークでは東日本大震災を契機に多くの支援活動が展開されており、復興期を迎え、地元団体の自立支援に向けた活動へ新たな試みが始まっている。平成24年度においては遊び場の利用状況の把握ならびに役割に関わる事例調査を実施した。2011年3月11日に発生した東日本大震災後、震災復興に向けて、子ども支援の形は、被災した子どもたちの保護の目的から、子どもたちの関係性の再構築という視点に移りつつある。移動型プレーパークの方法は、仙台市内でのNPO冒険あそび場せんだい・みやぎネットワークでの取組みは2年目を迎え、公園や仮設住宅での活動を拡充するとともに産直ショップぐるぐると連携して、子育て世代と高齢者とが出会うきっかけづくりなども進めている。また上荒井公会堂を活用しての乳幼児向けの広場型活動も実施しており、地元町内会との交流の場では、町内会組織に入らない若い世代を地域と新しい形で防災面も含めた繋げる役割として期待を寄せられている。宮城県北部での活動では、移動型プレーパークとして実施していた活動が地域定着型の活動に変化を見せている。石巻市立住吉小学校、開北小学校で隔週ごとに実施してきた移動型プレーパークは、石巻市中瀬での活動に移行し、地元NPOと連携して実施する方向になってきている。石巻市橋浦小学校の裏山では、20年前に学校の裏山を活用した活動が行われていたが、新たに再開拓を行い、裏山プレーパークとなった。2013年度からは新たに地域の学校が合併することを受けて放課後遊びの場として開放され、学校連携型のプレーパークとして期待されている。こうした社会包摂的な活動として地域の子育て支援に関するニーズに合致した活動が地域団体と連携する形で進んでおり、冒険遊び場を始めたいといったニーズは拡大していく傾向にある。今後は、運営資金面の確保の方法と担い手育成に向けた研修方法の確立などの課題が残されている。本年度は、冒険遊び場について東北、関東、中国、九州における地域ネットワークとしての取組み状況を把握するとともに、子育て支援組織との恊働のあり方、行政、大学との連携による支援体制の強化への取組みなどを把握した。東北では冒険遊び場せんだい・みやぎネットワークが絆再生や新しい公共、新しい東北など復興庁からの支援を受けながら、仮設住宅地、地域の公会堂での子育て支援に関わる取組みを実施している。西公園プレーパークでは、近接する仙台メディアテークでちびパークという乳幼児を対象とした広場を開催しており、この開催に向けて「ご近所さん会議」という形で子育て支援に関わる団体が連携する仕組みが生まれてきている。岡山では、岡山県と県内の大学とが子育て支援に関して連携する仕組みが築かれている中で冒険遊び場も加わり、その子育て支援の幅を外遊びにまで広げていく試みがなされている。備前プレーパークでは、通常のプレーパーク活動とともに森のオヤトコひろばを開催し、乳幼児の外遊びを促す試みを重ねてきている。もう一方で横浜のケースでは異年齢を広く受け入れている冒険遊び場の仕組みと放課後キッズクラブ事業、はまっ子ふれあいスクール事業、放課後児童健全育成事業などが地域内に混在し、どのような形で整合性を図っていくか大きな課題となっている。さらに九州のケースでは冒険遊び場の危険性との向かい合い方に対する保護者への理解の浸透をどう図っていくかという点が課題となっている。平成23年度においては遊び場の保護者の利用状況ならびに保護者の役割についての事例調査を実施した。2011年3月11日に発生した東日本大震災では、地震や津波によって多くの居住地が被災し、放射能災害では多くの住民が避難生活を余儀なくされた。そうした状況で海岸公園冒険広場を仙台市の指定管理者として運営していたNPO冒険あそび場せんだい・みやぎネットワークでは被災した海岸公園冒険広場の運営が困難になった中で、5月初旬より避難所となった六郷小学校の校庭を利用し、冒険遊び場活動を再開した。その後、夏休みの時期までに4つの移動式の冒険遊び場活動を実施し、現在に至っている。この一連の活動では子育て世代の関わりだけではなく、仮設住宅における居住者を結ぶ新たな関係性が生まれてきている。仙台市中心部で震災後、活動を再開した西公園プレーパークの会では、保護者を中心にして震災前に発足したプレーパークを支える会が再開に大きく寄与してきた。地震災害等で不安になっている子育て世代に話を聴きあい、活動をともにする子どもたちにも保護者にとっても癒しの空間を提供できている点も大きな成果となっている。またメンバーとのネットワークから石巻市飯野川地区の亀ガ森公園内に月に一度遊ぼう会を実施し、避難所生活が続いた子どもたちの憩いの場を提供してきた。この活動を通して地域の中での信頼関係を新たに築き始めている。

熊本市での調査では、熊本市が冒険遊び場開催に対して助成制度を創り出すことで、PTA、保育連盟、NPO、ボーイスカウトといった多様な団体が冒険遊び場活動を通して地域のコミュニティ形成に活用するケースが見られた。今後、地域に根ざしながら保護者の主体的な関わりをどのような形で広げていくかが、課題となっている。本年度の研究では、冒険遊び場による子ども環境のネットワーク化について東日本大震災後の被災地における冒険遊び場活動の広がりも含めて取組んだ。岩手県大槌町では日本ユニセフ協会、日本冒険遊び場づくり協会、建設会社、地方大学と地元との恊働による実験的な試みとして里山まるごとプレーパークを実施している。この取組みでは、プレーリーダーとして隣接市の自然学校にも協力を依頼し、地元では復興支援団体から遊び場所の提供、地元工房、障害者施設から、遊び道具の提供、旧正月行事の協同企画を行ってきている。また他地域で先行的に遊び場活動を実施している支援団体とは、復興事業の進行に伴い、区画整理地内の遊び場の移転が必要とされており、受け皿としての役割も検討されている。仙台近郊では仮設住宅から復興住宅への移行期に入り、仮設住宅地での遊び場活動も変化の時期を迎えている。岩沼市の里の杜遊び場では、冒険あそび場せんだい・みやぎネットワークが岩沼市・サポートセンター・社会福祉協議会と連携してスタートした。地元でのボランティア育成も行う中で、復興住宅移行後は地元団体が中心になって復興住宅地の新たな遊び環境の運営を行う予定である。仙台市の荒井東地区災害公営住宅では、町内会が組織され、集会所の運営も開始された。集会所ならびに広場を活用した遊び場活動は、同時に集会所内で茶話会を開催することで、子どもの遊び環境を居住者との関わりとして捉え直す形で進められている。この活動は災害公営住宅内に留まらず、周辺町内会にも拡充されており、復興地におけるコミュニティ再生の試みとして捉えることができる。以上のように東日本大震災被災地域において冒険遊び場の子ども環境のネットワーク化は災害によって分断されてしまった子ども環境の再生を通して地域復興が諮られていくことの必要性を示している。子ども環境本研究では冒険遊び場における保護者によって成立した子育てグループならびに地方自治体における子育て支援施策に着目し、新たな地域の子育て支援環境のネットワークの構築に向けた課題と方策を明らかにすることを目的としている。平成24年度の課題としては第一段階としての保護者の利用状況の把握と役割の調査のまとめ、第二段階として冒険遊び場のマネージメント方法の調査の実施、第三段階の研修プログラムの開発および子育て支援ネットワーク構築プロセスについての検討ならびに調査を開始した。震災後、2年を経過し、子育て支援に取組む団体間の相互連携が図れるようになってきた反面、震災支援から撤退するNPOも徐々に増加し、地域の子育て支援に向けたニーズが高まる中で、個々の活動団体の先鋭化は進んでいるが、地域的には十分に人的なマネージメントができていない面がある。本研究は東日本大震災が発生した平成23年度にスタートを切った。
胎児手術創はscarless healingとなり得るか

目的:胎児の創傷治癒は非瘢痕性治癒(scarless healing)と言われている。しかし胎児期に形成された手術創の治癒過程を論じる創傷は鋭利な創傷治癒である。昨年までは胎仔羊を用いて背部に裂創(incisional wound)を作成し、その治癒過程を検討したが、今回は胎仔と同時に母羊の腹壁を摘出し、胎仔の創部を比較し瘢痕形成の過程を比較検討した。実験方法:胎生60日の妊娠羊を用いてその背部に約2-3cmの裂創を作成しその両端に非吸収性糸を用いてマークをつけた。145日が満期の羊に対し術後2日、1、2、3週間、31日および145日に再度帝王切開を行い胎児の背部の創を観察し病理学的検討用に切除した。これらの創傷治癒と、母親の腹壁の帝王切開の創部を切除し、創の治癒過程を観察し、両者を比較検討した。また免疫染色をおこないコロイド鉄、α-smooth muscle actin(α-SMA)、Masson染色等で、細胞外基質の蓄積の程度と瘢痕形成の有無を観察した。結果:18匹の胎仔の背部に裂創を作成し2匹が死亡し16匹の経過を観察した。術後7日には創部は結合組織でおおわれた。しかし、肉眼的に術後31日でも創部を確認することができた。しかし、145日の満期では視診で創を確認することはできなかった。組織学的な検討では術後2日で真皮結合組織は形成されるが表皮で覆われるには14日かかった。満期の145日では表皮で被われたが正常皮膚と比較すると毛嚢や、皮脂腺などの皮膚付属器の減少を認め、発生過程で形成されるべき組織の形成異常を認めた。また母羊との比較において、母羊はヒト成人の創傷治癒の場合と同様、帝王切開によって形成された創部に肉眼的に瘢痕が形成され、この部分は組織学的には真皮結合組織とは異なる繊細なコラーゲン線維の増生、いわゆるcicatricial fibrosis、が皮膚付属器間に認められたのに対して、胎児期の創にはcicatricial fibrosisは認められなかった。結論:胎児期の創傷治癒において、引き裂いた裂創も、縫合せずに治癒し、肉眼的にscarlessになるが皮脂腺や汗腺などの皮膚付属器の低形成を認めた。また、母羊では初回手術後3週間で創部は明らかな瘢痕形成を認めた。胎児期の創は145日の満期時、肉眼的にscarlessになるが、これは真皮にcicatricial fibrosisが起こらないことによるものであると考えられた。このことから、胎児期と母羊とでは真皮結合織の形成に関与する真皮線維芽細胞の機能に違いがあることが示唆された。また、胎児期の創においても、皮膚付属器の形成には何らかの障害が与えられることが示唆されるが、このメカニズムの解明は、今後の研究課題の一つであると考えられる。胎児の創傷治癒は非瘢痕性治癒(scarless healing)と言われている.しかし胎児期に形成された手術創の治癒過程を論じている創傷は、ほとんどの場合、鋭利な刃物による切創の創傷治癒についてのみ述べられている。胎児が受ける創傷はそのほかにも裂創やamniotic band syndromeのように索状帯の圧迫による圧傷など、様々である。そのような胎児期に発生する可能性のある様々な創傷の治癒機転に関し,全ての胎児創傷がscarless healingをきたすか否か、検討した。実験方法:妊娠羊を用いて在胎60日に胎盤血流を保ったまま帝王切開し胎仔を視野に出し,胎仔の腹部をメスで鋭利に正中切開し創部はモノフィラメントの吸収糸を用いて縫合閉鎖した(縫合創).次いで胎仔の背部の皮膚を引き裂き,解放したままにする(離開創)を作成した.創の両端に非吸収糸でマークをつけ創傷形成部を判別できるようにした.その後妊娠を継続させ,術後48時間,3日,5日,7日で薬殺し創を切除標本として肉眼所見に加え、組織の光顕的検索を行った.また一部は妊娠を継続させ満期145日まで管理した.結果:羊20匹を用いて33胎仔に胎生60日で胎仔手術をおこなっ牟.48時間後の背部の組織は4匹,3日後は4匹,5日後は3匹,7日後は6匹の組織を採取した.残り9匹は妊娠を継続させ満期で薬殺した.全経過の生存率は78%であった.離開層において48時間では創はまだ開いており,3日で線維芽細胞の増生,血管新生を認めた.この時点ではまだ上皮は覆っていない.5日,7日と経過していくと線維芽細胞の数が増えて上皮が再生されている.皮膚の欠損部分は両側から上皮化が起こってくることが確認できた.また満期まで妊娠を継続し瘢痕形成が起こっている郡では,脂腺と汗腺の割合に変化が生じている可能性が示唆された.目的:胎児の創傷治癒は非瘢痕性治癒(scarless healing)と言われている。今回羊を用いて背部に裂創(incisional wound)を作成し、その治癒過程を検討した。

実験方法:胎生60日の妊娠羊を用いてその背部に約2 3cmの裂創を作成しその両端に非吸収性糸を用いてマークをつけた。145日が満期の羊に対し術後1,3,5,7,24,31、145日に再度帝王切開を行い胎児の背部の創を観察し病理学的検討用に切除した。これらの創傷治癒と、胎仔手術において下肢を保持し圧迫を加えた創の治癒過程を観察し、両者を比較検討した。結果:22匹の胎仔の背部に裂創を作成しその後の経過を観察したところ、術後7日には創部は結合組織でおおわれた。しかし、肉眼的に術後31日でも創部を確認することができた。しかし、145日の満期では視診で創を確認することはできなかった。組織学的な検討では術後2日で結合組織は形成されるが表皮で覆われるには14日かかった。満期の145日では表皮で被われたが正常皮膚と比較すると毛根や、皮脂腺などの腺細胞の欠落を認め、発生過程で形成されるべき組織の欠損を認めた。また胎仔手術において、下肢を圧迫して把持した部分は毛根が欠落した著しい瘢痕組織を呈していた。結論:胎児期の創傷治癒において、引き裂いた裂創も、縫合せずに治癒するが皮脂腺や汗腺などの付属組織の低形成を認めた。しかし、胎児期に圧迫を受けた血流障害を伴った創に対しては創傷治癒機転は働かなかった。目的:胎児の創傷治癒は非瘢痕性治癒(scarless healing)と言われている。しかし胎児期に形成された手術創の治癒過程を論じる創傷は鋭利な創傷治癒である。昨年までは胎仔羊を用いて背部に裂創(incisional wound)を作成し、その治癒過程を検討したが、今回は胎仔と同時に母羊の腹壁を摘出し、胎仔の創部を比較し瘢痕形成の過程を比較検討した。実験方法:胎生60日の妊娠羊を用いてその背部に約2-3cmの裂創を作成しその両端に非吸収性糸を用いてマークをつけた。145日が満期の羊に対し術後2日、1、2、3週間、31日および145日に再度帝王切開を行い胎児の背部の創を観察し病理学的検討用に切除した。これらの創傷治癒と、母親の腹壁の帝王切開の創部を切除し、創の治癒過程を観察し、両者を比較検討した。また免疫染色をおこないコロイド鉄、α-smooth muscle actin(α-SMA)、Masson染色等で、細胞外基質の蓄積の程度と瘢痕形成の有無を観察した。結果:18匹の胎仔の背部に裂創を作成し2匹が死亡し16匹の経過を観察した。術後7日には創部は結合組織でおおわれた。組織学的な検討では術後2日で真皮結合組織は形成されるが表皮で覆われるには14日かかった。満期の145日では表皮で被われたが正常皮膚と比較すると毛嚢や、皮脂腺などの皮膚付属器の減少を認め、発生過程で形成されるべき組織の形成異常を認めた。また母羊との比較において、母羊はヒト成人の創傷治癒の場合と同様、帝王切開によって形成された創部に肉眼的に瘢痕が形成され、この部分は組織学的には真皮結合組織とは異なる繊細なコラーゲン線維の増生、いわゆるcicatricial fibrosis、が皮膚付属器間に認められたのに対して、胎児期の創にはcicatricial fibrosisは認められなかった。結論:胎児期の創傷治癒において、引き裂いた裂創も、縫合せずに治癒し、肉眼的にscarlessになるが皮脂腺や汗腺などの皮膚付属器の低形成を認めた。また、母羊では初回手術後3週間で創部は明らかな瘢痕形成を認めた。胎児期の創は145日の満期時、肉眼的にscarlessになるが、これは真皮にcicatricial fibrosisが起こらないことによるものであると考えられた。
ウォーターミストによる火災とガス爆発の防止に関する研究

ウォーターミストはハロン系消火剤に比較して,環境負荷がないため,代替消火剤として注目されている.本研究では火災時に発生する拡散火炎およびガス爆発を引き起こす予混合火炎の消火機構におよぼすウォーターミストの影響を実験的および解析的手法を用いて燃焼学的に明らかにした.拡散火炎の消炎に対しては,ミストの質量分率とミスト粒径の比(面積パラメータ)および蒸発ダムケラー数が支配的なパラメータであり,これらを大きくすることにより,拡散火炎を消炎することができる.一方,予混合火炎では,ウォーターミストを添加することにより燃焼速度が低下するが,これはミストの蒸発熱および水蒸気の熱容量による冷却効果が大きく影響している.しかし,水蒸気による反応抑制効果も無視できない.また,燃焼速度抑制効果は添加されるウォーターミストのモル分率で決定される.これらの知見はウォーターミスト消火設備の設計に極めて有用である.ウォーターミストはハロン系消火剤に比較して,環境負荷がないため,代替消火剤として注目されている.本研究では火災時に発生する拡散火炎およびガス爆発を引き起こす予混合火炎の消火機構におよぼすウォーターミストの影響を実験的および解析的手法を用いて燃焼学的に明らかにした.拡散火炎の消炎に対しては,ミストの質量分率とミスト粒径の比(面積パラメータ)および蒸発ダムケラー数が支配的なパラメータであり,これらを大きくすることにより,拡散火炎を消炎することができる.一方,予混合火炎では,ウォーターミストを添加することにより燃焼速度が低下するが,これはミストの蒸発熱および水蒸気の熱容量による冷却効果が大きく影響している.しかし,水蒸気による反応抑制効果も無視できない.また,燃焼速度抑制効果は添加されるウォーターミストのモル分率で決定される.これらの知見はウォーターミスト消火設備の設計に極めて有用である.ウォーターミストにより火災を消火する場合、ウォーターミストの特性および空気への添加量によってその消火性能が影響を受ける。そのため二流体噴射弁および超音波振動子を用いで、ウォーターミストの特性および発生量を変化させることのできるミスト発生装置を試作し、ミストの特性をPDPAにより測定した。その結果、二流体噴射弁を用いた場合、ザウター平均粒径で25μmから30μm、分布幅1μmから60μmのほぼ正規分布を持つウォーターミストを最大で100ml/min供給できることが明らかとなった。一方、超音波振動子を用いた場合、粒径分布形状は、分布幅1μmから40μmのほぼロージン・ラムラー型となり、ザウター平均粒径は15μmから20μmで、ミスト流量は最大で50ml/minであった。これらのウォーターミストをメタン-空気対向流拡散火炎に適用し、消炎限界を測定した結果、ミスト添加量を増加するにしたがって消炎限界火炎伸長率が減少し、火炎温度も低下することが明らかとなった。しかし、消炎時の火炎温度はミスト添加量によらずほぼ一定で、ある限界温度で化学反応が停止することを示唆している。また、火炎帯を通過する際のウォーターミストの挙動を調べた結果、ミストの火炎帯内における滞留時間と蒸発による消滅時間の関係で、ある限界粒径以上のミストは火炎帯内で蒸発することができず、その蒸発潜熱を消炎に利用できないことが明らかになった。したがって、消炎にはミストの最適粒径が存在し、その値は火炎伸長率に依存する。さらに、粒径の大きなミストは流れとの間にすべりが生じ、その程度はストークス数によって支配される。一方、数値計算ではミストの運動をラグランジュ系で、またガス運動をオイラー系でモデル化し、これらを結合することにより、対向流場における単一粒径のウォーターミストの挙動を解析した。その結果、大きな粒径のミストは火炎帯を貫通し、振動的な運動をすることが明らかとなったが、この現象は未だ実験的には観察されていない。本年度は複数の超音波振動子を用いてミスト発生量を広範囲に変化させることで、実際の火災の消火で用いられる場合と同程度のミスト数密度を実現することができた。その結果、対向流拡散火炎の消炎実験では、ミスト添加量が少ない場合には、ミスト量の増加とともに消炎限界速度勾配は急激に減少し、ミストの消炎効果は顕著であるが、ミスト添加量が多いと、ミスト量を増加しても消炎効果に及ぼす影響は小さくなることが明らかになった。同軸流拡散火炎の実験では、リム厚さが厚い場合には周囲空気流速よって火炎の安定性は大きく異なることが明らかになった。空気流速が高い場合には、ミストはその慣性力によって、再循環領域に侵入することなく火炎基部を通過してしまうために、火炎の安定性にはほとんど影響を与えない。一方、空気流速が遅い場合には、滞留時間が長くなりミストは火炎基部を通過する際に蒸発し、水蒸気が再循環領域内に拡散するために、火炎の安定性が悪くなり消炎効果が大きくなることが分かった。よどみ流予混合火炎の実験では、層流燃焼速度に及ぼすミストの影響が明らかとなった。プロパン-空気予混合火炎では、ミストを添加しない場合には、層流燃焼速度は火炎伸長率に比例して増加するが、ミストを添加するとこの傾向が逆になることが分かった。速度勾配が大きい場合には、ミストはその慣性力によりよどみ流れ場に追従せず、流れの中心付近でミストの体積流束が増加し、その結果、層流燃焼速度が減少する。ミストの体積流束は伸長率に比例するため、見かけ上マークシュタイン長さが正となることが明らかになった。数値シミュレーションでは、実験で使用している円筒バーナの結果と比較するために、数学的なモデルの検討を行い、従来の軸対称モデルを平面二次元モデルに変更して定式化を行い、解析プログラムコードの変更を行った。