hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
生体発散物質による空気汚染の解明と快適・省エネルギーな室内環境制御法の開発

生体発散物質は、主たる室内空気汚染源であり、必要換気量を決める際の基とされている。本研究では、皮膚由来の生体発散物質が知覚空気質に与える影響に着目し、良好な室内空気環境を省エネルギーで実現するための原理と手法に関して追究するもので、2018年度は以下の研究課題を推進した。1.身体活動が生体発散物質放散量および知覚空気質に与える影響に関する被験者実験:体臭として知覚される生体発散物質の放散量は、温熱環境、身体活動による代謝量変化、生活習慣等の様々な要因により変化する。特に、皮膚腺由来、血液由来の体臭物質の放散量は身体活動および温熱環境変化による影響が大きいことが既往文献調査より予想された。そこで、知見の少ない身体活動影響について、1安静条件22.0met運動条件32.5met運動条件を設け、ステンレス製チャンバーにて被験者実験を行った。結果、代謝量の増加によりチャンバー内の臭気強度が有意に増加し許容度が有意に低下した。また、代謝量の増加によりFormaldehyde、Acetaldehyde、Acetoneの濃度が有意に増加したが、増加量は一様でなかった。Acetaldehyde濃度はCO2濃度よりも臭気強度との相関が高く、知覚空気質悪化に寄与する可能性が示された。2.公立小学校における空気質環境の実測調査:上記1の内容を踏まえ、公立小学校教室で空気環境の実測を行った。その結果、測定前に身体を動かす授業が行われていた教室においてAcetaldehyde、Acetone濃度が高く、児童の代謝量上昇に伴いこれら2物質の放散量が上昇した可能性を示した。3.小型の化学物質捕集装置を用いた簡易な測定方法の確立:在室者の皮膚表面から放散する化学物質を簡易に直接捕集するため、小型皮膚ガス捕集プローブを用いたトライアル実験を行い、今後の実験において使用可能であることを確認した。申請時には予定していなかった「身体活動による代謝量変化」が生体発散物質放散量および知覚空気質に与える影響に着目して研究を実施し、新たな知見を示すことができた。2019年度の実施予定の実施設の環境調査について、公立小学校1校を対象に予め調査を実施できた。また、小型の化学物質捕集装置を用いた簡易な測定方法の有効性を確認し、2019年度の研究を円滑に行う準備ができた。研究成果は、2018年度室内環境学会に発表(平成30年室内環境学会学術大会大会長奨励賞)、また2019年度の建築学会大会および空気調和衛生工学会にて発表予定であり、対外発表も積極的に行っている。当初計画に従い、2018年度の研究成果を元に以下の課題A,Bを推進する。研究課題A.皮膚由来の生体発散物質の原因臭気特性に関する実験温熱環境、身体活動による代謝量変化、生活習慣が皮膚発散物質放散量に与える影響を、小型の化学物質捕集装置を用いた被験者実験によりそのメカニズムを含めて明らかにする。研究課題B.実施設における温熱・空気質環境に関する実測調査地域性を考慮し、日本における地域区分が異なる小学校において温熱・空気質環境に関する実測調査を行う。また空調換気設備の違いや運用方法の違いについても言及する。

研究成果は、2018年度室内環境学会に発表(平成30年室内環境学会学術大会大会長奨励賞)、また2019年度の建築学会大会および空気調和衛生工学会にて発表予定であり、対外発表も積極的に行っている。当初計画に従い、2018年度の研究成果を元に以下の課題A,Bを推進する。研究課題A.皮膚由来の生体発散物質の原因臭気特性に関する実験温熱環境、身体活動による代謝量変化、生活習慣が皮膚発散物質放散量に与える影響を、小型の化学物質捕集装置を用いた被験者実験によりそのメカニズムを含めて明らかにする。研究課題B.実施設における温熱・空気質環境に関する実測調査地域性を考慮し、日本における地域区分が異なる小学校において温熱・空気質環境に関する実測調査を行う。また空調換気設備の違いや運用方法の違いについても言及する。
ヒトは環境変動をどうとらえているのか?-環境検知機構の解明と応用の試み-

環境情報の体内伝達にかかわる数多くのタンパクの生理的意義について検討を重ねている.一例を挙げると魚類においても細胞の運動や移動にアクチン細胞骨格系は極めて重要である.われわれはWAVE2タンパク制御因子IRSp53について検討し,これが,WAVE2の発現自体には影響しない、がPIP3と協調してWAVE2によるArp2/3複合体を介したRac下流のアクチン重合能の最適化に重要であり,CDC42はこれに拮抗するという知見を得て,論文発表した.また胎盤の環境変動に関与するヘム蛋白質の合成調節の解析を行い、非造血系組織であるにもかかわらず造血系ホルモンであるエリスロポエチンの支配下にあること、しかも非造血系ヘム代謝系が造血系と考えられてきた転写因子によって制御されていることを報告した。一方で、環境応答に最も関与しているものが自然免疫を含む免疫応答系である。多分化能を持つこのような細胞をクローン化することができれば、環境変動の検出にも極めて有用であるだけでなく、再生医療実現に向けても大きな意味を持つと考えられる。そこで、クローン胚由来胚性幹細胞を作製し、リンパ球を分化誘導させるのに成功した。胚性幹細胞(ES細胞)は未来の再生医療・細胞治療のための重要なリソースであるが、他者由来のES細胞から誘導した分化細胞は免疫拒絶反応のため患者本人の治療に使用することはできない。そこで患者本人のES細胞が必要となる。本研究ではこれらの基礎実験としてマウスの体細胞より、核移植によって胚性幹細胞(クローン胚)を作製した。さらにこのクローン胚を単一の集団であるリンパ球に分化誘導させることに成功した。今後これらのリンパ球の性状を解析することにより、再生医療・細胞治療実現のための基礎データを得ると同時に環境変動に対する生体防御系を明らかにすることができると考える。環境に応答して形態変化を引き起こす血小板シグナル分子の同定のために質量分析を多用して血小板の活性化に関与するアダプター蛋白CrkLの新規結合蛋白としてDOCK180ファミリーに属する新規タンパクの5.6kbからなる全長cDNAをクローニングし詳細な解析を進めている。ノーザンブロティングでは広い組織分布を示していて,本分子が血小板にとどまらず単球系などでも動脈硬化に関連性の深い細胞移動や細胞接着に関与する可能性についても検討を加えた.また、血栓止血の最初期にみられる血小板の粘着後の伸展などにアクチン重合は決定的に重要である.血小板のアクチン重合に低分子量Gタンパク質rac活性化が関与することが示唆されてきたが,そのrac活性化の下流の位置するシグナル分子は全く不明であった.我々はrac制御下にアクチン重合を制御するWAVEの3アイソフォームとも血小板に存在し,中でもWAVE1と2が共に豊富であるが,3者とも伸展血小板の葉状突起先端部に位置すること(Blood,105:3141-8,2005),やはり質量分析も駆使しWAVE制御タンパク質Abi-1,Sra-1やNap-1などが血小板に存在すること,これらがカルパインに基質であることなど血小板のアクチン重合に関する多くの新知見を得た.これら造血系細胞を用いた研究の他、神経系PC12細胞の環境応答に関与する因子の同定にも成果を上げている。例えばノニルフェノールがカスパーゼの活性化を介して細胞のアポトーシスを亢進すること、ニューロメラニンがSOD様の細胞保護作用を持つこと、神経伸長因子の作用機序にはフォスフォリパーゼA2が関与していること等について明らかにしている。
総合医療デ-タベ-スを用いた薬効の長期時系列解析

高知医科大学総合医療情報システム(IMIS:Integrated Medical Information System)には、昭和56年本学附属病院の開院以来、各種の病歴デ-タが系統的に蓄積されている。これを教育・研究に役立てることは、その後の国立大学を中心とした総合医療情報システムの急速な発展に新たな価値を付けるためにも非常に重要である。研究面では、慢性疾患を中心により深い研究を行った。特にビ-ルス性肝臓病については、開院以来10年間のデ-タを基に慢性肝炎から肝硬変に至る病状の変化を表わす特性曲線を作成した。デ-タベ-スには慢性肝炎の初期の患者から肝硬変の末期の患者まで多種多様な症例があるために、これらを統計処理の新しい方法論により、特定の検査マ-カ-(コリエンステラ-ゼ)に注目し、時間の関数として連続した一つのスム-スな曲線(特性曲線)を得ることができた。この方法は非常に汎用性があり、他の多くの疾患の解析に応用できる。一例として、貧血患者におけるヘモグロビン値のfollow up(薬効により低い値から正常値に戻るまでの)用の特性曲線も極めて容易に得られることが明らかになった。肝疾患については、更に研究を続け、コリエンステラ-ゼとGPTの検査値の間に非常に強い相関性があることが明らかになった。すなわち、GPTの値を薬効により100以下に制御できるならば、コリエンステラ-ゼの値は減少しない。日本ではGPTの値を下げることで肝臓薬として認可されているが、米国ではビ-ルス性肝炎に対しては原因治療に役立たないとして一般に薬は使用されていない。しかし、GPT値を完全に薬で100以下に制御でき得るならば、1020年の延命効果が期待でき、慢性肝炎の場合十分意味がある。平成3年度には上記解析方法を応用し、高脂血症治療剤の薬効評価と脳血管障害剤の安全性評価について、系統的な解析を行ない、新しい知見を得た。高知医科大学総合医療情報システムに蓄積されている病歴デ-タを使って、慢性肝炎から肝硬変に至る病状・病態の長期(開院以来8年間)時系列解析を実行した。まず、統計処理により慢性肝炎と肝硬変を判別するベストマ-カ-を検出し、コリエンステラ-ゼ単独で88%の判別能力があり、従来のGOT-GPT比より(77%)成績が良いことが判明した。更にこの検査項目を使って、病態の異なる多数の症例デ-タと最適適合法を用いて時系列的に配置し、最終的に慢性肝炎の初期(コリエンステラ-ゼの値:約300)から肝硬変の末期(コリエンステラ-ゼの値:数10)に至る長期(30年間)の病状変化の特性曲線を作成した。その結果、新しい症例に対し、この特性曲線と比較することにより、病状の程度とその進行の予測をすることが可能となった。次に、慢性肝炎及び肝硬変患者に対して、本学付属病院で使用している薬剤の治療効果に対する評価を行った、通常、これらの薬剤は、GPTの値を下げることで厚生省より認可されている。しかし、GPTの値の変動は非常に大きく、病気の治療との関連が従来よりはっきりしていない。そこで本研究では、まずGPTとコリエンステラ-ゼとの関連をデ-タベ-スを用いて調べ、GPTの値が100を超すと急にコリエンステラ-ゼの値が減少し始め、100以下では逆にわずかであるが増加することが明らかとなった。

このことから、GPTの値を薬物により常に100以下に制御することがこの病気の進行をストップする上で非常に重要であることがわかった。このような観点から、本学付属病院で使用している6種類の薬剤の内GPTの値を効果的に下げる薬を長期時系列解析を用いて調べた。その結果、2種類の薬に有意の差で薬効が認められた。高知医科大学総合医療情報システム(IMIS:Integrated Medical Information System)には、昭和56年本学附属病院の開院以来、各種の病歴デ-タが系統的に蓄積されている。これを教育、研究に役立てることは、その後の国立大学を中心とした総合医療情報システムの急速な発展に新たな価値を付けるためにも非常に重要である。研究面では、慢性疾患を中心により深い研究を行った。特にビ-ルス性肝臓病については、開院以来10年間のデ-タを基に慢性肝炎から肝硬変に至る病状の変化を表わす特性曲線を作成した。デ-タベ-スには慢性肝炎の初期の患者から肝硬変の末期の患者まで多種多様な症例があるために,これらを統計処理の新しい方法論により、特定の検査マ-カ-(コリエンステラ-ゼ)に注目し、時間の関数として連続した一つのスム-スな曲線(特性曲線)を得ることができた。この方法は非常に汎用性があり、他の多くの疾患の解析に応用できる。一例として、貧血患者におけるヘモグロビン値のfollow up(薬効により低い値から正常値に戻るまでの)用の特性曲線も極めて容易に得られることが明らかになった。肝疾患については、更に研究を続け、コリエンステラ-ゼとGPTの検査値の間に非常に強い相関性があることが明らかになった。すなわち、GPTの値を薬効により100以下に制御できるならば、コリエンステラ-ゼの値は減少しない。日本ではGPTの値を下げることで肝臓薬として認可されているが、米国ではビ-ルス性肝炎に対しては原因治療に役立たないとして一般に薬は使用されていない。しかし、GPT値を完全に薬で100以下に制御でき得るならば、1020年の延命効果が期待でき、慢性肝炎の場合十分意味がある。本研究は論文として完成し、現在雑誌(Computers and Biomedical Reserch)に投稿中である。平成3年度は、1)高脂血症治療剤の薬効評価と2)脳血管障害改善剤の安全性評価に関する研究を行った。高知医科大学の総合医療デ-タベ-スには、高脂血症治療剤として8種類の薬歴と総コレステロ-ル(TC),HDLーコレステロ-ル(HDL),中性脂肪の検査歴が約10年間保存されている。デ-タベ-スを用いての解析結果は次の通りである。1)TCについては総じてその薬も薬効があり初期値(280)に対して約20%下げる。2)HDLについては、全体の平均値でみると、8種類のうちプロブコ-ルが有意の差でHDL値を下げることが定量的に実証された。しかし、これは、総平均値での結論であって、より詳細に分析してみると、ぞの薬ともHDLが50前後より高いときにはに下がり、それより低い場合にはむしろ上がるという、HDLの初期値(投薬前値)と、差(投薬前後の)の間に非常にきれいな相関がある。殆んどの薬がHDLの初期値が5055あたりで投薬前後差が0になり、初期値が80位でHDL値を下げる場合と30位でHDL値を上げる場合とが、全体でみるとキャンセルしている。しかしプロブコ-ルだけは42と低いとことで0になるため、それより低いところではHDL値を上げるが、全体でみるとHDL値を下げる結果になっている。
無保護でのペプチド合成のための新規ペプチド合成酵素の探索と開発

ペプチドには有用な生理活性あるいは新たな物性を示すものが数多く知られており、ペプチドの機能性解明や生産法開発に関する研究が盛んに行われている。これまで申請者のグループではアミノ酸メチルエステル体をアシル供与体、アミノ酸を求核剤としてペプチド合成反応に使用できる新規酵素を発見し、短時間で効率のよい新しいペプチド生産法を確立している。この酵素は広い基質特異性を示す一方、唯一プロリンだけは求核剤として認識されにくいという課題があった。本研究ではプロリンを求核剤として効率良く利用できる新規酵素の探索を行った。まず本研究室保存菌697株を対象に、アラニンメチルエステルとプロリンからアラニン-プロリンペプチドを生成する微生物の探索を実施した。この結果15株においてアラニン-プロリンペプチドの蓄積が確認された。最も生成活性の高かった微生物はStreptomyces sp.AKU2711株であり、この菌株の無細胞抽出液におけるアラニン-プロリンペプチド生成活性は10,8mU/mgという比較的高い活性を示した。次いで自然界からアラニン-プロリンペプチド合成活性を保持する微生物の単離を行った。アセチルプロリンやアラニン-プロリンペプチドを単一炭素源として利用できる微生物を約300株土壌より分離できた。この微生物の内、6株において高いアラニン-プロリンペプチド生成活性を確認でき、中でも1株についてはAKU2711株の2倍の活性を保持していることを明らかにできた。以上の様にプロリンを含むあらゆるペプチドの合成を可能とするシステムの構築の目処が立ったため、さらに新規機能性ペプチド開発の原料としての利用を念頭に置いた水酸化アミノ酸の生産法の開発を実施した。アミノ酸水酸化酵素であるジオキシゲナーゼ類の基質特異性解析と反応産物の構造解析を行ったところ、分岐鎖アミノ酸に対して広い水酸化活性を保持していることを明らかにできた。ペプチドは構成アミノ酸には見られない有用な生理活性あるいは新たな物性を示し、その必要性・重要性がますます認識されており、研究開発が盛んに行われている。特に最近、アラニルグルタミンは新たな発酵生産製品として注目されており、グルタミン源として輸液への利用が広がっている。血中ですみやかにグルタミンに変換され、水溶液中でも極めて安定で、溶解度がグルタミンに比べて圧倒的に高いという優れた性質を持っている。現在は主に化学合成法によってペプチドが生産されているが、保護基の導入・脱離工程が基本的に必須であるため、さらなる効率的な合成方法の開発が望まれていた。本研究では微生物が持っているジペプチドの合成酵素の探索とその応用を目指して研究を進めた。疎水性アミノ酸を含む一部のペプチド合成においてわずかにカルボキシペプチダーゼY、パパイン等のプロテアーゼを用いる方法が特許報告されているが、多量の酵素量添加、反応速度の低さ、汎用性の低さなど多くの課題を残している。これまでにペプチド合成方向に反応平衡が向いている転移型酵素の報告はごくわずかである。L-アミノ酸メチルエステルとL-アミノ酸を用いるジペプチドの合成活性を指標にしたジペプチド合成酵素ライブラリーの多様化を図るために、分解に関与するプロテアーゼ活性を低下させるためのスクリーニング系の改良を行った。研究室保存株約700株に対して15株に対してL-アミノ酸メチルエステルとL-アミノ酸から合成活性を検出した。また種々のペプチドを合成するためにアミノ酸を水酸化する活性を示す酵素を探索し、イソロイシンを水酸化し天然型4-ヒドロキシイソロイシンを効率的に生産し得る新規なジオキシゲナーゼの採取に成功した。
マグノニック機能創発のための電圧効果と凝縮効果の研究

本研究の根本の狙いは、磁性体に普遍的に存在するマグノンを、信号を運ぶ非電荷のキャリアとして活用し、新しい省エネルギー・高効率な利用展開を創発することにある。磁性体としてその材料の枠を超えて、酸化物磁性体、反強磁性体をもキャリア媒体として活用するためのサイエンスの理解と応用展開を目指す。本申請では、電圧制御と温度変調というキーワードに的を絞り[1]ナノ構造で顕在化する非電荷マグノンに対する電界効果とマグノン輸送制御の基盤を形成すること、[2]試料における非電荷マグノン強度を広い温度領域で観測できる世界初のブリルアン散乱分光装置を開発すること、に挑戦する。本研究は、磁性体に存在するマグノンを信号伝送のキャリアとして用い、省・低エネルギーで動作しうるデバイスへの活用を目指すもので、マグノン輸送制御の試みやマグノン検出・ダイナミクス観察のための手法開発、およびマグノンの量子凝縮の研究などを推進する。マグノンを自由に操り、キャリアとして活用できれば、新たなデバイス展開が可能になる。また、マグノンが内在する量子性を明らかにすることにより、新たな研究領域を拓くことが期待される。
メタ個体群の空間構造に不確実性をもつ外来種の最適管理戦略

外来種の駆除を考える際、複数の潜在的な生息地間で外来種の移動が起こりうる場合と、そうでない場合では、複数の生息地への最適な駆除努力の空間配分は異なると考えられる。メタ個体群の空間構造に関する不確実性に頑健な意思決定を行うことが重要となる。情報ギャップ理論を用いて、メタ個体群間の移動率に関するbest estimateに対して、駆除努力の最適空間配分を導出するための数理モデルを構築した。そして、パンパスグラス(Cortaderia jubata)の生態学的データを用いて、パンパスグラスのメタ個体群の空間構造に不確実性がある中で、不確実性に頑健な駆除努力の空間配分を、シミュレーションモデルを用いて導出した。外来種対策は世界レベルで緊急に取り組むべき課題である。限られた駆除努力の中で最大の効果を上げることを念頭において政策決定を行う必要がある。一種の外来種の駆除を考えた場合でも、複数の局所個体群が空間的に独立である場合とそうでない場合とでは、最適な駆除努力の空間配分は異なると考えられる。空間構造に関する知識が得られる事によって、不確実性に頑健な意思決定を行うことのできる数理的手法の開発を目指して研究を行った。不確実性に頑健な意思決定を行うための理論としてInformation-Gap decision theory (Info-Gap)がある。Info-Gap用いて、満たしたい管理目標をより大きい不確実性の中で達成できる不確実性に頑健な戦略を求めることができる。このInfo-Gapの長所は、不確実性のあるパラメータの確率分布型を推定する必要がなく、特に侵入して間のない外来種など、データなどが十分にない場合に有用である。しかし、現在のInfo-Gapモデルは静的モデルで、将来空間構造の知識が得られたり、外来種の分布が変化した際に、駆除努力の空間配分を変更する場合には用いる事ができない。外来種の分布状況が刻々と変わる中で、それに応じて不確実性に頑健な意思決定を行うためには動的なInfo-Gapモデルを構築が必要となる。そこで目的関数の最大・最小化を行う確率的ダイナミックプログラミング法と従来のInfo-Gapモデルをもとに、Dynamic Information-Gapモデルの開発を行った。構築したDynamic Information-Gapモデルにより、外来種の分布状況が刻々と変わる中で、空間構造の特徴と不確実性に頑健な駆除努力の最適配分の関係を体系的に解析することができるようになった。それぞれの局所地域において、vacant,low density,high densityの3つの状態を考え、昨年度、開発したDynamic Information-Gapを用いて空間構造に不確実性がある中で、駆除努力の最適な空間配分を求めた。また、休眠性種子をもつ植物は根絶が難しいと言うことが知られている。その場合は、新しい局所個体群に定着することを阻止することが重要になる。そのために、より他の局所個体群との結びつきがある局所個体群に優先的に管理努力を投資すべきであると言える。また、生物学的防除などの根絶のための手法が確立されている種とそうでない種では、駆除のコストが異なる。他にも、繁殖齢が短い場合や、繁殖力が強いほど高密度になるまでの時間が短く、早い段階での管理努力の投資が重要となると考えられる。このように、外来種の生態学的特性によって駆除努力の空間配分がどのように異なるのかをシステマティックに求め、個々の外来種の特性にあわせた駆除手法を提示できるような一般理論を構築した。空間構造に関する不確実性に頑健な意思決定を行うことが重要となる。情報ギャップ理論を用いて、空間構造に関するbest estimateに対して、駆除努力の最適空間配分を導出するための数理モデルを構築した。どのような要因で外来種が分散しているのか、または個体の分散能力などの情報が得られれば、空間構造の把握に役立つ。情報の価値を、情報がある場合とない場合の管理目標の最低条件を満たすために必要なコストの差と定義し、空間構造や生態学的パラメータを知ることの価値の定量化を行った。

また、アメリカで外来植物として問題となっているパンパスグラス(Cortaderia jubata)の生態学的データを用いて、パンパスグラスのメタ個体群の空間構造に不確実性がある中で、駆除努力の不確実性に頑健な空間配分をシミュレーションモデルを用いて導出した。予定した解析を行う事ができた。今後、得られた結果を英文雑誌に発表していく。24年度が最終年度であるため、記入しない。これまでに構築した理論的手法を用いて、実際の野外データから最適な駆除努力の空間配分を導出する。当初予定していたオーストラリアの外来植物のデータの他に、アメリカ・カリフォルニア州で外来植物として問題となっているパンパスグラス(Cortaderia jubata)のデータを用いる事を考えている。
畜産食品の品質・機能向上を目的としたプロテオミクスによるバイオマーカー探索

本研究では、卵白製品の品質・機能向上を目的としてプロテオミクス分析を用いた卵白からのバイオマーカーの探索を行った。鶏卵卵白タンパク質のi)品種間の違い、ii)貯蔵による変化、およびiii)加工による変化を蛍光二次元電気泳動法による調べた。コントロールと比較を行い卵白からのバイオマーカー候補分子を明らかにした。明らかにされたマーカーを用いることで、鶏卵の食品科学の発展に寄与することができると考えられる。鶏卵の加工特性として凝固性、気泡性および乳化性があげられる。しかし、鶏卵の品種や貯蔵期間、加熱殺菌条件が気泡性や乳化性に影響し、最終製品の品質にばらつきが生じることが明らかとなっている。卵製品の品質の安定化、さらに品質や機能向上のためには、原材料のばらつき、貯蔵による成分の変化、加工による成分の変化を網羅的に把握し、食品としての基礎的な知見を集積しておくことが大切である。本研究では特に、鶏卵卵白を研究対象とし、タンパク質のi)品種間の違い、ii)貯蔵による変化、およびiii)加工による変化を質的・量的な観点で網羅的にプロテオーム解析を行った。最終的には集積したデータを比較解析し、顕著に変化する「マーカー」タンパク質を探索することを目標とする。蛍光二次元電気泳動(2D-DIGE:2-Dimensional Difference Gel Electrophoresis)法を用いてマーカーの探索を行った。i)鶏卵の品種間ではメジャータンパク質の大きな違いはないことが示唆された。ii)貯蔵によって生じたスポットの等電点がオボトランスフェリンと同じであることから、オボトランスフェリンの部分分解物である可能性が示された。iii)オボムコイドおよびオボトランスフェリンの等電点が低くなる要因として、タンパク質の翻訳後修飾の変化や脱アミド化などが考えられた。高温での加熱処理によりアミノ酸残基の側鎖の構造が変化したと推測される。今後は、微量タンパク質にも着目した解析を行い、新たなマーカーの探索を行うことが研究課題である。これにより明らかにされたマーカーを用いることで、食品の品質評価や安全性評価の開発、品質向上技術への活用、さらに、新規機能性食品の開発などに大きく寄与することができると考えられる。このような特性により、スポンジケーキやマヨネーズなど多種多様な卵製品を作ることができる。そのため本研究では、医学・薬学分野で疾病診断や創薬に利用され、ある時点での細胞、組織などの中に発現している全タンパク質を網羅的に解析する「プロテオーム解析」を用いて分析を行った。今回は特に、鶏卵卵白を研究対象とし、タンパク質のi)品種間の違い、ii)貯蔵による変化、およびiii)加工による変化を質的・量的な観点で網羅的に解析する。最終的には集積したデータを比較解析し、顕著に変化する「マーカー」タンパク質を探索することを目標とすした。方法は主に蛍光二次元電気泳動法(2D-DIGE)を用いてマーカーの探索を行った。結果として、i)白色ジュリア種とアローカナ種および名古屋コーチン種間の2D-DIGEの電気泳動図に明確なスポットの違いは確認されなかった。ii)産卵後0日目と産卵後7日目間では、タンパク質のメジャースポットに大きな違いは見られなかったが、貯蔵によって等電点6.0-6.5、分子量約35-40kDa付近で新しいスポットが出現した。iii)生卵白と54°Cおよび68°C間の電気泳動図に明確なスポットの変動は確認されなかった。生卵白と85°Cの2D-DIGEの結果、オボムコイドおよびオボトランスフェリンのスポットの等電点が低くなる傾向が観察された。本年度は主に鶏卵卵白を研究対象とし、タンパク質のi)品種間の違い、ii)貯蔵による変化、およびiii)加工による変化を質的・量的な観点で網羅的に解析を行い、それぞれの検討項目に関して新しい知見を得ることができたため。具体的には、i)鶏卵の品種間ではメジャータンパク質の大きな違いはないことが示唆された。iii)オボムコイドおよびオボトランスフェリンの等電点が低くなる要因として、タンパク質の翻訳後修飾の変化が考えられ、高温での加熱処理によりアミノ酸残基の側鎖の構造が変化したと推測された。今回は主にメジャースポットのタンパク質に着目し、鶏卵卵白のi)品種、ii)加工、およびiii)貯蔵によるタンパク質変動のプロテオーム解析を行った。

今後は、メジャースポットだけではなく、微量タンパク質のスポットがより明確になれば、サンプル間の違いを発見できる可能性があるため、より分析感度の高い手法でプロテオーム解析を行いたい。今後実験を行う際に卵白中に含まれる微量タンパク質を分離するためにも、試料調製のタンパク質抽出段階で、卵白中のタンパク質を完全に溶解し、凝集をさせないことが必要になる。また、発現量の多いタンパク質であるオボアルブミンの影響により、他の量的に少ないタンパク質がマスキングされ、結果的にゲル上で分離・検出できるスポット数が制限されていると考えられる。試料調製の時点でアルブミンを除去することで、発現量の低い微量タンパク質を検出することができると考えられる。泳動図のスポットの分離能を高め、微量タンパク質にも着目した新たなマーカーの探索を行うことが今後の研究課題である。将来の展望として、発見したマーカーを品質評価方法の開発や品質の安定した卵食品の提供、さらには新しい機能性食品の開発に役立てることである。電気泳動ならびに質量分析解析に必要な物品費などが研究費のメインの使用予定である。さらに、得られた研究成果に関しては積極的に学会発表および論文の投稿を予定しているため、そららに掛かる費用も研究費として使用していきたいと考えている。
モジュール型移動ロボットのフォルトトレラントな車両安定化協調制御に関する研究

モジュール型移動ロボットのフォルトトレラントな車両安定化協調制御に関する研究によって得られた成果は以下のようにまとめられる.(1)分散型情報統合に基づくデッドレコニングの設計:ロボットの傾斜地等の3次元環境下で走行制御する際に不可欠な車輪ユニットの速度,車体の速度,姿勢などの状態を推定するモジュール性,拡張性の高いPlug-and-Play型の状態推定システムを情報フィルタ,Covariance Intersection法,Unscented transformation法を基礎に構築した.(2)車体傾斜機構を有するロボットの走行制御系の設計:車輪ユニットが備える車体傾斜機構の制御により重心変化によるロボットや搭載物の転倒を防止しながら傾斜地等の3次元環境下での走行を可能とする「車体安定化制御系」,「車体昇降制御系」,「経路追従制御系」とからなる走行制御系を設計した.(3)マルチモデル法に基づく内界センサの故障診断系の設計:モジュール型ロボットの故障診断系を確立する基礎研究として,ロボットの内界センサ系のハード/ノイズ故障やスケール故障を診断するセンサ故障診断系をマルチモデル法とカルマンフィルタを基礎に設計した.(4)フォルトトレラントなデッドレコニング系の設計:センサ故障診断系と分散状態推定系を統合して,内界センサ系の一部故障に対しても自己位置推定を可能とするモジュール性や耐故障性の高いplug-and-play型のフォルトトレラント・デッドレコニング系を構築した.(5)フォルトトレラントな走行制御系の設計:センサとアクチュエータのハード故障に対応可能なモデルベースト故障診断系を構築するとともに,車輪ユニットの制御モードを故障診断系からの出力に応じて切替えることで,安全に走行できるフォルトトレラントな走行制御系を設計した.モジュール型移動ロボットのフォルトトレラントな車両安定化協調制御に関する研究によって得られた成果は以下のようにまとめられる.(1)分散型情報統合に基づくデッドレコニングの設計:ロボットの傾斜地等の3次元環境下で走行制御する際に不可欠な車輪ユニットの速度,車体の速度,姿勢などの状態を推定するモジュール性,拡張性の高いPlug-and-Play型の状態推定システムを情報フィルタ,Covariance Intersection法,Unscented transformation法を基礎に構築した.(2)車体傾斜機構を有するロボットの走行制御系の設計:車輪ユニットが備える車体傾斜機構の制御により重心変化によるロボットや搭載物の転倒を防止しながら傾斜地等の3次元環境下での走行を可能とする「車体安定化制御系」,「車体昇降制御系」,「経路追従制御系」とからなる走行制御系を設計した.(3)マルチモデル法に基づく内界センサの故障診断系の設計:モジュール型ロボットの故障診断系を確立する基礎研究として,ロボットの内界センサ系のハード/ノイズ故障やスケール故障を診断するセンサ故障診断系をマルチモデル法とカルマンフィルタを基礎に設計した.(4)フォルトトレラントなデッドレコニング系の設計:センサ故障診断系と分散状態推定系を統合して,内界センサ系の一部故障に対しても自己位置推定を可能とするモジュール性や耐故障性の高いplug-and-play型のフォルトトレラント・デッドレコニング系を構築した.(5)フォルトトレラントな走行制御系の設計:センサとアクチュエータのハード故障に対応可能なモデルベースト故障診断系を構築するとともに,車輪ユニットの制御モードを故障診断系からの出力に応じて切替えることで,安全に走行できるフォルトトレラントな走行制御系を設計した.ロボットの駆動・操舵車輪をユニット化しておき,要求ペイロードに応じて複数台の車輪ユニットを編成して構築する「モジュール型移動ロボット」に関して,傾斜地等の3次元環境下で走行制御する際に不可欠な車輪ユニットの速度,車体の速度,姿勢などの状態を推定するアルゴリズムを構築した.主な結果を以下に示す.(1)ロボットの運動学モデルを基礎として,状態推定に必要な運動モデル,観測モデルを構築した.(2)ロボット内の各ユニットが自己のセンサ情報をもとに算出する局所情報をロボット相互で交換し,局所情報を統合することで制御に必要な状態量を推定する方法を示した.局所情報相互の相関の大きさが不明な場合でも局所情報を合理的に統合するため,共分散交差法に基づく手法を示した.なお,本手法はユニット相互の局所情報の通信に関して,任意のネットワークトポロジーに対して適用できる.(3)共分散交差法に基づく局所情報の統合において,局所情報を分割して情報統合の精度向上を図るため,情報フィルタを基礎に状態を推定する方法を示した.(4)局所情報算出の基礎となるロボットの運動モデルは一般的に非線形となることから,統計量非線形変換法を基礎に非線形運動モデルを線形化することなく局所情報を算出する方法を示した.これにより,運動モデルを変更する場合でもプログラムの変更が容易となり実装の簡便化が図れる.(5)傾斜地を走行する1台の車体ユニットと4台の車輪ユニットからなるロボットに対して状態推定(位置推定)の基礎実験を行い,従来のカルマンフィルタに基づく手法との推定精度との比較を通じて,提案手法の有効性を示した.以上により,モジュール性や耐故障性,拡張性の高いPlug-and-Play型の状態推定システムの構築が可能となった.ロボツトの駆動・操舵車輪をユニツト化しておき,要求ペイロードに応じて複数台の車輪ユニツトを編成して構築する「モジュール型移動ロボット」に関して,1.傾斜地等の3次元環境下での走行を可能とする走行制御系,2.モデルベーストなセンサ故障診断系を設計した.主な結果を以下に示す.1.走行制御系の設計

(1)車輪ユニットが備える車体傾斜機構の制御により,傾斜地走行時における重心変化によるロボットや搭載物の転倒を防止する「車体安定化制御系」,車輪ユニットの並進関節変位をその可動範囲の中央付近に保つ「車体昇降制御系」,車輪機構の制御によりロボットを目標経路に追従させるアツカーマン幾何学と非線形制御を基礎としたr経路追従制御系」とからなる走行制御系を設計した.(2)1台の車体ユニットと4台の車輪ユニットからなるロボットに走行制御アルゴリズムを実装し,傾斜地を走行する実験により走行制御系の有効性を示した.2.センサ故障診断系の基本設計(1)モジュール型ロボットの故障診断系を確立する基礎研究として,非モジュール型ロボットの内界センサ系のハード故障,ノイズ故障,スケール故障を対象としたモデルペースト故障診断系を設計した.(2)ハード/ノイズ故障診断法として,小規模な故障モデル集合をロボツトの走行状態に応じて動的に切りえて故障を信頼性高く診断する方法をマルチモデ川去を基礎に提案した.(3)スケール故障診断法として,センサ情報をもとに車体の並進・旋回速度とセンサのスケールファクタをカルマンフィルタにより推定し,複数の故障モデルにより推定されるスケールファクタの大きさを比較することでスケール故障を診断する方法を示した.(4)4つの車輪を有するスキッドステア型ロボットの車輪エンコーダとジャィロに対して故障診断アルゴリズムを実装し,走行実験を通じてセンサ故障診断系の有効性を検証した.ロボットの駆動・操舵車輪をユニット化しておき,要求ペイロードに応じて複数台の車輪ユニットを編成して構築する「モジュール型移動ロボット」に関して,1.フォルトトレラントなデッドレコニング系,2.フォルトトレラントな走行制御系を設計した.主な結果を以下に示す.1.フォルトトレラントなデッドレコニング系の設計(1)故障モデル集合をロボットの走行状態に応じて動的に切り替えて,内界センサ系のハード故障とノイズ故障を信頼性高く診断する方法をマルチモデル法を基礎に構築した.(2)センサ故障診断系と平成14年度に開発した分散状態推定系を統合して,内界センサ系のセンサ系の一部故障に対しても自己位置推定を可能とするモジュール性や耐故障性の高いplug-and-play型のフォルトトレラント・デッドレコニングシステムを構築した.(3)1台の車体ユニットと4台の車輪ユニットからなる現有のモジュール型ロボットにデッドレコニング系を実装し,提案手法の有効性を確認した.2.フォルトトレラントな走行制御系の設計(1)1.で開発したセンサ自己診断アルゴリズムを拡張してセンサとアクチュエータのハード故障に対応可能なモデルベースト故障診断アルゴリズムを構築した.(2)車輪ユニットの制御モードをセンサ・アクチュエータ自己診断系からの出力に応じて適切に切替えることで,安全に走行(故障状態によっては停止)できるフォルトトレラントな走行制御系をアッカーマン幾何学を基礎に設計した.(3)現有する2台の車輪ユニットを有するモジュール型ロボットに実装し,提案手法の有効性を確認した.
ネズミマラリア原虫オオキネートの媒介蚊中腸細胞への侵入の分子機構

研究代表者は、逆遺伝学的手法を用いマラリア原虫の媒介蚊への感染・侵入機構を分子レベルで解明することを目的として研究をおこなってきた。これまでに以下の成果をあげた。マラリア原虫オオキネートの蚊中腸細胞への接着、侵入に関わる新たな遺伝子を探索する目的で、オオキネートESTデーターベースを構築した。ここから蚊の中腸への感染に関係する可能性のある複数の遺伝子を新たに見い出した。またそれぞれの遺伝子についてノックアウト原虫を作成し、オオキネートの接着侵入運動における機能を推定した。その結果オオキネートが中腸に感染する過程で重要な役割を果たす新たな遺伝子の同定に成功した。この遺伝子は分泌性蛋白をコードし、オオキネートの蚊中腸細胞内での移動に重要な役割をはたしていた。またこのタンパク質はマラリア原虫の細胞侵入に中心的な役割を果たすオルガネラであるミクロネームに局在することを明らかにした。マラリア原虫スポロゾイトの蚊唾液線への接着、侵入に関わる新たな遺伝子を探索する目的で、スポロゾイトESTデーターベースを構築した。このデーターベースを用いた発現遺伝子の解析により、MAEBLと呼ばれる接着分子様タンパク質が、唾液線侵入直前のスポロゾイトに大量に発現されていること、またミクロネームに局在していることを明らかにした。さらにMAEBLノックアウト原虫を作成し、この分子が蚊の唾液線感染に必須であることを明らかにした。これらの結果はMAEBLがスポロゾイトの唾液線接着タンパク質であることを強く示唆した。マラリア原虫オオキネートの媒介蚊中腸細胞への感染機構は全く解析されていない。我々は接着性タンパク質様構造をもつCTRPとよぶ分子をクローニングし、この分子がオオキネートに特異的に発現することを明らかにした。本研究では、オオキネートの蚊中腸細胞への接着、侵入におけるCTRPの働きを詳細に明らかにすること、その他接着侵入関連分子の検索と接着侵入機構の解析を目的として以下の実験を行った。1.CTRP遺伝子をgene targetting法によりノックアウトした原虫を作製した。この原虫はCTRP発現は出来ず、オオキネート形成はできるものの、オーシスト形成は全くおこらず、CTRPがオオキネートの中腸細胞侵入にとって重要な機能をもつことを示した。2.CTRPの細胞内局在を明らかにする実験を行った。CTRP cDNAを大腸菌によってGST融合タンパク質として発現し、抗体を作製した。この抗体を用いて、免疫組織化学、免疫電子顕微鏡観察を行った。その結果、CTRPはオオキネートのミクロネームに局在することが判明した。3,オオキネートcDNAライブラリーを作製し、ランダムシーケンスを行って、データベース検索を行うと共に、機能分子と思われるクローンについて注目し、発現させて機能を調べる実験を行った。その結果、新たな分泌性のミクロネームタンパク質が見つかった。これについては論文として投稿した(印刷中)マラリア原虫の媒介蚊への感染機構はこれまでまったく不明であった。マラリア原虫オオキネートはマラリア原虫が媒介蚊の中腸細胞へ侵入するステージである。本研究ではオオキネートの感染機構の解明を目的として研究をおこなった。1、ESTの解析により、オオキネートのステージで特異的に発現される遺伝子の同定を試みた。2、また、免疫電顕および遺伝子ノックアウト法により、ESTで得られた遺伝子の産物の機能を推定した。これまでの一連の研究により、以下のことが明らかになった。(1)CTRPと呼ばれる接着タンパク質様分子が、この感染過程おいて必須であることが明らかになった(発表済み)。この遺伝子を欠く原虫は中腸細胞への侵入が出来なくなることがわかった(投稿準備中)。(2)新たなオオキネートの接着タンパク質を同定しWARPと命名した。この蛋白質はミクロネームに局在することがわかった(発表済み)。(3)新たなオオキネートの接着タンパク質を同定しOSM1と命名した。

この蛋白質はミクロネームに局在することがわかった。さらにこの遺伝子を欠く原虫は中腸細胞への侵入効率が1/100程度まで減少することがわかった(投稿準備中)。(4)これら以外にも複数のオオキネートで特異的に発現される遺伝子を同定した。これらの遺伝子の一部はほ乳類に感染するさいにも重要な働きをしていることがわかってきた。したがって蚊とヒトへの感染に共通した侵入機構が存在することがあきらかになった(投稿準備中)。研究代表者は、逆遺伝学的手法を用いマラリア原虫の媒介蚊への感染・侵入機構を分子レベルで解明することを目的として研究をおこなってきた。これまでに以下の成果をあげた。マラリア原虫オオキネートの蚊中腸細胞への接着、侵入に関わる新たな遺伝子を探索する目的で、オオキネートESTデーターベースを構築した。ここから蚊の中腸への感染に関係する可能性のある複数の遺伝子を新たに見い出した。またそれぞれの遺伝子についてノックアウト原虫を作成し、オオキネートの接着侵入運動における機能を推定した。その結果オオキネートが中腸に感染する過程で重要な役割を果たす新たな遺伝子の同定に成功した。この遺伝子は分泌性蛋白をコードし、オオキネートの蚊中腸細胞内での移動に重要な役割をはたしていた。またこのタンパク質はマラリア原虫の細胞侵入に中心的な役割を果たすオルガネラであるミクロネームに局在することを明らかにした。マラリア原虫スポロゾイトの蚊唾液線への接着、侵入に関わる新たな遺伝子を探索する目的で、スポロゾイトESTデーターベースを構築した。このデーターベースを用いた発現遺伝子の解析により、MAEBLと呼ばれる接着分子様タンパク質が、唾液線侵入直前のスポロゾイトに大量に発現されていること、またミクロネームに局在していることを明らかにした。さらにMAEBLノックアウト原虫を作成し、この分子が蚊の唾液線感染に必須であることを明らかにした。これらの結果はMAEBLがスポロゾイトの唾液線接着タンパク質であることを強く示唆した。
RT-PCR法を用いた悪性胸水中サーファクタント・アポ蛋白質mRNA検出の意義

サーファクタント蛋白質(SP)は肺胞II型細胞より産生される蛋白質で,SP-Aは細気管支のクララ細胞でも産生されると報告されている.SP-Aは免疫組織化学的に約50%の肺腺癌でのみ発現することが知られている.そこで,SP産生細胞が正常では存在しない胸水中でSPの発現を検討し,SPの肺癌診断における臨床的有用性および末梢肺腺癌の分化傾向について検討した.SP-Aは免疫細胞化学的に20例中10例の肺腺癌でのみ発現を認め,RT-PCRでは17例で陽性で肺腺癌以外の疾患では陰性であり,一方,他臓器癌や良性疾患を基礎とする胸水例では免疫染色およびRT-PCRともに全て陰性であった.以上より,胸水の基礎疾患としての肺腺癌の診断にSP-AのRT-PCRはより有用であることが示唆された.また,肺腺癌例でSP-AmRNA陽性の胸水中SP-A濃度は926±1306ng/ml,SP-AmRNA陰性では40±25ng/mlと有意にSP-AmRNA陽性例で高値を示した.以上のように,肺腺癌では原発部位と環境の異なる胸水中でもその特徴を保持しうることが示唆された.そこで,肺胞II型細胞に特異的なproSP-Cおよびクララ細胞に特異的なOC10で肺腺癌症例の免疫染色を行うとOC10は全て陰性であったが,proSP-Cは6例で陽性であり,末梢肺腺癌はクララ細胞よりむしろ肺胞II型細胞への分化傾向を有することが示唆された.以上のことをまとめ現在投稿中である.今後,RT-PCRを加えさらに検討を加えていく予定である.サーファクタント蛋白質(SP)は肺胞II型細胞より産生される蛋白質で,SP-A・SP-B・SP-Dは細気管支のクララ細胞でも産生されると報告されている.SP-Aは免疫組織化学的に約50%の肺腺癌でのみ発現することが知られている.そこで,SP産生細胞が正常では存在しない胸水中でSP産生細胞およびSPmRNAの有無およびSP-AとSP-Dの濃度を測定し,SPの肺癌診断における臨床的有用性および末梢肺腺癌の起源細胞の同定が可能か否か検討している.これまで,SP-Aは原発組織同様に免疫細胞化学的に50%の肺腺癌でのみ発現を認めた.一方,SP-AmRNAは83%の肺腺癌でのみ陽性で,他の組織型および他臓器癌に伴う胸水では認められなかった.以上より,胸水中SP-AmRNAの検出は免疫染色よりも鋭敏で,基礎疾患の診断により有用であることが確認された.一方,他のSPと異なり,SP-Cは肺胞II型細胞でのみ産生されており,その前駆物質であるproSP-Cについて免疫細胞化学的検討を行ったところ肺腺癌の25%に陽性所見を認めた.これと対照するために,細気管支のクララ細胞に特異的なCC10についても同様に検討したところ,CC10の発現は認められなかった.このことから,末梢肺腺癌の起源のひとつとして肺胞II型細胞が推定される.現在,これらの結果について投稿予定である.今後,SP-CのmRNA検出を加え,検討を加えていく予定である.サーファクタント蛋白質(SP)は肺胞II型細胞より産生される蛋白質で,SP-Aは細気管支のクララ細胞でも産生されると報告されている.SP-Aは免疫組織化学的に約50%の肺腺癌でのみ発現することが知られている.そこで,SP産生細胞が正常では存在しない胸水中でSPの発現を検討し,SPの肺癌診断における臨床的有用性および末梢肺腺癌の分化傾向について検討した.SP-Aは免疫細胞化学的に20例中10例の肺腺癌でのみ発現を認め,RT-PCRでは17例で陽性で肺腺癌以外の疾患では陰性であり,一方,他臓器癌や良性疾患を基礎とする胸水例では免疫染色およびRT-PCRともに全て陰性であった.以上より,胸水の基礎疾患としての肺腺癌の診断にSP-AのRT-PCRはより有用であることが示唆された.また,肺腺癌例でSP-AmRNA陽性の胸水中SP-A濃度は926±1306ng/ml,SP-AmRNA陰性では40±25ng/mlと有意にSP-AmRNA陽性例で高値を示した.以上のように,肺腺癌では原発部位と環境の異なる胸水中でもその特徴を保持しうることが示唆された.そこで,肺胞II型細胞に特異的なproSP-Cおよびクララ細胞に特異的なOC10で肺腺癌症例の免疫染色を行うとOC10は全て陰性であったが,proSP-Cは6例で陽性であり,末梢肺腺癌はクララ細胞よりむしろ肺胞II型細胞への分化傾向を有することが示唆された.以上のことをまとめ現在投稿中である.今後,RT-PCRを加えさらに検討を加えていく予定である.
土壌と混合塩による無機系廃棄物中有害成分の塩化揮発による除去・回収

土壌と混合塩を用いた塩化処理により,無機系廃棄物中の鉛等の有害成分を塩化揮発除去する汎用性の高い技術を開発した。塩化剤としては,長時間にわたり有効に作用するCaCl2が望ましく,土壌には珪藻土が有効であり,廃棄物中のSiO2濃度が高い場合には添加不要である。処理温度は廃棄物中の鉛の状態に依存し,8001000°C程度を必要とする。また,適度の水分を含むキャリアガスを流す必要がある。塩化剤発生部について,まず熱力学的解析により鉛をはじめとする有害成分(Cdなど)の除去に効果的な塩化剤の種類や土壌添加の効果,処理温度等について検討した。次に,上述の検討結果をもとに塩化剤発生部の挙動について実験により検討した。塩化剤としては塩化物の反応性を考慮して,MgCl_2,CaCl_2,KClを選定した。また,土壌としてSiO_2分を豊富に含有し,比表面積の大きい珪藻土を選定した。廃棄物中の有害成分の塩化反応に寄与するHClガスの供給挙動に及ぼす混合塩組成及び珪藻土配合率の影響をアルゴンガスキャリア中,973Kにおいて調査した。その結果,珪藻土配合率の増加に伴い,いずれの塩化物の反応性も向上した。ただし,KClの反応性は他の塩化物に比べて低く,また,MgCl_2は珪藻土との反応性が非常に高いため,過剰量の珪藻土を配合すると昇温の段階で既にHClガスを放出し始め,処理温度に達した後のHClガス供給量が減少することが分かった。一方,CaCl_2の反応性は緩やかで比較的長時間にわたってHClガスを供給できることが分かった。次に,本研究で対象とした都市ごみ焼却灰ならびに強度に汚染された重金属複合汚染土壌に対して塩化処理を行うための諸条件について,上記の検討結果をもとに効果的に重金属を塩化除去できると予想される塩化剤発生部の条件を検討した。MgCl_2含有率が高い組成においては過剰量の珪藻土を配合率しないことにより,また低い組成においては珪藻土配合率を高くすることにより理想的なHC1ガス供給挙動が得られ,有害成分の塩化揮発除去が効果的に実施できる可能性が示唆された。重度な汚染土壌を想定し,Pb,Cu,Zn,Cdにより高濃度に汚染された重金属複合汚染土壌の浄化に対して本法の適用性を検討した。鉛汚染土壌に対象重金属を湿式吸着させた模擬重金属複合汚染土壌を調製し,それを試料として用いた。各重金属の含有量は,Pb 2500 mass ppm, Cu 1700mass ppm, Cd 1200 mass ppm, Zn 1000 mass ppmとした。塩化剤発生部の混合塩組成および珪藻土配合率,処理温度,処理時間,汚染土壌に対する塩化剤発生部の量,キャリアガス流量が重金属の除去挙動に及ぼす影響について検討し,以下の知見が得られた。塩化剤発生部の最適な混合塩組成はMgCl_2:CaCl_2=3:1であり,珪藻土配合率は60%の条件であった。塩化処理時間,塩化剤発生部量による重金属除去挙動への影響はほとんどなかった。キャリアガス流量を増やすことで,生成した重金属塩化物の揮発が促進され,除去率が向上した。処理温度を高くすることで,Cu以外の除去率が大きく向上した。次に,塩化処理雰囲気を熱力学的に考察したところ,キャリアガスとしてアルゴンガスを用いた場合,水蒸気と土壌中の炭素間の反応により処理中の雰囲気が還元雰囲気となり,Cuの塩化が阻害されることがわかった。そこで,酸素分圧を上げるために,キャリアガスとして空気を用いて塩化処理を行うことで,他の重金属の除去率を維持したままCuの除去率を向上させることができた。上記の知見を基に得られた最適条件(MgCl_2:CaCl_2=3:1,珪藻土配合率60%,1073K,30分,空気流量1.5mL/s)において塩化処理を行った結果,土壌汚染対策法により含有量基準値が定められているPb,Cdについて,その基準値を満足させることができた。都市ごみ焼却灰中の鉛の除去について,前年度までの検討結果をもとに,特に実用化を念頭において効果的な処理条件について検討した。塩化剤発生部の珪藻土配合率を40mass%に固定し,使用する塩化物,処理温度が鉛の除去に及ぼす影響を調査したところ,処理温度800°C,塩化物としてCaCl2を用いることで効率よく鉛の塩化が進み,鉛の含有量は土壌汚染対策法に定められている含有量基準値以下にすることができた。さらに,実用化の観点からキャリアガス流速,導入キャリアガス中のH2O濃度について検討したところ,キャリアガス流速を増加させることで,上記条件に対して1/3の処理時間で2倍量の焼却灰に対して鉛を基準値以下まで除去できることがわかった。次に,近年のテレビの買い換えに伴い膨大に発生した廃棄ブラウン管ガラスの処理に対する本プロセスの適用性について検討した。

実験は文献調査による組成をもとに模擬ガラス試料を作製して行った。これまで検討してきた廃棄物と異なり鉛濃度が高いことやガラス状態で安定していることから,従来の知見をもとに効果的な処理条件を適用しても,鉛の除去を進めるためには処理温度を1000°C程度に上げる必要があった。また,試料中にSiO2が多量に含まれるため土壌の添加は行わず,塩化剤発生部も分離せずにCaCl2とガラス試料とを混合させて処理した方が効果的だった。ガラス試料の粒径が鉛の除去に対して大きく影響し,粒径が大きいとほとんど鉛は除去されず,ある程度小さくすることで大幅に鉛の除去率を向上させることができた。比表面積値の検討からもう少し粒径を小さくすることで鉛の除去率をさらに向上させられることが示唆された。最後に,これまでの知見を総合して無機系廃棄物中の鉛の除去プロセスについて効果的な条件をまとめた。実施計画通り,研究対象とする無機系廃棄物として掲げた重金属複合汚染土壌に対する検討は今年度中に完了しており,目的でもう一つの処理対象とした都市ごみ焼却灰に対する研究に着手できているだけでなく,応用対象とした廃棄ブラウン管ガラスへの適用性の検討にも既に着手できているため。24年度が最終年度であるため、記入しない。おおむね順調に進展しているため,今後は,現状において大量に排出され,効果的な処理方法が求められている廃棄ブラウン管ガラスへの本開発技術の適用性に関する検討について特に注力する。