hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
寒冷環境を好む海生貝形虫類の種多様性；化石が語る変遷の歴史

本研究は、日本と周辺の海生貝形虫類の特定の分類群について、現在の海洋における好適な生息環境条件、誕生から繁栄までの古環境学的変遷、種間の系統上の近縁関係を読み解くために、次の3手法による検討を計画した。その3つは、(1)化石の初出年代と生息環境の解明、(2)現生種(現在生きている種)の多くが好んで生息する環境条件(水温・塩分など)の特定、(3)ポア(毛細管)数解析による種間の系統上の近縁関係の検討、である。また同時に貝形虫化石群に基づく日本と周辺の古海洋環境変動史も研究対象とした。本研究は、好冷性種を含む分類群について、当該年度には主に上記3手法中の2つの「化石の初出年代・生息環境の解明」と「現生種の多くが好んで生息する環境条件の特定」を行った。材料として日本および周辺産の化石・現生種標本を用い、2科の複数属について、北西太平洋縁における多様性変遷史の議論するのに必要な、複数種の化石産出記録データと、現生種の生息環境条件(水温・塩分など)データを初めて入手した。今後はこれらのデータと議論について、国内外の学術雑誌と学会講演で公表予定である。また本研究は、関東地方南部(相模湾沿岸)の第四紀更新世(60万年前)の地層(相模層群・長沼層)産貝形虫化石群データ(Ozawa, 2009掲載)を新たに別手法(現生アナログ法)で解析し直し、古海洋環境とその変動史を再検討した。その結果、海洋同位体ステージ15(MIS15)時の古相模湾の水温は現在よりも夏はやや高く、冬はやや低かったことを具体的な推定水温値と共に初めて明らかにした。この結果は、日本沿岸の海洋環境変動史を解明する上で重要である。これらの成果は学術雑誌に1編の論文として公表された。さらに相模湾と周辺の野外調査で得られつつある、現生種の生息環境と繁殖生態に関する研究成果について、学会講演と投稿論文原稿を準備している。関東地方と関東以北に分布する新生代の地層の堆積岩サンプルを用いて、300万年前以降の複数の地層産の海生貝形虫化石を抽出し、分析に必要な個体数を確保する作業の途上である。この作業においては、貝形虫化石の産出密度(特に幼体段階の標本の密度)が予想より極めて低い地層や、ほとんど産出しない地層が事前の想定よりかなり多かった。これは貝形虫類の死後に、遺骸殻が地層内で化石化する過程で、小型の幼体ほど大型の成体より地下水等の影響をより大きく受けやすく、殻が溶解しやすいために化石化しにくいため、産出数が少ないと推測される。そのため目的(3)「ポア(毛細管)数解析による種間の系統上の近縁関係の検討」については、多くの保存の良い海生貝形虫種の化石標本(特に幼体)の入手と収集が今のところ困難であり、十分な標本数を収集できず、化石抽出・収集作業に予想より多くの時間が掛かり、作業が予定より遅れている。この他には、複数の地層産の海生貝形虫化石群データを用いて、日本と周辺における海生貝形虫相の多様性変遷史と古海洋環境変動史の検討を進めている。また対象とする海生貝形虫種の生息が予想される相模湾と周辺で、現生種(現在生息する種)を季節ごとに採取している。これらのデータに基づき、貝形虫相の種構成、各種の出現時期、種ごとの繁殖生態を含む生活史を解明し、各種の好適な生息環境条件(水温範囲など)を、一部の種について特定しつつある。これらの調査研究によって現在までに得られた、相模湾と周辺に生息する海生貝形虫種の生態、複数の地層産の海生貝形虫化石群のデータ、古海洋環境および種多様性変遷史等については、研究成果を国内外の学術雑誌や学会講演で随時公表する予定で、現在準備中である。今後は関東地方とそれ以北に分布する、新生代の地層の堆積岩サンプルから、300万年前以降の複数の地層産の海生貝形虫化石を抽出し、分析に必要な個体数を確保する予定である。この作業によって、より多くの化石標本(特に幼体段階の標本)を収集できるよう努める。また各種の時代的な出現様式(初出年代等)、海生貝形虫化石相の多様性変遷史、古海洋環境変動史を検討していく。これらの海生貝形虫化石標本の収集が思うようには捗らなかった場合は、対象とする海生貝形虫種の生息が予測される相模湾と周辺で、現生種(現在生きている種)の個体を引き続き季節ごとに採取し、出現時期や繁殖生態を調査する。これらのデータに基づき、貝形虫相の種構成、各種の出現時期、種ごとの繁殖生態を含む生活史を解明し、各種の好適な生息環境条件(水温、塩分、溶存酸素量、pHなどの生息可能範囲)をさらに詳しく特定する。また上記の研究の途上で入手した現生および化石貝形虫群集のデータに基づいて、新生代の過去の海洋環境変動を明らかにすると同時に、好冷性種を含むより多くの種について、現在の好適な生息環境特性を解明していく予定である。上記の一連の研究で得られた、新生代の海生貝形虫類の多様性変遷史、海生貝形虫化石群に基づく新生代の古海洋環境変動史、相模湾等に生息する海生貝形虫類の生態に関するデータと議論を含む成果の公表については、学会講演および学術雑誌投稿用原稿を、随時準備していく予定である。

本研究は、日本と周辺の海生貝形虫類の特定の分類群について、現在の海洋における好適な生息環境条件、誕生から繁栄までの古環境学的変遷、種間の系統上の近縁関係を読み解くために、次の3手法による検討を計画した。その3つは、(1)化石の初出年代と生息環境の解明、(2)現生種(現在生きている種)の多くが好んで生息する環境条件(水温・塩分など)の特定、(3)ポア(毛細管)数解析による種間の系統上の近縁関係の検討、である。また同時に貝形虫化石群に基づく日本と周辺の古海洋環境変動史も研究対象とした。本研究は、好冷性種を含む分類群について、当該年度には主に上記3手法中の2つの「化石の初出年代・生息環境の解明」と「現生種の多くが好んで生息する環境条件の特定」を行った。材料として日本および周辺産の化石・現生種標本を用い、2科の複数属について、北西太平洋縁における多様性変遷史の議論するのに必要な、複数種の化石産出記録データと、現生種の生息環境条件(水温・塩分など)データを初めて入手した。今後はこれらのデータと議論について、国内外の学術雑誌と学会講演で公表予定である。また本研究は、関東地方南部(相模湾沿岸)の第四紀更新世(60万年前)の地層(相模層群・長沼層)産貝形虫化石群データ(Ozawa, 2009掲載)を新たに別手法(現生アナログ法)で解析し直し、古海洋環境とその変動史を再検討した。その結果、海洋同位体ステージ15(MIS15)時の古相模湾の水温は現在よりも夏はやや高く、冬はやや低かったことを具体的な推定水温値と共に初めて明らかにした。この結果は、日本沿岸の海洋環境変動史を解明する上で重要である。これらの成果は学術雑誌に1編の論文として公表された。さらに相模湾と周辺の野外調査で得られつつある、現生種の生息環境と繁殖生態に関する研究成果について、学会講演と投稿論文原稿を準備している。関東地方と関東以北に分布する新生代の地層の堆積岩サンプルを用いて、300万年前以降の複数の地層産の海生貝形虫化石を抽出し、分析に必要な個体数を確保する作業の途上である。この作業においては、貝形虫化石の産出密度(特に幼体段階の標本の密度)が予想より極めて低い地層や、ほとんど産出しない地層が事前の想定よりかなり多かった。これは貝形虫類の死後に、遺骸殻が地層内で化石化する過程で、小型の幼体ほど大型の成体より地下水等の影響をより大きく受けやすく、殻が溶解しやすいために化石化しにくいため、産出数が少ないと推測される。そのため目的(3)「ポア(毛細管)数解析による種間の系統上の近縁関係の検討」については、多くの保存の良い海生貝形虫種の化石標本(特に幼体)の入手と収集が今のところ困難であり、十分な標本数を収集できず、化石抽出・収集作業に予想より多くの時間が掛かり、作業が予定より遅れている。この他には、複数の地層産の海生貝形虫化石群データを用いて、日本と周辺における海生貝形虫相の多様性変遷史と古海洋環境変動史の検討を進めている。また対象とする海生貝形虫種の生息が予想される相模湾と周辺で、現生種(現在生息する種)を季節ごとに採取している。これらのデータに基づき、貝形虫相の種構成、各種の出現時期、種ごとの繁殖生態を含む生活史を解明し、各種の好適な生息環境条件(水温範囲など)を、一部の種について特定しつつある。これらの調査研究によって現在までに得られた、相模湾と周辺に生息する海生貝形虫種の生態、複数の地層産の海生貝形虫化石群のデータ、古海洋環境および種多様性変遷史等については、研究成果を国内外の学術雑誌や学会講演で随時公表する予定で、現在準備中である。今後は関東地方とそれ以北に分布する、新生代の地層の堆積岩サンプルから、300万年前以降の複数の地層産の海生貝形虫化石を抽出し、分析に必要な個体数を確保する予定である。
初等教育における新しい機器を利用した英語教育研究-3年間の実践と追跡調査を中心に

本研究は、小学生を対象とした英語教育に聴覚心理音声学的方法を導入した際の効果を3年間にわたり考察し、小学校での英語音声教育の方向性を考えることを目的とした。2009年から2011年にかけてのべ94名の小学生が実験に参加した。その間6回の実験を行った。各回は原則、電子耳による聴き取りとその他の活動で構成した。6回すべての実験の前後で、音声知覚および産出テストを行った。第1回実験の語音知覚、産出テストでは、実験前後である程度の改善が認められている。さらに、発音を明示的に説明した実験5では、聴き取りの全体時間は約半分であるものの、知覚、産出ともにより改善が認められている。本研究により、英語を母語とする教員が担当しなくてもこうしたプログラムによれば小学校で充分音声教育が可能であることが認められた。最も英語教育の早い段階、すなわち小学校にこのOE装置によって聴覚を英語に適応させる準備教育を導入した際の効果を考察、さらには文法的内容を学習する中学まで追跡調査することで、音声授業等で人材が確保されなくとも持続可能な音声教育法を探り、さらには小大学での外国語音声教育の全体像を模索する端緒をつかむことが本研究の目的である。具体的な計画概要は以下の通りである。(1)小学校における音声教育の取り組みの実態調査公立小学校への聞き取り調査により、外国語教育、とりわけ音声教育の実態、担当教員の意識調査など全国レベルで行い、現在進行している音声教育の実態を明らかにする。(2)特定の小学校におけるOE装置の聴覚刺激音による授業の試行と効果の測定公立小学校で英語教育を受けている5年次生、6年次生にOE装置の聴覚刺激音を聴取させる。実験群には同装置を用いた発声教育も含めていく。3ヶ月ごとに英語の発音を収録、音声分析を行うことで、両群の音声面の特徴を分析、検討、同方法の効果を測定する。(3)中学進学後の英語の音声面、動機づけなどに関する追跡調査中学に進学同生徒等の音声面、動機づけでの面で追跡調査することで、OE装置による音声教育の効果を検討、持続可能な音声教育法としての有効性を探り、さらには小学校大学での一貫した外国語音声教育構築のための示唆を提示する。本研究は英語教育の最も早い段階.すなわち小学校に電子耳装置によって聴覚を英語に適応させる準備教育を導入した際の効果を考察、さらには文法的内容を学習する中学まで追跡調査することで、音声授業等で人材が確保されなくとも持続可能な音声教育法を探り、さらには小一大学での外国語音声教育の全体像を模索する端緒をつかむことを目的としている。電子耳装置による音声習得に関しては、既に成人、高校生を対象に実験を行っており、種々の効果が認められている。本年度はまず名古屋市教育委員会からの聴き取りにより、名古屋市内の公立小学校における英語教育の実態を調査した。また実際に公立小学校の5,6年生を対象に英語音声の聞き取り状態を検査した。さらに英語の発音を音声収録機器により収録、聴き取りとの関連を聴覚心理的手法により検討した。また、平成20年度は、実験校として決まっていた小学校では諸事情により実験ができなくなったため、名古屋市教育員会に実験校の選定を依頼、決定した。この公立小学校(名古屋市)に在籍する、5年生および6年生の22名を対象とした音声習得実験の準備、参加生徒の募集、電子耳の設置、使用するプログラムの作成が中心である。まず第1回までの実験として、小学校の学事暦を考慮し、平成21年4月13日7月9日までの、全20回を予定した。第2回目の実験は、9月12月を予定している。また、名古屋大学にて平成21年3月14日に行われた『愛知・岐阜・三重英語学談話会』「小学校からの英語教育」に参加、小学校における英語教育がかかえる問題点、その意義、方法について議論を行った。本研究は英語教育の最も早い段階、すなわち小学校に電子耳装置によって聴覚を英語に適応させる準備教育を導入した際の効果を考察、さらには文法的内容を学習する中学まで追跡調査することで、音声授業等で人材が確保されなくとも持続可能な音声教育法を探り、さらには小大学での外国語音声教育の全体像を模索する端緒をつかむことを目的としている。平成21年度は名古屋市立千種小学校に在籍する5年生および6年生の児童を対象とした実験を行った。英語部を新設し、実験はこの部活動を利用したため、自発的な児童が対象である。1回につき約1時間の実験時間を設定した。

第1回実験として、平成21年4月13日7月9日まで全20回(参加者22名)、第2回実験として平成21年9月24日12月10日までの全10回(参加者14名)を設定し、実験期間とした。第1回実験前に被験者を対象に行った弁別課題では、語頭の子音+r, l/fとhの弁別は比較的容易であること、語頭のr, lの弁別/th, s, zの弁別/bとvの弁別は比較的難しいという点が判明した。実験後に行った同様の弁別課題では、問題間で差はあるものの得点が上昇した。また、第2回実験後に行った児童や保護者へのアンケート調査での自由記述の中では、英語に興味を持った点として「日本語と英語の発音の違い」、「発音の仕方や読み方、言い方」、「発音が変わると伝わらないこと」、「文のつなげ方」、「英語の歌」、「英語の単語を覚えること」などが挙げられている。電子耳装置を通して、次第に児童が英語の音に対する意識の仕方を変化させていったように見受けられる。一方、保護者側の感想としては「この単語を英語でなんと言うか聞くようになった」、「英語に対してネガティブな態度だったのが楽しくなったようだ」、「特に歌を通して自然に英語に馴染むことが出来たようだ」、「始めは興味がなかったようだが、かなりの英単語を覚え教えてくれた」、「本人は興味がでたのに気づいていないが、以前より興味を持ったのは確か」、「フォニックスが苦手だったが、最近聞き取れるようになってきた」などの記述が見られた。本研究の目的である「音声に意識をさせる」点が特に達成されたことが明らかとなった。本年度は昨年度に引き続き名古屋市立千種小学校において電子耳装置を利用した実験を行った。具体的には第3回平成22年4月9月までの全9回(13名)、第4回平成22年9月12月までの全10回(13名)であった。実験前後に語音弁別テストおよび発音テストを行い、その変化を観察、さらに知覚と発話の関係を検討した。その結果は以下の通りである。1.弁別の正解率の高いshort, shirtの発音は区別ができているか。→区別している。2. think, sinkの弁別は正解率が低いが、発音においても区別はされていないのか。→区別されていない。3. cram, clamとpray, playは共に異語ペアであるが弁別の正解率が高い。発音では区別されているか。→実験前は発音の区別はないが、実験後には区別がなされている。すなわち知覚⇒産出の方向が認められる。また、昨年度の実験被験者を対象に中学進学後のストラテジーおよび動機づけ関係のアンケート調査を行った。その結果、以下のような特徴が認められた。1.話すことより聞くことにまず集中する。2.単語を覚えるとき、発音とイメージや映像を結びつける。3.より多くの人と出合い話しがしたいという意識が高い。本年度もこれまでの2年間で行った実験に引き続き取り組んだ。具体的スケジュールとしては、第5回が平成23年4月7月までの全10回、第6回が平成23年9月12月までの全10回であり、両実験とも参加人数は14名であった。今年度は本研究の最終年度ということもあり、これまでの実験も併せ、これらの結果、考察などについて、現在印刷中の「小学校における英語教育の方向性-3年間の実践に基づく考察-」で詳しく報告している。
単一細胞内温度変化イメージング : 新しい細胞機能研究法の開発と応用

細胞の活動に伴う発熱が細胞の温度上昇を起こすことは知られているが、単一細胞を対象にした温度測定の研究は少なく、細胞内温度変化が細胞の機能に及ぼす影響は明らかにされていない。本研究の最終目標は、単一細胞内温度測定法と局所熱刺激法を用いることで、細胞の熱産生が細胞内の局所的な温度に及ぼす影響、及びその生理的意義を明らかにすることである。本年度は、(1)熱刺激系の心筋細胞への応用、(2)新しい細胞内温度測定法の開発を行った。(1)成体ラットから採取した心室筋細胞に、1455nmの赤外レーザーによる熱パルスを与えた。その結果、心筋細胞は温度上昇時に収縮し、レーザー照射を止めると弛緩することが分かった。この熱パルスによる収縮機構は、Ca^<2+>シグナルを介さない点において、電気刺激による収縮機構とは異なることを明らかにした。収縮装置、熱産生装置として知られる筋肉の、温度感受性という新しい収縮特性を見出した。本研究の最終目標は、細胞の熱産生が細胞内の局所的な温度に及ぼす影響、及びその生理的意義を明らかにすることである。本年度は、(1)単一細胞の温度分布測定にむけた温度感受性シートの開発およびHeLa細胞への応用、(2)心筋細胞を対象とした温度測定・熱刺激の研究、(3)細胞内熱伝導率マップの作成に向けた実験系の構築、の3件の研究を行った。研究(1)では温度変化に対する蛍光強度変化率の大きい蛍光色素を含む薄膜をガラスディッシュ上に作成し、その薄膜上にHeLa細胞を培養することに成功した。また薬剤投与(イオノマイシン)によるHeLa細胞の温度変化イメージングを行い、発熱時に核は細胞質より温度が高いことを明らかにした。発熱時の細胞の温度分布を、細胞内小器官と絡めた研究は本研究が初めてである。研究(2)では研究(1)で作成した温度感受性シートを新生児ラット心筋細胞に応用し、拍動に伴う温度変化イメージングに成功した。シートの蛍光強度が細胞との接触によっても変化する問題点が残るものの、薬剤投与ではなく自発的な細胞の活動に伴う温度変化を、単一細胞で測定した初めての研究である。また、自発的収縮中の成熟ラット心筋細胞に局所的温度変化を加えるごとで、細胞内カルシウム濃度の上昇およびそれに伴う収縮を引き起こすことに成功した。これは心筋細胞の拍動を温度変化で制御するという新たな制御系の幕開けとなる大事な成果である。研究(3)ではHeLa細胞内の球状熱源による温度分布から、細胞内熱伝導率マップを作成する系を構築し、核または核膜の熱伝導率が細胞質より低いことを示す結果が得られた。様々な細胞種に応用することで、細胞内熱産生に関する重要な知見を得られると期待される。研究2年目となる本年度の主な成果は、単一細胞を対象とした熱拡散率測定法の構築を行い、HeLa細胞内熱拡散率が水よりも高いことを示す結果を得られたことである。昨年度構築した新規細胞内温度測定法と、局所熱励起法を組み合わせ、細胞外点熱原からの熱伝導をイメージングすることに成功した。この温度上昇速度を解析するために、Half-timeを「温度変化が平衡時の半分の値に達するまでの時間」と定義し、水・グリセロールの値と比較したところ、HeLa細胞内の温度上昇速度は水・グリセロールより高いことが示された。この傾向がディッシュの基盤の材質によらないことを、熱拡散率の高いガラスベースディッシュと熱拡散率の低いポリマーベースディッシュを用いて確認した。また基盤表面の熱伝導を温度感受性シート(昨年度の成果参照)によりイメージングすることで、細胞内の温度上昇速度は水溶液及び基盤上よりも高いことを発見することができた。これらの成果は細胞内の熱産生に伴う温度変化を考える際に非常に有益な情報を与えるものであり、今後は熱拡散率の定量性、高い熱拡散率の原因の特定、及び細胞種による熱拡散率の違いの評価、の3本柱を軸に研究を進める予定である。
複合的な環境変動による白神山地のブナ林被害に対する適応策に関する樹木生理学的研究

本研究の目的は、平成30年度から3年間にわたって継続する実験的研究によって、ブナ実生の成長、光合成などの生理機能および栄養状態などに対する高濃度二酸化炭素(CO2)、オゾン(O3)および土壌への窒素沈着の複合影響とそのメカニズムを解明し、21世紀における複合的な環境変動による白神山地のブナ林被害に対する樹木生理学的適応策を提案することである。平成30年6月にブナ苗をポットに詰めた土壌に移植し、6月下旬から11月下旬までの半年間にわたって自然光型ファイトトロン内(東京農工大学府中キャンパス)で育成し、ガス処理(毎日)と土壌への窒素負荷(毎月1回)を行なった。大気CO2処理区として、ファイトトロン内のCO2濃度を400 ppmに制御する現状CO2区と21世紀後半のCO2濃度を想定した700 ppmに制御する高濃度CO2区を設定した。また、大気O3処理区として、ファイトトロン内のO3濃度を40 ppb以下に制御する低濃度O3区とO3濃度を野外濃度の2.0倍に比例追従制御した高濃度O3区を設定した。さらに、ブナ苗の育成期間中に硝酸アンモニウム溶液を育成ポットに詰めた土壌の表面から毎月1回の頻度で添加することによって、年間1 haあたりの土壌への窒素負荷量が0、50または100 kg ha-1 year-1となる土壌窒素処理区を設定した。2段階のCO2濃度区と2段階のO3濃度区と3段階の土壌窒素処理区をファクトリアルに組み合わせて、合計12処理区を設け、各処理区でブナ苗を育成した。半年間にわたるガス処理と土壌への窒素負荷を行なった結果、ブナ苗の成長(樹高など)は、高濃度CO2によって増加し、O3によって低下し、土壌への窒素負荷によって増加する傾向を示した。なお、ブナ苗の成長に対するCO2処理、O3処理および土壌への窒素負荷の交互作用は認められなかった。平成30年度の研究は着実に遂行され、ブナ苗へのガス処理(二酸化炭素およびオゾン)と土壌への窒素負荷や植物成長測定などが順調に進行したため、おおむね順調に進展していると判断した。今後(2年目)も、ブナ苗へのガス処理や土壌への窒素負荷を継続的に行い、その成長や生理生化学的機能を測定し、高濃度二酸化炭素、オゾンおよび土壌への窒素負荷の単独および複合影響を明らかにする。
立体視による距離測定のニューロン回路

本研究はハンミョウ(Cicindela chinensis)幼虫を材料として、距離の測定に関わる視覚神経機構について調べた。ハンミョウの幼虫は地面の巣穴で餌を待ち伏せる。適当な大きさの獲物が近づくと跳び出しこれを攻撃するが、大きな物体が近づくと巣穴の奥に逃避する。ダミ-ターゲットを用いた行動実験では、幼虫の攻撃行動と逃避行動の切り替えは、ターゲットの絶対的サイズと距離に依存して引き起こされることが明らかとなった。また、幼虫は6対の単眼を持つが、1個の大きな単眼のみを残して、残りをペイントで覆った個体は、ターゲットまでの距離の測定を正確に行うことができなかった。幼虫の視覚行動の切り替えは、2個以上の単眼による立体視により行われることを示した。ターゲットまでの距離の変化に対して応答するニューロンを幼虫の視葉と脳内において電気生理学的に検索した。ターゲットの視角と角速度を同一にして、ターゲットを幼虫の頭上1cmと5cmの高さで動かしたときの応答を比較した。視葉の第3次ニューロンの中には、ターゲットの視角が等しいにも関わらず、距離が1cmの時には興奮性の応答を示し、距離が5cmの時には抑制性の応答を示すものが見られた。このようなニューロンの応答形成には複数の単眼からの入力が関係していると考えられる。また、脳内にも同様の性質を持つニューロンが見られた。現在、このようなニューロンの各単眼からの詳しい入力様式を調べ、幼虫の距離測定の神経機構を解析中である。
外国語としてのタイ語教育実践のための「日本人タイ語学習者書き言葉コーパス」構築

外国語としてのタイ語に関しては、教材・教授法など様々な面において未だに充分開発されているとは言えず、教師は個人の経験に頼るしか術がないという現状にある。タイ語教育のさらなる発展のために、最優先で実施すべきは、学習者の中間言語における言語運用の特性という根本的な情報を得ることを可能とする学習者コーパス構築に関する研究であると考える。本研究は日本人タイ語学習者向けのタイ語教育における教材・教授法開発の為の参考資料作成と、タイ語教師への情報提供の場の確立を目的とし、タイ語を専攻している大学生による作文を収録し、日本人タイ語学習者を対象にした、一般公開のものとして初となる学習者コーパスの構築を試みる。
裸眼3次元立体視Integral Videographyの長視距離化に関する研究

本研究の目的は平面ディスプレイに代わる次世代の長視距離裸眼3次元立体視ディスプレイの実現を目指すことであり、具体的には大型高画質を実現するレンズアレイの設計・開発を行い、コンピュータ上の計算により最大飛び出し距離数mの長視距離裸眼3次元立体映像Integral Videography(IV)化する理論を確立するというものである。本年度は、Integral Videography(IV)に関する新しいレンダリング手法に関して、前年度に引き続き研究を行った。IVは視点数と一視点の解像度がトレードオフであるため、従来のレンダリング手法では、コンテンツの有するすべての情報を提示することが不可能であった。そのため、レンダリングにおいて重要な特徴を抽出して、強調するNon-photorealistic rendering(NPR)の考え方をIVに応用する研究を行った。NPRの中でも技術書や説明書において多用される、テクニカルイラストレーションを採用した。また、IVは表示像の解像度や表示空間周波数が飛び出し距離に依存して低下する深度依存特性がある。そこで、本年度は深度依存特性に着目した。具体的には、IVのオブジェクトの深度に応じて特徴線の抽出する詳細度を制御するアルゴリズムを提案して、GPUを用いたシェーダー言語C for graphicsにより実装した。さらに、本年度は学位取得のため、初年度、第二年度に行ったビジュアルフィードバックシステムによるIV像の歪み補正手法、大型レンズアレイとIVに適応的なレンダリング手法を組み合わせて統合し、大型長視距離Integral Videographyシステムを完成させた。特に、IVの評価として長視距離IVの画質改善をPSNRを用いて行った。また、提案した特徴線抽出・強調レンダリング手法についてタスクによる評価実験を行い、適したオブジェクトの傾向について調査した。以上のように裸眼3次元立体視Integral Videographyの長視距離化に関する研究として、三つの要素技術すなわち立体像の歪み補正、大型レンズアレイ構造、レンダリング手法の三要素を提案・実装し、それらを統合した。研究成果によって、従来では困難であった裸眼三次元立体像における長視距離映像を実現した。本研究では大型長視距離裸眼3次元立体視ディスプレイを開発することを目的としていた。第3年度は、立体像のゆがみ補正手法の理論検証、適したレンダリング手法、アルゴリズムの開発を行った。特に後者は長視距離分野以外への応用も実現し、当初の研究計画以上の進展を見せた。よって、当初の計画以上に進展したということができる。歪み補正手法のマルチカメラによる高精度化やレンズアレイの超大型試作のための構造設計、レンダリング手法の定性的な評価をより心理学的な立場から深めるなどの推進方策が考えられる。本研究の目的は平面ディスプレイに代わる次世代の長視距離裸眼3次元立体視ディスプレイの実現を目指すことであり、具体的には大型高画質を実現するレンズアレイの開発を行い、コンピュータ上の計算により最大飛び出し距離数mの長視距離裸眼3次元立体映像Integral Videography(IV)化する理論を確立するというものである。本年度は、IVの長視距離化において、3次元立体視映像の元となる高密度平面画像の作成ソフトウェア開発の初期段階とそれに組み合わせる光学素子である長視距離用レンズアレイの設計及び試作を行った。前者の高密度平面画像作成用ソフトウェアは、汎用CGソフトのプラグインとして開発し、任意の形状のCGモデルの裸眼3次元立体映像(IV)化を実現した。さらに画質低下の原因となっていた長視距離用レンズアレイの組立精度などに起因する3次元立体像の歪みの問題を緩和する高画質化補正法を考案し、実装した。これは視覚的に計測したレンズ位置情報を用いて高密度平面画像を修正する手法であり、長視距離IVを作成するための理論のコアとなる。また、開発したIV画像作成ソフトウェアは長視距離のみならず中近接像にも適用でき、多様なコンテンツの裸眼3化次元立体映像化が容易となった。後者の長視距離レンズアレイは、剛性、拡張性を有する新規構造を考案し、初期試作として22V型相当のサイズで製作した。この構造は本研究の目的である大型化を実現するための基本構造である。以上の進捗は初年度に背面画像に画像処理を加えて高画質化を図るという長視距離像の画質改善案の初期検討を行うという研究実施計画に沿ったものであり、さらにハードウェア的な初期検討にまで踏み込んだものということができる。この成果により、従来の平面ディスプレイになり替わる可能性のある裸眼長視距離立体ディスプレイの実現に近づいた。本年度は、IVの長視距離化において、3次元立体視映像の元となる高密度平面画像の作成ソフトウェア開発のコンテンツ応用段階とそ長視距離用レンズアレイの設計及び試作、そしてIVに適したレンダリング手法の検討を行った。このソフトウェアを用いて多様なコンテンツを実際に作成し、心理的効果なども検証しながら1mオーダーの大型サイズのコンテンツIVを製作した。また、長視距離レンズアレイは、従来構造よりもさらに剛性、拡張性を有する新規構造を考案し、22V型相当のサイズで製作した。さらに、本研究の重要な要素技術となる立体映像に適したレンダリング手法の検討を行い、特徴強調表示レンダリング手法の提案、実装を行った。

以上の進捗は長視距離像に適したレンダリングの研究を行うという研究実施計画に沿ったものであり、さらにハードウェア的な実用にまで踏み込んだものということができる。この成果により、従来の平面ディスプレイになり替わる可能性のある裸眼長視距離立体ディスプレイの実現に近づいた。本研究の目的は平面ディスプレイに代わる次世代の長視距離裸眼3次元立体視ディスプレイの実現を目指すことであり、具体的には大型高画質を実現するレンズアレイの設計・開発を行い、コンピュータ上の計算により最大飛び出し距離数mの長視距離裸眼3次元立体映像Integral Videography(IV)化する理論を確立するというものである。本年度は、Integral Videography(IV)に関する新しいレンダリング手法に関して、前年度に引き続き研究を行った。IVは視点数と一視点の解像度がトレードオフであるため、従来のレンダリング手法では、コンテンツの有するすべての情報を提示することが不可能であった。そのため、レンダリングにおいて重要な特徴を抽出して、強調するNon-photorealistic rendering(NPR)の考え方をIVに応用する研究を行った。NPRの中でも技術書や説明書において多用される、テクニカルイラストレーションを採用した。また、IVは表示像の解像度や表示空間周波数が飛び出し距離に依存して低下する深度依存特性がある。そこで、本年度は深度依存特性に着目した。具体的には、IVのオブジェクトの深度に応じて特徴線の抽出する詳細度を制御するアルゴリズムを提案して、GPUを用いたシェーダー言語C for graphicsにより実装した。さらに、本年度は学位取得のため、初年度、第二年度に行ったビジュアルフィードバックシステムによるIV像の歪み補正手法、大型レンズアレイとIVに適応的なレンダリング手法を組み合わせて統合し、大型長視距離Integral Videographyシステムを完成させた。特に、IVの評価として長視距離IVの画質改善をPSNRを用いて行った。また、提案した特徴線抽出・強調レンダリング手法についてタスクによる評価実験を行い、適したオブジェクトの傾向について調査した。以上のように裸眼3次元立体視Integral Videographyの長視距離化に関する研究として、三つの要素技術すなわち立体像の歪み補正、大型レンズアレイ構造、レンダリング手法の三要素を提案・実装し、それらを統合した。研究成果によって、従来では困難であった裸眼三次元立体像における長視距離映像を実現した。本研究では大型長視距離裸眼3次元立体視ディスプレイを開発することを目的としていた。
［５］ヘリセンのらせんキラリティーを基盤とする多角的応用研究

本研究は、らせん状多環式芳香族化合物である[5]ヘリセンのらせん構造内部(1位)を官能基化した誘導体の合成と、そのらせんキラリティーを活用した不斉反応及び不斉分子認識ツールとしての応用研究を目的としている。平成27年度に得られた結果を以下に記す。(1) 7,8-ジヒドロ[5]ヘリセン型(L1)及び[5]ヘリセン型ホスフィン配位子(L2)の不斉反応系への適用:平成26年度に合成に成功したL1の前駆体(ホスフィンオキシド体)を出発原料として、L2の合成に成功した。続いて、得られたL1、L2を不斉配位子として、パラジウム触媒反応を検討した。その結果、不斉鈴木-宮浦カップリング反応ではL2が優れた結果を与え(88-99%収率、最高99% ee)、不斉アリル位置換反応ではL1が優れた結果を与えることがわかった(61-99%収率、最高99% ee)。また、これらの反応は1-2mol%量の触媒量で反応が完結することから、本研究により高活性配位子の開発に成功したと言える。(2)動的速度論的制御に基づくクマリン縮環型ヘリセン分子の不斉合成法開発:平成26年度に引き続き、不斉触媒を用いる光学活性クマリン縮環型ヘリセン類の合成法開発を行った。用いる遷移金属触媒として、金触媒とカチオン性二価パラジウム触媒を検討した結果、収率、エナンチオ過剰率共に金触媒が優秀な結果を与えた。続いて、金触媒に対する不斉配位子の検討を行った。その結果、65%収率、86% eeにて生成物を得ることに成功し、昨年度(20%収率、83% ee)よりも効果的な金触媒を見いだすことができた。上記二点を重点的に研究を行ったため、1-ヒドロキシ[5]ヘリセンを光学分割剤とした応用研究では、目覚ましい結果は得られていないが、今後も継続して検討していく。27年度が最終年度であるため、記入しない。本研究は、らせん状多環式芳香族化合物である[5]ヘリセン分子のらせん構造内部(1位)を官能基化した誘導体の合成、そのらせんキラリティーを活用した不斉反応開発、及び不斉分子認識ツールとしての応用研究を目的としている。以下に得られた結果を記す。1. 7,8-ジヒドロ[5]ヘリセン骨格を基盤としたホスフィン配位子の合成当初は[5]ヘリセン骨格を基盤としたホスフィン配位子の合成を計画していた。しかし、[5]ヘリセン型前駆体は光安定性が低いことが判明したため、7,8-ジヒドロ[5]ヘリセン骨格を基盤とした分子設計に修正した。これにより、光安定性が向上し、1位にリン原子を導入したジヒドロ[5]ヘリセン誘導体の合成に成功した。さらに、TADDOL誘導体を光学分割剤とすることで、対応するホスフィンオキシド体のエナンチオマー分離に成功し、続く光学活性ホスフィン体への還元も達成した。続いて、本化合物を不斉鈴木ー宮浦カップリング反応の不斉配位子として適用した結果、最高で81% eeのビアリール体を与えた。この結果は、これまで用いることが困難であったヘリセン骨格の1位を不斉反応場として応用した最初の例である。2.クマリン縮環型ヘリセンの不斉合成法開発クマリン縮環型ヘリセン誘導体を用いた不斉分子認識を達成するためには、光学活性ヘリセン誘導体の合成が必要不可欠である。そのため、本化合物の不斉合成法開発を検討した。すなわち、クマリン骨格構築の際に不斉触媒を用いることで、基質である[5]ヘリセン誘導体の動的挙動を制御し、光学活性なクマリン縮環型ヘリセン誘導体が得られるものと推測した。実際に、(R)-xyl-BINAP金触媒を用いた環化異性化反応をクマリン骨格構築に適用する事で20%収率、83% eeにて生成物を得ることに成功した。(2)動的速度論的制御に基づくクマリン縮環型ヘリセン分子の不斉合成法

開発:平成26年度に引き続き、不斉触媒を用いる光学活性クマリン縮環型ヘリセン類の合成法開発を行った。用いる遷移金属触媒として、金触媒とカチオン性二価パラジウム触媒を検討した結果、収率、エナンチオ過剰率共に金触媒が優秀な結果を与えた。続いて、金触媒に対する不斉配位子の検討を行った。その結果、65%収率、86% eeにて生成物を得ることに成功し、昨年度(20%収率、83% ee)よりも効果的な金触媒を見いだすことができた。上記二点を重点的に研究を行ったため、1-ヒドロキシ[5]ヘリセンを光学分割剤とした応用研究では、目覚ましい結果は得られていないが、今後も継続して検討していく。現段階において、当初の計画である[5]ヘリセン型ホスフィン分子の合成は達成していないが、1位への置換基導入に伴う物性変化に関する知見は、今後[5]ヘリセン骨格の応用研究を展開するにあたり、有益な情報であると考える。本年度は、この知見を分子設計にフィードバックすることで、らせん不斉を有する新たな光学活性ホスフィン配位子の合成に成功した。また、本配位子を鈴木ー宮浦カップリング反応した結果、不斉配位子として機能する事を明らかとした。クマリン縮環型ヘリセン誘導体に関しては、本年度の研究計画とは多少異なるものの、光学活性クマリン縮環型ヘリセンの合成に成功した。本成果により、種々の光学活性クマリン縮環型ヘリセン誘導体を簡便に合成することが可能になると期待できる。このため、分子認識ツールへの応用展開への迅速化が図れると考える。一方で、1-ヒドロキシ[5]ヘリセンの光学分割剤としての応用を計画していたが、上記の研究に対し重点を置いたため、本年度は特筆した成果を挙げる事は困難であった。しかし、本化合物については既に光学分割に成功しているため、今後迅速に遂行する事が可能だと考える。上記の理由から、おおむね順調に進行していると評価する。27年度が最終年度であるため、記入しない。本年度の成果として、ジヒドロ[5]ヘリセン骨格を有するホスフィン配位子が不斉配位子として機能する事を見出した。今後、リン上置換基の異なる配位子群の創出を行い、鈴木ー宮浦カップリング反応における基質適用範囲の精査、及び化学・不斉収率の向上を検討する。また、本配位子による不斉誘起メカニズムの解明を目的として、計算化学を用いたアプローチを行う。さらに、他の反応系への適用を行い、本配位子の有用性を検証する。ジヒドロ[5]ヘリセン骨格を起点として[5]ヘリセン型ホスフィン配位子の合成を検討し、その安定性を明らかとする。その後、不斉反応への適用を行い、ジヒドロ体用いた場合の結果との比較から、骨格の違いが反応系に与える影響の解明を目指す。クマリン縮環型ヘリセンに関しては、不斉合成法の開発に成功したものの、低収率である問題が残されている。反応条件を精査する事で、収率及びエナンチオマー過剰率の向上を目指す。また、本手法を他のクマリン縮環型ヘリセン誘導体合成に適用し、光学活性ヘリセン誘導体ライブラリーの拡充、及び不斉分子認識ツールとしての応用研究を推進していく。光学分割に成功している1-ヒドロキシ[5]ヘリセンの、光学分割剤としての応用研究を引き続き検討していく。
抗原特異的CD8陽性T細胞応答の維持および制御機構について

CD8陽性T(CD8 T)細胞は感染症や腫瘍の最終排除に決定的な役割を果たす一方、移植免疫においてはドナーと宿主間の組織適合抗原の不一致を認識し、移植片または宿主の組織を傷害する。中でも同種造血幹細胞移植(allo-HSCT)患者において、移植片に含まれるドナーT細胞が宿主の正常組織を障害する移植片対宿主病(GVHD)を発症した場合、易感染性やワクチンへの不応性の原因となる液性免疫不全が遷延することが報告されている。その機序の一つとして、当研究室はこれまでに骨髄GVHDによるB細胞の分化障害を報告してきたが、臨床的には末梢におけるB細胞数が回復した後にも、液性免疫応答が回復しないことが報告されており、その機序は未だ明らかでない。本研究では、これまでにB6→BDF1 allo-HSCTマウスモデルを用いてCD8 T細胞依存的なGVHD(CD8-GVHD)を発症したマウスでは、ドナーCD8T細胞により液性免疫応答の誘導組織である二次リンパ組織が傷害され、特にリンパ節(LN)の細胞数の著減と組織破壊による重度で不可逆的な萎縮が生じることを明らかにした。当該年度は萎縮したLNをもつCD8-GVHDマウスの液性免疫応答を評価するために、コレラ毒素経口投与およびサルモネラ感染モデルを用いて抗体産生応答および感染防御能を解析したところ、allo-HSCT後40日経過したCD8-GVHD群マウスでは、コレラ毒素に対する中和抗体の産生能、および、サルモネラ菌感染に対する抵抗性が減弱していた。さらに、リンパ節障害の分子機序について、GVHDにおける臓器障害に関与することが示されている、Fas-Fasリガンド(FasL)細胞傷害経路の関与を検討するため、FasL機能欠損ミュータント(gld)マウスから分取したCD8 T細胞を用いてCD8-GVHDモデルを作成したところ、野生型のCD8 T細胞を移入した群よりもLNの萎縮が軽減していた。これらの結果から、ドナーCD8T細胞によるLN破壊がallo-HSCT後の不可逆的な免疫不全の原因であること、またその発症にCD8 T細胞が発現するFasLが関与することが示唆された。本研究では、同一病原体(抗原)の反復感染において抗原特異的CTLが感染(抗原)刺激を受けた回数を明確に区別するために、コンジェニックマーカーで区別できるT細胞受容体トランスジェニック(TCR Tg)細胞を養子移入して、レシピエントマウスに抗原を発現する遺伝子組換え感染因子を接種して免疫応答の解析を行う。具体的には、卵白アルブミン(OVA)特異的TCR TgであるOT-Iマウスから脾細胞を分離調整し野生型マウスに養子移入する。養子移入した翌日にOVA発現組換えリステリア菌(LM-OVA)を尾静注して免疫後40-50日以上経過してメモリー期にいたったところで、マウス脾細胞からコンジェニックマーカー(Ly5.1)を用いてmemory CTLのみ分離した。分離したmemory CTLは一部を次のレシピエントマウスに養子移入し、翌日にLM-OVAを感染させた。この養子移入と感染刺激を連続して繰り返すことにより、1回感染応答を経験した一次memory CTL、2回経験した二次memory CTL、3回経験した三次memoryCTLを樹立した。老化したmemory CTLを養子移入する際に、若いmemory CTLを少量混合し、次の感染刺激を加えた際に若いmemory CTLが老化したmemory CTLを凌駕する状態を作出した。これにより分裂応答能が減弱した老化memoryCTLを安定的に作出し、種々の解析が可能なモデルを作成した。CD8 T細胞は感染症や腫瘍の最終排除に決定的な役割を果たす一方、移植免疫においてはドナーと宿主間の組織適合抗原の不一致を認識し、移植片または宿主の組織を傷害する。その機序の一つとして、当研究室はこれまでに骨髄におけるB細胞の分化障害を報告してきたが、臨床的には末梢におけるB細胞数が回復した後にも、液性免疫応答が回復しないことが報告されており、その機序は未だ明らかでない。本研究では、CD8 T細胞依存的なGVHDを発症したマウスでは液性免疫応答の誘導組織であるリンパ節が萎縮するという予備データをもとに、ドナーCD8 T細胞が2次リンパ組織を傷害することで、allo-HSCT後の免疫不全が惹起されるという仮説をたて、B6→BDF1 allo-HSCTモデルを解析した。その結果、T細胞除去骨髄細胞(TCD BM)とともにCD8陽性T細胞を移入し、GVHDを誘導したマウスでは、移植後40日目の骨髄においてTCD BMのみを移植した対照群と同等に近いB細胞の回復を認めたが、リンパ節においては細胞数の著減による萎縮を認めた。組織学的解析をおこなったところ、gp38陽性間質細胞の消失、PNAd陽性HEV構造の乱れ、Lyve-1陽性成熟リンパ管の消失、さらには線維化を認めた。これらの病変は移植後160日を経過しても回復せず、また、同マウスではNP-OVAを皮下免疫した後のNP特異的抗体産生が減弱していた。これらの結果から、ドナーCD8 T細胞による2次リンパ組織傷害が、allo-HSCT後の不可逆的な免疫不全の原因になることが強く示唆された。

CD8陽性T(CD8 T)細胞は感染症や腫瘍の最終排除に決定的な役割を果たす一方、移植免疫においてはドナーと宿主間の組織適合抗原の不一致を認識し、移植片または宿主の組織を傷害する。中でも同種造血幹細胞移植(allo-HSCT)患者において、移植片に含まれるドナーT細胞が宿主の正常組織を障害する移植片対宿主病(GVHD)を発症した場合、易感染性やワクチンへの不応性の原因となる液性免疫不全が遷延することが報告されている。その機序の一つとして、当研究室はこれまでに骨髄GVHDによるB細胞の分化障害を報告してきたが、臨床的には末梢におけるB細胞数が回復した後にも、液性免疫応答が回復しないことが報告されており、その機序は未だ明らかでない。本研究では、これまでにB6→BDF1 allo-HSCTマウスモデルを用いてCD8 T細胞依存的なGVHD(CD8-GVHD)を発症したマウスでは、ドナーCD8T細胞により液性免疫応答の誘導組織である二次リンパ組織が傷害され、特にリンパ節(LN)の細胞数の著減と組織破壊による重度で不可逆的な萎縮が生じることを明らかにした。当該年度は萎縮したLNをもつCD8-GVHDマウスの液性免疫応答を評価するために、コレラ毒素経口投与およびサルモネラ感染モデルを用いて抗体産生応答および感染防御能を解析したところ、allo-HSCT後40日経過したCD8-GVHD群マウスでは、コレラ毒素に対する中和抗体の産生能、および、サルモネラ菌感染に対する抵抗性が減弱していた。さらに、リンパ節障害の分子機序について、GVHDにおける臓器障害に関与することが示されている、Fas-Fasリガンド(FasL)細胞傷害経路の関与を検討するため、FasL機能欠損ミュータント(gld)マウスから分取したCD8 T細胞を用いてCD8-GVHDモデルを作成したところ、野生型のCD8 T細胞を移入した群よりもLNの萎縮が軽減していた。これらの結果から、ドナーCD8T細胞によるLN破壊がallo-HSCT後の不可逆的な免疫不全の原因であること、またその発症にCD8 T細胞が発現するFasLが関与することが示唆された。
多結晶体電極表面における異方性腐食挙動のデジタル電気化学

本年度は、多結晶純鉄上で進行する不均一腐食反応の解析を目的として、以下の二つのアプローチより素地鉄表面結晶方位が酸化物皮膜の形成に与える影響を検討した。1)多結晶鉄上に形成する熱酸化皮膜について、下地鉄の結晶面方位が熱酸化皮膜の電気的物性に与える影響を微小キャピラリ(MCC)法により精査した。前年度までに、二次元エリプソメトリーを用いて二層構造(内層Fe3O4/外層α-Fe2O3)をとる酸化物層の厚さと素地結晶方位の関係を明らかにし、酸化物層が不均一に溶解する過程をその場観察した。本年度は、MCC法を用いた電気化学インピーダンス測定により、皮膜のドナー密度NDが内層Fe3O4の厚さおよび下地鉄の表面エネルギーと同様な大小関係を示すことを明らかにした。これら皮膜の結晶面方位依存性について、熱酸化物の異方性成長が内層Fe3O4の成長速度および外層α-Fe2O3の欠陥構造に影響を与えたためと説明した。これら熱酸化皮膜に関する研究成果をまとめた論文をアメリカ電気化学会誌にて発表した。2)その場二次元エリプソメトリーを用いて中性ホウ酸緩衝溶液中、純鉄上に形成する不働態皮膜の形成挙動について検討した。24時間の定電位分極中、膜厚の増加に伴い試料のエリプソメトリー像は変化したが、結晶面方位依存性はほとんど見せなかった。この結果について、結晶粒ごとの膜厚の差異がエリプソメーターの検出限界を下回ったためと考えた。一方、MCC法を用いた電気化学測定により不働態皮膜の電荷移動抵抗とNDに結晶面方位依存性が見出されたが、これらの値は明確な相関関係を示さなかった。これら皮膜特性に相関関係が見られない原因について、下地鉄の表面エネルギーや酸化物の異方性成長など複数の因子が同時に不働態化挙動に影響を与えるためと考察した。これら不働態皮膜に関する研究成果をまとめた論文を国際学術誌に投稿した。28年度が最終年度であるため、記入しない。本研究は、微小電気化学法により多結晶鉄電極の局部反応機構を解明し、微小電気化学と従来のマクロ電気化学を有限要素法を用いて結びつけるデジタル電気化学という新しい腐食科学の理論を構築することを目的としている。本年度は、多結晶純鉄上で進行する不均一腐食反応の解析を目的として、以下の二つのアプローチより素地鉄の表面結晶方位が酸化物皮膜の形成に与える影響を検討した。1)微小キャピラリセル(MCC)を用いた微小電気化学測定より、硫酸中で純鉄上に形成するアノード酸化皮膜の結晶方位依存性を検討した。定電位分極法を用いて皮膜を形成した際、流れた電流は明確な結晶方位依存性を示した。電気化学インピーダンス分光法(EIS)、定電流還元法およびX線光電子分光法(XPS)を用いた皮膜の電気的物性および組成の検討より、皮膜の構造が素地鉄の結晶方位ごとに異なることが示唆された。このような酸化物皮膜形成における結晶方位依存性は、素地鉄の結晶方位ごとに皮膜および皮膜を介した下地鉄の溶解速度、および皮膜の形成速度が異なるために生じることが予想される。2)多結晶純鉄基板を空気中300°Cで1時間焼成し、形成した熱酸化皮膜の不均一性を検討した。2Dエリプソメトリーを用いて皮膜の膜厚を測定したところ、素地鉄の表面結晶方位が{1 2 4} < {0 0 1} < {1 0 1} < {1 1 1}の順に厚い皮膜が形成した。MCCを用いて個々の結晶粒上でEIS測定を行ったところ、皮膜のドナー密度は明らかに素地鉄の結晶方位に依存し、{0 0 1} < {1 1 1} < {1 0 1}の順に大きな値を示した。これら熱酸化皮膜における結晶方位依存性は、素地鉄の表面結晶方位に由来した酸化物の異方性成長に起因するものであると予想される。本研究は、微小電気化学法により多結晶鉄電極の局部反応機構を解明し、微小電気化学と従来のマクロ電気化学を有限要素法を用いて結びつけるデジタル電気化学という新しい腐食科学の理論を構築することを目的とする。本年度は、多結晶純鉄上で進行する不均一腐食反応の解析を目的として、高温の空気中で形成した熱酸化皮膜の不均一腐食挙動を検討した。多結晶純鉄基板を空気中300°Cで1時間焼成したところ、金属組織ごとに色の異なる熱酸化皮膜が形成した。断面SEM観察および二次元エリプソメトリーを用いて皮膜の厚さを測定した結果、色のばらつきは膜厚の不均一性に由来した光の干渉色であることがわかった。得られた膜厚を逆極点図上にプロットし、素地鉄の結晶方位に対する皮膜の等厚線図を得ることに成功した。等厚線図を描くことで、特定の結晶面のみならず全ての結晶方位について定量的に膜厚不均一性を捉えることが可能となった。エリプソメトリーの測定結果を解析したところ、二層構造を有する酸化物皮膜において外層α-Fe2O3の厚さは試料上でほとんど変化しない一方で、内層Fe3O4の厚さは顕著な結晶方位依存性を示した。

すなわち、熱酸化物の厚さにおける不均一性は内層Fe3O4の異方性成長に大きく依存することが明らかとなった。熱酸化物が形成した試料を中性ホウ酸塩水溶液中で定電流還元し、酸化物の溶解挙動における不均一性を検討した。具体的には、電気化学セルと二次元エリプソメータを組み合わせ、皮膜溶解に伴う試料表面の変化を二次元エリプソメトリーによりその場観察した。定電流還元中、エリプソメータにより測定される光学値は皮膜の還元除去に伴い変化した。このとき、光学値は素地鉄の結晶方位ごとに異なる変化挙動を示し、皮膜の溶解が素地鉄の結晶方位に依存して不均一に進行することが明らかとなった。純鉄上に形成した熱酸化皮膜の素地結晶方位依存性は従来、単結晶基板を用いた実験を通して議論されてきた。本研究では二次元エリプソメトリー法を用いることで、熱酸化皮膜の厚さおよび構造に与える素地結晶方位の影響を多結晶基板を用いて議論することに成功した。その結果、単結晶面を得ることのできる低指数面のみならず、高次の指数面を含めた全方位的な結晶方位依存性の解析を行うことが可能になった。加えて、二次元エリプソメータと電気化学セルを組み合わせることで、多結晶純鉄上に形成した熱酸化皮膜の定電流還元挙動をその場観察することに成功した。エリプソメトリーにおける光学パラメータの変化が素地鉄の結晶方位ごとに異なるなど、多結晶鉄の異方性腐食挙動を検討する上で重要な知見を得ている。本年度は上記の研究成果を国際学術誌にて発表することがかなわなかったが、現在、論文の受理に向けた準備を着々と行っている。本年度は、多結晶純鉄上で進行する不均一腐食反応の解析を目的として、以下の二つのアプローチより素地鉄表面結晶方位が酸化物皮膜の形成に与える影響を検討した。1)多結晶鉄上に形成する熱酸化皮膜について、下地鉄の結晶面方位が熱酸化皮膜の電気的物性に与える影響を微小キャピラリ(MCC)法により精査した。前年度までに、二次元エリプソメトリーを用いて二層構造(内層Fe3O4/外層α-Fe2O3)をとる酸化物層の厚さと素地結晶方位の関係を明らかにし、酸化物層が不均一に溶解する過程をその場観察した。本年度は、MCC法を用いた電気化学インピーダンス測定により、皮膜のドナー密度NDが内層Fe3O4の厚さおよび下地鉄の表面エネルギーと同様な大小関係を示すことを明らかにした。これら皮膜の結晶面方位依存性について、熱酸化物の異方性成長が内層Fe3O4の成長速度および外層α-Fe2O3の欠陥構造に影響を与えたためと説明した。これら熱酸化皮膜に関する研究成果をまとめた論文をアメリカ電気化学会誌にて発表した。2)その場二次元エリプソメトリーを用いて中性ホウ酸緩衝溶液中、純鉄上に形成する不働態皮膜の形成挙動について検討した。24時間の定電位分極中、膜厚の増加に伴い試料のエリプソメトリー像は変化したが、結晶面方位依存性はほとんど見せなかった。この結果について、結晶粒ごとの膜厚の差異がエリプソメーターの検出限界を下回ったためと考えた。一方、MCC法を用いた電気化学測定により不働態皮膜の電荷移動抵抗とNDに結晶面方位依存性が見出されたが、これらの値は明確な相関関係を示さなかった。これら皮膜特性に相関関係が見られない原因について、下地鉄の表面エネルギーや酸化物の異方性成長など複数の因子が同時に不働態化挙動に影響を与えるためと考察した。これら不働態皮膜に関する研究成果をまとめた論文を国際学術誌に投稿した。微小キャピラリセルを用いた微小電気化学測定により、多結晶純鉄上に形成するアノード酸化皮膜および熱酸化皮膜に明らかな素地鉄の結晶方位依存性を観察した。このとき、素地鉄の粒界が酸化物の構造に影響を及ぼすことを確認しており、多結晶金属の異方性腐食挙動を検討する上で重要な知見を得ている。