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固溶体鉱物における固溶元素の置換型式の研究

次年度以降は、上記の成果を元に、より広範囲の物質についての研究を行うことにより、新しい知見を得ることを目指す。本研究は固溶体を形成する物質中の固溶元素の分布を、単位胞内の平均値としてではなく、複数の単位胞にまたがる結晶内の比較的広い領域内の分布状態を求めることを目的としている。そのためには通常行われているブラッグ反射の測定ばかりでなく微弱な散漫散乱・衛星反射の測定が必要である。本年度は固溶体ばかりでなく関連物質についても上記の微細な散乱を与える物質の解析を行った。以下にその結果を示す。(1)比較的広い固溶領域を持つCu_7BiS_5につき平均構造を明らかにするとともに、変調構造の解析を始めた、(2)pbsーBi_2S_3系のヘイロブス鉱のPbとBiの置換状態を明らかにするために、放射光(高エネルギ-物理学研究所)によりPb,BiのL吸収端に近い波長のX線を用い、強度測定と解析を行い、置換状態を定性的に明らかにした。(3)αーAlOOHからαーAl_2O_3を生成する脱水反応、αーFeOOHからαーFe_2O_3を生成する脱水反応につき、衛星反射のプロファイルの変化から結晶内の反応の進行を明らかにした。(4)メリライト族の珪酸塩のCoーアケルマナイトは顕かな衛星反射を示すが、主反射の解析による平均構造の決定、約215°Cで相転移による衛星反射の消滅の発見を行い、更に現在変調構造の解析を行っているところである。(5)放射光による極微小単結晶の構造解析法の開発。現在スピネルの極微小単結晶の強度デ-タを用い、解析の精度のチェック等を行っている。(6)過飽和溶液の濃度ゆらぎの研究を新たに開始した。これは結晶化の初期における溶液内における濃度のゆらぎの存在をX線小角散乱法により明らかにしようと言うもので、目下予備的な測定と解析を行っている。なおこの計画は本年度で終了するが、この計画がきっかけとなった研究は今後共続行する予定である。
ラット虹彩散瞳筋のムスカリン受容体の遺伝子工学的解析

本研究の目的は、虹彩散瞳筋においてムスカリン受容体刺激で生じる弛緩の機構を分子薬理学的に解明することである。まず、弛緩に関連する受容体が、既に報告されている5種類のムスカリン受容体のどれに該当するかを薬理学的に検討した。その結果M3かその亜型のムスカリン受容体を介することが示唆された。また、その受容体活性化から弛緩反応までの情報伝達系に百日咳毒素感受性のGTP結合蛋白質が関与していることが明らかとなった。さらに、ムスカリン受容体のサブタイプの同定を遺伝子のレベルで検討した。m2、m3受容体の翻訳領域を完全に含むようにPCRプライマーを各々デザインし、RT-PCR法に従いラット眼球RNAから目的とするPCR産物を得た。m2受容体については約1,400塩基対、m3受容体については約1,800塩基対のPCR産物であった。これらの産物は、大腸菌ベクターに組み込み、遺伝子配列を決定した。ラット眼球m2受容体については、ラット心臓由来m2受容体と比較して9個のアミノ酸が異なり、それらの多くがGTP結合蛋白質との連関に重要な細胞内第3ループに存在した。また、ラット眼球m3受容体については、ラット脳m3受容体と比較して4個のアミノ酸が異なり、細胞内第2、第3ループに存在した。さらに、細胞内第3ループをターゲットとしたRT-PCRにおいて、ラット虹彩周辺の組織にm2、m3受容体遺伝子が豊富に発現していることが明らかになった。一方、特異的なコリン取り込み抑制薬であるAF64Aをラット前眼房に微量注入することにより、ムスカリン受容体刺激による弛緩が消失することを見いだし、その機構を薬理学的に検討した。その結果、散瞳筋がもつ静止張力や、ノルエピネフリンやセロトニンによる収縮には優位な影響を与えず、この弛緩だけを消失させることが明らかとなった。現在、眼球m2、m3受容体を培養細胞に発現させ、薬理学的・免疫学的手法により薬物結合実験・セカンドメッセンジャーの定量・共役するGTP結合蛋白質の同定・組織分布等を考察しているところである。また、AF64A処理後に虹彩筋においてムスカリン受容体mRNAレベルに変化があるかどうかなどを検討中である。まず、弛緩に関連する受容体が、すでに報告されている5種類のムスカリン受容体のどれに該当するか、或いはさらに別のサブタイプなのかを遺伝子のレベルで検討した。m2、m3受容体の翻訳領域を完全に含むようにPCRプライマーを各々デザインし、RT-PCR法に従いラット眼cDNAから目的とするPCR産物を得た。m2受容体については、約1400塩基対、m3受容体については、約1800塩基対のPCR産物であった。これらの産物を大腸菌ベクターに組み込み、サブクローニングした。さらに、蛍光自動シークエンサーを用いて遺伝子配列を解析した。ラット眼m2受容体については、ラット脳m2受容体と数個のアミノ酸について差異が確認された。

ラット眼m3受容体については、現在遺伝子配列を決定している。平成7年度において、アフリカツメガエル卵母細胞翻訳系を利用し、両受容体の電気生理学的な特性を検討する。また、哺乳類培養細胞に両受容体をそれぞれ発現させ、薬物結合実験・セカンドメッセンジャーの定量を行い、虹彩散瞳筋との比較検討をする。さらに、G蛋白質に特異的な抗体を使い、免疫沈降法とウェスタンブロット法を適用して、m2、m3受容体と共役するG蛋白質のサブタイプの決定をする。一方、特異的なコリン取込抑制薬であるAF64Aを前眼房に微量注入することにより、ムスカリン受容体刺激による弛緩が消失することを見出だし、その機構を薬理学的に検討した。その結果、散瞳筋が持つ静止張力や、ノルエピネフリンやセロトニンによる収縮には有意な影響を与えず、この弛緩だけを消失させることが明らかとなった。今後、AF64A処理後に虹彩筋においてムスカリン受容体mRNAレベルに変化があるかなどを検討する。虹彩散瞳筋においてムスカリン受容体刺激で生じる弛緩の機構を分子薬理学的に検討した。平成6年度にラット眼RNAよりRT-PCR法を用いてm2及びm3受容体PCR産物をプラスミドベクターにクローニングした。また、特異的なコリン取り込み阻害薬であるAF64Aを前眼房に微量注入することによりムスカリン受容体刺激による弛緩が消失することを見いだし、虹彩散瞳筋の弛緩機構を薬理学的に検討した。平成7年度は、m2、m3受容体遺伝子の塩基配列を決定するとともに、これらの遺伝子が虹彩周辺に豊富に分布することを明らかにした。ラット眼球m2受容体については、ラット心臓由来m2受容体と比較して9個のアミノ酸が異なり、それらの多くがGTP結合蛋白質との連関に重要な細胞内第3ループに存在した。また、ラット眼球m3受容体については、ラット脳m3受容体と比較して4個のアミノ酸が異なり、細胞内第2、第3ループに存在した。さらに、ラット虹彩周辺組織のみからRNAを抽出し、細胞内第3ループをターゲットとしたRT-PCRを行った。ラット虹彩周辺の組織にm2、m3受容体遺伝子が豊富に発現していることが明らかになった。また、他のサブタイプについても同様の検討を行ったが、m1、m5受容体がラット眼においてほとんど存在しないことも明らかになった。現在、眼球m2、m3受容体を培養細胞に発現させ、薬理学的・免疫学的手法により薬物結合実験・セカンドメッセンジャーの定量・共役するGTP結合蛋白質の同定・組織分布等を考察しているところである。また、AF64A処理後に虹彩筋においてムスカリン受容体mRNAレベルに変化があるかどうかなどを検討中である。
超流動ヘリウム中のアルカリ原子のレ-ザ-分光

本研究の目的は、未だ世界的にも研究がなされていない超流動ヘリウム中に導入したアルカリ原子や他の原子や分子を密にレ-ザ-分光を行い、そのエネルギ-構造について実験・理論の両面から総合的に研究を行うことであった。本研究ではまず、光学的に観測可能な超流動ヘリウム装置を製作し.液体ヘリウム中に比較的多量な中性原子や分子を導入できる方法の開発を行った。中性原子を外部から導入には高いエネルギ-を必要とすることから、我々が開発した新しい方法ではレ-ザ-スパタリングを利用してヘリウム中で直接原子や分子を作るものである。この方法では、アルカリ金属等の固体試料をヘリウム中に入れ、YAGレ-ザ-からの強いパルス光を照射させる。金属表面からは主としてクラスタ-が飛び出すが、これを第2のレ-ザ-ビ-ムで原子や分子に変換した。この方法で多量の原子や分子が液体ヘリウム中で生成されることがわかった。作られた原子・分子の分光は同調可能な色素レ-ザ-やチタン・サファイヤレ-ザ-を用いて行った。最初に取り上げたのは、励超が容易なバリウムやカルシウム等のアルカリ土類原子である。これらの原子の励起(吸収)スペクトルと発光スペクトルが、一重項及び三重項の両方で得られた。これらのスペクトルの特徴的な点は、励起スペクトルはヘリウムにより大きく広げられ、またその波長も青方にかなりシフトしているが、発光スペクトルは鋭くその波長は自由原子に近いことで、これらのスペクトルの広がりやシフトは簡単なモデルを用いた理論でも定性的に説明することができた。次にアルカリ金属を用いた実験を行った。アルカリ原子の発光スペクトルはかなり赤方にシフトしていることが予想され未だ観測されていないが、ナトリウムやリチウムの2原子分子の観測は初めて成功した。これらの分子の振動スペクトルはヘリウムの影響をほとんど受けないことが明らかになった。本研究の目的は、未だ世界的に全く研究がなされていない超流動ヘリウム中に不純物として導入されたアルカリ原子や電子を精密にレ-ザ-分光し、固有エネルギ-を求め、その特異な構造について理論・実験の両方から総合的に研究することである。平成2年度では先ず、アルカリ原子としてナトリウムを選び、それと液体ヘリウム中に導入し光学的に研究できる装置の製作を行った。当初は原子ビ-ムを外部から入れる方法を試みたが.かなり高いエネルギ-が必要であることがわかり他の方法の開発を行った。最も有力な方法は、アルカリ金属を予め液体ヘリウム中に入れておき、それに現有のYAGレ-ザ-からのパルス光を照射しスパタリングで原子を入れるのである。この方法により液体ヘリウム中のアルカリ原子からの発光を観測することができた。現在はナトリウム原子の吸収及び発光スペクトルの検出を行っている。一方、超流動ヘリウム中のアルカリ原子のエネルギ-の理論的研究をも行った。アルカリ原子の最外殻電子によりヘリウムが外に押し出されるが、そのようなヘリウムの効果は一種の井戸型ポテンシャルで記述できる。計算の結果、基底状態(S状態)から第一励起状態(P状態)への吸収スペクトルは自由原子のそれに比べ若干短波長側にシフトし、一方励起状態からの発光スペクトルはヘリウムの非球対称の影響を受けて長波長側にシフトすることが明らかになった。このようなアルカリ原子に関する研究と同時に、超流動ヘリウム中に存在する電子についてのの研究も行っている。電子の場合には零点振動により、半径約15A^^°の真空領域(バブル)を形成するが、原子と同様な離散的エネルギ-構造を持つ、理論計算によれば、そのスペクトルは約10μm域の赤外にあることがわかった。

赤外におけるこのスペクトルは未だ測定されたことのないもので、現在実験を準備しているところである。本研究は、未だ世界的にも研究が全くなされていない超流動ヘリウム中に導入したアルカリ原子や他の原子・分子を精密にレ-ザ-分光し、その構造について実験・理論の両面から総合的に研究を行うのを目的とした。平成3年度ではまず,前年度に製作した光学的に観測可能な超流動ヘリウム装置を用いて,これに固体のアルカリ金属やアルカリ土類試料を入れ、レ-ザ-スパタリングの方法により原子・分子をヘリウム中で作る実験を行った。光源としてはYAGレ-ザ-を用いたが、通常のスパタリングで固体から放出されるのは主にクラスタ-であることがわかり、これを再び他のYAGレ-ザ-ビ-ムに照射させることで多量の原子や分子が生成できることを明らかにした。次に、このようにして超流動ヘリウム中で作られた原子や分子のレ-ザ-分光を行った。最初に取り上げたのは励起が容易なバリウムやカルシウム原子である。励起用の光源として連続発振色素レ-ザ-を用い、励起された原子からの発光は分光器を通して検出した。その結果,基底状態の一重項及び準安定状態である三重項に対する吸収とそれに伴う発光スペクトルの観測に成功した。いづれの場合にも吸収スペクトルはヘリウムの影響が大きく、自由原子に比べ大きく青方にシフトし、また巾も広く非対称である。一方、発光スペクトルは比較的鋭く、その中心波長も自由原子に近いことがわかった。理論的な研究も同時に行い、観測されたスペクトルのシフト,広がりが単純化したバブルモデルで説明することができた。更にアルカリ金属を用いた実験を行った。この場合には、アルカリ原子のスペクトルは未だ観測されていないが、ナトリウムやリチウムの2原子分子の最初の観測に成功した。これらのスペクトルの位置は自由分子のそれから大きくシフトしているが,振動構造は大きな違いはないことが明らかになった。
微細粒子による肺胞マクロファージ細胞死がアレルギー性炎症発症に与えるインパクト

昨年度までの研究成果から、微粒子を吸入後にアレルゲンを吸入することでアレルゲン特異的なIgEが誘導されるとともに、肺に異所性のリンパ節である誘導性気管支関連リンパ組織(iBALT)が形成されることを認めた。本年度はiBALT形成のメカニズムの解析とIgEの誘導について解析した。これまで抗原(アレルゲン)として卵白アルブミン(OVA)を使用していたが、モデル抗原ではなく、実際のアレルゲンであるダニ抗原を用いて同様の実験を行ったところ、微粒子の吸入によりダニ抗原特異的なIgEの誘導が増強され、さらに肺では多量のiBALTの形成が認められた。また、IgEリポーターマウスを用いてIgE産生細胞の分布を調べたところ、iBALT周辺においてIgE産生細胞の分布が認められた。この結果から、iBALTは微粒子とアレルゲンの吸入によるIgE誘導の場として機能することが示唆された。これらの結果よりiBALT形成を抑えることが微粒子誘発性のアレルギー性炎症の治療のターゲットとなることが考えられた。以前に我々は濾胞ヘルパーT細胞(Tfh細胞)がiBALT形成とIgE誘導に重要であることを見出している。そこでTfh細胞由来のIL-4を欠損したマウス(CNS2欠損マウス)を用い、iBALT形成をIgE誘導について解析したところ、CNS2欠損マウスでは抗原特異的IgEが有意に低下したが、iBALT形成は野生型マウスと同等であった。このことから、Tfh細胞由来のIL-4はIgE誘導に関与するが、iBALT形成には関与しないことが明らかとなり、IgEのクラススイッチとiBALTの形成はindependentな現象であることが明らかとなった。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。微細粒子によるアレルギー炎症発症の機序を解析した。アレルギー性炎症を誘発する微細粒子であるアラムやシリカをマウスの気管内に注入し、その後アレルゲンとして卵白アルブミン(OVA)を数回曝露することで、微細粒子によるアレルギー性炎症モデルを作成した。このマウスでは好酸球の浸潤は弱いが、血清および肺胞洗浄液(BALF)中の抗原特異的なIgEの上昇が認められた。遺伝子欠損マウスを用いてIgEの誘導に関与する因子を探索したところ、IL-1受容体欠損マウスにおいてIgEの誘導が著しく低下した。また、微細粒子の注入と抗原の曝露により肺においてB細胞を中心とするリンパ球クラスターが形成されるが、IL-1受容体欠損ではこのクラスター形成が減少していた。リンパ球クラスターは肺に形成される三次リンパ節である誘導性気管支関連リンパ組織(iBALT)であると考えられた。濾胞性ヘルパーT細胞欠損マウスや樹状細胞の除去により肺のiBALT形成は消失するが、同時に抗原特異的IgEの誘導も消失した。この結果よりiBALT形成はIgE誘導に関与する可能性が示唆された。さらに微細粒子の性質とIgEの誘導に関して解析した。様々な種類の微細粒子にて肺胞マクロファージを刺激したところ、貪食により細胞死を誘導する性質を持つ微細粒子と細胞死を誘導しない微細粒子が存在した。IgEの誘導が認められるのは細胞死を誘導する微細粒子であり、細胞死を誘導しない微細粒子ではアレルギー性炎症は生じなかった。また、肺胞マクロファージの細胞死により細胞内からのIL-1α放出が観察された。これらの結果から、微細粒子を貪食した肺胞マクロファージによる細胞死と死細胞由来因子であるIL-1αがアレルギー性炎症の誘導に深く関与することが明らかになった。本年度はIgEを誘導するメカニズムの解析、IgEの誘導に関与する因子の同定に成功し、さらにアレルギー性炎症の誘導に関与する微細粒子の性質も明らかになった。これらの情報により、次年度の実験計画をスムーズに進めることができると考えられる。昨年までの研究成果により、微細粒子の気管内投与とアレルゲン(卵白アルブミン:OVA)の曝露により形成される肺の三次リンパ節である誘導性気管支関連リンパ組織(iBALT)がアレルギー性炎症に重要であることを見出した。本年度はiBALTの性質について詳細に解析した。微細粒子の投与とOVAの曝露によりiBALTの形成が認められた。OVAを最後に曝露した日から1から3ヶ月後のマウスに関してiBALTの形成を調べたところ、曝露から3ヶ月経過したマウスにおいてもiBALTが消失することなく存在していた。また、このようなマウスでは3ヶ月後も血清中のOVA特異的なIgEが検出されており、このことからiBALT形成が慢性的なアレルギー性炎症に深く関与することが推測された。また、昨年度までの成果より、肺胞マクロファージの細胞死がアレルギー性炎症に引き金になっていることを見出しており、アレルギー性炎症を引き起こしにくい微細粒子ではin vitroによる肺胞マクロファージの細胞死やIL-1α誘導が生じないことを認めている。そこで、これらの微細粒子のin vivoにおける効果を調べたところ、アレルギー性炎症を引き起こしやすい微細粒子の気管内投与では、肺胞マクロファージ数の減少とBALF中の炎症性細胞の増加、宿主DNAの放出およびIL-1αの誘導が認められたが、アレルギー性炎症を引き起こしにくい微細粒子を気管内投与してもin vivoにおける肺胞マクロファージの細胞死は認められず、BALF中の炎症性細胞、宿主DNAの放出およびIL-1αの誘導もすべて認められなかった。

これらの結果から、in vivoにおいてもin vitroと同様に肺胞マクロファージの細胞死がアレルギー性炎症発症の引き金になっていると考えられた。計画していた治療モデルの実験に関しては、研究者の研究室の移動があったため、十分に進めることができなかった。次年度の課題として進める。iBALTの詳細な解析や肺胞マクロファージのin vivoにおける細胞死とアレルギー性炎症に関しては予定通りに進めることができた。昨年度までの研究成果から、微粒子を吸入後にアレルゲンを吸入することでアレルゲン特異的なIgEが誘導されるとともに、肺に異所性のリンパ節である誘導性気管支関連リンパ組織(iBALT)が形成されることを認めた。本年度はiBALT形成のメカニズムの解析とIgEの誘導について解析した。これまで抗原(アレルゲン)として卵白アルブミン(OVA)を使用していたが、モデル抗原ではなく、実際のアレルゲンであるダニ抗原を用いて同様の実験を行ったところ、微粒子の吸入によりダニ抗原特異的なIgEの誘導が増強され、さらに肺では多量のiBALTの形成が認められた。また、IgEリポーターマウスを用いてIgE産生細胞の分布を調べたところ、iBALT周辺においてIgE産生細胞の分布が認められた。この結果から、iBALTは微粒子とアレルゲンの吸入によるIgE誘導の場として機能することが示唆された。これらの結果よりiBALT形成を抑えることが微粒子誘発性のアレルギー性炎症の治療のターゲットとなることが考えられた。以前に我々は濾胞ヘルパーT細胞(Tfh細胞)がiBALT形成とIgE誘導に重要であることを見出している。そこでTfh細胞由来のIL-4を欠損したマウス(CNS2欠損マウス)を用い、iBALT形成をIgE誘導について解析したところ、CNS2欠損マウスでは抗原特異的IgEが有意に低下したが、iBALT形成は野生型マウスと同等であった。このことから、Tfh細胞由来のIL-4はIgE誘導に関与するが、iBALT形成には関与しないことが明らかとなり、IgEのクラススイッチとiBALTの形成はindependentな現象であることが明らかとなった。本年度は主に本アレルギー性炎症モデルの治療と制御を試みる。具体的には抗アレルギー薬として使用されているステロイドを投与し、微細粒子によるアレルギー性炎症がステロイド抵抗性か否かを検討する。具体的には、1050 μgのステロイドを腹腔内投与し、血清IgEやiBALT形成を評価することで、治療効果を検討する。また抗アレルギーアジュバントとして注目されているCpG ODNにも注目し、CpG ODNを投与することで、アレルギー性炎症の制御が可能か否かも検討する。また、微細粒子による肺胞マクロファージの細胞死がアレルギー性炎症の引き金になっていることから、種々の細胞死阻害剤を微細粒子とともに投与し、アレルギー性炎症の制御か可能か否かも同時に検討する。また本研究に関して学会などで研究報告を行ったところ、iBALT形成が維持される期間に関して頻繁に質問を受けた。そこで、微細粒子投与後にOVAを曝露することで誘導されたiBALTについて、13ヶ月においてクラスター形成の様子を観察する。iBALT維持がIgE産生や慢性炎症にどのように影響するのかを検討する。
癌深部治療を標的とした近赤外光応答性ナノC60光増感剤の構築

C60は既存の光増感剤と比較して、非常に高い量子収率を持つことから、一重項酸素などの活性酸素種を効率よく生成する光増感物質として注目を集めている。本研究では、親水性で生体適合性に優れる2-ヒドロキシプロピル-β-シクロデキストリン(HP-β-CyD)を用いてC60をナノ粒子化し、その物理化学的性質・光吸収特性・生物活性を検討し、PDTにおける光増感剤としての有用性を明らかにした。さらに、蛍光色素を用いてC60ナノ粒子の光吸収特性を制御し、蛍光色素の励起波長の光で活性酸素種を生成可能な光増感剤を構築した。C60は既存の光増感剤と比較して非常に高い量子収率を持つことから、一重項酸素、スーパーオキシドアニオンラジカルなどの活性酸素種を効率よく生成する光増感物質として注目を集めている。本研究では、より深部のがんに対しても有効な光増感剤の開発を目的とし、C60ナノ粒子の表面を長波長の光吸収を持つ蛍光色素で被覆したC60ナノ粒子を調製し、その物理化学的特性・光吸収特性・生物活性を明らかにし、がん光線力学療法において近赤外光で効果的に励起可能な光増感剤を構築する。C60ナノ粒子は2-ヒドロキシプロピル-β-シクロデキストリンと混合粉砕することで調製し、C60ナノ粒子への蛍光色素の被覆はπ-π相互作用により、C60ナノ粒子に蛍光色素溶液を添加後、超音波照射することで調製した。C60ナノ粒子存在下では、ローズベンガルやローダミンBの蛍光スペクトルはC60濃度依存的に消光し、ナノ粒子表面への蛍光色素の吸着が示唆された。この蛍光色素被覆C60ナノ粒子の一重項酸素生成能は蛍光色素の吸収波長(550 nm)の光照射下において著しく増大した。一方、γ-CyDを用いてC60を可溶化したC60/γ-CyD包接複合体では蛍光スペクトルの消光は僅かであり、一重項酸素生成の増大も見られなかった。このことから、光励起した蛍光色素からC60ナノ粒子へエネルギーの移動が起こり、波長選択的な一重項酸素生成能を示したものと推察される。本研究は優れた光増感作用を有し、ナノマテリアルとして注目を集めているC60をナノ粒子化し、蛍光色素を用いてその光吸収特性を制御するものであり、蛍光色素被覆C60ナノ粒子は次世代型の光増感剤として有力な候補物質になるものと考えられる。C60は既存の光増感剤と比較して、非常に高い量子収率を持つことから、一重項酸素、スーパーオキシドアニオンラジカルなどの活性酸素種を効率よく生成する光増感剤として注目を集めている。本研究では、より深部のがんに対しても有効な光増感剤の開発を企図し、C60ナノ粒子の表面を長波長の光吸収を持つ蛍光色素で被覆したC60ナノ粒子を調製し、その物理化学的特性・光吸収特性・生物活性を明らかにし、がん光線力学療法において、近赤外光で効果的に励起可能な光増感剤を構築する。C60ナノ粒子への蛍光色素の被覆はπ-π相互作用により、C60ナノ粒子に蛍光色素溶液を添加後、超音波照射することで調製した。C60ナノ粒子存在下では、ローズベンガルの蛍光スペクトルはC60濃度依存的に消光し、ナノ粒子表面への蛍光色素の吸着が示唆された。この蛍光色素被覆C60ナノ粒子に蛍光色素の吸収波長(520nm)の光を照射すると、色素濃度依存的に一重項酸素生成能が増大した。これは、光励起した蛍光色素からC60ナノ粒子へエネルギーの移動が起こり、波長選択的な一重項酸素生成能を示したものと推察された。この研究の過程で担癌マウスにC60ナノ粒子を腫瘍内投与後、可視光を照射することで腫瘍の成長を著しく抑制させることを明らかにした。また、C60/HP-β-CyDナノ粒子とヒト血清アルブミンを混合後、透析処理すると、ナノ粒子の周囲をアルブミンで修飾したDDS製剤を調製可能なことを明らかにした。製剤学本研究ではC60ナノ粒子を基盤としたがん光線力学療法において効果的な近赤外領域でも励起可能な光増感剤を構築することを目的として検討を行った。当初の予定通り、蛍光色素被覆C60ナノ粒子を調製し、その蛍光スペクトル変化からC60ナノ粒子のエネルギー受容特性を明らかにした。また、波長選択的に一重項酸素生成能を示すことを明らかにした。

以上より、近赤外領域でも効果的に励起可能な光増感剤の構築は順調に進展中である。蛍光色素被覆C60ナノ粒子の近赤外光照射下でのin vitroおよびin vivo抗腫瘍効果を明らかにする。すなわち、蛍光色素被覆による細胞障害活性の増強効果ならびに波長選択的な細胞障害活性を明らかにする。in vivo抗腫瘍効果は、担癌マウスに蛍光色素被覆C60ナノ粒子を投与し、近赤外光を照射した時の腫瘍体積の変化をコントロール群(生理食塩液、光照射なし)およびC60ナノ粒子と比較し、評価する。
特殊なバンド構造をもつ量子多体系における相関効果と量子ダイナミクス

今年度は、特殊なバンド構造をもつ量子多体系において磁性不純物が引き起こす近藤効果に注目し、[1]べき発散をする近藤系における電気抵抗の温度依存性の解明、[2]擬ギャップ構造をもつ近藤系におけるスケーリング方程式を用いた不純物相転移の解明、を行った。以下で各項目の詳細について述べる。[1]グラフェンにおいて観測された近藤効果を念頭に解析を行った。近藤効果の解析において高精度な解析が可能である数値繰り込み群法と解析的な方法を用いた。得られた結果として、通常の近藤系とは異なりクロスオーバ領域で電気抵抗が特徴的な構造を持つことを明らかにした。この構造は、低温の強結合領域と高温の近藤領域の両方で電気抵抗のふるまいが通常と異なる結果から誘起されることを明らかにした。また近藤領域における電気抵抗のふるまいと不純物濃度に関する関係式を得た。これらの結果は、グラフェンや冷却原子系を用いた実験における観測を期待している。[2] [1]と相補的な課題である。擬ギャップ近藤系のスケーリング方程式を解析的に解き、知られていた相転移点の構造について詳細な結果を得た。新たに解析的な表式を得ることができ、スピン成分の大きさが全て異なる系の転移点周りの解析的な構造については初めて示されたと考えている。この課題は研究室に短期滞在を行っていたEugene Kogan教授(Bar-Ilan大)と議論を行い共同研究として行った。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
自己生成・消滅機能を有するナノワイヤの物性評価と配位高分子への取り込み

申請者はこれまで,三級ホスフィン配位子,及び環状窒素系配位子を有するPt(II),Pd(II)錯体結晶が可逆的にSO_2を吸脱着し,結晶内のヨウ化物イオンとSO_2の結合形成による,ワイヤ構造を形成する現象を見いだした。本年度は初めての報告例となる,孤立したBromosulfite ionの構造決定に成功した。[Pt(depe)_2]Br_2とSO_2を反応させることにより,淡黄色結晶が得られた。本化合物結晶は,[Pt(depe)_2](BrSO_2)_2の組成式で表され,X線構造解析による結晶構造の特定を行った結果,結晶中に孤立したBrSO_2^-が存在することが明らかとなった。これは孤立したBromosulfite ionの初めての構造決定例である。昨年度の研究で(BrSO_2^-)_∞ワイヤの構造を始めて発見したが,本Bromosulfite ionと(BrSO_2^-)_∞ワイヤの間には,Br-SO_2間の結合距離に顕著な差が現れた。これは本Bromosulfite ionではSO_2周りに存在する負電荷(Br^-)がひとつであるのに対し,(BrSO_2^-)_∞ワイヤでは負電荷(Br^-)が二つ存在するため,負電荷間の反発が影響し,対応するBr-SO_2間距離が,ワイヤ構造のものが大きくなったのではないかと考察している。また[Pt(depe)_2]I_2とSO_2の反応ではI_2SO_2^<2->イオンが得られるが,この差異は結晶中に存在するハロゲン化物イオンの相対的な位置に原因があると考察できる。申請者はこれまで,三級ホスフィン配位子を有するPt(II),Pd(II)錯体結晶が可逆的にSO_2を吸脱着し,結晶内のヨウ化物イオンとSO_2の結合形成による,ワイヤ構造を形成する現象を見いだした。本研究ではこのワイヤ構造の分光学的特性,並びにSO_2圧力依存性を研究すると共に,環状窒素系配位子(cyclam)を有する金属錯体結晶がどのようなSO_2吸着挙動を示すかを明らかにした。[Pt(cyclam)]I_2とSO_2の水溶液中の反応では,濃赤色を呈する化合物結晶が得られた。濃赤色結晶の化合物は,[PtI(cyclam)(SO_2)Iの組成式で表され,X線構造解析による結晶構造の特定を行った結果,Pt(II)錯体には希な六配位八面体型の構造を有することが明らかとなった。さらにこの錯体はPtに配位したSO_2が隣接錯体のヨウ素に架橋配位することで,Pt...I...SO_2...Ptの一次元鎖構造を形成しており,新たな分子ワイヤの形成が確認された。同様の対イオンに臭化物イオンを有する[Pt(cyclam)]Br_2とSO_2の水溶液中での反応では,[Pt(cyclam)][PtBr_2(cyclam](BrSO_2)_4の組成を有する橙色の化合物結晶が得られた。この化合物はPt(II)-Br-Pt(IV)の一次元鎖構造を有する,ハロゲン架橋一次元混合原子価白金錯体である。さらに結晶中に存在するSO_2は陰イオンであるBr^-と相互作用し,(BrSO_2^-)∞のワイヤ構造を形成していることが明らかとなった。X線構造解析により,Br^-とSO_2からなる複合体の構造が決定されたのはこれが初めての例である。この結晶は大気中でSO_2放出挙動を示し,SO_2放出後の結晶は濃紫色へと変化した。この変化はSO_2を利用した白金一次元鎖の電子状態の制御に新たなヒントを与えるものである。
障害者の芸術表現における美学と身体観の系譜に関する研究

本研究は、障害者アートの実践において提示されている「美学」の系譜をたどりながら、障害者の芸術表現がどのように形成され、そこにどのような身体観の変遷がみられるのかについて考察したものである。その成果は、「アール・ディフェランシエ」と呼ばれた芸術実践の潮流の実態を、ベルギーの知的障害者による芸術団体クレアムでの実地調査(2015年9月)を踏まえて明らかにしたところにある。その内容を研究会(2015年11月)およびシンポジウム(2016年3月)において発表した。本研究は、障害者アートの実践において提示されている「美学」の系譜を辿りながら、障害者の芸術表現がどのように形成され、そこにどのような身体観の変遷がみられるのかについて、実証的かつ理論的に調査分析を行うものである。本年度は、分析枠組みを明確にすることを目指し、障害のある身体観に関する文献研究を中心に取り組んだ。障害者アートには「アール・ブリュット(生の芸術)」や「アウトサイダー・アート」と呼ばれる美術界の潮流がある。本研究が注目したのは、それらの潮流と結びつきながらも異なる芸術を提唱してきた、ベルギーの知的障害者による芸術団体クレアムの実践である。知的障害者の芸術表現は、美術教育の外部や社会的周縁に位置づけられ、孤独で無垢な表現と結びつけて論じられてきた背景がある。クレアムの芸術は、他者との関係性やコミュニケーションの「失調」とみなされてきた知的障害者の表現のありようを、芸術表現における「美」と結びつけ、身体観の変容をもたらすものである。そうしたクレアムの実践を、障害学や障害当事者の運動の文脈のみならず、より広範な社会的、文化的、政治的、思想的文脈のせめぎあう場として捉える視点の獲得につとめた。次年度に実施する実地調査を踏まえたうえで、障害者の芸術表現における「美学」の創出過程に介在している指導者や支援者の役割を指摘し、それが従来の「美」のありようのみならず、「身体観」にも働きかけ、それをかく乱し、変容させるものであることを研究成果としてまとめる予定である。本研究は、障害者アートの実践において提示されている「美学」の系譜を辿りながら、障害者の芸術表現がどのように形成され、そこにどのような身体観の変遷がみられるのかを探究するものである。研究期間全体を通して本研究では、1980年代以降ベルギーを中心に展開していた障害者アートのひとつの潮流に焦点を当てることによって、芸術表現における「美学」が、知的障害のあるアーティストと、アニマトゥールと呼ばれる芸術実践の指導者との共犯的な関係性から生まれていること、そしてアニマトゥールはアーティストの「即興的身体」に彼らの創造性を見出していることを明らかにした。最終年度である平成27年度は、ベルギーの知的障害者による芸術団体「クレアム」の実地調査に赴き、参与観察および聞き取り調査を重点的に行った。調査の結果、クレアムが提唱した「アール・ディフェランシエ」と、主に美術史などの芸術分野における「アール・ブリュット」や「アウトサイダー・アート」の潮流との異同が明らかになった。くわえて、芸術表現の創造現場において、「能動」と「受動」の間の領域に生起する「即興的身体」が、クレアムの「美学」の中核となっているという見解も得られた。これらの成果を、11月3日に開催されたリベラルアーツ研究会(於NPO法人自然生クラブ)、および3月26日に開催されたシンポジウム(於筑波大学)において報告し、研究者や障害者アートの関係者と意見交換を行った。現在、障害学において英米を中心として論じられてきた障害者アートの潮流と、美術史などの芸術分野において論じられてきた「アール・ブリュット」「アウトサイダー・アート」の潮流を相対化するかたちで本研究の成果を論文としてまとめている。本研究の目的は、障害者の芸術表現における美学が、表現の創造現場における人々の相互関係性の中から創出形成されていることを示し、そのような美学が障害者アートの潮流において重要な役割を果たしていることを明らかにすることである。研究実施計画に記載した内容の一部を変更したことにより進捗状況はやや遅れているが、本研究の目的を順調に達成しつつある。これは、当初予定していた実地調査を次年度に延期し、実地対象となる芸術団体に関する文献資料の分析および障害のある身体や芸術表現に関する文献研究を優先させたことによる。身体の「即興性」と他者との「共犯性」が「美学」の創出につながるとの見解が得られたことが今年度の成果であり、次年度においてミクロな表現の創造現場の分析と統合させていくことが課題となっている。障害学今年度の文献研究で得られた分析視点をもとに実地調査を行い、分析・解明作業を進める。知的障害者の芸術実践の場に着目することにより、1芸術表現の「美」をどこに見出しているのか、2どのようなかたちで介入や指導を行っているのか、3それは従来の知的障害者の芸術表現への意味づけどのように異なっているのかという点を明らかにする。

絵画、音楽、ダンス、音楽などの領域にわたって共通する「美」と「身体観」を浮き彫りにしつつ、その結果を今年度の文献研究の成果と統合させていく。具体的な方策としては、研究会での研究報告、調査関係者へのフィードバック、研究成果を公開していくために当該分野の研究者および実践者との意見交換を行い、論文としてまとめる予定である。実地調査を次年度に延期し、文献研究を優先的に実施したことによる。国内旅費および外国旅費として計上していた研究経費の一部については、先行研究および関連資料の購入に充てたほか、調査に必須となる電子辞書および記録用の消耗品等の購入に使用した。次年度の調査のために必要となる費用について差額が生じている。実地調査費用として使用する。
交通情報提供が都市内貨物輸送に与える影響に関する行動分析

当初の予定通り、現在わが国で唯一の、一般向けの交通情報提供システムであるATIS(Advanced Traffic Information System)を購入し、都内10通りのODペアについて、所要時間の平均値と分散を計測した。また、物流業者のトラックのドライバーと、東京商船大学の学部学生から、同ODペアについて、「認知平均所要時間」「認知所要時間分散」をアンケート調査により問いただした。このデータを用いることにより、1)個人が認識する経路別所要時間と、実所要時間との相違、2)属性別の認識所要時間の相違を計測することができた。さらに、非集計経路選択モデルを構築することにより、所要時間提供システムが個人行動に与える影響を、その推定パラメータ値より求め、物流ドライバーの行動特性を明らかにすることができた。具体的には、提供される情報値と、個人があらかじめ認識している、認知所要時間との重みづけパラメータを、経路選択モデルパラメータより推定することにより、この評価を行うことが可能である。結果の概略を簡単に示すと、1)経路の走行経験がないドライバーは、経験のあるドライバーよりは、情報提供システムを重視すること、2)学生は貨物ドライバーに比して、交通情報提供システムに対する信頼度が高いことなどが判明した。また、後者の結果については、アンケートにおいて、「どのような情報提供メディアを望むか」という質問の結果からも、同様の傾向を得ており、本分析方法論が妥当な結果を導いていることが確認されている。
グローバル化時代の記憶と政治：ラテンアメリカの移行期正義・人権・平和

平成30年度は、冷戦期のラテンアメリカ諸国の権威主義体制の誕生及びその体制に影響を与えたと思われるアメリカの影響力についての考察をし、学会発表を行った。日本ラテンアメリカ学会中部日本研究部会では、「アメリカのヘゲモニー?:冷戦期アメリカのアカデミズムとチリ」と題し、アメリカのアカデミズムが、チリの政治・経済に与えた影響について、アメリカの経済学者A.ハーバーガーへのインタビュー資料を中心に検討した。2018年7月25日から27日、FLACSO-ISA共催の国際会議では、米州システムのセッションにおいて、"US-Latin American Relations, the Paradox of American Hegemony and Domestic Politics: Lessons from US-Chilean Relations in the Cold War Period and After"と題する研究発表を行った。発表では、冷戦期、ポスト冷戦期においてもアメリカは米州地域において覇権的な地位にあると思われるが、必ずしもラテンアメリカ諸国の国内政治経済状況に常に影響を与えていたわけではなく、またラテンアメリカ諸国においてアメリカの覇権的な地位に対する反発があり、パラドックスがみられることに言及した。チリにおける軍政期の記憶形成という点からしても、アメリカの関与に関する記憶は、パブリック・アートなどで見られる事例もあるが、チリの国内政治についての記憶が中心である。尚、軍政期の記憶形成については、視察したアルゼンチンやチリの博物館、軍事博物館においても、当時リニューアル中であり、今後の展示などに注目したい。平成30年度は、アルゼンチンとチリの事例を中心に、冷戦期ラテンアメリカ諸国における権威主義体制の誕生と軍部による人権侵害行為、民主化後における過去の人権侵害の記憶形成について、アルゼンチンとチリの事例を中心に博物館及び旧収容所関連施設視察を行い、2回の学会発表では、研究課題について、他の研究者からフィードバックを得るなどし、研究の進捗状況はおおむね順調であると思われる。引き続きラテンアメリカ諸国の事例を中心に、他のアジアやヨーロッパ諸国との比較やグローバルな趨勢を踏まえながら、移行期正義研究、国際関係論、平和研究などの先行研究を学際的に踏まえながら、過去の人権侵害の記憶の形成と記憶形成が時間の経過とともに次世代に伝えられるようになってきているのかを中心に考察していきたい。国内外での学会において研究発表することで、他の研究者からのフィードバックを受け、研究課題に取り組んでいきたい。グローバル化時代の趨勢として、戦争や内戦、権威主義体制下での人権侵害を経験した社会では、移行期正義及びポスト移行期正義として過去を忘れず記憶することが重視されてきた。平成29年度は、ドイツ連邦共和国ベルリン、ミュンヘン、ダッハウ、ニュルンベルク、ハンブルクなどにおける過去の戦争・人権侵害・ホロコーストを記録する慰霊碑・関連施設・旧強制収容所視察訪問及びラテンアメリカの事例との比較的視点を考慮した研究資料収集をおこなった。ラテンアメリカ諸国については、日本ラテンアメリカ学会中部日本研究部会において研究発表をし、アルゼンチンにおける軍政期の人権侵害の記憶についての検討をした。民政移管後現在にいたるまで、アルゼンチンでは、軍政期の人権侵害をテーマとした映画が幾つか制作され、国際的にも高い評価を得てきた。そのようなアルゼンチン映画を幾つか紹介し、政治的暴力や犯罪、人権侵害がどの様に取り上げられ、アルゼンチンにおける民主主義の定着や政治・社会の変化とともに、それらをテーマとした映画の視点がどのように変化してきたのか(権威主義体制下での人権侵害の可視化、人権侵害被害者の象徴としての母親、孫・子供たちからの視点、軍政期を多面的・多層的・世代を超えてみる視点、軍政期の犠牲・痛みの継続)について考察した。アルゼンチンは、過去の人権侵害についての記憶の可視化や社会での記憶の共有について前向きであったと思われる。しかし、近年になるまでアルゼンチン日系人強制失踪者の存在や日系失踪者家族会の活動は知られておらず、可視化されにくい人権侵害の記憶についての知見が得られた。このほか、チリー日本交流120周年記念シンポジウムにおいて、過去の人権侵害の記憶に加え、震災を記憶する国際協力についての発表を行った。過去の記憶をめぐる議論として、日本と韓国、中国との歴史認識をめぐる諸問題についても検討した。平成29年度は、過去を記憶することについて、ラテンアメリカ諸国とヨーロッパ諸国とを比較する観点から、ドイツ連邦共和国ベルリン、ミュンヘン、ダッハウ、ニュルンベルク、ハンブルクなどにおける過去の戦争・人権侵害・ホロコーストを記録する慰霊碑・関連施設・旧強制収容所を視察した。ヨーロッパ諸国とラテンアメリカ諸国の比較について、民主主義や市民社会の成熟度、市民活動の在り方などの違いを踏まえた類似点・相違点の検討の必要性、ラテンアメリカの地域的特性、ラテンアメリカ地域のなかでもアルゼンチンやチリにおける過去の人権侵害の記憶をめぐる特徴や特殊性の考慮などの課題も見えてきた。

チリにおける軍政期の記憶形成という点からしても、アメリカの関与に関する記憶は、パブリック・アートなどで見られる事例もあるが、チリの国内政治についての記憶が中心である。尚、軍政期の記憶形成については、視察したアルゼンチンやチリの博物館、軍事博物館においても、当時リニューアル中であり、今後の展示などに注目したい。平成30年度は、アルゼンチンとチリの事例を中心に、冷戦期ラテンアメリカ諸国における権威主義体制の誕生と軍部による人権侵害行為、民主化後における過去の人権侵害の記憶形成について、アルゼンチンとチリの事例を中心に博物館及び旧収容所関連施設視察を行い、2回の学会発表では、研究課題について、他の研究者からフィードバックを得るなどし、研究の進捗状況はおおむね順調であると思われる。引き続き、ラテンアメリカ諸国(特にアルゼンチン、チリ)を中心的事例とし、ヨーロッパ諸国との比較やグローバルな趨勢を踏まえながら、移行期正義研究やポスト移行期正義研究、国際関係論の先行研究の検討及び過去の記憶形成と記憶の展開について考察する。過去の記憶形成は、人権侵害の起きた軍事政権期を中心とするが、軍事政権期以前の政治・社会状況がどのように記憶されてきたのかについても検討していきたい。国内外での学会において研究発表を行い、研究について他の研究者からのフィードバックを得ながら研究課題に取り組んでいきたい。引き続きラテンアメリカ諸国の事例を中心に、他のアジアやヨーロッパ諸国との比較やグローバルな趨勢を踏まえながら、移行期正義研究、国際関係論、平和研究などの先行研究を学際的に踏まえながら、過去の人権侵害の記憶の形成と記憶形成が時間の経過とともに次世代に伝えられるようになってきているのかを中心に考察していきたい。国内外での学会において研究発表することで、他の研究者からのフィードバックを受け、研究課題に取り組んでいきたい。
統合失調症治療における個別化された薬物治療モデルの確立に関する研究

50名の統合失調症患者を対象に行った本研究は、母集団血中動態法を用いることで、抗精神病薬であるリスペリドンおよび9-水酸化リスペリドンの血漿中濃度が、経口用量の変更を実際に行う前に変更後の予測が可能であることを明らかにした。この知見は、統合失調症の治療において、抗精神病薬の血漿中濃度を測定し、母集団血中動態法を用いることにより、治療上必要な経口用量を予測することが臨床上可能になりうることを示唆している。抗精神病薬の末梢血中動態の個人差は大きく、経口用量に基づく血中濃度の予測は困難である。故に医師は、処方用量の調整について試行錯誤を余儀なくされ、結果として過量投与に伴う副作用の出現、または少量投与に伴う不十分な治療に結びつくことが少なくない。そこで、本研究では、新たな手法であるPopulation Phamacokinetics法を用いて、抗精神病薬のリスペリドンの経口用量変更後の血中濃度を予測する手法の信頼性を検証した。本研究にはリスペリドンを服薬中の51名の統合失調症の患者が参加した。まずリスペリドン血中濃度測定のため2回採血を行い、経口用量を変更、その後3回目の採血を行った。そして最初の2回の血中濃度の結果と参加者の人口動態的特徴をPopulation Pharmacoklneticモデルに組み込み、用量変更後の3回目のリスペリドン血中濃度を予測し、実測値と比較した。本モデルによるリスペリドンの血中濃度予測の精度は極めて高く、予測誤差が0.8ng/mLであった。また、予測値と実測値の相関もきわめて高かった(r=0.93)。また、申請者は、抗精神病薬の血中濃度から脳内ドパミンD2受容体占拠率を予測するモデルの作成も別に行い、高い精度を確認した。加えて、脳内ドパミンD2受容体占拠率と臨床効果に関する体系的レビューおよび解析も行い、60-78%の占拠率がより良い臨床効果が得られることを明らかにした。上記の結果により、Population Pharmacokinetics法を用いてリスペリドンの用量変更後の血中濃度を予測する手法の精度が確認された。また、血中濃度と脳内ドパミンD2受容体占拠率、さらには臨床効果との関連を明らかになった。この一連のモデルにより、用量変更後の治療効果予測、および適切な治療効果を実現するための経口用量の予測が、可能になりうると期待される。抗精神病薬の末梢血中動態の個人差は大きく、経口用:量に基づく血中濃度の予測は困難である。そこで、本研究では、新たな手法であるPopulation Pharmacokinetics法を用いて、抗精神病薬のリスペリドンの経口用量変更後の血中濃度を予測する手法の信頼性を検証した。そして最初の2回の血中濃度の結果と参加者の人口動態的特徴をPopulation Pharmacokineticモデルに組み込み、用量変更後の3回目のリスペリドン血中濃度を予測し、実測値と比較した。その結果、本モデルによるリスペリドンの血中濃度予測の精度は極めて高く、予測誤差が0.8ng/mLであった。また、予測値と実測値の相関もきわめて高かった(ピアソン相関係数r=0.93)。また、申請者は抗精神病薬の血中濃度から、その薬剤の脳内ドパミンD2受容体占拠率を予測するモデルの作成も別に行い、高い精度を確認した。そして、この二つのモデルを組み合わせて用いることにより、任意の2時点の採血による薬剤血中濃度の測定から、用量変更後の血中濃度のみならず、脳内ドパミンD2受容体の占拠率も予測できることを明らかにした。
日本海の放散虫群集と地球化学データに基づく中期中新世のミランコビッチサイクル

放散虫は珪質の殻を持つ微生物であり表層水から深層水に生息し、海洋の生態変動に敏感である。私の研究目的は、放散虫化石を利用して約1000万年前500万年前(後期中新世)における日本海の古海洋環境の復元を行う事である。その為、本研究では統合国際深海掘削計画Integrated Ocean Drilling Program (IODP) Expedition 346で採取された日海の大和堆上の地溝部内段丘上に位置するU1425地点の海洋コア試料(堆積物)中の放散虫群集の解析を行なった。先行研究によると日本列島は構造運動が激しいため、日本海と太平洋を繋ぐ海峡の水深は大きく変化した事から日本海内の海洋環境にも影響を与えたと考えられる。そこで本研究からは、過去700-950万年前にはフォッサマグナ周辺(東北日本と西南日本の境目となる地帯)は浅い海でありそこから暖流が流れていた可能性がある事を指摘した。さらに、700-950万年前は北の海峡(現在の津軽海峡)の水深が約1000 mであり、恐らくそこを通じて低酸素濃度の中層水が北太平洋から日本海に流れていたと考えられることも指摘した。また本研究のデータからはおよそ700から800万年前にはフォッサマグナを閉鎖し、北の海峡の水深も浅くなった事が明らかになった。理由としては北西太平洋縁における構造運動による日本列島の隆起だと考えられる。また、過去700-950万年前の暖流と低酸素の中層水の流入には周期的変化が見られ、ミランコビッチサイクルの影響も受けていると考えられる。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本年度では国際深海科学掘削計画Integrated Ocean Drilling Program (IODP)Expedition 346時に日本海で採取された海洋コア試料の堆積物を使用して日本海の過去1000万年間の古海洋変動を復元する事を目的にしていた。日本海の大和堆上の地溝部周辺に位置するU1425地点にて採取された堆積物の処理と分析を行った(160試料)。私が分析したのは放散虫という珪質の殻を持つ微生物の化石である。研究試料の地質年代の確定が重要であった為、第一段階としておよそ40-50試料を使用して大まかな放散虫化石の生層序を立て、国内の研究者と協力し全日本海の放散虫化石の生層序を組み立てた。日本海は過去700-250万年の間は活発な構造運動によって古地理が変化した事が知られている。その活動により徐々に日本海は太平洋から隔離される事も知られている。H28年度ではその構造運動を考慮しながら過去1000万年間における日本海の古海洋変動史を復元した。その為、分析した地点(日本海のIODP Exp.346 Site U1425)で産出した重要な種の古地理・古生態の情報を文献から取りまとめ、日本海の海洋環境変動を明らかにした。放散虫の群集変化から以下の環境変化を推定した:1、250-700万年間では日本海の表層水は亜寒帯から温帯な海洋環境である。2、400万年頃に日本海の中層水の起源が変わる事が推定できる。過去400万年以降から北太平洋の高緯度海域の中層水が日本海に流れ込むことが考えられる。3、700-1000万年間では日本海が北太平洋深層水の影響を受けている事と北太平洋の表層・温暖水が長期離心率(40万年周期)によって日本海に流れ込む事が推定できる。来年度中(H29)に国際雑誌に投稿する予定である。本年度中に生層序の研究でIODP Exp. 346時に日本海で採取されたコア資料の年代が明らかになった。そこで過去1000万年間の日本海の放散虫群集変動の分析を終了し、そのデータから後期中新世における日本海の古海洋環境史をトレースする事が可能である。来年度の前期はそのデータの論文化作業に集中できる。また、陸上のサンプリング(秋田県ー北海道)も行えて陸上の資料も多く得ているので来年度はそこの分析と論文の作業に集中できるので順調に進んでいる。