hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
連続型大域的最適化に対するメタヒューリスティクス

連続変数をもつ非凸関数の大域的最適化は非常に困難な問題であり,これまで様々な手法が提案されているが未だ実用上十分といえる段階には達していない.本研究は単体法やパターン探索法などの直接探索法を基礎にアニーリング法(焼きなまし法),遺伝的アルゴリズム,タブー探索法などのメタヒューリスティクスを構築するという,これまであまり考えられていないアイデアを用いることにより,連続型最適化問題に対する実用的な大域的最適化手法の開発を試みるものである.本年度は3年間にわたる研究期間の最終年度であり,これまでに得られた成果をさらに発展させ,いくつかの新たな研究成果を得ることができた.まず,組合せ最適化においてよく知られたメタヒューリスティクスであるタブー探索法を,連続的最適化のための古典的手法であるNelder-Mead法と新たに我々が開発した適応的パターン探索法という直接探索法を組み合わせた新しいアルゴリズムを開発した.この方法ではタブー領域に加えて準タブー領域という概念を導入することにより,性能の向上を図っている.この研究成果はEuropean Journal of Operational Researchに掲載される予定である.さらに,制約条件をもつ最適化問題を取り扱うために,非線形計画法において近年注目されているフィルター法の考え方を取り入れたアニーリング法のアルゴリズムを構築し,計算実験により,このアルゴリズムが制約付き大域的最適化問題に対して優れた性能を有することを明らかにした.連続変数をもつ非凸関数の大域的最適化は非常に困難な問題であり,これまで様々な手法が提案されているが未だ実用上十分といえる段階には達していない.本研究は単体法などの直接探索法を基礎にアニーリング法(焼きなまし法)や遺伝的アルゴリズムなどのメタヒューリスティクスを構築するという,これまであまり考えられていないアイデアを用いることにより,連続型最適化問題に対する実用的な大域的最適化手法の開発を試みるものである.本年度は,直接探索法のなかでも特に単体法(線形計画に対する同名の方法とは別の方法)を基礎として,それをメタヒューリスティクスの一つであるアニーリング法(焼きなまし法)の考え方を効果的に取り入れることにより,非凸関数の大域的最適化のための新しいアルゴリズムを開発した.この研究成果は論文としてまとめ,Optimization Methods and Software誌に掲載されている.さらに,同様の問題に対して,遺伝的アルゴリズムの考え方を基礎としたアルゴリズムの開発も行い,非常に有望な計算結果を得た.この研究成果をまとめた論文も0ptimization Methods and Software誌に掲載されることが決定している.連続変数をもつ非凸関数の大域的最適化は非常に困難な問題であり,これまで様々な手法が提案されているが未だ実用上十分といえる段階には達していない.本研究は単体法などの直接探索法を基礎にアニーリング法(焼きなまし法)や遺伝的アルゴリズムなどのメタヒューリスティクスを構築するという,これまであまり考えられていないアイデアを用いることにより,連続型最適化問題に対する実用的な大域的最適化手法の開発を試みるものである.本年度は,前年度に引き続いて,代表的な直接探索法である単体法を基礎として,それをアニーリング法および遺伝的アルゴリズムに効果的に取り入れることにより,非凸関数の大域的最適化を行うための新しいアルゴリズムを開発した.これらの研究成果はOptimization Methods and Software誌およびSpringer-Verlag社より出版された論文集Multi-Objective Programming and Goal Programmingに掲載されている.さらに,直接探索法の一つであるパターン探索法とアニーリング法を組み合わせたハイブリッド・アルゴリズムの開発を行い,良好な成果を得た.この研究成果をまとめた論文はOptimization Methods and Software誌に投稿し,採択されている.連続変数をもつ非凸関数の大域的最適化は非常に困難な問題であり,これまで様々な手法が提案されているが未だ実用上十分といえる段階には達していない.本研究は単体法やパターン探索法などの直接探索法を基礎にアニーリング法(焼きなまし法),遺伝的アルゴリズム,タブー探索法などのメタヒューリスティクスを構築するという,これまであまり考えられていないアイデアを用いることにより,連続型最適化問題に対する実用的な大域的最適化手法の開発を試みるものである.本年度は3年間にわたる研究期間の最終年度であり,これまでに得られた成果をさらに発展させ,いくつかの新たな研究成果を得ることができた.まず,組合せ最適化においてよく知られたメタヒューリスティクスであるタブー探索法を,連続的最適化のための古典的手法であるNelder-Mead法と新たに我々が開発した適応的パターン探索法という直接探索法を組み合わせた新しいアルゴリズムを開発した.この方法ではタブー領域に加えて準タブー領域という概念を導入することにより,性能の向上を図っている.この研究成果はEuropean Journal of Operational Researchに掲載される予定である.さらに,制約条件をもつ最適化問題を取り扱うために,非線形計画法において近年注目されているフィルター法の考え方を取り入れたアニーリング法のアルゴリズムを構築し,計算実験により,このアルゴリズムが制約付き大域的最適化問題に対して優れた性能を有することを明らかにした.
高速な密行列積カーネルを用いた大規模帯行列アルゴリズムの高速化

密行列積を高速化するコプロセッサを用いて帯行列アルゴリズムの高速化を図った。対象は、帯行列に対するガウスの消去法と対称帯行列に対するハウスホルダー3重対角化法である。帯行列アルゴリズムでは、行列の幾何学的な特性を利用してメモリ上の格納領域を節約していることと、コプロセッサは主記憶とは別なメモリで演算を行うため、主記憶とコプロセッサ間のデータ転送とデータ変換が重要になることが明らかになった。研究初年度として、まずは計算環境の構築を行っている。帯行列アルゴリズムは帯半幅程度の小さなブロックに対する処理を繰り返して行う。コプロセッサを使用してブロックに対する処理を高速化するには、比較的大きめな帯半幅を前提にする必要がある。結果として、帯行列の行列サイズ(次元)が大きくなり、対象となる行列を格納するためにホストとなるコンピュータでは大容量のメモリが必要になる。大容量データを扱うためには64ビット版オペレーティングシステムが必要となるが、コプロセッサのボードは32ビット版のオペレーティングシステムしかサポートしていないという問題が明らかになった。現在、オペレーティングシステムの変更も考慮のうえ、計算環境の構築中であり、本題のアルゴリズム移植には未着手の状態である。加えて科学研究費の応募段階で想定していたコプロセッサボードの業者:ClearSpeed社が撤退しつつあるため、64ビット版のドライバの公表可能性がなくなったり、サポートが打ち切られる可能性が大きくなった。そのため、ClearSpeed社のボードに代えて、昨年あたりから大流行しているGPUコンピューティングに対応させるべく計画変更を図りつつある。GPUコンピューティングにおいても問題となるのは、ホストのメモリとコプロセッサのメモリ間のデータ転送であり、メモリ間の転送スピードと行列積の処理スピードを考慮したうえでアルゴリズムの実現方式を探る必要があり、基礎的データの取得を計画中である。申請時に想定していたClearSpeed社のコプロセッサは、(1)64bit版Windows用のドライバが提供されないため大規模問題に向かないこと、一方(2)並列化のメリットが得られる行列サイズの次元が500程度以上であり、帯行列の帯半幅としては非常に大きめであることなどから、目的達成は困難であることが明らかになった。そこで、もうひとつの選択肢であるGPUによる計算環境の構築と予備実験を行っている。帯行列アルゴリズムは、行列の幾何学的な特性を利用してメモリ上の格納領域を節約することが一番のポイントである。いっぽう、コプロセッサが高速化できるのはメモリ上の連続領域に格納されている密行列の積である。そこで、帯行列形式としてB(j-i,i)に格納されているi行j列要素に対して、ホストプロセッサ上でコプロセッサを用いた高速な密行列積というデータ変換が必要になる(変換行列は密行列として用意できる)。GPUをはじめとするコプロセッサは主記憶とは別の独立なメモリで演算を行うため、さらに主記憶←→コプロセッサ間のデータ転送が必要になる。そのため、期待していたような性能は得られていない。現在、これまでのような帯形式でのチューニングが有利なのか、コプロセッサを前提にデータ変換・データ転送を容易にするのが有利なのかのトレードオフを実験・考察中である。帯行列アルゴリズムは、行列の幾何学的な特性を利用してメモリ上の格納領域を節約するという特徴がある。近年、GPUなどの高速なコプロセッサが普及しているが、高速化の効果が得られるのはメモリ上の連続領域に格納された密行列の積に限られ、帯行列アルゴリズムに対する効果は未知である。そこで、一般的な帯行列格納形式としてB(j-i, i)に格納されているi行j列要素に対して、ホスト上でという変換を行ったうえで、コプロセッサによる高速な密行列積を作用させ、必要に応じてを行った場合の性能を評価した(変換行列は密行列として用意できる)。コプロセッサは主記憶とは別なメモリで演算を行うため、主記憶〈-〉コプロセッサ間のデータ転送が必要になる。マルチコアなどの共有メモリ方式と分散メモリ方式ではCPUとコプロセッサの対応関係が異なる。いずれにせよ、高速化のためにはCommunication Avoiding Algorithmを採用する必要がある。現在、上記のような帯形式を保ったままでのチューニングが有利なのか、コプロセッサを前提にデータ変換・データ転送を容易にするのが有利なのかのトレードオフについて再検討している。
20世紀前半の日本と中国・台湾・韓国とのデザイン/工芸の交流

本研究では、20世紀前半のデザイン・工芸をめぐる日本と東アジア(中国、台湾、韓国)における交流の軌跡を追跡し、日本という枠組みを超えた東アジアデザイン史の構築の可能性を探った。日本が東アジア圏へと版図を拡大した20世紀前半、日本という枠組みを超えて行われた調査、発掘、展覧会、博覧会、教育機関など(具体的には、古陶磁の研究と収集、満鉄の中央試験所、楽浪遺跡などの発掘、朝鮮博覧会、台湾博覧会、朝鮮美術展、北京生活学校などを取り上げた)を通じて行われたヒトとモノの交流について追跡した。一年目にあたる平成26年度には、2014(平成26)年5月30日にロンドンのデザイン・ミュージアムにおいて開催された国際シンポジウム「1920-45 Inter-Asia Design Assimilation: Translations, Differentiations and Transmission」に、本科研メンバーの三名(木田拓也、井口壽乃、菅靖子)が参加し、研究発表を行った。このシンポジウムでは、イギリス、日本、韓国のデザイン史研究者12名が参加、「工芸・プロダクト」「ファッション」「グラフィックデザイン」の三つの分野に分けてセッションが行われた。192045年の時代における東アジア圏内におけるデザイン交流に関する研究発表とディスカッションが行われた。なお、当初の研究計画では、平成26年度に韓国からの研究者を招へいし研究会を実施する予定だったが、招へいを予定していたヘ・ボヨン氏にもこのロンドンでのシンポジウムに参加しており、そこで意見交換を行うができた。なお、個別には、木田拓也は、2014年11月中国北京の中国社会科学院および清華大学で行われたシンポジウム「近代日本美術史と近代中国」に参加した。さらに、アメリカのAssociation for Asian Studies(AAS)において発表を行った。また、井口壽乃は、2014年4月、台湾の個人コレクターの「秋恵文庫」において日本統治時代のデザイン関係資料(ポスター)を調査した(2015年1月にも)。また、井口は、2014年5月乃村工藝社(大阪)の博覧会アーカイヴにおいて、満州博覧会に関する資料調査を実施した。さらに、井口は2015年1月、台湾国立交通大學図書館にて、台湾の交通関連論文の収集を行った。二年目に当たる平成27年度には、8月にアメリカのマサチューセッツ大学アマースト校で、戦前期の日中デザイン交流の研究に取り組むクリスティーヌ・ホ氏を迎えて研究会を行った。ホ氏は東京美術学校(現東京芸術大学)図案科に留学した陳之仏の調査について報告、戦前期の日中間の図案研究について意見交換を行った。個別には、木田拓也(研究代表者)は、平成27年10月に韓国国際交流財団がソウルで開催した「博物館学芸員ワークショップ」に参加、発表を行うとともに、韓国の美術研究者と意見交換を行った。また、平成28年3月に中国に行き、南満州鉄道資料館(大連)や旅順博物館で調査を行った。また、1920-30年代の日本のツーリズム・ポスターによる展覧会「ようこそ日本へ」展(東京国立近代美術館、平成28年1月2月)を企画し、展覧会図録を編集執筆した。井口壽乃(研究分担者)は台湾交通大学図書館にて日本統治時代における台湾の交通網の整備に関する資料収集、および大阪商船の台湾航路に関する資料収集を行ったほか、秋恵文庫(台北市)に保管されている、日本統治時代の製糖会社、三井洋行のポスターについて調査し、画像収集を行った。菅靖子(研究分担者)は、イギリスのブライトン大学にて開催されたシンポジウムInternationalising Design Historyに招待され、戦間期日本が対外的に行ったジャポニスムの誘導について、また戦後の刑務所でつくられた工芸についての発表を行った。なお、研究成果発表の一部として、2018年に海外で出版される予定の東アジアデザイン史をテーマとする論集への寄稿を木田、井口、菅の三名が行った。また、同論集に収録するため、これまでに日本で出版された論文の英訳を行った。平成27年度は中国、韓国の研究者と交流し、情報交換することができた。平成28年度には、台湾(台北)で開催される国際デザイン史学会(ICDHS)において、本研究メンバーでのパネル発表が採択され、発表に向けて準備を進めている。本研究は、20世紀前半の東アジア圏(日本、台湾、韓国、中国)におけるデザインおよび工芸を通じたヒトとモノの交流を追跡し、日本という国家の枠を超えた東アジア・デザイン史の可能性を探った。20世紀前半は日本が「帝国」として版図を拡大した時期であり、国境を越えて、博覧会や教育研究機関などを通じたヒトの交流や、コレクションや展覧会などを通じたモノの交流が行われた。そうした20世紀前半の東アジアにおけるヒトとモノの交流を手がかりに、国家の枠組みを超えた東アジアという広域的なデザイン史の成立の可能性を探った。最終年度にあたる今年度は、10月に台北でトランスナショナルなデザイン史をつくる(Making Trans/National Contemporary Design History)というテーマを掲げて第10回国際デザイン史学会議(10th Conference of the International Committee for Design History & Design Studies、会場:国立台湾科技大学)が開催された。この会議で、本研究メンバーはパネル発表「東アジアの植民地のモダニティ1910s-1945:ビジュアル・デザイン、ファッション、工芸」(East Asian Colonial Modernity 1910s-1945: Visual Design, Fashion and Craft)を行い、日本という枠を超えて東アジア圏へと広がりをみせた20世紀前半の日本人の工芸・デザインをめぐる取り組みについて、具体的には、大陸に渡った日本人陶芸家について、台湾博覧会について、北京生活学校についてそれぞれ発表を行った。

断片的ながらも東アジアにおけるデザインと工芸をめぐる交流の追跡を通じて東アジア・デザイン史の可能性を探った。本研究では、20世紀前半のデザイン・工芸をめぐる日本と東アジア(中国、台湾、韓国)における交流の軌跡を追跡し、日本という枠組みを超えた東アジアデザイン史の構築の可能性を探った。日本が東アジア圏へと版図を拡大した20世紀前半、日本という枠組みを超えて行われた調査、発掘、展覧会、博覧会、教育機関など(具体的には、古陶磁の研究と収集、満鉄の中央試験所、楽浪遺跡などの発掘、朝鮮博覧会、台湾博覧会、朝鮮美術展、北京生活学校などを取り上げた)を通じて行われたヒトとモノの交流について追跡した。当初の計画案では、年度ごとに区切り、一年目:韓国、二年目:台湾、三年目:中国というように年度ごとに重点的に調査地域を定めて、調査研究を行う計画を考えていた。当初の計画では、一年目にあたる平成26年度には、韓国の研究者を招へいし、韓国の調査を重点的に行う予定だったところ、ロンドンのデザインミュージアムで2014(平成26)年5月に行われたシンポジウム「1920-45 Inter-Asia DesignAssimilation: Translations, Differentiations and Transmission」に、本科研メンバーの三名(木田拓也、井口壽乃、菅靖子)が参加、これには、ユナ・リー(ブライトン大学、韓国出身)と、ヘ・ボヨン(ソウル大学)、イ・イエヨン(SOAS、韓国出身)も参加していた。この三氏は、韓国と日本の文化交流を念頭におきながら韓国の近代デザイン史研究に取り組んでいる研究者グループであり、効率的に意見交換を行うことができた。とはいえ、平成26年度には、当初予定していた、韓国での現地調査を行うことができなかったので、韓国での現地調査については二年目の課題としたい。平成28年10月に台湾(台北)で開催される国際デザイン史学会(ICDHS)において、本研究メンバーでのパネル発表を予定している。その際に、台湾での現地調査も実施し、今後の研究の発展に結び付けたい。また、中国、韓国での現地調査も予定している。工芸史、デザイン史2014(平成26)年度は、海外で実施される国際会議やシンポジウム参加の機会に恵まれたこともあり、現地調査が計画通りには行えなかった。しかしながら、国際会議やシンポジウムは海外において類似した課題に取り組む研究者と意見交換する貴重な機会であり、今後も積極的に参加していきたい。そのため、現地調査については、できる限り海外での発表の機会とうまく連動させながら展開させていくことを検討しながら、韓国、中国、台湾の現地調査の機会をとらえ、研究を進めていきたい。研究会の実施にあたり在外研究者が、別の助成金で来日することができたため、招へい旅費として予定していた経費を節約することができた。
マンガン解毒に寄与する輸送体及び細胞内制御因子の機能解析

【研究の目的】マンガンは様々な酵素の補因子として機能し幅広い役割を担う一方で、過剰量のマンガンは極めて強い毒性を示し神経疾患を引き起こすことが報告されている。したがって、生体内のマンガン代謝は厳密に制御される必要があるが、哺乳類におけるマンガン代謝維持機構について詳細な解析は行われていない。申請者はこれまでに哺乳類におけるマンガン代謝制御機構について適切に評価できる系を構築し、亜鉛トランスポーターZNT10がマンガン排出機構において重要な役割を果たすことを明らかとしてきた。また、金属基質認識機構の観点からZNT10のマンガン輸送能に重要なアミノ酸残基を同定した。本研究では、申請者のこれまでの研究成果による情報を活用し、ZNT10がマンガンを獲得するために重要なシャペロン様因子を見出し、ZNT10のマンガン獲得から排出機構までの分子機構を明らかとすることを目的とした。【本年度の進行度】ZNT10へマンガンを受け渡すシャペロン因子同定のため、昨年度に構築した精製ツールを用いてZNT10の相互作用因子同定のより詳細な解析を行った。前年度に構築した免疫沈降法による精製法を用いて、数種のクロスリンカーを用いて相互作用する因子の探索を実施したが、ZNT10に特異的に結合する因子の同定には至らなかった。また、近傍の因子をビオチン化修飾するビオチンリガーゼを用いたプルダウンシステムなど新しいツールの構築を試みたが解析に使用できる実験系の確立には至らなかった。なお、本研究の途上で実施したZNT10とZNT1の比較解析においては、両者の局在や糖鎖修飾の差違を見出し、これらの違いがZNT10のマンガン選択性およびマンガン排出機構において重要であることを示唆するデータを得た。以上の解析から得られた成果の一部については、学会発表し、いくつかの若手優秀賞を受賞するなどの成果をあげた。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。【研究の目的】マンガンは生体において様々な酵素の補因子として機能するなど幅広い役割を担う。一方で、過剰量では極めて強い毒性を示し、パーキンソン病などの神経疾患を引き起こすことが報告されている。従って、細胞内のマンガン代謝は厳密に制御される必要があるが、マンガン代謝機構についてその詳細は明らかとされていない。申請者はこれまでに、脊椎動物細胞におけるマンガン代謝機構を適切に評価できる系を構築し、亜鉛トランスポーターZNT10が強力なマンガン輸送活性を示すことを明らかとしてきた。また、金属基質認識機構の観点からZNT10のマンガン輸送能において重要な残基を同定し、ZNT10のマンガン認識機構の一端を明らかとしてきた。本研究では、これまでに培ってきたこれら情報を活用し、ZNT10へマンガンを受け渡す制御因子を同定することを目的とした。【本年度の進行状況】シャペロン因子はZNT10と直接的に相互作用することで、ZNT10へマンガンを受けわたす可能性が高いため、ZNT10と相互作用する因子の同定を目標に解析を進めた。Flp in Trexシステムを導入した細胞株を用い、DOX誘導時にのみZNT10を発現することのできる細胞株を樹立した。免疫沈降法により、ZNT10に結合するタンパク質を精製したが、相互作用因子の同定には至らなかった。また、マンガンを選択的に輸送するZNT10の細胞質C末端領域は、亜鉛を選択的に輸送するZNT1とアミノ酸配列の相同性が低いことに着目し、それぞれのC末端側領域に相互作用する因子の差異について解析を進めた。精製用のタグを融合させたZNT10およびZNT1のC末端領域を大腸菌を用いて発現させ、アフィニーティー精製により高純度なタンパク質溶液を得る条件について検討し、ZNT10およびZNT1のC末端領域の両方において、高純度なタンパク質溶液の精製に成功した。本年度、ZNT10と相互作用する因子の同定を試みたが、特異的な相互作用因子の同定には至らなかった。また、ZNT10とZNT1のC末端領域について大腸菌での発現と高純度でのタンパク質の精製に成功したが、それぞれのC末端領域に相互作用する因子の同定には至らなかった。本年度の解析においては、因子同定のためのツーツや解析条件の確立には成功したが、特異的な因子の同定には至らなかったため、期待ほどの進展は得られなかったと判断している。

前年度に構築した免疫沈降法による精製法を用いて、数種のクロスリンカーを用いて相互作用する因子の探索を実施したが、ZNT10に特異的に結合する因子の同定には至らなかった。また、近傍の因子をビオチン化修飾するビオチンリガーゼを用いたプルダウンシステムなど新しいツールの構築を試みたが解析に使用できる実験系の確立には至らなかった。なお、本研究の途上で実施したZNT10とZNT1の比較解析においては、両者の局在や糖鎖修飾の差違を見出し、これらの違いがZNT10のマンガン選択性およびマンガン排出機構において重要であることを示唆するデータを得た。以上の解析から得られた成果の一部については、学会発表し、いくつかの若手優秀賞を受賞するなどの成果をあげた。本年度の結果をもとに、下記に示す解析法を用いてより詳細な解析を行い、シャペロン因子の同定を目指す。1)ZNT10に相互作用する因子の探索クロスリンカーを用いて弱い結合で相互作用する因子についても検討するなど、より精度の高い免疫沈降による精製条件の検討を進める。さらに、近傍の因子をビオチン化修飾するビオチンリガーゼ(BirA)を用いたプルダウンシステムを使用し、ZNT10と間接的に相互作用する因子の精製条件の検討する。2)ZNT10とZNT1のC末端領域に着目した解析本年度作成した精製タンパク質を用いて、細胞抽出液中より、ZNT1およびZNT10のC末端領域に相互作用する因子を精製する。ZNT10とZNT1それぞれに対して特異的なタンパク質バンドが得られた場合には、質量分析装置を用いてZNT10とZNT1へ相互作用する因子の差異を明らかとする。上記の1)2)解析法により、ZNT10に相互作用する因子を網羅的に解析することで、ZNT10にマンガンを受け渡すシャペロン様因子の候補を見出す。さらに、当該因子の欠損株および過剰発現株を作成し、見出した相互作用因子の機能解析を行い、ZNT10のマンガン獲得から排出機構までの一連の分子機構の解明を目指す。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
液体に潜む活性化過程の運動論構築と粘度の微視的起源の解明

液体の輸送特性のひとつである粘度の原子レベルの起源を明らかにするために,分子動力学シミュレーションとX線および中性子散乱実験を実施した.液体の実験的研究では,兵庫県に設置されている大型放射光施設スプリング8で分子性液体である水やさまざまな塩水(NaCl,CsCl, NaBr, KBr, CaCl2)の非弾性X線散乱実験を行った.測定した実験データから実時間および実空間相関関数,つまりVan-Hove functionと呼ばれる動的構造関数をはじめて求めることに成功した.この結果,巨視的な粘度と局所構造変化を直接議論することが可能となることを明らかにした.これは実空間解析の重要性を示唆している重要な成果である.また,流動下にあるコロイド微粒子分散系の計算機シミュレーションを行い,中性子散乱実験結果と融合し,実空間における構造異方性と粘度の関係性を明らかにした.さらに,計算機シミュレーションを用いた理論的研究では,液体金属,(Fe,Cu50Zr50,Pd80Si20)の局所応力と応力緩和の関係性に強い相関があることを見出した.これは,局所的に圧縮環境にある原子は局所的に引っ張り環境にある原子よりも局所粘性緩和がはやいことを示す結果であり,局所構造と局所ダイナミクスの間に直接的な相関が存在することを示唆した.また,液体の局所的な力学変数から成る時系列データから,機械学習を応用し,いつどこで構造変化が起きるのかを捕らえる試みを行ったが,普遍的な法則を導きだすことには至らなかった.局所構造の選定を再考することが今後の課題としてあげられる.また,液体である水の局所構造変化を検出するために,水分子の双極子モーメントに対する実時空間相関関数の計算を行い,分子の変位過程との関係性を明らかにした.申請者は粘度を代表とする液体の輸送特性の原子レベルの起源を明らかにするために,計算機シミュレーションとX線および中性子散乱実験を実施した.平成29年度は,実験的研究を優先して実施した.兵庫県に設置されている大型放射光施設巣ピリング8(SPring 8)で分子性液体である水や塩水(NaCl, CeCl)の非弾性X線散乱実験を行い,非弾性X線散乱データを取得した.この実験データから実時間および実空間相関関数,つまり水に対するvan Hove functionをX線を用いて求めることに成功し,巨視的な粘度との相関関係を議論することが可能となることを明らかにした.これは実空間解析の重要性を示唆している重要な成果である.同様に純水と重水のデータから実時間相関解析を行い,これらの結果は米国物理学会で報告した.また,荷電コロイド微粒子分散系のダイナミクスを測定するために台湾のX線放射光施設でXPCS測定を行い,データ取得を行った.同様の系でコロイドシミュレーションも行い,直接比較が可能か検討した.計算機シミュレーションでは,水の大規模計算を行い,これらの結果から実時間・実空間相関関数および配向相関関数を計算した.これらの動的な緩和過程と非弾性X線散乱の実験データを直接比較し,古典的な水のモデルはうまく実験データを説明できないことがわかった.したがって,非弾性X線散乱で得られたデータは,水の構造や動的特性モデリングのための基礎データとして非常に価値の高いデータとなると期待できる.また,計算された配向相関関数を直接実験と比較するために,水や塩水の誘電緩和測定を実施した.その結果,配向緩和時間は10ps程度でシミュレーション結果とよい一致を示すことがわかった.当初計画よりも実時間実空間相関関数の取得に成功という実験的研究に格段の進展があり,集中的に注力を注いだために計算機シミュレーションを使った理論的研究の進展はやや遅れている。総合的に見れば、ほぼ計画どおりの範囲内という進捗状況であると考えている.さらにスピード感をもって研究推進するために,計算機シミュレーションのデータ解析に重点をおくことを心がける.液体の輸送特性のひとつである粘度の原子レベルの起源を明らかにするために,分子動力学シミュレーションとX線および中性子散乱実験を実施した.液体の実験的研究では,兵庫県に設置されている大型放射光施設スプリング8で分子性液体である水やさまざまな塩水(NaCl,CsCl, NaBr, KBr, CaCl2)の非弾性X線散乱実験を行った.測定した実験データから実時間および実空間相関関数,つまりVan-Hove functionと呼ばれる動的構造関数をはじめて求めることに成功した.この結果,巨視的な粘度と局所構造変化を直接議論することが可能となることを明らかにした.これは実空間解析の重要性を示唆している重要な成果である.また,流動下にあるコロイド微粒子分散系の計算機シミュレーションを行い,中性子散乱実験結果と融合し,実空間における構造異方性と粘度の関係性を明らかにした.さらに,計算機シミュレーションを用いた理論的研究では,液体金属,(Fe,Cu50Zr50,Pd80Si20)の局所応力と応力緩和の関係性に強い相関があることを見出した.これは,局所的に圧縮環境にある原子は局所的に引っ張り環境にある原子よりも局所粘性緩和がはやいことを示す結果であり,局所構造と局所ダイナミクスの間に直接的な相関が存在することを示唆した.また,液体の局所的な力学変数から成る時系列データから,機械学習を応用し,いつどこで構造変化が起きるのかを捕らえる試みを行ったが,普遍的な法則を導きだすことには至らなかった.局所構造の選定を再考することが今後の課題としてあげられる.

また,液体である水の局所構造変化を検出するために,水分子の双極子モーメントに対する実時空間相関関数の計算を行い,分子の変位過程との関係性を明らかにした.現在,液体金属のシミュレーションを実施し、原子レベル応力や弾性率を時系列データを取得している.これらのデータから原子間結合の切り替えを明確にし,その実空間実時間相関を測定する予定である.また,さまざまな種類の塩を添加した水溶液の非弾性X線散乱実験を予定しており,実時間実空間相関データを取得し,粘性起源解明に迫る予定である.当初利用を予定していた大型計算機が新しいシステムに変更したことにより平成29年度を通した計算機の使用が困難となったために,次年度予算額が生じた.この間,次年度利用可能な大型計算機の状況を調査しており、翌年度分と今年度分の合わせた予算を大規模計算機の使用料に使用する.
講式の国語学的研究

講式関係の文献資料の収集を継続し、合計2度にわたり京都の古社寺(高山寺)等への原本の実地調査を行った(平成11年7月・平成12年1月)。研究費によって購入されたコンピュータを利用し現在までに、明恵が著した講式大半の整理・入力を終えた。さらに、それら写本を系統別に整理し文献学的に定位する作業を行った。それらをうけ、本年度は主として、講式にもちいられる言語の国語学的分析を遂行した。その結果、講式の言語が訓点資料に見られる言語とは性質的に異なった点があり、より和文さらには口頭語に接近していることが判明した。その点で、本研究の目的であった、「語りもの」の源流としての講式に現れる言語の位相を定位し、共時論的な位置付けを明確にするという課題がおおむね達成できたものと信ずる。従来、講式は訓点資料の一つとして扱われることが多かった。しかし、経文を理解するという理解行為と、聴衆の面前で儀式を執り行うという表現行為との間には自ずから違いがあり、その相違が言語面にも表出している。講式の言語は表現行為の一つとして、漢文訓読の枠に収まりきらない側面を持つ。具体的にはより和文に近く、さらには口頭語に接近している。その成果の一つとして、本年度は、明恵による講式の一つである羅漢供式の影印、翻刻、解題を『明恵上人資料第五』中に公開することが出来た。今後は、講式作者の教学・思想的な面を視野に入れ、仏教文学全体の中での講式の占める位置について考究することが課題である。講式関係の文献資料を収集し、それを国語学的に分析することを目的として、計6度にわたり京都の古社寺(高山寺、仁和寺)等への原本の実地調査を行った(7・8・10・12月)。原本を直接に調査し、その釈文をその場で直ちにコンピューターへ入力することによって、その後の分析を容易にする方法を採用した。さらに、研究の基礎固めとして、講式関連の書籍・論文を仏教学関係を中心に可能な限り収集した。その結果、平安・鎌倉時代の口頭語の実相について、新たな知見を得、さらに、「語りもの」の源流としての講式を、国語学の観点からもう一度厳密に捉えなおすことが可能となった。その成果の一つとして、明恵による講式の一つであり、四座講式の源流ともなった+无盡院舎利講式の影印、翻刻、解説を『明恵上人資料第四』(高山寺資料叢書第十八冊・東京大学出版会)中に公開することが出来た。
血中好酸球増多に相関するＩＬ－３３遺伝子発現亢進の天然物由来抑制薬の同定

好酸球増多を伴う花粉症患者において、鼻粘膜IL-33 mRNAレベルと血中好酸球レベルの相関性を見いだした。そして、IL-33遺伝子発現亢進が引き起こされる培養細胞として、Swiss 3T3細胞を見いだした。IL-33 mRNAレベル上昇は、PMA刺激により引き起こされ、PKCδ特異的阻害薬rottlerin、天然物由来PKCδ抑制薬maackiain、quercetin、及び、Hsp90抑制薬17-AAGにより抑制された。また、MEK阻害薬U0126はIL-33遺伝子発現を抑制したが、PARP-1阻害薬DPQは抑制しなかった。好酸球増多と伴う花粉症患者において、鼻粘膜IL-33 mRNAレベルとの相関性を見いだし、IL-33遺伝子発現抑制薬が、好酸球増多に対する抑制作用を持つ可能性が考えられた。そこで、IL-33遺伝子発現亢進機構の解明を試みた。そして、Swiss 3T3細胞をPMA刺激することにより、IL-33 mRNAレベルの顕著な上昇を見いだした。PMA刺激によるSwiss 3T3細胞のIL-33 mRNAレベルの上昇に対して、和漢薬の苦参エキスに強い抑制作用を見いだした。更に、PMA刺激によるIL-33 mRNAレベルの上昇は、PKCδ特異的阻害薬であるrottlerin、天然物由来PKCδ抑制薬であるケルセチン、マーキアイン、及び、Hsp90抑制薬である17-AAGにより抑制された。PMA刺激によるPKCδのY-311のリン酸化亢進に対して、rottlerin、及び、ケルセチンは強力な抑制作用を示した。苦参エキスのIL-33 mRNA上昇に対する抑制薬として、マーキアインが同定された。ヒト花粉症患者において、くしゃみ、鼻汁、鼻粘膜腫脹などの症状は、ヒスタミンH1受容体(H1R)、ヒスチジン脱炭酸酵素(HDC)、IL-5の各mRNAレベルと相関性を示した。しかし、鼻粘膜IL-33 mRNAレベルは、上記の遺伝子のmRNAレベルとの相関性は認められず、また、花粉症症状との相関性も認められなかった。IL-33はヒスタミンシグナルとは異なる慢性アレルギー炎症に関与することが考えられる。そこで先ず、IL-33 mRNAレベルが上昇する条件の検索を行った。HeLa、HMC-1、RBL-2H3、Swiss 3T3の各培養細胞において、IL-33 mRNAレベルが変動する条件検索を行ったところ、Swiss 3T3細胞をPMAで刺激を行った時に、IL-33 mRNAレベルの顕著な上昇を見いだした。一方、IL-33受容体は、IL-33R(ST2L)とIL-1R accessary protein (IL-1RAcp)の複合体として存在する。ST2L mRNAレベルの上昇による受容体アップレギュレーションによっても、IL-33シグナルの増加が予想される。そこで、RBL 2H3細胞にを用いて、ST2L mRNAレベルが上昇する条件の検索を行ったが、良い結果は得られなかった。そこで、Swiss 3T3細胞のPMA刺激によるIL-33 mRNAレベルの上昇に対して抑制作用を持つ天然物の検索を行った。その結果、和漢薬の苦参に強い抑制作用があることを見いだした。また、PMA刺激によるIL-33 mRNAレベルの上昇は、Ro31-8220により抑制されるのは当然と考えられるが、Go 6976、及び、rottlerinによる抑制は弱いことから、PKCα/β、及び、PKCδ以外のサブタイプの関与が示唆された。アレルギー疾患において、IL-33の病理的意義の解明が強く期待されている。そこで、IL-33の産生に関わるIL-33遺伝子発現の調節機構解明は非常に重要であり、そのために、その機構に作用する薬物の同定、及び、薬理機構解明は必須である。しかし、IL-33遺伝子発現亢進の実験系は、確実なものがない。そこで、本研究課題において、IL-33産生が報告されている種々の培養細胞を用いて、種々の刺激条件による検討により、IL-33遺伝子発現亢進が確実に起きる実験系の確立を試みた。その結果、Swiss 3T3細胞に対するPMAで刺激を行うことにより、IL-33 mRNAレベルの顕著な上昇を見いだした。この成果は、本研究課題の遂行において、非常に満足できる結果であると考えている。また、IL-33遺伝子発現亢進に対する抑制作用を持つ天然物の同定にも成功しており、次年度は天然物由来IL-33遺伝子発現抑制物質の同定を目指す。PMAで刺激を行うことにより、IL-33 mRNAレベルが顕著に上昇するSwiss 3T3細胞を用いる実験系は、IL-33遺伝子発現抑制作用を持つ抗アレルギー天然物の検索には必須である。

現在、抗アレルギー和漢薬の苦参にIL-33遺伝子発現を見いだしている。そこで、苦参以外のIL-33遺伝子発現抑制作用を持つ抗アレルギー天然物の検索を行う。並行して、Swiss 3T3細胞におけるIL-33 mRNAレベル上昇に対する抑制活性を指標にして、苦参由来IL-33遺伝子発現抑制物質の精製、単離、化学構造決定、抑制物質の有機合成、及び、抑制物質の薬理機構解明を行う。IL-33遺伝子発現抑制作用を持つ抗アレルギー天然物の検索のために、天然物からのエキス作成、PMA刺激を行ったSwiss 3T3細胞におけるIL-33 mRNAレベル上昇に対するエキスの抑制作用を調べる。この研究において、IL-33 mRNAの測定にかなりの研究費が必要となる。一方、Swiss 3T3細胞におけるIL-33 mRNAレベル上昇に対する抑制活性を指標にして、苦参由来IL-33遺伝子発現抑制物質の精製・単離を行う。この研究においても、IL-33 mRNAの測定は費用が高く、しかも、頻繁に測定を行うことから、かなりの研究費を必要とする。そこで、次年度への繰越額はIL-33 mRNA測定用試薬の購入に使用する予定である。更に液体クロマトグラフィーにより、苦参エキスのIL-33遺伝子発現物質を含む分画を作成する研究ステップにおいても、ある程度の研究費用が必要である。そして更に、苦参由来IL-33遺伝子発現物質の有機合成にもかなりの研究費用が必要となる。また、IL-33遺伝子発現亢進に対する薬理作用機構については、本研究課題において初めて確立できる実験系であり、IL-33遺伝子発現物質の有機合成品が実際にSwiss 3T3細胞におけるIL-33 mRNAレベル上昇を抑制できるかどうかを明らかにする研究まで、遂行できる可能性がある。この研究にもかなりの研究費を必要とする。
非平衡開放系を利用する反応集積化による精密合成反応の開発

PPIs情報に基づく医薬候補分子の設計は,PPIs阻害剤の必要条件であるアミノ酸残基の種類と空間的位置情報を利用して行うもので,効率の良い新規中分子医薬の開発手法として期待されている。そのため三つの残基を結合できる官能基を三次元の広がりを持つsp3炭素の骨格に選択的に導入できるようにする試みを検討している。それに対応する分子骨格としてテトラヒドロピランの六員環構造と8方向にに空間的拡がりが形成される立方体炭化水素であるキュバンに注目した。それゆえ光学活性多置換テトラヒドロピラン骨格の一挙合成と新規多置換キュバンの合成を目的として研究を進めてきた。前者においては,二官能基性アミノチオウレア触媒をζーオキソーα,Βーエノンにアセトンシアノヒドリン存在下作用させると,二カ所の不斉中心を完全に制御し,光学活性6員環エーテルを合成できることを見いだした。さらに,三置換体の合成にも成功している。また,正立法体炭化水素Cubaneの三置換体として,1,2,3-, 1,3,5-,そして1,2,4-型が考えられるが,サイト選択的ハロゲン化反応を利用し,3,5-ジブロモキュバンカルボン酸アミドを選択的に合成できることを示し,その二つの臭素原子を一挙に二つの炭素置換基に置き換える手法を見いだした。この方法によりキラルな1,3,5-置換型のキュバン誘導体を合成できることを示すことができた。炭素置換基が3個置換したキラルキュバンの例はこれまでない。現在このキラルキュバンを光学分割し,それぞれのエナンチオマーとして単離し,光学活性体としての物性を調べている。当初の目的である新規中分子医薬の開発手法として期待される三つの残基を結合できる官能基を三次元の広がりを持つsp3炭素の骨格に選択的に導入できるようにする試みであるが,それに対応する分子骨格としてテトラヒドロピランの六員環構造と8方向にに空間的拡がりが形成される立方体炭化水素であるキュバンの合成を達成することができている。キラルCubaneの1,3,5-置換体であるが,サイト選択的ハロゲン化反応を利用し,3,5-ジブロモキュバンカルボン酸アミドを選択的に合成し,その二つの臭素原子を一挙に二つの炭素置換基に置き換える手法を見いだしている。しかし,現在不斉誘導には至っておらず,この点を今年度の課題とする。現在1,3,5-置換型のキラルキュバンを選択的に合成できるようになっているが,不斉誘導を行うことができていない。この分子変換の前駆体は3,5-ジブロモキュバンカルボン酸アミドであるが,ここからアルキルメタル化を亜鉛アート錯体で行えることを見いだしている。この際等価な二つの臭素原子を不斉非対称化することができれば,光学活性1,3,5-三置換キュバンの選択的合成が達成できる。このキュバン骨格は新たなファーマコフォアとして非常に興味深いものであり,今後はこの非対称化を中心に研究をすすめる。もし,この計画がうまくいかない時は,酵素反応による光学活性体の合成を試みる予定であり,この手法も合わせて検討する。反応集積化に基づいた中分子戦略に対する精密有機合成反応を開発することを試みた。反応集積化としては,特に空間集積化であるフロー・マイクロ法を活用するが,その特長の中で基質と反応生成物の空間的分離を活かす非平衡開放系としての利点に注目して研究を推進した。現時点で,具体的には以下の4項目の中分子戦略において初期的な結果を得ている。1)多数の芳香環が置換したアリル亜鉛,アルケニル亜鉛の一挙構築法の開発:メチレン炭素に二個の亜鉛原子が置換した二亜鉛メチレンは,反応性を集積した化合物でもある。ここにジアリールアルキンとヨウ化アリールニッケル触媒存在下作用させると,トリアリールアリル亜鉛が,パラジウム触媒/コバルト触媒を作用させると,トリアリールアルケニル亜鉛が選択的に得られた。2)シアノヒドリンー不斉マイケル付加による多置換環状エーテルの一挙不斉構築法の開発:二官能基性アミノチオウレア触媒をζーケト不飽和ケトンにアセトンシアノヒドリン存在下作用させると,二カ所の不斉中心を完全に制御し,光学活性6員環エーテルを合成できることを見いだした。本法は,中分子糖類縁体等に利用できる。3)新規中分子材料としてのペンタピリン誘導体の合成:ペンタピロールの酸化により得られるペンタピリンは,螺旋状分子であり,種々の光学電気的特性が期待できる。今回この化合物の合成を検討し,さらに種々の誘導体に変換を試みている。4)重水素化化合物の合成: SRSイメージングへの利用が期待される重水素化化合物の精密合成を検討している。既に遷移金属触媒による重水素導入反応を開発しているが,生体関連化合物への適用を検討している。上記概要に関しては,ほぼ目標に向けて成果をだしつつあるが,各項目に関して以下の問題が生じている。1)多数の芳香環が置換したアリル亜鉛,アルケニル亜鉛の一挙構築法の開発:パラジウム触媒/コバルト触媒を作用させると,トリアリールアルケニル亜鉛の反応性が期待程高くない。2)シアノヒドリンー不斉マイケル付加による多置換環状エーテルの一挙不斉構築法の開発:生成している光学活性6員環エーテルの生成機構を完全に説明できていない。3)新規中分子材料としてのペンタピリン誘導体の合成:ペンタピロールの合成をフロー・マイクロ法で行っているが,収率の向上が劇的ではない。

4)重水素化化合物の合成:糖類の重水素化を行い成果を得たが,一級アルコールの置換した炭素上の重水素化は完全に進行するものの二級アルコー部分の保護が必要である。以上のように計画した分子変換はおおむね達成しつつあるものの中分子合成のための方法論としては,生産性の見地から検討が必要である。1) δ-ヒドロキシ-α,β-不飽和ケトンに対してアルデヒドを作用させるとヘミアセタールがわずかに平衡混合物中に存在し,ε位にヒドロキシ基を持つα,β-不飽和ケトンの形をとる。ここに(R)-TRIPを触媒として加えると6員環環化が進行し,光学活性1,3-ジオキサンが生成することを見いだした。この反応を利用するとβ,δ-ジヒドロキシケトンを光学活性の形で得ることができ,ケトン部位をヒドロキシ基に立体選択的に変換することによりポリケチドのユニットである1,3,5-トリオールを光学活性の形で合成することができ,またカルボン酸に変換するとコレステロール低下薬であるatrovastatinの重要な部分構造であるβ,δ-ジヒドロキシカルボン酸となる。現在この部分合成を達成したので,atrovastatin合成を行い,反応の有用性を明らかにする予定である。2)ヨードアレーン,1,2-ジアレニルエチン,および二亜鉛メチレン間の三成分カップリングがニッケル触媒により,最初にヨードアレーンのカルボニッケル化がエチンに対して信仰した後,二亜鉛メチレンとのクロスカップリングが進行し,炭素ー炭素二重結合に三つのアレーンが置換したアリル亜鉛が形成されることを見いだした。この三成分カップリングは,官能基選択性にすぐれており,アリル亜鉛内には,エステルやホウ酸等の官能基が存在しても問題なく変換反応が進行する。3)正立方体の炭素骨格であるキュバンは,高い対称性を有する分子骨格であるので,多官能基化する際の母核として興味深い。しかし,その変換反応は未だ十分に検討されていない。今回キュバン上のヨウ素原子を亜鉛アート錯体によりメタル化し,求電子剤と反応させることができることを示した。上記概要の1)の連続的ポリケチド合成によるatrovastatin合成に関する研究で,有機分子触媒を用いたポリケチドのユニット合成において,モデルとなる素反応の開発は完了した。この方法は,モデル化合物では,高い不斉収率と反応効率を示し,その潜在能力の高さは十分に示せたものの,ターゲットとするatrovastatinの前駆体に対しては,まだ十分な高い不斉収率を示すことができていない。この不斉変換反応においては,動的速度論的分割,不斉誘導,ジアスレオ選択的反応の三つの要素が組み合わさっているが,用いた(R)-TRIP以外の触媒の検討を必要としている。上記2)の多芳香環置換アリル亜鉛合成法の開発に関しては,概ね予定通りの成果を示せすことができ,特にアリールホウ酸部位を置換基として有するアリル亜鉛は,分子構築において非常に重要な反応剤となることを期待している。しかし,炭素ー亜鉛結合及び,炭素ーホウ素結合の両者を有効に使う変換反応をさらに示す必要がある。上記3)のキュバン骨格の官能基化法の開発においては,キュバン上のヨウ素を自在にメタル化できる手法とそのメタル化キュバンの反応を示せたことは,大きな進展であると言える。
FFM - FCを連動した凝着力測定とトライボロジー基礎特性への適用

本研究は、トライボロジー現象の基礎となる摩擦金属表面間の凝着力を新たに考案した方法、すなわち摩擦面顕微鏡(FFM)とフォースカーブ(FC)測定を組み入れたFFMーFCシステムによって測定した。得られた凝着力の測定結果より、凝着力が原子間凝着エネルギーに依存すること、さらに凝着摩耗のもっとも基礎となる摩耗素過程における「摩耗素子」の生成個数が凝着力に比例する関係を解明した。その結果によって、凝着摩耗の摩耗式に摩擦面間凝着力を組み込んだ新たな式を提案した。金属摩擦面の凝着力を測定するために必要とする,金属微粒子を走査型プローブ顕微鏡(SPM)用チップレスカンチレバーにつけたSPMプローブを独自に作製する方法を確立し,FFM(摩擦面顕微鏡)ーFC(フォースカーブ)システムへの適用を試みた.6種類の金属(タングステン,モリブデン,チタン,鉄,銅,亜鉛)について作製した.新たに作製した金属微粒子プローブを用いて予備実験を行った.予備実験では,FFMによって金属プローブを金属表面で摩擦させることによって固体の新生表面を露出させ,その摩擦面と金属プローブの間に働く凝着力をフォースカーブ測定によって実現できることを得た.また,測定に必要なカンチレバーの剛性と測定結果との関係を明らかにした.今年度は,基礎的データの収集のため,金属微粒子径を5ミクロン80ミクロンまで変化させると同時に,押しつけ力が測定すべき凝着力におよぼす影響を調べ,本研究の実験システムが有用であることを確認した.平成26年度に計画・実施したSPM(走査型プローブ顕微鏡)用チップレスカンチレバーに金属微粒子を付けたプローブを作製し,本年度に実際の金属表面間の凝着力を測定した.金属摩擦面の凝着力の測定には本研究課題で考案し,その測定方法を確立したFFM(摩擦面顕微鏡)ーFC(フォースカーブ)連動システムを用いて,各種金属材料の摩擦面凝着力を測定した.金属材料には,金,銀,鉄,銅,亜鉛,ニッケル,チタン,モリブデン,タングステンの9種類の金属摩擦面と約30ミクロンの粒径をもつ同じ金属粒子間の凝着力をフォースカーブを用いて測定した.まず,通常の条件下のフォースカーブから得られる凝着力とFFMーFCシステムを用いた時の凝着力を比較し,金属表面が50回程度のFFMによる摩擦によって表面膜が破壊・除去され金属表面の凝着力の測定が可能であることを明確にした.そしてFFMーFCシステムによる測定の結果,FFMによって100ミクロンほど摩擦した面と金属粒子間の凝着力を測定し.原子間結合力との相関性を確かめることができた.また,金属粒子の粒径を5ミクロンから100ミクロンの範囲で変化させ,凝着力におよぼす粒子半径との関係を調べた.その結果,摩擦面では塑性変形が起こり塑性変形した表面の凝着力であるため,JKRーDMT理論で考えられている弾性変形や平坦な平面において見られるような粒径依存性がないことを示した.また,真空中と空気中の凝着力測定から,本実験では水のメニスカス効果による凝着力への影響も小さいことを見出した.測定で得られた摩擦面の凝着力が,C.Kittelの凝集エネルギーとほぼ直線的な関係を得ることができた.今年度のFFMーFCシステムを用いた実験によって,金属摩擦面の凝着力について多くの知見が得られ,その結果は予想以上に明確な結果となって現れている.特に,金属摩擦面に関する基礎的実験データが多く得られ,金属原子間の凝集エネルギーとの相関関係や,摩擦面の真実接触面積による凝着力への影響,さらに接触による塑性変形による影響などを新たに得ることができた.これらを総合すると,当初の計画以上に研究が進展している状況である.本研究は、研究実施計画で提案した方法、すなわち、FFM(摩擦力顕微鏡)とFC(フォースカーブ)を連動した手法(FFMーFCシステム)によって摩擦する金属表面間の凝着力を測定し、それをもとに摩擦・摩耗のトライボロジー基礎特性を解明したものである。前年度までに走査型プローブ顕微鏡(SPM)用チップレスカンチレバーに金属微粒子を付けたプローブを用いて新たに考案したFFMーFCシステム測定法によって金属摩擦面の凝着力を測定し、さらにピエゾを用いたピン・オン・フラット型微小摩擦摩耗試験と原子間力顕微鏡(AFM)によって得られた摩耗素子の観察によって、凝着摩耗の基本となる現象を解明し凝着摩耗の摩耗式を提案することができた。最終年度の今年度は、鉄、ニッケル、金、銀、銅、モリブデン、亜鉛、チタン、コバルトの9種類の金属について、FFMーFCシステムを用いて塑性変形する摩擦面間の凝着力を測定した。その結果は、弾性変形のみを考慮したJKRーDMT理論とは異なること、さらに測定された金属摩擦面凝着力がC. Kittelの凝集エネルギーの計算値に直接関係することを明らかにした。凝着摩耗の基礎過程に関する研究では、FFMーFCシステムで測定された金属摩擦面凝着力と凝着摩耗の摩耗素子の発生数との直線的関係を調べた。凝着摩耗はもっとも基本となる数nm数十nmの「摩耗素子」の発生によって決定されるが、本研究から真実接触部で発生する摩耗素子の個数が摩擦面凝着力に比例することを明らかにした。それと同時に、走査型電子顕微鏡(SEM)と原子間力顕微鏡を用いた摩擦面および摩擦表面下の観察によって、摩耗素子生成のメカニズム(摩耗の素過程)を解明した。