hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
言語通級指導教室における発音指導を支援するシステムの研究開発

平成30年度は、(1)深層学習による音素識別学習と児童へのフィードバック方法の検討(目標1および2)、および(2)学校と外部専門家間の映像通信システムの評価(目標3)を実施した。(1)については、話者正規化や次元削減等を行った音声情報のスペクトル特徴量またはスペクトル特徴量と音源特徴量を合わせたものを入力とし、音素ラベルまたは弁別素性ラベルを教師データとした多層パーセプトロンを学習した。そして、入力依存線形システムとしてのネットワーク特性または各ネットワーク隠れ層の活動パターンに対して、特異値分解またはt-SNEにより次元削減を行い、2次元平面にて可視化した。次に、音素や構音の位置/様式の識別性能を定量的に評価した。その結果、隠れ層の活動パターンをt-SNEにより次元削減して2次元平面にマップすることにより得たフィードバック画面が、音素もしくは、構音位置または構音様式が十分に識別できるだけの構造を有していることが示された。現在、発音誤りのうち、音素の置換だけではなく、側音化構音などによる歪音声がどのように布置するのかについて調査中である。(2)については、システムの開発は、前年度に前倒しで完了していたため、今年度は、実際の教育機関において、教員や児童を対象としてシステムの評価実験を行った。そして、対面検査と同等の診断性能を有することを確認した。これらの成果について、国内外の学術集会にて発表を行った。昨年度の実施報告書で言及したように、当初の(目標2)は目標1と同時に実現することとしている。これまでの研究成果により、児童の発音誤りのうち、音素置換誤りについては、フィードバック画面の準備と十分な性能の実現を達成し、先行研究である発音練習webアプリケーションシステムの発音評価方法として組み込める段階まで達成した。また、目標(3)については、システム開発と実地試験による有用性評価が完了し、論文掲載を残すのみとなった。以上のことから、おおよそ予定通りに進捗しているといえる。平成31年度は最終年度となるため、主に、論文掲載と国内外での発表を中心に研究を進める。(目標3)については、2018年に論文投稿を行ったが、実験において評価を行った外部専門家が1名のみであったため、掲載には至らなかった。本研究では、評価者は高い専門性と国家資格を有する必要があり、かつ、教育現場に赴く必要があるため、人材確保が難しい。この問題については、平成30年度から新たに研究分担者として参加した研究者と今後の評価方法の再検討を行う。(目標1,2)については、2018年にも国際会議にて発表したが、さらにその続きとなる成果を、2019年に開催される国際会議に投稿中である。このように国内外で広く研究成果を発表するとともに、開発済みのシステムの普及活動にあたる予定である。事業全体を通した研究目標は、[目標1]発音誤りの厳密な判定と音声の個人性適応の実現(平成2829年度)、[目標2]児童が調音の違いによる音声の違いを理解できるインタラクティブシステム(平成29年度)、[目標3]学校と外部専門家との間でPeer-to-Peer通信による映像通信の実現(平成30年度)、の3点であった。[目標1]については、当初の予定通り、深層学習に基づく発音誤りの検出に取り組んだ。深層学習には大量の音声資料が必要であるが、現実には、十分な量の発音誤り音声の確保は困難である。そこで、正常音声を使って多層ニューラルネットワークの学習を行い、その活性化パターンを低次元空間に布置する。空間上のマップは弁別素性を表現するという先行研究から、このマップ上に対象児童の入力音声を布置することにより、発音誤りを検出することを検討している。平成28年度は、正常音声による学習と、低次元空間マップへの布置を実現した。平成29年度は発音誤りの検出実験を行う計画である。[目標2]については、平成29年度に実施予定であったが、先んじて、平成28年度に、教示用模型に組み込むセンサーやマイコンプログラミングの基礎的な検討を行った。その結果、教示の方法や操作性の確認などには、障碍児教育に精通した共同研究者が必要であると感じたので、新規に研究分担者を追加することにした。[目標3]については、平成30年度に実施予定であったが、先んじて取り組み、平成28年度中に開発が完了した。平成29年度に実地試験を計画している。(目標1)「発音誤りの厳密な判定と音声の個人性適応の実現」前年度に引き続き、深層学習をベースとした発音評価方法について検討を行った。発音の誤りと構音の関係を明確にするために、音素弁別素性を基準に、正誤でなく数値評価を与える。戦略としては、ディープニューラルネットワーク(DNN)の活性化パターンに現れる音素の特徴を低次元多様体に布置し、その分布を利用する。この戦略により、単なる発音の正誤だけでなく、確率値で正しさを評価でき、かつ、調音様式や調音位置の誤りを指摘することができる。現時点で、調音様式に関連する弁別素性で82%、調音位置に関連する弁別素性で78%の識別率を得ている。(目標3)学校と外部専門家との間でPeer-to-Peer通信による映像通信の実現(遠隔構音検査システムの開発)計画よりも早く、平成28年度中にプロトタイプの開発を終えていたが、電算機センターの運用規程変更のため、サーバーの運用開始が大幅に遅れ、実地試験を開始するまでに時間を要した。

その間、ディスレクシア(読み書き障碍)の遠隔簡易診断のための機能を追加した。加えて、深層学習による領域つき文字認識によるディスレクシアの自動診断処理を開発した。遠隔構音検査システム評価のための実地試験は、平成29年度3月から開始した。また、このシステムを「遠隔簡易認知機能検査システム」へと展開した。(目標1)「発音誤りの厳密な判定と音声の個人性適応の実現」:研究計画では、平成29年度中にシステムへの導入までを予定していたが、(目標3)を先行させたため、1年の遅れが出ている。システムへの導入は平成31年度までずれ込む可能性が高い。(目標3)学校と外部専門家との間でPeer-to-Peer通信による映像通信の実現(遠隔構音検査システムの開発):計画よりも前倒しで進行している。現在、新規に加わった共同研究者とともに、学校(通級指導教室)において実地評価実験を遂行している。さらに、計画に含まれていなかったディスレクシア診断機能の追加や、遠隔認知機能検査システムへの展開など、当初の計画以上に発展している。(目標2)教師音提示インタラクティブシステムの開発:教示用模型に組み込むセンターやマイコンプログラミングの検討は終えていたが、平成29年度より新たに加わった、障碍児教育に精通した共同研究者より、リアルな模型は児童に受け入れられない可能性があることを示唆された。この目標設定の動機は、発音誤りと調音様式・調音位置との関係を児童に教えるためであった。目標1の研究で、発音誤りの判定の際、調音位置や調音様式との関連を教示できる可能性が高くなったため、目標2の研究は、目標1の研究に含めることができるため、発展的に解消することにした。平成30年度は、(1)深層学習による音素識別学習と児童へのフィードバック方法の検討(目標1および2)、および(2)学校と外部専門家間の映像通信システムの評価(目標3)を実施した。(1)については、話者正規化や次元削減等を行った音声情報のスペクトル特徴量またはスペクトル特徴量と音源特徴量を合わせたものを入力とし、音素ラベルまたは弁別素性ラベルを教師データとした多層パーセプトロンを学習した。そして、入力依存線形システムとしてのネットワーク特性または各ネットワーク隠れ層の活動パターンに対して、特異値分解またはt-SNEにより次元削減を行い、2次元平面にて可視化した。次に、音素や構音の位置/様式の識別性能を定量的に評価した。その結果、隠れ層の活動パターンをt-SNEにより次元削減して2次元平面にマップすることにより得たフィードバック画面が、音素もしくは、構音位置または構音様式が十分に識別できるだけの構造を有していることが示された。現在、発音誤りのうち、音素の置換だけではなく、側音化構音などによる歪音声がどのように布置するのかについて調査中である。(2)については、システムの開発は、前年度に前倒しで完了していたため、今年度は、実際の教育機関において、教員や児童を対象としてシステムの評価実験を行った。そして、対面検査と同等の診断性能を有することを確認した。これらの成果について、国内外の学術集会にて発表を行った。昨年度の実施報告書で言及したように、当初の(目標2)は目標1と同時に実現することとしている。
カーボン複合材料被膜による人工股関節用合金の摺動性向上

高齢化社会を迎えた我が国において、人工関節の長寿命化への需要が高まっている。本研究では、金属カップ/金属骨頭で用いられるCo-Cr合金表面の耐摩耗性を高めるための表面コーティング用の機能性材料を開発することを目的とする。具体的な成果として、新たに合成法を確立したグラファイト-カーボンナノチューブ(CNT)複合材料を摺動面に形成しトライボロジ特性を測定したところ、未被覆の場合に比べて低摩擦係数を示すことが分かった。具体的には、新たに合成法を確立したグラファイト-カーボンナノチューブ(CNT)複合材料を摺動面に形成し、トライボロジ特性に優れ、また母材との密着性の高い長期耐用性人工股関節を実現する。カーボン複合材料の成長は、アルコール化学気相成長法(CVD)を用いた。Co-Cr合金表面にアルミニウムを20nm蒸着し、これを電気炉で大気中300°C、30分加熱Al_2Ox膜を得た後、アークプラズマガンを用いてCoを2nm(CNT用)及び9nm(複合材料用)溶射した。CNT及び複合膜の合成条件は、基板温度800°C、圧力160torr、成長時間は5分であった。引掻試験には、ボールオンプレート型の摩擦試験機を用いた。垂直荷重を50g(0.049N)、1g(9.8×10^<-3>N)とした。50gの場合の摩擦試験の結果、未処理の基板は約0.35、CNT、複合膜は約0.23と、カーボン膜を成膜すると摩擦係数が約3040%減少することが分かった。この原因を探るために電子顕微鏡観察を行った。両薄膜中のCNTは摺動前には垂直配向していたが、摩擦試験後、いずれも平行に倒れていることが分かった。この表面形態がうまく機能して低摩擦が実現したものと考えられる。この現象は、低荷重1gの実験より、第1回目の摺動から生じることも明らかになった。CNTと複合膜の場合を比較すると複合膜の方がやや高い摩擦係数を示した。これは、複合膜の最表面層のグラファイト薄層にクラックが入り、これがCNTの平行配列を阻害し、下地金属が一部露出することによるものである。以上のように本研究からCNT被覆膜が金属表面の摩擦力低下に有効であることが明らかになった。また、最初から表面に平行に成長させることでより安定な摩擦挙動が実現できることが予想される。
小型・軽量ネオジム系永久磁石モータの省重希土構造設計法の研究

高損失密度の小型・軽量永久磁石モーで使用される磁石は,減磁防止のため,高耐熱性を付与する重希土類添加剤を必要とする。この添加剤量を低減するためには磁石の温度分布を考慮した高速解析を含む構造設計法が重要となる。有限要素磁場解析で得られた損失値を用いて磁石部の熱分布評価を行う熱回路網に基づく熱解析法を考究し,3次元有限要素法による熱伝導解析に比べ,解析精度は同等で,解析時間を百分の一に低減できることを確認した。ハイブリッド車用トラクションモータなど高出力密度化が要求される用途で,必要性能を維持したまま,希土類磁石使用量を出来る限り少なく,あるいは高耐熱性のためのジスプロシウムやテルビウムなど添加剤を必要としない永久磁石同期モータの省重希土構造設計法の確立を目指し,本研究ではその要素技術の1つである損失-熱連成解析の確立を目的とした。損失-熱解析によるモータ構造設計にあたり,具体的には,設計リードタイムの短縮の観点から,鉄損評価に要する磁場損失解析をモータ磁気回網に基づく非線形簡易磁場解析を,熱分布評価に熱伝導回路網による熱伝導解析の研究を実施する。本年度の取り組みとして,非線形簡易磁場解析による磁場損失解析法を構築し,実験データと解析値の照合による検討を進めてきたが,焦点となる磁石部渦電流損の解析精度が低く,簡易な磁場損失解析手法の確立に至っていない。このため,磁場損失解析は有限要素法で代替解析し,得られた損失値を基に,熱伝導回路網による熱伝導解析法を構築し,埋込磁石形同期発電機を対象に検討し,提案解析手法による温度評価精度を実験値との照合により定量的に検証した。本成果により,発電機回転子内部に埋め込まれた永久磁石の温度上昇の定量的な把握を可能とするもので,省重希土構造設計法の1要素技術として有熱伝導回路網による熱伝導解析の有用性が検証できたと考える。次年度は,簡易な磁場損失解析手法の確立へ向け,研究を進めるとともに,別途試作機による提案解析手法の温度評価性能の検証を経て,最終目標である省重希土構造設計指針についてまとめる計画である。ハイブリッド車用トラクションモータなど高出力密度化が要求される用途で,必要性能を維持したまま,希土類磁石使用量を出来る限り少なく,あるいは高剛熱性のためのジスプロシウムやテルビウムなど添加剤を必要としない永久磁石同期モータの省重希土構造設計法の確立を目指し,本研究ではその要素技術の1つである損失-熱連成解析の確立を目的とした。損失-熱解析によるモータ構造設計にあたり,具体的には,設計リードタイムの短縮の観点から,鉄損評価に要する磁場損失解析をモータ磁気回網に基づく非線形簡易磁場解析を,熱分布評価に熱伝導回路網による熱伝導解析の研究を実施した。H21年度の取り組みとして,試作試験機による提案解析手法の磁石部温度上昇評価精度の検証を念頭に,H19年度成果とは異なるエアコン用途向けの希土類系永久磁石同期モータを対象に,熱伝導解析精度について検討した。その成果として,熱伝導回路網の最重要パラメータであるモータ各部の熱抵抗の理論的導出法に基づいた簡易熱伝導解析により,3次元有限要素磁場解析(3D-FEA)による熱伝導解析と同等の磁石部温度上昇評価精度が得られることを確認し,解析時間が数百分の一に短縮可能となることを確認した。ここでの損失解析として提案した非線形磁場解析による算出方法の明確化がH19年度からの課題であったが,諸種の改善策を検討したものの鉄損や磁石部渦電流解析の精度が改善できず,3D-FEAで代替した。磁石部温度上昇評価の妥当性を検証するため,試験機を試作し,実験により提案解析手法の有用性を定性的に検証し,提案手法が温度上昇を考慮した永久磁石同期モータの省重希土構造設計ツールとして有用であることを確認した。
平和の政治理論の構築に向けた基礎理論研究

平和および軍事力行使の適切性を対象とする主要な2つの研究領域である安全保障研究と平和研究について、その理論研究の最新の研究動向を広範に摂取・整理することによって、両研究領域においては近年、積極的な相互参照がなされ、前者においては安全保障概念の拡大・深化が、後者においては平和概念の文化的偏りが指摘されることで、対象領域や研究手法の接近が見られることが明らかになった。これに比べて、規範的政治論においては依然として正戦論が中心的な道具立てとされているが、そのなかでもリベラルな平和の概念を批判する前2者と同様の研究動向があることがわかった。以上によって、平和の政治理論を構築するための基礎理論についての研究を着実に遂行できた。本研究は、武力の整備および運用をめぐる政策決定に適用可能な規範的正当化の原則を明らかにすることを最終的な目的とし、関連する研究分野のうち、とくに安全保障研究と平和研究を考察対象としてその研究成果を規範的政治理論のなかで接合し、もってこれら3分野における平和と武力の相互関係についての理解を批判的に吟味するための基礎を据えることを本申請課題の到達目標としている。本年度は、科研費の交付を受けた初年度であり、研究実施計画にのっとり、翌年度以降の研究をスムースに行うために資料の収集に精力を集中した。具体的には、平和理論に関する基本文献としてJournal of Peace Research誌のうち、本学未所蔵分のうち半分を収集することができた。翌年度にさらに半分を収集する予定である。安全保障理論分野については、学内で交付される個人研究費の大半をこれの資料集種にあてるとともに、本科研費による出張によって他大学図書館所蔵資料の収集を行った。これらの収集資料についての本格的なサーベイは翌年度以降の課題となるが、本年度においてもすでに若干の考察に開始した。その結果、さらに収集すべき資料につき、具体的なリストの作成を行うことができ、研究課題を残りの三年間で達成するおおよその見込みを持つことができた。昨年度に引き続きJournal of Peace Research誌のうち、本学未所蔵分の残りの半分を収集した。また、昨年度行った文献研究によって明らかとなった必要文献の収集も行った。その結果、平和研究分野における基礎文献の収集はほぼ終えた。また安全保障研究分野文献に対する考察の結果、次年度において補完すべき資料のリストを作成した。また、本科研費による出張において関連研究分野の研究者と情報交換を行うことに加えて、学内研究助成金を利用して、研究成果報告を口頭で行ったより具体的な研究成果について触れるならば、今年度の研究成果として、次の二人の所論につき、知見を深めることができた点が特に有益であった。第一に、Robert E.Goodinの議論である。グッディンについては日本においてもすでに政治理論研究者の間では少なからず知られるようになっているが、まだその議論は十分に紹介されていない。本研究との関連ではProtecting the Vulnerable(U Chicago Press,1985)を始めとする帰結主義的議論は、安全保障理論研究、平和理論研究、規範的政治理論研究の三分野の接合を試みる際、示唆に富むところが大である。もう一人はOliver P.Richmondである。リッチモンドは国際関係論においてはすでに高名な研究者である。本研究にとってはPeace in Internatonal Relations(Routledge,2008)がとりわけ密接な関連をもっている。安全保障研究を中心にした国際関係論において平和概念がどのように論じられてきたのかに焦点をあてた同書は、本研究と問題設定を大幅に共有するところがある。本研究が、当初、本年度に予定していたWorking Paperの発表を思いとどまったのは、同書を入手し、発表のためには同書の内容の詳細な検討が必要であると判断したためである。本研究は、武力の整備および運用をめぐる政策決定に適用可能な規範的正当化の原則を明らかにすることを最終的な目的とし、関連する研究分野のうち、とくに安全保障研究と平和研究を考察対象としてその研究成果を規範的政治理論のなかで接合し、もってこれら3分野における平和と武力の相互関係についての理解を批判的に吟味するための基礎を据えることを到達目標としている。安全保障研究分野においては規範的政治理論および平和研究分野の研究成果との接合の進展が見られるとの昨年度の研究成果に基づき、本年度は研究実施計画にしたがって安全保障研究分野を中心に、併せて規範的政治理論および平和家研究分野についても欠けていた資料の補いを行った。その結果、基礎資料の収集はほぼ終えることができた。理論的検討においては、三つの研究分野それぞれにおいて思いのほか他分野からの影響が浸透していることが明らかになった。しかもそれぞれの研究の最先端においてはおおよそ共通する特徴として、「リベラルな平和」の構想に対する批判的な吟味があるとの見通しを得ることができた。

加えて、このような研究動向についてだけ言えば、規範的政治理論においてはJ.グレイのmodus vivendi論が同じ方向性を示しながら、研究分野内においてはまだ充分に浸透していない点で、他の分野よりも検討の進展が遅れているとも言える一方、他の2分野においては依然として正戦論に対する期待が高いことも明らかになった。当初見込みとの若干の相違および依頼原稿が複数あったためにworking paperの発行に至らなかったが、全体計画に影響はなく、来年度には成果を日英両言語での研究論文をまとめる。計画当初の到達目標は、安全保障研究と平和研究の研究成果を規範的政治理論に取り込むことによって3者の研究を相互参照可能なものにすると共に、3者における平和と武力の相互関係についての理解を批判的に吟味するための基礎を据えることであった。しかし、昨年度までの研究によって、安全保障研究と平和研究においては、他2分野の研究成果が現在進行形で積極的に摂取されており、この点での規範的政治理論の立ち後れが明らかになった。そこで計画に修正を加え、安全保障研究と平和研究の最新の研究成果を用いて規範的政治理論を批判的に吟味することに重心を置くこととした。その際、平和研究において近年進展のめざましい「リベラルな平和」批判を安全保障研究との近年の動向との一致点とみなすことができ、この方向性では規範的政治理論においては、J.グレイのmodus vivendi論が方向性を同じくするとの見通しも得ていた。本年度の研究は、この見通しの線に沿って改めて安全保障研究と平和研究の最新の研究成果を検討することに当てられた。またこれに加えて、規範的政治理論の最新の研究動向のフォローも行った。具体的には、これらの目的のための文献研究を進めると共に、国際学会に参加する等の機会を通して、内外の研究者にインタビューすることによって、申請者の研究見通しの妥当性についての検証を行った。研究計画に修正を加えた影響で成果公表については計画通りに進まなかった点が反省されるが、これらによって、平和と武力の関係をめぐる3研究分野の理論の現状を整理するという課題達成に必要とされる分析作業は着実に遂行できたと言え、当初計画で本申請期間を経た後の研究全体の最終目的とした、平和との関連で理解される武力の整備・運用の適切さについて、政策決定に適用可能な規範的正当化の原則を解明するという課題に取り組む基礎を得ることができた点で、意義深いものであった。
液浸ラマン分光法によるIII-V化合物半導体最表面の異方性応力評価技術の確立

GaN最表面の異方性応力評価手法について検討した。本課題で重要なひずみラマンシフト係数について応力印加装置を用いた手法とラマン、X線回折を使った手法で導出した。液浸と表面増強ラマンの技術を組み合わせてGaN最表面の情報を抽出した。c, a, m, s面のラマン偏光選択則を明らかにした。液浸ラマンで励起したE1TOのピーク位置が異常を示し、これはフォノンmixingに因ることを明らかにした。フォノンmixingの式を用いた異方性応力評価手法について検討した。本課題で得られた上記の成果は、GaNの応力評価の観点で重要な知見を含んでおり、GaN系材料の結晶評価技術、成長技術に貢献できると考えている。本課題を達成するために初年度ではまずIII-V化合物半導体の物性評価について種々手法を用いて評価した。さらに、III-V半導体最表面評価手法を考案した。試料としてGaN/Si, GaN/Al2O3を準備した。可視ラマン測定を行った結果、明瞭なE2high,およびA1LOピークを確認した。E2highモードのピーク位置より求めたGaN/Si, GaN/Al2O3の等方性2軸応力は、それぞれ-335, 685 MPaとなった。応力計算ではフォノン変形ポテンシャル(PDPs)として文献値の一つを用いたが、文献ごとにばらつきがある。本研究で、正確なPDPsの導出を試みる。Cathodoluminescence (CL)を用いてGaNにおける電子直接遷移に起因する発光を観察することができる。この発光のエネルギーから応力、歪の情報を抽出することが可能であり、ラマンの結果との対応関係を検討することによりGaNのバンド構造に関する知見を得ることができる。CL測定を行った結果、試料ごとにピーク位置、半値幅が異なった。ピーク位置は前述の通り応力起因であると考えられるが、半値幅については文献などで明確な説明は見られないが、本研究結果より不純物に依存していることを見出した。GaNの最表面を評価するために、液浸と組み合わせた表面増強ラマン分光法(SERS)を行った。試料上に銀ナノ粒子を塗布、スピンコーティングした後、焼結して銀ナノ粒子層を形成した。SERSスペクトルにおいて、信号増強、半値幅の減少、低波数シフトが確認され、TEM観察結果などの考察より試料最表面の情報が含まれていることが明らかとなった。SERSにより励起可能な複数光学フォノンを用いて、次年度にPDPsの導出を試みる。そして、得られたPDPsを用いてIII-V化合物半導体最表面の異方性応力評価手法の確立を目指す。III-V化合物半導体の高品質化を達成する技術の中に熱膨張係数などの物性が異方性を伴う面方位成長を行うことがあり、この場合、半導体薄膜内に異方性応力が導入されるので、従来の等方性応力評価手法を改善する必要がある。本課題では液浸ラマン分光法によるIII-V化合物半導体最表面の異方性応力評価技術について検討した。初年度(H25)でc面GaN,およびAlGaNのラマンスペクトルの同定、X線回折(XRD)による応力測定など、異方性応力評価に必要な情報について検討した。また、特に表面、あるいは薄膜評価が望まれることより、最表面評価技術として表面増強ラマン分光法の適用について調査した。最終年度(H26)でSi,あるいはAl2O3基板上のc面GaN試料について異方性応力評価を達成するために必要なフォノン変形ポテンシャル(PDPs)の導出を試みた。2種類のアプローチを採用した。1つ目は、本研究で試作した2-4インチ基板に引っ張り応力を印加可能な応力試験機を利用して、GaNのラマンピークシフトと印加応力の関係からPDPsを求めた。2つ目は、GaNのE2,およびA1LOモードのピーク位置とXRDで求めた応力値からPDPsを導出した。さらに、c面の他、複数面方位(a, m, s面)のGaN試料を準備して、本手法を適用する上で必要な各面方位におけるラマン偏光選択則を検討した。偏光方向x, yの全ての組合せにおける偏光則を調べて、計算結果と一致することを見た。Si, Al2O3基板上c面GaN試料について、液浸ラマン分光法を行った。その結果、c面後方散乱配置では通常ラマン不活性であるE1TOモードを励起した。さらに、このE1TOのピーク位置は、ドライラマンで得られるE1TOに比べて低波数側にシフトしており、これは、A1TOモードとmixingした結果であることを明らかにした。

この結果は、III-V化合物半導体の詳細な異方性応力評価を行う上で重要な知見となる。半導体電子物性初年度の研究計画の大きな柱は1III-V化合物半導体のPDPsの導出、2最表面評価手法の確立である。2について、銀ナノ粒子を用いたSERS測定を行い、GaN最表面評価を達成した。一方、1については、PDPs導出まで至らなかった。PDPsの導出の前段階として、本研究ではGaNの基礎物性を詳細に評価した。正確なPDPsの導出に必要な情報(ピークの同定、応力、発光エネルギー、欠陥など)が得られた。初年度は概ね研究計画通りの進捗が得られたので、次年度についても研究計画通りに進める。つまり、初年度課題であったIII-V化合物半導体のPDPsをこれまでに得られた成果を基に導出して、さらに初年度で既に達成した最表面評価手法を用いてIII-V化合物半導体最表面の異方性応力評価を行う。交付申請書で記載した応力印加試験器\500,000について、デモ機を用いて予備実験を行ったところ、所望の応力印加を達成できないことが判明した。そこで、シグマ光機に設計を依頼して作製したところ、約\310,000となり、安価に購入することができた。III-V化合物半導体として研究計画ではGaN, AlN, InN, GaAs等を購入予定としていたが、初年度はGaN試料を購入するに留めた。非常に注目を集めているGaN試料について、さらに多くの水準が必要になる可能性があることを考慮した。残額分については、研究の進捗に合わせてIII-V化合物半導体試料を追加購入する。また、初年度の研究でCLを用いた評価手法が有効であることが分かったので、装置利用料金について計上する予定である。
メラノサイトにおけるホスホリパーゼ,Ca^<2+>を介する情報伝達機構の解明

培養B-16メラノーマ細胞を用いて、細胞膜の情報伝達に関する応答をホスホリパーゼの活性化を中心に検討を進めた。細胞膜刺激として東芝FL20SE30ランプを用い、細胞の生存率に影響のない最大エネルギー量である1.6×【10^6】erg/【cm^2】量で15分間行った。B-16メラノーマ細胞から照射後速やかにアラキドン酸の遊離がおこり、この遊離はホスホリパーゼ阻害剤のメパクリン及びカルモジュリン阻害剤のW7により抑制された。また細胞外液の【Ca^(2+)】濃度を5,20μM,1,2mMと変化させると5μMの場合のみアラキドン酸の遊離が抑制された。他の濃度ではほぼ同レベルの遊離が認められた。更に6μMのEGTA添加で【Ca^(2+)】をキレートするとアラキドン酸の遊離が抑制された。一方、B-16メラノーマ細胞の【Ca^(2+)】依存性ホスホリパーゼ活性を測定すると【A_2】,C活性が証明された。また、プロスタグランジン産生能は、【PGD_2】が最も高く、【PGE_2】、【TxB_2】、【PGF_(2α)】、6Keto【PG_(1α)】の産生も認められた。この如く、アラキドン酸の遊離をみた細胞膜流動性を、スピンラベル法により検討を如えた。その結果、膜流動性は照射直後に抵下し、6時間後に上昇する2相性がみられ、特に燐脂質アシル鎖の二重結合が豊富な12-DSAにおいて最大であった。過酸化脂質量も流動性の変化と平行して推移し、過酸化脂質生成は主に12DSA領域で流動性が低下することを明らかにした。以上の結果から、紫外線刺激によりB-16メラノーマ細胞の細胞膜に過酸化を生じ、これが流動性などの膜動態に変化をあたえ、【Ca^(2+)】の細胞膜透過性を変化させて細胞内への流入を生じ、ホスホリパーゼ【A_2】の活性化を生ずる可能性が示唆された。これらの膜応答がメラニン生成に如何に結び付くかは、今後の新らたな課題をあろう。
小胞体ストレスによる膵β細胞調節機構

2型糖尿病の発症過程において進行性の膵β細胞量減少や機能不全を伴う。DPP-4阻害剤であるビルダグリプチンは、新しいタイプの経口血糖降下剤であり、活性型のGLP-1を増加させることで血糖を低下させる。この薬剤の膵β細胞量に対する効果を検討した。膵β細胞量の減少を伴い軽度高血糖を呈していた膵β細胞特異的C/EBPβトランスジェニックマウス(TG)にビルダグリプチンを飲水投与すると、高血糖を是正し膵β細胞量を増加させた。これらは、膵β細胞において、インスリンシグナルを改善させ、小胞体ストレスを軽減した結果であると考えられた。膵β細胞特異的にインスリンシグナルを欠損させたモデルである膵β細胞特異的PDK1欠損マウスは高血糖および脱水のため24週齢までに致死となる。このマウスに、小胞体ストレスに対する耐性を有していると考えられる膵β細胞特異的C/EBPβ欠損マウスを交配させたが、血糖、インスリン値、膵β細胞量とも膵β細胞特異的にC/EBPβを欠損させた効果は得られなかった。生存期間に関しても同様の結果であった。これらより、小胞体機能改善効果においては、インスリンシグナルが必須であると考えられた。そこで、膵β細胞においてインスリンシグナルが半分になっていると考えられる膵β細胞特異的PDK1ヘテロ欠損マウスを解析したが、24週齢まで血糖値、インスリン値、膵β細胞量とも野生型と比較して、有意な変化はなかった。これにより、インスリンシグナルは半分残存していると膵β細胞量が維持されると考えられた。一方、小胞体ストレスに対して脆弱化することで膵β細胞量が減少するモデルである膵β細胞特異的C/EBPβトランスジェニックマウスでは、血糖値は200mg/dl以下の軽度上昇で留まるものの、インスリンシグナルは約半分に低下していることが明らかとなった。そこで、膵β細胞量が変化しないが、インスリンシグナルが半分になっている膵β細胞特異的PDK1ヘテロ欠損マウスと、著明な血糖上昇はないが膵β細胞量が減少し、インスリンシグナルが半分になっている膵β細胞特異的C/EBPβトランスジェニックマウスを交配させた。我々は、インスリンシグナルの低下と小胞体機能の低下が相乗的に作用し、さらなるインスリンシグナルの低下および小胞体機能の低下をもたらし、膵β細胞量が減少しているものと考えている。現在、この実験を継続して行っている段階であり、今後さらに詳細な検討していく。一方、小胞体ストレスに対して脆弱化することで膵β細胞量が滅少するモデルである膵β細胞特異的C/EBPβトランスジェニックマウスでは、血糖値は200mg/dl以下の軽度上昇で留まるものの、インスリンシグナルは約半分に低下していることが明らかとなった。
小型干渉計とデータステッチングによる大型自由曲面の計測

大型の自由曲面、特に凹面や凸面の計測には従来の干渉計を用いることは極めて困難である。そこで、複数の部分開口を干渉計で計測し、それらをつなぎ合わせることで連続した大面積を計測する手法が世界中で開発されている。しかし、部分的な結果を接続するアルゴリズムの精度に限界があるため、接続する開口が多いほ接続誤差の伝搬が増大し、大口径の自由曲面においては、結局のところ部分開口を大きくせざるを得ずこの手法は必ずしも有効ではない。そこで我々は過去の研究において独自に開発した新しいデータ接続アルゴリズムを応用することに着眼した。このアルゴリズムは従来のものに比べて接続数を飛躍的に増やすことができる。すなわち部分開口をより小型化できるためより自由度の高い計測システムを実現できる可能性がある。そこで開口30 mmほどの干渉計を開発し、それをロボットアームなどに搭載し鏡面を干渉計測しながら操作する方法を発案した。このためには高速もしくは低振動で干渉増を得る必要がり、そのために位相変調を液晶リターダで行う干渉計を開発した。購入した液晶リターダは位相遅延量がカタログ値とは異なることが判明し、同時に遅延時間中にレーザー光の強度の安定せず位相接続後に得られた結果は干渉縞と同期した形状誤差を生ずることが判明した。またこの誤差の影響を抑えるためには開口内の干渉縞の本数を少なくすることが求められるが、ロボットアームの姿勢制御の精度が不十分であることが分かった。今後、これらの解決のためには前者においては位相遅延量の定量的な評価と光源の安定化が必要である。もしくは鏡面は滑らかであるはず、という前提のもとに形状を算出する新しいアルゴリズムでも解決できる可能性がある。後者においては鏡面と干渉計を正対させるために鏡面上に干渉計を接触させながら計測させる手法が考えられる。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。大型自由曲面の鏡面計測用の干渉計を開発した。光源をHe-Neレーザーとし、ファイバー単からの球面波を直径40mm程度のコリメート光に変換する。この干渉計は液晶リターダを位相変調素子とし、3位相の干渉像から位相接続を行い鏡面形状をえる。実際に干渉計を設計開発し、平面鏡の計測を行った。その結果、1回の計測時間が100msと短時間でありながらRMS=5nm程度の測定再現性を得た。これは当初の目標性能と比べると、計測速度においてはさらに3倍ほど高速化を図りたいところだが、再現性に関しては十分である。今後は計測精度を形状既知の鏡面を用いて校正する。この干渉計を搭載するロボットに関しては振動や動作誤差が大きい場合、それぞれ干渉計の位相接続と干渉縞の解析が不可能になるため、そのロボットの特性を調査し、必要に応じて対策を行う。これまでの検証により、連続計測にはさらなる振動対策などが必要となることが分かったが、移動→停止→計測→移動と、断続計測であれば計測可能であるという結果を得た。今後はロボットアーム先端に別途入手した高精度なセンサを取り付け、ロボットの特性を調査したい。最後に画像ステッチの開発については、板要素の弾性体モデルを用いて小さな画像データにおいて検証したところ、正しくデータステッチできることを確認した。今後はより大規模な画像データのステッチができるように、高速な逆行列アルゴリズム(Super-LU分解)と組み合わせた実装を行いたい。28年度の目標は1)干渉計の設計、2)干渉計の組み立てと実験、3)位相接続ソフトの開発、4)画像ステッチソフトの開発である。このうち4)以外はすべて終えており、4に関してもアルゴリズムの開発を終えた。実装に関しても29年度に外注を予定しており、これも計画通りである。鏡面計測をするための小型干渉計を設計、製作、評価するところまで実施した。口径1.5インチの範囲で形状が既知である鏡面を計測した結果、1/20波長の再現性があることを確認した。また、計測速度は約50msであり、ロボットアームの振動を考慮するさらなる改善が求められる。開発した干渉計は具体的には以下のとおりである。光源に偏光レーザーを用いた。シングルモードファイバにレーザー光をフィードし、反対の端面をピンホールとした。ファイバーから射出された光は外注したコリメータレンズにより平行光となり、その先の参照面としての平面基準板で一部が反射し、残りが透過する。透過光は液晶リターダに到達する。液晶リターダは高速に複屈折の遅延を変更でき、これによりSlow側の光学軸に揃えた偏光光に対し任意の位相変調を掛けることができる。これが干渉計本体であるが、この先に被検面として任意の鏡を設置する。参照面で反射した光と位相変調を受けた被検面で反射した光は再びコリメータを通り、ビームスプリッターで90度折り曲げられたのちにCCD上に干渉縞を形成する。CCDの直前には被検面上にピントの合うカメラレンズを設置し、被検面上のより細かな空間情報を得られるようにした。なお、以上の成果は計測自動制御学会などで報告した。申請時の計画ではH29年度中に干渉計を完成させ、ロボットアームと統合することとなっていたが、干渉計は完成したものの、ロボットアームとの統合はまだできていない。その遅れは2か月に相当する。その理由として、当初用いたレーザーに主な原因がある。このレーザーは実験室既存のものであったが、本システムでは使用できないランダム偏光の特性をもつレーザーであったことが後に判明した。

また液晶リターダの電圧に対する位相遅延量がカタログ道理ではなかったため、正しい遅延を与えることができなかった。加えて、新規購入したレーザーの強度が安定しなかったため、同様に干渉縞の位相接続に誤差が生じた。大型の自由曲面、特に凹面や凸面の計測には従来の干渉計を用いることは極めて困難である。そこで、複数の部分開口を干渉計で計測し、それらをつなぎ合わせることで連続した大面積を計測する手法が世界中で開発されている。しかし、部分的な結果を接続するアルゴリズムの精度に限界があるため、接続する開口が多いほ接続誤差の伝搬が増大し、大口径の自由曲面においては、結局のところ部分開口を大きくせざるを得ずこの手法は必ずしも有効ではない。そこで我々は過去の研究において独自に開発した新しいデータ接続アルゴリズムを応用することに着眼した。このアルゴリズムは従来のものに比べて接続数を飛躍的に増やすことができる。すなわち部分開口をより小型化できるためより自由度の高い計測システムを実現できる可能性がある。そこで開口30 mmほどの干渉計を開発し、それをロボットアームなどに搭載し鏡面を干渉計測しながら操作する方法を発案した。このためには高速もしくは低振動で干渉増を得る必要がり、そのために位相変調を液晶リターダで行う干渉計を開発した。購入した液晶リターダは位相遅延量がカタログ値とは異なることが判明し、同時に遅延時間中にレーザー光の強度の安定せず位相接続後に得られた結果は干渉縞と同期した形状誤差を生ずることが判明した。またこの誤差の影響を抑えるためには開口内の干渉縞の本数を少なくすることが求められるが、ロボットアームの姿勢制御の精度が不十分であることが分かった。今後、これらの解決のためには前者においては位相遅延量の定量的な評価と光源の安定化が必要である。もしくは鏡面は滑らかであるはず、という前提のもとに形状を算出する新しいアルゴリズムでも解決できる可能性がある。後者においては鏡面と干渉計を正対させるために鏡面上に干渉計を接触させながら計測させる手法が考えられる。このまま順調に進めていきたい。しかし開発の実働として主体となっている学生が29年度に卒業予定であり、次年度こそ計画通りに進め、干渉計による計測を終え、30年度には研究分担者らにスムーズに引き継げるようにしたい。2か月の遅れはあるが、計画通りに進めていく。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
超流動ヘリウムの3次元的熱流動特性とその機構

本研究の主な研究成果は以下のとおりである。1)種々の寸法の平板発熱体から熱が広いHe IIプール中に3次元的に伝わる場合の定常熱伝達と臨界熱流束を測定し、定常臨界熱流束の平板寸法依存性を明らかにし、実験結果を記述する表示式を提示した。2)熱流路が拡大あるいは縮小する場合の機構を詳細に検討するため、He II中の2次元的な熱の拡がりや縮小に限定し、(1)熱がHe IIの入った側面断熱方形ダクト一端の平板発熱体から発熱体巾より大きな断面積をもつダクト中に拡がる場合、(2)ダクト断面積が途中で拡大する場合、(3)ダクト内に種々の大きさのオリフィスを設けた場合の定常熱伝達を測定し、流路拡大・縮小率の影響を明らかにし、実験結果を記述できる表示式を提示した。3)さらに、(4)発熱体がダクト一端ではなくダクト中央部内壁にあり、熱が90度曲がって両側に伝達される場合についても、発熱体に対向する面との間のダクトギャップを種々変えてその影響を明らかにし、実験結果を記述できる表示式を提示した。4)上述の、(2)ダクト断面積が途中で拡大する場合、(3)ダクト内に種々の大きさのオリフィスを設けた場合、(4)発熱体がダクト中央部の内壁にある場合について、さらに、発熱体に定常臨界熱流束より高い波高値をもつステップ状熱入力が加わった場合の非定常熱伝達についても実験を行い、定常熱伝達曲線の外挿線上に有限の寿命を持つ準定常状態が存在してから発熱体温度が急上昇し膜沸騰に移行することを明らかにし、寿命とステップ熱流束の関係に対する流路の拡大・縮小率や流路ギャップ等の影響を明らかにした。実験結果の表示式を提示するとともに、その機構について考察を行った。5)He IIの熱流動をより詳細に解析するため、二流体モデルと超流動乱流理論に基づく計算コード"SUPER-2D"を開発し、定常及び非定常熱流動解析を行って上述の実験結果と比較検討し、定常臨界熱流束解析結果が実験結果と10%以内で一致すること、非定常熱流動の解析結果は非常に現象が速い場合を除いて準定常状態の寿命の実験結果を記述できることを示し、このコードの有効性を確認した。また、この数値解析により、超流動ヘリウム2次元熱流動の機構を明らかにした。浸漬冷却熱伝達の研究:プール加圧He II中の平板発熱体に於ける臨界熱流束を、平板寸法を種々変えて系統的に求め、実験結果を記述する表示式を提示した。平板における過渡熱伝達実験結果とこれまでに得られていた種々の寸法の円柱発熱体に於ける実験結果を比較検討し、その相違を明確にし、その理由を考察した。加圧He II中の断面積の異なる片側開放二段ダクトー端の平板発熱体にステップ状熱入力を加えたときの過渡熱伝達をダクト断面積並びにダクト長さを種々変えて求め、実験結果を記述する表示式を提示した。

加圧He II中のオリフィスを持つ他端開放ダクトー端の平板発熱体における臨界熱流束とステップ状熱入力に対する過渡熱伝達をオリフィス開口面積を種々変えて求め、その影響を明らかにした。二流体モデルによる数値解析コードの研究:2流体モデルの基礎方程式を厳密に解いて加圧超流動ヘリウム中の2次元熱流動現象を解析する二次元数値解析コードを開発し、上述の断面積が拡大あるいは縮小する場合のダクトに於ける定常及び過渡熱伝達実験結果を良く記述することを確かめた。実験結果で裏打ちされた初めての二流体モデルによる二次元数値解析コードとして現在学術誌に投稿準備中である。本研究の主な研究成果は以下のとおりである。まず、種々の寸法の平板発熱体から熱が広いHe IIプール中に3次元的に伝わる場合の定常熱伝達と臨界熱流束を測定し、定常臨界熱流束の平板寸法依存性を明らかにし、実験結果の表示式を提示した。次に、熱流路が拡大あるいは縮小する場合の機構を詳細に検討するため、He II中の2次元的な熱の拡がりや縮小に限定し、(1)熱がHe IIの入った側面断熱方形ダクト一端の平板発熱体から発熱体巾より大きな断面積をもつダクト中に拡がる場合、(2)ダクト断面積が途中で拡大する場合、(3)ダクト内に種々の大きさのオリフィスを設けた場合、(4)発熱体がダクト一端ではなくダクト中央部内壁にある場合、の定常熱伝達を実験的に求め、流路拡大・縮小率の影響を明らかにし、実験結果を記述できる表示式を提示した。上述の、(2)ダクト断面積が途中で拡大する場合、(3)ダクト内に種々の大きさのオリフィスを設けた場合、(4)発熱体がダクト中央部の内壁にある場合について、さらに、発熱体に定常臨界熱流束より高い波高値をもつステップ状熱入力が加わった場合の非定常熱伝達についても実験を行い、定常熱伝達曲線の外挿線上に有限の寿命を持つ準定常状態が存在してから発熱体温度が急上昇し膜沸騰に移行することを明らかにし、寿命とステップ熱流束の関係に対する流路の拡大・縮小率や流路ギャップ等の影響を明らかにした。実験結果の表示式を提示するとともに、その機構について考察を行った。He IIの熱流動をより詳細に解析するため、二流体モデルと超流動乱流理論に基づく計算コード"SUPER-2D"を開発し、定常及び非定常熱流動解析を行って上述の実験結果と比較検討し、定常臨界熱流束解析結果が実験結果と10%以内で一致すること、非定常熱流動の解析結果は非常に現象が速い場合を除いて準定常状態の寿命の実験結果を記述できることを示し、このコードの有効性を確認した。また、この数値解析により、超流動ヘリウム2次元熱流動の機構を明らかにした。
エキシマガスを用いた高効率プラズマディスプレイの基礎特性の研究

本研究における二年次(平成14年度)の到達目標は、前年に得られた混合希ガスおよびエキシマガスの基礎放電特性を元に(1)組成比依存性の定量化、および(2)最適条件の選定、を行うことであった。(1)に関しては、エキシマガスを調べる上で重要なXe/Ar/NeおよびXe/Kr/Neの励起移行過程の詳細を調べ、ボルツマン解析を併用した解析で各混合比における放電特性の変化を定量的に示すことができた。ここで得られた新知見は投稿論文(電気学会論文誌A)としてまとめられ、受理審査を経て公開されている。なお、解析データは当補助金で購入した計算機のハードディスク内にライブラリとして保管してある。(2)に関しては、まず、ガス組成に対する紫外線発光量と駆動電圧の変化のみを判定条件とした簡易モデルによる最適選定を試みた。しかし、このモデルでは他の放電パラメータとの相関が不明瞭になるため、途中から連続の式による駆動方式も含めた広範囲な解析に切り替えて検討した。その結果、エキシマガスの利用による効率向上もさることながら、紫外線発光量の増加と駆動電圧の低減には高周波駆動がより効果的であるという知見が得られた。当初の目標からは多少離れたが本解析がプラズマディスプレイの効率化に新たな糸口を見出したことは意義がある。なお、これらの研究成果は、国内学会(2002年電気学会基礎・材料・共通部門大会)および国際学会(第55回気体エレクトロニクス会議)にて発表されている。以上のことから、本研究では当補助金を有効に活用し、到達目標に対して十分満足のいく成果が得られたと思われる。本研究における初年度(平成13年度)の到達目標は(1)反応定数および電子衝突断面積の最新情報調査、(2)解析モデルの構築およびプログラミング、(3)素過程と放電特性の把握であった。(1)に関しては、文献検索ライブラリやインターネットを用いて調査を行った。希ガスに加えて塩素、フッ素などの電子衝突断面積、中性粒子間衝突の反応定数および光学的遷移過程のデータを多量に入手することができ、それらは独自にデータベースしている。なお、本研究では実験値との比較により、厳選したデータを使用することにした。(2)に関しては、まずは比較対象用の流体モデルプログラムを作成した。本プログラムにおいては時空間的構造解析が容易であるため、グローバルモデルの妥当性を検討することが可能である。1次元モデルによる解析結果は良好であり、学会発表も行なっている。評価が出来次第、グローバルモデルのアルゴリズムおよびプログラミングを行なう。(3)に関しては、エキシマガスを調べる上で重要なXe/Ar/Ne、Xe/Kr/Ne、Xe/Ar/HeおよびXe/Kr/Heの三種混合希ガスにおける各種特性を科学研究費補助金により購入したパーソナルコンピュータを用いて計算し、混合比およびガス圧に対する放電始動電圧および紫外線発光効率特性を検討した。これらの研究結果は、国内学会(2001年電気学会基礎・材料・共通部門大会)および国際学会(第8回国際ディスプレイワークショップ)にて発表を行っている。以上のことから、本研究では当補助金を有効に活用し、確実に到達目標を達成できたと思われる。
交流磁場による自己発熱機能を有する新規ガーネット系フェライト微粒子の開発

本研究では、磁性微粒子材料を生体内で自己発熱させ、がん腫瘍部位を加熱壊死させる『誘導焼灼治療』を実用化するため、交流磁場中で著しく発熱するY3Fe5O12系磁性ナノ粒子の開発を行なった。今回の結果から、逆共沈法によりpHを低下させて作製したY3Fe5O12粉末はこれまでにない優れた発熱能力を有することを発見し、これはヒステリシス損失に起因する発熱であると考えられる。また、ビーズミル粉砕による微粒子化を行なった結果、一定の発熱能力を保持したナノ粒子の開発に成功した。本研究の目的は、癌の新しい治療法として提案されている『誘導焼灼治療』の実用化であり、これを達成するため、1交流磁場中で著しく発熱するフェライト微粒子の開発、2発熱メカニズムの学術的な解明を行なう。これまでの研究から、低損失材料であるはずのガーネット系フェライト(R3Fe5O12)が従来の発熱材料の2倍以上優れた特異的に高い発熱能を有することを初めて発見しており、この新しい発熱メカニズムの究明に挑戦すると共に、更なる高発熱材料の開発を行なう。そこで本研究では、フェライト系材料の発熱能力の向上に有効であると考えている、(1) Y3-XGdXFe5O12などのイオン置換、(2)添加元素による粒子成長制御、(3)ビーズミルを用いた物理的粉砕、の材料開発手法に着目し、研究を行なっている。H28年度の成果として、Y3Fe5O12のFeに、Alを置換させたY3Fe5-XAlXO12を作製することで、発熱能力が向上する事を発見している(未発表)。また、Y3Fe5O12を逆共沈法で合成する際、pHの影響により発熱能力が大幅に向上する事を発見した(国際会議にて報告済)。さらに、sol-gel法で作製したY3Fe5O12についても、優れた発熱能力を有する事を見出し、これをビーズミルで粉砕する事により、目的とする粒子径まで微粒子化する事に成功している(国際会議にて報告済)。以上のように、基本となるY3Fe5O12の発熱応力を向上させる材料開発手法について、明らかにすることができており、今後この発熱能をさらに向上させるため、置換型Y3Fe5O12系材料の開発に挑戦する予定である。H28年度は、基本となるY3Fe5O12フェライトの発熱能力を向上させる2つの合成方法を見出すことに成功した。逆共沈法では、合成時のpH制御により発熱能力が大幅に向上することが分かり、sol-gel法では有機高分子材料の添加量により発熱能力が向上する事がわかった。いずれの方法で作製したY3Fe5O12とも、従来の発熱能力よりも格段に優れた発熱特性を有しており、今後は元素置換や結晶相制御によりさらに発熱能力を向上させることが可能であると考えている。また、モンゴル科学アカデミー、モンゴル国立大学の共同研究者とも連携し、中性子線回折による磁気構造解析を行なうことができており、この優れた発熱能力を説明するための有力なデータを得ることができている。本研究では、癌の新しい治療法として提案されている『誘導焼灼治療』に応用するため、交流磁場中で自己発熱するガーネット系フェライト磁性材料の開発、およびその発熱メカニズムの解明について研究を行なった。これまでの研究から、ガーネット系フェライト材料は化学的合成法と物理的粉砕法で発熱能力が大きく変化することが分かっている。そこで本研究では、逆共沈法およびデカンテーション法によるpH制御に着目しフェライトの合成を行なったところ、pH=8.0付近まで純水洗浄およびデカンテーションを繰り返し調整したガーネットフェライトが、交流磁場中で特に優れた発熱能力を有することを発見した。さらに、錯体重合法によりY3Fe5O12系材料の合成を行ない、金属硝酸塩と有機添加物の原料比であるCA/MN比を変化させたところ、CA/MN=2.0で作製したY3Fe5O12はこれまでで最大の発熱能力を有することを明らかにした。そこで、この優れた発熱を示すメカニズムを明らかにするため、ヒステリシス損失、渦電流損失、ネール緩和、ブラウン緩和についてそれぞれ測定を行なったところ、これらのいずれの因子にも依存しておらず全く異なる別の要因で発熱能力が向上したと考えられる。さらに、これらの高発熱フェライト材料についてビーズミル粉砕を行なったところ、0.1mmΦのビーズにより4時間の粉砕を行なうことで約数10nm程度まで微粒子化を行なうことに成功した。そこで、今後はこれらの材料についてリポソームへの包埋処理と生体内での発熱試験を繰り返すことで、誘導焼灼治療の実用化を目指す。ガーネット系R3Fe5O12は全ての希土類元素(R)で作製が可能であり、その組成や置換元素、合成法や焼成温度などのパラメータが非常に多いため、H28年度に継続して、H29年度も材料開発を行うとともに、発熱メカニズムの解明に迫る。

また、最近の研究によりMgFe2O4に微量のLa3+イオンを添加したフェライトを作製したところ、発熱能力が大きく向上することを発見している。しかし、このLa3+添加型MgFe2O4のヒステリシス損失は逆に低い値を示しており、1200度の高温焼成で粒子が粗大化していることからもネール緩和による発熱ではない。つまり、La3+添加型MgFe2O4の発熱能力は、Y3Fe5O12の示す特異な発熱能力同様、これまでのメカニズムでは説明できないものであり、これは交流磁場による発熱メカニズムを解明するための一つの新しい糸口であると考えている。そこで今後の研究は、1元素置換によるY3Fe5O12系フェライトの作製、2Y3Fe5O12系フェライトへのLa添加により、材料開発を行ない、その特性評価により発熱メカニズムの解明に挑戦する予定である。無機材料本研究により作製した発熱磁性材料は、生体内に投与する際リポソームによる包埋処理を行なう必要があり、ナノサイズまで微粒子化を行なう必要がある。今回、この微粒子化を行なうためビーズミル粉砕装置を用いる予定であったが、装置が故障したため修理を行なった。これにより、装置本体は使用可能となったが、その後粉砕用容器も破損し、修理を行なう必要が出ている状況である。このように、ナノ粒子化に関するスケジュールが遅れており、次年度に精力的に研究を進めるため、次年度に予算を計上している。さらに、今年度得られた多くの研究成果を次年度の国際会議で5件発表する予定であり、このための経費を次年度に計上する。次年度早々に粉砕容器の修理を見積り、粉砕に関する研究を急ピッチで行う。このため、電気炉を更に購入し、試料の作製を4月より早々に行なう。さらに、国際会議での発表を5件行なう事とし、これに向けて粉砕したデータを早々にまとめる予定である。