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カルシウム珪酸塩鉱物の生成過程と微細組織

ポルトランドクリンカー中のエーライトと呼ばれる珪酸三カルシウムの複雑な固溶体鉱物を主要対象として,その生成過程と微細組織との関係を追究した.エーライトの結晶成長は間隙質液相を溶媒とする高温溶液成長であり,その成長モードには,環境相液体の取り込みの有無によって不安定と安定成長の2種が区別された.さらに核形成頻度を考慮することにより,エーライトの結晶成長環境が3つのカテゴリーに大別され,そのおのおのは,液体,気体,固体包有物,結晶粒径,形態,不純物および欠陥濃度,相状態などの点でそれぞれ固有の微細組織を示すことが導かれた.成長時における成長モードの変化は,各種微細組織の相違をもたらし,その結果累帯構造が生じるクリンカーのプロセス条件は,微細組織の面からは結晶の成長環境を規定する外部変数とみなすことができる.上記の理論ないし基礎的知見は,以下のようなクリンカー製造上の具体的な問題に応用が可能である.少量成分のエーライト微細組織への影響:クリンカー液相中の少量成分は,粘性や表面張力など液体の物性を変えることにより,エーライトの結晶成長環境,さらには微細組織に影響を与える.その効果は,少量成分の塩基度,酸度もしくは陽性元素の場の強さ,あるいは電気陰性度とともに系統的に変化し,予測が可能となった.回転キルン内におけるクリンカーの造粒:クリンカー粒子の内核と外周部におけるエーライトの微細組織の顕著な相違に着目して,液相がまだ生成されない遷移加熱域における原料粒子の粒度偏析を結論した.これにより回転キルン内の造粒に関わる諸現象を矛盾することなく統一的に説明できた.今後の展開:エーライトの結晶成長過程へのクリンカー粒子の転動等動的刺激が及ぼす影響,液相の酸素活量の測定による少量成分の影響の定量的評価等が主要課題である.ポルトランドクリンカー中のエーライトと呼ばれる珪酸三カルシウムの複雑な固溶体鉱物を主要対象として,その生成過程と微細組織との関係を追究した.エーライトの結晶成長は間隙質液相を溶媒とする高温溶液成長であり,その成長モードには,環境相液体の取り込みの有無によって不安定と安定成長の2種が区別された.さらに核形成頻度を考慮することにより,エーライトの結晶成長環境が3つのカテゴリーに大別され,そのおのおのは,液体,気体,固体包有物,結晶粒径,形態,不純物および欠陥濃度,相状態などの点でそれぞれ固有の微細組織を示すことが導かれた.成長時における成長モードの変化は,各種微細組織の相違をもたらし,その結果累帯構造が生じるクリンカーのプロセス条件は,微細組織の面からは結晶の成長環境を規定する外部変数とみなすことができる.上記の理論ないし基礎的知見は,以下のようなクリンカー製造上の具体的な問題に応用が可能である.少量成分のエーライト微細組織への影響:クリンカー液相中の少量成分は,粘性や表面張力など液体の物性を変えることにより,エーライトの結晶成長環境,さらには微細組織に影響を与える.その効果は,少量成分の塩基度,酸度もしくは陽性元素の場の強さ,あるいは電気陰性度とともに系統的に変化し,予測が可能となった.回転キルン内におけるクリンカーの造粒:クリンカー粒子の内核と外周部におけるエーライトの微細組織の顕著な相違に着目して,液相がまだ生成されない遷移加熱域における原料粒子の粒度偏析を結論した.これにより回転キルン内の造粒に関わる諸現象を矛盾することなく統一的に説明できた.今後の展開:エーライトの結晶成長過程へのクリンカー粒子の転動等動的刺激が及ぼす影響,液相の酸素活量の測定による少量成分の影響の定量的評価等が主要課題である.1.ポルトランドクリンカー中の最主要水硬性鉱物である珪酸三カルシウム固溶体(エーライト)の複雑・多様なキャラクターの成因を、結晶成長の安定性の見地から以下のように相互に関連づけて簡潔に整理できた。成長速度の増加とともに、(1)結晶の形態上の不安定性(セル骸晶樹枝状)が増大する、(2)欠陥(転位、液相をはじめとする固体、液体包有物)濃度が高くなる、(3)構成相は【M_1】が支配的となる、(4)Al,Feなどの外来不純物元素濃度が増す。成長速度の低下は上記と逆の傾向をもたらし、構成相は【M_3】が支配的となる結果累帯構造が形成される。2.エーライト微組織の変化が系の過飽和度の推移と関連づけて論じられた。系の非平衡度が大きい場合には核形成過程が優越するが、成長環境相のサイズから成長速度はむしろ低下し、欠陥、不純物の少ない小結晶が多数生成する傾向がある。3.クリンカー製造時のプロセス変数(原料、焼成に関する)が、結晶成長環境を決める外部パラメータとして位置づけされ、それらがエーライトの微組織に与える影響が詳細に研究された。なかでも液相生成前の熱処理が、生成後における遊離石灰の液相への溶解機構の変化に関連してその後の結晶成長に支配的影響を及ぼすことが判明した。4.エーライトの微組織と結晶成長環境、さらにはプロセス変数との関係が明らかになった結果、微組織の詳細なシミュレーションにより工場クリンカーのプロセス条件を推定し、ブラックボックスとされていたセメントキルン内の状態を解析できる見通しが生じて来た。5.熱水条件下で生成した非晶質様含水珪酸カルシウムC-S-Hについてトバモライト様格子像を示す結晶化領域の存在をはじめて確認した。

6.NaClまたはNaOHを共存させることにより、水溶液成長では報告されていなかった0.61.1の低C/S比のC-S-Hをはじめて合成した。ポルトランドクリンカー中のエーライト(珪酸三石灰固溶体)の生成過程と微細組織について、,昨年度にえられた知見を一層精密化するとともに、その発展を試みた。1.エーライトの結晶成長には安定、不安定の2つのモードが区別され、それらは各種微細組織における相違と極めてよく対応している。超高速広領域マルチアナライザによる不純物分布の研究結果も、成長の安定性の見地から解釈できた、累帯構造の生成は、不安定→安定の成長モードの変化による。2.前記2つの結晶成長モードのいずれが実現するかは、成長の環境条件、とくに過飽和度とその時間的変化で決まるが、系の初期到達過飽和が高くなると核形成過程が優位となるため、結晶個体はむしろ安定成長し易くなる。3.上記により、エーライトの成長モードと微細組織は、系の初期到達過飽和が大きい順から【I】【II】【II】の3つのタイプに分類できる。【I】【III】はそれぞれ典型的な安定、不安定成長モードとそれにより作られる微細組織である、【III】は組織においてはIに似るが、成因的には区別さるべきものである。4.クリンカーのプロセス条件(原料の調製過程を含む)と上記【I】【III】のタイプの関係を検討し、昇温速度の大きい程Iが出現し易く、焼成温度の低下、液相生成までの原料の加熱の延長が【II】を生じ易い傾向のあることが判明した。結果は溶質であるCaOと【C_2】Sの液相への溶解速度の違いから説明された。5.前記の結論に導く具体的なプロセス条件(焼成条件)は、原料特性によって大きく変化する。少量成分は、成長の環境相である液相の物理的性質を変えることにより、溶質の溶解、結晶成長速度に多大の影響を与える。6.工場クリンカー中のエーライトの結晶成長モードおよび微細組織は【III】型を中心とし、これに【II】型への移行型を含む。
潜在記憶成分と顕在記憶成分を分離するための記憶モデルの構築

本研究は、意識的過程と無意識的過程が混在し合う記憶遂行の中から潜在/顕在記憶成分の寄与を推定し、両成分の性質を解明することを目的とした。潜在/顕在記憶成分を推定する手法として、主観的評価手続き、病理学的解離、発達的解離の3つを用いた。主観的評価手続きに基づく検討では、健常成人を対象に符号化時の処理様式(読み/生成)を操作し再認実験を行った。この結果、披験者によるR(Remember)項目とK(Know)項目間の判断が確信度判断と相関を示すことを実証した。病理学的解離に基づく検討では、重篤な前向性健忘を呈するアルコール性コルサコフ患者を対象に、学習と検査間で刺激項目の表記を操作する実験を行った。この結果、潜在記憶検査と顕在記憶検査間で病理学的解離を証明した。すなわち、コルサコフ患者は統制群と比較して顕在記憶遂行において顕著な障害を示したのに対し、潜在記憶検査における遂行は統制群と同等であり、有意な表記固有プライミングならびに表記独立プライミングを確認した。発達的解離に基づく検討では、小学生と大学生、精神遅滞者を対象に符号化時の処理様式(読み/生成)を操作し潜在/顕在記憶検査を実施した。この結果、読み/生成処理は、潜在記憶遂行に対して発達的解離を引き起こすことを実証した。つまり、読み処理が課された場合には、潜在記憶遂行に発達差が認められなかったのに対し、生成処理の場合には、、年齢と知能要因を関数とする発達差を確認した。これら一連の実験に基づき、潜在記憶には2種類の異なる成分が媒介しているという仮説を唱えた。その1つは、前向性健忘や年齢などの披験者変数とは独立であり、主に知覚的処理に依拠している成分であり、もう1つは、年齢や知能水準と相関しており、主に意味的処理に依拠する成分である。1本研究は、意識過程と無意識過程が混在し合う記憶遂行の中から潜在/顕在記憶成分の純粋な寄与をいかにして推定するか、という問題を理論的・実証的な観点から解明することを目的としている。今年度は、理論的研究としてメタ分析を、実証的研究として健常成人を対象とした実験を行った。2メタ分析:処理の深さ・提示モダリティなど、潜在記憶をめぐる先行研究の中で取り上げられてきた各種独立変数の効果に関して、メタ分析を実施した。記憶遂行の中から潜在記憶成分と顕在記憶成分を分離するための手法として開発された「過程分離手続き」および「主観的評価手続き」のそれぞれに基づいて、潜在/顕在記憶成分への各種独立変数の寄与を検討した。この結果、推定の根拠となる記憶モデルの相違によって潜在/顕在成分への寄与の推定値が異なる場合と、モデルの相違に関わらず一致する場合があることを明らかにした。メタ分析の手法を用いて、既存の枠組みの問題点を解明することができた。健常成人を対象とした実験:実証的研究として、健常成人(大学生)を対象に再認実験を行い、再認記憶遂行を規定する潜在/顕在記憶成分の推定を「主観的評価手続き」に基づいて試みた。独立変数として再認におけるβ基準を操作し、K(know)項目とR(remember)項目を区分する際の基準が記憶システムの質的な相違を反映するものであるのか、あるいは、確信度のような記憶痕跡の量的相違を反映しているにすぎないのかを実験の中で択一的に検討した。実験の結果、主観的評価手続きは、単なる痕跡強度の指標とみなすことはできず、質的に異なる記憶成分を分離しているという実験的証拠を得ることができた。

しかし同時に、処理水準の効果に関して先行研究とは整合しない結果も得られ、主観的評価手続きに基づく推定が潜在/顕在記憶成分を真に反映しているとはみなすことができない可能性も示唆された。本研究は、意識的過程と無意識的過程が混在し合う記憶遂行の中から潜在/顕在記憶成分の寄与を推定し、両成分の性質を解明することを目的とした。潜在/顕在記憶成分を推定する手法として、主観的評価手続き、病理学的解離、発達的解離の3つを用いた。主観的評価手続きに基づく検討では、健常成人を対象に符合化時の処理様式(読み/生成)を操作し再認実験を行った。この結果、被験者によるR(Remember)項目とK(Know)項目間の判断が確信度判断と相関を示すことを実証した。病理学的解離に基づく検討では、重篤な前向性健忘を呈するアルコール性コルサコフ患者を対象に、学習と検査間で刺激項目の表記を操作する実験を行った。この結果、潜在記憶検査と顕在記憶検査間で病理学的解離を証明した。すなわち、コルサコフ患者は統制群と比較して顕在記憶遂行において顕著な障害を示したのに対し、潜在記憶検査における遂行は統制群と同等であり、有意な表記固有プライミングならびに表記独立プライミングを確認した。発達的解離に基づく検討では、小学生と大学生、精神遅滞者を対象に符合化時の処理様式(読み/生成)を操作し潜在/顕在記憶検査を実施した。この結果、読み/生成処理は、潜在記憶遂行に対して発達的解離を引き起こすことを実証した。つまり、読み処理が課された場合には、潜在記憶遂行に発達差が認められなかったのに対し、生成処理の場合には、年齢と知能要因を関数とする発達差を確認した。これら一連の実験に基づき、潜在記憶には2種類の異なる成分が媒介しているという仮説を唱えた。その1つは、前向性健忘や年齢などの被験者変数とは独立であり、主に知覚的処理に依拠している成分であり、もう1つは、年齢や知能水準と相関しており、主に意味的処理に依拠する成分である。
生体高分子用レーザー増感NMR装置の製作

本試験研究では、「生体高分子用レーザー増感NMR装置の製作」を行った。既設のNMR装置にレーザー増感用のプローブを取り付け、既設のレーザー装置からのレーザー光を外部トリガーで、偏光を制御して蛋白質の試料に照射する装置を製作した。特に、プローブ内で試料にレーザーが照射されるときに、真下からレーザー光が照射されるように、特別のプローブを製作した。このプローブは改造したにもかかわらず、感度面では通常のプローブとほとんど変わらないことを確認した。また、強いレーザー光の右周り円偏光と左周り円偏光とが外部トリガーで迅速に切り替わるようにした。外部トリガーで実際に切り替わることを確認した。実際のNMR測定を行ったところNMRとしては特に問題が無いことを確認した。また、レーザー照射も特に問題が無いことを確認した。今左右の各円偏光で実際に磁場に平行にレーザーを照射したときに、光学活性な分子の化学シフト変化を確認しているところである。また、その準備段階として、いくつかの蛋白質のNMRを測定して、蛋白質中のヘリックス等析まで終了した蛋白質をいくつか得ることができたので、円偏光に寄る化学シフト変化の立体構造上の影響を調べることが出来るようになった。装置の製作は終了したので、実際に種々の蛋白質でレーザー増感の効果を現在調査しているところである。本年度は生体高分子用レーザー増感NMR装置の製作に当たって、まず光照射用プローブの設計と製作を行った。さらに光照射用プローブのNMR測定でのチェックを行った。次にレーザーの導入について検討した。特にレーザーの偏光を高速に切り換えるために2光路に分けたあと偏光した光をマイクロスイッチで制御する方法を考えた。以上の検討をおこなって少なくとも通常の光CIDNPの測定を検討した。リゾチームの試料を使って光CIDNPの測定を行なった。またレーザー増感NMRの測定を行うための試料調製を行い、6種類の蛋白質でNMRの測定を行った。それは、核内がん原遺伝子産物のMybのNMR結合ドメイン、同じく核内がん原遺伝子産物EtsのDNA結合モチーフのペプチド、浸透圧応答転写調節因子OmpRのDNA結合ドメイン、リン酸レギュロン転写調節因子PhoBのDNA結合ドメイン、プリンリプレッサーのDNA結合ドメイン、CRE-BPIのEIAとの相互作用ドメインである。以上の内MybのDNA結合ドメインやプリンリプレッサーのDNA結合ドメインに関しては構造解析を行いレーザー増感NMRで測定を行うための準備が整った。レーザー増感NMRの測定を行うためのレーザーの調製を行った。現有設備のレーザーは光強度として問題なく使用できることをレーザー分光(ラマン分光)の測定により確認した。実際にレーザー分光で測定した試料はヘム蛋白質などである。これらの成果を基に次年度はいくつかの試料について実際にレーザー増感NMRの測定を行う予定である。
脳機能イメージングによる視覚性ワーキングメモリーの脳内機序解明

我々は、日常的に数多くの物体に囲まれており、それらの物体は常に目の前にあるわけではない。従って、目の前にある物体と、すでに目の前から異動したが記憶として保持された物体との照合を繰り返して物体の同一性を判断している。本研究では、視覚性ワーキングメモリーの神経基盤を、脳機能イメージング法を用いて検討し、物体の保持にかかわる脳部位を見出した。我々は、日常的に数多くの視覚情報に囲まれて生活しており、必要に応じて視覚情報を記憶する.視覚的作業記憶の神経基盤を明らかにするために、ヒト脳機能イメージング研究が行われ、前頭-頭頂ネットワークの役割が解明されつつある。しかしながら従来の研究は変化検出課題を主要な実験パラダイムとして用いているため、刺激設定や課題設定に問題があり、視覚的作業記憶を過大評価し、視覚性作業記憶に関わる脳活動を計測できていない可能性がある。本研究は、物体の視覚性ワーキングメモリーの保持に関わる神経基盤を、事象関連型の脳機能イメージング(fMRI)により検討することを目的とした。平成19年度は、位置情報の更新を必要としない状況におけるワーキングメモリー保持期間の脳活動を対象とした。多物体恒常性追跡課題を改変し、複数の属性からなる物体を用いた変化検出課題において、実験協力者は、予め指示された注目すべき変化に基づいて、視覚刺激の変化を見つけた際にボタンを押して答えるよう求められた。変化検出課題の成績がプラトーに達するまで練習を行った後、課題遂行中の脳活動をMRIで計測した。その結果、複数の属性を結合して保持する必要がある場合と、必要がない場合の変化検出課題において、正答率に差はみられなかったものの、活動する脳領域が異なった。従って、記憶表象のタイプによって、異なる処理システムを用いて情報を処理している可能性が示唆された。我々は、日常的に数多くの視覚情報に囲まれて生活しており、必要に応じて視覚情報を記憶する。平成20年度は、位置情報の更新を必要としない状況におけるワーキングメモリー保持期間の脳内ネットワークのモデル化と位置情報の動的な更新を必要とする状況でのワーキングメモリー保持期間の脳活動を明らかにすることを目的とした。位置情報の更新を必要としない状況における保持については、平成19年度の実験結果と同様、表象タイプによって異なる処理システムを用いて情報処理を行っている脳内ネットワークが示唆された。一方、位置情報の更新を必要とする状況では、平成19年度に行った位置情報の更新を必要としない状況と比較すると、fMRIでの脳活動計測前の練習、fMRIでの脳活動計測中ともに正答率がかなり低く、記憶表象タイプにより脳活動に差がみられるものの、課題の難易度を反映している可能性が示唆された。今後、位置情報の更新の有無で課題の難易度が類似する課題を設定して検討する必要があると考えられる。
妊娠初期の母親の炭水化物摂取状況が出生後の児の発育に及ぼす影響の検討

本研究の目的は、山梨大学大学院社会医学講座と山梨県甲州市とが1988年より開始し、現在も継続中である共同研究、母子保健長期縦断調査(甲州プロジェクト)を用い、妊娠初期の母親の炭水化物の摂取状況が、出生後の児の発育に及ぼす影響を明らかにすることである。研究実施1年目である本年度は、2016年度までの既存データを用いてデータセットを作成した。食事内容に関する調査項目が導入された1990年度から2016年度までの総数は6,171人であった。まず、各年度別の妊娠初期の母親の食事内容(19の食品群または食品)について単純集計を行い経年変化を確認した。その結果、米飯の摂取頻度は減少し、パンの摂取頻度はわずかに上昇していた。また、果物、海藻類、魚介類の摂取頻度は減少し、肉類は上昇していた。次に、妊娠初期の母親の炭水化物摂取状況と児の低出生体重(2,500g未満)との関連について検討した。本分析では、使用変数の情報がすべてそろっている児は3,009人であり、低出生体重児の割合は7.6%であった。分析の結果、妊娠初期の母親の炭水化物摂取状況と児の低出生体重には有意な関連は認められなかった。本年度の研究結果である、同地域における26年間の母親の食事内容の変化を明らかにしたことは日本において数少なく重要な結果となったと考える。また、炭水化物摂取状況と低出生体重との検討も、妊婦の食生活は胎児の発育や出生後の児の成長にも影響することから、意義のある研究であったと考える。1年目に計画していた、データセットの作成、データ解析、より詳細な食事に関する調査の実施に向けて甲州市との協議の実施について、いずれも計画通り進めることができた。また、解析結果については2年目に計画していた学会発表もすることができ、順調に進んでいる。2年目は、より詳細な食事に関する調査の実施に向けて甲州市との協議が継続中であることから、調査実施に向けて話し合いを詰めていく。また、データ分析については、母親の炭水化物摂取状況と児の身長や他の発育状況との関連についても検討していく。そしてその結果を学会で発表する。最終年度の3年目は、より詳細な食事に関する調査を実施し、その調査結果による分析と検討を行う。また、2年目までの学会発表の結果を論文にし、投稿する。次年度使用額が生じた理由は、本年度では、予定していた海外での学会に参加できず、データセット作成等の人件費が不要になったためである。来年度は、詳細な食事調査等の実施に向けて人件費や消耗品の購入が増える予定である。
凍土地帯森林での観測に基づくプロセスモデルと衛星データによるメタン収支の広域評価

CO2に次ぐ温室効果ガスであるメタン(CH4)は,主要な発生源が湿地生態系であるが,生態系では吸収もあるため,その動態や収支は未解明な部分が残されている。メタンの発生と吸収が混在するアラスカ州の凍土地帯森林を対象として,総合的かつ高精度でのメタン収支の観測を行った。凍土地帯森林ではメタン放出と弱い吸収とが観測され,気象条件や土壌水分状態により異なった。観測データに基づいて,メタン収支と環境条件を関連づけ,モデルのパラメータ設定に利用された。プロセスモデルの改良,ならびに衛星データを用いた広域化では,最新のSVR手法をアラスカ全体のクロトウヒ林のCO2収支に適用し,大きい成果を得た。Alaska大学IARCを拠点に5月下旬からUAFサイトでCH4フラックスと微気象,ならびにCO2,エネルギなどの観測を開始した.海外研究協力者(岩田拓記,中井太郎)と院生などが現地で集中観測をおこない,植物生育期間(5月10月上旬)の観測データを得た.これらの現地観測は,CH_4収支モデルや衛星モデルのパラメータ設定,検証のために不可欠な,分光測定,植生情報(蛍光反応,分光放射,葉面積指数,融解層深)測定などが含まれる.凍土地帯では降雨が浸透しないため降雨直後に地下水位が上昇し,CH_4フラックスが放出になる.一方,晴天が続くと乾燥してCH4は地表で吸収される.この様にCH_4フラックスは複雑な挙動をするため,7月後半から放出場所、吸収場所それぞれの強度を明らかにするチャンバー測定を実施した.CH_4収支モデル(VISIT;Ito,2008)の精緻化を伊藤(国立環境研,連携研究者)が進め,従来のデータに基づいた評価を行ったが(Ito and Yasutomi,2011),既存のデータに基づくモデルでは,不確定性が大きいことが確認された.モデル研究の進展のためにもCH4観測データの整備が不可欠であることが示された.広域評価のために,凍土層分布,植生分布,気象データなど広域情報を整備した.モデル入力変数などについて,VISITモデルの汎用CH_4収支スキームに観測データ解析から得られる影響因子を繰り入れ,モデルのテストランなどを実施した(Ito and Yasutomi,2011).2013年の夏季にはチャンバー法,渦相関法,REA法によるメタン(CH4)フラックスの集中観測を実施し,手法間の相互比較と総合的解析を行った。不規則に強い発生源のある湿地や湖沼などでのフラックス測定では,乾燥空気ベースで濃度測定することがフラックス評価精度を高める上で重要であることを見いだした。北方林のタソックツンドラなど放出源と吸収源が入り交じった観測サイトでは,フラックス自体が微量であるが,風向毎のデータ仕分けや統計的な欠測データ補完などを施すことにより,微気象学的手法によって生態系レベルのフラックスを高精度で評価できることを確かめた。生育期間を通じたチャンバー測定と微気象学的CH4フラックス観測の総合解析から,凍土地帯の森林では年間収支ではCH4の弱い吸収であるが,凍土融解直後や多量の降雨の後にはCH4が放出されることを確認した。タソックツンドラ特有の微地形である窪みや水たまりでは継続的にCH4が発生したが,コケに覆われた大部分の林床は,CH4の吸収源となっていた。これらの局所的なCH4発生源では,土壌,植生,地下水位等の条件が季節的に変化しCH4フラックスレベルも大きく変化した。観測の継続によりデータ蓄積が進むとともに,フラックスレベル及びその季節変化は明らかになりつつあるが,環境条件との関係などプロセスモデルのパラメータ確定やフラックスの広域評価には未だに不確定性が多く残された。衛星モデルの広域化では,support vector regression解析を衛星データとタワー観測データに適用し,従来のプロセスモデルより妥当な精度で広域的なCO2収支を評価できた。本手法をCH4フラックスへ適用することで広域評価可能である事を確かめた。CH4収支モデルVISITを改良し結果を学術誌に発表したが,広域評価において観測データの不足により不確実性が多く残された。現地でのメタン(CH4)フラックス観測において,分析計や測器の追加などを行ったほか,夏季には集中観測を実施し,チャンバー法,渦相関法,傾度法,REA方の相互比較をおこなった。手法間の相互比較により,CH4フラックス強度の小さい場所で測定されたフラックスが,十分な精度であることが確かめられ,以下の特性や数値を評価できた。生育期間を通じた観測の結果,凍土地帯の森林では,年間収支ではCH4の弱い吸収であるが,融雪開始後(凍土融解開始直後)やまとまった降雨の後にはCH4が放出に変化することを確認できた。さらに,凍土地帯のタソックツンドラ特有の微地形である,窪みや水たまりではCH4が発生するものの,コケに覆われた大部分の林床は,CH4の吸収源となっていた。

これらフラックス観測結果の他,微気象,土壌水分,グランドツルース等のサイトでの観測データを整備した。CH4収支モデルの構築と改善が進み,推定結果を学術誌に発表したが,広域評価には不確実性が多く残り,情報が不足していることが明らかにされた。衛星モデルをつかった広域化については,CO2収支に関して評価を行い,火災跡地と其れ以外とを区分した評価方法を確立した。これにより,CH4収支についても,発生ポテンシャルの強弱に応じたフラックスの評価に結び付ける道筋ができた。計算機サーバーの更新を行ったので,最終年度はメタンについて,広域評価結果が得られる見通しとなった。凍土層のある北極域のツンドラや森林はCH_4の発生ポテンシャルは高いが,観測データは少なくモデル化など収支評価は不十分である.2011年夏季はアラスカ大学構内のクロトウヒ林(林床はタソックツンドラ)において,タワーを使った渦相関法,REA法,傾度法による連続CH_4フラックス測定を行ったことに加えて,チャンバーを使ったCH_4フラックスを測定し局所的な発生源/吸収源強度の空間的なばらつきを把握した.これらは,モデル化において,最も重要な観測データであり,2012年度も同様の観測を継続し,モデル化につなげる.モデル化研究では,連携研究者の伊藤が,CH4フラックスの広域評価の論文を発表し,観測データの不足による不確実性が大きいことを明らかにした.本研究成果のモデルへの繰り込みが重要である.25年度が最終年度であるため、記入しない。現地観測に集中した結果,測定手法間の相互比較を行うことができたこと,それにより微弱なメタンフラックスを,これまで以上に高い精度で評価できた。モデル構築に関して,連携研究者が改良したモデルで放出評価を行い,自然生態系では依然として,評価が困難な部分,不確実性が残されていることが明らかになった。衛星データを使った取り組みでは,森林火災の履歴を考慮した炭素収支モデルの構築ができ,観測結果をトレースできルモデル出力が得られた。これらは,現地調査により質の高いグランドツルースデータが確保できたことの貢献が大きい。観測研究は順調に進行しているので,モデル化との統合が重要と考えている.昨年度同様に,メンバーが集まる検討会議を開催し,本研究の成果を確実にする.25年度が最終年度であるため、記入しない。観測から得られた知見を組み込んでモデルのパラメータを確定し,モデルによる推定と観測結果を比較する。現地地上検証データとの比較を通じて,パラメータの改善を行う。これにより,観測で把握できない部分の理解を深める。モデルにより,環境変化がCH4フラックスをどのように変化させるか,シミュレートする。衛星モデルとの結合を図り,CO2フラックス評価で得た知見を組み込み,Alaska全体の北方林におけるCH4フラックスを見積もる。
Formyl peptide receptor阻害の乳癌治療への応用

腫瘍細胞と腫瘍内に浸潤した白血球を含む非腫瘍細胞の間には複雑なクロストークが存在し、その結果産生されるサイトカイン・増殖因子は腫瘍の増殖、進展のための腫瘍微小環境を形成する。申請者は乳癌の進展に関わる新しい治療のターゲットを同定するために、マウス4T1乳癌モデルを用いて、このクロストークに関わる物質の解析・同定を行なっている。腫瘍内への白血球浸潤のメカニズムとしては腫瘍内で産生されるケモカインとそのレセプターに注目が集まっているが、formyl peptideなどのClassical chemotactic factorとそのレセプターに関する研究も欠かせない。申請者は壊死細胞からの遊離物質を認識するFormyl peptide receptor (FPR)1と2の役割に注目し、まずFPR2欠損マウスにおいて4T1細胞の自然肺転移が有意に抑制されていることを発見した。本研究の最終目的は、FPR1単独欠損、FPR2単独欠損、FPR1、2両欠損の3種類の遺伝子欠損マウスを使用してFPRとそのリガンドの腫瘍進展における役割を網羅的に解析し、新しい癌治療のターゲットを発見することである。本研究実施計画に基づき、平成30年度は米国立癌研究所のJi Ming Wang博士の研究室においてWTとFPR2欠損マウスの乳腺組織に4T1乳癌細胞を移植し、以下の結果を得た。1)移植後2週間の腫瘍内浸潤細胞に量的または質的な違いがあるかをFlow cytometryと免疫組織化学的手法で解析したところ、WTとFPR2欠損マウスの間で差は認められなかった。2)4T1細胞がFPR2リガンドであるCathelicidin (マウスの場合はCRAMP)を産生するかをWestern blottingで検討したが、検出出来なかった。3)血清中のTNF、MCP-1濃度に差は認められなかった。研究自体は予定どおりに進行しているが、FPR2マウスにおける肺転移抑制のメカニズムを示す結果が得られていない。したがって、31年度はこのメカニズムの解析に重点を置いて研究を進める予定である。最近WTマウスを用いて癌細胞移植後5日目の腫瘍組織をH&E染色で観察したところ5日目にすでに強い好中球浸潤を認めた。FPRが炎症反応早期(ケモカインが産生されてその機能を発揮する以前)の白血球浸潤に大切な役割を果たしていることを考慮すると、4T1細胞移植後2週よりも早い時期の腫瘍組織を観察する必要性が示唆される。したがって、31年度は1)WT及びFPR2欠損マウスへの4T1細胞移植後5日目の腫瘍について組織学的に解析を行う。2)同時に、腫瘍内でのケモカインあるいは増殖因子の発現に差があるかを検討する予定である。3)FPR1単独欠損あるいはFPR1、2両欠損マウスのBalb/cへのバッククロスが終了すれば各々のマウスを用いて肺転移への影響があるかを検討する。
デジタルナラティブを利用した被災文化財情報の活用研究

本研究は、東日本大震災の被災資料を展示し、その展示物に対する来館者の語りを収集したデータをテキストマイニングで分析し、資料に対する来館者の集りの傾向を明らかにした。その結果、被災資料に対して来館者は単に道具名や形式的な知識を語ることはなく、主語を伴った具体的な経験を語ることが多かった。展示物の解釈は一人称的語りによって展開されることが明らかになったという結果より、今後の鑑賞支援の在り方として知識の提供だけでなく体験に繋がる文脈の提供の重要性が示された。本研究は、被災文化財修復記録の幅広い共有と活用を目的に、被災文化財修復記録の電子化と被災文化財に関する、市民の語り、専門家の視点、収蔵館の現状報告などの多様なデータを同期させた多次元データベースの構築を目指した。そこで、様々な被災文化財修復記録を保存できるデータベース型ウェブページを構築した。そこでは、様々な情報を一元化できるとともに、一般向け公開情報もあり、専門家、非専門家がともに被災文化財修復過程を知ることができる。非専門家でも気軽に記録できるような形を、実際の文化財修復に携わっていた学生ボランティアへの聞き込みから調査し、ブログやエクセルといった親しみやすいツールを利用してウェブサイトへの記録化を実現した。また、被災文化財聞き書きデータはデジタル化したものをさらに被災文化財資料展示において閲覧可能なテンプレートに落とし込み、展示内で公開した。これらの資料は直接ウェブ公開を行うためには個人情報が多いため、今後は量的なデータ処理を行い、広く一般の公開に即した形に整える。その活動の一環として、被災文化財の聞き書きデータを活用し、被災文化財の語りを通して鮎川地区の昔の暮らしを知るウェブアプリケーションの開発を進めている。平成24年度は聞き書きデータのデジタル化を行い、平成25年度はテキストマイニングを行い、語りの特徴を分析した。平成26年度にはデータ分析の結果をもとに、思い出と共に理解する民具資料ウェブサイトを開設し、その教育効果について検証する。本研究は、被災文化財修復記録の幅広い共有と活用を目的に、被災文化財修復記録の電子化と被災文化財に関する、市民の語り、専門家の視点、収蔵館の現状報告などの多様なデータを同期させた多次元データベースの構築を目指している。東日本大震災で、東北沿岸地域の文化財の多くは破損、消失した。現在、東北学院大学博物館では、そのような被災文化財を洗浄・修復する作業に従事している。研究者が携わる大学博物館では、被災文化財の洗浄・修復を単なる一過性の作業として終えるのではなく、その洗浄・修復の過程を記録し、その後の修復研究への活用、学芸員過程における博物館資料保存教育への活用、被災文化財を通した地域コミュニティの歴史の記録などに発展させたいと考えている。本研究では、東北学院大学博物館の文化財レスキュー事業の過程の中で行われていた記録をデジタル化し、各記録を専門家、非専門家向けの活用方法を考えていく。東北学院大学では、宮城県鮎川収蔵庫に収蔵されていた民俗資料をレスキューし、修復している。本研究では、これまで東北学院大学で記録されていた紙媒体の日誌(文化財レスキュー活動の記録)、カルテ(被災文化財資料の修復記録)、聞き取りシート(文化財レスキュー点で実施した来館者への聞き取り記録)をデジタル化した。本研究では、日誌、カルテ情報を専門家向けに、聞き取りシートを非専門家向けに活用することとする。日誌、カルテ情報は、被災文化財を修復する際に、どのような記録がふさわしいのかを検証するために活用する。聞き取りシート情報は、被災文化財を通して、鮎川地区の民俗、歴史、そして震災を学ぶために活用する。平成26年度は、収集した聞き書きテキストのテキストマイニングを行った。本データは語りのインタビュー記録のデジタル化のため、語りの部分だけを抜き出し分析するという形をとった。平成26年度は単に語りを分析するだけでなく、文脈によって語りはどう変化するのかを調査した。具体的には震災直後の8月に鮎川で収集された聞き書きデータとその翌年の1月に仙台で収集された聞き書きデータを比較し、その語りに変化がなかったかを調査した。その結果、仙台においては、漁具だけでなく農具は生活用具への語りが多く見られた。そのため、そのような道具の記憶が仙台の人々には身近なものであることが明らかになった。また、世代別に語りの内容を分析してみると、生活用具に関しては50代までの来館者にとっては記憶にある道具であることが分かり、仕事用具と生活用具の世代間の記憶さというものも抽出できた。上記のような分析から、どの場で誰が語るかによって語りの内容は大きく変わり、それが博物館資料解釈にも関係していると示唆される。2013年度に鮎川と石巻で収集された聞き書きデーター、2014年度に仙台と鮎川で収集された聞き書きデータをテキスト化し、テキストマイニングで分析に耐えうる形に整えた。今後は半年研究機関を延長し、より文脈の異なる語りの分析を進めていく。平成27年度は、被災資料の語りの年ごとの経年変化を分析した。その結果、年を経るごとに被災資料への語りは主語を伴った具体的語りに代わっていることが分かった。さらに、被災資料が収集された地域である鮎川地区では年を追うごとに自分の体験を伴った語りが増加していくことが分かった。一方、それ以外の地域の仙台地区と石巻地区では、見たり、知っているという間接的経験が語られることが増えた。このことは展示資料への距離感の違いからであると考えられる。地域による違いはあるものの、結果的に来館者の語りはその具体性が増すほど、資料の用途や形式的な知識が語られるのではなく、それに伴く来館者自身尾経験が語られるのだということが分かった。

平成27年度に実施された鮎川地区での展示においては、本分析より抽出された子供時代の経験がお手伝いに結びついているという共起関係についてパネルによって紹介した。さらに、本研究の最終段階として、本分析によって明らかになった、経験を伴った語りをより展示活動に還元するため、語りのキーワードから語りとその文脈を抽出する館内キオスクを試作した。インターフェイスにおいては語りを主語と道具名、トピック名、経験を表す動詞、解釈を表す形容詞に分け選択できるようにし、利用者の関心にしたがって語りを選択できるよう試みた。本館内キオスクは実際に展示利用できる形に開発し、実際に展示内で活用する予定である。本研究は、東日本大震災の被災資料を展示し、その展示物に対する来館者の語りを収集したデータをテキストマイニングで分析し、資料に対する来館者の集りの傾向を明らかにした。その結果、被災資料に対して来館者は単に道具名や形式的な知識を語ることはなく、主語を伴った具体的な経験を語ることが多かった。展示物の解釈は一人称的語りによって展開されることが明らかになったという結果より、今後の鑑賞支援の在り方として知識の提供だけでなく体験に繋がる文脈の提供の重要性が示された。本研究で扱う語りデータが、民俗学的記述方法に基づき、インタビューアーの語りとインタビューイの語りが混在している。そのため、来館者の語りの分析部分のみを抽出する必要がありデータを整える段階で作業が必要になってくる。そのため、テキストマイニングに時間がかかっている。教育工学複数の展示館で収集された語りを分析し、作品解釈と文訳との関係を明らかにしていく。本研究は平成25度に下記のような研究を実施した。聞き書きシート情報の活用:25度は、これまで東北学院大学博物館にあった聞き書きシートのデジタル情報を展覧会場での閲覧に適した形に整えた。また、日誌のブログ化、カルテのデータベース化を行い、専門家ではない学生ボランティアでも、手軽に記録をデジタル化できる手段を整えた。カタリイトサイトの構築及び配信まカタリイト・プロジェクトは、東北学院大学博物館が行った鮎川収蔵庫の民具資料のレスキュー活動の記録(日誌、カルテ、画像)をデジタル化し、一般的な博物館関係者(保存科学以外の博物館職員や学芸員課程を履修中の学生など)に対し被災資料修復情報を共有していくことを目的にしている。カタリイトサイトでは、日誌、カルテ、画像といった違うメディア、違う内容のコンテンツ間の意味の連続性を見出し、一連の情報として提示することを目的とする。平成25年度には、日誌情報とカルテ情報と聞き書き情報のデジタルコンテンツを反映させ、本プロジェクトの情報が一覧できるような形に整えた。また、これまでの活動動画、活動報告書等の記録も本サイトで、一括で閲覧できるよう機能を追加した。聞き書きデータのテキストマイニング:聞き書きデータをテキストマイニングで分析し、語りの特徴を抽出した。
音響孤立波の輸送現象を利用した新しい原理の熱機関に関する研究

本研究は,音響孤立波(以下孤立波と呼ぶ)の輸送現象を利用して,新しい熱機関の原理を構築することを研究の目的にしている.まず,孤立波が輸送する物質ならびにエネルギー等を定量的に求めた.次いで,理論的に予想されている孤立波の存在を実験的にならびに数値シミュレーションにより検証した.この結果,孤立波は存在するとの結論を導いた.孤立波を熱機関に用いるために,そのエネルギー流束の増幅メカニズムについて研究し,伝播方向に向かって適当な大きさの正の温度勾配を管壁に与えると増幅が可能であることを示した.勾配が負の場合にはエネルギー流束は減衰するだけである.有意な増幅を得るには,薄い平板を重ねたスタックの必要性も示した.温度勾配が空間的に周期的に変化する場合には,一周期にわたってエネルギー流束が正味増幅することを示した.これにより,プライムムーバー(原動機)として用いる第一段階がクリアされたことになる.現実には周期的な温度勾配は管路をループ状にすれば実現可能である.そこで,ループ管路の設計ならびに製作を行い,また,温度勾配を与えるスタックの設計,試作をすすめ,実験できる状態にある.一方,これらの研究と平行して,従来型の熱音響式ヒートポンプ(冷凍機)に用いられる音響管における衝撃波の抑制問題を研究した.共鳴管の一端をその固有振動数に近い振動数で外部から大きな振幅で駆動すると衝撃波が発生するようになり,最大圧力は駆動振幅を大きくしても上昇しにくくなる.そこで音響管に共鳴器列を取り付け,孤立波が発生できる状況を作り出すと,衝撃波が発生しないことを理論ならびに実験的に明らかにし,実際平衡圧の10%を越える大振幅の圧力変動を発生させるのに成功した.本研究は,音響孤立波(以下孤立波と呼ぶ)の輸送現象を利用して,新しい熱機関の原理を構築することを研究の目的にしている.まず,孤立波が輸送する物質ならびにエネルギー等を定量的に求めた.次いで,理論的に予想されている孤立波の存在を実験的にならびに数値シミュレーションにより検証した.この結果,孤立波は存在するとの結論を導いた.孤立波を熱機関に用いるために,そのエネルギー流束の増幅メカニズムについて研究し,伝播方向に向かって適当な大きさの正の温度勾配を管壁に与えると増幅が可能であることを示した.勾配が負の場合にはエネルギー流束は減衰するだけである.有意な増幅を得るには,薄い平板を重ねたスタックの必要性も示した.温度勾配が空間的に周期的に変化する場合には,一周期にわたってエネルギー流束が正味増幅することを示した.これにより,プライムムーバー(原動機)として用いる第一段階がクリアされたことになる.現実には周期的な温度勾配は管路をループ状にすれば実現可能である.そこで,ループ管路の設計ならびに製作を行い,また,温度勾配を与えるスタックの設計,試作をすすめ,実験できる状態にある.一方,これらの研究と平行して,従来型の熱音響式ヒートポンプ(冷凍機)に用いられる音響管における衝撃波の抑制問題を研究した.共鳴管の一端をその固有振動数に近い振動数で外部から大きな振幅で駆動すると衝撃波が発生するようになり,最大圧力は駆動振幅を大きくしても上昇しにくくなる.そこで音響管に共鳴器列を取り付け,孤立波が発生できる状況を作り出すと,衝撃波が発生しないことを理論ならびに実験的に明らかにし,実際平衡圧の10%を越える大振幅の圧力変動を発生させるのに成功した.本年度は、実験装置設計のためのシミュレーションを行うことを目標にしている。音響孤立波や方形波パルスに対して温度勾配をつけるとエネルギー増幅が得られるというこれまでの結果を改めて確認した。音響孤立波を発生させた装置を念頭に実験条件を設定し、特に増幅を大きくする工夫は施していないが、かなりの増幅が得られた。熱機関に用いるループ管では、温度の上昇と下降が生じるが、この場合のシミュレーションは来年度に持ち越すことになった。前半の部分の内容については、国外では国際理論応用力学連合(IUTAM)シンポジウム(マンチェスター)や同連合総会(シカゴ)で発表し、国内では日本流体力学会年会(京都)や日本理論応用力学連合講演会(東京)でも発表し、現在論文を纏めている。また、実験では、定在波を用いた熱音響式熱機関に用いられ、また音響式コンプレッサーとしても利用できる可能性のある装置を試作し、平衡圧(現在は大気圧)の30%の圧力変動を発生させることに成功した。今年度の目標は50%であったが、30%でも世界的にみてリニアモーターを用いたコンパクトな装置でこのような大きな値はこれまで達成されていない。特に、衝撃波を伴わない大きな圧力変動が発生できたのは注目に値する。当初目標の50%は工夫次第で近いうちに到達できそうで、来年度達成を目指している。これが実現できれば、最低0.5気圧から最高1.5気圧の変動が発生でき、その比は3倍になり、これを用いれば従来型の熱音響式の熱機関でも大きな出力が得られることが期待される。本年度は、実験装置製作のためのシミュレーションを昨年度に引き続いて行った。特に、ループ管を想定して温度勾配が空間的に周期的に変化する場合を調べた。最初はループに至る前段階として、スパイラル状の管での伝播とエネルギー増幅について調べ、管の中の表面積を広げる目的で平板を挿入した場合には、エネルギー増幅が得られることを示した。なお、平板を入れないと増幅は難しいことが分かった。次いで、ループ管内での定式化を行い、現在シミュレーションを実行中である。

スパイラル管との大きな違いは、現象がループに沿って周期的に起こることである。このため、スパイラル管とは、定式化が異なる。研究結果はJ.Fluid Mech.に掲載予定である。また、その一部は第1回国際熱音響ワークショップ(オランダ)で発表した。今年度行ったスパイラル管の結果は日本流体力学会年会で発表し、現在論文を纏めている。なお、この実験をおこなうために、圧力パルス波を発生させる装置を試作している。一方、昨年度から継続して行っている、定在波型の音響式熱機関に用いられる、衝撃波のない大振幅圧力の発生については、実験と平行して理論的な解析も始め、最大どの程度の振幅が達成可能かを調べている。実験結果の一部については、J.Acoust.Soc.Am.に掲載した。本年度は昨年度までのシミュレーション結果に基づき,ループ管路の実験装置の設計ならびに製作を行った.しかし,圧力波発生装置は試作を行ったが改良の余地があり現在設計を検討中である.これと平行して,ループ管路内の伝播を想定して温度分布が管路に沿って周期的に変動する場合のシミュレーションを行い,パルス波のエネルギー増幅が理論的に可能であることを確認した.特に,管路内に温度勾配が正の箇所に平板を挿入し,実質的に管の水力半径を小さくすると増幅効果が増加することが定量的に求められた.これら結果の一部は,モスクワ大学で開催された第16回非線形音響シンポジウムで発表した.一方,従来から使用している直管の長さを長くし,試作した圧力波発生装置を用いて音響孤立波の発生を行い,理論解析の結果と比較検討した.この結果,シミュレーションは実験をよく再現することが分かった.この結果については近く論文に纏める予定である.さらに,定在波型の音響式熱機関に用いられる,衝撃波から開放された大振幅圧力波の発生について理論解析を完成させ,現在結果をアメリカ音響学会誌に投稿中である.この研究の知見により,最大どの程度の圧力波が発生可能であるか予想できるので,現在新しい実験装置の設計を行っている.昨年度からの継続課題として,圧力波発生装置の設計ならびに試作を行った.その性能は期待していた条件を満足するものであることが分かった.この発生装置を用いると,管断面にわたってほぼ平面的な圧縮パルスを発生させることが可能になり,しかもパルス波の背後に負圧が発生しないことを確認した.この装置を用いて音響孤立波の検証実験を行った.実験結果を数値シミュレーション結果と比較すると大変よい一致が見られ,音響孤立波の存在が確固たるものにされた.成果はJ. Fluid Mechanicsに投稿し,現在印刷中である.また,この内容は平成16年4月に京都で開催される国際音響学会議(International Congress on Acoustics 2004)で招待講演として発表予定である.一方,ループ管路にこの発生装置を取り付け,圧力パルス波の伝播の実験を行い,ループ管内の伝播の様子を調べた.次いで管に温度勾配を設ける実験を行うために,薄い銅板を何枚も重ねたスタックの設計および試作,実験を行い,最適な形状等を求めた.材質的ならびに幾何学的な制約のため,温度勾配の大きさが理論で用いた値より大きくなりすぎることや,温度勾配を定にすることも難しいことが判明した.
超臨界二酸化炭素を用いた繊維の低環境負荷染色法の開発

超臨界流体二酸化炭素を染色媒体として用いた繊維や染色は既に試みられているが,それらは油溶性染料を用いたポリエステル繊維等の合成繊維の染色のみであり,天然繊維の染色の試みは行われていない.それは超臨界流体二酸化炭素を染色媒体とした場合,油溶性染料しか媒体に溶解せず,木綿等の天然繊維の染色に用いられる水溶性染料は溶解できない為である.しかし我々は新規な界面活性剤を開発し,それを用いることにより,超臨界流体二酸化炭素-水マイクロエマルションとして水溶性染料を超臨界流体二酸化炭素に溶解させ,それによって超臨界流体二酸化炭素中での水溶性染料による染色を可能とする事を目指している.我々は環境負荷の問題のあるフルオロカーボン系化合物を使用しない事を基本とし,ポリオキシエチレン鎖の超臨界二酸化炭素中での微妙な親水性-疎水性バランスを考慮した2種類の新規な界面活性剤の分子設計,合成を行った.一方は2本の直鎖もしくは分枝アルキル疎水鎖と1本のポリオキシエチレン親水部をグリセロール骨格で結合した、一連のグリセロール型界面活性剤であり,もう一方は2本のポリオキシエチレン鎖を有する一連のスルホこはく酸ナトリウム塩型界面活性剤である.合成した新規スルホこはく酸型界面活性剤は超臨界二酸化炭素に溶解せず,本研究の目的には使用できないものだった.一方,新規グリセロール型界面活性剤は超臨界二酸化炭素に可溶であった.この新規グリセロール型界面活性剤が数種の水溶性染料を超臨界二酸化炭素に幾らか可溶化する能力を有していることを見出した.可溶化の機構がマイクロエマルション形成によるものかどうか等の詳細は現在検討中であり,可溶化条件の最適化や実際の繊維染色への適用も含めて現在研究継続中である.超臨界流体二酸化炭素を染色媒体として用いた繊維の染色は既に試みられているが,それらは油溶性染料を用いたポリエステル繊維等の合成繊維の染色のみであり,天然繊維の染色の試みは行われていない.それは超臨界流体二酸化炭素を染色媒体とした場合,油溶性染料しか媒体に溶解せず,木綿等の天然繊維の染色に用いられる水溶性染料は溶解できない為である.しかし我々は新規な界面活性剤を開発し,それを用いることにより,超臨界流体二酸化炭素-水マイクロエマルションとして水溶性染料を超臨界流体二酸化炭素に溶解させ,それによって超臨界流体二酸化炭素中での水溶性染料による染色を可能とする事を目指している.そのためには超臨界流体二酸化炭素中に溶解する界面活性剤が必要となるが,そのような界面活性剤はあまり知られておらず,更に二酸化炭素中でマイクロエマルション系を形成しうる界面活性剤はほとんど知られていない.数少ない例としてフルオロカーボン界面活性剤を用いてマイクロエマルションを形成する例が報告されているが,それらはフッ素化合物を使用するという点で,環境に与える問題を有している.それに対して我々はフルオロカーボン系化合物を使用しない事を基本とし,新規な界面活性剤の分子設計,合成を行った.そしてポリオキシエチレン構造を基本とする,幾つかの新規な界面活性剤を開発した.これらは何れも超臨界流体二酸化炭素に可溶であるという特色を持つことを確認している.現在それらの界面活性剤が,超臨界流体二酸化炭素-水マイクロエマルション系を形成できるかどうか,確認を行っている段階である.超臨界流体二酸化炭素を染色媒体として用いた繊維や染色は既に試みられているが,それらは油溶性染料を用いたポリエステル繊維等の合成繊維の染色のみであり,天然繊維の染色の試みは行われていない.それは超臨界流体二酸化炭素を染色媒体とした場合,油溶性染料しか媒体に溶解せず,木綿等の天然繊維の染色に用いられる水溶性染料は溶解できない為である.しかし我々は新規な界面活性剤を開発し,それを用いることにより,超臨界流体二酸化炭素-水マイクロエマルションとして水溶性染料を超臨界流体二酸化炭素に溶解させ,それによって超臨界流体二酸化炭素中での水溶性染料による染色を可能とする事を目指している.我々は環境負荷の問題のあるフルオロカーボン系化合物を使用しない事を基本とし,ポリオキシエチレン鎖の超臨界二酸化炭素中での微妙な親水性-疎水性バランスを考慮した2種類の新規な界面活性剤の分子設計,合成を行った.一方は2本の直鎖もしくは分枝アルキル疎水鎖と1本のポリオキシエチレン親水部をグリセロール骨格で結合した、一連のグリセロール型界面活性剤であり,もう一方は2本のポリオキシエチレン鎖を有する一連のスルホこはく酸ナトリウム塩型界面活性剤である.合成した新規スルホこはく酸型界面活性剤は超臨界二酸化炭素に溶解せず,本研究の目的には使用できないものだった.一方,新規グリセロール型界面活性剤は超臨界二酸化炭素に可溶であった.この新規グリセロール型界面活性剤が数種の水溶性染料を超臨界二酸化炭素に幾らか可溶化する能力を有していることを見出した.可溶化の機構がマイクロエマルション形成によるものかどうか等の詳細は現在検討中であり,可溶化条件の最適化や実際の繊維染色への適用も含めて現在研究継続中である.