hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
慢性リンパ浮腫に対するリンパ球動注療法の研究

自家リンパ球動注療法が、単独で確実に著効を呈する続発性上肢リンパ浮腫症例を用いて行ったリンパ球動注療法の研究成果を要約する。1.新鮮リンパ球(2×10^9個)動注の浮腫減退効果は23週間持続する。2.培養したリンパ球(4×10^8個)動注は、新鮮リンパ球動注と同様の効果を示す。3.動注した培養リンパ球は、大部分がTリンパ球である。別に遠心分離した単球(3×10^8個)の動注は、リンパ球ほど有効ではない。リンパ球注入療法の主役はTリンパ球と思われる。4.培養リンパ球動注の浮腫減退効果と効果持続は、注入細胞数に依存するが、1.2×10^9個以上の大量注入では、サイトカイン大量投与時にみられる如き一過性の副作用があり、4×10^8個以下の細胞数が望ましい。5.二次元電気泳動法による浮腫液の分析では、動注前の浮腫液にみられる電気泳動像上の各スポットは、動注後のものにも同様にみられるが、動注5分後のものでは、別に新しいスポットが出現し、浮腫減退中の5時間後には、消退傾向にあるのが認められる。6.電気泳動像上のこの新しいスポットは、動注前の浮腫液、患者血清、注入したリンパ球浮遊液では認められない。7.このスポットは、リンパ球動注効果の明かでない例にも認められた。8.このスポットは、浮腫液とリンパ球を混じたin vitroの系でも同様に観察された。リンパ球動注により、浮腫組織内である種の蛋白分解が生じていることは疑いないが、浮腫液中のアルブミンには著変はみられないようで、膠浸圧に著しい変動をもたらしているようには思われない。蛋白分解と共に、ある種の生理活性物質が活性化され、毛細血管の透過性を抑制する可能性も考えられる。電気泳動像上の新しいスポットの蛋白も未だ同定されておらず、作用機序解明には一層の研究が必要である。上肢のリンパ浮腫に対する自家リンパ球動注が、他の保存的療法を併用しないときには、浮腫減退効果の持続期間は数週間と短いが、動注の度に確実に、再現性をもって著効の認められる症例において、培養自家リンパ球を用いて、本法の作用機序の解明についての研究をすすめた。自家静脈血20mlを採血し、単核球を遠心分離し、抗CD3抗体の存在下にインタ-ロイキン2を加えて34週間培養した。100倍以上に増殖した細胞は、90%以上がCD3およびCD2陽性で、Leu-lla陽性のものは5%以下であった。この細胞すなわちTリンパ球4×10^3箇を動注したところ、新鮮自家リンパ球浮遊液と変らない著明な浮腫減退効果を認めた。また、遠心分離した単心3×10^8箇を単独で動注した際には、自効性は認め難く、浮腫減退に有効に作用するのはTリンパ球であることが明かとなった。この培養リンパ球をさらに多くして1.2×10^9箇動注したところ、効果はいっそう著明で、持続期間も長かったが、サイトカイン大量投与時にみられるような一過性の副作用を認め、注入リンパ球数は4×10^8箇以下にすべきであると思われた。この症例において、培養リンパ球動注後に経時的に浮腫液を採取して、蛋白組成を二次元電気泳動法で調べたところ、動注前の浮腫液中や、注入したリンパ球浮遊液、血清中には存在しなかった新しいスポットが、注入5分後に出現し、浮腫が減退しつつある注入5時間後には消退していくのが観察された。この新しいスポットの蛋白は、分子量約20000でアルブミン由来ではないと推察された。このスポット出現は、浮腫液とリンパ球浮遊液を混じたin vitroの系でも同様に観察され、リンパ球注入により浮腫液中に蛋白分解が生じていることが明かとなった。この新しいスポットの蛋白の同定を試みている。さらに、培養リンパ球を凍結保存したものの有効性についての検討を行なっている。

6.電気泳動像上のこの新しいスポットは、動注前の浮腫液、患者血清、注入したリンパ球浮遊液では認められない。7.このスポットは、リンパ球動注効果の明かでない例にも認められた。8.このスポットは、浮腫液とリンパ球を混じたin vitroの系でも同様に観察された。リンパ球動注により、浮腫組織内である種の蛋白分解が生じていることは疑いないが、浮腫液中のアルブミンには著変はみられないようで、膠浸圧に著しい変動をもたらしているようには思われない。蛋白分解と共に、ある種の生理活性物質が活性化され、毛細血管の透過性を抑制する可能性も考えられる。電気泳動像上の新しいスポットの蛋白も未だ同定されておらず、作用機序解明には一層の研究が必要である。
ルビジウム‐ストロンチウム放射壊変系による出土琥珀の産地推定

これまで出土琥珀の産地は主成分である高分子有機化合物の分析方法である赤外分光分析や熱分解-ガスクロマト/質量分析などにより推定してきた。しかし、有機物は劣化しやすく産地推定が困難となる場合も確認された。加えて国内の主産地である久慈市といわき市は主成分の高分子有機化合物はその分子構造がほぼ同じであると推定され、区別することができない。そこで、琥珀が固化する際に取り込まれた土壌由来の無機元素であるストロンチウム(Sr)の放射起源同位体と親元素であるルビジウム(Rb)に注目し、87Rb-87Sr放射壊変系を利用した琥珀の産地推定を試みた。同時にRbとSr以外の微量元素にも着目した。この分析方法は琥珀に対しては今回初めて実施するため、試料の分解方法や極微少量のSrに対する精度の高い同位体分析手法の最適化を行なった。その結果、国内産の琥珀は、Rb-Sr図上で産地ごとにそれぞれまとまった分布を示すことがわかった。産地ごとの分布域は部分的に重なるものの、瑞浪・ロシアなど一部の産地の試料は、他と明瞭に異なる分布域をもつことがわかった。今回の結果から、Sr同位体比だけでは国内産の琥珀は明瞭な区別が難しいことがわかったが、87Rb/86Sr比と87Sr/86Sr比を組み合わせることで一部の試料(瑞浪、ロシア)は区別ができる可能性があることもわかった。また、微量元素分析の結果から、Sr、Rb以外の微量元素組成を併用することで産地推定の精度を上げる可能性が導けた。琥珀からルビジウム(Rb)とストロンチウム(Sr)を取り出しその濃度測定を実行するためには琥珀中に含まれる多量の有機物を取り除く前処理の操作が必要となる。これまでは無機酸を用い有機物を分解する方法でRbとSrを取り出す方法が主流であった。しかし、有機物の含有率が極めて高い琥珀ではこの方法によると非常に作業が煩雑で操作性に劣る過程を経ることが分かった。そこでより操作性と精度の高い方法を検討することから実験を始めた。まず、予備実験として多くの試料を有する標準琥珀を、プラズマ灰化装置を用い、温度や時間などの条件を検討した。これまでこのような目的でこの灰化装置は用いられていなかったため初めての試みとなった。前処理としてプラズマ灰化装置を用い、適切な条件で実験を実施した結果、精度よく有機物をほとんど確認できないまでに灰化させ減少させることができ、これに続く無機分析が実施できる条件を整えることが可能となった。次に灰化物から高機能イオン交換樹脂により分離したRbとSrについて、質量分析装置を用いてそれぞれの濃度と同位体比分析を行った。標準資料を分析した結果をもとに、87Rb/86Srと87Sr/86Srの相関図を作成した。その結果、今後より多くの資料を分析しそれらを図にプロットすることが必要であるが、出土琥珀の産地推定に繋げることができる可能性が期待できる結果となった。併せて、琥珀中に含まれる土壌成分の組成を調べるため、スプリングエイトによる放射光蛍光X線分析を実施し、含まれる微量元素の検出を試みた。その結果、それぞれの同一個体においては土壌成分に由来する元素の大きな偏在化は確認できず、また微量元素の存在には個体差があることが分かった。しかし、産地毎の特徴が得られるまでの結果とはならなかった。琥珀の主成分である有機物を除くための方法と条件の検討に時間がかかった。実験を始める前に計画していた方法では非常に操作性が悪いことが判明したため、新たに効率の良い方法を検討した。そのため、次段階の灰化後のRbとSrの分離に進む時期が遅れ、それに伴って質量分析の時期も遅れた。最終的には年度内にはごく一部の標準琥珀の分析を完了するにとどまった。昨年度はプラズマ灰化装置を用いた乾式法による試料の分解条件を検討し、温度や時間などの条件を設定し、その手法で実際に分解実験を実施した。その後、ICP質量分析を実施したが、ブランクをできるだけ低く抑えことがなかなか難しいことも分かった。そのため今年度は植物試料の分解方法を参考にして、硝酸および過酸化水素を用いて琥珀試料を湿式で分解する手法も併せて検討した。この湿式分解法では、1mgからおよそ10mgまでの琥珀試料があれば分析は可能であることもわかった。また、分解と同位体分析用のSr化学分離を合わせた実験におけるSrの操作ブランクは10-15pgと乾式分解法と比べて、ブランクを低く抑えることができた。次に湿式法で分解した試料をICP質量分析計で分析した試料と、そのRb/Srの分析精度・確度を検証するため、より分析精度の高い同位体希釈質量分析法との比較実験を行った。複数のRb/Sr比の異なる岩石試料を対象に、同一試料溶液からICP質量分析法および同位体希釈質量分析法でRb/Sr比をそれぞれ分析した。その結果、ICP質量分析の条件では、Rb/Sr比分析の不確かさとして3%を見込めば良いということがわかった。最後に上記の湿式分解法の条件を用いて、実際に琥珀試料の分析を行った。試料は日本産の5産地計13試料およびロシアカリーニングラード産の標準琥珀を分析した。

さらに今後、より多くの産地の標準試料を分析できるように、新たに中国、九州地方の琥珀産地を調査し試料を収集するとともに、これまでにも収集している主産地の久慈市、銚子市、瑞浪市などの琥珀試料についても再度調査・収集した。さらに新たに収集した琥珀についてはこれまで行ってきた有機物の分析も並行して行い基礎データを蓄積した。当初3年計画のうちの2年目までには分析手法を確立し、同位体比分析により産地の推定が可能かどうかを見極める予定であった。しかし、琥珀から有機物を除く方法と条件がなかなか確立できず手間取ったため進捗が遅れた。最終年は産地推定法として確立した条件で出土琥珀を分析し、実際に出土琥珀を用いて産地推定を行うことを目標としてたる。しかし、2年目が終了した時点では標準琥珀についての手法の確立までしか研究は進んでいない。そのため、データを解析し目標の産地推定が可能かどうかを見極めるまでは至らず、最終年度に持ち越すことになった。これまで出土琥珀の産地は主成分である高分子有機化合物の分析方法である赤外分光分析や熱分解-ガスクロマト/質量分析などにより推定してきた。しかし、有機物は劣化しやすく産地推定が困難となる場合も確認された。加えて国内の主産地である久慈市といわき市は主成分の高分子有機化合物はその分子構造がほぼ同じであると推定され、区別することができない。そこで、琥珀が固化する際に取り込まれた土壌由来の無機元素であるストロンチウム(Sr)の放射起源同位体と親元素であるルビジウム(Rb)に注目し、87Rb-87Sr放射壊変系を利用した琥珀の産地推定を試みた。同時にRbとSr以外の微量元素にも着目した。この分析方法は琥珀に対しては今回初めて実施するため、試料の分解方法や極微少量のSrに対する精度の高い同位体分析手法の最適化を行なった。その結果、国内産の琥珀は、Rb-Sr図上で産地ごとにそれぞれまとまった分布を示すことがわかった。産地ごとの分布域は部分的に重なるものの、瑞浪・ロシアなど一部の産地の試料は、他と明瞭に異なる分布域をもつことがわかった。今回の結果から、Sr同位体比だけでは国内産の琥珀は明瞭な区別が難しいことがわかったが、87Rb/86Sr比と87Sr/86Sr比を組み合わせることで一部の試料(瑞浪、ロシア)は区別ができる可能性があることもわかった。また、微量元素分析の結果から、Sr、Rb以外の微量元素組成を併用することで産地推定の精度を上げる可能性が導けた。出土琥珀の灰化条件の決定により、主成分の有機物を効率よく取り除く方法を確立した。29年度はこの方法を用いてできるだけ多くの標準琥珀および出土琥珀の灰化を行い、Sr、Rbを単離し質量分析によりそれぞれの濃度を測定する。特に標準琥珀についてはできるだけ多くのデータを収集することにより産地推定に向けてその特徴が反映されるかどうかを見極める。最終年度(平成30年度)のできるだけ早い段階でこれまでの結果を整理し、標準試料についての産地ごとの特徴を掴み、得られた結果を基に産地推定に応用できるかどうかを見極める。可能であることが分かれば出土琥珀も同様の条件で分析を実施し、標準琥珀の結果と比較することにより産地推定を試みる。できるだけ多くの試料を分析し、今回の研究における結果とこれまでの有機物を対象とした分析方法による結果とを比較し、その整合性および有用性を判断する。当初は初年度に琥珀からSr、Rbをイオン交換樹脂により単離し、さらに質量分析装置による分析まで実施する予定で実験を進めた。
自動車用ヒューズ内のアークに対する粒子数密度/ガス特性の二次元分布計測法の開発

自動車用ヒューズ内部で点弧するアークの迅速な消弧には,アーク特性(粒子組成や導電率など)の空間分布を測定し,測定結果に基づいてアーク消弧性能の向上方法を検討する必要がある.しかしながら,アーク特性の二次元分布計測に有効な方法は未だ開発されていない.本研究では,アーク温度や特性の二次元計測法の開発を主目的とする.アークの放射特性に着目し,理論計算と実験的計測の結果の両者を用いることでアークの温度や組成を間接的に計測する.計測結果を用いることでアークの導電率などの特性の二次元的な分布を推定する.本研究を達成することでヒューズ内部アークの特性解明を進めると共に,アークの計測技術の向上を目指す.2018年度にでは主として,珪砂が充填された高分子円筒を併用した電気自動車用ヒューズ内で生成されうるアークに対して,以下の研究を実施した.(1)ヒューズ内部アークの熱平衡組成・熱力学特性計算コードの開発と計算,(2)自動車用ヒューズを模擬した空間においても光学観測が可能なアークチャンバーの設計と作成,(3)アークに対する時間・波長分解分光計測システムの構築と観測,(4)二次元・時間分解分光システムの設計.(1)については,凝縮相まで考慮した熱平衡組成の計算コードの作成が完了し,様々な条件におけるアーク組成の計算が進んでいる.また,計算された組成に対する熱力学特性の計算も行うことで,アークに対して珪砂と高分子蒸気が同時に混入した場合のアーク特性の変化の理論的な変化の検討に成功している.(2)については,Cuアークと珪砂および高分子材が混入した空間に対して直接的な光学観測が可能なチャンバーを作成し,これまでに光学観測に使用している.これにより,高分子円筒内における珪砂粒子やCuアークの挙動の検討が可能になった.(3)-(4)についてはシステムの設計が終了し,(3)のシステムについては観測テストまで終了している.(4)については,設計及び必要物品の購入が終了しており,現在は光学系の構築を行っている.アーク観測をより効率的に行うために,(3)の時間・波長分解分光観測システムと(4)の二次元分光観測システムを同時に運用することが可能な様に光学系を再設計した.これにより,本研究の最終目的であるアーク内の粒子数密度の二次元分布推定をより効率的に進められることを期待している.アーク内の温度や粒子数密度を発光スペクトルの観測結果から解析・推定する計算コードについても,作成がほぼ完了している.熱平衡粒子組成および熱力学特性計算コードの作成は計画通りに進んだ.また,時間・波長分解分光観測装置の構築についても,予定通り進行し観測テストまでが終了してた.一方で,以下の点から,進行に遅れが生じた.(a)アーク観測チャンバーの作成に関する問題.珪砂充填高分子円筒内に発生したアークを観測可能なチャンバーの製作が,加工技術の課題から作成が遅れた.しかしながら,こちらについてはチャンバーを再設計することでアーク観測が可能なチャンバーの作成に成功している.そのため,これらについては遅れはあるものの問題なく進んでいる.(b)二次元分光観測装置の設計に時間を要した.当初は,発光スペクトルに対する時間・波長分解計測と空間分解計測装置を別々の装置として運用し,個別の観測を行う予定であった.しかしながら,観測上の利点から,同一の観測場所を同時に観測可能な様に二次元分光観測系の仕様を変更した.これに伴う光学系の再設計や部品の選定により,遅れが生じた.2019年度は以下の点を主に進める.(1)5月中-6月初旬をめどに二次元分光観測系の設置を完了させ,アークの二次元分光観測を行う.観測波長を様々に変えつつ観測を行うことで,ヒューズ内部アークに対する粒子分布を推定する.(2)発光スペクトルに対する時間・波長分解計測により得られた放射係数に対して,自作のフィッティングコードを用いることで,アークの温度や粒子組成を推定する.これにより,特定の観測点におけるCuアークの特性に対する珪砂や高分子蒸気混入の影響を検討する.(3)発光スペクトルに対する時間・波長分解および空間分解同時計測の結果を用いることで,アーク特性の空間的な分布推定を試みる.自動車用ヒューズ内部で点弧するアークの迅速な消弧には,アーク特性(粒子組成や導電率など)の空間分布を測定し,測定結果に基づいてアーク消弧性能の向上方法を検討する必要がある.しかしながら,アーク特性の二次元分布計測に有効な方法は未だ開発されていない.本研究では,アーク温度や特性の二次元計測法の開発を主目的とする.アークの放射特性に着目し,理論計算と実験的計測の結果の両者を用いることでアークの温度や組成を間接的に計測する.計測結果を用いることでアークの導電率などの特性の二次元的な分布を推定する.本研究を達成することでヒューズ内部アークの特性解明を進めると共に,アークの計測技術の向上を目指す.2018年度にでは主として,珪砂が充填された高分子円筒を併用した電気自動車用ヒューズ内で生成されうるアークに対して,以下の研究を実施した.(1)ヒューズ内部アークの熱平衡組成・熱力学特性計算コードの開発と計算,(2)自動車用ヒューズを模擬した空間においても光学観測が可能なアークチャンバーの設計と作成,(3)アークに対する時間・波長分解分光計測システムの構築と観測,(4)二次元・時間分解分光システムの設計.(1)については,凝縮相まで考慮した熱平衡組成の計算コードの作成が完了し,様々な条件におけるアーク組成の計算が進んでいる.また,計算された組成に対する熱力学特性の計算も行うことで,アークに対して珪砂と高分子蒸気が同時に混入した場合のアーク特性の変化の理論的な変化の検討に成功している.

(2)については,Cuアークと珪砂および高分子材が混入した空間に対して直接的な光学観測が可能なチャンバーを作成し,これまでに光学観測に使用している.これにより,高分子円筒内における珪砂粒子やCuアークの挙動の検討が可能になった.(3)-(4)についてはシステムの設計が終了し,(3)のシステムについては観測テストまで終了している.(4)については,設計及び必要物品の購入が終了しており,現在は光学系の構築を行っている.アーク観測をより効率的に行うために,(3)の時間・波長分解分光観測システムと(4)の二次元分光観測システムを同時に運用することが可能な様に光学系を再設計した.これにより,本研究の最終目的であるアーク内の粒子数密度の二次元分布推定をより効率的に進められることを期待している.アーク内の温度や粒子数密度を発光スペクトルの観測結果から解析・推定する計算コードについても,作成がほぼ完了している.熱平衡粒子組成および熱力学特性計算コードの作成は計画通りに進んだ.また,時間・波長分解分光観測装置の構築についても,予定通り進行し観測テストまでが終了してた.一方で,以下の点から,進行に遅れが生じた.(a)アーク観測チャンバーの作成に関する問題.珪砂充填高分子円筒内に発生したアークを観測可能なチャンバーの製作が,加工技術の課題から作成が遅れた.しかしながら,こちらについてはチャンバーを再設計することでアーク観測が可能なチャンバーの作成に成功している.そのため,これらについては遅れはあるものの問題なく進んでいる.(b)二次元分光観測装置の設計に時間を要した.当初は,発光スペクトルに対する時間・波長分解計測と空間分解計測装置を別々の装置として運用し,個別の観測を行う予定であった.しかしながら,観測上の利点から,同一の観測場所を同時に観測可能な様に二次元分光観測系の仕様を変更した.これに伴う光学系の再設計や部品の選定により,遅れが生じた.2019年度は以下の点を主に進める.(1)5月中-6月初旬をめどに二次元分光観測系の設置を完了させ,アークの二次元分光観測を行う.観測波長を様々に変えつつ観測を行うことで,ヒューズ内部アークに対する粒子分布を推定する.(2)発光スペクトルに対する時間・波長分解計測により得られた放射係数に対して,自作のフィッティングコードを用いることで,アークの温度や粒子組成を推定する.これにより,特定の観測点におけるCuアークの特性に対する珪砂や高分子蒸気混入の影響を検討する.(3)発光スペクトルに対する時間・波長分解および空間分解同時計測の結果を用いることで,アーク特性の空間的な分布推定を試みる.
海洋深層水からのレアメタルの多元素同時分離回収システムの開発

ストロンチウムならびにルビジウムに対して高選択性を有する新規吸着分離剤を開発すると共に、これらの金属イオンの分離回収プロセスと今まで開発してきたリチウムの分離回収プロセスをハイブリッド化することにより、海水からの多元素同時分離回収システムを創成することを目的としている。当該研究機関に以下の研究を行った。(1)ゼオライト系吸着剤の開発ストロンチウムやセシウムを選択的に分離できるゼオライト系吸着剤の合成を行い、その吸着特性と結晶構造の関係を検討した。また、海水中に共存するナトリウムやマグネシウムなどに対するターゲットイオンの吸着選択性を確認した。(2)吸着機構の解明ターゲットイオン(ストロンチウムやセシウム)の吸着特性のpH、金属イオン濃度、飽和吸着量の依存性を明らかにしたところ、リチウムの吸着機構と同様なイオン交換メカニズムで進行することを明らかにした。(3)新規吸着剤の造粒手法の開発上記で開発した新規吸着剤の造粒方法の開発を行った。造粒は射出成型法で行い、アルミナ系およびシリカ系バインダーを用いて、造粒方法の最適化を行った。また、造粒時のバインダー量の過剰使用より、吸着剤本来の性能を発揮できない可能性があるため、バインダーの種類、量などについて最適化を行った。(4)模擬海洋深層水からのストロンチウム・セシウムの分離回収実験造粒状吸着剤をカラムに詰め、ストロンチウム・セシウムのカラム吸着実験を行い、模擬海洋深層水に共存する成分に対する吸着選択性を明らかにした。また、海水を流した前後吸着剤の結晶構造を、比表面積・細孔分布測定装置や粉末X線解析装置を用いて測定し、造粒吸着剤の海水への耐性についても評価を行った。平成18年度は以下の研究を行った。(1)λ型二酸化マンガン系吸着剤の開発ストロンチウム、ルビジウムを選択的に分離できるλ型二酸化マンガン系吸着剤の合成を行った。調製条件を種々変化させ、その吸着特性と結晶構造の関係を検討した。また、海水中に共存するナトリウムやマグネシウムなどに対するターゲットイオンの吸着選択性の測定を行ったところ、開発した吸着剤は、ストロンチウムやルビジウムに対して、選択性を有することを確認した。(2)吸着速度の測定と吸着機構の解明ターゲットイオン(ストロンチウムやルビジウム)の吸着速度のpH、金属イオン濃度、吸着剤量の依存性を明らかにしたところ、リチウムの吸着機構と同様なメカニズムで進行することを明らかにした。また、造粒時のバインダー量が多すぎると吸着剤表面がバインダーにより過度に覆われ、吸着剤本来の性能を発揮できない可能性があるため、バインダーの種類・量などについて最適化を行った。(4)模擬海洋深層水からのストロンチウム・ルビジウムの分離回収実験造粒状吸着剤をカラムに詰め、ストロンチウム・ルビジウムのカラム吸着実験を行い、模擬海洋深層水に共存する成分に対する吸着選択性を明らかにした。また、海水を流した後の吸着剤の結晶構造を、粉末X線解析装置を用いて測定し、造粒吸着剤の海水への耐性についても評価を行った。ストロンチウムならびにセシウムに対して高選択性を有する新規吸着分離剤を開発すると共に、これらの金属イオンの分離回収プロセスと今まで開発してきたリチウムの分離回収プロセスをハイブリッド化することにより、海水からの多元素同時分離回収システムを創成することを目的としている。平成19年度は以下の研究を行った。

(1)ゼオライト系吸着剤の開発ストロンチウムやセシウムを選択的に分離できるゼオライト系吸着剤の合成を行い、その吸着特性と結晶構造の関係を検討した。また、海水中に共存するナトリウムやマグネシウムなどに対するターゲットイオンの吸着選択性の測定を行ったところ、開発した吸着剤は、ストロンチウムやセシウムに対して、選択性を有することを確認した。(2)吸着機構の解明ターゲットイオン(ストロンチウムやセシウム)の吸着特性のpH、金属イオン濃度、飽和吸着量の依存性を明らかにしたところ、リチウムの吸着機構と同様なイオン交換メカニズムで進行することを明らかにした。(3)新規吸着剤の造粒手法の開発上記で開発した新規吸着剤の造粒方法の開発を行った。造粒は射出成型法で行い、アルミナ系およびシリカ系バインダーを用いて、造粒方法の最適化を行った。また、造粒時のバインダー量が多すぎると吸着剤表面がバインダーにより過度に覆われ、吸着剤本来の性能を発揮できない可能性があるため、バインダーの種類・量などについて最適化を行った。(4)模擬海洋深層水からのストロンチウム・セシウムの分離回収実験造粒状吸着剤をカラムに詰め、ストロンチウム・セシウムのカラム吸着実験を行い、模擬海洋深層水に共存する成分に対する吸着選択性を明らかにした。また、海水を流した前後吸着剤の結晶構造を、比表面積、細孔分布測定装置や粉末X線解析装置を用いて測定し、造粒吸着剤の海水への耐性についても評価を行った。
戦後期日本のサークル運動と文学についての発展的研究

戦後期の日本で広く普及していたサークル運動と広い意味での「記録」の運動の実態を明らかにするため、調査・研究を行った。主な成果は、安部公房がラジオドラマやテレビドラマなどで行なっていた実験を広義の「記録」やSFとの関わりの中で再評価したこと、戦後のサークル運動が東アジア、特に中国との関係の中で動いていた実例として、押仁太を中心とする連環画や木版画の運動について調査・考察したことなどである。戦後期の日本で広く普及していたサークル運動と広い意味での「記録」の運動の実態を明らかにするため、調査・研究を行なった。また、サークル運動において中心的なジャンルであり、しばしば共同的な形で制作された詩やルポルタージュなどの文学についても、同時代の前衛的な文学・芸術運動や政治運動との関連の中での研究を行なった。まず、「記録」の問題については、東京都現代美術館学芸員の関直子氏の協力を得て、「ルポルタージュ作家・グルメ作家としての桂ゆき」という講演を行なった。また、桜美林大学において行なわれたThe 17th Asian Studies Conference Japan (ASCJ)でのSession 25: Bundan Snark Panelにおいて、How the “Truth" Is Sponsored: Koyama Itoko and the Controversy over Dam Siteという研究発表を行ない、小山いと子の『ダム・サイト』という事実をもとにしたフィクションが引き起こした問題についての考察を行なった。まず、「記録」の問題については、問題意識を共有する東京国立近代美術館主任研究員の鈴木勝雄氏が企画した展覧会「実験場1950s」に協力し、関連して刊行された同名の論集に「「記録」が準備した公共圏」という論文を寄せ、サークルからテレビへ、とも言えるような「記録」の場の移行を検討した。同展については詳細なレビューも執筆し、その意義を検証した。当時の運動の一つの中心でもあった安部の文学については、「没後十九年目の安部公房研究」で最近の研究の紹介をし、「三島由紀夫と安部公房のボクシングーラジオドラマの実験について」で三島由紀夫との比較をし、「安部公房の「天使」と岡本太郎の「電撃」ー啓示としての過去の出現」で「天使」という初期作品の出現について論じ、そして『震災後に読む文学』で『第四間氷期』を現在読み直す意義について検討した。また、「商品としての/商品についての小説ー開高健「巨人と玩具」と吉行淳之介「男と女の子」」では、高度成長期における文学と文学者のあり方について、タイプの異なる二人の文学者による類似したテーマの小説を通じて考察した。さらに戦争の時代を描いた文学の中でも傷痍軍人を扱った小川未明の童話について、『戦争を〈読む〉』で検討した。サークル運動の資料収集、渥美半島関連調査などは継続して行なっており、次年度以降に成果を出せそうな準備を整えている状態である。本年度は研究の総まとめを行なう年度であるため、資料の収集・電子化作業は前年度に引き続いて行なったが、新しい資料の収集よりも、それらの分析・公開に重点を置く年度とした。まず、安部公房らの〈現在の会〉の代表的出版物である『ルポルタージュ日本の証言』の復刻出版のために、収集した原本を出版社に提供し、『『ルポルタージュ日本の証言』解説・解題関連参考資料』の中で総合的な考察を行なった。また、安部公房のテレビドラマにおける実験を、広義の「記録」とSFとの交錯する地点で成立したものと位置づけ、「安部公房とテレビーSFと「記録」」という論考にまとめた。また、戦後のサークル運動が東アジア、特に中国との関係の中で動いていた実例として、押仁太を中心とする連環画や木版画の運動について調査・考察し、「木版画・連環画とサークル運動」、および「プロパガンダの図像と手法」という二つの口頭発表を行なった。さらに、この間の1950年代文化運動研究の進展と、国際的な日本研究との連携について、「1950年代から考える文学研究の未来ーサークル詩と安部公房を視座として」という口頭発表と、「日本研究における国際性とは」というエッセイで考察した。なお、年度内には刊行できなかったが、『北の集団』を主宰した平中忠信の文集をまとめる作業も継続している。『とけいだい』や下丸子文化集団関連の資料整理も道場親信氏と協力して継続しており、資料の一部は国立国会図書館に収めることができた。

日本近代文学、戦後文化運動サークル運動関連資料の電子化については遅れているが、資料収集は順調に進んでいる。一方でいわゆる純文学の面、特に安部公房についての考察は予定以上に進められた。サークル運動関連資料の電子化については遅れているが、資料収集は順調に進んでいる。一方でいわゆる純文学の面からの考察は予定以上に進められた。北海道のサークルを担っていた平中忠信氏の業績をまとめる作業と、杉浦明平の日記を出版するための準備、そして安部公房に関わる出版準備とが同時に進んでいる。これらを中心に、最終年度にふさわしい成果を出せるように進めていきたい。「とけいだい」サークルについては、共同調査をしてきたメンバーがそれぞれ別のプロジェクトを抱えた状態になってしまい、調査が停滞している。同じ東海地方でも、渥美半島の中心となった杉浦明平について、前年度末の展覧会を契機とした調査が進んでおり、日記についても出版の計画ができる状態になってきたので、そちらを優先して進めたい。また、平中忠信氏の業績をまとめる作業も進行しており、こちらも次年度中には形にできそうである。文学学術院の教務副主任となって多忙になったため、計画したほどの出張をすることができなかった。また、電子化のためのドキュメントスキャナーの選定に時間がかかり、購入して電子化を進めることができずにいる。次年度の9月までで教務副主任の任期が終わるため、その後の出張計画は立てやすくなる。ドキュメントスキャナーも次年度前半には購入し、収集した資料の電子化・活用を進めていく予定である。今年度は大学での役職就任などに伴なう多忙により、出張や電子化の計画が予定通りに進められずに繰越金が生じた。次年度は調査や電子化を一層進めることにより、繰越金を効率よく使用していきたい。
正中神経刺激短潜時SEPによる中枢神経系障害の鋭敏な評価法の開発

本年度においては、各年齢層の総計62人の正常被検者について、正中神経刺激SEPを記録し、これらの波形において13個の成分の潜時を読み取った。それらの潜時と各成分間の潜時差について、身長・年齢(一次と二次の項)・性の説明変数に対する重回帰を施行した。その回帰残差によって各成分の安定性を評価した。その結果、N9onset,N11′onset,P13/14onset,N20onsetの4個の成分が安定性が高く潜時評価における基準点として適しているとの結論を得た。これらの潜時・潜時差について、各説明変数を元に正常上限を求めることができるチャートを作成し、広く臨床応用に供することとした。この正常値は従来の方法(いわゆる中枢伝導時間)に比べてはるかに安定性が高いために、異常の検出率にすぐれ、臨床的有用性の高いことが予想されるものである。各成分の起源については、変異の高いN11/P11成分はおそらく複合成分、N11′onsetは年齢との逆説的相関を示すことから正確には不明、P13/14onsetは大後頭孔付近、N20onsetは皮質への到達などと推定した。また、P13/14は3つのsubcomponentに分かれること、N20peakは最も変動性が高いがこれも3つのsubcomponentのうちのどれかがN20peakとなるために生ずることなども明らかにした。臨床例については、頚髄疾患約40例についてのデータを得た。これらの結果について分析を行い、上記で確立された新しい評価法の優越性が実際の臨床データについても証明された。また、下位頚髄疾患においては頚髄後角由来のlcN13成分の振幅も有用なパラメーターであった。この最後の結果については現在投稿準備中である。
カブトガニG系凝固因子を用いた真菌血症判断法の確立

カブトガニ血球抽出液をデキストラン硫酸セファロースCL-6Bカラムで分画精製し、(1-3)-β-D-glucan(以下、グルカンと略)感受性のG因子とprocloting enzymeをとりだし、これに合成基質(BOC-Leu-Gly-AArg-p-nitroanilide)を加えて、グルカン定量用試薬とした。この試薬は、市販の(1→3)-β-D-glucanに対し良好な直線性を示し、感度・再現性とも優れており、pg/mlの濃度のグルカンの検出が可能であった。また本試薬が実際に、Candida apbicans、Microsporoam canis、Tricrophytomnobrun、Aaspergillus fumigatusなどの病原真菌多発糖と反応することを示した。さらに血液に添加したグルカンも、検体を過塩素酸で前処理することにより、ほぼ100%回収できることを確かめ、本法が血液検体にも適応できることを確認した。ついで白血病、悪性リンパ腫などの血液系の悪性疾患を基礎にもったいわゆるimmunocempromised hostのうち、臨床的に敗血症が疑われ、血液培養をおこなった183例について血中のグルカン濃度を測定したところ、13名に高値がみられた。このうち、血液培養で真菌が4名(カンジダ3名、クリプトコッカス1名)、剖検により深在性真菌性であることが確認されたものが4名(カンジダ1名、アスペルギルス1名、菌種不明2名)あった。残り5名も、抗真菌剤投与により臨床的に改善を見たことから、深在性真菌症と考えられた。以上の結果から本法が深在性真菌症の診断にあたって、非常に鋭敏なスクリーニング法であることが窺えた。また抗真菌剤による治療によって、臨床症状の改善とともに、血中グルカンの値が定価していくのが認められた。このことは、測定したグルカンが真菌由来であることを示唆しており、薬剤の効果確認をはじめ、臨床経過の観察にも本法が有用であることを示していた。カブトガニの血液凝固機構には、グラム陰性桿菌細胞壁外膜の構成々分であるエンドトキシンによって活性化される経路と真菌細胞壁の構成々分である(1→3)-β-D-グルカンによって活性化される経路とがある。このうち後者の経路に関与する凝固因子を利用して、真菌感染症の診断に役立つ新しい臨床検査法を開発しようとするのが本研究の目的である。このため、カブトガニ血球抽出液をデキストラン硫酸セファロースCL6Bカラムで分画精製し、(1→3)-β-D-グルカン感受性のG因子とproclotting enzymeを取り出し、これに合成基質Bac-Leu-Gly-Arg-pNAを加えてグルカン定量用試薬とした。本試薬は、市販の(1→3)-β-D-グルカンに対して良好な直線性を示し、感度(pglmlオーダー)・再現象とも良好であった。また本試薬が実際に、Candida albicans・Microsporum canis・Trichophyton rubrum・Aspesgillus fumigatusなどの真菌多糖と反応することを示した。さらに、血液に添加したグルカンも、過塩素酸で前処理することにより、良好な回収率がえられることを確かめ、本法が血液検体にも適用できることを示した。

ついで血液培養または剖検で全身性の真菌感染症が確認された若干の症例の血液検体に対して本検査をおこない、(1→3)-β-D-グルカン様物質が高濃度に存在することをあきらかにした。以上のごとく、本法は真菌血症の診断にきわめて有望であり、今後さらに症例を重ねて、新しい臨床検査法として確立してゆきたい。問題点としては、市販の(1→3)-β-D-グルカンの純度が一定でなく、したがって一定の検量線がえられないことである。この点に関しては現在、市販をさらに精製して純度を一定にする一方、臨床的にもっとも頻度の多い(Candida albicansの細胞壁多糖を抽出精製して、標準物質としてつかえるかどうか検討を加える予定である。Candida albicansをグルコースとペプトンを含む培地で37°C. 2日間振盪培養し, 121°C, 20分間オードクレーブにかけて殺菌した.菌体を集めて水,エタノール,エーテルで十分洗條した後乾燥し,洗條脱脂乾燥菌体を得た.これをBishopらの方法1)に準じて, N2気流下4°Cで3%NaOHで十分に抽出し洗浄し,さらに水, 0.5M酢酸,または水で十分抽出した残分をエタノール,エーテルで洗條し,濃硫酸上で乾燥して, Candida albicans細胞壁不溶性多糖標準品とした.現在分析中である.カブトガニのG系凝固因子を利用した真菌細胞壁多糖の検出法(以下Gテストと略)の臨床応用は,主に白血病を中心とした悪性の血液疾患に続発した敗血症について行った.従来のリムルステストが陽性であるにもかかわらず, G系因子を除いたエンドトキシンに特異的なテストでは陰性であることから真菌血症が疑われた症例が24例あり,このうち21例に対してGテストを行ったところ19例で明らかな高値が得られた.さらにこの19例のうち3例にアンホテリシンBを投与したところ,臨床的な改善がみられた.一方,上記の24例中,血液培養ないし剖検で深在性真菌感染が確認されたのはそれぞれ4例と3例のあわせて7例にすぎなかった.このように,血液培養によって生前に真菌血症を診断することは難しいが, Gテストによってかなり高い確立で傍証を得ることができ,適切な処置がより迅速にできるようになることと思われる.カブトガニ凝固因子Gと発色基質(Bou-Leu-Gly-Arg-pNA)を組み合わせて開発した、(1→3)ーβーDーglucan(以下、グルカンと略)の微量定量法が、実際に深在性真菌症の診断にどの程度役立つかどうか検討した。グルカンの標準物質として市販のCurdlanをもちい、採取した血液検体は過塩素酸で前処理した。対象は臨床的に敗血症が疑われ、血液培養を行った183例で、いずれも白血病、悪性リンパ腫などの血液系の悪性疾患を基礎にもったいわゆるimmunocompromised hostである。このうち、血中のグルカン濃度が正常上限を越えたものが13名あった。一方、血液培養で真菌が検出されたものが4名(カンジダ3名、クリプトコッカス1名)、剖検により深在性真菌症であることが確認されたものが4名(カンジダ1名、アスペルギルス1名、菌種不明2名)あったが、いずれも血中グルカンの値が高かった。グルカン高値の残り5名も、抗真菌剤投与により臨床的に改善をみたことから、深在性真菌症と考えられた。以上の結果から、本法が深在性真菌症の診断に当たって、非常に鋭敏なスクリーニング法であることがうかがえた。また抗真菌剤による治療によって、臨床症状の改善とともに、血中グルカンの値が低下していくのが認められた。
新規な工業潤滑油用劣化認識蛍光添加剤の創成

潤滑油への溶解性保持のため対カチオンに長鎖アルキルアンモニウムカチオン塩基性芳香族残基やアルキルチオホスホニウムカチオン塩基性芳香族残基を配位子部位に含む配位子有機化合物群の大量合成を行った。次いで、配位子群から対応するランタノイド錯体群の大量合成を行った。錯体の配位絶対構造を決定するためにX線単結晶構造解析装置を用いて測定を行い、コーン型絶対構造を有し、置換基の鎖長によって構造が変化するが、発光強度には影響がほとんどないことがわかった。次いで、錯体の対象物への付着や洗浄効果を評価するために、本大学所有の申請者が専門委員である表面解析装置や蛍光測定装置を用いて測定を行い、炭素鎖が短いとコーン型構造を有しているため金属や無機物に付着しやすく、逆に炭素鎖が長いと1,2-オルタネート構造に変化し、付着度が弱いことが判明した。先ず潤滑油への溶解性保持のため対カチオンに長鎖アルキルアンモニウムカチオン塩基性芳香族残基やアルキルチオホスホニウムカチオン塩基性芳香族残基を配位子部位に含む配位子有機化合物群の大量合成を行った。具体的には配位子群を、既述塩基存在下でユウロピウム(赤色),テルビウム(緑色),ジスプロシウム(青色)等の金属中心発光特姓を有するランタノイド金属塩化物と錯化させた。次いで、合成した錯体群基本分子構造及び物性を本大学所有の核磁気共鳴スペクトル、EI-MSまたはFAB-MSスペクトル、元素分析及等によって決定した。また、合成した錯体群の他の共存物との錯化挙動による赤色発光の変化を詳細に検討した。さらに、錯体の配位絶対構造を決定するために、本大学所有の申請者が専門委員であるX線単結晶構造解析装置を用いて測定を行い、コーン型絶対構造を有し、置換基の鎖長によって構造が変化するが、発光強度には影響がほとんどないことがわかった。具体的には配位子群を、既述塩基存在下でユウロピウム(赤色),テルビウム(緑色),ジスプロシウム(青色)等の金属中心発光特性を有するランタノイド金属塩化物と錯化させた。さらに、錯体の配位絶対構造を決定するために、本大学所有の申請者が専門委員であるX線単結晶構造解析装置を用いて測定を行い、炭素鎖が短いとコーン型絶対構造を有し、逆に炭素さが長いと1,2-オルタネート類似絶対構造に変化する。このように置換基の鎖長によって構造が全く変化するが、発光強度には影響がほとんどないことがわかった。さらに、錯体の対象物への付着や洗浄効果をを評価するために、本大学所有の申請者が専門委員である表面解析装置や蛍光測定装置を用いて測定を行い、炭素鎖が短いとコーン型絶対構造を有しているため金属や無機物に付着しやすく、逆に炭素さが長いと1,2-オルタネート類似絶対構造に変化し、付着度が弱いことが判明した。
CD271を発現する頭頸部癌幹細胞の生存戦略解明と治療戦略への展開

CD271は下咽頭癌幹細胞マーカーであるが、CD271の機能とがん組織の維持における役割については明らかになっていない。そこでD271陽性頭頸部癌幹細胞の生存戦略を解明することを目的として解析をおこなった。腫瘍形成には、CD271が必要であった。細胞周期はG0にアレストした。シグナル伝達系を調べたところ、MAPK(Erk)シグナルが減少していた。エフェクター分子であるRhoAに対する阻害を行ったところ、細胞遊走が著明に抑制された。Erk阻害薬を添加したところ、細胞増殖を著明に抑制した。以上の結果から、CD271のシグナル伝達系を標的とした治療が可能であることが示唆された。頭頸部癌の悪性形質の本態として癌幹細胞が注目されている。CD271は下咽頭癌幹細胞マーカーのみならず、頭頸部癌全般における癌幹細胞集団と考えられるが、CD271の機能とがん組織の維持における役割についてはほとんど明らかになっていない。本課題では、CD271陽性頭頸部癌幹細胞の生存戦略を解明することを目的とする。本年度はCD271シグナルの解析を行った。細胞内領域欠損体(dC)およびDeath Domain欠損体(dDD)強制発現株を作成して、これらCD271変異体を用いて細胞増殖に必要な部位を解析した。その結果、dCでは増殖が抑制されることが示唆された。したがって、細胞内ドメインのうちDD領域以外が細胞生存および増殖に貢献していることがわかった。現在、HPCM2株を用いてCRISPR/Cas9法によりCD271欠損細胞樹立を試みている。一方、抗CD271抗体として市販抗体を複数入手しin vitro培養系(HPCM2)に加えたが、明確な効果は確認できなかった。いずれもエピトープが不明であることから、新たにCD271発現細胞を構築し、これを抗原として抗CD271抗体を樹立する必要があると考えられた。おおむね当初予定通り進捗している頭頸部癌の悪性形質の本態として癌幹細胞が注目されている。本年度はCD271ノックダウン細胞株を樹立し、がん幹細胞性を解析した。HPCM2株を用いてノックダウンを行い、シグナル伝達と細胞周期、遊走を調べた。超免疫不全マウス(NOG)に移植したところ、腫瘍形成能がin vitroおよびin vivo両面で消失した。腫瘍形成には、CD271が必要であると考えられた。CD271をノックダウンにより細胞周期がG0にアレストした。さらに、シグナル伝達系を解析したところ、p42/44ERKが減少していた。CD271ノックダウン、およびエフェクター分子と目されるRhoAに対する阻害を行ったところ細胞遊走が抑制された。ERK阻害薬を添加したところ、細胞増殖に対する効果は限定的であったが、細胞周期のG0アレストに重要なCDKN1Cが発現上昇していた。CD271ノックダウンとCDKN1Cを同時にノックダウンしたところ、G0アレストから脱出させることに成功した。以上の結果から、CD271はCDKN1Cの抑制およびERKの活性化によって、がん幹細胞性および細胞遊走などの悪性形質を発揮することが明らかとなった。当初予定通り進める。頭頸部外科学本年度の計画が順調に進んだため。次年度に繰越て使用する。全体計画に変更はない。
量子論コンピューティクスによるパワー半導体界面形成機構と電子物性の解明

本課題においては、大規模長時間シミュレーションを可能にする計算方法論の開発と、それを用いたパワー半導体界面形成機構と電子物性の解明、を目的としている。RS-CPMDコードのチューニングは京コンピュータ上で行われた。基本プロファイラーを用いた計算時間の解析により、力の計算に関わる一連のサブルーチンにおいて、並列化効率が低いことが判明した。そこで空間並列とバンド並列をハイブリッッドした新たなコードを開発し、高速化が達成された。T[n]の開発においては、過去の深層学習を用いない汎関数のいずれよりも、高精度な汎関数が開発された。Siおよびダイヤモンド半導体のデータから学習し、SiCの物性を記述できる汎関数となっている。これらの計算手法を応用し、SiC/SiO2界面での炭素原子関連欠陥の同定が行われた。酸化のし残りである炭素がC2の形態を維持して界面に残存し、これが電子トラップの原因となることが判明した。またGaNのエピタキシャル成長の機構を解明する目的で、窒素のガスソースであるアンモニア分子の成長表面上での分解反応を調べた。その結果、成長中のGaリッチなGaN表面では、比較的に弱いGa-Gaボンドがユビキタスに存在し、それが反応のスポットとなって、NH3の分解が生じ、その後NHユニットがGaNネットワークに取り込まれることがわかった。RS-CPMDコードのチューニングでは、基本プロファイラーを用いた解析により、力の計算に関わる一連のサブルーチンにおいて、並列化効率が低いことが判明した。そこで、この部分がバンド並列に対して極めて並列化効率が高いことに着目し、空間並列とバンド並列を併用するハイブリッド並列コードを新たに開発した。この結果、京コンピュータ1000ノード規模のリソースを用いて、1000 ー2000原子系のサブナノ秒MDシミュレーションが可能となった。T[n]の開発においては、深層学習を用いた汎関数により、過去に開発されたT[n]のいずれよりも、高精度な汎関数が開発された。これを用いたオーダーN計算法確立の側面では、第一原理局所擬ポテンシャルの開発と、T[n]を含むオイラー方程式解法が不可欠であるが、そのいずれにも成功している。パワー半導体界面計算においては、SiC/SiO2界面での炭素原子関連欠陥の同定が行われた。酸化のし残りである炭素に起因する欠陥の形態、生成エネルギーを網羅的に調べ、またそれぞれの欠陥が引き起こすギャップ中の電子準位を、異なる荷電状態に対する全エネルギー計算から導き出し、電子トラップと成り得る候補を絞り込んだ。またGaNのエピタキシャル成長機構解明では、窒素のガスソースであるアンモニア分子の成長表面上での分解反応を調べ、成長中のGaリッチなGaN表面では、比較的に弱いGa-Gaボンドがユビキタスに存在し、それが反応のスポットとなって、NH3の分解が生じ、その後NHユニットがGaNネットワークに取り込まれることがわかった。また成長温度では、Gaリッチ表面では、Gaアド原子が高い拡散係数を示し、いわば2次元Ga液体が形成されていることが初めてわかった。RS-CPMDの高速化が達成されたので、これにより乱れた系の動的性質を調べる。具体的にはパワーデバイス界面(MOS界面)の絶縁体として、なくてはならないアモルファスSiO2の構造的、電子的性質を第一のターゲットとする。アモルファスをコンピュータ上で作成するために、未だかって行われたことのない大規模長時間melt-quenchシミュレーションを実行する。具体的には1500原子系、600原子系、200原子系を取り上げ、100K/ps、50K/ps、10K/psというゆっくりとしたクエンチ速度でアモルファスを作成し、得られた構造的・電子的性質の、シミュレーションサイズ、クエンチ速度依存性を明らかにし、シミュレーションの精度を担保する技術開発を行う。このアモルファス(いわばハウス・アモルファス)を用いて、現実のMOSデバイスにおける半導体/絶縁体界面を調べる。運動エネルギー汎関数T[n]については、まだ改善の余地がある。第一はtarnsferrabilityの確保である。現在は深層学習を行った物質群に対してはその物性値を再現できる、また学んだSi、ダイヤモンドに類似の炭化ケイ素については物性値を予測できる、というレベルである。これを学習方法を改善し、より広範な物質群に対する有効性を高める手法を編み出すことを目指す。物質計算ターゲットとしては、GaNエピタキシャル成長の素過程を実際の成長温度でシミュレートし、解明することに傾注する。

その結果、成長中のGaリッチなGaN表面では、比較的に弱いGa-Gaボンドがユビキタスに存在し、それが反応のスポットとなって、NH3の分解が生じ、その後NHユニットがGaNネットワークに取り込まれることがわかった。RS-CPMDコードのチューニングでは、基本プロファイラーを用いた解析により、力の計算に関わる一連のサブルーチンにおいて、並列化効率が低いことが判明した。そこで、この部分がバンド並列に対して極めて並列化効率が高いことに着目し、空間並列とバンド並列を併用するハイブリッド並列コードを新たに開発した。この結果、京コンピュータ1000ノード規模のリソースを用いて、1000 ー2000原子系のサブナノ秒MDシミュレーションが可能となった。T[n]の開発においては、深層学習を用いた汎関数により、過去に開発されたT[n]のいずれよりも、高精度な汎関数が開発された。これを用いたオーダーN計算法確立の側面では、第一原理局所擬ポテンシャルの開発と、T[n]を含むオイラー方程式解法が不可欠であるが、そのいずれにも成功している。パワー半導体界面計算においては、SiC/SiO2界面での炭素原子関連欠陥の同定が行われた。酸化のし残りである炭素に起因する欠陥の形態、生成エネルギーを網羅的に調べ、またそれぞれの欠陥が引き起こすギャップ中の電子準位を、異なる荷電状態に対する全エネルギー計算から導き出し、電子トラップと成り得る候補を絞り込んだ。またGaNのエピタキシャル成長機構解明では、窒素のガスソースであるアンモニア分子の成長表面上での分解反応を調べ、成長中のGaリッチなGaN表面では、比較的に弱いGa-Gaボンドがユビキタスに存在し、それが反応のスポットとなって、NH3の分解が生じ、その後NHユニットがGaNネットワークに取り込まれることがわかった。また成長温度では、Gaリッチ表面では、Gaアド原子が高い拡散係数を示し、いわば2次元Ga液体が形成されていることが初めてわかった。RS-CPMDの高速化が達成されたので、これにより乱れた系の動的性質を調べる。具体的にはパワーデバイス界面(MOS界面)の絶縁体として、なくてはならないアモルファスSiO2の構造的、電子的性質を第一のターゲットとする。アモルファスをコンピュータ上で作成するために、未だかって行われたことのない大規模長時間melt-quenchシミュレーションを実行する。具体的には1500原子系、600原子系、200原子系を取り上げ、100K/ps、50K/ps、10K/psというゆっくりとしたクエンチ速度でアモルファスを作成し、得られた構造的・電子的性質の、シミュレーションサイズ、クエンチ速度依存性を明らかにし、シミュレーションの精度を担保する技術開発を行う。このアモルファス(いわばハウス・アモルファス)を用いて、現実のMOSデバイスにおける半導体/絶縁体界面を調べる。運動エネルギー汎関数T[n]については、まだ改善の余地がある。第一はtarnsferrabilityの確保である。