hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
廃電子機器リサイクル副産物であるAs,Sb,Seの高選択的バイオ吸着素子の開発

バイオマスを利用して新規吸着剤の開発を行い、As,Sb,Seの吸着選択性と化学構造との関係を明らかにし、さらにイオン鋳型法による吸着選択性がイオンサイズではなく錯体構造の認識によることを見い出した。配位子としてプロパンジオールなどを有するキトサン誘導体を合成し、As,Sb,Seに対する吸着挙動を調べ、グルコースを付加させたGLCと比較した結果、低pH領域でSbに対して高い吸着能を示した。また、低濃度の塩酸、硝酸および硫酸溶液中からSbに対して高い吸着能を示した。これらの吸着材によるSbの熱力学的解析や吸着平衡について検討し、さらにナノファイバーを作製し、高い吸着速度を示すことを見い出した。1.キトサン誘導体に超多孔質球状体の創製とIn, GaおよびAs, Sb, Seの吸着特性O/W/Oエマルション法により貫通孔を有するキトサンの超多孔性・球状化に成功した。細孔構造は芯物質のヘキサンの粒径・量で決定された。これを基体として架橋と配位子導入を同時に達成できる「クエン酸(CAC)」を導入し、さらにIn/Ga/Znの相互分離が期待される「ホスフィン酸(PPAC)」を導入した。一方、Sb,As,Seの配位子には高塩基性の「イミダゾール(IMC)」や「ピペリジン類(PPC)」を導入し、レアメタル・有害金属の吸着特性を検討した。CACはpH=1-2付近でIn, Gaに対して高選択性を示した。さらに塩酸、硝酸、硫酸溶液からAsやSeは全く吸着せずSbに対して高い吸着性能を示した。PPACはIn>Ga>>Zn>Cuの選択序列であり、In, Gaが高選択的に吸着された。一方、IMCやPPCは各酸溶液の低濃度領域からSe(VI)を選択的に吸着し、これは注目に値する成果である。2.生体高分子インプリント法による二重アフィニティーをもつキトサン誘導体の創製キトサンに「ケトグルタル酸(KGAC)」を導入し、二重アフィニティーを付与するために対象金属として銅イオンを用い、KGACと銅イオンの高分子錯体を形成し、架橋後銅イオンを塩酸で脱離し調製した。本吸着材は1 ppm以下の銅イオンを「キレート形成能+サイズ認識」により吸着したと考えられる。3.キトサン誘導体のナノファイバーの創製とSb, As, Seの除去・回収キトサン/ナイロンのハイブリッドナノファイバーの創製に成功した。これを用いて銅とニッケルの吸着速度の実験を行い、瞬間的に吸着平衡に達することを明らかにした。このことは、高選択的・高速・高容量の吸着機能性を付与したナノフィルタ-の実用化が大いに期待される。【貫通孔をもつキトサン誘導体の創製とIn, GaおよびAs, Sb, Seの吸着特性】新規なキトサン誘導体の中でも、架橋と配位子導入を同時に達成する「クエン酸」を導入したキトサン誘導体(CAC)について詳細に検討した。今までの吸着材はSb(III,V)とAs(III,V)の相互分離、あるいは価数の違いによる分離ができなかったが、本吸着材は水溶液のpHを制御するだけで、これらの相互分離に成功した。さらに低pH領域でGa≧In≫Cu>Znの吸着選択性が発現し、大量のZnやCuを含む亜鉛精錬残渣や太陽電池廃パネルからのIn, Gaの選択的分離が期待される。特に注目すべきは、CACがSb(III,V)を含む塩酸、硝酸、硫酸からSb(III)に高い吸着性能を示し、As(III,V)やSe(IV,VI)は全く吸着されなかった。このことは、CACが廃電子機器等のリサイクルプロセスから排出されるSb(III)の除去材として利用できることを示している。【生体高分子インプリント法によるキトサン誘導体の創製と吸着選択性】キトサンにケトグルタル酸やクエン酸を導入した二重アフィニティー(キレート形成+サイズ認識)を付与した銅鋳型キトサン誘導体を合成し、各金属イオンに対する吸着選択性を明らかにした。その選択性はNi, Co, Zn, Cdに対するCuの高い吸着選択性を示し、銅イオンの鋳型効果が発現した。今後は本法をSbやAsに適用していく。【キトサン誘導体ナノファイバーの創製とSb, As, Se除去への応用】新規なキトサン/ナイロンナノファイバーにフェニルホスフィン酸やEDTAの配位子を導入し、Cu, Ni, Coの吸着に及ぼすpHの影響を調べた。また、これらの吸着材は瞬間的に吸着平衡に達し、高選択性・高速・高容量を示す新たな吸着材料として実用化に向けた今後の展開が期待される。2種類のエマルション間の水の浸透圧差を利用して貫通孔をもつ真球状体のキトサンおよびキトサン誘導体の粒径および細孔構造を容易に制御できる製造法を確立した。特に貫通孔の細孔構造をO/W/OエマルションのO/Wの有機相の粒径およびその量によって決定されることを明らかにした。この合成法をカゼインタンパク質へ適用し、真球状体のカゼインやペクチン酸微粒子が作成できることを明らかにした。さらに、昨年に引き続き、工業用吸着材の開発を目指してキレート配位子の導入と架橋を同時に達成できるいくつかの新規なキトサン誘導体の合成法を確立し、In(III), Ga(III)からのSb(III,V), As(III,V)およびSe(IV,VI)の選択的分離、およびこれらの相互分離に成功した。

この吸着材は「パーフュージョンクロマトグラフィー」への応用が期待される。さらに、新たに合成したキトサン誘導体を用いて、「二重インプリント法(キレート形成+サイズ認識)」により銅鋳型キトサン誘導体を合成し、Cu, Ni, Coの混合溶液(< 1 ppm)からのCuの完全除去に成功した。このことは極微量のSb, As, Seの吸着除去材開発への応用が期待され、「高選択的」で「水環境中からの徹底的な除去」を達成できる吸着材の開発が期待される。また本年度は、新規なキトサン誘導体を用いてナイロンとハイブリッドした「キトサン誘導体ナノファイバー」の作成を詳細に検討し、その最適化を行った。使用したキトサン誘導体の吸着選択性はそのまま発現され、またその強度についても工業的なモジュール化に十分な強度であることが明らかとなり、特許申請の準備中である。これらの多くの成果は、当初の計画以上に進展していると判断している。【I】貫通孔をもつキトサン誘導体の創製とIn, GaおよびAs, Sb, Seの吸着特性相互分離が困難であるAs(III,V), Se(IV, VI), Sb(III,V)の配位子として「アルコール水酸基とアミノ基(PDC, HAC)」、「ジカルボン酸と3級アミン(N, N-DCAC)」、「カテコール(CACC)」を固定化した貫通孔をもつ真球状体キトサン誘導体を新たに合成し、As, Sb, Seの吸着選択性を検討した。ここではpH領域の結果のみを示す。PDCとHACは、pH2-4でSb(V)に高い吸着選択性が見られた。これは今までにない現象であり、その序列はSb(V)≫Sb(III)≫Se≫Asであった。水酸基とアミノ基によるキレート形成が重要であることがわかった。N,N-DCACは、広pH領域でSb(III)のみに80%以上の吸着率を示した。これはSbCl4+とカルボキシアニオンとの静電的相互作用によると考えられる。CACCは、N,N-DCACと同様に幅広いpH領域でSb(III)が吸着した。これはキトサン由来の3級アミンによる吸着と考えられる。さらにSb(V)に高い吸着選択性を示したPDCを用いてパーフュージョンクロマトグラフィーへ適用し、高選択性・高速処理に成功した。【II】生体高分子インプリント法によるキトサン誘導体の創製と吸着選択性キトサンにカテコールやケトグルタル酸を導入してそれぞれSb(III)とCu(II)イオンの(キレート形成+サイズ認識)を付与したキトサン誘導体を合成し、各金属イオンに対する吸着選択性を明らかにした。その選択性はそれぞれのキトサン誘導体でインプリントイオンに対して高い鋳型効果が発現された。【III】キトサン誘導体ナノファイバーの創製とSb, As, Se除去への応用ファイバーの強度を保つためにキトサン/ナイロンとのハイブリッドナノファイバーを作成し、Sb(III)に高い選択性を示したクエン酸を加熱のみで固定化し、Sb(III)/As(III)の高い吸着選択性、速い吸着速度の発現に成功した。今年度は商品化に向けての研究を展開していくエマルション法によって水の浸透圧差を利用して形成された貫通孔をもつ真球状体のキトサンおよびキトサン誘導体の粒径および細孔構造を容易に制御できる簡易型の製造法を確立し、この合成法をカゼインタンパク質へ適用し、真球状体のカゼインやペクチン酸微粒子が作成できることを明らかにした。
タバコの種間交雑で認められる雑種致死の遺伝学的研究

雑種致死は、雑種胚あるいは雑種個体が成熟に至らず生育の途中で遺伝的に致死する現象であり、遠縁交雑による育種を行う際に大きな障害となる。本研究では、タバコの栽培種と野生種との種間交雑でみられる雑種致死の遺伝解析を行った。三系交雑を行うことで、野生種が1つの雑種致死原因遺伝子を持つことが明らかとなった。さらに、多数の野生種について栽培種との交雑で雑種致死が生じるかどうかを明らかにした。タバコの栽培種Nicotiana tabacumと野生種(Suaveolentes節)を交雑すると、多くの組合せで雑種致死が認められる。雑種致死とは、雑種胚あるいは雑種個体が生育の途中で遺伝的に致死する現象であり、生殖的隔離機構の一種である。このような機構は進化の過程で重要な役割を果たしてきたと考えられているが、その一方で遠縁交雑による品種改良を行う際の障害となる。これまでに、N.tabacumと交雑しても雑種実生に致死性の現れない野生種を2種見出しており、これらの種を利用した遺伝学的な研究を試みている.本年度は、N.tabacumと交雑しても雑種致死の現れない野生種を、雑種致死の現れる野生種と交雑し、雑種を作出することを試みた。数組合せで交雑を行ったところ、交雑組合せによって、受粉しても1週間ほどで花が落下してしまい結実しなかったり、種子は得られるが発芽しなかったりすることが明らかになった。これらの交雑組合せでは、雑種を得るために胚珠培養などの技術を利用する必要があると考えられた。今後は、交雑組合せの数を増やしていく予定である。また、野生種N.occidentalis(Suaveolen節)とN.tabacumを交雑すると雑種致死が現れることを新たに示し、この雑種致死について遺伝解析を行った。その結果、N.tabacumが持つ2つのゲノムの両方に雑種致死の原因となる因子が存在することが示唆され、これまでに報告してきたN.tabacumの片方のゲノムのみが関与している雑種致死とは異なることが明らかになった。タバコの栽培種(Nicotiana tabacum)と野生種(Suaveolentes節)を交雑すると、多くの組合せで雑種致死が認められる。雑種致死は生殖的隔離機構の一つであり、進化の過程で重要な役割を果たしてきたと考えられているが、その一方で遠緑交雑による品種改良を行う際の障害となる。1.これまでに、N. tabacumと交雑しても雑種致死を示さない野生種を2種見出しており、これらの種を利用して雑種致死の遺伝解析を試みた。(1)これらの2種と雑種致死を示さない複数の野生種とを種間交雑し、数組合せのF1雑種を得た。(2)これらのF1雑種の雑種性を確認したところ、確かに雑種であることを確認した。(3)F1雑種をタバコ栽培種と交雑し、得られた種子を使って雑種致死の分離を調べた。その結果、野生種が1つの雑種致死原因遺伝子を持つことを明らかにした。雑種致死原因遺伝子のマッピングをするためには、F1雑種を自殖または戻し交雑することで得た世代を使用する必要があるが、F1雑種は不稔であり、これを使用してマッピングをすることは困難であると考えられた。2.多数のタバコ野生種を使用して栽培種と交雑し、雑種致死を発現するかどうかを調べた。その結果、特定の種において雑種致死を発現する系統と発現しない系統が存在することを見出した。これらの系統は同一の種に属するため、F1雑種を作出すれば稔性がある可能性が高く、遺伝解析の材料として適していると考えられた。以上のように、本研究では、野生種が単一の雑種致死原因遺伝子を持つことを明らかにし、今後マッピングを進めることができる可能性を示すことができた。
細胞取込過程の環境変化を認識するナノカプセルの構築と超音波力学療法への展開

これまでに合成方法を確立し、細胞内分布が異なることが確認されている音増感剤(doxorubicin, DOX; triphenylphosphonium基導入DOX, TPP-DOX)について、細胞内還元環境で不安定化するカチオン性ナノカプセルへの封入条件の検討を行い、いずれの音増感剤についても60%程度の効率で封入できる条件を確認した。DOX封入ナノカプセルについてHeLa細胞への取り込み、細胞質でのDOXリリースをレーザー共焦点顕微鏡観察により確認した。1時間後においては、DOXの蛍光が細胞質に輝点状に観察され、核への局在は認められなかったが、4時間後においてはDOXが核への分布していることが確認された。これは、1時間後においては、ナノカプセルがエンドソーム内に存在しDOXはカプセル内に保持された状態ですが、4時間後までの間にナノカプセルがエンドソームから脱出し、細胞質還元環境に応答したナノカプセルの不安定化によりDOXがリリースされたと考えられる。リリースされたDOXはそれ自身の性質により核へと分布したと考えられる。超音波力学療法効果をMTT assayにより評価した。DOXは抗がん剤としての性質を有しているため超音波照射を行っていない場合にも細胞生存率の低下が確認されたが、超音波照射を行うと、さらに生存率が低下した。TPP-DOXの場合、TPP基の導入により核へ局在しなくなるため超音波照射を行っていないときには細胞生存率の低下は確認されなかったが、超音波照射により有意な細胞生存率の低下が確認された。これは、TPP-DOXが超音波照射によって生成するROSがミトコンドリアへダメージを与えたためであると推測される。ナノカプセルへ封入する音増感剤の特性を選択することにより、異なる部位への作用によって超音波力学療法効果が誘導できると確認された。27年度が最終年度であるため、記入しない。カチオン性ナノカプセルに内封する音増感剤として、カチオン性化合物に関するリリース抑制が確認されていることから、rhodamine 6G(Rh6G)とdoxorubicin(DOX)を選択した。Rh6Gは細胞質全体に分布し、DOXは核に局在することが知られている。そこで、光線力学療法においては一重項酸素がミトコンドリアにダメージを与えることが殺細胞効果の誘導において重要であることが報告されているので、DOX分子にミトコンドリア指向性を付与するためにトリフェニルホスホニウム(TPP)基を導入することを検討した。縮合剤を用いてTPP基及びCOOH基をもつ化合物をDOXと反応させることによりDOX-TPPを得た。構造の確認は、1H及び13C NMRによって行った。得られたDOX-TPPとDOXの細胞内分布の違いを検討するために、HeLa細胞に両化合物をそれぞれ播種しレーザー共焦点顕微鏡による観察を行った。DOXの場合、1時間後では細胞質に分布しているものもみられるが、核内に分布しているものも見られた。一方、DOX-TPPでは、細胞質にのみ赤色蛍光が観察され、核にも分布していないことが確認された。今後、より長時間培養した際の両化合物の細胞内分布の評価を行う必要があるが、TPP基の導入により細胞内動態を変化せることがかのうであることが示唆された。DOX、DOX-TPP及びRh6Gについて超音波照射時一重項酸素生成能をsinglet oxygen sensor greenを検出プローブとして用いて評価した結果、これらの化合物は一重項酸素生成能を有し、その程度が同程度であることが確認された。

音増感剤として知られている化合物へのミトコンドリア指向性付与による音増感剤としての機能の低下、消失が懸念されたが、指向性付与後においても音増感能に変化が生じていないことが確認された。また、同程度の音増感剤として機能を有し、細胞内分布が異なる化合物が得られており、順調に進展している。27年度が最終年度であるため、記入しない。新規に開発した音増感剤のナノカプセルへの封入が問題となると考えられるが、これまでに種々化学特性の化合物の封入を検討しており、その知見を活かすことにより計画通り研究を進めることができると考えられる。
心筋細胞のクロライドチャンネルの特性とその生理的意義の解明

(1)クロライド(Cl)電流活性化におけるβアドレナリン作用とアセチルコリン(ACh)作用の干渉AChはβ受容体刺激によって活性化されたCl電流を抑制した。AChはフォルスコリンによって活性化されたCl電流をも抑制したが、cyclic AMPの細胞内直接投与によって活性化したCl電流は抑制しなかった。ムスカリン受容体刺激は、Gタンパク質を介してadenylate cyclaseを脱活性化することによりcyclic AMP-PKA系を抑制し、Cl電流を減少させるものと考えられる。(2)プリン受容体刺激によるクロライド(Cl)電流の誘発μMレベルの細胞外ATPによっても、β刺激誘発のCl電流に似た電流(時間非依存性で外向き整流性を示す)が発生することが見いだされた。逆転電位と外液Cl濃度の関係から、この電流もCl電流であることが判明した。他のアデニンヌクレオチド(ADP,AMP,adenosine)の効果をATPと比較検討すると、Cl電流誘発に関してこれら4者のヌクレオチドに差はみられなかった。従って、プリン受容体のsubtype(P_1またはP_2)の内どちらもがこの反応に関与している可能性が示唆された。2.単一Clチャネル記録による研究成果(モルモット心室筋細胞)double patch法を利用し、細胞にcyclic AMPを負荷しつつcell-attached modeによるClチャネル記録を試みた。チャネル活動出現時のチャネル開確率及びその時間経過の解析から、cyclic AMP-PKA系はチャネルを燐酸化することによりチャネルをavailableな状態に変換するが、チャネル自身の開閉動力学には影響しないと結論された。チャネルの開時間ヒストグラムは一つの要素(時定数約1s)で表せたが、閉時間ヒストグラムは少なくとも二つ要素(時定数約0.2および1s)を示した。これら時定数に明らかな電位依存性はみられなかった。1.単一チャネル記録による研究実験細胞にカテコラミンを作用させてクロライドチャネルを記録することは非常に困難であるが,これはdouble path法により克服できた。すなわちwhole cell電極からcyclic AMPを細胞に負荷しつつcellーattachedの記録を同時に行うことにより、クロライドチャネル記録の成功率を高めることができた。チャネルの開閉キネチックスを解析した結果、このチャネルは電位非依存性であり、キネチックスは比較的単純で単一の開状態と閉状態のみを示すことがわかってきた。さらにcyclic AMPの細胞負荷にともなうチャネル活動出現について詳細に検討すると、チャル活動は始めから高い開確率で出現し、その開確率はその後ほとんど変化しないことが多い。また、記録中時にactiveなチャネルの数が増えることがあるがその場合もチャネル開確率は高い。これらのことから、cyclic AMP系によるタンパク燐酸化はチャネルを利用可能な状態にするのみで、その開閉キネチックスには影響しないことが明らかとなった。2.whole cell clamp実験による研究実績心筋のクロライド電流がβレセプタ-ーcyclic AMP系により活性化されることはすでに明らかにしたが、今回の研究により細胞外のATPもこの電流を発生させることがわかった。水解されないATPアナログであるATPーγSも同様の作用を示すので、この反応はプリンレセプタ-を介するものである。このATPの作用は、ATPが交感神経におけるカテコラミンとの共伝達物質であることと考えあわせて興味深い。残されている問題として、作動しているプリンレセプタ-のsubtypeを明らかにすること、反応に関与している細胞内中間物質を決定することなどがあるので、今後この方面の研究にも力を注ぎたい。平成4年度は、単一チャネル解析を中心に研究を行った。

すなわち、cyclic AMP-PKA系によるクロライドチャネルの制御様式を明らかにすること、および単一クロライドチャネルのキネチックスを解析し、その膜電位との関係を明らかにすることを主な目的とした。この目的のためdouble patch法を採用し、whole cell記録用の電極内にcyclic AMPを充填することにより細胞内にcyclic AMPを負荷しつつ、他電極からcell-attached modeによる単一チャネル記録を試みた。標本はモルモット単離心室筋細胞である。結果は以下のとおりである。1.cyclic AMPの細胞内浸透とともにチャネル活動の出現をしばしば観察できた。この場合チャネルの開確率は始めから高く(0.6-0.9)、その値はその後whole cellのクロライドコンダクタンスが漸増しているときもほとんど不変であった。チャネル記録中チャネルの数が増えることがあったが、この場合も“新"チャネルは始めから高い開確率をもって出現していた。これからのことから、cyclic AMP-PKA系はチャネルを燐酸化することによりチャネルをavailableな状態に変換するが、チャネル自身のキネチックスには影響しないと結論した。2.cyclic AMP負荷細胞からoutside-out patchを作ると、しばしばチャネル活動を観察できた。膜内外のクロライド濃度がともに150mMである時、チャネルコンダクタンスはおよそ15pSであったが、外向き整流性が弱いながらも見られた。外向き整流性はこのチャネルの基本的性質と考えられる。cell-attached patchおよびoutside-out patchを含めてチャネルの開閉キネチックスを解析した結果、開時間とヒストグラムは一つの要素(時定数約1s)で表せたが、閉時間ヒストグラムは少なくとも二つの要素(時定数約0.2及び1s)を持っていた。しかしこれら時定数に明らかな電位依存性はみられなかった。
森林保護および住環境保全に貢献する低毒性木材保存剤に関する研究

薬剤の固定性:低分子量ケイ酸-無機化合物複合薬剤で処理時のWPGは、ケイ酸-金属塩複合薬剤で1722%、ホウ酸複合薬剤で約15%であった。この処理材をオオウズラタケおよびカワラタケによる腐朽試験に供した。腐朽試験後の試験片の灰分は、無処理材の約0.3%(w/w)に対し、金属塩複合薬剤の場合1617%、ホウ酸複合薬剤の場合13.514%であった。すなわち、金属塩複合薬剤の方がホウ酸複合薬剤より、腐朽試験時程度の水分環境での薬剤溶脱量が大きいことが分かった。灰分組成は金属塩複合薬剤の場合、ケイ素の減少割合に比べて金属の減少割合が大きかった。ホウ酸複合薬剤はケイ素、ホウ素ともに腐朽前後でのケイ素とホウ素との減少割合に差はなかった。すなわち、低分子量ケイ酸と複合させる薬剤は、高分子量ケイ酸の結晶格子に入りうるホウ酸が最も良い。防腐機構:ホウ酸の配合割合の異なる複合薬剤で処理した木粉を混合した液体培地でオオウズラタケを静置培養した。菌糸体の成長はホウ酸量が多いほど阻害され、生成タンパク量も少なかった。培養液から得た粗酵素の各種酵素の活性は、コントロールのそれより低くかった。ホウ酸量が多い場合、培地のpH低下が抑えられた。すなわち、キチン質層を浸透するとされるホウ素化合物の添加でオオウズラタケ菌の成長とシュウ酸生成機構が阻害され、オオウズラタケの腐朽の初期酵素とされるマンナーゼ等の活性はそれほど阻害されなかった。防蟻効力試験:ホウ酸量が多いほど防蟻効力は大きく、シロアリは接触毒性によって死亡した。処理木材を餌とした場合は14日以内に全てのシロアリが死亡し、試験片の質量減少率はコントロールの49%に対し36%に抑制された(この値には試験中の溶脱した薬剤重も含まれる)。難燃化効力試験:低分子量ケイ酸の種類および添加ホウ酸量を変えて調製した複合木材について、コーンカロリメータを用いて燃焼性試験を行った。その結果、ホウ酸の割合が多い場合ほど着火時間と見かけのフラッシュオーバーまでの時間が遅れ、発煙量と発熱速度は減少し、難燃化の程度は向上した。毒性試験:低分子量ケイ酸-ホウ酸複合薬剤で処理した木材を水中浸漬し、薬剤を溶脱させた。JIS K 0102の中の「魚類による急性毒性試験方法」に準じて、溶脱溶液中でヒメダカを飼育して毒性を検討した。しかしながら、ヒメダカの死亡率が同じ溶脱溶液でも繰り返し試験のたびに変化し、一定のデータが得られず現在実験方法を再検討している。

この科学研究費を頂く前までの結果から、ケイ酸(ケイ酸モノマーあるいはコロイド状ケイ酸)とホウ素化合物の混合溶液を木材に注入し、その複合ゲル化物を木材中に固定することによって、哺乳動物に対しては低毒性でありながら木材腐朽菌の生育に対して非常に高い抵抗性能を持つことが分かった。そこで平成9年度は、まず、シロアリに対するこの複合ゲル化物による処理材の抵抗抵抗性能を、日本木材保存協会規格第12号「加圧処理用木材防蟻剤の防蟻効力試験方法」に準じ測定した。その結果、耐侯処理(室温水中浸漬8時間、60°C乾燥16時間のサイクルを10回繰り返し)の有無に関わらず、無処理木材に対したイエシロアリが21日間の飼育で全て生存しているのに対し、処理材に対したシロアリは接触試験開始後5日以内に全て死亡し、この複合ゲル化物が接触毒性を有することを示した。また、同規格の総合試験における21日間の飼育試験による質量減少率は、無処理木材の約18%に対し、複合ゲル化物固定木材の場合01%であった。さらに、このシロアリの食害に対する抵抗試験では、上記規格第12号に準じて屋外試験を行っている。さらに、この複合ゲル化物が木材腐朽菌に対してどのように作用して腐朽を抑えているかを解明するために、その成長阻害作用、腐朽酵素生成阻害作用、腐朽酵素活性に対する阻害作用を現在測定している。防腐機構:配合割合の異なる低分子量ケイ酸-ホウ酸複合薬剤を含浸し硬化させた木粉をHighleyの液体培地に混合し、オオウズラタケを静置培養した。菌体の成長は、薬剤中のホウ酸量が多いほど阻害され、生成タンパク量も少ないことが判った。また、培養液を部分精製して得た粗酵素のCx、C1セルラーゼ、キシラナーゼおよびマンナーゼの各活性は、菌体の成長がみられる場合でも、コントロールの場合と比較して低くかった。しかし、その場合でも生成タンパク量に対する酵素活性、すなわち比活性はほぼ等しかった。一方、ホウ酸添加量が多い場合にはシュウ酸生成による培地のpH低下が抑えられた。すなわち、キチン質層を浸透するとされるホウ素化合物の添加でオオウズラタケ菌の成長とシュウ酸生成機構が阻害され、一方オオウズラタケの木材腐朽の初期酵素とされるマンナーゼ等の活性はそれほど阻害されないことが判った。防蟻効力試験:防腐機構を検討したと同じ組成の低分子量ケイ酸-ホウ酸複合薬剤について、防蟻効力評価試験を行った。その結果、薬剤に含まれるホウ酸が多いほど防蟻効力が大きく、シロアリは接触毒性によって死亡すること、また薬剤を注入した木材を餌として与えた場合は14日以内に全てのシロアリが死亡し、試験片の質量減少率はコントロールの49%に対し36%に抑制された(この値には試験中の溶脱した薬剤重も含まれる)。また、杭状試験体をイエシロアリが棲息している野外に設置した。この試験体は平成12年2月まで放置し、シロアリの食害などによる質量減少率を測定する。難燃化効力試験:低分子量ケイ酸の種類および添加するホウ酸の量を変えた条件で調製した複合木材について、コーンカロリメータを用いて燃焼性試験を行った。その結果、ホウ酸の割合が多い場合ほど着火時間と見かけのフラッシュオーバーまでの時間が遅れ、発煙量と発熱速度は減少し、難燃化の程度は向上した。薬剤の溶脱性:木材を低分子量ケイ酸-金属塩化物あるいはホウ酸複合薬剤で処理した場合、そのWPGは、金属塩との複合薬剤の場合1722%、ホウ酸との複合薬剤の場合約15%であった。これらの処理材を、木材腐朽菌のオオウズラタケあるいはカワラタケを用いた腐朽試験に供した。
マイクロ流体界面に形成するシート状反応性プラズマ

応用が進むマイクロプラズマにおいては、放電に有利な特性長が100μm程度となるため、MEMS技術による高度化が期待されている。代表者らは、プラズマ密度を高くし易い誘導結合型プラズマ源を軸に研究を進めた。点火が難しい問題は、浮遊電極の導入が原理的解決になることを見出した。点火用電源の追加や結線が不要で、部品数増加や構造の複雑化は最小限に留まる。MEMSデバイスとしてのプラズマ点灯を安定して行うには、改善の余地があったが、シールドの効果が明らかとなり、誘導結合型では最小パワーとなる5Wでの点火を実現した。MEMS技術によって、ガス流路に様々な工夫を加えることができる。マイクロ流路内は層流が安定である。放電ガスと反応ガスの合流路をMEMSプラズマ源と組み合わせ、2つのガスが接する領域にのみ局所形成する反応性プラズマを提案した。2種のガスが合流するY形合流路を持つプラズマ源を製作した。Y形合流路の上流側近傍でプラズマ点灯を実現した。放電ガスにはHeを利用した。(1)反応ガスに大気中のO2ガスを利用し、デバイス中に成膜したダイヤモンドライクカーボンのエッチング跡を観た。プラズマ照射により、流れに沿って特徴的な筋を示した。反応ガス側から放電ガス側に向けて、μm以下で急峻にエッチングが深く入ることはガスの平均自由工程を、その後は50μm程度のテールを示すことはガス拡散長を反映している。(2)次にCF4ガスを供給し、Si基板上にエッチングとデポジションが混じった直線状の痕跡を確認した。いずれの例でも明るいプラズマ領域から離れた下流に、ガス界面で形成された反応性プラズマが局在して生じたことを示す痕跡であった。25年度が最終年度であるため、記入しない。マイクロ流路内にて大気圧プラズマを形成できる。内部を流れる流体は、代表長さが小さくなり、層流となり易い。Y形合流路を組み合わせる。大気圧プラズマを発生する放電ガスと基底状態の反応ガスの2種を導入する。両者の界面では、放電ガスが反応ガスと接して励起させるため反応性プラズマが生成されること、さらに層流を維持するためプラズマ領域はシート状になることが予想される。界面はガスの平均自由行程(大気圧で多くのガスは100nm以下)レベルになると考えられる。このシート状反応性プラズマは、ガス同士の界面の観察に適する。加えて、乱流の乱れが入り込まない、流れの規則性を反映したプラズマの利用が可能なことを意味する。これはオープンなスペースにガスを吹き付けることが多い、現状の大気圧プラズマ応用とは異なった条件を実現するものである。プラズマ照射量の高精度なコントロールを可能にすることに通じる。安定動作するMEMSプラズマ源を見出した上で、2種のガスが合流するY形合流路をプラズマ源に組み込んだ。Heガスをプラズマ励起し、大気中のO2ガスを励起する条件にて、ダイヤモンドライクカーボン(DLC)膜のエッチングを行った。入力パワー80Wにて30s間プラズマを点灯した。明るいプラズマ領域付近のDLCが取り除かれていることに加えて、ガス合流部にも変化が生じた。DLC表面形状の変化を白色干渉計(Zygo社NewView7300)で測定すると、明るい領域ではなかったガス合流部において、DLC膜は局所的に減少していた。陥没した境界は鋭い段差を示し、Heガスの流れに沿って反応性の酸素プラズマが励起されたと判断される。比較として、マイクロ流路出口の大気解放部分近くでプラズマ点灯した場合、乱流条件になると考えられる。実際、DLC膜のエッチング跡は、膜厚変化が微視的なまだら模様を示し、ランダムなエッチングが入った。

単一ガスを利用してマイクロプラズマを点灯させる技術を蓄積はしていたが、新規デバイスを設計・製作して研究に取り組んだ。Y形合流路を持つプラズマ源の中で安定したプラズマ点灯を実現し、2流体の界面にて反応性プラズマが形成されていること、その特徴がマイクロ流路出口の大気解放部分近くでプラズマ点灯した場合とはっきりことなることを観察した。荒削りながら、研究の本質的な部分を1年で確認できることができたと判断している。2つの気流の界面を直接光学観察する手段を導入して、なおかつナノ界面プラズマに関する実験を検討する。ガスが異なると僅かながら屈折率差が生じるが、この観察にはシュリーレン法が有効である。現在利用している光学系であっても、適切なフィルタを加えることができるので試していく。合わせてH24年度に見出したプラズマ点灯を効率良く実現する方法を積極的に導入していく。25年度が最終年度であるため、記入しない。
「スターチミクス」の確立：多様な米澱粉の構造・物性・利用特製のカタログ化

現在の食品産業において、「おいしさ」と「健康志向」は最も重要なキーワードであり、今後は様々な澱粉の構造や特徴を熟知したうえで有効利用することが欠かせない。本研究の概要は、(1)遺伝的背景が異なる米(変異体米)および(2)調理および物理的処理を与えた澱粉構造および澱粉物性を詳細に調べ、(1)と(2)の関係を明確にすることである。また、本研究で得られたデータと既存データをカタログ化し、「遺伝子」、「澱粉構造」、「澱粉物性」および「利用特性」の一連の流れのそれぞれの関係をつなげることで、澱粉の新学問領域「スターチミクス」を確立することである。
哺乳類の嗅球・嗅皮質ニューロンにおける匂い分子のコーディングと嗅糸球の機能

(1)嗅球ニューロンの「匂い分子受容範囲」の調査:ウレタン麻酔下のウサギ嗅球各部の僧帽細胞より単1細胞記録をおこない、匂い分子パネルに対するチューニング特性を調べた。個々の僧帽細胞は同様なコンフォメーションをもつ一群の匂い分子に対して選択的に興奮性のスパイク応答を示した。このチューニング特性を個々の嗅球ニューロンは異なった「分子受容範囲」を示した。上記の結果より「個々の僧帽細胞には、同種の匂い分子受容体を発現している多数の嗅細胞からの入力が収束すること」が示された。(2)嗅球ニューロンの匂い分子コーディングに対する嗅球内局所回路ニューロンの役割:直鎖アルデヒド分子群を匂い刺激とし、僧帽細胞の匂い応答選択性を調べたところ、個々の細胞は、炭化水素鎖の長さが類似した23種のアルデヒド分子に対して興奮性の応答を示すとともに、これらの分子よりもほんの少し長いか、もしくは、短い炭化水素鎖をもったアルデヒド分子に対して選択的に抑制性の応答を示した。この匂い分子構造特異的抑制性応答は、僧帽細胞と顆粒細胞との樹状突起間シナプスの伝達を遮断するCNQXおよびビククリンの局所投与により顕著に減少した。この結果は、嗅球内の顆粒細胞を介した局所回路により、僧帽細胞の匂い分子の構造に対する選択的応答性が増強されていることを示している。(3)嗅上皮から嗅球への嗅神経投射のゾーン構造に関与する膜蛋白の生化学的解析:嗅上皮の中央部ゾーンおよび腹外側部ゾーンに属する嗅細胞の軸索に選択的に発現している膜蛋白(R4B12)を精製した。R4B12は分子量90kDと115kDの少なくとも2つのアイソフォームを持つ糖蛋白質であった。(1)嗅球ニューロンの「受容匂い分子範囲」の調査。ウサギをウレタンで麻酔し、嗅球の腹内側部の僧帽細胞および房飾細胞から単1ニューロン活動電位を記録し、匂い分子パネルに対するチューニング特性を調べた。匂い分子としては、環状分子群約50種類と同族直鎖状分子群約50種類を用いた。この結果、個々の僧帽細胞は同様なコンフォメーションを持つ一群の匂い分子に対して選択的に興奮性のスパイク応答を示すことがわかった。個々の嗅球ニューロンが興奮性のスパイク応答を示す匂い分子の範囲を、そのニューロンの「興奮性分子受容範囲」と名付けた。記録したほとんどの僧帽細胞および房飾細胞において、それぞれのニューロンの「興奮性分子受容範囲」は、同様なコンフォメーションをもつ匂い分子群から構成されていた。また、異なった嗅球ニューロンは、多くの場合異なった「興奮性分子受容範囲」を示した。上記の結果より、「個々の僧帽細胞や房飾細胞には、同一の匂い分子受容体を発現している多数の嗅細胞からの入力が収束する」ことが推測された。(2)嗅上皮から嗅球への嗅神経投射のゾーン構造。哺乳類の嗅上皮には、各種の匂い分子受容体の発現によって定義される3つの空間的ゾーンが存在する。このうち、背内側部ゾーンに属する嗅細胞のみが、その軸索表面にR4B12膜蛋白を表現していないこと、および中央部ゾーンと腹外側部ゾーンに属する嗅細胞が、その軸索表面にR4B12膜蛋白を発現していることが判明した。R4B12-陽性嗅神経とR4B12-陰性嗅神経は嗅球の異なったゾーンに投射することにより、嗅上皮のゾーン構造は嗅球でも保存されることが示唆された。これに対応して、嗅球の異なったゾーン内に存在するニューロンの「興奮性分子受容範囲」は系統的に異なっていた。匂い分子は嗅上皮中の嗅細胞で受容され、その情報は嗅神経線維を介して、匂い分子受容体ごとに嗅球内の異なった糸球へと集められる。

嗅球内の神経回路が、この嗅神経からの情報をどのように処理しているかを調べる目的で、ウサギ嗅球内の僧帽細胞/房飾細胞から細胞外単1ユニット記録をおこなった。本実験では、匂い分子コーディング様式を調べるのと並行して、嗅球内の僧帽細胞/房飾細胞と顆粒細胞との間の樹状突起間シナプスを伝達物質受容体のアンタゴニストを用いて遮断することにより、匂い分子コーディング様式がどのように変化するかを調べた。炭化水素鎖の長さが系統的に変化する一群の直鎖アルデヒド分子を匂い分子として用いたところ、個々の僧帽細胞/房飾細胞は、炭化水素鎖の長さが近接した23種のアルデヒド匂い分子に対して選択的に興奮性応答を示すとともに、この興奮性匂い分子と炭化水素鎖の長さが類似したアルデヒド分子に対して、抑制性の応答を示した。グルタミン酸受容体のアンタゴニストやGABA受容体のアンタゴニストで樹状突起間シナプスを遮断すると、抑制性匂い応答のみが選択的に消失した。上記の結果より、抑制性の匂い応答は、樹状突起間シナプス経路によって引き起こされることが示されたとともに、嗅球内神経回路が、匂い応答のチューニングを非常に高めることにより、嗅覚情報の識別に寄与していることが示唆された。(1)嗅球ニューロンの匂い分子コーディングに対する局所回路ニューロンの役割直鎖アルデヒド群のパネルをニオイ刺激として用いて、嗅球僧胞細胞の匂い応答選択性を調べたところ、個々の僧帽胞細胞は炭化水素鎖の長さの類似した23種のアルデヒド分子に対して興奮性の応答を示すとともに、これら興奮性アルデヒド分子の炭化水素鎖よりもほんの少し長い炭化水素鎖をもったアルデヒド分子および、ほんの少し短い炭化水素鎖をもったアルデヒド分子に対して選択的に抑制性の応答を示した。この僧帽細胞の匂い分子構造特異的抑制性応答は、僧帽細胞と顆粒細胞との樹状突起間相互シナプスの伝達を遮断するCNQXおよびビククリンの局所投与により顕著に減少した。この結果は、嗅球内の顆粒細胞を介した局所回路により、僧帽細胞の匂い分子の構造に対するチュニング(選択的応答性)が増強されていることを示している。(2)嗅皮質ニューロンの「受容匂い分子範囲」の調査ウレタン麻酔したウサギ嗅皮質(前梨状葉)から単1細胞記録を行い、匂い分子に対する応答特性を調べた。前梨状葉のニューロンは、特定の匂い分子群に対して選択的に興奮性応答を示した。この興奮性応答は同側の嗅上皮からの入力によるもので、対側の嗅上皮からの興奮性応答はこれまで記録されていない。(3)嗅神経のサブセットの膜表面蛋白(R4B12抗原分子)の生化学的解析モノクローナル抗体R4B12を用いたイムノアフィニティーカラムにより、R4B12膜蛋白を精製した。R4B12膜蛋白は、分子量90kDと115kDの少なくとも2つのアイソフォームをもつ糖蛋白質で、現在その構造を解析している。
マウス白血病細胞分化の分子機構

赤芽球性白血病細胞マウス・フレンド細胞の分化を引き起こす3種の細胞内因子(DIFーI、II、III)の相互作用を解析した結果、DIFーIIIはDIFーIとDIFーIIとの脱リン酸化を含む共役反応により生成され、DIFーIIはDIFーIに作用する脱リン酸化酵素であることが推定された。また反応の解析の結果から、フレンド細胞分化の誘導(分化決定因子DIFーIIIの生成)にはリン酸化チロシン脱リン酸化反応が関与していると考えられる。この結果より、チロシンキナーゼ阻害剤を用いてマウスフレンド細胞の分化が誘導されるかについて検討した。その結果、herbimycin Aは単独で、genisteinとST638とはDIFーIの誘導剤マイトマイシンCと相乗的に、フレンド細胞の分化を誘導し、分化の決定にリン酸化チロシンの脱リン酸化が関与していることを強く示唆した。さらにherbimycin Aは、マウス胚性腫瘍細胞(F9細胞)のparietal endodermへの分化を引き起こすことから、初期発生のモデルであるF9細胞においてもフレンド細胞におけるのと同様な機構が存在している可能性が示唆される。又、分化誘導初期におけるリン酸化チロシンの含量を調べたところ、フレンド細胞、F9細胞のいずれも低下していることが判明した。一方herbimycin AによるF9細胞分化の機構を別の方面から探るため、herbimycin A処理後短時間で顕著に発現がみられる遺伝子のクローニングを行い、1つのクローンを得た。この遺伝子の発現誘導には<de>___ーnovoの蛋白質合成が関与していないと思われることから、herbimycin Aによるタンパク質のリン酸化の阻害の直接の結果として発現が誘導されていると考えられる。この遺伝子はレチノイン酸のみでは誘導されないが、レチノイン酸とdibutyryl CAMPとの共存で誘導されることから、F9細胞のparietal endoderm細胞への分化に関与していると思われる。さらに塩基配列の解析から、この遺伝子はheat shockタンパク質の1つ(hsp86)であることが明らかとなった。
超許容純フェルミ型ベータ崩壊分岐比の精密測定システム開発

本研究の目的はカビボ・小林・益川(CKM)行列のユニタリー性や弱い相互作用への右巻きの混入の有無を検証するために、原子核の超許容純フェルミ型ベータ崩壊の崩壊強度を決定することである。特に、これまでに測定精度が悪くその値が他の原子核の崩壊強度よりも大きくずれている18Neと30Sの崩壊強度を決定する。そのために、ベータ崩壊分岐比を精密に測定するシステムを開発することである。既存のベータ崩壊分岐比測定システムではベータ線の検出効率を100%にすることが難しかったので試作器として原子核を埋め込むストッパーをベータ線検出器が兼ねるというアクティブストッパーを開発した。この結果、アクティブストッパーの有効性が検証された。一方で、1つのアクティブストッパーでは長寿命の娘核のベータ崩壊が背景事象となってしまい測定精度を下げてしまうことも分かった。そこで、本研究では、スライド式に複数個のアクティブストッパーを用意し、原子核を埋め込むストッパーを次々に入れ替えながら測定するシステムを考案した。平成30年度は安価で性能の良い光検出器が購入可能となったことなどからシステムのデザインを見直したテストのためのシンチレータの購入や各種部品の検討、システムの再設計及び組み立て作業を行う予定だった。しかしながら、実験で利用するガンマ線検出器であるゲルマニウム検出器の候補が増えたために、最適な実験セットアップを考え直す必要が生じたため、引き続き、システムの再設計を行った。平成30年度は、より安価で性能の良い光検出器が購入可能となったことと利用できるゲルマニウム検出器の候補が増えたことなどからシステムのデザインをさらに見直した。これにより、テストのためのシンチレータの購入や各種部品の検討、システムの再設計を行ったことで当初の計画から遅れてしまった。しかしながら、このデザイン変更によって、当初の計画以上に性能の良いシステムが開発できると見込まれる。平成29年度、30年度に変更して再設計したベータ崩壊分岐比の精密測定システムを、令和1年度には実際の部品の調達や組み立て、調整などを行って機能するようにする。また、ビームを用いないオフラインテストを行う。平成29年度および平成30年度は研究室の学生が新しい大学に着任したこともありゼロ名であったが、令和1年度からは研究室の学生を受け入れられて研究協力者として本研究をより一層推進できる見込みである。令和1年度の加速器から得られるビームを用いた本測定実験を遂行する予定である。平成29年度はこの測定システムを設計し、実際に部品の調達及び組み立て作業を行う予定だった。しかしながら、当研究費の配分額が計画から減額されていることやより安価で性能の良い光検出器が購入可能となったことなどからシステムのデザインを見直した。これにより、平成29年度はテストのためのシンチレータの購入や各種部品の検討、システムの再設計を行った。このデザイン変更によって、さらに性能の良いシステムが開発できると見込まれる。

しかしながら、実験で利用するガンマ線検出器であるゲルマニウム検出器の候補が増えたために、最適な実験セットアップを考え直す必要が生じたため、引き続き、システムの再設計を行った。平成30年度は、より安価で性能の良い光検出器が購入可能となったことと利用できるゲルマニウム検出器の候補が増えたことなどからシステムのデザインをさらに見直した。これにより、テストのためのシンチレータの購入や各種部品の検討、システムの再設計を行ったことで当初の計画から遅れてしまった。しかしながら、このデザイン変更によって、当初の計画以上に性能の良いシステムが開発できると見込まれる。平成29年度に変更して再設計したベータ崩壊分岐比の精密測定システムを、平成30年度には実際の部品の調達や組み立て、調整などを行って機能するようにする。また、ビームを用いないオフラインテストを行う。平成31年度の加速器から得られるビームを用いた本測定実験を研究期間内に遂行する予定である。平成29年度、30年度に変更して再設計したベータ崩壊分岐比の精密測定システムを、令和1年度には実際の部品の調達や組み立て、調整などを行って機能するようにする。平成29年度および平成30年度は研究室の学生が新しい大学に着任したこともありゼロ名であったが、令和1年度からは研究室の学生を受け入れられて研究協力者として本研究をより一層推進できる見込みである。令和1年度の加速器から得られるビームを用いた本測定実験を遂行する予定である。光検出器の仕様に変更が生じたため。平成30年度には平成29年度に予定していたシステム開発を行える予定である。利用可能なゲルマニウム検出器の候補が増えたため、システムの再設計に時間がかかってしまい平成30年度には一部を予定通りに使用できなかった。令和1年度には予定したシステム開発を行える予定である。
ビジュアルビッグデータの高速画像検索・認識に関する研究

ビジュアルメディアのビッグデータ(以下、ビジュアルビッグデータとする)を利活用し、画像の検索および認識に関する研究において、できるだけ計算量を削減するための情報理論における圧縮可能性について再検討し、高精度かつ高速な画像検索および認識の方法論を確立した。特に近年注目をされているディープラーニングとの融合により、顔のビジュアルビッグデータを基にしてスパースグラフニューラルネットワークという新たな研究領域を構築することができた。平成27年度は、まず相対的位置関係を考慮した階層構造による大規模画像検索アルゴリズムを開発した。複数の空間充填曲線の導入を検討し、これまでのヒルベルト走査型Bag-Of- Feature (HSBOF)の問題点を考察し、Positional Pyramid Representationを導入した新たな方法論を考案した。これは、局所的な特徴を連続走査に反映させるため、4分木生成のときの階層的4分割を繰り返す上で局所領域間の関係を走査パターンによって記述するものである。大規模画像データベース(Caltech256など)を用いた画像検索実験の結果、従来手法であるHS-BoFに対して、さらにmAP指標での精度を12%程度向上させることがわかった。次に、SIFT特徴による特徴点検出および記述に関して高速化を図り、近年着目されている従来手法Spectral SIFTと同等のロバスト性を持ち、Spectral SIFTよりも計算コストが低い特徴点検出・特徴記述法を考案した。具体的には、スケールパラメータを変化させた際のフィルタ関数の値の変動が緩やかである点に着目し、スケールスペースのフィルタ関数をスケールパラメータのM次多項式で近似する。この近似により、1画素あたりO(M)の計算コストで特徴点検出・特徴記述ができるようになった。実験の結果、Spectral SIFTと同等のロバスト性を持ち、なおかつ約30%の計算時間の削減を達成した。さらに、深層学習において、Discriminative and Sharable Patch (DSP)を新たに導入した深層学習法を考案し、クラスタリングを導入したオブジェクトマッチング法を開発した。これらの成果は、世界的に権威あるIEEE論文誌、IEICE論文誌や国際会議ICASSP2016において発表を行った。米国IEEEなどの国際雑誌論文への発表を3件、および国際会議への発表を3件行い、査読を含み研究発表の結果から国際的に高い評価を得ることができた。平成28年度は、まず顔画像認識を対象とし、新たに考案した大規模グラフ拘束スパース表現による深層学習法を、世界的に権威あるIEEE国際会議ICIP2016にて発表し、大きなインパクトを与えた。当該グラフは、大量の画像に対してすべての画像をノードとし、ノード間のリンクを特徴記述子の類似性によって表現する大規模なものである。例えば、画像の種類にもよるが、100万枚の画像がある場合、ノード数はほぼ同数となり大規模なグラフとなる。顔画像認識シミュレーションによる比較評価実験の結果、公開されている標準データセットLFW(Labeled Faces in the Wild)では99%を超え、YouTube Faces DBでは、膨大なビデオデータであるが、従来手法のDeepID2とほぼ同等の約92%の認識性能を得ることができた。次に、高速画像検索では、ハミング符号を用いたDeep supervised hashing法を開発した。これは、Deep Convolutional Neural Network(DCNN)を用いて画像の特徴抽出を行うが、学習データからハミング距離最小となるターゲットハッシュ符号を生成し、この符号集合に基づきDCNNによりハッシュ符号を学習するものである。本手法と従来手法との性能を比較評価するため、公開されているMNISTおよびCIFAR-10を用いた実験結果、従来手法で有名なCNNH+(Xia et al, AAAI2014)を超える性能を得ることができた。さらに顔認証および顔検索において、年齢による影響を軽減するために、Eigen-Aging Reference Codingという新たな顔表現法を考案し、ACCV2016において発表した。また、SIFT特徴による特徴点検出および記述に関して高速化を図り、ICIP2016に発表した。平成29年度は、前年度に引き続きビジュアルビッグデータによる大規模画像検索および画像認識の性能向上を図った。まず、画像検索において、2段階の畳込みニューラルネットワーク(Convolutional Neural Network、CNN)を利用したハッシュ関数学習法による新たな方法論を確立した。これは、予め一段目のCNNにビジュアルビッグデータの特徴を学習しておき、探索に必要なラベル情報に対してハミング距離がクラス内で最小、クラス間で最大となるハッシュ符号を生成し、この符号集合をターゲットとして2段目のCNNを学習させ、より最適なハッシュ探索を行うものである。本手法と従来手法との性能を比較評価するため、公開されているデータセットLFWなどを用いた実験結果、従来手法を超える性能を得ることができた。また、Discriminative Histogram Intersection(DHI)に基づくマッチング距離学習法を確立した。次に画像認識では、2017年9月英国マシンビジョン国際会議(BMVC)のIrregular Domain深層学習ワークショップにおいて、スパースグラフ表現によるグラフニューラルネットワーク(Sparse Graph Neural Network、SGNN)を用いた顔画像認識に関した研究論文を発表した。これは、画像からスパースグラフ表現により疎なグラフを構成し、近年着目されているGNNとの融合を図ったものである。顔画像認識の比較評価実験の結果、SGNNは、そのネットワーク構造が約10層のコンパクトなものにも拘わらず、同じような構造のCNNに比べてより高い認識能力を有することがわかった。また標準顔画像データセットLFWやYouTubeFaceなどを使用した比較評価実験では、超多層のFaceNetとほぼ同等の認識精度を示した。

ビジュアルメディアのビッグデータ(以下、ビジュアルビッグデータとする)を利活用し、画像の検索および認識に関する研究において、できるだけ計算量を削減するための情報理論における圧縮可能性について再検討し、高精度かつ高速な画像検索および認識の方法論を確立した。特に近年注目をされているディープラーニングとの融合により、顔のビジュアルビッグデータを基にしてスパースグラフニューラルネットワークという新たな研究領域を構築することができた。今年度は上海交通大学電子情報電気工学科馬利庄教授の研究グループとの研究打ち合わせを2回にわたって本学早稲田大学および上海交通大学にて行った。研究交流をさらに進めるために来年度は今年度の研究成果をもとにさらに発展させ、国際雑誌論文や国際会議への発表を推進していく予定である。上海交通大学電子情報電気工学科馬利庄教授は平成28年12月に来学する予定であったが、先方の都合により実現できなかったので、平成29年度は相互に訪問して、また研究交流を深める予定である。また深層学習などにおける情報交換を行い、画像検索および認識性能をさらに向上させる予定である。次に、英国ダラム大学情報科学部ブレッコン・トビー准教授は、DCNNによる高速特徴抽出および識別などの研究を行っているが、独自の画像、映像データセットを構築しているので、今後は更なる連携を深める予定である。知覚情報処理