hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
D-加群の解の構造の幾何学的研究

孤立特異点を持つ複素超曲面は、ミルナーらによる重要な研究以後多くの数学者により研究された。しかしそのミルナーファイバーのコホモロジーやそのモノドロミーは、重み付き斉次多項式など特別な場合をのぞいて良くわかっていないのが現状である。私はナング氏と共同で孤立特異点型の特異性を持ったD-加群を研究し、既約なD-加群すべての特性サイクルを求めることに成功した。興味深いことに、特性サイクルの係数に特異点のモノドロミーの情報が自然に現われる。この事を逆に利用して、モノドロミーの各固有空間の次元を上から押さえる不等式を得た。さらにD-加群の指数定理や偏屈層の理論を援用することにより、特異点集合が孤立していない場合にたいする一般化も行った。また東京大学院生の松井優氏とグラスマン多様体上の構成可能関数のラドン変換の基礎的研究を行い、エルンストレムの射影空間の場合の定理の一般化がグラスマンでは成り立たない事などを示した。これまでの代数解析の研究と並行して今後はこうした複素特異点論や積分幾何への応用の研究も行っていきたい。以上の研究のために今年度は計算機を買い揃え、専門書等を購入して周辺分野の知見を広めるととに努め、さらに最新の研究成果を知るために国内の研究集会に出張した。特に特異点の代数幾何や表現論などの本来他分野の研究者と研究連絡を取り合った。今後これらの研究者と活発に共同研究をしていく予定である。また堀田良之・谷崎俊之氏と代数解析とその表現論、交叉コホモロジー理論への応用に関する専門書の執筆を行った。代数解析では1次元の場合のホロノミックD-加群(常微分方程式)の超関数解の次元公式が70年代に小松・柏原により得られたのち、高次元のホロノミックD-加群(連立型の偏微分方程式系)の場合の研究は大きな困難があり長らく停滞していた。今年度はこの小松・柏原の次元公式の多変数への一般化を研究し、表現論やD-加群の指数定理における最近の技術革新を導入する事により小松・柏原の定理の自然な高次元版を得る事ができた。これはアメリカのschmid-Vilonenらによる表現論における指標公式の研究により得られた成果を、解析学という全く別の方面に応用したものである。I.M.Gelfandらによるトーリック多様体と関係した多変数の超幾何微分方程式系は我々の定理の仮定をどこでも満たしている。しかし高次元ではD-加群の特性多様体の幾何的な状況について色々な特異性のパターンがあり、我々の方法だけではまだ解らない部分も多い。これらの様々な場合についてさらなる一般化の研究が現在進行中であり、交叉コホモロジーの理論を用いた断片的な結果を得ており、今後の詳しい解明が望まれる。これらの研究のために今年度は計算機を買い揃え、専門書等を購入して代数解析学の周辺分野の知見を広めることに努め、D-加群や代数幾何、表現論などについての最新の研究成果を知るために国内の研究集会に出張した。また幾何学や表現論に重要な応用がある不動点タイプの指標公式についても、他の分野(特異点論など)の研究者とも研究連絡を取り合って研究した。
極薄いメタマテリアル構造の開発

本研究では,マイクロ波領域におけるメタマテリアルの新たなる領域・分野への応用を目的にごく薄いメタマテリアル構造の開発を行った.まず,構造の開発の中核となるシミュレーション手法の開発を行った.これまでの手法では,メタマテリアルに電磁波が斜め入射した際の特性は効率よく解析できなかったが,開発した手法では精度良く解析できることが分かった.この手法を用いて,薄型のメタマテリアル構造の解析を行った.これまでの構造は球体を用いていたために比較的厚い構造であったが,それを円板構造に置換えることに成功した.このため薄いメタマテリアル構造の開発に成功した.研究最終年度である平成25年度は,これまでに本研究で開発してきたごく薄いメタマテリアル構造に関して,ア)開発してきたごく薄いメタマテリアル構造の応用に関する研究,イ)曲面および曲げ構造に関する基礎検討,ウ)統括を行った.ア)に関しては,これまで開発してきた平面構造でごく薄い構造のメタマテリアルに対し,その近傍に実際にアンテナ等の波源があるモデルの解析を行った.解析モデルは,有限のメタマテリアル構造の近傍に平面のパッチアンテナがあるモデルである.本研究では小形で高利得のアンテナを開発することを目的とするため,このモデルにおいて指標は,アンテナ利得とした.その結果,広帯域において利得が向上する事が分かった.さらに,これら検討を通して解析には非常に多くの時間が掛かることが分かったために,効率よくシミュレーションを行う手法に関する検討も行った.ここで開発した手法は,FDTD法においてメタマテリアルとアンテナとを統一的にシミュレーションできる手法であった.これは従来の高速解法は,アンテナとメタマテリアルを別途に取り扱う手法であったため,ここで開発した手法は効率的に解析できると言える.イ)に関しては本研究で開発してきたアンテナの曲面および曲げ構造への応用を行う事を目的に,シミュレーション手法の開発を行った.折り曲げ構造においては,非常に複雑な構造となることが予想されるために,これまでのシミュレーション手法では解析精度の低下が起きると予想される.この問題に対し,FDTD法をベースとした高精度開発手法の開発を行った.ウ)統括においては,これまで得られた知見を整理するとともに国内外の研究者と議論を行った.その結果,本研究で開発を行った構造は非常に有意義であるとの結論に至った.本研究では,マイクロ波領域におけるメタマテリアルの新たなる領域・分野への応用を目的にごく薄いメタマテリアル構造の開発を行った.まず,構造の開発の中核となるシミュレーション手法の開発を行った.これまでの手法では,メタマテリアルに電磁波が斜め入射した際の特性は効率よく解析できなかったが,開発した手法では精度良く解析できることが分かった.この手法を用いて,薄型のメタマテリアル構造の解析を行った.これまでの構造は球体を用いていたために比較的厚い構造であったが,それを円板構造に置換えることに成功した.このため薄いメタマテリアル構造の開発に成功した.初年度である今年度は,課題遂行に向けて,「1.シミュレーションによるメタマテリアル設計技術の開発」,「2.メタマテリアルを実現する構造の開発およびメタマテリアルの薄型化に関する基礎検討」の2点の研究を行った.1.については,メタマテリアルは誘電体を含む構造であり,それらは周期構造で構成されるため,誘電体等を容易に扱え,周期構造の解析が高精度にできる解析手法の開発を行った.シミュレーション手法はFDTD法を基本とし,周期境界を組み込んだ.厳密界と比較することによりその有効性を確認した.さらに,本研究課題では斜め入射にも有効な構造の開発を行うが,それにも対応できるシミュレーション手法を開発しその有効性を確認した.2.については,開発したシミュレーション手法を用いて薄型を実現する構造の開発を行った.提案した構造はこれまでのように,負の透磁率を実現する部分と,負の誘電率を実現する部分に分かれておらず,一つの構造でそれらを実現する構造となっている.この構造は,負の透磁率を実現する金属ループとその近傍に電磁結合させる形で,負の誘電率を実現する構造を配置した.これによりこれまでの構造と比べて少ない大きさでメタマテリアルを実現する構造を構成することができた.今後はこの構造をもとに更なる薄型化を図る予定である.一部の条件においては実験も実施した.実験はネットワークアナライザを用いて,構造の反射係数を測定することにより,そこから構造の実効的な誘電率及び透磁率を見積もったが,概ねシミュレーション通りの結果を得ることができ,提案した構造が期待通りの特性を示すことが分かった.初年度である今年度は概ね計画通り進んでいる.下記にその根拠を示す.まず,本研究課題のポイントは,シミュレーションを活用した,極薄いメタマテリアル構造の開発である.シミュレーション技術に関しては,計画通り初年度である今年に,FDTD法を用いた高性能のシミュレーション技術を開発することができた.開発した技術は斜め入射に対しても高精度かつ高速に解析できる物であり,計画通りといえる.本研究課題に関連して,簡易なシミュレーション手法の開発も一部行うことができた.次に,実際の構造開発については,初年度の計画通り基礎構造を提案することができた.この構造は画期的であり,今後この構造はこれまでの構造と違い,負の誘電率と負の透磁率を一つの構造で実現する画期的なものであり,この構造ををもとに更なる薄型構造の提案が期待できる.最後に,計画通り一部の実験も行った.

実験結果は期待する通りの物であり,提案した構造が有効であることを理論的にも,実験的にも実証することができた.次年度は,「1.シミュレーションによる薄型構造の開発」,「2.実験による薄型構造の開発と実証」を行う予定である.1.については,今年度はシミュレーション技術がほぼ完成したので,シミュレーションを用いて,より薄いメタマテリアル構造の開発を行う.今年度提案した構造をもとに,シミュレーションを多用し,効率的に構造を開発する予定である.シミュレーションは大型計算機を用いて効率よく行う予定である.さらに,実用上を考えたら作成しやすい構造が良いので,性能を維持しながら作成しやすい構造をシミュレーションを用いて行う予定である.2.については,今年度一部実験を行ったが,十分ではなかったので,来年度はより実験を行い特性の理解および構造の開発を行う予定である.メタマテリアル作成においては,両面銅箔基盤を基に,アンテナ基盤基盤掘削機で加工する予定である.メタマテリアル特性の測定には電界センサと,ベクトルネットワークアナライザを用いる予定である.これらを通して,より特性が良く,極薄いメタマテリアル構造の開発を遂行する.該当なし
TNF-SAM2を用いた肝腫瘍に対する新規抗腫瘍療法(低酸素肝局所潅流法)の確立

【序】欧米において、四肢の悪性腫瘍に対するTNFとメルファランを用いた四肢局所灌流法は、完治率が約75%と報告され、TNFの局所療法の優れた抗腫瘍効果が明らかにされている。さらに、切除不能転移性肝腫瘍に対する肝局所灌流法(IHP)の臨床検討が施行され奏功率75%と報告されている。しかしIHPは、開腹し体外循環装置を使用するため患者の負担が大きい。そこで、低侵襲性の低酸素肝局所灌流法(IHHP)が考案された。本研究において、ラットIHHPモデルを確立し、ラットの大腸癌肝転移に対するIHHP療法の抗腫瘍効果の検討を行った。【方法】1215週齢、雄のF344ラットに同系大腸癌細胞(RCN-9)を経腸間膜静脈投与し、46週後に開腹し肝転移巣を計測した。IHHPは胃十二指腸動脈末梢及び左大腿静脈よりカテーテルを挿入し、肝閉鎖回路を作製し、一時的に下大動脈を結紮し、その間MelphalanあるいはTNF-SAM2との併用を行い、その後、灌流液で洗浄し、回路を戻し、閉腹した。10日後に開腹し、腫瘍径を測定した。【結果】Melphalan単独例では、11個の転移巣のうち7個で縮小を認め、TNF-SAM2及びMelphalan併用例では、4個の転移巣のうち1個は消失し残りの3個はいずれも著明に縮小した。また、組織化学的にはいずれも腫瘍壊死像が観察された。以上より、単独例と併用例はいずれも抗腫瘍効果を誘導すること、特に併用例で抗腫瘍効果が強く誘導されることが示された。【今後の課題】今後は例数を増やして抗腫瘍効果を評価し、至適TNF投与量と化学療法剤量を明らかにする必要がある。また、免疫染色やPCR等を用いてサイトカイン相互作用の面から抗腫瘍局所における治療効果のメカニズム解析を行う予定である。
fMRIによる咀嚼機能と脳機能のダイナミック解析システムの開発

咀嚼に伴い脳内では何が起こっているのかを非侵襲的脳機能画像(fMRI)を用いて解析した。咀嚼に関連する顎の運動機能として、歯のかみ合わせ、咀嚼運動、嚥下(のみこみ)を、感覚機能として味覚を選び、形態および機能データの取得および解析を行った。各機能における脳活動を詳しく分離するために、各実験毎に新たな解析システム開発を行い、咀嚼に伴う脳活動について一連の研究成果を国内外の学術集会で発表した。咀嚼に伴い脳内では何が起こっているのかを非侵襲的脳機能画像(fMRI)を用いて解析する。開発ずみの顎口腔形態・機能解析システムを咀嚼に特化して使用し、そのデータとfMRIによる脳機能イメージングとの統合をはかり、咀嚼機能と脳機能の関連を解析するためのシステムを確立する。その際、画像分解能と脳賦活信号向上をはかり、fMRIにおける脳賦活領域について咀嚼系組織毎に高精度な分離を行う。さらに顎口腔解剖、咀嚼機能とfMRIデータの統合システムを開発し、咀嚼の時系列解析を行い、ダイナミックな顎機能に伴う脳賦活について、高分解能をもって明らかにする咀嚼に伴い脳内では何が起こっているのかを非侵襲的脳機能画像(fMRI)を用いて解析した。咀囑に伴い脳内では何が起こっているのかを非侵襲的脳機能画像(fMRI)を用いて解析するために本年度はまず以下の実験を行った。1.MRI装置における撮像と解析条件の検討:咀囑系組織別機能分離のための高空間分解能、時間分解能向上を目標とし、1.5Teslaならびに3TeslaMRI装置双方を用いて様々な撮像方法を比較検討し、axial方向については決定した。ただし別方向については3Tesla特有の画像上の障害が生じ、未だ検討を続けている。2.fMRIの日本題点(口腔領域への刺激を課題とした場合の頭部動揺)の検討:頭部固定方法の検討を行い頭部動揺を最小限に押さえた。かつリアルタイム解析方法(ソフトウェア)を確立し、頭部動揺によるデータの支障があればその場で対応した。また本年度は咀嚼系の中でも味覚に注目し、新しい味覚刺激提示装置を開発した。結果、実験中の頭部動揺を三次元的移動距離imm、回転を1.5mm以下に押さえることができた。3.実験デザインの設定と検討:課題を与える時間、休みの時間、刺激の強さなど課題デザインについて、これらを組み合わせた方法をのべ6人の被験者で実験し、再検討、修正を繰り返した。また解析方法についても専門家と検討を重ね、最も安定した課題デザインを決定した。併行して、三次元MRIによる顎顔面形態、顎関節機能、および顎運動と咬合力解析を行った。一連の研究成果を研究発表ならびに論文発表した。咀嚼に伴い脳内では何が起こっているのかを非侵襲的脳機能画像(fMRI)を用いて解析するために本年度は以下の実験および解析を行った。1.MRI装置における撮像と解析条件の検討:咀嚼系組織別機能分離のための高空間分解能、時間分解能向上を目標とし、3Tesla MRI装置を用いて様々な撮像方法を比較検討し、axial方向については決定したが、別方向については未だ撮像困難な領域があり、未だ検討を続けている。2. fMRIの問題点(口腔領域への刺激を課題とした場合の頭部動揺)の検討:頭部固定方法の検討を行い頭部動揺を最小限に押さえた。さらに昨年度と別設計の新しい味覚刺激提示装置を開発した。結果、嚥下をすることなく口腔刺激が可能で、実験中の頭部動揺は1画素以内であった。かつ、一定の圧力で溶液が流れ、より広範囲な刺激が可能であることを確認した。3.実験デザインの設定と検討:課題を与える時間、休みの時間、刺激の強さなど課題デザインについて、再検討、修正を繰り返した。また解析方法についても全脳解析、部分解析について検討を重ね、最も安定した課題デザインを決定した。これらを組み合わせた方法をのべ約25人の被験者で実験し集団データを得た。さらに咀嚼運動時の脳解析を開始した併行して、三次元MRIによる顎顔面解剖形態、脳形態を解析し、機能画像と組み合わせた。1. 3Tesla装置における撮像と解析条件の検討の継続:咀嚼系組織別機能分離のための高空間分解能、時間分解能向上を目標とし、3Tesla MRI装置を用いて様々な撮像方法を比較検討し、axial方向については決定、前頭部については改善された。ただし未だ撮像困難な領域についてはより精度を上げることが必要で、未だ検討を続けている。

2.新たな実験デザインの設定検討と装置開発:咀嚼系顎運動課題は、タッピング、咀嚼運動、嚥下ともにデータ取得および解析を行った。感覚は味覚課題を施行した。課題に応じ、新しいデザインも確立した。また感覚を定量化する装置を作成し、データ取得および解析を施行し、有用性を確認した。これは来年度からの時系列解析に用いる予定である。3.各人固有の三次元解剖形態と四次元・動的(ダイナミック)咀嚼機能の統合解析の継続:各撮影毎にデータ欠損領域と解剖的位置の精査を行った。さらに咀嚼運動時の脳解析を実験参加者個人脳毎、また集団として解析を行った。解剖画像、脳機能画像ともに、随時発表される新たな解析方法を使用し、データを再解析したうえで結果を精査した。国内外の研究者達と積極的な情報収集、情報交換に務め、一連の研究成果を検討の後、国内外の学術集会で研究発表を行った。咀嚼に伴い脳内では何が起こっているのかを非侵襲的脳機能画像(fMRI)を用いて解析するために本年度は以下の実験および解析を行った。1. 3Tesla MRI装置における撮像と解析条件の検討の継続:咀嚼系組織別機能分離のための高空間分解能、時間分解能向上を目標とし、3Tesla MRI装置を用いて様々な撮像方法を比較検討し、特に前頭部についてより精度を上げることを努力した。結果、前頭部の一部は画像取得が不可能であった。よってそれ以外の領域においてデータ検出に最も優れた画像の取得方法を継続することとした。2.時系列解析の設定、検討とデータ取得:感覚系の味覚課題における時系列解析法について検討を重ね、データを取得した。また時系列解析における解析方法やデータ解釈について調査、検討し決定した。より詳細な時系列解析のためには、今後は撮像方法そのものを改善する必要がある事が明らかになった。さらに様々な咀嚼運動時の脳活動解析を実験参加者個人脳毎、また集団として解析を行った。国内外の研究者達と積極的な情報収集、情報交換に務め、一連の研究成果を国内外の学術集会で研究発表、招待発表、論文発表を行った。
as-トリアジンポリハロ体の合成中間体としての活用を指向する位置選択的反応

・基礎的検討の結果,as-トリアジンの5,6-ジクロロ置換体においては,5位の反応性が圧倒的に大きく,求核置換反応のみならず,遷移金属錯体触媒反応についても,5位に選択的な置換が起るので,多彩な誘導体合成の好適な出発物資となることを確認した。・3,6-シクロロ体についても,3位での位置選択性が明確に認められた。理論的説明にはなお検討の余地が残っているものの,これはas-トリアジンの化学では新知見である。・隣接部位が共に高い反応性を持ちながら位置選択性が明確であるという性質は,as-トリアジン5,6位に特有であり,このシステムは他のヘテロ環では殆んど見られないものである。この特徴を積極的に活用し,将来医薬品や農薬の探索に役立つ合成化学的基盤を用意しておくことを目的に,as-トリアジン縮環体の合成を検討し,チエノ,フロ,ピロロ-トリアジン環の有効な構築法を確立した。この際,求核置換反応→触媒反応→閉環の順に合成を行なう方法で,ヘテロ〔2,3-e〕トリアジン体を,触媒反応→求核置換反応→閉環の順に行うことで,逆巻型のヘテロ〔3,2-e〕トリアジン体を,それぞれ作り分けるルートを開発した。・当初に予定した各種クロロ置換体の還元電位の測定とそれに関連する反応速度の測定については,時間不足のため,まとまって報告するのに値する結果を得るには至らなかったが,化学的には,本研究の過程で,as-トリアジンのユニークな性質に関する多くの新知見を得た。それらの詳細は研究実績報告書(様式1)に記述してある.・基礎的検討の結果,as-トリアジンの5,6-ジクロロ置換体においては,5位の反応性が圧倒的に大きく,求核置換反応のみならず,遷移金属錯体触媒反応についても,5位に選択的な置換が起るので,多彩な誘導体合成の好適な出発物資となることを確認した。それらの詳細は研究実績報告書(様式1)に記述してある.(1)基礎的検討の結果、as-トリアジンの5、6-ジクロロ置換体においては、5-位の反応性が圧倒的に大きく、求核反応のみならず、遷移金属錯体触媒についても、5-位に選択的な反応を起こす事が可能との実験結果を集約することができた。(2)上記検討の合成化学上の展開として、以下に示すチエノ、フロ、ピロロ[3、2-e]トリアジンの環合成を確立した。まず5、6-ジクロロ体にPd(PPh_3)_2Cl_2触媒存在下の末端アセチレン化合物とのクロスカップリング反応を行うと、5-エチニル-6-クロロ置換体が選択的に生成する。次いでこのものにRO^-,HS^-,RNH_2等の求核試剤を働かしてから、適当な条件で閉すると、目的の縮環体が得られる。これらの縮合環はいずれも新規な環系であり、新しい医薬品の探索合成における有用性が期待しうるものである。(3)一方、先に単純求核反応をおこない、5-位にO,S,N等のヘテロ原子を導入してからカップリング反応を行い、逆型閉環体である[2、3-d]トリアジン環を構築する方法も開発した。(4)電気化学的基礎研究は予定の項目を検討する過程で、データのばらつきが大きく、今後の方向性を明確に打ち出すことができなかったので、次年度に再挑戦する予定である。ただし、有機化学的代がえ手段として、5、6-ジクロロ体にNH_2NH_2を反応させた後、トシル化を経て5-位のクロロ基のみを選択的に除去する方法を確立し得た。(第2、第3項目については、投稿論文作成中)(1)位置選択性の確認:これまで判明していた、5位の優先性の他に、3,6-ジ置換体について、RS^-Na^-を除く殆どの求核試薬が、3位選択的に反応することを確認した。何故硫黄化合物のみが、6位選択的に反応するかを説明することは、困難だが、実用上は、この性質を利用して新規の誘導体を合成する途が開けたので、その意義は大きいと考えている。

(2)新しいヘテロ-ヘテロ縮環体の合成:隣接する部位である5位と6位が大きく異なる反応活性を持つことは、as-トリアジンの大きな特徴であり、他のヘテロ環には殆ど見られないシステムであるので、その性質を活用して、新しいヘテロ-ヘテロ縮合環を構築する方法を徹底的に検討し満足すべき結果を得た。これは、前年度から引き続く課題であったが、今後医薬品や農薬の探索合成研究に新たな母核を提供する意味が大きいと考え、実施したものである。化学的には、5,6-ジクロロ体に対して、求核置換反応とPd錯体触媒クロスカップリング反応の適用順序を変えることで、縮環の型式が逆転する点、換言すれば、一つの材料から基本構造を異にする母核が構築できる点に、特徴を持つものである。(3)その他:予定した電気化学的検討から纏まった結果が得られない内に、時間切れとなったことは、反省しているが、本研究の過程で合成した誘導体の中から、選択性に優れた除草活性を持つ化合物や、抗菌活性に富む化合物を見いだしたのは望外の結果であった。
抗がん剤による神経障害の発現機序の解明

プラチナを含むがん化学療法が炎症性サイトカインに及ぼす影響について、ヒト血清を用いて検討した。シスプラチンまたはカルボプラチンを含む化学療法を施行した11例(それぞれ7例及び4例)の血清を用いて、IL-1β、IL-6、IL-8、TNF-αを測定した。うち2例については、プラチナ製剤を含まない化学療法中のサイトカインも測定した。結果、各サイトカインにおいて、レジメンに関わらず、投与後2週間程度でピークが認められ、同様の変動が確認されたが、サイトカインの変動とレジメンとの関連は認められなかった。本研究では、炎症によるシスプラチンの血管透過性の変動について検討した。まず、血管膜モデルを構築し、TNF-αやIL-1βの共存時にシスプラチンの膜透過性が亢進することを明らかにした。このことから、手術直後の高度炎症状態におけるシスプラチンの血中濃度低下においては、サイトカインの影響を受ける可能性が示唆された。次に、シスプラチン処置時の膜透過性に及ぼす共存因子の影響を評価した。シスプラチン単独の処置においては処置時間依存的に膜透過量の亢進を認めた。また、サイトカラシンBとシスプラチンの共存により、細胞不在条件とほぼ同等のシスプラチン膜透過を認めた。最後に、ヒト血清を用いた化学療法とサイトカインの変動に関する検討においては、各サイトカインにおいて、レジメンに関わらず、投与後2週間程度でピークが認められ、同様の変動が認められたが、各サイトカインの変動とレジメンとの関連は認められなかった。以上のことから、がん化学療法により炎症性サイトカインが変動することが明らかとなり、これによりプラチナ製剤の血管透過性が亢進する可能性が示唆された。今後、血管透過性の亢進によるヒト神経細胞におけるプラチナ製剤の取り込み量の変動に関して更なる検討を行い、抗がん剤による神経障害の発現機序の解明に努めたい。シスプラチン(CDDP)による神経障害発現機序の解明を目的として、正常ヒト臍帯静脈内皮細胞(HUVEC)細胞を用いて、炎症によるCDDPの血管透過性について検討を行った。具体的には、HUVEC細胞をEGM-2培地により維持継代し、細胞培養用24ウェルプレートにEGM-2培地を添加し、コラーゲンコートされたカルチャーインサートをセットした。インサートのメンブレン上にHUVEC細胞を播種し、コンフレントとなるまで培養した。インサートの内腔を血管内と想定し、被験薬であるCDDP(1ug/mL)、血管透過性のトレーサー分子であるフルオレセイン(FITC)結合デキストラン(分子量:70,000)を30分間処置した。血管透過性を亢進させる因子として腫瘍壊死因子(TNF-α)、ヒスタミン、インターロイキン(IL)-1βを選択し、シスプラチンと共存させた。また、血管透過亢進のポジティブコントロールとしてサイトカラシンBを選択した。処置後、24ウェルプレート内およびインサート内の溶液の蛍光強度をマイクロプレートリーダーにより測定し、溶液内の白金濃度を原子吸光法により測定した。結果、FITCの蛍光強度は、細胞を播種しないブランクウェルと比較して、細胞を播種したウェルの24ウェル内溶液が顕著に高かった。さらに、生理的に血管透過性を亢進させるTNF-αおよびIL-1βの共存によりFITCの透過性はサイトカラシンBと同等まで亢進したが、ヒスタミンの処置においては顕著な透過亢進を認めなかった。シスプラチンの透過性はサイトカラシンBの共存によっても亢進を認めなかった。しかしながら、IL-1βの共存により、24ウェル内への透過は顕著に亢進した。ヒスタミンなどは血管透過性の時間依存性が報告されているが、その他のサイトカインについてはこのような報告はなく、今後シスプラチンにおいても検討するべき重大な結果であると考える。FITCデキストランを用いた血管透過性実験モデルについては、サイトカラシンBや他の血管透過亢進因子の共存試験の結果により、妥当性に問題がないことが示されたが、シスプラチンにおいては同様の結果を示しておらず、実験系の再構築が必要であると考えられたため。ヒト血管内皮細胞(HUVEC)をトランスウェル上に均一に播種し、血管膜モデルを構築した。まず、本モデルの妥当性を評価するためにFITCデキストランの膜移送を検討した。FITCデキストラン単独を細胞不在のトランスウェル内側に処置すると一定時間後の外側の培地にFITCデキストランの移送が認められるが、細胞存在下ではウェル外側への移送は認められなかった。一方、炎症性物質であるサイトカラシンBを炎症状態のポジティブコントロールとして共存させるとウェル外側のFITCデキストラン濃度が上昇することを確認した。この血管膜モデルを用いて、シスプラチン処置時の膜透過性に及ぼす共存因子の影響を評価した。一方、シスプラチンとヒスタミンの共存においてはシスプラチンの膜透過性が亢進しないことを明らかにした。ヒスタミンの膜透過性亢進作用については、極めて短期間の作用であることが報告されていることから、シスプラチンの手術直後の高度炎症状態における血中濃度低下にヒスタミンの寄与は小さい可能性を示した。

これまでの検討において、TNF-αやIL-1βの共存時にシスプラチンの膜透過性が亢進することを明らかにしていることから、手術直後の高度炎症状態におけるシスプラチンの血中濃度低下においては、サイトカインの影響を受ける可能性を示唆した。当初の計画では血管内皮細胞を用いた基礎的検討は初年度に完遂する予定であったが、白金測定の外部委託先の選定に時間を要したことや、人員不足のために進捗は若干遅れている。血管内皮細胞を用いた基礎的検討については、低分子生理物質の関与は小さく、サイトカインの影響が大きいことを明らかにしたため、最低限の成果は得られたと考える。しかし、動物実験や臨床試験への橋渡しとなる結果を再現よく収集する段階に到達していないことが課題である。また、マウス炎症モデルを用いた動物実験については実施できていない。要因として動物実験の開始には所属部署の動物実験実施体制を新規に構築する必要があり、動物実験の従事にかかる手続きや基本的物品の購入に充てる費用と時間を確保することが困難であったことが挙げられる。今後も自施設での動物実験を実施するには上記の障壁があることから、動物実験については当初の計画を変更する必要がある。臨床研究については、すでに自施設の倫理委員会で承認された試験が進行中である。臨床データの解析については実施担当者を任命し、責任者と独立した体制で進める必要があるが、平成29年度には解析まで完遂することができなかったため、次年度の課題である。白金製剤は未だ多くのレジメンで共通に使用される極めて重要な薬剤であり、今後も使用患者が減少することは考えにくい。プラチナを含むがん化学療法が炎症性サイトカインに及ぼす影響について、ヒト血清を用いて検討した。シスプラチンまたはカルボプラチンを含む化学療法を施行した11例(それぞれ7例及び4例)の血清を用いて、IL-1β、IL-6、IL-8、TNF-αを測定した。うち2例については、プラチナ製剤を含まない化学療法中のサイトカインも測定した。結果、各サイトカインにおいて、レジメンに関わらず、投与後2週間程度でピークが認められ、同様の変動が確認されたが、サイトカインの変動とレジメンとの関連は認められなかった。本研究では、炎症によるシスプラチンの血管透過性の変動について検討した。まず、血管膜モデルを構築し、TNF-αやIL-1βの共存時にシスプラチンの膜透過性が亢進することを明らかにした。このことから、手術直後の高度炎症状態におけるシスプラチンの血中濃度低下においては、サイトカインの影響を受ける可能性が示唆された。次に、シスプラチン処置時の膜透過性に及ぼす共存因子の影響を評価した。シスプラチン単独の処置においては処置時間依存的に膜透過量の亢進を認めた。また、サイトカラシンBとシスプラチンの共存により、細胞不在条件とほぼ同等のシスプラチン膜透過を認めた。最後に、ヒト血清を用いた化学療法とサイトカインの変動に関する検討においては、各サイトカインにおいて、レジメンに関わらず、投与後2週間程度でピークが認められ、同様の変動が認められたが、各サイトカインの変動とレジメンとの関連は認められなかった。以上のことから、がん化学療法により炎症性サイトカインが変動することが明らかとなり、これによりプラチナ製剤の血管透過性が亢進する可能性が示唆された。
無秩序・秩序材料における光ダイナミクス機構の実験と理論による解明

レーザーによる加熱溶融では説明できない低パワーでのナノ粒子の形状変化や、生成物に大きく影響を及ぼす雰囲気分子との化学反応や非平衡状態でのダイナミクスなどの機構は不明である。研究代表者と分担研究者は昨年度までの科研費基盤研究において、レーザー照射下の物質の構造変化を電子励起状態ダイナミクスのシミュレーションで調べ、実験で用いられるレーザー装置の技術動向調査を行っており、これらを礎に、本提案の研究では、ナノ粒子のレーザー照射における表面融解や形状変化のダイナミクスを実験的研究とシミュレーションによる解析で行う。この研究を通してエネルギー効率の良い材料改質方法とその物理学的背景の探求を行う。
素粒子模型とゲ-ジ理論

本研究計画の目標およびその成果は、つぎのように要約される。1.局所場理論における紫外発散と新しいくりこみ群の方法:はじめの問題は、Polchinski、Wilsonの考えにそう現代的なくりこみ群の方法によってくわしく検討された。それによれば、紫外発散の困難は単に結合定数群の“流れ"をきめる境界条件の選択によって回避され、“流れ"をきめるくりこみ群方程式は発散とは無縁であるとされる。それに対しては対立意見が提示される。つまりこの境界条件にこそ重要な物理、例えばレプトン・クォ-クの質量についての知識などが含まれている。従ってそれを単なる外から与えるパラメ-タ-と見るのではなく、むしろそれをきめる第一原理を追究すべきであると主張する。2.弦理論など非局所場理論の有限性とユニタリティ-の問題:弦理論においてユニタリ-なS行列を導く新しい知見が、古くから知られる林の一般化されたYangーFeldanの方法を用いて得られている。これについては、このSー行列が林の漸近条件が破れている場合にも果して因果的な確率解釈を許すか否か今後の検討が必要に思われる。3.レプトン・クォ-クの世代構造:この問題と深く関連して、昨夏以来のZーボゾンの崩壊についての精密実験(LEP)の結果が注目される。この実験結果は、本研究計画でも提案されたいくつかのレプトン・クォ-ク模型の中で3ー世代模型に優位を与えているように見える。しかしここで注意すべきこととして、同実験は中性微子が適当に有限質量をもつ4(あるいはそれ以上)世代模型を必ずしも排除していない。後者の模型は例えば左右対称なゲ-ジ理論から、いわゆるシ-・ソ-機構によって自然に導かれる興味ある可能性である。総じて本研究計画は、90年代の素粒子物理学の展開にむけて、有意義な展望を与えるものであった。本年度の研究実績は, 11項に見るように多岐にわたっている.ここでは本年度の実施計画に掲げた"研究課題"に関連づけて, 4項目にわたり報告する.1.第一は本研究計画の中の柱の一つであり,国際的にその発展が注目されている素粒子の弦模型についてである.大栗らはリーマン面上の場の量子論のオペレータ形式を活用して,弦理論の眞空配価の安定性を世界面上の場の理論の枠組で解析できる手法を見出した.この方法によって弦の量子論における摂動展開の異なる次数の効果を統一的に議論できるようになった.斉藤は弦の理論を広田の双曲線型差分方程式の立場からとらえ,その解の性貭を研究し,弦模型のもつ対称性はソリトン方程式のもつ,より大きな対称性の中で明確に説明されることを明らかにした.また弦の径路積分に関する研究もいくつかなされた.久保はポアンカレー上半面における径路積分を行なう方法を開発し,ポアンカレー計量下での自由粒子のファインマン径路積分の厳密解を求めた.2.素粒子の"複合模型"について安江らは超対称性をもつQCDと関連づけてクオーク・レプトン複合理論を研究し,また石田らはベーテ・サルピータ形式にもとづいてハドロン反応の振巾を計算した.3."重力理論の量子化とトポロジー"に関する研究としては,柏らによる「曲った空間上での径路積分の研究」が顕著である.

4.本研究計画の中の"場の理論の紫外発散の除去"の研究の一環である非局所理論の研究では,田中らのユニタリティの物理的解明にかかわる研究がある.これは1953年Hayashiによって提起された,メラー・クリステンセン型非局所相互作用における高次での漸近性条件の破れの意義を,カノニカル型式から再考察し,その物理的意義を解明した.その結果を弦理論に適用し,ユニタリティの重要性を指摘した.本研究計画2年次の実績は、11項に報告されているように大きな進展をみた。その概要を数項に分けて報告する。1.前年度につづき、本研究計画の柱の一つとなっている素粒子の弦模型について述べる。弦のゲージ場理論的研究が相互作用の合理的記述に成功してほぼ一段落したのに対して、もう一つの研究の流れとして経路積分の方法が注目されている。その基礎として柏らの研究がある。それは経路積分法での正準変換の一般的枠組を古典力学にならって与えるもので、後者での微分法にかわって差分法によって主方程式を定式化することに成功した。弦模型により直結した研究としては、また位田による超弦理論におけるコンパクト化の考察がある。従来10次元を4次元にコンパクト化する理論としては、Calabi-Yau理論があるが、位田はそれとは別の可能性として、つまりクォーク・レプトンがゲージ粒子よりも高次の階層に属する様な可能性を追求する。そこで得られる4次元理論は著者らが以前に現象論的立場から提唱したSU(7)×SU(7)-プレオン模型をうまく再現するものとなっている。2.本年度の特に新たな研究としては、和田や牧の量子論の基礎にかかわる研究がある。和田らは量子論的宇宙論について新しい理論を与えた。また牧は量子論の観測問題について、波束の収縮を合理論的に導く新たな考えを提唱した。3.レプトン-クォークの現象論的研究についてみると、仙波らはB^°-B^<°>混合とCPの破れについて系統的な研究を行った。田中は前年度からの非局所場理論におけるユニタリティ問題を発展させるとともに、新たにレプトン・クォークの質量スペクトルの解明に一つの手がかりを与える"半経験的質量公式"を提唱し、t-クォークおよび第4世代のレプトン・クォークの質量値の予言を与えた。本計画の最終年にあたり、年度初めの5月に研究協力者を含む研究集会を開催し、終盤で総括を行った。その成果は研究成果報告書に収録されている。以下ではこれと相補的な形で最終年次の研究実績を報告する。1.弦理論を含む拡った対象間の非局所的相互作用の正準形式による記述については、1955年の林の仕事が再発見され、S行列のユニタリ-性が議論されてきた(田中)が、研究協力者の畑(Nucl,Phys.to appear)はさらに弦理論のユニタリ-なS行列の構成法を見出した。ただしS-行列の物理解釈については、議論の余地を残している。2.レプトンクォ-ク模型と世代構造は、上記研究会でも最大の関心事であった。昨夏のLEPのZ-ボゾンの崩壊酢精密実験の出現によって世代数が現実的に議論可能な段階に入った。その結果、世代数3が優位にみえるが、それを4以上とする模型で有限質量をもつ中性徴子模型が検討されている(田中ら)。今後の実験・理論の展開が最も注目される課題といえよう。3.時考構造と場の量子論の紫外発散の問題については、とくにくりこみ理論のもつ現代的意味が深化された(青木ら)。これはPolchinski(1984年)流の立場を発展させたもので、結合定数の「ながれ」の概念が確立された。この立場では、古くからある「発散の困難」は、「ながれ」構造をきめる境界条件のとり方の不適当さに帰着される。
イチゴ形状判別における有効な幾何学的特徴パラメータの選択

この研究の目的は,画像処理を用いたイチゴ選別システムにおいて,第一に,判別制度を実用に供しうる程度まで高めること,第二に,イチゴ果実の方向を自動的に決定すること,第三に,多品種に対応できるアルゴリズムを確立することである.前年度は以下の事項について研究した.まず,イチゴの選別に有効な幾何学的特徴パラメータの抽出を行った.その結果,イチゴの選別に有効だと考えられる幾何学的特徴パラメータは,それぞれの品種によって異なることが分かった.次に,イチゴ果実の方向決定制度は,選別システムを構築するのに十分に対応できると考えられた.以上のことをふまえて今年度は,さまざまな品種に対応可能な選別アルゴリズムの構築を行った.市場に出る品種は年々変化するし,その選別規格は産地ごとに異なる.そのため,それらに柔軟に対応できるアルゴリズムと,その構築方法を確立しておく必要がある.ここでは,ロジスティック回帰分析により,品種ごとのアルゴリズムの構築を試み,その有効性を検討した.その結果,構築されたアルゴリズムは品種ごとに異なるものになり,それらは高い適合度を有した.品種によっては,複数のパラメータを使っても判別制度があまり向上しないものも見られた.これらについては選択する前のパラメータをより多くしてやることによって解決できるであろう.しかし全般的には,高い適合度を有したため実用性も高いと考えられ,アルゴリズムを構築する方法としても利用できる可能性が示された.画像処理を用いたイチゴ選別システムにおいて「判別精度を実用に供しうる程度まで高めること」「イチゴ果実の方向を自動的に決定する手法を確立すること」「多品種に対応できるアルゴリズムを確立すること」を目的として,今年度は以下の事項について研究した。まず,イチゴの選別に有効な幾何学的特徴パラメータの抽出を行った。これまでは,試行錯誤で抽出した幾何学的特徴パラメータを用いていたが,それは最適なパラメータであるとは言いがたい。そこで,一般に形状解析で有効とされているパラメータを多数供試して,それを比較・検討した。その結果,イチゴの形状を良く表現できる,すなわちイチゴの選別に有効だと考えられる幾何学的特徴パラメータは,それぞれの品種によって異なることが分かった。また,一つのパラメータだけで選別を行うのは困難だと考えられ,適当な複数のパラメータを組み合わせて選別アルゴリズムを構築しなければならないと考えられた。次に,イチゴ果実の方向決定アルゴリズムの構築を行った。何らかの方法で果実の方向を決定できれば,高い精度で選別できることがこれまでに明らかになっている。しかし現在のところ,それを自動的に行えるアルゴリズムは確立されていなのが現状である。そこでここでは,適当な三つの手法について,その精度について比較・検討した。その結果,カラー画像処理を使って果実とがく片の部分のそれぞれの重心位置を求めて,それらを通る直線の傾きから果実の方向の決定するという手法が最も良いことが分かった。また,その方向決定精度は,選別システムを構築するのに充分に対応できると考えられた。この研究の目的は,画像処理を用いたイチゴ選別システムにおいて,第一に,判別制度を実用に供しうる程度まで高めること,第二に,イチゴ果実の方向を自動的に決定すること,第三に,多品種に対応できるアルゴリズムを確立することである.前年度は以下の事項について研究した.まず,イチゴの選別に有効な幾何学的特徴パラメータの抽出を行った.その結果,イチゴの選別に有効だと考えられる幾何学的特徴パラメータは,それぞれの品種によって異なることが分かった.次に,イチゴ果実の方向決定制度は,選別システムを構築するのに十分に対応できると考えられた.以上のことをふまえて今年度は,さまざまな品種に対応可能な選別アルゴリズムの構築を行った.市場に出る品種は年々変化するし,その選別規格は産地ごとに異なる.そのため,それらに柔軟に対応できるアルゴリズムと,その構築方法を確立しておく必要がある.ここでは,ロジスティック回帰分析により,品種ごとのアルゴリズムの構築を試み,その有効性を検討した.その結果,構築されたアルゴリズムは品種ごとに異なるものになり,それらは高い適合度を有した.品種によっては,複数のパラメータを使っても判別制度があまり向上しないものも見られた.これらについては選択する前のパラメータをより多くしてやることによって解決できるであろう.しかし全般的には,高い適合度を有したため実用性も高いと考えられ,アルゴリズムを構築する方法としても利用できる可能性が示された.
天然ガスからの化学品製造における消費エネルギーの８０％削減に向けた新技術の開発

メタノール・ホルムアルデヒドの新しい製造法として、現行法よりも大幅な消費エネルギー削減が見込まれるメタン部分酸化用のケイモリブデン酸(SMA)触媒について研究した。劣化の一因であるSMAの凝集を抑制するため、Y型ゼオライト細孔内や中空状シリカ粒子内にSMAを閉じ込めた触媒を合成した。生成物収率は通常の担持SMA触媒に比べて高く、内包型構造の有効性が示された。しかしながら、実用化レベルの触媒特性を得るには至らなかった。メタンの部分酸化によるメタノール・ホルムアルデヒドの直接合成プロセス用触媒の開発について以下の研究成果を得た。(1)超安定化Y型ゼオライト(USY)内包型ケイモリブデン酸(SMA)触媒の合成USYのスーパーケージ内への触媒活性種(SMA)の導入量を増加するため、平成23年度から継続して合成条件の検討を行った。出発原料や調製方法を変えて合成を試みたが、SMA導入量は理論最大値(約14wt%)の1割を超えることもできず、十分なメタノール・ホルムアルデヒド収率を得るには至らなかった。(2)微結晶USYの合成上記の問題を解決し、反応に寄与するSMA分子数を増加させるには、USYの微結晶化が有効と考えられる。平成23年度には目標とする10 nm程度のY型ゼオライト微結晶の合成に成功したので、平成24年度では合成したゼオライトを脱アルミニウム処理によりUSY化する方法を検討した。通常使用されている水蒸気処理ではゼオライト構造が崩壊したため、四塩化ケイ素処理に変更したところ、結晶構造の一部崩壊は認められるものの、微結晶USYを得ることができた。現在、この微結晶USYのスーパーケージ内にSMA分子を合成する方法を検討中である。(3)中空シリカ内包型SMA触媒の合成平成23年度にメタン部分酸化反応に対する中空シリカ内包型SMA触媒の有効性が確認できた。この触媒は微細なSMA粒子を薄いシリカ膜でカプセル化した構造となっている。反応ガスはシリカの細孔を通過して内部のSMA上で反応するので、シリカの膜厚や細孔特性の制御が重要と考えられる。平成24年度は、使用する溶媒、シリカ源、界面活性剤、溶液組成、反応条件、等を変えて合成を試み、シリカの膜厚や細孔特性、SMA濃度、等の異なる触媒を調製することに成功した。(1)微結晶超安定化Y型ゼオライト内包型ケイモリブデン酸触媒の合成平成24年度に合成した微結晶安定化Y型ゼオライトを用いて内包型ケイモリブデン酸(SMA)触媒を合成し、触媒活性を調査した。Mo導入量は期待されたよりも少なかったものの、目的の触媒が合成できたことをX線回折法や赤外分光法により確認した。メタン部分酸化反応において、反応初期には触媒活性の低下が見られたが、定常状態におけるメタノール+ホルムアルデヒド収率は、市販の結晶サイズが大きいUSYを用いた触媒よりも高く、USYの微結晶化の有効性が確認できた。(2)中空シリカ内包型SMA触媒の合成触媒活性やSMAの損失にはシリカの細孔構造が影響すると考えられるため、触媒合成の条件(原料、溶媒、界面活性剤、溶液組成、等)を変えて合成を試みた。界面活性剤をオクチルトリクロロシランからジ(2-エチルヘキシル)スルホこはく酸ナトリウムに変えたところ、得られた触媒はメソ多孔性からミクロ多孔性に変化した。これによりMo損失が抑えられたが、反応中に細孔の閉塞が起こり易く、触媒活性は低かった。(3)難揮発性Mo化合物によるメタン部分酸化反応SMAの分解により生成するMoO3は昇華しやすく、反応中に系外に排出され、活性が著しく低下する。そこで、SMAよりも難揮発性であるBiMo系触媒を合成してメタン部分酸化を行った。その結果、メタノール収率10%以上という非常に高い活性を観察したが、結果を再現することが難しく、現在もその原因を調査中である。メタンの部分酸化によるメタノール・ホルムアルデヒドの直接合成プロセス用の触媒の開発について以下の研究成果を得た。(1) Y型ゼオライト内包型ケイモリブデン酸触媒の合成法の確立超安定化Y型ゼオライト(USY)内包型のケイモリブデン酸(SMA)触媒を原料物質や調製条件を変えて合成し、構造・物性や触媒活性を評価した。いずれの合成法でも、USY内部に導入できたMo量が理論最大値の10%にも満たなかったため、触媒活性は低レベルであったものの、非内包型SMA触媒に比べると高い活性を示し、触媒設計の妥当性が示された。現在、Mo導入量を増加する方法とMoの昇華・損失を抑制する方法を検討中である。(2)微結晶USYの合成USY内包型SMA触媒の活性を改善するためには、USYの微結晶化も重要な因子である。

本研究では、微結晶Y型ゼオライトの合成とその脱アルミニウム処理によるUSYへの変換を試みた。原料物質や調製条件の最適化を行った結果、10 nm程度の微結晶Y型ゼオライトの合成に成功した。しかし、一般に用いられている水蒸気による脱アルミニウム処理ではゼオライト構造が崩壊したため、水蒸気の代わりに四塩化ケイ素を用いる方法を調査している。(3)中空シリカ内包型SMA触媒の合成当初の研究計画にはなかったが、有望と考えられる新たな発想であったので、試験的に研究を行った。油中にSMA水溶液の微細粒子を分散したエマルジョンにSi源を加え、油/水界面でシリカを構築する方法で触媒を合成した。SMAが中空シリカ内に存在することが種々の方法で確認され、目的とする触媒が得られた。反応試験を行ったところ、活性は非内包型SMA触媒よりも高く、その有効性が確認できた。さらに活性を改善するためには、Mo濃度、シリカ壁の厚さ、細孔構造、等の最適化が必要である。(1)超安定化Y型ゼオライト(USY)内包型ケイモリブデン酸(SMA)触媒の合成SMA分子はUSYの細孔径よりも大きく、USYのスーパーケージ内に直接導入することはできないので、小さなMo前駆体を導入した後、スーパーケージ内でSMA分子を合成する必要がある。当初計画では、Mo前駆体や調製条件を最適化すればMo導入量を増加できるものと考えたが、実際には理論最大値(約14wt%)の10%以上にすることは困難であった。これは合成に使用した市販のUSY結晶が大きく、結晶内部までMo前駆体が侵入できなかったことが一因と考えらえる。今後は、下記の微結晶USYを用いて触媒を合成する。(2)微結晶USYの合成USYはY型ゼオライト骨格中からアルミニウムを除去することにより得られる。平成23年度にY型ゼオライト微結晶を合成できたので、現在は脱アルミニウムによるUSY化を検討している。初めは脱アルミニウム法として一般に用いられている水蒸気処理法を検討したが、微結晶ではゼオライト骨格が完全に壊れてしまうことが明らかとなった。そこで、四塩化ケイ素処理に変えたところ、結晶の一部崩壊が認められるものの微結晶USYの合成に成功した。当初の予定よりも若干遅れているが、研究は順調に進んでいる。(3)中空シリカ内包型SMA触媒の合成当初計画にはなかったが、平成23年度に試験的に合成、性能評価を行ったところ、USY内包型SMA触媒と同等の効果が確認できた。触媒性能に影響すると考えられる、シリカの膜厚や細孔特性、SMA濃度、等の制御に成功したので、今後反応試験による触媒性能の評価を行う。(4)反応条件の最適化および反応機構の解明当初計画では平成24年度から開始する予定であったが、十分な性能の触媒が得られていないので実施していない。今後検討する。(1) Y型ゼオライト内包型ケイモリブデン酸触媒の合成法の確立種々の合成方法を試み、設計通りの触媒が合成できたので、おおむね順調に進んでいると言える。しかし、Mo導入量を増加させ、また、反応中のMoの昇華・損失を完全に抑制するには至っておらず、期待通りの触媒活性が得られていないので、今年度はこの点に重点をおいて研究を遂行する。(2)微結晶USYの合成微結晶Y型ゼオライトの合成についてはおおむね目標を達成できたと言えるが、現在はこれを脱アルミニウム処理してUSYに変換する方法の確立を目指している。