hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
有機電荷移動錯体における超高速光誘起絶縁体-金属転移の探索

昨年度に引き続き、モット絶縁体である分子性半導体において、反射型フェムト秒ポンププローブ分光法を用いて、光励起によるキャリアドーピングに基づく超高速の絶縁体-金属転移(光誘起モット転移)の探索を進めた。モット絶縁体であるM2P-F4TCNQ結晶を時間幅100フェムト秒の光パルスで励起すると、ギャップに対応するF4TCNQ分子間の電荷移動吸収帯のスペクトル強度が減少し、赤外域のスペクトル強度が増大する。この結果から、高伝導性を有する電子状態が生じていると予想されている。本年度は、反射率変化スペクトルの測定領域を高エネルギー側は可視領域まで、低エネルギー側は15ミクロンまで拡張し、精密なスペクトロスコピーを行なった。得られた過渡反射スペクトルからクラマースクローニヒ解析によって誘電率虚部スペクトルを求めた。低エネルギー領域では誘電率虚部スペクトルは、エネルギーゼロに向かって単調増加しており、光励起によって金属状態へ転移していることが確認された。さらに、M2P分子とF4TCNQ分子が交互に並んだ方向でも同様な精密反射率変化スペクトロスコピーを行なった。その結果を解析したところ、やはり金属的な電子状態が実現していることがわかった。以上の結果から、この物質では、光照射によって二次元的な金属状態が実現していることが結論された。この光誘起絶縁体金属転移のもう一つの特徴は、この転移が極めて高速に起こることである。金属状態は光照射後瞬時に生成し、1ピコ秒程度の時間で緩和することがわかった。このような高速緩和は、電子-電子散乱によるものであり、この種の強相関電子系に特有な現象であると考えられる。モット絶縁体であるいくつかの分子性半導体において、反射型フェムト秒ポンププローブ分光法を用いて、光励起によるキャリアドーピングに基づく超高速の絶縁体-金属転移(光誘起モット転移)の探索を行なった。一次元モット絶縁体であるRb-TCNQ結晶を時間幅100フェムト秒の光パルスで励起すると、ギャップに対応するTCNQ分子間の電荷移動吸収帯のスペクトル強度が減少し、赤外域のスペクトル強度が増大する。この結果から、高伝導性を有する電子状態が生じていると予想される。しかし、詳細な解析から、電荷移動吸収帯から赤外域へのスペクトル強度の移動は大きくないことがわかっており、金属状態の生成には至っていないものと考えられる。同様な一次元モット絶縁体である(BEDT-TTF)(F_2TCNQ)において光励起を行なうと、やはりギャップに対応するCTバンドのスペクトル強度が減少し、赤外域のスペクトル強度が増大する。両者を比較したとき、Rb-TCNQでの光励起状態の緩和時間が約2ピコ秒であるのに対し、(BEDT-TTF)(F_2TCNQ)では、緩和時間は時間分解能(150フェムト秒)と同程度であり、極めて高速であることがわかった。したがって、時間分解能以下ではより巨大な応答(赤外域の反射率の増大)が生じていると考えられ、光誘起モット転移が生じているのではないかと予想される。Rb-TCNQと(BEDT-TTF)(F_2TCNQ)の光応答の違いは、電子格子相互作用の違いによるものと考えられる。(BEDT-TTF)(F_2TCNQ)では、電子格子相互作用が小さくポーラロン効果が生じにくいために、より金属化しやすいものと推測される。
産地の異なるナラ類次代の生態遺伝的変異

北海道大学研究林(雨龍)・東京大学演習林(山部)・九州大学演習林(足寄)に設定されている産地試験地における調査から,設定後20年目の生存率・直径成長・樹高成長に産地間変異が認められ,定山渓産はいずれの試験地でも生存率以外の成績が悪かった。雨龍においては雨龍産,ついで山部産のミズナラが,山部においては山部産,ついで雨龍産のミズナラの成長が速く、両産地のミズナラは優良である傾向が認められた。しかし,足寄においては足寄産、雨竜産、山部産の成長が同等であった。林木育種センター北海道育種場内の材料を用い,葉形質・堅果形質・開葉時期・葉緑体DNAを調べたところ,北海道西部と東部のミズナラは遺伝的に分化していることが推察された。光合成に関しては,比葉重に産地間変異がなかったにもかかわらず,光飽和光合成速度に一部の産地間で違いが認められた。ただし,葉緑体DNAで認められた北海道西部と東部間の変異とは関連していなかった。中国産モンゴリナラについても葉緑体DNA変異を調べた。北海道のミズナラで出現頻度の高かったハプロタイプは中国には存在しなかった。人工交配の結果から,コナラ属は種間交雑を行っている可能性が極めて高いことが確認され,種間雑種の特性も明らかになった。ミズナラとカシワの交雑家系では,樹高成長が母種を上回る雑種強勢がみられた。光飽和光合成速度は雑種強勢と関連していないことが示唆された。中国および雨龍の母樹の葉と雨龍で育成した次代の葉を比較したところ,高緯度産の次代ほど葉柄長が短くなる傾向が認められた。このように葉形質は可変性を示した。中国産および雨龍産の母樹とその次代の似通い度から,葉形質の遺伝性を検討した結果,鋸歯数・鋸歯密度・形状比・鋸歯タイプ・葉柄長の遺伝性が高いことが分かった。本研究では,異なる地域から収集し,複数の地域に播種・移植されたナラ類の母樹系統次代について,諸形質を調べることにより,(1)北海道・中国大陸のナラ類が持っている遺伝的変異の実態を明らかにすること,(2)異なる生育環境において,諸形質がどのように発現しているかを明らかにすること,(3)量的形質等と遺伝・環境要因との関係を考察することを目的としている。このため,本研究の開始年度にあたる本年度は,中国産ナラ類の産地試験地の一部において,樹高等の個体形成に関する調査を行った。産地による違いを明らかにするためには,今後予定している他の産地試験地に関する調査結果と合わせた解析が必要である。また,光合成特性の産地間差異を調べる前段階として,ナラ属内種間(ミズナラとミズナラ×カシワ)の光合成特性を比較した。その結果,最大光合成速度に有意な違いが認められなかった。このため,今後の研究では,緯度・経度が大きく異なる産地の母樹系統次代に対象を絞り込んでいく予定である。さらに,海岸林に生立するカシワについて,林分構造の異なる汀線側と内陸側の集団のアロザイム分析および葉の形態形質調査を実施し,集団の細分化が生じていないことを明らかにした。中国産ナラ類の産地試験地の一部についても,アロザイム分析を行った。結果については,他の産地の母樹系統を分析後,総合的にまとめる予定である。

一方,DNAにみられる産地系統間変異を調べるため,その予備的実験を行い,実験方法等についていろいろと検討した。本研究では,異なる地域から収集し,複数の地域に播種・移植されたナラ類の母樹系統次代について,諸形質を調べることにより,(1)北海道・中国大陸のナラ類が持っている遺伝的変異の実態を明らかにすること,(2)異なる生育環境において,諸形質がどのように発現しているかを明らかにすること,(3)量的形質等と遺伝・環境要因との関係を考察することを目的としている。このため,本研究の2年次にあたる本年度は,中国産ナラ類のDNA変異とアロザイム変異を調べるとともに,道内4地域から収集したミズナラの3産地試験地において残存本数率・胸高直径・根元直径・樹高を調査した。DNA変異から,中国産ナラ類と北海道産ナラ類との類似性を検討中である。北海道産ミズナラの産地試験地は,1産地を除き,試料収集した各産地に試験地が設定されている。その成長調査から,試験地(雨龍,山部,足寄)間に成長の違いが認められた。また,雨龍・山部試験地においては,産地(雨龍,山部,足寄,定山渓)間の成長が統計上有意に異なった。雨龍試験地では雨龍産の成長が,山部試験地では山部産の成長が最大であった。足寄試験地においては,他の2試験地とは異なり,足寄産家系の一部が良好な成長を示した。各試験地において試験地と同じ産地の成長が概ね良好であったことから,それぞれの産地の環境に対する遺伝子型の適応が考えられた。産地の環境条件の違いのひとつに積雪深がある。雨龍産,山部産,足寄産については積雪深の違いで説明可能であったが,定山渓産の成長については説明しきれなかった。積雪深以外の気象要因等を検討中である。道内産ミズナラの産地試験地についても,アロザイム分析を実施中である。このため,本研究の3年次にあたる本年度は,1)母樹とは異なる環境に移植されたナラ類次代にみられる遺伝と環境の影響と,2)雑種とその親種との光合成速度の違いについて調べた。1)北海道内の1産地試験地において,中国産モンゴリナラ次代と試験地と同じ産地のミズナラ次代の葉形質を調べるとともに,それらの母樹の葉形質と比較検討した。母樹と次代の似通い度から,一部の形質を除き,母方の遺伝の影響が大きいことが示唆された。また大半の葉形質で,移入により緯度・経度が変化したことに伴い,方向性をもった変化が生じていることが分かった。2)ナラ類は相互に自然雑種を形成していると推定され,それがナラ類の遺伝的変異を大きくする一因となっている。ミズナラと人工交配によるミズナラ×カシワ雑種について,光合成速度の日変化を調べた。その結果,成長の速い雑種の光合成速度はおおむねミズナラより小さく、成長の差異をもたらす要因については個葉の光合成速度の日変化のみでは論じられないことが分かった。また,葉面飽差の増大が両家系の光合成速度に与える影響は小さく、葉温上昇が光合成速度の日中低下の違いを生じる要因の1つである可能性が考えられた。水ポテンシャルの低下も日中低下の要因である可能性が考えられた。本研究では,異なる地域から収集し,複数の地域に播種・移植されたナラ類の母樹系統次代について,諸形質を調べることにより,
手続き記憶を含めた神経心理・脳画像評価を用いたパーキンソン病のリハビリ効果予測

リハビリテーション(以下、リハビリ)の目的の一つは患者に最適な動作を学習させることであり、日常生活活動(ADL)のほとんどが潜在的学習や手続き記憶の結果として自動化、保持される。しかしながら手続き記憶能力や脳神経回路の状態とリハビリ効果について検討された研究はない。そこで我々は中脳ー基底核を中心とした変性疾患であり手続き記憶の障害が生じるとされるパーキンソン病(以下、PD)患者を対象として、順序ボタン押し課題、Serial reaction time task (SRTT)などの手続き記憶検査を含むさまざまな神経心理検査、及び解剖学的な脳神経回路の評価(拡散テンソル法MRI)パラメーターのFractional anisotropy(FA)値、また線条体ドーパミン・トランスポーター評価(DaTscan)パラメーターのSpecific bindingratio(SBR)とリハビリ効果との関連について検討を行う予定である。脳画像検査によりPD患者の障害脳神経回路、代償脳神経回路などが判明すれば、さらにリハビリ効果を増強できる可能性のある脳神経回路を特定して非侵襲的ニューロモデュレーション(反復経頭蓋磁気刺激法: repetitive Transcranial Magnetic Stimulation: rTMS)を行い上乗せ効果が期待できる可能性がある。パーキンソン病のリハビリテーション(以下、リハビリ)の効果予測をするにあたり、パーキンソン病の一般的なリハビリ介入の標準化を行う必要があった。パーキンソン病のリハビリの中でも現在主流となっている、多職種が介入する集学的リハビリを本研究のリハビリ介入として標準化した。その介入内容を示す論文をまず発表した。現在は順序ボタン押し課題、拡散テンソル画像を介入前に実施して、そのリハビリ効果との関連を症例数を蓄積して検討しているところである。順序ボタン押し課題は臨床評価法として、評価パラメーターや正常値の設定がされていないため、健常高齢者でも評価を行うことで、そのcut offを検討している。健常高齢者は予定の15例、パーキンソン病患者25例で評価、フォローが終わったところである。パーキンソン病の一般的なリハビリ介入の標準化を行ったあと、今回の研究テーマである手続き記憶能力や脳神経回路の状態(拡散テンソル画像)とリハビリ効果について検討を行う予定である。順序ボタン押し課題は健常高齢者15例でcut offを設定して、パーキンソン病患者25例を学習良好群と学習不良群とに分けて2群のリハビリ介入効果の比較を行っていく予定である。また拡散テンソル画像の各神経線維パラメーターとリハビリ効果との関連性を検討していく予定である。上記の検討でわかった知見を2019年度中に論文としてまとめて投稿する。予定していた物品が安くなったこと、予定していた人件費、謝金、その他が必要でなくなったために2018年度に使用する額が減り翌年度に持ち越しされた。2019年度に評価機器の購入(物品)、その他(国際学会で発表のため出張、参加費用)として使用予定である。
ブレインマシンインターフェースによる皮質脊髄路の機能再建とその電気生理学的評価

本研究は、頭皮脳波から運動企図の有無をリアルタイム分析して、その結果に基づいて麻痺筋を電気刺激することで運動介助する「ブレイン・マシン・インターフェース(BMI)神経リハビリテーション」を研究対象として平成23年11月から開始し、BMIリハビリが運動関連脳領域を機能的に再構築させるメカニズムを明らかにする電気生理学的検討を実施してきた。平成23年度にはBMIによりもたらされる神経機能修飾をアッセイするための実験系の構築をおこなったほか、健常成人でシステムのfeasibilityを検討した。手指運動企図時に対する単発磁気刺激による皮質脊髄路の興奮性評価およびダブルパルスによる皮質内抑制回路の脱抑制量を定量おこなったところ、脳波依存的に興奮性の上昇と脱抑制の進行が確認された。平成24-25年度には、BMI神経リハビリテーションの適用である脳卒中慢性期重度片麻痺患者を対象に、麻痺手運動企図時に対する単発磁気刺激による皮質脊髄路の興奮性評価およびダブルパルスによる皮質内抑制回路の脱抑制量を定量し、健常者と同様の傾向を片麻痺患者で確認した。ただし結果には、健常者で認められる以上の個人差があった。器質的差異が統制されていないことに加え、障害後の二次的障害、つまり廃用性機能不全状態が被験者によって異なることが原因だと考えられた。ただし、健常者に対するBMIを施行して機能的磁気共鳴画像を取得したところ、視床を含む複数の運動関連脳領域にBOLD信号の増加を認めたため、BMIは身体運動に関わる脳内ネットワークを公汎に修飾できる可能性が示唆された。以上により、頭皮脳波型ブレインマシンインターフェースを用いた神経リハビリテーションの理論背景を支える神経生理学的知見の一端を明らかにすることができた。(抄録なし)本研究では、頭皮脳波から運動企図の有無をリアルタイム分析して、その結果に基づいて麻痺筋を電気刺激することで運動介助する「ブレイン・マシン・インターフェース(BMI)神経リハビリテーション」を研究対象とし、BMIリハビリが運動関連脳領域を機能的に再構築させるメカニズムを明らかにする電気生理学的検討を計画している。具体的には、運動企図時に生じる頭皮脳波の変化量に応じて、経頭蓋磁気刺激法を用いることで、(1)大脳一次運動野の興奮性、(2)皮質内抑制回路の脱抑制、(3)半球間抑制回路の脱抑制に関する機能回復を定量する予定である。また、脳波筋電図コヒーレンス解析法を用いて皮質脊髄路の機能結合量を定量するほか、体性感覚誘発電位を記録して感覚機能の回復過程を定量する予定である。また、脊髄レベルの神経興奮性に関しては、F波ならびにH波の出現頻度および振幅により定量する予定である。研究は平成23年度12月から開始した。まずBMI制御ソフトウェア(現有資産)を改変し、経頭蓋磁気刺激装置(現有機器)および誘発電位記録装置(現有機器)と連動するように実験系を構築した。平成24年2月からは、実験手技の習得とコンセプト実証を目的とした予備的実験を実施した。具体的には健常成人を対象に、BMI使用中の脳波変化量を3条件設定し、運動企図側とは対側の一次運動野にシングルパルス(安静興奮閾値の1.2倍の強度)を与えて、誘発電位の振幅を比較した。その結果、脳波変化量が増加するにともない、誘発電位が上昇することを見いだした。また、同様にしてダブルパルス(パルス間隔2ミリ秒、先行刺激強度は安静興奮閾値の0.8倍)を与えて、皮質内抑制回路の脱抑制量を定量した。その結果、脳波変化量が増加するにともない、脱抑制が進むことを見いだした。今後は、実験条件を改良し、脳卒中症例での実施を目指す。平成24年4月には、BMI神経リハビリテーションの適用である脳卒中慢性期重度片麻痺患者を対象に、麻痺手運動企図時に対する単発磁気刺激による皮質脊髄路の興奮性評価およびダブルパルスによる皮質内抑制回路の脱抑制量を定量した。重度片麻痺の場合には磁気刺激に対する興奮閾値が著しく高値であるため、定期的な検査をおこなったにも関わらず、これまでに得られた被験者数は2名に留まった。この2名に関しては、運動企図時には健常者同様の脳波変化が観察され、そのトポグラフィは反対側体性感覚運動野近傍にピークを示していた。磁気刺激に対する応答は、脳波変化強度依存的に増大しており、これは平成23年度に健常成人でおこなった解析結果によく類似していた。平成25年度には引き続き、磁気刺激に対する閾値が比較的低い被験者に対して同様の実験を実施し、運動企図にともなう脳波変化には体性感覚運動野の興奮性が関与していることを、BMI神経リハビリテーションの適用例で直接明らかにする予定である。一方、本年度の研究過程で、頭皮脳波変化に対して磁気刺激をリアルタイム駆動する制御系を開発したため、これをフリーウェアとして以下のURLに公開した。https://github.com/cboulay/BCPyElectrophys本研究は、頭皮脳波から運動企図の有無をリアルタイム分析して、その結果に基づいて麻痺筋を電気刺激することで運動介助する「ブレイン・マシン・インターフェース(BMI)神経リハビリテーション」を研究対象として平成23年11月から開始し、BMIリハビリが運動関連脳領域を機能的に再構築させるメカニズムを明らかにする電気生理学的検討を実施してきた。

平成23年度にはBMIによりもたらされる神経機能修飾をアッセイするための実験系の構築をおこなったほか、健常成人でシステムのfeasibilityを検討した。手指運動企図時に対する単発磁気刺激による皮質脊髄路の興奮性評価およびダブルパルスによる皮質内抑制回路の脱抑制量を定量おこなったところ、脳波依存的に興奮性の上昇と脱抑制の進行が確認された。平成24-25年度には、BMI神経リハビリテーションの適用である脳卒中慢性期重度片麻痺患者を対象に、麻痺手運動企図時に対する単発磁気刺激による皮質脊髄路の興奮性評価およびダブルパルスによる皮質内抑制回路の脱抑制量を定量し、健常者と同様の傾向を片麻痺患者で確認した。ただし結果には、健常者で認められる以上の個人差があった。器質的差異が統制されていないことに加え、障害後の二次的障害、つまり廃用性機能不全状態が被験者によって異なることが原因だと考えられた。ただし、健常者に対するBMIを施行して機能的磁気共鳴画像を取得したところ、視床を含む複数の運動関連脳領域にBOLD信号の増加を認めたため、BMIは身体運動に関わる脳内ネットワークを公汎に修飾できる可能性が示唆された。以上により、頭皮脳波型ブレインマシンインターフェースを用いた神経リハビリテーションの理論背景を支える神経生理学的知見の一端を明らかにすることができた。分担研究者は、充分なシステムエンジニアリング能力を有しているため、当初予定どおり、現有ソフトウェアおよび現有機器を改変して、本研究の実験遂行に適したシステムの構築に成功することができた。また、研究分担者は、過去にヒト電気生理学実験を経験していたことから、実験手技についても習得が早く、当初予定通り、健常成人を対象とした予備的検討を実施することができている。分担研究者は、研究室内メンバーとの交流に勉め、良好な人間関係を築いていることから、当初予定どおり、健常被験者(ボランティア)のリクルートを定期的に独力でおこなえており、定期的に実験を実施することができている。また、研究分担者は充分なシステムエンジニアリング能力を有しているため、頭皮脳波から脳内電流源を推定するソフトウェアの構築をおこなうことに成功し、精密な脳活動解析を実施することができている。一連のオンライン信号処理ソフトウェアは学術的公共性が高いと判断し、フリーウェアとして一般公開しており(項目15に記載)、学術界の発展にも貢献することができている。今後、脳卒中片麻痺患者を対象とした実験を実施するために、共同研究先病院との折衝を進めている。提携先病院の医師とは定期的な会合を開き、勉強会ならびに院内手続き(倫理申請および立ち入り許可申請)を進めており、現状特段の問題を認めない。研究分担者の日本語会話力が乏しいため、分担者独力での研究推進には困難がともなうが、研究代表者が必ず立ち会って意思疎通を図る工夫をしているため、今後も計画通りの進捗を予定している。昨年度に折衝していた共同研究先病院との合意がなされ、院内手続き(倫理申請および立ち入り許可申請)が完了したため、現在はMRIを用いた脳活動解析を開始している。
造形要素のディジタルアーカイブと、その利用による教育および作品評価システムの構築

平成17年度から進めてきた、「造形要素の組み合わせによる造形メソッド」で使用する為の素材となるコンテンツの収集と分類整理を、本年度も継続して引き続き行い、更なる充実を図った。そして本年度は昨年度に引き続き、造形要素の分類に基づいた明快なディジタルアーカイブの構造とインデックス(制作番号,制作年度,課題名,作品名,作品写真,作者,画材,造形表現など)に従って、ディジタルアーカイブの基本となる構造の精査と、ディジタルアーカイブの試作を行い、試験評価を行った。また昨年度に行った試験評価の結果をフィードバックし、より使いやすいディジタルアーカイブへと改良を重ね、ディジタルアーカイブのシステムを完成させるとともに、素材コンテンツをアーカイブに登録をし、アーカイブの内容の充実を図った。今年度は最終年度であるため、研究当初の目標であったディジタルアーカイブの完成と充実を図った上で利用を行い、アーカイブの使用感についての評価を行った。又、研究当初に視野に入れていた、造形要素の組み合わせの方法から作品の評価を行うシステムについては、製作したアーカイブを利用しながら、造形要素の組み合わせの方法から作品の評価を行い、その評価システムについて検証を行った。検証方法は、造形要素の数によって造形要素の複雑さの数値化を行い、その点数と、何人かに個人の主観からなる作品評価を行ってもらい、その評価との比較を行うことによって検証を行った。その結果、この両者の評価の間には、ほぼ同様の傾向があることが分かり、造形要素の組み合わせの方法から作品の評価を行うことの意義が認められた。但し、この評価方法は、作品評価の方法の1つでしかなく、この方法が絶対的な評価方法ではないため、作品評価の参考と留めるのが望ましいと思われる。本研究を開始した初年度である平成17年度は、造形要素の組み合わせによる造形メソッドを授業で使用する為の素材となるコンテンツの収集と分類整理を行った。まずは「造形要素を用いた造形メソッド」をディジタルアーカイブに利用する為、再検討を行った。そして、造形要素の分類に基づいた明快なディジタルアーカイブの構造とインデックスを検討・作成し、ディジタルアーカイブの基本となる構造の構想を行った。1)コンテンツの収集と分類整理資料の収集に関して初年度は、今まで収集を行ってきた構成作品を中心に収集し、「造形要素の組み合わせによる造形メソッド」によって示された造形要素を基準にパソコン上でディジタルデータとして保存・整理を行った。また作家の作品、学生の制作した作品などを造形要素による分類に応じて収集するとともに、自ら造形要素の組み合わせによる作品(コンテンツ)を制作し、各造形要素に対してコンテンツの過不足が無いように調整を図った。また他大学における基礎造形の授業の実施状況をシラバスなどから調査を行った。尚、この調査結果は、実際の利用を考えたディジタルアーカイブ制作の参考とする予定である。2)ディジタルアーカイブの構造の検討先行事例として、造形・芸術作品を収集したディジタルアーカイブを中心に調査を行い、その特質を機能的な面から考察を行った。またデータベース、ディジタルアーカイブを扱った専門書・技術書を参考にするとともに、ディジタルアーカイブに詳しい者に、ディジタルアーカイブの制作に関する意見協力を得ながら、本研究で実施するディジタルアーカイブの基本となる構造の構想に着手した。本研究は基礎造形教育の核に構成を位置づけ、構成教育の理論となっている造形要素の組み合わせによる造形メソッドを、効果的に利用できる場の設定について調査・実践・考察するものである。研究の最終的な目的としては、現代社会においてパソコンが普及している現状から、従来から用いられていた絵の具・紙といったメディアだけではなく、パソコンを積極的に利用した教育環境の設定を行い、基礎造形教育としての構成教育を再考することにある。具体的な目的としては、1)制作の道具としてのパソコンの利用、2)造形メソッドを理解させるための補助教材としてのパソコンの利用、3)造形に関わる美的評価への利用の3つを考えている。現在は1)について砺究を進めている過程であり、試験的に実際の授業で利用している。今後は更に研究を発展させる為にも、造形要素のディジタルアーカイブ化が必要だと考えられる。またディジタルアーカイブは2)の目的としても必要不可欠であり、研究費の交付期間中に造形要素のディジタルアーカイブを製作し、2)については実験的に試用・検証を行い、3)の評価まで研究を進める予定である。平成18年度の研究では昨年度から行っている造形要素の組み合わせによる造形メソッドを授業で使用する為の素材となるコンテンツの収集と分類整理を引き続き行った。また、昨年度に検討を進めた造形要素の分類に基づいた明快なディジタルアーカイブの構造とインデックスに従い、ディジタルアーカイブの基本となる構造の構想を行い、ディジタルアーカイブの試作を行い、学生に対する簡単な試行を実施し、評価を試みた。1)コンテンツの収集と分類整理-資料の収集に関して昨年度に引き続き、今まで収集を行ってきた構成作品を中心に収集し、「造形要素の組み合わせによる造形メソッド」によって示された造形要素を基準にパソコン上でディジタルデータとして保存・整理を行った。2)ディジタルアーカイブの試作-昨年度に検討を進めた造形要素の分類に基づいたディジタルアーカイブの構造とインデックスに従い、ディジタルアーカイブの基本となる構造の構想を行い、ディジタルアーカイブの試作を行った。そして、学生による実験的運用、ユーザー評価を行った。この成果は次年度のディジタルアーカイブの製作にフィードバックさせる計画となっている。

平成17年度から進めてきた、「造形要素の組み合わせによる造形メソッド」で使用する為の素材となるコンテンツの収集と分類整理を、本年度も継続して引き続き行い、更なる充実を図った。そして本年度は昨年度に引き続き、造形要素の分類に基づいた明快なディジタルアーカイブの構造とインデックス(制作番号,制作年度,課題名,作品名,作品写真,作者,画材,造形表現など)に従って、ディジタルアーカイブの基本となる構造の精査と、ディジタルアーカイブの試作を行い、試験評価を行った。また昨年度に行った試験評価の結果をフィードバックし、より使いやすいディジタルアーカイブへと改良を重ね、ディジタルアーカイブのシステムを完成させるとともに、素材コンテンツをアーカイブに登録をし、アーカイブの内容の充実を図った。今年度は最終年度であるため、研究当初の目標であったディジタルアーカイブの完成と充実を図った上で利用を行い、アーカイブの使用感についての評価を行った。又、研究当初に視野に入れていた、造形要素の組み合わせの方法から作品の評価を行うシステムについては、製作したアーカイブを利用しながら、造形要素の組み合わせの方法から作品の評価を行い、その評価システムについて検証を行った。検証方法は、造形要素の数によって造形要素の複雑さの数値化を行い、その点数と、何人かに個人の主観からなる作品評価を行ってもらい、その評価との比較を行うことによって検証を行った。その結果、この両者の評価の間には、ほぼ同様の傾向があることが分かり、造形要素の組み合わせの方法から作品の評価を行うことの意義が認められた。但し、この評価方法は、作品評価の方法の1つでしかなく、この方法が絶対的な評価方法ではないため、作品評価の参考と留めるのが望ましいと思われる。
化学的脱ハロゲン化と微生物分解を組合わせた有機塩素化合物汚染土壌の処理法の開発

高度に塩素化された化合物は一般に微生物の分解を受けにくく、長時間、土壌や地下水などを汚染し、深刻な環境問題を引き起こしている。本研究では世界的に重大な環境汚染物質であるポリ塩化ビフェニル(PCB)及びテトラクロロエチレン(PCE)をターゲットに化学的脱ハロゲン化と生成した脱ハロゲン化物質の微生物分解を組み合わせた完全分解系の構築を試みた。PCBに対してはアルカリ分解処理法(Base Catalyzed Decomposition : BCD法)を用いることで土壌中のPCBの塩素を99.7999.98%脱クロル化し、多量のビフェニルが油中に蓄積した。ついでビフェニルとともに油中に回収された極微量の低塩化PCB(塩素数13)はビフェニル資化菌(PCB分解菌)により酸化分解され、最終分解産物として微量の塩化安息香酸が認められた。PCEの分解はまず、PCE汚染土壌からPCEをcis-1,2-ジクロロエチレン(cis-DCE)へと効率よく脱クロル化する偏性嫌気性硫酸還元菌、Desulfitobacterium sp. Y51株を分離した。Y51株はPCEを最終電子伝達体として利用するいわゆる"脱ハロゲン化呼吸"により、PCEを効率よくcis-DCEへと脱クロル化する能力を持っていた。すなわち、Y51株の静止菌体(OD_<600>,1.0)を用いると0.01160mg/LのPCEは数時間後にほぼ完全にトリクロロエチレンを経て、cis-DCEへ脱クロル化された。本研究ではまず、鉄粉1%をPCE汚染土壌に添加する土壌還元法によりPCEの脱クロル化が生起することを確認した。ついで鉄粉と同時に培養したY51株菌体を添加した。その結果、土壌中のPCEは効率よく脱クロル化され、最終産物として、エチレンとエタンが蓄積した。本研究はアルカリ触媒分解法(Base Catalyzed Decomposition Process,以下BCD法)による脱ハロゲン化と微生物分解を組み合わせた有機塩素化合物の安全で効率よい分解法の開発を目的とする。BCD法は、有機ハロゲン化合物の化学的脱ハロゲン化技術で、穏和な条件下で,アルカリ条件下で行われる炭素触媒を用いた液相脱水素反応を利用したプロセスである。BCD法においる水素供与体を検討した結果、安価なC重油を用いることで効率よい脱クロル化が生起することを明らかにした。次にアルカリ剤の種類を検討し、苛性ソーダ、および重炭酸ソーダともに良好な結果が得られた。本実験では以後、重炭酸ソーダを6%の濃度で使用した。また、PCBからの脱塩素化合物を同定、定量したが、PCBからの脱クロル化は反応時間(13時間)により完全脱クロル化したビフェニルの量が増加するが、一定時間を過ぎるとそれ以上の脱クロル化が認められなかった。ビフェニルの他に13塩化物が少量認められたが、脱クロル化率は2時間で99.99%以上であった。(2)凝縮油中の低温化PCBの微生物分解BCD法によって脱クロル化された低塩化PCBは蒸留油とともに回収される。諸種のPCB分解菌について凝縮油中の低塩化PCBの分解を検討した。研究室保存株から灯油を資化せず、ビフェニルを炭素源、エネルギー源として増殖し、低塩化PCBを効率よく分解する菌株を得た。本研究は化学的脱ハロゲン化と微生物分解を組合わせることにより、効率的に環境汚染物質である有機塩素化合物を分解処理する方法を開発することを目的とする。本年度は地下水、土壌を深刻に汚染しているテトラクロロエチレン(PCE)を対象に以下の研究を実施した。

(1)PCE脱クロル化嫌気性菌に分離PCEで汚染された土壌からPCEを強力に脱クロル化する絶対嫌気性菌Desulfitobacterium sp.Y51株を分離した。本菌株は0.6μMの低濃度から飽和濃度の960μMの高濃度のPCEを短時間にcis-1,2-ジクロロエチレン(cis-DCE)へと脱クロル化した。PCEの他にトリクロロエチレン(TCE)、ヘキサクロロエタン、ペンタクロロエタン、1,1,2,2-テトラクロロエタンにも作用し、いずれの化合物からもcis-DCEが生成した。しかし、cis-DCEには作用せず、これが最終産物として蓄積した。cis-DCEはTCEとともにメタン酸化細菌やトルエン資化菌の産生するオキシグナーゼにより分解される。本研究では以前にビフェニルジオキシゲナーゼとトルエンジオキシグナーゼの大サブユニットを交換したハイブリッド酵素TodC1-BphA2-BphA3-BphA4がTCEおよびcis-DCEを効率よく分解することを明らかにした。本研究でこの遺伝子クラスターを染色体に組み込んだPseudomonas pseudoalcaligenes株はトルエン資化菌よりはるかに速やかにcis-DCEを酸化分解することを明らかにした。(3)PCE脱クロル化嫌気性菌とcis-DCE分解菌を組み合わせたPCEの完全分解上記PCE脱クロル化嫌気性菌Y51株とcis-DCE分解ハイブリッド菌の静止菌体を用いてまず、PCEの嫌気的脱クロル化ついで生成したcis-DCEの酸化分解を行うことでPCEの完全分解を実証した。本研究は化学的脱ハロゲン化と微生物分解を組み合わせることにより、効率的に環境汚染物質である有機塩素化合物を分解処理する方法を開発することを目的とする。本年度は先に分離したテトラクロロエチレン(PCE)を対象に以下の研究を実施した。(1)PCEデハロゲナーゼの精製先に分離したDesulfitbacterium sp. Y51株は効率よくPCEをcis-ジクロロエチレンへと脱クロル化する。Y51株の細胞抽出液より各種クロマトグラフィーを用いてPCEデハロゲナーゼをSDS-PAGEでほぼ単一バンドまで精製した。本酵素は極めて酸素感受性でその半減期は約360分であった。分子量は約60kDa、至適温度37°C、至適pHは7.5であった。本酵素は広い基質特異性を示し、PCE以外に各種クロロアルカン類を脱クロル化し、ジクロロエチレンへと脱クロル化した。(2)鉄粉添加による嫌気条件下での微生物によるPCEの完全脱塩素化微生物によるPCEの脱塩素化には低い還元レベルを維持することが重要である。そこで還元剤(鉄粉等)を添加することで嫌気性菌と還元剤による脱塩素化反応を生起させ、PCEを完全分解する土壌還元法を検討した。本研究では高濃度のPCEを高効率にcis-DCEまで脱塩素化するDesulfitobacterium sp. Y-51を用い、PCEで汚染させた土壌へのバイオオーグメンテイションを行った。また、この際、鉄粉の添加がこれら微生物によるPCEの脱塩素化に及ぼす影響について検討した。その結果、鉄粉を1%添加した系で無添加系に比べ、極めて効率よく脱塩素化活性が生起した。また、鉄粉とPCE脱塩素化微生物を添加した系では鉄粉のみを加えた系に比べて、より効率的にPCEを完全脱塩素化することが明らかとなった
アジア太平洋における世界都市(Global Cities)の出現に関する研究

本研究の課題は、経済のグローバル化が急速に進むなかで、近年社会科学研究者の注目を引いているアジア太平洋地域における世界都市の出現とそこで生起する諸問題を実証的に解明し、政策提言の基礎を提供することである。本研究では、近年世界経済における位置を高めるとともに、域内の相互依存が進んでいるアジア太平洋地域を対象として、世界都市の出現とそれに関連して生起する諸問題を実証的に検討した。この課題を遂行するために、立命館大学とブリティッシュ・コロンビア大学(University of British Columbia,UBC)の研究者が国際的に共同して、日本とカナダの都市について実態調査を行ってきた。本研究の概要は以下のとおりである。1年目の1998年度はブリティッシュ・コロンビア大学でワークショップを開催し、立命館大学の研究者が主として報告を行なった(99年1月18日)。同時に、近年アジアからの移民が急増しているバンクーバー周辺地域の都市圏拡大と広域都市計画に関する実態調査を行ない、グレーター・バンクーバー・リージョナル・オーソリティでの行政担当者からの聞き取りとともに、副都心での再開発をつぶさに見ることができた。2年目は立命館大学でワークショップを開催し、UBCの研究者が主として報告した(99年12月10日)。同時期に、アジアとの経済関係が緊密になっている福岡市および北九州市で現地調査を行ない、福岡市のべイエリア再開発地区の変貌を目の当たりにするとともに、北九州市がすすめている中国との国際環境協力についても聞き取りを行なった。3年目は研究成果の取りまとめを行なった本研究の課題は、経済のグローバル化が急速に進むなかで、近年社会科学研究者の注目を引いているアジア太平洋地域における世界都市の出現とそこで生起する諸問題を実証的に解明し、政策提言の基礎を提供することである。3年目は研究成果の取りまとめを行なった今年度はアジア太平洋地域における世界都市に関する研究の2年目であり、ブリティッシュ・コロンビア大学の研究者4名が来日して、九州北部での現地調査と立命館大学での研究セミナーを行った。1999年12月6日から8日まで、福岡市および北九州市においてアジアとの国際関係と都市計画に関する調査と資料収集を行った。そのなかで、両都市がアジアとの国際経済関係の深化を意識して、国際都市への変貌を急速に進めていることが明らかになった。また、福岡市におけるウォーターフロント開発など都市再開発事業の実態をつぶさに知ることができた。大分県別府市の立命館アジア太平洋大学キャンパス(予定地)を見学し、大分県と別府市によるアジアからの留学生受け入れ、国際交流を柱とする都市づくりについても調査した。その後、12月10目に立命館大学にて研究セミナーを開催し、「アジア太平洋地域における経済国際化と世界都市」をテーマに5名の研究者が報告し、議論を行った(参加者は全体で約35名)。報告者と報告題名は次の通りである。周知のように、ジョン・フリードマンやサスキア・サッセンの先駆的な研究も含めて、これまでの世界都市の出現に関する研究は主としてアメリカとヨーロッパの都市を対象としてきた。本研究の特色の一つは、近年世界経済における位置を高めるとともに、域内の相互依存が進んでいるアジア太平洋地域を対象として、世界都市の出現とそれに関連して生起する諸問題を実証的に検討することである。そこでは、アメリカ・ヨーロッパとの共通点とともに、アジア太平洋地域の独自性を析出することが課題となった。本研究においては、上記の課題を達成するために立命館大学とブリティッシュ・コロンビア大学(University of British Columbia,UBC)の研究者が国際的に共同して、日本とカナダの都市についての実態調査に取り組んだ。同時に、近年アジアからの移民が急増しているバンクーバー周辺地域の都市圏拡大と広域都市計画に関する実態調査を実施して、グレーター・バンクーバー・リージョナル・オーソリティでの行政担当者からの聞き取りとともに、副都心での再開発の実態をつぶさに見ることができた。

アジアとの経済関係が緊密になっている福岡市および北九州市で現地調査を実施して、福岡市のベイエリア再開発地区の変貌を目の当たりにするとともに、北九州市がすすめている中国との国際環境協力についても聞き取りを行なった。3年目は研究成果の取りまとめを行なった。
鼓索神経切断後の神経再建法および再生鼓索神経の超微細形態と味覚機能に関する研究

1.切断された鼓索神経の再建法と再生率鼓膜の裏側に筋膜をunderlayにしてあてがい、切断された神経の断端同士を吻合(接合)させるか、断端間にgapが残った場合は切断端がなるべく近づくように筋膜上で断端同士を寄せておくという再建法を行った。その結果、真珠腫性中耳炎の段階手術を行った二次手術時に、鼓膜の粘膜下層に鼓索神経が再生していた率は46%(33/71例)であった。2.神経切断後における味覚機能鼓索神経切断症例は、術後定期的に電気味覚検査を行った。電気味覚検査域値が10dB以下、あるいは濾紙ディスク法で4種類の味質のうち最低2種類で濃度5あるいはそれ以下の濃度を認知できた症例を味覚機能回復例とすると、全体では24%(21/87例)の回復率であった。また、鼓索神経の再生を確認できた33例における味覚機能を検討したところ、61%(20/33例)において味覚機能を有していることが判明した。3.茸状乳頭形態の検討鼓索神経の再生が確認され、味覚機能も回復した症例で、茸状乳頭が再生するかどうかをデジタル顕微鏡で観察し、茸状乳頭の分布を次の3つに分類した。1.乳頭の分布に左右差なし,2.左右差あり,3.乳頭の完全消失。味覚が回復した35例においては、1.が31%、2.が69%であった。一方、味覚が回復しなかった87例では、2.が61%,3.が39%であった。すなわち、鼓索神経切断後、茸状乳頭が完全に萎縮、消失せずに再生する症例はかなり多いと考えられる。以上の結果から、中耳手術中に鼓索神経が切断されても、神経は再生して末梢味覚受容器である茸状乳頭まで到達し、茸状乳頭が再生すること、そして味覚機能を再獲得することが証明された。1.切断した鼓索神経の再建法と神経再生率の検討中耳手術中に鼓索神経を切断した症例では、側頭筋筋膜を鼓膜裏面にunderlayで置き、切断された鼓索神経を筋膜上で断端同士を吻合(接合)させるか、断端間にgapが残った場合は切断端がなるべく近づくように筋膜上で断端同士を寄せておくという再建法を行った。真珠腫性中耳炎の段階手術を行った症例では、約1年後に行う二次手術時に鼓膜の粘膜下層に神経が再生していないか入念に調べた。再手術時の神経再生率は46%(32/69例)であった。2.再生神経の電子顕微鏡所見真珠腫性中耳炎の二次手術時に真珠腫が再発していて鼓膜の一部とともに再生した鼓索神経を切除しなければならない場合は、再生神経を剥離し標本として採取した。標本はすぐに固定液に入れ、2日間以上固定する。その後、ゼラチンに包埋して凍結する。クライオスタットで65μmの厚さの凍結切片を作成し、1%オスミウム酸で2時間固定する。その後、昇列アルコールで脱水してエポン812に包埋し、超薄切片を作成。透過電子顕微鏡で神経断面を撮影し、再生した有髄神経線維数をカウントした。再生神経5例の有髄線維数は141本1,616本(平均788±590本)であり、正常神経(n=4)の平均線維数である1,911±324本の7.4%84.6%であった。

3.神経切断後における味覚機能鼓索神経切断症例は、術後定期的に電気味覚検査を行い、域値に改善がみられないか調べる。神経切断後、電気味覚検査域値は一旦スケールアウト(測定不能)になるが、早い場合は1年前後で域値の回復が見られる。電気味覚検査で域値の回復が認められ、域値がそれ以上改善しなくなった時点で濾紙ディスク法による味覚検査を行った。電気味覚検査域値が10dB以下、あるいは濾紙ディスク法で4種類の味質のうち最低2種類で濃度5あるいはそれ以下の濃度を認知できた症例を味覚機能回復例とすると、24%(20/85例)の回復率であった。1.神経再建法の効果確認中耳手術中に鼓索神経を切断した症例では、側頭筋筋膜を鼓膜裏面にunderlayで置き、切断された鼓索神経を筋膜上で断端同士を吻合(接合)させるか、断端間にgapが残った場合は切断端がなるべく近づくように筋膜上で断端同士を寄せておくという再建法をこれまで行ってきた。初回手術約1年後に行った二次手術時の鼓室部における神経再生率は46%(33/71例)であった。2.再生神経の味覚機能鼓索神経切断症例は、術後定期的に電気味覚検査を行い、域値に改善がみられないか調べた。電気味覚検査域値が10dB以下、あるいは濾紙ディスク法で4種類の味質のうち最低2種類で濃度5あるいはそれ以下の濃度を認知できた症例を味覚機能回復例とすると、全体では24%(21/87例)の回復率であった。また、鼓索神経の再生を確認できた33例における味覚機能を検討したところ、61%(20/33例)に,おいて味覚機能を有していることが判明した。3.茸状乳頭形態の検討鼓索神経の再生が確認され、味覚機能も回復した症例で、茸状乳頭が再生するかどうかをデジタル顕微鏡で観察し、検討した。茸状乳頭の分布を舌の左右で比較し、次の3つに分類した。1.乳頭の分布に左右差なし,2.左右差あり,3.乳頭の完全消失。味覚が回復した35例においては、1.が31%、2.が69%であった。一方、味覚が回復しなかった87例では、2.が61%,3.が39%であった。1.切断された鼓索神経の再建法と再生率鼓膜の裏側に筋膜をunderlayにしてあてがい、切断された神経の断端同士を吻合(接合)させるか、断端間にgapが残った場合は切断端がなるべく近づくように筋膜上で断端同士を寄せておくという再建法を行った。その結果、真珠腫性中耳炎の段階手術を行った二次手術時に、鼓膜の粘膜下層に鼓索神経が再生していた率は46%(33/71例)であった。2.神経切断後における味覚機能鼓索神経切断症例は、術後定期的に電気味覚検査を行った。また、鼓索神経の再生を確認できた33例における味覚機能を検討したところ、61%(20/33例)において味覚機能を有していることが判明した。3.茸状乳頭形態の検討鼓索神経の再生が確認され、味覚機能も回復した症例で、茸状乳頭が再生するかどうかをデジタル顕微鏡で観察し、茸状乳頭の分布を次の3つに分類した。すなわち、鼓索神経切断後、茸状乳頭が完全に萎縮、消失せずに再生する症例はかなり多いと考えられる。以上の結果から、中耳手術中に鼓索神経が切断されても、神経は再生して末梢味覚受容器である茸状乳頭まで到達し、茸状乳頭が再生すること、そして味覚機能を再獲得することが証明された。
近接した半導体ナノ粒子間の相互作用メカニズムの解明と新規光機能性

ナノ粒子間距離が異なる種々のナノ粒子層状構造試料の光物性を調べることにより、ナノ粒子間の共鳴相互作用メカニズムを明らかにすることを目的に研究を行った。交互吸着法による半導体ナノ粒子層状構造の作製と、ナノ粒子層間の電解質ポリマー層の厚さにより層間距離を1 nmの精度で制御することに成功した。吸収エネルギー及び発光寿命の測定から、ナノ粒子間の共鳴相互作用を明確に観測した。さらに、ナノ粒子のサイズ及びナノ粒子間距離が異なる種々の試料を作製し、共鳴相互用のサイズ依存性、層間距離依存性を詳細に調べ、ナノ粒子のサイズと層間距離によって、共鳴相互作用の強さを制御できることを明らかにした。水熱合成法によりCdS、CdSe、CdTeナノ粒子を作製した。共鳴相互作用の距離依存性を明らかにするために、Layer-by-layer法(LBL法)を用いてナノ粒子層状構造を作製した。ナノ粒子を1-8層積層させたナノ粒子層状構造を作製し、吸収スペクトルの測定を行なった。ナノ粒子の積層数を増やすに従い、吸収強度が線形的に増大する振る舞いを観測し、LBL法によりナノ粒子の層状構造を作製できることを明らかにした。また、吸収エネルギーに注目すると、積層数を増やすに従い、吸収ピークが低エネルギー側にシフトする振る舞いを観測した。この結果は、積層方向に近接したナノ粒子間で共鳴相互作用が起こっていることを示唆している。共鳴相互作用は、隣接したナノ粒子間で波動関数の重なりが生じ、結合状態を形成する現象であり、共鳴相互作用を起こしたナノ粒子は、隣接したナノ粒子との結合エネルギー分だけ安定になるため、吸収ピークが低エネルギーシフトすると考えられる。本実験結果は、積層数の増大とともに、吸収ピークのエネルギーシフト量が大きくなっており、確かに共鳴相互作用が起こっていることを示している。ナノ粒子のサイズ及びナノ粒子間距離が異なる種々の試料を系統的に作製し、ナノ粒子のサイズ依存性、層間距離依存性を調べた。共鳴相互作用のナノ粒子の粒径依存性において、ナノ粒子のサイズが大きくなるほど、波動関数のしみ出し長が短くなり、共鳴相互作用の効果が弱くなることを反映して、吸収ピークのエネルギーシフト量が小さくなる振る舞いを観測した。また、共鳴相互作用のナノ粒子層間距離依存性を調べた結果、スペーサー層厚が厚くなるほど共鳴相互作用の効果が弱くなることを反映して、吸収ピークのエネルギーシフト量が小さくなる振る舞いを観測した。以上の結果から、ナノ粒子のサイズと層間距離によって、共鳴相互作用を制御できることを示した。ナノ粒子間距離を高精度で制御した積層構造を作製し、ナノ粒子間距離が異なる種々の試料の光物性を調べることにより、ナノ粒子間共鳴相互作用メカニズムを明らかにすることが本研究のめざすゴールである。平成24年度は下記の研究成果を得た。半導体ナノ粒子の発光特性における最大の特徴として、量子効果によりスピン一重項-三重項励起子分裂エネルギーが増大した結果、スピン三重項励起子(ダーク励起子)が発光過程に大きく寄与することが挙げられる。そこで、スピン一重項ー三重項励起子分裂エネルギーを広範囲で制御するために、CdS、CdSe、及びCdTeなどの種々の半導体物質のナノ粒子の作製に取り組み、サイズ及び表面構造が制御されたCdS、CdSe、CdTeナノ粒子の作製に成功した。液相法により作製されたナノ粒子の光学特性に関する従来の研究は、室温での測定がほとんどであり、温度依存性を調べた研究は皆無に等しい。発光メカニズムを解明する上で、光学特性の温度依存性を系統的に調べることは必須である。さらに、分散状態での発光メカニズムの解明は、ナノ粒子間相互作用メカニズムを明らかにする上で根幹を成す極めて重要な課題である。そこで、半導体ナノ粒子の発光メカニズムを解明するために、ナノ粒子を高分子フィルム中に均一に分散させる手法を確立し、吸収・発光スペクトル、さらには発光減衰プロファイルの温度依存性を詳細に測定した。その結果、上記ナノ粒子の発光メカニズムの解明に成功した。さらに、ナノ粒子間の共鳴相互作用メカニズムを解明するために、ナノ粒子と電解質ポリマーとの交互積層膜の作製に取り組んだ。ポリマー層の厚さによりナノ粒子間距離を1 nmの精度で制御すること、ナノ粒子間距離が異なる種々の試料の作製に成功した。吸収スペクトルのナノ粒子間距離依存性を詳細に調べ、共鳴相互作用エネルギーの粒子間距離依存性を明らかにした。半導体ナノ粒子間距離を1 nmの精度で制御した積層構造を作製し、半導体ナノ粒子間距離が異なる種々の試料の光物性を調べることにより、半導体ナノ粒子間の共鳴相互作用メカニズムを明らかにすることを目的に研究を行った。平成25年度までに、半導体ナノ粒子積層構造における層方向の共鳴相互作用の存在、さらには層間距離によって半導体間の共鳴相互作用を制御できることを明らかにした。

平成26年度の大きな成果として、積層構造の作製に用いる半導体ナノ粒子溶液の濃度によって、半導体ナノ粒子積層構造における面内ナノ粒子密度、すなわち面内におけるナノ粒子間の平均距離を制御できることを明らかにした。さらには、面内ナノ粒子間距離が短くなるほど吸収エネルギーは低エネルギー側にシフトする振る舞いを観測し、面内におけるナノ粒子間の共鳴相互作用の存在を明らかにした。種々の半導体ナノ粒子積層構造試料のX線構造解析の結果から、積層方向および面内方向のいずれに対しても半導体ナノ粒子が周期的に配列していることを明らかにした。すなわち半導体ナノ粒子の3次元配列構造の作製に成功した。また、共鳴相互作用エネルギーの半導体ナノ粒子間距離依存性を詳細に測定し、相互作用エネルギーが半導体ナノ粒子間距離に対し指数関数的に減衰することを見出した。この結果は共鳴相互作用の物理的期限が隣接する半導体ナノ粒子間において波動関数の結合(量子共鳴)に起因していることを明確に示している。ナノマテリアル工学本研究課題の具体的な目的は、(1)ナノ粒子の発光過程に大きな影響を及ぼすスピン一重項ー三十項励起子分裂エネルギーの大きさが異なる種々の半導体ナノ粒子を作製し、その発光メカニズムを調べるとともに、(2)ナノ粒子間の距離を1 nmの精度で制御した積層構造を作製し、ナノ粒子間の共鳴相互作用メカニズムの全容を解明すること、(3)さらには、これまでの研究成果を集約し、ナノ粒子間相互作用の制御による新規光機能性材料を創製することである。平成24年度に、(1)の目的を達成し、(2)についても、ナノ粒子間距離の制御方法、ナノ粒子間距離が異なる種々の積層構造の作製に成功している。平成25年度において、共鳴相互作用のナノ粒子層間距離依存性を明らかにするとともに、ナノ粒子のサイズと層間距離によって、共鳴相互作用を制御することに成功しており、おおむね順調に進展していると判断した。本研究課題の具体的な目的は、(1)ナノ粒子の発光過程に大きな影響を及ぼす一重項-三重項励起子分裂エネルギーの大きさが異なる種々の半導体ナノ粒子(CdS、CdSe、CdTeナノ粒子など)を作製し、その発光メカニズムを調べるとともに、(2)ナノ粒子間の距離を1 nmの精度で制御した積層構造を作製し、ナノ粒子間の共鳴相互作用メカニズムの全容を解明すること、(3)さらには、これまでの研究成果を集約し、ナノ粒子間相互作用の制御による新規光機能性材料を創製することである。これまでに、(1)の目的は達成し、(2)の目的についてもナノ粒子間距離の制御方法を確立している。さらに、ナノ粒子間距離が異なる種々の積層構造の作製にも成功しており、おおむね順調に進展していると判断した。平成24、25年度に引き続き、本研究の目的を達成するために、研究を展開し、共鳴相互作用メカニズムを明らかにする。スピン一重項ー三十項励起子分裂エネルギーの大きさは、半導体ナノ粒子のサイズだけではなく、物質にも大きく依存する。例えばCdTeナノ粒子においては最大で2 meVという理論計算があるのに対し、CdSナノ粒子においては最大で60 meVにもなる。