hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
認知症疾患の原因となる異常蛋白質蓄積の伝播仮説に基づく実験的な病態の解析

通常,生化学的にはさらにSDS不溶画分を調製し,この過程で前述の雑多な蛋白質はかなりが可溶画分に移行して線維化したタウの割合は増す.しかしSDS可溶画分にも相当量の異常タウが入ってしまい,収量は大幅に減少する.Alzheimer病で強固な神経原線維変化を形成している場合はともかく,本研究で対象としている多くのタウオイパチーでは,凝集線維化の過程において“固い"線維を形成する前の段階,主として細胞質にびまん性の蓄積を生じているものの割合が高いことが影響しているものと推測された.なお,前年度に計画したマグネットビーズを用いた免疫沈降による濃縮は収量が小さく断念した.なお,上記の技術的問題とは別に,Gallyas-Braak染色では十分検出できていないタウ異常蓄積の再確認のために,過去の症例遡ってのAT8抗体を用いた免疫組織学的な再評価を継続した.Non-Alzheimerタウオパチー症例剖検脳から抽出したタウ凝集シードを用いて,実験室モデル(培養細胞・トランスジェニックマウス)でのシード依存性凝集体形成の解析をめざした.recipient側モデルにはヒトタウ遺伝子を強制発現させたものを準備した.26年度に引き続いて,試行ごとの結果(recipient側での凝集体形成)のばらつきの解消,およびシードとしての効率の向上を図るため,様々な条件を試みたが,十分なレベルに到達できなかった.原因のひとつとして,Non-Alzheimerタウオパチーの多くで,Alzheimer型神経原線維変化のように「固い」線維形成がなされてない凝集タウが蓄積タウの大きな部分を占めている点が大きいと考えられた.これら疾患群の凝集蓄積タウの生化学的性質については,まだ十分に解析されていない部分があると推定される.またヒト脳病変との相同性を得るためにrecipient側としてオリゴデンドロサイト系細胞株を準備したが,導入ヒトタウ遺伝子の発現効率が低くシード投与実験まで至らなかった.より豊富なヒト由来グリア系細胞株ライブラリが望まれる.なお,上記と並行して進めた様々な抗タウ抗体による既存症例剖検脳タウ蓄積の免疫組織化学的解析を通じて,抗体の違い(認識するエピトープの違い)により染色結果が大きく変わることが改めて明らかになり,「タウ染色」の結果の解釈は今後この点を十分考慮に入れた再検討を行う必要があると思われる.これまでにも,このような視点での研究は少数発表されてはいるが,多数の抗体クローンと,様々なタウオパチー症例,かつ固定や死後時間等条件が異なる標本を持ち寄って「異常蓄積タウの所見」の多様性についてコンセンサス形成を進めることが望まれる.認知症疾患の多くは大脳における異常な凝集蛋白の蓄積が原因で生じる.この異常蛋白蓄積は疾患の進行に伴い神経解剖学的に整然とした拡がり方をすることから,病変の拡がりと神経回路との関連が指摘されている.本研究では剖検脳組織の解析により,アルツハイマー病とその関連疾患である神経原線維優位型認知症の側坐核におけるタウ蛋白の異常凝集・蓄積が,側坐核に神経線維を送る主要な部位である海馬CA1と海馬支脚におけるタウ蓄積の程度と密接に関係することを明らかにした.この結果は,タウ蓄積病変の拡大が神経回路を介して生じることを示唆している.・培養細胞に関して:概要の項で述べたように,ひとつはヒト疾患脳由来のタウ凝集シードの効率の良い濃縮,安定した量の確保のための技術的問題が未解決である.SDS可溶画分を使用することによる収量の低下を,元となる剖検脳のサンプル量の増大で補うことも検討したが,その場合,SDSで可溶化される(未熟な)凝集体の影響を見落とすことになる.
顆粒球の骨髄流出機構に関する研究

顆粒球は骨髄で産生され、成熟したのち末梢血中へ流出する。この流出は常時行なわれており、感染時や薬剤投与時に変化する。しかし顆粒球が骨髄から流出する機構については充分に明らかでない。今回骨髄顆粒球機能、特に付着能、運動能、活性酸素産生能、殺菌能を末梢血顆粒球と対比しながら検討した。骨髄顆粒球は末梢血顆粒球に比べて運動能、殺菌能、活性酸素産生能が低値であった。特に運動能の低下が著明であり、数種のchemotactic factorに対して方向性をもった運動(chemotactic activity)の低下を認めた。この所見は顆粒球の骨髄流出を考える上に重要な所見と考えた。ヒト体内に存在する顆粒球の9割は骨髄に在る。骨髄で産生された顆粒球が末梢血中へ流出するためには顆粒球が何らかの機能を獲得し、かつ流出を惹起する因子が必要と思われる。骨髄中の顆粒球は形態的に末梢血顆粒球と差異を認めないが、機能的には成熟過程にあることを示した。一方骨髄より流出を促す因子については不明である。実験的に用いた遊走因子は生体内で作用する物質ではなく、従って生理的作用物質が何かを同定することが今後の課題である。この点に関して骨髄異形成症候群に関する我々の検討は興味深いと思われる。この疾患は骨髄には充分量の顆粒球を認めながら末梢血中にはこの数が極めて少ないのを一般的な特徴の1つとする。この病態は骨髄から末梢血への流出に異常の在る可能性があり、本研究課題と深く関連を持つと考えた。本疾患患者の骨髄顆粒球について検討したところ運動能の低下が認められ、現在骨髄中の液性因子について検討中である。以上の成果を別紙の如く報告した。なお本課題に関して我々の観点ばかりでなく、骨髄微細環境の解析なども重要であると考えている。
化学ツールを活用したヒトゲノムの修飾・損傷の精密検出とニュー・ゲノム科学の創成

我々が既に開発したスーパー制限酵素に、さらにアフィニティー分離能を付加し、第2世代のスーパー制限酵素を構築した。スーパー制限酵素の構成成分であるPNAにビオチンを付加することで、31億塩基対あるヒトゲノムから、数千塩基対の所定のDNA断片を高純度かつ高収率に抽出することに成功した。さらに、このビオチン修飾PNAとS1ヌクレアーゼを組み合わせることで、ワンポットでのヒトゲノムからの所定DNA断片抽出にも成功した。本研究では、我々がすでに開発したゲノム・マニピュレーション法を活用して、"分子情報に基づくニュー・ゲノム科学"を構築することを目的とする。すなわち、ヒトゲノムから所定の小断片を正確に切り出し、これを詳細に解析して、「ゲノム中のどの核酸塩基がどのような化学修飾や酸化損傷を受けているか?」を明らかにする。また、ターゲット部位を集中的に探索することにより、従来法では容易に検出できなかった新たな修飾塩基の効率的な発見に努める。今年度は、PNAをプローブとしてアフィニティー分離し、ヒトゲノムから所定断片を効率的に精製することに成功した。入手したゲノム断片は、多くの使用目的には十分に高い純度を持ち、様々な応用が可能である。しかし、さらに広範な用途に使用するには選択性をさらに高める必要がある。そこで、分離精製断片のアフィニティー分離の際の吸着・脱着条件のさらなる改良が必要である。種々検討を重ねた結果、分離精製断片中の不純物(目的物以外のゲノム断片)は、主として、PNAによる断片の非特異的吸着によるものであることが分かり、非特異的吸着断片の除去が最大の課題であることが明らかになった。そこで、今後は、PNA複合体の安定性を詳細に解析し、目的断片を安定に保持したままで非特異的吸着物を除去できる条件をまず確立する。これが次年度の主要課題であり、これを用いて、所定断片の高純度分離法を確立する。そのうえで、当初の目的である"分子情報に基づくニュー・ゲノム科学"を構築する。上記の通り、PNAの選択的結合能を活用したアフィニティー分離が、ヒトゲノムから所定断片を取得するのに極めて有用であることをすでに明らかにした。この手法は、塩基配列やサイズの制限なしに、巨大ゲノムから所定の断片を得ることができる唯一の方法であり、その確立は関連科学のさらなる進展に必須である。ヒトゲノムから所定断片の回収率は、すでに十分に高い。ただし、さらに有用な分離法の確立のために残された課題は、精製断片の純度のさらなる向上である。上記の通り、得られた純度は通常の使用目的には十分に高いが、さらに高い選択性が望ましいのは言うまでもない。そこで、非特異的に吸着したゲノム断片を洗浄過程で十分に除去する必要があるが、そのためには、この過程で目的断片が安定に保持されている必要がある。この課題を解決し、あらゆる目的に使用可能な高純度のゲノム断片を調製する手法を確立する予定である。昨年度までに、PNAにビオチン修飾したものをプローブとして、ストレプトアビジンビーズを用いて、ヒトゲノムから所定断片を効率的に抽出することに成功した。このアフィニティー分離法は目的断片の回収率が高く、様々な解析への応用が期待された。しかし損傷塩基や修飾塩基などの分析を行うには選択性をさらに高める必要があった。そこで本年度は分離精製断片のアフィニティー分離の際の吸着・脱着条件のさらなる改良を目指した。分離精製断片中の不純物(目的物以外のゲノム断片)は、主として、PNAによる断片の非特異的吸着によるものであることが判明したため、非特異的吸着の抑制および非特異的吸着断片の洗浄除去を目指した。そこでPNA/DNA複合体形成、および安定性について様々な条件で詳細に解析した。その結果、PNA/DNA複合体が形成、安定に維持されるPNA形状、温度、塩強度等の条件が見いだされた。今後はこの条件をアフィニティー分離の際の吸着・洗浄条件に適応し、選択性を高め、所定断片の高純度分離法を確立する。そして、本研究の目的である"分子情報に基づくニュー・ゲノム科学"を構築する。PNA/DNA複合体の形成及び安定性における、PNA形状、温度、塩強度等の影響についての基礎的なデータを得ることができた。これらのデータをもとに系を改良すれば、ヒトゲノムから所定断片をさらに高効率かつ高純度に分離する系が確立できるものと考えられる。従来系でも十分な効率と純度をもって抽出できていたが、さらなる高効率抽出はヒトゲノムの所定領域における分子情報の高感度検出に、高純度抽出は得られる分子情報の正確性の向上に寄与すると期待される。また今回、基礎的なデータ収集の過程で、従来はPNA/DNA複合体形成には2本のPNAが必要であったが、配列によっては1本のPNAのみで複合体を形成できることが明らかとなった。これをアフィニティー分離系に応用できれば、PNA合成の手間とコストが半減でき、また構成成分が減ることから、より簡便な系となると考えられる。本研究で開発した、PNAをプローブとして、ヒトゲノムから所定断片を効率的かつ高純度に抽出するアフィニティー分離系の改良に取り組んだ。昨年度に得られたPNA/DNA複合体形成、安定性の基礎的データをもとに様々な条件を検討したが、残念ながら従来系を超える系の構築には至らなかった。

一方で、昨年度の解析では、通常は2本のPNAを使用してPNA/DNA複合体を形成させるが、配列に依存するものの、1本のPNAのみでも分離可能なことが見いだされていた。そこで、1本のPNAのみ使用した複合体形成について解析を行ったところ、PNA中に修飾塩基を導入することが必須であることが明らかとなった。これをアフィニティー分離系に応用できれば、系の低コスト化、簡便化につながると期待される。本研究の目的である"分子情報に基づくニュー・ゲノム科学"の構築を目指し、開発したアフィニティー分離系を用いて抽出した分離断片の分子情報の解析も行った。ヒトゲノムから所定断片をアフィニティー分離し、溶出させずビーズに固定化した状態のまま核抽出液と反応させることで、所定断片に結合するタンパク質画分を得た。得られたタンパク質画分をウエスタン解析や質量分析することにより、今後精査する必要はあるが、結合タンパク質の一部を同定することができた。本系の構築は、ゲノムの所定の領域に結合するタンパク質因子を明らかにし、ゲノム機能の全容解明に寄与するものである。我々が既に開発したスーパー制限酵素に、さらにアフィニティー分離能を付加し、第2世代のスーパー制限酵素を構築した。スーパー制限酵素の構成成分であるPNAにビオチンを付加することで、31億塩基対あるヒトゲノムから、数千塩基対の所定のDNA断片を高純度かつ高収率に抽出することに成功した。さらに、このビオチン修飾PNAとS1ヌクレアーゼを組み合わせることで、ワンポットでのヒトゲノムからの所定DNA断片抽出にも成功した。上記の課題である純度の向上には、目的断片ならびに非特異断片とPNAプローブがどのような強度、安定性で結合するのかに関する詳細な物理化学的情報が必要となる。そこで、塩濃度、温度、PNA濃度などの条件を変えて、基礎的情報をまず得る。さらに、水素結合阻害剤や有機溶媒などの添加効果についても追究する。こうして、洗浄過程で非特異的吸着物が効率的に除去され、高純度のゲノム断片が取得できる手法を確立する。そのうえで、ゲノム断片をバイサルファイト法ならびに次世代シーケンサーを用いて解析し、メチル化サイトを精密に決定する。比較対象として、ゲノムを直接に解析した場合の結果と比較し、所定断片の分離に基づく本手法の優位性を確認する。さらに、染色体末端に存在するテロメアを選択的に分取し、その中の酸化損傷を解析する。また、分取断片を解析し、新規修飾塩基を探索する。こうして、ゲノムの修飾や損傷に関する分子情報を入手し、ニュー・ゲノム科学の創成に寄与する。今回見いだされたPNA/DNA複合体が安定に維持される条件(PNA形状、温度、塩強度等)をもとに、洗浄過程で非特異的吸着物が効率的に除去され、高純度のゲノム断片が取得できる手法を確立する。その上で、抽出断片の詳細な解析を行う。修飾塩基や損傷塩基を直接検出する方法と同時に、そこに結合するタンパク質因子の同定法を構築し、より多くの分子情報が得られるようにする。また、PNA複合体形成の解析において、従来は2本のPNAでDNAと複合体形成をしていたが、配列によっては1本のPNAのみで複合体を形成することが判明した。もし1本のPNAだけでPNA/DNA複合体を形成できれば、より簡便な系となりうる。そこで1本のPNAによるPNA/DNA複合体形成の条件を検討し、アフィニティー分離系の改良につなげる。
陽イオンのポンプ分子内部における移動メカニズムの解明

1.Na^+,K^+-ATPaseをBIPMとFITCとで2重標識した標品を用いて、リン酸化反応中間体(EP)の形成と分解(モ-ルド研究室)及び蛍光強度変化(ビ-チャム研究室)を追跡した。BIPMらかFITCプローブへの蛍光エネルギー移動はNa^+結合酵素の状態を基準にとると,Na^+閉塞酵素で減少し,酢酸感受性リン酸化酵素(E_1P)で増加、K^+感受性リン酸化酵素(E_2P)で最大に達し、K^+結合酵素で減少、Na^+結合酵素基準値に戻ることが示された.本酵素標品を用い、ポリクロメーターによる各反応中間体と分解のプロセスの測定を行った。Na^+閉塞酵素にアセチルリン酸(Acp)を添加すると、BIPM蛍光励起によるBIPM蛍光の増加(5/s)とBIPMプローブからFITCプローブへのエネルギー移動によるFITC蛍光の増加(11/s)と減少(0.7/s)が観察された。FITCプローブの単独励起でも増加(5/s)と減少(0.05/s)が観察された。BIPM蛍光は増加と共にred shift、エネルギー移動に基づくFITC蛍光はわずかにblue shift、直接励起のFITC蛍光はred shiftした。両プローブ間距離をForsterの式を用いて計算した。その結果Cys-964に結合しているBIPMプローブからLys-510に結合しているFITCプローブ距離は役36Åと推定された。Na^+,K^+-ATPaseをphosphatase基質[^<32>P]Paranitrophenylphosphate(PNPP)Mg^<2+>とNa^+の存在下でリン酸化すると定常状態で[^<32>P]ATPでリン酸化されるほぼ倍量のEPが形成された。SDS処理で得られた高純度のNa^+,K^+-ATPase標品、又DOC-NaI処理標品を用いouabainの結合量、CDTA存在下でのATPの結合量及びATPからのEP形成量を比較した結果、その比は約1:0.75:0.5となり、E_1PのPNP感受性も考慮するとNa^+,K^+-ATPaseの膜中での機能単位は(αβ)_2よりさらに高度のオリゴマーである可能性が高い。Na^+,K^+-ATPaseをBIPMとFITCとで2重標識した標品を用いて、リン酸化反応中間体(EP)の形成と分解(モ-ルド研究室)及び蛍光強度変化(ビ-チャム研究室)を追跡した。BIPMからFITCプローブへの蛍光エネルギー移動はNa^+結合酵素の状態を基準にとると、Na^+閉塞酵素で減少し、酢酸感受性リン酸化酵素(E_1P)で増加、K^+感受性リン酸化酵素(E_2P)で最大に達し、K^+結合酵素で減少、Na^+結合酵素基準値に戻ることが示された。本酵素標品を用い、ポリクロメーターによる各反応中間体と分解のプロセスの測定を行った。

Na^+閉塞酵素にアセチルリン酸(Acp)を添加すると、BIPM蛍光励起によるBIPM蛍光の増加(5/s)とBIPMプローブからFITCプローブへのエネルギー移動によるFITC蛍光の増加(11/s)と減少(0.7/s)が観察された。FITCプローブの単独励起でも増加(5/s)と減少(0.05/s)が観察された。BIPM蛍光は増加と共にred shift、エネルギー移動に基づくFITC蛍光はわずかにblue shift、直接励起のFITC蛍光はred shiftした。両プローブ間距離をForsterの式を用いて計算した。その結果Cys-964に結合しているBIPMプローブからLys-510に結合しているFITCプローブ距離は約36Aと推定された。各反応中間体形成と分解に伴うプローブ間距離の変化は約1A以内と推定された。現在この距離の算定に用いて配向性因子の値が各中間体形成と分解に伴って変化するか否かを検討中である。H^+,K^+-ATPaseをBIPMプローブで修飾すると反応中間体形成に伴い、Trp残基とは相を異にするBIPM蛍光の変化が観察された。又EP形成に伴いTrp残基からBIPMプローブへの蛍光エネルギー移動の増加が示された。BIPM結合部位の同定が現在進行中である。H^+ポンプへのATP結合とAcpからのEP形成量及びATPからのEP形成量が2:2:1であることが示された。これはH^+ポンプが2量体でATPを加水分解していることを示している。
視聴覚メディアによる感性情報の物理的構造と生理的評価

1.視聴覚メディア情報の物理構造解析手法の高度化:平成5年度に開発した、音響情報の動的物理構造を抽出・分析するために、最大エントロピー法を応用して、美しさ、快さとの強い連関が推定されるゆらぎ構造を解析するソフトウェアを高度化し、より時間的にミクロな領域での解析を可能にするとともに、分析結果の表示方法を刷新した。2.脳の電気的活性を指標とするメディア情報評価手法の高度化:帯域別脳電位活性画像解析によるメディア情報評価手法について、統計検定手法の高度化を行った。また、脳電位活性と、それ以外の複数の生体指標との関連について検討を開始し、α波帯域脳電位活性と相関をもつ他の生体指標の候補を探索した。3.電子映像呈示下における音環境の違いに対応する感性反応の変化に関する検討:HD映像およびそれをNTSC方式にダウンコンバートしたものを呈示しながら、3種類の音環境を体験させ、それらが視聴者に及ぼす感性反応の違いを検討した。その結果、視聴覚メディア情報において、「“本来性"への接近度」が脳への負担の多寡と相関している可能性が高いことを示唆する知見がえられた。4.LPとCDとの音質の違いに関する心理学的・生理学的検討:同じ音楽ソースからつくられたLPとCDとが聴取者に及ぼす感性反応の違いを、生理学的・心理学的な手法を統合して検討し、両者の示す感性反応の違いがLPに豊富に含まれCDにはほとんど含まれていない可聴域をこえる高周波の有無に帰することを示した。5.強度の快感・陶酔状態(トランス状態)下にある人間の脳電位の計測・分析:インドネシア・バリ島の祝祭空間のなかで、視聴覚情報のみによって強い快感・陶酔状態(トランス状態)におちいった村人の脳波の記録にはじめて成功し、強い感性反応と脳電位活性との対応について新しい知見をえた。
災害時にも利用可能な低ビットレートによる画像・動画像通信の研究

災害時に安否確認や被害状況の確認を画像・動画像を用いて行えるよう通信ネッワークに負荷がかからない(輻輳状態を引き起こさない)低ビットレートによるベクトル量子化に基づく画像・動画像の符号化について研究した。本研究では次の成果を挙げることができた。(1)ベクトル量子化による最適なコードブックの構築と画像の符号化,(2)画像からの顕著性領域抽出による符号化の効率化,(3)オプテカルフローと自己回帰モデルによる動きベクトルのモデル,(4)動画像における動きベクトルを用いたグローバル動き補償。ストリーミングをさらに研究し携帯通信端末に実装する必要がある。災害時においては,安否確認・被害状況の確認のためにインターネット・携帯電話のアクセスが急増して輻輳(通信が要求過多によって成立しない状態)を引き起こし通信ができない状態になる可能性が高い。本研究課題では,ベクトル量子化による画像・動画像の符号化によって演算能力が低く,通信容量が小さな端末でも通信ができる技術の確立を目指している。25年度の研究においては,画像から重要な部分(顕著領域)を抽出することによって符号化の効率を向上させた。画像から顕著性領域を抽出する方法は,Achantaらによって提案されている方法に基づいて行った。画像にガウシアンフィルタを施した後,縦・横方向に注目画素と近い側の端との距離を2倍してできた四角領域内の平均階調値を求めた画像を作成する。これらの画像の各画素におけるユークリット距離を求めることで顕著性マップを作成した。得られた顕著性マップを2値化することによって顕著性領域を抽出した。画像を顕著領域と非顕著領域に分けることによってそれぞれをクラスタリングすることによってコードブックを構築した。このことによって,画質を向上させることができた。動画像をベクトル量子化によって効率的に符号化するためには,動き補償によって各フレーム間に必要な情報だけを抽出する必要がある。本研究課題では,グローバル動き補償を導入することによってカメラの移動に伴うパンやチルドによって画像全体が同一方向へ動く場合を1つのベクトルで画面全体を予測できるようにした。画面全体同一な動きをフレーム全体の動きとして記録し,同一な動きと異なった動きをする画像ブロックに対しては,個別に動きベクトルを記録することで,記録するブロック数を削減しベクトル量子化を効率的に行うことができた。災害時においては,安否や被害状況の確認のためにインターネットのアクセスが急増して輻輳状態(通信が要求過多により成立しなくなる状態)になり混乱をきたす原因となっている。避難情報が正確に被災者に伝わるシステムの構築が求められている。このような背景から本研究では,通信負荷が少なく,計算能力が低い通信端末でも使用可能なベクトル量子化技術に基づいて画像・動画像の圧縮技術を研究している。ベクトル量子化技術は,コードブックに記憶された画像ブロック(コードベクトル)を用いて符号化・複合化を行うためコードブックの構築が研究の核となる。本研究では,アルゴリズムが簡単で計算が容易なファジィクラスタリング(FCM)アルゴリズムに注目してコードブックの構築を行った。しかし,FCMアルゴリズムは初期クラスタに依存することが指摘されている。このため本研究では,Affinity Propagation(AP)アルゴリズムに注目して初期値の設定を行った。APアルゴリズムは与えられたデータ点をクラスタ中心とするアルゴリズムであり,FCMアルゴリズムの初期値決定に有効であると考えられる。様々なテスト画像を用いて実験を行った結果,APアルゴリズムはFCMアルゴリズムの初期値決定に効果的であることが示された。また,圧縮率を向上させるためには,コードベクトルの数を減少させることが必要となるため可変ブロックサイズについて検討を行っている。しかし,可変ブロックサイズはアルゴリズムが複雑になり圧縮の効果が期待できるかは疑問があり今後さらに検討を進める必要がある。また,進化計算によるコードブックの最適化については予備実験を行い良好な結果を得ているが,符号化についてはさらに研究を進める必要がある。本研究の目的は,災害時に想定されるネットワークの輻輳状態(通信が要求過多になって通信が成立しなくなる状態)を回避し通信回線を確保するための画像・動画像の符号化方式を開発することにある。2011年3月11日に発生した東日本大震災においては家族・親戚・関係者による被災者の安否確認,被害状況を画像・動画像で行うことができれば最も効果的であると考えられる。このため本研究では画像・動画像を低ビットレートで符号化するための符号化法,通信のためのパケット化,ストリーミング技術について研究を行った。24年度の研究では,画像の符号化法としてベクトル量子化に注目して研究を行った。ベクトル量子化においては,符号化するためにコードブックを作成する必要がある。このためには画像をブロックに分割してクラスタリングアルゴリズムによってコードベクトルを作成する。クラスタリングアルゴリズムとしてファジィクラスタリングを用いたが初期値依存性があるためAffinity Propagationアルゴリズムを用いて初期クラスタを決定した。

このことによって復号画像の画質を向上させることができた。25年度の研究においては,画像(動画像)から重要な部分(顕著領域)を抽出することによって符号化を効率的に行うアルゴリズムを開発した。画像から顕著性領域を抽出する方法は,比較的計算負荷が少ないAchanta等によって提案されている方法を用いた。このことによって画像符号化の画質を改善できた。26年度の研究においては,動画像を中心として効果的な予測符号化法について研究した。予測符号化においては,まず従来法であるオプテカルフローを用いた方法を検討した。次に,オプテルフローに基づく速度ベクトルに自己回帰モデルを用いることによって動き補償ベクトルを求め効率的な符号化について実験的に研究しアルゴリズムの開発へと研究を進展させた。ソフトコンピューテング24年度において,25年度の推進方策として5項目について目標を設定していた。(1)コードブック構築のためのクラスタリングアルゴリズムの初期値の決定方法に関する研究である。このことについては,K-menas++アルゴリズムによって初期値を簡単に決定できることが実験的に確かめることができた。(2)顕著性抽出の研究については,Achantaらの方法に基づいて画像の顕著領域を抽出するアルゴリズムを実装することができた。画像全体についてベクトル量子化する方法と画像全体の他に顕著領域に対してもベクトル量子化する方法と圧縮率・画質の観点から比較実験を行った。コードブックのコードベクトル数は,256としてクラスタングには,k-means法を用いてその有効性を確認できた。(3)として進化計算によるコードブックの最適化については,遺伝子を符号化する方法を画像ブロック単位で行っていたが,画像ブロック単位では基本的に初期ブロックの組み合わせ最適化になるため最適化に問題があった。25年度では,画素単位で実数値でGAを用いることによって実験を行い一定の成果を得ることができた。(4)動画像圧縮の動き補償ベクトルの研究については,グローバル動き補償を実装し,実験によってその有効性を確認することができた。画像の顕著領域を抽出することによって顕著領域の動き補償については,できておらず26年度の研究課題となる。(5)予測アルゴリズムの研究については,ベクトル量子化ための予測符号化の研究を進めている段階である。動画像におけるI,B,Pピクチャをベクトル量子化するときに差分画像によって量子化するアルゴリズムについて研究をしている。(6)の課題であるパケット化,ストリーミング技術をベクトル量子化によって実装するための予備的実験について検討している段階である。以上,6つの課題についておおむね順調に進展している。
過熱水蒸気で希釈された対向流拡散火炎の安定性に及ぼすふく射熱移動の影響

多くの伸長場での燃焼研究に対向流火炎が良く用いられ,これまで多くの知見が得られている.良く知られているように,対向流拡散火炎には二つの消炎限界が存在する.高い伸長率での伸長消炎限界,低い伸長率でのふく射消炎限界である.ふく射消炎は伸長率低下と共に火炎厚さが増し,熱発生率に対するふく射熱損失が増加することで起こる.一方,高伸長率では火炎が薄く,ふく射熱損失は小さいが,滞留時間が短いため消炎に至る.ところが,火炎帯にふく射性ガスである二酸化炭素や水蒸気が多く存在する場合,高い伸長率であってもふく射損失が増え無視出来なくなる可能性がある.また,未燃側にふく射性ガスが存在した場合,ふく射再吸収の効果が大きくなる可能性も考えられる.そこで,本研究では,酸化剤を高温の水蒸気で希釈した場合の水蒸気が高い伸長率での伸長消炎限界に及ぼす影響を明らかにした.酸化剤温度を500°Cとし,過熱水蒸気及び窒素で希釈した場合について消炎限界の比較を行った結果,過熱水蒸気で希釈した場合では窒素で希釈した場合に比べ,消炎時伸長率が最大でおよそ50%程度低下することが明らかになった.さらに酸化剤温度を1000°Cとし,過熱水蒸気で希釈した場合について消炎限界の測定を行った.また,詳細反応モデル及びふく射の放射・吸収を考慮した数値計算を行った結果,ふく射を単なる熱損失として扱うOptically thin仮定のふく射モデルでは,ふく射の再吸収を考慮したNarrow bandモデルに比べ,熱損失を大きく見積り,酸化剤温度が500°Cの場合では消炎時伸長率を最大で30%程度低く見積もることが明らかになった.本研究により,火炎近傍にふく射性ガスが多く存在する場合,高い伸長率であってもふく射熱損失の影響が無視出来なくなることが明らかになった.ふく射性ガスである水蒸気は,火炎からのふく射熱損失を増大させ消炎限界を低下させる.特に,速度勾配の小さな流れ場では,火炎厚みが増し,総ふく射熱損失が増大するため消炎限界はさらに低下する.本研究では,酸化剤を高温の水蒸気で希釈した場合の水蒸気が消炎限界に及ぼす影響を明らかにする.また,得られた実験結果を,詳細反応モデル及びふく射の放射・吸収を考慮した数値計算結果と比較し,消炎限界予測に対する最適な燃焼モデル及びふく射モデルを検討する.1.実験装置の設計・開発この実験のポイントは,過熱水蒸気を高温で安定に供給することにある.そこで,過熱蒸気を高温で安定に供給する設備の設計・開発を行った.IHボイラ及び食品加工等に利用される誘導加熱式の過熱蒸気発生装置を組合せることにより,最大1200°Cの高温過熱水蒸気を安定に供給することを実現した.2.対向流拡散火炎法による消炎限界の測定酸化剤温度を500°Cとし,過熱水蒸気及び窒素で希釈した場合について消炎限界の比較を行った.その結果,過熱水蒸気で希釈した場合では窒素で希釈した場合に比べ,消炎限界が低下することが明らかになった.今後,燃料濃度,酸素濃度,酸化剤温度,酸化剤中の蒸気濃度をパラメータに,消炎時の伸長率および火炎温度の測定を行い,ふく射熱移動と消炎の関係の理解を目指す.また,排気ガス中のNOx濃度を計測し,酸化剤中蒸気濃度とNOx濃度の関係を明らかにしそのメカニズム解明を試みる.3.数値解析による消炎機構の解明蒸気希釈における消炎機構を詳細に解明するため数値解析を行った.計算コードは,対向流拡散火炎用に修正したPREMIXを用いた.ふく射モデルには,ふく射は単なる熱損失として扱うOptically thin仮定のふく射モデルに加え,ふく射の再吸収を考慮したNarrow bandモデルを導入し消炎限界の予測を試みた.多くの伸長場での燃焼研究に対向流火炎が良く用いられ,これまで多くの知見が得られている.良く知られているように,対向流拡散火炎には二つの消炎限界が存在する.高い伸長率での伸長消炎限界,低い伸長率でのふく射消炎限界である.ふく射消炎は伸長率低下と共に火炎厚さが増し,熱発生率に対するふく射熱損失が増加することで起こる.一方,高伸長率では火炎が薄く,ふく射熱損失は小さいが,滞留時間が短いため消炎に至る.ところが,火炎帯にふく射性ガスである二酸化炭素や水蒸気が多く存在する場合,高い伸長率であってもふく射損失が増え無視出来なくなる可能性がある.また,未燃側にふく射性ガスが存在した場合,ふく射再吸収の効果が大きくなる可能性も考えられる.そこで,本研究では,酸化剤を高温の水蒸気で希釈した場合の水蒸気が高い伸長率での伸長消炎限界に及ぼす影響を明らかにした.酸化剤温度を500°Cとし,過熱水蒸気及び窒素で希釈した場合について消炎限界の比較を行った結果,過熱水蒸気で希釈した場合では窒素で希釈した場合に比べ,消炎時伸長率が最大でおよそ50%程度低下することが明らかになった.さらに酸化剤温度を1000°Cとし,過熱水蒸気で希釈した場合について消炎限界の測定を行った.

また,詳細反応モデル及びふく射の放射・吸収を考慮した数値計算を行った結果,ふく射を単なる熱損失として扱うOptically thin仮定のふく射モデルでは,ふく射の再吸収を考慮したNarrow bandモデルに比べ,熱損失を大きく見積り,酸化剤温度が500°Cの場合では消炎時伸長率を最大で30%程度低く見積もることが明らかになった.本研究により,火炎近傍にふく射性ガスが多く存在する場合,高い伸長率であってもふく射熱損失の影響が無視出来なくなることが明らかになった.
学校の栽培活動で児童・生徒が実践するための有機農法の科学的検証

本研究では,主に2つの農法に注目し,専門家の協力を仰ぎながら各研究を遂行するとともに,研究期間3ヶ年の最終年度として研究成果の還元を行った。【研究1.「菌ちゃん元気野菜づくりの教材化」農家:吉田俊道氏の農法】校庭の雑草を使った土づくりについて,研究協力者である有機農業者(吉田俊道氏)の協力を得ながら方法としてまとめた。具体的には,土壌のpHに寄らず,土壌成分を適性に保持するような処置を講じることで,夏期には3ヶ月程度,冬期には6ヶ月程度で微生物による雑草の発酵分解を進み,土づくりが完了すること,また,植物の生育を良好とする土壌中の栄養(肥効)が高まり,その土壌下で野菜を栽培した場合,慣行法を上回る栄養価(抗酸化成分など)が得られること,である。【研究2.「水稲品種ハッピーヒルによる無肥料栽培の教材化」農家:故福岡正信氏の農法】低投入型農法に適した超多収品種であるハッピーヒルの潜在能力を発揮させるために,研究協力者である民間企業が開発した植物由来成分の活用が収量に及ぼす影響について2期(2年間)にわたり,確認したところ,穂数を増やす効果が安定的に確認され,学校現場で安定したイネ栽培技術としての利用が期待されることが明らかとなった。これらの研究成果を紹介するために,教員ならびに農業者対象のセミナーを開催したところ,小学校,中学校技術科,高等学校(農業科)の教員,ならびに農業関係者の参加があった。このことを通し,学校種間さらには農家と教員間のネットワークが構築され,本研究で確立した技術を実際に学校現場や生産現場に還元しながら,学校での栽培活動を充実させる仕組みが確立された。本研究では,主に2つのテーマについて,専門家である著名な有機農業者の協力を仰ぎながら各研究を遂行した。【研究1.「菌ちゃん元気野菜づくり」農家:吉田俊道氏の農法】本農法の確立者である吉田俊道氏を研究協力者として,有機農法で栽培した野菜に「害虫が付かない」現象については,いくつかの実験を元に,考察を行った。その一つとして,慣行栽培および本農法の野菜に対する害虫の反応性,成長効率の関係から,本農法を行っている農場における害虫の発生数が減少する理由について,ある程度の推論を得ることができた。また,この農法が成立するメカニズムに関しても,土壌微生物に注目しながら,野菜の成長効率,体内の栄養成分の関係から検証した結果,土壌の化学性,物理性に理由が存在することが示唆されるデータを得ることができた。【研究2.「水稲品種ハッピーヒルによる無肥料栽培」農家:故福岡正信氏の農法】低投入型農法に適した超多収品種であるハッピーヒルの潜在能力に関して,今年度は低投入型の有機農法として有名なアイガモ農法(有機農業者:古野隆雄氏確立)下での比較実験を行った。すなわち,カモとの共存下での本品種の特性を明らかにしようとするものであり,品種の特性(穂数少,籾数多)と本農法とのマッチングについては,品種の弱点として挙げられる登熟歩合が低い性質も,未登熟米をカモのエサとしての利用を想定することにより,アドバンテージとすることが可能であることが明らかとなった。古野氏からは,学校教材化を念頭にしたときには,この発想がより本農法の魅力となるとの評価をいただいた。2つのテーマを同時進行させながら,両テーマとも著名な有機農業者から今年度の成果について高い評価をいただいていること,ならびに,それぞれ教育現場での応用を視野に入れながら,基礎的な科学的検証を進めることができていることの理由から,現在までの進捗状況について,「(2)おおむね順調に進展している」と判断した。本研究では,主に2つの農法に注目し,専門家の協力を仰ぎながら各研究を遂行した。【研究1.「菌ちゃん元気野菜づくりの教材化」農家:吉田俊道氏の農法】本農法の確立者である吉田俊道氏を研究協力者として,有機農法の簡便な中学校での活用方法を検討した。雑草を土に投入し,土壌微生物による分解発酵に好適なpHおよび水分状態を明らかにするための比較実験を行い,学校現場で実践する上で重要となる基礎的知見を得た。一方で,土づくりが進み,団粒構造が発達することで住み着く害虫も発生することが明らかとなり,そのために,植え付け前にその対策を行う必要があることも確認された。【研究2.「水稲品種ハッピーヒルによる無肥料栽培の教材化」農家:故福岡正信氏の農法】低投入型農法に適した超多収品種であるハッピーヒルの潜在能力に関して,その収量性と窒素栄養との関係,ならびに民間企業が開発した有機肥料の活用による収量向上の可能性について,民間企業,農水省関連の研究機関との共同研究の形で検証した。まず,窒素肥料に関する反応性については,予想に反して高投入下で収量性の向上が発揮されることが明らかとなった。また,有機肥料の活用によって,本品種の弱点として挙げられる登熟歩合が低い性質を補う形で,穂数にポジティブな作用が見出され,1株籾数と登熟歩合との間のトレード・オフが改善されていることが確認された。このような結果は,ハッピーヒルのような品種を,研究機関をはじめ,学校現場に紹介していくために重要な知見であると考えられる。

2つのテーマを同時進行させながら,それぞれ,著名な有機農業者や,民間企業,ならびに国の農業研究機関といった専門家とタイアップしながら行い,新たな知見を得られたこと,ならびに,それぞれ教育現場での応用を視野に入れながら,基礎的な科学的検証を進めることができていること,これらの理由から,現在までの進捗状況について判断した。本研究では,主に2つの農法に注目し,専門家の協力を仰ぎながら各研究を遂行するとともに,研究期間3ヶ年の最終年度として研究成果の還元を行った。【研究1.「菌ちゃん元気野菜づくりの教材化」農家:吉田俊道氏の農法】校庭の雑草を使った土づくりについて,研究協力者である有機農業者(吉田俊道氏)の協力を得ながら方法としてまとめた。具体的には,土壌のpHに寄らず,土壌成分を適性に保持するような処置を講じることで,夏期には3ヶ月程度,冬期には6ヶ月程度で微生物による雑草の発酵分解を進み,土づくりが完了すること,また,植物の生育を良好とする土壌中の栄養(肥効)が高まり,その土壌下で野菜を栽培した場合,慣行法を上回る栄養価(抗酸化成分など)が得られること,である。【研究2.「水稲品種ハッピーヒルによる無肥料栽培の教材化」農家:故福岡正信氏の農法】低投入型農法に適した超多収品種であるハッピーヒルの潜在能力を発揮させるために,研究協力者である民間企業が開発した植物由来成分の活用が収量に及ぼす影響について2期(2年間)にわたり,確認したところ,穂数を増やす効果が安定的に確認され,学校現場で安定したイネ栽培技術としての利用が期待されることが明らかとなった。これらの研究成果を紹介するために,教員ならびに農業者対象のセミナーを開催したところ,小学校,中学校技術科,高等学校(農業科)の教員,ならびに農業関係者の参加があった。このことを通し,学校種間さらには農家と教員間のネットワークが構築され,本研究で確立した技術を実際に学校現場や生産現場に還元しながら,学校での栽培活動を充実させる仕組みが確立された。本研究では,それぞれのテーマについて,有機農業者の助言をいただきながら進めているが,さらに専門的なアプローチが必要と考え,研究1(「菌ちゃん元気野菜づくり」農家:吉田俊道氏の農法)では,微生物工学,園芸生理学,作物生態学等の4名の専門家,研究2(研究2.「水稲品種ハッピーヒルによる無肥料栽培」農家:故福岡正信氏の農法)では,稲の育種学(遺伝学)の専門家1名を連携研究者として位置づけ,研究協力体制を築くことができた。この研究体制を発展させながら,今度はより深い科学的検証を進める予定である。本研究では,それぞれのテーマについて,有機農業者を始めとする各専門家を連携しながら研究協力体制のもとで行ってきている。今後も,この研究体制を維持・発展させるとともに,最終年度となる次年度では,学校種を想定しながら,アウトプット可能な内容を具体的に提案できるように研究を進める予定である。当初,物品の購入や謝金・アルバイトに多くの金額を計上していたが,実際には,これを下回った予算で,実験を効率的に遂行することができたため。研究計画上,予定したよりも物品購入が安価で済んでいるので,残額が生じている。来年度は,学外での実証試験等で,消耗品等がさらに必要になる予定であるので,有効に使用したい。次年度においては,専門的な知識の提供等,謝金・アルバイト料が発生する予定であるので,有効に活用し,効率的に研究を進めたい。
セラミックス合成プロセスの最適化による二酸化炭素吸収・貯蔵材料の開発

二酸化炭素(CO2)吸収・脱離材料としてLi4SiO4を研究した。Siを含む水溶液を用いて液相合成法の一つペチーニ法を用いて試料粉末を合成したところ、本物質のCO2吸収速度が固相反応法で合成した試料とほぼ同じ粒径を持つのにかかわらず、非常に速いことを発見した。この原因についてはSi原料溶液中に微量含まれているナトリウム(Na)の影響である可能性があった。上記予想に基づいて、Li4SiO4のLiサイトにNaを固溶させたLi4-xNaxSiO4について合成の可能性とCO2吸収脱離特性を評価した。0.0<x<1.0の場合、試料は単斜晶のLi4SiO4と正方晶のLi3NaSiO4の混相となり、Na量の増加に伴ってLi3NaSiO4の分率が高くなっていることが判った。これは両者の結晶構造が全く異なるため、0.0<x<1.0でミシビリティーギャップが開き、固溶体となるより混相となった方が熱力学的に安定であるためと考えられる。Li4NaSiO4単相を合成しCO2の吸収・脱離が起こる温度およびCO2分圧の範囲を熱分析で調査したところ、CO2吸収のおこる範囲はLi4SiO4の場合とほとんど変わらないことが示された。しかしながらCO2吸収速度は2桁ほど高くなっており、Li4SiO4ではCO2吸収が観測されなかった450°Cという低温でもCO2吸収が観測され、本物質が低温で作動する新たなCO2吸収材料として有望であることが示された。またペチーニ法で合成したLi4SiO4が高いCO2吸収速度を示すのは、微量に原料中に存在したNaがLi3NaSiO4を形成するためであることが示唆された。二酸化炭素吸収材料として注目されていたLi4SiO4について、ボールミルを用いて機械的に粉砕することが可能かどうかを検証し、平均粒径2μmを切る粉末の合成に成功した。本粉末を用いて二酸化炭素吸収が起こる温度範囲と二酸化炭素分圧範囲を実験的に解明することに成功し、これが化学熱力学計算を用いて予測された領域とほぼ合致することを明らかにした。また微細化により、特に実用上重要となる低い二酸化炭素分圧下で吸収速度が大幅に上がることを明らかにした。この原因として粒径が小さくなったため、二酸化炭素と材料固体との反応生成物の拡散が実質上促進されたためであることを明らかにした。本成果は学術論文にまとめ、Materials Research Bulletin誌に投稿、掲載審査中である。また従来はLi4SiO4を液相プロセスで合成することはなされていなかったが、本研究では陽イオンとしてSiのみを含む溶液を入手、Li2CO3を希硝酸に溶解した溶液とともに原料として用いると、液相合成法でLi4SiO4のほぼ単相が合成できることを明らかにした。本研究は液相合成法で本物質を作製した初めての例となった。今後は単相作成条件の確立および低温合成による粒径の小さい試料の合成が可能であるかを検証し、二酸化炭素吸収特性を評価する予定である。他の材料についてはLi4TiO4の合成を試みた。本物質の単相を作製することは非常に難しいとされてきたが、水素を用いた強還元雰囲気下での熱処理、およびLiを過剰に加えることで、おそらくTiの還元がおこり単相に近い試料が合成できるようになった。またSrCeO3およびBaCeO3については二酸化炭素を吸収する温度および二酸化炭素分圧領域を実験的に検証し、化学熱力学計算の結果と合致することを示した。本成果は熱力学誌Thermochimica Actaに論文投稿中である。Li4SiO4については機械的な粉砕による微細化に成功し、特に実用上重要な低い二酸化炭素分圧下で吸収特性が向上することを明らかにできた。また液相法による合成は難しいことが予想されていたが、陽イオンとしてSiのみを含む溶液の調達に成功し、予想外に簡単に液相法による合成に成功できた。後は溶液の濃度を正確に検量し、微量に入っている不純物を除去するプロセスを確立することが課題である。Li4TiO4については単相試料の合成報告がなかったが、これはTiを3価まで還元する必要があるためと予想し、過剰なLiの導入および強還元雰囲気下での焼成といった工夫を試みたところ、かなり単相に近い試料を得ることができた。さらにこれらの物質の二酸化炭素吸収特性について熱力学的な解析および速度論的な解析が可能であることが示され、本成果が学術的にも綺麗に説明可能であることを示すことができた。また二酸化炭素吸収挙動を測定するため手持ちの高温X線回折装置にガスシステムを接続し試測定を実施したところ、二酸化炭素分圧0.2気圧以下では、吸収の起こる温度500700°Cで問題なく測定が可能であるも示すことができた。二酸化炭素吸収材料として注目されていたLi4SiO4について、液相合成法による試料粉末合成に成功した。平成28年度中に固相反応法および遊星型ボールミル粉砕で合成した試料は平均粒径2μmをきる粉末であったが、液相合成法で作製した粉末は遊星型ボールミル粉砕を経なくとも平均粒子径が23μmと十分に小さい粉末が得られることを明らかにした。本粉末のCO2吸収速度をCO2分圧0.1気圧と実用に近いガス雰囲気で評価したところ、固相反応法・遊星型ボールミル粉砕で作製した粉末よりも平均粒径が大きいのに係らず、より高い吸収速度を示すことを明らかにした。

この原因を解明するために窒素ガス吸着特性を測定したところ、液相合成法で作製した粉末は固相反応法で合成した粉末よりガス吸着しやすいことが判明した。ガス吸着挙動の改善が起こった原因についてはSi溶液中に含まれていた微量のナトリウムの影響や表面形状の変化が考えられるが、確定はしていない。他の材料についてはLi4TiO4の合成を試み、強還元雰囲気での熱処理により単相合成に成功した。本物質の二酸化炭素吸収特性を評価したところ、従来提案された反応式ではなく、単純にLi2CO3とTiO2に分解することを初めて明らかにした。また従来我々がCO2吸収材料として提案してきたSrCeO3およびBaCeO3について、X線回折などで結晶構造・電子密度分布の解析を実施した。両者のCO2吸収速度の差が結晶構造の違いに伴う電子密度分布の変化で説明可能であることを明らかにした。Li4SiO4について平成28年度は固相反応法で合成した粉末の機械的な粉砕によって微細粒子の合成に成功し、CO2を吸収する温度・CO2分圧条件の明確化およびCO2吸収速度の改善に成功した。これらの成果をMaterials Research Bulletin誌に2報の論文としてまとめることが出来た。また液相合成法によって粒径の小さい試料の合成に成功、本物質が固相反応法・遊星型ボールミル粉砕で作製した粉末よりも高いCO2吸収速度を示すことを明らかにした。この原因については残留しているナトリウムのためか、表面形態の変化による吸着ガス量の増大のためかは不明ではあるものの、目標としていた「セラミックス合成法の改良による二酸化炭素吸収材料の開発」には前進した成果を挙げることができた。またLi4TiO4、Li2CuO2など他の候補材料もLiを過剰に原料に仕込むことや強還元下での熱処理など工夫することによって、単相試料を得ることができ、二酸化炭素吸収特性を評価することができた。特にLi4TiO4については従来提案されていたCO2との反応式が間違いであり、単相の試料を用いると本物質はCO2吸収により単純にLi2CO3とTiO2の混合物となることを明らかにした。またX線回折測定などによりSrCeO3とBaCeO3の結晶構造・電子密度分布を明らかにすることに成功し、前者のCO2吸収速度が後者よりも高いことが電子密度分布の違いで説明できることを明らかにできた。本成果はCO2吸収材料の探索にあたって道標となる知識が得られたものと評価している。二酸化炭素(CO2)吸収・脱離材料としてLi4SiO4を研究した。Siを含む水溶液を用いて液相合成法の一つペチーニ法を用いて試料粉末を合成したところ、本物質のCO2吸収速度が固相反応法で合成した試料とほぼ同じ粒径を持つのにかかわらず、非常に速いことを発見した。この原因についてはSi原料溶液中に微量含まれているナトリウム(Na)の影響である可能性があった。上記予想に基づいて、Li4SiO4のLiサイトにNaを固溶させたLi4-xNaxSiO4について合成の可能性とCO2吸収脱離特性を評価した。0.0<x<1.0の場合、試料は単斜晶のLi4SiO4と正方晶のLi3NaSiO4の混相となり、Na量の増加に伴ってLi3NaSiO4の分率が高くなっていることが判った。これは両者の結晶構造が全く異なるため、0.0<x<1.0でミシビリティーギャップが開き、固溶体となるより混相となった方が熱力学的に安定であるためと考えられる。
遷移金属酸化物薄膜における光照射効果

本研究では光照射によって金属状態と絶縁体状態を行き来する"光スイッチング効果"を示すMn酸化物薄膜の光照射に伴う構造変化の観測などを目標として,放射光X線を用いた回折実験を行った。光スイッチングを起こす膜に類似した金属の膜,絶縁体の膜の構造の違いを明らかにすることは成功したが,試料が不安定で光スイッチング効果を示す膜の測定では信頼できる測定ができなかった。一方,薄膜などの構造観測の技術では飛躍的な発展に成功した。光照射によって,熱的には到達しえない電子相が実現するのではないか,また,特異な集団的励起状態が実現するのではないか,という問題意識から,光誘起相転移の研究が近年精力的に進められている。本研究では光スイッチング効果を示すMn酸化物薄膜の光照射に伴う構造変化の観測などを目標としている。研究初年度である21年度末までに,我々は光照射に伴う構造変化をとらえる放射光X線回折実験を行い,構造に対する光照射効果を観測することに成功した。光スイッチング現象が起こったPr_<0.55>(Ca_<1-y>Sr_y)_<0.45>MnO_3薄膜に対して90K前後の低温状態でパルスレーザーを照射し,その温度を保ったまま放射光X線回折測定を行った。照射パルス数を変えつつ行った測定で得られた結果は当初の予想と異なり,光を照射する事によって膜全体が金属化するのではなく,ごく一部の領域のみが光照射の影響を受けて構造を変化させるという事を示していた。この測定と並行して,薄膜や表面,界面の構造を明らかにする実験・解析手法を確立する事を試みた。酸化物より平滑な表面が容易に得られる有機物の結晶に対して表面X線回折実験を行い,最新の解析法を適用する事で表面付近10ナノメートル程度の領域の構造を極めて高い精度で測定する手法を確立した。酸化物薄膜に対する光照射の効果を高い精度で観測できるようにすることを目指して,現在はこの手法で酸化物薄膜の構造を測定することを試みている。本研究では光スイッチング効果を示すMn酸化物薄膜の光照射に伴う構造変化の観測などを目標としで研究を行った。共同研究者から光スイッチング現象が起こる組成の薄膜であるPr0.55(Ca1-ySry)0.45MnO3の提供を受け,これた対して90K前後の低温状態でパルスレーザーを照射し,その温度を保ったまま放射光X線回折測定を行う事で,光照射に伴う構造変化を観測する事に成功した。しかしながら,電気抵抗とX線回折の同時測定は極めて困難であり,また試料の性質がピースごとに異なる事から,物性変化と構造変化が同時に起こっているかどうかについて確証を得るには至らなかった。むしろこの測定・解析の手法開発のために平行して行った薄膜や表面,界面の横造を明らかにする実験の方では高い成果が得られた。酸化物より平滑な表面が簡単に得られる有機物の結晶に対して表面X線回折実験を行い,最新の解析法を適用する事で表面付近10ナノメートル程度の領域の構造を極めて高い精度で測定する手法を21年度に確立した。22年度には,この手法で酸化物薄膜の構造を高い精度で観測する事に成功し,広い分野に適用できる表面近傍の構造観測法を確立する事に成功した。