hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
害虫カミキリムシが特異的に利用している因子を組み合わせた行動制御システムの構築

昨年,近縁種においてオスが放出し,オス・メス両方を誘引する揮発性フェロモンが報告されたため、本種でも調べたところ、オスが近縁種と同じ物質を放出しており、その物質に対してオスメス成虫ともに触角が応答することが明らかとなった。さらに新たに既報にはない雌雄成虫両方から揮発する物質で、触角が応答する物質も見つけ出した。また,オスはメス体表上の接触性のコンタクトフェロモンを認識することによってそこに定着する。必須成分であるゴマダラクトン群は3-オキサビシクロ[3.3.0]オクタン骨格を有する複雑な化学構造であるため合成が困難であった。平成30年度は,この特異的なフェロモン物質のゴマダラクトンA、B、Cおよびそのジアステレオマーの全合成に成功し、ゴマダラカミキリオス成虫に提示して交尾行動を指標としたアッセイを行った。合成物が天然のゴマダラクトン類に匹敵する活性をもつことが明らかとなり、複数成分にまたがるコンタクトフェロモン成分の全容が解明できた。揮発性フェロモン候補物質については本種も近縁種と同じ物質を放出していることが明らかとなり、さらに新規に既報ではない成虫の揮発性物質に対しても触角が反応することが明らかとなった。また、コンタクトフェロモンについては当初の予定通り、合成類縁体を複数合成しているが、平成30年度はこれまで困難であったゴマダラクトンAおよびBの全合成に成功したので、合成物が天然のゴマダラクトン類に匹敵する活性をもつことが明らかとなり、複数成分にまたがるコンタクトフェロモン成分の全容が解明できたことは予想を上回る成果であった。揮発性フェロモン候補物質については本種も近縁種と同じ物質を放出し、触角反応は確認できた。今後は生きた本種成虫を用いた行動アッセイを行い、活性を確認する。また、コンタクトフェロモンについてもさらに多くのゴマダラクトン類縁体を合成し、オスに提示するアッセイを行って、構造と活性に関するデータを蓄積したい。さらに、本種の性質を利用した総合防除法についてもたとえば昆虫病原糸状菌等を含めて利用する方法を考え、試したい。遅れている害虫カミキリムシ類の行動制御へ応用できることも期待され,たとえば近年大問題となっている侵入害虫クビアカツヤカミキリのモニタリングトラップの開発に資すると考えている。近縁種と同じ2種の揮発性フェロモン候補物質と新たにもう1種の物質の触角反応は確認できたので、今後は生きた本種成虫を用いた行動アッセイを行い、活性を確認する。また、コンタクトフェロモンについては当初の予定通り多くのゴマダラクトン類縁体を合成し、オスに提示するアッセイを行って、構造と活性に関するデータを蓄積して活性発現の基本的構造を明らかにする。さらに、本種の性質を利用した総合防除法についてもたとえば昆虫病原糸状菌等を含めて利用する方法を試す予定である。ここで得た知見は遅れている害虫カミキリムシ類の行動制御へ応用できることも期待され,近年大問題となっている侵入害虫クビアカツヤカミキリの制御法の開発に資する予定である。試薬類が計画より安価に購入できたことと、学会参加のための旅費があまりかからなかったため。次年度使用額はゴマダラ採集旅費およびゴマダラカミキリ飼育維持にかかる消耗品等の購入に充てる。試薬類が計画より安価に購入できたため。次年度使用額はカミキリムシ採集旅費、実験およびカミキリムシ飼育維持にかかる試薬や消耗品等の購入に充てる。
尿路上皮癌の進展におけるケモカインの発現制御と機能解析

尿路上皮癌と腎癌の臨床検体におけるMCP-1、新生血管の発現ならびにアンギオテンシン受容体(AT1R)の発現について免疫組織染色を施行し、その予後との相関を確認した。さらに、シスプラチン耐性細胞を用いた検討ではEMT誘導にユビキチンリガーゼであるFBX032の発現が深く関わっていることが明らかとなった。臨床的には喫煙歴のある尿路上皮癌患者ならびに去勢抵抗性前立腺癌患者において、治療前の血球動態が予後予測因子として有用であることが示された。尿路上皮癌の臨床検体におけるMCP-1/CCR2発現について検討を行い、実臨床において膀胱癌ならびに上部尿路癌の進展ならびに悪性度、予後とMCP-1の関連について検討を進め、尿路上皮癌の予後とMCP-1の発現の関連性が証明できつつある。また、AT1Rの発現とMCP-1の発現の関連性については、免疫組織染色を行っている段階である。臨床検体や臨床データとの関連を確認した後、MCP-1制御機構について検討を進める予定である。前立腺癌においてはAngII-AT1R-PI3K-Akt経路が前立腺癌におけるMCP-1の発現制御機構の一つであることを示してきたが(Shirotake, Miyajima et al. Am J Pathol, 180,1008-16, 2012)この経路が膀胱癌のMCP-1発現制御、腫瘍進展ならびにアポトーシス関連タンパク(p53等)に関わっているのかは不明であり、この点についてもin vitroならびにin vivoに解明を進めて行く予定である。各種膀胱癌細胞株(T24, T24PR, 5637, 5637PR, UMUC-3,KU19-19)におけるMCP-1/CCR2の発現ならびにその調節機構の検討において、western blot法にて比較検討しているが、、これら細胞株を低酸素環境下(酸素コントローラーを用いてFiO2: 5-10%を作製)での条件設定に時間を要している。また、臨床検体におけるMCP-1発現の検討においても統計解析に向けて症例数が不足している。1.喫煙歴のある筋層非浸潤性膀胱癌患者では、術前のNLR(好中球、リンパ球比)が予後予測因子であることを明らかにした。2.喫煙歴のある患者では、尿phが低いほど腎尿管全摘術後の膀胱内再発が高いことが明らかになった。3.シスプラチン耐性獲得後の膀胱癌のEMT誘導には、ユビキチンリガーゼであるFBXO32の発現抑制が深く関わっていることが明らかとなった。4.去勢抵抗性前立腺癌患者では、単球の数値が予後因子として有用であることが示された。単球、好中球の予後因子に関する臨床的に検討が進み、EMT誘導に関する研究が思いの外、進展した。尿路上皮癌の腫瘍進展におけるケモカインMCP-1の機能解析を目的として、基礎的かつ臨床的に検討を進めてきた。尿路上皮癌の臨床検体におけるMCP-1、新生血管の発現ならびにアンギオテンシン受容体(AT1R)の発現について免疫組織染色を施行し、その予後との相関を確認した。一方、シスプラチン耐性細胞を用いたin vitroならびにin vivoにおいて、AT1Rの発現やMCP-1の発現を確認し、シスプラチンとAT1R阻害剤の併用投与の効果については現在継続的に検討を進めている。また、AT1R阻害剤の投与による腫瘍内MUC1蛋白発現への影響を検討したところ、AT1R阻害剤の効果は限定的であったが、SiRNA等でMUC1蛋白の発現を修飾することによりシスプラチンの抗腫瘍効果は増強され、アポトーシス関連蛋白発現ならびに機能的な影響をもたらすことが確認された。MUC1発現が多い細胞ではシスプラチンの耐性は強く、抗がん剤抗腫瘍効果とMCP-1発現に相関を認めた。さらには最近シスプラチン耐性尿路上皮癌におけるPD-1発現との関連を現在検討している。尿路上皮癌にとどまらず、去勢抵抗性前立腺癌細胞株を用いて、抗がん剤としてよく用いられるドセタキセルやカバチタキセルによってMCP-1の発現の変化やMUC1蛋白の発現の変化は現在検討中である。去勢抵抗性の獲得とMCP-1やMUC1の発現、抗がん剤抵抗性とこれら蛋白発現との関連についても現在検討しているところである。MCP-1は尿路上皮癌と去勢抵抗性前立腺癌でも有用なバイオマーカーであり、MUC1と組み合わせて検討することは今後の研究の発展において期待された。より一層の研究推進の加速とともに、試薬や手法をより改善してデータを収集して行く予定である。ケモカインのみならず、尿路上皮癌の進展、転移に関わる微小環境について俯瞰的な視野から研究を推進する。泌尿器腫瘍学
酸化銅基スラグによる銅スクラップからの不純物成分除去機構の解明

酸化銅基スラグによる銅スクラップからの不純物の除去機構の解明を目指し,以下の研究を行った。本研究では,対象スラグ系をCu_2O単味,CU_2O-CaO系,Cu_2O-SiO_2系とし,対象不純物をSn, Co, Pbとした。(1)酸化銅基スラグと平衡する溶銅の酸素溶解度ならびにスラグから溶銅への酸素溶解速度の測定:本プロセスでは溶銅中へ酸素が溶解することは避けられないので,不純物除去挙動を解明するためには,本系スラグと平衡する溶銅中の酸素溶解度ならびにスラグから溶銅への酸素溶解速度に関する知見も必要不可欠である。そこで,1573K, Arガス気流中で,各酸化銅基スラグと種々の組成の溶融Cu-O合金を共存させ,石英管吸い上げ-水冷法にて適時銅試料を採取し,酸素濃度を分析することにより,酸素溶解度および酸素溶解速度を求めた。なお,上記実験により得られたCu_2O単味スラグと平衡する溶銅の酸素溶解度の測定値は過去の報告値と大きく異なる値であったので,試料採取法を変えた実験とZrO_2固体電解質を用いた起電力法による溶銅中の酸素ポテンシャルの測定実験も併せて行った。これら酸素溶解度・溶解速度測定から,本プロセスの酸素溶解速度は,スラグーメタル界面化学反応(Cu_2O(in Slag)=2Cu(1)+O(in Cu))により支配されている可能性が高いことが分かった。(2)酸化銅基スラグによる溶銅中不純物除去速度の測定:(1)の酸素溶解速度の測定と同様の実験方法により,酸化銅基スラグによる溶銅中の各種不純物成分の除去速度を測定した。本実験条件では,Snの除去速度が最も速く,Pbのそれが最も遅かった。1次速度式を用いて,本プロセスにおける溶銅中不純物除去速度を解析した結果,不純物除去速度は溶銅側物質移動により支配されている可能性が高いことを明らかにした。また,初期酸素濃度が低い場合には,反応初期段階において,酸素溶解速度および不純物除去速度共に速度が大きく低下した。これは,溶銅中の酸素量によりスラグ-メタル界面積が変化したことに起因しており,溶銅中の活性元素の存在が,本プロセスの不純物除去挙動に大きく影響を及ぼすことが分かった。当初の計画通り,酸化銅基スラグによる銅スクラップからの不純物成分の除去機構の解明を目指し,以下の研究を行った。本年度は,対象スラグをCu_2O単味,Cu_2O-CaO系とし,対象不純物をSn,Co,Pb,Znとした。(1)酸化銅基スラグと平衡する溶銅中の酸素溶解度ならびに酸素溶解速度の測定実験(2)の不純物除去速度の測定実験の条件を設定するに当たり,本系スラグと平衡する溶銅中の酸素溶解度を求める必要がある。また本プロセスでは,溶銅中へ酸素が溶解することが避けられない。そこで,不純物除去速度の測定に先立ち,(1)の実験を行った。

マスフローコントローラ(新規購入)にて流量を制御したArガス気流中で,酸化銅基スラグ融体と種々の組成の溶融Cu-O合金を共存させ,酸素溶解度および酸素溶解速度を測定した。実験には管状炭化ケイ素電気炉(新規購入)を用い,マルチ入力ディジタル温度計(新規購入)を用いて実験温度を1573Kに制御した。この実験から,Cu_2O単味スラグと平衡する溶銅の酸素溶解度としては,過去に報告されている値とは大きく異なる値が得られた。また,初期酸素濃度が非常に低い場合は,高い場合に比べて実験開始段階において酸素の溶解が非常に遅くなることが分かった。(2)酸化銅基スラグによる溶銅中不純物除去速度の測定実験(1)の実験と同一の設備を用いて,本プロセスにおける溶銅中不純物成分の除去速度を測定した。実験温度・雰囲気は(1)の実験と同じく,それぞれ1573K・Arガス気流中とした。なお,Znを対象不純物とした実験では,必要に応じて撹拌装置(新規購入)を用い適宜試料の撹拌を行った。(1),(2)の結果を基に,本プロセスにおける溶銅中不純物(Sn,Co,Pb)および酸素の物質移動速度の解析を,1次速度式を用いて行い,不純物除去機構ならびに酸素溶解機構について検討した。除去速度はPb,Co,Snの順で速くなるという結果が得られ,初期酸素濃度が高い条件ではこの速度がスラグ組成,初期不純物濃度,初期酸素濃度に依らず一定であることを明らかにした。また,Znの除去挙動はSn,Co,Pbの場合とは大きく異なることが分かった。昨年度に引き続き,酸化銅基スラグによる銅スクラップからの不純物の除去機構の解明を目指し,以下の研究を行った。スラグ系については,昨年までのCu_2O単味とCu_2O-CaO系に加えて,Cu_2O-SiO_2系も対象とした。(1)酸化銅基スラグと平衡する溶銅の酸素溶解度ならびにスラグから溶銅への酸素溶解速度の測定:本プロセスでは溶銅中へ酸素が溶解することは避けられないので,不純物除去挙動を解明するためには,本系スラグと平衡する溶銅中の酸素溶解度ならびにスラグから溶銅への酸素溶解速度に関する知見も必要不可欠である。そこで,昨年に引き続いて,Cu_2O-SiO_2系スラグを対象とし,(1)の実験を行った。1573K,Arガス気流中で,Cu_2O-SiO_2系スラグと種々の組成の溶融Cu-O合金を共存させ,適時銅試料を採取して酸素濃度を分析することにより,酸素溶解度および酸素溶解速度を求めた。また,これと並行して以下の実験も行った。昨年度の実験(上記実験と同様)により得られたCu_2O単味スラグと平衡する溶銅の酸素溶解度の測定値は過去の報告値と大きく異なる値であった。そこで,試料採取法を変えた実験とZrO_2固体電解質を用いた起電力法による溶銅中の酸素ポテンシャルの測定実験により,Cu_2O単味スラグの場合の酸素溶解度について再検討した。なお,起電力測定には,本年度新規購入した電気抵抗炉を用いた。これら酸素溶解度・溶解速度測定から,本プロセスの酸素溶解速度は,スラグ-メタル界面化学反応(Cu_2O(in Slag)=2Cu(l)+O(in Cu))により支配されている可能性が高いことが分かった。(2)酸化銅基スラグによる溶銅中不純物除去速度の測定:昨年と同様の実験方法で,酸化銅基スラグによる溶銅中Co,Pbの除去速度を測定した。1次速度式を用いて,本プロセスにおける溶銅中不純物除去速度を解析した結果,不純物除去速度は溶銅側物質移動により支配されている可能性が高いことを明らかにした。
サイクリンEとMycの分解に関与するユビキチンリガーゼCdc4の発癌に果たす役割

F-boxタンパク質Cdc4は、Skp1、Cu1-1、Rbx1とともにSCF複合体を構成し、ユビキチンリガーゼとして機能すると考えられている。Cdc4は当初サイクリンEのユビキチンリガーゼとして報告されたが、われわれが作製したノックアウトマウスでは、サイクリンEの蓄積は認められずむしろNotch-4の異常蓄積による血管形成異常が認められた。培養細胞を用いたでは、Cdc4はc-Mycにリン酸化依存的に結合し、Cdc4の過剰発現ではc-Mycタンパクの半減期を減少させ、逆にsiRNAiによるノックダウンでは半減期を増加させた。また、Cdc4のSkp1結合部位であるF-boxに変異を導入したCdc4は、c-Mycの半減期を延長した。このようなことから、Cdc4は、c-Mycのユビキチンリガーゼとして働いていることが判明した。一方、Tリンパ球特異的にCdc4を欠損するコンディショナルノックアウトマウスを作製したところ、T細胞の分化については明らかな異常は認めなかったが、末梢のリンパ組織において、増殖障害があり末梢のTリンパ球は抗原刺激に対して応答性が低下していた。また、コンディショナルノックアウトマウスから調製した胎児線維芽細胞においてin vitroでCdc4遺伝子を不活化すると、著しい増殖障害が見られた。生化学的な結果より、c-Mycの過剰蓄積によって、アポトーシスが誘導されている可能性が示唆される。
昆虫成育制御物質の標的認識における分子機構

これまでの関連領域における研究実績をふまえて実施した本研究は、2年間という短期間ながらおおむね順調に推移しほぼ所定の成果を収めることができた。以下にその概要を示す。1.テルペン型天然昆虫幼若ホルモン誘導体の一部をオキシムエーテル構造に置き換えた化合物に有意な幼若ホルモン活性を認めた。さらに残りの構造部分を非テルペン型のフェノキシフェノキシおよびベンジルフェノキシ構造に変換したところ極めて活性の強い誘導体を得た。類縁体の構造活性相関を定量的に解析して、高いホルモン活性発現には適切な分子の立体構造と位置持異な官能構造の存在が必要なことが明らかとなった。2.エステル構造をもつ合成ピレスロイドのアルコール側、および酸側の構造を系統的に修飾した化合物について、ワモンゴキブリに対する殺虫活性およびゴキブリの神経系における異常興奮誘起活性を測定した。各々の生理活性における構造活性相関を化合物群ごとに解析した結果、これらの生理活性の大きさは主として分子の立体的要因と疎水性によって支配されていることがわかった。摘出神経に対する作用を内部電極法,膜電位固定法によって調べると、ピレスロイドはナトリウムイオン電流を異常に増大した。3.ベンゾイルフェニルウレア類に近い構造をもつフベンゾイルアミノチアジアゾール類のベンゾイル側のオルト位、およびフェニル側のパラ位に各種置換基を導入し、アカイエカ幼虫およびニカメイチュウに対する殺虫活性を測定したところ、ベンゾイル側に関しては電子供与性の、フェニル側に関しては電子求引性の置換基が活性の増大にとって好ましいことが明らかになった。ベンゾイルアミノチアジアゾール類における置換基効果は、ベンゾイルフェニルウレア類の場合と詳細な点で異なるものであった。
森林キャノピー層による乱れエネルギーの減衰機構の解明

今期に実施された研究は,中型風洞による実験,大型風洞による実験,及び差分法をベースにした数値シミュレーションに分けられる.(1)第1部中型風洞による実験:森林模型は,樹幹を円柱で,樹冠を樹幹に巻き付くらせん状の紙片で模擬され,その葉面積指数は6.6と設定された.この森林キャノピー模型を通過した下流域の流れ場に対して,主流方向の時間平均速度及び乱れ度の三次元分布が熱線流速計により測定された.風洞測定部測壁の影響を含みながらも,流れ場は模型下流の広い範囲で樹幹真後ろと樹木間の下流とで異なるなど,複雑な三次元構造をしていることが明らかにされた.(2)第2部大型風洞による実験:本実験の森林模型は,円柱の樹幹とアルミの薄板の樹冠部で構成されている.この薄板には,葉面積指数が9となるように多数の穴があけられている.今年度から供用が可能となった大型乱流風洞による実験であり,現時点では十分な実験結果の蓄積がなされていない.しかし,広い測定部形状の特長を生かした実験から,(1)で述べた流れ場の三次元構造の一端が確認されている.(3)第3部数値シミュレーション:森林キャノピーを通過する流れ場について運動方程式と連続の式の支配方程式が,差分法により数値解析された.時間進行は,SMAC法に基づく.森林キャノピーを過ぎる流れは,振動する樹冠部により乱れを発生させられることを特徴とする.本数値解析においては,この樹冠部の振動は,バネとダンパーで連結させられた質点系の運動として表現された.各時間ステップ毎に,樹冠部の振動状態と流れの速度場とがリンクされて解かれた.ただし,樹冠部を構成する各要素は,時間変動する葉面積密度に基づく抵抗として流れ場に影響を及ぼしている.得られた計算結果は,(1)(2)の風洞実験において得られた結果を良く表現し,樹冠部の流れ場に及ぼす減速効果が確認された今期に実施された研究は,中型風洞による実験,大型風洞による実験,及び差分法をベースにした数値シミュレーションに分けられる.(1)第1部中型風洞による実験:森林模型は,樹幹を円柱で,樹冠を樹幹に巻き付くらせん状の紙片で模擬され,その葉面積指数は6.6と設定された.この森林キャノピー模型を通過した下流域の流れ場に対して,主流方向の時間平均速度及び乱れ度の三次元分布が熱線流速計により測定された.風洞測定部測壁の影響を含みながらも,流れ場は模型下流の広い範囲で樹幹真後ろと樹木間の下流とで異なるなど,複雑な三次元構造をしていることが明らかにされた.(2)第2部大型風洞による実験:本実験の森林模型は,円柱の樹幹とアルミの薄板の樹冠部で構成されている.この薄板には,葉面積指数が9となるように多数の穴があけられている.今年度から供用が可能となった大型乱流風洞による実験であり,現時点では十分な実験結果の蓄積がなされていない.しかし,広い測定部形状の特長を生かした実験から,(1)で述べた流れ場の三次元構造の一端が確認されている.(3)第3部数値シミュレーション:森林キャノピーを通過する流れ場について運動方程式と連続の式の支配方程式が,差分法により数値解析された.時間進行は,SMAC法に基づく.森林キャノピーを過ぎる流れは,振動する樹冠部により乱れを発生させられることを特徴とする.本数値解析においては,この樹冠部の振動は,バネとダンパーで連結させられた質点系の運動として表現された.各時間ステップ毎に,樹冠部の振動状態と流れの速度場とがリンクされて解かれた.ただし,樹冠部を構成する各要素は,時間変動する葉面積密度に基づく抵抗として流れ場に影響を及ぼしている.得られた計算結果は,(1)(2)の風洞実験において得られた結果を良く表現し,樹冠部の流れ場に及ぼす減速効果が確認された本研究は,2年計画の初年度である.森林キャノピ-層による防風機能のメカニズムを明らかにするための基礎研究として,風洞による模型実験と数値シミュレーションを実施するための予備的な実験等が行われた.1.小型の風洞を用いた実験により,キャノピ-模型まわりの速度場(時間平均速度,2方向の乱れ度成分,及びレイノルズ応力)が観測された.対象とする森林模型は,樹冠密度の密と疎の模型で,樹冠部の厚さが薄いと厚い場合の合計4種類である.キャノピ-模型背後に減速領域が形成される一方で,模型上方部では増速領域となり,流路断面全体を流れる運動エネルギーは増加する.この増加した運動エネルギーは,圧力のエネルギーから転化されるため,流れ場全体的な防風効果の定義を改めて明確にする必要があることを示した.2.大型風洞実験のためのキャノピ-模型を製作し,樹木1本毎の効果を表現することが試みられた.1本の樹木の樹冠部は,円柱に取り付けられたらせん状のワイヤーに切れ目を入れた紙テープを貼ることにより模擬された.森林キャノピ-模型は,千鳥型格子状に配置された多数の樹木で構成された.この森林キャノピ-模型の下流域での流れ場は,樹木下流の位置と樹木間の位置で乱れ度が大きく異なり,特に,模型の最後の樹木列の状態に大きく影響を受けるなど,きわめて強い三次元流れ場になっていることが明らかにされた.

3.森林キャノピ-まわりの流れ場を数値シミュレーションするための準備が進められた.従来の森林まわりの流れの解析では,樹冠部が示す抵抗を抵抗係数を人為的に導入することで考慮されている.本研究では,樹冠部が示す流体力学的特性を,分子動力学の立場に立った計算手法により考慮することが試みられている.研究初年度としては,計算プログラムの完成をみていないが,既存の計算手法とは異なった手法の確立を目指している.今期に実施された研究は,中型風洞による実験,大型風洞による実験,及び差分法をベースにした数値シミュレーションに分けられる.(1)中型風洞による実験:森林模型は,樹幹を円柱で,樹冠を樹幹に巻き付くらせん状の紙片で模擬され,その葉面積指数は6.6と設定された.この森林キャノピー模型を通過した下流域の流れ場に対して,主流方向の時間平均速度及び乱れ度の三次元分布が熱線流速計により測定された.風洞測定部側壁の影響を含みなからも,流れ場は模型下流の広い範囲で樹幹真後ろと樹木間の下流とで異なるなど,複雑な三次元構造をしていることが明らかにされた.(2)大型風洞による実験:本実験の森林模型は,円柱の樹幹とアルミの薄板の樹冠部で構成されている.この薄板には,葉面積指数が9となるように多数の穴があけられている.今年度から供用が可能となった大型乱流風洞による実験であり,現時点では十分な実験結果の蓄積がなされていない.しかし,広い測定部形状の特長を生かした実験から,(1)で述べた流れ場の三次元構造の一端が確認されている.(3)数値シミュレーション:森林キャノピーを通過する流れ場について運動方程式と連続の式の支配方程式が,差分法により数値解析された.時間進行は,SMAC法に基づく.森林キャノピーを過ぎる流れは,振動する樹冠部により乱れを発生させられることを特徴とする.本数値解析においては,この樹冠部の振動は,バネとダンパーで連結させられた質点系の運動として表現された.各時間ステップ毎に,樹冠部の振動状態と流れの速度場とがリンクされて解かれた.ただし,樹冠部を構成する各要素は,時間変動する葉面積密度に基づく抵抗として流れ場に影響を及ぼしている.得られた計算結果は,(1)(2)の風洞実験において得られた結果を良く表現し,樹冠部の流れ場に及ぼす減速効果が確認された.
近傍界利得によるMHz帯液剤中ループアンテナの電磁界強度の距離特性推定

MHz帯における比吸収率(SAR)評価法の一つである,組織等価液剤中にプローブを挿入する方法を実現するために必要となる基準アンテナを利用したプローブの校正方法の実現可能性について検討した.基準アンテナであるシールデッドループアンテナ(SLA)の近傍界利得が一定となるようにSLAの大きさを適切に選択することにより,基準アンテナから放射する電界強度を推定することが可能となり,MHz帯においてもSAR評価液剤内でプローブ校正を実現することができることを数値シミュレーションおよび実験により確認した.昨今無線電力伝送技術が着目され,これまで以上にMHz帯における無線機器の使用が見込まれる.このため,MHz帯において機器が発する電磁界レベルが電波防護指針の基準値を満足することを確認するための測定法の開発が急務である.本研究では,MHz帯において比吸収率(SAR)標準測定を実現するために必要となる液剤中で動作するプローブの校正に関する基本的な検討を行うことを目的とし,(1)基準アンテナとして液剤中で動作するシールデッドループアンテナの試作,(2)近傍界領域利得測定系を構築,基準アンテナの近傍界領域利得測定,(3)基準アンテナの電界・磁界強度の距離特性の関数化について検討する.平成25年度は,13.56MHz, 30MHzにおけるシールデッドループアンテナ(SLA)について,以下の項目について研究を実施した.1 13.56MHz, 30MHzにおいてSAR評価液剤中で動作するSLAを設計・試作し,試作したSLAのインピーダンス測定を行った.2 SAR評価液剤を充たした水槽の中で,前項で試作したSLAを対向させ,スライダーにより距離を変化させて,反射特性および伝送特性を測定した.これより,近傍界領域利得を推定した.3前項で推定された近傍界領域利得を近似曲線にあてはめた.SLAによる電界・磁界強度の距離特性の変化について検討した.ループ間結合の場合,電界・磁界強度の距離特性は,遠方界と近傍界領域利得の組合せでは,ダイポール間結合の場合よりもあてはめ精度がよくない.このため,精度よく電界・磁界強度の距離特性を推定する定式化の検討を行っているところである.4 SLAの近傍においてほぼ近傍界領域利得が一定となるようなSLAの半径が存在することを実験的に確認した.モーメント法による数値シミュレーションにおいて,このような半径が存在することを確認した.昨今無線電力伝送技術が着目され,これまで以上にMHz帯における無線機器の使用が見込まれる.このため,MHz帯において機器が発する電磁界レベルが電波防護指針の規準値を満足することを確認するための測定法の開発が急務である.本研究では,MHz帯において比吸収率(SAR)標準測定を実現するために必要となる液剤中で動作するプローブ構成に関して基本的な検討を行うことを目的とし,(1)基準アンテナとして液剤中で動作するシールデッド・ループアンテナ(SLA)の試作,(2)近傍界領域利得測定系を構築,基準アンテナの近傍界利得測定,(3)基準アンテナの電界・磁界強度の距離特性の関数化について検討する.平成26年度は,主に,13.56MHz, 30MHz動作のSLAについて以下の項目について検討を行った.1数値シミュレーションにより近傍界領域利得の距離特性推定の検証を行った.まず,近傍界利得が一定となるループ長の条件について検討を行い,ループ長をほぼ等価波長の1/2の長さに選ぶときに近傍界利得がアンテナ近傍で一定になることを確認した.2上記の近傍界領域利得一定となる条件を調べるために,数値シミュレーション(モーメント法)に対して特性モード解析を行い,アンテナ近傍における電界形成についての知見を得た.3平成25年度の課題であったSPAの電界・磁界強度の距離特性を遠方界と近傍界領域利得の組合せで対応することについて引き続き検討を行った.その結果,2巻きおよび3巻きの折り返し構造とすることで水槽内で近傍界領域利得が一定になる可能性があることを確認した.4 6.78MHzにおけるSLA試作検討準備として,液剤,生理食塩水中においてSLAの近傍界利得に関する数値シミュレーションを行い,近傍界利得が一定となるSLA半径が存在することを確認した.昨今無線電力伝送技術が着目され,これまで以上にMHz帯における無線機器の使用が見込まれる.このため,MHz帯において機器が発する電磁界レベルが電波防護指針の規準値を満足することを確認するための測定法の開発が必要となっている.本研究では,MHz帯において比吸収率(SAR)標準測定を実現するために必要となる液剤中で動作するプローブ較正に関して基本的な検討を目的とし,(1)基準アンテナとして液剤中で動作するシールデッドループアンテナ(SLA)の試作,(2)近傍界領域での利得測定系の構築,基準アンテナの近傍界利得の測定,(3)基準アンテナの電界・磁界強度の距離特性の関数化について検討した.平成27年度は,6.78MHzにおけるSLAについて,次の項目について検討を行った.6.78MHzにおいて液剤中で動作するシールデッドループアンテナを試作し,ループ長により近傍界利得の傾きが変化することを確認した.(2)平成26年度の数値シミュレーション結果と測定結果が異なったため,ループ被膜誘電体の吸水性を変化させるシミュレーションを行い,皮脂チューブを用いた被膜の場合,被膜の誘電体の存在を無視することで数値シミュレーションと測定結果が概ね一致することを確認した.(3) 6.78MHzにおいても折り返しループ構造を導入することにより,ループ面積が大きくならない基準アンテナを実現できることを確認した.

研究全体を通して,MHz帯において,基準アンテナであるSLAの近傍界利得の距離特性が一定となるようにSLAの大きさを適切に選択することにより,SAR評価液剤内でプローブ較正が可能であることを数値シミュレーション等により明らかにした.MHz帯における比吸収率(SAR)評価法の一つである,組織等価液剤中にプローブを挿入する方法を実現するために必要となる基準アンテナを利用したプローブの校正方法の実現可能性について検討した.基準アンテナであるシールデッドループアンテナ(SLA)の近傍界利得が一定となるようにSLAの大きさを適切に選択することにより,基準アンテナから放射する電界強度を推定することが可能となり,MHz帯においてもSAR評価液剤内でプローブ校正を実現することができることを数値シミュレーションおよび実験により確認した.1平成26年度は,数値シミュレーションに特性モード解析を導入することで,液剤中でシールデッド・ループアンテナ(SLA)の近傍界領域利得が一定となる物理的な理由(モード形成)について明らかにした点は当初の計画以上の成果であった.2平成25年度に問題となった電界・磁界強度の距離特性の推定について,交付申請書作成時点で想定していた遠方界と近傍界領域利得の組合せを利用するためには,SLAの構造を1巻きのループ構造とするのでなく,2巻きあるいは3巻きのループ構造とし,折り返し構造を導入すればよいことを平成26年度に見出した.これらの構造パラメータの最適化が課題として残っている.周波数6.78MHzでのSLAの実現に向けて,上記課題を解決する必要があり,この点で,当初計画以上の進捗ではなく,おおむね順調に進展と自己評価する.アンテナ工学1液剤中で動作する13.56MHz, 30MHzでの2巻きあるいは3巻きSLAの設計法を確立する.2生理食塩水中で動作する6.78MHzでのシールデッド・ループアンテナ(SLA)の設計・試作を行う.3研究のとりまとめを行う.1平成25年度は,13.56MHzにおけるシールデッドループアンテナ(SLA)について,設計・試作,インピーダンス測定,近傍界領域利得測定,近傍界領域利得の近似曲線あてはめ,電界強度および磁界強度の距離特性の推定を行っており,概ね実施計画通りに実施されている.2電界・磁界強度の距離特性の推定については,現実にはSLAの近傍界が大きく関与しており,交付申請書作成時点で想定していた遠方界と近傍界領域利得の組合せでは対応できていない.このため,電界・磁界強度の距離特性の推定に関する定式化は改善する必要がある.交付申請書では,この検討は平成26年度となっているが,現時点ではその改善策について十分に検討しきれておらず,当初予定以上の進捗でなく,おおむね順調に進展と自己評価する.次年度支出分として当該研究にかかわる研究情報収集のための旅費を確保するため交付申請書に記述した目的,研究実施計画を着実に進めるとともに,平成25年度の研究遂行中に問題となった以下の項目についても検討を進めたい.1シールデッドループアンテナ(SLA)の電界・磁界強度の距離特性推定式の定式化を見直す.
骨関節組織におけるシスチン/グルタミン酸アンチポーターの機能解析

前年度までの研究により、骨芽細胞においては高濃度の細胞外グルタミン酸(Glu)により、Xc^-輸送系の逆行性輪送活性が亢進して、増殖性が抑制されるという結果を得た。また、MC3T3-E1細胞にxCT遺伝子を強制発現することにより細胞の増殖能は強制発現細胞においてコントロール群に比べて有意な上昇が確認された。さらに強制発現細胞では、骨芽細胞分化能は有意な抑制が確認された。本年度はxCT強制発現細胞を用いさらなる解析を行った。xCT強制発現細胞およびコントロールとして空ベクターを導入した細胞を用い、[^<14>C]標識されたシスチンを用いて、シスチンの取り込み活性を測定した。その結果、強制発現細胞においてはシスチンの取り込み能の著明な上昇が確認された。また、強制発現細胞においては骨芽細胞分化過程の抑制が確認されたので、マスターレギュレーターであるRunx2のdeletion constractを作成し、その転写能について検討を行ったところ、転写開始点上流976bp付近で有意な抑制が確認された。またこれは一過性の発現ベクターを用いた場合でも同様の結果が得られた。さらに、MC3T3-E1へ一過性にxCT発現ベクターを導入した際にも、MTT還元能の上昇ならびに、Runx2タンパク質の発現減少が確認されたのに対し、xCTのsiRNAを導入した際には、MTT還元能の減少ならびに、Runx2タンパク質の発現上昇が確認された。また、OVXマウスの大腿骨および脛骨より、totalRNAおよびタンパク質を回収したところ、OVXマウスにおいては、xCTのタンパク質、mRNAいずれにおいても著明な発現上昇が確認された。これらの結果より、xCTの機能を抑制することにより、骨粗鬆症治療につながる可能性が示唆される。前年度までの研究により、骨芽細胞においては高濃度の細胞外グルタミン酸(Glu)により、Xc^-輸送系の逆行性輸送活性が亢進して,増殖性が抑制されるという結果を得た。そこで本年度は、Xc^-輸送系の構成サブユニットである、xCT遺伝子を強制発現することにより、解析を試みた。MC3T3-E1細胞を用いてxCT遺伝子の強制発現細胞を作成した。これらの細胞を用いて、MTT活性により細胞の増殖能を評価したところ、強制発現細胞においてコントロール群にくらべて有意な上昇が確認された。また、コントロール群では、Gluにより細胞増殖能の抑制が観察されたが、強制発現細胞においては、観察されなくなった。さらに強制発現細胞では、細胞内のグルタチオン量は増加していた。細胞内ROSはコントロール群においてはGlu曝露後60分において有意な上昇が確認されたのに対し、強制発現細胞ではGluを曝露しても細胞内ROSの上昇は確認されなかった。さらに、サイクリンD1の転写活性および、BrdUの取り込み能を検討るしたところ、強制発現細胞においては有意な上昇が確認された。また、上記の細胞を用いて分化誘導をかけ、0,7,14,21,28日目の細胞を回収し、alkaline phosphatase(ALP)活性を評価した。その結果、xCTの強制発現細胞では、コントロールの細胞に比べて、ALP活性の有意な抑制効果が確認された。また、各日数培養した細胞よりtotal RNAを回収し、各種骨形成マーカーのmRNA発現をRT-PCR法により検討したところ、runx2,osteocalcin,ALP,のmRNA発現が、コントロール群に比べてxCT強制発現群で有意に減少した。以上の結果より、xCT遺伝子は細胞の増殖能のみならず、分可能にも影響を及ぼす可能性が示唆される。前年度までの研究により、骨芽細胞においては高濃度の細胞外グルタミン酸(Glu)により、Xc輸送系の逆行性輸送活性が亢進して、増殖性が抑制されるという結果を得た。また、xCT遺伝子を強制発現することにより細胞の増殖能は強制発現細胞においてコントロール群に比べて有意な上昇が確認された。本年度は分化過程の影響を確認した。0,7,14,21,28日目の細胞を回収し、alkaline phosphatase(ALP)活性を評価した。また、各日数培養した細胞よりtotal RNAを回収し、各種骨形成マーカーのmRNA発現をRT-PCR法により検討したところ、runx2, osteocalcin,ALP,のmRNA発現が、コントロール群に比べてxCT強制発現群で有意に減少した。抗runx2抗体、および抗xCT抗体を用いた免疫沈降を行った結果、xCT抗体、runx2抗体、いずれの抗体を用いた免疫沈降サンプルを用いた場合においてもrunx2および、xCTのバンドが検出された。以上のことより、xCTとrunx2がたんぱく質同士で相互作用している可能性が考えられた。そこでさらに、たんぱく質相互作用の可能性を検討する目的で、MC3T3-E1細胞に、osteocalcinのプロモーター領域あるいは、RUNX2結合サイトを含んだルシフェラーゼベクターを作成することにより、RUNX2による転写活性化能について検討を行った。その結果MC3T3細胞におきましては、コントロール群に比べrunx2の発現ベクターをトランスフェクトした群において、ルシフェラーゼ活性の著明な上昇が確認されたが、xCTを共に強制発現させると、その転写活性はいずれにおいても著明な減少が確認された。

また、xCT強制発現細胞においても同様にRunx2による転写活性は有意な減少が確認された。以上の結果より、xCT遺伝子は細胞の増殖能のみならず、分化能にも影響を及ぼす可能性が示唆される。前年度までの研究により、骨芽細胞においては高濃度の細胞外グルタミン酸(Glu)により、Xc^-輸送系の逆行性輪送活性が亢進して、増殖性が抑制されるという結果を得た。また、MC3T3-E1細胞にxCT遺伝子を強制発現することにより細胞の増殖能は強制発現細胞においてコントロール群に比べて有意な上昇が確認された。さらに強制発現細胞では、骨芽細胞分化能は有意な抑制が確認された。本年度はxCT強制発現細胞を用いさらなる解析を行った。xCT強制発現細胞およびコントロールとして空ベクターを導入した細胞を用い、[^<14>C]標識されたシスチンを用いて、シスチンの取り込み活性を測定した。その結果、強制発現細胞においてはシスチンの取り込み能の著明な上昇が確認された。また、強制発現細胞においては骨芽細胞分化過程の抑制が確認されたので、マスターレギュレーターであるRunx2のdeletion constractを作成し、その転写能について検討を行ったところ、転写開始点上流976bp付近で有意な抑制が確認された。またこれは一過性の発現ベクターを用いた場合でも同様の結果が得られた。さらに、MC3T3-E1へ一過性にxCT発現ベクターを導入した際にも、MTT還元能の上昇ならびに、Runx2タンパク質の発現減少が確認されたのに対し、xCTのsiRNAを導入した際には、MTT還元能の減少ならびに、Runx2タンパク質の発現上昇が確認された。また、OVXマウスの大腿骨および脛骨より、totalRNAおよびタンパク質を回収したところ、OVXマウスにおいては、xCTのタンパク質、mRNAいずれにおいても著明な発現上昇が確認された。これらの結果より、xCTの機能を抑制することにより、骨粗鬆症治療につながる可能性が示唆される。
「日中身装文化の交流史ー日清戦争から第二次世界大戦までー」

今年度、博士課程の三年間の研究成果をもとに、日中双方の研究により、日清戦争から第二次世界大戦までの間の日中服装交流史をまとめることができた。具体的な内容は下記のようになる。本研究では、19世紀の末期から20世紀の前半に至るまで、日本と中国の間において、相手国の身装文化に対し互いにどのように認識していたのか、また実際にどのような交流が行われていたのかについて考察した。近代東アジア視点から日中両国において、「身装」を媒介とした両国の交流を論じ、また、「他者」からの視点を導入することによって、従来とは異なる知見を提供できたと思う。さらに、東アジア内の相互影響関係を見出せたことによって、「服装の近代化=洋服」という固定的な見方を再検討すべきではないかと提案することもできるだろう。そこで、東アジア交流史の研究分野に新たな一視座を与えるとともに、従来の研究成果を更新するという意義がある。具体的な例をあげてみよう。たとえば、博士課程の研究により、次のような研究結果がわかった。日本の近代の身装は主に洋服から影響を受けていた。その過程において、和服と洋服は、対立したり、折衷策をとったりしながら、受容されていった。しかしながら、一時的に中国服が受容されたこともあった。中国服が男性の愛用服となり、女性のファッションとして日本に現れたのである。また、日本の洋服の概念の中には、時に中国服も含まれたゆえ、当時の日本人にとって、中国服と洋服のイメージには重なるところがあったのである。他には、今年度の研究結果は、国内外の学会やシンポジウムで口頭発表(3件)をしたり、論文(5本)を投稿したりして公開しています。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本研究は、日中両国の異国に対する「身装文化」関連資料を蒐集、分析、考察することによって、日中間の交流によって形成された身装観に関する相互的な影響と、その実態を明らかにすることを目的とするものである。2017年度は、日本と中国の両国において、それぞれの一次資料を保存している図書館や研究所で資料調査を行い、下記のような三つの方面から近代の日中身装文化の交流史を研究した。なお、以下の研究成果の多数が、論文出版あるいは口頭発表済みである。(1)日中間の身装文化交流の萌芽。まず日中両国の人々が相手国の身装文化に関する言説を分析し、相手国に対する身装文化への見方について検討した。具体的には、1870-1890年代に中国人の「日本服観」を読み取ることを試みた。また、1910-20年代において、日本人の言説から中国人の服装や髪型、身体などを抽出して分析し、当時の日本人の目に映った中国の身装文化の様相を明らかした。(2)身装文化交流の展開ー男性。まず、日中両国の男性に関しては、1910-30年代において、日本人男性の「支那服」(中国服)を描写した小説家や役者などの様々な身分の日本人男性と、「支那服」が登場する物語や言説を考察し、彼らにとっての「支那服」の意味を明らかにした。1910年代以降、男子留学生と日本人学生服の関係について考察した後、日本人学生服が中国に伝来した原因や経緯を解明した。(3)身装文化交流の展開ー女性。最後に、女性の間の交流について考察を行った。1900年代頃、来日した女子留学生の身装に関して、その変化の過程や原因を明らかにした。続いて、1910-20年代まで中国において流行していた「東洋髻」の正体や流行の経緯を検討した。また、1920年代の日本に現れた「支那服」のブームについて、当時の新聞記事や女性雑誌の記事を中心に分析した。2017年度は非常に充実な一年であった。大量な新しい資料の発見によって、論文4本や口頭発表4件の研究結果を得られた。さらに、多くの学会の活動やシンポジウムに参加し、自分の研究結果を発信することができた。また、そうした機会を利用し、同じ専門分野の研究者はもちろん、専門分野と異なる研究者たちとの意見交換も積極的に行うことができた。そして、学会発表や研究室のゼミの発表を通して、自分の研究方法や立場を見直す機会を得た。それを生かし、より広い視点で研究を行うことができた。そこで、計画以上に研究が進展し、予想以外の研究結果も得られたのである。以下、得られた研究結果を具体的に述べる。最初の研究計画書にあまり注目しなかった中国人男性の身分を示す「中山装」について考察した。「中山装」は、実は日本の学生服から発展してきた服装であることが判明した。つまり、日中両国の男性の身装文化は互いに共有化され、影響を与え合っていたのである。これは、従来の交流史では見逃されてきたもので、新たな知見を見出したと言える。また、1910-20年代まで中国において流行していた「東洋髻」の正体や流行の経緯を検討した。その結果、「東洋髻」は日本人女性の「束髪」であり、1900年代に中国に派遣された日本人女性教習や、1900-20年代の間に日本から帰国した女子留学生の影響によって、中国人女性のファッションとなったことを明らかにした。この現象を解明することは、日中両国の身装文化研究にとって、非常に有意義なものである。

今年度、博士課程の三年間の研究成果をもとに、日中双方の研究により、日清戦争から第二次世界大戦までの間の日中服装交流史をまとめることができた。具体的な内容は下記のようになる。本研究では、19世紀の末期から20世紀の前半に至るまで、日本と中国の間において、相手国の身装文化に対し互いにどのように認識していたのか、また実際にどのような交流が行われていたのかについて考察した。近代東アジア視点から日中両国において、「身装」を媒介とした両国の交流を論じ、また、「他者」からの視点を導入することによって、従来とは異なる知見を提供できたと思う。さらに、東アジア内の相互影響関係を見出せたことによって、「服装の近代化=洋服」という固定的な見方を再検討すべきではないかと提案することもできるだろう。そこで、東アジア交流史の研究分野に新たな一視座を与えるとともに、従来の研究成果を更新するという意義がある。具体的な例をあげてみよう。たとえば、博士課程の研究により、次のような研究結果がわかった。日本の近代の身装は主に洋服から影響を受けていた。その過程において、和服と洋服は、対立したり、折衷策をとったりしながら、受容されていった。しかしながら、一時的に中国服が受容されたこともあった。中国服が男性の愛用服となり、女性のファッションとして日本に現れたのである。また、日本の洋服の概念の中には、時に中国服も含まれたゆえ、当時の日本人にとって、中国服と洋服のイメージには重なるところがあったのである。他には、今年度の研究結果は、国内外の学会やシンポジウムで口頭発表(3件)をしたり、論文(5本)を投稿したりして公開しています。本年度は博士後期課程の最終段階に入ったので、博士後期課程の一、二年目の研究成果をもとに、日清戦争以降、第二次世界大戦終戦までの期間における日中服装交流史をまとめたい。本年度は、これまでに研究してきた結果に基づき、従来の研究を再検討すると同時に、国内外(日本・中国)における先行研究と資料の再調査、再確認作業と、本研究の成果を何らかの形(例えば成果出版物)にまとめる作業を行う予定である。これに加え、一年目や二年目と同じく、博士後期課程における研究結果を随時、国内外の学会やシンポジウムで発表をしたり、論文を投稿したりして公開する予定である。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
希薄気体流れの数値解析におけるDSMC/NSハイブリッドスキームの開発

本研究では、Navier-Stokes方程式による解析が困難とされる希薄気体流れの領域を、工学上必要とされる精度内で、Navier-Stokes(NS)方程式により解析する手法の開発を目標として、連続流の仮定が成り立たないクヌーセン層のモデル化、および希薄気体流れ領域の解析手法で現在のところ最も信頼性の高いDSMC法とNS方程式による解析手法のハイブリッドスキームの開発を目的としている。本年度研究実績として以下の結果が得られた。1.平板まわりの希薄気体流れをDSMC法およびNS方程式による解析法を用いて広い範囲のクヌーセン数、マッハ数にわたり詳細に解析した。その結果、局所クヌーセン数が0.05以上となる領域で、NS方程式の適応が困難となることが判明した。2.局所クヌーセン数が0.05以上となる領域に対して、NS方程式による解析にDSMC法の結果を取り入れた計算コードを作成し、それを検証したところ全領域でDSMC法の解と一致することが分かった。従って、クヌーセン層のモデル化等によりNS方程式の解析手法が希薄気体領域の解析に拡張できる可能性のあることが確認された。3.DSMC法の解析結果を基にクヌーセン層の速度分布の相似性を検討した。平板近傍気体の速度勾配および、平板と垂直方向の温度から計算した摩擦速度を用いると、平板近傍の速度分布にある程度の相似性があることが判明した。更に詳細な検討をおこなえば、よりよい相似則が構成できる可能性があり、一般性のあるクヌーセン層のモデル化ができると考えられる。
植物毒素の化学と新展開

植物病害に関わる植物病原菌と生理活性物質について次の化学的研究と新展開を行い、期待する成果をあげた。1.バレイショ夏疫病菌の生産する植物毒素アルタナル酸の立体構造を合成化学的に確定し、さらに全合成を完成させた。同菌よりさらにアルタナル酸の関連化合物3箇を単離し、生合成研究と合わせて、新しいアルタナル酸の生合成経路を提案した。トマト芽生えに対する構造一活性相関研究により、アルタナル酸のピロン部分は胚軸の湾曲化に、側鎖は褐変化に寄与していることが明らかとなった。2.ヒノキ漏脂病菌よりアプシステロールA-Fのほか、新たにC-21位に炭素を保持した21-oic acid型ステロールを単離した。この結果からアプシステロール類に特徴的な21-nor-Δ^<17(20)>構造の想定合成経路を提出することができた。アプシステロールA,Dに強いヒノキ葉脱離活性が、アプシステロールBに最も高いアポトーシス型神経細胞死の抑制効果がみられた。3.テンサイ貯蔵中の腐敗病菌に対する拮抗微生物より抗菌活性を指標として9種のリン脂質と2種の非リン脂質を単離した。非リン脂質は脂肪酸とオルニチンを構成成分とし、抗菌活性が高く、セパシアミドA,Bと命名した。その他AAL毒素の主要キラル部分の合成を完了したので全合成研究につなげる。4.抗菌抗がん活性、発がんプロモーター活性が明らかにされているトウトマイシン、オッシラトキシンDなどの天然スピロエーテル類の全合成に成功した。全合成の過程で得られた中間体についてフォスファターゼ阻害活性、細胞毒性、アポトーシス型細胞死活性をしらべ、トウトマイシンのスピロエーテル環を含むものにアポトーシス型細胞死を誘起する作用のあることを発見した。トウトマイセチンの部分構造の合成を行った5.基質レベルで生体内ディールス・アルダー反応の存在が明らかとなったソラナビロン類の生合成において関与する酵素ディールス・アルダラーゼの精製を行い、粗酵素の分離に成功した。この酵素はオキシダーゼ活性を併せ持つ分子量48.00062.000の可溶性タンパク質であることを明らかにした。6.クルミ根黒腐病菌より生産されるマクロフォミン酸の生合成研究を行い、本毒素の生成過程でピロン環と3炭素ジエノファイルの分子間ディールス・アルダー反応の関与を支持する結果を得た。7.植物病原菌由来の数種のバレイショ塊茎誘導物質の構造研究と生理作用をしらべた。コロナチンにはジャスモン酸と同様の生理活性を示すことが明らかとなっていたが、最近その活性の高さがジャスモン酸の10^2-^4倍におよぶことを明らかにした。コロナチンの構成分、コロナファシン酸の短工程合成法を開発し、コロナチンの実用的合成法を完成した。

コロナチンにはジャスモン酸と同様の生理活性を示すことが明らかとなっていたが、最近その活性の高さがジャスモン酸の10^2-^4倍におよぶことを明らかにした。コロナチンの構成分、コロナファシン酸の短工程合成法を開発し、コロナチンの実用的合成法を完成した。植物病害に関わる数種の植物病原菌について次の化学的研究と新展開を行い、期待する成果が得られた。1.バレイショ夏疫病菌の生産する植物毒素アルタナル酸の立体構造を合成化学的に確定し、さらに全合成を完成させた。同菌よりさらにアルタナル酸の関連化合物3箇を単離し、生合成研究と合わせて、新しいアルタナル酸の生合成経路を提案した。トマト芽生えに対する構造一活性相関研究により、アルタナル酸のピロン部分は胚軸の湾曲化に、側鎖は褐変化に寄与していることが明らかとなった。2.トマト.アルターナリア茎枯病菌が生産する宿主特異的毒素、AAL-toxinの全立体構造を分解反応ならびに合成化学的手法により確定した。3.ヒノキ漏脂病菌によりヒノキ葉の切断を誘起する新規ステロイドを数種単離し、アブシステロールと命名した。一方アプシステロールはコルヒチンにより誘導されるアポトーシス型神経細胞死を抑制する作用が見出され、今後の展開がまたれる。4.抗菌抗がん活性、発がんプロモーター活性が明らかにされているトウトマイシン、オッシラトキシンDなどの天然スピロエーテル額の全合成に成功した。5.生体内ディールス・アルダー反応の実在性を証明するため、ソロナピロン類について生合成研究を行い、前駆体の取り込み実験に初めて成功し、世界に先駆けて生体内ディールス.アルグ-反応の実証を果たした。6.病原菌由来の植物成長調節物質として、バレイショ塊茎を誘導する数種の活性物質の単離、構造研究を行った。切花延命剤として働くアロコロナミン酸の新規合成法を開発した。平成6年度の研究成果をもとに次の展開を行った。1.ヒノキ漏脂病菌よりアプシステロールA-Fのほか、新たにC-21位に炭素を保持した21-oicacid型ステロールを単離した。この結果からアプシステロール類に特徴的な21-nor-△^<17(20)>構造の想定合成経路を提出することができた。アプシステロールA,Dに強いヒノキ葉脱離活性が、アプシステロールBに最も高いアポトーシス型神経細胞死の抑制効果がみられた。2.テンサイ貯蔵中の腐敗病菌に対する拮抗微生物より抗菌活性を指標として9種のリン脂質と2種の非リン脂質を単離した。非リン脂質は脂肪酸とオルニチンを構成成分とし、抗菌活性が高く、セパシアミドA,Bと命名した。その他AAL毒素の主要キラル部分の合成を完了したので全合成研究につなげる。3.トウトマイシン、オッシラトキシンの全合成の過程で得られた中間体についてフォスファターゼ阻害活性、細胞毒性、アポトーシス型細胞死活性をしらべ、トウトマイシンのスピロエーテル環を含むものにアポトーシス型細胞死を誘起する作用のあることを発見した。トウトマイセチンの部分構造の合成を行った。4.基質レベルで生体内ディールス・アルダー反応の存在が明らかとなったソラナピロン類の生合成において関与する酵素ディールス・アルダラーゼの精製を行い、粗酵素の分離に成功した。この酵素はオキシダーゼ活性を併せ持つ分子量48.00062.000の可溶性タンパク質であることを明らかにした。5.クルミ根