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多価金属イオンセンサの開発に関する研究

生体膜の多価金属イオンに対する受容・応答の概念を基本理念にして高感度多価金属イオンセンサとして応用すべく分子設計したポリペプチドアニオンーニ分子膜糸の基本構造に関する知見を得た。ポリペプチドアニオンにはポリ(L-グルタミン酸)(PLGA),コポリ(ステアリル-L-グルタミン-L-グルタミン酸)(SG/GA)およびアゾベンゼンを側鎖に有する(メチル-L-グルタメート-L-グルタミン酸)共重合体(a20-MG/GA)を用いた。一方二分子膜成分にはカチオン性のジステアリルジメチルアンモニウムクロライド(DSACl)とアニオン性のジステアリルリン酸ナトリウム(DSPNa)を用いた。また各ポリペプチドアニオンの側鎖に1-アミノ-8-アニリノナフタレンを導入した試料を各々の二分子膜系に適用した蛍光スペクトルより二分子膜系の構造を解析した。PLGA,SG/GAは静電的相互作用に基づきカチオン性のDSACl二分子膜表面に安定に固定されることが明らかになった。アニオン性のDSPNa二分子膜系ではPLGAおよびSG含率12%のSG/GAは各々膜表面との静電的反発のため二分子膜から離れて存在した。しかしSG含率31%のSG/GAはSG側鎖と二分子膜内部との疎水性相互作用が効果的となり膜表面に固定可能であるとの知見を得た。さらに光応答性のポリペプチドアニオンa20-MG/GAは暗中ではDSACl二分子膜内部に存在するが光照射により側鎖アゾベンゼンが異性化してその極性が増加し疎水性膜内部での存在が不安定となるため膜内部から膜表面へ移動することが明らかとなった。このことは金属イオン受容体としてのポリペプチドアニオンの存在位置の光制御の可能性を示唆するものである。これらの結果より多価金属イオンセンサの基本骨格であるポリペプチドアニオン-二分子膜系の構築およびその詳細な構造が判明したものと考えられる。
心臓分子イメージング国際共同研究による心不全個別化医療戦略の構築

心臓の局所交感神経や生理活性物質をターゲットにした新規のPET分子イメージング技術を開発・応用し、心不全に対する新たな治療戦略確立を目指した国際共同研究ネットワークを構築する。研究主任者がドイツにあるビュルツブルグ大学・心不全センター核医学科心臓分子イメージング部門から、日本の国立循環器病研究センター研究所画像診断部に主となる研究拠点を移し、そのスムーズな研究拠点移行、かつ国際共同研究の継続のために、現在もビュルツブルグ大学との綿密な研究連携を行っている。さらに、国内での研究連携の立ち上げのため、国立循環器病研究センターにおいて事務員、研究員を雇用している。埼玉医科大学医学部、東京大学工学部、金沢大学核医学科、放射線医学研究所等の国内有数の分子イメージング研究グループとの合同ミーティングを行い、共同研究を立ち上げた。ビュルツブルグ大学以外にも、ジョンズホプキンス大学核医学部、UCSF大学心臓内科との国際交流・共同研究も立ち上げている。具体的な研究成果としては、新規の交感神経トレーサ、アンギオテンシン受容体トレーサの有機合成・標識に成功しており、予備実験としての細胞取り込み、阻害及び刺激実験により、トレーサ取り込みの特異性、取り込まれた後の細胞内動態を確認し、さらにインビボの動物実験も開始している。研究拠点のドイツから日本への移行、および国際共同研究の継続が良好に行われており、おおむね順調に進展していると判断できる。新たな国内外の研究ネットワークを立ち上げた。具体的な研究内容に関しても、小動物、大動物による新規トレーサの評価が進んでおり、おおむね計画通りと判断できる。今後も、多国間の有機的な共同研究ネットワークの構築を行い、さらなる心臓分子イメージングの開発基盤の構築を目指す。次年度では、具体的な研究項目である大動物疾患モデルを用いた実験に着手し、臨床撮像装置と組み合わせた臨床応用へのトランスレーショナルリサーチの準備を行う。内定年度:2015所属研究機関:ユリウス・マクシミリアン大学ヴュルツブルク(Germany)国際共同研究加速基金の帰国発展研究である本研究プロジェクトは、心臓の局所交感神経や生理活性物質をターゲットにした新規のPET分子イメージング技術を開発・応用し、心不全に対する新たな治療戦略確立を目指す。そのために、ドイツ、アメリカ、フィンランド及び日本による多国間での国際共同研究を推進するネットワーク構築を行うことが目標である。当該年度では、まず、研究主任者がドイツビュルツブルグ大学・心不全センター核医学科心臓分子イメージング部門から、国立循環器病研究センター研究所画像診断部部長として主な研究拠点を日本に移動を行なった。スムーズな研究拠点移行、かつ共同研究の継続のために、ビュルツブルグ大学と国立循環器病研究センターの綿密な研究連携を行なった。国内研究連携の立ち上げのために、国立循環器病研究センターにおいて事務員、研究員の雇用を開始している。埼玉医科大学医学部、東京大学工学部、金沢大学等の研究グループとのミーティングを行い、新たな共同研究を立ち上げた。多国間の国際共同研究ネットワークの整備に関しては、ビュルツブルグ大学の有機化学部・心不全センター及びジョンズホプキンス大学核医学部及び画像物理部との共同研究をスタートするための準備(各施設での動物倫理プロトコールの申請・許可を含める)も行なった。具体的な研究内容としては、新規の交感神経トレーサの有機合成・標識に成功しており、予備実験としての細胞取り込み、阻害及び刺激実験により、トレーサ取り込みの特異性、取り込まれた後の細胞内動態を確認している。アンギオテンシン受容体をターゲットとしたトレーサの有機合成、標識実験も行なっており、これらのいくつかの候補であるトレーサの性能比較を行うために、蛋白結合実験、細胞実験を行なっている段階にある。本年度の目標である、研究拠点のドイツから日本への移転及び共同研究の継続が良好に行われており、概ね順調に進展していると判断できる。国内での研究ネットワーク立ち上げも始めている。具体的な研究内容に関しても、新規トレーサの開発、評価が進んでおり、計画通りと判断できる。今後も、多国間の有機的な共同研究ネットワークの構築を行い、心臓分子イメージングの開発基盤の構築を目指す。

次年度では、具体的な研究項目である小動物疾患モデルを用いた実験に着手し、大動物疾患モデルと臨床撮像装置を組み合わせた臨床応用へのトランスレーショナルリサーチの準備を行う。今後も、多国間の有機的な共同研究ネットワークの構築を行い、さらなる心臓分子イメージングの開発基盤の構築を目指す。次年度では、具体的な研究項目である大動物疾患モデルを用いた実験に着手し、臨床撮像装置と組み合わせた臨床応用へのトランスレーショナルリサーチの準備を行う。次年度使用額が生じた理由は、年度12月より本研究がスタートしているため、使用計画に遅れが生じているためである。初年度は12月からスタートしているため、全体的に使用計画の遅れが生じている。また、当初購入予定の備品の見直しもあり、平成29年度は予算通りに使用できなかったが、平成30年度は研究および研究ネットワーク作りが順調に進んでいるため、使用計画通り研究費を利用する予定である。共同研究ネットワークの構築の構築を早め、研究のスピードの向上に努め、前年度研究費も利用する予定である。進捗状況によっては、次年度の研究費をさらに繰り越す必要がある。
中国中世における文人官僚の形成とその創作活動

平成21年度は、以下の三点の課題について研究を行った。一、六朝宋元嘉年間の政治と文学文人官僚の地位の変遷を明らかにするという研究課題として、文帝(407453)元嘉年間(424453)後半の北伐の失敗が、六朝宋の鮑照(414?466)の文学活動に及ぼした影響を検証する必要性が生じた。そこで、鮑照が宮廷文壇から乖離してゆく経緯を改めて見直し、孝武帝期における創作態度の転換、門閥貴族に接近しながらの体制批判という矛盾、主要な作品間の心情的な繋がりなど、その後半生における文学活動の実態について明らかにした。二、漢魏六朝文人の別集編纂状況についての調査一昨年度に調査を行った上海図書館蔵『鮑氏集』十巻について更に精査を加え、旧蔵者孫毓修(18711922)が基づいた第二の毛斧季校宋本の存在を推定するに至った。このことは、『四部叢刊』所収上海涵芬楼影印毛斧季校宋本『鮑氏集』の補正が可能になったことを意味する。また、鮑照別集の主要なテキストを用いて校勘表を作成した。その際、上記の上海図書館本や最近刊行された影印本(中国国家図書館蔵毛氏汲古閣影宋抄本)など、宋本系テキストの充実に努めた。三、文人官僚における隠逸文学の受容六朝・唐文学史の連続性を考究しようとする場合、関鍵を握る人物は陶淵明(365427)である。陶淵明の隠逸文学が六朝後期以後の文人官僚に与えた影響は、忽視できない。報告者は、陶淵明・鮑照・謝〓(464499)の詩歌について幾つかの関鍵語の継承関係を調査し、その受容の経路を闡明した。陶淵明受容史は、その劈頭に鮑照や謝〓を配置することによって、はじめてその展開過程を説明づけられるものであり、唐代以降の陶淵明への再評価は、この延長線上にあると考えられる。報告者は、平成19年度研究実施計画に基づき、以下のような研究を行った。1、『鮑氏集』の調査と中世広陵遺址の沿革調査上海図書館にて、同館所蔵の『鮑氏集』十巻(以下、上図本)を筆写した。同本は、毛?(16401713)が宋本『鮑氏集』を用いて校勘を施したものであって、明版ではあるが、宋本の面貌を残す貴重な版本である。従来、毛?の校本としては、『四部叢刊』所収『飽氏集』十巻(以下、『四部叢刊』本)が知られている。巻数や各作品の配列から見て、上図本と『四部叢刊』本は比較的近い関係にあると思われるが、両本は全くの同系統にあるわけではない。上図本の底本について調査したところ、岡村繁「『六朝詩集』とそれに収められた『鮑氏集』について」(『東北大学教養部紀要』第1号、人文科学・外国文学篇、1965年)において指摘された『六朝詩集』本に特徴的に見られる文字の異同55箇所が、全て上図本に合致することが判った。現在、宋版『鮑氏集』が発見されていない現状を考えると、上図本の価値は極めて高く、報告者が今後の研究を進める上で必須の基礎的文献資料となるものである。また、鮑照の文学活動の背景を探るために、揚州博物館及び漢広陵王墓博物館(江蘇省揚州市)、南京博物院(江蘇省南京市)にて所蔵出土品を調査し、『南京博物院集刊』第3巻(1981年、南京博物院)所収の発掘調査報告を元に広陵遺趾の沿革を整理した。2、学位請求論文の提出報告者は、これまでに発表してきた研究論文に加筆修正を行い、学位請求論文『六朝寒門文人鮑照の研究』として九州大学に提出した。論文の執筆に当たっては、上記資料を充分に活用することに努めた。同論文の提出に基づき、平成20年1月15日付けで学位〔博士(文学)(文博甲第118号)〕を取得した。報告者は、この成果を踏まえ、今後の研究計画を遂行する。平成20年度は、以下の二点の課題について調査・研究を行った。一、六朝宋元嘉年間の政治と文学文人官僚の地位の変遷を明らかにする上で、彼らの政治・外交面における活躍、特に「世論」の形成に果たした役割を解明することは、報告者の課題のひとつである。そこで報告者は、六朝宋の文帝(407453)元嘉年間(424453)後半の北伐に向けての政治状況と文人の関わりについて調査した。特に、鮑照(414?466)「河清頌」の制作、袁淑(408453)「防禦索虜議」、張暢(408457)と北魏使節との討論など、旧劉義慶幕下の文人たちの動向に注目し、大規模な戦争に向かう時代潮流の中で、文人官僚が文学の方面から世論の形成に参画した経緯を明らかにした。

二、漢魏六朝文人の別集編纂状況についての調査報告者は、後漢末から六朝にかけての主要な文人(蔡〓[132?192]・陶淵明[365427]・鮑照[414?466])の『別集(個人詩文集)』の佚文収集や諸版本の書誌学的調査を行った。その結果、平成19年度研究計画の一環として調査を行った上海図書館蔵『鮑氏集』十巻(以下、上海図書館本)について、趙宋時代以降の六朝文学受容の在り方を窺い知る上での興味深い事実が判明した。当初、報告者は上海図書館本について、旧蔵者の孫毓修(18711923)が『四部叢刊』所収上海涵芬楼影印毛斧季校宋本『鮑氏集』(以下、『四部叢刊』本)を敷き写したものと考えてきたが、その後の継続調査では、『四部叢刊』本とは異なる第二の毛校宋本を写したと思われる異同が検出された。しかも、その中には、趙宋人が鮑照の使用語彙やその作品の詩型について厳密的確な検討を行った痕跡を示す重要な異同が含まれる。現在のところ『鮑氏集』の代表的な宋本として重視される『四部叢刊』本は、毛〓(字は斧季。16401713)が宋本に拠って校讎したものであり、宋本の原状が窺われる貴重なテキストである。しかし、同本が校本である以上、校正の不備が残る可能性は否定できない。上海図書館本は、これを補正できるのであって、鮑照作品の本文批判研究において、今後参照するべき重要な資料と思われる。平成21年度は、以下の三点の課題について研究を行った。一、六朝宋元嘉年間の政治と文学文人官僚の地位の変遷を明らかにするという研究課題として、文帝(407453)元嘉年間(424453)後半の北伐の失敗が、六朝宋の鮑照(414?466)の文学活動に及ぼした影響を検証する必要性が生じた。そこで、鮑照が宮廷文壇から乖離してゆく経緯を改めて見直し、孝武帝期における創作態度の転換、門閥貴族に接近しながらの体制批判という矛盾、主要な作品間の心情的な繋がりなど、その後半生における文学活動の実態について明らかにした。二、漢魏六朝文人の別集編纂状況についての調査一昨年度に調査を行った上海図書館蔵『鮑氏集』十巻について更に精査を加え、旧蔵者孫毓修(18711922)が基づいた第二の毛斧季校宋本の存在を推定するに至った。このことは、『四部叢刊』所収上海涵芬楼影印毛斧季校宋本『鮑氏集』の補正が可能になったことを意味する。また、鮑照別集の主要なテキストを用いて校勘表を作成した。その際、上記の上海図書館本や最近刊行された影印本(中国国家図書館蔵毛氏汲古閣影宋抄本)など、宋本系テキストの充実に努めた。三、文人官僚における隠逸文学の受容六朝・唐文学史の連続性を考究しようとする場合、関鍵を握る人物は陶淵明(365427)である。陶淵明の隠逸文学が六朝後期以後の文人官僚に与えた影響は、忽視できない。報告者は、陶淵明・鮑照・謝〓(464499)の詩歌について幾つかの関鍵語の継承関係を調査し、その受容の経路を闡明した。陶淵明受容史は、その劈頭に鮑照や謝〓を配置することによって、はじめてその展開過程を説明づけられるものであり、唐代以降の陶淵明への再評価は、この延長線上にあると考えられる。
経口栄養食品と健康食品素材の混合による炎症性腸疾患に対する修飾作用

炎症性腸疾患の一つである潰瘍性大腸炎患者数は、年間約8000人ずつ増加していると報告されている。潰瘍性大腸炎は大腸癌のリスクファクターのため、その予防・病状改善は大腸発がん予防につながると考えられる。我々はこれまでに経口栄養食品であるGFOと同等のグルタミン、水溶性ファイバー、オリゴ糖混合物がマウス潰瘍性大腸炎モデルで抑制効果を示し、それは粘膜保護作用が示唆されることを報告してきた。そこで今回は炎症性サイトカイン産生抑制の可能性がある健康食品素材、高温高圧処理ニンニクとの混合で検討した。その結果、検討した濃度の混合で大腸長短縮抑制は認められたが相加作用は見られず、さらなる検討が必要である。大腸癌の減少を目指す試みの一つとして、そのリスクファクターである潰瘍性大腸炎の予防・症状改善は大腸発癌の予防につながると考えている。我々はこれまでに、連携研究者の東口らが腸管への臨床効果を報告している経口栄養食品GFO(G:グルタミン、F:水溶性ファイバー、O:オリゴ糖)と同等のGFO混合物のデキストラン硫酸ナトリウム(DSS)誘発マウス潰瘍性大腸炎モデルでの検討の結果、GFO混合物は大腸粘膜組織保護作用によると考えられる効果を報告してきた。また、その混合物に抗炎症作用等が期待される健康食品素材の添加が有効と考え、昨年、その候補として我々が作製した高温高圧処理ニンニク(HTPG)を用い検討した結果、HTPGの低濃度中濃度混餌投与で同モデルに対し有用である可能性が示唆される結果を得た。そこで本年は、GFO混合物とHTPGの混合による同モデルへの修飾作用をそれぞれの単品とともに検討した。雌性C57BL/6Jマウスを15群に分け、飲水は1群に水、25群に2%DSS溶液を与えた。HTPGは低濃度混餌として3と4群に、それ以外は基礎飼料を与えた。また、GFO混合物(高濃度)は経口投与で4と5群に1日2回与え、他の群には同量の水を投与した。実験開始7日後に、同モデルの特徴である大腸の萎縮度を示し大腸長(盲腸を除く)を測定した結果、2群(陽性対照群)に対し1群(陰性対照群)、3群、5群は有意にその短縮を抑制した。また、肥厚度(大腸重量と大腸長の比)は2群に対し1群と3群で有意に低値であった。HTPGおよびGFO混合物のそれぞれの単品投与では抑制効果がみられたが、両者の混合投与の4群では有意な効果がみられなかった。現在、単品での抑制機序の再確認として炎症関連サイトカインの大腸粘膜mRNA発現の分析を進めるとともに、混合投与でなぜ相加あるいは相乗効果がみられないかを検討している。潰瘍性大腸炎は大腸癌のリスクファクターで、その予防・病状改善は大腸発癌の予防につながると考えられる。我々はこれまでに、連携研究者の東口らが腸管への臨床効果を報告している経口栄養食品GFO(G:グルタミン、F:水溶性ファイバー、O:オリゴ糖)と同等のGFO混合物でのデキストラン硫酸ナトリウム(DSS)誘発マウス潰瘍性大腸炎モデルでの検討において、大腸組織保護作用によると考えられる効果を報告してきた。その混合物に抗炎症作用等が期待される健康食品素材の添加はより有効的と考え、我々が作製した高温高圧処理ニンニク(HTPG)との混合を検討することにした。そこで、本年はHTPGの同モデルに対する修飾作用を検討した。雌性C57BL/6Jマウスを14群に分け、飲水は1群に水、24群に2%DSS溶液を与えた。飼料は1と2群に基礎飼料、3と4群にはHTPGを高濃度、中濃度(高濃度の1/3)に基礎飼料に混合した混餌を与えた。実験開始7日後では、大腸萎縮度を示す大腸長、肥厚度(大腸重量と大腸長の比)とも中濃度の方が良好な結果であった。そこで3と4群の飼料を中濃度、低濃度(高濃度の1/15)混餌とし、実験開始6日後で再検討した。大腸長には変化が認められなかったが、肥厚度は1群に対し2群(P<0.01)、3群(P<0.05)が有意な高値に対し4群では有意差は見られなかった。白血球数は、1群に対し2群のみが有意に(P<0.05)高値であった。さらに好中球浸潤に関与するケモカイン、macrophage inflammatory protein(MIP)-2の大腸粘膜mRNA発現レベルも、1群に対し2群が有意に(P<0.01)上昇したのみで、これらの結果よりHTPG低濃度中濃度混餌が有用である可能性が示唆された。現在、炎症関連サイトカインの大腸粘膜mRNA発現および血漿中濃度の分析を進めている。

大腸癌のリスクファクターである潰瘍性大腸炎患者は年間8000人ずつ増加している。それ故、その予防・症状改善は大腸発癌の予防につながると考えている。我々は簡便で多くのヒトが実施可能な予防法が重要と考え、経口栄養食品、健康食品素材およびその混合物を用い、デキストラン硫酸ナトリウム(DSS)誘発マウス潰瘍性大腸炎モデルにて検討を行ってきた。経口栄養食品は連携研究者の東口らが腸管への臨床効果を報告しているGFO(G:グルタミン、F:水溶性ファイバー、O:オリゴ糖)と同等のGFO混合物を、健康食品素材は我々が作製し抗炎症作用等が期待される高温高圧処理ニンニク(HTPG)を使用した。昨年実施した雌性C57BL/6Jマウスを用いた実験期間7日での検討では、GFO混合物(高濃度)およびHTPG(低濃度)の単品投与では、本モデルの特徴である大腸萎縮度を示す大腸長あるいは肥厚度(大腸重量と大腸長の比)で抑制効果が認められたが、混合投与では有意な効果が見られなかった。そこで本年は、実験期間を5日間にして検討を行った。マウスを5群に分け、飲水は1群に水、25群に2%DSS溶液を、飼料は35群にHTPG混餌を、1と2群に基礎飼料を与えた。GFO混合物は4群に、また昨年の混合投与の影響の検討として、まずOを含有しないGF混合物を5群に1日2回経口投与した。大腸長は、2群(陽性対照群)に対し1群(陰性対照群)と4群は有意に(p<0.05)に長く、3と5群は2群よりも長い傾向であった。また、各マウスより採取した大腸粘膜重量の比較では、1群は2群に対し有意に(p<0.01)重く、4群は2群よりも高値傾向で粘膜保護作用が示唆された。これらの結果より、混合投与の5日目では抑制効果が認められ、現在、5と7日目での大腸粘膜動態の相違を検討している。また、今回の検討でオリゴ糖も予防に有用であることが示唆された。生化学本年度はこれまでにデキストラン硫酸ナトリウム(DSS)誘発マウス潰瘍性大腸炎モデルにおいて大腸粘膜組織保護作用が示唆されているGFO(G:グルタミン、F:水溶性ファイバー、O:オリゴ糖)混合物と健康食品素材の高温高圧処理ニンニク(HTPG)の混合で、マウス潰瘍性大腸炎モデルの抑制効果を確認し、そのメカニズムを明らかにすること。そして、前述の結果が早期に得られれば、その混合による大腸前がん病変、ムチン枯渇巣(mucin-depleted foci;MDF)に対する修飾作用を検討する予定であった。しかしながら、それぞれの単品ではマウス潰瘍性大腸炎モデルにおいて弱いながらも良好な結果が得られたが、混合では有用な結果がみられなかった。その原因検討(GFO混合物の濃度等)に非常に時間を要した。なお、現在も検討中である。本年度はこれまでにデキストラン硫酸ナトリウム(DSS)誘発マウス潰瘍性大腸炎モデルで検討を行ってきた経口栄養食品GFO(G:グルタミン、F:水溶性ファイバー、O:オリゴ糖)と同等のGFO混合物に、抗炎症作用等が期待される健康食品素材を添加しての修飾作用を検討する予定であった。その健康食品素材は、我々が作製した高温高圧処理ニンニク(high temperature- and pressure-treated garlic ; HTPG)であった。このHTPGはポリフェノール含有量が増量、抗酸化能が増強していることが特徴で、ラット大腸前がん病変形成を抑制することを我々は既に確認している。まず、GFO混合物と混合する前に、HTPGの投与濃度を決定する検討を行わなければならなかった。
強レーザー場誘起イオン化の理論的評価法の開発と超高速分子ダイナミクスの実時間追跡

アキラル芳香族分子に円偏光レーザーパルスを照射してπ電子の芳香環に沿った回転を誘起できる。このときのπ電子の回転方向は円偏光レーザーの角運動量(偏光軸の回転方向)で一意に決定される。これに対し、採用第1,2年度目において、角運動量を持たない直線偏光レーザーパルスによってキラル芳香族分子のπ電子回転を実現できることを示した。このときのπ電子の回転方向は分子の空間的配置に対する直線偏光レーザーの偏光方向に依存して分子内座標系で決定される。π電子回転が分子の振動周期と同程度の数10fsほど持続すると、π電子回転と分子振動が互いに影響を及ぼし合う可能性がある。そこで、採用第3年度目において、直線偏光レーザーパルスと相互作用するキラル芳香族分子のモデル2,5-dichloropyrazine(DCP)を用いた非断熱核波束動力学シミュレーションを行った。DCPは厳密にはキラルでないが、π電子の感じるポテンシャルが環に沿った回転方向に依存するために直線偏光レーザーパルスによるπ電子回転制御が可能である。DCPは最適構造において点群C_<2h>に属し、光学許容擬縮退^1Bu励起状態を持つ。この^1Bu状態の線形結合がπ電子回転の近似的角運動量固有状態|+>と|->を与える。|+>または|->の一方を支配的に生成すればπ電子は芳香環を回転する。^1Bu状態を結合させる既約表現A_gの基準振動モードである環呼吸振動と環変形振動のモードを自由度とした2次元ポテンシャル曲面上の非断熱核波束動力学シミュレーションにより、分子振動の振幅がπ電子の回転方向に著しく依存することを明らかにした。また、この振幅の違いが断熱ポテンシャル曲面の間の非断熱遷移過程における核波束の干渉効果に起因することを示した。この結果から、フェムト秒スケールの分子振動を分光学的に観測することでアト秒スケールのπ電子の回転方向を特定できると期待される。1.電子波束S行列法への時間依存断熱電子状態法の導入我々が開発した電子波束S行列法は、強レーザー場中の多電子・多原子分子のイオン化を定量的に評価することを目的とした理論的手法である。従来の電子波束S行列法は、束縛状態のみで構成される時間依存の波束のノルムが保存するために、イオン化確率を過大評価するという問題点があった。そこで、電子Hamiltonianに時間依存断熱電子状態法に基づいた吸収ポテンシャルを付加して波束のノルム減少を考慮することにより、イオン化確率の計算の定量性を向上させた。2.直線偏光レーザーパルスによるキラル芳香族分子のπ電子回転制御芳香族分子の非局在π電子は、原理的に紫外・可視光を用いて制御することができる。例えば、アキラル芳香族分子に円偏光レーザーパルスを照射してπ電子の芳香環に沿った回転(環電流)を生成できることが容易に理解される。この場合、光のキラリティーが電子運動のキラリティーに変換され、π電子の回転方向は偏光軸の回転方向により一意に決定される。これに対し、キラル芳香族分子にキラリティーを持たない直線偏光レーザーパルスを照射しても、分子キラリティーを電子運動のキラリティーの源とした方向性環電流を分子に誘起し、回転方向を制御できることを明らかにした。キラル芳香族分子は光学許容で擬縮退したπ電子励起状態の組を持つ。この擬縮退状態の線形結合は、π電子の芳香環に沿った回転の角運動:量演算子l^^^の近似的な固有状態|+>と|->を与える。|+>または|->の一方を光によって選択的に生成すれば、π電子は芳香環を反時計回りまたは時計回りに回転する。6員環のキラル芳香族分子2,5-Dichloro[n](3,6)pyrazinophane(DCP)のR異性体を対象として、π電子回転制御シミュレーションを行った。その結果から、(1)偏光軸を適切に選んだ直線偏光パンプパルスを照射して任意の方向へのπ電子回転を誘起できること、(2)偏光軸を適切に選んだ直線偏光ダンプパルスを照射してπ電子回転を停止できること、を示した。アキラル芳香族分子に円偏光レーザーパルスを照射してπ電子の芳香環に沿った回転を誘起できることが容易に理解される。この場合、π電子の回転方向は円偏光レーザーパルスの偏光軸の回転方向により一意に決定される。これに対し、採用第1年度目において、直線偏光レーザーパルスを照射してキラル芳香族分子のπ電子が芳香環に沿って回転することを示した。直線偏光レーザーパルスによって制御されたπ電子の回転方向を決定する因子を明らかにするために、採用第2年度目においてキラル芳香族分子におけるπ電子回転の最適制御シミュレーションを行った。最適制御理論は、目的とする終状態へ量子系を遷移させる最適制御パルスを設計する数学的手法である。与えられた拘束条件の下で目的の終状態を生成する最適なレーザー波形を探索する最適制御理論は、π電子回転を効率良く制御するのに必要なレーザー変数を調べる上で非常に有用な手法である。キラル芳香族分子は光学許容の擬縮退π電子励起状態の組を持つ。この擬縮退状態の線形結合は、π電子回転の角運動量演算子lの近似的固有状態|+>と|->を与える。|+>または|-

>の一方を光によって選択的に生成すれば、π電子は芳香環を反時計回りまたは時計回りに回転する。そこで、我々は2,5-Dichloro[n](3,6)pyrazinophane(DCP)のR異性体を対象とし、制御の終時刻における|+>または|->の収率を最大にする直線偏光レーザーパルスを最適制御理論に基づいて設計した。得られた最適制御パルスは擬縮退状態に共鳴する2色レーザーであった。また、主要3準位(電子基底状態と擬縮退状態)で電子波束を展開したときのモデル解析から、(1)この2色レーザーの相対光学位相がπ電子の回転方向を決定すること、(2)2色レーザーのピーク強度が大きい場合でもπ電子回転の角運動量を高次の摂動論的解析解によって予測できること、を示した。アキラル芳香族分子に円偏光レーザーパルスを照射してπ電子の芳香環に沿った回転を誘起できる。このときのπ電子の回転方向は円偏光レーザーの角運動量(偏光軸の回転方向)で一意に決定される。これに対し、採用第1,2年度目において、角運動量を持たない直線偏光レーザーパルスによってキラル芳香族分子のπ電子回転を実現できることを示した。このときのπ電子の回転方向は分子の空間的配置に対する直線偏光レーザーの偏光方向に依存して分子内座標系で決定される。π電子回転が分子の振動周期と同程度の数10fsほど持続すると、π電子回転と分子振動が互いに影響を及ぼし合う可能性がある。そこで、採用第3年度目において、直線偏光レーザーパルスと相互作用するキラル芳香族分子のモデル2,5-dichloropyrazine(DCP)を用いた非断熱核波束動力学シミュレーションを行った。DCPは厳密にはキラルでないが、π電子の感じるポテンシャルが環に沿った回転方向に依存するために直線偏光レーザーパルスによるπ電子回転制御が可能である。DCPは最適構造において点群C_<2h>に属し、光学許容擬縮退^1Bu励起状態を持つ。この^1Bu状態の線形結合がπ電子回転の近似的角運動量固有状態|+>と|->を与える。|+>または|->の一方を支配的に生成すればπ電子は芳香環を回転する。^1Bu状態を結合させる既約表現A_gの基準振動モードである環呼吸振動と環変形振動のモードを自由度とした2次元ポテンシャル曲面上の非断熱核波束動力学シミュレーションにより、分子振動の振幅がπ電子の回転方向に著しく依存することを明らかにした。また、この振幅の違いが断熱ポテンシャル曲面の間の非断熱遷移過程における核波束の干渉効果に起因することを示した。この結果から、フェムト秒スケールの分子振動を分光学的に観測することでアト秒スケールのπ電子の回転方向を特定できると期待される。
イネ科キビ属の栽培植物・雑草の起原と伝播に関する民族植物学的研究

1.栽培植物のキビ・サマイ、雑草のイヌキビ・ヌカキビなどを実験材料に用い、作物・雑草複合を考慮しながら、キビに中心にその起原とユーラシアにおける伝播について検討した。2.形態的・生態的特性の比較から、インドから中央アジアにかけての系統が祖先型に近いと考えられ、日本への伝播ルートについてもシベリアルートとヒマラヤ南麓ルートが推定された。3.テスター6系統とユーラシア各地の70系統との交雑実験および遺伝的特性から、中央アジアから北上し東西へ、および南下して東への伝播ルートの可能性が示唆された。4.種子内乳でんぷんのもち・うるち性については、もち性系統が東アジアに局在し、中間性は北海道に多いことが明らかになった。内外穎のフェノール呈色反応は一般にポジティブの系統が多かったが、東アジアと中央アジアの系統はネガティブが多かった。穀粒の脂肪酸組成については、総脂質含量はもち性系統で、中性脂質含量はうるち性系統で高く、リノール酸などの個別成分ももち、うるち性系統間で差違が認められた。種子にエステラーゼ・アイソザイムの変異については東アジアからネパールで共通性が高く、南インドから中央アジアにおいて高い変異が見られた。5.パーボイル加工による効果については、イネ・アワでもみすり効率が高く、遊離アミノ酸についてはイネ・キビで増加傾向が認められ、食味向上が示唆された。6.本研究の実験結果はデータベース化しており、今後の統計分析に供する予定である。1.キビの東方伝播におけるヒマラヤ南麓ル-トを検討するために、1989年のインド亜大陸調査によって収集した30(+7)系統について栽培試験を行った。インド・ビハ-ル州の系統は出穂までの日数・第1節間の有毛性・分けつ数・雌ずいの色・穂型・草丈・出葉数等において変異は低かったが、パキスタンの系統はすべての形質において変異が著しかった。今日までのデ-タと比較して、ビハ-ル州の系統は形態的にはインドの他地域の系統と近く、ネパ-ルの系統とは遠いことが明らかになり、キビの伝播におけるヒマラヤ南麓ル-トはビハ-ルまでは南下していなかった可能性が推測される。2.栽培系統18・野生系統5の間で交雑試験を行った。開花期を合致させ得た系統間で30組み合わせの交雑が実施でき、このうち10組み合わせにおいてF1種子が得られた。日本の系統はインド・韓国・中央アジアの系統と交雑できたが、ヨ-ロッパの系統とは交雑できなかった。また現在の所、野生系統と交雑できているのは日本の系統のみである。3.パ-ボイル加工の効果については9種11系統の穀類を栽培し、供試材料を得て、籾すり・精白歩合の物理的測定を行い、ヒエについてはその効果が示唆された。胚乳内へのアミノ酸の浸透については分析を進めているところである。4.電気泳動法によるエステラ-ゼ等の変異については予備実験においてヨ-ロッパの系統とアジアの系統において異なるザイモグラムパタ-ンが一部認められている。5.キビ種子の脂肪酸組成について、もち性系統3・うるち性系統6につき予備実験を行ったところ、うるち性系統のほうがもち性系統よりも脂質含量が高く、オレイン酸含量も同じ傾向が認められた。オレイン酸とパルミチン酸の含量間には高い負の相関が認められ、オレイン酸とリノ-ル酸の含量間の相関からキビの系統分化を明らかにし、伝播ル-トを推定できる可能性が示唆された。(1)ユ-ラシア各地のキビ70系統とテスタ-6系統(花粉親)との間の交雑実験は、実施できた77組み合わせ中33でF1種子を得た。この2年間の結果では、中央アジア産の系統は日本とモンゴルの系統で、ヨ-ロッパ産はヨ-ロッパのほか中国・インドの系統で、中国産は日本・ヨ-ロッパ・インドの系統で、日本本州産は日本の他

中央アジア・インドの系統で、インド産はインドの他日本北海道・ヨ-ロッパの系統で、日本北海道産は韓国の系統でF1種子ができている。これらのF1種子のうち、日本と韓国・インド間およびフランスと韓国間の組み合わせで不発芽またはネクロ-シスが見られた。(2)雑草性の系統は日本本州産との間でのみF1種子を得ているが、96%以上の花粉稔性を示した。(3)アフダニスタン・パキスタン・インド・ネパ-ル・バングラディシュ産189系統の17形質についての地理的変異を比較したところ、インドとネパ-ルの系統はいくつかの形質において変異内容が違い、アフガニスタン・パキスタンからヒマラヤ南麓をネパ-ルへ東進、あるいはデカン高原へと南下する過程で品種分化が生じた可能性が示唆された。(4)パ-ボイル加工の効果についての比較実験では、雑穀の種による差異があり、たとえばアワにおいてはパ-ボイルすることによってモミすり効率が著しく高まり、未熟種子は砕けにくくなった。(5)ガスクロマトグラフイ-による種子含有脂肪酸組成の分析を19系統について行ったところ、総脂肪酸量は約5%で系統間差が少なく、中性脂質含有率はウルチ系統が若干高く、極性脂質はこの反対の傾向が認められた。中性脂質の脂肪酸組合のうちパルミチン酸に関してはウルチ系統はモチ系統よりも低いことが示された。(6)以上の結果のほか種子のアミノ酸組成・アイソザイムの分析は続行中である。1.キビの5系統(ヨーロッパ・中央アジア・インド・中国・日本)およびイヌキビを花粉親として、ユーラシア各地のキビ70系統と205組み合わせの交雑試験を行い、67系統のF1種子をえた。雑種F1の成育した個体についてはすべて78%以上の花粉稔性はあったが、種子の発芽率については大きなばらつきがあった。36系統のF1の形態的な8形質(柱頭色、最上節間の有毛性など)について比較した。2.キビの47系統について脂肪酸組成をガスクロマトグラフィにより定量した。総脂質についてはもち性系統、中性脂質についてはうるち性系統において含量が多いこと、オレイン酸はうるち性系統、パルミチン酸・ステアリン酸は中間性系統、リノール酸はもち性系統で高含量を示した。3.でんぷんゲル電気泳動法により、126系統の穀粒のエステラーゼ・アイソザイムの変異について分析した。日本の本州以南・韓国・中国・モンゴルおよびネパールの系統でザイモグラムの変異について高い共通性が認められ、パキスタン・インドおよび中央アジア周辺の系統では多様な変異パターンが見られた。4.パーボイル加工を施すことにより、イネとアワで籾すり効率が向上し、遊離アミノ酸の一部についてイネとキビで増加傾向が認められた。タンパク質中のアミノ酸については組成変動が認められなかった。5.アミロースとアミロペクチンの定量法について検討した。6.さく葉標本から20形質のデータを調査し、データ・ベース作成を続行し、統計分析の手法にのせるところまでシステム開発を進めた。
細胞内カルシウムシグナル伝達による心臓発生の領域別制御とその分子機構の解明

細胞内Ca^<2+>動態を担う分子群の一つであるイノシトール三リン酸受容体(IP_3R)には3つのサブタイプ(1、2、3型)があり、いずれも心臓に発現している。これまで心臓発生におけるIP_3Rの生理的意義は不明だったが、私たちは、1型2型IP_3Rダブルノックアウト(DKO)マウスでは心内膜床と心筋の発生異常が、また1型3型IP_3R DKOマウスでは右心室と心臓流出路の発生異常が起こることを明らかにした。1型2型IP_3RはNFATc系に、1型3型IP_3Rは二次心臓領域に関与する分子を制御することが示唆された。以上より、IP_3-IP_3R系が受容体サブタイプ特異的に細胞内Ca^<2+>シグナルを調節し、遺伝的相補性をもって心臓発生を領域別に制御することが解明された。イノシトール三リン酸受容体(IP_3R)は、細胞内の(筋)小胞体や核膜上に存在するCa^<2+>放出チャネルであり、様々な細胞外刺激を細胞内Ca^<2+>シグナルに変換する中心的分子の一つである。3種のサブタイプ(1型、2型、3型)が機能を分担または相補し、複雑な細胞内Ca^<2+>シグナルを制御すると考えられる。今年度は、マウス心臓発生における1型、2型IP_3Rの機能解析を中心に成果を得た。1型、2型IP_3Rを同時に欠損したダブルノックアウトマウス(以下、DKO)では、胎生9.5日頃より心内膜床の形成異常、胎生10.5日頃より心室壁の菲薄化が認められ、胎生致死となる。胎生9.5日頃の房室管部の解析では、心ゼリーを形成する細胞外基質は正常だったが、心内膜床形成に関与する間葉細胞の減少が認められた。マウス房室管部を組織培養し、上皮-間葉細胞転膜(以下、EMT)について観察したところ、EMTがIP_3R阻害剤によって抑制されることが判明した。分子マーカーを用いた検討では、心内膜細胞に発現するNFATclの核内への移行が、DKOの房室管部において、野生型に比して抑制されていた。ゼブラフィッシュを用いた検討では、心臓発生期の胚にIP_3R抑制剤を投与すると、カルシニューリン抑制剤を投与した胚およびDKOと同様に、心内膜床形成におけるEMTが障害され、房室弁異常が発症した。一方、胎生9.5日のDKOの心室ではTUNEL陽性細胞の増加はみられなかったが、BrdUおよびphospho-histone H_3陽性細胞は有意に減少しており、DKOの心室壁菲薄化は細胞増殖の低下に起因すると考えられた。以上より、1、2型IP_3Rは心内膜床形成領域において、カルシニューリン/NFATc系の上流のCa^<2+>シグナル調節因子として、また、心室領域において細胞増殖を制御するCa^<2+>シグナル伝達系として、相補的に機能することが示唆された。イノシトール三リン酸受容体(IP_3R)は、細胞内の小胞体や核膜上に存在するCa^<2+>放出チャネルであり、様々な細胞外刺激を細胞内Ca^<2+>シグナルに変換する中心的分子の一つである。今年度は、まず昨年度得られたマウス心臓発生における1型、2型IP_3Rの機能解析結果の再検・追試をおこなった。1型、2型IP_3Rを同時に欠損したダブルノックアウトマウスでは、胎生9.5日頃より心内膜床の形成異常、胎生10.5日頃より心室壁の菲薄化が認められ、胎生致死となる。このマウスの分子生物学的解析により、1、2型IP_3Rは心内膜床形成領域において、カルシニューリン/NFATc系の上流のCa2+シグナル調節因子として、また、心室領域において細胞増殖を制御するCa^<2+>シグナル伝達系として、相補的に機能することが示唆された。この成果は、現在論文投稿中である。さらに、1型、3型IP_3Rを同時に欠損したダブルノックアウトマウス(以下1,3DKO)の解析をおこなった。1,3DKOでは、胎生9.5日頃より心臓流出路の低形成が認められ、胎生致死となった。

分子マーカーを用いた検討では、二次心臓領域に発現する特異的マーカー遺伝子Isl-1の発現領域が減少し、同時にBmp-2の二次心臓領域における発現が低下していた。DKOの同領域では、野生型に比して、phospho-histone H3陽性細胞の数には変化がなかったが、TUNEL陽性細胞の増加が認められ、細胞死の亢進による細胞数の減少が示唆された。二次心臓領域由来の細胞は心臓流出路前駆細胞として発生し、胎生期の流出路である円錐動脈幹の筋層を形成する。本研究の結果より、1型、3型IP_3Rは二次心臓領域の発生において相補的に機能し、心臓流出路を形成する前駆細胞の生存に必須であることが示唆された。イノシトール三リン酸受容体(IP_3R)は、細胞内の小胞体や核膜上に存在するCa^<2+>放出チャネルであり、様々な細胞外刺激を細胞内Ca^<2+>シグナルに変換する中心的分子の一つである。3種のサブタイプ(1型、2型、3型)が機能を分担または相補し、複雑な細胞内Ca^<2+>シグナルを制御すると考えられる。昨年度までの解析で、1型、2型IP_3Rを同時に欠損したダブルノックアウトマウスでは、胎生9.5日頃より心内膜床の形成異常、胎生10.5日頃より心室壁の菲薄化が認められ、分子生物学的解析により、1、2型IP_3Rは、心内膜床および心室筋の発達において相補的にカルシニューリン/NFATc系に機能することが示唆された。今年度はIP_3R機能喪失による上記表現型について、サイトメガロウイルス(CMV)ベクターを用いてNFATcを過剰発現することによりレスキューするin vitroの実験系を確立し、この結果を検証した(査読改訂中)。また、1型、3型IP_3Rを同時に欠損したダブルノックアウトマウス(以下1,3DKO)では、胎生9.5日頃より心臓流出路の低形成が認められ胎生致死となることがわかり、分子生物学的解析により、1型、3型IP_3Rは二次心臓領域の発生において相補的に機能し、心臓流出路を形成する前駆細胞の生存に必須であることが示唆された(投稿中)。さらに、1,3DKOでは、卵黄嚢上の原始血管叢の形態異常、胎仔体節間血管の分枝不整、背側大動脈の狭小化、迷路胎盤における胎仔血管の母体側への伸長障害など、胎仔全体および卵黄嚢、胎盤に至る広い範囲で血管発生異常が認められた。血管新生マーカーの発現が低下しており、HUVECを用いたin vitroの実験系で、IP_3Rを抑制すると血管管腔形成能および血管内皮細胞遊走能が有意に低下した。以上の結果より、1型、3型IP_3Rが血管内皮細胞において血管新生に機能することが新たに示された(投稿準備中)
分子動力学法を用いた金属多結晶の粒界近傍の現象把握と支配的メカニズム抽出

当初予定していた研究目的の一つである、粒界近傍の転位の状況ならびに結晶粒界の転位の運動・分布,応力分布について、分子動力学法を用いた数値計算シミュレーションによる予測が可能となった。Cent ro SymmetryParameter法やCNA法などのポストプロセッシング手法を駆使して計算結果を可視化することが効率的に行えるようになった。支配的と考えられる情報に基づいたモデルを構築するまでには至らなかったが,結晶粒界や1nm程度の微小な格子欠陥が結晶粒に含まれる場合,結晶粒のサイズによってはこれらの粒界や欠陥が転位の生成源・消滅点となる場合があることがシミュレーションから判明した。こうした微小な格子欠陥を最適に配置することができれば、微細粒金属の延性向上につながる可能性があり、巨大ひずみを導入した材料が抱える強度と延性の両立という課題を克服する上での重要な成果と考えられる。成果については、計算工学会、米国材料学会で発表を行った。平成22年夏の国際学会PRICM7への投稿論文が査読の結果受理された。また、Scripta Materialiaへの投稿に向けて執筆中である。特定領域研究であったため、同一研究班内はもとより、他の研究班のメンバーとも意見交換が行えたことは大きな資産となった。なお、20年度夏に筑波大学の並列分散処理計算機の廃止が急に決定されたため,代替手段として独自に4コア×8台のMPI並列計算機を構築した.現在も実用的な速度で計算が遂行可能である。有限要素解析と結晶塑性解析を組み合わせた手法においては,構成モデルを決定することができれば粒界近傍特有の材料挙動を再現しつつ,マクロなスケールの予測ができると考えられる.この考えに基づき,粒界近傍の転位の挙動を分子動力学法を用いて,発生した転位の振る舞い,粒界と転位の相互作用,微小欠陥と転位の相互作用についての観察を行った.具体的には,対応粒界を持つ銅の双結晶を対象として,20×40×2[nm]の領域の数値シミュレーションを行った.対応粒界として,Σ3とΣ17bの2つのケースを比較のために用いた.Σ3対応粒界が転位のsinkとなっている状態,Σ3対応粒界が転位のsourceとなっている状態が観察された.nominal strainはそれぞれ6%,12%程度である.同様の挙動はΣ17b粒界でも観察された.また,Σ3対応粒界近傍に直径1[nm]のvoidを配置した場合のシミュレーションを行ったところ,転位の活動により,微小なvoidが消滅するという結果となった.以上を要約すると、変形過程で粒内で生成した転位は結晶粒界に到達するといったん吸収されるが,さらに変形を加えると,再びその近傍から転位を生成する現象が観察された.また,微小な欠陥が,転位の活動に伴う原子の進入により消滅する現象も観察された.当初予定していた研究目的の一つである、粒界近傍の転位の状況ならびに結晶粒界の転位の運動・分布,応力分布について、分子動力学法を用いた数値計算シミュレーションによる予測が可能となった。
低エネルギー不安定核反応による2核子相関の研究

RIビームの共鳴散乱実験により2核子相関の研究を目指した。9Li+ d実験では、2中性子ハロー核11Li(=9Li+ 2n)に対応するアナログ共鳴の探索を行ったが共鳴ピークは観測されなかった。しかし、実験下限エネルギー0. 3 MeV以下に幅の広い共鳴が存在する可能性は残された。17Ne+p実験では新しい18Na共鳴(励起状態)を発見した。この状態は19Mgの2陽子崩壊には寄与しないことが示唆された。今年度は中性子ハロー核のハロー・アナログ重陽子共鳴の測定計画を中心に進めた。本計画では^<11>Li(=^9Li+2n)のハロー2中性子のガモフ・テラー遷移によってできるハロー・アナログ状態^<11>Be^*(=^9Li+d)の探索を^9Li+d共鳴散乱により行う。^9Li+d共鳴状態の存在はまだよく分かっていないが、理論や^<11>Liβ崩壊のデータから^<11>Beの励起エネルギー18.2MeV付近に存在し、β崩壊における遅発n, d, t,α粒子放出に影響を与えていると考えられている。特にβ遅発重陽子放出確率は18.2MeV状態がハロー・アナログ状態であるかどうかに強く依存する。最初に核子あたり0.85MeVの^9Liビームの生成テストを高エネルギー加速器研究機構・日本原子力研究開発機構のRIビーム施設TRIACで行った。その結果、最大6×104個/秒の本測定に十分な強度が得られた。次に^9Li+d散乱・反応の本測定を4日間行った。標的には2,3mg/cm^2の重水素化ポリエチレンを使用し、散乱・反応により発生するd, t,α粒子のスペクトルを半導体検出器で測定した。検出粒子のエネルギー範囲は0.4-1.4MeVと非常に低く、粒子識別を行うために標的直前に置いたビーム時間検出器と半導体検出器の間の飛行時間と半導体検出器のエネルギー情報を使用した。また、本測定に先立ち半導体検出器に最適化した時間フィルター増幅器を作成し、他の回路とあわせて測定回路系を構築した。その結果、粒子識別に必要な1nsec(FWHM)以下の時間分解能を達成した。今後、反応粒子エネルギースペクトルを解析し、R行列計算コードによる計算と比較して共鳴エネルギーと幅に関する情報を引き出して、ハロー・アナログ状態の可能性を議論する予定である。昨年度実施した^9Li+d反応実験の解析を進めた。本実験の^9Li(d,d)散乱に対するエネルギー下限値は、ノイズおよび標的厚による限界からE_<cm>0.3MeV程度であった。一方、理論により予想されていた共鳴エネルギーも0.3MeV程度である。したがって、共鳴が存在するとしてもピークは見えていない可能性がある。実際、得られたスペクトルにはっきりとしたピークは見られていないが、低エネルギーにむかって断面積が増大しているようであることがわかった。今後、^9Li(d,t)等他の反応チャンネルのスペクトルとあわせてR行列fittingを行い、共鳴の有無を検証する予定である。次に^<17>Ne+pテスト実験のスペクトルのおおまかな解析を行った。スペクトルには幅の狭い(Γ100keV)ピークがE_<cm>=約2.05MeVに見られた。このエネルギーは^<18>Na核の質量過剰△25.80MeVに対応し、^<18>Na基底状態の理論予想値△=25.3 MeVよりやや高い。このためピークは^<18N>aの励起状態の1つに対応する可能性がある。今後R行列fittingを行い、共鳴エネルギーと幅をより正確に決定し考察を進めて行く予定である。上記の解析と平行して、多チャンネル・多準位R行列計算のコードの開発を始めた。コードの基本的な部分の動作確認を行い、実験スペクトル解析に使用し始めた。このコードを利用して過去に我々が測定した^<23>Mg+p共鳴散乱および^8Li+p共鳴散乱のスペクトルのR行列解析を行いつつある。仮の解析では^8Li(p,p)および^8Li(p,d)のスペクトルの形を2つのT=1/2準位および2つのT=3/2準位を用いて初めて定性的に再現することができた。本年度は、まずRIビーム実験の解析に特化した多準位・多チャンネルR行列計算プログラムを開発し、本研究の実験スペクトルのフィッティングを行うために必要な環境をととのえた。次に、本研究の1つのテーマである^<11>Beにおける^<11>Liのハロー・アナログ共鳴を探索するための^9Li(d,d)散乱および^9Li(d,t)反応に対して、パラメーターを大まかに仮定した模式的なR行列計算を行うことができた。次に、もう1つのテーマである^<18>Mgの2陽子崩壊と密接に関係する^<18>Na

共鳴の探索については、昨年度までの^<17>Ne+p陽子共鳴散乱のテスト測定の解析を続行した。観測された1つのピークについて、R行列計算によるフィッティングを行い、その結果、この準位に対し、共鳴エネルギーE=2.06(1)MeV,幅Γ=0.09(2)MeV、スピン・パリティーJ^π=(2,3)^-と決定することができた。理論計算との比較からこの準位は基底状態ではなく励起状態である可能性が高く、また、基底状態の幅は観測できないほど狭い(Γ<0.02MeV)ことが示唆された。また、同じ実験で^<14>O+p(^<15>F共鳴)のスペクトルが、過去の他グループの実験よりも高統計で測定できていることが解析によりわかった。この解析により^<15>Fの基底状態と第一励起状態について共鳴エネルギーおよび幅を過去の実験より良い精度で決定することができた。さらに、R行列計算プログラムにスピン偏極や偏極分解能の計算機能を付加する改良をほどこした。これによりスピン偏極標的を利用した発展的な実験計画を立てるための計算ができるようになった。
パルスプラズマを用いたラジカル生成の制御

本研究の目的は、パルスプラズマ生成を用いて、シランプラズマ中のSiH_3ラジカルの増大化をはかり、ラジカル種の選択生成を実現することである。本年度の研究成果は以下の通りである。1.設備備品である4重極プラズマプローブヘッドを用いたしきい値イオン化により、プラズマによって生成されたH原子およびSiH_nラジカルが測定能になった。2.H_2とマイクロ波の入射をパルス化して生成したECRプラズマにおいて、生成されたH原子を測定した。H原子密度は、マイクロ波入射電力が1kWまでの範囲では、電力とともに増加する。3.Ar/H_2/SiH_4を定常フローさせ、定常プラズマを生成した場合のSiH_nラジカルを測定し、マイクロ波電力およびH_2流量に対する依存性を明らかにした。マイクロ波の入射をパルス化すると、プラズマ中で生成されるSiH_3のSiH_2に対する比が、同じ平均電力の定常プラズマの場合に比べて2-2.5倍になることを見いだした。この比の値は、SiH_4をパルス入射することでさらに増大可能であるとの見通しが得られた。4.Ar/H_2/SiH_4を含むECRプラズマ中の気相化学反応を計算する2次元モデリングコードを開発した。コードは、有限不均一プラズマ中の波動伝搬を有限要素法で解き、ついで流体近似の輸送方程式を解くものである。パルスプラズマ生成およびSiH_4のパルス入射により、SiH_3のSiH_2に対する比を、定常の場合の10^2-10^3倍にできることが示された。