hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
モジュラ形式の計算から見る数論

今回の研究課題では,楕円モジュラー形式にまつわる数論のいくつかの問題を,実際にコンピュータを使って計算して解明することを主眼にした.3年間のうち1年目は主に,重さ1のヘッケ固有形式に付随する,有理数体の絶対ガロア群の2次元の複素アルティン表現の計算に取り組んだ.特に像が非可解群になる場合が興味深い.導手が平方因子を持たない場合は,計算量の評価を与えることができた.2年目は主に,Maass波動形式の数値計算に取り組み,数値的な不安定さから採用した計算手法に困難があることを観察した.3年目はフリッケ群上のモジュラー形式の零点を考察し,既知の結果の拡張が得られた.平成26年度は,主に重さ1のモジュラ形式(レベルNの主合同部分群に関する重さ1のモジュラ形式で,Hecke固有形式になっているもの)に付随する,2次元複素奇Artin表現を具体的に計算する,というテーマに取り組んだ.また,このテーマの研究上密接に関連する問題として,レベルNの主合同部分群についての重さ1のモジュラ形式を出来るだけ具体的に構成する(q展開として)という問題にも取り組んだ.重さ1のHecke固有形式に,上記のArtin表現を対応させることは,Deligne-Serreにより1970年代になされた.この構成を再検討し,また,ここ10年ほどの,Edixhoven, Couveigneらによるモジュラ形式に伴う法l Galois表現の具体的な計算アルゴリズムの構成と組み合わせて,標記のArtin表現を計算するアルゴリズムが存在することを示した.一方,このアルゴリズムを具体的に実装することにはまだ多くの困難があり,達成されていない.関連する問題として挙げた,重さ1のモジュラ形式の具体的な(q展開としての)構成については,I. Kimingらの先行研究などを参考に,試行的な実装をした.以上の研究内容について,国内外のセミナ・研究集会で報告した(ポスター発表含む).論文は現在作成中である.さらに,レベルNを無限大に飛ばした際に,"exoticな"(すなわち,射影像が二面体群ではないような)複素2次元Artin表現を持つ重さ1のモジュラ形式がどの個数についての漸近公式などについても,J. Ellenberg, W. Duke, P. Michael, A. Venkateshらの先行研究を参考にしながら考察した.平成27年度は,主にMaass波動カスプ形式,より正確に,上半平面上の実解析的保型形式(特に,全モジュラー群や低いレベルの主合同部分群に関する上半平面上の実解析的保型形式)で,Hecke固有カスプ形式になっているものについての数値計算に取り組んだ.このような対象は具体例を挙げることすら困難であり,数値計算からのアプローチは有効である.この数値計算に取り組む動機は,Hecke固有形式となるMaass波動カスプ形式に,偶Artin表現が伴うだろうという,広く信じられている予想がある.前年度考察した,重さ1の正則カスプ形式でHecke固有形式となっているものに奇Artin表現が伴うというDeligne-Serreの定理があるが,その偶表現版が上記の予想である.しかし,まだ十分な状況証拠が揃っているとも言えず,予想とは書いたが,正確な主張すらいまだにないと思われる.そのため,近似を伴う数値計算であっても,このような数値計算に取り組む重要性はあると判断した.当該年度は特に,Hecke固有Maass波動形式のBessel関数展開の係数が,Hecke固有形式となっていることから,ある反復計算で近似計算できるということに基づいたアルゴリズム(Stark, Hejhal, Arnoら)の実装を,数論計算用パッケージpari-gpを用いて行った.しかしながら,当該アルゴリズムが初期値や計算精度に鋭敏であることなどから,先行研究の数値計算結果を再現することも困難であり,所期の成果を上げたとは残念ながら言えない.当該年度に取り組んだ,Maass波動形式の数値計算は,前年度のテーマから自然に派生したものだったが,数値計算上の困難から所期の結果を得るに至らなかった.そして,そちらに時間をとられ,当初の研究計画にあった,正則モジュラ形式でHecke固有形式となっているものとGalois表現の数値計算的な研究がややなおざりにされたこともあり,上記の区分とした.平成28年度は主に,モジュラ形式の零点の位置を特定するという主題について取り組んだ.このテーマに取り組んだ理由は次の通り.2014年度に取り上げた,重さ1のHecke固有形式とガロア群の2次元複素奇Artin表現との対応において,重さ1のHecke固有形式を具体的に構成することは(特に像が"exoticな"ものになる例を構成することは)難しい.重さ1のモジュラ形式を構成する素朴なアイディアとして,重さがk+1のモジュラ形式fを重さkのモジュラ形式gで割ったものf/gを考えるというものがある.f/gは一般には有理型モジュラ形式だが,fとgの零点の位置と位数がわかっていれば,相殺するようにしてf/gが正則モジュラ形式になるようにできる.このようにして重さ1の正則モジュラ形式が構成できれば,それを手掛かりに,さらにHecke固有形式を考察できるかもしれない.今年度の研究成果としては,レベルが2, 3のFricke群に付随するEisenstein級数に微小な摂動項を加えたモジュラー形式の零点の位置と位数を特定することができた.ただし,重さに対しては合同条件を課さねばならず,まったく一般の場合が解決できたわけではない.

この研究は,2016年度から2017年度にかけて富山大学大学院理工学教育部修士課程に在学した大学院生2名との共同研究であり,論文を準備中である.今後の課題として,まず上記のFricke群上のモジュラ形式の零点に関する研究の直接的な継続としては,重さについての合同条件を外すこと,より高いレベルのFricke群で考察することが挙げられる.また,初期の目的だった重さ1のモジュラ形式の構成については,分母に来るモジュラ形式として零点を持たないものを取るなど,他のアイディアも検討する.今回の研究課題では,楕円モジュラー形式にまつわる数論のいくつかの問題を,実際にコンピュータを使って計算して解明することを主眼にした.3年間のうち1年目は主に,重さ1のヘッケ固有形式に付随する,有理数体の絶対ガロア群の2次元の複素アルティン表現の計算に取り組んだ.特に像が非可解群になる場合が興味深い.導手が平方因子を持たない場合は,計算量の評価を与えることができた.2年目は主に,Maass波動形式の数値計算に取り組み,数値的な不安定さから採用した計算手法に困難があることを観察した.3年目はフリッケ群上のモジュラー形式の零点を考察し,既知の結果の拡張が得られた.研究計画にしるした,Edixhovenらのアルゴリズム(法l Galois表現の計算,レベル1の場合と,レベルが1以上の場合)の実装については,特に後者(レベルが1以上の場合)について様々な困難があり,達成できずにいる.Redei拡大に対応する重さ1のモジュラ形式(テータ級数)の計算に触発され,一般の重さ1のモジュラ形式(Hecke固有形式)についての複素Artin表現の計算というテーマを得て,そちらを先行させたことも理由の一つである.Maass波動形式の数値計算については,再び取り組むにしても主従においては従として,主に正則モジュラ形式でHecke固有形式となっているものとGalois表現や円分体の数論との関わりに取り組みたい.数論重さ1のモジュラ形式の具体的な計算アルゴリズムの実装を仕上げること,重さ1のHecke固有形式に伴う複素Aritin表現の計算を可能にすること(特に,法l Galois表現の具体的な計算を可能にすること)に取り組む.重さ1のモジュラ形式に伴うGalois表現の計算に取り組んだきっかけとなった,冪零Galois拡大,さらに,非可解なGalois拡大体における素数の分解法則の具体的な記述などに取り組む.さらに,Maass波動形式の場合は,複素偶Artin表現が対応し,その場合へ考察をひろげること,あるいは,前田予想やp分体のイデアル類群とHecke環の構造とを関連づけて考察することにもしだいに取り組みたい.
会話描写を通して見る映画の構成的変遷

ショットの長さからパターンを見出すために、いくつかのショットのセットを統計的に処理する作業を進めた。ショットをフレームの長さで集計し、5つのグループに分ける。このグループの組み合わせにどんな特徴があるかを調べる。その手順は次の通りである。1各グループの分布を国別総数で見てみる。2部分の組み合わせ列に注目し、連鎖を作品ごとに抽出する。3それを集計し作品を参照し、使われ方を検証する。その段階でショットのサイズを利用し、日米仏の各映画の違いを洗い出した。無声映画との対比も視野に置いたが、日本の無声映画素材の著しい不足により、データの抽出・集計は限定的な段階にとどまり、まとまった成果を得なかった。本研究では、会話を描く上で映画がどのように構成されているかを定量的に理解することを目的とする。そのため本年度はまず、映画のショットの構成を分析するためのソフトウエアツールを準備した。このツールは、昨年度までに科学研究費基盤研究C「映像パタンを通して現れる映画表現の国際比較研究」で開発したツールを全面的に作り変えて実現した。以前のツールでは映像とショット分割とが一体化していて自由度がなかったため新たにショットの属性を加えることが難しかったが、今回の改良でショットに対して会話が行われているかどうかの情報を書き込むなどがしやすくなった。また分析結果をチームで共有するためにクラウドサービスを用いている。上述のツールでショットの境界や会話などの属性をデータ化したものをクラウドで共有することで、種類の違う作業を効率よく分担できるようになった。並行して時代的な広がりを持たせ普遍的な視点を持たせるために、対象を無声映画に拡大する必要があった。本研究の基礎となるショットの定量データの収集は、トーキー期に関して、すでに進んでいるが、引き続き無声映画のショットに関するデータ収集、統計分析を行った。国としては日本、米国、フランスを比較の基本としてきたが、日本映画の素材が想定以上に得られないこと、これまでの基本方針である当該年度の最大のヒット作品の記録がフランスで完備されていないことから、作品選考は難航し、後半になってようやく予定の作業にかかることができた。また、1944年1960年の映画に関しては、上述のツールを用いて日本、アメリカ、フランス映画を試行的に計20本分析した。無声映画は今回の計測には加えていない。調査したショット数はちょうど合計15,000で、このうち会話の行われているショットは8,561、会話が行われていないショットは6,439である。計測したショットの平均長さは10.00秒である。そのうち会話のショットは平均12.35秒、会話でないショットは平均6.87秒である。この場合、会話とは発話していることを意味しており、笑い声や歌、ナレーション、無言のジェスチャーなどは含めていない。興味深いのは、会話のショットが始まる時刻が平均3,950秒であるのに対して、会話でないショットが平均4,488秒であるということである。この差は、映画の中で会話のショットの方が会話でないショットよりも先行して現れる傾向を示唆している。そのため時代的な広がりを持たせ普遍的な視点を持たせるために、対象を無声映画に拡大する必要があった。またデータ処理のプログラムも改良する必要があった。平成28年度は、アメリカ、フランス、日本のトーキー時代の作品に続いて無声映画のデータを処理し、データ化を完了した。このデータをもとに国による映画の形の特徴を数理的に見極め、それをもとに実際の作品に立ち返って映画の特徴を明らかにする。特に、表現の特性として会話のあり方に注目し、表現法を比較することを目指した。また、扱う時代の範囲を広げたことにより、無声映画から現在のトーキー作品に至る通時的な変遷もさらに広範囲に照明が当てることができる。なお、無声映画に関しては、日本映画は作品がほとんど残っていないことに加え、ソフト化も限られているため、標準的なデータが得られない可能性が高く、28年度は参考としてドイツ映画のデータを取ることにも時間を費やした。28年度は、本研究の基礎となるショットの定量データの収集で、すでに終えたトーキー期に続き無声映画のショットに関するデータ収集を終えるとともに、時系列分析により、詳細に会話と映画の構造との関係を調べた。日本、米国、フランスを比較の基本としてきたが、無声期は日本映画の素材が想定以上に得られないことから、統計の数値では、アメリカ映画を基準にして基本方針を立てた。データを分析する方法として、これまでデータ分析システムを作る側からの要請で、ウェーブレット解析をモデルにした分析を採用していたが、分析を試みるほどに、映画という対象の実情に沿ったモデルとしては適切でないことが明らかになってきた。そのため他の方法を模索し、変更していった。ショットの分析は、長さとサイズの二つの面があり、長さは明快な数値で表されるが、サイズはどのように原則を立てても、なお主観的に判断する領域が残る。遠くからのショットほど主観的判断を避けることはできない。そのため、主にショットの長さのデータを使って表現の特徴を数理的に捉える方法として、ショットをいくつかの長さに分け、ショットのセットを統計処理する方法に切り替えた。会話表現を捉える上では、ショットのサイズによる統計が有効であるが、サイズ判定の主観性から、サイズの統計を後回しにしていた。

しかし、長さのデータと組み合わせればサイズのデータの中でも判断のぶれることの最も少ないクロースアップを中心に一部のデータに着目すれば、効率よく、対象を分析することができることが明らかになり、サイズのデータを活かす方向で再度道が拓けてきた。ショットの長さからパターンを見出すために、いくつかのショットのセットを統計的に処理する方向で作業を進めた。数理モデルとして一般的なマルコフチェーンは映画のデータには不適当なことがわかったので、別の方法を模索した。最終的にたどり着いたのは、次の方法である。日米仏それぞれ国の映画ごとに、ショットをコマ(フレーム)単位の長さで集計し、使用数が前後に比べて目立って落ち込んでいるところにマークをつけていき、その中で、三ヵ国とも同じ数値にマークのあるところを境界として、グループに分割する。その結果は次の数値である。67,98,135,178(単位:コマ)。これに基づき167をa、6898をb、というようにc、d、eのグループに分ける。すると作品は、aからeまでの記号の列に変換される。この組み合わせにどんな特徴があるか、を調べた。その手順は次の通りである。1aeの分布を国別総数で見てみる。2部分の記号列に注目し、aグループからなる連鎖を作品ごとに抽出する。3それを集計する。4最も長い連続列について作品を参照し、使われ方を検証する。同じ作業を1bグループについて、2aまたはbのショットからなる連鎖について、集計し、日米仏の各映画の違いを洗い出した。ショットにはサイズというもうひとつの性質がある。この点にも注目してきたが、ひとつのショットの中で人物が奥から手前に動くような場合、どのサイズと判断するべきかは、文脈により異なり、またそれを判断しようとする作業者の主観に左右される場合が起こる。あらかじめ想定し対処を考えていたが、実際にはその想定を超えるケースが頻出し、この方向では最後まで完全な対処法が見出せず、データの抽出・集計は限定的な段階にとどまった。ショットの長さからパターンを見出すために、いくつかのショットのセットを統計的に処理する作業を進めた。ショットをフレームの長さで集計し、5つのグループに分ける。このグループの組み合わせにどんな特徴があるかを調べる。1各グループの分布を国別総数で見てみる。2部分の組み合わせ列に注目し、連鎖を作品ごとに抽出する。3それを集計し作品を参照し、使われ方を検証する。その段階でショットのサイズを利用し、日米仏の各映画の違いを洗い出した。無声映画との対比も視野に置いたが、日本の無声映画素材の著しい不足により、データの抽出・集計は限定的な段階にとどまり、まとまった成果を得なかった。28年度は、無声映画の分析をほぼ終わらせるとともに、時系列分析、特にウェーブレットを用いて、より詳細に会話と映画の構造との関係を調べる。ただし、方法については、データがある程度揃ったところでの、より高次の視点からの厳密な議論が必要であり、28年度の前半はそれに時間を費やすつもりである。
脳死関連肺障害の病態解明と予防・治療法の開発ー特にNPYとVEGFと関連して

我々はこれまでに、神経原生肺水腫の発生において、肺交感神経終末でカテコールアミンと共存する神経ペプチドY (NPY)を介した神経性調節による細胞透過性亢進が関与していること、および肺周辺領域における血管内皮細胞増殖因子(VEGF)の発現が肺血管透過性亢進に深く関与していることを明らかにしてきた。本研究では、ヒト正常肺微小血管内皮細胞とヒト気管支上皮細胞株を用いたin vitro細胞透過性アッセイ系やラット脳死モデルを利用したin vivo実験から、脳死関連肺障害病態におけるNPYおよびVEGFの役割を明らかとし、脳死患者の肺障害の予防・治療法を探ることを目的とする。
スケーラブルRF CMOSトランシーバに関する研究

RF CMOSトランシーバを設計のために必ず必要なものとしては,実際のRF信号を生成する周波数シンセサイザがある.そのシンセサイザは一般的にインダクタとコンダクタの共振を用いて信号を生成するために面積が大きいというのが問題として挙げられてきた.本研究では,まずその周波数シンセサイザのスケーラブル化・高性能化のために,トランジスタのみの構成であるリング発振回路と注入同期を用いている.平成25年度には,昨年度に試作したシンセサイザを評価し,論文投稿のために結果をまとめていた.もう一つの研究実施計画であった「周波数シンセサイザのスケーラブル・高性能化に向け, TDC,ディジタルフィルタなどのディジタル回路技術と,注入同期回路技術などのアナログ技術を組み合わせる新しいアーキテクチャを考案」に関してはTDCやディジタルフィルタの設計までは至ってないものの, VbrilogやVHDLなどを用いたディジタル設計技術を身につけることができた.また,ディジタル制御のためにSPI (Serial Peripheral Interface)をシンセサイザに内臓し,アナログ制御端子をなくしたのも今年度の成果の一つである.他にも,注入同期技術とリング発振回路のみで構成された新たな送信機アーキテクチャを提案し,論文を投稿した.最終目標であるスケーラブルRF CMOSトランシーバも進捗しており, 65nmCMOSプロセスを用いてトランシーバのプロトタイプを設計・試作を行った.現在,トランシーバモジュールの評価を行っており,論文投稿を準備中である.(抄録なし)RFCMOSトランシーバを設計のために必ず必要なものとしては,実際のRF信号を生成する周波数シンセサイザがある.そのシンセサイザは一般的にインダクタとコンダクタの共振を用いて信号を生成するために面積が大きいというのが問題として挙げられてきた.本研究では,まずその周波数シンセサイザのスケーラブル化・高性能化のために,トランジスタのみの構成であるリング発振回路と注入同期を用いている.それに関係する平成24年度の研究実施計画の一つであった「これまでの成果である注入同期回路技術を用いた発振器・位相同期回路の動作原理を明確化」については,順調に研究が進んでおり,それに関して雑誌論文として4件,国際学会1件という成果を出すことができた.そして,その内容をベースにして「Scalable RF CMOS Frequency Synthesizer Design with Injection Locking」というタイトルの博士論文としてまとめでおり,博士号を取得することができた.もう一つの研究実施計画であった「周波数シンセサイザのスケーラブル・高性能化に向け,TDC,ディジタルフィルタなどのディジタル回路技術と,注入同期回路技術などのアナログ技術を組み合わせる新しいアーキテクチャを考案」に関してはTDCやディジタルフィルタの設計までは至ってないものの,VerilogやVHDLなどを用いたディジタル設計技術を身につけることができた.また,注入同期技術を用いた新たな送信機アーキテクチャを提案し,試作を行った.最終目標であるスケーラブルRF CMOSトランシーバも進捗しており,65nm CMOSプロセスを用いてトランシーバのプロトタイプを設計・試作を行った.平成25年度にはその結果をフィードバックしてトランシーバモジュールとして仕上げる予定である.RF CMOSトランシーバを設計のために必ず必要なものとしては,実際のRF信号を生成する周波数シンセサイザがある.そのシンセサイザは一般的にインダクタとコンダクタの共振を用いて信号を生成するために面積が大きいというのが問題として挙げられてきた.本研究では,まずその周波数シンセサイザのスケーラブル化・高性能化のために,トランジスタのみの構成であるリング発振回路と注入同期を用いている.平成25年度には,昨年度に試作したシンセサイザを評価し,論文投稿のために結果をまとめていた.もう一つの研究実施計画であった「周波数シンセサイザのスケーラブル・高性能化に向け, TDC,ディジタルフィルタなどのディジタル回路技術と,注入同期回路技術などのアナログ技術を組み合わせる新しいアーキテクチャを考案」に関してはTDCやディジタルフィルタの設計までは至ってないものの, VbrilogやVHDLなどを用いたディジタル設計技術を身につけることができた.また,ディジタル制御のためにSPI (Serial Peripheral Interface)をシンセサイザに内臓し,アナログ制御端子をなくしたのも今年度の成果の一つである.他にも,注入同期技術とリング発振回路のみで構成された新たな送信機アーキテクチャを提案し,論文を投稿した.最終目標であるスケーラブルRF CMOSトランシーバも進捗しており, 65nmCMOSプロセスを用いてトランシーバのプロトタイプを設計・試作を行った.現在,トランシーバモジュールの評価を行っており,論文投稿を準備中である.本研究は,チップ制作コスト制限を究極的な目的とし,RFトランシーバ設計においてインダクタレスでインバータをベースにした既存の構成に,ミックスドシグナル回路を用いたディジタルアシスト技術を適応する構成を提案することを目指している.平成24年度の研究進捗では注入同期手法を用いた周波数シンセサイザをメインとして,65nm CMOSプロセスを用いたスケーラブルRFトランシーバのプロトタイプの提案・試作まで行っており,全体の研究計画には完全に沿ってないものの,順調に進展していると判断した.平成24年度の研究進捗としてスケーラブルRFCMOSトランシーバのプロトタイプを提案・試作を行ったが,TDCなどのミックスドシグナル回路はそこまで活用することができなかった.そのため,平成25年度にはTDCなどの回路の研究から始め,実際に周波数シンセサイザにその技術を適応していく予定である.

そして,本研究の最終年度でもあるため,トランシーバIC回路の試作だけでなく,アンテナインタフェイスやパッシブ素子を用いたフィルタの設計などにも力を入れ、実際の無線通信が可能なモジュールとして仕上げていきたいと考えている.(抄録なし)
エマニュエル・レヴィナスにおける「場所」の倫理学

本研究は、哲学者エマニュエル・レヴィナスの哲学を「場所」という概念を中心に読解する作業を一貫して行ってきたが、本年度は、一年度目に遂行した資料の調査を踏まえたうえで個別的主題に関する研究をさらに進め、レヴィナスの倫理が「場所」と「非場所」の錯綜的関係として構成されているという全体的見通しの獲得を目指した。とりわけ以下の諸点に関する研究を実施し、それぞれについての調査結果を論文等の形で公表した。(1)フランスの詩人エドモン・ジャベスについてのレヴィナスのテクストを中心に、「場所」とその不在という主題がジャベスの作品において重要な役割を演じていること、そして「場所」を一つの主題とするレヴィナスのジャベス論が、詩作と「場所」との結びつきに関するマルティン・ハイデガーの思想を経由することでレヴィナスの二冊の主要著作(『全体性と無限』および『存在するとは別の仕方で』)を主題的に連結する機能を果たしていることを示した。(2)50年代後半から60年代にいたるレヴィナスのハイデガー読解の焦点の一つである「異教」について、レヴィナスが用いるこの概念を思想史的に解明するために、レヴィナスの思想形成に決定的な影響を与えたフランツ・ローゼンツヴァイク『救済の星』とレヴィナスの思想との比較研究を行った。(3)70年代のレヴィナスの主著『存在するとは別の仕方で』を中心に、レヴィナスの後期思想の一端を「非場所」の倫理として抽出する作業を行った。レヴィナスが提示する「記号」と「痕跡」の概念を手がかりとすることで、主体と「隣人」との倫理的「錯綜」という構造のうちに「非場所性」を読み取るとともに、当該研究課題に関するこれまでの研究を踏まえた総括的な視点を提示することを目指した。本研究は、フランスの哲学者エマニュエル・レヴィナス(1906-1995)の哲学を「場所」という主題を中心に読解することによって、その新たな総括的解釈を提示するとともに、「場所」の主題に関わる現代的な諸問題に理論的枠組みを提供することを目的とする。本年度は特に以下の三点に関する研究を実施し、それぞれについての調査結果を論文の形にて発表した。1.レヴィナスの1940年代の著作を中心に、そこで展開されている「場所」についての議論を整理しつつ、20世紀初頭に「環境世界」の問題を提起している他の学問領域とレヴィナスの哲学との思想的接合の可能性について検討を行った。特に、レヴィナスの初期著作を参照している地理学者エリック・ダルデルの著作『人間と大地』(1952年)の批判的読解によって、この主題をめぐるレヴィナスの議論の焦点を逆照射することを目指した。2.レヴィナスはおもに1970年代の著作において、「場所」の所有が他者によって審問されるという点に倫理的関係の本質を見て取っているが、その行論のなかで大きな役割を担っているのは「われここに」という聖書的表現である。レヴィナスの70年代の主著の読解およびマルティン・ハイデガーの哲学との比較検討を通じて、この表現がレヴィナスの哲学において有している意義を明らかにした。3.レヴィナスにおける「場所」の主題は、イスラエルおよび「約束の地」をめぐるレヴィナスの議論においても問題となるが、とりわけ1967年の第三次中東戦争(「六日戦争」)の前後に発表されたレヴィナスのテクストを集中的に読解することによって、ユダヤ教由来の「約束の地」に関するレヴィナスの思想がいかなる仕方でその哲学と切り結ぶのかを考察した。
人工雷雲を用いた電力設備への雷撃機構に関する研究

本研究では,パルスコロナ放電により帯電させた粉体粒子を風速1630m/sの気流に乗せて噴出し,帯電粒子電荷雲の形成状態,電荷量,および電荷雲周囲の電界の強さの測定から帯電粒子雲の挙動を調べた。噴出速度16m/sで粉体を噴出した場合は,粉体粒子が帯電装置を通過する際に放電に曝される回数が多いため・粉体の帯電電荷量を増加できるが,強く帯電した粉体同士の静電反撥力の影響による粉体の飛散や,周囲の接地体への付着により,高い砥荷密度をもった電荷雲を形成できない。噴出速度30m/sで粉体を噴出した場合は,粉体が飛散せず,高い電荷密度の電荷雲が形成でき,電荷雲周囲の電界の強さも増加することが明らかになった。また,形成した電荷雲と接地球電極との間で放電を起こし,その電流波形と放電発光様相から,空間電荷放電の特性を調べた。放電の規模を拡大させるために,接地球電極と電荷雲との距離,電極径および形状を変化させ放電を観測した。接地球電極を電荷雲から離ずにつれて放電路長は長くなる傾向があり,電荷雲と接地球電極との距離が0.71m程度の時にもっとも大きな放電を実現できた。そのときの放電の規模は65cm程度であり,放電価流の大きさは4A程度である。放電電流波形の測定より,放電毎に電流のピーク,立ち上がり,放電電荷量および持続時間等に様々な特徴が見られた。特に放電電荷量は放電持続時間と強い相関関係が見られ,電流波高値は電流峻度と強い相関関係が見られた。また,放電の発光領城と放電電流波形の関係を調べた結果,放電路長と放電電荷量および電流波高値には明確な関係は見られないが,放電の拡がり幅と放電電荷量には強い相関関係が見られた。これは放電が拡がることで電荷雲の広範囲の電荷を中和できたためである。放電波形の違いは,放電の進展に大きな影響を及ぼしていると考えられる。帯電粒子を用いて大規模空間電荷雲を生成し、放電を形成させるために、16年度はパルス放電による帯電法による高密度電荷雲形成のための検討を行った。得られた知見は以下のとおりである。(1)パルス荷電装置の作製粉体を帯電させるためのコロナ帯電装置は同軸円筒型の線-円筒電極である。帯電装置内に気流によて粉体を通過させてコロナ放電で粉体を帯電させる。パルス帯電では帯電装置内に一様にストリーマ放電を生成できるので,高密度でイオンを生成ができ,粉体に多くの電荷を与えることができる。パルスコロナ放電を起こすためのパルス電圧発生装置として,キャパシターに蓄えた電荷を回転火花ギャップスイッチを用いて放電させる、最大パルス繰り返し数290パルス/秒のパルス発生装置を作製した。パルス電圧波形を急峻にし、立下りを早くするために、回路定数を種々変化させて、波形の最適化を図った。(2)帯電装置の改良と生成粉体の帯電特性の評価噴出させる粉体として土壌改良剤を50250μmおよび250500μmにふるい分けしたものを用いた。パルスコロナおよび直流コロナによる荷電特性の違いを電荷雲周囲の地上電界の強さから測定した。粉体が帯電装置内を通過する時間は粉体の帯電量に影響を及ぼす。

帯電装置内の気流速度を1540m/sの範囲で変化させて噴出速度を調整し、帯電装置円筒電極の内径および電極長を変え、粉体の帯電量をファラデーケージで測定するとともに、電荷雲近傍の電界の強さを測定した。パルスコロナの優位性および気流の大きさに最適な値があることが明らかになった。(3)帯電電荷雲の動きと大型電荷雲生成のための条件空間電荷雲の総電荷量は電荷雲の体積,個々の電荷の持つ電荷量,空間に存在する帯電粒子の粒子密度に依存する。噴出装置1台から形成される電荷雲の時間的変化をビデオカメラで捉え、気流の大きさが電荷雲の形状、電界の強さに及ぼす影響を明らかにし、さらに、粒子の電荷量から電荷雲周囲の電界の変化を再現した。香典か密度の大型電荷雲を形成するためには細かい粒子を使用し、個々の粉体粒子の電荷量をパルス荷電により増加させ、複数の帯電装置から帯電粉体を噴出させることが有効である。帯電粒子を用いてより大きな大規模空間電荷雲を形成させるために、17年度はパルス放電により帯電し粒子の電荷雲内の電荷量の分布および電荷量に及ぼす気流速度の影響を明らかにした。得られた主な知見は以下のとおりである。(1)帯電粒子による電荷雲生成装置の改良粉体を帯電させるためのコロナ帯電装置は同軸円筒型の線-円筒電極である。帯電装置内に気流によって粉体を通過させてコロナ放電で粉体を帯電させる。最大パルス繰り返し数290パルス/秒のパルス発生装置を用いて粉体粒子を帯電させた。形成した粒子雲と噴出口との間で不要な放電が起きるのを防ぐために、放電防止アダプターを取り付けているが、3個の噴出口を用いたとき、電荷雲との間で放電が起きたために、アダプターの大きさを大きくした。(2)帯電電荷雲の動きと噴出させる粉体として土壌改良剤をふるい分けし粒子径50250μmのものを用いた。空間電荷雲の総電荷量は電荷雲の体積,個々の電荷を持つ電荷量,空間に存在する帯電粒子の粒子密度に依存する。噴出装置1台から形成される電荷雲の時間的変化をビデオカメラで捉え、帯電装置内の気流速度を1633m/sの範囲で変化させたときの電荷雲の形状に及ぼす影響を明らかにした。同じ噴出速度の場合、帯電粒子雲は、帯電させない粒子雲に比べて大きく広がり、静電反発力の効果が明瞭に見られた。(3)生成粉体の帯電特性帯電装置内の気流速度を1633m/sの範囲で変化させて噴出速度を調整し、電荷雲内の粉体の帯電量を吸引型ファラデーケージで測定することにより、粒子の密度および電荷の大きさを測定した。噴出速度が小さい場合、電荷雲は球状に広がり、電荷雲の外側に比電荷量の大きい粒子が、中心部に電荷量の小さな粒子が多く存在する。一方、噴出速度が大きい場合には、円錐形の電荷雲となり、密度の高い電荷雲が形成された。本研究では,パルスコロナ放電により帯電させた粉体粒子を風速1630m/sの気流に乗せて噴出し,帯電粒子電荷雲の形成状態,電荷量,および電荷雲周囲の電界の強さの測定から帯電粒子雲の挙動を調べた。噴出速度16m/sで粉体を噴出した場合は,粉体粒子が帯電装置を通過する際に放電に曝される回数が多いため,粉体の帯電電荷量を増加できるが,強く帯電した粉体同士の静電反撥力の影響による粉体の飛散や,周囲の接地体への付着により,高い電荷密度をもった電荷雲を形成できない。噴出速度30m/sで粉体を噴出した場合は,粉体が飛散せず,高い電荷密度の電荷雲が形成でき,電荷雲周囲の電界の強さも増加することが明らかになった。また,形成した電荷雲と接地球電極との間で放電を起こし,その電流波形と放電発光様相から,空間電荷放電の特性を調べた。放電の規模を拡大させるために,接地球電極と電荷雲との距離,電極径および形状を変化させ放電を観測した。
自治体における総合(基本)計画と都市政策に関する社会学的研究

現在、基本構想は3,083の自治体において、基本計画は2,836の自治体において作成されている(平成2年3月現在)。その作成率は基本構想で95%、基本計画で87%と極めて高い。この数字に見る限りわが国の計画行政は定着したといってよい。基本計画(総合計画)は社会経済情勢の変化、国や県の総合計画の見直し、首長の交替などの要因を背景に行われるのが一般的である。基本計画(総合計画)は当該自治体の進むべき方向に向けた「目標」として作成される。しかしそこに描かれた目標は必ずしも実施されるとは限らない。そこで実施計画が定められたり、年度ごとの予算に実施事業としてもられることになる。基本計画(総合計画)をめぐる各自治体の課題は複数であるが、目標と実施の関係をどう調整するかという課題は、町村から政令指定都市に至るまでの共通した課題である。ともあれ計画行政は定着した。基本計画(総合計画)の必要性は自治体の認識するところである。そして今、一定の定着をみた総合計画をこれまでの歴史の中で見ると、そこにはひとつの傾向がある。それは政令指定都市を中心に各自治体が基本計画(総合計画)をより主体的に自治体運営と都市再生のために活用しようとする傾向である。とりわけ政令指定都市では都市の将来像を大きく描き直すとともに、行政区のレベルについても区別計画などを作成しきめの細い行政を展開しようという試みが確認される。わが国の計画行政は第2段階に到達した。基本計画(総合計画)をめぐる現状を調査し、第2段階に向けた課題の確認ができたことはこの研究の成果である。現在、基本構想は3,083市町村において,基本計画は2,836市町村において作成されている(平成2年3月現在)。その作成率は基本構想95%、基本計画87%ときわめて高い。この数字に見る限り我が国の計画行政は定着してといってよい。市町村における基本構想や基本計画の見直しは,国や県の総合(開発)計画の見直しに連動したり、首長の交替を契機に行われるのが一般的である。作成過程に目を転じると、外部機関への依存が見られるのもひとつの特徴である。そしてしばしばその特徴は作成過程における主体性の欠如に通じている。今年度の調査では、計画行政が定着を見た現在,基本構想や基本計画の主体的活用が課題となっている事態,を確認した。現在,地方自治法第174条や専門委員会設置規則などを績極的に活用し,基本構想や基本計画の主体的作成を志向する市町村もあり、計画行政は新たな段階を迎えている。政令指定都市の場合にも,総合計画を主体的に活用する方向が顕著に現れている。一例を横浜市に求めていえば、横浜市の場合,行政区ごとに区別計画を作成し、大都市におけるコミュニティの形成に意欲的である。またア-バンデザインを基軸とした都市再生の試みも総合計画を通じて打ち出されている。もっとも総合計画の中に行政区の視点を導入していく試みには、組織機構や権限の在り方などを含む因難な問題も多く存在する。今年度における調査では、以上の諸点に関する資料と情報を入手し、次年度におけるインテンシィヴな調査課題を確認した。今年度は次の二つの柱を中心に研究を行った。(1)政令指定都市における総合計画の一般性と特殊性(2)都市と大学の関係をめぐる都市政策の現状と課題政令指定都市はその人口規模においても都市としての成り立ちにおいても、さらに言えば、政令指定都市としての歴史においても、けっして一様でない。政令指定都市における総合計画は、それぞれの都市の歴史や現在直面する政策的課題においてその内容を異にする。しかしその一方、政令指定都市は現代の大都市に共通する課題にも直面する。

国際化、情報化時代の要請を受けて、新たな都市基盤の整備が急務となってきていることは、いずれの政令指定都市にも共通であり、総合計画がそれをどこまで射程に入れるかという点で悩んでいることでも共通である。今年度の研究は政令指定都市のそうした一般性と特殊性の分析に重点がおかれてきた。今年度におけるもうひとつの重点は、都市における大学の位置に関する研究である。近年都市と大学の関係が各方面で問われているが、都市と大学の関係は都市政策の課題として総合計画の中でも積極的に検討されつつある。そこで今年度は都市と大学の関係に聴取り調査の中心を移し、各都市が都市と大学の関係をどのように位置づけているか、そして今後どのように位置づけようとしているかについてインテンシィヴな調査を実施した。
高次脳活動中の高濃度酸素吸入による脳血流変化：NIRS+fMRI同時データ解析

本研究は、高次脳活動中、高濃度酸素吸入が脳血液の分布にどのような影響を及ぼすかNIRS/fMRI同時データ収集を行い解析することである。24人の正常ボランティアに対しNIRSとfMRI同時データ収集を行った。30秒コントロール+ 90秒一桁計算(30秒room air + 60秒5リットル/分酸素吸入)は、研究計画通りに実行した。24人の正常ボランテイアは、平均年齢21.0歳(2027歳)、男性4人/女性20人、高校で数学3履修あり20人/なし4人、右利き21人/左利き3人、そろばん塾経験あり2人/なし22人である。酸素吸入によって、脳活動領域の血液量はさらに増加し、非活動領域の血液量は減少した。男女差、利き手の差があり、一定の傾向があった。研究成果は、第28回保健医療学会(2018年10月6日東京)で「高次脳活動中の高濃度酸素吸入による脳血流量変化:NIRSによるデータ収集」発表した。倫理申請書の承認どおりにボランティアをリクルートし、実験計画どおりにデータ収集している。しかし、研究代表者が所属する大学の男女比は1:1にもかかわらず、女性のボランティアが多かった。現在、倫理申請書の承認どおりにボランティアをリクルートし、実験計画どおりにデータ収集しており、変更なく研究を進める予定である。2018年度のデータから高次脳活動中の脳血流量の分布に男女差があると推測するが、解析には男性ボランティアのデータを増やす必要がある。データ収集の時間帯の調整など工夫して男性ボランティアを増やす努力をする予定である。研究実施施設のMRI委員会で、MRI使用料を支払わなくても使用できると決定されたため(2018年4月)、その他の支出に予定していたMRI使用料が不要になった。資料整理にアルバイトを雇う予定だったが、研究代表者および研究分担者で資料整理を行ったため、人件費が不要になった。研究代表者と研究分担者は、東京、京都、群馬に在住している。しかし、種々の学会で上京する機会を利用してミーティングを開催したため、旅費を節約した。次年度使用額216,309円は、2019年度直接経費900,000円と合計して、物品費316,309円、旅費680,000円、人件費・謝金100,000円、その他20,000円として使用する予定である。
日本の環境外交の包括的検証：駆動要因と効果性の分析

平成29年度は、前年からの課題となった日本の環境外交に正の学習が欠如しがちであることの原因を解明し、日本の環境外交の駆動要因の分析モデルに体系的に位置づけることが理論上の最大の課題であった。この点について特に日本の国内政治制度と科学者共同体の文化・構造の問題が重要とみて研究を進めた。すなわち、国内政治制度においては、著しく低い「代表性」を特徴とする日本の官僚制度と官邸主導への国内政治制度の変化を背景に、官邸がイニシアチブをとらない状況では環境省や外務省が環境外交を主導しにくくなっていると考えられた。日本の科学者が置かれている文化や構造については、分野にもよるが、一般に政策や経済への反響の強いイシューや分析を回避する傾向が強く、結果として環境外交が駆動されにくくなっていると考えられた。グリーンイシューでは、ラムサール条約では、NGOと環境省、研究者が一体となった取り組みによりアジアにおける湿地保全の取り組みに重要な貢献を行っていたことが確認された。森林では、林野庁の国内政策が産業林政策から環境保全林政策へと変化したことの影響が確認された。ワシントン条約では、水産庁が展開した「ワシントン条約は水産種に関わるべきでなく、地域漁業管理機関にまかせるべきである」との規範により自縄自縛の状況に陥っていることが明らかになった。ブラウンイシューでは、原子力発電を巡る政官財のトライアングルが再生可能エネルギーへの転換を遅延させ気候変動外交を遅滞させていること、オゾンでは日本の科学者がロープロファイルを保っていたことが確認された。BRS3条約・水俣条約では、国内規制がより厳しいストックホルム条約では積極的な条約への関与が見られ、水俣条約では傍観者から推進者への態度の変化が見られたがそれは水俣の名前を冠したことから生まれた変化であり、単なるシンボリック外交にとどまらない側面が確認された。研究成果を洋図書にまとめるための作業が進展している。まず、共通の分析枠組みについて、分析のスマート化をはかるため特に規範と科学を統合して分析する社会学習モデルを採用することが決まり、作業手順を含むプロセスも明確化された。課題であった日本独特の環境外交の阻害要因について、問題となる国内政治制度の特定、日本の科学者の文化や彼らが置かれている構造の特定についても大きな進展があった。また、平成29年4月に台北で開催されたWorld International Studies Councilにて日本の生物多様性分野の環境外交について1報告実施、平成29年6月に香港で開催されたAnnual Conference of ISA Asia-Pacificにて酸性雨分野の日本およびアジア太平洋諸国の環境外交について1報告実施した。さらに、平成29年10月に神戸で開催された日本国際政治学会環境分科会にて、グリーンイシューとブラウンイシューに分けて複数事例の横断的分析結果について報告を行い、研究成果を発表した。分科会ではオーディエンスからの活発な質疑応答を通じて、課題の明確化と今後の発展の方向性について示唆をえることができ、洋図書出版企画にも取り込んだ。このように本研究はおおむね順調に進展していると言える。最終年度の平成30年度は条約会議などの参与観察は一部についてのみ継続する。また、未解明部分のプロセスを明らかにするためにピンポイントで環境省、外務省の当時の担当者を招聘した講演会ないし研究会を開催していく。平成31年3月に開催されるInternational Studies Association Annual Convention(トロント)で海外研究者と環境外交に関するパネルを組み、最終的な成果を報告する予定である。理論枠組みはほぼ完成しており、本年度はその枠組みに基づき各事例の章の執筆に取り組み、洋図書のドラフトをほぼ完成させ、proofreadingを経てRoutledgeにfirst draftを提出することを予定している。本年度の研究目的は、イベント・ヒストリーの作成、国際システム要因(日本の国力の相対的地位、戦略環境)の変化と日本の環境外交の対応の把握、日本の国内政治過程の変化の把握等である。イベントヒストリーについては近年のイベントを除きほぼ作成が済んでいる。国際システム要因については、日本の環境外交が活発化した1990年代はシステム要因との一致が見られたが、国力の相対的低下と安全保障環境の悪化が進む21世紀に入り、予想に反して環境外交が沈滞していたことが確認された。また、日本の政治過程についても、官僚から官邸へと政策決定過程の重点がシフトしていることが確認された。また、米国公文書館、国連公文書館、英国公文書館、国立公文書館(日本)にて、外交資料の収集を行うとともに、国連持続可能な開発サミット、気候変動枠組み条約パリ会議、東アジア酸性雨モニタリングネットワーク、POPs条約、水俣条約、ワシントン条約の締約国会議または年次会合に参加し、参与観察を行い、日本政府の交渉参加姿勢を参与観察した。国際システム要因では、日本の国力の相対的地位の変化を把握する必要があるが、国力の総合指数として一般に利用されるCINC indexのデータの更新(2007年まで)が遅れているため、暫定的にGDPデータ(軍事力は評価外)を利用して日本の相対的地位の低下を把握した。CINCのデータが更新され次第改めて国力分析を行う予定である。理論的には、環境外交の駆動メカニズムとして、経済・社会・環境側面を並列的・複合的・同心円的に概念化するモデルが存在し、それによって駆動要因としての国内経済要因の位置付けが変わることが確認された。また、1月27日に元外務省地球環境大使と農林水産省の交渉担当官を講師として招聘し実施したが、報告を通じて、日本の行政府・立法府の条約批准能力の制約が批准が遅れる原因となっている可能性が示唆され、環境外交を分析する上での行政学的視点の重要性が照らし出された。

また、インタビュー調査により外務省が批准前に十分な国内法の整備を求めることが批准が遅れる原因となっている可能性も把握できた。事例については、気候変動の分析は順調に進んでいるが、オゾン層保護に関する分析は日本に関する文献が少なく、初年度は分析が十分に進まなかった。水俣条約については、インタビュー調査、資料分析を通して、国内調整と国際交渉との連関が明らかになりつつある。ラムサール条約については、締約国会議の参与観察を通じて、日本のNGOの参加が活発であり、国内実施の継続的強化の要因となっている可能性が示唆された。他方で森林についてはUNFFの議事録が各政府の姿勢を把握できない形で作成されているため、日本の外交姿勢の確認にはインタビューなど別のアプローチが必要となることが明らかになった。なお、研究の成果は、前年度に環境経済政策学会、日本国際政治学会、環境法政策学会などで報告を行った。本年度においては、洋書の執筆を目標として代表者・分担者とも活発な調査・執筆活動に取り組んだ。気候変動と対比されるオゾンのケースについては、深い学習ないし規範の内面化および外交的イニシアチブが数十年にわたりほとんど確認されないことが明らかになった。同じ現象は南極条約でも顕著に見られ、捕鯨の事例では負の学習も観察された。このような正の学習の欠如は他のケースでもかなり共通して観察されている。日本の環境外交に特徴的な学習の欠如の原因についてさらに探求する必要性が明らかになった。EANETの事例分析においては、臨海負荷量概念のアジアでの適用が困難な中、日本の科学者がそれに代わる代替案を提示しようとせず、政策への関与に消極的姿勢を取っていたことが環境外交の停滞の原因であったことが明らかとなった。水俣条約の事例研究においては、妨害者ないし傍観者的態度から推進者ないし媒介者的態度へと進化していったことが確認され、その原因について、国内政治要因が大きく働いていると見られ、インタビュー調査で詳細を確認している。他方で森林保全とラムサール条約では、他のケースには見られない継続的なコミットメント、深い学習ないし規範の内面化が観察された。森林保全とラムサール条約で観察された発展的な日本の環境外交は、前者においては日本に数少ない国際機関であるため国内政治的に予算を確保しやすいこと、また日本の科学者が国際的な知識共同体に深く参加していることが作用していると見られた。後者においては、国内NGOの活発な普及啓発活動を通じた地域での湿地の重要性への理解の発展、条約会議での登録湿地賞授与式を考案・実施にこぎ着けた環境省担当者の積極的な取り組みなどが効いていたことが明らかになった。共通の分析枠組みに基づく各事例の調査が相当程度進み、事例毎の共通点と相違点がほぼ確認されており、背景要因の分析が進められている。本研究では担当者が独自に雑誌などに投稿するほか、共同研究の最大の成果として共通の分析枠組みを多様な事例に適用したものを洋書として出版することになる。
機能性ケイ素反応剤の創製と反応開発

有機ケイ素化合物は,ケイ素が天然に豊富に存在するため入手が容易なうえ,一般に毒性が低く安定なため,調製・保存・取り扱いが容易な合成反応剤としてきわめて魅力的である.しかしながら,きわめて安定がゆえに反応性が低いテトラオルガノシランをそのまま炭素求核剤として利用できる実用的な例は限られており,有機合成反応剤としての汎用性はあまり高くなかった.このような背景から申請者は,オルガノ[(2-ヒドロキシメチル)フェニル]ジメチルシランを用いた遷移金属触媒反応をこれまでに開発してきた.本ケイ素反応剤は,テトラオルガノシランであるためきわめて安定でありながら,水酸基の分子内配位によって容易に5配位シリカートを形成できるため,従来用いられてきたケイ素反応剤に比べ,きわめて温和な条件下でトランスメタル化が進行し,交差カップリング反応やカルボニル付加反応に利用できることを報告している.本研究では,これを用いた効率的分子変換のさらなる展開と,これをさらに修飾することによって,高配位シリカートの形成や遷移金属へのトランスメタル化あるいは酸化的付加による炭素・ケイ素結合の活性化が容易で,飛躍的に反応活性な「機能性ケイ素反応剤」およびこれを用いる新反応の開発をおこなった.平成21年度は,第二級アルキルケイ素反応剤を用いる交差カップリング反応を検討した.まず,[(2-ヒドロキシ-2-プロピル)フェニル]トリイソプロピルシランといろいろなハロゲン化アリールとのパラジウム/銅協働触媒交差カップリング反応がアルキル基選択的に進行して,対応するイソプロピル化体が収率よく得られることを見つけた.同様の反応剤設計により,シクロペンチル基やシクロヘキシル基をカップリングさせることもできた.これは,第二級アルキルケイ素反応剤を用いる交差カップリングの初めての例である.いずれの反応も,リン酸三カリウムを塩基に用いる比較的穏和な条件で進行するので,従来のケイ素反応剤の交差カップリング反応では難しかったシリル保護基を有する基質もこれを損ねることなく反応できるようになった.有機ケイ素化合物は,ケイ素が天然に豊富に存在するため入手が容易なうえ,一般に毒性が低く安定なため,調製・保存・取り扱いが容易な合成反応剤としてきわめて魅力的である.しかしながら,きわめて安定がゆえに反応性が低いテトラオルガノシランをそのまま炭素求核剤として利用できる実用的な例は限られており,有機合成反応剤としての汎用性はあまり高くなかった.このような背景から申請者は,オルガノ[(2-ヒドロキシメチル)フェニル]ジメチルシランを用いた遷移金属触媒反応をこれまでに開発してきた.本ケイ素反応剤は,テトラオルガノシランであるためきわめて安定でありながら,水酸基の分子内配位によって容易に5配位シリカートを形成できるため,従来用いられてきたケイ素反応剤に比べ,きわめて温和な条件下でトランスメタル化が進行し,交差カップリング反応やカルボニル付加反応に利用できることを報告している.本研究では,これを用いた効率的分子変換のさらなる展開と,これをさらに修飾することによって,高配位シリカートの形成や遷移金属へのトランスメタル化あるいは酸化的付加による炭素-ケイ素結合の活性化が容易で,飛躍的に反応活性な「機能性ケイ素反応剤」およびこれを用いる新反応の開発をおこなっている.本年度は,同ケイ素反応剤を用いる交差アルキルカップリング反応を検討した.まず, [(2-ヒドロキシ-2-プロピル)フェニル]トリメチルシランといろいろなハロゲン化アリールとのパラジウム触媒交差カップリング反応がメチル基選択的に進行して,対応するメチル化体が収率よく得られることを見つけた.さらに,ケイ素上のメチル基2つをイソプロピル基に変えると,第一級アルキルシラン反応剤の交差カップリング反応が,パラジウム/銅触媒存在下進行することも見つけた.いずれの反応も,リン酸三カリウムを塩基に用いる比較的穏和な条件で進行するので,従来のアルキルシラン反応剤の交差カップリング反応では難しかったシリル保護基を有する基質もこれを損ねることなく反応できるようになった.有機ケイ素化合物は,ケイ素が天然に豊富に存在するため入手が容易なうえ,一般に毒性が低く安定なため,調製・保存・取り扱いが容易な合成反応剤としてきわめて魅力的である.しかしながら,きわめて安定がゆえに反応性が低いテトラオルガノシランをそのまま炭素求核剤として利用できる実用的な例は限られており,有機合成反応剤としての汎用性はあまり高くなかった.このような背景から申請者は,オルガノ[(2-ヒドロキシメチル)フェニル]ジメチルシランを用いた遷移金属触媒反応をこれまでに開発してきた.本ケイ素反応剤は,テトラオルガノシランであるためきわめて安定でありながら,水酸基の分子内配位によって容易に5配位シリカートを形成できるため,従来用いられてきたケイ素反応剤に比べ,きわめて温和な条件下でトランスメタル化が進行し,交差カップリング反応やカルボニル付加反応に利用できることを報告している.本研究では,これを用いた効率的分子変換のさらなる展開と,これをさらに修飾することによって,高配位シリカートの形成や遷移金属へのトランスメタル化あるいは酸化的付加による炭素・ケイ素結合の活性化が容易で,飛躍的に反応活性な「機能性ケイ素反応剤」およびこれを用いる新反応の開発をおこなった.平成21年度は,第二級アルキルケイ素反応剤を用いる交差カップリング反応を検討した.まず,[(2-ヒドロキシ-2-プロピル)フェニル]

トリイソプロピルシランといろいろなハロゲン化アリールとのパラジウム/銅協働触媒交差カップリング反応がアルキル基選択的に進行して,対応するイソプロピル化体が収率よく得られることを見つけた.同様の反応剤設計により,シクロペンチル基やシクロヘキシル基をカップリングさせることもできた.これは,第二級アルキルケイ素反応剤を用いる交差カップリングの初めての例である.いずれの反応も,リン酸三カリウムを塩基に用いる比較的穏和な条件で進行するので,従来のケイ素反応剤の交差カップリング反応では難しかったシリル保護基を有する基質もこれを損ねることなく反応できるようになった.