hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
日本近代木造建築の構法変遷と構造性能に関する研究

過年度実施した斜め木摺壁の静的加力試験結果に基づくバイリニア・スリップ型の復元力特性モデルを作成し,同仕様の建物の2質点地震応答解析を行うことで,その建物の地震被害と同程度の応答を再現しうることを示した. 2ーii)i)の実験結果の分析から,木摺壁の主要な抵抗要素として,釘のすべり抵抗,漆喰層自体のせん断抵抗,木摺と漆喰の付着,木摺空きへ食い込んだ漆喰の圧縮・せん断の影響があることが推定された.これらを考慮した力学モデル構築の基礎段階として,本年度は釘接合部のせん断抵抗について,面材耐力壁の詳細計算法を準用し,弾性範囲の斜め木摺漆喰壁の荷重変形関係の推定式の誘導を行った.また,木摺空きへ食い込んだ漆喰のせん断剛性の発現を評価するため,実験に使用したものと同仕様の漆喰の一軸圧縮実験を実施し,漆喰各層(6層で構成)の最大圧縮応力度および剛性を明らかにした.本年度の研究内容のうち,木摺漆喰壁の力学システムの解明に関しては,当初予定では年度内に要素実験を全て実施する予定であった.しかし,前年度以前の実験結果を元にした力学モデルを検討した結果,当初は付加的な要素であると推定していた木摺空きの漆喰のせん断抵抗の寄与が大きいと推定された.そのため,漆喰の基礎的な材料特性の把握を目的とした圧縮実験を実施した.研究計画は当初の計画より遅れているが,力学システムを解析的に検討可能なレベルまで明らかにするという研究目的上からは,有用な結果が得られたと考えている.本研究は,近代木造建築構法の変遷を文献・実測調査等に基づいて類型化し,これを構造性能の観点から実験・解析的に検証し,位置づけを行うことを目的としている.本年度は,前年度までの研究により近代木造建築の中でも主要な耐力要素の一つである壁体の内,代表的な事例であった「木摺漆喰壁」について,追加実験,解析によって構造性能の定量的評価手法を構築した.また,前年度までに実施した近代木造建築の構法分析の結果と併せ,近代木造建築の耐力壁構法の変遷を構造的な観点から検討した.1木摺漆喰の水平抵抗要素の追加実験:前年度までにその影響を推定した木摺漆喰の水平抵抗要素(釘接合部,木摺空きの漆喰のせん断,漆喰層自体のせん断・圧縮)の追加要素実験を実施し,木摺漆喰壁の水平耐力要素の構造性能に関する定量的なデータを収集・整理した.また,四周の固定など,大壁と異なる特徴を持つ真壁を対象とした実大静的加力試験を実施し,実大壁における挙動を把握した.3木摺漆喰壁の水平耐力推定モデルの構築:以上の結果をもとに,木摺-釘接合部のすべり抵抗と,木摺空きの漆喰のせん断性能の評価に基づく力学モデルを作成し,変形初期における漆喰の剛性発現,最大耐力記録後の釘接合部による耐力増加等の特徴的な傾向を再現することが可能となった.しかし,漆喰による剛性発現に関しては,実大試験結果より耐力,剛性共に高く評価されており.これについては,漆喰の材料強度の経時変化や,壁体における漆喰の固定度を考慮した低減手法を検討することで改良可能であると考えている.4近代木造建築の壁構法の変遷の構造的観点からの再検討:木摺漆喰壁の構成・寸法の変化を上記の解析モデルによって分析し,明治から戦前期にかけて起こった壁構法の構法変遷を構造的な観点から再検討し,位置づけを行った.また本年度までの結果を次年度に学位論文として提出する予定で執筆を進めている.次年度以降は,本年度に継続して,木摺漆喰壁の力学モデル構築に必要な要素実験として,釘接合部,漆喰の一面せん断,木摺の向きを変えた壁体の静的加力試験等を実施し,木摺漆喰壁の荷重変形関係評価式の構築を行う.また,本年度までの成果である,近代木造建築の構法変遷,壁の構成材料の寸法変遷の分析に上記の木摺壁の力学システムの評価方法を適用し,近代木造建築の主要な構造要素の構法的変化を構造性能の観点から位置づけ,まとめることを計画している.27年度が最終年度であるため、記入しない。本年度は,文献調査に関しては,予定していた文献に加えて,災害関連の文献に関して新たな一次資料(震災復興叢書など)を含めた広範な調査に基づいた分析を行うことができた.
肝癌におけるスフィンゴシン1リン酸の役割解明と治療への応用

生理活性脂質であるスフィンゴシン1リン酸(sphingosine 1-phosphate;S1P)は、その細胞内レベルが、細胞増殖や生死を規定すると考えられ、癌細胞内S1Pは増加し、その活発な増殖に重要な役割を果たすとされてきた。ところが、この仮説については、ヒトの細胞や組織において、実際にS1P量を測定した報告は、殆どなく、S1P増加と癌細胞増殖の直接の因果関係も示されていない。そこで、肝癌組織におけるS1Pの代謝動態について検討したところ、従来の報告と同様に癌部におけるS1P産生酵素mRNA発現は非癌部に比較して亢進していた。ところが、癌細胞において発現が低下しているとの報告が多いS1P分解酵素は、癌部においてmRNA発現が、むしろ亢進していた。一方、S1Pは肝癌組織において、必ずしも増加していなかった。この我々の肝癌における知見は、従来のS1Pに関する定説とは相反するものであり、従来の仮説は大腸癌で検討されたものが多く、癌の発生した臓器の違いが乖離の理由と考え大腸癌で検討を行った。結果として大腸癌においても肝癌と同様に、S1P産生酵素にmRNA発現は亢進していたが、分解酵素も亢進、細胞内から外へのトランスポーターと、受容体S1P2発現が亢進していた。細胞内でのS1P量は増加せず、S1P代謝亢進が考えられた。とくにS1P分解酵素発現亢進の意義を調べるために、大腸癌細胞において、S1P分解酵素発現を強制的に亢進させたところ細胞増殖は亢進し、一方、分解酵素発現抑制により細胞増殖は低下した。従って、S1P代謝亢進が増殖を促進することが示唆された。今回の我々の結果から、S1P分解酵素作用の調節により、細胞の増殖およびアポトーシスの誘導が可能となり、臨床応用が期待される。スフィンゴシン1リン酸(sphingosine 1-phosphate; S1P)は、細胞の増殖やアポトーシス、収縮、運動に作用し、生体内で免疫反応や血管構造の構築などに重要な役割を果たすことが明らかとなり注目されている生理活性脂質である。我々は、このS1Pが肝再生や線維化に深く関与し、肝臓病の病態に役割を果たしている可能性を提示してきた。本研究では、これまでの研究成果に基づき、肝臓病の中でも臨床上大きな問題となっている肝癌をターゲットとして、その病態におけるS1Pの意義を解明し、S1P作用の修飾により治療学を確立する可能性を探ることを目的とした。従来、細胞内においてS1Pは増殖促進的に働くことが知られており、一般に活発に増殖する癌細胞においては、S1Pの細胞内濃度が増加しており、癌組織の増殖に貢献していると信じられてきた。そこで、我々は肝癌症例において手術により切除された癌組織におけるS1Pの代謝動態について検討を開始した。まず、従来多くの癌細胞での報告と同様に癌組織におけるS1P産生酵素の発現が非癌組織に比較して亢進していることが確認された。次に癌細胞において発現が低下しているとの報告が多いS1P分解酵素については、予想に反して癌部において、非癌部に比して発現が亢進しているとの結果が得られた。さらに、最も注目される成績として、一般に癌細胞において増加していると考えられているS1P自体の濃度は肝癌組織において、非癌部に比べて、むしろ減少していることが明らかとなった。今後、この従来の報告とは異なる成績について、肝癌特有な現象であるのか、どのような細胞生物学的意義があるのかに焦点を絞り検討を進める予定である。肝癌組織における検討により、早速有意な、かつ従来の報告と異なって興味深い成績が得られているため。スフィンゴシン1リン酸(sphingosine 1-phosphate; S1P)は、細胞の増殖やアポトーシスに作用することが知られる生理活性脂質である。従来、S1Pは細胞内において増殖促進的に働くことが知られており、一般に活発に増殖する癌細胞においては、S1P量が増加しており、癌組織の増殖に貢献していると信じられてきた。ところが、肝癌症例において手術により切除された癌組織におけるS1Pの代謝動態について検討したところ、まず、従来多くの癌細胞での報告と同様に癌組織におけるS1P産生酵素の発現は非癌組織に比較して亢進していることが確認されたものの、癌細胞において発現が低下しているとの報告が多いS1P分解酵素は、予想に反して癌部において発現が亢進しているとの結果が得られた。さらにS1P自体も肝癌組織において、増加していないことが明らかとなった。この知見は、従来の定説を覆すものであるため、とくに定説に沿った報告が多く、その根拠となっている大腸癌で検討を行った。結果として大腸癌でもS1P産生酵素発現は亢進、分解酵素も亢進、細胞内から外へのトランスポーターも亢進、受容体ではS1P2発現が亢進し、細胞内でのS1P量は増加せず、S1P代謝の亢進が推定された。大腸癌細胞を用いて、これら変化の中でS1P分解酵素の発現を強制的に亢進ないし抑制したところ、細胞増殖は亢進および抑制されることが判明した。細胞レベルでS1P代謝亢進が増殖につながることを示す貴重な1例になると考えている。今後、この現象を利用した治療学の確立を目指したい。

肝癌組織における検討により、従来の報告と異なって興味深い成績が得られたが、さらに大腸癌組織でも同様の知見が得られている。臨床応用の可能性も高いと考えられる。生理活性脂質であるスフィンゴシン1リン酸(sphingosine 1-phosphate;S1P)は、その細胞内レベルが、細胞増殖や生死を規定すると考えられ、癌細胞内S1Pは増加し、その活発な増殖に重要な役割を果たすとされてきた。ところが、この仮説については、ヒトの細胞や組織において、実際にS1P量を測定した報告は、殆どなく、S1P増加と癌細胞増殖の直接の因果関係も示されていない。そこで、肝癌組織におけるS1Pの代謝動態について検討したところ、従来の報告と同様に癌部におけるS1P産生酵素mRNA発現は非癌部に比較して亢進していた。ところが、癌細胞において発現が低下しているとの報告が多いS1P分解酵素は、癌部においてmRNA発現が、むしろ亢進していた。一方、S1Pは肝癌組織において、必ずしも増加していなかった。この我々の肝癌における知見は、従来のS1Pに関する定説とは相反するものであり、従来の仮説は大腸癌で検討されたものが多く、癌の発生した臓器の違いが乖離の理由と考え大腸癌で検討を行った。結果として大腸癌においても肝癌と同様に、S1P産生酵素にmRNA発現は亢進していたが、分解酵素も亢進、細胞内から外へのトランスポーターと、受容体S1P2発現が亢進していた。細胞内でのS1P量は増加せず、S1P代謝亢進が考えられた。とくにS1P分解酵素発現亢進の意義を調べるために、大腸癌細胞において、S1P分解酵素発現を強制的に亢進させたところ細胞増殖は亢進し、一方、分解酵素発現抑制により細胞増殖は低下した。従って、S1P代謝亢進が増殖を促進することが示唆された。今回の我々の結果から、S1P分解酵素作用の調節により、細胞の増殖およびアポトーシスの誘導が可能となり、臨床応用が期待される。・検討する肝癌症例数を増やしていく・従来の報告と異なる結果として、肝癌におけるS1P分解酵素の発現亢進の意義を、肝癌細胞株を用いて検討するS1P代謝亢進が細胞増殖促進的に働くことが、普遍的現象であるか、さらに検討して行きたい。S1P代謝関連酵素の促進剤、抑制剤は多く存在することが知られており、臨床応用、とくに癌治療に役立てることを目標としている。肝癌手術検体の検討は順調に進んだものの、肝癌細胞株を用いた細胞レベルでの検討の方は十分に進まなかった。これにより目論見に比して細胞実験のための費用が使われず、次年度使用額が生じた。臨床材料の分析検討が先に進んだため、物品費が予想より少額で済んだ。今後、細胞実験を行うため、必要物品費は増えると予想される。研究実施に専念し、学会発表の機会が当初に希望より少なくなったため、旅費としての使用額が少額となった。まずは、肝癌細胞株を用いた検討を一義的に行う。
プラズマプロセスによる有機金属化合物の高分子薄膜化とヘテロ界面機能

金属アセチルアセテート(M-AA)をプラズマエネマギーによって,高分子化すると同時に積極的に改質し,発現される有機高分子と金属との自己組織化高次構造化を行ない,それに基づく新規の機能材料の合成を目的としている.本年度は,種々の金属アセチルアセトナート(M-AA)プラズマ重合膜の電子的特性を検討した結果, M-AA重合膜の電導度が中心金属の標準電極電位によく対応すること,およびZnAA重合膜が10^<-5>%程度の光電変換能を有していることを見出した.また,ZnAAプラズマ重合膜の電導度が酸素を共存させることによって10^<-2>から10^<-0>S/cmと増大することも明らかになった.以上の知見およびCuAAのプラズマ還元挙動から我々は,プラズマ反応によるM-AA重合膜形成の反応スキームを次のように明らかにした.CuAAは先ず,プラズマによって還元され,配位子と金属原子に分離する.次に,プラズマエネルギーによって,金属クラスターの形成,金属微粒子の生成,結晶成長が生じ,金属相を形成してゆく.配位子は重合反応が進みプラズマによるアプレーションを受けながら有機相を形成してゆき,金属-有機多相系高次構造を形成する.さらにプラズマエネマギーを供給されることによって,最終的には金属薄膜が形成される.以上のように, M-AAのプラズマ重合による高次構造の形成は,膜の色や電導性を変化させるだけでなく,光電導性,スイッチング特性,電子線パターンの形成といった新規な機能を発現させることがわかった.このようなM-AA重合膜の種々の電子機能の発現は重合膜の高次構造と密接な関係がある.金属アセチルアセテート(M-AA)をプラズマエネマギーによって,高分子化すると同時に積極的に改質し,発現される有機高分子と金属との自己組織化高次構造化を行ない,それに基づく新規の機能材料の合成を目的としている.本年度は,種々の金属アセチルアセトナート(M-AA)プラズマ重合膜の電子的特性を検討した結果, M-AA重合膜の電導度が中心金属の標準電極電位によく対応すること,およびZnAA重合膜が10^<-5>%程度の光電変換能を有していることを見出した.また,ZnAAプラズマ重合膜の電導度が酸素を共存させることによって10^<-2>から10^<-0>S/cmと増大することも明らかになった.以上の知見およびCuAAのプラズマ還元挙動から我々は,プラズマ反応によるM-AA重合膜形成の反応スキームを次のように明らかにした.CuAAは先ず,プラズマによって還元され,配位子と金属原子に分離する.次に,プラズマエネルギーによって,金属クラスターの形成,金属微粒子の生成,結晶成長が生じ,金属相を形成してゆく.配位子は重合反応が進みプラズマによるアプレーションを受けながら有機相を形成してゆき,金属-有機多相系高次構造を形成する.さらにプラズマエネマギーを供給されることによって,最終的には金属薄膜が形成される.以上のように, M-AAのプラズマ重合による高次構造の形成は,膜の色や電導性を変化させるだけでなく,光電導性,スイッチング特性,電子線パターンの形成といった新規な機能を発現させることがわかった.このようなM-AA重合膜の種々の電子機能の発現は重合膜の高次構造と密接な関係がある.
大環状芳香族分子の自己組織化によるナノ細孔性固体の構築

本研究では,芳香族有機分子ユニットを環状に連結した中心部に空孔を有する大環状芳香族分子を合成し,その空孔が1次元に整列した結晶性集積固体の構築,および1次元空孔に固有の機能開拓をめざした.ニッケル触媒を用いた山本型カップリング反応を基軸に,新しい芳香族有機分子ユニットを採用し,その環状化反応を行うことで新規大環状芳香族分子を多数合成できてきており,機能探索に必要な100 mgを超えるスケールでの大量合成の経路も見出すことができてきた.それらの一部はすでに原著論文として発表するに至っている.分子中央部の空孔を埋める結晶化溶媒が結晶構造全体の構築にも寄与するため,溶解度とともに,溶媒分子の極性や大きさ,官能基の種類なども考慮して結晶化をスクリーニング的に探索した.その結果,全ての分子に対してではないものの,中央部の空孔が1次元配列したチャンネル構造を持つ結晶を調製できた.さらに,真空下で加熱乾燥して結晶化溶媒分子を除去してもその細孔構造は維持できることを見出している.分子中央の空孔および分子間の空隙に溶媒分子がディスオーダーして観測されるために単結晶X線構造解析は困難であったが,放射光X線を用いた回折実験と最新の解析法を併用することで分子構造を決定できた.さらに,機能探索を行う粉体状態でも粉末X線回折データをRietveld解析することで精密な分子充填構造を明らかにできた.1次元空孔に固有な機能を探索する中で,不活性ガスや揮発性有機溶媒を吸着することを見出してきており,また,芳香族分子のπ共役面を活用することで電池電極材料として利用できることがわかってきた.本研究では,中心部に空孔を有する大環状芳香族分子を合成し,その空孔が1次元に整列した結晶性集積固体の構築,機能開拓をめざしている.どのような分子内・分子間相互作用が結晶構造の構築に寄与しているかについては,これまでに合成した大環状芳香族分子の結晶構造解析の知見が集まってきている.これらの知見をもとに分子設計を行い,結晶化の手法や用いる結晶化溶媒,温度などの条件をスクリーニングして1次元チャンネル構造をもつ結晶構造を探索してきている.当該年度においては,研究実施計画に基づいて,大環状芳香族分子の合成・細孔性結晶の構築・官能基の空間配置を達成した.ニッケル触媒を用いた山本型カップリング反応を基軸に,新しい芳香族分子ユニットを採用し,その環状化反応を行うことで新規大環状芳香族分子を多数合成できてきている.それらの一部はすでに原著論文として発表するに至っている.新しい分子がどのような結晶性集積構造を与えるかは,過去の知見をもとに予測しながら分子設計しているものの,必ずしも予想通りの結晶構造が得られるわけではなかった.中央部の空孔を埋める結晶化溶媒が結晶構造全体の構築にも寄与するため,溶解度とともに,溶媒分子の極性や大きさ,官能基の種類なども考慮して結晶化をスクリーニングした.その結果,全ての分子に対してではないものの,中央部の空孔が1次元配列したチャンネル構造を持つ結晶の調製,およびその単結晶X線構造解析を達成することができている.分子量が大きな大環状芳香族分子は,空孔も大きく,その内部の溶媒分子は激しくディスオーダーして観測されるため,放射光X線を用いた結晶構造解析も行い,最新のX線構造解析法を用いて構造決定に至ることができた.例えばアルコキシ基を有する大環状芳香族分子からは,結晶内で官能基が整然と配置された1次元チャンネル構造を見いだすことができた.当初の計画に従って研究を進めることができたことに留まらず,それ以上に順調に研究が進展してきている.ニッケル触媒を用いた山本型カップリング反応をうまく活用することで多様な大環状芳香族分子の合成を順調に進めることができた.新しい芳香族分子ユニットの採用や,これまでに検討してこなかった官能基の配置にも関わらず,大環状化反応が問題なく進行し,新規構造の大環状芳香族分子の単離・構造決定に至った.集積構造の解明においては,ラボ機と放射光X線を用いた回折計とを併用することで,次々とX線結晶構造解析を完了することができ,当初計画以上に順調に進展させることができてきている.成果発表に関しても,複数報の原著論文として成果報告するに至っており,その他学会発表や解説記事の執筆など,当初の予想以上に精力的に発表できてきている.本研究では,芳香族有機分子をユニットとして環状に連結させた大環状芳香族分子を対象として用い,分子構造およびその結晶性粉体の調製法を工夫することで,ナノ細孔性の固体を得る.大環状分子の中心部の空孔が連なって生じる独特なナノ細孔構造を生かし,そのその固有の機能を探索する.これまでに,新しい大環状芳香族分子を設計して合成し,その結晶性粉体における分子充填構造を解明するに至っている.本年度は,当初計画に従って,ナノ細孔の物性評価に着手し,ガス吸着特性やゲスト分子包接・交換の特性を明らかにすることができた.溶媒中での再結晶化においては,大環状芳香族分子を溶媒和している溶媒分子が結晶化に伴い脱離するために,エントロピー駆動型で結晶成長が進行する場合があると考えられ,そのために,一見すると不安定な空隙の大きいナノ細孔を有する結晶性粉体が調製できることがわかってきた.熱重量測定や示差走査熱量測定,また,熱処理や化学処理した試料の粉末X線パターンを測定することによって,結晶性粉体の安定性の評価に成功し,試料調製時にはナノ細孔を埋めている溶媒分子を除去しても,ナノ細孔構造は安定に保たれる条件を見いだすに至っている.さらに,この「空になった」

ナノ細孔に対して,ゲスト分子としてガス分子が認識され,ガス吸着が進行することがわかってきた.いったん吸着したガス分子は,スムーズに除去できることもわかってきた.さらに,分子構造を精密に決定し得る分子性結晶である利点を生かし,ナノ細孔への溶媒包接やガス分子の吸着,また,空になったナノ細孔の状態を,粉末X線回折測定を駆使することで解明することに成功した.ナノ細孔を有する結晶性固体の調製に成功し,その細孔の特性を明らかにするためにガス吸着実験を実施した.真空下で加熱すると,当初,細孔内を満たしていた溶媒分子を除去できることを見いだし,最終的に,結晶性粉体である利点を生かして粉末X線回折を取得でき,構造解析の結果,電子密度から判断しても細孔内を空にできていいることを見いだすに至った.さらに,真空下で溶媒を除去した試料に対してガス吸着を行うと,吸着されたガスが高密度に細孔内に充填されることを見いだし,その条件下で粉末X線回折を行い,構造解析を行ったところ,吸着されたガス分子もモデル化することができた.結晶性粉体試料である利点を十分に生かし,粉末X線回折を駆使して細孔内の物質の出入りを精密に可視化できたことは,当初の計画・予想を上回る成果であり,ナノ細孔試料の特性を十分に引き出せたと考えている.また,成果発表に関しても,複数報の原著論文として成果報告するに至っており,その他学会発表や解説記事の執筆など,当初の予想以上に精力的に発表できてきている.本研究では,芳香族有機分子ユニットを環状に連結した中心部に空孔を有する大環状芳香族分子を合成し,その空孔が1次元に整列した結晶性集積固体の構築,および1次元空孔に固有の機能開拓をめざした.ニッケル触媒を用いた山本型カップリング反応を基軸に,新しい芳香族有機分子ユニットを採用し,その環状化反応を行うことで新規大環状芳香族分子を多数合成できてきており,機能探索に必要な100 mgを超えるスケールでの大量合成の経路も見出すことができてきた.それらの一部はすでに原著論文として発表するに至っている.分子中央部の空孔を埋める結晶化溶媒が結晶構造全体の構築にも寄与するため,溶解度とともに,溶媒分子の極性や大きさ,官能基の種類なども考慮して結晶化をスクリーニング的に探索した.その結果,全ての分子に対してではないものの,中央部の空孔が1次元配列したチャンネル構造を持つ結晶を調製できた.さらに,真空下で加熱乾燥して結晶化溶媒分子を除去してもその細孔構造は維持できることを見出している.分子中央の空孔および分子間の空隙に溶媒分子がディスオーダーして観測されるために単結晶X線構造解析は困難であったが,放射光X線を用いた回折実験と最新の解析法を併用することで分子構造を決定できた.さらに,機能探索を行う粉体状態でも粉末X線回折データをRietveld解析することで精密な分子充填構造を明らかにできた.1次元空孔に固有な機能を探索する中で,不活性ガスや揮発性有機溶媒を吸着することを見出してきており,また,芳香族分子のπ共役面を活用することで電池電極材料として利用できることがわかってきた.
2次元三角格子Mott絶縁体の基底状態に関する熱的研究

本研究では、スピン液体状態の実現を検証・詳細の解明を目的として種々の研究を行い、κ-(ET)_2Cu_2(CN)_3とEtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2におけるギャップレスな励起を持つスピン液体が実現していることを示してきた。研究の最終年度にあたる本年度は、種々の測定を通してスピン液体の本質を議論した。EtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2のスピン液体状態をさらに詳細に検証するため、カチオンの水素の一部を重水素に置換した試料の熱容量を測定した。この結果、重水素置換体・非置換体の双方においてギャップレスな励起をもつスピン液体が実現していることを明らかにした。また、重水素置換によりスピン液体の励起構造が変化する可能性を示した。前年度において、κ-(ET)_2Ch_2(CN)_3における重水素置換の効果を調べるため、分子中の水素を全て重水素に置換したκ-(d_8:ET)_2Cu_2(CN)_3を作成していた。本年度は、得られた試料の熱容量を測定し、同物質の励起構造が重水素置換によっても変化しないことを明らかにした。重水素置換効果にみられる両物質の違いは、主としてEtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2が、他の相との量子臨界点付近に存在する物質であり、また、分子の積層構造を有するため圧力に敏感な特性を持つためであると考えられる。この事実は、スピン液体の形成には、物質の結晶構造が強く影響する可能性があることを示唆している。本研究で得られた種々の研究結果は、スピン液体の実験的な検証例および三角格子を有するダイマーMott絶縁体におけるスピン液体の共通点を示しただけではなく、これまで重視されてきた三角格子の異方性とは異なった新たな研究視点を与える重要な結果である。本年度は、今後の研究の基礎となる超低温領域および高磁場領域において測定が可能な熱容量測定装置の開発・整備を第一の課題として行った。熱容量測定装置の試料用温度計として用いるRuOxチップ抵抗型温度計は、一般的に磁気抵抗が少ないとされるが、本研究ではκ-(BEDT-TTF)_2Cu_2(CN)_3のスピン状態の微妙な変化を追跡する必要があるため、この磁気抵抗が問題になってくることが考えられる。温度計の磁気抵抗は、超低温領域を含む全ての温度領域における測定に関わる問題であるため、装置の開発に先駆けて磁場中でも使用できる標準温度計の温度較正をつくる必要がある。キャパシタンス温度計を用いた磁場中での温度較正を行った結果、2K以上の温度領域で、良好な磁場中温度較正を行うことに成功した。2K以下の温度領域では、ある程度信頼できるデータが得られているが、本研究の性質上さらなる正確な磁場中温度較正が必要であり、これに対応するための別種の温度計を用いたプローブ改良を行い、これを用いることによって14Tまでの高磁場下において、微少量試料に対する精密熱容量測定が可能となる。上述のように、磁場中での温度較正の遅れから、超低温領域での熱容量測定装置の立ち上げが遅れている。そのため、前年度から開発を行っていた東北大学金属材料研究所強磁場センターの20T超伝導磁石および希釈冷凍機と組み合わせた熱容量測定装置ならびに3He冷凍機を用いて、試料依存性まで含めた低温熱容量を調べ本物質におけるγT項の存在を確認した。代表者は、これら熱容量測定装置の作成とは別に来年度からの測定に備え、化学的圧力のスピン状態への影響を詳細に調べることを目的としてBEDT-TTF分子のエチレン基を重水素化した試料の合成経路の検討を行い、原料の精製・電界条件の評価を進めた。本年度は、主として低温熱容量測定を用いたEtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2におけるスピン液体状態の検証と昨年度に合成経路を検討したκ-(BEDT-TTF)_2Cu_2(CN)_3の水素体および重水素体の合成を中心に行った。EtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2は、ダイマーMott型の2次元三角格子を形成し、低温でスピン液体状態の実現が指摘可能性されている電荷移動錯体である。単結晶試料を用いた100mK8Kの範囲での低温熱容量測定の結果、スピン液体状態の実現を意味する2030mJ/K^<-2>kmol^<-1>の係数を持つ温度の1乗に比例する項(T-linear項)と3.2K付近に古典的スピン状態から量子スピン液体状態へのクロスオーバー現象を示唆するブロードな熱異常を観測した。これらの特徴は、本研究の主たる研究対象であるκ-(BEDT-TTF)_2Cu_2(CN)_3と定性的に同じであり、本物質においても、確かにスピン液体状態が実現していることが確認された。定量的な観点では、クロスオーバー現象の特徴的な温度とT-linear項の係数の絶対値について、2つの物質間で有意な差が確認された。これらは、2つの物質間に存在する三角格子の重なり積分のこと比や絶対値がスピン液体状態の励起構造を特徴づける要因の一部であるを示唆している。これらは、スピン液体状態の励起構造の解明において重要な実験事実と言える。κ-(BEDT-TTF)_2Cu_2(CN)_3の試料合成は、それぞれ水素体および重水素体のBEDT-TTFをドナーとした電解合成によって行った。

それぞれの試料について複数個のセルを用いて、結晶を約90日間成長させた結果、熱容量測定を行うためには十分な大きさの結晶を得ることができた。これにより、κ-(BEDT-TTF)_2Cu_2(CN)_3における重水素置換効果の検証が可能となった。本研究では、スピン液体状態の実現を検証・詳細の解明を目的として種々の研究を行い、κ-(ET)_2Cu_2(CN)_3とEtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2におけるギャップレスな励起を持つスピン液体が実現していることを示してきた。研究の最終年度にあたる本年度は、種々の測定を通してスピン液体の本質を議論した。EtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2のスピン液体状態をさらに詳細に検証するため、カチオンの水素の一部を重水素に置換した試料の熱容量を測定した。この結果、重水素置換体・非置換体の双方においてギャップレスな励起をもつスピン液体が実現していることを明らかにした。また、重水素置換によりスピン液体の励起構造が変化する可能性を示した。前年度において、κ-(ET)_2Ch_2(CN)_3における重水素置換の効果を調べるため、分子中の水素を全て重水素に置換したκ-(d_8:ET)_2Cu_2(CN)_3を作成していた。本年度は、得られた試料の熱容量を測定し、同物質の励起構造が重水素置換によっても変化しないことを明らかにした。重水素置換効果にみられる両物質の違いは、主としてEtMe_3Sb[Pd(dmit)_2]_2が、他の相との量子臨界点付近に存在する物質であり、また、分子の積層構造を有するため圧力に敏感な特性を持つためであると考えられる。この事実は、スピン液体の形成には、物質の結晶構造が強く影響する可能性があることを示唆している。本研究で得られた種々の研究結果は、スピン液体の実験的な検証例および三角格子を有するダイマーMott絶縁体におけるスピン液体の共通点を示しただけではなく、これまで重視されてきた三角格子の異方性とは異なった新たな研究視点を与える重要な結果である。
重要害虫チョウ目ヤガ上科の応用昆虫体系学：マルチ同定ツールの開発と潜在害虫の推定

【マルチ同定ツールの開発】対象分類群の全種一覧を公開するとともに,その中でも特に種数の多い分類群であるシタバガ亜科とカラスヨトウ亜科について,日本国内で農業害虫として知られているほぼすべての種の成虫標本画像を公開することができた.さらにカラスヨトウ亜科の全種とウスベリケンモン亜科の一部の種については,類似種や近縁種(海外産を含む)の分布・生態・寄主植物・識別法・害虫としての発生状況等の情報整理を一通り終えたため,それらのデータも併せて公開した.【潜在害虫の推定】マルチ同定ツールの開発と同様,果樹害虫種を含むグループを対象とし,成虫と幼生期の分子・形態分類学的研究を進めた.昨年度に学会発表を行った成果(キシタクチバ亜科Hypocala属)を学術誌に投稿したほか,継続的に取り組んできた分類群(ヨトウガ亜科Tiracola属)では,東南アジアにおける著名害虫を含む日本産2種の幼生期を解明し,学会発表を行った.以上の結果を踏まえ,これまでに取り組んできた4分類群(キリガ亜科Spodoptera属,ヨトウガ亜科Tiracola属,フサヤガ亜科Targalla属,キシタクチバ亜科Hypocala属)の各種種情報(分類・食性・分布情報・害虫としてのステータス等)の比較と考察を行ったところ,ヤガ類の害虫化と関係が深いと考えられる複数の特性を見出すことができた.また,系統情報がこうした特性の進化史を反映している可能性があること,これら生物が持つ種情報を用いて,潜在的な害虫種を抽出・推定できる可能性があることが示唆された.平成30年度が最終年度であるため、記入しない。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。・マルチ同定ツールの開発本ツールはヤガ上科に含まれるヤガ科とフサヤガ科の害虫種を主な対象としているが,現在は試験的にそれらのうち果樹害虫種のサンプリングを行っている.対象とする種数のうち半数以上のサンプリングは既に終了し,それら全ての個体はDNA抽出にむけた整理を終了した(抽出に用いる部位の切除,100%エタノール液浸標本としての保存,DNA抽出番号の付加等).それらサンプルのDNA抽出と標本撮影は現在進行中である.・潜在害虫の推定対象とする予定の3グループのうち2グループの分類学的精査はおおむね順調に進んでいる.それらの分類学的研究成果は,関連研究施設と連絡を取り,論文の執筆準備を進めている.また,対象としている果樹害虫種が,近年日本国内で分布域を広げていることが本年度の調査で判明したことから,既存の分布状況と新しく発見された地域の情報を取りまとめて学術誌に投稿した.当該グループと関連性のあるグループの基盤整備も並行して進め,その過程で発見した小笠原諸島固有の1新種については関連研究者と密に連絡を取り,学術誌に投稿,および学会発表を行ったほか,それに近縁な南西諸島固有の1種について分布域の整理も行った.幼虫のサンプリングはやや遅れ気味であるが,チョウ目の幼虫では非常に珍しい食性をもつ種を発見したことから,詳細な野外観察と飼育を重ね,学術誌への投稿と学会発表を行った.その他,昨年度から今年度にかけて携わった研究が,国内学会においてポスター賞を受賞した.・マルチ同定ツール対象種のうち半数以上の種はサンプリングが終了し,さらにそのうち半数はDNAバーコード領域の抽出・PCR・解析を終えていることから,本ツール開発に向けた基盤構築(サンプルの収集・整理・DNA抽出・標本撮影等)はおおむね順調に進展している.最終的なアウトプットの形として予定しているウェブサイトの作成も,既に着手している.なお,本ツール開発の背景には“日本への将来的な侵入害虫対策"が含まれていることから,侵入害虫の主な起源となりうる近隣諸国の種も基盤整備を並行して進めているほか,害虫種のみならずそれらの近縁種(主に姉妹種)にも着目して研究を進めている.・潜在害虫の推定対象とする予定の3グループのうち2グループの分類学的精査は順調に進んでおり,それらの研究成果は既に論文の執筆準備を進めていることから,おおむね順調に進展しているとした.また,対象種の幼虫のサンプリングはやや遅れ気味だが,それに近縁なグループから珍しい食性をもつ幼虫を発見できたことも,本研究が順調に進展する上で大きな成果となっている.【マルチ同定ツールの開発】本ツールはヤガ上科の果樹害虫種を対象としているが,近年の高次分類体系の変遷を考慮し,対象分類群を拡充して開発を進めている.いくつかのタクサは成虫の形態・DNA情報の蓄積が終了したため,それらの情報を取りまとめ,マルチ同定ツール(ウェブサイト)の公開と運営を試験的に開始した.成虫の形態・DNA情報の整理を終えた種は,それらの「害虫としての発生状況」・「果樹への被害の概要」・「分布」・「寄主植物」・「近縁種との識別法(海外産の種を含む)」等の情報を取りまとめ,本ツール上に掲載している.BOLDシステムへの登録も逐次進めており,論文等によるオープンデータ化を行った後,本ツールへの連携を図る予定である.【潜在害虫の推定】対象分類群(フサヤガ科とヤガ科の複数グループ)の分類学的精査は概ね終了した.得られた成果から潜在害虫の推定に向けた相互比較を行い,概ね想定通りの結果が得られている.一部のグループは海外の研究者と共同で研究を進めており,タイプ標本の取り扱いに問題があったために進捗状況がやや遅れているものの,新たに判明した知見は随時発表を行った.

また上記分類群との比較を目的として研究を行った分類群では,以前より分類学的問題が指摘されてきた2種の種間関係を解決した.さらにそのうち1種の雄交尾器形態には顕著な二型が存在することが判明し,進化生物学的にも重要な成果であったことから併せて報告を行った.なお,本研究により潜在害虫の可能性をもつと判断された1種について,その分布域や寄主植物について検討を行ったところ,分布域が近年拡大傾向にあることが判明した.そのため国内分布の整理と,卵・幼虫・蛹の形態情報の取得を行い,学術誌に投稿した.さらに本来の分布域外である関東地方における潜在的な寄主植物も調査し(幼虫の飼育実験),その成果も学術誌に投稿した.【マルチ同定ツールの開発】対象とする分類群および種のうち,いくつかのタクサについては成虫の形態情報とDNA情報の蓄積が終了した.そのためそれらの情報を取りまとめ,マルチ同定ツール(ウェブサイト)の公開と運営を試験的に開始した.当初の予定では,最終年度末に本ツールの公開を行う予定であったが,データの蓄積状況が良好であったために先行して公開を行った.幼生期のサンプリングと形態情報の蓄積がやや遅滞しているが,幼生期の同定基盤となる成虫の形態およびDNA情報については,前述の通り良好な成果を挙げることができている.そのため研究の進捗状況は,おおむね順調に進展していると判断した.【潜在害虫の推定】予定していた対象分類群(フサヤガ科とヤガ科の複数グループ)の分類学的精査は大凡終了した.得られた成果から潜在害虫の推定に向けた相互比較を行い,概ね想定通りの結果が得られている.一部のグループは海外の研究者と共同で研究を進めており,新たに判明した知見は随時発表を行った.タイプ標本の取り扱いに問題があったために進捗状況がやや遅れているものの,現在は共同研究者間で最終的な打ち合わせを行っており,論文の執筆もほぼ終了している.そのため研究の進捗状況は,概ね順調に進展していると判断した.【マルチ同定ツールの開発】対象分類群の全種一覧を公開するとともに,その中でも特に種数の多い分類群であるシタバガ亜科とカラスヨトウ亜科について,日本国内で農業害虫として知られているほぼすべての種の成虫標本画像を公開することができた.さらにカラスヨトウ亜科の全種とウスベリケンモン亜科の一部の種については,類似種や近縁種(海外産を含む)の分布・生態・寄主植物・識別法・害虫としての発生状況等の情報整理を一通り終えたため,それらのデータも併せて公開した.【潜在害虫の推定】マルチ同定ツールの開発と同様,果樹害虫種を含むグループを対象とし,成虫と幼生期の分子・形態分類学的研究を進めた.昨年度に学会発表を行った成果(キシタクチバ亜科Hypocala属)を学術誌に投稿したほか,継続的に取り組んできた分類群(ヨトウガ亜科Tiracola属)では,東南アジアにおける著名害虫を含む日本産2種の幼生期を解明し,学会発表を行った.以上の結果を踏まえ,これまでに取り組んできた4分類群(キリガ亜科Spodoptera属,ヨトウガ亜科Tiracola属,フサヤガ亜科Targalla属,キシタクチバ亜科Hypocala属)の各種種情報(分類・食性・分布情報・害虫としてのステータス等)の比較と考察を行ったところ,ヤガ類の害虫化と関係が深いと考えられる複数の特性を見出すことができた.
ビッグデータ解析における最適保証スクリーニングの理論と応用

超大規模データには高度な機械学習アルゴリズムをそのまま適用することができないため,重要でないと予測されるデータをスクリーニングにより削除し,残された一部のデータのみを解析するという場合が多い.しかしながら,従来のスクリーニング手法はヒューリスティクスであり,重要な情報を誤って削除してしまうリスクがあった.本研究では最適保証のあるスクリーニングのための理論と応用に関する研究を行い、おおきく3つの研究成果を得た.平成26年度は、本研究課題の主題である最適保障計算のアプローチを「交差検証法計算の高速化」と「近似精度保障付き交差検証法」へ適用する研究を行った。前者では、学習データの一部が追加・削除された場合に最適解の変化の範囲を最適保障計算原理によって保障することで、交差検証法に必要な一部のデータの削除をして最適化を行うプロセスを大幅に効率化できることを示した。後者のアプローチでは、ある特殊なクラスの機械学習問題において、交差検証誤差の下限が正則化パラメータの関数として記述できることを最適保障計算を用いて導出した。交差検証誤差の下限を正則化パラメータの下限として表すことにより、交差検証法の近似誤差(最適な交差検証誤差値と得られた交差検証誤差値)を保障するアルゴリズムを構築することができた。平成27年度は、本研究課題の主題である最適保障計算のアプローチを高速感度分析(quick sensitivity analysis)へ適用する研究を行った.高速感度分析とは,大量データに基づく最適な機械学習モデルが既に手元にある際に,データやハイパーパラメータに微小な変更があった場合,機械学習モデルを再学習することなく,その影響を効率的に分析する技術である.本研究では,特に,学習デタの事例の一部が追加・削除される逐次学習の問題設定において,感度分析を総学習事例数に依存せず,追加・削除される事例数のみに依存する方法論を新たに開発した.同方法はクロスバリデーションの高速化,ストリーム学習の更新タイミング決定など,様々な応用があることをシミュレーションにより実証した.この研究成果はデータマイニングの最高峰国際会議であるKDD2015にて発表され,国内外から注目を集めつつある.本研究課題の主題である最適保障計算原理の新たな応用先として高速感度分析という枠組を考案し,これが大規模データ分析の様々なタスクにとって有用であることを実証できたため.平成28年度は、最適保障計算のアプローチをパターンマイニング(pattern mining)へ適用する研究を行った.パターンマイニングとは,アイテムセットマイニング、グラフマイニング、シーケンスマイニングなど、指数的に増加するパターンの中から頻出するものであったり、予測に有用那ものであったりを効率的に発見する技術である.本研究では、パターンを変数として持つようなスパース線形モデルを考え、その線形モデルの学習のための新たなアルゴリズムを最適保障計算の技術を利用して構築した.最適保証計算の枠組みをパターンを記述する木構造の枝刈りに利用できるように拡張したことで、最適解においてモデルに含まれないパターンを効率的に同定できるようになった.この研究成果はデータマイニングの最高峰国際会議であるKDD2016にて発表され,国内外から注目を集めつつある.超大規模データには高度な機械学習アルゴリズムをそのまま適用することができないため,重要でないと予測されるデータをスクリーニングにより削除し,残された一部のデータのみを解析するという場合が多い.しかしながら,従来のスクリーニング手法はヒューリスティクスであり,重要な情報を誤って削除してしまうリスクがあった.本研究では最適保証のあるスクリーニングのための理論と応用に関する研究を行い、おおきく3つの研究成果を得た.本研究課題の主題である最適保障計算原理を交差検証法に適用する枠組を構築することができ、本研究は計画通り順調に進んでいる。平成28年度は,最適保障スクリーニング理論の拡張として,パラメータ表現された線形スコアのバウンド計算について検討する.ここで,線形スコアとは未知の最適解との内積で表される任意のスコアである.平成26年度,27年度に検討してきた最適保障スクリーニングでは,線形スコアを用いて,非サポートベクトルの同定,テスト事例の分類,高速感度分析などを行ったが,この線形スコアをパラメータを含む形式で表現し,そのパラメータが一定範囲内を動くという制約のもとでさらに下界の最小化,上界の最大化を行うことで,一定のパラメータの範囲での線形スコアのバウンドを計算できる.このアプローチは,データや設定に不確実さが含まれる場合のモデリングに有効であると考えられ,同理論のさまざまなデータ解析タスクへの応用に関しても検討する.28年度が最終年度であるため、記入しない。機械学習今後は、最適保障計算原理を秘密計算問題、組み合わせ要素同定問題に利用するアプローチを検討する。平成27年度は理論とアルゴリズムに新たな展開があったため,平成28年度においてそのコンピュータシミュレーションによる検証を行う予定である.そのため,計算リソースとプログラム作成補助の人件費等が必要となったため,一部の予算を次年度に繰り越した.28年度が最終年度であるため、記入しない。平成26年度は主に理論研究に重点を置き、平成27年度以降に大規模な計算機シミュレーションを行うため。平成28年度への繰越分は高速感度分析のコンピュータシミュレーションを行うための計算リソースの購入とプログラム作成補助の人件費等に充てる予定である.28年度が最終年度であるため、記入しない。計算機シミュレーションを行うための高性能計算サーバを購入する。また、実績報告記載の2つの成果を国際会議にて発表するため旅費を計上する。28年度が最終年度であるため、記入しない。
ミクロフィブリル傾角と細胞壁成分の樹体内マップ

風雪に耐え巨大な樹体を支える能力は細胞壁内でのミクロフィブリルヘリカルワインディング構造とそれを埋めるマトリクス部分との複合構造に起因する。本研究ではミクロフィブリル傾角(MFA)が、樹体内でどのように最適化されているかを実際測定することを目的とした。また細胞壁成分とミクロフィブリル傾角の間に相関があるのかも否かも併せて検討した。そのため、(1)SR-X線および通常X線を用いた小角散乱図(SAXS)よりMFA測定を測定する。方法論の検討ならびに測定結果の解析。(2)FT-IRケモメトリクス法による化学分析。(3)(1)と(2)の結果を総合的に判断し、MFAの変動と相関する化学成分の同定を目指すことなどを目標に掲げた。上記課題においてスギ(針葉樹)、ユリノキ(広葉樹)の枝で小角SR-X線散乱測定を行なった。小角散乱の円周方向の分布からMFAが測定できることを確認した。針葉樹の枝では通常は下側で高いMFAを、広葉樹の枝の上側で小さいMFAが測定された。このことは、以前から知られていることであるが、SAXSにより迅速(放射光の場合は10分)な測定が可能となった。同一試料について、FTIR-ATR法により、官能基の局在を調べ、MFAとの相関を重回帰法により検討した。その結果、ユリノキではキシラン量がMFAと正の関係にあり、セルロースと負の関係にあること、スギではリグニン量と正の関係にあり、セルロース量と負の関係にあることが示された。また、MFAとトウヒの物性について調べ、早材部のMFAが他の針葉樹に比べて小さいことが、音響的な特性に影響が大きいことが示された。FT-IRデータを元にそれを統計処理すること(ケモメトリクス法)により、針葉樹材の細胞構成要素の細胞壁成分の違いを検出できることを明らかにできた。樹木において外部からの応力に耐え、自らの巨体を支える能力は細胞壁中のミクロフィブリルのヘリカルワインディング構造とそれをとりまくマトリクス成分との相互作用に関係している。この研究では樹体内でいかにMFAと化学成分が変化し、樹体内で最適なバランスを取っているかを探ることを目的とする。試料としてスギ(針葉樹)及びユリノキ(広葉樹;ゼラチン層を作らない樹種)を用いた。枝ではあて材と呼ばれる通常材と異なる構造・化学成分の組織が形成され通常材と異なる応力が発生している。これらの試料の様々な部位から放射光小角X線散乱を用い、ミクロフィブリル傾角を測定した。また同一部位からATR FT-IRにより化学成分分析を行った。スギの枝の各部位ではミクロフィブリル傾角が変化している様子が観察された。細胞壁のレオロジー的特性に影響を与えるとされる非共役カルボキシル基に帰属されるリグニンの量比も変化していた。ユリノキのあて材ではセルロース量が多いゼラチン層が形成されないにもかかわらず上側でセルロース含量が多くミクロフィブリル傾角の小さい様子が観察された。これは上側で引張応力が発生していることを示唆している。

スギ、ユリノキいずれの場合でもミクロフィブリル傾角ばかりでなく細胞壁の成分がその部位で要求される機能的特性に対応して変化していることが考えられた。ミクロフィブリル傾角と細胞壁成分との相関も考察し、スギではリグニンとセルロースがミクロフィブリル傾角にそれぞれ正と負の相関関係があり、ユリノキではキシランとミクロフィブリル傾角に正の相関関係があると推定できた。風雪に耐え巨大な樹体を支える能力は細胞壁内でのミクロフィブリルヘリカルワインディング構造とそれを埋めるマトリクス部分との複合構造に起因する。本研究ではミクロフィブリル傾角(MFA)が、樹体内でどのように最適化されているかを実際測定することを目的とした。また細胞壁成分とミクロフィブリル傾角の間に相関があるのかも否かも併せて検討した。そのため、(1)SR-X線および通常X線を用いた小角散乱図(SAXS)よりMFA測定を測定する。方法論の検討ならびに測定結果の解析。(2)FT-IRケモメトリクス法による化学分析。(3)(1)と(2)の結果を総合的に判断し、MFAの変動と相関する化学成分の同定を目指すことなどを目標に掲げた。上記課題においてスギ(針葉樹)、ユリノキ(広葉樹)の枝で小角SR-X線散乱測定を行なった。小角散乱の円周方向の分布からMFAが測定できることを確認した。針葉樹の枝では通常は下側で高いMFAを、広葉樹の枝の上側で小さいMFAが測定された。このことは、以前から知られていることであるが、SAXSにより迅速(放射光の場合は10分)な測定が可能となった。同一試料について、FTIR-ATR法により、官能基の局在を調べ、MFAとの相関を重回帰法により検討した。その結果、ユリノキではキシラン量がMFAと正の関係にあり、セルロースと負の関係にあること、スギではリグニン量と正の関係にあり、セルロース量と負の関係にあることが示された。また、MFAとトウヒの物性について調べ、早材部のMFAが他の針葉樹に比べて小さいことが、音響的な特性に影響が大きいことが示された。FT-IRデータを元にそれを統計処理すること(ケモメトリクス法)により、針葉樹材の細胞構成要素の細胞壁成分の違いを検出できることを明らかにできた。
サブ波長回折格子を用いた面発光レーザのモード制御と高出力波長可変光源への展開

LiDARへの半導体レーザの応用の検討を行った.現在主流のガルバノミラー等を用いた装置に比べ,非機械式スローライト導波路では,高速ビーム掃引・高解像点数が期待でき,また増幅機能も両立できる.波長可変光源を集積できれば単体でビーム掃引機能を持つ高出力単一モード波長可変光源が実現できる.スローライト導波路は面発光レーザと同様の層構造で実現することができ,MEMS VCSELと同一基板上に作製可能である.波長可変MEMS VCSELとスローライト導波路の集積には,1)レーザ部の光閉じ込め,2)発振波長の伝搬角度,3)MEMSミラーの動作に課題を残している.1)は,イオン注入による電流閉じ込めで対策した.2)は,スローライト部のみ半導体DBRと誘電体DBRの間にSiO2を成膜し,カットオフ波長の長波長化を試みた.3)の解決策としてスローライト部分にのみ支持部を設け,VCSEL側のみMEMSミラーが変位するようにし,中間部は結合領域とすることを検討した.以上の構造を一般的なMEMS VCSELと同様のプロセスにおいて作製し,単一モードの垂直発振が得られ,イオン注入による閉じ込め効果と,半導体DBRと誘電体DBRの複合反射鏡で十分な反射率が得られることを実証した.また,デバイスの近視野像では出射強度の縞模様が見られ,電圧引火によりパターンがわずかに変化することから,光の結合と電圧印加による伝搬角の変化が達成された.しかし伝搬距離が短かったことから,ビーム形状は観測することができなかった.また,前年度に行った,MEMSへの印加電圧波形制御によるスイッチングの高速化を発展させ,さらなる高速化を試みた.今回は短時間のパルスを印加するオーバードライブにより計算・実験共にリンギングの抑制を実証し,MEMS VCSELにおいて1usを下回る波長切替の可能性を示した.29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。現在短距離光アクセスネットワークに将来用いることが期待される低消費電力な波長可変光源の実現を目指し研究を行った.各家庭と基地局をつなぐ数10kmの比較的短距離である光ネットワークでは現在コスト面からこれまで単波長の光通信が用いられてきた.しかしながら通信容量増大の要求から波長多重通信(WDM)の利用が検討されてきており,その波長可変光源には小型・低消費電力等の性能が求められている.WDM用波長可変光源における最も困難なポイントは波長安定性である.半導体レーザにおいては温度上昇により屈折率が変化し波長シフトを引き起こすため,温度調節が欠かせない.また波長可変機構はサイズ面・コスト面から,温度制御・波長掃引機構がレーザに集積されていることが望ましい.本研究では面発光レーザ(VCSEL)の高速・広帯域波長掃引と温調フリーの実現に焦点を当てている.上部反射鏡を片持ち梁ないしブリッジ構造とし,反射鏡を静電引力で機械的に変位させることで共振器長を変化させ,発振波長を変化させる.またMEMS構造とした上部反射鏡に熱膨張率の異なる薄膜をひずみ制御層として製膜して熱バイモルフ効果を用いることで,環境温度が変化することでそれに応じて反射鏡を変位させることが可能である.半導体レーザは温度上昇に対し長波長側へ発振波長がシフトするため,短共振器側へ反射鏡が変位すれば波長変化を打ち消すことができる.また面発光レーザの反射鏡として,数百nmの厚さである高屈折率差サブ波長格子(HCG)を用いることで,スイッチング速度の向上・波長掃引時の電圧低減を目指した.以上から本研究では,上部反射鏡としてHCGを用い,バイモルフ構造の片持ち梁ないしブリッジ構造のMEMSとすることで温度無依存高速波長可変面発光レーザの実現を目指している.昨年度は,波長掃引速度と印加電圧におけるHCGの優位性の立証,温度無依存化のためのひずみ制御層の設計,デバイスの試作と温度に対する負の波長シフトの実証を行った.波長掃引速度と印加電圧については,両者はトレードオフの関係にあり梁の長さにより値が変化する.両者の比(電圧/掃引速度)は梁の長さには依存しないが,厚さには1/2乗で依存する.そのため,高速・低消費電力化にはより薄膜構造であるHCGの方が有利であることを計算上で立証した.温度無依存化のためのひずみ制御層は調節可能なようにMEMSの梁上に製膜することを検討し,温度上昇に対し下方に梁を屈折させるためにHCG材料(Al0.65GaAs)より熱膨張率の大きい金属であるAu・Ti・Crとアルミニウムの含有量が少ないAl0.3GaAsを検討した.片持ち梁の長さを50μmとすると,Au・Ti・Cr・Al0.3GaAsではそれぞれ1nm・2nm・5nm・20nmとしたときに温度無依存化の可能性が得られた.これらの結果からまず20nmのAl0.3GaAsのひずみ制御層を持つ片持ち梁と両もち張りのMEMS VCSELを試作した.HCGは1μmを下回る周期を持つ格子構造であるため,その製作には一般的に電子ビーム露光を用いるが,量産化に向けた低コスト化のためナノインプリントを用いた.製作したデバイスではブリッジ構造のものでのみレーザ発振が得られ,梁の初期変位量の違いから発振波長の変化が見られたため,MEMSを駆動し反射鏡を変位させることで波長掃引が可能であることを実証した.またデバイスを加熱することで通常とは反対である短波長側への波長シフトが観測されたため,熱バイモルフ効果により梁が下方へ変位していることが実証できた.