hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
脂肪由来の間葉系幹細胞を用いた関節軟骨修復法の開発とMRIによる組織評価

運動器の再生医療分野で臨床応用が開始されている関節軟骨において、脂肪組織を用いた修復法の開発をin vitroを中心に検討した。また、軟骨造影MRIを用いた関節軟骨の定性的評価を臨床例において検討し、手術後の細胞外基質の可逆的な修復現象など、新たな知見を得た。本研究目的は、組織培養や動物実験モデルにおいてGlycosaminoglycan(GAG)濃度の定量が可能な造影MRI(以下dGEMRIC)を用いて、間葉系幹細胞(MSC)による修復軟骨組織により、広範囲な軟骨損傷に対するMSCによる修復法を確立し、定性評価型造影MRIによる修復軟骨組織の撮像条件を検討し、組織学的評価に代わり得るMRIによる非侵襲的な評価方法を確立することである。今回、幹細胞を用いた軟骨分化の実験系を確立すべく、現在論文上で最も軟骨分化しやすい幹細胞の一つと報告されている滑膜由来幹細胞を用いて予備実験を行った。方法:実験は、共培養における軟骨細胞の滑膜由来幹細胞へ与える影響を調べることを目的に行った。Cell Culture Insertを用いて上層に軟骨細胞・下層に滑膜由来幹細胞を播種し、Johnstoneらのchondrogenic mediumを用いて、7日・14日間の共培養を行った。上記培養条件をTreatment群とし、Negative controlには腱細胞由来のfibroblastを上層に用い、下層に滑膜由来幹細胞を播種した。評価にはDNA content、Proteoglycan contentを用いた。結果:実験1:Chondrogenic medium中のTGF-β1の濃度を1ng/mlに設定したものではTreatment群とNegative control群の間でDNA・PG共に有意差を認めず、軟骨細胞からの液性因子の幹細胞への軟骨分化誘導の影響は認められなかった。平成19年度は、in vitroの滑膜組織内の脂肪細胞の軟骨分化能についての検討を行った。滑膜組織由来脂肪細胞は、軟骨分化誘導用培養液を用いた培養実験では、ウシ胎児血清を用いて培養した対照群(2.lug/ugDNA)と比して、約5倍のプロテオグリカン産生量の増加(10.3ug/ugDNA)、Sox-9・type-IIコラーゲン・アグリカンなどの軟骨分化を示唆するmRNAの約10倍から100倍の発現増加を有意に認めた。次に、より軟骨への分化能を高めるため、軟骨細胞との共培養を行った。軟骨細胞と滑膜組織由来脂肪細胞が接触している条件と、多孔性の膜を用いて直接これら細胞間に接触を作らずに培養液を共通にした条件の両者を設定し実験を行った。結果、接触のある条件では、プロテオグリカン産生量の増加は認めなかったが、滑膜組織由来脂肪細胞由来と思われる、Sox-9・type-IIコラーゲン・アグリカンなどの軟骨分化を示唆するmRNAの有意な発現の約7-70倍の増加を認めた。一方で、接触のない条件においては、ポロテオグリカン産生量に差は認めなかったものの、同様にプロテオグリカン産生量の増加、Sox-9・type-IIコラーゲン・アグリカンの軟骨分化を示唆するmRNAの発現増加を認めた。滑膜組織由来脂肪細胞と軟骨細胞の共培養標本の組織像においては、コントロールとして用いた線維芽細胞と比して、トルイジンブルー染色で、軟骨細胞外基質の形成を示唆するメタクロマジーを呈する領域を多く認め、線維性組織の形成も軽度であった。以上より、滑膜組織由来脂肪細胞自体が軟骨分化能を有し、また軟骨細胞との共培養において軟骨分化を示すことが示唆された。ウサギ関節軟骨より採取した軟骨細胞を3次元培養し、ハイドロキシアパタイトの上に載せてハイブッリト骨軟骨片モデルを作成した。1.5Teslaの臨床用MRIを用いて、独自の実験用コイルを作成し、軟骨層の評価を施行した。軟骨層の層状の描出は可能であり、MRIを用いた培養軟骨片のquality controlが可能であることが示唆された。次に、脂肪由来のハイブリッド骨軟骨片を作成中であるが、軟骨由来のものより効率が低いことが明らかとなっている。遅延相軟骨造影MRI(dGEMRIC)やT2mappingを用いたより詳細な検討を現在施行中である。dGEMRICを用いて、高位脛骨骨切術術後や、ACL再建術術後の関節軟骨中のグリコサミノグリカン濃度を評価した。変形性膝関節症では、高位脛骨骨切術術後の外側コンパートメントにおいて3ヵ月後に一過性にグリコサミノグリカン濃度が低下し、6ヵ月後には術前のレベルまで回復することが明らかとなった。また、ACL術後においては、内側コンパートメントのグリコサミノグリカン濃度が一過性に低下するものの術後9ヶ月において回復する可逆的変化を生じていることが明らかとなった。これらの症例の長期成績を検討するとともに、T2mappingを用いた単顆型人工関節置換術後の外側コンパートメントの変化についても現在評価中である。H21年度は、in vitroで作成した、ウサギ軟骨細胞と滑膜細胞由来の軟骨片のMRI撮像条件の検討を継続施行した。1.5TのMRIにおいて、5mmの軟骨片の細胞外基質濃度の定性的評価は可能であった。

また、臨床的研究として、変形性膝関節症の患者に対して、単純レントゲンのkellgren Laurence分類とdGEMRICにおける細胞外基質濃度の相関性の有無を検討した。K-L分類grade1, grade2において、K-L分類と相関性が認められ、dGEMRICは、早期のOA診断において特に有用であることが示唆された。さらに、変形性膝関節症の患者に対して、単純レントゲンのkellgren Laurence分類とT2 mappingにおけるコラーゲン配列との相関性の有無も検討した。T2 mappingにおいても、dGEMRIC同様にK-L分類grade1, grade2において、K-L分類と相関性が認められた。同一症例で比較すると、dGEMRICの方が、T2 mappingに比べてより早期の軟骨変性を描出しうる傾向が認められた。次に、前十字靱帯再建術を施行した臨床例についても検討した。部位別では、脛骨外側高原の軟骨の細胞外基質濃度が一定であるのに対し、大腿骨内側顆の軟骨の細胞外基質濃度は、術後一過性に低下しその後、術後9ヶ月で術前のレベルに改善することが示された。そのような、軟骨細胞外基質の可逆的な濃度変化は軟骨変性の進行していない例に認められ、受傷から長期経過例においては可逆的な回復は認められなかった。
日本語における漢字を媒介とした意味借用の研究

本年度、日本語の固有の語彙である和語における漢字・漢文訓読を媒介とした意味借用という現象について文献調査及び考察を中心に進めた。意味借用とは、ある言語の固有の語が他言語との接触により、本来持たなかった意味を取り入れ、意味拡張する現象を指すが、日本語においては漢字・漢文訓読を通して、古代中国語から借用された意味が少なからず存在すると思われる。本年度は、このような漢字を媒介として借用された意味の中でも書記行為や啓蒙に関わる表現を中心に取り上げて調査を行った。ジスク(2012印刷中)「啓蒙表現における漢字を媒介とした意味借用-和語「あかす」の意味変化過程における「明」字の影響-」(『国語文字史の研究』13)では、「あかす」という語を取り上げ、「あかす」が漢文訓読において「明」字の訓として定着することにより、本来有しなかった「ものの意味をはっきりさせる」という意味を取り入れたことを明らかにし、意味借用が書記行為・啓蒙という中国からもたらされた文化概念において起こりやすいことを指摘した。その他の啓蒙表現として「あきらむ」(究明する義)「あきらか」「あきらけし」(はっきりしている義)「まなぶ」「まねぶ」(学問を修める義)について調査・検討を行った。「あきらむ」については第106回訓点語学会研究発表会(平成24年5月)にて口頭発表することになった(受理済み)。書記行為表現については、和語「のる」「のす」における「載」字からの影響について調査し、結果として「載」字から「記載する」義を取り入れていることが判明した。その調査結果・検討をまとめた論文を執筆した(平成24年4月に投稿する予定)。また、本年度は具体例の調査以外に「中古・中世漢字仮名交じり文データベース」の作成を行い、『雑談集』『榻鴫暁筆』の2作品(約50万字)の電子テキスト化を完成した。
間質細胞を標的とした難治性小児悪性固形腫瘍の耐性克服の研究

筑波大学小児外科で樹立したヌードマウス移植ヒト神経芽腫全てに対し、イリノテカン(CPT-ll)は単剤で高い抗腫瘍効果を示した。さらに、CPT-llの低用量・連日投与は高用量・間欠投与と比較して、同等かそれ以上の抗腫瘍効果を有し、その腫瘍増殖阻害は本来の作用であるDNAトポイソメラーゼI阻害とは異なって、VEGFの発現抑制と密接に関連していた。しかし、CPT-ll単剤では腫瘍の完全消失には至らなかった。近年、特に非ステロイド系COX-2阻害剤が関節リウマチなどに対する消炎・鎮痛作用に加えて腫瘍増殖抑制や血管新生抑制作用も有することが萌らかとなった。また、COX-2は多くの神経芽腫でステージに無関係に高発現し、非ステロイド系COX-2阻害剤がヌードラット移植神経芽腫細胞の増殖を強く抑制したとの報告もなされた。そこで、我々は3系統のヌードマウス移植ヒト神経芽腫を用いて、低用量CPT-llと、臨床的に妥当な低用量Celecoxibとの併用・連日投与を行った結果、低用量Celecoxib単剤では全く抗腫瘍効果がなかったが、CPT-llとCelecoxibとの併用・連日投与では3系統全てでCPT-ll単剤をはるかにしのぐ相乗的な腫瘍増殖阻害効果を示した。ことに高度に多剤耐性の神経芽腫移植腫瘍1系統では、併用投与終了後も腫瘍は縮小し続け、腫瘍倍加時間はCPT-ll単剤の揚合の約4倍に延び、治療終了80日後でも再増殖を認めない例もあった。免疫組織学的解析およびタンパク発現解析の結果、CPT-ll単剤の場合に比べてCPT-llとCelecoxibとの併用投与で腫瘍細胞の更なる増殖抑制とアポトーシス誘導の増強が引き起こされることが確かめられた。併用による抗腫瘍作用の増強は必ずしも腫瘍のCOX-2発現レベルとは関連していなかった。実験を通じて深刻な副作用は認められず、マウスの死亡も全くなかった。以上から、低用量Celecoxibは低用量CPT-llの頻回投与による抗腫瘍作用を相乗的に増強する非常に有望なmodulatorであることが明らかとなった。筑波大学小児外科で樹立したヌードマウス移植ヒト神経芽腫およびヒト横紋筋肉腫全てに対し、イリノテカン(CPT-11)単剤の低用量・連日投与は高用量・間欠投与と比較して、同等かそれ以上の抗腫瘍効果を示した。CPT-11の低用量・連日投与による腫瘍の増殖阻害は、本来の作用であるDNAトポイソメラーゼI阻害とは異なり、VEGFの発現抑制と密接に関連していた。しかし、CPT-11単剤では腫瘍の完全消失には至らなかった。そこで、さらに、3系統のヌードマウス移植ヒト神経芽腫を用いて、1:CPT-11とセレニウム化合物Se-(methyl)selenocysteine(MSC)との併用、および2:CPT-11とCOX-2阻害剤Celecoxibとの併用による抗腫瘍作用増強を調べた。また、3:高用量・間欠投与でCPT-11と同様の高い抗腫瘍作用を有するcyclophosphamide(CPA)を、低用量・連日投与でヌードマウス移植ヒト横紋筋肉腫に作用させたときの抗腫瘍効果の変化を調べた。その結果、1.MSCは単剤で抗腫瘍作用を示さなかったが、1系統の神経芽腫移植ヌードマウス腫瘍では低用量CPT-11との併用で抗腫瘍作用が有意に増強された。併用でアポトーシスに関与する遺伝子の発現が亢進した。細胞周期の停止やDNA修復に関わる遺伝子の発現誘導は認められなかった。2.Celecoxibは単剤では抗腫瘍作用を示さなかったが、3系統の神経芽腫移植ヌードマウス腫瘍全てで、低用量CPT-11との併用による極めて高い(p<0.001)抗腫瘍作用の増強が認められた。3.ヌードマウス移植ヒト横紋筋肉腫に対するCPAの抗腫瘍効果はCPT-11とは逆に、臨床で用いられると同様の高用量・間欠投与が最も高く、低用量・連日投与ではほとんど腫瘍増殖を抑制しなかった。単独では抗腫瘍作用を示さない低濃度CelecoxibをCPT-11と連日併用投与すると、多剤耐性の1系統を含む神経芽腫移植ヌードマウス腫瘍全てでCPT-11単剤と比較して極めて高い抗腫瘍作用増強が得られた。最近、CelecoxibのCOX-2阻害以外の作用が注目されている。今後は、低用量CPT-11との併用投与による腫瘍増殖抑制のメカニズムの解明および、両剤の最も有効な併用投与法の開発の研究を進める。

そこで、我々は3系統のヌードマウス移植ヒト神経芽腫を用いて、低用量CPT-llと、臨床的に妥当な低用量Celecoxibとの併用・連日投与を行った結果、低用量Celecoxib単剤では全く抗腫瘍効果がなかったが、CPT-llとCelecoxibとの併用・連日投与では3系統全てでCPT-ll単剤をはるかにしのぐ相乗的な腫瘍増殖阻害効果を示した。ことに高度に多剤耐性の神経芽腫移植腫瘍1系統では、併用投与終了後も腫瘍は縮小し続け、腫瘍倍加時間はCPT-ll単剤の揚合の約4倍に延び、治療終了80日後でも再増殖を認めない例もあった。免疫組織学的解析およびタンパク発現解析の結果、CPT-ll単剤の場合に比べてCPT-llとCelecoxibとの併用投与で腫瘍細胞の更なる増殖抑制とアポトーシス誘導の増強が引き起こされることが確かめられた。併用による抗腫瘍作用の増強は必ずしも腫瘍のCOX-2発現レベルとは関連していなかった。実験を通じて深刻な副作用は認められず、マウスの死亡も全くなかった。以上から、低用量Celecoxibは低用量CPT-llの頻回投与による抗腫瘍作用を相乗的に増強する非常に有望なmodulatorであることが明らかとなった。
大規模火砕流噴出に伴う漏斗型カルデラの形成過程の復元

日本島弧に多数点在する漏斗型カルデラの形成過程を復元し、地下構造を解明するために、地質調査や掘削データが豊富な阿蘇カルデラにおいて、外来岩片の構成種分析を行なった。阿蘇カルデラを形成した約7万年前の噴火は、阿蘇4A火砕流、鳥栖火砕流の2つの大規模火砕流を堆積した。この2つの火砕流堆積物は同一の噴火サイクル内に噴出しているが、前者は通常の火砕流であるのに対し、後者は爆発的な拡散型火砕流である。カルデラ縁近傍で阿蘇4A火砕流と鳥栖火砕流に認められる外来岩片に富むラグブレッチャーからカルデラ全周約30度ごとに野外で外来岩片を採取し、実験室内において試料の肉眼及び薄片鑑定を行い、各試料採取地点毎に岩石種別の構成比を求めてカルデラ周辺の基盤地質と照合した。全ての試料採取地点で認められた岩片種は、いずめの火砕流も安山岩・変質した火山岩であった。また、カルデラからの方位によって含まれる外来岩片の岩石種に変化が認められた。西方では緑色岩を、南方では玄武岩を特徴的に含有し、採取地点ごとの構成岩片種の割合も異なっていた。また、両火砕流の構成岩片種の粒径・岩片種を比較すると、鳥栖火砕流の方が、より西方で粗粒岩片に富み、より深部に存在すると推定される緑色岩が多く含まれることが明らかになった。以上のことから漏斗型カルデラは従来単一火道の噴火により形成されると考えられていたが、今回の阿蘇カルデラでの測定結果は、単一火道モデルでは説明が因難で、複数の異なった火口からの噴火であったことが推定された。また、阿蘇カルデラでは阿蘇4A火砕流から鳥栖火砕流へと比較的短時間に大規模噴火が連続したと見なされるが、後で噴出した鳥栖火砕流の噴出源は阿蘇4A火砕流に比べると西方に片寄っており、より深部で爆発したことが明らかになった。爆発深度の相違は、爆発的な拡散型火砕流をもたらした原因である可能性が高い。
移動意図と認知環境制約を導入したモビリティの測定とマネジメント手法に関する研究

研究の成果は主に3点有りそれぞれ環境制約や移動意図の測定に関するものである.1)ワークショップの繰り返しによる意識変化は,議論のテーマが同一でも議論の内容は異なり,その方向性によって,WSの満足度は変化し,その結果として参加意向や興味が変化し,最終的に意識変化に影響することが示された.2)自動車の走行状態測定のフィードバックはモビリティマネジメントでのTFPと同じ効果があることが期待されたが,リアルタイムフィードバックは環境意識にはそれほど働かず,ゲーム的な感覚が働くようであることが指摘された.具体的には学習が行われ,研究背景で期待したような行動の認識のバイアスが解消していくことが明らかになった.そのためゲーム的感覚の目標などの設定が効果的と考えられる.また,急発進等の燃費悪化要因に対しては警告音などの不快な音が効果を高めることがわかった.3)中山間地の集落で測定したモビリティ指標は,生活満足度との関連性は低く,モビリティが必ずしも生活満足度を向上させるとは言えないことが明らかになった.研究の成果は主に3点有りそれぞれ環境制約や移動意図の測定に関するものである.1)ワークショップの繰り返しによる意識変化は,議論のテーマが同一でも議論の内容は異なり,その方向性によって,WSの満足度は変化し,その結果として参加意向や興味が変化し,最終的に意識変化に影響することが示された.2)自動車の走行状態測定のフィードバックはモビリティマネジメントでのTFPと同じ効果があることが期待されたが,リアルタイムフィードバックは環境意識にはそれほど働かず,ゲーム的な感覚が働くようであることが指摘された.具体的には学習が行われ,研究背景で期待したような行動の認識のバイアスが解消していくことが明らかになった.そのためゲーム的感覚の目標などの設定が効果的と考えられる.また,急発進等の燃費悪化要因に対しては警告音などの不快な音が効果を高めることがわかった.3)中山間地の集落で測定したモビリティ指標は,生活満足度との関連性は低く,モビリティが必ずしも生活満足度を向上させるとは言えないことが明らかになった.平成19年度に本補助金を利用して実施した研究は,モビリティ測定のためのGPS携帯電話を利用した個人の行動調査と,移動制約の変化を測定するための,ワークショップによる議論の分析である.研究目的であったモビリティ測定機器の開発については,現状で発展の著しいGPS携帯電話による移動認知の測定を行い,その実用性の検証を行った.またモビリティの測定という意味において,被験者に5ケ月間の行動記録をGPS携帯電話で記録することと同時に,トリップの思い出し調査,翌日の予定行動調査も並行して行った.これによって,個人が各移動をどう認識しているのか,また正確な情報を与えたときにどのように認知の変化が起こるかについて分析をおこなった.この研究より,移動時間の認識にはずれがあること,また正確な情報提供により移動時間の認識は解消するが,それには時間遅れが存在することなどを明らかにし,モビリティマネジメントの実施において,情報提供の時間遅れの考慮について知見が得られた.同時に,環境制約に関する研究として,交通まちづくりワークショップを複数回連続して開催し,その間の意識の変化をアンケートにて測定する一方,各ワークショップでの議論をテキストマイニングを用いて分析し,議論の内容と意識変化の関連性を見た.この研究からは,ワークショップの開催前後ではまちに対する興味や市街地活性化への興味などが増加した一方,公共交通の利用についてはそれほど意識の変化はなかった.テキストマイニングの結果からは,議論では主に街をどうするのかについて話し合われたことも明らかになり,環境制約の測定に対しては,議論の内容があまり合致したものにならなかった.しかし,議論の内容が基本的には意識変化に大きな影響を与えていることが明らかになり,環境制約についての議論に絞った実験が必要であるとの課題が残った.平成20年度は1)モビリティマネジメントを前提としたワークショップ(以下WS)を対象として,議論の内容と意識変化の関係性の分析(平成19年度からの継続)2)自動車の走行状態測定装置からの情報フィードバックによる意識変化の分析3)中山間地の集落の全住民を対象とした生活制約と意識の分析を実施した.これまでの分析で明らかになったことを以下にまとめる.1)WSの開催による認知環境の変化は,WSを開催した際に同一テーマでグループ訳を行ったが,グループによって効果が異なっていた.このことからワークショップの議論内容をテキストマイニングし,議論の内容の違いを視覚的に明らかにした.モビリティマネジメントの際に実施されることの多いワークショップは議論の内容によって影響されることが明らかにした.2)自動車の走行状態測定のフィードバックはモビリティマネジメントでのTFPと同じ効果があることが期待され,それによる環境意識の変化と行動(運転スタイル)の変化を測定した.この研究からはリアルタイムフィードバックは環境意識にはそれほど働かず,ゲーム的な感覚が働くようであることが指摘された.そのため目標などの設定が効果的と考えられる.また,急発進等の燃費悪化要因に対しては警告音などの不快な音が効果を高めることがわかった.3)中山間地の集落の全世帯の全構成員に対してアクティビティ調査を行い,生活の実態と交通の利用状況および生活の満足度調査を行った.プローブパーソン調査を行う予定であったが,利用方法の理解が困難であったため紙で実施した.この研究からは中山間地では自動車による送迎が公共交通への代替可能性を高いことが指摘された.以上より,認知的な環境制約および移動意図の特性が明らかになり,効率的にモビリティマネジメントの実施を行うための基礎的な情報を示すことができた.
骨代謝の局所的調節機構に占める骨基質蛋白の役割と骨粗鬆症におけるその異常の解明

閉経後および老人性骨粗鬆症の発症機序を解明し、これに基づく内科的予防・治療法を確立することを目的として、とりわけ骨形成に携わる骨芽細胞系細胞の分化調節の面から骨代謝調節機構の解析を試みた。1.骨芽細胞の基質蛋白との接着を介する分化過程の調節系の解明:骨芽細胞膜α2β1 integrinと基質コラーゲンとの接着により骨芽細胞分化が促進されると共にTGF-β受容体が減少する。このTGF-β受容体の減少はmRNA発現の変化ではなく、受容体の細胞膜への移行の変化によると考えられた。更にintegrinと基質コラーゲンとの結合によりfocal adhesion kinase (FAK)およびMAP kinaseのチロシンリン酸化が高まり、MAP kinase活性が増加することが明らかとなった。しかもFAK antisense RNAをtransfectした細胞や、MAP kinase特異的なphosphataseであるCL100のplasmidを発現させた細胞では何れも分化が阻害された。一方TGF-β受容体の減少はPI-3 kinaseを阻害するwortmanninでは阻害されたが、CL100を発現させた細胞では変化は認められなかった。従って、基質コラーゲンとの接着による骨芽細胞分化の促進はFAKのチロシンリン酸化を介するMAP kinaseの活性化を介して、一方TGF-β受容体の減少はFAKからPI-3 kinaseを介する細胞内情報伝達系により調節されている可能性が示された。2.老化促進マウスモデルを用いた検討:早期より骨粗鬆症様の骨変化を呈するSAMマウスでは、骨髄前駆細胞からの脂肪細胞分化分化が亢進する一方、骨芽細胞分化が抑制されている。SAMにおける脂肪細胞分化の亢進も骨芽細胞分化の抑制もIL-11の添加により阻害された。また、IL-11 mRNAの発現がSAM由来の間質細胞では低下していることが明らかとなった。従って、SAMにおける骨芽細胞分化の抑制に、間葉系細胞でのIL-11発現の低下が関与する可能性が明らかとなった。閉経後および老人性骨粗鬆症の発症機序を解明し、これに基づく内科的予防・治療法を確立することを目的として、骨吸収および骨形成の両面から骨代謝調節機構の総合的解析を試みた。1.骨芽細胞の分化過程の調節系の解明:分化段階に依存した骨芽細胞機能の調節の少なくとも一部がTGF-β受容体の変化によりもたらされることを明かにした。即ち、分化に伴いTGF-β受容体は減少しその作用発現が抑制されるが、これと平行して石灰化機能と密接に関連するalkalincphosphatase(ALP)などの発現が高まることが明かとなった。TGF-βは基質蛋白合成を著明に促進する一方、骨芽細胞の分化を強力に抑制するが、TGF-β受容体の減少によりその分化抑制作用が解除され、石灰化能を有する成熟した骨芽細胞への分化が可能となるものと考えられる。2.骨基質蛋白が骨芽細胞機能に及ぼす影響の解明:骨芽細胞を長期培養して見られる上記の変化はコラーゲン合成が維持されている条件下でのみ観察され、これが阻害されると認められなくなった。また、骨芽細胞が産生したコラーゲン基質上ではコラーゲン合成阻害下でもALPの上昇が認められ、この現象はコラーゲンとの接着に関与するα2β1インテグリンに対する抗体や結合阻害ペプチド(DGEA)の添加により阻害された。従って、自らが合成・分泌するコラーゲンとの接着が分化に重要な役割を演じていることが明かとなった。

3.老化促進マウスモデルを用いた検討:早期より骨粗鬆症様の骨変化を呈するSAMマウスでは、骨基質含量の低下、組成の変化、およびTGF-β含量の増加などに加え、骨髄間葉系細胞の分化能の抑制が認められた。しかも、正常細胞が産生したコラーゲン基質上では対照と同レベルにまで分化が促進されたことから、その産生する基質の異常およびTGF-β反応性の障害などが存在する可能性が明かとなった。閉経後および老人性骨粗鬆症の発症機序を解明し、これに基づく内科的予防・治療法を確立することを目的として、とりわけ骨形成に携わる骨芽細胞系細胞の分化調節の面から骨代謝調節機構の解析を試みた。1.骨芽細胞の基質蛋白との接着を介する分化過程の調節系の解明:骨芽細胞膜α2β1 integrinと基質コラーゲンとの接着により分化が促進されると共にTGF-β受容体が減少し、TGF-β作用の発現が抑制されalkaline phosphatase(ALP)などの発現が高まり石灰化機能が発現することを明らかにしてきた。今年度の検討から、骨芽細胞の分化に伴いTGF-β受容体mPNAの発現量には変化が認められず、受容体蛋白の細胞膜への移行過程の変化により結合能が減少するものと考えられた。更にintegrinと基質コラーゲンとの結合によりfocal adhesionkinase(FAK)のチロシンリン酸化が高まり、しかも接着に伴うFAKの移行を阻害するcytochalasin D、チロシンキナーゼ阻害剤であるherbimycin A、或いはPl-3kinase阻害剤であるwortmanninの何れの添加によってもTGF-β受容体の減少が阻害された。従って、α2β1 integrinと基質コラーゲンとの結合によりFAKおよびPl-3kinaseを介してTGF-β受容体の細胞膜への移行が調節されている可能性が明らかとなった。一方、基質コラーゲンとの接着を介するALPの上昇は、FAKのチロシンリン酸化を介するMAPkinaseの活性化によりもたらされる可能性が示された。2.老化促進マウスモデルを用いた検討:早期より骨粗鬆症様の骨変化を呈するSAMマウスでは、骨髄間葉系細胞の骨芽細胞への分化能が抑制されている。今回、対照マウス骨髄細胞の骨芽細胞への分化が抗interleukin(IL)-11抗体で阻害され、従って、逆にSAMにおける脂肪細胞分化の亢進はIL-11の添加により阻害された。SAMにおける骨芽細胞分化の抑制に、間葉系細胞から分泌されるIL-11作用の低下が関与する可能性が明らかとなった。1.骨芽細胞の基質蛋白との接着を介する分化過程の調節系の解明:骨芽細胞膜α2β1 integrinと基質コラーゲンとの接着により骨芽細胞分化が促進されると共にTGF-β受容体が減少する。このTGF-β受容体の減少はmRNA発現の変化ではなく、受容体の細胞膜への移行の変化によると考えられた。
尿路感染起縁大腸菌タイプ1線毛における新しい機能的異種性に関する基礎的研究

尿路感染起縁大腸菌タイプ1線毛における新しい機能的異種性に関する基礎的研究我々は尿路感染起縁大腸菌が保有するタイプ1線毛の吸着素(adhesin)の違いによりprimatesの尿路粘膜上皮に対するbinding siteが異なることを見出し、その違いによるnew type of functional heterogeneityを検討した。平成12年度は、11年度に引き続き手術時に摘出したヒトの臓器(疾患部位)を用いて同様の分類が可能であるかの検討した。1)当院泌尿器科で手術時に摘出されたヒトの臓器(疾患部位:腎・尿管・膀胱・前立腺の腫瘍部分や無機能腎など)を凍結標本として保存した。2)タイプ1線毛保有大腸菌であることを確認の上、蛍光染色を施した。3)蛍光顕微鏡を用いて観察し、健状部位との相違を検討する。その結果、腫瘍細胞に対する細菌の付着は臓器によっては正常細胞より容易に付着したが、構造上の比較は正常部位からの逸脱が激しく、また感染成立の機序が複雑なため現在までに一定の傾向を掴めていない。これらの研究結果は、第9回日本RNフォーラムの特別講演で報告した。我々は尿路感染起縁大腸菌が保有するタイプ1線毛の吸着素(adhesin)の違いによりprimatesの尿路粘膜上皮に対するbinding siteが異なることを見出し、その違いによるnew type of functional heterogeneityを検討した。平成11年度は、手術時に摘出したヒトの臓器を用いて同様の分類が可能であるかの検討した。1)当院泌尿器科で手術時に摘出されたヒトの臓器(腎・尿管・膀胱・尿道・前立腺など)を凍結標本として保存した。3)蛍光顕微鏡を用いてbinding siteを観察し、primatesとの相違を検討する。その結果、腎・膀胱については明らかな違いは認められなかった。尿管・尿道についてはprimatesの場合にもunexpected bindingが認められており、慎重に症例を重ねている。前立腺は更に構造と感染成立の機序が複雑なため現在までに一定の傾向を掴めていない。これらの研究結果は、第87回日本泌尿器科学会総会、94^<th>American Urological Association(USA)、第8回日本腎泌尿器科疾患予防医学研究会、第8回日本小児泌尿器科学会総会、第49回日本泌尿器科学会中部総会で報告した。
スピン偏極電流制御デバイス

従来の半導体デバイスや集積回路では持ち得なかった「不揮発性」と「再構成可能性」の機能をもつ材料とデバイス、特にスピン偏極電流制御デバイスを実現する。半導体材料あるいはデバイス構造中に磁性元素や強磁性材料を構成要素として取り込み、キャリアの電荷輸送に加えてスピン自由度、特に「スピン偏極電流」を活用する新しい機能材料やデバイスをつくる。具体的には、1)III-V族半導体をベースとした接合型スピントランジスタ、2)IV族半導体をベースとしたMOSFET型のスピンデバイス、3)磁性金属微粒子と半導体からなる複合構造をベースとした単電子スピントランジスタの材料プロセス基盤技術を確立し、素子を試作実現する。具体的には、1)III-V族半導体をベースとした接合型スピンデバイス、2)IV族半導体をベースとしたMOSFET型のスピンデバイス、3)磁性金属微粒子と半導体からなる複合構造をベースとした単電子スピンデバイスの材料プロセス基盤技術を確立し、素子を試作実現する。不揮発性メモリ機能および再構成可能な機能をもつデバイス作製のための材料形成および物性機能の制御を目指した基礎研究を行った。特に、デバイスの構成要素であるIII-V族およびIV族ベースの磁性半導体、III-V族およびIV族半導体と整合性の良い強磁性金属とそのヘテロ構造のエピタキシャル成長による形成、評価、物性制御の研究が中心である。平成19年度は、分子線エピタキシー装置により、下記の薄膜およびヘテロ構造の作製と物性評価を行った。・MnドープGe、FeドープGeおよびそのヘテロ構造・MnドープGaAsおよびそのヘテロ構造MnAs/Siヘテロ構造については、スピンMOSFETデバイス構造を作製し、MOS反転層へのスピン注入実験を行った。不揮発性メモリ機能および再構成可能な機能をもつデバイス作製のための材料形成および物性機能の制御を目指した基礎研究を行う。特に、デバイスの構成要素であるIII-V族およびIV族ベースの磁性半導体、III-V族およびIV族半導体と整合性の良い強磁性金属とそのヘテロ構造のエピタキシャル成長による形成、評価、物性制御の研究を中心に行った。平成20年度は、前年度に引き続き、分子線エピタキシー装置により、1)IV族系材料として、MnドープGe、FeドープGeおよびそのヘテロ構造、FeSi系化合物、MnAs/Siヘテロ構造2)III-V族系材料として、MnドープGaAsおよびそのヘテロ構造、MnドープInGaAsおよびそのヘテロ構造3)MnAs微粒子を含む半導体ヘテロ構造の結晶成長を行い、物性機能を制御できるようにするとともに、スピン依存伝導を測定し、2端子素子(磁気抵抗素子)および3端子素子(スピントランジスタ)を試作し、その基本特性を明らかにした。不揮発性メモリ機能および再構成可能な機能をもっデバイス作製のための材料形成および物性機能の制御を目指した基礎研究を行った。特に、デバイスの構成要素であるIII-V族およびIV族ベースの磁性半導体、III-V族およびIV族半導体と整合性の良い強磁性金属とそのヘテロ構造のエピタキシャル成長による形成、評価、物性制御および素子作製とその特性評価の研究を中心に行った。平成21年度は、前年度に引き続き、分子線エピタキシー装置により、1)IV族系材料として、MnドープGe、FeドープGeおよびそのヘテロ構造、MnAs/Siヘテロ構造、およびspinMOSFET素子構造2)III-V族系材料として、MnドープGaAsおよびそのヘテロ構造、MnドープInGaAsおよびそのヘテロ構造、トンネル磁気抵抗素子および3端子素子3)MnAs微粒子を含む半導体ヘテロ構造とトンネル接合素子の結晶成長と作製プロセスを行った。これらの物性機能を制御できるようにするとともに、スピン依存伝導を測定し、2端子素子(磁気抵抗素子)および3端子素子(スピントランジスタ)を試作し、その動作原理と特性を明らかにした。・強磁性半導体GaMnAsにおけるフェルミ準位の位置とバンド構造を系統的に解明高精度のエッチング手法と共鳴トンネル分光法を組み合わせたユニークな方法を開発し、様々な強磁性半導体GaMnAs試料において、フェルミ準位の位置とバンド構造を系統的に明らかにすることに成功した。特にGaMnAsのフェルミ準位の位置は、これらの材料系における強磁性発現機構を理解する上で極めて重要であり、その解明が切望されてきた。得られた結果は、今まで10年以上にわたって一般的に受け入れられてきたこれらの系のバンド構造の理解とは大きく異なっており、今後これらの材料系の研究を進める上で、また、これらの材料系を用いた次世代スピントロニクス素子を実現する上で、重要な指針になると期待される。

・MnAs金属ナノ微粒子で長いスピン緩和時間を観測GaAs半導体マトリックス中に分散する六方晶の結晶構造をもつ強磁性金属MnAsナノ微粒子(直径5nm)を含む単電子スピントランジスタ構造を作製し、微粒子における極めて長いスピン緩和時間(10μs)(μs=マイクロ秒)を観測した。この値はこれまで報告された金属ナノ微粒子のスピン緩和時間として最も長く、最近報告されたCo微粒子のスピン緩和時間より2桁(約100倍)、バルク金属と比べると7桁(約10,000,000倍)も長い値である。この成果は、強磁性微粒子の超高密度スピンメモリや再構成可能なスピントランジスタ等、次世代のスピントロニクス・デバイスへの応用につながると期待される。・その他、強磁性MnAsをソースドレインとするスピンMOSFETを作製し、スピン依存伝導の観測、均一なMn組成をもつIV族強磁性半導体GeMnの作製に成功した、などの成果を挙げた。
分泌型タンパク質の膜内移動の分子機構

1)我々はこれまでに、分泌型蛋白質の膜透過は1残基毎に連続的に進行するのではなく、約30アミノ酸残基毎に不連続に進行する事を見いだしている。そこで、この不連続な膜透過を支配する領域、あるいは因子の同定に関して次のような成果を得た。種々の分泌型蛋白質の成熟領域中には、ある頻度で短い疎水領域が存在している。そこで、分泌型タンパク質pro-OmpAを材料として、成熟領域中のこの疎水領域を欠失させた前駆体を系統的に作製し、それらを用いたin vitro膜透過実験を行った。得られた膜透過中間体の解析より、不連続な膜透過はこの短い疎水領域の位置で膜透過の速度が著しく低下するために観察される事を明らかにした。加えて、架橋実験から、この疎水領域は主にSecYによって認識されている事を示した。さらには、この疎水領域の長さを2倍にする事により、in vitroでの膜透過はその位置で完全に停止する結果も得た。以上の結果は、膜透過途中の蛋白質内の疎水領域がSecYによって認識され、そこでその疎水性度に応じて分泌あるいは膜への組込みの選別がなされている可能性を示唆している。2)SecAは大腸菌の膜透過反応において必須のATPaseであり、その加水分解と共役してダイナミックな構造変化を引き起こし、膜内へ挿入される事が知られている。また、このSecAの膜への挿入反応と、膜内在性膜透過装置の1つであるSecGのトポロジー反転が共役している結果を示唆する報告もなされている。アミノ末端8残基を欠失させた変異型SecAの生化学的解析から、この領域の欠失はプロトン駆動力に強く依存する前駆体の膜透過能を著しく低下させる同時に、SecAのATPase活性、膜内挿入活性、SecG反転活性などを大きく低下させた。これらの結果はSecAのアミノ末端領域はSecGとの相互作用に強く関与している事を示唆している。
古代中国における伝統の創造について－六朝隋唐を中心としてみた－

本研究は4世紀のユーラシア全土にわたる騎馬遊牧民の活動によって、心ならずも故郷である中原から江南に避難した漢族(以下、僑民という)の亡命政権である東晋およびそれを受けた南朝における僑民の土着化、それにともなう国家構造の変容、伝統文化の再構築について明らかにせんとするものである。平成26年度は、南朝で整備された楽制が後の隋唐王朝、ひいては東アジアの王権のあり方を規定しているのではないかという見地から検討を行った。具体的な内容は以下の通りである。西晋末の永嘉の乱により、漢・曹魏・西晋の楽制はそのほとんどが喪失・忘却されてしまう。その後、劉宋孝武帝は元嘉二十七年(450)の北伐失敗により中原恢復の可能性が極めて低くなったことをうけ、江南の亡命政権を中国の新たな正統王朝に再生させるべく楽制の改革を断行した。かかる孝武帝の改革は梁の武帝によりさらに展開され、南朝では新たな楽制が創造されるに至る。それはのちに中国を再統一した唐にも継承され、皇帝を頂点とする新たな楽制の体系へと展開した。そうした体系のうち最も重要なのは、1皇帝以外の者が使用してはならないとされてきた、鍾磬とよばれる金属・石製の打楽器を復活させたこと、2A.中国雅楽>B.中国と周辺諸国をもてなす宴饗音楽>C.百戯という3ランクをつくったことであった。1についていえば、朝鮮半島を統一する新羅、および日本では国家儀礼における鍾磬の使用が見られない。2に関しては、新羅、日本ともにA.は導入されなかった。もちろん両国の在来文化の影響もあろうが、皇帝を頂点とする楽制の見地からみたとき、それは東アジア最大の大国である中国の存在を無視できなかったためでもあったと考えられる。26年度が最終年度であるため、記入しない。本研究は四世紀のユーラシア全土にわたる騎馬遊牧民の活動によって、心ならずも故郷である中原から江南に避難した漢族(以下、僑民という)の亡命政権である東晋およびそれを受けた南朝における僑民の土着化、それにともなう国家構造の変容、伝統文化の再構築について、都城研究に関する考古学的成果を踏まえつつ明らかにせんとするものである。研究代表者はこれまで東晋における中原を中心とした国家構造、伝統文化が徐々に喪失・忘却されていった結果、つづく南朝において江南特有の新たな国家構造、中国的伝統が成立し、隋唐ひいては我が国にも影響を与えたことなどを論じてきた。平成24年度はそうした意識の変化が具体的に表れる場として江南政権の都である建康をとりあげ、とくにその御苑にあたる華林園について帝権強化との関連から考察を行った。文献のみでなく近年の考古資料をも踏まえた検討の結果、華林園について、皇帝による勅命刑獄「詔獄」が親衛軍を背景に大臣をはじめとする士人層を対象として実施される場であったことをつきとめ、さらにこうした制度が北魏、北斉に見られることを指摘した。華林園については、すでに遊宴を中心とする文化的側面、陰陽による都城配置といった点からの言及がなされているが、平成24年度はそれを帝権強化との関連から新たな研究水準へと昇華した。皇帝がその権力の安定、拡大を目指すことは中国史上、どのような時代においても見られる現象である。しかし、中原恢復に代わる新たな国家の結集点を模索していた江南政権では、とりわけその安定、拡大が求められていた。こうしたことは、華林園の「詔獄」が単なる大臣の訊問・誅殺にとどまらず、中原恢復に代わる国家の結集点を帝権強化に求める改革であったことを物語っている。上記の建康の特質は、我が国にも影響を与えた隋唐における都城と帝権の実態如何といった問題を追究する上でも重要であるということができる。本研究は四世紀のユーラシア全土にわたる騎馬遊牧民の活動によって、心ならずも故郷である中原から江南に避難した漢族(以下、僑民という)の亡命政権である東晋およびそれを受けた南朝における僑民の土着化、それにともなう国家構造の変容、伝統文化の再構築について明らかにせんとするものである。研究代表者はこれまで東晋における中原を中心とした国家構造、伝統文化が徐々に喪失・忘却されていった結果、つづく南朝において江南特有の新たな国家構造、中国的伝統が成立し、階唐ひいては我が国にも影響を与えたことなどを論じてきた。平成25年度はそうした意識の変化が具体的に表れる題材として江南政権の儀礼音楽である雅楽をとりあげ、祖先をまつる宗廟儀礼と天をまつる南郊儀礼の結びつきについて考察を行った。西晋末の混乱をうけ、東晋において両儀礼で演奏される雅楽は有名無実に近い状態にあった。その後、劉宋孝武帝は江南の亡命政権を中国の新たな正統王朝に再生させるべく、国家儀礼の改革を断行する。とくに雅楽については、漢、曹魏、西晋の伝統に反し、宗廟・南郊という異なる儀礼の間で同じ楽曲を演奏する改革をおこなった。つづく梁武帝はそうした改革を展開し、新たに十二雅とよばれる周にならった楽曲編成をつくった。上は宗廟と南郊の関連づけによって「人」、「天」の結びつきを強化し、天命を受けた現王朝における皇統の正統性をよりつよく主張するものであった。

この結びつきは天神と皇統が一体となっている我が国と比較した際、両者を分離しつつ正統性を主張せんとした中国王権の歴史的特質であったと評価することができる。本研究は4世紀のユーラシア全土にわたる騎馬遊牧民の活動によって、心ならずも故郷である中原から江南に避難した漢族(以下、僑民という)の亡命政権である東晋およびそれを受けた南朝における僑民の土着化、それにともなう国家構造の変容、伝統文化の再構築について明らかにせんとするものである。平成26年度は、南朝で整備された楽制が後の隋唐王朝、ひいては東アジアの王権のあり方を規定しているのではないかという見地から検討を行った。具体的な内容は以下の通りである。西晋末の永嘉の乱により、漢・曹魏・西晋の楽制はそのほとんどが喪失・忘却されてしまう。その後、劉宋孝武帝は元嘉二十七年(450)の北伐失敗により中原恢復の可能性が極めて低くなったことをうけ、江南の亡命政権を中国の新たな正統王朝に再生させるべく楽制の改革を断行した。かかる孝武帝の改革は梁の武帝によりさらに展開され、南朝では新たな楽制が創造されるに至る。それはのちに中国を再統一した唐にも継承され、皇帝を頂点とする新たな楽制の体系へと展開した。そうした体系のうち最も重要なのは、1皇帝以外の者が使用してはならないとされてきた、鍾磬とよばれる金属・石製の打楽器を復活させたこと、2A.中国雅楽>B.中国と周辺諸国をもてなす宴饗音楽>C.百戯という3ランクをつくったことであった。1についていえば、朝鮮半島を統一する新羅、および日本では国家儀礼における鍾磬の使用が見られない。2に関しては、新羅、日本ともにA.は導入されなかった。もちろん両国の在来文化の影響もあろうが、皇帝を頂点とする楽制の見地からみたとき、それは東アジア最大の大国である中国の存在を無視できなかったためでもあったと考えられる。26年度が最終年度であるため、記入しない。本研究の目的は、四世紀のユーラシア全土にわたる騎馬遊牧民の活動により中原から江南に避難した僑民の亡命政権である東晋およびそれを受けた南朝における僑民の土着化、それにともなう国家構造の変容、伝統文化の再構築について、都城研究に関する考古学的成果を踏まえつつ明らかにせんとするものである。平成25年度は僑民の土着化にともなう国家構造の変容、伝統文化の再構築について、従来まったくと言っていいほど研究のなかった南朝雅楽の形成過程と政治改革の関係を詳細に究明でき、それが隋唐雅楽および日本雅楽へと展開していく重要な基盤を提供できた。こうした目的を達成するべく、平成24年度は江南政権の都である建康について文献のみでなく考古資料をも踏まえ、華林園における「詔獄」および親衛軍との関連から論じ、そこに帝権強化を基盤とする新たな国家構造への展開が存在したことを明らかにすることができた。今後は帝権強化にむけた国家構造の変容のみでなく、それと緊密に関わる伝統文化の再構築について検討を進めていく。すなわち、後漢から西晋まで中国王朝の都が置かれていたのは河南の洛陽であり、それだけに西晋においては洛陽を天下の中心とする経書、史書が存在していた。それが西晋の後をうけた東晋南朝において、どのようにして江南の建康を天下の中心とする考えへと変容していったのかについて文献史料、考古資料による成果を踏まえつつ、その地でおこなわれた国家儀礼およびそうした場で演奏された雅楽との関連如何といった見地から検討していく。今後は帝権強化にむけた国家構造の変容のみでなく、それと緊密に関わる伝統文化の再構築についてさらなる検討を進めていく。
有機分子インターカレーションによる新超伝導体の創製と超伝導発現機構の研究

・今年度の研究目的FeSeにCsとNH3をインターカレートしたCs0.4(NH3)yFeSeにおいて、圧力を印加するにつれd値とTcが減少することが報告された。7 GPaまでの圧力印加で、d値が0.81 nmから0.75 nmまで減少し、Tcは31 Kから14 Kまで減少している。しかし、圧力を20 GPaまで印加すると従来のFeSe系超伝導体とは異なる電子状態に変化し、Tc = 48 Kを持つ新たな超伝導相が出現することも報告されている。そこで、FeSeにLiとエチレンジアミン(EDA) C2H8N2をインターカレートしたFeSe系インターカレーション超伝導体Lix(C2H8N2)yFe2-zSe2へ圧力を印加し、Tcの圧力依存性を調べた。・今年度の研究結果29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。近年、鉄系超伝導体FeSe(超伝導転移温度Tc = 8 K)に対して、有機分子とアルカリ金属・土類金属をインターカレートすることで、Tcが上昇することが報告されている。また、これまでの結果から、報告者は、FeSe系超伝導体においてはFe-Fe層間距離dが伸長するとTcが上昇する傾向にあることを見出した。そこで、本研究の目的は、様々な有機分子を用いてdが長い物質を合成し、高いTcを実現することと、その原因を特定し、鉄系超伝導体における超伝導発現機構を解明することで、高いTcを持つ物質を合成する指針を得ることである。本年度実施した研究を以下に示す。1.試料作製・評価:2-フェニルエチルアミン(C8H11N)にLi,Naを溶かして、FeSeへのインターカレーションを試みた。粉末X線回折の結果から、2-フェニルエチルアミンとLi, Naがインターカレートした化合物Ax(C8H11N)yFe2-zSe2 (A = Li, Na)の合成に成功したことが確認できた。また、d = 1.9 nm(A = Li), d = 1.8 nm(A = Na)と見積もられたが、この値は、現在確認されているバルクのFeSe系超伝導体の中で最も大きい。2.超伝導特性:Ax(C8H11N)yFe2-zSe2 (A = Li, Na)の超伝導特性を調べるために、磁化率の温度依存性を測定した。その結果、43 K付近で超伝導転移が観測された。この結果から、新FeSe系超伝導体の合成に成功したことを確認した。Ax(C8H11N)yFe2-zSe2 (A = Li, Na)は、FeSe系超伝導体のdとTcの関係を明らかにする上で重要な物質であると考えられる。今後は、この物質の詳しい物性等を調べるとともに、他の有機分子を用いて様々なdを持った超伝導体の合成を行う予定である。2-フェニルエチルアミン(C8H11N)とアルカリ金属をFeSeにインターカレートすることで、Tc43 Kの新しいインターカレーション超伝導体Ax(C8H11N)yFe2-zSe2 (A = Li, Na)の合成に成功した。また、この物質のFe-Fe層間距離dは、d = 1.9 nm(A = Li), d = 1.8 nm(A = Na)と見積もられ、この値は、現在確認されているバルクのFeSe系超伝導体の中で最も大きい。このことから、FeSe系超伝導体において、d値が0.9 nmまでは、dの伸長に伴ってTcは上昇するが、dが0.9 nm以上になるとTcはほぼ一定になる傾向があると思われる。その意味でもTcは上昇しなかったが、dが一番伸長した物質を合成できたことは、本研究がおおむね順調に進展していることを示している。今回得られたAx(C8H11N)yFe2-zSe2 (A = Li, Na)は、FeSe系超伝導体のdとTcの関係を明らかにする上で、重要な物質であると考えられる。報告者は、FeSe系超伝導体においてFe-Fe層間距離dが伸長すると超伝導転移温度Tcが上昇する傾向にあることを見出した。そこで、本研究の目的は、様々な有機分子を用いてdが長い物質を合成し、高いTcを実現することと、その原因を特定し、FeSe系超伝導体のTc上昇機構を解明することで、高いTcを持つ物質を合成する指針を得ることである。昨年度、報告者は、アルカリ金属と2-フェニルエチルアミン(C8H11N)のコインターカレーションによって、Tc43 Kの新FeSe系超伝導体Ax(C8H11N)yFe1-zSe (A = Li, Na)の合成に成功した。dは、d = 1.9nm(A = Li), d = 1.8nm(A = Na)と見積もられた。このdの値は、現在確認されているバルクのFeSe系超伝導体の中で最も大きい。

このことから、FeSe系超伝導体において、d値が0.9nmまでは、dの伸長に伴ってTcは上昇するが、dが0.9nm以上になるとTcはほぼ一定になる傾向があることがわかった。故に、dの伸長によって、FeSe系超伝導体のTcを上昇させることは限度があると思われる。Lix(C8H11N)yFe1-zSeのLi量(x)を変化させ、電子キャリアのドープ量を変化させた際のTcの変化を調べた。その結果、Li濃度の変化によるTcの変化が確認された。よって、FeSe系超伝導体のTcはdのみではなく電子キャリア濃度にも依存することがわかった。Lix(C8H11N)yFe1-zSeのLi量(x)を変化させ、電子キャリアドープ量を変化させた際のTcの変化を調べた。その結果、単位体積当たりの電子キャリア量が増加するとTcが上昇することが確認された。このことから、FeSe系超伝導体のTcはdのみではなく電子キャリア濃度にも依存することがわかった。この結果は、FeSe系超伝導体のTcが上昇する原因を明らかにするうえで重要な結果であると考えられ、本研究がおおむね順調に進展していることを示している。・今年度の研究目的FeSeにCsとNH3をインターカレートしたCs0.4(NH3)yFeSeにおいて、圧力を印加するにつれd値とTcが減少することが報告された。7 GPaまでの圧力印加で、d値が0.81 nmから0.75 nmまで減少し、Tcは31 Kから14 Kまで減少している。しかし、圧力を20 GPaまで印加すると従来のFeSe系超伝導体とは異なる電子状態に変化し、Tc = 48 Kを持つ新たな超伝導相が出現することも報告されている。そこで、FeSeにLiとエチレンジアミン(EDA) C2H8N2をインターカレートしたFeSe系インターカレーション超伝導体Lix(C2H8N2)yFe2-zSe2へ圧力を印加し、Tcの圧力依存性を調べた。・今年度の研究結果今後の方針としては、本年度合成に成功したAx(C8H11N)yFe2-zSe2 (A = Li, Na)の詳しい物性等を調べる予定である。また、FeSe系超伝導体のdとTcの関係性を明らかにするために、他の有機分子を用いて様々なdを持った超伝導体の合成も同時に行い、合成した物質の結晶構造や、物性を詳しく調べ、インターカレーションによりTcが変化した理由を明らかにしたいと考えている。他には、インターカレートする金属を、アルカリ土類金属にして電子キャリアのドーピング量を変え、Tcの変化を観測したいと考えている。近年、FeSeにCsとNH3をインターカレートしたCs0.4(NH3)yFeSeにおいて、高圧を印加することにより従来のFeSe系超伝導体とは異なる電子状態に変化し、高いTcを持った超伝導相の出現が報告されている。そこで、今まで報告者が合成してきたFeSe系超伝導体への高圧印加実験を予定している。この高圧印加実験により、FeSe系超伝導体のさらなるTcの向上が期待される。29年度が最終年度であるため、記入しない。