hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
実験的脳梗塞サルのリハビリテーションによる大脳皮質の再構築

(1)2頭のサルに対する訓練と手指機能パフォーマンステストの有用性について検討を行い,(2)サルの大脳皮質第一次運動野の上肢領域(主に手指領域)梗塞作成前の上肢動作をVTRにより,(3)第一次運動野の上肢領域を皮質内微小刺激によってマッピング、(4)さらに梗塞作成後の麻痺の状態ならびに機能回復過程について,上肢運動障害,代償動作を比較した.(1)アクリル板で深さの異なる5つの円柱状の穴(Kluver board)を作成した.訓練前のテスト結果では,2頭のサルとも深さが徐々に増加するにつれ所要時間は増加した.(2)サルの把握動作は,浅い穴では栂指とII指の間にリンゴを挟み,穴が深くなるとIIからIV指を穴の中に差込み,屈曲して掻き上げる方法であった.これは2匹のサルで同様であった.(3)GOFとネンブタール麻酔下で開頭し優位半球の第一次運動野(A12L18)に微小電極を用いて刺激し,マッピングを行った。その結果、中心溝の吻側に内側から外側にかけて,肩領域、肘前腕領域,手手指領域の順序で筋収縮が観察された.手指領域は,運動野の内側から外側にかけて第Vから第II指の屈曲、伸展が順に誘発された.これらの結果は,従来の運動野上肢領域の体部位局在に一致していた.(4)マッピング終了後,手指領域に梗塞を作成した.両サルとも術後翌日に対側上肢に麻痺を認めた.術後は麻痺側を使うも失敗が多く非麻痺側を用い,数日間は麻痺側を使わなかった.麻痺側を使う際,隣接する肘関節と肩関節に麻痺による運動障害を代償する動作が確認され,特に,肘や肩関節を用いて手先を前後に動かす,身体を傾けるまたは移動する行為が見られた.運動障害からの機能回復が見られると,所要時間の減少とともに代償動作の頻度も減少し,術後1ヶ月と術前でほぼ変わらない成績であった.(1)2頭のサルに対する訓練と手指機能パフォーマンステストの有用性について検討を行い,(2)サルの大脳皮質第一次運動野の上肢領域(主に手指領域)梗塞作成前の上肢動作をVTRにより,(3)第一次運動野の上肢領域を皮質内微小刺激によってマッピング、(4)さらに梗塞作成後の麻痺の状態ならびに機能回復過程について,上肢運動障害,代償動作を比較した.(1)アクリル板で深さの異なる5つの円柱状の穴(Kluver board)を作成した.訓練前のテスト結果では,2頭のサルとも深さが徐々に増加するにつれ所要時間は増加した.(2)サルの把握動作は,浅い穴では栂指とII指の間にリンゴを挟み,穴が深くなるとIIからIV指を穴の中に差込み,屈曲して掻き上げる方法であった.これは2匹のサルで同様であった.(3)GOFとネンブタール麻酔下で開頭し優位半球の第一次運動野(A12L18)に微小電極を用いて刺激し,マッピングを行った。その結果、中心溝の吻側に内側から外側にかけて,肩領域、肘前腕領域,手手指領域の順序で筋収縮が観察された.手指領域は,運動野の内側から外側にかけて第Vから第II指の屈曲、伸展が順に誘発された.これらの結果は,従来の運動野上肢領域の体部位局在に一致していた.(4)マッピング終了後,手指領域に梗塞を作成した.両サルとも術後翌日に対側上肢に麻痺を認めた.術後は麻痺側を使うも失敗が多く非麻痺側を用い,数日間は麻痺側を使わなかった.麻痺側を使う際,隣接する肘関節と肩関節に麻痺による運動障害を代償する動作が確認され,特に,肘や肩関節を用いて手先を前後に動かす,身体を傾けるまたは移動する行為が見られた.運動障害からの機能回復が見られると,所要時間の減少とともに代償動作の頻度も減少し,術後1ヶ月と術前でほぼ変わらない成績であった.今年度は、(1)2頭のサルに対する訓練と手指機能パフォーマンス・テストの検討を行い、(2)1頭のサルで実験的に大脳一次運動野に障害を作り片麻痺の症状観察を行いさらに回復過程での上記テストの有用性を調べた。(1)日本サル2頭について、以下の訓練を行った。テストは直径30mm、深さ10mm、20mm、30mm、40mm、50mmの円柱状の穴に1cm角の大きさのリンゴを入れて眼前に提示してそれをとるようテストを12回連日行い、最後の4日間でサルの手指が穴に入っている時間を測定した。結果は、深さ10mmでは0.79±0.17sec、20mmは0.98±0.27sec、30mmは0.93±0.33sec、40mmは1.13±0.44sec、50mmは2.29±0.55secであった。深さが徐々に増加するにつれ、所要時間が大きくなり、50mmが他の深さのものに比べ最も時間を要した(p<0.01)。なお、利き手は1頭は右、孟1頭は左であった。(2)(1)のうちの1頭のサル(左利き)にGOFとネンブタール麻酔下で右第一次運動野をマッピングし、通電により左上肢の領域に障害を作った。障害直後の手指機能パフォーマンス・テストの結果は、障害の翌日左上肢の麻痺が認められた。

術後1週間は、非麻痺側の右手で行い、10日目より麻痺の改善とともに利き手である麻痺側(左)を使用するようになった。約3週目にはテストの所要時間については障害前と差は認められなくなったが、軽度の病的協同運動が残存していた。今回の結果より、我々が用いた手指機能パフォーマンス・テストが有用であることが確認された。今年度は、(1)サル大脳皮質第一次運動野の上肢領域を皮質内微小刺激によってマッピング、(2)手指領域に実験的脳梗塞を作成し,手指の麻痺の状態,機能回復過程を観察した.まず、手術前に前年度と同様の手指機能パフォーマンス・テストを用いて利き手を確認した.(1)GOFとネンブタール麻酔下で開頭し優位半球の第一次運動野(A12 L18)に微小電極を用いて100-150μA(0.2ms, 300Hz, 11cathodal pulse)にて200μmごとに刺激し,マッピングを行った。その結果、中心溝の吻側に内側から外側にかけて,三角筋(肩領域)、手の回内回外(手領域),手指の屈曲,伸展(手指領域)の順序で筋収縮が観察された.手指領域は,運動野の内側から外側にかけて第5指から4,3,2指の屈曲、伸展が順に誘発された.これらの結果は,従来の運動野の上肢領域の体部位局在に一致していた.(2)マッピング終了後,手指領域に実験的障害部位を作成した.前年度と同様の手指機能パフォーマンス・テストを用いて,障害後の上肢の機能評価を行った.術後翌日に対側上肢に麻痺を認め,術後2日間は麻痺側(左手)を使って行うことはなかった.術後3日目より麻痺側も使うようになったが,手関節から手指関節にかけての障害が残存し,エサの把持は不可能で失敗することが多かった.また,肘関節の屈曲や伸展運動をうまく利用し,指先の位置をずらしてつまむ動作を助けるといった代償的な運動がみられていた.その後,徐々に手指の機能が回復し,術後1週間では麻痺側でエサを取ったが,時間を要していた.術後1カ月でほぼ麻痺は回復し,代償運動も少なくなりテストも術前と変わらない成績であった.今回の結果から,麻痺の回復過程は昨年度の1例とほぼ同様であり,また,障害部位を補う代償運動が確認された.今年度は、(1)サルの大脳皮質第一次運動野の上肢領域(主に手指領域)梗塞作成前の上肢動作をVTRより詳細にし,(2)さらに梗塞作成後の麻痺の状態ならびに機能回復過程について,上肢運動障害ならびに代償動作を比較,検討した.(1)上肢機能評価は前年度より用いている手指機能パフォーマンス・テストを用いた.同時にサルの前方よりデジタルビデオで全身を撮影した.梗塞作成前のサルの把握動作は,浅い穴と深い穴の上肢の使い方に違いが観察された.浅い穴では,栂指とII指の間にリンゴを挟み口まで持っていき,穴が深くなるとIIからIV指を穴の中に差込み,屈曲してショベルのように掻き上げリンゴを持ち上げて口まで持っていく使い方であった.(2)脳梗塞作成後,対側上肢の手指屈曲伸展及び栂指内転運動に障害が認められた.なお,術後2日間は麻痺側上肢を使ってのテストは困難であった.術後3日目より,隣接する肘関節と肩関節に麻痺による運動障害を代償する動作が確認され,特に,肘の屈曲伸展と肩関節の外転運動を用いて手先を前後に動かす行為と,身体を傾けるまたは移動する行為が見られていた.術後1週間はこの代償動作を多用しており,梗塞作成前に行っていたパターンを用いて行うことは困難であった.その後,運動障害からの機能回復が見られると.エサを取る所要時間の減少とともに代償動作の頻度も減少していた.術後1ケ月でのパフォーマンスの所要時間は術前とほぼ変わらない成績であった.
原発性胆汁性肝硬変のペプチド療法を目的とした肝内浸潤TCRβ鎖CDR3領域の解析

原発性胆汁性肝硬変、自己免疫性肝硬変において、肝内浸潤T細胞が特定のT細胞レセプター(TCR)Vβ鎖を優先的に使用しているか、それらが病態により異なるか検討し、以下の新たな知見が得られた。尚、検討には診断のために施行した肝生検組織および経過観察中に採血が必要と思われた際に得た血清の一部を用いたが、その際に採取した検体の一部を本検討に用いることを患者に説明し承諾を得た。1原発性胆汁性肝硬変の肝組織中で使用されているTCRVβ鎖の検討肝内浸潤および末梢血T細胞が高頻度に使用しているTCRVβ鎖はそれぞれ異なるが、各症例に共通して肝内浸潤T細胞が使用している疾患特異的なTCRVβ鎖が認められなかった。しかし、肝内浸潤T細胞は末梢血T細胞に比し使用しているTCRVβ鎖の数が限定している傾向が認められた。2自己免疫性肝炎の肝組織中で優先的に使用されているTCRVβ鎖の病態による変化の検討肝内浸潤T細胞が末梢血T細胞に比して有意に高頻度に使用しているTCRVβ鎖は、治療前、ステロイド治療後では異なり、それぞれのCDR3領域のシークエンスを行うとクロナリテイーを有していることが示された。興味深いことに、治療前に肝内で有意に使用されているTCRVβ鎖の末梢血における使用頻度は低く、逆に治療後にはそのクローンの末梢血における使用頻度が増加し、肝内の使用頻度は低下する傾向が認められた。
糖尿病が引き起こす骨軟骨再生障害における線溶系因子の役割解明

本研究では、1型糖尿病に伴う骨修復・再生遅延に対する線溶系阻害因子プラスミノゲンアクチベーターインヒビター1(PAI-1)の役割について検討した。ストレプトゾトシン誘導性1型糖尿病雌マウスでは、骨修復の遅延および骨分化異常が認められたが、PAI-1遺伝子欠損によりこれらの有意な改善が認められた。本研究成果よりPAI-1が糖尿病による骨修復・再生遅延に関与していることが示唆された。近年、幹細胞を用いた骨・軟骨再生医療の臨床応用が期待されている。糖尿病患者では骨修復の遅延が起こることから、糖尿病病態が骨修復遅延と同じ機序を介して幹細胞移植による骨・軟骨再生を障害する可能性がある。ゆえに、糖尿病による骨修復遅延のさらなる機序解明と幹細胞移植による骨・軟骨再生への糖尿病の影響の検討は重要である。平成26年度は、ストレプトゾトシン(STZ)投与マウスを用いて、糖尿病による骨修復遅延における線溶系阻害因子Plasminogen activator inhibitor-1(PAI-1)の役割を検討した。雌性PAI-1欠損(PAI-1 KO)マウスおよび野生型(WT)マウスにSTZを腹腔内投与し、糖尿病(DM)を誘発した。DM誘発2週間後、大腿骨に骨欠損を作製し、骨修復過程を定量的CT解析および組織学的手法を用いて検討した。STZ非投与群において、PAI-1 KOとWTマウスで骨欠損後の骨修復に差はなかった。WTマウスでは、DM群で骨欠損部の骨形成およびALP陽性細胞数は減少し、骨修復が遅延した。PAI-1 KOマウスでは、このDM状態による骨形成、ALP陽性細胞数の減少が有意に阻害されていた。また、PAI-1 KOマウスでは、DM状態によるOsterix、オステオカルシンmRNAの減少が阻害された。一方、DM状態による軟骨形成、II型、X型コラーゲン、アグリカンmRNAの減少および脂肪分化マーカーaP2 mRNAの増加については、PAI-1欠損の影響はなかった。本検討結果より、PAI-1は糖尿病による骨修復遅延に関与することが示唆された。さらに、糖尿病病態の骨修復過程における骨芽細胞数の減少および骨芽細胞分化抑制にPAI-1が関与する可能性が考えられた。これまでの検討で線溶系阻害因子のPlasminogen activator inhibitor-1 (PAI-1)が糖尿病に伴う骨修復遅延に関与することをマウス生体内で示してきた。本年度は、PAI-1が糖尿病病態において骨修復遅延をもたらす機序を検討するために、骨芽細胞に対する外因性PAI-1処理の影響をin vitroにおいて検討した。マウス頭蓋冠由来初代培養骨芽細胞およびマウス骨芽細胞株MC3T3E1細胞に活性型PAI-1を処理したところ、これらの細胞においてアポトーシスが誘導されることを見出した。一方、外因性PAI-1処理および内因性PAI-1欠損による骨芽細胞の増殖に対する影響は見られなかった。さらにPAI-1が肝細胞に作用してインスリンシグナルおよび糖の取り込みを阻害することを見出し、循環血中のPAI-1の増加が肝臓における糖代謝異常を増悪することによって、さらなる骨代謝異常および骨修復遅延をもたらす可能性を示した。また、糖尿病に伴う骨修復遅延における線溶系阻害因子の役割をさらに検討するために、PAI-1とともに主要な線溶系阻害因子であるα2-antiplasminの糖尿病性骨修復遅延および骨代謝異常への影響をα2-antiplasmin遺伝子欠損マウスを用いて検討した。ストレプトゾトシン誘導性の糖尿病に伴う骨修復遅延および骨量減少に対してα2-antiplasmin欠損の影響はみられなかった。このことからα2-antiplasminは糖尿病に伴う骨修復遅延および骨粗鬆症には関与しないことが示唆された。本年度の検討と以前の検討結果から、PAI-1は線溶系阻害作用非依存的に骨芽細胞の分化およびアポトーシスを誘導することで糖尿病に伴う骨修復遅延および骨代謝異常をもたらすことが示唆された。本研究の目的は糖尿病に伴う骨・軟骨修復再生障害の機序を明らかにすることである。本年度は計画どおりに実験を進め、線溶系阻害因子であるPAI-1の糖尿病に伴う骨修復遅延への関与とその機序について明らかにした。また、本研究成果の一部がすでに学術雑誌(PLOS ONE 2014, 9:e92686)に掲載されていることから、上記のような評価とした。生理学、病態生理学当初の計画どおり、平成27年度は、骨欠損部位への骨髄細胞や間葉系幹細胞の移植による骨・軟骨再生に対する糖尿病の影響およびその機序について検討する予定である。また、糖尿病による骨修復遅延に線溶系阻害因子が関与するさらに詳細な機序について、特に骨・軟骨再生に影響する炎症状態の変化や、骨髄中の間葉系幹細胞や造血幹細胞などの挙動に注目して検討を進め、最適な骨・軟骨再生環境の構築を目指したい。
中国東部大陸棚における熱流量及び電磁気学調査

1.中国東部沖の大陸棚地域の熱的構造を調べることを目的として、中国科学院海洋研究所と共同研究を行い、同研究の研究船による調査航海を、東シナ海において3回にわたり実施した(平成2年3月、同年9月、平成3思8月)。対象とした海域は九州の南西方(沖縄トラフ北端部)と中国大陸沖(上海の南東方)、主な調査項目は地殻熱流量の測定、堆積物コアの採取、海底電磁気探査である。2.調査海域は水深が浅く、海底水温の時間変動が堆積物表層の温度分布に大きく影響するため、通常の方法では地殻熱流量を測定することができない。このため、次の2つの方法による測定を行った。(1)堆積物中の温度をできるだけ深くまで測定し、かつ同じ地点で繰り返し測定を行うことを試みた。ただし、第2回の航海では、事故による測定機器を亡失し測定を行うことができなかったため、他の2回の測定結果について解析を行った。海底水温が1年周期で正弦波的に変動していると仮定すると、いくつかの点で地殻熱流量を推定することができる。その値は、沖縄トラフ北端部で90mW/m^2前後、中国大陸沖では約50mW/m^2以下。より正確に熱流量を求めるには、さらに繰り返し測定を実施することが必要である。(2)海底に温度長期記録システムを設置し、海底水温及び堆積物中の温度の時間変動を記録することを試みた。音響コマンドによる自己浮上式の記録システムを製作して第1回の航海で設置し、第2回の航海で回収しようとしたが浮上しなかった。その後、平成2年11月に掃海作業による回収を試みたが、これも失敗に終わった。今後同様の観測を行うには、浮上しなかった原因を明らかにし、システムを改良しなければならない。3.地下電気伝導度構造を調べるため、第1回の航海では2台、第3回の航海では4台の海底電位差磁力計を九州中西海域に設置し、電磁場の時間変動の観測を行った。測定器の不調により、特に電場については十はなデ-タが得られなかったが、磁場変動に関しては、2、3の点で解析を行うことができた。その結果を九州における従来の観測結果と合わせて見ると、沖縄トラフ北端部には相対的に伝導度の高い部分が存在する可能性があるものと考えられる。4.各航海で堆積物コアを採取して船上で熱伝導率の測定を行い、その結果を熱流量を求める際に使用した。これらのコア試料は、東シナ海の地質や古環境の研究にとっても貴重なものであり、航海終了後に含水率測定や砂粒分析、古地磁気測定などを行った。今後、さらに酸素同位対比の測定も行う予定である。5.この他、浅海域において熱流量を測定する方法として、堀削孔を利用することも試みた。(1)中国地質鉱産部海洋地質調査局は、東シナ海において深さ数十mの堀削調査を実施している。平成元年9月にこの堀削航海に参加し、孔内での温度測定を行ったが、堀削後1時間以内の測定では真の地層温度を外挿することは困難であることが判明した。正しい温度を求めるには、より長時間の測定を行うか、孔底に温度プロ-ブを突き刺すことが必要であり、具体的な方法や将来の共同研究について中国側と検討を行った。(2)南シナ海の中国沿岸部には、深さ数千mの石油・ガス孔井が存在する。中国科学院南海海洋研究所と共同で、検層デ-タからの地層温度の計算とコア試料の熱伝導率測定を行い、これらに基づいて熱流量を求めることができた。この結果、中国大陸縁辺部の熱的発達史を考える上で重要なデ-タとなるものである。6.上記のように、さまざまな方法で熱流量の測定を試みた結果、各方法について、それぞれの有効性や問題点をかなり明らかにすることができた。今後、必要な機器開発を行いつつ、さらに共同研究を進めることによって、浅海域における熱流量測定法を確立することができるものと期待される。

音響コマンドによる自己浮上式の記録システムを製作して第1回の航海で設置し、第2回の航海で回収しようとしたが浮上しなかった。その後、平成2年11月に掃海作業による回収を試みたが、これも失敗に終わった。今後同様の観測を行うには、浮上しなかった原因を明らかにし、システムを改良しなければならない。3.地下電気伝導度構造を調べるため、第1回の航海では2台、第3回の航海では4台の海底電位差磁力計を九州中西海域に設置し、電磁場の時間変動の観測を行った。測定器の不調により、特に電場については十はなデ-タが得られなかったが、磁場変動に関しては、2、3の点で解析を行うことができた。その結果を九州における従来の観測結果と合わせて見ると、沖縄トラフ北端部には相対的に伝導度の高い部分が存在する可能性があるものと考えられる。4.各航海で堆積物コアを採取して船上で熱伝導率の測定を行い、その結果を熱流量を求める際に使用した。これらのコア試料は、東シナ海の地質や古環境の研究にとっても貴重なものであり、航海終了後に含水率測定や砂粒分析、古地磁気測定などを行った。今後、さらに酸素同位対比の測定も行う予定である。5.この他、浅海域において熱流量を測定する方法として、堀削孔を利用することも試みた。(1)中国地質鉱産部海洋地質調査局は、東シナ海において深さ数十mの堀削調査を実施している。平成元年9月にこの堀削航海に参加し、孔内での温度測定を行ったが、堀削後1時間以内の測定では真の地層温度を外挿することは困難であることが判明した。正しい温度を求めるには、より長時間の測定を行うか、孔底に温度プロ-ブを突き刺すことが必要であり、具体的な方法や将来の共同研究について中国側と検討を行った。(2)南シナ海の中国沿岸部には、深さ数千mの石油・ガス孔井が存在する。中国科学院南海海洋研究所と共同で、検層デ-タからの地層温度の計算とコア試料の熱伝導率測定を行い、これらに基づいて熱流量を求めることができた。この結果、中国大陸縁辺部の熱的発達史を考える上で重要なデ-タとなるものである。6.上記のように、さまざまな方法で熱流量の測定を試みた結果、各方法について、それぞれの有効性や問題点をかなり明らかにすることができた。今後、必要な機器開発を行いつつ、さらに共同研究を進めることによって、浅海域における熱流量測定法を確立することができるものと期待される。平成2年3月に東シナ海で実施した調査航海で得られた、海底堆積物中の温度デ-タの解析を行った。水深が浅いことから予想された通り、堆積物中の温度は海底水温変動の影響を大きく受けており、地殻熱流量を求めるには同じ地点で繰り返して測定を行うことが必要であることが確認された。同年9月に中国科学院海洋研究所の研究船「科学1号」を用いて実施した2回目の調査航海では、この繰り返し測定を行うことを予定していたが、ワイヤ-の破断事故により測定機器を亡失してしまったため、測定を行うことができなかった。この航海では今後の調査の基礎資料とするために、堆積物コアを採取して熱伝導率の測定を行った。温度の繰り返し測定は、平成3年7月に計画している3回目の調査航海で実施する予定である。平成2年9月の航海では、3月の航海で設置した海底温度長期記録システムの回収も試みたが、船上からの音響コマンドによって重錘を切り離してもシステムが浮上せず、回収することができなかった。同年11月には長崎大学水産学部の練習船「長崎丸」により掃海を行ってシステムを回収しようとしたが、音響コマンドに対する応答がなく、システムの位置を特定することができなかったため、不成功に終わった。
両眼視野闘争における内的知覚交替現象の高分解能脳波計測による非侵襲的研究

本研究では両眼視野闘争(左右の眼に個別に与えられる異なる刺激が交互に知覚される過程)における知覚図形の内的交替に関連する脳内プロセスを眼球運動、誘発電位並びに自発脳波律動の変動に基づき非侵襲的に調べる事を目的として行われた。本研究では、まず知覚図形の内的交替を被験者のボタン押しにより決定し、これをトリガとして脳波α波分散、および事象関連電位の時空間変化について計測・検討を行った。その結果、脳波α波分散については、後側頭から後頭にかけて約-500msから減衰が始まり、約-250msに減衰ピークが見られた。一方、事象関連電位については、左頭頂から左後側頭において-400msから0msにかけて時間的にプロードな陰性の電位成分が見られた。脳波α波分散の減衰、および陰性電位成分共に知覚交替に関連した神経活動を反映すると推察された。次に、視野闘争中の不随意な眼球運動を両眼独立に高精度で測定し、知覚交替に伴う眼球運動変化時刻と被験者の主観に基づくボタン押しの交替時刻に基づく知覚交替時刻との対応関係に関して詳細な検討を行った。知覚運動図形の交替に伴う視運動性眼振(OKN)の緩徐相における眼球運動方向が変化する時刻を抽出した結果、OKN変化に対するボタン押し交替の遅れが視野融合時に比べ視野闘争時は有意に増大した。又、ボタン押しに比べOKN変化の個人差が小さく知覚交替を客観的かつ正確に決定できる事が分かった。従って、視野闘争時における脳内プロセスを解明する際に、OKNを計測しその変化時刻を基準時刻とする事は有用であると結論づけられた。さらに、96チャネル同時計測可能なディジタル脳波計を導入し、計測された電位からスプライン・サーフェス・ラプラシアン法により頭皮上の電流密度分布を高解像度で捉える手法に関して境界要素法を用いた計算機シミュレーションによる検討を行うと共に高分解能脳波計測を実現した。人間のように左右両眼の視野に重複部がある動物では、両眼視に固有の知覚過程が生ずる。この両眼視の機能の中で、両眼視野闘争(左右の眼に個別に与えられる異なる刺激が交互に知覚される過程)として知られている現象は、視覚的認知や意識を定量的に研究することのできる稀少な現象であるとの考えが受け入れられつつある。本研究では、この両眼視野闘争における知覚図形の内的交替に関連する大脳皮質部位と神経活動を誘発電位並びにEvent-related Desynchronization(ERD)あるいはEvent-related Synchronization(ERS)として知られている自発脳波律動の変動から、非侵襲的に検討することを目的として行われた。被験者9名を対象に、知覚図形の内的交替を被験者のボタン押しにより決定し、これをトリガとして頭皮上20点の脳波α波分散、および事象関連電位の時空間変化について計測・検討を行った。また比較のため視野闘争過程を生じさせるのに用いた2つの競合する刺激を外的に交替させ、それに伴う脳波変動と刺激の交替とは関わらないボタン押しのみによる変動も計測した。視覚刺激は1°×1゚の縞刺激である。その結果、脳波α波分散については、後側頭から後頭にかけて約-500msからα波分散の減衰が始まり、約-250msに減衰ピークが見られた。一方、事象関連電位については、左頭頂から左後側頭において-400msから0msにかけて時間的にブロードな陰性の電位成分が見られた。

さらに、高分解能脳波計測法実現のため、事象関連電位を得る過程において加算平均後にも残存し、雑音の原因となる空間的な規則性の高い律動的な自発脳波成分を低減しSN比を向上させる新たな手法として主成分除去法を開発した。本研究では、視野闘争中の不随意な眼球運動を両眼独立に高精度で測定し、知覚交替に伴う眼球運動変化時刻と被験者の主観に基づくボタン押しの交替時刻に基づく知覚交替時刻との対応関係に関して詳細な検討を行った。被験者は正常な視力を有する10名である。パーソナルコンピュータで6本の縦縞図形を左右に作り、水平方向に2゚/secの速度でドリフトさせ、メガネなし3D液晶ディスプレイ上で、左右の運動図形を物理的に同位置に重ねて呈示する。すると被験者には、左側に作った図形は左眼のみに、右側に作った図形は右眼のみに呈示される。視野闘争時には被験者の知覚運動図形が内因的に交替する。そこで、その対照実験として視野融合時における外因的知覚交替実験を行った。視野融合実験では左右の図形共に同一方向とし、その方向が右のものと左のものを交替させる。すると、被験者の知覚運動図形は刺激交替に伴って外因的に交替する。知覚運動図形の交替に伴う視運動性眼振(OKN)の緩徐相における眼球運動方向が変化する時刻を抽出した結果、視野融合時と同様、視野闘争時においてもOKNの変化はボタン押し交替より有意に先行する事が判明した。OKN変化に対するボタン押し交替の遅れが視野融合時に比べ視野闘争時は有意に増大した。又、ボタン押しに比べOKN変化の個人差が小さく知覚交替を客観的かつ正確に決定できる事が分かった。従って、視野闘争時における脳内プロセスを解明する際に、OKNを計測しその変化時刻を基準時刻とする事は有用であると結論づけられた。さらに、96チャネル同時計測可能なディジタル脳波計を導入し、計測された電位からスプライン・サーフェス・ラプラシアン法により頭皮上の電流密度分布を高解像度で捉える手法に関して境界要素法を用いた計算機シミュレーションによる検討を行うと共に高分解能脳波計測を実現した。
金属錯体で架橋された機能性ハイブリッドポリ酸の合成

酸化還元活性で置換活性であるDawson型POMをもちい、N3配位サイトを有する有機配位子部位を導入したハイブリッドPOM配位子を合成した。連結手法として、π共役部位をもつものと持たないものの2種類を検討し、物性の比較を行った。得られたハイブリッドPOM配位子と鉄イオンの反応によって、ハイブリッドPOM配位子と鉄イオンが2:1の比で含まれるハイブリッドPOM錯体を得た。共役系および非共役系で顕著な違いが見られ、鉄イオンから配位子へのMLCT吸収帯が異なっていることが分かった。これはPOMのもつ強い電子吸引性が連結様式の違いに応じて、鉄錯体部位に影響したことが原因だと考えられる。本研究ではポリオキソメタレート(POM)を機能性錯体に連結した高次機能性金属錯体の合成を目的として研究を行った。光触媒として優れ、酸化還元能を示すPOMを、スイッチング分子であるスピンクロスオーバー(SCO)金属錯体で構造的・電子的に連結することにより、金属錯体とPOMの相乗効果による多重双安定性機能性物質の構築を目指して研究を進めた。酸化還元活性で置換活性であるDawson型POMをもちい、dipyrazolylpyridine部位のN3配位サイトを有する有機配位子部位を導入したハイブリッドPOM配位子を合成した。連結手法として、π共役部位をもつものともたないものの2種類を検討し、物性の比較を行った。両者の磁気的性質、溶液中での電気化学測定および紫外可視吸収スペクトル測定の結果、共役系および非共役系で鉄イオンから配位子へのMLCT吸収帯に顕著な違いが見られた。これはPOMのもつ強い電子吸引性が連結様式の違いに応じて鉄錯体部位に影響したことが原因だと考えらえる。また、共役系のハイブリッドPOM錯体ではスピンクロスオーバーを示すことが明らかとなった。本研究ではポリオキソメタレート(POM)を機能性錯体に連結し、高次機能の発現を目指して研究を行った。POMは非常に優れた光化学的性質や酸化還元能を示すことが知られている。電子的に共役した有機配位子をもちいて、POMとスイッチング可能な錯体分子を連結することで、物性の相乗効果や多重双安定性を示す機能性物質の構築が可能であると考えられる。これらの新しい機能性ハイブリッド材料は近未来の分子エレクトロニクスである、分子回路やナノサイズのデータ記憶媒体、さらに太陽光テクノロジーといった、幅広い分野への応用が期待される。本研究では、アミド誘導体多座配位子を3つのV(V)でキャップされたDawson型POMに結合させたハイブリッドPOM配位子を合成し、さらに遷移金属イオンと反応させたハイブリッドPOMー遷移金属錯体の構築を試みた。遷移金属イオンとして、スピンクロスオーバー現象を示すFe(II)イオンを選択し、錯体合成を行った。電子的相互作用の有無を確かめるため、共役した連結様式を持つハイブリッドPOMー鉄錯体および、非共役系の錯体を合成した。どちらもハイブリッドPOM配位子とFe(II)イオンが2:1の比で連結された化合物が生成したことを、構造解析・各種スペクトル・ESIーMS等から明らかにした。中心のFe(II)イオンの電子状態は共役系・非共役系で異なっており、ハイブリッドPOM配位子とFe(II)イオンの相互作用の存在が示唆された。スピンクロスオーバーを示すハイブリッドPOMとしては初めての例である。さらに得られた化合物のPOM部位の光還元による物性変化について検討し、機能性ハイブリッド錯体分子としての評価を行っている。POMと有機分子を連結したハイブリッドPOMは近年見出された新しい物質系であり、POMと有機分子の利点を生かした機能性分子・触媒の開発が期待されている。本研究では、3つのV(V)イオンをもつDawson型POMを選択し、アミド誘導体配位子を結合させた新規ハイブリッドPOMを合成した。配位子として、POM部位に連結することができる酸素原子配位部位と第一遷移金属イオンに3座のfac様式で結合可能な窒素原子配位部位を有する分子を設計合成した。POMとの連結部位は、共役系または非共役系の連結が可能な2種類の分子を設計した。ハイブリッドPOM配位子を単離し、第一遷移金属イオンとしてFe(II)イオンを選択したハイブリッドPOMー鉄錯体の合成を行い、構造解析・各種スペクトル・ESIーMSによって同定した。共役系のハイブリッドPOMー鉄錯体ではFe(II)イオン部位に比較的強い配位子場が提供され、室温以上でスピンクロスオーバー挙動を示すことが明らかとなった。

一方で、非共役系ハイブリッドPOMー鉄錯体は比較的弱い配位子場となり、Fe(II)イオンは温度によらず高スピン状態を持つことが明らかとなった。POM部位は光還元能を持つため、光によるスピンクロスオーバー挙動の制御について検討を行っている。本研究ではその他のハイブリッドPOM配位子の開発も検討しており、POM部位をLindqvist型POMに変換したハイブリッドPOM配位子や3座窒素原子配位部位を2座に変換した化合物についても検討を行った。ハイブリッドPOMは、特異な酸化還元挙動・光物性を持つPOMと、修飾が容易であり、様々な機能・物性を発現しうる有機分子が連結したものであり、POMと有機分子間の電子的な相互作用が発現するため、精密な分子設計によって、従来の無機材料・有機材料を凌駕する新しい分子性材料となりうる。本研究の特色として、有機分子としてPOMと連結可能な部位と遷移金属イオンに配位可能な部位を有していることが挙げられる。このようなハイブリッドPOMの設計指針を確立するために、今後、POMの種類の変換および遷移金属イオンとの配位部位の変換を行い、様々なハイブリッドPOM配位子を構築する。特に、Lindqvist型POMやビピリジン系2座配位子などの導入を試みる。様々なハイブリッドPOMをもちいて、POMとの電子的相互作用を有効に物性に反映できる集積型錯体を合成する。POMの光還元に基づく電子移動を利用し、水の酸化触媒や二酸化炭素の還元触媒が可能なハイブリッドPOMー錯体を合成する。具体的な研究方法としては、化合物合成ー同定、電気化学的性質の評価、磁性評価、光反応の検討を行う。平成25年度の研究では、合成と物性測定を行うため、試薬・ガラス器具・寒剤等の消耗品費に重点を置いて研究費を計上した。合成では、嫌気下での操作が必要になると考えられるので、シュレンク管や真空ラインなどの特殊ガラス器具を購入する。試薬としては、POMやピリジン系前駆体を購入する。合成には脱水・脱酸素溶媒をもちいる必要があるため、乾燥剤や蒸留装置等も購入する。さらに、マイクロ波合成装置を使用するため、消耗品として専用の合成セルを計上した。物性測定では現有設備である単結晶X線構造解析装置やSQUID磁束計などをもちい、構造決定や磁気的性質の解明を行う。データ解析に必要な科学計算ソフトや端末も購入する。研究成果は、錯体化学会討論会または日本化学会春季年会において成果発表するため、旅費を計上した。平成24年度の未使用額1,321,538円については、平成25年3月に納品済みの電気化学測定オプション付き光ファイバー型紫外可視吸光光度計の購入で既に使用しているが、手続きが行われていないために未使用額となっている。使用後の残額はほとんどない。
小型自走ロボットとロボットアームによる分散協調型フレキシブル精密生産法の創出

本研究では,ホロノミック型精密自走ロボットの広域でのXYθ変位のサブμmの変位計測を実現し,既存の3軸直動ステージ,ロボットアームとの協調作業により,精密生産設備のフレキシブル化,小型軽量化,省エネ化の基礎技術を研究する事を目的として実施し,次の成果を得た.[1]四つのエンコーダと二次元スケールを組み合わせた三軸エンコーダにより自走ロボットを,15mm×15mmの計測範囲,0.1μmの分解能で,XYθ並列計測を実現した.原理的に二次元スケールのサイズまで計測範囲を拡張できる.[2]ホロノミック型精密自走ロボットにより、ロボットアームの手先の位置・鉛直軸回りの姿勢の3軸の誤差を原理的に補正できる.例えばロボットアームでcmサイズの部品を位置決めし,位置決め誤差があったとしても,自走ロボットがその誤差を補正して微小部品の配置,サブμmの計測,接着剤・ペースト金属塗布などの作業が可能である.[3]ピストンポンプ型液架橋力グリッパを開発し,汎用技術のエアノズルではピックアップが困難な,半円柱,円錐の自動ピック&プレースを実現した.[4]既存のロボットアーム・三軸直動ステージの位置・姿勢の誤差補正や,軽量部品の精密位置決めに0.1kgの自走ロボットを使用する事で,位置決め装置の可動部の質量に比例する慣性力,消費エネルギーを原理的に3桁削減できる事を確認した.以上まとめると,小型軽量なホロノミック精密自走ロボットのXYθ広域でのサブμm計測を実現し,既存のロボットアーム,直動多軸ステージとの協調作業により,慣性力の削減,省エネ化,小型軽量化が可能であることを確認した.今後は,球面型三軸ステージなどによる自走ロボットの多軸化,自走ロボットの機構,制御手法,計測法を改良し,精密生産設備の軽量化・フレキシブル化のために自走ロボットを応用する技術について検討する.広域誘導の研究では、外界センサとして二次元エンコーダを開発することとした。この理由としてCCDカメラよりも高い時間分解能、距離分解能を有するからである。特殊な二次元格子を設計開発し、四つの光学式リニアエンコーダを組み合わせることで、15mm×46mm程度の範囲をXY二軸で0.1μmの分解能で誘導できることを直動XYステージの機械座標との比較により確認した。±3度程度ならばθ軸の変位検出も可能である。実験では尺取虫ロボットの電磁石のクランプと、圧電アクチュエータの正弦波形状の変位の同期エラーを検出し、歩幅の拡大、誤差の低減に成功した。今後の課題としては0点の検出が挙げられる。顕微誘導では、内界エンコーダとして、上記の広域誘導用の二次元エンコーダと同じ構成であるが、尺取虫ロボットの二つの脚のXYθ軸の相対変位を計測することで、ロボットの一歩内の精密誘導、精密計測を研究した。一歩内の制御では、バンバン制御と状態FB制御により、目標値±0.5μm、姿勢±0.005x10mradの範囲に、静定時間10msでXYθ三軸変位を静定することに成功した。精密自走ロボットで本研究成果のような三軸サーボ制御の事例はなく、当該ロボットの精密高速制御の可能性を示したと言える。また、カメラ視野に移るツール先端画像の映像により、内界センサの累積誤差をキャンセルする手法についても研究を行った。内界センサの組み込みは終了しているが、FPGAボードによるデータ処理に課題があるため、平成29年度も継続して研究開発を行う。外界センサとして採用した二次元エンコーダは、時間分解能で、1000倍以上CCDカメラよりも早く、広域誘導においても、速度制御が可能である。課題としては、誘導範囲の拡大があるが、チェック柄格子の開発、または、面積比4倍となる10cm×10cmまでのスケールの拡大が可能であるため、現状のスケールパターンにおいても、5cm×10cmまでは、原理的に計測範囲を拡大できる。固定軸を持たないホロノミック精密自走ロボットを、0.1μm、10μsオーダーで、10cm角の範囲での測定に成功したと言える。この成果は精密自走ロボットの分野では、世界初の成果であり、数10cm範囲でのサブミクロン精度の三軸での精密誘導の方法を具体的に示した成果といえる。今後も継続して研究開発を行う。H28予定の「1広域誘導、2精密誘導」1は、三台誘導の論文執筆の準備を行っている.また予定外の外界式の二次元エンコーダの開発に成功しており,10cm四方の範囲内であれば0.1μm程度の分解能での誘導技術を確立した.2は、内界エンコーダの測定誤差が想定外に大きかったため,その削減に取り組んだ.

差動計測によりノイズを大幅削減し,4つのエンコーダの組立誤差と計測変位との関係をモデル化し、校正式を導出・適用し,測定誤差を約半分に削減した.H30は、内界エンコーダの測定誤差をさらに削減すし、顕微画像のパターンマッチによる累積誤差削減と外界/内界エンコーダの連携を研究する.H29予定の「3広域誘導と精密誘導の融合、4ロボットアームと自走ロボットの協調作業法」3は、内界エンコーダの三軸並列ナノスケールサーボ制御では状態FB制御の実験結果をスペクトル解析する事で、圧電アクチュエータのゼロシフトの影響をゲイン曲線の変化として定量評価する事に成功した.15サイクルのゼロシフトは、モデル誤差として扱う必要があるため、H∞制御をシミュレーションしている.3、4は,H30の課題として引き続き取り組む.H30予定の「5微小部品の自動組立、6分散協調型フレキシブル精密生産システム」については,5、6の準備として,H29に導入した垂直多関節型ロボットアームの繰り返し誤差を定量評価し、初期と終端の位置姿勢が同じならば、偏差は10μm以内に収まるが、位置決め誤差は、初期位置姿勢により最大40μm程となる結果を得た.H30は,5、6のために,顕微カメラ、エンコーダによるロボットアームの計測と制御,自走ロボットによるロボットアームのXYθの誤差補正,液架橋力マニピュレータによる自動組み立て技術の開発を行い,作業効率、エネルギー効率,作業空間利用効率などの既存技術との定量比較を行う.H28予定の「1広域誘導、2精密誘導」1は、三台までの誘導のアルゴリズム、基礎技術は確立しており、現在、論文執筆の準備を行っている.また当初の計画にはなかったが,外界式の二次元エンコーダの開発に成功しており,10cm四方の範囲内であれば0.1μm程度の分解能で精密な自走ロボットの誘導できる技術を確立した.2は、外界エンコーダを使用すれば,XY軸は当初の目標値を大きく上回るが,姿勢角度の計測範囲に限界があるため,姿勢角のデッドレコニング計測のために内界エンコーダが必要と判断した.初めに差動計測により内界エンコーダのノイズを削減し,エンコーダの組立誤差と計測変位をモデル化し、キャリブレーションした.その結果,測定誤差を約半分に削減した.H30は、内界エンコーダの測定誤差をさらに削減するとともに、顕微画像による位置計測と外界/内界エンコーダの連携を研究する.H29予定の「3広域誘導と精密誘導の融合、4ロボットアームと自走ロボットの協調作業法」3は、内界エンコーダの三軸並列ナノスケールサーボ制御を研究し,状態FB制御の実験結果をスペクトル解析する事で、圧電アクチュエータのゼロシフトの影響をゲイン曲線の変化として定量評価する事に成功した.過渡状態(15サイクル)のゼロシフトは、モデル誤差として扱う必要があるため、H∞制御(ロバスト制御)のアルゴリズムを設計しシミュレーションしている.4はH30予定の「5微小部品の自動組立、6分散協調型フレキシブル精密生産システム」の準備として,H29に導入した垂直多関節型ロボットアームの繰り返し誤差を定量評価し、初期と終端の位置姿勢が同じならば、偏差は10μm以内に収まるが、位置決め誤差は、初期位置姿勢により最大40μm程となる結果を得た.ロボットアームの最大40μmの位置誤差の自走ロボットによる補正法を検討した.本研究では,ホロノミック型精密自走ロボットの広域でのXYθ変位のサブμmの変位計測を実現し,既存の3軸直動ステージ,ロボットアームとの協調作業により,精密生産設備のフレキシブル化,小型軽量化,省エネ化の基礎技術を研究する事を目的として実施し,次の成果を得た.[1]四つのエンコーダと二次元スケールを組み合わせた三軸エンコーダにより自走ロボットを,15mm×15mmの計測範囲,0.1μmの分解能で,XYθ並列計測を実現した.原理的に二次元スケールのサイズまで計測範囲を拡張できる.[2]ホロノミック型精密自走ロボットにより、ロボットアームの手先の位置・鉛直軸回りの姿勢の3軸の誤差を原理的に補正できる.例えばロボットアームでcmサイズの部品を位置決めし,位置決め誤差があったとしても,自走ロボットがその誤差を補正して微小部品の配置,サブμmの計測,接着剤・ペースト金属塗布などの作業が可能である.
４Ｈ－ＳｉＣ熱酸化界面構造の理解に基づくＭＯＳＦＥＴ高性能化のための材料設計

本研究は、電力の制御に関わる技術体系であるパワーエレクトロニクスにおける、要素素子の高性能化に関する研究である。シリコンカーバイド(SiC)は、次世代パワーエレクトロニクス材料として要素素子の性能を向上可能な物性を有しているが、SiCと絶縁膜を積層して形成するMOS界面に導入されてしまう界面欠陥の除去が技術的課題である。本研究は、SiC/SiO2からなるMOS界面の材料学的な構造を、電子デバイスにおいて重要となるナノメートル領域に対して調査し、電子デバイスの性能を向上させる手法を獲得することを目的として行った。本年度は、昨年度に着目したウェット雰囲気を応用した実験により、4H-SiCのSi面上に形成したMOS界面の電気特性の評価を行った。ウェット雰囲気を用いて、MOS界面の特性を表す重要な指標であるチャネル移動度およびしきい電圧に注目して評価を行った。現状の技術では、これらはトレードオフ関係にあるが、本研究では両者を独立に制御する手法について検討した。その結果、界面近傍の領域のみを選択的に処理する低温(800度程度)ウェット処理を用いることで、チャネル移動度を現状の標準プロセスと同等以上に向上させつつ、しきい電圧を構成する一つの成分であるフラットバンド電圧の変動を独立に制御できることを明らかにした。これは、低温を用いることで界面にのみ選択的にウェット処理の効果を適用し、フラットバンド電圧変動の原因となる電荷の形成を抑制することが可能になったためと考えられる。本研究の成果の一部について、当該分野最大の国際会議であるICSCRM2017において口頭発表を行った。このように、チャネル移動度向上のためのSiC上のMOS界面形成に対するプロセス指針を提示した。29年度が最終年度であるため、記入しない。4H-SiCは優れた物性を有しており、パワーMOSFETに適用することで、電力損失の削減が期待されている。しかしながら現状のMOSFETは4H-SiCの物性から期待される品質をはるかに下回っており、MOS界面に対する理解に基づくデバイス設計指針が必要である。本研究で注意深く作成した評価用デバイスは、従来と類似の手法を用いながらも、従来の性能に対し、数倍高いキャリア移動度を示すことがわかった。そこでまず本年度は、作成した素子の特性評価手法について検討した。チャネル長が10μm以下のMOSFET素子を用い、Split C-V測定において100kHzの高周波を適用することで、特性評価における界面欠陥の影響を軽減することを可能とした。このような精度を高めた評価手法を適用し、本研究で作成したMOSFETが過去の報告に比べて高い性能を示すことを確かめた。当研究成果は、デバイス・材料分野で広く認知されているJJAP誌へ掲載された。また、本研究で用いた手法のどの点が、従来法との差を生んでいるかを明らかにするためには、デバイス作成プロセスの各段階が与える影響を、切り分けることが重要である。そこで、4H-SiC MOSFETを作成する際に必須のプロセスである1650°C程度の超高温熱処理に着目した。超高温熱処理は基板表面にダメージを導入しうるプロセスであるにもかかわらず、MOSFET移動度に与える影響の議論は見落とされてきた。これに対し本研究では、熱処理温度が比較的低い1300°Cの条件でもMOSFET特性が評価できることを見出し、少なくとも本研究の条件下では、移動度に対し10%程度の劣化効果を及ぼしうることを明らかにした。この値は小さくはないものの、本研究と従来法との素子性能差を説明するには小さく、超高温熱処理が移動度に与える影響は限定的であることが確かめられた。実際に素子を作成し評価した結果、従来の手法に比べ数倍程度の移動度の向上が見られたため。また、初年度の計画であるデバイスプロセスの低温化による超高温熱処理の影響評価についても、約10%程度の影響にとどまっていることがわかり、移動度に与える影響が支配的でないことを明らかにした。パワーエレクトロニクス分野における電力損失削減のために、炭化ケイ素半導体(SiC)が注目を集めている。本研究では要素素子の一つであるMOSFETにおいて、SiCを用いた高性能MOSFETを形成するための二酸化ケイ素(SiO2)-SiC界面の電気特性の向上を目的として、界面近傍の化学分析に基づくプロセス設計を行っている。昨年度はSiC-MOSFETの形成プロセスを確立し、これを用いてMOSFET形成プロセスが素子性能に与える影響を評価した。特に、高温処理が必須と考えられていたSiC-MOSFET形成プロセスに対し、測定手法に工夫を施すことで低温のみで作成したMOSFETを評価し、高温処理が基板品質に与える影響を評価した。本年ではこれらの課題を継続し、特に酸化雰囲気で行う処理がMOSFET移動度に及ぼす影響を評価した。その結果、SiCを酸化消費することで基板品質の変化が起き、MOSFETにおけるチャネル移動度が劣化することがわかった。昇温脱離ガス分析法と二次イオン質量分析法を用いることで実際に酸素(O2)が基板表面領域に取り込まれていることが示唆されており、基板中へ余剰の酸素が侵入して欠陥を形成し、移動度劣化に繋がった可能性がある。また、これらの実験結果の考察に基づき、酸化雰囲気の酸化力制御が重要であると考え、酸化剤として広く用いられるO2に加え、水(H2O)を混合した雰囲気について評価を行った。その結果、O2とH2Oの混合による雰囲気制御によってMOS界面品質に大きな違いが現れることがわかった。一年度目の研究結果から、SiC-MOS界面の品質制御には酸化力の制御が重要と考え、O2とH2Oの混合雰囲気について評価を行った。

SiC-MOSデバイスの劣化要因の一つとして、界面近傍の酸化膜中の欠陥準位の影響が指摘されているが、本研究で注目したO2とH2Oの混合度合いによって、特に酸化膜中の欠陥準位の応答が1-2桁程度変化することがわかった。現段階ではこれらの理解に基づいて、電界ストレスによって起こるデバイス特性の変動について系統的に調査中であり、近年の技術では移動度と信頼性がトレードオフであるSiC-MOSFETにおいて、信頼性を損なうこと無く移動度を向上させることができることを示唆する実験結果が得られている。本研究は、電力の制御に関わる技術体系であるパワーエレクトロニクスにおける、要素素子の高性能化に関する研究である。シリコンカーバイド(SiC)は、次世代パワーエレクトロニクス材料として要素素子の性能を向上可能な物性を有しているが、SiCと絶縁膜を積層して形成するMOS界面に導入されてしまう界面欠陥の除去が技術的課題である。本研究は、SiC/SiO2からなるMOS界面の材料学的な構造を、電子デバイスにおいて重要となるナノメートル領域に対して調査し、電子デバイスの性能を向上させる手法を獲得することを目的として行った。本年度は、昨年度に着目したウェット雰囲気を応用した実験により、4H-SiCのSi面上に形成したMOS界面の電気特性の評価を行った。ウェット雰囲気を用いて、MOS界面の特性を表す重要な指標であるチャネル移動度およびしきい電圧に注目して評価を行った。現状の技術では、これらはトレードオフ関係にあるが、本研究では両者を独立に制御する手法について検討した。その結果、界面近傍の領域のみを選択的に処理する低温(800度程度)ウェット処理を用いることで、チャネル移動度を現状の標準プロセスと同等以上に向上させつつ、しきい電圧を構成する一つの成分であるフラットバンド電圧の変動を独立に制御できることを明らかにした。これは、低温を用いることで界面にのみ選択的にウェット処理の効果を適用し、フラットバンド電圧変動の原因となる電荷の形成を抑制することが可能になったためと考えられる。本研究の成果の一部について、当該分野最大の国際会議であるICSCRM2017において口頭発表を行った。このように、チャネル移動度向上のためのSiC上のMOS界面形成に対するプロセス指針を提示した。引き続き本研究の素子の特徴解明を継続し、高移動度素子形成に重要な工程を明らかにする。特に、SiC MOSデバイスを形成する際には、ゲート酸化工程や犠牲酸化工程において熱酸化で基板の表面領域を消費するが、この時に基板深部に及ぼされる影響は明らかではなく、評価の余地があると考えられる。O2+H2OプロセスによるSiC-MOSFETの高品質化について系統的な調査を続け、品質向上メカニズムの解析を、酸化膜中欠陥およびその他の因子の可能性も含めて検討する。これに際しては、従来行われてきたH2Oのみのプロセスとの比較が重要であるが、O2+H2Oの混合割合を変えながら評価することで明らかにできる。
特異な結合様式を有する多環ケイ素化合物の合成

ビシクロ[1.1.1]ペンタンの架橋原子を電気陰性度の大きい元素に置換すると、橋頭位原子間に結合がないにもかかわらず、原子間距離が単結合と同程度か、それ以上に短くなり、その構造は対応する[1.1.1]プロペランに極端に近づくことが理論計算により予測されている。本研究において、非常に崇高いトリストリメチルシリルメチル基を用いることにより橋頭位にケイ素を有するポリカルコゲナジシラビシクロ[k.l.m]アルカン誘導体及びそのゲルマニウム類似体の合成に成功した。また、これらの脱カルコゲン化反応を検討することにより、目的のトリチアジシラビシクロ[1.1.1]ペンタンとトリセレナジシラビシクロ[1.1.1]ペンタン及びそのゲルマニウム類似体の合成に成功し、その構造についてもX線結晶解析により明らかにできた。それら結果より、ケイ素-ケイ素原子間距離は、セレンでは2.515Åであり、硫黄では、2.407Å、又、トリセレナジゲルマビシクロ[1.1.1]ペンタンのゲルマニウム-ゲルマニウム結合距離は、2.672Åになっていることがわかった。これらの値は、橋頭位原子間に結合がないにもかかわらず、通常の単結合距離にほぼ匹敵するものであった。更にこれらの^<29>Si及び^<77>Se-NMRを検討することによりカルコゲン原子間のスルースペース相互作用に由来する立体圧縮効果が観測された。又、紫外可視吸収スペクトルにおいても、カルコゲン原子間のスルースペース相互作用に起因する吸収が観測された。以上の結果より、トリカルコゲナシラビシクロ[1.1.1]ペンタンにおける橋頭位原子間の異常な結合距離の短縮は、架橋原子間の電子的反発に由来するものであることが判った。[1.1.1]プロペランは、構造上その橋頭位原子間には通常のσ,πといった化学結合は生成しえずその結合状態について多くの議論がなされ、世界的にも最も興味のある問題の一つとなっている。私共の研究の目的は、[1.1.1]プロペランと等価なビシクロ[1.1.1]ペンタン分子を橋頭位にケイ素又はゲルマニウムを有し架橋原子として硫黄やセレンに代表されるカルコゲン原子を用いて合成し、その構造をX線結晶構造解析により決定し、その金属-金属原子間距離を調べることにある。興味深いことに、2,4,5-トチリア-1,3-シンラビシクロ[1.1.1]ペンタンに関しては既にGordonらにより理論計算がなされており、その結果ケイ素-ケイ素原子間距離は2.37Aとなることが予想されており、その実験的な結果が待たれていた。今回私共は、ケイ素上に嵩高い置換換基であるトリス(トリメチルシリル)メチル基を導入することにより2,4,5-トリチア-1,3-ジシラビシクロ[1.1.1]ペンタンを合成し、そのX線結晶構造解析に初めて成功した。その結果、ケイ素-ケイ素原子間に結合がないにもかかわらず、その原子間距離は2.41Aとなっており、通常の単結晶距離とほぼ等しいことがわかった。この値は既に私共が報告している2,4,5-トリセレナ-1,3-ジシラビシクロ[1.1.1]ペンタンにおけるケイ素-ケイ素原子間距離に比べ約0.1A短くなっており、これ程短いケイ素-ケイ素原子間距離は、これまで例がない。また、このゲルマニウム類似体の合成についても現在その前駆体である2,4,5,6-テトラチア-1,3-ジゲルマビシクロ[1.1.2]ヘキサンの合成に成功している。