hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
大口径広帯域擬似位相整合デバイスを用いた高出力超短パルス発生の研究

擬似位相整合波長変換素子は、構造の設計・選択により所望の波長変換が実現できる。本研究では特に、チャープ構造や積層構造を導入することで、従来とは異なるスペクトル領域での波長変換などを検討し、これを実験的に実現した。研究の途中においては、結晶の均一性に関する問題が生じたものの、これを回避することで新たな知見を得た。これらの結果得られた波長変換素子は、共同研究に特殊な素子を提供することで、その有用性を確認した。また、新たな非線形光学波長変化材料として水晶の利用を検討し、高強度励起条件下での波長変換を実現した。本研究は、実用的な超大口径の擬似位相整合(Quasi Phase Matching, QPM)波長変換デバイスの実現と、その超短パルス発生への適用を目的として、分極反転周期に変化を持たせたチャープ構造を備えた複数の軸傾斜構造を積層した「積層式軸傾斜構造QPMデバイス」を新たに提案し、その評価を行うことを目的とする。研究初年度である平成25年度は、以下に示すように、構造形成条件探索および材料結晶の特性評価を実施した。(1)過去の検討により、結晶Z軸を基板に対して傾斜させた結晶材料への周期分極反転構造形成の知見はあったものの、チャープ構造も兼ね備えた構造を実現可能であるかは未確認であった。まず5mm厚未傾斜基板を用い、中心周期30ミクロンで周期変化量±10%のチャープ構造形成を試み、良好な結果を得られることを確認した。(2)引き続きチャープ構造を備えた軸傾斜構造形成を試みる直前に、従来より用いてきたMg添加ニオブ酸リチウム結晶の均一性に問題があることが新たに明らかとなった。このため当初の研究計画を一部変更し、この問題の確認及び回避法の検討を他に優先して行った。その結果、結晶育成軸を従来と変更することで回避できることを確認した。(3)上記の(1)(2)と並行して、(軸傾斜構造を持たない)通常の大口径QPMデバイスおよびチャープ型大口径QPMデバイスを複数の共同研究先に提供し、その特性評価を行った。初年度の結果を元に、次年度以降では、チャープ構造を備えた軸傾斜構造形成および実際のデバイス作製と、積層構造化の検討を行う予定である。本研究は、実用的な超大口径の擬似位相整合(Quasi Phase Matching, QPM)波長変換デバイスの実現と、その超短パルス発生への適用のため、QPMデバイスの厚板および傾斜化と周期構造のチャープ化の検討などを行うことを目的としている。研究2年目である平成26年度は、以下に示すように結晶の欠陥を補う形での大口径QPMデバイスの検討、テラヘルツ検出素子などへの適用に関する検討などを実施した。1 QPMデバイスで広く用いられ、本研究でも主材料としているMg添加ニオブ酸リチウム(MgLN)の結晶均一性の問題を確認し、この回避手段の提案・実験的確認を行った。これにより本研究の当初の目的である大口径QPMデバイス実現への障害を取り除くことができた。2 QPM素子の大口径化検討として、従来の世界最大サイズである10mm厚を凌ぐ、12mm厚結晶への周期分極反転構造形成を実現した。この厚みのQPMデバイスでは、1Jを超えるパルスエネルギーを取り扱い可能であり、さらなる高エネルギー波長変換の実現が期待できる。3大口径QPMデバイスを幾つかの共同研究グループに提供した。その成果の一つとして、テラヘルツ波の検出において従来より大幅な検出感度向上を実現することができた。これまでの検討結果をもとに研究最終年度である平成27年度では、素子評価用小型高出力短パルス光源の構築と、これを用いた大口径積層構造QPM素子の作成・評価を行う予定である。本研究は、実用的な超大口径の擬似位相整合(Quasi Phase Matching, QPM)波長変換デバイスの実現と、その超短パルス発生への適用のため、QPMデバイスの厚板および傾斜化と周期構造のチャープ化の検討などを行うことを目的として検討を行った。研究最終年度である平成27年度は、それまでの検討結果をもとに、チャープ構造を有するQPM素子を用いた広帯域中赤外光発生や超短パルス光発生への適用を行った。また、新たな非線形光学結晶として水晶の利用を検討し、これを用いた大口径QPM素子の検討を行った。1チャープ構造を有する大口径QPM素子を作成し、サブナノ秒光源による高強度励起シングルパス波長変換を行うことで、波長2ミクロン帯域での広帯域光発生や波長1.5ミクロンと波長3ミクロン帯光高効率発生を実現した。2大口径QPM素子や傾斜構造QPM素子を用いて海外グループとの共同研究を行い、中赤外高出力超短パルス発生や高出力波長可変中赤外高発生などを実現した。3ニオブ酸リチウムなどの強誘電体結晶、LiB3O5(LBO)などのホウ素系結晶に代わる,新たな非線形結晶として、水晶の利用を検討した。従来の結晶に比較して非線形光学定数は劣るものの高いレーザー光損傷耐性を示す水晶は、サブナノ秒ピコ秒領域の短パルスレーザー応用に適しており、薄板化した水晶の多数積層化によるQPM素子を作成し、高強度光用の新たなQPM材料になり得ることを確認した。

研究の途中においては、結晶の均一性に関する問題が生じたものの、これを回避することで新たな知見を得た。これらの結果得られた波長変換素子は、共同研究に特殊な素子を提供することで、その有用性を確認した。また、新たな非線形光学波長変化材料として水晶の利用を検討し、高強度励起条件下での波長変換を実現した。研究初年度の平成25年度において、主として利用する結晶であるMgLNの結晶均一性問題が明らかとなり、これを解決することに時間を要したため、平成26年度開始時点では計画が若干遅延していた。しかし結晶均一性問題の回避策を見いだし、これが大口径QPMデバイスにおいて回避できることを実験的に実証し、論文および学会発表という形で報告することができた。この結晶問題回避策検討と並行して、傾斜構造やチャープ構造形成の実験的検討は進めることができた。その結果の一部として、共同研究グループに提供したデバイスによりテラヘルツ波の高感度検出が実現されるなど、順調に成果をあげることができた。超短パルス光源を用いた大口径デバイスの評価に関しては、当初は市販光源を購入・利用する予定であった。しかしそれではパワー不足であり、かつ、独自開発による光源を作製する方が高出力を得られる見通しが立ったため、光源を独自開発することとした。このための必要部品の選定等に若干の時間を要したため、当初研究2年目の平成26年度中に予定していた光源の取得を完全達成することができなかった。しかし全部品の選定は既に完了しており、光源構築は次年度である平成27年の4月には完了する予定である。したがって、この件に関する研究遅延はほとんど無いと考えている。非線形光学大口径QPM素子の評価にあたっては、独自開発の高出力ピコ秒光源を用いた光パラメトリック発振/発生による光波長変換を実施し、その素子海溝内分布評価や波長変換スペクトル評価などにより、素子特性の評価を行う。励起光源に十分な強度があり、かつデバイスがその高強度光照射に耐える場合はできる限りシングルパス配置である光パラメトリック発生により評価を実施する。これは追加の赤外域ミラーが不要となるからである。スペクトルおよびビーム形状等の評価は、できる限り既存の設備を利用する。上記の素子評価と並行して、外部の共同研究グループに対しての素子の提供による、大口径QPM素子の実用評価も引き続き検討する。これは実際の研究に適用することで、その問題点などを確認・改善するためである。当初の計画では、初年度においてチャープ構造を備えた軸傾斜構造デバイスを作製し、光学実験による評価を行う予定であった。しかし主として用いるMg添加ニオブ酸リチウム結晶の均一性に問題があり、これが波長変換光のビーム品質を大きく劣化させることが明らかとなった。これはデバイスの実用時に大きな問題となるため、当初の研究計画を一部変更して、その確認及び回避法の検討を優先して行ったことから、研究計画が若干遅延する結果となった。問題の確認後に、この解決法として単純な結晶品質改善を期待・検討したが、結晶材料育成条件の短期の改善は容易ではなかった。このため次善の策として、従来とは異なる育成軸で成長した結晶を用いることでこの問題を回避することとした。
定常期大腸菌RNAポリメラーゼの主要シグマ因子σ^<38>(rpoS遺伝子産物)の研究

本研究は主要型シグマ因子、特に大腸菌の増殖定常期細胞に特異的なシグマ様因子σ38(=rpoS遺伝子産物)の構造と機能との相関関係を明らかにすることを目標として計画された。本研究の成果の概要は以下のとおりである。(1)大腸菌のrpoS遺伝子のコードする蛋白質が主要シグマ因子のアミノ酸配列と高い相同性を持つことを確認するとともに、大腸菌の精製したRNAポリメラーゼ・コア酵素と再構成したホロ酵素(Eσ38)を用いたin vitroにおける転写実験によりRpoS蛋白質がシグマ活性を持つことを明らかにした;(2)Eσ38ホロ酵素のよるプロモーター選択性についての解析を行った結果、Eσ70型のコンセンサス配列を持つプロモーターの中の相当数を認識できることが分かった。また、Eσ38によるプロモーターの認識には-10エレメントが重要であることが明らかとなった;(3)σ70とσ38蛋白質間で組換えたキメラ分子を用いての解析のにより、それらのプロモーター選択性は主要(型)シグマ因子の機能ドメインから予想されるものと一致することが確認された;(4)σ38蛋白質の欠失変異体を用いた実験から、σ38蛋白質の領域4.2からC-末端の間を欠失するとシグマ活性がむしろ上昇することが分かった。このことは、領域4.2からC-末端に至る領域が転写開始活性を抑制するような働きを持つ機能ドメインを構成していることを示している;(5)σ38蛋白質の領域4.2を完全に欠いたような変異蛋白質も有意なシグマ活性を示すことが分かった。このことはσ38によるプロモーターの認識には特定の-35配列を必要としないという結果と一致する;(6)ラン藻の主要型シグマ因子蛋白質についてin vitroの転写系を用いたシグマ活性の確認とプロモーター選択性についての解析を行った。(1)大腸菌の主要型シグマσ因子σ38の発現調節について解析を行った。ウエスタン・ブロット解析の結果、リッチな培養条件ではσ38蛋白質量は対数増殖期には少なく、増殖定常期に著しく増大することが明かとなった。培地条件によって増殖速度を変化させるとσ38蛋白質量は増殖が速い細胞では少なく、遅いと増大することが分かった。いずれの条件においてもσ70蛋白質(主要シグマ因子)の量には著しい変化は認められなかった。次にσ38蛋白質の発現調節がどのレベルで起こっているかについて調べた。σ38遺伝子rpoS(=katF)の転写レベルは,対数期から定常期への切り替えの初期に増える。しかしながら、そのレベルは定常期細胞におけるσ38蛋白質量の増大を説明するには十分ではなかった。さらに対数期と定常期細胞におけるσ38蛋白質の消長を調べた結果、定常期にはσ38蛋白質が安定化していることが示唆された。(2)再構成RNAポリメラーゼを用いて、in vitroにおけるホロ酵素(Eσ38)のプロモーター特異性についての解析を行った。house-keeper型のtrpならびに定常期に活性の増大するgear-box型ficプロモーターを用いて、それぞれ-35,-10領域を組み替えたキメラ型、塩基配列を人為的に変えた突然変異型配列を用いて転写開始活性を調べた。その結果、Eσ38による転写の開始には-10領域の配列が非常に重要であること、-10領域の配列によっては特定の-35領域を必要としないことが明らかにされた。このことはstringent型プロモーターがEσ70では認識されるがEσ38ではされないことと良く一致する。

(3)ラン藻、Synechococcus sp.PCC7942における4種のrpoD相同遺伝子についての解析を進めた。(1)大腸菌の増殖定常期に活性が増大する主要型シグマσ因子、σ38を持つRNAポリメラーゼ・ホロ酵素(E・σ38)のプロモーター特異性についての解析を行った。既に大腸菌のプロモーターが、対数期の主要σ因子(σ70)を持つホロ酵素(E・σ70)でのみ認識されるもの、E・σ38で優先的に認識されるもの、および両者で認識されるものの3つのクラスに分けられることを示した。これらの違いがプロモーター要素のどの部分に起因しているかについて、それぞれの代表プロモーターとして、alaS,ficおよびlacUV5を用い、-10上流域をUE(upstream element)、-35領域をDE(downstream element)として、この間で組換えたキメラ型の配列を造成することによって解析を行った。UEとDEとの全ての組み合わせを持つDNA配列を造成し、再構成したE・σ70とE・σ38ホロ酵素によるin vitroにおける転写によってプロモーター活性の有無を調べた。その結果、ficあるいはlacUV5由来のDEを持つものはEσ38で認識されること、alaSからのDEを持つものは認識されないことが分かった。また、ficのDEのみでもEσ38の効率的なプロモーターになることが示された。したがってE・σ38とE・σ70によって見分けられているプロモーター配列は、DEであると結論した。(2)同様の系を用いてEσ38ホロ酵素が、galおよびlacのCRP-応答プロモーターP1に対して機能するかどうか調べた。その結果、Eσ70と同じように、CRPによるプロモーターの活性化が起こることが明らかにされた。(3)ラン藻、Synechococcus PCC7942の4つのrpoD遺伝子について解析を進めた。平成7年度の研究実績概要は、以下の通りである。(1)前年度に続いて大腸菌の増殖定常期に特異的な主要型シグマ因子(σ38)のプロモーター選択性について解析を進めた。大腸菌のコンセンサスプロモーターの配列要素を変化させた改変プロモーターを用いることにより、Eσ38ホロ酵素が基本的に-35領域を必要としないことを確認した。(2)σ38(ならびにσ70)蛋白質のどの領域がプロモーターの選択に関わっているかについての解析を行った。そのために、σ蛋白質の領域2(2.1-2.4)と領域4.2を中心として、σ38とσ70のキメラ分子、あるいはσ38の欠失変異体などを作成した。それぞれ過剰生産させた蛋白質の分離・精製を行った。コア酵素とのホロ酵素の再構成を行い、in vitroの転写実験により、プロモーター選択性と転写活性の強さを調べた。その結果、σ70とσ38の領域2と4.2とを組換えることによってプロモーターの選択性が変化することを明らかにした。一方、σ38の領域4.2からC-末端の間の数アミノ酸を欠失したような変異体は、元のσ38よりも活性が増大することを示したが、さらに領域4.1以降を完全に欠失したような変異体蛋白質もシグマ活性を持つことを確認した。このような結果はσ38の領域4.2からC-末端の間の数アミノ酸の領域が転写活性を抑えるような働きを持つ機能ドメインを構成していることを示している。
異種性を考慮した大規模アドホックネットワーク向け自律分散クラスタリング技術

本研究では,多くの異種のノードが存在するような環境においてアドホックネットワークが効率良く機能するためのモバイルノードの異種性を考慮した自律分散クラスタリング手法と階層ルーティング手法の開発を行ってきた.前年度までの研究成果として,非対称リンクが存在した場合においても,接続性を維持することを最優先とし,各端末の性能差によって生じた通信範囲の違いを考慮した自律分散クラスタリング手法を提案してきた.今年度は各ノードが周辺ノードの分布密度に応じて自身の送信電力を制御する自律電飾制御法の開発を行ってきた.前年度までに開発してきた非対称リンクを考慮した自律分散クラスタリング手法をベースとして,各端末が自律的に通信範囲を変更することによって非対称リンクが発生する状況において,効率的に自律分散クラスタリング手法を機能させることが可能となる.さらに,ノードの密度が高い場合には,不必要な電波干渉の発生を防ぎ,消費電力の削減を実現することができる.提案した自律電力制御方式をこれまでに提案してきた自律分散クラスタリング手法と階層ルーティング手法に適用し,提案法の有効性を消費電力,制御パケット量,データパケット到達率の観点からシミュレーション実験により示した.ノード分布が高密度の場合において,各ノードが通信範囲を短くすることにより,データパケットが到達するまでのホップ数が増大するが,各端末が必要とする消費電力量を抑えることができ,さらに,さらされ端末問題のような電波干渉の発生を抑えることがきたため,結果として,データパケット到達数を向上させることができた.アドホックネットワークは,ノードを集中管理する端末が存在しないため,ネットワークが大規模になるにつれてネットワーク中のノード管理が困難になる.そのため,これまでに大規模アドホックネットワークの管理効率を向上させる手法として,自律分散クラスタリング手法を提案してきた.実際のアドホックネットワークではノードの送信電力や送受信装置のハードウェアの違い,パケットの衝突や雑音等による片方のノードからしか電波を届けることができない非対称リンクが存在する.現在提案されているルーティングプロトコルの多くは,ノード間リンクが対称であることを想定されて設計されている.自律分散クラスタリングにおいても,非対称リンクが発生する環境(以降,非対称環境)においてはクラスタリングは正常に動作しない可能性がある.現在までに,異なる通信範囲を持つノードが存在する非対称環境においても正常にクラスタリングを行うHクラスタリング手法を提案してきた.Hクラスタリング手法では,クラスタリングの制御パケットに,隣接ノードとのリンク状態を検知する機能を付加する.これにより,各ノードは形成するツリーに対称リンクのみを選択することで,非対称リンクによるパケットの損失を防いでいる.さらに,パケット転送にマルチパス転送を用いるMHクラスタリング手法を提案した.Hクラスタリングでは,クラスタ内のパケット転送を形成したツリーのみを利用して行っていたが,MHクラスタリングでは,パケット転送に非対称リンクを利用したマルチパス転送を加えることによってパケット到達数の向上を図った.さらに,シミュレーション実験により,Hクラスタリングは非対称環境において従来のクラスタリングのパケット到達数を上回ることを確認した.また,MHクラスタリングは,Hクラスタリングと比較してノードの移動に対して適応性を持つことを示した.本研究では,多くの異種のノードが存在するような環境においてアドホックネットワークが効率良く機能するためのモバイルノードの異種性を考慮した自律分散クラスタリング手法と階層ルーティング手法の開発を行ってきた.前年度までの研究成果として,非対称リンクが存在した場合においても,接続性を維持することを最優先とし,各端末の性能差によって生じた通信範囲の違いを考慮した自律分散クラスタリング手法を提案してきた.今年度は各ノードが周辺ノードの分布密度に応じて自身の送信電力を制御する自律電飾制御法の開発を行ってきた.前年度までに開発してきた非対称リンクを考慮した自律分散クラスタリング手法をベースとして,各端末が自律的に通信範囲を変更することによって非対称リンクが発生する状況において,効率的に自律分散クラスタリング手法を機能させることが可能となる.さらに,ノードの密度が高い場合には,不必要な電波干渉の発生を防ぎ,消費電力の削減を実現することができる.提案した自律電力制御方式をこれまでに提案してきた自律分散クラスタリング手法と階層ルーティング手法に適用し,提案法の有効性を消費電力,制御パケット量,データパケット到達率の観点からシミュレーション実験により示した.ノード分布が高密度の場合において,各ノードが通信範囲を短くすることにより,データパケットが到達するまでのホップ数が増大するが,各端末が必要とする消費電力量を抑えることができ,さらに,さらされ端末問題のような電波干渉の発生を抑えることがきたため,結果として,データパケット到達数を向上させることができた.
Marshall tractへの冷凍凝固による心房細動発現の予防効果に関する研究

本研究の目的は、術後の心房細動の発現を永久に予防することである。術前に洞調律であった冠動脈バイパス術(CABG)症例30例を対象に、心房細動発現のトリガーと思われるMarshall靭帯を、心表面より冷凍凝固(cryoablation)し、術後の心房細動発現頻度を比較検討した。Marshall靭帯を心表面より冷凍凝固した群15例と、冷凍凝固しなかった群15例とで、両群の素因(左房径、左室駆出率、陳旧性心筋梗塞の既往歴、CABGのグラフトの本数)に有意差はなく、また術後3日間の心房細動発現頻度は両群とも4例(27%)であり差を認めなかった。冷凍凝固した群のうち2例に術前に存在しない心房頻拍を認めた。今回の研究ではMarshall靭帯の冠状静脈端のみの冷凍凝固では心房細動の発現頻度を減少することはできなかった。むしろ不用意な冷凍凝固は、術後に心房頻拍の不整脈基盤を作ってしまう可能性も示唆された。また、興奮発現部位は必ずしもMarshall靭帯の冠状静脈端と一致しないことも報告されており、心房細動の発現を防止するには個々の症例に合わせた興奮部位の証明を行う必要があると思われた。今後、低侵襲かつ有効な冷凍凝固の方法の探求と、電気生理学的な心房細動発現の予測を行うことが切望される。本研究は、心臓外科手術中に、Marshall靭帯を心表面より冷凍凝固(cryoablation)することにより、術後の心房細動の発現を永続的に予防せしめることを検証するものである。そこで、術前に洞調律であった冠動脈バイパス術(CABG)症例30例を対象に調査を行った。Marshall靭帯を心表面より冷凍凝固した群15例と、冷凍凝固しなかった群15例とで術後の心房細動発現頻度を比較検討した。結果は両群の素因(左房径、左室駆出率、陳旧性心筋梗塞の既往歴、CABGのグラフトの本数)に有意差はなく、また術後3日間の心房細動発現頻度は両群とも4例(27%)で差を認めなかった。術後に出現した心房頻拍は冷凍凝固で新たにできた不整脈基盤によって発現した可能性も示唆された。今後、低浸襲かつ有効な冷凍凝固の方法の探求と、電気生理学的な心房細動発現の予測を行うことが本研究において必要と思われる。
短腸症候群腸内フローラと消化管ホルモン動態の相関解明に基づくＩＦＡＬＤ予防法開発

小児短腸症候群は小児外科領域において管理に難渋する疾患の1つであるが、症例数が限られているため、臨床情報からだけではエビデンスが得られにくい。そのため動物モデルにおける大量腸管切除・術後絶食経静脈栄養管理の検討は極めて重要である。またグレリンをはじめとする消化管ホルモンや腸内フローラについての研究それぞれについては世界的に報告が多いが、小児短腸症候群とそれら両者の関係についての報告はない。当科において確立された動物モデルと蓄積されたデータを用いて、短腸症候群における腸内フローラと消化管ホルモンの関係を解明可能と考える。また臨床においては、過去30余年におよぶ短腸症候群患児の治療経験も有している。さらに本研究の内容は成人において長期絶食を余儀なくされた患者におけるPNALDや腸管絨毛の委縮の予防、上腸間膜動脈症候群や外傷によって短腸症候群となった患者についても応用が可能であり、対象となる患者数は潜在的に非常に多いと考える。小児・成人の幅広い分野において管理に難渋する疾患である大量腸管切除後の腸管順応およびIFALDの予防における新たな術後管理の確立に向けた第一歩であり、社会的な意義は大きいと考える。本研究では、短腸症候群における腸内フローラの変化と消化管ホルモンの関連を解明することにより、IFALDを予防しながらTPNを早期に離脱できる腸管順応を獲得する新たな治療法の開発を目的としている。現在までにモデルラットの作成および組織学的・生化学的検索を行った。短腸症候群+静脈栄養モデルラットにおいて、肝障害が生じることを確認できており、GLP-2(glucagon like peptide 2)を投与することによって、その効果を検討中である。腸内フローラの検索をおよび消化管ホルモンの投与が与える影響については今後予定している。ヒトの約1年間に相当する14日間をモデルラットの長期絶食期間として設定し観察を行った。吸入麻酔下に右外頸静脈から右上大静脈起始部に中心静脈カテーテルを留置し、皮下を通して背部に導出し頸静脈栄養ルートを確保し、14日間の観察を行った。また大量腸管切除モデルとして80%短腸ラットモデルを作成し、手術時に前述の方法で経静脈栄養ルートを挿入し、14日間の観察を行った。いずれの群においても、腸管の絨毛高、陰窩深、肝臓の組織学的検索、血清生化学検査および消化管ホルモンの測定を行った。また、腸内フローラ検索のため回盲部の便を回収・保存している。母数を増やすため、さらにモデルラットの作成を続ける。今後は消化管ホルモン投与群を作成し、腸内フローラjavascript:onSave();に対する効果を検討する。
球駆動式全方向移動機構を用いた電動車椅子の開発

狭い場所で自由に移動できる球駆動式全方向移動装置を応用し電動車椅子を開発した。全方向移動車椅子を2台試作し、北九州学研都市内で実証実験を行った。走行安定性、エレベータの段差の乗り越え、スロープの登坂、石畳での走行、などの性能を確認した。これらの成果は学会発表と論文投稿を行った。また、イノベーションジャパン等の展示会に出展し、Youtubeやホームページ等でも公開した狭い場所で自由に移動できる球駆動式全方向移動装置を応用し電動車椅子を開発した。また、イノベーションジャパン等の展示会に出展し、Youtubeやホームページ等でも公開した狭い場所で自由に移動できる全方向移動装置は,走行安定性が不十分である点と高コストである点から,現在のところ実用に十分堪える製品はまだ開発されていないが大変有望な技術である.申請者は従来の全方向移動装置の長所を継承し欠点を克服し,機構的にも無理や無駄がなく,高い走行性能,安定性を有する新技術を研究中である.本研究では,この新しい全方向移動装置の性能をより向上させ,電動車椅子等への発展を目指す.将来,高齢化や福祉の高度化等から,電動車椅子の実社会への貢献が,現在よりもさらに大きくなると予想される.さらに近い将来,工場内搬送台車,案内ロボット,清掃ロボット,家庭用ロボットなど,極めて広い応用が期待される.平成21年度は,簡単な試作機を研究室内で作成し,ロボット産業マッチングフェア,国際ロボット展,ロボカップ世界大会(テクニカルチャレンジ入賞)に出展した。また,リーフ株式会社に技術移転して開発中の自立歩行アシストシステムが福岡県ロボット産業振興会議平成21年度ロボット開発技術力強化事業に採択された.これらの成果の電動車椅子へのフィードバックのため,精密な設計加工を専門業者に委託して新たな試作機を作成した.この試作機の性能を平成22年度以降に確かめる.さらに今後,研究開発向けのロボット台車への応用も図っていく.狭い場所で自由に移動できる全方向移動装置は,走行安定性が不十分である点と高コストである点から,現在のところ実用に十分堪える製品はまだ開発されていないが大変有望な技術である.申請者は従来の全方向移動装置の長所を継承し欠点を克服し,機構的にも無理や無駄がなく,高い走行性能,安定性を有する新技術を研究中である.本研究では,この新しい全方向移動装置の性能をより向上させ,電動車椅子等への発展を目指す.将来,高齢化や福祉の高度化等から,電動車椅子の実社会への貢献が,現在よりもさらに大きくなると予想される.さらに近い将来,工場内搬送台車,案内ロボット,清掃ロボット,家庭用ロボットなど,極めて広い応用が期待される平成22年度は,精密な設計加工を専門業者に委託して試作2号機を作成した.試作1号機および2号機を用いて、高さ19mmの段差乗り越え、15度の登坂の性能を確認した。ロボット産業マッチングフェア,イノベーションジャパン,新技術説明会に出展した。これらの成果の電動車椅子へのフィードバックのため,試作機の操作性を平成23年度以降に確かめる.さらに今後,研究開発向けのロボット台車への応用も図っていく狭い場所で自由に移動できる全方向移動装置は、走行安定性が不十分である点と高コストである点から、現在のところ実用に十分堪える製品はまだ開発されていない。しかし、大変有望な技術である。そこで,申請者は従来の全方向移動装置の長所を継承し、欠点を克服する新技術を研究中である。本研究では、この新しい全方向移動装置の性能をより向上させ、応用への発展を目指す。具体的には電動車椅子の開発を行う。将来、高齢化や福祉の高度化等から、電動車椅子の実社会への貢献が、現在よりもさらに大きくなると予想される。また、ロボカップで厳しい条件での実証実験を行い、そこで得られたノウハウを電動車椅子開発にフィードバックする。本研究で得られる技術は、近い将来、電動車椅子だけでなく、工場内搬送台車、案内ロボット、清掃ロボット、家庭用ロボットなど、極めて広い応用が期待される。平成23年度は、人間が搭乗可能な大きさの全方向移動装置を新たに試作した。申請者が在する北九州学研都市はロボット特区に指定されているので学研都市内の舗装路や歩道等の屋外での走行実験が可能である。そこで、耐久性、耐候性、安定性、安全性などを実使用条件のもとで確認するため、試作した人間が搭乗可能な試作機を用いて北九州学研都市での屋外走行実験を行った。学研都市内での実証実験では、直進性や安定性、エレベータの段差の乗り越え、歩道と車道の間の段差の乗り越え、障害者用スロープの登坂、濡れた路面での走行、石畳での走行、芝生での走行、砂地での走行、狭路での扱いやすさ、などの性能を昨年度に引き続き詳しく調査した。ここで生じた新たな問題点を改善した。例えば、駆動ローラの耐久性が乏しい点が明らかになったが、材質を変更し、問題点を解消した。今後、本研究を継続し、全方向移動装置のさらなる改良に取り組む予定である。また、イノベーションジャパン、新技術説明会に出展し、積極的にホームページ等で公開した。
高強度テラヘルツ光を用いたディラック電子系のトポロジー制御

本研究では、高強度円偏光テラヘルツ光を用いたディラック電子系のトポロジー制御技術の開発を目的としている。高強度円偏光をディラック電子系に照射することにより、ディラック点においてエネルギーギャップが生成され、ベリー曲率が誘起されることから、光誘起ホール効果の発現など量子物性制御技術への応用が期待されている。この円偏光照射影響は電場強度(E)ではなくベクトルポテンシャル(E/ω)に打ち合わせ依存することから、可視光よりも周波数の低いテラヘルツ光を用いた場合、低電場強度で巨大な効果が得られる可能性がある。一方で、共鳴・低周波領域の振舞いは理論的にも十分理解が進んでいないため、実験的に明らかにする必要がある。本研究は2018年から2020年の3年間で実施する。2018年度は、高強度テラヘルツ光照射光学系の構築と、光誘起ベリー曲率を検出するための、高次高調波発生検出光学系の構築を行った。固体電子系における高次高調波発生はバンド間・バンド内を経由する非線形電流に起因しており、バンド構造情報を得る重要なツールとして期待されている。一方で、バンド・ベリー曲率は波数空間の有効磁場として働くことからベリー曲率を測定する手段としても期待されており、本研究では光誘起ベリー曲率測定に用いる。高強度テラヘルツ光発生には、周期反転分極型LiNbO3を用いることにより0.8THzで100nJ/pulseの出力、回折限界電場強度10kV/cm程度のテラヘルツ光発生に成功し、光誘起ベリー曲率生成に十分な強度が得られた。高次高調波発生については、高強度中赤外光パルスをグラフェンに照射することにより、7次までの高次高調波スペクトルが得られた。研究計画通り進展している。2019年度以降は、高強度円偏光照射光学系と高次高調波発生光学系を組合わせて、円偏光照射による高次高調波スペクトル変化測定実験を行う。円偏光の強度や波長を変化させ、発生した高次高調波の偏光スペクトルを詳細に測定する。ディラック電子近似と光誘起ベリー曲率効果を考慮したて、グラフェンからの高次高調波偏光スペクトル計算を実験と比較することによって、観測したスペクトル変化の起源や非平衡光キャリア分布がトポロジー制御に及ぼす影響を明らかにする。また、グラフェンFETを試料に用い、ゲート電圧によってフェルミエネルギーを制御することにより、フェルミエネルギー依存性を測定する。フェルミエネルギーをディラック点に制御することとにより、電子相関効果が大きくなることが知られており、非自明な光誘起トポロジー相における電子相関効果を実験的に検証する。
19世紀フランス美術における写真の位置(特に絵画との関連を中心に)

写真の発明(1839年)から1870年代に至るフランスの美学、写真理論、美術批判、文科史関連文献資料の収集と整理、研究を中心として進めて来た。ドラクロワの美術論、日記、ボードレールの美術批評、クールベ、シャンフルーリらの美術論、テーヌの美学等の読解を進め、それと平行して、当時の代表的な写真家の写真美学との比較を行なった。その結果、ロマン派から写実主義にいたる美術理論は、「犠牲の理論」(無用な細部を犠牲(省略、選択)にし、全体的効果を高めるという主張)として捉えられるが、この理論が当時の写真美学にとっても基本的な骨格となっていることが明らかになった。この理論は伝統的な美学(選択的模倣の理論)の枠の中にある。それに制約されていたためにこそ、当時の画家、写真家、美術批評家等は、写真の新しいメディアとしての特性(新しい構図法、偶然性の強調等)を積極的に認めることができなかったことを我々の研究は明らかにした。我々が画家の個別研究では、ドラクロワやモネが写真の新しい特性に対して否定的であったことを明らかにしたが、このことは上記の制約からして当然といえる。画家の個別研究では、特にモネに関して研究を進めた。我々はテーヌ著『知性について』の研究によって、彼の知覚心理学が、モネの筆致の使用法を理論的に裏づけていることを明らかにした。モネの画業が、当時の写真よりもテーヌに多くを負っていることは、19世紀中葉のフランス美術における写真の位置を象徴的に示しており、我々の研究にとって大きな成果と言える。
マボヤ被嚢軟化症の防疫対策に関する研究

マボヤ被嚢軟化症の防疫対策として、新規簡易診断法を確立することを目的とした。顕微鏡を用いたスタンプ法は、容易に未発症個体から原因鞭毛虫を検出することができ、現場での診断に有効であった。また、本虫の拡散をトレースできるマーカー遺伝子を探索し、集団遺伝学的解析を行った。GPI遺伝子およびマイクロサテライトマーカーを用いた解析から、日本特有のハプロタイプからなるグループと、韓国特有のハプロタイプと日韓両国から確認されるハプロタイプを含むグループに2分された。このことから、日韓には遺伝的にある程度分化したホヤムシ集団が分布する一方、近年韓国から日本に移入したと考えられる集団の存在も示唆された。マボヤ被嚢軟化症は日韓の同養殖に甚大な被害をもたらす.我が国では震災後,東北地方で養殖が再開され,本症の再興が懸念されている.本症が沈静化している現在が防疫対策のために重要な時期であるが,防除法を開発しても我が国には汚染漁場がなく現場で評価することが困難である.そこで本課題では,本症が深刻である韓国の養殖場をフィールドとして防疫対策に取り組んでいる.具体的には,申請者らが開発した簡易診断法を韓国漁場で評価する.また,本症の原因鞭毛虫であるAzumiobodo hoyamushiは韓国の汚染種苗を介して日本に拡散したと考えられているため,本虫の集団遺伝学的解析を行い,種苗の移動リスクを明確にする.さらに,感染源を断つことを目的に,本虫の海洋環境中(宿主・海水・底泥・周囲の生物)での動態を明らかにする.昨年度の成果は,以下の通りである.宮城県産健常個体および韓国産発症個体・健常個体をサンプルとし,フォースゲージを用いた被嚢の硬度,曲げ強度,被嚢の厚さ,および被嚢の含水量を計測し,硬度との相関を調べた.その結果,全てのパラメーターにおいて,硬度との相関が認められた.このことから,これらのパラメーターは軟化の指標になりうる可能性が示された.また,原因鞭毛虫の18S rRNA遺伝子をターゲットとしたリアルタイムPCR系の開発にも成功し,現在前述の物理学的指標と虫体数の関係を明らかにしているところである.本虫の集団遺伝学的研究としては,次世代シーケンサーでゲノム解析を行い,韓国株と日本株を分離できるマイクロサテライトマーカーを得ることに成功した.さらに,本虫の環境中での動態を明らかにするために,環境海水から本虫を検出する方法を確立中である.予定したサンプリングおよび実験については順調に進んでいる.現在のところ,大きな問題は見当たらない.本課題では,韓国の養殖場をフィールドとして以下の二つの防疫対策に取り組んでいる。一つ目に養殖業者が現場で迅速に本症を診断するための簡易診断法の確立を目指している。二つ目に,本症の原因鞭毛虫であるAzumiobodo hoyamushiは韓国の汚染種苗を介して日本に拡散したと考えられているため,本虫の集団遺伝学的解析を行い,種苗の移動リスクを明確にすることを目的としている。簡易診断法として,フォースゲージによる被嚢強度測定法および被嚢塗抹標本の検鏡法を候補とし,分子生物学的手法であるリアルタイムPCRと比較する。韓国産発症個体・健常個体の被嚢をフォースゲージで被嚢強度を測定したところ,軟化個体と健常個体で差が認められ,40N(被嚢を突き破るのに必要な力)以下を発症個体とすることができた。次に,同じサンプルを用いて被嚢をスライドガラスに塗りつけ検鏡した。その結果, 40N以上の個体でも原因鞭毛虫が観察された。今後は,リアルタイムPCRと検鏡法でどの程度の感度差があるのかを調べる予定である。マイクロサテライトマーカーの検討には,韓国産ホヤムシを1株,日本産ホヤムシを3株使用した。リボソームRNA遺伝子(rDNA),Glucose-6-phosphate isomerase(GPI),Glycosomal glyceraldehyde-3-phosphate dehydrogenase(gGAPDH)については,一部領域の塩基配列を決定し,株間での比較を行った。rDNA,GPI,gGAPDHの塩基配列をホヤムシ株間で比較した結果,変異が小さく,種内変異の検出には不適であると考えられた。一方,12個のマイクロサテライトマーカーのうち11個については株間で多型性が確認された。今後は,これらのマイクロサテライトマーカーを用いて,日韓両国におけるホヤムシの遺伝的構造解析を進めていく予定である。予定したサンプリングおよび実験については順調に進んでいる。現在のところ,大きな問題は見当たらない。本課題では,マボヤ養殖に甚大な被害をもたらす被嚢軟化症の防疫対策に取り組んでいる。まずは,迅速に本症を診断するための診断法の確立を目指している。二つ目に,原因鞭毛虫であるAzumiobodo hoyamushiは韓国の汚染種苗を介して日本に拡散したと考えられているため,本虫の集団遺伝学的解析を行い,種苗の移動リスクを明確にすることを目的としている。昨年度までに診断法として,フォースゲージによる被嚢強度測定法,被嚢スタンプ法および湧き出し法(人工海水に原因虫を湧き出し計数)を開発した。本年度はリアルタイムPCR法を開発し,前述の方法と検出感度を比較した。その結果,感度はリアルタイムPCR法(未発症個体からも検出可能)>被嚢スタンプ法(未発症個体からも検出可能)>湧き出し法(発症個体で検出可能)

>被嚢強度測定法(発症個体でも検出できない場合がある)となった。これらの結果から,本虫とそれ以外の原生動物とを見分ける技術が必要であるが,被嚢スタンプ法が現場での簡易診断法として優れていることが示唆された。一方,本虫の集団遺伝学的解析のための最適遺伝子を探索したところ,Glucose-6-phosphate isomerase(GPI)で最大0.9%の違いが見られた。また,11個のマイクロサテライト(MS)マーカーで多型が確認された。これらを用いて日韓の株を比較したところ,GPIでは6個のハプロタイプが確認され,最大0.9%の違いが見られた。これらは,日本特有のハプロタイプからなるグループと,韓国特有のハプロタイプと日韓両国から確認されるハプロタイプを含むグループに2分された。MSマーカーの解析でも,日韓それぞれに特有の対立遺伝子と,両国で共有される対立遺伝子が確認された。以上の結果から,日韓には遺伝的にある程度分化したホヤムシ集団が分布する一方,近年韓国から日本に移入したと考えられる集団の存在も示唆された。マボヤ被嚢軟化症の防疫対策として、新規簡易診断法を確立することを目的とした。顕微鏡を用いたスタンプ法は、容易に未発症個体から原因鞭毛虫を検出することができ、現場での診断に有効であった。また、本虫の拡散をトレースできるマーカー遺伝子を探索し、集団遺伝学的解析を行った。GPI遺伝子およびマイクロサテライトマーカーを用いた解析から、日本特有のハプロタイプからなるグループと、韓国特有のハプロタイプと日韓両国から確認されるハプロタイプを含むグループに2分された。このことから、日韓には遺伝的にある程度分化したホヤムシ集団が分布する一方、近年韓国から日本に移入したと考えられる集団の存在も示唆された。現在のところ,本課題を推進するにあたり大きな障害は見当たらない.昨年度と同様に,研究グループ間で綿密な打ち合わせを行う予定である(本年度からウェブを介した会議も取り入れる予定).現在のところ,本課題を推進するにあたり大きな障害は見当たらない。昨年度と同様に,研究グループ間で綿密な打ち合わせを行う。本研究グループは愛媛大・琉球大・山口大と距離的に離れた大学教員で構成されていることから,本年度もウェブを会議に活用する。29年度が最終年度であるため、記入しない。魚病学29年度が最終年度であるため、記入しない。
高機能プローブ分子開発のための実践的クリックケミストリーの創成

本研究では、かさ高い芳香族アジド基が示す特異な反応性と環状アルキンの反応性制御法を基軸に、生命科学研究の様々な場面で役立つ分子連結法の開発に取り組んだ。検討の結果、部品となる3種の機能性分子を、プラットフォーム分子となるトリアジドに3度のトリアゾール形成反応によって集積できる手法の開発に成功した。さらに、アジドと併用できる連結用の有用な官能基としてチオフェンジオキシドを見いだした。加えて、化合物ライブラリー構築などに有用な分子連結法として、アラインのチオアミノ化反応の開発などにも成功した。生命機能の発現機構を分子レベルで理解し、効果的に制御するための新しい方法論の開拓が求められていることを背景に、本研究では、所望の分子を標識する手法を新たに開発し、これを利用した斬新なプローブ分子による、実践的な生体分子機能解析技術の創出を目指し、独自に見いだしたアジド基の多彩な反応特性に関して精査した。平成27年度は、1.PETプローブ化を念頭に置いた高速クリック反応に関する検討、2.環状アルキンの金属錯体の反応性に関する研究、3.マルチモダリティー型分子プローブの迅速合成を目指した逐次クリック反応の開発に関して、それぞれ取り組んだ。高速クリック反応に関する検討の結果、ビシクロノニン類ときわめて効率よく反応し、アジド基と区別して利用できるジエン類を発見できた。さらに、計算化学を利用した設計のもと、ジエン類の反応性をさらに向上させることにも成功した。環状アルキンの金属錯体の反応性に関する研究においては、環状アルキン部位と末端アルキン部位とを併せ持ったジインに対して、さまざまな機能性アジドを末端アルキン部位で連結する手法の開発に成功するとともに、アルキン部位の保護に利用した銅塩を除去できる穏和な条件を見いだしたことから、多彩な機能性アジドから機能性環状アルキンを合成できる手法を確立できた。逐次クリック反応の開発に関しては、マルチアジド化合物の簡便合成法を確立するとともに、さまざまなアジドフィルを効率的に集積する手法を確立できた。高速クリック反応の開発、環状アルキン錯体に関する研究、逐次クリック反応の開発において、それぞれ、当初の計画を上回る有用な知見が得られたことから、当初の計画以上に進展していると自己評価した。本研究では、かさ高い芳香族アジド基が示す特異な反応性や、環状アルキンの反応性制御法を利用することで、疾患に関わる機構解明における研究手法の開発を目指し、実践的なクリックケミストリーの創成に取り組んでいる。平成28年度は、プローブ開発における技術革新を目指し、かさ高い芳香族アジド基を利用するクリック反応の高速化研究に加え、環状アルキンー金属錯体、トリアジド化合物を用いるクリックケミストリー研究に取り組んだ。具体的には、PETプローブの開発を念頭に、高速ダブルクリック反応に利用できる高活性アジドに関して、その構造と反応性の相関に関して精査したところ、芳香族アジドに、かさ高い置換基に加え、電子供与基を導入することで環状アルキンとのクリック反応を加速できることを見いだした。さらに、本研究の過程において、環状アルキンだけでなく、ホスフィン類を用いる迅速クリック反応の開発にも成功した。また、環状アルキン錯体に関する研究に関しては、光親和性標識法の開発への展開を念頭に、ベンザインー遷移金属錯体が示す反応性について詳しく調べている過程において見いだされた遷移金属元素の違いが反応性・物性に与える影響をもとに、安定で単離しやすい環状アルキンー銅錯体の開発に成功した。さらに、トリアジド化合物を用いる、トリプルクリック反応の開発にも成功した。具体的には、マルチモダリティー型分子プローブの開発に必要な機能性部位の、トリアジドプラットフォームへの集積を目標に、3種のアジド基を区別してトリアゾール形成に利用する手法を開発できた。平成28年度は、高活性アジドを用いる高速クリック反応においてホスフィン類を用いる手法開発にも成功するなど、当初の想定を上回る成果を挙げることができた。本研究では、実践的な生体分子機能解析技術の創出を目指し、独自に見いだした、かさ高い芳香族アジド基が示す特異な反応性や環状アルキンの反応性制御法、さらには、これらを組み合わせた逐次クリック反応について詳しく検討した。平成29年度は、高反応性アジド基による高速クリック反応を利用したPETプローブ開発を念頭に、水溶性を付与した高活性アジドの開発に取り組んだ。その結果、アミノ酸部位の一部に高反応性アジド基を配置した新しいビルディングブロックの合成に成功するとともに、これを用いて3種のアジド基を有するペプチド分子の合成にも成功した。さらに、刺激応答性の環状アルキン金属錯体の開発を念頭に、多彩な金属塩を用いて、シクロオクチンとの錯形成能について精査した。その結果、以前に見いだした銅塩だけでなく、金塩、銀塩による錯形成でもクリック反応性を抑えることができ、しかも、これらを組み合わせることで選択的クリック反応を実現できることを見いだした。加えて、蛍光/PET二重イメージングに利用できる高機能性分子プローブの開発を迅速化するため、3種のアジド基を併せ持つトリアジド化合物を用いた逐次連結による二重標識型プローブの開発に取り組んだ。その結果、各機能性部位の機能を損なうことなく、タンパク質を二重標識できるプローブを開発でき、しかも、この際にリンカー部位がプローブの機能に大きく影響することを明らかにした。本研究で開発した逐次連結法は、部品となる様々な機能性分子を収束的に集積することができるため、多機能性分子プローブの開発に本手法が有用であることを示すことができた。

検討の結果、部品となる3種の機能性分子を、プラットフォーム分子となるトリアジドに3度のトリアゾール形成反応によって集積できる手法の開発に成功した。さらに、アジドと併用できる連結用の有用な官能基としてチオフェンジオキシドを見いだした。加えて、化合物ライブラリー構築などに有用な分子連結法として、アラインのチオアミノ化反応の開発などにも成功した。平成27年度に見いだすことのできた知見を基盤にして、新規プラットフォーム分子の設計と連続反応による高機能性プローブの開発に取り組む。新たに見いだした高速クリック反応などに関して、その原理や応用についてさらに詳しく検討するとともに、当初計画していたマルチクリックケミストリーなどの開発についても精査する。29年度が最終年度であるため、記入しない。有機化学、ケミカルバイオロジー29年度が最終年度であるため、記入しない。
反応性溶射による窒化物セラミックス成膜技術の開発

窒化アルミニウム(AIN)はセラミックス特有の高い絶縁性と耐食性に加え、金属と同様に高い熱伝導率を有することから、各種電気・電子分野での適用が期待されている。しかし、AINを層として形成するのに有効な溶射法ではAINが融点を持たずに分解してしまうため、適用することが不可能である。そこで本研究では熱プラズマの反応性を利用した溶射法によるAIN皮膜の作製を行うとともに、その反応過程の調査を行った。原料粉末としてアルミニウム(Al)を用いた反応性プラズマ溶射により、安定相である六方晶ではなく準安定相である立方晶窒化アルミニウム(c-AlN)の形成が確認できた。これは反応過程において形成された立方晶のアルミニウム酸窒化物(Al_5O_6N)が急冷凝固して立方晶を維持したまま反応が進んだためと考えられる。金属のAlが酸窒化物の状態を経てAlNになることが明らかになったため、原料粉末としてセラミックス材料であるアルミナ(Al_2O_3)を用いた成膜を行った。これにより、皮膜中への金属成分残留による特性劣化を抑制することも可能になる。実際にAl_2O_3を原料とした反応性プラズマ溶射においてもc-AlN相を含む皮膜の作製が可能であった。その反応過程を調査した結果、プラズマ内を飛行中の粒子表面から溶融し、反応生成物であるAl_5O_6Nを形成していく、その後基材表面に衝突・偏平し、さらにプラズマにさらされることで反応が促進されc-AlNを形成したことが分かった。また、原料粉末の粒径を小さくすることで比表面積を大きくし、反応を促進させることが可能であった。また、AlN粉末を原料に添加、プラズマガス流量を適正化することによっても窒化反応の促進を可能にした。これら成膜条件の適正化により、AlN含有率の高い皮膜の作製が実現した。研究計画に従って実験を実施し、アルミナ粉末の溶射中での還元窒化の可能性や窒化反応メカニズムの解明を行うことができた。また、目的としていたAlN含有率の高い皮膜の作製も実現したことから、おおむね順調に進展しているといえる。反応性プラズマ溶射法による成膜技術に関してはAlNを多く含有する厚膜の形成を実現することができた。実用化に向けては皮膜に対する後処理としての熱処理条件の適正化や、熱処理中の焼結を考慮した焼結助剤の添加を検討することで、より高品位なAlN皮膜の作製が実現すると考えられる。セラミックスの中では群を抜く高い熱伝導率を持ち、腐食性の高い活性プラズマに対する耐性も持つセラミックス材料に窒化アルミニウム(AlN)がある。ただし、AlNは難加工材料であり、半導体製造装置、大型ディスプレイなどへの需要がありながら、有効な成型加工技術が確立されていない。本研究では、熱プラズマの反応性を利用することにより、アルミニウムおよびアルミナを原料とした大気中反応性プラズマ溶射によるAlN皮膜作製プロセスの最適化のため、窒化反応過程の解明および最適条件の選定を行った。これにより、従来法では減圧チャンバー内での成膜であったものを大気中で可能にするとともに、より緻密な組織からなる皮膜形成を実現した。しかしながら、AlN相を多く含み、かつ厚い皮膜の形成は困難であった。反応を促進させるには窒化反応過程の解明が必要となる。得られる皮膜の相組成を調査したところ、AlNが安定な六方晶ではなく、立方晶系であることから、以下の考察をした。アルミニウムおよびアルミナの窒化または還元窒化反応はいずれも立方晶系をもつプラズマ内で酸窒化物の状態を経て反応が進み、基材衝突時に急冷凝固されることにより、立方晶の構造を維持したままAlNとして基材上に堆積すると考えられる。この酸窒化物の形成も皮膜および粒子捕集実験により確認されており、また、粒子捕集実験により粒子の窒化反応はプラズマ内を飛行中に表面から進んでいくことが確認された。このことから、反応性プラズマ溶射によるAlN皮膜作製に重要な粒子の窒化反応過程を明らかにすることができた。

その反応過程を調査した結果、プラズマ内を飛行中の粒子表面から溶融し、反応生成物であるAl_5O_6Nを形成していく、その後基材表面に衝突・偏平し、さらにプラズマにさらされることで反応が促進されc-AlNを形成したことが分かった。また、原料粉末の粒径を小さくすることで比表面積を大きくし、反応を促進させることが可能であった。また、AlN粉末を原料に添加、プラズマガス流量を適正化することによっても窒化反応の促進を可能にした。これら成膜条件の適正化により、AlN含有率の高い皮膜の作製が実現した。申請時に予定していた原料粉末の制御に関する研究について、NH_4ClやAlN添加物の窒化反応や膜特性への影響をほぼ解明することができていることから、順調に進展していると判断した。研究計画に従って実験を実施し、アルミナ粉末の溶射中での還元窒化の可能性や窒化反応メカニズムの解明を行うことができた。また、目的としていたAlN含有率の高い皮膜の作製も実現したことから、おおむね順調に進展しているといえる。今後の研究推進としては当初計画に予定していた、プラズマの発光分光測定、アルミナ粉末の還元窒化過程の調査、アルミナ原料への添加物の影響調査、皮膜の熱的および電気的特性等の評価を進めていく。反応性プラズマ溶射法による成膜技術に関してはAlNを多く含有する厚膜の形成を実現することができた。実用化に向けては皮膜に対する後処理としての熱処理条件の適正化や、熱処理中の焼結を考慮した焼結助剤の添加を検討することで、より高品位なAlN皮膜の作製が実現すると考えられる。