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ソフトな表面活性化に基づく異種ナノ接合とその界面エネルギー変換能

固体酸化物形燃料電池アノード材料であるNiO-YSZ複合粒子を用いて、ソフトな表面活性化(比較的弱い物理的衝突処理)に基づく衝突固化現象について調べた。その結果、酸化物粒子径が10nm程度以下の場合に、多孔質状に衝突固化が生じることを明らかにした。これは各粒子表面の水酸基間の脱水縮合反応が衝突によって進行したためと推測された。この成膜プロセスにより得られた燃料電池アノードでは低い分極ロスが確認された。また、リチウムイオン電池正極材の成膜プロセスにおける摩擦帯電現象の可能性も調べた。複合ナノ粒子の適用により静電成膜に必要な帯電量を発現できるなど、溶媒フリーなプロセス技術の可能性を示した。機能性のナノ粒子や微粒子をインクやペーストのようなコロイド分散系として扱うことにより、各種印刷技術や成膜技術に適用することできる。一方、溶媒フリーなプロセス技術は低環境負荷型であるが、気中でのそれらのハンドリングは一般に難しい。本研究ではソフトな表面活性に基づく粒子間接合の可能性に着目し、溶媒フリーな微粒子成膜プロセス技術に関する検討を行った。また、微粒子成膜体の電気化学的な性能も評価した。平成24年度はSOFCのアノード材料であるNiO-YSZ粒子をモデル酸化物ナノ材料として、ドライ環境下で多孔質成膜体が得られることを実証した。この成膜体からSOFCアノードを作製したところ、比較的高い電極反応が観察された。平成25年度はよりソフトな表面活性として、静電気力による複合ナノ複合粒子の成膜を試みた。Liイオン二次電池の正極材料であるLiCoO2(1um)をモデル材料として使用した。このLiCoO2の周囲にポリマー粒子(100nm)をコーティングすることにより、主にvan der Waals力に基づく分子間力が低減して、複合ナノ粒子の気中分散性が高まることを確認した。さらに、この複合ナノ粒子の摩擦帯電において、静電成膜に十分な帯電量が発生することも明らかにした。その結果、高いレートでの成膜現象が観察されるとともに、比較的大面積の基板上にほぼ均質な複合ナノ粒子の多孔質膜が得られることを見出した。得られた成膜体の正極材としての充放電特性を調べたところ、初期特性においてはウェットコーティングで作製されたものとほぼ同様の性能を示した。異なる物質相の交わる界面は発電や充電における電気化学反応の舞台となり、またその界面の高密度集積はエネルギー関連デバイスの高性能化の鍵となる。申請者らは、酸化物粒子がナノサイズになると、弱い物理的作用(酸化物が粉砕しないようなソフトな衝突エネルギー)に基づく表面活性化によって、粒子間接合が生じる可能性を見出した。この現象を異種ナノ粒子間の3次元接合に拡張させることができれば、ナノスケールで制御された界面の高密度集積が可能になると着想した。本研究では機能性酸化物シングルナノ粒子のソフトな表面活性化に基づくナノ接合メカニズムを解明するとともに、その高密度集積化と電気化学的エネルギー変換能を明らかにする。平成24年度は固体酸化物形燃料電池(SOFC)のアノード材料であるNiO-YSZ複合ナノ粒子をモデル酸化物ナノ材料として、このナノ粒子のサイズをパラメータにして、摩砕式ミリング装置を改良した実験系を用いて、弱い物理的作用による成膜実験を実施した。その結果、ナノ粒子のサイズが10nm程度の場合に、高いレートの成膜現象が観察された。また、この現象は酸化物粒子表面に形成される水酸基が物理的作用によって別の粒子表面の水酸基と脱水縮合反応したものと考察された。さらに、この成膜体からSOFCアノード電極を作製したところ、従来技術に比べて高い電極反応が観察された。平成24年度は酸化物ナノ粒子のサイズなどをパラメータにして、物理的な作用による酸化物ナノ粒子間の接合メカニズムの理解を進めるとともに、得られた知見に基づき、複合膜形成のための装置改良に取り組むことを目的とした。実験装置は摩砕式ミリング装置を改良して、既往の文献などに基づいて酸化物が物理的に粉砕されないような衝突速度を制御できるようにした。具体的には酸化物ナノ粒子に10m/s程度の速度を与え、それを基板上に衝突させるようにした。その結果、上述したような実験結果が得られ、本研究の提案が検証されるに至っている。さらに、この現象をSOFC電極作製にまで応用に、電気化学特性評価まで実施した。このように、平成24年度の目的は概ね達成されており、研究は順調に進展している。本研究の着想により、微粒子の成膜を従来のように溶媒を用いることなくドライな環境でプロセスできることが期待できる。溶媒フリーなプロセス技術は低環境負荷型として極めて重要視されているものの、ナノ粒子を含む微粒子に対しては一般に難しい。

平成25年度は前年度の知見をさらに発展させて、微粒子の気中分散、目的のパターンへの輸送、そして粒子間への結合力発現による成膜プロセスに向けた基礎研究、並びにその成膜体のエネルギー変換・貯蔵デバイスへの応用の可能性に取り組む。本研究は、酸化物シングルナノ粒子のソフトな衝突プロセスによって電気化学デバイスの機能界面を創製することから、そのための酸化物シングルナノ粒子の合成やその後の材料プロセスに必要な高純度原料と化学薬品類を計上している。また、これら材料の評価・解析のために必要な消耗品も形状する。さらに、得られる成膜体のエネルギー変換・貯蔵デバイスへの応用の可能性を調べるために、二次電池や固体酸化物形燃料電池などを組み上げて評価するために必要な消耗品も購入する。連携研究者らとの研究打ち合わせ、国内学会(応用物理学会、日本セラミックス協会、日本MRSなど)での成果発表・情報収集、そして海外学会(MRS等の材料系国際会議,やSOFC関連学会など)での成果発表を行うために、国内外旅費も計上している。
液相中でのカーボンナノチューブの高速合成に関する研究

本研究テーマは、我々のグループが開発した「固液界面接触分解法」により、様々な高機能ナノ材料の高速合成を目指すものである。本法は、高温に熱せられた触媒と、原料となる有機液体との接触反応による炭素析出を材料合成の基本とする。反応場である固液界面は、化学ポテンシャルの急峻な変化による非平衡場であり、さまざまな構造・機能を有する炭素材料合成実現の可能性を秘めている。本法を確立し、任意の構造制御が可能な合成法を確立するため、生成物の合成条件(具体的には触媒金属の種類及び状態、接触反応温度、有機液体の種類等)依存性の把握を目的に研究を進めてきた。加えて、これら合成パラメータ設定の再現性を向上させるため、合成装置の最適化も行った。その結果、次のことが明らかになった。(1)接触反応温度は、生成物の形態(粒子状、繊維状、膜状)を大きく左右する。繊維状生成物は、反応温度600度で得られる。(2)触媒担持量は、微細構造(直径やグラフェンシート積層枚数等)と成長速度に影響を及ぼす。(3)合成過程に600度と900度を共存させ、合成時間に占める900度保持時間を長く取ることにより、結晶性に優れたカーボンナノチューブを合成できる。(4)触媒の酸化処理により、酸化状態に多様性を持たせた場合に、カーボンナノチューブ発生密度が高く、基板への垂直配向性に優れたカーボンナノチューブが合成可能である。(5)わずか5分程度の合成時間で10ミクロン程度の長さを持つカーボンナノチューブが合成可能である。以上、本研究により、任意の構造を有するカーボンナノチューブを制御性良く、高速合成可能な技術の確立に目途をつけることができた意義は大きい。このように、結晶性及び配向性を制御して合成したカーボンナノチューブについて、電界電子放出特性の測定を試みることで、電子放出開始電圧値及び放出電流の経時安定性に大きく影響する因子は結晶性であることを実験的に明らかにした。本法に限らず、材料合成技術においては、任意の構造制御を可能とすることが必要不可欠であると考えている。そのためには、まず、得られる炭素材料とさまざまな合成条件の関係を明らかにし、生成物の合成条件依存性を把握することが重要である。合成条件として重要なものは、接触反応を左右する触媒金属の種類及び状態、接触反応温度、有機液体の種類等があげられる。今回、鉄系触媒を用い、有機液体にメタノールを用いてさまざまな条件で反応を試み、得られた炭素材料の構造及び形態について電子顕微鏡を用いて詳細に観察した。また、合成実験を行う過程において、合成パラメータの設定の再現性を向上させるため、有機液体の冷却法、触媒担持基板と電極との接触抵抗低減法等、合成装置の最適化を同時に行った。(2)触媒担持量は、生成するカーボンナノチューブの直径やグラフェンシートの積層枚数といった微細構造と成長速度に影響を及ぼす。

(3)繊維状生成物の得られる反応温度600度を合成過程に存在させることにより、合成中に反応温度を600度以外に変化させても、得られる生成物の形態は繊維状となる。以上の結果より、形態・構造を制御してカーボンナノチューブを合成するために重要なパラメータが明らかになった。現在、カーボンナノチューブの結晶性を制御するため、合成過程における反応温度(約600度1000度)とその保持時間を変えた実験を進めている。さらに、触媒の物理化学状態を制御することにより、カーボンナノチューブの生成に及ぼす影響を調べる予定である。本研究テーマは、我々のグループが開発した「固液界面接触分解法」により、様々な高機能ナノ材料の高速合成を目指すものである。本法は、高温に熱せられた触媒と、原料となる有機液体との接触反応による炭素析出を材料合成の基本とする。反応場である固液界面は、化学ポテンシャルの急峻な変化による非平衡場であり、さまざまな構造・機能を有する炭素材料合成実現の可能性を秘めている。本材料合成技術において、任意の構造制御を可能とするため、まず、得られる炭素材料とさまざまな合成条件、すなわち接触反応を左右する触媒金属の種類及び状態、接触反応温度、有機液体の種類等との関係を明らかにし、生成物の合成条件依存性を把握することは重要である。昨年度までに、鉄系触媒を用い、有機液体にメタノールを用いてさまざまな条件下で得られた炭素材料の構造及び形態について電子顕微鏡を用いて詳細に観察した結果、形態・構造を制御してカーボンナノチューブを合成するために重要なパラメータが明らかになった。今年度は、カーボンナノチューブの結晶性を制御するため、合成過程における反応温度(約600度1000度)とその保持時間を変えた実験を行った。その結果、合成過程において600度と900度以上を同時に存在させることにより、結晶性に優れたカーボンナノチューブを合成することができることがわかった。さらに、触媒を酸化処理することにより、その物理化学状態を制御してカーボンナノチューブの生成に及ぼす影響を調べたところ、触媒が多様な酸化状態を取る場合に、カーボンナノチューブの発生密度が高くなり、結果として基板への垂直配向性に優れたカーボンナノチューブを合成可能であることがわかった。このように、任意の構造を有するカーボンナノチューブを制御性良く合成可能な技術の確立に一定の目途をつけることができた。今後は、物性測定を進めて、構造と物性の関係を明らかにしていく。本材料合成技術においては、任意の構造制御を可能とするため、得られる炭素材料とさまざまな合成条件との関係を詳細に知ることが重要である。そのため、接触反応を左右する触媒金属の種類及び状態、接触反応温度、有機液体の種類等と生成物の関係を明らかにし、生成物の合成条件依存性を把握することを目的に研究を進めてきた。
クレアチン定量用微小酵素電極の試作とその特性に関する研究

クレアチンは98%が筋肉中に、一部分は神経中に分布しており、エネルギ-源として重要な役割を果している。その血清値や尿中値はおもにJappe反応を用いて測定され、筋肉疾患や神経疾患の診断に利用されているが、定量法が大変煩雑であるため、簡単で精度の高い分析法の必要性は高い。そこで微量のクレアチンを簡単に精度よく定量するために微小酵素電極の試作について研究をすすめ、クレアチナ-ゼとサルコシンオキシダ-ゼを用いる電極の作製に成功した。すなわち、内径3mm、長さ15肖mのガラス管に白金線と銀線を挿入しエポキシ樹脂系接着剤で固定した。このガラス管の先端にクレアチナ-ゼ、サルコシンオキシダ-ゼ、フラビンアデニンジヌクレオチドおよび牛血清アルブミン溶液を加えて、グルタルアルデヒド溶液を用いる架橋化法により酵素を固定化し(膜の厚さ2mm)電極を作製した。また、固定化酵素量の検討、電極へのpHの影響、温度の影響、フラビンアデニンジヌクレオチドの影響、電位の検討、定量可能範囲、共存物質の影響および電極寿命などの電極特性について検討した。また試作電極を用いて市販クレアチンの定量を試みた。その結果、固定化酵素量の検討については4mgのクレアチナ-ゼとサルコシンオキシダ-ゼを用いるのが適当であった。またpHの影響についてはpH7、温度の影響については38ー40°Cで良い結果が得られた。設定電位の検討では+580mVにおいて最大電流値が得られた。定量可能範囲については、クレアチン濃度10μMー0.65mMと電流値(nA)との間で直線関係が得られ、相関式はY=647.8X+3.33(Yは電流値/nA、Xはクレアチン濃度/mM)、相関係数は0.999であった。共存物質8種類の影響を検討した。電極寿命については電極作製後3ー6日間安定な電位を示した。最後に市販クレアチン3種類の定量を試みたところ、十分使用可能であることが明らかになった。クレアチンを簡単に定量するためにクレアチナ-ゼとサルコシンオキシダ-ゼを用いる微小酵素センサ-の試作を行ないその特性を検討した。すなわち,内径3mm,長さ15mmのガラス管に白金線(0.5mm)と銀線(1mm)を挿入し,エポキシ樹脂系接着剤で固定した。このガラス管の先端に1mm厚さの酵素膜をとりつけた。これは4mgクレアチナ-ゼ,4mgサルコシンオキシダ-ゼ,1mgフラビンアデニンジヌクレオチドおよび10w/w%牛血清アルブミン溶液10μlを混合しグルタルアルデヒド溶液を用いて架橋化法により固定化した酵素膜である。クレアチンの定量方法は,恒温セル中にpHワリン酸カリウム緩衝溶液200μlをはかりとり,38°Cで試作した電極を浸漬する。白金陽極に+580mV(銀陰極に対して)の加電圧をかける。これにクレアチン試料溶液を注入すると(1)式に示すようにクレアチナ-ゼの作用により尿素とサルコシンを生成する。続いて(2)式のようにサルコシンオキシダ-ゼの作用により,過酸化水素,ホルムアルデヒドならびにグリシンを生成するので,生じた過酸化水素とホルムアルデヒドの酸化電流を測定することによりクレアチンを定量する。

固定化酵素量の検討,pHの影響,温度の影響,フラビンアデニンジヌクレオチド量の影響,電位の検討,定量可能なクレアチン濃度,共存物の影響および電極寿命について検討した。その結果250μlの試料溶液を用い10μM0.65mMのクレアチンの定量が可能であり,相関係数0.999と直線性のある検量線が得られた。電極寿命については作製後36日間は感度に影響が見られず安定して使用できた。クレアチンは98%が試肉中に、一部分は神経中に分布しており、エネルギ-源として重要な役割を果している。その血清値や尿中値はおもにJappe反応を用いて測定され、筋肉疾患や神経系疾患の診断に利用されているが、定量法が大変煩雑であるため、簡単で精度の高い分析法の必要性は高い。そこで微量のクレアチンを簡単に精度よく定量するために微小酵素電極の試作について研究をすすめ、クレアチナ-ゼとサルコシンオキシダ-ゼを用いる電極の作製に成功した。すなわち、内径3mm、長さ15mmのガラス管に白金線と銀線を挿入しエポキシ樹脂系接着剤で固定した。このガラス管の先端にクレアチナ-ゼ、サルコシンオキシダ-ゼ、フラビンアデニンジヌクレオチドおよび牛血清アルブミン溶液を加えて、グルタルアルデヒド溶液を用いる架橋化法により酵素を固定化し(膜の厚さ2mm)電極を作製した。また、固定化酵素量の検討、電極へのpHの影響、温度の影響、フラビンアデニンジヌクレオチドの影響、電位の検討、定量可能離囲、共存物質の影響および電極寿命などの電極特性について検討した。また試作電極を用いて市販クレアチンの定量を試みた。その結果、固定化酵素量の検討については4mgのクレアチナ-ゼとサルコシンオキダ-ゼを用いるのが適当であった。またpHの影響についてはpH7、温度の影響については38ー40°Cで良い結果が得られた。設定電位の検討では+580mVにおいて最大電流値が得られた。定量可能範囲については、クレアチン濃度10μM-0.65mMと電流値(nA)との間で直線関係が得られ、相関式はY=647.8X+3.33(Yは電流値/nA、Xはクレアチン濃度/mM)、相関係数は0.999であった。共存物質8種類の影響を検討した。電極寿命については電極作製後3ー6日間安定な電位を示した。最後に市販クレアチン3種類の定量を試みたところ、十分使用可能であることが明らかになった。
ポジトロンCTによる脳神経伝達機能の統合画像データベース構築

中枢神経系におけるドーパミン作動性神経の神経伝達機能のPET(positron emission tomography)による正常データベースを構築するべく、健常男性志願者計37名を対象にL-[C-11]DOPA、[C-11]PE2I、[C-11]raclopride、[C-11]FLB457の4種類のトレーサーによるPET測定を行った。これらの測定データから、脳神経伝達物質生成能、シナプス前トランスポーター結合能、シナプス後レセプター結合能のドーパミン作動性神経各機能の生理学的パラメータ画像の計算を行い、フリーの画像処理ソフトウェアであるSPMを用いて生理学的パラメータ画像の解剖学的標準化を行った。また、全被験者で撮像したMRI画像からSPMを用いて灰白質、白質、脳脊髄液の各成分を抽出し、それぞれの成分の存在比率からドーパミン作動性神経各機能の部分容積効果補正も行った。これらの画像処理の後、ドーパミン作動性神経各機能の正常データベースを構築し、ドーパミン作動性神経機能の解剖学的な局在を考慮して作成した標準的な関心領域を用いて画像解析を行った。構築されたヒト生体における正常データベース上のドーパミン作動性神経各機能の解剖学的分布は、ヒト死後脳研究によるドーパミン作動性神経各機能の解剖学的分布とよく一致することが判明した。本データベースによりヒト生体におけるシナプス前・後の機能を同一座標軸上で比較することが可能となり、大脳辺縁系ではドーパミンD_2レセプターの分布密度とドーパミン生成能は比較的高いものの、大脳辺縁系を含む大脳皮質全体でドーパミントランスポーターの分布密度はきわめて低いことなど、シナプス前・後のドーパミン作動性神経各機能の定量値の差異が脳内局所ごとに明らかになった。また、本データベースの精神神経疾患の病態解析への応用も試み、これが可能であることが示唆された。中枢神経系におけるドーパミン作動性神経の神経伝達機能のPET(positron emission tomography)による正常データベースを構築するべく、健常男性志願者計37名を対象にL-[C-11]DOPA、[C-11]PE2I、[C-11]raclopride、[C-11]FLB457の4種類のトレーサーによるPET測定を、研究代表者の伊藤、研究分担者の須原、高橋が行い、測定は平成18年度中にほぼ終了した。これらの測定データから、脳神経伝達物質生成能、シナプス前トランスポーター結合能、シナプス後レセプター結合能の各ドーパミン作動性神経機能の生理学的パラメータ画像の計算を、放射線医学総合研究所で開発した画像計算ソフトウェアを用いて研究代表者の伊藤、研究分担者の生駒、高橋が行った。また、研究代表者の伊藤が研究分担者の生駒、高橋の協力のもとにフリーの画像処理ソフトウェアであるSPMを用いて生理学的パラメータ画像の解剖学的標準化を行い、さらに画像処理ソフトウェアパッケージのDr.Viewを用いてドーパミン作動性神経各機能毎の正常データベースの作成を試みた。今後は、各画像処理過程における画像処理パラメータの最適化を行ってデータベースの完成度を高め、構築されたドーパミン作動性神経各機能の正常データベースと、ヒト死後脳研究によるドーパミン作動性神経各機能の解剖学的分布を比較し、さらに、近年、ヒト生体における局所脳機能研究によって明らかになりつつあるドーパミン作動性神経に関連した機能局在との比較を行うことによって、ヒト生体脳におけるドーパミン作動性神経の解剖学的分布や機能局在を明らかにする。中枢神経系におけるドーパミン作動性神経の神経伝達機能のPET(positron emission tomography)による正常データベースを構築するべく、本年度は平成18年度中に測定を終了した健常男性志願者計37名のL-[C-11]

DOPA、[C-11]PE2I、[C-11]raclopride、[C-11]FLB457の4種類のトレーサーによるPET測定データの解析を行った。平成18年度に引き続き、脳神経伝達物質生成能、シナプス前トランスポーター結合能、シナプス後レセプター結合能の各ドーパミン作動性神経機能の生理学的パラメータ画像の計算および生理学的パラメータ画像の解剖学的標準化を、放射線医学総合研究所で開発した画像計算ソフトウェアおよびフリーの画像処理ソフトウェアであるSPMを用いて、各画像処理過程における画像処理パラメータの最適化を行いつつ進めた。また、全被験者で撮像したMRI画像からSPMを用いて灰白質、白質、脳脊髄液の各成分を抽出し、それぞれの成分の存在比率からドーパミン作動性神経各機能の部分容積効果補正も行った。次いで画像処理ソフトウェアパッケージのDr.Viewを用いてドーパミン作動性神経各機能の正常データベースを構築し、ドーパミン作動性神経機能の解剖学的な局在を考慮して作成した標準的な関心領域を用いて画像解析を行った。構築されたヒト生体における正常データベース上のドーパミン作動性神経各機能の解剖学的分布は、ヒト死後脳研究によるドーパミン作動性神経各機能の解剖学的分布とよく一致することが判明した。また、本データベースによりヒト生体におけるシナプス前・後の機能を同一座標軸上で比較することが可能となり、シナプス前・後の各ドーパミン作動性神経機能の定量値の差異が脳内局所ごとに明らかとなった。
移動機構と柔軟地盤の相互作用の一般定式化ならびに最適化に関する実験的検証

月や惑星の表面探査で求められる自然地形の移動では,低重力に長期間置かれた柔軟地盤の特性等,地上実験で検証できない要素が多く,移動時に得られる反力や走行効率を数値計算により検証し,設計へ反映させることが重要である.本研究では,グローサ(突起)付車輪等の移動機構と柔軟地盤の新たな力学的相互作用モデルの構築とそれに基づくグローサ形状の準最適設計結果の妥当性を実験的に検証することを目的としている.特に,グローサ形状に応じてスリップ率と沈下量の関係が変化することから,従来から用いられてきたスリップ率-牽引力の相関では見出すことができなかった,沈下量-牽引力の相関を評価基準とした沈下量の少ないグローサ形状を獲得することを目指している.本年度,申請者が導出した様々なグローサ形状の反力推定式から導出される,準最適な形状を持つグローサ付き車輪の沈下-牽引力の結果に関して,国際会議にて公表し,専門家からコメントを獲得し,また,関連する研究の調査を行った.そして,(1)実験結果と数値計算結果の比較,(2)設計結果の性能を比較評価を一部進めた.本務の作業量が集中,特にプロジェクト審査対応等を行わなくてはならなくなっているため.実験装置の設計以外の作業を可能な限り外注することで,研究を効率的に進める.月や惑星の表面探査で求められる自然地形の移動では,低重力に長期間置かれた柔軟地盤の特性等,地上実験で検証できない要素が多く,移動時に得られる反力や走行効率を数値計算により検証し,設計へ反映させることが重要である.本研究では,グローサ(突起)付車輪等の移動機構と柔軟地盤の新たな力学的相互作用モデルの構築とそれに基づくグローサ形状の準最適設計結果の妥当性を実験的に検証することを目的としている.特に,グローサ形状に応じてスリップ率と沈下量の関係が変化することから,従来から用いられてきたスリップ率-牽引力の相関では見出すことができなかった,沈下量-牽引力の相関を評価基準とした沈下量の少ないグローサ形状を獲得することを目指している.本年度,申請者が導出した様々なグローサ形状の反力推定式から導出される,準最適な形状を持つグローサ付き車輪の沈下-牽引力の結果に関して,国際会議にて公表し,専門家からコメントを獲得し,また,関連する研究の調査を行った.そして,(1)実験結果と数値計算結果の比較,(2)設計結果の性能を比較評価を一部進めた.本務の作業量が集中,特にプロジェクト審査対応等を行わなくてはならなくなっているため.実験装置の設計以外の作業を可能な限り外注することで,研究を効率的に進める.本務の作業が集中し計画に遅れが出ているため,次年度使用が生じたが,2019年に研究を進めるうえで必要な作業の外注費等で有効に使用する予定である.
皮膚科疾患におけるインターフェロン誘導性遺伝子の解析とその応用

近年、皮膚悪性腫瘍の一つである悪性黒色腫に対し、免疫チェックポイント阻害薬に代表される免疫療法の有効性が報告され、これらの治療成績に影響を与える重要な因子としてI型インターフェロン(IFN)が注目されている。本研究は皮膚免疫においてI型IFN誘導性遺伝子に重要な影響を与える因子を探索し、その病態における機序を解明することで、診断・予後マーカーとしての可能性を探り、さらに上記の免疫療法への応用の可能性を検討する。
インド南北の宗教都市における都市空間の形成・変容過程に関する比較研究

インド南北における代表的な宗教都市であるヴァーラーナシーとマドゥライの旧市街地を対象として、居住単位の配置・構成、居住単位を構成する都市住居の平面類型に注目し、臨地調査と地図資料の比較に基づきながら、その特性を詳細に検討する作業を行った。また、それらをふまえて旧市街地の特徴的な街区をピックアップし、街区スケールにおける都市空間の実態と20世紀以降の変容を明らかにした。本年度は、インドの南北における代表的な宗教都市であるヴァーラーナシー(ベナレス)とマドゥライの旧市街を対象とする2度の現地調査を実施した。((1)2007年6月13日23日:ヴァーラーナシー、(2)2007年8月18日9月12日:マドゥライ、ヴァーラーナシー)。街路形態・敷地割りの変化・近隣単位の範囲と境界・住居の平面構成に関する調査研究を通じて、両都市の空間構成の一側面を明らかにすることができた。また、上記の調査研究で得られた知見を加え、年度末には京都大学工学研究科へ学位論文を提出した。両都市の特徴に関する比較考察は現在引き続き検討中であるが、本年度得られた主な成果は以下の通りである。1.ヴァーラーナシーの近隣単位・モハッラの構成北インドの伝統的近隣単位・モハッラの一般的な形成パターンを既往研究に基づいて考察した上で、施設分布や境界形式、規模・形状に関する分析を元に、ヴァーラーナシーのモハッラには規模・形状・街路構成の異なる二類型が存在し、両者は市街化のプロセスと対応しながら、都市の中心寺院を焦点として明快な分布を示していることがわかった。2.マドゥライの街区構成の変容1907年の地籍図と現況との比較から、街路形態・敷地割りの経年変化を明らかにするとともに、19c以前の敷地割りの推定を行った。以前の敷地割りは、対象街区のいずれにおいても、矩形の街区が背割りされた整然とした敷地割りであったと考えられる。20cには敷地の細分化・高密化が一貫して進行し、特に大規模敷地が袋小路の形成を伴いながら多数の狭小敷地へ再編される変化が多く見られた。また、その際に建設される住居の入口は東向きとなる顕著な傾向が確認され、ヒンドゥー教の方位観との関係が伺われる。本研究は、インドの都市の一類型としての宗教都市の代表例であるヴァーラーナシーとマドゥライを対象に、都市骨格から街区構成、住居に至る空間構成の把握を通じて、インド都市の基層構造の解明に寄与する知見を得ることにある。本年度は、昨年度実施した調査で得られたデータを基に主として住居平面の詳細な分析を行うとともに、最終年度としで研究課題のとりまとめを行った。また日本建築学会において成果の一部を公表した。○ヴァーラーナシーの住居について158件の住居の実測平面図をもとに、近郊村落の住居や同都市の王侯貴族の大規模邸宅「ハヴェリ」との比較を行いながら、その類型化作業を行った。ヴァーラーナシー旧市街の住居は、中庭と3つのダランを備えた中庭式住居が弐基本型であり、中庭式住居一般に共通する特徴の他に、矩形の輪郭、方形に近い中庭形状、中庭を中心にダラン・居室を配する同心的構成、街路から中庭に至る段階的構成、南向きの入口を避ける傾向、が指摘できる。前四者はハヴェリや近郊村落の住居にも共通する傾向である。方位性については、ヒンドゥー教の方位観の反映と推測される。○マドゥライの住居について119件の住居の実測平面図をもとに、近郊村落の住居との比較を行いながら、その類型化作業を行った。マドゥライの都市住居は、入口から諸要素が中心軸上に並び、その両脇に諸室が配された左右対称の平面構成を基本とする。住居平面は、構成要素の配置によって、「街路型」四種と「路地型」の五類型に分けることができ、これらは建設年代にかかわず、主として住居規模と面する街路の性質に対応しており、住居平面と街路構造との相関性が伺われる。そのうち構成要素を欠かさず揃えた基本型と見なせるものは、ナダィを有しクーダムが中央に位置する中規模以上の「街路型」であり、これらは近郊村落や南インドの他都市の住居にも共通する特徴を有している。
生理現象に基づいた植物ホルモンの局在性に関する免疫組織化学的研究

1.研究目的高等植物の成長・分化に必須で、茎部における屈光性や背地性など種々の生理現象に重要なはたらきをしていると考えられているオーキシンを研究対象とし、その極性移動や特有の生理現象とその動態との関連性を免疫組織化学的に解析することを目的とする。特に組織切片の調製時における微細構造の保存に関して、氷晶形成が少なく状態の良い薄切片の調製を検討する。2.研究方法および成果オーキシンの固定化効率および検出限界の検討を初めに行うため、ニトロセルロース膜を用いたモデル系を用いて最適化を図った。各種キャリアータンパク質を吸着させた膜上でパラホルムアルデヒド等の固定試薬の蒸気による固定化、免疫染色・増感反応によりおよそ数ナノグラムレベルのインドール酢酸が認識可能となった.続いて、アズキ幼植物体の上胚軸基部を用いて外生的にさまざまな濃度のインドール酢酸を吸収させ、細切し、急速凍結・凍結乾燥した後、気化させたパラホルムアルデヒド蒸気およびイソプロピルカルボジイミド蒸気等の固定化試薬を処理してパラフィン包埋した。これより調製された薄切片を染色することにより、固定用ガスの組成・固定時間・温度条件などの検討を行った。この結果、正常血清と比較して抗オーキシン抗血清を用いた染色の場合に有意な染色像が認められたものの、非特異的染色が強く、新たに改良すべき問題が生じた。そこで、ブロッキング剤の使用方法や用いる切片の厚さ、発色方法について各種の検討を行った。多少の改善は認められたが、現段階においてもなお正常血清を用いてもかなりの非特異的な染色が残っており、更なる改善策を講じる必要がある。また、組織の凍結乾燥において氷晶形成を抑えるためには、乾燥中の環境を氷点下マイナス15°Cから20°Cの間で継続して維持することが有効で、これ以下の温度環境では乾燥に多くの時間を費やさねばならず実用的では無いことが明らかとなった。これらの基礎技術は多くの免疫組織化学に応用できると考えている.1.研究目的高等植物の成長・分化に必須で、茎部における屈光性や背地性など種々の生理現象に重要なはたらきをしていると考えられているオーキシンを研究対象とし、その極性移動や特有の生理現象とその動態との関連性を免疫組織化学的に解析することを目的とする。これらの基礎技術は多くの免疫組織化学に応用できると考えている.
確率可制御性縮約による機械学習援用制御手法の可解釈性獲得

機械学習的手法により抽出した特徴量を状態変数とする低次元モデル(以下、特徴量ダイナミクス)構築に関する理論研究に関して、次年度以降に海外より招聘予定であったネットワーク化制御系設計理論を専門とする共同研究者を、本年度に招聘することとなった。それに伴い、関連する共同研究を優先的に推進するため、スパース性にもとづく特徴量抽出を制御系設計へ応用するための理論構築をおこなった。具体例としては、スパース最適制御の無限次元最適化問題としての数学的構造を明らかにし、この結果は、IEEE Transactions on Automatic Controlへの採録が決定している。また、この理論結果を応用したネットワーク上の制御・観測ノード決定手法を提案し、共同研究者の提案するフォーメーション制御手法と融合した結果を国際会議に投稿した。これらと並行して,当初予定していた敵対的自己符号化器の自動車エンジン給排気系の制御系設計への応用や、順・逆強化学習の文献調査を行うとともに、学会誌にて制御理論と機械学習の融合を取り上げた特集号のゲストエディタを務めるなど、こうした研究の裾野を広げるアウトリーチ活動をおこなった。通信ネットワークに関する研究課題では、ネットワークトラフィックルーティングに関する研究結果を海外論文誌に投稿し、人流ダイナミクスの利活用に関する研究もすすめている。薬学応用に関する研究に関しては、対象とする代謝系の見直しを行いつつ、シトクロムP450に関連する実験を準備・実施した。共同研究者の招聘年度の変更により、本年度には予定していなかったネットワーク制御系設計に関する共同研究を実施し一定の成果を得た一方で、ニューラルネットワークなどを最大限利用するための基盤となる理論の構築は当初の計画より遅れている。ただし、順・逆強化学習、マルコフ決定過程、ガウス過程状態空間モデルに関する情報収集をおこなうなかで、当初の計画とは異なるより適切な理論研究の方向性も明らかになった。2つの応用研究は当初の予定通り進めており、他の産業応用に関してもいくつか共同研究の可能性を検討している。理論研究においては、モデル低次元化からシステム同定に軸足を移しつつ、計画通りの敵対的自己符号化器を用いた手法の構築に加え、マルコフ決定過程の実現問題、ガウス過程状態空間モデルの縮約にも取り組む。通信ネットワークに関する応用課題においては、人流ダイナミクスを導入し、これらの異質なモデルを融合する手法の構築に取り組む。薬物代謝メカニズム理解を目指す課題においては、引き続きイミプラミンが薬物代謝酵素であるシトクロムP450と結合する実験を実施し、機械学習的手法を用いてパラメータ同定をおこない,その結果の可解釈性を検討する。
すべり軸受面の摩耗変形形状の非接触測定と軸受面変形が軸受の安定性に与える影響

すべり軸受表面の円弧形状からのずれを非接触で計測することのできるシステムを昨年度に開発し、本年度はこのシステムの改良を行なった。このシステムは、半導体レーザー光源から照射したレーザーの軸受面からの反射をレンズで集光してPSD上に収束させ、その像点位置を電気的に知ることにより、円弧形状からのずれを求めるようになっている。センサー部はアームの先端に取り付けられ、計測対象の表面に沿って円周方向に走査する。この時、アームの回転中心を計測対象の円弧の中心にほぼ一致させることが必要である。PSDからの信号を処理する回路の出力にノイズが重畳する問題は、適切なフィルターを設計、搭載することにより解決した。計測にあたってはPSDの立ち上がり時間とA/Dコンバータのサンプリングタイムとのマッチングを図る必要があることが判明し、計測対象面をセンサー部が走査する方向と走査に要する時間を調整することにより解決することが判明した。アームの回転中心と計測対象の円弧中心のずれを検出して信号処理回路の出力を補正するコンピュータプログラムを開発し、これにより計測の精度の改良を行なった。表面の一部に円弧状の凹みを加工した直径500mmの部分円弧軸受モデルを対象に、この改良したシステムの機能、性能を調べた。その結果、昨年度よりも分解能、精度が改良されたことが確認されたが更に改良の必要性が認められる。すべり軸受表面の摩耗形状、摩耗部分の位置が変化すると、油膜の不安定作用に起因する軸の自励振動の発生限界回転速度が低下することを、2円弧軸受、部分円弧軸受について理論的に確認した。すべり軸受表面の円弧形状からのずれを非接触で計測することのできるシステムを開発した。このシステムのセンサ-部は発光部と受光部からなる。半導体レ-ザ-光源から照射したレ-ザ-の軸受面からの反射をレンズで集光してPSD上に収束させ、その像点位置を知ることにより、円弧形状からのずれを求めるようになっている。軸受面の基本形状が円弧であるため、軸受面の円弧中心付近に軸線と平行に置いた支持軸を回転中心として発光部と受光部を取り付けてある。信号処理部ではPSDの出力を信号処理回路で処理したあと、A/Dコンバ-タによりディジタル化してコンピュ-タに送り、コンピュ-タモニタ-およびプロッタに表面形状を出力するようになっている。表面の一部に円弧形状の凹みを加工した直径500mmの部分円弧軸受モデルを製作して、このシステムの機能、性能を調べた。その結果、このシステムにより円弧形状からのずれを計測することは基本的に可能であることが判明した。計測に要する時間はディジタル処理のための時間を入れて考えても極めて短かく、従来の接触式に比較して取扱いの簡便さという点については目的を達成することができた。ハ-ドウェアの一層の軽量化、雑音処理や基準線処理などの改善によるソフトウェア処理が今後の課題である。各種の摩耗痕形状を仮定して、すべり軸受油膜の動特性(油膜のばね定数、減衰定数)、安定性を計算するプログラムを開発した。また、計算した動特性、安定性を図形表示するためのグラフィックソフトも開発した。
マウスは胚盤胞の頃に既に雌雄の差を有しているのか?

哺乳類の遺伝学的な性(雄はXY,雌はXX)は受精時に決まり、ついでSryの発現が引き金となって生殖腺の性が決まり、生殖腺からの性ホルモンが全身に作用して雌雄に様々なちがいを引き起こすといわれている。しかし着床前に雄は雌より早く成長するという報告があり、この時期の雌雄の性分化を示唆しているかもしれない。本研究では、哺乳類において生殖腺の性決定以前の胚盤胞で既に雌雄の差が存在しているという仮説をたて、マウス胚盤胞に注目して、雄と雌の胚で発現が異なる遺伝子があるかどうかを検討した。解析に用いた胚盤胞は見た目では雌雄の別を言い当てることはできない。そこで解析に用いた雌雄胚盤胞は我々の研究室で開発した性判別法を用いて選別回収した。この系はX染色体上にGFP(Green fluorescent protein)トランスジーンを挿入した遺伝子組み換えマウスを用いることにより、着床前のマウス胚で雌雄の判別を非常に高い精度で可能にしたものである。最終的に合計2000個の胚についてDNAマイクロアレイを用いて雌雄の遺伝子発現を比べた。その結果統計学上600個にも及ぶ遺伝子が着床前に雄と雌で発現が異なることを明らかにした。発現に差のある遺伝子の染色体上の位置を詳しく解析すると、多くの遺伝子がX染色体上に位置することが分かり、雌雄差はX染色体上の遺伝子の関与が大きい可能性が示唆された。更にこれらの遺伝子の雌雄発生に与える影響を評価するために、RNAiによるノックダウンマウス(KD)胚を作製する手法を確立した。現在まで申請者らはGFPトランスジェニック(TG)マウスをモデル系に用い、TG受精卵にGFPのdsRNAを打込むことにより、胚盤胞時期で緑色蛍光が完全に消失することを確認している。哺乳類では、Sryの発現が引き金となって生殖腺の性が決まり、次いで生殖腺からの性ホルモンが全身に作用して雌雄に様々なちがいを引き起こすといわれている。最近、ほ乳類では生殖腺で性の決定が起こる前に雄雌の胚で一部の遺伝子の発現強度が異なることや、脳における一部の性分化が生殖腺の性に依存せずに起こっている可能性が示唆された(Nature,427,390-392,2004)。これらのことからSryの発現に依存しない個体の性分化という新しい考え方に注目が集まりつつある。解析に用いた雌雄胚盤胞は我々の研究室で開発した性判別法を用いて選別回収した。最終的に1000個の上る胚盤胞の雌雄選別を行い、得られたサンプルからRNAを回収、DNAマイクロアレーにより発現解析を行った。その結果、胚盤胞の時期に雌雄で発現が異なる遺伝子候補が600個近く同定でき、遺伝子発現の点では着床前に明確な雌雄差があることが示唆された。
環境・資源問題に関する社会的意志決定の研究

来たるべき21世紀の高度技術社会において、人類は、地球規模の環境・資源問題に直面すると予想される。これを解決するためには、問題解決に必要な先端知識・情報が生成され、問題解決の方策が示されるとともに、それが社会の成員によって理解・受容されなければならない。また、環境・資源問題を解決するためには、国あるいは世界全体にわたる経済活動や経済制度の「転換」を必要とする。本研究では、環境・資源問題解決の方策が実行に移されるために必要な知的フローの水準が、問題の規模や影響する範囲、個別的利害との関係でどのように決まるかを分析することを目的とした。また、環境・資源問題の解決に必要な組織・制度・政策の設計を試みることを目的とした。(1)環境・資源問題に関する知識・情報の生産・流通フロー量の計測と分析。平成5年度の本公募研究において収集した知識・情報のストックデータに基づき、知識・情報の「フロー」量が環境・資源問題に関する社会的意思決定とどのように関連したかを考察した。(a)環境・資源問題に関する情報伝達「フロー」を、諸情報手段につき、データベースを使用して計測した。(b)環境・資源問題に関して作成された法令・制令数、条例数のデータを収集した。(2)環境・資源問題の解決に資する新技術の生成を円滑化するための制度・政策の考察。(a)1960年代末-70年代に実施された自動車排気ガス規制を満たすための技術開発の跡づけ。(b)同開発投資の社会的見地からの評価(c)環境・資源問題関連の新技術開発に関する制度、とりわけ知的所有権制度の問題点を分析した。(3)環境。資源問題の観点からの産業組織・規制方策の考察。(a)自動車交通サービス生産の垂直および水平構造を示すモデルを作成し、自動車排気ガス規制のための最適産業組織・規制方式を考えた。(b)排気ガス排出税・炭素税等の課税に関する諸問題の考察。有害排気ガス・二酸化炭素の生成・排出に関連する多数の生産・消費活動の連鎖のどのポイントで課税するか、課税効果の前転および後転、徴税コストと課税ポイントの選択、同税収の支出原則、などの問題を考察した。(3)環境。
一般化されたKac-Moodyリー環の表現の研究

今、g(A)を、対称なGGCMと呼ばれる行列Aに付随するGKM algebra、p^-をそのopposite parabolic subalgebra、そしてu^-はp^-のnilpotent radical、mはp^-のmaximal reductive subalgebraであるとする。このとき、自明な一次元加群Cに係数を持つu^-のホモロジー群Hp(u^-,C)(p【greater than or equal】0)の、m-加群としての既約分解を決定する事は非常に重要な問題であり、mがKac-Moodyリー環の場合には、既に解決されている。特に、p^-がopposite Borel subalgebra b^-であるときは、このホモロジー群の指標の交代和を取る事により、ある種の離散部分群に関する有理型保型形式が得られる事が分かっている。ところが、mが必ずしもKac-Moodyリー環でない場合、即ち、一般のGKM環である場合には、カテゴリーOに属するGKM環上の加群が完全可約である為の良い十分条件が知られていなかった事もあって、あまり調べられていなかった。私は、この完全可約性の為の(かなり一般的な)一つの十分を得、それを利用して、ある条件の下でホモロジー群Hp(u^-,C)がm-加群として完全可約である事を示し、そのm-既約成分への直和分解を決定した。さらに、今後の計画としては、この結果をGKM環のroot multiplicity等の研究に応用する事を考えている。
スギ林花粉生産量の林齢と地位による差異

スギ花粉症患者が1975年頃から急増した背景には,第2次世界大戦後の拡大造林によるスギ造林地が着花年齢に達したことがあげられている.空中スギ花粉の増加が主原因であったとしても,この問題を討議するための雄花・花粉の生産量に関する資料がほとんど見当らない.林学サイドでは,加齢によるスギ林花粉生産量の変化を解明する義務がある.調査はリタートラップ法で行った.調査林は立地条件が似かよった1290年生の11植栽林と約600年生の金剛峯寺墓地林である.豊作の1991年に開花した雄花数(林分当たり)は林齢の増加につれて増大するが,50年生以上の林分では,林分による違いはあるものの,頭打ちになった.林分間の変動を考慮すると,40年生をこえたスギ林の雄花数はほぼ等しいことがわかった.しかし,凶作年の1992年の雄花数は豊作年の100分の1程度に減少し,また林齢による差も認められなかった.本調査結果を基に空中スギ花粉の絶対量を考えると,豊作年には40年生以下の林分の齢級別面積と40年生以上の林分の総面積との和で決まり,凶作年にはスギ林の総面積に依存する.また将来,高伐期になっても,空中花粉はスギ林面積に比例し,いくら高齢に移行してもこの花粉量は林齢には無関係である.約600年生の老齢林では開花数は壮齢・高齢林と同程度であったが,未開花落下の雄花を含めると最多であった.この老齢林では,開花前に生理的な雄花の落下が認められた.花粉形成が終了したはずの12月翌年2月に落下した未開花雄花の大半は花粉のうを形成しておらず,花粉の形成も認められなかった.90年生以下の調査林でも冬季に未開花雄花が多数落下した.この雄花の大半は,黄白色で花粉を含んだ花粉のうをもっており,冬季の北西風による物理的落下と考えられた.故に,スギも600年という老齢になると雄花の生殖機能が低下するといえる.スギ花粉症患者が1975年頃から急増した背景には,第2次世界大戦後の拡大造林によるスギ造林地が着花年齢に達したことがあげられている.空中スギ花粉の増加が主原因であったとしても,この問題を討議するための雄花・花粉の生産量に関する資料がほとんど見当らない.林学サイドでは,加齢によるスギ林花粉生産量の変化を解明する義務がある.調査はリタートラップ法で行った.調査林は立地条件が似かよった1290年生の11植栽林と約600年生の金剛峯寺墓地林である.豊作の1991年に開花した雄花数(林分当たり)は林齢の増加につれて増大するが,50年生以上の林分では,林分による違いはあるものの,頭打ちになった.林分間の変動を考慮すると,40年生をこえたスギ林の雄花数はほぼ等しいことがわかった.しかし,凶作年の1992年の雄花数は豊作年の100分の1程度に減少し,また林齢による差も認められなかった.本調査結果を基に空中スギ花粉の絶対量を考えると,豊作年には40年生以下の林分の齢級別面積と40年生以上の林分の総面積との和で決まり,凶作年にはスギ林の総面積に依存する.また将来,高伐期になっても,空中花粉はスギ林面積に比例し,いくら高齢に移行してもこの花粉量は林齢には無関係である.約600年生の老齢林では開花数は壮齢・高齢林と同程度であったが,未開花落下の雄花を含めると最多であった.この老齢林では,開花前に生理的な雄花の落下が認められた.花粉形成が終了したはずの12月翌年2月に落下した未開花雄花の大半は花粉のうを形成しておらず,花粉の形成も認められなかった.90年生以下の調査林でも冬季に未開花雄花が多数落下した.この雄花の大半は,黄白色で花粉を含んだ花粉のうをもっており,冬季の北西風による物理的落下と考えられた.故に,スギも600年という老齢になると雄花の生殖機能が低下するといえる.近年のわが国におけるスギ花粉アレルギ-患者の急増は,スギ花粉飛散数の増加が原因の一つとされる。これに答える基礎資料を得る目的で,林齢の増加にともなう花粉生産量増減の推移を研究した。京都貴船の35年生林から和歌山高野山の約600年生林までの年齢範囲のスギ林で生産された1990年の花粉数は,土地面積1ha当たり4.135×10^<12>粒であった。林齢の進行につれて花粉生産は増大するが,80年生以上の林では頭打ちとなり,この年齢から樹高45mを越える約600年生老齢林に至る広範囲の年齢で,花粉生産は一定とみなすことができた。この頭打ち開始年齢は60年生前後と推定するが,この問題及び開花開始年については,三重美杉の1590年生の七つの林で調査中である。本年の2倍ちかい生産があった1988年には,今回と同じ結果を得ている。凶作だった前年1989年には,この林齢と花粉数の関係は認められなかった。二段林への移行を目標とする(高齢の)疎林の花粉数は,よく閉鎖した林と同程度であった。立木本数の多少は花粉生産に無関係にようである。

花粉生産の頭打ち現象が起こる前の,約35年生林の花粉数では,生育の悪い林は良い林の23.5倍多かった。これは開花開始の違いによると考えられる。スギ林の花粉生産数は,筆者らが調査した他の16樹種の林と比較して特別に多いことはなかった。以上の結果は,金指氏らが関東地方の調査から,「林齢が30年を越えたスギ林では,100年生以上の天然生林に比肩する」花粉生産があるとする結果とは異なるものであり,また医学の分野ではこの金指らの調査結果を基に,3040年生を「花粉生産の適齢期」と呼んでいるのは誤った解釈であると思う。来年度1991年には,雄花つぼみの落下が著しく多いことから大豊作と予想され,その調査結果が期待される。なお,三重美杉の一連の調査及び地位の異なる林の花粉生産量の比較は,現在,試料整理中である。近年スギ花粉症患者の急増は,太平要戦争後に大面積植栽されたスギ林が花粉を生産する年齢に達し,これらの林が発生源となって空中花粉の絶対量が増加しているためであろう,といわれている.これに答える基礎資料を得るため,林齢の進行に伴う花粉生産量の推移を研究した.調査林は京都府貴船と三重県美杉の林齢1290年生の計11植栽林,及び和歌山県高野山の600年生墓地林である.林分花粉生産量は林齢と共に増加する.しかし林齢50年で生産量は頭打ちとなって,それ以降は一定となり,この生産量は600年まで続くと考えられた.頭打ちとなる1991年の上限の雄花数は270×10^6/ha・yrであった.50年生以上の林分でも雄花数には林分差がみられ,230270×10^6/ha・yrの範囲を示した.この範囲の値を示す林分は40年生のものにも認められた.問題視されている戦後植栽のスギ林は3040年生であるから,これらの林分が生産する花粉量は,現在も経年により増加を続けているとみて間違いない.一方,空中花粉量はスギ林の齢級別総面積の増減との関係から決まるから,これは地域差があろう.スギ雄花の豊凶較差は著しく大きいので,豊作となる年を予め予知して防備すれば症状は改状は改善されると思われる.雄花中の花粉数を5.5×10^5と仮定すると,1991年の上限値は1.5×10^<14>/ha・yrと推定される.これは大豊作である.今回の調査から,1992年の花粉生産量を5×10^<11>/ha・yr前後と見積ることができる.この値は前年の300分の1程度の生産量に相当し,大凶作になると予想される.若齢スギ林のなかには間伐遅れの高位木本数のものが多い.このような林は適正な間伐林と比較して雄花数が少い傾向を認めた.逆に,樹下植栽した疎林の値は閉鎖林と等しかった.近年の農山村の過疎化による森林保育の遅れは花粉生産を抑制していると推察された.スギ花粉症患者が1975年頃から急増した背景として、第2次世界大戦後の拡大造林政策によって増大したスギ造林地が着花する年齢を越えたことがあげられている。空中スギ花粉の増加が主な原因であるとしても、スギ林の雄花、花粉生産に関する資料はきわめて少ない。そこで、加齢によるスギ林花粉生産量の推移を調べた。調査法はリタートラップ法である。調査林は著者の永久調査林である京都市貴船の3植栽林と和歌山県高野山の約600年生墓地林のほかに、立地条件に差のない1290年生の7植栽林を追加した。1992年春の雄花開花数は少なく、豊作であった前年の100分の1の林分もあった。凶作年とされた年のなかでも1992年は際立って少量である。この大凶作年の雄花開花数(林分当たり)は林齢と無関係に少く、豊作年に認められた50年生以上で雄花は頭打ちとなって、その後は増加しないというような林齢に対する傾向的変化はみられなかった。したがって、凶作年の空中スギ花粉は、その地域のスギ林面積の齢構成とは関係がなく、その面積に比例することになる。