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スクリーニング仮説と統計的決定理論に基づく高エントロピー合金の設計と新合金創製

高エントロピー合金(HEA)の特異な原子配置の特徴を解明するために、分子動力学(MD)シミュレーションを実施し、多色パーコレーション解析を実施した。その結果、bcc構造のWNbMoTaおよびfcc構造のAuCuNiPdPtが臨界パーコレーション状態にあることを金属・合金学で初めて実証した。MDシミュレーションの結果、臨界サイトパーコレーション濃度では系全体にわたり、全種類の構成元素がパーコレートしていることを確認した。このような臨界パーコレートしたHEAには明瞭な母相は存在せず、パーコレートした原子集団、換言すれば、折れ曲がった鎖状連結原子が母相に相当することを実証した。また、小数値で与えられる臨界サイトパーコレーション濃度の逆数は、N元系完全等原子分率合金で臨界パーコレーションに必要な原子数となる。Nが増加すると、周期律表の同族元素等から類似した化学的な性質をもつ元素が必然的に含有されるため、個々の元素のパーコレーションは断絶される。しかしながら、以下の2種類の取り扱い、すなわち、類似元素を同一とみなす同色化、もしくは、パーコレートの繋がりを第一近接原子間から第二近接まで拡張する、多色あるいは多元化によりパーコレーション状態は維持されると解釈できる。HEAの定義として、結晶構造に起因する臨界サイトパーコレーション濃度の導入により、HEAの合金組成の最適化の際の構成元素の濃度制御が可能であり、今後の合金設計の精度向上、物性の理解および新規HEAの開発が期待できる。今年度は新規高エントロピー合金(HEA)の実証に試行錯誤が続いたため年度内に新規HEAの発表には至らなかったが、年度終盤に研究成果を論文として投稿しており、現在、査読状況にある。したがって、今後を含め研究の進捗に問題はない。新規HEAの実証に時間を要している間、以前から関心を抱いていたHEAの特異な原子配置の特徴を多色パーコレーション理論で解明する研究を有効的に進めることができた。パーコレーション解析で得られた知見の中で、特に、臨界サイトパーコレーション濃度により、bcc構造の4元系完全等原子分率合金およびfcc構造の5元系完全等原子分率合金が臨界パーコレーション状態にあることを金属・合金学で初めて実証できたことは、今後、HEAの合金組成の最適化の際の構成元素の濃度制御因子として合金設計の精度向上に大きく貢献できるため、現在までの進捗状況は、おおむね順調と自己評価できる。今後も、(1)合金設計、(2)予測・実証および(3)構造解析を主軸として研究を推進する。(1)合金設計は、代表者の竹内が担当する。2019年度は、hcp構造の高エントロピー合金(HEA)について研究成果を発表する予定である。なお、hcp構造のHEAとしては、3d遷移金属から構成されるCrMnFeCoNi合金に対して超高圧を印加した場合および4dおよび5d遷移金属から構成される合金を化学反応により合成した場合に生成することが報告されている。この研究との差異を明確にするため、本研究では、通常のアーク溶解法を利用して、かつ、常圧で生成される合金系および合金組成を計算機予測による最適化を通じて、hcp構造のHEAを新規に見出す。(2)実験的実証(合金探査)は、分担者の和田および網谷が担当する。和田は、上述の計算機予測に対応して、試料作製は最も汎用的なアーク溶解法によりボタン状試料を効率的に作製してHEAの生成の可否を見極める。また、X線回折(XRD)法により得られた試料の構造を解明するとともに、熱処理によりサンプルの均一化を図る。網谷は、得られた試料の光学顕微鏡観察、走査電子顕微鏡観察および元素分析を担当して、分担者の和田と連携して実験を進める。一方、(3)構造解析を担当する分担者の湯葢は、試料の電子顕微鏡観察を行うとともに、結晶構造解析を行い、合金設計担当の竹内および実験的検証担当の和田および網谷と連携して、効率的に研究を遂行する。2020年度および2021年度は、新規HEAの作製を行いつつ、作製したHEAの熱力学的解析を行う。さらに、高機能特性を具備したHEAの合金設計、ならびに、HEAの基礎的学理の究明を行う。研究期間の5年間の成果をまとめた論文のトップ1%論文登録を目指す。四種類以上の複数の構成元素が等原子分率もしくは等原子分率に近い合金組成として5原子分率以上35原子分率以下含有される多元系合金であり、かつ、面心立方構造や体心立方構造などの固溶体の単相もしくは複相として作製可能な合金として定義される高エントロピー合金の種類の拡張を意図した合金開発を主に行った。本年度は、計算機科学により抽出した候補合金の実験的検証として、準結晶合金およびアモルファス構造を有するガラス合金に着目した新規合金開発を展開した。その結果、ガラス相単相およびガラス相と部分的な準結晶相の混相状態から成る新規な高エントロピー準結晶合金の開発に成功した。毎秒39メートルのロール周速で単ロール液体急冷法を用いて作製したTi33.33Zr33.33Hf13.33Ni20およびZr30Hf30Ni15Cu10Ti15(原子分率)合金のリボン状試料は、アモルファス単相状態として作製可能であった。例えば、745ケルビンまで昇温したZr30Hf30Ni15Cu10Ti15合金のリボン状試料は、10から20ナノメートルの20面体準結晶相を含有することが透過電子顕微鏡観察およびナノビーム電子線回折で明らかになった。

Ti33.33Zr33.33Hf13.33Ni20およびZr30Hf30Ni15Cu10Ti15合金は、熱処理により準結晶単相の高エントロピー準結晶合金として作製できなかった。しかしながら、この実験結果により、今後、新規合金として、高エントロピー準結晶合金を開発するための端緒が示された。一方、高エントロピー合金をパーコレーション理論で解析した結果、例えば、bcc構造を有するWNbMoTa4元系等原子分率合金およびfcc構造を有するAuCuNiPdPt5元系等原子分率合金は、構成元素が最近接原子距離で臨界パーコレーション状態の高エントロピー合金であることが分かった。本年度は、部分的に準結晶化したTi33.33Zr33.33Hf13.33Ni20およびZr30Hf30Ni15Cu10Ti15合金を新規に見出した。この成果は、2011年に発表した世界初のセンチメートル級高エントロピーバルク金属ガラス、2014年に発表した世界初の稠密六方構造の高エントロピー合金に続き、高エントロピー合金の研究分野では前例のなかった準結晶構造の高エントロピー合金の作製に端緒を付けた例として世界的に大きなインパクトを与えた。本研究で構築した合金設計に従った合金開発が順調に機能して、継続的に新規合金を発見できる基盤を築いた。このように、新規高エントロピー系合金の開発に係る本研究課題は概ね順調に進展している。高エントロピー合金(HEA)の特異な原子配置の特徴を解明するために、分子動力学(MD)シミュレーションを実施し、多色パーコレーション解析を実施した。その結果、bcc構造のWNbMoTaおよびfcc構造のAuCuNiPdPtが臨界パーコレーション状態にあることを金属・合金学で初めて実証した。MDシミュレーションの結果、臨界サイトパーコレーション濃度では系全体にわたり、全種類の構成元素がパーコレートしていることを確認した。このような臨界パーコレートしたHEAには明瞭な母相は存在せず、パーコレートした原子集団、換言すれば、折れ曲がった鎖状連結原子が母相に相当することを実証した。また、小数値で与えられる臨界サイトパーコレーション濃度の逆数は、N元系完全等原子分率合金で臨界パーコレーションに必要な原子数となる。Nが増加すると、周期律表の同族元素等から類似した化学的な性質をもつ元素が必然的に含有されるため、個々の元素のパーコレーションは断絶される。しかしながら、以下の2種類の取り扱い、すなわち、類似元素を同一とみなす同色化、もしくは、パーコレートの繋がりを第一近接原子間から第二近接まで拡張する、多色あるいは多元化によりパーコレーション状態は維持されると解釈できる。HEAの定義として、結晶構造に起因する臨界サイトパーコレーション濃度の導入により、HEAの合金組成の最適化の際の構成元素の濃度制御が可能であり、今後の合金設計の精度向上、物性の理解および新規HEAの開発が期待できる。今年度は新規高エントロピー合金(HEA)の実証に試行錯誤が続いたため年度内に新規HEAの発表には至らなかったが、年度終盤に研究成果を論文として投稿しており、現在、査読状況にある。したがって、今後を含め研究の進捗に問題はない。新規HEAの実証に時間を要している間、以前から関心を抱いていたHEAの特異な原子配置の特徴を多色パーコレーション理論で解明する研究を有効的に進めることができた。
ゾル・ゲル法による光機能ガラス複合体の作製とキャラクタリゼーション

Cds微粒子ドープシリカガラスと金微粒子ドーブガラスにしぼって研究を進めた。(1)Cds微粒子ドープガラス:昨年度までに確立したカプシュレーション法によって、種々の制御された粒径をもつCds微粒子を作製し、それをゾル-ゲル法によってシリカガラス分散・包埋した。Cds粒子の光吸収端は、粒径の減少に伴うブルーシフトを示し、この方法で作られるCds/シリカ複合体でもスパッタリング法で作られるものと同様の量子サイズ効果が存在することを確認した。またS/Cd比の異なるCdSi_<1-X>微粒子をドープしたガラスを作り、蛍光測定を行い、Sの欠損か光機能低下を招く長波長蛍光の原因の一つであることを明らかにした。(2)金微粒子ドープガラス:塩化金酸ナトリウムを含むテトラエトキシシランを原料として、ゾル-ゲル法で作製した金ドープシリカガラスの三次の光学非線形特性を評価した。パルス幅6nsのレーザーを用いて縮退四光波混合法で測定されたX^<(3)>は7.7×10^<-9>esuであった。しかしパルス幅がピコ秒オーダーのレーザーを用いて測定されるX^<(3)>は上記の値の2040%であった。このことにより電子分極による真のX^<(3)>は13×10^<-9>esuであり、残りは熱膨張によって引き起こされる屈折率変化に由来することが明らかとなった。マトリックスをTiO_2,Al_2O_3,ZrO_2とした金ドーブ酸化物薄膜を作製し、マトリックスをSiO_2とするものと比較した。その結果、酸化物の等電点が高くなるほど複合体に含有される金微粒子の量は増加し、光学非線形特性も変化することが明らかになった。(3)本年度の成果も含め、平成3年度からの研究成果をとりまとめ成果報告書を作成した。光機能性ガラス複合体として今年度研究の対象としたものは、(1)有機色素(スチルバゾリウム塩,DMSI)をド-プしたシリカガラス,(2)Cds微粒子をド-プしたシリカガラス,(3)金の微粒子をド-プしたシリカガラスであり,これらは全てゾル-ゲル法で作られたものである。各ガラスについて,以下の成果が得られた。(1)(a),マトリックスガラスの原料としてSi(OC_2H_5)_4とSi(OCH_3)_4を用いたが,後者のゾル-ゲル反応によりDMSIを包埋した透明なバルクシリカガラスを作ることができた。(b).DMSIをゾル-ゲル反応系に混合するときに使用する溶媒を選択することにより、DMSIのシス-トランス転移を制御できた。トランス型のものを含むシリカの三次の非線形感受率X^<(3)>はシス型を含むものより大きく、かつ純粋なシリカガラスの約2倍であった。(2)Si(OC_2H_5)_4(TEOS)溶液中の界面活性剤のミセル内部でCd^<2+>とS^<2ー>を反応させ、その後TEOSを加水分解することで被覆する方法で、CdS微粒子を調製した。界面活性剤の添加量により粒径を制御することができた。また、微粒子について量子サイズ効果を確認した。次年度は、この微粒子をシリカガラスにド-プして評価する予定である。

(3)TEOSとNaAuCl_4・2H_2Oを原料とし、ディップコ-ティング法でゲル膜を作り、それを500°C以上の温度で加熱することにより、直径1030Åの金微粒子を含むシリカガラス薄膜を作製した。このガラス薄膜で、イオン注入法で作られるAuード-プシリカガラスと同程度の光学非線形特性が確認された。また、比較のため、半導体微粒子をド-プしたシリカガラス薄膜をスパッタリング法でも作製し、調製条件と光字特性の関連について調べた。ゾル-ゲル法で作製される光機能ガラス複合体として今年度研究を進めたのは(1)CdS半導体微粒子をドープしたシリケートガラス及び(2)金微粒子をドープしたシリカガラス薄膜であり、微粒子の生成条件、ゾル-ゲル反応条件、光学特性について以下の成果が得られた。(1)溶液中に作った界面活性剤のミセル中でCd^<2+>とS^<2->を反応させてCdS微粒子を作り、その後Si(OC_2H_5)_4の加水分解によってシリカ薄膜でカプセル化すること、又はSi(OC_2H_5)_4の代わりにチオフェノールを添加してフェニル基でキャッピングすることによって凝集を防ぐことにより、30A^^°程度の微粒子を作った。つぎに、これをゾル-ゲル反応でシリケートガラス中に埋入し、その光学特性を調べた。量子サイズ効果による光学非線形性とそれに対するマトリックスの影響を確認した。(2)昨年度から継続しているもので、Si(OC_2H_5)_4とNaAuCl_4を原料としてコーティング膜を作り、加熱することで1030A^^°の金微粒子を含むシリカガラス膜を作った。今年度は、とくに熱処理条件と微粒子のサイズ、粒径分布の関連を中心に研究した。その結果、本方法で作られるものがイオン注入法などで作られるものより大きな光学非線形性を示すことを明らかにした。(3)ゾル-ゲル法で得られるマトリックスゲル、及びガラスの構造が上記複合体の機能を評価する上で重要になるので、単味のシリカゲル及びガラスの構造解析を行ない、ゲル及び低い温度で焼成して得られるガラスが溶融法で作られるものとは異なることを明らかにした。CdS微粒子ドープシリカガラスと金微粒子ドープガラスにしぼって研究を進めた。(1)CdS微粒子ドープガラス:昨年度までに確立したカプシュレーション法によって、種々の制御された粒径をもつCdS微粒子を作製し、それをゾル-ゲル法によってシリカガラスに分散・包埋した。CdS粒子の光吸収端は、粒径の減少に伴うブルーシフトを示し、この方法で作られるCdS/シリカ複合体でもスパッタリング法で作られるものと同様の量子サイズ効果が存在することを確認した。またS/Cd比の異なるCdS_<1-x>微粒子をドープしたガラスを作り、蛍光測定を行い、Sの欠損が光機能低下を招く長波長蛍光の原因の一つであることを明らかにした。(2)金微粒子ドープガラス:塩化金酸ナトリウムを含むテトラエトキシシランを原料として、ゾル-ゲル法で作製した金ドープシリカガラスの三次の光学非線形特性を評価した。パルス幅6nsのレーザーを用いて縮退四光波混合法で測定されたχ^<(3)>は7.7×10^<-9>esuであった。しかしパルス幅がピコ秒オーダーのレーザーを用いて測定されるχ^<(3)>は上記の値の2040%であった。このことより電子分極による真のχ^<(3)>は13×10^<-9>esuであり、残りは熱膨張によって引き起こされる屈折率変化に由来することが明らかとなった。マトリックスをTiO_2、Al_2O_3、ZrO_2とした金ドープ酸化物薄膜を作製し、マトリックスをSiO_2とするものと比較した。その結果、酸化物の等電点が高くなるほど複合体に含有される金微粒子の量は増加し、光学非線形特性も変化することが明らかになった。
二酸化炭素処理とエネルギー資源再生を両立させる持続型炭素循環システムの最適化技術

二酸化炭素回収・貯留によって地中貯留された二酸化炭素をメタンに変換、エネルギー資源として利用する「持続型炭素循環システム」の構築を目指し、システムの要素技術の研究を行った。具体的には、地下貯留層のCO_2変換・メタン生産バイオリアクター化を目的に、地下微生物群の生態系・ガス生産活性を調査し、さらに微生物による電気化学的メタン生成反応を利用する新規CO_2利用・変換技術を開発した。本研究は「微生物のガス酸性能向上技術による持続型炭素循環システムの最適化」に資するための要素記述の研究と、それを統合した最適化手法の開発を目的としている。研究計画は、室内実験とそれを反映した数値手法の開発ならびに応用を逐次進めるものであり、以下の3つの研究フェーズを想定している。1)地下微生物混在環境下における有用ガス生産挙動の解析を通じて持続型炭素循環システムの稼働効率を定量的に評価2)微生物代謝活性への影響因子の解明と理解の深化を通じて二酸化炭素のメタン変換を人為的に加速・制御する技術開発の実施3)これらを統合して持続型炭素循環システムの最適化手法を開発する二酸化炭素回収・貯留によって地中貯留された二酸化炭素をメタンに変換、エネルギー資源として利用する「持続型炭素循環システム」の構築を目指し、システムの要素技術の研究を行った。本研究課題では「微生物のガス産生能向上技術による持続型炭素循環システムの最適化」に資するための要素技術の研究と、それを統合した最適化手法の開発を目的としている。平成20年度はそのための第一段階として、地下微生物混在環境下における有用ガス産生挙動の解明を目的とした培養実験ならびに解析を行った。また、炭素循環システム構築のために必要となる貯留層内流動シミュレーション開発に関連して、微生物を含む流体の多孔質媒体内流動に関する貯留層内流動の予備実験を実施した。1.メタン生成菌・水素生成菌混在環境下における有用ガス産生挙動の解明複数種微生物の混在環境下でのメタン生成菌・水素生成菌の培養実験を行い、有用ガス産生挙動を種々の環境下(二酸化炭素供給量、温度、圧力、塩分濃度、pHなど)において評価する。秋田県八橋油田において採取された油層水ならびに合成培地を用いた比較培養実験を行い、それらがメタン生成および前段階としての水素生成に及ぼす影響について検討した。油層水と合成培地の成分比較を行い、個々の物質が微生物活性に対して阻害もしくは補助機能を有するかの同定作業を継続して実施している。2.メタン生成菌の代謝活性制御機構に関する遺伝子レベル解析二酸化炭素/水素分圧の違いがメタン生成速度に与える影響に着目し、増殖細胞における各段階を触媒するタンパク質をコードする遺伝子の発現量に与える影響を定量的に測定し、得られた遺伝子発現プロファイルと、これまでに解析を行ってきたメタン生成速度や細胞内ATP濃度への影響評価とを合わせて、メタン生成反応の制限制御機構を考察する。現在、遺伝子発現量の測定を継続1て実施している。3.多孔質媒体内流動に対する微生物吸着の影響に関する予備的実験微生物の孔隙吸着は浸透率低下の誘因となり得る。また、微生物の固体表面吸着率は流動速度に影響を受けると考えられる。これラを評価するために、ガラスビーズを用いた流動予備実験を実施した。本研究課題は「微生物のガス酸性能向上技術による持続型炭素循環システムの最適化」に資するための要素記述の研究と、それを統合した最適化手法の開発を目的としている。持続型炭素循環システムにおいては、大規模排出源より分離・回収された二酸化炭素を地中貯留層に隔離し、貯留層内に内在する微生物を活用してメタンに変換することで再びエネルギー源として利用する、エネルギー再生機能が期待できる。平成21年度は、「微生物混合培養系の利用によるメタン生成促進効果の解析」を重要な柱とし、メタン生成反応の特性評価を中心に以下の研究課題を実施した。○メタン生成菌における反応促進効果の解析○固体表面吸着が微生物代謝と層内流動に与える影響評価○微生物混合培養系の利用によるメタン生成促進効果の解析この実施期間中に、「微生物混合培養系の利用によるメタン生成促進効果の解析」において、新規な貯留層内還元力供給システム構築の可能性が判明したため、以下の研究課題を新規に追加・実施した。○源位置における還元力供給システムの検討と反応特性評価本システムを確立することで、本研究の目的である貯留CO2の源位置メタン変換に必要な還元力を、油層内環境に依存することなく外部から効率的に供給可能になると期待される。よって、上記の「油層環境条件が微生物に与える影響の評価」を多面的に解析するのと同時に、該新規課題を実施するための評価系の構築を構築し、さらに源位置における還元力供給システムの実現可能性を評価した。メタン生成に環境因子が与える影響を予想することを目的とする研究項目「メタン生成菌の代謝活性制御機構に関する遺伝子レベルの解析」において、地殻内の栄養枯渇条件がメタン生成速度に与える影響を解析した。地殻内(研究モデルとして、枯渇油田の地下貯留層を利用)より採取した地層水にリン、窒素または微量金属を添加することでメタン生成活性の有意な増加を確認した。また、地層水ではメタン生成菌の増殖に必要なリンおよび窒素化合物が不足しており、地殻内の低いリンおよび窒素濃度が反応制限要因となって、メタン生成活性がそれぞれ50%と20%程度に抑えられることを定量的に確認した。

さらに、複数の地下貯留層から採取した地層水に含まれる微生物種の多様性を分子系統学的手法で解析した結果、メタン菌種の実際の地殻内での広い分布が確認された。以上の知見から、地下貯留層内での二酸化炭素のメタンへの変換(還元)技術での利用を想定しているメタン菌が、地殻内でメタン生成能を保持して実際に生息していることが示唆された。そこで、地下貯留層内のメタン菌に還元力を供給する手法として、電気化学的メタン生成の利用可能性を検証した。地殻内から広く検出されている好熱性メタン菌種を、水素を添加していない培養セル内で電圧を印可しながら培養した。その結果、電圧印可に依存したメタンの生産が観察され、好熱性メタン菌が還元力として(外部から供給された水素ガスの代わりに)電力を利用する電気化学的メタン生産活性を持つことが示され、同活性の技術利用可能性が示唆された。平成23年度は、電気化学的メタン生成反応の持続型炭素循環システムへの技術利用を全体構想に、電気化学的メタン生成反応の向上に寄与する基盤情報を得ることを目的とし、地下環境に広く分布している好熱性メタン菌の純粋培養系による電気化学的メタン生成反応の機構を解明した。Methanothermobacter M.thermautotrophicus ΔH株を培養セル内で電圧を印可しながら培養し、好熱性メタン菌による電気化学的メタン生産反応を解析した。メタンの生産速度、電極上での菌体の増殖、電流の発生量は印可電圧の強度に対して依存性を示した。リニアスイープボルタンメトリー法によるカソード電極表面での電子消費挙動解析の結果、電子消費反応はメタン菌の存在には依存していなかった。さらに、無菌コントロールの培養セルでは、印可電圧の強度に依存した水素の発生が見られた。以上の結果から、M.thermautotrophicus ΔH株単菌による電気化学的メタン生産反応は、電極表面で非生物的に発生した水素をメタン菌が二酸化炭素還元に利用する間接的経路であることが示唆された。この知見に基づき、M.thermautotrophicus ΔH株単菌による電気化学的メタン生成反応の数値モデルを構築した。実験結果との比較から、カソード上における電流-水素変換効率の経時的低下が反応の律速段階であることが示された。混合培養系を用いた予備実験の結果、電気化学的活性を持った細菌(群)が電流変換効率を触媒する可能性が示されている。そこで来年度は、触媒活性を持つ微生物(群)の利用を中心として、電気化学的メタン生成反応の反応効率向上手法の確立を図る。平成24年度は、電気化学的メタン生成反応の持続型炭素循環システムへの技術利用を全体構想に、電気化学的メタン生成反応の地下貯留層内での利用・高効率化のための基盤情報を確立した。「電気化学的メタン生産」とは微生物が電気エネルギーを利用してCO2をメタンへと還元する反応である。この萌芽的技術シーズを「二酸化炭素回収・貯留によって地中貯留されたCO2をメタンへと変換して利用する」システムの中核として技術化するための開発基盤の確立を目的とする以下の研究を行った。
陽子線治療におけるレンジ走査式ディスタル形状位置検出器の基礎的開発研究

シンチレータ板、CCDカメラ、並進式楔形レンジシフタWRS、を用いて、深部線量分布を測定するレンジ走査式ディスタル形状位置検出器を製作した。筑波大学陽子線医学利用研究センターの照射室2において、陽子ビームによる基礎データ収集と解析を行った。ビームライン上の線量モニタM2の電荷、アイソセンター位置のリファレンス線量計M3の電荷、その直下流のシンチレータ板SciCCD上の画像を同時計測する方法で、SciCCDとM3による深部線量分布を比較し、ディスタル端から20mmまでの範囲内で、ブラッグピークで最大約15%の高LET領域における光量減少効果(クエンチング効果)を確認した。この効果は50mm幅の拡大ブラッグピーク(SOBP)及びボーラス/コリメータ着用の治療照射における深部線量分布においても、同様に認められた。ボーラス/コリメータを使用した場合について、SciCCDとM3、及び、治療計画時のペンシルビーム・アルゴリズム(PBA)による線量計算による深部線量分布を比較し、細部における相違を示した。その相違の高精度の定量評価には、クエンチング効果の適正な補正法と精密な位置の整合性の評価が重要であることを示した。また、WRSの自動制御によるデータ収集の高速化により、様々な形状の照射野に対する3次元線量分布のデータベース化が、精度向上と実用化のために重要であることも示した。この研究に関連した成果として、シンチレータ板とCCDカメラの応用で、陽子線治療用ガントリーに対するアイソセンター確認システムの開発により、従来の方法と同程度の±0.1mmの精度でアイソセンターの位置決定ができ、測定時間を従来の1/4の30分程度に短縮する結果を示した。平成16年度は装置の設計と製作、及び検出器の購入を主に行った。現有設備のパーソナルコンピューターを使用して、測定深制御部及び形状位置検出器部の設計を行った。測定深制御部は、2枚の幅40cm高さ20cm厚み0-8cmのクサビ型アクリルブロックを2列並進型X軸ステージ(1列は自動制御、1列は手動制御)上で移動させることにより測定深を0cmから14cmまで変えられるタイプのレンジシフタとした。形状位置検出器は20cm×20cm×1mm厚のプラスチックシンチレーターとし、これを測定深制御部の直下流位置に陽子線ビーム軸に対して11.31°の傾きを持たせて設置する。高感度CCDカメラを陽子線ビーム軸に対して22.62°形状位置検出器の後方に設置し、ビームにより形状位置検出器に映し出されたある測定深度における線量分布画像を撮影する。この装置により、20cm×20cm×14cmの照射野内の線量分布に対するディスタル形状位置、及びホットスポット、コールドスポットの位置確認がオンラインで可能になる。更に、陽子線治療用の照射野形成装置として装備されているビームライン上のレンジシフタを変え、深度の異なるデータを結合することにより、測定深の範囲を容易に14cm以上に拡大できる。CCDカメラ(カメラコントローラ付)、画像取得装置、シンチレーター板、を購入し、形状位置検出器部の製作を行った。また、測定深制御部の製作を行った。今後は、加速器ゲート信号を画像撮影及び測定深移動のためのトリガーとして使用できるように、トリガーシステム部のソフトウエアー開発を行う。また、測定深制御部及び形状位置検出器部の動作試験、及びビーム試験を行う。形状位置検出器部の動作試験、及び測定深制御部の製作と動作試験を行った。加速器から受信するビーム出射ゲート信号(TTL)を形状位置検出器部のカメラコントローラ用トリガー信号として使用し、2秒周期のスピル毎にシンチレータ上の画像を撮影しPCに取り込む試験を行い、正常動作を確認した。

測定深制御部の並進型クサビ形レンジシフタ(WLS)に対する制御は、レンジ変更に必要な移動データを制御用ペンダントにプログラムすることで、手動で行った。トリガー信号による自動実行システムの構築は次期年度に行う予定である。筑波大学陽子線医学利用研究センターの照射室2(G2)において、155MeV陽子ビームによる基礎データ収集と解析を行った。回転ガントリーの回転中心(アイソセンター)に指頭型線量計(M3)を、その直下流にシンチレータ板(SciCCD)をビーム軸に対し約50度傾けて設置し、M3及びビームライン上の線量モニターM2の線量計測と同時に、5m離れたCCDカメラによりSciCCD画像を収集する。WLSによりレンジを変えて得られた深部線量分布比較により、シンチレータ光量に対するクエンチング効果を評価した。ディスタル端より15mmまでの高LET領域で光量減少が認められ、ブラッグピークで最大約15%の減少であった。また、拡大ブラッグピーク(SOBP) 50mmフィルタを用いた実際の治療照射条件で、患者ボーラス及びコリメータを使用して得られた3次元線量分布をM3とSciCCDで測定し、さらに治療計画による計算結果と比較検討する試験を行った。今後は、この試験結果を基にクエンチング効果の補正関数を構築し、さまざまな照射野に対する線量分布の比較をSciCCD、M3及びイメージングプレート(IP)を用いて行う予定である。前年度に引き続き、筑波大学陽子線医学利用研究センターの照射室2(G2)において陽子ビームによる基礎データ収集と解析を継続した。回転ガントリーの回転中心(アイソセンター)に指頭型線量計(M3)を、その直下流にシンチレータ板(SciCCD)をビーム軸に対し約50度傾けて設置し、M3及びビームライン上の線量モニターM2の線量計測と同時に、5m離れたCCDカメラによりSciCCD画像を収集した。並進型クサビ形レンジシフタ(WRS)によりレンジを変えて得られた深部線量分布比較により、シンチレータ光量に対するクエンチング効果の再確認をした。また、拡大ブラッグピーク(SOBP)50mmフィルタを用いた実際の治療照射条件で、患者ボーラス及びコリメータを使用して得られた3次元線量分布をM3とSciCCDで測定し、さらに治療計画による計算結果と比較検討する試験を続行した。これに関する他の測定器による結果の比較については、今後も引き続き継続し統計量を多くすることが必要である。また、シンチレータ板とCCDカメラを応用して、陽子線治療用ガントリーに対するアイソセンター確認システムを開発し、その精度評価を行った。その結果、従来の方法と同程度の±0.1mmの精度でアイソセンターの位置決定ができ、数時間の測定時間を30分程度に短縮できることを確認した。さらに、シンチレータバーとCCDカメラの応用により、陽子線ビームに対するスピル間のレンジ変動とビーム強度の相関関係を確認した。これに関しては引き続き研究を継続する予定である。
認知症高齢者のエイジング・イン・プレイスを果たす地域密着型事業所での看取りの実践

本研究は、地域密着型サービス(地域密着型)の職員を対象とするフォーカスグループディスカッションにより,認知症高齢者の看取りの経験と課題を明らかにし,課題の解決策の検討を目的とした.その結果、地域密着型での看取りは【日常の延長線】上にあり,職員は【葛藤】を抱えながらも【力量】を備えて【体制づくり】を重ねて実践し,その【意義】を確認していた.【課題】には,≪事業所の体制・方針≫≪制度上の問題≫≪困難な医療との連携・協働体制≫≪死に対する教育不足≫≪看取りへの理解不足≫を認めた.【課題】の解決策には,連携できる医師との関係づくりや,本研究で行ったFGDによるネットワーク構築が挙げられた.本研究は、平成22年度24年度にかけて開発した「地域密着型事業所別認知症高齢者ケアモデル(基盤研究(C)22592591)を活用することで、認知症高齢者のエイジング・イン・プレイスを果たすことを目的としている。具体的には、地域密着型事業所が「終末期ケア・看取り」を実践できるように、教育・サポート体制を構築することを目指す。平成25年度は、1.終末期ケア・看取りをすでに実践している地域密着型事業所の専門職を対象にグループインタビュー(約4時間)を実施することで、1それぞれの地域密着型サービスの特性および課題を明確にしてケアモデルの現実適合性を高め、2終末期ケア・看取りの実践例を基にした検討を行う。2.グループインタビューによる検討内容を共同研究者間で吟味し、それぞれの地域密着型事業所で「終末期ケア・見取り」を実践可能とするための要件を明らかにすることを目指した。(平成25年7月1日付熊本大学疫学・一般研究審査倫理第698号の承認を得た。)平成25年9月7日に、4か所のグループホーム、3か所の地域密着型特別養護老人ホーム、3か所の小規模多機能事業所から所属長や現場の責任者10名を対象としたグループインタビューを実施した。その結果、各々の地域密着型事業所の特性については、10人全員が「理解できた」あるいは「やや理解できた」と答え、あまり理解できなかった、理解できなかったとする者はいなかった。課題についても、10人全員が「明確になった」あるいは「やや明確になった」と答え、制度の限界があり見直しが必要であること、専門職および家族への「終末期ケア・看取り」教育が必要であること、医療提供の困難さ、の三つの課題が挙げられた。事例検討では、利用者・家族の意向に添った特徴ある取り組みが紹介された。地域密着型事業所で「終末期ケア・見取り」を実践可能とする要件に関しては、現在分析中である。平成26年度は、地域密着型事業所で看取りを円滑に実践するには教育サポート体制が必要であるとの前年度の結果に基づき、研究者と事業所合同での研修計画を立て、実施した。対象は、A市24か所の認知症対応型共同生活化以後(以下、グループホーム)および小規模多機能型居宅介護(以下、小規模多機能)のうち、参加希望があった11か所の職員18人である。研修は、2日間グループワークを中心に行った。まず、3人の経験者による看取りの経験を共有した上で、地域密着型事業所で看取りを実践する際の課題を明らかにし、解決方法を模索した。グループワークにより得られたデータを内容分析の手法により分析した。分析の結果、看取りの経験は、『日常の延長線』『葛藤』『力量』『工夫』『地域密着型で看取る』の5つのカテゴリーで構成され、課題には「重い責任」、「困難な連携・協働体制」、「制度上の問題」、「死に対する教育不足」、「看取りへの理解不足」が挙げられた。本研究から、地域密着型での看取りの実践は『日常の延長線』上にあり、『葛藤』をかかえながらも、『力量』を備えて、スタッフ間で『工夫』・協力して実践していることが明らかになった。当たり前のこととして看取りが実践される一方で、夜間1人での対応や、入院か事業所での自然な死か、の選択におけるスタッフにかかる「重い責任」、24時間対応が「困難な連携・協働体制」、「制度上の問題」により『葛藤』が生じていた。しかし、少ないスタッフの中、他の入居者とケアの時間をずらすこと、家族に早めに見通しを伝えること、チームワークなどの『工夫』により、看取りを実現させていることがわかった。今後は、「死に対する教育不足」や「看取りへの理解不足」の解消に向けて、地域密着型で看取りが可能であることを知る研修の機会を、専門職や事業所に加え、家族や地域住民を対象として設けることが重要であると考えられた。平成27年度は、平成26年度に引き続いて、地域密着型サービス(以下、地域密着型)事業所職員を対象とした地域密着型での看取りに関するフォーカスグループディスカッション(以下FGD)と、事業所職員および地域住民(民生委員・自治会員・利用者家族)合同での看取りの学習会を実施した。FGDにより得られたデータを、Berelsonの内容分析の手法を用いて分析した結果、地域密着型での看取りの経験は、【日常の延長線】【葛藤】【力量】【体制づくり】【意義】と、今後を見通した【課題】の6つのカテゴリーで構成された。【課題】には、≪事業所の体制・方針≫≪制度上の問題≫≪困難な医療との連携・協働体制≫≪死に対する教育不足≫≪看取りへの理解不足≫が挙げられた。

【課題】の解決策には、連携できる医師との関係づくりなどが挙げられ、さらに、本研究で行ったFGDにより情報ネットワークが構築されることで、看取りの促進が期待された。次に、職員と家族・住民合同の看取りの学習会(研修)後に、地域密着型での看取りに対する意見の違いや研修後の看取りへの意識の変化を明らかにするために、質問紙調査を実施した。その結果、地域密着型での看取りに対して、家族・住民は36名全員が賛成であったが、職員には反対する者もおり、≪死に対するマイナス感情≫≪看取り体制の不備≫≪力量不足≫を認めた。そして、職員および家族・住民双方に≪研修で得た有用な知識≫や≪研修で前向きに変化した看取りへの意識≫が認められ、研修の有用性が示唆された。平成27年度は、平成26年度から継続しての事業所職員を対象としたフォーカスグループディスカッションと、平成26年度の結果に基づき明らかになった課題としての「死に対する教育不足」や「看取りへの理解不足」の解消に向けて、事業所職員と住民・家族を対象とした看取り教育を計画に加え、実施することができた。平成28年度は、26.27年度に引き続いて、地域密着型サービス(以下、地域密着型)事業所職員を対象とした地域密着型での看取りに関するフォーカスグループディスカッション(Focus Group Discussion以下、FGD)と、事業所職員および地域住民合同での「看取りの学習会」を1事業所で実施した。FGDにおいては、平成26年度には看取りを実施していなかった2事業所が、28年度に実践しており、その経験を参加者で共有したこともあり、地域密着型での看取りの実現に向けたプロセスについて、得られたデータを質的記述的に分析し、現在、成果発表に向けて準備中である。「看取りの学習会」では、職員29人、住民29人、計58人の参加者があり、終了後のアンケートでは、地域密着型での看取りについて、賛成52人、不明6人であり、「看取りの学習会」後のアンケートにより、地域密着型での看取りが選択肢の1つとして受け入れられていることがわかった。平成27年に実施した「看取りの学習会」については、平成28年8月に日本地域看護学会第19回学術集会で成果を発表した。また、新たに、地域密着型が設置する運営推進会議の構成メンバーを対象に運営推進会議の機能に関する認識を把握することを目的として、半構成的面接による質的記述的研究を実施した。運営推進会議のメンバーは、職員、地域包括支援センター職員、行政職員などの専門職と、民生委員および自治会員などの住民代表、利用者家族などの非専門職により構成されており、認識には明らかに違いが有ることから、本研究により得られた知見から、量的調査に向けて質問紙を作成予定である。また、現在、住民代表および利用者家族から得られたデータ分析の結果を成果として発表の準備をしている。平成25年度28年度の本研究の成果を報告書にまとめ、HPにアップした。本研究は、地域密着型サービス(地域密着型)の職員を対象とするフォーカスグループディスカッションにより,認知症高齢者の看取りの経験と課題を明らかにし,課題の解決策の検討を目的とした.その結果、地域密着型での看取りは【日常の延長線】上にあり,職員は【葛藤】を抱えながらも【力量】を備えて【体制づくり】を重ねて実践し,その【意義】を確認していた.【課題】には,≪事業所の体制・方針≫≪制度上の問題≫≪困難な医療との連携・協働体制≫≪死に対する教育不足≫≪看取りへの理解不足≫を認めた.
制限された幾何学的条件下の量子多体系の理論

I.多孔質媒質に吸着したヘリウム4薄膜の超流動に関する研究は、前年度中に成果を得、論文も発表している。その後、小川信二教授(東大物性研)のグル-プで実験的研究がすすみ、われわれの理論と見事に一致する結果が得られた。その成果は、1990年3月に開催される日本物理学会年会において、特別講演として発表される。II.メゾスコピック系における量子伝導の研究では、(1)サブバンド構造をもつ2次元電子系におけるゆらぎ、(2)バリスティック領域におけるコンダクタンスの磁場依存性、の2つのテ-マをとり上げ、研究した。(1)では、サブバンド間の散乱がゆらぎの大きさを決める因子として重要な役割を果すことを明かにした。試料が大きく、電子が試料を通過する間にサブバンド間散乱がくり返し起きる場合は、電子系は1つの2次元系として振る舞い、ゆらぎは2次元におけるユニバ-サルな値になる。他方、試料が小さく、電子が試料を通過する間にサブバンド散乱が起きない場合は、n個のサブバンドを占める電子系はn個の独立な2次元系として振る舞い、ゆらぎは前者の√<n>倍になる。成果は量子力学の基礎国際シンポジウム(1989年8月、東京)において発表した。また、発表論文を執筆中である。(2)では、バリスティック領域にある金属細線の有限な領域に磁場をかきたときのコンダクタンスを、解析的方法に数値的方法を援用して求めた。コンダクタンスは磁場とともに階段状の変化を示し(コンダクタンスの量子化)、またある磁場領域では波動関数の干渉によって振動する(アハラノフ・ボ-ム効果)ことを見出した。発表論文を準備中である。この研究の目的は、非線形方程式の数値解法に関連する諸問題(解法のせん択、数値解の事後誤差評価法、解の一意性,不安定性の処理等に)を考察することであった。研究代表者山本は1984年頃からKantorovich型仮定の下での反復法の収束性、事後誤差評価、解一意性領域等につき研究を進めており、本研究はその延長線上にあるものである。山本は、近年、非線形回避問題に対するGause-Newton法に対して、Haupler(1986)が、与えたKantorovich型収束定理には解の一意性に関する主張が不完全であることを見抜き、従来から展開している手法を用いて、満足すべき一意性定理の証明に成功した。また、非線形境界値問題に対し、山本がMath・Japonica(1982)において与えた、解の存在定理はきわめて鋭い事後誤差限界を与えるものであるが、最近、南京大学沈祖和教授から、そこで与えた数値例には、計算に不完全な点がある旨の指摘を受け、解析法を修正して再計算を行った。その結果、従来のものよりよい評価がえられたので、それを同誌に修正発表した。(小西敏雄と共同筆従筆)。一方、北川高嗣は不安定な方程式の解法につい考察し、正則化法における最近パラメータの推定法を提案した。この結果は近く情報処理学会欧文誌に発表の予定である。尚、山本は、Kantorovich型仮定の下での収束定理に関連した文献の収集を行い、既発表の論説「Newton法とその周辺」(数学37(1985)、1-15)に加筆した。この論文の英訳はアトリカ数学会発行の新雑誌Sugaku Expositioに掲載される。
固体高分子形燃料電池の拡散層内気液輸送現象ならびに凍結機構の解明

PEM形燃料電池の内部現象観察と電流密度分布の同時計測、内部水分状態の瞬時凍結法による観察、ならびに高密度比LBM法により、燃料電池内の気液輸送現象について解明することを目的とした。本研究により、拡散層の一部であるMPL層が気液輸送現象に及ぼす効果とメカニズム、触媒層内の電気化学反応および物質拡散現象と主要影響因子、低温起動時における触媒層内の凍結現象、凝縮水排出に適した流路形状などを明らかにすることができた。本研究は、内部現象観察と電流密度分布の同時計測、内部水分状態の瞬時凍結法を用いた観察、ならびに並列演算可能な高密度比対応LBM法により、燃料電池内の気液輸送現象について解明することを目的としたものである。本年度の研究により、下記の知見を得た:(1)凝縮水の凍結固定化法は拡散層内の凝縮水分布を知る上で有用な手法であることを確認した。(2)拡散層の繊維方向を異方化することにより、電池性能を向上できることがわかった。凍結固定化法による観察の結果、リブ下の凝縮水分布が繊維方向によって異なることが原因と考えられた。(3)金属製多孔体セパレータは凝縮水を拡散層表面からセパレータ内にすばやく引き離す作用があり、少ない空気流量で良好なフラッディング特性を示すことが明らかとなった。(4)LBMシミュレーションにより、少ない圧力損失で凝縮水を良好に排出できるセパレータ形状条件を明らかにすることができた。(5)氷点下起動では、-20°Cでは触媒層内に氷が形成されるのに対して、-10°Cでは触媒層とMPLの界面に氷が形成されることがわかった。また、この差異により常温復帰後の運転特性が異なることが明らかとなった。(6)Cryo SEMを用いた観察から、触媒層における水は蒸気状態であり、MPLは蒸気相と液相を都合よく分離する作用を有することが推察された。本年度の研究により、下記の知見を得た:(1)これまで拡散層の繊維方向を異方化することにより電池性能を向上できることが示されていたが、リブ下の凝縮水が繊維に沿って円滑に排出されることが主因であることが確認された。(2)金属製多孔体セパレータは良好なフラッディング特性を有する一方、ドライアウトしやすい特徴がある。このドライアウトは多孔構造による熱伝導性の低下によるものであることを明らかにし、次いで接触熱抵抗の度合いや空隙率による熱伝導性の変化特性について解析を行った。(3)凝縮水の凍結固定化観察実験から、拡散層にあるMPL層は触媒層と拡散層の界面に凝縮水が滞留するのを抑制する効果を持ち、これが電池性能を良好に保つ要因であることが明らかとなった。(4)低温起動時に凍結・運転不能となった電池を常温に戻して運転した場合には、性能がなかなか回復しないことがあるが、これは触媒層とMPL層に形成された融解水によることが明らかとなった。(5)Cryo SEMを用いた観察から、酸素濃度や電流密度によって触媒層内の凍結層成長方向が異なる様子が観察され、この現象をプロトンと酸素の供給バランスによることから説明した。(6)触媒層内の電気化学反応モデルを作成し、性能に影響する主要構造因子を明らかにした。(7)LBMシミュレーション法の改良を行い、複雑な拡散層繊維構造内の凝縮水挙動をシミュレートできるようにした。本研究は、燃料電池の内部現象観察と電流密度分布の同時計測、内部水分状態の瞬時凍結法による観察、ならびに高密度比対応LBM法により、燃料電池内の気液輸送現象について解明することを目的としたものである。本年度の研究により、下記の知見を得た:(1)金属製多孔体セパレータは良好なフラッディング特性を有する一方、ドライアウトしやすい特徴がある。このドライアウト性を改善する上で、空隙率を若干下げるほか、冷却水噴霧による直接冷却法が適していることが明らかとなった。(2)凝縮水の凍結固定化観察実験から、拡散層にあるMPL層は触媒層と拡散層の界面に凝縮水が滞留するのを抑制する効果を持つほか、生成水は蒸気状態でMPL細孔を通過できる可能性を示すことができ、MPLによる性能向上メカニズムを明らかにすることができた。(3)Cryo-SEMを用いた観察から、酸素濃度や電流密度によって触媒層内の凍結層成長方向が異なる様子が観察され、この現象を触媒層内の電気化学および物質拡散モデルと関連付けて説明することができた。また、主要な反応速度影響因子を特定することができた。(4)前年度までに作成した触媒層内の電気化学反応モデルの妥当性を実験的に確認し、カーボン粒子を包む高分子中の酸素溶解性が性能に大きく影響していることが分かった。(5)LBMシミュレーション法の改良を行い、凝縮水排出に適した流路形状を明らかにしたほか、複雑な拡散層
西欧中世初期における貨幣併用状況の研究

1.ヨ-ロッパ学界では最近4中世紀に、古銭学の発達を主たる要因として、西欧中世喫期貨幣史に関する巨大な知見が、蓄積されている。2.文献史料での貨幣併用の言及は、散在性がきわめて高く、しかも貨幣額の指摘にとどまっていることが多く、個人的能力による処理では、ここから有用な知見を得ることは困難である。3.ヨ-ロッパ学界では、ヂナリウス貨による銀本位利の歴史的意味を、以下のような事実を検出することによって、積極的に評価する方向が強まっている。(1)その年代幅に8風紀が含まれる。(2)イギリス、フリ-スラント,イタリアなどでも早くからデナリウス貨との関係が強かった。(3)デナリウス貨の造幣量→流通量はきわめて大きかった。(4)デナリウス貨が富の貯蔵手段としての機能も果した。(5)造幣権者による貨幣高権の有効な行使が行なわれた。(6)造幣権者の貨幣政策によって多様な銀内容のデナリウス貨の併用が可能であった。(7)貨幣代替手段の使用は限られたいた。4.民衆による貨幣使用の日常的具体相は、ヨ-ロッパ学界の豊富な成果をもってしても、明らかになっていない。5.デナリウス貨は銀内容に担保された金居貨幣であるが、造幣権力による填作の容易な対象であり、貨幣固定説の妥当する性格も示す。6.デナリウス貨は金目的貨幣である。経済人類学の貨幣についての諸概念を、西欧中世貨幣史に直接に持ち込むのは危険である。7.経済史と貨幣史との従来の一般的叙述では、西欧中世初期の銀本位利が過小評価されている。第二次大戦後ヨーロッパ学界での中世初期貨幣失の研究成果の遺跡にあてられた本年度の研究は,予想を上廻る多くの文献が本邦に所在したためもあって,順調に進行した.数度にわたる東京出張で東京大学と一橋大学の図書を利用し,大学院生2名の謝金による助力を得て,以下のような研究状況を知ることができた.古銭学による成果が,中世考古学の発達に助けられて,厖大に蓄積されてきている.経済失学の例では,その批判的摂取の重要性を十分に自覚し,考古学と経済失学との協力とに基づくプロジェクトもたてられてはいるが,なお量的には十分な仕事が行なわれていない.ただし,いくつかの〓新な視角は打ち出されており,今後数年間に急速に進展する見込がある.中世初期貨幣失の検討は,従来のように都市失ばかりではなく,農村失でも盛んに行なわれている.そこでは,一方では,古典荘園制を頂点とする領主制の展開,他方では,それと重なり合った市場の普及,これら二つの現象の解明が進むに応じて,貨幣経済の農村への深い浸透が確認されつつある.この貨幣経済の具体的内容については,貨幣的手段としての貴金属,ことに銀の重要性,貴金属の中では造幣された金属貨幣の優位,金属貨幣の中では小額貨幣たる銀貨=デナリウス貨の排他的支配が確認されている.こうした貨幣そのものについての認識の深化に比べるならば,貨幣使用の実態と,その中世初期経済生活との諸関連の解明は,立ち遅れている.ことに,領主経済の流通部面には若干の興味深い視点が打ち出されているが,農民経済でのデナリウス貨の役割は,殆ど明らかになっていないと言える.中世初期文献史料の調査による貨幣使用の具体的様相の解明にあてられた本年度の成果から、第1年度に行われたヨーロッパ学界での研究動向の遺跡からの所見によって、デナリウス銀貨の民衆のもとでの受取と支払の実態までもが、明らかにされうると期待されていた。しかし、本年度の作業にかかると間もなく、それほどの成果は期待し難いことが明らかとなった。

その原因は、文献史料による貨幣使用記述のあり方による・まず当初、私が地域環境を熟知しているプリユム修道院領の文書史料を手がけたが、土地取引文書において散発的に見られる貨幣支払の言及は、すべて金額のソリドウス・デナリウス単位での指示にとどまり、貨幣使用の社会・経済的規定性を示す文言が見当たらない。同修道院の著名な所領明細帳においても、貨幣支払と現物受渡との代替関係がある程度浮かび上がるにとどまる。同修道院関係の記述史料では、時に貨幣使用の生き生きとした描写はあるものの、作者の主観的要素が入り込みすぎている印象が強く、史料批判上の困難が大きい。その後、サン・ベルタン修道院文書集とエノー伯領関係文書を紀元千年まで調査したが、事情は全く同様であった。こうして本年度の作業では、文献史料の個別的解読によっては、この研究課題の解明は困難との、否定的成果が主となってしまった。文献史料に依存するかぎり、文書史料については貨幣言及の大量収集による定量的分析以外の有効な方法はなく、記述史料についてはヨーロッパ学界での史料批判の進行を待つほかない。しかし、史料論のレベルでは、古銭史料の決定的重要性が側面から照射された上に、文書・記述史料での貨幣経済展開を印象づける一般的文言と、貨幣使用の具体的描写の希少という対照性も浮かび上がり、今後の検討の手がかりを得た。第2年度までの実績によって、個人的研究によっては有意義に使いこなし難い文献史料によってではなく、大量の古銭史料を基礎としたヨ-ロッパ学界での最近の知見によって、西欧中世初期における貨幣の使用状況についてのデ-タが、集積されていた。本年度はそれを全体的に整理・検討することによって、理論的考察を加えることとなった。最近4半世紀におけるヨ-ロッパ学界での豊富な蓄積にも拘わらず、西欧中世初期の貨幣使用状況は、民衆の日常的生活というレベルでは、具体的に十分に明らかになったとは言い難い。しかし、デナリウス貨による銀本位制がすでに8世紀から確立し、それ以前よりは広い貨幣使用者層が存在したことは、ますます確認されている。経済学の分野で行なわれつきた貨幣の理論的検討の中では、貨幣の内在的価値をその本質だとする学説が、銀貨という金属貨幣のみを用いている西欧中世初期については、より適合的だと考えらえてきた。しかし、デナリウス貨が銀内容に担保された金属貨幣ではあるが、造弊権力による操作の容易な対象であり、貨幣国定説を典型とする国家権力を重視する学説が妥当する性格もかなり強い。経済人類学では、貨幣の諸機能が異なった素材による貨幣に担われるとする、特定目的貨幣概念が提唱され、西欧中世の貨幣がそれに当るとされることが多かった。しかし、デナリウス貨は貨幣の諸機能のすべてを十分に果しており、むしろ全目的貨幣とされるべきである。社会・経済史と貨幣史との一般的叙述は、西欧中世初期に多くの頁を割くことが少ないが、総じてデナリウス貨による銀本位制の定義を、過小評価する傾向を示している。