hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
汎用ハンドによる組立作業の実現性向上のためのアライメント戦略と把持形態の総合計画

このため,当初の予定よりも達成度が「やや遅れている」状況にある.本研究では,製造業における工業製品の組立作業において,平行なスティック指を複数本有する低自由度機構の汎用的なロボットハンド(以下,汎用ハンド)により,冶具などを用いずに非整列状態で作業台面上に供給された多種多様な形状の部品を,アライメント(整列)操作によってその初期位置・姿勢の不確かさを吸収して精確に把持し,組立作業を実現できるようなアライメント操作戦略,および把持形態を総合的に計画するための手法を構築することを目的としている.アライメント操作を行う際,指と対象部品との接触位置によっては部品がぐらついてしまう恐れがあり,そのような場合にはアライメント操作が失敗してしまう可能性がある.このような状況を回避するため,部品がぐらつかずに確実にアライメントできるような操作戦略を見出すことが必要となる.平成30年度には,平成29年度に構築した指と対象部品とが接触する際の運動学的拘束条件下での部品の許容運動集合を算出するシミュレータと,平成28年度に提案した対象部品のぐらつきが生じ得るかどうかを判定するアルゴリズムを改良した上で連携させ,対象部品のぐらつきにくさの定量的評価を自動化した.また,例題に対するシミュレーションを行うことで,シミュレータの動作ならびに計算結果の妥当性の確認を行った.さらに,平成29年度に構築したロボットアームとロボットハンドを用いて部品のぐらつきにくさを検証する実機実験を行い,シミュレーション結果が実環境においても妥当であることを確認した.加えて,低自由度の汎用ハンドの把持形態の計画に向けて,平行スティック指を有する1自由度ハンドを対象とした,把持対象部品表面への指配置問題を幾何的に解く効率的なアルゴリズムを提案し,これを実装したシミュレータを構築するとともに,複数形状部品を対象とした指配置問題の解析をシミュレータを用いて行い,提案するアルゴリズムの有用性を確認した.平成29年度には,平成28年度に提案した対象部品のぐらつきにくさの定量的評価手法を用いて,アライメント戦略と把持形態の総合的計画方法の構築を行う.また,その方法に従って実部品を対象としたアライメント戦略と把持形態の総合的計画手法を構築するとともに,実機実験による実現性の検証を行う.平成30年度には,平成29年度に構築した許容運動集合算出シミュレータをモジュールとする,部品のぐらつきにくさの定量的評価手法を実装したシミュレータを構築し,これを利用して実現性の高いアライメント操作戦略の計画を行う.さらに,平成29年度に構築したアーム・ハンドシステムを用いた実機実験を行い,提案手法の有効性を検証する.第19回計測自動制御学会システムインテグレーション部門講演会での本研究の成果発表について,優秀講演賞を受賞した.平成28年度には,主としてCADソフトウェアとCAD用ワークステーションの購入を想定していたが,研究代表者の所属機関が変わる可能性が生じたため,当初の予定を変更し,これまで前提としていた研究設備を新たに整備する必要性が生じた.しかし,次年度以降の所属機関が確定し,その研究環境が明らかになるまでに時間を要したため,当年度には必要な設備を整備するまでには至らなかった.このため,当初の未使用額が発生することとなった.
スピリチュアル・マッピングの理論化に関する宗教地理学的研究

本研究は、世界各地において、都市スケールで、スピリチュアル・マッピング(宗教的世界の地図化)を行うための方法論を確立しようとするものである。そのために、この分野で先駆的な実績をあげている地域を訪れ、方法論的な議論を深めるとともに、プロテスタント、カトリック、ヒンドゥー都市および日本の諸都市における宗教的実態に基づくスピリチュアル・マッピングの可能性を探るものである。平成15年度までに、アメリカ、グアテマラ、インドで調査を行ったので、平成16年度には、その成果をまとめるとともに、日本国内において、主に尾鷲市の宗教調査を行った。ヤーヤ祭りや八幡祭礼などの実態を観察記録し、尾鷲市街地をくまなくまわり、観察可能な宗教関連施設や景観要素を地図上に落とした。住民の祭りに関する意識及び、祭りをめぐる経済行動に関しては、尾鷲中学校を通して行ったアンケート調査などの分析を加えた。それに加えて、尾鷲大庄屋文書の分析をし、尾鷲の宗教性の歴史的背景に迫った。さらに、宗教都市として顕著な景観を示す天理の調査、さらに日本各地の大名の墓や現代の企業の墓などを集積させている高野山の調査などを行った。その結果を、報告書『スピリチュアル・マッピングの理論化に関する宗教地理学的研究』としてまとめた。宗教現象を社会科学的に分析する視角を検討し、その視角に基づいてスピリチュアル・マッピングの従来の概念についてレビューをし、アメリカ及びグアテマラにおけるスピリチュアル・マッピングの実践を報告し、インドにおける調査結果を記述するとともに、尾鷲における分析結果を記した。また、結果の一部を、第19回国際宗教史学会で"Religious landscape of Owase on the Kii Peninsula"として発表した。平成14年度に行った研究は次の2点に要約できる。第1に、スピリチュアル・マッピング先行研究事例を、アメリカおよびグアテマラでの聞き取り調査を通して実施した。7月22日8月6日にはアメリカのコロラドスプリングスに拠点をおいてスピリチュアル・マッピングの研究をしているピーター・ワグナー博士およびカリフォルニア州ヘメットでプロテスタント教会牧師としてスピリチュアル・マッピングの実践をしているボブ・ベケット氏に聞き取り調査を行った。そのテープ起こしは完了している。また10月28日11月6日にはグアテマラシティで開催された、スピリチュアル・マッピングの実践家が集うプロテスタント国際大会に参加し、スピリチュアル・マッピングに関わる実践者たちに聞きとり調査を行った。第2に三重県尾鷲市において、スピリチュアル・マッピングのための基礎的フィールドワークを行った。尾鷲市の宗教施設を地図上に落とし、その施設を巡る活動について住民や宮司、住職などに聞きとりを行った。また、尾鷲市公民館に所蔵されている大庄屋文書の整理を行い、祭りに関する文書の整理を行った。さる2月1日5日に行われるヤーヤ祭りをその準備段階から聞きとり、観察調査を行い、祭りに関する住民の意識をアンケート調査をとおして分析した。聞きとった内容はテープおこしされ分析されている。そのために、この分野で先駆的な実績をあげている地域を訪れ、方法論的な議論を深めるとともに、プロテスタント、カトリック、ヒンズー、イスラム都市における宗教的実態にもとずくスピリチュアル・マッピングの可能性を探るものである。平成15年度には、ヒンズー地域の事例として、インドグジャラート州のアーマダバードの調査を行い、ヒンズーのみならず、イスラム、シク、ジャイナなどの諸宗教の並存の実態を観察、ききとりを実施するとともに、現地の地理学者を含む社会科学研究者たちとのディスカッションを行った。特に、インドにおいては、伝統的な信仰が、現在でもそのまま息づいているだけではなく、時代のニーズに合わせて、人々の生活に密着している実態が明らかにされた。さらに、ヒンズーとイスラムにおける社会的・空間的緊張関係の一端を捉えることができた。日本国内では、主に尾鷲市の宗教調査を行った。以上の二つの調査を柱としながら、宗教都市として顕著な景観を示す天理の調査、さらにバラモン教の主神であるインドラが日本的変容を遂げている事例として、柴又帝釈天の調査などを行った。

宗教現象を社会科学的に分析する視角を検討し、その視角に基づいてスピリチュアル・マッピングの従来の概念についてレビューをし、アメリカ及びグアテマラにおけるスピリチュアル・マッピングの実践を報告し、インドにおける調査結果を記述するとともに、尾鷲における分析結果を記した。また、結果の一部を、第19回国際宗教史学会で"Religious landscape of Owase on the Kii Peninsula"として発表した。
食肉の物性に及ぼす筋内脂肪の役割

新たな光学的評価技術を利用し、筋肉、脂肪のやわらかさや色調、質などの物性に及ぼす筋内脂肪(脂肪交雑)の役割を検討した。1.筋内脂肪を客観的に測定する方法として、紫外線による蛍光画像解析法は変色肉や淡色肉の筋内脂肪、さらには脂肪組織と結合組織が識別できる良い方法であり、小型専用装置も新たに開発した。プロット法は時間のかかる全面法と強い相関を示し、スキャナー法は狭い枝肉切開面でも応用できた。画像解析法は筋内脂肪異常の程度を判断するのにも有効な手段となり得た。また脂肪交雑は筋肉部位間で相関が高いとはいえなかった。2.食品物性測定装置インストロンを用い、筋内脂肪が加熱肉のやわらかさに及ぼす影響を検討した結果、豚肉においてマーブリングスコアーと粗脂肪含量が上昇するにつれ、また、調理ロスが少なくなるにつれて剪断力価が直線的に減少した。しかしながら、筋内脂肪量と調理ロスには相関がみられず、別々のシステムでやわらかさに影響していることが示唆された。3.筋内脂肪含量の高い豚肉において、調理肉のやわらかさ、脆さなどの物性に対して可溶性/全コラーゲン割合が重要であった。牛肉で筋内脂肪含量は不溶性コラーゲン含量や可溶性/全コラーゲン割合と関連が高かった。4.肉色では、筋内脂肪のある肉では通常のL^*a^*b^*表色系での評価は適切ではなく、分光分布で判断できる可能性があった。牛脂肪色は、主にカロチンの蓄積による蛍光、ヘモグロビン誘導体の吸光、貯蔵脂肪の反射、透過性と蛍光、結合組織、細胞膜などの脂質外成分の反射と蛍光に影響されることがわかった。5.牛において筋内脂肪は飽和脂肪酸、多価不飽和脂肪酸含量において腎臓周囲脂肪、皮下脂肪の中間的性状を示し、それぞれと相関がみられた。筋内脂肪の質は品種や性、肉質等級よりも産地の影響が大きいようであった。1.筋内脂肪分布に対する蛍光画像解析法による評価筋内脂肪を客観的に測定する方法として新しい画像解析法を検討した。特に従来の可視画像解析法およびロース全面測定法の欠点を改善する方法として蛍光画像解析法ならびにプロット法を考案した。牛肉及び豚肉に紫外線を照射した結果、筋内脂肪は蛍光を発し、良好な脂肪交雑画像を瞬時に得ることができ、その後の解析も容易であった。蛍光画像解析法は、可視画像で困難な淡い豚肉や肉色に濃淡差のある豚肉や牛肉、血液で汚染された筋内脂肪を有する肉でも適用可能であった。また、新たに考案したプロット法(一定領域のみを測定する方法)による筋内脂肪の評価値は全面法と強い相関を示し(r=0.98)、プロット法は全面法と同程度の信頼性があると考えられた。さらに、プロット法は脂肪交雑分布の一様性を数値化でき、全面法のようにトレースを必要とする場合がなく、迅速性に優れ、さらに撮像装置の小型化などにも寄与できるといういくつかのメリットがあった。以上から、筋内脂肪の評価における蛍光画像解析法とプロット法の有効性が示された。2.食肉のテクスチャーに及ぼす筋内脂肪の役割(平成1314年度)物性測定装置(インストロン)は新規備品であり、操作を習得し、脂肪組織で試用し、かたさを検討した。組織脂肪のかたさは圧縮加重試験における最大圧縮荷重で示され、テクスチュロメーターでは計測されない差も検出でき、硬いものと軟らかいものでは大きな開きがあることがわかった。

次年度は筋内脂肪を有する種々の食肉を用いて物性の測定を行う予定である。3.筋内脂肪に富む各種筋肉における結合組織成分の変異(平成1314年度)結合組織成分であるコラーゲンの質的、量的変異はテクスチャーに関連する。テクスチャーの観点からコラーゲンを分析するには、可溶性と不溶性に分けて測定するのがよく、2種の分析法から脂肪交雑の多い和牛肉に適する方法を選択した。報告がほとんどなされていない黒毛和種牛肉の各筋肉部位におけるコラーゲン成分を現在測定中である。1)食肉のテクスチャーに及ぼす筋内脂肪の役割食肉の硬さはワーナーブラッツラー型パーツを備えたインストロンの最大圧縮加重で示されたが、調理法により脂肪や肉汁が流失し、食肉の物性が大きく変わるので、安定した値を得るための前処理条件が重要であった。そのため、内部温度モニタリング法、流(温)水中加熱、サンプリング法などを改良した。2)筋内脂肪に富む各種筋肉における結合組織成分の変異脂肪交雑のある黒毛和牛肉から、硬さが異なる胸最長筋(深部と浅部、いわゆるロース)、腰最長筋(深部と浅部、ロイン)、大腰筋(ヒレ)、大腿直筋、半膜筋(モモ)を採取し、結合組織成分を分析したところ、可溶性コラーゲン含量は0.050.11%、不溶性コラーゲン含量は0.350.68%であった。筋肉部位間に差はみられるものの、全コラーゲン含量からだけでは硬さの違いを説明できなかったが、硬いとされる半膜筋や大腿直筋は全コラーゲンに占める可溶性コラーゲンの割合が、軟らかい筋肉である腰最長筋や大腰筋よりも多い傾向にあった。筋内脂肪に富む肉でもコラーゲンは量より質が重要であることが示唆された。3)食肉の色調に及ぼす筋内脂肪の影響肉色が同じで種々の脂肪交雑を示すBMS模型に外部反射型分光式色差計を適用した。脂肪交雑が増すにつれて、*Lは大きく増加し、*aと*bは逆に減少した。つまり、同じ肉色にもかかわらず、表色系の数値に大きな影響が表れ、脂肪交雑肉ではこのような通常使われている表色系は適さないことが明らかとなった。さらに脂肪交雑の増加によって分光分布の形状は殆ど変化せず、反射率の高い方向に平行移動した。これらの原理から脂肪交雑肉であっても分光分布法によれば肉色を客観的数値によって評価できる可能性があった。また、市場段階の枝肉に適用でき、色調評価に役立つRGB画像を得られるスキャナー入力画像解析法を考案した。〇食肉のテクスチャーに及ぼす筋内脂肪の役割物性測定装置(インストロン)を用いて、筋内脂肪の役割を検討した。特に豚肉においては脂肪交雑が向上するとやわらかくなるという報告と変わらないとする報告がある。豚肉においてマーブリングスコアー(28)と粗脂肪含量(2%10%)が上昇するにつれて、インストロン剪断力が直線的に減少した。また、調理ロスが少なくなるにつれて剪断力が直線的に減少した。しかしながら、マーブリングスコアー(あるいは粗脂肪含量)と調理ロスには相関がみられず、別々のシステムでやわらかさに影響していることが示唆された。〇筋内脂肪の筋肉内、筋肉間における分布の検討筋内脂肪が筋肉間で分布の仕方が違うかどうかを画像解析法によって数値化し、比較検討した。その結果、筋肉各部位における断面積の相関はある程度強いが、脂肪面積%では強いといえなかった。また、脂肪交雑のあらさを示す指数では相関はより弱くなった。従って脂肪交雑の評価には複数部位を対象とすることが望ましい。
カロテノイド代謝酵素の未知機能から読み解く脂肪蓄積機構の解析

ヒトを含む哺乳生物はβ-カロテン15,15'-モノオキシゲナーゼ(BCMO1)を利用してβ-カロテンをレチナールに変換しており、BCMO1はビタミンA補給のためのカロテノイド代謝酵素としての位置付けにある。しかしビタミンAを十分量含む標準食を摂取したBCMO1ノックアウト(KO)マウスは野生型(WT)マウスに比べて、オスでのみ褐色脂肪組織量は増加傾向を示し、白色脂肪組織量が増加した。BCMO1の真の役割を明らかにするためにWTとKOのオスマウスの褐色脂肪組織と白色脂肪組織の特徴を検討した。甲骨間褐色脂肪ではWTよりもKOのマウスで細胞中の脂肪滴サイズが縮小したが、鼠径部皮下脂肪ではWTとKOのマウス間で形態的な違いはなかった。KOによって褐色脂肪組織において細胞内への脂質の取り込みに関与するCd36レベルは増加し、遊離脂肪酸を生成するLplレベルおよび脂肪滴の融合に関与するFsp27α、Fsp27β、CideaやPlin1のレベルは減少傾向を示した。CD36の発現を制御するPPARγの発現も減少傾向を示した。褐色脂肪細胞への分化に関与する因子であるPrdm16の発現レベルがKOマウスで有意に減少した。寒冷暴露マウスではKOで直腸温度が低下し、寒冷耐性が低下傾向を示した。寒冷暴露後の褐色脂肪組織においてPrdm16および熱産生のスイッチであるβ3-アドレナリン受容体の発現がKOにより減少した。寒冷暴露マウスの鼠径部皮下脂肪においてUcp1とPrdm16の発現量が増加したが、KOではそれらの増加がみられなかった。さらにマウスの鼠径部皮下脂肪から単離培養した前駆脂肪細胞ではKOマウス由来の脂肪細胞において分化初期のPparγ, C/ebpαおよびC/ebpβの発現が有意に増加した。以上から、BMO1は脂肪組織においてカロテノイド代謝以外の機能を有することが示唆された。ビタミンA学における学術的概念では、ヒトを含む哺乳生物がビタミンA前駆体のβ-カロテンからビタミンAを生産するために、β-カロテンをレチナールに変換するβ-carotene 15,15'-monooxygenaes(BCMO1)を利用しており、BCMO1の役割はビタミンAを補給するためのカロテノイド代謝酵素としての位置付けにある。しかしビタミンAを十分量含む標準食を摂取したBCMO1ノックアウト(KO)マウスは野生型(WT)マウスに比べて、オスでのみ白色脂肪組織(内臓脂肪量と皮下脂肪量が増加)と褐色脂肪組織(脂肪量が増加傾向、p=0.07)で異なる表現型が観察された。そこでBCMO1の真の役割を明らかにするためにWTとBCMO1 KOのオスマウスの白色脂肪組織と褐色脂肪組織の性質の違いに関する情報を収集した。鼠径部皮下脂肪ではWTとKOのマウス間で形態的な違いはなかったが、甲骨間褐色脂肪ではWTよりもKOのマウスで小さい脂肪滴の数が増加し、平均の脂肪滴面積も減少していた。しかし高脂肪食を摂取させたWTとKOのマウスの内臓脂肪量を評価したところ、両者における差が認められなかった。白色脂肪細胞の前駆細胞の増殖と分化におけるBCMO1の役割を検討するため、初代前駆細胞を単離する方法を確立し、現在WTとKO間で違いがあるかを検討中である。褐色脂肪細胞については熱産生に関与する因子を比較したところ、β3-アドレナリン受容体の発現が減少傾向を示した。脂肪酸の細胞内への取り込みに関与する因子では、KOマウスにおいてCD36の発現が減少し、CD36の発現を制御するPPARγの発現および遊離脂肪酸を生成するLPLの発現が減少傾向を示した。脂肪滴の形成および融合に関与する因子の発現レベルは、KOマウスで脂肪滴の形成および融合に関与するPlin1およびFSP27αの発現が有意に減少していた。動物飼育施設の空調の故障のため、組換えマウスの繁殖実験を当初の予定通り行えなかったため、実験に必要なマウスの匹数を確保できなかったため、野生型(WT)とBCMO1ノックアウト(KO)のマウス由来の初代脂肪前駆細胞を用いた比較実験を十分に行えず、やや遅れているが、現在本実験に必要なマウスの匹数を確保するための繁殖実験を繰り返している。一方で、BCMOのKOが褐色脂肪細胞におよぼす影響に関しては脂肪滴の形成および融合に関与する因子の発現レベルに関する違いを見出し、予定通り進んでいる。

KOによって褐色脂肪組織において細胞内への脂質の取り込みに関与するCd36レベルは増加し、遊離脂肪酸を生成するLplレベルおよび脂肪滴の融合に関与するFsp27α、Fsp27β、CideaやPlin1のレベルは減少傾向を示した。CD36の発現を制御するPPARγの発現も減少傾向を示した。褐色脂肪細胞への分化に関与する因子であるPrdm16の発現レベルがKOマウスで有意に減少した。寒冷暴露マウスではKOで直腸温度が低下し、寒冷耐性が低下傾向を示した。寒冷暴露後の褐色脂肪組織においてPrdm16および熱産生のスイッチであるβ3-アドレナリン受容体の発現がKOにより減少した。寒冷暴露マウスの鼠径部皮下脂肪においてUcp1とPrdm16の発現量が増加したが、KOではそれらの増加がみられなかった。さらにマウスの鼠径部皮下脂肪から単離培養した前駆脂肪細胞ではKOマウス由来の脂肪細胞において分化初期のPparγ, C/ebpαおよびC/ebpβの発現が有意に増加した。以上から、BMO1は脂肪組織においてカロテノイド代謝以外の機能を有することが示唆された。脂肪細胞は前駆脂肪細胞が増殖した後、脂肪細胞に分化し、成熟・肥大化することにより脂肪滴を蓄えた成熟脂肪細胞となる。BCMO1 KOマウスの白色脂肪組織と褐色脂肪組織における特徴の違いをさらに評価するため、白色脂肪ではWTマウスとKOマウスから単離した初代白色前駆脂肪細胞を利用して増殖や分化におけるBCMO1 KOの影響を評価する。褐色脂肪では脂肪滴形成に関与するシグナル伝達経路(PI3K、ERK1/2、p38MAPKなど)を解析する。さらにWTとKO由来の初代白色前駆脂肪細胞あるいはマウスの白色脂肪組織の遺伝子発現をRNA-Seqにより網羅的に比較解析する。BCMO1のKOで分化が促進したら、脂肪蓄積の分子機構を解明するとともに、BCMO1の内在性の基質を探索する。探索する候補としては、WTとKO由来の脂肪細胞内の脂溶性物質に絞り、GC-MSを用いて解析する。また血中由来の因子の影響も評価するため、WTとKOマウスの血清中における化合物も検討する。候補物質に関してはBCMO1の基質となるかを組み換えBCMO1タンパク質を作製して評価する。褐色脂肪は白色脂肪と異なり、熱産生に関わる組織であるので、BCMO1 KOマウスとWTマウスを低温環境下で飼育し、熱産生能の違い(温度調節)を評価する。さらにBCMO1 KOによる脂肪組織での表現型の変化がオスでのみ観察されたため、BCMO1 KOによる脂肪組織での表現型に性差が関与するのかを性差の主要な調節因子である性ホルモンの関与を中心に評価する。具体的には、WTとBCMO1 KOマウスのオスにおける性ホルモン量を測定し、さらに男性ホルモンの関与を検討するため、精巣摘出したオスマウスにおける白色脂肪組織と褐色脂肪組織におけるBCMO1の役割を評価する。本実験で使用するノックアウトマウスを飼育する施設の空調が故障したため、その期間に繁殖実験をすることができず、実験に必要な匹数を確保できなかったため、マウスの飼育に関わる費用が翌年に持ち越された。現在は施設の空調が復旧しており、平成30年度の実験に必要とされる匹数を確保するために繁殖実験は既に進行中である。
実施調合を想定した混和材混入コンクリートの収縮ひび割れ特性に関する研究

材齢28日での圧縮強度を同一とした混和材を混入したコンクリートの圧縮強度試験、自己収縮試験、乾燥収縮試験および鉄筋埋設型乾燥収縮ひび割れ試験を行った。その結果、自己収縮ひずみおよび乾燥収縮ひずみはフライアッシュおよび高炉スラグ微粉末混入による明確な差はみられないこと、ひび割れ発生材齢は、混和材無混入に対して、フライアッシュを混入すると同等で、高炉スラグ微粉末を混入すると早くなる傾向があること、ひび割れ発生時の割裂引張強度に対する応力強度比は混和材の種類によらず0.60.7程度であること、ひび割れ発生材齢と拘束応力には高い相関性が見られることを明らかにした。本研究では、まず、過去に行った改質フライアッシュ混入コンクリートの収縮ひび割れ性状を確認することを目的に、コンクリート用に提案されている供試体寸法が100×100×1100mmの鉄筋埋設型ひび割れ試験方法をモルタル用に改良した供試体寸法が40×40×160mmの簡易な小型鉄筋埋設型ひび割れ試験を行い、コンクリートの場合と同様に、材齢28日強度をそろえた場合、改質フライアッシュモルタルのひび割れの発生は無混入と同等であり、考案した小型モルタルひび割れ試験によってコンクリートのひび割れ性状の評価が可能であることを明らかにした。ただし、混合砂を用いたモルタルはすべての供試体にひび割れが発生したが、石灰砕砂を用いたものには乾燥期間50日でもひび割れが発生せず、使用する骨材によって収縮ひび割れ性状が大きくことなり、混和材混入コンクリートやモルタルの収縮ひび割れ性状を明らかにするには使用する骨材との関係についても検討する必要があることが今後の課題として残された。次いで、改質フライアッシュおよび高炉スラグ微粉末を混入したコンクリートに対し、材齢28日での圧縮強度を同一とするとともに、混和材による流動性改善効果を考慮し、スランプで単位水量を調整した調合で圧縮強度試験、自己収縮試験、乾燥収縮試験および鉄筋埋設型乾燥収縮ひび割れ試験を行った。その結果、自己収縮ひずみおよび乾燥収縮ひずみは改質フライアッシュおよび高炉スラグ微粉末混入による明確な差はみられないこと、ひび割れ発生材齢は、混和材無混入に対して、改質フライアッシュを混入すると同等で、高炉スラグ微粉末を混入すると早くなる傾向があること、ひび割れ発生時の割裂引張強度に対する応力強度比は混和材の種類によらず0.60.7程度であること、ひび割れ発生材齢と拘束応力には高い相関性が見られることを明らかにした。本研究は、フライアッシュおよび高炉スラグ微粉末の有効利用の推進を目指し、実際の利用を想定し、同一の強度レベルおよび流動性とした条件で比較検討をすることで、これらの混和材を混入したコンクリートの収縮ひび割れ特性を適切に評価することを目的としている。平成24年度の実験計画では(1)調合条件選定のための予備実験、(2)混入率の違いによる影響に関する実験、(3)強度レベルの違いによる影響に関する実験を行う計画としていた。当初はすべてコンクリートによる検討を計画していたが、補助金の削減に伴って今年度の補助金のほとんどすべてを機器の購入に費やさなければならなくなったため、研究の効率化を図るために、まず、モルタルによる検討を行うことでフライアッシュの特性を把握し、コンクリートのひび割れ実験へステップアップするようにした。(1)については、材齢28日の強度が同一となる水結合材比を算出するために必要な強度寄与率を求めるための実験を行い、フライアッシュの強度寄与率を求める式を構築した。(2)については、フライアッシュを混入した場合について検討を行い、材齢28日の強度そろえた場合、収縮や収縮ひび割れ特性は無混入と同程度になることを明らかにしている。高炉スラグ微粉末および(3)の強度レベルの違いによる検討については予算の都合上24年度に行うことができなかったため、当初平成25年度に計画していたフライアッシュの品質の影響に加えて、引続きこれらについても検討を行う。上記のように、今年度計画していたことの一部が未実施となってしまった。しかしながら、モルタルによる特性を把握することがある程度できているため、次年度はその結果をもとに効率的にコンクリートのひび割れ実験ができるものと考えている。今年度行ったモルタルによる成果をもとに、フライアッシュおよび高炉スラブ微粉末を混入したコンクリートのひび割れ実験を効率的に実施する。フライアッシュについては、セメントに対する強度寄与率がすでに明らかになっているため、それに基づく調合設計を行ったコンクリートの実験を実施する。高炉スラグ微粉末については、早急に寄与率を求めるための実験を行い、その結果を踏まえてコンクリートの実験を行う。検討項目としては、混入率、強度レベル、フライアッシュの品質の3点であるので、モルタルの実験結果をもとに、これらの影響を明らかにするために必要な条件に絞り、コンクリートのひび割れ実験を行うことになる。それと同時に、本研究では、収縮・クリープ性状および組織構造の変化を計測することにより、混和材コンクリートの収縮ひび割れ特性を明らかにする。

次年度は、物品費に30万円、旅費に20万円が支給される予定である。物品費については、上記のコンクリートのひび割れ実験を行うことになり、その実験に必要な拘束鉄筋およびひずみ測定用ゲージの購入費にあてる。旅費については、学会への成果発表として、日本建築学会大会および日本建築学会九州支部研究報告会への投稿を予定しており、その旅費にあてる予定である。
免疫細胞の分化と増殖における哺乳類ポリコーム群の機能発現機序

ショウジョウバエ・ポリコーム遺伝子群であるMel-18とBmi-1遺伝子産物の機能を分子レベルで明確にしていくことが,本研究の目的であり、それらの作用機序について以下のように解析を行った。(1)HoxクラスターにおけるMel-18結合領域同定の試み。染色体上のMel-18結合領域を明らかにするために、クロマチンDNAとMel-18の複合体の免疫共沈を試みた。パラフォルムアルデヒドを用いて、マウス11.5日胚を固定し、超音波処理によりクロマチンDNA/Mel-18複合体を可溶化した。約1kBの断片として可溶化する条件を明らかにした。セシウム濃度勾配を用いて、フリーのタンパク、クロマチンDNA/タンパク複合体、フリーのクロマチンDNAを分画したところ、Mel-18とBmi-1とBmi-1遺伝子産物は、クロマチンDNA/タンパク複合体の分画にのみ存在することが明らかになった。これとは対照的に、Mel-18とBmi-1のインターラクターであるRing1Bは、クロマチンに結合している分画だけではなく、結合していない分画にも含まれることが明らかになった。Ring1Bも、Hoxクラスターの転写制御に寄与することを明らかにしているので、クロマチン結合型のRing1Bが、Mel-18とBmi-1と複合体を構成してポリコーム複合体として機能することが示唆された。Mel-18と免疫共沈されてくるクロマチンDNAに含まれるHoxクラスターの頻度をHoxb7/b8/b9に焦点を絞って系統的に検索している。(2)155kDaスプライセオソーム結合タンパク(SAP155)によるポリコーム複合体機能の調節Mel-18とRing1Bのインターラクターとして同定したSAP155は、マウス胚においても構成的にMel-18とRing1Bに結合していることが明らかになった。SAP155を欠損したマウスは、8細胞期におこるコンパクションを維持できず、それ以上に発生は進まない。SAP155とMel-18やMph1二重へテロ接合体では、それぞれのへテロ接合体では観察されないホメオチック変異が中軸骨格系で観察された。また、クロマチン結合分画にもSAP155が見られたことから、一部のSAP155はポリコーム複合体のコンポーネントとしても作用する可能性が示された。(3)Mel-18欠損マウスにおけるTh2細胞分化の低下ショウジョウバエ・ポリコーム遺伝子群であるMel-18とBmi-1遺伝子産物の機能を分子レベルで明確にしていくことが,本研究の目的であり、それらの作用機序について以下のように解析を行った。(3)Mel-18欠損マウスにおけるTh2細胞分化の低下
次世代の薬物治療を目指した細胞性製剤の開発研究

次世代の薬物治療を目指した細胞性製剤の開発研究に関して検討を行い,以下の結論を得た。1.アガロースマイクロビーズはアガロース濃度を、アルギン酸-ポリ(L)リジン-アルギン酸(APA)マイクロカプセルはポリ(L)リジンの分子量をそれぞれ変化させることで、物質透過性・強度等の特性が異なる高分子担体の調製が可能であることを明らかとした。また、カプセル強度に主眼をおいたAPAマイクロカプセルの改良として、その調製段階でポリ(L)リジンおよびアルギン酸による処理を2回ずつ行う方法を提示し、従来よりも強度に優れたAPAマイクロカプセルの調製に成功した。今後、より詳細な調製条件の検討あるいは他の物質による修飾方法の探索を行うことで、固定化細胞の産生・分泌する生理活性物質の分子サイズ、あるいは固定化細胞の生体への投与部位等に合わせた最適な高分子担体の選択が可能であることが示唆された。2.高分子担体に封入した抗ヒトインターロイキン-6モノクローナル抗体(SK2 mAb)産生細胞(SK2細胞)を腹腔内に投与することで、ヒトインターロイキン-6トランスジェニックマウスのlgG1プラズマサイトーシスおよびメサンギウム細胞増殖性糸球体腎炎の発症抑制と、それに伴う生存日数の延長が達成されることを明らかとした。これは、生理活性物質を産生・分泌する細胞自身を疾病治療に応用可能であることを示しており、細胞性製剤ともいうべき新規投与剤形を提示することができた。細胞は、生体の恒常性を維持するために、周辺環境に応じて必要な時に、必要な量だけの適切な生理活性物質を生合成・分泌するという見事なセンサー機能を有している。この細胞が分泌制御している生理活性物質を薬物と見立てた場合、細胞が有する諸機能はまさしくDDS製剤の理想型と言える。従って、この細胞自身を薬物担体として利用しようとする細胞性製剤は、次世代の安全かつ有効な医薬品候補となり得るものと期待される。この細胞性製剤を開発するためには、疾病治療に有効な生理活性蛋白質を徐放制御し得る機能性細胞の作製が必須となってくるが、この点については近年の目覚まし遺伝子工学技術の進歩や我々が独自に開発した膜融合リポソームによってすでに克服可能になりつつある。しかしながら、以上により人工的に創製された機能性細胞を細胞性製剤として適用するためには、宿主からの拒絶反応を防ぎ、機能性細胞を生体内環境下で安定に長期間機能させ得る技術の開発等が要求されてくる。特に将来的応用範囲を考えた場合、非自己をも含めた機能性細胞を応適用するためには、宿主の免疫系から完全に隔離し得る技術が必要となる。そこで本研究では、「細胞性製剤」の粒子設計に向けて、移植宿主からの免疫隔離を達成し得る固定化担体の検索、細胞固定化法の確立等を試みた。生体適合性に優れたアルギン酸(A)とポリLリジン(P)を用い、イオンコンプレックスにより細胞封入APAマイクロカプセルを作製した。このAPAカプセルに内封した細胞は、in vitro条件下でGrowthを伴って数ヶ月以上生存可能であり、細胞適合性に優れていることが判明した。細胞封入APAカプセルをマウス腹腔内に移植したところ、宿主への副作用は何ら認められなかったことから、生体適合性にも優れていた。またin vivo環境下において、数ヶ月にわたって内封細胞が機能し続けることが明らかとなった。免疫隔離能を評価したところ、APAカプセルに封入することで細胞性免疫・体液性免疫とも殆ど完全に回避可能であった。以上、当初計画通りの成果が得られたものと考えられた。

この細胞性製剤を開発するためには、疾病治療に有効な生理活性蛋白質を徐放制御し得る機能性細胞の作製が必須となってくるが、この点については近年の目覚まし遺伝子工学技術の進歩や我々が独自に開発した膜融合リポソームによってすでに克服可能になりつつある。しかしながら、以上により人工的に創製された機能性細胞を細胞性製剤として適用するためには、宿主からの拒絶反応を防ぎ、機能性細胞を生体内環境下で安定に長期間機能させ得る技術の開発等が要求されてくる。特に将来的応用範囲を考えた場合、非自己をも含めた機能性細胞を応適用するためには、宿主の免疫系から完全に隔離し得る技術が必要となる。平成9年度は、「細胞性製剤」の粒子設計に向けて、APAマイクロカプセル(細胞固定化担体)に細胞を封入することで宿主からの免疫隔離能が可能となることを見出した。本年度は、機能性細胞[抗ヒトインターロイキン-6モノクローナル抗体産生細胞(SK2細胞)]を上記APAマイクロカプセルに封入することで、モデル疾患に対する細胞性製剤による治療効果を評価した。その結果、SK2細胞封入APAマイクロカプセルを腹腔内に投与することで、ヒトインターロイキン-6トランスジェニックマ.ウスのIgG1プラズマサイトーシスおよびメサンギウム細胞増殖性糸球体腎炎の発症抑制と、それに伴う生存日数の延長が達成されることを明らかとした。以上の結果は、生理活性物質を産生・分泌する細胞自身を疾病治療に応用可能であることを示しており,細胞性製剤ともいうべき新規投与剤形を提示することができたものと考えられる。
粒子表面の化学修飾を利用したセラミック粉末のナノ粉砕

粒子表面の化学修飾と高エネルギー粉砕プロセスを組み合わせてナノ粒子を作製することを目的として、本研究で導入した表面修飾制御装置によりミル処理過程の遠心加速度を制御しつつ種々酸化物を処理した結果、酸性酸化物(SiO_2、TiO_2、ZrO_2)では48μmol・m^<-2>、Al_2O_3とFe_2O_3でも16μmol・m^<-2>のブレンステッド酸点を導入することができた。このような表面酸点の形成は低極性分散媒中で粉末を凝集させ、凝集粒子に強い剪断力を作用させることを可能にして粉末の結晶子径を818nmにまで低下させた。この時、凝集粒子の大きさは0.33μm、比表面積換算径は3076nmであった。その後、分散媒を置換することにより、ナノ・サイズの結晶子径を保ったまま凝集粒子径が100nm以下に分散できた。一方、塩基性酸化物Y_2O_3の処理過程では、Y_2O_3の水和と水和物の脱水縮合が併発し、結晶子径と比表面積換算径がともに200nm程度の粒子を形成した。このような粒子表面の酸・塩基的性質を利用して、TiO_2とBa(OH)_2・8H_2OまたはSr(OH)_2・8H_2Oを混合粉砕処理することによってBaTiO_3、SrTiO_3が生成すること、得られた粉末が20nm以下の極めて微細な粒子径を持ち優れた焼結性を示すことを見いだし、いくつかの国内学会で報告すると同時に、国際学会、World Congress on Particle Technology 3(英国)で報告した。.また、同様のプロセスで作製したBa、Ni、Cu、Zn、Coを含むFe_2O_3前駆体が容易にフェライト化でき、優れた磁気的性質を示すことを見いだして報告した。さらに、表面酸点を形成するZrO_2と塩基性のY_2O_3とを混合粉砕することによって、微細な粒子径を持つ擬立方晶のZrO_2(YTZ)を安定化できること明らかにした。粒子表面の化学修飾と高エネルギー粉砕プロセスを組み合わせてナノ粒子の作製することを目的として、まず、粉末の表面酸点を利用した修飾基の導入を試みた。利用価値の高いアルミナとチタニアに加えて、固体酸性度の異なるシリカと酸化イットリウムを用い、それぞれ結晶構造あるいは結晶性の異なる二種ずつ合計八種類の酸化物粉末を5vol%の蒸留水を加えたアセトンに分散した後、4Hzで3時間の遊星ボールミル処理を行った。その結果、粒子表面には、シリカで4.16.1μmol・m^<-2>、チタニアで6.58.5μmol・m^<-2>、アルミナで2.75.9μmol・m^<-2>のブレンステッド酸点が形成された。固体酸性度の低い酸化イットリウムは水和量は著しく高い1.4×10^3μmol・m^<-2>になったが、表面酸点は低濃度であった。酸点の形成は固体酸性度と結晶性に依存して変化した。これに伴って、得られた粒子の結晶子径は約1418nmとなり、目的値に近い粒子径が得られたが、比表面積換算径は3076nmとなった。SEM観察と沈降挙動の測定から、この違いは得られた粒子が0.33μmの凝集構造を有しているためであると考えられた。種々の有機分散媒と水およびいくつかの有機酸を修飾剤とした組み合わせにより粉末を処理した結果から、効果的な微粒子化のためには、420程度の比誘電率を持ち修飾物質を溶解できる分散媒に、誘電率が高く酸性度があまり高くない有機酸や水を数vol%添加することによって、粒子表面を修飾して凝集粒子を形成させ、これを塑性変形させながら粉砕することが必要であると考えられた。また、試作した表面修飾制御装置を用いることにより、処理をこれまでの回転数制御から遠心加速度の直接制御とすることが可能になり、被粉砕物の固体酸性度および分散媒特性と遠心加速度の関係を最適化して、上記の水/アセトン系において粉末の修飾量を増やしつつ汚染量を低減することができた。

このような粒子表面の酸・塩基的性質を利用して、TiO_2とBa(OH)_2・8H_2OまたはSr(OH)_2・8H_2Oを混合粉砕処理することによってBaTiO_3、SrTiO_3が生成すること、得られた粉末が20nm以下の極めて微細な粒子径を持ち優れた焼結性を示すことを見いだし、いくつかの国内学会で報告すると同時に、国際学会、World Congress on Particle Technology 3(英国)で報告した。.また、同様のプロセスで作製したBa、Ni、Cu、Zn、Coを含むFe_2O_3前駆体が容易にフェライト化でき、優れた磁気的性質を示すことを見いだして報告した。さらに、表面酸点を形成するZrO_2と塩基性のY_2O_3とを混合粉砕することによって、微細な粒子径を持つ擬立方晶のZrO_2(YTZ)を安定化できること明らかにした。
紫色光による中間捕食者の増加が複数の害虫種の密度に及ぼす影響の解明

本研究は、天敵を選択的に誘引する波長405 nmの紫色光を野外圃場にて点灯した際に生じた生物種の密度変動の原因を明らかにするべく、3つの仮説の検証を行うことを目的としている。本年度は、仮説1および2の検証を行った。始めに、検証に必要なサンプルを確保するために、無農薬栽培を行っているナスの露地圃場にて紫色光を点灯し、サンプリングを行った。ナスの葉10枚に発生する虫の密度調査とヒメハナカメムシおよび害虫種のサンプリングを週2回採集し、8月下旬には高次捕食者の採集を行い、得られたサンプルを-30°C以下で保存した。同時に、仮説1“LEDによる直接作用"を検証するべく、ナス上で発生したヨコバイを用いて波長選択実験を行った。実験は、暗室内で行い、紫色光を照射した区画(点灯区)と何も照射しない(無点灯区)を設け、どちらへ誘引されるのかを観察をした。その結果、約4割の個体が紫色光に誘引された。また、本種を点灯区に放し行動を観察したところ、点灯区からの移動は見られなかった。アブラムシおよびクモ類は発生量が少なく検証できるほど採集できなかったため、栽培圃場での経時的な密度変動を基に検証を行った。その結果、紫色光の点灯後に急激に密度が変化するようなことはなく、直接作用は確認されなかった。従って、これらの生物種の密度変動は仮説1“LEDによる直接作用"によるものではないことが証明された。次に、仮説2の検証を行うために、始めにサンプリングで得た害虫種の種同定を行った。その結果、発生していた害虫はタイズアザミウマ、ワタアブラムシ、ミドリヒメヨコバイの一種であることが判明した。同時に、各害虫種のmtDNAに含まれるCO1領域の塩基配列を決定し、これらの害虫種に特異的なプライマーを作成した。これにより、捕食者DNAの誤検出を防ぐために使用が予測されたペプチド核酸を用いる必要がなくなった。平成29年度に実施したナスの無農薬露地栽培圃場における紫色光の点灯試験では、全体的に昆虫の発生量が少なく、仮説検証に充分なサンプル量が確保できなかった。そのため、本来の予定にはなかった露地調査を、仮説検証に必要となるサンプル数を用意するために実施する必要が出たため、実験計画の進行が遅れてしまった。一方で、害虫種に特異的なプライマーの作成により、仮説2および3にて捕食者DNAの検出を防ぐために使用する予定だったペプチド核酸を準備する必要がなくなったため、研究遂行に大きな遅れは発生しなかった。今後は、仮説2の続きおよび3の検証を主体に実験を行う。仮説2の検証では、昨年度に引き続き捕食者ヒメハナカメムシの腸内に残る被食者DNAの検出を行う。検出は、昨年度に作成したアザミウマ、アブラムシ、ヨコバイのmtDNAに含まれるCO1領域の配列を増幅するプライマーを用いて行う。これらのプライマーは、各害虫種に特異的なプライマーであり、捕食者のDNAを検出することなく被食者DNAのみを検出できる。そのため、前年度で捕食者DNAの誤検出を防ぐために使用が予測されたペプチド核酸を用いることなく、捕食者ヒメハナカメムシの捕食内容物が調査出来る。本検証にて使用するサンプルは、昨年度および一昨年度の試験圃場にて採集したヒメハナカメムシであり、DNA抽出にはホールボディを使用し、各害虫種に対する捕食率を明らかにする。この結果を、昨年度および一昨年度の調査結果であるの密度変動と比較することで、ヒメハナカメムシの餌選択と各害虫種の密度との間に関連性があるのか否かを考察する。仮説3の検証では、昨年度および一昨年度の試験圃場にて発生した高次捕食者の腸内に残る被食者DNAの調査を行う。本検証で使用するプライマーは、仮説2の検証で使用した各害虫種のプライマーと、ヒメハナカメムシに特異的なプライマーとする。また、効率的なDNAの抽出を行うために、クモ類は捕食内容物調査とは関係ない脚を、テントウムシ類はさや羽を除いた部分をサンプルとして使用し、これらの高次捕食者の捕食内容物および各被食者に対する捕食率を明らかにする。この結果をもとに、各高次捕食者が各害虫に与えていた密度抑制効果を考察する。以上の結果から、本研究の目的である天敵の誘引波長光を照射した際に生じた生物種の密度変動について考察する。

その結果、約4割の個体が紫色光に誘引された。また、本種を点灯区に放し行動を観察したところ、点灯区からの移動は見られなかった。アブラムシおよびクモ類は発生量が少なく検証できるほど採集できなかったため、栽培圃場での経時的な密度変動を基に検証を行った。その結果、紫色光の点灯後に急激に密度が変化するようなことはなく、直接作用は確認されなかった。従って、これらの生物種の密度変動は仮説1“LEDによる直接作用"によるものではないことが証明された。次に、仮説2の検証を行うために、始めにサンプリングで得た害虫種の種同定を行った。その結果、発生していた害虫はタイズアザミウマ、ワタアブラムシ、ミドリヒメヨコバイの一種であることが判明した。同時に、各害虫種のmtDNAに含まれるCO1領域の塩基配列を決定し、これらの害虫種に特異的なプライマーを作成した。これにより、捕食者DNAの誤検出を防ぐために使用が予測されたペプチド核酸を用いる必要がなくなった。平成29年度に実施したナスの無農薬露地栽培圃場における紫色光の点灯試験では、全体的に昆虫の発生量が少なく、仮説検証に充分なサンプル量が確保できなかった。そのため、本来の予定にはなかった露地調査を、仮説検証に必要となるサンプル数を用意するために実施する必要が出たため、実験計画の進行が遅れてしまった。一方で、害虫種に特異的なプライマーの作成により、仮説2および3にて捕食者DNAの検出を防ぐために使用する予定だったペプチド核酸を準備する必要がなくなったため、研究遂行に大きな遅れは発生しなかった。今後は、仮説2の続きおよび3の検証を主体に実験を行う。仮説2の検証では、昨年度に引き続き捕食者ヒメハナカメムシの腸内に残る被食者DNAの検出を行う。検出は、昨年度に作成したアザミウマ、アブラムシ、ヨコバイのmtDNAに含まれるCO1領域の配列を増幅するプライマーを用いて行う。これらのプライマーは、各害虫種に特異的なプライマーであり、捕食者のDNAを検出することなく被食者DNAのみを検出できる。そのため、前年度で捕食者DNAの誤検出を防ぐために使用が予測されたペプチド核酸を用いることなく、捕食者ヒメハナカメムシの捕食内容物が調査出来る。本検証にて使用するサンプルは、昨年度および一昨年度の試験圃場にて採集したヒメハナカメムシであり、DNA抽出にはホールボディを使用し、各害虫種に対する捕食率を明らかにする。この結果を、昨年度および一昨年度の調査結果であるの密度変動と比較することで、ヒメハナカメムシの餌選択と各害虫種の密度との間に関連性があるのか否かを考察する。仮説3の検証では、昨年度および一昨年度の試験圃場にて発生した高次捕食者の腸内に残る被食者DNAの調査を行う。本検証で使用するプライマーは、仮説2の検証で使用した各害虫種のプライマーと、ヒメハナカメムシに特異的なプライマーとする。また、効率的なDNAの抽出を行うために、クモ類は捕食内容物調査とは関係ない脚を、テントウムシ類はさや羽を除いた部分をサンプルとして使用し、これらの高次捕食者の捕食内容物および各被食者に対する捕食率を明らかにする。この結果をもとに、各高次捕食者が各害虫に与えていた密度抑制効果を考察する。以上の結果から、本研究の目的である天敵の誘引波長光を照射した際に生じた生物種の密度変動について考察する。
相互作用に競合を有する量子スピンクラスターの研究

磁性イオンのサイトが正四面体の一つの辺を押して平面にしたバタフライ構造の頂点にあるニッケルの四核錯体化合物の大きな単結晶試料を合成し、X線で軸決めをした後、正方晶のc軸、a軸と[110]の三方向で帯磁率と68テスラまでの高磁場磁化測定及び35GHzから1.6THzの遠赤外領域までの多周波ESR測定を行った。この系の興味は、最近精力的に研究が行われている分子磁性体などの小数多体系で幾何学的な配置による相互作用の競合を有する場合、量子効果とフラストレーションの両方の観点から新奇な物性が観測されるのではないかという点にある。この化合物の帯磁率は単調に高温側から増加するが、帯磁率と温度の積は高温側から減少し、反強磁性的な相互作用が支配的なクラスターであった。1.3Kの68Tまでの磁化曲線は低磁場から単調に増加し、飽和磁化の1/2でプラトーを形成した後に40T辺りで増加し3/4の大きさの所で再度プラトーを形成した後65T辺りで再度増加する。これらに関してはバタフライ構造の真中の二つのスピンが反強磁性的にカップルしてそれらと端のスピンが弱く反強磁性的に相互作用していると考えて解析を行い、ほぼ帯磁率も磁化も説明することができた。ESR測定はgが2.2辺りのいくつかのシグナルと4.4位の弱いシグナルが観測された。これらのシグナルを現在上記モデルで解析中である。この化合物では基底状態近傍で一重項、三重項、五重項が擬縮退していることから複数のシグナルが現れたと考えている。パルス磁場を用いた遠赤外領域の測定も行い、低周波数の時と同様なgが2.2のシグナルと4.4位の弱いシグナルが観測された。これらは小さなシングルイオン異方性DとEを考慮に入れて説明ができると考えている。その他には従来からやっているスピン量子数1の反強磁性ボンド交替鎖に関して詳細なESR測定を行い、基底状態研究を行った。また、結合の特殊性から強磁性-強磁性-反強磁性-反強磁性の相互作用を有する銅の錯体化合物の単結晶の合成に成功し比熱、磁化、ESR測定を行った。量子フェリ磁性体に特徴的な低温の有限の比熱や磁場中の振る舞いが観測され、また、磁化は飽和磁化の半分のプラトーと急激な飽和磁場近傍の増加を観測した。ESRに関しては典型的な一次元磁性体の振る舞いが観測されたが、一次元反強磁性体とは異なる線幅の温度変化が見られた。さらに良質の単結晶が得られるスピン量子数1の反強磁性ボンド交替鎖のニッケル鎖化合物NTENPで詳細な比熱測定を行い、ある磁場以上で長距離秩序をする事を明らかにし、また、磁場のかける方向によって磁場-温度相図が異なることとその変化がS=1反強磁性鎖化合物のNDMAPとほぼ同様であることを明らかにした。

ESRに関しては典型的な一次元磁性体の振る舞いが観測されたが、一次元反強磁性体とは異なる線幅の温度変化が見られた。さらに良質の単結晶が得られるスピン量子数1の反強磁性ボンド交替鎖のニッケル鎖化合物NTENPで詳細な比熱測定を行い、ある磁場以上で長距離秩序をする事を明らかにし、また、磁場のかける方向によって磁場-温度相図が異なることとその変化がS=1反強磁性鎖化合物のNDMAPとほぼ同様であることを明らかにした。四面体型の構造を有する銅錯体化合物とバタフライ構造を有するニッケルの四核錯体化合物の単結晶試料を合成し、帯磁率と磁化測定を行った。前者の化合物では帯磁率は10K辺りに山をもち、低温で零に向かう振る舞いが観測された。この試料の単結晶の1.3Kでの磁化は緩やかに低磁場から増加して10T辺りに初段のプラトーを作った後に20T辺りで急激に増加し飽和する。現在これについて四面体モデルで解析中である。後者の化合物では小さいながら良質の単結晶が得られたのでESR測定もあわせて行った。帯磁率は単調に高温側から増加するが、帯磁率と温度の積は高温側から減少し、反強磁性的な相互作用が支配的なクラスターのそれであった。1.3Kの55Tまでの磁化曲線は低磁場から単調に増加し、飽和磁化の1/2でプラトーを形成した後に増加し3/4の大きさの所で再度プラトーを形成した。これに関してはバタフライ構造の真中の二つのスピンが強く強磁性的にカップルしてそれらと端のスピンが弱く反強磁性的に相互作用していると考えて現在解析を行っている。ESR測定はパルス磁場を用いた遠赤外領域の測定を行ったが、gが2.25のシグナルと4.5位の弱いシグナルが観測された。これらはシングルイオン異方性DとEを考慮に入れて説明ができる単純なものである。その他従来からやっているスピン量子数1の反強磁性ボンド交替鎖に関して詳細なESR測定を行い、基底状態研究を行った。また、結合の特殊性から強磁性-強磁性-反強磁性-反強磁性の相互作用を有する銅の錯体化合物の単結晶の合成に成功し比熱、磁化、ESR測定を行った。量子フェリ磁性体に特徴的な低温の有限の比熱や磁場中の振る舞いが観測され、また、磁化は飽和磁化の半分のプラトーと急激な飽和磁場近傍の増加を観測した。前年度に続いて正四面体の一つの辺を押して平面にしたバタフライ構造を有するニッケルの四核錯体化合物の大きな単結晶試料を合成し、X線で軸決めをした後、正方晶のc軸とa軸の二方向で帯磁率と68テスラまでの高磁場磁化測定及び高周波ESR測定を行った。1.3Kの68Tまでの磁化曲線は低磁場から単調に増加し、飽和磁化の1/2でプラトーを形成した後に40T辺りで増加し3/4の大きさの所で再度プラトーを形成した後65T辺りで再度増加する。これらに関してはバタフライ構造の真中の二つのスピンが反強磁性的にカップルしてそれらと端のスピンが弱く反強磁性的に相互作用していると考えて解析を行い、ほぼ帯磁率も磁化も説明することができた。ESR測定はgが2.2辺りのいくつかのシグナルと4.4位の弱いシグナルが観測された。これらのシグナルを現在上記モデルで解析中である。このモデルでは基底状態が一重項、三重項、五重項がほぼ近いところにあって擬縮退していることから複数のシグナルが現れたと考えている。強磁場磁化の結果は強磁場の国際会議で発表する予定である。