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自己組織化精密空間における反応創出

本研究では、自己組織化中空錯体の内部空間を反応場とする新規かつ特異的な反応の創出に取り組んだ。具体的には、(1)直径数ナノメートルの広い内部空間をもつ新たな中空錯体の自己組織化構築、(2)錯体の内面にさまざまな官能基を導入して、目的の反応に適した反応場の設計、(3)自己組織化空間を利用した通常では進行しない新規反応の探索、(4)通常の条件下では合成・単離不可能な不安定化合物の合成と解析の4項目遂行した。本研究では、自己組織化中空錯体の疎水内部空間を反応場とする新規かつ特異的な反応の創出に取り組んだ。研究は、(1)新たな中空錯体の自己組織化構築、(2)自己組織化空間を利用した通常では進行しない新規反応の探索、(3)自己組織化空間の触媒的活用、(4)通常の条件下では合成・単離不可能な不安定化合物の合成と解析の4項目に従って遂行した。以下、各項目の研究において得られた成果を記載する。(1)新たな中空錯体の自己組織化構築M_<12>L_<24>球状錯体を構成する配位子の折れ曲がり角度をさらに広げることで、M_<24>L_<48>球状錯体の構築に成功した。これまで、NMRにより目的の構造を構築できていることを推測していたが、質量分析により単一成分のM_<24>L_<48>球状錯体が構築されていることを初めて確認した。(2)自己組織化空間を利用した通常では進行しない新規反応の探索M_6L_4かご状錯体の外部に不斉源を導入することで、錯体内部空間の形状やサイズを変えることなく、生成物の不斉を制御できる反応場を構築した。アセアントリレンは非常に安定な芳香族化合物であり、通常の条件下では反応性を示さない。しかし、かご状錯体内に包接させることで、熱・光どちらに対しても反応性を示した。(3)自己組織化空間の触媒的活用アセナフチレンの光二量化反応は、M_6L_4かご状錯体内では立体選択的に進行する。加熱しながら光照射することで、ゲスト分子の交換速度が速くなり、光反応が触媒的に進行することを見出した。(4)通常の条件下では合成・単離不可能な不安定化合物の合成と解析ネットワーク錯体を反応場として用いることにより、不安定中間体が安定化される。今回、結晶相内で反応を行うことにより、イミンの構造をX線により直接観察した。反応後もネットワーク錯体の結晶性は保たれており、通常の固相反応とは異なり、錯体内部は流動的であることを証明した。質量分析の条件を最適化し、単一成分のM_<24>L_<48>球状錯体の構築を確認した。結晶化に適した配位子をデザインすることで初めてM_<24>L_<48>球状錯体の単結晶を作成することにも成功した。予備的な解析において、直径5nmの一義的な球状錯体が構築されていることをX線結晶構造解析からも証明した。(2)自己組織化空間を利用した通常では進行しない新規反応の探索ナフタレンは非常に安定な芳香族化合物であり、通常の条件下ではペリ環状反応を起こすのは難しい。アルキル鎖が置換したナフタレンは、アルキル鎖の長さを調節することでナフタレンのDiels-Alder反応が効率よく進行した。反応に関する熱力学パラメータを算出することで、かご状錯体が反応エントロピーの減少を抑制していることを証明した。(4)通常の条件下では合成・単離不可能な不安定化合物の合成と解析ヘミアミナールはアルデヒドからのイミン生成における不安定な正四面体中間体であり、その単離および構造解析は困難である。

細孔性ネットワーク錯体の細孔内で反応を行うことで、ヘミアミナールの直接観察に成功した。細孔性ネットワーク錯体は「結晶性フラスコ」としてみなすことができ、グリニャール試薬のような有機金属試薬を用いた反応の活性中間体の直接観察にも展開できることを明らかにした。無機ナノ粒子は粒径や形状に応じた様々な性質を示すことから、精密な合成手法が求められている。本研究では、一義構造を有する中空錯体をテンプレートとしたナノ粒子の合成法を開発し、これまで粒径制御が困難であった直径5nm下のシリカナノ粒子の精密合成に成功した(Nature Chem.2010,2,25-29.)。グルコース24個で内部修飾した4.6nm径の中空球状錯体の存在下、170等量のテトラメトキシシラン(TMOS)の縮合反応を室温で4日間行うことにより、錯体の内部空間でシリカナノ粒子を合成した。各種NMR、質量分析、TEM観察により、非常に単分散性の高い3nm径のナノ粒子(M_n=11000,M_n/M_n<1.01)が錯体内部で生成したことを確認した。単結晶X線構造解析の結果、ナノ粒子の合成後も球状錯体の骨格構造が明確に維持されていることが示された。また、空間サイズを拡張した球状錯体の利用やTMOSの添加量の制御により、生成するシリカナノ粒子の分子量と粒径を自在に調整可能であることを見出した(5000-31000Da,2-4nm)。トリアジン骨格を有する三座配位子とヨウ化亜鉛を末端に官能基を有するトリフェニレン誘導体の存在下で錯形成すると、細孔性錯体が得られた。この細孔性錯体内で1,3-双極子付加環化反応(Huisgen反応)とDiels-Alder反応を試みた。アジトとアルキンのHuisgen反応は通常、溶液条件下では選択性に乏しいが、細孔内では選択的に1,4-付加体を与えることが^1H NMRから分かった。結晶構造解析の結果、細孔内でのアルキンの配向制御により選択性が発現することが示唆された。また、ジエンとマレイミド誘導体とのDiels-Alder反応では、エンド体が位置および立体選択的に生成した。上述のいずれの反応も単結晶ー単結晶で進行するため、生成物の構造はX線結晶構造解析で確かめることができた。
拍動する細胞にも追従可能な伸縮性センサに関する研究

これまでに、柔らかい伸縮性センサの開発に関して、主に取り組んだ。柔らかい伸縮性センサの作製に向け、構造的に伸縮性を有する、メッシュ構造のセンサの開発に取り組んだ。まずメッシュセンサを駆動する際に重要な、メッシュ配線に焦点を当てた。メッシュセンサを駆動するにあたって、配線の抵抗値が高いという問題があった。これは、メッシュを構成するナノファイバー同士のコンタクトが良くないため、作製された電極において、導電のパスがないことに起因していた。そこで、このコンタクトを向上させるために、熱圧着プロセスの導入を考案した。このプロセスの導入により、それぞれのファイバー同士がつながった構造のメッシュを作製することができ、導入前では測定できなかった抵抗値を、フィルム配線の抵抗値の5倍程度の値まで下げることに成功した。また開発したセンサの伸縮時の硬さに関して、評価を行った。まず、硬い材料のポリビニルアルコール(PVA)と柔らかい材料のポリウレタン(PU)に関して、メッシュ基板自体の評価を行った。メッシュ構造にすることで、基板の柔らかさはヤング率計算で100 kPaよりも小さくなった。これは従来のフィルム構造でのMPaオーダーのヤング率に比べて、極めて小さかった。またこのメッシュ基板に、金を蒸着することで、70%以上の透明率を有しつつも、100 kPa程度のヤング率を持つメッシュセンサの開発に成功した。このメッシュセンサは透明かつ柔らかいため、細胞計測に適していると考えられる。ポリビニルアルコール(PVA)を用いて、メッシュ電極を作製し、導電性の向上に関して研究を行った。具体的には、エレクトロスピニングによりファイバーメッシュを作製し、このPVAメッシュに金を蒸着することで電極を作製した。さらに、金蒸着前に熱圧着を行うことでメッシュ同士のコンタクトを良くし、導電率の向上を図った。熱圧着プロセスを加えないと、メッシュ同士のコンタクトがよくないため、抵抗が測れないくらい高かった。一方で、PVAが完全に溶けない200°Cで、5分圧着することで、ポリマーメッシュの幅が487nmから643nmに増加し、抵抗は50Ω程度まで低下した。次にファイバーに熱圧着を施した後、金を蒸着したメッシュ電極の硬さの評価をメッシュの密度とファイバーの材料の観点から行った。硬いポリマー材料としてPVAを、柔らかい材料としてポリウレタン(PU)を選択し、メッシュの密度はスピニングの時間を2-20分で変えることで条件を振った。作製したメッシュ電極を透明性、導電率、引張力など複数の観点から評価した。特に引張に関しては、それぞれの材料のフィルムでの評価およびヤング率の観点から比較した。メッシュの密度が薄いと熱圧着によりメッシュが壊れる現象が見られた。また、PVAを用いたほうが、PUよりもメッシュの密度を下げることができた。導電率はどの条件でも40Ωを下回り、電極として使うには十分であった。同じ密度で比較した際、PU上電極の方が柔らかいが、可能な密度を考慮すると同程度であった。フィルム、メッシュ共に2%伸長時でのヤング率に関して測定したところ、PUはPVAよりもヤング率が低かった。しかし、金電極を蒸着したものはその差がなくなりつつあることから金電極部分で柔らかさが決まっていると考えられる。このようにメッシュ密度を薄くすることで、透明性と柔らかさを同時に満たすメッシュ配線の作製に成功した。今年度は前年度で得られた、硬いポリマーを使った際に柔らかいポリマーよりもメッシュの密度を下げてデバイスを作製できる、というアイデアを活かし、形状記憶ポリマーによるファイバーメッシュデバイスをまず提案する。形状記憶ポリマーにはポリウレタン系の材料を用いる。この材料の特色としては、室温では材料が硬いが、材料のガラス転移温度を超える37°Cの細胞培養環境では、非常に柔らかくなることがあげられる。つまり、室温で行われる作製プロセス段階では、材料が硬いため扱いやすく、デバイス作製としてメッシュ密度の低いものを作るのが可能であり、さらに実際にデバイスを駆動させる細胞培養環境ではデバイスが柔らかくなることで細胞の柔らかさに追従することができる。よって、本研究が目指す柔軟なメッシュセンサに適していると考えられる。この形状記憶ポリマーを用いたメッシュデバイスの最適化をまず行う。材料溶液の濃度や溶媒などのパラメータを調べることで、最適なファイバーを見つける。この最適化が終わり際、このメッシュデバイス電極形成前後における、室温、細胞培養環境(37°C)での伸縮試験を行い、デバイスの基礎特性を測定する。37°Cでの伸縮測定の環境は弊研究室ではまだ立ち上がっていないので、まず実験系の立ち上げを行う。この基礎特性の測定の後、実際に心筋細胞を培養し、電位の測定を行っていく。

メッシュ構造にすることで、基板の柔らかさはヤング率計算で100 kPaよりも小さくなった。これは従来のフィルム構造でのMPaオーダーのヤング率に比べて、極めて小さかった。またこのメッシュ基板に、金を蒸着することで、70%以上の透明率を有しつつも、100 kPa程度のヤング率を持つメッシュセンサの開発に成功した。このメッシュセンサは透明かつ柔らかいため、細胞計測に適していると考えられる。ポリビニルアルコール(PVA)を用いて、メッシュ電極を作製し、導電性の向上に関して研究を行った。具体的には、エレクトロスピニングによりファイバーメッシュを作製し、このPVAメッシュに金を蒸着することで電極を作製した。さらに、金蒸着前に熱圧着を行うことでメッシュ同士のコンタクトを良くし、導電率の向上を図った。熱圧着プロセスを加えないと、メッシュ同士のコンタクトがよくないため、抵抗が測れないくらい高かった。一方で、PVAが完全に溶けない200°Cで、5分圧着することで、ポリマーメッシュの幅が487nmから643nmに増加し、抵抗は50Ω程度まで低下した。次にファイバーに熱圧着を施した後、金を蒸着したメッシュ電極の硬さの評価をメッシュの密度とファイバーの材料の観点から行った。硬いポリマー材料としてPVAを、柔らかい材料としてポリウレタン(PU)を選択し、メッシュの密度はスピニングの時間を2-20分で変えることで条件を振った。作製したメッシュ電極を透明性、導電率、引張力など複数の観点から評価した。特に引張に関しては、それぞれの材料のフィルムでの評価およびヤング率の観点から比較した。メッシュの密度が薄いと熱圧着によりメッシュが壊れる現象が見られた。また、PVAを用いたほうが、PUよりもメッシュの密度を下げることができた。導電率はどの条件でも40Ωを下回り、電極として使うには十分であった。同じ密度で比較した際、PU上電極の方が柔らかいが、可能な密度を考慮すると同程度であった。フィルム、メッシュ共に2%伸長時でのヤング率に関して測定したところ、PUはPVAよりもヤング率が低かった。しかし、金電極を蒸着したものはその差がなくなりつつあることから金電極部分で柔らかさが決まっていると考えられる。このようにメッシュ密度を薄くすることで、透明性と柔らかさを同時に満たすメッシュ配線の作製に成功した。今年度は前年度で得られた、硬いポリマーを使った際に柔らかいポリマーよりもメッシュの密度を下げてデバイスを作製できる、というアイデアを活かし、形状記憶ポリマーによるファイバーメッシュデバイスをまず提案する。形状記憶ポリマーにはポリウレタン系の材料を用いる。この材料の特色としては、室温では材料が硬いが、材料のガラス転移温度を超える37°Cの細胞培養環境では、非常に柔らかくなることがあげられる。
老年痴呆患者における遺伝子と脳血流量低下の関連の検討

昨年8月の科学研究費給付をうけて、まず学内の倫理委員会に、痴呆の遺伝子研究の許可を申請した。審議の結果、11月に承認された。すでに本病院通院中の痴呆の患者について、明らかな出血や梗塞がなく、その他の各種変性疾患が否定され、今回の研究目的に合致する患者29人をretrospectiveにカルテより抽出し、これらの患者について順次、遺伝子検査を施行している。これら29人の患者は平均年齢66.2才、男性10名、女性19名、すでにパトラックブロット法による脳血流シンチが施行され、この結果では、大脳半球血流量は平均では、37.2ml/100g/minと松田らによる平均値に比べて、やや低下していた。各領域について検討すると、前頭葉の低下6名、側頭葉の低下をみるもの8名、頭頂葉に低下を認めるもの10名であった。遺伝子検査の同意がとれた5名につき、apolipoprotein εのタイプを検討したところ、3/3が2名、3/2が2名、4/2が1名で、晩発性アルツハイマー病の多いとされる4-4タイプはなかった。しかし、これらの5名は比較的若年発症の症例で、これまでの報告に矛盾しない結果といえる。現時点では遺伝子を検討できた症例が少ないため、本来の目的である、遺伝子と脳血流シンチとの比較はできていないが、本研究は現在継続中であり、老年発症の痴呆患者を中心に対象症例も増やす予定である。
奥浄瑠璃の享受と諸本形成の研究―出羽三山・奥羽地域の芸能環境と書物文化の解明

本研究は、東北地域の語り物文芸・奥浄瑠璃享受の実態を解明し、芸能環境と関連づけて諸本展開の分析を行い、旧来の作品論を越えた奥浄瑠璃研究総体に及ぶ研究視座の獲得と新たな研究手法の提示を目的とする。具体的には、『湯殿山の本地』『天狗の内裏』『庚申の本地』を中心とした研究を推進している。本年の研究実績としては、『湯殿山の本地』の諸本のうち、明和二年(1772)の奥書をもつ酒田市光丘文庫蔵『湯殿山御伝記』の調査研究をおこなった。当該テクストはこれまでほとんど検討されていない伝本だが、その表現の分析を通して『湯殿山の本地』諸本の展開を理解する上で指標となる表現と研究視座を得た。また、あわせて東北を中心に広がりをみせた出羽三山の信仰圏についても理解を深めた。なお、同館に所蔵される『最上出羽少将庄内退治』(享保2年写本。六段)も調査した。当該テクストもほとんど研究の俎上に載せられることがないが、調査の結果、内容はもとより、本文に三重が付されるなど、本研究のテーマである出羽三山信仰圏の文化環境を探る上で重要なテクストであることが判明した。『天狗の内裏』については、関連する奥浄瑠璃テクスト『常盤鞍馬破り』とあわせてお伽草子・古浄瑠璃の義経物のテクスト群と対照した論文「『義経地獄破り』の生成基盤:稚児学匠としての牛若像の展開から」(「立教大学日本文学」120号、2018年)を執筆することができた。『庚申の本地』については、新たなテクストの収集とともに、当該地域の庚申信仰に関する文献を集め、文化環境の理解につとめた。『庚申の本地』は、相当数の諸本が伝存すると見られ、ジャンルとしての奥浄瑠璃を理解するうえで重要なテクストであることが再認識できたのは成果であった。芸能環境については、菅江真澄をはじめとする東北を訪れた人びとの紀行文・日記・記録類を重点的に検討した。研究実績に示したように、本研究では『湯殿山の本地』『天狗の内裏』『庚申の本地』を中心に研究を推進しているが、各テクストについてそれぞれ調査を中心に研究を進めることができたたため。また、当初の計画ではその重要性を認識できていなかったテクストについて、調査を通して文化環境の考察の視座からその意義が認められることが判明し、さらなる研究の進展が見込まれるため、順調に進展していると判断した。これまでの調査データに基づいて、テクストの分析を多角的に進めていく。庄内地域と米沢・置賜地域を中心にしつつ、書物文化や芸能者の動態だけではなく、当該地域の宗教環境にも目配りをしながら研究を推進していく。当初の見通し通り、今回主対象としたテクストは出羽三山信仰をはじめとする地域の信仰の動態と関わると目される。宗教テクストとしての位相を見極めるべく研究を推進する。また、論文の執筆と公刊によって成果も発信する予定である。なお、奥浄瑠璃は地域文芸の側面をもつため、なるべく各地域に研究成果が還元できるよう、発信することにつとめたい。本研究は、本研究では、東北地域の語り物文芸・奥浄瑠璃享受の実態を解明し、芸能環境と関連づけて諸本展開の分析を行うことで、旧来の作品論を越えた奥浄瑠璃研究総体に及ぶ研究視座の獲得と新たな研究手法の提示を目的とする。出羽三山(湯殿山・月山・羽黒山)信仰に関わる『湯殿山の本地』『天狗の内裏』『庚申の本地』を中心に、出羽三山・奥羽地域の芸能環境と書物文化の解明が課題である。本年の研究実績としては、本研究の中心をなす『湯殿山の本地』諸本調査を、鶴岡郷土資料館蔵本や個人所蔵本について行い、新たな知見を得ることができた点があげられる。前者については、すでに戸川安章氏や阿部幹男氏の紹介があるがその後、本格的な検討が加えられていない状況にある。今回、書誌調査および撮影をすることができ、あらためて内容の検討が可能になったことは成果の一つである。また、鶴岡郷土資料館所蔵は、いずれも国分剛次氏旧蔵だが、筑土鈴寛や横山重との接点も認められ、奥浄瑠璃研究史を広く文学史や宗教文芸の研究史においても再定位する可能性をもつ資料群であることも付言しておきたい。また、『天狗の内裏』の研究についても、新出資料の発見や、資料分析から、他の奥浄瑠璃諸本との接点を見出すことがき、新知見を得ることができたのは大きな成果である。芸能環境の研究については、「奥羽地域近世芸能記録資料集」作成のため、資料収集を行い、すでに文化史資料として定評のある『門屋養安日記』をはじめ、諸文献の整理と検討を進めた。調査の過程で、『余目町史資料』に採録された、十八世紀の地域文人・上林職応関連資料にも語り物文芸関連記事を見出すことができ、近世庄内地域における芸能享受の一端を明らかにする手がかりを得たことも成果の一つである。概ね当初の計画通り、調査と資料の分析を進めることができたため。とくに新出資料の発見はもとより、上林職応関連資料など、既知の公刊資料の検討から新たな視座も拓かれた点は今後の研究を推進する手がかりといえる。

また、出羽三山信仰文化圏における芸能環境に注目して研究を進めた結果、瞽女の語り物や口説節との関係を問うことも新たな課題として見えてきた。成果の一端を口頭発表し、今後の研究の推進にあたって、一定の見通しを得ることができたため、順調に進展していると判断した。本研究は、東北地域の語り物文芸・奥浄瑠璃享受の実態を解明し、芸能環境と関連づけて諸本展開の分析を行い、旧来の作品論を越えた奥浄瑠璃研究総体に及ぶ研究視座の獲得と新たな研究手法の提示を目的とする。具体的には、『湯殿山の本地』『天狗の内裏』『庚申の本地』を中心とした研究を推進している。本年の研究実績としては、『湯殿山の本地』の諸本のうち、明和二年(1772)の奥書をもつ酒田市光丘文庫蔵『湯殿山御伝記』の調査研究をおこなった。当該テクストはこれまでほとんど検討されていない伝本だが、その表現の分析を通して『湯殿山の本地』諸本の展開を理解する上で指標となる表現と研究視座を得た。また、あわせて東北を中心に広がりをみせた出羽三山の信仰圏についても理解を深めた。なお、同館に所蔵される『最上出羽少将庄内退治』(享保2年写本。六段)も調査した。当該テクストもほとんど研究の俎上に載せられることがないが、調査の結果、内容はもとより、本文に三重が付されるなど、本研究のテーマである出羽三山信仰圏の文化環境を探る上で重要なテクストであることが判明した。『天狗の内裏』については、関連する奥浄瑠璃テクスト『常盤鞍馬破り』とあわせてお伽草子・古浄瑠璃の義経物のテクスト群と対照した論文「『義経地獄破り』の生成基盤:稚児学匠としての牛若像の展開から」(「立教大学日本文学」120号、2018年)を執筆することができた。『庚申の本地』については、新たなテクストの収集とともに、当該地域の庚申信仰に関する文献を集め、文化環境の理解につとめた。『庚申の本地』は、相当数の諸本が伝存すると見られ、ジャンルとしての奥浄瑠璃を理解するうえで重要なテクストであることが再認識できたのは成果であった。芸能環境については、菅江真澄をはじめとする東北を訪れた人びとの紀行文・日記・記録類を重点的に検討した。研究実績に示したように、本研究では『湯殿山の本地』『天狗の内裏』『庚申の本地』を中心に研究を推進しているが、各テクストについてそれぞれ調査を中心に研究を進めることができたたため。また、当初の計画ではその重要性を認識できていなかったテクストについて、調査を通して文化環境の考察の視座からその意義が認められることが判明し、さらなる研究の進展が見込まれるため、順調に進展していると判断した。当初の研究目的にそって研究を推進する。方策としては次の2点に留意して研究を進める。まず、奥浄瑠璃諸本関係については調査と分析をさらに進め、早期の論文化、成果の公刊を目指す。次に、芸能環境については、庄内地域と、最上地域、米沢・置賜地域を軸にして、さらに資料の捜索を行う。上記に記したごとく、瞽女の語り物や口説節との関係を問う必要もでてきたため、越後や羽後地域の動向も目配りをしながら着実に研究を進めることにしたい。また、本研究は地域資料を主たる対象としているため、本年同様、研究成果の地域・社会還元を心がけて推進する。これまでの調査データに基づいて、テクストの分析を多角的に進めていく。庄内地域と米沢・置賜地域を中心にしつつ、書物文化や芸能者の動態だけではなく、当該地域の宗教環境にも目配りをしながら研究を推進していく。当初の見通し通り、今回主対象としたテクストは出羽三山信仰をはじめとする地域の信仰の動態と関わると目される。宗教テクストとしての位相を見極めるべく研究を推進する。また、論文の執筆と公刊によって成果も発信する予定である。
低次元鎖ハロゲン架橋金属錯体における分子設計と次元性制御による新規物性発現

...Pd^<II>...(b)というような構造をもっており、一方Ni錯体は電子相関が強いため架橋ハロゲンはズレずに-X-Ni^<III>-X-Ni^<III>-X-(a)、というような構造をもっている。架橋ハロゲンの位置も違い酸化状態も違うものの、これらは同形構造(I222)をもっている。そこでこれら電子状態の違う2種類の素構造の比率を変えた一連の単結晶を合成し、電子格子系と電子相関系の境界領域における新電子相の創製に関する研究を行った。単結晶の伝導度測定の結果、いずれも半導体的挙動を示すが、x=0.5付近の化合物の活性化エネルギーが最も小さくなっている。これはこの付近の混合比で電子格子相互作用と電子相関がお互いに競合し合うことにより最も弱め合ってつり合ってキャリアーができやすいためと思われる。電子状態を見るのは共鳴ラマンスペクトルが有効な手段である。M^<II>-M^<IV>状態ではν(M^<IV>-X)に基づく特有の高次の共鳴ラマンが観測されるが、M^<III>状態では架橋ハロゲンが金属間中央にあるためにラマン禁制であり観測されない。Pdの成分比が0.5以下になると共鳴ラマンは観測されないようになっていることから、これらの化合物中ではPdはPd^<II>-Pd^<IV>状態からPd^<III>状態へ近づいていることが推測される。XPSの測定においてもPdの比率が小さくなるにつれてPd^<II>-Pd^<IV>がPd^<III>に近づいていることがわかる。ESRにおいてもNi^<III>錯体では各Ni^<III>のdz^2のスピン間に架橋ハロゲンを介した非常に強い反強磁性的相互作用が働くため非常にブロードなシグナルを示しているが、Pdに比率が増えるにつれて次第に反磁性のPd^<II>とPd^<IV>によって遮断されるために次第にシャープなシグナルを示している。このように素構造として電子格子系のPd^<II>-Pd^<IV>と電子相関系のNi^<III>を単結晶中で混合していくと、強い電子相関のためにPd^<II>-Pd^<IV>状態がPd^<III>状態へと変化するという大変興味深い結果を得た。
婦人雑誌にみる文学・ジェンダー・メディアの交差-藤村「処女地」執筆者調査より-

「処女地」(1922・41923・1)は島崎藤村が創刊した婦人雑誌である。この雑誌に執筆した女性達が他のどのような雑誌に執筆していたのかを調査し、以下の3点を明らかにした。第一に、「処女地」は執筆者達が後続の婦人雑誌や一般の新聞や週刊誌などに書くための人脈をつくる場となったこと。第二に、女性達にとって書くことは〈私が私になること〉であったこと。第三に、従来論とは異なり、「処女地」は一定の評価を得、作家を育成していたこと。これらの事実から、文学とジェンダーとメディアとの密接な関係の様相が見えてきた。本研究は、並列的に進んできている個々の雑誌研究に見通しを与え、文学研究とジェンダー研究とメディア研究の交差する領域を開拓することをめざすものである。具体的な研究内容は以下の通りである。(1)「処女地」に執筆した女性達の執筆調査(2)「処女地」執筆者における「処女地」の意味の解明(3)当時のメディアにおける「処女地」の位置づけ(4)婦人雑誌をはじめとする当時の新聞雑誌間のつながりの解明(5)「処女地」に執筆した女性達の執筆目録作成(6)藤村の全集未収資料発掘と藤村の再検討「処女地」(1922・41923・1)は島崎藤村が創刊した婦人雑誌である。本研究は、島崎藤村が創刊した婦人雑誌「処女地」(1922・423・1)の執筆者達が、どの雑誌にどんな文章を発表したかという調査を切り口として、雑誌間、殊に婦人雑誌間のつながりを明らかすると共に、時代の言説や女性の自己表現の変遷を探り、「処女地」と藤村とを再検討することを目指すものである。「処女地」執筆者のうち、文学事典等に項目のない無名の女性達の執筆状況についての調査、文学事典等に項目のある-一名の作家中、生田花世、池田小菊、川島つゆ、澤ゆき子についての調査を、これまでにしてきた。これらを踏まえ本年度は、加藤みどり、島崎静子、鷹野つぎ、若杉鳥子について、作品や「処女地」についての言及、同時代評等を調査し、まとめた。「処女地」に執筆した作家達の半数が「女子文壇」からの誌友であった等、雑誌間の関係がよりはっきりと見えてきた。女性の発表機関の少ない当時、「処女地」は作家達が書き続けることやその後の進展に少なからぬ力を与えたという、執筆者側からの「処女地」の意義もより明らかになった。当時の文学を志す女性達の置かれた状況や、文学が女性達にどのような意味を持ったのかもうかがえるようになった。また、雑誌「処女地」を相対化するために、婦人雑誌の祖といわれる「女学雑誌」に掲載された北村透谷の作品について研究発表を行った。「処女地」に執筆した女性達の作品収集やデータ入力も続けている。さらに調査を重ねることによって、婦人雑誌間のつながり等が、より明確になるであろう。本研究は、島崎藤村が創刊した婦人雑誌「処女地」(1922・423・1)の執筆者達が、どのような人達で、どの雑誌にどのような文章を発表したかを調査することによって、雑誌間、殊に婦人雑誌間のつながりを明らかすると共に、時代の言説や女性の自己表現の変遷を探り、「処女地」と藤村を再検討することを目指すものである。前年度までに、「処女地」に執筆した無名の女性達、文学事典等に項目のある11名の作家のうち、生田花世、池田小菊、川島つゆ、澤ゆき、加藤みどり、島崎静子、鷹野つぎ、若杉鳥子についての調査をした。本年度はこれらを踏まえて、細川武子、辻村乙未、若山喜志子について、作品や同時代批評、作家における「処女地」の位置づけ等を調査し、11名の作家全体についてまとめた。作家達には複数の雑誌や会に参加して切磋琢磨し、文学を志して上京した者が多いこと、「女子文壇」→「処女地」→「女人芸術」という系譜が見られること、さらに、作家達の文学的成長の場、その後の文学生活の重要な契機、後続の雑誌の人脈をつくった、という「処女地」の意義が明らかになった。また、雑誌「処女地」を相対化するために、婦人雑誌の祖といわれる「女学雑誌」掲載の北村透谷「鬼心非鬼心」についての論考をまとめた。「鬼心非鬼心」は、実際に起きた母親による子殺し事件を取り上げ、貧困のみならず、人間を衝き動かす<魔>をつくり出すことまでを「社会の罪」であると主張する。「鬼心非鬼心」は、文学によって自己をつくっていこうとした「処女地」の女性達の作品を相対化し、子殺しの母親に対する「処女地」の作家達の社会的位置をも相対化する。

この他、「処女地」に執筆した作家達の執筆データの入力も続けた。本研究は、島崎藤村が創刊した婦人雑誌「処女地」(1922-423・1)の執筆者達が、どのような人達で、どの雑誌にどのような文章を発表したかを調査することによって、雑誌間、殊に婦人雑誌間のつながりを明らかすると共に、時代の言説や女性の自己表現の変遷を探り、「処女地」と藤村を再検討することを目指すものである。従来「処女地」に対する世評は苛酷であったと論じられてきた。しかし、「処女地」は当時の新聞雑誌において時機を得た企てと見られ、作品は教科書等にも掲載されたこと、執筆者にとって重要な文学的契機となったこと、藤村が後年、同人の応募小説を選んでいたこと等を明らかにした。作家青成という点では「処女地」はむしろ一定の成果をあげたといえる。「処女地」は女性達の連帯をつくり、それが後続する雑誌につながることによって、女性文芸誌の流れの中に位置づけられるものとなったのである。さらに「処女地」執筆者についてのこれまでの調査の補遺を整理し、「処女地」の編集実務担当から「女人芸術」編集長となった素川絹子についてまとめた。「処女地」の執筆者は、約4割が既婚、6割強が高等女学校卒業よりも高学歴の女性達であった。「処女地」は、結婚生活に入るよりも学ぼうとし結婚後も書こうとした女性達に発表と成長の場を与えたのである。この他、「処女地」に執筆した作家達、そして藤村の執筆データの入力も続けた。本研究は、島崎藤村が創刊した婦人雑誌「処女地」(1922・423・1)の執筆者達が、どのような人達で、どの雑誌にどのような文章を発表したかを調査することによって、雑誌間、殊に婦人雑誌間のつながりを明らかにすると共に、時代の言説や女性の自己表現の変遷を探り、「処女地」と藤村を再検討することを目指すものである。本年度は、藤村が発行した「処女地」に執筆した女性作家のうち、文学事典に項目はあるが、評伝や執筆目録がまとめられていない、三人の執筆目録を作成した。女学校副校長や幼稚園長をつとめ、放送童話や少女小説を執筆した細川武子、小説家として認められながら執筆の途絶えた正宗乙未(正宗白鳥の妹、地理学者辻村太郎の妻)、「処女地」の編集に従事した後、藤村と結婚し、主に藤村の没後に執筆した島崎静子の三人である。執筆目録からは、それぞれが典型的であるような、大正時代(一九一〇年代)から作品を発表し始めた女性達が辿った道筋を見ることができる。『藤村全集』(筑摩書房昭41・9昭46・5)には、初出の明らかにされていない文章が相当ある。調査の結果、初出の出典を百点近く、全集記載の訂正箇所を五十点近く見出し、全集未収資料を百点以上(初出と重複あり)発掘した。これらの資料の収集、整理作業を続けた。藤村研究における書誌的調査の不備を補うものである。また、「処女地」に集まった女性達だけでなく、藤村が執筆した新聞雑誌を含めた雑誌間のつながり、近現代文学研究でどのような雑誌が見過ごされてきたのかを知るための基礎となる作業である。「処女地」に執筆した他の作家達の執筆目録の入力作業も続けた。本研究は、島崎藤村が創刊した婦人雑誌「処女地」(1922・423・1)の執筆者達が、どのような人達で、どの雑誌にどのような文章を発表したかを調査することによって、雑誌間、殊に婦人雑誌間のつながりを明らかすると共に、「処女地」と藤村を再検討することを目指すものである。本年度は、「処女地」に執筆した女性達のうち5人以上が執筆した雑誌を調査し、その雑誌における彼女達と藤村の掲載状況表を作成した。
要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルの開発

本研究の目的は、要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護介入を反映した看護実践モデルを開発し、その信頼性と妥当性を検討することである。具体的には、1米国アイオワ大学で開発され標準的な看護介入として国際的に認知されている看護介入分類(NIC)のうち、排泄に関する6つの看護介入(尿失禁ケア、排尿管理、排尿習慣訓練、排便管理、排便訓練、便秘管理/糞便埋伏管理)を基に、文献レビュー、訪問看護実践家との検討を反映し、要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルを作成する、2要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルの信頼性と妥当性の検討のため、訪問看護師を対象とした質問紙調査を実施する。なお、本研究において、自然排泄は、トイレ、ポータブルトイレ、尿便器といった排泄に使用する用具を用いて排尿、排便ができることと定義している。平成30年度は、文献レビュー、訪問看護実践者へのヒアリングにより、要介護高齢者の自然排泄を支援する訪問看護実践モデルに含む具体的援助項目を検討し、項目を追加・修正、表現を洗練していくこととした。現在も具体的援助項目の精選段階にあり、今後、訪問看護エキスパートを対象とした質問紙調査、意見聴取に向け準備を進める。昨年度までの文献検討が不十分であり、今年度は援助の対象者となる要介護高齢者の状況をより具体化するための文献検討に時間を要したため、当初の計画よりも遅れが生じている。2019年9月までに要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルに含む具体的援助項目の精選を終える。その後、訪問看護のエキスパート(専門看護師・認定看護師5名を予定)に援助項目の適切性を問う質問紙調査・意見聴取を実施する。この実施にあたっては、所属機関倫理審査委員会に倫理審査の申請をし、承認を得て2019年12月までに行う。訪問看護のエキスパートへの意見を踏まえ、要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルを作成し、2020年度は訪問看護経験年数が3年以上の訪問看護師を対象にモデルの信頼性・妥当性を検討するための質問紙調査を実施する。本研究において、自然排泄は、トイレ、ポータブルトイレ、尿便器といった排泄に使用する用具を用いて排尿、排便ができることと定義している。本研究に先行して実施した調査では、訪問看護援助により、自然排泄が可能となった要介護高齢者の実際の事例から、訪問看護師の援助、自然排泄移行の影響要因を明らかにした。訪問看護師の援助は【要介護高齢者の排泄に関わる情報の把握とアセスメントをする】【便の性状を整え排便習慣をつくる】【訪問看護の時間にトイレでの排泄を誘導する】【トイレへの移動動作安定のためにリハビリを行う】【生活機能低下をもたらす健康状態をモニタリングする】の5つの焦点、自然排泄移行の影響要因は【要介護高齢者の行動変容を捉える】【家族のセルフケア機能を維持する】【多職種と連携する】の3つの焦点が抽出された。今回は、要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルに含まれる具体的訪問看護援助項目を精選する。方法として、「看護介入分類(NIC)原書第6版」に掲載されている尿失禁ケア21項目、排尿管理17項目、排尿習慣訓練14項目、排便管理18項目、排便訓練16項目、便秘管理/糞便埋伏管理25項目の看護介入行動を基に、文献レビュー、本研究の先行調査の成果を反映し、在宅看護学研究者と討議の上、要介護高齢者の自然排泄移行を支援すると考えられる具体的な訪問看護援助項目をあげる。これを要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデル素案とし、作成する。「看護介入分類(NIC)原書第6版」に掲載されている尿失禁ケア21項目、排尿管理17項目、排尿習慣訓練14項目、排便管理18項目、排便訓練16項目、便秘管理/糞便埋伏管理25項目の看護介入行動を基に、文献レビュー、本研究の先行調査の成果を反映し、看護介入行動の精選、表現の整理を行ったが、在宅看護学研究者との討議が不十分である。在宅看護学研究者とは討議のスケジュールを調整しており、平成30年8月までに素案を完成させることを目指す。

平成30年度は、文献レビュー、訪問看護実践者へのヒアリングにより、要介護高齢者の自然排泄を支援する訪問看護実践モデルに含む具体的援助項目を検討し、項目を追加・修正、表現を洗練していくこととした。現在も具体的援助項目の精選段階にあり、今後、訪問看護エキスパートを対象とした質問紙調査、意見聴取に向け準備を進める。昨年度までの文献検討が不十分であり、今年度は援助の対象者となる要介護高齢者の状況をより具体化するための文献検討に時間を要したため、当初の計画よりも遅れが生じている。平成30年8月までに要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデル素案が完成することを予定している。素案の完成後、訪問看護のエキスパートである、訪問看護専門看護師、訪問看護認定看護師、訪問看護ステーション管理者、在宅看護学研究者5名に、要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデル素案の適切性を問う質問紙調査を実施し、量的に内容妥当性を検討する。専門的立場からの助言も依頼し、モデル素案の修正を行う。2019年9月までに要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルに含む具体的援助項目の精選を終える。その後、訪問看護のエキスパート(専門看護師・認定看護師5名を予定)に援助項目の適切性を問う質問紙調査・意見聴取を実施する。この実施にあたっては、所属機関倫理審査委員会に倫理審査の申請をし、承認を得て2019年12月までに行う。訪問看護のエキスパートへの意見を踏まえ、要介護高齢者の自然排泄移行を支援する訪問看護実践モデルを作成し、2020年度は訪問看護経験年数が3年以上の訪問看護師を対象にモデルの信頼性・妥当性を検討するための質問紙調査を実施する。国際学会への参加の他、国内学会に複数回参加の他、データ保存や分析に使用するパソコンや統計解析ソフトを購入し、概ね計画通りに使用した。次年度はデータ収集にかかる交通費や謝金、学会参加旅費として使用することを予定している。本年度の主な取り組みは文献検討であり、研究協力者との打ち合わせを行うための旅費や文房具購入等の使用のみになったため、当初の予定よりも使用額が少なかった。次年度は、データ収集にかかる交通費・謝金、学会参加費等として使用することを予定している。
癌の光線力学療法の効果を十分発揮させるためのトレーサブル光増感製剤の開発

光増感剤のトレースをMRIで行うための担体として、ガドリニウムキレートを結合させたデキストラン(Gd-Dex)を合成した。Gd-Dexは静脈内投与後すぐにS180マウス腫瘍に集積した一方、健常マウスでは60分以上に亘り血管内に滞留した。腫瘍への体積当たりの蓄積量は、投与60分後では腫瘍サイズ500-3000 mm3の間でほぼ同程度となった。血中のGd-Dexは加水分解後速やかに腎排泄されたが、一部は肝臓に集積した。一方、デキストランへの光増感剤chlorin e6(Ce6)の結合はシアノ化デキストランをエチレンジアミン結合Ce6と反応させることで合成できた。本年度は、粒子状MRI造影剤の合成とMRI撮像について、各々条件検討を行った。デキストラン(平均分子量4万)とdiethylenetriamine-N,N,N',N",N"-pentaacetic acid, dianhydride(無水DTPA)の反応により、キレート試薬DTPAを結合したデキストランを合成し、次いでDTPAにガドリニウム(III)をキレートさせて、粒子状MRI造影剤を合成する方法について、反応条件を検討した。デキストランのグルコース単位に対する無水DTPAのモル比を0.12.0の間で変化させて合成したところ、モル比が2において最終的なガドリニウムの結合率がグルコース単位に対して約0.5となった。モル比1以下ではガドリニウムの結合率がきわめて低かった。また、ガドリニウムのキレート操作で、溶液のpHが約9を超えると、ガドリニウムイオンがデキストランに非特異的に結合して不溶性の沈殿を生じることがわかった。合成法については、さらに検討の余地があり、無水DTPAの反応時間や触媒量についても検討する必要がある。MRI造影剤の血中滞留性をコンパクトMRI装置で評価するに当たり、撮像の条件検討を行った。ガドリニウムのDTPAキレート水溶液を段階希釈して作成した模擬試料について、プロトンの縦緩和時間(T1)強調画像を撮像し、輝度の濃度依存性・直線性と撮像時間の2点を主眼に検討した。その結果、汎用される勾配エコー法よりも高速スピンエコー法が最も撮像に適していることがわかった。輝度はガドリニウムDTPAキレートの濃度が約1 mmol/Lまで濃度に従いほぼ直線的に増加したが、それ以上では頭打ちとなった。最大の輝度は、勾配エコー法では濃度0のときの約2倍であったが、高速スピンエコー法では約5倍と高かった。デキストラン(平均分子量4万)に対するDTPA無水物と触媒として用いるN,N-dimethyl-4-aminopyridineの比率を変えてデキストランに対するGdの結合率を調べた。デキストランへのGd結合率は、グルコース単位当たり0.5以上にすると沈殿したことより、最大結合率を0.5とした。結合率(Gd/グルコース単位)が0.5のGd結合デキストランを健常マウスに静脈内投与し、頭部においてMRI画像(T1強調画像)を1.5 T MRI装置により勾配エコー法で撮ったところ、血管を描画することができた。血管の描画は投与後少なくとも1時間は可能であった。一方、同じGd相当量の市販のマグネビスト(Gd-DTPA)では血管を描画することができなかった。これは、合成したGd結合デキストランが正常組織では血管から漏れることが無いことを意味し、造影剤をがんのような血管透過性が亢進している組織のみへ送達できる可能性を示唆する。ラット(Wistar,約200 g)にイソフルラン麻酔下でGd-Dexを9.8μmol Gd相当量を静脈内投与した。対象として、マグネビスト(Gd-DTPA)の50μmol Gd相当量を静脈内投与した。時間を追って採決し、限外ろ過でデキストランに結合したものと遊離したもの(Gd-DTPA)に分け、ICP発光分析によりGdを定量した。Gd-Dexを投与したラットではデキストラン結合Gdの減衰は二相性の一次反応に従った。遊離したGdの濃度は1/10以下であった。Gd-Dexの体内動態を2コンパートメントモデルで解析したところ、速度定数はα=0.058/minとβ=0.010/min、分布容積はV1=12.4 mLとV2=6.2 mLと算出された。一方、マグネビストは循環血中で単純に一次反応に従って減少し、速度定数はk=0.0414/minであった。使用したラットの血漿量は6.4 mLと推定される。Gd-Dexの中心コンパートメントにおける分布容積(V1)はその約2倍であり、投与後急速に分布する部位はおおかた血漿中であると推定される。また、血漿中のGd-Dexの分解を調べたところ、一次反応速度定数は0.00947/minであり、βの値と近かった。これらのことから、循環血中の遅い方の消失は分布の遅い組織へのGd-Dexの分布と言うよりは、Gd-Dexの加水分解によるものと推定される。マウスにおける造影剤の体内分布をMRIのT1強調画像で調べた。マグネビストは投与直後腎臓に集まり、90分でほとんどが膀胱に排泄された。一方、Gd-Dexは投与直後に腎臓および肝臓に集まり、徐々に減少した。

90分間での膀胱への排泄はマグネビストに比べてわずかであった。以上より、Gd-Dexは投与後主として循環血中に分布し、加水分解されて徐々に尿中に排泄されることがわかった。初年度合成法確立に手間取ったため、全体的に進捗が若干遅れた。マウス(ddY,雄)背部皮下に腫瘍細胞(S180)を接種し、腫瘍モデルマウスを作製した。腫瘍が直径12-13 mmになったところで、イソフルラン麻酔下、デキストラン結合Gd(Gd-Dex)あるいはマグネビスト(Gd-DTPA)の4μmol Gd相当量を静脈内投与し、投与前から時間を追って1.5 T実験動物用MRI装置にてグラジェントエコー法によりT1強調スライス画像(厚さ1 mm)を撮像した。Gd-Dex投与時では投与後1分より腫瘍辺縁部の輝度が増加し、腫瘍におけるGd-Dexの蓄積が確認された。輝度は投与90分後においても増加したままであった。一方、マグネビストでは、投与1分後に腫瘍辺縁部の輝度が増加したが22分後では減少し、45分後では他の組織と同程度にまでなった。より定量的な解析を行うため、3匹の腫瘍モデルマウスにGd-Dexを静脈内投与し、各マウスにおいてMRI画像より腫瘍辺縁部、腫瘍中心部、そして背部筋肉に設定した各領域で輝度変化率を算出し、投与後の時間に対してプロットした。いずれのマウスにおいても腫瘍辺縁部の輝度は投与1分後から筋肉に比較して明らかに高かった。さらに、腫瘍中心部においても投与22分以降筋肉より輝度が徐々に高くなった。以上より、Gd-Dexは腫瘍辺縁部に蓄積し、時間と共に中心部へと蓄積部位が広がることが確認され、光線力学的治療のための光増感剤クロリンe6のキャリアとして有望であることが確認された。初年度の合成法確立の遅れに加え、震災で影響を受けた測定機器の復旧に時間を要した。昨年度、デキストラン結合Gd(Gd-Dex)を、腫瘍(S180)を背部皮下に移植したマウスに静脈内投与したところ、腫瘍の特に辺縁部の幅数mmに蓄積することがわかった。これは、この造影剤に光増感剤を結合した場合、大きな腫瘍になるほど体積当たりの蓄積量が減少し、腫瘍殺傷効果が衰えることを意味する。そこで、大きさの異なる腫瘍を用いて、腫瘍の体積と造影剤蓄積量との関係を1.5 T実験動物用MRI装置を用いて調べた。腫瘍の体積はT2強調グラジェントエコー法にてマルチスライス画像を撮像し、画像の腫瘍部の面積とスライス厚の積の総和から求めた。また、T1強調グラジェントエコー法によるマルチスライス画像の腫瘍部分の輝度を、同時に測定した0.5 mmol/L塩化ガドリニウム水溶液の輝度を用いて濃度に換算し、高輝度部分の体積を用いてGdの蓄積量(nmol)を求めた。比較的小さい腫瘍(<1000 mm3)では投与約20分後までに蓄積がほぼ完了し、蓄積量と腫瘍体積との間に相関が見られた。一方、比較的大きな腫瘍(>2000 mm3)では分布が完了するまでに約60分を要し、投与60分後では全ての大きさの腫瘍で、Gd蓄積量と腫瘍体積との間に相関が見られるようになった。以上のように、大きな腫瘍でも時間をかければ小さな腫瘍と同程度の体積当たりの蓄積量を得ることができることがわかった。Gd-Dexへの光増感剤の結合を検討するため、デキストランにβ-アラニンの結合でアミノ基を導入し、N-ヒドロコハク酸イミド化した光増感剤クロリンe6を結合させる方法を検討した。
高速時間分解磁気光学イメージングを用いたスピン波分光学の構築

本研究課題は電子系では一般的となりつつある、バンド構造の幾何学的性質に由来する新奇な物性領域を、磁気秩序の素励起であるスピン波に拡張することを目指すものであり、本年度はその端緒を拓くべくスピン波のベリー位相効果を観測可能とする測定系を構築した。本研究では、ポンププローブ分光法と磁気光学イメージング法を融合させた超高速磁気光学イメージングを利用してスピン波の伝搬ダイナミクスを観測する。従来の超高速磁気光学イメージングではスピン波のベリー位相効果が現れると期待される面直磁化膜のスピン波ダイナミクスを観測することが困難であったため、本年度は面直磁化膜で磁化ダイナミクスを観測可能な手法を確立した。スピン波におけるベリー曲率は先行する理論研究において長波長のスピン波について計算されている。そこでは対称性の要請により、面内磁化膜ではベリー曲率が恒等的に0となることが指摘されている。このため面直方向に磁化をもった磁性膜におけるスピン波の伝搬ダイナミクスの測定が必要となる。本研究では透過配置で現れる磁気光学効果の一つであるコットンムートン効果を利用したイメージングを実証した。垂直に磁化した磁性ガーネットを試料として用い、コットンムートン効果を測定する光学系を構築して、波長800nmのパルレーザーを試料に照射した際の時間分解磁気光学イメージングを行った。この結果、レーザーに励起された弾性波が磁気弾性結合を通じて励起する磁化ダイナミクスを観測することに成功した。磁化ダイナミクスの振幅は外部磁場に依存して変化し、これを磁気弾性結合を考慮したモデルを構築し説明した。また、本研究に並行してベリー位相効果の増大が期待される弾性波とスピン波が結合した磁気弾性波の測定も進行している。弾性波とスピン波の混成に伴うコヒーレント振動現象の兆候を実験的に取得しており、次年度で系統的な測定を行う予定である。本年度の研究ではスピン波のバンド構造に由来するベリー位相効果を観測する測定系の構築が実現した。本研究は従来ファラデー効果を用いて実現されてきた超高速磁気光学イメージングをコットンムートン効果によって実行することにより、磁化歳差の面内成分を観測可能にしたものである。本成果は次年度以降のベリー位相効果観測に向けた重要な進展であるとともに、従来までの超高速磁気光学イメージング法における観測上の制約を解決する画期的な成果である。この観測手法の実現により、磁性体膜での磁化ダイナミクスを空間方向三成分についてすべて取得することが可能となった。また、従来はスピン波と弾性波の交点のみに着目して行われてきた磁気弾性波の研究を非共鳴な条件での議論に拡張し、磁気弾性結合を基礎とする研究領域に新たな視座を与えた。また並行する実験では磁気弾性結合ギャップの観測に近づく実験結果が得られつつあり、次年度につながる成果をも得ることができ、期待以上の進展を得ることができた。本成果の達成にあたって特別研究員は、実験系の新たな構築、最適化から測定および理論的解析と理論モデルの定式化、論文化までをすべて一貫して遂行しており、独力で研究を遂行する研究遂行能力を獲得しつつあると評価する。本年度の研究成果により、スピン波のベリー位相効果を観測する観測系が構築された。今後はベリー曲率が大きくなると期待されるスピン波と弾性波の分散の交点でのダイナミクスについての研究を進め、ベリー位相効果の観測を目指す。スピン軌道相互作用を起源とする磁気弾性結合の下では、スピン波と弾性波は互いに混成し、磁気弾性波と呼ばれる混成状態をなす。スピン波と弾性波の交点近傍でもベリー曲率が大きくなることが先行する理論研究によって提示されているため、スピン波のベリー位相効果を観測する系として期待している。混成状態が形成されると、もともと交点であった準位は縮退が解けて二準位へと分裂する。これによりスピン波と弾性波の分散の交点にはギャップがあくことが期待される。混成状態が生成された直接的な証拠となるこのギャップの観測は期待されているが、実現には高い周波数分解能が必要であり、ブリルアン散乱を始めとする従来のスピン波観測手法では観測が困難であった。しかしながら、本課題で利用する超高速磁気光学イメージングでは実時間測定結果のフーリエ変換により周波数スペクトルを取得するため、周波数分解能が合計測定時間の逆数で決まる。したがって測定時間を延ばすことで周波数分解能を容易に高めることができる。測定では面内方向に磁化した磁性絶縁体にスリットを用いて線形に整形したパルスレーザーを入射し、磁気弾性波を励起する。観測にはファラデー効果によるイメージング法を用いる。磁気弾性波を磁気光学効果によって観測すると、磁気弾性波のスピン波成分のみを観測することとなるため観測量である振幅は二つの混成状態のエネルギー差に比例した振動数で振動するはずである。次年度以降に本観測系での系統的な実験を実行し、ベリー位相効果の観測を目指す。従来の超高速

磁気光学イメージングではスピン波のベリー位相効果が現れると期待される面直磁化膜のスピン波ダイナミクスを観測することが困難であったため、本年度は面直磁化膜で磁化ダイナミクスを観測可能な手法を確立した。スピン波におけるベリー曲率は先行する理論研究において長波長のスピン波について計算されている。そこでは対称性の要請により、面内磁化膜ではベリー曲率が恒等的に0となることが指摘されている。このため面直方向に磁化をもった磁性膜におけるスピン波の伝搬ダイナミクスの測定が必要となる。本研究では透過配置で現れる磁気光学効果の一つであるコットンムートン効果を利用したイメージングを実証した。垂直に磁化した磁性ガーネットを試料として用い、コットンムートン効果を測定する光学系を構築して、波長800nmのパルレーザーを試料に照射した際の時間分解磁気光学イメージングを行った。この結果、レーザーに励起された弾性波が磁気弾性結合を通じて励起する磁化ダイナミクスを観測することに成功した。磁化ダイナミクスの振幅は外部磁場に依存して変化し、これを磁気弾性結合を考慮したモデルを構築し説明した。また、本研究に並行してベリー位相効果の増大が期待される弾性波とスピン波が結合した磁気弾性波の測定も進行している。弾性波とスピン波の混成に伴うコヒーレント振動現象の兆候を実験的に取得しており、次年度で系統的な測定を行う予定である。本年度の研究ではスピン波のバンド構造に由来するベリー位相効果を観測する測定系の構築が実現した。本研究は従来ファラデー効果を用いて実現されてきた超高速磁気光学イメージングをコットンムートン効果によって実行することにより、磁化歳差の面内成分を観測可能にしたものである。本成果は次年度以降のベリー位相効果観測に向けた重要な進展であるとともに、従来までの超高速磁気光学イメージング法における観測上の制約を解決する画期的な成果である。この観測手法の実現により、磁性体膜での磁化ダイナミクスを空間方向三成分についてすべて取得することが可能となった。また、従来はスピン波と弾性波の交点のみに着目して行われてきた磁気弾性波の研究を非共鳴な条件での議論に拡張し、磁気弾性結合を基礎とする研究領域に新たな視座を与えた。また並行する実験では磁気弾性結合ギャップの観測に近づく実験結果が得られつつあり、次年度につながる成果をも得ることができ、期待以上の進展を得ることができた。本成果の達成にあたって特別研究員は、実験系の新たな構築、最適化から測定および理論的解析と理論モデルの定式化、論文化までをすべて一貫して遂行しており、独力で研究を遂行する研究遂行能力を獲得しつつあると評価する。本年度の研究成果により、スピン波のベリー位相効果を観測する観測系が構築された。今後はベリー曲率が大きくなると期待されるスピン波と弾性波の分散の交点でのダイナミクスについての研究を進め、ベリー位相効果の観測を目指す。スピン軌道相互作用を起源とする磁気弾性結合の下では、スピン波と弾性波は互いに混成し、磁気弾性波と呼ばれる混成状態をなす。スピン波と弾性波の交点近傍でもベリー曲率が大きくなることが先行する理論研究によって提示されているため、スピン波のベリー位相効果を観測する系として期待している。