hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
狭隘閉鎖空間内の非共溶性混合媒体プール沸騰における沸騰冷媒遷移機構の解明

様々な冷却対象・冷却条件に対応できる媒体として、新たに非共溶性混合媒体を用いた沸騰冷却が提案され始めている。限界熱流束の飛躍的増大のみならず、沸騰開始時の伝熱面温度のヒステリシスの回避、大気圧作動下での冷却面温度の低減などを液体混合のみで実現できる画期的な方法で、従来の冷却システムの熱媒体に対する概念を大きく変えるものである。しかし、単成分媒体とは異なる沸騰伝熱特性を示し、特に、低沸点媒体から高沸点媒体への沸騰冷媒遷移機構は、両媒体の混合比率などで変化し、基本的性質はまだほんの一部分しか明らかでない。本研究は、沸騰領域を狭隘閉鎖空間に制限することで現象観測を容易にし、非共溶性混合媒体沸騰冷媒遷移機構の解明を目指している。今年度は第二年度として、狭隘閉鎖空間沸騰伝熱実験装置の開発を初年度に続き行った。可視化方法として装置可視部全域が観測可能なシュリーレン装置も導入し、より詳細な木駅挙動観測が可能となった。また、白金温度の導出や加熱壁面温度の見積もりなど、研究は着実に進んでいる。一方で、実験流体に用いている水とFC-72との表面張力差によると考えられる、特異な非共溶性混合媒体の流体挙動が観察された。表面張力が顕在化する狭隘空間ならではのものと考えられるため、実験結果の解析を進めている。また、沸騰冷媒遷移機構をより明確にするため、通常サイズの非共溶性混合媒体プール沸騰実験も合わせて実施している。そこでは、沸騰冷媒遷移が生じる条件について詳細に調査し、ケルビン-ヘルムホルツ不安定性解析に基づく沸騰冷媒遷移条件を提案し、実験によるデータからもその正当性を示した。さらに、熱伝達データや観測結果から、沸騰冷媒遷移のモードには見かけ上、2種類あることを示し、それが高密度低沸点媒体の液高さに依存することを示した。本研究の狭隘閉鎖空間での沸騰伝熱実験装置も開発でき、順調にデータ取得を行なっている。表面張力に起因する特異な流体挙動など、興味ある事象も見られ、現在データ解析を進めている。さらに、マクロスケールでの実験も並行して実施し、沸騰冷媒遷移機構を液液界面での流体不安定性から説明し、新しい沸騰冷媒遷移条件を提案している。以上のように、研究は概ね順調に推移している。狭隘閉鎖空間での沸騰伝熱実験装置にて見らた、表面張力に起因する特異な流体挙動について、現在データ解析を進めているが、実験を重ねて現象を説明できるようにしたい。また、実際のアプリケーションに近い形である、マクロスケールの沸騰実験も継続して実施し、2つの実験結果を用いて沸騰冷媒遷移機構を説明する。今年度は初年度として、狭隘閉鎖空間沸騰伝熱実験装置の開発を行った。PEEK材での狭隘閉鎖空間の作成、底面に設置した白金箔による加熱機構、シャドーグラフ法での流体挙動可視化、の3点を実施した。沸騰試験部は底部加熱面に対し、幅1 mmの平行平板狭隘空間を有するプール沸騰容器であり、平行平板正面からシャドウグラフ法による観察を行うことで、伝熱面近傍の冷媒や高密度低沸点媒体の分散状態を把握し、沸騰冷媒遷移機構を詳細に観察できるものである。さらに、実験条件を明確にするため、通常サイズの非共溶性混合媒体プール沸騰実験を実施し、沸騰冷媒遷移が生じる条件について調査し、初期冷媒比率・上部空間の容量・高密度低沸点冷媒の限界熱流束を盛り込んだ独自の閾値整理式を考察した。本年度での実施項目であった、狭隘閉鎖空間沸騰伝熱実験装置の開発は達成できたが、装置開発に時間を要し、実験実施までは至らなかった。しかしながら、マクロサイズでの非共溶性混合媒体プール沸騰実験を実施し、沸騰冷媒遷移の閾値設定における検討を実施し、独自の予測式の構築を行った。以上より、当初計画よりも進捗状況はやや遅れているが、次年度以降の実験実施に問題はなく、今後も計画通りに研究を実施する。本研究は、沸騰領域を狭隘閉鎖空間に制限することで現象観測を容易にし、非共

溶性混合媒体沸騰冷媒遷移機構の解明を目指している。今年度は第二年度として、狭隘閉鎖空間沸騰伝熱実験装置の開発を初年度に続き行った。可視化方法として装置可視部全域が観測可能なシュリーレン装置も導入し、より詳細な木駅挙動観測が可能となった。また、白金温度の導出や加熱壁面温度の見積もりなど、研究は着実に進んでいる。一方で、実験流体に用いている水とFC-72との表面張力差によると考えられる、特異な非共溶性混合媒体の流体挙動が観察された。表面張力が顕在化する狭隘空間ならではのものと考えられるため、実験結果の解析を進めている。また、沸騰冷媒遷移機構をより明確にするため、通常サイズの非共溶性混合媒体プール沸騰実験も合わせて実施している。そこでは、沸騰冷媒遷移が生じる条件について詳細に調査し、ケルビン-ヘルムホルツ不安定性解析に基づく沸騰冷媒遷移条件を提案し、実験によるデータからもその正当性を示した。さらに、熱伝達データや観測結果から、沸騰冷媒遷移のモードには見かけ上、2種類あることを示し、それが高密度低沸点媒体の液高さに依存することを示した。本研究の狭隘閉鎖空間での沸騰伝熱実験装置も開発でき、順調にデータ取得を行なっている。表面張力に起因する特異な流体挙動など、興味ある事象も見られ、現在データ解析を進めている。さらに、マクロスケールでの実験も並行して実施し、沸騰冷媒遷移機構を液液界面での流体不安定性から説明し、新しい沸騰冷媒遷移条件を提案している。以上のように、研究は概ね順調に推移している。次年度以降では、構築した狭隘閉鎖空間沸騰伝熱実験装置による非共溶性混合媒体プール沸騰実験を実施し、沸騰冷媒遷移の詳細な機構の調査を実施する。狭隘閉鎖空間での沸騰伝熱実験装置にて見らた、表面張力に起因する特異な流体挙動について、現在データ解析を進めているが、実験を重ねて現象を説明できるようにしたい。また、実際のアプリケーションに近い形である、マクロスケールの沸騰実験も継続して実施し、2つの実験結果を用いて沸騰冷媒遷移機構を説明する。試験に使用する試薬などを、他の実験と共用化できたこと、支出予定であった国際会議への旅費を他の共同研究費にて支出できたこと、などによって、使用額との差が生じた。国際会議参加旅費や国内学会参加旅費、実験装置購入など、他の共同研究予算との使用最適化により使用額に差が生じた。今年度は研究最終年度として、データ装置・解析装置などをさらに充実させること、論文発表や国際会議発表など積極的に行うべく、適切に研究計画を実行するために、研究費を使用する。
時間・空間依存性を考慮した超多変量関数データ解析法の開発と生命科学への応用

データ収集技術・環境の飛躍的な向上に伴って、統計科学で扱うデータは複雑・膨大化してきている。そのようなデータに対する解析のうち、例えば経時的に測定されるデータをある種の関数とみなして解析を行う方法を関数データ解析と呼ぶ。本研究では多変量関数データに対して、次元縮小とクラスタリングを同時に達成する新たな方法を開発した。また、関連する研究として、高次元二値データに対する次元縮小を伴うクラスタリング法を開発した。さらに、アウトカムのクラスタリングだけでなく、説明変数によるクラスター構造の予測を考慮した新たな分析手法を開発した。時間もしくは空間に依存する多変量関数データに対してクラスター分析を行う際、個体のクラスタリングとクラスターに関連する特徴抽出を同時に行うことで、クラスタリングの精度および解釈可能性の向上が見込まれる。多変量関数データのクラスタリングと特徴抽出の同時分析を実現する方法として、FPCK法(Yamamoto, 2012, ADAC)がすでに提案されている。しかし、FPCK法がうまく機能するためにはデータに特定の構造を仮定する必要があり、その仮定が崩れた場合にクラスタリングの精度が悪くなる。そこで、FPCK法の欠点を補うための方法として、FFKM法を開発し、理論および数値実験の両面から確かにFPCK法と相補的な関係にあることを示した(Yamamoto and Terada, 2014, CSDA)。また、FPCK法やFFKM法を含む多くのクラスタリング法において、クラスター構造とは無関係にデータが相関を持つ場合などに、クラスタリングの性能が阻害されてしまう。これは関数データではない通常の多変量データにおいても同様であり、このような構造(disturbing structure)に対処するための方法としてGeneralized Reduced Clustering(GRC)法を開発した(Yamamoto and Hwang, 2014, Behaviormetrika)。さらに、多変量関数データにおけるdisturbing structureを定式化しGRC法を拡張することで、多変量関数データに対する柔軟なクラスタリング法を開発した(Yamamoto and Hwang, in revision)。この方法を用いることで、データの構造にあわせて柔軟なモデリングが行えるとともに、従来の方法では捉えることの出来ないクラスター構造を推定することが可能となった。多変量関数データを特徴量に持つ対象のクラスタリングを行う際に,クラスター構造に影響を与える変数,もしくは,影響を与える領域を特定できる方法として,FPCK法が提案されている(Yamamoto, 2012, Adv Data Anal Cassif).また,FPCK法と相補的な方法としてFFKM法が開発されている(Yamamoto and Terada, 2014,Comput Stat Data An).これらの方法は,単純に次元縮小後にクラスタリングを行ういわゆるタンデムな方法よりも,真のクラスター構造を正しく推定できることが知られている.しかし,FPCK法やFFKM法を含む多くのクラスタリング法において,データにある種の構造(disturbing structure)が存在する場合,クラスター構造を正しく推定することができない.そこで,そのような構造を定式化し,データの構造に合わせて柔軟なモデリングが可能なクラスタリング法(FGRC法)を開発した(Yamamoto and Hwang, in press, J Classif).ヒトの認知行動・疾病と脳との関連についてはすでに多くの研究がなされている。特に、経時的に測定を行う実験において、一連の測定データを、時間を定義域にもつ関数として扱う関数データ解析のアプローチが利用されている。そのような脳データの解析で使用することを想定し、関数主成分分析(FPCA)法および関数多群正準相関分析(FMCCA)法を組み合わせることにより、分析者がより柔軟に特徴抽出を行うことが可能な方法をすでに提案している(Choi, Hwang, Yamamoto, et al., in press, Psychometrika)。この方法の核となるFMCCA法は、複数の関数データ間の関連度合いを最大に表現する部分空間を推定する方法である。しかし、確率的な取り扱いを行わない記述的モデルであり、さらに関数データ本来の無限次元性を仮定しない方法であった。そこで、データを無限次元空間に値を取る確率要素と捉えた一般化関数正準相関分析(GFCCA)法を開発した(山本・寺田, 2016,第37回大規模データ科学に関する研究会)。無限次元性より、GFCCAモデルは無条件には成立しないことがわかっており、モデル成立のための十分条件を導出した。さらに、有限次元を仮定した場合はGFCCAモデルと等質性分析モデルは等価であるが、無限次元の場合は必ずしも成立しないことが判明した。また、本研究ではこれまでに関数データのクラスタリング手法を開発してきたが、ヒトの認知行動や疾病と関連のあるクラスター構造を推定するための方法としては不十分であった。そこでまずは通常の有限次元データを対象として、認知行動や疾病などのアウトカムと関連のあるクラスター構造を推定するための方法を開発した(Yamamoto, et al., submitted).データ収集技術・環境の飛躍的な向上に伴って、統計科学で扱うデータは複雑・膨大化してきている。

多変量関数データのクラスタリング法として、既存の方法の欠点を補うことの出来る新たな方法を提案できた。さらに、より本質的にクラスタリングの精度を阻害する構造を定式化し、それを克服できる新たな方法を提案できた。この方法により、時間・空間に依存する多変量関数データにおいてもより柔軟にクラスター構造の探索が行うことが出来ると考えられる。計画通り、関連する研究の成果について、各学会(International Biometric Conference, International Conference on Computational Statistics,日本行動計量学会大会、統計関連学会連合大会など)で発表を行い、それらの学会での結果をフィードバックして結果をとりまとめたものを論文投稿中である。また、損失関数の一致性などの理論的な検討も現在行っている。時間・空間に依存する多数の関数データを特徴量とする対象のクラスタリング方法として開発された,提案手法の統計的性質を検討する.本研究で対象とするデータが存在する空間である,ヒルベルト空間上でのクラスタリングの解析的な性能については,既に様々な結果が報告されている.それらの結果を参考に,本研究のように次元縮小パラメータを含めた場合のクラスタリングの性能評価を解析的に行う.また,上述の臨床的アウトカムと関連するクラスター構造を推定するために開発した手法について,その手法によって得られる部分空間が臨床的アウトカムと必ずしも十分に関連しているという保証がない.そこで,分析者が臨床的アウトカムとクラスター構造の関連度を自由に調整できる方法を新たに開発する.統計科学当初の計画通り、時間に依存する関数データを対象に開発したモデルを、誤差成分に空間依存性を仮定したデータに適用し、時間・空間依存性を持つ多変量関数データの解析方法を開発する。その際に、頑健なパラメータ推定を行うとともに、解釈のしやすい解を与えるためにスパース制約を課した制約付き最適化問題を提案する。パラメータ推定において、Yamamoto and Hayashi (in revision)で実装しているMajorization-Minimizationアルゴリズムをもとにした最適化アルゴリズムを開発する。わずかに次年度使用額が生じたが,ほぼ計画通りに使用できた.作成中の論文について、英文校正を次年度に行うこととしたため。次年度使用額はわずかであり,請求時の使用計画通りに使用する.現在作成している論文の英文校正費用として使用する予定である。
患者由来気道上皮細胞を用いた閉塞性肺疾患におけるウイルス感染遷延化機序の解明

1感染初期のウイルス感染遷延に関与する疾患特異的な宿主因子として、熱ショックタンパク質(HSP)に着目し、患者由来気道上皮細胞におけるHSP発現の解析を行った。健常人、COPD患者より採取した初代培養気道上皮細胞(PBEC)よりwhole cell proteinを抽出し、ELISA法にてHSP70を測定したところ、健常人と比較しCOPD患者由来のPBECでは有意なHSP70の濃度上昇を認めた。また培養上清中のHSP70濃度も同様に、COPD患者由来のPBEC培養上清では健常人由来のものよりもHSP70濃度が上昇していた。そこでCOPD患者由来PBECでのHSP70発現上昇の原因として、喫煙による活性酸素に着目をした。健常者由来のPBECに活性酸素(H2O2)を処置したところ、HSP70の遺伝子発現の上昇を認めた。2感染中期から後期のウイルス感染遷延に関与する宿主因子として共抑制分子PD-L1に着目し、PI3K-delta阻害剤のPD-L1発現に対する効果を検討した。健常人より採取したPBECを合成2本鎖RNAアナログであるpoly:ICで刺激すると、細胞表面上のPD-L1の発現上昇を認めた。PI3K-delta阻害剤(IC87114)の前処置により、このPD-L1の発現上昇は抑制された。培養上清中の炎症性サイトカイン・ケモカイン濃度もまた、poly:IC刺激群で上昇を認め、PI3K-delta阻害剤(IC87114)前処置によりその上昇の抑制を認めた。ウイルス・サンプルを保存していたdeep freezerの故障により、約半年分のサンプルが廃棄処分となった。またウイルスのpropagationおよびtitrationに時間がかかっており、ウイルスを用いる実験が初年度は行えなかった。1感染初期のウイルス感染遷延に関与する疾患特異的な宿主因子:HSP70PBECに活性酸素前処置有/無ののち、ヒトメタニューモウイルス(hMPV)を感染させ、ウイルス増殖能の変化の解析ををこなう。さらにHSP70阻害剤前処置後にhMPVを感染させ、同様にウイルス増殖能の変化の解析をおこなう。2感染中期ー後期のウイルス感染遷延に関与する宿主因子:PD-L1PBECにhMPVを感染させ、poly:IC同様にPD-L1の発現上昇を認めるかの確認をおこなう。またPI3K-delta阻害剤前処置後にhMPVを感染させ、PD-L1の発現量の変化を検討する。
砕屑岩に見られる微生物マット構造の成因解明

微生物マット構造の形成を理解するため,インドにおいて現世・岩石試料の検討を行った.現世試料については,先行研究が微生物マット構造と認定していたものの多くは,蒸発作用による岩塩セメント化による構造であることが明らかとなった.岩石試料については,当初着目していた砂岩試料からは,微生物マット構造の成因の手がかりを見出すことはできなかった.一方,縞状鉄鉱層からも微生物マット構造が認識され,それらは石英の微小ノジュールが地層中で成長することで形成されることが明らかとなった.この結果は,砂岩の微生物マット構造についても同様の形成プロセスが当てはまる可能性を示唆する.微生物マット構造の形成を理解するため,今年度は主に現世試料および岩石試料の検討を行った.現世試料については,インド東部・グジャラート州のCambay Basinで採集した砂試料を用いた.共焦点レーザー走査顕微鏡などの観察により,先行研究が微生物マット構造と認定していたものの多くは,蒸発作用による岩塩セメント化によって砂表面が体積膨張することで形成された構造であることが明らかとなった.これらの構造は再び海水にさらされると破壊されるため,堆積構造として残存することは期待できない.しかし,一部にはシアノバクテリアなど微生物によって形成されたものも見いだされた.それらは海水にさらされても構造が保持された.岩石試料については,インド中部・マディヤプラデーシュ州の古原生界Gwalior層群に見られる砂岩および縞状鉄鉱層試料を用いた.砂岩試料に関しては,パリンプセスト・リップル,リンクル構造,ピティーリッジ,ピット,エレファントスキンなど,多様な微生物マット構造が見られたが,その成因の手がかりを直接見出すことはできなかった.一方,縞状鉄鉱層の層理面にも同様の微生物マット構造が見られ,それらは石英の微小ノジュールが地層中で成長することにより形成されていた.また一部には石英ストロマトライトが狭在していた.この結果は,砂岩の微生物マット構造についても同様の形成プロセスが当てはまる可能性を示唆している.微生物マット構造の形成実験についても準備を開始し,シアノバクテリアの培養を進めた.当初の計画通り,現世試料と岩石試料の検討を進めており,また次年度に予定している形成実験の準備もおおむね順調である.インド東部グジャラート州Cambay Basinで採集した現世の"微生物マット構造"については,真の微生物マット構造と岩塩セメントによる偽構造の特徴をまとめた.前者の形成については,フィラメント状シアノバクテリアなどによる砂粒の捕獲・結束が重要な働きをしていることが明らかとなった.これらの内容について,研究協力者のデリー大学Chakraborty教授およびインド工科大学Banerjee教授と議論を行い,現在論文を準備中である.この成果は,過去の"微生物マット構造"の成因を正しく理解するために重要な知見を含んでいる.一方,インド中部・マディヤプラデーシュ州Gwalior周辺に分布する古原生界Gwalior層群の縞状鉄鉱床に見られる微生物マット構造については,インドにおいて地質調査を行い,岩石試料を採集した.縞状鉄鉱床に狭在する石英ストロマトライトについて薄片観察を行ったところ,現世の鉄酸化細菌(LeptothrixやGallionellaなど)に形態及びサイズが類似した微化石を複数発見した.これは縞状鉄鉱床の形成に底生微生物群集が寄与したことを示唆する.また,鉄酸化細菌の代謝にによって縞状鉄鉱床が形成されているのであれば,微生物マット構造の形成には捕獲・結束以外のプロセスが重要な役割を果たしていることも示唆される.これらの成果は,シアノバクテリア以外の微生物であっても,微生物マット構造を形成しうるという数少ない実例となる可能性がある.微生物マット構造の形成を理解するため,インドにおいて現世・岩石試料の検討を行った.現世試料については,先行研究が微生物マット構造と認定していたものの多くは,蒸発作用による岩塩セメント化による構造であることが明らかとなった.岩石試料については,当初着目していた砂岩試料からは,微生物マット構造の成因の手がかりを見出すことはできなかった.一方,縞状鉄鉱層からも微生物マット構造が認識され,それらは石英の微小ノジュールが地層中で成長することで形成されることが明らかとなった.この結果は,砂岩の微生物マット構造についても同様の形成プロセスが当てはまる可能性を示唆する.現世試料については,今年度の結果に基づいて検討対象を絞り込み,砂粒子の安定化における微生物の役割を詳細に解明する.岩石試料については,より顕著な結果が期待される縞状鉄鉱層試料について集中的に検討を行い,その成果を踏まえて砂岩試料の検討方法を模索する.また,形成実験を本格的に開始する.地球微生物学
マイクロ試片による核融合炉壁材の疲労特性評価に関する研究

疲労特性は構造材料として基本的な性質であるが、核融合炉炉壁材料のような長期間の安全性の要求される場合には特に重要である。金属では降伏点以下の低い応力でも繰り返し負荷を受けると破断に至ることが知られている。しかし炉壁材のような高濃度の照射を受けた材料の疲労特性は余り調べられていない。これは試験可能な試料が得難いためである。一般に疲労は他の材料試験に比べて大きな試験片を必要とする。しかし、核融合炉炉壁候補材では、試験照射スペ-スや放射能汚染のため微小なTEMデスク寸法の試片での試験が要請されている。この研究では核融合炉炉壁材開発プロジェクトに一貫として、2つの微小試片疲労試験法を開発した。軸応力疲労において寸法効果は無いが曲けや捻りでは寸法効果が著しいことが知られている。TEMデスク寸法試験片の引張一引張型軸応力疲労試験用グリプシステムを開発した。特に設定時の軸ずれを防ぐ特殊な治具を製作した。この微小引張一引張疲労試験法によって304と316Lステンレス鋼のSーN曲線を求めた。微小試片による疲労試験結果は試験片表面を同じ粗さに仕上げられた標準寸法試片による引張ー引張試験結果とよく一致し、寸法効果はこの微小試片の範囲まで無い事が明かとなった。熱処理によって結晶粒寸法を変えて試験した結果も、標準寸法試片での挙動とよく一致した。本法の欠点は操作性で、ホットラボ作業の適性が案じられる。疲労特性を押し込み負荷に求める手法が開発された。試片の表面の超硬鋼球あるいはセラミック球に繰返し押込み負荷を与え、SーN曲線を求めた。この手法の利点は操作が単純であることである。この微小試片に適用できる押込み法で得られた4種の材料のSーN曲線は標準寸法の回転曲げ疲労試験で得られた曲線と比較的良い一致を示した。試験寸法が絶対的に不足している場合標準の試験方法で機械的強度を求めることが出来ない。微小な試験片を用い、規格試験に匹敵する試験結果を提供できる“微小試片試験法"の開発が求められている。微小な試験片を用いた試験法が多く提案されているが、微小硬さ試験、ディスク曲げ及び微小4点曲げ試験を除けば相対的な値が求められてているにすぎない.核融合炉炉壁材の評価において相対的な評価は極めて危険である。予想されるような高濃度の照射を受けたバルク材のデ-タは存在しないから、相対比較は極端な外挿となり、過大評価、過小評価の可能性が大きい。結晶粒寸法のような微細組織の問題を除けば軸荷重負荷疲労では寸法効果が無いことが明らかになあた。微小試片で軸荷重が実現されなかったのは、試験片の保持方法が未解決であるためである。本研究において、微小な領域で試験片を固定する装置を開発し、試片中の軸荷重負荷の際にずれが無く、破壊する場所を試験部に限定し、TEMデスク試片に軸荷重負荷を与える試験装置を試作した。炉壁候補材のSUS304銅、SUS316銅のSーN曲線をこの試作機によって求めることが出来た。SーNデ-タは標準寸法試片で得られたものと一致しなかった。しかし試験片表面仕上げを絶対値として一致させることにより、SーNデ-タも一致した。結晶粒度を代えたSUS304銅の試験結果よりバルク材と同じ粒界拘束あることが示された。

試片最小断面あたり3結晶粒あれば同銅ではバルクと同等の値が求められた。しかしこれを証するデ-タは十分でなく次年度に追加していく予定である。次世代のエネルギ-源として最も期待されている核融合炉の炉壁材の開発のため高濃度の中性子照射による諸機械的性質の把握が必要である。関西電力美浜原子力発電所の熱交換器の損傷のごとき予想外の事故の原因となる疲労特性は特に正確に把握されねばならない。このため実験用原子炉を用いて候補材料の照射が進められているが、照射スペ-ス他の理由で試験片を直径3mm厚さ0.3mmのTEMデスクに限定することが合意されている。90年度では微小な領域で試験片を固定する装置を開発し、破壊する場所を試験部に限定し、TEMデスク試片に軸荷重負荷を与える試験装置を試作した。炉壁候補材のSUS304鋼、SUS316鋼のSーN曲線をこの試作機によって求めることが出来た。また別に押込み法によって微細部分のSーN曲線をアルミニウム合金、炭素鋼、ステンレス鋼について求め、標準寸法試片と相関性が確かめられた。91年度はこの両方法の精度及び再現性を確認し疲労試験法として確立を計った。すなわち、2つの疲労試験方法の継続する。供試材は初年度のSUS304不錆鋼、7075ーT6・Al合金、45Cキルド炭素鋼に加え、純銅及び諸炭素濃度の炭素鋼のマイクロ疲労試験を行った。これらはいずれも標準試験片の確実な疲労デ-タのあるもので、これら比較材の回転曲げ疲労のSーN曲線と良い一致が認められた。押し込み法は10×10×2t(mm^2)の板状試験片に1mmφ及び0.3mmφの球(超硬球あるいはルビ-球)を押し込み、これに繰返し荷重を加える、応力の算出はYoffeの空孔膨張の解を適用した。き裂開始が標準試験における疲労開始の微視的特徴と一致するか確認するため試験を中断して断面観察を行ったところ、予想してされたように、疲労き裂は平均変位の急変する繰り返し数前後で接触表面より開始してしていた。
精度の自動調整機能を備えるApproximate Computing基盤

今年度は主として,CNN計算における計算再利用とApproximate Computingの親和性・有効性について調査し,CNN計算を高速化する手法を検討した.近年では,CNNが学習や推論に要する計算量の増大が問題となっており,この計算量を削減するための研究が盛んに行われている.しかし,計算量を削減する方法によっては,CNNの認識精度が大きく低下する場合も存在し,CNNの認識精度の低下を抑えつつ,計算量を削減する事が課題となっている.そこで,学習のための計算量削減に向けたカーネルテンプレート化と,推論のための計算量削減に向けた計算再利用の活用について検討した.評価の結果,カーネルテンプレート化により,認識精度を損うことなく,学習対象となるパラメタ数を大きく削減できることを確認した.また,CNN計算における乗算については,繰り返し出現する乗数・被乗数の組合せが数多く存在することを確認し,計算再利用がCNN計算に対して高い親和性を持つことが確認できた.更に,カーネルテンプレート化の適用により,より多くの乗数・被乗数の組合せが繰り返し出現することが確認でき,計算再利用の効果が更に大きくなることが予測できた.計算再利用に基づくApproximate Computingの計算基盤は確立しつつあり,また予定していた応用アプリケーションの詳細な解析についても,CNNを中心に予定通り達成できているが,計算近似度を自動調整する機能の実装にやや遅れが生じている。CNNの場合,仮数部の多くの部分を無視しても精度に重大な低下がみられないことや,処理部分によって必要な近似度に大きな違いがないため,近似計算自体の有用性は大きいものの,細かい処理単位での精度調整が重要ではないことが原因のひとつとして挙げられる。よってより広い範囲のアプリケーションに対して,解析を進める必要がある。進捗状況の欄でも述べたように,より広範囲のアプリケーションに対する詳細な解析を進め,入力近似度が出力誤差に与える影響の調査を積み重ねる必要がある。そのうえで,近似度の自動調整機能の有用性を確認しつつ,実装の詳細について検討していく予定である。Approximate Computingを統一的に適用可能な計算基盤の実現に向け,近似計算と計算再利用を組み合わせた近似計算再利用において,関数の単調性を利用することで,最適な計算近似度でApproximate Computingを適用する方法を検討した.まず,Approximate Computingを適用する対象となる関数,および,その近似化対象となる関数の入力を,プログラマがプラグマを用いて指定する方法を採用し,その仕様を設計した.また,プラグマを用いて記述された近似化の対象となる関数入力,およびマスク値の情報をプロセッサから利用するために,プロセッサの命令セット拡張の仕様を設計した。その上で,プラグマをこの専用命令へと変換し,プラグマで指定されたパラメータを,当該専用命令のオペランドとしてエンコードするコンパイラを実装した。MediaBenchから,画像圧縮を行うcjpegを用いて評価を行った結果,非常に簡単なプログラムの書き換えにより,既存の自動メモ化プロセッサと比較して,最大22.3%の命令実行サイクル数削減,および最大29.5%の再利用率向上を達成し,手法の有効性を確認することができた.また,同じくMediaBenchから,3Dグラフィクスを生成するmesaに含まれるmipmapを用いて評価を行った結果,mipmap内のlog関数において通常の計算再利用を用いた場合の再利用率が8.7%であったのに対し,log関数の出力許容誤差を0.01とした場合で再利用率が90.4%まで向上すること,また計算再利用に必要な記憶容量が7.3%まで低減できることを確認した.当初予定していた,計算近似度をプログラマにしていさせるためのディレクティブを含む記述仕様の設計,それを解釈・実行するコンパイラおよびプロセッサの設計・実装について,概ね順調に進行している。連想検索を担うエンジンのAPIとなる,拡張命令セットの設計,シミュレータ実装による評価も一部完了しており,引き続き,インタフェースおよび実装の拡張を行っていく。

前年度までの研究で整った調査および環境を用いて,計算近似度をプログラマに明記させる形から,自動的に調整する形へと拡張を行う。そのためにまず,CNN等の実用的アプリケーションを詳細に解析し,入力近似度と出力誤差の関係を調査した上で,手法のシミュレーションによる評価を行う。進捗状況の欄でも述べたように,より広範囲のアプリケーションに対する詳細な解析を進め,入力近似度が出力誤差に与える影響の調査を積み重ねる必要がある。そのうえで,近似度の自動調整機能の有用性を確認しつつ,実装の詳細について検討していく予定である。投稿予定であった国際会議論文およびジャーナル論文の執筆が遅れたため,投稿を次年度に持ち越すことになり,関係する参加費・旅費・掲載料を次年度に使用することとなった。研究計画の遅れに伴い,会議発表や論文掲載にかかる経費が当初予定よりも少額となった。次年度予算にてこれらにかかる費用を支出する予定である。
鉄筋コンクリート造連層有開口耐震壁の弾塑性挙動とそのモデル化

本研究の目的は鉄筋コンクリート造連層有開口耐震壁の弾塑性挙動を解明し、そのモデル化を行うことによって、耐震壁の強度と変形能の設計式を提案することである。本研究で行った実験は、3シリーズの連層有開口壁の静加力実験と、偏在開口の場合に生じる開口脇の独立柱を取り出した1シリーズの部材実験より構成される。その後、解析的な研究を行い、最終的に、連層有開口耐震壁の強度と変形能の設計法の提案を行った。シリーズ1では、当時不足していた曲げ降伏する連層耐震壁のデータを得るために,行ったものであり、連層壁の曲げ強度と変形能に及ぼす開口の影響を検討した。これらの研究では、斜め筋のない開口周比が0.3以下の中央開口を持つ壁に対しては、従来の開口低減率を用いる設計法により強度・変形能とも安全側に評価できること、および、それ以外の耐震壁、例えば開口が大きいものや偏在しているものなど、については、従来の方法は危険であり、既往の提案が有効であることを示した。シリーズ3では、既往の提案設計法の適用性を高めるために、さらに2体の曲げ降伏する連層偏在有開口耐震壁の加力実験を行った。偏在戸型開口を有する場合には、開口の影響により曲げ強度と変形能が無開口壁に比べ低下することを指摘し、その評価法を提案した。開口が偏在することによって生じる独立柱には、高変動軸力下で大きな強制変形が生じるため、強度だけでなく靱性も要求されることも示した。しかしながら、その独立柱には、隅柱のような一般の変動軸力柱とは異なり、全主筋が引張降伏するような引張軸力が生じるため、その挙動には不明な点も多い。そこで、シリーズ13で示した偏在戸型開口壁の独立柱を想定した柱試験体の静加力実験も行っている。1.実験目的現設計法における開口壁の設計法は、開口の大きさに従いそのせん断強度を低減させる方法を用いている。この方法は簡便であるが、実際の力の流れを反映させているとはいえず、開口周囲の補強筋の配筋も終局強度の観点からは合理的に定まらないなどの問題点も多い。特に、せん断破壊壁の1層耐震壁の実験結果との対応は悪くないが、曲げ降伏する連層耐震壁の靱性設計に適用するとなると大きな疑問が残る。筆者らは既に、開口壁を開口左右の袖壁付柱と開口上下の垂壁・腰壁付梁の各耐震要素に分離してそれぞれを設計する、という新たな連層有開口耐震壁の耐震設計法の考え方を提案している。本研究ではこの有開口壁をいくつかの耐震要素に分離して靱性設計する方法の妥当性を実験的に評価することを目的としている。2.実験概要中央開口で、開口周比が0.4と0.5の2体の中央開口試験体を用いて連層耐震壁の実験を行った。具体的には、連層有開口耐震壁の下部2層を対象とした試験体を用いて頂部1点加力による静加力実験である。崩壊形は1階脚部の曲げ崩壊形とし、そのときに各耐震要素に生じる応力に対してせん断強度と曲げ強度を確保という方針で試験体を設計した。0.5の開口試験体では、袖壁のせん断補強筋として斜め筋を配した。3.結論実験を行った結果、以下の結論を得た。(1)2.で述べた試験体の設計法で意図したとおり、試験体はいずれも壁脚部全体曲げ降伏の挙動となった。また、最大耐力の80%に低下した点で評価された変形能の限界値を実験的に得ることができた。(2)実験より得られた変形能の限界値を1.で示した提案の評価法で検討してみると、実験値より大きくなった。

これは設計として安全側であるが、より精度のよい方法を考える必要がある。1.目的開口の大きさに従いせん断強度を低減させる現行の有開口耐震壁の設計法は、簡便さの一方で開口周辺の配筋や終局強度が合理的に定まらず、曲げ降伏する連層耐震壁の靭性設計への適用に疑問が残る。本研究の目的は、開口壁を開口左右の袖壁付柱と開口上下の垂れ壁・腰壁付梁の各耐震要素に分割して各々を設計するという連層耐震壁の新設計法の妥当性を実験的および解析的に評価することである。2.実験初年度に引き続き、開口周比0.4で戸形開口と偏在開口の2体の試験体を用い、連層有開口耐震壁の下部2層を対象とした頂部1点加力による静加力実験を行った。崩壊形は1階脚部の曲げ崩壊を想定し、その際に各耐震要素に生じる応力に対してせん断強度および曲げ強度を確保するという方針で試験体を設計した。3.解析初年度の開口周比0.4と0.5の2体の中央開口試験体、および本年度の2体、計4体の試験体について、離散化極限解析法による解析を行い、解析結果と実験結果の比較検討を行った。本解析法は、構造物を剛体要素と弾塑性バネによりモデル化するものであり、要素分割を適切に行うことで、比軟的少ない要素数で構造物の終局耐力と終局変位を精度良く計算できる。4.結論(1)戸形開口と偏在開口の2体の試験体とも、設計意図通り、壁脚部全体曲げ降伏の挙動となり、最大耐力の80%に耐力が低下した部材角で評価された変形能の限界値を実験的に得ることができた。(2) 1.で示した変形能評価法において、全水平部材角の代わりに曲げ変形成分のみを用いると、一部危険側のデータが出現するが、全体的な傾向は良く実験直を表現した。(3) 3.で示した解析法により、実験における荷重一変形関係を概ね評価することができたが、降伏が実験より早期に生じるなどの問題があり、解析モデルの改善が必要である。本研究の目的は鉄筋コンクリート造連層有有開口耐震壁の弾塑性挙動を解明し、そのモデル化を行うことによって、耐震壁の強度と変形能の設計式を提案することである。本研究で行った実験は、3シリーズの連層開口壁の静加力実験と、偏在開口の場合に生じる開口脇の独立柱を取り出した1シリーズの部材実験より構成される。その後、解析的な研究を行い、最終的に、連層有開口耐震壁の強度と変形能の設計法の提案を行った。シリーズ1では、当時不足していた曲げ降伏する連層耐震壁のデータを得るために,行ったものであり、連層壁の曲げ強度と変形能に及ぼす開口の影響を検討した。これらの研究では、斜め筋のない開口周比が0.3以下の中央開口を持つ壁に対しては、従来の開口低減率を用いる設計法により強度・変形能とも安全側に評価できること、および、それ以外の耐震壁、例えば開口が大きいものや偏在しているものなど、については、従来の方法は危険であり、既往の提案が有効であることを示した。シリーズ3では、既往の提案設計法の適用性を高めるために、さらに2体の曲げ降伏する連層偏在有開口耐震壁の加力実験を行った。偏在戸型開口を有する場合には、開口の影響により曲げ強度と変形能が無開口壁に比べ低下することを指摘し、その評価法を提案した。開口が偏在することによって生じる独立柱には、高変動軸力下で大きな強制変形が生じるため、強度だけでなく靭性も要求されることも示した。しかしながら、その独立柱には、隅柱のような一般の変動軸力柱とは異なり、全主筋が引張降伏するような引張軸力が生じるため、その挙動には不明な点も多い。そこで、シリーズ13で示した偏在戸型開口壁の独立柱を想定した柱試験体の静加力実験も行っている。
界面重合法による繊維の超耐光性染色・形態安定化同時加工法の開発とその機構

本研究の目的は、天然繊維の加工分野における問題点を解決する新しい加工法を開発し、その機構を解明しようとするものである。具体的には、界面重縮合法を用いて羊毛や綿繊維の表面に染料含有高分子薄膜を形成させて皮膜し、羊毛繊維に対しては羊毛本来の撥水性を損なうことなく、防縮性を、綿に対しては表面撥水性と形態安定性を付与し、同時に日光堅牢度に優れたパステル染色を施すことにある。本年度は、ジアミン成分を含む水溶液を第1浴、2塩基ジクロリドを含むトルエン溶液を第2浴とする界面重縮合反応により、羊毛繊維表面を染料含有ポリアミド薄膜で均一に被覆する加工条件および繊維の防縮性、パステル染色性、耐光堅牢度を検討し、以下の成果を得た。(i)へキサメチレンジアミンとセバシン酸ジクロリドを用い、染料含有ナイロン-6/10薄膜を羊毛繊維表面に形成させる加工条件を確立した。(ii)本法は羊毛繊維本来の撥水性を損なうことなく、防縮性そ付与する加工法としては有用であることを実証した。(iii)水酸基あるいはアミノ基を有する水溶性の酸性染料を第1浴に添加することにより、羊毛の防縮加工とパステル染色の同時加工が可能であることを実証した。しかし、耐光堅牢度は染料の種類や化学構造によって異なる結果を示し、その機構の解明は今後の問題である。(iv)コンゴーレッド(水溶性)と1,4-ジアミノアントラキノン(非水溶性)を用いたモデル実験により、染料は第1浴の水溶液のみならず、第2浴(有機溶媒浴)に添加しても染料を共重合化した着色ポリアミドが生成することを明らかにした。(v)予備実験により、非水溶性の反応性染料を第2浴(有機溶媒浴)に添加することによっても、本法は羊毛および綿繊維の機能加工法として有用であることが判明した。本研究の目的は、羊毛や木綿などの天然繊維表面に染料含有高分子薄膜を形成させ、耐日光堅牢度に優れた染色(特に淡いパステル染色)と繊維の形態安定性を同時に付与する新規繊維加工法を開発することにある。本年度は羊毛繊維を対象とし、染料含有ナイロン薄膜を形成させる反応条件と得られる加工繊維の耐日光堅牢度と防縮性を検討した。具体的には、ヘキサメチレンジアミン(H_2N-R-NH_2)、反応性染料及び界面活性剤(Tergitol)を含むアルカリ水溶液を弟1浴とし、これに羊毛織物を浸漬後、適当な絞り率でpaddingし、アジピン酸ジクロリド(cloc-R-COCl)を含むトルエン溶液を第2浴として繊維表面上で界面重縮合を行い、各種染料含有高分子薄膜を合成した。用いた染料は、Acid Blue43とDirect Yellow1の二官能性アゾ染料とDrimalan系の反応性アゾ染料である。いずれの染料の場合も、染色濃度を調節することにより所望のパステル染色が可能であることを見出した。織物の防縮性も比較的良好であった。また、Drimalan系アゾ染料の場合は、耐日光堅牢度にも優れていることが判明した。しかし、二官能性アゾ染料の場合は期待したほどの効果は認められなかった。また、上記の反応条件で得られるナイロン薄膜の分子量が低いこともあり、耐洗濯性は低いという結果であった。平成10年度は、合成ナイロン薄膜の分子量制御法、耐日光堅牢度に優れた二官能性アゾ染料系ナイロンの合成法、繊維表面と合成高分子薄膜の接着性等について鋭意検討する予定である。さらに、綿織物についても同様の検討を予定している。

本研究の目的は、羊毛や木綿などの天然繊維表面に染料含有高分子薄膜を形成させ、耐光堅牢度に優れた染色(特に淡いパステル染色)と繊維の形態安定性を同時に付与する新規繊維加工法を開発することにある。前年度は、羊毛織物を用い、界面重縮合法により繊維表面に染料含有ナイロン薄膜を形成させる反応条件と得られる加工繊維の耐光堅牢度と防縮性を検討し、ヘキサメチレンジアミン水溶性染料を含むアルカリ水溶液を第1浴とし、これに羊毛織物を浸漬後、適当な絞り率でpaddingし、アジピン酸ジクロリドを含むトルエン溶液を第2浴とした系を用いると、所望のパステル染色が可能であることを見いだした。また、織物の防縮性も比較的良好で、染料の種類によっては耐光堅牢度にも優れていることを明らかにしたが、本年度は、本機能加工法の実用化に必要な基礎データを集積するためにアルキルジアミン、2塩基ジクロリド並びに染料の種類を変え2実験を行い、以下の成果を得た。(1)前年度と同じ系を用い、耐光堅牢度に優れたパステル染色に適した酸性染料をいくつか見出した。(2)油性の第2浴に染料を添加した系も、羊毛織物のパステル染色と防縮性付与の同時加工法として有用であることを実証した。(3)アルキルジアミンおよび2塩基酸ジクロリドのアルキル鎖長と生成ポリアミドの性質、特に分子量、染料含有率との関係を明らかにした。
マルチフェロイク超薄膜へテロ構造における電荷／歪誘起電気－磁気交差相関の解明

マルチフェロイク強磁性/強誘電性薄膜へテロ構造を用いた磁性の電界制御は、低消費電力スピントロニクスの技術基盤として喫緊の課題である。本研究では、強磁性体と強誘電体とのヘテロ界面における電気-磁気交差相関効果を介した磁性の電界効果について、巨大磁気抵抗細線を用いて明らかにすることを目的としている。H25年度に、巨大磁気抵抗効果を示す強磁性/非磁性/強磁性3層構造での強誘電体BaTiO3の2つの強誘電相(tetragonal相、orthorhombic相)において、界面歪み効果が磁気抵抗曲線に特徴的な変化を示すことを明らかにした。一方で、その詳細な起源については未解明であった。H26年度はさらに、Co/Cu/Fe3層細線/強誘電体BaTiO3へテロ構造に対して、BaTiO3のrhombohedral相おいて磁気抵抗を評価し、電界により誘起されるひずみが磁気抵抗に与える影響について調査した。その結果、rhombohedral相では電界の印加に伴い磁気抵抗が40%以上変化することを見出した。この磁気抵抗の変化はBaTiO3と接するFe相のスピン偏極率の変調効果に起因するものとして理解される。一方、強誘電体として界面ひずみの抑制が期待される有機強誘電体を用いた場合には、膜面に垂直に印加した電界の極性に応じてNi/有機強誘電体へテロ構造の保磁力が変化する傾向が観察された。この結果は、ひずみ効果に加え界面に蓄積される電荷の変調に起因して磁性が変化することを示しており、ひずみ効果および界面蓄積電荷効果の双方を操作することで磁性の電界制御が可能となることを明示している。加えて、磁気異方性の電界効果をさらに明確化するために、Fe/Gd多層膜/BaTiO3ヘテロ構造を作製し、磁気異方性の電界効果のさらなる明確化に向けた研究を開始している。以上の結果に基づいて、下記の学会発表を行った。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。マルチフェロイク強磁性/強誘電性薄膜ヘテロ構造を用いた磁性の電界制御は、低消費電力スピントロニクスの技術基盤として喫緊の課題である。強磁性/非磁性/強磁性3層構造は巨大磁気抵抗を示すことで知られており、2つの強磁性層の磁化が相対的に反平行状態を取るときに大きな電気抵抗が観測される。このことは磁気抵抗曲線(電気抵抗の磁場依存性)から、各磁性層の磁気異方性を評価することができることを意味している。そこでH25年度は、まず現有のMBE装置を用いてBaTiO3基板上にFe、FeGa等の強磁性体薄膜を種々の膜厚で成長し、強磁性薄膜/強誘電体ヘテロ構造試料を作製する手法の確立から開始した。その後、現有の電子線微細加工装置を用いることでCo/Cu/Fe3層細線/強誘電体BaTiO3ヘテロ構造を作製し、その磁気抵抗曲線から磁性層の磁気異方性の電界効果について調査した。その結果、BaTiO3の2つの強誘電相(tetragonal相、orthorhombic相)において磁気抵抗曲線が特徴的な変化を示すことが明らかとなった。特にorthorhombic相においては、細線直下に位置するBaTiO3の強誘電ドメイン構造に依存して、磁気異方性の電界効果の様子が変化し、初期分極方向が電界方向に垂直のときに大きな磁気異方性の電界効果が発現することが示された。以上の結果は、磁気異方性の電界効果がBaTiO3の分極スイッチ過程と密接に関連していることを示しており、電界に敏感に応答する強誘電ドメイン構造を用いることでさらに大きな電界効果を発現させることが可能であることを示唆している。

一方、強誘電体として界面ひずみの抑制が期待される有機強誘電体を用いた場合には、膜面に垂直に印加した電界の極性に応じてNi/有機強誘電体へテロ構造の保磁力が変化する傾向が観察された。この結果は、ひずみ効果に加え界面に蓄積される電荷の変調に起因して磁性が変化することを示しており、ひずみ効果および界面蓄積電荷効果の双方を操作することで磁性の電界制御が可能となることを明示している。加えて、磁気異方性の電界効果をさらに明確化するために、Fe/Gd多層膜/BaTiO3ヘテロ構造を作製し、磁気異方性の電界効果のさらなる明確化に向けた研究を開始している。以上の結果に基づいて、下記の学会発表を行った。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。交付申請書に記載の研究項目については、概ね完了している。本研究では、巨大磁気抵抗3層構造を用いているが、高精度の実験結果を得るためにはより大きな磁気抵抗を有する細線構造を用いる必要がある。そのためには、3層構造の各層の厚さの最適化、接合界面をより平坦化のための技術開発が必要であると考えられる。
ヒト粘液産生膵腫瘍における多段階発癌関連遺伝子同定の試み(Differential Display-PCR法を用いた解析)

当科における粘液産性膵腫瘍36切除例(1997年2月、38例)において、術前画像診断、手術所見および病理報告および、外科手術後の予後について検討し報告した(1996,AACRにて発表)。特に、粘液産性膵腫瘍の多中心発生を病理学的、臨床的に証明したことに意義がある。Differential Display-PCR(DD-PCR)法による遺伝子発現の解析のため、切除標本を採取し保存を開始した。DD-PCR法の技術の安定化のため、培養細胞を用いて経時的な遺伝子発現の変化を解析中である。また、大腸腺腫細胞膜に特異的に発現する糖蛋白を同定するAdnab-9抗体により通常型膵癌とは異なり粘液産性膵腫瘍が特異的に染色されることを共同研究にて明らかにした(1997AASLDにて発表予定)。また、マイクロサテライトマーカーを用いたLOHの検索が進行中であり、adenoma-carcinoma sequenceの存在について遺伝子解析により明らかにされると考える。
レーザーポンプ－電子プローブ分光による化学反応の駆動原理の可視化

本研究計画の目的は、(1)化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究、および(2)化学反応における原子核運動の動力学の時間分解原子運動量分光研究の二つの研究課題の推進である。(1)に関しては、研究代表者らが世界に先駆けて測定した時間分解電子運動量分光データ[M. Yamazaki et al., Phys. Rev. Lett.,114, 103005 (2015)]に痕跡として残るアセトン分子の光誘起三体逐次解離反応の超高超高速電子ダイナミクスを分子軌道の形状に関する実験と理論との比較研究を通して抽出するため、購入した計6台のパソコンを並列計算システムとして整備し、非断熱化学動力学トラジェクトリー計算を開始した。具体的には、当該反応に関与するポテンシャル曲面をCAS(8,7)-3singlet-3triplet/6-31+G**レベルの高精度で構築し、電子緩和や炭素原子間化学結合の切断を含む200個以上の波束トラジェクトリーを得た。一方、(2)に関しては、研究代表者らが有する世界に群を抜く超高感度の原子運動量分光装置[M. Yamazaki et al., Rev. Sci. Instrum. 88,063103(2017)]を用いて希ガス[Y. Yamazaki et al., J. Phys. B, 52, 065205 (2019]及び二原子分子を対象とした系統的実験を行い、本分光により分子振動波動関数の形状を運動量空間で直接観測できることを初めて実証することができた[Y. Tachibana et al., submitted]。この成果を踏まえて、化学反応における原子核運動の動力学研究を推進すべく、レーザー光ポンプー高速電子線プローブの形式の時間分解原子運動量分光の開発を進めると共に、実験結果と比較するための理論の構築を進めている。本研究計画の二つの研究課題(1)化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究、および(2)化学反応における原子核運動の動力学の時間分解原子運動量分光研究の双方において得たこれまでの成果はいずれも国際学会で招待講演を受けるなど、ある一定の評価を与えてよいと判断する。さらに、研究分担者の本外国人特別研究員も研究代表者のみならず、研究代表者が主宰する研究室メンバーと日常的に会話や議論を重ねるようになるなど、日本での生活を問題なく過ごしている。以上により、本研究計画は概ね順調に進行しているものと判断できる。最終研究計画年度である次年度は、今年度までに得た成果を踏まえて、研究を具体化する。すなわち、本研究で推進する2つの研究プロジェクトのうち、(1)化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究においては、アセトン分子のS2電子励起状態からの三体解離反応を対象とした非断熱化学動力学計算を終えたので、研究代表者らが2015年に得た実験データを再現するような古典軌道の組み合わせを探る。膨大な計算量が予想されるので、データ保存用ハードディスクを追加購入する。以上により、当該化学反応の電子ダイナミクスを可視化する“分子軌道ムービー"を半実験的に得る。一方、(2)化学反応における原子核運動の動力学の時間分解原子運動量分光研究においては、多原子分子の原子核一つ一つの運動量分布を与える理論とその計算プログラムを構築して過渡系の原子運動量分布を定量的に得る理論的手法を確立し、本年度に開始予定の安定な多原子分子を対象とした時間分解原子運動量分光実験データと比較を行う。上記研究課題のうち(1)に関しては、研究代表者らが世界に先駆けて測定した時間分解電子運動量分光データ[M. Yamazaki et al., Phys. Rev. Lett., 114, 103005 (2015)]に痕跡として残るアセトン分子の光誘起三体逐次解離反応の超高超高速電子ダイナミクスを分子軌道の形状に関する実験と理論との比較研究を通して抽出するため、購入した計6台のパソコンを並列計算システムとして整備し、非断熱化学動力学トラジェクトリー計算を開始した。具体的には、当該反応に関与するポテンシャル曲面をCAS(8,7)-3singlet-3triplet/6-31+G**レベルの高精度で構築し、電子緩和や炭素原子間化学結合の切断を含む34個の波束トラジェクトリーを既に得ている。一方、(2)に関しては、研究代表者らが有する世界に群を抜く超高感度の原子運動量分光装置[M. Yamazaki et al., Rev. Sci. Instrum. 88, 063103(2017)]を用いて希ガス及び二原子分子を対象とした系統的実験を行い、本分光により分子振動波動関数の形状を運動量空間で直接観測できることを初めて実証することができた。本研究計画の二つの研究課題(1)化学反応における電子動力学の時間分解電子運動量分光研究、および(2)化学反応における原子核運動の動力学の時間分解