hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
セディメントウェーブ堆積相のモデル化

詳細な地層観察に基づいて,粗粒セディメントウェーブ堆積物の形態と内部構造を特徴化し,形成プロセスを検討した。その結果,(1)基底の一部にはフルート状構造が発達する,(2)マウンド状構造は対称性が高く,波長は3-100m,波高は0.2-2mで,波形勾配は0.035以上のものが卓越する,(3)フォーセット層理,バックセット層理,トラフ型斜交層理が認められる,(4)マウンド状形態は侵食にともなって形成された形態ではない,などの特徴が明らかとなった。したがって,粗粒セディメントウェーブ堆積物は,混濁流内部の密度境界に発生したウェーブにより形成された下流進行型のアンティデューンの可能性が高い。平成22年度は,房総半島中央部の前弧海盆で形成された下部更新統の東日笠層と長浜層,ならびに房総半島南端に発達する海溝底で形成されたと解釈されている鮮新統野島崎凝灰質礫岩層を主な検討対象として,野外調査と露頭データの室内分析を行った.いずれの地層も基本的にはチャネル充填堆積物の特徴を示し,礫岩層の発達で特徴づけられる.今年度の研究では,特に(1)粗粒セディメントウェーブ堆積物内部のマッドクラストのファブリック,(2)粗粒セディメントウェーブ堆積物の大きさの空間的な変化について注目した.また,(3)粗粒セディメントウェーブ堆積物に付随する礫質砂岩層内部のトラクション堆積構造の特徴についても検討した.クライミング形態を示す粗粒セディメントウェーブ堆積物の場合,一見乱雑に配列しているように観察されるマッドクラストには,デューンやリップル堆積物で認められる砂の粒子配列と同様な特徴が認められることが明らかとなった.したがって,検討対象とされた粗粒セディメントウェーブ堆積物の多くが下流進行型のアンティデューンとして形成された可能性が考えられる.露頭スケールでの波長の実測には制限があるため,波高に注目した場合,粗粒セディメントウェーブ堆積物の規模は下流に向かって,さらにはチャネル壁に近くなるほど小さくなる傾向にあることが明らかとなった.これは,混濁流の流速ならびに流れの厚さの空間的変化に対応している可能性が考えられる.粗粒セディメントウェーブ堆積物にともなう礫質砂岩層にはトラクションカーペット堆積物ならびにアンティデューン堆積物の発達が認められる.したがって,このような堆積物の特徴からも,粗粒セディメントウェーブ堆積物が高流領域の下で形成された堆積物であることが理解される.平成23年度は,房総半島中央部の前弧海盆で形成された中部更新統長浜層,カリフォルニア州モントレー市南部のポイントロボスに発達する始新統カルメル層,宮崎層群下部の鮮新統鹿村野を主な検討対象として,野外調査と露頭データの室内分析を行った.いずれの地層も,海底谷で形成された堆積物と解釈されている.今年度の研究では,(1)セディメントウェーブ堆積物の堆積形態と内部堆積構造との関係,(2)セディメントウェーブ堆積物の対称性,(3)セディメントウェーブ堆積物にともなって形成される堆積構造の特徴などに注目した.今年度の検討結果から,(1)上に凸のマウンド状形態が広く認められ,波長は3-50m,波高は0.3-2m程度のものが広く認められる.(2)古流向に平行な断面では,対称性の高い断面形態が広く観察される.(3)古流向に平行な断面形態の特徴に関わらず,10°程度傾いたフォーセット層理ならびにバックセット層理が識別される.(4)古流向に斜交した断面では,トラフ型の斜交層理が広く観察される.礫質セディメントウェーブ堆積物の場合,上部に平行層理やアンティデューン層理の発達した砂岩層でドレープされるものが認められる.(5)粗粒セディメントウェーブ堆積物のでは,基底部の侵食面にフルート状のソールマークが発達する場合が認められる,などが明らかとなった.昨年度の段階では,セディメントウェーブ堆積物は主に下流進行型のベッドフォームとして形成されたと解釈されるもののみが認定されていたが,今年度の研究により,上流進行型のものも広く存在することが明らかとなった.また,上流進行型と下流進行型を比較した場合,古流向に平行な断面形態に明確に違いは認められないことも明らかとなった.さらに,このような堆積物は高流領域での3Dデューンの下流方向あるいは上流方向への移動に伴って形成された堆積物であることが理解される.本年度は細粒セディメントウェーブ堆積物の堆積形態の実態を解明するために,インドネシアジャワ島西部の中新統ハラン層の地質調査を実施した。

ハラン層で対象とした地層は,海底扇状地システムのオーバーバンク堆積物に挟在されるもので,主に上流進行型のアンティデューン形態を示すものである。この調査では,(1)波長はチャネル中心部から離れるにしたがい減少する傾向が広く認められる。(2)波形勾配(波高を波長で割った値)はチャネル中心部からの距離に対してばらつきが大きいが,平均値を比較すると,チャンネル中心部から離れるにしたがって値が大きくなる傾向が認められる。(3)対称性(上流側と下流側の波長の比)も値のばらつきが大きいが,平均値を比較すると,下流方向へ上流側の波長が大きくなる傾向が認められる。(4)個々の細粒セディメントウェーブ堆積物の波長は2-30 m程度であるが,この程度の波長を示すセディメントウェーブ堆積物が複合して,波長が80 m程度の緩くうねった構造がみとめられる。(5)したがって,細粒セディメントウェーブにいても,複合デューンと同様に,波長の短いセディメントウェーブが複合して,波長の長いセディメントウェーブを形成している可能性が考えられる。海底チャネルシステムに付随するオーバーバンク堆積物は緩くうねった構造が認めれれることがあり,このような構造は,従来スランプ堆積物として認定されることが多かった。しかし,今年度の研究成果から,緩くうねった構造をセディメントウェーブ堆積物として再検討する必要のあることが明らかとなった。このような緩くうねった構造はチャネル埋積物などの粗粒堆積物にも認められることがあるため,この研究成果は,露頭からセディメントウェーブ堆積物を的確に認定するために活用できることが期待される。露頭観察に基づいて,セディメントウェーブ堆積物の多様性が明らかになってきていること,ならびに粗粒セディメントウェーブ堆積物に関しては,限られた露頭データからも認定するための有効な指標が明らかになってきているため,おおむね順調に進展していると判断される。24年度が最終年度であるため、記入しない。露頭断面における細粒セディメントウェーブ堆積物の認定基準がまだ確立されていないため,変形構造との類似点と相違点を明確にすることが急務と考えられる。また,水槽実験によって,アンティデューン層理や平行層理の形成条件,特に堆積物供給量の効果について検討する予定である。
高密度熱エネルギー照射により作成した潤滑膜の耐摩耗性向上の研究

高密度の熱エネルギを用いて,金属表面に固体潤滑剤を被膜化し,潤滑性機能を付加する表面改質を試みた.熱エネルギー照射方法として,赤外線放射加熱を用いた.固体潤滑剤にはグラファイト(C)と二硫化モリブデン(MoS_2)の単体粉末,および両者の混合粉末を,金属基板材料にはステンレス鋼(SUS316)と用いた.基板表面に塗布した潤滑剤粉末の表面に集光した赤外線を照射することで,潤滑剤粉末と基板表面を高温に加熱して潤滑膜を作製した.表面温度は500700°Cになるように制御した.潤滑膜の摩擦特性は軸受用鋼球との無潤滑往復動すべり摩擦試験により評価した.被膜の形成条件と摩擦摩耗特性を検討した結果,以下のことがわかった.(1)単体粉末の場合,グラファイトでは表面温度が700°Cで低摩擦状態が60000回以上継続する長寿命の潤滑膜が形成されたが,二硫化モリブデンではどの温度条件においても低摩擦が100回以下の耐久性のない潤滑膜が形成された.(2)混合粉末の場合,グラファイト50%,二硫化モリブデン50%の粉末で耐久性のある潤滑膜が形成され易く,基板温度600°Cで低摩擦状態が15000回,500°Cで36000回継続する長寿命の被膜が形成された.グラファイト(C)は900°C以上になるとFeと結合しやすくなるが,基板表面に酸化膜が存在しているため,CとFeとの結合は起りにくい.しかし700°C以上に加熱されることにより,酸化膜がCにより還元・除去されるために,グラファイトは基板に付着されやすくなったと考えられる.二硫化モリブデンは400°C以上になると酸化が激しくなるので,単体粉末では耐久性のある潤滑膜は形成されないが,グラファイトを添加することにより二硫化モリブデンの酸化物生成が抑制され,かつ潤滑効果も付加されるので,耐久性のある潤滑膜が形成されたと考えられる.高密度の熱エネルギを用いて,金属材料表面に固体潤滑剤を被膜化することにより潤滑性機能の付加を試みた.熱エネルギの照射方法として,赤外線放射加熱を用いた.固体潤滑剤にはグラファイト(C)と二硫化モリブデン(MoS_2)の単体粉末,および両者の混合粉末を,基板材料にはステンレス鋼(SUS316)と用いた.基板表面に潤滑剤粉末を塗布し,この粉末塗布層表面に赤外線加熱装置を用いて集光した赤外線を照射し,潤滑剤粉末と基板表面を高温に加熱することにより被膜を作製した.赤外線照射時の雰囲気は,空気雰囲気,アレゴン雰囲気,および真空中とし,形成された被膜の成分が,摩擦特性に及ぼす影響を検討した.被膜の摩擦特性は,軸受用鋼球(SUJ2)との無潤滑往復動すべり摩擦試験により評価した.被膜の形成条件と摩擦摩耗特性を検討した結果,以下のことがわかった.(1)被膜中に含まれるグラファイト量が多いほど,被膜の耐摩耗性は向上する.(2)被膜中にグラファイトが多く含まれるためには,被膜中にある程度のモリブデン酸化物が必要である.(3)二硫化モリブデンは、被膜化して潤滑剤として機能するより酸化物となり,グラファイトを保持し,被膜と基板との密着性を向上する働きがあると考えられる.(4)耐摩耗性に優れた被膜は,空気雰囲気中の赤外線照射で,グラファイトの混合割合が多い粉末で形成される.(5)空気雰囲気よりもアルゴン雰囲気と真空中で形成された被膜中には,モリブデン酸化物が少ない.このために,耐摩耗性に優れた被膜は形成できなかった.高密度の熱エネルギを用いて,金属表面に固体潤滑剤を被膜化し,潤滑性機能を付加する表面改質を試みた.熱エネルギー照射方法として,赤外線放射加熱を用いた.固体潤滑剤にはグラファイト(C)と二硫化モリブデン(MoS_2)の単体粉末,および両者の混合粉末を,金属基板材料にはステンレス鋼(SUS316)と用いた.基板表面に塗布した潤滑剤粉末の表面に集光した赤外線を照射することで,潤滑剤粉末と基板表面を高温に加熱して潤滑膜を作製した.表面温度は500700°Cになるように制御した.潤滑膜の摩擦特性は軸受用鋼球との無潤滑往復動すべり摩擦試験により評価した.被膜の形成条件と摩擦摩耗特性を検討した結果,以下のことがわかった.(1)単体粉末の場合,グラファイトでは表面温度が700°Cで低摩擦状態が60000回以上継続する長寿命の潤滑膜が形成されたが,二硫化モリブデンではどの温度条件においても低摩擦が100回以下の耐久性のない潤滑膜が形成された.(2)混合粉末の場合,グラファイト50%,二硫化モリブデン50%の粉末で耐久性のある潤滑膜が形成され易く,基板温度600°Cで低摩擦状態が15000回,500°Cで36000回継続する長寿命の被膜が形成された.

グラファイト(C)は900°C以上になるとFeと結合しやすくなるが,基板表面に酸化膜が存在しているため,CとFeとの結合は起りにくい.しかし700°C以上に加熱されることにより,酸化膜がCにより還元・除去されるために,グラファイトは基板に付着されやすくなったと考えられる.二硫化モリブデンは400°C以上になると酸化が激しくなるので,単体粉末では耐久性のある潤滑膜は形成されないが,グラファイトを添加することにより二硫化モリブデンの酸化物生成が抑制され,かつ潤滑効果も付加されるので,耐久性のある潤滑膜が形成されたと考えられる.
先天性機能異常1×因子(抗血友病B因子)と異常フィブリノ-ゲンの構造解析

血友病B患者(3家系)の異常第IX因子と異常XII因子(1家系)を調製し、それらの性質を調べることともに構造解析を行なった。精製した異常分子をトリプシン分解後、異常ペプチドを単離し配列分析を行なった結果、Valー182がPheに置換していることを同定した。したがって、このアミノ酸置換のためにXIa因子により活性化ペプチドとH鎖間が切断されないものと結論した。2.第IX因子Kawachinagano:ー4位ArgのGlnへの置換前述と同様の方法で異常ペプチドを単離し、配列分析を行なった結果、ー4位ArgがGlnに置換していることを同定した。この結果、成熟IX因子のアミノ末端部に18残基から成るプロペプチドが付着していることを見い出した。本異常分子の活性消失は、プロペプチドが存在するため、Gla領域が正しい機能を発現できないことによると推定した。異常分子よりβXIIを調製後、前述の方法によりCysー571がSerへ置換していることを同定した。本システイン残基はCysー540とジスルフィド結合を形成していると考えられ、両システイン残基の間に活性中心Serー544が存在する。したがって、本異常因子の活性消失は、活性中心残基もしくは基質結合部位の立体構造が変化したためであると結論した。1.と同様の方法を用いて、Argー180がTrpに置換していることを同定した。したがって本異常因子はこのアミノ酸置換のため、XIa因子で限定分解を受けなくなり、活性を発現できなくなったと結論した。また、本分子はキモトリプシンやラット肥満細胞のキマ-ゼによって活性化することを明らかにした。(1)IX因子Fukuokaの構造解析:異常症の患者から採血し、その血漿からモノクロ-ナルヒトIX因子抗体セファロ-スカラムを用いて、異常分子を精製した。異常IX因子を還元ピリジルエチル化後、トリプシン消化を行ない、逆相系高速液体クロマトグラフィ-を用いて、ペプチドマップを作成し、正常のものと比較した。異常ペプチドについては、全てのピ-クについてアミノ酸分析を行なった。その結果、ペプチドK7でAspが1残基少なく、Hisが1残基多いことが判明した。そのアミノ酸配列を決定した結果、Asn-92がHisに置換していることが明らかとなった。IX因子Fukuokaに見い出された置換部位は第2EGF様ドメイン中に位置し、非常に興味深い。(2)フィブリノ-ゲンFukuokaの構造解析:異常症の患者から採血し、血漿を調製した。硫安沈澱法を用いた常法にしたがって異常フィブリノ-ゲンを調製した。トロンビンを作用させてフィブリノペプチドを遊離させ、逆相系HPLCでフィブリノペプチドを分別したところ、異常フィブリノ-ゲンではフィブリノペプチドA、Bに加えて新しいピ-クが検出された。このペプチドのアミノ酸分析、配列分析より、異常フィブリノ-ゲンはArg-16がHisに置換していることが明らかとなった。(3)IX因子Nagoya3の構造解析:IX因子Fukuokaの場合と同様の方法を用いて構造解析を行なった結果、Arg-145がHisに置換していることが明らかとなった。これまで同部位の置換は、Chapell Hill、Chicago 2のArg→His置換と、Albuquerque、CardiffのArg-Cys置換が報告されている。IX因子Nagoya3は、XIa因子による切断部位であるArg-145がHisに置換することにより、IX因子の活性化が傷害されていると推察した。血友病B患者(3家系)の異常第IX因子と異常第XII因子(1家系)を調製し、それらの性質を調べるとともに構造解析を行なった。

精製した異常分子をトリプシン分解後、異常ペプチドを単離し配列分析を行なった結果、Valー182がPheに置換していることを同定した。したがって、このアミノ酸置換のためにXIa因子により活性化ペプチドとH鎖間が切断されないものと結論した。2.第IX因子Kawachinagano:ー4位ArgのGlnへの置換前述と同様の方法で異常ペプチドを単離し、配列分析を行なった結果、ー4位ArgがGlnに置換していることを同定した。この結果、成熟IX因子のアミノ末端部に18残基から成るプロペプチドが付着していることを見い出した。本異常分子の活性消失は、プロペプチドが存在するため、Gla領域が正しい機能を発現できないことによると推定した。異常分子よりβXIIa調製後、前述の方法によりCysー571がSerへ置換していることを同定した。本システイン残基はCysー540とジスルフィド結合を形成していると考えられ、両システイン残基の間に活性中心Serー544が存在する。したがって、本異常因子の活性消失は、活性中心残基もしくは基質結合部位の立体構造が変化したためであると結論した。1.と同様の方法を用いて、Argー180がTrpに置換していることを同定した。したがって本異常因子はこのアミノ酸置換のため、XIa因子で限定分解を受けなくなり、活性を発現できなくなったと結論した。また、本分子はキモトリプシンやラット肥満細胞のキマ-ゼによって活性化することを明らかにした。
確率過程が定める筒型集合の大域的性質の研究

定数ドリフトをもたない場合およびもつ場合の両方において,Brown運動の球面への到達時刻とその位置の同時分布を与えた.この結果は,Brown運動に対するWiener sausageの体積の期待値に関する公式を導くことにつながり,さらに,時刻が大きくなるときの漸近挙動を与えた.また,関連してBessel過程やドリフトをもつBessel過程の到達時刻の末尾確率の漸近挙動が得られた.一方,この研究の過程において,第2種変形Bessel関数の零点について,指数に関する正則性や汎用数式ソフトによる計算方法が確立できた.ずれをもたない偶数次元ブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値の漸近展開は,前年度から論文執筆に入り,今年度になって完成し,まだプレプリントの段階であるが,公表するに至った.この結果の基となっているWiener sausageの体積の期待値の表示に関する論文が,いまだ掲載にまで至っていないことが,学術誌への公表の遅れの原因となっている.さらに,第2種ベッセル関数の零点の近似値の論文も,同じ理由でプレプリントでの公表の域を出ていない.前年度に投稿した論文の掲載決定後,すみやかにしかるべき学術雑誌に投稿する予定である.しかし,ベッセル過程の到達時刻の末尾確率の漸近挙動に関しては,未解決となっていた極限値のパラメータに関する連続性について完全に解決することができ,学術論文として出版され公表されるに至った.ずれをもつブラウン運動に対するWiener sausageの体積に関しては,前年度に研究の方針を修正しなければならないことが分かったが,その後の研究で,Ornstein-Uhlenbeck過程に対するWiener sausageの体積を考えることが,問題解決の突破口になるという新たな視点をみいだすことができた.それは,本研究申請時に提示した本年度の計画を遂行することに他ならず,遅れていた研究が挽回できることが期待できる.Ornstein-Uhlenbeck過程でWiener sausageを考える際に問題となるのは,ブラウン運動のように平行移動に関するある種の普遍性が成立しないことである.本年度は,それの問題を回避する方法を模索しており,まだ解決策が見い出すまでには至っていない.ずれをもたないブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値に関しては,前年度までに補助を受けていた科学研究補助金(研究課題名「不規則媒質中のランダムウォークの漸近挙動の研究」)において,その表示に成功し,今年度に論文を執筆し投稿するに至った.今回は,そこで得られた表示からWiener sausageの体積の期待値の漸近展開が可能であることがわかり,実際に,偶数次元の場合における漸近展開を与えることに成功した.現在,論文執筆の準備をすすめている.今年度はずれをもつブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値を表示する計画であった.まず,ずれをもたない場合で用いられた手法が適用化のであるかどうかを検討し,研究の進展を図った.しかし,研究を進めていくなかで,確率過程が回転対称でなければ同様の手法を用いることが困難であることがわかり,それは,この分野の第一人者であるパリ第6大学のYor教授に問い合わせた際にも確認することができた.そこで,回転対称でない確率過程の到達時刻やWiener sausageの体積の期待値が表示できるよう,手法の修正を行うことにしたが,完成するには至らなかった.さらに,ポテンシャル論を用いた解析的手法を検討したが,直ちに有効となるものを発見することができなかった.最後に,第2種ベッセル関数の零点の近似値と分布状況をグラフ化することができた.これは当初の目的にはなかったので想定はしていなかった.本研究の副産物であるが,汎用の計算ソフトで結果が得られるため広範囲に広まることが期待される.ドリフトをもたない偶数次元ブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値の漸近展開は,論文が完成しているが,この結果のもとになっている論文が未だ掲載に至っていないため,学術誌への投稿が遅れている.掲載が決定次第相応の雑誌に投稿する予定でいる.本年度は,研究が遅れていた,ドリフトもつブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値について,具体的な公式を与えることができ,ドリフトをもたないブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値の和で表すことができ,各項の係数はGegenbauer多項式と変形ベッセル関数で表示できることも得られた.また,時間増大時の漸近挙動を与えることに成功し,その主要部も具体的に変形ベッセル関数の和で表示することがわかった.さらに,主要項はドリフトに対して連続的に変化することがわかり,ドリフトを小さくした時の極限値が,ドリフトをもたないブラウン運動に対するWiener sausageの場合の主要項に一致することも証明できた.次年度に論文を執筆する予定である.このように研究が進んだ理由は,ドリフトをもつブラウン運動の球面への到達時刻の分布が求められたことにある.これは,ドリフトをもたないブラウン運動の球面への到達時刻とそのときの位置の同時分布を求めることと同値な問題であることを見つけ,ブラウン運動を半径方向の運動と球面上の運動の積で表すいわゆる歪積表現を利用することで解決することができた.論文執筆も終わり推敲を重ねたうえで専門学術雑誌に投稿する予定である.Brown運動に対するWiener sausageの体積のエントロピー関数を与えることを目標として,まず,ずれをもつBrown運動に対するWiener sausageの体積の期待値を与えることに取り組んだ.

そのために,ずれをもたないBrown運動の球面への到達時刻の分布関数および密度関数を表示することからはじめ,第2種変形Bessel関数とその零点を用いて積分表示することに成功した.それは,すでに知られているLaplace変換を逆変換する手法を開発したことにより得られたものである.その後,ずれをもつBrown運動の球面への到達時刻の密度関数を,ずれをもたない場合の密度関数とGegenbauer多項式を用いて表示するに至った.その際に用いた手法を適用することにより,ずれをもつBrown運動に対するWiener sausageの体積の期待値を表示することができた.これらの成果は,いずれも学会等の研究集会で発表され,さらに学術論文として公表されており,すでに掲載されている,または近々の掲載が決定しているものである.さらに,結果を掘り下げると,ずれを変数としてみた関数の連続性は得ることができる.しかし,単調性に関しては満足いく結果は得られておらず,エントロピー関数の候補は見つけられたが,それがエントロピー関数になっているかどうかの結論は得られず,今後の課題となった.また,Ornstein-Uhlenbeck過程の到達時刻については,Laplace変換を得ることができたものの,解析の困難さから,逆変換するまでには至っていない.一方,研究の過程において,第2種変形Bessel関数の零点の指数に関する連続性や汎用数式ソフトによる計算方法が確立できた.このことは,研究目的とは離れるが,予想していなかった大きな成果である.定数ドリフトをもたない場合およびもつ場合の両方において,Brown運動の球面への到達時刻とその位置の同時分布を与えた.この結果は,Brown運動に対するWiener sausageの体積の期待値に関する公式を導くことにつながり,さらに,時刻が大きくなるときの漸近挙動を与えた.また,関連してBessel過程やドリフトをもつBessel過程の到達時刻の末尾確率の漸近挙動が得られた.一方,この研究の過程において,第2種変形Bessel関数の零点について,指数に関する正則性や汎用数式ソフトによる計算方法が確立できた.ドリフトをもつブラウン運動に対するWiener sausageの体積の期待値の主要項とドリフトに対する連続性が得られたことにより,エントロピー関数の候補を与えることができる.実際に,大偏差原理を確立するための道筋ができたことになる.一方,Ornstein-Uhlenbeck過程(以下OU過程とよぶ)に対するWiener sausageについては,OU過程が平行移動に関する不変性をもたないために,同様の方法で解決することは困難であり,OU過程の集合への到達時刻のラプラス変換を与えることができなかった.確率論ドリフトたないブラウン運動に対するWiener sausageの体積についての大偏差原理を解決するために必要な事項は2点ある.1つは,ドリフトをもつブラウン運動に対するWiener sausageの体積の大数の法則を確立することで,もう1つは,ドリフトをもたないブラウン運動に対するWiener sausageの体積の末尾事象のエントロピーによる下からの評価である.次年度はこれら2つの問題の解決にあたるが,前者は,今年度の研究結果により飛躍的に進んだ.
ウイルス性肺炎発症病態における宿主膜貫通型タンパク分解酵素TMPRSS2の役割

ヒトパラインフルエンザウイルス(HPIV)及びマウスパラインフルエンザウイルスであるセンダイウイルス(SeV)が膜貫通型セリンプロテアーゼTMPRSS2によって活性化されることを示した。TMPRSS2ノックアウトマウスを用いた感染実験から、マウス体内におけるSeVの増殖にはTMPRSS2は必須ではない可能性を示した。HPIV、SeV、ヒトメタニューモウイルスといった複数の呼吸器感染性ウイルスにおいて、ウイルス膜蛋白開裂部位P3P1位のアミノ酸配列(QSR)が高度に保存されていることを明らかにした。さらにSeVを用いた実験から、ウイルスの増殖にはP2、P3位のアミノ酸が重要であることを示した。宿主タンパク分解酵素であるTMPRSS2が呼吸器性ウイルス感染時の病態に果たす役割を解明するため、TMPRSS2では活性化されにくいような変異ウイルス株の作出を、マウスパラインフルエンザウイルスであるセンダイウイルス(SeV)を用いて試みた。TMPRSS2で活性化されることがわかっている複数の呼吸器感染ウイルスにおいて、本酵素の基質となるウイルス膜蛋白質のP1P3位におけるアミノ酸配列は高度に保存されていた。そこでこの部位に変異を加えることで、他のプロテアーゼでは開裂するがTMPRSS2では開裂しない(開裂しにくい)ウイルス膜蛋白質の作出が可能かどうか検討を行った。SeV-F蛋白のP3あるいはP2位に変異を導入した7種のSeV-F蛋白発現プラスミド(Q114A、Q114S、Q114N、Q114V、Q114I、S115R及びS115V)を作製し、トリプシンあるいはTMPRSS2存在下で膜融合能を解析した。その結果、これらの変異でF蛋白のプロテアーゼ特異性に変化が生じることが確認された。この結果から、TMPRSS2の特異性にはP3あるいはP2位のアミノ酸が重要であることが示唆された。これらの変異を導入したウイルスはTMPRSS2に対する感受性が様々である一方、他のプロテアーゼに対する感受性はあまり変化がないと予想される。したがって、このような変異ウイルスを遺伝子操作系により作出し動物実験を行うことで、生体内でのウイルス感染時におけるTMPRSS2の重要性が検討できると期待できる。宿主側の変異導入としてTMPRSS2ノックアウトマウスの作出を行い、これまでにF1(TMPRSS2ヘテロ体(+/-))のオス4匹、メス6匹を得ることに成功した。これらのオス・メスを交配させることで、TMPRSS2ノックアウトマウス(ホモ(-/-))が誕生することになるため、F1オス・メスがこれだけの匹数得られた成果は大きい。TMPRSS2ノックアウトマウスの樹立に成功した。このマウスにセンダイウイルスを感染させて体重変化および感染部位でのウイルスの拡がりを観察した。その結果、今回行った条件では、野生型のマウスと比較して大きな差は認められなかった。ウイルス接種量の条件検討が必要ではあるものの、TMPRSS2はセンダイウイルス感染に必須ではない可能性が考えられた。昨年度までに作出した、膜タンパクの開裂部位に変異を加えたセンダイウイルス変異株(Q114A、Q114S、Q114V、S115RおよびS115V)の性状解析を行った。TMPRSS2を強制発現させた培養細胞での多段階増殖を調べたところ、親株は効率よく増殖する一方、全ての変異株でその増殖性が低下した。特にS115R株は、親株に比べ増殖性が著しく低下した(約1000倍)。以上の結果から、センダイウイルスがTMPRSS2によって効率よく増殖するためには、P2位およびP3位のアミノ酸が重要であることが示された。次に、強制発現系ではなく、TMPRSS2を発現していることが分かっているCalu-3細胞(ヒト気管上皮細胞)およびCaco-2細胞(ヒト消化管上皮細胞)を用いて同様の実験を行った。その結果、P2位を変異させた株は親株と比較して増殖性が低下した。一方、P3位を変異させた株の増殖性は親株とほぼ同等であり、TMPRSS2強制発現系と比べ、変異株の増殖性に違いが認められた。これらの細胞株ではTMPRSS2以外にも様々なプロテアーゼを発現していることから、この増殖性の差はTMPRSS2以外のプロテアーゼによってウイルスが活性化されたことによるものではないかと考えられる。以上のことから、センダイウイルス膜タンパク開裂部位のQSRは、ウイルスの増殖に必須ではないもののTMPRSS2によって効率よく増殖するためには重要なアミノ酸であることが示された。現在、センダイウイルスに関しては変異を導入したウイルスの回収はすでに終えており、in vitroでの性状解析を進めている。一方、他のウイルス(インフルエンザウイルス、ヒトメタニューモウイルス及びヒトパラインフルエンザウイルス)については、まだ変異ウイルスの回収を行うことができていない。計画では、各ウイルスについて変異ウイルスの回収までを終える計画となっていたため、(2)とした。

24年度が最終年度であるため、記入しない。ここまではほぼ当初の計画通りに進んでいるため、予定通り、変異ウイルスの回収およびin vitroでの性状解析と、TMPRSS2ノックアウトマウスの作出及び繁殖、マウスへの感染実験を行うことを計画している。
上皮間葉移行における腫瘍浸潤能獲得の解明とヒストン修飾と腫瘍悪性化の関連性

今回の研究では、我々が確立した腫瘍組織浸潤モデルマウスを使用し、軟部腫瘍におけるヒストン修飾と腫浸潤能獲得との関連性をEpithelial-Mesenchymal Transition (EMT;上皮間葉移行)の理論のもと、HDAC複合体関連因子によるE-Cadherinの発現調節の解析を目的とする。21年度に、ヒストン修飾とEMT関連遺伝子の発現、SYO-1細胞の初代培養細胞からの新たな細胞株の樹立(SYO-1e細胞)を行った。アセチル化ヒストンH4に対する抗体を用いたクロマチン免疫沈降法(ChIP assay ; Chromatin Immunoprecipitation Assay)により,p21プロモーター領域の結合について検討を行った。HDAC阻害剤添加により、RT-PCR法では,p21mRNAはHDAC阻害剤添加により継時的に発現が増強された。また,Western blotによりp21の蛋白発現においても継時的に発現が増強された。また、ChIP assayではHDAC阻害剤添加によりp21プロモーター領域のp53結合ドメインへの結合を認め、p21蛋白発現を制御すると考えられた。分離されたSYO-1e細胞はin vitroにおいて、上皮様形態を示し、上皮系マーカーの発現を認めたが、HDAC阻害剤によるE-cadherin遺伝子の発現変化に差を認めなかった。現在In vivoにおける滑膜肉腫細胞株の細胞間接着能について検討している。今後さらに条件を検討しHDAC関連因子におけるE-cadherin発現調整を検討し軟部腫瘍におけるヒストン修飾と腫瘍浸潤能獲得について研究を続ける。今回の研究では、我々が確立した腫瘍組織浸潤モデルマウスを使用し、軟部腫瘍におけるヒストン修飾と腫瘍浸潤能獲得との関連性をEpithelial-Mesenchymal Transition (EMT;上皮間葉移行)の理論のもと、HDAC複合体関連因子によるE-Cadherinの発現調節の解析を目的とする。今年度は、(1)In vitroにおいて滑膜肉腫細胞株SYO-1を用いてHDAC阻害剤添加群、未添加群でヒストン修飾とE-cadherin, SnailなどのEMTに関連した遺伝子の発現を比較した、(2)In vivo腫瘍組織浸潤モデルマウスにおける、HDAC阻害剤によるヒストン修飾とE-cadherin, SnailなどのEMTに関連した遺伝子の発現を調べる。Ih vivoモデルには、SYO-1をヌードマウス皮下に移植し、腫瘍細胞浸潤モデルを作成した。治療群はHDAC阻害剤を投与し、対照として腫瘍移植のみの未治療群を作成した。経時的に腫瘍組織を採取し、Realtime-PCR、免疫染色を行い、治療・未治療群で発現比較を行った。In vitroでは、免疫染色ではHDAC阻害剤添加群でアセチル化ヒストンH3陽性であった。未添加群と比較してE-cadherinのmRNA発現が増強されたが、Snailの発現は変化しなかった。In vivoにおいて、免疫染色では治療群でアセチル化ヒストンH3陽性であった。未治療群では皮下軟部組織への腫瘍浸潤が見られたのに対し、治療群では腫瘍は皮下に限局していた。このことよりHDAC阻害剤による腫瘍浸潤の抑制が示された。さらにWestern Blot法にてE-Cadherin及び、アセチル化ヒストンの発現量を比較の解析を予定している。今後ヒストンアセチル化と転写因子のプロモーター領域への結合の変化について解析を進めていく予定である。方法SYO-1細胞の初代培養細胞からの新たな細胞株の樹立:SYO-L細胞の初代培養細胞より限界希釈法によって細胞を分離し、継代培養を行った(SYO-le細胞)。この細胞に対して、形態、増殖速度、染色体分析、ヌードマウス移植能、RT-PCR法、免疫染色法を用いて解板を行い、SYO-1細胞と比較検討を行った。またSYO-1細胞とSYO-le細胞との相互作用を調べるため共培養を行った。結果ヒストン修飾とEMT関連遺伝子の発現: Acetyl-histone H3,4タンパク発現の亢進を継時的に認めた。SYO-1細胞の初代培養細胞からの新たな細胞株の樹立:RT-PCR法でSYT-SSX2遺伝子の発現を認めた。ヌードマウスへの移植では、腫瘤形成を認めなかった。免疫染色法では、in vitroにおいて間葉系マーカーvimentinと上皮系マーカーcytokeratinの発現が見られた。共培養系において、それぞれのinsert上では、plate上に播種した細胞株に類似した形態を呈した。考察HDAC阻害剤により、Acetyl-histoneタンパクの発現亢進を認めた。今回分離されたSYO-le細胞はin vitroにおいて、上皮様形態を示し、上皮系マーカーの発現を認めた。これらの細胞株は、滑膜肉腫の上皮様分化への解明に有用であると考える.今後単独培養系と、共培養系のSYO-1細胞を解析することで、細胞間の相互作用を調べる予定である。

今回の研究では、我々が確立した腫瘍組織浸潤モデルマウスを使用し、軟部腫瘍におけるヒストン修飾と腫浸潤能獲得との関連性をEpithelial-Mesenchymal Transition (EMT;上皮間葉移行)の理論のもと、HDAC複合体関連因子によるE-Cadherinの発現調節の解析を目的とする。21年度に、ヒストン修飾とEMT関連遺伝子の発現、SYO-1細胞の初代培養細胞からの新たな細胞株の樹立(SYO-1e細胞)を行った。アセチル化ヒストンH4に対する抗体を用いたクロマチン免疫沈降法(ChIP assay ; Chromatin Immunoprecipitation Assay)により,p21プロモーター領域の結合について検討を行った。HDAC阻害剤添加により、RT-PCR法では,p21mRNAはHDAC阻害剤添加により継時的に発現が増強された。また,Western blotによりp21の蛋白発現においても継時的に発現が増強された。また、ChIP assayではHDAC阻害剤添加によりp21プロモーター領域のp53結合ドメインへの結合を認め、p21蛋白発現を制御すると考えられた。分離されたSYO-1e細胞はin vitroにおいて、上皮様形態を示し、上皮系マーカーの発現を認めたが、HDAC阻害剤によるE-cadherin遺伝子の発現変化に差を認めなかった。現在In vivoにおける滑膜肉腫細胞株の細胞間接着能について検討している。今後さらに条件を検討しHDAC関連因子におけるE-cadherin発現調整を検討し軟部腫瘍におけるヒストン修飾と腫瘍浸潤能獲得について研究を続ける。
腸管上皮細胞におけるTL1A-DR3の機能の解明

炎症性腸疾患(IBD)は原因不明な難治疾患であり、その患者数は増え続けている。網羅的遺伝子解析の結果からTL1Aと呼ばれるサイトカインがIBDの病態と関連していることが推測されている。TL1AはDR3と呼ばれる受容体に結合することで免疫担当細胞に影響を与えるが、本研究者は腸管上皮細胞におけるTL1A-DR3の重要な機能があることも見いだしている。本研究では特に腸管上皮細胞におけるTL1A-DR3の機能に着目しさらに解析を行うことでこれらがIBDの病態とどのように関わっているのかを明らかにしたいと考えている。
セルロースナノ繊維を利用したエコ & ナノ複合材料の創製と機能発現

セルロースナノ繊維を複合材料の充てん繊維としてだけでなく,マトリックスとしても用い,高機能・高性能を併せ持つ環境調和型ナノ複合材料を創製することを目的とし,材料創製と発現機能についての検討を進めた。この目的のため,超臨界二酸化炭素, in situ重合, in situ培養,電界紡糸など最新テクノロジーを駆使することで,従来法とはパラダイムを全く異にする高分子系複合材料の製造手法を確立し,いずれも従来型複合材料を凌駕する高性能を示すことを見出したセルロースナノ繊維を複合材料の充てん繊維としてだけでなく,マトリックスとしても用い,高機能・高性能を併せ持っ環境調和型ナノ複合材料を創製することを目的とし,材料創製と発現機能についての検討を進めている。この目的のため,超臨界二酸化炭素にみin situ重合,in situ培養電界紡糸など最新テクノロジーを駆使することで,従来法とはパラダイムを全く異にする高分子系複合材料の製造手法を確立する。(1)超臨界二酸化炭素を利用したセルロースナノ繊維の表面選択的熱可塑化と複合材料の創製(2)セルロースナノ繊維存在下でのL-乳酸の功訂甜重合による環境調和型複合材料の創製(3)セルロースマクロ繊維を存在下でのセルロースナノ繊維のin situ培養による全セルロース複合材料の創製(4)機能性ナノ粒子存在下でのセルロースナノ繊維のin situ培養と複合材料化セルロースナノ繊維を複合材料の充てん繊維としてだけでなく,マトリックスとしても用い,高機能・高性能を併せ持つ環境調和型ナノ複合材料を創製することを目的とし,材料創製と発現機能についての検討を進めた。この目的のため,超臨界二酸化炭素, in situ重合, in situ培養,電界紡糸など最新テクノロジーを駆使することで,従来法とはパラダイムを全く異にする高分子系複合材料の製造手法を確立し,いずれも従来型複合材料を凌駕する高性能を示すことを見出したセルロースナノファイバーとしてバクテリアセルロースを取り上げ,超臨界二酸化炭素を用いることでプロセスにも環境調和性を配慮したアセチル化手法を確立した。さらに,溶媒を用いることなく,加熱による溶融成形を経ることで新たな全セルロース複合材料を創製することに成功した。この複合材料は耐熱性,力学物性に優れるエコ&ナノ複合材料であることを見出した。さらに,バクテリアセルロース存在下でのラクチドのその場重合を行うことで,分子レベルでセルロースとポリ乳酸を複合化することが可能となった。単にポリ乳酸とセルロースからなる複合材料に比較して,同複合材料は力学物性に優れ,本来結晶性であるポリ乳酸が非晶状態で留まるなど構造上も興味ある現象を見出した。この際,申請備品であるX線回折装置を極めて有効に活用することができた。ここで見出した現象は閉塞空間における結晶化について新たな知見を与えるものと期待でき,構造の観点から派生研究を生み出した。また,セルロースナノファイバーを用いることで鉄よりも強靭性に優れる材料をナノペーパーと名付け,スウェーデンのベルグランド教授との共同研究として発表したところ,ニューヨークタイムスや月刊誌ニュートンで取り上げられるなど大きな反響を呼んだ。このように,セルロースナノファイバーを用いたエコ&ナノ複合材料に関する本基盤研究は順調に初年度を推移することができた。平成21年度には引き続き本研究を発展させる計画である。セルロースナノファイバーとしてバクテリアセルロースに加えて,グラインダー処理により得られたナノファイバーを取り上げて研究を進めている。まず,バクテリアセルロースを利用した研究としては前年度に製造法を確立した,プロセスを含めた全セルロースナノ複合材料について構造・物性の詳細な検討を進めた。その結果,同複合材料が耐熱性,力学物性に優れ,光透明性を併せ持つことから,セルロースアセテートのナノ補強の観点からも優れた材料であることを見出した。また,バクテリアセルロース存在下でのラクチドのその場重合により得られたセルロース/ポリ乳酸ナノ複合材料においても構造・物性評価を行い,本来結晶性であるポリ乳酸が非晶状態で留まる現象について検討を加えたところ,重合プロセスでポリ乳酸がセルロースにグラフトし,なおかつナノ次元での閉鎖空間中で分子運動が極めて制限されたことに基づくことを解明した。このことはまた閉塞空間における結晶化について新たな知見を与えるなど構造上も興味ある現象である。この際,主な申請備品である原子間力顕微鏡を極めて有効に活用することができた。さらに,グラインダー処理により解繊されたセルロースナノファイバーを充てん繊維としたセルロースアセテート複合材料,セルロースナノファイバーをマトリックスとし,ここにナノダイヤモンドを充てんした,いずれもエコ&ナノ複合材料の創製に取り組んでおり,着実に成果を挙げている。このように,セルロースナノファイバーを用いたエコ&ナノ複合材料に関する本基盤研究は順調に2年次を推移することができた。平成22年度には引き続き本研究を発展させる計画である。セルロースナノ繊維としてバクテリアセルロースに加えて,グラインダー処理により得られたセルロースナノ繊維を取り上げて研究を進めている。まず,前年度までで確立した製造法を,グラインダー処理により解繊されたセルロースナノ繊維に適用することで全セルロースナノ複合材料の研究を推進し,構造・物性の詳細な検討を進めた。その結果,同複合材料が安価な廃棄物の再利用物から出発しているにも関わらず,耐熱性,力学物性に優れ,光透明性を併せ持つことを見出した。また,グラインダー処理により得られたセルロースナノ繊維とバクテリアセルロースの化学反応性の相違について,比表面積の観点から検討を加え,混合エステル化を経てナノ複合材料の創製を行った。

また,バクテリアセルロースを用いた研究として,ナノダイヤモンド存在下でバクテリアセルロースのin situ培養に成功し,ナノダイヤモンド/ナノセルロース複合材料の創製を試みたところ複合化に成功し,優れた力学的補強性,低熱膨張,高寸法安定性を併せ持つ材料となることを見出した。さらに,バクテリアセルロースの高性能の発現理由について,強固な水素結合,高い結晶化度,高度なナノ繊維の絡み合いの視点から検討を加えた。これらはいずれも本基盤研究の主題とするところのセルロースナノ繊維を用いたエコ&ナノ複合材料の創製に係る重要な研究課題であり,これまでのところ着実に成果を挙げ,順調に3年次を推移することができた。平成23年度は最終年度にあたり,引き続き研究を発展させると共に,これら研究の総括を行う計画である。セルロースナノファイバーとしてバクテリアセルロース,ならびにグラインダー処理により得られたナノファイバーを取り上げて,全セルロースナノ複合材料としてエコ&ナノ複合材料の創製に取り組み,構造・物性の詳細な検討を進め,最終年度としてその総括を行った。同複合材料が安価な廃棄物の再利用物から出発しているにも関わらず,環境調和性に富み,ナノ次元の構造を有するのみならず,耐熱性,力学物性に優れ,光透明性を併せ持つことを見出した。この際,グラインダー処理により得られたセルロースナノ繊維とバクテリアセルロースの化学反応性の相違について,比表面積の観点から検討を加え,混合エステル化を経てナノ複合材料の創製を行った。また,バクテリアセルロース存在下でのラクチドのin situ開環重合を経た複合材料化にも成功した。さらに,バクテリアセルロースの高性能の発現理由について,強固な水素結合,高い結晶化度,高度なナン繊維の絡み合いの視点から検討を加えた。これらはいずれも本基盤研究の主題とするところのセルロースナノ繊維を用いたエコ&ナノ複合材料の創製に係る重要な研究課題であり,セルロースナノファイバーをかたや補強繊維として利用した,騨かたやマトリックスとして利用したナノ複合材料の創製として研究の総括を行うことができた。
カントにおける「普遍的意志」の理念：私的意志から公共的意志の形成へ

今年度は、普遍的意志がカントの道徳哲学に政治の次元を成立させるために不可欠な統整的理念であることを多角的な観点から解明するために、主に以下の三つの点について検討し、それぞれについて成果を得ることができた。(1)普遍的意志の理念:『理論と実践』(1793年)、『永遠平和のために』(1795年)、『人倫の形而上学』(1797年)と手書きの遺稿を中心に検討し、カントが自由で平等な市民たちであれば、正しいと見なし、同意するであろう決定を行う政治的=集合的意志の理念として普遍的意志を論じていることを明らかにした。(2)公共体の理念の系譜における「意志の統合」という契機:「目的の国」と個々の理性的存在者の善意志(道徳哲学)、および「倫理的公共体」と神の意志(宗教論)の理念との比較を通じて、カントが集合的意志の理念を「根源的契約」の理念を媒介にして唯一政治社会(市民的体制=共和制)に関連してのみ明示的に導入していることを確認することができた。(3)集合的意志と政治的自律:カントが集合的意志の概念を政治社会に関する議論に導入した理由を、権利の保障(権利関係の確定)と外的行為の強制(および違反の処罰)、集合的自己決定という政治的自律の根幹に関わる観点から考察した。以上によって、カントの哲学体系にとって集合的意志は不要な概念であるという見解(Riley 2015)に対して、その理念がカントの政治思想にとって不可欠であることを確認した。カントにおける「普遍的意志」の概念を、神の意志、善意志との比較検討を通じて考察し、それが理念として有する意義を示すことができた。また、その成果を論文および著書に含めることができた。当初の計画にしたがって、理念としての普遍的意志に基づいて、個別の政治社会で政治的意志が形成されうる可能性を解明する作業に着手する。『理論と実践』、『永遠平和のために』および手書きの遺稿を中心に分析を進める。今年度の研究において計画当初に想定していなかった新しい知見を得ることができたが、その知見を用いてより深い考察を行い、研究成果を高めるために、研究計画の部分的な変更が必要になったため。次年度においては、翌年度分として請求した助成金と合わせて、得られた研究成果の公開のために次年度使用額を用いる計画である。
モット転移近傍物質のスピン転移と格子異常

本研究の目的は、モット転移近傍物質のスピン転移とそれに伴う格子と電子輸送の異常からスピン-電荷-格子の結合について詳細な知見を得、スピン転移を伴う物理現象を総合的に理解することである。成果は以下の通りである。1.^<59>Coとμ^+の磁気緩和;^<59>CoNMRでは、熱活性型の緩和率を観測し、活性化エネルギーを約180Kと求めた。緩和過程に熱励起された磁性Coイオンが関与すること、特に横緩和が磁性Coイオン間を介した間接的な相互作用によることを明らかにした。μSRでは、約100K以下でμ^+の緩和率が顕著に増大することがわかった。非磁性イオンの数が増えると緩和率が増大するというμSRの結果は、現段階では理解が困難であり、更なる考察が必要である。2.格子の弾性異常と緩和;LaCoO_3の超音波測定で、スピン転移を起こす100Kと500Kの両温度領域で音速異常(softening)が起こり、且つ100K領域で超音波吸収が顕著に増大することを明らかにした。3.LaCo_<1-x>Ni_xO_3の磁性と電子輸送現象;Niで数%置換すると100K領域のスピン転移が消失し、低温でスピングラス相が出現すること、熱電能より伝導に寄与する電荷の符号は正であることを明らかにした。4.電子状態;LaCoO_3及びLa_<0.9>Sr_<0.1>CoO_3について、通常の光電子スペクトルのほかに、constant initial state(CIS)スペクトルを測定した。.Coの3p→3d遷移エネルギーがCoのスピン状態により異なることを明らかにした。LaCoO_3の測定結果は概ね2段階スピン転移モデルで説明できる。5.La_<1-x>Sr_xCoO_4の単結晶作成;x=1.0に的をしぼり、中性子散乱実験が可能な大きさの単結晶作成を赤外線集中加熱炉で試みたが、充分な大きさの単結晶を得るには至らなかった。1. Nuclear magneticrelaxations ofィイD159ィエD1Co andμィイD1+ィエD1 in LaCoOィイD23ィエD2 and LaィイD20.9ィエD2SrィイD20.1ィエD2CoOィイD23ィエD2モット転移近傍物質の諸物性にはスピン-電荷-格子の自由度の結合が重要な役割をはたす。本研究はこれら3者の相互作用を明らかにすることを目的として、モット転移近傍物質でスピン転移をおこす物質の1つであるLaCoO_3とそれと同じくCo^<3+>のみを含むが層状の結晶構造をもつLaSrCoO_2等の物質を電子物性と格子の両面から調べている。本年度はLaCoO_3について、1)スピン転移に伴う弾性異常、2)スピン転移と電子輸送現象に対する元素置換の効果を研究した。1)では、スピン転移を起こす100Kと500Kの両温度領域で音速異常(softening)が起こり、且つ100K領域で超音波吸収が顕著に増大することを10MHzでの超音波測定により明らかにした。実験結果は、スピン転移に伴う格子の異常熱膨張測定から得られていた各スピン状態のエネルギーの体積依存性を定量的に支持する。しかし、測定周波数をかえた超音波測定を行ったところ、スピン転移に伴う音速異常が周波数分散を持つという実験結果が得られつつあり、スピン・格子結合系の動的振る舞いの理解は今後の課題である。2)では、CoをNiで数%置換した系でもLaをSrで置換した場合と同様に100K領域のスピン転移が消失し、低温で強磁性的相関をもつスピングラス相が出現することを明らかにした。熱電能の測定から、両置換とも伝導に寄与する主たる電荷の符号は正であることが明らかになったが、ホール係数の符号はSr置換の場合が正.Ni置換の場合は負であることが判明した。LaSrCoO_4では、常磁性帯磁率と電子の輸送現象に顕著な異方性のあることが既に報告されているが、より詳しい知見を得るには、中性子散乱実験が可能なサイズの良質の単結晶の作製が最重要であると考える。本研究では赤外線集中加熱炉による単結晶作製を試みた。原料多結晶試料の作製に共沈を用いる等の工夫を重ねつつあるが、溶融帯の不安定性等のために未だ目的とするサイズの単結晶を得るにはいたっていない。

2.格子の弾性異常と緩和;LaCoO_3の超音波測定で、スピン転移を起こす100Kと500Kの両温度領域で音速異常(softening)が起こり、且つ100K領域で超音波吸収が顕著に増大することを明らかにした。3.LaCo_<1-x>Ni_xO_3の磁性と電子輸送現象;Niで数%置換すると100K領域のスピン転移が消失し、低温でスピングラス相が出現すること、熱電能より伝導に寄与する電荷の符号は正であることを明らかにした。4.電子状態;LaCoO_3及びLa_<0.9>Sr_<0.1>CoO_3について、通常の光電子スペクトルのほかに、constant initial state(CIS)スペクトルを測定した。.Coの3p→3d遷移エネルギーがCoのスピン状態により異なることを明らかにした。LaCoO_3の測定結果は概ね2段階スピン転移モデルで説明できる。5.La_<1-x>Sr_xCoO_4の単結晶作成;x=1.0に的をしぼり、中性子散乱実験が可能な大きさの単結晶作成を赤外線集中加熱炉で試みたが、充分な大きさの単結晶を得るには至らなかった。モット転移近傍物質の諸物性にはスピン-電荷-格子の自由度の結合が重要な役割をはたす。本研究はこれら3者の相互作用を明らかにすることを目的として、モット転移近傍物質でスピン転移をおこす典型物質であるLaCoO_3とそれと同じくCo^<3+>のみを含むが層状の結晶構造をもつLaSrCoO_4等の物質を電子物性と格子の両面から調べている。本年度は単結晶LaCoO_3を用いて、NMRにより^<59>Coの核磁気緩和を測定した。緩和率(T^<-1>_1、T^<-1>_2)は共に熱活性型の温度変化を示し、その活性化エネルギーは約180Kであることを明らかになった。この活性化エネルギーの大きさは、磁化測定から見積もられた低スピン状態(S=0)と中間スピン状態(S=1)のエネルギーギャップに相当し、核磁気緩和率が中間スピン状態Coイオンの数に比例することが分かった。更に、T^<-1>_2の絶対値は電気4重極相互作用で分裂した各共鳴線により著しく異なることが明らかになり、その解析からT^<-1>_2が磁気的相互作用をする中間スピン状態Coイオンを通した^<59>Co原子核間の間接的な横緩和(反強磁性体のSuhl-Nakamura相互作用に類似)により支配されていることが分かった。以上の結果は我々が提唱している2段階スピンモデルを総合的に支持している。LaSrCoO_4では、常磁性帯磁率と電子の輸送現象に顕著な異方性のあることが既に報告されているが、より詳しい知見を得るには、中性子散乱実験が可能なサイズの良質の単結晶の作製が最重要であると考え、赤外線集中加熱炉による単結晶作製を試みている。本年度は(1)原料多結晶試料の作製に共沈を用いる、(2)適当な成分の溶媒を用いる、等の工夫を重ねつつあるが、溶融帯の不安定性等のために未だ目的とするサイズの単結晶を得るにはいたっていない。1. Nuclear magneticrelaxations ofィイD159ィエD1Co andμィイD1+ィエD1 in LaCoOィイD23ィエD2 and LaィイD20.9ィエD2SrィイD20.1ィエD2CoOィイD23ィエD2