hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響に関する研究

本研究では,まずASNC815およびSCM420の2種類の材料に対して,ガスおよび真空浸炭焼入れ法で粒界酸化層のある歯車とない歯車を製作して歯車の断面の金属組織を金属顕微鏡で観察し,粒界酸化層の発生状況,結晶粒の大きさなどを調べた.つぎにこれらの歯車に対してパルセータ試験を行って浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響について検討を加えた.さらにこれらの歯車の歯低部表面に種々の加工(ショットピーニング,ショットブラスト,スカイビング加工,ハンドグラインダによる研削)を施し,パルセータ試験を行って,曲げ疲労強度に及ぼす浸炭焼入れ後の歯低部加工の影響についても検討を加えた.その結果,ガス浸炭の場合には粒界酸化が生じるが,真空浸炭の場合には生じないこと,真空浸炭は処理時間は短いが高温処理であるため結晶粒が粗大化することがあるので浸炭条件の設計には注意する必要があること,またガス浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度は,サブゼロ処理を施さない場合には粒界酸化の影響により真空浸炭焼入れ歯車の場合よりも小さいが,施した場合には粒界酸化層の厚さによっては真空浸炭焼入れ歯車の場合よりも大きくなる場合があることがわかった.さらに,ガス,真空浸炭焼入れ歯車のいずれにおいても,曲げ疲労強度は浸炭焼入れ後ショットピーニング,ショットブラストを施すことによりかなり増大すること,ガス浸炭焼入れ歯車の場合には浸炭焼入れ後の歯低部の研削,スカイビング加工の削り量によって曲げ疲労強度が増大する場合と減少する場合があるが,真空浸炭焼入れ歯車の場合にはこれらの加工によって減少することが明らかになった.本研究により,浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響が明らかになり,曲げ強度設計を行うための有用な資料を得ることができた.本研究では,まずASNC815およびSCM420の2種類の材料に対して,ガスおよび真空浸炭焼入れ法で粒界酸化層のある歯車とない歯車を製作して歯車の断面の金属組織を金属顕微鏡で観察し,粒界酸化層の発生状況,結晶粒の大きさなどを調べた.つぎにこれらの歯車に対してパルセータ試験を行って浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響について検討を加えた.さらにこれらの歯車の歯低部表面に種々の加工(ショットピーニング,ショットブラスト,スカイビング加工,ハンドグラインダによる研削)を施し,パルセータ試験を行って,曲げ疲労強度に及ぼす浸炭焼入れ後の歯低部加工の影響についても検討を加えた.その結果,ガス浸炭の場合には粒界酸化が生じるが,真空浸炭の場合には生じないこと,真空浸炭は処理時間は短いが高温処理であるため結晶粒が粗大化することがあるので浸炭条件の設計には注意する必要があること,またガス浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度は,サブゼロ処理を施さない場合には粒界酸化の影響により真空浸炭焼入れ歯車の場合よりも小さいが,施した場合には粒界酸化層の厚さによっては真空浸炭焼入れ歯車の場合よりも大きくなる場合があることがわかった.さらに,ガス,真空浸炭焼入れ歯車のいずれにおいても,曲げ疲労強度は浸炭焼入れ後ショットピーニング,ショットブラストを施すことによりかなり増大すること,ガス浸炭焼入れ歯車の場合には浸炭焼入れ後の歯低部の研削,スカイビング加工の削り量によって曲げ疲労強度が増大する場合と減少する場合があるが,真空浸炭焼入れ歯車の場合にはこれらの加工によって減少することが明らかになった.本研究により,浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響が明らかになり,曲げ強度設計を行うための有用な資料を得ることができた.本研究では、まずガスおよび真空浸炭焼入れ法で粒界酸化層がある歯車とない歯車を製作して、歯の断面の金属組織を金属顕微鏡で観察し、粒界酸化層の発生状況、結晶粒の大きさなどを調べた。つぎにこれらの歯車に対してパルセータ試験を行って、浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響について検討を加えた。さらにこれらの歯車にショットピーニングを施し、パルセータ試験を行って、曲げ疲労強度に及ぼす浸炭焼入れ後のショットピーニングの影響についても検討を加えた。なお、パルセータ試験における歯の疲労き裂の発生の確認には、AE計測用ディスクリミネータおよびディジタルストレージオシロスコープを用いた。その結果、真空浸炭の場合には粒界酸化が生じないが、ガス浸炭の場合には生じること、真空浸炭は処理時間は短いが高温処理であるため、結晶粒がガス浸炭の場合よりもかなり大きくなる傾向を示すこと、また、ガス浸炭焼入れ歯車の曲げ疲労強度は、サブゼロ処理を施さない場合には粒界酸化の影響により真空浸炭焼入れ歯車の場合よりもかなり低いが、施した場合には粒界酸化層の厚さによっては真空浸炭焼入れ歯車の場合よりも高くなる場合があることがわかった。さらに、ガス、真空浸炭焼入れ歯車のいずれにおいても曲げ疲労強度は、浸炭焼入れ後ショットピーニング加工を施すことによってかなり高くなるが、その程度はガス浸炭と真空浸炭とで異なり、前者の方が後者の場合よりも大きいことが明らかになった。次年度においては、浸炭焼入れ後歯底部にショットブラスト、スカイビング加工、ハンドグラインダによる研削を施した歯車に対してもパルセータ試験を行い、さらに研究を進めるとともに、材料の異なる浸炭焼入れ歯車を製作し、パルセータ試験を行って曲げ疲労強度に及ぼす粒界酸化の影響度の材料依存性などについて明らかにする。
バリアフリー社会における音環境デザインに関する総合的研究

視覚障がい者にとって環境音や空間の響きは、場の状況を示す情報源である。また、音響福祉機器からのサイン音も大切である。バリアフリー新法の制定以降、公共的な場で音を用いた案内・誘導システムの数は増加した。一方で、それらに対する晴眼者による苦情もある。そのため、せっかくの音響福祉機器の音が過剰に小さくされたり、停止されていたりすることがある。本研究では、音響福祉機器に対する認識調査、環境調和型サイン音の提案、明瞭度の高い空間設計手法のための資料整備を行い、晴眼者と視覚障がい者の要求の対立を解消し、両者の共存を図るうえで必要な視点を導出した。これまで、当初の研究予定項目であった下記3点について順調に進捗している。(1)音響福祉機器に対する認識の解明・・・金沢駅周辺を対象として音響福祉機器の状況を網羅的に調査した。地図上に位置を同定している。(2)環境調和型サイン音の提案・・・基礎的な実験として帯域を制限したノイズを用いた実験を行った。回折によって音の周波数特性がどのように変わり、急激に変化する点を認識可能であるかを調べた。(3)明瞭度の高い空間設計手法のための資料整備・・・SN比に基づいた室内音響設計を支援するような基礎的なデータをエネルギー的な音響予測手法を用いて整理した。これらは随時学会などに発表してきている。当初予定していた研究内容を概ね実施できている。視覚障がい者にとって環境音や空間の響きは、場の状況を示す情報源という面を持っている。また、音響福祉機器からのサイン音も大切な情報源である。一方で、晴眼者による苦情から音響福祉機器の音が聞こえなくされていることがある。本研究では、音環境におけるバリアフリーという社会性の高い環境デザインをテーマとして、晴眼者と視覚障がい者の要求の対立を解消し、両者の共存を図るうえで必要な視点を導き出すことを主たる目的としている。具体的な目標課題としては、(1)音響福祉機器に対する認識調査、(2)環境調和型サイン音の提案、(3)明瞭度の高い空間設計手法のための資料整備、を掲げている。平成28年度までの成果としては以下のようにまとめられる。(1)音響福祉機器に対する認識の解明: 27年度までに音響福祉機器の種類・場所・設置状況をマッピングできるタブレットのアプリを開発した。これを活用し、いくつか試験的に活用した事例を蓄えたところである。これらについては、日本音響学会や、日本騒音制御工学会などで公表している。(2)環境調和型サイン音の提案: 27年度には基礎的な実験として広帯域ノイズによって聞き取り可能な周波数領域につい被験者実験を行った。28年度は純音を和音として用いた場合の被験者実験を実施した。これらの結果から、周波数が低すぎると音色の変化がわかりにくくなり、高すぎると回折効果が得られにくいため領域性を感じにくいことが判明している。これらについては日本福祉のまちづくり学会などで公表してきた。(3)明瞭度の高い空間設計手法のための資料整備:平成28年度までにSN比を指標とした設計者に理解しやすい設計指標を提案している。現在はこれをよりリファインして、図表として設計の現場に活用できるような提案の準備を行いつつある。音や装置の所在をマッピングするアプリの活用については、ある程度データの蓄積ができている。環境調和型音サインの概念の提案を行い、基礎的な実験を行うことができた。バリアフリー新法の制定以降、公共的な場で音を用いた案内・誘導システム(以下、音響福祉機器と呼ぶ)の数は増加の一途をたどっている。このように、しばしば視覚障がい者の立場は、晴眼者の立場と対立することがある。本年度における研究では、下記の視点から検討を行った。(1)スマートフォンなどモバイル端末を用いた音響福祉機器に対する認識調査、(2)音の回折効果を用いた環境調和型サイン音の提案、である。上記の検討から、音響福祉機器の所在とその場の音環境を可視化するスマートフォンのアプリ開発をほぼ終えることができた。そのアプリを用いたいくつかのケーススタディによってその有効性を確認した。また、音の回折効果を利用することで空間を分節化することが可能であるかをバンドノイズのような音だけでなく、和音や間欠音によっても可能であることが示された。本研究では、晴眼者と視覚障がい者の要求の対立を解消し、両者の共存を図るうえで必要ないくつかの視点を導出した。いずれも現在のユニバーサル社会のおける音環境デザインの基礎となるものであり、今後の社会的実装が望まれるものである。

本研究では、音響福祉機器に対する認識調査、環境調和型サイン音の提案、明瞭度の高い空間設計手法のための資料整備を行い、晴眼者と視覚障がい者の要求の対立を解消し、両者の共存を図るうえで必要な視点を導出した。連携研究者と協働しての研究を引き続き実施して行く。被験者を用いた実験が不足しているため、この点について特に重点的に進めていく。(1)音響福祉機器に対する認識の解明:アプリを活用した調査を具体的なフィールドを金沢駅周辺以外(例えば観光地)にも展開する。これについては連携研究者の協力を要請する予定である。ただし、連携研究者が現在海外での在外研究機関にあるため、当初のアプリに頼らない方法も検討する。(2)環境調和型サイン音の提案:環境調和型音サインのより実際的なことを考えた実験を行う。音の種類について多様なものを提案して行くことになる。これについては継続的に研究室で実験を行っており、学部生や大学院生の研究テーマとして設定しているので、順調な進捗が期待できる。(3)明瞭度の高い空間設計手法のための資料整備:日本建築学会環境バリアフリー委員会では、環境工学的な知見をバリアフリー設計に生かしてゆくための方策を検討し、それを書籍化する計画を立てている。この委員会活動をてこにして資料整備を推進させる予定である。建築環境学一部研究計画に変更があり、謝金の支出が減り、旅費の支出が増えた。それらを差し引きしたところ若干の残額が生じた。当該年度中に国際学会での海外旅費の処理(証憑の確認の遅れのため)ができず、その分が約30万円ほどとなった。その他は、人件費や消耗品費の実費に差が生じたため、やや残額が生じることとなった。2016年度の実験実施にあたり、被験者実験を予定している。ここに投入する予定である。旅費の未処理分については繰り越しての処理を行う予定にしている。その他の残額については今年度の研究において有効に活用する。
エピタクシャル成長の基礎過程

本総合研究の分担研究者は、エピタクシ-解析手法の研究者、超伝導体薄膜研究者、高温超伝導体薄膜研究者、ダイヤモンド薄膜研究者等から構成されているが、互いに有機的に協力して研究を遂行してきた。先ずRHEED(反射高速電子回折)、TRAXS(全反射角X線分光)電子顕微鏡などを用いて、Si(100)表面において、Insbの吸着・成長の素過程の詳しい研究、エピタクシ-法により、1原子層のGeやSnを表面から数原子層の所に埋め込む(ド-プ)実験、UHVーSEMによるSi(111)上のAu、Agの吸着構造の研究などを行った。酸化物高温超伝導体については、マグネトロンスパッタリング法等により、エピタクシャル成長薄膜の研究を行い、高品質の薄膜の形成法、エピタクシャル成長の制御法、トンネル接合の形成法などの研究を行った。ダイヤモンド薄膜については、様々なCVD法により薄膜を作成し、その構造や成長方位、核の発生場所やその分布等の研究を行った平成2年11月1921日に、「ホテル伊豆高原」において、研究会を開催し、研究成果の発表、討論、情報の交換等を行った。またエピタクシ-の研究の歴史、現状、将来性等に付いて、国内的、国際的な立場から分析、討論した。その結果、これに関する日本の研究の実績は高く、これを重点領域研究としてさらに飛躍的に発展させることは、基礎科学的な観点からしても極めて重要であるばかりでなく、産業界に与えるインパントも莫大であり、社会的な要請も極めて大きいと考える意見が圧倒的であり、これを緊急に取り上げて推進させる必要があるという結論に至った。その後8人の世話人が選出され、小会合、アンケ-トによる調査、意見の交換等を重ね、重点領域研究の申請書を作成した。
総合的な学習の時間における福祉のカリキュラム化に関する基礎的・実践的研究

本研究は、神戸市の小学校・中学校・高等学校を研究の中心的フィールドとして、神戸市教育委員会との連携のもとで、「総合的な学習の時間」における課題の一つである「福祉」の問題を取り上げ、学校種や発達段階に応じた系統的な体験・学習を通じて、児童・生徒の福祉マインドや技能を育むことが可能な「福祉」のカリキュラムを構築することを目的とした。そこで、本研究を推進するため、平成17年度は同教育委員会との共同研究を進める中、デンマークに「福祉教育」に関する調査研究に赴き、学校のみならず社会全体でノーマリゼーションの理念に基づいた福祉教育が実践されている実状を明らかにした。以上の調査結果をもとに、平成18年度は特別支援教育を主なテーマとしてカリキュラム化に関する研究を進め、その中心事業として平成19年2月に文科省特別支援教育課の古川聖登氏による基調講演を中心とした公開シンポジウムを同教育委員会等の後援を受け開催し、今後の特別支援教育を推進する中で全ての児童生徒の福祉マインドを育てていくためのカリキュラムの必要性を明らかにした。以上の結果・視点をもとに、平成19年度では同教育委員会との連携事業で明らかにされた「総合的な学習の時間」における福祉教育への取り組みの現状を踏まえ、神戸市を始め各地の学校の実践事例から収集したカリキュラム化に有用な教材をもとに、子どもにとって魅力ある福祉授業を具体化した。そして、その成果を各学校にフィードバックする中で、作成した具体的教材とカリキュラム案から、各学校種の「総合的な学習の時間」における「福祉」、並びに高等学校での専門教科としての「福祉」のカリキュラム開発と、授業実践に即した教材や教具の開発に段階性、連続性、系統性を踏まえることが重要であることを再確認し、以上の3年間の研究結果を報告書に著した。「総合的な学習の時間における福祉のカリキュラム化」を推し進める上で、国家事業として福祉の体制を整え実践を行っている実情を知り、その体制と実践を支えているものとその内容を明らかにすることが必要となった。そこで、平成18年2月5日12日の間、北欧三国の一国、福祉大国・生活大国と呼ばれるデンマークに「福祉教育」の調査研究に赴いた。調査内容として、2月7日には午前に委託保育が実施されている家庭を訪問、午後には幼稚園を調査し、同国の就学前教育における福祉教育の実情を検証した。午後は学童保育の活動を調査し、学校教育のみならず学童保育でも人権教育を含めた福祉教育が実践されていることが判明した。2月8日は終日、小学校と中学校の統合機関である私立の国民学校を調査し、教育活動全体で福祉教育がなされていることが明らかになった。2月9日の午前は、高等学校、午後はオーデンセ市内の教育大学を訪問し、高等教育における福祉教育を調査した。さらに、2月10日の午前は公立の国民学校を調査し、午後は同市内のバリアフリーの商業施設を視察した。特に午前に調査した国民学校では、ノーマリゼーションが実践され障害のある生徒と健常な生徒が共に学校生活を送っていた。また、それぞれの障害に合わせた適切な環境が整備され、学校全体で福祉教育が実践されていた。なお、福祉大国を支えているものが教育であることなど、今回の調査研究で得られた知見をもとに次年度のカリキュラム化を推進するとともに、デンマークの福祉教育の実情を本学の教職教育研究センター紀要などに論文として著す予定である。また、以上の調査研究とともに神戸市教育委員会との連携事業として、「体系的な福祉教育に関する研究会」を2回(平成17年11月10日、平成18年1月30日、前年度から計5回)実施し、教育現場の参観などを含めた研究協議を推進した。

本研究を推進するため、昨年度は国家事業として福祉の体制を整え実践を行っている実状を知り、その体制と実践を支えているものとその内容を明らかにすることを目的として福祉大国・生活大国と呼ばれるデンマークに「福祉教育」の調査研究に赴いた。ノーマリゼーションが実践され障害の有無にかかわらず全ての児童生徒が共に学校生活を送ることによって、学校のみならず社会全体で福祉教育が実践されている実状が明らかとなった。以上の調査結果をもとに、本年度は2007年4月から本格的に実施される特別支援教育を中心テーマとし、カリキュラム化に関する研究を進めた。その中心事業として去る2007年2月21日にシンポジウムを開催した。同シンポジウムは、特別支援教育の改革および施策の内容を広く普及させるとともに、デンマークの現職教員より福祉大国における特別支援教育および福祉教育の実状について報告を受け、今後の特別支援教育のあり方および同教育を推進する中で全ての児童生徒の福祉マインドを育てていくことの可能性を協議することを目的として実施した。第I部として文部科学省特別支援教育課の古川聖登氏を講師に招き基調講演を行った。そこでは、現在展開されている同教育推進事業の概要、実施状況および問題点が明らかにされた。第IIのシンポジウムでは兵庫教育大学の柘植雅義氏(前文部科学省特別支援教育調査官)、デンマーク・ボーゲンセ国民学校のイエッテ・フレデリクセン氏および加藤幸夫氏、本センターの小谷正登をシンポジストとし、日本とデンマークの同教育および障害理解を含む福祉教育について発表と討論を行った。また、第III部の情報交換会では参加者の実践を互いに発表し合い、同教育の今後の方向性を議論した。以上の公開シンポジウムによって、学校現場のみならず全ての市民が障害のある児童生徒の良き理解者となる必要性とそのための具体的方法が明らかにされた。なお、公開シンポジウムの開催内容についての報告書を作成し、本年度中に関係機関に配布予定である。また、本シンポジウムで得られた知見を神戸市教育委員会との連携事業に反映し、児童生徒の福祉マインドや技能を育むことが可能な「福祉」のカリキュラムを構築する予定である。本研究は、神戸市の小学校・中学校・高等学校を研究の中心的フィールドとして、神戸市教育委員会との連携のもとで、「総合的な学習の時間」における課題の一つである「福祉」の問題を取り上げ、学校種や発達段階に応じた系統的な体験・学習を通じて、児童・生徒の福祉マインドや技能を育むことが可能な「福祉」のカリキュラムを構築することを目的とした。そこで、本研究を推進するため、平成17年度は同教育委員会との共同研究を進める中、デンマークに「福祉教育」に関する調査研究に赴き、学校のみならず社会全体でノーマリゼーションの理念に基づく福祉教育が実践されている実状を明らかにした。以上の調査結果をもとに、平成18年度は特別支援教育を主なテーマとしてカリキュラム化に関する研究を進め、その中心事業として平成19年2月に文科省特別支援教育課の古川聖登氏による基調講演を中心とした公開シンポジウムを同教育委員会等の後援を受け開催し、今後の特別支援教育を推進する中で全ての児童生徒の福祉マインドを育てていくためのカリキュラムの必要性を明らかにした。
地衣菌を担持した自己生長型ポーラスガラス吸着剤の開発

金属を高濃度で蓄積する地衣類ヤマトキゴケの地衣菌を培養し、セシウム添加の影響とセシウム吸着能を調べた結果、この地衣類がセシウム吸着剤に適していることが示唆された。本研究で購入した装置を既存の装置と組み合わせ、糖アルコール分析システムを構築した。金属汚染環境の地衣類に対する分析の結果、金属濃度と糖アルコール濃度とが負の相関関係にあることが見出され、地衣類中の糖アルコールへの金属汚染の影響が明らかとなった。地衣菌を担持した自己生長型ポーラスガラス吸着剤を開発するための第一段階として、金属を高濃度で蓄積することが知られている地衣類ヤマトキゴケの胞子から地衣菌を培養することに成功した。次に、培養時にセシウム添加の影響を調べたところ、ヤマトキゴケの地衣菌はセシウムを添加した培地でもコントロールの培地と同様に生長することがわかった。そこで、この地衣菌のセシウム吸着能を調べたところ、もとの地衣類と同等のセシウム吸着能があり、吸着剤としてポーラスガラスに担持するのにふさわしい種であることが示唆された。本研究で購入したHPLC用電気化学検出器を既存のHPLCシステムに組み込み、糖アルコール分析システムを構築した。その結果、地衣類から抽出した糖アルコールを定量できるようになった。この分析システムを用いて、銅汚染が地衣類中の糖アルコールに与える影響を調べたところ、糖アルコールの1つであるアラビトールの濃度が銅濃度と負の相関関係にあることがわかり、金属汚染が地衣類に与える影響についての理解が深まった。金属を高濃度で蓄積する蘚類イワマセンボンゴケの金属分析を行ったところ、このコケは高濃度の金属をjarositeという鉱物として蓄積していることがわかり、有害金属を回収・分離する新たな方法が見出された。環境計測
高速引き込み周波数シンセサイザに関する研究

本研究では高速周波数切り換えに適したPLL周波数シンセサイザに関して研究を行った。以下、得られた研究成果の概要を示す。1.PLLシンセサイザにおいて、基準周波数と出力周波数のチャネル間隔が独立に設定できることを可能にするために、新しい形の多段パルス除去回路を提案した。この回路を用いて、基準周波数を従来のものより大きな周波数を選ぶことによって、非常に高速な周波数切り換えが可能であることを実験により示した。2.このシンセサイザが、更に高速に周波数切り換えを行えるようにするために、異なる時定数を持つ複数の低域通過フィルタを切り換える方法を提案した。周波数切り換えの間に、これらのフィルタを切り換えることによって、シンセサイザのループ利得を一時的に高くすることによって、より高速な周波数切り換えが可能であることを実験により明らかにした。3.このシンセサイザの問題点であった出力周波数の精度を良くするために、多段パルス除去回路の出力を可変させる方法を提案した。また更に、高速な周波数引き込みを得るために、周波数切り換えの間、一時的にパルス除去の量を可変させる方法を提案し、実験により確かめた。4.このパルス除去回路をDPLLのディジタルVCOに適用し、周波数逓倍型ディジタPLLを提案した。このDPLLは、入力の周波数を測定し、出力周波数と比較して系の自走周波数を変更することにより周波数誤差を除去するので、出力のパルス間隔が一定となり、更に広い同期範囲を得ることができる。また高速引き込みも同時に得られることを実験により確認した。
居住者の気持ちを認識し動作するスマートハウス制御システムの開発と実環境評価

本研究では,(1)スマートハウス内でユーザが操作した空調機器や照明機器等の操作履歴と環境センサ値などからのユーザの要望を抽出する機構,(2)生体センサや環境センサ値を用いてユーザのコンテキスト(行動や体調など)を推定する機構,(3)ユーザや環境のコンテキストに応じてスマートハウス内の家電を制御する機構を備えたスマートハウス制御システムを,研究代表者の所属研究機関が所有する実験用住宅施設に実装した.スマートハウス内のユーザの気持ちを認識して,ユーザにとって快適な環境を提供してくれるスマートハウス制御システムを実現することが本研究の目的である.当該年度では,ユーザの要望モデルと快適推定モデルの作成するためのデータを収集するために,各種データを収集・蓄積用基盤の構築を行った.(1)当該年度では,ユーザの快適な環境を推定するメカニズムの実現のため,人の体調や行動,スマートハウスのセンサ値を蓄積する基盤の構築を行った.(2)ユーザの要望を抽出するメカニズムの実現するために,センサ値と機器の操作履歴の収集基盤の構築を行った.(3)センサデータの収集を行った.(継続して実施中)これらの結果は国内会議において発表を行っている.当該年度の目標として,(1)ユーザの要望を抽出するメカニズム,(2)ユーザの快適な環境を推定するメカニズム,(3)センサ値と機器の操作履歴の収集基盤,(4)センサデータの収集することとした.現時点で,各種センサや履歴の収集基盤を整え,センサデータを収集中であるが,メカニズムの構築にまで至っていないため,上記区分"やや遅れている"とした.本研究の目的は,「スマートハウス内のユーザの気持ちを認識して,ユーザにとって快適な環境を提供してくれるスマートハウス制御システム」を実現することである.本年度では,前年度に構築したスマートハウス内のセンサ値,および,家電の操作ログを収集可能な情報収集基盤に加えて,複数の角度から人のモーションを計測するシステムを,研究代表者が所属する研究機関の実験用住宅設備に新たに構築した.上記の情報収集基盤を用いて,夏に実験用住宅設備において,複数人の被験者から生活データを収集する実験を行った.収集実験で収集した生活データを分析し,住宅における居住者の日常生活行動を推定するモデル,および,家電操作を識別するモデルを構築した.また,人の健康状態を把握可能にするために,ウェアラブルデバイスのセンサ値と健康関連QoL(HRQOL)アンケートを長期間収集する実験を行い,スマートフォンとウェアラブルデバイスから収集した客観的なセンサ値を用いて,主観的な評価によって得られるHRQOL評価指標を継続的に推定可能な簡易計測手法を開発した.住宅における日常生活行動推定モデルについては,ユビキタスコンピューティングに関する国際会議(ICMU2017)で,健康状態を計測する手法については,モバイルヘルスケアに関する国際会議(MobiHealth2017)において発表した.また,家電操作の識別モデルについては,ビッグデータ処理に関する国際会議(BCD2017)で発表するとともに特許出願を行った.本研究では,(1)スマートハウス内でユーザが操作した空調機器や照明機器等の操作履歴と環境センサ値などからのユーザの要望を抽出する機構,(2)生体センサや環境センサ値を用いてユーザのコンテキスト(行動や体調など)を推定する機構,(3)ユーザや環境のコンテキストに応じてスマートハウス内の家電を制御する機構を備えたスマートハウス制御システムを,研究代表者の所属研究機関が所有する実験用住宅施設に実装した.平成28年度には,データの解析およびユーザの要望モデルと快適推定モデルの作成を行うまでに至らなかったため,継続してセンサデータを収集しつつ,モデルの作成を急ぐ.上記以外については,当初の計画通りに平成29年度も研究を行っていく.29年度が最終年度であるため、記入しない。ユビキタスコンピューティング29年度が最終年度であるため、記入しない。
審美性に優れたFRC-ファイバー強化型レジン-のクラスプへの応用

我々はガラスファイバー強化型コンポジットレジン(以下GFRC)のクラスプへの臨床応用の可能性を,真直型クラスプ試料の定変位疲労試験あるいは板状試料の4点曲げ疲労試験から検討してきた.その結果,GFRCは金銀パラジウム合金と比較しても優れた疲労耐久性を有するものの,疲労試験後の試料表面にはガラスファイバーの剥離やマトリックスレジンの脱落,そして亀裂の発生が認められた.そこでさらに,審美性の向上,並びにガラスファイバーの剥離やマトリックスレジンの脱落の防止を目的として,GFRC製クラスプにレジンコーティングを施し,サーマルサイクリング試験と定変位疲労試験から,レジンコーティングの有用性を評価した.その結果,口腔内での3ケ月間の使用を想定したサーマルサイクリング試験と定変位疲労試験を実施したところ,コーティング材であるサーフィスコートの脱落や亀裂の発生が認められた.しかし,定変位試験後0.25mmのアンダーカットを変位させる荷重の変化も認められず,3ケ月後のリコール時にクラスプを観察し,サーフィスコートの脱落や亀裂が観察されたクラスプについては再塗布すれば,十分臨床応用可能であると考えられた.我々はガラスファイバー強化型コンポジットレジン(以下GFRC)のクラスプへの臨床応用の可能性を,真直型クラスプ試料の定変位疲労試験あるいは板状試料の4点曲げ疲労試験から検討してきた.その結果,GFRCは金銀パラジウム合金と比較しても優れた疲労耐久性を有するものの,疲労試験後の試料表面にはガラスファイバーの剥離やマトリックスレジンの脱落,そして亀裂の発生が認められた.そこでさらに,審美性の向上,並びにガラスファイバーの剥離やマトリックスレジンの脱落の防止を目的として,GFRC製クラスプにレジンコーティングを施し,サーマルサイクリング試験と定変位疲労試験から,レジンコーティングの有用性を評価した.その結果,口腔内での3ケ月間の使用を想定したサーマルサイクリング試験と定変位疲労試験を実施したところ,コーティング材であるサーフィスコートの脱落や亀裂の発生が認められた.しかし,定変位試験後0.25mmのアンダーカットを変位させる荷重の変化も認められず,3ケ月後のリコール時にクラスプを観察し,サーフィスコートの脱落や亀裂が観察されたクラスプについては再塗布すれば,十分臨床応用可能であると考えられた.我々はガラスファイバー強化型コンポジットレジン(以下FRC)の優れた審美性と機械的性質に注目し,クラスプへの臨床応用について検討してきた.その結果,アンダーカット量に相当する一定変位を繰り返し与えるクラスプ疲労試験から,12%金銀パラジウム合金と比較してもFRCは優れた疲労耐久性を示すことが明らかになった.しかし,疲労試験後の光顕像から,試料の引張側では観察されないき裂やガラスファイバーの剥離が圧縮側において観察された.FRCをクラスプに臨床応用するためには,この圧縮側からの破壊機構を明らかにする必要がある.そこで本研究では,FRC曲げ試料に4点曲げ荷重を負荷し,圧縮面と引張面の荷重とひずみの関係を調べた.次に比例限を越える一定変位を曲げ試料に繰り返し負荷する定変位疲労試験を行った.さらにクラスプ疲労試験において,試料の圧縮側と引張側に生じる最大ひずみの計測を行った.その結果4点曲げによる定変位疲労試験から,圧縮面でのみガラスファイバーの露出,マトリックスレジンやガラスファイバーの破壊と脱落が観察された.これは圧縮応力下と引張応力下では破壊機構が異なることを示唆している.また,比例限を超える繰り返し疲労に対しては,圧縮側がより危険であると考えられる.クラスプ疲労試験から,EGをクラスプに応用するためには断面形状を再考する必要性があることが分かった.比例限度内であればクラスプの断面形状を変化させても,圧縮応力による疲労破壊の可能性は少なくなるのではないかと思われる.我々はガラスファイバー強化型コンポジットレジン(以下FRC)の優れた審美性と機械的性質に注目し,クラスプへの臨床応用について検討してきた.その結果,アンダーカット量に相当する一定変位を繰り返し与えるクラスプ疲労試験から,12%金銀パラジウム合金と比較してもFRCは優れた疲労耐久性を示すことが明らかになった.しかし,疲労試験後の光顕像から,試料の引張側では観察されないき裂やガラスファイバーの剥離が圧縮側において観察された.FRCをクラスプに臨床応用するためには,この圧縮側からの破壊機構を明らかにする必要がある.そこで本研究では,FRC曲げ試料に4点曲げ荷重を負荷し,圧縮面と引張面の荷重とひずみの関係を調べた.次に比例限を越える一定変位を曲げ試料に繰り返し負荷する定変位疲労試験を行った.さらにクラスプ疲労試験において,試料の圧縮側と引張側に生じる最大ひずみの計測を行った.その結果4点曲げによる定変位疲労試験から,圧縮面でのみガラスファイバーの露出,マトリックスレジンやガラスファイバーの破壊と脱落が観察された.これは圧縮応力下と引張応力下では破壊機構が異なることを示唆している.また,比例限を超える繰り返し疲労に対しては,圧縮側がより危険であると考えられる.クラスプ疲労試験から,EGをクラスプに応用するためには断面形状を再考する必要性があることが分かった.比例限度内であればクラスプの断面形状を変化させても,圧縮応力による疲労破壊の可能性は少なくなるのではないかと思われる.
青少年の不適応行動の生起過程に関する研究

近年、青少年による凶悪な殺人事件等の不適応行動が社会問題となっており、その原因については様々な議論があるが、この問題を実際に検討した研究は少ない。そこで、本研究では、2次的データ分析(平成14年度)、調査研究(平成15年度)、パネル研究(平成16年度)によって、青少年の不適応行動の生起過程を検討した。平成16年度は、先行研究(e.g.,Suzuki et al.,2005)、平成14年度の2次的データ分析、平成15年度の調査研究を踏まえ、青少年の不適応行動の原因として、直接的な日常経験としての「ネガティブイベントの生起」、間接的な経験としての「テレビ視聴」を測定した。高校2年生を対象としてパネル調査を実施した結果、日常的なネガティブイベントが多いほど、不適応行動(他者への身体的攻撃,言語的攻撃)を多くとっていることが示された。また、日常的なネガティブイベントの生起を内容別に分析した結果、親、友人に関するネガティブイベントが多いほど、不適応行動を多くとっていることも示された。さらに、ネガティブイベントが不適応行動を生起させる過程にかかわる要因として、社会性の発達について検討した結果、社会性(認知的熟慮性)の高い人では、日常的なネガティブイベントの生起が多くても不適応行動が生起しにくいことが示された。テレビ視聴については、全体的な視聴時間が長いほど不適応行動が促進されるという結果は見られなかったが、視聴する番組の種類によって、不適応行動が促進される場合も、抑制される場合もあることが示された。近年、青少年による凶悪な殺人事件等の不適応行動が社会問題となっており、その原因について様々な議論があるが、この問題を実際に検討した研究は少ない。そこで、本研究では、青少年の不適応行動に関する既存の資料として、最高裁判所事務総局家庭局発行の『家庭裁判月報』に掲載されている昭和24年から平成13年までの少年事件のうち、家庭裁判所・地方裁判所で審査が行われた殺人事件の記録について内容分析を行い、事件の背景や加害少年の特徴等について検討した。分析対象事件は80件であり、事件の概要(凶器,殺害方法,計画性犯行の動機等)、加害少年の特徴(性別,学識,学識態度,成績,性格,家庭の経済状態,両親の養育態度,家庭の雰囲気等)、加害少年と被害者との関係について、2名の評定者によるコード化を行った。事件の概要については、ナイフ・包丁等、身近で容易に手に入れることができる凶器の使用、計画的でない犯行が多く、とっさの殺人が多い傾向が見られた。動機としては、その場の激情よりも、怨恨・敵意のほうが多くあげられており、とっさの犯行の背景に長期に渡る怒りや敵意の感情の蓄積があることが示唆された。加害少年の特徴については、男子が多く、無職少年や怠学者の割合は少ないが、成績の悪い者が多いという結果が見られた。加害少年の性格については、「未熟」「自己中心的」「自己顕示的」「爆発的」「視野が狭い」「内向的」「攻撃的」「衝動的」等の特徴が多く見られた。加害少年の家庭環境は、経済状態が悪い、実父・実母がいる者が多いが親の養育態度は「冷淡・拒否的」である場合が多く、両親の仲が悪い等、家庭の雰囲気が悪い場合が多いという結果が見られた。加害少年と被害者との関係については、熟知の間柄が多く、被害者に対して日頃から否定的な感情を抱いていたことが示された。そこで、本研究では、2次的データ分析(平成14年度)、調査研究(平成15年度)、パネル研究(平成16年度)によって、青少年の不適応行動の生起過程を検討することとした。平成15年度は、青少年の不適応行動の原因として、先行研究(Suzuki et al.,2004)から示唆された要因と平成14年度の2次的データ分析から示唆された要因、不適応行動を測定し、どの要因が実際に不適応行動に関係しているのかを検討した。具体的には、先行研究(Suzuki et al.,2004)から示唆された要因として、「メディア接触」「家庭でのコミュニケーショシ不足」「不公平感」等、平成14年度の2次的データ分析から示唆された要因として、「小さい頃の一人遊び」「けんか早い友人の存在」「日常的な対人的/達成的ネガティブイベントの有無」等を測定した。不適応行動に関しては、攻撃行動の頻度、攻撃性(短気,敵意,身体的攻撃,言語的攻撃)を測定した。また、不適応行動に関する回答への影響を考慮し、社会的望ましさについても調査項目に含めた。調査は、大学生男女を対象として実施した。性別と社会的望ましさを統制し、上述の要因と不適応行動の関係を検討したところ、日常的な対人的/達成的ネガティブイベントが多いほど攻撃行動が多いという結果が示された。また、小さい頃の一人遊び経験、けんか早い友人、日常的な対人的ネガティブイベントが多いほど、あるいは不公平感が高いほど攻撃性が高いという関係も示された。メディア接触に関しては、テレビ視聴が多いほど攻撃性が高いという関係が示されたが、テレビゲームやインターネット使用、本やマンガへの接触と攻撃性との関係は見られなかった。

そこで、本研究では、2次的データ分析(平成14年度)、調査研究(平成15年度)、パネル研究(平成16年度)によって、青少年の不適応行動の生起過程を検討した。平成16年度は、先行研究(e.g.,Suzuki et al.,2005)、平成14年度の2次的データ分析、平成15年度の調査研究を踏まえ、青少年の不適応行動の原因として、直接的な日常経験としての「ネガティブイベントの生起」、間接的な経験としての「テレビ視聴」を測定した。高校2年生を対象としてパネル調査を実施した結果、日常的なネガティブイベントが多いほど、不適応行動(他者への身体的攻撃,言語的攻撃)を多くとっていることが示された。また、日常的なネガティブイベントの生起を内容別に分析した結果、親、友人に関するネガティブイベントが多いほど、不適応行動を多くとっていることも示された。さらに、ネガティブイベントが不適応行動を生起させる過程にかかわる要因として、社会性の発達について検討した結果、社会性(認知的熟慮性)の高い人では、日常的なネガティブイベントの生起が多くても不適応行動が生起しにくいことが示された。テレビ視聴については、全体的な視聴時間が長いほど不適応行動が促進されるという結果は見られなかったが、視聴する番組の種類によって、不適応行動が促進される場合も、抑制される場合もあることが示された。
IT革命の中における「市場支配的企業と法」の総合的研究

本研究組織(「東京経済法研究会」)による本研究は、市場支配的地位にある企業が存在する市場の実態と、それに対する独禁法及び各産業分野の事業法による規制のあり方を、同様な状況が認められる諸外国との比較研究を含めて調査研究することを目的とする。本年度は、以下の研究成果をあげることができた。第一に,IT革命が多様な形で、市場競争を国際的規模で、かつ質的にも変化させつつあるという状況の下で、特に競争を制限するような市場支配的地位にある企業の出現、あるいは大企業による市場支配地位の濫用をどのように抑止し、公正かつ自由な競争を維持・促進していくかを検討した。特に、独禁法による規制を検討対象とし、一般的な理論的・解釈論的研究を行い、具体的素材としては、日米のマイクロソフト事件,インテル事件などIT関連産業を主に取り上げた。そこでは、私的独占による規制の可能性を検討し、日本の私的独占の要件では、市場支配力の濫用を規制することが不十分であることが明らかとなった。第二に、個別規制法による規制としては、電力産業を取り上げ、そこにおける市場支配力の規制の現状と実態を明らかにすることに務めた。そこでは、米国、ドイツ、英国、及びEUによる電力規制をも研究対象とした。どの国でも、既存の電力会社の市場支配力の規制として、構造規制(アンバンドリンク)、そして、行為規制(卸・小売の取引条件の規制、及び、託送などについての規制)が行われている。日本は「部分的自由化」という特殊な状況にあるので、自由化部門と規制部門の問の内部相互補助が極めて重要な課題になっていることが明らかになった。小売のすべてについて自由化するかが今日の政策課題であるが、その際に、整備すべき各種の条件があることを明らかにした。本研究組織(「東京経済法研究会」)は、本年度、市場支配的地位にある企業が存在する市場の実態と、それに対する独禁法及び各産業分野の事業法による規制のあり方を、同様な状況が認められる諸外国との比較研究を含めて調査研究してきた。第一に、独禁法による規制では、NTT東による私的独占行為をめぐる審判を注視し、理論的な問題を検討した。この事件の本質は、「不可欠施設」による独占力の濫用の有無であるが、下記の事業法による接続規制とも密接に関係している。第二は、個別規制法による規制については、電気通信・電力に関する事業法(電気通信事業法、電気事業法)による規制の現状をヒアリングその他によって検討した。電気通信では、光ファイバーによるブロードバンド・サービスと携帯電話が具体的対象であり、前者は、前記のNTT東による私的独占事件が興味ある素材を提供しているし、後者ではWTOにおける米・墨間の紛争事件を例に検討した。今後は、このような国際的な規制も考慮に入れて考えるべきことが確認された。電力については、この4月から始まる電力卸取引所と、電力適正取引ガイドラインの改正案について検討した。また、電気通信・電力に関する諸外国の実態・法制度・政策の研究も、海外調査・ヒアリング等によって行った。その他、独禁法に関する一般的な研究を個別のテーマに沿って行った。特に、現在国会に提出されている独禁法改正案は、私的独占に対する課徴金など、本研究にとっても重要な内容を含んでおり、来年度も重点的に研究する予定である。1.実証的研究市場支配的地位にある企業についての外国を含む実証的研究については,研究組織構成員の共同討議にもとづいた実態調査によって行う。企業関係者や規制行政庁の方などへのヒアリング等の調査を行った。2.理論的研究実証的研究とあわせて理論的研究を行った。これは,研究分担者あるいは多の専門家からの研究報告をもとに,メンバー間で共同討議を行った。

3.比較法的研究本年度は,ドイツを主たる調査対象国とし,メンバーによる海外調査を行った。以上の研究から、市場支配的地位にある企業に対する規制は、独占禁止法と個別の事業法による規制が、どの国でも存在し、それぞれ意義があることが確認された。両者による規制は、従来よく見られた、独禁法の適用除外規定などの、相互排他的な関係ではなく、原則的に二重規制にならざるをえないが、規制行政庁間の実際上の協力体制、例えば、電気通信や電力における共同ガイドラインや、いわゆるオール電化等に関する営業についての関西電力株式会社に対する警告(平成17年4月21日)において採られたような、同一事件についての公取と経産省による連絡・分担処理)が取られることが多い。しかし、次第に、例えば、NTT東西の加入者回線網の接続料認可に対する取消訴訟(東京地裁平成17年4月22日判決)など、行政庁の処分等に対する取消訴訟や、北海道瓦斯工事費用負担損害賠償請求事件(札幌地判平成16年7月29日)など、私人間の訴訟も増えてきており、ここでは上述の協力体制は無意味であることもあり、前述の行政レベルのみならず、法的なルールを形成し実効的に施行することがますます重要になってきている。これらの研究の実績は,今の段階では,メンバー各自の研究以外に,共同研究として公表されたものはないが,研究代表者・研究分担者を中心として,この夏までに研究成果をまとめ,秋から順次,雑誌に連載の形式で公表する予定である。本研究組織(「東京経済法研究会」)による本研究は、市場支配的地位にある企業が存在する市場の実態と、それに対する独禁法及び各産業分野の事業法による規制のあり方を、同様な状況が認められる諸外国との比較研究を含めて調査研究することを目的とする。本年度は、以下の研究成果をあげることができた。第一に,IT革命が多様な形で、市場競争を国際的規模で、かつ質的にも変化させつつあるという状況の下で、特に競争を制限するような市場支配的地位にある企業の出現、あるいは大企業による市場支配地位の濫用をどのように抑止し、公正かつ自由な競争を維持・促進していくかを検討した。特に、独禁法による規制を検討対象とし、一般的な理論的・解釈論的研究を行い、具体的素材としては、日米のマイクロソフト事件,インテル事件などIT関連産業を主に取り上げた。そこでは、私的独占による規制の可能性を検討し、日本の私的独占の要件では、市場支配力の濫用を規制することが不十分であることが明らかとなった。第二に、個別規制法による規制としては、電力産業を取り上げ、そこにおける市場支配力の規制の現状と実態を明らかにすることに務めた。そこでは、米国、ドイツ、英国、及びEUによる電力規制をも研究対象とした。どの国でも、既存の電力会社の市場支配力の規制として、構造規制(アンバンドリンク)、そして、行為規制(卸・小売の取引条件の規制、及び、託送などについての規制)が行われている。日本は「部分的自由化」という特殊な状況にあるので、自由化部門と規制部門の間の内部相互補助が極めて重要な課題になっていることが明らかになった。小売のすべてについて自由化するかが今日の政策課題であるが、その際に、整備すべき各種の条件があることを明らかにした。
砂ろ過による各種成分の生物分解能に関する研究

生物化学的機能を付加した急速ろ過における各種微量有害成分の除去の可能性、機構、動力学の基礎的な検討を行った。得られた結果は次のとおりである。1.硝化・有機物酸化の低濃度2成分系における除去特性および速度論的な検討:単成分系と比べて除去のプロフィルはほとんど変わらず、良好な除去特性を示した。除去速度から見てもほとんど競合はない。2.マンガン(Mn)と界面活性剤(DBS)の各単成分系における除去特性:(1)MnとDBSの分解に関与する微生物は比増殖速度が小さく、12カ月の長期間の馴養が必要である。ただし、Mnについは一旦除去が発現すると安定した状態が保たれる。DBSの除去はMnのそれに比べて不安定である。(2)通水速度、濃度変動、逆洗の短期的な影響は大きい。ただし、定期的な逆洗を継続すればその影響は次第になくなり、安定な除去を期待できる。3.マンガン、界面活性剤、アンモニアの多成分系における除去特性:MnまたはDBSの生物学的除去特性は、アンモニア硝化と競合してこれに妨害される結果となった。その機構について今後検討する必要がある。低濃度系を対照とした多成分系の動力学モデルの可能性:単成分系の非定常生物膜モデルを多成分系へ拡張することを検討した。しかし、生物膜の棲み分け、生物反応諸係数および逆洗の取扱いについて問題が残り方向性をまとめたにとどまった。さらに検討してゆく予定である。平成6年度の計画は、生物砂ろ過の生物分解能に関して、(1)急速ろ過なみのろ過速度における連続硝化・酸化実験と速度測定、(2)低濃度領域の2成分系の動力学式の考察・提案、(3)水温、原水濃度、通水速度の影響の検討であり、これに、(4)平成7年度計画(微量の金属や有害成分の分解除去)に関する予備実験を追加する内容としていた。本年度に得られた知見は以下のとおりである。(1)については、低濃度の場合は硝化と有機物酸化が競合せずに、かえって両者の働きが促進されるようなデータを得た。また、速度論的にもこれを裏付けるようなデータを得た。平成7年度においても追加実験を行って、確証的なデータをとる予定である。(2)については、実験データを見ながら進めつつあるが未完成である。他の研究者が提案している各種モデルとの比較をしつつ基本的な検討を行っている。(3)については、数°Cといった低温や100m/日といった高速ろ過でも可能であることが判明した。(4)については、順調に行われており、微量の界面活性剤およびマンガンに関して長期実験データが得られている。両者とも、平衡状態を得るには長期間かかるものの、よく除去できることが判明した。なお、本研究に関する論文発表はまだない。今後、各種実験のデータを統合的に考察した上で結果をとりまとめる予定である。平成7年度には、各種学会での口頭発表、学術雑誌への論文投稿を行う予定である。緩速ろ過の生物科学的機能を従来の急速ろ過に付加し、これにより微量有害成分の除去を高速に行うことを意図して、MnとDBSを対象に生物砂ろ過の実験を長期間行い、かつアンモニア硝化との競合関係を調べた。結果をまとめると次のようになる。(1)両者とも硝化の場合に比べてスタートアップ期間は極めて長い。しかし、一旦除去の発現が見られた後は50100m/日といったろ速で生物ろ過が持続可能である。(2)Mnについては微生物の酸化・沈着作用によりほぼ100%の除去が可能である。DBSについては除去率が約70%80%どまりであり、かつろ過が安定しない場合もある。(3)通水速度、濃度変動、逆洗の短期的な影響は大きい。

低水温については約6°Cまでは耐えた。2.マンガン、界面活性剤、アンモニアの多成分系における除去特性本結果ではMnまたはDBSの生物学的除去特性は、アンモニア硝化と競合してこれに妨害される結果となった。その機構について今後検討する必要がある。3.低濃度系を対象とした多成分系の動力学モデルの可能性単成分系の非定常生物膜モデルを多成分系のモデルへ拡張することを検討した。しかし、生物膜の棲み分けモデル、生物反応諸係数の取扱い、逆洗の取扱いについて問題が残り、拡張の道筋をまとめたにとどまった。今後さらに検討してゆく予定である。
汎用的な標識前駆体、^<18>F-標識ヨウ化フルオロベンジルの効率的迅速合成法の開発

^<18>F-標識ヨウ化フルオロベンジル(と^<18>F-標識臭化フルオロベンジル、以下あわせて[^<18>F]フルオロベンジルハライドと呼ぶ)は、現在多用されている[^<11>C]ヨウ化メチルのように、汎用的な^<18>F-標識前駆体として期待される。本研究ではその自動合成化を目指し、[^<18>F]フッ素イオンからの簡便で迅速な合成法の開発を行った。標識反応は次の3つのステップから成り、それぞれの反応をオンカラム的に行う方法を検討した。1.[^<18>F]フッ素イオンから[^<18>F]フルオロベンズアルデヒド(1)の合成。固相に固定した反応基質デザインし、これと[^<18>F]フッ素イオンと置換反応を種々の条件で検討したが、(1)を実用的に満足できる高い反応収率を得ることができなかった。溶液反応が最も適する方法であると判断した。2.[^<18>F]フルオロベンズアルデヒド(1)の還元による[^<18>F]フルオロベンジルアルコール(2)の合成種々の還元試薬が利用されているが、ここでは水溶液で使用可能なNaBH_4を検討した。アルミナに保持されたNaBH_4試薬は還元収率は低い結果を与えたが、固相抽出カラムであるC18セッパックに(1)を保持した状態でNaBH_4水溶液を通す方法はほぼ定量的に(2)を与え、この方法が迅速かつ簡便なオンカラム的還元法であることを見出した。3.[^<18>F]フルオロベンジルアルコール(2)のハロゲン化による[^<18>F]フルオロベンジルハライド(3)の合成。ハロゲン化試薬を樹脂に固定したものとシリカゲルに吸着させたものの両方を検討した。前者は固定された試薬量が少なく、また(2)との反応接触時間が短いため、(3)の収率は反応液中の水分含量に大きく依存した。再現性良く高い収率を得るには、C18カラムからの(2)の溶出法に関し、溶離液の乾燥を検討する必要があると結論された。以上の結果に基づき半自動の合成装置を試作し評価中である。今後これを用いて種々の新しい^<18>F-標識化合物を開発する予定である。本研究を開始する初年度にあたり、まず研究の骨格を成す^<18>F-フッ素化およびヨウ素化反応を主に検討した。1.従来のバッチ的溶液反応で使用される反応基質のtrimethylammoniumbenzylaldehydeを樹脂に固定した新しい前駆体の開発を進めた。合成された樹脂は基質密度が充分高くなく、また^<18>F-イオンとの反応性がほとんど認められなかった。今後、より高密度の基質を有する樹脂を合成するとともに、反応溶媒や温度等の条件を検討する予定である。

一方の超原子価を持つヨウ素化合物を前駆体として用いる方法に関しては、今年度は基礎的な検討を行っただけで、実質的な成果はなかった。2.生成した^<18>F-標識フルオロベンジルアルデヒドの迅速で簡便なアルコール体への変換反応は、NaBH_4水溶液を用いるオンカラム的な還元法が最も適することが明らかになった。この水溶液中の反応から次の無水溶媒中のヨウ素化反応に引き継ぐため、溶媒中からの効率的な脱水法を検討した。その結果、大量の水をあらかじめExtrelutカラムで大部分除去した後、乾燥剤をつめたカラムを通すオンカラム法を確立した。3. ^<18>F-標識フルオロベンジルアルコールからオンカラム的に^<18>F-標識ヨウ化フルオロベンジルヘ変換するため、Ph_3PI_2を樹脂に固定化した試薬をまず検討した。この方法では、反応溶媒の乾燥度が反応収率に大きく影響し、現状では再現性良く目的物を得ることはなかなか困難であることが判明した。一方、Ph_3PBr_2をシリカゲルカラムに吸着固定して臭素化を行う方法は、流速に大きく依存するが実現性の高いオンカラム法であると期待された。来年度はこの方法に関して研究を進める予定である。1.昨年度に引き続き、最初の出発標識体である4-[^<18>F]フルオロベンズアルデヒドを合成するための[^<18>F]フッ素イオンの置換反応に関して、反応基質を種々デザインして反応を試みた。その結果は、やはり従来から使用している4-トリメチルアンモニウムベンズアルデヒドが最適であった。基質を固定する固相反応は、[^<18>F]イオンの反応性をかなり阻害すると推測された。2.4-[^<18>F]フルオロベンズアルデヒドの還元法に関して若干の修正を加えた。NaBH_4によるオンカラム反応後水でC18カラムを洗っても生成した4-[^<18>F]フルオロベンジルアルコールは溶出しないため、大部分の水分をガスを流すことで除去し、次の乾燥ステップを簡略化した。3.4-[^<18>F]フルオロベンジルアルコールから4-[^<18>F]フルオロベンジルハライドを簡便に得るため、Ph_3PI_2を固定したヨウ素化試薬に関しさらなる検討を加えたが、高い反応収率を再現性良く実現する方法としては適さないと判明した。そこでPh_3PBr_2をシリカカラムに吸着させて行うオンカラム的な臭素化法を重点的に検討した。使い捨ての小さなカラムでは充分な収率を再現性良く得ることはできなかったが、ガラス製のカラムに充填したシリカを用いることでこれを改善できた。4.4-トリメチルアンモニウムベンズアルデヒドのトリフレート塩を出発反応基質に使用して[^<18>F]フッ素化反応を行う場合、放射線分解的に担体のフッ素イオンが生成し、生成物の4-[^<18>F]フルオロベンズアルデヒドの比放射能を低下させる可能性があることが判明した。[^<18>F]フッ素化反応の基質としてトリメチルアンモニウムのトリフレートフ塩が頻繁に用いられるが、高比放射能を持つ^<18>F-標識薬剤の合成が必要なPETによるレセプター研究においては非常に有用な知見である。今後の新たなる研究の展開が期待できる。