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東アジアにおける鉄文化の成立と伝播に関する考古学的研究

本年度は、昭和63年度から平成2年度に実施した研究項目について、各研究者が分担項目ごとに総括した。時に、下記の3項目を中心に研究のまとめを実施した。1.平成2年度に中国・朝鮮関係の鉄器集成カ-ドを印刷物として刊行した。(『東アジア出土鉄器地名表I』,90頁)が、今年度、デ-タベ-ス用の実用ソフトが完成したことにより、現在、大学院生がそれらのデ-タの、コンピュ-タ入力を開始している。2.日本関係の鉄器集成カ-ドについては、平成元年度までに弥生時代から古墳時代分の約5000枚のカ-ドを作成している。今年度は、それらを印刷物(『東アジア出土鉄器地名表II』)として刊行するべく計画を進めたが、資料が膨大であり、予定通りに作業が進展しなかった。3.昭和63年度から平成2年度に実施した鉄関係遺跡の発掘調査について、研究分担者が調査成果をまとめ、研究代表者が総括した。砂鉄製錬遺跡として、島根県下稲迫製鉄遺跡、清浩山製鉄遺跡、鍛治貴跡として、島根県馬場遺跡、ハリガネ屋敷遺跡の発掘調査を実施し、これらについて、考古学的検討を加え、それぞれの遺跡のもつ意義を明らかにした。特に古代・中世段階での製鉄の実態が明らかとなり、近世の完成したタタラ吹き製鉄に至る鉄生産の発展過程が明確になった。これらの成果は単独で調査報告書として纒めることも可能であるが、中国地方全体の鉄関係遺跡と有機的に関連づけて体系化するために、『中国地方製鉄遺跡の研究』として公刊すべく、現在、平成4年度科学研究員費助金研究成果公開促進費〈一般学術図書〉を申請中である。本研究は、下記の4項目に従って研究を推進した。1.出土鉄器類の集成・検討、中国出土の鉄器類(戦国宋代)の集成を研究分担者が大学院学生を指導しながら実施した。1988年以前の雑誌・報告書類から約5000件にのぼる鉄器をカードに収録した。鉄器類の出現については、武器・武具類・工具類・農具類・日用雑器類に分類して検討を進めている。2.鉄関係遺跡の集成・検討、朝鮮関係の遺跡を中心に、研究分担者が大学院学生を指導しながら実施した。約20件にのぼる遺跡を収録した。鉄滓類の化学分析から鉄鉱石の原料の推定をおこなっている。3.製鉄遺跡の発堀調査、中世と推定される製鉄遺跡を、山口・島根・広島の3県にわたって踏査し、本年度は島根邑智郡瑞穂町所在の下稲迫遺跡の発堀調査を2月に実施した。主として炉底下の地下構造を明らかにし、近世への過渡的様相を把握することができた。4.鉄器・鉄滓の化学的・治金学的検討上記稲進遺跡出土の鉄器・鉄滓類を中心に、現在日立金属安来工場の研究所にて分析中である。砂鉄は、二酸化チタン分の比較的少ない真砂砂鉄の使用されていることが判明した。以上、各項目は当初の計画にたいして約80パーセント程度は達成したが、検討・分析などについては、若干次年度に繰りこすことになる。本年度における研究は、下記の3項目にわたって実施された。1.鉄関係遺跡の集成・出土鉄器類の集成について、主として日本関係に絞ってカ-ドによる集成作業を行った。これによって、鉄関係遺跡約150枚、出土鉄器約4000枚のカ-ドが集成できた。弥生時代、古墳時代、奈良平安時代について、時期的、地域的に体系的な集成を試みており、一見、複雑にみえる出土鉄器類もかなり類型化できる手がかりを得ている。現在、これらの資料カ-ドをコンピュ-タでデ-タベ-ス化する作業を具体化するための検討を開始している。2.鉄関係遺跡の解明では、製鉄遺跡の全容が把握できる考古学的発掘調査を島根県内で2遺跡(邑智郡瑞穂町下稲迫製鉄遺跡・清造山製鉄遺跡)について実施した。これまでにわが国では、製鉄遺跡は古墳時代後期ー古代ー近世の例が時代を追う形で、それぞれ知られていたが、古代と近世をつなぐ中世の例についてはほとんど知られていなかった。ところが、今回の調査で前記2遺跡がともに中世に属し、しかも遺構の在り方から、中世の中における新旧の時期差を知りうることができるものであった。この遺構は製鉄炉の防湿施設で、製鉄炉地下構造施設と呼ばれるものであるが、中世の事例が明らかになり、わが国で鉄生産の開始された古墳時代から完成期の江戸時代まで、時代を追って一連の技術的変遷をたどることができ、わが国における鉄生産の実態にかなり迫りえたといえる。引き続き、これらの製鉄遺跡で生産された鉄原材を精錬加工する鉄精錬(大鍛冶、小鍛冶)遺跡についての基礎調査を開始している。3.今回の発掘調査で出土した鉄滓は、日立金属株式会社安来工場研究所において分析中であり、近くその成果の一部が提出される予定である。本年度における研究は、下記の4項目にわたって実施した。1.鉄関係遺跡の集成・出土鉄器類の集成については、中国関係約3500枚、朝鮮半島関係約1000枚のカ-ドを集成した。これらのカ-ドは近々、コンピュ-タのデ-タベ-ス化作成作業を予定しており、入力開始の準備を鋭意進めている。今年度はこの作業に先だち、中国・朝鮮半島関係のカ-ドを印刷物として編集刊行した(『東アジアにおける鉄及び鉄器集成(I)』90頁)。

2.鉄関係遺跡の解明では、日本における鍛造・鋳造に関する技術の解明をめざし、広島県内で1遺跡(比婆郡東城町野田ケ丸大鍛冶屋跡)を発掘調査した。ここでは鍛冶遺構の中心部はすでに削平されていたものの、鍛冶工房の立地、建設の状態を明らかにでき、また、鍛冶滓の良好な資料多数を採集した。これらは鍛冶に特有な形態をもち、その大きさから操業の在り方を想定することができるなど、新たな知見を得ることができた。前年度に実施した鉄生産遺跡の調査と今年度の鍛冶遺跡の調査で、一連の鉄及び鉄製品生産の工程を考古学的に明らかにできた意義は大きい。3.今回の発掘調査で出土した鍛冶滓は、日立金属株式会社安来工場研究所に分析調査を依頼中である。4.集成カ-ドのコンピュ-タによるデ-タベ-ス化作業は、プライマリ-なソフトが完成し、現在、中国・朝鮮半島関係のデ-タを試験入力し、調整中である。まもなく、実用ソフトとして利用できそうである。本年度は、昭和63年度から平成2年度に実施した研究項目について、各研究者が分担項目ごとに総括した。時に、下記の3項目を中心に研究のまとめを実施した。1.平成2年度に中国・朝鮮関係の鉄器集成カ-ドを印刷物として刊行した。(『東アジア出土鉄器地名表I』,90頁)が、今年度、デ-タベ-ス用の実用ソフトが完成したことにより、現在、大学院生がそれらのデ-タの、コンピュ-タ入力を開始している。2.日本関係の鉄器集成カ-ドについては、平成元年度までに弥生時代から古墳時代分の約5000枚のカ-ドを作成している。今年度は、それらを印刷物(『東アジア出土鉄器地名表II』)として刊行するべく計画を進めたが、資料が膨大であり、予定通りに作業が進展しなかった。3.昭和63年度から平成2年度に実施した鉄関係遺跡の発掘調査について、研究分担者が調査成果をまとめ、研究代表者が総括した。砂鉄製錬遺跡として、島根県下稲迫製鉄遺跡、清浩山製鉄遺跡、鍛治貴跡として、島根県馬場遺跡、ハリガネ屋敷遺跡の発掘調査を実施し、これらについて、考古学的検討を加え、それぞれの遺跡のもつ意義を明らかにした。特に古代・中世段階での製鉄の実態が明らかとなり、近世の完成したタタラ吹き製鉄に至る鉄生産の発展過程が明確になった。これらの成果は単独で調査報告書として纒めることも可能であるが、中国地方全体の鉄関係遺跡と有機的に関連づけて体系化するために、『中国地方製鉄遺跡の研究』として公刊すべく、現在、平成4年度科学研究員費助金研究成果公開促進費〈一般学術図書〉を申請中である。
非ファラデー系電場触媒反応による低温での水素製造

半導体担体を用いた触媒に電場を印加すると低温でも高い活性を示すことを見出した。印加時に発現していると考えられるプロトン伝導を詳細に検討するため,operandoFT-IRによって表面プロトニクスを直接観察し,交流インピーダンス法により表面のみの伝導率を抽出し,その温度依存性を水の有無で測定することで伝導のみかけ活性化エネルギーを算出し,伝導機構の検討を行った。その結果、電場印加によるメタン水蒸気改質の活性向上においては,メタンの解離吸着が促進されていることがわかった。また,同位体を用いた試験の結果,逆同位体効果が観測され,CH4の解離が本系に特有な機構で進行していることが明らかとなった。触媒層に電場を印加し低温で反応を進める電場触媒反応をメタンの水蒸気改質に適応した。その結果、本来熱のみでは反応が進行しない低温域である150度程度でも十分に高い活性が発現することを見出した。そこで、メタン水蒸気改質への電場印加効果を明らかにすべく速度論的観点から検討を行ってきた。これらの結果を受け、in-situ IRによって触媒表面上の吸着種を観測し電場印加効果を詳細に検討した。触媒は1 wt% Pd/CeO2を用いた。in-situ IR測定は、拡散反射(DRIFTS)法により行い、触媒100 mgを7 mmφのディスクとしたものを用いた。同等の転化率を示す温度として、電場触媒反応において473 K、通常の触媒反応において673 Kで実験を行った。メタンと水蒸気を供給しながら、電場を印加してin-situで拡散反射IRスペクトルを測定した。得られたスペクトルをクベルカムンク変換し解析を行った。触媒反応と電場触媒反応のIRスペクトルを比較すると、電場印加に伴いCH4に由来する波数3016,1304 cm-1のピーク強度が大幅に増加した。電場によりCH4の解離吸着が促進され、このCH4に由来する吸着種の吸着量が増加し、活性が大幅に向上したと考えられる。また、同等の転化率を示す673 Kにおける通常の触媒反応と473 Kにおける電場触媒反応のスペクトルを比較すると、通常の触媒反応ではH2Oに由来するOH吸着種を表す波数が3649 cm-1なのに対し、電場触媒反応では3627 cm-1と低波数側にピークが検出された。これは、電場触媒反応では結合状態の弱い電場特有のOH吸着種が存在していることを表している。この電場特有の吸着種が反応を促進することで、本来活性が発現しない低温域での反応が可能となったと考えられる。本研究では炭化水素の代表であるメタンの水蒸気改質に対し、直流定電流を印加することで電場を形成する反応場を適応し低温域において高活性化を目指してきた。特に、電場を印加することで原料・触媒に与える影響を検討することを本研究の目的とし、電場印加時の反応機構・伝導機構の詳細な検討を行ってきた。CeO2やCe1-xZrxO2を担体としたM/CeO2, M/Ce1-xZrxO2系触媒(M = Pd, Pt, Rh and Ni)が電場印加中において、熱のみでは反応が進行し得ない低温域でも活性が発現することを見出した。特に、Zrの置換量が大きくなるほど(xの値が大きくなるほど)高活性を示し、Rh/Ce0.25Zr0.75O2において最大250 Kの低温化に成功した。また、本系の活性は電気的因子である電流や電力に依存することがわかっている他、反応時の電流電圧特性がオーム則に反した特異的な挙動であることもわかっている。これらの電気的因子が及ぼす活性向上の詳細な検討までは至っておらず、電流電圧特性も解明されていない。しかし、Pd/CeO2を触媒に用いた際の反応中の触媒表面分析(in-situ IR)よりプロトンがキャリアとなり水を介して伝導するプロトン伝導を示唆する束縛回転振動が観測された。本系の伝導機構の1つが表面でのプロトン伝導の可能性があり、このプロトン伝導が特異的な電流電圧特性の要因である可能性が見出された。また、速度論的解析から、電場印加中の活性は水分圧に大きく依存していることがわかった他、高温ほどその依存度は大きくなる。既述のin-situ IR測定から、電場印加時のみ生成するOH吸着種の存在もわかっており、この水に由来するOH種が反応の活性向上に寄与し低温化を可能にしている。当初想定していなかった全く新しい概念・学理である、「表面イオン伝導による反応促進」という概念を見出すことが出来、さらにその一般化によって応用展開が大きく拡がる可能性が出た。メタン水蒸気改質への電場印加効果を明らかにすべく,触媒に1.0 wt% Pd/CeO2を用い,電場触媒反応における表面解析を詳細に行った。交流インピーダンス測定により伝導機構を評価し,operandoFTIR測定によって吸着状態と活性を同時に評価し,電場印加に伴う触媒・原料の変化を詳細に検討した。CeO2での交流インピーダンス測定を行った結果,H2O存在下では低温域では0.31 eVと低い伝導の見かけ活性化エネルギーが算出された。これは,従来のGrotthuss機構でのプロトン伝導のそれとよく一致する。また,高温域ではH2Oの有無に関わらず約1.0 eVと算出された。

これは,低温に特異的な伝導機構の存在を示しており,このことからも表面に吸着したH2Oに由来するGrotthuss機構でのプロトン伝導の発現が示された。電場印加がCH4に与える影響を検討するためoperandoDRIFTS測定を行った。得られたスペクトルのCH4 gasに由来するピーク(3016 cm-1 : C-H stretching)の電場印加に伴う強度変化を検討した結果,電場印加直後にCH4 gasの強度が減少し,operando分析より活性の発現が確認された。これは,電場印加に伴いCH4の解離吸着が促進され反応に消費されたためである。また,CH4のみで同様の試験を行った結果,CH4 gasの強度減少が見られないことからCH4の解離吸着は促進されていないことがわかる。従来の触媒反応に電場を印加する電場触媒反応において,触媒表面でH2Oを介したGrotthuss機構による表面プロトン伝導が発現し,そのプロトンがCH4に衝突することで従来の律速過程を解消し,低温で活性が発現することを見出した。この低温化のメカニズムを対称性の良い分子を含む反応系に一般化することで,プロセスの低温化が大きく期待できる。半導体担体を用いた触媒に電場を印加すると低温でも高い活性を示すことを見出した。印加時に発現していると考えられるプロトン伝導を詳細に検討するため,operandoFT-IRによって表面プロトニクスを直接観察し,交流インピーダンス法により表面のみの伝導率を抽出し,その温度依存性を水の有無で測定することで伝導のみかけ活性化エネルギーを算出し,伝導機構の検討を行った。その結果、電場印加によるメタン水蒸気改質の活性向上においては,メタンの解離吸着が促進されていることがわかった。また,同位体を用いた試験の結果,逆同位体効果が観測され,CH4の解離が本系に特有な機構で進行していることが明らかとなった。世界で始めて、電場触媒反応の表面吸着種の変化をダイレクトに追うことができるようになり、活きた状態の触媒表面への電場の影響を明確に捉えることが出来た。今後、電場の印加が反応機構にどのような影響をもたらすかを更に検討することで、低温での触媒反応の学理解明と応用に大きな道を拓くこととなる。ここまで、速度論的検討を通して低温での表面分析であるin-situ IR測定を行ってきた。電場を印加した際にメタンの吸着を促進することが活性発現の必要条件であると考えられる。そこで、メタンに関する電場印加中のin-situ operando FT-IR測定による分析を行う。また、表面に依存した電子状態を準大気圧下で観測できるXPSをin-situ、Operandoで行いたい。また、表面吸着種を介したプロトン伝導を赤外スペクトル以外のキャラクタリゼーションで明らかにしたい。H2Oによる水素結合ネットワークを介して起こるGrotthuss機構によるプロトン伝導は、伝導の見かけ活性化エネルギーが従来の電子伝導・イオン伝導と比較して低いことがわかっている。そこで交流インピーダンス測定を通じて表面成分の伝導を抽出し、表面伝導を明らかにする。また、同位体D2Oを用いることで伝導の活性化エネルギーが増大する同位体効果や水分圧依存性を検討することで伝導に関する知見を得たいと考えている。交流インピーダンス測定で用いるサンプルは各成分の抵抗値を正確に区別するために高密度の焼結体を用いる。伝導と活性の相関を検討するためには担体であるCeO2に金属を担持したPd/CeO2(通常用いている触媒)による交流インピーダンス測定を行う必要がある。
沈み込みプレート境界遷移領域におけるすべり特性の解明

西南日本に沈み込むフィリピン海プレート境界面で発生する深部低周波微動のカタログの再検討を行ない、新たな移動パターンや時空間発展の活動様式を明らかにした。特にプレート傾斜方向に微動活動が変化しており,プレート境界面における摩擦特性等が変化している可能性を示した。この変化の原因を解明するため、西南日本で微動の幅が最も広い四国西部において、約80台の地震計を2年間線状に展開し解析を行なった結果,微動発生域の海洋性地殻は低速度で高Vp/Vsであり,微動活動度が低調な部分でプレートの傾斜が平坦なことが分った.これは,プレート形状がスロー地震活動様式に影響を及ぼすことを示すものである.西南日本に沈み込むフィリピン海プレート境界面で発生する深部低周波微動のカタログの再検討を行ない、新たな移動パターンや時空間発展の活動様式を明らかにした。この変化の原因を解明するため、西南日本で微動の幅が最も広い四国西部において、約80台の地震計を2年間線状に展開し解析を行なった結果,微動発生域の海洋性地殻は低速度で高Vp/Vsであり,微動活動度が低調な部分でプレートの傾斜が平坦なことが分った.これは,プレート形状がスロー地震活動様式に影響を及ぼすことを示すものである.微動カタログ構築に関する研究については、ハイブリッド法処理において解選択基準の異なる結果を比較し、最適なパラメタを検討したとともに、クラスタリング処理結果の時空間的連続性に基づいたグループ区分するアルゴリズムを開発し、空間範囲や時間幅等のパラメタ調整を行い、最適に区分されたグループにおける活動時系列の抽出を行った。また、微動活動の移動に関する特徴を抽出したとともに、移動の方向や速度が活動場所によって異なることを明らかにし、それらの結果は2つの論文(うち1つは査読中)にまとめられた。また、微動や他のスロー地震に関する従来までの結果と合わせ、同一プレート境界面上で発生するスロー地震と巨大地震との関連に関する招待講演等を行った。微動発生源における構造変化抽出に関する研究については、愛媛県八幡浜市から佐田岬半島の先端、および高知県四万十市に至る総延長約100kmの測線に沿って、2-3km間隔で70台の地震計アレイを2011年9月に設置した。その後、12月と2012年3月に記録媒体とバッテリの保守を実施し、観測は良好に継続されている。途中、2011年12月から2012年1月にかけて、深部低周波微動の活発なエピソードが発生したが、問題なく記録されている。微動移動特性に関する研究では、四国西部の1ヶ所に30台の地震計から構成される大アレイ、4か所にそれぞれ9台の地震計から構成される小アレイを構築した。地震計間隔は150200m、口径は大アレイで2km、小アレイで800mである。すでに、短期的スロースリップイベントに伴う微動活動を記録し、スローネス解析に基づいて微動波群の検出と到来方向の予備的解析を実施したところ、ハイブリッドカタログで得られている微動源の位置と調和的であった。微動カタログ構築に関する研究については、これまでの研究に基づいて最適に区分された微動グループに活動時系列の解析を行い、大きなセグメントの中にいくつかのサブセグメントが存在し、各エピソードの最終的規模は微動が伝播しようとするサブセグメントの滑り欠損に支配され、エピソード開始時の成長速度はあまり影響しないことが分かった。このことは、微動活動の予測モデルを構築する上で重要な知見である。以上の研究成果は国内外の学会で発表した。また、大地震の表面波によってトリガーされる微動が、定常的な微動活動域の中で特に小規模な微動が発生する場所に対応しており、局所的な構造不均質が影響していることが考えられる。その観点で、他地域おけるトリガー微動の探索を実施し、北海道や関東北西部、九州南西部などの地域で、火山や活断層深部において微動の発生を確認し、米国地球物理学連合大会において招待講演を行った。微動発生源における構造変化抽出に関する研究については、愛媛県八幡浜市から佐田岬半島の先端、および高知県四万十市に至る総延長約100kmの測線に沿って、2-3km間隔で70台の地震計アレイを実施してきたが、2013年3月に撤収した。近地・遠地の地震波形を取得して解析を行なった結果,微動発生域の海洋性地殻は低速度で高Vp/Vsであり,微動活動度が低調な部分でプレートの傾斜が平坦なことが分った.これは,プレート形状がスロー地震活動様式に影響を及ぼすことを示すものである.。微動移動特性に関する研究では、四国西部の1ヶ所に30台の地震計から構成される大アレイ、4か所にそれぞれ9台の地震計から構成される小アレイを構築し、多くの微動エピソードを観測した。これらのアレイ解析に基づいて、自然地震を用いた補正を行い、微動の移動を詳細に追跡することに成功した。微動カタログ構築に関する研究については、前年度に実施された研究成果に基づいて最適に区分された微動グループを用いて活動時系列の解析を行い、大きなセグメントの中にいくつかのサブセグメントが存在し、個々の微動エピソードの広がりは、その直前に隣接領域で発生した微動の活動範囲によって規定されるが、そのサブセグメント境界は微動がもともと不活発な場所に対応することが多いことが明らかになった。

このことは、微動活動の予測モデルを構築する上で重要な知見である。また、微動の移動特性に関しては、深さとともに変化することが明らかとなり、論文発表を行ったとともに、米国地球物理学連合秋季大会において招待講演を行った。さらに、大地震の表面波によってトリガーされる微動が、定常的な微動活動域の中で特に小規模な微動が発生する場所に対応しており、局所的な構造不均質が影響していることが考えられる。その観点で、他地域おけるトリガー微動の探索を実施し、北海道や関東北西部、九州南西部などの地域で、火山や活断層深部などの構造的不均質の場において微動の発生を確認した。微動発生源における構造変化抽出に関する研究については、愛媛県八幡浜市から佐田岬半島の先端、および高知県四万十市に至る総延長約100kmの測線に沿って、2-3km間隔で70台の地震計アレイを実施してきたが、十分なデータが蓄積されたため、予定通り2013年3月に撤収した。予備的解析では、プレート境界に対応する低速度層が確認され、特に微動発生域における速度異常が顕著になっている。微動移動特性に関する研究では、四国西部の1ヶ所に30台の地震計から構成される大アレイ、4か所にそれぞれ9台の地震計から構成される小アレイを構築し、観測を行ってきたが、これらのアレイ解析に基づいて、自然地震を用いた補正を行うことにより、微動の移動を詳細に追跡することが可能となった。カタログ構築に関する研究については、いくつかの研究論文、研究発表等を実施しているとともに、観測に関しては、予定通りに設置が完了し、順調にデータが蓄積されていることから、おおむね順調に進展していると言える。25年度が最終年度であるため、記入しない。深部低周波微動のカタログ構築に基づく活動特性に関する研究については、いくつかの研究論文、研究発表等を実施しているとともに、四国西部における機動的地震観測も予定通り進められ、順調にデータが蓄積された。予備的ではあるがプレート境界面の深部低周波微動域に対応した構造の変化が得られたことから、おおむね順調に進展していると言える。当初計画では、観測対象地域を平成23年度は紀伊半島三重県中部、平成24年度は四国西部としていたが、同一場所でより長期間にわたる観測を行うことにより、データ集積度を高め、結果に対する精度向上が期待されるため、より微動活動が活発で、微動発生領域の広い四国西部で2年間の観測を行うこととした。結果として、平成23年9月の集中豪雨による土砂崩れ等により、紀伊半島での地震計設置・観測は不可能となったことから、その判断は正しかったと言える。深部低周波微動のカタログ構築に基づく活動特性の抽出については順調に進められており、今後は活動予測に関する研究を中心に推進する。また、機動的地震観測についてはほぼ予定通りのデータ取得がなされ、予備的解析結果も良好であったため、今後は本格的解析を進めるとともに、これらのデータを当初の研究計画通り使用するだけでなく、新たな研究につながるよう有効に活用することを検討する。
細胞の放射線応答に関与するタンパク質の網羅的プロファイリング法の開発

本年度は異なるサンプル間の3次元プロファイルを比較するために必要なデータ取得法及びその後の統計解析法の検討を行った。本研究計画で開発した方法ではタンパク質は最初に液相等電点電気泳動で分画され、次に疎水性度での分画、最後に1次元SDS-PAGEにより分離される。従って、その3次元プロファイルはSDS-PAGEゲル上で複数のレーンが示すバンドパターンとして検出される。このパターンを分子量と濃度のデジタルな情報に変換するために、分子量及び濃度既知の分子量マーカーを用いた2段階内部標準法を導入した。2段階内部標準法では、分子量マーカー単独、分子量マーカー+測定試料、測定試料単独の3レーンを設定し、測定試料単独レーンでもレーン内で分子量と濃度の検量線を作成することを可能とする。尚、分子量マーカーは全タンパク質用とリン酸化タンパク質用の両者を目的に応じて使い分けている。デジタル情報に変換されたプロファイルはその後Phoretics社の1D Analysisソフトウェアのプログラムを用いてサンプル間における分子量マッチングを行うことにした。同一分子量として認識されたバンドは、その濃度数値を用いて各種統計解析ソフトにより変動比較を行うことが可能となる。本法は特別に高額な装置を必要とせずに手軽に細胞内のタンパク質発現変動を解析することが可能である。細胞の放射線応答は照射線量ごとの経時的変化を捉えることがその全体像を把握するために必要であり、多数の試料を同時に処理して比較できる本法はその目的に適した方法である。本研究計画では、細胞抽出タンパク質を3次元的に分画し放射線応答に伴う変化を検出する。初年度は3次元分画条件の詳細な検討を行い、最終的に以下の結論に至った。1次元目:液相等電点電気泳動。Invitrogen社のIEF fractionatorを使用。2次元目:逆相系カラム。EMPORE社C2 cartridgeにApplied Biosystems社POROS oligo R1レジンをパックして使用。3次元目:質量分析(ゲル電気泳動と質量分析計を併用)。当初の計画では等電点による分画はキャピラリー電気泳動を使用する予定であったが、解析のスケールを大きくできる液相等電点電気泳動の採用に変更した。これにより2mgまで材料を増加させることができ、微量にしか存在しないタンパク質も解析対象とすることが可能となった。3次元目は質量分析であるが、予備的に簡便な分析型SDS-PAGEとゲル中染色もしくはウェスタンブロット法を採用することで全タンパク質、リン酸化タンパク質、アセチル化タンパク質などの検出を行なっている。その後に同じサンプルを分取型SDS-PAGEで処理して目的のタンパク質を単離し、四重極-飛行時間ハイブリッド型質量分析計による詳細な構造解析を行うことにした。本法ではプロファイリングを行った後にタンパク質をペプチドに分解することなく液中に単離することが可能である。単離したタンパク質を質量分析計にそのまま導入することでアミノ酸修飾による微細な質量変化も解析することができ、この点で非常に特色のある方法と考えている。上記各分画条件、分画間の繋ぎに関して多数の技術開発・改良を行い、それらについては順次論文発表および特許取得を予定している。
太陽コロナ・彩層加熱現象に迫る－ひので・IRIS・CLASPからSOLAR-Cへ

ひので衛星は彩層・遷移層が極めて活動的で重要だとのパラダイム転換をもたらし、そこでの磁場構造と活動現象の同時観測は今後の太陽観測衛星の重要目的となった。本研究では次期衛星計画推進のため、2つの相補的研究、1観測ロケット実験CLASPによる新しい磁場計測方法の開拓・2彩層の活動を3次元的に捉える観測に取組んできた。前者では、平成27年9月の初飛翔実験で得たライマンα線(122nm)の高精度偏光スペクトルとそこに潜んだハンレ効果の同定について、2編の査読論文として年度初めに発表できたことが大きな成果である。それにより、既存太陽大気モデルとの相違点から新たな太陽大気の描像を探る研究も進み始めた。一方、電離マグネシウムの紫外偏光スペクトル(280nm)の観測を目指す再飛翔実験CLASP2計画についても、平成28年度に米国から返送したCLASP観測装置の改修が着実に進み、平成29年度には新規の光学素子と構造部品を完成させた。平成30年度は、新規構造単体での耐機械環境試験を実施した上で装置組立を進め、結像性能試験と偏光測定較正を経て平成30年11月には観測装置を完成させた。米国での米国機器との噛合せ試験も問題なく進み、平成30年度末には打上げ前の全行程を完了し、結果、翌年度4月11日実施の観測を成功へと導いた。後者では引続きひので・IRISの共同研究を進め、太陽フレアや磁気浮上現象において磁気リコネクションによる彩層の加熱メカニズムを明らかにするとともに、横波の電磁流体波による彩層加熱についてシミュレーションと観測を詳細に比較し、観測を説明できる結果を得た。さらに、IRISとチリALMA望遠鏡との連携観測を組織し、彩層ジェットの電波-紫外線同時観測に成功した。これらの研究成果を査読論文として出版するとともに国際会議でも講演を行うことで、国際的にも評価される成果を上げることができた。平成29年度が最終年度であるため、記入しない。平成25年6月のIRIS(Interface Region Imaging Spectrograph)衛星打上げ当初から、本課題メンバーを米国スタンフォード・ロッキード研究所に派遣し、観測指向や波長基準の軌道上変動などの精査で衛星運用の定常化に貢献した。ひので衛星との系統的な共同観測の推進では、単なる観測提案ではなく、ひので・IRISが同時観測できる時間帯の調整など、不可欠な役割を担っている。IRISの高解像度分光データにより、プロミネンス中の波動や彩層中の高速流と衝撃波形成についてIRISチームとの共同研究が進行中で、平成26年度出版される初期成果論文の一部に盛り込む計画である。また、IRIS研究の国内拠点として国立天文台に解析環境を整備し、学会等ではIRIS衛星と研究の状況を国内研究者に発信してきた。平成26年3月にワークショップを開催し、40名近い参加を得た。ライマンα線の偏光観測で彩層・遷移層の磁場情報を得る観測ロケット実験CLASPの観測装置は、カセグレン望遠鏡・偏光分光装置・2次元撮像光学系で構成される。先行開発した偏光板を除く光学素子と、それらを高精度で保持する観測装置構体のフライト品開発が本年度実施され、本研究では(a)カセグレン望遠鏡の主副鏡開発・(b)偏光分光装置の軸外し放物面鏡開発・(c)2次元撮像光学系開発を実施した。(a)(b)に共通する重要開発項目は、鏡の取付点と鏡面との3次元的位置関係を0.1mm以内の高精度で管理しつつ、十分な鏡面精度(RMS値で24nm以下)を満たすことで、高精度3次元測定器での鏡面形状測定と修正研磨を繰返してこれを実現した。これで、1素子あたり最大6自由度必要な光学調整が、主鏡0・副鏡3・軸外し放物面鏡2と削減でき、真空環境が必須なCLASP光学調整の効率的実施と、打上げ振動環境に対する堅固な光学素子の保持とに重要である。また、(c)では結像性能試験とダミー平面鏡での単体振動試験を実施し、フライト品の光学的・機械的機能検証を行った。ひので衛星は彩層・遷移層が極めて活動的で重要だとのパラダイム転換をもたらし、そこでの磁場構造と活動現象の同時観測がSOLAR-C衛星の重要目的となった。本研究ではSOLAR-C衛星計画推進のため、2つの相補的研究に取組んでいる:1観測ロケット実験CLASPによる新しい磁場計測方法の開拓、2彩層の3次元観測。前者では、前年度開発の軸外し放物面鏡に想定外の不具合が発覚し、改良版を製作したが、並行して観測装置全体の開発を進め、平成27年4月、紫外線領域では画期的な0.1%の高精度偏光分光を保証する観測装置を完成させた。ロケット実験は米国ホワイトサンズ発射場にて平成27年9月に実施され、太陽中心での偏光較正観測と、太陽リム近傍の静穏領域での科学観測に成功した。機上偏光較正データは目標精度0.1%を優に満たすことを示し、極めて質の高いライマンα輝線の偏光スペクトルを取得した。得られた偏光は、原子偏光モデル計算と概ね一致するが、太陽リムに近いほど直線偏光が強いという散乱偏光の基本性質が、ハンレ効果が効く輝線中心でない点や、直線偏光が約10秒角の複雑な局所的空間構造を持つ点で、既存の偏光線輪郭形成モデルの予想を超え、チームを挙げてデータ解析に取り組んでいる。

なお本件は、経費の繰越承認を受けたので平成27年度の活動も含めた。一方後者では、IRIS・ひので共同観測により、プロミネンス中の波動や彩層中の高速流と衝撃波形成について、米国スタンフォード・ロッキード研究所等との共同研究が進み、国際学会で4件の招待講演を行った。IRIS衛星初期成果論文として投稿済もしくは投稿予定であり、研究成果の評価も高まりつつある。また、前年度の国立天文台でのIRISデータ解析環境整備と解析ワークショップ開催に引続き、平成27年3月に解析ワークショップを開催した。国内でのIRIS・ひのでデータの解析研究が促進され、本研究費による解析研究とその成果報告も増えつつある。観測ロケット実験CLASPは、研究計画調書の想定から半年遅れの平成27年9月打ち上げ実施となったが、NASA観測ロケットも観測装置も完璧に機能し、ライマンα線での高精度偏光データを成功裡に取得した。計画全体の中で最も不確定性が大きい"CLASPによる太陽彩層・遷移層起因の偏光の取得"が、全体期間半ばで達成できたことは顕著な成果である。要の偏光較正は、地上較正試験と機上較正観測とで既に完了し、彩層・遷移層磁場の導出に必須なハンレ効果を検出したと考えている。今後、その証拠を確固たるものにしていく必要はあるが、SOLAR-C計画の先鋭化へ向け、研究はたいへん順調に進展している。取得したライマンα線偏光は想像以上に多彩で、予想と異なる振舞いのために解析の困難度が高いが、一方で予想外の成果を期待でき、新規性の高い成果を論文発表できると見ている。また、高精度の偏光分光観測は、単なる磁場導出ツールではなく、太陽大気モデルの精緻化に対して、分光観測以上に有用な情報を提供できる可能性もある。一方、ひので・IRIS衛星の共同研究では、ひので単独では得られない彩層・プロミネンスの視線方向速度を、IRISとの協調観測で補い、コロナ加熱への寄与が考えられる波動伝播現象や磁気リコネクションによる超音速流の3次元的運動に迫ることが当初目的だった。それに必要な、両衛星で同一対象を同時にとらえる協調観測のスキームと取得データを綿密に位置合わせする解析手法は、想定より円滑に構築でき、既に両衛星で同一波動伝播を捉え、そのエネルギー散逸過程を観測的に示唆する成果を得つつある。また、国内拠点として国立天文台にIRIS解析環境を整備し、学会やWebにてIRIS衛星と研究進捗を継続的に発信し、ワークショップやセミナーを定期的に開催して、国内研究者と学生によるIRISデータ解析を積極的に援助・奨励している。その成果の一つとして、修士論文が平成26年度に1本輩出された。ひので衛星は彩層・遷移層が極めて活動的で重要だとのパラダイム転換をもたらし、そこでの磁場構造と活動現象の同時観測がSOLAR-C衛星の重要目的となった。本研究ではSOLAR-C衛星計画推進のため、2つの相補的研究、1観測ロケット実験CLASPによる新しい磁場計測方法の開拓・2彩層の3次元観測に取組んでいる。前者では、平成27年4月に紫外線偏光分光観測装置を日本で完成させ、平成27年9月に米国ホワイトサンズでロケット実験を成功させた。太陽リム近傍の静穏領域で取得した質の高いライマンα輝線の偏光スペクトルには、既存の太陽大気モデルや原子の偏光線輪郭形成モデルによる予想を超えた振舞いも発見され、想定以上に複雑に入り組んだ太陽大気構造が示唆されている。
室町末・江戸初期の近衛家の文学活動の研究-過渡期における制度と文学-

○陽明文庫において近衛家伝来の前久・信尹・信尋・尚嗣の詠草類の資料の閲覧・収集を行い、その解読・整理を行った。○信尋・尚嗣詠草のデータベース化を行った。その際、歌会の種類(禁中・仙洞・近衛家、御会始・月次・法楽・追福、兼題・当座など)、詠作年次、書型(懐紙・折紙・竪紙・短冊・冊子・巻子など)、歌題、合点添削者、宛名などのデータ別検索を可能な形での入力を行った。○その結果、年月日未詳の資料の一部の年月日が判明した。また、信尋・尚嗣の歌会への出席状況がその生涯を通じて明らかになった。さらに、添削者別の検索により、信尋・尚嗣の和歌指導の実態がより明確になった。○詠草類とともに、書状・覚書等についても目を配り、和歌が詠まれた現場の実態をより立体的に把握することに努めた。また、和歌に限らず、物語・漢籍等の講釈の聞書についても、閲覧・調査を行い、近衛家四代の教養・知識の在り方に知見を得、和歌の読解にも役立てた。しかし、特に前久・信尹の書状類は詠草に関わるものが予想外に多く、詠草類と一体のものとしての調査・分析が必要であると判明したが、分量が多く、断片的で日時の特定も難しく、整理は今後の課題となる。○京都大学附属図書館所蔵の近衛家文書・中院文庫・平松文庫・谷村文庫、総合博物館所蔵の中院家文書、歴史民俗博物館所蔵高松宮旧蔵本などの近衛家をめぐる周辺資料の閲覧・調査を行った。○また、調査の過程で、近衛家の文学活動を特徴的に示す注目すべき資料を見出した。室町後期の狂歌合『玉吟抄』の、近衛信尋筆写本は、これまで叡山文庫所蔵の一本のみの孤本であったもので、本文的にも優れる。近衛前久の『詠十五首狂歌』は初期狂歌の新出資料。近衛信尹筆の『随筆』は『醒睡笑』に約二十年先行する笑話の書留。いずれも近衛家の文学活動の幅の広さを示す。近衛基煕の手になる『御手扣』は歌道・有職等の覚書で、近衛家における歌道の在り方、宮廷生活の実際をうかがい得る。また、後陽成天皇と近衛前久との間でやりとりされた『詠五十首和歌』に関わる資料数点は、今回の調査で、後陽成と前久とが互いに『五十首和歌』を詠んだ際のものであることが判明した。後陽成の和歌活動、前久による和歌稽古の実際がうかがえる。さらに、近衛信尹筆の『聞書條々短冊懐紙等ノ事』は、信尹若年の筆で、歌会の作法・近衛家の歌の流派の問題を考える上で、貴重な資料といえるものである。

後陽成の和歌活動、前久による和歌稽古の実際がうかがえる。さらに、近衛信尹筆の『聞書條々短冊懐紙等ノ事』は、信尹若年の筆で、歌会の作法・近衛家の歌の流派の問題を考える上で、貴重な資料といえるものである。本年度は、近衛家四代のうち、前二代の前久・信尹について、重点的に調査・研究を行った。計十回の陽明文庫での調査等において、まず、同文庫所蔵関連資料の概容を把握することに努めた。その結果、前久・信尹の詠草類は約百七十点が陽明文庫に伝えられていることがわかり、そのほとんどを、順次閲覧・調査・収集した。また、聞書類についても、信尋・尚嗣の手になるものも含めて約五十点を順次閲覧・調査・収集した。さらに、前久・信尹の書状類は約九百点が陽明文庫に伝わるが、例えば詠草に付されて交わされたものなど文学関連記事を含むものも少なくなく、これも調査対象に加えることとした。但、その調査については大半が来年度以降の仕事となる。現在は、上記収集資料の解読・整理を順次続けており、各資料のデータ化を行いつつ、詠草・聞書・書状それぞれの資料の性格に配慮したフォーマットの検討を行っている。上記の調査の過程で、近衛家四代の人物像や文学活動の特徴を端的に示していると思われる興味深い新出の資料をいくつか見出すことができた。例えば『龍山公御詠草』(59133)は前久の十五首狂歌である。前書きより、おそらくは信尹の百首狂歌に応じて詠まれたものと考えられるが、当代文学における雅と俗の問題の考察に有益な一次資料である。また、信尹の筆になる『随筆』(59031)と仮称される一冊は、『醒睡笑』に約二十年先行する、笑話の書留であり、『犬枕』などを生んだ近衛家サロンの実態を伝える貴重な資料である。なお、聞書類の中からは、以前より考察を続けている『百人一首』講釈の関連資料の一環として、信尋の聞書を紹介し、考察を加えた(研究発表・雑誌論文)。本年度は、近衞家四代のうち、中の二代の信尹・信尋について、重点的に調査・研究を行った。陽明文庫での調査をおよび前年度収集資料の読解等において、詠草類とともに、詠草に付随する書状・書状案・覚書等についても目を配り、詠草と関連づけることで、和歌が詠まれた現場の実態をより立体的に把握することに努めた。また、和歌に限らず、伊勢物語・源氏物語・日本紀あるいは漢籍等の講釈の聞書についても、閲覧・調査・収集を行った。これにより、近衞家四代の教養・知識の在り方を知ることができ、また和歌の読解にも役立てることが可能であるが、資料が断片的で講釈者やその日時の特定が難しいものも多く、その整理は次年度に持ち越す部分が大きい。本年度後半は内地研究員として京都大学において研修を行ったが、その過程での京都大学附属図書館所蔵の近衞家文書・中院文庫・平松文庫・谷村文庫・総合博物館所蔵の中院家文書・壬生家文書の試料の閲覧・調査を行った。このうち中院文庫・中院家文書では、信尋・尚嗣の和歌の師匠である中院通村に関わる資料や、信尋の実兄であり近衞家との繋がりの極めて強い後水尾院自筆の古今伝受関係資料などを見出し、当代文壇における近衞家の位置づけに関して知見を得た。また、近衞家に出入した連歌師の家、猪苗代家伝来の資料を伝える谷村文庫の調査を通じて、近衞流の古今伝授の実態をある程度把握することが可能となった。また、後水尾院周辺の資料として、旧高松宮家蔵禁裏本を国文学研究資料館所蔵の写真版によって調査し、現在の所蔵先の国立歴史民俗博物館を通じて一部写真の収集を行った。現在は、上記収集資料の解読・整理を行いつつある。本年度は、近衛家四代のうち、後の二代の信尋・尚嗣について、重点的に調査・研究を行った。前年度と同様に、陽明文庫での調査および前年度収集資料の読解等において、詠草類とともに、詠草に付随する書状・書状案・覚書等についても目を配り、詠草と関連づけることで、和歌が詠まれた現場の実態をより立体的に把握することに努めた。信尋・尚嗣については、和歌の草稿から添削資料・年次別の詠草の控え・自撰家集の稿本に至るまで、和歌が詠まれてから、歌会に提出され、家集として整理編纂されるまでの各資料が、相当量、しかも網羅的に伝存していることを明らかにした。
循環極少数細胞を標的とする閉鎖系高速細胞解析分離装置の開発

血液中に超低頻度にしか存在しない細胞を確実に同定、分離する閉鎖系デバイスの開発を目指し、細胞の粘弾性の違い(マイクロ流路通過速度の違い)で超微量細胞を検出できる可能性を示した。このシステムが実用化されれば、血液を体外循環させながら血液中の有核赤血球や、循環ガン細胞を高速で解析することが可能になり、胎児診断、ガンの予後の予測などの検査がより簡便かつ正確に行うことが可能になる。さらに、本研究ではマイクロ流路により体内骨髄血流をin vitroで再現し、iPS細胞由来巨核球株からの血小板産生効率を向上させることに成功した。本研究グループは、主に微量な循環細胞(例:癌細胞、造血幹細胞)を主たる標的として、本事象を閉鎖系で捉える為のシステム開発を目指し、研究期間終了までにそのproof of conceptを得る事を目標に据えた。東大医科研グループは、微量な循環細胞を物理学的性状により閉鎖系で効率よく分離するための手法を検討するために、大阪大学金子研究室、名古屋大学新井研究室の協力を得て、数マイクロメートルの幅を持つマイクロ流路における微量細胞の通過時間の測定を繰り返した。末梢血細胞、骨髄血細胞と腫瘍細胞株のマイクロ流路における挙動が異なることを示唆する所見が得られており、次年度は特に腫瘍細胞を含む末梢血検体を用いての検討を進めるとともに、既存の体外末梢血単核球分離装置との併用を念頭に置いた持続処理システムの開発に取り組む。京都大グループ(分担研究者)では、初年度は、in vitro(体外)において蛍光標識ラベリングした細胞をマウス循環血液中へ移植し、共焦点レーザースキャン顕微鏡と高速イメージングシステム用のCCDカメラを組み合わせることで循環血液中を流れる細胞の蛍光を体外より検出することを目標とした。その際に、購入したフローサイトメーター(3レーザー8カラー仕様Becton Dickinso社、FACSVerse)を用いて、マウスよりサンプリングした血液を同時に解析することで、細胞の検出感度・特異度を比較検討した。次年度は、バリデーションしたシステムを用いて、がん転移の指標として注目される循環腫瘍細胞(Circulating tumor cells)を適切なレベリング下において非侵襲的かつ高感度にて検出するシステムを開発していく。本計画研究班では、現状のフローサイトメトリー機器を更に発展させ生体内において極少数の頻度でしか存在しない細胞(転移がん細胞など)を同定できうる、新しい機器の開発を最終目標にしている。また、これらの技術を応用した輸血システムに必須な各種のデバイス開発、を推進している。成果としては、平成23年度から継続しているA01班の新井研究室(名古屋大)、金子研究室(阪大)により開発されたマイクロ流路と超高速カメラ撮影システムを用いたマウス骨髄有核細胞、ヒト末梢血有核細胞、ヒトiPS細胞由来赤芽球/赤血球を用いたマイクロ流路通過時間測定を行い、iPS細胞株クローン毎に異なる分化成熟度の差を簡便に高速に測定可能である事を明らかにした。さらに、A01班新井研究室(名古屋大)およびA02班福田研究室(名古屋大)との連携研究では、MEMSシステムを応用した血小板産生デバイスのプロトタイプを完成させた。従来のstatic培養条件(培養皿)において、細胞の内的動作(intrinsic作用)によって巨核球(血小板前駆細胞)から産生された血小板数に比し、本デバイスを用いることで血小板を産生させることに成功した。今後はより効率かつ迅速な血小板産生が期待される。我々はこれまでにフローサイトメトリーによって3万個に1個骨髄中に存在する造血幹細胞を再現性良く分離同定することに成功している。一方で,フローサイトメトリーによる細胞分離には,抗体を用いた体外での細胞染色ステップが必須であることや,機器のオペレーションでの極めて高い専門性など簡便性に劣る部分も指摘される。加えて,妊婦末梢血中の胎児由来有核赤血球細胞などの極めて低頻度(数十万百万個に1個の頻度)でしか存在しない細胞を血液中で確実に同定し,十分な情報を得るためには理論上数百ml以上の血液を必要とし,その採取と体外操作は容易ではない。そこで本研究では体外循環方式の閉鎖系高速細胞解析分離装置の開発によって,血液を体外循環させながら個々の細胞を高速で解析することを目標に据えている。この体外循環システムではフローサイトメーター解析で用いられるような体外での細胞染色操作を行うことができない。そこで,簡便に細胞を選別するためのパラメーター検討したところ、これまでに、マイクロ流路通過速度の違いによって特定の細胞集団を分離できる可能性を示すことが出来た。しかしこのパラメーターだけでは有核赤血球を完全に分離することは困難である。従ってそのほかのパラメーターも探索する必要がある。動物実験系ではiPS細胞から赤芽球株を作製し、免疫不全マウス体内に循環させることに成功した。これにより今後開発する装置をin vivoで検証することができ、本研究達成の為の大きな前進であると考える。

そこで本研究では体外循環方式の閉鎖系高速細胞解析分離装置の開発によって,血液を体外循環させながら個々の細胞を高速で解析することを目標に据えている。この体外循環システムではフローサイトメーター解析で用いられるような体外での細胞染色操作を行うことができない。そこで,簡便に細胞を選別するためのパラメーター検討したところ、これまでに、マイクロ流路通過速度の違い(細胞の粘度の違い)によってヒト末梢血中に混在する癌細胞株を明らかな細胞集団の違いでとらえることが出来た。さらに、ヒトiPS細胞から作製した赤芽球株を分化させ、成熟赤血球と比較したところ、粘度に大きな違いが見られた。また、マイクロ流路を利用して血管内のシェアストレスを再現することで、巨核球株から血小板の効率的な産生を実現することが出来た。血液中に超低頻度にしか存在しない細胞を確実に同定、分離する閉鎖系デバイスの開発を目指し、細胞の粘弾性の違い(マイクロ流路通過速度の違い)で超微量細胞を検出できる可能性を示した。このシステムが実用化されれば、血液を体外循環させながら血液中の有核赤血球や、循環ガン細胞を高速で解析することが可能になり、胎児診断、ガンの予後の予測などの検査がより簡便かつ正確に行うことが可能になる。さらに、本研究ではマイクロ流路により体内骨髄血流をin vitroで再現し、iPS細胞由来巨核球株からの血小板産生効率を向上させることに成功した。本計画研究班では,1現状のフローサイトメトリー機器を更に発展させ“100万個に一個以下の頻度でしか存在しない細胞(転移がん細胞など)を同定できる"新しい機器の開発を最終目標にしたPOC研究、2輸血システムに必須な各種のデバイス開発、を推進している。1に関連した成果として、平成23年度から継続しているA01班の新井研究室(名古屋大)、金子研究室(阪大)により開発されたマイクロ流路と超高速カメラ撮影システムを用いたマウス骨髄有核細胞、ヒト末梢血有核細胞、ヒト人工多能性幹細胞human induced pluripotent Stem Cell(以下、ヒトiPS細胞)由来赤芽球/赤血球を用いたマイクロ流路通過時間測定を行い、iPS細胞株クローン毎に異なる分化成熟度の差を簡便に高速に測定可能である事を明らかにした。また、2に関しては、A01班新井研究室(名古屋大)およびA02班福田研究室(名古屋大)との連携によって、MEMSシステムを応用した血小板産生デバイスのプロトタイプを完成させた。従来のstatic培養条件(培養皿)において、細胞の内的動作(intrinsic作用)によって巨核球(血小板前駆細胞)から産生された血小板数に比し、本デバイスを用いることで3倍以上の効率で血小板を産生させることに成功した。これまで行ってきた2つのテーマ(1末梢血中の超低頻度頻度細胞を同定できる"新しい機器の開発、2輸血システムに必須な各種のデバイス開発)で良好な結果が得られている為。本研究の目標は、細胞をその物性で分離する閉鎖系の装置の開発とその装置のマウスでの検証である。細胞を物性で分離する方法の開発は未だ達成できていないが、マウスにおける検証系は完成させることができた。
アンモニア及びアミン高速分解のための光触媒反応場の設計

アンモニアは動植物の腐敗、排泄物の分解等によって生じる悪臭物質であり、高濃度であれば健康被害をもたらす。本研究では固体酸の一種であるタングストリン酸を光触媒酸化チタン上に担持することで、塩基性のアンモニアガスを光触媒の表面に効果的に吸着する光触媒を作製した。この材料は酸化チタン単体の3.5倍のアンモニア吸着能を示し、従来は分解に時間のかかったアンモニアガスを効果的に捕集し、分解することができると期待される。アンモニア及びアミンは生活環境中における代表的な悪臭物質であり、ごく低濃度でも不快感を与え高濃度では健康被害をひきおこすことが知られている。病院や老人ホーム、動物舎等ではしばしばアンモニアの臭気が問題となっており、生活環境からの迅速な除去が求められている。酸化チタン光触媒は一般的に大気中の有害物の分解除去に有効だが、ごく低濃度の物質に関しては分解が物質拡散律速となりやすく、臭気の除去に時間のかかることが問題であった。本研究ではこの対策として、固体酸の一種であるタングステン系のKeggin型ポリ酸を酸化チタン上に担持することで、塩基性のアンモニアやアミンを光触媒の表面近傍に濃縮し、迅速にこれを分解する光触媒を作製することを目的とした。平成22年度は、主に酸化チタン光触媒-Keggin型ポリ酸複合体の作製と評価を行った。Keggin型ポリ酸の一種で強い固体酸性を持つタングストリン酸の溶液に酸化チタン粉末を分散させ、撹拌、濾過及び洗浄を行い複合体を作製した。IR及びラマンスペクトルの測定により、複合体中でのタングストリン酸の構造を調査したところ、タングストリン酸は複合体中でもKeggin型構造を保っていることが分かった。一方で、低濃度のアンモニアの分析方法についても検討を行った。アンモニアは高濃度であればガスクロマトグラフィでの定量が可能であるが、悪臭防止法で指定されている5ppm程度の低濃度ではこのような手法による分析は困難である。本研究ではより室内環境下に近い低濃度の系の分解試験の実施を検討し大型の分解容器と市販の検知管を採用することにより2-3ppmの低濃度までアンモニアの分解過程を追跡することに成功した。アンモニアは動植物の腐敗、排泄物の分解等によって生じる悪臭物質である。人の検知閾値は0.1ppmと非常に低く、日本国内では悪臭防止法で規定濃度が定められている(5ppm)。病院や老人ホーム、動物実験室等ではしばしばアンモニアの臭気が問題となっており、生活環境からのアンモニアの迅速な除去が求められている。本研究では固体酸の一種であるタングストジン酸を光触媒酸化チタン上に担持することで、塩基性のアンモニアやアミン等の悪臭ガスを光触媒の表面に濃縮し迅速にこれを分解する光触媒を作製することを目的とした。平成23年は、作製した複合化光触媒のアンモニア吸着能及び光触媒活性の評価を行った。複合体上のタングストリン酸のKeggin構造は200度程度の加熱により壊れてしまうため、加熱を伴うアンモニア昇温脱離法でのアンモニア吸着量の評価は困難であった。そこで、複合体をアンモニアガスに室温で暴露し、一定時間後に光触媒上のアンモニア量を測定する方法で吸着特性を評価したところ、複合体は最大で酸化チタン単体の2.5倍のアンモニア吸着量を示すことが分かった。光触媒にアンモニアを飽和吸着させた後に反応容器内のアンモニア濃度を20ppmとしてアンモニアの分解実験を行うことで、再現性良くアンモニアの分解実験を行うことができた。容器内のアンモニアガスの減少速度は複合体と酸化チタン単体の間で大きく変わらなかったが、分解後の光触媒上の表面化学種をイオンクロマトグラフィにより調べると、表面吸着されているアンモニアの量は複合体において著しく減少していた。これらのことから、複合体の表面ではより多くのアンモニアが分解されていることが示唆された。