hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
トンネル電流検知捩れ秤による近距離相互作用の研究

1.微小力測定装置の開発,性能評価捩れ秤のノイズ振動を測定し、その結果を元に、捩れ秤の動きを制御するためのフィードバック機構を開発した。このフィードバック機構は、捩れ秤の動きを光てこで読み取り、それを打ち消すような電気力をアナログ回路を用いて生じさせ、捩れ秤に力を加えて制御するものである。このフィードバック機構の作成及び性能評価を行い、安定に動作することを確認した。これにより、測定中に試料の間隔を常に十分な精度で一定に保つことが可能となった。特に微小力測定装置の改良においては、装置の感度を決めるノイズ源が1mHz1Hzの地面振動水平成分であることを示し、その地面振動からねじれ振動への伝達関数を小さくすることにより高感度化を行った。さらに、この帯域での地面振動が地震研究所より1桁小さい環境(神岡鉱山など)に装置を移行すれば、カシミール力の有限温度による補正項の測定が可能であることを示した。これらの経過は日本物理学会平成15年秋の分科会にて学生1名が発表した。2.試料間に働く力の測定次に微小力測定装置を用い、地震研究所地下実験室において、試料間隔が2から10μmの領域で、試料間に働く力の距離依存性を測定した。この測定データから、試料間に働く力の中で最も大きな寄与は、電気力の距離依存性を持つことを確かめた。この電気力は試料間の配線を異なる種類の金属で行っていることによって生じる接触電位差で説明が可能である。試料間に働く力の測定データから接触電位差による電気力を解析的に差し引き、そのあとに残る力をカシミール力の理論値と比較した。この結果、測定データはプレリミナリーではあるがカシミール力の理論値とは矛盾のないことを確かめた。これらの経過については学生1名が日本物理学会の平成15年第58回年次大会で発表を行った。まずカシミール力検出のための装置の開発を行った。カシミール力を生じさせる試料として、表面精度の良いガラスレンズの基材に金を蒸着したものを作成し捩れ秤に取り付けた。また、試料間の間隔を安定に制御する機構として、マイクロメータステージにピエゾアクチュエーターを組み込んだ駆動系を作成し、これらの装置を真空チェンバーの中に組み込んだ。次に捩れ秤のノイズ振動を測定し、その結果を元に、捩れ秤の動きを制御するためのフィードバック機構を開発した。このフィードバック機構を用いて、試料問隔が2から10μmの領域で、試料間に働く力の距離依存性を測定した。この結果、測定データはカシミール力の理論値とは矛盾のないことを確かめた。
部分因子環の構造の研究

Ocneanuは1995年のFields研究所での連続講演で、グラフ上のessential pathという新しい概念と、3次元多様体の位相不変量などで知られるKauffman-LinsのTemperley-Liebrecoupling theoryとをたくみに結び付けることによって、double triangle algebraという新しい代数的対象を定義し、その理論のsubfactor理論、位相的場の理論、共形場理論などへの多くの応用を示した。彼の示した5つの主な応用の中で、もっとも基本的かつ重要なものは、Dynkin図形A,D,Eの上のconnectionの完全分類である。彼の理論は、Fields Institute Monographとして近々AMSより出版される予定であり、その証明の概略はその中に書かれているが、かれはその詳細を出版しなかった。そこで、私はほんの少し違った設定でDynkin図形上のconnectionの完全分類の証明の詳細を論文に記した。この方法によると、D_<2n>nやE_6,E_8のconnectionのflatnessや、E_7のconnectionのflat partの計算などの簡単な別証明が得られる。Subfactor理論の中で、Goodman-de la Harpe-Jones subfactorとして昔から知られている有名なsubfactorのシリーズがある。一般にsubfactorをある方法で構成したとき、その完全不変量のデータとしてstandard invariant(paragroup)を計算することは重要な問題であるが、subfactorが広い意味で群から構成れるような場合を除いては、一般にparagroupを計算することは非常に困難である。Goodman-de laHarpe-Jones subfactorの場合も例外ではなく、この場合はprincipal graphは簡単に得られることが知られているが、そのdual principal graphやfusion ruleを計算することは極めて困難であった。しかし、Ocneanuはこの問題に対しても、彼の理論からそのdual principal graphやfusion ruleを計算する一般的な方法を得ることができると主張した。しかし、かれはその詳細を示さなかった。私は、この問題の解答を、Dynkin図形上のconnectionの完全分類の応用として示した。これによって、今まで知られていなかったE_7やE_8に対応するGoodman-de la Harpe-Jonessubfactorのdual princiapl graphが得られたことになる。また、この結果の簡単な応用として、いくつかのparagroupのsubequivalentparagroupの例も得られることがわかる。Subfactor理論において、asymptotic inclusionは量子群におけるquantum doubleに対応するもので、そこからReshetikhin-Turaev型の3次元位相的場の理論やMoore-Seibergの意味での共形場理論が構成できるため、重要な研究対象となっている。私は、ErlijmanによるHecke環の生成元の両側列から新しいsubfactorを構成するという方法を一般化して、一般の周期nのcommuting squareを生じるようなfusion rule algebraとquantum 6j-symbolが与えられた場合のasymptotic inclusionの新たな構成法を示した。この方法はErlijmanの構成したものを一例として含み、さらに生成元によるcommuting squareの表示をもたないような多くの例に適用できるという利点がある。また、1997年のStrasbourgでのOcneanuの講演は1995年のFields研究所での彼の連続講演につづくものであり、subfactorや共形場理論におけるある種の分類に共通に現れるDynkin図形A,D,Eのなぞを解明し、位相的場の理論にも応用をもたらすという刺激的なものであり、subfactor理論から見ても、量子Galois対応やグラフ上のcomectionの完全分類など、多くの示唆に富んだものである。現在、私は彼のこの理論(多くの数学者、物理学者が関心を示している)を普及すべく、彼の講義録をまとめているところである。この講義録は近いうちにFields Institute Communicationsとして、アメリカ数学会(AMS)から出版されることになっている。

しかし、Ocneanuはこの問題に対しても、彼の理論からそのdual principal graphやfusion ruleを計算する一般的な方法を得ることができると主張した。しかし、かれはその詳細を示さなかった。私は、この問題の解答を、Dynkin図形上のconnectionの完全分類の応用として示した。これによって、今まで知られていなかったE_7やE_8に対応するGoodman-de la Harpe-Jonessubfactorのdual princiapl graphが得られたことになる。また、この結果の簡単な応用として、いくつかのparagroupのsubequivalentparagroupの例も得られることがわかる。
精神障害者におけるQOL評価の研究

本研究は精神障害者のQOLレベルを、我々が独自に開発した心理社会因子調査票と既存の評価票を組み合わせて包括的に評価することを目的とした。対象疾患は精神分裂病およびうつ病で、調査協力の同意のとれたものを対象とし、95名の患者(精神分裂病65名/うつ病30名)及び協力が得られた患者の介護者74名について調査した。患者の平均年齢は39.08歳、GHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ4.16、2.95であった。一方介護者のGHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ2.71、3.22であった。また、正常コントロール群として、長崎県在住の健常者297名のGHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ1.15、3.27であった。その結果、1)精神障害者はGHQ-12合計値の平均が健常者より高く(p<0.05)、WHOQOL-26平均値は有意に低かった(p<0.05)。GHQ合計値とQOL平均値の間には負の相関を示した(相関係数0.566)。2)介護者と健常者の比較では、介護者のGHQ合計値の平均は健常者群の平均値に比べ有意に高かった(p<0.05)が、QOL平均値は有意な差はなかった。3)Wisconsin Card Sorting Test(WCST)の精神障害者の平均カテゴリー達成数は3.04であり明らかに低く、カテゴリー達成数とGHQ合計値、QOL平均値との間に相関を見なかった。4)背景要因について解析した結果、受療形態など精神障害者に共通する因子もあったが、精神分裂病とうつ病の間ではQOLに影響する要因が異なっていた。われわれが得たデータの全てを詳細に解析完了するに至っていないが、それぞれの疾患に特異的な傾向や、年齢層による差異、症状レベルの差について、更に詳しく言及できるよう今後もデータの解析を進めていく予定である。本研究は精神障害者のQOLレベルを、我々が独自に開発した心理社会因子調査票と既存の評価票(WHOQOL-BREF、GHQ-12、ICD-10/SCL、HAM-D、KAS、WCSTなど)を組み合わせて包括的に評価することを目的とした.対象疾患は精神分裂病・うつ病とし、長崎大学医学部附属病院と長崎県内の研究協力施股で診療中の患者のうち調査協力の同意がとれた者を対象とした。これまでの対象者数は男性35名、女性30名、計65名(分裂病患者44名、うつ病患者21名)てあり、平均年齢は38.69歳、CHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ4.17、3.06であった.また正常コントロール群値を集計し、そのうち長崎県在住の健常者300名(男性138名、女性162名)のWHOQOL-BREF、GHQ-12値と比較した。健常者群の平均年齢は45.68歳、GHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ1.15、3.27である。精神障害者と健常者を比較して、以下の結果を得た.1.精神障害者は健常者と比べて、GHQ合計値は有意に高く、QOL平均値は有意に低かった。2.健常者のGHQ合計値とQOL平均値は負の相関を示した(相関係数-0.4455,p=0.000p<0.0001)。3.精神障害者においても健常者にみたと同じ相関をみた(相関係数-0.5427,p=0.000p<0.0001)。

次に認知機能の指標としてWisconsin Card Sorting Test(WCST)を行った。精神障害者の平均カテゴリー達成数は2.68であり、Heatonらが報告した成人の平均カテゴリー達成数4.8より明らかに低かったが、カテゴリー達成数とGHQ合計値・QOL平均値の間には相関をみなかった.以上のことから、精神障害者のQOLが健康状態を示す尺度とは関係があるが、認知機能とは関係ないことが示唆されるが、未だ対象者数が少なく、また精神症状や心理社会的側面に関する検討を十分加えるに至らなかったため、さらに対象者数を増やし、より多くのデータを集積・検討していく計画である。本研究は精神障害者のQOLレベルを、我々が独自に開発した心理社会因子調査票と既存の評価票(WHOQOL-BREF、GHQ-12、KAS、WCSTなど)を組み合わせて包括的に評価することを目的とした。対象疾患は精神分裂病およびうつ病で、長崎大学医学部附属病院と長崎県内の研究協力施設で診療中の患者のうち、調査協力の同意のとれたものを対象とし、95名の患者(男性57名/女性38名、精神分裂病65名/うつ病30名)及び協力が得られた患者のCare Giver74名について調査した。患者の平均年齢は39.08歳、GHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ4.16、2.95であった。一方Care GiverのGHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ2.71、3.22であった。また、正常コントロール群として、長崎県在住の健常者300名(男性138名、女性162名)のWHOQOL-BREF、GHQ-12値と比較した。健常者群の平均年齢は45.68歳、GHQ合計値及びQOL平均値はそれぞれ1.15、3.27であった。その結果、1)精神障害者はGHQ-12合計値の平均が健常者より高く(p<0.05)、WHOQOL-BREF平均値は有意に低かった(p<0.05)。GHQ合計値とQOL平均値の間には負の相関を示した(相関係数-0.566,p=0.000 p<0.0001)。2)Care Giver(主に近親者)と健常者の比較では、Care Giver群のGHQ合計値の平均は健常者群の平均値に比べ有意に高かった(p<0.05)が、QOL平均値は有意な差はなかった。3)認知機能の指標としてWisconsin Card Sorting Test(WCST)を行った。精神障害者の平均カテゴリー達成数は3.04であり、Heatonらの報告した4.8より明らかに低かったが、カテゴリー達成数とGHQ合計値、QOL平均値との間に相関を見なかった。以上のことから、対象者数は充分ではないが、精神障害者のQOLが認知機能よりも健康状態により影響される可能性が示唆された。
時間栄養学を基盤とした新しい栄養療法の開拓

本研究は,食餌の量と組成を同一のまま摂食時刻のみ変化させ,時間栄養学の視点から栄養素の生体内利用について検討した。1日3回のうち1食を非活動期に摂取すると,体重や内臓脂肪量に差はなかったが食後の筋肉グリコーゲン貯蔵量が増加せず,血中中性脂肪は高値を示した。良質たんぱく質のカゼインを活動期最初に摂取すると鉄の門脈血中濃度が増加し,活動期終盤に摂取すると筋肉グリコーゲン量が増大する日内リズムが認められた。摂食パターンの違いによって摂取した栄養物の代謝動態が変化し,時間帯によって栄養摂取の役割や効果が異なる可能性を明らかにした。【目的】同じ栄養組成の食事でも「いつ(どのタイミングに)食べるか」によって生体への影響は異なる。今年度は蛋白質・アミノ酸代謝に着目し,蛋白質の量や質・摂食タイミングの異なる条件下での血中アミノ酸濃度の日内変動ついて検討した。【方法】Wistar系9週齢の雄ラットを用い,低蛋白質食群,普通蛋白質食群,高蛋白質食群の3群に分け,各蛋白質エネルギー比を5%,20%,35%とした。食餌は暗期の10:0016:00に3週間自由摂食させ,8時,13時,18時,23時に各群5匹ずつ門脈と肝静脈から同時採血を行い,各アミノ酸の血中濃度を分析した。【結果および考察】小腸におけるアミノ酸代謝リズムの特性を明らかにするために,食餌のアミノ酸含量と食後の門脈血中アミノ酸濃度を比較した。大部分の必須アミノ酸において,門脈血中濃度は食餌蛋白質含量に応じて段階的に高値を示したが,門脈血中のアミノ酸組成は一定のパターンを維持していた。非必須アミノ酸のGlu, Asp, Arg, Glyは摂取量が増加しても門脈中には出現せず,Alaは食餌含量が少ないにも関わらず門脈血中濃度は摂食に伴って増加した。門脈血と肝静脈血中アミノ酸濃度の差から肝臓でのアミノ酸代謝量をみると,食後の肝臓における代謝量(取り込み量)は増加した。空腹時は多くのアミノ酸が肝臓で代謝されないが,Alaの取り込みとGlnの放出を担っていた。低蛋白質食群では,他の群に比較しどの時間帯でも肝臓におけるGlnの合成・放出量が最も多かった。以上のことから,小腸は特定のアミノ酸を代謝(異化)・合成することで,生体のアミノ酸組成を決定しており,肝臓はアミノ酸の量的な調整に関与していることが示唆された。これらの結果は,アミノ酸代謝特性を把握し,時間栄養学を基盤とした蛋白質摂取の意義を検討する際の,臓器間の代謝特性や日内リズムの基礎データとなった。1日の食餌内容は同じでも,摂取する時刻によって生体内の栄養素代謝がどのように異なるかを調べるために,本年度は良質たんぱく質の適正な摂食時刻を時間栄養学の観点から検討した。成長期ラットの暗期に,摂食時間を朝食(活動期最初),昼食(活動期中盤),夕食(活動期終盤)の3回設定し,同じPFC比の実験食を摂取させた。実験食のたんぱく質は,アミノ酸スコアの高いカゼインを朝食・昼食・夕食のいずれか1回とし,残り2回はアミノ酸スコアの低い小麦たんぱく質とした。食餌たんぱく質含量やその他の栄養量はすべて同一にし,カゼイン食の摂食時刻のみ異なる食餌条件とした。体重増加や体脂肪は,カゼイン食の摂食時刻による差はなかった。血中の尿素や中性脂肪は,たんぱく質の種類や摂食時刻に関係なく,たんぱく質摂取量が同じであれば違いはなかった。赤筋(ヒラメ筋)のグリコーゲン量は,夕食にカゼイン食を摂取すると,著しく増大する日内リズムを呈した。逆に,鉄の門脈血中濃度は,朝食にカゼイン食を摂取すると増加した。1日3回の食餌内容と量が同じでも,良質たんぱく質の摂食パターンが異なると生体内代謝に違いが認められた。このことは,各時間帯で食事の役割が異なっている可能性を示している。健康づくりと生活習慣病の予防・治療に応じて「いつ,何を,どのくらい食べるか」をさらに検討する必要性を見い出した。【目的】近年,ライフスタイルの多様化により,食事内容や摂食時刻が多岐にわたっている。不規則な生活習慣によって生体リズムが減弱すると,正常な生理機能が乱れ体調不良や疾患の引き金となる。夜型の食生活は肥満や糖尿病などの生活習慣病を誘発することが知られている。そこで今年度は,非活動期の摂食習慣が生体に与える影響について,肝臓を中心とした糖代謝リズムについて動物実験により検討した。【方法】8週齢のWistar系雄ラット50匹を9時21時を暗期とする明暗条件下で,コントロール群と夜食群に分けて飼育した。コントロール群は活動時間帯である暗期に3回均等に摂食させた。

夜食群は1日の1/3量を非活動期の明期に摂食させ(以下「夜食」という),両群の食餌量は同一とした。3週間飼育後,空腹時の8時から4時間ごとに5回の解剖を行った。小腸と肝臓での代謝動態を明らかにするために門脈と肝静脈から同時採血を行い,肝臓や筋肉,内臓脂肪を採取した。血中のグルコースや中性脂肪,肝臓・筋肉グリコーゲンなどを測定し,糖質や脂質代謝の日内リズムを検討した。【結果および考察】体重と内臓脂肪量は摂取時刻の違いによる差が認められなかった。肝臓グリコーゲンは摂食によって増加し,その後低下する日内リズムを示したが,夜食摂取後の増加はほとんど認められなかった。また,夜食群では早朝空腹時の血中レプチンがコントロール群と比較して高い傾向を示したことから,夜食の摂取習慣が朝食欠食の一因になると考えられた。コントロール群の筋肉(ヒラメ筋)グリコーゲンは摂食によって段階的に増加したが,夜食摂取後の増加は認められなかった。また,夜食群の血中中性脂肪はすべての時間帯でコントロール群と比較して高値を示した。これらのことから,摂取する栄養量が同一でも摂食時刻の違いによって糖質・脂質代謝リズムに変化が生じることが示唆された。ラットによる基礎研究を実施し,異なった蛋白質の量と質の食餌を摂取した際のアミノ酸代謝に関わる基礎的データを得ることができた。ラットによる基礎研究を実施し、摂食時刻を変化させた場合の糖質・脂質代謝に関わる基礎的データを得ることができた。平成24年度は実験動物での研究を中心に行った。今後は,食餌条件(量・質・時刻)のパターンを多様化させた幅広い実験を計画するとともに、これまでの研究成果をまとめる期間とする予定である。平成23年度は、予定より少ない実験動物(ラット)の匹数で実施し、基礎的かつ効率的な実験プロトコールとした。今後は、食餌の条件(量・質・時刻)のパターンを多様化させた幅広い実験を計画している。動物実験においては,親ラットの食習慣の違いによる仔ラットへの影響を検討するために,ラットの交配を試みる。ラットの匹数を多くし,様々な摂食時刻や食餌条件を設定する予定である。ヒト試験も開始し,摂食時刻の違いによる各種代謝の変化をさらに詳しく検討する予定である。また,次年度はこれまでの研究成果のまとめ・報告年度とする。国際学会での発表を予定しており,研究費の多くを学会参加費および海外出張旅費に充てる予定である。動物実験においては、1回あたりのラット数を多くし、様々な摂食時刻や食餌条件を設定する予定である。また、ヒト試験も開始し、摂食時刻の違いによる各種代謝の変化をさらに詳しく検討する予定である。
脂肪蓄積を担う脂肪幹細胞の動態解析とマイオスタチンによる脂肪組織・骨格筋相互作用

本邦では、食の欧米化や生活習慣の多様化によりいわゆるメタボリック症候群は増加の一途を辿っている。肥満の本質は、脂肪組織内での脂肪細胞の蓄積・肥大化、あるいは脂肪組織以外の骨格筋や肝臓、血管壁等への異所性の脂肪沈着や変性、脂肪細胞の増殖や肥大化にある。脂肪細胞の起源に関する細胞レベルや分子レベルの解析は、他の前駆・幹細胞システムの解析に比して遅れているのが現状であった。しかし、近年の細胞レベルでの解析技術や洗練化された分化培養法の開発、移植実験により急速に解析が進展している。本研究では、糖尿病、インスリン抵抗性、大中動脈の脆弱性や動脈硬化への進展への源となる異性所脂肪変性・脂肪沈着についての解析を推進させた。ヒトや実験動物の齧歯類動物のマウス筋試料を用いて、脂肪の起源となる細胞集団を同定した。極微量にしか存在しない脂肪前駆・幹細胞を表面マーカーによる探索で、単離し培養に用いたり、移植実験に用いる事が可能となった。脂肪幹細胞は、血球系マーカーは陰性であり、血小板由来増殖因子α受容体が陽性であることが特徴的であった。この特徴は種を限らないため、汎用性のあるマーカーである。国内外の有力な研究者がその手法を取り入れている状況である。その他,ヒト骨格筋では、CD90, CD166も陽性であり、間葉系幹細胞の定義に極めてよく合致した細胞である。論文公表、成果発表も順調になされたと判断している。26年度が最終年度であるため、記入しない。生活習慣や食の欧米化によりいわゆるメタボリック症候群は増加傾向にあると言われて久しい。肥満病態の本質は脂肪蓄積・脂肪量の増加にあるが、脂肪細胞の分子細胞生物学的解析は緒についたばかりである。近年、脂肪に分化する細胞の起源について、セルソーターを用いた細胞分取解析が推進されている。本研究では、脂肪沈着が生じるとインスリン抵抗性、糖尿病、血管の脆弱性と動脈硬化等の素地となる異所性脂肪についての解析を推進させた。骨格筋を含めた様々な臓器で脂肪の起源となる細胞集団を同定し、詳細に解析を推進させ、細胞内シグナルの活性化による増殖分化経路,移植後の細胞動態変化について解析した。マウス試料のみならずヒト試料を用いた解析も行った。ヒト由来細胞は試験内での増殖が困難であったが、様々な条件検討を行うことで、増殖させて一定量の脂肪幹細胞を取得することが可能となった。発生工学的手法を駆使して、生後に脂肪萎縮を誘導させる新たなモデルの開発に着手した。マイオカインである筋由来の筋細胞増殖制御因子であるマイオスタチン阻害モデルで、筋肥大と共に骨量の増加が見られる事がマイクロCT観察や定量的解析で明らかとなった。この作用を仲介する骨格筋・脂肪組織・骨組織間のクロストーク機構を解析した。関連する欧文学術論文や総説、学会発表を行った。脂肪蓄積を担う脂肪幹細胞の研究は、近年国内外で盛んになってきているが、新たな脂肪幹細胞に関与する研究は、申請者らの研究が進んでおり、研究手法等を国外の研究者が取り入れているある状況である。ある意味では世界をリードしていると言える。論文成果発表も順調になされており、英文総説も発表している。藤田保健衛生大学・総合医科学研究所・難病治療学研究部門骨格筋・心筋・脂肪細胞等に少量存在する間葉系幹細胞を単離し、試験管内で増殖させたり脂肪細胞・繊維芽細胞・骨芽細胞に分化させる手法や移植実験系を有している。レプチン陽性の白色脂肪のみならずUCP-1陽性の褐色脂肪へも分化することが確認されている。筋の脂肪化や繊維化への寄与も想定される。

そこで、これまでの研究成果を踏まえて、各種幹細胞を単離し、発現量に差のある分子群を解析する。それらの阻害剤を投与し、脂肪蓄積と全身代謝の相関を調べる。発生工学的手法を用いて、誘導性に脂肪細胞を死滅させる新たな脂肪萎縮モデルの開発に取り組み、異所性脂肪の蓄積機構や臓器間クロストークによる全身の糖・脂質代謝制御を詳細に調べる。以上の研究を遂行する事で、脂肪蓄積機構・異所性脂肪蓄積の全身代謝への関与、脂肪細胞・骨格筋を軸とした組織間クロストーク機構を明らかにし、肥満と痩せの分子基盤を解析する。
高温高圧熱量計による酸化物溶融体の研究

酸化物溶融体は,金属精錬上重要であるのみならずセラミックス材料の原料であり,溶岩に見られるマグマとして地球科学的にも重要である.熱力学的手法ばかりでなく各種スペクトル法を広く援用してその構造・物性を明らかにして来たが,この研究では高温熱量計を自作し,直接溶融した状態で反応熱,溶解熱等を測定しようとした.水蒸気等気体を含む系を取扱うことを考えて当初高圧容器を熱量系に持込むことをめざしたが費用の関係で断念し高圧水熱合成装置と高温熱量計を整えた.今後,気相制御装置次いで高圧試料容器を導入する予定である.熱量計は,双子型恒温壁熱量計で,直径26cm高さ27cmのSUS310S耐熱ステンレス鋼を均熱体とし,その中に二つの穴をうがって納めた熱量計セルは均熱体と112対のプラチネル熱電対で結んで温度差を検出していて750°Cにおいて1Jの熱を5%以下の誤差で検出できる.扱った系は二つある.(1)シリカアルミナ非晶質体の熱含量測定の石英やα-アルミナを2PbO・B_2O_3融体に溶かす研究はすでによく知られているので,高温材料として興味ある非晶質混合酸化物であるシリカアルミナを溶解し,過剰の熱含量からこの非晶質中の化学結合を検討した.その結果,熱処理温度800°Cと1000°Cでは共に非晶質であっても熱含量に大きな差が見出され, Al原子間の周りのO原子数に差があることが推論された.(2)炭酸ソーダ・無水ほう酸系の混合熱測定. B_2O_3の高い組成ではNa2CO3は定量的に分解してCO_2を発生するが,この際の反応熱を測定した.粘性の高い溶融体ではCO_2の発生がスムーズに進行せず,再現性のよいデータは得られていないが水蒸気を含む系のモデルとして追究している.平行して電気化学的な平衡測定,水熱合成装置によるフッ化物を含む非晶質,シリカアルミナの高圧結晶化を行い,分子動力学,量子力学計算による溶融体の構造研究を行っていづれも成果を得ている.酸化物溶融体は,金属精錬上重要であるのみならずセラミックス材料の原料であり,溶岩に見られるマグマとして地球科学的にも重要である.熱力学的手法ばかりでなく各種スペクトル法を広く援用してその構造・物性を明らかにして来たが,この研究では高温熱量計を自作し,直接溶融した状態で反応熱,溶解熱等を測定しようとした.水蒸気等気体を含む系を取扱うことを考えて当初高圧容器を熱量系に持込むことをめざしたが費用の関係で断念し高圧水熱合成装置と高温熱量計を整えた.今後,気相制御装置次いで高圧試料容器を導入する予定である.熱量計は,双子型恒温壁熱量計で,直径26cm高さ27cmのSUS310S耐熱ステンレス鋼を均熱体とし,その中に二つの穴をうがって納めた熱量計セルは均熱体と112対のプラチネル熱電対で結んで温度差を検出していて750°Cにおいて1Jの熱を5%以下の誤差で検出できる.扱った系は二つある.(1)シリカアルミナ非晶質体の熱含量測定の石英やα-アルミナを2PbO・B_2O_3融体に溶かす研究はすでによく知られているので,高温材料として興味ある非晶質混合酸化物であるシリカアルミナを溶解し,過剰の熱含量からこの非晶質中の化学結合を検討した.その結果,熱処理温度800°Cと1000°Cでは共に非晶質であっても熱含量に大きな差が見出され, Al原子間の周りのO原子数に差があることが推論された.(2)炭酸ソーダ・無水ほう酸系の混合熱測定. B_2O_3の高い組成ではNa2CO3は定量的に分解してCO_2を発生するが,この際の反応熱を測定した.粘性の高い溶融体ではCO_2の発生がスムーズに進行せず,再現性のよいデータは得られていないが水蒸気を含む系のモデルとして追究している.平行して電気化学的な平衡測定,水熱合成装置によるフッ化物を含む非晶質,シリカアルミナの高圧結晶化を行い,分子動力学,量子力学計算による溶融体の構造研究を行っていづれも成果を得ている.今年度は、主として高温熱量計の製作を主体として、他にフッ素含有非晶質シリカの高温高圧処理、およびホウ酸塩とケイ酸塩融体の電気化学測定を行なった。(1)高温熱量計は、年度初めより設計と製作にとりかかり、2月末において1ジュール程度の熱量を10%以下の精度で測定可能な本体がほぼ完成した。この段階において、その性能は市販の熱量計と比肩しうるものになった。これにより、酸化物系の熱量測定が有意な精度で行なえる見通しである。さらに、熱量計内と熱量計の設置されている部屋の温度制御を付加することにより、さらに高精度化できる可能性が残されている。(2)フッ素含有シリカゲルの、高温高圧下でガラス化の試みにより、結晶化させずに、高フッ素含有シリカガラスの合成が可能となった。(3)酸化物融体の電気化学測定において、少量添加の酸化鉛が融体の酸/塩基度を調べるための良い指標となることが、実験とシミュレーションから示された。これを利用して、ナトリウムのケイ酸塩とホウ酸塩の塩基度が求められ、他の測定法と良い一致をみた。

これらの成果を基に、次年度は揮発性成分を含むものと、含まないものについて酸化物融体とガラスの熱力学的研究を、実験と理論の両面において行なう。すなわち、融体そのもの、あるいはそれに近い状態での熱測定を広範囲の組成のケイ酸塩とホウ酸塩について行ない、さらには水等の揮発性成分を含んだものについての測定も行なう。後者については、測定手法に相当の工夫を要する。これらの測定結果を整理するために、酸・塩基,混合熱などについての理論的取扱いの見直しを行なう。
住居環境における快適さに関する研究

各種環境要素による刺激対の感性間相互作用について明らかにするため,光環境要素・温熱環境要素・音環境要素などから刺激対を作成した.温熱環境としては室温15°C, 20°C, 25°C, 35°Cの4種類である.光環境としては白熱燈による照度5lx, 100lx, 400lx, 800lxの4段階と赤色照明100lxおよび緑色照明100lxによる計6種類である.また,音環境としてはホワイト・ノイズ55dB, 65dB, 75dB, 85dBの計4種類とし,総計96種類の刺激対について実験した.ME法による実験から次のことが得られた.照明種類や温度条件によって騒音レベルに対するME法の評定値が増加する促進効果や,減少する抑制効果が認められた.例えば緑色の照明100lxでは評定値を減少させる傾向にあり,発熱燈100lxでは他の照明より比較的大きい評定値をとる傾向にある.また本実験の最低温度である室温15°Cの場合は他の温度の場合より評定値を減少させる傾向にある.このように光や熱の感覚刺激が騒音レベルの評定値に影響を及ぼしている. SD法などの実験から次のことが得られた. SDプロフィールより,音圧レベルが比較的小さい場合には照明による影響が大きく表れるが,音圧レベルが大きくなると影響は小さくなる.赤色の照明100lxや白熱燈5lxでは,他の照明照度に比べ「好ましくない」評価となることが多く, 30°Cにおける赤色の照明の場合はその傾向が顕著である.また照度を増せば快適さは増加する傾向がみられ,上限となる適性照度が存在すると考えられる. SD法による平均得点を利用し,各刺激の印象や感情を因子分析したところ3つの因子が抽出された.それらは第1因子として音環境も含んだ室内の快適さの「一般評価因子」,第2因子は光環境による快適さの「明るさに関する因子」,第3因子は温熱環境による快適さの「暖かさに関する因子」などである.各種環境要素による刺激対の感性間相互作用について明らかにするため,光環境要素・温熱環境要素・音環境要素などから刺激対を作成した.温熱環境としては室温15°C, 20°C, 25°C, 35°Cの4種類である.光環境としては白熱燈による照度5lx, 100lx, 400lx, 800lxの4段階と赤色照明100lxおよび緑色照明100lxによる計6種類である.また,音環境としてはホワイト・ノイズ55dB, 65dB, 75dB, 85dBの計4種類とし,総計96種類の刺激対について実験した.ME法による実験から次のことが得られた.照明種類や温度条件によって騒音レベルに対するME法の評定値が増加する促進効果や,減少する抑制効果が認められた.例えば緑色の照明100lxでは評定値を減少させる傾向にあり,発熱燈100lxでは他の照明より比較的大きい評定値をとる傾向にある.また本実験の最低温度である室温15°Cの場合は他の温度の場合より評定値を減少させる傾向にある.このように光や熱の感覚刺激が騒音レベルの評定値に影響を及ぼしている. SD法などの実験から次のことが得られた. SDプロフィールより,音圧レベルが比較的小さい場合には照明による影響が大きく表れるが,音圧レベルが大きくなると影響は小さくなる.赤色の照明100lxや白熱燈5lxでは,他の照明照度に比べ「好ましくない」評価となることが多く, 30°Cにおける赤色の照明の場合はその傾向が顕著である.また照度を増せば快適さは増加する傾向がみられ,上限となる適性照度が存在すると考えられる. SD法による平均得点を利用し,各刺激の印象や感情を因子分析したところ3つの因子が抽出された.それらは第1因子として音環境も含んだ室内の快適さの「一般評価因子」,第2因子は光環境による快適さの「明るさに関する因子」,第3因子は温熱環境による快適さの「暖かさに関する因子」などである.住居環境の快適性を評価するにあたり、まず室内の環境に限定するならば、室内の空気・温度・湿度・微風速・照度・壁面色彩・音などの各要素について検討する必要がある。これらの要素は物理量に根ざすものであるが、人間の行う環境評価は心理量であるため両側面から考察した。まず室内空気については、従来は嗜好として空気汚染源から除外されていた喫煙が無視できない状態にあることから、ここでは改めてその被害の実態を調査した。調査対象は広島県内の小・中・高等学校の児童・生徒約850人である。これらをほぼ4つの学年層に分けて、年齢別被害意識も調査した。これらの調査によると、調査家庭の6割程度の家に喫煙者がおり、その内で喫煙場所を決めている家は2割程度に過ぎない。また喫煙による空気汚染を防止するため(窓を開ける以上の)換気を行なう家庭は6割程度にとどまっている。低学年の児童ほど「たばこの臭気」や「空気の汚れ」を強く意識し、不快と感じており、被害の程度が大きいため、年少者のいる家での喫煙には留意しなければならない。次に、室内実験については、健康な20才台の学生6名について返復調査した。温度は2段階(25°C,30°C)湿度60%、照度は3段階(500lx,200lx,50lx)、騒音については3つのバンドノイズ(中心周波数500Hz,1kHz,4kHz)について大小2段階の音の強さを与え外部刺激とした。

湿度についても3段階程度にしたかったが、刺激数が多いため次年度の実験に回すこととした。これら36の外部刺激に対し、40対の形容詞対を作成して、7段階評価によるSD法で整理した。外部刺激要素内における快適性については、その傾向が十分つかめたが、各要素の相互関係についてはまだ未解決の部分が多い。このため、本年度は予備実験とし、この結果を鑑みて来年度の実験へ拡張する積りである。
高度物理セキュリティ実現のためのコンパクトなナノ特徴量読み取りシステムの開発

本研究における「コンパクトなナノ特徴量読み取りシステム」の開発にあたりNationalInstruments社製PXIシステムを導入し、試作システムを構築した。さらに、同システムを用い、対象物との間の局所相互作用に基づく読み取りプローブの微小振動に由来した分子間力と光応答の変動の同システムによる検知を実証した。分子間力と光応答の時系列変動が対象物に応じた固有の特徴を示すことの実証実験として、個別の表面ナノ構造を有する二とおりの対象物それぞれについて一つの測定点において検知される時系列信号の様子を比較した。分子間力応答に由来する信号においては二とおりの対象物からそれぞれ検知された信号に大きな差異は確認できなかった一方で、局所相互作用に起因する光応答に由来する信号の振る舞いにはそれぞれに特徴的な傾向があり明快な差異が確認された。同実験にて用いたプローブの形質は二とおりの対象物双方について共通であったことから、対象物表面のナノ構造の特性が光応答由来の信号の振る舞いの差異として明快に現れることが実証された。特に、対象物ナノ表面に対するプローブの接近と反発に対して光応答由来の信号強度が明らかに単調でない変動の傾向を示しており、この結果は、本研究における読み取り方法の基盤物理である、対象物表面-プローブ間距離に応じて異なるスケールの局所相互作用が支配的に発現するという階層性の論理を実験的に明示した結果として重要である。なお、このような特徴的な信号変動は、一般的な走査型のプローブ顕微鏡を用いて得られた二次元マップでは一画素の画素値として平均化され埋もれてしまうものであるが、セキュリティ応用および個体認証という側面においては本質的かつ重要な特徴量である。本研究では、紙幣や金券、クレジットカード等に付与する所定の人工物に対する個体認証・真贋認証について、革新的物理セキュリティ「ナノ光メトリクス」の実働システムの構築を目指し、その中で微小ゆらぎ現象を利用した非走査型プローブ顕微鏡の基本原理に基づき、実用化を念頭に置いた「コンパクトなナノ特徴量読み取りシステム」を開発し、反復的な原理検証実験を通してそのセキュリティ性能と実用性を明らかにすることを目的としている。本研究において新規に開発を行う同システムは、既存のプローブ顕微鏡システムにおける駆動系を対象物に対して高さ方向(z軸方向)のみに限定し、かつ微小プローブの先端と対象物間の距離を厳密に制御するための制御系とフィードバック系とを単一のモジュール上で一括実装することで、全構成を大幅に簡略化している点が重要である。特に前者については、元来対象物表面の精微な二次元画像を得るために開発された同システムをセキュリティ目的に特化した形で応用する上で本質的な方策である。研究初年度となる本年度にまず初めに取り組むべき事項は、微小プローブとその挙動を制御するz軸ピエゾアクチュエータとで構成される駆動系を構築し、光励起により微小プローブと対象物との間で誘起される相互作用を介して出力される光学応答と分子間力に由来する信号をそれぞれ正しく検知する検出系を構築することであり、新規に導入したモジュール上で設計・構築した入出力インターフェースにより当該信号を正しく検知できることを実証した。また、同様に構築したフィードバック系により、検知された信号強度に対して設けた閾値に基づき、読み取られるセキュア情報の精度と安定性に大きく影響を及ぼす微小プローブと対象物との間の距離について正しく制御可能であることも併せて実証することに成功した。なお、これらの成果に関しては、国内研究会にて2件の対外発表を行っている。研究初年度となる本年度の達成目標は、開発を目指す「コンパクトなナノ特徴量読み取りシステム」において正しく機能する検出系を構築し、その動作を検証することであった。その達成に向け、当初の研究計画においては「A.微小プローブとその挙動を制御するz軸ピエゾとで構成される駆動系の構築」、「B.光学応答と分子間力に関する信号を検知する検出系の構築」、「C.検知した信号を元に駆動系の挙動を制御するフィードバック系の構築」と目標を細分化し、段階的に取り組んできた。事項Aに関しては、化学エッチング処理を用いてナノ寸法にまで先鋭化させた微小プローブを導入することが主項目であり、同案件に関しては同研究実施前から量産していたものをそのまま適用することで支障なく実現した。事項Bにおいては、検知対象とする光学応答と分子間力に関する信号を、それぞれ外部素子として光電子増倍管と水晶振動子とを介することで新規に導入したモジュール上において正しく検知することに成功した。事項Cにおいては、同モジュール上で設計・構築したフィードバック系を介し、事項Aにて導入した微小プローブのz軸高さを正しく制御できたことで達成した。結果、前項「実績の概要」にて記したとおり、A、B、C全ての事項について特筆すべき支障なくそれぞれ達成することに成功した。一方で、それぞれの事項において実現した各系の動作検証に際して示された性能に関しては、定量評価の結果を明示するまでには未だ至っていない。また、同システムが実働的に機能するためには各系の同期的かつ連動的な動作は不可欠であるが、同案件についても未だ検証が成されていない状況である。以上の事柄を総合的に鑑み、本年度に関して本研究は「概ね順調に進展している」と評価している。

分子間力と光応答の時系列変動が対象物に応じた固有の特徴を示すことの実証実験として、個別の表面ナノ構造を有する二とおりの対象物それぞれについて一つの測定点において検知される時系列信号の様子を比較した。分子間力応答に由来する信号においては二とおりの対象物からそれぞれ検知された信号に大きな差異は確認できなかった一方で、局所相互作用に起因する光応答に由来する信号の振る舞いにはそれぞれに特徴的な傾向があり明快な差異が確認された。同実験にて用いたプローブの形質は二とおりの対象物双方について共通であったことから、対象物表面のナノ構造の特性が光応答由来の信号の振る舞いの差異として明快に現れることが実証された。特に、対象物ナノ表面に対するプローブの接近と反発に対して光応答由来の信号強度が明らかに単調でない変動の傾向を示しており、この結果は、本研究における読み取り方法の基盤物理である、対象物表面-プローブ間距離に応じて異なるスケールの局所相互作用が支配的に発現するという階層性の論理を実験的に明示した結果として重要である。なお、このような特徴的な信号変動は、一般的な走査型のプローブ顕微鏡を用いて得られた二次元マップでは一画素の画素値として平均化され埋もれてしまうものであるが、セキュリティ応用および個体認証という側面においては本質的かつ重要な特徴量である。前項「現在までの進捗状況」にて示したとおり、本年度に未達成であった同システム性能に関する定量評価と統合的な構築と動作確認は早急に取り組むべき案件である。同案件の可否はモジュールの構築内容に大きく依存するものであり、現状適切な設計により大きな支障なく達成できるものと考えている。また、当初の研究計画における次年度の達成目標は、初年度にて構築した「コンパクトなナノ特徴量読み取りシステム」を用いて検知した光学応答と分子間力に関する信号から対象物に固有の特徴量を抽出するための後処理系をモジュール上に実装すること、および、得られた特徴量から個体認証という用途において十分なセキュリティ性能を示すことを定量的に実証するであった。前者に関しては、既に研究実施者がナノ特徴量の抽出原理について理論・実験両面において実証済みであり、同原理に基づき適切なアルゴリズムを構築し同システムに組み込むことで実行する予定である。後者に関しては、実地に即した専門的な知識を必要とするため研究協力者である横浜国立大学・松本勉グループの協力を仰ぐものとしており、同案件に関連して進めている議論を引き続き継続していく予定である。一件の消耗品の購入に際し、本年度中の納入が間に合わなかったため。少額につき、翌年度分の使用計画については大きな変更はない。
白色脂肪細胞での脂肪蓄積制御機構とその破綻による脂肪肝、2型糖尿病発症機構の解明

研究代表者らはこれまで、Rhoファミリー低分子量GTPase Rac1が白色脂肪細胞の脂肪蓄積に重要な役割を担い、Rac1を介したインスリンシグナル伝達機構の破綻が脂肪肝の原因である可能性を示唆する知見を得ている。本研究では、マウス初代白色脂肪細胞および脂肪細胞特異的rac1ノックアウトマウスを用い、白色脂肪細胞におけるRac1を介したインスリン応答性の脂肪酸取込みシグナル伝達経路の全容を解明し、白色脂肪細胞での中性脂肪の蓄積制御メカニズムを明らかにする。さらに、この機構の破綻による肝臓への脂肪蓄積メカニズムを明らかにし、脂肪肝および糖尿病の発症メカニズムを明らかにする。
心腎貧血連関ネットワークの解析と新規治療戦略の開発

心不全・腎不全・貧血連関の分子機構について、鉄代謝調節機構に着目し、基礎および臨床研究より検討した。心不全モデル及び慢性腎臓病モデル動物を用いた検討より、十二指腸鉄吸収蛋白の発現異常が明らかとなり、これが心不全・腎不全・貧血連関の増悪因子の一つであることを示された。また、臨床研究より心不全患者には貧血や鉄欠乏合併例が多く、心不全患者の鉄吸収能は貧血合併例で低下傾向にあることも明らかになり、十二指腸における鉄吸収能を改善することが心腎貧血連関ネットワークの新たな治療標的になることが示唆された。昨年度本研究計画において、慢性腎臓病(CKD)モデルラットが、ヒトCKD患者同様正球性正色素性貧血を呈すこと、血中鉄濃度が正常ラットに比べ低下することを見出した。そして、このモデルラットの鉄代謝調節機構の発現を検討したところ、肝臓におけるヘプシジン発現は正常ラットと同程度との結果を得た。生体内鉄代謝調節機構の中心的役割を担っているヘプシジンは肝臓より合成されることが報告されている。しかし、他臓器におけるヘプシジン発現や役割は解明されていない。本研究を進める中で、CKDモデルラットや高血圧モデルラット心臓におけるヘプシジン発現が正常ラットに比し亢進していることを見出した。さらに、ラット培養心筋細胞を用いた検討において、ヘプシジンが心肥大に関与していることを見出した。ヒト心不全患者における臨床研究においては、心不全患者は鉄欠乏の割合が多く、その原因として鉄吸収能の低下を見出した。慢性腎臓病(CKD)モデルラットは、ヒトCKD患者同様、正球性正色素性貧血を呈すこと、血中鉄濃度が正常ラットに比べ低下することを見出した。そして、このモデルラットの鉄代謝調節機構の発現を検討したところ、肝臓におけるヘプシジン、十二指腸におけるフェロポルチン発現は正常ラットと同程度であったが、十二指腸におけるDcyt-b、DMT-1発現は低下しているという結果を得た。本研究結果は私たちがこれまでに発見したDahl心不全モデルと同様に十二指腸鉄吸収蛋白に異常があるという結果である。これが心腎貧血症候群の増悪因子の一つである可能性があり、現在その制御機構を解析している。心不全患者は、貧血を高率に合併する。最近、心不全と腎不全をつなぐ因子としても、貧血の存在がいわれている。この3者は互いに増悪しあうという概念から、心不全・腎不全・貧血連関といわれている。本研究では、心臓・腎臓における内在性エリスロポエチン-エリスロポエチン受容体を介したシグナル伝達系がこれらの臓器保護に作用するのか、を遺伝子組み換えマウスを用いた基礎研究より検討した。本研究に用いた遺伝子組み換えマウスは、赤芽球系以外の組織(例えば心臓・腎臓)におけるエリスロポエチン受容体遺伝子を欠損させたマウスである。このマウスに鉄欠乏食を与え、強制的に貧血を発症させ、貧血時における心臓における内在性エリスロポエチン-エリスロポエチン受容体を介したシグナル伝達系が心保護に作用することを明らかにした。医歯薬学心不全・CKD患者を対象にした臨床研究を計画しているが、対象患者のエントリーが想像以上に困難なため臨床研究の実行が遅れている。また、遺伝子組み換え動物を用いた基礎研究を計画しているが、遺伝子組み換え動物が想像以上に繁殖されず、研究の実行が遅れている。心不全・CKD患者を対象にした臨床研究が遅れている。臨床研究がスムーズに推進できるように対象患者の選択・召集につとめ、臨床研究が推進するように努力する。また、遺伝子組み換え動物の繁殖を促し、予定の基礎研究が推進するように努力する。心不全・CKD患者を対象にした臨床研究を推進するように努力する。遺伝子組み換え動物を用いた基礎研究臨床研究より得られた十二指腸生検組織の組織染色・免疫組織染色
腸炎ビブリオ病原性菌株の定量法の開発とフィールドでの魚介類検査への応用

熱帯域に属す東南アジアは世界的な魚介類の供給拠点にもなっている。魚介類の安全性を担保するためには、魚介類を汚染している腸炎ビブリオの病原性菌株を定量的に検出する系が必要である。腸炎ビブリオ汚染の魚介類検査に、TRC法を採用し、定量的な検出系の構築を実施した。構築した定量的な検出系を東南アジアのタイのフィールドで実践し、フィールド特有の問題点を明らかにし、改善点を検討した。腸炎ビブリオの病原性菌株を標的とし、簡便・迅速・好感度かつ一定温度で転写産物であるmRNAの定量的な検出が可能な核酸増幅であるTRC (transcription-reverse transcription concerted)法を用いた検出法の確立とその応用を目的とした。技術的な問題点を解決して実用可能な方法を確立し、特に、魚介類を汚染している腸炎ビブリオ病原性菌株の定量データを明らかにすることは、科学的根拠に基づくリスクアセスメントが必要とされている世界的な状況の中で必要な事である。平成21年度は、すでに純培養した腸炎ビブリオ病原性菌株を用いて良好な結果を得ているTRC法を腸炎ビブリオ汚染の魚介類検査に応用するために、その基本となる実験室レベルでの実施方法の検討をおこなった。検出感度では、tdh遺伝子転写産物の検出において、本法を用いて10^2-10^3のコピー数が存在すれば、良好な検出結果が得られることが分かった。このコピー数は、菌あたりの転写産物の量が10コピー数程度とすると、病原性菌株が100菌数以下で、検出することが可能であることになる。日本向けの魚介類の生産場所・輸出場所としても重要とされる東南アジアのタイにおいて、腸炎ビブリオ病原性菌株を標的とした魚介類検査を実践的に実施するための情報収集およびフィールドの選定を実施した。タイ南部では、魚介類、特に貝類の喫食が盛んで、二枚貝類の養殖も盛んに行われていることが、現地の統計資料およびフィールド調査から明らかとなった。特に、汽水域が広がる地域では、その養殖が最も盛んであることから、タイ南部をフィールドの対象地域とした。次年度以降の本法のフィールドでの実施に向けて、準備をすすめている。東南アジアでは、熱帯地域に属する気候とその衛生状態から、依然として腸管感染症の発生が多くみられる。また、東南アジアはその環境条件から、食料生産性が高く、生産された食料は日本をはじめとした多くの先進国に輸出されており、世界的な食料の供給拠点となっている。国際的な食料の移動に伴い、さまざまな食品の安全性基準の整備が求められている。魚介類の微生物汚染に関する安全性基準を示すために、魚介類由来の感染症である腸炎ビブリオ感染症に着目し、魚介類を汚染している腸炎ビブリオ病原性菌株の汚染実態および迅速な検出法の確立に向け研究を実施した。本年度は、前年度に開発および改良した腸炎ビブリオの病原性菌株を標的とした検出法であるTRC(transcription-reverse transcription concerted)法の応用を目指した。本方法における検出感度として、病原性菌株が100菌数程度で検出できることが確認できた。実際にフィールで魚介類の汚染検査に応用するために、東南アジア地域での魚介類汚染の実態調査を実施した。東南アジアのタイ、ベトナム、インドネシア、マレーシアにおいて、一般的に現地で消費されている魚介類の汚染調査を実施したところ、各国で魚介類への腸炎ビブリオ病原性菌株による汚染が確認された。現地のフィールドにおいて、適切な魚介類サンプルの入手、サンプルの処理方法や増菌培養法の利用による検出感度の向上のための操作など、応用に向けての準備を実施した。本法では、RNAサンプルを試料としているため、現地でのその実施方法や測定に使用するための試料の保管など、設備的な面での改善点が多くみつかった。現状では、東南アジアのフィールドでの実施において、多くの問題点があるといわざるを得ないが、一方で、実際に利用することは、問題点を改善した上で、可能であるということが考えられた。
柔軟性金属錯体を吸着剤として用いた二酸化炭素の完全分離への挑戦

二酸化炭素の分離回収は環境問題・資源問題の観点から早急に開発されるべき課題であるといえる。分離法の一つである吸着法に用いられる吸着剤ゼオライトは分子サイズの違いを利用した分離機能を示すが、CO_2に対する選択性と吸着量の向上を同時に改善することは非常に困難である。また、再活性化にエネルギーコストの高い高真空状態が必要となる。本研究では、2次元構造を有する多孔性銅錯体を合成し、二酸化炭素に対する高選択的吸着特性と低エネルギー再活性能を示すことを見出した。構造中に含まれるPF_6アニオンが二酸化炭素に対する選択的かつ中程度の相互作用サイトとして作用していると考えられる。二酸化炭素(CO2)は、地球温暖化ガスのなかでも最も温暖化の影響度が大きなガス(60.1%)として知られており、その分離回収は環境問題・資源問題の観点から早急に開発されるべき課題である。本研究では、CO2と特異に相互作用し、構造柔軟性を付与できる含フッ素アニオンを有する金属錯体を吸着材料として用い、ゼオライトや活性炭などの従来の吸着材料では実現困難な各種混合ガス中からのCO2の完全分離を目指した。平成22年度は構造柔軟化と選択的CO2認識能を兼ね備える含フッ素アニオンの修飾を試み、従来用いてきたPF6アニオンに代わってCF3SO3アニオンを有する柔軟性銅金属錯体を合成した。その結果、CO2に対する吸着選択性を保持しつつ比表面積の更なる増加が観測された。比表面積値(^1,000m2/g)はこれまで報告されている1次元構造ベースの金属錯体で世界最高であった。またCF3SO3アニオンを有する柔軟性銅金属錯体のCO2吸着開始圧はPF6アニオンを有する錯体よりも高くなり、アニオンの表面原子に依存した柔軟性の違いが観測された。さらに、PF6アニオンとCF3SO3アニオンが共存した混合アニオン型1次元銅金属錯体の系統的合成を行い、単一アニオンから構築される金属錯体の特性の単なる足しあわせでは説明できない新規なCO2吸着挙動を観測することに成功した。したがって、アニオン混合化によってガス吸着空間の超精密制御が可能であることが見出された。平成23年度はPF6アニオンとCF3SO3アニオンが共存した混合アニオン型1次元銅金属錯体の系統的合成、X線回折測定・熱分析・分光測定・SEMによる結晶構造評価、及びCO2その他ガス吸着特性の評価を行い、(1)単一アニオンから構築される金属錯体の特性の単なる足しあわせでは説明できない新規なCO2吸着挙動を観測し、(2)アニオン比によってCO2その他ガスの吸着開始圧を連続的に制御できることを明らかにした。さらに、他のアニオン(BF4, CH3SO3, (CF3SO2)2N, SO4)を含む同様の1次元銅金属錯体を合成・単結晶構造解析によってその詳細な結晶構造を明らかにし、アニオン分子の種類によってCO2吸着特性が劇的に変化することがわかった。今後は、アニオンのさまざまな組み合わせを行い、室温付近におけるCO2吸着特性のオンデマンド制御を目指す予定である。