hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
高齢者の健康及び生命予後に関連する生活実態要因の地域別特性に関する研究

都市部と農村部、山間部の地域特性の異なる3地区において、在宅高齢者の健康状態と生活様式に関する追跡調査を開始した。地域間の比較生活様式と健康状態の関連を検討しているが、本年度までの主な分析結果は以下の通りである。1.農村部と都市部の比較では、農村部に、日常生活動作や生活関連動作能力が低下している者が高率であったが、一方で、親類・友人等との交流、近所づきあい、クラブ活動への参加などが高率で、一日をぼんやり過ごす者が少なかった。農村部に社会的なネットワークが多いことが生活動作能力などが低下した者の在宅での生活を可能にしている可能性がある。2.「生活の満足度」と社会的なネットワークの関連についての農村部における検討では、ネットワークの多い者に満足度が高い者が高率であったが、男では、前期高齢層では家庭内、後期では地域のネットワークと関連が強かった。3.農村部について、General Health Quetionnaireのスコアによって「精神的健康」を把握して良好群と不良群を分類し、自覚的健康状態及び社会的ネットワークとの関連を検討した。自覚的健康状態の不良なものに不良群が高率であり、健康状態を一致させた検討では、仕事や役割の喪失が前期高齢期からみられ、また、地域とのネットワークの乏しさが不良群に高率に認められた。本研究では、市街化地域、平地農村及び僻地的農村の地域特性を持つ3地区の高齢者の生活実態を把握し、生活実態と健康との関連を、地域特性による比較を含めて検討することを目的としている。また、今後追跡調査を行い、これらを生命予後、健康状態の変化などとの関連を検討する予定である。本年度は、そのための調査内容の検討のための予備調査を行い、1地域における本調査を実施した。研究経過は以下の通りである。1)対象地域である高知県高知市、大月町及び十和村の関係部局と打ち合せを行い、対象者の選定、調査員依頼などの調査計画を策定した。2)調査内容の一部について、調査方法の検討のため、十和村において予備調査を実施した。その結果に基づいて、社会的活動指標の有効性、精神的健康の指標に関する調査票の使用可能性を確認し、調査票を確定した。3)大月町の1991年1月1日現在の65歳以上の全員1,883名を対象としてアンケ-ト調査を開始した。調査期間は、1991年3月末までとしており、現在調査票の回収中である。4)当初の予定通り、高知市については、地域特性の異なる2地区を選び、無作為抽出により65歳以上の住民から各地区1,000名ずつを対象として1991年5ー6月に、十和村については65歳以上の全員約1,200名を対象として1991年8月に実施予定である。対象地域のうち、昨年度開始した高知県大月町の調査を完了し、さらに、高知市の調査を行った。なお、残る十和村の調査は、協力機関の都合により最終年度に実施することになった。調査完了分の資料の入力は終了し、その一部について、解析を行った。また、並行して、追跡調査のための資料のファイルをすすめている。年年度の研究経過及び成果の概要は以下の通りである。1)大方町については、調査時点における65歳以上の在宅高齢者1,879名中1,514名(87.7%)の回収を得た。研究の課題のうち、生活の満足度とその関連要因の検討を行った。その結果、次のような所見を得た。(1)満足とする者は女の65ー69歳及び80歳代で満足とする者がやや低率であるが、性・年齢別に大きな差を認めない。(2)自覚的健康状態及び日常生活動作が悪いほど非満足が多いが、女では健康状態による差が小さい。(3)社会的ネットワ-クでは、満足度によい影響を与える要因が、男では加齢に伴って家庭内のネットワ-クから地域へと変化するが、女では年齢にかかわらずグル-プ活動が重要である。(第62回日本衛生学会発表予定)2)高知市については、調査時点における65歳以上の在宅

高齢者1,611名中1,493名(92.7%)の回収を得た。3)現在、健康状態及び生活実態要因の両地域間の差を中心に、解析をしつつある。対象3地域のうち、残っていた高知県十和村における調査を完了し、そのデータの入力も完了した。同時に、今後の追跡調査のためのファイルの作成もほぼ修了した。データの解析は、これまでに、前年度までに調査が完了していた高知県高知市及び大月町について、生活様式、社会的活動、健康状態、日常生活動作能力、精神的健康度、生活の満足度などの比較検討、及び、生活の満足度と社会的活動との関係、精神的健康度の良好度と社会的活動あるいは保健習慣との関係などについて行っている。本年度の研究経過及び成果の概要は、以下の通りである。1.十和村については、65歳以上の高齢者全員922名を対象としてアンケート調査を実施し、874名(94.8%)の回答を得た。2.大月町と高知市の比較では、農村部に、日常生活動作や生活関連動作能力が低下している者が高率であったが、一方で、親類・友人等との交流、近所づきあい、クラブ活動への参加などが高率で、一日をぼんやり過ごす者が少なかった。農村部に社会的なネットワークが多いことが生活動作能力などが低下した者の在宅での生活を可能にしている可能性がある。(第51回日本公衆衛生学会で報告)3.高知市と大月町について、General Health Quetionaireのスコアによって「精神的健康」を把握して良好郡と不良群を分類し、自覚的健康状態及び社会的ネットワークとの関連を検討した。自覚的健康状態の不良なものに不良群が高率であり、健康状態を一致させた検討では、仕事や役割の喪失が前期高齢期からみられ、また、地域とのネットワークの乏しさが不良群に高率に認められた。(第51回日本公衆衛生学会で報告、第63回日本衛生学会で報告予定)
トウモロコシ幼葉鞘の先端特異的な青色光受容とIAA合成・輸送制御機構の解明

植物ホルモンオーキシン(IAA)の生合成や移動、生理作用に関する研究を進めてきた。本課題では特に植物の光屈性へのIAAの関与の分子レベルの解析を進めた。平成30年までの課題であったが、最終年度における成果の論文化が残ったため、一年間延長した。論文は30年4月に受理され、会計処理他全てを本年度完了した。植物ホルモンオーキシン(IAA)は、植物の発生、分化、環境応答など多くの現象に重要な役割を果たす。申請者らはトウモロコシ幼葉鞘の先端でのIAA生合成に注目し、重力や光屈曲との関係性を含め研究を進めてきた。特に最近、青色光受容とIAA合成が幼葉鞘先端部0-2 mmで行われることが分かってきた。このため、先端という極めて限られた領域内で青色光受容が直接IAA生合成とその輸送に影響を与える可能性がある。本課題では、青色光受容体Zmphot1と先端特異的に発現・分布するZmNPH3(Zmphot1と相互作用)、ZmPGP19(IAA輸送タンパク質)、および、ZmYUC2(IAA生合成鍵酵素)に注目し、組織・細胞内の分布、リン酸化状態、相互作用等の解析について、特にIAA生合成・輸送の制御までの流れについて詳細な検討を加えることを目的とした。当該年度は、(1)Zmphot1、ZmNPH3、ZmPGP19、ZmYUCsの組織・細胞レベルの分布解明、(2)青色光照射後のZmphot1を含む関連タンパク質因子のリン酸化についてのMS解析、(3)Zmphot1と相互作用するタンパク質の解析、(4)根の負の光応答と重力屈曲、を主な課題として進めた。その結果、(1)、(3)に関しては抗体の反応性などに問題があり続行中であるが、(2)の関連因子のリン酸化プロテオーム解析に関しては、本学分子物質化学専攻の協力のもと重要な成果を得ている(2016.3.20植物生理学会)。特に弱青色光照射によるトウモロコシ幼葉鞘の一次正屈曲においてもZmphot1のリン酸化状態の変化が観察された点は、世界的にも新しい知見であり注目される。28年度、その再現性とともに、このリン酸化の屈曲現象への関与を明確にすることに取り組む。また、(4)に関しては、国際的な共同研究として根の光感受性重力屈曲と先端でのIAA生合成について研究が進展し、現在投稿論文の審査を待つ段階にある。上記研究概要で述べたように、Zmphot1や関連因子の幼葉鞘内の発現・分布に関しては、抗体の反応性に問題があり現在進行中であるが、イネを試料とした場合のプルダウンが可能になったため28年度には何らかの結果が得られると考える。一方、Zmphot1を中心とした関連タンパク質因子のリン酸化プロテオームに関しては当初の予定よりも大きく前進し、世界的にも新しい知見を得つつある。28年度はこの結果を受けて新しい段階に進むことができる。さらに、トウモロコシの根の光受容と重力屈曲に関し、国際共同研究としてドイツボン大学Baluska教授らとの研究が具体的に進展し、論文(審査中)として成果発表に至った点は幼葉鞘と根の光応答、IAA生合成の比較という新しい分野の開拓に進んでいることは本課題から新たに生じた視点として評価される。特に、ともに光の受容とIAA生合成との関連性がより明確になってきているため、28ー29年度の研究の進展が期待できる。特に最近、青色光受容とIAA合成が幼葉鞘先端部0-2mmで行われることが分かってきた。本課題では、青色光受容体Zmphot1と先端特異的に発現・分布するZmNPH3、ZmPGP19、および、ZmYUC2に注目し、組織・細胞内の分布、リン酸化状態、相互作用等の解析について、特にIAA生合成・輸送の制限までの流れについて詳細な検討を加えることを目的とした。当核年度は、幼葉鞘の光屈曲の分子機構を明らかにする目的で、青色光照射後のZmphot1を含む関連タンパク質因子のリン酸化についてのMS解析を進めた。その結果、Zmphot1のリン酸化解析に関しては、弱青色光照射によるトウモロコシ幼葉鞘の一次正屈曲においてもZmphot1のリン酸化状態の変化が観察されたため、それらの部位に変異をいれたコンストラクトをシロイヌナズナに導入したT2ラインを作出し、屈性への影響を調べる段階にきている(2017.3.18日本植物生理学会)。さらに根の光依存的な重力屈曲に関して、共同研究者のボン大学Baluska教授らとともに研究を進め結果の一部を論文として発表した(JXB, 2016)29年度は、Zmphot1のリン酸化が関わる生理的な役割を明確にするとともに、トウモロコシ幼葉鞘での細胞内分布や他の因子との相互作用への影響に関する実験を進める。根の重力屈曲に関しては、根冠スタとサイト内のデンプン粒の流動性が光の照射により変化することに注目した研究を進める。トウモロコシ幼葉鞘における青色光(弱光および強光)照射による光屈曲の分子レベルのい解明を目的として進めているが、特に本課題では弱光での屈曲に注目している。

世界的に強光下でのいくつかの因子やそれらの関連が徐々に報告されてきてはいるが、光の受容部位やIAAの流れなどその詳細はほとんど不明といえる。本課題2年間で、青色光受容体phot1のリン酸化プロテオーム解析により弱光でもリン酸化される部位を数か所特定したこと、さらにこれらの部位に変異を加えたZmphot1遺伝子を導入したシロイヌナズナT2種子を得るところまで到達できたため、最終年度に少なくともZmphot1の弱い青色光による光屈曲へのリン酸化の関与に関して新たな知見が得られることが期待される。さらに、細胞内分布や他の因子との相互作用への関与についても明確になることが予想される。これらの結果は、29年度の早い時期に論文としてまとめる。また、根の光依存重力屈曲に関しても、根冠細胞中のデンプン粒の流動性が光(特に赤色光)照射に依存して変化する可能性が示されており、世界的にも極めて注目される研究に進展している。植物ホルモンオーキシン(IAA)は、植物の発生、分化、環境応答など多くの現象に重要な役割を果たす。申請者らはトウモロコシ幼葉鞘の先端でのIAA生合成に注目し、重力や光屈曲、根の形成と発達に関連した研究を進めてきた。特に青色光受容とIAA合成が幼葉鞘先端部0-2mmで行われることが分かったため、先端という極めて限られた領域内で青色光受容が直接IAA生合成とその輸送に影響を与える可能性に注目した。また、根の光依存的な重力屈性や根の側根の分化と成長に関連した課題に関しても、トウモロコシおよびイネの根を対象に研究を進めた。29年度は、幼葉鞘の光屈曲の分子機構を明らかにする目的で、青色光照射後のZmphot1を含む関連タンパク質因子のリン酸化についてのMS解析を進め、弱青色光照射によるトウモロコシ幼葉鞘の一次正屈曲においてもZmphot1のリン酸化が不可欠である可能性をシロイヌナズナの形質転換体を用いることで明確にした(2018.3.28日本植物生理学会)。さらに根の光依存的な重力屈曲に関して、共同研究者のボン大学Baluska教授らとともに研究を継続し、根冠スタトサイト内のデンプン粒の流動性が光の照射により変化することが観察され、共同研究者たとも相談し何らかの形での研究継続を考えている。またこの研究に関連して、イネの根の光依存重力屈性が冠根のみに見られることも明らかになった。側根の分化と成長にはIAAが大きく関与するが、以前我々が発見したイネの根特異的な遺伝子(RSOsPR10)発現にもMED25が関係したジャスモン酸、サリチル酸とのクロストークの可能性が示されたことからこの遺伝子の発現制御機構に関しても研究を展開した(2018, Plant Direct)。トウモロコシ幼葉鞘における青色光(主に弱光)照射による光屈曲の分子レベルのい解明を目的として進めている。世界的に強光下でのいくつかの因子やそれらの関連が徐々に報告されてきてはいるが、弱光で引き起こされる1次光屈性に関しては世界的にもほとんど研究が進んでいない。本課題3年間で、青色光受容体phot1のリン酸化プロテオーム解析により弱光でもリン酸化される部位を数か所特定し、これらの部位に変異を加えたZmphot1遺伝子を導入したシロイヌナズナT2種子を得ることで、Zmphot1の弱い青色光による光屈曲へのリン酸化の関与が明確にできた。論文の作成は継続中であるが、計画以上の成果が得られている。
完全交叉特異点のDurfee型不等式に関する研究

本研究の目的は、孤立完全交叉特異点に対し、そのミルナー数、幾何種数、埋込次元や標準サイクルの自己交点数などの不変量の間の不等式や関係式を導出することである。本研究では、このような特異点の問題に対し、ファイバー多様体の不変量の地誌学的研究の観点からアプローチする。まず一般ファイバーが射影空間の中で完全交叉であるようなファイバー多様体に対し、そのスロープの下限を、一般ファイバーの定義多項式の個数や次数、全空間の次元を用いて求め、特異点とその解消空間をファイバー多様体にコンパクト化し、特異点とファイバー多様体を関連させ、特異点の不変量の関係式を導く。
甲虫の角（ツノ）形成遺伝子ネットワークの進化メカニズムの解明

本研究は、複合適応形質として昆虫の多くの系統で独立に獲得された角(ツノ)に着目する。昆虫を取り巻く様々な環境の中で、繁殖戦略との相互作用を通して進化した新奇適応形態である角には、他の生物群に比類のない極めて多様な形態が存在する。本研究では、申請者がこれまでに確立した遺伝子機能解析法を生かし、主に次世代シーケンサーを用いた比較トランスクリプトーム解析により角形成を制御する遺伝子を同定し、角形成遺伝子ネットワークの進化メカニズムを解明する。カブトムシの角原基で発現する遺伝子の転写開始点を網羅的に同定するため、新学術領域研究「ゲノム支援」のサポートにより、雌雄それぞれ頭部と前胸部の角原基をサンプルに用いてオリゴキャップ法に基づくTSS-seq解析を行った。その結果、各サンプルのリード数は48 M123 Mと良好な結果が得られた。テトラサイクリンOFFシステムを行うpiggyBacベクター(pBac[Dm-hsp70-tTA, 3×P3-ECFP]およびpBac[tetO-EGFP, 3×P3-DsRed])を用いて、藤原班により開発された新規in vivoエレクトロポレーション法の確立をカブトムシにおいて試みた。その結果、2齢幼虫を用いた場合、高い確率でGFP蛍光の発現が検出され、カブトムシにおいても本法の有効性が確認できた。27年度が最終年度であるため、記入しない。基生研共同利用および方法開発班の支援により、次世代シーケンサーを用いた比較トランスクリプトーム解析を行った。その結果、角原基の性間比較および角原基間の性内比較において統計的に有意な発現差が認められた遺伝子を数百個同定した。次に、発現差が認められた遺伝子のうち、転写因子およびシグナル分子をコードする遺伝子についてlarval RNAi法による機能解析スクリーニングを行った。その結果、ノックダウンにより角形成に影響を及ぼした遺伝子は、転写因子については39遺伝子のうち14遺伝子、シグナル分子については10遺伝子のうち1遺伝子であった。方法開発班の支援のもとに進められたカブトムシのゲノム情報を利用して、doublesex(dsx)遺伝子のエクソンーイントロン構造を解析し、dsxの性特異的なスプライシング制御に関与する配列の特徴を明らかにした。さらに、異所的な発現系の確立に向け、カブトムシで有効なプロモーターの候補としてactin A3遺伝子のプロモーター領域の同定を行った。研究計画の変更あるいは研究を遂行する上での問題点などはなく、当初の計画通りおおむね順調に進展している。特に研究遂行上の問題点は現時点ではないため、予定通り研究計画を進める予定である。
訪問看護師の職業性ストレス尺度の開発

本研究の目的は、訪問看護師の職業性ストレスを測定するための尺度の開発することである。研究期間内に研究に取り組んだ結果、5因子36項目からなる訪問看護師の職業性ストレス尺度が完成した。そして、この尺度について信頼性と妥当性を検討した結果、妥当性について一部課題が残されたものの概ね信頼性と妥当性は確保できており、実用可能な尺度であると判断できた。したがって、今後はさらに検討を重ね尺度を精選していくとともに、この尺度を用いて、訪問看護師の職業性ストレス対策に活用していきたいと考える。本研究では訪問看護師に特異的な職業性ストレスを測定するための尺度の開発を目的としている。そこで,今年度は尺度原案の作成ための項目収集をすることを目的とした質問紙調査を行った。はじめに,研究協力施設選定のために福岡県内の全訪問看護ステーション251ヶ所の管理者宛に研究の主旨等を記載した研究依頼の文書を送付した。その結果,87ヶ所の訪問看護ステーションから研究協力の承諾が得られた。そして,研究協力の承諾が得られた訪問看護ステーションに勤務する訪問看護師462名を対象として,郵送法による質問紙調査を行った。調査票は無記名とし,調査項目は(1)基本属性および勤務形態,訪問看護師経験年数,訪問形態等の職務の状況,(2)訪問看護の仕事上のストレスに関することとした。なお,(2)の訪問看護の仕事上のストレスについては自由記述とした。質問紙調査を実施した結果,調査期間内に292名から調査票の返送があり(回収率63.2%),そのうち無回答者7名を除く285名を解析対象者とした(有効回答率61.7%)。そして,解析対象者から得られた訪問看護の仕事上のストレスに関する自由記述について,その述べられている内容を「利用者・家族に対するストレス」「他職種に対するストレス」「看護ケアに関するストレス」のカテゴリーにより読み取り,現在,これらの内容から尺度項目を抽出し,さらに文献検討等からの項目を追加し尺度項目の作成を行っている。次年度は質問紙調査等で得られた尺度項目よりなる質問票を作成し,その質問票を用いて調査を実施することにより尺度採択項目を決定し,訪問看護師の職業性ストレス尺度の作成をすすめる。そこで、今年度は尺度の試作版の作成をすることを目的として研究をすすめた。はじめに、尺度原案の作成ための項目収集をすることを目的として実施した質問紙調査のうち、訪問看護の仕事上のストレスに関する自由記述内容の分析を行い、さらに文献検討等を行い、尺度項目を作成した。つぎに、訪問看護師の職業性ストレス尺度を作成するにあたり、上記で作成した尺度項目のうち、採択する尺度項目を決定するための質問紙調査を実施した。この調査にあたっては、研究協力施設選定のために介護サービス施設・事業所調査名簿(厚生労働省大臣官房統計情報部社会統計課編)に掲載されている九州地方7県の訪問看護ステーション646ヶ所のうち、無作為抽出した100ヶ所の訪問看護ステーションの管理者宛に研究の主旨等を記載した研究依頼の文書を送付した。その結果、44ヶ所の訪問看護ステーションから返送があり、うち26ヶ所の訪問看護ステーションから研究協力の承諾が得られた。そして、研究協力の承諾が得られた訪問看護ステーションに勤務する訪問看護師179名を対象として、郵送法による質問紙調査を行った。調査票は無記名とし、調査項目は(1)基本属性および勤務形態、訪問看護師経験年数、訪問形態等の職務の状況、(2)訪問看護の仕事上のストレスに関する尺度項目とした。質問紙調査を実施した結果、116名から調査票の返送(回収率64.8%)があり、現在、この調査結果を分析中である。次年度は、この調査結果に基づき採択する尺度項目を決定し、訪問看護師の職業性ストレス尺度を完成させる。そこで、今年度は昨年度に実施した質問紙調査により38項目からなる尺度(以下、本尺度という)を作成し、本尺度の信頼性・妥当性を検討することを目的とした質問紙調査を実施した。はじめに研究協力施設選定のために介護サービス施設・事業所調査名簿に掲載されている全国訪問看護ステーションのうち、無作為抽出した300ヶ所の訪問看護ステーションの管理者宛に研究の主旨等を記載した研究依頼の文書を送付した。その結果138ヶ所の訪問看護ステーションから返送があり、うち81ヶ所の訪問看護ステーションから研究協力の承諾が得られた。そして、研究協力の承諾が得られた訪問看護ステーションに勤務する訪問看護師464名を対象として、郵送法による質問紙調査を行った。

調査票は無記名とし、調査項目は(1)基本属性・勤務形態・訪問看護師経験年数・職務状況、(2)本尺度(38項目)、(3)NIOSH職業性ストレス調査票とした。質問紙調査を実施した結果、231名から調査票の返送(回収率49.8%)があり、看護職を除く230名(有効回答率99.6%)を解析対象者とした。因子分析の結果、5因子36項目(因子負荷量0.490.88)が抽出され構成概念妥当性は確保できていた。また、ストレス反応としての抑うつについて本尺度の得点を比較したところ抑うつ群の得点が有意に高かったことから抑うつを判別基準とした判別的妥当性が示された。しかし、本尺度とNIOSH職業性ストレス調査票との関係では有意な相関がみられたものの相関係数がやや低かったことから併存的妥当性については今後さらに検討を重ねる必要性が示唆された。なお、本尺度のCronbachのα係数は0.950(各因子0.8840.943)であり、内的整合性のある尺度として信頼性が確認された。
「飛行時間型スタティックSIMSによる表面分子イオンの定量的検出に関する研究」

本研究課題においては、平成8年度から10年度の3年間にわたり、飛行時間型スタティックSIMS(S-SIMS)における表面微量化学種の定量的検出法の確立に向けた研究を遂行した。具体的研究方法としては、飛行時間型質量分析器を備えたTOF-SIMS法を用いて得られる二次イオン強度の厳密な計測と二次イオン生成機構に関する検討を行った。用いた試料は、素性の明確な試料表面を与える、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)等のポリマー参照試料およびLB膜(ラングミュアーブロジェット膜)やアルカンチオール系自己凝集型単分子膜(SAM)等である。表面状態をX線光電子分光法(XPS)を用いて評価した上で、一次イオンの照射条件や照射総量を変化させて、得られる二次イオン強度を系統的に評価し、二次イオン強度に与える、試料組成、化学状態、測定雰囲気等の諸因子の影響を解析した。以上のような検討結果より、すべての有機系分子試料において、照射一次イオンの総量が10^<13>ions/cm^2を超えると、表面化学構造が大きく変化し、定量的な評価に問題が生じてくることが確認された。また、得られる二次イオン強度は試料の化学的雰囲気に大きく依存し、特にLB膜試料においては、形成される基板の化学的特性に大きく支配されることを明確に示すことができた。さらに、イオンドーズ量が少ない領域での定量的な評価法の確立に向けて二次イオン生成機構と化学結合性との関連性を検討したが、得られる二次イオン強度は半経験的な分子軌道法計算による結合次数との相関が非常に強いことを示し、化学構造と二次イオン生成機構との関連を明らかにした。ポリテトラフロロエチレン(TEFLON),ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリカプロラクタム(NYLON6)などいくつかの有機材料についてS-SIMS測定中のイオンビーム照射によって引き起こされる損傷を,TOF-SIMS,Q-SIMS,XPSを用いて検討した。イオン照射によって生じる二次イオン種の強度変化を試料の化学構造と関連付けて解析した。また,イオン照射による表面の化学構造変化を,測定したXPSスペクトルの波形解析と定量分析によって解析した。その結果,XPS測定によって得られた化学状態の変化やS-SIMSスペクトル中の主なピークの生成などの解釈に,半経験的分子軌道法を用いた計算が有効であることが分かった。スタティックSIMS(S-SIMS)における表面微量化学種の定量的検出法の確立に向けて、飛行時間型質量分析器を備えたTOF-SIMS法を用いて得られる二次イオン強度の厳密な計測と二次イオン生成機構に関する検討を行った。その結果、すべての有機系分子試料において、照射一次イオンの総量が10^<13>ions/cm^2を超えると、表面化学構造が大きく変化し、定量的な評価に問題が生じてくることが確認された。

さらに、イオンド-ズ量が少ない領域での定量的な評価法の確立に向けて二次イオン生成機構と化学結合性との関連性を検討したが、得られる二次イオン強度は半経験的な分子軌道法計算による結合次数との相関が非常に強いことを明らかにした。しかしながら、いくつかのイオン種についてはリアレンジメント過程の寄与や生成した二次イオンの寿命を考慮する必要があることなどを明らかにした。一昨年から行っている、スタティックSIMS(S-SIMS)における表面微量化学種の定量的検出法の確立に向けた研究課題のまとめを行った。すなわち、飛行時間型質量分析器を備えたTOF-SIMSを用いて得られる二次イオン強度の厳密な計測と二次イオン生成機構に関する検討を行っているが、素性の明確な試料表面を与える、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)等のポリマー参照試料およびLB膜(ラングミュアーブロジェット膜)やアルカンチオール系自己凝集型単分子膜(SAM)等を用いて得られた結果の議論と論文へのとりまとめを行った。すでに、昨年までの研究において、スタティック二次イオン質量分析法において、次イオンの照射条件や照射総量を変化させると、得られる二次イオン強度が大きく変化することを系統的、かつ定量的に評価し、二次イオン強度に与える、試料の表面組成、化学状態、測定雰囲気等の諸因子の影響を解析した。その結果、すべての有機系分子試料において、照射一次イオンの総量が10^<13>ions/cm^2を超えると、表面化学構造が大きく変化し、定量的な評価に問題が生じてくることを確認した。さらに、得られる二次イオン種の違いにより、その強度変化に大きな差が生じることを示し、二次イオン生成機構との相関があることを明らかにした。また、得られる二次イオン強度は試料の化学的雰囲気に大きく依存し、特にLB膜試料においては、形成される基板の化学的特性に大きく支配されることを明確に示すことができた。これらの知見をもとに、イオンドーズ量が少ない領域での定量的な評価法の確立に向けて二次イオン生成機構と化学結合性との関連性を検討したが、得られる二次イオン強度は半経験的な分子軌道法計算による結合次数との相関が非常に強いことを明らかにした。以上のような諸点を総合的に検討しつつ、TOF-SIMS法による定量性向上を視野に入れた本研究の学術雑誌論文へのまとめを行った。
熟慮型世論調査を通じた日本人の代表観の解明

2018年度の研究成果として挙げられるのは、本研究課題の根幹を成す「熟慮型WEB調査」を実施したことである。本研究課題は、「日本の有権者がどのような政治制度の下で、どのような政治家を代表として国会に送り出したいと考えているか、言い換えれば『日本人の代表観』を明らかにする」ことを目的としている。これを具体化し、調査に落とし込む検討を昨年度来進めてきたが、その中で、今回はとくにいわゆる「一票の較差」問題に焦点を当てるとの考えに至った。「一票の較差をどの程度まで許容するか」に関する有権者の意識は、過疎過密・東京一極集中が一層進む日本において、人口が減少する地方の意見を代表する議員をいかにして、またいかほど衆参両院に送るべきかという問題に対する考えを示すものであり、まさに「日本人の代表観」の一端を表すと考えられるからである。ただ、一般の有権者はふだん「一票の較差」問題について考えることなどないことから、この問題に関する質問を調査で単に尋ねただけでは、意味のある回答を引き出すことはできない。回答者に「一票の較差」問題に関する客観的・中立的情報を提示し、それをもとに「熟慮」してもらった上で、調査に回答してもらうのが望ましい。そこで、「一票の較差」問題に焦点を当てるとの考えがまとまった後、具体的な質問項目の選定を進めるのと同時に、回答者に提示する情報資料の作成を進めた。このような準備を経て、2019年3月に第1波、4月に第2波の調査を、WEBパネル調査の形式で実施した。このうち第2波調査では、熟慮の影響を検証できるよう、「一票の較差」問題に関する熟慮を促す情報を提示するグループだけでなく、提示しないグループも用意し、回答者をランダムに振り分けた。なお、年度をまたぐ形のパネル調査としたのは、実験群・統制群それぞれに十分な数の回答者を確保するためである。研究計画の段階では、目標回収数を第1波5000、第2波3000としていた。しかしながら、予算の関係上、実際には第2波の回収数は2000程度が限界であった。このため、第2波の調査では、「1二院制に関する情報を提示するグループ、2『選挙制度』に関する情報を提示するグループ、3『一票の較差』に関する情報を提示するグループ、4何も情報を提示しないグループ」の四つに分ける実験デザインを採用することを当初は想定していたが、実際には3と4の二つのグループにランダムに回答者を割り振ることとした。こうした変更はあったものの、「一票の較差」という重要ではあるもののこれまでの有権者調査では取り上げられることのなかったテーマに関する、2波のパネル形式による熟慮型WEB調査を初めて実施したことから、本研究課題は「おおむね順調に進展している」と評価する。第1波調査と第2波調査のデータの結合及びクリーニングを行った上で分析にかけ、論文としてまとめて学会誌に投稿する。また、コードブックの作成など、データ公開に向けた準備もあわせて進める。2017年度は、18年度後半に実施を予定している「熟慮型WEB調査」の準備を進めた。本研究では、日本の有権者がどのような政治制度の下で、どのような政治家を代表として国会に送り出したいと考えているかを明らかにすることを目的としている。ただ、政治制度(二院制や選挙制度、一票の較差の問題)について、有権者はふだん考えることがないため、単に調査を行っただけでは、意識を正確に測定することができない。そこで本研究では、政治制度の長所と短所について客観的・中立的にまとめた情報をよく読み、自分なりに熟慮した上で調査に回答してもらう、「熟慮型世論調査」をWEB調査の形式で行うこととしている。17年度に行ったのは、回答者に提示する情報資料及び質問項目に関する検討である。二院制を維持するか一院制に移行するか、国政レヴェルの選挙制度としてどのような制度を採用すべきか、一票の較差はどの程度まで許容するかといった、政治制度に関する選好を形成する際に助けとなる、制度の様々な側面に関する情報(長所と短所を客観的・中立的にまとめた資料のベースとなる情報)を収集した。その際、一人で作成すると客観的・中立的なものにならない恐れがあることから、数人の選挙・投票行動研究者に面会を求め、アドヴァイスを受けた。また、本研究の問題関心を解明する上で必要となる質問項目や、その尋ね方に関する検討を行った。情報資料の作成を完全には終えることができなかったが、18年度に調査を実施する準備を大きく進めることができたと考えている。「研究実績の概要」の項にも記したとおり、調査の回答者に提示する情報資料の作成を、17年度中に終えることができなかった。ただ、交付申請書の「平成29年度の研究実施計画」に記した事項の多くを実際に行うことができたことから、「おおむね順調に進展している」と評価できるものと考える。

「一票の較差をどの程度まで許容するか」に関する有権者の意識は、過疎過密・東京一極集中が一層進む日本において、人口が減少する地方の意見を代表する議員をいかにして、またいかほど衆参両院に送るべきかという問題に対する考えを示すものであり、まさに「日本人の代表観」の一端を表すと考えられるからである。ただ、一般の有権者はふだん「一票の較差」問題について考えることなどないことから、この問題に関する質問を調査で単に尋ねただけでは、意味のある回答を引き出すことはできない。回答者に「一票の較差」問題に関する客観的・中立的情報を提示し、それをもとに「熟慮」してもらった上で、調査に回答してもらうのが望ましい。そこで、「一票の較差」問題に焦点を当てるとの考えがまとまった後、具体的な質問項目の選定を進めるのと同時に、回答者に提示する情報資料の作成を進めた。このような準備を経て、2019年3月に第1波、4月に第2波の調査を、WEBパネル調査の形式で実施した。このうち第2波調査では、熟慮の影響を検証できるよう、「一票の較差」問題に関する熟慮を促す情報を提示するグループだけでなく、提示しないグループも用意し、回答者をランダムに振り分けた。なお、年度をまたぐ形のパネル調査としたのは、実験群・統制群それぞれに十分な数の回答者を確保するためである。研究計画の段階では、目標回収数を第1波5000、第2波3000としていた。しかしながら、予算の関係上、実際には第2波の回収数は2000程度が限界であった。このため、第2波の調査では、「1二院制に関する情報を提示するグループ、2『選挙制度』に関する情報を提示するグループ、3『一票の較差』に関する情報を提示するグループ、4何も情報を提示しないグループ」の四つに分ける実験デザインを採用することを当初は想定していたが、実際には3と4の二つのグループにランダムに回答者を割り振ることとした。こうした変更はあったものの、「一票の較差」という重要ではあるもののこれまでの有権者調査では取り上げられることのなかったテーマに関する、2波のパネル形式による熟慮型WEB調査を初めて実施したことから、本研究課題は「おおむね順調に進展している」と評価する。17年度中に終えることのできなかった、調査の回答者に提示する情報資料の作成を、本年度の夏頃までに終える。そうして調査の概要を固めた後、調査会社の選定を行い、本年度後半にWEBパネル調査の形式で調査を行う。データを入手次第分析に取り掛かり、19年度は学会報告・論文執筆といった、成果のアウトプットに向けた作業を進める。第1波調査と第2波調査のデータの結合及びクリーニングを行った上で分析にかけ、論文としてまとめて学会誌に投稿する。また、コードブックの作成など、データ公開に向けた準備もあわせて進める。調査について専門家からのアドヴァイスを受けるために、17年度の3月に出張の予定であった。しかしながら、準備に時間を要したため次年度に出張を回すことになり、その結果「次年度使用額」が生じた。なお、2018年5月に打ち合わせのための出張を行い、その旅費としてこの「次年度使用額」を充当した。委託したWEB調査の支出額が想定を若干下回ったため。2019年度に入ってから既にパネルの第2波調査を実施したが、その費用の一部に充当する。
口蓋発生におけるShhの役割

Shhの発現低下による口蓋裂の発症が舌の発達不全に起因することを、Shhノックアウトマウスと、Shh制御領域欠如モマウスを用いた解析からつきとめた。これら変異マウスでは発生中の口蓋自体に目立った異常はなかったが、舌において舌筋の発達が不全であった。舌は口蓋発生のころ、羊水嚥下により口蓋発生を促すと考えられており、この作用が不十分であるために口蓋裂になるものと考えられた。哺乳類においてSonic hedgehog (Shh)遺伝子は胚正中線、神経、四肢、歯などの形成・発生に重要で、成体においても味蕾や気管上皮の発達・維持に必要である。Shhのシス発現制御因子Mammalian Fish Common SequencesのひとつであるMFCS4の欠失ヘテロマウスとShhの欠失ヘテロマウスとの交配で得られるcompound heteroマウス(Shh+/-, MFCS4+/-)が100%の確率で口蓋裂を示すことから、Shhは二次口蓋発生に必要であることが示唆される。そこで、野生型におけるShhの発現パターンをin situ hybridizationにより観察したところ、口蓋皺襞および前歯・臼歯歯胚の上皮に発現していることを確認したほか、咽頭後壁および舌上皮にも発現を認めた。compound・heteroマウスを組織学的に観察・比較し、この口蓋裂は口蓋突起が水平転位しないために起こることが明らかとなった。そこでcompound heteroマウスにおいて水平転位が阻害される原因について検討した。舌を除去した状態で上顎の回転培養を行ったところ、遺伝子型にかかわらず口蓋突起は水平転位して正中で癒合した。以上の結果は、MFCS4の制御によるShhの発現が、口蓋突起の水平転位を補助するための舌の発生や舌運動の発達に必要であることを示している。また、compound heteroマウスでShhの発現は低下しているが無ではないことから口蓋突起の水平転位におけるShhの量的な効果が示唆される。国立遺伝学研究所哺乳動物遺伝研究室城石俊彦教授と嵯峨井知子研究員は、Sonic hedgehog遺伝子の口腔咽頭領域におけるcis型発現制御領域MFCS4が欠失しているマウスを樹立し、これとShh欠失マウスとのコンパンウンドヘテロ個体(Shh+/- MFCS4+/-)では口蓋裂が100%発症することをつきとめた。コンパウンドヘテロマウスの組織学的な観察、in situ hybridizationおよび上顎部のrotary organ cultureを行ったところ、口蓋の原器である口蓋突起には目立った形態上の発生異常は認められず、rotary organ cultureにおいて口蓋突起は水平転位し正中で癒合することが示された。また、in situ hybridizationによりShhおよびその伝達路に関与するGli, PatchedなどのmRNA発現を継続的に観察したところ、これらの遺伝子の発現に特に明確な差を認めなかった。そこで、口蓋裂の原因の別の候補である舌の発達・動作異常を検討するために、舌体および舌筋群とこれらの支配神経の発達を、野生型とミュータントマウス間で観察・比較した。舌の動作に関与する筋群の発生を、通常の組織染色、細胞増殖の状態や筋芽細胞マーカーに対するin situ hybridizationにより観察すると、縦舌筋・横舌筋・オトガイ舌筋筋束の形態学的な形成不全が見られ、さらに横紋筋細胞の分化マーカーであるMyoDの発現がコンパウンドヘテロマウスにおいて低下していることを発見した。また、MyoDの発現パターン・がFibroblast growth factor receptor 2の発現パターンと近いことも発見した。
高血圧症と高コレステロール血症を併有するラットの系統の分離とその特性

悪性脳卒中易発症性高血圧自然発症ラット(M-SHRSP)と高コレステロール血症ラット(SHC)およびその交雑子孫の間で種々の交配を行い,その中からTC-CF_1(M-SHRSPとSHCの交雑子孫1代目にSHCを戻し交配してえた1代目)のオスとTCF_2(M-SHRSPとSHCの交雑子孫2代目)のメスを選んで,血漿総コレステロール(TC)値を指標として兄妹交配により継代したところ, TCおよび血圧が代を重ねるに従って高い値を示すようになり, TCはメス,オスともにF7以後は生後20週に400mg/dをこえ,また血圧もオスではF_3以後,メスではF9以後は生後20週に220mmHgをこえる傾向が固定し, 1987年11月末にF20に達した.すなわち高血圧症と高コレステロール血症を併有する新しい系統のラットの近交系の成立をみた.現在までに判明したこの系統が有する特性は次の通りである.1.尿蛋白:定性F17オス7週++、20週++++ 24時間尿蛋白量F17オス7週9±4mg、20週798±81mg2.血清蛋白:F_17オス7週3.8±0.1g/d]、20週3.0±0.1g/d]3.TC、HDL-CおよびTC/HDL-C比:F17オス7週90±3mg/d]、59±2gm/d]、1.52±0.03、20週484±29mg/d]、153±1g/d]、3.12±0.044.腎臓の変化:腎臓は生後15週頃より著しく腫大し、組織学的に尿細管が拡張し、内腔に蛋白液の貯留をみた。糸球体は腫大し、メサンギウムに泡沫細胞(Sudan III陽性)が出現し、毛細管係蹄基底膜のfolding、内膜下へのlow density fine granulesの沈着、上皮細胞足突起の融合などが電顕的に確認され、nephrotic syndromeと考えうる所見であった。5.血管の衰化:心冠状動脈枝および腎弓状動脈枝に泡沫細胞(Sudan III陽性)の出現を伴う動脈硬化性の内膜の肥厚、内腔の狭小化がみられた。出現率はF7以後のオスで、心69%、腎43%であった。6.高脂肪食の影響:10%コレステロ-ル添加飼料を投与したが、大動脈内膜に脂肪滴の沈着をみたが、粥腫の形成はみられなかった。この系統は動脈硬化症のモデル動物として利用価値があると考えられる.悪性脳卒中易発症性高血圧自然発症ラット(M-SHRSP)と高コレステロール血症ラット(SHC)およびその交雑子孫との種々の交配を行い、その中からTC【F_2】(M-SHRSPとSHCの交雑子孫2代目)のメスと、TC-【CF_1】(M-SHRSPとSHCの交雑子孫1代目にSHCを戻し交配してえた1代目)のオスとを交配し、以後、その子孫を血漿コレステロール値をパラメーターとして、兄妹交配により継代したところ、血漿コレステロール,血圧はともに、代を重ねるに從って高い値を示すようになり、血漿コレステロール値は【F_7】以後ほぼ同じように、生後20週には400mg/dlをこえるようになり、また血圧も【F_6】以後、生後15週に210mmHgをこえるようになり、高コレステロール血症と高血圧症の2つの性質がほぼ固まったものと考えられる。継代は現在【F_(15)】に達し、【F_(20)】の近交系の成立を待っている。これらのラットの中で屠殺あるいは自然死したものについて剖検を行い、病理学的に検索したところ、腎臓,動脈および心臓に大きな変化がみられた。すなわち、腎臓は生後150日以後著しく腫大し、組織学的に尿細管が拡張して蛋白液が貯留していた。PAS染色の結果、糸球体毛細血管基底膜とメサンギウムの間の膨化がみとめられ、電顕的に基底膜の膨化肥厚と上皮細胞の腫大が認められ、ネフローゼ症候群に含まれる変化と考えられた。この変化に、さらに高血圧性の細動脈の変化が加わっていた。大動脈,腎動脈その他の動脈の中膜に石灰沈着がみられたが、これは高度の腎障害によるものと考えられた。心臓では、右冠状動脈の第1枝,第2枝を中心に、泡沫細胞の出現する動脈硬化性の内膜の肥厚,内腔の狭小化がみられ、泡沫細胞にはコレステロールと思われるSudan【III】陽性物質の沈着がみられた。この変化は【F_1】から【F_(10)】までのオス,メス443例の35%に認められ、冠状動脈硬化症モデル作成の可能性が示唆された。

悪性脳卒中易発症性高血圧自然発症ラット(M-SHRSP)と高コレステロール血症ラット(SHC)およびその交雑子孫の間で種々の交配を行い,その中からTC-CF_1(M-SHRSPとSHCの交雑子孫1代目にSHCを戻し交配してえた1代目)のオスとTCF_2(M-SHRSPとSHCの交雑子孫2代目)のメスを選んで,血漿総コレステロール(TC)値を指標として兄妹交配により継代したところ, TCおよび血圧が代を重ねるに従って高い値を示すようになり, TCはメス,オスともにF7以後は生後20週に400mg/dをこえ,また血圧もオスではF_3以後,メスではF9以後は生後20週に220mmHgをこえる傾向が固定し, 1987年11月末にF20に達した.すなわち高血圧症と高コレステロール血症を併有する新しい系統のラットの近交系の成立をみた.現在までに判明したこの系統が有する特性は次の通りである.1.尿蛋白:定性F17オス7週++、20週++++ 24時間尿蛋白量F17オス7週9±4mg、20週798±81mg2.血清蛋白:F_17オス7週3.8±0.1g/d]、20週3.0±0.1g/d]3.TC、HDL-CおよびTC/HDL-C比:F17オス7週90±3mg/d]、59±2gm/d]、1.52±0.03、20週484±29mg/d]、153±1g/d]、3.12±0.044.腎臓の変化:腎臓は生後15週頃より著しく腫大し、組織学的に尿細管が拡張し、内腔に蛋白液の貯留をみた。糸球体は腫大し、メサンギウムに泡沫細胞(Sudan III陽性)が出現し、毛細管係蹄基底膜のfolding、内膜下へのlow density fine granulesの沈着、上皮細胞足突起の融合などが電顕的に確認され、nephrotic syndromeと考えうる所見であった。5.血管の衰化:心冠状動脈枝および腎弓状動脈枝に泡沫細胞(Sudan III陽性)の出現を伴う動脈硬化性の内膜の肥厚、内腔の狭小化がみられた。出現率はF7以後のオスで、心69%、腎43%であった。6.高脂肪食の影響:10%コレステロ-ル添加飼料を投与したが、大動脈内膜に脂肪滴の沈着をみたが、粥腫の形成はみられなかった。この系統は動脈硬化症のモデル動物として利用価値があると考えられる.
歯周組織由来,細胞凝集塊(スフェロイド)の自家移植材への応用

我々は歯周組織由来細胞凝集塊(スフェロイド)を自家組織移植療法へ応用する可能性を検索するためその特徴を明らかにしてきた。本年度はヒト歯根膜由来細胞(HPLF)ヒト歯肉由来細胞(HGF)を用いてスフェロイドを形成させた。そしてHPLFスフェロイド構成細胞が産生したオステオカルシンについて詳細に検討する目的で平面およびスフェロイドを同一細胞を用いて経時的に検索した。その結果、平面単層培養状態でOCは発現せずスフェロイドを形成した後、その発現が観察された。また陽性コントロールとして用いたヒト骨肉腫由来細胞でOCを多く産生するMG63においては平面細胞またスフェロイド形成後、両方で観察された。このことからHPLFにおけるOCの発現は培養形態がスフェロイドに変化したことにより誘導され、細胞周囲の環境がその機能発現に影響を及ぼしていることが示唆された。さらにHPLF、HGFの平面細胞およびスフェロイドについて膠原線維染色(アザンマロリ-)を行いその特徴について検索した。その結果、細胞はコンフルエントな状態を呈したのち著明に膠原線維を産生し、HPLFはHGFと比較しその量が豊富で経時的に重層を形成することでその厚みを増していった。またスフェロイドを形成したHGFは周囲の線維化が内部に比較して著明であった。しかしながらHPLFは全体に線維化の進んだ所見が多く観察された。これらのことからスフェロイドを構成する細胞により、その特徴が異なることが示唆された。これは細胞自身の持つ基質産生能の差によるものと推察された。またスフェロイドにおこる経時的な収縮等の変化は周囲の線維化、内部の細胞外基質代謝の進行によるものと推察された。それゆえin vivoにおける移植実験では治癒の促進は認められたものの、その効果に統一性が確認されなかったものと考えられた。今後スフェロイドに含まれるサイトカイン等の経時的検索ならびに、その抽出物の影響についての詳細な検討が必要であると思われる。
遷移金属含有エレクトライドを用いた非担持型触媒の開発

エレクトライドは周期的な空隙にアニオン電子を有し、高い触媒活性を示すことから基礎・応用研究の双方で注目を集めている。我々は本年度において、新エレクトライドの探索、物性解明及び応用研究において積極的な貢献を行った。我々が新たに報告した新エレクトライドにa-Yb5Sb3とb-Yb5Sb3が含まれる。これらはMn5Si3型及びb-Yb5Sb3型構造を有し、Yb6 octahedraとYb4 tetrahedraに囲まれる周期的な空隙を有する。我々はDFT計算や物性測定により、空隙にアニオン電子が強く局在していることを見出した。この発見は無機化合物におけるアニオン電子の寄与の重要性を改めて示したものであり、長らく謎だったAe5Pn3(Ae:アルカリ土類、Pn:ニクタイド)型化合物における絶縁性を解明する鍵になると期待される。新エレクトライドの探索と同時に我々は既存のエレクトライドの表面積の向上を試みた。Y5Si3とLaCu0.67Si1.33は以前に我々が報告したエレクトライドであり、それぞれアンモニア合成、ニトロベンゼンの選択的水素化に良好な触媒活性・選択性を示す。しかし、何れの物質も表面積は12m2/gであり、既存の酸化物やカーボンをベースにした触媒の1/10から1/100程度しかなかった。この問題を解決するため、我々はアーク蒸発法を採用し、既存のエレクトライドをナノ化することに世界で初めて成功した。得られたナノ粒子はXRDやXPS、TEM観察によって清浄な表面を維持できていることが確認でき、ナノ化により、触媒活性の劇的な向上(360倍)が認められた。以上の成果はエレクトライドの本質的な理解を深めるのみならず触媒応用への新たな可能性を拓くものである。よって、我々の研究計画は期待通り進展していると評価できる。本年度、我々は新エレクトライドの発見とナノ化を重要な研究目標に設定し、その問題解決のため研究を行った。その結果、我々は新エレクトライドの発見とエレクトライドのナノ化という大きな目標を達成できた。成果の1つがs軌道性を有するMott絶縁体の実現である。通常Mott絶縁体は有機物を除くと3d遷移金属を含む物質にしばしば見られ、高温超伝導や巨大磁気抵抗などの特異な物性を発現することが知られていた。我々が発見した我々はa-Yb5Sb3やab-Yb5Sb3ではその電子状態がd軌道のみならず、エレクトライド電子(s軌道性)においても実現することを示したものである。この成果は長年解明されていなかったBa5Sb3等の物性を理解する上で必要不可欠であり、無機材料におけるより広範な理解促成や新エレクトライドの材料設計に貢献するものである。また、応用研究の成果として、我々は世界で初めてエレクトライドのナノ化に成功した。既存のエレクトライドとしてY5Si3やLaCu0.67Si1.33が知られており、アンモニア合成や選択的水素化に有用であるが、これらの材料はアーク融解法を用いるため、伝統的な触媒(酸化物等)と比べて表面積が極めて低い問題点があった。そこで我々はアーク蒸発法を用いてY5Si3とLaCu0.67Si1.33のナノ粒子合成試みた。本方法では、溶媒や還元剤は必要ではなく、清浄な環境下で触媒を合成できる点が強みである。我々はAr/H2環境下で母材となるY-Si合金とLa-Cu-Si合金を蒸発させ、適切な元素分圧下で気相反応させることでY5Si3とLaCu0.67Si1.33のナノ粒子合成に成功した。得られた粒子の表面積は先行研究のおよそ50倍であり、触媒活性も360倍と大きく向上した。上記の成果は本年度の研究目標を十分に満足するものであり、研究計画が順調に進展していると評価できる。現在、エレクトライド触媒は主にアンモニア合成や水素化反応等に用いられているものの、その他の化学反応への適用はほとんど検討されてこなかった。従って、今後は新しいエレクトライドの探索を通し、エレクトライド触媒をさらに広範な化学反応に適用することを研究目標とする。具体的にはエレクトライドを用いた鈴木カップリング反応の実現を目指す。鈴木カップリング反応はハロゲン化アリールと有機ホウ素化合物をクロスカップリングさせ様々な芳香族化合物を得る重要な化学反応の1つである。鈴木カップリングにおいてはPdの均一系触媒が必要であり、元素戦略の観点から不均一系触媒において鈴木カップリングを実現する触媒の開発が強く望まれている。我々は予備実験においてY3Pd2がPdを内包する新エレクトライド候補であり、鈴木カップリングを高効率で実現する不均一系触媒であることを見出している。そこで本年度はY3Pd2における物性解明・触媒活性の最適化に重点を置く。具体的な研究手法は(1)DFT計算を用いた電子構造の解明(2)極低温の物性測定を通した電子構造の解明(3)触媒活性の最適化(4)DFT計算を用いた反応経路の解明の4部分に分けられる。まず、最も重要な点としてY3Pd2の電子構造の基本的な理解が不可欠である。特にフェルミ準位を支配する軌道はY3Pd2の基礎物性のみならず、触媒活性にも大きく影響するためDFT計算(1)や極低温の物性測定(2)が不可欠である。