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幕末および明治初期における日伊外交貿易関係の歴史

(1)幕末・明治初期における日伊外交貿易関係の歴史をめぐる学術専門書の執筆に必要な史料を、イタリアおよび日本で収集した。(2)香港城市大学において、新潟開港問題における駐日イタリア公使の立場、ならびに1868年夏のイタリア商人による新潟訪問一件に関する研究発表を行うことができた。この一件は学術専門書の重要な部分となる。(3)学会発表・学術論文を通じて、1871-72年にイタリア王国海軍大尉カルロ・グリッロが日本から母へ宛てた未刊書簡の内容を分析し、公開した。特に書簡の歴史的重要性、そしてグリッロによる日本社会の観察・分析方法について検証を行った。今年度に達成できた目的は以下のとおりである。1)予定通りに、2012年10月20日に、イタリア学会の第60回年次大会で1871-72年に来日したイタリア人海軍大尉カルロ・グリッロ(Carlo Grillo)が日本から母に宛てた18通の未刊書簡(以前イタリアで発見したもの)を中心とした研究発表を行った。また、トリノでカルロ・グリッロの末裔に再会し、新たな史料を入手できた。現在は、ローマ、トリノ、ヴェネツィア、ボローニャで収集した史料や書籍を踏まえた上で、グリッロ家が提供した資料や情報、そしてイタリア学会発表の際に受けた質問や助言を活かせながら、論文を執筆し、2013年度中に学術雑誌に掲載する予定である。また、2013年9月にローマで開催される伊日研究協会(AISTUGIA)の第37回大会で研究発表を行うことが決定され、本研究の成果をイタリアでも公開し、イタリア人研究者とも意見を交換する予定である。2)東京の日本外務省外交資料館、そしてローマのイタリア外務省歴史外交資料館などで収集した史料を利用し、1868年夏に未開港の新潟を訪れた時に戊辰戦争に巻き込まれたイタリア人蚕種商人らに関する研究を進めることができた。これは現在執筆中の学術専門書(仮タイトル:『幕末・明治初期の日本とイタリアー蚕種外交を中心にー』、発行者:清文堂出版)の重要な部分にあたるものである。本研究の内容は香港城市大学で2012年11月24ー25日に開催された『第九回国際日本語教育・日本研究シンポジウム』で発表した際に多くの質問や助言を受けることができた。更に、2013年9月27日に新潟市歴史博物館で、この研究の成果を発表する機会を与えられたため、学術専門書に活用できる新たな助言を得る予定である。3)学術専門書のための研究活動は順調に進み、執筆活動は2014年度末までに終了する予定である。第一に、1868(明治元)年に新潟を訪れたと見られるイタリア人蚕種商人およびこの一件に関してイタリア公使の立場を明らかにする非常に興味深い一次史料を発見したため、平成23年5月15日に、「近世史フォーラム」の例会に「新潟の開港と駐日イタリア外交官(1868年)」というタイトルの口頭発表を行うことができた。その際に得た様々なアドバイスを生かせ、この一件に関する学術論文を執筆した。この論文のタイトルは「外交史研究の新視点ー一八六八年の新潟開港問題と駐日伊太利亜外交官ー」であり、平成24年10月に法政大学出版局が刊行する『歴史研究の姿勢』に収録される予定である。第二に、平成23年の夏は、幕末・明治初期における日伊外交・貿易関係に関する学術書の刊行に向けて、主に歴史・文学の専門書を主に扱う大阪の出版社(清文堂出版)との交渉が成功した。学術書は平成25年の秋に刊行される見込みである。執筆活動は予定よりやや遅れている。第三に、平成22年10月のイタリア学会にて発表した「「神戸事件」とイタリア(1868年)ー瀧善三郎の「ハラキリ」を目撃するイタリア人ピエトロ・サヴィオの報告書を中心にー」を学術論文という形で、平成23年10月に刊行された「イタリア学会誌」に掲載できた。最後に、平成23年12月22日から平成24年1月4日にかけて、イタリア(トリノ、ボローニャ)で幕末・明治初期に関する日伊交流史に関する数々の史料および珍しい書籍を収集することができた。また、トリノで、1871ー72年にイタリア王国海軍のコルヴェット艦「ヴェットール・ピザーニ号」で来日した海軍少尉カルロ・グリッロの末裔フェデリーコ・グリッロ氏に一度面会でき、カルロ・グリッロの生まれた環境や、彼が遺した書簡に関する貴重な情報を得ることができた。現在はイタリアおよび日本で収集した一次史料や刊行物を分析しながら、博士論文で始まった幕末・明治初期における日伊外交・貿易史を中心とした研究活動を進めている。同時に、幕末・明治初期における日伊外交・貿易史に関する学術書の執筆活動に着手しているところである。

また、イタリアで明治初期に日本を訪れたイタリア海軍少尉カルロ・グリッロ及びその書簡に関する情報(史料や文献)は多く手に入れることができたが、更なる調査が必要だと考えられる。新しく発見した文献や資料の分析は予想以上の時間を要するため、専門書の執筆およびカルロ・グリッロが遺した書簡に関する論文の執筆活動は若干遅れるのであろう。以上の理由に基づき、「研究の目的」の達成度を「やや遅れている」と判断している。今後は主に幕末・明治初期における日伊外交・貿易史を中心とした学術書の執筆活動に専念したい。そのため、更なる史料調査を目的とした国内旅行(東京、群馬など)を行う予定である。同時に、カルロ・グリッロ及びその日本からの書簡に関する更なるデータを入手するために、再度イタリアのトリノやアレッサンドリアを訪れる予定である。十分に情報が集まったら、第一に、カルロ・グリッロとその書簡に関する学術発表を行い、その際に得た質問や助言を活用し、発表で扱った内容を学術論文にまとめたい。平成24年度の研究費は、申請書に書いている通り、ほとんど史料収集を目的とした国内旅行、そして海外旅行に当てる予定である。
高分子ナノ構造・一分子解析のための超解像ラマン顕微分光システムの開発

分子構造や分子間相互作用に敏感なラマン分光法に、レーザ照射により金や銀などの金属の表面近傍のナノ空間に発生する局在プラズモン場による励起を組み合わせることで、回折限界を超える空間分解能と単一分子でのスペクトル測定も可能にする超解像ラマン顕微分光システムの開発を行った。また、ピエゾステージやガルバノミラーによる走査に比べて高速でイメージの取得が可能なニポウディスク方式共焦点レーザスキャナを用いた共焦点ラマン顕微鏡を試作した。バンドパスフィルターにより特定の波長のラマン散乱を選択透過させて冷却CCDカメラで検出することによりラマン散乱光像を直接観察した。超解像ラマン顕微分光システムの試作2台の超解像ラマン顕微分光システムの試作を行った。1台はラマン分光光度計(堀場JY)と倒立型顕微鏡(ニコン)、原子間力顕微鏡(AFM、ソーラボ)を組み合わせて試作している。倒立型顕微鏡の試料台上にAFMを設置して、試料の光学顕微鏡像とAFM像の観察が可能になっている。AFM像を測定した後に、試料のねらった位置へ探針を移動させて超解像ラマンスペクトルを測定した。励起He-Neレーザ光は試料の下側から100倍の対物レンズを通して照射して、後方に散乱されたラマン散乱光を同じ対物レンズで集光して分光器に導いた。試料は、銀または金をコートしたカバーガラス上に載せ、金または銀を蒸着した探針とのギャップに誘起される局在プラズモンのホットスポットによりラマン散乱を増強させた。2台目の装置は正立型顕微鏡(オリンパス)と倒立型顕微鏡(ライカ)を同軸で組み合わせており、試料に対して透過配置と反射配置の両方で顕微鏡像の観察とラマンスペクトルの測定が可能である。励起光としてDPSSレーザ(532nm)を用い、スペクトルは冷却CCD検出器(プリンストンインスツルメント)で検出した。試料の位置はピエゾステージで制御しており、ナノメーターの精度でラマンスペクトルのマッピング測定が可能である。また、バンドパスフィルターを通して特定の波長のラマン散乱を選択的することで、冷却CCDカメラ(浜松ホトニクス)でラマン散乱光像を直接観察できるようにした。さらに、試料を銀蒸着膜または銀マイクロプレートの上に載せ、電解研磨した銀線の先端とのギャップに誘起される局在プラズモンによりラマン散乱を増強させることで超解像ラマンスペクトルを測定した。装置の試作がおおむね順調に進んでいる。ニポウディスク方式共焦点ラマン顕微鏡の試作ピエゾステージやガルバノミラーの使用によるシングルビーム方式の共焦点顕微鏡と比べて、高速でイメージの取得が可能なニポウディスク方式共焦点レーザスキャナを用いた共焦点ラマン顕微鏡を試作した。共焦点レーザスキャナを正立型顕微鏡(ライカ)のカメラポートに取り付け、光ファイバーを通して励起レーザ光(405、457、513 nm)を導入し、コリメータレンズで平行光線にしてから高速回転するピンホールアレイディスクとマイクロレンズアレイディスクを通過させることで、同時に約1000本のレーザビームを走査した。試料から散乱されたラマン光を同じ対物レンズで集光し、励起光を除去した後に、バンドパスフィルターにより特定の波長のラマン散乱を選択透過させて冷却CCDカメラ(浜松ホトニクス)で検出することによりラマン散乱光像を直接観察した。対物レンズを通してレーザ光束を試料上で高速スキャンすることで、ステージを走査する方式と比較して高速なイメージングが可能になった。さらに、試料を銀蒸着膜または銀マイクロプレートの上に載せて、局在プラズモンによるラマン散乱の増強効果(表面増強ラマン、SERS)を利用することで、単分子膜などの極微量の試料に対してもラマンイメージングを行うことができた。さらに、バンドパスフィルターを交換して透過させるラマン光の波長(C-H伸縮、C=O伸縮バンド等)を変えることで組成分布の解析が可能になった。試作した超解像ラマン顕微分光システムを用いて高分子試料のナノメートルサイズでの構造解析を行う。1単一温度応答性高分子鎖のコイル-グロビュール転移の解析ポリ(N-イソプロピルアクリルアミド) (PNiPAm)などの温度応答性高分子を用いて水中で一分子測定を行う。コイル-グロビュール転移に伴う張力の変化とアミド基の水素結合、主鎖のコンフォメーション変化を同時に測定して温度や延伸の影響を検証する。次にそれぞれ探針と金蒸着膜に固定した2本のPNiPAmのスペクトルと分子間力の測定を行う。アミドIおよびIIバンドより見積もられるポリマー間水素結合数と相互作用力の相関を解析する。さらに、ポリ(N,N-ジエチルアクリルアミド)やポリ(N-イソプロピルメタクリルアミド)などの他の温度応答性高分子に対して同様な測定を系統的に行って結果を比較し、分子間力に対する水素結合と疎水性相互作用の寄与の大きさの定量を試みる。

2高分子太陽電池の光反応のナノ空間時間分解スペクトルの測定ポリチオフェン誘導体とフラーレン誘導体のナノ相分離構造による高分子太陽電池の解析を行う。まず、AFM像またはSTM像を観察し、適した範囲のラマンマッピング測定をNd-YAGレーザ(532 nm)とCCD検出器を用いて行う。各成分に特徴的なピークの強度より組成分布を、ピーク波数より分子間相互作用の強さを求め、界面からの距離の関数として評価する。次に、特定の位置に探針を移動させ、パルスレーザ、Nd-YAGレーザ(1064 nm)とPMT検出器を用いて時間分解測定を行う。励起中間体濃度の減衰速度を界面からの距離の関数として求める。このような測定を導電性高分子やアクセプター分子の種類を変えて測定し、反応速度や反応機構とドナーとアクセプターの構造や特性、セル構造や反応光の波長との関係を解明する。高分子物理化学
日本語アイヌ語二重言語者の音声の収集と研究

(1)収録調査現存するアイヌ出身の方々21名を対象に、平成1、2度にはこのうち14名の方々について収録調査を行った。残念なことにこの間お二人の方々が亡くなられた。平成3年度には、さらに残りの7名について調査を行う予定である。これらの方々の中には、平成1、2年度の調査の過程で新たに発見されたインフォ-マントの方々もかなりある。しかし、必ずしもすぐ訪れて協力して貰えるわけではなく、アイヌ語話者の調査には難しさがつきまとう。無理にお願いはせず、可能な限り調査した。調査は平成3年度で終了するが、アイヌ語音声も可能な限り収録する予定である。(2)新しい資料の入手村崎恭子は文部省科学研究費「国際学術研究」(サハリンにおける少数民族の言語に関する調査研究ーアイヌ語、ニブフ語、ウイルタ語ー)で、1990年7月から約1ヵ月サハリンへ調査に行ったが、その際、南サハリンの少数民族の中には、それぞれの民族語と日本語とロシア語との三重言語話者の人々が多かった。これは、本研究課題「アイヌ語日本語二重言語話者の音声の収集と研究」をさらに発展させることが出来る可能性を示している。わずかであるが、収録資料があるし、来年度の調査で新たに収録することによって、本研究の枠組みで研究性か発表を行いたい。(3)資料のまとめ方これまでの調査によって、アイヌ語者の日本語音声の特徴が大体明らかになってきた。これらの特徴に従って、各方言話者の音声サンプルをまとめる。
KSHVゲノムの潜伏感染複製およびゲノム分配・維持機構の解明

カポジ肉腫関連ヘルペスウイルス(KSHV)は細胞周期に同調した複製と分裂時の均等なゲノム分配機構により潜伏感染を維持している。KSHVゲノムの潜伏感染複製にはウイルス因子LANAと複製開始起点(ori-P)としてTerminal repeat(TR)が必要であり,ORC, Cdc6, Cdt1などの宿主複製開始因子(pre-RC)を集結させて達成されると考えられる。本研究では,LANAが難溶性分画(核マトリックス分画)へ集積することを明らかにした。この結果はIFAによる細胞内局在と一致した。さらに,TR挿入プラスミドの複製にはLANAの核マトリックス分画への局在が必要であった。細胞分画後のOri-P領域の局在をPCRにより調べたところ,LANAの局在と同様に核マトリックス分画に局在が見られた。LANAは細胞周期を通じてこの分画に存在する一方,TRはG1期特異的な局在であった。よってLANA依存的にOri-P領域が核マトリックス上にリクルートされ,G1期にpre-RCの形成が行なわれることで複製を開始し,複製後のDNA領域は核マトリックス上から遊離することが示唆された。本結果は, LANAとpre-RCとの相互作用を重要視したこれまでの見解について問題提起するものである。また,KSHVゲノム内のTR近傍にmatrix-attachment region(K-MAR)の特徴を示す領域(K-MAR)を見いだした。K-MARを挿入したGFP発現G418耐性プラスミドを導入した細胞は薬剤選択下で有意に高いコロニー形成能を示した。K-MARは自立複製能力を持たないことから,薬剤耐性遺伝子のより安定な発現に関与していることが示唆された。Ori-PやK-MARによる複製・分配・維持機構や遺伝子安定発現機構を明らかにすることで,将来的には遺伝子治療用ベクター開発にも有用な情報が得られるものと考えられる。KSHVゲノムの潜伏感染複製にはウイルス因子のLANAと複製開始起点(OriP)としてTerminal repeat(TR)が必要であり,ORC,Cdc6,Cdt1などの宿主複製開始因子(pre-RC)を集結させて達成されると考えられる。本研究では,LANAの欠失変異体を用いた細胞分画により,難溶性分画(核マトリックス分画)へのLANAの特異的な集積にN末とC末両方の領域が重要であることを明らかにした。さらにこの領域は,OriPであるTRを含むプラスミドの複製にも必要であることが示唆された。また宿主ゲノム上のmatrix-attachmentregion(MAR)は自立複製維持を可能にする領域との報告が最近なされているが,我々はKSHVゲノム内のTRの近傍にMARの特徴を示す領域(KMAR)を見いだした。コロニーフォーメーションアッセイにより,K-MARを挿入したプラスミドが,TRやTR内のOriP領域を挿入したプラスミドなどと比較して有意に高いコロニー形成能を示した。このことは,細胞内に導入したプラスミドがエピゾームとして複製,分配維持されるか,もしくは安定に薬剤耐性遺伝子を発現していることを示唆している。今後K-MARがゲノム複製,分配や遺伝子発現にどのように関与しているかを解析する予定である。KSHVの潜伏感染時におけるゲノム複製・分配・維持機構を明らかにすることで,分裂細胞において宿主染色体に組み込まれることなくエピゾーマルに維持され,安定発現することの可能な遺伝子治療用ベクターの開発や,KSHVの潜伏感染状態が引き起こす病態の解明にとって有用な情報が得られ,ウイルス-宿主相互作用の分子メカニズム解明のモデル構築にも有益であると考えている。

カポジ肉腫関連ヘルペスウイルス(KSHV)は細胞周期に同調した複製と分裂時の均等なゲノム分配機構により潜伏感染を維持している。KSHVゲノムの潜伏感染複製にはウイルス因子LANAと複製開始起点(OriP)としてTerminal repeat(TR)が必要であり, ORC, Cdc6, Cdt1などの宿主複製開始因子(pre-RC)を集結させて達成されると考えられる。本研究では, LANAが難溶性分画(核マトリックス分画)へ集積することを明らかにした。この結果はIFAによる細胞内局在と一致した。さらに, TR挿入プラスミドの複製にはLANAの核マトリックス分画への局在が必要であった。細胞分画後のOriP領域の局在をPCRにより調べたところ, LANAの局在と同様に核マトリックス分画に局在が見られた。LANAは細胞周期を通じてこの分画に存在する一方, TRはG1期特異的な局在であった。よってLANA依存的にOriP領域が核マトリックス上にリクルートされ, G1期にpre-RCの形成が行なわれることで複製を開始し,複製後のDNA領域は核マトリックス上から遊離することが示唆された。本結果は,これまでのLANAとpre-RCとの相互作用を重要視したこれまでの見解について問題提起するものである。また, KSHVゲノム内のTR近傍にmatrix-attachment region(MAR)の特徴を示す領域(K-MAR)を見いだした。K-MARを挿入したGFP発現G418耐性プラスミドを導入した細胞は薬剤選択下で有意に高いコロニー形成能を示した。K-MARは自立複製能力を持たないことから,薬剤耐性遺伝子のより安定な発現に関与していることが示唆された。Oripの複製機構とK-MARによる遺伝子安定発現機構を明らかにすることで遺伝子治療用ベクター開発にも有用な情報が得られると考えられる。
大気プラズマによる高効率水処理実現に向けたOHラジカル生成過程の解明

本研究は気中のパルス放電に水滴を噴霧する水処理技術におけるOHラジカル生成過程を解明することを目的としている。前年度までに構築した実験系、測定系を用いて、オゾン存在空間に水滴を噴霧した場合と大気圧のプラズマ空間に水滴を噴霧した場合でのOHラジカル生成量の比較を行っている。研究期間の最終年度であるH30年度はリアクタ内でのオゾン濃度およびプラズマ照射量を更に変化させることでOHラジカル生成のオゾンとプラズマ照射の影響を調べた。リアクタ内のオゾン濃度は外部のオゾン生成電極への高電圧パルス印加周波数およびプラズマ空間の酸素ーアルゴン混合ガスの比率を変えることで、変化させた。結果として、前年度までの結果と同様にどちらの場合でもOHラジカル濃度はオゾン濃度と共に増加した。また、同じオゾン濃度ではプラズマ空間の場合の方がOHラジカル生成量は少なくなった。特にオゾンが高濃度の場合にOHラジカルが減少したことから、プラズマによって生成される酸素原子によって、OHラジカルの消滅が起きていると考えられる。オゾンが低濃度の場合、OHラジカル生成量はオゾン濃度に依存し、プラズマの照射の有無によってはほぼ変化が起きなかった。以上よりパルス放電に水滴を噴霧した場合に生成されるOHラジカルはパルス放電によって生成されるオゾンにほぼ起因することが明らかになった。具体的な反応としてはオゾンと水中の水酸化物イオンからの生成反応であることが他の文献からほぼ断定できるが、証明するためにOHラジカル生成のpH依存や反応速度定数を用いたシミュレーションをしていく必要がある。新しい高度水処理技術として、汚染水にプラズマを当てることで水中の難分解物質を分解する技術が盛んに研究されている。本水処理の主な原理として、プラズマ中の電子が水に衝突することで酸化力の非常に高いOHラジカルが生成され、それが水中の有機物を分解すると考えられている。しかし、最近の我々の研究で、酸素中のプラズマでより多くのOHラジカルが検出されており、そのことからオゾンを介したOHラジカル生成が支配的であることを予測している。平成28年度の研究ではOHラジカルの生成過程を具体化するために、いくつかのプラズマ条件下で生成されたオゾンとOHラジカルの濃度を測定し、プラズマ、オゾン、OHラジカルの関係性を調べた。オゾンの測定にはインジゴ法を、OHラジカルの測定にはテレフタル酸ナトリウムにOHラジカルをトラップする方法を採用した。また、プラズマは高電圧パルスを線対円筒の同軸電極に印加することで生成し、処理対象水はプラズマ空間に噴霧した。まず、パルスの単位時間当たりの印加回数をパラメータとし、オゾンとOHラジカルとの関連を調べた。結果として、オゾンもOHラジカルも単位時間当たりのパルス印加回数を増やすことで、処理時間あたりの濃度は増加するが、単位エネルギーあたりの濃度は減少した。すなわち各プラズマ条件に対するオゾンとOHラジカルの濃度変化は同様であった。次に、プラズマを水にあてずオゾンのみを水に供給した場合とプラズマをあてた場合について、オゾンとOHラジカル濃度を比較したところ、どちらの場合でも濃度は一定であった。この結果から、OHラジカルの生成は、プラズマが水に当たることによるものではなく、オゾンと水の反応によるものであると考えられ、現状ではOHラジカルの主な生成過程として、オゾンと水中のOHマイナスの反応を起源としたモデルを予測している。本来、オゾン濃度を制御するために、オゾン濃度計、気密のプラズマリアクタ、およびオゾナイザを組み合わせた系を構築する予定であった。ところが、簡易的なオゾン測定法であるインジゴ法でオゾン濃度を測定しながらプラズマ、オゾン、OHラジカルの関係性を調べたところ、予想に反してOHラジカル濃度はプラズマには直接影響せず、ほぼオゾン濃度に影響する結果が得られ、29年度の計画としていた実験、すなわちプラズマあるいはオゾン濃度制御によるOHラジカル濃度測定をする必要がなくなったため、制御系の構築は一旦取りやめている。しかし、OHラジカルの測定系は構築でき、28年度の目標としていた、同じオゾン濃度でのプラズマの有無がOHラジカル生成にもたらす影響についてのデータを得ることができたので、おおむね順調に進んでいるといえる。これまでのところ実験系の構築が完了し,OHラジカル生成におけるプラズマ密度とオゾン濃度の関連性について本格的に調べている段階である。これを調べることで,本研究の目的であるOHラジカルの生成から有機物との反応までの経路の実験的予測が可能である。具体的には噴霧水滴に対して,外部電極のプラズマで生成されたオゾンを供給する場合とプラズマを直接照射する場合での水滴内テレフタル酸にトラップされるOHラジカルの生成量を調べた。このときの実験系内のガスは酸素とした。その結果,水滴に直接プラズマ照射する場合の方が外部電極プラズマで生成するオゾンを供給する場合よりも,リアクタでのオゾン濃度が少なくなることがわかった。この原因として,電子エネルギーが水の解離にも使われるので,オゾン生成に使われる電子エネルギーの割合が減少することや水の解離で生成されたOHラジカルがオゾン生成に必要なOラジカルと反応して消滅することが考えられる。OHラジカル生成量はリアクタ内のオゾン濃度におおよそ依存して変わったことから,OHラジカルの支配的な生成経路はオゾンと水中のイオン,ラジカルとの反応を起源とすることがわかった。しかし,外部電極プラズマで生成されたオゾンを水滴に供給する場合と,プラズマを水滴へ直接照射する場合について,同様のオゾン濃度条件でOHラジカルを比較すると,直接プラズマを照射した場合の方がOHラジカル生成量が少なくなることがわかった。この原因として,プラズマで生成されるOラジカルがOHラジカルを分解してしまうためであると考えている。

これはプラズマを水滴に照射すると,OHラジカル生成効率を減少させてしまうことを意味する。本来のスケジュールではオゾン濃度,およびプラズマ照射量をパラメータとしたOHラジカル生成量の変化のグラフを完成させている予定であったが,物品の納品の遅れ等で実験系の完成が遅れたため,まだいくつかのオゾン濃度条件化でのプラズマ照射の有無の影響を調べた段階である。よって,最終年度で急ピッチで残りの実験をして目的を達成していく予定である。本研究は気中のパルス放電に水滴を噴霧する水処理技術におけるOHラジカル生成過程を解明することを目的としている。前年度までに構築した実験系、測定系を用いて、オゾン存在空間に水滴を噴霧した場合と大気圧のプラズマ空間に水滴を噴霧した場合でのOHラジカル生成量の比較を行っている。研究期間の最終年度であるH30年度はリアクタ内でのオゾン濃度およびプラズマ照射量を更に変化させることでOHラジカル生成のオゾンとプラズマ照射の影響を調べた。リアクタ内のオゾン濃度は外部のオゾン生成電極への高電圧パルス印加周波数およびプラズマ空間の酸素ーアルゴン混合ガスの比率を変えることで、変化させた。結果として、前年度までの結果と同様にどちらの場合でもOHラジカル濃度はオゾン濃度と共に増加した。また、同じオゾン濃度ではプラズマ空間の場合の方がOHラジカル生成量は少なくなった。特にオゾンが高濃度の場合にOHラジカルが減少したことから、プラズマによって生成される酸素原子によって、OHラジカルの消滅が起きていると考えられる。オゾンが低濃度の場合、OHラジカル生成量はオゾン濃度に依存し、プラズマの照射の有無によってはほぼ変化が起きなかった。以上よりパルス放電に水滴を噴霧した場合に生成されるOHラジカルはパルス放電によって生成されるオゾンにほぼ起因することが明らかになった。具体的な反応としてはオゾンと水中の水酸化物イオンからの生成反応であることが他の文献からほぼ断定できるが、証明するためにOHラジカル生成のpH依存や反応速度定数を用いたシミュレーションをしていく必要がある。28年度の研究ではOHラジカル濃度はプラズマには直接影響せず、ほぼオゾン濃度に影響する結果が得られ、29年度の計画としていた実験、すなわちプラズマあるいはオゾン濃度制御によるOHラジカル濃度測定をする必要がなくなった。しかし以前の研究で、難分解性であるインジゴカルミンのベンゼン環はオゾンの特性と関係なく分解することがわかっており、上記の結果と矛盾する。そこで、29年度では別のOHラジカル測定法として、酢酸分解によるOHラジカル濃度測定を行い、実施済みのテレフタル酸によるOHラジカル測定結果と比較する。酢酸は難分解性でOHラジカルでしか分解できない物質であるといわれているため、酢酸の分解率からOHラジカル濃度を測定可能である。
グラム陽性桿菌の系統分類学的研究

わが国では患者から分離されるグラム陽性桿菌の大部分はcoryneform細菌としてまとめられ報告されてきたが、この中にはCorynebacterium層以外のグラム陽性桿菌が多数存在するため一般細菌検査では属名の決定ができないまま放置されてきた。われわれは同定不明のグラム陽性桿菌としてこれまで国内外から収集して保存してきた菌株を新しい分類学的方法で解析し、記載する研究を行ってきた。特にDNA/DNAハイブリド形成法と16SリボソームRNAの配列を使ってこれらの菌株の分類学的位置を決定する作業をすすめてきた。そのなかで迅速発育型抗酸菌とCorynebactriumに焦点を当てて研究を行った.1.Mycobacteriumの中でM.avium complexと同定されるが菌種名が特定できない菌群34株のシークエンスを行った所M.scrofulaceum,M.interjectum,M.simiaeがこの中から同定された.さらにどの菌種にも属しない菌種が17株存在し新しい菌種である可能性が出てきた.2.Coryneformを属でベルで同定するDNAプローブを開発した.さらにジフテリア菌、C.jeikeiumを同定するブローブを開発しCorynebacterium属の重要な菌種を特定する方法を作成した.わが国では患者から分離されるグラム陽性桿菌の大部分はcoryneform細菌としてまとめられ報告されてきたが、この中にはCorynebacterium層以外のグラム陽性桿菌が多数存在するため一般細菌検査では属名の決定ができないまま放置されてきた。そのなかで迅速発育型抗酸菌とCorynebactriumに焦点を当てて研究を行った.1.Mycobacteriumの中でM.avium complexと同定されるが菌種名が特定できない菌群34株のシークエンスを行った所M.scrofulaceum,M.interjectum,M.simiaeがこの中から同定された.さらにどの菌種にも属しない菌種が17株存在し新しい菌種である可能性が出てきた.2.Coryneformを属でベルで同定するDNAプローブを開発した.さらにジフテリア菌、C.jeikeiumを同定するブローブを開発しCorynebacterium属の重要な菌種を特定する方法を作成した.
炭素陽イオンを利用する新合成法の開発と有機反応論への展開

1.かご形化合物の新合成法の開発先に見いだしたアシル化環拡大法を用いて、従来法では得られなかった、3位にアルキル基、アリ-ル基、または^1Hや^<13>Cの標識を持つ4ーホモアダマンタノンの合成法を開発した。さらに、4ep位にヒドロキシルまたはメトキシ基をもつ2ーアダマンタノンの簡便な合成法を見つけた。2.脱離基のひずみによるイオン化促進の典型例の開発2位に(Z)ーエチリデン基をもつ剛直構造のかご形橋頭化合物のS_N1型イオン化が、(E)体よりも200ー10,000倍容易であることを見つけ、その原因が反応中心に直結する脱離基原子と骨格原子とのひずみに起因することを分子力学計算によって確認した。3.2ーオキソカチオンの構造に関する研究アシル化環拡大法によって新たに合成した、環の柔軟性が異なる種々の2ーメチレンおよび2ーオキソ橋頭化合物のソルボリシス速度を測定した結果、前者のカチオンでは構造が柔軟になるにつれてアリルπ共役の程度が大きくなるが、後者の2ーオキソカチオンではカルボニル基によるπ共役安定化効果が全く検出されないことを見つけた。この結果から、近年提案されている2ーオキソカチオンの共鳴寄与が重要ではないことが結論された。4.3ーオキソカチオンの結合経由軌道相互作用先にわれわれは、3ーオキソビシクロ[2.2.2.]オクトー1ーイルカチオンが異常に安定化されていることを見つけ、その原因がオキソ基酸素の非共有電子対とカチオン中心のp軌道との結果経由軌道相互作用であることを提案した。本研究課題では、第二級および第三級4ーオキソー2ーアダマンチルカチオンについて実験および理論計算によって検討を加えた結果、前者には存在する結合経由軌道相互作用が後者では消滅することを明らかにした。1.3位置換(または標識)4ーホモアダマンタノン類の新合成法の開発ー従来標題化合物の合成は3位にメチル基をもつものに限られ、その合成法を他のアルキルまたはアリ-ル基に適用することはできなかった。今回我々は、先に開発した新環拡大反応により高収率で得られる3ーヒドロキシー4ーホモアダマンタノンにアルキル(Me,Et,iーPr,tーBu)またはアリ-ル(Ph,4ーMeOC_6H_4)リチウムを反応させ、得られたジオ-ルをピナコ-ル転位させることにより,3位にアルキルまたはアリ-ル基を持つ4ーホモアダマンタノン類の新合成法を開発した。さらに、上記ジオ-ルの4位を^2, ^<13>Cで標識したものを用い、3位標識の4ーホモアダマンタノン類も合成可能となった。2.4_<eq>ーヒドロキシ(またはメトキシ)アダマンタンー2ーオンの簡単合成法の開発ー従来法で比較的容易に得られる4_<ax>ーヒドロキシアダマンタンー2ーオンをトリフレ-トに変え、ソルボリシスを80%Acetone,MeOH中で行ったところ、いずれも主生成物はエカトリアル体の標題化合物であり、単離も容易であった。従来法ではこれらエカトリアル体の収率は低く、今回の合成法の開発は、標題化合物が容易かつ高収率で得られるという点で非常に有効である。

3.新規2ーオキソおよび2ーメチレン橋頭化合物の合成とソルボリシスーこれまでに4種類ずつの標標化合物を合成し、ソルボリシス速度からαーケトカチオンの共役効果がみられないことを確かめた。今回はAMI計算による理論面からの検証を行い、従来の我々の結論を支持する結果を得た。さらに、これまでよりも極めて柔軟な骨格の標題化合物を合成し、その速度と生成物を調べたところ、正常なS_N1型ではない特異なソルボリシス挙動が見られた。原因は、不安定αーケトカチオンの反応性の低い第一級カチオンへの転位と考えられるが、詳細は検討中である。1.脱離基のひずみによるイオン化促進の典型例の開発2位に(Z)または(E)ー2ーエチリデン基をもつビシクロ[2.2.2]オクトー1ーイルトリフレ-トおよび1ーアダマンチルメシレ-トのソルボリシスにおけるZ/E速度比はそれぞれ217、126であり、その原因が反応中心に直結した酸素原子と骨格原子との立体反発にあることを明らかにした。さらに2ーエチリデンー1ーアダマンチル系の脱離基がハロゲンのとき、トリフルオロエタノ-ル中25°CでのZ/E速度比は1020(塩素)、2230(臭素)、および9680(ヨウ素)となり、上記の結論が確認された。これらの結果は分子力場計算によって定量的に裏付けられた。2.βーカルボニル基の結合経由軌道相互作用による炭素陽イオンの安定化第二級4ーオキソー2ーアダマンチルトリフレ-トのエカトリアル(eq)体とアキシャル(ax)体の、トリフルオロエタノ-ル中25°Cでのソルボリシス速度比(eq/ax)は26であり、eq、ax体のいずれからもeq置換生成物が主に得られ、さらに、生成物の約50%は環開裂生成物であった。これらの結果はカルボニル基の非共有電子対と陽イオン中心のp軌道との、結合経由軌道相互作用によって合理的に説明される。一方、2位にパラトリル基をもつ第三級トリフルオロアセテ-トのeq/ax速度比は0.46であり、eq、axのいずれの基質も、83%のax体と17%のeq体生成物を与えたことから、パラトリル体では結合経由軌道相互作用がほぼ完全に消滅することが分かった。これらの結果は半経験的分子軌道法計算によっても支持された。3.強力な一電子酸化剤の開発ビス(2,6ージフルオロフェニル)ベンゾイルメチルカチオンとアニスピナコロンとの反応を行い、このカチオンが強力な一電子酸化剤であることを見いだした。
クロマグロの養殖技術確立の基盤となる免疫機能の基礎的解析

クロマグロの末梢血白血球の貪食能、リゾチーム活性を明らかにした。また、自然免疫制御に重要な腫瘍壊死因子の遺伝子のクローニングに成功した。予期しなかったことに、クロマグロのTNFはこれまでの魚類では報告されてこなかった別のTNFを有することを初めて見いだした。さらに、これらのTNFの遺伝子組替タンパク質を作製し、白血球の貪食機能を活性化することを見いだした。養殖クロマグロの出荷のために生け簀から船上に取り上げる時に頭腎を採取した。これら組織サンプルは船上でRPMI1640培地に入れ、氷で冷却した。血液はヘパリンを入れたシリンジを用いて採取し、氷中で冷却した。サンプル採取から1時間以内に、細胞単離操作を開始した。パーコールを用いて白血球と赤血球を分画し、生存率95%以上の1×10^7以上の白血球細胞を得ることが可能であった。好中球や単球を分離する条件は見いだせなかったので、以後実験には白血球画分を使用することにした。クロマグロの免疫状態を評価する指標として、腫瘍壊死因子(TNF)を用いることにした。そのために、クロマグロのTNF遺伝子クローニングを行った。アユ、タイ、ヒラメ等のTNFのアミノ酸配列の保存性の高い部分からdegenerative primerを作製し、PCRを行ったところ、予想サイズのPCRプロダクトが電気泳動で確認されたので、この産物をTAクローニングベクターにサブクローニングし、DNA配列を解析した。その結果、魚類のTNFとホモロジーのある遺伝子産物を同定したので、これに基づきRACE法を行い、全鎖長のクロマグロTNF遺伝子ホモログのクローニングに成功した。クロマグロの各組織(エラ、肝臓、血球、腸、頭腎、脾臓、心臓、心臓、卵巣)でのTNF遺伝子発現量をリアルタイムPCRで定量(EF-1を基準)を検討したところ、各組織(n=3-6)の発現量に有意差が無く、同等の発現量であった。以上の事から、クロマグロのTNF遺伝子はタイ、ヒラメ、コイ等とことなり、各組織に均一に発現していることが明らかとなった。昨年度確立した白血球単離技術を用いて、クロマグロの末梢血から、チャンバースライドを用いて接着性細胞を単離した。この細胞にザイモザンを細胞あたり10個添加し、2時間貪食させた。貪食後にギムザ染色を行い、封入し、顕微鏡下でザイモザンを貪食した単球を測定した。その結果、マグロの単球は未刺激で25%, LPS(1μg,50μg/ml)でそれぞれ、35%, 40%の貪食率を示した。一方、対照区としてマダイの貪食能を調べたところ、それぞれ、33%, 48%, 55%とクロマグロよりも有意に高い貪食能を示した。次いで、クロマグロ末梢血白血球の一酸化窒素(NO)産生能を評価した。その結果、LPS刺激、未刺激後24-72時間の培養上清中にNO活性は認められなかった。一方、マダイの末梢血白血球を用いたところ、クロマグロと同様に、NO産生は認められなかった。なお、マダイ頭腎白血球を用いた予備検討では刺激72時間後にNO産生の有意な誘導が認められている。さらに、クロマグロ血清のリゾチーム活性をミクロコッカス溶菌能で測定したところ、クロマグロはマダイ血清に比へて、6倍程度の強い活性を示すことが明らかとなった。以上のことから、クロマグロはマダイとは異なる自然免疫応答能を有する事を見出した。昨年度遺伝子クローニングに成功した二種類の腫瘍壊死因子(TNF)の各組織での遺伝子発現量をリアルタイムPCRで定量法を用いて行った。その結果、一つのTNFは鰓、肝臓、血液、腸、頭腎、脾臓、心臓、卵巣でほぼ発現量が一定であり、もう一つのTNFは血液、次に脾臓で高い発現量を示したことから、二つのTNFが異なる機能を有する可能性が示唆された。一昨年度クローニングした二種類のクロマグロのTNFの遺伝子に対する組み換え体を作製した。魚類のTNFの遺伝子組み換え体は大腸菌で発現させると、多くの場合(ニジマス、アユ)不溶性タンパク質を作る事を経験してきた。そこで、これまで、アユのTNFの遺伝子発現体の作製で可溶性タンパク質形成の作製に成功した系を導入することとした。これは、シャペロンタンパク(トリガーファクター)質との融合タンパク質(Hisタグ付き)として発現させるもので、さらに、低温下でプロモーターが起動するストレス発現ベクター(pColdベクター)に組み込んだ。これを大腸菌(BL21)に導入し、低温下でタンパク質発現させたところ、全大腸菌可溶性タンパク質の50%程度が融合蛋白質として得られた。大腸菌のホモジネイトを調製し、これをニッケルセファロースカラムでHisタグタンパク質を精製した。これをFactor Xaプロテアーゼで切断して成熟型組み換えクロマグロTNFを得た。

組み換え型TNFの発現量は少ないため、20アミノ酸からなるペプチドを合成し、これをウサギに免疫して抗体を作製した。この抗体を用いて、組替タンパク質をウエスタンブロッティングで結合することが確認できた。しかし、末梢血白血球をLPSなどの活性化剤で刺激した後に、産生細胞を蛍光顕微鏡で評価したが、抗体都の反応性は見られなかった。クロマグロの稚魚から幼魚、成魚のサンプル(頭腎や末梢血)を採取し、サンプルから全RNAを抽出し、one-step real-time PCRにより、両TNFの遺伝子発現量を測定したところ、成長過程に伴い両TNFの発現量が増加する傾向が認められた。TNF1はTNF2よりも常に発現量が高かったが、TNF2は二歳魚になるとともにTNF1と同等の発現量まで増加することが見いだされた。
超臨界二酸化炭素中での分散染料の溶解度およびポリマー中への拡散係数

本研究では,超臨界二酸化炭素に対する分散染料の溶解度および超臨界二酸化炭素雰囲気下におけるポリマーへの分散染料の拡散係数について,測定データの蓄積および熱力学モデルによる相関を行った.また,分子シミュレーションにより超臨界流体中での溶質分子の拡散挙動の解析を行った.この結果,溶解度の温度・圧力依存性を明らかにし,ポリマー中への拡散における活性化エネルギーを見積もることができた.また,分子シミュレーションにより,相互拡散係数の濃度依存性を表現できる手法を開発した.本研究では,超臨界二酸化炭素に対する分散染料の溶解度および超臨界二酸化炭素雰囲気下におけるポリマーへの分散染料の拡散係数について,測定データの蓄積および熱力学モデルによる相関を行った.また,分子シミュレーションにより超臨界流体中での溶質分子の拡散挙動の解析を行った.この結果,溶解度の温度・圧力依存性を明らかにし,ポリマー中への拡散における活性化エネルギーを見積もることができた.また,分子シミュレーションにより,相互拡散係数の濃度依存性を表現できる手法を開発した.近年,環境調和型プロセスとして,超臨界流体を用いた新規プロセスの開発が期待されている.中でも,超臨界二酸化炭素を用いた超臨界染色プロセスは,環境およびエネルギーの両面から,実用化への期待が大きい.本研究では,超臨界染色プロセスの開発のために必要な超臨界二酸化炭素の溶媒特性およびポリマーフィルムへの物質移動現象の解明を目的とし,(1)超臨界二酸化炭素に対する分散染料の溶解度,(2)超臨界二酸化炭素雰囲気下での,分散染料のポリマーフィルムへの拡散係数,(3)分子シミュレーションによる溶解度,拡散係数の計算に関する検討を行っている.本年度は,ポリマー中への二酸化炭素および染料分子の拡散に関する知見を得るための予備実験として,主に分子動力学法を用いて,超臨界二酸化炭素および超臨界二酸化炭素中での溶質の拡散係数の計算を行った.二酸化炭素分子には,炭素および酸素分子の3つのサイトで構成されるEPM2モデルを採用し, NVTアンサンブル分子動力学法により,超臨界状態での自己拡散係数の計算を行った.また,溶質としてナフタレン分子を1個入れた計算も行い,超臨界二酸化炭素中での溶質の拡散係数の計算を行った.ナフタレン分子は単サイトモデルから全原子モデルまで, 4つのモデルを適用して計算を行い,拡散係数におよぼす分子モデルの影響について検討した.さらに,既存の装置において超臨界二酸化炭素に対する分散染料の溶解度および超臨界二酸化炭素中でのポリエチレンテレフタレートへの分散染料の拡散係数の測定を行うとともに,新たに分光法による超臨界二酸化炭素中での溶質濃度測定装置の作成を進めている.また,得られた溶解度データは, 3次状態方程式を適用してモデリングを行った.なお,今後,混合染料に関する溶解度の知見を得る必要があると考えられるため, DSCによる混合染料の固液平衡の測定を進めている.本研究では,超臨界染色プロセスの開発のために必要な超臨界二酸化炭素の溶媒特性およびポリマーフィルムへの物質移動現象の解明を目的とし,(1)超臨界二酸化炭素に対する分散染料の溶解度,(2)超臨界二酸化炭素雰囲気下での分散染料のポリマーフィルムへの拡散係数,(3)分子シミュレーションによる溶解度および拡散係数の計算に関する検討を行っている.本年度は,臨界点近傍における拡散現象に関する知見を得るために,主に非平衡分子動力学法を用いて,球形のモデル分子に対して,2成分系の相互拡散係数の計算を行った.モデル分子のポテンシャルパラメータはメタンおよびデカンの臨界温度,臨界圧力から決定した.横長の直方体セルを用い,セルの両端と中央部に濃度調節部を設け,セル内に濃度勾配を設定した.NVTアンサンブル分子動力学法により,運動方程式を解くことで分子を移動させ,各成分の流束を計算し,流束と濃度勾配よりFickの拡散の法則から相互拡散係数を算出した.同じ温度,圧力,成分組成において,濃度勾配をいくつか変えて計算を行い拡散係数を算出し,濃度勾配がないところへ外挿することで,真の相互拡散係数とした.計算結果を,メタン+デカン系の拡散係数と比較し,本計算法により拡散係数の濃度依存性を定性的に表現できることが確認された.今後,本計算法を超臨界二酸化炭素を含む系へ適用し,超臨界二酸化炭素雰囲気下でのポリマー中への染料の拡散現象の解明を行う予定である.また,実験においては流通法による測定装置により,超臨界二酸化炭素に対する混合分散染料の溶解度測定を行うとともに,紫外可視分光光度計および赤外分光光度計を用いて,超臨界二酸化炭素中での溶質濃度測定装置の作成を進めている.本年度は,比較的溶解度の低い染料に対して超臨界二酸化炭素に対する溶解度の測定を行い,二酸化炭素と染料の相互作用の考察を行った.また,超臨界二酸化炭素雰囲気化におけるポリマー中への染料の拡散係数の測定を行い,ポリマーフィルムの超臨界染色の適用性の検討を行った.また,これまでに得られた溶解度データに対して,溶液論による方法および3次状態方程式に過剰Gibbs自由エネルギー型の混合則を用い,活量係数の計算にグループ寄与法を適用してモデリングを行った.溶液論による方法では,溶質の融点および融解熱が必要であるので,合わせて測定を行い,また,混合染料の溶解度測定に先立ち,混合染料の固液平衡を測定した.

さらに,高速計算機を用いて,分子シミュレーションの手法を用い,超臨界二酸化炭素に対する溶質の溶解度の計算,超臨界二酸化炭素中での二酸化炭素の自己拡散係数および溶質分子のトレーサ拡散係数の計算を行い,超臨界二酸化炭素雰囲気下におけるポリマー中への二酸化炭素,染料分子の拡散係数の計算を行うための準備とした.分子シミュレーションは,分子を一つのサイトと仮定した単サイトモデルおよび構成するいくつかの原子団からなる多サイトモデルとおいた,簡略化した粗視化原子モデルを採用することにより,計算の高速化をはかるとともに,サイトの決定には各原子団のおよぼす影響を考察できるように考慮した.得られた情報を系統的に整理し,超臨界染色に最適な条件を検討するとともに超臨界染色に最適な染料分子の選定の基盤を構築した.
大気圧プラズマ法による準安定窒化物ナノ粒子の創製

気相合成法を用いたナノ粒子合成手法に対して大気圧プラズマ法を適用することで大量生産に適した新規な気相合成法の開発に取り組んだ。特に本年度は、この大気圧プラズマ法によるナノ粒子合成プロセスを深化させる段階において、水蒸気成分が高い状況でもプラズマが定常的に発生することに端を発し、溶液プラズマ法とでも呼ぶべき液体へのプラズマ形成が可能であることを新たに見出した。また、このプラズマ状態を用いることでナノ粒子の合成が可能であることを確認した。このような溶液プラズマ状態から得られたナノ粒子においては、形成後に直ちに溶液中に分散していることになるため、未だプラズマからの電気的な形質を引き継いでおり、このことによってナノ粒子表面に静電気的な作用が残存することを見出した。このことから、溶液プラズマ法は単にナノ粒子合成だけでなく、表面活性剤などを用いなくとも表面電荷を制御した状態でナノ粒子を合成出来るという特質を見出した。また、このような電荷制御をより積極的に行うために、高周波電源を用いたプラズマ発生源に加え、より高い電子温度状態を形成しうるパルス電源を試作し、ナノ粒子合成手法への転用を試みた。その結果、半導体オープニングスイッチ素子を多段直列接続した新規スイッチングデバイスを自作することによって、大気圧において長さ20cm、電極間距離1cmの長方形電極間にプラズマを発生させることが出来ることを確認した。さらに、当電源を用いてナノ粒子合成を行うための最適な電極構造を荷電粒子シミュレーションコードを用いて計算により最適化した。また、これらの知見をもとに、プラズマ源としてレーザーを用いることで水中レーザー法によるナノ粒子合成が可能であることを見出し、実際にレーザーを用いたプラズマを用いたナノ粒子合成に成功し、単分散銀ナノ粒子溶液の合成とその経時変化について明らかとした。この結果、ハイレートの大気圧プラズマ法を利用した準安定窒化物ナノ粒子の合成手法の実験条件の絞り込みを行った。具体的には以下の2つの項目について検討を行った。1.窒素雰囲気中における大気圧プラズマ法により窒素欠損濃度と窒素の存在形態を制御した準安定窒化物ナノ粒子の合成に取り組んだ結果、大気圧プラズマにおいては窒素の圧力が100Torr以上になると急激にプラズマ密度が高くなり、結果として窒化物の形成反応が促進するという知見を見いだした。2.この材料中の窒素の存在形態に起因した特異な電子構造の解析を行った結果、本手法において得られた材料は作成直後においてはアモルファス相からなるナノ粒子となっていることを確認した。
多変数保型形式の整数論的研究

研究目標はJ.-P.セールが一変数モジュラー形式の場合に研究したp進モジュラー形式を多変数モジュラー形式、たとえばジーゲルモジュラー形式やエルミートモジュラー形式の場合に拡張しようとするものであった。詳細にのべると、セールの理論で重要な役割を果たしたテータ作用素の概念を、これらのモジュラー形式の場合に拡張し、その性質を研究した。この期間での特筆すべき成果としては、素数pについてテータ作用素のmod p核の概念を定義し、今まで知られていた井草のカスプ形式がこの性質をもつことを発見したことが挙げられる。研究課題にあげた「多変数モジュラー形式の合同関係」について、テータ作用素の素数pを法として核に含まれるモジュラー形式について進展があった。報告者が前回の科研費研究において発見した、いわゆる井草の奇数ウエイト・カスプ形式がテータ作用素を施すと素数23を法として消えるという現象がどのような仕組みでおこっているか、その原因をつきとめることができた。その結果は、非カスプ形式とカスプ形式の場合に分けて考えることができる。非カスプ形式の場合の結果は、次の様に述べることができる。まず以下でpを4を法として3となる素数とする。偶数次nのジーゲルモジュラー形式で重さが、n/2+(p-1)t/2であるジーゲルモジュラー形式で、テータ作用素を施すとpを法として消えるものが存在する。ここでtは1より大なる奇数である。カスプ形式の場合は、上記でウエイトがn/2+1+(p-1)t/2のジーゲルカスプ形式で上記の性質をもつものが存在するというものである。ここでtは5より大なる奇数である。ここでもし、「5より大」という部分を「3より大」と改善できれば、前回発見した井草のカスプ形式に関する現象が完全に解明されたことになる。この点は今後の研究課題であるが、25年度の研究のなかで所与の性質をもつモジュラー形式の大きな族が構成できたことは大きな成果といえる。この研究はドイツ、マンハイム大学のBoecherer教授との共同研究で、この期間中マンハイム大学を訪れ、この研究について情報交換、議論を行ったことは非常に有意義で、研究成果につながった。引き続き共同研究をすすめていく予定であり、今回の研究結果も論文にまとめる予定である。研究課題の中心であった、「Siegel modular形式の合同」について、いくつかの進展があった.第一の成果としては,懸案であったベクトル値の場合まで含めたSiegel modular形式の合同理論,並びにp進Siegel modular形式の理論を完成したことが挙げられる.この成果はSpringer社から刊行されたResearch in Number Theory "Automorphic Forms"の一編"On p-adic properties of Siegel modular forms"にまとめられた.また第二の成果としては、前年度の研究成果であったテータ作用素のmod p核の理論について,一般の偶数次Siegel modular形式の場合に,その核に含まれる例を構成できることが示されたことが挙げられる.これはこれまで2次のSiegel modular形式の場合に得られていた結果を,一般偶数次の場合に存在を示したもので、アメリカ数学会のProceedingに掲載決定が確定している.テータ作用素に関する結果は,最近意外な方向に発展があることがわかってきた.それは,ユニモジュラー格子から構成されるSiegel modular形式の中に,このテータ作用素のmod p核に含まれるものの存在が確認されたことであり,これについては現在論文を作成中である.最後に,報告者の研究分野であるSiegel modular形式について,Springer社から出版され,この分野の教科書として定評のあったE.Freitag著"Siegelschen Modulfunktionen"を翻訳し,出版したことが挙げられる.この分野は,代数学,幾何学(特に代数幾何学)と関連してこれまで研究されてきたが,原論文にドイツ語のものが多く近づきがたいものがあったが,この教科書の翻訳により,近隣分野の研究者にも接しやすいものになったと思われる.今期の研究における成果は、多変数のモジュラー形式に関するテータ作用素のp進的な性質の解明に近づく一連の結果を得たことである。研究の発端は次数が2で重さが35のいわゆる井草のカスプ形式とよばれるジーゲルモジュラー形式が、テータ作用素のmod23核に含まれているという現象の発見にある。ここでテータ作用素のmod23核の意味は、そのモジュラー形式にテータ作用素を施すと、23を法として消えてしまうと言う意味である。この発見の後、重さが12のジーゲルモジュラー形式のなす空間に、同様の性質、すなわちmod 23核に含まれるモジュラー形式を発見することができた。例えばリーチ格子とよばれる24次元のユニモジュラー格子に付随するテータ級数は重さが12のジーゲルモジュラー形式となるが、この形式もテータ作用素のmod23核の元になっている。研究の目標は、このような現象がなぜ起きるか、その理由を解明すること、すなわちこの現象に現れる「重さ35」と「合同素数23」の間に存在する関係の解明である。これに対してドイツ、マンハイム大学ベッヘラー教授との共同研究により、様々な結果を得ることができた。その成果の一つは次の様に述べられる:次の様な性質をもつn次のジーゲルカスプ形式Fが存在する:Fの重さは重さが(n+3・(p-1))でテータ作用素のmod p核になっている。