hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
クラスターのペニング電子・光電子分光

本研究では、ペニング電子分光を新たな観点から発展させ、速度分解(衝突エネルギー分解)ペニング電子分光(CERPIES)の開発、ペニングイオン化部分断面積の衝突エネルギー依存性測定法(CEDPICS)の開発を行い、さらに両者を併せて効率よく測定する2次元ペニング電子分光(2DPIES)の開発、時間相関法によるペニング電子分光(TCPIES)の開発、および、ペニング電子分光に適したクラスター試料作成法としてレーザー脱着法によるペニング電子分光(LDPIES)の開発を進めてきた。最終年度には以上のうちとくに、2DPIES、TCPIES、およびLDPIESの開発を進め、それぞれ以下の成果を得た。(1)(2DPIES)民間電子計測機器メーカーに特注していた信号処理システムが約1年遅れで完成し、2DPIESの本格測定を、世界に先駆けて開始した。(2)(TCPIES)時間相関法による飛行時間型速度分解ペニグ電子分光を開発し、従来の単一スリット型と比べて、約数十倍の信号検出効率の向上を達成した。(3)(LDPIES)揮発性の低い固体試料をレーザー脱着法で気化し、短時間(約数分)で気体のPIES測定ができるようになった。この手法の利点は、気化が短時間であるため測定時間が短縮(従来の電熱加熱型と比べて約数十分の一)できるほか、窓からレーザー光を導入できるため加熱用ヒーターなどと比べて真空槽内の装備が簡単で、必要な試料の量を百分の一以下に節約でき、熱分解しにくいなどの利点がある。なお、本年度には代表の大野と分担の山門が東京大学教養学部から東北大学理学部に移動したため、研究経費の交付が遅れ、また、研究機器および研究資料の移動と研究機器の分解・再組立・再調整に多大な時間を要した。このため研究成果の公表がやや遅れているが、さらに約10報の論文を公表する予定である。本研究の遂行には、(1)励起原子ビ-ム源の強力化、(2)クラスタ-ビ-ム発生法の確立、(3)クラスタ-ビ-ム成分の同定、・制御法の確立、および(4)電子分光器の高感度化が必要とされる。そのうち、初年度である本年度は主として以下の点に中心をおいて研究を進めた。1.(励起原子ビ-ム源の強力化)ノズル放電型励起原子ビ-ム源の強度は、放電パワ-の上昇とともに増加する。しかし、パワ-の増加とともに発熱量も増加するため、一定の限界を越すとノズルの先端部分が破損する。これを防止するには、先端の耐熱性を増強するか、もしくは適切な放熱措置が必要である。本年度は、水冷式冷却装置を試作してパワ-の増強試験を行った。、従来型よりも数倍以上消費電力を上げても破損しないことが確認されたが、励起原子ビ-ム強度は従来型とほぼ同程度に留まった。この原因については検討中であるが、水冷ジャケット等の導入による放電領域近傍の電界の変化、放電用気体の冷却による効果などが考えられるため、これらの状況を変える対策を進める。次に放電用気体としてヘリウム以外の希ガスを用いることの効用を検討した。ネオンを用いると励起原子ビ-ム強度はヘリウムの場合のおよそ3分の1に減少するが、クエンチランプを必要としないためビ-ム源と衝突室の距離を2分の1以下にでき、この点は考慮すれば50%程度の実質強度増が見込まれることが分かった。2.(クラスタ-ビ-ム発生法の確立)クラスタ-ビ-ムの作成法として、(1)パルスノズル式、(2)レ-ザ-脱離式、(3)レ-ザ蒸発式等の方式が考えられる。

そのうち各種の分子および分子クラスタ-を非破壊的に気相に送り込む方式として、(2)が有望であるため、真空槽の改造を行い、YAGレ-ザ-照射による試料ビ-ム発生条件の検討を進めている。本研究の遂行には、(1)励起原子ビーム源の強力化、(2)クラスターの作成法の確立、(3)クラスター成分の同定・制御法の確立、(4)電子分光分析器の高感度化、および、(5)電気信号計測系の高効率化が要求される。本年度は、下記の課題を中心に研究を進めた。1.(励起原子ビーム源の強力化)初年度に続き、ビーム源の強力化の検討を行った。三重項ヘリウムのビーム強度として、冷却装置なしに10万ピコアンペア以上の強度を安定に取り出すことに成功した。また、後述する計測系の効率向上により、一重項ヘリウムビームによる電子分光実験が可能になった。ヘリウム以外の希ガスの励起原子による電子分光実験でも、三重項ヘリウムの場合と遜色ない信号強度が得られることがわかった。2.(クラスターの作成法の確立)十分な濃度の分子流の作成は、一般にきわめて難しい。この難点を克服する方法として、(1)レーザー脱着法、(2)蒸着薄膜法の検討を進めた。パルスYAGレーザー2倍波によるレーザー脱着法をペンニング電子分光にはじめて適用し、アントラセン分子のペニング電子スペクトルの測定に成功した。旧来の加熱蒸発法とくらべて、格段に短時間で、電子分光実験が行える見通しが得られた。3.(電気信号計測系の高効率化)高速演算処理が可能なパソコンを利用することによって、電気信号計測系の大幅な改良を行った。とくに、速度分解ペニング電子分光では、パルス信号処理の改良で数十倍の高感度化が達成された。なお、ランダムチョッパーを用いる時間相関法を採用すれば、さらに2桁の感度増が期待できる。また、速度分解と電子分光を同時に行う、2次元ペニング電子分光の可能性について検討し、次年度には具体化できる見通しが得られた。本研究の遂行には、(1)励起原子ビーム源の強力化、(2)クラスターの作成法の確立、(3)クラスター成分の同定・制御法の確立、(4)電子分光分析器の高感度化、及び、(5)電気信号計測系の高効率化が要求される。本年度は下記の課題を中心に研究を進めた。1.(励起原子ビーム源の強力化)前年度までに大きな改良をみたが、一層の強力化には真空排気系の改善が決定的課題であることが結論された。現有の6インチ排気系ではこれ以上の改良は望めないが、真空排気装置全体の大幅スケールアップが行えれば、さらに1桁以上の強度増が見込まれる。これについては、別途課題による予算配分が望まれる。2.(クラスターの作成法の確立)高濃度の分子流の作成は、一般にきわめて難しい。この難点を克服する方法として昨年度に続き、(1)レーザー脱着法、(2)蒸着薄膜法の検討を進めた。YAGレーザー2倍波によるレーザー脱着法により、旧来の加熱蒸発法とくらべて格段に短時間で電子分光実験が行える見通しが得られ、その実用化を進めている。蒸着膜法では、下地の選択・制御により、C60を試料とする場合でも分子性薄膜の形成が可能であることが分かった。3.(電気信号計測系の高効率化)本年度は、擬ランダムチョッパーを用い、時間相関法による励起原子ビームの速度分解法の開拓に着手した。
パイログルタメイト・アミノペプチダーゼの精製と抗血清を用いた測定法の開発

2.pGlupの本態:ブタ及びラット脳よりSephacryl S-200カラム及びジオールGF200カラム(HPLC)を用い、pGlupの精製を行い、分子量約38万のpGlup蛋白を得た。3.ラジオイムノアッセイ(RIA):純化した酵素蛋白を家兎に免疫し、その抗血清を得、pGlup蛋白測定のRIA法を確立した。4.pGlup脳内分布:ラットでは小脳及び視床下部に多く含まれる。5.pGlupと成長発達過程:pGlupの脳内蛋白濃度とcyclo(His-Pra)含有量の変化は良く相関することが判った。6.血中pGlup活性は甲状腺機能亢進症及び低下症の患者でも健常者と変らない。7.筋萎縮性側索硬化症患者の髄液中にpGlup蛋白濃度の上昇する例が存在する。以上一連の成績から、pGlup活性は脳内cyclo(His-Pro)含有量を規定する一つの因子であることが推察される。ここにpGlup活性の生理的役割をある程度解明し、さらにある病態におけるパラメーターになり得る可能性が示唆された。
聴覚における音の時間的コーディング機構

無麻酔除脳ネコにおいて、調和周波数成分からなる複合音刺激に応答する下丘中心核フィールドポテンシャル波形の記録・解析を行った。正弦波的振幅変調音および周波数変調音刺激(搬送周波数:変調周波数=4:1)に対していずれも定常的な振動を有する応答波形が誘発され、その振動波形は周波数解析により刺激音の変調周波数領域に著明なスペクトルピークを持つことがわかった。この振動応答は刺激音の各周波数成分の純音刺激および変調周波数の純音刺激では誘発されず、聴覚中枢情報処理過程で生成される非線形応答であることが示唆された。また振幅変調音の振幅スペクトルを保ったまま位相スペクトルのみを変化させて刺激を与えた場合でも、常に振動応答が誘発され、その応答波形の形状には変化が見られたがスペクトルピークは変調周波数領域に存在した。すなわち振幅変調音および擬似周波数変調音のいずれの刺激に対しても同様の振動応答が誘発されたことから、これらの振動応答は刺激音波形におけるエンベロープ周期を含む種々の周期性に対する時間的応答であることが示された。またこれらの振動応答は刺激音の変調周波数が500Hz以下であるときに著明に観察された。刺激に用いた複合音の聴覚ピッチ知覚はその基本周波数である変調周波数に一致するが、これらの複合音刺激に対する振動応答の著明なスペクトルピークが変調周波数領域に存在したことから、ピッチ知覚を生成する聴覚中枢の神経符号化メカニズムとして、下丘を含む聴覚中枢ニューロン群における複合音の基本周期に位相固定した同期活動による時間的コーディング機構の可能性が示唆された。下丘ニューロンの複合音に対する発火応答を解析した。無麻酔除脳ネコに3周波数の純音を合成した複合音の刺激をあたえ、下丘中心核ニューロンの細胞外記録を行った。個々の純音の刺激では無反応であるのに対し、複合音刺激で特異的に発火するニューロンの存在が確かめられた。これらのニューロンの時間的発火パターンは、複合音のmissing fundamentalに相当する周期に対しphase lockingしていた。さらにフィールド電位においてmissing fundamental周波数の振動が認められ、近傍ニューロン群の同期発火現象の存在が考えられた。またmissing fundamental周波数の純音刺激ではフィールド電位の振動も単一ニューロンの発火も生じなかった。missing fundamental周波数のピッチ知覚をもたらす神経的基盤として、tonotopicな場所コーディングではなく聴覚中枢ニューロン群のmissing fundamental周波数の同期振動による時間コーディングの可能性が示唆された。
西部北極海の海氷減少と海洋渦が生物ポンプに与える影響評価

2018年9月から10月にかけて、北極海太平洋側の現場観測のためカナダ沿岸警備隊所属砕氷船Sir Wilfrid Laurier号に乗船した。チュクチ海(陸棚域)からカナダ海盆への物質や熱、淡水輸送に寄与する太平洋水と沈降粒子量の関係を調べるために、前年度に北極海太平洋側に設置した時系列セジメントトラップ係留系2系のうち、太平洋水の主要な流路であるバロー海底谷の北方に設置した1系を無事回収した。しかし、西側のハンナ海底谷に設置した1系は、航海前半の海氷域通過によるシップタイムのロスで作業時間を確保できず回収できなかった。バロー北方沖から回収された沈降粒子試料は、セジメントトラップの捕集口を改善して設置したためか、これまで十分に得られていなかった夏の試料も含め年間を通して得ることができた。ただし、カナダから日本への粒子試料の輸入に時間がかかり、試料分析作業は年度末までに完了できなかった。粒状有機物のチュクチ海から海盆への水平輸送および海盆側に輸送された粒子の鉛直輸送について、数値モデルを用いた太平洋水流入に伴う粒状有機物の輸送量変動の評価を試みる過程で、水中を流されたり海底から巻き上げられたりして海盆側へ輸送されていく粒子の粒径サイズ分布の知見が現状では不十分であり、その粒子径実測値の充実化が研究海域の粒状有機物の輸送に関する数値モデルの改善と粒状有機物輸送量のより正しい見積もりに必要であることが分かった。そこで当初予定した分析項目にくわえ、ZooScanおよびレーザ回折式粒度分析計を用いた沈降粒子の粒子径分析も新たに実施した。得られたデータは、これまでに得られたデータとまとめて考察を進め、国際誌へ投稿する。また得られた観測データや試料分析データは2019年度後半に国立極地研究所のデータサイトADSに登録して広く公開する予定である。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。現場観測:海洋研究開発機構の海洋地球研究船「みらい」MR15-03北極海航海に乗船し、水温・塩分計、流向流速計、pH計、多波長励起蛍光光度計、濁度計およびセディメントトラップから構成される海底設置型係留系を西部北極海の2か所に投入した。当初予定した係留系設置点(アラスカ北西端バロー岬沖合Station NBCおよびノースウィンド深海平原St. NAP)は海氷に覆われて近づけなかったため、NBC係留系は陸棚寄りの地点(72.5°N 155.4°W)に、NAP用の係留系はHanna峡谷北部(73.3°N 160.8°W)にSt. NHC15tとして設置した。設置地点は予定と異なるが、バロー峡谷からカナダ海盆へ流出した陸棚水の上流と下流にあたるので、本研究目的を逸脱するものではない。両係留系の観測データと試料は平成28年度秋の研究航海で回収される予定である。また、動・植物プランクトンの採取をチャクチ海、バロー渓谷北部にみられた暖水塊の内外と係留系観測点で行った。試料分析とモデル研究: St. NAP12t、NAP13tおよび陸棚外縁St. CAP12t(75.2°N 172.5°W)の沈降粒子試料の分析を進め、St. NAPでは2012年9月から2年間、CAPでは2012年9月から1年間の全粒子束、化学組成、炭素・窒素安定同位体比データを新たに得た。沈降粒子に含まれるプランクトン遺骸群集の分析に着手し、珪藻群集についてはSt. CAPではNAPと比べて海氷関連種の割合が高かった。St. CAPでは2013年3月に全粒子束や亜表層水温が極大を示し、陸棚物質を伴う陸棚水が時間をかけてSt. CAPまで輸送されてきたことを示唆した。この現象は数値実験でも確かめられ、チャクチ海からカナダ海盆南西部にかけての亜表層における熱輸送や陸棚物質の輸送経路の一つとして、陸棚水がバロー峡谷を経由し陸棚縁辺に沿って西向きに流れるジェットに乗ってSt. CAP方面へ輸送されていたことが分かった。本研究の現場観測で重要な係留系の投入地点は、予定海域が海氷に覆われて観測船が入れなかったため当初計画と異なっているが、現場の海洋表層循環系と過去の海洋観測データをみる限り当初の研究目的を達成することができるエリアである。試料分析およびモデル研究もおおむね予定通りに進行している。北極海環境の将来予測にとって数値モデルは有効な手法であり、現場観測データに基づくシミュレーション結果の検証と数値モデルの改良は重要な課題である。本研究は、これまでの研究によって地球シミュレータで計算されたアラスカ北西端バロー沖の海洋渦形成域における生物源沈降粒子フラックス(Watanabe et al. 2014)を現場観測から検証するとともに、その観測結果と海洋環境との関係についても理解を深めることを目指している。平成28年度は海洋地球研究船「みらい」MR16-06航海に乗船し、前年10月に北極海太平洋側カナダ海盆南西縁の2か所に投入したセディメントトラップ係留系の回収と再設置を実施した。回収した係留系からは、沈降粒子試料のほか水温・塩分など水塊環境を観測する各種センサーの通年データが一部を除き計画通り取得され、流向流速計からは海洋渦を捉えたと思われるデータが得られた。

また係留した水中カメラには粒子が流されていく様子も撮影された。これまでの研究によると、ノースウィンド深海平原の南部(以下NAP)に供給される沈降粒子や懸濁粒子の起源には、バロー海底谷北方沖(以下NBC)で発達する海洋渦に陸棚域の物質が取り込まれ、海洋渦が陸棚物質を伴いつつ海洋表層循環の下流域に位置するNAPに向かって移動してくるプロセスが重要である。そのシミュレーションでは、NBCの粒状有機窒素の日平均フラックスはNAPに比べて3倍ほど高く見積もられているが、NBCにおける通年の実測データは存在していなかった。そこで2010年2012年にNAPで得られた実測データを使って今回実測されたNBCの結果と比較すると、NBCの粒状有機窒素の沈降フラックスはNAPと比べて約6倍高かった。粒子フラックスの年による変動幅も考慮して検証する必要があるため、翌年度以降のデータも含め最終的な評価に繋げていく。年度初めに計画した内容に沿って、おおむね順調に研究観測活動を実施することができた。当初計画していたセディメントトラップ係留系のノースウィンド深海平原への投入は、本年度も当該海域が海氷に覆われて観測船が立ち入れなかったため実施していない。しかし、ノースウィンド深海平原の代替地点として現在係留系を投入しているハンナ峡谷も、陸棚起源水の下流域の1つと考えられる一方で、これまでにセディメントトラップ係留系による通年観測の実績が殆どないことから、そこに続けて投入することにも大きな意義がある。したがって、本課題の現場観測計画に関して、目的の達成に対して大きな影響はないと考えている。海洋研究開発機構海洋地球研究船「みらい」による2017年9月の海洋観測航海(MR17-05C航海)に乗船し、前年9月に北極海太平洋側2か所(米国アラスカ州バロー北方沖およびチュクチ海ハンナ海底谷北部)に投入した海底固定型時系列セジメントトラップ係留系の回収と設置を行った。前年に投入した係留系が無事回収されたことで、本課題で得られた水温・塩分データや沈降粒子試料の蓄積が2015年9月から約2年分に増え、海洋表層亜表層の物理環境と、低次生物活動の動態やセジメントトラップで捕集される粒子量変動との関係が少しずつ分かってきた。バロー北方沖においてセジメントトラップで捕集された陸棚海底由来の再懸濁物を主体とする粒子量の時系列変動は、2015年は10月に、2016年は12月に極大を示した。捕集粒子量が極大となった月の違いは、チュクチ海の陸棚下層をカナダ海盆に向かって流れ出たベーリング陸棚起源水が係留系地点深度100m前後の亜表層に検出された時期の違いとほぼ対応していた。生物活動が活発になる6月から8月の期間を見ると、2016年は海氷が陸棚縁辺に沿ってバンド上に残り続けた。結氷水温に近い冷水塊が亜表層に分布し、亜表層のクロロフィル濃度も低かった。2017年の夏は、海氷は前年のようなバンドを形成せずに海盆側へ後退し、ベーリング海起源水やアラスカ沿岸水が係留系地点で確認された。植物プランクトン色素濃度も前年より高めとなった。バロー沖で形成される海洋渦によるカナダ海盆西方に向けた粒子輸送の寄与について、数値モデル実験を開始した。またチュクチ海北部陸棚縁辺からチュクチ深海平原にかけての北太平洋起源水の輸送について、数値モデルによる実験結果を中心に考察した論文を国際誌Deep-Sea Research Iから出版した(Watanabe et al. 2017)。
日本中世前期の在京武力と公武関係

本年度は、平安後期、治承・寿永内乱期、承久の乱頃の在京武力に関する成果を執筆・報告した。「(書評)谷昇著『後鳥羽院政の展開と儀礼』」(『古文書研究』73)では、主に政治史的な視角から「後鳥羽の時代」を論じた研究書に対して、史料的制約の克服という関心を評価し、源実朝暗殺の首謀者を後鳥羽院とする説についての疑問を呈した。「〈承久の乱〉像の変容」(『文化史学』68)は、後鳥羽院による北条義時追討計画の内実と、後世における歴史像の変容を考察したものである。後鳥羽が特定有力御家人充ての院宣と不特定多数武士充ての官宣旨によって北条義時追討を計画していたこと、『承久記』諸本の義時追討命令の叙述が慈光寺本→流布本→前田家本と変容したこと、十四世紀頃から十六世紀頃にかけて〈承久の乱〉像が実在の文書から乖離した討幕の事件として変容・再構成されていったことを論じた。「木曾義仲」(『中世の人物〔京・鎌倉の時代編〕二』)では、木曾義仲の在地領主に対する所領認定に注目した。義仲が、治承四年に北信濃・西上野を基盤とする反乱軍として行動を開始し、治承五年6月の横田河原合戦後、同年11月以前に北陸道まで及ぶ広域的権力へと成長したことな寿永二年7月の入京後は官軍となり、上級領主権の獲得に伴う下級領主権の安堵をも行うようになったこと等を指摘した。「藤原秀康」(『中世の人物〔京・鎌倉の時代編〕三』)では、藤原秀康が後鳥羽院の「切り者」として院御厩の奉行や国務の運営などで活躍し、所領を集積したこと、後鳥羽が武力として育成し、京の治安維持に一定の役割を果たすようになったこと、しかし武力に限界を抱えたまま承久の乱時に一族同心して京方に属し滅亡したこと等を指摘した。「平氏政権の樹立」「清盛の死去と平氏滅亡」では、治承三年文治元年の政治状況と合わせて、平氏の軍事編制の特質を考察した。2010年度は、承久の乱、および治承・寿永内乱期の在京武士についての成果を公表した。承久の乱に関して、(1)「承久三年五月十五日付の院宣と官宣旨」(『日本歴史』744)では、管見に入った後鳥羽発給論旨・院宣の収集による様式的検討と、藤原定家本『公卿補任』や『玉蘂』等を用いた文書発給手続の復元により、慈光寺本『承久記』所引「後鳥羽上皇院宣」が実際に発給されたこと、その奉者である葉室光親が、伝奏の立場で「官宣旨(右弁官下文)」発給の根幹にも位置したことを解明した。そして、承久京方張本公卿および文治元年の頼朝追討「宣旨」発給関係者の処罰との対比から、葉室光親が院宣と官宣旨の双方の発給に関わったために死罪という厳罰に処されたことを論じた。(2)「承久の乱における一族の分裂と同心」(『鎌倉』110)では、戦前の研究で注目されていた承久の乱時の一族分裂の具体例を収集し、一族同心の京方武士と対比することで、承久の乱時の一族分裂や一族同心の規定的要因が、一族内分業という武士の存在形態、および上級権力による強力な軍事動員と考えられることを論じた。そして、如上の二種の京方武士の一族に対する鎌倉幕府の姿勢が『御成敗式目』十七条に窺えることを論じた。また従来研究が少なかった承久鎌倉方武士の基礎的な諸点を考察し、(3)「承久鎌倉方武士小考」(歴史学研究会日本中世史部会例会)を報告した。治承・寿永内乱期の在京武士に関しては、(4)「在京を継続した東国武士」(高橋修編『実像の中世武士団』)で、平時以上に在国しての所領保全が重要となる治承・寿永内乱期にあっても、特定の政治勢力に属すことを目的とせず在京を継続して、平家・木曾義仲・源義経と主をかえた東国武士が存在したことを明らかにし、京でともに主をかえた諸国の武士と縁を結んでいたこと等を指摘した。2011年度は、治承・寿永内乱期の在京武士や畿内近国、『源平盛衰記』についての成果を公表した。(1)論文「源行家の軌跡」では、源行家が、当該期の一般的・大多数の武士とは異なり、高い交渉力を有して工作員的活動を展開していた様子を解明した。(2)論文「木曾義仲の畿内近国支配と王朝権威」では、木曾義仲の在京-畿内近国政権構想とその限界を考察した。従来は王朝権威に無知な反権威的人物と解されてきたが、義仲は王朝権威の積極的利用という志向で一貫していた。れにもかかわらず貴族社会上層部が義仲との提携を拒絶したのは、義仲が在京武力の中枢となり畿内近国の在地領主が磨下に参ずる対象となった反面、権門の存立基盤たる畿内近国の土着在地領主による押領を止められなかったためであることを解明した。義仲が直面した矛盾の前提となる当該期の京・畿内近国の権力構造こそが、在京の武家政権を成立させなかった重要な前提と考えられる。

(3)論文「治承・寿永内乱期の在京武士」では内乱期の政治過程に果たした在京武士の動向を総体的に考察した。平家・木曾義仲・源義経という在京武力中枢の興亡に殉ずることなく在京を継続した武士の動向が当該期の政治過程にきわめて大きな意義を有したこと、京武者は院の意向に従う傾向が強いが、在京中の東国武士は院の軍令を相対化する傾向が比較的強いことを解明した。(4)論文「木曾義仲の上洛と『源平盛衰記』」では、寿永二年(1183)の反平家軍の連携の内実と、『源平盛衰記』の史料的特質を考察した。近江の南北間陸路の幹線道は湖西路だったが、義仲は意図的に時間をかけて湖東路から上洛した。その目的は、山門への対処に加えて、近江以東の清和源氏諸流との連携・合流、源行家との同日入京にあった。『源平盛衰記』は何らかの資料に依拠して地名を詳細に把握せんとする志向が顕著であり、特に京--近江-越前の道の記述は比叡山の資料を用いたと考えられる。本年度は、平安後期、治承・寿永内乱期、承久の乱頃の在京武力に関する成果を執筆・報告した。「(書評)谷昇著『後鳥羽院政の展開と儀礼』」(『古文書研究』73)では、主に政治史的な視角から「後鳥羽の時代」を論じた研究書に対して、史料的制約の克服という関心を評価し、源実朝暗殺の首謀者を後鳥羽院とする説についての疑問を呈した。「〈承久の乱〉像の変容」(『文化史学』68)は、後鳥羽院による北条義時追討計画の内実と、後世における歴史像の変容を考察したものである。後鳥羽が特定有力御家人充ての院宣と不特定多数武士充ての官宣旨によって北条義時追討を計画していたこと、『承久記』諸本の義時追討命令の叙述が慈光寺本→流布本→前田家本と変容したこと、十四世紀頃から十六世紀頃にかけて〈承久の乱〉像が実在の文書から乖離した討幕の事件として変容・再構成されていったことを論じた。「木曾義仲」(『中世の人物〔京・鎌倉の時代編〕二』)では、木曾義仲の在地領主に対する所領認定に注目した。義仲が、治承四年に北信濃・西上野を基盤とする反乱軍として行動を開始し、治承五年6月の横田河原合戦後、同年11月以前に北陸道まで及ぶ広域的権力へと成長したことな寿永二年7月の入京後は官軍となり、上級領主権の獲得に伴う下級領主権の安堵をも行うようになったこと等を指摘した。「藤原秀康」(『中世の人物〔京・鎌倉の時代編〕三』)では、藤原秀康が後鳥羽院の「切り者」として院御厩の奉行や国務の運営などで活躍し、所領を集積したこと、後鳥羽が武力として育成し、京の治安維持に一定の役割を果たすようになったこと、しかし武力に限界を抱えたまま承久の乱時に一族同心して京方に属し滅亡したこと等を指摘した。「平氏政権の樹立」「清盛の死去と平氏滅亡」では、治承三年文治元年の政治状況と合わせて、平氏の軍事編制の特質を考察した。当初の計画通り、木曾義仲を中心とする治承・寿永内乱期の在京武士についての研究を進め、その成果を公表したから。当初の計画通り、在京武力と公武関係に関わる様々な論点についての研究を進める予定である。
混合モード荷重を受ける高靱性材料の延性破壊に関する研究

原子炉用圧力容器や配管をはじめとして高靱性材料で製作される構造物・機械の構造健全性を正確に評価するためには、複雑な荷重下における材料の延性破壊挙動を明らかにしておく必要がある。しかし、延性破壊に関する研究のほとんどは開口変位様式の単一モードの場合に限られ、混合モードの場合の延性破壊については研究が少なく未解明の点が多い。本研究では、有限変形理論に基づいた有限要素解析およびアルミニウム合金を用いた破壊実験を行って、モードIおよびIIが重畳した混合モード荷重下での延性破壊について調べた。まず、小規模降伏状態におけるき裂先端近傍の変形、応力とひずみの分布および微小空孔の分布などを有限要素解析により明らかにした。また、大規模降伏状態にある試験片についても有限要素解析を行ない、き裂先端近傍の応力場について詳細に調べ、混合モード荷重下の弾塑性破壊力学パラメータとしてJ積分が有効であるための試験片の寸法条件を明らかにした。つぎに、アルミニウム合金を供試材料として三点曲げおよび四点曲げ試験片による混合モード弾塑性破壊靱性試験を実施し、き裂の変形、進展開始および成長挙動を観察・計測するとともに、混合モード弾塑性破壊を支配する破壊力学バラメータについて検討した。さらに、特別な混合モード荷重用治具を作成し、アルミニウム合金のコンパクト形引張ーせん断試験片を用いて混合モード比を広範囲に変化させて弾塑性破壊靱性を計測するとともに、き裂の変形、進展開始および成長挙動を詳細にわたって明らかにした。最後に、混合モード状態下の破壊進行領域内部の微視的延性破壊挙動について考察するために、き裂先端近傍に比較的大きな空孔を考慮してき裂とその空孔の変形挙動について解析し、き裂先端からのせん断破壊およびディンプル破壊の発生の実験結果を説明した。疲労予き裂を導入した3点曲げおよび4点曲げ試験片をもちて,交点または荷重点の位置を適当に移動させて,混合モード延性破壊試験を行った.また,試験片の変形やJ積分などについ弾塑性有限要素解析を行った.その結果,モートII成分の小さい範囲では, (1)限界ストレッチゾーン幅SZWcはき裂の上下面で互に異った値を示したのに対して,変形したき裂先端に沿う全ストレッチゾーン長さSZLは混合モード比(=モードII成分/モードI成分によらず破壊開始時にほぼ一定の値となり,混合モード延性破壊の微視的破壊力学パラメータとして有効であることがわかった.(2)J積分とSZLの関係はJ積分の値が小さい範囲では混合モード比の影響を受けないが, J積分の値が大きい範囲では同じSZLの値に対してモードII成分が大きい程積分値は大きくなるという結果が有限要素解析によって得られた.このことは延性の低い材料ではJ積分の限界値が混合モードに比によらず一定となるのに対して,延性の高い材料では混合モード比の影響を受けて一定とはならないという実験結果をよく説明している.以上の結果をまめて,中国上海市で開催された「破壊および破壊力学」国際会議で発表した.つぎに,半無限き裂を考え,境界条件としてき裂先端から十分離れた場所で応力拡大係数支配の変位を与えて解析し,モードII成分が増加するとき裂先端では一部がせん鋭化し,他の部分が鈍化するという相反する挙動が生ずること,およびき裂船隊近傍の応力場は(i)弾性特異場が支配的な領域, (ii)塑性特異場が支配的な領域, (iii)鈍化き裂に特有な領域,および(iv)微小空孔の影響が顕著な破壊進行領域の4領域に分けることができることなどを明らかにした.これらの結果をJ.Mech, Phys, Solids誌に発表した.さらに,混合モード荷重下の片側き裂付試験について解析し, J積分の適用限界を明らかにし機械学会で発表した.

まず、特別な混合モード荷重用治具を製作し、アルミニウム合金A5083-0のコンパクト形引張-せん断試験片を用いて、混合モード比を広範囲に変化させて弾塑性破壊じん性試験を実施した。その結果、限界ストレッチゾーン幅SZWcが混合モード比に依存するのに対して、変形したき裂先端に沿う全ストレッチゾーン長さSZLの限界値は混合モード比によらず一定になることを示し、SZLが混合モード荷重下の延性破壊の微視的破壊力学パラメータとして有効であることを明らかにした。また、き裂進展開始時のJ積分の値は、靱性の低い材料では混合モード比によらず一定となるのに対して、靱性の高い材料ではモードII成分が大きい程高い値を示すことを明らかにした。さらに、試験片表面の予き裂の先鋭化部からせん断破壊が生じ、このせん断形のき裂が板厚中央部まで進展した後、板厚中央の鈍化部からディンプル破壊が生ずることを見出した。これらの破壊の発生について、試験片表面および板厚中央部における応力とひずみの特異性の形質及び静水圧引張応力の大きさなどを考慮に入れて定性的な説明を行った。これらの結果をまとめて、機械学会論文集へ投稿した。つぎに、破壊進行領域内部の微視的延性破壊挙動を明らかにするために、き裂先端に比較的大きな空孔を考え、き裂と空孔との相互作用を考慮に入れた有限要素解析を行い、空孔がき裂の鈍化部に近い場合には楕円状に成長することを示し、鈍化部からき裂進展が生じた場合にはディンプル破面が観察されるという実験結果を説明した。また、空孔がき裂の先鋭化部に近い場合には成長することはなく偏平化することを明らかにし、先鋭化部からき裂が進展する場合にはすべりによる破面が生ずるという実験結果を説明した。これらの結果をまとめて、機械学会論文集に投稿した。また、FAR EAST FRACTUREGROUPのWORKSHOPにおいて発表した。
プロテオミクス解析およびパスウェイ解析による新規前立腺癌バイオマーカーの検討

本研究ではこれまでのプロテオミクス解析で得たタンパク質発現データをもとに,パスウェイ解析を行い,癌の悪性度,進行度と関連の強いシグナル経路を検討した。さらにその結果をもとに,重要なシグナル経路の中から新規バイオマーカー候補を検討し,多症例による検証を行い,前立腺癌の新しい予後予測マーカーを探索した。前立腺癌においてホルマリン固定パラフィン包埋組織を用いたプロテオミクス解析法の有用性が示された。パスウェイ解析法はハイスループットな解析結果より効率よく新規バイオマーカー候補蛋白の選別に有用であった。MMMC2は前立腺癌新規バイオマーカーとしての有用性が示唆された。これまでに,前立腺癌に対する新規バイオマーカーの探索のため,低グリソンスコア,高グリソンスコア,有転移前立腺癌患者のホルマリン固定パラフィン包埋(FFPE)前立腺組織を用いたプロテオミクス解析を行い,前立腺癌で発現している371種類のタンパク質を同定した。本研究では,これまでの研究で得た解析データを元にパスウェイ解析を行うことで,前立腺癌の悪性度,進行度に伴うシグナル変化を検討すると共に,その結果から,新規バイオマーカー候補を抽出し,多検体による評価を行うことで,臨床的に有用性の高い新規バイオマーカーを発見することを目的としている。平成24年度は,今回プロテオミクス解析で同定した371種類のタンパク質のパスウェイ解析を行い,発癌に伴い活性化するパスウェイ(正常に対し低GS,高GSおよび転移群で活性化)を10経路,低分化癌(高GS)で活性化するもの(高GSおよび転移群で活性化)23経路,転移性癌で活性化するもの(転移群でのみ活性化)9経路,さらに低GS癌で活性化し,高GSおよび転移癌で非活性化するもの16経路を同定した。これらの経路は特に前立腺癌の発癌,進展に重要な役割を果たすパスウェイと考えられた。平成25年度以降はさらにこの経路の中から新規バイオマーカーの同定を進めた。新規バイオマーカー候補49分子を同定した。その中から,特に癌と非癌部での発現差が大きいMCCC2およびFASNに関して,前立腺癌全摘標本76例を対象として,免疫組織化学法にて発現解析を行った。結果,MCCC2の発現は76例の前立腺癌組織中62例で認められ,臨床検体においても前立腺癌で有意に発現が亢進していることが確認された(P<0.0001)。平成26年度はさらに癌のステージ,グレードとの関連を調べると共に,他の分子についても解析を進める予定である。平成24年度は,今回プロテオミクス解析で同定した371種類のタンパク質のパスウェイ解析を行った。正常,低GS,高GS,転移前立腺癌におけるタンパク発現データをパスウェイ解析ソフトウェア,インジェヌイティパスウェイアナリシス(IPA:インジェヌイティ社)を用いて,パスウェイ解析を行った。IPAは同定された各タンパク質の発現量とアノテーションデータを関連づけ,タンパク質をシグナルパスウェイ毎にグループ分けし,パスウェイ単位での活性化の程度を解析する。この方法により,発癌に伴い活性化するパスウェイ(正常に対し低GS,高GSおよび転移群で活性化)を10経路,低分化癌(高GS)で活性化するもの(高GSおよび転移群で活性化)23経路,転移性癌で活性化するもの(転移群でのみ活性化)9経路,さらに低GS癌で活性化し,高GSおよび転移癌で非活性化するもの16経路を同定した。平成25年度以降はさらにこの経路の中から新規バイオマーカーの同定を進めていきたい。われわれの研究室では、これまでに前立腺癌に対する新規バイオマーカーの探索のため、低グリソンスコア、高グリソンスコア、転移性前立腺癌患者のホルマリン固定パラフィン包埋(FFPE)前立腺組織を用いたプロテオミクス解析を行うことで、臨床的に有用性の高いバイオマーカーを発見することを目的としている。平成24年25年度には、プロテオミクス解析で同定された371種類のたんぱく質のパスウェイ解析を行い、発癌に伴い活性化するパスウェイを10経路、低分化癌のみで活性化するもの23経路、転移癌でのみ活性化するもの9経路、さらに高分化癌で活性化し、低分化癌および転移癌で非活性化するもの16経路を同定した。

さらにこの経路の中から新規バイオマーカー候補として、発現差の大きい順に49分子を特定した。その中から特に癌と非癌部での発現差の大きいMCCC2およびFASNに関して、前立腺癌全摘標本76例を対象として、免疫組織化学法にて発現解析を行った。結果、MCCC2の発現は76例の前立腺癌組織中62例で認められ、臨床検体においても前立腺癌で有意に発現が亢進していることが確認された(P<0.0001)。平成26年度は癌のステージ、グレードとの関連性について、さらに検討を進めた。MCCC2の発現は、年齢、PSA,グリソンスコア、腫瘍容量、予後との明らかな相関を認めなかった。しかし、全体的な発現率、強度は正常組織に比べ、腫瘍細胞が高いものの、すべての正常組織が軽度MCCC2を発現していたのに対し、腫瘍細胞の中には、全くMCCC2を発現していない症例が存在した。さらに、MCCC2を全く発現しない症例は、より進行癌に多いという結果が得られた。以上より、MCCC2は前立腺癌の発癌とは異なる機序で、癌の進展にも何らかの役割を果たしていることが示唆された。前立腺癌平成25年度は候補蛋白の臨床検体を用いた免疫組織染色が行われ,有意な発現変化を確認できた。この結果は当初の予定と比べおおむね順調なものである。平成24年度はパスウェイ解析が行われ,重要性の高い経路の同定が出来た。次年度は,本年有意な結果を得たMCCC2に関して,さらに前立腺癌のステージ,グレードとの関連性を検討すると共に,他の候補蛋白に関しても,さらに検討を進める。また,当初計画に沿って,血清マーカーとしての有用性も検討する。当科では前立腺針生検施行患者の血清を採取し保存している。前立腺癌患者および前立腺針生検で陰性であった患者血清中におけるタンパク濃度をELISA法により測定することで,新規バイオマーカー候補タンパク質の血清マーカーとしての有用性を検討する。候補蛋白の中には抗体が市販されていないものも含まれるため,その蛋白に関しては,抗体作成またはin situ hybridyzationなどの方法も検討する。次年度はパスウェイ解析の結果から新規前立腺癌バイオマーカー候補の選別と免疫組織染色による検証を行う。i)新規前立腺癌バイオマーカー候補の選別パスウェイ解析で得られた,前立腺癌の発癌,進展に関与すると考えられるシグナルパスウェイ内のタンパクを検討し,新規前立腺癌バイオマーカー候補を選択する。選別方法としては,実験1で前立腺癌の発癌,進展に関与すると考えられたシグナルパスウェイ内で同定されたタンパク質の中で,発現量が高いタンパク質を選択する。この方法により,同一パスウェイ上にあるタンパク質を重複して検討する事を避ける事が出来るため,従来の方法に比べ効率の高い選別が可能となる。タンパク発現量の比較には,プロテオミクス解析で得られたデータ(NSAFおよびRSC値)を参考にする。計30程度のタンパク質を候補として絞り込む。ii)免疫組織染色による検討
ボクセル・マッピングによる製造品質特徴量の抽出/学習システムの研究

製品形状は,設計や生産準備工程において重要な因子である.たとえば,実際の生産準備業務では,各製品の形状と仕様に合わせて型図面,治工具図面,工程設計書や作業指示票,生産計画表などが作成される.このとき,実績のある類似製品を参考にすることが多く,そのノウハウが品質,コスト,納期に直接影響を与えることになる.迅速に目的に合致した形状を検索できる方法が必要である.従来から形状分類については,いわゆるGT(グループテクノロジー)によって体系化,コードを付与して管理するという方法が用いられてきた.しかし,このコード化のためには,人が図面を見て判断するという作業を繰り返さなければならない.これらを解決するために,形状の自動分類に関する研究が進められてきた.その研究は,大きく2つに分けて整理することできる.一つは,フィーチャー・ベースに関する研究である.これは,CADを利用して設計する時に,あらかじめ定義された形式で逐次形状特徴に関するデータを保存し,活用しようとするものである.もう一つは,一般形状データから汎用的な方法で特徴を抽出し,分類する方法に関する研究である.本研究では,後者にあたる汎用的な形状特徴抽出法を検討した.ここでいう形状特徴抽出とは,形状の違い,または,類似性を判断できる定量的な指標を抽出することである.本研究では,3次元CAD図形から形状特徴を抽出し,形状類似性を定量的に評価する一つの方法を検討した.すなわち,各図形を等間隔の仮想直交格子で分割し,その形状に属するボクセルを決定する.次に,濃度重みつき距離変換法を応用して各要素について表面からの無次元距離を求めるとともにスケルトン(形状の骨格)を抽出する.さらに,いくつかの代表的なスケルトンの特徴量をニューロアルゴリズムで学習し,教師データとして登録する.その後,比較したい形状と教師データ形状の類似度を数値で表示し,形状類似性を評価する.この法を実装したシステム開発を行った。複数の形状類似度評価から妥当な結果を得ることができ,本手法が形状類似度の評価に有効であることがわかった.製品形状は,設計や生産準備工程において重要な因子である.たとえば,実際の生産準備業務では,各製品の形状と仕様に合わせて型図面,治工具図面,工程設計書や作業指示票,生産計画表などが作成される.このとき,実績のある類似製品を参考にすることが多く,そのノウハウが品質,コスト,納期に直接影響を与えることになる.迅速に目的に合致した形状を検索できる方法が必要である.従来から形状分類については,いわゆるGT(グループテクノロジー)によって体系化,コードを付与して管理するという方法が用いられてきた.しかし,このコード化のためには,人が図面を見て判断するという作業を繰り返さなければならない.これらを解決するために,形状の自動分類に関する研究が進められてきた.その研究は,大きく2つに分けて整理することできる.一つは,フィーチャー・ベースに関する研究である.これは,CADを利用して設計する時に,あらかじめ定義された形式で逐次形状特徴に関するデータを保存し,活用しようとするものである.もう一つは,一般形状データから汎用的な方法で特徴を抽出し,分類する方法に関する研究である.本研究では,後者にあたる汎用的な形状特徴抽出法を検討した.ここでいう形状特徴抽出とは,形状の違い,または,類似性を判断できる定量的な指標を抽出することである.本研究では,3次元CAD図形から形状特徴を抽出し,形状類似性を定量的に評価する一つの方法を検討した.すなわち,各図形を等間隔の仮想直交格子で分割し,その形状に属するボクセルを決定する.次に,濃度重みつき距離変換法を応用して各要素について表面からの無次元距離を求めるとともにスケルトン(形状の骨格)を抽出する.さらに,いくつかの代表的なスケルトンの特徴量をニューロアルゴリズムで学習し,教師データとして登録する.その後,比較したい形状と教師データ形状の類似度を数値で表示し,形状類似性を評価する.この法を実装したシステム開発を行った。複数の形状類似度評価から妥当な結果を得ることができ,本手法が形状類似度の評価に有効であることがわかった.製品形状は設計や生産準備工程でたいへん重要な因子である。実際の生産準備業務では、各製品の仕様に合わせて型図面、治工具図面、工程設計書や作業指示票、生産計画表などが作成され、その善し悪しが製品の品質、コスト、納期に大きな影響を与える。従来から形状分類については人間が判断し、いわゆるGT(グループテクノロジー)によって体系化、コードを付与して管理するという方法が用いられてきた。類似部品はGTコードを頼りに探すことになるが、コードだけから類似形状を探し出すことは容易でない。つまり、形状を分類したり、類似形状を見つけるためには人が図面を見て判断するという作業を繰り返さなければならない。ここでは、製造品質について検討するための重要な要素である形状特徴を抽出し、分類する方法について検討し、プロトタイプシステムを開発した。すなわち、まず、対象とする3次元形状を等間隔の仮想直交格子で分割し、その形状に属する仮想微小要素を決定する(仮想空間格子モデル)。仮想要素数を一定以上確保できれば、いわば3次元空間におけるラスター画素(ボクセル、Volume Pixel)が出来上がり、形状特徴抽出処理が適用しやすくなる。仮想空間格子モデルの作成には、STLフォーマットによる形状データ、または、基本立体形状を絶対座標系に配置するだけで簡単に作成できる方法を適用する。次に、仮想空間格子モデルに濃度重みつき距離変換法を応用して表面からの無次元距離を求めるとともにスケルトン(形状の骨格)を抽出する。スケルトンはその特徴量をパラメータとして抜き出し正規化してベクトル量として認識する。そのパターンを教師データとしてニューロアルゴリズムで学習させることでいくつかのマスタ形状が登録される。

その後、対象形状との類似度を定量的に数値で表示し、形状分類や局部形状を含む製品の検索を可能にした。実際の生産準備業務では、コスト、品質、納期を満足させるための様々な活動が行われる。製品の原価は開発、設計の初期段階でほとんど確定してしまうことから、開発、設計段階でのコスト・マネジメントの重要性が多くの研究で指摘されている。それは、原価企画に代表される「製品原価をより源流で作り込む戦略的コスト・マネジメント」と予算や開発費を管理することに代表される「開発、設計活動のオペレーショナル・コスト・マネジメント」に分けて考えることができる。原価企画導入の中心となるのは、商品企画、開発、設計、生産技術部門と一部経理部門である。企画段階からのコストダウンは、ひとつの部門だけで処理できるものは少なく、関係部門の協力が不可欠となる。一方、製造業において間接部門の生産性向上は重要なテーマであり、開発、設計部門も例外ではない。多品種、少ロット、短納期などますます厳しくなる多様な製品開発の要求に応えるための効率の良い仕組が必要になっている。さらに、企業価値の一部として非財務的指標の評価が高まる中、設計ノウハウを知的資産として蓄積・伝承できる方法論も切望されている。本研究では、開発、設計におけるコスト・マネジメントのフレームワークについて整理するとともに、企業の実態を調査し、従来報告されている調査結果と比較しながら現状の課題について考察した。とくに、コスト・マネジメントのためのITを適用した取り組みの実態に焦点をあて、開発を進めているボクセルマッピングの形状特徴抽出やCAEの品質結果判定システムの位置づけを明確にした。さらに、開発、設計のコスト・マネジメントとオペレーショナルナレッジ・マネジメントの相乗効果について検討した。ITツールとマネジメント手法の適切な組み合わせから生産準備業務の付加価値向上を達成するためのブレークスルーが可能である。近年、製造業においては自動化やIT化が進み、製品原価に占める間接費の比率がますます大きくなってきた。したがって、様々な視点から製造間接費を低減するための努力が行われている。たとえば、製造業の間接部門の生産性向上に関する従来の研究は、大きく2つのカテゴリーに分類される。一つは、システム環境(情報システムなど)や人的環境(組織、風土など)の改善、改革による生産性向上であり、もう一つは、間接部門の原価管理を精緻化しコスト低減を実現しようとするものである。当然のことながら、間接業務の効率については、生み出される付加価値の評価を含めて議論しなければならい。しかし、いずれの場合にも、間接業務の原価を正確に知ることが前提となり、その原価に基づいてコスト・マネジメントやナレッジ・マネジメントが展開される。本研究では、製造業における間接業務に注目し、その特徴および実態の把握を試みた。
窯跡出土陶磁器片の破壊分析法(ICP)による基準値の確立

収集した窯址出土陶磁試料数中国55個、日本186個、窯場原料試料数32個である。その結果、本研究で確立できる窯場の総数は、中国3年代4窯址、日本19窯址、消費地1個所であり、陶磁器試料を補う陶磁原料は日本4窯場の19種である。測定時、前処理である溶液化の段階で生じていると思われる実験誤差を減らすため、詳細な手順書を策定した。既発表窯址出土磁片の化学組成の集成を行った。本研究成果と共に公表準備中である。陶磁器の産地同定を行うに有効な手段として、試料の胎組成の化学分析から、微量元素の含有量を比較することで特定地域を推察する方法がある。本研究は、窯跡出土の陶磁器片胎組成を高精度で計測し、各窯址別年代別の基準値を確立することが目的である。目的を実現するために、三つの研究を行う必要がある。本研究では、精度の高い真値を破壊分析法であるICP発光分光分析法により得て、非破壊分析の数値補正に適用することで、貴重な考古遺物を非破壊のまま産地同定を行おうとするものである。本年度は特に、基準値(基礎となる値)を厳密に作成するために、複数の研究機関で陶磁試料を精度高く破壊分析(ICP発光分光分析)し、分析手順や分析値の比較を行った。1.調査班本研究には、内外窯跡出土陶片であることが確実な試料の入手が不可欠であり、各班の努力が続けられている。備前焼地方窯の梅谷窯跡で破片を採取し、加賀市の作見窯跡資料と比較のため基礎データを収集した(佐々木)。静岡県と富山県の複数の中世窯址出土試料について報告書を作成した(柴垣)。京都府篠窯跡群などの採集品のうち、地元市教育委員会協議のうえ、分析試料として実測図など基礎的なデータ収集した(高橋)。フィリピン出土元青花盗の調査し基礎データの作成中である(亀井)。2.分析班ICPによる分析法の精度・確度を確かめるため、6度にわたり94試料を282度繰り返し分析実験を行った。ICP発光分光分析法が、現時点で基準値作成に優秀であることが明瞭になった。しかし、異なる研究機関間での実験再現性を含む認証数値の一致をみることができなかった。測定試料の溶液化のための前処理段階に問題を含むことが分り、この処理工程に生じている微妙な差を無くすため、陶磁器分析に特化した分析手法の明文化を行った(水上)。それらを踏まえ、来年度は精確な分析値の提示と集積を行うことができるよう、実施計画を組んでいる。3.集積班過去の分析資料の集積は、中国陶瓷・日本陶磁共に順調に進んでおり、パソコンへの入力待ちの状態である。陶磁器の産地同定を行う手段として、胎の微量元素の含有量を比較することで特定地域を推察する方法がある。本研究では、精度の高い真値を破壊分析法であるICP発光分光分析法により得て、産地同定を行おうとするものである。本年度は特に、ICP発光分光分析の試料前処理で起きている問題を、徹底的に洗い出した。1.調査班本研究には、内外窯跡出土陶片であることが確実な試料の入手が必須である。各遺迹の発掘調査と試料収集、報告書作成を続けている。2009年度の国内陶磁器の調査は、次のように行った。分析資料を保管する施設へ行き資料を拝借し、金沢大学考古学研究室で分析試料の切断、実測図と写真撮影を行った。研究室で数回の研究会を開き、分析資料の考古学的観察、実態顕微鏡による観察を行った(佐々木)。京都府亀岡市の丹波篠窯跡群(大谷3号窯ほか)、その他滋賀県甲賀市の春日北窯や京都市の小塩窯などの発掘を行い、成果の見学会などもおこなった(高橋)。中国陶瓷では、浙江省天目窯黒釉瓷の収集と調査データを作成した(水上)。2.分析班前年度、異なる研究機関間でのICP分析認証数値の一致をみることができなかったため、測定試料の溶液化までの前処理段階に含まれる問題点を上本研究分担者と共に徹底的に洗い出した。また、過去の陶磁器分析値との比較のため、蛍光X線分析ガラスビード法による主要成分分析を始めた(水上)。分析精度を上げる為、新たに化学分析のための実験環境をデザインした。専修大学の化学系実験室の一部を使って、陶磁器試料を破砕、粉砕、秤量、(加熱)溶解、定溶するために必要な実験設備とそのレイアウトについて、実地調査に基づいて検討し、研究代表者と共に整備した。試料処理過程について実験操作スキームを構築した(上本)。

3.集積班過去の分析資料の集積は、1970年以前の湿式法による手分析に対し1980年代に入ると蛍光X線装置による測定が増しており、その為測定値の確度に多くの問題も発生しており分析値収集に困難が起きた。化学組成の収集だけでなく、計測機器の確認やその手法についても綿密に調査の必要が生じた為、目標に定めたパソコン入力は達成できなかった(水上)。平成22年度では、前年度に引き続きICP発光分光分析の前処理である溶液化の段階で生じていると思われる実験誤差を減らすために、作業環境をビニールシートで他空間と遮蔽し徹底して排除することを行った。従来の手法と比べて無駄な動きをできるだけ減らし、手順内の必須作業を習慣化し、容液化までの繰り返し実験を行った。従来の手法では、異なる研究機関間での実験再現性を含む分析認証値の一致をみることができなかったが、今回の一括的処理で、測定試料の溶液化のための前処理作業の注意点が明確となり誤差は確実に減少した。ルーティーン化された処理工程の詳細を、記録に残した。専修大学化学実験室での蛍光X線分析ガラスビード法による主成分分析については、本年度は進展していない。(水上)平成22年度の研究実績を以下に示す。1.静岡県島田市横岡・川根沢窯跡および島田市志戸呂古窯の調査と出土品収集。富山県立山町上末・山下古窯および上市町黒川古窯の調査と出土品収集。富山県滑川市小森・小森古窯および立山町孫市・陶片塚の調査と出土品収集。報告書の作成と試料送付。(柴垣)2. ICP発光分光分析の手法および考古学への応用について、豪州三大学への視察と研究者との検討会をもった。分析化学の人材層の厚さ等多くの知見を得るとともに、近似研究からその目標点を見定めることができた。(水上・上本)3.窯跡出土陶瓷片化学組成の収集は、中国陶瓷についておよそ1998年以前の収集をほぼ完了した。1985年以降に報告されるデータ測定法の確認作業に困難を生じている。出土瓷片の年代確認のため、一部分析済み試料の画像収集を始めた。(水上)平成23年度は、本研究のまとめの年であったが、有効な進展が得られなかった。前年度に引き続きICP発光分光分析の前処理である溶液化の段階で生じていると思われる実験誤差を減らすため、実験器具の性能誤差分布の調査や、容液化の反応時間差による数値変化等、疑わしいものを徹底排除するよう試みた。無駄な動きを減らし、手順内の必須作業を習慣化し、容液化までの繰り返し実験を続けて行った。今回の試みで測定試料の溶液化のための前処理作業の注意点がより明確となり、測定時に生じる誤差は確実に減少した。東日本大震災の影響で測定機器の較正に若干の時間を要した。また研究代表の身辺に故障が生じたために容液化に支障をきたし、8月に再開するはずの計測が出来なくなった。専修大学化学実験室での蛍光X線分析ガラスビード法による主成分分析については、新たな標準試料による検量線を引き直すことを行ったが、従来線上にほぼ定まった。科学研究は本年度で終了となるが、本年の未計測分を来年度に引き継ぎ研究を行い、報告書の刊行は来年度に行う予定である。(水上)平成23年度の研究実績を以下に示す。1.岡山県倉敷市玉島八島・亀山神前社下窯および東窯の窯址群調査と出土品収集。静岡県島田市横岡・金谷すやん沢窯および釜谷付近古窯の調査と出土品収集。これまでの中世-近世陶器収集試料のまとめ。(柴垣)