hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
重症先天性魚鱗癬における角層のセル・エンベロープ構成蛋白の微細局在部位の解明

1,皮膚組織材料の準備本人または保護者の同意にもとづき正常人および重症先天性魚鱗癬患者(葉状魚鱗癬2例、Dorfman-Chanarin症候群(先天性魚鱗癬症候群)1例、水疱型魚鱗癬様紅皮症2例)より、皮膚組織を採取し、形態学的観察用、免疫組織化学染色用、および、免疫電子顕微鏡観察用に、それぞれ処理した。免疫電子顕微鏡観察用には、皮膚組織を-190°C液体プロパン中で凍結固定、-80°Cに保ったままアセトン置換(凍結置換)し、Lowicryl KllM樹脂中に包埋した。2,形態学的および免疫組織化学的観察超微形態学的にそれぞれの型の魚鱗癬に特徴的な異常を認め、各症例とも確定診断し得た。免疫組織化学的には葉状魚鱗癬症例でcornifiedcell envelope(CCE)前駆蛋白の分布異常が、また、水疱型魚鱗癬様紅皮症例では、角化型ケラチンの分布異常が見られた。3,免疫電子顕微鏡法による観察超薄切片を作成、抗インボルクリン、ロリクリン、small proline-rich proteins抗体を用いて抗原局在部位を明らかにした。正常皮膚および2例の水疱型魚鱗癬様紅皮症例では各CCE前駆蛋白は角化細胞の細胞膜近傍、すなわち、CCE形成部位に一致して認められた。葉状魚鱗癬の2例ではCCE前駆蛋白の多くが細胞質内に留まっている像がみられた。このことは、CCE前駆蛋白の細胞膜へのcross-linkingの異常が葉状魚鱗癬の発症病理と関連しているとの仮説を裏付けるものであった。4,今後の研究の展開に関する計画今回、CCE前駆蛋白の局在の異常が葉状魚鱗癬2例で認められたが、今後さらに多くの症例について検討する必要がある。また、葉状魚鱗癬に近い臨床像を呈するコロジオンベビ-、道化師様胎児等、他の疾患についても検討を行う計画である。
カーボンナノチューブの高伸度化による複合材料力学特性の向上

配向性カーボンナノチューブ(CNT)シートの高温延伸処理について検討を実施した。シート状の一方向CNTシートに静的な荷重を負荷しながら高温での熱処理を実施する手法について検討した。その結果、CNTシート自体の剛性が小さい上に、治具で掴むと掴んだ部位から破壊が生じてしまうことが明らかとなった。治具とCNTの熱膨張係数の違いにより応力負荷をすることを考察したが、現有の電気炉の大幅な改修が必要であることがわかったため、高温延伸処理の実行については本研究のなかでは断念した。引き続きポリビニルアルコール(PVA)をマトリックスとする複合材料に関する検討を実施した。昨年度フィルムスタック法で作製した高体積率のCNT複合材料については、樹脂の含浸状態が悪く、CNTが十分に樹脂に埋包されていないことがわかった。そこで、PVA水溶液を用いてCNTシートへ含浸したのちにホットプレスにより余計な樹脂を押し出すことで体積率20%程度の複合材料を作製した。その複合材料の弾性率は同程度の体積率のエポキシ樹脂を使用した複合材料よりも高強度となったが、破断ひずみは小さくなり0.4%となった。親水性であるPVAはCNTシートとの濡れ性が悪いためCNTとの接着も悪い可能性がある。そこで、疎水性のポリエチレンと親水性のPVAの共重合ポリマーを使用し、力学特性の変化を調査した。CNTの体積率は20%程度とし、PVAとの比較を実施した。なお、OH基の含有割合56%、68%の共重合ポリマーを使用した。ポリエチレン、共重合ポリマーともに20%の体積率で破断ひずみを0.7%以上にすることができた。一方、複合材料の弾性率はPVA使用複合材料の半分になり、引張り強さはPVA使用複合材料よりも小さくなった。以上から、疎水性樹脂を利用することで、破断ひずみが大きくなる可能性が示された。カーボンナノチューブシートの熱処理による力学特性の変化について調査を実施した。熱処理の際の保持方法が適切でなかったために初期は熱処理後にシートがばらける様子が見られた。その後、あらかじめグラファイトシートにより、保持することで熱処理後のシートの「ばらけ」は解消された。また、既存の巻き取り装置の改修を実施し、これまではシート巻き取りが小ロットでできない仕様だったものを、巻き取り軸を小径なものへ変更しより効率よく実験が実施できるようになった。カーボンナノチューブの熱処理による変化についての調査を実施した。熱処理の最中にシートの「ばらけ」が生じてしまうことから、ナノチューブの配列に乱れが生じ、見かけの弾性率がむしろ低下することが生じており、熱処理の際により配列を乱さない工夫が必要である。また、熱可塑性樹脂との複合材料の破壊について熱可塑性ポリイミドを用いて検討を実施した。熱可塑性ポリイミドとの複合材料は特に大きな問題もなく作製することができたが、含浸中にナノチューブの配列の乱れが発生し、弾性率がエポキシ樹脂を使用した場合よりも小さくなった。また、熱可塑性ポリイミドは熱可塑性樹脂の中では伸びが小さいこともあり、思ったような破断ひずみの改善はできなかった。より大きな改善を目指して高伸度樹脂として含浸性がよく、伸びの大きいポリビニルアルコールを強化樹脂としてナノチューブとの複合化について検討を始めた。本年度は1年目であり、概ね計画通りに進んでいる。Arガス雰囲気中で1800°Cから2600°Cまで熱処理条件を変化させた一方向配向ナノチューブシートをエポキシ樹脂シートと積層し、ホットプレスを行うことでCNT/エポキシ樹脂複合材料を作製した。まず、熱処理によるCNTシートの特性変動をラマン偏光観察により調査した。熱処理温度を上げると黒鉛の結晶性が増加していることが裏付けられ、熱処理によりCNTシートの黒鉛としての結晶化度が向上していることが確認できた。エポキシ樹脂との複合材料の力学特性を取得した。熱処理温度が向上するにつれ、複合材料の弾性率と引っ張り強度が大きくなった。しかし、当初の目論見であった引っ張り破断伸びは熱処理温度も向上とともに熱処理前の0.5%程度からやや低下し0.4%となった。高温延伸処理についてはトライしたもののシート状ではうまく力がかからず、保持方法の見直しをしているところである。また、熱可塑性樹脂との複合材料化について、ポリビニルアルコールをマトリックス樹脂として使用した複合材料の作製に取り組んだ。試験に使用している一方向配向CNTは疎水性であり当初はうまく樹脂含浸することができず、CNT体積率を向上することができなかった。しかし、7.6%程度の体積率までであればエポキシ樹脂を使用したものと比較して弾性率も同等になり、破断ひずみは1%以上となった。次に作製プロセスを見直すことにより、さらに体積率を向上したものの作製に成功し、体積率が50%を超える複合材料を作製できた。しかし、力学特性は弾性率が出ておらず、破断ひずみは1%を超えたものの低強度となった。弾性率が発揮されなかった原因は現在調査中である。計画した項目について、順調にすすめており、計画どおりに進行している。

その結果、CNTシート自体の剛性が小さい上に、治具で掴むと掴んだ部位から破壊が生じてしまうことが明らかとなった。治具とCNTの熱膨張係数の違いにより応力負荷をすることを考察したが、現有の電気炉の大幅な改修が必要であることがわかったため、高温延伸処理の実行については本研究のなかでは断念した。引き続きポリビニルアルコール(PVA)をマトリックスとする複合材料に関する検討を実施した。昨年度フィルムスタック法で作製した高体積率のCNT複合材料については、樹脂の含浸状態が悪く、CNTが十分に樹脂に埋包されていないことがわかった。そこで、PVA水溶液を用いてCNTシートへ含浸したのちにホットプレスにより余計な樹脂を押し出すことで体積率20%程度の複合材料を作製した。その複合材料の弾性率は同程度の体積率のエポキシ樹脂を使用した複合材料よりも高強度となったが、破断ひずみは小さくなり0.4%となった。親水性であるPVAはCNTシートとの濡れ性が悪いためCNTとの接着も悪い可能性がある。そこで、疎水性のポリエチレンと親水性のPVAの共重合ポリマーを使用し、力学特性の変化を調査した。CNTの体積率は20%程度とし、PVAとの比較を実施した。なお、OH基の含有割合56%、68%の共重合ポリマーを使用した。ポリエチレン、共重合ポリマーともに20%の体積率で破断ひずみを0.7%以上にすることができた。一方、複合材料の弾性率はPVA使用複合材料の半分になり、引張り強さはPVA使用複合材料よりも小さくなった。以上から、疎水性樹脂を利用することで、破断ひずみが大きくなる可能性が示された。(1)高温延伸処理によるCNT複合材料の特性改善前年に引き続いてCNT複合材料の各種機械特性に及ぼす最終熱処理温度の影響を見極めて、高温延伸処理を開始する。延伸処理の際に負荷する最大ひずみ量は、これまでに申請者が実施した室温での延伸処理を参考として決定する。高温延伸処理に伴うCNTシートの黒鉛結晶の配向性やCNT直径などのCNTそのもののキャラクタリゼーションを行い、CNT複合材料の高伸度化に寄与するCNTの微細構造因子を抽出する。(2)熱可塑性樹脂サイズ剤の選定およびCNT/エポキシ複合材料の試作前年に引き続き熱可塑性樹脂との複合材料の試作と力学特性の評価を進める。この評価から抽出された候補樹脂を絞り込み、エポキシ樹脂との複合化の前処理として溶媒による希釈、CNTシート内のCNTへの塗布方法を検討する。均一な塗布方法がある程度確立できた段階でエポキシ樹脂シートとの複合化を実施し試作を行う。(1)高温延伸処理によるCNT複合材料の特性改善高温延伸処理を可能とする高温黒鉛治具を検討する。シート状の一方向配向ナノチューブシートに静的な荷重を負荷しながら高温での熱処理を実施する手法を検討する。(2)熱可塑性樹脂サイズ剤の選定およびCNT/エポキシ複合材料の試作ポリビニルアルコールとの複合化をさらに進める。昨年度までに明らかとなった、高体積率ではあるが、弾性率が全く発揮できない原因を調査し、その原因明確化することにより、CNTと樹脂の間での応力伝達について検討する。
MOCVD法による高温超伝導膜成長の分光的モニタリングと光励起を併用した膜質制御

(1)「YーBaーCuーO系高温超伝導膜のMOCVD法による作成に関する有機金属材料物質の光化学的性質の評価」について。Cu、Y、Ba系のDPM材料に関し、紫外光照射下の光分解反応の可能な光エネルギ-領域や、光解離を含む構造変化の機構が明らかになった。例えば、Ba系ではキレ-ト環構造は200300nm領域の紫外光照射に対し反応性に富み、π→π*励起を経てBaーOの結合を中心に光解離・構造変化を起こす。Y系も同様であるが、比較的反応はおだやかであり、一方、Cu系は非常に安定である。この様な差異は金属イオン半径、さらに酸素原子との結合様式の違いによって、定性的に理解できることがわかった。(2)「YーBaーCuーO系高温超伝導膜のMOCVD法による作成に関する堆積膜質のCVD装置中のinーsitu分光学的評価」について。実際の熱CVD堆積装置を構築し、Cu系材料に関して原料炉から反応室まで安定輸送が可能な条件、および気相中や基板表面付近の熱分解過程が活発になる基板温度や反応室圧力等のCVD条件を明らかにして、その反応機構が考察された。現在も考察を続行している。予備的な結果としては、HEキャリアガス20Torrの条件下で、500°C以上に基板温度を上昇させるとキレ-ト環上のCーCーC鎖、または第3ブチル基ーキレ-ト環結合付近から、熱分解・構造変化を開始する。金属ー酸素間結合は(1)同様、安定である。現在は特に気相/基板表面反応の特定の方法などにも大きな関心をもって実験を進めている。
半導体ナノ微粒子系の多励起子素過程の解明と光応答分子システムへの応用

半導体ナノ微粒子(SNPs)および多励起子の関与する以下の研究を中心に行った。1.CdSeコアを種々の厚みを持つZnSシェルで覆ったCdSe/ZnS core/shell QDsにアクセプター分子(メチルビオローゲン)を接合したハイブリッド系HNsの電子移動反応は,高励起状態からのホット電子移動が存在すること,またその反応速度はシェル厚みに余り依存しない事を解明した。さらに,CdTe QDsにアクセプター分子としてフラーレンC60を接合したCdTe QDsーC60 HNsの電子移動反応は,(1)バンド端1S(e)からの電子移動がCdTe QDsの直径の増加と共に遅くなること,(2)高励起状態からのホット電子移動が存在し,その速度定数はQDsの直径に対して極大が存在すること,等の新たな現象を見出した。2.有機ー無機ペロブスカイト結晶のレーザー発振に関する顕微過渡吸収分光のダイナミクスをレート方程式を用いた数値計算によってシミュレーションした。その結果,多励起子生成の初期段階で,ホットキャリアの拡散速度が通常の励起子拡散よりも一桁近く大きい事がレーザー発振に重要な役割を果たしていることを見出した。3.CdTe QDsに光応答分子(DAE)を接合したHNsにおける光応答の励起波長依存性を解析したところ,HNsではDAE開環体の吸収がない波長でも閉環反応が進行する事を見出し,DAEとQDsとCT的相互作用が重要な事を明らかにした。4.自己集合を示す新規ペリレンビスイミド(PBI)色素を用いる事により,SNPsを配列構造制御する事に成功した。5.テトラセンおよびペンタセン誘導体の二量体,三量体の分子内一重項分裂(iSF)をフェムト秒可視近赤外過渡吸収分光で解析したところ,三量体のiSFは二量体とほぼ同程度であり,中間体経由のmechanismを提案した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。種々の半導体ナノ微粒子系のキャリア素過程解明とキャリア移動に着目した解析を行い,光応答分子のナノ微粒子系への接合を試みた。1.三次元量子閉じ込めのCdTe/CdSコアシェルQDs,一次元量子閉じ込めのCdSe NPLsを合成し,Auger再結合のサイズ依存性や層数依存性を解析した。コアシェルQDsではフェムト秒pumpーprobe分光によりコアへのホール移動速度を解析すると共に,Auger再結合のシェル厚み依存性を解析した。その結果,CdTe/CdSコアシェルQDsはquasi-Type IIである事,シェルによる結晶粒界が界面でポテンシャル障壁となっている事を明らかにした。CdSe NPLsではAuger再結合の時定数はNPLsの体積と比例関係にあることが示され,CdSe QDsのAuger再結合と比較した。2.ball milling法と化学エッチング法で作製したSi QDsの多励起子過程をフェムト秒近赤外分光で比較し,Auger再結合が起こる前の高励起状態からのトラップ緩和を明らかにした。3.一次元量子閉じ込めのCdSeNPLsに有機分子(MV2+)を吸着させたCdSeNPLsーアクセプター系およびPbS QDsにAuナノ微粒子を接合させたPbS QDsーAu HNsをコロイド合成し,状態選択励起によるpumpーprobe分光で解析した。その結果,両系ともホット電子移動は起こっていない事が明らかになった。CdSe NPLsーMV2+系では,数百fsの早い電子移動と数psの遅い電子移動が存在しており, MV2+のCdSe NPLsへの吸着面の違いに起因している事を明らかにした。PbS QDsーAu HNsでは,電子および正孔移動の2種類のキャリア移動が存在している事を明らかにした。4.半導体ナノ微粒子ー光応答分子系に関し,溶解度の差を利用した光応答分子接合系の探索を行った。今年度は半導体ナノ微粒子に種々のジアリールエテン(DAE)系分子を接合したハイブリッド系の構築とその光応答特性,ナノ微粒子系のキャリア移動,マルチエキシトン制御に着目した。1.DAE系分子とCdTe QDsのハイブリッド系の構築と光応答特性:溶媒支援吸着法によりフェナントロリン系DAEをCdTe QDsに吸着させた。ハイブリッド系では開環体と閉環体でどちらもCdTe QDsの発光消光を観測した。反応メカニズムとして開環体では電子移動が,閉環体では励起エネルギー移動が考えられる。また,消光状態でもフォトクロミック反応によりCdTe QDsの発光特性をスイッチング出来ることを見出した。OH基を有するDAEに関しても同様な実験を行った。開環体では僅かな消光しか観測されなかったが,閉環体ではCdTe QDsの大幅な発光消光が観測され,フェナントロリン系DAEに比べて非常に優れたスイッチング特性を有することが分かった。フェムト秒過渡吸収分光やピコ秒発光分光により励起子緩和過程とフォトクロミック特性の関係を解析し,励起エネルギー移動が重要な役割を果たしていることを見出した。2.半導体ナノ微粒子ーアクセプター分子系のキャリア移動:昨年度に引き続き,種々のサイズを持った4層CdSeナノプレートレット(NPLs)にメチルビオローゲン(MV2+)を接合したハイブリッド系を構築し,フェムト秒分光による解析を行った。

その結果,a)数100 fsと数psの電子移動が存在する事,これらはMV2+の吸着数の分布によるものでは無い事,b)電子移動速度に及ぼすCdSe NPLsのサイズ依存性の解析から,2種類の電子移動過程はNPLsの平面に吸着したMV2+ではなく,両サイドに吸着したMV2+の電子移動に対応していると結論付けた。3.AFMマニピュレーションにより金ナノキューブを操作し単一半導体QDへの距離制御を行い,プラズモンによる単一QDのマルチエキシトン状態制御に成功した。半導体ナノ微粒子系の励起子素過程の解明だけで無く,ジアリールエテン系分子をそれらに接合したハイブリッド系を構築し,半導体ナノ微粒子の光特性をフォトクロミック反応によりスイッチングする事に成功した。1.次元性を制御した半導体ナノ微粒子として,コアーシェル型CdSe/CdS量子ドット(QDs),CdSeナノプレート(NPLs),コアーシェル型CdSe/CdS NPLs,コアークラウン型CdSe/CdTeNPLsを合成し,フェムト秒状態選択励起により多励起子素過程とホットキャリアの緩和過程を解析した。共同研究によりZnS-AgInS2固溶体(ZAIS)ナノ微粒子のキャリア増幅もフェムト秒分光で解析した。さらに,アクセプター分子としてメチルビオローゲンを用いた外部へのキャリア取り出しに関しても,ホットな高励起状態や多励起子の寄与および量子閉じ込めの次元性との関係を研究した。その結果,ZAISではキャリア増幅が観測されない事,しかし高励起状態からのホット電子移動が光電変換効率の増加を誘起している事を明らかにした。また,コアーシェル型CdSe/CdS QDsで観測されるバンド端からの電子移動速度はシェル厚みと共に遅くなるが,ホット電子移動の速度定数はシェルの厚みに余り依存しない事を見いだした。2.QDsだけでなく,量子井戸に対応するCdSeNPLsにも光応答分子を溶媒支援吸着法により接合させてハイブリッド系を構築し,ジアリールエテン系光応答分子のフォトクロミック閉環・開環反応によるNPLs発光の光スイッチング特性を解析した。CdSe NPLsでは殆ど発光スイッチングを誘起できなかったが,コアークラウン型CdSe/CdTeNPLsでは発光スイッチングを誘起出来ることを見いだした。3.AFMチップを銀コートし,局在表面プラズモン(LSPR)によって半導体ナノ微粒子の多励起子発光を制御する新規手法の研究を行った。単一半導体QDへのFMチップによる距離依存性と励起レーザーの波長依存性の解析から,距離制御を行い,LSPRによる単一QDの多励起子制御に成功した。またLSPRに関連して,Pd NPLs,Pd-AgコアーシェルNPLsのコヒーレント音響フォノンダイナミクスを解析した。半導体ナノ微粒子系として,コアーシェル型CdSe/CdS量子ドット(QDs)だけでなく,コアーシェル型CdSe/CdSナノプレート(NPLs),コアークラウン型CdSe/CdTeNPLsなど,合成のかなり難しい一次元量子閉じ込め系NPLsのコロイド合成に成功した。これらの新しい系の励起子素過程は研究例が殆ど無く,それに対しフェムト秒分光の立場から解明を行ってきたことは非常に大きな進展があると言える。さらに,コアーシェル型CdSe/CdS QDsでは,ホット電子移動のシェル厚み依存性がバンド端からの電子移動のシェル厚み依存性と全く異なるという新規現象を実験的に見出した。
音響信号の多重解像度時間周波数解析の研究

本研究課題は音楽信号を自動的に加工しながら再生するシステムを構築することを目指し、その基本となる音楽信号の分離・分析・加工のための信号処理技術の開発を目的としている。本年度は特に応用に関して以下の成果を得た。前年度までの研究により、本研究課題で検討している信号分離手法を応用することで、音楽信号から歌声成分を抑圧して擬似的にカラオケを生成できることが解かっている。音楽業界では近年、インターネットを通じて配信されているアマチュアの楽曲(従来の技術ではカラオケ自動生成が困難なライブ録音なども含む)の存在感が増しており、そのような楽曲を「カラオケ」として楽しむことへの潜在的な需要は拡大していると考えられる。そこで、このような自動カラオケ生成技術を、基礎技術として留まらせることなく、実際に利用できる状態まで音質やインターフェースをさらに洗練させることが重要となる。本システムでこれまでに明らかになっていた問題点の一つが音質である。本年度はこれの克服を目指し、(1)カラオケ生成の過程で消し過ぎた伴奏音の復元、(2)あえて音質を全体的に劣化させることにより逆に劣化を目立たなくすることの検討、(3)各モジュールの計算の高速化による音質改善のための計算リソースの確保、などに関する研究に取り組んだ。(1)(2)に関してはある程度の効果は見られたものの依然として課題は残ったが、(3)に関しては、おおむね高速化に成功した。また、(3)に関する研究の過程において、本研究と類似したアイディアを全く異なる方法で実現した、海外の研究者による類似研究との間に、実は数理的にも関連性があることがある程度明らかとなった。これ自体が直接的にカラオケの生成に役立つわけではないが、音楽信号処理に関するこれまでの研究の一部を見通しよく整理することができ、今後の本分野の発展に寄与しうると考えられる。本研究は、(1)信号を複数の時間周波数解像度で分析することに基づいた信号処理手法「多重解像度時間周波数解析」の確立,(2)それを利用した音響特徴量の提案(3)同,音楽信号処理手法と,それに基づく音楽アプリケーションの開発,の三つを目的とする。本年度はそれぞれに関し以下の成果を得た。(1)本研究に関する基礎的な技術として「変動長スペクトル」「時間-変動長表現」および「周波数-変動長表現」を提案した。特に周波数-変動長表現上でのフィルタリングに基づく音声強調の検討を行い,これが実際に可能であることを確認した。(2-a)「変動長スペクトル」を特徴量として利用することにより,音声信号の自動タグ付け等の応用において重要と考えられる,朗読音声と歌声の識別手法を提案した。実験の結果,音声分野で標準的に使用されている特徴量であるメル周波数ケプストル係数(MFCC)を使用した場合よりも本特徴量を使用した場合の方がより高い識別性能を示すことが確認された。(2-b)本研究における基礎的な技術である「多重HPSS」を利用し,音楽信号中でメロディの存在する区間と存在しない区間を判定する手法を検討した。この手法は,今後さらに改良することにより,さらなる性能改善を期待することができると考えられる。(3)多重HPSSを利用してインタラクティブな音楽加工システム「自動カラオケ(マイナスワン)演奏生成システムEUTERPE」を作成した。ユーザはこのシステムを使用することにより,CDなど市販の音楽データの歌声成分の音量と,楽曲のテンポおよびピッチを,ほぼリアルタイムで調整することができる。以上,特に(2),(3)に関し,概ね本年度の研究実施計画通りの成果が得られた。本年度は特に以下の二点に取り組んだ。一つ目が、本研究課題において基礎となる基本的な音楽信号分離技術である「調波音打楽器音分離」(HPSS)の性能改善と性能評価に関する研究である。これは、本研究室ではこれまでに複数のHPSSのアルゴリズムを導出しているが、それらの中でどのアルゴリズムが最も高い性能を示すかを実験により調べるというものである。評価実験の結果、特に有効と考えられるアルゴリズムの候補は2つ程度まで絞られた。この成果により、音楽信号分離の性能がある程度最適化され、後に続く分析・加工のフェーズの性能の向上も期待される。二つ目が、本研究課題の具体的な完成形を目指して開発を進めている、「EUTERPE」の機能をさらに進展させる研究である。本システム・は前年度の段階では、CDやMP3などの音楽から自動的に歌声を除去し、テンポとピッチを変換して再生する自動カラオケ生成するシステムであったが、そこへ新しく伴奏の歌唱への追従機能を追加することを目指し、本年度はそのための基礎的な検討を行った。伴奏の歌唱への追従機能とは具体的には、ユーザが歌った歌声から、楽曲中のどの位置をどの程度の速さで歌っているのかを推定し、それに合わせて伴奏を演奏するというものである。今年度は、まずは歌声よりも扱いやすい種類の音であるクラリネットの音を使用した実験を行い、その結果、ほぼ想定した通りの動作をすることが確認された。

音楽業界では近年、インターネットを通じて配信されているアマチュアの楽曲(従来の技術ではカラオケ自動生成が困難なライブ録音なども含む)の存在感が増しており、そのような楽曲を「カラオケ」として楽しむことへの潜在的な需要は拡大していると考えられる。そこで、このような自動カラオケ生成技術を、基礎技術として留まらせることなく、実際に利用できる状態まで音質やインターフェースをさらに洗練させることが重要となる。本システムでこれまでに明らかになっていた問題点の一つが音質である。本年度はこれの克服を目指し、(1)カラオケ生成の過程で消し過ぎた伴奏音の復元、(2)あえて音質を全体的に劣化させることにより逆に劣化を目立たなくすることの検討、(3)各モジュールの計算の高速化による音質改善のための計算リソースの確保、などに関する研究に取り組んだ。(1)(2)に関してはある程度の効果は見られたものの依然として課題は残ったが、(3)に関しては、おおむね高速化に成功した。また、(3)に関する研究の過程において、本研究と類似したアイディアを全く異なる方法で実現した、海外の研究者による類似研究との間に、実は数理的にも関連性があることがある程度明らかとなった。これ自体が直接的にカラオケの生成に役立つわけではないが、音楽信号処理に関するこれまでの研究の一部を見通しよく整理することができ、今後の本分野の発展に寄与しうると考えられる。当初の計画では、調波音打楽器音分離(HPSS)の出力を音声(話し声)の処理今の利用の検討を予定していたが、研究が進展するに従い、HPSSは音声よりも音楽用途により適していることが徐々にわかってきたため、より音楽に特化した研究に集中するように方針を定めた。研究対象を音楽に集中することで、音楽信号処理への応用に関しては当初計画したよりも多くの進展が見られ、全体として概ね順調に進展している。調波音打楽器音分離(HPSS)に関してはある程度の目処がついたため、今後はそれを前提とした音楽信号処理技循の確立に集中する。具体的には、これまでに開発してきた自動カラオケ生成システムrEUTERPEjを中心とし、その出力であるカラオケ伴奏音の高音質化と、伴奏音の歌唱への追従機能の研究に取り組む予定である。
外来遺伝子導入法を用いた高等植物の転写調節DNA領域の解析

高等植物に於ける転写制御因子の研究は,生化学的研究が精力的に進められている反面,遺伝学的解析はその手法すら確立していないのが現状である.本研究は植物における遺伝学的解析の系として有用なシロイヌナズナ(Arabidopsis thaliana)を用いて,転写制御因子の変異株を解析する系の開発をめざすものである.解析のモデル系として大豆種子の7S貯蔵蛋白質(β-コングリシニン)遺伝子を選んだ. β-コングリシニンのα′-サブユニット遺伝子を転車開始点との最初のATGコンドとの間で切断し,約1Kbから成る転写調制領域のDNAを単離した.これを大腸菌のβ-グルクロニダーゼの構造遺伝子部分と融合させ,キメラ遺伝子を作制した.このキメラ遺伝子をTiプラスミドを用いてシロイヌナズナに導入した.得られた再生植物体では.大豆のβ-コングリシニンプロモーターの制御下にβ-グルクロニダーゼを発現すると期待される.従って,このトランスジェニックシロイヌナズナを用いてβ-グルクロニダーゼ活性を指標としたスクリーニングを行うことにより, β-コングリシニンプロモーターの転写活性の変化した変異株が分離できる.β-グルクロニダーゼは,高等植物の系で実用化されているレポーター遺伝子としては最も使いやすいもののひとつであるが,変異株のスクリーニングのためには栄養要求性マーカーの方がより有利である.シロイヌナズナではチアミン要求性変異株が知られている.チアミン要求性変異株のひとつについて調べた結果,チアミンりん酸ピロホスホリラーゼ活性が欠損していることが明らかになった.大腸菌では,この酵素はthiB遺伝子にコードさている.大腸菌のthiA B遺伝子を,このチアミン要求性シロイヌナズナ変異株に導入した結果,チアミン要求性が相補された.高等植物に於ける転写制御因子の研究は,生化学的研究が精力的に進められている反面,遺伝学的解析はその手法すら確立していないのが現状である.本研究は植物における遺伝学的解析の系として有用なシロイヌナズナ(Arabidopsis thaliana)を用いて,転写制御因子の変異株を解析する系の開発をめざすものである.解析のモデル系として大豆種子の7S貯蔵蛋白質(β-コングリシニン)遺伝子を選んだ. β-コングリシニンのα′-サブユニット遺伝子を転車開始点との最初のATGコンドとの間で切断し,約1Kbから成る転写調制領域のDNAを単離した.これを大腸菌のβ-グルクロニダーゼの構造遺伝子部分と融合させ,キメラ遺伝子を作制した.このキメラ遺伝子をTiプラスミドを用いてシロイヌナズナに導入した.得られた再生植物体では.大豆のβ-コングリシニンプロモーターの制御下にβ-グルクロニダーゼを発現すると期待される.従って,このトランスジェニックシロイヌナズナを用いてβ-グルクロニダーゼ活性を指標としたスクリーニングを行うことにより, β-コングリシニンプロモーターの転写活性の変化した変異株が分離できる.β-グルクロニダーゼは,高等植物の系で実用化されているレポーター遺伝子としては最も使いやすいもののひとつであるが,変異株のスクリーニングのためには栄養要求性マーカーの方がより有利である.シロイヌナズナではチアミン要求性変異株が知られている.チアミン要求性変異株のひとつについて調べた結果,チアミンりん酸ピロホスホリラーゼ活性が欠損していることが明らかになった.大腸菌では,この酵素はthiB遺伝子にコードさている.大腸菌のthiA B遺伝子を,このチアミン要求性シロイヌナズナ変異株に導入した結果,チアミン要求性が相補された.
クリック反応を用いたジョイント‐ロッド型ゲルの合成とフレキシブルナノ空間の応用

種々の有機溶媒中で、ジョイント分子の多官能チオール化合物と、ロッド分子のジオエフィン、ジアクリレート化合物とのクリック反応により種々のジョイントーロッド型ゲルを合成した。走査型顕微光散乱により均質な網目構造を有するゲルであることが明らかになった。ジョイントーロッド型ゲルの圧縮試験により、網目構造、溶媒と力学的特性の相関について明らかにした。酸化還元特性、凝集発光を示す低分子化合物を内包するゲルや、溶媒に液晶化合物、イオン液体を用いたジョイントーロッド型ゲルを合成し、内包化合物、機能成溶媒に由来する特性がゲルにも発現することを確認した。当研究室では、架橋点となる多官能性分子の「ジョイント分子」と架橋点間を繋ぐ2官能性分子の「ロッド分子」の付加反応を有機溶媒中で行うことにより、均質な網目構造を有するジョイントーロッド型ゲルの合成とその網目構造の制御を検討してきた。これまでの検討では、付加反応には主に遷移金属触媒による反応を用いてきたが、本研究では、同ゲルの合成法の汎用性を広げるために、クリック反応の中でもより簡便な付加反応である、チオールーエン反応を用いたジョイントーロッドゲルの合成を検討している。チオールーエン反応は、ラジカルで反応が進行するため、触媒を用いる必要がなく、少量のラジカル開始剤の存在下で、加熱あるいは紫外線の照射により反応が進行するため、種々の溶媒を用いたジョイントーロッド型ゲルの合成が可能になった。また、親水性の高い溶媒を用いて合成したゲルについては、水に含浸するだけで溶媒の置換が起こり、ヒドロゲルへの変換が容易であることも明らかにした。溶媒には、イオン液体を用いることも可能であり、生成したゲルの電気化学的特性を詳細に検討し、網目を形成するジョイント分子、ロッド分子の分子構造、および、ゲル中の網目構造の割合がイオン導電性に及ぼす影響について明らかにした。また、酸化還元特性を示す低分子化合物のフェロセンを分散したゲルについても合成が可能であり、生成したゲルはフェロセンに由来する性質を示すことがわかった。さらには、剛直な構造のロッド分子を用いたゲルについては、溶媒を留去することにより多孔質構造のキセロゲルへの変換が可能であり、ジョイント分子、およびロッド分子に由来する光学的性質を示すことが明らかになった。有機溶媒中で架橋点となる多官能性分子と架橋点を繋ぐスペーサー分子との遷移金属錯体を用いた付加反応により、均質な網目構造を有する有機-無機ハイブリッドゲルの合成と構造制御を検討してきた。本研究では、このゲルの合成法の汎用性の拡大を目指した簡便な合成法の開発、および同ゲルの高機能化を目的として、クリック反応を用いたジョイント-ロッド型ゲルの合成と網目サイズの制御されたゲル中のフレキシブルナノ空間の応用を検討する。具体的には、クリック反応の一つである、ラジカルで反応が進行するチオール-エン反応を用いて、種々の溶媒中でジョイント-ロッド型ゲルを合成し、網目構造解析、ゲルの力学的特性解析を行う。この方法では、触媒を用いずに紫外線を照射するだけでゲルを合成することも可能である。また、触媒を用いないことから、様々な溶媒の使用が可能になり、チオール-エン反応の反応部位である、チオール基、ビニル基を有する分子であれば、多様な構造のジョイント、ロッド分子を用いることが可能になる。また、同ゲルの網目構造は共有結合で形成されるいわゆる化学ゲルであるため、一般的な物理ゲルに比べて、力学的強度に優れることが期待される。ついで、同ゲルの網目構造により形成されるフレキシブルナノ空間に機能性低分子化合物を内包したゲル、高分子鎖が貫通した相互侵入網目ゲルを合成し、ゲル内の低分子、高分子化合物に由来する、光学的、電気化学的等の特性解析や反応性の解析を検討する。さらには、合成したゲルの光学的、電気化学的デバイスへの応用についても検討する。クリック反応の一つである、ラジカルで反応が進行するチオール-エン反応を用いて、機能性低分子化合物を含む種々の溶媒中でジョイント-ロッド型ゲルを合成し、同ゲルの網目構造により形成されるフレキシブルナノ空間に低分子化合物を内包したゲルの特性解析を行なった。低分子化合物として凝集発光を示す化合物を用いたゲルでは、ゲル中での低分子化合物の凝集が阻害されるため、通常の溶液中と比較して発光強度が小さくなった。電気化学発光(ECL)性を示す低分子化合物を内包したゲルを合成し、ECL発光特性を評価したところ、定量的な評価には輝度が不十分であるものの、発光現象が確認されたも。さらに、ロッド分子自体に電気化学特性を有する機能性分子を用いたゲルの合成についても検討した。

ロッド分子にカチオン部位を有し、その近傍に対アニオンが存在する構造のゲルでは、通常のイオンゲルのように、溶媒にイオン液体を用いたり、ゲル中にイオン性化合物を添加しなくても、対アニオンに由来するイオン導電性を発現することを見出した。このイオン導電度は、ロッド分子の分子鎖長、ゲル内の架橋点密度、使用する溶媒の極性と相関があることが明らかになった。高分子化学平成25年度は、研究計画の中の「低分子化合物を内包したジョイントーロッド型ゲルの合成」および「相互侵入網目ジョイントーロッド型ゲルの合成」を中心に検討した。具体的には、フェロセンを含有するゲルを合成し、サイクリックボルタモグラムの測定により網目構造、ゲル中の網目含有量と酸化還元特性の相関について詳細なデータを得た。また、イオン液体を溶媒に用いたゲルを合成し、イオン導電率の温度依存性についても調査した。相互侵入網目ジョイントーロッド型ゲルについては、分子量の異なるポリエチレングリコールの存在化でジョイント分子とロッド分子の付加反応を行うことにより合成した。得られた相互網目侵入ゲルについて、力学的特性解析を行い、ポリエチレングリコールを共存させたことによる機械強度の向上を確認した。計画では、光異性化する分子を内包したゲルについても検討する予定であったが、これについては現在進行中であり、次年度中には結果をまとめる予定である。研究計画に従って、平成24年度はクリック反応を用いた、ジョイント-ロッド型ゲルの合成を検討した。具体的には、ジョイント分子に多官能(36官能)チオール化合物を、ロッド分子にジオレフィン、ジアクリレート化合物を用い、少量の光ラジカル開始剤の存在下でUV照射により反応を行なった。溶媒には、極性、溶解度パラメーター、沸点、粘性等の物理的ファクターを基準に種々のものを検討した。構成要素の組み合わせやジョイント、ロッド分子濃度について種々検討し、均質なゲルの合成条件を確立した。また、汎用溶媒以外にも、イオン液体、低分子液晶の機能性溶媒についても検討した。合成したゲルについて、走査型顕微光散乱によるゲルの網目サイズ、網目サイズ分布の側定を行った。ジョイント、ロッド分子の反応率については、赤外吸収スペクトル(IR)を用いて解析した。以上、ゲルの合成に関しては、ほぼ計画を達成できた。合成したジョイント-ロッドゲルについて、圧縮試験を用い、ヤング率、破断点、破断強度について力学的特性を評価した。これらの結果から、ゲルの構成要素(ジョイント分子,ロッド分子の構造、濃度、溶媒)、網目構造との相関について検討した。また、液晶を溶媒とするゲルの熱的性質については、示差走査熱量計(DSC)を用いて、転移温度の測定を行なった。検討事項については計画通りであるが、ゲルの構成要素と力学特性の関係については、明確な相関がみられず、今後のより詳細な考察が必要であると思われる。当初の計画のとおり、平成26年度はこれまで合成したジョイントーロッド型ゲルのデバイス化について検討する。特に、低分子蛍光物質を内包したゲルの電気化学発光を評価し、網目構造内での蛍光物質の発光挙動を調べるとともに、フレキシブル発光デバイスへの応用の可能性についても検討する。また、内包する低分子化合物として、凝集により発光する化合物や、比較的安定なラジカル分子を用いたジョイントーロッド型ゲルの合成と特性評価についても検討を行う予定である。
高輝度放射光用・X線光音響装置および新素材解析手法の開発

1.高輝度用光音響装置の製作高輝度、ロ-エミッタンスのX線に適した微小領域用の光音響セルを試作した。照射域を5mmφと小さくし、同時に高感度となる事をねらったが、Cu Kーedge上でのCu箔の試料では1.2倍程度であった。この高エネルギ-物理学研究所での共同研究の結果を米国に持ち込んだが、逆に割当られたNSLSでのビ-ムラインX23A2は、非集光であり、この場合照射フォトン数が相対的に低下し光音響信号の強度はむしろ低下することがわかった。NSLSはlowエミッタンスではあるが、光音響測定では、ビ-ムを点集束しない限りそのメリットはないことが解った。2.新しい発見この実験の最中に共同研究者の米国Eyring教授が、我々の測定系を利用して、新しい試みを行った。それは金属箔の上に揮発性の有機溶媒を滴下して測る試みで、その結果信号強度は510倍増加した。彼らはNSLSで更に研究を重ね、その原理と結果を論文に掲載した(文献リスト1)。この手法は、信号の小さいX線光音響法には、大きな福音であるが、特に表面分析に大きな威力を発揮する事であろう。一つの問題は、再現性に欠ける点で、今後の研究発展にはこの点の改善が課題である事が解った。3.新しい試み平成元年度のNSLSでの研究で合流した、ジョンズホプキンス大マ-フィ-教授は、試料表面で発生する光音響信号源である発熱を、しんきろう現象を利用して捉える、新しい試みを行った。その結果、僅かにノイズに埋もれて信号らしきものが捉えられた。しかしこれは未だ再現性に乏しく、現在も実験が繰り返されている。さらに真空下でも可能な、表面反射率の変化を捉える手法も検討している。4.高輝度光による実験上記の新装置にて、まず高エネルギ-物理学研究所にて、モデル試料としてのCu箔を用い、実験を行った結果良好なスペクトルが得られた。さらに高温超伝導体を測定したところ、従来の吸収法では測定できない様な光学的に分厚い試料でも、そのままで測定できることが解った。同じ測定を米国にて行った所、割当のビ-ムラインX23A2が非集光系である事から測定感度が稼げず、50スキャンの多数回の平均を取る手法で可能となった。しかし、ビ-ムラインのソフトウェア-の違いは大きく、測定のしやすさ、測定中でもできるEXAFS解析など、日本に導入すベき点が多い事が解った。いまソフトを転載可能か交渉中である。5.日米比較実験高エネルギ-物理学研究所フォトンファクトリ-およびNSLSでの光の性質とフォトン数を比較する為、同一イオンチェンバ-を用い、また同一光音響セルを用いて測定した。その結果X線光束量に於いては、電流値あたりでほぼ同レベルで、またエミッタンスも現在高エネルギ-物理学研究所も改善しており、ほぼ同一である事が解った。現時点では両国ほぼ同じレベルであり、使い易さでは、インジェクション後のライフタイムも電流値も高い高エネルギ-物理学研究所が良いが、システムなどのソフトウェア-は、NSLSが良く、両者に長短あることが解った。6.総括X線光音響法には、光源のエミッタンス性は問題ではなく、光束量が多い事が重要であった。しかしこれは本質的な問題ではなく測定系の感度面の改善でも対処でき、現在当教室を中心に進めている、超高感度マイクロホンの開発などX線光音響測定系の改善が今一つのアプロ-チである事を本研究は示した。また諸外国のシンクロトロン放射光施設は、各々の特徴を持って、そのアイディンティティ-を売りものにしているが、総合的には日本の高エネルギ-物理学研究所放射光施設が世界トップのものである事を改めて知らされた思いである。今後は本施設を利用し、さらに現実の試料の測定に対処出来るよう、感度などの改善を行っていく。3.新しい試み平成元年度のNSLSでの研究で合流した、ジョンズホプキンス大マ-

フィ-教授は、試料表面で発生する光音響信号源である発熱を、しんきろう現象を利用して捉える、新しい試みを行った。その結果、僅かにノイズに埋もれて信号らしきものが捉えられた。しかしこれは未だ再現性に乏しく、現在も実験が繰り返されている。さらに真空下でも可能な、表面反射率の変化を捉える手法も検討している。4.高輝度光による実験上記の新装置にて、まず高エネルギ-物理学研究所にて、モデル試料としてのCu箔を用い、実験を行った結果良好なスペクトルが得られた。さらに高温超伝導体を測定したところ、従来の吸収法では測定できない様な光学的に分厚い試料でも、そのままで測定できることが解った。同じ測定を米国にて行った所、割当のビ-ムラインX23A2が非集光系である事から測定感度が稼げず、50スキャンの多数回の平均を取る手法で可能となった。しかし、ビ-ムラインのソフトウェア-の違いは大きく、測定のしやすさ、測定中でもできるEXAFS解析など、日本に導入すベき点が多い事が解った。いまソフトを転載可能か交渉中である。5.日米比較実験高エネルギ-物理学研究所フォトンファクトリ-およびNSLSでの光の性質とフォトン数を比較する為、同一イオンチェンバ-を用い、また同一光音響セルを用いて測定した。その結果X線光束量に於いては、電流値あたりでほぼ同レベルで、またエミッタンスも現在高エネルギ-物理学研究所も改善しており、ほぼ同一である事が解った。現時点では両国ほぼ同じレベルであり、使い易さでは、インジェクション後のライフタイムも電流値も高い高エネルギ-物理学研究所が良いが、システムなどのソフトウェア-は、NSLSが良く、両者に長短あることが解った。6.総括X線光音響法には、光源のエミッタンス性は問題ではなく、光束量が多い事が重要であった。しかしこれは本質的な問題ではなく測定系の感度面の改善でも対処でき、現在当教室を中心に進めている、超高感度マイクロホンの開発などX線光音響測定系の改善が今一つのアプロ-チである事を本研究は示した。また諸外国のシンクロトロン放射光施設は、各々の特徴を持って、そのアイディンティティ-を売りものにしているが、総合的には日本の高エネルギ-物理学研究所放射光施設が世界トップのものである事を改めて知らされた思いである。今後は本施設を利用し、さらに現実の試料の測定に対処出来るよう、感度などの改善を行っていく。
ホール注入型低次元CuO鎖化合物の酸素の電子状態

平成15年度は(Sr,Y,La,Ca)14Cu24041単結晶試料の酸素K吸収端近傍のX線吸収・発光分光(XAS・XES)実験の結果の解析及び(Ca,Y)4Cu5010単結晶試料作製・XAS・XESの実験を行なった。(St,Ca)14Cu24041では、従来報告されていたCa置換によるチェーン位置からラダー位置へのホールの移動は観測されず、ラダー位置でのホールの全量はCa濃度に関係しないことが分かった。さらに偏光依存性を詳細に解析することにより、ラダー内の2つの異なった酸素位置(横木:rung、縦木:leg)のホール分布を求めることに成功した。Caゼロの試料では、ホールはrungとlegそれぞれにほぼ同数で分布しているが、Ca置換に伴いleg成分が増える事がわかった。このlegのホールは隣のラダーのCuに伸びる酸素の2p軌道に入っており、ラダー間の相互作用は非常に小さいという従来の解釈に反し、ラダー同士の結合があり、超伝導出現と向時に起きている事が分かった。この物質の超伝導が理論的に予想されたラダーの超伝導ではなく、2次元CuO2面が主役である銅酸化物の超伝導と類似のものであることを示唆している。これらの結果はCa置換による電気伝導度の異方性の変化も矛盾なく説明でき、現在J.Phys.Soc.Jpn.に投稿中である。(Ca,Y)4Cu5010は上記ラダー物質の構造の一部である辺共有CuO鎖構造のみからなる物質である.。Ca/Y比の調整によりホール濃度の制御が容易である。多結晶試料で、ホール濃度に比例した明確なXASピークが観測されたが、UHBと考えられる吸収強度はホール濃度に依存しないことが分かった。単結晶試料の異方性からCuO4プラケットに局在しているZhang-Rice一重項(ZRS)状態の存在を導き出した。この局在したZRSはプラケットを長方形から正方形に歪ませると考えられ、詳細な構造解析[1]の結果とよく一致することが分かった。この結果も現在投稿準備中である。本年度の補助金は主として高純度原料等消耗品、米国での実験の為の渡航費、解析用コンピュータに充てた。平成14年度は研究計画通り、(Sr,Y,La,Ca)_<14>Cu_<24>O<41>単結晶試料及び(Ca,Y)_4Cu_5O_<10>単結晶試料作製に重点を置き研究を行なった。(Sr,Y,La,Ca)_<14>Cu_<24>O_<41>単結晶試料に関しては、ホールの無いSr_8La_6Cu_<24>O_<41>から化学式当たり6個のホールを有するSr_<14>Cu_<24>O_<41>、及び内部のホール分布の変化により高圧下で超伝導が発現する(Sr,Ca)_<14>Cu_<24>O_<41>の広い組成範囲の単結晶試料を作成した。この化合物に関しては米国LBNL放射光施設ALS及びKEK-PFにおいて酸素K吸収端近傍の軟X線吸収・発光分光測定を行ない、顕著な偏向依存性があらわれる事がわかった。組成依存性を含めて、現在論文としてまとめるべく解析を進めている。一方、辺共有CuO鎖構造のみの化合物である(Ca,Y)_4Cu_5_<10>単結晶試料に関しては、TSFZ法によりソルベントの決定から実験を始め、ホールが無いCa_2Y_2Cu_5O_<10>及び化学式当たりホールが1個ドープされたCa_3Y_1Cu_5O_<10>に関して単結晶作製に成功した。作成した単結晶のサイズは12mm程度の小さな物であるが、本研究の実験手法である軟X線吸収・発光分光では十分な大きさである。多結晶試料及び単結晶を用いた予備的な測定を行なった。平成15年度の放射光実験で(Sr,Y,La,Ca)_<14>Cu_<24>O_<41>の結果と比較出来る実験結果を得る予定である。また、平成15年度は上記辺共有CuO鎖物質の軟X線吸収・発光分光実験と並行して、角共有CuO鎖構造物質である、Sr_2CuO_3及びSrCuO_2単結晶試料の作製に取りかかる。本年度の補助金は主として高純度原料(試薬代)、米国での実験の為の渡航費に充てた。このlegのホールは隣のラダーのCuに伸びる

酸素の2p軌道に入っており、ラダー間の相互作用は非常に小さいという従来の解釈に反し、ラダー同士の結合があり、超伝導出現と向時に起きている事が分かった。この物質の超伝導が理論的に予想されたラダーの超伝導ではなく、2次元CuO2面が主役である銅酸化物の超伝導と類似のものであることを示唆している。これらの結果はCa置換による電気伝導度の異方性の変化も矛盾なく説明でき、現在J.Phys.Soc.Jpn.に投稿中である。(Ca,Y)4Cu5010は上記ラダー物質の構造の一部である辺共有CuO鎖構造のみからなる物質である.。Ca/Y比の調整によりホール濃度の制御が容易である。多結晶試料で、ホール濃度に比例した明確なXASピークが観測されたが、UHBと考えられる吸収強度はホール濃度に依存しないことが分かった。単結晶試料の異方性からCuO4プラケットに局在しているZhang-Rice一重項(ZRS)状態の存在を導き出した。この局在したZRSはプラケットを長方形から正方形に歪ませると考えられ、詳細な構造解析[1]の結果とよく一致することが分かった。この結果も現在投稿準備中である。本年度の補助金は主として高純度原料等消耗品、米国での実験の為の渡航費、解析用コンピュータに充てた。
超高光度赤外線銀河中に埋もれた活動銀河核の探査-ダストに隠された銀河形成の解明-

1.前年に引き続き、すばる望遠鏡を用いた、超高光度赤外線銀河の赤外線3-4ミクロン分光観測を系統的に実施した。スペクトルの形から、星生成と塵に埋もれた活動銀河核のどちらがエネルギーを支配しているのかを、個々の天体について調べた。結果を査読論文としてまとめた(次ページの論文1)。2.米国のスピッツアー赤外線天文衛星によって取得した、より波長の長い5-35ミクロンのスペクトルを解析し、すばるのデータと比較した。エネルギー源とダストの空間分布を分光学的に調べ、幾何学的な観点から、星生成と活動銀河核を区別するとう我々独自の手法が、実際に使えることを確認した。成果を査読論文にまとめた(次ページの論文4)。3.野辺山ミリ波干渉計を用いた、超高光度赤外線銀河の観測を継続した。波長3ミリ帯のHCN,HCO+分子輝線強度比から、星生成と活動銀河核を区別した。上の赤外線分光観測の診断結果と比較し、結果の整合性を確認した(次ページの論文2,3)。4.国際研究会で、これらの成果を口頭、及び、ポスター発表した。参加した国際学会は、具体的には、5月のギリシャクレタ島、六月の米国コーネル大学、7月の日本石垣島、10月の中国西安である。日本では、宇宙科学研究所(8月)、京都大学(2月)にて、成果発表の談話会を行なった。5.日本のX線天文衛星すざくを用い、明るい超高光度赤外線銀河2天体を観測し、そのデータを解析した。6.日本の赤外線天文衛星あかりを用いて、やや遠方の超高光度赤外線銀河の赤外線2-5ミクロン分光観測を実施し、エネルギー源が、光度、及び、距離によって進化するかを調べた。7.これら一連の成果を踏まえ、日本の次期赤外線天文衛星計画スピカを用いた、宇宙初期の超高光度赤外線銀河の観測戦略を練った。十一月の米国カリフォルニア州パサデナでの国際会議で、口頭発表した。1.ハワイ島マウナケア山頂の米国IRTF3m望遠鏡を用いた、明るい天体の観測的研究を終了し、査読論文として成果を公表した(次ページの論文1,2,3)。2004年9月に英国のレスター大学で行われた国際学会に参加し、口頭発表を行った(論文1,3の内容)。2.日本のすばる望遠鏡を用いた、統計的に有意な数の、暗い超高光度赤外線銀河の観測に成功した。現在精力的なデータ解析を実施中であり、来年度の後半に査読論文として投稿する計画である。3.米国の赤外線天文衛星Spitzerへの、私自身の観測提案が採択され、数多くの天体の観測データが得られることになった。2004年11月に、米国のカリフォルニア州パサデナで行われた国際学会に参加し、私自身の観測戦略の詳細に関する発表を行った。現在データが手元にやって来つつある段階で、データ解析を実施中である。4.日本の野辺山ミリ波干渉計を用いた、観測的研究を行った。最初の天体の観測結果に関しては、査読論文として出版済みである(論文2)。今年度は、延べ23夜の観測を行い、新たに2天体の高品質の観測データを取得した。データ解析はほぼ終了し、論文執筆を開始した。5.ヨーロッパのX線天文衛星XMM-Newtonを用いた観測を行った。最初の天体のデータ解析は終了した。2天体目の観測も終了し、データが手元にやって来るのを待っている段階である。6.来年度打ち上げ予定の日本の赤外線天文衛星ASTRO-Fを用いた観測計画の戦略を、共同研究者と議論した。7.一連の研究成果は、国内の研究会、具体的には2004年7月の野辺山ミリ波干渉計の研究会、8月のASTRO-F研究会、9月のALMAの研究会、12月の理論懇将来計画シンポジウム(3件の発表)、2005年3月の日本天文学会(3件の発表)にて、発表した。1.すばる望遠鏡を用いた、超高光度赤外線銀河の赤外線3-4ミクロン分光観測を系統的に行い、スペクトルの形から、塵に隠されて理解するのが困難なエネルギー源が、星生成活動なのか、あるいは、超巨大ブラックホールに支配されたAGN活動なのかを、系統的に調べた。成果を査読論文としてまとめた(次ページの論文1,2)。本研究は、すばる望遠鏡によるWebリリースも行い(2006年2月15日)、日本経済新聞、産経新聞に成果が掲載された。2.野辺山ミリ波干渉計を用いた、超高光度赤外線銀河の中心核の観測を行い、ミリ波に観測される異なる分子輝線の強度比から、塵に隠されたエネルギー源の正体を調べ、赤外線観測の結果と比較した。成果を査読論文としてまとめた(次ページの論文3)。3.国際学会で、これらの成果の公表を積極的に行った(8月の中国雲南省麗江、10月のスウェーデンイエーテボリ市、11月の米国カリフォルニア州パサデナ)。同時に、外国の大学を訪問し、談話会を行った(10月のドイツマックスプランク天体物理学研究所、11月の米国カリフォルニア大学サンタバーバラ校、コーネル大学)。4.日本の天文学会(秋季年会北海道、春季年会和歌山)、及び、研究会にて、これらの成果発表を積極的に行った。