hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ハイブリッド可達性解析に基づいた電気自動車の自動パーキングシステムの開発

本研究の目的は電気自動車のパーキングシステムに対してハイブリットシステムに基づいた理論的な展開を行い、自動パーキングシステムの構築を行うことである。本プロジェクトは今年で3年目になりまして、2007年度では本研究を行うための応用技術の確立に取り込むことと外部公表を主な目的にした。具体的には、以下のように要約することができる。1.モデル予測制御を行うことによる計算時間の短縮2.重量の変化に対する適応構造の開発およびシミュレーション3.人間の情報を取り組んだ新しいパーキング作業の支援に関する定式化これらに対し本研究では非線形車両モデルを統計学的にモデリングする手法とモデル誤差を最小にする厳密な線形化手法を提案して、様々な運転状況に対するシミュレーションとコントローラの設計に取り組み、論文として成果の公表を行った。高精度の車両ダイナミクスをモデリングするためには求解における計算時間が膨大になる。具体的には、厳密な線形化を用いる時にはダイナミクスの最適化の後、元の座標に逆変換する必要があり、この時に膨大な時間がかかるが、提案手法では逆変換無しで元の座標系の変数に変換することができた。また、車体の重量の変更や外乱に対する適応構造やパーキングのタスクの実現に対しての実現手法を提案した。行った研究の成果は多方面に応用が可能だと思われる。たとえば、人間の体は多くの情報を含むが、この情報を力学と運動学に基づいてモデル化することは可能であるが、機械システムとしてコントローラの設計等を行う際にはモデルの精度のみではなく解法における考慮も必要であり、このような分野に本手法の応用が可能であると考えられる。本研究は電気自動車のパーキングシステムに対してハイブリットシステムに基づいた理論的な展開を行い、自動パーキングシステムの構築を目指す。平成7年度での成果を以下にまとめる。(1)データマイニングに基づいた低速運転時の車両の高精度モデリング手法の開発従来のモデルは定常状態での車の挙動を表現している。低速運転時にハンドル角の急激な変動等が起こりえるパーキング作業に従来のものをそのまま応用すると大きなモデル誤差が生じてしまう。従って、まず、本研究ではデータマイニングに基づいた新しいモデリング手法を提案した。提案手法により構築したモデルにより求めた値と実際の値(真値)との相関係数は0.999以上になった。(2)オートマトンにより表現されるパーキング作業の可達性解析モード毎に実現しようとするタスクと車両のダイナミクスを表現し、それらをオートマトンモデルにて統合を行った。提案モデルは可達性解析を行うことにより初期値から並列駐車の可能な領域を定義することができ、もし駐車不可能な領域にあるなら、可能な領域に移動することができる。(3)提案した手法により構築されたモデルを用いてロバストなコントローラの作成(1)にて提案されるモデルはアファインな形になるが、そのまま、コントローラの構築に生かすことは難しい。したがって、本研究では二次計画法に基づいた新しいロバストな制御器の構築手法を提案した。提案手法は雑音の最大値制限を越えない限り指令値への収束を保証する。(4)CarSim等による提案したコントローラを実装した車両のテスト運転今までの(1)から(3)までの手法をCarSimにて実装し、様々な運転を行って検討を行った。(5)簡単なパーキング作業の実現前進・後進並列駐車を実現した。以上の研究内容は論文として1本投稿中であり、発表論文は3本投稿中(一本のみが公開済)である。本プロジェクトは今年3年目になるが、2006年度では本研究を行うための基礎的な研究と応用における課題に取り組んだ。1.様々な地形的な状況でのパーキング可能性の検証2.外乱に対するロバストな特性を様々な状況で試しパーキング安全性の向上まず、1に関しては、A定常円旋回と直進運動のみによる軌道計画を行い、それに基づいたパーキング作業の実現B軌道計画なしのモデル予測制御によるパーキング作業の実現の二つの方法についてアプローチを行った。Aの定常円旋回や直進運動については高精度で追従できることが昨年度の研究成果により確認できた。また、実現しようとする作業におけるモードを導入しモードの切り替えを介した最適性も考慮した。Bについては、パラメトリックプログラミング(PP)に用いて取り組んでおり、PPにより規定できる解から次のサンプリング時刻まで動ける解空間を限定し、最適性を議論したいと思っている。今年では、3.パラメトリックプログラミングを用いたモデル予測制御を行うことによる計算時間の短縮4.重量の変化に対する適応構造の開発およびシミュレーション5.人間の情報を取り組んだ新しいパーキング作業の支援に関する定式化と上記で説明しました技術の適用を考えている。

高精度の車両ダイナミクスをモデリングするためには求解における計算時間が膨大になる。具体的には、厳密な線形化を用いる時にはダイナミクスの最適化の後、元の座標に逆変換する必要があり、この時に膨大な時間がかかるが、提案手法では逆変換無しで元の座標系の変数に変換することができた。また、車体の重量の変更や外乱に対する適応構造やパーキングのタスクの実現に対しての実現手法を提案した。行った研究の成果は多方面に応用が可能だと思われる。たとえば、人間の体は多くの情報を含むが、この情報を力学と運動学に基づいてモデル化することは可能であるが、機械システムとしてコントローラの設計等を行う際にはモデルの精度のみではなく解法における考慮も必要であり、このような分野に本手法の応用が可能であると考えられる。
ソレノイド型蓄積磁石への3次元らせん軌道によるビーム入射の実証試験

ミューオンの異常磁気双極子(g-2)と電気双極子(EDM)の精密測定により新物理の存否をさぐる。過去30年近く踏襲された実験の系統誤差要因を根本から解決すべく、我々は新しい実験を推進している。新実験の要はサブppmで調整された磁場強度3Tの蓄積リングに運動量300MeV/cのビームを入射し、半径33cmの蓄積リング内にビームを制御する手法の確立である。本申請研究では、新規考案したソレノイド型蓄積磁石への3次元的なビーム入射手法を実証するテストビームラインの建設および検証実験を行った。ビームの水平・垂直方向の運動の制御するX-Y結合の調整により、小型蓄積リング内でのビーム制御技術を実証できた。本研究は、J-PARC g-2/EDM実験の蓄積リングの1/3スケールの小型ソレノイド磁石を設置したテストビームラインに、112keV/cの電子ビームを通し、3次元らせん軌道入射方式を実証する。平成26年度ではビームライン建設のための詳細設計、必要機材の調達などの製作準備を主に行った。平成26年度の具体的な研究実績は6項目に上る。項目5,6)は計画を前倒しして実効できた。1)小型ソレノイド磁石の製作:詳細設計を行い発注する。弱収束磁場発生用のコイル、およびキッカーコイルの製作も併せて行う。2)ビームパイプ、小型ソレノイド磁石内部の蓄積槽の設計・製作を行う。3)ビームラインの設計、建設。輸送区間の詳細設計を行い、真空機材の調達を行う。輸送区間の電磁石の製作。4)電子銃の運転を開始し、110keVのDC電子ビームを安定して出力するように慣らし運転を行った。5)小型ソレノイド磁石の単体励磁試験、その後にホール素子を用いて磁場測定を行った。特にフリンジ部の3次元マップを取得し設計磁場に対して100ppm以内の精度を達成していることを確認した。6)小型ソレノイド磁石をビームラインに設置し、その他の輸送ラインに構成要素(電磁石、ビームパイプ、真空機器)を接続した。途中の適当な箇所及び、最下流に蛍光板・ファラデーカップを設置し、輸送区間前後のビーム断面サイズおよび、強度を比較し、輸送ラインの電磁石の磁場強度の荒調整を行った。この結果、小型ソレノイド磁石内部の蓄積槽の直前まで電子ビームを輸送できることを確認した。2014年度に引き続き、電子銃ビームラインの試運転を行った。2015年度前半はビームラインすべての構成要素の設置、アライメントを行った。後半は、蓄積用のソレノイド磁石内にビームを誘導することを目標とし、その道のりとして、1)ビームライン直線区間での窒素気体中での電子ビームによる電離発光を好感度カメラで取得、2)蓄積チェンバー内で、3次元らせん軌跡が発光する様子を高感度カメラで取得する、という2段階で進めた。(1)の電離発光を取得するまでに、電子銃ビームの強度、窒素濃度の調整を繰り返し行った。非常に微弱は発光のため、周囲を暗幕で多い、カメラ画像の積分時間300秒に設定し、ビームによる窒素の電離発光を確認できた。(2)は入射チェンバー入口で、ビームがパイプにぶつかってしまい、蓄積槽内部までビームを誘導するには至らなかった。原因は、ビームパイプが細すぎて、計算値と実際の環境による軌道のズレをカバーできなかったことである。これを受けて、2015年度後半は、ビームパイプの改造および、蓄積槽内の複数の蛍光板を取り付けるなど、ビームモニターの準備を行った。また、ビーム制御のための、ステアリングコイルも複数とりつけ、ビーム制御の自由度を上げた。今後は、改良したビームパイプを取り付け、蓄積槽への入射を行い、ソレノイド磁石に付属する、弱収束磁場の強度を調整し、ビームを蓄積すること、および、その様子を高感度カメラに取得することを目標に引き続き研究を進める。蓄積槽の直前の入射用ビームパイプ径が細く、ビームがパイプ壁にぶつかり、蓄積槽の手前で止まってしまった。ステアリングコイルを付加するなど、ビーム制御で努力したが、改善できなかった。計算軌道と実際のビームラインでの軌道のズレが起こり得ることは想定できたが、見積もりが甘かった。一方で、ステアリングコイルを多数準備したため、ビーム制御の自由度は増えた。これにより、電子銃の安定度が多少悪くても、ビームをに蓄積槽直前までは、誘導できるようになった。本研究はJ-PARCミューオンg-2/EDM実験の実現に向けた必須の研究開発要素である。前例のない3次元らせん軌道入射方式を実証するため、オリジナル実験の蓄積リングの1/3スケールの小型ソレノイド磁石を設置した電子銃のビームラインを構築した。具体的な項目は、1)小型ソレノイド磁石の製作、2)テストビームラインの建設、3)ビームの位相空間の測定モニター装置の開発、4)パルス磁場キッカー装置を導入、5)蓄積領域のビーム軌道を高精度に制御するために弱収束磁場の調整を行う、である。平成28年度までに、上記計画の1), 2)を完了し、電子銃からのDCビームを蓄積槽まで輸送、蓄積槽内部のソレノイド磁場中で電子ビーム軌跡を確認した。5)に挙げた弱収束磁場調整機構の試運転も完了している。

3)に関し、蓄積槽に窒素ガスを充填し、電離発光させ、電子ビーム軌跡の3次元可視化に成功した。これは、蓄積リング内のビーム運動を1視野に収めるという、コンパクト貯蔵リングの特徴を生かす手法であるが、画像品質の向上が課題として残っている。項目4)に関しては、計画よりも遅れている。その理由はDC電子ビーム運転時のビームの安定性が悪く、ビームライン初期調整に時間がかかったことである。全長1mほどの輸送ラインの3か所にビームモニター用の蛍光板、ステアリング磁石を3か所設置して対応した。更に、本研究の根幹である、3次元らせん軌道の概念設計を論文にまとめ、"Tree-dimensional spiral injection scheme for the g-2/EDM experiment at J-PARC", H.Iinuma et.al, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 832 (2016) 51-62.に出版した。当初計画では早い段階でパルス電子ビームの利用を考えていたが、DC電子ビーム運転時のビームの安定性が悪く、ビームライン初期調整に時間がかかった。当初の計画にはなかった装置の設計・導入を行うことでビーム制御の自由度を高める必要があった。具体的には、1)全長1mほどの輸送ラインの3か所にビームモニター用の蛍光板、ステアリング磁石を3か所設置して対応した。2)小型ソレノイド磁石の架台を改造して位置調整機構を追加すること、である。また、蓄積槽に窒素ガスを入れ、電子ビームによる電離発光を可視化することでビームを3次元解析する手法をもちいているが、蓄積槽内で発光の乱反射がおこり、真のビームとの区別がつきにくく、また、乱反射の発光の方が強くなり、3次元画像の品質の改善に取り組んでいる最中である。本申請研究の目的はJ-PARCで計画されているミューオン異常磁気モーメント(g-2)と電気双極子モーメント(EDM)の精密測定実験(新g-2/EDM実験)のための、ビーム入射・蓄積手法の開発である。医療用MRIソレノイド磁石技術を応用した、直径0.66mの小型蓄積リングに、蓄積磁場を乱さずにビームを3次元らせん軌道で入射するという、前例のないユニークな手法を考案し、その実証実験を行うことができた。J-PARCで行うオリジナル実験装置より3分の1サイズダウンした蓄積磁石を製作し、ミューオンビームの代わりに、電子銃からの電子ビームを利用したテストビームラインを建設した。更に入射ビームを蓄積領域中に保持するためのキッカー装置と、弱収束磁場による制御装置を製作した。蓄積総ないのビーム軌跡を3次元画像で記録し、ビームサイズや設計軌道とのズレを修正する技術的手法を確立した。初年度(H26)は、電子銃の立ち上げ作業と、蓄積電磁石の設計と製作を行った。H27年度からは、全長2m程度のビームラインの建設と試運転を行った。100keV程度の電子ビームは実験エリアの残留磁場により、ビーム軌道が設計輸送軌道設計と数ミリレベルで変わる問題が生じ、3か所のビーム位置モニターと、ステアリング磁石を6個ほど追加した。H28年度は、蓄積槽に入射したビームを3次元画像で取得するために、窒素ガスを封入し、高感度カメラによる撮影に取り組んだ。直径400mm、高さ500mmという比較的大きい体積の中でサイクロトロン運動する3次元軌跡の取得に成功、ビームサイズの評価も行った。
MMP特異的19F-MRトレーサーを用いた血栓溶解時の出血性梗塞予測法確立

本研究の目的は、脳梗塞急性期における重篤かつ頻度の高い副作用である血栓溶解療法後の出血性梗塞の原因、即ち脳血管内皮細胞障害を直接検出することにより、血栓溶解療法適応判断のbiomarkerとなり得る新しいタイプのMRトレーサーを開発することである。これを目的として申請者らは全く新しいタイプのMR用リガンドであるTGN-019を開発し、MMPに対する感度、特異性を検証し、脳梗塞モデルに応用した。TGN-019は梗塞巣におけるMMP2/9の増加・集積を感度よく検出し、内皮障害が強く見られ、出血性梗塞を来しやすいと思われる病態においてその集積は高度であった。本研究の目的は、脳梗塞急性期における重篤かつ頻度の高い副作用である血栓溶解療法後の出血性梗塞(hemorrhagic transformation; HT)の原因、即ち脳血管内皮細胞障害を直接検出することにより、血栓溶解療法適応判断のbiomarkerとなり得る新しいタイプの19F-MRトレーサーを開発することである。研究初年度にあたる本年度は1.ラット脳塞栓モデルのHT再現性最適化、2.トレーサーの開発、3. 19F -MR画像収集法の最適化を中心に実験を行った。ラット脳塞栓モデルに関しては、自家血血栓にて中大脳動脈閉塞を作成するモデルおよびシリコン塞栓糸を用い中大脳動脈を閉塞する2モデルで比較検討を行い、どちらのモデルに於いても閉塞後3-5時間後にt-PA投与、再開通を惹起したモデルにて高率にHTをきたすことを確認した。トレーサーの開発については当初の予定通り6-19F -GM6001の合成法の確立を目的として、実験を行い、現時点では19F標識率が30-50%に達する化合物を作成することに成功した。次年度の動物実験に向け、標識率を50%以上にすべく反応系の改良を行っている。2年目にあたる本年度においては、1) 19F-GM6001合成の最適化2)19F-GM6001の生体における脳内薬物動態およびMMP検出特異性の評価以上2点を行った。19F-GM6001の合成最適化については、試行を重ねた結果、当初予定していた6-19F-GM6001より、5-19F-GM6001の合成がより標識率が高い(約90%)ことが確認され、実験には5-19F-GM6001を用いることとした。19F-GM6001の生体における脳内薬物動態およびMMP検出特異性の評価に関しては、当該トレーサーを安定型MM2,活性型MMP2,安定型MMP9,活性型MMP9を各々脳内に2μl注入したMMP2 knockout mouseに静脈投与し、画像を撮像したところ、MMP2および9のすべての形において感度よく画像化に成功した。これは生体におけるMMP zymographyが可能であるということを示しており、出血性梗塞の可能性のある部位の検出が当該トレーサーを用いたMRIにて十分可能であることを示している。また脳内経時動態については、投与後2時間まで、安定して検出が可能であり、そのKdの低さから、投与時のMMP2/9の局所分布を反映していると考えられた。本年度は、まず6-19F-GM6001(TGF-019と命名)のMMPに対するsensitivityを確認するために、MMP baqchgroundがほほ皆無であるMMP2 knockout miceの脳内にMMP2, MMP3, MMP9を5μl各々投与した後、TGF-019を経静脈投与しMRSI撮像を施行、これら3つのMMP投与部を明確に画像化できることを確認した。次に、specificityを確認するために、脳内LPS注入モデルを作成、MRSIを測定後、同一動物でin situ zymographyを施行、MRSIと比較した。その結果、MRSIで信号が検出される部位とzymographyの高反応部位は一致していた。最後に、C57BL/6マウスに中大脳動脈1時間閉塞を来した群(inschemia only群)、出血性梗塞を惹起させる為に閉塞後再開通時にt-PAを投与した群(t-PA群)、虚血後のMMP群の上昇が抑えられていることが分かっているMMP2 ko mouseに同様の閉塞を来した群(MMP2 ko群)の3群につき、中大脳動脈閉塞24時間後にTGF-019を投与し、信号強度を比較した。その結果、出血性梗塞を来したt-PA群が最も信号強度が高く、ついてischemia only群、MMP2 ko群の順に信号強度が低下した。これは別動物で行った3群についてのzumographyにてMMP2+MMP9の反応活性と一致していたが、一部で報告されているMMP3の上昇は生化学的アッセイを用いた確認では認められず、MRSIの信号強度との一致も認められなかった。以上の実験より、今回我々が開発したMR用トレーサーであるTGF-019は脳内では主にMMP2/9の活性を反映し、その活性と強い関係の認められる出血性梗塞出現の可能性を評価し得る手法と考えられた。

本研究の目的は、脳梗塞急性期における重篤かつ頻度の高い副作用である血栓溶解療法後の出血性梗塞の原因、即ち脳血管内皮細胞障害を直接検出することにより、血栓溶解療法適応判断のbiomarkerとなり得る新しいタイプのMRトレーサーを開発することである。これを目的として申請者らは全く新しいタイプのMR用リガンドであるTGN-019を開発し、MMPに対する感度、特異性を検証し、脳梗塞モデルに応用した。TGN-019は梗塞巣におけるMMP2/9の増加・集積を感度よく検出し、内皮障害が強く見られ、出血性梗塞を来しやすいと思われる病態においてその集積は高度であった。19F-GM6001合成に関して、当初予定されていた6-19F-GM6001と比較し、より効率的に合成が可能である5-19F-GM6001を開発することに成功した。さらに、当該トレーサーについて当初予定されていた薬物動態の解析とともに、2μlという非常に少ないMMP2/9投与におけるMMP集積の画像化にも成功している。神経内科学研究は順調に推移しており、現時点においては研究進捗を阻害する問題点は認められない。現時点では、MMP2/9が脳内にて増加する脳内LPS注入モデルとin situ zymographyとの比較を行い、実際にMMP2/9が増加している部位での検出能の検討を行っており、この後、実際の脳梗塞モデルへの応用を試みる予定である。初年度に予定された計画を全てクリアするとともに、新たなMRI撮像法を開発し、論文化している。消耗品(主に薬品)の端数として本年度14,882円が次年度使用額として生じた。研究は順調に推移しており、現時点においては研究進捗を阻害する問題点は認められない。次年度は当初計画通り、6-19F -GM6001の生体における脳内薬物動態およびMMP2検出特異性の評価を行う。本年同様、消耗品(主に薬品)の購入に充てる。消耗品(主に薬品)購入の端数として本年度2,117円が次年度使用額として生じた。
外科的矯正治療による心理・精神面と表情との変化の関連性に関する研究

外科的矯正治療前後の心理・精神面と表情表出の変化とその相互作用を調べ、静的、ならびに動的な表情表出の調和を目指した治療体系を構築することを目的に以下のことを行った。1.外見と心理・精神面とは関係が深く関わっている笑顔について、外科的矯正治療前後における安静時とスマイル時の表情を二次元ならびに三次元計測し、評価した。その結果、外科的矯正治療により、骨格形態、中顔面部の陥凹観、軟組織のバランスも改善され、軟組織の動きも滑らかとなった。外科的矯正治療後のスマイルでは、頬部、中下顔面部の軟組織の動きが大きくなり、口角が上外側に引き揚げられ、よりきれいな弓なりとなった口裂を形成していた。結果として、スマイル時、大きな軟組織の移動と細かな変化を表出した。2.顎変形症を有する患者の多くは、下顎の前突感、顔の曲がりなど顔貌の不調和を悩みながら長期に亘り精神的ストレスを抱え、心理・精神面に悪影響を及ぼしていることが予想される。そこで、外科的矯正治療による心理・精神的な変化を調べることを目的に、外科的矯正治療患者を対象に状態・特性不安検査(State-Trait Anxiety Inventory,日本語版STAI)を用いて、調査を行った。その結果、状態不安、特性不安ともに、対照群とした大学生と比較して良好な状態にあった。以上の結果から、外科的矯正治療により、硬組織形態ならびに軟組織形態の均整が得られたことにより表情表出時の軟組織の動きが円滑に行われていた。一方、外科的矯正治療後の精神状態が向上し、より安定した状態となっていた。そのことは、外観と心的状態、両者が関連していることが示唆された。今研究の目的は、外科的矯正治療前後の心理・精神面の表情表出の変化とその相互作用を調べ、静的な顔貌の調和だけでなく、動的な表情表出の調和を目指した治療体系を構築するための基礎研究としている。今年度、顎変形症患者の形態的特徴の解析として、非接触三次元表面形状計測装置を用いた顔面部計測を行った。資料・方法:被験者を正面・左右45度の3方向から非接触型三次元表面形状計測装置により測定した男子大学生45名の三次元データを資料とした。基準点と基準線を設定し角度と表面積を計測し、平均値と標準偏差(Mean±SD)を算出した。左右差について加藤の非対称率を算出し、検定を行った。結果・考察:鼻背の曲がりが0.1±1.8度(左側に偏位)、口角の傾斜が-0.4±1.6度(右側が下方)、眼裂の傾斜角が右側7.7±2.8度、左側7.6±3.1度(共に外側が上方)であった。表面積は、鼻部が右側11.0±1.6cm^2で左側11.0±1.4cm^2、上唇部が右側6.0±0.7cm^2で左側5.7±0.6cm^2、赤唇部が右側5.2±0.9cm^2で左側4.7±0.8cm^2、オトガイ部が右側7.3±0.6cm^2で左側7.3±0.7cm^2、頬部が右側39.5±8.9cm^2で左側40.5±8.5cm^2であった。非対称率は、鼻部6.1±5.0%、上唇部8.2±5.5%、赤唇部10.9±8.1%、オトガイ部5.2±3.7%、頬部9.0±5.1%であり、左右差は認められなかった。顔面の非接触型三次元データを用いて、角度と表面積を設定して、それぞれを容易に算出することができ、対称性を含めた顔面の構成を評価することができた。

現在、外科的矯正治療患者の形態計測を行い、(1)外科的矯正治療前の心理・精神面の評価、(2)外科的矯正治療前の表情表出の評価を行うための資料を収集中である。本研究の目的は、外科的矯正治療前後の心理・精神面と表情表出の変化とその相互作用を調べ、静的な顔貌の調和だけでなく、動的な表情表出の調和を目指した治療体系を構築するための基礎研究としている。外科的矯正治療後の軟組織形態とその動的解析を行うためには、硬組織移動量に対する軟組織移動量を知ることが重要である。今年度は、外科的矯正治療により劇的にかつ良好に改善する顔面非対称を伴う骨格性下顎前突症患者の顎矯正手術前後における顔面硬組織変化量に対する軟組織変化量について分析検討を行った。資料・方法:顔面非対称を伴う骨格性下顎前突症と診断され、上下顎移動術により治療を行った患者で、術後に精査を目的として撮影したX線CTデータを資料とした。このX線CTデータから三次元再構築ソフトウェアVolume Extractorにより三次元再構築を行った。三次元計測ソフトウェア3D-Rugleを用いて、術前後における硬軟両組織について4部位の三次元座標系を統一し、術前軟組織の厚径と術前後における硬組織と軟組織の変化量を計測した。次に、追従率=(軟組織変化量/硬組織変化量)を算出し、検討した。結果・考察:硬組織が後退変化した計測点では、硬組織に対する軟組織の追従率は頬部よりオトガイ部で高く、非偏位側より偏位側で高い傾向を示した。一方、硬組織が突出変化した計測点では、硬組織に対する軟組織の追従率は偏位側、非偏位側ともに頬部において後退変化と比較して低い値を示した。以上の結果から、後退変化に比べて突出変化する部位において治療に伴う変化の予測が困難であることが推察された。結論:本手法で行った三次元分析は左右差の検出能に優れ、顔面非対称患者の顎矯正手術後における硬組織変化量に対する軟組織変化量を広範囲かつ客観的に扱えることが示され、術後の表情変化を検討する上で有益な結果が得られた。顎変形症を有する患者の多くは、下顎の前突感、顔の曲がりなど顔貌の不調和を悩みながら思春期後期に行う治療を待っていることが予想される。そのような患者は、長期に亘り精神的ストレスを抱え、心理・精神面に悪影響を及ぼしていることが予想される。そこで、外科的矯正治療前後の心理・精神的な変化を調べることを目的に調査を行った。外科的矯正治療患者50名と矯正治療を終了した患者12名を被験者として、状態・特性不安検査(State-Trait Anxiety Inventory,日本語版STAI)を用いて、調査を行った。また、大学生229名から研究の協力を頂き、対照者とした。その結果、対照群とした大学生の状態不安では、普通、やや高い、非常に高いがほぼ30%で同じであった。一方、外科的矯正治療後、矯正治療後では、普通は6070%で最も高くなっていた。外科的矯正治療と矯正治療後の平均値が、対照群と比較して、危険率5%以下で有意差を認め、一般学生より良好な状態にあった。特性不安について、対照群では、非常に高いが38%で最も高く、外科的矯正治療と矯正治療後では、普通が最も多く、危険率5%以下で平均値に有意差を認め、一般学生より良好な状態にあった。近年、顎変形症患者は、術後に総じてQOLが上昇し、対照群の正常咬合者よりも自分の顔に対する満足度や歯や口に対する関心度が高いことが報告されている。今回の結果からも、外科的矯正治療後ならびに矯正治療後の状態は、通常の大学生よりも状態不安、特性不安が良好な状態にあることが示された。顔貌を主訴とするグループでは治療後の満足後がかみ合わせを主訴とするグループより、低い結果を大原らが報告している。そのため、今後、主訴と精神面の改善との関連性を調べる必要性があると考える。
線条体由来蛋白性物質によるドーパミンニューロン死の制御

これまで我々は、グルタミン酸-NO系により誘発されるドーパミンニューロン死を抑制する内在性物質を探索する目的で、培養線条体細胞条件培地および牛胎仔血清(FCS)に含まれる神経保護活性物質の探索を行った。細胞の供給が容易な培養大脳皮質細胞系を用いてグルタミン酸神経毒素に対する作用を検討したところ、その神経保護活性成分はエーテルにより容易に抽出されることを見出した。さらに、条件培地に添加されている牛胎仔血清(FCS)のエーテル抽出も、培養線条体細胞エーテル抽出物よりは弱いながらも有意な保護作用を示すことを見出した。FCSエーテル抽出物がグルタミン酸を抑制するとともにNOドナーのS-nitrosocysteine(SNOC)誘発神経毒性も抑制することから、SNOC神経毒性に対する作用に注目して精製を試みた結果、SNOCおよびグルタミン酸の神経毒性を強力に抑制する分画を得ることに成功した。得られた分画をマススペクトリー法により分析したところ、ほぼ単一の成分に分離されており、その成分の分子量が382であることが明らかになった。本成分のMS/MSによる解析の結果より、既知のステロイドホルモンとは分子量、化学構造が異なる新規ステロイド化合物であることが推定された。FCSに含まれる本化合物の推定濃度は1mg/Lであった。含量が少なく通常のNMRによる解析に供するだけのサンプルを得ることができなかったため、プロトンNMR解析および精密分子量解析を行うことにより、化学組成を決定するとともにステロイド骨格及び置換基の構造に関するデータを得た。その結果、本化合物は水分子が容易にはずれることから分子量382と364の2種類の化学構造の間を容易に遷移すること、ステロイド骨格の3位、4位および17位に特有の置換基が結合していることが明らかになった。本化合物には17位をはじめとして立体配置が不明な不斉炭素が少なくとも2カ所あり、その立体構造の詳細を検討中であるが、新規の神経保護性ステロイドとしてニューロン死の制御に重要な役割を持つことが期待される。
集団間態度に集団内の地位は影響するか－社会的地位の２次元モデルの検証

本研究の目的は,社会的地位の2次元モデルに焦点を当て,集団間葛藤にかかわる政治的態度に2種類の地位が及ぼす影響を検討することである。具体的には,尊敬ベースの地位認識は,社会的アイデンティティを介して集団間の肯定的態度に,支配ベースの地位認識は,現状の社会システムの肯定を介して集団間の否定的態度や保守的な政治的態度に影響すると予測している。平成30年度の目標は,SDO(社会的支配志向性)に関して2因子構造を想定した新しい尺度(Ho, et al., 2015)の翻訳版の妥当性・信頼性を確認する調査と,2種類の社会的地位と政治的態度の関連を検討する2つの調査を実施する予定であった。SDO7翻訳版尺度の妥当性・信頼性の検討については,研究協力者により大学生を対象とした調査が行われ,各因子において高い信頼性が確認された。ただし,SDOと政治的態度の関連に原版と一部異なる結果が出たため,社会人を対象とした幅広い年代からデータを収集し,再度妥当性を検証することとなった。この追試と社会的地位と政治的態度の関連を検討することを目的とした調査の2つのWeb調査の準備を進めていたが,移籍先の所属機関に倫理審査委員会が不在であり,委員会の立ち上げを行うことになったため一旦計画を中断した。さらに,調査実施の遅れに伴う社会情勢の変化に合わせて政治的態度の測定項目を変更する必要が出てきたことから調査項目の選定を再度行うこととなった。Web調査を実施する予定であったが,移籍後の所属機関に倫理審査委員会がなかったため一旦調査の実施を見送った。現在は,委員会の設置が確定したため実施に向けての準備に取り掛かっている。また,エフォートに関しても移籍に伴い増加した教育活動に当初の想定以上の時間を費やしてしまったため研究に遅れが生じてしまった。昨年度に予定していた調査を早急に実施し、得られたデータをまとめて学会発表や論文執筆を行う予定である。本研究の目的は,社会的地位の2次元モデルに焦点を当て,集団間葛藤にかかわる態度に尊敬ベースと支配ベースの2種類の地位が及ぼす影響を検討することである。具体的には,尊敬ベースの地位認識は社会的アイデンティティを介して集団間の肯定的態度に影響するが,支配ベースの地位認識は,現状の社会システムの肯定を介して集団間の否定的態度や保守的な政治的態度に影響すると予測する。平成28年度年度の目標は,先行文献のレビューによる類似概念の整理を行うことと,尊敬ー支配地位尺度の日本語版を作成することの2点であった。尺度作成については,Cheng et al. (2010)のDominance-Prestige Scalesを翻訳し,看護師982名を対象に質問紙調査を実施した。その結果,先行研究どおりの2因子構造が得られ,各因子において高い信頼性が確認された。また,尊敬ベースと支配ベースの地位と集団内協力,集団間協力との関連についても検討したところ,尊敬ベースの地位については予測どおり集団内協力,および集団間協力との両方と正の相関が見られた。一方,支配ベースの地位は,集団内協力との関連は見られなかったが,予測と異なり集団間協力と正の関連が見られた。この原因として,支配ベースの地位認識が高いものは,集団内協力を行わない分,集団間協力を行うことで内集団に対して貢献し,戦略的に自分自身の集団内地位を確立していた可能性が考えられる。以上の結果から,今後の研究では,外集団との関係性や地位関係を考慮する必要がある。以上の成果の一部は2016年度の日本社会心理学会第54回大会にて発表され,現在,再分析した結果にもとづき論文を執筆中である。類似概念の整理については,社会的勢力資源にもとづく分類を進めているが,結果の客観性を高めるために実証的研究が必要であると判断し,現在,調査を計画中である。平成28年度の目標は概ね達成されたが、研究を進めるうえで以下の2点の課題が新たに生じた。まず1点目は,研究実績の概要で述べたとおり,社会的勢力資源にもとづく類似概念の整理を行うため,予定に無かった調査を実施する必要性が生じた点である。2点目は,平成29年度実施の調査で測定予定であった社会的支配志向性について,新しい尺度が開発されたため、この尺度の翻訳,および妥当性・信頼性の検討が必要となった点である。以上から、総合的に(3)と判断した。平成29年度の目標は,平成28年度に実施した研究で作成した尊敬ー支配地位尺度の日本語版を用いて,2種類の社会的地位と政治的態度との関連を検討するためのWeb調査を実施することであった。

しかし,この調査で測定予定であった社会的支配志向性について,階層構造に対する積極的な支持を示すSDO-D(集団支配志向性)と,集団間の階層を維持する信念や社会政策の支持を通して集団間の平等に反対する姿勢を示すSDO-E(反平等主義志向性)の2因子構造を想定した新しい尺度(Ho, et al., 2015)が開発されたため,この尺度の翻訳,および妥当性・信頼性の検討が必要となった。そこで,共同研究者が主となり社会的支配志向性日本語版を作成し,大学生を対象とした調査を実施した。しかし,英語版と同様の2因子構造が認められず,信頼性も低かったため翻訳の修正が必要となった。現在,翻訳の修正を終え,再度大学生を対象とした調査の結果を分析している。その結果,SDO-Eについては概ね妥当性が確認されたが,SDO-Dについては一部の結果でHo, et al.(2015)と異なることが分かった。より幅広い層からの意見を収集するため,同様の質問項目でWeb調査を実施する予定である。社会的支配志向性尺度日本語版の妥当性の検討について,当初の予定とは異なる結果が得られたため,平成29年度に実施予定であったWeb調査が遅れている。また,平成30年度に所属の異動があり,その準備・引継ぎのため研究に割ける時間が少なく,多少の遅れが生じている。本研究の目的は,社会的地位の2次元モデルに焦点を当て,集団間葛藤にかかわる政治的態度に2種類の地位が及ぼす影響を検討することである。具体的には,尊敬ベースの地位認識は,社会的アイデンティティを介して集団間の肯定的態度に,支配ベースの地位認識は,現状の社会システムの肯定を介して集団間の否定的態度や保守的な政治的態度に影響すると予測している。平成30年度の目標は,SDO(社会的支配志向性)に関して2因子構造を想定した新しい尺度(Ho, et al., 2015)の翻訳版の妥当性・信頼性を確認する調査と,2種類の社会的地位と政治的態度の関連を検討する2つの調査を実施する予定であった。SDO7翻訳版尺度の妥当性・信頼性の検討については,研究協力者により大学生を対象とした調査が行われ,各因子において高い信頼性が確認された。ただし,SDOと政治的態度の関連に原版と一部異なる結果が出たため,社会人を対象とした幅広い年代からデータを収集し,再度妥当性を検証することとなった。この追試と社会的地位と政治的態度の関連を検討することを目的とした調査の2つのWeb調査の準備を進めていたが,移籍先の所属機関に倫理審査委員会が不在であり,委員会の立ち上げを行うことになったため一旦計画を中断した。さらに,調査実施の遅れに伴う社会情勢の変化に合わせて政治的態度の測定項目を変更する必要が出てきたことから調査項目の選定を再度行うこととなった。Web調査を実施する予定であったが,移籍後の所属機関に倫理審査委員会がなかったため一旦調査の実施を見送った。現在は,委員会の設置が確定したため実施に向けての準備に取り掛かっている。また,エフォートに関しても移籍に伴い増加した教育活動に当初の想定以上の時間を費やしてしまったため研究に遅れが生じてしまった。平成28年度は,まず,新たに必要性が生じた2つの調査を実施する。社会的支配志向性尺度(SDO7)の日本語版の作成については,共同研究者のサポートにより,すでに予備調査を実施している。現在は,本調査実施のため尺度の推敲中である。以上の調査を実施後,本研究の根幹である2種類の社会的地位と集団間態度との関連を明らかにするためのWeb調査の項目選定を行う。当初の計画では,平成29年度にWeb調査,平成30年度に行動実験を行う予定であったが,進捗が遅れている。そこで,本研究の根幹である,2種類の社会的地位と集団間態度との関連を明らかにするためのWeb調査を優先して行う。
聴覚中枢発達期におけるプログラム細胞死

耳毒性のある抗菌薬アミカシンを用いて先天性難聴モデルを作成した。このモデルの蝸牛の感覚細胞である有毛細胞と神経細胞であるラセン神経節細胞について組織学的な検討をおこなった。有毛細胞、ラセン神経節細胞ともに蝸牛の基底回転で著明な変性消失、細胞減少をみとめた。この先天性の高度難聴モデルは蝸牛の周波数特性より基底回転つまり高音域が主に障害された難聴モデルと考えられる。聴覚では内耳レベル、また他の脳神経核においても神経発達期におけるプログラム細胞死が解明されている。しかし、聴覚中枢神経核においてはプログラム細胞死が起きているかは未だ不明である。ラットの聴覚は生後12日目に発生し、これはHearing onsetとよばれる。この時期に聴覚中枢の神経回路も完成することが知られ、回路形成にはプログラム細胞死の関与も考えられる。正常発達期の聴覚中枢神経核におけるプログラム細胞死を検討するため、Hearing onset前後で経時的なラットの脳切片を作成し、プログラム細胞死の有無を検討している最中であるが、Onset直前にてTUNEL法でその存在が確認された。また、Hearing onsetをなくした先天聾モデルラットを作成し、神経核の変化についても検討中である。先天聾モデルには片側性と両側性で作成可能であり、前者はHearing onset前の蝸牛破壊によって作成、後者は耳毒性のあるアミノグリコシド系抗菌薬の全身投与をHearing onset前からおこなうことで作成する。両側性先天聾モデルの蝸牛切片を作成したところ、蝸牛全回転で内耳有毛細胞の消失を確認しえた。さらに、神経回路では抑制性と興奮性ニューロンのバランスが重要である。以前に片側先天聾モデルで、下位聴覚中枢神経核で抑制性ニューロンと関連するカルシウム結合タンパクの減少を報告したが、今回、興奮性ニューロン関連のVGLUT2の発現低下を確認しえた。この結果は、片側先天聾では下位聴覚中枢の役割で重要な音源定位に影響を及ぼすと考えられる。聴覚では末梢感覚器である内耳から聴覚中枢神経核までプログラム細胞死が関与している可能性が指摘されている。しかし、神経発達期の神経回路の完成にはプログラム細胞死のみならず、他のメカニズムも複雑に関わっている可能性が高い。聴覚発達期における中枢神経核にてプログラム細胞死および他の考えられるメカニズムのひとつである、グリア細胞にも焦点をあてた。グリア細胞のうち、ミクログリアは中枢神経系において免疫機能を担っており、マクロファージなどと同様に中胚葉由来の細胞である。障害・病態時のミクログリアは活性化し障害部へ遊走し死滅した細胞片などを貪食しとりこむことが明らかになっている。一方、正常の発達期の小脳や海馬において、アポトーシスした神経細胞を貪食することで発達期におこる死滅細胞の除去や、新生ニューロンの貪食をおこなうことが示されている。ラットの聴覚発生は生後12日目頃であり、この直前までに神経回路が完成することが、過去に神経トレーサー法などにより報告されている。予備研究において神経回路の完成にミクログリアが関与している可能性が示唆された。聴覚発達期には神経核においてプログラム細胞死のみならず、グリア細胞が関与していることを確認した。発達期ラットの聴覚発生を抑制することにより先天性難聴モデルを作成した。ヒトにおける先天性難聴児の人工内耳術後の中枢変化を検討するうえで、同モデルは有用である。まず、ラットの聴覚発生期において、耳毒性のある抗菌薬のアミカシンを高容量連日投与をおこなった後におこる内耳変性について検討をおこなった。内耳変性については内有毛細胞と外有毛細胞の変性消失率およびラセン神経節細胞の単位面積あたりの数について解析をおこなった。有毛細胞の変性消失は蝸牛回転の基底回転で著明であり、頂回転での変性消失は基底回転に比較し軽微であった。ラセン神経細胞についても同様の結果であり、基底回転で著明に細胞数が減少、頂回転では細胞数は比較的保たれていた。蝸牛回転には周波数同調があるが、基底回転つまり高音域での聴覚障害が引き起こされると考えられた。同モデルにおいてヒトの人工内耳手術と同様に、蝸牛に電気刺激をおこない、聴覚中枢の最大の神経核である下丘での誘発電位を測定した。下丘でも蝸牛と同様に周波数同調がみられるが、先天性難聴モデルでは下丘の深部にある高音域での反応低下をみとめた。これは障害の顕著であった蝸牛基底回転の結果と同様の周波数帯と考えられた。人工内耳手術は一般的に高音域での装用効果が良好とされるが、本研究の結果から高音域の障害が著明な場合は、聴覚中枢においても変化が生じることで、高音域の聞き取りへの影響が考えられる。プログラム細胞死については一時期にその存在を確認できた。今後も継時的な変化の確認を継続しておこなっていく。

現時点で神経回路の完成にミクログリアが関与している可能性が示唆された。また、聴覚入力後のミクログリア発現の変化や疾患モデル(先天難聴モデル)の発達期についても検討をおこなう。29年度が最終年度であるため、記入しない。耳科学現時点でプログラム細胞死については一時期にその存在を確認できた。今後も継時的な変化の確認を継続しておこなっていくが、より低日齢の脳を用いるため、標本作成につき検討が必要である。また、プログラム細胞死でもオートファジーなどより詳細な検討もおこなっていく予定である。また、聴性脳幹反応を用いた生理学的な検討を追加し、発達期のプログラム細胞死の時期との関連も追加して検討していく。
人生全体のウェル・ビーイングの評価：幸せの時間パターンに対する選好分析を通して

「幸せとは何か?」という問いは哲学で二千年以上前から議論されてきた。その中には快楽だけではなく欲求を充足することが幸せであるという立場も存在する。心理学では欲求を充足すると快楽が生じるため両者には密接な関係があると考えられるが、心理学の幸せ研究は伝統的に快楽に焦点を当ててきた。本研究では快楽の予測要因でもある欲求の充足、特に人生全体を通して重要な欲求である生理的欲求や社会的欲求に焦点を当てる。そして、これらの欲求間の関係性を浮き彫りにすることで、異なる欲求間に相互作用が存在し幸せの下位コンポーネントが時間的に共振することを示し、瞬間的な快楽だけでなく持続的な幸せを実現する可能性を拓く。
メモリーT細胞におけるケモカイン受容体の分子動態とin vivoの機能解析

ケモカイン/ケモカイン受容体の新たな機能を見出すために、CCR5とCXCR3に焦点を絞りT細胞受容体(TCR)刺激とのクロストークの解明とそれらの生理学的、病理学的意義を明らかにすることを目的とした。まずケモカイン受容体CCR5はTCR刺激に伴って発現誘導され、TCR刺激後にCCR5やそのリガンドであるRANTES granulesが免疫シナプスに集積することを見出した。またTCR刺激でCCR5が実際に活性化されることをCCR5-renillaとGFP-β-arrestinの会合を指標にBRET(Bioluminescence Resonance Energy Transfer)法を用いて明らかにした。次に、CCR5/CXCR3ダブル遺伝子欠損マウスを作製することにより、ケモカイン受容体CCR5とCXCR3のシグナルがCD8+T細胞の増殖へのコミットメントに重要であることをin vivoで確認した。wild type, CCR5-KO, CXCR3-KO, double-KOの4ラインのマウスを用いて、Type-II collagenによる関節リウマチモデルを解析した。CCR5-KOマウスでは関節炎の強い抑制が認められ、逆にCXCR3-KOマウスでは病態の増悪を示し、D-KOマウスでは両者の表現型が確認されたことから、ケモカイン受容体に対する関節リウマチの治療の方向性として、CCR5を抑制し、CXCR3を刺激することが、有効であることが推測された。ケモカイン受容体とT細胞受容体(TCR)刺激とのクロストークの解明と、それらの生理学的かつ病理学的意義を明らかにすることを目的とした。まずCCR5はTCR刺激に伴って発現誘導され、その低分子アンタゴニスト:TAK-779により、CD3刺激によるmemory CD8+T細胞の増殖を抑制したことから、TCR刺激とCCR5とのクロストークが示唆された。次に、CCR5やそのリガンドであるRANTES granulesが免疫シナプスに集積することを見い出した。またTCR刺激でCCR5が実際に活性化されることをBRET Bioluminescence Resonance Energy Transfer)法を用いて、明らかにした。そこでCD8+T細胞をTCR刺激とともに合成ICAM-1をもちいてLFA-1を刺激し、細胞増殖をみる系で、TAK-779を加えると、TCR刺激後によるLFA-1の活性化が阻害された。つまり、免疫シナプスにおけるLFA-1の活性化には、免疫シナプスに存在するCCR5の活性化が重要であることを意味する。TCR刺激後のLFA-1のinside-out signalに重要なRap1の活性をRalGDSRBD-GSTを用いてpull-down法により見ると、TCR刺激に伴うRap1の活性化がTAK-779により抑制された。このことはTCR刺激によるLFA-1のinside-out signalingは、少なくとも一部はCCR5の活性化に伴うRap1の活性化を介することが示唆された。また、CCR5/CXCR3ダブル遺伝子欠損マウスを作製することにより、ケモカイン受容体CCR5とCXCR3のシグナルがCD8+T細胞の増殖へのコミットメントに重要であることをin vivoで確認し、またCCR5/CXCR3がマウス関節リウマチモデルにおいて重要な役割を果たすことも見い出した。ケモカイン/ケモカイン受容体の新たな機能を見出すために、HIVの共受容体であるCCR5に焦点を絞り、特にT細胞受容体(TCR)刺激とのクロストークの解明とそれらの生理学的、病理学的意義を明らかにすることを目的とした。またTCR刺激でCCR5が実際に活性化されることをCCR5-renillaとGFP-β-arrestinの会合を指標にBRET (Bioluminescence Resonance Energy Transfer)法を用いて明らかにした。また、CCR5/CXCR3ダブル遺伝子欠損マウスを作製することにより、ケモカイン受容体CCR5とCXCR3のシグナルがCD8+T細胞の増殖へのコミットメントに重要であることをin vivoで確認した。次に、wild type, CCR5-KO, CXCR

3-KO, double-KOの4ラインのマウスを用いて、角膜移植、ブレオマイシン誘導性肺線維症、デキストラン誘導性腸炎など、10以上の疾患モデルを解析し、特にType-II collagenによる関節リウマチモデルにおいて、CCR5-KOマウスでは関節炎の強い抑制が認められ、逆にCXCR3-KOマウスでは病態の増悪を示し、D-KOマウスでは両者の表現型が確認されたことから、ケモカイン受容体に対する関節リウマチの治療の方向性として、CCR5を抑制し、CXCR3を刺激することが、有効であることが推測された。またこれらの知見はAIDSにおける合併症の病態の解明につながることが期待された。
レト・ロマンス諸語のマルチメディア言語地図作成のためのプログラム開発研究

本研究は,オブジェクト指向による三次元マルチメディア型言語地図の開発とオーサリング・システムの研究を行うことにより,言語学研究の一分野である言語地理学の主たる作業である言語地図の作成を簡素化し言語地図の概念そのものを変革することを目的とする。第二に本研究は,言語間接触により生ずる言語干渉を扱う言語地理学的研究の一つのケーススタディーとして,スイス山岳地帯で話されるロマンシュ語諸方言とそれを取り囲む他言語との接触と干渉現象をとりあげ,スイス・ロマンシュ語方言について現地収集した音声資料のデジタル化した基礎データをコンピュータ処理することによって,音声・形態・統語・語彙の各レベルにおける言語干渉現象と人文歴史地理的与件を統合的に再構築する三次元マルチメディア型言語地図作成プログラムを開発する。前年度はHyperCard2.3Jを使用したマルチメディア言語地図の簡略版を作成したが,様々な致命的な欠点を解消すべく,本年度はマルチメディア作品の制作専用ソフトであるGREEN 1.0-Jをはじめとする6つの先進的な画像処理プログラムを用いて本格的なプログラムの制作にとりかかった。デジタル処理した言語資料をオブジェクト化し基本画像に文字,絵,写真,ム-ビ-,サウンドなど様々な素材を貼り込み,配置したボタンを操作することによって三次元言語地図作成のプログラムを展開させることができた。特に,(1)二次元言語地図の作成,(2)レイヤーによるオブジェクトの階層化,(3)三次元データの作成,(4)言語地図の三次元的Movieの作成,などに具体的成果がみられた。その評価は研究成果報告書に詳細が記録されている。来年度以降は,引き続きアナログ的な資料として蓄積されているこれまでのデータをデジタル化し,音響学的処理,静止画像処理,動画処理などを進め,三次元言語地図作成のアルゴリズムを完成する。
状態密度エンジニアリングによる新規合金ナノ粒子の創製と機能開拓

本研究は、従来遷移金属を中心に探索が行われてきた新規合金ナノ粒子の研究に、新たに軽元素および希土類元素という選択肢を追加し、さらに自由度の高いナノ材料の設計・開発を行うことを目的としている。本研究では軽元素としてホウ素を選択した。前年度までに、ナノサイズでのみ報告されている合金相であるPd-Ru合金ナノ粒子をホウ素を含む試薬で処理し、ホウ素との反応によるPd-Ru合金ナノ粒子の相挙動を探った。その結果、PdとRuがバルクのように相分離することなくホウ素と固溶し、未報告のPdRuB合金相を形成することも見出した。本年度はこのPdRuBナノ粒子の結晶構造と各元素の分布状態を詳細に調べるための数々の測定を行った。PdRuBナノ粒子はブロードなPXRDパターンから非晶質であることが示唆されたため、高エネルギーXRDに基づく2体相関分布関数・逆モンテカルロ(PDF-RMC)解析とEXAFS振動のフーリエ解析を併用する方法でアプローチを試みた。PDF-RMC解析からは2 nm以上の距離秩序の喪失、EXAFS振動からは遷移金属同士の最近接原子間距離のわずかな増大を示唆する結果が得られたが、測定法の制約上、両測定結果間の整合性を確認することができなかった。元素の分布は高分解能電子顕微鏡と、それに併設されたEDSとEELSを用いることで観察を行った。ナノ粒子内にホウ素が分布していることが確認されるとともに、組成の定量化にも成功した。本年度は新たに希土類元素を用いた合金ナノ粒子の創製に向けた探索にも着手した。手法として溶媒和された電子によるイオンの還元に着目し、対象の希土類元素としては液相還元法によるナノ粒子の合成例があるGdを選択した。Pdとの合金化を目指し合成実験を重ねた結果、Pdと比して格子の拡大を示唆するPXRDパターンが得られたが、元素マッピングの結果合金化は確認されなかった。本年度における研究の進捗の遅れは、ホウ素導入型PdRu合金ナノ粒子の特性上、常温の環境下における測定に制約が大きく、想定通りの探索が果たせなかったことが影響している。また行った測定においても測定の原理上、当初得ようとしていた情報を引き出すことができなかった。構造に長距離秩序がないことから、非晶質物質の短距離構造解析において有力な手法であるPDF-RMC解析による構造モデリングを検討したが、X線回折ではPdとRuの区別ができない、PdやRuと固溶したホウ素原子は散乱強度が相対的に弱くなり回折が見えないなどの問題に直面し、この手法からの短距離構造の決定が困難であることが判明した。またEXAFS測定結果の解析にあたっても、構造モデルシミュレーションに必要となる各元素間の多体効果を表す物理量が不明であるためにシミュレーションを行うことができず、構造の解明に踏み込んだ議論ができないことが分かった。このような測定手法の限界に至るまでに多くの時間を割くこととなった。希土類元素を用いた合金ナノ粒子に関しては前駆体の問題点に対する対処が遅れたことが本年度の遅延の原因である。合成法の制約上当初からPdの前駆体を1種に固定しており、これにより最適なGd前駆体の選定にむけて前進したことも事実であるが、結果的にこのPd前駆体の問題点を検証することができないまま多くの合成を行うこととなっていた。PdRuBナノ粒子に関しては、室温程度の温度で保存しておくとPXRDパターンが徐々にPd-Ruナノ粒子のそれに変化していく過程が観察されている。低温ではこの変化が抑制されることから、温度によるホウ素原子の熱運動の活性化に伴う脱離が原因とみられる。これを高温で加熱することで脱離を促進し、構造の変遷や元素の分布状態など、脱離後の状態を探索する。Pd-Gdナノ粒子に関しては、引き続き前駆体の選定からその合成手法を検討していく。希土類元素は後期遷移金属元素と比して格段に還元されにくいため、遷移金属と同時に還元しナノ粒子化するには強力な還元剤が求められる。しかし、還元剤としては現状使用しているもの以上の還元力を持つ試薬が限られるので、相対的にGdより金属状態が安定なYbなどと代えることを考える。また遷移金属側の元素もPdのみにこだわらず、Fe、Coなど前期遷移金属を用いて希土類元素側へ還元速度を近づけることも検討していく。