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発振波長が温度に依存しない半導体レーザの開発

半導体半金属混晶の一つ、GaAsBiの禁制帯幅は、小さい温度依存性を有することが実証されている。本研究では、Bi系III-V族半導体半金属混晶のこの特性を活用して発振波長が温度に依存しない光通信用半導体レーザを得ることを最終目的としている。GaAsByGaAs薄膜におけるレーザ発振と、その発振波長が小さい温度依存性を有することは光励起法により平成21年度に確認したが、現時点では発振しきい値が一般的な半導体レーザのものよりもはるかに大きいことがわかっている。この要因としてGaAsBiとGaAsの伝導帯オフセットがほぼ平坦で、電子が活性層であるGaAsBiに充分に閉じ込められないことが考えられる。電子の閉じ込めに充分な伝導帯オフセットを形成する方法の一つに、GaAsBiにIh原子を添加し、InGaAsBi/GaAsヘテロ構造を形成することが考えられる。しかし、Bi原子とIn原子はInGaAsBi層内で表面偏析をする懸念があった。そこで当該年度は、InGaAsBi/GaAs多重量子井戸(MQW)の構造評価を行い、BiとInの表面偏析の度合いを調べた。InGaAsBi/GaAsMQWは、分子線エピタキシー法を用いてGaAs(001)基板上に350°Cで成長した。成長後に、X線回折、二次イオン質量分析および断面透過電子顕微鏡観察を用いて本MQWの構造評価を行った結果、MQW層内にInやBiの極端な表面偏析は確認されず、平坦な界面を有するMQWが得られることが実証された。一方で、GaAs1-xBix。/GaAsMQwの場合の約2分の1のGaBiモル比でInGaAsBi/GaAsMQWの周期構造に乱れが生じることが明らかになった。これは、GaAs上のInGaAsBi層の成長において、歪を有するInGaAsエピタキシャル層にBi原子が取り込まれにくくなることによるものであると推測される。当該年度の成果は、Bi系III-V族半導体半金属混晶を用いた半導体レーザの製作に必要な、高品質な量子井戸やヘテロ構造を得るための指針を示した点で意義があるといえる。半導体半金属混晶GaAsBiの禁制帯幅は、小さい温度依存性を有することが実証されている。本研究では、この特性を活用して発振波長が温度に依存しない半導体レーザを得ることを最終目的としている。BiはGaAsと混ざりにくいため、GaAsBiは準安定な状態下でなければ成長させることができない。そのためGaAsBiは、350°Cの低温で成長させる必要がある。これまで、350°Cもの低温で成長させたIII-V族半導体からレーザ発振を確認したという報告はなく、GaAsBiからレーザ発振が得られるかどうかはこれまで明らかではなかった。当該年度、GaAsBiの分子線エピタキシャル(MBE)成長条件の最適化を図り、GaAsBiの高品質化を進めたことで、350°Cで成長したBi含有率2.5%のGaAsBiから光励起によるレーザ発振を得ることに世界に先駆けて成功した。また、その発振波長の温度係数が、GaAsの禁制帯幅の温度係数の約40%に低減されることを実証した。今後Bi含有率を増加させることで温度係数をさらに低減できると予想している。当該年度の成果は、GaAsBiを用いた発振波長が温度に依存しない半導体レーザの実現が可能であることを初めて実証したものである。Bi原子は従来、III-V族半導体のMBE成長などでサーファクタントとして用いられており、容易に表面偏析することが知られている。これまでGaAsBiにおけるBi原子の表面偏析が懸念されてきた。当該年度、高分解能X線回折装置を用いて、最適なMBE成長条件下で製作したGaAsBi/GaAs多重量子井戸の構造評価を行った。その結果、高分解能X線回折装置では極端な偏析は検知できなかった。平坦な界面を有するGaAsBi/GaAs多重量子井戸が製作できることを実証した。本研究では、この特性を活用して発振波長が温度に依存しない光通信用半導体レーザを得ることを最終目的としている。BiはGaAsと混ざりにくいため、GaAsBiは準安定な状態下でなければ成長させることができず、350°Cでの低温成長が必要である。このため、昨年度光励起によるGaAsBi/GaAs薄膜におけるレーザ発振を初めて実現したが、今後のGaAsBiを用いたレーザダイオード構造の製作にあたり、その製作プロセス内の熱処理でGaAsBiを含むヘテロ接合界面の急峻性が失われる懸念があった。当該年度は、分子線エピタキシー法を用いて成長したGaAsBi/GaAs多重量子井戸(MQW)を500700°Cの範囲で熱処理し、高分解能X線回折装置と二次イオン質量分析計を用いて、熱処理前および熱処理後のGaAsBi/GaAsヘテロ接合界面の急峻性の変化を調べた。GaAsBi/GaAs界面は650°Cまで熱的に安定であり、原子層レベルで急峻な界面を保持していることが明らかになった。700°Cにおいて急峻性は劣化するものの、界面のだれは数原子層程度にとどまることが明らかになった。

次に、将来的にレーザの活性層を量子井戸とすることを考慮し、成長したGaAsBi/GaAs MQWのホトルミネセンス(PL)特性を評価した。MQWのBi含有率が増大するに従い、180300Kの範囲で測定したPLピークエネルギーの温度係数は低減し、Bi含有率5.4%のMQWのPLピークエネルギーの温度係数は-0.19meV/Kであった。これは、GaAsの禁制帯幅の温度係数の約40%である。GaAsBi/GaAs MQWのPLピークエネルギーが小さい温度依存性を有することを実証した。半導体半金属混晶の一つ、GaAsBiの禁制帯幅は、小さい温度依存性を有することが実証されている。本研究では、Bi系III-V族半導体半金属混晶のこの特性を活用して発振波長が温度に依存しない光通信用半導体レーザを得ることを最終目的としている。GaAsByGaAs薄膜におけるレーザ発振と、その発振波長が小さい温度依存性を有することは光励起法により平成21年度に確認したが、現時点では発振しきい値が一般的な半導体レーザのものよりもはるかに大きいことがわかっている。この要因としてGaAsBiとGaAsの伝導帯オフセットがほぼ平坦で、電子が活性層であるGaAsBiに充分に閉じ込められないことが考えられる。電子の閉じ込めに充分な伝導帯オフセットを形成する方法の一つに、GaAsBiにIh原子を添加し、InGaAsBi/GaAsヘテロ構造を形成することが考えられる。しかし、Bi原子とIn原子はInGaAsBi層内で表面偏析をする懸念があった。そこで当該年度は、InGaAsBi/GaAs多重量子井戸(MQW)の構造評価を行い、BiとInの表面偏析の度合いを調べた。InGaAsBi/GaAsMQWは、分子線エピタキシー法を用いてGaAs(001)基板上に350°Cで成長した。成長後に、X線回折、二次イオン質量分析および断面透過電子顕微鏡観察を用いて本MQWの構造評価を行った結果、MQW層内にInやBiの極端な表面偏析は確認されず、平坦な界面を有するMQWが得られることが実証された。一方で、GaAs1-xBix。/GaAsMQwの場合の約2分の1のGaBiモル比でInGaAsBi/GaAsMQWの周期構造に乱れが生じることが明らかになった。これは、GaAs上のInGaAsBi層の成長において、歪を有するInGaAsエピタキシャル層にBi原子が取り込まれにくくなることによるものであると推測される。当該年度の成果は、Bi系III-V族半導体半金属混晶を用いた半導体レーザの製作に必要な、高品質な量子井戸やヘテロ構造を得るための指針を示した点で意義があるといえる。
ヒトT細胞白血病ウイルス1型による発がん機構の解明

MT-1細胞を用いてシングルセル解析を行い約1%の細胞がTaxを発現することを見出した。しかし、Taxのノックダウンにより2ー3週間で全ての細胞が死滅したことからTax発現が間歇的であることが示された。Taxに反応してEGFPを発現するレポーターを導入したところTax発現は間歇的であり、発現時間は平均19時間であることを見出した。Tax発現細胞を分離して、そのトランスクリプトームをRNA-seqで解析した。Taxで発現増加する遺伝子群をピックアップして、シングルセルレベルでの発現解析を行い、Tax陰性細胞でも抗アポトーシス遺伝子の発現に2峰性があることを見出した。この現象を数理モデルを構築して検証した。IL-6ノックアウトにより発がん・炎症が促進されることを見出し、その機序としてIL-10産生亢進、IL-10に対する反応性の亢進があることを明らかにした。そのメカニズムとしてHBZはSTAT1、STAT3と結合して活性を変化させていた。IL-10下流シグナルに及ぼすHBZの作用の分子機構を明らかにし、その炎症・発がん促進作用を解明する。HBZによりCCR4遺伝子の発現が誘導されるが、CCR4が組織への遊走、皮膚浸潤に関与していることを明らかにした。Taxの間歇的発現という重要な知見を見出し、その意義を明らかにできた。HBZが発現誘導するCCR4が浸潤に係わることを示した。Taxの間歇的な発現がTリンパ球特異的に起こるのかを解析し、その分子機構解析へと繋げる。HBZが発現誘導する分子の解析に加えて、HBZの細胞質内局在に重要なTHEMISとの関連を解析する。
平滑筋アクチンの重合におけるヌクレオチド交換の役割

アクチンは低イオン強度においてはモノマ-(Gーアクチン)として存在する。1モルのGーアクチンは1モルのATPを結合(結合定数7.5×10^9M^<-1>)しており、そのATPは溶液中のヌクレオチドと容易に交換反応を起こす。Gーアクチンは重合反応によりFーアクチンに変換し、同時にATPの末端リン酸は加水分解され、重合したFーアクチン中のADPは外液のヌクレオチドとは交換しなくなる。アクチンに結合しているこのヌクレオチドの生理的意義は明らかではないが、ATPが存在しない条件ではGーアクチンが変性しやすいことが知られている。アクチンにおけるヌクレオチドの結合部位はアクチン分子のN末端とC末端ドメインの狭間にあり、ヌクレオチド結合に直接関与するアミノ酸としてLysー336,Trpー356が8ーN_3ATPをもちいた光修飾法により同定された。ここで用いる光親和性ATPアナログ、2ーN_3ADPはプリン環のCー2原子上に存在するN_3原子団によりグルコシド結合における回転が妨げられ常にアンチ型の立体配置を保っている。Fーアクチンに2ーN_3ADPを導入し、近紫外光を照射するとアジド残基は活性化され窒素分子が外れて生成したナイトレンラジカルが近接のアミノ酸、Tyrー306と共有結合を形成することが明らかになった。1.2ーN_3ADPのアクチンへの導入と光修飾:Fーアクチンを60mM KClと10mMTrisーHCl(pH8)を含む溶液で洗浄し1mM TrisーHCl(pH8)および0.1mM CaCl_2、2mg/mlアクチン条件でホモジナイズした。溶液を氷冷下で1分間の超音波処理(Heatsystem Wー10)したのち、0.5mM 2ーN_3ATPを加え、さらに1分間超音波処理をした。1/10容量のDowexー1を加え、氷冷下で5分間混合しDowーexー1を濾過除去した。ろ液にさらに0.5mM 2ーN_3ATPを加え10分間混合後、2ーN_3ATPーGーアクチンを60mM KCl、2mMMgCl_2および10mMTrisーHCl(pH8)、緩衝液Fで重合させた。2ーN_3ADPーFーアクチンは超遠心で沈殿物とし、緩衝液Fにホモジナイズし2分した。試料の一方はパイレックスガラスをフィルタ-として氷冷下で20×15秒間の高圧水銀灯(ウシオ電気、450W)照射を行なった。光照射によりアクチンモルあたり0.82モルのヌクレオチドがアクチンに導入された。2.二種の2ーN_3ADPーFーアクチンの性質:光照射試料と光照射をしなかった試料について30mM KCl、2mM MgCl_2、2.5mM ATPおよび1mM TrysーHCl(pH8)条件でSlーMg^<2+>-ATPase活性を測定した。未処理Fーアクチンに比べてSl-Mg^<2+>-ATPase活性の活性化能は下がっていた。SーlーATPase活性に対して2ーN_3ADPーFーアクチン濃度の依存性を二重逆数プロットして結果を分析したところ両者の相違はほとんど認められず、ヌクレオチドが共有結合で導入されてもFーアクチンのSlーMg^<2+>-ATPase活性の活性化機能には本質的な影響は無いことが示された。次に2ーN_3ADPーFーアクチンの脱重合および再重合について調べた。光照射試料と光照射をしなかった試料を0.2mM ATP、0.1mM CaCl_2および2mM TrisーHCl(pH8)で4°Cにおいて透析を行ない試料の粘度を測定した。その結果、光照射をしなかった試料では2ーN_3ADPは透析溶液に加えたATPと置き変わり通常のアクチンと同様に脱重合・再重合が起こることが示された。一方、これに対して光照射試料では2ーN_3ADPは共有結合しているため外液ATPとのヌクレオチド交換は起こらない。このような試料で透析時間と粘度の関係を調べたところ低イオン強度での脱重合反応は起こるにもかかわらず、高イオン強度での再重合はしなくなることが示された。これはアクチンにおけるヌクレオチドがアクチンの重合能を保護するというこれまでの知見から考えると意外な結果であり、アクチン中でのヌクレオチドの生理的意義を推測するうえで重要な知見である。アクチンのF〓G変換においてはヌクレオチドがある程度は自由な立体配置の変化を必要とすることが予想される。

アクチンにおけるヌクレオチドの結合部位はアクチン分子のN末端とC末端ドメインの狭間にあり、ヌクレオチド結合に直接関与するアミノ酸としてLysー336,Trpー356が8ーN_3ATPをもちいた光修飾法により同定された。ここで用いる光親和性ATPアナログ、2ーN_3ADPはプリン環のCー2原子上に存在するN_3原子団によりグルコシド結合における回転が妨げられ常にアンチ型の立体配置を保っている。Fーアクチンに2ーN_3ADPを導入し、近紫外光を照射するとアジド残基は活性化され窒素分子が外れて生成したナイトレンラジカルが近接のアミノ酸、Tyrー306と共有結合を形成することが明らかになった。1.2ーN_3ADPのアクチンへの導入と光修飾:Fーアクチンを60mM KClと10mMTrisーHCl(pH8)を含む溶液で洗浄し1mM TrisーHCl(pH8)および0.1mM CaCl_2、2mg/mlアクチン条件でホモジナイズした。溶液を氷冷下で1分間の超音波処理(Heatsystem Wー10)したのち、0.5mM 2ーN_3ATPを加え、さらに1分間超音波処理をした。1/10容量のDowexー1を加え、氷冷下で5分間混合しDowーexー1を濾過除去した。ろ液にさらに0.5mM 2ーN_3ATPを加え10分間混合後、2ーN_3ATPーGーアクチンを60mM KCl、2mMMgCl_2および10mMTrisーHCl(pH8)、緩衝液Fで重合させた。2ーN_3ADPーFーアクチンは超遠心で沈殿物とし、緩衝液Fにホモジナイズし2分した。試料の一方はパイレックスガラスをフィルタ-として氷冷下で20×15秒間の高圧水銀灯(ウシオ電気、450W)照射を行なった。光照射によりアクチンモルあたり0.82モルのヌクレオチドがアクチンに導入された。2.二種の2ーN_3ADPーFーアクチンの性質:光照射試料と光照射をしなかった試料について30mM KCl、2mM MgCl_2、2.5mM ATPおよび1mM TrysーHCl(pH8)条件でSlーMg^<2+>-ATPase活性を測定した。未処理Fーアクチンに比べてSl-Mg^<2+>-ATPase活性の活性化能は下がっていた。SーlーATPase活性に対して2ーN_3ADPーFーアクチン濃度の依存性を二重逆数プロットして結果を分析したところ両者の相違はほとんど認められず、ヌクレオチドが共有結合で導入されてもFーアクチンのSlーMg^<2+>-ATPase活性の活性化機能には本質的な影響は無いことが示された。次に2ーN_3ADPーFーアクチンの脱重合および再重合について調べた。光照射試料と光照射をしなかった試料を0.2mM ATP、0.1mM CaCl_2および2mM TrisーHCl(pH8)で4°Cにおいて透析を行ない試料の粘度を測定した。その結果、光照射をしなかった試料では2ーN_3ADPは透析溶液に加えたATPと置き変わり通常のアクチンと同様に脱重合・再重合が起こることが示された。一方、これに対して光照射試料では2ーN_3ADPは共有結合しているため外液ATPとのヌクレオチド交換は起こらない。このような試料で透析時間と粘度の関係を調べたところ低イオン強度での脱重合反応は起こるにもかかわらず、高イオン強度での再重合はしなくなることが示された。これはアクチンにおけるヌクレオチドがアクチンの重合能を保護するというこれまでの知見から考えると意外な結果であり、アクチン中でのヌクレオチドの生理的意義を推測するうえで重要な知見である。アクチンのF〓G変換においてはヌクレオチドがある程度は自由な立体配置の変化を必要とすることが予想される。
IIーVI族半導体超薄膜のレ-ザ-光物性

〈CdSe薄膜における熱い電子系の超高速バンド内緩和〉半導体中の熱い電子系の研究は応用上では、電子デバイスの高速特性にかかわるため、重要な問題であり、基礎的にも電子系の統計分布やその緩和過程を直接観測できることから非常に興味深い。そこで、我々は、バンド端近傍から十分高エネルギ-側を励起したときの熱い電子系の研究を行なった。CdSe試料はホットウォ-ルエピタクシ-法により雲母基板上に成長させ、膜厚は0.65μmのものを用いた。励起エネルギ-は2.12eVで、パルス幅は260fsで、白色光を用いたポンプ・プロ-ブ法による時間分解吸収スペクトルを測定した。それによると光励起中ではおよそ2.0eV付近に熱い電子系の非平衡分布が観測された。その後、非平衡分布は熱平衡分布に変わって行き、平衡状態を保ったまま、ク-リングして行く。非平衡状態から、平衡過程に移っていく時間は2040fsである事が明らかにされた。〈ZnSeーZnS歪み超格子の光学的評価〉減圧MOCVD法により作成されたZnseーZnS歪み超格子の歪みとバンドオフセットを求める目的で励起子の励起スペクトル測定し、ZnS層の光吸収による構造を観測した。この構造により、歪みのZnSのバンドギャップへの影響が明らかになった。併せて、ラマン散乱により、歪みの評価を行なった。ZnSe、ZnSのLOフォノンエネルギ-はそれぞれバルクの値からかなりシフトしており、歪みの評価が可能である。歪みの評価とバンド構造の系統的な研究から、ZnSeーZns歪み超格子のセルフコンシステントな理解が得られた。次にZnSeーZnS歪み超格子の成長方向とそれに垂直方向の二つのレ-ザ-光入射方向に対し、ラマン散乱を測定し、二軸性歪みを直接表すラマンシフトを観測した。更にZnSeーZnS歪み超格子静水圧をかけると約31kbarでタイプI型からタイプII型への変化が起こる事を発光強度の減少により、初めて観測した。
対アフリカ外交の誕生・発展とその変容～証言で辿る冷戦後日本外交の軌跡

日本政府の対アフリカ政策は、どのような動機に基づいて発案され、実行されてきたのか。特に、アフリカ54か国の首脳と日本の首相が5年に一度(2013年以降は3年に一度)一堂に会するアフリカ開発会議(TICAD)プロセスが1993年に始まって以降の対アフリカ政策は、いかなる外部要素に影響されながら形成され、変容してきたのか。これらの疑問に応える包括的研究は少なく、日本外交研究における一種の空白域となっている。本研究では、日本の対アフリカ関連の一次資料の収集と並んで、アフリカ政策の形成・実行に関わった政策当局者(政治家・官僚)にインタビューし、日本の対アフリカ外交の発展過程を分析するものである。日本政府の対アフリカ外交の軌跡を明らかにするために、大別して次の4つの研究作業を実施した。第1に、外交史料館を訪れ、既に開示されているアフリカ外交関連の公文書を閲覧し、文書を写真撮影したうえで研究室に持ち帰り、内容を解読する作業を実施した。特に集中的に閲覧して解読に努めたのは、1992年及び1994年の在外公館長会議(アフリカ大使会議)の議事録であり、これら2つの外交文書の精緻な分析により、東西冷戦終結後の日本の対アフリカ外交の立案・遂行をめぐって外務省内にいかなる意思と議論が存在したのかがかなりの程度把握できた。第2に、情報公開制度を活用し、日本外務省に対して外交文書の開示請求を実施した。開示請求した文書は1989年の在外公館長会議(アフリカ大使会議)の議事録、1992年から1993年にかけて外務省内で作成されたアフリカ開発会議(TICAD)開催の経緯に関する会議録等である。第3に、現職外交官、外交官OB(退官者)、研究者、国際機関関係者などを対象に日本の対アフリカ外交に関してのインタビューを実施した。全てのインタビューは先方の同意を得たうえで実施し、発言については先方の同意を得たうえで筆記録を残した。第4に、日本の対アフリカ外交の特質を明らかにすることの前提として、日本のマスメディアが1990年代以降のアフリカの武力紛争について、どのように報道してきたのかを追跡し、報道の仕方の特質について整理した。その結果は、2万字程度の論文として執筆し、『立命館国際研究』の第31巻5号に発表した。外交資料の閲覧については、日本外交研究の専門家らの協力及び指導のおかげで、当初想定していた以上に的確な公文書を特定することが可能になった。一方、外交官、外交官OB等に対するインタビューでは、研究開始以前に期待していた人物の協力が思うように得られないケースがあった。キーマンと思われる人物が証言を拒否した例もあったことから、これを補うための何らかの調査が必要になっている。ただし、全体としては、当初想定していなかった人物の協力が得られたケースもあり、おおむね順調に推移していると判断できる。2018年度中に情報公開請求した外交文書の開示に関する判断の期限が、2019年5月中にやってくる。まずは、この文書が開示され、その内容を精査することで、1993年の第1回アフリカ開発会議(TICAD)の開催の経緯が相当程度明らかになることが期待される。次に、2019年度中にアフリカへの調査出張を企画している。当初はケニア在住の外交関係者へのインタビューを想定していたが、先方の諸事情によりこれが難しくなったため、インタビュー対象の変更を検討・調整中である。在南アフリカの外交関係者等が新たな候補として想定されるため、2019年5月6月にかけて、インタビューの実現に向けて集中的な調整を実施する。日本国内で可能なインタビューについては、2018年度中に既にある程度実施しているが、2019年度中には更なる候補者の掘り起こしを実施する。2019年10月3月の6か月間に、およそ1年に及んだ調査結果について、2万字程度の論文を執筆し、発表する予定である。論文タイトルとして「アフリカ外交の誕生1993年の第1回アフリカ開発会議掲載の経緯を中心に」(仮)を想定している。

開示請求した文書は1989年の在外公館長会議(アフリカ大使会議)の議事録、1992年から1993年にかけて外務省内で作成されたアフリカ開発会議(TICAD)開催の経緯に関する会議録等である。第3に、現職外交官、外交官OB(退官者)、研究者、国際機関関係者などを対象に日本の対アフリカ外交に関してのインタビューを実施した。全てのインタビューは先方の同意を得たうえで実施し、発言については先方の同意を得たうえで筆記録を残した。第4に、日本の対アフリカ外交の特質を明らかにすることの前提として、日本のマスメディアが1990年代以降のアフリカの武力紛争について、どのように報道してきたのかを追跡し、報道の仕方の特質について整理した。その結果は、2万字程度の論文として執筆し、『立命館国際研究』の第31巻5号に発表した。外交資料の閲覧については、日本外交研究の専門家らの協力及び指導のおかげで、当初想定していた以上に的確な公文書を特定することが可能になった。一方、外交官、外交官OB等に対するインタビューでは、研究開始以前に期待していた人物の協力が思うように得られないケースがあった。キーマンと思われる人物が証言を拒否した例もあったことから、これを補うための何らかの調査が必要になっている。ただし、全体としては、当初想定していなかった人物の協力が得られたケースもあり、おおむね順調に推移していると判断できる。2018年度中に情報公開請求した外交文書の開示に関する判断の期限が、2019年5月中にやってくる。まずは、この文書が開示され、その内容を精査することで、1993年の第1回アフリカ開発会議(TICAD)の開催の経緯が相当程度明らかになることが期待される。次に、2019年度中にアフリカへの調査出張を企画している。当初はケニア在住の外交関係者へのインタビューを想定していたが、先方の諸事情によりこれが難しくなったため、インタビュー対象の変更を検討・調整中である。在南アフリカの外交関係者等が新たな候補として想定されるため、2019年5月6月にかけて、インタビューの実現に向けて集中的な調整を実施する。日本国内で可能なインタビューについては、2018年度中に既にある程度実施しているが、2019年度中には更なる候補者の掘り起こしを実施する。2019年10月3月の6か月間に、およそ1年に及んだ調査結果について、2万字程度の論文を執筆し、発表する予定である。論文タイトルとして「アフリカ外交の誕生1993年の第1回アフリカ開発会議掲載の経緯を中心に」(仮)を想定している。
表面光化学反応による気相エピタキシアル成長に関する研究

現代の情報化社会に必要な高機能、多機能素子の実現には、半導体材料素材の品質、多層構造の急峻性等に高度の条件が要求される。そのためには、成長温度の低温化が不可欠である。本研究では、結晶成長中の光照射により、成長層表面での光吸収、光化学反応に基づき表面反応が促進されるという、従来の光プロセスでは認められていなかったわれわれの新しい知見に基づき、その結晶成長機構の解明、さらにその応用として、可視近紫外域光素子用材料として有望なZnSe、ZnS等II-VI族半導体の高品質化を図って行くことを目的とする。得られた成果を以下に示す。1.ZnSe、ZnS、およびそれらの混晶の減圧有機金属気相成長の際にキセノンランプ光を照射してその効果を見た。特に気相中での反応と基板表面での反応とを分離して検討し、光の効果が表面での化学反応の促進に寄与していることが判明した。2.成長速度、混晶組成の、光照射パラメータ依存性を調べることにより、表面光化学反応の機構を検討した。その結果、表面での光吸収とキャリア生成が反応促進に寄与すること、キャリアによる反応促進効果の時定数は1.5秒程度であること、基板のみの上ではその効果がないこと、エビ層が20nm程度成長することにより効果が生じること、等が判明した。3.光照射による成長温度低温化を通じてZnSeエビ層の高品質化を図ることができた。特に深い準位の低減化が図れ、PLにおいて励起子領域の発光のみが強く現れた。4.光照射により不純物添加効率が著しく上昇することが判明した。そのため、僅かの不純物添加で低抵抗n型の試料を得ることができた。以上の研究を通じ、新しい表面光化学反応の機構に関して数多くの知見を得ると共に、その応用によりII-VI族半導体の高品質化が達成しうる見通しを得た。
高齢者虐待に対するネットワークアプローチ-組織間協働に関する研究-

1.目的高齢者防止ネットワークのうち、関係機関の実務者から成る保健医療福祉介入サービスネットワークが効果的に機能する条件を明らかにする。2.方法「防止ネットワークが機能している状態の5つの指標」のどれかに該当する、自治体10か所(公式のネットワークのある自治体6か所、非公式のネットワークのある自治体4か所)を対象として、複数の関係者に対する面接調査や文献収集を実施。先行研究のレビューにより抽出した13項目の確認と、他の条件を探索するという半構造化方法で面接を行った。収集したデータをもとに調査担当者間で意見交換し、条件の確認・抽出した。3.結果と考察事務局の役割や事務局と関係機関との関係性等から、公式ネットワークは3つのタイプに、非公式ネットワークは2つのタイプに分類することができた。機能する条件としては、先行研究から求めた13の条件の他に、あらたに5つの条件(うち2つはシステム整備に関する条件、3つは事務局職員の質に関連する条件)を確認することができた。このうち、「事務局職員の能力」(事務局職員の虐待対応の専門的知識、ケースワーク能力、協働のスキル等)と、「事務局職員のネットワーク意識」(関係機関が連携・協働して対応していくべきという事務局職員の認識)は、公式ネットワークのある自治体でも、非公式ネットワークの自治体でも重視されていた。公式ネットワークのある自治体では、タイプによってシステム整備に関する条件に多少の違いがみられた。今後、自治体直営の地域包括支援センターが事務局となる場合でも、民間法人に委託したセンターが事務局となる場合でも、システム整備の条件を確実に満たしたうえで、職員の質に関連する条件をいかに充実させていくかが重要になってくると考えられる。当初、A:高齢者虐待防止ネットワークの現状に関する半構造化法によるヒアリング、B:ネットワークによる虐待事例介入経過の情報収集、C:モデル事例をもとにした介入計画作成の試みをの地域で実施する計画を立てていた。しかし、都下の2箇所の自治体で行った予備調査において、高齢者虐待防止ネットワークが公式に形成されているところではAについて、未形成のところではBについて実施するだけで2時間2時間半かかることがわかった。また、Cは、初期アセスメントと初期対応に関して型どおりの回答しか得にくく、との方法はネットワークの機能状況を確認するのに適切とはいえないことが判明した。調査協力者はみな多忙で何度も協力を得ることは困難であるため、Aを中心に実施することにし、防止ネットワーク研究で先行する児童虐待防止ネットワーク研究のレビュー結果を踏まえて、I公式ネットワークの存在の有無とその具体的内容、II事務局体制、IIIネットワークミーティングの実情と問題点・課題、IVマニュアルやアセスメントツールなどの活用、V研修体制、等を質問項目として設定した。6つの自治体におけるヒアリング調査で明らかになった条件としては、(1)行政が事務局であることを鮮明に打ち出す、(2)通報窓口の明確化、(3)対応の流れのモデル化、(4)行政内部の理解の徹底、(5)行政内部に福祉に理解がありリーダーシップを取れる人の存在、(6)基幹型在宅介護支援センターとして実績をもっている部署が中心になる、(7)事務局職員の迅速対応、などがある。調査協力自治体を増やし、さらに条件を確認するとともに、これらの条件を規定する要因を明らかにする必要がある。

3.結果と考察事務局の役割や事務局と関係機関との関係性等から、公式ネットワークは3つのタイプに、非公式ネットワークは2つのタイプに分類することができた。機能する条件としては、先行研究から求めた13の条件の他に、あらたに5つの条件(うち2つはシステム整備に関する条件、3つは事務局職員の質に関連する条件)を確認することができた。このうち、「事務局職員の能力」(事務局職員の虐待対応の専門的知識、ケースワーク能力、協働のスキル等)と、「事務局職員のネットワーク意識」(関係機関が連携・協働して対応していくべきという事務局職員の認識)は、公式ネットワークのある自治体でも、非公式ネットワークの自治体でも重視されていた。公式ネットワークのある自治体では、タイプによってシステム整備に関する条件に多少の違いがみられた。今後、自治体直営の地域包括支援センターが事務局となる揚合でも、民間法人に委託したセンターが事務局となる場合でも、システム整備の条件を確実に満たしたうえで、職員の質に関連する条件をいかに充実させていくかが重要になってくると考えられる。
受容体型チロシンキナーゼSTK/RONの血液細胞における機能解析

STKは腹腔マクロファージや破骨細胞などの一部のマクロファージ系細胞に発現され機能する受容体型チロシンキナーゼであり、macrophage-stimulating protein (MSP)の受容体である。申請者らは、トロント大学A.Bernstein博士との共同研究によりSTK欠損マウスを作成し、解析を行なった。その結果、欠損マウスではインターフェロンg刺激による一酸化窒素の過剰反応、遅延型過敏反応の亢進、およびLPS投与時の内毒素ショックによる致死率の亢進を認めた。これらの所見はSTKが生態防御反応の過程において、過剰の免疫、炎症反応にともなう組織障害を避けるために、免疫、炎症反応を抑制する機能を有することを示唆しており、その抑制の機構につき検討中である。また申請者らは、STKを発現するIL-3依存性proB細胞株Ba/F3細胞はMSPにより増殖が刺激されるのに対して、STKを低レベルながら発現しているMEL細胞にSTKを強発現させた場合、MSPによりアポトーシスによる細胞死が誘導されることを見いだした。STKの細胞内ドメインC末端の2つのチロシン残基(1330、1337)に変異を導入すると、増殖刺激もアポトーシス誘導もともに消失した。STKにはSH2ドメインを有する蛋白(PLCγ,P13K,Shc,Grb2)が会合するが、MEL/STK細胞をMSPで刺激した時にのみ、61kDaと65kDaの蛋白(p61、p65)がチロシン燐酸化されSTKと会合した。p61とp65はC末端の2つのチロシン残基に変異を導入すると会合しなくなった。また、MEL/STK細胞株をMSPで刺激した時にのみ、最近アポトーシスの誘導に関与が示唆されているJNK1(c-Jun N-terminal Kinase1)が持続的に活性化された。以上よりSTKを介したアポトーシスのシグナル伝達にはp61、p65およびJNK1が関与するものと考えられた。受容体型チロシンキナーゼを介したアポトーシスの機序はあまり知られていないが、この系はin vivoでも使われている可能性があり、細胞死の調節機構として重要な系であると考えられる。
新規がんlncRNAが制御するエピジェネティクスと細胞増殖メカニズムの解明

本研究は多くの癌で恒常的に更新しているWntシグナルに注目し、b-カテニンの標的lncRNAである12Rの機能解析を行い、癌発生および細胞増殖メカニズムへの関与を明らかにすることである。12Rの機能を同定するために発現の有無によるH3K27Ac修飾の低下領域のモチーフ解析を行い、低下領域にはb-カテニンとベータ-ヘリックス・ループ・ヘリックス(bHLH)転写因子ファミリーの結合配列が有意に濃縮されることが明らかになった。実験に用いた細胞で発現が高いbHLH転写因子のChIP-seq解析を行うと、H3K27Acの低下領域とbHLH転写因子の結合が一致した。bHLHはヘテロダイマーを形成するが、今回同定したbHLH転写因子も使用細胞で複合体を形成していることがIPIBにより確認された。bHLH転写因子の一つはb-cateninの標的分子であり幹細胞の制御に重要であると報告されおり、12Rの発現低下に伴いbHLH転写因子の発現も低下していた。このことは12Rの抑制で異種移植による腫瘍形成能を低下させたこと、また12Rが完全にノックアウトされたクローンを得ることができなかったと関連すると考えられる。12RはbHLH転写因子と直接結合することがRNA免疫沈降(RIP)-PCRにより確認されたが、b-カテニンとの直接の結合は認められなかった。まとめると、Wntシグナルが亢進する一部の癌で発現するlncRNA12RはbHLH転写因子群と相互作用しb-カテニンの近傍に結合し、H3K27Acの修飾を亢進し標的遺伝子の発現を活性化させる。その結果、Wntシグナルの一部の発現制御を担い癌化に寄与していると推測される。本研究は多くのがんで恒常的に亢進しているWntシグナルに着目し、b-カテニンの標的lncRNAである12Rの機能解析を行い、がん発生及び細胞メカニズムへの関与を明らかにすることである。12Rの発現を抑制すると細胞増殖が低下し、それ以上にマウスに異種移植すると腫瘍形成が観察されなくなった。12R発現抑制による遺伝子発現解析を行うと、発達やWntシグナルに関する遺伝子が濃縮していた。そのため、12Rの発現はb-カテニンの発現やゲノムへの結合を制御すると考えられたが、ChIP解析を行った結果、12Rの発現有無による差異は認められなかった。そこで、12Rの発現変化により引き起こされるクロマチン活性化マークであるH3K27Acの修飾変化領域をChIP実験により選び出し、特異的に濃縮する転写因子を探索した。その結果、12Rの発現変化によりH3K27Acが減少する領域にはb-カテニンの結合配列以外に特定の転写因子配列の濃縮が確認できた。実際にこの配列に結合する転写因子のChIP-seq解析を行うと、12R抑制によりH3K27Acの修飾が低下する領域と一致することが明らかになった。つまり、b-カテニンにより発現が制御される12Rはb-カテニンのとこの転写因子を介しH3K27Acの修飾を活性化させ、標的遺伝子の転写を促進することが明らかとなった。この転写因子ファミリーの一つはb-カテニンと12Rのターゲット分子でもあり、12Rの抑制により発現が減少した。つまりb-カテニン、12R、同定転写因子のポジティブフィードバックが形成されていることが考えられる。研究目標である12Rがどのような機構により細胞増殖、および腫瘍形成能を示すのかをH3K27Ac変化領域を探索することで、特定の転写因子が鍵となる分子であることを同定した。この転写因子はStem cellに重要な自己複製や恒常性を制御している分子であり、12Rの抑制効果が2次元培養による細胞増殖抑制よりも、マウス異種移植による腫瘍抑制効果が大きい事と一致している。よって、おおむね順調に進展していると判断した。

その結果、Wntシグナルの一部の発現制御を担い癌化に寄与していると推測される。lncRNA12RはbHLH転写因子ファミリーとbeta-cateninを介して、近傍領域のH3K27Ac修飾を調整することから、これらの分子との相互作用が考えられる。また、12R抑制効果による増殖抑制がbHLH転写因子が関与しているのか同定するために、これらの分子の発現を抑制しK27Acの修飾変化や増殖を検出する。12Rのノックダウン細胞は2クローンしかないため、さらに増やしクローン間で共通するヒストン修飾の変化を同定する。これらの結果を踏まえ、早期に論文化する。今年度はすでに所有していた試薬で研究を行うことが可能になったことや、一部試薬を自作したため当初予定した費用よりも少額となった。次年度の使用計画に大きな変更がないが、研究を加速するためにキット購入や論文化の費用に充てる。
円石藻の石灰化を制御する酸性多糖の機能、細胞内動態、生合成に関する研究

円石藻は炭酸カルシウム結晶を主成分とするココリスと呼ばれる燐片を生産し、年間で約1億トンの炭素を固定しているといわれている。ココリスには特殊な酸性多糖が含まれており、これらの有機基質が結晶形成に関与すると考えられているが、ココリス形成の分子機構は依然として未解明のままである。ココリスはゴルジ体由来の特殊な小胞であるココリス小胞(CV)で形成されることが既に明らかにされている。しかしながら、CVに存在する有機基質を対象とした研究は皆無である。そこでCVを単離し、CVに局在する有機物を同定することを試みた。円石藻Pleurochrysis haptonemoferaの細胞を回収し、細胞破砕とショ糖密度勾配遠心分離を用いて細胞内オルガネラの分画を行った。分画条件を検討した結果、酸性多糖が含まれると同時にゴルジ体のマーカー酵素であるIDPase活性の高い画分を得ることに成功した。この画分はCVを含むと予想された。本成果は第9回マリンバイオテクノロジー学会大会で発表した。細胞内における多糖の挙動を調べることによって、多糖のココリス形成への役割を推定することが可能となる。そこで、免疫電子顕微鏡観察を行うことを目的として、P.haptonemoferaのココリスより得られた酸性多糖CMAPの抗体作製を試みた。これまでに抗CMAPポリクローナル抗体作製を試みたが、いずれも抗体価が低く、免疫電子顕微鏡観察には利用できなかった。そこで、本年度は新しいin vitro抗体作製技術(ADLibシステム)を開発したカイオムバイオサイエンス社に抗体作製を依頼した。ADLibシステムでは抗原をビオチン化することが必須であったため、CMAPのビオチン化を検討した。カルボジイミドを介した反応によりCMAPをビオチン化に成功した。こうして作製したビオチン化CMAPを抗原とし、抗体作製作業を行った。2007年3月末日現在、ビオチン化CMAPを認識する抗体クローンが5つ得られている。しかしながら、これらの5種の抗体はビオチンそのものは認識しないが、nativeのCMAPとの反応性も示さなかった。今後、nativeのCMAPを認識する抗体クローンが得られることを期待しているが、今回得られた5種の抗体を活用するためにP.haptonemoferaのTEM試料そのものをビオチン化することも検討している。海洋性の微細藻である円石藻は炭酸カルシウム結晶(方解石)を主成分とする微細なスケール「コッコリス」を生産し、年間で約1億トンの炭素を固体として沈着することから地球の炭素循環に大きく寄与している。また、コッコリス形成はナノスケールで制御され、その形態は種に特異的であることから、その形成過程を理解することによって得られる知見は、材料科学の分野に新しい道を拓く可能性を秘めている。しかしながら、コッコリス形成の分子機構は依然として解明されていない。これまでに私は円石藻Pleurochrysis属のコッコリスから微量の有機基質を精製・単離し、新規の酸性多糖CMAPの構造を決定した。平成16年度はCMAPの機能解析を行うにあたり、CMAPの細胞内動態を解明することを目的として、抗CMAP抗体の作製を試みた。まず、CMAPのみを抗原としてウサギに注射したが、良好な結果は得られなかった。そこで、現在はメチル化BSAとCMAPを混合抗原として抗体産生を試みている最中である。以上のような生化学的アプローチに加えて、コッコリスの結晶学的特性を調べるために、走査型電子顕微鏡(SEM)と電子後方散乱回折(EBSD)を用いた鉱物学的アプローチによっても研究を行った。その結果、Pleurochrysis属のコッコリスを構成する方解石のa軸、c軸の2軸が規則的に制御されていることが明らかになった。また、円石藻Emiliania huxleyiおよびGephyrocapsa oceanicaにおいても、方解石のa軸がコッコリスの円周方向に向いていることが示唆された。CMAPのような有機物がこれらの制御にどう関わっているか解明するのが今後の課題である。尚、これらの成果は第7回(2004年度)マリンバイオテクノロジー学会で発表した。また、SEM-EBSDを用いた機能解析法を開発し、試験管内でCMAPや真珠由来の有機基質を添加した際に生じる炭酸カルシウム結晶のモルフォロジーと結晶形を調べた。本方法を用いることによって、炭酸カルシウム結晶形成に及ぼす有機物の効果が簡便かつ精密に調べることが可能となった。円石藻は炭酸カルシウム結晶を主成分とするココリスと呼ばれる燐片を生産し、年間で約1億トンの炭素を固定している。ココリスはゴルジ体由来のココリス小胞(CV)で形成されることが既に明らかにされている。そこで私はCVを単離し、CVに局在する多糖およびタンパク質を同定することを試みた。本年度より所属した研究室では円石藻の石灰化を促進する生理学的な条件(低温、リン欠乏)を見出している。このような条件下で培養した石灰化が盛んな細胞を回収し、細胞破砕とショ糖密度勾配遠心分離を用いて細胞内オルガネラの分画を行った。分画条件を検討した結果、CVの単離に成功した。現在、CV内に存在する多糖およびタンパク質の精製を行っている。

この研究成果は2006年5月に開催されるマリンバイオテクノロジー学会(東京海洋大)で発表する予定である。また、細胞内における多糖の挙動を調べることによって、多糖のココリス形成への役割を明らかにすることができる。そこで、免疫電子顕微鏡観察を行うことを目的として、円石藻Pleurochrysis haptonemoferaの透過型電子顕微鏡(TEM)用切片を作製した。TEM観察の結果、P. haptonemoferaのCVおよびココリス形成過程の様子が明らかになった。この研究成果は2005年10月に兵庫県淡路で行われた「オルガネラ分化」若手シンポジウム2005で発表した。現在は酸性多糖の局在を調べるためのプローブとなる抗体を作製中である。昨年ウサギで作製した抗体の力価が低かったことを踏まえ、ラットを免疫動物として選択し、多糖とBSAの複合体を抗原に用いた。円石藻は炭酸カルシウム結晶を主成分とするココリスと呼ばれる燐片を生産し、年間で約1億トンの炭素を固定しているといわれている。ココリスには特殊な酸性多糖が含まれており、これらの有機基質が結晶形成に関与すると考えられているが、ココリス形成の分子機構は依然として未解明のままである。ココリスはゴルジ体由来の特殊な小胞であるココリス小胞(CV)で形成されることが既に明らかにされている。しかしながら、CVに存在する有機基質を対象とした研究は皆無である。そこでCVを単離し、CVに局在する有機物を同定することを試みた。円石藻Pleurochrysis haptonemoferaの細胞を回収し、細胞破砕とショ糖密度勾配遠心分離を用いて細胞内オルガネラの分画を行った。分画条件を検討した結果、酸性多糖が含まれると同時にゴルジ体のマーカー酵素であるIDPase活性の高い画分を得ることに成功した。この画分はCVを含むと予想された。本成果は第9回マリンバイオテクノロジー学会大会で発表した。細胞内における多糖の挙動を調べることによって、多糖のココリス形成への役割を推定することが可能となる。そこで、免疫電子顕微鏡観察を行うことを目的として、P.haptonemoferaのココリスより得られた酸性多糖CMAPの抗体作製を試みた。これまでに抗CMAPポリクローナル抗体作製を試みたが、いずれも抗体価が低く、免疫電子顕微鏡観察には利用できなかった。そこで、本年度は新しいin vitro抗体作製技術(ADLibシステム)を開発したカイオムバイオサイエンス社に抗体作製を依頼した。ADLibシステムでは抗原をビオチン化することが必須であったため、CMAPのビオチン化を検討した。カルボジイミドを介した反応によりCMAPをビオチン化に成功した。こうして作製したビオチン化CMAPを抗原とし、抗体作製作業を行った。2007年3月末日現在、ビオチン化CMAPを認識する抗体クローンが5つ得られている。しかしながら、これらの5種の抗体はビオチンそのものは認識しないが、nativeのCMAPとの反応性も示さなかった。
重い電子系の超伝導に関する極限条件下の物性測定

1.多重極限下の熱測定純良単結晶UPt_3の熱測定から超伝導状態の温度-磁場-圧力相図を作成するために、今年度は常圧下での磁場-温度相図の作成、高圧セルの検討を行った。常圧下での比熱測定(温度変化)、磁気熱良効果の測定(磁場変化)から得られた磁場-温度相図は特徴的な三つの超伝導相からなり、すでに報告されている結果と良い一致が得られた。高圧下での測定では測定精度を上げる必要があるため、UPt_3単結晶用に小型の高圧セルを作成し現在圧力発生を行っている段階である。2.超高圧下における物性測定ダイヤモンドアンビルセルを用いた電気抵抗測定、磁気測定を行いCePd_2Si_2等のCe122系の超伝導の探索を行った。今年度は、常圧下では磁気秩序を示すCePd_2Si_2およびCeRH_2Si_2の圧力誘起超伝導(Pd:Tc=0.2K,P=3.5GPa,Rh: Tc=0.4K,P=1.3GPa)を観測することに成功した。またCeCu_2Ge_2では高圧下で誘起される超伝導(Tc=0.7K)のTcがさらに高圧下で上昇する傾向(Tc=1.4K,P>17GPa)が観測され、CeCu_2Si_2の高圧下でのTcの上昇と同様の振る舞いであると考えている。現在、静水圧性の良い圧力下でのマイスナー効果の測定を行い確認を急いでいる。またこれらの超伝導状態の臨界磁場の測定を行うべく超伝導磁石(14T)用の稀釈冷凍機、DACの製作を行っている。
膜分離を用いた微生物排水処理系の運転・制御エキスパートシステムの開発

膜分離活性汚泥法における膜目詰まり過程のモデル化と膜洗浄予測エキスパートシステムの開発を目的とし、実験室内におけるリアクターを用いて検討を行なった。膜目詰まり過程における膜目詰まり物質(菌体外高分子ポリマー)の生産と分解過程を考慮に入れたモデルを構築した。ポリマーを高分子、中分子、低分子のそれぞれに領域に分割し、ポリマーの生産、分解、低分子化を考慮したモデルを開発した。膜面に堆積した後にポリマーが低分子化することを、ポリマーの分子量分画によって実験的に証明し、低分子化により膜間差圧が低下する現象もモデル化することができた。ばっ気による膜面の洗浄機構についても、せん断力センサーを用いて解明をすすめ、活性汚泥中の固形物の存在と気泡の存在により、大きなせん断力が働くことを示した。さらにせん断力の時系列変化を測定し、変動の大きさを考慮に入れた洗浄力の評価を試み、ばっ気量との関係をモデル化することができた。ポリマーの生産、蓄積、分解、膜面からの剥離を考慮に入れた膜間差圧の上昇モデルを構築し、モデル中パラメーター予測のアルゴリズムを完成させることができた。現象が非線形であることから、拡張カルマンフィルターを利用し、逐次データを取り入れて計算することによりパラメータを同定する予測モデルを構築した。また、同定されたパラメータを用いて、膜間差圧の上昇パターンを計算したところ、実測値とよく適合することが示され、本モデルの有効性が示された。膜の目詰まり過程に関し,室内実験の結果を基に,エキスパートシステムを構築することを目的に、膜間差圧,菌体外ポリマー濃度、汚泥の性状(MLSS,粘性係数)等の指標の経日変化を追跡し,負荷変動やばっきサイクルなどの条件の変化に対応できる膜目詰まりモデルの構築を目指した。ろ過抵抗の上昇を表す物理モデルとしては、菌体によるポリマーの生産と分解により混合液中のポリマー濃度が変化するという式、膜面へのポリマーの蓄積と剥離により膜面のポリマー濃度が変動するという式、ポリマー蓄積量とポリマー比抵抗の積でろ過抵抗が与えられるという式を考慮し、状態方程式を求めた。また、観測量は汚泥粘度と膜ろ過抵抗とし、汚泥粘度とポリマー濃度との関係は非線形とした。状態方程式と観測方程式は非線形であるので、これらの式をテーラー展開し、直接カルマンフィルタに適応させて,膜目詰まりの時期を予測することを目指した。膜分離活性汚泥法に関する室内実験データを用いて、上記の予測モデルの確認を行った。菌体外ポリマー量の推定値は測定値とほぼ同様の値を示し、また、菌体増殖に対するポリマー生産速度の割合,および膜面からのポリマーの剥離量速度は,カルマンフィルターアルゴリズムの計算とともに一定値に収束する傾向を示した。これらの収束した状態量を用いて,ろ過抵抗の長期予測を行った結果、状態量が十分に収束した後の予測値は、実測値と十分制度よく一致した。膜の目詰まり過程に関し,室内実験の結果を基に,エキスパートシステムを構築することを目的に、膜間差圧,菌体外ポリマー濃度、汚泥の性状(MLSS,粘性係数)等の指標の経日変化を追跡し,負荷変動やばっきサイクルなどの条件の変化に対応できる膜目詰まりモデルの構築を目指している。膜分離活性汚泥法では、ばっ気による膜面の洗浄効果により、長期間安定して運転可能となるが、本年度は、ばっ気による膜面の洗浄効果の効率化に焦点を当て、気泡流を発生させた際,膜壁面近傍に沿って働くせん断応力の影響を,定量的に評価する事を目的とし、浸漬型の平膜および中空糸膜モジュールを想定した実験を行った。気泡流によって,壁面近傍に発生するせん断応力は,流入空気量の増加に伴って,増加傾向を示した。また、MLSS(活性汚泥浮遊物質)濃度が増加すると,壁面近傍に作用するせん断応力が,増加傾向を示した。水の粘性をメチルセルロースで4(mPa sec),8(mPa sec)に上げた場合と,粘性状態が近いMLSS

9065(mg/l),粘性6.6(mPa sec)の活性汚泥での測定結果は,活性汚泥で測定した値の方が大きかった.このことから壁面に作用するせん断応力は,粘性より活性汚泥中に存在する浮遊物質(MLSS)による影響が大きいと考えられた。中空糸膜は縦置きにした場合、水深方向に作用する応力は,中空糸膜の外径によらなかった。また、気泡流によって,中空糸膜壁面近傍に発生する応力は,空気量の増加に伴い増加傾向を示し、中空糸膜を3本束ねている方が,単独で1本存在するものよりも,作用する応力が小さくなった。さらに、水深方向と水平方向にかかる応力は,約4倍水深方向にかかる応力が大きな値を示すことがわかった。膜分離活性汚泥法における膜目詰まり過程のモデル化と膜洗浄予測エキスパートシステムの開発を目的とし、実験室内におけるリアクターを用いて検討を行なった。膜目詰まり過程における膜目詰まり物質(菌体外高分子ポリマー)の生産と分解過程を考慮に入れたモデルを構築した。ポリマーを高分子、中分子、低分子のそれぞれに領域に分割し、ポリマーの生産、分解、低分子化を考慮したモデルを開発した。膜面に堆積した後にポリマーが低分子化することを、ポリマーの分子量分画によって実験的に証明し、低分子化により膜間差圧が低下する現象もモデル化することができた。ばっ気による膜面の洗浄機構についても、せん断力センサーを用いて解明をすすめ、活性汚泥中の固形物の存在と気泡の存在により、大きなせん断力が働くことを示した。さらにせん断力の時系列変化を測定し、変動の大きさを考慮に入れた洗浄力の評価を試み、ばっ気量との関係をモデル化することができた。ポリマーの生産、蓄積、分解、膜面からの剥離を考慮に入れた膜間差圧の上昇モデルを構築し、モデル中パラメーター予測のアルゴリズムを完成させることができた。現象が非線形であることから、拡張カルマンフィルターを利用し、逐次データを取り入れて計算することによりパラメータを同定する予測モデルを構築した。また、同定されたパラメータを用いて、膜間差圧の上昇パターンを計算したところ、実測値とよく適合することが示され、本モデルの有効性が示された。