hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
酸化物高温超伝導体のラマン・赤外分光

高温超伝導銅酸化物では超伝導転移やスピンギャップの形成に伴い、スピン-フォノン相互作用を通してフォノン・エネルギーや寿命に異常にあらわれることが最近のラマン散乱や赤外分光の詳しい研究により明らかになってきた。NormandらはYBa_2Cu_3O_<7-δ>の場合銅原子が酸素原子面から0.256Åずれていることから銅原子間の交換相互作用を非一様にする340cm^<-1>のB_<1g>のモードがスピン・ギャップに対応する温度で変化するが、一様に変調するA_gモードではほとんど変化しないことを示した。同様なことが他の化合物でも成り立つかどうかを確かめるためにPb_2Sr_2Ho(Y)_<1-x>Ca_xCu_3O_<8+δ>でラマン散乱の実験を行った。この化合物では銅原子は酸素原子面から0.227Åずれているので同様の効果が期待されたがB_<1g>モード変化が少なく明瞭な異常が起こる温度を特定できなかった。A_gモードTc付近で温度変化に段差を示し、150K付近ですべての試料で段差を示す。一次元S=1/2反強磁性体では非常に大きな量子スピン効果か期待される。Ca_2CuO_3及びCuGeO_3の2-マグノン散乱を観測し、量子スピン特有のdes Cloizeaux and Pearson分散曲線より高エネルギーの励起連続体からの2-マグノン励起が大きな寄与をすることが分かった。Ca_2CuO_3とLa_2CuO_4の共鳴多重フォノン散乱の類似性から共鳴ラマン散乱に関係する電荷移動ギャップ近傍の電子状態はフォノン及びスピンと結合した小さなエキシトンであると考えられる。
ソフトな政治的知識の受容過程に関する実証的研究

政治的知識,マスコミ接触,法定選挙媒体接触,政治広告に対する評価を主要な内容とする意識調査を総選挙後に大学生312人に対しておこなった。政治的知識は,政策争点や政治制度とは直接関連のないような「ソフト」な政治的知識(例「橋本首相の趣味」「理系出身の党首」)を6項目,政策争点や政治制度と関わる「ハード」な政治的知識(例「新しい選挙制度の呼び名」「消費税据え置きと減税を公約に掲げた政党」について6項目の調査をおこなった。正答率の低かった1項目を除く11項目について対応分析をおこなったところ,第1軸の固有値が高く,政治的知識はおおむね1次元を成しているといえる。ただ,第2軸について検討をしてみると,1項目を除き,あらかじめ想定された「ソフト」と「ハード」な知識を分離する軸となっていた。従って,政治的知識は,たがいに相関が高い2つの次元から形成されていると考えられる。次いで,これらの「ハード」な知識と「ソフト」な知識についてマスコミ接触や法定選挙媒体接触との関連を検討した。法定選挙媒体との関連では,「ハード」な政治的知識の知識量は政見放送,政党のテレビコマーシャル,新聞広告への接触との相関が「ソフト」な政治的知識の知識量より高かった。また,マスコミ接触では,「ハード」な知識,「ソフト」な知識とも新聞,テレビニュースへの接触量との相関がともに高かったが,「ハード」な知識は「家族との話」との相関が高く,「ソフト」な知識は雑誌への接触との相関が高かった。「ソフト」な政治的知識の話題の情報源として考えられていたワイドショーへの接触は相関が低かった。今後の課題としては,政治的知識を筆記において測定する場合における中間回答の判断の問題,成人の政治的社会化に伴う政治的知識の次元の分化,があげられる。
オーストラリアにおける専門職移民導入促進政策の研究

本年度は、本研究最終年度に該当することから、昨年度より継続して実行していた、連邦政府及び各州政府の専門職移民導入促進政策に関する調査を行ない、平成19年9月に、タスマニア州及びクイーンズランド州政府担当者より、同州政府の政策について、直接に聴取するための現地調査を実行した。これによって、国際的な人口移動が活発化する中、連邦政府は専門職移民の導入について極めて積極姿勢を打ち出していることが確認でき、あわせて、州政府に対しても移民候補者を推薦する権限を与えることによって、実際の移民選別において大きな役割を果たすようになってきていること、このため、各州政府が独自の選考基準などを設け、また、移民の入国後の定住支援にも相当の積極姿勢を打ち出していることなどが確認できた。併せて、専門職移民の国際間、さらには豪州内における各州の相互間での獲得競争が激化しており、豪州連邦政府及び各州は、こうした競争を念頭として政策を構築していることも同様に確認できた。このことは、グローバル化の中で、移民政策が、従来までの社会政策的なものではなく、むしろ、積極的な経済政策、さらには国益を追求するものとして変貌を遂げているということができ、本研究では、そうした趨勢を移民先進国のひとつともいえる豪州において確認することができた。こうした調査結果を踏まえ、それを取りまとめ、平成19年10月に開催された、日本国際政治学会2007年度研究大会において研究発表を行ない、本研究の成果を広く学術界に公表した。1、研究の概要本研究の1年目にあたる平成18年度においては、平成18年9月及び11月に2回のオーストラリア現地調査を行い、専門職移民導入促進政策に関して、連邦政府及び州政府担当者へのインタビュー及び資料収集を行なった。さらに、平成19年3月には、国立図書館において追加的な資料収集を実施した。またこれらの現地調査においては、豪州政府が実施している、専門職移民誘致のための「スキル・エキスポ」を参観した。2、得られた知見これらの調査から得られた知見としては、豪州の連邦政府及び州政府における専門職移民導入のための積極性であり、経済的好況によってもたらされた各種の技術者不足を、専門職移民の導入促進政策によって解消しようとする姿勢である。このことは、特に1996年に成立したハワード政権の方向性と密接に関連しており、以前の労働党政権下の中心であった、「家族移民」から、重点を「技術移民」に移し、その受入数を大幅に増加させていったことに表れている。本研究が調査の対象としている専門職移民導入促進のためのさまざまな取組みは、こうした「経済的利益達成のための移民政策」という移民政策そのものの位置づけのあり方が如実に表れていることが明らかとなった。また、豪州を含む移民受入国間で、さらには豪州国内の各州間において、専門職移民導入促進のために、激しい競争が展開されていることも把握できた。3、成果発表今年度得られた以上の知見については、平成18年9月29日に国連大学で行なわれた外国人政策研究所主催シンポジウムにおいて「外国人の社会統合制度論豪州の事例を参考に」として報告し、また、平成19年2月に雑誌『世界週報』において、本研究で明らかとなった豪州の専門職移民政策について解説・分析を行なった。
高感度円偏光二色性分光電気化学法の開発と金属タンパク質の構造変化速度解析への応用

本研究では、金属タンパク質であるチトクロムc、フェレドキシンおよびミオグロビンに関して、その電気化学的酸化還元に伴う構造変化速度を検討するために新たに開発した分光電気化学セル及びデーター積算システムを備えた円二色性分光電気化学法を開発した。これまでにも金属タンパク質の速い電子移動のため、種々のプロモーター修飾電極を含む機能性電極が開発されているが、円二色性分光電気化学法という長時間の測定が必要となる手法では電極の安定性が重要な要因となり、結果的にチトクロムc、ミオグロビンの場合には酸化インジウム電極を、フェレドキシンの場合にはポリリジン修飾酸化インジウム電極を作用電極として用いた場合、タンパク質の電極への吸着がなく、経時変化の少ない応答が得られることが判明した。これらの金属タンパク質のミリ秒や秒オーダーの比較的遅い構造変化を捕らえるためにダブルポテンシャルステップ法を用い、酸化還元に伴う電気量の変化と円偏光二色性スペクトル(CD)あるいは磁気円偏光二色性スペクトル(MCD)と吸収スペクトルの変化を同時に測定した。CDシグナル、MCDシグナルは吸収スペクトルや電気量と比較してS/Nが非常に悪くデーターの積算が必要となるため、分光器とポテンシォスタットを同時に駆動し、データーの積算を自動的に行えるシステムを開発した。この装置によって、100ミリ秒オーダーの比較的遅い過程の構造変化を追跡すること可能となり、数千回の積算も容易に行えるようになった。しかしながら、今回用いた金属タンパク質では、酸化還元電位還元反応に伴う電気量の時間変化と吸収スペクトルの変化及びCDあるいはMCDシグナルの時間変化は全く同じ軌跡を辿り、この時間スケールでの電子移動よりも遅い構造変化は観測されなかった。
代謝機能を有する人工肺作製を目標とする基礎的研究

2年間の研究期間に肺胞マクロファージと血管内皮細胞に関して代謝機能の基礎的研究が行われた。肺胞マクロファージに関しては、モルモットの気管支肺胞洗浄液から得られる肺胞マクロファージを用いたアラキドン酸代謝の検討を行った。アラキドン酸(20μM)とカルシウムイオノフォアA23187(20μM)により37°C、5分間の反応で上清中にはロイコトリエンB_4,5-HETEなどが高速液体クロマトグラフィーで検出された。またHHTも多量に認められるところから、トロントボキサンA_2の産生も示唆されたこれらの物質は白血球遊走・気管支平滑筋収縮作用を有することから肺の機能において肺胞マクロファージのアラキドン酸代謝の重要性が明かとなった。血管内皮細胞に関してはロイコトリエン、ニコチン、エラスターゼなどによる影響を検討した。ロイコトリエンB_4,およびD_4は血管内皮細胞からのプロスタグランジンI_2,トロンボキサンA_2,の放出を促した。ニコチンは比較的高濃度で血管内皮細胞からのプロスタグランジンI_2,トロンボキサンA_2,エンドセリン,などの産生を抑制した。エラスターゼは一層の培養血管内皮細胞の透過性を亢進させた。これらの結果から血管内皮細胞は種々の刺激に対してプロスタグランジントロンボキサン、エンドセリン、などの産生・放出機序、あるいは抑制機序を介して血球遊走、血管および気管支平滑筋収縮・拡張反応を調節している可能性が示唆された。平成3年度は血管内皮細胞、肺胞マクロファ-ジ、肺胞上皮細胞、気管支上皮細胞、末梢血液細胞のそれぞれの機能を分析することを計画した。第一にモルモット肺胞マクロファ-ジのアラキドン酸代謝に関しては、気管支肺胞洗浄液から得られた肺胞ククロファ-ジを用いて行った。アラキドン酸20μM,2μMのカルシウムイオンフォアA23187を加え、5分間反応させ、抽出液を逆相の高速液体クロマトグラフィ-で吸光度を測定し、5ーhydroxyeicosatetraenoic acid(5ーHETE),12ーHETE,15ーHETE,HHT,LTC_4,LTD_4,LTE_4,LTB_4を定量している。またradioimmunoassay法でTXB_2,11ーdehydroーTXB_2,PGE_2,PGD_2,6ーketoーPGF_1aPGF_2を測定している。これらから、肺胞マクロファ-ジの機能が明らかになりつつある。血管内皮細胞についてもアラキドン酸による代謝の検討が進行中である。また同時にボイデン・チャンバ-法を用い、一層の培養血管内皮細胞における透過性の変化を検討している。現在のところ、実験系を確立し種々の病態モデルを作成する段階に到達している。その一方で、肺胞上皮細胞、気管支上皮細胞、末梢血液細胞に関しては計画より遅れており、まもなく取り組みが始まるところである。肺胞マクロファージに関しては、モルモットの気菅支肺胞洗浄液から得られる肺胞マクロファージを用いたアラキドン酸代謝の検討を行った。

ロイコトリエンB_4,およびD_4は血管内皮細胞からのプロスタグランジンI_2,トロンボキサンA_2,の放出を促した。ニコチンは比較的高濃度で血管内皮細胞からのプロスタグランジンI_2,トロンボキサンA_2,エンドセリン,などの産生を抑制した。エラスターゼは一層の培養血管内皮細胞の透過性を亢進させた。これらの結果から血管内皮細胞は種々の刺激に対してプロスタグランジントロンボキサン、エンドセリン、などの産生・放出機序、あるいは抑制機序を介して血球遊走、血管および気管支平滑筋収縮・拡張反応を調節している可能性が示唆された。
ポジティビティ・エフェクトによる高齢ドライバーの危険な運転行動のメカニズムの解明

本研究では,認知段階における反応時間の結果の一部にポジティビティ・エフェクトが示されたものの,判断の段階では,若年者と同様にネガティビティ・バイアスの効果が示された。したがって,高齢者におけるポジティビティ・エフェクトは認知段階で生じることが明らかにされた。また,前頭葉の脳活動の点からは,ネガティブ刺激に対して,血流量が増加していた。偏桃体を含む大脳辺縁系で生じた不快感情を前頭前野を活性化させることで抑制することができる(Ochsner, et al., 2002)。したがって,ポジティビティ・エフェクトは高齢者にとって不快感情を抑制することによって生じることが示された。予備調査によって選択された271語の感情刺激語をPCモニター上に呈示しアフェクトグリッドによる評価を求めた。調査対象は大学生(平均年齢=20.66、標準偏差=1.21歳)であった。分析の結果,9つのカテゴリー(感情価3水準×覚醒度3水準)からなる感情喚起語リストを作成した。その中から81語を刺激語として選択して,若者と高齢者を対象に,感情ストループ課題を行った。実験対象者は18歳から26歳までの若年者50名(平均年齢21.16歳、標準偏差=2.10歳)と65歳以上の高齢者50名(平均年齢72.29歳、標準偏差=7.27歳)であった。PCモニター上に呈示された色づけされた二字熟語の意味を無視して色名を回答してもらい,反応時間を計測した。また,実験実施時にNIRSWOT-220(日立ハイテクノロジーズ社)を用いて酸素化ヘモグロビン(oxy-Hb)濃度変化を計測することで前頭葉の脳賦活を測定した。反応時間について,高齢者の活性水準における反応時間が快刺激と不快刺激が中性と比べ遅延した。また,酸素化ヘモグロビンの変化については,快刺激と中性刺激と比べ高齢者の不快刺激時におけるヘモグロビン濃度変化量が大きかった。次いで,危険な交通場面を想起させる嫌悪喚起刺激画像の収集を行うことを目的とした。調査対象者は18歳から29歳までの若年者244名(平均年齢24.31歳、標準偏差=3.20歳)と65歳以上の高齢者255名(平均年齢71.16歳、標準偏差=5.24歳)であった。収集した写真の中から182枚を選択し,ウェブを通したアンケート調査法によって,それぞれの写真について評価することを求めた。質問内容は「年齢」「性別」「運転頻度」「感情価」「覚醒度」「複雑性」「危険度」であった。相関分析を行った結果不快場面と危険場面に関連が示され,危険な交通場面を想起させる嫌悪喚起刺激画像を選定した。条件設定のため画像評価実験の予備実験を行ったところ,漢字言語要因が検出された。そこで実験に使用するための画像刺激収集にあたり,あらかじめ感情を喚起させる言葉に対する情報処理バイアスを検討することとした。危険および安全な交通場面を想起させる刺激画像を用いて,ドットプローブ課題を行った。実験対象者は18歳から29歳までの若年者30名(平均年齢20.28歳、標準偏差=2.10歳)と65歳から74歳までの前期高齢者30名(平均年齢70.16歳、標準偏差=4.24歳),75歳以上の後期高齢であった。コンピュータの画面上に危険な交通場面と安全な交通場面を500ms秒間同時呈示し,その後どちらかに表示される標的である「点(ドット)」を回答してもらい,その反応時間を計測した。また,実験実施中に,Tobii Pro(Tobii社)を用いた視線の計測に加え,NIRSWOT-220(日立ハイテクノロジーズ社)を用いて酸素化ヘモグロビン(oxy-Hb)濃度変化を計測することで前頭葉の脳賦活を測定した。分析の結果,視線のターゲットを補足する速度については,後期高齢者において危険な交通場面に対する反応が安全な交通場面より遅かった。また,酸素化ヘモグロビンの変化については,若年群は前期・後期高齢者と比較して有意にヘモグロビン濃度変化量が大きかった。次いで,前述の同様の刺激画像を用いて,視覚探索課題を行った。具体的には3×3のマトリクスに交通場面の画像を4s呈示し,指定された標的に対する反応時間を計測した。また,実験参加者は研究2と同様であり,実験実施中に視線の計測および前頭葉の脳賦活を測定した。分析の結果,視線のターゲットを補足する速度については,若年者と比較して前期・後期高齢者の方が,交通場面では,安全な交通場面と比較して危険な交通場面の方が,それぞれ有意に反応が遅かった。また,酸素化ヘモグロビンの変化については,前期・後期高齢者と比較して若年者の方が,安全な交通場面の標的時と比較して危険な交通場面の方が,それぞれヘモグロビン濃度変化量が大きかった。

したがって,ポジティビティ・エフェクトは高齢者にとって不快感情を抑制することによって生じることが示された。漢字言語要因の検討を行うために、刺激語の選定に関する調査と刺激語を用いた情報処理バイアスの実験を追加した。一連の研究を追加することにより、本研究の目的である情報処理バイアスからの高齢ドライバーの危険運転の解明に対してより一層寄与することが可能である。29年度が最終年度であるため、記入しない。交通心理学29年度が最終年度であるため、記入しない。
金属化マイクロタービンの超高効率な光駆動メカニズムの解明と応用

本研究では、我々が発見した金属化マイクロタービンの超高率な光駆動現象のメカニズムの解明を目的として、実験と解析によって駆動メカニズムの調査を行った。実験では、金属化させた樹脂製造形物にレーザー光を照射した際の光吸収による発熱現象を観察し、温度分布を計測した。また、マルチフィジックス解析により、光吸収による発熱、熱対流の連成解析を行い、レーザー照射による発熱によって生じるマイクロタービンまわりの流れを解析した。さらに、より高速かつ安定に回転するコマ型マイクロタービンを考案し、試作と駆動検証実験を行った。その結果、数mWの微弱レーザーで550 rpm以上の高速かつ安定な回転駆動を実現した。本研究では、超微弱レーザー光による金属化マイクロタービンの超高効率な駆動現象のメカニズムを実験と解析によって解明することを目指しています。我々は、この超高効率な光駆動の原因として、金属化マイクロタービンに照射されたレーザー光が、金属薄膜に吸収され、その光吸収によって生じる発熱が熱対流を誘起し、マイクロタービンの回転を促進していると予想しています。そこで本年度は、タービンの回転時の光吸収による発熱現象を実際に観察するために、蛍光色素の発光強度の温度依存性を利用して、レーザー照射時の発熱現象の観察を試みました。まず、我々の実験に適した蛍光色素として、ローダミンBを選定し、蛍光強度の温度依存性を実際に計測し、温度と蛍光強度の線形性を確認しました。さらに、実際にマイクロタービンにレーザー光を照射した際に生じる蛍光を観察するために共焦点蛍光顕微鏡システムを構築しました。現在は、蛍光強度と駆動用のHe-Neレーザーの光強度の調整を行っている段階です。今後、この駆動・観察システムのパラメータを最適化して、実際にマイクロタービンが回転するときの温度分布をリアルタイム計測する予定です。一方、より高効率なマイクロタービンとして、レーザー光を照射するだけで自律的に回転する新型マイクロタービンの設計を行い、実際に2光子マイクロ光造形法によってタービンを試作し、無電解銅めっきを施して、新型の金属化マイクロタービンを試作しました。このタービンは、従来のタービンと異なり、シャフトとローターが一体化した構造をしており、回転時のぶれが少なく、より高精度かつ高効率に回転することが期待できます。今後、この新型マイクロタービンの駆動実験を行う予定です。本研究では、超微弱レーザー光による金属化マイクロタービンの超高効率な駆動現象のメカニズムを実験と解析によって解明することを目指しました。我々は、この超高効率な光駆動の原因として、金属化マイクロタービンに照射されたレーザー光が、金属薄膜に吸収され、その光吸収によって生じる発熱が熱対流を誘起し、マイクロタービンの回転を促進していると予想しました。そこで、タービンの光吸収による発熱現象を実際に観察するために、共焦点蛍光顕微鏡システムを用いて、蛍光色素の発光強度の温度依存性を利用してレーザー照射時の発熱現象の観察を試みました。その結果、数mWのレーザー照射によって2030°Cの温度上昇があることがわかりました。また、レーザー光を照射するだけで自律的に回転するコマ型マイクロタービンを新たに設計し、実際に2光子マイクロ光造形法によってタービンを造形し、無電解銅めっきを施して、新型の金属化マイクロタービンを試作しました。そして、このコマ型タービンのブレードに、約4mWの連続発振レーザー光(波長752nm)を回転走査させながら、連続的に照射させることで、コマ型タービンを安定に回転させることが可能であることを確認しました。さらに、コマ型タービンの支持部と回転部のクリアランスや造形条件を最適化することで、レーザー光を走査させることなく、2mW以下の微弱なレーザー光を集光するだけで約580rpmで高速回転させることにも成功しました。今後、この高効率なマイクロタービンは、光駆動マイクロミキサーやバイオ研究ツールへの応用が期待できます。3次元微細加工当初、マイクロタービンにHe-Neレーザーを照射した際に生じる発熱を観察する手法として、蛍光強度の温度依存性を利用した計測法を採用し、基礎実験を行いました。最初の方法では、蛍光強度から温度をより高精度に測定するためには、蛍光強度が温度に依存する色素と温度に依存しない色素の2種類を用いて、それらの蛍光強度の比から温度上昇を推定する予定でした。しかしながら、温度依存性のない蛍光色素の発光強度が予想以上に微弱であり、当研究室で所有している高感度CCDカメラでは計測不能であることがわかりました。そこで、まずは温度依存性のある色素のみを用いて蛍光強度を測定する実験系に変更しました。そして、実際に共焦点蛍光顕微鏡システムを構築し、実際にHe-Neレーザーをマイクロタービンに照射して、蛍光観察を行いました。その結果、He-Neレーザーの反射光が予想以上に強く、蛍光強度の数倍のレーザー光が戻り光として観察系に入ってしまうことがわかりました。このため、He-Neレーザー光を十分にカットするためのノッチフィルタおよび、蛍光をより高効率に検出できるバンドバスフィルタを再度選定し、蛍光観察系を再構築している段階です。

よって、以上の予備的実験に当初計画より時間を費やしたため、若干の遅れが生じています。しかしながら、最適なフィルターが選定できれば、すぐに蛍光観察を実施できる状況にあることから、次年度において十分に計画を実行できると考えています。一方、より高効率なマイクロタービンの設計・試作は順調に進んでおり、次年度に駆動検証実験を行う予定です。そして、完成させた蛍光観察システムを用いて、駆動時の発熱現象を観察する予定です。本年度は、蛍光強度が温度依存性を示す色素を用いて、マイクロタービンにHe-Neレーザーを照射した際に生じる発熱を観察することを目指します。まずは、基板に固定されて回転しない状態のマイクロタービンのブレードに、レーザー光を固定して照射した際に生じる、温度上昇を評価します。次に、実際に回転可能なマイクロタービンに、レーザー光を集光し、タービンを回転駆動させているときに生じる発熱を観察します。そして、その発熱からタービン周辺の熱対流の様子を可視化します。一方、マルチフィジックス解析ソフトを用いて、レーザー照射による発熱と、その発熱による対流の生成について解析を行います。そして、発熱現象の観察結果と解析結果を比較し、実験および解析の妥当性を評価します。これらによって、金属化マイクロタービンの高効率な駆動メカニズムの解明を目指します。また、より高効率な新型マイクロタービンの開発に関しては、昨年度設計・試作したシャフト一体型のマイクロタービンを実際に駆動する実験を行います。そして、従来のマイクロタービンの駆動効率と比較し、有効性を実証します。金属化マイクロタービンの発熱現象の観察のために構築中の共焦点蛍光顕微鏡システムを完成させるために、蛍光観察の予備的実験を行っている段階において、現在使用しているフィルターでは、駆動用のHe-Neレーザーが十分にカットできないこと、および蛍光をより高効率に観察するバンドバスフィルターを再度選定する必要があることなどが判明しました。このことが判明したのが年度末であったため、最適なフィルターを選定、発注するために十分な時間がなく、最適なフィルターを選定後、次年度の早い段階で購入する計画に変更しました。選定したバンドパスフィルターおよびHe-Neカットフィルターを早期に発注し、金属化マイクロタービンの発熱現象観察用の共焦点蛍光顕微鏡システムを完成させる予定です。そして、実際にレーザー照射時の発熱現象を観察し、駆動メカニズムの解明を目指す予定です。
新規シリカ連続体を利用した法医鑑定試料中薬物のハイスループット分析に関する研究

本研究は、分離カラムの新規充填剤として開発されたモノリス型カラムを利用し、生体試料中の薬物抽出への可能性について検討した。1)装置構成の検討モノリスが充填されたキャピラリーカラム(外径0.2mm)を固定する基材を検討した。カラム着脱の素材をPEEKに変更するとで複数回の使用にも耐え、ルーチン分析への可能性が示された。2)尿中薬物の抽出塩基性薬物(イミプラミン、アミトリプチリン、クロミプラミン)、中性薬物(リドカイン、メピバカイン)、酸性薬物(セコバルビタール、ペントバルビタール、フェノバルビタール、アモバルビタール)の抽出について詳細に検討した。各薬物を添加した尿にpHの異なる緩衝液を添加することで回収率の変化を検討した。その結果,水添加では4076%の回収率であったにも関わらず、pH調整することによって回収率が30%以下に低下した。覚せい剤については、緩衝液の代わりにイオンペア剤(オクタンスルホン酸)を使用することで100%の回収率が得られた。同様の方法で尿中MDMAとMDAも抽出可能であった。3)HPLCへの導入法の検討モノリスが充填されたキャピラリーカラムをHPLC注入用マイクロシリンジの先端に固定し、薬物溶離液を直接HPLCへ導入した。オフラインでの結果と同様の精度が得られ、直接導入の有用性が示された。HPLCの試料導入部(サンプルループ)にモノリス型カラムを挿入し、前処理から分析までの自動化を検討したが、良好な結果が得られなかった。そこで、多容量注入路にカラムを接続し、尿中覚せい剤について前処理の自動化を検討した。本年度は、分離カラムの新規充填剤として開発されたモノリス型カラムを利用し、生体試料中の薬毒物抽出への可能性について検討した。GCへの接続に使用されているグラファイトフェラルを使用した場合、カラム着脱の際に生じる細かい破片がつまりの原因となり、複数回の使用が困難であった。素材をPEEKに変更すると、つまりは解消され複数回の使用にも耐え、ルーチン分析への可能性が示された。2)尿中覚せい剤の抽出検査試料の液性を変え、覚せい剤の抽出効率を検討した。覚せい剤のpKaからも予想されたことであるが、液性を酸性にした場合はカラムに保持されず、塩基性にした場合には保持され、抽出可能であった。検査試料に加える緩衝液をpH10とした場合、メタンフェタミンの抽出率は80%であった。3)HPLCへの直接導入法の検討モノリスが充填されたキャピラリーカラムをHPLC注入用マイクロシリンジの先端に固定し、薬物溶離液を直接HPLCへ導入した。4)既存の抽出法との比較既存の抽出法では、溶離液の濃縮が必要であったが、本法では濃縮の必要が無い。また、操作も簡便であり、生体試料中の薬毒物抽出の一手法となり得る可能性が示された。1)尿中覚せい剤抽出法の改良尿中覚せい剤の抽出にpH10の緩衝液を使用した場合、メタンフェタミン(MA)の抽出率は80%であったがアンフェタミン(AP)の抽出率は40%に留まった。

緩衝液の代わりにイオンペア剤(オクタンスルホン酸)を使用した結果、メタンフェタミン、アンフェタミンともに100%の回収率が得られた。同様の方法で尿中MDMAとMDAも抽出可能であった。2)直線性、再現性の検討尿0.1mlを本研究で開発した方法で抽出してHPLCで分析した結果、MA, AP, MDMA, MDAともに0.220μg/mlの範囲で直線性が得られた。また、5μg/mlの薬物添加尿を分析したばらつきは、1.645.09%であった。実際の中毒患者尿を分析した結果、内因性物質の妨害のないクロマトグラムが得られた。3)有機リン系農薬の抽出有機リン系農薬の代表としてフェニトロチオン、マラチオン、ダイアジノン、メチダチオンを用いて検討した。尿に添加した有機リン系農薬の回収率は、メチダチオンを除いて80%以上であった。メチダチオンが抽出されなかった原因については、検討中である。4)既存の抽出法との比較既存の抽出法では、溶出液の濃縮が必要であるが、本法では濃縮の必要がない。また、操作も簡便であり、生体試料中の薬物抽出の一手法となり得る可能性が示された。ただし、細管を通すために、事前に試料を濾過する必要がある。本研究は、分離カラムの新規充填剤として開発されたモノリス型カラムを利用し、生体試料中の薬物抽出への可能性について検討した。1)他薬物抽出の検討昨年度までに覚せい剤および有機リン系農薬の抽出について検討した。本年度は、それ以外の薬物の抽出について検討した。検討は、塩基性薬物、中性薬物、酸性薬物に分類して行った。各薬物を添加した尿に、pHの異なる緩衝液を添加することで回収率の変化を検討した。その結果、塩基性薬物はアルカリ性の緩衝液を、酸性薬物は酸性の緩衝液を添加することで回収率の向上が見られた。2)有機リン系農薬の検討フェニトロチオンなどの有機リン系農薬を添加して回収率の検討を行ったが、メチダチオンの回収率が悪かった。油水分配係数(log Po/w)や解離定数などが要因として考えられたが、決定的な理由としての裏付けは得られなかった。3)自動化の検討HPLCの試料導入部(オートサンプラー)にモノリス型カラムを挿入し、前処理から分析までの自動化を検討したが、製造ロットの違いでモノリスの脱離が見られた。原因としては、急激な圧力上昇が考えられた。また、カラムを接続に、濾過膜が内蔵されているフィッティングを利用するなどの工夫が必要である。4)他臓器への応用組織片や細胞膜が、カラム内で目詰まりを起こす原因となるので、濾過が不可欠であった。また、血清も固化したタンパクが目詰まりを起こす原因となるので、濾過が不可欠であった。本研究は、分離カラムの新規充填剤として開発されたモオリス型カラムを利用し、生体試料中の薬物抽出への可能性たついて検討した。1)他薬物抽出の検討昨年度までに検討した以外の薬物の抽出について詳細に検討した。検討は、塩基性薬物(イミプラミン、アミトリプチリン、クロミプラミン)、中性薬物(リドカイン、メビバカイン)、酸性薬物(セコバルピタール、ペントバルピタール、フェノバルピタール、アモバルピタール)に分類して行った。その結果、水添加では4076%の回収率であったにも関わらず、pH調整することによって回収率が30%以下に低下した。2)自動化の検討
ソフトウェアのシステム構造記述の動的自己変換に関する基礎的研究

我々の最終的な目標は,システムのプロセス構造やモジュール構造を抽象的に記述・設計する枠組を構築することにある.この目標に向けて本研究では,自らの構造を動的に変更するソフトウェアシステムの基礎固めを目指している.本年度は,主要な成果として,関数型プログラミングにおける高階関数による構造記述の枠組を構築し,構造記述の等価変換の自己適用に向けたプログラム変換および自己反映計算の技術との結合の下地を確立した.副次的な成果として,オブジェクト指向設計で最近提案されている,システム構造と機能を抽象化したメタ部品であるデザインパターンについて,意味的構造を反映した構造化記述形式を確立した.本研究で下地を構築した動的ソフトウェアシステムは,運用形態やハードウェア環境などの変化に動的に追従しえるため,ソフトウェアの進化や適応の実現において重要な意義を持つ.例えば,ハードウェア構成に応じたシステム構造とその変換規則を「部品」としてライブラリ化しておき,ソフトウェアシステムが自らの置かれたハードウェア環境に応じて自らの構造を適応させるといったことの実現が期待できる.本研究は,本年度は特定領域研究「発展機構を備えたソフトウェアの構成原理の研究」(領域代表者:片山卓也(北陸先端科学技術大学院大学・情報科学研究科・教授))の公募研究であったが,来年度は計画研究に組み込まれるので,最終成果目標に向けてさらなる研究努力を続ける.我々の最終的な目標は,システムのプロセス構造やモジュール構造を抽象的に記述・設計する枠組を構築することにある.この目標に向けて本研究では,自らの構造を動的に変更するソフトウェアシステムの基礎固めを目指している.本年度は,主要な成果として,関数型プログラミングにおける高階関数による構造記述の枠組を構築し,構造記述の等価変換の自己適用に向けたプログラム変換および自己反映計算の技術との結合の下地を確立した.副次的な成果として,オブジェクト指向設計で最近提案されている,システム構造と機能を抽象化したメタ部品であるデザインパターンについて,意味的構造を反映した構造化記述形式を確立した.本研究で下地を構築した動的ソフトウェアシステムは,運用形態やハードウェア環境などの変化に動的に追従しえるため,ソフトウェアの進化や適応の実現において重要な意義を持つ.例えば,ハードウェア構成に応じたシステム構造とその変換規則を「部品」としてライブラリ化しておき,ソフトウェアシステムが自らの置かれたハードウェア環境に応じて自らの構造を適応させるといったことの実現が期待できる.本研究は,本年度は特定領域研究「発展機構を備えたソフトウェアの構成原理の研究」(領域代表者:片山卓也(北陸先端科学技術大学院大学・情報科学研究科・教授))の公募研究であったが,来年度は計画研究に組み込まれるので,最終成果目標に向けてさらなる研究努力を続ける.
腎尿細管における受容体随伴性プロレニン(RAP)系による循環調節の解明

心疾患と腎疾患には、共通する病態があり心腎連関と呼ばれている。慢性腎臓病は心血管疾患の強いリスクであり、急性心不全には高頻度に急性腎障害を合併する。レニン・アンジオテンシン・アルドステロン(RAA)系や自律神経系が、この病態に深く関与しており、RA系阻害薬、アルドステロン拮抗薬、β遮断薬が臨床応用されている。本研究は、近年明らかにされた、RAA系の新たなコンポーネントであるRAP(Receptor Associated Prorenin:受容体随伴プロレニン)系に注目して、腎尿細管でのRAP系の機能、心腎連関の病態への関与を、遺伝子改変動物を用いて分子レベルで解明することを目的としている。
遷移金属酸化物クラスターの酸化過程の解明

スーパーコンピューターを使った第一原理シミュレーション計算法を活用することにより、広範な金属原子クラスターの磁性の詳細を研究した。特に、マンガンクラスターに関しては、極めて複雑なスピン構造を有しており、これまでにも実験及び理論研究が多くなされて来ていたにも係わらず結論が出ていなかったが、今回、基底状態付近の磁性に関して膨大なシミュレーション計算を行って、その確実な理解を得ることに成功した。さらに、アルミニウムや貴金属クラスターに本シミュレーション研究範囲を拡大し、多くの有用な結果を得ることが出来た。全電子混合基底法中で用いるGGA計算用プログラム作成を行い、他では実行出来ない、芯電子を含む系のエネルギー絶対値算定を可能とし、クラスター計算に適用した。2元系クラスターへの適用は従来ほぼなされたことがなく、新規な物性の導出に成功した。酸素分子と金属原子クラスターの反応過程を時間依存第一原理シミュレーション計算によって追跡し、酸化過程の詳細を研究した。その中でも、電子の占有度は実験的には決定困難であり、本研究によって初めて情報を確立できた。励起エネルギーと振動子強度を計算し、実験で得られている光乖離反応と比較検討することによって、反応過程のダイナミックスの追跡とその詳細を決定することが出来た。2年間の研究成果は、国内外の会議で発表して、議論を高めると共に、まとめて7編の論文として国際的に著名な学術雑誌に報告し、世界の学界から注目を集めた。MnOクラスターを理解する前に必要な予備知識を得るため、我々はまず、13から23個の原子からなるMnクラスターの磁気特性に関するシミュレーション計算を行った。最近のStern-Gerlach実験の研究(M.Knickelbein, Phys. Rev. Lett. 86(2001)5255)ではMnクラスターはフェリ磁性で、小さな磁気モーメントを示し、正二十面体であると予想されている。Mn_<13>とMn_<19>では異常に小さな磁気モーメントが観測されていることが報告されている。我々はMn_<13>、Mn_<15>、Mn_<19>、そして、Mn_<23>クラスターに対する第一原理計算を行った。計算の結果、Mn_<13>、Mn_<19>、そして、Mn_<23>クラスターでは正二十面体構造が安定で、Mn_<15>クラスターはbcc構造が安定であることが分かった。また、結合エネルギーはバルクのαMnの70%ほどであり、結合長もわずかに長かったことから、クラスターの結合力はバルクに比べ弱いということが言える。スピン構造に関しては非常に興味深い結果を得た。エネルギー的に最安定なスピン状態は各原子がおよそ±4μ_<B>の磁気モーメントを持ち、その結果クラスター全体では小さな磁気モーメントとなっている。クラスターの内側にある原子のほうが外側にある原子より磁気モーメントが小さい。正二十面体構造のMn_<13>とMn_<19>では五員環内で反強磁性の対を形成し、五員環の平面同士でも反強磁性の対を形成している。一方、bcc構造を形成するMn_<15>クラスターは角にある原子と体心位置、または、面心位置の原子と反強磁性の対を形成する。このフェリ磁性的な磁気構造は実験の結果と一致している。また、磁気異性体間のわずかなエネルギー差が、磁気モーメントの温度依存性をもたらしていると考えられる。
骨系統疾患における軟骨骨化制御に関する研究-軟骨無形成症の病態解明・治療開発

代表的な骨系統疾患である軟骨無形成症の病態を中心に、軟骨の骨化制御にかかわる諸因子を明らかにし、分子病態に基づく新たな治療法を開発することを目的に研究を行ってきた。前年度までの研究から構成的に活性化されたFGFR3はPTHrp遺伝子発現を抑制すること、PTH/PTHrPの導入によってin vitroでは細胞レベルで治癒せしめることが可能であることを示してきた。昨年度より軟骨無形成症のモデル動物である変異FGFR3のトランスジェニックマウスを用い骨器官培養、およびin vivoでのPTHの作用について検討した。胎仔骨を用いた骨器官培養ではPTHの添加により、増殖軟骨層の増加の結果骨伸長は著明に改善することを示した。さらに、in vivoにおいてもPTHの投与は骨の身長を促進すること、脊椎骨の変形によるか半身麻痺をPTHは防止することなどが明らかになり、軟骨無形成症の新たな治療薬としてPTHは有望であることが示された。一方、変異FGFR3が成長軟骨の分化増殖の異常をきたす分子メカニズムには不明な点が多いため、変異FGFR3の細胞内局在、リガンド依存性について各種変異体で検討を加えた。その結果細胞外ドメインに変異を有するTDI型FGFR3や膜貫通領域の変異であるACH型変異では細胞膜に局在すること、受容体の自己リン酸化はリガンド依存性を示すのに対し、細胞内TKドメインの変異であるTDII、HCH、SADDAN型変異ではFGFR3は細胞膜へ局在することはなく、受容体の自己リン酸化もリガンド依存性は示さなかった。この変異体が小胞体に局在するメカニズムを明らかにするため、KDEL受容体との結合を検討したところ、これら変異体では介在分子の結合を介してKDEL受容体と結合することが判明し、これが小胞体局在のメカニズムとなっている可能性が考えられた。さらに、FGFR3の細胞内情報伝達系の一つであるPLCγと変異FGFR3の結合を検討したところ、PLCγは従来報告のあるアミノ酸残基に結合すること、この結合したPLCγは次にPKCを活性化し、stat1のリン酸化を惹起し、stat1の核内移行、細胞増殖の低下、apoptosisの促進に働いていることが明らかとなった。つまり、変異の部位によって、細胞内情報伝達は著しく異なり、治療開発においてはその点を考慮する必要があると考えられた。FGFRの細胞内情報伝達経路複雑であり、受容体に結合しシグナルを振り分ける蛋白が存在するはずで、プロテオミクスの手法を用いた網羅的解析に着手し、興味ある蛋白の結合を同定している。骨の成長にとって最も重要と考えられる成長軟骨の異常の詳細を明らかにすることは小児の成長、健全な成人の骨の形成には必須のことであるが、この領域の知識は未だに非常に乏しい。軟骨細胞の増殖分化の分子機構を明らかにするため、増殖分化異常である軟骨無形成症およびその関連疾患をモデルの一つとして、その病態の解明に取り掛かった。様々な重症度を示す軟骨無形成症の関連疾患はFGFR-3の恒常的活性化変異であり、その活性化の度合いと臨床上の重症度は良く相関する。これらの変異FGFR-3を作成し、2種の軟骨細胞(ATDC5、CFK2)に強制発現させ様々な事象を観察した。本年度の成果は、(1)PTHrPの発現はFGFR-3の活性化が高度であるほど低下しており、PTHrPの補充によって軟骨細胞の分化異常は回復すること(2)恒常的に活性化されたFGFR-3はstat-1を活性化し軟骨の分化異常を惹起していること(3)dominant negative stat-1は正常な軟骨細胞に分化異常を惹起することができること、などが明らかになったことである。また、より再現性の良好なシステムのためにadeno virusベクターにこれら変異FGFR-3を組み込むことに成功し、in vitroの解析のみならず、軟骨の器官培養系での検討も開始した。一方、骨形成のマスター遺伝子であるcbfa1についてもin vivoの系において強力な転写調節因子を同定しており、今後はその因子によるcbfa1転写調節の詳細を、in vivoで明らかにしていく。株化軟骨細胞であるATDC-5,CFK2の2系統の細胞に変異FGFR3遺伝子をアデノウィルスベクターを用い安定に高力価で発現させ、細胞増殖分化に及ぼす影響を観察し構成的に活性化されたFGFR3の下流に存在する細胞内外の情報伝達について検討を加え、病態を解明し新たな病態に基づく治療薬の開発を試みた。各種のin vitroの実験結果より(1)活性化されたFGFR3の下流にはPTHrP遺伝子発現の抑制(2)stat-1の活性化が存在すること(3)CNPによるcGMPはFGFR3とは独立して細胞増殖に働くことが明らかとなった。この事から、新規の治療法としてPTH、PTHrPは有力であることが考えられたので、次に胎児骨器官培養(ウイルスによる変異遺伝子導入)によってその効果の検討を行っている。少なくとも現状では胎児器官培養系でも軟骨の伸長は変異FGFR3の導入によって明らかに抑制されることが示されており、本系を用いてPTH、PTHrPの効果を検討する。また、stat-1の下流の情報についても検討を加えた。下流にはMAPKの活性化の抑制過程が存在することは既に明らかであるが、本年度はstat-1とMAPKの間に介在する因子、即ちsprouty2について検討した。Stat-1の活性化に伴いsprouty2の発現は促進され、MAPKの活性化、細胞増殖を抑制した。

この効果はsprouty2の過剰発現によっても再現され、ドミナントネガティプなsprouty2によって、抑制が解除され細胞増殖の回復を認めた。以上のことからsprouty2も新たな治療ターゲットとなりうる分子であると考えられた。一方、in vivoでの検討のために変異FGFR3トランスジェニックマウスの入手が可能となり、実験系構築に必要な数への繁殖作業も開始した。骨成長のメカニズムを軟骨骨移行の障害である軟骨無形成症を中心とした骨系統疾患の病態を解析することにより明らかにし、成長障害の新たな治療法を開発することを目的に研究を行った。軟骨無形成症の原因遺伝子である線維芽細胞成長因子受容体(FGFR3)遺伝子の変異体を作成し、株化軟骨細胞であるATDC5細胞にアデノウィルスベクターを用い感染させた。また、細胞よりもさらに生体に近いと考えられる骨の器官培養系および変異遺伝子導入マウスにおいても同様の検討を加えた。FGFR3遺伝子の変異体の感染によって、軟骨細胞の増殖抑制と分化の促進が観察され、早期に細胞死へと進行した。この細胞死はPTHrP遺伝子の発現低下を伴っており、PTHrPを強制発現させると細胞死から救済することが可能であった。変異FGFR3をウィルスベクターにより胎仔骨に感染させたところ、胎仔骨の成長は著しく抑制され、この抑制はやはり外来性にPTHまたはPTHrPを添加することによって解除された。新規の治療薬となりうるかは今後変異遺伝子導入マウスでの十分な検討が必要である。一方、FGFR3の情報伝達機構を詳細に検討することにより新しい治療のための分子標的の検索も行った。この結果、stat1 sprouty2が情報伝達に関与しており、特にsprouty2は転写レベルでの調節を受けており、新規の薬剤の治療標的となる可能性が示唆された。代表的な骨系統疾患である軟骨無形成症の病態を中心に、軟骨の骨化制御にかかわる諸因子を明らかにし、分子病態に基づく新しい治療法を開発することを目的に研究を行ってきた。前年度までの検討から、構成的に活性化されたFGFR3はPTHrP遺伝子発現を抑制すること、in vitroでは外来性にPTH/PTHrPを導入することによって細胞レベルでは治癒することが明らかとなっており、本年度は変異FGFR3をアデノウィルスにより胎仔骨に発現させ、組織培養実験系を作成しPTHの効果を検討した。その結果、変異FGFR3の強制発現により、骨の伸長は明らかに抑制されること、PTHの投与はその抑制を解除することを示した。さらに、軟骨無形成症のモデル動物である変異FGFR3のトランスジェニックマウスの繁殖が可能となり、本マウスの大腿骨の組織培養実験系でもPTHの骨伸長効果を確認した。また、生後7日令より2週間PTHを皮下投与し成長軟骨幅の増加と骨長の伸長が確認できた。以上より、PTH投与が軟骨無形成症の新たな治療法になる可能性を明らかにしたのである。一方、軟骨無形成症の病態の一部には、stat1の活性化が関与しその下流にはp21の活性化による細胞増殖抑制が存在することは前年度までに示しているが、本年度はstat1活性化を制御する因子としてSHP2に注目し、SHP2の過剰発現により分子的に治療することが可能であることも示した。
高強度テラヘルツ電場によって実現する新しい物質状態

高強度テラヘルツ電場によって誘起される固体内の電子の極限的な加速や極端に非平衡な電子系の生成を目指して、高強度テラヘルツ光源の開発をおこなった。グラフェンや半導体量子井戸においては、極端に高いエネルギー状態まで電子が加速され、衝突イオン化過程によってキャリア増幅がおきることを明らかにした。また、高強度テラヘルツ電場下での固体電子系で期待される極端な非線形光学過程を記述可能な理論を構築し、高次高調波発生のテラヘルツ強度依存性を明らかにした。本研究においては、高強度テラヘルツ電場を固体に照射することにより、基底状態の物質状態を大きく変革して新しい物質状態を生み出すことを目的とする。強電場を生み出すための光源/分光システム開発をおこなうとともに、半導体試料やグラフェンにおいて巨大な非線形光学応答を見いだした。システム開拓では以下の成果をあげた。(1)チェレンコフ方式のテラヘルツ発生法を改良し1MV/cm以上の電場強度を有するシングルパルステラヘルツ光の発生に成功した。(2)大気レーザープラズマを用いたテラヘルツ高強度テラヘルツポンプー近赤外プローブの実験系を構築し、200fs以下でほぼハーフサイクルのテラヘルツ光照射を可能にした。(3)真空チャンバーをもちいた高安定なテラヘルツ測定装置の基本設計および真空系の立ち上げを終了した。非線形光学測定においては、(4)GaAs多重量子井戸において0.5W/cm以上の電場強度のテラヘルツパルスを照射すると、多段的な衝突イオン化によってキャリアが3桁以上増幅されることを明らかにした。このキャリア増幅過程を詳しく調べるために、光生成したキャリアのテラヘルツ電場応答を時間領域で詳しく調べた。テラヘルツ光照射の有無により発光の時間応答は大きく変わることがわかった。これは、励起子がイオン化し自由キャリアの状態を経て、また励起子に戻る際の「内部量子効率」を反映していると考えられる。また、(5)グラフェンにおいて200fs以下のハーフサイクルテラヘルツ光照射により、近赤外領域で14%にもおよぶ吸収飽和を観測した。テラヘルツ光のフォトンエネルギーは近赤外光の100分の1程度であることから、この吸収飽和はテラヘルツ光により作られた極めて非摂動論的な状態を反映しているものと考えられる。これを説明するための定性的理論モデルの構築をおこなった。本研究では、高強度テラヘルツ光源をもちいて、固体内にメゾスコピックな「電子加速器」を構築し、基底状態を大きく変革して新しい物質状態を生み出すことを目的とする。今年度はシングルサイクルの高強度テラヘルツ光源を改造して、マルチサイクルの高強度テラヘルツ光(スペクトル幅:50 GHz以下,ピーク電場強度: 10 kV/cm)を発生させ、磁性体結晶における磁化の強制駆動をおこなった。テラヘルツ磁場成分を増強するため、希土類フェライト試料に金属構造体を付与した。これにより、外部磁場に比べて磁場強度を30倍以上に増強することに成功した。テラヘルツ光の周波数を希土類フェライト試料の反強磁性モードに共鳴させることで、磁気モーメントの歳差運動を大振幅に誘起することに成功した。Landau-Lifshitz-Gilbert方程式を用いた理論解析により、従来の可視円偏光パルスを用いた実験よりも、500倍以上効率良く磁化変化を誘起できることを明らかにした。さらに、大気プラズマテラヘルツ発生法の低周波および高周波領域の強度および偏光を同時に測定する手法を開発した。従来行われているポッケルス効果を用いたテラヘルツ電場の測定に加え、位相整合条件を必要としないカー効果を用いた測定を同時に行うことで、0.57.5 THzおよび2050 THzの領域の電磁場の偏光と強度を高感度かつ時間分解的に検出した。これにより、低周波および高周波領域をつなぐ発生メカニズムを明らかにした。また、ディラック電子系に特有な非線形光学過程を考察するために、高強度テラヘルツ照射下でおきる非線形光学応答の理論計算をすすめた。その結果、高い電場でZenerトンネル効果が生じると同時に、高調波発生がおきることがわかった。前年度に続き、高強度テラヘルツ光照射下でおきる非線形光学応答の解明をおこなった。その結果、下記のような成果が得られた。1グラフェンにおいて昨年度得られた結果を定量的に説明するために、ボルツマン方程式に様々な散乱過程を取り入れた理論を構築し、実験の再現を試みた。パルス幅の範囲内で電子系は熱化し、衝突イオン化により数倍のキャリア増幅が起きていることがわかった。2グラフェンにおけるテラヘルツ光による加速過程を理解するために、高強度テラヘルツ光の透過実験をおこない、時間領域で微分抵抗の解析を行った。その結果、70 kV/cm程度の高電場下で微分抵抗が増加していることが分かった。シミュレーションとの比較から、テラヘルツ電場により大きく駆動されたキャリアのエネルギー散逸が光学フォノン放出により大きくなったことによると考えられる。

3高純度GaAs量子井戸における光励起キャリアの加速過程を調べた。GaAs井戸層への光励起を行った場合には励起子発光の増大は認められなかったが、Alを含むバリア層への光励起をおこなった場合には瞬時的に巨大な発光の増強が確認された。バリア層においては多くの長寿命の局在励起子が存在し、高強度テラヘルツ光照射によるトンネルイオン化によってGaAs井戸層の励起数が増加したものと考えられる。42色の超短パルスレーザーを用いた大気プラズマを用いたテラヘルツ光源から得られるテラヘルツのビームモードを調べた。この結果、遠隔場においてビームの断面がドーナツ型の形状を持つ強度分布をしていること分かった。また時間領域テラヘルツ分光から、水蒸気吸収が抑圧された伝搬モードが存在することが分かった。5高強度テラヘルツ光照射下でのキャリアダイナミクス理論を構築した。基本となる光学ブロッホ方程式をグラフェンへ適用し結晶構造とバンド内過程に起因する異方性が重要であることを示した。1MV/cm以上の電場強度で試料に照射可能なテラヘルツ非線形光学分光装置を完成させ、GaAs多重量子井戸において巨大なキャリア増幅を伴う非線形光学効果を観測した。また、grapheneにおいても巨大な非線形光学効果を明らかにすることができたことから、当初の計画以上の進展であると自己評価する。25年度が最終年度であるため、記入しない。グラフェンとGaAs量子井戸において高強度テラヘルツ光による加速過程とそれによるキャリア数増幅が観測されており、研究は順調に進んでいる。また、空気プラズマにより発生した高強度テラヘルツ光によりこれまでにない分光情報が得られることを示した結果は、思いもかけなかった成果であり、当初の計画以上に進展していると考える。前年度までに整備した高強度THz光源と真空チャンバーシステムを結合させ、安定な測定環境を実現する。また、理論研究を同時にすすめて、高強度THz照射下でおきる非線形光学応答の全容の解明を目指す。具体的には。(1)真空チャンバーシステムをもちいた安定な高強度THz光をもちいたテラヘルツ非線形分光装置を完成させる。(2)等間隔なフェムト秒パルス列を用意し、ニオブ酸リチウム結晶を用いることで、1-2THzの中心周波数で200-400GHzの線幅をもつ高強度テラヘルツ光発生をおこなう。(3)上記の光源をもちいて高純度なGaAsバルク結晶や磁性体結晶における非線形光学応答の計測を始める。(4)高強度THz照射下でおきる非線形光学応答の理論計算を開始する。最終的には半導体プロッホ方程式とホルツマン方程式をもちいた非線形輸送現象の理論計算が可能になるように、理論のプラットフォームの構築を開始する。次年度は空気プラズマをもちいた高強度テラヘルツ光により、グラフェンを励起し、電子のバリスティック加速とそれによって生じる非線形光学応答を明らかにする。特に、加速された電子による応答とバンド内遷移の寄与を位相情報に着目しながら分離することを試みる。