hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
シャコー・マリー・トゥース病の解明に向けたPMP22とMPZの構造生物学解析

【MPZの多量体化による膜重合メカニズムの解析】試験管内における多重層膜形成システムの構築:MPZを発現させた酵母膜、精製したMPZを導入したリポソームをそれぞれ調製し、電子顕微鏡を用いて脂質膜の形状を観測したが、明瞭な多重層構造は観測されなかった。次に、MPZを組み込んだナノディスク(ND)を調製し、電子顕微鏡観測を行った。この結果、二量体化したND粒子が観測され、発現したMPZが膜重層化活性を有していることが示唆された。MPZの細胞外ドメイン(MPZ-ECD)と脂質との相互作用解析: MPZ-ECDと、リン脂質を封入したNDとの結合をプルダウン法により解析した。しかし、両者の相互作用は検出されなかった。一方、MPZ-ECDの精製過程において、MPZ-ECDがアガロースと結合することが明らかとなった。アガロースはガラクトースを構成糖として含むことから、MPZ-ECDが、ミエリン中に多く存在するガラクトセレブロシドなどの糖脂質と結合する可能性が示唆された。【膜多重層化を制御すると考えられるMPZ-ECDとPMP22の相互作用解析】両者の相互作用機構を原子レベルで解明することを目的として、NMRを用いた相互作用解析を行った。まず、PMP22に由来するNMRシグナルを高感度で検出するため、MetおよびValのメチル基を選択的に13C標識したPMP22を、酵母発現系を用いて調製し、DDMミセル中に可溶化した状態で、NMRスペクトルを測定した。この結果、標識した計35個のメチル基のうち約25個について、シグナルの検出に成功した。次に、MPZ-ECD添加に伴うPMP22由来シグナルの変化を解析した結果、約7個のシグナルについて、シグナル強度の低下が観測された。以上の結果から、酵母により発現させたPMP22がMPZ-ECDに対する結合活性を有していることが示唆された。【MPZの多量体化による膜重合メカニズムの解析】当初予定していたリポソーム膜の多重層化が観測されなかったが、この要因として、酵母による全長MPZの発現量が当初予想していた量と比較して低く、膜多重層を形成するために必要十分な量のMPZを確保できなかったことが挙げられる。今後リポソーム評価系・現段階で比較的良好な結果が得られているND評価系のいずれを用いる場合においても、MPZ収量増加の検討が必要である。【MPZ-ECDとPMP22の相互作用解析】NMRを用いた両者の相互作用解析については、概ね計画通りに進んだが、研究過程において克服すべき問題点が生じた。MPZ-ECDの試料調製において、大腸菌を用いて発現させたMBP融合型MPZ-ECDを酵素により切断し、MPZ-ECDを単離する過程の収率が、当初予測していたよりも大幅に低かった。この結果、NMR解析に必要な量のMPZ-ECDを確保するために、多大な培養量と酵素量が必要となり、研究の効率を低下させている。今後、MPZ-ECDの収率を上げるための検討が必要である。また、収量が低いことに付随して、MPZ-ECDの多量体化条件を明確化できていない。再現性よくMPZ-ECD多量体を構築するための実験条件の探索が必要である。PMP22については、メチル基をプローブとすることにより、膜貫通領域から、NMR情報を取得することに成功した。一方、PMP22の立体構造決定や、運動性解析を行うために必須と考えられる主鎖アミド基(NH)については、NMRシグナルが検出できていない。DDMミセル内におけるPMP22の分子内運動が、シグナルの線幅増大・感度低下を引き起こしていると考えられる。今後、PMP22をさらに安定化させる疑似膜環境の探索が必要と考えられる。【MPZの多量体化による膜重合メカニズムの解析】MPZの疾患関連変異やPMP22が与える影響を評価可能な、膜多重層システムの構築を目指す。まず、最も主要な課題であるMPZの収量向上に取り組む。酵母によるMPZ発現プロトコールを最適化し、発現量の増加を試みる。同時に、酵母以外の発現系を用いたMPZ調製についても情報収集、検討を行う。また、リポソーム・ND調製プロトコールを再検討し、調製スケールの最小化を試みる。【MPZ-ECDとPMP22の相互作用解析】PMP22およびMPZ-ECD上の相互作用残基の決定、およびMPZ-ECDの多量体化状態の解明を目指す。これらの相互作用解析を効率的に進めるためには、MPZ-ECDの収量増加が必要不可欠である。そこで、MPZ-ECDの大幅な収量増加を目的として、大腸菌を用いてMPZ-ECDを細胞内凝集体として発現し、変性巻き戻し法により活性体を得る調製方法の確立を試みる。【PMP22の構造解析】PMP22の主鎖アミド基由来NMRシグナルの検出を目的として、現在用いているDDMミセル以外の疑似膜中に再構成したPMP22を調製し、NMR解析を行う。主鎖アミド基由来NMRシグナルの検出は、PMP22とMPZ-ECDとの相互作用解析において、PMP22側の検出プローブを増加させる点においても有用である。一方、DDMミセルに可溶化したPMP22については、これまでに精製プロトコールが確立され、純度の高いPMP22が得られている。

そこで、精製したPMP22の結晶化についても検討を行う。【MPZの多量体化による膜重合メカニズムの解析】試験管内における多重層膜形成システムの構築:MPZを発現させた酵母膜、精製したMPZを導入したリポソームをそれぞれ調製し、電子顕微鏡を用いて脂質膜の形状を観測したが、明瞭な多重層構造は観測されなかった。次に、MPZを組み込んだナノディスク(ND)を調製し、電子顕微鏡観測を行った。この結果、二量体化したND粒子が観測され、発現したMPZが膜重層化活性を有していることが示唆された。MPZの細胞外ドメイン(MPZ-ECD)と脂質との相互作用解析: MPZ-ECDと、リン脂質を封入したNDとの結合をプルダウン法により解析した。しかし、両者の相互作用は検出されなかった。一方、MPZ-ECDの精製過程において、MPZ-ECDがアガロースと結合することが明らかとなった。アガロースはガラクトースを構成糖として含むことから、MPZ-ECDが、ミエリン中に多く存在するガラクトセレブロシドなどの糖脂質と結合する可能性が示唆された。【膜多重層化を制御すると考えられるMPZ-ECDとPMP22の相互作用解析】両者の相互作用機構を原子レベルで解明することを目的として、NMRを用いた相互作用解析を行った。まず、PMP22に由来するNMRシグナルを高感度で検出するため、MetおよびValのメチル基を選択的に13C標識したPMP22を、酵母発現系を用いて調製し、DDMミセル中に可溶化した状態で、NMRスペクトルを測定した。この結果、標識した計35個のメチル基のうち約25個について、シグナルの検出に成功した。次に、MPZ-ECD添加に伴うPMP22由来シグナルの変化を解析した結果、約7個のシグナルについて、シグナル強度の低下が観測された。以上の結果から、酵母により発現させたPMP22がMPZ-ECDに対する結合活性を有していることが示唆された。【MPZの多量体化による膜重合メカニズムの解析】当初予定していたリポソーム膜の多重層化が観測されなかったが、この要因として、酵母による全長MPZの発現量が当初予想していた量と比較して低く、膜多重層を形成するために必要十分な量のMPZを確保できなかったことが挙げられる。今後リポソーム評価系・現段階で比較的良好な結果が得られているND評価系のいずれを用いる場合においても、MPZ収量増加の検討が必要である。【MPZ-ECDとPMP22の相互作用解析】NMRを用いた両者の相互作用解析については、概ね計画通りに進んだが、研究過程において克服すべき問題点が生じた。MPZ-ECDの試料調製において、大腸菌を用いて発現させたMBP融合型MPZ-ECDを酵素により切断し、MPZ-ECDを単離する過程の収率が、当初予測していたよりも大幅に低かった。この結果、NMR解析に必要な量のMPZ-ECDを確保するために、多大な培養量と酵素量が必要となり、研究の効率を低下させている。今後、MPZ-ECDの収率を上げるための検討が必要である。また、収量が低いことに付随して、MPZ-ECDの多量体化条件を明確化できていない。再現性よくMPZ-ECD多量体を構築するための実験条件の探索が必要である。PMP22については、メチル基をプローブとすることにより、膜貫通領域から、NMR情報を取得することに成功した。
早産、炎症における大脳皮質の発生に対する影響についての解析

早産の多くが子宮内の局所的な炎症が原因と言われている。また、早産児の神経障害の予後は感染症が重要な要因であるが、神経障害が未熟性によるものなのか、感染症によるものなのかは現時点では知られていない。大脳皮質において胎生期から生後にかけて神経前駆細胞( Neural progenitor cell, NPC )は時期に応じて神経細胞、続いてグリア細胞へ分化し、最終的な脳の構造が完成する。NPCから分化する細胞運命の決定に着目し、子宮内感染のモデルマウスを用いて検証する予定である。今回の研究では、早産・子宮内感染モデルマウスは既知のLPS(Lipopolysaccharides)投与モデルを導入することによって、流産に至らないLPS投与量上限を投与したマウスにおいて、大脳皮質における神経細胞の細胞運命の変化を正常群と比較し、出生後の行動等に及ぼす影響に関して解析する。胎生16日目(E16)の妊娠マウスを腹腔内麻酔下に、開腹して妊娠子宮を確認後、胎児間の卵膜外に必要量のLPSを投与した。平成30年度の予定では早産モデルマウスを用いて大脳皮質の神経発生の変化に着目して研究を継続させる予定であった。実際にはLPSを用いたこれまでの報告よりも更に100倍以上希釈したLPSを投与しなければ生存児は得られなかった。流産に至らないLPSの投与量の境界を同定し、それよりも高濃度の場合と含めて、投与後の胎児、及び新生児マウスの脳組織における炎症反応の増減をリアルタイムPCRにより確認した。流産に至らないLPS投与量上限を投与したマウスの脳組織において、投与した翌日までは炎症反応の増加が期待される結果であった。しかし出生直後の脳組織においては炎症反応の発現に差は認めないようである。現在更にサンプル数を増やして検討中である。来年度はLPS投与後の胎児及び新生児マウスの脳組織を観察も予定する。今回我々が行った実験では、LPSを用いたこれまでの報告よりも更に100倍以上希釈したLPSを投与しなければ生存児は得られなかった。その原因としてLPSの投与方法や手技的な問題、LPS製剤の純度の違いがあると考え、検証を続けた。更なる濃度検討により0.010.1μg/damの間に流産しない境界があり、0.1μg/dam以上では流産することを確認した。これによりLPSを0.01μg/dam(低濃度群)、0.05μg/dam(境界群)、0.1μg/dam(高濃度群)に分けて検証することにした。それぞれのLPS投与濃度において、LPSを投与した翌日の胎児マウスと、出生直後の新生児マウスの脳組織中の炎症反応の発現をリアルタイムPCRを用いて測定した。炎症マーカーとしてはcox2、TNFα、IL-1β、IL-6の発現を検証した。その結果、境界群においてはE16で取り出した脳での炎症反応は上がっていた。それに対し、出生直後では炎症反応の増加は認めなかった。炎症マーカーの中で特にIL-6が最も顕著に発現の増加を認めた。この結果からLPSを投与した次の日は炎症反応が高いが、出生後はむしろ低下していた。これまでの結果からE15でLPSを投与し、E16で取り出した脳の炎症反応が高いのは自然免疫によって直ちに炎症性物質が代謝された結果であると考えられる。そしてE15でLPSを投与し、P12で取り出した脳の炎症反応がむしろ下がっていた理由は免疫反応が働き炎症が治まった後であると考えている。現時点ではサンプル数が少ないことや、初期の研究手技が安定しないことから、まだ有意差が見られない可能性も考えられ、更なる検討が必要である。少なくともLPSを投与した直後に炎症反応の上昇は確認されたものの、実際の早産症例の様に、慢性化した炎症反応上昇のモデルの確立が必要であると考えている。その為にLPSのデポー製剤の作成や、投与方法の変更を検討中である。これにより、出生後の脳においても炎症反応の上昇が確認できれば、早産に至らない程度の炎症反応の上昇が神経発生に及ぼす影響を検討できると思われる。流産に至る下限の量が今回の検討である程度判明した。今後はよりサンプル数を増やして差が出るかを検討する。現時点では一時的な炎症反応上昇のモデルマウスであるが、これによる神経発生への影響も検討してみる価値があるかもしれない。最終的には早産に至る前の脳組織と、慢性炎症が神経発育にどの様に影響するかを調べ、早産による神経発達に障害を及ぼす原因が早産における感染・炎症なのか、未熟性であるかについて解析していく方針である。

今回の研究では、早産・子宮内感染モデルマウスは既知のLPS(Lipopolysaccharides)投与モデルを導入することによって、流産に至らないLPS投与量上限を投与したマウスにおいて、大脳皮質における神経細胞の細胞運命の変化を正常群と比較し、出生後の行動等に及ぼす影響に関して解析する。胎生16日目(E16)の妊娠マウスを腹腔内麻酔下に、開腹して妊娠子宮を確認後、胎児間の卵膜外に必要量のLPSを投与した。平成30年度の予定では早産モデルマウスを用いて大脳皮質の神経発生の変化に着目して研究を継続させる予定であった。実際にはLPSを用いたこれまでの報告よりも更に100倍以上希釈したLPSを投与しなければ生存児は得られなかった。流産に至らないLPSの投与量の境界を同定し、それよりも高濃度の場合と含めて、投与後の胎児、及び新生児マウスの脳組織における炎症反応の増減をリアルタイムPCRにより確認した。流産に至らないLPS投与量上限を投与したマウスの脳組織において、投与した翌日までは炎症反応の増加が期待される結果であった。しかし出生直後の脳組織においては炎症反応の発現に差は認めないようである。現在更にサンプル数を増やして検討中である。来年度はLPS投与後の胎児及び新生児マウスの脳組織を観察も予定する。今回我々が行った実験では、LPSを用いたこれまでの報告よりも更に100倍以上希釈したLPSを投与しなければ生存児は得られなかった。その原因としてLPSの投与方法や手技的な問題、LPS製剤の純度の違いがあると考え、検証を続けた。更なる濃度検討により0.010.1μg/damの間に流産しない境界があり、0.1μg/dam以上では流産することを確認した。これによりLPSを0.01μg/dam(低濃度群)、0.05μg/dam(境界群)、0.1μg/dam(高濃度群)に分けて検証することにした。それぞれのLPS投与濃度において、LPSを投与した翌日の胎児マウスと、出生直後の新生児マウスの脳組織中の炎症反応の発現をリアルタイムPCRを用いて測定した。炎症マーカーとしてはcox2、TNFα、IL-1β、IL-6の発現を検証した。その結果、境界群においてはE16で取り出した脳での炎症反応は上がっていた。それに対し、出生直後では炎症反応の増加は認めなかった。炎症マーカーの中で特にIL-6が最も顕著に発現の増加を認めた。この結果からLPSを投与した次の日は炎症反応が高いが、出生後はむしろ低下していた。これまでの結果からE15でLPSを投与し、E16で取り出した脳の炎症反応が高いのは自然免疫によって直ちに炎症性物質が代謝された結果であると考えられる。そしてE15でLPSを投与し、P12で取り出した脳の炎症反応がむしろ下がっていた理由は免疫反応が働き炎症が治まった後であると考えている。現時点ではサンプル数が少ないことや、初期の研究手技が安定しないことから、まだ有意差が見られない可能性も考えられ、更なる検討が必要である。少なくともLPSを投与した直後に炎症反応の上昇は確認されたものの、実際の早産症例の様に、慢性化した炎症反応上昇のモデルの確立が必要であると考えている。その為にLPSのデポー製剤の作成や、投与方法の変更を検討中である。これにより、出生後の脳においても炎症反応の上昇が確認できれば、早産に至らない程度の炎症反応の上昇が神経発生に及ぼす影響を検討できると思われる。流産に至る下限の量が今回の検討である程度判明した。今後はよりサンプル数を増やして差が出るかを検討する。
注視行動に着目したユーザの社会的態度推定モデルと適応的会話エージェントの構築

昨年度提案した会話参加態度推定手法を基礎とし,今年度は,その実装,有効性の評価,会話エージェントへの組み込みを行った.(1)会話参加態度推定機構の実装会話エージェントによる商品説明を聞いている時のユーザの注視行動を,注視対象遷移3-Gramとして表現し,クラスタリングすることにより,会話に積極的に参加しているか否かを判定する閾値をユーザ毎に設定する機構を構築した.(2)会話参加態度推定機構の有効性の検証本機構の有効性を検証するためにユーザスタディを行った.その結果,会話参加態度推定結果に基づいてユーザへの応答を変化させると,非積極的な会話参加態度の発生頻度が有意に減少した.また,主観評価では,より「ユーザの態度に気づいている」,「応答が適切であった」と評価された.(3)会話参加態度推定機構の会話エージェントへの実装会話参加態度推定機能を有し,自律的に行動決定を行う会話エージェントを実装するために,会話の状態管理とその更新機構を実装した。会話の状態はInformation State(IS)と呼ばれる黒板モデルにより管理され,言語理解部や会話参加態度推定部がそれぞれISを更新する.以上の研究成果により,会話参加態度推定機能を有する全自動の会話エージェントが実現した.Wizard-of-Oz法を用いた,会話エージェント対ユーザの対話収集実験により,ユーザの視線・頭部姿勢の計測データ,発話音声を収集した.ユーザにボタン(「関心低下ボタン」と呼ぶ)を持たせ,会話への関心が低下したと感じた時に押すように指示すると同時に,もう一人の被験者に同様のボタンを持ってユーザを観察させ,ユーザが会話への関心を低下させていると思われる時に押すように指示した.この方法により,会話参加態度に関する主観的な評価データを収集した.ユーザの視線データから注視対象の遷移3-Gramを生成し, 3-Gramのパターンと関心低下ボタンが押下頻度との相関関係を調べた結果,全てのユーザにおいて,ボタン押下時には,関心低下頻度の高い3-Gramが頻出し,非押下時は関心低下頻度の低い3-Graiiiのみ表出していることがわかった.以上の結果から,注視遷移パターンと会話参加態度の間には相関関係があることが示された.この分析結果を基に,会話参加態度推定方式を提案した.本方式では,個人ごとに注視対象3-Grainの分布をエージェントの説明開始から120秒間サンプリングし,重心法を用いてそれらをクラスタリングすることにより,関心度低下状態であるか否かを判断する閾値を設定する.この方式により,個人差に適応した会話参加態度推定が可能になった.本推定方式を用いてユーザの関心低下を推定した結果,適合率:72.1%,再現率:70. 8%, F-measure:71.4%となり,個人適応をしない方式に比べて,大幅に精度が向上した.昨年度提案した会話参加態度推定手法を基礎とし,今年度は,その実装,有効性の評価,会話エージェントへの組み込みを行った.(1)会話参加態度推定機構の実装会話エージェントによる商品説明を聞いている時のユーザの注視行動を,注視対象遷移3-Gramとして表現し,クラスタリングすることにより,会話に積極的に参加しているか否かを判定する閾値をユーザ毎に設定する機構を構築した.(2)会話参加態度推定機構の有効性の検証本機構の有効性を検証するためにユーザスタディを行った.その結果,会話参加態度推定結果に基づいてユーザへの応答を変化させると,非積極的な会話参加態度の発生頻度が有意に減少した.また,主観評価では,より「ユーザの態度に気づいている」,「応答が適切であった」と評価された.(3)会話参加態度推定機構の会話エージェントへの実装会話参加態度推定機能を有し,自律的に行動決定を行う会話エージェントを実装するために,会話の状態管理とその更新機構を実装した。会話の状態はInformation State(IS)と呼ばれる黒板モデルにより管理され,言語理解部や会話参加態度推定部がそれぞれISを更新する.以上の研究成果により,会話参加態度推定機能を有する全自動の会話エージェントが実現した.
量子カオス系の無限系からのアプローチによる数理情報的研究

本年度、私は量子論の基礎的諸問題について研究を行った。論文"Entangled Markov Chains generated by Symmetric Channels"においては、最近、ローマ大学のLuigi Accardiにより量子論におけるランダムウォーク(最もカオス的な振る舞い)とは何かを巡り提唱された無限系であるEntangled Markov Chainを取り扱った。この量子Markov Chainが実際にエンタングルしているか否かは知られていなかったが、対称的なチャネルによって生成されている場合には、特殊な場合を除き、隣接するサイトとは真にエンタングルしていることを、PPTcriterionにより示した。これは、この系が真に量子性をもつ系であることを意味している。また、論文"Information-Disturbance Theorem for Mutually Unbiased Observables"においては、量子鍵分配の安全性証明において本質的な役割を果たす情報撹乱定理について新しい形を導いた。これは、ある観測量について情報を得るような測定を行うと、それと非可換な観測量については必ず結果をランダムにしてしまうということをあらわしており、量子論の最も基本的な結果である不確定性関係の情報理論的表現とも捉えられる。その後、Quantum Bounded Storageの制限下での量子紛失通信の可能性を示したDamgaardらの研究において用いられた「確率型不確定性定理」の一般化にも成功し、研究会において発表を行った。本年度、私は量子カオスの性質に関する研究を二つの異なる側面より行った。その一つは、カオス的な運動の結果として現れる非平衡状態を無限系を用いて数理的に扱うものである。私は、任意の次元における無限格子上の並進不変な非平衡状態(有限カレントがゼロでないもの)を考え、それの与える異なる時空点間での相関関数を調べた。その結果、非平衡性そのものより、この相関関数の切れ方が緩やかであることが導かれるということがわかった。手法としては、場の理論における南部・ゴールドストーンの定理を模したものを用いた。これはモデルに依らない極めて一般的な結論であり、非平衡状態における数理的な研究の初めてのもののひとつである。また、非平衡現象のみならず、他の現象にも適用可能ではないかと考えている。また、私は化学反応論におけるモチベーションから、量子カオス系を制御することを考えた。より多くの化学反応をおこさせるには、望ましい状態へと分子系(量子カオス系)を外場によって制御することは重要な課題である。その結果、古典カオス系の制御とは異なり、必ずしも量子カオス系は制御しにくいというわけではないということを発見した。典型的には、量子カオス系の場合には、エネルギー準位反発がおこり、その時間スケールより小さい制御外場の成分は必要がなくなる。また、カオス性による記憶喪失のため、長時間の制御より短時間の制御が有効であることがわかる。本研究は理論的予測と数値計算により行った。
単結晶状共役高分子への導電性付与に関する合成的研究

2-ピリジル基1,3-ピリジル基2,4-(ジメチルアミノ)フェニル基3,1-ピレニル基4,テトラチアフルバレニル基5がブタジインに直結したポリジアセチレンの合成に成功した。モノマーにアクセプター分子を作用させて電荷移動錯体に誘導し,重要な知見を多く得ることができた。また,ゲル形成可能なブタジインモノマーの合成や,4および5のナノ結晶化,ポリジアセチレンナノ結晶の基板への固定化などについても検討した。ポリジアセチレン主鎖とドーパントとの電荷移動相互作用によって導電性が発現することを期待し,主鎖と側鎖が共役したポリジアセチレンを与える可能性があるモノマー誘導体として,3-ピリジル基や(ジアルキルアミノ)フェニル基などが置換したブタジイン誘導体の合成を行った。少なくとも一方の置換基としてはω-ヒドロキシルアルキル基を導入した。さらに,種々のイソシアナート誘導体と反応させて,重合性配列を取りやすくなるようなウレタン誘導体とした。合成したウレタン誘導体の多くは固相重合性を示した。ドナー性の強い(ジアルキルアミノ)フェニル基が置換した誘導体とTCNQとを混合したところ,電荷移動錯体の形成を示唆する色の変化が見られた。一方,ゲル状態でポリジアセチレンの共役1次元鎖がそれぞれ孤立したような状態を形成する可能性がある誘導体として,3,4,5-トリドデカノキシフェニル基を有する誘導体の合成も行った。いずれの化合物も結晶では固相重合性を示し,有機溶媒中においてゲルの形成が確認された。しかしながら,ゲル状態では顕著な固相重合性を示さず,結晶状態との分子配列の違いが示唆された。また,ポリマー単結晶のポリマー主鎖と垂直な結晶面を電極基板に付けるための基礎検討として,ラジカル開始剤を用いて重合して得られた表面修飾ポリジアセチレンナノ結晶を,反応性シランカップリシグ剤で修飾したガラス基板と反応させ,ナノ結晶の固定化条件を検討した。さらにいくつかのブタジイン誘導体については,本年度導入したオートマティックポーラリゼーションシステムによって酸化還元電位等を評価した。前年度の引き続き,主鎖と側鎖が共役したポリジアセチレンを与える可能性があるモノマー誘導体として,(4-ジメチルアミノ)フェニル基,ピリジル基,1-ピレニル基,4-テトラチアフルバレニル基が片側に置換し,もう一方の置換基としてはメチレン鎖を介してウレタン基が導入された非対称型ブタジイン誘導体を合成した。これらのうち,(4-ジメチルアミノ)フェニル基が置換したブタジイン誘導体については,既にTCNQやTCNEとは付加反応が起こることが報告されていたため,より弱いアクセプターとして,ベンゾキノン,クロラニル,DDQ,2,4,7-トリニトロ-9-フルオレノン(TNF),1,2,4,5-テトラシアノベンゼン(TCNB)などを選択した。また,1-ピレニル基,4-テトラチアフルバレニル基が置換したブタジイン誘導体に対しては2,3,5,6-テトラフルオロTCNQ(F_4TCNQ)をアクセプターとした。ドナー置換ブタジイン誘導体の溶液とアクセプター溶液を混合し,溶媒を除去することで電荷移動(CT)錯体の形成の有無を確認した。その結果,(4-ジメチルアミノ)フェニル基が置換したブタジイン誘導体では,DDQ,TNF,TCNBとの組み合わせで吸収スペクトルの変化が見られた。NMRスペクトルにより生成物の構造を確認したところ,TNFもしくはTCNBとの組み合わせではCT錯体を形成していることが確認された。一方,DDQとの組み合わせでは,[2+2]型の付加反応が起こっていることがわかった。1-ピレニル基,4-テトラチアフルバレニル基が置換したブタジイン誘導体とF_4TCNQとの組み合わせでは,いずれもCT錯体の生成が確認された。この他,ポリジアセチレンナノ結晶の表面修飾と基板の反応性基との化学結合形成や,ゲル形成能を有するブタジイン誘導体の合成と固相重合についても検討した。前年度の引き続き,(4-ジメチルアミノ)フェニル基,1-ピレニル基,4-テトラチアフルバレニル基が片側に置換し、もう一方の置換基としてはメチレン鎖を介してウレタン基が導入された非対称型ブタジイン誘導体についての電荷移動(CT)錯体化について検討した。(4-ジメチルアミノ)フェニル基が置換した誘導体については,前年度主としてブタジインドナーとアクセプターの溶液の混合によって錯体形成の有無を調べたが,今年度は固体状態での粉砕混合による錯体形成の検討を行った。その結果,溶液混合ではCT錯体の形成が認められなかったベンゾキノンやクロラニルに対しても,粉砕混合ではCT錯体が形成されることを見出した。また,溶液混合では付加体を与えたDDQも,粉砕混合ではCT錯体が得られることがわかった。1-ピレニル基が置換したモノマーには多形があることを見出した。

得られたCT錯体について導電率の測定を行ったが,これまでのところ何れも有意な導電率測定ができておらず,その原因としてはCT錯体が部分電荷移動状態となっていない可能性が示唆された。CT錯体への紫外光照射により固相重合をしている可能性がある誘導体が見いだされているが,重合時に出現する励起子吸収とCT吸収とが重なっていることなどの理由により,確実な証拠はまだ得られていない。1-ピレニル基および4-テトラチアフルバレニル基が直結した誘導体については,再沈法によるナノ結晶の作製を試みた。その結果サイズが数百nmのナノ結晶が得られることがわかったが,固相重合性は示さず,結晶構造がバルク結晶とは異なっていることが示唆された。これらのCT錯体ナノ結晶についても,いくつかの手順で作製することに成功した。この他,2本のポリジアセチレン主鎖間が共役しうる構造の生成が期待されるモノマーの合成と固相重合についても検討した。
複数のメタデータ規則に基づく統合的情報アクセス支援環境の構築方式

本研究では,XMLとRDFを基礎としていくつかのメタデータ規則に基づいて定義されたメタデータによる情報資源の発見とアクセスを支援する統合的環境の構築を進めた。本研究では,下記のようなソフトウェアツールに関する研究開発を進めた1.多言語Dublin Coreレジストリ:Dublin Coreの策定を進める組織Dublin Core Metadata Initiative(DCMI)と協力して,Dublin Coreのための多言語レジストリの開発を進めた。メタデータレジストリは応用毎に定められるメタデータ規則を蓄積,提供するシステムであり,メタデータの流通性,相互利用性を高める上で重要な役割を果たす。2.雑誌記事を中心とする情報資源の構造分析とメタデータ記述方法の検討から得た知見に基づき,Dublin CoreとRDFに基づく細粒度の情報資源のためのメタデータ作成編集ツールを開発した。3.RDF Schemaによるメタデータ記述規則定義を基礎にしてメタデータ作成編集ソフトウェアを生成するソフトウェアツールの開発を行った。このツールをレジストリと組み合わせて用いることでメタデータ開発のために必要となるソフトウェアの開発コストを下げることができる。4.教育情報資源向きのメタデータ規則であるIMSとDublin Coreを基礎にし,インターネット上の公共図書館向け資源のためのメタデータ規則を多言語で表すことについて考察し,メタデータ規則を定義した。また,この規則に基づいてメタデータを開発するためのソフトウェアツールの開発を行った。本研究では,RDFを基礎としていくつかのメタデータ規則に基づいて定義されたメタデータによる情報資源の発見とアクセスを支援する統合的環境の構築を進めている。また,インターネット上では日本語や英語の他に多数の言語による情報資源とそれらのメタデータがあるので,多言語文書の検索や表示機能が要求される。そのため,本研究ではDublin Coreを中心とし,これに利用条件管理と利用環境指示のためのメタデータ規則を加えた記述方式を先行事例を参考にし,RDFに準拠して定義することと,これに基づきメタデータ検索と情報資源アクセスを支援するための統合的環境の構築を進めることを目標にしている。本研究は平成11・12年度の2年次で行うものであり,下記に平成11年度の主たる成果を列挙する。2.図書館のWeb情報資源を対象として日中韓英語によるDublin Coreメタデータを試作した。これは本学附属図書館で作成を進めているメタデータと互換性を持つ。3.雑誌記事を対象としてDublin CoreとRDFに基づくメタデータ記述方法に関する検討を進めた。加えて,アクセス制御,表示制御に関するメタデータの記述方法に関する検討を進めた。4.XMLを利用したメタデータ作成のための汎用ツールの試作を進めた。本研究では,11年度に得た知見に基づき,下記のようなソフトウェアツールに関する研究開発を進めた1.多言語Dublin Coreレジストリ:Dublin Coreの策定を進める組織Dublin Core Metadata Initiative(DCMI)と協力して,Dublin Coreのための多言語レジストリの開発を進めた。2.先に行った,雑誌記事を中心とする情報資源の構造分析とメタデータ記述方法の検討から得た知見に基づき,Dublin CoreとRDFに基づく細粒度の情報資源のためのメタデータ作成編集ツールを開発した。また,この規則に基づいてメタデータを開発するための送付とウェアツールの開発を行った。
野菜畑土壌-地下水系における投入窒素フローの解析とゼロエミッション化

本研究は畑土壌に投入された肥料Nに由来する環境負荷量,すなわち地下への硝酸態Nの溶脱とN_2Oの発生を定量的に解析し,そのゼロエミッション化に向けた基礎的知見を得ることを目的としている.作年度は,野菜圃場に化学肥料(CF),緩効性肥料(SRF)および牛ふん堆肥(MA)を各々標準量および2倍量施用し(合計6処理区),土壌水中の硝酸態N濃度および土壌表層からのN_2O発生量を測定した.本年度は硝酸態NおよびN_2Oの発生メカニズムを解明する目的で,圃場の作土層の無機態N量および硝化・脱窒菌数について調べた.得られた結果は以下のとおりである.1)各試験区の硝酸態Nの溶脱量は,肥料施用後経時的に増加したが,いずれの時期も施用量に関わらずCF区>SRF区>MA区であった.同様の傾向が作土層における無機態N量についても見られたことから,硝酸態Nの地下溶脱量は作土層における硝化活動と密接な関係にあると考えられた.2)作付期間中(6月11月)のN_2O発生量は,CF2倍区の値が他の区より高かった.肥料施用後の30日間は活発な硝化活動が行われていたことから,作付期間中のN_2O発生は主に施肥直後の硝化菌の活動に由来すると考えられた.これに対し,非作付期間中(12月5月)のN_2O発生量は標準区および2倍区ともSRF区およびMA区で高かった.これらの区では積雪や降雨の後に高いN_2O発生を示しており,急激な土壌水分の増大で酸素分圧の低下が起こり,脱窒菌によるN_2O発生が生じたものと考えられる.3)アンモニア酸化菌数はCF区>SRF区>MA区となり,作土層における硝化活動が硝酸態Nの地下溶脱量と施肥直後のN_2O発生量に影響しているという先の推察を支持する結果となった.脱窒菌数は,SRF区の菌数がCFF区とMA区に比べて顕著に高かった.この原因については不明であり,その機能も含めて今後の詳しい検討が必要である.本研究は畑土壌に投入された肥料Nに由来する環境負荷量,すなわち地下への硝酸態Nの溶脱とN_2Oの発生を定量的に解析し,そのゼロエミッション化に向けた基礎的知見を得ることを目的としている.作年度は,野菜圃場に化学肥料(CF),緩効性肥料(SRF)および牛ふん堆肥(MA)を各々標準量および2倍量施用し(合計6処理区),土壌水中の硝酸態N濃度および土壌表層からのN_2O発生量を測定した.本年度は硝酸態NおよびN_2Oの発生メカニズムを解明する目的で,圃場の作土層の無機態N量および硝化・脱窒菌数について調べた.得られた結果は以下のとおりである.1)各試験区の硝酸態Nの溶脱量は,肥料施用後経時的に増加したが,いずれの時期も施用量に関わらずCF区>SRF区>MA区であった.同様の傾向が作土層における無機態N量についても見られたことから,硝酸態Nの地下溶脱量は作土層における硝化活動と密接な関係にあると考えられた.2)作付期間中(6月11月)のN_2O発生量は,CF2倍区の値が他の区より高かった.肥料施用後の30日間は活発な硝化活動が行われていたことから,作付期間中のN_2O発生は主に施肥直後の硝化菌の活動に由来すると考えられた.これに対し,非作付期間中(12月5月)のN_2O発生量は標準区および2倍区ともSRF区およびMA区で高かった.これらの区では積雪や降雨の後に高いN_2O発生を示しており,急激な土壌水分の増大で酸素分圧の低下が起こり,脱窒菌によるN_2O発生が生じたものと考えられる.3)アンモニア酸化菌数はCF区>SRF区>MA区となり,作土層における硝化活動が硝酸態Nの地下溶脱量と施肥直後のN_2O発生量に影響しているという先の推察を支持する結果となった.脱窒菌数は,SRF区の菌数がCFF区とMA区に比べて顕著に高かった.この原因については不明であり,その機能も含めて今後の詳しい検討が必要である.
多数の金属イオンでシクロメタル化された非平面芳香族炭化水素の超分子化学

本研究課題では、コラニュレンなどの非平面芳香族炭化水素の周縁部を多数の金属イオンで化学修飾することにより、新規コラニュレン多核金属錯体の物性・機能とともに超分子化学的な特性を明らかにし、コラニュレンを基盤とした新しい超分子金属錯体化学を切り拓くことを目指して研究を進めた。コラニュレン骨格の周縁部に多数の金属イオンを導入するため、5つの金属配位部位を組み込んだ新規コラニュレン誘導体を設計・合成した。これらは、コラニュレン外周部に5つのボロン酸エステルを有する前駆体を経由することにより、いずれも効率的に合成することができた。また、得られたコラニュレン配位子と種々の遷移金属イオンを有機溶媒中で混合することにより、錯体形成についての評価を行った。例えば長鎖アルキル基を有するペンタピリミジル配位子に銀イオンを加えたところ、質量分析測定から銀錯体の形成が確認された。核磁気共鳴測定においてシグナルがブロードに観測されたことは、錯体の集積化や配位高分子の形成を示唆している。そこで、フラグメント配位子を用いて銀イオンとの錯体形成を詳細に検討したところ、単結晶X線回折測定から二次元シート状の配位高分子構造が形成されることが明らかとなった。この結果は、コラニュレン配位子と銀イオンを反応させた場合にも同様の配位高分子構造が形成されることを示唆している。今後はさらなる構造評価が必要であるが、本結果はコラニュレンを基盤とした新しいタイプの超分子金属錯体として重要な知見を与えるものである。27年度が最終年度であるため、記入しない。非平面芳香族炭化水素であるコラニュレン(C20H10)などのバッキーボールは、特徴的な湾曲構造に由来する興味深い構造と性質を示す。本研究課題では、Topolinski氏と受入研究者が共同して研究を進めることにより、コラニュレンなどの非平面芳香族炭化水素の周縁炭素上を多数金属イオンでシクロメタル化することにより、その基礎的性質とともに超分子化学的な特性を明らかにすることを目指している。具体的には、コラニュレン周縁部がピリミジンやチアゾールなどの配位環で多数置換された複数のコラニュレン配位子を合成する。例えば、コラニュレンの1,3,5,7,9位が2-ピリミジンで置換された1,3,5,7,9-penta(pyrimidin-2-yl)corannuleneを合成し、コラニュレン周縁部の五カ所でシクロメタル化された五核コラニュレン金属錯体の合成を試みた。NMR測定により、白金イオンやパラジウムイオンとの錯体形成は確認できたが、配位子の溶解性に問題があったため、分離精製が困難であった。そこで、ピリミジン環に長鎖アルキル基を導入し、この配位子と白金イオンあるいはパラジウムイオンとの錯体形成を行ったところ、目的物の対象性に合うNMRスペクトルが得られた。現在、分離精製を検討している。また、ピリミジンの代わりに金属イオンとの結合能が高いチアゾール環の導入した配位子も合成したが、同様に溶解性に問題があり、現在溶解性を向上させるための置換基の導入を検討している。コラニュレンの周縁部の五箇所にハロゲン原子を導入する合成法が確立したため、様々なタイプの金属配位子を導入することが可能になった。実際、ピリミジン、チアゾールなど数種類の架橋配位子を導入することに成功し、これらの構造はNMRや質量分析測定などで決定した。しかしながら、それらのほとんどが一般的な有機溶媒への溶解度が低く、錯体形成は進行するものの非常に遅いことが判明した。また、コラニュレンは高価で入手が容易でないため、コラニュレンの部分構造にほぼ等価なモデル化合物を合成し、金属錯体形成の反応条件検討に用いている。この配位子と白金イオンあるいはパラジウムイオンとの錯体形成についても、反応条件の最適化を検討中である。

昨年の10月にスタートして半年間経つが、この短期間に、配位子の合成方針やモデル化合物を用いた錯体形成反応の条件がほぼ固まったので、研究が順調に進展していると言ってよいだろう。27年度が最終年度であるため、記入しない。当初は、コラニュレンにヘテロ原子を含んだ配位子環を複数導入することによりコラニュレン自身の会合が抑えられ、溶解性が向上すると期待したが、金属錯体の合成や分離精製のためには、溶解性をさらに上げるための分子設計が必要になった。そこで、配位子環に長鎖アルキル鎖やグリコール鎖を、金属錯体形成に支障のない位置に導入して金属錯体の合成を検討中である。コラニュレンの周縁部に5個の金属イオンと5個の架橋配位子が交互に環状に配列する構造を期待しているが、この環状連結の効果だけでなく、コラニュレンのπ平面との共役性や、コラニュレンの環反転運動との関係を明らかにしていきたい。また、金属イオンの種類として、平面4配位を好む遷移金属イオンから検討を始めたが、6配位型を取り得る他の遷移金属イオンも試みる予定である。目的の環状五核錯体は、錯体形成に伴ってすべての配位子環がコラニュレン平面とほぼ平行になるため、全体の構造は平面性が高い。コラニュレンの自己会合の性質に基づく五核錯体の集積化にも興味が持たれるので、基板上で会合様式を観察することも必要である。金属間の相互作用やπスタックが導電性に及ぼす効果も検討する予定である。
線維軟骨形成におけるアグリカン遺伝子の発現機構の解明

関節軟骨は、ひとたび損傷されると本来の硝子軟骨では再生されず、線維軟骨によって修復されるに過ぎないことが知られている。しかし、最近、我々は、線維軟骨にも関節軟骨のプロテオグリカン、いわゆるアグリカンが存在することを見いだしている。そこで、今回、家兎の関節軟骨に欠損部を作製し、同部に線維軟骨が形成される過程でアグリカン遺伝子がどのように発現され、また、サイトカインの投与が同遺伝子の形質発現を促進して硝子軟骨に類似した組織を誘導し得るものであるか否かについて検討した。すなわち、家兎の大腿骨に直径4mmの軟骨欠損部を作製した。術後16週が経過し、欠損部に線維軟骨が認められる時期から、関節内にTGF-β(trans forming factor-β)もしくはbasic FGF(fibroblast growth factor)を投与し、組織標本を作製して抗II型コラーゲン抗体染色とアルシヤンブルー染色を行った。その結果、術後16週の時点では、約80%の家兎の欠損部に線維軟骨組織による修復が認められた。TGF-β投与後2ケ月の欠損部は、投与後とほぼ同様なものと完全に線維性組織によって置換されたものであった。一方basic FGF投与群では、線維軟骨基質の染色性が増加したものが一部に認められたが、殆どは、投与前と不変か線維性組織に置換されていた。近年、軟骨欠損部にbasic FGFを投与すると未分化間葉系細胞に作用して軟骨細胞への分化を促進することが報告されている。こうした結果を基に、in vivoで線維軟骨組織にサイトカインの投与を行ったが、線維軟骨細胞から軟骨細胞への置換は起こらなかった。このことから、線維軟骨によって修復されると硝子軟骨に置換されることは不可能と思われる関節軟骨は、ひとたび損傷されると本来の硝子軟骨では再生されず、線維軟骨によって修復されるに過ぎないことが知られている。このことから、線維軟骨によって修復されると硝子軟骨に置換されることは不可能と思われる
水和ゲル内に生成するリン酸カルシウム結晶の相、形態および配向性の制御

本研究では、材料構築法としての水和ゲルを反応場とした結晶成長法(ゲル法)の学術的基礎を確立し、組織制御型有機-無機ハイブリッド材料の創製へと展開することを目的とした。平成24年度は、ポリアクリルアミドゲル反応場として用い、ゲルの両端からカルシウムイオンとリン酸イオンを拡散させる方法によって、リン酸カルシウムを合成した。合成の際の温度を480°Cの範囲で変化させながら生成するリン酸カルシウムの結晶相、形態および配向性を調べた。さらに、反応場に共存する分子としてフッ化物イオンを選択し、フッ化物イオンが生成するリン酸カルシウムの形態に与える影響を調べた。反応温度が4および400°Cの条件においては、球状のリン酸八カルシウムが生成した。一方、反応温度が80°Cの条件においては、イオンの拡散方向に配向して成長した繊維状のヒドロキシアパタイトが生成した。さらに、配向したヒドロキシアパタイトが生成した条件において、反応系にフッ化物イオンを共存させた。フッ化物イオン濃度が1mol m^<-3>(mM)の条件においては、配向構造は消失し、球状のヒドロキシアパタイトが生成した。フッ化物イオン濃度が10mMの条件においては球状結晶によって構成された三角形の特徴的なパターンが形成された。さらにフッ化物イオン濃度を高めると、三角形にパターンは消失した。これらの結果は、フッ化物イオンを反応系に共存させることにより、ヒドロキシアパタイトの形態だけでなく、材料の組織制御が可能になることを示している。本研究によって得られた結果は、リン酸カルシウムの結晶形態と材料組織の制御指針を与えており、ゲル法による材料構築法の学術的基礎となる重要な成果である。さらに、本研究で得られた成果は、高機能な組織制御型人工骨を創製するための基礎的な材料設計指針になると期待される。生体が無機固体材料を合成するプロセス(バイオミネラリゼーション)に倣った材料の合成法は、高機能な材料を低環境負荷で合成できる方法として注目されている。水和ゲル内において難溶性無機化合物の析出を行うゲル法は、生体を模倣した合成反応(バイオミメティックプロセス)の一つとみなされている。本研究ではゲル内に生成するリン酸カルシウム結晶の相、形態および結晶の配向性の観点で体系的な知見を得るために、ゲル内における無機結晶の生成に影響を及ぼすと考えられる因子としてゲルのポリマー濃度、反応温度、イオン濃度などの実験パラメータを挙げた。平成23年度は、特にゲルのポリマー濃度および反応温度がゲル内に生成するリン酸カルシウム結晶に及ぼす影響を調べた。ゲルを構成するポリマー濃度が結晶の形態に与える影響を調べるために、0.53.0mol・dm^<-3>(M)の範囲でポリマー濃度を変えたポリアクリルアミドゲルを合成し、これを反応場として用いた。生成したリン酸カルシウムの結晶相をX線回折によって調べたところ、ポリマー濃度に依存せずリン酸八カルシウム(OCP)が生成した。生成したOCPの形態を走査電子顕微鏡により観察したところ、ポリマー濃度の増大に伴って、ウニに似た形態から毛糸玉の似た形態に変化するとともに、球状結晶上に繊維状結晶が新たに生成する現象を見出した。さらに、反応温度を4、40および80°Cとし、反応温度がリン酸カルシウムの生成挙動に与える影響を調べた。その結果、4および40°Cにおいては球状のOCPが生成し、80°Cにおいては、15mm程度の長さの配向したロッド状ヒドロキシアパタイト(HAp)が生成することを見出した。以上の知見は、ゲル内におけるリン酸カルシウムの結晶相は主に反応温度に支配されていることを明らかにしている。この成果は、ゲル法による高機能材料のバイオミメティックな合成の指針になると期待される。

平成23年度は水和ゲルの濃度および反応温度がリン酸カルシウムの生成に与える影響を調べることを目的とした。これらを調べるための実験を実施し、これらのパラメータが生成するリン酸カルシウムの結晶形態、結晶相ならびに結晶の配向性に及ぼす影響を明らかにすることができた。研究はおおむね順調に進展していると言える。平成24年度においては、これまでの成果に基づいて骨類似構造を有する組織制御型リン酸カルシウム-水和ゲルハイブリッド材料の創製に取り組む。水和ゲルとしては、これまでに用いてきたポリアクリルアミドに加えて生分解性の高分子を使用する。水和ゲル内に生成したリン酸カルシウム結晶の相、形態および配向性をそれぞれX線回折と走査電子顕微鏡によって調べる。さらに、ハイブリッド材料の骨修復材料としての力学的・生物学的親和性を調べる。これらの知見を総括して、ゲル法による骨組織代替材料の材料設計指針を確立する。
コロナ放電型高出力アクチュエータおよびオゾン発生器の試作とその実用化試験

1.多段構成に適した放電電極として、電極の両面から回転子にコロナ放電できる構造を提案し、直径180mm、厚さ0.8mmのディスクタイプの回転子を用いたコロナモータを試作し、一段構成でも十分自起動できることを確認した。(1)小型DCモータによるコロナモータのトルク特性測定法として、DSPボードを用いたディジタルPl速度制御ならびに電流測定方式を採用した。その結果、手動による速度調整方式による測定と比較し、測定時間が1/4程度に改善された。なお、小型センサレスACサーボモータを用いたトルク測定法についての検討も行っている。(2)前述の改良型トルク測定方式を用いて、(1)多段にすれば、ほぼ段数に比例して発生トルクが増加する.(2)エアギャップ長は発生トルク特性に敏感に影響するため、1mm程度と小さいことが望ましい.(3)発生トルクは電極数にほぼ比例して増加するが、回転数には依らず、ほぼ印加電圧によって定まる.などの結果を得ている。2.コロナモータはコロナ放電を利用しているためオゾンを発生する。オゾンは脱臭、殺菌、防カビ等の性質があるため、本研究では傾斜型放電電極と市販のDCファンモータの回転子を利用してコロナモータ型オゾン発生器を試作した。オゾン濃度およびコロナモータの回転数はモータ電流にほぼ比例するので、印加電圧の増減によってオゾン濃度も調整できることが明らかとなった。本試作機の例では6kVの印加電圧では800rpm程度で回転し、試作機の前面20cmのところで0.08ppmのオゾン濃度である。その際の大気のイオン発生量は正・負ともほぼ零であった。3.コロナモータ型オゾン発生器を発展させ、コロナモータ型空気清浄器の試作を行った。この装置は、イオンおよびオゾンの発生、電気集塵の機能を備えたものであり、常時はコロナ放電によるイオン風を利用して各機能を引き出している。急速な集塵機能が必要な場合などには、コロナモータの回転を利用した空気流を利用して高性能化を図るように工夫されている。なお、集塵機能の評価としては煙源(蚊取り線香)を利用し、本装置をアクリル容器に収納後、光源ならびに照度計を用いて自然消煙と本装置による消煙効果の比較を行い、その有用性を実証した。(1)コロナ放電型の高出力アクチュエータを開発するため、本研究では多段構成に適した放電電極の形状として、電極の両面から回転子にコロナ放電できる構造を提案し、直径180mm、厚さ0.8mmのディスクタイプの回転子と、厚さ8mm、1片が300mmの正方形のステンレス板からワイヤカット放電加工機で製作した放電電極を用いたディスク型コロナモータを試作した。試作機を用いた実験によれば、一段構成でも十分自起動できることが判明し、多段にすれば、ほぼ段数に比例して発生トルクが増加することなども確認できた。今年度は主として、各特性に及ぼすエアギャップ長の影響を調べたが、今後は主および補助電極の幅の比の効果や、電極数の影響を詳細に検討する必要がある。その際、発生トルク特性の測定に関しては回転数をパラメータとして測定を行う必要があるため、小形DC発電機を直結し、その負荷抵抗を手動で調整し、速度制御を行っているのが現状であり、測定にかなりの時間を要している。

今後は、今年度購入した制御系実装ツールを用いて、2自由度速度制御系を構成し、コロナモータの特性測定の自動化システムを構築し、測定時間およびデータ処理の簡素化を図る予定である。(2)試作機のトルク測定に、現在は前述のようにブラシ付きの小形DCモータを負荷発電機として使用している。その際、ブラシレスの方が望ましいため、小形の同期電動機形ACサーボモータのトルク測定機へ応用するための基礎的な検討を行った。同期電動機をセンサレスでACサーボモータ化し、トルク計へ応用する方法を提案し、コロナモータのような比較的小さなトルクの測定には十分適用可能であろうという結果を得ている。(3)コロナモータ型のオゾン発生器を試作し、その基本特性の測定を行った。回転子としては、市販の小形のファンと外径88mm、長さ26mm、厚さ1mmのPVC製の円筒を接着したものを用い、放電電極としては、長さ20mm、厚さ0.2mmのステンレス板を傾斜角約45°で、正・負電極用として各6枚ずつ用いている。その結果、6kVで700rpm程度で回転し、オゾン発生器から20cm離れたところで、0.08ppm程度のオゾンが測定された。その際、大気のイオン発生量は正・負ともほぼ零であった。今後は、オゾン発生量と各パラメータとの関係の定量的な測定ならびにイオン発生器への改良、集塵効果の検討などを行う予定である。(1)多段構成に適している前年度提案・製作したディスク型コロナモータに関して、回転数、エアギャップおよびモータの段数を変化させた場合の印加電圧に対するコロナモータの発生トルク特性に関して、より定量的な測定を行った。これらの結果の一部は、電気関係学会東北支部連合大会ならびに静電気学会全国大会において講演発表を行った。(2)前年度試作したコロナモータ型オゾン発生器を発展させ、コロナモータ型空気清浄器の試作を行った。この装置は、イオンおよびオゾンの発生、電気集塵の機能を備えたものであり、常時はコロナ放電によるイオン風を利用して各機能を引き出している。また、急速な集塵機能が必要な場合などには,コロナモータの回転を利用した空気流を利用して高性能化を図るように工夫されている。現在は集塵機能等の基本性能の測定を行い、十分その期待された機能を果たすことを確認している。なお、コロナモータ型オゾン発生器の特性測定結果の一部は静電気学会全国大会において講演発表を行っている。(3)昨年度購入の「制御系設計および実装ツール」を用いた、コロナモータの発生トルク特性の測定法を自動化するために、サーボアンプ等の周辺装置の製作ならびに制御プログラムの開発を行った。その際、今年度購入したディジタルオシロスコープ等の測定器類を活用している。現在、MATLAB、SIMULINKを用いたDCモータによる速度制御系のシミュレーションが終了し、自動測定システムとしての実用性を確認している段階である。また、現在は放電電極の形状や電極数を変えたコロナモータの特性を手動の速度制御と指示計器からのデータ読みとりによってデータ処理を行っているが、上述の測定システムにより早急に高能率化を図る予定である。
幕末維新期における琉球をめぐる国際情勢の研究

琉球国絵図(本島・八重山・奄美)の4*5の写真、及び琉球漂着異国船絵図をPro Photo-CDに焼き付け、Corel DrawによってBMPデータとした。東京大学史料編纂所が所蔵するSiebold自筆書翰を同様の方法でBMPデータとした。3)琉球関係欧文史料の入力・整理オランダ語史料を中心に、琉球関係欧文史料の整理・入力を行なった。これらの一覧は、『沖縄の歴史情報』(No.6)に所収される予定である。4)『琉球外国関係文書』(全51冊)の入力東京大学史料編纂所蔵島津家本『琉球外国関係文書』の全文入力の作業を開始した。5)『市来四郎日記』と長崎県立長崎図書館『風説袋』マイクロ化琉球国絵図(本島・八重山・奄美)の4*5の写真、及び琉球漂着異国船絵図をPro Photo-CDに焼き付け、Corel DrawによってBMPデータとした。5)『市来四郎日記』と長崎県立長崎図書館『風説袋』マイクロ化