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ラジカル反応のエナンチオ制御法開発

ラジカル付加反応は炭素-炭素結合形成反応として重要であり、有機合成において広範に用いられている。そのジアステレオ制御についてはこれまでに数多くの研究がなされており、高ジアステレオ選択的な反応もいくつか開発されているが,そのエナンチオ制御に関しては研究例がほとんどなく未開拓の分野であった。そこで本研究ではカルボアニオン反応のエナンチオ制御で既に有用性が明らかになっている「キラル配位剤手法」をラジカル反応([1,2]-Wittig転位およびStevens転位)に適用することでそれらのエナンチオ制御を試みた。1)エナンチオ選択的[1,2]-Wittig転位の開発:ラジカル機構で進行することが知られている[1,2]-Wittig転位のエナンチオ制御について検討した。その結果、ジベンジルエーテル(アキラル)に不斉配位剤・光学活性ビスオキサゾリンとtBuLiを組み合わせ作用させることで光学活性な転位体(60%ee)を得ることに初めて成功した。さらに、触媒量の不斉配位剤を用いた場合にも当量反応と同等の光学純度で転位体が得られることを見出した。2)エナンチオ選択的stevens転位の開発:Stevens転位は4級アンモニウム塩系のラジカル型1,2-アルキル転位であり,アルコキシド等の塩基によって進行することが知られている。この反応は古典的反応であるがそのエナンチオ制御はこれまで報告例がなかった。今回,塩基として光学活性アミノアルコール由来のアルコキシドを用いることで初めて光学活性な転位体を得ることに成功した。さらに塩基としてグルコース由来のキラルアルコキシドを用いることで,最高約40%eeの光学純度で転位体を得ることに成功した。ラジカル反応のエナンチオ制御研究の一環として本年度は[1,2]-Wittig転位(ラジカル機構で進行することが知られている)のエナンチオ制御について検討した。その結果、ジベンジルエーテル(アキラル)に不斉配位剤・光学活性ビスオキサゾリンとt-BuLiを組み合わせ作用させることで光学活性な転位体(60%ee)を得ることに初めて成功した。転位基質として重水素ラベルしたジベンジルエーテル(ラセミ体)を用いた場合にも同等のエナンチオ選択性が発現したことから本反応の立体選択性がラジカル再結合段階で決定されていることが示唆された。さらに種々検討の結果、触媒量の不斉配位剤を用いた場合にも当量反応と同等の光学純度で転位体が得られることを見出した。これらの結果はエナンチオ選択的{1,2]-Wittig転位の最初の成功例であるのみならず、ラジカル反応の"触媒的"エナンチオ制御という意味から重要な知見と考えられる。また、本手法を二級エーテル基質(ラセミ体)に適用することで光学活性三級アルコールの不斉合成にも成功し、その汎用性を示すことができた。現在は、やはりラジカル機構で進行することが知られているSstevens転位のエナンチオ制御法の開発とそれによる光学活性アミンの不斉合成について検討している。ラジカル反応の立体制御研究の一環として本年度はStevens転位のエナンチオ制御,および新規な[1,4]-転位開発について検討した。Stevens転位は4級アンモニウム塩系のラジカル型1,2-アルキル転位であり,アルコキシド等の塩基によって進行することが知られている。今回,塩基として光学活性アミノアルコールを用いることで初めて光学活性な転位体を得ることに成功した。さらに塩基としてグルコース由来のキラルアルコキシドを用いることで,より効率的なエナンチオ制御に成功した。一方、ラジカル機構で進行する事が知られている[1,2]-Wittig転位について,転位末端の構造必要用件を種々検討した。

その結果,ビニルエチニルカルビノール由来の転位末端を用いると[1,2]-Wittig転位体はほとんど得られず,主として[1,4]-転位体であるケトンが得られることを見出した。さらにまた,系中で生成しているケトンエノラートをアルデヒドで捕捉することで連続的[1,4]-転位体・アルドール反応を行い,2つの炭素-炭素結合を一挙に形成することにも成功した。
言語使用実態に基づく日本語記述文法の計量的評価法と応用方法の開発

・コーパスによる既存の文法記述の検証・既存資料の調査に基づいた偏りの調査・検索を容易にするための形態素解析辞書の改良上記の三つの作業を並行して進めた。とりわけ今年度は,「検索を容易にするための形態素解析辞書の改良」として感情形容詞と属性形容詞という意味分類情報を形容詞に付与できるようにするための検討をおこなった。こうした分析結果を共有するために,2019年3月11日に京都外国語大学にて最終報告会をおこない,研究代表者・研究分担者がそれぞれの進捗を報告した。報告を検討の結果,先行研究で明らかにされれている3つの指標(指標1終止用法「花子は、そうだ」が[内部ソウダ]として適格文になる。指標2連用用法「花子は、そうにする」が[内部ソウダ]として適格文になる。指標3連体用法「そうなN」が[内部ソウダ]にしかならず、[外部ソウダ]にならない。)をもとに,BCCWJの短単位語彙表から抽出した頻度2以上の形容詞721語のうち『三省堂国語時点』『明解国語辞典』『現代形容詞用法辞典』で用法を確認できた663語に,感情形容詞A(悲しい),感情形容詞B(寒い),属性形容詞C(うるさい),属性形容詞D(明るい)の意味分類情報を付与した。この付与情報をもとに,4種類の分類がどのように分布しているのかを調べた結果,圧倒的に属性形容詞Dが多数であった。今後はこの意味分類情報を利用して,テキストジャンルの識別などに応用していくための検討を進めていく。本研究課題においては,現代日本語の記述的文法研究について,大規模コーパス(BCCWJなど)に基づいて検証をおこなうことを目的としている。当該年度はこの研究目的に沿う形で下記の研究実績を挙げた。(1)コーパスによる既存の文法記述の検証いわゆる日本語の複文において,接続助詞に前接する品詞の傾向を調査することにより,南(1974)により提唱された日本語従属節の階層構造モデル(いわゆる南モデル)の検証をおこなった。その結果,南モデルは前節品詞のうち,とりわけ動詞の出現率によって段階制が顕著であることが確認された。具体的には,動詞率100%となるA類に続き,8090%となるB類,65%に満たないC類となることが明らかとなった。本成果は,研究分担者である中俣尚己氏によるものでり,日本語学会2016年春季大会で発表された。(2)コーパスによる言語現象の偏りの検証本年度は「ておく(とく)」及び「わけにはいかない」の2形式について偏りの検証をおこなった。「ておく(とく)」については日本語母語話者コーパスと日本語学習者コーパスの比較をおこない,「わけにはいかない」については日本語母語話者コーパスでの検証をおこなった。この二つの研究は,研究分担者である松田真希子氏の指導の下,金沢大学大学院生の鈴木美奈氏(「ておく(とく)」),小嶋香織氏(「わけにはいかない」)が第一著者として,金沢大学留学生センター紀要19号に発表された。本研究課題における目的である「コーパスによる既存の文法記述の検証」及び「コーパスによる言語現象の偏りの検証」ともに,データに基づく精査が不可欠であるため,調査に時間が掛かる。こうした制約がある中,初年度から公刊された結果を出せたことは順調な進展といってよいと考えられる。今年度に準備を進めている研究課題についても,順次,次年度以降に研究成果として公開していきたい。とりわけ,形態素解析辞書の改良に向けて,BCCWJだけではなく,各自が構築した特定分野コーパスを用いて,特定の言語形式を思った通りの形で抜き出せるかどうかについて試行錯誤をおこなった。こうした分析結果を共有するために,2017年2月24日に兵庫県西宮市にて報告会をおこない,研究代表者・研究分担者がそれぞれの進捗を報告した。検討の結果,文法形式の抽出はかなりの精度で可能となってきていることがわかったが,複合名詞の結合方法などに課題があり,精度が悪くなっている部分が見受けられたので修正をおこなった。また,品詞体系をどのように定義するかについても議論となり,日本語母語話者にとってより直観的になるように修正をおこなった。次年度は精度を改良した形態素解析辞書に基づき,「コーパスによる既存の文法記述の検証」並びに「既存資料の調査に基づいた偏りの調査」を進めていく予定である。とくに,日本語教育に対して,OPIなどレベル別コーパスでの学習者の言語使用との突き合わせをおこない,偏りが学習の言語使用にどのように反映されているかを検証するため,学習者コーパスとの突き合わせをおこない,レベルとの相関を検討するなど,現実の言語現象の分析に基づいた有益な知見を提供できるように分析を進めていくことを心がける。問題なく順調に進展している。とりわけ今年度は形態素解析辞書に名詞に関する独自のタグを付与することとによる抽出精度の検証と,抽出結果の質的な検討をおこなった。こうした分析結果を共有するために,2018年12月17日に熊本大学にて報告会をおこない,研究代表者・研究分担者がそれぞれの進捗を報告した。

報告を検討の結果,すでに抽出精度が高くなっている動詞などの文法形式に比べると,名詞に関するタグ付与はまだまだ課題が多いことが分かった。しかし,誤りはあるものの,改良をすれば実用可能な精度を確保できる見通しも立ったため,今後はこれにさらなる改良を加えて名詞に関する独自のタグを形態素解析辞書に載せて公開するための検討を進めていく。問題なく順調に進展している。・コーパスによる既存の文法記述の検証・既存資料の調査に基づいた偏りの調査・検索を容易にするための形態素解析辞書の改良上記の三つの作業を並行して進めた。とりわけ今年度は,「検索を容易にするための形態素解析辞書の改良」として感情形容詞と属性形容詞という意味分類情報を形容詞に付与できるようにするための検討をおこなった。こうした分析結果を共有するために,2019年3月11日に京都外国語大学にて最終報告会をおこない,研究代表者・研究分担者がそれぞれの進捗を報告した。報告を検討の結果,先行研究で明らかにされれている3つの指標(指標1終止用法「花子は、そうだ」が[内部ソウダ]として適格文になる。指標2連用用法「花子は、そうにする」が[内部ソウダ]として適格文になる。指標3連体用法「そうなN」が[内部ソウダ]にしかならず、[外部ソウダ]にならない。)をもとに,BCCWJの短単位語彙表から抽出した頻度2以上の形容詞721語のうち『三省堂国語時点』『明解国語辞典』『現代形容詞用法辞典』で用法を確認できた663語に,感情形容詞A(悲しい),感情形容詞B(寒い),属性形容詞C(うるさい),属性形容詞D(明るい)の意味分類情報を付与した。この付与情報をもとに,4種類の分類がどのように分布しているのかを調べた結果,圧倒的に属性形容詞Dが多数であった。今後はこの意味分類情報を利用して,テキストジャンルの識別などに応用していくための検討を進めていく。現時点において研究計画を大きく変更する予定はなく,当初の予定通り「コーパスによる既存の文法記述の検証」及び「コーパスによる言語現象の偏りの検証」を進めていく予定である。ただし,使用するコーパスについては,BCCWJやKYコーパスといった代表的なコーパスばかりでなく,研究グループで独自に入手・構築したコーパスについても積極的に使用できるよう環境の整備に努めたい。研究成果を学会発表や論文として公開を進めていく。人件費について,十分なアルバイトが確保できなかったこともあり,作業を次年度に回した。適切な人材が見つからず,コーパス処理をおこなうアルバイトを十分に雇用できていないため,主に人件費が使われずに次年度使用額が生じている。適切な人材の確保に努め,より本格的なコーパス分析をおこなうために,雇用時間を増強する。次年度は計画的なアルバイトの雇用をしていく予定である。
国と地方の役割分担-税制と社会保障を中心にして

現在、ほとんどすべての国において、中央政府と地方政府という2つのレベルの政府が存在している。日本で進行しつつある地方分権化とは、大雑把に言えば、『これまで中央政府が決定していた政策を各地方政府にまかせるという流れ』のことである。ここで問題となるのは、中央政府と地方政府の間で、どのような役割分担が行なわれるのが望ましいのかという問題である。本研究会では、今後、日本において重要になると考えられる『社会保障制度と税制の見直し』という視点から、様々な微妙な問題を含む中央政府と地方政府の役割分担について再考することを研究テーマとして議論を重ねてきた。その中では、役割分担に関する伝統的な考え方を踏まえた上で、さらに、望ましい分権システムの在り方についての新しい理論や新しい事実を発見することを試みてきた。研究内容は、大きく次の4つのテーマに分けることができる。(1)政府の役割分担についての理論的考察、(2)分権制度の下での望ましい税制、(3)福祉サービスの供給と分権制度、(4)国と地方の役割分担に関するケース・スタディ。我々の研究が明らかにしようとしたことの一つは、これまでの地域間・世代間・職業間の再分配ルールは様々な問題を引き起こしており、今後の日本においては、そのような再分配ルールの見直しを早急に行なうことが必要だということである。この共同研究の内容の一部は、『国と地方の役割分担-税と社会保障を中心として-』という報告書にまとめられた。本年度は、8月と2月を除く毎月研究会を開催し、第2年次の最終報告に向けて研究報告を行った。報告者と報告内容を以下、略述する。長谷部「公共料金の決定と租税帰着」、堀場「地方政府の租税競争と中央政府」、油井「日本の公債政策-昭和財政史から」、馬場「包括的事業税vsインピュテーション」、田近「介護の不確実性と予備的動機」、蓼沼「現代経済学における公平性の基準」、山重「家族・地域共同体の機能と政府の役割」、和田「日本の政治と投票行動」。本研究のテーマである『国と地方の役割分担』をめぐって、理論、税制、社会保障の観点から議論を重ねた。理論的には、国に代わる地方、そのなかでも地域・家族の機能を検討した。高齢者医療のなかで介護部分が、今後市町村の守備範囲となるが、そのなかで国・地方・家族の視点は、ますます重要となる。税制では、地方の税源を問題にした。事業税のあり方を取り上げたが、今後は、分権化のなかで地方の独自の財源、中央・地方の財政調整をさらに掘り下げる必要がある。社会保障では、国民健康保険が国と地方の関係を考えるうえで、もっとも重要な問題の一つであり、この保険ときわめて類似した保険として新たに、介護保険が導入されることになっている。このように本年度は、理論、税制、社会保障の各点から論点をさぐった。この研究で取り上げている諸問題は、ますます重要性をましていると思われる。国民健康保健・介護保険、地方税制の改革など、今後のわが国の進路を左右する問題となってきている。引き続いて、いくつかの国との比較を加え、最終報告にむけて論点を絞り込んでいきたい。現在、ほとんどすべての国において、中央政府と地方政府のいう2つのレベルの政府が存在している。

(1)政府の役割分担についての理論的考察、(2)分権制度の下での望ましい税制、(3)福祉サービスの供給と分権制度、(4)国と地方の役割分担に関するケース・スタディ。我々の研究が明らかにしようとしたことの一つは、これまでの地域間・世代間・職業間の再分配ルールは様々な問題を引き起こしており、今後の日本においては、そのような再分配ルールの見直しを急速に行なうことが必要だということである。この共同研究の内容の一部は、『国と地方の役割分担-税と社会保障を中心として-』という報告書にまとめられた。
フェーズフィールドモデルに基づくマイクロ多孔質体内相変化二相流計算法の開発

本研究では、空隙が不規則に連なる多孔質媒体の内部で二種類の液体が混在して流れる二相流現象のシミュレーションを行う計算法を開発した。本計算法は、様々な理工学分野の諸問題に共通して見られる、界面張力の効果が支配的で且つ固体表面の不均一な濡れ性や凹凸構造の影響が顕著なマイクロスケールの二相流現象を従来よりも高精度・高効率に予測可能であり、気体・液体・固体が混在して相変化を伴う混相流への適用に拡張できる。本研究の目的は、地質・環境・エネルギー・製造分野の様々な問題で共通的に見られる、マイクロスケールの空隙が不規則に連なる多孔質媒体の内部で液体・気体・固体等複数の相が相変化を伴って混在して流れる複雑な混相流動現象を、従来よりも高精度・高効率に予測するための数値シミュレーション手法及びその計算コードの開発である。本研究を開始する本年度は、本研究者が提案しているフェーズフィールドモデル(PFM)と格子ボルツマン法(LBM)を採用する二相流体計算法に関する研究成果を基盤に研究開発を進め、以下の成果を得た。1.PFMに基づき、二相の密度比が大きい気液系・固気系や1に近い固液系の各々に対して、相変化や溶解のような界面を横断する混相間熱・物質移動を予測・評価するための計算モデルを調査・検討した。2.PFMを導入する二相流動の支配方程式を解くための計算スキームをLBMに基づき構築しその計算コードを作製した。3.二相流動場の固体壁境界座標に用いる3次元多孔質体構造データを、粒子状触媒が充填されたマイクロリアクタ流路のX線CT計測結果からマイクロメートルの解像度で作製した。4.上記2.を使用して平滑な固体表面及び微小凹凸形状の固体表面上での水-油のような液液系二相流体の挙動計算を実施し、静的接触角の値を変えて表面の不均一な濡れ性条件を設定し、理論・実験結果と比較して定性的に妥当な数値結果を得た。本研究の目的は、地質・環境・エネルギー・製造分野の様々な問題で共通して見られる、マイクロスケールの空隙が不規則に連なる多孔質媒体の内部で液体・気体・固体等複数の相が相変化を伴って混在して流れる複雑な混相流動現象を、従来よりも高精度・高効率に予測するための数値シミュレーション手法及びその計算コードの開発である。本年度は昨年度に続き、本研究者が提案しているフェーズフィールドモデル(PFM)と格子ボルツマン法を採用する二相流体計算法に関する研究成果を基礎に研究開発を進め、次の成果を得た。1.様々な条件下の混相流体問題を取り扱うため、計算領域の周囲境界面各々に対して固体壁・流入・流出・鏡面対称境界条件を設定できるように計算コードを改良した。2.これまで開発した二相流体モデルを発展させて、三相以上の混相流体現象を従来よりも簡易なアルゴリズムで計算可能な新しい多相流体PFMを構築し、簡易なベンチマークテスト問題計算結果からそのPFMの性能の妥当性を確認した。3.固体表面に付着した液滴の離脱現象について、数値シミュレーション結果と実験式との比較から、提案するシミュレーション手法が外力下のマイクロスケール液滴の挙動を適切に予測し得ることを確認した。4.提案手法をプラスチックピペットの液体吸引性や食材容器内の液体滑落性の向上を図るための数値シミュレーションに適用し、その数値結果と実験結果との定性的な一致を確認するとともに、様々な条件下のシミュレーション結果から、濡れ機能性部材表面の接触角やナノ・マイクロスケールの凹凸加工形状の設計指針を提示した。詳細二相流計算手法への相変化モデルの実装や空間・時間平均に基づく高効率二相流計算手法の詳細な検討を行うのに時間を要しているため。本研究の目的は、地質・環境・エネルギー・製造分野の様々な問題で共通して見られる、マイクロスケールの空隙が不規則に連なる多孔質媒体の内部で気体・液体・固体等複数の相が相変化を伴って混在して流れる複雑な混相流動現象を、従来よりも高精度・高効率に予測するための数値シミュレーション手法及びその計算コードの開発である。本年度は昨年度に続き、本研究者が提案しているフェーズフィールドモデル(PFM)と格子ボルツマン法(LBM)を採用する二相流体計算法に関する研究成果を基礎に研究開発を進め、以下の主要な成果を得た。1.基材表面の微細凹凸構造による液体への毛細管現象を利用する高精細スクリーン印刷技術の開発において、提案手法を印刷インクのぬれ拡張・浸透のシミュレーションに適用し、その数値結果が実験結果と定性的に一致することを確認するとともに、被印刷基材表面の凹凸加工形状の設計指針を提示した。2.提案手法による結果に与える計算空間解像度の影響を検討するため、液滴の滑落等シミュレーションを実施した。その結果、当該提案手法では、シミュレーション結果が空間解像度に依存して変化し得るとともに、変形する界面の曲率に応じてある一定以上の解像度を界面近傍で確保すればシミュレーションは解像度に依存せず同じ結果が得られることを確認した。3.本研究で主な対象となるマイクロスケールで低Reynolds数・低Capillary数条件下の流体現象を数値的に安定的かつ高精度に計算可能にするため、文献に基づきLBMのモデルの改良を検討した。2次元ベンチマークテスト計算を実施した結果、LBMの衝突演算においてこれまで使用していた単一緩和時間(SRT)モデルに代えて二緩和時間(TRT)モデルを採用することにより、計算コードの簡易な変更で数値安定性と計算精度を同時に向上可能であることを確認した。空間・時間平均に基づく相変化を伴う多孔質体内二相流計算手法のより詳細な検討を行うのに時間を要している。

本研究の目的は、地質・環境・エネルギー・製造分野の様々な問題で共通して見られる、マイクロスケールの空隙が不規則に連なる多孔質媒体の内部で気体・液体・固体等複数の相が相変化を伴って混在して流れる複雑な混相流動現象を、従来よりも高精度・高効率に予測するための、コンピュータによる流体力学(CFD)シミュレーション手法及びそのプログラムコードの開発である。最終年度は、前年度に引き続き、フェーズフィールドモデル(PFM)と格子ボルツマン法(LBM)を採用して研究者が提案しているCFDシミュレーション手法の基本性能をより詳細に検証するため、基礎的な二相流現象へ本手法を適用し、以下の主要な結果を得た。1.固体表面上の液滴の滑落のシミュレーションを実施して、表面の凹凸構造が液滴の動きを遅らせるピン止め効果が再現されることを確認し、実際の現象で見られる接触角ヒステリシス(液滴の接触角が前進側で平衡状態よりも大きくなり、後退側でより小さくなる)に微細な表面構造が関係している可能性を示した。2.深さと幅が各々100マイクロメートル(1万分の1メートル)の正方形断面の流路3本が交差するFlow-focusing型液体混合デバイス内の水-油系液液二相流の数値シミュレーションを実施し、実験と同様に、毎分0.1ミリリットル(mL)で流入する油が上下各方向から毎分0.3mLで流入する水と合流後に下流へ押し切られて油滴が形成されることを確認した。上記を含め研究期間全体で得られた結果により、本研究のCFDシミュレーション手法は従来手法よりも優れた適用性を有することが実証された。以上により、従来では困難だった、界面張力の効果が支配的で且つ固体表面の不均一な濡れ性や凹凸構造の影響が顕著に働くマイクロスケールの二相流現象の高精度・高効率な予測が、本手法によって今後実施されることが期待できる。本研究では、空隙が不規則に連なる多孔質媒体の内部で二種類の液体が混在して流れる二相流現象のシミュレーションを行う計算法を開発した。本計算法は、様々な理工学分野の諸問題に共通して見られる、界面張力の効果が支配的で且つ固体表面の不均一な濡れ性や凹凸構造の影響が顕著なマイクロスケールの二相流現象を従来よりも高精度・高効率に予測可能であり、気体・液体・固体が混在して相変化を伴う混相流への適用に拡張できる。相変化モデルの構築や、形状が不均一の凹凸な固体表面の動的な濡れ性境界条件の検討をより詳細に行うために時間を要しているため。今後研究推進のため、連携研究者らや他の所属機関内外研究者と積極的に協力・交流を推進して、相変化モデルの開発・実装、及び、高効率計算手法の開発とベンチマーク問題への適用・評価をより効率的に進める。連携研究者や所属機関内外の他の研究者との協力、及び、流体力学・材料科学・非平衡熱力学・計算科学に関する幅広く情報交換を積極的に促進し、多孔質体内相変化二相流計算手法の開発とベンチマーク問題への適用・評価・評価を効率的に実施する。流体工学今後研究推進ため、連携研究者及と協力して、数値計算やX線CT計測により多孔質体構造データの作成、相変化モデルの開発と数値解析コードへのモデルの実装、及び高効率計算をより効率的に進める。当初予定の旅費及び消耗品用物品費の一部を他の予算により負担したことにより次年度使用額が生じた。
金属AMを用いた電解加工用ポーラス電極の開発

多孔質形状(ポーラス)を有する複雑構造体を一体で造形できるという金属粉末付加製造法(金属AM)の特徴を活用し,ポーラスを付与した新しい電解加工用電極(ポーラス電極)を開発した.本電極ではポーラスを電極の一部に設け,ポーラス部の空孔(直径数十μmから百μm程度)を電解液の吐出し口として電極間へ電解液を供給する.従来の工具電極では電解液の吐出し口が大きいため,吐出し口の直下で未加工部が生じるという問題があったが,ポーラス電極では吐出し口となる空孔が小さいので,加工面への影響を極めて小さくできる.本研究では,円柱形状,および四角柱形状のポーラス電極を粉末床溶融結合法を用いて製作した.本方法では,造形時のレーザ走査速度を速くすることで焼結密度が低くなり,ポーラス構造を造形することができる.走査速度を変化させて造形した結果,走査速度が速い方が,一つ一つの空孔のサイズが小さくなり,空孔率も大きくなった.また,これらの電極を用いて電解加工した結果,走査速度が速く,空孔が小さい電極の方が加工面の平坦性が良好となった.一方で,加工面にはポーラス部から電極外周に向かう線状の凹凸が生じた.その原因としては,ポーラス部の空孔分布の不均一により,加工面上のそれぞれ場所で電解液の流速差が生じてしまうことが考えられる.そこで,電極に振動動作を付与し,その改善を図った.電極の上下振動によりポンプ作用を生じさせると,電極外周部から電極内部へ引き込まれる電解液の流れが生じ,これがポーラス部からの電解液の流れと相殺することにより,電極間での流速が小さくなるときが現れる.その際にパルス電圧を印可することで,放射状の線を減少させることができた.さらに,電解液中に気泡を混入させることで,電解液を攪拌する作用を生じさせ,電解液流速の不均一さの低減を試みた.これによっても,放射状の線の発生を大きく低減させることができた.本研究では,電解加工用電極の一部にポーラス形状を付与し,ポーラス部位の空孔(直径数十μmから百μm程度)を通して電極間へ電解液を供給する新しい電極を,金属粉末付加製造法(金属AM)の一種である粉末床溶融結合法を用いて開発する.本研究では,外径7.5mm,ポーラス部直径5mmの円柱状電極を製作した.ポーラス部はレーザ走査速度を速くすることで焼結密度を低くし,走査速度を2000mm/sから4000mm/sまで変化させ,空孔の大きさと空孔率を変化させた.その結果,走査速度が速い方が,一つ一つの空孔のサイズが小さくなり,空孔率が高くなった.また,空孔率が高い電極ほど大きな電解液流量が得られた.これらの電極を用いて電解加工した結果,空孔が大きい2000mm/sのポーラス電極での加工穴底面には100μm程度の突起が形成されてしまったが,空孔の小さい4000mm/sでは加工穴底面に大きな突起は形成されず,おおよそ平坦な加工面が得られた.従って,平坦な加工面を得るためにはポーラス部の空孔は小さいほど良い.また,工具電極の送り速度を増加させると電流密度が増加し,加工速度が増加するが,生成物などの排出のために大きな電解液流量が必要になると考えられる.そこで,電解液流量と送り速度を変化させ,各電解液流量で加工可能な最大の送り速度を調査した.その結果,流量が増加するに従って,加工可能な最大の送り速度が増加した.前述したように,レーザ走査速度が大きい条件で製作したポーラス電極ほど大きな流量が得られたため,大きな加工速度を得るという点においても,レーザ走査速度の大きな条件で製作した電極の方が優れている.一方で,加工穴底面にはポーラス部から電極外周に向かう筋状の凹凸がわずかではあるが生じた.これは,ポーラス部の空孔が不均一に分布していることにより,電解液の流速が場所によって異なるためと考えられる.ポーラス部の造形条件を変化させ,空孔の大きさや空孔率を変化させた結果,空孔が微小なほど,それが工作物に転写されることなく平坦な加工穴底面が得られるという結果が得られた.また,空孔率の高い電極ほど大きな電解液流量が得られ,加工速度を増加させることができた.従って,良好な加工面と大きな加工速度を得るためには,空孔が小さく,かつ空孔率の高い造形条件が適しているということが明らかとなり,電極造形条件の検討とその電解加工特性の調査という今年度の目標が達成された.一方で,空孔から供給される電解液の流速差により,加工面に凹凸が生じてしまうことが明らかとなり,その対応策が必要である.多孔質形状(ポーラス)を有する複雑構造体を一体で造形できるという金属粉末付加製造法(金属AM)の特徴を活用し,ポーラスを付与した新しい電解加工用電極(ポーラス電極)を開発した.本電極ではポーラスを電極の一部に設け,ポーラス部の空孔(直径数十μmから百μm程度)を電解液の吐出し口として電極間へ電解液を供給する.従来の工具電極では電解液の吐出し口が大きいため,吐出し口の直下で未加工部が生じるという問題があったが,ポーラス電極では吐出し口となる空孔が小さいので,加工面への影響を極めて小さくできる.本研究では,円柱形状,および四角柱形状のポーラス電極を粉末床溶融結合法を用いて製作した.本方法では,造形時のレーザ走査速度を速くすることで焼結密度が低くなり,ポーラス構造を造形することができる.

走査速度を変化させて造形した結果,走査速度が速い方が,一つ一つの空孔のサイズが小さくなり,空孔率も大きくなった.また,これらの電極を用いて電解加工した結果,走査速度が速く,空孔が小さい電極の方が加工面の平坦性が良好となった.一方で,加工面にはポーラス部から電極外周に向かう線状の凹凸が生じた.その原因としては,ポーラス部の空孔分布の不均一により,加工面上のそれぞれ場所で電解液の流速差が生じてしまうことが考えられる.そこで,電極に振動動作を付与し,その改善を図った.電極の上下振動によりポンプ作用を生じさせると,電極外周部から電極内部へ引き込まれる電解液の流れが生じ,これがポーラス部からの電解液の流れと相殺することにより,電極間での流速が小さくなるときが現れる.その際にパルス電圧を印可することで,放射状の線を減少させることができた.さらに,電解液中に気泡を混入させることで,電解液を攪拌する作用を生じさせ,電解液流速の不均一さの低減を試みた.これによっても,放射状の線の発生を大きく低減させることができた.加工面に生じた筋状の凹凸は,ポーラス部から供給される電解液流速の不均一によるものと考えられるので,流体解析によりポーラス部の空孔から供給される電解液流れ場を明らかにし,ポーラス部の空孔の大きさや分布が流れ場に与える影響を検討する.一方で,加工中に電極をジャンプ動作させる場合,電極のジャンプ方向の位置によって電解液流速が変化するが,流速変化が小さくなる電極位置においてパルス電圧を印可すれば,流速の差に起因する凹凸が減少すると考えられるので,電極のジャンプ動作と印可するパルス電圧条件の最適化を図る.また,電極の造形条件をさらに検討し,微小な空孔が均一に分布し,かつ空孔率の高いポーラスが得られる造形条件を明らかにすることで,流速の差に起因する凹凸の低減を図る.これらの最適化の後に,大面積かつ複雑形状加工への適用を図る.
知的財産法における占有概念の意義

ドイツ特許法における「発明占有〔Erfindungsbesitz〕」概念につき研究を行った。この概念は、学説及び判例によって形成されてきたのであるが、その理解は学説ごとに多種多様であった。たとえば、かつて発明占有と発明者権〔Erfinderrecht〕とを同視する見解もあった。また、(2)の場面において、先使用者は発明占有者でなければならない、という説明がなされるところではあるものの、単に発明占有者であれば、すなわち完成した技術的法則を知っていれば足りるというものではなく、あくまで法文上発明の実施ないしその準備をなしていることが要求されるのであり、(占有状態〔Besitzstand〕の語が用いられることがある)、むしろこの占有状態のことを発明占有と呼んでいたのではないかと解される見解もかつては見られたのである。さらに、発明「占有」と呼ぶからといって、民法典の占有の規定が類推適用されることもなく、また準占有であるとの説明も今日ではあまり支持を得ていない。ドイツ民法典の制定によるひとつの占有理解の確立よりも前から、発明占有の語は用いられてきたのであり、その点に留意する必要がある(民法の規定の適用に適さないからといって、これを占有と呼ぶのは適切でないとするのは、歴史的経緯からすれば的を得ていない)。今日、完成した技術的法則を認識していることをもって発明占有と呼ぶことはドイツ法上明確なコンセンサスを得ているように思われるが、我が国の先使用権に関する判例において用いられる、発明の一種の「占有状態」であるとか、「自己のものとして支配していた発明」などの概念は、これとは区別して考えなければならない。これはBesitzstandに着目した発明占有概念を展開していたKohlerの学説が我が国の初期の判例学説に影響を及ぼしたことに起因するものではないかと思われる。1知的財産法において占有の語が用いられる局面として、いわゆる先使用権(特許法79条)の制度趣旨に関する議論があり、この検討を本研究の出発点とした。先使用権の制度趣旨に関して、従来(1)「経済説」対「公平説」という対立図式がある一方、(2)「発明の占有(状態)」という概念も用いられてきた。しかし、(1)と(2)とを有機的に関連づけた説明は十分にはなされておらず、また(1)という図式自体、必ずしも有意な帰結を導くものとして機能してきたわけではないことが明らかとなった。このことは、従来の研究が(1)や(2)を先使用権の場面でしか機能しない限定的なものとして理解してきたことによる。しかし、(2)の淵源であるドイツのKohlerの所説においては、占有概念は彼の特許法に対する体系的理解と密接に関わるものであったことに注意しなければならない。そこでKohlerにおける占有概念について検討を行い、それが彼以降のドイツ学説・裁判例といかなる関係に立つかについて改めて検討を行った。この過程において、前記(1)はドイツの立法過程及び裁判例の系譜に属することが明らかとなった。Kohlerの学説は立法過程・裁判例とは一線を画した多分に講学的なものであるため、両者に有機的な関連がないのはむしろ当然といえるかもしれない。もっとも、ドイツの立法過程やその後の学説においても占有の語は見られるのであるが、問題はその語の内実にあるといえよう。この点で両者を架橋するIsayの学説を分析することが、来年度の第一の課題である。2なお上記長期的研究の外、音楽演奏会における著作権侵害の主体に関して判断された東京高裁平成15年1月16日判決について、東京大学商法研究会において報告を行った。JASRACによる使用料徴収実務と著作権法解釈との関係などの点で、本研究の観点から興味深い事例である。報告をまとめたものを来年度中に公表したいと考えている。1.昨年度に引き続き、「発明占有」概念に関するドイツ法の議論を検討した。Isayにおける発明占有の概念は、民法におけるJheringの概念を特許法学に持ち込んだものであった。他方、Kohlerが前提としたのは、DerunburgないしKohler自身の占有概念である。同じく「発明占有」の語を用いていても、IsayとKohlerとで議論の内容が著しく異なるのは、このように前提となる民法上の占有の理解、ローマ法のpossessioの社会的作用に関する理解が異なることに起因する。そして、Isay流の「発明占有」概念はかなり特殊ドイツ的なものであるのに対し、Kohler流の「発明占有」概念は、我が国特許法学にも同様の考え方が存するのであり、その意味で知的財産法は占有概念と無関係とは言えないのである。来年度は、このような占有概念の理解の差異が、いかなる要素に起因するものなのかを、民法・特許法における議論及び双方における諸制度(登記・登録制度等)と関連付けて論ずることにより、これまで行った分析をひとつの論文にまとめ上げることとする。2.なお、ドイツ法から継受された概念に重点を置いた上記研究と並行して、アメリカ法に関する研究も試みた。上記1の議論の素材となっている先使用権について、従来アメリカにはこの制度がないという説明がなされていたが、1839年法は類似の制度を有していたようであり、しかも1839年法はアメリカ法が本格的に先発明主義を採用した後の法律であることが判明した。これは、先使用権の制度趣旨に関する我が国の学説のひとつに再考を促すものといえ、興味深い。上記1と共に、引き続き研究を行いたい。3.このほか、東京大学商法研究会にて東京地判

平成15年6月30日判時1831号149頁につき判例評釈を行った。また本年4月を期限として昨年度報告した判例評釈を1件公表予定である。ドイツ特許法における「発明占有〔Erfindungsbesitz〕」概念につき研究を行った。この概念は、学説及び判例によって形成されてきたのであるが、その理解は学説ごとに多種多様であった。たとえば、かつて発明占有と発明者権〔Erfinderrecht〕とを同視する見解もあった。また、(2)の場面において、先使用者は発明占有者でなければならない、という説明がなされるところではあるものの、単に発明占有者であれば、すなわち完成した技術的法則を知っていれば足りるというものではなく、あくまで法文上発明の実施ないしその準備をなしていることが要求されるのであり、(占有状態〔Besitzstand〕の語が用いられることがある)、むしろこの占有状態のことを発明占有と呼んでいたのではないかと解される見解もかつては見られたのである。さらに、発明「占有」と呼ぶからといって、民法典の占有の規定が類推適用されることもなく、また準占有であるとの説明も今日ではあまり支持を得ていない。ドイツ民法典の制定によるひとつの占有理解の確立よりも前から、発明占有の語は用いられてきたのであり、その点に留意する必要がある(民法の規定の適用に適さないからといって、これを占有と呼ぶのは適切でないとするのは、歴史的経緯からすれば的を得ていない)。今日、完成した技術的法則を認識していることをもって発明占有と呼ぶことはドイツ法上明確なコンセンサスを得ているように思われるが、我が国の先使用権に関する判例において用いられる、発明の一種の「占有状態」であるとか、「自己のものとして支配していた発明」などの概念は、これとは区別して考えなければならない。これはBesitzstandに着目した発明占有概念を展開していたKohlerの学説が我が国の初期の判例学説に影響を及ぼしたことに起因するものではないかと思われる。
ポストモダニズムにおける社会的責任と道徳ー新しいユダヤ系アメリカ作家の抵抗

ポストモダンの作家は、現実の芸術化に過度に傾き、歴史的・社会的関心や道徳的責任が欠如しているとされてきたが、ホロコーストの影響を強く受けたポストモダンのユダヤ系作家は、同様の影響を受けたポストモダンの哲学者が見せる、ホロコーストの悲劇を繰り返さない未来を思考する姿勢と、そのために必要とされる他者意識を共有していることを明らかにした。そして、これらポストモダンユダヤ系アメリカ作家の文字芸術の特徴を精査すると共に、彼らのポストモダンヒューマニズムの特徴を定義した。本年度は研究初年度であるが、先の科研課題のうち、本研究と関連する新しいユダヤ系作家研究の部分を引き継いで行っている。そのため、先の研究で実施し、『英語青年』に翻訳を連載して好評を得たインタビューのうち、レイモンド・フェダマン、ハロルド・ジェフィ、ディヴィッド・マトリンのものについて、その英語オリジナル版を、それぞれの作家に直接インタビューした者としての個人的な印象を加えて公表した。また、先に海外発表していたポール・オースター論がLiterature and Psychoanalysisに掲載された。次に、本研究に含める重要な作家、ウォルター・アビッシュの代表作、Hom German Is Itを、本研究課題との関連から論じた研究を行い、その研究成果をイタリアのヴィテルボで開催された第26回国際文学心理学学会で発表した。この研究は参加した研究者から高く評価され、参加者のひとりによりStudies in American JewishLiteratureの編集者に推薦して頂くことができた。そして、SAJL誌における査読の結果、2011年版に掲載される運びとなった。また、来年の海外での学会発表に備え、アビッシュのDouble Visionについて、さらにはフェダマンのAunt Rachel's FurとReturn to Manureの比較論文の作成を行った。5月にはホロコースト文学研究者の第一人者、AlanBerger氏を広島大学に招き、ホロコースト二世代作家について講演をしてもらい、その機会を利用して、この科研題目の研究に関するレビューを受けた。その際のアドバイスに従い、昨年度から進めてきたRaymond Federman研究のうち、フランス時代の体験に基づくAunt Rachel's FurとReturn to Manureの二作品を、ポストモダニズムとホロコーストの観点から論じ、6月にハンガリーのペーチ大学で開催された第27回The International Conference of Literature and Psychologyで発表した。この論文は英語で公開すると同時に、夏休み中にフランス語に翻訳し、近々パリ大学の出版物に掲載予定となっている。また、継続しているWalter Abish研究のうち、もっとも最近の自伝的作品Double Visionをポストモダニズムとホロコーストの観点から論じ、11月にアメリカ合衆国マイアミ市で開催されたJewishAmerican and Holocaust Literature Societyの年次大会で発表した。また、この機会を利用し、Florida Atlantic Universityにおいて、原爆文学と関連させながらホロコースト文学の特徴についての特別講演を行った。こうした作家研究や作品研究に並行し、ポストモダンの思想家のうち、ホロコーストの影響が強いTheodor Adornoの著作や彼に関連した書物も読み、これまですでに学んできたJacques Derridaら、他のポストモダン思想家と合わせて、ポストモダニズムとホロコーストの関係についての考察を深めている。本年度はまず、昨年度手がけていたレイモンド・フェダマンの笑いとカウンターナラティヴに関する論文を共著『笑いとユーモアのユダヤ文学』に掲載できるよう計らい、本書の出版に尽力した。次に、6月にデンマークで開かれた「国際文学心理学会」において、カート・ヴォネガットのSlaughterhouse-Fiveにおける新しい文学表現を論じた。ヴォネガットはユダヤ系ではないが、第二次世界大戦におけるドレスデン空襲やドイツ系アメリカ人という人種的立場を扱って、ホロコーストの影響を受けたユダヤ系アメリカ作家と大いに通じるところがあり、比較対照することで、ポストモダニズムにおけるユダヤ系作家の社会的責任と道徳に通じる概念が明確にできると思った。さらに、夏には、研究課題を推し進める上での思想的背景を探るために、これまでのジャック・デリダ、エマニュエル・レヴィナス論に加え、ホロコーストについて積極的な発言を行っているテオドール・アドルノの研究を行い、この三者の研究と、フェダマンとウォルター・アビッシュのカウンターナラティヴを関連付けた論文を作成した。この論文は、現在私が中心となって編集を行っている『カウンターナラティヴから語るアメリカ文学』に掲載予定で、来年度の発行を目指している。今年度の後半はこの本の編集にかかわる一方、来年の「国際文学心理学会」における論文の準備として、サリンジャーのカウンターナラティヴについての論文を作成している。また、来年度、これまで発表してきたアビッシュ論を本としてまとめるために必要な新しい資料収集を行いつつあり、この本を英語で発表できるよう、デリダ、レヴィナス、アドルノについても原書資料の読み込みを行っている。本年度は完成年度となるため、これまで行ってきたウォルター・アビッシュの全作品を展望するような論文を作成した。本来は英語で書籍として出版する予定で準備を進めていたが、ユダヤ性と強く結びつける論になっているためか、作家から英語による公表を強く反対された。日本語で書籍として公表することは阻まないと言われたが、専門的な内容であり、読者が限定されてしまう。

そこで、研究内容を広く知ってもらうことを選び、論を短くして英語論文として公表することとし、2013年6月に開催された「国際文学心理学会」で口頭発表した。この口頭発表ののち、この学会で公表され、論文として提出されたものの中から、優秀論文として選ばれた論文選集が出版されることになり、本論文もその中に含まれる予定で、現在6月の出版に向けて準備中である。なお、このアビッシュ研究の成果は、2013年9月に日本アメリカ文学会関西支部から招待発表として学会での発表を依頼された機会を利用し、日本語でも公表させてもらった。本年度はさらに、研究対象の枠をさらに広げ、ポストモダン的手法を用い、なおかつ社会的・道徳的責任を強く感じさせるジョーセフ・ヘラーの作品のうち、まだ手をつけていなかった第四作、God Knowsの研究を行った。この成果は来年度、公表することになるだろうが、これにより、ポストモダン的手法を用いながらも1970年代以降に活躍を始めるレイモンド・フェダマンやウォルター・アビッシュと異なり、それ以前に活動を始めたヘラーのポストモダン的特徴は、文学技法面に留まることが明らかになった。平成24年6月、ベルギーで開催された第29回国際文学心理学会において、1950年代に活躍したユダヤ系アメリカ作家のJ.D.サリンジャーにポストモダニズムを先取りしている点が認められるという新たな指摘をする一方、そのポストモダン的試みの限界を明らかにする発表を行った。また、この機会を利用して、各国の研究者とポストモダンの思想や新しいユダヤ系作家の動向について意見交換を行った。また、平成24年9月にはニューヨークのユダヤ系アメリカ作家ウォルター・アビッシュを訪問し、彼の最近の動向を学ぶと共に、新しいユダヤ系作家の考え方について教示してもらった。この渡米に際しては、ミシガン大学やミネソタ大学の図書館において現代ユダヤ系作家に関する資料収集も行った。さらに、昨年全体では、これまでやってきたアビッシュの作品論を作家論としてまとめる作業を行った。また、やはりこれまでやってきたポストモダンの思想家の研究書をさらに読み進めた。そして、その両研究を合わせて、Abishに関する作家論を完成させた。その成果は平成25年度の国際学会、国内学会で発表予定である。昨年新たに始めたことは、昨年の国際学会でサリンジャーに関する発表を行ったように、平成25年度の最終年度に向け、ポストモダンの作家とそれ以前の作家との比較を増やすことであった。
超分子モールディングによる、金属組織のナノ・マイクロ構造制御：創製から応用まで

当初の研究課題は以下に要約できる:1.フラーレン化合物(長鎖アルキル基導入C_<60>誘導体)を素材とした新規自己組織化法の発見2.3次元かつ複雑な表面構造の金属への転写および機能応用研究に使用される長鎖アルキル基導入C_<60>誘導体はC_<60>のπ-π相互作用とアルキル基のファンデルワールスカにより自己組織化が促され、異なる環境下、様々なモルフォロジーを持つ超分子組織体を創製する。色々なタイプの自己組織化構造の創製に成功しているが、最も興味深い系として我々は以下の系を発見した。気/液/液界面を組織化環境場として用い、自己組織化微粒子アレイの創製に至った。これはフレーク状表面の単分散なマイクロ微粒子が、一枚のシート状のヘキサゴナル様に繋がった構造となっている。本研究では、このような挙動を示す分子ライブラリの充実を試み、フェニルC_<61>酪酸メチルエステル(PCBM)にて同様の構造を得た(微粒子径は100μm)。単分子自己組織化材料の分野においてこのような広範囲に、マクロからμmのスケールに組織配列された自己組織化微粒子アレイの創製は、世界で初の例になる。また表面構造の金属・無機物質への転写を試みた。微粒子アレイをスパッタならびに無電解メッキの方法を利用して金基板構造へと転写させることに成功した。金属は表面エネルキーか高く、表面積か最小になる傾向があり、一般的に複雑なモルフォロシー形成は困難である。本方法は複雑なサブμmレベルにおける金属のモルフォロシー構造制御を達成した。これら基板を用いて表面増強プラズモン効果(SERS)が確認され、分析用基板への応用が期待される。また、基板の特異なモルフォロジーは細胞の接着に適しており、細胞アクティビティーの分析などへの応用が期待できる。(抄録なし)本研究課題は、有機分子組織体からのボトムアップ的な機能性材料創製、有機素材の構造多様性の利点を組み込んだ無機・金:属材料の作製新手法の確立である。具体的にはC60超分子体が示す3次元かつ複雑な表面構造の金属・無機物質への転写および機能応用である。金属は表面エネルギーが高く、表面積が最小になる傾向があるため、複雑なモルフォロジー形成が困難である。分子集合体の表面構造を金属組織へと転写することで、サブマイクロメートルでの金属のモルフォロジー構造制御を達成する。当該年度においては超分子組織膜の設計および多様化と作製方法、また金属化への検討を行なった。様々な環境下、多様なモルフォロジーを持つ超分子組織体を創製に成功した。異なる溶媒中での多様な組織体や、外部刺激により特有な形状を有した微粒子、また液/液界面で形成された微粒子アレイなどである。中でも液/液界面で形成された微粒子アレイは新規な超分子組織化とファブリケーションの同時創製手法といえる。この手法においての再現性、条件およびメカニズムの解明に成功した。構造機能材料となり得る超分子組織構造の多様化を確率したといえる。また次のステップであるモールディングとしては、金による無電解手法による金金属転写に成功している。複雑かつ規則的な3次元構造を持つ金属の創製の第一歩であり、本研究の目的である構造依存型の特殊機能(不均一触媒、プラズモン効果など)制御する為の出発地点といえる。分子の自己組織化作用のみで巨視的サイズの分子材料を創製するためには、分子間相互作用の長距離伝搬や規則性に富んだ階層的自己組織化過程の制御が必要である。そのような分子材料の成功例はほとんどなく、溶液からの単純なキャスト膜や再沈殿法からのアプローチでは達成できない。本研究者は、この課題へ積極的に取り組み、気一液界面の非平衡環境場を用い、自己組織化過程では水一分子溶液(ベンゼンなど)の液一液界面における自己組織化を駆使して、20pm直径の半球微粒子が自己組織化的にかつ整然とヘキサゴナル配列した複眼構造アレイとして形成できることを見出した。現状、複眼構造アレイ薄膜として1cm^2を超える面積にて作製できる最適な条件を見出している。本研究課題では、得られる組織構造の金属へ構造転写し、特異なモルフォロジーを持つ金属表面による機能発現を目指している。今回、金属被覆条件(メッキやスパッタ)を精査し、適当な条件下得られる複眼構造「金」薄膜の創製が達成され、構造由来の表面増強ラマン(SERS)活性の特異異性を見出すに至った。例えば、金の表面プラズモンが微粒子「上」よりも微粒子「間」に強く局在し、SERS活性を強めていることを実験的およびシミュレーションにより証明するに至った(ここまでの成果を現在論文執筆中)。また、ある特定の分子のみならず、他の分子系においても一部同様の複眼構造アレイ薄膜の形成をできる条件を見出すに至っている。更には、ナノフレーク状表面のマイクロ微粒子のモルフォロジーの特徴を活かして、金ナノ粒子またはカーボンナノチューブを微粒子内または表面に担持し、微粒子薄膜の表面モルフォロジーのリモートコントロール(赤外または近赤外レーザー照射によるナノプラズモン効果:局所発熱)にも成功した。当初の研究課題は以下に要約できる:1.フラーレン化合物(長鎖アルキル基導入C_<60>誘導体)を素材とした新規自己組織化法の発見2.3次元かつ複雑な表面構造の金属への転写および機能応用研究に使用される長鎖アルキル基導入C_<60>

誘導体はC_<60>のπ-π相互作用とアルキル基のファンデルワールスカにより自己組織化が促され、異なる環境下、様々なモルフォロジーを持つ超分子組織体を創製する。色々なタイプの自己組織化構造の創製に成功しているが、最も興味深い系として我々は以下の系を発見した。気/液/液界面を組織化環境場として用い、自己組織化微粒子アレイの創製に至った。これはフレーク状表面の単分散なマイクロ微粒子が、一枚のシート状のヘキサゴナル様に繋がった構造となっている。本研究では、このような挙動を示す分子ライブラリの充実を試み、フェニルC_<61>酪酸メチルエステル(PCBM)にて同様の構造を得た(微粒子径は100μm)。単分子自己組織化材料の分野においてこのような広範囲に、マクロからμmのスケールに組織配列された自己組織化微粒子アレイの創製は、世界で初の例になる。また表面構造の金属・無機物質への転写を試みた。微粒子アレイをスパッタならびに無電解メッキの方法を利用して金基板構造へと転写させることに成功した。金属は表面エネルキーか高く、表面積か最小になる傾向があり、一般的に複雑なモルフォロシー形成は困難である。本方法は複雑なサブμmレベルにおける金属のモルフォロシー構造制御を達成した。これら基板を用いて表面増強プラズモン効果(SERS)が確認され、分析用基板への応用が期待される。また、基板の特異なモルフォロジーは細胞の接着に適しており、細胞アクティビティーの分析などへの応用が期待できる。超分子構造の多様化に成功し、金属転写方法の検討を開始している。予定通り、本研究はおおむね進展していると言える。巨視的サイズにおよび複眼構造アレイ分子薄膜の創製技術を達成し、その構造の金属化、ナノプラズモニック効果の検証までに至っている。これまでの研究成果は概ね、研究計画に乗っ取っており、今後は不均一触媒機構の解明や生体応用基板などへの応用にも携わっていく予定である。次のステップとしては金属転写方法を確立させる。ここで重要なのは金属がどれだけ超分子膜の構造を模写できるかである。また金だけではなく、様々な金属を使用した構造を目指す。後、これら金属構造機能の測定となる。液-液界面(気-液界面)における非平衡系分子自己組織化挙動に関して、より汎用的な分子群への適用に関しては、まだ明確な解を見出せていないため、継続して様々な分子群での試行を続ける。現在得られている複眼構造アレイの金属化された薄膜を、電磁波吸収材料としての可能性を調査すると共に、不均一触媒基板や細胞接着機能への影響など、特異なモルフォロジーを活かした材料応用への展開を積極的に取り組む予定である。(抄録なし)