hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
日韓連携による干潟環境の地域資源学的解明とエコツーリズムへの応用

干潟は、潮の満干が一日二回ずつ繰り返されるために、陸と海を兼ね備えた半陸半海的生態系である。人類は長い間、この「海の畑」的な生態系に産する動植物資源を採捕・利用してきた。本研究では住民が伝統的に利用してきた干潟の水族資源の汎用性と潜在性を調査探求し、その応用について模索してきた。魚介類の消費にかぎらず、干潟には未開発のまま、ほぼ無尽蔵に眠っている資源があり、その伝統的な採捕技術の多様性も看過できない。干潟に産する食用水族資源の伝統的な利用や採捕技術に学際的、かつ地域資源学的なメスを入れると同時に、干潟資源をフルに利用するエコツーリズムに還元する試みは、単に自然環境への直接的な回帰を探索するものでなく、干潟環境の特異性を明らかにするものである。佐賀県鹿島市で毎年5月に開催されるガタリンピックの場合、その意義が社会的に評価・見直され、参加者が年々増加の一途をたどっている。平成18年度は韓相福と李応吉各博士の韓国サイドのエクスパートたちと互い連携をはかりながら現地調査を進め、韓国サイドの干潟資源利用とエコツーリズムの実態に関するデータを収集した。同時に日本サイドでも現地調査を進め、比較分析中である干潟は、潮の満干が一日二回ずつ繰り返されるために、陸と海を兼ね備えた半陸半海的生態系である。人類は長い間、この「海の畑」に産する動植物資源を採捕・利用してきた。住民が伝統的に利用してきた干潟の水族資源の汎用性と潜在性を調査探求してきた。例えば、干潟に産する「ユムシ」や「エボヤ」などは、日本ではほとんど消費されないが、韓国では日常的に年間を通して頻繁に食卓にのぼる。干潟に産する食用水族資源の伝統的な利用や採捕技術に学際的、国際的、かつ地域資源学的なメスを入れ、その成果を基に干潟を利用したエコツーリズムに還元する試みは、単に自然環境への直接的な回帰を探索するものでないが、干潟環境という特異性や半海半陸という独自性がもたらす癒し効果も見逃せない。佐賀県鹿島市で毎年5月に開催されるガタリンピックは、その意義が社会的に評価・見直されている事実は、実に優れた事例として、その背景などを目下、分析中である。平成17年度は高哲燠、趙慶萬、韓相福、李応吉各博士の韓国サイドのエクスパートたちと互いに現地調査の連携しながら、干潟資源の伝統的採捕手段・利用・変容等について調査を進めた。また日本の干潟面積の40%を占める佐賀県をはじめとして、熊本県、福岡県、長崎県などの有明海に面する集落で現地調査を行い、平成18年度も同様な現地調査を進める。折しも3月17日の韓国ソウル最高裁は原告の訴えを棄却し、「韓国の諌早」と言われるセマングム干拓事業を再開する決定を下した。今後、本研究の学術的意義が増幅するものと確信している。さらに人類が利用できる干潟水族資源の有用性・潜在性と干潟環境がもつ癒しの場としての模索は、将来の食料危機に対処できる基礎的かつ緊急性をもつばかりか、重要であろう。同時に日本サイドでも現地調査を進め、比較分析中である
抽象偏微分方程式の理論―個体数変動モデルの解析手法として

空間領域に生息している生物の個体数変動をとらえるための数理モデルとして,特にサイズ構造を持つモデルについて考える。生物の状態変数が年齢の場合は非常に多くの研究があるが,ここでは,年齢も含めたより一般のサイズを状態変数としたモデルを取り扱うことを目的とする。その生息域内で各個体は空間的には拡散していくものとし,死亡,誕生,移入,相互作用などによる個体数密度の変化はサイズに依存するものとする。これまでの研究により,上記のような空間拡散を伴うサイズ構造化個体群動態モデルを考察するための枠組みとして,バナッハ空間またはバナッハ・ラティス上の抽象的偏微分方程式の理論が有効であることがわかってきた。30年度の研究では,一般のサイズではないが,年齢構造を持つバナッハ空間上の抽象的偏微分方程式で,時間遅れを持つモデルに対する定常解の線形化安定性に対する結果を得た。ここでは,1995年の論文で得られていた非線形発展方程式に対する線形化安定性の理論を応用するのであるが,そのままでは応用できなく,少し修正が必要であった。2005年にピアッゼラとトネットは,空間拡散はないが,誕生法則に遅れのある年齢依存の線形個体数変動モデルを作用素の行列を用いて発展方程式の理論を用いて,解の存在と解の挙動について研究をしている。今回はこの考えを元に空間拡散のある非線形モデルについて考察した。この結果は,バナッハ空間上の抽象的偏微分方程式の理論の応用として意義があり,2018年11月に沖縄で開かれた第6回アジア国際会議Nao-Asia 2018において発表した。バナッハ空間上の抽象的偏微分方程式の理論の応用として,空間拡散を考慮した抽象的年齢構造個体数モデルに対する定常解の線形化安定性の結果が得られたことから,おおむね順調であるといえる。後はサイズ構造化個体数モデルに対する定常解の線形化安定性についても考察し,抽象偏微分方程式の理論の発展を進める。空間領域に生息している生物の個体数変動をとらえるための数理モデルについて考える。生物の状態変数が年齢の場合は非常に多くの研究があるが,ここでは,年齢も含めたより一般のサイズを状態変数としたモデルについて研究する。年齢よりもサイズを状態変数とした方がよい典型的な例としては植物,魚,微生物などが挙げられる。29年度の研究では,これまでの研究で得られた結果を応用することにより,線形の個体数変動モデルに対する最適収穫制御問題について考察した。ここでは特に収穫係数を制御することで収穫量を最大にする最適制御問題について考え,その最適解が存在するための十分条件を与えると同時に,ポントリャーギンの最大値原理について考察し,最適収穫のための収穫係数の形を与えた。さらに最適収穫係数が有限個の値しか取らない,いわゆるバンバン制御であるための条件を与えた。この結果は,2017年7月にスロバキアで開かれた国際会議Equadiff 2017において発表した。また,学術雑誌J. Nonlinear Convex Anal.に学術論文として発表した。これまでの研究では,空間拡散のないモデルに対する同様の結果は知られていたが,今回の研究で,空間拡散を伴うモデルに対する収穫問題の最適解の存在及び最大値原理が示されたことは,バナッハ空間上の抽象的偏微分方程式の理論の応用として意義がある。バナッハ空間上の抽象的偏微分方程式の理論の応用として,空間拡散のある線形のサイズ構造モデルに対する最適収穫問題について新たな結果が得られたことから,おおむね順調であるといえる。

バナッハ空間上の抽象的偏微分方程式の理論の応用として,空間拡散を考慮した抽象的年齢構造個体数モデルに対する定常解の線形化安定性の結果が得られたことから,おおむね順調であるといえる。今後もサイズ構造化個体群動態モデルへの応用を見据えた抽象偏微分方程式の理論の発展を進める。これまでの線形モデルを基礎に非線形モデルについて考察する。後はサイズ構造化個体数モデルに対する定常解の線形化安定性についても考察し,抽象偏微分方程式の理論の発展を進める。今年度は物品の購入を見送ったため次年度使用額が生じた。使用計画としては,物品の購入や図書の購入に充てる。理由:外国人研究者を招へいするのが次年度になったため,その分の使用を見送ったので,次年度使用額が生じた。使用計画:外国人研究者を招へいする。
過冷却を利用した複合・傾斜性材料の開発

本研究は,過冷却と壁面冷却を併用した合金融液の凝固により,形状とミクロ性の両固定を目的とする.即ち,試料内に分布した過冷却により,in-situにして急速な結晶を前駆的に領域形成し,後続する壁面冷却により,方向性のある微細組織とマクロ形状を固定するものである.前年度までに,まずPb-Sn系合金を供試し,過冷却場における結晶の自由成長の過程,再熱・再質を伴う場が回復する待ち過程,さらには平衡凝固の過程の詳細を,凝固層の組織・組成のミクロ性を含めて明らかにした.さらにBi-Sn系に対する追加実験を行い,金属顕微鏡による組織の観察,SEMによる反射電子像,およびEPMAによる成分分析により凝固相のmorphologyとミクロ偏析の機構を実験的に明らかにした.本年度は,これらの知見をもとに上記の過程を状態図の上で捉えた凝固モデルを提示するとともに,時系列的に生ずる凝固の素過程と伝熱過程をカップリングすることにより,凝固相のミクロ組織と組成を記述する速度論が確立された.特に,結晶の自由成長,ならびに壁面冷却のもとで結晶の肥大化の過程からなる非平衡凝固の利用は,新たな複合・傾斜性の材料の製造に対する有望な手法であり,今後はその制御が重要な課題となる.本研究は,過冷却と壁面冷却を併用した合金融液の凝固により,形状とミクロ性の両固定を目的とする.即ち,試料内に分布した過冷却により,in-situにして急速な結晶を前駆的に領域形成し,後続する壁面冷却により,方向性のある微細組織とマクロ形状を固定するものである.前年度までに,まずPb-Sn系合金を供試し,過冷却場における結晶の自由成長の過程,再熱・再質を伴う場が回復する待ち過程,さらには平衡凝固の過程の詳細を,凝固層の組織・組成のミクロ性を含めて明らかにした.さらにBi-Sn系に対する追加実験を行い,金属顕微鏡による組織の観察,SEMによる反射電子像,およびEPMAによる成分分析により凝固相のmorphologyとミクロ偏析の機構を実験的に明らかにした.本年度は,これらの知見をもとに上記の過程を状態図の上で捉えた凝固モデルを提示するとともに,時系列的に生ずる凝固の素過程と伝熱過程をカップリングすることにより,凝固相のミクロ組織と組成を記述する速度論が確立された.特に,結晶の自由成長,ならびに壁面冷却のもとで結晶の肥大化の過程からなる非平衡凝固の利用は,新たな複合・傾斜性の材料の製造に対する有望な手法であり,今後はその制御が重要な課題となる.壁面冷却によって生ずる非一様でかつ比較的小さな過冷却を利用して,組織・組成の分布に傾斜性のある複合合金の開発を目的とする.具体的には,結晶のmorphology(1次・高次アームのスペース間隔,数密度など)を中心に,繊維組織とマトリックスからなる複合合金の材料設計,およびそのための過冷却場での結晶の自由成長,それに続く壁面冷却支配のもとでのマトリックスの形成など,凝固におけるミクロ性を組み込んだミクロ伝熱を確立する.今年度は,Pb-Sn系ならびにBi-Sn系合金を供試した凝固実験を行い,過冷却が崩壊して伝熱支配へと移行する凝固の過程や,各過程におけるセルラ-やデンドライトの結晶のmorphologyなどを金属固有の問題として捉え,以下の成果を得た.1.非一様過冷却場での結晶の自由成長が,一様場における過冷却度と濃度をパラメータとしたLKTモデルの拡張によって記述された.2.過冷却場での結晶は高次アームを伴わないセルラ-組織となり,それに続いてデンドライト晶が形成される.前者は結晶間隔の熱力学的不安定場が容易に崩壊しないため,また後者は固・液界面前方に組成的過冷が出現したことによると考えられる.3.凝固層の組成とともに組成の分布が求められ,その出現の動特性が状態図上で説明された.凝固組織の形成に対して,結晶成長理論,温度・濃度共存場の緩和理論などを展開し,ミクロ組織とマクロ伝熱を連成した速度論を確立するためのモデルが提示された.

本研究は,過冷却と壁面冷却を併用した合金融液の凝固により,形状とミクロ性の両固定を目的とする.即ち,試料内に分布した過冷却により,in-situにして急速な結晶を前駆的に領域形成し,後続する壁面冷却により,方向性のある微細組織とマクロ形状を固定するものである.前年度では,Pb-Sn系合金ならびにBi-Sn系合金を供試し,過冷却場における結晶の自由成長の過程,再熱・再質を伴う場が回復する待ち過程,さらには平衡凝固の過程の詳細を,凝固層の組織・組成のミクロ性を含めて明らかにした.今年度は,(1)Bi-Sn系に対する追加実験により,凝固相のmorphologyとミクロ偏析の機構を実験的に明らかにした.さらに,(2)これらの知見をもとに上記の過程に対する凝固モデルを提示した.最終的に,(3)これらのモデルに対し,結晶成長理論,ならびに壁面冷却のもとで結晶の肥大化を伴う温度・濃度場共存場の緩和理論を展開し,ミクロ組織・組成とマクロ伝熱を連成した速度論が確立された.本研究は,過冷却と壁面冷却を併用した合金融液の凝固により,形状とミクロ性の両固定を目的とする.即ち,試料内に分布した過冷却により,in-situにして急速な結晶を前駆的に領域形成し,後続する壁面冷却により,方向性のある微細組織とマクロ形状を固定するものである.前年度までに,まずPb-Sn系合金を供試し,過冷却場における結晶の自由成長の過程,再熱・再質を伴う場が回復する待ち過程,さらには平衡凝固の過程の詳細を,凝固層の組織・組成のミクロ性を含めて明らかにした.さらにBi-Sn系に対する追加実験を行い,金属顕微鏡による組織の観察,SEMによる反射電子像,およびEPMAによる成分分析により凝固相のmorphologyとミクロ偏析の機構を実験的に明らかにした.本年度は,これらの知見をもとに上記の過程を状態図の上で捉えた凝固モデルを提示するとともに,時系列的に生ずる凝固の素過程と伝熱過程をカップリングすることにより,凝固相のミクロ組織と組成を記述する速度論が確立された.特に,結晶の自由成長,ならびに壁面冷却のもとで結晶の肥大化の過程からなる非平衡凝固の利用は,新たな複合・傾斜性の材料の製造に対する有望な手法であり,今後はその制御が重要な課題となる.
マウス神経幹細胞へのがん遺伝子導入による細胞増殖・分化の研究

7日齡マウス胚から、中枢神経系原基である神経板を酵素処理などによって単離して、細胞外基質でコートした培養器を使って培養した。これらの初代培養神経板細胞にマーカー遺伝子1acZを導入してその効率を検討した。リポフェクション試薬を2種類使用して遺伝子導入を行なった。DNA量、処理時間、培養液中の血清濃度を変えることによって条件を探し、さらに細胞を軽度に酵素処理することによってリポゾームとの直接接触量を増やすことなどを詳しく検討したが、予想に反して細胞への遺伝子導入効率を上げることが出来なかった。また、神経板細胞に対する成長因子の効果を調べたが、その中でVIP(vasoactive intestinal peptide)が神経板細胞の増殖を顕著に促進することを確認した。一方、同じ時期のマウス胚から取り出した始原生殖細胞についても培養条件を改良したのちに、SV40largeT遺伝子の導入を行い、予備実験としては導入に成功した。このように、マウス胎仔から中枢神経系初期幹細胞を単離して培養する実験系を確立することができた。遺伝子導入に関しては、当初高率での導入を期待したリポフェクションが上皮系細胞では効率の低いことが判明して、神経板細胞でも効率を上げることができなかった。この点については、最近当研究室に共同機器として自動顕微注入装置が設置された。この装置を使うと、培養器底に付着した細胞については細胞核への顕微注入を数千個の規模で実行することが可能であり、この装置を使った遺伝子導入を開始しているところである。一方、神経系初期幹細胞の増殖と分化に影響を与える成長因子の候補がいくつか知られてきているので、VIPを含めてこれらについて、神経板細胞の増殖と神経細胞への分化に対する効果を調べようとしている。
ドーパミンと睡眠-覚醒調節:ドーパミン受容体作動薬により生じる睡眠の脳内機構

本来ドーパミンは覚醒誘発に関与するが、逆説的にドーパミン受容体作動薬により突発的な眠気が生じることが問題となっている。ドーパミン受容体作動薬により睡眠と覚醒の相反する現象が生じうることについて、その脳内機構の解明のための研究をラットを用いて行った。その結果、動物の活動期(暗期)において、高用量では覚醒を誘発するが、低用量では逆説的に睡眠が増加することが判明した。ドーパミンは本来、覚醒誘発に関与する神経伝達物質として知られている。しかしパーキンソン病の治療に使用されるドーパミン(D2)受容体作動薬により、逆説的に眠気が生じることが報告されている。本研究では、このようなドーパミン受容体作動薬により睡眠・覚醒の相反する現象が生じることについてその脳内機構の解明を目的とする。H19年度は、まずどのような条件の違いによって、睡眠・覚醒の相反する現象が生じるかについて検討を行った。薬剤としては、実際にパーキンソン病の治療薬として用いられているD2/D3作動薬と、D2/D3受容体作動薬として頻繁に実験に用いられるquinpiroleの計2剤を用いて、覚醒、睡眠を生じる条件を検討した。この結果、D2/D3受容体作動薬の投与量を変えることで、睡眠覚醒に対する効果が反転することが、どちらの薬剤でも確認された。ドーパミン作動薬で生じる眠気は、ヒトではsleep attack(突発性睡眠)と称される。つまり、急激に眠り込んでしまうような状態である。一方ラットを用いた今回の実験では、それに該当するような突発的な眠気が生じるわけではなく、睡眠潜時が短くなることと、投与後数時間において睡眠量(徐波睡眠、逆説睡眠とも)が増加するという傾向が認められた。期間の後半において、これまでの睡眠ポリグラフとマイクロダイアリシス測定系に加えて、動物の行動量解析システムを導入した。これを用いて、薬剤投与なしと、薬剤投与下の両条件で、睡眠覚醒量、行動量、ドーパミン分泌量の各パラメータ間の相関・関連を検討する実験を行っている。ドーパミンは覚醒に関与する神経伝達物質であるが、パーキンソン病の治療薬であるドーパミン受容体作動薬により、逆説的に眠気が生じることが臨床上問題となっている。このドーパミン受容体作動薬により睡眠・覚醒の相反する結果が生じる現象について、本研究ではその脳内機構の解明を目的とする。昨年度までの研究から、投与するドーパミン作動薬の用量を変えることで、高用量では覚醒が生じ、低用量では睡眠が生じることが明らかとなった。この結果を踏まえて今年度は、睡眠と覚醒をそれぞれドーパミン作動薬で誘発し、同時に内側前頭前野(mPFC)におけるドーパミン分泌の変化をマイクロダイアリシス法を用いてモニターして検討した。また同時に行動量の変化も測定した。高用量のドーパミン作動薬により覚醒を誘発した場合、mPFCにおけるドーパミン分泌は強力に抑制された。これは大量のドーパミン作動薬により後シナプスのD2受容体が刺激され、結果として内因性のドーパミン分泌が抑制されたと考えられた。低用量のドーパミン作動薬により睡眠を誘発した場合、興味深いことにドーパミン分泌は、vehicle投与対照群にてのドーパミン分泌よりも有意に低下した。この低下の程度は、高用量投与時の低下よりも軽度であった。低用量のドーパミン作動薬投与時には、後シナプスよりも感受性が高いとされる前シナプスのD2(D3)自己受容体に有意に作用して内因性のドーパミン分泌が減少した結果、覚醒度が低下して睡眠が誘発されるものと考えられた。研究は現在も進行中であり、睡眠-覚醒量の変化、活動量(行動量)の変化、ドーパミン濃度の変化を同時にモニターし、覚醒量と活動量、活動量とドーパミン分泌量との関連などについて詳細な検討を行っていく。
RNA編集による新規遺伝子制御原理の探索

本研究は、独自の視点からA-to-I RNA編集の遺伝子発現制御原理の仮説を立て、それを実験的に証明することで、RNA編集技術の応用可能性を明らかにすることを目的とする。具体的には、RNA編集がイノシンを含むG-quadruplexを誘起し、タンパク質翻訳を抑制できること、及び、5'非翻訳領域におけるAUA →AUI変換が新たなタンパク質翻訳領域を生成し、さらにその翻訳が下流の翻訳に与える影響について研究を行う。本研究により、生体内RNA編集機構の機能に関して理解を深めると共に、RNA編集技術のポテンシャルを示すことができる。
ニホンナシにおける不和合遺伝子産物の解析と応用に関する研究

in vitroでS-RNaseを作用させた花粉管内の呼吸代謝系の酵素活性を測定した。フォスフォエノールピルビン酸カルボキシラーゼ(PEPC)およびイソクエン酸脱水素酵素(ICDH)活性は殆ど影響されなかったが,インベルターゼ(INV)およびグルタルアルデヒド3-リン酸脱水素酵素(GPD)活性は強く抑制された.このことから,PEPCやICDHは花粉粒内に既にタンパク質として存在し,INVやGPDは核酸を介して新たに合成される酵素であり,S-RNaseのターゲットが解糖系やINVなどのエネルギー代謝系酵素である可能性が示された.S_4-RNaseの抗体を作成し,花柱内におけるS-RNaseの分布を調べた結果,'幸水'のS_4-RNaseは上・中部で高く,'二十世紀'では中部で,また,'おさ二十世紀'ではその殆どが上部に局在していた.また,'おさ二十世紀'にS_4-RNaseが存在することを,免疫学的にも証明できた.S-RNase遺伝子発現は,品種によって大きく異なった.S_2-RNaseは'ゴールド二十世紀','青龍','おさ二十世紀'で低く,S_4-RNaseは'ゴールドニ十世紀','幸水','新水','おさ二十世紀'で低かった.但し,遺伝子発現量とS-RNase含量との明確な相関は認められなかった.受粉後のS_2-RNase遺伝子発現量は,2日後にはどの受粉区でも受粉日の約20%にまで低下した.但し,1日目は他家受粉>無受粉>自家受粉の順となり,花粉管が花柱上部を伸長中は和合・不和合の違いによって発現調節されている可能性がある。不和合性の弱い'晩三吉'では19.4%の自家結実率を得,強い'八幸'での自家結実率は0%であった.両者を交配したF1個体では,8個体のうちの2個体が僅かながら自家結実性を示したことから,'晩三吉'の自家結実性は遺伝する可能性が示された.このことより,本研究計画で挙げた"自家摘果性品種"の育成は可能と判断された.in vitroでS-RNaseを作用させた花粉管内の呼吸代謝系の酵素活性を測定した。不和合性の弱い'晩三吉'では19.4%の自家結実率を得,強い'八幸'での自家結実率は0%であった.両者を交配したF1個体では,8個体のうちの2個体が僅かながら自家結実性を示したことから,'晩三吉'の自家結実性は遺伝する可能性が示された.このことより,本研究計画で挙げた"自家摘果性品種"の育成は可能と判断された.これまでに行った,ニホンナシ品種の自家不和合性の強さとS-RNase含量との相関に関する研究成果を,Acta Hort.(2002)およびSci. Hort.(2002)に公表した.これらの結果は,ニホンナシの自家不和合性の強さの品種間差異が,花柱内のS-RNase濃度の品種間差異に依存していることを強く示唆していることから,S_2-RNase遺伝子のプローブを作成し,不和合性の強さの品種間差がS-RNase遺伝子発現の品種間差に支配されるものか否かを検討中である.S_4-RNaseペプチド配列の一部を使ってウサギに対する抗体の作成を行った.現在,この抗体を用いて,花粉とS_4-RNaseを培養した際のS_4-RNaseの挙動を研究中である.in vitroでS-

RNaseと培養した不和合花粉管伸長は,和合のものより明らかに強い伸長抑制を受けた.S-RNase遺伝子と高い相同性をもつRNaseT_2や,RNaseT_1およびRNaseAは,不和合花粉に対するS-RNaseほど強い生物活性を示さなかった.また,各種RNase処理した花粉管中のRNA含量を比較すると,不和合花粉管中で最も強く分解されたことから,S-RNaseは不和合花粉管に細胞毒として作用して花粉管伸長を抑制し,また,S-RNaseは不和合反応に特異的な機能を果たす分子であることが示された.これらの結果は,第26回国際園芸学会議2002)で公表した.S-RNase処理した不和合花粉管内におけるエネルギー代謝系酵素の活性を調査した.解糖系酵素であるグリセロアルデヒド3-P脱水素酵素とTCA回路のメンバーであるイソクエン酸脱水素酵素は,S-RNaseによる明らかな活性抑制が見られた.ホスホエノールピルビン酸カルボキシラーゼ活性は,S-RNaseによってわずかに抑制された.一方,花粉の糖代謝に重要な役割を果たすとされる酸性インベルターゼと中性インベルターゼは,S-RNaseによって明らかに活性が抑制された.これらの結果より,S-RNaseによる不和合花粉管伸長抑制は,花粉発芽に伴って新規合成される一連の酵素タンパク質の合成阻害によるものと推察した.以上の結果の一部は,2002年の園芸学会秋季大会で公表した.これまでに行った,ニホンナシ品種の自家不和合性の強さとS-RNase含量との相関に関する研究成果を,Acta Hort.(2002)およびSci.Hort.(2002)に公表した.これらの結果は,ニホンナシの自家不和合性の強さの品種間差異が,花柱内のS-RNase濃度の品種間差異に依存していることを強く示唆していることから,S_2-RNase遺伝子の定量的RT-PCRを行い,不和合性の強さの品種間差がS-RNase遺伝子発現の品種間差に支配されるものか否かを検討した。その結果,S_2-RNase量とその遺伝子の発現量の間には正の相関(r=0.983)があった.しかし,S_4-RNaseについて同様な実験を行ったところ,相関は認められなかった(r=0.022).この原因は不明であるが,S-RNaseタンパク質の寿命がそれぞれのS-RNaseによって異なること,S-RNase量は遺伝子発現量とその後のタンパク合成の両方で規定されること,などが示唆された.S_4-RNaseペプチド配列の一部を使ってウサギに対する抗体を作成し,論争中であった'おさ二十世紀'にS_4-RNaseが存在するか否かについて,明らかに存在することを発表した.また,S-RNaseの花柱内の分布に明らかな品種間差があることを認め,現在,花柱内の花粉管伸長の品種間差との関係を検討中である.in vitroでS-RNaseと培養した不和合花粉管伸長は,和合のものより明らかに強い伸長抑制を受けた.S-RNase遺伝子と高い相同性をもつRNaseT_2や,RNaseT_1およびRNaseAは,不和合花粉に村するS-RNaseほど強い生物活性を示さなかった.また,各種RNase処理した花粉管中のRNA含量を比較すると,不和合花粉管中で最も強く分解されたことから,S-RNaseは不和合花粉管に細胞毒として作用して花粉管伸長を抑制し,また,S-RNaseは不和合反応に特異的な機能を果たす分子であることが示された.S-RNase処理した不和合花粉管内におけるエネルギー代謝系酵素の活性を調査した.
ゴナドトロピン・サージ抑制物質の豚卵巣からの単離と精製

1.ゴナドトロピン・サージ抑制物質(GnSl/AF)の測定条件の検討精製過程におけるGnSl/AF活性の測定は、ラット下垂体前葉細胞の培養系を用いるValeら(1972)の方法に準じた。しかし精製材料である豚卵胞液中の高濃度の性ステロイドホルモンは、本測定系に影響することが知られているが、その影響を排除するための検討は十分になされていない。そこで種々検討したところ、卵胞液を40mg/mlのcharcoalで処理するとによりGnSl/AF活性を失わず、しかも性ステロイドの影響を除外しうることが判明した。上記の測定条件のもとで、種々の大きさ(成熟度)の発育卵胞の卵胞液中のGnSl/AF活性を測定したところ、その活性は卵胞発育とともに増加し、大卵胞で頂値を示すが、さらに成熟度が進んだ排卵周辺の卵胞では、急激に著しく低下した。一方インヒビンと性ステロイドのレベルは、このGnSl/AF活性とは異なった変動パターンを示した。このことはGnSl/AFとインヒビンとの相違及びGnSl/AFのLHサージ発現、すなわち排卵機構における重要な役割をさらに強く示唆する。多くの試みを行ったが、単離精製にはいたらなかった。その理由として、本活性物質はインヒビンと同様にきわめてaggregationが強く、カラム等による各種精製操作上の再現性が得られなかったこと、また変成処理後のイオン交換クロマトで複数の活性分画を示すことから、本活性を示す物質は単一でない可能性があることがあげられる。我々の部分精製では、現液の数十倍の比活性を示す分画が得られ、その分子量は変成処理なしでは30万以上、尿素による変成処理にて1万以上10万以下であった。
インテリジェントネットワークにおける通信サービス競合の解決

通信サービスへの要求の多様化に伴い,通信サービスの追加・変更の即応化を目指した高度なインテリジェントネットワークの研究・開発が進められている.本研究では,通信システムは複数のユーザで構成されているものと仮定し,通信システムの状態を各ユーザの状態の積集合で表す.一方,通信システムの各ユーザの状態は述語の集合で表し,ユーザが入力したイベントに基づいて複数のユーザの状態遷移を規定する.複数のサービス中に同一のイベントをもち,それらのイベントがどちらも実行可能であり,これらのサービスに関与するユーザの次状態が互いに論理的に矛盾するとき,サービス競合が起こっていると定義する.本研究では.このようなサービスを形式的に記述したサービス仕様からプロトコル仕様を自動導出する合成法を考案した.次に,これを応用して,(a)サービス競合が起こるか否かを厳密に判定する処理,(b)サービス競合が起こる場合に優先順位を与える処理,(c)優先順位の最も高いサービスを実行する処理,の3つの処理で構成されるプロトコル仕様に変換することによってサービス競合を解決する方法を提案した.更に,提案した解決法を適用して,Bellcoreが規定した高度電話サービスを記述したサービス仕様からプロトコル仕様を自動導出した.この導出過程において,サービス仕様にサービス競合の記述が含まれていれば,提案方法特有の優先順位の尺度に基づいてサービス競合が解決できることを確認した.通信サービスへの要求の多様化に伴い,通信サービスの追加・変更の即応化を目指した高度なインテリジェントネットワークの研究・開発が進められている.本研究では,通信システムは複数のユーザで構成されているものと仮定し,通信システムの状態を各ユーザの状態の積集合で表す.一方,通信システムの各ユーザの状態は述語の集合で表し,ユーザが入力したイベントに基づいて複数のユーザの状態遷移を規定する.複数のサービス中に同一のイベントをもち,それらのイベントがどちらも実行可能であり,これらのサービスに関与するユーザの次状態が互いに論理的に矛盾するとき,サービス競合が起こっていると定義する.本研究では.このようなサービスを形式的に記述したサービス仕様からプロトコル仕様を自動導出する合成法を考案した.次に,これを応用して,(a)サービス競合が起こるか否かを厳密に判定する処理,(b)サービス競合が起こる場合に優先順位を与える処理,(c)優先順位の最も高いサービスを実行する処理,の3つの処理で構成されるプロトコル仕様に変換することによってサービス競合を解決する方法を提案した.更に,提案した解決法を適用して,Bellcoreが規定した高度電話サービスを記述したサービス仕様からプロトコル仕様を自動導出した.この導出過程において,サービス仕様にサービス競合の記述が含まれていれば,提案方法特有の優先順位の尺度に基づいてサービス競合が解決できることを確認した.
マイクロフォーカスX線CTを用いた歯冠補綴装置の非破壊的三次元分析

マイクロフォーカスX線CTを用い歯科修復物と模型等の断層撮影を行い、得られたデータから歯科修復物の適合性や内部欠陥等を3次元的および非破壊的に評価することを目的に研究を行った。まず歯科修復物の適合性について、Angel Crown(Mddia)、Procera Allceram(Nobel Biocare)、IPS Empress(Ivoclar Vivadent)、4)Estenia Crown(クラレメディカル)の4種類のオールセラミックをマイクロCTを用いて計測し分析した。その結果、1)Angel crownの間隙量の標準偏差は他のクラウンより小さく,安定した適合性を有していると考えられた。2)Procera Allceramはマージンを除き全体的に均一な間隙を有していた、。3)IPS Empressは本実験に用いたCAD/CAMシステムより優れた適合性を有していた.本実験結果より,CAD/CAMオールセラミッククラウンは安定した内面の適合性を有することを,マイクロフォーカスX線CTを用いた三次元的および非破壊的評価により明らかにすることができた。次にEstenia crownを除くの3種類の材料に関して、マイクロフォーカスX線CTを用い、気泡などの内部欠陥の形や大きさ、位置を非破壊的に分析した。その結果、CAD/CAMにより作製されたオールセラミッククラウンは内部欠陥が少なく、試料間でのばらつきも少ないことがわかった.一方で、手作業でポーセレンを築盛する部分では、内部欠陥が多く見られること、また試料によって大きさ、数、場所にばらつきが見られることが示された。以上のように、マイクロフォーカスX線CTを用いることで、歯冠修復物の内部欠陥の存在や適合性を非破壊的に分析することができた。本装置を臨床の場において簡便に使用することができればオールセラミッククラウンなどメタルフリークラウンの破折をより減少させることができると考えられた。本研究の目的は,マイクロフォーカスX線CTを用い計測した画像データから,メタルフリークラウンの適合性や内分欠陥を3次元的かつ非破壊的に評価する方法について検討することである.本年度は適合性について実験を行った.実験方法として,実際の臨床に即した形態・寸法をもつ上顎左側第一大臼歯の超硬石膏製支台歯模型を用いた.そしてメーカー指示に従い,メタルフリークラウン(Angel Crown ; Media, Procera Allceram ; Nobel Biocare, IPS Empress ; Ivoclar Vivadent, Estenia ; curaray)を作製した.クラウン試料に適合試験材(フィットチェッカー2;GC)を介在させて作業用模型に戻した後,マイクロフォーカスX線CT(SMX-225CT-SV3;島津製作所)を用いXYZ軸それぞれ13μmピッチで断層撮影を行った.そして画像から間隙部を抽出した後,三次元ボリュームモデル生成ソフトウェア(VGStudio MAX1.2,Volume Graphics)および肉厚解析ツールを用い,オールセラミッククラウンと支台歯と間隙部を三次元表示し評価した.その結果,マイクロフォーカスX線CTを用いることにより,間隙間隙部を3次元的に表示することができた.さらに,肉厚解析ソフトを用いることで,厚みの差をカラーで表示することができ、容易に部位による厚みの差を認識することができた.各試料の適合状態について,Angel crownは咬合面に相当する部分と軸面との隅角部に大きな間隙を認めた.Proceraは咬合面に相当する部分とシャンファー部分に大きな間隙を認めた.Empressは軸面の間隙が非常に小さかった.咬合面とマージン部に間隙を認めた.本実験結果より,マイクロフォーカスX線CTを用いることで,各種メタルフリークラウンの適合性を3次元的かつ非破壊的に評価することができた.

オールセラミッククラウンでは,材料の強度不足だけでなく,気泡などの内部欠陥も破折の原因になると考えられるが,これまではクラウンの破折試験による検討が行われているのみで,内部欠陥に関する検討はなされていない.そこで,マイクロフォーカスX線CTを用いて,気泡などの内部欠陥の形や大きさ,位置を非破壊的に分析した.実験は,上顎左側第-大臼歯のエポキシ模型をテーパー6度になるように支台歯形成を行った後,シリコーン印象材および超硬石膏にて副模型を12個作製した.そして,各石膏模型から4種の歯冠修復物(Angel Crown (Media), Procera Allceram (NobelBiocare), IPS Empress (Ivoclar Vivadent), Estenia Crown (クラレメディカル))を3個ずつ作製した.作製したクラウンをマイクロフォーカスX線CT装置(SMX225CT-SV,島津製作所)で撮影した.得られた画像データを三次元ボリュームモデル生成ソフトウェア(VGStudio MAXI.2, Volume Graphics)およびアドオンソフト内部欠陥分析ツールを用いて,気泡の大きさおよびその発生部について解析した.その結果,セラミックブロックを切削加工するAngelCrownには大きな気泡は認められなかった.しかし,0.2×0-3mm^3以下の小さな気泡が認められた試料もあったことから,セラミックブロック内にも気泡が存在することが明らかとなった.Proceraでは,CAD/CAMによって作製されたコーピング部には内部欠陥が存在しなかったが,手作業で築盛焼成したベニヤポーセレンの部分には30個余りの気泡が認められた試料もあった.Empressでは,形・大きさの異なる気泡が咬頭付近に数多く存在した.Esteniaでは形・大きさの異なる多くの内部欠陥が認められた.特にエナメルレジンとデンチンレジンの境界部に多くの空隙様の層が認められた.本実験結果より,CAD/CAMにより作製されたオールセラミッククラウンは内部欠陥が少なく,試料間でのばらつきも少ないことがわかった.一方,手作業でポーセレンを築盛する部分では,内部欠陥が多く見られること,また試料によって大きさ,数,場所にばらつきが見られることが示された.以上,マイクロフォーカスX線CTを用いることで,非破壊的に内部欠陥の存在などを知ることができた.本装置を臨床の場において簡便に使用することができればメタルフリークラウンの破折をより減少させることができると考えられた.
網羅的第一原理計算とスパース推定による高精度原子間ポテンシャルの開発

第一原理計算と機械学習手法に基づき,高精度原子間ポテンシャルを構築する手法の提案を行った.具体的には,系統的な構造記述子を導入することにより,遷移金属を含むすべての金属に対して高精度な原子間ポテンシャルを構築することが可能な統一的な枠組みを提案した.さらに,機械学習ポテンシャルと金属系で広く用いられているEAMポテンシャルとの関係を明らかにした.これは,物理的解釈が難しかった機械学習ポテンシャルの一つの解釈である.また,結晶粒界などの大規模構造への応用を目指し,構造データ分布に基づいた異常検知の機械学習による指標を導入することができた.本研究で提案する高精度原子間ポテンシャルは,多数の第一原理計算結果をもとに,多種多様な基底関数により結晶構造を表現した上で,LASSO回帰によりエネルギーと基底関数の関係を推定するものである.この原子間ポテンシャル構築技術の確立を目指し,本研究では以下の3つを実施する.1結晶構造表現のための基底関数を考察,および基底関数算出のためのプログラム開発を行う.2エネルギーと基底関数の関係を表す線形モデルの一般化を行い,二種類以上の元素を含む化合物に適用可能な線形モデルを導入する.同時に,線形モデルの一般化に対応したプログラムの開発を行う.3導入した基底関数や線形モデル,開発したプログラムを用いて,具体的な材料への適用を行う.平成27年度は,原子間ポテンシャル構築に適した新たな基底関数の考察を行った.コサイン型やガウス型以外の基底関数を導入することにより,多種多様な基底関数を用いた柔軟性の高いポテンシャル構築を行った.具体的には,多項式型,指数関数型,メキシカンハット型,モルレー型などを導入した.また,新たに導入した基底関数およびそれらに対応したエネルギーや原子間力,応力算出のためのプログラム開発を行った.また, Li, Al, Ca, K, Znのような単純金属,Ti, V, Pd, Cuなどの遷移金属,Fe, Niなどの磁性を持つ遷移金属を対象とし,原子間ポテンシャルの構築を行った.遷移金属や磁性元素,半導体の原子間ポテンシャル構築においては,多体相互作用や磁気的相互作用を考える必要があるため,基底関数や線形モデルの検討を十分に行い,必要に応じて基底関数や線形モデルを修正した.その結果,従来の物理的概念に基づいた原子間ポテンシャルとの関係性を導き出すことができた.当初予定では,基底関数の検討および単元素金属への適用のみを行う予定であったが,研究を進めていく上で,従来の物理的概念に基づいた原子間ポテンシャルとの関係について導き出すことができた.これは当初想定していなかったことであり,計画以上に進展しているといえる.また,計画以上の単元素金属への応用を実施し,高精度原子間ポテンシャルを作成することができた.本研究で提案する高精度原子間ポテンシャルは,多数の第一原理計算結果をもとに,多種多様な基底関数により結晶構造を表現した上で,LASSO回帰によりエネルギーと基底関数の関係を推定するものである.この原子間ポテンシャル構築技術の確立を目指し,本研究では以下の3つを実施する.1結晶構造表現のための基底関数を考察,および基底関数算出のためのプログラム開発を行う.2エネルギーと基底関数の関係を表す線形モデルの一般化を行い,二種類以上の元素を含む化合物に適用可能な線形モデルを導入する.同時に,線形モデルの一般化に対応したプログラムの開発を行う.3導入した基底関数や線形モデル,開発したプログラムを用いて,具体的な材料への適用を行う.平成28年度は,31種の単体金属において,多数の結晶構造について第一原理計算を実行し,ポテンシャル構築を行った.これら31種類の単体に対して,原子間距離のみから導出される結晶構造記述子およびそのべき乗,交差項を用い,線形回帰ポテンシャルを構築した.その結果,単純金属においては,非常に高精度な原子間ポテンシャルを構築することができたが,遷移金属においては,精度が不十分であった.さらに,回転に対する不変量である角度依存記述子を導入し,その精度について検討を行った.その結果,遷移金属については,角度依存の記述子を考慮することにより,エネルギーの予測精度だけではなく,原子に働く力が大幅に向上することが分かった.研究を進めていく上で,原子間ポテンシャルのとの関係を導き出すと同時に,それを用いることにより想定していた以上の精度を持つ原子間ポテンシャル構築手法を開発することができた.本研究で提案する高精度原子間ポテンシャルは,多数の第一原理計算結果をもとに,多種多様な基底関数により結晶構造を表現した上で,LASSO回帰によりエネルギーと基底関数の関係を推定するものである.この原子間ポテンシャル構築技術の確立を目指し,本研究では以下の3つを実施する.1結晶構造表現のための基底関数を考察,および基底関数算出のためのプログラム開発を行う.2エネルギーと基底関数の関係を表す線形モデルの一般化を行い,二種類以上の元素を含む化合物に適用可能な線形モデルを導入する.同時に,線形モデルの一般化に対応したプログラムの開発を行う.3導入した基底関数や線形モデル,開発したプログラムを用いて,具体的な材料への適用を行う.平成29年度は,引き続き第一原理計算と機械学習手法に基づき,高精度原子間ポテンシャルを構築する手法の提案を行った.具体的には,系統的な構造記述子を導入することにより,遷移金属を含むすべての金属に対して高精度な原子間ポテンシャルを構築することが可能な統一的な枠組みを提案した.さらに,機械学習ポテンシャルと金属系で広く用いられているEAMポテンシャルとの関係を明らかにした.これは,物理的解釈が難しかった機械学習ポテンシャルの一つの解釈を与えるものである.

また,結晶粒界などの大規模構造への応用を目指し,構造データ分布に基づいた異常検知の機械学習による指標を導入し,その指標により精度保証する方法論および精度を向上させるための方法論を構築した.このような方法により,結晶粒界などの大規模構造に対する高精度な原子シミュレーションが可能になると期待される.第一原理計算と機械学習手法に基づき,高精度原子間ポテンシャルを構築する手法の提案を行った.具体的には,系統的な構造記述子を導入することにより,遷移金属を含むすべての金属に対して高精度な原子間ポテンシャルを構築することが可能な統一的な枠組みを提案した.さらに,機械学習ポテンシャルと金属系で広く用いられているEAMポテンシャルとの関係を明らかにした.これは,物理的解釈が難しかった機械学習ポテンシャルの一つの解釈である.また,結晶粒界などの大規模構造への応用を目指し,構造データ分布に基づいた異常検知の機械学習による指標を導入することができた.今後は,合金やイオン性化合物,不定比性化合物への適用を行う.それと同時に,適用する物質固有の問題に応じて,基底関数の導入や線形モデルの拡張,プログラム開発を行う.これらの物質においては,単元素物質と比べて相互作用が複雑になるため,原子間ポテンシャル構築が難しくなると想定される.また,必要となる第一原理計算のモデル構造数も大幅に増加すると考えられる.これらの複雑な系への適用を通して,本研究による方法の有効性や汎用性を実証する.具体的には,まず2種類以上の元素からなる化合物に応用するため,線形モデルの一般化を行い,プログラムの拡張を実施する.線形モデルには,原子の交換に対して対称であること,並進や回転に対して不変であること,入力構造の原子数が可変であることが要求されるため,それらに注意して一般化を行う.さらに,イオン性化合物では,長距離の静電相互作用を含める必要があるため,静電相互作用を取り入れた枠組みを構築する.また,幾つかの合金系において,原子間ポテンシャルを構築し,予測精度や移植性について検討することにより,原子間ポテンシャルの構築技術を発展させる.合金においては,組成変化による相互作用の変化を考慮する必要があるため,組成変化を考慮した線形モデルが必要となることが想定される.また,単純なイオン性化合物においては,長距離の静電相互作用を含めて計算する必要があるため,静電相互作用を取り入れた枠組みを構築する.最初の研究対象としては,単純なMgO,Al2O3,ZrO2などの化合物を考えている.さらに,MgAl2O4やSrTiO3のような3種類以上の元素を含む複合イオン性化合物において,原子間ポテンシャルの構築を行い,多元系に対する予測精度や移植性について検討する.平成27年度,28年度に引き続きポテンシャル構築を行う.特に合金やイオン性化合物への適用を行う.
1室式燃料電池におけるスタック化と燃料の多様化

種々の燃料を直接供給しても発電が可能である固体酸化物形燃料電池の利点を生かし、1室式燃料電池における供給燃料の多様化を目指した。本年度は、これまでのメタン以外に、ジメチルエーテル(DME)およびバイオガスを模したメタン60%+二酸化炭素40%の混合ガスを燃料として試した。アノード材料には、5wt%のNiOを添加した(La_<0.75>Sr_<0.25>)_<0.9>Cr_<0.5>Mn_<0.5>O_3(LSCM)あるいはNiOを、カソード材料には、Sm_<0.5>Sr_<0.5>CoO_3(SSC)あるいはLa_<0.6>Sr_<0.4>Mn_<0.6>Fe_<0.4>O_3(LSMF)を用い、昨年までと同様にBaLaIn_2O_<5.5>(BLI)を電解質とした一室式セルを作製した。以下では、800°Cでメタンを使用したときに58mW cm^<-2>を示したセルと同型のセルを用いた。DMEを燃料とした場合、800°Cでは酸化剤である空気中の酸素を消費しDMEが熱分解を起こすため、400°C程度までしか温度が上げられなかった。BLIの400°Cでの導電率は、800°Cでの値の約1000分の1となるため、高い出力は期待できなかった。実際に発電試験を行ったが、800°Cでメタンを燃料とした場合の約1000分の1程度の0.055mW cm^<-2>であった。一方、バイオガスを燃料として作動温度800°Cで発電試験を行った場合には、メタンを燃料とした場合の約56%の最大出力密度である33mW cm^<-2>が得られた。バイオガスを燃料とした場合の出力密度の低下は、カソードに用いたSSCがバイオガス中の二酸化炭素との反応に起因する。したがって、カソード材料の最適化により、更なる発電特性の向上並びに安定作動が期待できることがわかった。単セルを直列に接続するスタックでは、最も大きな抵抗の単セルによって電流の大きさが制限されるため、スタック化して評価するために、単セル間の性能のバラつきを抑えることが必要であった。本年度は、ただ複数の単セル間のバラつき抑えるのではなく、より高出力の単セルを目指すことにした。そこで、電解質抵抗が大きな内部抵抗の原因となるこれまでの電解質支持型セルから、電解質層を薄膜化できるアノード支持型セルとすることで出力特性が向上できると期待した。作製したアノード支持型セルにおいては、電解質にBaLaIn_2O_5.5(BLI)、アノードにはニッケルとCe_?0.8Sm_0.2O_1.9(SDC)との混合物、カソードにはLa_0.6Sr_0.4Mn_0.6Fe_0.4O_3-δ(LSMF)を使用した。上記ニッケルサーメットアノードを作製・焼き付けする際の還元処理から電解質を守るために必要となる保護層については、電解質支持型セルと同様にSDCとした。セル断面の走査型電子顕微鏡観察から、Ni-SDC、SDC、BLI、LSMFの各層は短絡せず積層していることが確認され、保護層となるSDCは十分に緻密であり、電解質の分解を防ぐことが期待された。発電時のガス雰囲気として、メタンの部分酸化反応の化学量論比(メタン/酸素比=2/1)のときに最高のセル性能を示し、アノードが触媒として十分に機能していることが示された。こうして得られたアノード支持型セルは、これまでのBLIを使用した電解質支持セルを大きく越える最大電力密度を示した。また、電解質抵抗の低減による発電性能向上とともに、燃料極の体積が増大することで、発電に必要な燃料の部分酸化が促進されたことによる開回路電圧の上昇も、最大電力密度の向上に寄与した。

実際に発電試験を行ったが、800°Cでメタンを燃料とした場合の約1000分の1程度の0.055mW cm^<-2>であった。一方、バイオガスを燃料として作動温度800°Cで発電試験を行った場合には、メタンを燃料とした場合の約56%の最大出力密度である33mW cm^<-2>が得られた。バイオガスを燃料とした場合の出力密度の低下は、カソードに用いたSSCがバイオガス中の二酸化炭素との反応に起因する。したがって、カソード材料の最適化により、更なる発電特性の向上並びに安定作動が期待できることがわかった。
周期的ナノ細孔シリカおよびリン酸塩薄膜の合成と電子デバイスへの応用

規則配列した均一メソ孔を有するメソポーラスシリカの薄膜化を行った。メソポーラスシリカ薄膜の熱的、機械的安定性を向上させるために界面活性剤(有機テンプレート)薄膜にシリカ源を蒸気で供給する合成手法(蒸気合成法)を開発した。次世代Low-k材料や燃料電池電解質膜の開発を目指して、蒸気合成したシリカ薄膜およびリン酸シリケート薄膜の誘電率やプロトン伝導性を測定し、その可能性を示した規則配列した均一メソ孔を有するメソポーラスシリカの薄膜化を行った。次世代Low-k材料や燃料電池電解質膜の開発を目指して、蒸気合成したシリカ薄膜およびリン酸シリケート薄膜の誘電率やプロトン伝導性を測定し、その可能性を示した(1)シリカLow-k層間絶縁膜層間絶縁膜の低誘電率化実現のため、周期的構造を有するポーラスシリカに着目し薄膜化を行った。本研究では、従来の液相法とは全く異なる蒸気合成法を開発した。これは、シリカ源であるテトラエトキシシラン(TEOS)を蒸気で供給し、予め塗布しておいた界面活性剤薄膜と接触させる手法である。TEOS蒸気は界面活性剤薄膜に浸透し、界面活性剤/シリケートナノコンポジットを形成する。この複合体が徐々に相変化を起こし、チャネル型細孔構造や2次元ケージ状細孔構造を形成する。本手法は、比較的高い温度で合成するため、残存シラノール基の数が少なく、メソポーラスシリカ薄膜の耐熱性、水熱安定性、機械的強度に優れているため、液相法でみられた問題を解決するものと思われる。さらに薄膜とトリメチルエトキシシラン(TMES)蒸気を接触させ、薄膜内に浸透させた。TMES処理により薄膜は疎水化され、さらに機械的強度、水熱安定性が向上した。また、TMES処理薄膜の比誘電率は1.5-1.7という値であった。この値は2013年に実用化が期待されている比誘電率の値(1.9)よりも低い値であり、優れた層間絶縁膜になりうると考えられる。(2)リン酸塩薄膜(プロトン伝導膜)燃料電池やガスセンサー、リアクターの電解質として200-300°Cで作動可能なイオン伝導体の利用が期待されている。規則的な細孔構造を持つメソポーラスリン酸塩は、無機材料であることから高い耐薬品性,耐溶媒性,耐熱性および機械的強度が期待できる.本研究では、シリカ骨格内をプロトン供与体であるリン酸基によって修飾したリン酸シリケート薄膜を蒸気浸透法により合成した。リン酸シリケート薄膜断面のFE-SEMで細孔がヘキサゴナル状に、周期的に配列していることが確認された。相対湿度0-80%の条件下でインピーダンス測定を行い、合成された膜のプロトン伝導度は湿度依存性はなく、約0.1S/cmと高い値を示した。骨格内に導入されたリン酸基によって,高いプロトン伝導性を得ることができたと考えられる.無機リン酸塩は,高いプロトン伝導性および耐熱性を有することから,100°C以上の温度領域(中温領域)で作動する燃料電池の電解質膜への応用が期待される.本研究では,均一なナノ細孔を有する新規なリン酸塩薄膜を合成し,そのプロトン伝導性について評価した.蒸気合成法により作製したメソポーラスリン酸シリカ薄膜は高いプロトン伝導度を示すが,膜中に存在する未結合のリン酸が多く存在しており,水中に含浸することで急激にプロトン伝導度が減少する.そこで,テトラエトキシシラン(TEOS)の加水分解触媒である塩酸の蒸気雰囲気下で薄膜合成を行い,リン酸とTEOSの反応を促進させた.本手法で得られた薄膜は,0.4Scm^<-1>の伝導度を示し,水洗いによって伝導度が低下することもなかった.また,この薄膜のプロトン伝導度の温度依存性を調べた結果,中温領域(150°C)でも高い伝導度を示した.層間絶縁膜の低誘電率化実現のためには、膜への空孔(k=1.0)導入が必須となる。しかし単純に多孔体の空孔率をあげる、つまり低密度化すると機械的強度が著しく減少し、研磨処理などの後行程に耐えることができない。そこで、低誘電率特性と配線構造に耐えうる機械的強度を両立する新材料が必要となる。本研究では、周期的構造を有するポーラスシリカに着目し薄膜化を行った。周期的細孔構造を有するシリカは、応力が均一にかかることから、機械的強度の優れた多孔体薄膜であることが期待される。しかしながら、ポーラスシリカ薄膜は親水性であり、多くの水(k=80)を吸着しやすいので低誘電率化するにはこの薄膜を疎水化する必要がある。そこで、本研究では周期構造を有するポーラスシリカ薄膜内にトリメチルエトキシシランを蒸気で供給し、薄膜内に有機基を導入することで薄膜の疎水化を行った。その結果、疎水化処理を行うことによって比誘電率が1.5-1.7という非常に低い値が得られた。本手法を用いることによって機械的強度に優れた低誘電率半導体層問絶縁膜が合成できた。