hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
都市域の農草地に出没するニホンジカの生態と被害状況の関係解明

札幌市都市圏に生息するエゾシカの個体群動態のセンサス調査を実施して、2012年まで札幌近郊の農耕地での急激な個体増加を確認した。また4個体に発信機を装着して季節移動と行動を追跡した。長距離の季節移動をせず行動圏も他地域と比較して小さいことが判明した。札幌都市圏のシカは、夏季に栄養価の高い農耕地を利用しており、特に夜間に頻繁に農耕地を利用していることが解明でき、その鳥獣対策の困難さが浮き彫りとなった。ニホンジカが都市近郊に頻繁に出没しアーバンディアーと呼ばれ、最近では大きな社会問題となりつつある。都市圏での交通事故や都市近郊の農業被害が深刻化するなか、国内では都市に出没するニホンジカの生態は殆ど解明されていない。本研究では、困難とされる都市部でのニホンジカの生態捕獲を試みて、石狩平野における都市出没型シカの生態学的な特性(移動・食性・生存率)をテレメトリー追跡調査によって明らかにし、季節移動ルートの解明と詳細な土地利用との関連性を追究している。当該年度に生態捕獲に成功したエゾシカに首輪型発信器を装着(5頭)して追跡を実施した。オス1頭と2頭のメスにはGPS型発信器を装着した。札幌市清田区の都市圏の農地(都市部に位置する農業試験場)で捕獲してGPS発信器を装着したオス個体は、冬季に支笏湖方面に移動していた。北広島市の国有林を越冬地とするメス2頭もGPS発信器の追跡結果から、越冬地(国有林)から野幌森林公園へ夏季に移動し、夜間から早朝にかけて有害駆除などが実施されない時間帯には、周辺のニンジン畑などの農地に頻繁に出没していた。JR線や国道12号、36号など幹線道路も横断していることが判明した。VHF発信機でのオス2頭の追跡では、札幌市厚別区の住宅地に位置する緑地に移動するなど、夏季に農地に移動していることが解明できた。本研究では、札幌都市近郊の農地に出没するシカは、冬季(狩猟期間)は国立公園や国有林などの鳥獣保護区で越冬して、夏季に栄養価の高い作物を餌資源とするために都市圏に出没している。これまで、一般的に推定のみあった都市圏シカの移動形態であるが、実際にシカを追跡した事例はなく、本研究で解明できた移動ルートは今後の石狩平野におけるシカ対策の貴重な情報となった。平成23年12月に札幌市内でニホンジカのオス成獣(SPO)、平成24年4月に北広島市内でメス個体(D44)の捕獲、平成25年3月にメス1歳(D45)と5月にオス成獣(TIN)の生体捕獲に成功してGPS型首輪型発信器を装着して行動追跡を実施した。メス個体(D45)は、平成24年度と同様に北広島市の都市部に位置する国有林にて捕獲し、オス成獣個体は札幌市豊平区に位置する都市部で捕獲した。これら捕獲場所は、都市生態系に位置しており、国内では類のない都市域に生息するシカの追跡に成功した。平成24年度にGPS型首輪を装着した個体(D44)は、平成25年3月8日まで追跡でき、D45の首輪型発信機は、7月30日に追跡が不可能となった。オス成獣(TIN)は平成26年4月まで行動を追跡できた。受信間隔はD44とTINが3時間(1日に8点)、D45の受信間隔が6時間(1日に4点)とした。D44が2,028、D45は470、TINが2,027の位置情報を取得できた。石狩低地帯の西部で捕獲したメス個体は、昼間に林内を利用して、夜間に農耕地を利用する割合が高くなることが判明した。D45は特に傾向が顕著であり、昼間は約90%の割合で森林を利用しているが、夜間は約60%の割合で農耕地を利用していた。一方で、メスの行動圏面積は95%カーネル法で算出する530から610 haであったが、オスは、715 haに達した。都市圏に生息するシカも森林に生息するシカと同様にオスの行動圏が夏季に特に大きく、オスが札幌圏で頻繁に目撃される理由と一致した。季節移動は、オスで直線距離23kmの長距離を移動する個体もいたが、他の3頭は3から8.5 kmの移動のみで、比較的に長距離を移動することが解明されているエゾシカにおいては都市域農地に出没するシカは季節移動せず、栄養価の高い都市農地に依存していることが新たに判明した。ニホンジカが都市近郊に出没して社会問題化しているが、国内では都市に出没するニホンジカの生態は殆ど解明されていない。本研究では、北海道石狩平野におけるエゾジカの生体捕獲と追跡調査によって、国内では生態的に未知で情報不足の都市出没型シカの生態学的な特性をテレメトリー追跡による季節移動の解明と詳細な土地利用図を用いた景観生態学的研究から追究した。

当該年度は、踏査と自動撮影装置を用いて、札幌市と北広島市に生息するエゾシカの捕獲候補地を景観生態学的手法も用いて抽出し、実際にボックストラップなどを利用して、都市生態系に依存するニホンジカ(Urban deer)を捕獲して、その生態・行動特性の解明を開始した。札幌市豊平区で生体捕獲したシカ(オス成体)に、GPS型発信機を装着したところ、積雪期に都市近郊の農地から森林と河川を移動ルートとして利用して、さらに冬季には支笏湖畔に移動した。札幌市内に夏季から秋季、特に農作物の収穫時期に頻繁に出没するエゾシカの母集団の越冬場所を本研究により解明できた。また今後の詳細な移動ルートと越冬場所の解析に必要となる空中写真などの空間情報解析に必要となるGIS基盤情報の整備を進めた。また北広島市内の国有林(石狩森林管理局)にて、2月にエゾシカ2頭に発信機を装着した。これら個体は、状態が悪く、さらに小型であったのでGPS発信機の装着が不可能であった。よってVHF型の発信機を装着することにより追跡を開始した。これまでの追跡の結果、越冬場所から移動を開始していない。ただし、これら個体は、農作物の収穫期に、近隣の農地に出没する可能性が高い。都市近郊の農草地に出没する可能性が高い個体を捕獲できたことは、今後の研究に大きな発展が期待できる。当初の目標であった6頭であったが予算削減後の計上にて可能となった4頭にGPS発信機の装着を試みた。既に3頭は追跡に成功した。VHF型発信機も当初より発注数を減らす必要があったが、これまでに5頭の追跡に成功している。次年度にも捕獲は可能であり、さらに現在はGIS情報を用いた空間解析を進めており、研究成果を最終年度には達成できる目途が立った。当該年度は予算総額の確定が遅れために、機材(発信機)の購入が遅れた。さらに当該年度は積雪が非常に多く、シカの捕獲が困難な時期が多かった。一方で、既に3頭の追跡を開始して、さらに捕獲を継続して実践しているので、さらに追跡個体を増やすことにより、研究目的である季節移動の追跡と都市型農草地への依存状況は解明できると考える。これまで解明してきたシカの季節移動や生息地の利用状況を詳細なGIS情報で空間解析を進めて、都市域の農草地に出没するシカの生態を追究する。特に栽培作物や草地の規模に着目して、夏季に被害を発生させるシカの特徴のみならず、これまで推定の域でしか議論できなかった都市生態系に生息するシカの生態を学術的に明らかにすることによって、都市における緑地や農地の管理と個体群の維持管理を解明して、都市景観の資源管理を生態学的に推進する基盤情報を整備する。今後は、当該年度に不十分でたった捕獲個体数を増やす必要がある。さらに最新型のGPS発信機が開発されたことから、次年度の春季にも捕獲を継続して、さらなる季節移動の追究を試みる。GIS情報による空間解析とシカのモニタリングの継続によって、さらに研究レベルを向上させる。次年度は世界的に注目されるアーバンディアーに関する研究成果を積極的に学術会議に報告する予定である。4月、5月にエゾシカの捕獲を継続し、当初の目的となる4頭の季節移動の追跡を実施する。新たに開発された最新型の発信機を1台購入する予定であり、新たな位置情報を取得して地図情報との重ね合わせを可能にする。
音声圧縮の前処理のための線形予測器の高度化に関する研究

本研究は、複数の凸制約を組み合わせることにより適応的にシステム同定を行うアルゴリズムを用いて、音声圧縮の前処理のための線形予測器を高度化するものである。高雑音下で効率的な適応システム同定を行うためには、諸特性を悪化させることなくアルゴリズムの収束速度を向上させることが重要となる。本研究で用いる、複数の凸制約を組み合わせ外近似への射影を用いて適応的にシステム同定を行うアルゴリズムは、雑音のある状態であっても、真のシステムを必ず充足可能解として含むよう定式化することが可能であり、元来収束性や耐雑音性に優れている。前年度までに同アルゴリズムを用いシステムの同定を行う場合に必要となる、2次不等式で表される凸制約集合の狭い外近似の構成法の検討と、同方法を適用した場合の理論的な確認、および、低速のマイクロコントローラ上への実装上の課題の検討を行った。最終年度となる本年度は、前年度までの結果を踏まえ、既存アルゴリズムとの親和性の検討や性能評価を行った。本研究の対象は、前処理のアルゴリズムであり、その実用上の課題や効果を確認するためには、既存のアルゴリズムを用いた動作確認と調整が不可欠となる。そのため、本年度物品費により購入した線形代数数値計算ソフトウエアMATLABおよび同ソフトウエアのためのコンピュータを用いて標準的なアルゴリズムによる性能の検証やアルゴリズムの比較を行った。また本研究の対象と同様の問題構造が現れる、予測制御、適応制御の問題への成果の適用についても検討を行った。本年度は、同アルゴリズムを用い線形予測器のシステムの同定を行う場合に必要となる、2次不等式で表される凸制約集合の狭い外近似の構成法を提案した。提案法により、収束速度を決定付ける主要な要素であるステップサイズを従来標準的に用いられてきた劣勾配射影を用いる方法と比べ見かけ上最大2倍にすることが可能となった。本研究の背景には、組み込み機器における、情報・通信機器の小型化、無線ネットワークの発展に伴う、音声信号処理環境の多様化がある。携帯機器における高度な信号処理が必要となる一方で、携帯通信機器の軽量化、多機能化により、音声信号処理に割り当てることが出来るリソースは依然として厳しく制限されている。携帯通信端末の、ソフトウエアの規模が増大する中で、新しい信号処理アルゴリズムを搭載する困難を解消するため、本年度はまた、組込みソフトウエア開発に適した開発プロセスの管理方法について検討を行った。前年度までの結果により同アルゴリズムを用い線形予測器のシステムの同定を行う場合に必要となる、2次不等式で表される凸制約集合の狭い外近似の構成法を確立し、収束速度を決定付ける主要な要素であるステップサイズを見かけ上最大2倍に拡大した場合の理論的な動作保証を得ているが、研究2年目のなる本年度は、実験および実装上の課題を検討した。特に今年度は10MIPS程度のマイクロコントローラ上で効率や収束性を損なうこと無く実装するための課題について検討を行った。携帯通信端末の、ソフトウエアの規模が増大する中で、新しい信号処理アルゴリズムを他機能と共存し搭載する困難を解消するため、本年度はまた、組込みソフトウエアの開発プロセスを対象とし、信号処理アルゴリズムをプロセスの中に位置づける方法について検討を行った。

最終年度となる本年度は、前年度までの結果を踏まえ、既存アルゴリズムとの親和性の検討や性能評価を行った。本研究の対象は、前処理のアルゴリズムであり、その実用上の課題や効果を確認するためには、既存のアルゴリズムを用いた動作確認と調整が不可欠となる。そのため、本年度物品費により購入した線形代数数値計算ソフトウエアMATLABおよび同ソフトウエアのためのコンピュータを用いて標準的なアルゴリズムによる性能の検証やアルゴリズムの比較を行った。また本研究の対象と同様の問題構造が現れる、予測制御、適応制御の問題への成果の適用についても検討を行った。
バゾプレシンによる細胞内情報伝達と細胞増殖能:リポ蛋白による増強作用

ラット腎糸球体メサンギウム細胞におけるバゾプレシン(AVP)による細胞内情報伝達系と細胞増殖系の賦活に対するlow density lipoprotein(JDL)の効果を検討した。AVPはV_1受容体に結合後,イノシトールリン脂質の代謝を促進して細胞内遊離カルシウム(〔Ca^<2+>〕i)を動員させる。さらに,AVPは細胞内ナトリウム(〔Na^+〕i)濃度を用量依存性に増加させる。これに伴って,細胞内pHを初期酸性化後,持続相のアルカリ化を惹起する。細胞をLDLとともに0.1μg/ml以上の濃度で3時間以上前処置すると,AVPによる〔Ca^<2+>〕i動員,〔Na^+〕i動員および細胞のアルカリ化が有意に増強された。またAVPは,細胞のmitogen-activated protein(MAP)キナーゼ活性およびDNA合成系の指標となる^3Hサイミジン摂取を用量依存性に増加した。この細胞増殖系に対するAVPの作用もV_1受容体を介して発現された。また,プロテインキナーゼCを賦活するphorbol-12-myristate-13-acetate(PMA)も強力なMAPキナーゼ活性化を持つ。細胞を10μg/mlLDLで24時間前処置すると,AVPによるMAPキナーゼ活性化,^3Hサイミジン摂取はいずれも増強されたが,PMAの効果には変化がなかった。LDLは,AVPの受容体結合に影響せず,イノシトール3リン酸産生を有意に増強させた。したがって,LDLの作用点はG蛋白又はフォスフォリパーゼC活性化にあり,AVPの細胞内情報伝達系を促進することが明らかとなった。同様の成績は,エンドセリンやアンジオテンシンIIでも認められた。以上のように,本年度の研究計画に沿って糸球体メサンギウム細胞におけるAVPの作用発現に関する研究を進めた。さらに,HMG Co A reductase阻害剤シンバスタチンのAVP作用発現に対する効果の研究を続行している。
旧ソ連高麗人の民族文化の継承と変遷に関する研究

14年78月に代表者柳田、分担者鈴木・菅野が研究協力者上野稔弘氏とともにウズベキスタンでの現地調査を行った。タシケントの高麗人文化センター協会で同協会の長老会議構成員や若い高麗人たちと会い、老若両世代の高麗人を結ぶ同協会の文化活動についてインタビューを行った。ここで、現在のウズベキタンで学習されている朝鮮語は彼ら自身が伝えてきた咸鏡道方言を基盤とする「高麗語」ではなく韓国語であることが確認された。次に旧コルホーズ「ポリトオッジェル」の高麗人文化センター議長V.S.Kim氏の助力を得てそこに1週間泊まり込んでの本格調査を行った。ここで柳田と菅野は1937年強制移住前後に生まれた同地の高麗人2世の人々に長時間のインタビューをし、この人々の言語のサンプルを得た。その結果、彼らの日常言語は朝鮮語とロシア語の混在言語であることを確認し、また、帰国後それを詳細に分析したところ、彼らの発話は「話し手の特性(社会的地位や生活史)および/または発話の状況」という要因にしたがって純粋な朝鮮語と純粋なロシア語の間を揺れ動くものであり、日常家庭内でロシア語を話している人の場合ですら音韻、形態、統語の各レベルで朝鮮語に引きずられた誤りがしばしばあってロシア語が母語となっているとは言えず、彼らの母語はあくまで朝鮮語であるとの認識に達した。鈴木は今回の調査で「ポリトオッジェル」付属墓地の墳墓すべてを記録し、生年、没年、墓の形状等でソートが可能な表を作成した。研究協力者上野氏は「ポリトオッジェル」ほかの各地において高麗人の生活文化を多数の写真に納めると同時に同地の小中学校等でインタビューを行い、分担者の成澤が11月に韓国で収集した資料と併せて高麗人の民族自我に関する考察を行った。15年3月18日には全員が集まって研究会を行い、研究成果を報告するとともに今後の継続研究の必要性を確認した。13年8月中旬に代表者・両分担者と研究協力者菅野裕臣氏がウズベキスタンに出張して現地調査を行った。海外共同研究者KimLeTchoun氏にも同行してもらう計画だったが夫人の病気により断念した。タシケント市ではウズベキスタン高麗人文化センター協会を訪問、会長V.N.Shin氏、新聞「高麗新報」編集長B.I.Kim氏、科学アカデミー歴史学研究所主任研究員V.S.Khan氏らにインタビューし、1937年の強制移住以来の高麗人の生活史についての聞き取りを行うと同時にこうした指導的立場にある人々の話すロシア語のサンプルを録音した。さらに、同市郊外の旧高麗人コルホーズ'Politotdel'を訪問、元コルホーズ指導者のM.S.Xvan氏から同コルホーズの歴史と現況について聞き取りをした。この時、成澤は北朝鮮から森林伐採労働者としてソ連に渡り、帰国せずに中央アジアに逃れた老人からも聞き取りをし、鈴木はコルホーズ付属墓地を調査し、百数十基の墳墓の詳細な写真を撮影した。次に旧'Sverdlov'コルホーズを訪問、少年時代に強制移住で極東から来た老人Choi氏に朝鮮語でインタビューして中央アジア独特の高麗人語のサンプルを得た。サマルカンド市では同地の高麗人文化センター会長A.E.Shegai氏に会い、サマルカンド州の高麗人の現状について聞き取りをした。鈴木と菅野氏は帰路韓国を訪問、国立民俗博物館他で最近の韓国人学者による研究報告等の資料を入手した。柳田はこの後ロシアのモスクワとサンクトペテルブルグを訪問し、高麗人の言語に関するO.Kimの学位論文など重要な資料を得た。

14年2月には柳田が韓国に出張、国立民俗博物館や安東民俗博物館等で特に朝鮮半島東側の民俗文化や住居に関する資料を収集し、成澤は天理図書館、鈴木は東京の大宅荘一文庫および明治大学にて資料収集を行った。2月23日には菅野氏を招いて研究会を開き、鈴木が報告「ウズベキスタンにおける高麗人墓地調査から」を行って今年度得られたデータの分析で浮かんだ問題点等を発表して全員で討議その後14年度の調査方針について話し合った。14年78月に代表者柳田、分担者鈴木・菅野が研究協力者上野稔弘氏とともにウズベキスタンでの現地調査を行った。タシケントの高麗人文化センター協会で同協会の長老会議構成員や若い高麗人たちと会い、老若両世代の高麗人を結ぶ同協会の文化活動についてインタビューを行った。ここで、現在のウズベキタンで学習されている朝鮮語は彼ら自身が伝えてきた咸鏡道方言を基盤とする「高麗語」ではなく韓国語であることが確認された。次に旧コルホーズ"Politotdel"の高麗人文化センター議長V.S.Kim氏の助力を得てそこに1週間泊まり込んでの本格調査を行った。ここで柳田と菅野は1937年強制移住前後に生まれた同地の高麗人2世の人々に長時間のインタビューをし、この人々の言語のサンプルを得た。その結果、彼らの日常言語は朝鮮語とロシア語の混在言語であることを確認し、また、帰国後それを詳細に分析したところ、彼らの発話は「話し手の特性(社会的地位や生活史)および/または発話の状況」という要因にしたがって純粋な朝鮮語と純粋なロシア語の間を揺れ動くものであり、日常家庭内でロシア語を話している人の場合ですら音韻、形態、統語の各レベルで朝鮮語に引きずられた誤りがしばしばあってロシア語が母語となっているとは言えず、彼らの母語はあくまで朝鮮語であるとの認識に達した。鈴木は今回の調査で"Politotdel"付属墓地の墳墓すべてを記録し、生年・没年・墓の形状等でソートが可能な表を作成した。研究協力者上野氏は"Politotdel"ほかの各地において高麗人の生活文化を多数の写真に納めると同時に同地の小中学校等でインタビューを行い、分担者の成澤が11月に韓国で収集した資料と併せて高麗人の民族自我に関する考察を行った。15年3月18日には全員が集まって研究会を行い、研究成果を報告するとともに今後の継続研究の必要性を確認した。
脱髄初期におけるミエリン破壊機構の解明

マウスの慢性的な脱髄を観察するために銅のキレート剤であるクプリゾンを最終濃度0.25%となるように飼料に添加し、34週にわたり投与した。脱髄の程度をミエリン塩基性タンパク質(MBP)により評価し、神経細胞の数をNeuNの免疫染色により評価した。また、パルブアルブミン(PV)免疫染色も行った。12週間のクプリゾン投与により、脳梁と小脳では脱髄が最高度に達し、34週まではこの時点と同等のMBP染色強度であった。これに対し、線条体ではクプリゾン投与12週に比べ、22週、34週と脱髄が進行した。この結果は脳の部位によりクプリゾンへの感受性が異なっていることを示している。長期の脱髄で神経細胞の変性・細胞死が生じているかを、NeuN陽性細胞数をカウントして検討した。34週のクプリゾン投与にかかわらず、小脳深部核と線条体の神経細胞数の有意な減少は認めなかった。PV陽性細胞は脱髄の影響を受けやすいということが知られているので、PV陽性構造の変化を免疫染色により検討した。小脳深部核ではPVが神経細胞の一部の細胞体に発現しているが、クプリゾン投与により、細胞体での陽性反応が見られなくなったが、神経突起での染色強度が上昇した。mRNAの発現変化をin situハイブリダイゼーションで検討したところ、PV mRNA発現はクプリゾン投与前後での変化はなかった。このことはPVタンパク局在がクプリゾン投与により変化したことを示唆している。線条体ではPV陽性の細胞体の染色強度にはクプリゾン投与による変化は認められなかった。しかし、クプリゾン投与により、PV強陽性の軸索構造が出現した。免疫電顕により、PV陽性構造を観察したところ、無髄軸索にはPV陽性構造は認められなかったが、有髄軸索の一部にPV陽性反応が認められた。これは、クプリゾンによるオリゴデンドロサイトの変化により、PV陽性構造の変化が起こったことを示している。多発硬化症などの脱髄疾患はいったん形成された髄鞘が破壊され、神経機能に様々な欠損を起こす疾患である。患者数も多く、社会的にも大きな問題を抱える。しかし、脱髄のメカニズムはまだ不明な点が多い。オリゴデンドロサイトは髄鞘を形成する細胞であるが、我々は、脱髄過程の最初期からオリゴデンドロサイトの変化が生じ、少なくともこの時期においては脱髄に中心的なはたらきをしている可能性を追求するために次の実験を行った。多発性硬化症の動物モデルを作成するために髄鞘成分の一部であるMOGの部分配列ペプチドをマウスに皮下注射することにより、実験的アレルギー性脳炎(EAE)を生じさせた。通常は免疫注射後20日後に症状のピークを迎える。免疫注射後1,3,7日後という初期のMAGとCasprの発現量と発現部位を検討した。解析には免疫組織化学を用いた半定量的な検討を行った。その結果、MAGおよびCasprは脊髄内で発現が見られたが、その発現量や発現部位には変化が見られなかった。Integrin-beta 1の発現も検討しているが、現在結果を取りまとめ中である。ミエリンの微細構造を観察するために透過型および走査型電子顕微鏡によりミエリンの微細構造の観察を行った。これにより、免疫注射後3日と7日には以上ミエリンの構造が観察された。グリア細胞のマーカー(オリゴデンドロサイト:CNPase、アストロサイト:GFAP、ミクログリア:Iba1)を用いた免疫電顕法で、ミエリン成分の貯蔵や貪食を行っている細胞を同定する実験は現在実施中である。。平成28年度に計画していた研究には着手し、多くの結果が得られている。一部、検討中のものもあるが、近日中に結果が得られる予定である。脱髄時における変化を検討するためにMOGの部分ペプチドをマウスに免疫注射し、実験的自己免疫性脳炎(EAE)を生じさせた。EAEピーク時(免疫注射20日後)メタロプロテイナーゼ(MMP)の活性変化を観察した。野生型マウスではEAE発症により、MMP2とMMP9の発現上昇が認められたが、MMP12は変化しなかった。これに対し、KLK6ノックアウトマウスではEAEを惹起させても、MMP2もMMP9も発現上昇しなかった。さらに、in vitro実験でproMMP9はKLK6により活性化されることも分かった。また、EAE惹起時のMMP9発現細胞を同定するために免疫組織化学法による染色を行った。この結果、MMP9発現細胞はF4/80発現細胞と一致した。これは、MMP9がミクログリアもしくはマクロファージにより発現されていることを示す。さらにEAE免疫注射7日後の初期の段階での免疫組織化学ではMMP9陽性細胞はKLK6を発現していた。これらの事実はMMP9(加えてMMP2も)のKLK6による活性化がEAE発症に関与している可能性を示唆する。軸索と髄鞘の障害を検討するために、走査型電子顕微鏡(SEM)による観察を行った。その結果免疫注射後3日において野生型マウスでは約23%の髄鞘が軸索から遊離していた。これに対し、KLK6ノックアウトマウスでは約10%の髄鞘が遊離しており、この差は統計学的に有意に異なっていた。また、SEMによる観察でも、軸索内にミトコンドリアの集積像が観察された。

これらの初期変化には中枢神経内での自己抗体の作用による可能性を考え、脊髄内での自己抗体の検出を試みた。ELISA法と免疫組織化学法により、免疫3日後より抗MOG自己抗体が脊髄内で増加していることが認められた。これらの結果より、免疫応答初期には自己抗体により、異常な髄鞘が生じていることが考えられる。EAE発症に関与するMMPの変化とこれに対するKLK6の関与を示す所見が得られた。さらに、電子顕微鏡などによる免疫初期の変化を明らかにできた。マウスの慢性的な脱髄を観察するために銅のキレート剤であるクプリゾンを最終濃度0.25%となるように飼料に添加し、34週にわたり投与した。脱髄の程度をミエリン塩基性タンパク質(MBP)により評価し、神経細胞の数をNeuNの免疫染色により評価した。また、パルブアルブミン(PV)免疫染色も行った。12週間のクプリゾン投与により、脳梁と小脳では脱髄が最高度に達し、34週まではこの時点と同等のMBP染色強度であった。これに対し、線条体ではクプリゾン投与12週に比べ、22週、34週と脱髄が進行した。この結果は脳の部位によりクプリゾンへの感受性が異なっていることを示している。長期の脱髄で神経細胞の変性・細胞死が生じているかを、NeuN陽性細胞数をカウントして検討した。34週のクプリゾン投与にかかわらず、小脳深部核と線条体の神経細胞数の有意な減少は認めなかった。PV陽性細胞は脱髄の影響を受けやすいということが知られているので、PV陽性構造の変化を免疫染色により検討した。小脳深部核ではPVが神経細胞の一部の細胞体に発現しているが、クプリゾン投与により、細胞体での陽性反応が見られなくなったが、神経突起での染色強度が上昇した。mRNAの発現変化をin situハイブリダイゼーションで検討したところ、PV mRNA発現はクプリゾン投与前後での変化はなかった。このことはPVタンパク局在がクプリゾン投与により変化したことを示唆している。線条体ではPV陽性の細胞体の染色強度にはクプリゾン投与による変化は認められなかった。しかし、クプリゾン投与により、PV強陽性の軸索構造が出現した。免疫電顕により、PV陽性構造を観察したところ、無髄軸索にはPV陽性構造は認められなかったが、有髄軸索の一部にPV陽性反応が認められた。これは、クプリゾンによるオリゴデンドロサイトの変化により、PV陽性構造の変化が起こったことを示している。今後は計画通りに、脱髄初期変化へのKLK6とKLK8の関与を検討していく。また、軸索のミトコンドリア変化も検討していく予定である。今後はKLK6の別の基質と考えられるneuregulin 1などの接着因子の関与を検討していく予定である。一部実施中の研究があるため。消耗品費として使用予定である。抗体などの消耗品の購入に充てる。
シリコン検出器出みられた不安定な量子状態の研究

Si(Li)型検出器に赤外光を照射して、その光電流(q)について、バイアス電圧(v)とエージング時間(t)に関する依存性を調べた。時間依存性について、qの時間微分dq/dtが指標となる。又光電流集積効率に関して、電圧微分(dq/dv)がとらる。これは検出器のコンダクタンスに比例する。先の実験においてdq/dv曲線中に、複数の離散的でエージング時間と共に低電圧側に移動する準位を認め、不安定な量子状態と仮称した。本研究ではこの不安定な量子状態の発生機構を調べる。この離散的準位はバルク効果でない。本研究では、赤外線照射装置を製作した。これにより、波長1150nm光を照射し、qの電圧及び時間依存性を長期間調べた。この結果、dq/dtに関して二種類の形態が存在することが分かった;dq/dt>0とdq/dt<0。前者をP-状態、後者をR-状態とした。検出器表面構成直後では、検出器はP-状態にあり、dq/dtはエージング時間と共に低電圧側に移動し、最低電圧に達すると反転して、高電圧側に移動する(R-状態)。P-状態では、dq/dtは、10日程度の時間特性で減少する。即ちエージングとはこの時定数で表面状態を不活性にする事に相当する。この間、検出器内部で生成された光電流を外部の電極に集積する過程で、表面にある非占有状態の寄与による敷居効果を反映して、離散的準位を示す。表面状態が占有されれば、エージングされた状態となり、検出器感度は安定する。しかし感度は一定せず、感度の時間変化率の小さいR-状態となる。C-V,I-V特性を加味して、R-状態とは表面状態が占有された状態である。又感度の変動は表面の酸化膜厚のわずかな増加によると考えられる。なお予測できなかった事に、電化集積効率の電圧依存性がバイアス電圧の増減方向により異なる結果が得られたが、この原因は分からない。赤外線照射装置を製作した。これによりサンプルを、所定の気体雰囲気中に置いたまま、温度-10から80°Cの範囲で冷却と加熱を可能にした。不安定な量子状態を研究する上で非共鳴成分を調べる必要がある。今年度では非共鳴成分に焦点を当てた。数種類のサンプルを試作し、これを大気圧で室温に保持した乾燥空気の雰囲気中に置き、赤外光で発生した電荷の集積効率を長期間継続して測定した。この結果電荷集積効率は二つの変動形式分類される事が分かった。即ちバイアス電圧依存性で見ると、エージング初期には飽和電流値に到達する電圧が低電圧方向に十日程度の時間特性で移動する。最小値に達すると、反転して高電圧方向に百日程度の時間特性で移動する。このような変動形式は末報告であったので、前者をprogressive、後者をregressiveな状態と命名した。後者の現象は、トンネル電流の減少の割合から、表面酸化膜の成長に帰着すると結論した。他方後者は飽和電流の時間変化の特性から遅い表面状態に起因するものと推察される。以上の実験結果は本研究の一部として応用学会誌に投稿した(精査中)。本年度の研究結果から不安定な量子状態は体積効果でなく表面現象に由来すると考えてよい。以上の考察に基ずいて、サンプルのシリコン-金属の界面を、酸素、窒素及び二酸化炭素のガス雰囲気中で構成する事をテスト中である。

これらを解決した上で、サンプルの電荷集積効率の時間変化を精密に測定して、不安定な量子状態の発生機構を解明する。Si(Li)型検出器のコンダクタンスで観測された不安定な共鳴状態についてその発生機構を研究した。サンプルとして、Au-Si-A1構造のSi(Li)型検出器を作り、検出器のC-V特性、I-V特性及び光電流集積効率の電圧依存性を長期間精密に測定した。検出器感度の変動として認識されるものは時間特性からみて10日程度の短期なものと100日程度の長期なものとに分類される。長期の変動は表面酸化膜厚の1nm以下の微少な増加に起因すると結論した。短期の変動は表面状態の変動に起因するもので、時間特性から不安定な共鳴状態は表面状態の変動に起因すると結論した。尚検出器感度で位置依存性の著しい領域ではコンダクタンスの電圧依存性が複雑で、その原因は主に空孔型欠陥によると考えられる。以上の結果から、共鳴状態に関する研究では表面形成直後のサンプルが重要であるので、表面形成後の変動を極力抑制するようにした。サンプルの光電流集積効率は赤外線照射装置を製作して測定された。データの再現性確認のため、サンプルを乾燥空気中におき、摂氏25度に保持し、波長1150nmの光を照射し、所定のデータ集積をした。データ解析の結果、コンダクタンスの電圧依存性でピークを認めた。またピークが照射時間の経過とともに低電圧側に移動することを確認した。現段階では明瞭ではないが、コンダクタンスで構造が認められるので、データ集積とその解析を継続している。再現を確認でき次第、気体雰囲気及び温度範囲を変えてこの問題を系統的に研究する。また実験結果を学術誌に発表する予定である。
重度・重複障害児における視線入力装置の適合支援

「研究の目的」重度・重複障害児の拡大代替コミュニケーション機器として、視線入力装置が、脊髄性筋萎縮症や筋ジストロフィー及び脳性麻痺の児童生徒に適合されてきている。視線入力装置の使用方法として、カーソルを動かして対象とするアイコン等の位置を示す「ポインティング操作」とマウスの左クリックに該当する「確定操作」について、両方とも視線入力で行う、または、視線入力で「ポインティング操作」を行い「確定操作」をボタン型スイッチ等で行うという2つの方法が考えられる。そこで、障害種ならびに運動機能が異なる生徒を対象に、同一のシューティングゲームを使用し、その際の複数回測定による安定性を基準とし、入力方法を変更し、適合の判断の可能性を探ることを試みた。「研究方法」対象生徒は、以下の3名である。生徒A :高等部3年男子(脳性麻痺)、生徒B :中学部3年男子(自閉症スペクトラム障害)、生徒C :高等部1年男子(デュシャンヌ型筋ジストロフィー症)。使用したアプリケーションは、EyeMot 2D(伊藤2016)の射的ゲームを用いた。設定は、的を1秒間注視すると落ちる標準の設定で実施した。なお、的は1ゲーム当たり10個提示される。この10個が落ちるまでの時間を計測した。「結果」生徒Aは、3つのフェーズで評価を行った。最初の『視線入力』の平均は47秒、『視線入力+スイッチ』の平均は57.3秒、最後の『視線入力』の平均は44秒であった。『視線入力+スイッチ』の条件では、スイッチを押す時に頭部が動くことがあったため時間を必要とした。生徒Aは、頭部のポジショニングが重要であり、スイッチを併用する時には通常時の座位姿勢よりも大きく車椅子等をチルトして、頭部の安定する姿勢について検討を深める必要があった。生徒B並びに生徒Cは、すでにマウスの操作性が良好のため、マウスを用いた操作方法が効率的であった。
容量負荷を伴う成人先天性心疾患の介入による右室の可逆性の検討

当初の予定から変更し、病態の単一性を重視し、心房中隔欠損症(ASD)を対象に、経皮的心房中隔欠損症閉鎖術前後での評価を行った。治療前後の評価を行えたのは40症例(男:女=9:31)で、平均年齢48歳、Qp/Qs=2.3であった。治療後1年の段階で、健常人と右室容量を心臓MRIと比較すると、ASD群はRVEDVI=106±3mL/m2、健常人はRVEDVI=76±7mL/m2、RVESVI=58±mL/m2、健常人はRVESVI=36±4mL/m2と有意に拡大が持続していた。右室駆出率はASD群で46±8%、健常人で51±8%と有意にASD群で低下していた。心房中隔欠損症やFallot四徴症根治術後の肺動脈弁閉鎖不全症のような右室容量負荷疾患おける治療前後の右室の可逆性の有無は明らかになっておらず、心臓MRIを用いて治療前後の評価を行うことが本研究も目的である。心房中隔欠損症症例は既に治療前後の心臓MRIの撮影ができた症例が20例を超えており、この症例用いた研究成果に関しては、第18回日本成人先天性心疾患学会で発表しており、50歳以上でQp/Qs>2.0の心房中隔欠損症においては経皮的心房中隔欠損閉鎖術では右室機能は改善しないことを報告した。心房中隔欠損症症例は順調に症例数が増加しており、20例を超えるところまで増えている。本研究は先天性心疾患における容量負荷に対する治療前後での右室の可逆性に関して、MRIを用いて検討する研究であった。当初心房中隔欠損症(ASD)とFallot四徴症(TOF)術後の肺動脈弁閉鎖不全症を対象とする研究とした。TOF術後の肺動脈弁閉鎖不全症はASDと比較すると症例数が乏しく10例程度しか集まらず、また肺動脈弁置換術を施行する際に肺動脈形成術や参戦弁形成術を追加される症例があり、厳密に肺動脈弁閉鎖不全症による右室容量負荷を評価するのは難しいことが分かった。ASDについては30症例程度の時点での解析で、平均年齢=50歳、平均Qp/Qs=2.2を対象とする場合、経皮的心房中隔欠損閉鎖術後1年では右室拡張末期容積も右室収縮末期容積も健常人と同じレベルまでは改善しないことが明らかになった。また右室駆出率も有意に低下することが示された。このことから左室同様に、右室に関しても容量負荷に対する可逆性の限界点があることが示唆され、限界点を超えた症例では、ASD閉鎖術後も右室機能障害が残存し、長期的には心不全を発症し、予後不良になると推察された。今回達成できなかったことはこの限界点がどこであるのか、どのような症例で可逆性を持ち、どのような症例が可逆性を持たないのかを明らかにすることがある。幸いに症例は現在も蓄積傾向であり、2017年3月末までで50症例が治療前後でMRIによる評価が行えており、今後解析を進めて、可逆性を示さない限界点・riskfactor(年齢・Qp/Qsなど)が何であるのかを今後統計解析し、論文にて報告することを予定している。Fallot四徴症術後症例の肺動脈弁閉鎖不全症では肺動脈や三尖弁にも外科的介入を加えることが多く、心房中隔欠損症とは同様の可逆性を示さない可能性がある。また右室切開による影響や肺動脈弁置換術は相対的狭小弁であり、右室には圧負荷を生じる可能性がある。こう言った疾患による右室の容量負荷の可逆性の差を今後検討していく予定である。成人先天性心疾患本研究は臨床で行っている検査結果を元に行っており、研究に要する資材などに費用がかからず、また当初症例数が少なかったため学会発表をできる状態でなかった。一方、次年度以降統計ソフトの購入を予定しており、またAHAなど積極的な海外での学会発表や論文化を予定しており資金が必要であり繰り越した。統計ソフト(10万円)の購入、海外での学会発表(AHA:出張費;40万円,参加費;13万円)、論文作成
3DCTを用いた新しい肺血管定量評価法と肺血栓塞栓症コンピュータ支援診断の開発

肺血栓塞栓症の3DCTおよびコンピューターを用いた自動解析システムの開発と肺血管の容量の定量を試みた。重症例では非造影CTでも、肺野のモザイクパターン(肺血流の多い部位が白く、少ない部位が黒い)を用いて認識可能であった。造影CTを用いた肺動脈径の評価では、肺動脈の末梢で径が細くなる例ほど、肺動脈圧が上昇した。さらに、肺血管の定量評価システムを開発し、肺血栓塞栓症では肺動脈の容量の低下がみられた。本研究の目的は,肺血管床の定量評価と肺血栓塞栓症の自動診断システムの開発である。1つの方法として,非造影CTで肺野条件でのモザイク(肺血流がある部位か白く,ない部位が黒い)パターンの定量化プコグラみを開発し,その特異度,敏感度を明らかにすることがある。本年は,急性肺塞栓症と診断され,造影multi detector-row CT(MDCT)を実施した自験例について,その診断能の有用性を報告した(Cir J 2007)。また54例(うち経過観察のMDCTを実施したのは37例)についてmosaic perfusionの頻度,経過,意義について検討し,2検者の肉眼によるmosaic perfusionの頻度は8/54例(21.6%)で,重症例ほどmosaic perfusionを認めることが明らかとなり,本年American ThoracicSocietyで発表する予定である。現在,非造影および造影CTを用いて,気管支ごとのmosaicperfusionの定量化に着手している。さらに,正常例でのmosaic perfusionの頻度や,肺気腫と鑑別する方法を開発中である。もう1つの方法として,非造影CTの肺血管画像からの肺血管の定量評価がある。末梢での肺動脈と肺静脈の分離は容易であるが,縦隔での分離が困難で,現在そのプログラムを開発中である。さらに,造影CTによる肺血管床の定量評価については,肺動脈,肺静脈,血栓を認識し,定量評価するプログラムを開発中である。肺血栓塞栓症は,有症状であっても未診断のまま経過し,死に至ることが多い疾患である。慢性肺血栓塞栓症では,非造影,造影ともにほぼ100%に認めるmosaic perfisionが,急性でも1/4の症例にみられることから,CTの自動解析システムに,肺血栓塞栓症に特徴的なmosaic patternの認識を入れることは,本症の早期発見につながるものと考えられる。研究の目的は、肺血管床の定量評価と肺血栓塞栓症の自動診断システムの開発である。平成19年度の研究で、慢性に加えて急性肺血栓塞栓症の重症例みられることが判明した肺野のモザイクパターンに着目した。モザイクパターンのCT値の閾値は-700で肺気腫の-960程度と異なった。一方、重力効果でみられるCT値の上昇とモザイクとの鑑別は肉眼では可能であるが、自動解析システム上はその鑑別を含めると正常部位を抽出する可能性が上昇した。研究支援者の仁木らは、腫瘤影に加えて、肺線維化、肺のconsolidation、胸水等を自動認識するプログラムを開発した。このシステムは、今後の一般臨床医ならびに呼吸器専門医の補助診断として貢献するものと考えられる。肺血管の定量評価については、造影CTを用いて肺血管閉塞率を調べたところ、急性例では収縮期肺動脈圧と肺血管閉塞率に良好な相関がみられたが、慢性例では不良であった。また女性は端正に比して血栓が末梢に存在した。慢性例で重症度との相関が不良な原因として、末梢の肺動脈の狭窄が考えられた。そのため、造影CTおよび非造影CTにおいて、亜区域枝径までの径を測定したところ、造影CT上の亜区域枝径/区域枝径の値が小さいほど肺高血圧症が重症であることが判明した。亜区域枝径/区域枝径比は、肺高血圧症の重症度を予測する重要な因子になることが考えられる。さらに、肺動脈径の自動測定システムおよび肺動脈容積の自動測定システムを開発した。結果、中枢から末梢までの肺動脈径の変化を追うことができた。また、肺動脈容量の肺血管全体容量や肺全体容量に対する比が、急性および慢性肺血栓塞栓症で低下していることが明らかになった。造影CTを用いた本手法による肺血管の定量評価は、新しい画像診断による肺高血圧症の重症度評価法になることが考えられる。
非対称ジエンのディールス・アルダー反応のπ面選択性の電子制御

本研究では,5-ホルミルシクロペンタジエンのDiels-Alder反応におけるanti面選択性が静電場による軌道混合で変形したFMOに起因することを明らかとした.静電場による軌道混合では,正電荷の場合,エネルギーの高い軌道は電荷に近い原子上で低い軌道を逆位相で取り込む.また負電荷の場合は,これとは逆に高い軌道は同位相で取り込む.Abinitio分子軌道法(3-21G)により5-ホルミルシクロペンタジエンの構造を最適化したところ,ホルミル基は正の電荷を有し,FMOは,正電荷による軌道混合に一致してanti面での反応に有利になるように変形していることが明らかとなった.上記の仮説が正しいとすれば,カルバモイル基はホルミル基よりも正電荷が小さく正電荷の効果が減少すると考えられるが,事実FMOは選択性を示さず実験でもsyn面選択性の増加が確認されている.またホルミル基のカルボニル酸素を電気陰性度の低い窒素に変えて正電荷を弱めれば,軌道の重なりの効果によりanti面選択性の減少が期待できる.実際にヒドロキシイミノ誘導体を合成し,N-フェニルマレイミドとの反応を行ったところsyn体とanti体が50:50の比で得られ予測と一致した.なおカルボキシ基も正電荷であるが,syn面選択性を示すのは,静電場よりもむしろ軌道の重なりによる軌道混合が主となっているからだと考えられる.シアノ基に関しては負電荷をもち,静電場からも軌道の重なりからもsyn面選択性で実際syn付加体のみが得られている.なお,本研究の一部は討論会で口頭発表した(石田,小林,清水,稲垣,第13回基礎有機化学連合討論会,1996年11月,名古屋).本研究では,5-ホルミルシクロペンタジエンのDiels-Alder反応におけるanti面選択性が静電場による軌道混合で変形したFMOに起因することを明らかとした.静電場による軌道混合では,正電荷の場合,エネルギーの高い軌道は電荷に近い原子上で低い軌道を逆位相で取り込む.また負電荷の場合は,これとは逆に高い軌道は同位相で取り込む.Abinitio分子軌道法(3-21G)により5-ホルミルシクロペンタジエンの構造を最適化したところ,ホルミル基は正の電荷を有し,FMOは,正電荷による軌道混合に一致してanti面での反応に有利になるように変形していることが明らかとなった.上記の仮説が正しいとすれば,カルバモイル基はホルミル基よりも正電荷が小さく正電荷の効果が減少すると考えられるが,事実FMOは選択性を示さず実験でもsyn面選択性の増加が確認されている.またホルミル基のカルボニル酸素を電気陰性度の低い窒素に変えて正電荷を弱めれば,軌道の重なりの効果によりanti面選択性の減少が期待できる.実際にヒドロキシイミノ誘導体を合成し,N-フェニルマレイミドとの反応を行ったところsyn体とanti体が50:50の比で得られ予測と一致した.なおカルボキシ基も正電荷であるが,syn面選択性を示すのは,静電場よりもむしろ軌道の重なりによる軌道混合が主となっているからだと考えられる.シアノ基に関しては負電荷をもち,静電場からも軌道の重なりからもsyn面選択性で実際syn付加体のみが得られている.なお,本研究の一部は討論会で口頭発表した(石田,小林,清水,稲垣,第13回基礎有機化学連合討論会,1996年11月,名古屋).
高圧法による高品位基板を用いた六方晶窒化ホウ素のホモエピタキシャル成長

本研究の目的は、高純度かつ低欠陥な六方晶窒化ホウ素単結晶エピタキシャル膜を成長するために、高温高圧法により成長した六方晶窒化ホウ素単結晶を保持基板に剥離転写し、これを基板とするホモエピタキシャル技術の開発を行い、発光特性に関して理論と実験の相違が著しい六方晶窒化ホウ素の電子励起状態の解明につながる知見を得ると同時に、横方向(ラテラル)成長モードの促進による新しい配向性薄膜の大面積成長条件の探索をおこない、二次元原子層材料を用いた新しいデバイス応用の創成のための基礎を形成することである。本年は、大面積化を図るためにホモエピタキシャル基板となる高温高圧法による単結晶基板に着目し、その成長様式を明らかにするために、成長結晶面および不純物の取り込みの様子を顕微鏡および紫外発光顕微鏡を用いて観察した。顕著に見られるc面以外では、単結晶の成長面は比較的表面原子密度の低い面からなっていることから、高温高圧法による単結晶の成長速度が非常に低いことが裏付けられた。また、不純物(主に炭素)を含む領域は、高温高圧法による高純度単結晶によく観測される。この領域は、不純物からの紫外発光(波長320 nm近傍)をイメージングすることにより明瞭に観測できる。c面からの発光は、主に結晶中心に六角形の不純物領域があることを示している。この不純物領域は、二次元原子層物質の基板として応用する時に二次元原子層物質の電子状態に影響を及ぼす可能性があることが報告されているが、これを基板とする気相成長によるオーバーグロースによりバンド端励起子発光が強い高純度な結晶表面へ回復できることがわかった。これまで高温領域でホモエピタキシャル成長が良好に行われることを見出していたが、高温条件を必須とするために装置のメンテナンスが難しい。本年度は、試料ホルダ部分をモジュール化して効率的に交換ができるようにしたが、1回の成長で試料ホルダがうけるダメージが大きく、成長実験回数が限られてしまう問題がある。最終年度は、再び気相成長に立ち戻り種々の成長条件下(基板温度、供給ガス圧力、成長圧力)におけるホモエピタキシャル成長における高温高圧単結晶の成長様式の観察を行い、成長モードの制御を試みる。高温高圧法による単結晶では、ラテラル成長が可能であると期待される二つの面が存在することが本年度の研究により明らかとなった。そこで自形の現れている単結晶を種結晶として、それぞれの面に気相成長して、成長速度、表面状態などを観察および評価して新しい知見をうる。このような研究を進めていく上では、試料ホルダ部分への熱的負担を解消する必要がある。そこで試料ホルダにより熱的ダメージを与えないように加熱機構を見直す以下の装置改造を行う。(1)予備加熱レーザーの入射方向および放射温度計モニター窓の位置などを検討し配置の最適化を図り、加熱用レーザー入射フランジを作製、導入する。(2)予備加熱レーザーによる加熱は局所加熱のために試料ホルダへの熱的ダメージは比較的少ない。そこで本加熱の抵抗加熱とレーザー加熱の負荷割合を変えて、ホルダへの熱的負担を軽減する。このようにして得られた気相成長薄膜の光学特性や表面形態を紫外発光顕微鏡、カソードルミネッセンス装置、顕微ラマンマッピング装置、原子間力顕微鏡などを用いて調べ、結晶成長条件との対応を図り効率的に高品位・大面積の単結晶成長を探索する。本研究の目的は、高純度かつ低欠陥な六方晶窒化ホウ素単結晶エピタキシャル膜を成長するために、高圧法により成長した六方晶窒化ホウ素単結晶を保持基板に剥離転写し、これを基板とするホモエピタキシャル技術の開発を行い、理論と実験の相違が著しい六方晶窒化ホウ素の電子励起状態の解明につながる知見を得ると同時に、横方向(ラテラル)成長モードの促進による新しい配向性薄膜の大面積成長条件の探索をおこない、二次元原子層材料を用いた新しいデバイス応用の創成のための基礎を形成することである。これまで高温領域でホモエピタキシャル成長が良好に行われることを見出していたが、装置の制限などから成長膜厚が0.5μm程度であるために、結晶性の評価が難しい。共焦点光学系を持つラマン散乱分光装置を用いて、深さ方向のマッピングを試み、高圧法により育成した単結晶よりも結晶性の高い成長膜を得ることに成功しているが、ホモエピタキシャル成長ゆえにその他の評価が難しい。横方向への成長モードを探索する上でも、成長速度の増進は必須である。そこで、ガス濃度等を増加させて成長速度の増進を図ったが、適切なレイヤー成長が起こらず、条件の設定が問題であることがわかった。また、成長層の面内不均一性を測定するために共焦点系ラマン装置にXY方向のマッピング機能を付加するための改造(顕微分光マッピング装置)を行った。この装置にはさらなるステージの改造および調整が必要なので次年度これに取り組む。成長速度の増進を高温成長条件(1300°C以上)で行うためには、供給ガスの増量と成長中の雰囲気条件の探索が必要であるが、現在のところ最適条件に至っていない。また、高温下での測定のため、試料ホルダおよび加熱機構が損傷を受けるので、定期的なメンテナンスが必要となり、研究時間のロスとなっている。一方、面内方向のラマンマッピングを測定する装置系の改造は、順調に進んでおり、現在シリコンなどの参照試料により装置テストを行っているところである。

本研究の目的は、高純度かつ低欠陥な六方晶窒化ホウ素単結晶エピタキシャル膜を成長するために、高温高圧法により成長した六方晶窒化ホウ素単結晶を保持基板に剥離転写し、これを基板とするホモエピタキシャル技術の開発を行い、発光特性に関して理論と実験の相違が著しい六方晶窒化ホウ素の電子励起状態の解明につながる知見を得ると同時に、横方向(ラテラル)成長モードの促進による新しい配向性薄膜の大面積成長条件の探索をおこない、二次元原子層材料を用いた新しいデバイス応用の創成のための基礎を形成することである。本年は、大面積化を図るためにホモエピタキシャル基板となる高温高圧法による単結晶基板に着目し、その成長様式を明らかにするために、成長結晶面および不純物の取り込みの様子を顕微鏡および紫外発光顕微鏡を用いて観察した。顕著に見られるc面以外では、単結晶の成長面は比較的表面原子密度の低い面からなっていることから、高温高圧法による単結晶の成長速度が非常に低いことが裏付けられた。また、不純物(主に炭素)を含む領域は、高温高圧法による高純度単結晶によく観測される。この領域は、不純物からの紫外発光(波長320 nm近傍)をイメージングすることにより明瞭に観測できる。c面からの発光は、主に結晶中心に六角形の不純物領域があることを示している。この不純物領域は、二次元原子層物質の基板として応用する時に二次元原子層物質の電子状態に影響を及ぼす可能性があることが報告されているが、これを基板とする気相成長によるオーバーグロースによりバンド端励起子発光が強い高純度な結晶表面へ回復できることがわかった。これまで高温領域でホモエピタキシャル成長が良好に行われることを見出していたが、高温条件を必須とするために装置のメンテナンスが難しい。本年度は、試料ホルダ部分をモジュール化して効率的に交換ができるようにしたが、1回の成長で試料ホルダがうけるダメージが大きく、成長実験回数が限られてしまう問題がある。これまで良質の薄膜を得る目的に重点をおいて成長条件を進めてきた結果、比較的良好な膜質の薄膜結晶が得られるようになってきた。しかし、装置の制限から膜厚が1ミクロンに満たず薄膜成長評価が困難である。そこで昨年度同様に結晶成長条件を見直し、厚膜成長条件を探索する。成長速度を増大させる上で着目すべき点は供給ガスの増量と成長温度の最適化である。供給ガスの増量は成長中の雰囲気条件を変えてしまうので、新たな成長条件の調整が必要になる。サファイア基板や高圧法による単結晶貼付け基板などを用いて条件の最適化を行う。また、本年度は成長速度の増大を図ると同時に、ラテラル成長モードの促進を図るためにホモエピタキシャル基板を原子層レベルの薄膜としてとそれを搭載する保持基板の境界領域における成長状態の観察をおこなう。メンテナンス時間を最小にするために、試料ホルダおよび加熱機構のコンポーネント化を行い、ロス時間最小でメンテナンスを進められるようにする。テスト中のラマンマッピング装置を成長基板に適用するために調整を行い、面内分布の評価をおこなう。最終年度は、再び気相成長に立ち戻り種々の成長条件下(基板温度、供給ガス圧力、成長圧力)におけるホモエピタキシャル成長における高温高圧単結晶の成長様式の観察を行い、成長モードの制御を試みる。高温高圧法による単結晶では、ラテラル成長が可能であると期待される二つの面が存在することが本年度の研究により明らかとなった。