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希土類イオン添加III-V族化合物半導体の発光機構とキャリア注入発光素子

III-V族化合物半導体やシリコンに添加した希土類の発光機構を明らかにするため、三種類の方法(液相エピタキシー、熱拡散およびイオン・イオンインプランテーション)で製作した試料のフォトルミネッセンス(PL)と注入型エレクトロルミネッセンス(EL)スペクトルについて調べた。観測された発光スペクトルは希土類の4f-4f内殻遷移による特徴的な発光ピークを含んでいた。それらのピークは半導体のエネルギーバンド構造や光学的特性に依存しない。希土類添加III-V族化合物半導体系は半導体レーザや発光ダイオードなどの新しいタイプの光・電子素子やEL素子用材料として期待される。以下に得られた主な結果を示す。1.液相エピタキシー(LPE)YbF_3やYbPを添加したGaAsのPLやELからYb^<3+>に関した1000nmの発光を得た。GaAsのELでは、希土類はキャリア注入によって励起された。GaAs:YbF_3やGaAs:YbPはInP:YbCl_3中のYb^<3+>にくらべて発光がブロードである。これは、GaAs中でYb^<3+>が欠陥や不純物と結合して複合体を形成するからである。2.熱拡散Si:ErからEr^<3+>に関した発光を1540nm付近に得た。また、PLEスペクトルはEr^<3+>の直接励起による鋭いピークを含んでいた。InP:Erでは、Er^<3+>に関した発光は観測されなかった。3.イオン・イオンインプランテーションInP:Yb:とSi:Erでは、LPE法や熱拡散法にくらべて希土類に関した強い発光を示した。InP:Ybにおいて、InPのエネルギー・ギャップ以下のフォトンエネルギーで励起したときに強いYbの発光を示した。これは、欠陥のエネルギー準位を関したYb^<3+>への新しい効率的なエネルギー伝達過程が生じたためである。GaAsなどのIIIーV族化合物半導体のpn接合中に希土類を添加したキャリア注入型半導体素子を得ることを目的として、縦型LPE法でGaAs:Yb結晶(Yb,YbI_3,YbF_3,YbP)を製作し、発光スペクトル(PL,EL)キャリア濃度,濃度分布,及び活性化エネルギ-などを測定し発光機構を検討した結果、以下の知見を得た。1.LPE法でXb^<3+>の発光を得るためには、現在までに入手したYbメタルはド-パントとして不適切であり、Ybハロイド化合物(YbF_3,YbI_3)やYbPなどの形態で添加する必要がある。2.発光スペクトルは、ド-パントの添加量に依在し、多量に添加すると濃度消光を起こす。したがって輝度を高めるためには適量を添加する必要がある。3.Yb^<3+>の励起・発光機構を解明するには、Ybに関した活性化エネルギ-を測定する必要があるが、GaAs:Yb結晶に含まれると考えられる不純物(C,Mgなど)による発光と重なって測定が困難である。4.Gaas:Yb系では、Ybメタルだけを添加した場合には発光が観測されなかったが,Yb化合物で添加するとブロ-ドな発光が観測されたのは複数の複合体が形成され、そのうちいくつかがYb^<3+>の発光を示したものと考えている。5.基板の種類、成長圏の厚さにより、Yb^<3+>の発光の有無は影響される。6.GaAs:Yb結晶で作製した発光ダイオ-ド(LED)は、主としてキャリア注入型発光を示した。

これらの発光は浅いアクセプタ不純物からのエネルギ-伝達で起きていると考えられる。現在は、高輝度を実現させるために、母体材料や製作方法を変えて縦型LPEで製作した試料との比較検討を進めている。又、適切な希土類化合物や高純度化した希土類を用いると共にイオンインプランテ-ションなどの不純物制御技術を利用して、PLやELの発光特性を高め、母体の欠陥との関連も調べる計画である。III-IV族化合物半導体を母体とした希土類添加高輝度発光素子の実現のために、母体材料や製作方法を変えて縦型LPE法で製作した試料との比較検討を進めた。また、適切な希土類化合物や高純度化した希土類を用いると共にイオンインプランテーションなどの不純物制御技術を利用して、フォトルミネッセンス(PL)やエレクトロルミネッセンス(EL)の発光特性を測定し、母体の欠陥との関連の調べ、励起発光機構を明らかにした。さらに、比較のために母体にIV半導体であるSiも用いた。以下に得られた知見を示す。1.LPE法で製作したInP:YbではYb^<3+>の波長1μmの発光が得られたが、GaAs母体においてはGaAs:YbPなどの化合物で製作する必要がある。この1μmの発光寿命時間は約13μsecであり、Yb^<3+>による発光であることが確認された。2.熱拡散法で製作したInP:Yb,GaAs:Erでは希土類の発光は得られなかった。しかし、Si:ErではErの発光が得られたが、製作方法に強く依存した。3.非熱平衡状態で不純物の導入ができるイオンインプランテーション技術を用いて、PLの発光特性を高めた。また、Inp:Ybでは励起発光機構を明らかにすると共に、母体の欠陥との関連も理解でき得るようになった。(1)PL、ラマン散乱およびPLEスペクトルのアニール処理依存性を調べた結果、Yb^<3+>の発光と母体結晶の回復度に深い関連があることが判明した。(2)InPの欠陥順位からYbへのエネルギー伝達効率が非常に高いことが明らかになった。(3)Ybの発光特性は注入エネルギーには依存せず、ほぼ同一な傾向を示したが、その原因はYbの質量が極めて大きいためと考えられる。(4)励起発光機構を明らかにした。
ダークエネルギーの時間依存性と微視的理論の研究

ダークエネルギーの時間依存性を、非平衡系における対称性の破れの観点から研究する。加速膨張時空で、ソフトな重力子のプロパゲーターは、時間依存性を示す。宇宙項には4次の紫外発散が存在し、赤外紫外混合効果が存在すれば、ダークエネルギーの時間依存性は、今後の宇宙観測の進展による精密測定で観測可能なオーダーになりうる。この量子効果は、微視的理論の詳細に依存せず普遍的に存在すると予測されるが、その定量的な性質は微視的理論の詳細に依存する。本研究においては、以上の議論を精密化し、ダークエネルギーの時間依存性を定量的に予言する理論構築を目指す。ダークエネルギーの時間依存性を観測することによって、素粒子と宇宙論の標準模型を包含する理論に対する重要な情報を得る処方を明らかにする。ダークエネルギーの時間依存性を定量的に記述するためには、明らかにするべき理論的課題も存在する。その一つは、赤外量子効果のゲージ依存性の問題である。結合定数の時間依存性は、重力子のゲージパラメーターに依存するので、この不定性を物理的に理解する必要がある。このゲージ依存性は、結合定数の時間変化の相対速度において相殺する事を明らかにした。同時にホライゾンより短距離において、ローレンツ不変性を保つために場の再定義が必要である事を指摘した。紫外カットオフ依存性の問題も重要である。期待される量子効果の大きさは、(HM)^2であり、紫外カットオフMの2乗に比例する。この量は紫外カットオフを2倍すれば4倍になる様に、紫外カットオフに敏感である。この問題を解決するためには、量子重力理論の微視的理解が必要である。弦理論においては、弦の張力、コンパクト化半径、結合定数に依存する。即ちダークエネルギーの時間依存性を観測することによって、量子重力に対する重要な情報を得ることが可能となる。ダークエネルギーの時間依存性を理論的に理解するために、非平衡系における赤外紫外混合効果に着目する。紫外発散が赤外カットオフに依存する現象の統一的理解を深めることによって、この効果は、理論の微視的構造に拘らず存在する普遍的な現象である事を示す。赤外量子効果は、微視的理論の結合定数に時間依存性をもたらすが、この効果が局所的なローレンツ不変性と整合する事をde Sitter時空の有効作用の研究で明らかにした。紫外発散は、局所的なローレンツ不変性を保持するので、赤外紫外混合効果の存在を支持する。一方この効果を定量的に理解するためには、理論の微視的構造の理解が不可欠である。紫外カットオフは、弦理論においては、弦の張力、コンパクト化半径、結合定数に依存する。ダークエネルギーの時間依存性を観測することによって、素粒子と宇宙論の標準模型を包含する微視的理論に関する重要な情報を得ることができることを明らかにする。本研究の目的は、以上の議論を精密化し、暗黒エネルギーの時間依存性を定量的に予言する理論構築を目指す事である。本研究は、以下の3つの量子効果の存在に基づくものである。1. deSitter時空の対称性を破り、結合定数に時間依存性を与える赤外量子効果の存在2.宇宙項に4次の紫外発散が存在3.赤外紫外混合効果の存在量子効果1.は、ダークエネルギーに時間依存性を付与し、理論の結合定数が時間とともに変化するための必要条件である。量子効果2.は、場の理論において普遍的に存在すると想定される。量子効果3.は、ダークエネルギーの時間変化が、観測可能であるために必要な効果であり、非平衡場の理論において存在する可能性がある。本研究の特色は、非平衡場の理論において、赤外効果と紫外効果が混合する可能性を検証し、現実的な模型における暗黒エネルギーの時間依存性を明らかにする事である。29年度以降は、これらの研究成果に基づき、ダークエネルギーの時間依存性を定量的に記述する理論を構築して、現実的な模型における暗黒エネルギーの時間依存性を明らかにする。ヒッグズ粒子の質量が125GeVなので、標準模型が、プランクスケール近傍まで成立する可能性がある。標準模型は、繰り込み可能な理論で、ゲージ相互作用、湯川相互作用、スカラー4点相互作用を含む。これらの相互作用は、de Sitter時空の重力子のプロパゲーターの時間依存性により、時間依存性を獲得する。これらの相互作用は、2ループレベルにおいて、紫外4次発散を生ずる。赤外紫外混合効果を考慮すると、これらは各々宇宙項の時間変化に寄与する。これらの研究成果を総合することによって、標準模型がプランクスケール近傍まで成立する場合に、ダークエネルギーの時間依存性を定量的に記述することが可能になる。ニュートリノ質量、ダークマター、4点スカラー場相互作用の不安定性問題、インフレーション等、標準模型が、プランクスケール近傍で、変更される可能性を示唆する問題も多い。それらの場合には、右巻きニュートリノ、大統一理論、超対称性、インフラトン等、微視的模型が変更される。この場合には、微視的理論に応じて、異なるダークエネルギーの時間依存性が予言されることになる。インフレーション理論においては、赤外量子効果によって、インフラトンポテンシャルが時間変化する効果を明らかにしたが、この効果が宇宙背景輻射の観測で検証される可能性を指摘した。以上述べた様に、ダークエネルギーの時間依存性を観測する事によって、プランクスケールの微視的理論が理解できる可能性がある。

この事実は、宇宙項が、宇宙スケールからプランクスケールまで、全てのエネルギースケールの物理に関与することから、宇宙項問題の整合的な解決の帰結として理解される。(理由)昨年11月にKEKにおいて、2nd East Asian Joint Workshop on Fields and Stringsが開催された。本会議においては、ダークエネルギーの時間依存性と微視的理論の研究に密接に関連した場の理論及び弦理論に関して、中国、韓国、台湾及び日本の研究者の研究成果発表及び参加者間の議論が行われた。本国際会議開催費用としてこれらの参加者への滞在費援助が必要であり、その開催費用の一部に充当す予定であった。総研大からもサポートが得られたので、インドからの研究者の招聘にも使用する事ができた。(使用計画)今年度6月に沖縄科学技術大学院大学で国際会議Strings2018の開催を予定している。本会議においては、ダークエネルギーの時間依存性と微視的理論の研究に密接に関連した弦理論に関して、国際的に著名な研究者の研究成果発表及び参加者間の議論が行われる。本国際会議開催費用としてこれらの参加者への滞在費援助が必要であり、その開催費用の一部に充当する。今年度11月に高エネルギー加速器研究機構において国際会議2nd East Asian Joint Workshop on Fields and Strings開催を予定している。本国際会議においては、ダークエネルギーの時間依存性と微視的理論の研究に密接に関連した場の理論及び弦理論に関して、中国、韓国、台湾及び日本の研究者の研究成果発表及び参加者間の議論が行われる。招待講演者32名を予定しており、本国際会議開催費用として、これらの参加者への滞在費援助が必要であり、その開催費用の一部に充当する。
発達期白質障害モデルに対する豊かな環境飼育による小児期リハビリテーションの検討

周産期脳虚血に伴う脳性麻痺の解決は急務であり、早産、脳虚血に伴う白質病変や大脳皮質の神経シナプス障害が関与すると考えられるが、その発症メカニズム・治療介入法については不明な点が多い。これまでに発達期白質障害(DWMI)モデルを確立し、大脳皮質の電気反応変化と神経シナプスの変化が下肢機能障害を惹起する可能性を示してきた。一方、豊かな環境飼育(EE)は、神経機能賦活・障害改善作用が知られ小児リハビリテーションの基礎実験系として有用なモデルである。本研究は、周産期低酸素虚血性白質障害(DWMI)モデルに対し、1豊かな環境飼育(EE)が運動機能障害を改善するか、2電気生理学的に神経シナプス機能を改善するか、3分子メカニズムとしてIGF-2等の神経栄養因子が関与するか、を検討することを目的としている。H30年度は、DWMIモデルラットをEE群(自発的リハビリテーション)と通常飼育群の2群に分け生後25日から70日までの5週間飼育し、35日および70日後の経時的な運動機能をオープンフィールド試験、棒上歩行試験、シリンダー試験等で評価した。その結果、生後35日の時点で運動機能が改善されること確認できた。また経時的に皮質内微小電気刺激(ICMS)を行い、皮質マップ変化が正常化することを確認できた。さらに脳の形態的変化が正常群と同程度までに回復していることも確認できた。現在、論文作成を進めている。皮質内微小電気刺激(ICMS)を実施し既知のマップ変化が正常化することを確認できたが、ゴルジ染色により神経細胞の樹状突起が変化するかを確認するまでには至らなかったが、概ね予定通り進んでいる。DWMIにおけるEEが、運動機能を正常化させること、またICMSによる皮質マップの正常化や形態的な変化(脳の体積)も正常化させることが明らかになったので、論文投稿の準備を始めた。ゴルジ染色による樹状突起の変化がこれまでの我々のデータと比較しどのように変化しているかについて現在解析を進めている。さらに、これら変化におけるIGF-2の関与についても検討を進める必要があると考えている。H29年度は、主にDWMIモデルに対しEEが運動機能を改善するか否かについて検討した。生後3日齢のオスWistarラットを用いDWMIモデルラットを作製し、離乳後の生後25日にEE飼育群と通常飼育群の2群に分けて生後70日齢まで飼育し、経時的な運動機能障害の改善をロタロッド試験評価する。その結果、離乳後から5週間のEEにより、成熟後の運動機能が著しく改善されることが明らかになった。生後70日まで飼育した後、皮質内微小電気刺激(ICMS)を実施し既知のマップ変化が正常化するかを確認し、またゴルジ染色により神経細胞の樹状突起が変化するかを確認する予定であったが、実施するに至らなかった。そのため予定よりやや遅れている。生後70日まで飼育した場合の皮質内微小電気刺激(ICMS)を検討する。これにより、DWMIにおける皮質マップの変化が正常化するか否かを確認する。またゴルジ染色も実施し、DWMIによる神経細胞の樹状突起の変化が正常化するか否かを確認する。一方、運動野に存在するGABA作動性介在ニューロンのサブタイプ(パルブアルブミン陽性、カルレチニン陽性、ソマトスタチン陽性)について免疫染色により解析し、介在ニューロンの変化が樹状突起の変化と関連するか否かについても明らかにする。

さらに、DWMIモデル脳内で増加するIGF-2が、EE飼育によって変動するか否かについても、皮質運動野をサンプルとして経時的に解析し、皮質回路形成の分子基盤をも念頭に入れて実施する。DWMIにおけるEEが、運動機能を正常化させること、またICMSによる皮質マップの正常化や形態的な変化(脳の体積)も正常化させることが明らかになったので、論文投稿の準備を始めた。ゴルジ染色による樹状突起の変化がこれまでの我々のデータと比較しどのように変化しているかについて現在解析を進めている。さらに、これら変化におけるIGF-2の関与についても検討を進める必要があると考えている。無駄な経費の節約を考えながら行動解析実験を中心に実施し、他経費で購入した試薬など共通で使用可能な消耗品もあり、当初の予定より経費使用が少なかった。次年度に繰り越し、電気生理学実験で必要な物品や分子生物学的試薬の購入に高価なものが多いので使用したい。無駄な経費の節約を考えながら実施し、他研究費と共通で使用可能な消耗品が多くあったこと等から、当初の予定より経費使用が少なかった。次年度に繰り越し、引き続き無駄な経費の節約を考えながら、ゴルジ染色による樹状突起の変化を視野に入れ実施し、論文作成を進めていく予定である。
魚類における耳石形成の分子機構

1.耳石を形成する2種類の基質タンパク質の微細分布ニジマスの耳石を構成する有機基質の主要な成分として、これまでにOMP-1およびOtolin-1と名付けた2種類の基質タンパク質の同定に成功した両基質タンパク質に対する特異的抗体を用いて透過型電子顕微鏡(TEM)による免疫組織化学を行うことによって、両基質タンパク質の耳石および各々の産生細胞における微細分布を調べた。その結果、各々の産生細胞内における分泌顆粒の特定に成功したが、耳石内における分布については反応性の程度にばらつきが認められ、特に抗Otolin-1抗体に対する反応性は極端に低いことがわかった。2.遺伝子の機能阻害実験による両基質タンバク質の機能の推定ゼブラフィッシュは、魚類のモデル動物として発生学の分野で最も解析が進んでいる魚である。また、ゼブラフィッシュは発生速度が速く、約18時間後には内耳の基となる耳胞が出現することがわかっている。そこでまず5RACE法によりOMP-1およびOtolin-1のゼブラホモログを同定し、両遺伝子のmRNAに特異的に結合して翻訳を阻害するモルフォリノオリゴを設計した。次に、マイクロインジェクション法により、各々のモルフォリノオリゴを受精直後の受精卵に注入した。蛍光色素をコインジェクションすることにより、胚全体にモルフォリノオリゴが行き渡っている個体を選別し、耳石がある程度大きくなる75時間胚までインキュベーター内にて発生させた。75時間胚の内耳には扁平石および礫石と呼ばれる2つの耳石が認められ、これらは互いに三次元的に離れて位置する。インジェクションした個体の内耳を光学顕微鏡下で観察し、耳石の形態別に分けたところ、OMP-1注入区ではコントロール区に比べて小さい耳石が形成され(耳石形成が遅れ)、一方Otolin-1注入区では2つの耳石が融合する個体が増加することが分かった。また、これらの結果は濃度依存的に上昇することも確認した。
ジーゲル保型形式の様々な持ち上げに付随するケッヒャー・マース級数の研究

1.1変数尖点形式fの池田リフトのケッヒャー・マース級数の具体的な公式を以前に得ていたが、そこに現れるfに付随するあるデイリクレ級数の特殊値の代数性について結果を得た。これは、2002年9月ルミニーで行われたシンポジウムで発表した。2.フーリエ係数をどのくらい与えるとジーゲル保型形式が定まるかという問題を3年ほど前に扱った(cf. H. Katsurada, Abhand. Math. 70(2000))がその精密化を行った。これに関してある予想を提出し、ケッヒャー・マース級数に関するある仮定のもとで予想が成立することを証明した。3.Garrett-Boechererによるジーゲルアイゼンシュタイン級数の引き戻し公式,伊吹山による微分作用素、および研究代表者によるジーゲル級数の明示公式を用いて次の場合に保型形式のスタンダードゼータ関数の特殊値を次の場合に精密に求めた:(1)副合同部分群に関する1変数尖点形式のスタンダードゼータ関数を指標でひねったもの(2)種数2でレベルが1のジーゲル尖点形式のスタンダードゼータ関数。(1)の場合は今までもいろいろなアルゴリズムが知られていたが、今回の方法はそれらのどの方法よりも有効と思われる。これに関しては、2001年9月の白馬における日独シンポジウム、同月都立大におけるシンポジウム,2003年2月の浜松におけるシンポジウム、および3月早稲田大におけるシンポジウムで発表した。また、(2)の結果は斉藤・黒川リフトのような特別な場合を除いてはおそらく初めてのことと思われる。4.長岡昇勇氏(近畿大)と共同で種数2の$P$進アイゼンシュタイン級数が真の保型形式になることを示した。1.フーリエ係数をどのくらい与えるとジーゲル保型形式が定まるかという問題を3年ほど前に扱った(cf.H.Katsurada,Abhand.Math.70(2000))がその精密化を行った。今後はその予想が正しいかどうかを知ることが重要な問題であると思う。2.Garrett-Boechererによるジーゲルアイゼンシュタイン級数の引き戻し公式、伊吹山による微分作用素、および研究代表者によるジーゲル級数の明示公式を用いて次の場合に保型形式のスタンダードゼータ関数の特殊値を精密に求めた:(1)素数レベルの副合同部分群に関する1変数尖点形式のスタンダードゼータ関数を指標でひねったもの。(2)種数2でレベルが1のジーゲル尖点形式のスタンダードゼータ関数。これに関しては、2001年9月の白馬における日独シンポジウム、および同月都立大におけるシンポジウムで発表した。3.長岡昇勇氏(近畿大)と共同で種数2の$pS進アイゼンシュタイン級数が真の保型形式になることを示した。5.研究目標の一つとした池田・宮脇リフトのケッヒャー・マース級数については成果が得られなかった。2.研究目標の一つとした宮脇リフトのケッヒャー・マース級数についてはいくつかの具体例を計算したが、一般的な結果が得られなかった。

3.昨年、Garrett-Boechererによるジーゲルアイゼンシュタイン級数の引き戻し公式,伊吹山による微分作用素、および研究代表者によるジーゲル級数の明示公式を用いて次の場合に保型形式のスタンダードゼータ関数の特殊値を精密に求めたが、今年はそれを拡張した:(1)作年は素数レベルの副合同部分群に関する偶数重さの1変数尖点形式のスタンダードゼータ関数を指標でひねったものを扱ったが、今年は2個の素数の積をレベルとするものや、奇数重さの時も扱った。(2)種数2でレベルが1のジーゲル尖点形式のスタンダードゼータ関数。(1)の場合は今までもいろいろなアルゴリズムが知られていたが、今回の方法はそれらのどの方法よりも有効と思われる。これに関しては、2003年2月の浜松におけるシンポジウム、および3月早稲田大におけるシンポジウムで発表した。また、(2)の結果は斉藤・黒川リフトのような特別な場合を除いてはおそらく初めてのことと思われる。4.レベルがpのp進整数環上の半整数対称行列による表現の局所密度の有用と思われる式を導いた。この式は次の2つのことに応用があると思われる。(1)昨年、長岡昇勇氏(近畿大)と共同で種数2の$P$進アイゼンシュタイン級数が真の保型形式になることを示したがその高次元の場合への拡張。
具体的事案における信教の自由の内実の認定手法――日英比較法的アプローチ

「宗教的要求は我々の已まんと欲して已む能わざる大なる生命の要求である」。ある著名な哲学者のことばです。宗教が個人の生きがいと密に関わるならば、信教の自由は手厚く守られなければならないということになるでしょう。実際、最高裁判決の中にも手厚く保障しているものがあります。しかしながら、現実の訴訟の場で、信教の自由の中身をどのように認定し評価すべきか、それをどう考慮して判断すべきかという肝心の問題については議論の蓄積が不十分であり、このままでは権利が十分に保障されなくなってしまう恐れがあります。本研究は、イギリス憲法における信教の自由論を手がかりにして、従来の議論の不足部分を補うものです。
蛍光性色素の分子配列・配向性の制御とカラフルな色素増感太陽電池の開発

新規なD-π-A蛍光性色素を分子設計・合成し、これらの色素を用いてDSSCの光電変換特性に及ぼすTiO2電極上での色素分子の配列・配向性や色素-TiO2間相互作用の影響について調べた。色素分子の配列・配向性とDSSCの光電変換特性との相関性に関して得られた知見に基づいて、電子求引性基と吸着基を分離した分離型D-π-A蛍光性色素やピリジン環を電子求引性・注入性吸着基として有する新型D-π-A蛍光性色素を創製することに成功し、新しいDSSC用D-π-A色素の分子設計指針の確立を達成した。本年度は、電子吸引性固定基としてピリジン環を導入したD-π-A型蛍光性色素を分子設計・合成し、本色素を用いた色素増感太陽電池(DSSCs)の光電変換特性を評価した。TiO_2電極上での色素の配列・配向性がDSSCsの光電変換特性に及ぼす影響を色素吸着させたTiO_2電極の反射スペクトルおよびIR測定の結果から調べた。得られた結果を以下に示す。1.D-π-A型蛍光性色素(1)-(6)の分子設計・合成4,4'-ジブロモ-2-ニトロビフェニルを出発原料として、36段階の反応を経て、電子吸引性固定基としてピリジン環を導入したD-π-A型蛍光性色素(1)-(6)を中程度の収率で得ることが出来た。2.溶液中およびTiO_2上に吸着させた色素の光物性1,4-ジオキサン中での蛍光性色素(1)-(6)は370400nmに吸収極大波長を示した。対応する蛍光スペクトルでは、色素(1)-(6)の蛍光極大波長は420470nmに出現し、蛍光量子収率(φ)は6085%であった。一方、TiO_2上に吸着させた色素(1)_(6)の吸収極大波長は1,4-ジオキサン中の場合と比べて10nm程度長波長シフトした。3.TiO_2電極上での色素の配列・配向性およびDSSCsの光電変換特性の評価TiO_2上に吸着させた蛍光性色素(1)-(6)のIRスペクトル測定から、色素(1)-(6)は色素のピリジン環とTiO_2間で配位結合を形成して吸着していることがわかった。色素(1)-(6)のDSSCsを作製し、IPCEスペクトルおよびI-V測定を行った。その結果、従来のカルボキシル基を電子吸引性固定基として有する色素と比べて、色素(1)-(6)の光電変換効率は2倍程度高い値を示した。以上より、電子吸引性固定基としてピリジン環を導入したD-π-A型蛍光性色素はDSSCs用色素として有望であることが実証された。本年度は、TiO_2電極との配位結合(N-Ti)による強い電子的相互作用の形成が可能なピリジン環を「電子求引性・注入性吸着基」として導入した新型D-π-A蛍光性色素NI3-NI6を分子設計・合成した。さらに、色素NI3,NI5に非共役的にカルボキシル基を導入した分離型D-π-A蛍光性色素NI7,NI8を合成した。従来型D-π-A色素NI1,NI2と比較しながら、色素NI3-NI8を用いた色素増感太陽電池(DSSC)の光電変換特性を評価した。色素NI1-NI8を用いたDSSCsのI-V測定およびIPCEスペクトル測定から光電変換特性の評価を行った。従来型NI1とNI2と比べて、新型NI3とNI4のJ_<sc>値およびη値は2倍程度高い値を示した。一方、色素NI5,NI6,NI8のJ_<sc>値とη値は、色素NI3-NI5のものよりも高い。TiO_2電極への色素吸着量に対してJ_<sc>値をプロットしたところ、従来型NI1,NI2に比べて、新型NI3とNI4の色素吸着量の増加に伴うJ_<sc>値の増加は、2倍程度大きいことがわかった。また、分離型NI7におけるJ_<sc>値の増加の程度は中程度であった。TiO_2上に吸着させた新型NI1-NI6のIRスペクトルから、従来型NI1とNI2は色素のカルボキシル基とTiO_2のブレンスレッド酸サイト間でエステル結合を形成して吸着しているが、新型NI3-NI6は色素のピリジン環の窒素(N)とTiO_2のルイス酸サイト間で配位結合を形成して吸着していることがわかった。また、分離型NI7,NI8は、エステル結合と配位結合の両方で吸着していた。

さらに、TiO_2表面をBF_3処理したTiO_2電極を用いることで、新型D-π-A色素のJ_<sc>値を2倍程度増大させることに成功した。本研究から、ピリジン環は「電子吸引性・注入性吸着基」として有望であることが実証された。
電子波の量子干渉効果の理論

[1]強磁場下の量子細線におけるコンダクタンスー強磁場での量子細線の電気伝導が,端電流とバルク電流で同じように理解できるかを明かにする目的で,端状態の透過・反射確率を計算した.その結果,それがバルク状態の非局在状態で決まること,すなわちバルク電流と端電流が全く同じ結論を与えることを示した.コンダクタンスのゆらぎや分布関数も計算し,それらが系の大きさや形に無関係に,平均コンダクタンスなどの唯一のパラメータで記述されることを示した.[2]軌道磁性ゆらぎー拡散領域で軌道磁性のゆらぎが異常に大きいことを示した.またポテンシャル中の二次元電子ガスの磁化のゆらぎがランダウ反磁性に比べてけた違いに大きくなることを明らかにした.[3]量子ホール効果ー強磁場下の有限二次元系におけるエネルギー準位の統計性を解析した.ランダウ準位の中央付近ではユニタリ対称性のランダム行列の分布に近く,中央から離れるとポアッソン分布に近づくこれはランダウ準位中の波動関係の局在・非局在と密接に結びついている.[4]量子細線の線幅ゆらぎの効果ーゆらぎが電子のフェルミ波長に比べてゆっくりと変化するような場合に,無限次の摂動まで取り入れた電気抵抗の理論を提案し,数値計算結果との比較によりその妥当性に示した.[5]量子点における電子相関効果ー半導体量子点でのエネルギー準位を電子間多体効果を取り入れて計算し,一電子描像が有効な状態から電子結晶状態への変化の様子を明かにすることを試みた.[6]量子井戸の遠赤外透過スペクトルーGaAs/AlGaAs多重量子井戸のアクセプタ不純物に対する強磁場下の電子間多体効果を計算し,発光スペクトルに特徴的な振動が現れることを予言した.[1]強磁場下の量子細線におけるコンダクタンスー強磁場での量子細線の電気伝導が,端電流とバルク電流で同じように理解できるかを明かにする目的で,端状態の透過・反射確率を計算した.その結果,それがバルク状態の非局在状態で決まること,すなわちバルク電流と端電流が全く同じ結論を与えることを示した.コンダクタンスのゆらぎや分布関数も計算し,それらが系の大きさや形に無関係に,平均コンダクタンスなどの唯一のパラメータで記述されることを示した.[2]軌道磁性ゆらぎー拡散領域で軌道磁性のゆらぎが異常に大きいことを示した.またポテンシャル中の二次元電子ガスの磁化のゆらぎがランダウ反磁性に比べてけた違いに大きくなることを明らかにした.[3]量子ホール効果ー強磁場下の有限二次元系におけるエネルギー準位の統計性を解析した.ランダウ準位の中央付近ではユニタリ対称性のランダム行列の分布に近く,中央から離れるとポアッソン分布に近づくこれはランダウ準位中の波動関係の局在・非局在と密接に結びついている.[4]量子細線の線幅ゆらぎの効果ーゆらぎが電子のフェルミ波長に比べてゆっくりと変化するような場合に,無限次の摂動まで取り入れた電気抵抗の理論を提案し,数値計算結果との比較によりその妥当性に示した.[5]量子点における電子相関効果ー半導体量子点でのエネルギー準位を電子間多体効果を取り入れて計算し,一電子描像が有効な状態から電子結晶状態への変化の様子を明かにすることを試みた.[6]量子井戸の遠赤外透過スペクトルーGaAs/AlGaAs多重量子井戸のアクセプタ不純物に対する強磁場下の電子間多体効果を計算し,発光スペクトルに特徴的な振動が現れることを予言した.
日本人若中年収縮期高血圧の中心血圧・動脈硬化に関する前向き観察研究

大動脈基部の血圧である中心血圧は、通常測定されている上腕血圧より重要臓器への負担を正確に反映しているとされている。若中年男性における孤立性収縮期高血圧(収縮期血圧のみが高値)は、高身長アスリートに良く見られ、上腕血圧は高いが中心血圧は低く予後良好と考えられ治療も不要とされてきた。しかし近年それに反する報告がされており、一定の見解は得られていない。さらにこれらの報告は欧米でのものであり、日本を含むアジア人と欧米人では体格に差があるため孤立性収縮期高血圧の病態にも差異が予想されるものの、アジア人における報告は皆無である。本研究は日本人若中年男性の孤立性収縮期高血圧患者の中心血圧・動脈硬化度を測定することにより、その病態・心血管疾患リスクを明らかにすることを目的とする。そして真のハイリスク患者の抽出・早期介入への第一歩になることを目指す。中心血圧・動脈硬化度は現在非侵襲的に、かつ簡便に測定することが可能である。これまでに中心血圧測定機器の日本人における妥当性を検討し良好な結果が得られた。また18歳から25歳の日本人大学生男性の健診データを後向きに解析し、孤立性収縮期高血圧が3-4%存在すること、正常血圧と比較して肥満傾向であることを確認した。身長に有意な差は認めず、日本人における孤立性収縮期高血圧の病態が欧米人とは異なることが示唆される。日本人若中年孤立性収縮期高血圧の病態解明には中心血圧・動脈硬化度を含めた評価が必要であると考えられる。我々は中心血圧を上腕にカフを巻いて非侵襲的に測定する方法の妥当性を日本人において確認している。また、動脈硬化度は脈波伝播速度を測定することで非侵襲的に評価可能である。これらを用いて本年度我々は、企業・大学へ打診し本研究へ協力頂ける施設を確保した。各協力施設の健診スケジュールや測定場所の提供状況に合わせて、中心血圧測定、脈波伝播速度測定を行い概ね予定通り症例数を蓄積できている。今年度で目標症例数の9割以上は集められている。残りの症例集積は早期に終了すると考えられ、学会発表・論文作成を行っていく。中心血圧は直接カテーテルを大動脈基部に留置し測定できるが、日常診療では現実的ではない。近年中心血圧を非侵襲的に測定する様々な方法が開発されてきており、現在では通常の血圧測定と同様に上腕にカフを巻いて中心血圧を算出する機器が使用可能である。我々は上腕カフを用いた機器とカテーテルにより測定した中心血圧を直接比較し、日本人においてその妥当性を確認した。また臨床的に有意義であることも中心血圧値と冠動脈疾患との相関を観察することで確認した。これらにより、若年、中年の健康診断受診者を対象に、中心血圧・動脈硬化測定を測定することが現実的となった。本年度我々は、企業・大学へ打診し本研究へ協力頂ける施設を確保した。

中心血圧・動脈硬化度は現在非侵襲的に、かつ簡便に測定することが可能である。これまでに中心血圧測定機器の日本人における妥当性を検討し良好な結果が得られた。また18歳から25歳の日本人大学生男性の健診データを後向きに解析し、孤立性収縮期高血圧が3-4%存在すること、正常血圧と比較して肥満傾向であることを確認した。身長に有意な差は認めず、日本人における孤立性収縮期高血圧の病態が欧米人とは異なることが示唆される。日本人若中年孤立性収縮期高血圧の病態解明には中心血圧・動脈硬化度を含めた評価が必要であると考えられる。我々は中心血圧を上腕にカフを巻いて非侵襲的に測定する方法の妥当性を日本人において確認している。また、動脈硬化度は脈波伝播速度を測定することで非侵襲的に評価可能である。これらを用いて本年度我々は、企業・大学へ打診し本研究へ協力頂ける施設を確保した。各協力施設の健診スケジュールや測定場所の提供状況に合わせて、中心血圧測定、脈波伝播速度測定を行い概ね予定通り症例数を蓄積できている。今年度で目標症例数の9割以上は集められている。現状は概ね順調に症例を集められているが、次年度は健診受診者が本年度と重複するため対象者が減少する可能性がある。また対象者は協力施設において健診を受診した方であるが、特に若年者の研究参加者を確保するのに困難なケースが多かった。いずれも測定日の増加や協力施設の拡充により対応していく。残りの症例集積は早期に終了すると考えられ、学会発表・論文作成を行っていく。購入機器(XCEL PWA/PWV)の日本語化に伴うアップグレード費用、及び統計ソフトのアップグレード費用計上のため前倒し請求を行ったが、いずれも次年度に延期となったため次年度に改めて計上する予定である。また、その他人件費、学会発表等における費用として当初の予定通り使用する計画である。論文作成用のソフト等購入予定であったが今年度内には購入せず次年度に購入予定とした。また論文校正や印刷費として次年度使用する。
簡易問診票による「うつ」症状のスクリーニングの有効性に関する産業看護学的研究

DSS(the Depression and Suicide Screen)を含む「心の健康度自己評価表」を、うつ状態にある勤労者をスクリーニングする目的で職域において使用した場合の、集団全体の成績、スクリーニングの効率、および既に職域で広く使われている職業性ストレス簡易調査票の成績との関連について検討した。在宅高齢者についての先行報告と比べると、DSS各項目とも陽性率が高く、集団全体としてのDSS得点は高めになり、原法に従って一次スクリーニングを行った場合の陽性率は5割を超えた。陽性群に1カ月以内に二次面接を行い、構造化面接により抑うつ症状・希死念慮等を評価して精神科的医療の要否を検討したところ、171人中25人(14.6%)が要精神科医療と判断され、それ以外は偽陽性と考えられた。両者で性別・年齢には差がなかった。二次面接不要群、偽陽性群、要医療群の三者で、職業性ストレス簡易調査票の成績を比較すると、精神的健康レベルは二次面接不要群>偽陽性群>要医療群であった。以上から、住民基本健診での先行報告に比べると職場ではDSS得点が高めになり、偽陽性率が相当高くなることが確かめられ、スクリーニング効率としては課題が残った。職業性ストレス簡易調査票をすでに用いている職場では、DSSまたは心の健康度自己評価表を新たに導入する意義は低いと考えられた。某公的企業の全職員203人にDSSと職業性ストレス簡易調査票を配布し、職員が定期健診委託機関を訪れた際に全員から任意提出を得た。DSSの抑うつ症状に関する5項目中2つ以上、または希死念慮に関する2項目中1つ以上がチェックされた場合をDSS陽性とした。DSS陽性者に1ヵ月以内に個別面談を行い、構造化面接CIDI-SFにより抑うつ症状・希死念慮等を評価しつつ、精神科的医療の要否を検討した。その結果、DSS陽性者は99人(48.8%)で、うち70人(34.5%)に二次面接を行い得た(平均年齢39.4歳、17人(24.3%)が女性)。うち3人(4.3%)に希死念慮が確認され、これ以外にも5人(7.1%)が抑うつ状態と認められ、計8人(11.4%)が要医療と判断された(うち2人は既に心療内科通院中)。要医療とされなかった62人中の2名も心療内科通院中であった。要医療とされた8人とそれ以外の62人を比較すると、年齢・性・婚姻状況には差がなかった。職業性ストレス簡易調査票の成績では(表)、仕事の負担度・コントロール度・対人関係・適合度および職場内支援度には差がなかったが、要医療群では精神的症状とくにイライラ感・疲労感・不安が高得点で、かつ家族の支援と家庭満足度が低得点であった。以上のように、DSS陽性率は住民基本健診での先行報告に比べかなり高く、疑陽性が多いため、スクリーニング効率としては課題が残った。この背景として、働き盛り集団である(高齢者がいない)ため、または完全自記式で回収したことの影響が推測された。また、二次面接で希死念慮や抑うつ状態が確認されたケースでは、家庭生活の問題の関与が推測された。つまり職場によっては、職場の環境調整だけによる自殺予防には限界がある可能性が示唆された。ある工場の従業員1795人に定期健康診断の際に、DSS(the Depression and Suicide Screen)を含む「心の健康度自己評価表」を配布回収し、項目ごとに「陽性率」を求めるととともに、DSS5項目についてそれぞれが陽性であれば各1点として合計しDSS得点を求めた。DSSの尺度としての内的一貫性は確認されたが、「うつ」受診者の一次スクリーニングの基準とされる「DSS得点2点以上または希死念慮2項目中1つ以上該当」を当てはめると「うつ」陽性群は受診者の約半数にも達した。

別の職場2カ所の全従業員549人に定期健康診断の際に、同じ「心の健康度自己評価表」と職業性ストレス簡易調査票を配布回収した。同様の基準で陽性群は58.8%であった。陽性群に1カ月以内に個別面談を行い、構造化面接CIDI-SFにより抑うつ症状・希死念慮等を評価しつつ、精神科的医療の要否を検討した。二次面接を行い得た171人(31.1%)のうち25人(4.6%)が「精神科医療などの支援を要す」(要医療群)と判断された。要医療群とそれ以外すなわち偽陽性群を比較すると、性・年齢には差がなかった。職業性ストレス簡易調査票の成績を二次面接不要群、偽陽性群、要医療群で比較すると、精神的健康レベルは二次面接不要群>偽陽性群>要医療群であった。以上から、住民基本健診での先行報告に比べると職域集団ではDSS得点が高めになる結果、偽陽性率がかなり高くなることが確かめられ、スクリーニング効率としては課題が残った。職業性ストレス簡易調査票をすでに用いている職場では、DSSまたは心の健康度自己評価表を新たに導入する意義は低いと考えられた。
オリゴ糖鎖ナノクラスターの精密構築と生体分子認識機構の解明

細胞表面に集積化した糖鎖(糖鎖クラスター)を分子認識場として生じるタンパク質やペプチドなどとの相互作用は、一つ一つの糖鎖の機能の足し合わせとは異なる、クラスターならではの性質である。本研究では糖鎖クラスターの機能メカニズムを明らかにすることを目指し、核磁気共鳴(NMR)法を活用した糖鎖クラスターの新規解析法を開発した。これにより、糖鎖クラスターの動的構造や機能を詳細に解明するための基盤を整えることができた。糖鎖クラスターを分子認識場として生じるタンパク質やペプチドなどの生体高分子との相互作用は、一つ一つの糖鎖の機能の単なる足し合わせとは異なる、クラスターならではの性質である。本研究では、このような糖鎖クラスターの機能メカニズムを明らかにすることを目的とし、生体内で重要な役割を果たすオリゴ糖鎖クラスターの精密構築を行う。これによりNMR計測を中心とした詳細な解析を可能とし、糖鎖クラスターが発現する特異な生体分子認識機構を明らかにする。平成21年度では、糖脂質GM1を集積した小型バイセルを構築した。糖鎖クラスターのNMR解析を行うためには、効果的に機能を発現する集積形態と、NMR解析に適したナノサイズを両立する必要がある。そこで、ディスク状の二重膜構造を有し、かつサイズ制御が可能なバイセルに着目し、神経細胞膜上に多く存在するGM1ガングリオシドを、バイセルの構成分子として組み込むことを試みた。最適化した条件のもと、GM1とリン脂質DMPC及びDHPCを混合することで試料を調製し、各種NMR測定によってGM1がバイセルに組み込まれていることを確認した。また構成成分の混合比率を変化させることで、GM1含有バイセルのサイズを制御することに成功した。一方、糖鎖の還元末端へ金属イオン結合部位を導入する手法の開発を行った。糖鎖はNOEによる距離情報の取得が困難であり、そのNMR解析はこれまで十分になされていない。この問題を解決するために、ランタニドイオンを用いた常磁性タグを糖鎖へ導入した。はじめに、N型糖鎖のコア構造であるジアセチルキトビオースの還元末端を選択的にアミノ化し、そこへ新規に合成したEDTA誘導体を連結した。こうして得た試料へ常磁性金属を添加することで、金属イオンを効率的に所定の位置へ導入することができた。さらに各種NMR解析を行った結果、常磁性効果を応用することで水溶液中の糖鎖の立体構造情報が得られることを見出した。生体内では、クラスターを形成したオリゴ糖鎖が、細胞間接着やシグナル伝達などの重要な機能を担っている。ところがオリゴ糖鎖の多くは複雑で多様な構造をしており、人工系において精密な糖鎖クラスターを構築することは困難であった。そのため既存の研究ではNMR法が適用できず、糖鎖集積体の性質を巨視的に調査するにとどまっていた。これに対し本研究では、効果的に機能を発現する集積形態と、ナノスケールのサイズを両立した糖鎖クラスターを構築し、そのNMR解析を行った。平成22年度では、はじめに、常磁性NMRを応用した糖鎖の構造解析法を確立した。ランタニドイオンを配位させたジアセチルキトビオースの^1H-^<_13>C HSQC測定を行い、常磁性効果によるNMRスペクトルの変化を定量的に観測することに成功した。分子動力学計算により求めた糖鎖の安定構造をもとに実験値と計算値を比較した結果、両者は非常に良い一致を示した。続いて、糖鎖クラスターの構造および集合様式を解き明かすことを目指し、糖脂質含有バイセルのNMR解析を行った。前年度に確立した手法に基づき、神経細胞膜上に存在する糖脂質であるガングリオシドGM1、GM2、およびGM3を組込んだ小型バイセルを新たに調製した。これらのガングリオシドはいずれも単独では水中で巨大なミセルを形成するため、通常はNMRによる観測は不可能である。そこでバイセルへ含有させることでサイズの制御を可能とし、糖鎖クラスター由来のNMRシグナルを明瞭に観測することに成功した。さらに、各種二次元NMR測定を駆使し、各ガングリオシドのスペクトル帰属を達成した。またGM1クラスターと特異的に結合し凝集することが知られているアミロイドβペプチド(Aβ)との相互作用を調べた結果、GM1を集積したバイセルが顕著にAβの凝集を誘起することを明らかにした。
捕食者共存下で環境浄化細菌の有効利用を可能にするエンジニアリング手法の確立

1)自然界からの原生動物の単離と捕食条件の検討:新たな原生動物を単離するため、周辺河川等に生息する細菌捕食性の原生動物を調査し、新たに、Ochromonas属に近縁な、少し大型の原生動物の単離に成功した。また、共焦点レーザー顕微鏡を使って、蛍光タンパク合成遺伝子を組み込んだCupriavidus属細菌が本原生動物に摂取され、食胞に取り込まれる様子を観察、撮影できた。今後、本技術を使って捕食の詳細な挙動解析を試みていく。2)単離原生動物の捕食条件の検討:単離し、NBRCに寄託済みの原生動物、Spumella sp. TGKK2,Ochromonas sp. TGPH2,Bodo sp. TGKH8を利用して捕食実験を実施し、被食細菌の残存性に関する評価を行った。被食細菌としては,Cupriavidus necator KT1およびEscherichia coliK-12由来の組換え体、加えてPseudomonas aeruginosa PAO1とした。これらの細菌は、およそ10^810^9 cells/mLの濃度を初期値として、捕食実験に使用した。捕食の速度や到達レベルは組合せによって様々であったが、多くのケースで、初期に著しい減少を示した後、概ね10^410^6 cells/mLの範囲で一定の値に到達し、安定した。また、C. necator KT1由来株を利用して、2種類の河川水を使い、土着原生動物群による捕食実験を行なった結果、同様の捕食挙動が観察された。それゆえ、単離原生動物と被食細菌で観察される現象は、自然界での捕食現象を良く再現できていると判断した。3)捕食回避能を有する細菌の探索・解析:河川水から、フロック化により塊となって、捕食を回避する新たな細菌を単離した。16SrRNA遺伝子の解析からKinneretia属に近縁な細菌であった。申請時に計画した上記の3項目に関しては、概ね計画通りに進捗している。研究に必要な捕食者である原生動物と、被食者である細菌は、計画通りに取得・育種が進んでおり、捕食現象を共焦点レーザー顕微鏡で解析できる目処もついた。また、実証のための連続装置の試運転も完了し、今後本運転を進める計画である。研究を進めるための個々の研究材料は確保の目処がついた。また、研究題目にもあるように「エンジニアリング手法の確立」に向けた、連続実験(=分解処理)の試験装置の一号機も完成した。それゆえ、今後は、現場に近い形での連続装置による実証試験を進めていく。1)自然界からの原生動物の単離と捕食条件の検討:これまでに単離している原生動物とは異なる種類の原生動物を単離するため、周辺河川等に生息する細菌捕食性の原生動物を調査した結果、Paraphysomonas属、Neocercomonas属の鞭毛虫が生息していることが明らかとなり、新たな原生動物として単離作業を進めている。また、単離済みのSpumella属の原生動物を使って、捕食による被食細菌の最終濃度を調査し、10^8 cells/mLの細菌が最終的に10^4 cells/mLレベルに低下(=捕食される)することが分かった。また、これまでは、被食細菌として、土壌浄化での使用実績のあるカプリアビダス属細菌を使ってきたが、成果の標準化を念頭に、遺伝子組換え等の標準株となっている大腸菌K-12株の利用も検討項目に入れることにした。2)捕食回避手段の検討:分解細菌にビオラセイン生産能を付与することによって、原生動物による捕食を回避できることが明らかとなり、モデル細菌として、トリクロロエチレン分解能を有するカプリアビダス属細菌にビオラセイン合成遺伝子を導入し、ビオラセインを生産させることに目処が付き、その必要含有量も把握した。現在は、回分実験での有効性の確認を終了し、連続実験での検証に向けた準備を進めている。3)捕食に係わる細菌遺伝子の探索・解析:これまでに2種類の捕食回避能を有する細菌を取得した。2種類の遺伝子の機能解析のため、現在トランスポゾンによる変異株の取得を進めている。申請時に計画した3項目の研究内容、1)自然界からの原生動物の単離と捕食条件の検討、2)捕食回避手段の検討、3)捕食に係わる細菌遺伝子の探索・解析、に関して、概ね計画通りに進捗している。

これらの細菌は、およそ10^810^9 cells/mLの濃度を初期値として、捕食実験に使用した。捕食の速度や到達レベルは組合せによって様々であったが、多くのケースで、初期に著しい減少を示した後、概ね10^410^6 cells/mLの範囲で一定の値に到達し、安定した。また、C. necator KT1由来株を利用して、2種類の河川水を使い、土着原生動物群による捕食実験を行なった結果、同様の捕食挙動が観察された。それゆえ、単離原生動物と被食細菌で観察される現象は、自然界での捕食現象を良く再現できていると判断した。3)捕食回避能を有する細菌の探索・解析:河川水から、フロック化により塊となって、捕食を回避する新たな細菌を単離した。16SrRNA遺伝子の解析からKinneretia属に近縁な細菌であった。申請時に計画した上記の3項目に関しては、概ね計画通りに進捗している。研究に必要な捕食者である原生動物と、被食者である細菌は、計画通りに取得・育種が進んでおり、捕食現象を共焦点レーザー顕微鏡で解析できる目処もついた。また、実証のための連続装置の試運転も完了し、今後本運転を進める計画である。研究を進めるための個々の研究材料は確保の目処がついてきた。それゆえ、研究題目にもあるように「エンジニアリング手法の確立」に向けて、連続実験(=分解処理)での研究ステップに段階を進めるべく、装置化に向けて注力する。研究を進めるための個々の研究材料は確保の目処がついた。また、研究題目にもあるように「エンジニアリング手法の確立」に向けた、連続実験(=分解処理)の試験装置の一号機も完成した。それゆえ、今後は、現場に近い形での連続装置による実証試験を進めていく。
時間分解偏光分光による光励起状態の動的過程の研究

光励起状態における電子の動的振舞いを固体中で典型的な電子性欠陥であるアルカリハライド中のF中心を例に取り、ピコ秒時間分解偏光分光による手法を用いて調べた。さらにその応用として、多孔質シリコンからの青緑色発光の発光機構の解明を試みた。前者については、KClおよびRbCl中のF中心の共鳴二次発光スペクトルの測定を行い、抽出されたホットルミネッセンス(HL)の偏光メモリー(P)消失の様子から、フランク・コンドン状態(2p状態)から発光の始状態である緩和励起状態(2s'状態)に至る高速緩和過程において生じる準位間の乗り移りは、励起エネルギーと発光エネルギーとの間のエネルギーでは生じていないことを示した。さらに、通常発光(OL)領域に見られる2pポテンシャルの底からの高速緩和発光を励起エネルギーおよび温度変化の測定を行うことにより、OL領域内においても励起直後のHLとほぼ同じP値を持つ発光(すなわち2pポテンシャル面を一方向に落下する際に発するHL)と2pポテンシャルの底に緩和し完全にPを消失した発光(すなわち2pポテンシャルの底からのOL)とに新たに分離することができた。この結果は、萱沼による2pポテンシャルのみを考慮したF中心のHLの時間分解シミュレーションの様態とも良く似ている。後者については、真空熱処理による水素脱離させた試料に見られる青緑色発光の発光バンドおよびバンド内における励起偏光メモリーの変化について、励起エネルギーを2.133.49eVまで可変し依存性を調べた。得られた実験結果を説明するために、局在エキシトンモデルにトンネルおよびフォノンによる効果を加味したモデルを提唱し、その発光機構を現象論的に説明し得た。光励起状態における電子の動的振舞いを固体中で典型的な電子性欠陥であるアルカリハライド中のF中心を例に取り、ピコ秒時間分解偏光分光による手法を用いて調べている。さらにその応用として、電気化学的手法を用いて作製された多孔質シリコンからの青緑色発光の発光機構の解明を試みるとともに、発光の原因とされている量子閉じ込め効果およびフォノンの介在などについて研究を行っている。本年度は、実験に用いるピコ秒時間分解偏光分光装置の遅延装置を市販のものに取り替え、測定精度の向上をはかり、前者については、RbCl中のF中心のピコ秒時間分解偏光分光による共鳴二次発光の測定を行った。得られた共鳴二次発光スペクトルからホットルミネッセンス成分を抽出し、その偏光メモリー消失の様子を調べた。その結果、フランク・コンドン状態(2p状態)から発光の始状態である緩和励起状態(2s'状態)に至る高速緩和過程において生じる準位間の乗り移りは、励起エネルギーと発光エネルギーとの間のエネルギーでは生じていないことが判明した。さらに、2pポテンシャルの底からの発光と思われる高速緩和発光を抽出することができた。これらを学会等において報告した。さらにその応用として、電気化学的手法を用いて作製された多孔質シリコンからの青緑色発光の発光機構の解明を試みるとともに、発光の原因とされている量子閉じ込め効果およびフォノンの介在などについて研究を行った。