hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
活性型GPCRの構造解析への挑戦

Gタンパク質共役型受容体(GPCR)によるシグナル伝達機構を分子レベルで解明するには、その不活性型構造と活性型構造の情報が必須である。本研究では、花粉症などのアレルギーに関係するヒスタミンH1受容体や、パーキンソン病などに関与するアデノシンA2a受容体などを用いて、GPCRが不活性化状態から活性化状態へ変化する時の動きを解明するために必要な構造情報を取得するための基盤作りを目的とした。まず、酵母を利用して大量発現させたヒスタミンH1受容体の不活性型構造を、アレルギーの薬である抗ヒスタミン薬ドキセピンとの複合体構造として決定し、論文に発表した。これにより、抗ヒスタミン薬の副作用の原因である低い受容体選択性の原因が解明された。また、アデノシンA2a受容体については、構造認識抗体を作製した。そして、アデノシンA2a受容体と抗体Fab断片の複合体により、不活性型構造を発表した。更に活性型構造を安定化させるような抗体の取得にも成功した。本研究では、花粉症などのアレルギーに関係するヒスタミンH1受容体や、パーキンソン病などに関与するアデノシンA2a受容体などを用いて、GPCRが不活性化状態から活性化状態へ変化する時の動きを解明することを目的とした。初年度は、酵母を利用して大量発現させた試料を用いて結晶化に成功していたヒスタミンH1受容体の不活性型構造を、アレルギーの薬である抗ヒスタミン薬ドキセピンとの複合体構造として決定し、論文に発表した。ドキセピンは、受容体選択性が低い抗ヒスタミン薬である。構造を決定してみるとドキセピンは、ヒスタミンH1受容体だけでなく他のアミン受容体でも保存されているアミノ酸に囲まれて結合しており、ドキセピンの受容体選択性の低さは、ドキセピンがアミン受容体間で保存的な構造をしている部位に結合することにより生じていることが解明された。更に、ヒスタミンH1受容体に特有なアミノ酸に囲まれた薬剤結合部位の存在も明らかになり、この構造は、より選択性が高く、強い効果を持つ抗ヒスタミン薬を開発するために役立つものとなった。その後は、受容体の活性化状態の構造決定を目指した。活性型構造の唯一の成功例であるアドレナリンβ2受容体では、活性化状態を安定化させるには、agonistを結合させ、さらに細胞内側にG蛋白質や、nanobodyと呼ばれる小さな一本鎖抗体を結合させる必要があった。われわれは、マウスで作製した抗体をnanobodyの代わりに利用しようと考え、受容体を活性化状態に固定すると考えられる抗体の作製に成功した。本研究では、花粉症などのアレルギーに関係するヒスタミンH1受容体などを用いて、GPCRが不活性化状態から活性化状態へ変化する時の動きを解明することを目的とする。本年度は、酵母を利用して大量発現させることに成功した試料を用いて結晶化に成功していたヒスタミンH1受容体の不活性型構造を、アレルギーの薬である抗ヒスタミン薬ドキセピンとの複合体構造として決定し、論文に発表した。その後は、活性化状態の構造決定を目指し、アゴニストを結合させて結晶化させる研究を進めている。しかし、最近になり、アゴニストを結合させただけでは完全な活性化状態にはならないことが分かって来た。そこで、抗体を結合させたり、変異を導入することで、活性化状態を安定化させる方法を検討中である。本年度の予定は、まず、ヒスタミンH1受容体の不活性型構造を発表し、次に、活性型構造の決定に向けたコンストラクトを作製することであった。

第一の目的である不活性状態の構造に関しては、既に結晶化に成功していたため、計画通りにデータ取得、構造決定に成功した。活性化状態の構造決定に向けたコンストラクトの作製については、T4リゾチームの挿入位置の最適化や、活性型構造の熱安定化の為の変異導入を行っており、順調に進んでいる。2011年の初めに、アデノシンA2a受容体とβ2アドレナリン受容体について、アゴニスト結合型の構造が発表された。それらの構造では、活性化に伴い動くと考えられている膜貫通ヘリックスが殆ど動いておらず、不活性型とほぼ同じ構造をとっていた。これらによりアゴニストを結合させただけでは、活性化状態を安定化できないことが示唆された。そのため、当初予定していた計画の内、抗体を作製する手法と変異を導入する手法に絞って研究を行う。抗体作製費、結晶化用試薬、器具類、データ測定旅費などに使用する予定である。
半導体発光素子による光子数量子状態発生と量子光学

波長変換の実験は成功し、通信波長とデバイス波長間の変換のラインナップが完成した。これは報道発表が多数なされるに至った。マイクロトロイド共振器を念頭に光Kerr効果を使った量子非破壊測定をどこまで改良できるかについては海外との共同研究も成功し、Optics Express誌で論文発表した。マイクロトロイドの光応答特性測定については、光速度のslowing downの観測までに至った。「単一光子」度の許容範囲については、実は許容範囲が相当大きいことが判明し、実験家に対する朗報となった。これは日経新聞で報道された。量子力学の非局所相関を利用した超並列の情報処理や究極の信頼性を保証する暗号通信を可能とする量子情報技術は未来技術として期待か大きい。ここで必須となる、単一光子光やエンタンクル光を発生するためには、光と物質の相互作用を究極的に制御する必要かある。究極の制御の本質は、光を微小な空間に閉しこめる技術と、その空間に物質系の強い非線形性や光増幅機能なとの能動機能を誘起することであり、フレークスルーとなる物質科学の展開か待たれている状況である。本領域で追求する多体電子正孔系に内在する相関効果はこれらの際だった光効果を発現する潜在力を有する。本課題では、A02・A04班との密接な協力により、電子系の多体相関効果を活用して新しい量子光学光源を得る技術を開拓する。具体的には、ナノ構造を利用したモード純度の高い微小共振器レーザー、量子ドット中の多励起子相関を利用したエンタングル光子対発生、増強した非線形性によるカー効果デバイス、量子縮退した励起子あるいは励起子分子系を用いた広帯域光パラメトリック過程や2光子増幅の活用である。量子情報技術としてのニーズを物質科学の研究者にフィードバックすることで、次世代技術である量子情報技術に資する光物質科学の展開に貢献する。量子情報技術は未来技術として期待が大きい。その実現のため約20年前報告者は巨大非線形光学を用いる方法を提案した[Phys. Rev. A32(1985)2287]が、これはテクノロジー的には尚早であった。そこでこの10年間は線形光学でできる範囲の量子情報処理を追求し「強い非線形光学効果を用いない量子情報処理の研究」(基盤(B)15340133)やCRESTチーム(2003-2008)の代表等を行った。しかしそれも限界が-主に演算の多段集積可能性において-明らかになって来た。本応募研究課題はその限界を打ち破るべく、量子情報研究と動的相関系の融合の機運を先取りするものである。今期、上記PRA32のアイデアと共振系の融合をめざし、マイクロトロイダル共振器を用いた方法を提案した。これは低損失・高Q値・高光閉じこめ効果を特徴とするマイクロトロイダル共振器を用いて非線形光学効果の増強を図ると共に、本目的に有害なつGAWBS(guided acoustic wave Brilloiunscattering :導波性ブリルアン散乱)を完全に抑制するというアイデアである。本成果は理論の論文として2008年12月出版された(下記研究成果Optics Express論文)。また光を用いる量子情報処理の研究として国際会議にて2件の招待講演を行った(下記学会発表2件)。量子力学の非局所性や非古典的な量子状態を制御することで超並列の情報処理や究極の信頼性を保証する暗号通信を達成する量子情報技術の発展が非常に期待されている。現在の情報技術における光の役割と同様に、量子情報技術において光に期待される役割は大きく、光の非古典的状態発生及び非局所性を示すエンタングルメント光発生はもとより、その究極的な制御と測定技術の開拓が求められている。特に量子情報通信において量子状態を離れた地点に送ることは基本的な技術である。それと同時に、現実的な光源や制御技術は必然的に不完全であり、それらを用いた場合の量子情報通信を考えることは非常に重要である。本年度は半導体量子ドットやダイヤモンドのカラーセンター等により実現される単一光子光源に対する不完全性を考慮し、それらを用いる際に有用な長距離量子暗号方式を提案することが出来た。また、より長距離の通信を実現するためには量子メモリや量子非破壊測定等を駆使した量子リピーターの実現が重要となる。本年度は一つの方法としてコヒーレント光と共振器結合原子系あるいは半導体量子ドット系との相互作用を用いた量子リピーターの研究を行った。これまでいくつかの方法が提案されていたが、そのうち2プローブ法に関する新しい方式を見出し、その最適性を証明した。また、共振器結合系への実験約アプローチとしてマイクロトロイド共振器を利用した実験の立ち上げを実施中である。

量子力学の原理に基づいた情報科学の探求により、物理系の量子性の理解が大いに深まり、量子コンピューティングや量子暗号などの新しい情報処理の可能性が示され、計測や量子論そのものの研究とあいまって、広く量子情報処理の分野として急速に研究が進んでいる。現在の情報技術における光の役割と同様に、量子情報技術において光に期待される役割は大きく、光の非古典的状態発生及び非局所性を示すエンタングルメント光発生はもとより、その究極的な制御と測定技術の開拓が求められている。特に量子情報通信において量子状態を離れた地点に送ることは基本的な技術である。それと同時に、現実的な光源や制御技術は必然的に不完全であり、それらを用いた場合の量子情報通信を考えることは非常に重要である。昨年度(平成21年度)には半導体量子ドットやダイヤモンドのカラーセンター等により発生される不完全な単一光子に有用な長距離量子暗号方式を提案することが出来きたが、今期(平成22年度)はこの普及のために学会発表を行った。また、より長距離の通信を実現するためには量子メモリや量子非破壊測定等を駆使した量子リピーターの実現が重要となる。昨年度に提案を行ったコヒーレント光と共振器結合原子系あるいは半導体量子ドット系との相互作用を用いた量子リピーターの研究をさらに進めた方法を検討し、現在論文執筆中である。また、共振器結合系への実験的アプローチとしてマイクロトロイド共振器を利用した光の遅延を観測することに成功した。これも論文準備中である。量子力学の非局所性や非古典的な量子状態を制御することで超並列の情報処理や究極の信頼性を保証する暗号通信を達成する量子情報技術の発展が非常に期待されている。また、必要な規模の量子演算を行うために最低限要求される最子情報技術はどの程度のものかを定量的に検討し、光を含む複合物理系での実現可能性を探ることも重要となる。本年度は特にこのような複合物理系に必須な肚子インターフェースの研究を行った。更に実現可能な量子情報技術の更なる可能性を追求するために、大規模量子演算に必要な光を含めた複合物理系に要求される量子演算の精度に関して知見を得ることを目標にいくつかの量子演算モデルの検討を始めた。量子計算が発案されたころに盛んに研究されていた量子回路を利用した量子演算モデルとは異なる量子演算モデルにより、より現実的な量子演算で可能な量子計算について検討を行った。特にトポロジカル量子計算モデルを適用し、物理系の構造を見直すことで、従来考えられてきた雑音閾値を一桁上回る非常に耐性のある現実的な量子計算モデルの構築に成功した。このモデルは本領域で検討されている物理系以外にも広く適用可能な一般的なモデルであり、本領域を超えて新たな量子計算の可能性を示唆するものである。[1]新しい量子計算手法の提案対称性の破れによる長距離秩序を有する物質を用いた新たな量子計算手法を提案し、多体協調効果によって量子計算の熱雑音に対する耐性が著しく向上されるという現象を発見した。量子情報処理に使われる量子状態は雑音に非常に弱く、雑音から保護する新たな方法を確立することが大きな課題となっていた。
幹細胞制御因子CD133を標的とした難治性神経芽腫の新規治療法開発の基盤研究

幹細胞マーカーであるCD133は、神経芽腫の幹細胞が濃縮される細胞塊(以下スフェア)培養において発現が誘導され、細胞の分化の抑制および増殖促進に関与することが明らかになった。そこで神経芽腫スフェアでCD133のプロモーター領域を解析し、転写を誘導する転写因子CDX1を同定した。CDX1は神経芽腫細胞の増殖を促進し、スフェア形成を誘導した。さらに、CDX1は複数の幹細胞関連遺伝子の発現に関わっていることが示唆された。そこで、CD133およびCDX1を組織特異的に発現するマウスを作出するため、TgベクターをES細胞へ導入してマウスを作出した。神経および脳腫瘍の幹細胞マーカーであるCD133は、神経芽腫の幹細胞が濃縮される浮遊細胞塊(以下スフェア)培養において発現が誘導された。また、CD133を発現した神経芽腫細胞では、細胞の分化に関わる受容体分子RETの発現が、p38MAPKおよびAKTのシグナル活性化を介して抑えられることが明らかとなった。また、CD133を過剰発現するとスフェア内での細胞の生存率の上昇が見られ、CD133はがん幹細胞の維持重要な役割を持つことが示唆された。このことから、神経芽腫幹細胞においてCD133が発現誘導されており、その結果分化が抑制され、CD133は神経芽腫の悪性化に寄与していることが示唆された。この結果はOncogene誌に掲載された(Oncogene, 2011, (30) 97-105)。また、神経芽腫スフェアではCD133の5つのプロモーターのうち、プロモーターP1が特異的に使用され、転写が誘導されていることが明らかとなった。そのプロモーターP1に結合する転写因子を網羅的に解析した結果、転写因子CDX1を同定した。CDX1の高発現は神経芽腫細胞のin vitro/vivoでの増殖を促進し、スフェア形成を誘導した。また、CDX1はCD133以外に複数の幹細胞関連遺伝子のプロモーターに結合し、転写に関わっていることが明らかとなった。そこで、CD133およびCDX1を組織特異的に発現するマウスを作出するため、トランスジェニック(Tg)を作成した。TgベクターはマウスES細胞へ導入され、マウスを作出した。今後組織特異的Cre遺伝子を持つマウスとの掛け合わせおよび、神経芽腫モデルマウスを用いて、発がんおよび腫瘍形成の促進について解析する。神経および脳腫瘍の幹細胞マーカーであるCD133は、神経芽腫の幹細胞が濃縮される不要細胞塊(以下スフェア)培養において発現が誘導される。また、CD133を発現した神経芽腫では、神経の文化に係る受容体分子RETの発現がp38MAPKおよびAKTのシグナル活性化を介して押さえられていることが明らかとなった。また、CD133をかじょうはつげんするとスフェア内での細胞の生存率が上昇し、CD133はがん幹細胞の位置に重要な役割を持つことが示唆された。そこで、CD133およびCDX1を組織特異的に発現するマウスを作出するため、トランスジェニック(Tg)マウスを作成した。Rosa26領域に導入されるTgベクターは、ES細胞へ導入され、マウスを作出した。今後は組織特的Cre遺伝子を持つマウスとの掛け合わせおよび、神経芽腫モデルマウスを用いて、発がんおよび腫瘍形成の促進について解析を行う。神経および脳腫瘍の幹細胞マーカーであるCD133は、神経芽腫の幹細胞が濃縮される浮遊細胞塊(以下スフェア)培養において発現が誘導される。また、CD133を過剰発現するとスフェア内での細胞の生存率が上昇し、CD133はがん幹細胞の維持に重要な役割を持つことが示唆された。

そのプロモーターP1に結合する転写因子を網羅的に解析した結果、転写因子CDX1を同定した。CDX1の高発現は神経芽腫細胞のin vitro/vivoでの増殖を促進し、スフェア形成を誘導した。また、CDX1はCD133以外に複数の幹細胞関連遺伝子のプロモーターに結合し、転写に関わっていることが明らかとなった。そこで、CD133およびCDX1を組織特異的に発現するマウスを作出するため、トランスジェニック(Tg)マウスを作成した。Rosa26領域に導入されるTgベクターは、ES細胞へ導入され、マウスを作出した。幹細胞マーカーであるCD133は、神経芽腫の幹細胞が濃縮される細胞塊(以下スフェア)培養において発現が誘導され、細胞の分化の抑制および増殖促進に関与することが明らかになった。そこで神経芽腫スフェアでCD133のプロモーター領域を解析し、転写を誘導する転写因子CDX1を同定した。CDX1は神経芽腫細胞の増殖を促進し、スフェア形成を誘導した。さらに、CDX1は複数の幹細胞関連遺伝子の発現に関わっていることが示唆された。そこで、CD133およびCDX1を組織特異的に発現するマウスを作出するため、TgベクターをES細胞へ導入してマウスを作出した。CD133およびCDX1を組織特異的に発現するTgマウスは作出した。これまでにCreを発現するマウスとの交配は行っていないが、分離した皮膚細胞を用いて、遺伝子発現の検討を行っている。Creを発現するマウスとの掛け合わせを行わない、Rosa26領域にTgを持つマウスでは、今のところ著明な発がん傾向などは見られておらず、Cre遺伝子が必要であることが示唆される。また、CDX1は数多くの幹細胞関連遺伝子およびシグナル経路の活性化を引き起こすことが予想されるため、CDX1を高発現した細胞と、スフェア形成を行った細胞のRNAを用いて、網羅的な遺伝子発現解析を行った。これにより、CDX1の発現またはスフェア形成によって、遺伝子発現パターンの変化を追跡できるとともに、発がんに関わる新たな標的を見出せることが期待される。医歯薬学CDX1の高発現によって誘導される、幹細胞関連遺伝子およびがん関連遺伝子の網羅的解析を更に進め、既存の阻害剤等での治療法開発を試みる。また、スフェア形成時にCDX1が発現誘導されるメカニズムを、ヒストン修飾を中心にした解析で明らかにする。なお、CDX1のin vitro/vivoの機能解析については、論文化を行う。CD133またはCDX1をRosa26領域に持つTgマウスについては、in vitroの実験の後、組織特異的なCre遺伝子を持つマウスと交配し、CD133またはCDX1の高発現と発がんについて、in vivoイメージャーを用いて経時的に観察するとともに、発生した神経芽腫組織の細胞を単離してin vitroの解析を行う。さらに、神経芽腫を自然発症するMYCNトランスジェニックマウスと交配して、神経芽腫の発生率、転移率の上昇とマウスの死亡率についての解析を行う。神経芽腫スフェア特異的なCD133の制御分子としてCDX1を見出し、CDX1が神経芽腫細胞のスフェア形成能を上昇させることを明らかにした。また、CDX1がCD133だけでなく、OCT4を始めとした複数の幹細胞関連遺伝子の発現を促進し、そのことによって神経芽腫のがん幹細胞性に関わっていることを示した。in vitroでの実験データを元に現在論文を作成中である。
成年後見法制の比較法的検討と日本法への改正提言

成年後見制度が抱えている問題点について、比較法的観点から具体的に検討してきた。その中でも、成年被後見人の選挙権剥奪問題については、集中的に研究を行い、『成年後見制度と障害者権利条約』(三省堂、2012年)にその成果を発表し、2013年3月の東京地裁判決にも少なからず影響を与えることが出来た。その結果、公職選挙法11条1項1号は削除される見通しである。なお、成年後見人の医療同意権についても研究を進めた。22年度に招請したドイツゲッチンゲン大学のフォルカー・リップ教授が東日本大震災の影響により急遽来日が不可能になったため、繰り越し措置のお蔭で、23年度にこの企画が実現した。この間に、成年後見人の法定代理権や取消権が、障害者権利条約との関連で問題になってきたので(本人意思の表明を抑圧しているのではないか等)、その点も配慮して、講演をお願いした。ドイツは、障害者権利条約に署名後に、これをすでに批准しているので、成年者世話法(成年後見法)との関連・調整がなされている。少なくとも、日本におけるよりは法的な議論が進んでいる。そこで、日本の成年後見法に関する民法の現行の条文をドイツ語と英語で予めお送りして、日本の制度に関するリップ教授の意見を聞くことができた。同時並行で日本の成年後見法制の改正提言の検討を行ってきたので、本研究の成果が相当に具体化してきた。なお、オーストリアの代弁人法との関連も、同教授は講演の中で言及されたので、今後は、法制度的にきわめて類似性のある3つの法制度の比較をしながら、日本法の改正提言を求めることができると考えている。なお、講演会に参加した実務家や障害者団体の関係者からは、大変重要な問題提起であったとの意見が寄せられている。この研究の出発点においては、現行成年後見制度の改善という観点を重視していたが、障害者権利条約は、我々に新たな課題を設定することになった。日本は、同条約に2007年に署名したが、批准後に成年後見制度がどのような形で影響を受けるか、は必ずしも明らかではなかった。この間に、障害者団体とその関係者の方々の努力で、法律研究者(特に後見法の研究者)にとっての課題が少しずつ具体化してきた。現時点で成年後見制度に関する制度改正を提言する以上、真正面から現に投げかけられている課題に取り組まなければならない。そこで、本研究では、まず、成年後見制度の全法秩序における位置づけについて検討した。これは、現行制度自体の法的位置づけであり、法的評価をも含むものである。障害者権利条約が提起している問題は、すでに我々に民法の改正を突き付けている。1999年の民法改正以来、今日まで、成年後見制度の発展を見守ってきた者としては、現時点で、上記の課題に対応する民法改正に対しての基本的観点だけでも提示しておく必要がある。それによって、多くの関係者の英知を結集して、直接・間接に法律改正作業に関与しなければならない。具体的には、障害者権利条約との関係において、成年後見人の法定代理権と成年被後見人の行為能力の制限が問題となる。そこで、この問題について、前年度の予算の繰り越し分により、ドイツのリップ教授の講演会を開催することができた。これによって、すでに障害者権利条約を批准しているドイツ(繰り越し分)とオーストリアの議論(前年度)を参照にして研究成果の中間まとめをすることができた。現在、成果を単行本にまとめている。24年9月に招請したオーストリア・インスブルック大学のミヒャエル・ガナー准教授に成年被後見人の選挙権について、同国の法的経験を話していただいて、討論を行った。同時期に発行された我々の研究成果である『成年後見制度と障害者権利条約』(三省堂)とが、現に提起されていた成年被後見人の選挙権確認訴訟に大きな影響を与えた。また、フォルカー・リップ教授には、25年2月に成年後見人の医療同意権に関してドイツの法的経験を話していただき、大いに討論し、理解を深めることができた。この間に、成年後見人の法定代理権や取消権が、障害者権利条約との関連で問題になってきたので(本人意思の表明を抑圧しているのではないか等)、その点も配慮して、同意権に関する講演をお願いした。ドイツでは、医療同意権についても、日本におけるよりは法的な議論が進んでいる。そこで、日本の成年後見人の医療同意権に関する日弁連の試案をリップ教授にドイツ語で予めお送りして、日本の制度に関する同教授の意見を聞くことができた。私たちは、同時並行で日本の成年後見法制の改正提言の検討を行ってきたので、これらによって、本研究の成果が相当に具体化してきた。オーストリアの代弁人法との関連についても、ガナー准教授は既に言及されているので、今後は、法制度的にきわめて類似性のある3つの国の法制度の比較をしながら、成年被後見人の医療同意権についても、改正提言をまとめることができると考えている。

なお、講演会に参加した実務家や障害者団体の関係者からは、大変重要な問題提起であったとの意見が寄せられている。比較法的研究を先行させる形で、日本法の問題点を明確にし、日本法の改正提言の骨格を示しうるところまで、達している。すでに中間報告の内容となる原稿は出そろつていて、出版社に渡してある。研究グループで行った講演会は、討論内容を含めて、出版物に収録する。24年度が最終年度であるため、記入しない。障害者の、特に知的障害者のための法定代理権が抱える問題点が、障害者権利条約との関連で明確になったので、これに対する改正提言を行いたい。その際には、日本民法の関連条文の改正試案を示したいと思っている。すでにまとまっている中間報告(本年6月に出版予定)に対する意見の集約を先行させたい。
超原子価ヨウ素への相互作用に基づく活性化と選択性向上

アルケンの酸化的官能基化反応において、乳酸を不斉源にもつ光学活性超原子価ヨウ素を用いて、金属フリー条件での不斉炭素ー炭素結合生成反応が90% eeを超えるエナンチオ選択性で進行することを見出した。これまでは、酸素、窒素、ハロゲンなどヘテロ元素求核種を用いる例が、ほとんどであったのに対し、炭素求核種を用いて、炭素ー炭素結合生成反応に成功した。この反応を利用して、ドーパミン受容体に対する特異的な効果を示すヘキサヒドロベンズインドール骨格の不斉構築にも成功した。新規な光学活性超原子価ヨウ素試薬(触媒)の開発に先立ち、新しい酸化反応系の開発を行った。オルトーアルケニル安息香酸アミドを反応基質に用いた酸化反応において、酸素求核種で分子内環化した6員環ラクトンイミンを選択的に得られる条件を見出すことに成功した。過剰量の三フッ化ホウ素ーエーテル錯体(BF3-OEt2)を共存させ、ヨードソベンゼンジアセタート(PhI(OAc)2)を用いて、ー80°Cの低温下で酸化を行う反応条件が適していた。アミドチッ素上の置換基として、トシル基、メトキシ基、ベンズアミド基などを用いた場合に、収率よくラクトンイミンを得ることができた。さらに、乳酸を不斉源に持つ光学活性超原子価ヨウ素試薬を用いると、ラクトンイミン生成物を7490%eeと比較的高いエナンチオ選択性で得ることができた。ここで得られた6員環ラクトンイミンを用いて、4-ヒドロキシメレイン天然物への変換反応の開発を行った。イミデート部分をパラジウム触媒の配向基として利用したC-H活性化反応により、芳香環8位に位置選択的に酸素官能基を導入することを試みた。チッ素上の置換基としてメトキシ基を用いたときに、収率よく8位に水酸基を導入することができた。実際に、4-ヒドロキシメレインおよび4-ヒドロキシ-6-メトキシメレインを不斉合成した。この酸化反応において、超原子価ヨウ素酸化剤は当量以上用いており、今後、触媒量まで減らした条件での反応検討が必要になる。アルケン基質の超原子価ヨウ素による酸化反応において、外部求核種として、酢酸などのカルボン酸を用いて、ジオキソラニルカチオン中間体を経由する炭素ー炭素結合生成反応を開発した。反応基質として、スチレン誘導体のみならず、脂肪族アルケンを用いて、超原子価ヨウ素であるヨードソベンゼンジアセタート(PhI(OAc)2)による酸化反応を行った。塩化メチレン溶媒中、三フッ化ホウ素ジエチルエーテル錯体(BF3-OEt2)存在下、マイナス80°Cにて反応を行った。酢酸などのカルボン酸が存在すると、カルボン酸が求核付加した後、隣接基関与によって、ジオキソラニルカチオン中間体を与える。反応温度を上げると、ジオキソラニルカチオン中間体が反応系中の水またはカルボン酸と反応してしまうが、マイナス40°Cの時点で、シリルエノールエーテルや、ケテンシリルアセタールを反応系に加えると、ジオキソラニルカチオン中間体の捕捉生成物を得ることができた。得られた生成物は、ジオキソラン環を維持しており、ジオキソランの2位で炭素ー炭素結合が生成していた。酢酸以外にも、プロピオン酸、イソ酪酸、安息香酸を用いた反応において、同様のジオキソラン環を保った捕捉生成物をえることができた。また、乳酸側鎖を不斉源にもつ光学活性超原子価ヨウ素試薬を用いたところ、最高で95%のエナンチオマー過剰率(エナンチオマー比97.5:2.5)の捕捉生成物を得た。新たな酸化反応系を開発することについては、順調に進行しているが、それを触媒化するにあたり、苦労している。アルケンのビシナル官能基化反応は、隣り合う炭素に二種類の官能基を導入出来るため、合成的に有用な化学変換反応である。特に超原子価ヨウ素を用いると酸素、窒素、ハロゲンなど様々な官能基を導入可能である。金属を用いない反応系であるとともに、キラリ超原子価ヨウ素を用いて高度なエナンチオ選択性を発現することも可能になってきた。その際、研究代表者が開発した乳酸を不斉源にもつキラル超原子価ヨウ素は、幅広い種類の変換反応において、高いエナンチオ選択性を発現できるため、多くの研究グループによって利用されている。これまでは、酸素、窒素ハロゲンなどのヘテロ求核種を用いた例が、ほとんどであった。炭素求核種を導入できれば、炭素ー素結合生成によって、より複雑な炭素骨格をもつ生成物を合成できる。超原子価ヨウ素を用いて、エナンチオ選択選択的な炭素ー素結合生成反応の開発を目指して、研究を行ったところ、6-フェニル-1-オキシ-3-ヘキセンを用いると、効率よく酸化的環化反応が進行し、ヘキサヒドロナフトフラン生成物が得られた。特に、オキシ基としてシリルオキシ基を用いると、エナンチオ選択性が向上し、90%を超えるエナンチオマー過剰率を持った生成物を得た。また、対応するスルホンアミド基質を用いると、アミノアリール化反応が進行し、ヘキサヒドロベンズインドールが得られた。これは、ドーパミン受容体に対する特異的な活性を持つ化合物の部分骨格となる。

アルケンの酸化的官能基化反応において、乳酸を不斉源にもつ光学活性超原子価ヨウ素を用いて、金属フリー条件での不斉炭素ー炭素結合生成反応が90% eeを超えるエナンチオ選択性で進行することを見出した。これまでは、酸素、窒素、ハロゲンなどヘテロ元素求核種を用いる例が、ほとんどであったのに対し、炭素求核種を用いて、炭素ー炭素結合生成反応に成功した。この反応を利用して、ドーパミン受容体に対する特異的な効果を示すヘキサヒドロベンズインドール骨格の不斉構築にも成功した。酸化反応系をさらに拡充するため、新たな酸化反応を開発しているが、選択性よく高収率で生成物が得られ、かつ、適用範囲の広い反応系の開発が1例のみにとどまっている。できれば数例の新しい反応系を見つけたかった。触媒反応に固執することなく、化学量論反応での酸化反応で価値ある反応の開発を目指す。有機反応化学反応系を増やしつつ、触媒構造および条件の検討を行っていく。触媒反応への展開に遅れが生じたため触媒開発に先立ち、新たな酸化反応の開発を重点的に行ったため、触媒開発が手薄になったことが理由のひとつに挙げられる。化学量論反応を中心に据え、新規反応開発とその応用に力を入れるため、その費用に充当する。反応開発および触媒開発により一層、力を入れるため、試薬の使用量が増加することが見込まれ、それに充当する。
日本古代における庄の特質と実態の研究 ― 荘園研究に対する新しい視角の提示 ―

本研究は、日本古代の諸史料に見られる「庄」について、特に、従来の荘園研究では捨象されてきた農地ではない「庄」にも目を向けて包括的に検証し、その本質と実態を解明することを目的とするものである。このような観点から、本研究では、1大宝・養老令に見られる「庄」は、具体的にはどのようなものを指す文言なのか、2墾田永年私財法発布の前後における「庄」の実態は、どのようなものであったか、3「庄」の経営方式にはどのような特徴が見られるか、それは先行研究で指摘される初期荘園の経営方式に見直しを迫るものであるかどうか、という3点を解明することを目指す。平成30年度は、上記の1に焦点を当てて研究を行った。その結果、(A)日本令には、軍防令65東辺条に唯一「庄」字を含む「庄舎」「庄田」の語が見られること、(B)この「庄」は辺境地域の農作地を指しており、唐の屯田(軍屯)に相当するものであること、(C)日本の大宝令では、唐の屯田のうち畿内に存在した民屯の要素のみを継受し、天皇の供御料田に限って「屯田」と称したため、唐の軍屯に当たる辺境地域の農作地は「屯田」以外の語で称されることになり、舎屋が付随する農作地を示す語として「庄田」が採用されたこと、を明らかにした。なお、このような推測を支える傍証として、大宝令に准じた「屯田(屯)」「庄田(荘)」の表記法が『日本書紀』にも反映され、『日本書紀』では天皇・朝廷の直轄領であったミヤケ・ミタが「屯倉」「屯田」、諸豪族や寺院の領地であったタドコロが「田荘」と記されたことも明らかにした。平成30年度科学研究費助成事業(学術研究助成基金助成金)交付申請書の「補助事業期間中の研究実施計画」に記載した、当該年度に行う予定とした内容に概ね沿った形で研究を進めることができた。今後は、当初の計画どおり、2年目となる平成31年度は「墾田永年私財法発布の前後における「庄」の実態はどのようなものであったか」、3年目となる令和2年度は「「庄」の経営方式にはどのような特徴が見られるか、それは先行研究で指摘される初期荘園の経営方式に見直しを迫るものであるかどうか」という点にそれぞれ焦点を当てて研究を進める予定である。当初使用する予定であった国内旅費のうち、法制史学会への参加を見送ったため、それに充てる見込みであった金額が当年度の未使用金額となった。この金額は、次年度において図書の購入費に充てる予定である。本研究課題の申請中に、本研究に関する考察を一部進めた成果を「日本古代における庄と初期荘園」(佐藤信編『史料・史跡と古代社会』(吉川弘文館、2018年3月)439454頁)として発表した。
植物個体における硫黄同化の分子統御機構の解明

高等植物における硫黄同化系は主に土壌中の無機硫黄がシステインに同化・固定されることによる。その後、システインを前駆体として種々の含硫代謝物が生合成される。演者らのグループではこの硫黄同化・変換系の機構と制御について分子生物学的研究を進めてきた。硫黄同化系の酵素タンパク質の中で硫酸イオン欠乏などのストレスに応答してそのmRNAレベルが強く誘導されるのは、硫酸イオントランスポーターのアイソザイム、APS還元酵素など同化系中のキ-ステップと考えられる限られた酵素の遺伝子であることが示された。また、セリン代謝系とシステイン合成系の分岐点に位置するセリンアセチル転移酵素の活性はシステインによって阻害されるが、その阻害様式はアイソザイムによって異なることも明らかにされた。さらに、ネギ属植物においてアリインなどの含硫二次代謝産物の変換・分解に関与しているアリナーゼとシステイン合成系酵素の発現部位はともに維管束鞘細胞であることが示され、この細胞の硫黄代謝における重要性が示唆された。
グローバル化時代のペルーを中心としたラテンアメリカ型公共社会に関する比較憲法研究

本研究は、ラテンアメリカ的な公共社会のありようをこの地域の統治の特徴たる「大統領中心主義」との関連で、ペルーを中心に歴史・実態的に分析しようとするものである。研究代表者はペルーやブラジルに加え、本研究課題に関するヨーロッパ諸国での資料収集や現地研究者との意見交換も行ってきた。以上の成果は論文や共著で適宜発表し、最終年度には、スペインで国際学会発表、ブラジルおよび韓国の大学で本研究に関わる招聘講演を行った。本研究はペルーを中心とするラテンアメリカ地域を対象に、国内における公共社会の形成がグローバル化によって規定されていることを、統治の基盤を成す社会構造とこれを方向づける歴史的文脈から明らかにしようと試みるものである。この点は、内在的側面を指す前者にのみ目が向けられがちな従来の研究に比して、内在的側面と外在的要因を複合的に捉え、かつ前者と後者の論理的連関を解明しようとする点に特徴がある。ラテンアメリカ型の「大統領中心主義」の統治構造は「危機」と「独裁」の概念を本質として理解されるが、いわゆる低開発国の統治形態にある程度共通に見られるこれらの特徴はいわゆる近代西欧型の憲法理論では把捉し尽くされない。以上の視点から本研究が注目するのが、近年のラテンアメリカにおける「新たな社会運動」である。本研究に関わる基礎的な文献の徹底的な収集および実態調査のための期間と位置づけた平成21年度は、これまでの研究成果から本研究に継続すべき課題を精査することを中心に研究を進めた。(1)スペイン、フランス、ドイツにて当該領域の文献収集、研究機関での聞き取り調査を行った後(2009年9月)、(2)ペルーおよびブラジルにて、現地研究者との意見交換および文献収集を行った(2009年12月)。(1)は当該領域の研究の蓄積があり、かつラテンアメリカ地域の社会科学領域に理論的影響が大きいだけに、前提作業として必須の調査であったが、予想以上の成果が得られた。(2)では自助組織を主とする社会運動関係者およびIMFや世銀の現地事務所での関係者からの聞き取り調査も予定していたものの、現地の協力者の尽力にもかかわらず、アポを取りつけることが不可能であった。この点は来年度以降の課題である。なお2009年度はこれらに関する2つの成果を公表したが、目標としていたペルー国内の法学雑誌への投稿は果たせなかった。この点は2010年度の第一の目標として設定し直した次第である。これには、内在的側面を指す前者にのみ目が向けられがちな従来の研究に比して、内在的側面と外在的要因を複合的に捉え、かつ前者と後者の論理的連関を解明しようとする点に特徴がある。そしてその具体的素材として、本研究が着目する近年のラテンアメリカにおける「新たな社会運動」に関する基礎的な文献の徹底的な収集および実態調査を行ってきた(2009年度)。しかし2010年度は、ブラジル・ペルーの研究者との意見交換のなかで、(1)実定憲法上は「国民の体現者」と位置づけられる「共和国」大統領における「公共性」がどのように形成されるのか(公共=共和制)、(2)社会的側面のみならず制度的側面(一例としての憲法裁判所)に着目し、「現代型大統領中心主義」を想定した研究の重要性が明らかになり、この点について若干研究課題のフォーカスをシフトさせることができた。2010年度の研究成果はこれらの点を踏まえたものとなっている。論文では(1)を明確にしつつ、それをグローバル化のなかで剔抉する必要性を強調したものとなっており、これに対して講演は、「法と開発」というラテンアメリカ地域(概して低開発諸国と総称される地域)に固有の問題設定枠組みのなかで、社会開発(発展)のために法制度(裁判所や大統領)が担う役割はどのようなものであるのかについて、その文化的側面(ブラジルのjeito)を視野に入れたものとなっている。(2)については、しかし、「現代型大統領中心主義」を制度的に規定する憲法裁判所の考察がなお不充分である。2011年度の継続課題としつつ、これまでの研究成果の発表を急がねばならない。本研究は、統治の基盤を成し根底から支えるものとしての公共社会のラテンアメリカ的ありようを、ペルーを中心に、歴史的および実態的に分析しようとするものである。その際、グローバル化という国際的現象に典型的に見出せる外的要因に規定された国内の統治社会のありようという視点が重視されている。一昨年度は9月および12月に、スペイン、フランスなどヨーロッパにおける本研究課題関連の資料収集や意見交換を行うとともに、ペルーおよびブラジルの現地の大学や国立図書館等にて、本研究の基礎研究部分の文献・資料の収集と現地研究者との情報交換を行った。

昨年度は、ペルーおよびブラジルで資料収集の継続および現地の研究者との意見交換や議論を行う機会を得て、本研究課題をより深める非常に示唆的な視点や方法論にふれることができた。今年度は本研究課題の一定の成果を公表するために、(1)スペインでの国際学会では「真に『公共的な』共和国をめざして-グローバル化時代のペルーにおける大統領中心主義の「民主化」についての一省察-」と題し、本研究テーマの核心部分の成果について発表した(スペイン語)。また二度にわたる招待講演を行う機会を得、(2)ブラジルでは、本研究テーマに関わる日本の状況として天皇制を中心に据えた日本の憲政史の特徴を取り上げ、(3)韓国では、本研究の一種の発展形ともいえるラテンアメリカ地域の左派政権に関する憲法改正の意義について、それぞれ話した。(2)および(3)については、図書と論文のかたちでも公刊している。いずれの発表も、本テーマに関する国外の関心、ラテンアメリカの眼あるいは海外のラテンアメリカ研究から本研究テーマの意義等を知るうえで非常に有効な機会であった。同時に、こうした取り組みによって、これまで以上に海外の研究者との連携を得ることができたことも成果の一つである。
細胞増殖因子による細胞周期の制御機構におけるCキナーゼの役割

哺乳動物細胞の複製は種々の細胞増殖因子によって制御されており、その制御機構を理解するには細胞増殖因子の作用機構を分子レベルで解明することが必須である。私共は本研究で、まず血管平滑筋細胞において、PDGFによるホスホリパーゼC(PLC)反応はCキナーゼにより制御されないが、アンジオテンシンIIとセロトニンによるPLC反応はCキナーゼにより制御されることを見出し、各受容体とPLCとの共役機構が異なっている可能性を明らかにした。また、アンジオテンシンIIとセロトニンはPDGFの共存下ではPDGFによるDNA合成を相乗的に促進することを明らかにした。しかし、アンジオテンシンIIと、PDGFを同時に作用させた時のPLC反応とc-fos遺伝子の発現は相加的に促進されるのみであった。現在、このDNA合成促進の相乗作用の機構の解析を進めている。さらに、最近、このDNA合成促進の相乗作用の機構の解析を進めている。さらに、最近見出された血管作動物質エンドセリンがPCL反応を引き起こし、本反応がCキナーゼによって抑制されることも明らかにした。一方、構成的に活性化されるCキナーゼのcDNAを構築して、活性型Cキナーゼによるc-fos遺伝子の発現系を確立し、活性型CキナーゼがJurkat細胞においてserum response clement(SRE)を介してc-fos遺伝子の発現を促進することも明らかにした。また、ras遺伝子産物(ras p21)はPC-12細胞においてCキナーゼやAキナーゼとは非依存的にSREを介してc-fos遺伝子の発現を促進することを明らかにした。他方、私共はすでにras p21に類似する新しいGTP結合蛋白質(G蛋白質)であるsmg p21とsmg p25Aの精製と構造決定に成功した。今後、これらのG蛋白質とPLCやCキナーゼとの関連についても解析を進める予定である。以上、本年度は予想以上の研究成果を達成することができた。
新規ペルオキシダーゼDyPの反応機構を分子レベルで明らかにする

Dye-decolorizing peroxidase (DyP)-type peroxidase familyは新規のペルオキシダーゼファミリーであり、従来のペルオキシダーゼとの立体構造の違いが明らかにされてきた。しかし一方で、その触媒サイクルは解明されておらず、従来のペルオキシダーゼとの類似点、相違点は不明のままである。そこで本研究では、DyP-type peroxidase familyの反応機構を、反応速度論の面から解明することを目的とした。実験対象として、立体構造情報が豊富なDyPを選択した。また実験は、ストップトフロー分光光度計を用いて行った。まず、DyPと過酸化水素の反応を調べた。その結果、DyPに対して1等量の過酸化水素が反応すると、中間体(DyP*と呼ぶ)が生じることが分かった、この過程は素反応であり、その反応速度定数は7.0×106M^<-1>S^<-1>であった。また、1等量以上過酸化水素を添加することにより、DyP*が他の状態へ変化することはなかった。次に、DyP*と基質の反応を調べた。DyP*は2等量の基質と反応することで反応前の状態(resting DyPと呼ぶ)に戻ったことから、DyP*はresting DyPと比較して2電子酸化された状態であると推測された。また、DyP*からresting DyPへ戻る過程は素反応ではなかった。そこで次に、DyP*からresting DyPへ戻る際に生じると考えられる中間体(DyP**と呼ぶ)の補足を試みた。しかし、反応をDyP**で止めることが出来ず、DyP**の補足には成功しなかった。(抄録なし)そこでこのファミリーに属する酵素DyPを用いて、(1)DyP-基質複合体X線結晶構造解析、(2)大腸菌を用いた発現系の構築、を行った。(1)麹菌を宿主とするDyPの発現系から精製したDyPを使用し、様々な基質についてソーキングによる複合体結晶化と共結晶化を試みた。その結果、2種類の基質、ascorbic acidと2,6-dimethoxyphenolについて、DyP-基質複合体のX線結晶構造解析に成功した。活性部位にあるヘムは分子内部に埋まっているが、分子表面とヘムは2つの空洞によってつながっている。そのうちの1つの空洞に、両基質とも結合していた。この結合部位は、ascorbate peroxidaseに対するascorbic acidの結合部位とよく似ていた。本結果は、DyP-type peroxidaseにおける基質結合部位の初の報告である。さらに、両基質ともDyP-type peroxidaseのみならず、他のヘムペルオキシダーゼにも利用される基質である、という点で意義がある。(2)麹菌を宿主とする発現系は変異体を作製することが出来ない。変異体を用いた生化学研究を行うために、大腸菌を宿主とするDyPの発現系を構築した。大腸菌内で発現したDyPはヘムを持っていなかったが、粗精製後にヘムを添加することで、活性を持ったDyPを精製することが出来た。精製DyPの分子量、円偏光二色性スペクトル、比活性、紫外可視吸収スペクトルは、麹菌を宿主とする発現系から精製したDyPと全く同じであった。そのため、大腸菌を宿主とするDyPの発現系の構築に成功したと判断した。現在、基質結合に関与するアミノ酸残基の変異体を作製し、活性の変化を調べている。基質との複合体結晶構造解析が終了し、現在は変異体を用いた生化学的解析を進めている。

また、触媒サイクルを明らかにするために、ストップトフロー分光光度計を用いた中間体の補足も進めている。これらを引き続き行うことで、研究の目的であるDyPの反応機構解明を行うことが出来ると考えられる。現在進行中の、変異体を用いた生化学実験、ストップトフロー分光光度計を用いた中間体の補足実験を継続する。(抄録なし)
代謝と細胞形態のクロストークを解析する天然物リガンドの探索と作用機序解析

生命の遺伝情報はDNAにより継承され、そこから転写されたRNAと翻訳産物であるタンパク質により構築される。タンパク質は代謝物により活性の制御を受ける。近年、質量分析を代表とする分析技術の発展の恩恵を受けて、体内代謝物の組成には細胞の状態や病態が反映されることが分かってきた。しかし、どの成分がいつ、どこで働いているのか、明らかにすることは容易ではない。この理由の1つに、ゲノムに直接的にコードされていない代謝物に対して遺伝学の適用が困難であることが挙げられる。このような代謝物が制御する生命システムを理解するための一つのアプローチとして、本研究では、天然物リガンドを用いて生命現象を解析しようとする化学遺伝学に取り組んできた。1生体膜脂質を認識する化合物の探索と作用解析微生物培養液抽出物から、独自に構築した探索系を用いてユニークな表現型を提示する脂質認識化合物を複数取得した。特に海洋の放線菌から得られた8-deoxyheronamide Cについては、リン脂質の飽和の炭化水素鎖を認識し、分裂酵母においては細胞壁異常を誘導することを明らかにした。2アミノ酸代謝を撹乱する化合物の探索と作用解析分裂酵母をモデル生物として構築した探索系により、特定のアミノ酸代謝に作用する天然物リガンドを2種類取得した。糸状菌から得られるアクチンを標的にする化合物については、セリンの資化を優先的に阻害するが、そこには活性酸素種が関係していることが明らかとなった。セリンの資化とアクチン骨格とが活性酸素種を介してクロストークする可能性が示唆された。25年度が最終年度であるため、記入しない。このような代謝物が制御する生命システムを化学遺伝学のアプローチで解析するため、本年度は、代謝物の機能変調を誘導する天然物リガンドの取得を試みた。具体的には代謝と生体膜、細胞形態との関係性を明らかにすべく、1アミノ酸代謝を変調する化合物と、2特定の生体膜構造を認識する化合物の探索研究を推進した。1アミノ酸代謝を変調する化合物の探索研究:分裂酵母をモデル生物とした探索系を構築し、特定のアミノ酸代謝に作用する天然物リガンドを約1,500の糸状菌の培養液抽出物から探索し、2種類の化合物を取得した。一方は既に報告のある化合物であったが、アミノ酸代謝との関連は報告されておらず、作用機序解析を進める予定である。他方については現在、化学構造の決定を試みている。2生体膜脂質を認識する化合物の探索研究:独自に構築した探索系を用いて、微生物培養液抽出物からユニークな表現型を提示する脂質認識化合物を複数種、取得した。現在、それらの化学構造の解明を進めているところである。初年度は目的とする生物活性を発揮する化合物の取得を目標としてきたが、2種類の生物活性を指標として、複数の化合物を取得することに成功し、化学構造も明らかになりつつある。また、それらの生物活性の選択性は非常に高く、今後の作用機序解析により代謝や細胞形態に関する新しい知見が得られることが期待できる。初年度はおおむね順調に進展しており、今後は、そこで得られた化合物の構造解析と構造活性相関研究にはじまり、それらの生物活性の発現機序の解析を進める予定である。しかし代謝に関しては予想したよりも目的の生物活性を示す化合物種が得られていない。

これは本研究で構築したスクリーニング系が非常に選択性の高い化合物を見極めるシステムになっている可能性を示唆しており、今後も天然からの化合物探索を精力的に進めるつもりである。25年度が最終年度であるため、記入しない。
ゼオライト含有セラミックスと有用水生植物を活用した汚濁河川・湖沼浄化技術の開発

水質汚濁の進行した河川・湖沼等を主な対象とし、高いアンモニア態窒素吸着能・窒素除去能をもつゼオライト含有セラミックスと有用植物を活用した複合型の水質浄化技術について開発した。1.実汚濁河川における水質浄化試験埼玉県内の綾瀬川への流入水路・支川に、幅60cm、深さ60cm、長さ10mの浄化水路を設置し、河川水をポンプにより流入させた。クリノプチロライト75%含有担体を充填し、ミクリを植栽した。(1)都市下水路Aでは、T-Nが8-10mg/LでそのほとんどがNH_4-Nの上、DO不足(常に約2mg/L以下)が観察されたため、ばっ気を開始したところ、硝化能・窒素除去能ともに向上した。(2)準用河川Bでは、平成18年度に引き続いてDOは常時約5mg/L以上観察され、10-20%程度の除去能が得られた。(3)維持管理の面からは、汚泥貯留部分を設けたことにより、余剰汚泥の分離・引き抜きの作業性は向上した。さらに、土砂等を含むSSを最初沈殿槽等で十分に沈降分離させ、浄化反応槽への流入を溶存態成分のみにすることが重要であると考えられた。(4)ミクリは、地下茎がマット状に発達しない等の理由から、刈り取り・間引き等の作業性はヨシに比較して優れており、水路等での使用ではより実用的であると考えられた。2.農業集落排水処理施設における三次処理試験埼玉県内の農業集落排水処理施設の放流水を原水として水質浄化試験を行った。クリノプチロライト75%含有担体を充填し、植栽は行わず、原水にNH_4-Nが5mg/Lとなるように添加した。(1)NH_4-N添加の有無によらず、20%程度のT-N除去能が得られたが、ゼオライトの特性を効果的に発揮するためには、担体と汚水の接触効率の解析と改善等が必要と考えられた。(2)維持管理の面からは、汚泥貯留部分を設けたことにより、余剰汚泥の分離・引き抜きの作業性は向上した。(3)SEM観察により、担体に細菌様の物体の付着が観察された。1.実汚濁河川における水質浄化試験埼玉県内の綾瀬川流入支川を2カ所選定し、幅60cm、深さ60cm、長さ10mの浄化水路を設置し、河川水をポンプにより流入させた。クリノプチロライト75%含有担体を充填し、ヨシを植栽した。(1)都市下水路である支川Aは、T-Nが8-10mg/LでそのほとんどがNH_4-Nであったが、DOの不足(常に約2mg/L以下)により生物酸化が進行せず、窒素除去能はほとんど得られなかった。(2)小河川の支川Bは、T-Nが5-6mg/LでNO_3-Nを中心とした組成であり、DOも常時約5mg/L以上検出され、10-20%程度の除去能が得られた。(3)浄化対象水の性状によっては、植物根圏からの酸素供給だけでは不十分であり、ばっ気等を併用する必要があと示唆された。(4)特に支川Aにおいて土壌・汚泥の蓄積が顕著であり、これらの効率的な引き抜き、処理・処分といった維持管理手法の検討が必要と考えられた。(1)T-N除去能として、20%程度の値が得られた。(2)流入SSに起因する汚泥の重積が著しく、実汚濁河川における検討結果と同様に、効率的な維持管理手法の検討が必要と考えられた。(3)担体のNH_4-N吸着能の微生物による再生に加え、担体は栗石と比べてより多くの硝化細菌を付着する、または付着細菌の活性を高める作用があることが示唆された。

さらに、土砂等を含むSSを最初沈殿槽等で十分に沈降分離させ、浄化反応槽への流入を溶存態成分のみにすることが重要であると考えられた。(4)ミクリは、地下茎がマット状に発達しない等の理由から、刈り取り・間引き等の作業性はヨシに比較して優れており、水路等での使用ではより実用的であると考えられた。2.農業集落排水処理施設における三次処理試験埼玉県内の農業集落排水処理施設の放流水を原水として水質浄化試験を行った。クリノプチロライト75%含有担体を充填し、植栽は行わず、原水にNH_4-Nが5mg/Lとなるように添加した。(1)NH_4-N添加の有無によらず、20%程度のT-N除去能が得られたが、ゼオライトの特性を効果的に発揮するためには、担体と汚水の接触効率の解析と改善等が必要と考えられた。(2)維持管理の面からは、汚泥貯留部分を設けたことにより、余剰汚泥の分離・引き抜きの作業性は向上した。(3)SEM観察により、担体に細菌様の物体の付着が観察された。