hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
光駆動型高エネルギー小胞および宿主細胞の創生による光からの有用物質生産技術の開発

我々は、新型の光駆動プロトンポンプであるデルタロドプシンと熱安定ATP合成酵素を大腸菌に発現させ、その反転膜を調製することで、光駆動ATP合成小胞の創製に成功した。この光駆動ATP合成小胞をヘキソキナーゼと共役させ、光依存型グルコース消費を確認した。本結果は、光駆動ATP合成小胞が様々なATP消費型バイオプロセスにおいて、光のエネルギーを用いてATPを再生するポテンシャルを示すものである。大腸菌が本来有するATP合成酵素は反転膜から解離しやすいため、解離しにくい好熱菌のATP合成酵素を用いることを考えた。吉田賢右教授(京都産業大)および鈴木俊治先生(東京工業大学、ICORP ATP合成制御プロジェクト)の協力を得て、Thermophilic Bacillus PS3のATP合成酵素を発現させた大腸菌の反転膜小胞を調製し、反転膜小胞内外のプロトン濃度勾配を駆動力としてATPを合成させた。また、デルタロドプシンと好熱菌ATP合成酵素を共発現させた大腸菌の反転膜を調製することで光駆動ATP再生小胞を得た。ルシフェラーゼを用いることで、この小胞の光依存的なATP合成活性を測定することに成功した。また、プロトン濃度勾配に依存しないアデニレートキナーゼ(2ADP→AMP+ATP)活性の阻害剤であるP_1,P_5-di( adenosine-5')pentaphosphateによって阻害することで、この光駆動によるATPの合成が、発現させたATP合成酵素によるものであることを実証した。実際に、この光駆動ATP再生小胞と、ATPをエネルギー源としてグルコースからグルコース6リン酸を合成するヘキソキナーゼを共役させることで、光を用いてグルコース6リン酸を合成させることに成功した。本研究で目指す光駆動バイオプロセスは、光のエネルギーを直接的にATPに変換することで、クリーンでかつ高効率という特色を持ち、社会的に見ても波及効果の大きい技術革新になり得ると考えている。平成22年度までに、デルタロドプシンと好熱菌ATP合成酵素を共発現させた大腸菌の反転膜を調製することで光駆動ATP再生小胞を調製し、光依存的なATP合成活性を測定することに成功し、実際に、この光駆動ATP再生小胞と、ATP駆動酵素としてグルコースからグルコース6リン酸を合成するヘキソキナーゼを共役させることで、光を用いてグルコース6リン酸を合成させることに成功した。平成23年度は「研究実施計画」【3】に則り、ATP駆動酵素として、社会的に付加価値の高いグルタチオンを合成し、学術的にも知見が豊富なグルタチオン合成酵素を用いることを目標とした。具体的には、工業的にグルタチオンの生産に用いられている酵母のグルタチオン合成酵素の利用を目指した。光駆動で光駆動ATP再生小胞とグルタチオン合成酵素を共役させたバイオプロセスを考えた場合には、グルタチオン合成酵素を精製することは、コスト増につながり、現実的ではない。そこで本研究では、菌体内のグルタチオン合成酵素により消費されたATPが、共役させた光駆動ATP再生小胞により再生されるよう、Saccharomyces cervisiaeに膜処理を施し、両者の間をATPおよびADPが自由に行き来できる開放系菌体触媒の開発を行った。具体的には膜処理条件を検討することで、ATPおよびADPの通過のみならず、生産されたグルタチオンも菌体外へ出るようにした。さらにはグルタチオン合成系の強化、グルタチオン分解系の破壊により、グルタチオン生産性を向上させることに成功した。グルタチオンは、抗酸化作用、解毒作用などの機能を持つトリペプチドである。細胞内で酸化型グルタチオンは、Glutathione Reductase (Glr)によって還元型グルタチオンに還元され、通常は、ほとんどが還元型として存在し、還元エネルギーを細胞内に供給している。本研究では、現在還元型として生産されているグルタチオンを、より安定性の高い酸化型として高効率に生産する酵母の創製を目的とした。Saccharomyces cerevisiae YPH499株のGLRにhis3遺伝子を挿入することでGLR破壊株を作製した。また、グルタチオン合成酵素遺伝子GSH1、GSH2およびGlutathione peroxidae (Gpx)遺伝子の過剰発現は、PGK1のプロモーターおよびターミネーターを用いてゲノム組み込みを行った。なお、グルタチオン濃度はHPLCを用いて測定した。GLR破壊株の還元型グルタチオン濃度は親株よりも低下したのに対し、酸化型グルタチオン濃度は増加した。また、ATPのエネルギーを利用するGSH1及びGSH2を過剰発現させたところ、酸化型グルタチオン、還元型グルタチオン濃度はともに増加した。また、Gpx遺伝子を過剰発現させることでも酸化型グルタチオン濃度が増加した。平成24年度は平成23年度に引き続き、「研究実施計画」【3】に則り、ATP駆動酵素として、社会的に付加価値の高いグルタチオンを合成し、学術的にも知見が豊富なグルタチオン合成酵素を用いることを目標とした。

具体的には、工業的にグルタチオンの生産に用いられている酵母のグルタチオン合成酵素の利用を目指した。光駆動で光駆動ATP再生小胞とグルタチオン合成酵素を共役させたバイオプロセスを考えた場合には、グルタチオン合成酵素を精製することは、コスト増につながり、現実的ではない。そこで平成23年度は、菌体内のグルタチオン合成酵素により消費されたATPが、共役させた光駆動ATP再生小胞により再生されるよう、出芽酵母に膜処理を施し、両者の間をATPおよびADPが自由に行き来できる開放系菌体触媒の開発を行った。しかし、本手法においては、グルタチオンの合成反応に必要な基質やATPも細胞外へ放出されるため、これらの添加が必要になるという欠点をもつ。そこで平成24年度は、グルタチオンのみを特異的に細胞外へと排出させる細胞外グルタチオン生産系を開発した。具体的には、酵母のグルタチオン排出トランスポーターを同定するため、ヒトのグルタチオン排出トランスポーターABCG2との相同性から候補遺伝子を絞り込んだ。これらの候補遺伝子の過剰発現株のうち、ADP1の過剰発現株にて細胞外グルタチオン濃度が有意に高まった。本結果より、酵母で初めてADP1をグルタチオン排出トランスポーターとして同定した。さらに、グルタチオン合成系の強化、グルタチオン分解系およびグルタチオン取り込み系の破壊と組合せることにより、ADP1を用いた細胞外グルタチオン生産性を向上させることに成功した。4年の研究期間のうち2年で光駆動ATP再生小胞の調製および実用的なATP駆動源である開放系菌体グルタチオン合成酵素の開発にも成功しており、残り2年でこれらの組み合わせにも目途がついたため。25年度が最終年度であるため、記入しない。4年の研究期間のうち3年で光駆動ATP再生小胞の調製および実用的なATP駆動源である開放系菌体グルタチオン合成酵素の開発および菌体外グルタチオン生産系の開発にも成功しており、残り1年でこれらの組み合わせにも目途がついたため。残りの2年間では、前項目に示した光駆動ATP再生小胞および開放系菌体グルタチオン合成酵素を組み合わせることで、最終的に目指すプロセスの1つである光駆動グルタチオン生産プロセスの開発につなげられると考えている。残りの1年間では、前項目に示した光駆動ATP再生小胞および開放系菌体グルタチオン合成酵素を組み合わせることで、最終的に目指すプロセスの1つである光駆動グルタチオン生産プロセスの開発につなげられると考えている。
ニトロ化合物の新規変換反応の開発

「芳香族ニトロ化合物の単工程での自在変換」を大義に掲げ,具体的にいくつかの反応開発を行う。芳香族ニトロ化合物は安価で入手容易な原料であり,したがってその自在変換が可能になれば,これまでの合成化学をはるかに上回る効率で有機材料や医薬品などを合成することができる。本研究は,そのような芳香族ニトロ化合物を基盤とする化学の枠組みを示すとともに,その発展を促す先駆けとなるものである。
DSP用リターゲッタブルコンパイラのコード生成アルゴリズムに関する研究

本研究では,DSP(digital signal processor)用のリターゲッタブルコンパイラ開発を目標に,プログラムのデータフローをDSPのデータパスにマッピングするための問題の定式化とそれを解くアルゴリズムについて研究を行なった.1.コード生成アルゴリズムの開発コード生成のための処理は,1)命令・演算器選択2)バインディング,3)スケジューリングからなるが,それぞれについて,アルゴリズムを考案した.1)については,ルールベースでデータフローグラフを書き換える方式を採用した.2)については,演算の演算器への割当てに伴って必要となるデータ転送命令を極力押えるとともに,同じ演算を行う演算器が複数ある場合になるべくそれが並列に使われるようなバインディングを求めるアルゴリズムを考案した.3)については,処理をレジスタ制約解析とリストスケジューリングに分割する方法を考案した.また,非直交なデータパス上でスピルコードを挿入する新しいアルゴリズムを考案した.2.リターゲッタブルコンパイラの試作構文解析と中間コード生成部にSUIFとValen-Cを用い,perl言語にてコード生成処理を行うコンパイラを試作した.C言語で書かれたG.723.1音声処理のプログラムを対象に,MAC(multiply-and-accumulate)の数や,データバス構成を様々に変化させたDSPのデータパスをターゲットにコンパイルを行い,ハードウェアコストと実行サイクル数のトレードオフを調べられることが分かった.本研究では,DSP(digital signal processor)用のリターゲッタブルコンパイラ開発を目標に,プログラムのデータフローをDSPのデータパスにマッピングするための問題の定式化とそれを解くアルゴリズムについて研究を行なった.1.コード生成アルゴリズムの開発コード生成のための処理は,1)命令・演算器選択2)バインディング,3)スケジューリングからなるが,それぞれについて,アルゴリズムを考案した.1)については,ルールベースでデータフローグラフを書き換える方式を採用した.2)については,演算の演算器への割当てに伴って必要となるデータ転送命令を極力押えるとともに,同じ演算を行う演算器が複数ある場合になるべくそれが並列に使われるようなバインディングを求めるアルゴリズムを考案した.3)については,処理をレジスタ制約解析とリストスケジューリングに分割する方法を考案した.また,非直交なデータパス上でスピルコードを挿入する新しいアルゴリズムを考案した.2.リターゲッタブルコンパイラの試作構文解析と中間コード生成部にSUIFとValen-Cを用い,perl言語にてコード生成処理を行うコンパイラを試作した.C言語で書かれたG.723.1音声処理のプログラムを対象に,MAC(multiply-and-accumulate)の数や,データバス構成を様々に変化させたDSPのデータパスをターゲットにコンパイルを行い,ハードウェアコストと実行サイクル数のトレードオフを調べられることが分かった.本件では,DSP(degital signal porcessor)用のリターゲッタブルコンパイラ開発を目標に,プログラムのデータフローをDSPのデータパスにマッピングするための問題の定式化とそれを解くアルゴリズムについて研究を行った.1.コード生成アルゴリズムの開発コード生成のための処理は,1)命令・演算器選択2)バインディング,3)スケジューリングからなるが,それぞれについて,アルゴリズムを考案した.1)については,ルールベースでデータフローグラフを書き換える方式を採用した.2)については,演算の演算器への割当てに伴って必要となるデータ転送命令を極力押えるとともに,同じ演算を行う演算器が複数ある場合になるべくそれが並列に使われるようなバインディングを求めるアルゴリズムを考案した.3)については,処理をレジスタ制約解析とリストスケジューリングに分割する方法を考案した.また,非直交なデータパス上でスピルコードを挿入する新しいアルゴリズムを考案した.2.リターゲッタブルコンパイラの試作構文解析と中間コード生成部にSUIFとValen-Cを用い,perl言語にてコード生成処理を行うコンパイラを試作した.C言語で書かれたG.723.1音声処理のプログラムを,MAC(multiply-and-accumulate)を2つ持つ専用DSPのデータパスにコンパイルし,その評価を行った.レジスタ制約解析において,その計算量と,spillコードを減らすための制約枝出力の方法が課題となることが判明した.本年度は,前年度開発したマッピングのアルゴリズムに基づき,コンパイラの試作と評価を行なった.コンパイラの試作に関しては,スタンフォード大学で開発されたSUIF,および京都大学/九州大学で開発されたValen-Cをフロントエンドとして,1)命令・演算器選択2)バインディング,3)スケジューリング,4)コード生成/圧縮を行う部分を作成した.プログラムは,複数のアルゴリズムのバージョンを差し替えて実行できるよう工夫した.評価実験は,G.723.1音声処理用プロセッサとG.723.1処理を記述したCプログラムを用いて,処理速度,コード品質の評価を行った.使用できる演算器数やレジスタ数,バス幅等が異る3通りのデータパスに対してコード生成を試みた.いずれも現実的な時間でコード生成を行うことができた.データパス構成により実行命令数は変化するが,演算器数を増やしてもデータ転送パスを確保しなければ必ずしも性能は向上しないことなどが判明し,本コンパイラは応用プログラムに適したデータパス構成を探索に利用できる可能性があるとの知見を得た.
分解組立性設計を導入した骨材回収型リサイクル指向コンクリートの実証化研究

平成15年度に予定された計画に基づき、次の(1)(2)を主に検討した。以下に研究概要を示す。(1)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの耐久性調査(続)前年度の検討結果によると、骨材回収型リサイクル指向コンクリートの耐久性に関しては、中性化は普通コンクリートと同等であるが、凍結融解低抗性は、骨材表面の改質処理により低下する可能性が考えられた。しかしながら、改質処理を施した全ての試料に関して、性能が低下するわけではないことが推察されたため、その傾向を詳しく分析するために、前年度の試料と同一調合のコンクリートを製造し、長期材齢養生により十分に水和が進んだと考えられる状態で凍結融解低抗性試験を実施し、質量減少率と相対動弾性係数を評価する検討を行った。なお本実験は、凍結融解における300サイクルを越えた段階においても、全試料の劣化が確認されるまで実施することを目的としたため、現在も継続中である。(2)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの部材耐力評価骨材回収型リサイクル指向コンクリートを用いて、曲げ梁およびせん断梁を製作し、載荷時ヒステリシスの特徴、曲率、破壊モード、改質処理によるせん断余裕度と設計耐力への影響度等、構造部材の性能を評価する試験を実施した。なお本試験の一部は現在も継続中である。同時に、部材を仮定し、複数種のスパイラル筋による横補強筋比を変化させた試験体を作製し、補強効果の発現度が改質処理ならびにマトリックス自身の水セメント比の違いにより相違するかを検討した。その結果、コンクリートが高強度である場合、補強効果が得られなくなる傾向が確認され、それは改質処理をしない場合に顕著となることが実験的に確認された。(3)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの調合設計法/同コンクリートを用いた構造物における分解組立性に配慮した全体的設計法の提案骨材回収型リサイクル指向コンクリートは、使用する骨材要因(粒形、粒度)により、普通コンクリートと比較した場合、一定の強度低下の傾向が確認されたため、強度低減を補正するために最適な水セメント比を逆計算し、調合に反映する仕組みを実験的に導いた。これにより、使用骨材の物性が確認された時点で、水セメント比の補正値を加えて調合を再構成することで、目標とする強度を予め導くことが可能になるとした。そして、本研究の大きなテーマである分解組立性設計をコンクリートに導入する点に関しては、実際にコンクリートが構造物から容易に分離され、合理的に構造用再生骨材ならびにセメント系微粉末の原料として再資源化する上で、構成材料の資源価値を考慮した全体的設計フレームの構築が重要になる。ここでは、ライフサイクル設計およびそれに包含される個別設計要素のあり方、それらの設計要素を具体化する根拠となる本質的機能などの各種要因を特定し、最終的に材料保存ストラテジーと称した構造物の全体的設計手法を具体的に示した。平成14年度に予定された計画に基づき、次の(1)(2)を主に検討した。(1)分離採取しやすい骨材の再生後の基礎物性調査と製造方法の確立分離しやすい骨材は、2種類の骨材界面改質処理方法により製造した。物理処理方法は、骨材表面の微細界面の凹凸を処理材により平滑化して、機械的なかみ合わせを低減する方法であり、化学処理方法は、遷移帯近傍の水和反応を抑制して、骨材界面のセメントマトリックスとの付着力を低減する方法である。双方の改質処理方法を用いて、国内で現在汎用され、かつ将来においても使用可能性が高いと考えられる骨材について、物理的性質(表面粗さ、表面深度、空隙径)を詳細に評価した[現有設備]。またその骨材を使用して、普通強度から超高強度までのコンクリートを製造し、セメントマトリックスの強度レベルが、表面剥離性状や原骨材回収性に及ぼす影響を実験的に評価し[現有設備]、骨材回収性を高めつつ、かつ構造用コンクリートとして使用が可能になる条件を導き出した。また原骨材以外の微粉末を製造し、新規に導入した蛍光X線装置[新規設備]を使用して、骨材回収の際に発生するセメント系微粉末に含有される骨材成分の割合を分析することで、骨材回収型リサイクル指向コンクリートによる、セメント製造時における脱炭酸化が不要となる水酸化カルシウムの脱水によるセメント原料製造システムの実行可能性を検討する段階に至ることができた。(2)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの耐久性調査骨材回収型リサイクル指向コンクリートにおいて、強度レベルが相違する硬化コンクリートについて、凍結融解抵抗性、中性化抵抗性を実施し、コーティング骨材がコンクリートの耐久性能に及ぼす影響を調査した。結果、凍結融解試験[他機関設備]に関しては、普通強度と位置づけられるコンクリートの場合、物理処理および化学処理による改質処理骨材を使用すると比較的早期に質量減少率が拡大することが確認されたが、高強度に位置づけられるコンクリートの場合、骨材改質処理の有無に関わらず、300サイクル試験の時点でも質量減少はほぼ発生しておらず、耐久性に与える影響はほぼ解消されることが実験的に確かめられた。中性化抵抗性試験[現有設備]に関しては、骨材の改質処理は強度レベルに因らず影響しないことが実験的に確かめられた。(1)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの耐久性調査(続)前年度の検討結果によると、骨材回収型リサイクル指向

コンクリートの耐久性に関しては、中性化は普通コンクリートと同等であるが、凍結融解低抗性は、骨材表面の改質処理により低下する可能性が考えられた。しかしながら、改質処理を施した全ての試料に関して、性能が低下するわけではないことが推察されたため、その傾向を詳しく分析するために、前年度の試料と同一調合のコンクリートを製造し、長期材齢養生により十分に水和が進んだと考えられる状態で凍結融解低抗性試験を実施し、質量減少率と相対動弾性係数を評価する検討を行った。なお本実験は、凍結融解における300サイクルを越えた段階においても、全試料の劣化が確認されるまで実施することを目的としたため、現在も継続中である。(2)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの部材耐力評価骨材回収型リサイクル指向コンクリートを用いて、曲げ梁およびせん断梁を製作し、載荷時ヒステリシスの特徴、曲率、破壊モード、改質処理によるせん断余裕度と設計耐力への影響度等、構造部材の性能を評価する試験を実施した。なお本試験の一部は現在も継続中である。同時に、部材を仮定し、複数種のスパイラル筋による横補強筋比を変化させた試験体を作製し、補強効果の発現度が改質処理ならびにマトリックス自身の水セメント比の違いにより相違するかを検討した。その結果、コンクリートが高強度である場合、補強効果が得られなくなる傾向が確認され、それは改質処理をしない場合に顕著となることが実験的に確認された。(3)分離採取しやすい骨材を用いたコンクリートの調合設計法/同コンクリートを用いた構造物における分解組立性に配慮した全体的設計法の提案骨材回収型リサイクル指向コンクリートは、使用する骨材要因(粒形、粒度)により、普通コンクリートと比較した場合、一定の強度低下の傾向が確認されたため、強度低減を補正するために最適な水セメント比を逆計算し、調合に反映する仕組みを実験的に導いた。これにより、使用骨材の物性が確認された時点で、水セメント比の補正値を加えて調合を再構成することで、目標とする強度を予め導くことが可能になるとした。そして、本研究の大きなテーマである分解組立性設計をコンクリートに導入する点に関しては、実際にコンクリートが構造物から容易に分離され、合理的に構造用再生骨材ならびにセメント系微粉末の原料として再資源化する上で、構成材料の資源価値を考慮した全体的設計フレームの構築が重要になる。ここでは、ライフサイクル設計およびそれに包含される個別設計要素のあり方、それらの設計要素を具体化する根拠となる本質的機能などの各種要因を特定し、最終的に材料保存ストラテジーと称した構造物の全体的設計手法を具体的に示した。
脳損傷後機能可塑性と脳構造・連絡性の時空間ダイナミクス

安静時脳機能MRI画像法および拡散強調画像法によるコネクトームの測定技術の確立を進め非侵襲観察技術による生体脳の可塑的変化の観察精度の向上をはかった。また拡散強調画像により得た脳機能・行動の変化時における皮質内神経突起特性の解析技術の最適化と妥当性の検証を進め、神経突起特性(神経突起密度や神経突起方向のバラつき)の皮質内分布が、皮質のミエリンや皮質厚などと関連する結果を得た。我々がヒトの脳において示した結果(Fukutomi et al. 2018)とも相同的な結果が得られ種間で技術を検証することができた。さらに神経突起の連絡を追跡する技術(神経拡散トラクトグラフィー)の手法の最適化や改善をすすめ、古典的神経トレーサー(BDA)との比較検証を行った。これにより神経拡散トラクトグラフィーの解析精度を確認することができた。さらに脳可塑性に伴う運動機能・行動の長期的変化のみられた脳の一部の連絡性について、神経拡散トラクトグラフィーによって大脳皮質の連絡性を調べたところ同じ個体の前の状態に比較して変化がみられることがわかった。同じ個体において神経トレーサーによる神経線維追跡を行ったところ、神経トレーサーにおいても正常個体と比較して連絡性の変化がみられることがわかった。今後これら神経拡散トラクトグラフィーと神経トレーサーとの両者の統合的解析を進め、霊長類の行動変化に伴う脳内の神経連絡性や神経突起の変化がどのように生じるのか明らかにする。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本研究では脳損傷後の機能回復がどのようにしておきるのかを本研究は生きた霊長類動物の脳内ネットワーク指標を可視化し高度神経機能である「可塑性」の機構解明を目指す。申請者が神戸理研に導入した超高傾斜磁場MRI装置を中核技術とし周辺技術を高度化し、霊長類動物脳における可塑性を担う神経ネットワーク機構を探る。本年度は、可塑性ネットワークを探るうえで重要な再現性高いネットワーク特性の評価法の開発を進めた。高精度な画像を取得するためのマーモセット用RFコイルを作成し高性能な拡散強調画像を得る準備を整えた。また解析技術として拡散強調画像から灰白質座標へ変換し、各座標における神経突起の密度や方向分散性を定量測定する技術を構築した。また各灰白質座標間の連絡性を、並列計算により高速で全脳の拡散神経連絡性を行えるアルゴリズムを構築した。これによって座標およびその皮質分画それぞれにおいて全脳の座標もしくは皮質分画との間の連絡性が算出できることを確認した。またこれらの皮質分画間の連絡性が、過去に報告される神経トレーサーによる連絡性の定量的結果ともかなり高い比率で一致することも確認した。またこれらの神経連絡性の結果から各皮質分画毎のネットワーク特性を算出することもできた。また拡散画像からテンソルを計算し、テンソル情報に基づいた空間的標準化・非線形位置合わせを行うためのパイプラインを構築した。これにより従来のT1強調画像で標準化されてきた方法よりも高い精度で基底核等の位置合わせが精度高く行えることも確認した。これらにより今後定量性高く皮質内の神経密度・方向分散や皮質間の神経連絡性が測定できることが確認された。今後はさらに再現性の検討を進める予定である。解析技術の開発が予定通り進んでいる。また拡散強調画像により得た脳機能・行動の変化時における皮質内測定値の変化についてその妥当性の検証を進めた。脳機能行動の変化のみられた脳の一部の連絡性について神経トレーサーによる正常個体との比較を行った。これまでの結果からMRIを用いた非侵襲的画像法によって長期的な脳のダイナミクスが観察可能である可能性が高くなってきたこと、さらに実際の神経連絡性の変化が霊長類脳で観察できることを示唆する結果を得た。当初予定とした安静時脳機能画像の取得技術の確立に時間がかかった。これは安静時脳機能画像の取得技術が予想外に困難を極めたこと、また国内外や文献を含めて再現性・高精度の安静時脳機能画像の取得技術について既知の報告が殆どなく、独自に改善技術を開発する必要が生じたためである。

同じ個体において神経トレーサーによる神経線維追跡を行ったところ、神経トレーサーにおいても正常個体と比較して連絡性の変化がみられることがわかった。今後これら神経拡散トラクトグラフィーと神経トレーサーとの両者の統合的解析を進め、霊長類の行動変化に伴う脳内の神経連絡性や神経突起の変化がどのように生じるのか明らかにする。今後再現性の確認を含めて技術精度の向上を図る今後脳機能ダイナミクスの観察を高精度に行うための技術開発と同時に、可塑脳のマクロ・ミクロ両視点からの解析を重点的に推進する。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
初期火星における二酸化炭素雲対流に関する数値的研究

初期火星的な条件下で生じる大気主成分の凝結をともなう対流の流れ場と雲の分布を, 2次元雲解像モデルを用いて数値的に調べた.過飽和が許容されない場合,凝結は領域全体としては継続的に生じる.凝結高度より下には細胞状の乾燥対流が生じ,凝結高度より上の領域では内部重力波が卓越する.内部重力波に伴う鉛直流に対応して波状の雲構造が生じる.過飽和が許容される場合,凝結は準周期的なイベントとして生じる.強い上昇流は雲頂付近にのみ存在し,雲層全体を貫くような上昇流は生じない.凝結核数混合比を大きくすると,流れ場と雲分布の特徴は過飽和を許容しない場合の結果と似たもとのなる.初期火星的な条件下で生じる大気主成分の凝結をともなう対流の流れ場と雲の分布を, 2次元雲解像モデルを用いて数値的に調べた.過飽和が許容されない場合,凝結は領域全体としては継続的に生じる.凝結高度より下には細胞状の乾燥対流が生じ,凝結高度より上の領域では内部重力波が卓越する.内部重力波に伴う鉛直流に対応して波状の雲構造が生じる.過飽和が許容される場合,凝結は準周期的なイベントとして生じる.強い上昇流は雲頂付近にのみ存在し,雲層全体を貫くような上昇流は生じない.凝結核数混合比を大きくすると,流れ場と雲分布の特徴は過飽和を許容しない場合の結果と似たもとのなる.平成22年度は雲対流モデル用放射スキームの開発とCO2雲微物理過程のモデル化を行なう予定であったが,これまで開発してきたモデルの簡易放射スキームと凝結スキームに問題があり,内部エネルギーが一方的に増大し,大気成分であるCO2(気相・固相)の全質量が保存しなくなってしまうことが判明した.そこで平成22年度はエネルギー収支と質量収支が合うように放射スキームと凝結スキームを修正し,これまで行なってきた数値実験の再計算を実施した.従来の放射スキームでは放射伝達方程式を陽に計算せず,放射強制は水平一様な加熱・冷却で表し,加熱量の鉛直積分が0になるように加熱・冷却率の鉛直分布を決めることにしていた.この加熱量の鉛直積分の精度を向上させることによりモデルのエネルギー収支を改善した.質量収支については,中心差分に基づく移流スキームによって生じる負の雲水量の補正方法に問題があり.これを改善することでCO2質量の保存性を満たすようにした.これらの修正により.系が統計的平衡状態に達するまでの長時間数値計算が可能となった.これまで行なってきた数値実験の再計算として,計算領域を鉛直に20km,水平に50kmとり,現在の火星極冠周辺の温度分布を想定した鉛直温度分布を持つ静止大気に温度擾乱を与え,CO2雲対流を生じさせる計算を行った.臨界飽和比(凝結が始まるときの飽和比)が1.0の場合,統計的平衡状態においては高度7kmから計算領域上端まで水平にほぼ一様な雲層が形成され,鉛直流は地表面から雲層上端まで達する.解析の結果,気塊が雲層内で失うよりも多くの浮力を乾燥域で得られれば,強い鉛直流が生じることが分かった.主成分が凝結する火星大気では,臨界飽和比が1.0の場合は温度構造はCO2の飽和蒸気圧曲線によって決まってしまうために浮力が得られず,鉛直流の大きい湿潤対流は生じないと従来考えられてきた(Colaprete et al., 2003).本研究で得られた結果はこのような従来の描像とは大きく異なる.また,鉛直流が生じるメカニズムは,微量成分が凝結する地球・木星大気の場合(気塊が雲層内で浮力を得ることで強い鉛直流が生じる)とは異なる.地球および木星とは異なる形態の湿潤対流が存在する可能性が示されたことは比較惑星学的に極めて重要である.平成23年度は過飽和状態を許容するCO2雲微物理過程をこれまで構築してきた数値流体モデルに実装し,小規模な予備的数値実験を行った.具体的には臨界飽和比(雲の存在しない領域で凝結が始まるときの飽和比)を変えた実験(実験Aと呼ぶ),雲粒の落下・雲粒の荷重効果を考慮した実験(実験Bと呼ぶ)を行なった.実験Aでは,大気主成分凝結対流の運動構造が臨界飽和比に対しどのような応答を示すかを明らかにすることを目指した.但しモデルの簡略化の為,雲粒の落下・荷重効果は無視する.計算領域は水平50km,鉛直20km,初期に現在の火星極冠上を想定した飽和状態にある温度・圧力分布を与え,地表面温度は一定とする.臨界飽和比はパラメータとして与え,その値は1.0と1.35とした.両実験の統計的平衡状態において,鉛直流の大きさが0.1m/s以上の領域は高度約1km以下にのみ見られ,鉛直流速の最大値は約0.5m/sであった.また雲は最下層から高度15kmまで層状に分布する.以上より雲粒の落下・荷重効果を無視した場合,臨界飽和比の値に依らず気塊は浮力を得られず,対流場のパターンは両実験でほとんど変化しないことが示された.実験Bでは実験Aと同じ計算領域・初期条件・境界条件の下,雲粒の落下及び雲粒の荷重効果を考慮した数値実験を行なった.統計的平衡状態において,鉛直流の大きさが1.0m/s以上の領域は高度約2km以下にのみ見られ,鉛直流の最大値は約3.0m/sであった.

気塊の浮力は主に雲粒の落下及び荷重効果によって得られ,実験Aと同様に温位偏差による浮力はほとんど得られない.以上より,雲粒の落下及び荷重効果は地球の雲対流と同様,主成分凝結対流場のパターンに大きな影響を及ぼすことが示された.平成25年度は,昨年度までに行ってきた初期火星的な温度圧力条件の下での大気主成分の凝結をともなう対流の数値計算データの解析および補助的なパラメタ実験を行い,数値計算によって得られた流れ場と雲分布の構造についての考察を行った.過飽和が許容される場合、凝結高度より上の領域では内部重力波が卓越し,これに伴う鉛直流に対応して波状の雲が生じる.波状の雲は継続的に生成されるため、雲密度の平均的な鉛直分布はほぼ定常となる.その分布は凝結高度付近にピークを持ち高さとともに指数的に減少するようなものであり,凝結高度付近では氷静的エネルギーの保存性から,それより上空では放射冷却にともなう雲の生成と重力沈降による雲の消滅とのつりあいによって概ね説明される.これらの雲の分布に関する特徴は凝結核数混合比には依存しない.過飽和が許容される場合,凝結は準周期的なイベントとして生じる.凝結が生じない期間の流れ場は過飽和が許容されない場合と同様の構造を持つ.凝結イベントは凝結高度より下層の乾燥対流に伴う上昇流が凝結高度を超えて貫入した領域での雲の発生で始まる.その後,雲は鉛直上向きに広がって行く.このとき生じる雲濃度は過飽和が許容されない場合に比べて大きい.強い上昇流は雲頂付近にのみ存在し,雲層全体を貫くような上昇流は生じない.凝結核数混合比を大きくすると準周期的な凝結イベントは生じなくなり,流れ場と雲分布の特徴は過飽和を許容しない場合の結果と似たもとのなる.一方で凝結核数混合比を小さくすると,凝結は準周期的なイベントとして生じるものの,凝結層内での雲は鉛直下向きに広がるようになる.凝結が準周期的なイベントとして生じるかどうかは,凝結層内における雲粒の落下時間と,凝結層内の温度が臨界過飽和に達するまでの冷却時間との大小関係に依存する.平成24年度は昨年度までに開発を行ってきた二次元モデルを用い、初期火星の温度圧力条件の下で,雲粒の落下と浮力への荷重効果を考慮した二酸化炭素雲対流の計算を行った.具体的には臨界飽和比と凝結核数密度をパラメータとし,これらの組み合わせによって流れ場と二酸化炭素雲の分布がどのように変化するかを調べた。大気の放射過程は陽に計算せず,赤外放射を想定した水平一様な冷却として与える.冷却率の大きさは過去の鉛直一次元モデル計算の結果を参考にして与える.臨界飽和比を1.0とした場合,凝結高度より上空にほぼ水平一様な雲層が準定常的に存在する状態が得られた.雲層内の鉛直流は凝結高度より下と比べると小さく,最大で0.5 m/sである.これらの特徴は凝結核数密度を変えても変わらない.臨界飽和比が1.35の場合,雲の分布は凝結核数密度によって変化する.凝結核数密度を小さくすると,凝結が生じる期間と凝結が生じない期間が交互に出現するようになり,凝結期には厚い雲とともに23 m/sの鉛直流が生じる.非凝結期には,雲密度が閾値未満である水平一様な雲層が存在し,そこでの鉛直流は最大で0.5 m/sである.非凝結期が継続する時間スケールは,系全体の平均温度分布が飽和比1.0で決まる分布から飽和比1.35で決まる分布へ冷却される時間によって概ね見積もることができる.以上より,大気主成分が凝結する系においては,臨界飽和比と凝結核数密度の値によって雲対流の時空間構造は大きく異なり,時間的に雲や流れ場があまり変動しない準定常解と,凝結期と非凝結期を交互に繰り返す準周期的な解が存在することが分かった.平成23年度に計画していた(1)臨界飽和比を変えた数値実験,(2)雲粒の落下を考慮した数値実験,(3)浮力における雲粒の荷重効果を考慮した数値実験を実施することができたため.25年度が最終年度であるため、記入しない。
皮質興奮性を抑える書痙リハビリテーション法の開発

本研究は、書痙患者を対象として、外部からの人工的な刺激を与えないで、大脳皮質の興奮性を下げるリハビリテーション訓練法を開発した。またそのリハビリテーションを実際に書痙患者に適用し、患者の脳活動変化や書字動作の変化などを分析した。本研究で開発したシステムは皮質興奮性を可視化するために、近年盛んに研究されているブレイン・マシン・インターフェース(BMI)技術を利用した。その結果、体性感覚運動野付近で異常な脳波振幅増大を確認し、BMI訓練によりこの脳波成分を減弱させることに成功した。またこの訓練により、書字の安定性が向上し、日常生活上不自由を感じない程度まで回復が認められることがわかった。初年度では、ブレイン・マシン・インターフェース(BMI)を利用した皮質興奮性を下げる訓練方法を治療法として確立するために、以下の研究項目を実施した。(1)書字動作に関する物理量の計測予備実験では実際に紙に字を書いてもらい、その字の歪み度合いなどを訓練前後で比較できた。しかしながらこの評価だけでは歪みが少なくなった要因の特定は難しい。また患者の意見を聞くと、書字動作時にペンが落ちそうになるなど保持力のコントロールが難しいこともわかった。そこで保持力が書字に与える影響を調べるために、紙の代わりにデジタルペンタブレットを使用して書字スピードと筆圧を計測するシステムを作成した。このシステムにより書字座標と筆圧を1秒間に200回デジタルデータとして記録が可能となった。筆圧は1 gから計測でき800段階で筆圧レベルを計測することができる。本研究にこの計測システムを組み込み、脳波や筋電図と合わせて、書字データを分析することが可能となった。(2)短期間の訓練効果と効果の持続時間の計測訓練による書字能力の変化が一日でおこるのか、数日を要するのかについてはよくわかっていない。そこで1回の訓練の前後および数日後に(1)の評価をおこない即日効果とその持続性を調べた。書痙患者一名での3回分の結果では、訓練によって15%ほど平均筆圧が下がったことがわかり、健常者のデータと近いものになったことが明らかになった。これは即日の効果であるが、14日間のインターバルを設けて再度計測したデータと比較すると、即日効果は高いものの14日間のインターバルによってその効果は80%ほど減弱することも明らかになった。最終年度では手関節の伸筋群と屈筋群不随意な共収縮が弱まった効果について、患者が良い治療だと信じこむことによりおきる改善(プラセボ効果)ではないことを示すことを目的として研究を進めた。このプラセボ効果を除外するために正しい視覚フィードバックを使う期間と偽のフィードバックを使う期間を設けて長期の訓練を実施した。同一被験者内で訓練期間とコントロール期間の能力向上を比較すると、筋電図に影響を及ぼしている脳波の帯域をフィードバックすると、そうでない帯域でのフィードバックと比較して、書字の安定性の向上が大きいことが分かった。また研究期間全体を通しては、当初の目的であった磁気刺激を使わないで大脳皮質の興奮性を変化させることが、ブレイン・マシン・インターフェース技術また脳波フィードバック技術をもって可能であることを示すことに成功したといえる。そしてジストニアの一種である書痙患者において、このシステムが適用可能であること、そして書字の安定性向上に寄与できることを示した。当該研究は、査読付き原著論文として国際的な評価を受けており、国際学会においても大きな反響を得た。また後続の研究としてすでに本研究を手本とした書痙患者での脳波分析などが他グループでも行われている。上記の点を鑑みて我々の研究はこれまで治療の難しかった患者に新しい治療の選択を与え、生活の質向上に十分に寄与するものであったと言える。リハビリテーション工学当該年度の目的であった(1)「書字動作に関する物理量の計測」については、筆圧とペン先の2次元的な情報をディジタルで取得するシステムができ、書痙患者での計測も行えたこと、また(2)の「短期間の訓練効果と効果の持続時間の計測」については、全解析はまだ終了していないが、書痙患者での継続的な訓練と計測を終了したこと、上記二点の結果よりおおむね研究は順調に進展しているといえる。当初の予定通り「コントロール訓練との比較」を実施する。予備実験では、訓練を開始し、平均3週間に1回、一回につき2時間ほどBMIシステムを利用したところ、筋電図の分析から、手関節における不随意な共収縮が弱まったことが示唆された。また字の歪みが少なくなり、安定性が向上した。この結果が、よい治療法だと患者が信じ込む事による改善(プラセボ効果)であったという解釈の余地をなくすことは信頼性を高めるために重要である。このプラセボ効果を除外するために、正しい視覚フィードバックを使う期間と、偽のフィードバックを使う期間を設けて長期の訓練を実施する。

被験者を訓練群とコントロール群とに分けて実施することは倫理的に難しいが、このような同一被験者内で訓練期間とコントロール期間の能力向上率を比較することは可能である。ほぼ当初の予定通りの支出結果であり、次年度に開催される学会があること、消耗品等の保持期限が1年以上ないことが理由としてあげられる。次年度は国際学会で研究の成果を発表し、計測や臨床応用も計画しているので、旅費やその他の予算を多めに使用する計画である。
高速磁区制御機能を持つ光人工磁気格子の形成と固体光偏向素子への応用

本研究は,逆磁歪効果により磁性ガーネット層の磁区幅を高速に制御できる光人工磁気格子膜の形成と,その機能を用いて光回折状態を連続的かつ大幅に電子制御できる固体光偏向素子を実現するものである.本研究ではまず,磁気回折応用に適した縞状磁区構造をもつ単結晶磁性ガーネット膜の形成を行った.組成探査に適した液相エピタキシー(Liquid phase epitaxy: LPE)成膜装置を開発し,組成探査を行ったところ,Bi0.2Y2.8Fe5O12の組成において優れた磁気回折能を持つガーネットを得ることができた.次に,作製したガーネット膜に圧電アクチュエータを貼り付け,圧電アクチュエータにより応力(変位)を加え,逆磁歪効果により磁気回折がどのように変化するか調べた.膜に300ppm程度の変位を加えたところ,磁気回折角が約1度変化した.これは,世界ではじめての応力による磁気回折制御例である.磁気回折角が小さいが,これは結晶磁気異方性の絶対値を小さくすることで向上できると考えられる.一方で,結晶磁気異方性が大きい膜においては,磁気回折角の変化が小さい半面,回折効率を応力により変化させられることを明らかにした.これは,縞状磁区の隣り合った磁区間に働く静磁相互作用と逆磁歪効果との相互作用により磁化の垂直成分が変化するためと考えられる.実験では,磁気的アシスト無しで,応力により可逆的かつ連続的に回折効率(光強度)を変化させられた.このような報告は世界初である.面内に任意方向の磁界を加え,縞状磁区方位を変化させることで磁気回折方向を制御するデバイスの作製も行った.ステッピングモーターの固定子を応用することで界磁装置の小型化,低電流化を行い,8ビットマイコンでも制御できる装置とした.磁気回折を用いた個体光偏向デバイスは他に例がない.逆磁歪効果により磁性ガーネット膜の磁区幅を高速に制御できる光人工磁気光子の形成と,その機能を用いて光回折状態を連続的かつ大幅に電子制御できる固体光偏向素子の実現を目指し,基礎検討を行った.その結果,単結晶磁性ガーネット膜に応力を加えることで,磁区幅を制御でき,その機能を用いることで光回折状態を連続的に変化できることを原理的に示すことができた.垂直磁化特性をもつ単結晶ガーネット膜に圧電アクチュエータを接着した試料を用い,応力による磁区幅の変化を調べた.結果,応力により磁区構造を変化させられることを確認した.一方で,垂直磁化膜では磁区構造がメイズ状になるため,磁気回折光の方向がランダムになるという課題があった.垂直磁化膜における磁区構造の課題を解決するため,面内磁化特性をもつ単結晶磁性ガーネット膜を用いて磁気回折の検討を行った.面内磁化膜においては,ストライプ状の磁区構造となるため磁気回折光の方向が一定であり,磁区方位を外部磁場により変更することで回折方位を360度に渡ってコントロールすることが可能であった.応力を印加したところ,磁気回折光強度が応力に対して連続的かつ直線的に変化し,変化は可逆的であった.また,回折角度も,応力により1度程度変化した.以上の結果より,単結晶磁性ガーネットに応力を加えることで磁区幅を制御でき,その機能を用いることで光回折状態を連続的に変化できることを実証することができた.一方で,実証に用いた単結晶ガーネット膜の結晶磁気異方性,及びファラデー効果が,応力による磁区幅の制御と磁気回折に適したものではなかったことから,応力による光回折状態の変化は1度程度に留まった.これは,ガーネットの組成を変更することで大幅に改善が可能だと考えられるため,今後は単結晶ガーネットの組成変更による最適化,及び固体光偏向素子への応用を行う.28年度は,本研究の原理実証を主な目的として研究を行い,実際に市販の単結晶磁性ガーネットを用いて原理実証を行うことができた.真空蒸着装置を用いて,単結晶磁性ガーネット膜上へAl反射膜を形成し,これを圧電アクチュエータに接着接合した原理実証のための素子を作製した.この素子について,印加電圧(従って応力)に対する光回折状態の変化を詳細に調べた.また,本補助金により購入した偏光顕微鏡により,印加電圧と磁区幅の変化との関係を調べた.結果として,1電圧印加により磁性ガーネットの磁区構造が変化することの確認,2ストライプ磁区構造を持つ磁性ガーネット膜の条件の特定,3ストライプ磁区構造を持つ磁性ガーネット膜からの磁気回折の確認,4ストライプ磁区方位および光回折方位の磁場による制御,5圧電アクチュエータへの電圧印加により磁気回折効率を連続的かつ可逆的に変化出来ることの確認,6電圧印加による回折角度変化の確認を行うことがでた.以上6点の結果より,原理的に本研究のコンセプトが実現可能であることを実証できた.原理実証には,本研究で実現する光人工磁気光子に適していない,市販の単結晶磁性ガーネット膜を用いたため,応力による光回折状態の変化量は回折角度で1度程度であった.これは,磁性ガーネットの組成を変更し,本研究に適した単結晶膜を用いることで改善可能だと考えられる.

具体的には,結晶磁気異方性の最適化と,ファラデー回転角の増大を行う.磁性ガーネットの組成と磁気的,磁気光学的特性の関係については膨大な報告がなされており,これらを参考にすることで比較的短期に組成の最適化が行えると考えられる.本研究は、逆磁歪効果により磁性ガーネット層の磁区幅を高速に制御できる光人工磁気格子膜の形成と、その機能を用いて光回折状態を連続的かつ大幅に電子制御できる固体光偏向素子を実現するものである。平成29年度は、ストライプ磁区を持つ磁性ガーネット(イットリウム鉄ガーネット)に面内磁界、及び応力を加えた際の応答について詳細に調べた。また、光偏向素子ドライバの開発、及び固体光偏向素子の試作を行った。加えて、液相エピタキシー法による、固体光偏向素子に適した磁性ガーネット膜の作製を行った。当初計画では性能向上のためにモノリシック化、フォトニック結晶の利用を想定していたが、固体光偏向素子に適した磁性ガーネット膜を開発した方が性能への寄与が大きいことが明らかになった。そこで液相エピタキシー装置を作製し、単結晶ガーネット膜の作製を行った。今後は、固体光偏向素子に向けた単結晶ガーネット膜の組成探査を行う。光偏向素子ドライバ、及び固体光偏向素子を試作し、PC上から回折方位をコントロールことを確認した。また、応力印可用のピエゾ素子に加える電圧をコントロールできることを確認した。本研究の目的は、逆磁歪効果により磁性ガーネット層の磁区幅を高速に制御できる光人工磁気格子膜の形成である。すでに逆磁歪効果により磁性ガーネット層の磁区幅を制御し、光人工磁気格子として動作させることに成功しており、現在は光回折効率や回折角度などの性能向上が課題となっている。性能向上という観点で、計画表ではモノリシック化やフォトニック結晶との組み合わせを予定していたが、これまでの研究で磁性ガーネットそのものの性能向上が最も必要であるとの結論に至った。そこで、現在は比較的簡易に高性能の単結晶ガーネット膜が得られる液相エピタキシー法による単結晶ガーネット膜の作製と組成探査を行っている。磁性ガーネットの組成と磁気的特性はこれまで詳細に調べられており、固体光偏向素子への応用という観点で過去の研究成果を参考にすることで早期に組成を決定できると考えられる。また、計画表にある光偏向素子ドライバの開発とシステム応用については、ドライバの開発を完了しており、PCから面内磁界と印可応力をコントロールできることを確認している。本研究は,逆磁歪効果により磁性ガーネット層の磁区幅を高速に制御できる光人工磁気格子膜の形成と,その機能を用いて光回折状態を連続的かつ大幅に電子制御できる固体光偏向素子を実現するものである.本研究ではまず,磁気回折応用に適した縞状磁区構造をもつ単結晶磁性ガーネット膜の形成を行った.組成探査に適した液相エピタキシー(Liquid phase epitaxy: LPE)成膜装置を開発し,組成探査を行ったところ,Bi0.2Y2.8Fe5O12の組成において優れた磁気回折能を持つガーネットを得ることができた.次に,作製したガーネット膜に圧電アクチュエータを貼り付け,圧電アクチュエータにより応力(変位)を加え,逆磁歪効果により磁気回折がどのように変化するか調べた.膜に300ppm程度の変位を加えたところ,磁気回折角が約1度変化した.これは,世界ではじめての応力による磁気回折制御例である.磁気回折角が小さいが,これは結晶磁気異方性の絶対値を小さくすることで向上できると考えられる.一方で,結晶磁気異方性が大きい膜においては,磁気回折角の変化が小さい半面,回折効率を応力により変化させられることを明らかにした.
細孔制御による劣質炭素資源の高効率アップグレーディング法の開発

本申請研究では、劣質炭素資源の熱分解で生成した炭化物(チャー)細孔内に同じく熱分解で生成したガス状タール由来の炭素質物質を充填させた炭素/炭素複合体を高収率で調製し得る最適条件の提示ならびに複合体の特性評価を行ない、劣質炭素資源の高効率アップグレーディング法の原理基盤を開発することを目的とする。本年度は、まずおが屑の熱分解チャー細孔内に熱分解で生成したガス状タール由来の炭素質物質を充填させ、高収率で複合体を調製し得る条件の探索を行なった。熱分解部とタール蒸着部から構成されるガス流通式石英製固定床反応器を用い、蒸着温度(100300oC)をパラメーターとして変化させた。その結果、温度の低下に伴い収率は増加し、150oCでハンドリング性のよい複合体が高収率(35wt%増)で調製可能であった。上記実験時の各フラクション収率の変化から、収率増加は主に重質タールの蒸着に基因した。また、N2吸着により処理前後の細孔性状を調べた結果、複合体では細孔が消失していたことから、本手法によりチャー細孔内にタールを充填させることが可能であることが見出された。上記最適条件で、蒸着処理(VD)を210回(VD2VD10)繰り返し実施したところ、複合体収率は処理回数の増加に伴い増大し、その収率は350wt%増加した。異なる処理回数の複合体を成型し、900oCまで炭化させた際の成型炭化物の強度を調べた結果、VD6,VD8で最も高い強度が認められ、VD10では蒸着したタール由来炭素質物質の溶融性過多により強度低下が生じた。前者の強度は原料炭(MF,3.1log(ddpm))単味から調製したコークスよりも大きい値であった。次に、原料炭にVD10を配合してコークス化の検討を行なったところ、配合率60-80wt%で原料炭やVD10のみから調製した炭化物よりも大きい強度を有するコークスを製造可能であった。本申請研究では、劣質炭素資源の熱分解で生成した炭化物の細孔内に、同じく熱分解で生成したガス状タール由来の炭素質物質を完全充填させた炭素/炭素複合体(高収率/高発熱量/高強度化した炭化物)を調製し得る最適条件の提示と加熱時の反応性の評価を行ない、細孔制御に基づいた劣質炭素資源の高効率アップグレーディング法を開発することを目的とする。平成29年度は、ガス流通式石英製固定床反応器を用いて、木質バイオマスであるオガ屑の低速/急速熱分解時のチャー、タール、ガスの分配挙動を調べた。本研究で使用した反応器による急速熱分解では、チャーとタール収率は300oCで極大値を示した後に温度の増加に伴い減少する傾向にあった。一方、低速熱分解ではチャー収率は300から550oCまでに50から25wt%へ減少したのに対して、タール35から55wt%に増加した。この時のチャーの細孔性状をN2吸着法で調べたところ、表面積は温度の増加に伴い増大し、500-550oCで極大値(360m2/g)を与えた後に減少する傾向にあった。一方、急速熱分解チャーの表面積の発達は、低速処理と比較し小さいものであった。この低速熱分解で調製した550oCチャーとタールを室温で混合し、共炭化するとタール混合比の増加に伴い炭化物収率は>20wt%増加した。また、表面積は580m2/gへ減少し、チャー中の細孔内にタール由来の炭素質物質を充填可能であった。さらに、オガ屑の低速熱分解とチャーへのタール蒸着部から構成される石英製反応器を用い、蒸着温度を変化させて熱分解時に生成したガス状タールを上記チャーに蒸着させたところ、炭化物の収率を1020wt%増加させることができた。以上より、オガ屑の熱分解により調製したチャーの細孔内にタール由来の炭素質物質を充填させることで、炭化物収率を増加させた炭素/炭素複合体を製造可能であることが見出された。平成29年度は、木質バイオマスであるオガ屑の低速/急速熱分解を行ない、タール生成量、チャー収率、チャーの表面積が最大となる熱分解条件の解明を行ない、その結果に基づき、タールとチャーの混合物の共炭化ならびにチャーへのガス状タールの蒸着処理を行なうことで、チャー細孔内にタール由来の炭素質物質が充填し、炭化物収率を増大させることが可能であることを見出した。このように、本研究は順調に進展しており、平成29年度に掲げた目標をほぼ達成している。