hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
高機能性反応活性種の創出に基づく炭化水素類の効率的分子変換

本研究では高機能性反応活性種の創出を鍵として、入手容易なアルケンや芳香族炭化水素を出発物とする有用な合成反応の開発を目的に研究を行った。その結果、アルキンの求電子的な活性化に基づく新たな反応活性種の生成とそれを利用する環状骨格形成反応、PSiP-ピンサー型パラジウム錯体を触媒とするアルケンの脱水素ボリル化反応、ロジウム触媒とアルミニウム反応剤を組み合わせ用いる芳香族炭化水素の直接カルボキシル化反応、さらにはアルデヒドからの脱ホルミルを伴うアルキルラジカル生成反応の開発に成功した。またこれら反応の反応機構に関する詳細な検討を行い、いくつかの興味深い反応素過程を明らかにすることができた。本年度の研究ではまず第一に、炭素-水素結合の直接カルボキシル化反応の検討を行った。その結果、メチルアルミニウム反応剤存在下、ロジウム-ホスフィン錯体を触媒とし、フェニルピリジン、及びフェニルピラゾール類を基質として用いることにより、その配位性置換基のオルト位の炭素-水素結合を直接カルボキシル化することに成功した。この反応は、酸性度の低い炭素-水素結合を遷移金属触媒を用いて活性化し直接二酸化炭素と反応させた初めての例であり、原子効率の高い二酸化炭素固定化反応として注目すべき研究成果である。次に、アルキン類の求電子的な活性化に基づく環状骨格構築法として、キラルなホスフィン配位子を持つカチオン性白金錯体を用いる、アルキニルケトンからの白金含有カルボニルイリドの生成とそのビニルエーテル類との不斉[3+2]付加環化反応の開発に成功した。本反応はさまざまな基質に適用可能であり、入手容易な化合物から合成中間体として有用性の高いオキサビシクロ[3.2.1]オクタン化合物を高エナンチオ選択的に得ることが出来る。さらにロジウム錯体を触媒として、酸化還元反応を利用したアリルアルコールと二分子のα、β-不飽和アルデヒドとからのγ-ピロン合成法の開発にも成功した。本反応は多段階連続反応を触媒的に実現した反応機構的にユニークな反応であるばかりでなく、ポリケチドとして有用性の高いγ-ピロンを単純な分子から一挙に合成することの出来る優れた反応である。最後に環状のアルキン-ヘキサカルボニルジコバルト錯体とジエン類との[4+2]付加環化反応の開発に成功した。従来アルキン-コバルト錯体はアルケンとの[2+2+1]型の環化反応によるシクロペンテノン合成反応が著名であるが、この反応はジエンとの[4+2]付加環化反応を初めて一般性良く実現したもので合成化学的な有用性が高い。本年度の研究ではまず、末端アルケンと等モル量のB_2pin_2に対しトルエン溶媒中室温で、パラジウムトリフラート錯体とAlEt_3をそれぞれ2mol%作用させると、アルケンの脱水素ボリル化反応が触媒的に進行し、アルケニルボロン酸エステルが高収率で得られることを見いだした。本反応は単純末端アルケン、並びに種々の官能基化された末端アルケンを用いても、対応するアルケニルボロン酸エステルを良好な収率で、かつ多くの場合trans体を選択性良く与える。さらに、アルケンに対し二倍モル量のジボロンを用いて反応を行うと、脱水素ボリル化が連続して進行し、合成中間体として有用性の高いジボリルアルケンが得られることを見いだした。この反応の鍵として、本ボリルパラジウム錯体が高い反応性を持ち、かつヒドロホウ素化等の副反応を伴わないため過剰のアルケンを用いる必要がないことが挙げられる。本反応では電子的に活性化されたスチレン、及びN-ビニルフタルイミドを基質とすると、対応する1,1-ジボリル化体が高収率かつ高選択的に得られるのに対し、脂肪族一置換アルケンを基質とした場合、位置選択性が逆転し、これまで一般的な合成法の報告されていないtraps体の1,2-ジボリル化体が位置選択的に、かつ高いtrans選択性で得られることがわかった。また求電子的な遷移金属錯体を触媒として用いる反応開発に関しては、これまでに開発に成功した反応を基盤として有用天然有機化合物の全合成研究を行うと共に、活性化されたアルキンに対するイミン窒素の求核付加を契機とする含窒素複素環化合物の合成や、アレンの求電子的な活性化を契機とする高度に酸素官能基化された6,7員環化合物の合成に新たな可能性を見出すことができた。本年度の研究ではまず、PSiPピンサー型5配位ボリルパラジウム錯体の熱的な異性化に関する検討を行い、この異性化が5配位の状態で熱的に進行すること、またその際これまで10族金属錯体ではほとんど例のない、turnstile型の機構で異性化を起こしていることを明らかにすることができた。また、このPSiPピンサー型パラジウム錯体の新たな利用法として、アルキンのジアルミニウム化反応を見出すことができた。すなわち、触媒量のPSiPピンサー型パラジウム錯体存在下、アルキンに対し2倍モル量の水素化ジイソブチルアルミニウムを作用させると速やかに反応が進行し、アルキンのそれぞれの炭素上にアルミニウムが導入されたジアルミノアルケンが生成することを見出した。本反応はアリール基の置換した末端アルキン化合物に対し良好な収率で進行する。この反応の反応機構について様々な検討を行った結果、反応生成物のX線構造解析に成功し、6員環構造を持つ二量化体、1,4-ジアルミナシクロヘキサジエンとして存在していることを明らかにすることができた。

次いで、PSiPピンサー型配位子を持つ7族金属錯体の合成について検討を行い、マンガンならびにレニウムカルボニル錯体を合成することに成功した。これらの錯体はmeridional型とfacial型の異性体が存在するものがあり、その光照射および熱的な条件下での異性化挙動についても興味深い知見を得ることができた。また求電子的な遷移金属錯体を触媒として用いる反応開発に関しては、これまでに開発に成功した反応を基盤として有用天然有機化合物の全合成研究を行い、三環性インドールアルカロイドであるYuremamineの提案されている構造を持つ化合物の合成を達成した。しかしその化合物データは文献記載のものと一致せず、現在、立体化学の異なる他の異性体の合成を行い、その構造の確認を行っている。すでに、鎖状トリエンインに対し光照射下、触媒量のW(CO)6を作用させると連続環化反応が進行し、ビシクロ[5.3.0]デカン誘導体を立体特異的に合成できることを報告している。今年度の研究でこの骨格構築手法を基盤とし、Integrifolinの全合成を目指し研究を行った。その結果、アリールシリル基の水酸基への変換、ジエン部位の酸化による立体選択的な酸素官能基の導入、不飽和ケトン部位を手掛かりとしたexo-メチレン部位の構築を経て、Integrifolinの初の全合成を達成した。また、新たにプロパルギルエーテルからの求電子的なα,β-不飽和カルベン錯体中間体の触媒的発生法、ならびにこれを3炭素活性種としたシロキシジエンとの[4+3]型付加環化反応の開発に成功した。すなわち、入手および取り扱い容易なプロパルギルエーテル誘導体を基質として用い、これに触媒量のReI(CO)5を作用させるとα,β-不飽和カルベン錯体中間体が発生し、シロキシジエンとの[4+3]型付加環化反応によりシクロヘプタジエン誘導体が収率よく得られることを見いだした。本手法はこれまで報告されていたα,β-不飽和カルベン錯体の触媒的な発生法と比べ、より簡便にα,β-不飽和カルベン錯体中間体を発生させることのできる合成化学的価値の高い反応である。炭素ー水素結合活性化反応に関しては、ロジウム触媒を用いる芳香族炭化水素のアルミニウム化反応の検討を行った。溶媒量のベンゼンを反応基質として用い、ロジウム触媒とメチルアルミニウム反応剤を用いて、種々反応条件について検討を行った結果、配位子としてビス(ジシクロヘキシルホスフィノ)ベンゼンを持つアセタト錯体を用いることで、フェニルアルミニウム種が最大14のTONで生成することを見出した。本研究では高機能性反応活性種の創出を鍵として、入手容易なアルケンや芳香族炭化水素を出発物とする有用な合成反応の開発を目的に研究を行った。その結果、アルキンの求電子的な活性化に基づく新たな反応活性種の生成とそれを利用する環状骨格形成反応、PSiP-ピンサー型パラジウム錯体を触媒とするアルケンの脱水素ボリル化反応、ロジウム触媒とアルミニウム反応剤を組み合わせ用いる芳香族炭化水素の直接カルボキシル化反応、さらにはアルデヒドからの脱ホルミルを伴うアルキルラジカル生成反応の開発に成功した。またこれら反応の反応機構に関する詳細な検討を行い、いくつかの興味深い反応素過程を明らかにすることができた。本年度の研究では、PSiPピンサー型パラジウム錯体を触媒とするアルケンの脱水素ボリル化反応の反応機構について詳細な検討を行った。
インフルエンザウイルスの伝播と受容体シアル酸分子種の認識特異性の変化に関する研究

本研究は、インフルエンザウイルスの受容体認識特異性とウイルスの感染増殖に宿主のシアル酸分子種の違いがどのように関与しているのか、さらにシアル酸分子種の認識にヘマグルチニン分子のどの領域が重要であるのかを調べることによりインフルエンザウイルスの異種動物間での伝播機構を解明することを目的とする。ヒト、ブタ、ウマおよび鳥類から分離されたA型インフルエンザウイルス(H3N2)のシアロ糖鎖結合特異性をTLC/Virus bindingassayにより調べた。さらにインフルエンザウイルスが感染増殖する宿主の気管の粘膜細胞組織あるいは大腸の上皮細胞組織のシアル酸分子種を高速液体クロマトグラフィーにより分析した。その結果、1)ヒトA型のインフルエンザウイルスは、Neu5Acを含有するガングリオシドのみに結合性を示し、Neu5Gcを含有するガングリオシドに結合性をほとんど示さないこと、2)ブタA型インフルエンザウイルスの一部とウマおよびトリA型インフルエンザウイルスは、Neu5Gcを含有するガングリオシドにも高い結合特異性を有することを見い出した。さらに、3)ヒト気管には主要シアル酸分子種としてNeu5Acのみが検出されること、4)ブタ気管にはNeu5AcとNeu5Gcがほぼ等モル存在すること、5)ウマ気管の主要シアル酸分子種Neu5Gcであることをはじめて明らかにすることができた。今後は、シアル酸分子種の認識に関与していると思われるヘマグルチニンのアミノ酸領域を各A型インフルエンザウイルスのアミノ酸配列の比較をもとに明らかにする計画である。本研究は、インフルエンザウイルスの受容体認識特異性とウイルスの感染増殖に宿主のシアル酸分子種の違いがどのように関与しているのか、さらにシアル酸分子種の認識にヘマグルチニン分子のどの領域が重要であるかを調べることによりインフルエンザウイルスの異種動物間での伝播機構を解明することを目的とする。そこで平成7年度は、ヒトおよびウシ赤血球から精製したN-アセチルノイラミン酸とN-グリコリルノイラミン酸をそれぞれ含有する2種類の糖脂質を用いて、ヒト、ブタ、ウマおよび鳥類から分離されたA型インフルエンザウイルス(H3N2)のシアロ糖鎖結合特異性をアルキルアミン修飾HRPで標識したウイルスもしくはウイルス特異抗体を用いたTLC/Virus bindingassayにより調べた。さらにインフルエンザウイルスが感染増殖する宿主の気管の粘膜細胞組織あるいは大腸の上皮細胞組織のシアル酸分子種をO DSの逆層カラムを用いた蛍光高速液体クロマトグラフィーにより分離分析した。これをもとに、それぞれのA型インフルエンザウイルスの受容体結合特異性と宿主シアル酸分子種を比較解析した。その結果、インフルエンザウイルスの感染増殖する宿主の気管の粘膜細胞組織あるいは大腸の上皮細胞組織に検出されたシアル酸分子種と同一のシアル酸を含有する糖脂質に、それぞれの宿主から分離されたウイルスが結合することがTLC/Virus bindingassayにより明らかとなった。ヒト、ブタ、ウマおよび鳥類から分離されたA型インフルエンザウイルス(H3N2)のシアロ糖鎖結合特異性をTLC/Virus bindinga ssayにより調べた。その結果、1)ヒトA型インフルエンザウイルスは、Neu5Acを含有するガングリオシドのみに結合性を示し、Neu5Gcを含有するガングリオシドに結合性をほとんど示さないこと、2)ブタA型インフルエンザウイルスの一部とウマおよびトリA型インフルエンザウイルスは、Neu5Gcを含有するガングリオシドにも高い結合特異性を有することを見い出した。

さらに、3)ヒト気管には主要シアル酸分子種としてNeu5Acのみが検出されること、4)ブタ気管にはNeu5AcとNeu5Gcがほぼ等モル存在すること、5)ウマ気管の主要シアル酸分子種はNeu5Gcであることをはじめて明らかにすることができた。今後は、シアル酸分子種の認識に関与していると思われるヘマグルチニンのアミノ酸領域を各A型インフルエンザウイルスのアミノ酸配列の比較をもとに明らかにする計画である。
後期中等教育段階の情報基礎教育に関するディジタルアーカイブの作成と利用評価

本研究は、後期中等教育段階に相当する情報基礎教育にふさわしい学習内容を検討し、その内容に基づくディジタル教材を収集し蓄積することを目的として、2年間実施した。ディジタルコンテンツ蓄積・利用評価・システム構築に関して、次のような成果が得られた。1必要とされるティジタルコンテンツの枠組み情報基礎教育を教授するために必要な内容を整理し、これに基づいた教科書「ネットワーク社会における情報の活用と技術」の執筆と編集を、本研究のメンバーを中心に進めてきて、2003年2月に刊行できた。2ディジタルコンテンツの収集と蓄積教育用コンテンツを蓄積するためには、何が必要で、どう集めるかが課題となる。このために、関係学会・集会等で呼びかけ、講義資料・用語集・試験問題等を授業担当者から提供いただき蓄積している。3利用評価我々の検討している教育内容と、高校普通教科「情報」の内容との差異を検討した。この検討をもとに、高専の学習項目として必要であるかどうか、実際の授業での実践を通して検討した。4公開システムの構築作成・収集したディジタルコンテンツをインターネット上で公開するため、インターネットサーバを作成した。このサーバは、RAIDによる大容量・高信頼性のディスクを持ち、セキュリティにも配慮したものである。また、バックアップサーバにより安全にコンテンツ同期が行えるよう整備した。本研究は、後期中等教育段階に相当する情報基礎教育にふさわしい学習内容を検討し、その内容に基づくディジタル教材を開発し蓄積することを目的として、2年計画で進めている。初年度である本年度において、ディジタルコンテンツ検討・システム構築・利用評価等に関して、次のような成果が得られた。(1)必要とされるデイジタルコンテンツの枠組み情報基礎教育を教授するために必要な内容を整理し、これに基づいた教科書「ネットワーク社会における情報の活用と技術」の執筆と編集を、本研究のメンバーを中心に進めてきて、2003年2月に刊行できた。本研究にふさわしいディジタルコンテンツの作成と収集を行う上で、この教科書の内容が基本の枠組みとなる。(2)ディジタルコンテンツを収集するための呼びかけ教育用コンテンツを蓄積するためには、何が必要で、どう集めるかが課題となる。このために、関係学会・集会等で4件の呼びかけを行うとともに、工業教育の雑誌に論文を掲載して周知を図った。高専だけでなく、短大や高校等からの意見を収集できつつある。(3)公開システムの構築作成・収集したディジタルコンテンツは、利用や評価が行えるようインターネット上で公開しなければならない。このためのインターネットサーバを作成した。このサーバは、RAIDによる大容量・高信頼性のディスクを持ち、セキュリティにも配慮したものであり、コンテンツ提供の基盤を構築できた。(4)利用評価我々の検討している教育内容と、高校普通教科「情報」の内容との差異を検討した。この検討をもとに、高専の学習項目として必要であるかどうかの議論を、教科書執筆者を中心に進めている。具体的な評価が不足しているので、実際に授業の始まる平成15年度では、この面を強化する。本研究は、後期中等教育段階に相当する情報基礎教育にふさわしい学習内容を検討し、その内容に基づくディジタル教材を開発し蓄積することを目的として、2年計画で進めてきた。最終年度である。本年度において、利用評価・ディジタルコンテンツ収集・システム構築に関して、次のような成果が得られた。(1)利用評価刊行した教科書「ネットワーク社会における情報の活用と技術」利用者より、教員が利用していく上での問題点や学生が使ったときの反応について、アンケート調査等を通して検討した。その結果は、教科書の改訂作業にも反映させ、2004年3月に改訂4刷として刊行できた。(2)ディジタルコンテンツの収集教科書利用者に授業関連の教育用コンテンツ提供を呼びかけ、講義用資料・試験問題・授業補助資料等を収集した。ただ、平成15年度から授業が始まったため、十分な量が集まったとは言えないので、関係学会・集会等で前年度に続いて4件の呼びかけを行った。さらに、用語集・補足説明・関連CD-ROMなどのコンテンツを作成・収集し公開した。(3)公開システムの構築初年度、津山高専に設置したインターネットサーバについては、その後に発見されたセキュリティホールをつぶし安全な運用ができるよう対処した。

さらに、ミラーサーバを石川高専に設置し、暗号化した効率的なコピーツールにより、メインサーバとの間で自動でバックアップがとれるよう整備した。これにより、安全で高速な遠隔地バックアップが可能となっている。ディジタルコンテンツの収集はまだ不十分で、今後とも収集を続けるとともに、コンテンツの公開方法の検討も継続しなければならない。このための基盤システムは構築できた。
実作例に基づく日本の宮廷装束および調度の基礎的研究

日本の宮廷装束および調度の所蔵調査に基づいて作品の基礎的な調書を作成し、宮廷の物質文化の実像に迫ることを目的とした本研究では、303件の作品調書を作成し、1151枚の調査画像を集成した。特に重要な27件については、保存公開用の画像124枚を撮影した。さらに、文献資料により428件の当該資料の存在を確認してリスト化し、これらのデータを文字情報による簡易データベースとしてまとめた。本研究で得られた成果に基づき、2016年には国際学会において発表を行うとともに論文を電子出版した。2016年と2017年には、京都国立博物館において宮廷装束および調度の展覧会を行い、研究成果の一端を公開した。本年は、当研究の根幹を成す、京都国立博物館をはじめとする国立各館に分蔵されている京都御所伝来とされる装束および調度、加えてほかの博物館や大学に所蔵されている装束および調度の実作例について、展覧会図録や所蔵品目録を集積しつつ、テキストおよび画像のデジタルデータ化をおこなった。データを蓄積していく過程で、装束および調度それぞれの共通調書形式を検討し、本年度は、現時点での調書案に基づき調書の作成を行っている。またあわせて、明治から大正時代にかけての作品目録など、脆弱化しつつある紙資料について、デジタルデータ化を行った。文献からデータを作成する中で、実際に作品調査を行ったのは、以下の三件である。1京都御所由来品とされる装束および調度の調査53件を実施し、調書作成と簡易画像撮影を実施。2有栖川宮家伝来装束98件について、装束を包む畳紙の簡易画像作成およびテキスト化。3有栖川宮家伝来装束のうち7件について、詳細な調書の作成および保存用画像の作成。また、今年度の調査品の成果を含めながら、京都国立博物館平成知新館名品ギャラリー染織展示室において、宮廷の装束(2月3日3月13日)を開催し、22件の作品を展示公開した。関連文献の収集およびデジタルデータ化は、月に二回以上の実施日を確保して取り組むことができたが、実際の作品調査の日数を確保することが難しかった。本年度の秋に開催された特別展覧会「琳派京を彩る」の主担当者であったため、物理的に調査に割く時間が制限されたことが原因である。また、非破壊分析による染料の科学調査の実施も、協力者との日程が折り合わず、実施することができなかった。3年計画の2年目である28年度は、27年度に引き続き、京都国立博物館が所蔵する歴史分類作品群のうち、宮廷装束及び調度の悉皆調査を継続して行った。また、現存する宮廷関係作品のデジタル・データベースの作成に向け、東京国立博物館など他機関所属宮廷関係作品の文字情報及び画像情報のデジタル化を行った。その結果、多くは近代の作品であり、近世に遡る作品が少ないこと、装束は相当数が保存されているものの、宮廷に関わる調度を保存する機関は極めて少ないことが改めて浮き彫りとなった。本課題はいまだ研究途上であるが、研究成果を盛り込み、ICOM(国際博物館会議)国際委員会において研究発表を行った。国際的な服飾研究の場で日本の宮廷装束について語られることはこれまでほぼ皆無であり、キモノや芸能装束だけではない、日本の装束の豊かさについて紹介することができた。本年度の研究実績を、数値化できるもので概観すると以下の通りである。1京都国立博物館が所蔵する歴史分野作品の調査(調書作成・簡易デジタル画像の撮影)調書32件画像370枚2京都国立博物館所蔵作品の記録保存公開用画像作成5件3他機関所蔵作品のリスト:6機関349件4他機関所蔵作品紙媒体画像のデジタル化:6機関220件5ICOM(国際博物館会議)ミラノ大会服飾国際委員会において、研究成果に基づき日本の宮廷装束について発表6ICOM服飾国際会議のウェブサイト上に発表内容をまとめた論文を発表上半期に作品調査を予定通りに進めることができず、年度末に集中して行わざるを得ない状況となった。作品調査がはかばかしく進まないことが、研究計画が遅れている最大の要因である。しかしながら、他機関資料のデジタルデータ化は予定通りに進み、最終年度に簡易データベースを作成する準備を進めることができた。さらに、研究途上の課題ではあるものの、ICOMミラノ大会の服飾国際会議における発表と、ウェブサイト上で公開された論文を通して、宮廷装束をとおして日本民族が培った美意識を国内外へ伝えることができたため、成果の公表は順調に進んでいる。本研究は、現代も皇室の式正行事に用いられながら、一般にはほとんど目にする機会がない、日本の伝統的な宮廷装束や調度の実作例の所蔵調査を通して、かつての宮廷の物質文化の実像に可能な限り迫ること、およびその成果を博物館という場を通して、広く紹介することを目的として実施した。研究の前提として、国文学や日本史学の領域では、文献や絵画資料に基づく宮廷の典礼研究が重ねられているにもかかわらず、作品を研究対象とする美術史学においては、同種の研究がほとんど手つかずであるという状況があった。そこで、本研究では、該当作例の所蔵調査を行い、さらには寸法や仕様などの基礎的な情報を記載した調書を作成することを根幹作業とした。かつて京都御所で用いられていた装束や調度の多くは、帝室博物館の流れを汲む、東京・奈良・京都の国立博物館に収蔵されていることは知られていたが、その実態は各館においても明確に把握されていなかった。

そこで、東京および奈良国立博物館については、収蔵品目録と画像データベースによる該当作品の目録化を進め、京都国立博物館では、225点の実作品を調査し、採寸および構造調査を行った。また、そのほかの該当作品所蔵機関の作品群については、これまでに発刊された作品目録などから同様にリスト化を進め、それらを装束と調度に区分し、428件を簡易なデータベースとしてまとめた。これらの調査の結果、現存する作品の多くが近代の作品であり、近世以前に遡る作品は少ないことが改めて浮き彫りとなった。本研究の成果は、国際博物館会議ミラノ大会服飾国際委員会における研究発表および論文(2016年)、京都国立博物館における名品ギャラリー展示「宮廷の装束」(2016年)同じく特集展示「御所文化を受け継ぐ近世・近代の有職研究」(2018年)によって公開した。特集展示では鑑賞ガイドを作成するとともに、関連講座を二回開講した。日本の宮廷装束および調度の所蔵調査に基づいて作品の基礎的な調書を作成し、宮廷の物質文化の実像に迫ることを目的とした本研究では、303件の作品調書を作成し、1151枚の調査画像を集成した。特に重要な27件については、保存公開用の画像124枚を撮影した。さらに、文献資料により428件の当該資料の存在を確認してリスト化し、これらのデータを文字情報による簡易データベースとしてまとめた。本研究で得られた成果に基づき、2016年には国際学会において発表を行うとともに論文を電子出版した。2016年と2017年には、京都国立博物館において宮廷装束および調度の展覧会を行い、研究成果の一端を公開した。今後は、引き続き関連文献の収集およびデジタルデータ化を軸に、実際の作品調査の機会を確保することにより、博物館学芸員ならではの作品調書の作成を加速させていきたい。あわせて、実作例が使用された機会や場といった、本来の用途への考察を深めることにより、日本の宮廷文化の目に見える形での復元をめざしていく。これらの成果を、京都国立博物館での展示によって、毎年紹介していくことを目標とする。最終年度に向けて、研究協力者とともに作品調査の回数を大幅に増やしていく。あわせて現在把握できた作品の簡易データベースを作成する。研究成果公開の一環として、29年度後半に京都国立博物館において特集陳列「御所文化を受け継ぐー近世・近代の有職研究ー」(12月19日1月28日)を開催し、京都で培われてきた宮廷文化を広く紹介するとともに、研究成果を盛り込んだリーフレットを作成し配布する。2016年2月3日3月13日名品ギャラリー展示「宮廷の装束」作品23点の展示および作品解説の執筆2017年12月19日2018年1月28日特集展示「御所文化を受け継ぐー近世・近代の有職研究ー」作品41点の展示および作品解説の執筆、鑑賞ガイド2万部作成、関連講座「京都御所旧蔵品と国立博物館」(1月13日・山川曉)「近代の有職故実ー江戸時代から伝えられた雅びー」(1月20日・田中潤)美術史実際の作品調査の日数を確保することが難しかったことが原因である。研究代表者が物理的に時間を割くことが難しい状況であったことが最大の原因であるが、宮廷装束および調度は脆弱な作品が多く、そのため、この種の作品の取扱に慣れた研究協力者の招聘を予定していたものの、協力者の所属が変更となったため出張が不可能となり、旅費を使用することが叶わなかった。
サルコイドーシスにおけるＢ細胞およびＢＡＦＦの異常と単球の関与

サルコイドーシス患者の血中BAFF濃度を測定し、臨床症状との相関について検討した。患者の血清中BAFF濃度は健常人と比べ有意に上昇し、BAFFの血中濃度が高い患者では、皮膚と眼症状が有意に高頻度にみられること、BAFFの濃度と病勢を反映するアンギオテンシン転換酵素、リゾチームに正の相関がみられることから、BAFFの血中濃度がサルコイドーシスの疾患活動性のマーカーとなりうることが示唆された。ヒト単球を単離しIFN-γで刺激したところ、膜型BAFFの発現及び可溶性BAFFの分泌が誘導された。さらに肉芽腫におけるBAFFの局在を免疫組織染色により検討したところ、類上皮細胞がBAFFを発現していた。【サルコイドーシス患者におけるΒ細胞の絶対数と頻度およびサブセットの異常の検討】抗CD19抗体で末梢血細胞を染色し、フローサイトメトリーで検出した。サルコイドーシス患者と正常人を比較したところ、末梢血中のB細胞の絶対数や頻度に差はみられなかった。次にCD19、CD27の染色パターンによりナイーブB細胞、メモリーB細胞、形質細胞の頻度を算出した。サルコイドーシス患者では正常人と比較して、ナイーブB細胞の頻度が高く、メモリーB細胞の頻度が低いことがわかった。あわせて単球の表面マーカーも染色し、B細胞と単球の細胞数との相関について検討したが、相関はみられなかった。【サルコイドーシス患者におけるB細胞のフェノタイプの解析】B細胞の表面抗原の発現をフローサイトメトリーにより測定した。共刺激分子であるCD80、CD86、細胞死(アポトーシス)を媒介するCD95、その他ケモカインレセプターであるCXCR3、CXCR4について、陽性細胞の頻度や、その発現量の違いを比較したが、サルコイドーシス患者と健常人において差はみられなかった。【サルコイドーシス患者における血中BAFF濃度の測定、血中BAFF濃度と臨床症状や疾患活動性との相関の有無についての検討】B細胞の生存や分化に必須であるBAFFの血中濃度をELISA法で測定した。サルコイドーシス患者血清中のBAFFは健常人と比較して有意に上昇していた。BAFF濃度と臨床症状との相関について検証したところ血清中BAFF濃度上昇群で皮膚症状と眼症状が高率にみられた。また、これまでにサルコイドーシス患者で病勢と相関する指標として用いられている血中Angiotensine converting enzyme値やLysozyme値を測定したところ、BAFF濃度と有意に相関しており、血清中BAFF濃度が疾患の活動性を反映することがわかった。【サルコイドーシス患者における自己抗体の頻度】これまでにBAFFの過剰発現により、B細胞の自己寛容が破綻し、自己抗体が産生されることが示唆されている。サルコイドーシス患者血清を用いてHEp-2細胞を基質とした間接蛍光抗体法により、血中の自己抗体の陽性の頻度を測定したところ、患者26人中17人(65%)で陽性となった。しかし自己抗体の出現と血中BAFF濃度には相関がなかった。【サイトカインによる単球からのBAFFの産生の有無についての検討】BAFFはリンパ球や単球、その他上皮系細胞などから産生され、IFN-gammaやIL-10などのサイトカインの刺激により促進されることが知られている。サルコイドーシスにおいて単球が活性化していることから、特に単球によるBAFFの産生を検討した。末梢血中の単球を単離し、単離した単球をIFN-gammaやIL-10、IL-4などのサイトカインで刺激し、蛍光標識したCD14およびBAFFを認識する抗体を用いて染色しフローサイトメトリーで検討したところ、IFN-gammaによる刺激でBAFFの発現が上昇し、さらにELISAにより培養上清中のBAFFの濃度を測定したところ、BAFF濃度が上昇していた。【サルコイドーシス患者皮膚組織におけるBAFFの発現の有無】サルコイドーシス患者では血中BAFF濃度が上昇していることから、サルコイドーシスの皮膚組織におけるBAFFの発現を免疫染色にて確認した。サルコイドーシスでみられる肉芽腫を構成するCD68陽性類上皮細胞においてBAFFの発現が確認された。浸潤するリンパ球においても、その少数にBAFFの発現がみられた。今年度に計画していた検討内容はほぼ検証できている。B細胞のフェノタイプ解析については、できれば今後サンプル数を増やし再確認したいと考えている。本年度の研究によりサルコイドーシス患者で、BAFFが過剰発現していることがわかった。BAFFの過剰発現により、B細胞の自己寛容が破綻し自己抗体が産生されることが示唆されており、今後自己抗体の産生とB細胞のサブセットとの相関および血中のBAFFの濃度との相関がないかどうかについて検討する。

また、BAFFは種々の細胞から産生されることがしられているが、サルコイドーシスの類上皮細胞の起源と考えられる単球に着目し、BAFFの産生を検討する。さらに単球由来のBAFFが実際にB細胞の生存に影響を与えるかどうかを検討する。単球の単離に用いる磁気ビーズや、フローサイトメトリーで染色、捕集する際の抗体、さらに各種サイトカインの購入に主に使用する予定である。その他RNAの抽出やRT-PCRに用いるBufferなどを購入する予定である。
テキストマイニングを用いたブラウンフィールドの土壌汚染に係る意識構造に関する研究

本研究では、福島の原発事故以降のブラウンフィールドの再生を目的に、インターネット上に記載された土壌汚染に関連する情報の発信・伝達の状況を分析するため、福島の放射能汚染に関連した全国の人々の意識構造を把握した。除染に関する意識構造とその齟齬に関しては、新聞記事やツイッター記事から土壌汚染に係るリスクコミュニケーションの一端を明らかにした。また土壌汚染に起因するスティグマの削減に関しては、汚染による環境リスクの懸念から生じる心理的ダメージを削減する手法としてGI戦略が有用である可能性を模索した。本研究では福島の原発事故以降のブラウンフィールド再生を目的に、インターネット上に掲載された土壌汚染に関する情報の発信・伝達の状況を分析するとともに、当該事故後の市民の意識構造からブラウンフィールドの再生に資するスティグマ削減のための知見を得ることを目的とし調査、分析を行った。本年度は2つの研究課題のうち2土壌汚染に起因するスティグマの削減に関する課題に対して、情報の発信側(新聞記事)と情報の受け手側(Twitter記事)のテキストデータを時系列に収集し、その意識構造について分析した。その結果、事故発生直後では両記事とも「原発事故の発生に関する事柄」についての記述が多く出現していたが時間の経過とともにTwitter記事では「放射能汚染への不安」「避難区域」「地震による被害状況」「食品の汚染」などへと関心が変化したことが明らかとなった。一方、新聞記事では「政治」「電力の供給」「放射能汚染」に関する事柄が抽出され、新聞記事とTwitter記事における齟齬が明らかとなった。また上記で得られた結果をもとに、比較的除染が進んでいる地域におけるステークホルダーへのインタビュー調査を避難指示解除準備区域である福島県川俣町山木屋地区の住民を対象に行い、除染の現状とブラウンフィールド再生に資する具体的なスティグマ削減のためのミーティングを実施した。その結果、除染がなされたエリアにおいては一部の農業が再開され人体への影響がない花の栽培や農業体験、農家民宿などを通した復興への取り組みが活発に行われていることなどが明らかとなった。そして放射脳汚染への理解とスティグマ削減には放射能汚染に関する教育や観光などと結びつけた活動や現状を正確に知ることが重要であり、それらが復興への一つの促進要因になり得るのではないかと推測できる。また、これまでの研究結果を取り纏め平成27年度に学会発表を行った。ブラウンフィールドの再生に資するスティグマ削減のための基礎的要件を明らかにするため、ブラウンフィールドの再生に関してグリーンインフラの概念を取り入れ、土壌汚染地を産業跡地から文化と歴史の継承地として利用価値を転換させた英国ノースウィッチウッドランズでの先進事例を調査し、福島におけるシビアな土壌汚染に起因するブラウンフィールド再生への手がかりを得ることを目的として研究を遂行していた。しかしながら、航空会社のストライキにより調査困難となり、国内で得られる情報が極端に少ないため海外事例との比較調査について遅れが生じている。海外事例における担当者への電子メールを使用したアンケート調査については現在も行っており情報の開示を求めている。福島の原発事故以降、多くの先進諸国においてシビアな土壌汚染に起因するブラウンフィールドに係る健康被害への関心が高まっており、放射性物質による土壌汚染に対する情報不足や不安感などからスティグマの発生も懸念されている。また、放射能の風評被害による賃貸契約の解除やクレーム対応に加え、その賠償が問題となっている。このようにシビアな汚染地の浄化対策以降の除染地やその周辺地域の再生を考えるには、これまでのような都市基盤の整備を進めるだけでなく適正な除染を行うことに加えて土壌汚染に対する住民の意識構造を把握し、スティグマ削減のための基礎的要件を検討しておくことは重要である。本研究では福島の原発事故以降のブラウンフィールドの再生を目的に、インターネット上に記載された土壌汚染に関連する情報の発信・伝達の状況を分析することで、原発事故後の市民の意識構造を把握し、ブラウンフィールド再生に資するスティグマ削減のための基礎的要件を得ることを目的としている。除染に関する意識構造とその齟齬に関する課題に関して、2011年3月から2014年3月の3年間において、汚染に関連してインターネット上に掲載された新聞記事、Twitter記事を時系列で抽出し、テキストマイニングを利用して分析することで、マスメディアによる報道記事とSNSによるネット情報には時間的、内容的に一定の乖離があることを示した。土壌汚染に起因するスティグマの削減に関する課題については、福島における住民の意識を既存のアンケート調査から把握するとともに避難指示解除準備地域における住民帰還に向けた取り組みを調査し意見交換を行った。また、除染地の復興フェーズにおいてGIの整備による地域のイメージ戦略が効果を上げている英国の事例を調査し、汚染による環境リスクの懸念から生じる心理的ダメージを削減する手法としてGI整備が有用である可能性を示した。これまで、原発事故後に発信された情報から土壌汚染に対する意識構造を日本全国を対象に把握し、スティグマ削減のための要件を探ってきた。今後はこれまでと同様、福島県川俣町山木屋地区を対象とし、当該地区における住民を対象としたワークショップを開催するとともに住民の自主活動に着目し、避難が解除された後の意識構造についてまとめる。

また得られた結果をもとに、個々の意識における齟齬の明確化とスティグマの変遷を検証する。また、上記目的を達成すると同時に、英国で行われているグリーンインフラの概念に沿ったブラウンフィールドの再生事例について現地調査を行い、当該地区の歴史的背景から現在の状況について土地利用変遷と再生基本計画に焦点を当て調査、分析し、グリーンインフラの概念を用いたブラウンフィールドの再生手法が福島の復興に役立てられるのか、その適応可能性について考察していく。また、得られた知見を学会誌などに学術論文として発表する。27年度が最終年度であるため、記入しない。都市計画27年度が最終年度であるため、記入しない。
CCK-A受容体トランスジェニックラットの作製(OLETFラットへの導入)

平成10年度には、OLETFラットのCCK-A受容体は遺伝子レベルの異常であり、CCK-A受容体を介する機能は完全に消失していたことを確認して報告した。平成11年度には、CCK-A受容体全領域をコードするcDNAをRT-PCR法にて取り出すことに成功した。CCK-A受容体の発現をより強力にするため、SV40のエンハンサーおよびプロモーター領域をもち、同時に翻訳効率を増加させるためのポリ(A)領域をもつpSIプラスミドにCCK-A受容体cDNAを組み込んだ。平成12年度は実際にマイクロインジェクション法を行った。OLETFラット交尾後、455個を採卵し、387個にDNAを注入し、342個の生存を確認して移植し、114匹の産子が得られ、110匹が離乳可能であった。テールから抽出したDNAをもちいてPCRを行ったところ、最終的に17匹のTgラットを得ることができた。産子あたりのTg率は14.91%であり、移植胚あたりのTg率は4.97%であり、注入胚あたりのTg率は4.39%であった。一般的にTgマウスと比較するとTgラットの作製は困難であるが、今回の実験では高率にTgラットを得ることができた。今後はこのTgラットを交配して、実際にCCK-A受容体の蛋白質が発現し、かつ機能しているラットを選別し、膵線維化機序の検討をおこなって行く予定である。OLETFラットのCCK-A受容体は遺伝子レベルの異常であり、CCKを介する機能は完全に消失していたことを再確認して報告した(J gastroenterol 33:702-709;1998)。OLETFラットの膵臓において糖尿病が発症する以前の8週齢よりラ島内において線維化がみられ、16週齢以降は小葉内にも認められることが知られていた。組織学的にみられる6週齢より細胞外基質およびTGF-βのmRNAの増加が認められ、8週齢で最大となりその後20週齢まで漸減していた。TGF-βは細胞外基質の合成を促進し、分解を阻害することから、肺、肝および腎臓においての線維化に中心的役割を果たしていると考えられ、OLETFラットの膵臓においてもTGF-βがラ島および小葉内の線維化に関与していることが判明し、糖尿病を悪化させている可能性が考えられた(OLETFラット研究会記録集第4巻:19-22 1998年)。CCK-A受容体のノックアウトラットについては、マイクロインジェクション法をもちいたがラット受精卵はマウスのそれに比べて細胞質はもろくて傷つきやすく、DNA溶液の注入操作が困難であり、何度か試みたが失敗に終わってしまった。国内外に共同研究を申し込んだが確実に作製できる施設はみつけられなかった。そこでOLETFラットと同様にマウスにCCK-A受容体機能を廃絶したCCK-A受容体のドミナントネガティブのトランスジェニックマウスを作製することも同時に行うことにした。この方法ではCCK-A受容体ノックアウトマウスと異なり、導入遺伝子のプロモーターを膵臓のみで発現するようにデザインすることが可能である。そのことにより、OLETFラットの膵臓における病態を正確に解析することが可能になる。平成11年度には、そのCCK-A受容体の機能を回復するために当初の計画どおりCCK-A受容体トランスジェニックラットの作製に取りかかった。CCK-A受容体をコードする全体のcDNAが必要であるためにRT-PCR法を用いた。ラット脾臓からRNAを抽出して逆転写酵素を使用した後、CCK-A受容体mRNAの全域が得られるように設計したプライマーを用いて約1.4kbのcDNAが得られ、TAクローニングを行った。CCK-A受容体cDNAのみではトランスジェニック後にgenomicDNAに組み込まれても発現がみられないので、CCK-A受容体cDNAの5'側にプロモーター領域をもつようにプラスミドの入れ替えを行った。

CCK-A受容体の発現をより強力にするためには、このプロモーター領域が重要であるため、サイトメガロウイルスのプロモーター領域をもつpcDNA3.1プラスミドとSV40のエンハンサーおよびプロモーター領域をもつpSIプラスミドの2種類のプラスミドにCCK-A受容体cDNAを入れ替えた。それぞれのプロモーター領域とCCK-A受容体をコードする領域、ポリ(A)領域が含まれるように2種類の注入DNAを精製した。来年度は実際にマイクロインジェクション法をもちいてトランスジェニックラットを作製する予定である。平成10年度には、OLETFラットのCCK-A受容体は遺伝子レベルの異常であり、CCK-A受容体を介する機能は完全に消失していたことを確認して報告した。平成11年度には、CCK-A受容体全領域をコードするcDNAをRT-PCR法にて取り出すことに成功した。CCK-A受容体の発現をより強力にするため、SV40のエンハンサーおよびプロモーター領域をもち、同時に翻訳効率を増加させるためのポリ(A)領域をもつpSIプラスミドにCCK-A受容体cDNAを組み込んだ。平成12年度は実際にマイクロインジェクション法を行った。OLETFラット交尾後、455個を採卵し、387個にDNAを注入し、342個の生存を確認して移植し、114匹の産子が得られ、110匹が離乳可能であった。テールから抽出したDNAをもちいてPCRを行ったところ、最終的に17匹のTgラットを得ることができた。産子あたりのTg率は14.91%であり、移植胚あたりのTg率は4.97%であり、注入胚あたりのTg率は4.39%であった。一般的にTgマウスと比較するとTgラットの作製は困難であるが、今回の実験では高率にTgラットを得ることができた。今後はこのTgラットを交配して、実際にCCK-A受容体の蛋白質が発現し、かつ機能しているラットを選別し、膵線維化機序の検討をおこなって行く予定である。
角度分解紫外光電子分光による極低温吸着状態の研究

(1)80KのFe(110)上に水素原子が(2×1)や(3×1)配列構造で吸着した系について角度分解光電子分光実験を実施し、水素原子1s準位に主に起因する2次元バンドを調べた。このバンドの有効質量が非常に小さい(m^*/m0.4)ことを見いだしたが、その理由は不明。(2)80KのFe(110)に吸着したCOの電子状態を角度分解光電子分光で調べた。吸着量によって吸着COの分子軸が変化すること、また、原子番号の小さい下地遷移金属3d軌道とCO4σ軌道との混成は無視できない大きさであることがわかった。(3)80KのW(110)に吸着した水素原子が誘起する再配列を角度分解光電子分光で調べた。その結果、再配列によって、水素原子は表面に接近して、下地W原子との混成を強め、エネルギー的に安定化されることがわかった。(4)有機物超伝導体κ-(BEDT-TTF)_2Cu(NCS)_2の角度分解光電子分光実験を実施して価電子帯を調べた。その結果、深い電子準位については分子軌道法計算結果と合致することがわかった。しかし、フェルミ端は観測できなかった。(5)45KでNd-Ce-Cu-O(001)の角度分解光電子分光実験を実施した。(6)Gd(001)の清浄表面作成を試みたが失敗した。(7)Cr(100)表面の清浄化を継続している。1.本研究費で購入した設備備品は,下記の,測定金属試料加熱,光電子分光実験やオ-ジェ電子分光測定,およびデ-タ解析,論文作成などに利用された。2.80KのFe(110)表面にHが(2×1)構造および(3×1)構造に秩序配列して吸着した系について角度分解紫外光電子分光実験を実施し,Feのバルクバンドの下にH1S準位を見いだした。このH1S準位はK_<11>分散を示し二次元性のバンド状態となっているが,F点付近での有効質量は非常に小さい(m^*/m0.4)ことが判明した。その理由はよくわかっていない。3.高工研・放射光実験施設において,液体ヘリウムにより約30Kに冷却した酸化物高温超伝導体NdーCeーCuーO単結晶薄膜(001)面の角度分解紫外光電子分光実験を実施した。その結果,以前の我々の測定(80K)では明白でなかった,電子準位のフェルミ準位クロッシングを明瞭に観測した。4.希土類金属Gdの(0001)単結晶表面の清浄化を試みた。しかし,表面炭化物は除去できたものの,厚い表面酸化物層を除去できなかった。酸化物層形成を防ぐのに表面を塩化物層でおおう方法があるが,塩素の飛散は超高真空槽を活染するため,これは好ましくない。そのため,希土類金属単結晶表面の研究は中断することにした。5.現在,表面磁性の観点から興味の持たれるCr(100)の清浄化を行なっている。(1)Cr(100)単結晶表面の清浄化を現在も実施中である。表面残留不純物の窒素がまだ除去されていない。近いうちに角度分解光電子分光実験を実施する予定である。(2)一次元性有機物超伝導体κ-(BEDT-TTF)_2Cu(NCS)_2の価電子帯を角度分解光電子分光により調べた。深いエネルギー領域では分子軌道法の計算結果と一致するデータを得たが、フェルミ端は観測できなかった。一次元金属にはフェルミ端は存在しないという理論があるが、本実験の結果がその予想に合致したものなのか、試料の表面状態によるものなのか、不明である。今後の研究が必要である。

(3)W(110)表面に水素原子が吸着して発生する表面再配列を角度分解光電子分光により調ベた。その際、水素原子吸着によって誘起される表面準位の、非再配列→再配列転移に伴う変化に着目した。この変化をタイトバインディング法の計算結果と比べることにより、吸着水素原子の位置が、非再配列→再配列転移で、よりW表面に接近する方向へ変化することを見いだした。再配列後の吸着位置はWとの混成をより強くしてエネルギー的に安定化されるものと考えられる。(4)Fe(110)表面へ吸着したCOの電子状態を角度分解光電子分光により調べた。その結果、吸着量によってCO分子軸が表面に対して変化することがわかった。また、CO4σ軌道も、原子番号の小さい遷移金属に化学吸着した場合、下地金属の軌道(主に3d軌道)と大きく混成することがわかった。
近代ロシアにおける海運業の発達とユーラシアの経済

平成25年度は、9月15日と16日に早稲田大学で行われた社会経済史学会の次世代研究者育成ワークショップの開催に、受入教官である矢後和彦教授とともに尽力し、その中で自身も「帝政期ロシア極東における移民と民族問題」と題する報告を行った。本ワークショップを通じて、自身の研究課題の改善点を見出すとともに、組織者としての能力に磨きをかけ、さまざまな先生方や同世代の研究者たちと交流を深めることができた。出版物としては、拙稿「帝政期のロシア極東における『自由港』の意味」が掲載された『東アジア近代史』16号が刊行された。その末尾で示した20世紀初頭の東アジアとバルカンの東西比較の問題は、今後取り組むべき大きな課題である。現地調査は、8月20日30日にウラジオストクの国立極東歴史文書館で行い、ロシア極東の海運に関する公文書を閲覧した。閲覧した史料は、上記9月のワークショップの報告で用いたほか、今後の研究発表に活かしていく。(抄録なし)平成24年度は、まず6月に拙稿「19世紀後半から20世紀初頭にかけてのロシアの茶貿易:汽船との関連を中心に」(『スラヴ研究』59号)が公刊され、世界的にもほとんど知られていない南アジアとロシアの茶貿易の実態、ならびにそれに汽船が果たした役割を明らかにすることができた。続いて東アジア近代史学会からの依頼により、6月の同学会の大会(日本大学)において「帝政期のロシア極東における「自由貿易」の意味」と題する報告を行った。このときの報告に関連して、12月にはロシアのウラジオストクに出張して文書館、図書館で史料調査を行い、19世紀末から20世紀初頭にかけての港の発展や東アジアとの経済関係に関する現地の知事や総督の文書を閲覧することができた。これらの成果をもとに、「帝政期のロシア極東における「自由港」の意味」と題する論文を『東アジア近代史』に投稿した。この論文では、帝政期のウラジオストク港の発展の様子を描くとともに、末尾で、第一次世界大戦直前の同港の状況がオデッサを取りまく状況と類似していることを指摘した。そこで次年度は、海運を軸として、20世紀初頭のオデッサとウラジオストクの比較を試みる。7月には南アフリカのステレンボッシュ大学で開かれたWorld Economic History Congressに参加し、本研究の構想をまとめたポスターを出品した。その結果、本ポスターは大会に出品されたもののうち3番目に優れたポスターであると閉会式で発表されるなど、高い評価を得た。さらに本研究の主要な研究対象の一つである20世紀初頭のロシアの汽船会社、北方汽船の歴史をまとめた論文「北方汽船小史」を『ロシア史研究』に投稿し、同誌の91号に掲載された。本論文は、デンマーク資本の会社がロシアの海運の発展に果たした役割と、ロシア政府の対応も含めて考察したものである。次年度も引きつづき、ロシアの海運における外国資本の問題を研究し、ロシア帝国と世界経済の関係を明らかにしていく。論文投稿や学会報告を定期的にこなし、海運を通じたロシア帝国の統合の過程、あるいは世界経済とロシアの関係について徐々に明らかになりつつあるので。最初のは経済史、あとの二つは地域研究に基づく研究発表の場であり、それぞれの場で本研究がどの程度通じるかを探っていく。また、夏休みや年度末を利用してモスクワなどでの現地調査を行いたいと考えている。(抄録なし)
フレキシブル薄膜ガラス上の立体ゲートpoly-Si TFTの連続積層化技術

自己整合メタルダブルゲート低温多結晶シリコン薄膜トランジスタを550°Cにてガラス上に実現し、550°Cという低温度で形成された多結晶シリコン薄膜トランジスタとしては世界トップレベルの性能を実現した。この研究成果は、ガラス上での低消費電力かつ高速回路の実現に道を開くものである。さらにデバイスの縦方向への集積化に向けて、低温で形成が可能な自己整合レーザ活性化トップゲート水素化微結晶シリコン薄膜トランジスタの開発を進め、325°Cという低温プロセスを用いて、線形領域の移動度が1.1cm^2/Vsを有するデバイスを実現した。フレキシブルデバイスが注目されている。ユピキタス社会で要求されるフレキシブルデバイスは、全ての機能が一枚のフレキシブル基板上に集積されているデバイスである。このようなデバイスを実現するために、変形可能がフレキシブル薄膜ガラス上に、立体ゲート構造を有する高性能なpoly-Si TFTを3次元的に集積化する技術の開発を目指している。平成19年度は、高性能poly-Si TFTを実現するために不可欠な高品質poly-Si薄膜を形成するために、半導体励起固体CWグリーンレーザーを利用した結晶化装置の試作を行い、本レーザー結晶化装置を利用して液晶用ガラス基板上に大粒径のラテラルpoly-Si薄膜の形成条件を確立した。さらに、形成されたpoly-Si薄膜を利用して、各種プロセスの最適化を進めながら、液晶用ガラス基板上に550°Cプロセスによりpoly-Si TFTを作成した。移動度は250cm^2/Vs程度が再現性良く得られている。また、半導体励起固体CWグリーンレーザーを利用して、補強なしのフレキシブル薄膜ガラス上に、ラテラル大粒径結晶の形成実験を進め、その条件を確立した。同時に、自己整合メタルダブルゲートプロセスの立ち上げを目指し、微結晶シリコン薄膜を利用してプロセスの最適化を進めた。また、半導体励起固体CWグリーンレーザーをソース・ドレインの活性化技術へ展開するため、微結晶シリコンTFTに対して、この技術を応用した。その結果、熱活性化SDを有する微結晶シリコンTFTよりも高い性能を実現した。前年度に実現した半導体励起固体CWレーザ結晶化技術を使い、2008年度前半においてn-chおよびp-chの自己整合ダブルゲートpoly-Si TFTのプロセス技術を確立した。2008年度後半において、石英ガラス上に自己整合ダブルゲートpoly-Si TFTの試作を行った。この際、通常のトップゲートpoly-Si TFTを同時に作成し両者の性能比較を行った。その結果、ダブルゲートpoly-Si TFTはトップゲートpoly-Si TFTの約2倍の高い性能を実現していることを確認した。これらの成果については2009年度に開催される査読付国際会議・論文にて報告していく方針である。2009年度は2008年度に確立したデバイス技術をフレキシブルガラス上に展開する。さらにモノリシック3次元化集積化に向け、低温でTFT形成が可能なトップゲート水素化微結晶シリコンTFTに注目し、そのプロセス開発およびデバイス試作を進めた。また、2007年度に行った成果について査読付国際会議での報告および論文執筆を進めた。特に、査読付国際会議2008International Display Workshopsにおいてoutstanding poster paper awardを受賞し国際的な評価を得た。さらに、(財)みやぎ産業振興機構主催産学官連携フェアみやぎ2008、学都仙台コンソーシアムサテライトキャンパス、(財)みやぎ工業会主催産学連携推進懇談会において発表を行い、研究成果を市民および産業界にフィードバックした。自己整合メタルダブルゲート低温poly-Si TFTの性能向上に取り組み、(見かけ)移動度が630cm^2/Vs(n-ch)および150cm^2/Vs(p-ch)、s値が0.13V/dec(n-chおよびp-ch)を有するデバイスを実現した。この性能は、Si-MOSFETに匹敵するものであり、また550°Cという低い温度で形成されたpoly-Si TFTとしては世界トップレベルの性能を有している。この研究成果は、ガラス上への低消費電力かつ高速回路の実現に道を開くものである。この成果は学会にて公表され、特に応用物理学会東北支部主催の東北支部学術講演会にて支部講演奨励賞を受賞するなど高い評価を得た。さらにモノリシック3次元化集積化に向けて、低温でTFT形成が可能な自己整合レーザ活性化トップゲート水素化微結晶シリコンTFTの開発を進め、325°Cという低温プロセスを用いて、線形領域の移動度が1.1cm^2/Vsを有するTFTを実現した。325°Cという低いプロセス温度は、モノリシック3次元集積化を充分に可能にする温度であり、さらに将来的にはCMOS回路実現の可能性を秘めた潜在能力の高いデバイスである。また、(財)みやぎ産業振興機構主催産学官連携フェアみやぎ2009、(財)仙台市産業振興事業団主催第53回寺子屋