hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
位相・蛍光３次元計測可能なマルチモーダルディジタルホログラフィック顕微鏡の開発

今年度は,蛍光の3次元計測に向けて共通光路型配置で自己干渉型インコヒーレントディジタルホログラフィーにおいて異軸型ホログラフィーを可能にする方法について、顕微鏡システムの構築に取り組み実証実験と数値解析を行った。博士課程の早期終了に伴う課題の終了により、予定していた位相の3次元と蛍光の3次元同時計測システムまでは完成できなかったものの、蛍光ビーズを使った3次元蛍光計測顕微鏡の実証実験を完了した。また様々な実験データと数値解析から光学系のパラメータ設計を行った。今年度新たに国際的学術論文誌に蛍光の3次元イメージングについて一編の第1著者論文と、マルチモーダル顕微鏡の設計と応用について二編の第2著者論文を発表した。また複数の国際会議で研究成果を発表し、関心と共同研究の機会を得ることができた。特に今年の2月に発表した論文は光学分野で世界で最も影響力をもつ米国光学会が刊行する論文誌から、ホログラフィーに関する論文の中でトップ20ダウンロードにランクインも達成し,高く評価されている。以上のことから蛍光3次元イメージングに関して大きな進展があり期待通りに研究が進捗している。申請者は現在博士号を取得し、特命助教として引き続き研究に邁進している。引き続き蛍光3次元計測と位相の3次元計測を同時に実現させるマルチモーダル顕微鏡の実現を行うと同時に、マルチモーダル顕微鏡の特徴を生かした生体細胞の光刺激とイメージング技術にも積極的に取組んでいる。29年度が最終年度であるため、記入しない。申請者はこれまでに行ってきた研究において、細胞からの蛍光と位相の二つの物理量を、一つの顕微鏡システムで高速3次元同時計測が可能なマルチモーダルディジタルホログラフィック顕微鏡(MDHM)を考案してきた。位相の3次元計測には近年注目されている異軸ディジタルホログラフイック技術を採用し、シングルショット3次元再構成を実現した。この計測システムを従来の2次元蛍光イメージングと結合させて生体細胞を同時計測した結果を修士課程中に論文として発表し、その研究成果が評価され一般社団法人日本光学会より光学奨励賞を受賞した。本年実施した研究では蛍光の3次元計測を実現するために2つの実現方法を提案した。一つ目は蛍光計測にも同様にディジタルホログラフィック技術を導入する方法である。低コヒーレンス性を持つ蛍光から高いS/N比の干渉を起こさせるために回折格子構造を持つ二重レンズ回折法を提案した。原理確認実験としてLED光源を用い、違う奥行き位置にある2つの点光源を一枚のホログラム画像で収得・再構成した。この方法は現在の蛍光顕微鏡の光学系に回折素子を追加することで簡単に実現可能である。この研究成果を2017年2月に国際的学術誌Optics Lettersで発表した。二つ目の方法は従来の蛍光顕微鏡で撮った2次元画像から焦点外れした物体の画像を画像処理で復元する方法である。この方法ではMDHMから3次元位相情報を収得した後、観察蛍光物体の記録面から焦点面までの距離情報と収差補正方法を使って画像を復元する。この方法は従来の顕微鏡構成を変えずに直接画像処理が可能である。しかし各観察物体に対して個別な補正が必要となるために、物体分布がスパースな場合に限定される。この結果を日本光学会年次学術講演会で発表し、「student award」を受賞した。この研究成果を2017年4月に国際的学術誌Optics Lettersに採択された。蛍光と位相を同時に3次元で計測するマルチモーダルディジタルホログラフィック顕微鏡(MDHM)を実現するために、新たに異軸蛍光ディジタルホログラフィー方法を提案した。提案手法の鍵となる2重レンズ機能を含んだグレーティング素子についてシミュレーション解析を行い、LED点光源を再構成することで結果を確かめた。高速蛍光3次元計測を実現するもう一つの方法として、現在ある2次元計測システムから焦点外れした蛍光物体を画像処理で復元する方法も提案した。これは従来の顕微鏡をそのまま使って収差補正計算を適用することで蛍光3次元計測を実現している。提案手法は空間的にスパースな分布を持つ蛍光物体の計測に適している。この研究成果は2017年4月に国際的学術誌Optics Lettersに採択された。位相と蛍光両方の各点において奥行きに合焦となる位置を追跡するオートフォーカスを機能についてシミュレーション解析を行った。特に位相物体の計測について位相情報以外に振幅情報も使って正確な位置を決める方法を提案した。このアルゴリズムは将来的にスパースな分布を持つ粒子などの自動計測に適している。

特に今年の2月に発表した論文は光学分野で世界で最も影響力をもつ米国光学会が刊行する論文誌から、ホログラフィーに関する論文の中でトップ20ダウンロードにランクインも達成し,高く評価されている。以上のことから蛍光3次元イメージングに関して大きな進展があり期待通りに研究が進捗している。申請者は現在博士号を取得し、特命助教として引き続き研究に邁進している。引き続き蛍光3次元計測と位相の3次元計測を同時に実現させるマルチモーダル顕微鏡の実現を行うと同時に、マルチモーダル顕微鏡の特徴を生かした生体細胞の光刺激とイメージング技術にも積極的に取組んでいる。本年度には高速蛍光3次元計測を実現するために異軸蛍光ディジタルホログラフィー方法を提案し、検証実験を行った。今後の研究推進方策として、異軸蛍光ディジタルホログラフィーと位相計測用異軸ディジタルホログラフィック顕微鏡を結合させて同時計測が可能なマルチモーダルディジタルホログラフィック顕微鏡(MDHM)システムを構築する。蛍光3次元計測においてバイオサンプルを使った実験を行い、その結果を分析する。複雑な生体細胞の画像を高いコントラストで再生する為、蛍光DHMに並列位相シフト法の適用することを検討する。また、レーザー光の偏光操作と偏光イメージングカメラを併用することで、偏光3次元像を取得することも可能になる。複数のレーザー波長を用いるとマルチスペクトル3次元像を得ることも可能になる。これらを同時または独立して簡便な方法で切り替えることのできるシステム構成を設計し、マルチモーダル顕微鏡を構築する。また、LabViewなどのソフトウェアを使って自動計測プラットホームをプログラミングする。自動計測においてオートフォーカス機能を改善し、より多くの粒子の位置確定に適用させる。これらの結果を元に特許化を行うとともに、学術論文誌に発表する。バイオ応用において植物細胞の初期化実験と脳神経細胞のイメージング実験を提案MDHMシステムを使って高速撮影し、その結果を学術論文誌に発表する29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。
海溝型巨弾地震による高精度地震動予測と地震早期警報に関する研究

南海トラフ大地震時の長周期地震動の予測の高度化を目指し、震源域直上に置かれている海底地震計および陸域地震計の連続観測記録を用いて、地震波干渉法によって観測点間グリーン関数を求め、大地震時の地震動予測を実施する。これまで、海底および陸域の地震計記録を分析,利用して観測点間グリーン関数を求めた。また、このグリーン関数の妥当性を検証するため、2016年4月に熊野灘で生じたM6.5の地震記録との比較を行い、長周期地震動成分の検証を実施した。地震波干渉法によって得られた観測点間グリーン関数は,実地震記録とよい対応を示していて,ここで得られている観測点間グリーン関数が妥当なものであることを確認することができた.当初予定していた連続地震記録を用いた観測点間グリーン関数の構築は順調に進んでいる。陸域の観測点のデータの利用について,調整を進めているところである。観測点間グリーン関数の構築ができつつあるので,このグリーン関数を用いて,南海トラフを対象とした震源モデルを既往研究に基づいて構築し,巨大地震時の地震動レベルの検討を開始する。また,地震シナリオにより地震動特性がどのように変わるかについての感度チェックや大都市圏により影響を与える震源領域の把握を行う。
琉球弧海溝斜面のピストン・コアの古海洋学的研究

琉球大学海洋学科の乗船実習により琉球弧周辺の海域から22本のコアを得ている。過去約32万年前に達するコアなど、後期第四紀を通じての古海洋環境変動に関する連続的記録が求められる。1)コアに含まれるプランクトン性有孔虫の石灰質殻を用いた安定酸素同位体比の変動は、ミランコヴィッチの太陽輻射量変動と良く一致する。つまり千年オーダーでコアの各部位の年代を決めることができる。酸素同位体層序からナンノプランクトン群集の時代変化に関する2eventsの時代を再査定し姶良火山灰層は2.3万年前、阿多火山灰層は9.5万年前と決定できた。阿多火山灰が石垣島南方沖まで分布するのは、その噴火が間氷河期であったため、黒潮の反流によって運ばれたと考えた。一方、姶良火山灰の分布が極く限られているのは、最終氷期の最盛期のために南琉球弧が陸橋となって黒潮の沖縄トラフへの流入を妨げ、反流が生じなかったためと推論した。2)大洋表層水の下半部に選択的に棲息するナンノプランクトンの一種、Florisphaera profundaの産出頻度の変化が海水の透明度ないし懸濁度の変動に対応していることが示唆された。3)石垣島南方沖の急崖の麓、水深約2、400mの地点で採取した乱泥流堆積物コアの酸素同位体年代と、浮遊性有孔虫殻を用いた加速器質量分析計による炭素14年代測定結果から、乱泥流の発生が約1万年以降から急増した(つまり平均して約1、200年に1度の割合)点が推定された。陸橋を成していた南琉球弧は、沖縄トラフの拡大に伴い断続的に傾動隆起しながら現在の位置に達したと推論した。4)沖縄トラフ内では最終氷期から現在に至る期間に2回の淡水大量流入があった点、琉球弧の外側海溝斜面下にかなりのスピードの底層流が存在する可能性、五島海盆西縁からのコアに縄文海退や弥生海退などに伴う陸源植物の流入が認められるなど、多くの新事実を明らかにしつつある。1)宮古島東方沖の先島海段外縁近くで採取したピストン・コアの総合的研究結果をMarine Micropaleontologyに投稿し、reviseした原稿を再投稿した(受理の見込み)。2)石垣島南方沖と慶良間ギャップ南東の先島海段外縁近くで採取した2本のピストン・コアについて,特に酸素安定同位体比測定に基づく過去37万年間にわたる太陽輻射量と,ナンノプランクトン・Florisphaera profundaの相対的産出頻度との間に,宮古島東方沖コアのケ-スと同様にきわめて良く一致した相関関係を認めた。このナンノプランクトン種は気候変動の良き指示者である点が明確になったので,その点に中心を絞った論文を作成し,Paleoceanographyに投稿した。3)1990年4月に徳之島東方沖の海溝斜面での採泥を試みたが,ピストンコアラ-の不調のために失敗した。そこでコアラ-の設計変更による部分の準備を,本研究助成金で整えて,きたる1991年4続の長崎丸航海では東海大陸棚斜面からトカラ海峽海溝斜面にいたるシステマティックなピストン・コア採取を実施する用意を完了した。

これまでに南琉球弧海溝斜面より採取したピストン・コアを中心に、重要と思われる8本のコアについて酸素・炭素同位体比測定を終了した。これによって数十万年前以降の時代対比が可能となった。さらに、5本については石灰質ナンノプランクトン群集・底生有孔虫群集・火山灰・堆積物などの解析を進めた。Marine Micropaleontologyに印刷公表した例では、一本のコアを取り扱ったのみだが、これらの総合的解析を経て、各種の時代面に整合性を認め、他のコアの解析に関して研究指針を与える結果となった。また最終氷期から現在にかけての期間に黒潮源流域がいかに変動したかを知る手掛かりを与えた。Paleoceanographyにrevisedmanuscriptを送ってある論文では、ナンノプランクトンの一種が後期第四紀を通じての太陽輻射量変動の指針となることを、初めて示唆する結果を得た。同論文では、かねてより問題のあった阿多火山灰層の年代を酸素同位体比年代より95Kaとした。石垣島沖のturbiditeピストン・コアの解析結果では、1.2万年前以降、1500年に約1回に割合で、turbidity currentが発生(つまり大規模な地震が発生)したことを示す。現在進行中の加速器質量分析計による^<14>C年代値が出次第、国際誌に投稿する予定である。その他にも、後期第四紀における沖縄トラフの変遷(特に炎水流入)、琉球弧のコアより見たネオテクトニクスを始め、多くの問題解決の糸口を見出している。琉球大学海洋学科の乗船実習により琉球弧周辺の海域から22本のコアを得ている。過去約32万年前に達するコアなど、後期第四紀を通じての古海洋環境変動に関する連続的記録が求められる。1)コアに含まれるプランクトン性有孔虫の石灰質殻を用いた安定酸素同位体比の変動は、ミランコヴィッチの太陽輻射量変動と良く一致する。つまり千年オーダーでコアの各部位の年代を決めることができる。酸素同位体層序からナンノプランクトン群集の時代変化に関する2 eventsの時代を再査定し、姶良火山灰層は2.3万年前、阿多火山灰層は9.5万年前と決定できた。阿多火山灰が石垣島南方沖まで分布するのは、その噴火が間氷河期であったため、黒潮の反流によって運ばれたと考えた。一方、姶良火山灰の分布が極く限られているのは、最終氷期の最盛期のために南琉球弧が陸橋となって黒潮の沖縄トラフへの流入を妨げ、反流が生じなかったためと推論した。2)大洋表層水の下半部に選択的に棲息するナンノプランクトンの一種、Florisphaera profundaの産出頻度の変化が海水の透明度ないし懸濁度の変動に対応していることが示唆された。3)石垣島南方沖の急崖の麓、水深約2,400mの地点で採取した乱泥流堆積物コアの酸素同位体年代と、乳遊性有孔虫殻を用いた加速器質量分析計による炭素14年代測定結果から、乱泥流の発生が約1万年以降から急増した(つまり平均して約1,200年に1度の割合)点が推定された。陸橋を成していた南琉球弧は、沖縄トラフの拡大に伴い断続的に傾動隆起しながら現在の位置に達したと推論した。4)沖縄トラフ内では最終氷期から現在に至る期間に2回の淡水大量流入があった点、琉球弧の外側海溝斜面下にかなりのスピードの底層流が存在する可能性、五島海盆西縁からのコアに縄文海退や弥生海退などに伴う陸源植物の流入が認められるなど、多くの新事実を明らかにしつつある。
国際産業連関表に基づく国際貿易構造の理論的・実証的研究

アジア太平洋地域の中間財の貿易構造を説明する体系的・網羅的実証モデルを開発した。具体的には,アジア経済研究所発行の1995年アジア国際産業連関表を基礎データとし,新古典派経済理論に基づき,域内10カ国20産業および10カ国の労働市場,計210市場の超過供給関数のヤコブ行列とその逆行列を推定し,各国各市場の外生的変化によって誘発される国・産業間の価格の敵プロセスと中間財の域内貿易の変化をシミュレーションによって分析した。推定された超過供給関数のヤコブ行列は,生産物市場に関しては正の対角要素を持つドミナントダイアゴナルであり,域内国際貿易市場における均衡の動学的安定性が確認できた。しかし,労働市場の需給調整をも考慮した場合,賃金の波及に関して,非常に小さい値ではあるが,不規則な価格変化が見られるという問題点を示した。域内各国で労働賦存量を個々に増加させるというシミュレーションの結果,(1)自国の賃金は例外なく低下するが,他国の賃金を上昇させる場合が支配的である,(2)自国の生産物価格は概して低下するが,他国の価格は増加する場合もあり,減少する場合でも価格低下の大きさが非常に小さい,(3)自国の生産量および域内すべての国の生産量は増加するが,インドネシアで発生した労働賦存量は米国の生産量を若干減少させる,(4)価格変化による輸入代替の結果,域内すべての国について,自国の輸出はすべての場合で増加し,輸入は減少すること,(5)他国の輸出入への影響については,労働賦存量の増加が発生する国とその産業構造に依存して,輸出入の増減は若干不規則であることが明らかになった。本研究では,モデルの基礎的な構造をみることにとどまったが,今後関税率の変化のシミュレーションなどを通して,自由貿易協定の影響等,より現実的な問題に応用可能なモデルを確立することを計画している。1.1985,95年アジア・太平洋地域国際産業連関表(アジア経済研究所作成)を基礎データとして,可変投入係数を持つ一般均衡モデルを構築し,アジア域内貿易の構造を実証的に明らかにした(得津一郎・斎藤美香「アジア域内貿易の構造」『産業連関』11巻1号)。(1)域内市場の需給調整メカニズムを特徴付ける超過供給関数のヤコブ行列を推定した結果,正の対角要素をもつドミナントダイアゴナル行列であり,多国多数市場の均衡は安定的である。(2)特定の国の市場攪乱が域内の他の国の経済にどのように波及するかをシミュレーションによって確認した結果,同一量,同一方向の攪乱であっても,波及効果の方向は同一方向ではなく,経済が改善される国と改善されない国に二分される。(3)域内各国間の財の相対価格(交易条件)の変化は,貿易収支を変化させる。その結果,中国とアメリカ以外では,一国の経済拡張政策は,却って貿易収支を悪化させる可能性がある。(4)拡張政策の結果,貿易総量は必ずしも増大せず,インドネシアにおいては中間財,最終財の貿易は共に縮小均衡を生じさせる。(1)市場の拡張の波及効果を推計した結果,独,仏では拡張政策が自国に留まり大きな効果を持つが,他の国,特にイタリア,ベルギー,デンマークのような小国では,価格の上昇が大きく,その結果貿易収支が悪化する。(2)域内全体での貿易収支は改善されるものの,それらを中間財,最終財に二分して分析すれば最終財については貿易総量が減少し縮小均衡が生じる可能性がある。アジア太平洋地域10カ国の国際産業連関表データをもとに昨年度構築した一般均衡モデルに対して以下の拡張をおこない域内貿易の構造ならびに賃金変動の波及プロセスを実証的に分析した。

(1)実質賃金率による労働市場の需給調整メカニズムを考慮し,賃金を内生化した。具体的にはコブ・ダグラス関数をもとに短期利潤最大化基準から各産業の労働需要を生産物価格,賃金率の関数として表し,生産物市場のみならず10カ国の労働市場をも同時に均衡させる生産物価格と賃金率を決定するモデルを構築した。労働市場を内生とした場合でも,モデルの超過供給関数のヤコブ行列はドミナントダイアゴナルであり,均衡の安定性を確認することができた。また,各国の労働供給の増加の影響を比較静学によって分析した結果は,中国の賃金が,いずれの国の労働市場の需給変動に対してもきわめて敏感であり,タイ,フィリピンなどがそれに続くことを示した。逆に日本,アメリカなどの経済発展が進んだ経済では他国・自国を問わず労働市場の変動に対する賃金の反応は比較的小さいことがわかった。(2)これまでは,関税,国際運賃を考慮せず,単に企業・家計は,関税,運賃を含まない国際価格に基づいて利潤最大化あるいは効用最大化を行うとしていたが,本年度は,われわれのモデルの商品分類に対応した関税率および輸送費を独自の手法によって推計することにより,これらの変化が域内貿易にどのような影響を与えるかを分析することが可能なモデルを構築した。具体的にはUNCTADの関税率表をわれわれの産業分類と綿密に対応させることによって,輸出産業・輸入産業別に個々の関税率を推計した。さらに輸送費に関しては,アメリカの輸出入データに基づき,それを地域間の距離の関数として表す線形統計モデルを作成し,その推計式をわれわれのモデルの域内の貿易データに適用することで商品別の輸送費率を推計した。
オーキシンを介した細胞分化・器官形成に関わる非コードRNAの網羅的同定と機能解析

真核細胞では、タンパク質をコードしていない様々な非コードRNAが存在することが示されている。また、多くの非コードRNAが遺伝情報発現に関わる機能性RNAではないかと予想されている。オーキシンによる細胞分化、パターン形成に異常があり、野生型には見られない非コードRNAなどのRNAが蓄積している変異体xを同定した。この変異体を用いて新規転写産物を同定し、オーキシンによる細胞分化・器官形成制御における役割を明らかにすること、原因遺伝子Xの機能を明らかにすることを目的とし、研究を進めている。野生型と変異体xの転写産物を比較解析したところ、x変異体では、野生型にはほとんど見られないRNAが異常に蓄積していることがわかった。極端にRNA量の増加を示したもののほとんどが、タンパク質をコードしていない領域(非タンパク質コード領域)だった。この中には、遺伝子間領域にコードされたポリシストロニックsnoRNAを含む領域、トランスポゾンが並ぶ領域などが含まれていた。野生型では、レトロトランスポゾンは、DNAのメチル化等によりエピジェネティックに発現が抑制されている。野生型で発現が抑制されていることが確認されているレトロトランスポゾンの発現をRT-PCRにより解析した。x変異体では、レトロトランスポゾンRNAの異常な蓄積が観察された。これらは、変異体xでは、エピジェネティックな遺伝子の発現抑制制御が異常になっていることを示唆している。以上の解析から、オーキシンによる細胞分化やパターン形成に重要な役割を持つ新規遺伝子Xが、エピジェネティックな遺伝子発現制御に関わることが示唆された。真核細胞では、タンパク質をコードしていない様々な非コードRNAが多数存在することが示されている。オーキシンによる細胞分化、パターン形成に異常があり、野生型には見られない非コードRNAなどのRNAが蓄積している変異体を同定した。この変異体を用いて新規転写産物を網羅的に同定し、オーキシンによる細胞分化・器官形成制御における役割を明らかにすることを目的とし、研究を進めている。野生型と上記変異体とのRNA発現レベルを比較したところ、この変異体では野生型と比べてmRNA量が大きく増加しているものの数が、mRNA量が減少しているものの数よりも多いことが明らかになった。変異体においてRNA量が増加したもの変化量は、最大で約1000倍であった。一方、RNA量が減少したもの変化量は、最大で約25倍であった。また、極端にRNA量の増加を示したもののほとんどが、タンパク質をコードしていない領域(非タンパク質コード領域)だった。これらの中には、タンパク質コード遺伝子の遺伝子間領域や、遺伝子間領域にコードされたポリシストロニックsnoRNAを含む領域、トランスポゾンが並ぶ領域などが含まれ、野生型ではほとんど発現していない領域も多くあった。一方、mRNA量が減少したものに関してはこのような傾向はなく、大きく変化した領域はタンパク質コード遺伝子がほとんどだった。この変異体では、特定の遺伝子間領域やsnoRNAを含む非タンパク質コード領域のRMAが過剰に蓄積していたことから、同変異体の原因遺伝子は非タンパク質コード領域の発現を負に制御する機能があることが示唆された。
血液細胞でのRunx1/AML1による転写制御ネットワークの解明

Runx1/AML1は正常造血幹細胞及び白血病幹細胞の活性に非常に重要な役割を果たしていると考えられている.今回,Runx1/AML1の造血幹細胞における転写標的ネットワークを解明するため,Runx1/AML1遺伝子欠失直後からのトランスクリプトーム解析と既存のデータベース解析を組み合わせた実験を行った.通常の,成体で欠失させたcKOマウスと野生型マウスとの比較では,遺伝子欠失から時間が経過しており,比較対象の集団の変化が問題となるため,今回はin vitroで短期の遺伝子発現変化を解析した.Runx1/AML1のcKOマウスの骨髄細胞から造血前駆細胞分画(KSL)を純化し,レトロウィルスによりCre-ER蛋白を発現させたのち,ヒドロキシタモキシフェン(4-OHT)投与後経時的に細胞を回収し,cDNAマイクロアレイ解析を行った.本年度は,まず得られたトランスクリプトームを既存のデータベースを用いて解析を行った.特定のシグナルの標的遺伝子群や,特定の転写因子の結合配列を共通してプロモーター領域に持つ遺伝子群,さらにはRunx関連白血病において発現に変化の見られる遺伝子群などをセットとして解析することにより,NF-kB, P53, Notch, STATなどを含む,複数のシグナル伝達経路を特定した.これらのシグナルの一部について,リアルタイムPCRによりメッセージの変化を確認した.さらに,細胞株にRunx1/AML1を過剰発現させることにより,ルシフェラーゼを用いたレポーターアッセイや,免疫染色により検証を行った.Runx1/AML1は,これらのシグナルを制御することにより,造血幹細胞の活性に重要な影響を与えている可能性が示唆された.本研究が,白血病幹細胞活性におけるRunx1/AML1の役割および標的遺伝子群の解明,さらには新たな治療標的同定のための大きな一歩となることが期待される.なお,本研究の成果は秋の学会にて発表予定であり,論文は現在投稿準備中である.Runx1は正常造血幹細胞及び白血病幹細胞の活性に非常に重要な役割を果たしていると考えられている.今回,Runx1の造血幹細胞の制御機構の解明のため,Runx1の標的遺伝子ネットワークの解明を試みた.我々が以前作成した,Runx1のコンディショナルノックアウトマウス(cKO)を利用して,トランスクリプトームの解析を行った.cKOマウスは,Creリコンビナーゼ活性依存性に遺伝子を欠失する.Creにエストロゲン受容体(ER)を融合させたCre-ERはタモキシフェン存在下でのみCre活性が発揮される.通常のタモキシフェンでは細胞毒性が問題となったため,ヒドロキシタモキシフェン(4-OHT)を用いた.まず,cKOマウスから骨髄細胞を抽出し,フローサイトメトリーを用いて,未分化造血細胞分画(KSL)を純化した各種サイトカイン存在下で培養し,レトロウィルスによりCre-ERおよびGFPを発現させ,再びGFP陽性の細胞集団を純化して培養し,4-OHT投与後経時的に細胞を回収し,RNAを抽出した.KSL細胞は非常に少数の細胞集団であり,レトロウィルスの導入も行うため,得られたRNAは非常に微量であった.効率の良いRNA増幅を検討し,増幅を行った上でcDNAマイクロアレイ解析を試みた.通常の,生体で欠失させたcKOマウスと野生型マウスとの比較では,遺伝子欠失から時間が経過しており,比較対象の集団の変化が問題となる.今回,均質な細胞集団に対し,よく同期させた遺伝子欠失直後からのトランスクリプトーム解析を行い,標的遺伝子ネットワークの解明を試みた.Runx1/AML1は正常造血幹細胞及び白血病幹細胞の活性に非常に重要な役割を果たしていると考えられている.今回,Runx1/AML1の造血幹細胞における転写標的ネットワークを解明するため,Runx1/AML1遺伝子欠失直後からのトランスクリプトーム解析と既存のデータベース解析を組み合わせた実験を行った.通常の,成体で欠失させたcKOマウスと野生型マウスとの比較では,遺伝子欠失から時間が経過しており,比較対象の集団の変化が問題となるため,今回はin vitroで短期の遺伝子発現変化を解析した.Runx1/AML1のcKOマウスの骨髄細胞から造血前駆細胞分画(KSL)を純化し,レトロウィルスによりCre-ER蛋白を発現させたのち,ヒドロキシタモキシフェン(4-OHT)投与後経時的に細胞を回収し,cDNAマイクロアレイ解析を行った.本年度は,まず得られたトランスクリプトームを既存のデータベースを用いて解析を行った.特定のシグナルの標的遺伝子群や,特定の転写因子の結合配列を共通してプロモーター領域に持つ遺伝子群,さらにはRunx関連白血病において発現に変化の見られる遺伝子群などをセットとして解析することにより,NF-kB, P53, Notch, STATなどを含む,複数のシグナル伝達経路を特定した.これらのシグナルの一部について,リアルタイムPCRによりメッセージの変化を確認した.さらに,細胞株にRunx1/AML1を過剰発現させることにより,ルシフェラーゼを用いたレポーターアッセイや,免疫染色により検証を行った.Runx1/AML1は,これらのシグナルを制御することにより,造血幹細胞の活性に重要な影響を与えている可能性が示唆された.本研究が,白血病幹細胞活性におけるRunx1/AML1の役割および標的遺伝子群の解明,さらには新たな治療標的同定のための大きな一歩となることが期待される.なお,本研究の成果は秋の学会にて発表予定であり,論文は現在投稿準備中である.
UAVを使った大型野生哺乳類の直接観察による個体数カウント手法の開発

野生動物の適正な管理には正確な個体数の把握が必須であるが,ライトセンサス法などの従来の手法では地形によって調査地が制限されることが指摘され,調査地が制限されづらい航空機センサスでは経費が高額となり,調査回数が制限されることが知られている。本研究ではUAV(無人航空機)を使い,安価で高頻度に行うニホンジカの直接観察による個体数カウントの手法確立を目的に,調査地にあったUAVの選定や調査区域の設定,飛行高度などの検証を行った。機種の選定,調査区域・飛行高度の検証は東京大学北海道演習林内の平坦な天然林で2016年12月と2017年2月に行った。回転翼UAVを使った調査では高度を変えて撮影を行い,対象に動きがある場合は飛行高度100mで十分発見・判読が可能だが,動きがない場合は枯れ木等との判別が困難であることが分かった。1回の飛行で航続距離2000m程度が現実的であり,ニホンジカの越冬地など特定区画の定期調査には十分対応できることが分かった。一方固定翼UAVを使った撮影では発見・判読が可能な高度での安定飛行が難しく,個体数のカウントは相当困難であった。ニホンジカの個体が撮影できた区画が極めて狭く,密度を推定し既存のライトセンサス結果と比較するには至らなかった。地形が急峻な調査地での回転翼UAVの有用性を検証するため,東京大学秩父演習林の矢竹沢地域で2017年3月に飛行撮影を行った。離発着に際し,場所の開空面積や谷幅などは飛行を妨げる要因にはならなかった。事前調査で得た飛行高度100m設定に標高差を考慮し,飛行高度130mで調査を行ったところ,谷を挟んだ対岸の林分の樹木梢端にUAV機体が接触した。急峻な地形の場合,目視による飛行経路上の樹木・地表面との位置関係の把握が難しく,離発着場所と撮影対象地,飛行経路の標高差を十分に把握し,詳細な飛行計画を作成することが必要である。
グローバル画像相関法と逆問題解析による粘弾性材料特性評価法の確立

画像相関法を利用した変位・ひずみ場測定を行い,得られた測定結果を入力として線形粘弾性体の独立した2つの材料特性である緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に得る方法の基本原理を確立した.この方法では,非一様ひずみ場となる平面応力状態の試験片に負荷を与え,荷重値の測定と同時に面内変位分布を画像相関法により測定する.得られた変位分布の変化からひずみ分布の変化を得ることができる.この荷重値および変位分布の測定結果と任意に設定した仮想変位場を入力として,粘弾性材料特性を求める.その際,材料特性は初期値を用い,ひずみの変動から履歴積分により応力の変動を求める必要があるが,平面応力状態では厳密にはその計算を行うことができない.現時点ではこの計算を簡略的に行うこととした.提案する方法により,第2項までのプロニ級数で表した緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に求めることが可能となった.まずは測定値の代わりに有限要素法により得られた変位分布を入力として提案する方法の原理が正しいことを確認した.次に実際に測定により得られたデータを用いて提案する方法の有効性を検証した.その結果,各測定温度において第2項までのプロニ級数で表した緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に求めることが可能であることを示した.さらに,種々の温度の測定結果にこの方法を適用し,得られた結果から時間・温度換算則を用いてそれら材料特性のマスタ曲線を得ることが可能であることを示した.現時点では,面内のひずみの測定値から応力を計算する際に板厚方向のひずみを弾性体と同様の方法により求め,それらから面内の応力を計算している.この部分は数値ラプラス変換を利用した計算方法を提案した.この方法は今後改良を行いながら有効性を検証し,提案した材料特性の逆解析法に組み込む予定である.提案した緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に得る方法を実現するためには複雑な計算を必要とする.すなわち,まず材料特性値(緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数のプロニ級数の係数)の初期値を設定し,得られたひずみ分布の時間変化から各測定点の応力を履歴積分により求める.この時々刻々と変化する応力成分の分布と任意に設定した仮想変位を用いてプロニ級数で表された緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を求める.その際,未知材料特性の係数に関する非線形連立方程式を解く必要があるが,方程式を未知数により解析的に偏微分することができないため,数値微分を利用する.すなわち,材料特性値を微小変化させて応力を算出することで,方程式を材料特性値で偏微分した値を求め,非線形連立方程式を解く際の偏微分行列(ヤコビ行列)を求める.非線形方程式を繰り返し計算で求めるが,その繰り返しの度に応力を履歴積分により計算する.このような複雑な非線形連立方程式を解くプログラムの開発を行った.有限要素法により得られた変位分布を入力として材料特性値を求めることでこのプログラムが正しく動作すること,および提案する方法そのものが正しいことを示した.さらに,粘弾性体においては平面応力状態では面内のひずみ履歴から応力の変化を求めることができない.この問題を克服するため,粘弾性体の擬弾性に着目し,数値ラプラス変換を利用した計算方法を提案した.このように研究は順調に進展している.上述した数値ラプラス変換を利用した計算方法,すなわち面内のひずみの測定値から応力をラプラス変換面において求める方法を確立する.この方法を提案する逆問題解析方法に組み込むことで,独立した2つの材料特性値を正確に求めることを可能とする.さらに,提案する方法により独立した2種類の材料特性を幅広い時間領域で精度良く求めることのできるような試験片形状および負荷条件を評価・選定する.そのために,測定の代わりに有限要素粘弾性解析を利用したシミュレーションデータを利用する.なるべく多くのプロニ級数の係数が得られるような応力・ひずみ分布となる試験片形状・負荷条件・温度条件を決定し,その結果を用いて試験温度条件や負荷速度などの全ての試験条件を決定する.ただし,10数桁にわたる幅広い時間範囲の材料特性を一度に得ることできるとは到底考えられない.したがって,種々の温度条件下での測定結果を利用して幅広い時間範囲の材料特性を得ることができる時間・温度換算則の導入を視野に入れつつ研究を行う.平行して測定誤差による影響を検討する.弾性材料においては測定誤差を考慮して適切な仮想変位分布を決定する事が可能であるが,粘弾性材料においてもそのようなことが可能かどうか検討を行う.画像相関法を利用した変位・ひずみ場測定を行い,得られた測定結果を入力として線形粘弾性体の独立した2つの材料特性である緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に得る方法の基本原理を確立した.この方法では,非一様ひずみ場となる平面応力状態の試験片に負荷を与え,荷重値の測定と同時に面内変位分布を画像相関法により測定する.得られた変位分布の変化からひずみ分布の変化を得ることができる.この荷重値および変位分布の測定結果と任意に設定した仮想変位場を入力として,粘弾性材料特性を求める.その際,材料特性は初期値を用い,ひずみの変動から履歴積分により応力の変動を求める必要があるが,平面応力状態では厳密にはその計算を行うことができない.現時点ではこの計算を簡略的に行うこととした.提案する方法により,第2項までのプロニ級数で表した緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に求めることが可能となった.

まずは測定値の代わりに有限要素法により得られた変位分布を入力として提案する方法の原理が正しいことを確認した.次に実際に測定により得られたデータを用いて提案する方法の有効性を検証した.その結果,各測定温度において第2項までのプロニ級数で表した緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に求めることが可能であることを示した.さらに,種々の温度の測定結果にこの方法を適用し,得られた結果から時間・温度換算則を用いてそれら材料特性のマスタ曲線を得ることが可能であることを示した.現時点では,面内のひずみの測定値から応力を計算する際に板厚方向のひずみを弾性体と同様の方法により求め,それらから面内の応力を計算している.この部分は数値ラプラス変換を利用した計算方法を提案した.この方法は今後改良を行いながら有効性を検証し,提案した材料特性の逆解析法に組み込む予定である.提案した緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を同時に得る方法を実現するためには複雑な計算を必要とする.すなわち,まず材料特性値(緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数のプロニ級数の係数)の初期値を設定し,得られたひずみ分布の時間変化から各測定点の応力を履歴積分により求める.この時々刻々と変化する応力成分の分布と任意に設定した仮想変位を用いてプロニ級数で表された緩和体積弾性係数および緩和せん断弾性係数を求める.その際,未知材料特性の係数に関する非線形連立方程式を解く必要があるが,方程式を未知数により解析的に偏微分することができないため,数値微分を利用する.すなわち,材料特性値を微小変化させて応力を算出することで,方程式を材料特性値で偏微分した値を求め,非線形連立方程式を解く際の偏微分行列(ヤコビ行列)を求める.非線形方程式を繰り返し計算で求めるが,その繰り返しの度に応力を履歴積分により計算する.このような複雑な非線形連立方程式を解くプログラムの開発を行った.有限要素法により得られた変位分布を入力として材料特性値を求めることでこのプログラムが正しく動作すること,および提案する方法そのものが正しいことを示した.さらに,粘弾性体においては平面応力状態では面内のひずみ履歴から応力の変化を求めることができない.この問題を克服するため,粘弾性体の擬弾性に着目し,数値ラプラス変換を利用した計算方法を提案した.このように研究は順調に進展している.上述した数値ラプラス変換を利用した計算方法,すなわち面内のひずみの測定値から応力をラプラス変換面において求める方法を確立する.この方法を提案する逆問題解析方法に組み込むことで,独立した2つの材料特性値を正確に求めることを可能とする.さらに,提案する方法により独立した2種類の材料特性を幅広い時間領域で精度良く求めることのできるような試験片形状および負荷条件を評価・選定する.そのために,測定の代わりに有限要素粘弾性解析を利用したシミュレーションデータを利用する.なるべく多くのプロニ級数の係数が得られるような応力・ひずみ分布となる試験片形状・負荷条件・温度条件を決定し,その結果を用いて試験温度条件や負荷速度などの全ての試験条件を決定する.ただし,10数桁にわたる幅広い時間範囲の材料特性を一度に得ることできるとは到底考えられない.
日本漢詩集『東瀛詩選』についての総合的研究

本研究は、以下の2つの方法で展開された。第一には、『東瀛詩選』の漢詩本文についての研究、すなわち本文の校訂と漢詩の電子化テキストデータベースの作成という基礎的研究である。第二には、それをふまえての各収録詩人の評伝を中心とする、文学史的位置づけ、漢詩集編纂の意図や事情、明治初期における日中両国の文化交流史的研究などの、文学史的側面からの研究である。以上の観点から、以下のような成果を得た。この成果は『東瀛詩選本文と総索引』(高島要編・勉誠出版)に収録した。1.『東瀛詩選』の詩本文と『東瀛詩選』が典拠とした漢詩集との校異を付した、『東瀛詩選』漢詩テキストデータベースを整理作成した。2.その際、詩人別の近世期漢詩別集及び収録詩人の作品を収載する漢詩総集の弁別と現在の所在を明示した、「『東瀛詩選』依拠漢詩集一覧」を作成した。3.『東瀛詩選』の収録漢詩人を特定し、収録漢詩人数及び収録漢詩総数を明らかにした。4.『東瀛詩選』の漢詩人の伝記的事象について、同書収載の「作者略伝」の内容の分析を通して明らかにした。5.『東瀛詩選』漢詩テキストデータベースをもとに、漢字一字検索及び熟語での検索が可能な総索引を作成した。これには、作者(漢詩人)索引も付して利用の便を図った。6.『東瀛詩選』と、他の漢詩総集(例えば『新編名家詩集』等)との比較検討を行い、『東瀛詩選』の文学史的な意義を説明した。7.『東瀛詩選』の編集にあたっての日本側のスタッフの一人である、北方心泉の果たした役割を中心に、成立に至る事情及び『東瀛詩選』が果たした日本と中国の文化交流上の意義を説明した。本研究の実施計画には2つのポイント、即ち(その1)『東瀛詩選』の基礎的研究である本文研究のうち本文の校訂及び電子化テキストの作成と、(その2)収録詩人の評伝、『東瀛詩選』の編纂の意図、日中両国の文化交流史的研究などの文学史的研究である。本年度は(その1)基礎的研究の前半にあたり、以下のことを行った。(『東瀛詩選』の基礎的研究のうち本文書誌調査)(1)『東瀛詩選』及びそれに関連する従来の研究成果や、関連資料を収集した。刊行されている『東瀛詩選』影印本以外で本文資料として調査した『東瀛詩選』は以下のとおりである。・龍谷大学大宮図書館所蔵本12冊本(巻34までの本)・東京大学図書館所蔵本8冊本(巻23までの本)・東京大学図書館所蔵本16冊本(巻44までの本)・京都女子大学所蔵本16冊本(巻44までの本)『東瀛詩選』の3度に亘る出版の事情と書誌形態が確認できた。(『東瀛詩選』の基礎的研究のうち電子化テキスト作成)(2)『東瀛詩選』の電子化テキストの作成を、佐野正巳編『東瀛詩選』影印本によって進め、基本的電子化テキストを30巻まで作成完了した。

(『東瀛詩選』の基礎的研究のうち出典調査と本文校異)(3)『東瀛詩選』に採録された漢詩作品の出典となる漢詩集の本文との校異のための基本調査を開始した。公刊されている詩集以外のものの一部については、版本所蔵の図書館で本文調査を行った。(『東瀛詩選』の基礎的研究のうち成立事情調査)(4)『東瀛詩選』成立に関わる資料として、『東瀛詩記』(東京大学図書館蔵本)の調査を行った。また成立に関わる日本側の人物調査として北方心泉奉賛会関連資料の調査を行った。(『東瀛詩選』の基礎的研究成果の日本漢詩表現研究への利用)(5)なお、電子化テキストは全体のほぼ3分の2を作成したので、日本漢詩の表現研究の一環として本朝麗藻注釈などの註釈研究に早速利用した。本研究の実施計画には2つのポイント、即ち(その1)『東瀛詩選』の基礎的研究である本文研究のうち本文の校訂及び電子化テキストの作成と、(その2)収録詩人の評伝、『東瀛詩選』の編纂の意図、日中両国の文化交流史的研究などの文学史的研究である。本年度は(その1)基礎的研究の後半にあたり、以下のことを行った。(『東瀛詩選』の基礎的研究のうち電子化テキスト作成)(1)『東瀛詩選』の電子化テキストの作成を、佐野正巳編『東瀛詩選』影印本によって進め、基本的電子化テキストをテキストファイルで全巻作成完了した。(『東瀛詩選』の基礎的研究のうち出典調査と本文校異)(2)『東瀛詩選』に採録された漢詩作品の出典となる漢詩集の本文との校異のための基本調査を前年度に引き続き継続した。影印公刊されている漢詩集以外のものについては、版本等所蔵の図書館で資料収集することとし、本文調査を行った。それらは、得斎詩文鈔、丹生樵歌、南山外集、桂林遺稿、縁山詩叢等の数十作品である。『東瀛詩選』の撰者が直接資料とした版そのものであるかどうかは、特定できないが、公刊された版本であることから、まず同内容のものと考えてよいとみなし校合をすすめた。これらに、影印公刊されている別集の資料との校異を加えて、本年度には全体5000余首のうち約3分の2の校異を終え、電子化テキストにこれを加えた。(『東瀛詩選』の基礎的研究成果の日本漢詩表現研究への利用)(3)電子化テキストは全体が完成したので、日本漢詩の表現研究の一環として用例の時代性を念頭におきながら本朝麗藻注釈などの注釈研究に引き続き利用した。(『東瀛詩選』に関わる周辺の課題)(4)『東瀛詩選』収録詩人の伝記研究として『東瀛詩記』の分析を行った。また成立に関わる日本側の人物調査として北方心泉関連資料の調査を石川県金沢市常福寺で行った。(5)『東瀛詩選』編纂の前後の影響関係等についての考察のために、江戸期及び明治期の漢詩総集についての資料調査を開始し次年度研究の準備とした。本研究の実施計画には2つのポイント、即ち『東瀛詩選』の基礎的研究である本文研究のうち本文の校訂及び電子化テキストの作成と、収録詩人の評伝、『東瀛詩選』の編纂の意図、日中両国の文化交流史的研究などの文学史的研究がある。本年度は、文学史的研究の前半にあたるが、一部基礎的研究の補充も併せて、以下のことを行った。(『東瀛詩選』の基礎的研究の補充)1.『東瀛詩選』に採録された漢詩作品の出典となる漢詩集の本文との校異のための基礎調査を前年度に引き続き継続し、もとになった漢詩集を特定し本文校異調査を行った。また『東瀛詩選』漢詩本文について一字索引稿を作成した。(『東瀛詩選』の文学史的研究のうちの収録詩人の評伝部分についての研究)2.『東瀛詩選』の収録詩人のうち、別集に基づくものについては、編者は、各詩人の小伝を付してあることが多い。その小伝について、編者が参考としたと考えられる資料(例えば『先哲叢談』など)との比較を通して、編者独自の見解の部分を見極めることなどの作業を通して、『東瀛詩選』における詩人評伝の有りようを検討した。(『東瀛詩選』の文学史的研究のうちの編纂経緯についての研究)
イオン液体と活性炭の界面に形成される電気二重層容量に及ぼすメソ多孔性の影響

本研究では,発火リスクの極めて低い電気二重層キャパシタの実現を目指し,電極材料として使用される活性炭のメソ多孔性が,電解液として用いる不燃性のイオン液体との界面に形成させる電気二重層容量に及ぼす影響について調査した。さらに,異なるイオン液体種および低温環境におけるメソ多孔性の影響についても調査した。その結果,メソ多孔性は活性炭細孔中のイオンに高い拡散性を与え,細孔壁に対する隔離性を高める効果を有することが分かった。それゆえ,電気二重層キャパシタにおいて高い静電容量および低い内部抵抗を得るには,メソ多孔性の導入は必ずしも効果的ではないことが明らかになった。マイクロ孔とメソ孔の比率が制御された複数種の活性炭粉末を準備した。活性炭粉末に対して,バインダと導電助剤を添加し,均一の厚さのシートに加工した。それを円形に2枚打ち抜き,それを電気二重層キャパシタ(EDLC)セルの正負極に使用した。電解液としてイオン液体の1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・テトラフルオロボレート(EMIM・BF4)を使用した。充放電試験システムを利用して,EDLC電極に加工された活性炭の静電容量を評価した。また,インピーダンス分析システムを利用して,周波数が10 mHz 100 kHzの交流電圧をEDLCセルに印加し,インピーダンス実数部と虚数部の関係を示すナイキストプロットを得た。それにより,静電容量の周波数依存性,さらには,電解液抵抗や細孔内部の電荷移動など,内部抵抗の発生源に関する情報を収集した。一般的な有機系電解液より粘度の高いイオン液体を電解液に使用した場合,活性炭のメソ孔比率が高くなると,低いセル電圧では小さな静電容量が,高いセル電圧では大きな静電容量が得られた。すなわち,メソ孔が発達した活性炭の静電容量に強い電界依存性が確認された。インピーダンス分析を実施した結果,低いセル電圧においては,電解液と活性炭の界面における抵抗,電解液のバルク層の抵抗,拡散層における拡散抵抗が高いことが分かった。また,セル電圧が増加するに従い,それら抵抗は減少することが分かった。一方,メソ孔比率が低い活性炭では,静電容量の電界依存性および上記抵抗のセル電圧依存性も小さかった。以上のことから,メソ孔比率が高い活性炭の場合,細孔におけるイオンの吸着トラップ効果が期待できず,セル電圧または電界の影響が顕著に現れることが分かった。すなわち,メソ孔比率の高い活性炭を使用するメリットは,高電圧動作にあることが分かった。当初実施計画であったメソ多孔性の異なる活性炭のイオン液体中における静電容量,さらには,電解液抵抗や細孔内部の電荷移動など,内部抵抗の発生源に関する情報を収集することができ,さらに,イオン液体の1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・テトラフルオロボレート(EMIM・BF4)が用いられた場合における活性炭のメソ多孔性,静電容量,さらには内部抵抗の相関を総合的に解析することができたため高い導電率が期待できるイミダゾリウム系のイオン液体を電解液に用いた電気二重層キャパシタセル(EDLC)を組み立て,室温において,サイクリックボルタンメトリによる比静電容量評価と電気化学インピーダンス分析による静電容量の発生源,さらに,電解液抵抗や細孔内部の電荷移動などの内部抵抗の発生源の特定解析を行った。その際,Kangらが提案するEDLC等価回路モデルを採用して,回路シミュレーションを行った。カチオンを共通にして,1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・テトラフルオロボレート(EMIM・BF4),1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・ビストリフルオロメタンスルホニルイミド(EMIM・TFSI),1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・ビスフルオロスルホニルイミド(EMIM・FSI)をEDLC用電解液に用いた。EMIM・FSIは,室温では低い粘度と高い導電率を示した。メソ孔比率の高い活性炭において,EMIM・BF4とEMIM・FSIを使用したEDLCは同程度の比静電容量を示した。一方,メソ孔比率が低く,マイクロ孔が発達した活性炭において,EMIM・BF4を使用したEDLCは高い比静電容量を示した。BF4ーアニオンはイオン径が小さいことから,細孔幅が小さいマイクロ孔主体の活性炭では,イオン液体の導電率よりイオン径が重要であることが分かった。逆にメソ孔比率が高ければ,一定程度の低い粘度と高い導電率を有することで,比静電容量は大きく変化しないことが分かった。インピーダンス分析の結果,メソ孔比率の高い活性炭では,拡散層形成に要するバルク電解液の抵抗が大きいが,メソ孔比率の低い活性炭はその抵抗が小さいことが分かった。さらに,静電容量の起源は,メソ孔比率の高低にかかわらず,電気泳動的効果より,物理吸着効果が大きい電気二重層の形成にあることが分かった。当初実施計画の通り,異なる種類のイオン液体における活性炭の容量および抵抗特性に対するメソ多孔性の影響に検討できた。特に,メソ多孔性の異なる活性炭において,粘度および導電率の異なるイオン液体を用いた場合の静電容量の発生源,さらに,電解液抵抗や細孔内部の電荷移動などの内部抵抗の発生源などに関する新知見を得ることができた。それゆえ,「おおむね順調に進展している」と判断した。イミダゾリウム系のイオン液体を電解液に用いた電気二重層キャパシタセル(EDLC)を組み立て,ー4060°Cにおいて,サイクリックボルタンメトリによる比静電容量評価と電気化学インピーダンス分析による容量および抵抗成分の発生源解析を行った。

イオン液体には,カチオンを共通にして,1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・テトラフルオロボレート(EMIM・BF4),1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・ビストリフルオロメタンスルホニルイミド(EMIM・TFSI),1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・ビスフルオロスルホニルイミド(EMIM・FSI)を用いた。また,電解液の導電率と粘度の温度依存性についても評価した。マイクロ孔が発達した活性炭において,電解液の種類がその比静電容量に与える影響は室温付近においては顕著でなかった。しかし,0°C以下の低温になると,電解液の種類の影響が現れてきた。一方,メソ孔が発達した活性炭においては,電解液の種類が活性炭の比静電容量に大きく影響を及ぼした。特に0°C以下の低温において,その影響が顕著であった。電解液の導電率と粘度の温度依存性の評価により,導電率の高さと活性炭の比静電容量には相関性が高いことが分かった。電気化学インピーダンス分析の結果,キャパシタ周囲温度が低下すること,電解液自体の抵抗が大きくなることは共通に観測されたが,容量および抵抗源については,電解液の種類により複雑に変化し,活性炭の細孔構造の影響も含めて今後詳細に検討する必要があることが分かった。研究期間全体を通じて,イオン液体の電気二重層形成にかかわるイオン移動に及ぼすメソ孔の影響について検討してきた。その結果,メソ孔はイオンに高い拡散性を与え,細孔壁に対する隔離性を高めるため,高い比静電容量を得るには必ずしも効果的ではないことが明らかになった。本研究では,発火リスクの極めて低い電気二重層キャパシタの実現を目指し,電極材料として使用される活性炭のメソ多孔性が,電解液として用いる不燃性のイオン液体との界面に形成させる電気二重層容量に及ぼす影響について調査した。さらに,異なるイオン液体種および低温環境におけるメソ多孔性の影響についても調査した。その結果,メソ多孔性は活性炭細孔中のイオンに高い拡散性を与え,細孔壁に対する隔離性を高める効果を有することが分かった。それゆえ,電気二重層キャパシタにおいて高い静電容量および低い内部抵抗を得るには,メソ多孔性の導入は必ずしも効果的ではないことが明らかになった。異なる種類のイオン液体における活性炭の静電容量および内部抵抗に及ぼすメソ多孔性の影響について検討する。高い導電率が期待できるイミダゾリウム系のイオン液体と中心に,アニオン種の異なる1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・ビストリフルオロメタンスルホニルイミド(EMIM・TFSI)や1-エチル-3-メチルイミダゾリウム・ビスフルオロスルホニルイミド(EMIM・FSI)などを使用する。イオン液体の種類と周囲温度を変化させ,細孔構造の異なる活性炭の容量および抵抗特性を評価する。それにより,イオン液体の性状,活性炭のメソ多孔性,さらに容量および抵抗特性という3者の相関を明らかにする。特に,低温環境下(0ー30°C程度)におけるメソ多孔性の容量および抵抗特性に与える影響について明らかにする。環境・エネルギー工学