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大麦と米の混炊飯および大麦粉添加パンの老化特性解析

モチ性の大麦を添加して調製したパンの調理特性を検討した。材料は強力粉,砂糖,スキムミルク,食塩,水,ドライイーストを用いてホームベーカリーで焼成まで行った。測定項目は,外観観察,高さ,重量,物性,測色,官能評価(見た目,香り,食べやすさ,甘さ,硬さ,弾力,しっとり感,総合評価を7段階評点法により評価)とした。強力粉に対するモチ麦の置換率を0,15,30,35,40,50,70,80%で調製したところ,30%置換までが食パンの形を呈していたため,その後の実験では0,15,30%として調製した。置換率増加に伴い,高さ,重量,硬さ,付着性は増加し,凝集性に変化は見られなかった。色は,置換率が高いほど明度が低下した。官能評価では置換率15,30%ともに見た目,香りが置換率0%と比べて低下し,硬さ,弾力,しっとり感,総合評価が増加し,最も総合評価が高かったのは置換率15%であった。これには,モチ麦を添加したことで得られたモチモチ感が高評価に影響したものと考えられた。保存後は,保存前と比べて見た目の評価が増加し,それ以外の評価が低下した。これには硬さや弾力が低下し食感の評価の低下が起こったことが考えられた。水分量は保存による変化が見られなかった。保存による影響についてはさらに調べることが必要である。モチ麦を添加したパンが無添加のパンと比べて好まれたというデータが得られたことは,食物繊維を豊富に含むなどの栄養面から近年注目されているモチ麦の利用を拡大させることにおいて有用なものであると考えられる。パンの調製条件の検討,物性測定条件の検討に時間を要したため。また,再現性を得るための繰り返し実験にも時間を要した。米とモチ性大麦をともに炊飯する麦飯の特性分析と,保存によるデンプンの老化への影響について明らかにする。大麦は米と混炊して麦飯として食されることが多く,近年健康志向の高まりによって一般消費者においても高い関心が寄せられているが,麦飯の嗜好性や調理学的特徴などについての知見は多くはない。本研究では大麦の調理性に注目し,特に大麦が米と比較して顕著なデンプンの老化抑制効果を有していること,このことが,時間の経過した麦飯の食味に多大な良い影響を与えうるであろうとの推察のもと,米と大麦を混炊した麦飯の老化のメカニズムを明らかにする研究を行っている。試料に用いる大麦は,近年嗜好性の高さが注目され市販品として店頭に並ぶことも多くなってきた糯種大麦の皮部を除いた胚乳のみの60%搗精丸麦(第3搗精終了品)を選定した。試料米には90%搗精米を使用した。先行研究において,飯の老化に関する報告はなされているが,大麦の老化に関する知見は蓄積されておらず,また老化の測定方法に関しては種々の手法が用いられる。本研究においては,既存の老化測定方法の他に新たな測定方法により米と大麦の双方に有用でありながら簡便な老化の指標となる手法を用いた老化測定方法の可能性も検討した。炊飯後の米および麦粒を一定時間放置した後圧縮し,蛍光顕微鏡を用いた観察によって圧延された粒の面積や透過の程度を求め,炊飯直後から経時的な変化を捉えることで老化の指標となり得るかどうか検討している。また,走査型電子顕微鏡よる生米および炊飯直後から放置した後の米粒,麦粒についての経時的な画像を取得し,老化の程度に寄与する知見が得られる可能性を検討している。このことについては炊飯後の飯粒や麦粒を測定するための前処理において種々の検討を必要としており,測定のための条件設定に時間を要するところとしている。麦飯の老化測定において,新たな老化の指標となる有用な方法を検討していることにより,それらの条件設定に費やす時間を要しているため。当初予定していた機器測定などに加えて,新たな機器を用いることによって老化の程度を明らかにする手法を構築する可能性を見出したため,本研究の遂行にあたり新たに検討すべき事項として多少の計画変更を行い,有用なデータを得るために時間を費やして種々の実験を実施することを検討しているため。近年,健康志向の高まりとともに関心が寄せられている大麦に注目し,調理性を詳細に調べるとともに,より嗜好性の高い調理品への活用を目指した研究を行っている。本研究課題では,デンプンの老化抑制効果を有していると予想される大麦の調理性について,飯やパン,その他加工食品も含めて大麦を添加することによる影響を明らかにすることとしている。大麦には米と同様にウルチ性とモチ性があるが,モチ性大麦の方がモチモチとした食感を有していることが消費者に好まれる傾向にあり,本研究においてもモチ性大麦を試料とした。モチ性大麦を使用した調理品として,パンケーキにおける大麦粉添加の影響を調べた。乾燥丸麦を粉砕した粉末を試料として,小麦粉で調製したパンケーキを対照とし大麦粉末を0,20,50,70,100%の割合で置換したパンケーキについて,外観,重量,体積,高さ,色,硬さについて調べた。また,保存後の性状についても同様に測定を行った。その結果,大麦粉の添加量を増加させるにつれて生地の断面の気泡は減少し,体積は縮小する傾向にあり,高さが増加する反面直径が小さくなることがわかった。

大麦粉100%置換は焼成前の生地に流動性がなく,中心まで火が通らず生焼けの状態となった。硬さについては,置換率が高くなるにつれてやわらかくなり,これには生地の流動性が関係していることが示唆された。これらのパンケーキを一晩4°Cで保存すると,硬さは0%が最も硬く,20%,50%で柔らかいという結果であった。これらのことより,大麦粉添加パンケーキは置換率が高いと密度が高くやわらかいパンケーキとなり,保存後の老化抑制に寄与していることが示唆された。米と大麦を混炊した麦飯についての調理性,老化特性解析を行うことも予定していたが,新たな機器を用いることによる実験方法の検討に時間を要しているため。このことより,パンケーキについての研究を同時に進めている。モチ性の大麦を添加して調製したパンの調理特性を検討した。材料は強力粉,砂糖,スキムミルク,食塩,水,ドライイーストを用いてホームベーカリーで焼成まで行った。測定項目は,外観観察,高さ,重量,物性,測色,官能評価(見た目,香り,食べやすさ,甘さ,硬さ,弾力,しっとり感,総合評価を7段階評点法により評価)とした。強力粉に対するモチ麦の置換率を0,15,30,35,40,50,70,80%で調製したところ,30%置換までが食パンの形を呈していたため,その後の実験では0,15,30%として調製した。置換率増加に伴い,高さ,重量,硬さ,付着性は増加し,凝集性に変化は見られなかった。色は,置換率が高いほど明度が低下した。官能評価では置換率15,30%ともに見た目,香りが置換率0%と比べて低下し,硬さ,弾力,しっとり感,総合評価が増加し,最も総合評価が高かったのは置換率15%であった。これには,モチ麦を添加したことで得られたモチモチ感が高評価に影響したものと考えられた。保存後は,保存前と比べて見た目の評価が増加し,それ以外の評価が低下した。これには硬さや弾力が低下し食感の評価の低下が起こったことが考えられた。水分量は保存による変化が見られなかった。保存による影響についてはさらに調べることが必要である。モチ麦を添加したパンが無添加のパンと比べて好まれたというデータが得られたことは,食物繊維を豊富に含むなどの栄養面から近年注目されているモチ麦の利用を拡大させることにおいて有用なものであると考えられる。パンの調製条件の検討,物性測定条件の検討に時間を要したため。また,再現性を得るための繰り返し実験にも時間を要した。麦飯の老化測定に関して,画像解析,物理化学的測定など種々の方法を用いて混炊後の飯粒,麦粒のそれぞれについて炊飯後に放置した場合の経時的な老化の程度を明らかにし,米単独で炊飯した場合と比較検討を行う。大麦が老化の抑制に寄与することの要因として大麦内在性酵素が炊飯中に活性することで生成された糖による影響が想定されるため,老化の進行と酵素の働きや糖生成との相関について明らかにし,さらに炊飯条件によって老化進行の程度に差異が生じるかどうか,制御が可能となるかどうかについて検討する。合わせて官能評価によって嗜好性を把握し,老化抑制効果を活用しながらもより嗜好性の高い麦飯の調理についての知見を得る。これにより,家庭や加工食品,大量調理などにおける大麦利用の可能性について有用な知見を蓄積することを計画している。その後,炊飯後に冷凍・解凍した白飯および麦飯の特性について,経時的な老化の程度を測定し,冷凍・解凍処理が麦飯に及ぼす影響と白飯との際について明らかにする。これらにより,炊飯後および冷凍・解凍処理を行った麦飯のそれぞれについて老化のメカニズムを明らかにする。
表現媒体としての問答テキストの系譜から見る近代西洋人の官話研究

本研究は、課題申請の際にも述べたように、近代(概ね17から19世紀)の東西言語文化交渉の時代に、主にカトリック、プロテスタントの宣教師を中心とする西洋人が、外国語研究の対象として非母語話者の視点から観察した“官話"の研究の成果の主要な表現媒体である問答テキストを基礎資料として、語彙・語法・文体の共時的・通時的考察によって、非母語話者・外国語学習者としての西洋人の視点で観察された“官話"像を解明しようとするものである。その目的のために、概ね課題申請の際に計画した内容で研究活動を行い、主にはイギリスの大英図書館、オックスフォード大学ボードリアン図書館での調査によって撮影・収集し整理・テキスト化した問答テキスト資料をもとに考察を行い、その初歩的な成果として、19世紀後半に中国で活躍した宣教師ネヴィアスの夫人が中国国内で刊行した問答テキスト『耶蘇教官話問答』の数種類の版本について、2018年12月に北京外国語大学で開催された国際シンポジウム「東西語言的接触与互動ー近代東西語言接触研究学術会議2018」において。「倪戈氏(倪維思夫人)《耶蘇教官話問答》簡析」のテーマで発表した。また、同じく近代西洋人による中国語研究を研究対象とし、品詞研究の通時的考察を行なっている研究課題(17K02750)とリンク・相互補完した研究活動によって、伊伏啓子、朱鳳の両氏とともに、2018年10月に関西大学で開催された世界漢語教育史研究学会にて、1860年代のサマーズ以前の西洋人の中国語の品詞認識の通時研究に関するパネル報告を行い、それをもとに愛知大学中日大辞典編纂所『日中語彙研究』に特集論文を発表した。また、上述した資料調査によって収集した各問答テキスト資料の整理・テキスト化も順次行なっており、研究に必要な資料も徐々に蓄積されつつある。2018年夏期にオックスフォード大学ボードリアン図書館にて行った現地資料調査で、近代西洋人の手による官話問答体の資料を複数収集することができたが、所属先での突発的な用務が発生したことにより、写真撮影した資料について、現在に至るまで整理作業を継続しており、作業完了までにもう少々の時間を要する見込みであり、若干の遅れが生じている。1年目(平成30年度)で行った作業内容に沿って、今年度も研究活動を行う予定である。資料調査については、国内では、所属先の愛知大学図書館貴重書・漢籍室の所蔵資料、関西大学東西学術研究所の鱒沢文庫、尾崎・内田文庫、同総合図書館の所蔵資料、海外では、宣教師資料を多数所蔵するイギリス大英図書館・オックスフォード大学ボードリアン図書館(もしくはフランスBNF、リヨン市図書館)の所蔵資料を対象とした調査を行い、問答テキスト資料の収集を継続する。基礎作業と考察については、収集した資料・文献のデジタル画像の整理、印刷・簡易製本の各作業と、重要度による順位づけによりテキスト入力を継続し、語彙索引・本文対照表を作成し、これをもとに各資料の語彙・語法の特徴について分析・考察を進める。成果報告については、東アジア文化交渉学会、世界漢語教育史研究学会(いずれも国際学会)での発表と、それをもとにした論文執筆を予定している。

資料調査については、国内では、所属先の愛知大学図書館貴重書・漢籍室の所蔵資料、関西大学東西学術研究所の鱒沢文庫、尾崎・内田文庫、同総合図書館の所蔵資料、海外では、宣教師資料を多数所蔵するイギリス大英図書館・オックスフォード大学ボードリアン図書館(もしくはフランスBNF、リヨン市図書館)の所蔵資料を対象とした調査を行い、問答テキスト資料の収集を継続する。基礎作業と考察については、収集した資料・文献のデジタル画像の整理、印刷・簡易製本の各作業と、重要度による順位づけによりテキスト入力を継続し、語彙索引・本文対照表を作成し、これをもとに各資料の語彙・語法の特徴について分析・考察を進める。成果報告については、東アジア文化交渉学会、世界漢語教育史研究学会(いずれも国際学会)での発表と、それをもとにした論文執筆を予定している。海外資料調査がその他の出張日程に合わせて実施することが出来たために、予想外の節約に繋がったことが理由として挙げられる。本年度(2年目)については、これらの予算を有効活用して、より綿密に資料調査を行い、データの蓄積に努める。
電気モータの高度な制御性をいかした4輪独立駆動電気自動車の安定化制御の研究

電気自動車は従来のガソリン車にはない大きな可能性をもっている。一つは,電気モータの高速トルク応答をいかしたトラクション制御であり,いま一つは,複数輪独立駆動による高度な車両姿勢制御である。前者については,新しい増粘着制御手法を提案し,東大三月号Iという実車を製作して実験を行い成果を得てきた。本研究では後者に重点を移し,4輪独立駆動車東大三月号IIを製作し,2次元的な車両姿勢制御に取り組み下記の成果を得た。(1)増粘着制御実際に増粘着制御を行っている量気鉄道,自動車のABS,タイヤの摩擦力や転がり抵抗の発生機構について調査した。モデルフォロイング制御,最適スリップ率制御などを考案しているが,その挙動をさらに解明し,制御定数の最適化を行った。(2)路面状態推定増粘着制御に必要となる路面状態推定器として,駆動カオブザーバを提案,スリップ率と路面摩擦係数の時間変化量とから路面摩擦関数の傾きを推定する固定トレース法をはじめ,詳細なタイヤモデルと非線形探索法を応用した最大摩擦係数推定,車速を用いない空転検出法などの新しい手法を開発した。(3)2次元車両運動制御車体のダイナミクスを記述する非線形状態方程式を用い,諸種の姿勢安定化制御法を開発した。たとえば,制駆動力の飽和に着目したヨーレート制御のアンチワインドアップ化,緊急制動時の制駆動力最大化制御と運転者の操舵が伴う場合のスピンを防止への応用,動的駆動力配分制御(横力を推定しながらタイヤの制駆動力を分担)などの手法を開発した。4輪独立駆動車ではヨーレート力そのものが制御入力とできるので,従来の4WDや4WSとは本質的に異なる新しい制御系を構築することができる。(4〉実車製作と計測系整備,実験東大三月号IIは,まったくの手作りであるためひとことでは言い表せない苦労をしたが,とにかく完成,測定機器類を整備し,あるタイヤメーカのテストコースに運び込んで実験を続けている。今後研究成果は山のように出るであろう。以上述べた一連の技術開発が広く適用されれば,スリップ等の危険性が格段に少なくなり,すべりやすい路面でも高度な姿勢制御によって運転の安全性向上がはかれ,また,より損失の少ないタイヤを用いれば一充電走行距離は飛躍的に伸びる。本研究の意義は,このような制御面における電気自動車の優位性を引き出す基本実験に成功した点にあると言える。電気自動車は従来のガソリン車にはない大きな可能性を秘めている。本研究では後者に重点をおき,4輪独立駆動車を用いた本格的な車両姿勢制御について実験および検討を行っている。平成11年度は,増粘着制御の理論を展開し,車両の姿勢制御のための車両運動の解析と制御法を確立すると同時に,その実証が可能な高性能電気自動車の製作と改良を並行して行い,あわせてさまざまな計測システムの整備を行ってきた。具体的な今年度の研究実績は以下の通りである。(1)粘着現象の理解と増粘着制御法の考案

実際に増粘着制御を行っている例として,電気鉄道の再粘着制御,自動車のABSの新技術,タイヤの摩擦力や転がり抵抗の発生機構について調査し,転がり抵抗削減に伴う問題,走行抵抗削減による一充電走行距離への影響を調べた。増粘着制御の具体的な手法として,モデルフォロイング制御,最適スリップ率制御などを考案しているが,その挙動をさらに解明し,制御定数の最適化などを行った。(2)2次元車両運動の解析と動的駆動力配分法や姿勢制御系の設計車体のダイナミクスは,車両速度,すべり角,ヨーレートを用いた非線形状態方程式によって表現することができる。従来のガソリン車を対象に開発されてきた多くの手法は,より制御性のよい形で電気自動車に適用可能である。ここでは,タイヤの空転防止制御のためにモデルフォロイング制御や車速情報を必要としない独自の空転検出法を提案し,これにもとづく制御機構を装備した実験車両を製作してその有効性を実証した。さらに,4輪独立駆動車を対象とし,すべりやすい路面上での旋回時に急速制動を行った際の走行定性改善を目的として,4輪への最適駆動力配分法およびそれに関する制御法などを提案し,シミュレーションによってその有効性を検証した。これらの手法の適用によって,スリップ等の危険性が格段に少なくなることはもちろん,すべりやすい路面でも自動車運転の安全性向上に大いに貢献することができる。また,より損失の少ないタイヤを用いることによって,電気自動車の最大の問題である一充電走行距離を,飛躍的に伸ばすことができると考えられる。来年度は,より本格的な実験的検証を継続していきたいと考えている。電気自動車は従来のガソリン車にはない大きな可能性をもっている。一つは,電気モータの高速トルク応答をいかしたトラクション制御であり,いま一つは,複数輪独立駆動による高度な車両姿勢制御である。前者については,新しい増粘着制御手法を提案し,東大三月号Iという実車を製作して実験を行い成果を得てきた。本研究では後者に重点を移し,4輪独立駆動車東大三月号IIを製作し,2次元的な車両姿勢制御に取り組み下記の成果を得た。(1)増粘着制御実際に増粘着制御を行っている電気鉄道,自動車のABS,タイヤの摩擦力や転がり抵抗の発生機構について調査した。モデルフォロイング制御,最適スリップ率制御などを考案しているが,その挙動をさらに解明し,制御定数の最適化を行った。(2)路面状態推定増粘着制御に必要となる路面状態推定器として,駆動力オブザーバを提案,スリップ率と路面摩擦係数の時間変化量とから路面摩擦関数の傾きを推定する固定トレース法をはじめ,詳細なタイヤモデルと非線形探索法を応用した最大摩擦係数推定,車速を用いない空転検出法などの新しい手法を開発した。(3)2次元車両運動制御車体のダイナミクスを記述する非線形状態方程式を用い,諸種の姿勢安定化制御法を開発した。たとえば,制駆動力の飽和に着目したヨーレート制御のアンチワインドアップ化,緊急制動時の制駆動力最大化制御と運転者の操舵が伴う場合のスピンを防止への応用,動的駆動力配分制御(横力を推定しながらタイヤの制駆動力を分担)などの手法を開発した。4輪独立駆動車ではヨーレート力そのものが制御入力とできるので,従来の4WDや4WSとは本質的に異なる新しい制御系を構築することができる。
スワールインジェクタにおける燃料噴霧形成過程の解析とモデリング

スワールタイプインジェクタは低圧でも微粒化特性が良く,雰囲気圧により噴霧角度が変わることから,燃焼機関で広く用いられている.しかしその噴霧特性は明らかではなく,その解析を行うためにはノズル内部での二相流を解析する必要があった.そこで申請者はVOF法を用いてノズル内部の流れを解析し,実験結果との比較から,液膜の厚さ,噴霧角度などを定量的に予測可能であることを示した.次いで,噴霧による混合気形成過程を予測するため,一般に用いられているDDM法をベースに,VOF法で得られた結果を初期条件として与えて計算を行った.実験結果との比較から,比較的噴射圧力が低い場合はペネトレーションや噴霧角度,噴霧形状などを定量的に予測することができた.よって,従来までの経験式を使った初期条件では不十分であることが分かった.また,DDM法による計算の初期値として実験を行わなくても,VOF法により初期値を与えることができ,開発時間の大幅な短縮につながることを示した.一方,噴射圧力が高い場合や,雰囲気圧力が高い場合は,定性的にも予測することができなかった.特にペネトレーションや噴霧形状の相違が大きくなった.これは,液滴の分裂モデルによるところが大きいと考えられ,今後,この点について詳細な実験と,モデルの改良が必要であると考えられる.ガソリン直噴機関用スワールインジェクタを対象に,インジェクタ内部と噴口から下流部における数値計算をVOF法を用いて行った.計算結果の検証のために実験も行った.実験装置には大型定容容器を用い,これに広範囲での測定が可能となるよう大型の石英ガラスを組み込み,粒子径と流速測定及びレーザトモグラフィとシュリーレン法による可視化を行った.燃料にはn-へプタンを用い,雰囲気圧力は0.05MPaから0.5MPaまで,噴射圧力は最大6MPaまで変化させた.また雰囲気気体の粘性の影響を調べるため,ヘリウム及びメタン雰囲気中での非蒸発実験を行った.計算の方は,実験と同一条件とした.この結果,噴射圧を変えても噴霧広がり角度は殆ど変化しないが,雰囲気圧を変えると変化すること,雰囲気の粘性が分裂過程に影響を及ぼすことなどが実験と計算の両面から明らかになった.このようなマクロな傾向に関して,計算は実験結果を予測できたが,定量的な比較を行うために,実験では噴射初期の場の拡大撮影が必要であるし,計算ではより分裂が進んだ時間における結果を出す必要があり,今後,蒸発モデル,キャビテーションモデルについて検討を行う必要のあることが分かった.スワールタイプインジェクタは低圧でも微粒化特性が良く,雰囲気圧により噴霧角度が変わることから,燃焼機関で広く用いられている.しかしその噴霧特性は明らかではなく,その解析を行うためにはノズル内部での二相流を解析する必要があった.そこで申請者はVOF法を用いてノズル内部の流れを解析し,実験結果との比較から,液膜の厚さ,噴霧角度などを定量的に予測可能であることを示した.次いで,噴霧による混合気形成過程を予測するため,一般に用いられているDDM法をベースに,VOF法で得られた結果を初期条件として与えて計算を行った.実験結果との比較から,比較的噴射圧力が低い場合はペネトレーションや噴霧角度,噴霧形状などを定量的に予測することができた.よって,従来までの経験式を使った初期条件では不十分であることが分かった.また,DDM法による計算の初期値として実験を行わなくても,VOF法により初期値を与えることができ,開発時間の大幅な短縮につながることを示した.一方,噴射圧力が高い場合や,雰囲気圧力が高い場合は,定性的にも予測することができなかった.特にペネトレーションや噴霧形状の相違が大きくなった.これは,液滴の分裂モデルによるところが大きいと考えられ,今後,この点について詳細な実験と,モデルの改良が必要であると考えられる.
神経軸索誘導因子の分子的解析

神経結合の新生・再生などの動的過程を司る分子機構についてはあまり解析されていない。本研究では機能的シナプス形成の第一段階であり成熟脳の可塑性にも深い関わりがある軸索側枝誘導の機構を明らかにする事を目的とした。軸索側枝誘導については形態学的研究や細胞生物学的研究が多く行われて来たが、それを引き起こす分子的実体については不明であるので、本研究ではその分子的解析を目指した。本年度は軸索側枝誘導をアッセイする為の培養系の確立を行った。軸索側枝誘導は発生期の神経系において広く観察されるが、皮質橋路の形成における軸索側枝誘導については既に詳細な研究が米国のO′Learyのグループによって成されている。彼らによると、橋から分泌された拡散性分子が橋の近傍を通過した大脳皮質の遠心性神経軸索に作用し、この軸索から側枝を誘導すると言う。本研究では、コラーゲン・ゲルの三次元培養系を用いてこの追試を行った。新生児ラットの大脳皮質片をコラーゲン・ゲルに埋めて12日培養すると培養片からコラーゲンの中へ軸索が伸長してくる。この時大脳皮質片と橋の組織片を共培養すると、大脳皮質片から伸び出してくる軸索は橋の方向に伸びると共にその一部に側枝を形成する傾向が見られた。しかしながら、多くの錯そうする軸索の中から軸索の側枝を見つける事は難しく、将来的にこのアッセイ系を発現クローニング法に用いる為にはより感度が高く、容易で、再現性があり、定量的に軸索側枝誘導を測定出来る方法が必要であり、本年度の成果をもとに更に検討を続ける予定である。これとともに分子生物学的に橋由来の分泌蛋白をコードする遺伝子をクローニングする方法の開発も行っている。具体的には酵母のinvertaseを用いたsignal trap法のベクターを改良し、橋mRNAをもとに橋cDNAライブラリーを作成した。準備が整えばスクリーニングを開始する予定である。
革新的な低容積全電解アレーセルを用いるモノアミンの高速オンライン分離分析

本研究では,申請者がこれまで独自に開発してきたトラックエッチ膜フィルター電極を用いて低容積の全電解アレーセルを開発し,キャピラリー液体クロマトグラフィーの検出器に適用した新しい分離分析法を提案する。これは従来のポーラス電極やカラム電極では為し得なかった全電解セルの低容積化におけるブレークスルーに基づいている。細管を用いる高性能分離とハイスループットという利点を活かし,低容積全電解セルのアシストによって迅速かつ高感度な定量分析システムの構築するとともに,モノアミン類の高速オンライン分析を通して本システムを実証する。
石炭・スラリー燃料(CSF)の粘度と凝集性に及ぼす石炭表面の化学的性質

1.目的石炭・スラリー燃然(CSF)の粘度・凝集性とその固相粒子表面の化学的性質との関係を明らかにするためにモデルCSFを用いて研究する。2.結果と考察(1)グラファイトを用いたモデルCOM(石炭・石油混合燃料)石炭のモデルとして、炭質分をグラファイト、灰分を粘土鉱物とし、液相は流動パラフィンとしたモデルCOMについて、粘度・凝集性に及ぼす粘土鉱物の影響を調べた。その結果、粘土鉱物の内アルミナはCOM粘度への影響は小さいが、シリカ、カオリンはCOM粘度を増加させた。とくにシリカの影響が大きかった。一方、モンモリロナイトは逆にCOM粘度を減少させた。これら粘土鉱物のCOM粘度の影響は、これら粘土鉱物粒子表面への油の保持量の差で評価できることが分かった。COM凝集性も油の保持量の大きいシリカ、カオリンの影響が大きかった。(2)石灰石を用いたモデルCSF石灰石粉末の表面を脂肪酸または芳香族カルボン酸で化学修飾し、そのカルボン酸の種類および反応割合を変えることによって、平均粒径・粒度分布・粒子形状が全く同一で、表面の化学的性質のみが異なるモデル石炭粒子を調製して、CSFの粘度・凝集性への影響を調べた。その結果、固体充墳率が同一と予想されるスラリーの粘度が、粒子表面の化学的性質の差で大きく異なることが分かった。粒子表面に保持される液体の量が小さい粒子ほどCSFの粘度と凝集性を低下させることが分かった。1.目的石炭粒子表面の化学的性質と、石炭スラリ-燃料(CSF)の粘度及び静置状態と流動状態のおける安定性との関係を解明することを目的とし、モデルCSFを用いてアプロ-チする。すなわち、石灰石を粉砕し、一定の粒径・粒度分布をもつ固相粉末に対して種々の飽和及び不飽和脂肪酸、芳香族カルボン酸を処理することによって、これら有機酸を石灰石表面に化学的に結合させた粒子を固相とした石炭スラリ-燃料(CSF)のスラリ-特性に及ぼす石炭表面の化学的性質の影響を解明する。2.結果と考察(1)有機酸被覆石灰石の吸油力は被覆度の増加と共に減少した。これは石灰石表面の疎水性増加と共に粒子表面上で保持・固定される油膜の厚さが減少することに起因すると考えられる。(2)表面改質した石灰石を用いてモデルCOMを調製し、その粘度について検討した。石灰石にリノ-ル酸を被覆したものについてリノ-ル酸の被覆度の増加と共にCOM粘度も低下した。(3)COM中への水分配合量の増加と共にCOM粘度は増加した。(4)貯蔵日数が増加するほどCOMの安定性は低下したが、リノ-ル酸の被覆度の増加と共に安定性は良くなる傾向を示した。(5)動的安定性に及ぼす固相粒子表面の化学的特性の影響をモデルCOMを用いて検討した。これらの結果から、COM固相粒子の粒径・粒度分布・粒子の形状(粗面度、開孔隙率など)が全く同一であるにも関わらず、化学的性質のみを変えることによりCOMの粘度・凝集の影響を及ぼすことが分かった。また、水分がCOMの安定化構造および粘度に大きな影響を及ぼすことも分かった。1.目的石炭・スラリー燃料(CSF)の粘度・凝集性とその固相粒子の表面の化学的性質との関係を明らかにするためにモデルCSFを用いて研究する。2.結果と考察(1)グラファイトを用いたモデルCOM(石炭・石油混合燃料)石炭のモデルとして、炭質分をグラファイト、灰分を粘土鉱物とし、液相は流動パラフィンとしたモデルCOMについて、粘度・凝集性に及ぼす粘土鉱物の影響を調ベた。

一方、モンモリロナイトは逆にCOM粘度を減少させた。これら粘土鉱物のCOM粘度の影響は、これら粘土鉱物粒子表面への油の保持量の差で評価できることが分かった。COM凝集性も油の保持量の大きいシリカ、カオリンの影響が大きかった。(2)石灰石を用いたモデルCSF石灰石粉末の表面を脂肪酸または芳香族カルボン酸で化学修飾し、そのカルボン酸の種類および反応割合を変えることによって、平均粒径・粒度分布・粒子形状が全く同一で、表面の化学的性質のみが異なるモデル石炭粒子を調製して、CSFの粘度・凝集性への影響を調べた。その結果、固体充填率が同一と予想されるスラリーの粘度が、粒子表面の化学的性質の差で大きく異なることが分かった。粒子表面に保持される液体の量が小さい粒子ほどCSFの粘度と凝集性を低下させることが分かった。
ＴＲＰチャネル発現グリア細胞が担う中枢性呼吸調節機構の解明

脳幹・延髄が担う中枢性呼吸調節機構は、血液ガスとpHの恒常性の維持に重要である。我々はTRPチャネルファミリーが延髄グリア細胞の高炭酸ガスに対するCa応答に関与していることを報告している。中枢性化学受容分子としてのTRPのサブタイプを同定するために、延髄グリア細胞におけるTRP発現パターン解析からTRP-Xが高発現であった。TRP-X遺伝子欠損マウスの高炭酸ガスに対する呼吸応答をwholebodyplethysmography法により計測した。8%CO2負荷に対する換気応答作用は、TRP-X遺伝子欠損マウスでは減弱した。従ってTRP-Xが中枢性呼吸調節機構に関与していること示唆された。昨年度の結果に基づき、数系統のTRP遺伝子欠損マウスの換気応答の解析を行った。すなわち、中枢性呼吸調節において、CO2センサー機能するTRPチャネルのサブタイプの選定より、数種類の候補を見出している。これらのTRP遺伝子欠損マウスにおける、高CO2負荷による換気応答をwholebodyplethysmography法にて解析した。野生型マウスでは高CO2負荷により、換気応答が著しく増加するのに対して、TRP遺伝子欠損マウスのいくつかの系統は、高CO2負荷に対する換気応答増加が減弱する傾向が観察された。一方で、遺伝子欠損マウスの利用ができないTRPチャネルの候補サブタイプについて検討するため、グリア細胞特異的プロモーター制御下のCa感受性GFP変異体(Case12)とmicroRNAiにて、TRPチャネルの候補サブタイプ発現抑制誘導できる遺伝子変異マウスの作製を開始した。中枢性呼吸調節において、CO2センサー機能するTRPチャネルのサブタイプの選定より、数種類の候補を見出している。これらのTRP遺伝子欠損マウスにおける、高CO2負荷による換気応答をwholebodyplethysmography法にて解析する予定であったが、提供先の動物施設内のマウスに細菌感染が見つかり、安全が確保されるまでTRP遺伝子欠損マウスの利用が保留となった。H26年度では利用可能の見込みがあるので、引き続き継続して解析を行う予定である。一方、遺伝子欠損マウスの利用ができないTRPチャネルの候補サブタイプについて検討するため、microRNAiによるTRP発現抑制する遺伝子組換えマウスの作製を行った。この遺伝子組換えマウスはグリア細胞特異的プロモーター制御下のCa感受性GFP変異体(Case12)によって、Ca応答が観察できるので、細胞培養系や脳幹スライス標本におけるCaイメージングなどでの機能解析に非常に有用である。現在、数系統のマウスが確立できたので、解析を検討している。本年度の研究では、中枢性呼吸調節において、CO2センサー機能するTRPチャネルの候補サブタイプの網羅的検出と選定を行った。すなわち、ドイツMax-Planck研究所Dr. Kirchhoffから供与されている、グリア細胞選択的に緑色蛍光性蛋白質(eGFP)が発現する遺伝子改変マウス(GFAP-eGFP-Tgマウス)の換気応答をwholebodyplethysmography法にて計測し、高CO2負荷による換気応答の増加を確認した。次に、このGFAP-eGFP-Tgマウスの脳幹・延髄から単離した神経系細胞から、eGFP陽性であるグリア細胞をFACS Ariaによって選別回収した。脳全体のTRP発現を基準として、延髄グリア細胞おけるTRP発現パターンを神経系細胞と比較するため、約30遺伝子からなるTRPサブタイプについてreal-time PCR解析を行った。さらに中枢性呼吸調節に関与が示唆されるKチャネルや炭酸脱水酵素のアイソホームなどの発現も検討した。その結果、延髄グリア細胞で高発現している数種類のTRPサブタイプを見出した。そのうち、延髄以外の脳部位のグリア細胞で高発現していないTRPサブタイプの絞り込みを行っている。一方で、それらのTRPサブタイプのうち、数系統のTRP遺伝子欠損マウスの使用が可能となったため、whole body plethysmography法による換気応答を検討している。本年度は、数系統のTRP遺伝子欠損マウスの利用が可能となったため、その換気応答をwholebodyplethysmography法にて解析することができた。これらのマウスは供与先の繁殖状況によるので、実験に使用できたマウスの匹数が不足しているため、引き続き換気応答実験の継続を予定している。一方、グリア細胞特異的プロモーター制御下のCa感受性GFP変異体(Case12)とmicroRNAiを含む遺伝子組換えプラスミドの作製では、コントロールとなるTRP発現抑制しないmicroRNAiの場合の遺伝子組換えプラスミドを電気穿孔法にて初代神経系培養細胞に導入した。この初代神経系培養細胞において、Case12のCa応答を確認することができたので、遺伝子組換えマウスの作製を進行させている。本年度の研究では、当初の計画にある中枢性呼吸調節における、CO2センサー機能するTRPチャネルの候補サブタイプの網羅的検出と選定を行った。

その際、GFAP-eGFP-Tgマウスの脳幹・延髄から単離した神経系細胞から、eGFP陽性であるグリア細胞をFACS Ariaによって選別回収の条件検討に、多くの時間を費やしたが、赤色蛍光色素で生細胞の核を特異的に染色することにより、精度のよい選別回収法を確立できた。その結果、約30遺伝子からなるTRPサブタイプについてreal-time PCR解析によって、延髄グリア細胞で高発現している数種類のTRPサブタイプを見出したので、今年度の研究計画は概ね達成している。数系統のTRP遺伝子欠損マウスの利用が可能となったことは今後の進捗に大いに貢献すると思われる。最近、提供先の動物施設内のマウスに細菌感染が見つかり、安全が確保されるまでTRP遺伝子欠損マウスの利用が保留となっているので、microRNAiによるTRP発現抑制する遺伝子組換えマウスの作製を優先して行う。この遺伝子組換えマウスはグリア細胞特異的プロモーター制御下のCa感受性GFP変異体(Case12)によって、Ca応答が観察できるので、細胞培養系や脳幹スライス標本におけるCaイメージングなどでの機能解析に非常に有用である。また、呼吸中枢脳幹組織におけるTRPサブタイプ候補の発現分布の解析も行い、中枢性呼吸神経回路における中枢化学受容細胞の調節機構を構造機能相関性から検討する。TRPチャネルの候補サブタイプのうち、延髄以外の脳部位のグリア細胞で高発現しているTRPサブタイプと比較し、さらにTRP候補サブタイプの絞り込みをreal-time PCR解析などにより行う。また、使用が可能となった数系統のTRP遺伝子欠損マウスのwholebodyplethysmography法により、高CO2負荷による換気応答が減弱するか否かを検討する。一方で、遺伝子欠損マウスの利用可能でないTRPチャネルの候補サブタイプついては、ウイルスもしくは電気穿孔法による遺伝子導入によるmiRNAi誘導発現抑制により、細胞培養系や脳幹スライス標本におけるCaイメージングなどの機能解析を行う。さらに、呼吸中枢脳幹組織におけるTRPサブタイプ候補の発現分布の解析も行い、中枢性呼吸神経回路における中枢化学受容細胞の調節機構を構造機能相関性から検討する。これまでの実験結果を踏まえ、中枢性呼吸神経回路における中枢化学受容細胞の調節機構を構造機能相関性からの評価のために使用する。TRP候補サブタイプのうち、どのTRPサブタイプがCO2センサー分子として機能するかを総合的に評価すため、細胞レベルでの機能解析に加え、TRP遺伝子欠損マウスについてwhole bodyplethysmography法などによる解析などのために用いる。
筋疲労と運動学習が大脳の運動野および感覚野の可塑的変化に及ぼす影響

筋疲労と運動学習が大脳の運動野および感覚野の可塑的変化をどのように引き起こすかを明らかにした.数分間での筋疲労と短時間のタイピング学習の組み合わせはより効率的に大脳皮質運動野の皮質内抑制低下を起こし可塑的変化が起こることが示唆され,さらに疲労後のタイピング速度が向上したことが認められた.運動野で起こるこの可塑的変化に感覚野からの情報がどのように影響するかを検討した結果,タイピング学習によるSEPであるPsoo変化は見られなかったが筋疲労によるPsooは低下する傾向がみられた.脳波からみた体性感覚野変化の結果から,運動野への可塑的変化を起こす筋疲労の体性感覚情報への影響が予測された.さらに末梢神経刺激と磁気刺激を組み合わせたSAIやLAIを検討したが変化しなかった.この点からタイピング練習や筋疲労による末梢からの感覚情報は運動野皮質内抑制の変化に影響を及ぼさないことが示唆された.これらの知見は,筋疲労とタイピング学習は運動野の可塑的変化を引き起こす一方,体性感覚野興奮性の低下を引き起こしたが感覚一運動連関の求心性抑制には変化がないことを示唆した.筋疲労とタイピングのような運動学習の組み合わせは感覚野に可塑的な変化を起こすという明確な知見が得られなかったが運動野の可塑的変化を引き起こすのに有効であると考えられる.筋疲労と運動学習が大脳の運動野および感覚野の可塑的変化をどのように引き起こすかを明らかにした.数分間での筋疲労と短時間のタイピング学習の組み合わせはより効率的に大脳皮質運動野の皮質内抑制低下を起こし可塑的変化が起こることが示唆され,さらに疲労後のタイピング速度が向上したことが認められた.運動野で起こるこの可塑的変化に感覚野からの情報がどのように影響するかを検討した結果,タイピング学習によるSEPであるPsoo変化は見られなかったが筋疲労によるPsooは低下する傾向がみられた.脳波からみた体性感覚野変化の結果から,運動野への可塑的変化を起こす筋疲労の体性感覚情報への影響が予測された.さらに末梢神経刺激と磁気刺激を組み合わせたSAIやLAIを検討したが変化しなかった.この点からタイピング練習や筋疲労による末梢からの感覚情報は運動野皮質内抑制の変化に影響を及ぼさないことが示唆された.これらの知見は,筋疲労とタイピング学習は運動野の可塑的変化を引き起こす一方,体性感覚野興奮性の低下を引き起こしたが感覚一運動連関の求心性抑制には変化がないことを示唆した.筋疲労とタイピングのような運動学習の組み合わせは感覚野に可塑的な変化を起こすという明確な知見が得られなかったが運動野の可塑的変化を引き起こすのに有効であると考えられる.二重TMSを用いた運動学習に対する可塑的変化の評価法は、皮質脊髄路の興奮性増大や神経伝達物質であるGABAの関与する皮質抑制の低下と関連すると言われる。LTP機序に示される膜の興奮性変化やシナプス強化の増大の表示として、皮質抑制の付随した調整として通常解釈されている。この研究の特徴的な視点は、筋疲労が起こすSICI低下と運動学習で起こるSICI低下との組み合わせが大脳運動野皮質内の可塑的変化を引き起こす点にある。さらに、筋疲労や学習の可塑的変化が起こる機序に重要な役割を果たすと考えられる感覚野の興奮性変化をみていく点にある。これはヒトにおける研究でも、身体教育の脳神経科学という観点からも、筋疲労や運動学習を運動-感覚連関を含めて進める研究として位置づけされる。本研究の目的は、運動技術の獲得には、繰り返しの技能練習に加えて筋疲労に至るまでの繰り返しの重要性を明らかにし、脳の運動野-感覚野の可塑性がより確かな運動技能を身につけるには必要であることを明らかにしようとする試みである。一年目の10分間のタイピング練習-2分間の両手グリップ(約40%MVC)運動による筋疲労-10分間のタイピングの組み合わせを行わせた結果、1回目のタイピング練習後および筋疲労後では有意なSICIの低下はみられなかった。しかし、2回目のタイピング後には有意なSICIの低下がみられた。10分間という短時間の技術練習や2分間の筋疲労ではSICIの低下が出現しなかった。その後の10分間のタイピング練習では皮質内への興奮性変化は起こし、回復後にも有意な低下が続いた。2分間という筋疲労を加え、負荷をかけた状態での10分間のタイピング練習後には皮質内興奮性を変化させることができた。組み合わせによって長い時間タイピング練習をしなくとも短い筋疲労を加えることで皮質内抑制の変化を引き起こす可能性が示された。今年度の本研究の目的は、筋疲労とタイピング学習が視覚連合野や前頭前野にどのような影響があるかを視覚誘発電位(visual evoked potential ; VEP)と体性感覚誘発電位(sensory evoked potential ; SEP)を用いて検討した。被験者にタイピング練習と筋疲労を別々に負荷して、脳波計(ニューロスキャン32ch今年度購入)を用いてSEPを用いて前頭前野の興奮性変化で検討した。被験者にはリング刺激装置を人さし指に装着し、5秒に1回の電気刺激を計60回出し波形の加算平均を行い、長期成分を抽出しP300に注目した。また、タイピング学習および筋疲労による視覚連合野への影響は、現在VEPに対する実験条件を整備し予備実験中である。1)タイピングによる運動学習が前頭前野に及ぼす影響

10分間のタイピング練習後の長期成分のP300がコントロール値と比べた結果、わずかに低下する傾向が見られた。タイピングに対する注意(認知)はタイピング後に測定したために顕著な変化として出現しなかったと考えられる。2)筋疲労が前頭前野に及ぼす影響約50%最大握力で1秒に1回の割合で2分間のグリップ運動を被験者に行わせ筋疲労に至らせた。コントロール値と比べ筋疲労後にP300が顕著な減衰が認められた。このことは筋疲労により刺激への感受性が落ち,刺激に対する認知が低下する可能性が推察される。P300の発生には複数の脳部位が関与することから,疲労により特定部位の活動が抑制されていると考えられる。筋疲労によって感覚野からの情報と運動野の情報が相互に作用をし、感覚系の興奮性変化も運動野の可塑的変化を引き起こすと考える。筋疲労による前頭前野の興奮性変化をSEPで検討した結果、筋疲労が前頭前野を介する注意に大きく影響することが示唆された。筋疲労は努力性の疲労困憊に至る単純な筋収縮活動で起こり、タイピング学習は速さと正確性を求め指の制御を要する筋収縮活動である。初年度の研究で、数分間での筋疲労と短時間のタイピング学習の組み合わせはより効率的に大脳皮質運動野の皮質内抑制低下を起こし可塑的変化が起こることが示唆され、さらに疲労後のタイピング速度が向上したことが認められた。2年目に運動野で起こるこの可塑的変化に感覚野からの情報がどのように影響するかを脳波計を用いて検討した結果、タイピング学習によるSEP変化は見られなかったが筋疲労によるSEPは低下する傾向がみられた。脳波からみた体性感覚野変化の結果から、運動野への可塑的変化を起こす筋疲労の体性感覚情報への影響が予測された。そこで、平成23年度では、筋疲労とタイピング学習の組み合わせが末梢電気刺激と経頭蓋磁気刺激の組合せで評価する感覚-運動連関の求心性抑制と皮質内抑制に及ぼす影響を検討した。その結果、10分間のタイピング練習では、SAIおよびLAIはコントロール値と比べ、直後、回復30分まで変化が見られなかった。同様にSICIも変化しなかった。一方、2分間のグリップ運動、タイピング練習+グリップ運動+タイピング練習ではSAIおよびLAIは各直後、回復30分まで変化がみられないままであったが、SICIは各直後で顕著に低下しその後回復15分まで続き30分ではコントロール値に戻った。これらの知見から、SAIやLAIは変化しなかった点からタイピング練習や筋疲労による末梢からの感覚情報の変化は皮質内抑制の変化に影響を及ぼさないことが示唆され、脳波からみた体性感覚野興奮性の低下と今回の求心性抑制の変化なしの結果では機序が異なることが推察された。
FISH法によるサブテロメア欠失とダウン症候群を含む知的障害との関連の解明

(1)前年に引き続く、人体組織の入手、収集、保存:日赤医療センター検査部藤原睦憲博士から供与を受けた21、18トリソミー患者各11例と非トリソミー患者11例などの分裂中期細胞標本をカルノア固定で保存した(33例)。(2)D酷の抽出と検定、サザンプロット法によるテロメア長の測定と検定:全ての細胞からDNAを抽出した。しかし、DNAは少量でジェノフィールド法によりDNAの変性を検定することはできず、さらにSouthern blot法によるテロメア長測定も不可能であった(カルノア固定標本からのD酷抽出は少量であった)。(3)テロメアPNAプローブを用いて各pq腕のテロメアの蛍光量を蛍光顕微鏡下CCDカメラで撮影し、TFL-Telo version2ソフトウエアーによりテロメア長に換算し、18、21トリソミー非トリソミー患者31例の各テロメアの長さを求めた(約30000テロメアを個別に測定)。以上の染色体を分析し、そのテロメア長と比較検討し、染色体別テロメア長を求めた。21トリソミー例と同様に、18トリソミー例の18番染色体は、他の染色体のテロメアと比較して有意差はなかった。しかし、18、21トリソミー例では非トリソミ野例よりテロメア長の平均値が短かった。(4)FISH法によるサブテロメア欠失の解析とQ-FISH法による分裂中期細胞のテロメア長の測定法:FISH法により各種のプローブ(TelVysion9q、Vysisなど)を用いて欠失を確認するために蛍光顕微鏡のフィルターを購入し準備を整え、トリソミー染色体を認識することができた。現在、トリソミー例、非トリソミー例の染色体別テロメア長に関する論文を執筆中である。(1)人体組織の入手、収集、保存:日赤医療センター検査部藤原睦憲博士から供与を受けた21、18トリソミー患者各11例と非トリソミー患者11例などの分裂中期細胞標本をカルノア固定で保存した(33例)。(2)DNAの抽出と検定、サザンブロット法によるテロメア長の測定と検定:全ての細胞からDNAを抽出した。DNAは少量でジェノフィールド法によりDNAの変性を検定することはできなかった。Southern blot法により、テロメア長を求める。(3)テロメアPNAプローブを用いて各pq腕のテロメアの蛍光量を蛍光顕微鏡下CCDカメラで撮影し、TFL-Telo version2ソフトウエアーによりテロメア長に換算し、21トリソミー非トリソミー患者22例の各テロメアの長さを求めた(約22000テロメアを個別に測定)。21トリソミー例で、21番染色体は、他の染色体のテロメアと比較して有意差はなかった。pq腕上のテロメア長には各染色体で有意差を認めなかった。(4)FISH法によるサブテロメア欠失の解析とQ-FISH法による分裂中期細胞のテロメア長の測定法:FISH法により各種のプローブ(TelVysion9q、Vysisなど)を用いて欠失を確認するために蛍光顕微鏡のフィルターを購入し準備を整えた。(5)アセチル化ヒストンH4染色により染色体の活・不活性を知るために、非固定染色体の入手が必要なことがわかった。
半導体表面における水素関連反応の観察と制御に関する基礎研究

1) Si(100)2x1表面にあらかじめ重水素を約1ML吸着させて、その上にBaを蒸着する。Baの蒸着量を増やしていくと、重水素は表面から脱離するが、約半分が表面に残る。Baの吸着量が0.5MLを越えるとSi-Dの結合は表面に存在出来なくなり、重水素は全てBaの上にBa-Dの結合として存在する。更にBaの蒸着量を増加させるとそれらはBa層としてその上に堆積し、重水素はさらに表面へは拡散しない。この2層以上のBaの蒸着によりBa-Dの結合はより安定になっている。2) Si(100)2×1表面のダングリング・ボンドを水素原子で終端することにより、Si-Ba間の相互拡散抑制の可能性を検討した。その結果、終端した水素原子は容易にBaと水素化物を形成しSi-Ba間の相互拡散抑制については効果がない事を示している。3) Si上に形成された水素化物の仕事関数はBaよりもさらに小さく、数層の水素化物の場合およそ200°Cまで安定で、電子エミッターとして有用である事を見出している。しかし本来この水素化物はもっと高温まで安定な物質であるが、Si上では昇温に依りシリサイドが形成される為に水素化物がこの温度で解離してしまう事を見出した。平成9年度については、Si(100)表面に於けるCs及びLiと水素の共吸着について、励起原子脱励起電子分光法(MDS)と昇温脱離分光法(TDS)による研究を行った。なお、本年度の予算で購入した紫外線電子分光法による研究は、本格的な成果を待って来年度に報告する予定である。1)低温に冷却したSi(100)表面上にCsと水素を吸着させ、その共吸着構造と電子状態について研究し、過去に研究されたNaとKでの結果と比較した。1LM以下でのNa、K,Csの吸着構造はダブルレイヤーモデルで、多層吸着したCs表面は金属的性質を示した。Csと水素の共吸着については、CsHが表面の仕事関数を大きく減少させる物質であることが判明し、基板にCsを吸着させておいた表面を水素に暴露すると仕事関数が減少した。水素終端した表面に1MLのCsを吸着させると、Siのダイグリングボンドを水素が終端しているために基板側の電荷が満たされることによって仕事関数が水素がないときと比較して増加することが分かった。またこのときのCsHは仕事関数を減少させるほどの量が存在していないことも判明した。また、CsHは層状に近い成長様式であることが判明した。2)1MLの水素で終端したSi(100)表面に1MLのLiを吸着させると予め吸着させた水素の大部分はダンダリング・ボンドから追い出されLiと結合し、リチウム水素を形成する。この傾向は、「あらかじめ重異水素を吸着させておいたSi(100)表面にNaを後から吸着させると、重水素のおよそ半分が脱離し、残りはNaDを形成する。さらに5層のNaを蒸着しても表面には重水素とSiの結合が見られる」ことと、大きく異なる。Liと水素の共吸着がCsやNaと水素の共吸着と異なるのは、Liの吸着位置がCsやNaの吸着位置と異なる事に大きな原因があると考えられる。1)リチウムは水素と同じ様にシリコンのダングリング・ボンドに吸着する。吸着サイトとしてダブルレイヤーモデルが提唱されている他のアルカリ金属と異なり、LiはIMLまでは(Si(100)のダングリングボンドに吸着することが解かった。Liの吸着量がIMLを越えてから2MLにかけて、Li.Siの相互拡散が生じる。更にLiの吸着量が3MLを越えると、最外表面は金属状態のLiになる。Si(100)上に3ML以上のLiが吸着した状態で試料を昇温すると、300°CまではLi、Siの相互拡散が活発になる為、金属状態のLiはなくなり、ほとんどのLiはシリサイドを形成するが、ダングリングボンドに吸着したLiの結合状態は変化しない。更に、300°C400°Cの昇温過程によりLiシリサイドのLiは脱離する。2)リチウムを多層付けると、シリサイドを形成する。

3)重水素で終端したシリコン表面にリチウムを吸着させると、リチウムは重水素に置き替わりシリコンとの結合が切れた重水素はリチウムと結合し重水素化リチウムを形成し、これがMDSで明瞭に観察される。4)リチウムと重水素の結合はTDSでも明瞭に観察された。