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リチウム6吸着イオン伝導体による革新的同位体分離に関する研究

核融合炉の燃料として必要なトリチウムは、リチウム6(6Li)と中性子との核反応により生産する。しかしながら、天然のリチウム(Li)には6Liが最大で約7.8%(残りはリチウム7(7Li))しか存在せず、核融合炉の定常運転には、6Liの存在比を約90%に濃縮したLiが必要となる。これまで、6Liは7Liより移動度が高い原理を利用し、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とする6Li同位体分離法の基盤技術を開発し、天然同位体比のLiOH水溶液から6Liを分離回収する(同位体分離係数1.05)ことに成功した。この時の回収液中に含まれる6Liの割合は約8.0%であり、目標とする約90%まで濃縮するためには、回収液を原液とし、更に6Li同位体を分離回収する繰り返しの操作(6Li同位体分離装置の多段化)が必要である。この多段6Li同位体分離の可能性を検討するため、イオン伝導体Li0.29La0.57TiO3(LLTO)を6Li分離膜とし、予め6Liと7Liの比を等量(6Li:7Li=50:50)に調整したLiOH水溶液を用意し、電圧5V印加時における6Li回収率及び6Li同位体分離係数を評価する試験を行った。6Li回収率は時間とともに増加し、17日後には、原液中の6Liすべてが回収液側に移動したことを示す、ほぼ100%回収を達成した。また、本試験時における6Li同位体分離係数は、最大1.05と高い値が得られ、6Li回収率70%(約10日後)においても、6Li同位体分離係数1.02付近の高い値を得ることに成功した。更に、再現性の確認試験を行ったが、同じ傾向を示唆する結果となり、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とした6Li同位体分離装置を多段化することで、約90%濃縮6Liの達成可能性に見通しを得るとともに、最終年度(平成30年度)の目標である装置の多段化に必要なデータベースを構築した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。核融合炉の燃料として必要なトリチウムは、核融合炉ブランケット内に装荷されるトリチウム増殖材料中のリチウム6(6Li)と中性子との核反応により生産する。しかしながら、天然のリチウムには6Liが最大で約7.8%(残りはリチウム7(7Li))しか存在せず、核融合炉の定常運転に必要なトリチウム量を確保するためには、6Liの存在比を約90%に濃縮したリチウムが必要となる。そこで本研究では、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とした新たな同位体分離法の技術開発の一環として、イオン伝導体中における6Liと7Liの同位体拡散メカニズムを計算シミュレーションにより探索した。本シミュレーションでは、第一原理計算等を用い、イオン伝導体中における6Li及び7Liの拡散定数比の計算を行った。一例として、LiTi2O4(スピネル型結晶構造)中の6Li及び7Li拡散定数比を計算した結果、1.051.06程度の値となり、理論的な最大値と考えられる質量比の平方根値である約1.08より低いものの、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とした同位体分離法が実現可能であることを示唆する計算シミュレーション結果が得られた。また、イオン伝導体Li0.29La0.57TiO3(LLTO)を6Li分離膜として用いた際のリチウム6同位体分離係数を実験より求めた。7日間の分離試験の結果、回収液中の6Liの割合は天然比の7.8%を大きく上回る約8.1%となり、同位体分離係数は最大で1.04と、Liイオン伝導体の組成は異なるものの、計算シミュレーションにて求めたLiTi2O4の拡散定数比(1.051.06)に近い値を得ることに成功し、平成28年度の研究計画を達成した。次年度(平成29年度)はより6Liの分離効率に優れた実験条件の探索を行うとともに、最終年度(平成30年度)に行う装置の多段化に必要なデータベースを構築する。核融合燃料製造に必要なリチウム6(6Li)同位体の分離回収法として、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とした新たな同位体分離技術の可能性を、スーパーコンピュータにより探索した。その結果、リチウムイオン伝導体の種類により同位体拡散比はなるが、イオン伝導体LiTi2O4の場合は1.051.06程度の同位体拡散比が得られる可能性を示唆する結果が、計算シミュレーションより得られた。また、イオン伝導体としてLi0.29La0.57TiO3(LLTO)を用い、6Li同位体分離試験を行った結果、6Li同位体分離係数は最大で1.04と、海外にて実用化されていると考えられる水銀アマルガム法の6Li同位体分離係数1.06と同等の高い値が得られ、平成28年度の研究計画を達成した。しかしながら、天然のリチウムには6Liが最大で約7.8%(残りはリチウム7(7Li))しか存在せず、核融合炉の定常運転には、6Liの存在比を約90%に濃縮したリチウムが必要となる。そこで、平成28年度は、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とした、新たなリチウム同位体分離技術の原理実証を行った。

その結果、リチウム同位体の分離効率は、Li含有溶液中に含まれるプロトン(H)やナトリウム(Na)等の他元素の影響を受けることが分かった。このため、効率よくリチウム同位体分離を行うためには、リチウム吸着選択性の高いリチウムイオン伝導体が望まれた。よって、平成29年度は、計算科学による古典力場+第一原理計算と機械学習を組み合わせた、マテリアルインフォマティクス的な手法により、イオン伝導体表面がHやNaに交換されにくいイオン伝導体の探索を行った。第一原理計算データベースMaterial Projectから候補材料の結晶構造を選定し、更に古典力場により2386構造を評価対象とした。次に、2386構造から469構造をランダムに選び出し、第一原理計算により、HまたはNaに関するイオン交換エネルギーを計算するとともに、イオン交換性能の予測モデルを機械学習により作成した。第一原理計算データーからLi-H(Na)イオン交換エネルギーに対する予測モデルを構築し、交差検証の結果、Li-H、Li-Na交換予測モデルの決定係数は、それぞれ約0.75、0.65となり予測能のあるモデル構築が可能であることを確かめた。また、予測モデルから未計算1917構造に対するイオン交換エネルギーを算出したところ、第一原理計算データーの分布を再現していることを確認した。核融合燃料製造に必要なリチウム6(6Li)同位体の分離回収法として、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とした新たな同位体分離技術を実験的手法により原理実証し、その同位体分離メカニズムを、スーパーコンピュータにより探索した。その結果、6Li同位体分離係数は最大で1.04と、海外にて実用化されていると考えられる水銀アマルガム法の6Li同位体分離係数1.06と同等の高い値が得られた。また、本結果は、計算シミュレーションより得られた値(1.051.06)とも、ほぼ一致する結果である。更に、6Li同位体分離係数の更なる向上には、イオン伝導体表面がHやNaに交換されにくいイオン伝導体が必要であることを、スーパーコンピュータによる計算シミュレーションにより明らかにし、平成29年度の研究計画を達成した。核融合炉の燃料として必要なトリチウムは、リチウム6(6Li)と中性子との核反応により生産する。しかしながら、天然のリチウム(Li)には6Liが最大で約7.8%(残りはリチウム7(7Li))しか存在せず、核融合炉の定常運転には、6Liの存在比を約90%に濃縮したLiが必要となる。これまで、6Liは7Liより移動度が高い原理を利用し、リチウムイオン伝導体を6Li分離膜とする6Li同位体分離法の基盤技術を開発し、天然同位体比のLiOH水溶液から6Liを分離回収する(同位体分離係数1.05)ことに成功した。この時の回収液中に含まれる6Liの割合は約8.0%であり、目標とする約90%まで濃縮するためには、回収液を原液とし、更に6Li同位体を分離回収する繰り返しの操作(6Li同位体分離装置の多段化)が必要である。この多段6Li同位体分離の可能性を検討するため、イオン伝導体Li0.29La0.57TiO3(LLTO)を6Li分離膜とし、予め6Liと7Liの比を等量(6Li:7Li=50:50)に調整したLiOH水溶液を用意し、電圧5V印加時における6Li回収率及び6Li同位体分離係数を評価する試験を行った。6Li回収率は時間とともに増加し、17日後には、原液中の6Liすべてが回収液側に移動したことを示す、ほぼ100%回収を達成した。
CdTe検出器を用いたSuper HR-CTとX線スペクトル測定の基礎的検討

現在の臨床用CTは空間分解能がHigh Resolution CTで0.5mmといわれている。しかし肺の構造物としては肺胞の0.2mmの構造が観察不可能である。本研究ではこの空間分解能0.5mmの限界を超えて現在の科学技術で可能なかぎり高い分解能をえることを第一の目標とした。第一の目標としては従来のX線源を用いて検出器系の工夫により空間分解能を改善することを目標とした。そのために透視装置に使っているX線源を用いて検出器側の分解能を0.1mmまで改善した。次に超高分解能の画像を得るためには画像再構成に必要なワークステーションの能力が可能なかぎり高速でメモリーの容量の大きなものを用いた。そのために演算時間はある程度犠牲にしたが、そのために第一段階として空間分解能が0.1mmのCT画像を得ることが出来た。またこの画像システムの特徴としてaxialのみならずcoronal,sagitalの像も得ることが出来た。このシステムを用いて臨床画像も得ることができた。症例は特に肺癌と肺繊維症を用いたが、空間分解能に非常に優れた画像が得られた。これについては世界初の成果である。このシステムはHigh Resolution CTを越えてSuper High Resolution CTとよぶことが可能と考えられる。次の段階としてはX線源として理想に近い放射光を用いた。本研究では放射光の平行性を用いて物質の境界線で生じる屈折現象を利用して位相画像を得ることに成功した。とくに検出器系に精度の優れたシリコンの単結晶を用いることにより、屈折のみの画像を得ることができた、これについても世界初の成果である。次にX線のスペクトロスコピーを用いて2次元画像を得た。これについてはまだ初歩的な段階であるが生物資料については空間分解能が0.1mmとかなり高く、しかもZnやCa、K等の元素について画像を得ることができた。Cd-Te検出器を用いてのヨード造影剤についてX線スペクトロスコピーを測定した。また通常のX線源を用いてImage Intensifierを撮像系として物理的ファント-ウを用いての超高空間分解能CT再構成の実験を行った。ファントームは空間分解能を測定するためのものであり、従来のCTの空間分解能がせいぜい0.4mmX0.4mmX2.0mmであったものが本研究では0.3mmX0.3mmX0.3mmと大量に改善された。但し、濃度分解能が従来のCTに比べてやや低下することが問題点であることが浮き彫りになった。また続いて生体系での測定を行った。生きた家兎を麻酔下でアクリルの筒にて固定し撮像を行った。濃度分解能がやや低下しているが空間分解能が優れた点を利用するために骨と肺のCT再構成をおこなった。骨の画像では今までのCTで見られなかった骨稜の微細な画像が観察可能となった。また肺野の画像では従来のCT画像で見られなかった肺血管陰影が観察された、またさらに0.2mm程度で観察が不可能であった肺胞の観察が可能となった。現在は健常なボランティアを用いての測定を3名について行った。健常なボランティアの肺野は一部で観察が可能となった。被爆量は従来のCTよりははるかに少なくてすみ単純写真の2枚分で済んだ。また今後は臨床例で肺野の撮影を行う予定である。臨床例ではとくに肺野の微細な陰影を観察するために肺繊維症や肺炎について測定を行う予定である。

しかし肺の構造物としては肺胞の0.2mmの構造が観察不可能である。本研究ではこの空間分解能0.5mmの限界を超えて現在の科学技術で可能なかぎり高い分解能をえることを第一の目標とした。第一の目標としては従来のX線源を用いて検出器系の工夫により空間分解能を改善することを目標とした。そのために透視装置に使っているX線源を用いて検出器側の分解能を0.1mmまで改善した。次に超高分解能の画像を得るためには画像再構成に必要なワークステーションの能力が可能なかぎり高速でメモリーの容量の大きなものを用いた。そのために演算時間はある程度犠牲にしたが,そのために第一段階として空間分,解能が0.1mmのCT画像を得ることが出来た。またこの画像システムの特徴としてaxialのみならずcoronal,sagitalの像も得ることが出来た。このシステムを用いて臨床画像も得ることができた。症例は特に肺癌と肺繊維症を用いたが、空間分解能に非常に優れた画像が得られた。これについては世界初の成果である。このシステムはHigh Resolution CTを越えてSuper High Resolution CTとよぶことが可能と考えられる。次の段階としてはX線源として理想に近い放射光を用いた。本研究では放射光の平行性を用いて物質の境界線で生じる屈折現象を利用して位相画像を得ることに成功した。とくに検出器系に精度の優れたシリコンの単結晶を用いることにより、屈折のみの画像を得ることができた、これについても世界初の成果である。次にX線のスぺクトロスコピーを用いて2次元画像を得た。これについてはまだ初歩的な段階であるが生物資料については空間分解能が0.1mmとかなり高く,しかもZnやCa,K等の元素について画像を得ることができた。
核生成過程の確率論的モデリングに基づくナノ粒子径分布の予測手法開発

ナノ粒子の物性に大きな影響を与える粒子径分布を制御するためには,ナノ粒子合成過程における核生成挙動の理解が必要不可欠である。本研究ではマイクロリアクタを用いた均一な反応場の創出,および核生成の確率論的モデリングにより,ナノ粒子の核生成過程の系統的な理解を試みる。本年度は1)マイクロリアクタによるAuナノ粒子合成実験,2)メタダイナミクス法によるEnhanced samplingシミュレーション,3)確率論的に生じる核生成過程のモデル化を並行して行った。1)還元剤をNaBH4とし,Auイオン源,還元剤,保護剤濃度がAuナノ粒子径分布に与える影響を検討した。濃度が高くなる(Auの過飽和度が高くなる)につれ,粒径が小さく,またシャープな粒径分布をもつAuナノ粒子が得られ,これは古典的核生成理論の定性的な説明に一致する。しかし,ある濃度よりも高くなると,粒径が大きく多分散となった。これはNaBH4が強力な還元剤であるため,高濃度下では反応速度がマイクロリアクタの混合速度を上回り,空間的に不均一な濃度場が生じたことが原因であると考えられる。2)メタダイナミクス法の正しい実装を確認するため,ナノ細孔内における気液の凝縮現象に適用し,シミュレーションを実行した。メタダイナミクス法により計算される凝縮過程の自由エネルギー変化は,Gauge Cell法から計算される連続なS字等温線の積分により得られる自由エネルギー変化と良い一致を示したことから,計算の妥当性を確認した。3)最初に発生する核のみが確率論的に生じ,以後の核は決定論的に生じるとしたモデルと,全ての核が確率論的に生じるとした2つのモデルを,核生成過程のポピュレーションバランスから構築した。これらのモデルを実験結果やシミュレーション結果に適用し,パラメータの決定することで,異なる実験系における核生成時間の予測が可能になると期待される。
環境中に放出された環境負荷物質の連続濃縮と同時モニタリング

新しいアイディアに基づく高速向流クロマトグラフ用カラムを試作し、その有用性を検証するとともに環境のオンラインモニタリングに応用した。カラム中に有機相を固定し、メチレンブルーを含む水溶液を水相とし、装置内外を循環させ、河川水試料を連続的に導入することにより、微量の陰イオン界面活性剤モニタリングシステムが完成できた。本システムは密閉系で動作できるので、有機溶媒による健康被害の心配が無く、また多数の試料を短時間で分析できる。河川水などの環境水中に放出されたプラスチック可塑剤や界面活性剤、また食品中の残留農薬などの濃縮やモニタリングを目的として、高速向流クロマトグラフ(HSCCC)を試作、研究した。今年度は現有の回転機構に取り付けが可能な回転カラムを設計、試作した。回転部は筒ころ軸受を使用して高速回転時における耐久性の向上を目指した。種々の回転数において、固定相とその保持率、溶離液と流速の最適化について検討した。また細いチューブ中の固定相と移動相の流体の動力学的な平衡状態について考察するため、有機溶媒や気体を固定相としたときの二相の挙動を詳細に観察し、データを蓄積した。カラムについては内径1.6mmおよび5mmのテフロンチューブを利用して製作した。次にHSCCCの応用例として食品中の農薬分析のための前処理について検討した。試料として夾雑物が多い生姜抽出エキスを用い、塩水-アセトニトリル-ヘキサン系でHSCCCによる精製を検討した。通常4-5時間を要する操作(アセトニトリル抽出の後、溶媒分配、脱水、濃縮、固相カラム精製)を10-15分に短縮することを目標に実験を進めた結果、首尾よく15分以内で濃縮することができた。またカラム内における微生物の効果的な固定のため,界面濃縮に関する基礎実験を行った。カラム内の二相の内の一方に気体(空気)を用いた二相系を利用し、水との界面の挙動を装置内に取り付けた小型CCDカメラを用いて詳しく観察した。その結果、特定の回転数において特異的に界面を保持したり排出することのできる条件があることが分かった。さらに、この界面で微小粒子を効果的に固定することも可能であることが分かった。この結果により、カラム内の界面では単純な粒子の固定だけでなく、環境水中の重金属のコロイド状微粒子なども濃縮できることが分かり、浄化装置としてもHSCCCが利用できる見通しが得られた。今年度はカラムへの目的物質を濃縮しながらその一部分を取り出し、モニタリングが可能になるようにカラムおよびチューブ形状を最適化した。高速向流クロマトグラフカラム内で起こる、二相の相反する方向への移動を利用して、試料を濃縮しつつ、抽出した成分のみを連続的に取り出して調べる方法は、原理的には可能であるとされていたが、一部の試験的な試みを除き、未だ実用的なレベルで実現されているとはいえなかった。そこで本研究では、従来の装置では得られない高い信頼性と高効率でオンライン濃縮が可能なカラムを設計、製作することにより、環境水中の汚染物質の量やその安定性、また化学形態変化についての知見を連続モニタリングを通して得ることを目的として研究を進めた。装置自体はほぼ完成し、組み上げることができたので、装置内に設置した小型CCDカメラを活用し、液相-液相、あるいは液相-気相間の二相における動力学的な平衡状態の解析を行った。その結果、非常に高い効率で濃縮できるポンプ流速やカラム回転数の最適条件があることを見出した。また、カラム中に存在する微量の界面活性物質の挙動が、回転数のわずかな増減によって大きく変化することを見出し、本装置が微量の界面活性剤の検出装置としても利用できる可能性があることが分かった。本研究で得られた成果は国内学会における招待講演やフランスおよびイギリスで開催された国際学会、国際セミナーで発表した。今年度は装置を最適化し、カラム内の二相の相反する方向への移動を利用し、試料を濃縮しつつ、抽出した成分のみを連続的に取り出す方法を検討した。具体的には、調整した装置内に小型CCDカメラを設置し、液相一液相、あるいは液相一気相間の二相における動力学的な平衡状態の解析を行い、高い効率で濃縮できるポンプ流速やカラム回転数の最適条件を求めた。その条件化において、環境中に長期間残留することで問題になっている、疎水性の高い鉱物油や機械油などの環境負荷物質を高速向流クロマトグラフのカラム内で連続濃縮し、さらに装置の特性を生かして効率的に抽出した成分の連続モニタリングに本装置を応用することができた。

また、陰イオン界面活性剤と特異的に反応するメチレンブルーを水相として装置内で循環させ、これと相反する方向にクロロホルムなどの有機相を流すことにより、カラム内で微量の陰イオン界面活性剤を濃縮しながら連続的に有機相中に抽出し、吸光光度検出器に導くことができたので、河川水中などに微量混入している界面活性剤の連続モニタリング手法を確立した。この新しい手法を用いて、岩手県盛岡市内を流れる北上川中のppm以下の微量界面活性剤の連続モニタリングを行った。
In situハイブリダイゼーション法による植物ウイルス核酸合成の細胞学的研究

ビオチン標識核酸プローブは放射性同位元素標識核酸プローブより取り扱いが容易であり, in situハイブリダイゼーション法に用いる場合にも,蛍光色素,酵素,金コロイドなど種々のマーカーが利用できるなど有用な点が多い.そこで, in situハイブリダイゼーション法によりタバコモザイクウイルス(TMV)-RNAのプラス鎖及びマイナス鎖を検出するために,ビオチン標識RNAプローブを作製した. TMVの外殻たんぱく質遺伝子のcDNAをSP6プロモーターを持つプラスミドに逆方向に挿入し,ビオチンー11-UTPを加えた反応液でSP6ポリメラーゼを用いてRNAを合成することにより作製した.一方TMV-RNAのマイナス鎖検出用プローブは, TMV-RNAをアルカリ処理により断片化(200600塩基)し,これにフォトビオチンを用いてビオチンを標識する方法で作製した.これらのプローブは,ナイロン膜上に固定したTMV-RNAあるいはTMV感染タバコから抽出した二本鎖TMV-RNAとドット.ブロットハイブリダイゼーションを行い,アルカリホスファターゼ標識アビジンと反応させ,ニトロブリュー・テトラゾリウムで発色させる方法により,標的RNAと反応することが認められた.またこれらのプローブを用いてスライドグラス上に塗未したTMV感染タバコプロトプラストでin situハイブリダイガーションを行うと,細胞内にTMV-RNAを検出できた.これらのプローブを用いた電顕レベルにおけるin situハイブリダイゼーションは現在検討中である.ビオチン標識核酸プローブは放射性同位元素標識核酸プローブより取り扱いが容易であり, in situハイブリダイゼーション法に用いる場合にも,蛍光色素,酵素,金コロイドなど種々のマーカーが利用できるなど有用な点が多い.そこで, in situハイブリダイゼーション法によりタバコモザイクウイルス(TMV)-RNAのプラス鎖及びマイナス鎖を検出するために,ビオチン標識RNAプローブを作製した. TMVの外殻たんぱく質遺伝子のcDNAをSP6プロモーターを持つプラスミドに逆方向に挿入し,ビオチンー11-UTPを加えた反応液でSP6ポリメラーゼを用いてRNAを合成することにより作製した.一方TMV-RNAのマイナス鎖検出用プローブは, TMV-RNAをアルカリ処理により断片化(200600塩基)し,これにフォトビオチンを用いてビオチンを標識する方法で作製した.これらのプローブは,ナイロン膜上に固定したTMV-RNAあるいはTMV感染タバコから抽出した二本鎖TMV-RNAとドット.ブロットハイブリダイゼーションを行い,アルカリホスファターゼ標識アビジンと反応させ,ニトロブリュー・テトラゾリウムで発色させる方法により,標的RNAと反応することが認められた.またこれらのプローブを用いてスライドグラス上に塗未したTMV感染タバコプロトプラストでin situハイブリダイガーションを行うと,細胞内にTMV-RNAを検出できた.これらのプローブを用いた電顕レベルにおけるin situハイブリダイゼーションは現在検討中である.In.situハイブリダイゼーション法により、タバコモザイクウィルス(TMV)のプラス(+)鎖RNA及びマイナス(-)鎖RNAを検出するために、ビオチン標識核酸プローブを作製した。(+)鎖RNAを検出するための核酸プローブは次のようにして作製した。TMVの外被蛋白質遺伝子のcDNAを合成し、これをpSP6ベクターのクローニング部位に逆方向に挿入した。E caliよりこのプラスミドを調製し挿入DNAの下流をBamHIで切断してからSP6ポリメラーゼを用い、反応液にATP,CTP,GTP,UTPとビオチン-11-UTPを基質として加えてRNA合成を行うことにより、ビオチンをRNAに標識した。このビオチン標識RNAはナイロン膜上にドットブロットしたTMV-RNAとハイブリダイゼーションを行い、これをアルカリホスファターゼ標識ストレプトアビシンと反応させることにより、核酸プローブとして用いうることを確認した。またSP6システムでのRNA合成は各ヌクレチド1mMとビオチン-11-UTP0.5mMを加えた場合にRNA合成量が多く、これはハイブリダイゼーションの効率も高いことが認められた。(-)鎖RNA検出のための核酸プローブの作製は、TMV-RNAをアルカリ法により塩基に断片化し、これにフォトビオチンを光照射により反応させることにより作製した。この方法により作製したビオチン標識TMV-RNAも、TMV感染細胞より抽出したTMVの複製型RNAを標的RNAとして、前記と同様にしてナイロン膜上でのドットブロットハイブリダイゼーション法により、(-)鎖RNA検出の核酸プローブとして用いうることを確認した。次にTMV感染タバコをホルムアルデヒド、グルタールアルデヒドなどで固定し、パラフィン切片を作製したのち、前記の核酸プローブを用いて、in situハイブリダイゼーション法により、組識細胞内のウィルス核酸を検出する条件を検討しつつあり、この方法でTMVの(+)及び(-)鎖核酸が検出できると考えられた。
文理融合型アプローチによるたたら製鉄の砂鉄産地推定法の確立

砂鉄の起源推定のための基礎的データを得るために,鳥取県西部を流れる日野川,島根県西部を流れる江の川・高津川における河川堆積物中に含まれる磁鉄鉱の形態分析・化学分析を行うことにより,それぞれの河川の特徴を調査した.調査対象とした河川の上流から下流にかけて,磁石を用いて磁性鉱物を採取した.磁鉄鉱の形態については,実態顕微鏡下で観察し,各地点につき100粒の磁性鉱物を自形・球状・円盤状・棒状・小判状の5つに分類した.自形の磁鉄鉱については,各地点につき100粒円磨度を計測した.また,SEM-EDSを用いて,各地点につき20-25粒の磁鉄鉱の化学分析を行った.磁鉄鉱の形態に関しては,江の川上流では円盤状が少なく,中流と下流で円盤状が多い傾向にあった.また,高津川では自形が少なく,日野川では上流から下流にかけて形態に大きな差がなかった.これらの結果から,磁鉄鉱の形態は河川ごとの特徴を示す可能性が示唆された.化学分析に関して,Al2O3,SiO2,TiO2の3成分の三角ダイアグラムを作成したところ,その傾向から4つのタイプに分類することができた.日野川中流などでは,プロットにばらつきがあり,様々な組成の磁鉄鉱が混在している.江の川上流などでは全体的にAl2O3,SiO2の割合が小さくTiO2の含有量が高い傾向にある.高津川中流などではAl2O3が少なく,SiO2,TiO2の含有量が高い傾向にあった.このように三角ダイアグラムを作成し,グルーピングの傾向を比較することや,各地点の磁鉄鉱の円磨度,自形率などを比較することで各地点の特徴を明らかにすることができた.これまでに試料採取・分析を行っていた斐伊川水系等に加え,その流域で鉄穴流しによる砂鉄採取が盛んに行われていた日野川において,多数の地点で河川堆積物の採取・分析を行うことができた.また,花崗岩地帯から離れた島根県西部を流れる江の川・高津川において試料の採取・分析を行うことによって,比較対象となるデータの蓄積も行うことができた.このことにより,斐伊川水系等も含め,鳥取県西部から島根県西部の広域をカバーする河川堆積物中の磁鉄鉱データベースの構築が進んだ.引き続ぎ,河川堆積物中の磁鉄鉱データベースの構築のための河川堆積物の採取・分析を行う.河川堆積物には,その周辺流域から集積した磁鉄鉱が堆積していると考えられる.そこで,より起源を明確化するために,河川堆積物に加え,鉄穴場跡周辺の陸上露頭からも磁鉄鉱を採取し,形態分析・化学分析を行う.また,研究協力者から提供を受けた,たたら製鉄遺跡から採取された磁鉄鉱についても同様の形態分析・化学分析を行い,その特徴を明らかにする.砂鉄の起源推定のための基礎的データを得るために,鳥取県西部を流れる日野川,島根県西部を流れる江の川・高津川における河川堆積物中に含まれる磁鉄鉱の形態分析・化学分析を行うことにより,それぞれの河川の特徴を調査した.調査対象とした河川の上流から下流にかけて,磁石を用いて磁性鉱物を採取した.磁鉄鉱の形態については,実態顕微鏡下で観察し,各地点につき100粒の磁性鉱物を自形・球状・円盤状・棒状・小判状の5つに分類した.自形の磁鉄鉱については,各地点につき100粒円磨度を計測した.また,SEM-EDSを用いて,各地点につき20-25粒の磁鉄鉱の化学分析を行った.磁鉄鉱の形態に関しては,江の川上流では円盤状が少なく,中流と下流で円盤状が多い傾向にあった.また,高津川では自形が少なく,日野川では上流から下流にかけて形態に大きな差がなかった.これらの結果から,磁鉄鉱の形態は河川ごとの特徴を示す可能性が示唆された.化学分析に関して,Al2O3,SiO2,TiO2の3成分の三角ダイアグラムを作成したところ,その傾向から4つのタイプに分類することができた.日野川中流などでは,プロットにばらつきがあり,様々な組成の磁鉄鉱が混在している.江の川上流などでは全体的にAl2O3,SiO2の割合が小さくTiO2の含有量が高い傾向にある.高津川中流などではAl2O3が少なく,SiO2,TiO2の含有量が高い傾向にあった.このように三角ダイアグラムを作成し,グルーピングの傾向を比較することや,各地点の磁鉄鉱の円磨度,自形率などを比較することで各地点の特徴を明らかにすることができた.これまでに試料採取・分析を行っていた斐伊川水系等に加え,その流域で鉄穴流しによる砂鉄採取が盛んに行われていた日野川において,多数の地点で河川堆積物の採取・分析を行うことができた.また,花崗岩地帯から離れた島根県西部を流れる江の川・高津川において試料の採取・分析を行うことによって,比較対象となるデータの蓄積も行うことができた.このことにより,斐伊川水系等も含め,鳥取県西部から島根県西部の広域をカバーする河川堆積物中の磁鉄鉱データベースの構築が進んだ.引き続ぎ,河川堆積物中の磁鉄鉱データベースの構築のための河川堆積物の採取・分析を行う.河川堆積物には,その周辺流域から集積した磁鉄鉱が堆積していると考えられる.

そこで,より起源を明確化するために,河川堆積物に加え,鉄穴場跡周辺の陸上露頭からも磁鉄鉱を採取し,形態分析・化学分析を行う.また,研究協力者から提供を受けた,たたら製鉄遺跡から採取された磁鉄鉱についても同様の形態分析・化学分析を行い,その特徴を明らかにする.エネルギー分散型X線分析(EDS)において装置の不具合が生じたため,装置の修理を行った.また,年度後半に走査型電子顕微鏡(SEM)にも不具合が生じたため,その修理費を確保していたが,SEMの修理には一部他の予算を宛がうことができたため,未使用額が生じた.次年度使用額は,SEM-EDS分析に関わる消耗品や謝金として使用予定である.
ナノ制限空間内の水の赤外吸収に対する外部電場効果の研究

ナノメートルサイズの空間(ナノ制限空間)に閉じ込められた水の外部電場に対する応答を電場変調赤外分光法を用いて観測した。ナノ制限空間内の水のモデル系として、溶媒1,4-ジオキサン中に分散させた水および逆ミセル中の水を用いた。1,4-ジオキサン中で水は単量体および二量体として存在し、それらの間の平衡が外部電場の印加によって二量体側にシフトすることを見出した。逆ミセル中の水の電場変調分光測定から、逆ミセルを構成する界面活性剤分子の近傍に存在する水と逆ミセル中心部分の水がまったく反対の電場応答を示すという結果が得られた。さらに、イオンの有無が電場応答信号の絶対強度に大きな影響を与えることがわかった。本研究は電場変調赤外分光法を用いて、ナノメートルサイズに制限された空間に存在する水分子の電場に対する応答を観測し、そのような環境中の水の構造や水素結合形態を明らかにすることを目指している。平成28年度は、ナノ制限空間のモデル系として広く用いられているAOT逆ミセルの内部に閉じ込められた水(H2O、D2O、HDO)のOH/OD伸縮振動領域の電場変調赤外吸収差(ΔA)スペクトル測定を行った。逆ミセルを形成している界面活性剤AOT分子近傍("shell")に存在する水と内水相中心部("core")の水とで、外部電場応答が異なることを示唆する結果が得られた。また、AOTとは異なる非イオン性の界面活性剤Igepalを用いた測定との比較を行ったところ、逆ミセル中の水の外部電場応答がイオンの存在に大きく影響されるという、これまでの超高速ダイナミクス研究による結論と異なる興味深い結果が得られた。逆ミセル系の実験と並行して、ナノ制限空間の最も単純なモデル系である溶媒(1,4-ジオキサン)中に分散させた水の電場変調赤外分光測定を行い、1000万分の1程度の極めて小さい赤外吸光度変化の観測に成功した。定常赤外吸収スペクトルの濃度依存性を多変量波形分解(MCR)により解析し、1,4-ジオキサン中で水分子は主に単量体および二量体として存在し、それらの間に平衡が成り立っていることを明らかにした。この単量体ー二量体平衡モデルに基づいて、1,4-ジオキサン中の水のΔAスペクトルを詳細に解析した結果、外部電場の印加により平衡が単量体から二量体側にシフトすることがわかった。この結果は、外部電場印加によりナノ制限空間内の水の極性を微視的に制御できる可能性を示唆する重要な成果である。逆ミセル中の水に関しては、内水相のサイズ依存性の測定や界面活性剤の種類を変えた測定に加えて、D2OおよびHDOのOD伸縮振動領域の測定も行い良好なスペクトルの取得に成功しているので、当初の計画以上の進展があった。非イオン性界面活性剤として当初はTriton Xを用いることを計画していたが、均一で透明な逆ミセル溶液の調製が困難であったため、別の界面活性剤Igepalに変更した。その結果、問題なく試料調製ならびに電場変調赤外測定を行うことができた。当初は29年度に行うことを予定していた、無極性溶媒中の水の外部電場応答についても、申請時にすでに予備的な成果を得ていた水/1,4-ジオキサンの系に対して本格的な測定・解析を行い、電場誘起の水単量体ー二量体平衡シフトを見出した。以上のことから総合的に判断して、本研究課題はおおむね順調に進展していると言える。本研究は、電場変調赤外分光法を用いて、ナノメートルサイズに制限された空間(ナノ制限空間)に存在する水分子の外部電場に対する応答を赤外吸収スペクトルの変化として観測し、そのような環境中の水の構造や水素結合形態を明らかにすることを目的とした。平成28年度は、ナノ制限空間の最も単純なモデル系である溶媒(1,4-ジオキサン)中に分散させた水(H2O)の電場変調赤外分光測定を行った。OH伸縮振動領域のFTIRスペクトルの濃度依存性を多変量解析を用いて解析し、1,4-ジオキサン中の水分子の単量体-二量体平衡を明らかにした。この平衡モデルに基づいて、H2Oの電場変調赤外吸収差(ΔA)スペクトルを解析したところ、外部電場印加によりナノ制限空間内の水の極性を微視的に制御できる可能性を示唆する結果が得られた。平成29年度は平成28年度より継続して、ナノ制限空間のモデル系として広く用いられている逆ミセルの内部に閉じ込められた水(D2O)のOD伸縮振動領域のΔAスペクトルを測定し、core-shellモデルに基づいた解析を行った。陰イオン性界面活性剤AOTおよび非イオン性界面活性剤Igepalを用いて形成させた逆ミセル中の水のΔAスペクトルを比較することにより、バルクの水と近い挙動を示すcoreの水の波数領域でとくに顕著に電場応答が異なることがわかった。この結果はAOT逆ミセル中のNa+イオンがcoreの水の配向分極応答に大きな影響を与えることを示唆しており、イオンが存在する水溶液におけるタンパク質の水和水や電解質溶液中の水の電場応答を理解するうえで極めて重要な知見である。さらに、逆ミセル中の水にジシアナミドイオンを溶解させ、その電場応答を観測することで、水溶液中のイオンの電場変調赤外分光計測を初めて可能にした。

ジシアナミドイオンのCN三重結合の伸縮振動のΔA信号を検出することに成功した。ナノメートルサイズの空間(ナノ制限空間)に閉じ込められた水の外部電場に対する応答を電場変調赤外分光法を用いて観測した。ナノ制限空間内の水のモデル系として、溶媒1,4-ジオキサン中に分散させた水および逆ミセル中の水を用いた。1,4-ジオキサン中で水は単量体および二量体として存在し、それらの間の平衡が外部電場の印加によって二量体側にシフトすることを見出した。逆ミセル中の水の電場変調分光測定から、逆ミセルを構成する界面活性剤分子の近傍に存在する水と逆ミセル中心部分の水がまったく反対の電場応答を示すという結果が得られた。さらに、イオンの有無が電場応答信号の絶対強度に大きな影響を与えることがわかった。今年度から継続して、逆ミセル中の水のΔAスペクトルの定量的な解析を進める。解析結果に基づいて、shellおよびcore部分に存在する水の外部電場応答が異なる理由、また、界面活性剤の頭部親水基の電荷の有無が水の外部電場応答にどのような影響を及ぼしているのかを解明する。同時に、逆ミセル中の水に溶解させたプローブ分子NaN(CN)2の外部電場応答測定を行う。当初の計画ではこの実験にAOTを界面活性剤として用いる予定であったが、28年度に行った予備的実験の結果、NaN(CN)2を溶解させた場合AOTは均一な逆ミセル溶液を形成しにくいということが確認された。そこで、AOTに代わる界面活性剤としてIgepalを試す予定である。物理化学試薬や分光測定用窓板などの消耗品費を予定より抑えることができたため、わずかながら次年度使用額が生じた。年度の初期に、予定していた消耗品の購入に使用する予定である。
がん微小環境を利用した誘導型ベクター産生細胞による新規がん標的化戦略

当初の研究実施計画では平成30年度以内に、1iPS細胞株から間葉系幹細胞(MSC)を介してがん関連線維芽細胞(CAF)へと分化させる分化誘導法を確立させ、2CAFマーカーの転写制御領域の下流にアデノ随伴ウイルス(AAV)ベクターの構成因子を連結させた発現カセットを構築し、3このカセットをiPS細胞株に導入してMSCおよびCAFに分化させた際のウイルスベクター産生能とその殺腫瘍効果を評価する予定であった。1については複数の分化誘導法を検討した結果、iPS細胞から神経堤細胞(NCC)への分化を経由してMSCへの分化誘導を促す手法が最も効率的であることを見出した。また並行して、培地中へのTGFβ添加がMSCからCAFへの分化誘導を促すことをヒトMSCを用いて確認した。2については昨年度構築したαSMA転写制御領域搭載発現カセットの有効性をフローサイトメトリー解析により定量化するとともに、MSCからCAFへの分化に必要なTGFβの量を確定した。3についてはMSCのAAVベクター産生能を明らかにする目的で、AAV構成因子を含有したプラスミドを様々な遺伝子導入法を用いてヒトMSCに導入した。同時に、MSCに高い産生能があると既に報告しているレトロウイルスベクターをポジティブコントロールとして、ウイルス産生実験を行った。レトロウイルスの産生においては、エレクトロポレーション法にて高い遺伝子導入効率とレトロウイルス産生能を達成できた。しかし同様の遺伝子導入法を用いてもAAVの産生能は検出限界以下となり、MSCではAAVの産生能力が抑制されていることが示唆された。現在は、MSCからCAFへの分化に伴い、この抑制を外せるか検証を進めている。1iPS細胞からMSCへの分化誘導法の検証を行ったこと、また、2MSCのウイルスベクター産生能についての検討に想定より検討を要したことにより、当初の実験計画からは遅れが生じた。しかし、1の検証を行った結果、効率的で再現性の高い誘導法を確立することができた。また、2の検討を行ったことにより、MSCに対する最適な遺伝子導入法と、MSCのウイルスベクター産生能を正確に評価する実験系の確立に至った。さらに、この検討を通じてiVP-MSCシステムがAAV産生のタイミングを厳密に制御できる可能性が示された。今後はレトロウイルスベクター産生系をコントロールとして用いることにより、分化タイミングを利用した本iVP-MSCシステムの有効性について検討を加えていく。iPS細胞からMSCを経てCAFへ分化するまでに生じるiVP-MSCのベクター産生能の変化についての解析について、早急に実験系を立ち上げる。また、MSCのウイルスベクター産生実験においてレトロウイルスベクターが高い産生率を示した結果を反映し、今後はコントロールとしてのレトロウイルスベクター産生iVP-MSCの開発も進める。最終年度はAAV産生iVP-MSCとレトロウイルス産生iVP-MSCとを比較する形をもって、in vitroおよびin vivoにおけるiVP-MSCシステムの殺腫瘍効果について検証していく。本研究で開発を試みる誘導型ベクター産生間葉系幹細胞(iVP-MSC)システムは、腫瘍組織に集積したMSCが、がん関連線維芽細胞(CAF)に分化するタイミングに合わせて治療用のベクターを産生することにより、従来のベクター産生MSCよりも高い精度で腫瘍病巣を標的化しようとするものである。当初の研究実施計画では、初年度は1) iVP-MSCベクター産生誘導に最適なCAFシグナルを同定し、2) iVP-MSCシステムを確立することを予定していた。1)については、CAFの代表的なマーカーとして知られるαSMAの転写制御領域を利用できるか確認するために、αSMAプロモーター領域のうち転写開始点より1 kbpほど上流までをヒトゲノムからPCRにてクローニングし、その下流にレポーター遺伝子AcGFPを連結してレポーターアッセイ用の発現カセットを構築した。この発現カセットをレンチウイルスを用いて骨髄由来MSCに導入したところ、TGFβが誘導するαSMAの発現増大に伴ってAcGFPが発現することを蛍光顕微鏡観察および免疫染色法により確認した。2)については、iVP-MSCの供給源とするため、MSCへの分化誘導が可能であることが知られるヒトiPS細胞株(409B2株)を理化学研究所から供与を受け、いくつかの既報の方法によるiPS細胞からMSCへの分化誘導を試みたところ、iPS細胞から神経堤細胞(NCC)への分化を経由してMSCへの分化誘導を促す手法が本研究において最も効率的であるとの結果を得た。申請計画では平成29年度中に1) VP-MSCベクター産生誘導に最適なCAFシグナルを同定し、2) iVP-MSCシステムを確立することを予定していた。1)については、申請計画では複数のCAF分化シグナルの転写制御領域をレポータータンパク質と組み合わせてレンチウイルスに搭載しヒトiPS細胞に導入する予定であった。しかし、まずCAF分化シグナルの第一候補であったαSMAに関して市販のレポーターアッセイ用発現カセットの転写制御領域の利用を試みたところ、想定に反してレポータータンパク質の発現が弱かったため、独自に、効率的にレポータータンパク質を発現させるための転写制御領域の検討を重ねた。また、2)については、申請計画では1)で同定したCAF分化シグナルの下流にアデノ随伴ウイルス(AAV)の構成因子を連結した発現カセットをiPS細胞に導入し、MSCへの分化を経由して、最終的にCAFに分化した際にAAVを産生するiVP-MSCシステムが確立できるか確認する予定であった。しかし、iPS細胞からMSCへの分化誘導法を複数試みたところ、既報の誘導法の多くは非効率的であったため、現在採用しているNCCを経由した分化誘導法に辿り着くまで探索に時間がかかった。

当初の研究実施計画では平成30年度以内に、1iPS細胞株から間葉系幹細胞(MSC)を介してがん関連線維芽細胞(CAF)へと分化させる分化誘導法を確立させ、2CAFマーカーの転写制御領域の下流にアデノ随伴ウイルス(AAV)ベクターの構成因子を連結させた発現カセットを構築し、3このカセットをiPS細胞株に導入してMSCおよびCAFに分化させた際のウイルスベクター産生能とその殺腫瘍効果を評価する予定であった。1については複数の分化誘導法を検討した結果、iPS細胞から神経堤細胞(NCC)への分化を経由してMSCへの分化誘導を促す手法が最も効率的であることを見出した。また並行して、培地中へのTGFβ添加がMSCからCAFへの分化誘導を促すことをヒトMSCを用いて確認した。2については昨年度構築したαSMA転写制御領域搭載発現カセットの有効性をフローサイトメトリー解析により定量化するとともに、MSCからCAFへの分化に必要なTGFβの量を確定した。3についてはMSCのAAVベクター産生能を明らかにする目的で、AAV構成因子を含有したプラスミドを様々な遺伝子導入法を用いてヒトMSCに導入した。同時に、MSCに高い産生能があると既に報告しているレトロウイルスベクターをポジティブコントロールとして、ウイルス産生実験を行った。レトロウイルスの産生においては、エレクトロポレーション法にて高い遺伝子導入効率とレトロウイルス産生能を達成できた。しかし同様の遺伝子導入法を用いてもAAVの産生能は検出限界以下となり、MSCではAAVの産生能力が抑制されていることが示唆された。現在は、MSCからCAFへの分化に伴い、この抑制を外せるか検証を進めている。1iPS細胞からMSCへの分化誘導法の検証を行ったこと、また、2MSCのウイルスベクター産生能についての検討に想定より検討を要したことにより、当初の実験計画からは遅れが生じた。しかし、1の検証を行った結果、効率的で再現性の高い誘導法を確立することができた。また、2の検討を行ったことにより、MSCに対する最適な遺伝子導入法と、MSCのウイルスベクター産生能を正確に評価する実験系の確立に至った。さらに、この検討を通じてiVP-MSCシステムがAAV産生のタイミングを厳密に制御できる可能性が示された。今後はレトロウイルスベクター産生系をコントロールとして用いることにより、分化タイミングを利用した本iVP-MSCシステムの有効性について検討を加えていく。iVP-MSCシステムの開発のためには、ベクター産生開始のスイッチとして使用できるCAF分化シグナルの同定が必要不可欠である。初年度の研究では、代表的なCAFマーカーであるαSMAの転写領域を使用したレポーターアッセイ用発現カセットを骨髄由来MSCに導入し、MSCからCAFへの分化誘導因子として良く知られるTGFβを培地へ添加したところ、αSMAの発現増加に伴いレポータータンパク質(AcGFP)の発現が増大することを蛍光顕微鏡観察および免疫染色法によって確認した。
現地史料収集・既存史料再検討に基づくヴェトナム莫氏政権の研究

莫氏研究のための新しい史資料として、現地での文書・碑文史資料、口述資料、北部山地を越えた中国側の史資料、それに考古学資料が活用できることが判明した。まず写本家譜を多く収集することが、族の全容解明に役立つ。口述資料は扱いが難しいが、家譜が作成されなかった約2世紀間の空白を埋める重要なものである。カオバン莫氏を公認した清朝の公私の文書史料にも新事実が多く含まれていると考えられる。ズオンキンに残る煉瓦や砲弾など考古学資料はその成分分析により、莫氏時代の物流に関する研究を推進することが期待される莫氏研究のための新しい史資料として、現地での文書・碑文史資料、口述資料、北部山地を越えた中国側の史資料、それに考古学資料が活用できることが判明した。ズオンキンに残る煉瓦や砲弾など考古学資料はその成分分析により、莫氏時代の物流に関する研究を推進することが期待される初年度は山地地区のカオバン隊、東部隊、考古学隊に分かれ、調査・研究を行った。東部隊はハイフォン市とクアンニン省を訪れ、それぞれ文化スポーツ観光局と博物館での資料・情報収集ののちにフィールドに赴いて、ハイフォンのコーチャイ(古斎)、カウトゥーノイ(駒子内)の莫氏祀堂をはじめ、計4か所で莫氏の子孫を訪ねて、聞き取りや、家譜、勅封、碑文等の文字史料の収集をおこなった。碑文からは、皇太后などの王族男女と仏教との結びつきを示すかなりの情報がえられた。また、莫氏滅亡後に子孫が追求を逃れるために改姓したハイフォン市のコア(科)氏の聞き取りは興味深かった。ほかにクアンニン省では、仏教聖地イエントゥー(安子)山やクインラム(瓊林)寺など前の時代の宗教中心が莫朝時代を含む近世にどう維持・復興されたかの調査もおこなった。山地では当初ランソン省を調査予定地としていたが、情報に乏しく、カオバン省を選び、省博物館及び図書館にて莫氏関連の史料調査を行ったが、カオバンの歴史に関する新出の史料は入手できたものの、莫氏に関する直接の史料はほとんど得られなかった。また現地でも9県15箇所以上の莫氏子孫の居住地を訪問したが、漢文史料を残している家は一軒もなかった。また莫氏への帰属意識も聞き取り調査では概して低く、平野部でさかんな「族復興運動」がこの地では低調でかっ受け身であることが判明し、17世紀のカオバン政権時代の莫氏研究の困難さを再認識した。考古学隊は莫氏政権期とその前後の時期に関して、次年度以降の物質文化研究を目的とした発掘調査を行うための環境作りを行った。15-17世紀の北部ベトナムならびに中部ベトナムの考古学的情報の資料収集、具体的にはフーラン村やキムラン村などの窯業遺跡の瓦や陶磁器、胡朝城遺跡などの出土資料の資料化が中心である。本隊はヴェトナム・ハイズオン省のハイズオン市、チリン県、ナムサック県、キンモン県、タインハ県で莫氏一族の後裔約20件を訪問し、家譜(漢文および現代ヴェトナム語版)、諸私文書、金石史料(主に碑文)、口碑史料(直接インタヴューによる)などを収集した。このうち碑文2基の分析は代表者である八尾がすでに着手しており、初歩的報告も行っている。莫氏支派は各家ともカオバン省に比べはるかに「莫氏」としてのアイデンティティをもち、それを強化・維持するための史料を豊富に残してはいるが、その一方で「逆賊」と見なされていた黎朝後期時代(17-19世紀)の情報に乏しく、莫氏本宗と血縁的に具体的にどうつながっているかを示す史料は皆無に等しかった。年代記や『越〓書』などと比較対照しながら個々の支派と本宗との関係を復元する必要性をあらためて痛感した。支隊(桃木班)は本隊合流前に、昨年度調査が不十分に終わったカオバン省の莫氏城跡を再調査し、黎朝前期の城郭との連続性を確認した。もう一つの支隊(武内班)はヴェトナムにおける史料不足を補うため、台湾の故宮博物院図書文献館及び中央研究院歴史語言研究所傅斯年図書館において、清代中国-ヴェトナム関係に関する中国側の档案史料を調査し、主として19世紀以降清末までの各種档案史料を収集した。このうち後者はまだすべての文書が公開されてほおらず、来年度以降も追加調査が必要である。本年度は考古班はクアンニン省にて、大越国の外港である雲屯関係の貿易陶磁出土資料調査を行い、14-18世紀における外港機能の盛衰を明らかにし、クアンニン省とバックザン省における莫氏の城跡踏査を行い、時期的構造的特徴を明ちかにした。先発隊はヴェトナム・タイグエン省とバクニン省にて昨年同様、莫氏一族の後裔約10件を訪問し、家譜(漢文および現代ヴェトナム語版)、金石史料(主に碑文)、口碑史料(直接インタヴューによる)などを収集した。またハノイにある莫氏連絡会議本部を訪問し、族の活動状況を調査し、本部にある史資料を写真撮影にて収集した。

本隊はフンイエン省で莫氏一族の後裔約10件を訪問し、先発隊同様の作業を行った後、2隊に分かれ、1隊はヴィンフク省にて、もう1隊はバクザン省にて同様の調査を行った。フンイエン省は平野部であるため、莫氏子孫の多くはハノイやハイズオン・ハイフォンを中心として行われている「族復興運動」に積極的に参加している。しかし「逆賊」と見なされていた黎朝後期時代(17-19世紀)の情報はやはり乏しい。ヴィンフク省は平野部ではカオバン政権の崩壊によって逃亡してきたという伝承を多く残す一族が多く存在した。家譜史料も収集できたので、莫氏拡散の一例として分析が可能であろう。バクザン省では莫氏がハノイや本拠地ハイズオンを失陥した後、同地に逃亡してきた支派が多いことが判明した。莫朝崩壊直後の族の拡散状況が確認できよう。もう一つの支隊(武内班)は冬期に、中国広西壮族自治区の省都南寧及び同自治区の龍州市・靖西県を訪問し、近世近代時期にかけての中越関係史跡調査を行った。とくに旧帰順直隷州に靖西県では,莫氏などとも関わりをもったとされる土司の墓や墓碑などを調査することができた。莫氏に関する中国人研究者の論文も増加傾向にあり、注意が必要である。考古隊は、莫氏の祖廟があったハイフォン市ズオンキン遺跡出土資料の研究を行い、比較資料として城郭遺跡や窯址遺跡出土資料の研究・集成を行った。また、莫氏時代の城郭遺跡、ハイフォン市カットバー島などの踏査、資料収集を行った。