hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
精度制御型情報統合モデルの研究

現在、多くの情報がインターネット上に公開されるようになり、複数の機関が同種の情報を提供するようになっている。これに伴い、異なる機関が作成した同種の情報を統合的に利用する技術が望まれている。また、近年は企業の統合なども増加し、それにともない、社内情報や顧客情報のようなインハウスデータの統合も必要になってきている。本研究では、システムに求められる統合精度を実現するために必要となる人間の操作コストを最小化するための精度制御型リンケージモデルを構築することを目的とする。本年度は、能動学習のフレームワークを用いて、判定器を効率良く構成する方法について研究を進めた。この手法では、複数のSVMを線形に組み合わせたSKMと呼ばれる判定器を用いている。まず、正解データが付与されていないデータの中からサンプリングを行い、ユーザに正解データを問い合わせる候補データセットを作成し、次に複数のSVMの組み合わせ方も考慮して、判定境界に近い候補を選ぶ方法を提案した。次に、各正解データの問合わせ後に、効率よく判定器を再構成するための計算効率の良い判定器の修正アルゴリズムを構築した。本研究は、制度制御型モデルの構築を類似度モデルの構築と判定モデルの2つの課題に焦点をあてて研究を進めている。類似度モデルについては、木構造データのマッチングを行うための確率的な類似度モデルの構築と訓練データを用いたパラメタ学習アルゴリズムを開発した。このアルゴリズムは、Expectation Maximization法に基づいて、木構造データの類似度モデルのパラメタを推定する。一方、判定モデルについては、能動的なサンプリング法を用いた学習アルゴリズムの検討を行った。
運動による特定高齢者の注意力改善のメカニズムの検討

本研究は,運動により高齢者の認知機能,特に加齢により衰える注意力が改善するメカニズムについて,心理・社会的要因と生理的要因という2つの側面から検討することを目的としている.一昨度の研究からは柔軟性やバランス能力といった体力が注意力と関係することが明らかとなった.また昨年度の研究からは,日常生活における活動の中で身体活動は注意力と関連するが,社会活動や文化活動は関連しないことが明らかとなった.日常生活におけるさまざまな活動と注意力との関連をみた研究結果については,日本スポーツ心理学会の学会誌であるスポーツ心理学研究第38巻1号(2011)に掲載される.平成22年度の研究計画としては,運動が認知機能を改善するメカニズムとして良い健康習慣が間接的に関わっている可能性が指摘されていることから,生活習慣と注意力の関連について検討することとした.地域在住の65歳以上の高齢者を対象に生活習慣と注意力の関係を調べたところ,男性において特に睡眠や休息あるいはストレスといった休養が,注意力と関連していることが明らかとなった.すなわち,生活習慣の中でも休養は運動が注意力を改善するメカニズムの一因となる可能性が示された.この結果については昨年9月に愛知で開催された日本体育学会第61回大会ならびに今年3月に長崎で行われた九州スポーツ心理学会第24回大会にて発表を行った.また,昨年8月に鹿児島で開催された九州体育・スポーツ学会第59回大会では,トランスセオレティカルモデル(TTM)をもとに新たに「継続」という視点を運動に取り入れ,注意力との関係をみた研究結果の発表を行った.これまでの研究においては介護認定を受けていない一般高齢者と介護認定を受けている中でも近年急増している要支援者と要介護1認定者を対象とし,転倒と関連する注意力が運動により改善するかどうかを検討してきた.その結果,一般高齢者のみならず要支援者,要介護1認定者の注意力が運動により改善しうるという結果が得られた.しかし,そのメカニズムについては明らかとはなっていない.より効果的な運動を行うためにもメカニズムを解明することは有意義だと思われる.そこで平成20年度の研究計画としては,横断的に注意力と関連する要因について心理・社会的要因と生理的要因という2つの側面から検討していくことを目的とした.まず生理的要因として筋力や柔軟性あるいはバランス能力などの体力テストとの関係を調べたところ,柔軟性の指標である最大一歩幅そしてバランス能力の指標であるタンデムと注意力の間に有意な相関がみられた.この研究結果については,昨年7月にドイツのベルリンにて開催された第29回国際心理学会において発表を行った.さらに研究に関連し,九州スポーツ心理学会第22回大会研究フォーラムで「地域におけるウォーキング事業を用いた健康づくりの取り組み-如何にして継続させるか-」というタイトルで演者の一人として口頭発表を行った.またこれまでの研究においてフィールドとしていたS県K町での調査が昨年度で終了したため,平成20年度は新たなフィールドを開拓することに尽力した.その結果,F県O市などこれまでよりもさらに大きな研究フィールドを獲得することができた.このことは今後の研究活動遂行にとって大変意義あることと考えられる.本研究では,運動が高齢者の認知機能,とりわけ注意力を改善するメカニズムについて心理・社会的要因と生理的要因という2つの側面から検討していくことを目的としている.昨年度の研究においては,まずその1つとして生理的要因に着目し,筋力や柔軟性あるいはバランス能力などの体力テストと高齢者の注意力との関係について調査した.その結果,柔軟性の指標である最大一歩幅そしてバランス能力の指標であるタンデムと注意力の間に有意な相関がみられた.この結果については,ドイツのベルリンにて開催された第29回国際心理学会にてその成果を発表している.平成21年度の研究計画として,もう1つの要因である心理・社会的要因と高齢者の注意力の関係をみることとした.その前に,読書や新聞といった文化活動,あるいは友人との関わりやボランティア活動といった社会活動と高齢者の注意力との関連を調べることとした.その理由として,このような日常生活における活動も,運動と同様に高齢者の認知機能と関連することが先行研究から指摘されており,今後純粋に運動と認知機能の関連を見るときに考慮すべきものであると考えられるからである.調査の結果,いずれの活動も個別では高齢者の注意力とは関連していなかった.また,対象者を増やして追加調査を行ったところ,運動を含め日常生活においてさまざまな活動を行っている者ほど注意力は高いという結果が得られた.これらの研究結果については,昨年8月に大阪にて開催された第14回東アジア運動・スポーツ学会ならびに今年3月に福岡で開催された九州スポーツ心理学会第23回大会にて発表を行った.本研究は,運動により高齢者の認知機能,特に加齢により衰える注意力が改善するメカニズムについて,心理・社会的要因と生理的要因という2つの側面から検討することを目的としている.一昨度の研究からは柔軟性やバランス能力といった体力が注意力と関係することが明らかとなった.また昨年度の研究からは,日常生活における活動の中で身体活動は注意力と関連するが,社会活動や文化活動は関連しないことが明らかとなった.日常生活におけるさまざまな活動と注意力との関連をみた研究結果については,日本スポーツ心理学会の学会誌であるスポーツ心理学研究第38巻1号(2011)に掲載される.平成22年度の研究計画としては,運動が認知機能を改善するメカニズムとして良い健康習慣が間接的に関わっている可能性が指摘されていることから,生活習慣と注意力の関連について検討することとした.

地域在住の65歳以上の高齢者を対象に生活習慣と注意力の関係を調べたところ,男性において特に睡眠や休息あるいはストレスといった休養が,注意力と関連していることが明らかとなった.すなわち,生活習慣の中でも休養は運動が注意力を改善するメカニズムの一因となる可能性が示された.この結果については昨年9月に愛知で開催された日本体育学会第61回大会ならびに今年3月に長崎で行われた九州スポーツ心理学会第24回大会にて発表を行った.また,昨年8月に鹿児島で開催された九州体育・スポーツ学会第59回大会では,トランスセオレティカルモデル(TTM)をもとに新たに「継続」という視点を運動に取り入れ,注意力との関係をみた研究結果の発表を行った.
テレマティクス保険を活用した抜け道交通抑制の可能性に関する理論的・実証的検討

幹線道路に比べて自動車走行台キロ当り事故率が高い生活道路の抜け道(通過交通)としての利用に着目し,「日常的に抜け道利用頻度が少ないほど自動車保険料が割り引かれる」というような保険プログラム(抜け道抑制型テレマティクス保険)の有効性について,2018年度は,そのコンセプトを想定したフィールド実験を計画・実施した.実験は次の3フェーズを設定し,各フェーズはそれぞれ1ヶ月間程度とした.フェーズ1は,被験者車両にGPSロガーを設置し,通常の経路選択傾向を捉える期間とした.フェーズ2は,被験者を1リワード群(経路選択状況により,報酬が追加されるというルール),2ペナルティ群(経路選択状況により,あらかじめ追加された報酬が減るというルール)という2群に分け,その効果を捉える期間とした.フェーズ3は,フェーズ2の1リワード群と2ペナルティ群の被験者を入れ替え,その効果を捉える期間とした.なお,ルールが適用されるのは事前に設定した対象区間のみとした.加えて,実験前後に,普段の運転行動や運転スタイルなどに関するアンケート調査を実施した.フィールド実験は2019年1月3月に被験者24名を対象として行い,分析に必要なデータが得られた.2020年度に,得られたデータの分析を行い,テレマティクス保険を活用した抜け道交通抑制可能性についての取り纏めを行う.なお,本フィールド実験については,2018年11月の豊橋技術科学大学人を対象とする研究倫理審査委員会にて承認を得た.また,実験前にインフォームドコンセントを行い,被験者全員が実験に関する同意書に署名をした.当初1年目に完了を予定していた,自動車プローブデータを活用した抜け道選択行動モデルの構築に想定以上に時間を要したことで,研究計画全体にやや遅延が生じ,当初3年目前半に予定していたフィールド実験の完了が3年目末日まで要した.当該実験データの分析・考察,およびその成果をまとめて学会発表や論文投稿を行う時間が必要であり,補助事業期間の延長を申請したため.フィールド実験により得られたデータを用いて,テレマティクス保険を活用した抜け道交通抑制可能性について分析を行う.特に,普段の運転スタイルに関するアンケート結果と照らし合わせ,効果がある被験者とない被験者の特性について明らかにする.また,リワードとペナルティによる効果の違いについても分析を行う.1.プローブデータから抜け道交通の抽出をより精度良く行うため,プローブデータをデジタル道路地図の各道路リンクに紐づけするマップマンチング(MM)手法の改良を行った.具体的には,これまで用いていた近接リンク法(各点データからもっとも近いリンクに紐づける方法)から,最短経路探索を用いた手法に改良し,MM精度が向上することを確認した.さらに,同トリップ内でUターンなどにより同一リンクを複数回走行した軌跡にも対応できるよう改良を行った.2.本研究で用いるパイオニア社製プローブデータが実際の自動車トリップに対して偏りがないかを確認するため,平成22年度道路交通センサスデータによる豊橋市内Cゾーンペア(17ゾーン×17ゾーン=289ゾーンペア)間OD交通量と,パイオニア社製プローブデータから集計した同ゾーンペア間OD交通量とを比較した.結果として,両者の間に強い相関関係(決定係数R^2=0.83)が見られ,当該プローブデータにおいて,豊橋市域全体でのトリップ傾向に大きな偏りは無いことが確認された.3.抜け道交通抽出アルゴリズムをパイオニア社製プローブデータに適用し,主に豊橋市内の抜け道交通の抽出・実態分析を行った.結果として,市全域においては,特に朝のピーク時間帯に抜け道距離割合(全トリップ距離に対する抜け道交通距離の割合)が高いこと,23kmの短距離トリップにおいて抜け道距離割合が高いこと,抜け道(生活道路)よりも周辺幹線道路を利用した方が時間が短かったと推定される抜け道交通が一部あることなどを示すことができた.また,特に抜け道利用が多い生活道路を抽出し,その原因の考察を行うことができた.当初計画では,モデル分析により抜け道交通要因の影響の大きさを定量的に明らかにするところまで実施する予定であったが,そのためには精度の高いマップマッチングが必要不可欠であることが明らかになった.そのためマップマッチング手法の改良に重点を置く必要が生じ,抜け道交通実態の把握と要因の定性的な考察は行えたが,その要因の影響を定量的に明らかにするとこまでは至らなかった.以上のことから,「やや遅れている」と自己評価している.今後はモデル分析等により抜け道交通要因の影響の大きさの定量的把握を実施する予定である.1.ドライバーの抜け道利用メカニズムを明らかにするため,プローブデータを活用して統計モデルによる抜け道交通要因の分析を行った.具体的には,豊橋市内においてプローブデータにより記録されている各トリップを,道路交通センサスゾーンペア別・時間帯別に集計し,各ゾーンペア間における抜け道利用割合等との指標と当該ゾーンペア間の道路ネットワーク特性等との関連性について,ロジスティック回帰により分析を行った.結果として,ゾーンペア間での抜け道利用時の所要時間が抜け道「非」利用時にと比べ短くなるにつれて抜け道利用割合が平均的に高くなることが分かった.また,長距離トリップに比べ,短距離トリップおけるトリップ走行距離が抜け道利用割合に大きく影響することが示された.走行時間帯については,朝の時間帯で抜け道利用割合が多くなり,逆に夕方の時間帯では抜け道利用を避ける傾向があることが分かった.2.所要時間差を短縮することによって,どの程度抜け道利用割合に影響を与えるのかを確認するため,構築した統計モデルを用い,時間帯別ODごとの抜け道利用割合の推計結果と,所要時間差を1分減らした際の推計結果の変化量を算出した.結果として,最大でも約2%程の抜け道交通減少量となった.

このことから,所要時間差を短縮するような抜け道交通対策は多くの費用が必要であるが,その効果はあまり大きくないことが予測される.一方で,幹線道路のみを利用した方が所要時間が短くなるにも関わらず抜け道利用割合が大きくなっている時間帯ODペアも多く存在しており,情報提供等の比較的コストが低い対策を行う方が費用対効果は高い可能性が示された.統計モデルを用いた抜け道交通要因の分析は行えたが,次年度実施予定の抜け道交通抑制型テレマティクス保険の効果検証実験のためのアプリーケーション開発が完成していないため,「やや遅れている」と自己評価している.次年度の実証実験に向けて完成させる予定である.幹線道路に比べて自動車走行台キロ当り事故率が高い生活道路の抜け道(通過交通)としての利用に着目し,「日常的に抜け道利用頻度が少ないほど自動車保険料が割り引かれる」というような保険プログラム(抜け道抑制型テレマティクス保険)の有効性について,2018年度は,そのコンセプトを想定したフィールド実験を計画・実施した.実験は次の3フェーズを設定し,各フェーズはそれぞれ1ヶ月間程度とした.フェーズ1は,被験者車両にGPSロガーを設置し,通常の経路選択傾向を捉える期間とした.フェーズ2は,被験者を1リワード群(経路選択状況により,報酬が追加されるというルール),2ペナルティ群(経路選択状況により,あらかじめ追加された報酬が減るというルール)という2群に分け,その効果を捉える期間とした.フェーズ3は,フェーズ2の1リワード群と2ペナルティ群の被験者を入れ替え,その効果を捉える期間とした.なお,ルールが適用されるのは事前に設定した対象区間のみとした.加えて,実験前後に,普段の運転行動や運転スタイルなどに関するアンケート調査を実施した.フィールド実験は2019年1月3月に被験者24名を対象として行い,分析に必要なデータが得られた.2020年度に,得られたデータの分析を行い,テレマティクス保険を活用した抜け道交通抑制可能性についての取り纏めを行う.なお,本フィールド実験については,2018年11月の豊橋技術科学大学人を対象とする研究倫理審査委員会にて承認を得た.また,実験前にインフォームドコンセントを行い,被験者全員が実験に関する同意書に署名をした.当初1年目に完了を予定していた,自動車プローブデータを活用した抜け道選択行動モデルの構築に想定以上に時間を要したことで,研究計画全体にやや遅延が生じ,当初3年目前半に予定していたフィールド実験の完了が3年目末日まで要した.当該実験データの分析・考察,およびその成果をまとめて学会発表や論文投稿を行う時間が必要であり,補助事業期間の延長を申請したため.今後はモデル分析等により抜け道交通要因の影響の大きさの定量的把握を実施する予定である.
霊長類モデルを用いたチクングニアウイルス感染病態解析

デング熱の媒介蚊でもあるヒトスジシマカにより媒介されるチクングニアウイルス(CHIKV)の霊長類マーモセットへの感染が成立することを確認し、ワクチンや抗ウイルス薬評価が可能なウイルス血症を来たし、接種3-7日後に肝酵素の上昇が示され,病理学的解析で肝臓に炎症所見を認め、kupper細胞にCHIKV特異的抗原が観察された。しかし、チクングニア熱に特徴的な関節炎症状を来たすことはなかったため、易感染性のIFNaR1欠損マウスにCHIKVの接種を試みたところ、関節を含む全身臓器でのウイルス増殖が観察され、CHIKV感染による関節炎の病態解析には、動物の遺伝子改変操作の必要性が示唆された。チクングニア熱の霊長類モデルとして、発熱・関節痛・血小板減少などヒトに類似の症状をきたすデング熱のデングウイルス感染霊長類モデルとして注目されているマーモセットを用い、一年目にチクングニアウイルス(CHIKV)感染実験を行ったところ、ウイルス血症を来たすことを確認したが、関節炎などヒトに類似した症状は来たさなかった。この感染実験では接種ウイルス量が高かったこともあり、接種ウイルス量を3段階にわけて感染成立ドーズを検討した。その結果10(4)pfuの接種ウイルス量で感染が成立した。CHIKV接種マーモセットの血液に対する生化学的試験および病理学的解析を行った結果,CHIKV接種後3-7日後にAST, ALT, LDHの上昇が示され,肝機能障害が示唆された.さらに肝臓の病義学的解析において肝のシングルセルネクローシス,細胞浸潤が観察された.CHIKVにおいても、ウイルスの標的細胞であるマクロファージや肝臓・リンパ節の類洞内皮細胞に存在するC型レクチンとの相互作用が観察され、レクチンとの相互作用はチクングニアウイルスの組織特異性に関与している可能性が示唆された。チクングニア熱の霊長類モデルとして、発熱・関節痛・血小板減少などヒトに類似の症状をきたすデング熱のデングウイルス感染霊長類モデルとして注目されているコモンマーモセット(Callithrix jacchus)を用いチクングニアウイルス感染実験を行ったところ、感染が成立しウイルス血症を来たすこと、わずかであるが発熱を来たす個体がいたことを確認したが、関節炎などヒトに類似した症状は来たさなかった。そのためコモンマーモセットのサイトカイン、T細胞レセプターなどの免疫学的遺伝子発現のRNA遺伝子レベルでの発現量測定法を開発するため、多種類の組織におけるハウスキーピング遺伝子を選定し、定量リアルタイムPCR法を開発した。チクングニアウイルス感染マーモセットによりヒトの病態に近い症状、特に関節炎を引き起こさせるため、in vitroでまずウイルス標的細胞に対する感染効率を高める方法を検討した。チクングニアウイルスの標的細胞であるマクロファージに発現するC型レクチンは、ウイルスの感染効率を高める分子として報告されている。そこでチクングニアウイルスのエンベロープ蛋白質を被ったシュードタイプ水疱性口内炎ウイルスを作成し、チクングニアウイルスのC型レクチン介在性細胞侵入機構を解析した。本研究では、これまで報告のあったDC-DIGN、DC-SIGNRに加え、LSECtinがチクングニアウイルスの細胞侵入に関与する可能性を明らかにした。チクングニアウイルス(CHIKV)感染マーモセットの血液に対する生化学的試験および病理学的解析を行った結果,CHIKV接種3-7日後にAST, ALT, LDHの上昇が示され,肝機能障害が示唆されたため、さらに肝臓を中心に病理学的に検討した結果肝のシングルセルネクローシス,細胞浸潤が観察されたが、さらにウイルス感染との関連を検討した結果、kupper細胞に特異的抗原が観察された.また、チクングニア熱は、しばしば関節炎をおこすことから、関節胞や滑膜を中心に解析したが顕著な変化を認めなかった。そこで、臨床分離株から病原性の強い株を選択するために、C57BL/6マウスに臨床分離株を皮下接種した。しかし、マウスは症状を示さず、血液、脾臓等で十分なウイルス遺伝子が検出できなかった。そこで、易感染性の免疫不全マウス(IFNaR1欠損マウス)に同ウイルスの接種を試みたところ、致死的感染を起こし、関節を含む全身臓器でのウイルス増殖が観察された。また、チクングニア熱患者血清を用いて確立した抗体検査系がマーモセットにも適用できることを確認した。ウイルス学チクングニアウイルスが新世界ザルであるコモンマーモセットに感染するかどうかを、一年目にパイロット的に実施し、感染の成立とウイルス血症を来たすことを確認した。しかし、当該P3動物実験施設に不具合が発生し、秋まで修理が長引いた。そのためようやく11月に低ウイルス量で感染実験を実施し、感染が成立することを確認した。

チクングニアウイルスが新世界ザルであるコモンマーモセットに感染するかどうかを、確認する実験をパイロット的に実施し、感染の成立とウイルス血症を来たすことを確認した。しかし、当該P3動物実験施設に不具合が発生し、修理が必要となりマーモセットを用いた実験は続行できなくなった。そのためチクングニアウイルス感染マーモセットによりヒトの病態に近い症状、特に関節炎を引き起こさせるため、C型レクチンに着目してin vitroでまずウイルス標的細胞に対する感染効率を高める方法を検討した。また、チクングニアウイルスはBSL3に規定されるウイルスであるが、チクングニアウイルスに近縁なオーストラリアのロスリバーウイルスはBSL2に規定されるウイルスである。ロスリバーウイルスはチクングニアウイルスに比べてヒトに対する病原性は低いが、関節炎に関しては同等の症状をきたす。そこで我々は手続きを踏んでBSLレベルの一段低い霊長類実験施設で実験可能なロスリバーウイルスを4株入手した。そしてVero細胞およびヒトスジシマカ由来のC6/36細胞を用いて増殖させマーモセットの感染実験用攻撃ロスリバーウイルスを準備した。経日的に剖検したCHIKV感染マーモセットの臓器におけるウイルス量および肝臓、腎臓、脾臓、リンパ節、骨髄、関節などの病理組織学的にさらに詳細に検討する。免疫染色によりウイルス抗原蛋白の有無や局在について検討する。免疫染色に用いる抗体は抗CHIKVポリクローナル抗体および抗アルファウイルス属共通単クローン抗体などを検討する。また、ウイルス遺伝子、ウイルス抗原陽性の組織細胞においてはC型レクチンの局在について免疫学的に、非感染組織細胞と比較検討する。特に関節に関しては、関節炎の有無にかかわらずウイルスRNA遺伝子のみならず関節液および滑膜の免疫学的遺伝子発現をRNA遺伝子レベルで測定し、血清中の免疫学的遺伝子RNA発現量と比較検討する。また関節包、滑膜についてはウイルス遺伝子の存在に加えて病理学的かつ免疫学的に検討する。チクングニアウイルスあるいはロスリバーウイルスをマーモセットに皮下接種(下肢)する。接種ウイルス量を3段階にわけて感染成立ドーズを検討する。各個体にテレメトリーを装着し体温、活動性をPCにてモニターし、発熱・発疹・関節炎の有無、白血球低下や血小板低下の有無、肝機能や腎機能障害などを確認しつつウイルス血症の高さおよび期間と接種ウイルス量との関係を同定する。ウイルスを接種したマーモセットは、経日的に剖検し臓器におけるウイルス量および肝臓、腎臓、脾臓、リンパ節、骨髄、関節などの病理組織学的検討を行う。特に免疫染色によりウイルス抗原蛋白の有無や局在について検討する。免疫染色に用いる抗体は抗チクングニアウイルスポリクローナルウイルスおよび抗アルファウイルス属共通単クローン抗体などを検討する。特に関節に関しては、関節炎の有無にかかわらずウイルスRNA遺伝子のみならず関節液および滑膜の免疫学的遺伝子発現を平成12年度に確立した方法により、RNA遺伝子レベルで測定し、血清中の免疫学的遺伝子RNA発現量と比較検討する。
霊長類の脳の形態的および機能的性分化の特性

脳の性分化の特性は齧歯類と霊長類とでは大きく異なる。脳の性分化の臨界期は齧歯類では新生児期であるが、霊長類では胎生期である。さらに霊長類ではアンドロゲンがエストロゲンに転換されず、そのまま働いていると考えられる。また、霊長類の脳の性分化における芳香化酵素の必要性やアンドロゲン受容体の役割も不明である。本研究は、「霊長類の脳の性分化には、アンドロゲンがそのまま働いて、必ずしも芳香化酵素は必要ではない」という仮説に基づき、ヒトに近縁な実験動物であるマカクザルを用い、性ステロイドホルモンと転換酵素、さらにその受容体の、脳の形態的性分化と機能的性分化、行動への関与について調べた。当研究所個別ケージ飼育のカニクイザルおよびニホンザルをTimed Mating法により交配し、受胎日の明らかな妊娠ザルを作成し、一部はコントロールとして出産後ただちに4%パラフォルムアルデヒドを心臓より灌流、全身を固定し、脳および性腺の組織学的検索を行った。残りの妊娠ザルはそれぞれテストステロン、ジハイドロテストステロンまたはエストロゲンを投与した。これらのサルから生まれた新生児は2群に分け、一方は出生後定期的に新生児の行動観察ならびに脳のMRI画像検査を行い、性差の検討を行った。また残りの新生児は外生殖器などのマクロの形態学的検査、ついでコントロールと同様に4%パラフォルムアルデヒドを心臓より灌流、全身を固定し、脳および性生腺の組織学的および免疫組織学的検索を行つた。その結果、ステロイドホルモン負荷の妊娠ザルから生まれた新生児に乳頭ならびに外生殖器肥大が認められた。また、ホルモン投与個体由来の新生児の母子間距離は、生後発達と共に拡大するという定型的なパターンとは異なる行動を示すことを見いだした。さらに免疫組織化学法によるエストロゲン受容体α、β、アンドロゲン受容体含有細胞の脳内分布に性差が観察された。また残りの新生児は外生殖器などのマクロの形態学的検査、ついでコントロールと同様に4%パラフォルムアルデヒドを心臓より灌流、全身を固定し、脳および性腺の組織学的および免疫組織学的検索を行った。
経頭蓋直流電気刺激の脳卒中片麻痺上肢リハビリテーションへの応用

経頭蓋直流電気刺激(Transcranial direct current stimulation;tDCS)による非侵襲的脳刺激とリハビリテーションの組み合わせによる新たな脳卒中片麻痺上肢に対するリハビリテーション(以下リハ)アプローチを開発した。tDCSのリハとの併用いより、上肢機能の改善を認めた。さらに、随意運動時における運動野における脳活動も改善を認め、上肢機能の改善も治療後3ヶ月まで持続していた。経頭蓋直流電気刺激(Transcranial direct current stimulation; tDCS)による非侵襲的脳刺激とリハビリテーションの組み合わせによる新たな脳卒中片麻痺上肢に対するリハビリテーション(以下リハ)アプローチの開発を目的とし、本年度は実験(1)健常成人におけるtDCS前後における運動野脳活動の変化の検討(2)脳卒中後重度片麻痺患者(1例)におけるtDCSと上肢訓練との併用効果の検討を行った。tDCS前後における運動野における神経活動は、手指運動イメージ時のを事象関連脱同期化(ERD)として記録した。(1)の結果では、陽極刺激では運動野神経活動の亢進を認め、ERDの増強を認めたが、陰極刺激ではERDの減弱を認め、何も刺激を行わないsham刺激では明らかな変化を認めなかった。本研究によりtDCSは運動イメージにおける運動野神経活動を修飾することが可能であることが示された。この結果を応用することにより、重度麻痺により麻痺手の随意運動が不能な脳卒中患者においてもtDCSと運動企図により運動野神経活動の可塑的変化を来たすことが可能であると考えられ、実験(2)を行った。1週間の損傷半球運動野への陽極tDCS刺激と上肢訓練により、運動企図時の損傷半球におけるERDの増強を認め、重度麻痺患者においても、tDCSにより、損傷半球運動野神経活動に可塑的変化が生ずることが示された。経頭蓋直流電気刺激(Transcranial direct current stimulation ; tDCS)による非侵襲的脳刺激とリハビリテーションの組み合わせによる新たな脳卒中片麻痺上肢に対するリハビリテーション(以下リハ)アプローチの開発を目的とし、本年度は昨年度に引き続き脳卒中後重度片麻痺患者におけるtDCSと上肢訓練との併用効果の検討を行い、症例数を増やした。また、重度片麻痺患者における上肢リハへの応用としてBrain-Machine Interfaceを用いた上肢訓練とtDCSの併用プログラム(10日間)を施行し、その上肢機能ならびに脳活動の変化を検討した。脳卒中片麻痺患者においては、tDCSとリハを組み合わせることにより、損傷半球でのERDの増強効果が認められ、通常リハに比較してtDCS併用による相乗効果の可能性が示唆された。また重度片麻痺患者においてもtDCSとBMIを組み合わせることにより、麻痺側上肢機能の臨床的評価の改善が認められただけでなく、筋電図学的な筋活動の増加および経頭蓋磁気刺激による皮質運動野の興奮性の増加を認め、運動野皮質の可塑的な変化が確認された。通常のリハでは上肢機能の改善が困難な慢性期重度片麻痺患者でも、本法により機能改善の可能性が見込まれ、新たな脳卒中リハの手法としての有用性が見込まれた。経頭蓋直流電気刺激(Transcranial direct current stimulation;tDCS)による非侵襲的脳刺激とリハビリテーションの組み合わせによる新たな脳卒中片麻痺上肢に対するリハビリテーション(以下リハ)アプローチの開発を目的とし、健常人におけるtDCS前後における手指運動想起時における脳波を測定し、事象関連脱同期化event related desynchronization(ERD)の変化を検討した。anodal tDCS後には、運動想起時の運動野におけるERDの増強を認めることを確認した。この結果はJournal of Neuroengineering and Rehabilitation(2010)に発表。この結果を踏まえ、脳卒中患者においても同様にtDCSの前後において、麻痺側上肢の運動想起時のERDの即時的変化を測定した。脳卒中患者においても、損傷半球運動野に対するanodal tDCSにより、運動想起時の運動野におけるERDの増強を認め、運動野の活動の増強が可能であった。さらに、5日間の損傷半球運動野へのanodal tDCSを慢性期脳卒中患者へ施行した。5日間の介入の結果、損傷半球における運動想起時のERDは増加を認め、麻痺側上肢機能の改善を認めた。麻痺側上肢機能の改善は介入後3カ月後においても維持されていた。さらに重度片麻痺患者における上肢リハへの応用としてBrain-Machine Interfaceを用いた上肢訓練とtDCSの併用プログラム(10日間)を施行し、その上肢機能ならびに脳活動の変化を検討した。tDCSとBMIの組合せにより、重度片麻痺患者においても上肢機能の改善を認め、その改善は介入後3カ月後まで維持されていた。
CAD/CAM技術を応用した義歯作製法の開発

CAD/CAMによる全部床義歯の作製を可能とするために、マシニングセンタによる切削加工により全部床義歯を作製し、その加工精度を検証した。マシニングセンタによる加工精度は高く、CAD/CAMを応用することにより使用可能な全部床義歯が作製可能であることが示唆された。高齢者の多くは義歯を装着しており、新義歯製作の際には、少なく見積もっても10回以上の通院が必要となり、大きな身体的負担となっている。また、義歯製作の技工行程は30年来変わることがなく、煩雑なものである。この行程の省力化と高齢者の通院回数の削減を図るために、CAD/CAM技術を応用し総義歯作製をすること目指した。今回行った研究ではCAD/CAM技術を応用した義歯の加工精度を検証した。一般的な総義歯を3次元デジタイザ(Atos)にてデジタイズし、3次元データを製作した。PC (Precision, DELL)と3D CADソフト(Solidworks2007)を用いて上顎総義歯の3次元データを加工し完成させた。得られた3次元データを元に、5軸マシニングセンタ(VARIAXIS 200)を用いてアクリルを義歯形態に切削加工した。切削加工された義歯を3次元デジタイザにてデジタイズし、元の3次元データとの偏差を偏差測定ソフト(ATOS Viewer)にて測定した。その結果、偏差は頬側研磨面で0.1mm、口蓋側研磨面で0.2mm、粘膜面で0.1mmおよび咬合面で0.1mmであった.歯間部においては0.02mmから0.6mmであった。このことからマシニングセンタによる義歯の切削加工は、臨床応用に耐えうる十分な精度を持っているということが明らかとなった。一般的な上顎全部床義歯と人工歯を用意し、コーンビームCTを用いてスキャンした。スキャンしたデータはDicomデータといりスライスデータとなる。このdicomデータをDicom ViewerにてSTL形式の3Dデータに変換した。次に3次元CADソフト(CATIA)を用い全部床義菌をデザインした。全部床義歯の3Dデータから床の部分だけのデータを取り出し、その上に新しく取り込んだ人工歯の3Dデータを用い、人工歯配列を行った。人工歯を配列した後、歯肉を形成し、全部床義歯の形態を完成し、このデータをマスターデータとした。ここから、人工歯のみを差し引いた形状を作製し、この床のみのデータをとに次3次元CAMソフトを用いて、カッテイングパズを作製し,同時5軸CNCマシニングセンタを用いて,アクリルレジンを切削加工した。この切削加工された床に人工歯を接着性レジンセメントにて接着させ、全部床義歯を完成させた。この全部床義歯を3次元デジタイザにてデジタイズし3Dデータを作製した。そして3次元測定ソフトウェアを用いて、この完成義歯の3Dデータとマスターデータを重ね合わせることにより偏差測定を行った。その結果、義歯の切削加工は高く、臨床応用に耐えうる十分な精度を持っているということが明らかとなった。
ゲノミクス・プロテオミクス・遺伝学的解析によるホヤ変態機構の解明

本研究はホヤの変態期に働く遺伝子カスケードを、ゲノミクス、プロテオミクス、そして遺伝学的手法を駆使した解析を行うことにより明らかにし、ホヤ変態メカニズムの全容を解明することを目的としている。本年度は特に遺伝学と神経系に着目したアプローチからの研究を進めた。前年度単離した突然変異体tail regression failed(trf)は、正常な幼生にまで発生し付着する。しかし付着に伴った変態の開始に異常を生じ、尾部の吸収や付着突起の縮退、脳胞彩態の変化が生じない。一方体幹部の変態現象である成体組織の成長やアンプラの形成は認められる。この突然変異体を詳細に解析し、この変異体では尾部吸収に必要なアポトーシスが生じないこと、神経系に異常が生じている可能性が高い一方で、神経系の形態には異常がないことを確かめた。この変異体の表現型を、変態イベントが自律的に生じる突然変異体swimming juvenileと比較し、ホヤの変態現象は独立した4つのグループに分けられることを明らかにした。続いてホヤの変態に必要な神経回路網を同定するため、神経伝達物質並びにその阻害剤の変態への影響を調べ、ホヤの変態に関係する少数の神経細胞群を特定した。さらにホヤ幼生から変態期にかけてのの神経系や成体組織の形成過程を詳細に調べるため、これらの組織で特異的にレポーター遺伝子を発現させるトランスジェニック系統を作製した。この系統を用いて、変態過程における神経系や成体組織の変化を記述した。以上2年間の研究から、ホヤ変態の基礎的パスウェイを解明し、それに関わる分子、細胞を同定した。今後の目標は本研究で得られた情報を有機的につなげ、変態メカニズムの全体を明らかにすることである。本研究は、ホヤの変態期に働く遺伝子カスケードを、ゲノミクス、プロテオミクス、そして遺伝学的手法を駆使した解析を行うことにより明らかにし、ホヤ変態メカニズムの全容を解明することを目的としている。本年度は、ゲノミクス、プロテオミクス、遺伝学の全てのアプローチからの研究を進めた。ゲノミクス的解析では、カタユウレイボヤの変態に異常を示す突然変異体swimming juvenileについて、マイクロアレイを用いて遺伝子発現を正常型個体と比較し、突然変異体において上昇、もしくは減少している遺伝子を突き止めた。続いてその遺伝子の発現をReal-time PCR法により再確認し、両方の手法で変異体と正常型で発現に差が認められる遺伝子のリストを作製した。これらの遺伝子のうち、2個に着目してモルフォリノオリゴによる機能阻害実験を進めている。プロテオミクスにおいては、ホヤ幼生において変態をコントロールする中心として働く付着突起に着目し、幼生から付着突起のみを集め、2次元ゲル電気泳動による解析にかけた。その結果、付着突起は幼生の他の領域と比較してタンパク質の存在が特異であることが判明した。これらのタンパク質について、包括的に同定する必要があるため、徳島大学の谷口教授の協力の下、タンデムマスを用いての付着突起に存在するタンパク質の同定を試みた。その結果、100を超えるタンパク質の断片配列のリストを得た。今後、このリストの中からホヤ変態に関わるタンパク質を同定することを目指している。遺伝学的解析では、一つ重要な変異体を単離した。tail regression failure(trf)と名付けた変異体は、正常な幼生にまで発生し付着する。しかし付着に伴った変態の開始に異常を生じ、尾部の吸収が生じない。この変異体の観察から、ホヤの変態には少なくとも2つの独立したパスウェイが存在することが明らかになった。
積分型二次形式制約を用いた構造系と制御系の同時最適設計法の開発に関する研究

昨年度,制御系と構造系の同時最適設計法の開発の簡単な応用例として製作した非ホロノミック2輪車の研究から明らかになった同時最適設計法を開発する場合の種々の問題点や課題,それらの解決の糸口を基に,本年度は,より一般的なシステムとして自動車の4輪操舵システムを対象とし,入力偏差を用いた評価規範を提案として,ロバスト制御系と構造系の同時最適設計法の開発に対する研究を行なった.まず,入力偏差の2乗誤差積分による積分型二次形式制約を提案し,これを用いて,二段階でロバスト制御系と構造系の同時最適設計を行なう手法を開発した.第一段階は,構造系の物理パラメータを制御し易さの観点から評価するとともに,与えられた範囲と制約の中でもっとも適したパラメータ値を導出するものであり,第二段階は,第一段階で得られた構造系の物理パラメータ値に計測誤差や経年変化による不確かさが存在することを想定して,このような不確かさに対してロバストなシステムになるようMinimax最適化の概念を基にロバストコントローラを設計するものであり,この結果を8月にドイツで開かれた国際会議The 5th European Control Conferenceにて講演発表した.また,定式化された最適化問題を効率良く解くための最適化ツールの開発に関する研究も同時に行なった.昨年度は,問題の解がパレート最適になる場合に対応するため,パレート分割手法を用いた遺伝的アルゴリズムを開発したが,本年度は,これをさらに洗練化させた.一方,制御系のロバスト性まで考慮した場合の一般的なシステムの同時最適設計問題においては,パレート解の問題に加え,かなり複雑な形状をもち局所解を無数にもつ多峰性の評価関数となるため,局所解から脱出し最適解に効率良く到達するメカニズムが必要となることがわかった.このため,ノイズ項をともなったホップフィールド型ニューラルネットワークをツールとして利用するために,1).確定的なものとしてカオス時系列から発生されるノイズを用いたもの2).確率的なものとして,シミュレーティッドアニーリングを用いたガウシアンマシンをそれぞれ開発し,性能比較と定式化されたロバスト制御系と構造系の同時最適設計問題の適性を検討した.この研究は現在まだ進行中であるが,現在までの結果では,カオス時系列によるノイズを用いた方が性能的にもまた,問題との適性の面でもやや優れていることが明らかになり,これを本年5月に開かれる国際会議The Fourth Asian Fuzzy Systems Symposiumにて発表予定である.本年度は,制御系と構造系の同時最適設計法の開発のため,簡単な応用例として非ホロノミック2輪車を対象として考察および実験機の製作等を行なった.まず,非ホロノミック2輪車のコーナリング性能を向上させるアクティブピッチングコントロールという制御手法を考案した.このアクティブピッチングコントロールとは,コーナリング時の加減速によって生じるピッチング運動を制御することで,重心移動を積極的に生じさせ,これによりコーナリング性能を向上させるものである.このため,あらかじめ重心移動を生じさせやすいように構造系を設計する必要がある.この点に特に留意し,構造系と制御系の同時最適設計の思想の下,この簡単かつ具体的応用例として,実験用小型車両を実際に製作した.また,製作した実験機によりスラローム走行を行なわせ,アクティブピッチングコントロールと同時最適設計の有効性を確認するとともに,一般的なシステムに対して,同時最適設計法を開発する場合の種々の問題点や課題を洗い出した.この結果,より一般的なシステムに対しては,定式化された最適化問題の解がパレート最適になることが予想されることがわかったため,この問題を効果的に解くための最適化手法として,パレート分割手法を用いた遺伝的アルゴリズムを開発した.これは,定式化された最適化問題の目的関数空間における解のパレート境界面への分布の偏りを抑制し,境界面上で均一かつ広範囲に分布する解集合を導出するものである.これにより,同時最適設計問題において,設計者が設計仕様において最も好ましいと思われる領域の解を集中的に探索することが可能となる.昨年度,制御系と構造系の同時最適設計法の開発の簡単な応用例として製作した非ホロノミック2輪車の研究から明らかになった同時最適設計法を開発する場合の種々の問題点や課題,それらの解決の糸口を基に,本年度は,より一般的なシステムとして自動車の4輪操舵システムを対象とし,入力偏差を用いた評価規範を提案として,ロバスト制御系と構造系の同時最適設計法の開発に対する研究を行なった.まず,入力偏差の2乗誤差積分による積分型二次形式制約を提案し,これを用いて,二段階でロバスト制御系と構造系の同時最適設計を行なう手法を開発した.

第一段階は,構造系の物理パラメータを制御し易さの観点から評価するとともに,与えられた範囲と制約の中でもっとも適したパラメータ値を導出するものであり,第二段階は,第一段階で得られた構造系の物理パラメータ値に計測誤差や経年変化による不確かさが存在することを想定して,このような不確かさに対してロバストなシステムになるようMinimax最適化の概念を基にロバストコントローラを設計するものであり,この結果を8月にドイツで開かれた国際会議The 5th European Control Conferenceにて講演発表した.また,定式化された最適化問題を効率良く解くための最適化ツールの開発に関する研究も同時に行なった.昨年度は,問題の解がパレート最適になる場合に対応するため,パレート分割手法を用いた遺伝的アルゴリズムを開発したが,本年度は,これをさらに洗練化させた.一方,制御系のロバスト性まで考慮した場合の一般的なシステムの同時最適設計問題においては,パレート解の問題に加え,かなり複雑な形状をもち局所解を無数にもつ多峰性の評価関数となるため,局所解から脱出し最適解に効率良く到達するメカニズムが必要となることがわかった.このため,ノイズ項をともなったホップフィールド型ニューラルネットワークをツールとして利用するために,1).確定的なものとしてカオス時系列から発生されるノイズを用いたもの2).確率的なものとして,シミュレーティッドアニーリングを用いたガウシアンマシンをそれぞれ開発し,性能比較と定式化されたロバスト制御系と構造系の同時最適設計問題の適性を検討した.この研究は現在まだ進行中であるが,現在までの結果では,カオス時系列によるノイズを用いた方が性能的にもまた,問題との適性の面でもやや優れていることが明らかになり,これを本年5月に開かれる国際会議The Fourth Asian Fuzzy Systems Symposiumにて発表予定である.
スギ花粉舌下免疫療法がヒノキ花粉症に与える効果の免疫学的アプローチによる検証

本研究ではスギ花粉症に対する舌下免疫療法が一般診療として開始された2014年以降に治療を開始した症例を対象とした。当科で2014年に治療を開始した症例は30例であったが、そのうち5例は近医への転院を希望し、1例は治療脱落例であった。まずはスギ花粉症の効果について検討するために行ったアンケート調査をまとめた。スギ花粉飛散数は2015年(1年目)は2911個、2016年(2年目)は3304個、2017年(3年目)は1827個であった。舌下免疫療法の効果については、効果ありが1年目では66.7%、2年目では83.3%、3年目では100%であった。治療の満足度は1年目では66.7%、2年目では79.2%、3年目では91.7%が満足と回答していた。鼻炎治療薬の使用状況は、使用なしの割合をみると1年目は23.3%、2年目は54.2%、3年目は58.3%であった。アンケートの結果をまとめると、花粉飛散用量の違いがあり客観的な知見とは言い難いが、概ね治療年数を重ねることで効果は増強していることが示唆された。スギ花粉特異的IgE抗体価の変動を見てみると、治療開始後に速やかに抗体価は上昇した。その後の変化は、各年の花粉飛散期後の上昇はある程度抑えらえており、年々低下している傾向にあった。現在ヒノキ花粉特異的抗体についても測定しており、その変動を検証している。また、各年の花粉飛散期前後の採血から抽出した末梢血単核球をスギ花粉抗原で刺激し、Th2サイトカイン産生細胞、制御性T細胞、病原性Th2細胞の検討を行ったところ、治療効果が比較的明らかに認められた症例ではTh2サイトカイン産生細胞の増加抑制、制御性T細胞の誘導、病原性Th2細胞の増加抑制が認められた。現在末梢血単核球をヒノキ抗原で刺激し、検討を進めている。スギ花粉症患者の採血方から抽出した末梢血単核球をスギ花粉抗原で刺激した際の免疫学的反応はこれまでにも経験があったが、ヒノキ花粉抗原刺激に関しては新たな試みであり、validationに時間を要した。1.ヒノキ花粉特異的抗体の測定:保存血清を用いて、ヒノキ花粉特異的IgEおよびIgG4を測定する。う。3.Pathogenic Th2細胞の検討:PBMC中のCD4+ T細胞におけるST2の発現と機能を検討する.IL-33とヒノキ花粉の主要アレルゲンであるCha o 1とCha o 2を混合した試薬の有無で8日間培養したPBMCを用いてフローサイトメトリーによる表面抗原の検討、細胞内染色によりサイトカイン産生の検討を行う。う。

3.Pathogenic Th2細胞の検討:PBMC中のCD4+ T細胞におけるST2の発現と機能を検討する.IL-33とヒノキ花粉の主要アレルゲンであるCha o 1とCha o 2を混合した試薬の有無で8日間培養したPBMCを用いてフローサイトメトリーによる表面抗原の検討、細胞内染色によりサイトカイン産生の検討を行う。スギ花粉症患者の採血方から抽出した末梢血単核球をスギ花粉抗原で刺激した際の免疫学的反応はこれまでにも経験があったが、ヒノキ花粉抗原刺激に関しては新たな試みであり、validationに時間を要した。本格的な実験開始できなかったため、次年度の使用額を増やして実験を進める予定である。
ヘテロ原子含有ピッチ系活性炭素繊維の製造と活性化

環境汚染は大きな問題に成っている。活性炭および活性炭素繊維(ACF)は排煙脱硫/脱硝能、脱臭や有毒ガス除去などの空気浄化能と産業廃水処理能があることが知られ、注目を浴びている。特に、窒素含有率が高い活性コ-クスやPAN(polyacrylonitrile)系ACFは、他の活性炭およびACFに比べきわめて高い性能を示すことが報告されている。一方、低脱硫能しか示さない活性炭でもNH_3,HCNあるいは含窒素化合物処理により窒素含有率を増加させると、顕著に脱硫能が向上することが見いだされており、表面窒素官能基が脱硫に重要であることが示唆される。脱硝反応でも表面窒素官能基が重要であることが多数報告されている。また、ACFを触媒としたジクロロエタンの脱塩化水素による塩化ビニルの合成においても、ACFの窒素含有率が触媒活性に比例することが報告されている。窒素含有芳香族化合物を原料として合成したピッチを原料として製造した活性炭素繊維(ACF)は塩基性が高く、上述の反応に優れた性質を有すると期待される。本研究では九州大学と大韓民国の全南大学および忠南大学と共同して、AlCl_3を触媒として用い、数種の窒素含有芳香族化合物を原料としたピッチの重合と生成ピッチの構造解析および炭化性について調べた。さらに、HF/BF_3触媒を用い、キノリンおよびイソキノリンを原料とした含窒素ピッチの重合とACFの製造についても調べた。以下に実施した研究項目を示す。1.出発物質(キノリン及びイソキノリン)の窒素位置の違いが含窒素ピッチの重合機能、含窒素ピッチの化学構造、または炭化特性にどのような影響を及ぼすかを調べるた。2.イソキノリン-ピッチは塩基性が高く活性炭素繊維原料として優れた物性を持つと期待されるが、ピッチ収率が低い。ニトロエタンあるいはニトロベンをAlCl_3との共触媒として用い、イソキノリンのピッチ収率を上げる研究をした。3.二つの窒素の位置がそれぞれ違う三種類の含窒素環化合物、ジアザナフタレンを原料とする含窒素ピッチの重合と炭化において、窒素位置の違いが重合反応性及び炭化物の物性に及ぼす影響を調べた。4.HF/BF_3触媒を用い、キノリンおよびイソキノリンを原料とした含窒素ピッチの重合とACFの製造について調べた。この結果、以下の結果が得られた。1.キノリン-ピッチは高い収率と窒素含有量を呈するが、イソキノリン-ピッチは収率が低く、重合反応中、多くの窒素が脱離している。また、生成コ-クスの光学組織もキノリン-ピッチが流れ性異方性組織を、イソキノリン-ピッチはモザイク組織を呈するなど、すべての物性が著しく異なることを見い出した。出発原料の窒素位置の違いが生成ピッチやコ-クスの物性に強く影響することを明らかにした。2.α位置の窒素をもつ含窒素環化合物はカオチン重合によってナフテン構造を含む中間体が生成し、脱窒素反応もおこらず、異方性コ-クスが生成するが、β位置の窒素は塩基性が強いのためAlCl_3と錯体を形成し、カオチン重合が進まず、開環反応による脱窒素が起こると考えられる。また、β位置の窒素の塩基性は窒素含有量に対してα位置の窒素より10倍程度高いことを明らかにした。3.ニトロエタンあるいはニトロベンゼンをAlCl_3対して0.1から0.3モル比添加することによってピッチ収率、分子量、窒素含有量、炭化収率やコ-クスの塩基性を向上させることが達成された。また、ニトロエタンとニトロベンゼンを添加することによってコ-クスの光学組織が完全な等方性組織に変わることも見い出し、等方性コ-クス製造の反応にも期待される。4.HF/BF_3を触媒として用い、合成したキノリン、イソキノリン-ピッチは紡糸性が良く、高い塩基性のコ-クスを生成することから活性炭素繊維のプレカーサーとして期待される。5.キノリン、イソキノリン-炭素繊維は市販の汎用炭素繊維と同程度または、優れた機械的物性を示した。また、キノリン、イソキノリン-活性炭素繊維は市販の活性炭素繊維(PAN系とピッチ系)より塩基性が高く、特にキノリン-活性炭素繊維はPAN系活性炭素繊維より1.5倍程度のSO_2吸着量を示し、触媒あるいは吸着材としての良い活性と性能が期待できる。

本研究では九州大学と大韓民国の全南大学および忠南大学と共同して、AlCl_3を触媒として用い、数種の窒素含有芳香族化合物を原料としたピッチの重合と生成ピッチの構造解析および炭化性について調べた。さらに、HF/BF_3触媒を用い、キノリンおよびイソキノリンを原料とした含窒素ピッチの重合とACFの製造についても調べた。以下に実施した研究項目を示す。1.出発物質(キノリン及びイソキノリン)の窒素位置の違いが含窒素ピッチの重合機能、含窒素ピッチの化学構造、または炭化特性にどのような影響を及ぼすかを調べるた。2.イソキノリン-ピッチは塩基性が高く活性炭素繊維原料として優れた物性を持つと期待されるが、ピッチ収率が低い。ニトロエタンあるいはニトロベンをAlCl_3との共触媒として用い、イソキノリンのピッチ収率を上げる研究をした。3.二つの窒素の位置がそれぞれ違う三種類の含窒素環化合物、ジアザナフタレンを原料とする含窒素ピッチの重合と炭化において、窒素位置の違いが重合反応性及び炭化物の物性に及ぼす影響を調べた。4.HF/BF_3触媒を用い、キノリンおよびイソキノリンを原料とした含窒素ピッチの重合とACFの製造について調べた。この結果、以下の結果が得られた。1.キノリン-ピッチは高い収率と窒素含有量を呈するが、イソキノリン-ピッチは収率が低く、重合反応中、多くの窒素が脱離している。また、生成コ-クスの光学組織もキノリン-ピッチが流れ性異方性組織を、イソキノリン-ピッチはモザイク組織を呈するなど、すべての物性が著しく異なることを見い出した。出発原料の窒素位置の違いが生成ピッチやコ-クスの物性に強く影響することを明らかにした。2.α位置の窒素をもつ含窒素環化合物はカオチン重合によってナフテン構造を含む中間体が生成し、脱窒素反応もおこらず、異方性コ-クスが生成するが、β位置の窒素は塩基性が強いのためAlCl_3と錯体を形成し、カオチン重合が進まず、開環反応による脱窒素が起こると考えられる。また、β位置の窒素の塩基性は窒素含有量に対してα位置の窒素より10倍程度高いことを明らかにした。3.ニトロエタンあるいはニトロベンゼンをAlCl_3対して0.1から0.3モル比添加することによってピッチ収率、分子量、窒素含有量、炭化収率やコ-クスの塩基性を向上させることが達成された。また、ニトロエタンとニトロベンゼンを添加することによってコ-クスの光学組織が完全な等方性組織に変わることも見い出し、等方性コ-クス製造の反応にも期待される。4.HF/BF_3を触媒として用い、合成したキノリン、イソキノリン-ピッチは紡糸性が良く、高い塩基性のコ-クスを生成することから活性炭素繊維のプレカーサーとして期待される。5.キノリン、イソキノリン-炭素繊維は市販の汎用炭素繊維と同程度または、優れた機械的物性を示した。また、キノリン、イソキノリン-活性炭素繊維は市販の活性炭素繊維(PAN系とピッチ系)より塩基性が高く、特にキノリン-活性炭素繊維はPAN系活性炭素繊維より1.5倍程度のSO_2吸着量を示し、触媒あるいは吸着材としての良い活性と性能が期待できる。