hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
言語障害に伴う学習の問題を早期予防するコンピュター指導法の効果についての研究

研究1)言語学習障害児が読み書き困難を克服するためのCALL(computer-assisted language learning:コンピューターを使った言語学習)プログラムを開発した。プログラムは、評価と学習から構成されており、事前評価をしないとゲームに進めない。評価は音読および50音表完成課題で大人が記録する。学習はゲームを通じて行い、内容は読み書きの基礎である音韻意識、デコーディング(音-文字の対応)、キーワード(意味的アプローチ)である。音韻意識には「ボールで遊ぼう」「ロボットを作ろう」、デコーディングには「実のなる木」「山へ行こう」、キーワードには「サーカス」「飛行機に乗ろう」「城を作ろう」という複数のゲームが用意されている。3つの観点から読み書き能力の向上を図り、一定以上の成績に到達しないと次の段階に進めない。3名の言語学習障害児に行った予備試行実験では、全員意欲的に取り組むが、ゲームの規則性の読み取り能力のみならず、注意集中力など行動面の問題が達成度に影響することが分かった。研究2)実施対象児である言語学習障害児を発見するための通常学級用スクリーニングテストを開発した。語の認知、ひらがなの聴写など主にかなのデコーディングを評価するスクリーニングであるが、学校全体の特別支援体制作りの一環として2年生に夏休み前学級単位で一斉に担任が実施する。スクリーニングテストで成績不振の場合、保護者に了解を得、種々の個別掘り下げ検査を行った上で躓きの背景を判定する。平成15・16年度で那須塩原市の小学2年生(230名)にスクリーニングテスト・個別掘り下げ検査を実施した結果、11名(4.8%)が学習障害と判明し、言語学習障害発見の方法を確立した。今後の研究課題CALLプログラムを言語学習発達障害児群・健常児群に一定期間組織的に適用し、読み書き能力・リテラシースキルの向上への効果を測定し、また、適用を通じてプログラムの実用化を図る。初年度、言語障害に伴う学習の問題を予防するために書きことば習得を支援するコンピュター指導プログラムを開発するため、研究1)-3)を実施した。研究1)プログラム内容の作成を3つの方法で進めた。(2)米国の教育現場で使用されているプログラムを参考に、日本語の音韻意識向上を目指す「サーカス」、語彙の増加を図る「ふうせん」の2つの試作品を作成した。(3)プログラム使用前後の評価法開発のため、音読や情報処理速度の評価、音韻意識(音節削除・逆唱)、表出語彙の課題を開発した。研究2)6-12歳の言語障害児15名の事前調査を行った。(1)研究代表者が直接課題(WISC-III、K-ABC、行動観察、生育歴調査など)を実施し、言語学習障害児と判断された15名について、言語発達、読み書き、音韻意識、語彙の評価を行った。(2)対象児を関係機関に依頼し募集したが、臨床像についての共通理解が未だ確立していないことが判明したため、現場で実施可能な個々の子どもの発達や障害を評価法を開発し、その結果に基づく臨床プロフィールの描き方を指導することが必要であることが分かった。研究3)6-10歳の健常児50名の話しことばと書きことばの発達に関する調査および結果の分析を行った。健常児50名については言語学習障害児の指導前後の評価法開発に必要なものを中心に調査した。その健常データに基づくと、読み書き障害を呈する子どもは重症度(軽度、中度、重度など)、或いは、読み書きの問題種類(音読、読解など)が異なっても音韻意識の課題が共通してできないことが判明した。

2年目の研究の焦点は、コンピュター指導法を適用する対象児を通常学級で発見する方法を開発する(研究1)、指導目標をかな文字習得に絞り、基礎力を音、decoding、意味の3面から捉えたプログラム内容を作成する(研究2)、さらに指導後の効果側的が可能になるような評価プログラムを作成する(研究3)こととした。研究1)通常学級に在籍する学習障害児をスクリーニングによって発見する方法を開発して指導対象児を選定した。(1)言語障害に伴う学習障害は主に読み書きの問題として顕現しやすいことが分かってきているため、学習の躓きがあるかどうかを「ひらがな単語を聴写する力」から評価する方法を開発した。(2)栃木県西那須野町立南小学校2年生全員(80名)に1学期の期末に一斉に実施した。(3)成績が低い子ども10名(男8、女2)についてK-ABC、言語検査(ITPA、PVT)などを実施して掘り下げ調査を行った。(4)その結果、軽度発達障害7名(1名失読症、3名学習障害、1名言語障害、2名高機能広汎性発達障害)および2名境界線知能、1名健常(行動面の問題あり)と判明した。(5)少なくとも通常学級の8.8%が指導対象児となった。研究2)3つのかな文字習得ソフトプログラムの開発を開発した。それぞれレベル13を設け段階的に難しくなるように工夫した。(1)音韻意識の向上:語音の数を数える、語音の位置を見つける、語音を削除する(2)Decodingスキルの向上:聞いた音と文字の連合スキルを向上させるため(3)意味を補助とした文字の認識向上:キーワード方式による意味一文字の連合、文字を入れて絵の中のことばを完成する、絵と書かれたことばの連合研究3)指導前・指導後の評価プログラム試作品の作成初年度の健常児の研究結果から、(1)50音表完成、(2)かな音読の2つを指導の前後で実施して効果測定できるプログラム原案を作成し、試作品を発注した。最終年度は研究1-3を行い、今後の課題を検討した。(1)プログラムは、事前評価-学習-事後評価から構成される。(2)事前・事後評価はともに単文字、単語(有意味語・無意味語)、漢字の音読および50音表完成課題からなり、内容も同じである。(3)学習はゲームを通じて行い、子どもに自己学習への取り組み意欲を持たせるようになっている。ゲーム内容は、音韻意識(読み書きの基盤)、decoding(直接的な音-文字の対応)、キーワード(意味的アプローチ)の3つの能力向上を図るものである。音韻意識には「ボールで遊ぼう」「ロボットを作ろう」、decodingには「実のなる木」「山へ行こう」、キーワードには「サーカス」「飛行機に乗ろう」「城を作ろう」というゲームが用意されている。研究2)実施対象児である言語障害に伴う学習の問題を呈する児童を発見するための通常学級用スクリーニングテストを開発した。(1)2年生に夏休み前学級単位で一斉に担任が実施する。(2)スクリーニングテストで成績不振の場合、保護者に了解を得、種々の個別掘り下げ検査を行った上で発達・学習の問題を判定する。(3)平成15年度から那須塩原市の小学2年生(230名)にスクリーニングテスト
変異セリン:ピルビン酸トランスアミナーゼのエネルギー依存性分解

原発性高蓚酸尿症1型(PH1)は肝臓のセリン:ピルビン酸/アラニン:グリオキシル酸トランスアミナーゼ(SPT/AGT)の欠損により起こる。本邦で最初に確定診断されたPH1症例では、遺伝子第6エキソンのT→C点変異のため生じた変異SPT/AGT(S205P)が急速に分解されていることが認められた。しかも、網状赤血球溶血液での分解はATP依存性であった。本研究ではこの変異SPT/AGTの分解機構の解析を志した。
生物活性物質の構造と機能

1994年夏にヤップ島で採取した海洋糸状菌110株の培養液、及び海綿、群体ホヤ115種の抽出液の抗菌、抗真菌、細胞毒性、マウスに対する毒性等の検定試験を行った。これと並行して有糸分裂阻害活性を簡便に検出するための方法として、稲イモチ病菌の胞子を用いる生物検定法の改良(定量化)を行い、上記の培養液と抽出液を検定した。その結果、Chaetomium属と同定した海洋糸状菌の培養液から生物活性物質としてケトグロボシンAを単離し、改良生物検定法とともにJournal of Antibioticsに投稿した。また、Acremonium属の海洋糸状菌から、Candida albicansに特異的な抗真菌活性を示す、フザピロン、デオキシフザピロンを単離した。これらの化合物は以前トウモロコシに着くFusarium属のカビから単離、報告されたものであるが、同じ化合物が海洋より分離された別属のカビから得られたことは興味深い。この他、Verticillium属と思われる海洋糸状菌から、稲イモチ病菌胞子発芽管に形態異常を起こさせる化合物一種を単離したので、現在その構造決定を行っている。1995年夏にポナペ、パラオ島で採取した糸状菌1,486株、及び海綿、ホヤ182種の検定も行った。糸状菌はスラント培養により、同一分離源から得られた同種の菌を削除し、971種に整理した。それを液体培養し、稲イモチ病菌胞子を用いる生物検定と抗菌、抗真菌活性を調べた。またこれ以外の生物検定も現在続行している。海洋生物も抽出を続けており、各種の生物検定試験を行っている。これまでに終了した検定試験に活性を示した海洋糸状菌培養液からの生物活性物質の単離を現在行っている。今後引き続き上の生物検定、及びこれから行う生物活性試験に陽性の培養液、抽出液からの活性物質の単離を行う予定である。
笑顔表出の生態学的基盤-弱さを見せることの有効性-

笑顔が他者への搾取の意図がない正直なシグナルとして機能する可能性を検討した。実験の結果、笑顔を表出した場合、ニュートラル表情と比較して握力が低下することが明らかになった。また、笑顔を呈示した場合においても、ニュートラル表情と比較して、握力が低下することが明らかになった。これらの結果は、笑顔の表出が他者と友好的な関係を築く際に重要な役割を果たすことを意味する。初対面の他人同士、またはよく知る間柄での笑顔の表出は、日常生活における経験則としても、また数々のコミュニケーション研究においても、よく知られている現象である。しかしながら現在までの研究は、こうした笑顔の表出が良好な人間関係の形成に有効であることを繰り返し示すに留まり(e.g.,Grammer, et. al.,1997)、そもそもなぜ笑顔が、目尻を下げ、口角を上げるという表情(Ekman & Friesen,1978)でなければならないのかという問題については言及していない。本研究は笑顔が左記のような表出パターンをもつ理由を解明するために、笑顔を表出することで身体的・認知的能力が制限される可能性を検討した。仮にこのような事実があるとするならば、笑顔の受け手は実際に物理的な攻撃や経済的な搾取を受ける危険性が低下することになる。すなわち笑顔は、相手に敵意がないことを示す「正直なシグナル」として機能すると考えられる。本研究課題の初年度である平成19年度において複数の心理学的実験を行うことで、本研究が注目する「微笑みがもつ正直なシグナルとしての特性」が、部分的に明らかにされた。平成19年度に行った実験において、実験参加者本人に気づかれないように、ニュートラル表情と微笑み表情を表出させ、その際に身体的能力の指標の一つである握力を測定したところ、ニュートラル表情の表出時と比較して、微笑みを表出している最中、握力が統計学的に有意に低下することが明らかになった。この結果は、微笑み表情が他者に対して敵意をもっていないことを正しく伝える、正直なシグナルとして機能する可能性を示唆する。なぜなら、仮に相手に対する搾取を意図していたとしても、微笑みを表出している限り、そうした考えを行動に移すことが事実上困難なためである。しかしながら現在までの研究は、こうした笑顔の表出が良好な人間関係の形成に有効であることを繰り返し示すに留まり(e. g., Grammer et al.,1997)、そもそもなぜ笑顔が、目尻を下げ、口角を上げるという表情(Ekman & Friesen,1978)でなければならないのかという問題については言及していない。本研究は笑顔が左記のような表出パターンをもつ理由を解明するために、笑顔を表出することで身体的能力が制限される可能性を検討した。仮にこのような事実があるとするならば、笑顔の受け手は実際に物理的な攻撃を受ける危険性が低下することになる。平成19年度の研究において上記の問題を検討したところ、仮説と一貫する結果が得られた。さらにこの結果を踏まえて平成20年度においては、微笑み表情の受け手に注目した検討を行った。すなわち搾取の意図がない正直なシグナルである微笑を知覚することで、安心及び無駄な体力の消費を抑制するために身体的能力を低下させる可能性を検討した。実験の結果、他者のニュートラル表情を知覚する場合と比較して、微笑み表情を知覚した際に握力が統計的に有意に低下する傾向が確認された。この結果は、他者の微笑みを知覚することで人は警戒状態を解く可能性を示唆する。また19年度との結果をあわせて考えると、微笑み表情は個人間でのコミュニケーションを進展させる重要な役割を果たすと言える。
CA環境下における農産物の呼吸特性に関する基礎的研究

穀物の呼吸特性を窒素79%、酸素21%の通常大気条件下で温度0,10,20,30,40°C、含水率15,18,21,24%,wet basisの範囲について1ppmオーダーまで測定可能な高精度の炭酸ガス濃度測定装置で測定した。その他のCA環境条件下における呼吸特性については継続測定中である。その結果、穀物の呼吸特性は温度との関係と同様に含水率についても指数関数的に上昇する傾向を示すことが明らかとなり、化学反応速度としての呼吸速度の温度依存式であるArrhenius則に従い、かつ活性化エネルギーが穀物に含まれる含水率に比例するとした次式を呼吸速度式として提案し、穀物ごとのパラメータを求めた。穀物ごとのパラメータの値は次のとおりである。この成果により、穀物の最適乾燥条件や貯蓄時の温度上昇を推定することが可能となる。また、ソバや大豆についても測定を行っており、近くその成果を学会誌に報告するとともに、国際学会で発表する予定である。
エストロゲンによる血管のアポトーシス誘導制御及びその作用機序に関する検討

1免疫染色によりBCECでERの発現が確認された。2 BCECにおけるアポトーシス誘導とその検出BCECを0.1mMH2O2に1時間暴露することでdishからの血管内皮細胞の剥離、接着細胞数の減少が認められた。agaroser gel電気泳動によりDNA ladder pattemが検出され、内皮の剥離がアポトーシスによるものであることが確認された。細胞生存率による検討では、E2単独では細胞生存率に影響を与えなかった。しかしH2O2暴露後24時間ではE2は濃度依存的に細胞生存率を増加させた。一方%apoptotic cellはE2前処置により濃度依存的に抑制された。3アポトーシス関連蛋白の発現:E2はBax蛋白の発現を減少させたが、P53やBcl-2蛋白の発現量には影響を与えなかった。(4) in vivoにおけるエストロゲンと血管内皮細胞のアポトーシスとの関連は明らかではない。今回,H2O2傷害血管で、血管内皮細胞のapoptosisと内皮再生との関連をin situで検討した。H2O2暴露後のEvans blue染色では斑状の内皮傷害が出現し、同部位でapoptosisを認めた。正常内皮細胞数は暴露後6時間、24時間でE2群はP群より有意に多かった。2週後の新生内膜肥厚もE2群で有意に抑制されていた。結論)E2は内皮のapoptosis抑制、内皮再生の促進を介し新生内膜肥厚を抑制する。この機序にApotosisを促進するBAX蛋白遺伝子の発現抑制が示唆される。血管内皮細胞は生体内のフリーラジカルにより障害を受け、動脈硬化の初期病変形成に深く関与している。一方、エストロゲンは血管壁への直接作用により抗動脈硬化作用を有する。本研究は低濃度過酸化水素で血管内皮細胞にアポトーシスを誘導し、これに対するエストロゲンの効果を検討している。ウシ頚動脈培養血管内皮細胞を過酸化水素(0.1mM)に1時間暴露すると、1.5%アガロースゲル電気泳動によるDNAラダーパターンで核の断片化、HOECHST 33342による蛍光核染色ではクロマチンの凝縮や核の断片化、MTT assayによるcell viabilityの算定などによりアポトーシスに特有な生化学的、形態学的変化が認められた。これら過酸化水素による血管内皮細胞のアポトーシスは、エストロゲン(17β-estradiol、10^<-8>M)で前処置(24時間)することにより濃度依存的に51.9%まで有意に抑制された(p<0.01)。アポトーシス関連遺伝子産物であるBcl-2、Bax、P53蛋白発現量の変動についてWestern blot法にて検討したところ、Bcl-2蛋白、P53蛋白は過酸化水素暴露の有無、エストロゲン前処置の有無に関わらずその発現量に変化は認められなかったが、Bax蛋白の発現量はエストロゲン前処置により低下した。エストロゲンは低濃度過酸化水素による血管内皮細胞のアポトーシスを濃度依存性に抑制することで、内皮保護作用を有すると考えられ、この機序にエストロゲンによるBax蛋白発現量の低下が関与していることが示唆された。in vivoにおけるエストロゲンと血管内皮細胞のアポトーシスとの関連は明らかではない。方法)8W雌Wistar Ratの卵摘後Estradiol補充群(E2)とPlacebo群(P)に分け、12W時に総頚動脈の血流を遮断、0.01mM H2O2を5分間留置,除去後経時的にEvansblueとHoechst33342で二重染色し、内皮傷害とapoptosisを同時に定量し、さらに新生内膜肥厚を計測した。また血管摘出前に血圧、血清脂質とEstradiol濃度を測定した。結果)

E2群ではEstradiol濃度の有意な上昇が見られたが、P群との間に血圧、血清脂質に差を認めなかった。H2O2暴露後のEvans blue染色では斑状の内皮傷害が出現し、同部位でapoptosisを認めた。正常内皮細胞数は暴露後6時間、24時間でE2群はP群より有意に(P<0.01)多かった(E2vsP;6時間:304±46vs174±9、24時間:281±42vs136±50、各n=4)、%apoptosis cellは傷害後6時間でE2群で有意(p<0.01)に抑制されていた(E2vsP;9.3±1.2vs26.5±1.9、n=4)。2週後の新生内膜肥厚もE2群で有意に抑制されていた(E2vsP;I/Mratio:7±2vs16±1%、各n=5)。結論)E2はin vivoで内皮のapoptosis抑制、内皮再生の促進を介し新生内膜肥厚を抑制する。
16SrRNA塩基配列に基づく低酸性飲料缶詰変敗原因菌の迅速検出に関する研究

低酸性飲料変敗原因菌の迅速検出法を確立するために,まず変敗飲料缶詰から変敗原因菌の分離を試みた結果,至適発育pHが4.0-4.5にあり中性付近では発育できない好酸性菌が新たに分離でき,Bergey's manual of systematic bacteriologyに準拠して同定するとBacillus属に分類された。しかしながら種レベルまで性状が一致するものの記載が認められなかったため,これら細菌の16SリボゾームRNA(rRNA)塩基配列をおよそ1500塩基決定し,DDBJ登録されている類縁菌種の16SrDNA塩基配列と比較した結果,Alicyclobacillus acidoterrestrisと92.5-93.0%,A.acidocardariusと92.3-92.8%のホモロジーを示し,これらの結果から本分離株はいずれもAlicyclobacillus属に分類されたが,種名までは明らかにできなかった。また本分離株とその類縁菌種との系統的関係を,近隣接続法(NJ法)を用いて推定した結果,Alicyclobacillus属と系統的に非常に近い関係にあったが,いずれの分離菌株ともこれまで報告されているAlicyclobacillus属とは異なるクラスターを形成した。これらのことから,本分離菌株が新種の可能性を有していると考えられた。次に,低酸性飲料変敗原因菌の16SrRNA塩基配列から,迅速検出用プライマー部位を2カ所選定(190Fおよび490R)し,それらの特異性および感度について検討した。その結果,これらプライマーは非常に高い特異性を有しており,また少なくとも100agのDNAが存在すれば検出可能の範囲であることが確認できた。さらに現在,従来法とPCR法を用いた本手法との比較を行っており,平成6年度当初の計画はほぼ達成されたと考えている。
高度技術社会にみる鹿児島の産業技術力とその基盤に関する調査研究-新社会資本の発見-

現在、地域の開発振興に関しては、様々な学問領域におけるダイナミックなパラダイム・シフトが関与して、錯綜した議論が展開されている。いわば収れん先の見えない不透明なうごめきの中、新開地が模索されているといってよい。本研究もその渦に与する1つであり、既存のパラダイムを無条件に受け入れるのではなく、社会のより大きなコンテクストの中にそれらを再度投げ入れて、新社会資本、新社会資本観の視点から、一種の「知の組替え」を最終的には目指すものの前段としてある。但し、本調査研究では、戦後、時代の寵児と殆ど縁なく、注目を浴びることもないまま、いわゆる辺地・後発地として概ね低位に甘んじ、傍観者よろしく緩慢な対応に堕して、時運に乗ることを潔しとしてこなかった鹿児島を対象に、当該地産業技術力の有様を精査して、新たなる知のパラダイムの予兆や新時代をリ-ドする新社会資本の諸相を、検索抽出しようと試みた。豊かさのアノミーの中進展する大変革は、産業革命時来これまで支配的であった論議主義や普遍主義、客観主義の限界を指摘するようになっており、一方でシンポリズムやコスモロジー、パフォーマンスに注目し始めている。故に、本研究では、九州は最南端の地にあって、離島・過疎地を数多く抱える条件不利地域なるが故に、外部との交流が概して疎であり、またそのため旧弊が温存・保持されて、急激な変化には馴染まぬ文化が、他よりかたくなに制度化され社会の基底に埋め込まれている鹿児島の実状、加えてそれが当該地固有の自己生成原理に大きく与し、そのダイナミズムやパラダイム・シフト、社会資本の諸位相に影響していることを確認した。現在、地域の開発振興に関しては、様々な学問領域におけるダイナミックなパラダイムシフトが関与して、鎖綜した議論が展開されている。本研究もその渦に与する一つであり、既存のパラダイムを無条件に受け入れるのではなく、社会のより大きなコンテクストの中にそれらを再度投げ入れて、新社会資本、新社会資本観の視点から、一種の「知の組換え」を最終的には目指すものである。そこで、平成論年度は、日本の辺地鹿児島における高度技術社会に向けた固有の対応を、インターナル・エクスターナルアプローチに準じて読み解くことを介し、新たなる社会資本、新たなる社会資本観の抽出、体系化を図るべく、その前段として、以下のような2つの調査を行った。1つは、「鹿児島における産業技術力とその基盤に関する調査」であり、もう1つは、「鹿児島における商業の実情と将来展望に関する調査」である。前者においては、当該県内中規模以上の製造業(社)を対象に、各企業それぞれの、また鹿児島県全製造業の総体的な技術力、即ち実情(到達水準)と開発力の評価を願い、後発地故の固有の対応構図を読み解く手掛かりを得るべく努めた。また、後者においては、県内商工分野のオピニオンリーダーを対象に、商店街や地域社会の実情評価を願うと同時に、それらの新しい自己生成原理を、ハシリ動向への対応や情報感受度を介して浮き彫りにすべく努めた。以上からは、全国レベルでの東京一極集中、九州圏レベルでの福岡一極集中、鹿児島県における突出した鹿児島市一極集中といった鳥敢景を受けて、辺地であればある程、業種間・企業間の競合、優勝劣敗の構図には、固有の社会観が大きく与しているという知見を得た。

辺地に根深くピルトインされている象徴的な種々の要件が、時に、社会の大変革の中ほのみえる次代の兆候とリンクされて論じられることを踏まえ、次年度は、辺地の分化的基底を成すものが、早晩社会にその位相を現し市民権の認知を迫るものと、どのような編成原理の下、どのように変容展開していくのか、そこに関わる新社会資本、新社会資本観を種々のアプローチを介して抽出すべく努める。また、それらによって構築が叶う新しい概念の装置化をも目指す。本研究は、平成6年度来継続中のものであり、平成7年度は、研究第2年目に相当する。したがって、本年は前年(平成6年)度の研究成果を踏まえた上で、以下のような調査研究を行い、その進展を図るべく努めた。但し、最終的に目指した一種の「知の組み換え」、新しい概念の装置化には遠く及ばず、多くの課題を残したままではある。平成6年度来、本研究は、日本の辺地鹿児島における高度技術社会に向けた固有の対応を、インターナル&エクスターナル・アプローチに準じて読み解くことを介し、新たなる社会資本、新たなる社会資本観の抽出、それらの体系化、ないしは連関構図を明らかにすることを目指した。「鹿児島における産業技術力とその基盤に関する調査」、「鹿児島における商業の実情と将来展望に関する調査」を前年度に実施したことを踏まえ、本年度は、鹿児島に加え東京の大学生をも対象に「大学生にみる新しい社会の予兆に関する調査」を行い、時代の空気に敏なところから、新しい社会資本やパラダイム・シフトの手掛かり、可能性を探った。また、並行して、九州は最南端の地にあり、離島・過疎地を数多く抱える辺地なるが故に外部との交流が概して疎である鹿児島、またそうであるが故に旧弊が温存・保持されて、急激な変化には馴染まぬ文化が他よりかたくなに制度化され社会の基底に埋め込まれていること等をも精査し、新時代における新社会資本の当該地での展開を予測もしてみた。しかし、この過程で、閉鎖的な地域社会であるがために、今尚人間社会の態様の原型を残していることを垣間みたことから、これらを新社会資本の諸位相と関わらせて、ドラステイックな社会再編成の可能性、いわばパラダイム・シフトの有様を多面的に検討する示唆を得ることができた。豊かさのアノミーの中進展する大変革は、存外辺地の小宇宙の中においてこそ、そのダイナミズムが、またいわゆる社会の自己生成原理やパラダイム・シフトがみえやすいのではないかという帰結にも至った。
RNAウイルスの複製ファクトリー機能を制御する脂質の解明

プラス一本鎖RNAウイルスは、感染細胞内において小胞体膜の構造変化を誘導し、同時に脂質代謝を制御することで、ゲノム複製の場となる特殊な小胞膜構造である複製ファクトリーを形成する、その小胞膜を構成し機能的役割を担う脂質成分については多くが未解明である。研究代表者はこれまでに、ヒトに病原性を持つピコルナウイルス・フラビウイルス・C型肝炎ウイルスを含む病原RNAウイルスのゲノム複製が、異なる生化学的性状を持つ脂質によって制御されていることを見出したことから、本研究ではウイルス複製制御に重要な役割を担う脂質種の詳細を明らかにすることを目的としている。平成30年度は、マイクロアレイ解析を用いてウイルス感染細胞における宿主遺伝子の変動を解析し、前年度に得られた包括的リピドミクス解析の結果を組合わせることにより、ウイルスによる転写依存的および非依存的な脂質代謝制御機構が存在することを明らかにした。また、ウイルス複製を抑制する宿主因子の解析を通じて、ピコルナウイルスであるA型肝炎ウイルスのゲノム複製がPLAAT4のもつホスホリパーゼ活性依存的に強力に抑制されることを見出した。メカニズムを追究した結果、PLAAT4による抗ウイルス作用はmTOR機能の阻害を介していることを明らかにし、報告した(Yamane et al., 2019 Nat Microbiol. In press)。引き続き、プラス鎖RNAウイルス感染細胞において量的および質的に変化することが認められたグリセロリン脂質の代謝および修飾に関与する宿主因子に焦点を当てる他、ウイルス複製に重要なスフィンゴ脂質やメバロン酸代謝経路を含めた包括的な視点から、複製ファクトリーにおけるこれらの脂質の構造的、機能的役割の解析を進めている。本年度行ったマイクロアレイを用いた遺伝子発現解析により、ウイルスは転写依存的および非依存的な制御の両方を介して感染細胞内における脂質代謝を調節していることが示唆された。また感染細胞におけるゲノムワイドな遺伝子発現プロファイルを得られたことで感染細胞において活発に機能している脂質代謝経路の全体像を把握することができた。既に得られている膨大なリピドミクス解析結果について詳細に精査したところ、複数のグリセロリン脂質については量的な変動のみならず、脂肪酸エステルの質的な変化がウイルス感染により誘導されていることが判明した。このことから、複製ファクトリーの構成成分である特定の脂質の脂肪酸修飾についてもウイルスによって制御されている可能性が示唆された。さらに、コレステロール合成に関与するメバロン酸代謝経路についても遺伝子ノックダウンや阻害剤を用いた解析により、これまで重要と考えられていたコレステロールのみならず、中間代謝産物がRNAウイルス複製に重要な機能的役割を果たしていることが強く示唆された。このように、グリセロリン脂質・スフィンゴ脂質・メバロン酸代謝経路を含む多岐に渡る脂質種についての包括的解析を通じて、ウイルス複製を制御する脂質種の解明が進んでいる。本年度の研究により、細胞内に存在する脂質代謝酵素遺伝子の発現プロファイルおよびウイルス感染による発現変動を把握できたことに加え、グリセロリン脂質・スフィンゴ脂質・メバロン酸代謝産物を含めた包括的なデータを得ることができた。これらの結果を組み合せて解釈することにより、脂質の量的および質的な変化に関与する可能性のある遺伝子を割り出し、さらに同様の脂質代謝機能を持つ遺伝子アイソフォームの中から標的とする遺伝子を同定することが可能となったことから、責任遺伝子の同定を現在進めている。ウイルス感染に伴う脂質の質的変化は脂肪酸エステル組成の機能的重要性を示唆するものであることから、脂肪酸の過酸化や不飽和化等の過程に関与する代謝経路についても注目して研究を進める。RNAウイルス複製に影響を与える脂質代謝酵素遺伝子を同定することで、細胞内膜に存在する脂質およびそれらを修飾する飽和・不飽和脂肪酸エステルのウイルスレプリカーゼ機能制御における詳細な制御モデルを構築することが可能となるのみならず、新たな抗ウイルス薬の標的分子を見出すことに直結する。特定の脂質の量的、質的変化はピコルナ・ヘパシ・フラビウイルス感染細胞のいずれにおいても普遍的にみられることから、この研究を通じて広範なウイルスに普遍的に効果のある薬剤を見出すことが期待される。見出された化合物については動物感染モデルを用いた試験へと進み、in vivoにおける抗ウイルス効果および安全性の評価を進める予定である。プラス一本鎖RNAウイルスは、感染細胞内において小胞体膜の構造変化を誘導し、同時に脂質代謝を制御することで、特殊な小胞膜構造である複製ファクトリーを形成し、ゲノム複製をおこなうことが知られている。しかしながら、その小胞膜の構造的および機能的役割を担う脂質成分についてはほとんど未解明である。研究代表者はこれまでに、ヒトに病原性を持つピコルナウイルス・フラビウイルス・C型肝炎ウイルス等のRNAウイルスのゲノム複製が、異なる生化学的性状を持つ脂質によって制御されていることを明らかにしたことから、どのような脂質種が複製制御に関与しているかを明らかにすることを目的とした。平成29年度は、包括的リピドミクス解析を用い、細胞内に微量に存在し検出が困難なホスファチジルイノシトールリン酸を含むグリセロリン脂質について、高感度なMRM/SRM法を用いて定量解析をおこなった。C型肝炎ウイルスの感染細胞においては、既知の因子であるホスファチジルイノシトール4-リン酸の上昇が認められた一方、ピコルナウイルスであるA型肝炎ウイルスやフラビウイルスであるデングウイルスの感染細胞においては全く異なる種類のグリセロリン脂質の変動が観察された。ウイルス複製に重要であることが既に知られているスフィンゴ脂質についても網羅的解析を行った結果、ピコルナ・フラビ・C型肝炎ウイルス感染細胞のいずれにおいても普遍的に変動する脂質を複数同定することができた。

これらの解析を通して、異なるウイルス間で普遍的に変動するスフィンゴ脂質およびウイルス特異的に増加するグリセロリン脂質を多数同定することができた。これらの同定された脂質について、複製ファクトリーにおける構造的、機能的役割の解析を現在進めている。また、感染細胞においてウイルスがどのような分子メカニズムを介して脂質代謝を制御しているのかについても解析を進めている。ウイルス複製は細胞内の小胞体由来膜の限局した構造内でおこなわれ、また微量な脂質種の変化がウイルス複製において重要な役割を果たす可能性も考えられることから、その微細な変化を定量的に捉えることは容易ではないことが想定された。しかし、高感度定量法を駆使することで、微量な変化を含めた包括的な脂質の変動を検出することができたことから、今後焦点を当てるべき脂質代謝経路および脂質種が明確になったといえる。また、当初はウイルス特異的に変動する脂質種がほとんどであることが予想されたが、異なるウイルス間で同様に変動する脂質種を見出せたことにより、RNAウイルス感染に対する普遍的な新規治療戦略を開拓する上で、重要な知見が得られたと考えられる。プラス一本鎖RNAウイルスは、感染細胞内において小胞体膜の構造変化を誘導し、同時に脂質代謝を制御することで、ゲノム複製の場となる特殊な小胞膜構造である複製ファクトリーを形成する、その小胞膜を構成し機能的役割を担う脂質成分については多くが未解明である。研究代表者はこれまでに、ヒトに病原性を持つピコルナウイルス・フラビウイルス・C型肝炎ウイルスを含む病原RNAウイルスのゲノム複製が、異なる生化学的性状を持つ脂質によって制御されていることを見出したことから、本研究ではウイルス複製制御に重要な役割を担う脂質種の詳細を明らかにすることを目的としている。平成30年度は、マイクロアレイ解析を用いてウイルス感染細胞における宿主遺伝子の変動を解析し、前年度に得られた包括的リピドミクス解析の結果を組合わせることにより、ウイルスによる転写依存的および非依存的な脂質代謝制御機構が存在することを明らかにした。また、ウイルス複製を抑制する宿主因子の解析を通じて、ピコルナウイルスであるA型肝炎ウイルスのゲノム複製がPLAAT4のもつホスホリパーゼ活性依存的に強力に抑制されることを見出した。メカニズムを追究した結果、PLAAT4による抗ウイルス作用はmTOR機能の阻害を介していることを明らかにし、報告した(Yamane et al., 2019 Nat Microbiol. In press)。引き続き、プラス鎖RNAウイルス感染細胞において量的および質的に変化することが認められたグリセロリン脂質の代謝および修飾に関与する宿主因子に焦点を当てる他、ウイルス複製に重要なスフィンゴ脂質やメバロン酸代謝経路を含めた包括的な視点から、複製ファクトリーにおけるこれらの脂質の構造的、機能的役割の解析を進めている。
言語における論理形式のトップダウン式再構築に関する研究

まず、ボトムアップ方式の再構築現象の先行研究の理論的経験的問題点があることを示し、トップダウン式の代案を提示した。束縛理論の適用のタイミングの問題について考察し、束縛理論が文を派生するシステムの中で、いつどこに適用されるかについて対立する研究を比較検討し、Chomsky理論で提案されている、論理形式における束縛理論の適用を支持する論拠を展開した(2章)。また、フェイズ理論に基づく再構築現象の先行分析を検討し、この先行研究の枠組みを支持するためには多くの補助的な仮定を導入する必要があることを明らかにした(3章)。主語名詞句内の要素が疑問詞あるいは話題要素として文頭の位置へ移動する現象について、理論的経験的問題点を指摘し、WH移動に関して、特に、主語名詞句内の要素が疑問詞や関係詞として文頭の位置へ移動する現象についてトップダウン式の派生を仮定することで、従来捉えられてきた主語条件という現象をより一般的な介在現象のひとつとして捉えることができるという筆者のこれまでの研究を、さらに近年の研究を踏まえたうえで、支持できることを明らかにした(4章)。トップダウン式の派生にもとづいて、使役構文を捉えなおす可能性について研究を行った(5章)。右方かきまぜ構文について、これが残余構成素の移動であるとする先行分析の理論的経験的問題点を指摘した(6章)、トップダウン式に統語構造が構築されることで、移動を受ける要素は文頭に挿入され、文末方向に転移し、やがて解釈される位置に落ち着く。ボトムアップ分析とは異なり、移動される句は発音される位置に挿入され、音韻素性は発音される位置に残され、解釈される位置に移動される要素は、必要最小限の部分、つまり、形式素性と意味素性でよいとの仮定を導入した。A移動、A'移動の再構築現象に照らして、この分析が支持されることを述べた(7章)。言語における移動現象のうち、WH移動(疑問文、関係節、話題化構文などにける移動)と名詞句移動(受身や繰上げ構文の移動)の再構築現象について研究を行った。特に、この分野において論争となっている束縛理論の適用のタイミングの問題について考察し、二つの研究論文をまとめた。一つの研究論文では、再構築効果との関わりから、束縛理論が文を派生するシステムの中で、いつどこに適用されるかという点について対立する研究を比較検討し、Chomsky(1995)などで提案されている、論理形式における束縛理論の適用を支持する論拠を展開した。もう一つの研究論文では、この立場に矛盾する可能性のあるChomsky(2000,2001,2004)などのフェイズ理論に基づく再構築現象の先行分析を検討し、その問題の所在を明らかにしようと試みた。今後も再構築現象について課題となっている問題を追求し、トップダウン式の構造構築を支持するべくさらなる研究を行う。そのためには、データの収集が何よりも重要であることを再認識したため、さまざまな再構築構文の言語事実とそれに関する先行研究の整理、および、最新のChomsky理論の動向を把握するため、国内外の学会やそれが主催する夏期講習に参加し、入手が難しい資料を多く収集し、さらに、さまざまな研究者との情報交換を行った。さらに、このようにして収集したデータをすぐに検索できるようにするために、パーソナル・コンピュータおよび、スキャナ、pdfファイル作成ソフトウェア、保存のために大型のハードディスク、CD-RWなどを揃えて、電子文書化を進めている。

言語における移動現象のうち、WH移動(疑問文、関係節、話題化構文などにける移動)のトップダウン式再構築現象について、特に、主語名詞句内の要素が疑問詞あるいは話題要素として文頭の位置へ移動する現象についてトップダウン式の派生を仮定することで、従来捉えられてきた主語条件という現象をより一般的な介在現象のひとつとして捉えることができるという趣旨の論文にまとめ、最近のこの分野の研究についての問題点を指摘した。トップダウン式の派生にもとづいて様々な構文、特に使役構文を捉えなおす可能性について研究を行い、それをまとめたものが論文として出版予定となっている。再構築効果についてこの論文の中で考察している。さらに、削除構文と再構築との関連についても研究を進めているところである。特に、動詞句の削除に関わる構文において、削除に含まれなかった箇所が再構築効果を示す現象について先行研究をまとめ、代案を提示するためにデータを収集した。今後も再構築現象について課題となっている問題を追求し、トップダウン式の構造構築を支持するべくさらなる研究を行う。そのためには、データの収集が何よりも重要であることを再認識したため、さまざまな再構築構文の言語事実とそれに関する先行研究の整理、および、最新のChomsky理論の動向を把握するため、国内外の学会に参加し、入手が難しい資料を多く収集した。移動現象のうち、WH移動構文(疑問文、関係節)や話題化構文などにおける移動と名詞句移動(受身や繰上げ構文の移動)および、ヒンディー語・ウルドゥー語の右方かきまぜ移動の再構築現象について研究を行い、それらの構文に見られる再構築の性質について考察を進めた。まず、初年度から考察してきたチョムスキー理論のフェイズという概念に基づく再構築分析の問題の所在を明らかにし、この先行研究を支持するには補助的な仮定を導入する必要があることをより体系的に論文としてまとめた。ヒンディー語・ウルドゥー語の右方かきまぜ構文について、右方移動とされてきたものは残余構成素の移動であるとする先行分析の理論的経験的問題点を指摘し、代案として右方移動分析の妥当性を主張する内容を、関西言語学会による招聘発表として発表し、この学会のプロシーディングズに掲載予定の論文としてまとめた。トップダウン式再構築分析を提唱し、主たる移動構文に照らして妥当であることを立証することを目的として研究を進めてきたが、その論文を本年3月に発行の科学研究費研究成果報告書の7章に掲載した。この中で、構造が構築されることで、移動を受ける要素は文頭に挿入され、文末方向に転移し、やがて解釈される位置に落ち着くと主張した。ボトムアップ分析とは異なり、移動される句は発音される位置に挿入され、必ずしもその句全体が移動される必要はなく、音韻素性は発音される位置に残され、解釈される位置に移動される要素は、必要最小限の部分、つまり、形式素性と意味素性でよいと提案した。様々な再構築現象に照らして、この分析が正しいことを明らかにした。これにより、交付申請書の「研究の目的」と「研究実施計画」を遂行することができたと思われる。
低次元強相関系における光励起状態の超高速ダイナミックスの非線型光学による理論研究

低次元強相関電子系を特徴づける中心的概念として、スピンと電荷の自由度の分離が提唱されている。光は電荷自由度とのみ直接結合するため、光励起状態の高速ダイナミックスにおいては、スピンの運動は電荷とスピン自由度の結合を通じて間接的に誘起される。それゆえ、光励起状態の高速ダイナミックスは、電荷とスピン自由度の結合の様相を研究するには最適の舞台であると考えることができる。そこで、低次元強相関電子系における電荷とスピン自由度の結合の様相を超高速ダイナミックスの研究を通じて理論的に明らかにすること、さらに、ここで得られた知見を基に、低次元強相関電子系の興味深い光学的性質の解明すること、を目標として本研究を行い、以下の成果が得られた。超高速ダイナミックスが実験的に観測可能である過渡的4光波混合に注目し、過渡的4光波混合の信号強度は、電荷およびスピン自由度の緩和に極めて敏感に反応し、1、2次元系における、電荷とスピン自由度の結合の様相の違いが過渡的4光波混合から浮き彫りとなることを明らかにした。光生成された正負の電荷(ホロンおよびダブロン)が強く結合し、このホロンとダブロンのクラスターが強い反強磁性磁気秩序と共存している、ホロン・ダブロン・クラスター状態が多光子励起により生成されることを見出した。ホロン・ダブロン・クラスター状態は、2次元系においては直接クーロン相互作用だけではなくクラスターのまわりのスピン間相互作用によっても安定化されるという特異な電荷凝集機構をもっており、この凝集機構は2次元系に特有な電荷とスピン自由度の結合に由来することを明らかにした。光吸収スペクトルにおける1次元系と2次元系の本質的な違いはスピンと電荷自由度の結合の違いから生じており、これは4光波混合によるダイナミックスの解析により実験的に検証可能となることを明らかにした。「研究計画」で述べたように、1次元および2次元強相関ハバードモデルにおいて、過渡的4光波混合の信号を数値的に厳密に計算した。2連光パルスの時間間隔を変えながら、過渡的4光波混合の信号のパルス照射後の経過時間依存性、およびその時間積分値を求め、これらのクーロン相互作用強度依存性を詳細に調べた。過渡的4光波混合の信号強度は、以下に述べる電荷およびスピン自由度の緩和に極めて敏感に反応し、以下のような新しい知見を得ることができた。2次元系においては、初期段階で電荷がまず拡散して行き、この拡散運動によって作られた新しい電荷配置に対応して、スピン構造の再配置がより遅い時間スケールで行われることが分かった。このように、電荷とスピン自由度の緩和が、はっきりと2段階に分かれて観測されることは、電荷自由度とスピン自由度が近似的に分離し、これらが弱く結合しているという描像が成り立つことを示している。1次元系では、スピンと電荷の自由度の分離がほぼ厳密に成立しており、光励起により電荷の運動のみが誘起され、スピン構造はほとんど変化しないことが明らかになった。この結果をPhysical Review Bに発表した。このようにして、「研究目的」で述べたように、過渡的4光波混合によってダイナミックスを調べることにより、スピンと電荷の結合の様子が明確に見えてくることがわかった。「研究計画」に記した来年度の課題の予備計算を行った。強いクーロン相互作用を仮定しない長距離クーロン相互作用を加えた計算を行い、弱相関領域においては、光励起状態に、(1)正負の電荷がバウンドする、(2)遷移モーメントが特定の励起状態に集中する、などの強相関領域とはまったく異なる性質が現れることを明らかにした。

「研究計画」で述べたように、1、2次元強相関電子系における、異なるサイト間のクーロン相互作用による光生成された正負の電荷の結合効果、その中でも特に、多光子励起による電荷凝集状態について研究した。異なるサイト間のクーロン相互作用を取り入れた、1、2次元強相関拡張ハバードモデルを用いて、half-filledの場合の多光子励起状態を数値厳密対角化により求め、その性質を調べ、以下のことを明らかにした。2次元系においては、現実的なパラメーター領域において、光生成された正負の電荷(低次元強相関系における正負の電荷は、通常の半導体のそれとはまったく異なる性質をもつため、ホロンおよびダブロンと呼ばれる)が強く結合し、このホロンとダブロンのクラスターが強い反強磁性磁気秩序と共存している、ホロン・ダブロン・クラスター状態が多光子励起により生成される。ホロン・ダブロン・クラスター状態は、直接クーロン相互作用だけではなく、クラスターのまわりのスピン間相互作用によっても安定化されるという、特異な電荷凝集機構をもっている。1次元系においてもホロン・ダブロン・クラスター状態が多光子励起により生成されるが、この状態は、2次元系とは逆に、クラスターのまわりのスピン間相互作用によって不安定化される。このような電荷凝集機構はホロンとダブロンのエキゾチックな性質に由来しており、1次元と2次元系間の電荷凝集機構の違いは、これらの電荷の自由度とスピン自由度の結合の違いに由来している。この結果をPhysical Review Bに発表した。このようにして、「研究目的」で述べたように、正負の電荷の結合効果を調べることにより、スピンと電荷の結合の様子が明確に見えてくることがわかった。低次元強相関電子系の荷電キャリヤは特異な性質を持つ。「研究計画」で述べたように、低次元強相関電子系における、光生成された正負の電荷が異なるサイト間のクーロン相互作用により結合した状態の性質について明らかにするために、低次元強相関電子系において、電荷の結合効果が光吸収スペクトルや自由誘導減衰におよぼす効果を研究した。異なるサイト間のクーロン相互作用を取り入れた、1、2次元強相関拡張ハバードモデルを用いて、half-filledの場合の光吸収スペクトルと自由誘導減衰を数値厳密対角法により計算し、これらの物理量に対して、電子相関および電荷結合がもたらす効果の解析を行った。光吸収スペクトルの特徴を理解するために、光吸収スペクトルの主な構造に寄与するエネルギー固有状態を求め、その電荷相関関数、スピン相関関数を計算し、以下の結果を得た。まず2次元系について述べる。異なるサイト間のクーロン相互作用が強い場合には、光吸収スペクトルの低エネルギー領域に独占的なピークが現れる。このピークは正負の電荷が結合した状態への励起に由来しているが、通常の半導体におけるエキシトン状態とは対照的に、たくさんのエネルギー固有状態がこのピークに寄与している。これらの状態はほぼ同じ電荷構造を持っているが、スピン構造は異なっており、多数の電荷結合状態の存在はスピン自由度に由来している。1次元系においても、2次元系と同様に異なるサイト間のクーロン相互作用が強い場合に低エネルギー領域に独占的なピークが現れる。しかし、2次元系とは対照的に、たった一つのエネルギー固有状態が光学遷移モーメントをほぼ独占している。
セルロースおよびリグノセルロースからの新規な生分解性高分子材料の開発に関する研究

本試験研究開始直前に、Buchananらはセルロースアセテート(CA)が置換度2.5までは環境下で分解されること、また、その生分解の速度は置換度の影響を受けることを示した。さらに、活性汚泥から得られる混合微生物培地と^<14>Cで標識されたセルロースエステル(CE)を用いて、CAは生分解性であると結論している。それを受けて、CAから生分解性プラスチックを行ろうとする動きが活発になってきている。適切な可塑化なしではCAはプラスチックとしては使えないので、現在やるべきことはCAの熱可塑性を大きくし、射出成形や真空成形のできるプラスチックにすることである。CEから実際的で生分解性のプラスチックを実現するため、CEと脂肪属ポリエステルのブレンドが西欧の研究者によって、この3、4年、溶融コンパウンディング法により行われてきている。これらの背景下、我々はリアクティブプロセシング法を用いてCE及びエーテルから生分解性プラスチックを発展させようと試みた。この場合、セルロース誘導体の残存水酸基にオリゴエステル鎖がグラフトし、内部可塑化するということも意図している。その量が多くなると、外部可塑剤として働いているホモオリゴマーのブリードアウト(可塑剤の表面への析出、しみ出し)が抑制されることが知られた。二塩基酸無水物とモノエポキシドまたはグリセリン、あるいはε-カプロラクタムとモノエポキシドの組合せで、比較的高温と然るべきトルクの負荷された条件下で、CEと混練反応させることにより、生分解性のプラスチックを得ることができた。さらに、反応により生じたそれぞれのオリゴマーの内、セルロース誘導体と化学結合しているもの(グラフト体)としていないもの(ホモオリゴマー)を分離する技法も見い出した。その延長線上でグラフト量を多くする手法、条件についても追求した。現在、有機高分子材料の一つとして、その開発が望まれているものの、未解決の状態にあるものの一つとして生分解性高分子材料がある。本研究では、地球上で最も大量に生合成されるセルロースからの開発を意図している。特に、工業製品としてセルロース誘導体が何種類か製造されているが、その利用による生分解性高分子が開発されれば実際性が高くなる。他方、ここ数年の世界の生分解性高分子開発研究の中で、脂肪族ポリエステル類と天然高分子の活用に的が絞られて来つつある。本研究では、それら二つを合体させた形での開発、すなわち、天然物利用の工業製品であるセルロースアセテートなどに二塩基酸無水物(無水マレイン酸、無水コハク酸など)とモノエポキシド化合物(フェニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテルなど)あるいは多価アルコール(グリセリン、エチレングリコールなど)とを、ミックスラボを用いて混練反応し、セルロース誘導体と脂肪族ポリエステルとの複合化を行っている。その際、オリゴエステルをセルロース誘導体中へ側鎖として導入し内部可塑化を図ると共に、ホモオリゴマーとして同時に反応系中に生じたオリゴエステルを外部可塑剤としてそのまま用いている。それらの結果、ポリプロピレンなど合成プラスチックと同等の加工性を持つと共に生分解性とコストパフォーマンスの良い材料が得られた。これにより合目的な材料が得られることはあらかじめ確かめられてはいたが、本年度はこの種の可塑化を体系立てて検討し、プラスチックとしての性能や物性に優れた材料を実現することが出来た。リグノセルロースのアセチル化物などでも同様な材料が得られつつある。さらに、得られた代表的な試片について、恒温恒湿槽を用いて、30°C,90%RHの条件下で、土壌中で数ケ月保持することにより生分解性が進むことを走査電子顕微鏡観察や試片の重量の減少率測定などにより明らかにした。

セルロース誘導体、特に工業的に最も多量に製造されているセルロースアセテート(CA)は、置換度が2.5のものまで生分解性されることが、本研究開始後、明確に証明されてきている。そこで、それらCAをその熱可塑性を高めて生分解性プラスチック材料として使えないかという検討が世界的に始まりつつあるといえる。中でも、熱可塑性が他界セルロースジアセテート(CDA)を、生分解性を備えた可塑剤や、あるいは生分解性を向上させる可塑化法を用いて可塑化し、プラスチック材料として通用するものへと変換する研究が中心となってきている。そのような中で、本研究はその予備実験を含めると、より早くから、しかも新しい独特な方法を用いて検討がはじまっていたものといえる。この1年間の研究経過についてみると、まず、無水マレイン酸とグリセリンとを練りこみ反応でCDAに反応させオリゴエステル化による可塑化の検討を詳細に行い、合目的な結果を得た。次いで、ε-カプロラクトンなどラクトン類およびε-カプロラクタムなどラクタム類を用いる練り込み反応を行い、CDAの熱可塑性を高めるための反応の適性条件を求めると共に、熱圧成形法により得られるシート状成形物の物性を測定した。それらの結果、プラスチックとしての十分な熱可塑性を備え、物性もポリプロピレン、ポリスチレンなど汎用高分子のそれらと競合しうるものを調製することができた。他方、エチレングリコールなど多価アルコールやジフェニルメタンジイソシアネートなどジイソシアネート化合物を用いる練り込み反応によるCAの熱可塑化を試みた。後者のイソシアネート化合物には反応性が高すぎること、毒性の問題等々、高温での反応に用いるのに適さない点がいくつかあるため、まず、エチレングリコール類でCDAを可塑化した後、ジイソシアネート化合物を加えて成形するという手法が試みられた。平成7年3月に通産省関連団体である生分解性プラスチック実用化委員会の報告書が出された。そこでは生分解性プラスチックの現状が具体的に分析され、その実用化は、今後510年という年月をかけて着実に進めるべき課題としている。その様な状況下、天然物由来のものは炭酸同化作用による炭酸ガスの固定化、材料としての使用、最終的な生分解ないし焼却による分解(CO_2)という循環系の材料であるという点が段々と意識されるようになって来ている。セルロースアセテート(CA)などから生分解性プラスチックを作るという本研究の存在意義が年を追うごとに高まって来ているといえる。その様な中で、本研究では、二塩基酸無水物とモノエポキシドなどを用い、練り込み反応で可塑化したCAからの成形物は長年月を経ると表面が白濁するなど、外部可塑剤のブリードアウトが問題となった。これを解決するための検討を行った結果、混練時に温度や時間を高めて、上記可塑剤がCA中に化学結合で導入される量(オリゴエステル鎖グラフト量)を大きくするほど、外部可塑剤(ホモオリゴエステル)が安定に存在する様になり、そのブリードアウトが起こらなくなることが知られた。この関連でグラフト化オリゴエステルとホモオリゴエステルを正確に区分・定量する手法が、溶解・再沈殿法という形が発展した。