hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
物質収支式を直接利用した動画像処理による光学的可視化流動画像の定量的計測

1.数値シミュレーションの実施と計算結果のシュリーレン画像化有限差分法およびADI法を組合わせた方法に基づくプログラムを用いて、液々界面を通しての物質移動に伴い発生する対流に関する数値シミュレーションを行なった。対象は、ベンゼン-酢酸-水系とし、上(ベンゼン)相にある酢酸が下(水)相に移動するものとした。この物質移動系では、上および下相ともレイリー的に不安定であるため対流が発生し、酢酸の物質移動が促進されることになる。数値シミュレーションにより、各時刻における濃度場と速度場を求めた。数値シミュレーションでの濃度範囲においては、ベンゼン、酢酸とも濃度と屈折率の関係が線形とみなせるので、濃度場に対して空間的な1次微分を施して、疑似的なシュリーレン画像を数値的に作成した。2.物質収支式を直接用いた動画像処理の適用と従来法との比較濃度に関する物質収支式と、濃度と屈折率の線形関係を用いて、動画像処理の支配法的式を誘導した。既往の時空間微分法と同様に、空間的大域最適化法を使用し、反復形式の式を求めた。数値的なシュリーレン画像に適用したところ、動きのある領域で速度ベクトルを検出することが可能であることがわかった。しかし、濃度データからのシュリーレン画像化における微分、時空間微分法の計算における微分の合計2回の数値的な微分操作が必要になるため、デジタル誤差に影響されてベクトル方向などの精度は低下した。構成式自身は、既往の時空間微分法のものと近いため、近似的には既往の時空間微分法で問題ないものと考えられる。1.シュリーレン装置を用いた液々界面流動現象の観察液々二相流体系における界面撹乱現象に起因する流動挙動をシュリーレン装置を用いて可視化し、デジタル画像に変換した。ビデオ観察からレイリー数が小さくなると密度差に基づくと思われる流れが弱くなることが確認された。2.既往の時空間微分法による速度分布の計算デジタル化された流動画像に対して、画像をブラックボックスとみなす時空間微分法を用いて、画像の速度分布を求めた。流れが存在する領域で速度ベクトルを良好に検出することが分かった。また、流れが弱くなると、検出される速度ベクトルが減少した。3.液々系を対象とする数値シミュレーションプログラムコードの作成実験系に対応する数値シミュレーションのプログラムコードを作成した。プログラムコードは、有限差分法およびADI法を組合わせた方法に基づくものとした。第一段階として研究室所蔵のワークステーションを用いて小規模の数値計算を実施し、濃度場と速度場の経時変化を求めた。離散化に伴う誤差の影響を把握するために、濃度を仮想的に画像の濃淡値とみなして時空間微分法を適用したところ、速度ベクトルの大きさが速度場のものと良好に一致することが分かった。しかし、速度ベクトルの方向については、時空間微分操作に離散化誤差が混入するためか、速度場のものと多少のずれが見られた。また比較のために、初等的な移動検出法であるフレーム差分法を行なってみたが速度ベクトルの大きさとは定量的に一致しないことが確認された。これらの結果の一部は、化学系7学協会東北地方大会(盛岡、1997)で発表した。
核酸ドメインのコンホメーション解析

DNAの塩基配列決定法の進歩によって、遺伝子のもつ情報が塩基配列という形で明らかにされてきた。この塩基配列の中には生物が必要とする蛋白質のアミノ酸配列情報の他に、情報伝達の開始、停止、制御等の信号情報が含まれている。本研究はこのような情報をもつ核酸のドメイン構造に重点をおき、塩基配列に依存したコンフォメーションを解析し、情報発現にかかわる蛋白質との相互作用を通じてその分子機構を明らかにしようとする。本年度の成果は次の通りである。1.mRNAの開始に関する先導配列の統計的な解析から、原核生物ではSD配列と開始コドン周辺の2個所、真核生物では開始コドン周辺が開始RNA、リボゾーム集合体を作る結合部位と推定された。2.λファージのリプレッサー結合部位の配列をもつ17塩基のオリゴマーは末端とAT対の部分が比較的動きやすいことがNMRの測定から推定された。またDNA結合蛋白CROの認識塩基配列が推定された。3.オリゴヌクレオチドの結晶解析による温度因子の測定から局所的な動的挙動が塩基配列によってちがうことがわかった。またZ型,B型,A型の構造の特徴を表面積から解析した。4.tRNAのアンチコドンループ,ローループ内特定塩基を化学修飾し、アミノ酸選択性の変化を調べた。tRNAのL型は機能上重要である。別々のtRNAの一部を入れ替えるキメラtRNAを作った。5.塩基配列を基礎としてRNAのとりうる2次構造予測法を開発し、2次構造の安定性地図を作った。これによりmRNAの局所構造予測を行った。6.核酸のコンフォメーションを鎖に沿った2面角で表現する方法を検討し、束縄條件を入れれば1つの2面角でよいことがわかった。この角を動かし、らさんの伸縮運動、ストランド分離をグラフィクスで示した。7.mRNAから作られる蛋白質のアミノ酸組成と2次構造の間に強い相関があり、構造型が予測できることがわかった。
""トリ型""知性の進化 : 確率推定能力に加わる淘汰圧の生態的・社会的検証

本研究は鳥類の"知性"を理解するため,認知能力と生態的背景の関係に着目し,同所的近縁種(シジュウカラ,ハシブトガラ,ヤマガラ)を用いてリスク感受性を比較した.野外より捕獲/長期飼育した個体を用いて,確実に得られる1個の餌と確率p=1/3で得られる3個の餌の2者択一選択を行わせた.どちらも収量の期待値は等しいが,後者にはリスクが伴う.実験の結果,シジュウカラ,ハシブトガラはリスク志向,ヤマガラではリスク回避の傾向がみられた.次に,行動滴定法により昆虫(ミルワーム)と種子(ヒマワリ)の間の選好性を個体毎に調べた.その結果,昆虫を好む種ほどリスク志向である相関関係がみられた.ここまでが昨年度の成果であった.しかしながら,室内実験における食物選好性と野外における食物利用が一致するとは限らない.そこで野鳥を用いて食性の安定同位体比解析を行った.動物体組織の炭素及び窒素の安定同位体は餌に依存して決まることが知られている.餌サンプルと合わせて解析を行うことで,その個体が食べた餌の履歴を推定することができるのである.解析の結果,シジュウカラ,ハシブトガラで昆虫食が強く,ヤマガラで種子食が強かった.これは野外における記述的観察の結果とも一致する.本研究では食物選好と食物利用の2つの面から調べたことで,信頼度の高い食性推定ができたと考える.系統的に近いのはハシブトガラとヤマガラであり,上に述べたような食性やリスク感受性の分化は近縁関係では説明できない.カラ類は冬季に混群を形成し,物理的距離が近いところに住んでいることが報告されていることから,これら3種の間には種間競争があると考えられる.本研究では,3種の共存関係は食性及びリスク感受性を介したニッチ分化の結果である可能性が示唆された.本研究の成果は現在,国際誌Animal Bahaviourに投稿中である.鳥類と哺乳類は約3億年前に分岐し、それぞれ独立に構造の異なる大脳を進化させた。それにも関わらず、近年の研究では両者がよく似た知性を持つことが示されつつある。"知性"の進化を理解するための良い比較対象として鳥類の知性を明らかにすることが本研究の目的である。第一歩として、知性と生態的背景の関係を調べた。実施計画では、1、生態的背景として食性に、2、知性として採餌におけるベイズ的確率推定の能力に注目した。実験対象にはシジュウカラ科3種の鳥(シジュウカラ、ヤマガラ、ハシブトガラ)を用いた。1、実験対象種は昆虫(動物性の餌)、種子や果実(植物性の餌)どちらも食べる雑食性であるが、シジュウカラは動物性の餌に偏り、ヤマガラやハシブトガラは植物性の餌に偏るということが野外における観察より報告されている。ただし、これらについては定性的報告があるばかりで、定量的に比較した研究はない。本研究では今後、同位体比分析の方法を用いて食性を定量的に調べる予定である。2、採餌において餌はいつでも手に入るわけでなく、確率的に存在する。その確率を素早く正確に推定することで、採餌効率が上がると考えられる。最も効率よい推定法と言われているベイズ法により確率推定できるかどうかを調べた。実験の結果、どの種でも確率推定を行っている証拠は得られなかった。その一方で、確率的に存在する餌に対する選好性(リスク感受性と呼ばれる)が種間で異なることを発見した。動物性の餌(リスク高)を好むシジュウカラはリスク志向、植物性の餌(リスク低)を好むヤマガラがリスク回避を示した。ここまでの研究でリスク感受性が食性と関連があることが示された。つまり、鳥の意思決定は生態的背景の影響を受けるといえる。本研究の成果から意思決定の積み重ねである知性への理解につながることが期待される。本研究は鳥類の"知性"を理解するため,認知能力と生態的背景の関係に着目し,同所的近縁種(シジュウカラ,ハシブトガラ,ヤマガラ)を用いてリスク感受性を比較した.野外より捕獲/長期飼育した個体を用いて,確実に得られる1個の餌と確率p=1/3で得られる3個の餌の2者択一選択を行わせた.どちらも収量の期待値は等しいが,後者にはリスクが伴う.実験の結果,シジュウカラ,ハシブトガラはリスク志向,ヤマガラではリスク回避の傾向がみられた.次に,行動滴定法により昆虫(ミルワーム)と種子(ヒマワリ)の間の選好性を個体毎に調べた.その結果,昆虫を好む種ほどリスク志向である相関関係がみられた.ここまでが昨年度の成果であった.しかしながら,室内実験における食物選好性と野外における食物利用が一致するとは限らない.そこで野鳥を用いて食性の安定同位体比解析を行った.動物体組織の炭素及び窒素の安定同位体は餌に依存して決まることが知られている.餌サンプルと合わせて解析を行うことで,その個体が食べた餌の履歴を推定することができるのである.解析の結果,シジュウカラ,ハシブトガラで昆虫食が強く,ヤマガラで種子食が強かった.これは野外における記述的観察の結果とも一致する.本研究では食物選好と食物利用の2つの面から調べたことで,信頼度の高い食性推定ができたと考える.系統的に近いのはハシブトガラとヤマガラであり,上に述べたような食性やリスク感受性の分化は近縁関係では説明できない.

カラ類は冬季に混群を形成し,物理的距離が近いところに住んでいることが報告されていることから,これら3種の間には種間競争があると考えられる.本研究では,3種の共存関係は食性及びリスク感受性を介したニッチ分化の結果である可能性が示唆された.本研究の成果は現在,国際誌Animal Bahaviourに投稿中である.
メスの条件依存的な配偶者選択:「テスト産卵」戦術の出現機構の解明

昨年度の野外調査で巣内の保護卵の発生段階が、雌の配偶者選択(発眼卵の回避?)と保護雄の卵食行動に影響すること(未発眼卵の選択的卵食?)が示唆された。本年度はこの2点を検証するために(1)巣内の保護卵を異なる発生段階の卵と入れ替える野外操作実験と、(2)保護卵の発生段階を操作して、雄の卵食の選択性を調査する水槽実験を行った。結果1)予想に反して、発眼卵→未発眼卵(日齢1日以内)の入れ替えではほとんどの雄が卵を獲得できず、未発眼卵→発眼卵の入れ替えで高い卵獲得率を示した。つまり、雌は発眼卵を避けて産卵しているわけではなく、前日に卵を獲得した巣あるいは雄を選んでいると考えられ、雌のコピー戦術の可能性が強く示唆された。結果2)水槽実験の全てで保護雄による卵食が確認され、そのうちの半数で未発眼卵がより多く卵食されたが、統計的に有意な選択性は検出されなかった。すなわち雌が発眼卵のある巣への産卵を避けるのは、他魚種で報告されているように、自身が産み付けた未発眼卵が選択的に卵食されるからではないことが示された。結論)雌は雄および産卵巣のサイズに関わらず(投稿準備中)、卵の死亡率の低い巣の中央と奥部に産卵スペースの空いている巣を産卵場所として選んだ(J. Zool., in press)。また、雌は、雄の配偶履歴(前日に卵を獲得した雄)に依存した配偶者選択を採用しており、他雌の産卵行動のコピーかあるいは同一雌の連続産卵(テスト産卵など)の可能性が示唆された。(1)ロウソクギンポ雌の産卵パターンを解明するために、野外で雄の持つ人工産卵巣に産み付けられる卵の産着パターンを追跡調査した。その結果、雌が(1)産卵巣内の空きスペースや(2)巣内の保護卵の発生段階などの条件によって、産卵相手を選んでいることが示唆された。(1)産卵巣の入口付近は巣の中央部や奥部に比べて卵が産み付けられる頻度・量が少なかった。入口付近は、捕食者に保護卵を捕食されやすいためか(卵食の可能性もあり)卵の消失率が高く、雌が入口付近への産卵を避けていることが示唆された。(2)産卵巣内で保護中の卵に発生の進んだ発眼卵が含まれている場合、その巣の空きスペースの大小にかかわらず、卵が新たに産み加えられる頻度・量が極端に低下した。これも雌が発眼卵のある巣への産卵を避けたと推察された。この発眼卵回避は、保護雄による未発眼卵への選択的な卵食(フィリアルカニバリズム)によって(成果(2)参照)自身の産んだ卵の死亡率が高まるからではないかと考えている。19年度は、雌の発眼卵回避を野外で卵移植実験で、保護雄の卵食の選択性を水槽実験でそれぞれ検証する。(2)ロウソクギンポ雌の配偶者選択に与える雄の卵食の影響を明らかにするために、繁殖期に定期的に雄と産卵巣を採集して、雄の消化管と産卵巣内の卵を発生段階別に計数した。その結果、採集された保護雄の消化管内から、巣内で保護中の卵と同じ発生段階の卵が多数発見された。それらの卵は全て産卵後3日以内の未発眼卵であったことから、雄は発眼卵よりも繁殖価値が低いと考えられる未発眼卵を選択的に食べると考えられた。
地域における安全志向型コミュニティ活動の可能性と地域文化の変容に関する研究

本研究では、安心で安全な生活の確保に向けて活動する地域の実態についての調査を実施した。ここでは、安全志向型コミュニティ活動として、防災まちづくり、防災福祉コミュニティ、安全な地域環境を志向した地域おこしや活性化の活動などをとりあげている。また、こうした地域活動が可能になるための条件や文化的な背景についても同時に調査研究を実施した。調査項目としては、地域社会における生活の条件の変化、地域文化の変化、まちづくりや地域活動等の集合行動、地域の災害対応力や危機管理のあり方である。現地調査の対象地域は、東京都、京都市、神戸市、夕張市等である。これらの調査から、地域住民による集合的な活動のきっかけ、活動の組織化過程、活動維持条件についてモデル化すると同時に、活動の担い手になりうる人材育成のあり方やそれを支えている理念などについて、知見を得た。また、阪神・淡路大震災や雲仙普賢岳噴火災害等の被災地域において、(1)社会経済的な人口構成や人口密度、(2)被害発生状況、及び被害の社会的影響の連鎖、(3)地域住民による個別的な対応行動や、集合的な対応行動、(4)安全に対する意識、(5)危機管理体制など社会制度的要因、を調査し、それらをいくつかの典型的な地域類型としてパターン化した。なお、それぞれの地域類型における、被災から復旧・復興に至る社会過程を、モデル的に描き出した。さらに、神戸市長田区御蔵地区における災害復旧・復興段階の社会過程を詳しく調査研究した。結論として、災害の復旧・復興過程においては、個々の業種や住民層の違いによって、かなり早い段階から異なる圧力を受け、そこで個々の決断をせざるをえなかったこと、したがって、地域の再生力をはかるという点では、かなり早い段階での取り組みが有効に機能しないと、地域住民の合意形成は難しくなり、地域住民の分裂、地域の凝集力の喪失が起こることが分かった。平成1213年度にわたる本研究では、現代社会における生活条件の変化と<都市・地域文化の生成・変転><まちづくりや地域活動等の集合的営為>の実態把握を踏まえたうえで、脆弱化する<地域対応力や危機管理のあり方>を検証し、これらの地域力を支える地域文化の可能性と安心で安全な生活確保に向けての条件づくりについての研究を進めていく。とくに、防災まちづくりや防災福祉コミュニティ、安全な地域環境を志向した地域おこしや活性化の取組み等の<地域における安全志向型コミュニティ活動>の実態とそうした活動の有効性についての調査を実施し、そうした活動の可能性について、<コミュニティの歴史的変遷>や一定の社会経済的構造条件下での<地域文化の形成や変容>と関わらせながら、検討を加えていく。そのうち、平成12年度は、阪神・淡路大震災や雲仙普賢岳噴火災害等の被災地域において、(1)人口構成や密集度、住宅特性を含めた社会経済的構造条件、(2)被害発生状況及び被害の社会的影響の連鎖、(3)地域住民による個別ないし集合的な対応行動、(4)その背景にある安全に対する意識や危機管理体制等の社会・文化的要因を、解明し整理することにより、いくつかの典型的な地域類型としてパターン化し、それぞれの地域類型における、被災から復旧・復興に至る社会過程を、事例に沿いながら典型的な展開過程としてモデル的に描き出した。それとともに、防災まちづくりや防災福祉コミュニティ、安全な地域環境を志向した地域おこしや活性化の取組み等を対象にした(各都道府県を媒介にしての)資料収集と活動のカテゴリー化、及び、その中から大都市部では東京都、京都市、神戸市、地方中小都市では夕張市等の一部地域をとりあげての現地調査を実施した。これらの調査の中から、地域の社会経済的構造条件をふまえて、地域住民による集合的な活動のきっかけ、活動の組織化過程、活動維持条件についてモデル化すると同時に、活動の担い手になりうる人材育成のあり方やそれを支えている理念等についての知見も得ている。

また、あわせて、今後のインターネット等での公表を念頭において、過去の被災地における被災実態とその後の再建過程についての情報収集も行った。本研究の目的は、現代社会における生活条件の変化と<都市・地域文化の生成・変転><まちづくりや地域活動等の集合的営為>の実態把握を踏まえたうえで、脆弱化する<地域対応力や危機管理のあり方>を検証し、これらの地域力を支える地域文化の可能性と安心で安全な生活確保に向けての条件づくりについての研究を進めていくことである。平成13年度は、平成12年度に進めた阪神・淡路大震災の被災地域調査(「地域類型ごとの被災から復旧に至る社会過程のモデル化」作業)を前提にしながら、個別地域(具体的には神戸市長田区御蔵地区)における社会過程を深く掘り下げ、災害復旧・復興過程で個々の業種や住民層の人たちに何が起こりどのような圧力がかかったのか、対抗力としてのまちづくりや地域活動等の集合的営為がどのように行われ影響を及ぼしえたのかを、簡易型地域GIS(地理情報システム)を活用して検討を進めた。結論として、災害時において住民はかなり長い期間共通の課題を抱えてきたように見られがちではあるが、とくに復旧・復興過程においては個々の業種や住民層の違いによってかなり早い段階から異なる圧力を受け、そこで個々の決断をせざるをえなかったこと、したがって、地域の再生力をはかるという点ではかなり早い段階での仕掛けが有効に機能しないと異なる圧力への対応で地域住民は分裂し異化作用が強まり、凝集力を喪失していくことが分かった。また、平成13年度は、防災まちづくりや防災福祉コミュニティなど、<地域における安全志向型コミュニティ活動>の実態と活動の有効性についての調査を継続し、資料収集と活動のカテゴリー化、及び現地調査を実施した。こうした調査を通じて、それぞれの地域が、地域危険度を念頭においたうえで地域の危険要因を発見し、活用しうる資源を発掘していくプロセスを整理し、地域の学習プログラムとしてマニュアル化した。また、ある一定の地域の社会経済的構造条件を前提にしながら、地域住民による集合的な活動がどのように成立するのか、また活動の組織化過程や活動維持条件やさらにそうした活動を可能にし支えていくための制度的なしかけについても検討を加えた。なお、今年度は、外国人が混在している繁華街周辺における防災まちづくりという点で、日本語のわからない外国人を対象にしてどのような対策が必要で可能かについても検討を加えている。
MALTリンパ腫の分子病理学的解析と細分類への応用

胃MALTリンパ腫の免疫グロブリン重鎖遺伝子解析から慢性炎症を基盤に発生するMALTリンパ腫群と慢性炎症の関与が明らかではない群は互いに独立していることを明らかにした。またアジア、欧州、米国間で共同研究を行い、皮膚辺縁帯B細胞リンパ腫は慢性炎症の関与が明らかではない群であること、DAPKおよびp16遺伝子メチル化が高率に認められること、またアジア症例には好酸球の浸潤が特徴的であること、を明らかにした。MALTリンパ腫全体像を最新成果とともに総説に著した。2.日本人に発生した節性辺縁帯B細胞性リンパ腫65例を臨床病理学的に解析した.これらの症例は,5年全生存率85%,5年無失敗生存率60%を示し,欧米症例と比較して,予後良好を示すことが明らかとなった.さらにわれわれは症例を4群に分類し,大細胞成分を含む症例が予後不良を示すことを明らかにした.(Kojima M, Inagaki H, et. al. Cancer Sci 2007)3.口腔原発のMALTリンパ腫は稀である.われわれは7症例を検討し,以下の2亜型に分類した.1)濾胞周囲に増殖し,小唾液腺に対しリンパ上皮性病変を形成し,形質細胞分化を示すタイプ,2)濾胞内にcolonizationを示し,形質細胞分化は少なく,残存上皮をほとんど示さないタイプ.(Kojima M, Inagaki H, et. al. Pathol Oncol Res 2007)4.前立腺原発のMALTリンパ腫は非常に稀であるが,9年間経過観察が可能であった症例を報告した.症例はTURにより寛解を得たが,7年後に再発を示した.しかし腫瘍の進展は認めず,再びTURのみで寛解が得られた.本症例は前立腺原発MALTリンパ腫の治療を選択する上で重要と考えられた.(Li C, Inagaki H, et. al. Pathol Int 2008)1.前立腺原発のMALTリンパ腫は非常に稀であるが、9年間経過観察が可能であった症例を報告した。症例はTURにより治療され寛解を得たが、7年後に再発を示した。しかし腫瘍は前立腺にとどまっており,再びTURのみで治療され、その後2年間寛解を維持している。本症例の示した経過はは前立腺原発MALTリンパ腫の治療を選択する上で重要と考えられた2.皮膚辺縁帯リンパ腫は比較的稀な腫瘍である。その原因として欧州においてはボレリア感染との関連が示唆されているが、アジアや米国においてはその関連は明らかではない。このように皮膚辺縁帯リンパ腫は地域による臨床病理学的差異がある可能性がある。われわれはこの腫瘍の全体像を明らかにするために、アジア(日本・台湾)、ドイツ、米国(ピッツバーグ)から症例を収集し、国際共同研究を行った。3地域間で、臨床病理学的差異は少なかったが、アジア症例で組織好酸球浸潤が目立った。ボレリアDNAやAPI2-MALT1キメラ遺伝子は全例に陰性であった。また遺伝子メチル化を検索したところ、3地域症例に共通して、DAPK遺伝子、p16遺伝子の過剰メチル化を認めた。これらの知見は皮膚辺縁帯リンパ腫を理解する上で重要と考えられた
多重チャネリングイオン注入により配向制御した単結晶Siナノワイヤーの創出

コンケーブ状に整形したダブルラインCWレーザビーム照射により非晶質絶縁膜上に3軸配向性を大幅に改善した多結晶Siナノワイヤー成長させ,さらに2方向からのSi^+イオン注入によるチャネリング効果とアニールにより優先的な配向の結晶子を増長させた結晶粒界のほとんどないSiナノワイヤー実現の可能性を実証した.コンケーブ状に整形したダブルラインCWレーザビーム照射により非晶質絶縁膜上に3軸配向性を大幅に改善した多結晶Siナノワイヤー成長させ,さらに2方向からのSi^+イオン注入によるチャネリング効果とアニールにより優先的な配向の結晶子を増長させた結晶粒界のほとんどないSiナノワイヤー実現の可能性を実証した.本研究は、非晶質SiのCWレーザ結晶化とイオン注入による多重チャネリング効果を利用して非晶質絶縁膜上に単結晶Siナノワイヤーを成長し,ユビキタスネットワーク時代に必須の3次元LSIに向けた高性能なTFT技術の確立を目標とする。約100nm以下の非晶質Siナノワイヤーを結晶化アニールすることによって種々の結晶方位を持つバンブー状の単結晶粒の結合が形成できることをTEMにより確認した。コンケーブ状CWレーザビームを用いて非晶質Siを結晶化し,従来は幅2μm,長さ20μm程度であった結晶粒を幅2μm,長さ100μm以上に巨大化できるようにした。さらに、TFTの試作プロセス条件を改良することによって、実効電子移動度はSiバルクと同程度の600cm^2/Vsを得た。一方、イオン注入のチャネリング効果の検討では、まずシミュレーションによってSiイオン注入エネルギーとドーズによるチャネリング確率の結晶面方位依存性および膜厚依存性を調べ、次にSi(100)面のチャネリング確率の高い複数のチルトを選択しSi同位体結晶にSiイオンを注入する条件を最適化した。SIMSによって注入したSiのプロファイルを、ラマン散乱測定と断面TEMによって各条件における非晶質化状態を調べ、チャネリング注入による単結晶層維持条件とランダム注入による非晶質化条件を求めた。21年度はSiナノワイヤーの形成、巨大結晶粒化、チャネリングイオン注入条件およびTFTプロセス要素技術を整えた。次年度では、CWレーザ結晶化した巨大Si結晶粒に複数のチルトのイオン注入を行い、多重チャネリング効果を駆使して3次元的に結晶核を規定し所望の面方位で統一した単結晶Siナノワイヤーを実現し、これを用いたTFTを試作・評価する。本研究は、非晶質SiのCWレーザ照射による大結晶粒化とイオン注入による多重イオンチャネリング効果を利用した結晶配向制御を組み合わせ,非晶質絶縁膜上に単結晶Siナノワイヤーを成長し,ユビキタスネットワーク時代に必須の3次元LSIに向けた高性能なTFT技術の確立を目標にする。前年度に開発したコンケーブ状レーザビームを平行な2本のライン状ビームに整形し,ダブルラインビームCLCにより3軸配向性を改善した100μmを超える長さをもつ線状のSi結晶粒を形成した。レーザラテラル結晶化面が(110),これに垂直な面が(111),表面が(211)に優先配向した。電子後方散乱回折像法(EBSD)によるSi薄膜の各面における結晶子の割合は,レーザ出力9.0W,レーザ走査速度0.1cm/sの条件において,それぞれ96.5%,85.6%,83.5%であった。また、前年度のチャネリングイオン注入シミュレーションで求めた最適な条件を用い多結晶Si膜の2重イオン注入実験を行い,XRD,TEM,EBSDなどにより結晶性を評価した。ブラッグ角28.4°の(111)面、及び47.3°の(220)面の両方において,チルト角0度および45度の2段階注入を行ったSi膜の結晶配向性が大きく改善されることが見出された。特に,2段階イオン注入を行ったSi膜の(220)のピーク強度が1段階の場合と比べ約5倍強くなっており,(110)面方位をもつ大型結晶粒を優先的に結晶成長させることができたと考えることができる。次年度に向け準備した電子ビーム露光によりナノワイヤー状に加工したSi非晶質膜をダブルラインビームCWレーザで結晶化し,チャネリングイオン注入を組み合わせることで配向制御を行い,TFT試作によって単結晶Siナノワイヤーの電気特性の総合評価を目指す。本研究は,絶縁膜上の非晶質SiのCWグリーンレーザ照射による大結晶グレイン化とSiイオン注入による多重チャネリングを活用した3軸結晶配向制御を組み合わせ,Si単結晶ナノワイヤーを創出する新規技術を開発するものである.ユビキタスネットワーク時代に必須の3次元LSI用薄膜トランジスタ技術の基礎を確立することが目標である.CVDによる多結晶Si膜のグレインへのダブルSiイオン注入実験において,チルト角0度による(110)および45度による(100)のダブルチャネリングによりIn-planeXRDブラッグ角28.4°の(111)面及び47.3。の(220)面のSi膜結晶配向が増強されることを確認した.この知見を踏まえて,さらなるチャネリングの高効率化を目指した.チルト角0度および60度のダブルSiイオン注入を新たに採用することにより両方向とも最も効果的な(110)ダブルチャネリングを発生させ,イオン注入投影面内方向が(111)に規定される可能性があることを実験的に確認した.

電子ビーム露光により100-800nm幅にパターン形成した非晶質Si膜を用いSiナノワイヤーを作成した.CWグリーンレーザ照射により多結晶化配向に端面効果が現れることを見出した.ナノワイヤー幅が200nm以下では側面が(111)に強く規定されるSi結晶グレインが支配的になり,他の結晶面は消滅する傾向を見出した.CWグリーンレーザ結晶化によれば,スキャン方向面が(110),これに垂直な面が(111),表面が(211)に優先配向することが前年に確認されているので,この現象は3軸配向制御の狙いに整合する.ナノワイヤー表面は(211)が支配的であることを基本にし,±30度の<110>方向からのダブルイオン注入が効果的なチャネリングであることを見出した,このダブルチャネリングを施したSiナノワイヤーにおいても端面効果は顕著であり,Siナノワイヤーの幅の縮小とともに高次の結晶面が低減することを確認した.Out-of-planeXRDおよび直行する2方向からのIn-plane XRDにより上記の方法により結晶化したSi膜を解析し,ダブルチャネリングにより規定される結晶核から固相成長する速度は(110)が他の結晶面より速いため,この面方位に向かって約0.5%の圧縮歪が発生することを明らかにした。さらに,試作したSi薄膜トランジスタの電子移動度の面内ばらつき要因を明らかにし,特性ばらつきを低減する構造の有効性を検証した。
癌の腹膜播種形成の機序解明

子宮体癌の新FIGO分類(1988)によると、術中腹水細胞診が陽性であれば、子宮体部漿膜湿潤や付属器転移の有無に関わらず、IIIa期となる。これは腹水細胞診が陽性のみの症例が腹腔内にmicrometastasisが存在し,腹膜播種に進行すると予想されているからである。しかし、子宮体癌の術中腹水細胞診と予後の相関については未だに論議が尽きかねている。我々は、術中腹水細胞診陽性で子宮体部に限局した症例が、術後追加治療を行うことなく、5年生存していることを明らかにした。この結果より、経卵管性に腹腔に癌細胞が出現し、腹膜に生着しない可能性が考えられた。そこで、腹水中の癌細胞の腹膜接着能に注目し、昨年の臨床細胞学会で以下のことを報告した。子宮体癌術中腹水細胞診陽性例を対象とし、閉膜時に薬液チューブを腹腔内に留置した。術後、それを利用して洗浄腹水細胞診を施行した。その結果、全例術後2週目の細胞診では陰性化した。この結果より、術後2週間以内に癌細胞は腹膜に接着せず、腹腔内から消失することが考えられる。昨年はさらに,子宮体癌の原発巣における接着分子の発現を検討した。摘出標本の捺印細胞診を材料とし,laminin,fibronectin,vitronectinの各receptorno発現を免疫染色で検討した。その結果,laminin receptorは全例陽性であった。腹水細胞診陽性例はfibronectinとvitronectinのreceptorのどちらが方の発現が欠如していた。この研究成果については,平成6年度の癌学会に報告する予定である。子宮体癌の国際進行期分類において腹水細胞診陽性例をIIIa期にすることは、我々の臨床結果より、過大評価である可能性が高い。そのことを裏づけるdataとしてもこの研究の意義は大きいものと思われる。来年度も是非継続していきたい。
言語音声知覚研究用ワークベンチ・システムの開発

1.音声データ処理のための連続波形エディタ・サブシステムサンプリング・レート20,000Hzで、2秒間までの連続音声データをA/Dコンバータ経由でディジタル化し、波形情報に変換してディスプレイ上に表示し、ポインティング・ディバイスとしてのマウスを用いながら、任意に音声データを削除・移動・複写出来るシステムを実用化した。なおこれは現在のところマイクロ・コンピュータ(主としてNEC9801F型)用のシステムであるが、より高性能のミニ・コンピュータ(例えばPDP11-34型)用の類似のシステムの開発に既に着手しており、今年中にはこれも完成させる予定である。なおマイクロ・コンピュータ用のシステムに対してはマニュアルを目下作成中である。2.音素音節特定のための汎用統計パッケージ・サブシステム距離・密度モデル、文脈モデル等の心理モデルを取り込むことの出来る誤差計量化のMDS手法を開発し、それが実際に行なわれた。スペイン語を母国語とする話者の発音した、5個の母音と17の子音から成る単音節・複音節の、日本人被験者による書き取り・聴取実験の結果の解明に適用出来るか否かを検討した。その中でも音声識別・混同のパタンと音声カテゴリーとの間の関係、さらには特定の音声環境が各個人の音声識別にどのような影響を持つか等の問題に関しては、ある程度の見通しを得ることが出来た。3.音素/音節列処理のための汎用パーザ・サブシステムパーシングの諸技法の中でも特に柔軟な特徴を持つチャートデータ構造に基づくパーザから汎用パーザを作成した。実際にはこれをFranz Lisp上で実現させたが、計算実験の結果、いくつかの有意義な成果を得た。
慢性心不全における血清ミオスタチンの意義と骨格筋萎縮に関する運動療法介入研究

慢性心不全患者においても在宅にて実施可能で、一定のアドヒアランスを維持したレジスタンストレーニング法とウオーキングの併用を運動処方とし、2ヶ月間の期間、70%以上のアドヒアランスを電話調査によるモニタリングを行い、実施する介入群とウオーキングを中心とした通常運動指導のみの2群に無作為割付をおこなった。対象28名を運動介入群(15人)。通常群(13人)に無作為に割付した。Peak VO2(最大酸素摂取量)及びAT(嫌気性代謝域値)について両群における変化率を検討したところATでは介入群の方が有意な改善効果を認めた。(介入群vs通常群;11±6%vs6±13%,p=0.0027)慢性心不全における心臓リハビリテーションは確立したエビデンスがあるが、骨格筋萎縮や中等度から重症心不全における運動処方や運動強度の推奨値は未だ不明な点が多い。本研究では先行研究から中等度以上の慢性心不全患者に対する運動療法では高強度トレーニング限界があることから、低強度レジスタンストレーニングの有効性を血清マーカーと筋量測定値から検証するものである。ハビリテーションの適応がある慢性心不全症例に対して運動耐容能、DEXA法による四肢骨格筋量測定採血(血清ミオスタイン値,血清BDNF値、血清サイトカインIL-1,IL-6,TGF-β)を施行した。このうち血清BDNFは精神疾患において脳内組織での低下がみられると報告が多い神経栄養因子の一つであるが、同時に骨格筋での末梢における産生も報告されている。先行研究では運動耐容能と血清BDNF値には正の相関関係があるとする国内研究もある。今回の研究データのうち2014年のデータより、血清BDNFと心肺運動負荷試験(CPX)における運動耐容能指標Peak VO2について14例について検討したところ、Peak VO2と血清BDNFには有意な相関関係を認めなかったが、換気指標であるVE/VCO2 slopeと有意な負の相関を認めた。先行研究では血清BDNFは心不全重症度との関連を示唆するものも報告されており、骨格筋を含めた運動耐容能や換気異常とBDNFの関連を示唆するものとして有用である可能性がある。現在症例数を増やし検討を進めていく予定である。本研究は中等度以上の慢性心不全患者に関する在宅リハビリテーションプログラムを無作為割付にて通常指導群と自重を用いた在宅筋力低強度レジスタンストレーニングを追加した介入群の2群に無作為割付けし8週間の介入後、運動耐容能を比較する前向き介入試験である。平成27年末で解析可能な心不全患者21名について検討した。対象の心不全症例は平均左室駆出率33±14%、NYHA心機能分類II度19名、III度2名でありいずれも中等度以上の慢性心不全症例である。心肺運動負荷試験による嫌気代謝閾値(anaerobic threshold ; AT)は、在宅強化運動療法群が通常運動療法群に比し、開始前から2ヶ月後の改善度が有意に大きかった(⊿AT1.1 ±1.3 vs -1.1±0.9 mL/kg/min, p=0.026)。一方運動耐容能の指標であるPeak VO2の変化率は2群間で有意差を認めなかった。(p=0.608)血清マーカである血中BDNF値や血清ミオスタチンは介入前後、2群間で有意差を認めなかった。これらの結果から中等度以上の重症度の心不全症例に対しては監視型の高強度トレーニングや高強度レジスタンストレーニングは困難な症例でも在宅で実施する低強度自重トレーニングを追加することで通常指導(ウオーキングのみ)よりも嫌気代謝閾値(AT)が優位に改善する可能性が示唆された。監視型の通院リハビリテーションの実施が困難な対象群に対して有用である可能性が考えられた。症例の登録状況の進展が遅延しており平成28年3月までの登録期間を病院倫理委員会に申請し平成28年12月末まで延長した。平成27年度末の時点で解析可能な症例は21例、全登録数は25例である。慢性心不全症例において低強度トレーニングの併用による生物学的マーカーの意義は未だ確立していないことからサイトカインおよび血清ミオスタチン値について運動療法による経時的変化を検討することとした。同時に高齢者を対象とした在宅での低強度レジスタンストレーニングの効果、意義についても運動耐容能指標を用いて検証した。心肺運動負荷試験(CPX)から得られる運動耐容能指標(PeakVO2;最大酸素摂取量及びAT;嫌気性代謝域値)と血清ミオスタチン値を用いて慢性心不全において運動療法介入による変化を検討した。在宅にても実施可能で、一定のアドヒアランスを維持したレジスタンストレーニング法とウオーキングの併用を運動処方とし、2ヶ月間の期間、70%以上のアドヒアランスを電話調査によるモニタリングを行い、実施する介入群とウオーキングのみを中心とした通常運動指導のみの2群に無作為割付をおこなった。Peak VO2及びATについて両群における変化率を検討したところATでは介入群の方が有意な改善効果を認めた。(介入群vs通常群;11±6%vs6±13%,p=0.0027)一方で最大運動負荷の指標であるPeak VO2には有意な差を認めなかった。これは対象の平均年齢が通常群で65歳、介入群では69歳という高齢者が対象であり推測される限界点と考えられる。

また筋萎縮マーカであるミオスタチンについてもその変化率を両群で検討したが、有意差は認めなかった。(p=0.77 ,変化率平均介入群19%,通常群22%)また炎症性サイトカインであるTNFαとミオスタチンとの相関を対象群で検証したところ、両者の間には有意な相関を認めなかった。一部報告でTNFαと血清ミオスタチンには正相関があるとの報告があるが本研究ではその関係性は見出せなかった。慢性心不全患者においても在宅にて実施可能で、一定のアドヒアランスを維持したレジスタンストレーニング法とウオーキングの併用を運動処方とし、2ヶ月間の期間、70%以上のアドヒアランスを電話調査によるモニタリングを行い、実施する介入群とウオーキングを中心とした通常運動指導のみの2群に無作為割付をおこなった。対象28名を運動介入群(15人)。通常群(13人)に無作為に割付した。Peak VO2(最大酸素摂取量)及びAT(嫌気性代謝域値)について両群における変化率を検討したところATでは介入群の方が有意な改善効果を認めた。(介入群vs通常群;11±6%vs6±13%,p=0.0027)現在約50例に対して血清採血を行いサイトカイン、ミオスタチン値を集計した。しかし適切な運動処方にもとずく介入後の再評価が未実施であり、本年度は運動耐容能と筋肉量、また運動耐容能(PeakVO2)のみでなく近年報告のあるBDNFとCPXにおけるVE/VCO2の関連についても明らかにする予定ある。本解題は先行する若手Bからの継続課題でもあり、基盤Cでの残り年度で介入について検討する。平成27年4月院内倫理委員会にリハビリ介入前向き試験の申請を行い受理された。平成28年12月まで症例の登録を進め50例の時点で再度中間解析を行う予定であるリハビリテーション学倫理委員会受理後、介入についての前後比較をこれまでの約50例の血清値とともに変化について検討を行う。本年度は在宅リハビリでの検討を行う予定である.介入前の採血および運動耐容能試験および筋量測定を行い、退院後1カ月および2カ月での評価を行い8週間での評価のみを行うものとする。症例登録が遅延しているため,費用を使用する計画であった血清ミオスタチンを始めとする特殊採血、骨密度検査用の資金が次年度使用額に繰り越しとなった。前向き介入試験の実施が遅延したことが大きい。倫理申請が受理されたため介入試験として平成27年度から開始を行う。平成28年12月まで倫理委員会で登録期間を延長申請済みであり、約50例の登録を見込んでいる。特殊採血および骨密度検査(DEXA)を研究費での実施としており使用予定は期間内で完了する予定である。介入期間は8週間と短期間で設定をしたため採血は1名につき2回実施ほか筋量測定で費用支出の予定がある。本介入試験が終了しだい、通常の監視型心臓リハビリテーションを導入されたケースについて同じ8週の期間での介入前後評価を同様に施行する予定である。
基底領域に対する専門性が類推の遂行に及ぼす影響に関する研究

本研究の目的は,類推課題の解決時に,基底領域に対する専門性のレベルが,目標領域の検索過程に与える影響を検討することであった.実験では「胎児と妊婦(基底領域)の関係は,(x)と(y)(目標領域)の関係のようだ.なぜなら(z)だからである」という形式の文章の空欄(x)(y)(z)を埋めて完成するという類推課題を実施した.被験者は男・女大学生と看護教員候補生であり,事後に調べた妊娠や出産に関するテストでは,看護>女>男という順で専門的な知識の差が認められた.実験の結果,類推成績(生成された解答数・解の適切さ得点)は女>看護>男という順に,また,解の候補となる仮説の多さ(注目する関係構造の種類数)は,女>男>看護という順になった.この結果より,あるレベルまでは専門性の高さが類推を促進していると思われるが,ベースに対する専門的な知識に加え,ターゲットの候補となり得る幅広い知識をどれだけ持っているか(一般的な興味・関心の幅広さ)が仮説の多様さに影響するようである.ベース領域に対する高度な専門性を持つ看護群は,ベース領域を「科学的に,正しく」解釈するあまり,複数の仮説生成を可能にするような多様なベースの解釈が困難になっていると予想される(文脈的固着現象).ただ,看護群は,他群と比べ「科学的知識の獲得」という側面から見れば優れているが,必ずしも「妊娠・出産」に関する領域で具体的な経験を積んだ専門家ではない.出産という出来事に数多く接している本当の専門家だったならば,科学的知識にとらわれない経験的知識なども利用した多様なベース領域の解釈ができたであろう.ところで,本実験では「思いつく順に解答を記入」するように指示したが,そこで現れる解答の順序が,実際に行われている仮説の検証過程を正確に反映しているとは言い難い.これらの問題を克服することが今後の検討課題である.本研究の目的は,類推課題の解決時に,基底領域に対する専門性のレベルが,目標領域の検索過程に与える影響を検討することであった.実験では「胎児と妊婦(基底領域)の関係は,(x)と(y)(目標領域)の関係のようだ.なぜなら(z)だからである」という形式の文章の空欄(x)(y)(z)を埋めて完成するという類推課題を実施した.被験者は男・女大学生と看護教員候補生であり,事後に調べた妊娠や出産に関するテストでは,看護>女>男という順で専門的な知識の差が認められた.実験の結果,類推成績(生成された解答数・解の適切さ得点)は女>看護>男という順に,また,解の候補となる仮説の多さ(注目する関係構造の種類数)は,女>男>看護という順になった.この結果より,あるレベルまでは専門性の高さが類推を促進していると思われるが,ベースに対する専門的な知識に加え,ターゲットの候補となり得る幅広い知識をどれだけ持っているか(一般的な興味・関心の幅広さ)が仮説の多様さに影響するようである.ベース領域に対する高度な専門性を持つ看護群は,ベース領域を「科学的に,正しく」解釈するあまり,複数の仮説生成を可能にするような多様なベースの解釈が困難になっていると予想される(文脈的固着現象).ただ,看護群は,他群と比べ「科学的知識の獲得」という側面から見れば優れているが,必ずしも「妊娠・出産」に関する領域で具体的な経験を積んだ専門家ではない.出産という出来事に数多く接している本当の専門家だったならば,科学的知識にとらわれない経験的知識なども利用した多様なベース領域の解釈ができたであろう.ところで,本実験では「思いつく順に解答を記入」するように指示したが,そこで現れる解答の順序が,実際に行われている仮説の検証過程を正確に反映しているとは言い難い.これらの問題を克服することが今後の検討課題である.
量子ナノ構造を有するハイブリッド薄膜太陽電池の開発

量子サイズ効果を有するサイズが揃ったシリコン量子ドット(SiQD)を合成し,半導体高分子とブレンドした有機無機ハイブリッド太陽電池を開発した。SiQDは電子ドナーとなるP3HTまたはPTB7とともにシリコンインクに加工し,塗布によってバルクヘテロ構造を形成することで光起電力機能を顕在化させる。SiQD表面を水素で置換し,さらに表面不活化することで発電効率が5%まで向上した。SiQDには多量の結晶成長欠陥が含まれるためこれを完全に除去すること,さらに低温熱処理によってキャリア移動度を改善することで,光電変換効率10%を実現する低コスト太陽電池を塗布プロセスで作成する道筋を示した。リン酸トリメチルをドーパントとしてプラズマCVDに添加し、原料である四塩化ケイ素と同時に水素還元することでリンを適量ドーピングすることに成功した。さらに、反応時間によって結晶サイズを制御し、当初の目標であった平均粒径6nmのシリコン量子ドットに加え、平均粒径4nmのシリコン量子ドットを合成することに成功した。いずれの場合においても、ドーパント濃度が約1%であることを確認した。合成直後のシリコン量子ドットはほぼ塩素で終端されているが、これをフッ酸蒸気でエッチングするドライエッチング法を開発した。この新しい方法により、シリコン量子ドット表面の塩素および酸素をすべて取り除き、水素で置換することに成功した。塩素で終端されたシリコン量子ドットは半導体ポリマー(P3HT)と反応しており、赤外吸収分光分析によれば、正孔の導電パスとなるチオフェン構造を破壊していることが示唆された。一方、水素終端によりポリマー構造は安定に保たれ、さらに電子伝導性も向上することが明らかになった。同様に、塩素終端、水素終端された量子ドットを用いてTFTを作製し、量子ドット薄膜のキャリア移動度を評価した。塩素終端の場合、電子の移動度が一桁以上低下することが明らかとなった。以上より、ドーピングされたシリコン量子ドットは水素終端することでn型半導体としての特性が顕在化することが実験により検証された。さらに、ハイブリッド太陽電池と並行して、一般的な有機薄膜太陽電池に増感剤としてシリコン量子ドットを数%添加することで太陽電池の変換効率が向上する新しい機構を見出した。平成27年度は,シリコン量子ドットのドーピング及び物性評価を中心に研究を実施した。シリコン量子ドットは水素終端することでn型半導体としての特性が顕在化し,電子移動度が増大するためハイブリッド太陽電池の光-電気変換効率が大幅に向上することを明らかにした。また,リンを多量にドープすることで近赤外から赤外域にかけてプラズマモン共鳴による光吸収が著しく増大することを実験により実証した。シリコン量子ドットは紫外域での光吸収が強いが,可視域より長波長ではほとんど光を吸収しない。よって,近赤外赤外域で光吸収が数桁強くなる現象は,太陽電池の変換効率を高めることに直接寄与するほか,赤外センサーや熱電発電応用にも展開できることを示唆しており,今後のさらなる発展が期待される。一方,量子ドットに含まれる結晶欠陥については未だ不明な点が多い。結晶欠陥は,シリコン原子の欠損など結晶構造に直接関連したもの以外に,表面を終端する水素の脱離や酸化により形成される不純物準位に大別される。化学エッチングや低温熱処理によってある程度は欠陥を低減できることを実証したが,太陽電池の高効率化には,これらの欠陥をほぼ完全に取り除く必要があり,新たな材料処理プロセスの開発が急務である。シリコン量子ドットを光増感剤とする有機太陽電池においては,紫外域の外部量子効率が2倍以上増大することを確認したが,可視域も含めた模擬太陽光のもとでは大幅な変換効率の向上にはつながっておらず,引き続き検討が必要である。当初の研究計画より大きな進展があり,結晶サイズが制御されたシリコン量ドットにリンを目的の濃度ドーピングすることに成功した。さらに,ドーパントであるリンは活性化されており,近赤外赤外域でプラズマモン共鳴による強い光吸収特性を示すことを実験で実証することに成功し,太陽電池の高効率化に向けた材料合成研究が大きく進展した。プラズモン共鳴は貴金属では一般的に知られた現象であるが,半導体であるシリコンにおいてもプラズモン共鳴が可能であり,さらにこれを実験的に実証した例はきわめて少なく,その研究成果は材料科学・フォトニクスの分野で権威ある学術雑誌(ACS Photonicsなど)に数編掲載された。近赤外赤外域における光吸収特性の増大は太陽電池の光-電子変換効率の向上に直接的に寄与するほか,赤外センサーや熱電発電材料などにも応用できる可能性を示唆しており,大きな波及効果につながる成果として高く評価できる。さらに,シリコン量子ドットに含まれる結晶欠陥を電子スピン共鳴で分析し,その起源が3つに属することを明らかにした((1)ナノ結晶内部の原子配列のディスオーダー,(2)結晶表面のダングリングボンド,(3)ナノ結晶の酸化などによる不純物準位)。欠陥の種類によってこれらを取り除くためのアプローチは異なるが,その指針を明示することができたため,平成28年度の研究が大きく進展することが期待される。シリコン量子ドット(以下,SiQD)に含まれる結晶欠陥を完全に取り除くことで電子移動度が向上し,太陽電池の短絡電流を著しく増大できる。さらに,電子移動度が大きくなれば活性層を厚くして光吸収量を増大し,相乗的に光電気変換能を高めることができる。今年度の研究では,フッ酸ドライエッチングによりナノ粒子表面を水素で完全終端した平均粒径6nmのSiQDを対象に,低温熱処理によって内部欠陥を低減するための装置開発および物性評価を実施した。

加熱温度と加熱時間の積で与えられるサーマル・バジェットをパラメーターに,純水素雰囲気(100 kPa)で低温熱処理した。その結果,150°Cで2時間の熱処理によってESR(常温)で同定した欠陥由来のピーク強度が1/20に低減した。一方,処理温度が250°Cを超えると,表面水素(Si-Hn)の脱離によってダングリングボンドが形成された。すなわち,合成後のSiQD内部には結晶欠陥が潜在的に形成されること,内部欠陥はHFエッチング(表面処理)では除去できないこと,しかし低温熱処理によって1桁以上低減できることを明らかにした。結晶欠陥を低減したSiQDを用いることで,エネルギー変換効率約5%(AM1.5)の有機無機ハイブリッド太陽電池(SiQD/PTB7)の開発に成功した。ハイブリッド太陽電池にはCdやTiO2など,金属または金属酸化物のナノ粒子が多用されるが変換効率は最大でも約4%であり,既往の研究と比較して本研究で得られた成果は極めて有望である。SiQDの結晶成長欠陥を完全に除去するには至っていないが,このことは発電効率のさらなる向上が可能であることを示唆している。今後の課題として,SiQD合成後の後処理だけでなく,プラズマCVDプロセスそのものの改良により,結晶成長欠陥を極限まで低減するためのシリコンナノ結晶合成法を確立する必要がある。量子サイズ効果を有するサイズが揃ったシリコン量子ドット(SiQD)を合成し,半導体高分子とブレンドした有機無機ハイブリッド太陽電池を開発した。SiQDは電子ドナーとなるP3HTまたはPTB7とともにシリコンインクに加工し,塗布によってバルクヘテロ構造を形成することで光起電力機能を顕在化させる。SiQD表面を水素で置換し,さらに表面不活化することで発電効率が5%まで向上した。SiQDには多量の結晶成長欠陥が含まれるためこれを完全に除去すること,さらに低温熱処理によってキャリア移動度を改善することで,光電変換効率10%を実現する低コスト太陽電池を塗布プロセスで作成する道筋を示した。当初の研究計画より大きな進展があり、有機リン(リン酸トリメチル)を用いたシリコン量子ドットのドーピング実験が大きく進展した。原料に含まれる有機物による汚染は全くなく、結晶性の高いシリコン量子ドットを合成することに成功した。さらに、ドープされたリン原子はシリコン原子を置換し、ドーパントとして活性化されていることも確認できた。そこで、シリコン量子ドットの結晶サイズの制御を前倒しで実施した。ナノ結晶の成長はLa Merの法則に則って説明できる。すなわち、反応時間を制御することで核の成長速度を制御し、結晶サイズを制御する。その結果、標準となる6nm(平均粒径)に加え4nmのシリコン量子ドットを合成することに成功した。3nm、8nmの量子ドットも合成可能であることを確認したが、合成条件が最適値から大きく外れるため、収率が顕著に減少する問題が生じた。この問題は、長時間合成によって対応できることを確認した。ドーピングと結晶サイズの制御に加え、表面修飾についても検討した。