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ブ-タンヒマラヤの生物分布帯に関する生態学的研究 第二次

ブ-タンヒマラヤの生物分布帯に関する生態学的研究II.山岳地域は人間活動の影響によって文化景観に取り囲まれた隔離された自然系となりつつある。この最後に残された自然地域もその改変が進んでいる。その結果、下流域での洪水や社会問題などさまざまな形での影響がみられる。その点から山地生態系に関する研究が現在緊急に必要である。われわれはMAB計画のProject No.6、山地とツンドラ生態系に対する人為の影響、のテ-マとも関連を持って東部湿潤ヒマラヤ地域の植生と人為との関連についてこれまで、東ネパ-ル、ブ-タンなどで研究を行ってきた。今回の研究目的は、ヒマラヤのうちでも自然がよく残されているブ-タンの気候、地形、土壌、植生など自然特性の分布とその成立メカニズムを明らかにする点にある。前回(1985年)の広域的調査にひきつずいて今回は標高1000ー3000m付近の亜熱帯・暖温帯常緑広葉樹林域を主たる調査域とした。これまでほとんど科学的な調査が行われたことのないブ-タンでは植生とその背景となる気候、地形などに関する世界でも初めての成果といえる。ブ-タンは全体が洗濯板を南北に傾けたような地形をしており、ほぼ南北方向に主要河川が谷を刻んでいる。この谷の中流域、亜熱帯・暖温帯の領域には乾燥谷が広がっている。ブ-タンの主要な都市はこの乾燥谷に分布しており、周囲の湿潤な森林が発達した山腹斜面と際だった生態系をなしている。この乾燥谷の成因を気候観測と入手した気候デ-タを用いて降水量、気温、風などの各要因を考慮して総合的に解析した。乾燥谷での年降水量は少なく、12月から2月は顕著な乾期があるが、それだけでは乾燥谷の成因は説明できない。温度条件は季節にかかわらず谷底では上部斜面に較べると日較差が大きく、日中著しい気温上昇が見られた。また、日中には顕著な谷風(南風)が発達する。この気温上昇と強風による蒸発量の増大が水不足を引起こし、乾燥谷の成立の一因となっていることが明かとなった。このような条件に放牧や森林伐採など人為の影響が加わって乾燥谷が形成された。また、この中流域には河床勾配のゆるい山間盆地状の地域が発達し、複数の河岸段丘が見られる。これが都市の立地となっているわけであるが、ウオンデイホダンの付近では中位段丘面の層理面が上流側に逆傾斜しているものが観察された。これは盆地下流側での第四紀における隆起の可能性を示唆する。しかし、盆地の発達が悪いことや低ヒマラヤ域が狭いことから、山地の急速な隆起が始まった時期は中・西部ヒマラヤに較べて、やや遅かった可能性も考えられた。また、段丘堆積物の性状から、上流域氷河の拡大縮小やプレ-ト境界で起こる大地震などと関連したカタストロフィックな洪水の存在が示唆された。植生については日本の南半分に分布する常緑広葉樹林と同位的な亜熱帯・暖温帯(1000ー2500m)の常緑広葉樹林について詳しい調査を行った。これはまたブ-タンのなかでは最も人為の圧力が強く、失われる可能性が高い植生域でもある。この常緑広葉樹林はブナ科のシイ、カシなどが優占し、ツバキ科、クスノキ科などを交える林である。これらの森林には日本では見られない多くの熱帯要素が混交している。これらの種はシイ・カシの林冠から挺出したエマ-ジェントとなっており、種子繁植によって個体群を維持する。ところが集落の近くの薪炭林、焼き畑後の再生二次林などでは萌芽再生能力を持ったシイ・カシだけが再生して、これら熱帯要素のエマ-ジェントは伐採が繰り返されて消えてしまっている。さらに伐採の頻度が増したり、放牧などの人為圧が強まると低木群落、草地へと変化する。集落の周辺では森林が農地と結合して焼き畑が行われるだけでなく、草地も農地とロ-テイションを組んでおり、草地が数年ごとに農地に変えられている。それにともなって出現する多様な草地の類型とその分布、成立についても基礎的情報を得た。さらに今後は、1000m以下の熱帯、3000m以上の温帯域についても同様の調査を進め、ヒマラヤの環境傾度にともなう自然の成帯構造を明らかにする予定である。

これまでほとんど科学的な調査が行われたことのないブ-タンでは植生とその背景となる気候、地形などに関する世界でも初めての成果といえる。ブ-タンは全体が洗濯板を南北に傾けたような地形をしており、ほぼ南北方向に主要河川が谷を刻んでいる。この谷の中流域、亜熱帯・暖温帯の領域には乾燥谷が広がっている。ブ-タンの主要な都市はこの乾燥谷に分布しており、周囲の湿潤な森林が発達した山腹斜面と際だった生態系をなしている。この乾燥谷の成因を気候観測と入手した気候デ-タを用いて降水量、気温、風などの各要因を考慮して総合的に解析した。乾燥谷での年降水量は少なく、12月から2月は顕著な乾期があるが、それだけでは乾燥谷の成因は説明できない。温度条件は季節にかかわらず谷底では上部斜面に較べると日較差が大きく、日中著しい気温上昇が見られた。また、日中には顕著な谷風(南風)が発達する。この気温上昇と強風による蒸発量の増大が水不足を引起こし、乾燥谷の成立の一因となっていることが明かとなった。このような条件に放牧や森林伐採など人為の影響が加わって乾燥谷が形成された。また、この中流域には河床勾配のゆるい山間盆地状の地域が発達し、複数の河岸段丘が見られる。これが都市の立地となっているわけであるが、ウオンデイホダンの付近では中位段丘面の層理面が上流側に逆傾斜しているものが観察された。これは盆地下流側での第四紀における隆起の可能性を示唆する。しかし、盆地の発達が悪いことや低ヒマラヤ域が狭いことから、山地の急速な隆起が始まった時期は中・西部ヒマラヤに較べて、やや遅かった可能性も考えられた。また、段丘堆積物の性状から、上流域氷河の拡大縮小やプレ-ト境界で起こる大地震などと関連したカタストロフィックな洪水の存在が示唆された。植生については日本の南半分に分布する常緑広葉樹林と同位的な亜熱帯・暖温帯(1000ー2500m)の常緑広葉樹林について詳しい調査を行った。これはまたブ-タンのなかでは最も人為の圧力が強く、失われる可能性が高い植生域でもある。この常緑広葉樹林はブナ科のシイ、カシなどが優占し、ツバキ科、クスノキ科などを交える林である。これらの森林には日本では見られない多くの熱帯要素が混交している。これらの種はシイ・カシの林冠から挺出したエマ-ジェントとなっており、種子繁植によって個体群を維持する。ところが集落の近くの薪炭林、焼き畑後の再生二次林などでは萌芽再生能力を持ったシイ・カシだけが再生して、これら熱帯要素のエマ-ジェントは伐採が繰り返されて消えてしまっている。さらに伐採の頻度が増したり、放牧などの人為圧が強まると低木群落、草地へと変化する。集落の周辺では森林が農地と結合して焼き畑が行われるだけでなく、草地も農地とロ-テイションを組んでおり、草地が数年ごとに農地に変えられている。それにともなって出現する多様な草地の類型とその分布、成立についても基礎的情報を得た。さらに今後は、1000m以下の熱帯、3000m以上の温帯域についても同様の調査を進め、ヒマラヤの環境傾度にともなう自然の成帯構造を明らかにする予定である。
電析法による強磁性非晶質合金ナノワイヤーの作製とその磁気センサー素子への応用

微結晶または非晶質状態となるNi-Mo(W)およびNi-Fe-Mo(W)合金、更に、各々の合金ナノワイヤーの電析条件と得られた合金の組成、結晶構造および軟磁気特性との関連性を調査した。作製した試料を、断面SEM観察およびTEM観察した結果、合金中のモリブデン含有率の増加に伴い結晶粒は微細化し、非晶質状態へと変化することがわかった。また、テンプレート中に、高アスペクト比のナノワイヤーが形成できることが判明した。合金化により、薄膜・ナノワイヤーともに保磁力が小さくなった。強磁性を有するニッケルおよびパーマロイに着目し、鉄族金属の合金としてのみ共析可能であるモリブデンを合金元素として用いて、微結晶または非晶質状態となるNi-MoおよびNi-Fe-Mo合金、更に、各々の合金ナノワイヤーの電析条件と得られた合金の組成、結晶構造および軟磁気特性との関連性を調査することを目的とした。電解浴は、モリブデン酸ナトリウム、硫酸ニッケル、硫酸鉄、クエン酸から合成した。浴中のモリブデン濃度は050atm%とし、酸性(pH12)、アルカリ性(pH89)の浴をそれぞれ作製した。陽極には純ニッケル板、陰極には純銅箔を貼った銅板を用いて、定電位電解法によりNi-Mo合金およびNi-Fe-Mo合金を銅電極上に析出させた。次に、合金ナノワイヤーを作製するために、孔径200nm、孔の深さ60μmのアルミナメンブレンフィルターの片面に金スパッタしたものを用いた。電析を行う前にナノポーラステンプレートをエタノールと電解液に一定時間浸し、ナノボア中に電解液が浸透しやすくしてから、薄膜と同条件でNi-Mo合金およびNi-Fe-Mo合金ナノワイヤーを作製した。電析後、水酸化ナトリウム水溶液中でメンブレンフィルターを溶解し、金スパッタ上に残された金属ナノワイヤーの形状を、SEMにより観察し、VSMにより磁気特性を評価した。その結果、得られたナノワイヤーの形状は、テンプレートの形状を反映しており、高アスペクト比のナノワイヤーが形成できることが判明した。また、Ni-Mo-Fe合金試料は、薄膜・ナノワイヤーともに保磁力が小さくなった。これは、結晶磁気異方性の値が小さくなり、磁歪係数が0に近づいたからであると推察された。化合物半導体を用いる磁気センサ素子として、InSbやGaAs等のIII-V族やII-VI族化合物がホール効果素子に利用されており、一方、強磁性金属を用いる磁気センサ素子として、Ni, Co, Fe等の遷移金属が磁気抵抗効果素子に応用されている。強磁性薄膜を用いた磁気抵抗効果素子はスパッタリング法等の真空プロセスにより製造され、膜面内方向に電流を流すことにより2%程度の磁気抵抗変化率を示すが、金属薄膜であるため抵抗値そのものが小さい。そこで本研究では、製造コストの面で有利な、水溶液からの合金電析技術を応用し、Ni-MoおよびNi-W系非晶質合金をメンブレンフィルター等のナノポアー中に成長させ、強磁性非晶質合金ナノワイヤーを作製した。さらに、これを高感度磁気センサー用素子として利用するため、軟磁気特性を評価した。まず、定電位電解法により、Ni-MoおよびNi-W非晶質合金ナノワイヤーを作製した。この際、ナノポーラステンプレートを陰極に、Au電極を陽極にして、Ni^(2+)およびMoO^(2-)_3またはWO^(2-)_3を含有する硫酸酸性水溶液中で定電位電解を行い、Ni-MoおよびNi-W非晶質合金ナノワイヤーをテンプレート孔中に電析させた。次に、Ni-MoおよびNi-W非晶質合金ナノワイヤーの軟磁気特性を評価した。±10kOeの範囲で磁場をスイープし、磁気ヒステリシスループから保磁力を評価した。その結果、純Niに比べ、Ni-MoおよびNi-W非晶質合金では、保磁力を約100分の1程度にまで、減少させることができ、軟磁気特性を改善できた。
省エネ型真核リボスイッチの合理的構築

本研究では、cis作用型の分子応答性発現制御システム『リボスイッチ』に着目し、スイッチングに必要なエネルギーが軽減された「"省エネ型"真核リボスイッチ」を合理的に構築することを目的している。当初は、全研究機関の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」および「3' cap非依存翻訳促進配列(3' CITE)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」の創成を目指していたが、最初の2年間で双方の合理設計に成功した。しかし、これらのリボスイッチは、省エネ型ではあるものの、IRESや3' CITEという大きなRNAの構造変化を必要としているため、3年目の昨年度は、"大きな構造変化を必要としない"省エネ型OFFリボスイッチの合理構築に取り組んだ。まず初めに、有機小分子であるテオフィリンに結合するアプタマーを、真核mRNAの5' UTR上の様々な位置に単一で挿入し、通常の真核翻訳機構をリガンド分子依存的に効率良く阻害できるアプタマーの挿入位置を決定した。次に、挿入するアプタマーに補助的な高次構造を付加することで、スイッチング効率が高くなるようにリボスイッチを最適化した。最適化したテオフィリン応答性OFFリボスイッチは、遺伝子配列に対して非依存的であることに加えて、スイッチング時に『鎖置換』を伴わないため、遺伝子やアプタマーを他のものと簡単に交換できる。実際に、テオフィリンアプタマーを5-カルボキシテトラメチルローダミン結合アプタマーに置換するだけで、スイッチング効率を殆ど損なうことなく、分子特異性を変更することに成功した。これらの真核系人工OFFリボスイッチは、構造変化によるエネルギーロスを軽減できる点でも優れており、今後は、合成生物学等における基盤システムとして、種々の応用が期待される。当初の計画では、全研究機関の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」および「3' cap非依存翻訳促進配列(3' CITE)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」の構築を目指していたが、2年間で達成したことに加えて、当初の計画には無かった「真核生物の通常翻訳機構を制御する省エネ型リボスイッチ」の構築にも成功したため。平成29年度の実績報告書に記載した研究実施計画のうち、メインテーマである「通常翻訳を制御する省エネ型真核系OFFリボスイッチの創製」には成功したが、サブテーマである「リボスイッチ性能を向上させるための3'非翻訳領域配列の改良」については、もう少し研究余地がある。サブテーマではあるが、十分改良できれば本研究で構築した全リボスイッチの性能を向上できる可能性が高いため、期間を延長して挑みたい。本研究では、cis作用型の分子応答性発現制御システム『リボスイッチ』に着目し、スイッチング時のエネルギーが軽減された「"省エネ型"真核リボスイッチ」を合理的に構築することを目的としている。具体的には、全研究期間の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の"省エネ型"真核リボスイッチ」および「3'cap非依存翻訳促進配列(3'CITE)基盤の"省エネ型"真核リボスイッチ」の構築を目指しており、交付申請書記載時には、前者を最初の1年半で、後者を残りの1年半で達成することを計画した。しかしながら、昨年度初め頃に後者について良案が浮かんだため、急遽予定を変更し、昨年度は後者の「3'CITE基盤"省エネ型"真核リボスイッチ」の合理設計に取り組んだ。まず初めに、真核生物の無細胞翻訳系(コムギ胚芽抽出液)を用いて、3'CITEの翻訳促進機構を詳細に調査し、その機構用にmRNAを最適化した後、人工アプタマー(分子結合性RNA)の挿入位置および挿入方法を決定した。次に、モデルとしてテオフィリン結合アプタマーを使用し、テオフィリン分子依存的に遺伝子発現が促進されるONリボスイッチを構築した。このテオフィリン応答性ONリボスイッチは、遺伝子配列に対して非依存的で、スイッチング時に『鎖置換』を伴わないため、遺伝子やアプタマーを他のものと簡単に交換できる。実際に、テオフィリン結合アプタマーを5-カルボキシテトラメチルローダミン結合アプタマーに変えるだけで、スイッチング効率を損なうことなく、分子特異性を変更することに成功した。これらの真核系人工ONリボスイッチは、『鎖置換』のエネルギーロスを軽減できる点でも優れており、今後は、合成生物学等における基盤技術として、種々の応用が期待される。当初の計画では、1年目は「モデルアプタマーを用いた"省エネ型"真核リボスイッチの構築」を目的としていたが、それだけに留まらず、2年目に予定していた「アプタマーの配列情報だけでリボスイッチを合理的に設計する方法の確立」も達成したため。本研究では、cis作用型の分子応答性発現制御システム『リボスイッチ』に着目し、スイッチングに必要なエネルギーが軽減された「"省エネ型"真核リボスイッチ」を合理的に構築することを目的としている。具体的には、全研究機関の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」および「3' cap非依存翻訳促進配列(3' CITE)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」の創成を目指しており、1年目には、後者の合理設計に成功した。そこで、2年目の昨年度は、前者の合理構築に取り組んだ。まず初めに、真核生物の無細胞翻訳系(コムギ胚芽抽出液)を用いて、チャバネアオカメムシ腸管ウイルス(PSIV)IRESの翻訳機構を調査し、その機構用にmRNAを最適化した後、人工アプタマー(分子結合性RNA)の挿入位置を決定した。

次に、この設計戦略に基づいて、テオフィリン結合アプタマーを挿入し、テオフィリン分子依存的に遺伝子発現が抑制されるOFFリボスイッチを構築した。作製したテオフィリン応答性OFFリボスイッチは、遺伝子配列に対して非依存的であることに加えて、スイッチング時に『鎖置換』を伴わないため、遺伝子やアプタマーを他のものと簡単に交換できる。実際に、テオフィリンアプタマーをFMN結合アプタマーや5-カルボキシテトラメチルローダミン結合アプタマーに置換するだけで、スイッチング効率を殆ど損なうことなく、分子特異性を変更することに成功した。これらの真核系人工OFFリボスイッチは、『鎖置換』のエネルギーロスを軽減できる点でも優れており、今後は、合成生物学等における基盤システムとして、種々の応用が期待される。当初の計画では、全研究機関の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」および「3' cap非依存翻訳促進配列(3' CITE)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」の構築を目指していたが、2年間で達成したため。ただし、前者に関しては、ONリボスイッチの構築を計画していたのに対して、実際はOFFリボスイッチを作製した。本研究では、cis作用型の分子応答性発現制御システム『リボスイッチ』に着目し、スイッチングに必要なエネルギーが軽減された「"省エネ型"真核リボスイッチ」を合理的に構築することを目的している。当初は、全研究機関の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」および「3' cap非依存翻訳促進配列(3' CITE)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」の創成を目指していたが、最初の2年間で双方の合理設計に成功した。しかし、これらのリボスイッチは、省エネ型ではあるものの、IRESや3' CITEという大きなRNAの構造変化を必要としているため、3年目の昨年度は、"大きな構造変化を必要としない"省エネ型OFFリボスイッチの合理構築に取り組んだ。まず初めに、有機小分子であるテオフィリンに結合するアプタマーを、真核mRNAの5' UTR上の様々な位置に単一で挿入し、通常の真核翻訳機構をリガンド分子依存的に効率良く阻害できるアプタマーの挿入位置を決定した。次に、挿入するアプタマーに補助的な高次構造を付加することで、スイッチング効率が高くなるようにリボスイッチを最適化した。最適化したテオフィリン応答性OFFリボスイッチは、遺伝子配列に対して非依存的であることに加えて、スイッチング時に『鎖置換』を伴わないため、遺伝子やアプタマーを他のものと簡単に交換できる。実際に、テオフィリンアプタマーを5-カルボキシテトラメチルローダミン結合アプタマーに置換するだけで、スイッチング効率を殆ど損なうことなく、分子特異性を変更することに成功した。これらの真核系人工OFFリボスイッチは、構造変化によるエネルギーロスを軽減できる点でも優れており、今後は、合成生物学等における基盤システムとして、種々の応用が期待される。当初の計画では、全研究機関の3年間で、「内部リボソーム進入部位(IRES)基盤の省エネ型真核リボスイッチ」および「3' cap非依存翻訳促進
経営診断と品質マネジメントシステムの融合的公民館経営診断・評価技法の開発

これまでのデンマークの成人教育施設フォルケホイスコーレ(国民高等学校)における自己評価の方法についての調査を発展させ、本年度は、スウェーデンの成人教育施設フォルクホッグスコラ(国民高等学校)における質の管理と評価に関する実地調査を中心に行った。そのため、国内のフォルクホッグスコラを支援するスウェーデンフォルクホッグスコラサービス協会(FSO)と学校2校を訪問した。調査結果の概要は次の通りである。スウェーデンでは、全てのフォルクホッグスコラが質管理の計画をして、そのための仕組みを持たなければならないことになっている。フォルクホッグスコラの質を構成する枠組みとして、管理運営、教育環境、教育、手続き、の4つがあり、各フォルクホッグスコラは、この4点について独自の説明を作成することが求められている。そして、各校では「プロセスデー」という日を設け、学校の全スタッフが丸一日をかけて自校の質向上について議論する機会を持つようにしている。これらをFSOの研究者が支援する体制が取られている。また、質評価については、FB-Kvalitetというアンケートによる継続的なフォローアップにより質向上を図るネットワークが構築されている。ここでは、学生向け調査(学生自身の目標、予想できる将来的利益など)、教員向け調査(教育的事項の調査)、職員向け調査(職場環境調査)の項目が用意されており、これと連携することによりそれぞれの質問項目を利用することが可能になっている。多くのフォルクホッグスコラが、このネットワークを利用している。公民館の経営診断に関わる研究作業については計画の通りにならなかった面があるが、研究全体としては概ね進められている。ヨーロッパの成人教育施設における品質マネジメントと質評価の枠組みと方法を整理するとともに、この考え方を日本の公民館経営診断に組み込む方法を検討する。本年度は、研究を進めていく上での基礎的な検討として、経営診断と品質評価の関連づけの枠組みの理論的検討を文献、事例などを参考にして行なった。国内調査は、公民館の経営改善手法、事業評価手法の事例収集とその分析及び検討に留まった。外国調査では、ドイツのフォルクスホッホシューレにおける評価で行われている質評価の取り組みの現状を調査した。ドイツ成人教育研究所(DIE)にてドイツにおける成人教育の研究動向とボン及びケルン地域のフォルクスホッホシューレの質評価の現状について聞き取り調査を行なった。この結果を参考に、質評価としてISOを採用して実施しているフォルクスホッホシューレ(ボン、ジークブルグ)、LQWを採用しているフォルクスホッホシューレ(ケルン)における質評価の取り組みについて、資料収集と聞き取り調査を行なった。また、デンマークのフォルケホイスコーレの自己評価の取り組みの動向について調査を行った。さらに、評価を行う際には不可欠である施設のビジョンや目標に相当するフォルケホイスコーレの「学校価値」の記述の分析を行い、学校価値の記述内容の分類を試みた。この研究成果の一部は、デンマークで開催された北欧教育学会(NERA2017)において、"A study on school value in Danish folk high school and its classification"の題目で発表した。予定していた国内調査については、公民館経営診断のリンケージの新たなモデル作成のための調査、及びこれまでに提示したモデル案の妥当性、有効性を確認する調査の実施とその分析に関して、次年度以降に課題を残すことになった。一方、外国調査では、予定したドイツにおける調査を実施するとともに、次年度以降に予定してたデンマークにおける調査を行うことができ、全体としては順調に勧められている。公民館経営診断のリンケージ構築に向けた国内調査では、事例調査として宮崎県綾町中央公民館と自治公民館(22館のうちの1館)の現地調査を行った。ここでは、地域住民の分館活動に参画する意欲と行動を継続させている要因を探ることで、仮設的リンケージの検討を行った。これには、町独自の分自治公民館制度があることが第一の要因と考えられる。例えば、毎月、自治公民館長会が開催されており、そこに町長、教育長も出席している。それに合わせるように、毎月、各自治公民館において役員会が開かれている。このような自治公民館制度により、自治公民館が町の行政に直接意見を伝えられる仕組みとなっており、住民からみると「住民の意向→自治公民館→行政」というながれが実感できるようになっている。この事例から、仮設的リンケージを分析した。外国調査では、デンマークのフォルケホイスコーレを中心に、その評価活動についての調査を行った。その中で、デンマーク、スウェーデン、ノルウェーの三国共同経営のフォルケホイスコーレ(ヨーテボリ)では、学校目標に基づく評価と学校の質評価が同じ枠組みの中で行われていることがわかった。また、スウェーデンでは、このような評価を行う共通のシステムが開発されており、それを活用しているフォルケホイスコーレが相当数あるとのことであった。これらの結果の一部は、日本デンマーク外交関係樹立150周年記念シンポジウム「Learning in Life, Learning for Life」において報告した(東京、2017年12月)。国内調査では実地調査による事例収集の作業が中心となった。その分、一部、計画した内容が途中までになった部分がある。他方、外国調査では予想を超える収穫があった。デンマークでのフォルケホイスコーレの調査を広く進める中で、スウェーデンにおける成人教育施設の評価の手法が本研究で検討している診断・評価の手法に近いことがわかったことである。

そのため、国内のフォルクホッグスコラを支援するスウェーデンフォルクホッグスコラサービス協会(FSO)と学校2校を訪問した。調査結果の概要は次の通りである。スウェーデンでは、全てのフォルクホッグスコラが質管理の計画をして、そのための仕組みを持たなければならないことになっている。フォルクホッグスコラの質を構成する枠組みとして、管理運営、教育環境、教育、手続き、の4つがあり、各フォルクホッグスコラは、この4点について独自の説明を作成することが求められている。そして、各校では「プロセスデー」という日を設け、学校の全スタッフが丸一日をかけて自校の質向上について議論する機会を持つようにしている。これらをFSOの研究者が支援する体制が取られている。また、質評価については、FB-Kvalitetというアンケートによる継続的なフォローアップにより質向上を図るネットワークが構築されている。ここでは、学生向け調査(学生自身の目標、予想できる将来的利益など)、教員向け調査(教育的事項の調査)、職員向け調査(職場環境調査)の項目が用意されており、これと連携することによりそれぞれの質問項目を利用することが可能になっている。多くのフォルクホッグスコラが、このネットワークを利用している。公民館の経営診断に関わる研究作業については計画の通りにならなかった面があるが、研究全体としては概ね進められている。本年度に積み残した課題の検討を含め、計画している通り、研究調査を進めて行きたい。国内調査で得られたデータを集約し、仮設的リンケージをより汎用化させるための検討を行う。また、スウェーデンの成人教育施設にみられる質の評価と成果の評価を一体的に行う評価システムの分析と現地調査を予定している。ヨーロッパの成人教育施設における品質マネジメントと質評価の枠組みと方法を整理するとともに、この考え方を日本の公民館経営診断に組み込む方法を検討する。国内調査の一部について内容を充実させるべく、次年度に実施することにしたため。外国調査の旅費を他の用務の旅費でまかなうことができたためなどによる。計画していなかったスウェーデンの成人教育施設の調査が必要になったため。また、国内調査についは、その一部を次年度の作業としたため。実施できなかった内容は次年度に行う予定であり、その経費とする。
湿潤素材の肌触りが衣服の着用快適感に及ぼす影響

平成12年度に作成した刺激装置・分析システムを用いて吸湿・吸水素材による接触刺激を与えた場合の感覚官能値と生理値を測定し、衣服素材の吸湿・吸水による快適感変化の測定と快適衣服の設計について考えた。夏用衣服に用いられる素材を5種類準備し、市販の柔軟剤を用いて柔軟処理を施し、柔らかさを変化させ、皮膚への肌触りが異なる試料を作成した。この処理済素材を吸湿または吸水させて、被験者に貼付刺激を与えた時の生理データと快適感などの官能値の測定を行い、快適性の指標としての指先血流量のスペクトル解析が有用であるかどうかについて検討した。指先血流量の周波数解析から得られた、突発的な緊張感を示すとされる25秒ごとに起こる血流量のパワースペクトルのピークをS25として定義したところ、このS25のピーク量と貼付刺激時の吸湿・吸水試料の快適感には相関が見られ、指先血流量のスペクトル解析を快適性の指標として用いることの有用性が示唆された。また、このことから、日常的に皮膚と接触している肌着や裏地といった素材選択の重要性が示唆された。更にジャケット、スカート等の着用試験からは、着用快適感を高めるためには裏地の存在が重要であり、快適感の因子分析の結果からは、着用快適感の構成因子は動きやすさと肌触りであること、更に動作の違いによってこれらの寄与率が変化することが明らかになった。このように湿潤衣服の肌触りの違いは、着用時の動きやすさを変化させ、着用快適感に影響を及ぼすことから、緊張感を低減させるためには、肌触りがよく、湿潤によって表面の特性が変化しにくく、かつ動作に伴う適度な伸縮性がある素材を最内衣服素材として選択することが重要であるという知見を得た。夏用衣服に用いられる素材を数種類準備し、市販の柔軟剤や糊剤を用いて加工し、柔らかさを変化させ、同一素材で皮膚への肌触りが異なる試料を作成した。準備した加工済衣服素材を用いて、刺激装置に設置するための筒状試料を作成した。次に局所刺激装置を作成する。ドラムの回転に伴って試料がまわり、かつ、そのドラムの回転速度が数段階に調整できるような回転装置を作成し、これを局所快適刺激装置とした。この装置に筒状試料をセットし回転させた。この試料回転部分の一カ所に、被験者の腕を固定する部分を設置し、被験者の腕に筒状試料の一部が常時接触するようにした。この接触状況の管理のために接触圧測定装置を用いる。被験者の腕と回転試料との接触圧を測定し、局所快適刺激装置が作動することを確認し、被験者の生理データと官能値の測定を行った。被験者の腕と回転試料とを接触させた状態で、被験者の腕と試料との接触感覚や快適感に関する感覚官能値を申告させた。被験者が快適であるかどうかの指標として指先血流量および心拍変動RR間隔の測定を行った。その結果、環境温度が低くなると指先血流量は絶対値が小さくなり、快適性の指標としては適していないことがわかった。腕に数種類の加工試料による模擬衣服を接触させ、積極的な接触刺激を与えた状態で、腕と衣服素材との間の温湿度変化を測定し、素材・加工条件の差による温湿度変化・指先血流量・心拍RR変動と感覚官能値を測定した。その結果、糊剤で処理した硬化試料では緊張感が高い状態にあることが確認でき、柔軟処理した試料では緊張感が低い状態にあることが確認できた。接触刺激時に計算を行わせるといった簡単な作業負荷では、加工の違いによる差が見られなかった。このような積極的刺激が被験者に与える効果は大きく、日常的に皮膚と接触している肌着や裏地といった素材選択の重要性が示唆された。
粘性流体の織りなす局所構造と非局所構造の数学解析

本研究では流体力学の基礎方程式であるNavier-Stokes方程式について数学的な研究を行った.特に,境界が流体の渦度場の局所的・大域的構造に与える影響について研究を行った.本研究により,初期渦度場の分布と非粘性極限における境界層の安定性,2次元外部領域におけるNavier-Stokes方程式の解の時間大域挙動の解明,2次元回転物体周りの流れの安定性,3次元半空間Navier-Stokes方程式の渦度場方向ベクトルと解の滑らかさの関係,2次元半空間非圧縮性粘性流体の渦度場に対する境界条件の考察とその応用,など多くのテーマについて成果を挙げることができた.2次元半空間におけるNavier-Stokes方程式に対して、あるリュービル型定理を証明した。この結果の応用として、流体の渦度場の方向として定義されるベクトル場の連続性が3次元半空間Navier-Stokes方程式の解の有限時間爆発を防ぐことを証明した。これは既存の結果では困難であった、noslip境界条件を満たす半空間上の非圧縮性粘性流体の有限時間爆発に関するcriterionを導くものであり、重要な結果である。また、境界をグラフで表すことのできる非有界領域におけるHelmholtz分解定理をエネルギー非有界なベクトル場を含むある関数空間において確立した。既存の結果では、このような非有界領域においては、一般にエネルギー有界な関数空間でのみHelmholtz分解が知られており、本研究による結果はこの分野で新たな道を切り開くものである。特に、その証明においては発散形2階楕円型作用素に対する積型の分解定理を用いており、その手法自体、既存の結果とは異なるものである。ここで開発された手法は、今後非圧縮性流体のなす空間の構造解析や、Stokes半群と呼ばれる流体の速度場を解析する際に基本となる作用素群の数学的な構造を探る際にも役に立つと思われる。この他、2次元外部領域における非圧縮性粘性流体の時間大域挙動について数学的研究を行い、初期速度場があるスケール不変な関数空間に属するとき、時間無限大でOseen渦と呼ばれる自己相似解に漸近することを証明した。たたし、そこでは漸近する自己相似解にある種の小ささを課しており、このような小ささの仮定を取り除けるか否かという問題は今後の課題である。非圧縮性粘性流体の運動を記述するNavier-Stokes方程式の解の時間大域挙動を2次元外部領域において考察した。特に,自己相似解を含むようなスケール臨界空間に属する時間大域解が2乗可積分な擾乱に対して大域的に漸近安定となることを証明した。スケール臨界空間における2次元Navier-Stokes方程式の解の挙動を調べることは3次元以上の場合と比べて一般に困難であることが知られているが、本研究では統一的な手法でその困難を克服することに成功しており、この研究成果は2次元領域における非圧縮性粘性流体の数学的構造の解明に大きな寄与を果たすものである。また、半空間型の非有界領域における非圧縮性流体の数学的構造を考察した。例えば、2次元半空間におけるNavier-Stokes方程式に対しあるリューヴィル型定理を確立した。また、半空間型の非有界領域において非圧縮条件を満たすベクトル場全体のなす空間を考察し、その基本的な数理構造を明らかにした。この結果はNavier-Stokes方程式の線形化方程式であるStokes方程式と線形熱方程式の関係について新たな知見を与えるものであり、これにより非圧縮性粘性流体の境界付近における局所構造と非局所構造の関係をより明確に捉えることができるようになった。また、半空間型の非有界領域におけるベクトル場に対し、あるエネルギー非有界な関数空間の設定のもとでHelmholtz分解が成り立つことを示した。この研究により、Helmholtz分解の成立とある楕円型作用素の積型の分解定理が密接に関っていることが明らかになった。この他、2次元有界領域における渦度方程式を数値的に考察し、既存の速度場と圧力場に対するNavier-Stokes方程式の数値解との比較研究を行った。最終年度は「2次元外部領域におけるNavier-Stokes方程式のスケール臨界状況下にある解の時間大域挙動」について研究を行った.非線形性と線形性の釣り合うスケール臨界状況下では解の自己相似的挙動が許容され,このような状況下で解挙動を精密に分類することは数学的・物理的に重要かつ挑戦的な研究テーマである.本研究では,2次元Navier-Stokes方程式の解に対して,初期速度場が弱L^2空間に属する場合の解挙動を精密に分類することに成功した;Maekawa (Analysis, 2015).また,2015年度は空間遠方でスケール臨界のオーダーで減衰する2次元外部領域における定常旋回流についても研究を行い,その安定性を示すことに成功した;Maekawa, submitted.スケール臨界のオーダーで空間減衰し,かつ微小摂動に対して安定な2次元定常流が存在するか否かはこれまで全くわかっていなかった状況であり,本研究成果は学術的に大きな意義がある.研究期間全体を通じて非圧縮粘性流体の渦度場の局所構造の解明に大きな役割を果たすことができた.特に,境界が渦度場や流れに与える影響について意義深い研究成果を挙げることができた.実際,本研究によって非圧縮性粘性流体の非粘性極限について初期渦度場の分布と境界層の安定性について大きな成果を挙げることができ(Maekawa(ADE, 2013),

Maekawa(CPAM,2014)),また,3次元半空間非圧縮性Navier-Stokes方程式の解のtype I型爆発の非存在と渦度場ベクトル条件についても大きな進展があった;Giga-Maekawa-Hsu(CPDE,2014).境界付近における渦度場の生成は流体力学的にも基本的な研究対象であり,本研究課題による研究成果はこの分野での研究発展に大きく寄与している.本研究では流体力学の基礎方程式であるNavier-Stokes方程式について数学的な研究を行った.特に,境界が流体の渦度場の局所的・大域的構造に与える影響について研究を行った.本研究により,初期渦度場の分布と非粘性極限における境界層の安定性,2次元外部領域におけるNavier-Stokes方程式の解の時間大域挙動の解明,2次元回転物体周りの流れの安定性,3次元半空間Navier-Stokes方程式の渦度場方向ベクトルと解の滑らかさの関係,2次元半空間非圧縮性粘性流体の渦度場に対する境界条件の考察とその応用,など多くのテーマについて成果を挙げることができた.2次元外部領域においてスケール臨界空間に属するNavier-Stokes方程式の解の時間大域挙動の分類に成功したことは当初の計画を超える大きな進展といえる。また、半空間型の非有界領域における非圧縮性流体の数理構造に対して様々な角度から新たな知見を与えることができた。その一つは2次元半空間における渦度場の境界条件の厳密な導出とリューヴィル型定理に関わる解構造との関係を明らかにした点である。また、いわゆるソレノイダルなベクトル場全体のなす空間の位相的・代数的な基本構造を明らかにすることで、Stokes方程式の解構造をより明確に与えるというアプローチを確立することができた。このようなアプローチは本研究課題に取り組み始めた当初には無かったアイデアであり、研究課題申請時の想定を超える進展により得られた成果である。偏微分方程式論2次元外部領域において、スケール臨界空間に属するNavier-Stokes方程式の定常解の安定性は、対称性などの特殊な仮定を課さない限り未だ基本的に未解決な問題となっている。物理的に重要であり、かつ具体的な表示の知られている定常解の安定性を調べることは今後の大きな課題である。また、これまでの研究により半空間型の非有界領域における非圧縮条件を満たすベクトル場全体のなす空間の基本的な数理構造は明らかにされたが、この結果をNavier-Stokes方程式の解析に応用することは今後の重要な課題である。研究の目的の(II)で記した「2階発散形楕円型偏微分作用素のfactorizationと流体方程式への応用」という点について特に大きな進展があったため。例えばある非有界領域におけるHelmholtz分解の確立に成功した。これは今後、Stokes半群の構成や非圧縮性条件を満たすベクトルのなす空間の大域的な構造解析につながる重要な進展である。本研究で確立された2階発散形楕円型偏微分作用素のfactorizationを、非圧縮性条件を満たすベクトル場のなす空間の大域的構造解析につなげる。これにより非圧縮性流体の持つ普遍的な非局所構造を明らかにする。さらに、応用としてStokes半群やNavier-Stokes方程式の解の構造解析について新たな理論展開を与える。
食品に含まれる様々なcisカロテノイドが持つ有用生物活性の解明

食品に含まれる様々な希少alltransカロテノイドを生産する組み換え大腸菌培養物より化学変換により希少cis体を調製し(10 mg程度)、我々の健康に寄与する生物活性の有無を検討する。調べる生物活性としては抗酸化活性を軸とし、またマウス3T3-L1細胞の脂肪細胞への分化誘導活性評価系を用いた抗糖尿病活性も検討していく。また比較的加工食品中等に大量に含まれるカロテノイドであるcis β-carotenes, cis-lycopenesについては食品を材料としてcis体を大量に調製し、これまで明らかになっていない生物活性の検討を行うとともに、in vivo作用の検討のための材料供給も行う。
小さな非可算基数に関する反映原理について

本研究では,小さな非可算基数に関する反映原理について,それらの無矛盾性,およびそれらと無限組み合わせ論・強制法公理・巨大基数公理との関係を調査し,以下のような成果を得た:(1)アレフ2に関するどのような反映原理から,どの程度の弱スクエア原理の否定が出るかを明らかにした.(2)アレフ2に関するいかなる定常性反映原理からもMA+ (sigma-closed)という強制法公理が導かれないことを示し,反映原理と定常性反映原理の差異を明確にした.(3)構成可能性ユニヴァースLでは,定常性反映原理の階層と,記述不可能基数の階層に対応があることを証明した.交付申請書で挙げた,(A)「アレフ2に関する反映原理と巨大基数の関係」および(C)「アレフ2より大きな基数に関する反映原理の無矛盾性」について主に研究を行った.(A)到達不可能基数をプロパー強制法でアレフ2に崩壊したときにプロパー強制法公理が成り立っていれば,もとの到達不可能基数は超コンパクトであることが,VialeとWeissによって示されているが,同じことがアレフ2の定常性反映原理については成立しないということを示せた.プロパー強制法は連続体仮説の否定を導き,一方で定常性反映原理は連続体仮説と無矛盾である.平成24年度の研究で,アレフ2に関する反映原理と巨大基数の関係では,連続体仮説やマルティンの公理が鍵になりそうなことが分かった.(C)カリフォルニア大学のItayNeeman教授を中心に,プロパー強制法の有限台反復の手法が発展させられ,これまで考えられてきた強制法公理の,より多くの稠密部分集合族に対するものへの一般化が進められている.この手法はアレフ2より大きな基数に関する反映原理の無矛盾性に対しても有効であることが予想される.このプロパー強制法の有限台反復の手法について最新の情報を収集し,反映原理への応用を試みた.また,アレフ2に関する様々な反映原理と弱スクエア原理の関係を整理し,より大きな基数への一般化可能性と弱スクエア原理が関係しそうであることが分かった.交付申請書で挙げた(A)「アレフ2に関する反映原理と巨大基数の関係」,(B)「アレフ2に関する反映原理とアレフ1上のイデアルの関係」および(C)「アレフ2より大きな基数に関する反映原理の無矛盾性」について以下の成果を得た.(B)強制法公理MA+ (sigma-closed)から帰結されるアレフ1の組み合わせ論的命題を定式化し,これが既存のど反映原理からも帰結されないことを証明した.この結果と証明から,アレフ1上のイデアルのプレシピタス性については,反映原理とともに,MA+ (sigma-closed)にも注目することが有効であることが明らかになった.(C)構成可能ユニバースLでは,基数κでn-定常集合の反映原理が成り立つことと,κがPi^1_n-記述不可能基数であることが同値であることを,バルセロナ大学のBagaria教授およびヘブライ大学のMagidor教授との共同研究で証明した.この結果から,より大きな基数における反映原理には,より大きな巨大基数公理の無矛盾性が必要となりそうなことが明らかになった.この結果をまとめた,上記両氏との論文がIsrael Journal of Mathematicsに掲載確定している.本研究では,小さな非可算基数に関する反映原理について,それらの無矛盾性,およびそれらと無限組み合わせ論・強制法公理・巨大基数公理との関係を調査し,以下のような成果を得た:(1)アレフ2に関するどのような反映原理から,どの程度の弱スクエア原理の否定が出るかを明らかにした.(2)アレフ2に関するいかなる定常性反映原理からもMA+ (sigma-closed)という強制法公理が導かれないことを示し,反映原理と定常性反映原理の差異を明確にした.(3)構成可能性ユニヴァースLでは,定常性反映原理の階層と,記述不可能基数の階層に対応があることを証明した.交付申請書で挙げた,(B)「アレフ2に関する反映原理とアレフ1上のイデアルの関係」,(C)「アレフ2より大きな基数に関する反映原理の無矛盾性」について研究を行った.(B)ウィーン大学のJakob Kellner准教授とともにヘブライ大学を訪問し,同大学のSaharon Shelah教授およびMenachem Magidor教授とともに,具体的ないくつかのイデアルに対して,そのプレシピタス性を導く反映原理が定式化できるかどうかを調べた.その結果,弱閉非有界イデアルなど,新たにいくつかのイデアルに対して,そのプレシピタス性を導く反映原理の定式化に成功した.一方,非有界関数から自然に定義されるイデアルに関しては,そのような反映原理がうまく定式化できず,このイデアルについては,プレシピタス性を導く反映原理の定式化が不可能なのではないかという予想に至った.(C)アレフ2に関する既存のいくつかの反映原理に対して,より大きな基数への一般化の無矛盾性を調べた.その結果,FRP,グラフの色付け数の反映原理および半定常性反映原理については,アレフ2より大きな基数に関するものへの(そのままの形での)一般化が無矛盾であることが分かった.また,反映原理の典型的な帰結のひとつにチャング仮説があるが,アレフ2に関する反映原理から帰結されるチャング仮説と,より大きな基数に関する反映原理から帰結されるチャング仮説の比較を行った.その結果,弱スクエア原理と呼ばれる無限組み合わせ論の命題との無矛盾性において,両者の間には大きな違いがあることが明らかになった.

交付申請書で挙げ,「研究実績の概要」でも挙げた,(A)および(C)の研究については,完成には至っていないものの,いくつかの新たな成果が得られており,おおむね順調に進んでいる.交付申請書では(B)「アレフ2に関する反映原理とアレフ1上のイデアルの関係」の研究も挙げたが,この研究がやや遅れている.平成24年度は,非有界関数から定義されるイデアルに対して,プレシピタス性を導く反映原理が定式化できるかどうかを解決する予定であったが,これが解決に至らなかった.(B)の研究に関しては,現在停滞中である.平成23年度は前項で挙げた(B)と(C)の研究を遂行する予定であり,おおむね予定通りに研究が進んだ.(B)平成23年度は具体的なイデアルに対して,そのプレシピタス性を導く反映原理が定式化できるかどうかを調べる予定であった.当初は,非有界関数から定義されるイデアルに対しても,プレシピタス性を導く反映原理が定式化できると予想していたが,このイデアルは他のイデアルとは少し趣が異なり,当初の予想が正しくなさそうであることが分かった.また,当初はシグマ1論理式で定義可能なイデアルに対しては,プレシピタス性を導く反映原理が定式化できるという一般的な予想を持っていたが,その予想も変更を要しそうで,定義可能性以外に条件が必要でありそうなことが分かった.非有界関数から定義されるイデアルについての更なる研究が,一般的事実の解明に有効なのではないかと期待している.(C)FRP,グラフの色付け数の反映原理および半定常性反映原理は,大きな基数への一般化が無矛盾であることが分かり,これはひとつの大きな進展であると考えている.チャング仮説とスクエア原理の無矛盾性に関する結果も,反映原理の一般化の無矛盾性を調べる上で大きな手がかりとなることが予想される.また,積極的に海外の研究集会に参加したことで,UCLAのItay Neeman教授が強制法公理を大きな基数へ一般化する新たな手法を開発したという情報を得た.この手法が反映原理のより大きな基数への一般化にも応用できるのではないかと期待している.交付申請書で挙げた(A), (B), (C)の研究の完成を目指す.(A)コンパクト基数公理の仮定のみから,アレフ2に関する定常性反映原理をどのような強制法で強制できるか,特にセミプロパー強制法で強制できるかどうかを解決する.これまでの研究により,セミプロパー強制法では強制できないことを予想している.パリ第7大学のBoban Velickovic教授やトロント大学のStevo Todorcevic教授らと議論しながら研究を進める.(B)引き続き,非有界関数から定義されるイデアルに対して,プレシピタス性を導く反映原理が定式化できるかどうかを調べ,さらにこれをもとに,一般にどのようなイデアルに対してプレシピタス性を導く反映原理が定式化できるかどうかを考察する.この問題にはヘブライ大学のMenachem Magidor教授にも興味を持ってもらっており,Magidor教授とも議論しながら研究を進める.(C)Itay Neeman教授を中心に発展させられている,プロパー強制法の有限台反復の手法を応用し,どのような反映原理のアレフ2より大きな基数への一般化が無矛盾であるかを調べる.Neeman教授の手法は,上述のVelickovic教授やMagidor教授らによってセミプロパー強制法の有限台反復に拡張されており,この手法が有効であると予想している.彼らと議論をして研究を進める.
嵩高い置換基をもつフェノール類のラジカル制御酸化重合

芳香族ポリエーテルは高耐熱性と低誘電性を併せ持ち、高速通信用電子部品材料として注目されている。その合成法としてはフェノール類の酸化重合が最も低負荷・低コストであり、当方では酵素モデル触媒を用いるラジカル制御酸化重合を見出している。該触媒はフェノキシラジカル中間体を捕捉し、カップリング選択性を制御できるので、両オルト位に置換基のないフェノールからでもパラ結合のポリエーテルを合成できる。本研究では、嵩高い置換基をもつフェノールから高性能ポリエーテルを合成することを目指している。H29年度は、2-フェニルフェノールのラジカル制御重合により、高い熱安定性をもつポリエーテルを得ることができた。ただし、数平均分子量(Mn)は5千程度で、機械的強度を発現するにはさらなる高分子量化が必要である。H30年度は、(i)フェニルフェノール類の置換位置と高分子量化の検討、(ii)フェノールにおける他置換基の可能性を評価した。(i)フェニルフェノール類について、オルト位置換体、メタ位置換体およびパラ位置換体のラジカル制御重合を行った。その結果、パラ位置換体からは分子量が伸びず、メタ位置換体は熱安定性が低くなり、置換位置はオルト位が良いことが分かった。2-フェニルフェノールについて重合条件を検討したところ、前半の反応温度を低くすることでMnを1万近くまで伸ばすことができた。さらに得られたポリエーテルを再沈殿して低分子成分を除去すると、Mnを4万以上まで高分子量化できることを見出した。(ii)フェニル基以外のオルト位の置換基10種について、計算機化学を用いてオルト/パラ結合選択性の評価を行った結果、置換基が嵩高くなるほどパラ選択性が高くなることが分かった。この計算結果に基いて置換基2種を選定し、該置換フェノール2種を合成した。H30-31年度の目標は、嵩高い置換基をもつフェノール重合体を10種以上合成し、誘電率と耐熱性の観点から現行の2,6-ジメチルフェノール重合体より優れたポリエーテルを少なくとも1つ見出すことであった。H30年度に、2-フェニルフェノールの高分子量体の合成に成功し、現行品より優れる可能性のある候補材料が見つかった。また10種以上の置換フェノールの選択性評価を計算機化学で実施し、さらに2種の次候補材料を選定することができた。これらの結果から、H30年度までの目標はほぼ達成できたと言える。H31年度は、2-フェニルフェノールの酸化重合体を大量合成し、誘電率・耐熱性・フィルム強度などの基礎物性を測定し、実用化への課題を抽出する。また次候補2種の置換フェノールについても、酸化重合体を合成し、その可能性を調べる。芳香族ポリエーテルは高耐熱性と低誘電性を併せ持ち、スマートフォンやIoTなどの高速通信用電子部品材料等として開発されている。その合成法としてはフェノール類の酸化重合法が最も低負荷・低コストであるが、従来触媒ではフリーなフェノキシラジカルを生じるため、2つのオルト位に置換基をもつフェノール類しかモノマーに適用できなかった。本研究者は、生体酵素がフリーラジカルを生じない機能があることに着目し、酵素モデル酸化重合触媒を見出している。該触媒はフェノキシラジカルを捕捉し、触媒の置換基によりカップリング選択性を制御でき、「ラジカル制御酸化重合」と命名した。この新重合法により、オルト位に置換基のないフェノールモノマーから、構造制御された結晶性ポリエーテルを、世界で初めて合成することに成功している。本研究では、ラジカル制御酸化重合の基盤技術を確立し、嵩高い置換基をもつフェノールモノマーにスコープを拡大し、高性能な非晶性ポリエーテルを合成することを目指している。平成29年度は、嵩高い置換基をもつモノマーとして2ーフェニルフェノールを選択し、(i)酵素モデル触媒によるラジカル制御酸化重合の適用と、(ii)計算機化学を利用した該触媒の置換基の設計を行った。これらの検討の結果、(i)2ーフェニルフェノールの酸化重合で得られたポリマーについて、従来触媒では不純構造を生じて熱安定性が低くなったが、酵素モデル触媒では構造が制御されて高い熱安定性を示すことが判明した。また、(ii)2ーフェニルフェノールに対して、酵素モデル触媒の置換基を計算機化学で設計したところ、活性を保持したまま選択性をさらに向上できるものを数点見出すことができた。H29年度は、ラジカル制御酸化重合の基盤技術の確立として、フェノールモノマーの置換基に対する酵素モデル触媒の置換基の設計指針を得ることが目標であった。当年度は研究室の立ち上げと重なったため、嵩高い置換基をもつフェノールモノマーとして有望な2ーフェニルフェノールに絞って本検討を行った。その結果、(1)嵩高い置換基をもつ2ーフェニルフェノールでも、酵素モデル触媒を用いたラジカル制御酸化重合の優位性が確認でき、(2)2ーフェニルフェノールに対して、酵素モデル触媒の置換基を計算機化学で設計することができた。これらの知見から、嵩高い置換基を持つフェノールモノマーに対してもラジカル制御酸化重合の基盤技術を構築でき、当年度の目標をほぼ達成したと言える。