hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
アブシジン酸の生合成・代謝の特異的阻害剤の創製

活性物質の生体内における役割を明らかにする有力な方法の一つとして、その活性物質の生体内濃度を調節することができる当該活性物質の生合成・代謝系の特異的阻害剤の利用が挙げられる。この方法は、多様な植物種の任意の時期・部位における活性物質の生理機能を調べることができるという利点がある。本研究においては、植物ホルモンであるアブシジン酸の特異的生合成・代謝阻害剤の設計・化学合成・活性検定を行い、最初の阻害剤を得ることを目的として研究を行った。アブシジン酸は、生合成経路や情報伝達経路に関する研究の進展が必須な分野である。アブシジン酸生合成経路において、環境に応答することにより生体内アブシジン酸含量を制御している反応は、9-cis-epoxycarotenoid dioxygenase(NCED)により触媒される9-cis-epoxycarotenoidsの開裂反応であると報告されている。つまりこのNCEDを阻害することにより、効果的にアブシジン酸生合成を制御することができると考えられる。そこでこのNCEDを特異的に阻害すると予想される化合物の設計と合成を行い、それら化合物の阻害活性を検定した。最初にNCEDと機能、配列が似た酵素であるlignostilbene-α,β-dioxygenaseの阻害剤を、この酵素の基質の構造を模倣してこの酵素阻害剤の設計および合成を行った。次に、この研究で得られた基質と阻害剤の構造の関連性を応用して、NCED阻害剤の設計を行い、ABA生合成系におけるカロテノイド下の開裂反応を阻害する化合物の創製に成功した。この阻害剤は植物体に対しても活性を示していた。一方、ABAのファゼイン酸への代謝反応を触媒する酵素遺伝子のクローニングと機能解明に成功すると同時に、ジベレリン生合成阻害剤であるテトシクラシスがこの反応を阻害することを見いだした。
空間反転対称性の破れた超伝導体におけるエデルシュタイン効果の観測

さまざまな種類・形状の超伝導体/強磁性体接合試料を作製することに成功した。具体的な物質の種類としては、スパッタ法により作製したNbおよびNbN超伝導体薄膜(多結晶、単結晶)、アーク溶融法により作製したエキゾチック超伝導体合金試料、in situでの連続成膜により作製した接合試料としては奇周波数超伝導候補物質などがあり、合成条件を調整することで超伝導物性の異なる試料が得られた。また、EBリソグラフィーなどの微細加工技術を駆使することで、短冊状の細線試料やジョセフソン接合素子なども強磁性絶縁体基板上に作製できた。さらには、測定系としても超伝導体へのスピン流注入による電気信号測定系、その逆効果であるスピントルク測定系、さらに共同研究として光学的手法によるエデルシュタイン効果測定系の構築も行った。He冷凍機や超伝導マグネットを利用することで、2K以下での低温でも実験ができるようになったため、いろいろな種類の超伝導体においてスピン研究が可能となった。加えて、超伝導体に特有に現れるトポロジカルに保護された超伝導ボルテックスが、新奇なトポロジカル整流現象を発現することが明らかになった(Nat. Commun. 9, 4922 (2018) )。通常の整流効果は物質内部の非対称性を利用するが、超伝導ボルテックスはその流れがトポロジカルに保護されているために外界環境(境界条件)の非対称性を感じて整流効果を発現する。このように超伝導体/強磁性体接合試料において、クーパー対のみならず超伝導ボルテックスにおいてもトポロジカル物性現象が発現することが明らかとなった。空間反転対称性の破れた超伝導体におけるスピン-超伝導電流変換効果をスピントロニクスの技術を用いて実験的に観測することは初年度は達成できなかったが、順調に準備は進んでおり、その過程で特筆すべき成果も出始めている。また、境界条件により空間反転を破った超伝導体/強磁性体接合において、トポロジカルに保護された超伝導ボルテックスが、トポロジカル整流現象を発現することを示した(Nat. Commun. 9, 4922 (2018) )。超伝導ボルテックスの流れも角運動量を運ぶ拡張スピン流の一種であり、クーパー対による超伝導電流だけでなく超伝導ボルテックス輸送の観点からも新しいトポロジカル物性が発現される可能性が見えた。今年度に合成条件を確立した物質試料と構築した測定系を用いて、次年度も引き続き、幅広い種類の超伝導体試料に対してさまざまな種類の実験手法を用いることで、超伝導体/強磁性体におけるトポロジカル物性を開拓していく。加えて、超伝導体に特有に現れるトポロジカルに保護された超伝導ボルテックスが、新奇なトポロジカル物性現象を発現することが明らかになった。超伝導ボルテックスの流れも角運動量を運ぶ拡張スピン流の一種であり、クーパー対による超伝導電流だけでなく超伝導ボルテックス輸送の観点からも、新しいトポロジカル物性の開拓に挑む。

今年度に合成条件を確立した物質試料と構築した測定系を用いて、次年度も引き続き、幅広い種類の超伝導体試料に対してさまざまな種類の実験手法を用いることで、超伝導体/強磁性体におけるトポロジカル物性を開拓していく。加えて、超伝導体に特有に現れるトポロジカルに保護された超伝導ボルテックスが、新奇なトポロジカル物性現象を発現することが明らかになった。超伝導ボルテックスの流れも角運動量を運ぶ拡張スピン流の一種であり、クーパー対による超伝導電流だけでなく超伝導ボルテックス輸送の観点からも、新しいトポロジカル物性の開拓に挑む。
内戦に対する国際連合の介入機能

国際連合が内戦に関わろうとする場合、その行動は、「国際の平和と安全の維持」という目的と、「国内管轄事項への不干渉」という原則に規律される。本年度の研究では、主に、内戦に対して国連が介入した冷戦終結以前の諸事例(レバノン、コンゴ、キプロス、イエメン等)において、上記の目的と原則が、内戦に対する国連の介入機能をいかに規律しているのかを検討した。「国際の平和と安全の維持」という目的に関しては、大別して、(1)外国からの干渉により内戦が発生しており、そうした干渉を防止することと理解されている場合と、(2)一国において発生している内戦に外国が干渉することを防止することと理解されている場合があるが、いずれにしても、外国からの干渉を防ぐことが念頭に置かれていたと言ってよい。そして、(2)の場合には、外国からの干渉を防ぐという目的のため、国連は、国内における法と秩序の回復や戦闘の停止を確保するための機能を果たそうとしたのである。「国内管轄事項への不干渉」という原則については、(1)いわゆる「叛徒」が外国の傀儡であると判断された場合に、その「叛徒」に対して武力行使を行うこと、また、(2)内戦の紛争当事者の指揮命令系統を離れた武装集団を武力によって武装解除することは、国連憲章第7章に基づく強制措置として行われなくても、同原則に反しないと理解されていた。また、国連の実行からは、「叛徒」が、既存政府が受け入れた国連安全保障理事会の決議によって法的に拘束されることも導き出される。しかし、これら以外の場合には、国連が内戦において「国際の平和と安全の維持」という目的のための機能を果たすのにあたって、「叛徒」の同意を得ることが、「国内管轄事項への不干渉」原則の下で要求されているとの国連の理解が、その実行から読み取れる。
幼児における空間対処能力からみた自立の発達に関する基礎的研究

本研究は,事故や迷子といった,子どもの生存に直結する彼らの空間対処能力という重要な自律能力の不全について,その実態を質問紙調査と実験から心理・行動学的に検討しようとするものである。まず事故の研究については,あわせて4種類の質問紙調査と2種類の実験が行われた.その結果,質問紙調査からは,子どもの事故は3歳で多発するが,大事故に関しては0歳にも大きなピークがあること,通常の事故は屋外で転んで足を怪我するというものが大部分であるのに対し,大きな事故は家の中で起こりやすく,上半身が関与しがちであること,とくに誤飲や熱傷が幼少期に起こりやすい大事故であり,大事故は大人の保護の目があっても起こりうることがわかった.実験からは,4歳児において障害物の回避に失敗が多いが,5歳児は慎重になることで失敗を免れていること,障害物が静止した能動的回避と障害物が近づいてくる受動的回避では回避行動に大きな質的差異があることなどが明らかにされた.一方迷子の研究においては,1319人に対する調査から,迷子が,43%の子どもに発生し,3歳で最も多く発生し,男の子の方が女の子よりもなりやすく,ほとんどは大型小売店で発生していることがわかった.迷子の発生する原因を特定するために4歳児に実施された実験からは,迷子の有無とおもちゃの家でのパフォーマンスに明らかな関係はほとんど認められなかった.こうした結果は,迷子発生の原因が複雑な要因に基づくためであろうと考察された.本研究は,事故や迷子といった,子どもの生存に直結する彼らの空間対処能力という重要な自律能力の不全について,その実態を質問紙調査と実験から心理・行動学的に検討しようとするものである。まず事故の研究については,あわせて4種類の質問紙調査と2種類の実験が行われた.その結果,質問紙調査からは,子どもの事故は3歳で多発するが,大事故に関しては0歳にも大きなピークがあること,通常の事故は屋外で転んで足を怪我するというものが大部分であるのに対し,大きな事故は家の中で起こりやすく,上半身が関与しがちであること,とくに誤飲や熱傷が幼少期に起こりやすい大事故であり,大事故は大人の保護の目があっても起こりうることがわかった.実験からは,4歳児において障害物の回避に失敗が多いが,5歳児は慎重になることで失敗を免れていること,障害物が静止した能動的回避と障害物が近づいてくる受動的回避では回避行動に大きな質的差異があることなどが明らかにされた.一方迷子の研究においては,1319人に対する調査から,迷子が,43%の子どもに発生し,3歳で最も多く発生し,男の子の方が女の子よりもなりやすく,ほとんどは大型小売店で発生していることがわかった.迷子の発生する原因を特定するために4歳児に実施された実験からは,迷子の有無とおもちゃの家でのパフォーマンスに明らかな関係はほとんど認められなかった.こうした結果は,迷子発生の原因が複雑な要因に基づくためであろうと考察された.本研究は,事故と迷子という,ともに子どもの生存に直結する空間対処能力の不全を,質問紙と実験によって明らかにすることを目的としている.まず事故の質問紙調査では,本年度には,幼稚園児における過去の事故の時期や内容等に関する実態調査(166名),救急救助活動及び小児科外来での事故の実態に関する保護者宛の詳細な個別質問紙調査(現時点で57例,今後順次追加予定)を行い,その回答内容の入力が終わっている段階である.そして実験では,すでに幼稚園児において障害物回避実験の予備調査を行い,現在新たな障害物電動装置を組み立てて幼稚園児に対する本実験をまさに実施しようとしているところである(3月下旬実施予定).したがって,最終的な結果の分析にはまだ至っていない.一方,迷子の研究では,まず質問紙調査を通じて迷子の実態を検討した。大阪・奈良・岐阜・東京の8つの幼稚園児父兄に対して子どもの迷子経験の有無・迷子になった時期・原因などについての質問紙調査をおこなった。その結果、1319人の回答を得、その内の564人(42.8%)の子どもに迷子経験があった。発生年齢は3歳がピークで最も多く、これより年齢が高くなっても低くなっても迷子になる傾向は少なくなっていた。また、男児は女児よりも有意に迷子経験を持つ子どもの割合が多かった。こちらの研究においても,実験装置の組み立てを行い,迷路実験を行う準備を整えている.本研究は,事故や迷子といった,子どもの生存に直結する彼らの空間対処能力という重要な自律能力の不全について,その実態を質問紙調査と実験から心理・行動学的に検討しようとするものである.まず事故の研究については,あわせて4種類の質問紙調査と2種類の実験が行われた.その結果,質問紙調査からは,子どもの事故は3歳で多発するが,大事故に関しては0歳にも大きなピークがあること,通常の事故は屋外で転んで足を怪我するというものが大部分であるのに対し,大きな事故は家の中で起りやすく,上半身が関与しがちであること,とくに誤陰や熱傷が幼児期に起りやすい大事故であり,大事故は大人の保護の目があっても起りうることがわかった.実験からは,4歳児において障害物の回避に失敗が多いが,5歳児は慎重になることで失敗を免れていること,障害物が静止した能動的回避と障害物が近づいてくる受動的回避では回避行動に大きな質的差異があることなどから明らかにされた.

一方迷子の研究においては,1319人に対する調査から,迷子が,43%の子どもに発生し,3歳で最も多く発生し,男の子の方が女の子よりもなりやすく,ほとんどは大型小売店で発生していることがわかった.迷子の発生する原因を特定するために4歳児に実施された実験からは,迷子の有無とおもちゃの家でのパフォーマンスに明らかな関係はほとんど認められなかった.こうした結果は,迷子発生の原因が複雑な要因に基づくためであろうと考察された.
PETプローブを用いたがんの代謝の解明と測定法の開発

<11Cシアンを反応中間体とした[1-11C]ピルビン酸の合成>前年度に引き続き、[1-11C]α-KGの合成検討の前段階としてα-KGよりも単純なα-ケト酸であるピルビン酸の11C標識体([1-11C]ピルビン酸)の合成検討を行った。アンモニア非存在下で回収した[11C]シアンとアセチルクロライドを氷冷下で反応させた場合、[11C]ピルボニトリルが得られなかったが、室温で反応させたところ収率20%程度で[11C]ピルボニトリルが得られるようになった。この条件下では、アセチルクロライドの量は[11C]ピルボニトリルの収率にほとんど影響を与えなかった。[11C]ピルボニトリルのさらなる収率向上のため、反応温度、塩基等を変更し合成条件の検討を続けたが、収率の向上を達成することは不可能であった。その後検討を続けたが[11C]シアンの供給や[11C]ピルボニトリルの合成に再現性が得られなくなったため、さらなる合成検討の継続を断念した。既知プローブを応用し、がん細胞内での[1-11C]酢酸の代謝を再評価した。細胞内移行性の高い[1-11C]酢酸の前駆プローブの開発を行った。細胞内移行性の高い既知プローブである[11C]MP4A([11C]N-メチルピペリジル-4-アセテート)のカルボニル基を11C標識したMP4A([Carbonyl-11C]MP4A)を[1-11C]酢酸の前駆プローブ候補薬物としてその合成検討を行った。グリニャール反応による[11C]アセチルクロライドを反応中間体とし、[Carbonyl-11C]MP4Aの合成を行ったところ、収率1-9%、放射化学純度>97%で目的物が得られた。ヒトグリオーマ細胞LN-18を用いてIn vitro放射能取り込み実験を行った。培養がん細胞に11C酢酸を添加し、10分後に細胞を回収し、放射能をオートガンマカウンタで測定した。増殖に必要な栄養素として、グルコース、グルタミンが想定されるが、これらを除去した培地を用いて比較検討した。また、システムL、グルタミン酸、アスパラギン酸等、放射能の取り込みもしくは代謝に影響を与えると想定される因子を添加し、それらによる変化を測定した。グルタミン含有培地では不含有培地に比べて、11C酢酸の取り込みが多い傾向にあったがグルコースの有無による変化は見られなかった。システムA輸送体阻害剤、アスパラギン、アスパラギン酸によって11C酢酸の取り込み減少の傾向が見られた一方、グルタミン酸、乳酸によって11C酢酸の取り込みの増加傾向が見られた。今後、取り込まれた11C酢酸がどのように代謝されるかまた細胞外液中にどのような放射性代謝物が存在するかを液体クロマトグラフィで分析する。対象物は、エネルギー代謝関連産物であるTCAサイクル中間生成物およびグルタミン、グルタミン酸等のアミノ酸、さらに、がん特異代謝物である2-ヒドロキシグルタル酸を一斉に分析できる分析条件を親水性相互作用クロマトグラフィやイオン交換クロマトグラフィ、サイズ排除クロマトグラフィ等の手法で検討中である。当初は、11C酢酸以外にも13Nアンモニア、11C酢酸ベンジルを用いた腫瘍選定を行う予定であったが、文献からグルタミン依存性の腫瘍細胞、IDH変異細胞の選定とその培養培地の選定(一般の市販培地ではグルタミン不含培地が得られなかったため)に時間がかかったため。また、細胞培養手技および、in vitro系の放射性薬剤使用実験手技の習得に時間を費やしたため。使用していた2-ヒドロキシグルタル酸がメーカー側から「中身が異なる」旨の連絡があり、交換になったため。<in vitro培養細胞系を用いた11C酢酸の代謝物測定>ヒトグリオーマ細胞LN-18を用いてIn vitro放射能取り込み実験を行った。培養がん細胞に11C酢酸を添加し、細胞中および細胞外液中における11C酢酸の代謝物を測定した。まずBligh & Dyer法によって脂質抽出を行い、脂質と脂質以外(水溶性代謝物:主に有機酸と想定される)の放射能の割合を測定したところ、11C酢酸添加10分後では70%以上が水溶性代謝物であったが、30分後には30%以下まで減少していた。この水溶性代謝物を高速液体クロマトグラフィーで分析したところ、添加した11C酢酸以外の代謝物が見られたが、代謝物の同定には至らなかった。<2-ヒドロキシグルタル酸をターゲットとした新規プローブの開発>イソクエン酸脱水素酵素(IDH)変異によって生じるオンコメタボリットである2-ヒドロキシグルタル酸のイメージングを目的とし、候補化合物の探索および、11C標識合成を行った。候補化合物として当初1位の炭素標識α-ケトグルタル酸([1-11C]α-ケトグルタル酸)を想定していたが、α-ケトグルタル酸は細胞透過性がよくないため脂溶性化合物等細胞透過性のよいα-ケトグルタル酸の前駆体化合物を用いることとした。iv vitroで細胞内α-ケトグルタル酸濃度を増加させる前駆体化合物として報告のあるα-ケトグルタル酸のオクチルエステル(オクチル-[1-11C]

α-ケトグルタル酸)を候補化合物としオクチル-[1-11C]α-ケトグルタル酸の合成条件を検討した。非標識合成法と同様にホスゲンを反応中間体として用いた。11C酢酸代謝物の分析条件検討および代謝物の同定検討に時間がかかったため。また、放射性薬剤の標識合成の知識および技術の習得に時間を費やし、さらに、Octyl-[1-11C]α-KG合成が予定通りに進んでいないため。前年度に引き続きイソクエン酸脱水素酵素変異によって生じるオンコメタボリットである2-ヒドロキシグルタル酸のイメージングを目的とし、1位の11C標識α-ケトグルタル酸のオクチルエステル([1-11C]α-KGオクチル)の合成を試みた。ホスゲンを反応中間体として用いた既報のcold体のα-KGオクチルの合成法による合成を試みたが合成することはできなかった。反応の第1段階である[1-11C]クロロギ酸オクチルの生成がうまくいっていない可能性が考えられた。これまで、11Cホスゲンとオクタノールの反応を用いた報告はない。そのため、まず、11Cホスゲンとアルコールの反応条件を調べるため、N-フェニル[カルボニル-11C]カルバミン酸メチルを合成したところ、50%の収率で目的物を合成することが可能であったため、この条件下で11Cホスゲンとオクタノールを反応させた。[1-11C]クロロギ酸オクチルの生成を確認するため、検出が容易なN-フェニル[カルボニル-11C]カルバミン酸オクチルを合成したところ、60%の収率で目的物が得られたが、[1-11C]α-KGオクチル合成反応は進まなかった。反応の第2段階である[1-11C]クロロギ酸オクチルとα-KGの反応時に11Cが脱炭酸すると考えられた。そのため、反応中間体を11Cホスゲンから11Cシアンに変え、合成を再検討することとした。まず前段階として、α-ケト酸でありより単純な構造のピルビン酸([1-11C]ピルビン酸)の合成条件を検討した。アンモニア存在下の11Cシアンでは、反応が進まなかったため、アンモニア非存在下で11Cシアンとアセチルクロライドを室温で反応させたところ、第1の目的物である[11C]ピルボニトリルが得られ、その収率は10%前後であった。氷冷条件下では収率は20%前後まであがった。計画上では、既報のcoldのα-KGオクチルと同様の合成条件で[1-11C]α-KGオクチルの標識合成を行う予定であったが、実際に標識合成を検討したところ、合成がうまく進まなかった。[1-11C]クロロギ酸オクチルを生成する第1反応がうまくいっていないと想定し、合成条件を11Cホスゲンと既報のアルコールの反応から再検討していき[1-11C]クロロギ酸オクチルの生成条件を確立することはできた。しかし、第2反応である[1-11C]クロロギ酸オクチルとα-KGの反応時に11Cが脱炭酸されることが判明し、最終的には[1-11C]α-KGオクチルを合成することができなかったため。既報条件では合成ができず、11Cシアンを標識中間体とした合成方法の検討に取り組んだため。<11Cシアンを反応中間体とした[1-11C]ピルビン酸の合成>前年度に引き続き、[1-11C]
アカネ科植物由来アントラキノンの変異原性メカニズムの解明

ルシジン(L)のデオキシヌクレオシド付加体の大量単離、構造決定に予想外にてまどった。アデニン、グアニン塩基付加体については、DMSO中での反応溶液をLH-20カラム、ODS-HPLCの組合せで、精製単離が可能であったが、デオキシヌクレオシド付加体の場合、LH-20カラムでは精製されず、また、溶解度の問題から、通常のODS-HPLCカラムでの精製は困難なことが判明した。各種条件を検討した結果、反応溶液を直接、逆相系のオープンカラムであるクロマトレックスカラムに負荷し、大量の水で未反応物等を洗浄後、メタノール/水/酢酸の混合溶媒で溶出させたのち、得られた画分をODS-HPLCカラムで分取することで、生理的条件下で生成することが確認されているデオキシアデノシン(dA)付加体LDAを、mg量単離精製することが可能となった。LDAは、各種NMRの結果から、Lのヒドロキシメチル基がdAの6位のアミノ基と脱水縮合した結果生じた付加体であることが推定された。6位のアミノ基は、DNAの塩基対水素結合に直接関与する部位であり、今回得られた付加体は、Lの強い変異原性や遺伝毒性を直接説明するものとして興味深い。また、これまでの、塩基付加体の結果では、DNAの塩基対水素結合に関与する部位と縮合した付加体は得られておらず、塩基とヌクレオシドの求核反応性の差がでたものと考えられる。LDAとほぼ同様の方法で単離された、ダオキシグアノシン(dG)付加体は、LDAと異なり、NMRにおいて糖部に反応するシグナルが完全には検出されず、また、各種試みたMSの測定結果からも、LDA同様の脱水縮合付加体に対応する分子イオンピークが検出されず、dG付加体は、縮合後に糖部で開裂反応をおこしたものである可能性が考えられるが、現在検討中である。
メチシリン耐性黄色ブドウ球菌の院内感染対策に関する研究-特に消毒剤耐性MRSAの現状と消毒法について-

今回の研究より歯科の臨床においても消毒剤耐性遺伝子をもつ黄色ブドウ球菌が分離されており,これらの株は実際に各種消毒剤に対して耐性を示すことが確かめられた。特にBenzalkonium chloride,Chlorhexidine gluconate等に対しては有意に耐性を示し,臨床での使用には注意を要することが示された。
格差・貧困の変動要因に関する実証研究

本研究は、日本における所得格差と貧困率の変動要因や決定要因を明らかにするため、寄与度分解の手法等を用いて検証を行う。先行研究では、年齢や家族構成などの単一の要因でしか所得格差や貧困率の要因分解がなされておらず、複合的な要因による説明が行われてこなかった。そこで、近年、発展しつつあるシャープレイ値を用いた寄与度分解や回帰分析をベースにした寄与度分解の手法等を用いることで、単一の要因ではなく、労働市場、家族構成の変化、政策変化の要因など様々な要因を用いた分解を行い、要因の秤量等を行う。これにより、近年の所得格差や貧困率の動向と労働市場や家族の動向について整合的な説明を行うことを目的とする。
Ｈ無限大制御による風力発電機の軸ねじれトルクの抑制制御

再生可能エネルギーで最も有力である風力発電システムは近年大幅に世界中で導入されており、今後もその導入が見込まれている。しかし、風力発電システムの軸ねじれの発生により、システムの故障が発生する可能性がある。本研究では、風力発電システムで発生する軸ねじれ現象をH無限大制御器により抑制する手法を提案している。また、高風速時の運転を継続できる運転方法も提案している。風力発電機の故障発生原因として挙げられる増速機の故障は、風車と発電機間の軸ねじれトルクが増大することにより過大なトルクが増速機に印加されるためである。これまでの風力発電機の制御では、軸ねじれトルクに関するパラメータ変動に関するロバストな制御器に関する研究はほとんど報告されていない。そこで、本研究では、風力発電機の軸ねじれトルク抑制を実現するための制御器に関する研究を実施している。本研究では風力発電機に発生する過大な軸ねじれトルクを抑制するためにパラメータ変動にロバストであるとされるH無限大制御器を導入した。本年度では、先ず機械駆動系のモデルを含む風力発電システムの数学モデルを検討した。数学モデルは、機械駆動系の多慣性システムを正確にモデル化できる高次の数式モデルを採用した。次に風力発電システムの機械系と電気系の数学モデルを用いてH無限大オブザーバを設計した。H無限大オブザーバにより、観測不可能な機械・電気系の状態を検出することが可能である。設計されたH無限大オブザーバを利用し、計算機シミュレーションによりH無限大制御に必要な情報が正確に推定できる事を確認した。計算機シミュレーションにより推定されたねじれトルクが実際のねじれトルクとほぼ同一であることも確認している。設計されたオブザーバは周波数領域の性能で評価できるので、外部ノイズ等に対しても有効に適用可能であることもシミュレーションにより確認されている。強風時においても風車が回転することで発電可能な風力発電機の制御方法を開発し、台風常襲地域においても風力発電機の発電電力を大幅に増加することができる可能性を示した。開発した風車制御法は、強風時において発電出力を低下すると共に発電電力を低下できるため、カットアウト付近における風速においても安全に発電可能である。本研究で対象としている風車の定格と形状は、数MWの横軸型大型風力発電機と数kWの垂直軸型小型風力発電機であるが、両者の風力発電機においても同様に高風速環境において発電機出力と回転数を制御し、安全に風力発電機を運転することをシミュレーションにおいて示している。風力発電機をカットアウト風速以上においても有効に利用できる事は、強風時の風力発電機の電力系統からの離脱を防止することが可能なため、安定な電力供給に資する事ができると共に、風力発電機の稼働率を大幅に向上する事ができる。このため、売電電力の増加と原価償却期間の短縮にも大いに効果を発揮することができるため、風力発電機導入の経済的なインセンティブが働くことから、今後の再生可能エネルギー普及に伴う二酸化炭素排出量の大幅抑制による地球温暖化抑止に大いに貢献できる。風力発電機の軸ねじれ振動の抑制に関しては、H無限大制御を適用することにより、パラメータ変動等に対してもロバストな制御方法を開発できた。さらに、パラメータの測定誤差や風車ブレードへの着氷等の影響により風車パラメータが変化した場合においても効果的に風車軸の軸ねじれ現象を短時間で抑制可能であることをシミュレーションにおいて確認した。風力発電機の軸ねじれ振動を大幅に抑制可能であるため、突風等により発生する軸ねじれ振動を短時間で抑制可能であり、風車軸の軸破断を防止可能であることから、風車稼働率改善にも大いに資する事ができる技術である。H無限大制御理論を風力発電機の軸ねじれ抑制制御に適用し、シミュレーションにおいて提案制御方法の有効性を確認した。また、水平軸型風力発電機ならびに垂直軸型風力発電機において強風状況においても発電動作を継続するための風車運転方法を検討し、機械的なブレーキ等を用いずに強風時においても安定した発電を継続できることをシミュレーションにより示す事ができたので本年度の研究はおおむね順調に進展していると判断できる。H無限大制御器を用いて風力発電機の軸ねじれ振動を抑制するための制御手法を開発した。開発した制御器は、風車ピッチ角制御器と発電機の電機子電流の瞬時値を制御することにより大幅に軸ねじれ振動を抑制可能である。開発された本制御器は、ピッチ角と電機子電流の周波数帯域を考慮しており、軸ねじれ振動抑制に効果的な制御入力が利用される。すなわち、突風の発生により機械的入力トルクが急変しても先ずは高速応答可能な電機子電流を調整することで機械的入力トルクの急変に対応可能であり、続いてピッチ角制御により発電電力の定常値を制御可能である。風力発電機の発電電力の平滑化と軸ねじれ振動抑制を同時に達成可能な制御器として今回開発した制御器が有効である。さらに、強風速時の風車動作領域の拡大を提案しており、今後の風力発電設備の導入拡大に有用である。従来の風力発電システムでは、強風速が想定される場合は風力発電機を停止しており、風エネルギーを有効利用できなかった。今回提案する手法は、風車の安全性を考慮して発電電力の低下はあるものの強風速時においても安全に風力発電機を動作させて発電する事が可能であることから今後の風力発電機の制御方法として重要な技術となりうる。

今後の研究展開としては、風力エネルギーから得られる発電電力を最大化するために、風速に応じた風車の最適回転速度を決定することであるが、風車パラメータ等の変動により最適回転速度が変動するため、パラメータ同定手法を用いて適応的に最適回転速度で風力発電機を動作させることである。さらに、風速センサを利用することが困難な場合は、風速センサを用いないで最適動作点を求める手法を開発することが重要な課題である。再生可能エネルギーで最も有力である風力発電システムは近年大幅に世界中で導入されており、今後もその導入が見込まれている。しかし、風力発電システムの軸ねじれの発生により、システムの故障が発生する可能性がある。本研究では、風力発電システムで発生する軸ねじれ現象をH無限大制御器により抑制する手法を提案している。また、高風速時の運転を継続できる運転方法も提案している。シミュレーションに関しては想定された結果が得られているため、おおむね順調に研究は進展しているといえる。簡易な実験装置を構成することにより、実験的に軸ねじれ抑制効果を検証する事が今後の検討事項である。また、垂直軸型小型風力発電機を設置し、長期の観測を経て提案制御手法の強風時における有効性を検証することも今後の課題である。提案した制御方法を国際学術雑誌ならびに国際会議等において発表し、提案した制御技術の普及により再生可能エネルギーの普及拡大に貢献する。再生可能エネルギー次のステップとしてH無限大制御器を設計する。H無限大制御器としては種々の方法がこれまで提案されているが、本研究で対象とする多慣性系の共振特性を陽に評価するために、ループ整形設計手法に基づく手法を採用する。設計されたH無限大オブザーバとH無限大制御器を用いて所望の特性が得られることをシミュレーションにより確認する。本研究では、無制御時のねじれトルクを10%以内に抑制することを想定しているが、この段階で所望のねじれトルクの抑制効果が得られない場合は、H無限大制御器やH無限大オブザーバの設計手法として、μ設計手法や線形行列不等式(LMI)に基づく制御系設計手法等の適用を試みる。
電気化学的手法による高温木質系バイオマス乾留ガスからの高純度水素分離に関する研究

プロトン導電性固体電解質を用いた電気化学的手法による高温木質系バイオマス乾留ガスからの高純度水素分離に関する研究を目的とした。1000°Cの模擬高温木質系バイオマス乾留ガス雰囲気において、プロトン導電性固体電解質SrZr_<1-x>Y_xO_<3-α>の導電率はH_2-Ar混合ガス(H_2-50%)雰囲気と同程度であり、雰囲気による導電率の低下は生じなかった。さらに、上記模擬ガスから水素のみ分離され、電流密度とともに水素分離量が増加した。本研究では、プロトン導電性固体電解質を用いた電気化学的手法による高温木質系バイオマス乾留ガスからの高純度水素分離を目的とし、その基礎となる研究開発に取り組む。本年度は、木質系バイオマス(杉、檜)を用いて1000°Cで乾留実験を行い、H_2およびその他ガス成分の発生量を求めた。さらにSPS(Spark Plasma Sintering)法を用いてプロトン導電性固体電解質であるSrZr_<1-x>YxO_<3-α>Ctの作製と物性評価を行い、以下の結論を得た。(1)杉および檜を1000°Cで乾留した際、石炭よりも比較的低温からH_2およびCOガスが発生した。また、乾留発生ガスの総体積では、H_2ガスは檜の方が杉より多量であった。COおよびCO_2ガスについては、杉の方が多量であった。炭化水素系ガスは檜と杉で同程度であった。(3)Y_2O_3およびSrCO3添加量がそれぞれx=0.050.10、0.901.1の場合、ペロブスカイト型構造を有する単相のSrZr_<1-x>YxO_<3-α>Ctを作製できることがわかった。(4)SPS法は通常焼結法(1580°C、10h)より200300°C低温で緻密な焼結体を作製できた。(5)1400°Cで1、3、5minのSPSを行ったところ、1、3minの試料では相対密度が約95%程度であったが、5minの試料においては98.5%と高く、緻密な焼結体を作製できた。1300、1400°Cにおいても焼結時間を長くすることにより、1500°Cと同程度の緻密な焼結体を作製できることがわかった。本年度は、SBS(Spark Plasma Sintering)法を用いてプロトン導電性固体電解質であるSrZr_<1-x>Y_xO_<3-α>の作製と物性評価および模擬高温木質系バイオマス乾留ガスからの水素分離実験を行い、以下の成果を得た。(1) 1000°Cの模擬高温木質系バイオマス乾留ガス(H_2-49.6%, CO-6.76%, CO_2-2.93%, CH_4-31.6%, N_2-9.11%)雰囲気下において、SrZr_<1-x>Y_xO_<3-α>を10時間以上保持したところ、その結晶構造は変化せず、化学的に安定であることがわかった。また、その導電率はH_2-Ar混合ガス(H_2-50%, Ar-50%)雰囲気と同程度であり、雰囲気による導電率の低下は生じなかった。(2) SrZr_<1-x>Y_xO_<3-α>を用いて起電力測定を行ったところ、イオン輸率が0.9と高い値を示した。(3) SrZr_<1-x>Y_xO_<3-α>を用いて水素分離実験時の電圧測定を行ったところ、模擬高温木質系バイオマス乾留ガス雰囲気下における電極反応過電圧は、H_2-Ar混合ガスよりも数100mV高くなったが印加電圧は同程度であることがわかった。(4) SrZr_<1-x>Y_xO_<3-α>を用いた模擬高温木質系バイオマス乾留ガスからの水素分離実験において、排出ガスから水素のみ分離され、約58A・m^<-2>まで電流密度とともに水素分離量が増加した。
中性リン脂質リポソーム表面のリン脂質分子の会合状態に与える外部環境の効果

我々は、pH7.4のリン酸緩衝液中に中性リン脂質リポソームを分散して種々の温度やイオン強度において電気泳動移動度を測定した。中性リン脂質としてDMPC、DPPC、DSPCを用いた。中性リン脂質リポソームがpH7.4のリン酸緩衝液中で示すゼータ電位の値が0でなく、かつイオン強度や温度に依存して変化することを見出し、モデルを用いた解析からリポソーム表面において脂質分子の頭部が温度とイオン強度に依存してどのように運動するかを評価した。外部環境に応答した中性リン脂質リポソーム表面の脂質分子の頭部の運動性についてゼータ電位の値は一つの情報を与える可能性を示したが、モデルの妥当性を調べるために、リポソーム表面の脂質分子の会合状態、運動性に与える外部環境の効果を評価した。プローブとして5-SLSと16-SLSをリポソーム中に埋入してリポソームを調製し、pH7.4のリン酸緩衝液中に分散後、リン脂質の相転移温度の前後でESR測定を行い、オーダーパラメーターを算出した。その結果、5-SLSラベル化DPPCリポソームのオーダーパラメーターが相転移温度以下で0.43であるのに対して相転移温度以上では0.36まで低下し、運動性が低下することが示された。本研究ではこのようなリポソームに対する基礎研究を行うと同時に、リポソーム内部に薬物を封入してその制御放出を行うことを試み、リポソームの内部から外部への溶質の放出速度がリン脂質の相転移温度で最大になり、又、リポソーム表面をヒアルロン酸又はカルボキシメチルセルロースでコートすると内部からの薬物放出が著しく抑制されることが見出された。これらの高分子補強リポソーム中の5-SLSと16-SLSのオーダーパラメーターは5-SLSの方が16-SLSよりも高分子補強によって増加し、このことから高分子補強の効果は表面状態を変化させることによるものと考察した。(以上、投稿準備中)我々は、pH7.4のリン酸緩衝液中に中性リン脂質リポソームを分散して種々の温度やイオン強度において電気泳動移動度を測定した。(以上、投稿準備中)
雌雄二極化に伴う異性間コミュニケーション戦略進化の分子基盤解明

本研究は、雌がつくる「卵」と雄がつくる「精子」が、それぞれ配偶子として分化した後に出会い、受精に至るまでに必須な「異性間コミュニケーション」が、雌雄の配偶子形態が未分化な同型配偶段階から進化した過程を、同型配偶・異型配偶・卵生殖という配偶子の雌雄二極化の各段階を包含する緑藻・ボルボックス系列を用いて解明することを目的とする。2018年度は主に、同系列の配偶子誘導要因の進化についての研究を展開した。同系列の同型配偶クラミドモナス等では窒素飢餓によって配偶子が誘導されるのに対し、卵生殖ボルボックスでは雌雄配偶子(精子束および卵)共に雄由来の性フェロモンによって誘導される。そのため同系列では配偶子誘導を、栄養飢餓という環境要因を引き金とする戦略から、性フェロモンを介した同性・異性間コミュニケーションを必要とする戦略へと転換したと考えられる。当研究課題ではこの転換の過程を明らかにするため、同系列の雌雄二極化の初期段階にある異型配偶ユードリナにおける配偶子誘導要因の解析を行った。まず、ユードリナを同調的に増殖させる培養系を確立し、この系に雄由来の調整培地を作用させることで、精子束を誘導する系を確立した。この精子束誘導効果はタンパク質分解酵素プロナーゼによって阻害されたことから、ユードリナでも雄由来のタンパク質性の性フェロモンが精子束形成を誘導することが明らかになった。一方、ユードリナ雌性配偶子は栄養群体細胞と形態的に区別できないため、遺伝子発現に基づく配偶子誘導要因解析も行なった。その結果、雌性配偶子は、雄由来の性フェロモンによって直接的に誘導されることはなく、窒素欠乏状態での長時間培養が誘導に必要であることが示唆された。以上の結果によりユードリナは、性フェロモンと窒素飢餓の両方を配偶子誘導の引き金として用いていることが推察された(豊岡ら、日本植物学会第82回大会にて発表)。当研究課題にて集中的に取り組んでいる「異性間コミュニケーション」を担う配偶子誘導要因の「性フェロモン」については、2018年度に、異型配偶ユードリナの同調培養系・雄由来調整培地による精子束誘導系の改良を重ね、安定して高頻度に精子束が形成される条件を見出した。この系を利用して、これまで雄由来調整培地内に存在することが示唆されていた精子束誘導因子(Szostak et al. 1973 J. Phycol.)が、タンパク質性の性フェロモンであることを実証できた。現在、この性フェロモンの分子同定を目指し、雄由来調整培地内のタンパク質解析を行なっている。また2018年度、当初の研究実施計画の通りに、ボルボックス系列・異型配偶ユードリナにおいて、SYBR Greenを用いたリアルタイムPCRによる雌雄配偶子特異的遺伝子の発現定量解析を行った。その結果、窒素飢餓によって雌性配偶子特異的遺伝子の発現が促進されることを見出したが、雌性配偶子形成に対する性フェロモンの影響に関しては、さらなる検証が必要である。一方、当研究課題が着目するもう一つの「異性間コミュニケーション」を担う分子「配偶子接着因子FUS1」については、2017年度までに異型配偶ユードリナにおけるオルソログ遺伝子の単離し、原著論文にて報告済みである(Hamaji, Kawai-Toyooka et al. 2018 Commun. Biol.)。2018年度は、ユードリナFUS1遺伝子のリアルタイムPCRによる発現定量解析を行なったものの、現状では発現量が極めて低いことが判明したため、より高い発現が安定して誘導される条件の探索が必要である。以上、確実に研究成果は得られているものの、実験系の改善に想定以上の期間を要しているため、「やや遅れている」が妥当である。2019年度も引き続き、ボルボックス系列の雌雄二極化の初期段階にある異型配偶ユードリナを主な研究材料とする。まず、これまでの当研究課題の成果によって雄由来の調整培地内への存在が示された精子束誘導活性を有する性フェロモンの分子同定を行う。具体的には、雄株を高密度で培養して精子束を形成させ、その培養上清から遠心・フィルター濾過によって細胞片を取り除いた後、同液中のタンパク質を限外濾過フィルターを用いて回収する。得られたタンパク質濃縮液を用いて性フェロモン活性(精子束誘導能)を検証し、ユードリナ全ゲノムデーターベースを参照した質量分析解析を行うことで、この性フェロモンを分子同定する。さらに同配列をもとに、既知およびゲノムデータベース上のボルボックス系列の性フェロモンやフェロフォリン(性フェロモンに相同性を持つ細胞外基質タンパク質)との系統解析や一次構造比較解析を行うことで、ボルボックス系列における性フェロモン獲得メカニズムを推察する。同時に、ユードリナ雌雄配偶子特異的遺伝子のリアルタイムPCRによる発現定量解析を行う。特に雌に対する、雄由来の性フェロモンの影響を重点的に解析し、異型配偶段階での配偶子誘導における「異性間コミュニケーション」の存在の有無を検証する。雌特異的遺伝子である配偶子接着因子オルソログFUS1については、上記発現定量解析にて安定した遺伝子発現が検出できる条件が明確になり次第、抗ユードリナFUS1抗体を用いたタンパク質発現および細胞内局在解析を行う。

本研究は、雌がつくる「卵」と雄がつくる「精子」が、それぞれ配偶子として分化した後に出会い、受精に至るまでに必須な「異性間コミュニケーション」が、雌雄の配偶子形態が未分化な同型配偶段階から進化した過程を、同型配偶・異型配偶・卵生殖という配偶子の雌雄二極化の各段階を包含する緑藻・ボルボックス系列を用いて、分子レベルで解明することを目的とする。平成29年度は、ボルボックス系列の雌雄二極化の前後段階の生物である同型配偶「ヤマギシエラ」と異型配偶「ユードリナ」の次世代シークエンサーを用いた全ゲノム解読に基づく性染色体領域関連の解析を行い、ボルボックス系列の異型配偶化には性染色体領域の拡大・複雑化は必須ではないことを示した。特に、配偶子接合段階での「異性間コミュニケーション」を担うプラス交配型/雌特異的性染色体領域遺伝子「配偶子接着因子FUS1」について重点的に解析し、FUS1遺伝子は、ヤマギシエラでは他の同型配偶生物と同様にプラス配偶子特異的に発現するのに対し、ユードリナでは雄株と混合すると発現上昇することを示した。さらに、ボルボックス系列FUS1の包括的な一次構造解析を行い、各FUS1で検出された5つのリピート配列を、アクチン繊維架橋タンパク質フィラミンの免疫グロブリン様リピートに相同性を持つ「FUS1リピート」として新たに定義した。併せて、各FUS1において複数の糖鎖修飾予測部位が保存されていたことから、ボルボックス系列ではFUS1の免疫グロブリン様リピート/糖鎖を介した異性認識機構が、同型配偶・異型配偶で共通して存在することを示唆した。以上の結果をCommunications Biology誌に発表した(Hamaji*, Kawai-Toyooka*et al. Commun. Biol. 2018; *equally contributed)。平成29年度は、上記の研究実績の遂行と平行して、抗ユードリナFUS1ペプチド抗体の作成・精製を外部委託にて行い、現在、同抗体の特異性を検証している。また、ボルボックス系列に属する単細胞モデル緑藻クラミドモナスでのプラス/マイナス配偶子特異的遺伝子のオルソログ遺伝子単離も進め、ユードリナから雌(プラス側に相当)特異的遺伝子GSP1と、雄(マイナス側に相当)特異的遺伝子GSM1を単離し、それぞれの性特異的遺伝子発現を確認した。また研究代表者が確立したユードリナの性フェロモンによる雄性配偶子(精子束)誘導系についても、定量的解析に適した改良を行い、この系を用いてタンパク質分解酵素プロナーゼによる性フェロモンの不活性化を示し、ユードリナ性フェロモンがタンパク質性の物質であることを明らかにした。このように、各研究計画についての確実な進捗がみられるため、概ね順調に進展していると考えられる。本研究は、雌がつくる「卵」と雄がつくる「精子」が、それぞれ配偶子として分化した後に出会い、受精に至るまでに必須な「異性間コミュニケーション」が、雌雄の配偶子形態が未分化な同型配偶段階から進化した過程を、同型配偶・異型配偶・卵生殖という配偶子の雌雄二極化の各段階を包含する緑藻・ボルボックス系列を用いて解明することを目的とする。2018年度は主に、同系列の配偶子誘導要因の進化についての研究を展開した。同系列の同型配偶クラミドモナス等では窒素飢餓によって配偶子が誘導されるのに対し、卵生殖ボルボックスでは雌雄配偶子(精子束および卵)共に雄由来の性フェロモンによって誘導される。そのため同系列では配偶子誘導を、栄養飢餓という環境要因を引き金とする戦略から、性フェロモンを介した同性・異性間コミュニケーションを必要とする戦略へと転換したと考えられる。
高分子結晶学における紫外線の研究

生体高分子結晶の構造決定にUV放射光を有効に利用することがこの研究の最終目標である。UV放射誘起フェージング(UV-RIP)のための一般的な方法論を開発する目的で、タンパク質モデルへのUV放射の具体的な効果が調べられた。高分子結晶を強いUV光に曝すと顕著なダメージにより低い電子密度となる。UV照射された結晶で観測される特定のダメージを結晶構造決定に最大限に活用するために、UV-RIPについての一般的方法論と半自動データ解析ソフトウェアが実装された。この研究プログラムに期待されることは、蛋白質結晶構造解析にUV光を利用することである。生体物質に対するUV光のダメージ特性により、この蛋白質結晶構造解析へのUV光利用は、高分子結晶研究の応用に向けて多くの関心を集めている。現在のUV光の構築は以下に示すいくつかの前提となる特質に基づいている。(1)光源はフォトン・ファクトリーの全ての高分子結晶学ビームラインで容易に実装できるよう、柔軟でなければならない。(2)サンプルのダメージはUV光によるものに限られる。(3)新しい光源は、多くのユーザがそれを用いて実験することを考慮し、より安全であるべきである。UVレーザーの強力なパワーは、生体サンプルにダメージを与えるのに理想の照射源であるが、照射されるサンプルの温度を上げる特性も示す。一方、LED光源は低温傾向の特徴を持ち、現在の研究に理想的である。そのような背景の中、独立した製造過程から得られた様々な成果を凝集し、上述の前提を全て満たす最先端のUV-LED光源を構築した。このUV-LED光源の開発に続いて、UV光照射による蛋白質結晶の実験解析を行い、これら結晶のX線データを記録した。参照データとして、同じタイプの多数の結晶を高い強度のX線に曝し解析した。UV光とX線を照射した場合のデータとX線のみを照射した場合のデータを比較すると、生体サンプルのUV固有のダメージ特性が明確に識別された。最初の結果では、UV光による生体サンプルへのダメージが明らかに示された。さらに、UV照射はX線照射と比べ、生体サンプルへのダメージが少ない上、より特定した箇所へのダメージが生じる。現在の研究プロジェクトは次の段階で、多様な生体源からの数多くのサンプルをUV光源を用いて研究する予定であり、UV照射による特定された箇所へのダメージ特性を利用して、結晶の構造決定に繋がることを期待する。200400nmの波長をもつUV光は、その固有の特性のために、核酸中のシトシン基ペアやタンパク質中の芳香族残基と反応している生体物質と非常に特殊な形で相互作用する。これらの相互作用の結果、光子が蛍光発光により放出され、最終的に生体物質を修復できない程に破壊する。UV光を適切に用いると、そのUV光により引き起こされるダメージは、その位置を特定し識別することが可能であり、高分子結晶の構造決定過程におけるフェーズ問題の解決に利用することができる。PFやPF-AR MXビームラインにおいてX線回折実験を妨げることなくUV光を効率的に利用するために、取り外し可能なUV-LED照射システムが設計、設置され、早々にPFユーザーに公開された。そのシステムをユーザーオペレーションに正式リリースする前には、UV放射誘起フェージング(UV-RIP)のための一般的な方法論を開発する目的で、タンパク質モデルへのUV放射の具体的な効果が調べられた。以前に出版発表された研究から期待されるように、高分子結晶を285nmの強いUV光に曝すと顕著なダメージが、特に、モザイク幅の増加とともに分解能上限が減少する回折レベルで観測され、結果的により低い電子密度となる。これらの結果に基づいて、UV照射された結晶で観測される特定のダメージを結晶構造決定に最大限に活用するために、UV-RIPについての一般的方法論と半オートマティックなデータ解析ソフトウェアが提供された。UV-RIPについてのソフトウェアは構造生物学用の既存プログラム(例えば、XDSやSHELX)に基づいている。そのソフトウェアは、UV-RIPにより決定された可能な構造リストを、その決定された構造のクオリティをユーザーが判断するためのクオリティ指標とともに出力する。UV-RIPについてのソフトウェアは特定の要請に応じてユーザーに公開され、構造生物研究センター(SBRC,PF)で現在提供される構造生物学のためのパイプ役の一部となっている。
高気相体積率スラリー気泡塔のスケールアップ支援用流動予測技術の開発

高気相体積率スラリー気泡塔のスケールアップ支援用流動予測技術の開発を目的とし、スラリー気泡塔内流動試験を実施した。塔径、水位および気相体積流束を変化させて気相体積率の支配因子を明らかにし、幅広い実験範囲を網羅できるスラリー気泡塔内体積率評価式を構築した。また、高気相体積流束スラリー気泡流内を流動する大気泡の抗力係数には既存モデルは適用できないことを明らかにした。そこで、擬二次元気泡実験により、スラリー内気泡の速度を測定するとともに抗力係数相関式を作成した。実験で得たスラリー気泡塔内気泡流に関する知見を既開発の固気液三相気泡流計算技術に組み込み、高気相体積率スラリー気泡塔流動予測技術を開発した。天然ガス有効利用技術として期待されている天然ガス液化技術やジメチルエーテル直接合成技術では,Fisher-Tropsh合成反応塔,すなわち微粒子を固体触媒とする高気相体積率・高粒子濃度スラリー気泡塔の開発が要となる.本研究では,気泡塔スケールアップに活用できる数値予測技術の開発を目的とし,以下の3つの要素研究を実施している.1高気相体積率流れの予測に不可欠な大気泡抗力係数相関式の開発,2塔径・塔高・散気方法・粒子濃度・気相流量・流体物性・物質輸送の有無をパラメタとする気泡塔内流動実験データの取得,3高気相体積率・高粒子濃度気泡流計算技術の開発.平成27年度は,1について,大気泡抗力係数相関式を作成するため,並行平板間内スラリー気泡流中大気泡運動観測装置を製作するとともに,まず水空気系での大気泡運動に関するデータベースを取得した.2について,初期液位・塔径・気相みかけ速度・スラリー濃度などをパラメタとして,気泡塔内流動状態や気相体積率のデータベースを取得した.また,そのデータに基づいて気相体積率の整理に適した無次元パラメタを検討し,上記パラメタの幅広い範囲において気相体積率を良好に評価できる相関式を得た.また,気泡に働く各種流体力や物質移動係数などの評価に不可欠な高精度気泡形状相関式を作成した.さらに,低流量でも一様な散気を実現できる極めて簡単な散気制御方法を見いだした.3について,多流体モデル-界面追跡法ハイブリッドモデルを用いて2の気泡塔実験にあわせた数値予測を行い,1,2の実験結果との比較により,本モデルにおいて拡張が必要な点(大気泡の抗力及び連続気相への合一過程の取り扱い)を明確にするとともに,その拡張のための指針を得た.また,界面活性剤が気泡運動に及ぼす影響を考慮した既開発計算技術について,汚染が中程度な場合にはその影響を高精度に評価できないことを明らかにした.【研究実績の概要】に記載の通り,本研究は3つの要素研究に分類してそれぞれを並行に進めているが,いずれも当初の研究計画に沿って概ね順調に進展している.すなわち,要素研究1では大気泡運動観察装置の製作,水空気系大気泡運動に関するデータの取得,2では気泡塔内流動・気相体積率の各種パラメタ依存性に関するデータベースの構築及び気相体積率相関式の作成,3では1及び2の結果を踏まえた数値予測技術の改良指針の取得を終えており,平成28, 29年度の計画に円滑に移行し,最終的には当初の目標に到達できる見込みである.以上より,(2)おおむね順調に進展していると判断した.天然ガス有効利用技術として期待されている天然ガス液化技術やジメチルエーテル直接合成技術では,微粒子を固体触媒とする高気相体積率・高粒子濃度スラリー気泡塔の開発が要となる.本研究では,気泡塔スケールアップに活用できる数値予測技術の開発を目的とし,以下の3つの要素研究を実施している.(1)高気相体積率流れの予測に不可欠な大気泡抗力係数相関式の開発,(2)塔径・塔高・散気方法・粒子濃度・気相流量・流体物性・物質輸送の有無をパラメタとする気泡塔内流動実験データの取得,(3)高気相体積率・高粒子濃度気泡流計算技術の開発.平成28年度は,(1)H27年度に取得した水-空気系平行平板間大気泡上昇速度データに加えて,グリセリン水溶液及びスラリー中大気泡上昇速度データを取得した.まず水及びグリセリン水溶液中上昇速度データをもとに気泡運動のモデリングを行い,液相粘性の影響を考慮した上昇速度(抗力係数)モデルを導出した.さらに,上述の反応塔における触媒粒子濃度の範囲であれば,本モデル中の液相粘度にスラリーのみかけ粘度を用いることでスラリー中気泡の抗力係数も評価できることを明らかにした.(2)上記の種々のパラメタについて気泡塔内流動実験データを取得し,スケールアップの際に重要となる塔径,初期液位及び気相体積流束が塔内気相体積率に及ぼす影響を詳細に検討し,体積率のこれらパラメタに対する依存性を分類するとともに,体積率相関式を整備した.また,H27年度に見いだした簡易な均一散気実現法が水よりも高粘度の流体に対しても適用可能であることを確認した.さらに,気泡の形状・上昇速度及び物質移動について,イオン系・非イオン系・アルコール系界面活性剤が及ぼす影響を明らかにした.(3)高気相体積流束計算技術への上記モデルの組み込みを準備するとともに,気泡合体による大気泡生成過程のモデル化を検討した.