hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
腸管免疫による自己免疫制御の研究

先行研究で見出したMSで健常人と比較して有意に変化する菌による免疫応答調節:先行研究で見出した健常人と比較してMSで有意に変化する菌について、これまでの分離菌と100%遺伝子配列が同一、かつ入手可能な菌株を入手し培養を行った。一方、MSの症例数を増加させた検討で、Eubacterium rec tale, Megamonas funiformisは有意差を確認されたため、この2種の菌について腸管ならびに脾臓、リンパ節において制御性T細胞が増加することを見出した。研究1にて免疫応答に影響を与える菌についての自己免疫病態への影響の検討については、Eubacterium rectale, Megamonas funi formisの2種の菌について、B6マウスにMOG35-55をアジュバントともに免疫し、同時に百日咳毒を腹腔内投与することによって誘導するEAEを抑制することを見出した。しかし抑制効果が軽微であるため、次年度はさらに実験条件の改善を予定している。自己免疫動物モデルを抑制するMAIT細胞の抗原リガンドの探索については、MAIT細胞を特異的に活性化ないしは抑制するリガンド(抗原)を合成することに成功し、全身性エリテマトーデス・炎症性腸炎モデルなどにin vivo投与を行った。いずれの動物モデルにおいても、抑制リガンドを用いると病態が抑制されることを見出した。抑制機序についてはループスモデルでは胚中心反応の抑制がみられたので、さらに機序についての検討を継続していく。さらに、新たなリガンド合成ならびに新規の天然リガンド探索については、引き続き行う予定である。先行研究で候補となった菌の入手・培養を行い、EAEに対する影響を検討するなど計画は概ね順調に進行している。MAIT細胞のリガンドについては、in vivoでMAIT細胞を抑制するリガンドの投与を行い、MAIT細胞の活性化を抑制することを確認した。また、全身性エリテマトーデス・炎症性腸炎モデルに投与を行い、病態を抑制することを見出しており、順調に進行している。(計画1)先行研究で見出したMSで健常人と比較して有意に変化する菌による免疫応答調節:先行研究で見出した健常人と比較してMSで有意に変化する菌について、これまでの分離菌と100%遺伝子配列が同一、かつ入手可能な菌株を入手し培養を行った。MSの症例数を増加させた検討で、Eubacterium rec tale, Megamonas funiformisは有意差を確認されたため、この2種の菌について腸管ならびに脾臓、リンパ節における制御性T細胞・自然リンパ球を含む免疫細胞の数、サイトカイン産生能をひき続き検討する。(計画2)研究1にて免疫応答に影響を与える菌についての自己免疫病態への影響の検討:昨年はEubacterium rectale, Megamonas funi formisの2種の菌について、B6マウスにMOG35-55をアジュバントとともに免疫し、同時に百日咳毒を腹腔内投与することによって誘導するEAEを抑制することを見出したが、その抑制効果は比較的軽微であった。マウスに繊維豊富な食事を与えることによってさらに抑制効果が高まるか検討する。また、クプリゾン脱髄モデルを用いて脱髄に与える影響を検討する。(計画3)MSの糞便検体のメタボローム解析を追加し、免疫に影響を与える代謝産物を同定する。(計画4)自己免疫動物モデルを抑制するMAIT細胞の抗原リガンドの探索:MAIT細胞を特異的に活性化ないしは抑制するリガンド(抗原)を合成することに成功した。昨年は全身性エリテマトーデス・炎症性腸炎モデルにin vivo投与を行い、病態を抑制することを見出した。本年度は、病態抑制の機序について検討する。また、新たなリガンド合成ならびに新規の天然リガンド探索をひき続き行う。自己免疫疾患の発症と進展には遺伝的要因に加え環境要因が重要である。私達は環境要因の一つとして腸内環境に注目し、これまで腸管に存在する自己反応性T細胞は病態制御性の性質を持つことを見出すとともに、多発性硬化症(MS)の患者の腸内細菌解析を行い、健常人とは有意に頻度の差がある菌を同定した。本年度は、先行研究で見出した健常人と比較してMSで有意に変化する菌について、これまでの分離菌と100%遺伝子配列が同一、かつ入手可能な菌株を入手し培養を行った。MSで増加した菌の混合液投与は、実験的自己免疫性脳脊髄炎(EAE)の病態に影響を与えなかった。また、MSで低下していたBacteroidetesに属する菌3種混合液の投与を行ったが、EAEの病態に影響がなかった。一方、MSの症例数を増加させた検討で、Eubacterium rectale, Megamonas funiformisは健常人との有意差が確認された。今後はこの2種の菌を中心に、免疫細胞に与える影響ならびに自己免疫モデルに与える影響を検討していく。MAIT細胞のリガンドについては、MAIT細胞を特異的に活性化ないしは抑制するリガンドを合成することに成功した。抑制性リガンドについては、in vitroでMAIT細胞特異的なT細胞受容体を発現したJurkat細胞の活性化を抑制した。in vivoで投与を行うと、MAIT細胞の活性化リガンド投与でみられるMAIT細胞の活性化を抑制することが確認できた。

今後は全身性エリテマトーデス・関節炎・炎症性腸炎モデルなど、これまでヒト疾患でMAIT細胞に変化がみられ、MAIT細胞欠損マウスで病態が軽症化することが確認された疾患モデルについて、MAIT細胞の抑制リガンドのin vivo投与を行い、病態への影響を明らかにしていく。先行研究で候補となった菌の入手・培養を行い、EAEに対する影響を検討するなど計画は概ね順調に進行している。MAIT細胞のリガンドについては、in vivoでMAIT細胞を抑制するリガンドの投与を行い、MAIT細胞の活性化を抑制することを確認した。現在、自己免疫疾患モデルに投与を行っており、順調に進行している。先行研究で見出したMSで健常人と比較して有意に変化する菌による免疫応答調節:先行研究で見出した健常人と比較してMSで有意に変化する菌について、これまでの分離菌と100%遺伝子配列が同一、かつ入手可能な菌株を入手し培養を行った。一方、MSの症例数を増加させた検討で、Eubacterium rec tale, Megamonas funiformisは有意差を確認されたため、この2種の菌について腸管ならびに脾臓、リンパ節において制御性T細胞が増加することを見出した。研究1にて免疫応答に影響を与える菌についての自己免疫病態への影響の検討については、Eubacterium rectale, Megamonas funi formisの2種の菌について、B6マウスにMOG35-55をアジュバントともに免疫し、同時に百日咳毒を腹腔内投与することによって誘導するEAEを抑制することを見出した。しかし抑制効果が軽微であるため、次年度はさらに実験条件の改善を予定している。自己免疫動物モデルを抑制するMAIT細胞の抗原リガンドの探索については、MAIT細胞を特異的に活性化ないしは抑制するリガンド(抗原)を合成することに成功し、全身性エリテマトーデス・炎症性腸炎モデルなどにin vivo投与を行った。いずれの動物モデルにおいても、抑制リガンドを用いると病態が抑制されることを見出した。抑制機序についてはループスモデルでは胚中心反応の抑制がみられたので、さらに機序についての検討を継続していく。さらに、新たなリガンド合成ならびに新規の天然リガンド探索については、引き続き行う予定である。また、全身性エリテマトーデス・炎症性腸炎モデルに投与を行い、病態を抑制することを見出しており、順調に進行している。MSの症例数を増加させた検討で、Eubacterium rectale, Megamonas funiformisは有意差を確認されたため、この2種の菌について腸管ならびに脾臓、リンパ節における制御性T細胞・自然リンパ球を含む免疫細胞の数、サイトカイン産生能を検討する。また、自己免疫性脳脊髄炎や関節炎モデルに投与を行い、自己免疫病態に与える影響について検討する。
光を用いる新規クロスカップリング反応の開発

前年度には、光反応を用いることで温和な条件下で炭素-炭素結合を形成できる、実用的な新しい炭素官能基導入法を開発した。本年度は、この反応の一般性についての指針を得ることを目的として、活性メチレン化合物、および電子受容性芳香族化合物の存在下における電子供与性不飽和化合物の光極性付加反応、およびphoto-NOCAS型三成分カップリング反応について検討し、以下の知見を得た。(1)光極性付加反応を用いることにより、種々の活性メチレン化合物を、電子豊富アルケンを用いて選択的にモノアルキル化することができる。(2)上記(1)で述べた反応を分子内で行うことにより、シクロアルカン誘導体が合成できる。(3)Photo-NOCAS型三成分カップリング反応を用いることにより、種々の活性メチレン化合物に対し、さらに複雑な置換基を一段階で導入できる。この反応では、高価な有機金属触媒や極低温、禁水、脱酸素などの反応条件を用いずに芳香族ニトリルのアリールーシアノ間の結合を活性化し、カップリング反応を進行させることができるため、合成化学的な応用が期待される。(4)上記(3)で述べた反応では、脱離したシアン化物イオンが連鎖的に作用しうる。このため、触媒量のシアン化物イオンを用いると、アリールーシアノ間の結合への共役ジエンの形式的挿入反応が進行する。この他、光誘起電子移動反応におけるマグネシウム塩の添加効果について総合的な検討を行い、同塩は一電子移動、およびそれによって生じたラジカルイオン対の解離を促進しているものと推定した。この成果は、高効率で実用的な光反応の開発へ向け、指針を与えるものと期待される。光化学的に発生させたラジカルイオン種を制御することにより、温和な条件下で炭素-炭素結合を形成できる、一般的かつ実用的な新しい炭素官能基導入法を開発することを目的として、活性メチレン化合物、および電子受容性芳香族化合物の存在下における電子供与性不飽和化合物の光極性付加反応、およびphoto-NOCAS型三成分カップリング反応について検討し、以下の知見を得た。(1)光極性付加反応を用いることにより、室温・弱塩基性・含水溶媒という温和な条件下で、活性メチレン化合物を選択的にモノアルキル化することができる。この反応は単に安全・クリーンであるだけでなく、光極性付加反応において求核剤が直接、炭素-炭素結合の形成に寄与した極めて珍しい例でもある。(2)Photo-NOCAS型三成分カップリング反応を用いることにより、温和な条件下で、活性メチレン化合物に対し、さらに複雑な置換基を一段階で導入できる。この反応は、高価な有機金属触媒や極低温、禁水、脱酸素などの反応条件を用いずに芳香族ニトリルのアリール-シアノ間の結合を活性化し、カップリング反応を進行させることができるため、合成化学的な応用が期待される。(3)これらの反応において塩基として用いる炭酸塩の対カチオンの種類が、生成物の収率に大きな影響を与える。この原因は、活性メチレン化合物のアニオン種の発生濃度が炭酸塩の溶解度や塩基性度の差によって異なること、および、炭酸塩による中間体ラジカルイオン対の安定化の程度が溶解度や対カチオンのイオン半径によって異なることなどが考えられる。
面不斉遷移金属錯体を用いた不斉反応

面不斉アレーンクロム錯体を用いた不斉反応を展開してきた。プロキラルなクロルベンゼンの両オルト位にブテニル基をもつアレーンクロム錯体に、キラル配位子存在下パラジウム触媒で不斉Heck反応を行い、一方のオレフィンのみと反応させ光学活性インデンクロム錯体を高い光学純度で得た。更に、不斉Heck反応とSuzukiカップリングとのタンデム反応で光学活性インダン誘導体を得ることに成功した。面不斉アレーンクロム錯体とフィッシャーカルベン錯体を合わせ持つ二核錯体にアルキンとの[3+2+2]環化反応で、シクロヘプタトリエンクロム錯体をもつ化合物を光学活性体として得ることができた。更に、α,β-不飽和フィッシャーカルベン錯体にアリルアルコキシドを作用させ、α-位にアリル基を導入したエステルを光学活性体として得ることができた。なお、この反応で以前に提唱されていた反応機構が誤りであることがわかり、新たな反応機構を提案した。軸不斉をもつビアリール化合物は良く知られているが、芳香環と窒素が結合した軸不斉化合物の不斉合成はほとんど報告されていない。面不斉フロロベンゼンクロム錯体に、求核置換反応をおこない表記化合物を光学活性体として合成することができた。さらに、軸不斉ビアリール化合物の新規合成法の開発として、enyne結合を持つアレーンクロム錯体と金触媒によるCycloisomerizationで軸不斉ビアリールクロム錯体を立体選択的に得る反応を見いだした。この反応では、熱力学的に安泰なanti-ビアリールクロム錯体が得られ、以前我々が開発したSuzukiカップリングで生成したsyn-ビアリール体と立体化学が異り、有機合成上興味がある。面不斉アレーンクロム錯体は有機合成上重要な化合物であり、これらを光学活性体として得る反応の開発は興味ある研究課題である。面不斉アレーンクロム錯体を得る最も一般的な方法は、ジアステレオマーに変換し光学分割する方法であり、触媒的不斉反応で得る方法は非常に少ない。芳香環上、2,6位にブテニル基をもつクロロベンゼンクロム錯体に、キラルホスフィン配位子存在下パラジウム触媒で不斉Heck反応を行うと、高収率、高不斉収率で面不斉を有するインダンクロム錯体を得た。面不斉アレーンクロム錯体を不斉源と用いて以下の二つの不斉反応を行った。まず、面不斉アレーンクロム錯体を有するα,β-不飽和カルベンクロム二核錯体にアリルアルコキシドを反応させると、α-アリル-β-フェニルプロピオン酸エステルを高い光学収率で得た。本反応はカルベン金属の[1,3]-メタル移動後、[3,3]-シグマトロピー転位が起こっている。対応するα,β-不飽和タングステンカルベン錯体に同様の反応を行うと、α-アリル-βヒドロキシ-β-フェニルプロピオン酸エステルを高収率、高光学収率でえた。本反応の特徴は、強い塩基性条件下でもエステル基のα-位でのアリル基がラセミ化せずに高い光学純度で生成したことにある。次に、α,β-不飽和カルベンクロム錯体に、Ni(cod)_2触媒存在下アルキンを反応させると、立体選択的に[3+2+2]環化反応が進行し、シクロヘプタトリエンクロムトリカルボニルを置換基としてもつアレーンクロム錯体を高収率でえた。本反応は、二分子のアセチレンが反応し、カルベン錯体のオレフィン部とでシクロヘプタトリエン環が形成されている。

反応生成物は、芳香環とシクロヘプタトリエン環にクロムトリカルボニル基が配位しており、二つのクロムが配位した環のそれぞれに特徴的な反応が起こり、官能基の導入がおこり有用な有機化合物に変換できた。面不斉アレーンクロム錯体を用いた不斉反応を展開してきた。プロキラルなクロルベンゼンの両オルト位にブテニル基をもつアレーンクロム錯体に、キラル配位子存在下パラジウム触媒で不斉Heck反応を行い、一方のオレフィンのみと反応させ光学活性インデンクロム錯体を高い光学純度で得た。更に、不斉Heck反応とSuzukiカップリングとのタンデム反応で光学活性インダン誘導体を得ることに成功した。面不斉アレーンクロム錯体とフィッシャーカルベン錯体を合わせ持つ二核錯体にアルキンとの[3+2+2]環化反応で、シクロヘプタトリエンクロム錯体をもつ化合物を光学活性体として得ることができた。更に、α,β-不飽和フィッシャーカルベン錯体にアリルアルコキシドを作用させ、α-位にアリル基を導入したエステルを光学活性体として得ることができた。なお、この反応で以前に提唱されていた反応機構が誤りであることがわかり、新たな反応機構を提案した。軸不斉をもつピアリール化合物は良く知られているが、芳香環と窒素が結合した軸不斉化合物の不斉合成はほとんど報告されていない。面不斉フロロベンゼンクロム錯体に、求核置換反応をおこない表記化合物を光学活性体として合成することができた。さらに、軸不斉ビアリール化合物の新規合成法の開発として、enyne結合を持つアレーンクロム錯体と金触媒によるCycloisomerizationで軸不斉ビアリールクロム錯体を立体選択的に得る反応を見いだした。この反応では、熱力学的に安泰なanti-ビアリールクロム錯体が得られ、以前我々が開発したSuzukiカップリングで生成したsyn-ビアリール体と立体化学が異り、有機合成上興味がある。
化学分析とメタゲノム解析に基づく、陸上におけるテトロドトキシンの起源と生合成

フグ毒テトロドトキシン(TTX)は、複雑な化学構造、海洋(フグなど)と陸上(イモリなど)に分布する興味深い毒である。長年研究対象とされてきたが、毒の生産者は曖昧で、自然界でどの様につくられるか(生合成)は不明である。本研究の目的は、陸上におけるTTXの起源、および生合成の解明の手掛かりを得ることである。TTXを含有する有毒イモリとその生育環境を対象として、化学分析およびメタゲノム解析を行う。化学分析ではイモリの毒の起源であるTTX含有生物を探索し、同時に、TTXの生合成に関わる新規成分の同定を目指す。環境中の微生物の遺伝子を解析できるメタゲノム解析にて、TTXの生合成遺伝子の同定を目指す。フグ毒テトロドトキシン(TTX)は、強力な毒性、複雑な分子構造、海洋と陸上の様々な生物に分布する興味深い化合物である。陸上におけるTTXの起源(生産者)は同定されておらず、自然界でどのようにTTXが生産されるか(生合成経路)が長年の謎となっている。本研究では陸上におけるTTXの起源、および生合成経路の解明を目指した。TTXの起源を探るために、TTXを含有するイモリの生息地から各種生物、環境サンプルを採集した。培養細胞を用いた生理活性試験および質量分析器などを用いた分析法を、有毒生物の探索に適用できるように検討し、微量成分が観測できるように改善した。これまでの探索では毒の検出には至っておらず、サンプリング地の変更、分析法の更なる検討を行いながら探索を継続中である。本分析で情報を集めた後、メタゲノム解析へと移行する。TTXの生合成経路への知見を得るために、新たなTTX関連化合物を探索した。有毒イモリに含まれる成分を質量分析器を用いて精査したところ、新規TTX関連化合物と推測される成分が2種検出された。それぞれの成分を各種クロマトグラフィーに供し、精製した。精製した2種の化合物の化学構造を核磁気共鳴装置を用いて解析した。いずれの成分も我々が推定しているTTXの生合成経路に矛盾しない化学構造を有する新規TTX関連化合物だと同定された。本研究成果により我々の生合成仮説が支持され、生合成経路への考察を深めることができた。得られた新規成分の内の一つはTTXと化学構造が類似したTTX類縁体であったため、培養細胞を用いた電位依存性ナトリウムイオンチャネル阻害活性試験に供し、TTXの生理活性と比較した。TTX類縁体の構造と生理活性との間の相関(構造活性相関)に新たな知見を与えた。本研究成果は日本農芸化学会2019年度大会で口頭発表し、論文投稿中である。陸上における神経毒テトロドトキシン(TTX)の起源、および生合成経路の解明を目指し、研究を遂行した。培養細胞を用いた生理活性試験および質量分析器などを用いた分析法を有毒生物の探索に適用できるように改善した。これまでの探索では毒の検出には至っておらず、サンプリング地の変更、分析法の更なる検討を行いながら探索を継続中であり、この点はやや遅れている。精製した2種の化合物の化学構造を核磁気共鳴装置(NMR)を用いて解析した。その結果、いずれの成分も我々が推定しているTTXの生合成経路に矛盾しない化学構造を有する新規TTX関連化合物だと同定された。新規成分はTTXよりも低い阻害活性を示すことが明らかになり、TTXの構造活性相関に新たな知見を与えた。本研究により、TTX関連化合物として新規化合物二種が発見され、生合成経路への知見が深まった。新規成分とTTXなど既知成分の生理活性を比較することで、構造活性相関研究のデータを蓄積できた。化合物の発見に加え、生理活性に関する知見も得られたため、順調に推移したと捉えている。テトロドトキシン(TTX)の起源を探るために、引き続き有毒イモリ生息地から各種生物、環境サンプルを採集し、各種分析に供す。これまでの探索では毒の検出には至っておらず、サンプリング地の変更、分析法の更なる検討を行いながら探索する。これまで有毒生物が発見できていないのは毒の生産量・存在量が少なすぎることが原因である可能性を考慮し、TTXを高濃度に含有するイモリが生息する地域でサンプリングを重点的に行う。サンプリング地の研究協力者と既に打ち合わせを開始している。分析法についてもより微量な成分も解析可能となるように抽出法・前処理法の最適化を進める。

これまでの研究成果でTTXの生合成に関与する事が予測される酵素をコードする遺伝子配列を指標することで、メタゲノムの解析結果からTTXの生合成遺伝子クラスターの発見を目指す。新規TTX関連化合物の探索を継続する。質量分析器を用いた探索(LC-MS/MS)により、これまで得た2種の新規化合物とは異なる新規TTX関連化合物と推測される成分を検出した。本化合物を天然資源より大量に抽出し、活性炭カラム、逆相カラム、親水性相互作用クロマトグラフィー(HILIC)カラム、陽イオン交換カラムなどを用いて単離する。単離した成分を質量分析器(MS)や核磁気共鳴装置(NMR)を用いて構造を解析する。得られた新規化合物の構造を基に生合成経路への関連を考察し、生合成経路への知見を深める。また可能であれば新規成分を培養細胞を用いた生理活性試験に供し、前年度に引き続き構造活性相関研究を進めていく。フグ毒テトロドトキシン(TTX)は、複雑な化学構造、海洋(フグなど)と陸上(イモリなど)に分布する興味深い毒である。長年研究対象とされてきたが、毒の生産者は曖昧で、自然界でどの様につくられるか(生合成)は不明である。本研究の目的は、陸上におけるTTXの起源、および生合成の解明の手掛かりを得ることである。TTXを含有する有毒イモリとその生育環境を対象として、化学分析およびメタゲノム解析を行う。化学分析ではイモリの毒の起源であるTTX含有生物を探索し、同時に、TTXの生合成に関わる新規成分の同定を目指す。環境中の微生物の遺伝子を解析できるメタゲノム解析にて、TTXの生合成遺伝子の同定を目指す。フグ毒テトロドトキシン(TTX)は、強力な毒性、複雑な分子構造、海洋と陸上の様々な生物に分布する興味深い化合物である。陸上におけるTTXの起源(生産者)は同定されておらず、自然界でどのようにTTXが生産されるか(生合成経路)が長年の謎となっている。本研究では陸上におけるTTXの起源、および生合成経路の解明を目指した。TTXの起源を探るために、TTXを含有するイモリの生息地から各種生物、環境サンプルを採集した。培養細胞を用いた生理活性試験および質量分析器などを用いた分析法を、有毒生物の探索に適用できるように検討し、微量成分が観測できるように改善した。これまでの探索では毒の検出には至っておらず、サンプリング地の変更、分析法の更なる検討を行いながら探索を継続中である。本分析で情報を集めた後、メタゲノム解析へと移行する。TTXの生合成経路への知見を得るために、新たなTTX関連化合物を探索した。有毒イモリに含まれる成分を質量分析器を用いて精査したところ、新規TTX関連化合物と推測される成分が2種検出された。それぞれの成分を各種クロマトグラフィーに供し、精製した。精製した2種の化合物の化学構造を核磁気共鳴装置を用いて解析した。いずれの成分も我々が推定しているTTXの生合成経路に矛盾しない化学構造を有する新規TTX関連化合物だと同定された。本研究成果により我々の生合成仮説が支持され、生合成経路への考察を深めることができた。得られた新規成分の内の一つはTTXと化学構造が類似したTTX類縁体であったため、培養細胞を用いた電位依存性ナトリウムイオンチャネル阻害活性試験に供し、TTXの生理活性と比較した。TTX類縁体の構造と生理活性との間の相関(構造活性相関)に新たな知見を与えた。
シリコンバレーにおける研究開発者の感性とイノベーション創出のダイナミズムの研究

本研究の目的は、シリコンバレーの研究開発者の感性とイノベーション成果とそれを可能とする組織要因の解明である。そのためにアイデア創出に係る心理的特性因子に関する質問項目による研究者へのアンケート調査を実施した。しかし、サンプル数が少なく、有効な結果が得られなかった。また、個人のアイデア創出に係る心理的特性因子と研究者間インタラクションのダイナミズムの関係解明の実験、およびエージェントモデルの作成、シミュレーションを行った。その結果、エージェントの協調性の高さが、アイデア創出のプロセスに大きく関わっていることが解明された。さらにアイデア創出に際して、デザイン思考の有効性を各種事例から検証した。研究目的にある、シリコンバレーにおける研究開発者の感性とイノベーション成果およびそれを可能とする組織要因を明らかにする、という点での研究実績は、イノベーションにつながる研究・開発のための個人のアイデア創出に関わる因子について(1)心理的特性因子(2)研究・開発者の育った環境・体験に関する因子の面から質問項目を作成し、まず日本の数名の研究者・開発者にインタビューをして、質問項目の精査を行った。平行して、上記(1)の因子について、特定の研究・開発分野を決めて、複数の研究・開発者のインタラクションを通じて、最終的に製品として結実するメカニズムをマルチエージェント・システムを作成するための文献調査およびソフトの決定のための資料収集を行った。研究実施計画については、シリコンバレーのイノベーション創出について、制度的、技術的、経済的、社会的な事業環境条件に関連した文献および各種資料を入手し、分析枠組みを作った。イノベーションにつながる研究・開発のための個人のアイデア創出に関わる因子について(1)心理的特性:感性、行動力・精神力、思考特性、知識・スキル、モチベーションに関する因子(2)研究・開発者の育った環境・体験に関する因子の面から質問項目を作成し、まず日本の数名の研究者・開発者にインタビューをして、質問項目の精査を行った。有力な文献として現時点で、坂本拓人・保城広至・山影進「ホワイトハウスのキューバ危機」、書籍工房早山、2012年がマルチエージェントモデルとして参考になると考えている。また、ソフトは構造計画研究所のマルチエージェント・シミュレーターであるartisocが有力である。城川俊一著「情報ネットワークによる組織の意思決定」、東洋大学出版局、丸善を出版した。内容は、現在、企業等における仕事の方法が劇的に変わり,プロジェクト単位の組織や,仮想的企業が当たり前になりつつある。さらに、オープンイノベーションのような外部の経営資源を取り入れ,迅速かつ効率的に新製品の開発が行われるようになるなど、情報ネットワークを使った集団意思決定の重要性が増してきている現状を多面的に分析した。本書では,主に、情報ネットワークによる組織の意思決定の研究の現状と課題を取り上げるた。個人のアイデア創出に係る感性因子とアイデア創出における研究者間インタラクションダイナミズムの成果として、東洋大学の学生を被験者とする実験を行い、その結果を再現するエージェントモデルを作成し、シミュレーションを行い、実験を再現できた。イノベーションにつながる研究・開発における個人のアイデア創出のに関わる因子、(1)心理的特性:感性、行動力・精神力、思考特性、知識・スキル、モチベーションに関する因子。(2)研究・開発者の育った環境・体験に関する因子についての質問項目を作成し、まず、日本の数名の研究者・開発者に試験的にアンケート予備調査を実施した。平行して、上記(1)の因子が、アイデア創出のにおける研究者のインタラクションでのアイデアのダイナミックな変化にいかに作用しているかを、マルチエージェントシミュレーションを実施した。研究目的にある、シリコンバレーにおける研究開発者の感性とイノベーション成果およびそれを可能とする組織要因を明らかにする、という点での研究実績として、最終年度である今年度は、イノベーションにつながる研究・開発のための個人のアイデア創出に関わる心理的因子(感性、モチベーション、知識等)について、質問項目を作成し、研究者にアンケート調査を実施した。しかし、サンプル数が少なく、当初考えていた結果が得られず、今後の課題として残された。また、アイデア創出に関わる因子が、研究開発グループ内の研究者間のインタラクションにいかに作用しているかのマルチエージェントシミュレーションにより再現できるかのモデルの精緻化をした。さらにアイデア創出に際してデザイン思考がいかに有効かを各種事例から検証した。その成果を、「デザイン思考によるイノベーション」、東洋大学経済研究会、経済論集、43(2)、2018年3月に発表した。その成果のために、2017年9月14日22日にかけて米国カリフォルニア州サンフランシスコおよびシリコンバレーにあるJICA、スタンフォード大学を訪問し、JICA職員および研究員にヒアリング調査を実施し、デザイン思考がいかに有効であるかの事例を多数収集した。また、IDEO Tokyoを訪問し、IDEO Tokyoにおけるデザイン思考の実際をヒアリング調査し、デザイン思考が単に製品開発に際して有効な手法であるばかりか、組織デザインにおいても有効性が実証されてきている事例が増えている現状が確認できた。

さらにアイデア創出に際して、デザイン思考の有効性を各種事例から検証した。今後は、イノベーションにつながる研究・開発のための個人のアイデア創出に関わる因子についての項目を確定した後、アメリカ・カリフォルニア州シリコンバレーでの現地調査およびヒアリングを行う。平行して、上記因子を使って、特定の研究・開発分野における、複数の研究・開発者のインタラクションを通じて、最終的に製品として結実するメカニズムをマルチエージェント・システムを作成する。計画通り、シリコンバレーと日本において、アンケート調査を実施するとともに、その結果をエージェンベースのシーシミュレーションに活かして、研究を完成させる。情報ネットワークの経済社会への影響シリコンバレーでの調査研究(ヒアリング調査を含む)でかかる費用およびマルチエージェントシミュレーターソフト購入のために27年度の予算を残した。シリコンバレーでの調査研究(ヒアリング調査を含む)でかかる費用およびマルチエージェントシミュレーションの再構築のために28年度予算を残した。シリコンバレーでの調査研究(ヒアリング調査を含む)でかかる費用およびマルチエージェントシミュレーターソフト購入費用に充当する計画である。シリコンバレーでの調査研究(ヒアリング調査を含む)でかかる費用およびマルチエージェントシミュレーションの再構築(外部業者への依頼を含む)費用に充当する計画である。
マルチホップ無線網における通信品質を考慮した経路制御手法に関する研究

本研究では,IEEE802.11規格に基づく無線LAN技術を用いたマルチホップ無線網において,通信品質を考慮した経路制御を実現することを目的としている.本年度は,IEEE802.11sに代表されるマルチホップ無線網の標準化動向をはじめ,通信品質を考慮した経路制御手法に関する国内外の最新の取り組みについて研究調査を実施した.さらに,マルチホップ無線網を構成するアクセスポイント(AP)が複数のインタフェースを有し,それぞれを中継データ送信用インタフェース,中継データ受信用インタフェースとして使用し,送信用インタフェースのチャネルを送信先APの受信インタフェースのチャネルに動的に切り替えて通信を行う手法を提案した.また,このAPによって構成された網のための経路制御手法として,AP間で利用可能な通信帯域とチャネル切り替え時間を考慮して次の転送先を決定する手法を考案し,シミュレーションによって性能評価を行った.その結果,OLSR等の既存の経路制御プロトコルと比較して,高いスループットを得られるほか,平均遅延時間も低く抑えられるなど,その有効性を明らかにした.特に,音声通信(VoIP)を想定したトラヒックに対しては,提案手法を用いることにより,既存手法と比較して,高い通信品質を保ったまま,より多くのフロー数を収容可能であることが明らかとなった.本研究では,IEEE802.11規格に基づく無線LAN技術を用いたマルチホップ無線網において,通信品質を考慮した経路制御を実現することを目的としている.本年度においては,まず,モバイルアドホックネットワーク等,マルチホップ無線網の構築とそのための経路制御に関する技術に関して研究調査を実施した.さらに,アクセスポイント(AP)間接続において,利用可能なチャネルを動的に選択し,適切な隣接APを選択的に利用する網構成および制御方式の検討に焦点をあて,ネットワークシミュレータを利用して計算機上でシミュレーションを行った.特に,マルチホップ無線網を構成するAPの構成および制御手法として,APが複数のインタフェースを有し,それぞれのインタフェースにおいて,利用者端末の収容,AP間通信における送信および受信の各機能を分担する手法を提案し性能評価を実施した.その結果,既存手法と比較して高いスループットを得られるほか,TCP等の双方向通信に適した手法であることなど,その有効性を明らかにした.また,無線区間においてフレーム長が短いデータを送受信することによる伝送効率の低下を防ぐために,無線リンクの競合待ち時間を利用して複数のデータパケットを一つのMACフレームに統合する新しい手法を提案し,シミュレーションによる性能評価を実施した.その結果より,複数の無線区間を経由するマルチホップ無線網において,提案手法が有効に機能することを示した.本研究では,IEEE802.11規格に基づく無線LAN技術を用いたマルチホップ無線網において,通信品質を考慮した経路制御を実現することを目的としている.本年度は,IEEE802.11sに代表されるマルチホップ無線網の標準化動向をはじめ,通信品質を考慮した経路制御手法に関する国内外の最新の取り組みについて研究調査を実施した.さらに,マルチホップ無線網を構成するアクセスポイント(AP)が複数のインタフェースを有し,それぞれを中継データ送信用インタフェース,中継データ受信用インタフェースとして使用し,送信用インタフェースのチャネルを送信先APの受信インタフェースのチャネルに動的に切り替えて通信を行う手法を提案した.また,このAPによって構成された網のための経路制御手法として,AP間で利用可能な通信帯域とチャネル切り替え時間を考慮して次の転送先を決定する手法を考案し,シミュレーションによって性能評価を行った.その結果,OLSR等の既存の経路制御プロトコルと比較して,高いスループットを得られるほか,平均遅延時間も低く抑えられるなど,その有効性を明らかにした.特に,音声通信(VoIP)を想定したトラヒックに対しては,提案手法を用いることにより,既存手法と比較して,高い通信品質を保ったまま,より多くのフロー数を収容可能であることが明らかとなった.
幾何的情報に基づく自由曲線・曲面モデルの類似判定手法の開発

本研究は,(1)曲線形状の類似比較,(2)曲面形状の類似比較,(3)特徴部分に基づく3次元立体の類似比較,および(4)類似検索システムの構築,という4つの内容から構成されている.1.制御多角形とその細分割多角形を利用して,曲線形状の類似度を簡便で効率よく定量化する方法を提案している,基本的な考え方は,比較曲線群の位置・姿勢を合わせるために固有座標系を設定し,制御点列のマッチングを行い,対応する点位置のずれ量をもとに類似度を計算するというものである.比較実験より,初期制御多角形の位置情報から大まかな類似判定が行えること,1回細分割多角形を用いれば曲線形状の類似度を十分に説明できること,凹凸部分の特徴に注目すれば部分形状の類似性を評価できることを示している.2.制御多面体とその細分割立体を利用して,曲面形状の類似度を定量化する方法を提案している,基本的な考え方は,曲線形状の比較の場合と同様であり,制御点列のマッチング手法に基づくものとなっている.比較実験を通じて,初期制御立体に対して1回または2回細分割を行った立体の類似度を参照することで,曲面の類似性をおおむね判定できることを示している.3.立体の形状特徴ベースの比較方法を提案している.まず,立体を構造的に理解するため,形状特徴をパターンマッチング手法によって抽出し,その一連の形状特徴問の依存関係グラフを生成する.次に,依存関係グラフを比較して共通の部分グラフを検出し,全体的な構造類似度を定める.立体が構造的に類似している場合は,対応する特徴部分の形状類似度を計算する.このように構造類似度と形状類似度を用いて,類似比較を段階的に詳細化していく方法を考察している.比較実験を通じて,本手法の有効性を示している.4.上記の考え方に基づいて,立体モデルの類似検索システムを試作している.本研究は,(1)曲線形状の類似比較,(2)曲面形状の類似比較,(3)特徴部分に基づく3次元立体の類似比較,および(4)類似検索システムの構築,という4つの内容から構成されている.1.制御多角形とその細分割多角形を利用して,曲線形状の類似度を簡便で効率よく定量化する方法を提案している,基本的な考え方は,比較曲線群の位置・姿勢を合わせるために固有座標系を設定し,制御点列のマッチングを行い,対応する点位置のずれ量をもとに類似度を計算するというものである.比較実験より,初期制御多角形の位置情報から大まかな類似判定が行えること,1回細分割多角形を用いれば曲線形状の類似度を十分に説明できること,凹凸部分の特徴に注目すれば部分形状の類似性を評価できることを示している.2.制御多面体とその細分割立体を利用して,曲面形状の類似度を定量化する方法を提案している,基本的な考え方は,曲線形状の比較の場合と同様であり,制御点列のマッチング手法に基づくものとなっている.比較実験を通じて,初期制御立体に対して1回または2回細分割を行った立体の類似度を参照することで,曲面の類似性をおおむね判定できることを示している.3.立体の形状特徴ベースの比較方法を提案している.まず,立体を構造的に理解するため,形状特徴をパターンマッチング手法によって抽出し,その一連の形状特徴問の依存関係グラフを生成する.次に,依存関係グラフを比較して共通の部分グラフを検出し,全体的な構造類似度を定める.立体が構造的に類似している場合は,対応する特徴部分の形状類似度を計算する.このように構造類似度と形状類似度を用いて,類似比較を段階的に詳細化していく方法を考察している.比較実験を通じて,本手法の有効性を示している.4.上記の考え方に基づいて,立体モデルの類似検索システムを試作している.2次元・3次元図形情報の普及と蓄積により,形状の分類や検索といった技術が注目されてきている.今年度の研究では,CAD/CGにおける形状デザイン時の利用を想定して,細分化法で生成される自由曲線の形状類似度を簡便で高速に求める方法について考察を行った.曲線形状を規定している制御多角形とその細分割多角形を利用して,曲線形状の類似度を効率よく定量化する方法を提案した.基本的な考え方は,比較する曲線群の位置・姿勢を合わせるために固有座標系を設定し,制御点列のマッチングを行い,対応する点位置のずれ量をもとに類似度を計算するというものである.比較する曲線の制御点数が異なる場合は,部分細分化法を用いて対応関係を求める.算出される類似度の値は,制御点の平行移動や回転移動,スケーリングといった幾何変換に対して不変である.50組の比較ペアについて類似判定実験を行い,本手法が概ね良好に類似形状を識別できることを示した.また,細分割回数と類似度の関係を調べるため,相関分析を行った.さらに,本手法を手書き文字と文字フォントの比較や,回転体のプロファイル曲線の比較などに適用した.これらの実験を通じて,初期制御多角形の位置情報からラフな類似判定が行えること,1回細分割多角形を用いれば曲線形状の類似度を十分に説明できること,凹凸部分の特徴に注目すれば部分形状の類似性を評価できること,類似判定の結果は人の感覚に一致していることを示した.曲線の曲率を利用した比較法も試みたが,曲率は形状変化に対する感度が高いため,わずかな変化が類似度に大きな違いを与えてしまい,望ましい結果が得られなかった.段階的な形状比較調査,すなわち大まかな類似評価から詳細な類似評価の過程で,細分化された位置情報に基づく類似度と曲率による類似度を使い分けていくことが必要である.

2次元・3次元図形情報の普及と蓄積に伴い,その利用を意図した形状の検索や分類といった技術が注目されてきている.形状デザイン時の再利用,形状特徴を利用した形状分類,類似品に対するプロセスプランの抽出,形状認識等を行うための基礎として,今年度の研究では,主に(1)細分割法を利用した凸曲面の比較法と(2)立体の形状特徴ベースの比較法について考察を行った.凸曲面の比較法の基本的な考え方は,曲線形状の比較の場合と同様であり,比較する曲面群の位置・姿勢を合わせるために固有座標系を設定し,制御点列のマッチングを行い,対応する点位置のずれ量をもとに類似度を計算するというものである.類似判定実験を通じて,初期制御立体に対して1回または2回細分割を行った立体の類似度を参照することで,曲面の類似性を概ね判定できることを示した.形状特徴ベースの比較については,立体モデルより形状特徴を抽出し,関連付けされた特徴の集まりとしての部分形状の比較を行い,部分的に類似しているものを識別する方法を考案した.具体的には,点ベースデータ構造で記述された立体より,単一の機能と意味を有する12種類の基本形状特徴をパターンマッチング手法によって抽出した.これらの基本形状特徴間の空間的な関連性を依存関係グラフで表現し,そのグラフの部分マッチングを行い,部分形状の類似度を計算する方法を示した.種々の立体の比較実験を通じて,本手法は形状特徴に注目した部分形状比較の一方法として有効であることがわかった.本手法を利用すれば,任意の部分グラフの問い合わせによる類似検索や部分形状の類似性からみた立体群の仕分けが可能である.2次元・3次元図形情報の普及と蓄積に伴い,その利用を意図した形状の検索や分類といった技術が注目されてきている.本研究は,形状デザイン時の再利用,形状特徴を利用した形状分類,類似品に対するプロセスプランの抽出,形状認識等を行うための基礎として,特徴部分に着目した立体の類似判定法を考察した.今年度の研究では,立体の構造類似度を定義し,形状特徴ベースの選択的部分マッチングによる形状比較法を提案した.さらに,本手法に基づき,形状特徴ベースの類似検索システムを試作した.本手法の処理手続きと特徴は以下のとおりである.(1)特徴部分は,12種類の基本フィーチャの組み合わせとして扱っている.基本フィーチャは,頂点とその接続稜線の凹凸情報に基づき,パターンマッチング手法によって抽出する.(2)抽出されたフィーチャの依存関係をノードとアークによってグラフで記述する.ノードが個々のフィーチャに対応し,2つのノード間のアークはフィーチャ間の空間的な依存関係を示す.(3)依存関係グラフを数値的に表現し,グラフマッチングによるノード値の比較で構造類似度を求める.(4)全体構造が類似しているときは,特徴部分の形状類似度を求める.形状類似度の計算は,選定した部分グラフで実行できる.その計算法は,特徴部分の位置と姿勢を合わせるため固有な座標系を設定する,その座標系を一致させて頂点の対応関係を求める,対応する頂点間の距離を用いて類似度を求める,という手順からなる.さまざまな立体群の比較実験を通じて,本手法は類似比較の一方法として有効であることがわかった.
HP1による染色体パッセンジャー複合体の空間的活性制御機構の解明

分裂期キナーゼのAurora Bを含む染色体パッセンジャー複合体(CPC)は、正常な染色体分配に必須の分子である。染色体分配時において、CPCはその局在範囲外に位置する動原体タンパク質のリン酸化によって動原体/微小管の結合異常の補正を行うが、その分子背景は未だ不明である。我々は先行研究で、CPCの活性制御にHP1の結合が必要であることを見出していた。そこで申請者は、HP1が結合するCPCの足場タンパク質であるINCENPの「天然変性領域」がその制御機構の鍵を握っていると考え、構造生物学的解析と細胞生物学的解析を駆使して「HP1によるCPCの空間的な活性制御機構の解明」を目指すことにした。
異種XMLデータの管理と検索に関する研究

(1)XML文書検索システムの開発とテストコレクションの構築XMLにデータの類似度などの連続量の概念を持つ問合せモデルを導入し,XML用サーチエンジンの検索アルゴリズムの開発と実験を行なった.利用者からの入力は,単語やタグ名の集合という単純な問合せを想定する.開発アルゴリズムの性能を評価するためには,テストコレクションが必要となるが,XML文書検索システムのためのテストコレクションの構築,評価基準および評価手法の設定を行うための国際的なプロジェクトであるINEX (Initiative for the Evaluation of XML retrieval)に我が国唯一のチームとして参加した.このプロジェクトのもとでIEEE論文誌の大量の論文(20種類6年分.論文総数12,107件)を対象とするテストコレクション作成に協力するとともに,プロトタイプシステムの本コレクション向けの改良を行った.(2)更新に対して頑健なXML索引の開発XMLデータの特徴である木構造を効率良く表現する符号化法やその符号化法を用いた,検索,更新ともに効率良く実行可能なXMLデータ索引として以下の三種類の索引の開発を行った.一つめは,部分文書挿入箇所からある閾値内の近傍のラベルを局所的に付け替えることにより大規模なラベル付け替えを防ぐ動的範囲ラベル付け手法である.二番目の方法である区間4分割法は,挿入箇所のリージョンを表現するために浮動小数点を用いることにより付け替えを必要とするラベルの数を削減する.実験により,検索と更新の比が9対1の場合でも,従来の静的なリージョンに比較し,性能が向上することを示した.三番目の方法は,rUID(recursive UID)であり,大規模なXML文書に対しても与えられたノード番号からその親ノードの番号を簡単に計算可能である特徴を持つ.(1)XML文書検索システムの開発とテストコレクションの構築XMLにデータの類似度などの連続量の概念を持つ問合せモデルを導入し,XML用サーチエンジンの検索アルゴリズムの開発と実験を行なった.利用者からの入力は,単語やタグ名の集合という単純な問合せを想定する.開発アルゴリズムの性能を評価するためには,テストコレクションが必要となるが,XML文書検索システムのためのテストコレクションの構築,評価基準および評価手法の設定を行うための国際的なプロジェクトであるINEX (Initiative for the Evaluation of XML retrieval)に我が国唯一のチームとして参加した.このプロジェクトのもとでIEEE論文誌の大量の論文(20種類6年分.論文総数12,107件)を対象とするテストコレクション作成に協力するとともに,プロトタイプシステムの本コレクション向けの改良を行った.(2)更新に対して頑健なXML索引の開発XMLデータの特徴である木構造を効率良く表現する符号化法やその符号化法を用いた,検索,更新ともに効率良く実行可能なXMLデータ索引として以下の三種類の索引の開発を行った.一つめは,部分文書挿入箇所からある閾値内の近傍のラベルを局所的に付け替えることにより大規模なラベル付け替えを防ぐ動的範囲ラベル付け手法である.二番目の方法である区間4分割法は,挿入箇所のリージョンを表現するために浮動小数点を用いることにより付け替えを必要とするラベルの数を削減する.実験により,検索と更新の比が9対1の場合でも,従来の静的なリージョンに比較し,性能が向上することを示した.三番目の方法は,rUID(recursive UID)であり,大規模なXML文書に対しても与えられたノード番号からその親ノードの番号を簡単に計算可能である特徴を持つ.
アジア・アフリカにおける貿易銀流通とその終焉についての比較史的研究

大英図書館と英国国立公文書館での資料調査により、オーストリア政府発行のマリア・テレジア銀貨が20世紀前半において、エチオピアと紅海沿岸で大量に流通していた実態を明らかにすることができた。この地域では同銀貨が他の通貨に対して過高評価されていた。たとえばインド洋沿岸で広く流通しているルピー銀貨も、この地域ではより銀品位の低いマリア・テレジア銀貨に対して過低評価されるのが常であった。この地域を支配しようとするイタリアとそれを阻もうとするイギリスはマリア・テレジア銀貨を独自に鋳造することになる。イタリアやイギリスは、諸通貨を一定の公定比価の下で流通させようとするが、マリア・テレジア銀貨は常に高く評価されるなど、公定比価から手乖離した実勢比価を放任するしかなかった。このエチオピア・紅海沿岸では、第二次世界大戦期においても、一国一通貨原則とはほど遠い状態にあったのである。イギリス側資料から浮かび上がるマリア・テレジア銀貨流通の実態は、面としての流通ではなく、都市を結ぶ線としての流通である。各地域に密着した下層市場では、銅貨などが独自の相場で流通しながら、諸上層市場の間を輪のように結ぶ通貨として機能していたのである。その環状の流通の反対方向にさまざまな商品が移動していった。それは、円銀の中国東南沿岸での流通と共通する構造である。現地通貨の自律性を保持しながら地域間の決済を果たす、貿易銀の歴史的性格を明示してくれている。
高移動度環状電子輸送材料群の開発と自己組織化による機能発現

有機半導体素子の高性能化の手段のひとつに弱い相互作用を利用した能動的な分子配向制御がある。平滑な非晶質膜が必要となる有機EL素子では、結晶化を抑制しつつ配向制御を行う必要がある。初年度から、有機ELデバイスの高性能化に資する一連のピリジン系電子輸送材料を開発してきた。本分子群はピリジン環のCH/N水素結合により、薄膜中で基板に対して水平配向を示すことを多入射角分光エリプソメトリーにより明らかにしてきた。そこで最終年度である平成29年度は、自己組織化に寄与する分子間水素結合能の起源の探求を目的に研究を行った。分子末端に施したピリジル基の結合位置と分子主骨格形状が与える影響をX線結晶構造解析、多入射角分光エリプソメトリー、および放射光による微小角入射X線回折法(GIWAXD)を用いて体系的に解析した。GIWAXDにより得られた回折ピークの方位角分布と分子間距離の定量的な情報が、精度の高い分子設計指針を与えることを見出した。研究の結果、本系では平面性の高い母骨格を有していても配向の異方性は発現せず、多点に働くピリジル基の弱い分子間水素結合能を付与することで揺らぎの小さい異方的な水平配向膜を形成することが明らかとなった。本分子設計指針を実証する目的でより緻密に分子配向を制御したオリゴピリジンを開発した結果、電界強度5.0 ×10^5 V/cm時に1.8 ×10^(-3) cm2/Vsの電子移動度を達成した。これは、有機EL用n型材料では最高レベルの値である。また、本電子輸送材料の知見を活かし、電子注入材料ビピリジルフェノラートリチウム錯体の開発にも成功した。今後、CH/N水素結合に代表される弱い分子間相互作用を積極的に活用し、更なる高性能有機半導体の創出が期待できる。29年度が最終年度であるため、記入しない。本研究では、高移動度環状電子輸送材料群の開発と自己組織化による機能発現を目的とした。自己組織化能を付与するべく、ピリジン環の水素結合に着目しビピリジン骨格を有する新規なBpy誘導体(4,4′-BPy3, 6,6′-BPy3)を設計・合成し固体薄膜特性を評価した。分子構造を同定するために、1H NMRと単結晶X線回折を行なった。その結果、Bpy誘導体は分子内水素結合を形成し平面性の高い中心骨格を有しており、電荷輸送に有利なカラムナー構造の形成が確認された。また、分子間の多点水素結合が観測された。Time-of-Flight (TOF)法により電子移動度を評価した結果、10-4 cm2/Vsを示した。これは、一般的な電子輸送材料のTPBiよりも約10倍の高移動度である。さらに、多入射角分光エリプソメトリーによる固体薄膜の配向解析の結果、BPy誘導体は基板に対して水平方向に分子配向を示した。この水平分子配向が移動度向上の要因のひとつと考えた。また、薄膜中の分子配向が生じた理由として、結晶中と同様に分子間水素結合の形成がπスタック構造をサポートしたと考えている。有機EL特性の評価を行ったところ、6,6′-BPy3が実用的な輝度100cd m-2において、駆動電圧2.8 V、電力効率92.4 lm/W、外部量子効率23.0%を示した。この特性は、TPBiを用いた素子と比較して1.3倍の効率であった。以上の結果より、自己組織可能を有するBpy誘導体の電子輸送材料としての有用性を示すことができた。本結果は当初の環状電子輸送材料とは異なる分子設計であるが、計画通り自己組織可能を有する分子群の開発、固体薄膜特性の評価を完了している。特に、「分子内水素結合による分子形状の異方性発現」というアプローチを提案しその有用性を示すことができた。本年度で分子設計の手がかりを得たことから、研究期間内にすべての目的が達成できると考えられる。平成28年度は、ピリジン含有電子輸送材料が示す自己組織化現象とその分子骨格の水素結合能の相関を明らかにするために、分子設計指針の導出を試みた。昨年度に着目したビピリジン同様に平面性が高く水素結合能を有するターピリジン(TPY)に着目した。2,2':6',2"-TPYは、代表的な遷移金属の三座配位子として知られているが、電子吸引性、弱い水素結合のアクセプター能などの利用例は非常に少ない。また、TPYの構造異性体は、基礎物性も明らかとなっていないため、TPY外縁部のピリジンの置換位置を、2位から4位まで系統的に振り各種固体物性への影響を詳細に検証した。その結果、ピリジンの置換位置によって電子親和力が0.6 eV、電子移動度が大きく異なる現象を見出した。移動度向上の起源を究明するため、NMR・単結晶X線構造解析・多入射角分光エリプソメトリーによりピリジンの置換位置と非晶質膜内の分子配向性を調査した。その結果、分子内水素結合のみ有する2-TPYはランダム配向を、分子内・分子間の水素結合が可能な3-TPYは水平分子配向を示した。これは、分子外縁部の水素結合能が分子配向に重要で、電子移動度向上に繋がることを強く示唆する結果である。