hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
モザイク状体性遺伝子変異に起因する血管奇形動物モデルの開発

テトラサイクリン誘導下にCreリコンビナーゼを発現する既存のマウスストレインとの掛け合わせ後、成体および胎生前期(母体投与)の段階でそれぞれテトラサイクリンを投与し、投与量の最適化を行うとともに、in vivoでの変異遺伝子発現寄与率を調べる。システムが期待通り機能していれば、成体でのテトラサイクリン投与では、個体、組織レベルでの均一の変異遺伝子発現を、胎生早期での投与では、組織レベルでのモザイクを認めることが期待される。変異遺伝子として、家族性低流量血管奇形の家系解析から静脈奇形の病因遺伝子変異として知られているTie2遺伝子の活性化突然変異(L914F変異)を採用し、キメラマウス作成を介して遺伝子組み換えマウスを作成する。テトラサイクリン誘導下にCreリコンビナーゼを発現する既存のマウスストレインとの掛け合わせ後、胎生早期からL914F変異を誘導した際の表現型を調べる。
歯髄炎・唾液腺炎におけるカルシウム結合蛋白を含む神経線維の動態とその役割

歯髄炎におけるカルシウム結合蛋白の役割を調べることを目的として、まず、カルシウム結合蛋白の歯髄における分布とその由来について調べた。Parvalbumin(PV)・Calbindin D-28k(CB)・Calretinin(CR)を含む神経線維は、ラット臼歯歯髄に観察された。根部歯髄において、PV線維とCB線維は、平滑で太く、CR線維は、平滑なものと念珠状のものとが観察された。これらの線維は、根部歯髄内を上行し、髄室へと進入していた。PV線維やCR線維は、天蓋付近や髄角部における象牙芽細胞下層付近で、枝分かれし、象牙芽細胞層においては、ほとんど全て念珠状となり、それらの一部は、象牙芽細胞層に侵入していた。また、CB線維は、象牙芽細胞層には、認められなかった。象牙前質・象牙質には、カルシウム結合蛋白を含む線維は、認められなかった。根部歯髄及び象牙芽細胞層における全ての念珠状のCR線維及び象牙芽細胞下層における一部の念珠状のCR線維は、タキキニンも含んでいた。しかし、タキキニンのみを含む線維も歯髄には、豊富に観察された。retrograde tracerであるfast blueを歯髄に注入し、これらの神経線維の由来を調べたところ、歯髄を支配する三叉神経節細胞の約30%にPVが、約10%にCBが、約2%にCRが、認められた。また、CRは、tachykininと、PVは、calcitonin gene-related peptideと共存していることが、明かとなった。calcitonin gene-related peptideを含む神経繊維の数は、炎症歯髄において、増加することが、知られており、これらのカルシウム結合蛋白を含む神経線維も炎症歯髄において、変化する可能性が、示唆された。歯髄炎におけるこれらのカルシウム結合蛋白を含む神経線維の動態については、現在、研究中である。
多角形有機金属錯体を前駆体とした環状共役π分子の新しい合成法の開発

シクロパラフェニレン(CPP)は、ベンゼン環がパラ位で結合した環状構造を有しており、その構造はアームチェア型カーボンナノチューブ(CNT)の最小構成単位である。よって、CNTと同様に空孔を利用したホストゲスト錯体の形成が期待できる。すでに、昨年度までに[10] CPPがC60をサイズ選択的に包摂し、最短のC60ピーポッドを形成することを明らかにしている。また、すでにC70をゲスト分子として用いた際も、[10]および[11] CPPがそれぞれC70を包摂することを明らかにしていたが、錯体の構造は理論計算により推定したのみであった。今年度は、C70とCPP、との錯体のX線結晶構造解析による構造の決定を行うと共に、これまでの空のフラーレンとは異なり、特異な電子状態を持つLa@C82との錯形成を検討した。その結果、単結晶X線構造解析の結果から、[10] CPP内ではC70の短径方向でCPPと相互作用した"Lying"と呼ばれる配向を取っていた。一方で、[11] CPP内では、C70の長径方向でCPPと相互作用した"Standing"と呼ばれる配向を取ることを実験的に明らかにした。La@C82との錯形成では、これまでと同様に特定の環サイズを持つCPPとのサイズ選択的な錯形成を明らかにし、X線結晶構造解析により錯体の構造を決定することに成功した。加えて、電気化学測定とともに理論計算を行うことで、CPPからLa@C82への部分電荷移動を観測することに成功した。これはピーポッドにおける電子的な相互作用を明らかにした初めての例である。以上の結果は、CPPをホスト分子とした新規超分子構造体の創成に繋がる結果であると共に、CNTピーポッドにおけるCNTとフラーレン間の相互作用を分子レベルで明らかにしたものであり、曲面上π分子間に働く相互作用を理解するうえで重要な知見を与えるものと考えている。(抄録なし)本年度は、当研究室で合成に成功している環状共役π分子であるシクロパラフェニレン(CPP)の合成とその基礎物性、さらにはホスト分子として機能開発を主な検討課題として取り組んだ。CPPはその特異な分子構造から、大きな注目を集めている。しかし、CPPの合成は歪んだ環状構造を構築することが困難であることから、当研究室を含め3つのグループが達成したのみである。そのため、CPPの物性や機能は未開拓の分野であった。そこで、当研究室で開発したCPPの合成法の汎用性を拡げることで、種々の環サイズから成るCPPの合成を検討し、環サイズが物性に与える影響について検討した。その結果、出発基質にビフェニルまたはターフェニル誘導体を用いることで[9]から[13]CPPの合成に成功した。特に、[10],[11],[13]CPPは本検討により初めて合成が達成された。次に、[8]から[13]CPPの種々の物性を測定したところ、蛍光スペクトルは環サイズが小さくなるほど長波長側にシフトした。さらに、酸化電位は環サイズが小さくなるほど低下した。これらの物性の環サイズ依存性は直線状化合物とは全く逆の傾向を示し、非常に興味深いことを明らかにした。また、CPPのホスト分子としての機能開拓を目指し、C60との錯形成を検討したところ、[10]CPPがサイズ選択的にC60を包接した。さらに、C60と[10]CPPの層間距離からこの錯形成の駆動力がファンデルワールス力であることを明らかにした。この結果はCPPがホスト分子として働いた初めての例である。さらに、この錯体は最短のフラーレンピーポッドであることから、近年注目を集めている曲面状π-π相互作用を理解する上で非常に良いモデル分子となることが期待される。よって、構造の明確なCNT合成のシード化合物となることが期待されている。CPPの合成は、近年我々を含む3つのグループにより報告されている。さらに、それらの合成法を拡張することで、いくつかのCPP誘導体の合成が報告されている。しかし、全ての六員環が縮環したチューブ状共役化合物の合成は未だ達成されていない。そこで、本年度は、チューブ状共役化合物の合成を視野に入れて、CPP誘導体の合成を検討した。出発基質としてテトラヒドロピレン誘導体を用い、すでに開発に成功しているCPP合成法を行うことで、[4]シクロ(テトラヒドロ)ピレンが得られた。その後、脱水素反応を行うことで[4]シクロピレンの合成に成功した。これらの化合物はチューブ状共役化合物の合成に有用な前駆体となる可能性があり、本研究において重要な化合物になると考えている。昨年度、10個のベンゼン環から成る[10]CPPのみがサイズ選択的にC60を内包し、最短のC60ピーポッドで錯体を形成することを明らかにした。今年度は、CPPのホスト分子としての機能の拡張を目指し、C60とは異なり異方性を有したC70との錯形成を検討した。その結果、[10]及び[11]CPPが選択的にC70を内包すること明らかにした。さらに、単結晶X線構造解析の結果から、[10]CPP内ではC70がCPPに対して垂直な"Standing"と呼ばれる配向を取っていた。

一方で、[11]CPP内では、C70がCPPに対して並行な"Lying"と呼ばれる配向を取り、[11]CPPがC70の楕円形に近づくように変形していることが分かった。このC70の配向に関するサイズ選択性は、C70が内包されたCNTであるC70ピーポッドのものと良い一致を示し、CPPとC70の層問距離からファンデルワールスカが主な相互作用であることも明らかにした。これらの結果は、曲面状π一π相互作用を理解する上で重要な知見となることが期待できる。シクロパラフェニレン(CPP)は、ベンゼン環がパラ位で結合した環状構造を有しており、その構造はアームチェア型カーボンナノチューブ(CNT)の最小構成単位である。よって、CNTと同様に空孔を利用したホストゲスト錯体の形成が期待できる。すでに、昨年度までに[10] CPPがC60をサイズ選択的に包摂し、最短のC60ピーポッドを形成することを明らかにしている。また、すでにC70をゲスト分子として用いた際も、[10]および[11] CPPがそれぞれC70を包摂することを明らかにしていたが、錯体の構造は理論計算により推定したのみであった。今年度は、C70とCPP、との錯体のX線結晶構造解析による構造の決定を行うと共に、これまでの空のフラーレンとは異なり、特異な電子状態を持つLa@C82との錯形成を検討した。その結果、単結晶X線構造解析の結果から、[10] CPP内ではC70の短径方向でCPPと相互作用した"Lying"と呼ばれる配向を取っていた。一方で、[11] CPP内では、C70の長径方向でCPPと相互作用した"Standing"と呼ばれる配向を取ることを実験的に明らかにした。La@C82との錯形成では、これまでと同様に特定の環サイズを持つCPPとのサイズ選択的な錯形成を明らかにし、X線結晶構造解析により錯体の構造を決定することに成功した。加えて、電気化学測定とともに理論計算を行うことで、CPPからLa@C82への部分電荷移動を観測することに成功した。これはピーポッドにおける電子的な相互作用を明らかにした初めての例である。以上の結果は、CPPをホスト分子とした新規超分子構造体の創成に繋がる結果であると共に、CNTピーポッドにおけるCNTとフラーレン間の相互作用を分子レベルで明らかにしたものであり、曲面上π分子間に働く相互作用を理解するうえで重要な知見を与えるものと考えている。当初予定していたCPP合成の汎用性の向上に成功し、それらを基盤としてCPPの基礎物性の解明に成功した。さらに、ホスト分子としての機能開拓にも成功したことは当初の研究計画以上の結果であると考えている。本研究の最終目標であるチューブ状環状π共役化合物の合成に向けて、非常に良い前駆体となることが期待できるCPP誘導体の合成に成功した。さらに、CPPと種々のフラーレン類とのホストゲスト錯体の形成も明らかにし、CPPのホスト分子としての機能の拡張にも成功したことから、本研究が順調に進行していると言える。今後は、今年度明らかにしたCPPのホスト分子としてのさらなる可能性について検討する。すでに、検討を始めており、現在2報を執筆中である。さらに、当研究室で開発したCPPの合成法の改良を行いCPP誘導体、ひいてはより共役系の拡がったチューブ状環状共役π分子の合成を目指す。
肝細胞の障害とがん化機構に関する基礎的研究

肝細胞ギャップ結合タンパクである、Connexin 32(Cx32)のドミナントネガティブトランスジェニックラットおよびCx32導入ラット肝癌細胞株を樹立し、それらに対するAcetaminohenの肝細胞死発現を解析した結果、Acetaminophenによる肝細胞死にアポトーシスが関与することを明らかにした。またCx32はアポトーシスの制御を介して肝発がんや肝癌細胞の増殖能を抑制していることを見出した。肝癌は、炎症等の細胞障害を背景に発生する。慢性肝疾患や肝癌では、肝ギャップ結合タンパクであるConnexin 32(Cx32)の発現が低下することが知られている。我々はこれまでに、Cx32ドミナントネガティブトランスジェニックラット(Tg)が肝発がん物質高感受性を示すことを報告してきた。本研究では、肝障害時の細胞がん化に寄与する機構とCx32の役割を解明することを目的とし、動物モデルと培養細胞を用いた検索と肝障害時の遺伝子発現変化の解析を行った。Tgを用いた解析から、Cx32機能低下状態では、障害肝細胞に対する細胞死誘導が阻害され、その結果発がん物質に対する感受性が上昇することが示唆された。cDNAマイクロアレイの結果、APAPによりTgでのみ発現上昇を伴う遺伝子としてmalic enzyme 1 (Me1)を同定した。定量的Rt-PCRにより、Me1はAPAPによりnTgでは発現変化しないのに対し、Tgでは約4倍の発現上昇を認めた。またMe1は肝癌細胞C6において発現上昇を認め、Cx32遺伝子導入により発現が半分以下に低下した。以上より、Cx32はアポトーシスの制御により、肝障害を背景とする肝発がん過程を抑制することが明らかとなり、Me1が相互因子として同定された。肝癌は、炎症等の細胞障害を背景に発生することが報告されているが、そのメカニズムに未だ不明な点が存在する。そこで本研究は、肝障害時の細胞がん化に寄与する機構を解明することを目的とし、本年度は動物モデルの作製と肝障害時の遺伝子発現変化の解析を主に行った。1.肝細胞の障害から発がん過程を模倣するモデル作製と肝障害、前癌病変の評価以前に我々が開発したCx32ドミナントネガティブトランスジェニック(Tg)ラットは、肝ギャップ結合能が低下し、発がん物質に対して高感受性を示す。Tgおよび野生型ラットにAcetaminophen (APAP)を投与し肝細胞障害を誘発した後、肝発がん物質Diethylnitrosamine (DEN)を投与し、APAPによる肝障害発現とGST-P免疫染色における陽性細胞巣の解析を行った。その結果、APAP投与群では小葉中心性肝細胞死が観察され、野生型ラットと比較してTgラットでは肝細胞死の抑制傾向を認めた。一方でDEN投与によるGST-P陽性領域形成は、Tgおよび野生型ラットいずれにおいても無処置群と比較しAPAP投与群で増大を認め、Tgによりその傾向が顕著であった。2.ラット肝障害時のmRNAおよびmicroRNA発現変化の解析以上よりギャップ結合機能の低下状態では、障害肝細胞に対する細胞死誘導が阻害され、その結果発がん物質に対する感受性が上昇することが示唆された。そこで、Tgおよび野生型ラットのAPAP投与群、無処置対照群の肝組織をサンプルとして、mRNAおよびmicroRNAに対するマイクロアレイ解析を行い、APAP誘発肝障害時の遺伝子変化を検討した。その結果、APAP投与群で野生型と比較しTgラットで2倍以上発現変動のあったmRNAおよびmicroRNAを同定した。今後はこれらの遺伝子の肝癌における機能解析をヒトおよびラット肝癌細胞株を用いて行う。本研究は2年間で行う研究であるが、初年度にあたる平成23年度の研究は、ほぼ計画スケジュール通りに実施できた。また研究結果に関して、計画時に予想した通りの結果を得られている。以上の点から、次年度以降の研究を計画通りに実施できる予定である。1.肝細胞株を用いた肝発がんを制御する新規候補因子の機能解析平成23年度に得られた遺伝子発現変化の結果を基にして、肝癌細胞株を用いた肝発がんを制御する新規候補因子の機能解析を行う。肝細胞障害時にmRNAおよびmicroRNA発現変化の見られた遺伝子群が、肝細胞のがん化に寄与する機構を解明するために、当研究室で樹立されたラット肝癌細胞株C6およびヒト肝癌細胞株HepG2に対し、RNAi技術によるmRNAおよびmicroRNA発現抑制系を導入する。肝癌細胞の増殖能、細胞周期および細胞死への影響を観察し、その遺伝子の働きを解明する。2.肝細胞間コミュニケーションを介するmicroRNAの同定ギャップ結合は、その他の細胞間伝達機構と異なり、隣接細胞とイオン、セカンドメッセンジャーなどの小分子の交換を行う。microRNAはギャップ結合を通過すると考えられているが、これまでの研究ではギャップ結合を介するmicroRNAの機能は明らかにされていない。そこで本研究では、平成23年度に同定したmicroRNA発現を、Cx32ΔTgおよびWildラットの肝において比較検討し、細胞間コミュニケーションに関連したmicroRNAの機能解析を試みる。

また、ラット肝癌細胞株において、我々は以前にCx32発現株を樹立しており(未発表)、親株とCx32高発現肝癌細胞株の両者を用い、ギャップ結合がmicroRNA発現やがん細胞の増殖に与える影響を明らかにする。本年度に計画していたマイクロアレイ解析のための費用が計画時よりも安価となったため、計画通りに解析を実施したが約360,000円の未使用金が発生した。従って、次年度は未使用研究費を利用して、計画当初の研究をより詳細に遂行するとともに、ラット肝細胞障害部におけるタンパク発現変化を免疫組織学的に解析する予定である。また、学会発表や学術誌投稿による研究発表に対する費用として役立てたい。
TaxによるeEF1A2の誘導とそのHTLV-1によるT細胞がん化での役割の解明

タンパク翻訳伸長因子eEF1Aには神経と筋肉以外のほぼ全ての組織で発現しているeEF1A1と主に神経と筋肉で発現している亜型のeEF1A2が存在する。このeEF1A2が異所性に発現した場合、卵巣癌、肺癌、乳癌、肝癌など腫瘍性増殖に関わることが既に報告されている。我々はHTLV-1転写制御因子TaxがHTLV-1感染細胞株においてeEFIA2を特異的に発現誘導することを見出した。平成21年度までにeEF1A2の遺伝子導入でHTLV-1非感染T細胞株に有意な細胞増殖促進効果をもたらすこと、逆に、eEF1A2遺伝子のノックダウンにより有意な増殖抑制効果を認めることを報告した。HTLV-1非感染T細胞株にeEF1A2を導入すると各種アポトーシス誘導剤に対して抗アポトーシス活性の増強が観察されたことから、この活性が細胞増殖促進効果の一部を担っている可能性が示唆された。Tax発現HTLV-1感染細胞株を用いてeEF1A2遺伝子ノックダウンで変動する遺伝子群をRNAマイクロアレイ解析したところ、eEF1A2の発現低下に連動して発現低下する腫瘍関連遺伝子あるいは逆に発現上昇する腫瘍抑制遺伝子を同定するには至らなかった。これはeEF1A2が転写因子のように直接遺伝子を活性化するのではなく、シグナル調節因子としてタンパク質レベルでの修飾あるいは調節作用が主な作用であるためでないかと推測された。平成22年度はeEF1A2による増殖シグナル活性化経路の同定を中心に解析を進めたところ、eEF1A2導入HTLV-1非感染T細胞株ではTaxによるAKTのリン酸化やERK1/2のリン酸化が促進しておらず、その他のシグナル分子の関与が考えられた。我々はHTLV-1転写制御因子TaxがHTLV-1感染細胞株においてeEF1A1ではなくeEF1A2を特異的に発現誘導することを見出した。eEF1A2のタンパク質レベルでの発現は本年度中に作製した抗ヒトeEF1A2ウサギポリクローナル抗体によって確認した。eEF1A2の役割を解明するためにヒトeEF1A2発現ベクターを構築し、HTLV-1非感染T細胞株に遺伝子導入したところ、有意な細胞増殖促進効果が認められた。逆に、HTLV-1感染細胞株にeEF1A2特異的siRNAを遺伝子導入したところeEF1A2の発現低下とともに有意な増殖抑制効果を認めた。我々はさらにeEF1A2の役割を検討するため、Tax発現HTLV-1感染細胞株に前述のeEF1A2特異的siRNAを導入し、変動する遺伝子群をRNAマイクロアレイ法を用いて網羅的に解析した。その結果、現時点ではeEF1A2の発現低下に伴って発現低下する腫瘍関連遺伝子あるいは逆に発現上昇する腫瘍抑制遺伝子を同定するには至っておらず、さらなる解析が必要と考えられた。これは、eEF1A2が、転写因子のように直接遺伝子を活性化するのではなく、シグナル調節因子としてタンパク質レベルでの修飾あるいは調節作用が主な作用であるためでないかと推測された。平成22年度はeEF1A2による増殖シグナル活性化経路の同定を中心に解析を進めていきたいと考えている。
アルブミン濃度と赤血球分画を考慮したがん化学療法の処方設計に関する研究

抗がん剤治療では骨髄抑制のため、重篤な感染症の発症や輸血、または積極的な治療を中止せねばならないこともある。骨髄抑制の強度は個人差が極めて大きく、治療開始にあたって患者個々のリスクを考慮した対応が望まれる。安全性向上のためには、抗がん剤の体内動態をも考慮したきめ細かい安全性情報の蓄積が不可欠である。そこで本研究では、がん化学療法における骨髄抑制の危険因子を調査し、体内動態特性との関連を見出すことを目的とした。近年、臨床試験が進んでいるアムルビシンは、タンパク結合率が96%と高く、かつ活性代謝物が血球中に5倍以上高濃度に分布する、極めて特徴ある抗がん剤である。骨髄抑制は強度だが、その他の副作用は軽微である。そこで、アムルビシンの投与を受けたがん患者66名を対象に、重篤な好中球減少症の危険因子を後方視的に調査した。本研究は、倫理審査委員会の承認を得て実施した。グレード3以上の重篤な好中球減少を発現した患者は38名(62%)で、これらの患者ではG-CSF投与、輸血、抗がん剤減量の頻度が有意に高かった。さらに、多変量ロジスティック回帰分析の結果、重篤な好中球減少症と有意な関連を示した因子は、治療開始時点でのヘマトクリット値が低いこと[オッズ比(OR) 5%低下ごとに2.0]、女性(OR=6.7)、アムルビシン投与量が体表面積あたり40mg以上(OR=6.0)であった。ヘマトクリット値は血液中に占める血球の容積を示す指標である。アムルビシンは血球移行性が高い薬剤であることから、ヘマトクリット値が低値の患者では本剤の分布容積が少なくなり、血漿中により高濃度にアムルビシンが遊離すると考えられる。その結果として、好中球がより強く障害されると考えられた。本研究の成果は、抗がん剤の薬物動態における特徴と、抗がん剤治療を受ける患者個々の特性を考慮した、より安全性の高い抗がん剤治療につながるものである。
六方晶ダイヤモンドのバルク焼結体合成と物性評価

六方晶ダイヤモンド単相よりなる純粋なバルク焼結体の合成を目指し,主にマルチアンビル高圧装置を用いた実験的研究を展開してきた.出発物質に極めて結晶性・配向性の良いグラファイトを用い,圧力25 GPa,温度11001500°Cの条件下で直接変換合成を行うと,未反応のグラファイトの残留物や立方晶ダイヤを全く含まない六方晶ダイヤの単相焼結体を得ることに成功した.同試料は,厚さ数数十nmの層状ユニットよりなる層状組織をなす緻密な焼結体で,立方晶ダイヤと同等かそれを凌ぐ高い圧入硬度を有することから,新規硬質材料として期待される.炭素の準安定多形である六方晶ダイヤモンドは,最近の理論計算によって立方晶ダイヤを凌ぐ硬度と弾性特性を持つ可能性が示され,新しい硬質材料としても大きな注目を浴びている.本研究課題は,高温高圧実験によって炭素の準安定多形である六方晶ダイヤの純粋な焼結体を合成,減圧回収し,その物質科学的特性について多面的に評価することを目的とする.平成24年度は,その前年度に行ったダイヤモンドアンビルセル実験の結果を踏まえて,主にマルチアンビル高圧装置を用いた実験を繰り返し行い,六方晶ダイヤの単相試料合成に必要な温度圧力条件を詳しく調べた.その結果,2325GPaの圧力下において比較的低温条件(11001500°C)で出発物質のグラファイトの残留や(熱力学的な安定相である)立方晶ダイヤを含まない,六方晶ダイヤ単相からなるバルク焼結体を得ることに成功した.それよりも低圧条件,あるいは同圧力でもより低温か高温の条件では,いずれもグラファイト±立方晶ダイヤとの混合物として回収された.これらの成果については,すでに昨年8月に国内特許出願済みで,さらにはJSTの支援を受けて今年の2月にはPCT外国特許出願も行っており,産業利用という点においても高い評価を受けている.平成25年度は,合成試料の大型化を行い,光学特性や硬度,弾性特性などの物性測定を本格的に始める予定である.平成25年度は,前年度に引き続き,マルチアンビル高圧発生装置を用いて,単相バルク体の合成に必要な条件,(前年度に検討した温度圧力条件に加えて)特に加熱保持時間について検討を行った.25GP,1500°Cの条件では,加熱保持時間20分の場合,X線回折的にはほぼ六方晶ダイヤモンド単相に近い試料が合成されることを突き止めたが,合成試料は黒色不透明で,また高分解能透過電子顕微鏡観察においても,ナノスケールでわずかにグラファイトの積層を残している部分も認められ,厳密な意味で100%純粋な六方晶ダイヤ単相試料ではないことが明らかとなった.そこで,温度圧力条件はそのままに,保持時間を1時間,3時間,10時間と変化させて,わずかに残留している未反応グラファイトを除去することは可能かどうか検討を行った.結果として,加熱保持1時間,および3時間の試料も黒色を呈し,透過電顕観察の結果,やはり極微量のグラファイトの残留が認めれた.一方,10時間加熱保持の実験回収物では,立方晶ダイヤモンドが生成し始める様子が観察され,厳密に100%純粋な六方晶ダイヤ(準安定多形)を得るのは困難であることが分かった.一方,合成されたほぼ純粋な六方晶ダイヤの1気圧における高温安定性(耐性)について,窒素およびアルゴン雰囲気下でのアニーリング実験を通して検討を行った.その結果,六方晶ダイヤは,300°Cを超えたあたりで徐々にグラファイト化の兆候を示し,立方晶ダイヤに比べて高温耐性が低いことが分かった.また,ほぼ純粋な六方晶ダイヤ試料のヌープ硬度測定試験を行い,部分的に極めて高い硬度値(160GPa)が得られたものの,全体としては,100-110GPa程度と,立方晶ダイヤのナノ焼結体(130-140GPa)に比べて低いことが分かった.六方晶ダイヤモンド単相よりなる純粋なバルク焼結体の合成を目指し,主にマルチアンビル高圧装置を用いた実験的研究を展開してきた.出発物質に極めて結晶性・配向性の良いグラファイトを用い,圧力25 GPa,温度11001500°Cの条件下で直接変換合成を行うと,未反応のグラファイトの残留物や立方晶ダイヤを全く含まない六方晶ダイヤの単相焼結体を得ることに成功した.同試料は,厚さ数数十nmの層状ユニットよりなる層状組織をなす緻密な焼結体で,立方晶ダイヤと同等かそれを凌ぐ高い圧入硬度を有することから,新規硬質材料として期待される.炭素の準安定多形である六方晶ダイヤは,最近の理論計算によって立方晶ダイヤを凌ぐ硬度と弾性特性を持つ可能性が示され,新奇硬質材料としても大きな注目を浴びている.本研究課題は,高温高圧実験によって炭素の準安定多形である六方晶ダイヤモンドの純粋な焼結体を合成,減圧回収し,その物質科学的特性について多面的に評価することを目的とする.平成23年度は,高結晶性グラファイトを出発物質に用い,マルチアンビル高圧発生装置とダイヤモンドアンビルセルを併用し,それぞれ最高で25 GPa,50 GPaまでの圧力領域において高温高圧実験を行い,回収試料のX線回折や電子顕微鏡を用いた微細組織・構造観察を通して合成物の評価を行った.その結果,六方晶ダイヤの純粋な焼結体合成に必要な温度圧力条件がおおよそ明らかとなった.

また,回収試料の電子線回折や高分解能TEM観察の結果,出発物質のグラファイトと相転移後の六方晶ダイヤの間にこれまで報告されているGr[001] // H-dia [100]以外の共軸関係を新たに見出した.両者の結晶構造モデルとこれらの共軸関係から,マルテンサイト様相転移について原子積層レベルで考察することが可能となり,両者間の相転移が基本的にはGr(002)面上でのレイヤーシフトで進行することを明らかにした.今後,純粋な焼結体を用いた硬度測定や弾性波速度測定などの物性測定を本格的に進める予定で,これまでほとんど未知である六方晶ダイヤの物性を理解する上でも意義深く,社会的注目度も高い.本年度は,前年度に行ったダイヤモンドアンビルセル実験の結果を踏まえ,マルチアンビル高圧装置を用いて直径2mmのバルク出発試料(高配向グラファイト)を用いた高圧実験を行った.その結果,六方晶ダイヤモンド単相バルク体の合成に必要な温度圧力条件が明らかとなり,物性測定に使用可能な直径2mmほどのバルク体試料を得ることに成功した.また得られた試料のナノミクロスケールにおける微細構造についても電子顕微鏡観察を通して理解を深めた.合成実験の方法および合成物質の特徴について,昨年8月に特許出願済みで,JSTの支援により本年2月にはPCT外国出願も済ませている.成果公表の点においても,当初に掲げた予定通り,きわめて順調に進展しているといえる.六方晶ダイヤモンドの焼結体合成に適した温度圧力条件がほぼ明らかになり,予備的な物性測定を始められるような試料を得るに至っている.合成条件の最適化にもっと時間を費やすであろうと見込んだ当初の計画を上回るペースで研究が進展しているといえる.また,合成試料の高分解能TEM観察によってグラファイトからの相転移メカニズムについても原子積層レベルで考察することができつつあり,極めて順調に進んでいる.平成25年度は,高圧セルパーツの見直しを行い,さらに大型(径3mm,高さ2mm)の六方晶ダイヤ単相試料を合成し,光学測定のほか,圧入硬度の測定や弾性波速度測定についても本格的に行う予定である.このうち,超音波パルス法を用いた弾性波速度測定に最も力を入れたい.本技術は,同部局で開発,改良されてきた確立された手法で,測定に適したクラックや空隙のない緻密な焼結試料さえ得られれば,良質な速度データが得られると期待される.昨年度の実験によってほぼ明らかにされた六方晶ダイヤモンドの単相焼結体合成に適した温度圧力条件に基づき,出発物質の種類や高圧セル構成のさらなる最適化を進める.それにより,硬度測定や弾性波速度測定などの物性試験に適したより高品質な焼結体が得られると期待され,年度後半にはそれらの試料を用いた本格的な物性測定に尽力する.物性測定に適した大型試料の合成実験に必要な出発試料(高結晶性グラファイト)や高圧セルパーツ(セラミクスなど),および電子顕微鏡用の消耗品を購入予定である.また国内外の学会において積極的に成果公表を行う予定で,そのための旅費や論文投稿費も支出予定である.高圧合成試料の光学特性の観察・評価のために昨年度購入した反射顕微鏡に取り付ける画像観察用カメラを備品として購入予定である.その他,高圧実験用の出発試料(高結晶性グラファイト)およびセラミクス製セルパーツ,電子顕微鏡用品などの消耗品の購入にも研究費を使用する予定である.また,国内外の学会などにおいて積極的に成果発表を行う予定で,現時点だけでも国際学会(1件),国内学会3件での成果発表を予定しており,それに必要な旅費を支出したい.
確率的演算に基づく超低消費電力ＩＰパケット処理ＬＳＩ実現に関する研究

近年,ネットワークトラフィック量が急速に増加することが予測され,その中でネットワーク機器間の中継器となるIPルータは,高速に膨大なパケットを処理しつつ超低消費電力での動作が望まれている.本研究課題では,確率的な部分検索アルゴリズムを活用することで,IPパケット処理に必要なデータ検索処理の低消費電力を図った.従来の総当り検索では膨大な消費電力が必要であったのに対して,提案方式では部分検索のみで総当り検索と同等の処理が実現できるアルゴリズムを考案し,1桁程度の低電力化が達成された.以上の研究成果を,国際ジャーナルとして著名なIEEE論文誌を含む,学術雑誌論文17件、学会発表38件にとりまとめた.インターネットに接続する機器数の飛躍的増加に伴い,高速・高信頼なネットワークが必須になる一方,従来のContent-Addressable Memory(CAM)によるInternet protocol(IP)ルータのパケット処理LSIでは,総当り検索のためIPアドレス数の増加に伴い,その消費電力が膨大になってしまう.この問題を解決するために,本年度は確率的演算に基づくSparse clustered network(SCN)の活用により,IPパケット処理LSIの大幅な低電力化を実現する,検索アルゴリズムの考案及び具体的なアプリケーション下での性能評価を行った.SCNは入力データ(パケット)に関連する記憶データのみの検索を行う部分検索で,総当り検索を行う従来CAMと同等の検索を行うことが可能でなるため,検索に係る処理を大幅に削減出来る可能性がある.そこで,2000パターンのデータを検索可能な検索エンジン用アルゴリズムをSCNで実現した結果,従来CAM実現と比較して,処理時間を8.6倍高速に出来ることが分かった(IIEE SIPS, pp.133-138, Oct. 2014.).さらに,そのアルゴリズムのハードウェア実装を行い性能評価を行った.ハードウェア実装には90 nm CMOSプロセスに加えて,不揮発性素子であるMagnetic-Tunnel-Junction(MTJ)を活用した.不揮発性素子であるMTJをデータの記憶部分に用いることで,検索を行わない際にLSIの電源を完全にOFFにすることが出来るため,CMOSに起因する静的電力を大幅に削減可能になる.その結果,従来CAM実現と比較して,89%のエネルギー削減が可能となった(IEEE JETCAS, vol. 4, no. 4, pp. 460-474, 2014. ).本年度は,大規模かつ実用的なデータパターン検索が可能なハードウェアアルゴリズムの考案及びその性能評価を行った.昨年度はデータパターンが小規模かつランダムなデータを想定していたが,実際のデータベースはデータの偏り(文字列の偏り等)があるため,データの偏りがあっても正しい検索が可能になるハードウェアアルゴリズムの拡張を行った.従来まではSCNの記憶に用いるエッジの重みは2値に限定していたが,重みを多レベルに持たせるMultiple-Valued SCN (MV-SCN)を考案した.重みを多レベルにすることで,偏りがあるデータを記憶する場合でも,同じエッジに複数パターンを記憶することが出来るため,ランダムなデータを用いる場合と比較して検索能力を高いままに保つことが出来る.一方でエッジの重みを2値から多値に変更するとハードウェア量(メモリ量)が増加するオーバーヘッドも考えられたが,実際に偏りのあるデータパターンを記憶させた際,提案のMV-SCNでは高々4値程度で高い検索能力を達成出来ることをソフトウェアシミュレーションにより示した.ハードウェア評価としてTSMC 65nm CMOSプロセスを用いて従来方式及び提案方式を回路設計・評価を行った.性能評価をフェアに行うため,従来方式は2倍のメモリ量を使うことで,提案方式と同等のメモリ容量を用いた.その結果,提案方式は従来方式と比較して10%程度の回路面積の削減を達成しつつ,検索のエラー確率を従来方式と比較して一桁以上削減させることに成功した.この成果はIEEE JETCAS, vol. 6, no. 1, pp. 13-24, 2016に掲載された.一方で,元々想定していたIPパケット処理におけるワイルドカード処理は,SCNにおいてはハードウェア処理量が大きくなってしまう問題が見つかったため,現在それを改善するためのアルゴリズムを考案している段階である.また同時に,SCNがワイルドカード処理に適さない結果も考慮して,SCNに適した別のIPパケット処理アルゴリズムを模索している.昨年度までに提案したIPパケット処理向き検索アルゴリズムを元に,低消費電力性の実証を目的としたチップ実装のため,ハードウェアアーキテクチャの再検討を行った.昨年度設計したハードウェア(IEEE JETCAS, vol. 6, no. 1, pp. 13-24, 2016)は,ある一種類のパターン検索に特化したハードウェアであったために,非常に面積効率がよいものであった.しかしながら,対象とするパターンのサイズや種類が変更となった場合,提案ハードウェアでは対応が難しいという問題があった.そこで本年度は,異なるサイズ・種類のパターン検索に対応可能な,Network-on-Chip(NoC)ベースのフレキシブルなハードウェアアーキテクチャの検討を行った.NoCではRouterをベースにチップ内データ転送を実現することから,ハードウェアでありながら動的にデータ転送の接続先を変更可能である.つまり,記憶させたいパターンに応じて,検索処理に必要なデータ転送を設定可能となるため,異なるサイズ・種類のパターン検索が可能となる.ハードウェア実装を行う前に,System Cによるシミュレータを実装し,データベース検索への適用・評価を行った.このシミュレーション結果により,様々なデータパターンへの適用が可能であることがわかったため,この結果を元にハードウェア設計を行っている段階である.

この研究成果は,NEWCAS2017(2017年6月)で発表予定である.本年度は昨年度考案した検索アルゴリズムをベースに,ハードウェア設計・チップ実装を行う予定であった.しかしながら,昨年度提案のハードウェアは,ある1種類のデータパターンに対しては非常に面積効率がよかったものの,汎用性が低いという問題が発覚した.そのため,従来ハードウェアアーキテクチャを拡張させ,様々なデータパターン検索に対応可能なアーキテクチャを検討,及びシミュレーションによる評価を行った.そのため,本年度提案の新ハードウェアアーキテクチャに基づくチップ実装を,次年度(H29年度)に行うこととしたため,研究計画よりもやや遅れている状況である.本年度は,昨年度までに提案を行ってきたIPパケット処理向き検索アルゴリズム及びハードウェアを発展させた,汎用的な検索処理が可能なNetwork-on-Chip(NoC)ベースのハードウェア実現を行った.NoCベースのハードウェアでは,演算ブロック間のデータ転送をハードウェア設計後にプログラム可能であるため,様々なデータセットの検索処理への対応が可能となる.そこでNoCの構成要素であるRouter, Link, Network interfaceも含めて,NoCベースの検索ハードウェアをVerilog-HDLおよびVHDL(ハードウェア記述言語)を用いて設計を行い,TSMC 65nm CMOSプロセスにおいて性能評価を行った.具体的には,設計後にSynopsys社Design Compilerにより論理合成を行い,消費電力評価を行った.上記回路レベルでの設計・評価と同時に,システムレベルでのデータ検索処理の評価を行った.SystemCを用いたシステムレベルシミュレーションにより,NoC内部のデータ転送トラフヒック情報等を取得した.回路レベルでの得られた性能情報(消費電力等)とシステムレベルでの評価を統合させることにより,システム全体の性能評価を可能にした.上記の汎用的な検索処理が可能な提案ハードウェアの研究成果として,国際学会NEWCAS2017ではその基礎実験結果の発表を行い,またハードウェア全体を評価結果はIEEE TVLSIにおいて査読中の段階である.近年,ネットワークトラフィック量が急速に増加することが予測され,その中でネットワーク機器間の中継器となるIPルータは,高速に膨大なパケットを処理しつつ超低消費電力での動作が望まれている.本研究課題では,確率的な部分検索アルゴリズムを活用することで,IPパケット処理に必要なデータ検索処理の低消費電力を図った.
インピーダンス法を用いた肝脂肪率の新規評価手法

本年度はこれまで60%kcal fatを給餌したラットを用いて脂肪肝モデルの作成およびインピーダンス値の測定、解析に取り組んだ。Pilot studyとして、高脂肪食を6週間給餌したラット3匹と通常食を6週間給餌したラット3匹で測定を行ったところ、高脂肪食のラット3匹の測定結果の方がインピーダンス値は高値であった。しかしながら、病理学的には小脂肪滴の沈着はあるものの、大脂肪滴の沈着は認められなかった。今後14週まで飼育期間を延長したモデルでの測定を予定しているが、11週の際に行った肝生検でもやはり大脂肪滴の沈着は認められなかった。高脂肪食を用いたモデル作成では小脂肪滴の沈着はあるものの、大脂肪滴の沈着は認められなかった。本来の目的である大脂肪滴沈着に伴う脂肪肝の検出を目指すためには新たなアプローチでのモデル作成が必要である。現在14週まで飼育期間を延長したモデルでの測定に取り組んでいるが、11週の際に行った肝生検でもやはり大脂肪滴の沈着は認められなかった。今後は当初の計画通り、5週間でも大滴性の脂肪沈着が見られるとの報告もあるメチオニン、コリン欠損飼料(MCDD)を用いたモデルの確立を目指す必要がある。平成28年度は研究計画の通り、1.肝インピーダンス測定手法の確立、2.肝切除標本を用いた肝インピーダンス値と脂肪率との解析を行った。これまでに15例の肝摘出標本を用いてインピーダンス値(Bioelectrical Inpedance, BI)の測定を行い、うち11例については肝組織内の実脂肪量および組織学的所見の評価をもとに算出した脂肪率との解析を終えた。インピーダンス値は2, 5, 20, 50, 100 kHzでそれぞれ測定し、さらに脂肪測定時にしばしば用いられる50 kHz-100 kHz, 50 kHz/100 kHzの値を追加パラメーターとして実脂肪量と病理学的所見との相関を検討した。これらのパラメーターの中では100 kHzの値が最も相関係数が高い傾向にあった。100 kHzのBIは個体により96.6から201.6Ωと様々で、測定した肝コレステロール値は3.0±0.2 mg/g、肝中性脂肪は20.9±11.9 mgであった。BIと肝コレステロール値(相関係数r=0.7)、BIと肝中性脂肪(r=0.7)、BIと病理組織学的脂肪率(r=0.7)に相関を認め、また肝コレステロールと病理組織学的所見(r=0.7)、肝中性脂肪と病理組織学的所見(r=0.9)にもそれぞれ相関を認めた。これまでの研究でBIが肝脂肪量及び病理組織学的所見と相関することが明らかとなった。現在の問題点として脂肪肝症例の数が少ないことがあげられ、引き続き症例の蓄積が必要である。次年度は機器を改良し、計画通りin situでの測定を施行する予定である。症例数が初年度目標の20例には達していない(現在15例)が、インピーダンス値の測定および肝組織からの脂肪の抽出・測定は計画通り行われており、結果が得られているので。平成29年度前半は平成28年の研究計画から引き続き、1.肝インピーダンス測定手法の確立、2.肝切除標本を用いた肝インピーダンス値と脂肪率との解析を行った。16例の肝摘出標本を用いてインピーダンス値(Bioelectrical Inpedance, BI)の測定を行い、100 kHzのインピーダンス値が病理組織学的脂肪率との相関係数が最も高いことを明らかにした。さらにBIと肝中性脂肪との間にも相関を認めた。本結果はThe Joint Congress of the 6th A-PHPBA 2017 & the 29th Meeting of JSHPBS(2017/6/7-9)にて発表した。一方、問題点として脂肪肝症例が少ないことに加え、温阻血時間の延長による細胞傷害の影響が考えられた。これらを解決するため実験動物を用いて多段階の脂肪肝モデルを作成し、in situでの測定および摘出肝を用いた測定を行っていく。ラット脂肪肝モデルを用い、脂肪肝の程度に応じてインピーダンス値に変化がみられるかを解明するべく基礎実験を行うも脂肪肝モデルの作成方法、脂肪肝の程度が安定せず十分なデータを得られていない。脂肪肝症例の数が少ないため、蓄積したデータに偏りがみられる。このため、症例数を引き続き蓄積していく必要がある。今後は機器を改良することでin situでの測定を可能にし、計画通りにインピーダンス値の測定および解析を継続する予定である。

ヒト検体では脂肪肝症例の数が少ないため、蓄積したデータに偏りがみられることは明らかであり、早期に脂肪肝モデルを作成する必要がある。in situでのインピーダンス値の測定および解析を継続する予定である。現在14週まで飼育期間を延長したモデルでの測定に取り組んでいるが、11週の際に行った肝生検でもやはり大脂肪滴の沈着は認められなかった。今後は当初の計画通り、5週間でも大滴性の脂肪沈着が見られるとの報告もあるメチオニン、コリン欠損飼料(MCDD)を用いたモデルの確立を目指す必要がある。当初計画ではインピーダンス測定機器の購入費、部品開発費を計上していたが、本年度は試作品の使用により実験を行い、部品の開発を行わなかったことから次年度使用額が生じた。当初計画ではインピーダンス測定機器の部品開発費を計上していたが、試作品の使用により実験を行い、部品の開発を行わなかったこと、また実験用器具や実験動物の購入費用が当初計画を下回ったことから次年度使用額が生じた。繰り越した経費は必要な試薬、実験動物の購入に充てる予定である。当初計画ではインピーダンス測定を実験動物に用いるにあたり、肝臓の大きさに応じたデバイスの調整、先端器具の開発が必要と考えてこれを計上したが、実際には部品の開発は不要であった。また、実験用器具や実験動物の購入費用が当初計画を下回った。これには研究代表者の異動や関係研究者の変更などによるエフォートの変化も影響した。繰り越した経費は必要な試薬、実験動物の購入費用に引き続き充てる予定である。インピーダンス測定機器の部品開発に加え、測定機器本体の購入が必要となると見込まれることから、次年度使用額を以て充填する計画である。
日本語学習者および日本語母語話者の文章表現における「視点形成」に関する研究

日本語レベルト昇により、文章表現における視座統度が上昇するのかを検証した。以下結果の部を報告する。日本語母語話者は、小学校低学年において既に日本人大学生と変わらぬ視座統の実態を有していた。一方、海外の中国語母語話者の同割合は、日本語母語話者に比して、非常に低いととが判明した。同時に、中級後期の学習者は同前期の学習者と比較し、視座統一度が上昇しており、日本語レベルと視座統一度との関係性を示唆する結果となった。本年度は、先行研究の結果に基づき、日本語学習者および、日本語母語話者を対象に「視点・視点形成の実態」を調査した。具体的には、国内の英語・中国語を母語とする日本語学習者37名分をNZ大学、Y言語文化研究所等にて、海外の学習者118名分を中国のT師範大学、米国のT大学等にて収集した。また、低・中・高学年の日本人児童92名分をN付属小学校等にて、日本人大学生46名分をT学園大学にて収集した。以上のデータのうち、小学校中学年児童17名と日本人大学生46名分について分析、考察を行った。主な研究成果は、次の通りである。坂本(2005)は、日本語学習者は、日本語レベル上昇に伴い、視座の統一度も上がると述べている。本研究では、母語習得においても同様の現象が起こりうるという仮説を立て検証した。また、学習者への「視座統一」の指導法を探る際の参考にすべく、主人公になりきって文章を描写する作業を課し、視座統一度の変化を探った。調査、分析方法だが、10コマ漫画(登場人物3名)を見せ、まず、物語の内容を人に伝えるように、次に、主人公になったつもりで筆記にてストーリー・テリングさせた。調査結果と考察は、次の二点にまとめられる。1)中学年児童も日本人大学生も「主人公のみ」の視座から描写する割合は約40%で、両者に差はなく、仮説は支持されなかった。この要因には幼いころからの読書をはじめとする「視座」に関するインプットの影響があり、小学校中学年には大学生並みの視座統一がなされると推察される。2)主人公になりきって書くよう指示した場合、中学年児童が約8割、日本人大学生が約9割「主人公のみ」の視座から描写し、単なるストーリー描写の場合より大幅に視座統一の度合いが進んだ。これから日本語母語話者には視座を固定させるための指示が有効であると判明した。以上の研究成果は、日本語教育学会研究集会(関西大会)にて発表した。本年度は、「日本語学習者は、日本語レベル上昇に伴い、視座の統一度も上がる」という先行研究(坂本2005)の主張をもとに、同現象が母語習得においても起こりうるという仮説を立て、日本人児童(低・中・高)及び、日本人大学生を対象に検証した。同様に、海外の中国語母語話者(中級前期・後期)について、横断的、縦断的に実態を調査した。さらに、国内の中国語母語話者、国内外の英語母語話者(共に中・上級)の視座統一度の実態を日本語母語話者との比較を通して、明らかにした。調査方法だが、10コマ漫画を見せ、まず、物語の内容を人に伝えるように(自由視座)、次に、主人公になりきって(固定視座)、筆記にてストーリーテリングさせた。主な調査結果と考察は、次の通りである。まず自由視座について述べる。1、小学2年生の「主人公のみ」からの描写割合は、4、5年生、大学生(各約40%)に比して低くなく、仮説は支持されなかった。周囲のインプットが要因にあるのではないかと推察される。2、海外の中国語母語話者について、横断的調査では、「主人公のみ」からの描写割合は、中級前期が3.8%、同後期が9.7%と日本語母語話者と比べ、大変低い値であった。ただし、同割合は日本語レベル上昇に伴い、上がっており、仮説を支持する結果となった。また、縦断的調査でも同様の現象が観察された。3、国内、海外の英語母語話者、及び、国内の中国語母語話者の同割合は、約20%と、日本語母語話者の約半分であった。次に、固定視座について述べる。1、日本語母語話者は約80%から90%が「主人公のみ」の視座から描写していた。2、海外の中国語母語話者は、中級前期・後期とも40%台後半であり、日本語母語話者を大きく下回ったため、視座を固定させるための練習が必要であると考えられる。以上の研究成果の一部を日本語教育学会研究集会第10回、および、常葉学園大学研究紀要第25巻(外国語学部)にて発表した。
不均質核生成による過冷却水の凝固に関する基礎研究

過冷却水中に氷核が発現する過程について,分子動力学法を用いたシミュレーションおよび異物質混入による実験を行い,過冷却水の凝固を制御する上で重要な研究課題の一つである、不均質核生成と異物質表面の分子配置・表面形状との関係および氷核発生温度の予測方法を明らかにした.研究実績の主な内容は,以下の通りである.1.分子動力学法を用いたシミュレーションにより,水の不均質核生成現象を原子レベルで検討した.系は面心立方格子(111)面を固体表面とし,その上に水分子を配置した.水分子間にはST2モデルを,固体-水分子間にはSpohrらによる白金-水間の式を用いた.計算は,粒子数,圧力,温度一定の条件で行った.温度は,そのモデルにおける弱過冷却状態(275K)とした.その結果,平滑面では水分子が壁原子に吸着するのみであるが,表面を加工することにより氷核生成が起きることが分かった.また,固体-水分子間ポテンシャルを変化させ,水の双極子モーメントの総和が反強誘電性を持つ形にすることにより,結晶成長を促進させることができた.さらに,固体の格子間隔が核生成に与える影響についても解析を行い,氷核生成に有効な物質について考察を加えた.2.3種類の異なる大きさを持ったヨウ化銀粉末を水に混ぜることにより,不均質物質の影響を検討する凝固実験を行った.その結果,従来整理に使われていた不均質物質の重さではなく,表面積が関係していることが分かった.そして,単位表面積当たりの核生成能力は,統計的な処理を行うことにより予測可能であることを示した.また,表面の濡れ性との関係についても明らかにすることができた.過冷却水中に氷核が発現する過程について,分子動力学法を用いたシミュレーションおよび異物質混入による実験を行い,過冷却水の凝固を制御する上で重要な研究課題の一つである、不均質核生成と異物質表面の分子配置・表面形状との関係および氷核発生温度の予測方法を明らかにした.研究実績の主な内容は,以下の通りである.1.分子動力学法を用いたシミュレーションにより,水の不均質核生成現象を原子レベルで検討した.系は面心立方格子(111)面を固体表面とし,その上に水分子を配置した.水分子間にはST2モデルを,固体-水分子間にはSpohrらによる白金-水間の式を用いた.計算は,粒子数,圧力,温度一定の条件で行った.温度は,そのモデルにおける弱過冷却状態(275K)とした.その結果,平滑面では水分子が壁原子に吸着するのみであるが,表面を加工することにより氷核生成が起きることが分かった.また,固体-水分子間ポテンシャルを変化させ,水の双極子モーメントの総和が反強誘電性を持つ形にすることにより,結晶成長を促進させることができた.さらに,固体の格子間隔が核生成に与える影響についても解析を行い,氷核生成に有効な物質について考察を加えた.2.3種類の異なる大きさを持ったヨウ化銀粉末を水に混ぜることにより,不均質物質の影響を検討する凝固実験を行った.その結果,従来整理に使われていた不均質物質の重さではなく,表面積が関係していることが分かった.そして,単位表面積当たりの核生成能力は,統計的な処理を行うことにより予測可能であることを示した.また,表面の濡れ性との関係についても明らかにすることができた.過冷却水中に氷核が発現する過程について,分子動力学法を用いたシミュレーションおよび異物質混入による実験を行い,過冷却水の凝固を制御する上で重要な研究課題の一つである、不均質核生成と異物質表面の分子配置・表面形状との関係および氷核発生温度の予測方法を明らかにした.研究実績の主な内容は,以下の通りである.1.分子動力学法を用いたシミュレーションにより、格子寸法の異なる2種類の六方昌系金属に氷を接触させる実験を行い,氷の安定性を調べることにより、格子寸法の違いによる影響を検討した.その結果,金属の格子間隔は水の凝固に大きく影響を及ぼし、特に、氷の格子間隔に近いものの方が核生成に与える影響力の大きくなることを明らかにした.2.界面形状の異なる面を用いたシミュレーションを行い,不均質物質の界面の立体的な構造の違いが氷核生成に及ぼす影響について検討した.その結果、突起の存在は水氷の凝固に影響を及ぼすことが分かった.また、23nm程度の微小単位表面当たりに,突起を1つ持つ方が、同じ表面に溝を持つものよりも影響力が大きくなることが分かった.更に、平面構造では、水分子の界面への吸着がかえって氷核発生を阻止する可能性のあることを示した.3.3種類の異なる大きさを持ったヨウ化銀粉末を用いた実験を行い,単位表面積当たりの核生成能力は,統計的な処理を行うことにより予測可能であることを示した.また,表面の濡れ性との関係についても明らかにすることができた.過冷却水中に氷核が発現する過程について,分子動力学法を用いたシミュレーションおよび異物質混入による実験を行い,過冷却水の凝固を制御する上で重要な研究課題の一つである、不均質核生成と異物質表面の分子配置・表面形状との関係および氷核発生温度の予測方法を明らかにした.研究実績の主な内容は,以下の通りである.

1.分子動力学法を用いたシミュレーションにより,水の不均質核生成現象を原子レベルで検討した.系は面心立方格子(111)面を固体表面とし,その上に水分子を配置した.水分子間にはST2モデルを,固体-水分子間にはSpohrらによる白金-水間の式を用いた.計算は,粒子数,圧力,温度一定の条件で行った.温度は,そのモデルにおける弱過冷却状態(275K)とした.その結果,平滑面では水分子が壁原子に吸着するのみであるが,表面を加工することにより氷核生成が起きることが分かった.また,固体-水分子間ポテンシャルを変化させ,水の双極子モーメントの総和が反強誘電性を持つ形にすることにより,結晶成長を促進させることができた.さらに,固体の格子間隔が核生成に与える影響についても解析を行い,氷核生成に有効な物質について考察を加えた.2.3種類の異なる大きさを持ったヨウ化銀粉末を水に混ぜることにより,不均質物質の影響を検討する凝固実験を行った.その結果,従来整理に使われていた不均質物質の重さではなく.表面積が関係していることが分かった.そして,単位表面積当たりの核生成能力は,統計的な処理を行うことにより予測可能であることを示した.また,表面の濡れ性との関係についても明らかにすることができた.