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Al-Si系溶媒を用いた太陽電池用シリコン精製の物理化学

本研究では太陽電池用Si原料低コスト供給へ向け、Si-Al融液によるSi低温凝固精製法を検討するため、同精製法の物理化学的調査を行った。溶媒組成の最適化に際し、まず、TGZM法を用いて10161622KにおけるSi中Alの固溶度を正確に定量し、凝固精製における精製Si中Al混入量低減のため、液相中でAlと強い親和力を示すCu添加が有効であることを定量的に示した。これらの溶媒による不純物除去効果を明らかにするため、P、Bに着目してその除去の可能性について検討を行った。TGZM法を用いて、14231673KにおけるSi中Pの固溶度を測定するとともに、固体Si/Si-Al融液間のP分配比からSi-Al融液による凝固精製がP除去に有効であることを確かめた。次にBについては、Si-Al融液とホウ化物相の平衡や、AlB_<12>固溶体の物理化学的性質などの基礎知見を得るとともに、TGZM法による12731473Kでの固体Si/Si-Al融液間のB分配比から、ある程度除去されることを明らかにした。さらに、Si-Al融液中への同融液へのTiB_2の溶解度を測定することにより、Ti添加によるB除去が有効な方法であることを示した。Si-Al融液を用いたSiの低温凝固精製における不純物除去の検討のため、固体Si/Si-Al融液間のその他の元素の固液分配比を調査した。10731473Kにおける固体Si/Si-Al融液間の分配比はSi中平衡分配係数より小さく、通常のSi凝固精製と較べSi-Al融液を用いたSi低温凝固精製法はより不純物除去に有効なことを明らかにした。これに基づきSi-Al融液を用いたSi製造プロセス提案への検討を行い、実際の凝固精製時には電磁気力の利用で析出Siを効率よく回収できることを示した。これにより低コスト太陽電池用Si原料製造プロセスを提案した。Si-Al融液を用いた凝固精製プロセスにおいて、固体Si中に取り込まれる不純物元素濃度の検討を行った。特に、価電子制御において重要なAl、P、ライフタイムキラー元素であるCuに関して固体Si中、及びSi-Al融液中熱力学的性質を明らかにした。まず、Al、Pは固体Si中で拡散係数が小さいため、その溶解度測定では、制御された温度勾配の中で溶融帯を低温部から高温部へ移動(固体Siを高温部で溶融、低温部で析出)させるTemperature Gradient Zone Melting法による固液平衡測定手法を確立した。単結晶SiでAl箔をはさみ、20°C/cmの温度勾配をもち9001100°Cに制御された炉中で約20時間保持し、実験後の試料をEPMAにより観察・定量分析を行った。一部の試料については、ホール係数測定から、EPMA分析結果の妥当性を確認した。Alの固溶度はこれまでの報告に較べやや大きい値を示し、固体Si中Alの活量係数という形で熱力学的評価も行った。一方、Pについては、純Si融点での平衡分配係数に較べ、Si-Al系での値は小さくなり、Si-Al融液を用いた精製によるPの効率的除去が示唆された。

拡散係数の大きなCuを含む系に関しては固体SiをSi-Al-Cu融液中に保持することによりCuを固体Si中への拡散させ測定している。実験後の固体Siおよび融液の分析を行い、熱力学的評価を行っている。固体Siと融液間でのCuおよびAlの分配はほぼ直線関係が得られており、引き続き測定を行うことにより、9001100°Cにおける精度の高い熱力学データを求める予定である。今後は、これらの方法で、BやFeについての低温精製の可能性を明らかにすると共に、凝固精製でポイントとなる界面物性について評価を行い、実際にSi-Al融液の低温凝固試験を行うことにより新プロセスの精製能力を実証する。平成15年度に明らかにした各元素の固体SiおよびSi-Al系融液中での不純物の熱力学的性質に基づき、効率的なB除去法としてTi添加による硼化物生成除去を試みた。また、凝固精製プロセスの鍵となる固液界面物性に関しては、酸化を防ぐことのできる雰囲気調整可能な表面張力測定セットアップを作成し、固体Si基板と固体Si飽和Si-Al系溶融合金の濡れおよび界面張力測定システムを確立した。TGZM法により測定して得たBに関する熱力学的性質と予備調査で明らかになったTiとBの強い相互作用を考慮して、数数千ppmBを含む溶融Si-Al合金にTiを添加し、平衡させ静置したところ、Bが非常に効率的に除去されていることが判明した。1173K、1273Kにおいて液相線近傍の融液組成のSi-Al融液へのTi添加によるB除去を確認し、TiB_2除去後のTiおよびB濃度(対数)の直線関係からTiB_2の析出により除去されていることが明らかになり、TiB_2溶解度を以下に求めた。また、Si-Al融液へのTi添加・凝固によるB除去の検討のため、MG-Siからの由来量もしくはその数倍量のB、Tiを含むSi-55.0at%Al融液(液相線温度1273Kの高周波加熱装置での冷却・凝固実験を行った。適切なTi添加量により精製SiへのTiの混入を1ppma前後に抑え、Bの数ppmaまでの低減に成功した。またMG-Siに由来するTi添加量でもB濃度低減に有効なことが示された。昨年度に引き続き、実際にAl-Si溶融シリコンを制御された冷却速度で一方向凝固させ、その精製効果を確認するとともに、太陽電池用シリコン原料精製のプロセス化のために非常に重要となる、固体シリコンの晶出・採取方法の最適化の条件を検討した。電気抵抗炉を用いて黒鉛るつぼ内でSi-Al融液を一定温度で溶融させた後、一定速度で融液を引き下げ底部から凝固させたところ、冷却速度を変化させてもファセット界面を保持した凝固析出は見られず、樹脂状の晶出結晶しか得られなかった。酸処理(共晶部の酸溶解)による晶出シリコンの回収により、昨年度までの熱力学測定結果から予測された非常に高い精製効果は確認されたものの、密度差(重力)では効率的に固液分離することができず、Si-Al液相中固体シリコンが均質に分散したものとなった。しかし、同様の実験を高周波誘導加熱により行ったところ、密度差とは逆に、析出シリコン結晶がるつぼ下部に集積し、ほぼ最終液相部と晶出シリコンに分離することに成功した。これは、高周波のピンチ力により生ずる対流(中心部で下降、周辺部で上昇)により、晶出シリコンがるつぼ下部に運ばれ押しつけられて留まるためと考えられた。この方法で、効率よくSi-Al融液からのシリコンの凝固精製を行えることが明らかになり、また、P, Bの精製効果も同時に確認された。また、凝固固液界面での濡れやその界面張力が凝固プロセス最適化条件に重要な知見であるため、その測定を行う、測定セットアップを作製した。固体シリコンとSi-Al
遺伝子欠損マウスを用いたカルモデュリンキナーゼIVの神経可塑性における機能解析

自ら作製したCa/カルモデユリン依存性プロテインキナーゼIV型(CaMキナーゼIV)遺伝子ノックアウトマウスの体重と肉眼的形態・行動が、成熟期に至る個体発生過程の各期に於いて野生型と較べて有意差を示さないことを確認の後、自ら作製した抗CaMキナーゼIV抗体を用いて型の如く免疫組織化学的検索を施行して、野生型において最も強い発現を示す小脳顆粒細胞においてこの酵素の発現が欠損していることを確認できた。また、小脳顆粒細胞と密接なシナプス関係を持つプルキニエ細胞に特異的な自ら作製したspot 35/calbindin抗体を用いて同ニューロンの組織学的配置、大きさ、樹状突起の分枝状態を免疫細胞化学的に観察したが、野生型のに較べて有意な相違は無かった。小脳顆粒細胞層の厚さ、構成細胞数、細胞死の有無をも組織切片上での計測とTunnel法により精査したが、いずれも野生型に較べて有意差は無かった。CaMキナーゼIVは野生型マウスにおいて小脳と同様に精巣にも強く発現することから、成熟期精巣を電顕用エポン包埋の厚切り切片のtoluidine染色処理により顕微鏡観察したが、精子形成過程の異常を示唆する組織学的所見は認められなかった。同様の強い発現を示す胸腺について成熟期でフローサイトメトリー法による解析をしたが、リンパ球の分化パターンには野生型のに較べて何ら相違が見出せなかった。さらに海馬切片を用いた長期増強LTPの有無を電気生理学的に検索(群馬大学小澤教授と神谷講師の協力を得る)したが、LTPの発現は認められなかった。以上の結果から、CaMキナーゼIVの遺伝子欠損により、CaMキナーゼファミリーの他の分子による強力な代償が起きていることが強く示唆されるので、その代償分子の同定とその機構を今後追及する必要が生じた。併せて、野生型マウス脳においてCaMキナーゼIVの上流のCaMキナーゼキナーゼの2つのアイソフォームの脳内組織・細胞レベルでの発現局在を免疫組織化学的に精査した。基質であるCaMKIVが細胞核に局在するのにこの酵素分子のいづれのアイソフォームも細胞質に局在していたので、CaMKIVのリン酸化の場の特定が新たな問題となった。
がん化学療法を受ける外来通院患者の災害時の課題と対処に活用できるリソース

2018年度では、がん化学療法を受ける外来通院患者の災害時の課題と対処に活用できるリソースについて、がん看護の専門家からの2件の情報収集を行い、調査の準備を行った。1件目は、東日本大震災を経験するがん診療拠点病院に勤務するがん相談支援センターの相談員から、災害時のがん患者の状況について情報収集を行った。東日本大震災において、がん患者は災害発生後の治療継続が可能な施設について情報を求めていた。また、治療可能な医療施設の情報の入手方法、情報提供先の周知が十分でなかった。そのため、患者の戸惑いや、治療再開の遅れ、そのことをに伴う不安を増大していたことが分かった。また、災害復興期においても、がんと災害による二重のストレスを抱え、ストレスフルな心理状態を開放する場を求めているとのことがわかった。がん相談支援センターでは、東日本大震災の経験を活かし、熊本地震発生時には、全国的ながん相談支援センターのネットワークを生かして、早急な対応が行われた。具体的には、インターネットのwebサイトに災害時の対応、受け入れ医療機関、相談窓口の情報を掲載して被災したがん患者へ情報が届く方策が試みられていた。発災直後の医療状況について、適切で確実な情報を提供し、情報を得る窓口としてがん相談支援センターの役割が重要であることが分かった。2件目は、西日本豪雨による土砂災害の支援に携わった看護師から、活動状況を情報収集した。この災害では、被災による死傷者よりは、交通の遮断による影響、猛暑時期と重なった事による避難者及び支援者の熱中症予防等の健康管理の問題があった。がん患者への影響については、発災後の急性期・亜急性期においては把握できなった。しかし、慢性期・復興期において、がん患者への影響が顕在化することが考えられるため、発災後の時期を考慮して情報取集する必要があると考えられた。2018年度において、がん患者団体に対するアンケート調査を終了し、次のインタビュー調査の準備まで進む予定であったが、やや遅れている。調査の対象及び範囲を検討するために、災害支援を経験するがん看護の専門家から災害時のがん患者の状況及び支援ニーズについて情報収集を行った。その結果、がん患者の状況を把握するには、災害直後よりも数か月数年が経過した慢性期・復興期を含める必要性がわかった。がん看護の専門家からの情報をもとに、調査の対象及び範囲を具体化する必要性がわかり、今後計画を具体化する。本研究の課題や研究の方向性について、変更はない。しかし、2018年度がん看護の専門家から情報をもとに、調査の時期、範囲を被災直後だけでなく、災害サイクルの慢性期・復興期を含めて調査する。災害サイクルの時期によって、改題や対策が異なり、支援のリソースも変化することが考えられた。それらをふまえて、調査内容を具体化する。

2018年度アンケート調査の実施が遅れているため、調査のための郵送費、調査後のデータ整理の人件費等が残額となった。2019年度で実施予定であり、郵送費、人件費等を使用予定である。
国際組織を通じた海洋法秩序の展開

本研究は、海洋に関する国際法(海洋法)の各分野における法の実現と発展における国際組織の役割について検討を行う。ここでの国際組織とは、国連、IMOといった政府間国際組織に加え、国際会議やNGOs等を含むの様々なアクターを含む。これら国際組織の役割が、海洋法秩序の大きな動向の中でどのような意義を持つものであるのかを検討する。国際組織が海洋法(海洋に関する国際法)の秩序において果たしている役割について、横断的・総合的な研究を実施する。本研究の核心をなす問いは、海洋法の分野における法の実現と発展の過程において、国際組織がどのような役割を果たしているか、そして、そのあり方が海洋法の現在と今後にいかなる意味を有するのかである。海洋法秩序の展開について、国家ではなく、国際組織を通じた法秩序を取り扱う点において独創性がある。社会的にも、政治的にも海洋の法秩序は様々な観点から社会的に重要な問題を抱えており、国際組織という現実的なプレーヤーの役割の分析は学術的な意義がある。BBNJ新協定、海洋の環境保護等の問題も関連するものであり、実務的な分野や他の法領域への波及効果が期待できる。
媒染染色法を用いた消臭繊維の開発研究

家庭で使う消臭剤は、これまで吸着ノマスキング作用を利用したものが中心だったが、最近は化学反応を利用して悪臭物質を除去するものに変わりつつある。しかし、これまでの化学的消臭剤は製法が複雑であったり、効果が持続しないものが多かった。本研究はすでに過去の染色法となった媒染染色に使われる金属イオンが脱臭効果をもつのではないかと考え、媒染染色法により布にいくつかの金属イオンを吸着させた。布には綿及び羊毛布を用い、媒染剤にはミョウバン、硫酸第一鉄、塩化第一鉄を用いた。さらに消臭効果を高めるためにお茶染めを行った。すなわち、お茶には消臭効果をもつといわれるフラボイノド類および第一鉄塩との組合せで消臭効果をもつL-アスコルビン酸が含まれるためである。また、第一鉄塩処理後アスコルビン酸処理した布についても検討を行った。バッグ内のアンモニア吸着率をガスクロマトグラフ及び検知管で測定したところ、綿布についてはミョウバン処理したものが最も消臭率が高かった。羊毛布についてはアスコルビン酸処理したものが最も消臭が高く、89cm^2の布が136ppmのアンモニアを60分で98%消臭することがわかった。しかし、お茶染めしたものは媒染剤のみで処理したものより消臭効果が低かった。トリメチルアミンに対しては一般に消臭率は低かったが、硫酸鉄処理後アスコルビン酸処理したものが60分で60%という比較的高い消臭率を示した。以上の結果、綿布にミョウバン処理したものがアンモニアに対し高い消臭性を示したが、アンモニア、有機アミン共に有効なものは羊毛布にアスコルビン酸を第一鉄イオンで吸着させたものであることがわかり、媒染染色法により、簡便な方法で消臭布が得られることを確認した。また、高強度繊維であるケブラーが特に鉄イオンを吸着することを見出したので、鉄吸着ケブラーのアンモニア及び有機アミンに対する消臭性を調べたところ、極めて良好な結果を得た。
アレルギー性皮膚疾患の発症基盤の解明

皮膚の最外層に位置する角層は皮膚バリア機能の要である。角層の破綻は種々の抗原の皮膚内部への侵入を許し、経皮感作とアレルギー疾患発症を引き起こす。事実、角層形成に必須のタンパク質であるフィラグリンが遺伝子変異により先天的に減少すると(人口の約10%にみられる)、アトピー性皮膚炎などのアレルギー疾患を発症しやすい。フィラグリン遺伝子(FLG)がコードするプロフィラグリンはフィラグリンの前駆タンパク質で、フィラグリンが10-12個直列にリンカーペプチドを介して並んだ構造をしている。プロフィラグリン自体は生理活性を示さないが、そのリンカー部分で切断されて産生されるフィラグリンは角層の形成や保湿など多彩な生理機能を発揮する。通常、ナンセンス変異やフレームシフト変異により早期終止コドン(premature termination codon; PTC)ができると、変異mRNAはnonsense-mediated mRNA decay(NMD)という機構で分解されるため、PTCを持つ変異mRNAからタンパク質は産生されない。しかし例外的に、PTCをきたす変異が遺伝子の最後のエキソンに存在すると、ほとんどの場合NMDを回避することが知られている。興味深いことに、FLG変異はすべて最後のエキソンに存在するため、理論上は変異フィラグリンmRNAが患者皮膚に豊富に存在し、中途半端なプロフィラグリンが多量に産生されるはずである。それにもかかわらず、本研究では、変異を持つアトピー患者皮膚ではプロフィラグリンやフィラグリンの発現が減少していることを確認しており、患者におけるフィラグリンの減少は変異フィラグリンmRNAの分解が原因である可能性が示唆された。FLGにPTCを持つ表皮角化細胞株を、mRNA decayに重要な因子のsiRNAでノックダウンし、変異フィラグリンmRNAを定量し、仮説を検証する予定であるが、表皮角化細胞株へのsiRNAのトランスフェクション効率が極めて低いために、mRNA分解機構の特定に至っていない。今後、トランスフェクションの方法と種類を最適化し、結果を得たい。今後、フィラグリンmRNAの分解機構を特定し、mRNA分解機構の観点からアレルギー性皮膚疾患の発症基盤の解明を目指すとともに治療法・予防法の開発を目指す。具体的には、mRNA decayに関わる因子のsiRNA(または阻害剤)が変異フィラグリンmRNAの増加を介して実際にフィラグリンを増加させ皮膚バリア機能を改善させることを確認するために、FLGにPTCを持つ患者由来細胞から3次元培養皮膚を作製する。この3次元培養皮膚を同siRNA(または阻害剤)で処理し、(1)変異フィラグリンmRNAの増加、(2)フィラグリンモノマーの増加、(3)皮膚バリア機能の改善(角層の超微構造の改善、経皮的水分喪失量の改善)の3点について検討する。さらに、flaky tailマウス(フィラグリン遺伝子にフレームシフト変異を持ちPTCを生じる)を用いて同様の評価を行い、好感作物質塗布によるアトピー性皮膚炎発症の抑制効果についても検討する。

さらに、flaky tailマウス(フィラグリン遺伝子にフレームシフト変異を持ちPTCを生じる)を用いて同様の評価を行い、好感作物質塗布によるアトピー性皮膚炎発症の抑制効果についても検討する。当初の計画と異なり、人件費を要しなかった一方、消耗品(実験試薬)の購入に予定よりも多くの費用を要したが、結果的に予定使用額を20356円下回った。次年度も消耗品購入に当初の想定よりも費用を多く要する予定であり、今回生じた次年度使用額をそれに充てる予定である。
炎症の展開を性格づける初期のメディエーターとその機能

炎症初期のメディエーターの発現と機能を検索し、一般的な急性炎症の展開を規定しているメカニズムを知るために、ウサギの炎症浸潤細胞から作成した遺伝子差し引きライブラリーによって検出されたサイトカインTNFα、IL-1β、IL-8、IL-1raを候補として、これらの組換体、抗体を作成し、LPSによって起こした急性炎症について、これらのサイトカインmRNAの発現およびタンパクの産生動態、産生細胞を検索した。さらに、これらのサイトカインの機能を阻止した場合の炎症反応の変貌から、これらのサイトカインの炎症反応発現における役割を明らかにした。その結果、炎症の初期(2時間)に産生されるサイトカインはTNFαおよびIL-8で、IL-1βはこれらに遅れて約6時間でピークに達する。また、IL-1raは炎症の早期から、炎症が消退した後期まで大量に産生されている。また、初期のTNFαおよびIL-8は浸潤した白血球によっては産生されておらず、組織に存在している組織単球系の細胞によって産生されている。一方、IL-1βおよびIL-1raは浸潤した好中球およびマクロファージによって産生されている。また、TNFαおよびIL-8の機能を阻止すると、IL-1βおよびIL-1raの産生はほとんど完全に抑制され、早期の白血球浸潤は阻止されたが、後期のそれは一部しか阻止されなかった。逆にIL-1を阻止してもTNFαおよびIL-8の産生は阻止されなかったが、白血球の浸潤は強く阻止された。また、IL-1raの阻止によって炎症は憎悪した。したがって、TNFαおよびIL-8は炎症導入期に、IL-Iβは増幅期に役割を果たし、IL-1raは炎症の制御に役割を果たしていることが明らかになった。炎症の進展がヒトに類似したウサギを用い、炎症初期に産生される因子のネットワークを検討した。ウサギについてはこの問題を調べる道具が存在しないため、以前の研究で炎症初期の発現が判明しているmRNAの中から、TNFα、IL-8、IL-1raを選びanti-sense RNA、遺伝子組換体、抗体を開発した。これらに以前に開発したIL-1βの道具を加えて、ウサギ膝関節のLPS炎症について検討した。炎症9時間以内では上述の4種がすべて検出され、遺伝子差引ライブラリーに関する検索結果を裏付けたが、mRNA発現、ELISAによる詳細な検討で、最も早い時間帯のサイトカインはTNFαとIL-8であり、引き続くIL-1βとIL-1raの産生が判明した。各サイトカインの阻止効果から、サイトカイン相互間のネットワークを検討すると、TNFαの産生量はIL-8、IL-1βの阻止で変化しなかった。炎症2時間のIL-8の産生量はIL-1の阻止で影響を受けないが、TNFαの阻止では50%が抑制された。また、IL-1βの産生量はTNFαまたはIL-8の阻止で50%が抑制され、IL-1raによるIL-1の阻止で80%が抑制され、これらの組合わせでほとんどすべて抑制された。さらに、好中球枯渇ウサギについて検索するとTNFαおよび炎症2時間のIL-8の産生は影響を受けず、IL-1βの産生は消失した。すなわち、ウサギのLPS炎症で最初に産生されるのはTNFαであり、これと同時にIL-8の産生が起るが、その1部はTNFαの支配下にあり、一部は独立に産生される。IL-1の産生はTNFαおよびIL-8に支配され、炎症早期の好中球によって産生されていることが判明した。

平成7年度の研究により作成したTNFα、IL-8、IL-lraの組換体、抗体に加えて、既に作成していたIL-lβの組換体および抗体を用い、LPSによって起こした急性炎症について、これらのサイトカインの産生動態、産生細胞を検索した。その結果、炎症の初期(2時間)に産生されるサイトカインはTNFαおよびIL-8で、IL-lβはこれらに遅れて約6時間でピークに達すること、IL-lraは炎症の早期から、炎症が消退した後期まで大量に産生されていることが明らかになった。また、好中球枯渇ウサギを用いた実験と免疫染色の結果から、初期のTNFαおよびIL-8は浸潤した白血球によっては産生されておらず、組織に存在している組織単球系の細胞によって産生されていた。一方、IL-lβおよびIL-lraは浸潤した好中球およびマクロファージによって産生されていることが確定した。また、TNFαおよびIL-8の機能を阻止すると、IL-lβおよびIL-lraの産生はほとんど完全に抑制され、早期の白血球浸潤は阻止されたが、後期のそれは一部しか阻止されなかった。逆にIL-lを阻止してもTNFαおよびIL-8の阻止によって炎症は増悪した。さらに、TNFαまたはIL-8の組換体によってIL-lβ産生が強く誘導されることが確かめられた。IL-lra組換体の投与によってこの炎症の好中球浸潤は80%が、組織破壊は完全に抑制されることが確かめられた。したがって、TNFαおよびIL-8は炎症導入期に、IL-lβは増幅期に役割を果たし、IL-lraは炎症の制御に役割を果たしていることが明らかになった。
顔の皮膚血流の応答からおいしい・まずいを客観的に評価する

平成25年度は,「複合味の刺激に伴う顔の皮膚血流応答からおいしい・まずいを評価できるか?」を検証した.本研究結果を以下の学術論文にて報告した.【研究の概要】複合味を与えた際でも,おいしい・まずいに応じて顔の皮膚血流応答が特異的に変化するのかについて検証した.刺激には,センブリ茶,チリソース,コーヒー,オレンジジュース,コンソメスープ,水を用いた.各溶液5mlを被験者15名の口腔内へ投与した.刺激前と刺激中に顔の皮膚血流および血圧を測定した.顔の皮膚血管コンダクタンス(CI)は,平均血流速度を平均血圧で除すことにより算出した.チリソース,オレンジジュース,コンソメスープの刺激中,瞼のCIが増加した.一方,センブリ茶の刺激中,額,頬,鼻のCIが低下した.チリソースには辛味成分であるカプサイシンが含まれており,顔全体の皮膚血流を増加させるため,そのデータを除いて解析を進めたところ,瞼のCIとおいしさの程度との間に有意な相関関係が認められた.複合味を与えた場合でも,顔の皮膚循環応答により食べ物の味やおいしさを客観的に評価できる可能性が示唆された.応用的には,臨床や介護場面において,意思疎通の困難な者(例えば重症筋萎縮硬化症や筋ジストロフィーの患者)の味覚を客観的に判定でき,個人の嗜好に合った食事を提供することができると考えられる.今年度行った実験の成果を論文にし,その論文を受理することができたことは期待以上の成果であった.加えて,現在,これまでの研究成果を博士論文としてまとめているところである.平成26年度5月に学位を修了する予定である.標準年数よりも早い(2年2か月)学位取得であることから,計画以上に研究が進展したと自己評価した.被験者数の増加および対象者の年齢層の拡充が本研究の解決すべき点である.医療福祉現場では,対象となる患者は若齢者から高齢者までと幅広い.顔の血流や血管応答の変化には,自律神経調節機能と顔の血管機能の両者が影響し,これらの調節機能は加齢に伴い衰えることが広く知られている.したがって,これらの調節機能が減弱した者では,顔の血流応答から味覚に伴う幸福感や嫌悪感を観察することは困難となる可能性がある.平成25年度は,「複合味の刺激に伴う顔の皮膚血流応答からおいしい・まずいを評価できるか?」を検証した.本研究結果を以下の学術論文にて報告した.【研究の概要】複合味を与えた際でも,おいしい・まずいに応じて顔の皮膚血流応答が特異的に変化するのかについて検証した.刺激には,センブリ茶,チリソース,コーヒー,オレンジジュース,コンソメスープ,水を用いた.各溶液5mlを被験者15名の口腔内へ投与した.刺激前と刺激中に顔の皮膚血流および血圧を測定した.顔の皮膚血管コンダクタンス(CI)は,平均血流速度を平均血圧で除すことにより算出した.チリソース,オレンジジュース,コンソメスープの刺激中,瞼のCIが増加した.一方,センブリ茶の刺激中,額,頬,鼻のCIが低下した.チリソースには辛味成分であるカプサイシンが含まれており,顔全体の皮膚血流を増加させるため,そのデータを除いて解析を進めたところ,瞼のCIとおいしさの程度との間に有意な相関関係が認められた.複合味を与えた場合でも,顔の皮膚循環応答により食べ物の味やおいしさを客観的に評価できる可能性が示唆された.応用的には,臨床や介護場面において,意思疎通の困難な者(例えば重症筋萎縮硬化症や筋ジストロフィーの患者)の味覚を客観的に判定でき,個人の嗜好に合った食事を提供することができると考えられる.今年度行った実験の成果を論文にし,その論文を受理することができたことは期待以上の成果であった.加えて,現在,これまでの研究成果を博士論文としてまとめているところである.平成26年度5月に学位を修了する予定である.標準年数よりも早い(2年2か月)学位取得であることから,計画以上に研究が進展したと自己評価した.被験者数の増加および対象者の年齢層の拡充が本研究の解決すべき点である.医療福祉現場では,対象となる患者は若齢者から高齢者までと幅広い.顔の血流や血管応答の変化には,自律神経調節機能と顔の血管機能の両者が影響し,これらの調節機能は加齢に伴い衰えることが広く知られている.したがって,これらの調節機能が減弱した者では,顔の血流応答から味覚に伴う幸福感や嫌悪感を観察することは困難となる可能性がある.
つっかえタイプの非流ちょう性に関する通言語的調査研究

最終年度にあたるこの2018年度は、非流ちょうなつっかえの自然さに、当該言語の膠着性の高低が影響するという仮説(膠着性仮説)を検証するという、本プロジェクトの中心的課題をおこない、結果を学会誌に掲載した。考察対象としたのは、日本語・韓国語・タミル語・トルコ語・ハンガリー語という5つの膠着語と、屈折語でありながら膠着語に近く膠着性が高いとされるシンハラ語、そして膠着語が低いとされる中国語(孤立語)・フランス語(屈折語)の、計8言語である。これらの自然会話を観察し、形態素内部で延伸型続行方式でつっかえる非流ちょうな発話があるかないかを調べた。さらに、個人差の影響を回避するために、疑似的な電話対話の発話を用いた知覚実験をおこない、形態素内部で延伸型続行方式のつっかえを持つ発話の容認度を調べ、いずれの調査においても、膠着性の高低が、この種の非流ちょう発話の自然さに影響することを示唆する結果を得た。現れやすい非流ちょう性発話のパターンが言語間で異なっていることには、従来、形態構造の複雑さが影響すると主張されていたが、大規模な電話コーパスを用いたその手法には長所だけでなく意外な短所難点もあることが本研究で明らかとなり、本研究ではこの方法論を踏襲せず、国際的な人的ネットワークに助けられ、各言語とも、我々独自の方法論での調査をおこなうことになった。今後もこのネットワークの中で、さらに精度の高い検証法を検討していく予定である。その他、非流ちょう性観察の前提として、スピーチアクトについて総論的な考察を、オノマトペと感動詞の音調について各論的な考察を発表した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。今年度は、つっかえという現象を、発話の(非)流ちょう性という根本的な概念の中で位置づける理念的な作業と、つっかえ現象の通言語対照のための基礎データの一部を収録する記述的な作業を並行しておこなった。前者の作業によって示すことができたのは、つっかえが驚きやためらいといった話し手の態度の現れと解釈されるには、話し手に語音や語アクセントに関する一定のスキルが必要であるということである。ただし、その作業は、日本語の日常的な発話についての非流ちょう性の観察記述を前提とするものであった。得られた成果は日本語文法学会でのパネル、日本音声学会でのワークショップの企画などで発表し、さらに、言語とコミュニケーションに関する考察をまとめた著書という形で発表した。また、これらの成果を日本語教育に応用する可能性についても見解をまとめて発表した。後者の作業では、日本語と同じ膠着語として、韓国語・タミル語・トルコ語・ハンガリー語、そして屈折語ながら膠着語的性質を持つ言語としてシンハラ語を選び、対面式録音ブースという同じ環境での会話を音声・動画の形で収録し、得られた発話をもとに、そこに見られるつっかえを対照した。その結果、ハンガリー語を例外として、これらの言語に共通する性質(語中での延伸型続行方式のつっかえが珍しくない)を抽出することができた。また、その過程で、通言語的な国際シンポジウムを開催し、世界の研究者間で人的ネットワークを構築できた。各言語の現地での自然会話調査の前に、対面式録音ブースという静謐性の高い実験室的環境で、相手の発話に妨げられることなく、各話者の発話音声を確実に収録し、それを動画も含めて丹念に、言語ごとに、複数の母語話者の目と耳で観察したことは、一見迂遠な作業に思えたが、これによって語中の延伸型続行方式というつっかえの共通パタンを抽出できたことは、大きな成果であり、このプロジェクトの基盤を形成する作業として、申し分のないものであったと感じている。この成果は、単に膠着語ならではの傾向を明らかにしたものではなく、非膠着語の発話におけるつっかえとの対比や、例外となったハンガリー語に対するさらなる調査という次の研究ステップを自然に招いてくれるものである。本年度の成果は主に2点に分けられる。第1点は、日本語の非流ちょうな発話の中でもつっかえタイプと深い関係にある、文節単位のこま切れタイプについて、その規則性を具体的な形で抽出できたという点である。第2点は、つっかえタイプに関する先行研究が、実は大きな方法論的な問題を抱えていることを明らかにできたという点である。以下、それぞれについて詳しく述べる。文節単位のこま切れタイプの規則性は、コピュラが低アクセントであること、終助詞の音調が跳躍的上昇の直後でない限り下降調にはならないこと、コピュラの前では跳躍的上昇後に音調が下降しないこと、の3つに集約される。これらの規則性は、文節内部でのつっかえとしばしば組み合わさって実現するものであり、つっかえのあり方を考える上での重要なヒントになり得ると考えられる。つっかえタイプに関する先行研究の問題とは、「話者差や発話内容の影響を考慮していない」「語という、通言語的に大きく変わり得る単位に依存している」「語頭と語中の区別基準が明らかでない」「延伸型ととぎれ型が破裂音や破擦音の直前で中和することをどう扱って計量しているのか明らかでない」という方法論上の問題があり、踏襲・結果照合が困難だということである。これは、我々独自の方法論を編み出す必要があるということで、研究期間の後半期に入ろうとしている段階でこれが明らかになった意義は大きいと考えている。

このことは特に、韓国語との対応を通して明らかにできた。また、非流暢性の根本にある発音という運動について、イェルムスレウのような古典的な言語観を覆すような、根本的な理解を得ることができた。韓国語との対照を論文にまとめることができ、シンハラ語・トルコ語・ハンガリー語についても同様の見通しが立った。タミル語については、代表的なコンサルタントが亡くなられるという極めて残念な事態に至ったものの、調査・研究の体制を徐々に立て直しつつある。これらの言語も踏まえた上での学会誌招待論文が既に内定している。また、先行研究の方法論上の問題が明らかになり、新たな方法論を編み出す必要が生じたが、その基本的な方針は既に立ててある。研究期間としては折り返し地点に立った段階で、残り2年間をかけて調査をすれば、言語の膠着語性とつっかえ方の関連について、期待される成果が出せると考えられる。今年度は、まず、非流ちょう性全般に関する考察を深め、次に、そこで得られた新たな知見を、流ちょうな発話にも当てはまる知見に一般化することができた。これは、文法は、日流ちょうな発話専用の規則性など設けてはいないということである。非流ちょうな発話に見られる規則性は、流ちょうな発話にも見られる規則性であり、それが形を変えて、非流ちょうな発話に現れている。つまり、非流ちょうな発話は、規則性を見出すための「ブラックライト」と言うことができる。これまでの文法研究は、アナウンサーがしゃべるような流ちょうな発話ばかりに注目し、規則性を見出してきたが、曲がり角に来ている。目先を変えて、非流ちょうな発話を見ることで、これまで発見できなかった規則性を見出すことができる。かつて、文法研究(たとえば日本語研究)は学習者(日本語学習者)がおかす誤用にヒントを得て、進展することができた。新たな進展を生む契機として、非流ちょうな発話を利用できる可能性を追求したことになる。また、発話全体の規則性を明らかにし、そこに文文法を取り込むことによって、従来の文文法の改変を試みた。特に中心となったのは、具体的には、感動詞とオノマトペといった、従来の文文法の中でも特殊な扱いをされていたものであり、その変則性を、発話の規則性に置き換える試みをおこなった。さらに、非流ちょう性の文法考察の前提となる、動的な言語観の肉付けとして、発話の調音動態を考察した。このプロジェクトの最終目的である、膠着性と非流ちょう性発話とのつながりについて、学会誌に論文が掲載されることが、既に決定したので、当初の計画以上に進展と判断している。最終年度にあたるこの2018年度は、非流ちょうなつっかえの自然さに、当該言語の膠着性の高低が影響するという仮説(膠着性仮説)を検証するという、本プロジェクトの中心的課題をおこない、結果を学会誌に掲載した。考察対象としたのは、日本語・韓国語・タミル語・トルコ語・ハンガリー語という5つの膠着語と、屈折語でありながら膠着語に近く膠着性が高いとされるシンハラ語、そして膠着語が低いとされる中国語(孤立語)・フランス語(屈折語)の、計8言語である。これらの自然会話を観察し、形態素内部で延伸型続行方式でつっかえる非流ちょうな発話があるかないかを調べた。さらに、個人差の影響を回避するために、疑似的な電話対話の発話を用いた知覚実験をおこない、形態素内部で延伸型続行方式のつっかえを持つ発話の容認度を調べ、いずれの調査においても、膠着性の高低が、この種の非流ちょう発話の自然さに影響することを示唆する結果を得た。
Ahレセプターの生物機能

AhR/ARNT複合体によるXREを介した転写調節活性は、細胞密度の低下に伴って上昇する。同様な細胞密度に依存した転写調節は、最近、大腸癌細胞においてβ-catenin/Tcf複合体によるSlugの転写活性化として報告されている。ヒトSlug遺伝子の転写調節領域には複数のXREコンセンサス配列がみられることから、我々はこの遺伝子をAhR/ARNTの標的遺伝子の候補として考えた。ヒトSlug遺伝子の転写調節領域をPCRで増幅し、Slug-Luciferaseレポーター遺伝子を構築した。AhR活性化に伴ってレポーター活性は増加し、Slug mRNAの増加がRT-PCRで検出された。開始コドンの約800bp上流に位置するXREにAhR/ARNT複合体が結合する事が、ゲルシフトおよびChlPアッセイにより示された。培養細胞を用いた創傷治癒実験において、盛んな運動能を示す細胞では、Slug発現が高い事が報告されている。このような細胞でAhRの発現を免疫染色で調べた結果,AhRは核に認められた。Slugは細胞の上皮-間葉転換の誘導に重要な働きを持つ。AhRを活性化し,Slugが誘導される条件下で、EMTマーカーの変化を免疫染色で調べた結果,上皮性マーカーのcytokeratin 18は減少し,間葉性マーカーのfibronectinは増加した。これらより、ケラチノサイトにおけるAhRの活性化は、Slugの誘導を介して上皮-間葉転換の誘導に重要な機能をもつことが示唆された。1.表皮角化細胞に於けるAhRの機能解析ヒトSlug遺伝子の転写調節領域をPCRで増幅し、Slug-Luciferaseレポーター遺伝子を構築した。開始コドンの約800bp上流に位置するXREにAhR/ARNT複合体が結合する事が、ゲルシフトおよびChIPアッセイにより示された。これらより、Slug遺伝子の転写は、AhR/ARNT複合体によって活性化されることが示唆された。B)創傷治癒過程におけるAhRの発現と機能AhRノックアウトマウスを用いて、創傷治癒実験をおこなった。経時的に傷の面積を測定する事により、修復にかかる時間を野生型マウスと比較した。完全に修復されるまでの時間に差はみられなかったが、傷の面積が50%になるまでに必要とする時間は、ノックアウトマウスの方が有意に短かった。傷を受けた直後は、皮膚に於ける免疫反応が盛んになる時期であり、このこととAhR活性との関連が示唆される。2.リガンド非依存性AhR活性化機構の解析ヒト表皮角化細胞株HaCaTでAhRの細胞内分布を調べると、外来リガンド非存在下で、1)低カルシウム培地中で、2)wound marginで、3)TGF-β処理によるEMT誘導に伴って、AhRは核に局在した。これら3つの過程に、E-cadherinのdown-regulationが共通する。E-cadherinと会合するシグナル分子β-cateninに注目し、AhRとの相互作用について検討した。抗AhR抗体によるHaCaT lysateの免疫沈降物中にβ-cateninは検出されたが、抗β-cateninの免疫沈降物中にAhRは認められなかった。また、2-hybrid assay系においても、これら2つの蛋白の相互作用は認められなかった。AhRとβ-cateninとの機能面での相互作用は、今後の検討課題である。1.表皮角化細胞におけるAhRの機能解析a)AhRの漂的遺伝子について:昨年度はALRがSlugの転写を活性化する事を示した。

Slugは細胞の上皮-間葉転換の誘導に重要な働きを持つ。AhRを活性化し,Slugが誘導される条件下で、EMTマーカーの変化を免疫染色で調べた結果,上皮性マーカーのcytokeratin18は減少し,間葉性マーカーのfibronectinは増加した。これらより、ケラチノサイトにおけるAhRの活性化は、Slugの誘導を介して上皮-問葉転換の誘導に重要な機能をもつことが示唆された。b)創傷治癒過程におげるAhRの発現と機能:マウス背部の皮膚を一部切り取り,経時的に組織を固定して治癒過程を組織染色して調べた。およそ3日目から活発な細胞運動を示すと思われる細胞が認められたが,このような細胞でAhRが活性化されているという結果は得られなかった。7-9日目では、ほとんど治癒した表皮組織の顆粒層の一部に、強いAhRの染色を認めた。これは、AhRが細胞分化に必須なtransglutaminaseの転写を活性化するという報告と一致する。AhR/ARNTによる転写調節活性を個体レベルでモニターするためにXRE-LacZを組み込んだトランスジェニックマウスの作製を試み、このレポーター遺伝子をゲノムDNAに組み込んだ6系統のマウスを得た。AhRのリガンドであるメチルコラントレンを腹腔注射すると、肝臓にLacZ mRNAが誘導される事をRT-PCRで確認した。現在,交配してマウスを増やし,発現の強い系統を選別している。
非ペプチド性δ受容体作動薬の立体選択的数種薬理作用とδ受容体の機能

非ペプチド性δ受容体作動薬の光学活性体である(-)および(+)TAN-67の数種薬理作用について検討した。(-)TAN-67の全身、脳室内投与のいずれにおいても自発運動促進作用は全く観察されなかった。また、(-)TAN-67の身体依存性について注射法を用いて検討したが、(-)TAN-67の慢性投与後、非選択的オピオイド受容体拮抗薬ナロキソンを投与しても、モルヒネ慢性投与後に見られるような退薬症候は全く観察されなかった。さらに、ラットの側坐核にプローブを植え込み、遊離されるドパミン量をマイクロダイアリシス法により測定したが、(-)TAN-67の皮下投与ではコントロール群と比較して、その遊離量に有意な変化は認められなかった。一方、(+)TAN-67も(-)TAN-67と同様に、自発運動促進作用、ナロキソン誘発退薬症候ならびにドパミン遊離促進作用のいずれも引き起こさなかった。一方、(-)TAN-67の脳室内および髄腔内投与ではδ受容体を介した鎮痛作用を発現すること、また(+)TAN-67を髄腔内投与すると著明な侵害反応が誘発されることを明らかにした。これらの結果より、TAN-67は血液脳関門の膜透過性が悪いこと、また中枢移行後もドパミン神経系の活性化作用が弱い可能性が示唆される。また、(+)TAN-67誘発侵害反応はδおよびκ受容体作動薬ならびにδ受容体拮抗薬により抑制され、μ受容体作動薬では全く抑制されないことを明らかにした。さらに、(+)TAN-67誘発侵害反応が選択的プロテインキナーゼC(PKC)阻害薬により抑制されること、ならびに脊髄への単回投与によってPKCγのタンパク量が選択的に増加することを見いだした。これらの結果より、(+)TAN-67誘発侵害反応は脊髄のおそらくδ受容体に対する逆作動活性を伴ったPKC依存性の侵害反応を誘発することが示唆され、脊髄の疼痛機構を解明するうえで非常に有用な新規疼痛動物モデルであると考えられる。最近日本で合成された非ペプチド性δ受容体作動薬(+/-)/TAN-67とその光学活性体(-)-および(+)-TAN-67の抗侵害作用および脳内アミンの変化を中心に検討した。(-)-TAN-67は脳室内および髄腔内投与により輻射熱法で有意な抗侵害効果を示し、この抗侵害効果はδ受容体拮抗薬の脳室内および髄腔内投与でそれぞれ拮抗された。したがって、(-)-TAN-67は脳室内および髄腔内のδ受容体を介して鎮痛作用を示していることが明らかになった。また、(-)-TAN-67の脳室内投与による抗侵害効果はγ-アミノ酪酸(GABA_A)受容体拮抗薬ビククリンの髄腔内投与により抑制され、δ受容体拮抗薬では影響を受けなかったことから、(-)-TAN-67の抗侵害効果発現には下行性GABA神経系が重要な役割を果たしていることが示唆できる。一方、(+)-TAN-67を髄腔内投与すると明らかに侵害反応を示し、この侵害反応はGABA_AおよびGABA_B受容体作動薬(ムシモールおよびバクロフェン)により有意に抑制された。さらに、(-)-TAN-67および非競合的NMDA受容体拮抗薬ジゾシルピンの前処置によっても有意に抑制された。

これらのことから、(+)-TAN-67はGABA_Aおよびδ受容体に拮抗的に作用し、その結果としてグルタミン酸が遊離して侵害反応を発現するものと考えられる。さらに、GABA_B受容体はシナプス前膜に存在し、グルタミン酸の遊離を抑制的に制御していることが示唆できる。また、(-)-TAN-67誘発抗侵害作用には鎮痛耐性が形成され、さらに(-)-TAN-67は条件づけ場所嗜好性試験で報酬効果を示すことも明らかにした。一方、ラットの側坐核にプローブを植え込み、遊離されるドパミンおよびその代謝物をマイクロダイアリシスにより測定したところ、(-)-および(+)-TAN-67は共に側坐核におけるドパミン遊離を促進した。しかし、(-)-TAN-67誘発ドパミン遊離はδ受容体拮抗薬により有意に抑制されたが、(+)-TAN-67誘発ドパミン遊離には有意な影響を及ぼさなかった。非ペプチド性δ受容体作動薬の光学活性体である(-)および(+)TAN-67の数種薬理作用について検討した。(-)TAN-67の全身、脳室内投与のいずれにおいても自発運動促進作用は全く観察されなかった。また、(-)TAN-67の身体依存性について注射法を用いて検討したが、(-)TAN-67の慢性投与後、非選択的オピオイド受容体拮抗薬ナロキソンを投与しても、モルヒネ慢性投与後に見られるような退薬症候は全く観察されなかった。さらに、ラットの側坐核にプローブを植え込み、遊離されるドパミン量をマイクロダイアリシス法により測定したが、(-)TAN-67の皮下投与ではコントロール群と比較して、その遊離量に有意な変化は認められなかった。一方、(+)TAN-67も(-)TAN-67と同様に、自発運動促進作用、ナロキソン誘発退薬症候ならびにドパミン遊離促進作用のいずれも引き起こさなかった。一方、(-)TAN-67の脳室内および髄腔内投与ではδ受容体を介した鎮痛作用を発現すること、また(+)TAN-67を髄腔内投与すると著名な侵害反応が誘発されることを明らかにした。これらの結果より、TAN-67は血液脳関門の膜透過性が悪いこと、また中枢移行後もドパミン神経系の活性化作用が弱い可能性が示唆される。また、(+)TAN-67誘発侵害反応はδおよびκ受容体作動薬ならびにδ受容体拮抗薬により抑制されμ受容体作動薬では全く抑制されないことを明らかにした。さらに、(+)TAN-67誘発侵害反応が選択的プロテインキナーゼC(PKC)阻害薬により抑制されること、ならびに脊髄への単回投与によってPKCγのタンパク量が選択的に増加することを見いだした。これらの結果より、(+)TAN-67誘発侵害反応は脊髄のおそらくδ受容体に対する逆作動活性を伴ったPKC依存性の侵害反応を誘発することが示唆され、脊髄の疼痛機構を解明するうえで非常に有用な新規疼痛動物モデルであると考えられる。
Si基板上半極性GaNの積層欠陥、点欠陥抑制による光学的特性の改善

加工Si基板上へGaNを選択成長し半極性GaNを作製した。(11-22)GaNを成長する場合、2段階成長を用いることで、転位密度を10^5/cm^2以下にすることに成功しほぼ無転位に近い高品質な半極性GaNを得ることに成功した。また、(1-101)GaNにおいては、転位が成長初期に曲がるため、上部に転位が伝搬しにくく、同様に転位密度を10^5/cm^2以下を達成することが可能であった。この結晶を用いて(1-101)GaNストライプ上にInGaN/GaN MQWを用いた導波路を作製し、光励起による光学特性を測定したところ、端面より誘導放出光を得ることに成功した。これはSi基板上では世界初となる結果であり、高品質結晶が得られたことを証明していると考えている。半極性面GaNの結晶欠陥の低減を目的としGaNの選択再成長法を試みた。はじめに、ストライプパターン加工(113)Si基板上へGaNストライプ選択成長を行った。成長条件を最適化し、GaNストライプの形状を(11-22),(-1-122),(000-1)面で囲まれた三角柱とした。この結晶に対して、マスク材としてSiO_2をスパッタリングにより堆積したところ、(-1-122)面は影になっているためSiO_2がほとんど堆積しないことが分かった。この基板を用いGaN選択再成長を試みた。再成長では、成長時間を25分とすることで、隣り合うストライプ同士を合体させて平坦面を作製した。(-1-122)面上へもわずかにSiO_2が回り込むため、BHFによりエッチングを行い、そのエッチングの時間をパラメータとして、GaNの成長形態を観察した。エッチング時間10secの場合、GaNは(-1-122)面からのみ成長をしていた。30secの試料では、(-1-122)面からの成長に加えて、(11-22)面との境の部分からも成長していた。50senの試料においては、上面の(11-22)面のSiO_2もエッチングされてしまい、通常の再成長と同様に成長していた。これらの結晶をCLにより転位を観察したところ、10secエッチングした試料では、転位密度が3k10^<^7>cm^<-3>以下であることがわかった。一方、30sec、50secの試料では、それぞれ、1×10^<^8>cm^<-3>、4x10^<^8>cm^<-3>程度であり、下面の(-1-122)面からの再成長をすることで転位を一桁減らすことに成功した。このことから、(11-22)GaN成長において、転位は(11-22)面及びC面に伝搬しており、(-1-122)面にはほとんど伝搬していないことが明らかとなった。本手法によりSi基板とGaNの格子不整合に由来する転位をほぼ完全に抑制することが可能であった。以上の結果から、本研究課題の1つである転位の抑制が可能であることを明らかにした。今後、光学的特性との相関を調べることで、半極性面での結晶成長の課題を明らかにしていく。また、成長条件と光学的特性の相関を測定し半極性GaN成長における成長条件の最適化を図った。得られたGaNストライプは上面が(11-22)であり、側面が(-1-122)及び(000-1)面で囲まれている三角柱である。(11-22)面と(-1-122)面との間には微小な(0001)面が存在している。この結晶上へ、マスク材としてSiO_2をスパッタリングにより堆積した。スパッタする角度は(0001)方向へ60°傾けて行った。まず、(-1-122)面は影になっているためSiO_2がほとんど堆積しなかった。(0001)面も同様にスパッタの陰になっているものの、SiO_2の回り込みによりわずかにSiO_2が堆積していた。

再成長では(-1-122)面上のSiO_2膜を、BHFによりエッチングを行った。エッチング時間が十分な場合では、GaNは(-1-122)面および(0001)面から成長をしていた。エッチング時間を短くすることで、(0001)面のsiO_2が残っており、(-1-122)面からのみGaN成長結晶を成長することが可能であった。これらの結晶をCLにより転位を観察したところ、(0001)面からも成長した基板では、転位が<0001>方向に伝搬するため再成長表面に暗転が観測された。一方(0001)面上のSiO2マスクを残した基板では貫通した転位は下方向に曲げられるため、再成長表面に到達することはなく、転位密度が10^5cm^<-3>以下を達成することが可能であった。TEM観察から上記で述べた転位の伝搬メカニズムを確認することが出来た。また、再成長界面での新たな転位の発生、マスクとの接触部分からの新たな転位の発生は確認されず、非常に低転位密度のGaN結晶を得られることが明らかとなった。今後、光学的特性との相関を調べることで、半極性面での結晶成長の課題を明らかにしていく。半極性面GaN上へInGaNヘテロ構造を作製し発光特性の評価を行った。はじめに、前年度までに得られている高品質半極性GaNの選択成長を行った。ストライプパターンを用いた加工(001)Si基板上へGaNストライプ選択成長を行った。得られたGaNストライプは上面が(1-101)となり、側面が(-1101)及び(000-1)面で囲まれている三角柱である。続けてInGaN/GaN MQW構造を成長し表面にGaNガイド層を200nm程度成長した。この基板を用いN2レーザーを用いて、光ポンプによる誘導放出光の測定を試みた。壁開により励起長を500μm即程度とした。励起強度を4MW/cm^3から上げていき、30MW/cm^3まで測定を行った。励起強度が低い場合、430nmをピークとするブロードな発光スペクトルを示していた。一方、10MW/cm^3を境に発光波長は420nm程度にシフトすると共に、鋭いピークが観察されるようになった。これとともに、積分発光強度も急激に立ち上がっており、Si基板上の半極性面において、世界で初めて誘導放出光を得ることが可能であった。ピーク付近での光学ゲインは280cm^<-1>になっており、非常に大きい値が得られていることから、結晶品質及び半極性を用いたことによる高い発光再結合確率が実現されていると考えている。また、室温における内部量子効率(IQE)を測定するために、PLの励起強度依存性を測定した。この実験では405nmの半導体レーザーを用い量子井戸のみ選択励起を行った。励起強度を変えて得られた積分発光強度データに対するキャリア生成レート(励起強度に比例)の相関をフィッティングすることでIQEを求めたところ、キャリア密度が5x1017程度において80%を超える効率が得られた。この事からも、本研究で得られたSi基板上半極性GaNの品質が高い事が明らかであり、今後光デバイスの応用、実用が期待される。