hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
理科における高次思考スキルとしての科学的推論に関する理論的・実践的研究

本研究は、理科の学びにおける高次思考スキルとしての科学的推論に着目し、問題解決の一連の教授ー学習過程を通して児童生徒の科学的推論の能力を育成するための理論的・実証的研究に取り組んだ。具体的には、科学哲学や理科教育の文脈における科学的推論の特徴を明らかにすると共に、高次思考スキルに含まれるメタ認知やクリティカル・シンキング等との関係性を現代的視座に基づいて整理し、理科の問題解決における科学的推論を高次思考スキルの観点から具体化・精緻化した。また、学習者の科学的推論の実態を横断的に評価し、基礎的・実証的データを収集した。最終年度である平成30年度においては、主に、前年度からの継続課題であった演繹および帰納を含めた横断的な調査を実施することにより、推論形式を考慮した発達の様相を明らかにした。具体的には、中学生985名、高校生667名、大学生(理系)123名、合計1775名を対象に調査を実施した結果、いずれの学年においても通過率が低かったのは、科学的に間違った暗黙の前提が含まれる演繹的推論場面において推論の誤りを指摘する問題であった。また、必要条件に誤りが含まれる演繹的推論や過度の一般化を行っている帰納的推論の問題においては、学年の上昇に伴って通過率も上昇する傾向が見られた。これらの調査結果より、理科における問題解決過程の教授ー学習過程における科学的推論の育成の留意点を導出した。しかし、調査問題の内容や構造、時間的制約を考慮した結果、現段階では児童を対象とした調査については十分なデータを得ることができていない。また、調査に時間を要した影響から、科学的推論の能力を育成するための教授ー学習プログラムの試行については実施することができなったため、今後の課題となった。平成28年度は、科学哲学や理科教育の文脈における科学的推論の特質を明らかにすると共に、理科の問題解決における科学的推論を高次思考スキルの観点から具体化・精緻化することを目的とした。また、児童・生徒を対象とした科学的推論の実態把握をするために、調査問題の開発や試行テストを行うことを目指した。研究実績としては、まず、理論的検討として、科学的推論を中心に、メタ認知やクリティカル・シンキングなど高次思考スキルに含まれる能力に関する先行研究を収集・整理し、科学哲学や理科教育の文脈から分析することを通して、演繹的推論や帰納的推論といった枠組から科学的推論を再考し、理科の問題解決における科学的推論を高次思考スキルの観点から具体化・精緻化した。更に、学習科学における推論研究の動向を把握するために、シンガポールのNIEで開催された国際学会に参加し、情報収集を実施した。また、具体化・精緻化した科学的推論について、研究協力者との協働に基づき、科学的推論と批判的思考の関係という観点から中学3年生および高校1年生を対象に試行的な調査を実施し、演繹的推論や帰納的推論といった各推論形式における批判的思考の関係性について分析した。その結果、ある推論形式で批判的思考をが機能していても、他の推論形式で批判的思考が機能するとは限らないことなどが明らかとなった。その他、試行テストとは別に、複数の学年の通過率を統計的に比較する際などに重要となる手法について、近年実践的に用いられるようになってきたベイズ統計学に基づく手法と、従来からの多重比較を比較した。その結果、ベイズ統計学に基づく手法が複数学年の比較において有効に機能することを確認するとともに、学会発表を通して他の研究者とも議論を深めた。科学的推論について理論的検討を進めるとともに、試行テストを実施したり、分析手法について実践的に検討を進めることができていることから、本研究課題について概ね順調に進展していると考えている。ただし、試行テストの結果から、改善や追加事項の必要性も指摘できるため、この点については課題が残っていると考える。平成29年度は、科学的推論を基盤に、クリティカル・シンキングの要素を加え、科学的推論の実態を横断的に評価し、学習者の発達段階に応じた科学的推論の能力を育成するための基礎的・実証的データを収集することを目的とした。科学的推論の評価に際しては、主として類推に関する内容で調査問題を構成し、中学生(496名)、高校生(262名)、大学生(168名)を対象とした横断的調査を実施した。また、クリティカル・シンキングの測定については、5件法による質問紙形式で評価を行い、「思考の吟味」「証拠の重視」「分析性」「懐疑心」「探究心」「客観性」の6因子(24項目)を抽出し、科学的推論との関連について分析した。科学的推論(類推)の評価問題とクリティカル・シンキングの関連について相関分析を実施した結果、中学生では「思考の吟味」「証拠の重視」「探究心」「客観性」の4因子において、高校生では「思考の吟味」「証拠の重視」「探究心」の3因子において、大学生では「思考の吟味」「探究心」の2因子において、それぞれ弱い相関が認められた。上位の学校段階に進むことによって相関がある因子が減少していることから、入試に伴う選抜効果なども加味しながら解釈をする必要があるのではないかといった議論をしている。また、国内外の学会等に参加して科学的推論およびクリティカル・シンキングに関する情報収集をするとともに、クリティカル・シンキングに関する理論的検討の結果や、科学的推論(類推)の実態について発表を行い、他の研究者と議論を深めた。科学的推論の横断的評価に関して、クリティカル・シンキングの要素を加えた調査を実施できていることから、おおむね順調に進展していると考える。

ただし、主として類推に関する内容での調査は実施できているものの、演繹等に関する内容を主体とした調査については横断的な調査が完了していないため、当初計画に照らすとやや遅れているという側面もある。これは、調査問題の実施に想定以上の時間を要することなども原因として挙げられる。本研究は、理科の学びにおける高次思考スキルとしての科学的推論に着目し、問題解決の一連の教授ー学習過程を通して児童生徒の科学的推論の能力を育成するための理論的・実証的研究に取り組んだ。具体的には、科学哲学や理科教育の文脈における科学的推論の特徴を明らかにすると共に、高次思考スキルに含まれるメタ認知やクリティカル・シンキング等との関係性を現代的視座に基づいて整理し、理科の問題解決における科学的推論を高次思考スキルの観点から具体化・精緻化した。また、学習者の科学的推論の実態を横断的に評価し、基礎的・実証的データを収集した。最終年度である平成30年度においては、主に、前年度からの継続課題であった演繹および帰納を含めた横断的な調査を実施することにより、推論形式を考慮した発達の様相を明らかにした。具体的には、中学生985名、高校生667名、大学生(理系)123名、合計1775名を対象に調査を実施した結果、いずれの学年においても通過率が低かったのは、科学的に間違った暗黙の前提が含まれる演繹的推論場面において推論の誤りを指摘する問題であった。また、必要条件に誤りが含まれる演繹的推論や過度の一般化を行っている帰納的推論の問題においては、学年の上昇に伴って通過率も上昇する傾向が見られた。これらの調査結果より、理科における問題解決過程の教授ー学習過程における科学的推論の育成の留意点を導出した。しかし、調査問題の内容や構造、時間的制約を考慮した結果、現段階では児童を対象とした調査については十分なデータを得ることができていない。また、調査に時間を要した影響から、科学的推論の能力を育成するための教授ー学習プログラムの試行については実施することができなったため、今後の課題となった。現在の進捗状況において述べたように、試行テストの結果から、改善や追加事項の必要性も指摘できる。このため、当面は、本格的な実態調査を進めるために、調査問題の改善とその検証を急ぐとともに、本格的な実態調査に向けての準備を整えていく。現在までの進捗状況において述べたように、演繹等に関する内容を主体とした調査については横断的な調査が完了していないため、今後、科学的推論として評価する範囲を拡げる必要性の有無について検討すると共に、評価についても平成30年度の研究に継続課題として取り込みながら研究を進めていきたいと考えている。
構造多様性ホスフィンブロックを基盤とする機能性高分子の創成

平成28年度は、平成27年度の研究で確立されたホスフィン含有高分子化合物合成の基本反応を利用し、連結部位に様々なモノマーを用いたホスフィン高分子の合成を行った。その結果、様々な構造の二ヨウ化物モノマーについて、それぞれ規定された繰り返し構造を持つ分子量数千数万のホスフィン含有高分子がほぼ定量的に得られた。この際、複数のモノマーを用いた共重合体も問題なく得られた。得られたポリマーの高分子構造の詳細な解析により、精製後の高分子化合物の多くが環状構造を持つことが明らかとなり、特殊な構造のポリ有機ホスフィン化合物の合成ができることがわかった。一方、本研究の合成手法の特徴である、ホスフィンブロック高分子化合物の構造多様性をもたらす手法の拡張について、重合後変換によるホスフィン高分子の構造変換、官能基変換について検討し、リン原子上でのクロスカップリング、ホスフィンスルフィド基の還元による3価ホスフィンポリマーへの変換、さらにホスフィンオキシドポリマーへの変換手法についても確立することができた。それらの変換を部分的に行うことにより、ランダム共重合体に相当する複数の側鎖を組み込んだポリマーへの変換も自由にできることを見出した。加えて、本研究で得られた生成物ポリマーの一部について熱物性測定を行った結果、ホスフィン主鎖ポリマーとして期待される比較的高い耐熱性を示すものがあることを見出した。さらに、ホスフィンブロック自体の構造も拡張し、ジホスフィン単位をポリマーに組み込むためのホスフィンブロック開発にも成功した。得られたジホスフィンポリマーはその後の変換と錯形成により高分子錯体触媒として機能することをモデル反応にて確認した。以上のように、本研究で開発した合成手法によってもたらされる構造多様性ホスフィン主鎖ポリマーにより、全く新しい高機能性高分子創成への道筋の一つが拓かれたといえる。28年度が最終年度であるため、記入しない。平成27年度にはまず、ホスフィン含有高分子化合物合成のための基本反応を確立し、合成できるホスフィンブロック高分子の全体像を把握するため、モデル系基質を用いて、重合反応挙動について検討を行った。2官能性モデル基質を用いた縮合重合の検討を行った結果、主鎖にホスフィン部位を含むポリマーが得られ、反応時間とともに得られるポリマーの分子量は増大したが、Mnは約5千程度以上は伸びなかった。このため、予め両方の反応性部位をもたせたモノマーを合成し、Pd錯体を開始剤とする触媒移動型重合の検討を行った結果、ある程度ポリマー分子鎖の伸長は見られたものの、期待した分子量分布制御はできておらず、ホスフィン主鎖ポリマーの効率的合成には、さらなる重合反応の改良のために今後も検討が必要である。一方、得られたホスフィンポリマーの主鎖リン原子上でのクロスカップリング反応は円滑に進行し、ポリマーのポスト機能化やクロスリンク等の可能性を示唆する結果が得られており、今後もホスフィンポリマーの機能化を検討していく予定である。本重合系は、オリゴマーの逐次合成が可能であるが、異なる置換基を連結するとリン上に発生するキラリティのため複雑なジアステレオマーが生成する可能性がある。このため、リン上のキラリティの制御が必要であった。そこで本年度当初計画に加えて、酵素を用いて合成した光学活性ホスフィンカップリング前駆体を用いた検討を行い、立体特異的クロスカップリングが可能であることを示し、この問題を解決した。さらに、逐次合成やデンドリマー合成の効率化に必要な技術であった複数のハロゲン化物の選択的反応に必要なカップリング触媒の開発についても検討し、ヨウ化物、臭化物それぞれに対応したカップリング触媒の開発に成功し、これを用いてホスフィン分岐G3デンドロンの効率的合成に成功した。当初予定の縮合重合の最適化が終わっておらず、このため得られたポリマーの反応やブロック共重合についての検討ができていないが、当初計画にあげていなかった基本反応の高性能化、すなわちキラリティ制御や高活性触媒開発に取り組んで成功しており、今後の重合反応にフィードバックできる多くの知見が得られている。本研究の研究題目になっている構造多様性を持った本格的なポリマー合成に取り組み、さらにその機能発揮について検証していくのは平成28年度の予定であり、平成27年度における計画であった、ホスフィンブロック完成のために必要な基礎的反応の高性能化と重合反応・逐次合成の検証は達成できており、概ね順調な進展状況であると考えている。

加えて、本研究で得られた生成物ポリマーの一部について熱物性測定を行った結果、ホスフィン主鎖ポリマーとして期待される比較的高い耐熱性を示すものがあることを見出した。さらに、ホスフィンブロック自体の構造も拡張し、ジホスフィン単位をポリマーに組み込むためのホスフィンブロック開発にも成功した。得られたジホスフィンポリマーはその後の変換と錯形成により高分子錯体触媒として機能することをモデル反応にて確認した。以上のように、本研究で開発した合成手法によってもたらされる構造多様性ホスフィン主鎖ポリマーにより、全く新しい高機能性高分子創成への道筋の一つが拓かれたといえる。平成28年度には、平成27年度に検討したホスフィンブロック高分子化合物合成の知見を元に、研究題目にある通り、構造多様性を持ったホスフィン含有高分子化合物の合成と反応、機能発揮について検討する。特にポリマー中に残る反応性側鎖を利用したポスト機能化やグラフト重合、クロスリンク等の検討を行うとともに、ホスフィンに由来する機能発揮、特に機能化触媒担体やデンドリマー等の独特の反応場提供、光機能化ポリマーなどについて、従来法で合成できない本手法ならではの構造多様性ホスフィンポリマーの特徴を発揮出来る新材料開発に取り組む。28年度が最終年度であるため、記入しない。
脳内報酬系刺激による細胞性免疫の神経性制御のメカニズムに関する研究

上記4つの部位のうちいずれの部位が、外側視床下部の電気刺激に引き続いて起こるラット脾臓のNK活性を上昇、IFN-γなどのサイトカインの産生の増強に関与するかを同定するために、これらの部位にiboteinic acidを注入し、これらの部位の神経核を脳の両側で破壊した。数日その状況で飼育したのち、外側視床下部の電気刺激をおこない、免疫能の変化を追った。その結果DMH(dorsomedial hypothalamus),NAC(nucleus accubence core)の2カ所で、期待される免疫能の向上が観察されなかったため、細胞性免疫の上昇に関与する神経中枢は、主に、この2カ所であることを突き止めた。現時点ではこの現象に関与する情報伝達物質をmicrodialysisで同定中である。今年度の目標は、脳内の報酬系の中枢のうち、ラットに自己刺激行動を最も強力に誘発することが知られている外側視床下部に電気刺激を行い、脳内のいずれの領域に刺激が伝達するかを明らかにすることを目的としていた。最初に、文献通りに、この部位が、自己刺激行動(すなわち報酬行動)を示すか否か確認し、自己刺激行動時のNK活性の変化を測定した。その結果、この部位の刺激が、十分に自己刺激行動を誘発し、さらに、NK活性を上昇せしめることを示し、論文投稿し、受理された。さらに、覚醒状態で外側視床下部を、30分電気刺激したのち、一時間放置してラットを自由に行動させ、そののち、CO2にて窒息死させ、脳をとりだし、脳を固定し、切片を作成し、c-Fosの発現を調べた。
地域包括ケアシステムの構築に関するプロセス評価とアウトカム評価

東京都内の一自治体にて、地域包括ケアシステムのプロセスとアウトカムを評価するための調査を行った。プロセス評価では、多様なサービス確保の目途が立たず、地域包括ケアシステムを構築する上での自治体の保険者機能に関する課題が抽出された。アウトカム評価は、65歳以上住民、要支援認定者、要介護認定者の介護者に対する郵送および訪問面接調査を行い、2013年に実施した調査の結果と比較することで、地域包括ケアシステムの効果を検証した。3年間では地域包括ケアシステムの進展を伺えるような変化は見いだせず、むしろ、この間の介護保険制度改定によるネガティブな影響が高齢者や介護者に対してあった可能性が示唆された。地域包括ケアシステムの構築が介護政策における重要な目標となっているが、その具体的な進め方は明確になっておらず、多くの課題がある。この状況を踏まえ、本研究は、東京都内の一自治体にて地域包括ケアシステムの展開過程のプロセス評価とアウトカム評価を行い、地域包括ケアシステムを構築する上での示唆を得ることを目的としている。平成25年度は、「アウトカム評価のためのベースライン調査」を主に実施した。ベースライン調査の目的は、高齢者の生活上の課題や支援ニーズの充足状況等の現状を把握し、今後の地域包括ケアシステムの展開により、これらの状況がどのように変化するかを調べ、アウトカム評価を行うことにある。調査は、「65歳以上の住民」「要支援認定者本人」「要介護認定者の主介護者または本人」に対して実施した。「住民調査」は、65歳以上の住民から無作為に1/10を抽出した3,648人に対して郵送調査を行った(回収率67.1%)。「要支援認定者調査」と「要介護認定者調査」は、各介護度から200人ずつを無作為抽出した計1,200人に戸別訪問面接調査を実施した。要支援認定者調査は本人に、要介護認定者調査は原則、主に介護している家族に対して調査を行った(完了率はそれぞれ80.8%と67.5%)。調査の結果、低所得者や公営住宅居住者など経済階層が低い人は多くの健康指標で状態が低位である、半数の高齢者が必要な時に介護サービスや医療を受けられないのではないかと不安に感じている、単身世帯の高齢者は低所得、低健康、孤独感が強いなどの問題が多い、地域の問題として「住民同士の交流が乏しい」ことを挙げる人が多い、要支援認定者の半数は急な体調不良時に対応してくれる人がいない、要介護認定者の介護者の半数は介護を代わってくれる人がおらず、精神的にもまいっていると感じている、等の状況が明らかとなった。本研究は、東京都内の一自治体にて地域包括ケアシステムの構築に関するプロセス評価とアウトカム評価を行い、地域包括ケアシステムを構築する上での示唆を得ることを目的としている。2年目となる平成26年度の課題は、(1)初年度に実施した調査を解析し、地域包括ケアに係る課題を抽出する、(2)調査結果を地域包括ケアに係る関係機関等に報告し、結果の妥当性の検証及び現状における課題と今後の展開について検討する、(3)自治体や地域包括支援センターの職員、介護サービス事業所のケアマネジャー、民生委員等にヒアリングを行い、現状と課題を調査することであった。ベースライン調査で把握した課題のうち、関係者の関心が高かったのは「住まい」「健康格差」「認知症対応」であった。「住まい」に関しては、寝たきりになった時の療養場所の希望は『施設介護志向』の人が4割弱と最多であるにも関わらず、特養待機者が多く、有料老人ホームやサービス付き高齢者住宅も経済的な理由で入居者が限定されるため、住民の希望と現実に差があった。「健康格差」に関しては、本人と世帯全員が非課税となる世帯では4割弱が健康状態を良くない(あまり良くないも含む)と評価していたのに対し、所得が年125万円以上の世帯ではそのような評価は2割である等、低所得者ほど身体・精神的健康状態が低位であった。「認知症対応」に関しては、早期発見・早期治療のためのネットワークづくりや若年性認知症への対応、家族の介護負担への対応を地域包括ケアシステムの中にどのように位置づけるかが課題として指摘された。上記の他に、関係機関に対するヒアリングから明らかとなった課題として、地域包括支援センターの機能強化、地域包括ケア会議の運営、関係機関の連携、在宅療養推進協議会の設置、生活支援事業の整備、多様な住まいの整備、住民の互助(地域ケアネットワークの構築やボランティアマネジメント)等が抽出された。都内の自治体をフィールドとして地域包括ケアシステムの構築に関するプロセス評価とアウトカム評価に取り組んでいる。3年目となる平成27年度は、1、2年目に実施した一般高齢者、要支援認定者、要介護高齢者・介護者に対する調査、及び自治体や地域包括支援センター、民生委員等に対するヒアリング調査の分析を進めるとともに、次年度に実施する調査の内容を検討した。地域包括ケアシステムが掲げる主要目標のうち、今年度は特に「生活支援・介護予防」について検討し、以下の知見を得た。生活支援として「ひとり暮らし高齢者等への声かけ・見守り」や「配食ボランティア」等が期待されているが、このような活動をしてみたい人は3割以上いて、60歳代で特に希望者が多かった。地域住民のボランティア活動への参加を促進する個人レベルの要因としては、就労している、友人との接触頻度が多い、高学歴、健康状態が良好、居住年数が長いことが示された。社会レベルの要因としては、ボランティア活動に関する情報提供、活動のための施設・場所の整備が示された。

ボランティア活動を行うことで心身の健康にポジティブな効果があるが、民生委員のような活動では役割過重、役割曖昧、役割葛藤といった問題もあり、特に役割曖昧や役割葛藤が活動の継続意欲を減退させることが明らかとなった。介護予防に関しては、低所得者ほど要介護になるリスクが高く、階層間格差が示された。一方、地域活動への参加頻度が高いことや、健康・生活・福祉に関する情報的支援を得ていること、居住地域の凝集性や交通等の利便性が高いことが、要介護化のリスク低減に関連していた。要支援認定者では、抑うつ、閉じこもり、低栄養や口腔機能の問題を有する人の割合が高く、要介護への移行を防ぐために、うつや閉じこもりの防止、低栄養や口腔機能の維持・改善といった介護予防事業を推進する必要性が示唆された。交付申請書に記載した目的と計画の通りに研究を実施することができたので、概ね順調に進展していると考える。東京都内の一自治体にて、地域包括ケアシステムの構築に関するプロセス評価とアウトカム評価を行った。プロセス評価については、関係機関を対象に提供体制の構築、サービスの整備、支援の連携・マネジメントについてヒアリング調査を行った。その結果、多様なサービス確保の目途が立たず、地域包括支援センターや民生委員は自治体からの後方支援の不足を訴える等、地域包括ケアシステムを構築する上での自治体の保険者機能に関する課題が抽出された。アウトカム評価は、65歳以上住民、要支援認定者、要介護認定者の介護者に対する郵送および訪問面接調査を行い、2013年に実施した同様の調査結果と比較することで、地域包括ケアシステムの進展によりどのような効果があったのかを検証した。その結果、介護サービスや生活支援ニーズの充足状況、生活上の不安、施設入所希望、介護者の負担感、介護離職状況などは3年間でほとんど変化がなく、地域包括ケアシステムの進展を伺えるような成果は見られなかった。新しく導入された介護予防・日常生活支援総合事業については、まだ知らない人が多く、特に健康問題が比較的多い人において事業の認知度が低かったことから、周知面での課題が示された。一方、高齢者や介護者を取り巻く状況は3年間で厳しくなっており、一人暮らしの要介護認定者の増加、家族から支援を得ている人の減少、介護者に対する支援の減少などの傾向が見られた。さらに制度改定により一定以上の所得がある人はサービス利用料の自己負担割合が2割に引き上げられたが、2割負担の人の半数がサービス利用料を負担に感じていることがわかった。全体的にみると、3年間では地域包括ケアシステムの進展を伺えるような変化は見いだせず、むしろ、この間の私的支援態勢の弱まりや介護保険制度改定によるネガティブな影響が高齢者や介護者に対してあった可能性が示唆された。東京都内の一自治体にて、地域包括ケアシステムのプロセスとアウトカムを評価するための調査を行った。プロセス評価では、多様なサービス確保の目途が立たず、地域包括ケアシステムを構築する上での自治体の保険者機能に関する課題が抽出された。アウトカム評価は、65歳以上住民、要支援認定者、要介護認定者の介護者に対する郵送および訪問面接調査を行い、2013年に実施した調査の結果と比較することで、地域包括ケアシステムの効果を検証した。
「場」の創成・制御に基づく大規模移動体の陰的誘導

本研究では,多数の自律移動体(エージェント)群が存在する空間に意図的に場を創り,場を制御することで,自律移動体群のナビゲーションを実現することを目指した.この目的を達成するために,シミュレーションを用いて場の創成法を解析し,音を用いた実機検証に取り組むことで,場の設計法とロボットのコントローラの設計法の具体例を示した.実機検証においては,群ロボットの誘導,障害物が存在するケースにおける障害物を回り込む動きの実現,さらには異なる周波数の音の聞き分けによる広範囲のロボットの誘導に成功した.これは,場の制御によるロボットナビゲーションの実現,さらには音場の共創が実現できたことを示唆している.本研究の目的は,多数の自律移動体(エージェント)群に対して直接的に制御則(コントローラ)を設計することなく,少数の指揮者のような存在によってそれらを導く場を創る.そして各自律移動体がその場に従って動くことのみで,群れ全体として多彩な振る舞いを引き出すことにある.この目的を達成するために,初年度は力学系のベクトル場における「沈点」や「源点」にまずは着目した.沈点はエージェント群を吸い込む場を創り,源点はエージェント群を湧き出す場を創る.そこで,この2種類の対象をどのように配置すれば,群れを適切に誘導するような場を創成することができるのか解析した.また,実機実験において“音",“光"という物理メディアを用いることで,実世界における場の創成,およびロボット群誘導の実機検証を行った.実機実験にて,1体ずつロボットを順番にある地点へ集める集合タスク,および2点・3点・4点間を巡回するルート形成タスクが実現できることを確認した.また,“音"に基づく場の創成では,ある方向からは強い場が形成されるなどの異方性があること,および壁や環境によって創成される場の形状が大きく異なることが分かった.その一方で,“光"は壁を含め環境からの外乱に対してロバストに場の形成を実現できることが分かった.このようにシミュレーションではなく,現実世界において「場」の創成に基づく群ロボットの陰的誘導が実現できたこと,そしてそれぞれの物理デバイスごとの場の創成法の特徴が分かったことには大きな意義があると言える.多数の移動体に対して直接的にコントローラを設計するのではなく,少数エージェントによってそれらが適切に導かれる場を創る.さらにその場をリアルタイムに作り変えていくことで,大規模移動体を我々の意図したように動かすことを目的としている.まず,シミュレーションに基づく解析を行い,その点に引き込む場を創る“沈点",およびその点から湧き出す場を創る“源点"をうまく組み合わせることで大規模移動体を誘導できることを確認した.また,実機実験において“音",“光"という物理メディアを用いることで,実世界における場の創成,およびロボット群誘導の実機検証を行った.実機実験にて,1体ずつロボットを順番にある地点へ集める集合タスク,および2点・3点・4点間を巡回するルート形成タスクが実現できることを確認した.また,“音"に基づく場の創成では,ある方向からは強い場が形成されるなどの異方性があること,および壁や環境によって創成される場の形状が大きく異なることが分かった.その一方で,“光"は壁を含め環境からの外乱に対してロバストに場の形成を実現できることが分かった.本研究の目的は,多数の自律移動体(エージェント)群に対して直接的に制御則(コントローラ)を設計するのではなく,少数の指揮者のような存在によってそれらを導く場を創る.そして各自律移動体がその場に従って動くことで,群れとして適切なナビゲーションを引き出すことにある.この目的を達成するために,最終年度は音を用いた場の創成・制御を実空間(種々の環境)にて取り組むと同時に,群ロボットのナビゲーションを実施した.例えば,障害物がある場合とない場合において,空間にどのような場が創られるのか解析した.また,音場を創るにあたり,どのような高さから音を出すことが良いのか,どの周波数の音を出すことが良いのか検討を行った.さらに,ロボット本体に実装する制御則も同時に探求し.音の聞こえる/聞こえない,という2種類の情報を,直進,回転という行動に割り当てるというシンプルな行動アルゴリズムのみで,ロボット群を誘導できることを確認した.障害物がないケースにおいての群ロボットの誘導を実現できただけでなく,障害物が存在するケースにおいては音の回折現象を利用することで,障害物を回り込む動きを自然と実現できたことは興味深い結果だと言える.さらに,異なる周波数の音を同じ空間に重ね合わせ,ロボットがその音を聞き分けることで広範囲のロボットの誘導に成功した.これは複数音源による音場の共創,制御が実現できたことを示唆している.本研究では,多数の自律移動体(エージェント)群が存在する空間に意図的に場を創り,場を制御することで,自律移動体群のナビゲーションを実現することを目指した.この目的を達成するために,シミュレーションを用いて場の創成法を解析し,音を用いた実機検証に取り組むことで,場の設計法とロボットのコントローラの設計法の具体例を示した.実機検証においては,群ロボットの誘導,障害物が存在するケースにおける障害物を回り込む動きの実現,さらには異なる周波数の音の聞き分けによる広範囲のロボットの誘導に成功した.

これは,場の制御によるロボットナビゲーションの実現,さらには音場の共創が実現できたことを示唆している.場の創成・制御に基づく大規模移動体の陰的誘導を目的として,場の創成における理論的な考察をより深めていく.主として場の動的な変化,いわば場のリアルタイムな“形状変化"に伴い,ロボット群の振る舞いがどのように変化するのか解析する.場の形状変化をもたらす要因としては,「1.力学系における渦心点(center),鞍点(saddle)という場の幾何形状の変化をもたらす対象を導入すること」,また,「2.場を創る対象を動かすこと」などが挙げられる.そこで,本年度はリアルタイムに場を作り変え,場によって群ロボットを適切に誘導するための理論構築にまず取り組む.ポイントは大規模移動体と場を創る対象の速度比,および各移動体が場の状態を観測するレートだと考えられることから,この点を重点的に解析する.実機実験では,場を創成するデバイスを音,光など様々検証していく.同時に,それらを検出できるロボット群を10台程度試作する.環境状況に応じて適したデバイスが異なることが予想されるため,屋内・屋外においてロボット群を用いて実機実験を行いつつ,理論・実験双方向からのアプローチによって実世界に適応しうる場の制御に基づく大規模移動体の陰的誘導論を構築する.28年度が最終年度であるため、記入しない。制御工学28年度が最終年度であるため、記入しない。
テストが教師と学習者に及ぼす影響－テスト観に着目して－

昨年度までに,テストの実施目的・役割に対する認識であるテスト観に着目し,学習者の持つテスト観によって学習者の学習動機や学習方略の使用傾向が異なることを示してきた。本年度では,教師のテスト運用方法によって学習者のテスト観がどのように異なるかをみることで,テストの効果的な利用法について検討を行った。テスト運用方法については,テストの実施目的や評価基準を生徒に理解させる取り組みであるインフォームドアセスメントと,テスト内容に着目した。中学生・高校生1358名(全10校)を対象に質問紙調査を実施し,マルチレベル分析を行った。その結果,インフォームドアセスメントに関する取り組みを教師が行っていると認知する学習者や,テストで出題される問題の実用性が高いと認知している学習者ほど,肯定的なテスト観を持ち,教科能力を測っているとは思えない問題が出題されていると認知する学習者ほど,否定的なテスト観を持つ傾向にあることが示された。また,学習者のテスト観を変容させると同時に,学習改善を促す働きが期待されるテストとして,認知診断テスト(Cognitive Diagnostic Assessment)に着目した。認知診断テストとは,アトリビュート(attribute)と呼ばれる,ある教科や単元などの学習内容を理解するのに必要な認知技能・知識の習得度を測定するためのテストである。認知診断テストを利用し,達成すべき学習目標やそれらの達成度,学習改善すべき内容を明確にすることで,学習改善を促進できる可能性を示した。テストと学習行動の関わりについて,「テストの実施目的・役割に対する学習者の認識」であるテスト観に着目して研究を行った。まず,テスト観と学習方略との関連について評価する上で,テストへの動機づけの一側面として考えられる,テストを受けることに対して接近するか回避するかという2つの動機を媒介要因としたモデル構成を試みた。その結果,「テストは学習の改善に活用するためのものであり,また学習のペースメーカーとなる」というテスト観を有する学習者ほど,テスト接近傾向の高さを媒介して,適応的な学習方略を用いることが示唆された。一方,「テストは学習を強制させるものだ」と認識している学習者は,テスト接近-回避傾向を介さず,学習方略に対して直接的に影響を与えていることが示唆された。さらに,上記の因子間の関係が,有能感の高低によって影響を受ける可能性を検討するために,有能感を調整変数とした,多母集団同時解析を行った。その結果,変数間の関連については群間で大きな違いはみられなかった。従って,有能感の高低にかかわらず,適切なテスト観を形成することで,効果的な学習行動が促進される可能性が示唆された。適切なテスト観を形成することの効果については,中学2年生を対象とした数学の実験授業で検討した。そこでは,評価基準と自己改善の指針が明確になるように,ルーブリックを学習者に提示した。その結果,ルーブリックを提示された群は,ルーブリックが提示されずに答案に対して具体的なコメントが与えられた添削群と比較して,「改善」テスト観(自身の理解状態を把握し学習改善に活用するためのものであるという認識)が高く,内発的動機づけや適応的な学習方略,テスト成績が促進されることが示された。以上のように,テストと学習行動の関連を明らかにするだけでなく,教育実践への示唆を提供したことから,本研究には学術的にも実践的にも意義があるといえる。引き続き,「テストの実施目的・役割に対する学習者の認識」であるテスト観に着目して研究を行った。まず,定期テストの勉強時に使用される学習方略と,定期テスト後の見直し行動を行う際に使用される学習方略の関係,及びこれらの方略使用とテスト観の関連について検討を行った。また,テスト観と方略使用の関係を媒介する要因として,テストを受けることに対して接近するか回避するかという2つの動機に着目した。高校生493名を対象に質問紙調査を実施し,解析を行った結果,テスト接近傾向の高い学習者ほど,適応的な学習方略を用いる傾向にあり,「テストは学習の改善に活用するためのものであり,また学習のペースメーカーとなる」というテスト観を有する学習者ほど,テスト接近傾向は高いことが示された。さらに,学習方略間の関連やテスト接近-回避傾向の影響を考慮しても,テスト観と学習方略には関連があることが示され,テスト観への介入の重要性が示唆された。次に,教師のテスト運用方法と学習者のテスト観の関連について検討した。また,これらの関連に,学校間差や個人差はほとんどみられず,一般化可能性の高い知見であることが示唆された。以上の研究は,テストと学習行動の関連を明らかにし,テスト運用方法について具体的な示唆を得た点で意義がある。

本年度では,教師のテスト運用方法によって学習者のテスト観がどのように異なるかをみることで,テストの効果的な利用法について検討を行った。テスト運用方法については,テストの実施目的や評価基準を生徒に理解させる取り組みであるインフォームドアセスメントと,テスト内容に着目した。中学生・高校生1358名(全10校)を対象に質問紙調査を実施し,マルチレベル分析を行った。その結果,インフォームドアセスメントに関する取り組みを教師が行っていると認知する学習者や,テストで出題される問題の実用性が高いと認知している学習者ほど,肯定的なテスト観を持ち,教科能力を測っているとは思えない問題が出題されていると認知する学習者ほど,否定的なテスト観を持つ傾向にあることが示された。また,学習者のテスト観を変容させると同時に,学習改善を促す働きが期待されるテストとして,認知診断テスト(Cognitive Diagnostic Assessment)に着目した。認知診断テストとは,アトリビュート(attribute)と呼ばれる,ある教科や単元などの学習内容を理解するのに必要な認知技能・知識の習得度を測定するためのテストである。認知診断テストを利用し,達成すべき学習目標やそれらの達成度,学習改善すべき内容を明確にすることで,学習改善を促進できる可能性を示した。研究目的の1つとしていた,「教師の信念が学習者に与える影響」については研究を実施することができなかったものの,その他の研究は順調に実施された。また,データを取り終えた研究を全て論文化できたことは,当初の計画以上の進展であったといえる。以上のことから,総合的な達成度を「(2)おおむね順調に進展している」と評価した。今後は学習者だけでなぐ,教師を対象とした調査を実施していく。教師の信念や指導方法の実態について検討できるよう,全国の公立中学校・高校のリストを基に多段抽出法を利用して調査対象を抽出し,質問紙調査を実施する。
小分子で駆動する－１リボソームフレームシフトとタンパク質の輸送局在制御への応用

本研究の目的は,「小分子で駆動する-1リボソームフレームシフト(-1PRF)とタンパク質の輸送局在制御への応用」である。本年度は以下の1を主に実施し,2の条件検討を行った。1化合物誘起型に改変したウイルス由来シュードノット配列を用いる-1PRFの制御:当研究室で独自に開発したNCT誘導体が,CGG/CGG配列を含む改変VPK(Variant pseudoknot of mouse mammary tumor virus)配列に結合してシュードノット構造を誘起すること,また,改変VPK配列を導入したmRNAに,-1PRFを介した融合タンパク質合成を誘導できることを最近明らかにした。しかし-1PRF効率が低く,最適化の必要があった。そこで,VPK配列と比べて高いフレームシフト効率が望めるSRV-PK (Simian retrovirus-1 pseudoknot)をNCT誘起型にした改変SRV-PKをデザインした。M-SRVa, M-SRVb, M-SRVdの三種類の改変SRV-PKについて,NCT結合に伴う二次構造変化をゲルシフトアッセイにより確認したところ,M-SRVbのみ二次構造変化が観察された。そこでM-SRVb配列を二種類のルシフェラーゼ配列の間に挿入したmRNAを作製し,NCT誘導体の添加による-1PRFへの効果を評価した。2ゲルシフトアッセイおよびFACSを利用した,化合物誘起型シュードノット配列の探索: -1PRFの効率を最大にするNCTn誘導体とRNA配列の組み合わせを得るために,セレクション法を適用する。本研究では,2-1ゲルシフトアッセイにより,化合物の結合に伴い二次構造が誘起されるRNA配列を分離・精製,濃縮する方法,および2-2 FACSによる配列探索を行うことにした。本年度は,2-1についてライブラリー調製条件の検討を行った。1化合物誘起型に改変したウイルス由来シュードノット配列を用いる-1PRFの制御:おおむね順調に進展している。"研究実績の概要"に示したように,新規にデザインした改変SRV-PKであるM-SRVbが,NCTの結合によりその二次構造が変化することが分かった。M-SRVb配列を二種類のルシフェラーゼ配列の間に挿入したmRNAを作製し,それを鋳型としてNCT誘導体の有無でin vitro翻訳反応を行い,NCTの-1PRFへの効果をデュアルルシフェラーゼアッセイにより評価した。その結果,NCTの添加に伴い-1PRF効率の低下が観察され,期待した二次構造を形成していないことが示唆された。そこで,新たにデザインしたM-SRVe, M-SRVf, M-SRVg, M-SRVh, M-SRViで同様のゲルシフトアッセイを行った結果,すべての改変SRV-PKで何らかの二次構造変化が観察された。今後はこれらの改変SRV-PKのさらなる評価を行う予定である。2ゲルシフトアッセイおよびFACSを利用した,化合物誘起型シュードノット配列の探索:やや遅れている。"研究実績の概要"に示した通り,2-1ゲルシフトアッセイにより,化合物の結合に伴い二次構造が誘起されるRNA配列を分離・精製,濃縮する方法についてライブラリー調製条件の検討を行った。その結果,ライブラリー調製の工程のひとつである"RNAライブラリーとアダプターDNAのライゲーション"の効率が予想していたより低く,また,逆転写,PCR等により目的の長さのDNA断片を増幅することができなかった。今後は,反応条件およびライブラリーのランダム配列長の検討などが必要であると考えられる。2018年度に得られた研究成果をもとに,新たにデザインしたNCT誘起型改変SRV-PK導入したmRNAについて,NCT誘導体の-1PRFへの効果を検証するとともに,シグナルペプチドの付加を介したタンパク質の輸送局在制御に応用する。また,セレクション法を用いた化合物誘起型シュードノット配列の探索については,ライブラリー調製の条件検討を行う(研究項目2-1)とともに,2-2 FACSによる配列探索に着手し,-1PRF効率を最大化する配列・化合物ペアの取得を目指す。2ゲルシフトアッセイおよびFACSを利用した,化合物誘起型シュードノット配列の探索: -

1PRFの効率を最大にするNCTn誘導体とRNA配列の組み合わせを得るために,セレクション法を適用する。本研究では,2-1ゲルシフトアッセイにより,化合物の結合に伴い二次構造が誘起されるRNA配列を分離・精製,濃縮する方法,および2-2 FACSによる配列探索を行うことにした。本年度は,2-1についてライブラリー調製条件の検討を行った。1化合物誘起型に改変したウイルス由来シュードノット配列を用いる-1PRFの制御:おおむね順調に進展している。"研究実績の概要"に示したように,新規にデザインした改変SRV-PKであるM-SRVbが,NCTの結合によりその二次構造が変化することが分かった。M-SRVb配列を二種類のルシフェラーゼ配列の間に挿入したmRNAを作製し,それを鋳型としてNCT誘導体の有無でin vitro翻訳反応を行い,NCTの-1PRFへの効果をデュアルルシフェラーゼアッセイにより評価した。その結果,NCTの添加に伴い-1PRF効率の低下が観察され,期待した二次構造を形成していないことが示唆された。そこで,新たにデザインしたM-SRVe, M-SRVf, M-SRVg, M-SRVh, M-SRViで同様のゲルシフトアッセイを行った結果,すべての改変SRV-PKで何らかの二次構造変化が観察された。今後はこれらの改変SRV-PKのさらなる評価を行う予定である。2ゲルシフトアッセイおよびFACSを利用した,化合物誘起型シュードノット配列の探索:やや遅れている。"研究実績の概要"に示した通り,2-1ゲルシフトアッセイにより,化合物の結合に伴い二次構造が誘起されるRNA配列を分離・精製,濃縮する方法についてライブラリー調製条件の検討を行った。その結果,ライブラリー調製の工程のひとつである"RNAライブラリーとアダプターDNAのライゲーション"の効率が予想していたより低く,また,逆転写,PCR等により目的の長さのDNA断片を増幅することができなかった。今後は,反応条件およびライブラリーのランダム配列長の検討などが必要であると考えられる。2018年度に得られた研究成果をもとに,新たにデザインしたNCT誘起型改変SRV-PK導入したmRNAについて,NCT誘導体の-1PRFへの効果を検証するとともに,シグナルペプチドの付加を介したタンパク質の輸送局在制御に応用する。また,セレクション法を用いた化合物誘起型シュードノット配列の探索については,ライブラリー調製の条件検討を行う(研究項目2-1)とともに,2-2 FACSによる配列探索に着手し,-1PRF効率を最大化する配列・化合物ペアの取得を目指す。研究を進めるにあたって必要に応じて研究費を執行したため,当初の見込み額と執行額は異なったが,研究計画に大きな変更はなく,前年度の研究費も含め,当初予定していた計画に沿って研究を進める。
乳がんのエストロゲン細胞膜受容体GPR30変異を持つ染色体導入Tgマウスの解明

エストロゲンの受容体は、核内受容体と細胞膜受容体に分類される。その作用は、核内受容体を介した遺伝子発現調節のみでは説明できないため、細胞膜受容体の探索が行われてきた。最近、細胞膜に存在するG protein-coupled receptor 30(GPR30)が発見され、予後の悪い卵巣・子宮ガンでその発現量に有意な増加や変異があることを見出した。GPR30の生理機能と疾患との関連性を明らかにするために、変異を持つ発現ベクターを用いたin vitro、in vivo解析を行う事を本研究の目的とした。まず、転写活性など生理的環境を整えるために正常型と変異型を安定に発現するBAC(bacterial artificial chromosome)ベクターの作製を行った。現在はこれらのBACベクターを用いたTgマウス作出に向けて維持管理中である。また、GPR30の生理機能を調べるために、Gタンパクの同定を行った。GPR30発現ベクターと種々のGタンパク発現ベクターを共発現させて、エストロゲン刺激時の細胞応答を測定することで、どのシグナル経路を介して作用するのかを調べた。今回用いたGタンパク発現ベクターは、刺激により活性化すると細胞内カルシウムを上昇させるキメラ型を用いた。つまり、fura-2を用いたカルシウムイメージングにより、GPR30がどのGタンパクを介しているのかが特定される。その結果、αサブユニットに分類されるGqを活性化することが示された。Gqは、ホスホリパーゼCを活性化しIP3を産生する。IP3によるカルシウム濃度変化により、血管収縮が制御される。閉経後のエストロゲンの減少とエストロゲン受容体GPR30発現の上昇が、どのように疾患に関与しているのか未解明な点が多い。本研究で明らかとなったGqを介したシグナル経路と病態との関連性を明らかにすることが今後の課題である。
HPV E4遺伝子産物による細胞周期制御異常に関する研究

E4による細胞増殖抑制機能我々は,HPV18由来のE4の発現が細胞増殖をG2/M期で停止する機能があることを報告している(J.Virol.76:10914-20,2002).このE4の作用が,NHFKnにおいてどのような機能を持つのかを検討した.NHFKnにレトロウイルスベクターを用いてE4を導入すると,HeLaやCV1で見られた強い抑制効果は認められなかったが,有意の増殖抑制効果が観察された.この細胞は正常細胞よりも分化刺激に対する反応性が高かった.皮膚モデル培養系に導入した場合でも,prematureな分化が起こることが観察された.E4による細胞増殖停止機能が,皮膚モデルにおいては分化誘導の促進に機能したことは非常に興味深い知見である.パピローマウイルスのウイルス複製は基底層部分では非常に弱く,分化が進むにつれて活性化され,ウイルス粒子は最終分化が起こる最表面部で大量に形成される.ウイルスは,まず細胞の分化プログラムを改編することで細胞増殖を活性化し,感染細胞のポピュレーションを高めており,このことが感染部位の過形成誘導に関連していると考えられる.次にウイルス複製のために積極的に細胞を分化誘導し,効率のよい子孫ウイルス粒子の産生を促進している可能性がある.前者の増殖活性化にはE7やE5の機能が,後者にはE4に機能が関わっていることが考えられ,これらの制御遺伝子の発現切り替えや量的な変化によって,分化特異的なウイルス複製を可能としているモデルが考えられた.ヒトパピローマウイルス(HPV)は上皮系細胞に感染し、上皮組織に過形成を引き起こす病原ウイルスである。よく知られた感染症としては疣贅やコンジローマがある。このウイルスの感染で特に問題となるのは、女性の生殖器官に感染した場合で、90%以上の子宮頚癌細胞でHPVのDNAが検出されることから、子宮頚癌の主な病原因子と考えられている。このウイルス感染症を理解し、その予防・治療法を開発することは人類の福祉に寄与するところが多い。HPVのコードするE4遺伝子産物は、ウイルスの生活環では後期課程に発現し、ウイルス複製や放出に関与していると考えられてきた。しかし、その生物機能はほとんど不明であった。今年度は、がんとの関連の強いハイリスク型と呼ばれるHPVを用いてE4の生物活性を検討した。その結果、E4は細胞増殖をG2/M期で停止する活性を有することを見出した。この機能はE4蛋白の中央領域に規定されており、これまでに報告されてきた機能ドメインとは異なることが分かった。また増殖停止した細胞では、多核細胞や巨核細胞が高頻度に出現し、E4の発現により染色体不安定性が亢進している可能性も示唆された。今後は、E4に関して見出されたこれらの機能の発現メカニズムを解明したい。E4による細胞増殖抑制機能我々は,HPV18由来のE4の発現が細胞増殖をG2/M期で停止する機能があることを報告している(J.Virol.76:10914-20,2002).このE4の作用が,NHFKnにおいてどのような機能を持つのかを検討した.NHFKnにレトロウイルスベクターを用いてE4を導入すると,HeLaやCV1で見られた強い抑制効果は認められなかったが,有意の増殖抑制効果が観察された.この細胞は正常細胞よりも分化刺激に対する反応性が高かった.皮膚モデル培養系に導入した場合でも,prematureな分化が起こることが観察された.E4による細胞増殖停止機能が,皮膚モデルにおいては分化誘導の促進に機能したことは非常に興味深い知見である.パピローマウイルスのウイルス複製は基底層部分では非常に弱く,分化が進むにつれて活性化され,ウイルス粒子は最終分化が起こる最表面部で大量に形成される.ウイルスは,まず細胞の分化プログラムを改編することで細胞増殖を活性化し,感染細胞のポピュレーションを高めており,このことが感染部位の過形成誘導に関連していると考えられる.次にウイルス複製のために積極的に細胞を分化誘導し,効率のよい子孫ウイルス粒子の産生を促進している可能性がある.前者の増殖活性化にはE7やE5の機能が,後者にはE4に機能が関わっていることが考えられ,これらの制御遺伝子の発現切り替えや量的な変化によって,分化特異的なウイルス複製を可能としているモデルが考えられた.
環境動態解析のためのハロゲン化ナフタレン分析法の高度化

本課題の目的は、塩素化ナフタレン(PCN)の環境動態を把握するため、二次元ガスクロマトグラフ質量分析計(GCxGC/MS)を用いて、全PCN異性体の詳細分離を実施することである。得られた成果は、全75異性体中73異性体の分離をGCxGC/MSで実現し、また本法を光分解後のPCN製剤に適用したことで異性体毎の動態解析およびリスク評価の高度化を実現したことである。さらに、新規環境汚染物質である臭素化ナフタレンへの拡張も可能であったため、これらの一斉分析だけでなく、類似物質分析への応用に繋がる基盤技術になると期待される。当該年度の研究内容は、塩素化ナフタレン(PCN)について、昨年度実施困難であった二四塩素化体の異性体に関して二次元ガスクロマトグラフ質量分析計(GCxGC/MS)を用いて得られた詳細な分離分析結果を解析し、異性体分離・定性情報を確定すること、及びPCN分析条件を臭素化ナフタレン(PBN)へ拡張することであった。二塩素化体及び四塩素化体に関しては、昨年度決定した一次元目に光学異性体分割カラム(中極性)、二次元目に高極性カラムを組み合わせた分析条件を若干変更することで、詳細分離を実現し、また当該異性体の定性も可能となった。この結果により、三塩素化体を除く異性体に関しては、これまで分離が困難であったダイオキシン類似の毒性値を持つ五塩素化体の異性体#52/60、六塩素化体の異性体#64/68、#66/67及び#71/72の分離に成功したことだけでなく、発生源特定のための指標として用いられる、市販製剤の主成分をなしている二塩素化体の異性体#5/6及び#7/11/12、四塩素化体の異性体#33/34/37及び#43/45の異性体組成を明確にできたため、リスク評価の高精度化、及びこれまでの発生源特定に関する報告結果の精査や発生源特定の高度化にも繋がった。我々の知る限り、二塩素化体及び四塩素化体の異性体の完全分離を報告した例はないため、非常に有用な研究成果であり、新たな知見を得るための要素技術になると考えられる。また本手法では、精密質量数が近接している安定同位体標識体(いわゆるラベル体)四塩素化PCNと二臭素化PBNの溶出位置が大きく異なり、相互に妨害物質にならなかったことを確認できたため、GCxGC/MSはより高精度なPCN/PBN一斉分析が可能な手法の一つであると考えられた。当該年度の研究内容は、塩素化ナフタレン(PCN)について、昨年度実施困難であった三塩素化体の異性体に関して二次元ガスクロマトグラフ質量分析計(GCxGC/MS)を用いて、異性体分離・定性情報を確定すること、及びその分析条件を製剤・環境試料等に適用して成分組成解析を実施すること、さらに未だ不足している臭素化ナフタレン(PBN)異性体を光化学反応を用いて合成することであった。三塩素化体に関しては、14異性体のうち12異性体の分離を確定できたため、全異性体の完全分離は困難であったが、結果として全75異性体中73異性体の分離を実現した。また、本法をPCN製剤であるHallowaxシリーズの分析に適用し、詳細な成分組成解析を実施したところ、なかでも研究協力者等からの協力により入手したHallowax水溶液の光分解実験前後の分析結果の解析から、紫外線強度の強い山頂付近ではPCNが脱塩素化し、低塩素化することが明らかとなった。特に、ダイオキシン類似の毒性を示す異性体が存在しない製剤Hallowax1051においては、光分解実験後の溶液中に毒性を示す五塩素化体の異性体#52/60、六塩素化体の異性体#66/67が脱塩素化により生成したことを確認した。得られた結果は、PCNに関するリスク評価及び発生源特定の高度化に繋がる成果と考えられる。また我々の知る限り、一般環境下(山頂)で水溶液状態で光分解後に毒性を示す異性体が脱塩素化で生成したことを報告した例はないため、非常に有用な研究成果である。PBNの合成に関しては、より良い光化学反応条件を確定できなかったため、合成手法の変更が必要となったが、市販の一部PBN異性体ではGCxGC/MSにより詳細分離が可能であったため、PCN/PBNの一斉分析を可能とする一つの手法であると考えられる。当該年度の研究内容は、一から八塩素化体の同族体を有する塩素化ナフタレン(PCN)の全75異性体について、二次元ガスクロマトグラフ質量分析計(GCxGC/MS)を用いた詳細な分離分析を実施することであった。