hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ストレスは創傷治癒を遷延させ、抗ストレス薬は治癒を促進させ得る

難治性病変のモデルとして作成した皮膚欠損創の上皮化速度についてはストレス負荷群では非負荷群と比較して遷延しており、マクロのデジタル画像上で差を認めた。組織学的には、創傷作成2週間後には、拘束ストレス負荷群の糖尿病マウスの創傷では、肉芽形成とコレステリン結晶が多く見られ、これらは治癒が遷延していることを裏付ける事実と考えられた。ストレス負荷群では、再生皮膚の膠原繊維の再構築や新生血管の密度なども劣ることを認めている。本研究では三段階の実験を設定し、最終的には「抗ストレス薬は拘束ストレスを受けない正常ラットの創傷治癒も促進する」ことを確かめることを目標としている。難治性潰瘍を合併する病態を前提としたため、糖尿病ラットの創傷治癒過程にストレスが与える影響と抗ストレス薬の効果を観察する実験を計画したが、文献や学会での情報と糖尿病ラットが当初見込みより高額であったことから、モデルを糖尿病マウスに変更した。また、予算内でより効率的に実験を行う目的と当初実験設備として利用を計画していた新潟大学附属の動物実験施設が修復工事中は使用困難となるため、教室内の一区画に実験室を整備し(別予算による工事)、実験に必要な器材を揃えた。実験室整備期間中にはマウスに投与するのに適した抗ストレス薬と投与量を決定した。また、本実験に先立ち、背部に作成する皮膚欠損創の再現性のある作成法と治癒過程の評価法を再検討し確立した。実験動物をマウスに変更した後、新潟大学動物実験倫理委員会への申請に際して、ストレス負荷方法再考の指摘を受けたため、予備実験でマウスの拘束器具を当初計画した金属製のストレスケージから、アニマルポケットに変更し、より愛護的な実験動物の拘束が可能となった。現在、研究の変更によりやや遅れが生じているが、第一段階の「拘束ストレスにより糖尿病マウスの創傷治癒が遷延するか」に取り組んでいる。本研究では、難治性潰瘍を合併する病態を前提としたため、糖尿病ラットの創傷治癒過程にストレスが与える影響と抗ストレス薬の効果を観察する実験を計画したが、文献や学会での情報から、糖尿病マウスに変更すること、また、予算内でより効率的に実験を行う目的と当初実験設備として利用を計画していた新潟大学附属の動物実験施設が修復工事中は使用困難となるため、教室内の一区画に実験室を整備し実験に必要な器材を揃えた。また、本実験に先立ち、背部に作成した皮膚欠損創の再現性のある作成法と治癒過程の評価法を再検討し、実験開始までに遅延が生じた。第一段階の「拘束ストレスにより糖尿病マウスの創傷治癒が遷延するか」については実験を終了し、傷面積の収縮(上皮化)速度についてはストレス負荷群では非負荷群とではマクロのデジタル画像上で有意差があり、拘束ストレスにより糖尿病マウスの創傷治癒が遷延することを認めた。また、当初予想していなかったが、除毛した部位の発毛にも差を生じていた。現在、組織学的にも皮膚再生(再生皮膚の厚さ、新生血管の密度など)はストレス負荷群で劣ることの確認を進めている。合わせて、「抗ストレス薬は拘束ストレスを受けた糖尿病マウスの創傷治癒を促進する」という次の課題に取り組んでいる。この2段階目の実験結果をまとめた上で、その成果を第23回形成外科学会基礎学術集会で発表予定である。研究に使用するラット、新潟大学附属の動物実験施設の利用法、部署内に設けた実験室の環境整備と効果的な活用法の再検討に時間を要したため、動物を用いた具体的な実験自体は予備段階にとどまった。初期目標である「拘束ストレスは糖尿病ラットの創傷治癒を遷延させるか?」について主に既存の実験設備と動物を利用した予備実験を開始し、必要な器材、具体的な実験の手順・進め方を確認したが、10匹をストレス投与による負荷群、残り10匹をコントロール群とする実験は、当初の実施計画通りには、前述の理由により進めることがができなかった。同じ理由で23年度内の実施計画であった、中期目標として掲げた、「抗ストレス薬は拘束ストレスを受けた糖尿病ラットの創傷治癒を促進するか?」についても未実施となった。動物実験の見合わせの期間中に、実験の進め方、特に投与する抗ストレス薬選択の再検討、投与法・投与量などの実際について改めて検討を行った。この再検討により、効果的かつ、より有意な結果が出るような実験が展開できるのではないかと予測している。また、動物実験の期間を極力集約して短縮することで経費の有効利用がなされると考えている。治癒過程の観測法および組織標本の作製法と評価法について研究分担者と協議を進め、最終目標である「抗ストレス薬は拘束ストレスを受けない正常ラットの創傷治癒も促進するか?」まで24年度内で結論を得るべく準備を進めている。

本研究では、難治性潰瘍を合併する病態を前提としたため、糖尿病ラットの創傷治癒過程にストレスが与える影響と抗ストレス薬の効果を観察する実験を計画したが、文献や学会での情報から検討した結果、糖尿病マウスに変更することになった。また、予算内でより効率的に実験を行うため改修中の新潟大学附属動物実験施設ではなく、教室内に実験室を整備するなどの諸準備に時間が掛かり、実験スケジュールの変更を余儀なくされ遅延が生じた。当初計画した自然発症型糖尿病モデルラットが、現在入手が困難な上、飼育するための動物実験施設利用期間の経費を再試算したところ、すべての実験を行なうのは予算的にも難しいことが判明した。モデルの見直しとともに、所属部署に実験室のスペースが整備されたのを機に、動物を飼育できる環境を整えた後に、実験を開始するのが、研究を進める上でも経費節約となると判断し、実験自体は初期目標である「拘束ストレスは糖尿病ラットの創傷治癒を遷延させるか?」に関しての予備実験にとどまった結果、研究目的の達成度に遅れが生じた。本研究では三段階の実験を設定しており現在、第一段階の「拘束ストレスにより糖尿病マウスの創傷治癒が遷延するか」に取り組んでいるが、引き続き残る以下の2点について平成25年度内に明らかにしたい。第二段階抗ストレス薬は拘束ストレスを受けた糖尿病ラットの創傷治癒を促進するか。基本的な実験手技は、第一段階と変わらないので実施に大きな困難はないと考えているが、抗ストレス薬が創傷治癒に有意差をもたらすか否かがポイントとなるため、必要に応じて、薬剤量や投与薬を変更して実験を反復する可能性がある。第三段階抗ストレス薬は拘束ストレスを受けない正常ラットの創傷治癒も促進するか。第二段階と同じく実験の手技は大きく変わらないので更に遅延を生じる可能性はないが、有意差を示せないこともあり得ると考えている。部署内の実験室での動物飼育の環境を速やかに整備するともに、モデル作成の具体的な進め方の効率性について再検討した結果を踏まえて、無駄なく動物実験を推進する。これにより24年度内に、初期目標である「拘束ストレスは糖尿病ラットの創傷治癒を遷延させるか?」、中期目標の「抗ストレス薬は拘束ストレスを受けた糖尿病ラットの創傷治癒を促進するか?」、および最終目標である「抗ストレス薬は拘束ストレスを受けない正常ラットの創傷治癒も促進するか?」まで24年度内に実験結果を導きたい。また、抗ストレス薬として投与する候補薬剤の効果を再検討し、有意な結果が出るよう有効な実験を展開する。創傷治癒の評価法の実際に関しては、最新知見を得るため、関連学会に出席して検証、必要に応じて見直しを行う。実験器具は概ね整備したため、具体的には実験に必要なマウス購入(本実験で最も費用を要する)と飼料・薬剤など消耗品の追加、実験への専門知識提供への謝金、研究成果発表に経費を使用したい。1.設備費として23年度に計上予定であった、実験器具(ラット手術用のハサミ、セッシ、電動バリカン、頭部固定装置、血糖測定器、ラット固定器、小型吸引器、ミニLEDライト・クリップオンライト、金網ストレスケージなど)の購入。2.消耗品費として、23,24年度使用予定であった実験用動物、動物飼育費、メス、糸、手袋、ガーゼ、シリンジ、薬品、ドレッシング材、統計解析ソフト、記録用電子媒体などの購入。また、動物の創傷治癒過程を観察・評価するための組織標本作製代の計上。
契約書面の機能・類型論的研究――「契約書面法」構築に向けての基盤整備として

当年度の活動は、昨年度までに実施済みの研究を補充し、フランス法との比較研究に関する知見を精密にすることを目的とするものであり、留保された予算も僅少であったため、多くの実績が見込まれるものではなかった。具体的には、昨年度に予定していた国外出張を行うことに加えて、パリ第1大学において研究報告(2019年2月4日)を行うことにより、比較法研究の内容を拡充することを試みた。いずれにおいても、日仏の両国において、近年の債権法改正を契機として附合契約・約款の法的取扱いを定める規定が民法典のなかに新設されたことから、それらについての調査と意見交換を行った。研究出張においては、主にフランス民法典1171条に関する意見交換を行い、研究報告においては、日本法に導入された定型約款に関する規定等を紹介し、これについての意見交換を行った。以上のほか、過年度の研究成果を前提とする論文執筆を進め、その一部を公刊した。当該論文においては、フランス担保法における「念書(lettre d'intention)」(フランス民法典2322条)の法的取扱いを包括的に考察した。具体的には、「念書」として交付される書面が法的効力を有するとされるのはどのような場合であるか、また、法的効力を有するとされた場合にどのような債務が発生するかを、フランス法における学説・判例の展開に即して論じた。本研究の成果は、念書の法的効力の有無に関する議論の分析において反映されている。本年度においては、本研究を遂行するために必要な準備的調査を進めることを計画し、(1)従前の研究成果を取りまとめ、(2)契約において書面が一定の機能を果たしている様々な場面を、わが国の現行法の諸規定に即して分析し、その類型化を図るための検討を進めてきた。これらのうち、(1)については、契約締結過程の法的規律を主題とする単著を公刊するとともに、情報提供義務論等についての考察を行い、若干の成果を公表することができた。さらなる考察を要する点は残ったものの、この点についてはおおむね計画どおりに研究を進めることができたと考えている。(2)については、電子的方法による意思表示につき、日本法における議論状況を整理する作業を行って概説(仏語)を執筆したうえ、裁判例に即して錯誤法理の適用に関する若干の検討をも行った。この問題については重要な先行研究が存在するものの、問題の所在さえ解明されていない点も少なくない。本年度の研究によって得られた成果は、今後の考察を深めるための端緒とはなり得ると考えている。ただし、本来予定していた現行法の網羅的検討については、不十分なところが残った。個別の法領域についての検討を進めはしたものの、考察対象として抽出した特別法の制定経緯・規律内容が多様であり、それらを整理・類型化するにあたってどのような分析視角を設定すべきかにつき、有効な作業仮説を定立することができなかったからである。そのため、2014年度終了時点では、次年度以降に予定していた外国法研究の一部を先行させ、方式主義を採用する各種規定をどのような観点から類型化することができるかを検証し、これによって日本法を整理・分析するための枠組みの設定するための検討を行っている。当年度においても、国内外の文献の考察によって研究を行った。当初の計画においては、各国の民法典に存在する方式規定を重点的に考察することを当年度の課題としていたが、その一部は昨年度中に行うことができたため、当年度は、昨年度中に行った比較法研究の成果を踏まえて、(1)不動産売買契約における証書作成の法的意義に関するフランス法の近時の判例の考察を通じて、昨年度中に行った研究を補充するとともに、(2)広告をはじめ、契約締結過程において交付される書面の機能に関する考察を行うことに注力した。(1)の研究に関しては、公署証書による契約の「反復」に関する議論状況を考察したが、現時点においては、既に知られているフランス法研究の成果を追試する程度の知見しか得られておらず、研究の完成にはなお調査の必要を感じている。(2)の研究においては、書面によってなされる表示が不特定多数人に向けられている場合に、そのような特性が、詐欺の成立や契約内容の確定が問題となる場面においていかなる意義をもつかを解明することを目指した。いずれの場面においても、従前、そのような特性が主題的に考察されることは必ずしも多くはなかったと考えられ、本研究の成果は、既存の法制度の適用において留意されるべき課題を明らかにする意味をもち得ると考えている。なお、その成果の一部は、後掲の論稿において公表することができたが、その内容はなお概略的なものにとどまっている。より詳細な内容は、現在執筆中の別稿において、2016年度以降に順次公表することを計画している。当初計画されていた網羅的な考察にはなお至っておらず、部分的には進捗の遅れがあるものの、予定した問題領域の一部については実現の目途が立ちつつあることから、全体としては上記のとおりに評価した。当年度においては、次のとおり、これまでの研究成果を統合しつつ、本計画において予定された研究を遂行した。(1)前年度に着手した「広告表示と契約」および「沈黙による詐欺」に関する研究の延長として、沈黙による詐欺に関する日本法の学説状況の考察を行い、論説として公表した。この論説において直接の検討対象とされたのは、詐欺における故意要件の機能であり、本研究の主題からは逸れるところがあるが、欺罔行為の態様を分析するにあたって、本研究を遂行する過程で得た知見を活用することができた。

その点で、この論説は、本研究の副次的な成果であると位置づけることができるものである。(2)これらの研究の進捗を踏まえて、従前の研究成果の見直しを行い、日本私法学会において報告を行った。本報告は、解釈論的の提言に重きを置いたつもりのものであるが、契約書面が契約締結過程において果たす機能に関する分析を含む点において、本計画のもとで遂行中の研究の中間報告としての側面を有するものである。なお、この考察は、次年度に公表することが予定されている日本法における「表示行為」概念の学説史研究によって補完される。(3)以上のほか、(a) 2016年に改正・施行されたフランス債権法を翻訳するための共同研究を行った。その過程で、一昨年度に行った外国法調査の成果を確認することができた。以上の共同研究からなる翻訳については、既に校正を終えており、2017年春に公表される予定である。(b)また、夏期には、日仏共同研究集会にて債権法改正を主題とする報告を行う機会をもった。(c)さらに、既に公表されていたフランス消費者法に関する翻訳を改訂して、書籍に収録するための作業を行った。【研究実績の概要】欄に記載したとおり、現時点における研究は、ややまとまりのないかたちで進められている。しかし、本計画そのものが広汎な領域に及ぶ基盤整備を予定したものであるため、そのように研究を進めることにも一定の理由があると考えている。当年度の研究を遂行する過程で、部分的ながらも所期の目的を達することができたところがあるため、本研究はおおむね順調に進展しているものと評価している。なお、当年度は国外での調査を行うことを予定していたが、次の二つの事情から断念した。第1に、フランス法の調査を行うことを予定していたが、本研究とは別の機会に多数のフランス人研究者が東京に招聘される機会があったため、現地に赴かなくても効率的に意見聴取等をすることができた。第2に、次年度より本研究代表者が在外研究を行うこととなったため、外国法研究は次年度の課題として繰り延べるほうが、計画全体の進行にとってむしろ合理的であると考えた。以上のことから、当年度に使用する予定であった予算の一部は、次年度に繰り越すこととした。本年度においては、前年度までの研究を進める過程で予定されていた課題に取り組むとともに、新たなテーマを設定し、比較法研究を拡充することに努めた。(1)本年度前半においては、昨年度の研究遂行中に予定されていたとおり、意思表示の解釈に関する研究の一環として、「表示(行為)」概念が民法学説においてどのように論じられてきたかを通時的に考察した。この検討は、日本法の学説史を再検討することを通じて、昨年度に公表された解釈論上の提言を補強する趣旨で行われたものである。その成果は、研究会において報告されるとともに、研究成果欄記載の論稿として既に公表されている。(2)本年度後半においては、2017年9月にフランス共和国(パリ第一大学)における在外研究を開始したことに伴い、フランス法の検討を中心的に行った。具体的には、2016年の債権法改正において導入された諸規定のうち、附合契約に関わる規律に関心を向け、特に次の各点に検討を加えた。(a)関連諸規定につき、改正法および追認法律の審議をめぐる議論を追尋すること、
唾液線腫瘍の新しいマーカーとしての胎児性Alkaline Phosphatase

唾液線のAlkaline-Phosphatase(Al-Pase)には, 2種類存在する. 1つは成人型の唾液線にみられ,多くは筋上皮細胞の細胞膜上に活性は存在する.されには種差があり,ヒトや犬には認められず,ラット顎下線に最も典型的な形で存在する.しかし,同じ〓歯類においても,マウス顎下線においては生後38週の酵素活性の発現の態度で著しく異なることが見出されたが,これはマウスにおいて筋上皮細胞の発生過程が2通りあり,線房部の他に顆粒細管部にも存在する為であると判明した.他の1つは,胎児型で胎児唾液線のTerminal tubule(終末部)の管腔側細胞膜上に認められるものであった.これは,ラットにおいては電気泳動性が成人型とは異なり,またその活性も胎生出生直前にピークが存在するアイソザイムと考えられた.更にこの胎児型は,種差をこえて存在するようであった.次の実験として,ヒト唾液線腫瘍(多形性線腫,線様養胞癌,ワルチン腫瘍,その他)を未固定の状態下で, Al-Pase活性をみたところ,介在相当部より太い導管系の管腔側上皮の細胞膜を上に認められた.ヒトでは筋上皮細胞に活性は陰性であるところから,これは胎児型Al-Paseと考えられた.しかし,活性は弱く腫瘍マーカーとして血液内に認められるか否かは現在のところ不明である.但し,腫瘍型により活性態度が異なることが,注目される.更に,水溶性レジン色埋を用いた新しいAl-Pase検出の方法(アルコール脱水を行なわず,K4M色埋による薄切々片上で顕鏡する)が考案され,その局在性は従来の方法に勝ると考えられた.唾液線のAlkaline-Phosphatase(Al-Pase)には, 2種類存在する. 1つは成人型の唾液線にみられ,多くは筋上皮細胞の細胞膜上に活性は存在する.されには種差があり,ヒトや犬には認められず,ラット顎下線に最も典型的な形で存在する.しかし,同じ〓歯類においても,マウス顎下線においては生後38週の酵素活性の発現の態度で著しく異なることが見出されたが,これはマウスにおいて筋上皮細胞の発生過程が2通りあり,線房部の他に顆粒細管部にも存在する為であると判明した.他の1つは,胎児型で胎児唾液線のTerminal tubule(終末部)の管腔側細胞膜上に認められるものであった.これは,ラットにおいては電気泳動性が成人型とは異なり,またその活性も胎生出生直前にピークが存在するアイソザイムと考えられた.更にこの胎児型は,種差をこえて存在するようであった.次の実験として,ヒト唾液線腫瘍(多形性線腫,線様養胞癌,ワルチン腫瘍,その他)を未固定の状態下で, Al-Pase活性をみたところ,介在相当部より太い導管系の管腔側上皮の細胞膜を上に認められた.ヒトでは筋上皮細胞に活性は陰性であるところから,これは胎児型Al-Paseと考えられた.しかし,活性は弱く腫瘍マーカーとして血液内に認められるか否かは現在のところ不明である.但し,腫瘍型により活性態度が異なることが,注目される.更に,水溶性レジン色埋を用いた新しいAl-Pase検出の方法(アルコール脱水を行なわず,K4M色埋による薄切々片上で顕鏡する)が考案され,その局在性は従来の方法に勝ると考えられた.今年度の第一の実験は、胎児顎舌下腺のAl-Paseについて酵素組織化学的に検討した。胎生16日のTerminal tubuleの管腔面の細胞膜上にすでに活性は存在しているが、微弱である。17日以降その活性は増強するが、活性の局在は18・19日および生後7日迄、同一部位であった。第二の実験は、マウス顎舌下腺の成熟型Al-Paseの存在とその様式についてである。マイスでは、成熟型Al-Paseの存在が考えられる筋上皮細胞に2種類あることがわかっており、腺房細胞と顆粒細管の夫々の基底部に存在するが、これらの発生分化に時間的なずれがある為、Al-Paseの出現の仕方がラットとは異なっている。尚、雌雄差の可能性も予備実験の段階では予想されており、かなり種々の因子がからんでいると推察される。ヒト唾液腺腫瘍、ヒト胎児では症例の集積が不足している為、未だ、はっきりしたことは言うことができない。
超高次デルタシグマ変調器を用いた高精度・高能率A/D変換器の開発

これまで実現されていない超高次のデルタシグマ変調器(ΔΣ変調器)を,ロバスト制御理論に基づいて理論的に設計する方法を構築した。ロバスト制御理論としては,μ設計法,およびスライディングモード制御理論を採用した。ΔΣ変調器の設計問題を,それぞれの制御理論によって解釈することができるように,ΔΣ変調器のシステム構成を再構築し,それぞれの制御理論を適用する際のパラメータ値の選択,評価関数の設定の最適化を含めたシステムの再構成を行った。構築した方法によって,1112次に至りしかも高い安定性と信号対量子化雑音比を有する超高次のΔΣ変調器を実現し,それを用いた高精度・高能率のA/D変換器の可能性を示した。本研究の目的は,これまで実現されていない超高次のデルタシグマ変調器(ΔΣ変調器)を,ロバスト制御理論に基づいて理論的に設計し,それを用いた高精度・高能率のA/D変換器を開発することである。数10次を超える超高次のΔΣ変調器がもし実現できれば,量子化ビット数がたとえ1ビットであっても,現実的な標本化周波数のまま高い信号対量子化雑音比(SNR)が得られ,しかも通常のマルチビット方式では不可能な広帯域信号のディジタル記録が,非圧縮でかつ伝送容量を増やすことなく可能となる。それにより,音響・映像信号を対象とした記録媒体・伝送経路のさらなる有効利用を図る。本年度は,ΔΣ変調器の設計に対して,ロバスト制御理論の一つであるμ設計法を効果的に適用するための理論的検討を行った。ΔΣ変調器における量子化器Qを線形利得としてモデル化し,それを加法的不確かさを有する制御対象とみなし,そしてΔΣ変調器におけるループフィルタはフィードバック制御器と位置づけた。これにより,ΔΣ変調器の設計問題を,制御対象の不確かさに対してフィードバックシステムの安定性を保ちつつ,信号周波数帯域内のSNRを大きくするようなループフィルタを求めるという,ロバスト制御問題として取り扱うことができるようにした。つぎに,μ設計法によって当該のロバスト制御問題を解くための手順を構築し,ΔΣ変調器の設計を簡単に実行することができるようにした。さらに,構築した設計手順に従って実際にΔΣ変調器の設計を行い,制御性能の評価を行って,μ設計法を使用する際のパラメータ値の選択,評価関数の設定の仕方についても,ある程度の目安を求めた。以上により,従来のような試行錯誤的な手法に頼らずに,簡便・迅速に性能の良いΔΣ変調器を設計することができるようになったと考えている。本研究の目的は,これまで実現されていない超高次のデルタシグマ変調器(ΔΣ変調器)を,ロバスト制御理論に基づいて理論的に設計し,それを用いた高精度・高能率のアナログ/ディジタル変換器(A/D変換器)を開発することである。数10次を超える超高次のΔΣ変調器がもし実現できれば,量子化bit数がたとえ1 bitであっても,現実的な標本化周波数のまま高い信号対量子化雑音比(SNR)が得られ,しかも通常マルチビット方式では不可能な広帯域信号のディジタル記録が,非圧縮でかつ伝送容量を増やすことなく可能となる。それを以て,音響・映像信号を対象とした記録媒体・伝送経路のさらなる有効利用を図る。本年度は,ΔΣ変調器の設計に対して,ロバスト制御理論の一つであるスライディングモード制御を適用するための理論的検討を行った。まず,ΔΣ変調器の設計問題をスライディングモード制御理論によって解釈することができるように,ΔΣ変調器のシステム構成を再構築し,当該の設計問題を,スライディングモード制御器を設計する問題に落とし込む作業を行った。つぎに,計算機シミュレーションを行い,構築した制御手法の妥当性を確認した。さらに制御性能の評価を行って,スライディングモード制御を使用する際のパラメータ値の選択,評価関数の設定の最適化を含めた制御システムとしての再構成を行った。それらの結果をもとに,実用化が可能な制御システムの規模と性能の関係を明らかにした。研究計画当初においては,当該年度に海外における国際会議での研究成果発表,およびField-Programmable Gate Array(FPGA)を用いたΔΣ変調器の試作システムの開発準備を行う予定であったが,ΔΣ変調器の設計にスライディングモード制御を適用するための理論的検討に時間を要したため,それらを十分に実施することができなかった。しかし,計画していた国内学会における研究成果発表1件は行うことができたため,ΔΣ変調器を設計するための理論定式化,および計算機シミュレーションによる各種設計パラメータのチューニングについては,おおむね順調に進捗しているものと自己評価している。本研究の目的は,これまでに実現されていない超高次のデルタシグマ変調器(ΔΣ変調器)を,ロバスト制御理論に基づいて理論的に設計し,それを用いた高精度・高能率のアナログ/ディジタル変換器(A/D変換器)を開発することである。それを以て,音響・映像信号を対象とした記録媒体・伝送経路のさらなる有効利用を試みた。本年度は,前年度に理論的検討を行ったスライディングモード制御のΔΣ変調器への適用方法について,さらなる改良を施した。ある既存のΔΣ変調

器のループフィルタにスライディングモード制御理論を適用し,最適制御理論に基づいたパラメータ行列による切り換え超平面を設計する手法と,出力値を2値とするスライディングモードコントローラを設計する手法を提案した。設計例として,5次のΔΣ変調器を設計し,既存のΔΣ変調器と同程度のSNRを保ちながら,入力振幅に対する安定性を拡大できた。さらに,これまで実現されていない次数となる12次のΔΣ変調器を提案手法によって設計・実現した。これにより,提案手法が高次ΔΣ変調器における安定化問題の有効な対策の一つであることを示した。また,高次ΔΣ変調器による音響信号の符号化伝送を用いた応用システムとして,動電型スピーカの線形・非線形歪みのロバスト制御システムと高次ΔΣ変調器とのトータルシステムの開発を行った。さらに,音響信号以外の信号の符号化伝送への展開研究として,無線信号を対象としたH∞制御理論によるバンドパス型高次ΔΣ変調器の設計手法の開発を行った。これまで実現されていない超高次のデルタシグマ変調器(ΔΣ変調器)を,ロバスト制御理論に基づいて理論的に設計する方法を構築した。ロバスト制御理論としては,μ設計法,およびスライディングモード制御理論を採用した。ΔΣ変調器の設計問題を,それぞれの制御理論によって解釈することができるように,ΔΣ変調器のシステム構成を再構築し,それぞれの制御理論を適用する際のパラメータ値の選択,評価関数の設定の最適化を含めたシステムの再構成を行った。構築した方法によって,1112次に至りしかも高い安定性と信号対量子化雑音比を有する超高次のΔΣ変調器を実現し,それを用いた高精度・高能率のA/D変換器の可能性を示した。研究計画時に想定していた研究目標を,完全には実現することはできていないものの,計画していた国内学会の研究成果発表1件を行うことはできたため,おおむね計画とおりに進展しているものと自己評価している。今後は,これまでに構築した2つの設計手法によって,超高次のΔΣ変調器の設計を試みる。目安として,20次のΔΣ変調器の実現を目標としたい。また,当該年度に十分実施することができなかった,Field-Programmable Gate Array(FPGA)を用いたΔΣ変調器の試作システムの開発準備を行い,FPGAを用いたΔΣ変調器の試作システムの作成にとりかかる所存である。さらに,音響・映像信号などのディジタル記録・伝送に一般的に使用できるようなA/D,D/A変換システムとして汎用化し,その物理性能を測定し,所期の性能が実現されているか確認するところまでを,今後の研究の推進目標としたい。音響工学今後は,ΔΣ変調器の設計に対して,ロバスト制御理論の一つであるスライディングモード制御を適用するための理論的検討を行う予定である。まず,ΔΣ変調器の設計問題をスライディングモード制御理論によって解釈することができるように,ΔΣ変調器のシステム構成を再構築する。つぎに,スライディングモード制御器を設計する際に必要となる各種パラメータの理論定式化を行う。μ設計法を適用したときと同様に,スライディングモード制御を使用する際のパラメータ値の選択,評価関数の設定の最適化を含めて,一般的な設計手順として整理し,誰でも簡便・迅速にスライディングモード制御理論によるΔΣ変調器を設計できるようにしたい。
セカンドメッセンジャー機能を有するイノシトール リン酸およびその類縁化合物の合成

1.D-ミオ-イノシトール1.4.5-トリリン酸(1)の全合成・ミオイノシトールに1-エトキシシクロヘキセンを作用させてジシクロヘキシリデン化合物を合成しこれに塩化ベンジルを作用させて3,6-ジベンジル体とし、これを部分加水分解して4.5位にフリーの水酸基をもつ化合物を得、これをアリル化した。これを加水分解して得られるラセミ体のジオールの光学分割を種々の光学活性化合物と反応させ対応するジアステレオマーの分離し易さをしらべた。試みたうちで最良であることがわかったメントキシアセチルクロリドを作用させてジアステレオマーを分割したのち、加水分解してジオールとした。このジオールに臭化アリルを作用させると1位のエクワトリアル水酸基のみが選択的にアリル化されることがわかった。塩化ベンジルを作用させて残った2位の水酸基をベンジル化した。次にアリル基を1-プロペニル基としたのち、塩酸で加水分解して2.3.6-トリベンジルミオイノシトールを得た。次にアニリノリン酸クロリドを作用させ次いで亜硝酸イソアミルを作用させてリン酸保護基を除去し、ついでベンジル基を接触還元脱離して目的とする光学活性I(1.4.5)【P_3】(1)を得た。2.ミオイノシトール2.4.5-トリリン酸(2)の合成3.6-ジベンジル-1-メントキシアセチル-4.5-ビス(メトキシベンジル)-ミオイノシトールにP【Cl_3】を作用させついでベンジルアルコールを作用させ酸化して2位にジベンジルホスホリル基を導入した。4.5位を水酸基としたのちレブリニル基で一方を保護しP【Cl_3】,BnOH,酸化法を用いて残りの水酸基をリン酸化した。脱レブリニル後、リン酸化をもう一度行いついでNaIを作用させてリン酸ジベンジルエステルの1つのベンジル基を除去し塩にし、つづいてアミノリスしてメントキシアセチルを除去し、最后にPd/cにて水素化分解して2を得た。
画期的核酸デリバリーキャリアを用いたmicroRNA-145による膀胱癌治療

我々は今までmicroRNA (miR)-145がヒト膀胱癌で発現が低下していることを報告している。また、進行性膀胱癌患者の組織中のmiRNAアレイの結果、miR145が治療抵抗群の患者検体でより低下することを確認している。そこで本研究において膀胱内注入の方法でmiR-145量を回復させることで膀胱内での癌細胞の発育を抑えることを証明する。実はmiRNAは癌種によってそれぞれ低下するmiRNAのサブセットが特異的であることが知られていて、今まで感度と特異度共に30%程度しかない膀胱癌診断に用いる尿細胞診を大きく凌駕する診断マーカーとなる可能性がある。miRNAは膀胱癌を含めた泌尿器癌において発現が正常組織に比較して変質していることが示されている。個々のmiRNAは膀胱癌の発生過程においても多種の細胞内パスウェイを制御することが知られている。治療抵抗性となった膀胱癌を制御する特定のmiRNAの発現プロフォールを同定し、それらの組み合わせを用いて膀胱癌の生存を予測することを本研究で目指した。候補となるmiRNAsの検索にはアグレッシブ癌と非アグレッシブ癌の組織を3D-Gene miRNA labeling kitを用いて比較検討した(Toray, JAPAN)。生存指数モデルを作成するために、9つのmiRNAsをCancer Genome Atlas (TCGA)データベースを通して検討した[TCGA Data Portal [https://tcga data.nci.nih.gov/tcga/tcgaHome2.jsp]]。MiRNAの発現データと生存の有無、ステージ、グレードを含む84検体の膀胱癌の臨床データを検討した。カプランマイヤーとログランクテストを用いて2つのグループ間で生存比較を行った。今後は、低酸素状態に置かれた膀胱癌細胞で逆説的にmiR145を中心とした腫瘍抑制性microRNAが上昇し腫瘍細胞の増殖を抑制し、プラチナ製剤の併用が低酸素ストレスを増強させ実臨床で治療を成し得ない免疫学的チェックポイント阻害薬不応性の患者のプラチナ製剤の効果を増強させることを実験学的に目指す。miRNAの中和療法は、中和効果が十分ではなく癌治療には応用が難しい。膀胱癌で発現が低下しているmiRNAの同定と、その内因性の発現量を凌駕するmiRNAの回復が癌治療には合目的である。抗腫瘍効果を有するマイクロRNA (miRNA; miR)である“anti-oncomiRs"の一つmiR-145が膀胱癌のモデル動物に治療効果を有することを示した。具体的には、ヒト膀胱癌同所異種移植モデルを確立し、miR-145の経尿道的投与による癌治療モデルの確立を試みた。まず、In vitroモデルとして培養細胞253J B-VにmiR-145をトランスフェクションしその効果をMTTアッセイ、western blotting、Hoechst33342染色、wound healing assayで評価した。さらにIn vivoモデルとしてヒト膀胱癌同所異種移植モデルを麻酔下に開腹したマウス膀胱に移植することで確立した。miR-145の経尿道的膀胱内注入療法の効果をその後に評価した。In vitroでは253J B-V細胞へのmiR-145のトランスフェクションによってアポトーシス誘導と細胞の移動能の抑制が観察された。Western blottingではc-Myc、socs7、FSCN1、E-cadherin、β-catenin、catenin δ-1の発現が低下することが明らかとなり、PI3K/AktとErk1/2 signaling pathwaysは相補的なリン酸化が確認された。In vivoモデルの結果としてmiR-145の経尿道的注入を施行されたヒト膀胱癌同所異種移植マウスでは76%の腫瘍増殖抑制が観察され、コントロール群に比較して優位な生存の延長が観察された(p = 0.0183 vs. control)。研究協力者の助言や実質的な助けを得て、順調に研究は進んでいる。アグレッシブ癌と非アグレッシブ癌の組織を3D-Gene miRNAlabeling kitを用いて比較検討した(Toray, JAPAN)。マイクロRNAアレイを通して臨床サンプルから9つのmiRNAsの発現異常が見い出せた。このmiRNAsの発現様式は膀胱癌患者の生存を予測することが示された。Micro-RNA (miRNA)は膀胱癌を含めた泌尿器癌において発現が正常組織に比較して変質していることが示されている。

実はmiRNAは癌種によってそれぞれ低下するmiRNAのサブセットが特異的であることが知られていて、今まで感度と特異度共に30%程度しかない膀胱癌診断に用いる尿細胞診を大きく凌駕する診断マーカーとなる可能性がある。miRNAは膀胱癌を含めた泌尿器癌において発現が正常組織に比較して変質していることが示されている。個々のmiRNAは膀胱癌の発生過程においても多種の細胞内パスウェイを制御することが知られている。治療抵抗性となった膀胱癌を制御する特定のmiRNAの発現プロフォールを同定し、それらの組み合わせを用いて膀胱癌の生存を予測することを本研究で目指した。候補となるmiRNAsの検索にはアグレッシブ癌と非アグレッシブ癌の組織を3D-Gene miRNA labeling kitを用いて比較検討した(Toray, JAPAN)。生存指数モデルを作成するために、9つのmiRNAsをCancer Genome Atlas (TCGA)データベースを通して検討した[TCGA Data Portal [https://tcga data.nci.nih.gov/tcga/tcgaHome2.jsp]]。MiRNAの発現データと生存の有無、ステージ、グレードを含む84検体の膀胱癌の臨床データを検討した。カプランマイヤーとログランクテストを用いて2つのグループ間で生存比較を行った。共同研究先から入手するナノポリマーキャリアを用いた実験を今後は進める。今後は、miRsの組み合わせでの尿路上皮癌の生存予測をより現代の臨床に近いものにするために、免疫関連分子の挙動と連動するmiRsに組み合わせを見出すこととする。今後は、低酸素状態に置かれた膀胱癌細胞で逆説的にmiR145を中心とした腫瘍抑制性microRNAが上昇し腫瘍細胞の増殖を抑制し、プラチナ製剤の併用が低酸素ストレスを増強させ実臨床で治療を成し得ない免疫学的チェックポイント阻害薬不応性の患者のプラチナ製剤の効果を増強させることを実験学的に目指す。
構音動態の多元的観測とその臨床応用に関する研究

構音に関与する生体信号は異質なものが多く、それらを同時に記録、解析することは極めて困難である。また構音器官の運動は、実現される音響現象と、筋電図で代表される運動指令との中間に介在すると考えられ、この3つのレベルを同時に観測することが発話現象を解明するためには必須であると考えられる。然るにこれらの生体から得られる生理学的データは質的に異なり同一の媒体に記録することが困難であった。本研究においては初年度に質的な異なる多次元の生体信号を同時に記録処理が行えるシステムを完成させた。生体信号を非侵襲的に導出する装置として超音波断層装置を中心としてVelotrace、筋電図、光位置検出装置などを用いた。硬口蓋の形状を直接座標値化して出力する装置を考案して超音波断層装置では計測し得ない声道の構造を画像化して計測を行った。正常構音者については異なる言語(東京語、大阪語、中国語)におけるアクセントの生成機構について観測を行い胸骨舌骨筋がアクセントの「下げ」に関与していることを明らかにした。この事実と歌唱時の調節機構とは若干ことなることが証明され、同じ基本周波数の下げの機構に異なるストラテジーが有り得ることが示唆された。発話速度を変化させたときの音響現象と構音動作との関連について検討され、これについても個人間の違いがあることが判明した。病的例については、複数の構音器官の運動に以上を認める例(脳出血後遺症の不随意運動)について多元的な観測が行われ、その結果を患者にfeed backすることによって発話運動の改善が見られた。以上の観測結果を臨床的にどの様に利用するかの多くの部分は今後の検討にかかっているが、少なくとも本研究からは非侵襲的な手段を用い生体信号を抽出しそれを解釈し易い形に変換し患者に提示することによって治療の効果が上がることが確認された。発話機構の生理学的観測には,発話される音声と共に,種々のモードの異なるデータ(例えば,筋電図,dynamic palatography,空気力学的データ,画像情報など)が同時に記録されることが必要である.このような多元的な記記を能率よく行うために,本年度は,まず質的に異なる多次元の生体信号を同時に記録処理が行えるシステムを完成させた.音声信号の如く,高い周波数成分を持つものから,顎運動のように時定数の比較的大きなものまでを想定し,最大10KHzの標本化周波数を,チャンネル毎に任意に分配する方法によって実現した.研究代表者らは,構音動態を観測するため超音波断層法を用いてきた.この方法は舌の観察には適しているが,計測の基準となる口蓋など複数の構音器官の動きを同時に観測することは原理的に不可能である又,超音波画像は探息子の位置・角度に依存しているため,その位置情報を画像情報と共に記録する必要がある.本研究においては,光位置検出装置(PSD)を用いて探息子の位置情報を出力し,多次元生体信号処理装置を用いて超音波画像を修正標示する可能性が示唆された.時間的に同期させるためにはVTRのフレームバルスをトリガーとして標本化パルスを発生させることによった.超音波による舌の影像化と共に口蓋形態を非侵襲的に計測するシステムをつくり,予備的に少数の正常例についてのデータ収集を行った.今後,不特定多数の被験者について計測を行い,構音動態の正規化の基礎データとする予定である.Velotraceによる軟口蓋運動と,超音波断層法による舌動態の観測を同時に行い,鼻音/非鼻音構音時の時間関係をあきらかにした.

発話速度の違いによる構音動作の変化をみるため,本年度は,音響面から,フォルマント軌跡の違いについて考察した.舌の動態との関連が示唆され,今後の課題であると考えられた.本年度は,主として計測システムの完備を行った.昨年度において稼働を開始した多次元生体信号処理装置は、信号の質に応じて入力のための標本化周波数を選ぶというものである。本年度は使用に際して必要となるソフトウェアーの整備を行った。音響現象と共に観測の対象となる舌、軟口蓋、顎についての計測装置の整備考案を行った。舌については従来より当施設において用いている超音波断層法によった。軟口蓋については非浸襲的に動態を観測する装置としてVelotraceに改良を加え、更に硬口蓋の形態を直接座標値化して計算機に入力する計測法を考案した。頚の運動及び他の構音器官の動きとの対応付けには光位置検出装置(PSD)を用いた。正常構音者における観察は東京方言話者、大阪方言話者、北京語話者について主にアクセントの生成について観測を行い、従来明確ではなかった胸骨舌骨筋の関与を明らかにした。この研究の延長として歌唱時における胸骨舌骨筋および声門下システムの関与について知見が得られた。更に正常構音者が発話速度を変化させたときの構音動作の変化と実現される音響現象との関係について検討が加えられた。病的な症例の検討として、複数の構音器官の運動性の異常を持つ症例に対し舌、軟口蓋の運動を同時に記録し病態の解析を行った。この知見をもとに限られた症例に対してではあるがbiofeedbackの手段としてVTAを介して治療に利用しある程度の効果があることを確認した。失語症に伴う発語失行についても観測が行われ、本症状の病態が音響と構造動作の療法の面から検討された。以上の観測結果を臨床的にどの様に利用するかの多くの部分は今後の検討にかかっているが、少なくとも本研究からは非浸襲的な手段を用い生体信号を抽出しそれを解釈し易い形に変換し患者に提示することによって治療の効果が上がることが確認され、biofeedbackの有効性が示唆された。
戦時・戦後期における啓蒙運動とメディア

戦時・戦後(占領)期に出版された印刷紙芝居の全貌を把握するため、残存する紙芝居の収集作業を実施した。調査したのは、掛川市内の篤志家の遺族宅に保存されていた印刷紙芝居192点、大阪国際児童文学館の印刷紙芝居113点、名古屋柳城短大所蔵の印刷紙芝居43点等である。また、当時の雑誌『教育紙芝居』『紙芝居』を調査し、記事目録と紙芝居の目録を作成した。上記調査と総合し、戦時期については、ほぼ全容が解明できた。1.静岡県の篤志家の家に保存されていた紙芝居の調査・撮影約190点の存在が確認され、七、八、九、十の四ヶ月(延べ五回)にわたる調査を実施し、その全てをデジタルカメラで複写することができた。全国的に見ても、これだけの量をまとまって保存している機関はなく、きわめて貴重な史料群であることが確認された。撮影の過程で目録を作成し、活用した。また、当時、実際に紙芝居を見た疎開児童からの礼状、絵等、新聞記事も保存されており(いずれも撮影済)、個人の活動とはいえ、それなりの規模を持った動きだったことが理解された。2.名古屋柳城短期大学の所蔵紙芝居の調査同短期大学では、幼児教育の立場から、紙芝居を多く保存している。戦時・占領期のものは約60点に及ぶ。これらも十月、十二月の二回の調査で、かなりの部分を撮影することができた。3.大阪国際児童館の紙芝居調査同館も紙芝居のコレクションで知られる。調査の結果、当該期のものは約100点あることが確認され、その一部を電子複写によって収集した。4.年度末に研究協力者全員と連絡会を開催し、今年度の統括・来年度の調査研究について議論した5.撮影した紙芝居の文字部分を電子化する作業に着手した(11点が終了)。予算の関係から全点の実施は不可能だが、ある程度の数が揃えば、計量的な作業も可能となるものと思われる。6.参考文献を購入し、研究代表者・分担者・協力者との間で、研究の現状に対する理解を共有することができた。I史料の確認と撮影研究協力者と協力し、大阪国際児童館所蔵の紙芝居を複写・収集した。研究協力者と協力し、早稲田大学演劇博物館所蔵の雑誌『教育紙芝居』『紙芝居』を調査、必要部分を複写した。上記『教育紙芝居』『紙芝居』の記事目録を作成した。同史料の記事から、当該期に出版された紙芝居の目録を作成し、データベース化した。この作業によって、当時の紙芝居の出版状況を確認し(1938年から1945年までに刊行された紙芝居は、のべ670点が確認された。これは、従来の研究で推計されていた点数を大幅に上回る)、収集した紙芝居の位置づけを確認することができた。本研究が主対象とした史料群(掛川市の篤志家遺族宅に保存されていたもの)は量的にも大規模であり、かつ他の機関や上記データベースにも見つけることができない紙芝居も存在する、貴重なものである。IIメディア史・言論統制史的側面若干の刊本史料を購入・複写により収集した。III文学的側面昨年度実施した紙芝居の文字部分の電子データへの書き起こしを参考に、テーマや用語など、文学的立場からの分析方法を検討した。また、紙芝居の梗概作成と分類を試験的に実施した。IV連絡会の設置と研究会における報告調査の途中で発生した課題等について、研究代表者・分担者・協力者の意見交換が出来る連絡会を二回開催し、調査に関する相互の認識を深めた。その成果の一部は、研究代表者と協力者によって、2012年3月24日の九州史学研究会近現代史部会にて報告された。Vデータベース等の成果は静岡県立大学『国際関係・比較文化研究』に掲載する予定である。
種々のアミノ酸を配位子とした金錯体の合成，構造解析と担持金ナノ粒子調製への応用

粒子径が数nm以下の微小な金ナノ粒子の特性を応用する研究が広まっている。しかし,コロイド溶液よりも実用に適した担持金ナノ粒子の調製法は,前駆体が塩化金酸にほぼ限られていることが原因で,ナノ粒子材料の機能の一端を担う担体の選択が制限されるという課題がある。そこで,本申請では担体の有する種々の特性に適した,簡便で低コストな金ナノ粒子固定化法を確立することを目標とする。そのために,分子構造の自由度の高いアミノ酸を配位子とした金錯体を新たに合成し,これを前駆体として用いる。アミノ酸の官能基によって担体ー前駆体間の相互作用を最適化し,金の粒子径を制御することを目的とする。
スカラーセクターとフレーバー構造から探るニュートリノ質量起源

ニュートリノは微小な質量を持っているが、標準模型の枠内では質量を持つことができず、拡張模型を考える必要がある。ニュートリノに質量を持たせる機構の一つとしてシーソー機構が知られているが、特に、ニュートリノ質量を輻射補正によって生成する輻射シーソー模型では、標準模型に含まれるヒッグス場の他に新たなスカラー場が導入されることが多い。本研究では、2つのSU(2)シングレットスカラー場と3世代の右巻きニュートリノを含む輻射シーソー模型について研究を行った。模型には2つのZ_2離散対称性が課されており、それにより新粒子のうち最低2つの中性粒子が暗黒物質候補となりうる。ここでは特に、実スカラー粒子と複素スカラー粒子、最も軽い右巻きニュートリノの3種類の粒子が暗黒物質となる場合について議論した。ヒッグス粒子を介して標準模型粒子に対消滅をするスカラー暗黒物質については、近年の直接探索実験により、質量や相互作用の大きさにますます厳しい制限が課せられている。本研究では、こうした暗黒物質の実験やレプトンフレーバーの破れを探る実験などに矛盾せずに、暗黒物質の残存量やニュートリノ質量が説明できる可能性があることを示した。さらに、暗黒物質の将来の直接探索実験による検証可能性や、太陽に捕獲された暗黒物質の対消滅から生成されるニュートリノの検出可能性などについても議論を行った。その結果、複素スカラー暗黒物質については、将来の直接探索実験で検出される可能性があることなどが示された。29年度が最終年度であるため、記入しない。ニュートリノ質量を生成する機構として、ループレベルで質量を説明する輻射シーソー機構が近年活発に議論され、多くの模型が提案されている。様々な検証方法によってこれらの模型のうちどの模型が確からしいかを選別していくことは、今後の重要な課題であると考えられる。本研究では、模型に含まれる新しいスカラー粒子の湯川相互作用行列に注目し、模型の選別方法の可能性を議論した。標準模型の粒子に加えてSU(2)_L一重項や二重項、三重項のスカラー粒子を含むニュートリノ質量生成機構は、スカラー粒子の湯川相互作用行列の構造によって、ニュートリノがマヨラナ粒子の場合は8つ、ディラック粒子の場合は18の機構にそれぞれ分類される。本研究では、各機構に対して、レプトンフレーバーを破る荷電レプトンの崩壊(cLFV崩壊)とレプトンフレーバーを破るヒッグス粒子の崩壊(hLFV崩壊)を議論した。もしこれらの過程が実験によって測定されれば、それは標準模型を超える新物理の存在を示すものである。hLFV崩壊(h→μτ)の分岐比は、LHCでは将来的に0.01%の感度で測定が可能だと期待されている。これに加えてcLFV崩壊実験からの制限を考慮した結果、我々は、LHCでhLFV崩壊が観測されたならば、分類した模型のうち、マヨラナニュートリノ質量を生成する模型は全て棄却されることを示した。また、ディラックニュートリノ質量を生成する模型に関しても、その多くが棄却されることを示した。研究成果を論文にまとめ、日本物理学会や研究会において研究発表を行った。これまでに提案されている具体的なニュートリノ質量生成模型を用いて、そのスカラー構造とフレーバー構造から模型の検証を行っていく。
絶縁基板上グラファイト層間化合物集積化技術の開発とデバイス応用

本研究は、これまで学術的な物性研究の興味の範疇に留まっていたグラファイト層間化合物のデバイス応用に向けた、絶縁基板上へのグラファイト層間化合物の集積化技術の確立を目的としている。独自に開発した金属蒸気を触媒として用いたCVD法を用いて絶縁基板上に直接成膜した厚膜グラファイトに各種原子を層間挿入した層間化合物基板を作成し、電気特性などの物性を評価する。更に、層間化合物を用いた平面型電子放出デバイスを試作し層間化合物を用いた新しいデバイス応用を実証することも目的としている。最終年度は、最終目標である減圧熱CVD法で成膜したグラフェンへの金属ドーピングによる層間化合物の形成と低仕事関数化を試みたが、保有する熱CVD装置ではアルカリ金属蒸気が、石英管の非加熱部に拡散し析出してしまい、層間化合物を形成することが困難であることが判明し、低仕事関数化はできなかった。一方で、グラファイト/酸化膜/半導体積層構造の平面型電子放出デバイスから放出される電子のエネルギーを分析したところ、放出した電子は、グラファイトの仕事関数より2 eV程度高いエネルギーを有していることが判明した。これは、グラファイト/酸化膜/半導体積層構造の平面型電子放出デバイスの電子放出特性は、上部グラファイト電極の仕事関数に依存しないことを意味しており、上部グラファイト電極を層間化合物にする必要が無いことが判明した。これまで、平面型電子放出デバイスから放出される電子のエネルギー損失の多くは絶縁層である熱酸化膜での電子散乱により生じると考えられていたが、実は上部電極での電子散乱の寄与が支配的であり、グラファイト電極にすることで電子散乱が抑制され、電子放出効率が飛躍的に向上したことが分かった。これまで学術的な物性研究の興味の範疇に留まっていたグラファイト層間化合物のデバイス応用に向けた、絶縁基板上へのグラファイト層間化合物の集積化技術の確立を目的としている。独自に開発したGa蒸気触媒CVD法を用いて絶縁基板上に直接成膜した厚膜グラファイトに各種原子を層間挿入した層間化合物基板を作成し、電気特性、熱伝導率等を評価する。更に、層間化合物を用いた新しいデバイス応用を実証することを目指す。初年度は、Ga蒸気触媒CVD法を用いて石英基板上に厚膜グラファイト成膜の条件だしを行った。キャリアガスの流量を減らすことで、グラファイト成膜速度が向上することが分かった。また、水素ガスの導入量によってグラファイトの結晶性や成膜速度を制御可能であることを明らかにし、石英基板上への厚膜グラファイトの成膜条件を見出した。次に、デバイス加工に向けて、グラファイト基板のフォトリソグラフィーと酸素プラズマエッチングによるパターニング条件の探索を行った。更に、成膜したグラファイト基板に真空加熱処理を施すことにより、グラファイト基板の仕事関数が減少することをケルビンプローブ顕微鏡測定により明らかにした。デバイス応用として、本手法を用いて仕事関数を低下させたグラファイト電極を用いた、グラファイト/酸化膜/半導体積層構造の平面型電子放出デバイスを試作し評価したところ、従来型の金属/酸化膜/半導体積層構造の平面型電子放出デバイスを比較して、電子放出効率と電子放出密度が1000倍向上することを明らかにした。石英基板上への厚膜グラファイトの成膜技術を確立し、更に真空加熱によりグラファイトの仕事関数を低下させることができることを見出し、今年度の目標を達成できた。更に、層間化合物を用いた新規デバイスを試作し層間化合物を用いた新しいデバイス応用を実証する。今年度は、グラファイト膜の仕事関数のグラファイト膜成膜手法依存性を調査した。グラファイト成膜手法は大気圧熱CVD、減圧熱CVD、プラズマCVDの3種類で行った。大気圧熱CVDとプラズマCVDでは、初期のグラファイト膜の仕事関数が、減圧熱CVDと比較して高いことが分かった。また、真空加熱による仕事関数の低下も減圧熱CVDが顕著であり、大気圧熱CVDとプラズマCVDでは仕事関数の低下はわずかであった。これらのグラファイト膜を用いて、グラフェン/酸化膜/半導体積層構造の平面型電子放出デバイスを試作したところ、減圧熱CVDを用いて試作した平面型電子放出デバイスでは、電子放出効率が約50%まで向上することが分かり、従来の平面型電子放出デバイスと比較して1万倍の特性向上を達成した。減圧熱CVDによって成膜したグラファイトは大気圧熱CVDやプラズマCVDで成膜したグラファイトと比較して、膜厚分布にも優れ、結晶性も良好であるため、黒鉛層間化合物形成のための基材として適していることが分かった。グラファイト層間化合物の基材となるグラファイト基板成膜手法を確立することができた。更に、この手法を用いてグラファイト/酸化膜/半導体積層構造の平面型電子放出デバイスを試作し、電子放出効率を従来素子と比較して1万倍以上向上することができた。上記により本研究課題はおおむね順調に進展していると判断した。