hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ニュートリノ振動研究の飛躍的発展

このため、前置検出器の中心装置となる水チェレンコフ装置の基本性能を現存するK2K実験の水チェレンコフ測定器のシミュレーションプログラムと解析プログラムをもとに詳細に検討し、1000トンの全体積で、直径50cmの光電子増倍管を1平方メートルに2個用いた検出器は基本的にスーパーカミオカンデと同じだけの、電子ニュートリノ測定のバックグラウンドしかないこと、また、ニュートリノ振動が起こる前のミューニュートリノスペクトルの測定も十分精度よくできることが判明した。ただし、1000トンの測定器はスーパーカミオカンデに比べればはるかに小さく、高エネルギーミューニュートリノ反応で生成されたミューニュートリノは測定器を突き抜けてしまい、そのエネルギーが測定できない。このため、水チェレンコフ測定器の後方にミューオンの飛程を測定できるカウンターの検討を行い、その基本仕様を決定した。それはおおよそ、8m×8mの断面を持つ鉄板の間に粒子の飛跡を検出するプラスチックカウンターからなる検出器で構成され、全体の厚さは5m程度(鉄板の厚さは約3m)となる。これと平行して、現存するスーパーカミオカンデの大気ニュートリノデータの解析を進めてきた。特に、ニュートリノ振動の確率がサイン関数で変化し、その際最初に振動確率が最大になる距離/エネルギーを初めて決定して、ニュートリノの質量の2乗の差の精密決定を行った。また、未だ未発見の電子ニュートリノとタウニュートリノ間の有限な混合角に関して何らかの兆候が無いかを精力的に調べている。また、K2K実験のデータを用いて、未発見の電子ニュートリノとタウニュートリノ間の有限な混合角に制限を与えた。2009年実験開始が予定されている大強度陽子加速器とスーパーカミオカンデを用いたニュートリノ振動実験のための前置検出器の検討を引き続き進めた。この実験では、未だ未発見の電子ニュートリノとタウニュートリノ間の有限な混合角の発見(これはミューニュートリノ中に電子ニュートリノが現れる現象として観測される)と、ミューニュートリノとタウニュートリノ間の混合角と質量(の2乗の差)の精密測定を行う。このため、前置検出器にはニュートリノ振動が起こる前のミューニュートリノスペクトルの精密測定と、電子ニュートリノ測定のバックグラウンドがスーパーカミオカンデと同じであることが求められる。このため、前置検出器の中心装置となる水チェレンコフ装置の基本性能を現存するK2K実験の水チェレンコフ測定器のシミュレーションプログラムと解析プログラムをもとに詳細に検討し、最大の性能を発揮するためには、K2Kのように直径50cmの光電子増倍管を70cmおきに設置した検出器より、直径20cmの光電子増倍管を28cmおきに設置した検出器のほうがよいとの結論になった。この測定器ではスーパーカミオカンデと同じだけの、電子ニュートリノ測定のバックグラウンドしかなく、電子ニュートリノのバックグラウンドを十分10%以内の精度で測定できることが判明した。これは要求される性能を満たしている。また、水チェレンコフ測定器では測定できない陽子を測定したり、電子ニュートリノのフラックスを測定するなど水チェレンコフ測定器の性能を補う目的で、液体アルゴン測定器の可能性の検討をヨーロッパやアメリカのグループと共に開始した。
音声・音楽識別技術に関する基礎的研究

本研究は,TVやラジオの放送音声のように,音声や音楽,その他の音が混入した音響データに対して,音声や音楽の時区間を自動的に識別し,その結果をメタデータ(本来のデータに付加的に与えるデータ)として付与することを目的としている。現在に至るまで,依然として音声・音楽識別に対する決定的な手法が見出されていないことを鑑みて,有用な特徴量の検討,識別手法(アルゴリズム)の検討,実データ(放送音源など)に対する検証,の3つの論点について明らかにすることを目指す。研究最終年度の本年度は,有用な特徴量の検討として,前年度に検討した音響信号中に支配的に現れる周波数成分の追跡手法に加えて,信号の瞬時位相成分の時間変化に着目し,基礎的な音カテゴリ識別実験および短音節・連続単語に対する音声認識実験を通して,その有用性および識別性能を検討した。さらに,音声・音楽識別のためのアルゴリズムの検討として,混合ガウス分布や隠れマルコフモデルなどを利用した統計確率的モデルについての実験および評価を行うとともに,新たにニューラルネットワークと隠れマルコフモデルをハイブリッドに組み合わせたTRAPsモデルに関する検討を行った。これらの実験的検討により,音声・音楽識別,音カテゴリ識別,および音声認識に関するいくつかの新しい知見を得た。当初の研究計画で挙げた論点のうち,有用な特徴量の検討,識別手法の検討の2つについて,目標をほぼ達成し得たものと考える。研究成果の一部は,音声言語技術に関する国際会議および日本音響学会講演論文集などに発表した。現在まで,依然として音声・音楽識別に対する決定的な手法が見出されていないことを鑑みて,有用な特徴量の検討,識別手法(アルゴリズム)の検討,実データ(放送音源など)に対する検証,の3つの論点について明らかにすることを目指す。研究初年度の本年度は,まず,基礎実験に用いるためのデータとして,既存の音声および音楽のデータベースを収集し,実放送音源としでTVやラジオの音声を収録した。評価のため,データの一部に目視で情報内容に関するラベル付けを行なった。このラベル付けは,音声か音楽かのみならず,男声と女声の区別,音楽ジャンル(クラシック,ポピュラーなど),複数音源の重畳なども考慮して行なった。次に,音声と音楽およびそれらの細分化カテゴリを識別するのに最も有効な音響特徴量として,スペクトル形状に基づく静的特徴と時間変化を表現できる動的特徴の両方について検討した。特に,楽音に特徴的に現れる音高成分に着目し,音響信号中の支配的な周波数成分を検出・追跡し,歌声と音声と音楽とが重畳した場合にも有用な特徴量について検討した。研究成果の一部は,音声言語処理技術に関する国際会議および電子情報通信学会技術研究報告,日本音響学会講演論文集などに発表した。現在に至るまで,依然として音声・音楽識別に対する決定的な手法が見出されていないことを鑑みて,有用な特徴量の検討,識別手法(アルゴリズム)の検討,実データ(放送音源など)に対する検証の3つの論点について明らかにすることを目指す。研究2年目の本年度は,まず,昨年度に引き続き,基礎実験に用いるためのデータ収集およびラベル付けを行った。音声と音楽およびそれらの細分化カテゴリを識別するのに最も有効な音響特徴量として,スペクトル形状に基づく静的特徴と時間変化を表現できる動的特徴の両方について検討した。特に,楽音に特徴的に現れる音高成分に着目し,音響信号中の支配的な周波数成分を検出・追跡し,歌声や音声と音楽が重畳した揚合にも有用な特徴量を検討・提案した。次に,音声・音楽識別アルゴリズムとして,混合ガウス分布モデルおよび隠れマルコフモデルなどの統計・確率的モデルの利用について検討した。同時に,モデルのカテゴリを細分化(音楽における楽器やジャンルによるモデルの区別)した実験も行い,いくつかの新しい知見を得た。研究成果の一部は,音声言語処理技術に関する国際会議および日本音響学会講演論文集などに発表した。
自動車用オートマチックトランスミッションにおける飛躍的振動低減技術の確立

自動車のさらなる燃費向上の実現に伴い,ATでは様々な振動問題が新たに発生している。本研究では,振動問題の発生メカニズム解明および防止対策を検討することを目的としている。トルクコンバータ内のダンパ部におけるばねの断片線形特性により,1/2次分数調波振動が発生する。基礎となる1自由度系モデルに対して,理論および実験の両面から各パラメータの影響を調査することにより,発生メカニズムおよび防止対策を確立することができた。また,振り子型動吸振器の非線形振動についても実車モデルにおいてメカニズム解明を完了した。また,遺伝的アルゴリズムを活用した,新たな振動低減手法を提案できた。震災を契機としたエネルギー問題の高まりから,近年の自動車の燃費向上が急務となり,自動車業界では,ディーゼル化,省気筒数化,高負荷低回転域からのロックアップなどが競争的に推進されている。その一方で,エンジンの高出力化に対するニーズも高い。このような開発動向により,エンジンの爆発による下限振動数が低下したり,トルク変動が増大化している。そのため,オートマチックトランスミッション(AT)の振動を低減する最適設計が複雑化するとともに,分数調波振動等の新たな非線形振動が多発している。本研究では,それらの問題を解決するため,遺伝的アルゴリズムを用いたATの飛躍的振動低減を図る最適設計法を確立すること,および多発している非線形振動の発生メカニズムを解明しその防止対策を確立することを目的としている。平成27年度は,主に実機ATで発生する分数調波振動のメカニズム解明と基礎実験装置の設計・製作・実験を行った。また,ATの振動低減に対する最適化を図るため,遺伝的アルゴリズムのプログラムの基礎構築を行った。具体的な成果は以下のとおりである。1.非線形振動に対する多段型断片線形特性の最適設計に関しては,実機のシステムパラメータの同定および多段型断片線形特性の最適化に関するプログラミングや数値計算を完了した。2.分数調波振動の発生原因解明および防止対策検討のための基礎実験装置の設計・製作に関しては,基礎実験装置の設計・製作を完了するとともに,基礎的実験を開始し,その成果を,APVC2015(ベトナム)およびD&D2015(弘前市)で発表した。3.遺伝的アルゴリズムの構築に関しては,プログラムの基礎構築を完了した。4.平成28年度以降に実施予定であった,新たな自動車用ATの振動低減手法に関して,先行して特許出願を行った(特願2015-226653)。平成27年度は,遺伝的アルゴリズムを用いた自動車用オートマチックトランスミッションの有害な振動を飛躍的に低減させるための最適な設計手法および非線形振動の発生メカニズムと防止対策を確立することを目的としている。平成27年度は,1.非線形振動に対する多段型断片線形特性の最適設計,2.分数調波振動の発生原因解明および防止対策検討のための基礎実験装置の設計・製作,および3.遺伝的アルゴリズムの構築を目標として研究を実施した。1に関しては,数値計算用パラメータの決定を完了し,断片線形系で発生する分数調波振動について,数値計算プログラムの作成を完了し,切り替え点間の角度範囲や剛性比の影響ついて,防止対策としての提案を行うことができた。2に関しては,実験装置の設計・製作を完了し,基礎実験を開始した。その結果,分数調波振動を再現することができた。その研究結果を,APVC2015およびD&D2015で発表した。3に関しては,遺伝的アルゴリズムの基礎プログラムを作成し,動作確認をすることができた。当初の計画では,平成28年度以降に実施予定であった,新たな自動車用ATの振動低減手法に関して,自動車用AT会社および鹿児島大学と共同で先行して特許出願を行った(特願2015-226653)。以上の結果から,平成27年度の目標はほとんど達成できているため,評価は,「おおむね順調に進展している」とした。東日本大震災を契機としたエネルギー問題の影響で,自動車業界では,省気筒数化,ディーゼル化,高負荷低回転域からのロックアップなど様々な分野で燃費向上に関する研究開発が行われている。一方では,高出力エンジンに対するニーズが高い傾向にある。自動車用オートマチックトランスミッション(AT)では,それらのニーズに対応するにあたり,様々な振動問題に直面している。そのため,複雑化した自動車用ATの最適設計手法の開発や,分数調波振動などの非線形振動への対応が急務となっている。本研究では,それらの問題を解決するため,遺伝的アルゴリズムを用いた自動車用ATの飛躍的振動低減を図る最適設計法を確立するとともに,多発している非線形振動の発生メカニズムを解明し,その防止対策を確立することを目的としている。平成28年度は,主に,基礎実験装置による分数調波振動のメカニズム解明と防止対策の検討,最適設計を実現するための遺伝的アルゴリズムの開発および振り子型動吸振器の最適設計について研究を実施した。具体的な成果は以下の通りである。1.基礎実験装置における分数調波振動の発生メカニズムの解明と防止対策について,基礎実験を完了した。この研究成果をD&D2016(宇部市),自動車技術会秋季大会2016(札幌市)およびMOVIC & RASD 2016(イギリス)で発表した。2.自動車用AT実機の分数調波振動に関して,断片線形特性の多段化による防止対策について,理論的に検証し,防止対策の提案を行った。その成果をMOVIC & RASD 2016(イギリス)で発表した。3.モード解析を考慮した遺伝的アルゴリズムの開発を完了した。

4.振り子型動吸振器の最適設計について理論解析モデルの構築を完了し,数値計算を開始した。本研究は,自動車用オートマチックトランスミッションの有害な振動を飛躍的に低減させるための最適設計手法および非線形振動のメカニズム解明と防止対策の検討を目的としている。平成28年度は,1.基礎実験装置による分数調波振動のメカニズム解明と防止対策の検討,2.最適設計を実現するための遺伝的アルゴリズムの開発,3.振り子型動吸振器の最適設計についての研究を目標に研究を実施した。1に関しては,基礎実験を完了するとともに,実機に対する分数調波振動の解析と対策も実施した。それらの成果を国内学会2件,国際学会2件で発表した。さらに,結合共振に関するモデル化と研究発表も行った。2に関しては,モード解析法を用いた最適設計にとどまらず,新たなトルクコンバータ要素を考慮した遺伝的アルゴリズムによる最適設計を提案することができた。3に関しては,振り子型動吸振器の最適設計について理論解析モデルの構築を完了し,数値計算を開始した。以上の結果から,平成28年度の目標はほとんどが達成できているため,評価は,「おおむね順調に進展している」とした。近年,自動車業界では,エネルギー問題の高まりから燃費向上が大きく叫ばれるようになっており,業界では,エンジンの燃焼方式の改良や軽量化だけでなく,ディーゼル化,省気筒数化,高負荷低回転域からのロックアップなどの方式が採用されている。一方では,高出力エンジンへのニーズも高い。自動車用オートマチックトランスミッションでも,そのような開発動向にともなう新たなシステムを開発しているが,その機構の複雑さゆえに,エンジンの爆発振動に起因した分数調波振動等の新たな非線形振動が多発して問題となっている。本研究では,自動車用ATの飛躍的振動低減を図る最適設計法を確立するとともに,多発している非線形振動の発生メカニズムを解明し,その防止対策を確立することを目的としている。研究成果は,以下の通りである。1.ロックアップダンパに多段断片線形ばねを用いた分数調波振動の対策について,基礎実験装置の改良を行うことにより,実験的に検証を行うとともに,実験機を対象とした理論解析を完了した。その結果,断片線形ばねを多段にすることで,分数調波振動を抑制できることがわかった。2.分数調波振動の防止対策の一環として,基礎実験装置に動吸振器を装着するための実験装置を製作した。分数調波振動を抑制するための動吸振器の最適設計について,動吸振器の減衰比と固有振動数に着目して,実験的に有効性を確認できた。また,同装置に対する理論解析を実施し,分数調波振動を抑制するための最適設計手法の検証を行った。3.振り子型動吸振器に対する解析モデルを用いて,自動車用ATの振動を低減するための最適な振り子型動吸振器の設計手法に関して理論解析を実施した。その結果,自動車用ATで発生する異常振動が振り子の非線形性によって生じることを理論的に確認できた。その研究成果を国際学会ICSV24で発表した。
難治性がん疼痛の概日変動メカニズムを基盤にした鎮痛標的分子の探索

がん細胞が神経に浸潤した場合、モルヒネなども奏効しない難治性疼痛(神経障害痛)が発症し、患者のQOLを著しく低下させるが、その疼痛強度には概日性の変動が認められる。本研究では腫瘍の浸潤によって誘発される神経障害痛の概日変動のメカニズム解明と難治性がん疼痛の治療標的分子の探索を目標に検討を行った。その結果、概日時計と疼痛を繋ぐ因子の同定に成功し、同定した因子の機能を阻害することで、痛みを緩和できることが明らかになった。これらの結果は概日時計による病態の日内変動の制御メカニズムの解明が、新規の治療標的分子の探索において有用であることを示唆している。「痛み」は、がん患者が経験する最も困難な苦痛であり、その発症率は進行期で90%にまで達する。本研究では腫瘍の浸潤によって誘発される神経障害痛の概日変動のメカニズム解明を通じて、難治性がん疼痛の治療薬開発に向けた基盤研究を行う。本研究目的に則し、当該年度は以下の3項目について検討を行った。(1)がんによる神経障害痛の概日リズム形成部位・細胞の特定(2)体内時計(時計遺伝子)と神経障害痛をつなぐ分子を同定(3)上記分子の治療標的としての評価その結果、神経障害痛の概日リズムは神経およびグリア細胞レベルにおいて生じていることが明らかとなり、その制御因子として副腎皮質ホルモン(グルココルチコイド)が重要な役割を担っていることを見出した。マイクロアレイによる解析の結果、グルココルチコイドによる神経障害痛の概日リズム制御は、ステロイド応答性のリン酸化酵素を介して引き起こされていることが明らかとなり、本リン酸化酵素活性を阻害することで神経障害痛の概日変動がなくなることを示唆する所見を得た。前年度(平成24年度)までの研究において、神経障害痛の概日リズムは神経およびグリア細胞レベルにおいて生じていることを明らかとし、その制御因子として副腎皮質ホルモン(グルココルチコイド)が重要な役割を担っていることを見出していた。また、マイクロアレイによる解析の結果、グルココルチコイドによる神経障害痛の概日リズム制御はステロイド応答性のリン酸化酵素を介して引き起こされていることを明らかにし、本リン酸化酵素活性を阻害することで神経障害痛の概日変動がなくなることを示唆する所見を得た。そこで、当該年度は以下の2項目を達成するための検討を進めた。(1)標的分子の活性を阻害するシーズ化合物の同定(2)標的分子の阻害剤を疼痛患部へ集積させるDDSの開発データベースを検索した結果、神経障害痛の概日リズム形成を担うステロイド応答性リン酸化酵素には既存の阻害剤が存在することが分かった。そこで、本阻害剤を神経障害痛が発症したマウスに投与したところ、疼痛の一時的な緩和が認められた。また、脊髄後角を対象として免疫組織染色によって、本酵素は神経細胞よりもアストロサイトに高発現していることが明らかになった。一方、平成24年度における研究成果から「同定したステロイド応答性のリン酸化酵素が神経障害痛に関わるどの分子をリン酸化しているのか」という新たな課題も出現していた。そこで、上記検討項目に加え、質量分析法によって「ステロイド応答性のリン酸化酵素の基質タンパク質の同定」も試みたが、その基質は同定できたものの、神経障害痛と関連あるタンパクの同定には至らなかった。(1)がんによる神経障害痛の概日リズム形成部位・細胞の特定。(2)体内時計(時計遺伝子)と神経障害痛をつなぐ分子を同定。(3)上記分子の治療標的としての評価平成25年度までの検討において、神経障害痛の概日リズム形成には脊髄グリア細胞内に発現する副腎皮質ホルモン作動性のリン酸化酵素が重要な役割を担っていることを報告していた。昨年度(平成26年度)に実施した実験において、上記の因子に加え、がん細胞内に発現するケモカインもがん性疼痛の概日リズム形成に関与していることを見出した。そのため、本ケモカインのがん細胞内における発現リズム形成メカニズムについて検討したところ、分子時計を形成する時計

遺伝子の一部が、本ケモカインの転写制御に関与していることが明らかになった。また、同定したケモカインの受容体阻害薬を担がんマウスに投与したところ、疼痛の有意な緩和が確認された。26年度が最終年度であるため、記入しない。疼痛学26年度が最終年度であるため、記入しない。本年度の研究では以下の3項目を計画しており、目的はほぼ達成された。(1)がんによる神経障害痛の概日リズム形成部位・細胞の特定(2)体内時計(時計遺伝子)と神経障害痛をつなぐ分子を同定(3)上記分子の治療標的としての評価本研究計画では、平成24年度まで以下の項目(1)(3)を、平成2526年度までに項目(4)(5)の実施を計画しており、平成25年度においては、項目(4)(5)を達成するための基盤となるデータを得ることができた。(1)がんによる神経障害痛の概日リズム形成部位・細胞の特定(2)体内時計(時計遺伝子)と神経障害痛をつなぐ分子を同定(3)上記分子の治療標的としての評価(4)標的分子の活性を阻害するシーズ化合物の同定(5)標的分子の阻害剤を疼痛患部へ集積させるDDSの開発.26年度が最終年度であるため、記入しない。本年度における検討項目が計画通りに達成できたことから、次年度以降は当初の計画どおりに以下の項目について実験を遂行する。(1)標的分子の活性を阻害するシーズ化合物の同定(2)標的分子の阻害剤を痔痛患部へ集積させるDDSの開発。一方、本年度の研究成果から「固定したステロイド応答性のリン酸化酵素が神経障害痛に関わるどの分子をリン酸化しているのか」という新たな課題も出現した。そこで〓記の推進方策に加え、新な治療標的分子を探索することを目的としで「ステロイド応答性のリン酸化酵素の基質分子の同定」も試みる予定である。前年度(平成25年)までの研究によって、神経障害痛の概日リズムは脊髄アストロサイトに発現するグルココルチコイド応答性リン酸化酵素を介して引き起こされることを明らかにしたが、本酵素の活性を充分に阻害できる有効な低分子化合物の同定までには至ってない。従って、平成26年度も引き続き標的分子の活性を阻害する化合物の同定を行っていくとともに、アストロサイトへの薬物の移行を促すドラックデリバリーシステム(DDS)の開発にも取り組む予定である。低分子化合物の同定については、標的分子の活性を定量化できるin vitro評価系を構築し、化合物ライブラリーを利用することで、より広範な化合物のスクリーニングを行う。また、アストロサイトに対するDDSの開発については、細胞膜上に発現する分子を選択的に認識できるペプチドまたは抗体を探索・作成し、リポソームの表面に標識した輸送担体の作成を試みる。最終的には同定した低分子化合物を作成したアストロサイトを標的とするリポソーム製剤内に封入し、神経障害疼痛を発症したマウスに投与することで、その効果を検証する。一方、平成25年度までの研究において、グルココルチコイド応答性リン酸化酵素の活性化はアストロサイトから疼痛を誘発する生理活性物質の遊離を促進することを見出した。そこで、メタボローム解析によって本低分子の同定を行い、アストロサイトから遊離における概日変動と障害を受けた神経細胞に対する作用機序についても検討を行う。
刷込みを受けるゲノムドメインの境界の構造と機能

ゲノム刷込みを受ける哺乳類の遺伝子はクラスターを形成しており、刷込みドメインと呼ばれる機能単位が存在する。しかし個々のドメインが如何にして規定されているのか、ドメイン間の干渉が如何にして遮断されているのか不明である。そこでマウス第7染色体遠位部にある刷込みドメインのセントロメア側の境界(H19-L32mrp遺伝子間領域)を対象として、ドメイン境界を遮断する機構を調べ、以下の成果を得た。1.まずこの境界領域の全構造を決定し、刷込みを受けずかつ翻訳されない転写物Nctc1を同定した。2.ヒト-マウス間の塩基配列比較により境界領域内に合計10箇所の保存された配列があることが判明したので、個々の配列を検定用ベクターに接続してトランスジェニックマウスを作成した。その結果、10箇所のうち7箇所はそれぞれ特有の組織で働く組織特異的エンハンサーであることが分かった。3.L23mrpがこれらのエンハンサーを利用できないのは境界配列(インスレーター)があるためかプロモーター・エンハンサー不適合によるのかを区別するためトランスジェニックマウスを用いて調べたが、予想に反してL23mrp自身のプロモーター効果が非常に強かったため、エンハンサーの効果の有無の判定が困難であった。4.まとめると、この領域には翻訳されない転写物や組織特異的エンハンサーのクラスターがあることが分かり、これらのユニークな特徴からグロビンLCRと同様な境界決定を行っている可能性が示唆された。ゲノム刷り込みを受ける遺伝子はゲノム上でクラスターを作り、そこでは複数の遺伝子に及ぶ制御機構が働いている。本研究では刷り込みを受ける遺伝子のクラスターをゲノムドメインのモデルとして捉え、とくにドメインの境界を決める機構に的を絞って研究している。平成10年度は、刷り込みドメインと通常のドメインの境界があるマウスH19/L23mrp遺伝子間領域を対象として、以下の成果を得た。(i)まず「境界配列」や「インスレータ(遮断配)」の存在をトランスジェニックマウスで検定するため、検定用ベクターを構築した。すなわちH19遺伝子、lgf2遺伝子、L23mrp遺伝子のプロモーター下にlacZレポーター遺伝子を接続してマウスに導入したところ、H19やlgf2のプロモーターがエンハンサー依存的に発現することが分かり、検定用ベクターとして有用であることが確かめられた。(ii)マウスH19/L23mrp遺伝子間領域に刷り込みを受けない転写単位Nctc1が存在することを見つけ、その結果「境界」はH19/Nctc1間のおよそ20kbの中にあることが分かった。(iii)このマウス領域に対応するヒト由来のコスミドクローンを単離し、その全塩基配列およそ40kbを決定した。得られた配列をマウスの配列を比較したところ、H19/L23mrp遺伝子間領域に合計10箇所の保存された配列があることが分かり、そのうち7つが組織特異的エンハンサー活性をもつことが明らかになった。残りの3つの保存配列のいずれかが「境界配列」または「インスレータ(遮断配列)」としての機能をもつ可能性があり、上記ベクターを用いて解析中である。ゲノム刷り込みを受ける哺乳類の遺伝子はクラスターを形成しており、刷込みドメインと呼ばれる機能単位が存在する。しがし個々のドメインが如何にして規定されているのか、ドメイン間の干渉が如何にして遮断されているのか不明である。そこでマウス第7染色体遠位部にある刷込みドメインのセントロメア側の境界(H19-L23mrp遺伝子間領域)を対象として、ドメイン境界を遮断する機構を調ベ、以下の成果を得た。1.まずヒトーマウス間の塩基配列比較により境界領域内に合計10箇所の保存された配列があることが判明したので、個々の配列を検定用ベクターに接続してトランスジェニックマウスを作成した。

2.L23mrpがこれらのエンハンサーを利用できないのは境界配列(インスレーター)があるためかプロモーター・エンハンサー不適合によるのかを区別するためトランスジェニックマウスを用いて調べたが、予想に反してL23mrp自身のプロモーター効果が非常に強かったため、エンハンサーの効果の有無の判定が困難であった。3.またエンハンサー活性を示さない3箇所の保存配列のインスレーター効果を上記検定ベクターで調べる予定であったが、トランスジェニックマウスでは複数コピーが直列するため判定は困難と判断し中止した。4.結局この領域には翻訳されない転写物や組織特異的エンハンサ一のクラスターがあることが分かり、これらのユニークな特徴からグロビンLCRと同様な境界決定を行っている可能性が強く示唆された。
パーシステントトポロジーと逆問題：タンパク質の構造・機能解析における新手法の確立

本萌芽研究ではパーシステントホモロジーの逆問題解法を数学的に定式化し,実データへの適用が可能なソフトウェアの開発までを行った.まず順問題としてはポイントクラウドデータからパーシステント図を定める対応を可微分写像として定式化し,その局所構造を調べた.その後,陰関数定理を用いて逆対応を具体的に求めるアルゴリズムをニュートン法を用いて開発した.ここで開発された手法はタンパク質やガラスの構造解析に対して具体的に適用された.今年度は,ユークリッド空間内の有限点列Qに対して,アルファ複体とヴィートリスリップス複体を用いたパーシステント写像のwell-defined性と,その可微分構造について研究を実施した.まずパーシステント写像のwell-defined性については,写像自体のwell-defined性は単因子の一意性から容易に従う.一方で,その微分についての一意性は,一般には成立せず,アルゴリズムの選択に微分写像は依存する.しかしながら,入力データに適当な「一般の位置」の仮定を置くことで,微分写像の一意性についても,示すことができた.また,比較的単純な点列配置を用いて,写像の特異点と一般化ニュートン法の非収束点の関係解明にも着手した.例えば,3次元空間内の4点からなる例題では,正四面体構造がパーシステント写像の境界を与え,そこから四面体を歪ませる方向に追跡が可能であることが確かめられた.その際,徐々に対称性を落としながら歪んでいくことになるが,それぞれの対称性が壊れていく段階で,ニュートン法の収束が段階的に改善されることも確かめられた.さらに,相似変形に対応する変形はパーシステト図内では,対称性を崩す方向と横断的に交わる直線として与えられることも明らかになった.今年度は、昨年度開発した追跡法をいくつかの点で改善を試みた。まず理論的な側面としては、パーシステント図の生成元の個数が変化するより一般的な状況で理論的枠組みを構成する試みを行った。アイディアはターゲット空間を無限次元ベクトル空間とし、そこへのパーシステント図の埋め込みを考えることで、生成元の変化に対応させる写像の構成を目指した。ここでターゲット空間としては単射性が保証されているカーネル埋め込みを主に考察した。使用したカーネルは、Persistence Weighted Gaussian Kernelと呼ばれる、重み付きガウス型カーネルである。このカーネルは、別プロジェクトで、位相的統計理論の構築を目指して開発したものであるが、データに対する安定性定理などの良い性質を有している。また、従来からパーシステント図の無限次元表示として用いられているpersistence landscapeなどについても検討を行った。また計算コードの改善もおこなった。今年度は、高速パーシステントホモロジー計算ソフトウェアであるPHATおよびDIPHAの導入に成功した。昨年度構成したアルゴリズムでは、ニュートン法の各反復においてパーシステント図を毎回計算する必要があった。この改善により、各反復計算で高速化され、追跡法自体の大幅な高速化につながった。26年度に行われた理論およびアルゴリズムの基盤整備をうけて、27年度はそれらの改善を行う予定であった。特に、パーシステント図の生成元の個数が異なる状況に重点的に取り掛かる予定であったことから、得られた実績は当初の予定通りであると考えられる。また、論文の執筆も行えたことから、業績としても順調であると思われる。最終年度では昨年度検討を開始したパーシステント図の生成元の個数変化を許容するポイントクラウド追跡法に関して,理論および計算アルゴリズムの改善に取り組んだ.まず理論的な側面としてはパーシステント図の微小変形が誘導するポイントクラウドの変化をヒルベルト空間上での勾配流として扱い,そこから定まる極値問題として追跡法を定式化しなおした.これにより既存の極値問題解法を本手法に適用することで,最適化理論ですでに開発されている高速計算法が使用可能となった.また最適化法との接点が見出されたことから,パーシステント図に対するLASSO解析の可能性についても研究を行った.LASSOは近年スパースモデリングの分野で注目されているL1最適化法であり,得られる最適解が疎構造をもつ.応用上は疎構造をもつことで現象の理解にもっとも影響を与える因子の特徴づけを可能とし,このことから現在幅広い分野で使われている.ここではパーシステント図を説明変数とするデータに対して線形回帰問題を考えLASSOを適用する理論的枠組みとアルゴリズムの構築を検討した.この際,パーシステント図のベクトル化にはパーシステント像と呼ばれる手法を用いた.これはパーシステント図を平面上の適当なグリッド分割の上で定まるヒストグラムとみなし,各グリッド上での値を成分値とするベクトルである.本研究についてもいくつかの予備的な成果が得られ,萌芽研究として有意義な新たな方向性を見いだすことに成功した.また応用としてはタンパク質の構造解析,および材料科学に現れる諸問題への適用を行った.これらは現在論文を執筆中である.本萌芽研究ではパーシステントホモロジーの逆問題解法を数学的に定式化し,実データへの適用が可能なソフトウェアの開発までを行った.まず順問題としてはポイントクラウドデータからパーシステント図を定める対応を可微分写像として定式化し,その局所構造を調べた.その後,陰関数定理を用いて逆対応を具体的に求めるアルゴリズムをニュートン法を用いて開発した.

ここで開発された手法はタンパク質やガラスの構造解析に対して具体的に適用された.今年度の目的はパーシステント写像とその微分の一意性をしらべること,および特異点やターゲット空間の境界を調査することであった.これらの課題については,順調に研究が進められた.今年度は最終年度であることから、これまでの成果をまとめた論文の執筆に取り掛かる。また、27年度に考察を進めたパーシステント図の生成元が変化する状況の理論を完成させる。さらに、このより一般的な状況を取り扱うことが可能な計算コードの開発も進める。応用トポロジー理論整備がある程度進んだ段階で,早めに数値計算コードの開発に取り組む.これにより,これまで明らかにされていなかった,理論的側面が浮き彫りになることも考えられる.また,それらの数値計算コードの高速化にも務める.2,076円の残額を来年度に有効利用しようと判断した為。6730円の残額を来年度に有効利用しようと判断した為。2,076円の残高を来年度の旅費に組み込んで使用する。6730円の残額を来年度の旅費に組み込んで使用する。
アルカリ金属クラスターの微視的溶解過程と反応機構に関する理論的研究

アンモニアに溶媒和されたナトリウムの二量体、三量体負イオンの光電子分光実験が進んだので、非経験的分子軌道計算によるそれらの光電子スペクトルの解析に重点を置いた。[Na_2(NH_3)_n]^-の異性体を探索した結果、NH_3が片方のNaに選択的にN側から結合する構造が最安定であった。計算によりこれらのクラスターの光電子バンドは、垂直電子脱離エネルギー(VDE)の低い方から裸のNa_2の1^1Σ_g+、1^3Σ_u+、1^3II_u、1^1Σ_u+、1^3Σ_g+に由来する状態への遷移に帰属され、VDEの絶対値も実験を良く再現した。Na(^23S)+Na(^23S)に解離する1^1Σ_g+、1^3Σ_u+由来の状態へのVDEはあまりnに依存しないものの、Na(^23S)+Na(^23P)に解離する励起状態由来の状態へのVDEはnとともに一様に低下する。これはNH_3により溶媒和されるとNaの価電子は溶媒側に大きく広がり、溶媒和されたNaの周囲の電子状態が1中心のRydberg型になるためで、[Na_2(NH_3)_n]^-の片方のNaが選択的に溶媒和されることにその原因がある。さらに[Na_3(NH_3)_n]^-については、裸のNa_3^-の場合に1.20,1.90eVの電子束縛エネルギーの位置に強い光電子バンドが観測され、溶媒和によりこれらのバンドはn=4で1.5eV付近に収束する。またn=2から、0.6eV付近に新たなバンドが観測された。我々の解析では裸のNa_3^-の基底状態は直線の1重項状態でNH_3は真中のNaにN側から選択的に溶媒和する。1.20,1.90eVの光電子バンドは直線での中性1^2Σ_u+、1^2Σ_g+状態への遷移に由来するバンドと、n=2以降現れるバンドは三角形の三重項状態への遷移と帰属した。直線構造では溶媒和が進むと一方のNa-Na距離が伸び、[Na_2(NH_3)_n・・Na]^-型になっていく。このためNa_2(1^1Σ_g^+)+Na(^23S)に解離するこれらの状態は徐々にエネルギー間隔が狭まり光電子バンドが1本に収束する原因となっている。実験では溶媒和による金属の溶解と解離の微視的過程を初めて観測したものと考えられ、理論解析も行なえた。非経験的分子軌道計算により、1.Li,Naの2量体、3量体の水、アンモニアへの溶解と水素発生反応の解析、2.課題1へのオキソニウムイオンの関与の解析を目的に研究している。まず溶解を実験的に捕まえる指標を探るため、水クラスターへLiの溶解による水和Li^+イオンと水和電子の2中心状態の生成を赤外スペクトルから示せるか検討した。その結果、[Li(H_2O)_8]では、局在化した水和電子の存在を特徴的付ける振動として3483cm^<-1>に、孤立した水分子のv_3の赤外強度の計算値を1としたとき約36倍も強いバンドが存在することが分かった。この振動は水に囲まれた電子雲が第二層の水の振動で揺さぶられるものであり、イオン化により消滅することからも中性クラスター中での2中心状態形成を裏付けている。課題1では最近測定された[Na_2(NH_3)_n]^-の光電子スペクトルを解析し、(1)[Na_2]^-の光電子バンドの第一バンドは^1Σ_g、第二バンドは^3Σ_uへの遷移に帰属されるが、第三バンドのエネルギー附近には^3Π_u,^1Σ_uが偶然縮重して存在する。n=1,2では片方のNaにNH_3が結合した構造での^3Σ_u、^1Σ_u、^3Σ_gに由来する状態への遷移に第二から第四バンドが帰属できる。(2)溶媒和によるNa-Na距離の変化と電子分布から、Na--Na^+(NH_3)_n^-型の電子構造に徐々に変化している、などを明らかにした。Li_2との比較も進めた。課題2については、(1)Na原子と水との反応で中性の水素原子が脱離する反応は生成物の一つであるNaOHがNaに水の酸素、OHに水素を向ける構造で水和エネルギーを稼ぐが、中間の水和Na原子クラスターが安定なため少なくとも4つの水分子まででは反応が進行しない。(2)一方、オキソニウムイオンからNaへ正電荷が移動し水素原子が脱離する場合は、水和Na^+イオンの安定化が大きく水一分子でも生成系の方が安定であるなどが分かった。この他、クラスターの構造異性体探索のためのab initioモンテカルロ法のプログラムを作成した。

計算によりこれらのクラスターの光電子バンドは、垂直電子脱離エネルギー(VDE)の低い方から裸のNa_2の1^1Σ_g+、1^3Σ_u+、1^3II_u、1^1Σ_u+、1^3Σ_g+に由来する状態への遷移に帰属され、VDEの絶対値も実験を良く再現した。Na(^23S)+Na(^23S)に解離する1^1Σ_g+、1^3Σ_u+由来の状態へのVDEはあまりnに依存しないものの、Na(^23S)+Na(^23P)に解離する励起状態由来の状態へのVDEはnとともに一様に低下する。これはNH_3により溶媒和されるとNaの価電子は溶媒側に大きく広がり、溶媒和されたNaの周囲の電子状態が1中心のRydberg型になるためで、[Na_2(NH_3)_n]^-の片方のNaが選択的に溶媒和されることにその原因がある。さらに[Na_3(NH_3)_n]^-については、裸のNa_3^-の場合に1.20,1.90eVの電子束縛エネルギーの位置に強い光電子バンドが観測され、溶媒和によりこれらのバンドはn=4で1.5eV付近に収束する。またn=2から、0.6eV付近に新たなバンドが観測された。我々の解析では裸のNa_3^-の基底状態は直線の1重項状態でNH_3は真中のNaにN側から選択的に溶媒和する。1.20,1.90eVの光電子バンドは直線での中性1^2Σ_u+、1^2Σ_g+状態への遷移に由来するバンドと、n=2以降現れるバンドは三角形の三重項状態への遷移と帰属した。直線構造では溶媒和が進むと一方のNa-Na距離が伸び、[Na_2(NH_3)_n・・Na]^-型になっていく。このためNa_2(1^1Σ_g^+)+Na(^23S)に解離するこれらの状態は徐々にエネルギー間隔が狭まり光電子バンドが1本に収束する原因となっている。実験では溶媒和による金属の溶解と解離の微視的過程を初めて観測したものと考えられ、理論解析も行なえた。
環境変動に対する冷水性小型鯨類の応答に関する研究

本研究の目的は、カマイルカの生物指標としての有用性に着目し、生態系の構造の異なる北海道の日本海側と東部側の2海域で、本種の分布する餌・物理環境、他種との餌資源をめぐる直接的・間接的な競争の影響の把握と比較により、生態系の変動に対する本種の分布変化を検証することである。そのため、(1)北海道沿岸海域の本種の食性の把握、(2)本種の利用深度帯の把握、(3)本種の分布環境と他種小型鯨類の影響の把握、(4)日本海沿岸と東部沿岸海域の比較、の4つを行った。(1)本種の皮膚の安定同位体比を測定し、餌生物の推定を行った。解析の結果、中深層性の魚類よりも表層性の浮魚類やイカ類か中深層性のイカ類を利用していることを把握した。(2)青森県日本海側で混獲個体(n=1)に衛星発信機を装着し、45日間追跡した。放流個体は青森県の日本海側から津軽海峡を通って太平洋側に移動し、水深の浅い海域ほど滞在時間が長かった。この理由は餌生物が多いことや捕食者回避の可能性が考えられた。(3)27年度の研究から、北海道東部海域においてカマイルカが浅い海域、イシイルカが深い海域という分布域の違いが見られた。この理由の検討のため、潜在的な餌生物情報を把握した結果、水深が浅い海域ほど餌生物が多かった。従って、比較的表層性の魚類を捕食するカマイルカと中深層性の魚類を捕食するイシイルカの2種の食性の違いを反映していると考えられた。(4)27年度の解析から、日本海でカマイルカは距岸距離が近いところに多く分布し、そのような海域では餌生物も多いことが明かになっている。しかし、太平洋側と日本海側とも、今回は本種と餌との直接的な関係の有無を断定できなかった。今後適切なスケール解析や衛星発信機での最適な摂餌スケールの探索を行い、餌生物との関係を把握して、生態系の変動における高次捕食者の分布変化をまとめることができると考えている。28年度が最終年度であるため、記入しない。本研究は、カマイルカの生物指標としての有用性に着目し、生態系の構造の異なる北海道の日本海側と東部側の2海域において、本種の分布する餌・物理環境、他種との餌資源をめぐる直接的・間接的な競争の影響の把握と比較により、生態系の変動に対するカマイルカの分布変化を検証することを目的としている。昨年度の調査は主に、北海道東部海域において北海道大学練習船うしお丸を用いた目視調査による鯨類の分布環境や餌環境の調査、バイオプシーサンプリングによる食性調査を行った。目視調査では、カマイルカを計49群584頭発見し、カマイルカは根室湾付近や北海道南東部沿岸海域に分布していた。また、分布環境としては水深の浅い海域を利用しており、表層での餌生物が多い海域を利用していた。一方、カマイルカとニッチが類似していると考えられたイシイルカは42群189頭発見され、北海道南東部沖合や羅臼周辺を利用していた。分布環境はカマイルカよりも水深の深い海域、中深層の餌生物が多い海域を利用しており、空間的ニッチの分割があることが明らかになった。また、2010年、2013年5月に日本海北部で得られたカマイルカの分布情報を、北海道東部海域と同様に解析した結果、北海道東部と同様に沿岸海域に分布していることが明らかになった。また、バイオプシー調査の結果、17個体分の皮膚サンプルを得ることができ、安定同位体比分析を用いて食性を推定する予定である。研究計画の1つであるカマイルカの発信機装着ができなかったため。それ以外は順調に進んでいる。

しかし、太平洋側と日本海側とも、今回は本種と餌との直接的な関係の有無を断定できなかった。今後適切なスケール解析や衛星発信機での最適な摂餌スケールの探索を行い、餌生物との関係を把握して、生態系の変動における高次捕食者の分布変化をまとめることができると考えている。今後は昨年度できなかった衛星発信機の装着を進めて利用海域の把握に努めると共に、カマイルカの日本海側と太平洋側の分布の違いを明らかにして、今後の生態系の変動における高次捕食者の分布変化を総合的に考察していく予定である。28年度が最終年度であるため、記入しない。
犯罪・暴力のリスクと個人のセキュリティに関する比較法制的・憲法理論的研究

イギリスでは、犯罪統制が国家機関(とりわけ警察)によって独占的に担われる様式から、市民や私的部門をも含む様式への重要な移行が見られる。しかし、この政策転換が公共財の供給の土台を掘り崩すというジレンマを抱えている点に注意を要する。フランスでは、伝統的な社会的予防モデルから鎮圧モデルへの変化の徴候が見られるが、なお断定的なことはいえない。状況的犯罪予防論への着目から、フランス的な犯罪予防論の脆弱さを克服しようとする議論が注目される。本研究は、犯罪・暴力のリスクに対する個人のセキュリティ確保のありようを、国際比較の手続を通じて総合的に考察することを目的とするものである。研究初年度たる今年度は、まず、日本国内における各種資料の収集にかかる具体的な予定をたてることから始めた。その後、収集すべき関係文献・資料の目録を作成に努めた。目録の作成と並行し、作成済みの目録にしたがって、フランス、イギリスおよびEUにおける犯罪対策・治安維持を目的とする立法政策や警察行政の展開、公的機関と(企業を含む)民間団体との協同・連携のありようなどを分析するための文献・資料の収集に努めた。なお、研究初年度ということもあり、外国語の基本的な文献・資料の検索と収集に努めるようにした。今年度収集した文献・資料については、目下、その読解・分析作業を継続中である。研究2年目である来年度に向けて、さらに充実した研究を遂行できるよう準備に努めたい。研究2年目となる20年度は、引き続き、収集すべき関係文献・資料の目録作成に努めるとともに、作成済みの目録にしたがって、フランス、イギリスおよびEUにおける犯罪対策・治安維持を目的とする立法政策や警察行政の展開、公的機関と(企業を含む)民間団体との協同・連携のありようなどを分析するための文献・資料の収集を行った。基本的なものと併せて、外国語のより専門的な文献・資料の検索と収集にも努めるようにした。これまでに収集した文献・資料については、目下、読解・分析作業を継続中である。特に、フランスにおける自由と安全の関係性・バランスをめぐる議論にっき、法制度史的な分析を進めるとともに、「安全への権利」概念や「公序」(ordre public)をめぐる議論の蓄積にも着目して作業を進めている。また、中間報告的な研究論文の執筆も準備中である。研究最終年度(21年度)に向けて、さらに充実した研究を遂行できるよう鋭意努力したい。本研究は、犯罪・暴力のリスクに対する個人のセキュリティ確保のありようを、国際比較の手続を通じて総合的に考察することを目的とするものであった。収集した文献・資料の読解・分析を現在も続行中であり、総括的な成果報告の論文化にはしばらく時間を要する。ここでは、フランスについて得られた知見の一部に言及する。近年のフランスでは、犯罪対策という意味での非安全との闘いの領域で、伝統的な社会予防モデルの有効性への疑問や法執行機関の優位性の高まりという傾向が見られる。特に治安政策のモデルとしてアメリカ・モデルへの準拠が語られることが多く、実際、同モデルに則するものと見られる諸政策が展開されている。もちろん、コミュニティを強調する英米と中間団体敵視の伝統を有するフランスとでは、議論の位相は同じではない。しかし、アメリカ的な治安政策には、伝統的なモデルを支持してきた左翼の政府とても無関心ではいられなかった。学説においては、国家中心主義的なセキュリティ確保のありようを見直し、コミュニティとその住民の参加への着目を通じて、フランス的な犯罪予防策の脆弱さを克服しようとする動きも見られ、興味深い。他方で、憲法上の個人的自由の保障の観点からは、2001年11月15日の法律(日常の安全に関する法律)を始めとする一連の安全確保・犯罪対策立法に包蔵された種々の問題点が指摘されており、憲法院の果たす役割とも関連して、その公法学的分析が求められている。
水素ラジカル処理によるインジウム表面酸化膜の制御とその応用

半導体デバイスの三次元実装、MEMS(Micro Electro Mechanical Systems)やフォトニクスデバイスのパッケージングなどの分野で、熱損傷や熱応力を低減できる低温接合技術が求められており、活発な研究が進められている。インジウム(In)は様々な表面に濡れ広がり、融点が156.7°Cと低く、延性・展性に富むため、異種材料の熱膨張係数差を吸収することのできる低温鉛フリーはんだとして使用される。しかしながら、Inは錫(Sn)と比較してもその酸化物生成自由エネルギーが小さく、酸素と結合しやすい金属のため、低温での接合を実現するには、酸化膜除去が重要である。本研究では、水素ラジカルを用いたIn酸化膜除去プロセスの開発を目的に、フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成法の開発と水素ラジカル処理の他の材料への適用可能性を検討した。昨年度実施したメタルマスクによるスクリーン印刷とリフローは、量産性に向くバンプ作製法として広く用いられているが、微細化や挟ピッチ化に限度がある。そのため、メタルマスクではなく厚膜フォトレジストを用いて印刷およびリフローを行うプロセスを検討した。3インチウェハ全体に厚さ50 μm程度のレジスト層を形成し、ソフトベイクの後に露光・現像して、パターニングを行った。開口部にInペーストを充填し、水素ラジカル処理(ステージ温度200 °C、照射時間200秒)とリフローを行い、厚膜レジストの剥離を行なうことで、Inバンプを作製する。フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成が可能であることを示した。また、In以外の材料として、銅(Cu)の酸化膜除去に水素ラジカル処理を適用し、再酸化抑制効果があることを示した。半導体デバイスの三次元実装、MEMS (Micro Electro Mechanical Systems)やフォトニクスデバイスのパッケージングなどの分野で、熱損傷や熱応力を低減できる低温接合技術が求められており、活発な研究が進められている。インジウム(In)は様々な表面に濡れ広がり、融点が156.7 °Cと低く、延性・展性に富むため、異種材料の熱膨張係数差を吸収することのできる低温鉛フリーはんだとして使用される。しかしながら、Inは、錫(Sn)と比較してもその酸化物生成自由エネルギーが小さく、酸素と結合しやすい金属のため、低温での接合を実現するには、酸化膜除去が重要である。本研究では水素ラジカルを用いたインジウム酸化膜除去プロセスの開発を目的に、水素ラジカルの照射条件を検討した。金薄膜を成膜したシリコン基板上に純度99.99%の直径300 μmのInボールを配置し、水素ラジカル処理し、In融点以上まで昇温することで、濡れ広がりが生じるかどうかを観察する濡れ広がり試験を行った。酸化膜が除去された場合、金薄膜上にInが濡れ広がり、除去されない場合や除去されても再び酸化膜が形成される場合は、ボールの内部のみが液相となり濡れ広がりが発生しない。濡れ広がりは、水素ラジカル照射温度に大きく依存し、Inの融点以下で水素ラジカルを照射した場合には濡れ広がりが見られなかったが、水素ラジカル照射温度170°C以上では20秒程度の照射で濡れ広がりが見られた。250°C以上の高温が必要となる水素ガス(水素分子)による還元と比べて、水素ラジカルを用いると表面酸化膜除去プロセスの低温化が可能となることがわかった。さらに、Inはんだペーストを水素ラジカルリフロー処理することによって、フラックス残渣の洗浄が不要なバンプ形成が可能であることを示した。水素ラジカルを用いてインジウム酸化膜除去が低温(170°C)で可能であることを明らかにした。また、ペーストに適用することにより、バンプ形成可能であることを示した。研究計画がほぼ達成された。本研究では、水素ラジカルを用いたIn酸化膜除去プロセスの開発を目的に、フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成法の開発と水素ラジカルにより還元処理したIn表面の再酸化挙動の評価を行った。印刷したInペーストを、水素ラジカル処理(ステージ温度170 °Cにおいて水素ラジカル照射時間280秒、ステージ温度200 °Cにおいて水素ラジカル照射時間120秒)することによってIn粒子の表面酸化膜が十分に除去され、Inバンプの形成が可能であることを実証した。X線光電子分光法(X-ray photoelectron spectroscopy: XPS)によるIn3d5/2軌道のナロースキャン分析から、アルゴン高速原子ビームによって物理的に表面酸化膜を除去したInサンプルは、5分間程度の大気暴露でも急激に酸化が進行するのに対し、水素ラジカル処理したInサンプルは、60分程度まではゆっくりと酸化が進行し、再酸化抑制効果があることを確認した。水素ラジカル処理によるInバンプ形成プロセスにおいて、Inペーストの印刷および水素ラジカル処理により、フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成法を実証した。

また、水素ラジカル処理したInに対する再酸化過程について、アルゴン高速原子ビームによって物理的に表面酸化膜を除去したIn表面と比べて、再酸化が抑制されることを示した。前年度目標にしていた成果が得られたため、研究計画がほぼ達成された。半導体デバイスの三次元実装、MEMS(Micro Electro Mechanical Systems)やフォトニクスデバイスのパッケージングなどの分野で、熱損傷や熱応力を低減できる低温接合技術が求められており、活発な研究が進められている。インジウム(In)は様々な表面に濡れ広がり、融点が156.7°Cと低く、延性・展性に富むため、異種材料の熱膨張係数差を吸収することのできる低温鉛フリーはんだとして使用される。しかしながら、Inは錫(Sn)と比較してもその酸化物生成自由エネルギーが小さく、酸素と結合しやすい金属のため、低温での接合を実現するには、酸化膜除去が重要である。本研究では、水素ラジカルを用いたIn酸化膜除去プロセスの開発を目的に、フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成法の開発と水素ラジカル処理の他の材料への適用可能性を検討した。昨年度実施したメタルマスクによるスクリーン印刷とリフローは、量産性に向くバンプ作製法として広く用いられているが、微細化や挟ピッチ化に限度がある。そのため、メタルマスクではなく厚膜フォトレジストを用いて印刷およびリフローを行うプロセスを検討した。3インチウェハ全体に厚さ50 μm程度のレジスト層を形成し、ソフトベイクの後に露光・現像して、パターニングを行った。開口部にInペーストを充填し、水素ラジカル処理(ステージ温度200 °C、照射時間200秒)とリフローを行い、厚膜レジストの剥離を行なうことで、Inバンプを作製する。フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成が可能であることを示した。また、In以外の材料として、銅(Cu)の酸化膜除去に水素ラジカル処理を適用し、再酸化抑制効果があることを示した。水素ラジカル処理によるバンプ形成プロセスにおいて、最適なプロセス条件を決定する。また、水素ラジカル処理したインジウムに対する再酸化過程について、アルゴン高速原子ビームにより物理的にエッチングして酸化膜を除去した試料と水素ラジカルにより還元処理した試料を準備し、X線光電子分光法を用いて再酸化過程を比較分析する。メタルマスクによるスクリーン印刷とリフローは、量産性に向くバンプ作製法として広く用いられているが、微細化や挟ピッチ化に限度がある。そのため、メタルマスクではなく厚膜フォトレジストを印刷マスクとして用いて、水素ラジカル処理により、フラックス残渣洗浄が不要なInバンプ形成が可能か試みる。また、水素ラジカル還元法が、In以外のどのような材料の酸化膜除去に適用できるのか検討を行い、その新しい可能性について明らかにする。