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天然フェノール類の酸化カップリング反応を利用する非ホルマリン系接着剤の開発

フェノール類の酸化カップリング反応を利用して,リグニン,タンニン系で非ホルマリン系の接着剤の開発を行った.(1)サルファイトパルプ廃液(SSL)を原料とするリグニン系接着剤:SSLが有するスルホン基のため,未処理のSSLでは耐水性のの付与は困難である.しかし,酸の添加あるいは陽イオン交換によってSSLを酸性化すると,耐水性を付与できる.その場合,酸化剤は,酸と相乗的に働き不溶化反応を低温度側にシフトさせ,更に不溶化成分生成割合も増大させる.酸化剤をH_2O_2とした場合,添加量は対SSL15%が良く, 130°Cまでに硬化反応は完了する.未処置のSSLおよび硫酸添加SSLでは,硬化樹脂中のOH基量の減少程度が小さいが,陽イオン交換したSSLでは, OH基の減少が大きく耐水性が大きい.(2)ミモザタンニン(MT)を原料とするタンニン系接着剤:水抽出物である市販のMTは, SSLと比較して,酸化剤との反応で,ある程度の耐水性を有する生成物を与える.更に,酸の添加やスルホン基の導入で酸性化したMTと酸化剤との反応では,高耐水性の樹脂となる. MTを更に酢酸エチルなどで抽出して,カップリング反応に入らない糖などの不燃物を除くと,耐水性能は向上する.更に,この精製MTを塩素化すると, 60°C3日間の反応で, 2時間煮沸処理しても100%不溶の樹脂が得られた. K_2Cr_2O_7は,他の酸化剤と異なり,中性域で高耐水性の樹脂を与える. MTをアルカリーO_2酸化やヨウ素化した後, H_2O_2と反応させると, K_2Cr_2O_7と同じ中性のPH領域で高耐水性の樹脂を与える.(3)接着力試験:SSLやMTを原料とし, H_2O_2を酸化剤とする接着剤でパーティクルボードを製造した.酸性化したSSLの場合,ユリア樹脂よりも耐水性は大きかった.MTの場合,酸性化しない場合にはユリア樹脂程度,酸性化するとフェノール樹脂以上の耐水性を有する接着剤となった.また,予め木材表面を酸化剤で処理するとMT接着剤の接着力は一層改善された.フェノール類の酸化カップリング反応を利用して,リグニン,タンニン系で非ホルマリン系の接着剤の開発を行った.(1)サルファイトパルプ廃液(SSL)を原料とするリグニン系接着剤:SSLが有するスルホン基のため,未処理のSSLでは耐水性のの付与は困難である.しかし,酸の添加あるいは陽イオン交換によってSSLを酸性化すると,耐水性を付与できる.その場合,酸化剤は,酸と相乗的に働き不溶化反応を低温度側にシフトさせ,更に不溶化成分生成割合も増大させる.酸化剤をH_2O_2とした場合,添加量は対SSL15%が良く, 130°Cまでに硬化反応は完了する.未処置のSSLおよび硫酸添加SSLでは,硬化樹脂中のOH基量の減少程度が小さいが,陽イオン交換したSSLでは, OH基の減少が大きく耐水性が大きい.(2)ミモザタンニン(MT)を原料とするタンニン系接着剤:水抽出物である市販のMTは, SSLと比較して,酸化剤との反応で,ある程度の耐水性を有する生成物を与える.更に,酸の添加やスルホン基の導入で酸性化したMTと酸化剤との反応では,高耐水性の樹脂となる. MTを更に酢酸エチルなどで抽出して,カップリング反応に入らない糖などの不燃物を除くと,耐水性能は向上する.更に,この精製MTを塩素化すると, 60°C3日間の反応で, 2時間煮沸処理しても100%不溶の樹脂が得られた. K_2Cr_2O_7は,他の酸化剤と異なり,中性域で高耐水性の樹脂を与える. MTをアルカリーO_2酸化やヨウ素化した後, H_2O_2と反応させると, K_2Cr_2O_7と同じ中性のPH領域で高耐水性の樹脂を与える.(3)接着力試験:SSLやMTを原料とし, H_2O_2を酸化剤とする接着剤でパーティクルボードを製造した.酸性化したSSLの場合,ユリア樹脂よりも耐水性は大きかった.MTの場合,酸性化しない場合にはユリア樹脂程度,酸性化するとフェノール樹脂以上の耐水性を有する接着剤となった.また,予め木材表面を酸化剤で処理するとMT接着剤の接着力は一層改善された.本研究は天然フェノール類であるリグニンおよびタンニン類が酸化カップリング反応によって分子間架橋を起してゲル化する性質を利用して、新しい非ホルマリン系接着剤の開発を検討したものである。リグニン試料としてサルファイトパルプ廃液リグニン(LS)、タンニン試料として市販ミモザタンニン、市販ケブラチョタンニンおよびカラマツ樹皮より抽出調製したカラマツタンニンを用いて、ゲル化におよぼす酸化剤(酸化カップリング剤)の種類の影響、ゲル硬化物の耐水性およびボード接着力試験を行った。酸化剤系としては10種(詳細は略)を用いたが、ゲル硬化物の耐水試験と接着力試験には、【H_2】【O_2】+Fe【SO_4】系(フェントン試薬)を用いた。なお、リグニンおよびタンニン試料は透析又は限外瀘過により低分子区分を除いたもの、陽イオン交換したものおよび硫酸添加により酸性にしたもの、またタンニンの場合はスルホン化したものなどを調製し、これらの処理が硬化物の耐水性やボード接着力に及ぼす影響を調べた。

結果の大要は次の通りである。(1)どの酸化剤系でもLSはゲル状、タンニンはゲル状または沈殿状の反応物を生成し、酸化カップリングの効果が認められた。(2)LSおよびタンニンのいずれも低分子区分を除去するとゲル化が容易に進行する。(3)LSの硬化物は親水性が大きすぎるため耐水性に劣るが、イオン交換あるいは硫酸添加により耐水性が向上する。タンニン試料についても同様である。(4)ボード接着強さは常態では低分子区分を除いたものほど強い。また、2時間煮沸処理ボードのはく離強さは硬化物の耐水性が高いものほど大きい。(5)DSCにより硬化反応を検討したところ、酸化剤の添加によりタンニンの不溶化反応がより低温度に移行することが確かめられた。以上より、天然フェノール類の酸化カップリング反応による硬化を利用して、耐水接着剤の開発の可能性が見い出された。フェノール類を適当な酸化剤で酸化すると、フェノキシラジカルを生成し、これがカップリング反応を起して不溶化物を生成する。この反応を天然ポリフェノール類であるリグニンあるいはタンニンに適用して新規接着剤の開発を行った。タンニンとしてミモザタンニン(MT)、リグニンとしてサルファイトパルプ廃液(SSL)を用いた。両者を比較すると、酸化カップリング反応により不溶化する反応の速度と不溶化率および酸化剤の所要量などの点で、リグニン系よりもタンニン系の方が適していることが判った。また、酸化剤として前年度までの過酸化水素系の他に、より良い酸化剤系を選択するために、本年度は更に11種の酸化剤系について検討した。その結果、過硫酸アンモニウムに硫酸鉄または硫酸銅を少量添加した系が、過酸化水素系に匹敵する高い不溶化率を示すことが見出された。過硫酸アンモニウムがSSLをゲル化させるのに有効であることは知られていたが、タンニンの力ップリング剤として有効であることは始めて見出されたことである。MTの場合、過硫酸アンモニウムを対タンニン5%程度添加するだけで、カップリング反応が起り、高い不溶化率を示すことが判った。更に、接着剤基材として用いるタンニンやリグニンに前処理を施すことの効果について検討した。その結果、タンニンやリグニンの試料を過酸化水素水、過硫酸アンモニウムまたは塩素水で予め処理すると、その後のカップリング反応性が向上することが見出された。特に塩素水による前処理は有効であり、無処理のSSLでは不溶化しない条件下でも7080%の不溶化物を生成することになり、MTではほぼ100%に近い不溶化率を示した。この酸化カップリング反応を利用した接着剤(主にMT)を用いて、別の研究で行っている表面活性化木材パーティクルからのボードを製造し、接着力を測定した結果、すぐれた耐水接着力を示すことが判った。
血小板と白血球の細胞接着反応の制御と薬学的応用

本研究では,1)P-セレクチンの単球への結合による単球からのサイトカイン産生亢進,2)硫酸化シアル酸誘導体によるP-セレクチン依存性細胞接着の抑制,3)血液透析膜と血液細胞との接着反応および白血球活性化反応の特性を明らかにし,そのメカニズムを解明することを目標とし研究を進め下記のような成果を挙げた.1)精製P-セレクチンを固相化したプレート上で単球を培養し,その培養上清に放出されたサイトカインをELISA法により測定した.その結果,インターロイキン1(IL-1),TNF-α,IL-12,MIP-1(macrophage inflammatory protein-1)α,MIP-1βが産生されることが判明した.また,顆粒球マクロファージコロニー刺激因子(GM-CSF),monocyte chemoattractant protein-1(MCP-1),インターフェロン(IFN-γ)の前処理によって単球からのP-セレクチン依存的なTNF-αの放出が増強されることがわかった.2)化学合成された硫酸化シアル酸誘導体(NMSO3)が,P-セレクチン強制発現CHO細胞あるいは固相化P-セレクチンへのHL-60細胞の接着を濃度依存的に阻害した.また,単球からのP-セレクチン依存的なTNF-α産生および放出を阻害した.3)血液透析に用いられるホローファイバーへの血小板の接着は,親水性が高い素材に比べ,疎水性が高い素材において高かった.また,血小板接着活性の高い素材においては,血小板存在下で好中球からの高い活性酸素産生が認められた.一方,血小板接着活性の低い素材では,血小板存在下および非存在下にかかわらず活性酸素産生量が低かった.本研究では,1)P-セレクチンの単球への結合による単球からのサイトカイン産生亢進,2)硫酸化シアル酸誘導体によるP-セレクチン依存性細胞接着の抑制,3)血液透析膜と血液細胞との接着反応および白血球活性化反応の特性を明らかにし,そのメカニズムを解明することを目標とし研究を進め下記のような成果を挙げた.1)精製P-セレクチンを固相化したプレート上で単球を培養し,その培養上清に放出されたサイトカインをELISA法により測定した.その結果,インターロイキン1(IL-1),TNF-α,IL-12,MIP-1(macrophage inflammatory protein-1)α,MIP-1βが産生されることが判明した.また,顆粒球マクロファージコロニー刺激因子(GM-CSF),monocyte chemoattractant protein-1(MCP-1),インターフェロン(IFN-γ)の前処理によって単球からのP-セレクチン依存的なTNF-αの放出が増強されることがわかった.2)化学合成された硫酸化シアル酸誘導体(NMSO3)が,P-セレクチン強制発現CHO細胞あるいは固相化P-セレクチンへのHL-60細胞の接着を濃度依存的に阻害した.また,単球からのP-セレクチン依存的なTNF-α産生および放出を阻害した.3)血液透析に用いられるホローファイバーへの血小板の接着は,親水性が高い素材に比べ,疎水性が高い素材において高かった.また,血小板接着活性の高い素材においては,血小板存在下で好中球からの高い活性酸素産生が認められた.一方,血小板接着活性の低い素材では,血小板存在下および非存在下にかかわらず活性酸素産生量が低かった.活性化血小板および血管内皮細胞に発現するP-セレクチンは,単球や好中球表面の糖鎖に結合し,これら白血球の組織移行を制御している。また同時に,この結合により白血球の機能が調節される可能性が示されている。本年度の研究では,単球からのサイトカイン放出に与えるP-セレクチンの影響を調べた。ヒト血小板から精製したP-セレクチンを固相化したプレート上で単球を培養し,その培養上清に放出されたサイトカインをELISA法により測定した。また,いくつかのサイトカインで前処理した単球についても同様に固相化P-セレクチン上で培養し,その上清中の腫瘍壊死因子(TNF-α)をELISA法により測定した。その結果,固相化P-セレクチン上で培養した単球からインターロイキン1(IL-1),TNF-α,IL-12,MIP-1(macrophage inflammatory protein-1)α,MIP-1βなどが産生されることが判明した。また,顆粒球マクロファージコロニー刺激因子(GM-CSF),monocyte chemoattractant protein-1(MCP-1),インターフェロン(IFN-γ)の前処理によって単球からのP-セレクチン依存的なTNF-αの放出が増強されることがわかった。これらの結果から,P-セレクチンが単球からの種々のサイトカインの産生および放出を促進することが明らかとなり,白血球の組織移行の制御のみならず単球のサイトカイン産生能の調節を通して炎症反応において重要な役割を演じていることが推察された.血液透析に用いられるホローファイバーを構成する様々な高分子材料と血液成分の接触により,補体の活性化,血小板や白血球の粘着および活性化,活性酸素やサイトカインの産生等が誘導され透析の副作用に結びつくことが報告されている。本研究では,血液透析に使用されている各種高分子材料と血小板および白血球との相互作用,およびそれにより誘導される活性酸素産生について解析した.【方法】

(1)血小板,好中球のホローファイバーへの接着:血小板および好中球をBCECF-AMにより蛍光標識した.標識細胞を血漿に浮遊させ,細断したホローファイバーと37°C,1hインキュベートした.非接着細胞を洗浄後,ホローファイバーに接着した細胞を溶解し,試料の蛍光強度を測定することにより接着細胞数を算定した.(2)ホローファイバーとの接触による好中球の活性酸素産生:好中球を自己血漿または多血小板血漿(PRP)に浮遊させ,細断したホローファイバーと37°Cでインキュベートした.30分後,DCFH-DAを加えさらに30分インキュベートした.その後,好中球の産生する過酸化水素により酸化され生じたDCFの蛍光をフローサイトメーターを用い測定した.【結果と考察】(1)血小板のホローファイバーへの接着は,親水性が高い素材に比べ,疎水性が高い素材において高かった.一方,好中球の接着は,親水性/疎水性との明らかな相関はなかった.(2)好中球を各種高分子材料とともに培養したときの活性酸素産生を調べたところ,血小板接着活性の高かった素材においては,血小板非存在下(血漿に浮遊させたとき)に比べ,血小板存在下(多血小板血漿に浮遊させたとき)で,より高い活性酸素産生が認められた.一方,血小板接着活性の低かった素材では,血小板存在下および非存在下にかかわらず活性酸素産生量は低く,両者に大きな差異は認められなかった.白血球が血管から炎症部位へ浸潤する過程にはサイトカインや細胞接着分子が関与している。白血球浸潤の初期段階に見られるローリングには糖結合性の接着分子であるセレクチンと細胞表面の糖鎖との相互作用が重要である。この相互作用を抗体や糖鎖またはその誘導体で阻害することによって白血球の組織浸潤を抑制し,炎症反応をコントロールする試みがなされている。活性化血管内皮細胞と血小板に発現するP-セレクチンは,白血球表面の糖タンパク質に存在するシアル酸を含む糖鎖構造とチロシン残基に付加する硫酸基を認識し結合すると考えられている。本研究では,組換え型の可溶性P-セレクチンおよび化学合成された硫酸化シアル酸誘導体(NMSO3)の接着阻害作用および接着により誘導される白血球活性化の抑制作用を中心に検討した。結果を以下に示す。(1)活性化血小板と好中球との混合培養系に可溶性のP-セレクチンを加え,活性化血小板依存的な活性酸素産生に対する効果を調べたところ,濃度依存的な阻害作用が認められた。(2)DNAトランスフェクションにより,P-セレクチンを強制発現させたCHO細胞(P-セレクチン-CHO)あるいはヒト血小板から精製し固相化したP-セレクチンに対する白血病細胞株HL-60の接着反応に対するNMSO3の影響について検討した。その結果,NMSO3は,P-セレクチン-CHOあるいは固相化P-セレクチンとHL-60細胞の接着を濃度依存的に阻害した。阻害に要する濃度は,ヘパリンなどの酸性多糖よりも低濃度であった。(3)固相化した精製P-セレクチン上でヒト末梢血単球を4時間培養後,その上清に放出されるTNF-α活性を測定したところ,単球からのTNF-α産生および放出がNMSO3により阻害された。
半導体SPECTを用いた心筋局所血流の定性・定量解析による虚血性心疾患の総合診断

狭心症や心筋梗塞などの虚血性心疾患の診断確定には冠動脈造影が必要だが、侵襲性が高いため、負荷心電図や心筋SPECT(Single Photon Emission Tomography)が実施される。SPECTは、血行再建術の適応決定や予後評価に有用な方法だが、多枝狭窄病変例での感度低下や下後壁の偽陽性が短所であった。本研究では国内で二番目に導入された半導体検出器を装着した新しいSPECT装置を用いて、まず腹臥位撮影やダイナミック撮影を追加した斬新な検査プロトコールを確立した。続いて心筋血流予備能を短時間かつ低被曝で評価できる解析ソフトウェアを開発して臨床応用し、二件の特許を取得した。本研究は、半導体検出器:小型軽量化したテルル化亜鉛カドミウム(CZT)を用いた新しい単光子放射断層撮影(Single Photon Emission Tomography:SPECT)装置を用いて、非侵襲的に、短時間かつ低被曝下に、心筋局所血流の定性・定量解析を三次元的に総合評価することによって、虚血性心疾患の診断能を飛躍的に向上させることを目的としている。半導体心筋血流SPECT(GE Discovery NM530c)を用いて負荷、安静時一日法でのダイナミック撮影を虚血性心疾患疑いの150例施行した。局所心筋血流量および心筋血流予備能(MFR)の定量評価については、ミシガン大学およびドイツミュンヘン工科大学医学部で開発されたN-13アンモニアPETに対する心筋血流定量解析手法を、Tc-99m SPECT製剤および半導体カメラに応用してソフトウェアを作成した。仰臥位で肘静脈よりRIを30秒間ボーラス注入しながらダイナミックデータを収集し、最初の10分のダイナミックデータを用いた2 compartment modeおよびパトラックプロット解析を施行した。最後の三分間のデータを用いて、左室腔(入力関数)と左室心筋(出力関数)にそれぞれ関心領域を設定(自動心筋edge detection)して、時間放射能曲線を得た。ATP負荷を用いた負荷後と安静時のダイナミックデータから計算によりK1値をそれぞれ得た。負荷後心筋血流量を安静時血流量で除すことで、心筋血流予備能(MFR)が求められる。解析ソフトを作成して、モニター上の結果画面には、左室心筋全体を概観できる極座標表示(polar map)を用いた。結果は、冠動脈造影にて確認された多枝病変群と正常群との間でのglobal MFRおよび冠動脈病変枝ごとの値をそれぞれ比較してvalidationを行った。有意狭窄病変領域と正常冠動脈支配領域、また、多枝病変群と正常群においてそれぞれMFR値には有意差が得られた。本研究は、半導体検出器を用いた全く新しい単光子放射断層撮影(Single Photon Emission Tomography:SPECT)装置を用いて、非侵襲的に、短時間かつ低被曝下に、心筋局所血流の定性・定量解析を三次元的に総合評価することによって、虚血性心疾患の診断能を飛躍的に向上させ、ひいてはカテーテル治療やバイパス手術等の血行再建術の適応決定等の実臨床に資することを最終目的とした。まず、半導体SPECT(DNM 530c)において、診断能を低下させることなく、被曝低減を可能とするRIの最小投与量が3MBq/kgであることを明らかにした。胸部ファントムを用いて検証後、臨床例で従来型のアンガー型カメラと比較して決定した(論文:Ann Nucl Cardiol 2015;1:18-26)。平行して、ダイナミックデータをもとに局所心筋血流量および心筋血流予備能(MFR)の定量評価のソフトウェアを作成して、昨年特許を二件出願、取得した。最終的な結果画面には、左室心筋全体を概観できる極座標表示(polar map)を用いた。同ソフトウェアを用いて、半導体SPECTから非侵襲的に得られたMFR indexを、心臓カテーテル検査時に得られたFFRおよびSYNTAX SCOREと比較検討したところ、有意な相関関係を認めた。心筋SPECTの弱点とされてきた多枝病変の診断能の向上に寄与する有用な指標となりうると考えられた。また、連続149症例において、心臓CTを用いた心筋perfusionや、心臓MRIなど他のモダリティから求められる局所血流量やMFRとも比較した(論文:Eur Radiol 2016:in press)。本装置の総合的な虚血性性心疾患の診断能については、国内4施設による多施設共同研究を日本核医学会のWorking groupに登録して、1000例の冠動脈施行例について実施した(論文:Journal of Cardiology 2016:in press)。成果については、北米放射線学会年次総会(RSNA、シカゴ),心臓核医学セミナー(韓国ソウル)など国内外の学会で発表した。当初予定どおり、ダイナミックデータを用いた2 compartment modeおよびパトラックプロット解析を予定の症例数施行できた。

また、その解析ソフトウエアが予定どおり作成でき、validationまで可能であった。そのソフトウエアに関連して特許を申請できたのは計画以上の進展であった。放射線医学、心臓核医学作成したソフトウエアによって求められる心筋血流予備能(MFR)を冠動脈造影およびFFRやPETの結果あるいはCTやMRIなど他のモダリティから求められるものと比較して、その意義を検討する。解析ソフトをより使いやすいものに改良してゆく。また、半導体SPECTでは得にくかった心縦隔比や心肺比を得られる方法を開発してそれらとMFRの関係を調べていく。ファントム実験も必要となる。従来型カメラに比べて、CZTカメラの特長が明らかにできた。その結果を、基礎的検討および、臨床的検討を二本の英語論文として発表できた。また、CZTカメラを用いた心筋血流予備能を求める方法は、知的財産として愛媛大学を通じて特許申請を行った。旅費の計上を行わなかった。上記の基礎的検討および臨床的検討を踏まえて、定量的に局所心筋血流量や心筋血流予備能(MFR)を非侵襲的に計測するソフトウェアを開発し、両者による総合的な診断能を評価しようとしている。可能な症例では、半導体カメラで求めた局所血流量やMFRを心臓CT、心臓MRI、N-13アンモニア心筋血流PETなど他のモダリティから求められたものと比較してその妥当性を検証してゆく予定である。また、今後心筋シンチのone day protocolとして、その有用性を検討し、低被ばく検査のしてのメリットも臨床例で追及してゆく。実験ファントムを購入する予定である。物品の購入、研究情報収集の旅費が発生しなかった。解析用のソフトの作成、検証用に3D画像に対応したPCおよび記録媒体、心筋シンチグラフィに用いる薬剤の購入。更に今後必要となってくる研究動向の情報収集や、意見交換、研究成果の発表を行っていく。
幕末期における国学の受容と普及に関する教育史的研究

本研究は幕末期における国学を対象として、その受容と普及の視点から思想的・実証的に考察し、近世における人と学びとの関わりを解明することを目的として行ったものである。研究成果の概要は次の通りである。1.近世の国学の学問的大成者とされる本居宣長をとりあげ、近世における道をめぐる議論の中に宣長学の中心的テーマであった「人の道」の言説を位置づけるとともに、人の道の学びと日常生活における人としての行いとの内在的関連を、非規範的な秩序としての「世間の風儀」との関係において考察した。本居宣長の学問を継承し、また平田篤胤とも交渉のあった近世後期を代表する国学者、備中吉備津神社の藤井高尚〔明治元年(1764)天保11(1840)〕をとりあげ、高尚の国学受容の特質を、彼の著作『浅瀬のしるべ』の執筆意図の考察と内容分析を通して明らかにした。高尚の宣長学受容は、歌文の学の摂取を目的としただけでなく、宣長学の古道思想あるいは「神の道」の思想への関心からなされたものであり、この関心が『浅瀬のしるべ』を一種の教訓本として成立させたものであることを明らかにした。3.国学の地域における受容と展開について、平田篤胤門人、羽田野敬雄〔寛政10年(1798)-明治15年(1882)〕を中心に考察し、地方知識人としての国学者による営為の教育史的意義を明らかにした。羽田野敬雄は三河国吉田(現在の愛知県豊橋市)の田町神明宮と羽田村八幡宮の両社の神主であった。羽田野は三河における最初の平田篤胤の門人として、幕末から維新期にかけて平田国学の普及と文化的啓蒙に取り組んだ国学者であり、羽田野の事例によって幕末期における国学受容の一つの典型を明らかにした。本研究は、幕末期国学の教育史的意義について、国学の受容と普及の視点から実証的に考察することを目的とし、とくに次の2つの課題の解明を目指した。1.平田篤胤の国学における民衆教化思想の特質2.幕末における国学の地域的な受容と普及の実態及びその意義。研究は平成7年度と8年度の2か年計画で行うものとし、初年度は当該地へ出張しての必要な研究史料の収集を主要な作業とした。当初の段階で調査し収集する予定にした史料の主なものは次の通りであった。1.平田篤胤の国学における民衆教化思想に関する史料2.幕末期における平田篤胤の国学の受容と普及に関する史料。このうち、1については既刊の『新修平田篤胤全集』を用いることとし、実質的な史料収集は2に関する史料を中心に行ってきた。地域における国学の受容と普及の様相を明らかにするためには、まずはじめに国学受容者層の中心に位置づく人物に関する史料を次の2つの視点から収集する必要があった。第1には、本人自身によって書き残された日記、歌集、意見書、書簡など。第2には、地域への国学普及や民衆教化などの実践的活動に関する史料である。これまでに実施した静岡、浜松、名古屋、伊勢及び新潟等への出張調査研究を通して、『遠州国学者関係書簡集(甲・乙)』『高林家史料』『小泉蒼軒日録』『山本金木日記』『飯田昌秀日記』などを収集した。これらの史料をもとにした本格的な分析と考察ならびに研究のまとめは平成8年度の課題である。

研究成果の概要は次の通りである。1.近世の国学の学問的大成者とされる本居宣長をとりあげ、近世における道をめぐる議論の中に宣長学の中心的テーマであった「人の道」の言説を位置づけるとともに、人の道の学びと日常生活における人としての行いとの内在的関連を、非規範的な秩序としての「世間の風儀」との関係において考察した。2.本居宣長の学問を継承し、また平田篤胤とも交渉のあった近世後期を代表する国学者、備中吉備津神社の藤井高尚〔明和元年(1764)天保11(1840)〕をとりあげ、高尚の国学受容の特質を、彼の著作『浅瀬のしるべ』の執筆意図の考察と内容分析を通して明らかにした。高尚の宣長学受容は、歌文の学の摂取を目的としただけでなく、宣長学の古道思想あるいは「神の道」の思想への関心からなされたものであり、この関心が『浅瀬のしるべ』を一種の教訓本として成立させたものであることを明らかにした。3.国学の地域における受容と展開について、平田篤胤門人、羽田野敬雄〔寛政10年(1798)-明治15年(1882)〕を中心に考察し、地方知識人としての国学者による営為の教育史的意義を明らかにした。羽田野敬雄は三河国吉田(現在の愛知県豊橋市)の田町神明宮と羽田村八幡宮の両社の神主であった。羽田野は三河における最初の平田篤胤の門人として、幕末から維新期にかけて平田国学の普及と文化的啓蒙に取り組んだ国学者であり、羽田野の事例によって幕末期における国学受容の一つの典型を明らかにした。
新規エコー法による強皮症病変の評価法の開発

位相差トラッキング法(PE法)は、Bモードエコーに加えドップラー法を併用し局所で運動する一点の速度変化より数学的に運動距離を計測する方法で、数μmm単位のごく微小な動きを捉えることができる。この方法を利用して微小な局所部位の厚みの変化を測定できるため、同部位にかかる圧力を同時に測定することにより同部位の硬化度測定が可能となる。今回PE法を用いて膠原病における皮膚病変の硬化度の測定に応用することを検討した。・皮膚病変測定部位に対する加振装置の設計、作成測定部位の皮膚に対して一定の圧力を加えることのできる加振装置を設計、作成した。この装置は皮膚との接触する部位に一定のプログラムされた周波数、振幅の振動を与え、その波形をモニターできることが確認された。・皮膚病変局所部位における加振後の壁厚変化の検出上記□で作成した加振装置による圧力の変動に伴う皮膚壁厚の変化が検出しうるか正常人で検討した。皮膚乳頭層より表面に存在する表皮部分をSubepidermal low echogenic band(SLBE)により判別し、この部位の弾性エコーパターンを観察した。加振条件を変化させ検討した結果、正常人における弾性パターンと得られる計算上の弾性値は、周波数1Hz、0.5秒の矩形派を用いた加振により再現性をもって一定のパターンが得られた。・市場人における皮膚弾性パターンの測定26歳から44歳までの正常人男性5人、また26歳から34歳までの正常人女性3人の前腕屈側ほぼ中央の皮膚を上記加振装置により振動させ、同部位の弾性エコーパターンを計測したところ計算上のパスカル値として平均104kPa、SDは10kPaとなり比較的均一な硬さの分布を示した。・強皮症患者における皮膚弾性パターン浮腫期の強皮症患者1名および硬化の進行した強皮症患者2名の皮膚病変を上記方法にて観察した。結果として弾性エコーパターンは浮腫期の場合、弾性はやわらかい病変として正常人よりさらに均一な病変として計測され、硬化病変として確立した皮膚病変においては固い病変として正常人より不均一な弾性エコーパターンを示した。今後、検討患者数を増やし、さらにスキンスコアとの関連など統計学的解析を検討中である。位相差トラッキング(PE)法では一定圧力をかけた後にできる微小な局所部位の厚み変化を測定できるため圧力と厚みの変化より同部位の硬化度測定ができる。PE法を膠原病などにおける皮膚硬化度の測定に応用するに当たって本年度は以下の基礎的検討を行った。(1)皮膚測定部位に対する加振装置の設計、作成:測定部位の皮膚に対して皮膚の変形を誘導するため加振装置を殺計、作成した。加振装置は皮膚との接する部分にプログラムされた振動を与えるが、この振動の状態を、その周波数、振幅、更に加える圧力、圧を与える時間パターンなどで精密に調整することができた。(2)皮膚局所部位における位相差トラッキングエコー法による壁厚の測定:上記(1)で作成した加振装置を用い皮膚に振動を加え一定振動による皮膚の壁厚変化の測定を位相差トラッキング法にて行った。いくつかの条件で検討した結果、皮膚の壁厚変化を、再現性をもって安定して得られる振動の条件として、周漬数1Hz、100kパスカルの圧力、0.5秒の矩形波を用いることと決定した。(3)リアルタイム計測システムの構築:皮膚にかかる圧力と壁厚変化の測定を同期して得るため皮膚局所に心電図プローブを設置し同時測定をした。更に皮膚局所における弾性を圧力と壁厚変化よりリアルタイムにパスカル値として計算するためプログラムの作成およびシステムの構築をおこなった。(4)正常人における皮膚の弾性の測定:26歳から44歳までの正常人男性6人に対して、前腕の皮膚において加振装置を用い上記(2)の条件にて皮膚に振動を加え弾性を測定した。皮膚の乳頭層より表面の表皮部分をSubepidermal low echogenic band(SLEB)によれ判別しこの部分の弾性エコーパターンを観察した。正常人皮膚においては、この部分において比較的均一な硬さの分布を示した。また今回測定した正常人8人においては皮膚の硬さは、ほぼ同一であった。・市場人における皮膚弾性パターンの測定26歳から44歳までの正常人男性5人、また26歳から34歳までの正常人女性3人の前腕屈側

ほぼ中央の皮膚を上記加振装置により振動させ、同部位の弾性エコーパターンを計測したところ計算上のパスカル値として平均104kPa、SDは10kPaとなり比較的均一な硬さの分布を示した。・強皮症患者における皮膚弾性パターン浮腫期の強皮症患者1名および硬化の進行した強皮症患者2名の皮膚病変を上記方法にて観察した。結果として弾性エコーパターンは浮腫期の場合、弾性はやわらかい病変として正常人よりさらに均一な病変として計測され、硬化病変として確立した皮膚病変においては固い病変として正常人より不均一な弾性エコーパターンを示した。今後、検討患者数を増やし、さらにスキンスコアとの関連など統計学的解析を検討中である。
角度分解型トンネリングによるフェルミ面の異方性測定法の研究

本研究は、結晶のフェルミ面の異方性を観測する手段として、角度分解型トンネル分光法を提案した。そして、この方法を用いて。層状構造物質1TーTaS_2のフェルミ面にできた電荷密度波(CDW)によるエネルギ-ギャップの異方性を観測することに成功した。二つの結晶の平坦な劈開面を、一定の間隔dで平行に配置し、両者間にバイアス電圧を印加するときに流れるトンネル電流は、結晶の格子定数aがdに比べてa<dの場合は、両結晶のブロッホ状態間のトンネリングとなる。この場合、始状態と終状態はkベクトルで指定され、直接トンネリングにおいて、kベクトルの横成分は保存される。2次元性の強い物質では、フェルミ面は2次元面に垂直な向きのチュ-ブ状の形状をもつので、2次元面を用いたトンネル接合の低バイアス・トンネリングは、両物質の平行なチュ-ブ状フェルミ面の交線で生じる。それゆえ、2つの結晶をトンネル接合面内で回転させると、両物質のフェルミ面が相対的に回転し、交線の位置が移動するので、トンネル電流にフェルミ面の異方性が反映されることになる。以上の諸性質を、層状構造物質2HーTaS_2に対する計算機シミュレ-ションによって明らかにした。実験的には、1TーTaS_2のフェルミ面にできるNearlyーCommensurate CDWギャップの異方性を室温で観測することに成功した。このことより、フェルミ面がk空間の狭い領域に限られている既知の物質を、プロ-ブ物質として接合面の一方の物質に用いれば、もう一方の物質のフェルミ面の異方性に関する情報を得ることができることが示された。今年度は,標記研究の初年度として,回転機構を有するトンネリング測定用liq.Heクライオスタットを設計し発注した.なお,トンネリングバリアとして真空を用いることも考慮し, Scan-ning Tunneling Microscopy(STM)として設計した.最初のテスト物質として,層状構造物質1T-TaS_2を計画通り試作する一方,今年度初めより急に注目されるようになった,層状ペロブスカイト構造をもつ酸化物高温超伝導体YBa_2Cu_3O_<7-Y>をも採り上げることとし,手始めとして,セラミックスとしての作成条件の系統的な研究を行なった.その結果を,窯業協会電子材料研究会(1987.10.21;早大理工), SINTERING '87(1987.11.6;サンシャイン), MRS '87 Fall Meeting(1987.12.1;ボストン),日本物理学会秋の分科会(1987.9.28;東北大)で発表した.さらに,この物質を用いて, S-I-N, S-I-S(S:超伝導体, I:トンネリングバリア, N:常伝導体)構造のトンネリング測定を行なった. Tc(93K)近くでの,熱的ノイズに埋もれた信号をとり出すために,電流の電圧に対する3階微分信号をとり出す回路を設計し,それによって, 4.2KからTc直下までにわたり,超伝導オーダーパラメータの温度依存性を観測することに成功した.複数個のオーダーパラメータを示す信号が得られたが,これらが超伝導ギャップを示すものであるかどうかはまだ明らかでない.また,これら複数の信号が,この物質の異方性を反映したものかどうかも未解決である.これらを明らかにするために, LPE法による単結晶エピタキシャル成長の準備を開始した.

なお,これらのトンネリング測定の結果は, MRS '87 Fall Meeting(1987.12.3),および日本物理学会年会(1988.4.1)で発表した.本年度は、角度分解型トンネリングスペクトロスコピーにより期待されるフェルミ面の異方性がトンネル電流にどのように反映されるのかを予測するため、トンネル電流の角度依存性に関するシミュレーションを行なった。その結果、計算機の能力不足により、ごく小さな範囲でのモデルしか扱えなかったが、以下のような結果が得られた。トンネル電流の計算には、単に実空間での波動関数の重なりだけではなく、原子間の位相関係も考慮する必要がある。対称性の良い位置で回転させても、波数空間に関する情報は得られない。波数空間に関する情報を得るには、対称性が悪い位置で回転させなければならない。検面を試料面から適当な距離だけ離して回転させることによって、波数空間における情報を得ることが可能となる。また、角度分解型トンネリングスペクトロスコピーを行なうために必要な装置の作製を行なった。測定原理上、原子オーダーの位置合わせおよび平行性が必要なため、まず、STMの技術を応用することを考えた。そこで、最終的には角度分解型トンネリングスペクトロスコピーが行なえるようなSTMを作製した。その結果、従来のSTMとは以下の点で異なる装置となった。試料(1)は対向している試料(2)に対して平行だしができるようにし、さらに、試料(2)に対して通常のSTM動作が行なえるようにした。試料(2)は0180°回転できるようにした。本年度は、試料(2)にタングステンの針を取り付け、トンネル接合の安定性およびSTMとしての動作確認を行なった。その結果として、像の再現性にやや欠けるが、グラファイトのサイトに起因すると思われる原子像と、1T-TaS_2の電荷密度波に起因する電荷分布像を確認することに成功した。本年度は、試料に層状構造物質1T-TaS_2を用いて、角度分解型トンネリングの実験を行なった。その結果、1T-TaS_2に特有な電荷密度液(CDW)に起因するエネルギ-ギャップ構造を0120°の範囲で、はじめて観測することができた。また、このCDWギャップ構造がフェルミ面の異方性と同じ60°周期で規則的に変化していることがわかり、フェルミ面の異方性の測定を意図した。角度分解型トンネリングスペクトロスコピ-の有用性を確認することができた。この結果を、日本物理学会秋の分科会(1989.10.6;鹿児島大6a-C-13)で発表した。また、試料に高濃度ド-プn型シリコン単結晶を用いて(111)面内の角度分解型トンネリングの実験を行ない、Δ軸上にあるフェルミ面の回転角による重なりの様子を観測することができた。この角度依存性は、シリコンのフェルミ面の異方性を考慮した理論計算結果と定性的によく一致し、計算結果と実験結果とをフィッティングすることにより、シリコンのフェルミ面の大きさおよび異方性を求めることができることがわかった。この結果は、日本物理学会第45回年会(1990.3.30;大阪大30a-V-3)で発表する予定である。また、昨年度から推めていた、角度分解型トンネリングスペクトロスコピ-により期待さるフェルミ面の異方性の、トンネル電流の角度依存性に関するシミュレ-ションを、より大きなモデルで行なった。この結果を、第4回走査型トンネリング顕微鏡/電子分光国際会議(1989.7.12;大洗P2-27)で発表した。
両生類生活環の内分泌学的解析

本研究は両生類の生活環における種々の現象-変態・成長・生殖-を内分泌学的側面から解析することを目的とした。〈変態のホルモン調節〉ウシガエル・ヒキガエルともに、プロラクチンcDNAのクローニングに成功したことからプロラクチンmRNAの測定が可能になり、その結果から血中レベルの上昇とパラレルmRNAの上昇がみられ、血中レベルの上昇が合成能の上昇にバックアップされたものであることが裏づけられた。〈成長と成長ホルモン〉両生類では幼生器官はプロラクチンにより成体器官は成長ホルモンによりそれぞれ成長を促される。本研究では成長ホルモンはそれ自身が直接成長を引き起こすのではなく哺乳類におけると同じようにソマトメディン様物質によって成長が促進されることを示す結果が得られた。又ウシガエル成長ホルモンの単離・一次構造解析が行われ血中レベル及び下垂体中の測定も可能になった。その結果幼若個体で最も成長ホルモンの放出・合成が起こっていることが分かった。又両生類の成長ホルモンが得られたことにより、両生類由来のプロラクチン・成長ホルモン・哺乳類のそれらとを生物活性の面で比較することができ、両者の間の違いも明らかになってきた。〈生殖とプロラクチン・成長ホルモン〉下垂体ホルモンのうち生殖腺刺激ホルモン以外のホルモンの生殖への関与はそれほどよく知られていない。本研究ではRana esculentaでvitellogenin合成に成長ホルモンが関与していること、イモリで雄の生殖行動の発現にプロラクチンが関与していることを明らかにした。又雄の肛門腺より雌誘引物質が分泌されるが、その分泌能及びそれに対する雌イモリの反応性を高めることにもプロラクチンが関与して得ることが分かった。本年度は主として両生類成長ホルモンおよびプロラクチンに関しての研究を行った。成長ホルモンに関してはすでに得られているウシガエル成長ホルモンとその抗体を用いて、幼生および成体における血液と下垂体中のホルモンレベルを、ラジオイムノアッセイにより測定を試みた。幼生では変態の進行につれてホルモンレベルが上昇するが変態後は幼若個体でもっとも高く、体重増加にともなってレベルが低下することがわかった。すなわち成長期に成長ホルモンの分泌能が上昇していることになる。成長ホルモンに対する抗体を用いた下垂体の組織学的研究によれば、胚期に出現する成長ホルモン陽性細胞のあるものは同時にプロラクチン陽性であること、すなわち両ホルモンが共存している細胞の存在が明らかになった。このような細胞は発生(変態)の進行とともにみられなくなる。このことは発生のある時期に一過性に同一細胞内で両ホルモンの遺伝子の発現がおこっていることを示唆するものである。プロラクチンに関しては、ウシガエル下垂体よりRNAを得、それを用いてプロラクチンcDNAのクロ-ニングを行い、プロラクチン分子全長をコ-ドしているcDNAクロ-ンを得ることに成功した。このcDNAの塩基配列から推定されるプロラクチンのアミノ酸配列は、すでに蛋白分子から我々が決定したものと一致することがわかった。得られたcDNAを用いて、ドットブロット法により下垂体中のmRNAの発現をしらべた。幼生の下垂体では変態最盛期なかばからmRNA量の増加がみられ、すでに我々がたしかめたプロラクチンの血液中のレベルの上昇がプロラクチン合成能の上昇に支えられていることを示唆する結果が得られた。プロラクチンが変態最盛期の後半に必要なのは成体器官の構造と機能の発達のためであるという仮説を証明するため肺機能の成熟に着目してプロラクチンと肺上皮のリン脂質量との関連の有無を解析中である。本年度は主として両生類の生殖現象に関する解析を行った。(1)カエル肝臓培養液中に下垂体前葉ホモジェネ-トを加えると培養液へのヴィテロジェニンの放出がたかまること、この作用には下垂体ホルモンのうち少くとも成長ホルモンが関与していることがたしかめられた。

(2)有尾目(イモリ)の性誘引物質は雌の場合卵管,雄の場合腹部肛門腺より分泌される可能性が高いこと,これらの物質は生殖腺刺激ホルモン(または雄の場合テストステロン,雌の場合エストラジオ-ル)とプロラクチンにより増加すること、いずれの場合も水可溶画分に存在し、加熱・凍結により活性が失われること等が確認され、現在その純化を進めている。(3)イモリの求愛行動は去勢・下垂体除去でその頻度・発現率が低下するが、プロラクチンと生殖腺刺激ホルモン(両生類由来および哺乳類由来のもの)を補うことにより回復がみられる。(4)すでに得られているプロラクチン(ウシガエル由来)CDNAを用いてドットハイブリダイゼ-ション法により、ヒキガエル、ツメガエル、イモリなど異種プロラクチンのmRNAの測定が可能であることがわかった。そこで(2),(3)の結果をふまえて、性誘引,求変行動をおこす時期のプロラクチンmRNAの発現について解析中である。昨年度より継続中の変態現象の解析の面では、変態最盛期後半にいかなる理由でプロラクチン血中レベルの上昇がおこるかに対する解答の一つとして、肺機能の成熟を促すためであるということを示す結果が得られた。すなわち変態最盛期初期より正常ウサギ血清、抗プロラクチン血清、抗成長ホルモン血清を投与していると、抗プロラクチン血清投与群で有意に肺上皮の発達および表面活性成分の増加が抑えられた。両生類の成長に関しては、幼生・幼若成体・成体の血中および下垂体中の成長ホルモン濃度を測定した結果、幼若成体でもっともレベルが高いこと、また成長ホルモンのCDNAを用いて下垂体中のmRNAのレベルを測定したところ同様に幼若固体で高いことがみとめられた。このことから幼若期に成長ホルモンの放出と合成ともにピ-クとなり、おそらく成長もさかんにおこっていることが推測された。尚成長ホルモンの一次構造がタンパクおよびCDNAの両面から決定された。これによって、同様に決定をみたウシガエルプロラクチンの一次構造との比較や他の動物網の成長ホルモンの一次構造との比較が可能になった。両生類のプロラクチンの放出因子はTRHであることが確認されたが、同物質が放出のみならず合成を促進するか否かを知るために、in vitroで視床下部より単離したTRHや合成TRHを用いて下垂体のプロラクチンmRNAを測定することにより解析した。上記因子はプロラクチンmRNAレベルを上昇させる傾向があることがわかった。プロラクチンの分泌が変態最盛期後半にたかまることはすでに知られているが、その生理的役割をさぐるべく実験を行い、プロラクチンが肺のフォスファチジルコリンレベルの上昇をひきおこすことをつきとめた。両生類でもっとも使用されているアフリカツメガエルのプロラクチンの精製をはじめたが、プロラクチンには二つの分子種があることがわかり、目下構造解析中である。
ポジトロン標識化合物と3次元PETの神経科学への応用

東北大学において、分担研究者の石井慶造が日本で初めて開発した3次元データ収集PETカメラは、対向する2個の検出器で3次元方向すべてに由来する消滅γ線を検出し、東北大学大型計算機センターのスーパーコンピューターにて画像再構成するシステムで世界中から注目を集めている。本研究では東北大学独自の3次元PETを使い、ヒト脳の神経伝達を非侵襲的に画像化することをおこなった。またポジトロン放出核種で標識された化合物は短半減期(11C;20.38分、18F;109.8分)という欠点はあるものの、長半減期である核種(3H、14C)で標識された化合物と併用することによって同一サンプルにて異なるものを同時に測定することが可能である。我々はこのような応用として多重標識マクロ受容体オートラジオグラフィーを開発し、世界で初めて同一切片にて2種類の受容体を画像化した。また疾患への応用では、アルツハイマー病を中心におこなった。ヒスタミンH1受容体はアルツハイマー病中等度進行例においては年齢・性の一致した対照より有意に大脳皮質全体において減少したのに、局所脳糖代謝率は連合野において減少するが一次感覚野や一次運動野においてはかなり保たれていた。しかしアルツハイマー初期においてはH1受容体が減少する症例と変化しない症例があることが明らかになり、さらにそのメカニズムの解明をおこなっている。3次元PETを用いた研究では脳賦活試験法を用いた頻回の刺激試験をおこない抗ヒスタミン薬による眠気の作用点の解明をおこなった。さらにリガンド賦活法によるヒト脳でのヒスタミン遊離測定法についての開発研究をおこなった。このような基礎開発研究から3次元PETの優れた有用性を明確にすることができた。本研究は新しく開発した3次元データ収集PETを用いる方法を確立するために、始めにヒト・ボランティア3人において3次元データ収集PETを用いたヒスタミンH1受容体を介する神経伝達の画像化を試みた。さらに異常老化であるアルツハイマー病の初期の症例2例を含み、6例においてPETを用いてヒスタミンH1受容体の画像化をおこなった。またドパミンD2受容体測定法を、アルツハイマー病、多発梗塞性痴呆症に応用して特異的変化が認められるかどうか検討した。3次元PETでは多くの消滅γ線を用いて一断面の像を作製しているが、データ量が多くなり散乱線の除去も難しくなる。[^<11>C]ドキセピンの3次元データ収集と2次元データ収集の比較を正常ボランティアを用いて行った。3次元データ収集法によるヒスタミンH_1受容体の画像は、2次元データ収集法と比較して明らかに画質がよくしかもノイズの少なかった。さらに、PETおよびその関連技術を神経科学の新しい手段として確立するため新しいドラッグデザインに基づいた標識化合物合成法の開発として新規ヒスタミンH_3受容体アンタゴニストを開発した。イメージングプレートを用いた新しい画像生物学として今まで使用していた50μの解像度のBAS3000から25μのBAS5000を使用すべくセットアップをしている。本研究では東北大学独自の3次元PETを使い、ヒト脳の神経伝達を非浸襲的に画像化することをおこなった。

我々はこのような応用として多重標識マクロ受容体オートラジオグラフィーを開発し、世界で初めて同一切片にて2種類の受容体を画像化した。また疾患への応用では、アルツハイマー病を中心におこなった。ヒスタミンH1受容体はアルツハイマー病中等度進行例においては年齢・性の一致した対照より有意に大脳皮質全体において減少したのに、局所脳糖代謝率は連合野において減少するが一次感覚野や一次運動野においてはかなり保たれていた。しかしアルツハイマー初期においてはH1受容体が減少する症例と変化しない症例があることが明らかになり、さらにそのメカニズムの解明をおこなっている。3次元PETを用いた研究では脳賦活試験法を用いた頻回の刺激試験をおこない抗ヒスタミン薬による眠気の作用点の解明をおこなった。さらにリガンド賦活法によるヒト脳でのヒスタミン遊離測定法についての開発研究をおこなった。このような基礎開発研究から3次元PETの優れた有用性を明確にすることができた。
室町時代やまと絵屏風の金・銀・雲母技法研究

中世やまと絵屏風の多くには金・銀・雲母による加飾が見られる。なかでも金銀箔の小片を撒きつぶしたものを、室町時代古文書に現れる「金磨き付け屏風」とする見解が定着しつつあり、現代ではあまり知られない「金磨き付け」による表現を技法の観点から捉え直そうと試みた。様々な試作の結果、金が光沢感を持ち輝きが増すのは、下地が平滑であることと、金箔に多少の厚みがあることが重要と分かった。下塗りの雲母は粒子が粗いため、予め雲母地を磨いて平滑にしておき金箔を撒くか、撒いた金箔と一緒に磨きこむことで金に光沢感が出た。「金磨き付け」技法は金箔の撒き方や厚みに留まらず、雲母地の作用も含めて捉えるものではないかと考える。本研究は、室町時代のやまと絵屏風で限定的に用いられた金・銀・雲母による加飾表現の中で、特に現代ではその用法がつまびらかでない「金磨きつけ」と「雲母地」技法の解明を目的とする。平成27年度は、自身の先行研究で行っていた、西洋テンペラ画の金を磨く技法である「黄金背景」の検証を再度行い、金箔を磨く効果について日本絵画との共通性について探った。その結果、単純に磨いて金箔の光沢感を出すような効果を求めるには、日本絵画の下地層構造ではあまり効果はないと判断している。また、古来より猪牙で磨くことも伝わっており、その可能性として裂箔の使用や、厚い金箔の使用も視野に入れて28年度以降の研究で実技検証を重ねる予定である。さらに下地層に雲母地を引いて、切箔の撒きつぶしも行い磨いているが、芳しい効果は得られていない。一方で雲母引き技法については、フノリ膠を適切に用いることによって堅牢な下地層を作ることに成功した。また当該年度には、室町屏風の中でもサントリー美術館の「四季花鳥図屏風」と、東京国立博物館の重要文化財「浜松図屏風」の熟覧調査が実施できた。「四季花鳥図屏風」の紙地に雲母地は確認されず、金地も従来指摘されるように金泥引きによるもので、その金泥引きを磨いている可能性について注意して観察したものの、決定的な要素は発見できなかった。一方「浜松図屏風」は、部分的に粒子感を見いだせるほどの雲母地に、2ミリ以下の切り箔を「撒きつぶし」ていることが判った。撒いた切り箔には微妙な大きさの違いがあり、雲形に用いる箔の方が若干大きい。使用された金箔は、四号箔の合金率が最も近い色に見えたが、それよりさらに銀の含有量が多い可能性がある。銀箔を用いた形跡はなく、雲形の括りには藍や臙脂のような染料系の絵具で青・赤でぼかされており、特異性を感じた。27年度に予定していた自身の先行研究の再検証や、金箔工房(中村製箔所)への金箔制作打診、室町屏風熟覧、検証予定の実技をおおよそ実施することができた。実技検証では、「磨く」効果について芳しい結果が得られなかったが、想定した実技検証を行うことによって、なぜ効果がないか理由が明らかになってきたことが、大きな研究成果であると考える。また室町屏風2件の調査が実現し、そのうち1件は時代を代表する「浜松図屏風」の熟覧であったことから、本調査は今後研究を推進する上で貴重な機会となった。また熟覧ではなかったが、金剛寺「日月山水図屏風」、サントリー美術館「日吉山王・祇園祭礼図屏風」を閲覧することができ、金箔、特に裂箔の用い方にヒントを得ており、次年度にはさらに検証を進めたい。室町時代のやまと絵屏風に見られる金・銀・雲母の技法、とくに「金磨き付け」と称される装飾方法と、雲母塗布方法について実技検証を進めている。平成28年度では、前年度に実施した室町時代やまと絵屏風の熟覧成果や、主に金箔地を磨く手法が効果的ではないと判断した実技検証を踏まえ、打ち放したままのやや厚みのある金箔や、きれいに裁断しない裂箔を用いた撒きつぶしを実施し、一定の表現効果を得られた。熟覧は実現できなかったが、サントリー美術館の「四季花木図」をはじめととした室町屏風の閲覧による表現手法の考察も同時に行っている。また金沢の縁付け金箔製造工房や金沢美術工芸大研究所による金箔研究資料、京都の金箔屋、平泉金色堂修理時復元金箔、東大寺文書等の金箔製造についての古記録を取材し前近代の金箔の製法と質について検討を重ね、磨き付けあるいは撒きつぶしの効果に素材の厚みや形状が影響ある可能性を感じている。雲母地については、滋賀県で雲母刷りの工房を営む野田版画工房の協力を得て、唐紙における雲母引き技法について教示を受け、実際工房では使用していないが、こんにゃく糊による粘力効果を利用にした雲母引きを試み、おおむね期待した効果を得た。「磨き付け」という言葉についての検証としては、料紙装飾技法においてそのような伝承がないか調査している。料紙装飾を主にしている技術者から、切箔をまくときの留意点について伺うことができたが、その中に示唆的なものがあり、今後実技検証を試みたい。江戸時代の絵画技法や画論書などを改めて点検し、金箔や雲母についての技法的紹介がないかつぶさに調べてみたが、本研究に資する情報は得られず、技法書関係の調査はひとまず終了としたい。