hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
革新的なずれ止めを用いた鋼コンクリート接合部の開発および構造性能評価法の構築

本研究は、研究代表者らが開発した高剛性・高耐力の「バーリングシアコネクタ」と称する機械的ずれ止め(バーリングプレス加工を施した鋼板をずれ止めとして用いたもの)の使用拡大を目指し、鋼材とコンクリートの混合構造への適用を対象とした合理的な接合法を検討し、その構造性能評価法を提案することを目的としたものである。初年度は、単純な押抜き試験により、バーリングシアコネクタを2列平行に配置して用いる際の、並列間隔とバーリング突起向きの関係がずれ止め特性に及ぼす影響、貫通鉄筋によるずれ止め効果ならびにコンクリート側面かぶり厚さの影響を明らかにし、ずれ止め性能が十分に発揮される構造設計法を提案した。2017年度は、鉄骨部材と鉄筋コンクリート部材の切り替え部を模した実大の接合部試験体の押抜き試験を実施し、高強度コンクリートへの使用性について検討した。主な研究成果としては、1)バーリングシアコネクタは、従来のずれ止めに比べ、高強度コンクリートを用いた場合も有効であることを実証した。また、その有効性は、普通コンクリートの場合に比べて大きいことを示した。2)バーリングシアコネクタの各々の抵抗力は、コンクリート強度の増加に伴い、いずれも線形的に増大することを示すとともに、実験値を精度良く評価可能な最大耐力式を提案した。また、単純な引抜き試験を実施し、引張力が作用するバーリングシアコネクタとコンクリートとの間の応力伝達機構を検討するとともに、コンクリート表面に生じる割裂ひび割れを防止・抑制する必要があることを示した。最終年度は、前年度までの研究成果を考慮して、押抜きと引抜きが交互に作用する多数回繰り返し載荷試験を実施し、復元力特性を把握することができた。また、繰り返し力を受けるバーリングシアコネクタは、従来のずれ止めとの比較から、単調載荷試験と同様に優れたずれ止め性能を発揮できることを実証した。鋼部材、鉄筋コンクリート部材および鋼・コンクリート合成部材などを組み合わせた混合構造接合部において、異種材料・異種部材との間の応力を確実に伝達するためには、機械的ずれ止めを用いることが有効な手段であり、合理的な設計・施工が期待できる。しかし、近年、材料や部材の高強度化や接合部の多種多様化に伴い、高剛性・高耐力のずれ止めが必要とされている。このような現状を受けて、申請者は、鋼板の孔にフランジ(突起)を設けた新しい形式のバーリングシアコネクタと称する高性能のずれ止めを開発し、一部で実用化されている。本研究課題は、バーリングシアコネクタ(以下、新ずれ止め)の更なる使用拡大と設計施工の合理化を目指し、鉛直部材方向に新ずれ止めを2列平行に配置(以下、並列配置)することを想定した混合構造接合部の構造性能評価法を構築することを目的とする。平成28年度は、基礎資料を得るために押抜き試験および引抜き試験を実施した。本実験で得られた知見は下記の通りとなる。1.押抜き試験結果より(1)並列に配置した新ずれ止めは、コンクリートブロック側面から新ずれ止めまでの距離(かぶり)を十分にとれば、並列間隔やバーリングの突起向きの影響を受けず、単列に配置した場合と同等以上のずれ止め効果を発揮することが確認できた。(2)バーリング孔内に鉄筋(以下、貫通鉄筋)を通すことでずれ止め特性が向上し、その効果は貫通鉄筋径が太いほど大きくなる傾向を示した。2.引抜き試験結果より(3)新ずれ止めを用いた鋼部材がコンクリートから抜け出す方向に引張力が作用する場合、ずれ止めによる支圧応力の圧縮場を形成されるための鉄筋が肝要である。(4)ずれ止め周辺に配置する鉄筋の径・数・位置の違いは、引き抜き挙動に強い影響を与える。(5)貫通鉄筋は、押抜き試験と同様に、耐力よりもずれ変形性能の向上に寄与する効果の方が大きいことが確認できた。2列平行に配置(以下、並列配置)したバーリングシアコネクタ(以下、新ずれ止め)の押抜き試験および引抜き試験は、平成28年度に実施完了した。当初、引抜き試験は予定していなかったが、平成29年度に予定している実験の1つの混合構造接合部のせん断曲げ実験では、新ずれ止めに曲げによる引張力が作用することから、その引き抜き性状を把握しておく必要があると判断し実施した。ただし、その代わりに、平成28年度下期に製作を予定していたコンクリート強度を変数とした異種部材接合部の押抜き試験体は、平成29年度に実施することとした。平成28年度の研究成果より、新ずれ止めの抵抗機構に支障がない適正な並列配置法を提案することができた。また、バーリング孔内に配置した鉄筋によるずれ止め特性の改善効果を把握することができた。さらに、ずれ止めの引抜き試験も実施することができ、有効な鉄筋配筋法を検討する上で必要な基礎資料を得ることができた。したがって、平成28年度の研究目的については、8割以上は達成したといえる。よって、平成29年度には、本研究の当初の目的を全て達成可能である。以上のことから、平成28年度の研究達成度は、概ね順調に進展しているものと判断できる。近年、鋼・コンクリート合成構造は、部材の高強度化や接合部の多種多様化に伴い、異種材料部材の一体化を図る機械的ずれ止めへの要求性能が高まっている。一般に建築・土木分野で多用されている頭付きスタッドの終局せん断耐力は、コンクリート強度が30N/mm2を超えるとスタッド軸部の破断で決定付けられるため、高強度材料への対応が難しいといった課題がある。

そこで本研究課題は、この問題を解決するとともにずれ止めの構造性能評価法を構築するために、平成28年度の研究成果を基に、申請者らが考案したバーリングシアコネクタと称する高性能のずれ止めを用いた鉄骨部材とコンクリート部材の切り替え部を模した接合部の押抜き試験および引抜き試験を実施し、以下の知見を得た。1.押抜き試験結果より:(1)バーリングシアコネクタは、スタッドおよび土木分野で使用される孔あき鋼板ジベルに比べ、高強度コンクリートを使用した場合においても優れたずれ止め性能を発揮した。(2)バーリングシアコネクタの最大せん断耐力は、コンクリート強度の増加に伴って線形的に増加し、その増加率はスタッドの場合に比べて数倍大きい。(3) 2列平行に並列配置したバーリングシアコネクタ1個あたりのずれ止め特性は、高強度コンクリートを用いた場合においても単列配置の場合と同程度の性能を発揮した。(4)最大せん断耐力実験値は、コンクリート強度(2060N/mm2)に関係なく、申請者らが提案した評価式の計算値と良好に対応した。(5)バーリングシアコネクタの各伝達要素の抵抗力を分類したところ、その抵抗力の割合はコンクリート強度に関係なくほぼ同程度であった。2.引抜き試験結果より:引抜き力が作用するバーリングシアコネクタとコンクリート間の応力伝達機構を検討し、十分なずれ止め性能を発揮するにはコンクリート上部の割裂ひび割れを防止・抑制しなければならないことを示した。平成28年度の研究成果を基に押抜き試験体を15体製作し、予定通り実験は完了した。主な実験変数は、コンクリート圧縮強度(20、40、60N/mm2)、ずれ止めの種類(申請者らが開発したバーリングシアコネクタ、一般に使用されている頭付きスタッドおよび孔あき鋼板ジベル)、ずれ止めの配置(単列、並列)である。押抜き試験の実験結果より、コンクリート強度の違いがバーリングシアコネクタのずれ止め特性に及ぼす影響を明らかにし、高強度コンクリートを使用した場合においても頭付きスタッドや孔あき鋼板ジベルに比べて優れたずれ止め性能を発揮できることを実証した。また、平成28年度の研究目的で一部達成できなかった「並列配置されたバーリングシアコネクタ」の最大耐力評価法については、平成29年度の実験結果も踏まえて検討し、コンクリート強度(2060N/mm2)やバーリングの突出方向に関係なく、申請者らが提案した耐力式で精度良く評価できることを示した。次に、バーリングシアコネクタにせん断と曲げ引張りが同時に作用する実験を計画していたが、平成28年度の引抜き試験の実験結果から、押抜き試験と同等以上のずれ止め特性を発揮するには、鉄筋によるコンクリート拘束効果のほかにコンクリートへの埋め込み深さによる影響を把握することが必要であると考え、引抜き試験体を6体製作し追加実験を実施した。引抜き試験の実験結果より、最大耐力は埋込み深さの増加に伴い線形的に増加することが確認でき、押抜き試験と同等の性能を発揮できる条件を明らかにするとともに、鋼とコンクリート間の応力伝達機構について検討した。以上より、平成29年度の研究目的は8割以上を達成したといえ、平成29年度の研究達成度は概ね順調に進展しているものと判断できる。よって、平成30年度には本研究の当初の目的を全て達成可能である。
海外の「日本語教育政策」と日本の海外に対する「日本語普及政策」に関する研究

海外諸国の日本語教育政策と日本の海外に対する日本語普及政策の関連性について明らかにした。本研究においては、大韓民国・オーストラリア・台湾の3か国・地域を研究対象とするが、実施初年度の平成19年度は韓国を取り上げた。韓国は日本語学習者数が約91方入(2006年国際交流基金調査)で、日本語学習人口は世界最大であるが、その91万人のうち約84%は中等教育レベルの日本語学習者である。韓国では、全高校生の約3割、第二外国語を履修しでいる高校生の約6割が日本語を学んでいるという。また、同国では2001年から中学校でも日本語を含めた第二外国語教育が選択科目(裁量撰択科目)として開始されている。これは「生活外国語」という科目で、日本語のほかに、中国語・フランス語・ドイツ語・スペイン語・ロシア語・アラビア語など7言語が導入されているが、履修者数は日本語が最多である。このように韓国においては、とくに中等教育レベルで日本語学習者数が多いが、その背景としては、韓国政府が日本語教育を振興するために各種の政策を立案し、それを実行に移してきた経緯も無視できない。また、日本も外務省や国際交流基金が「日本語の普及」という観点から、韓国の日本語教育を支援している。本研究(平成19年度)においては、韓国の主として中等教育レベルの日本語教育に関する政策と、日本の韓国に対する国際文化交流事業の一環としての日本語教育支援政策の関係について、文献調査および両国の関係者に対するインタビュー調査等を通じて考察した。考察に際しては、通史的にではなく、特定の事業あるいは特定の期間を取り上げ、その事業あるいは期間における韓国側の動向と日本側の動向を対照的に分析する方法を採用した。本研究においては、主として大韓民国・オーストラリア・台湾の3か国・地域を研究対象としているが、第2年次の平成20年度はオーストラリアを取り上げた。オーストラリアは日本語学習者が約37万人(2006年)であるが、その約99%は初等中等教育レベルの学習者である。すなわち、オーストラリアの日本語学習者はそのほとんどが小学生から高校生までの青少年たちなのだが、このように初等中等教育レベルで日本語を学ぶ人々がオーストラリアで多い理由のひとつとしては、オーストラリア政府や同国の各州政府が1980年代から1990年代にかけての時期に、日本語を含むLOTE (Languages Other Than English)教育を振興するために、各種の政策を立案し、それを実行に移してきたことが挙げられる。平成20年度の本研究においては、主として中国語教育との対比において、日本語教育がオーストラリアの言語政策史上どのような位置を占めてきたのかを考察した。海外諸国の「日本語教育政策」に関する研究に関しては、前年度にひきつづき、オーストラリアについての研究を進めるとともに、台湾およびオランダの状況に関する研究も行った。その成果については、2本の論文として結実した。また、日本の海外に対する「日本語普及政策」に関する研究に関しては、過去3年間に発表した論文を大幅に加筆修正するとともに、あらたな研究成果も加えて、本年5月に、『言語政策として「日本語の普及」はどうあったか-国際文化交流の周縁-』という標題の研究書を出版する予定である。
接着性および従来型ブリッジの超長期予後調査と次世代臨床データ蓄積システムの構築

1989年4月から1992年3月の間に岡山大学歯学部附属病院第一補綴科で装着された3ユニット接着ブリッジ群(n = 86)と3ユニット従来型ブリッジ群(n = 100)の予後を調査した.接着ブリッジおよび従来型ブリッジの10年生存率は69 %と72 %,25年累積生存率は50 %と46 %であり,累積生存率に有意な差は認められなかった(p = 0.88).トラブルの内容比較としては「除去」が従来型ブリッジで有意に多かったが(p = 0.01).「ブリッジの種類」「性別」「年齢」「残存歯数」「装着部位」「支台歯の状態」はトラブル発生の有無に影響を与える因子とならなかった(p = 0.82).岡山大学医歯薬学総合研究科倫理委員会へ研究遂行の許可申請に先立ち、Research Question(1ブリッジの種類によって累積生存率が異なるか?2ブリッジのトラブルの発生に関与するリスク因子は何か?)を決定した。続いて岡山大学医歯薬学総合研究科の研究倫理委員会の指針に則り、【包含基準】・【除外基準】・【予測因子】・【結果因子】・【交絡因子】・【ブリッジカルテから抽出項目】・【診療録から抽出項目】・【統計解析】を設定した。なお、【結果因子】はトラブルの種類として「ブリッジ脱離・脱落(カリエス,歯根破折,歯冠破折,その他は具体的に記載」「ブリッジ除去(カリエス,根管治療,その他は具体的に記載)」「抜歯,ヘミセクション(カリエス,歯冠破折,歯周炎,歯根破折,根尖性歯周炎,その他は具体的に記載)」「ブリッジの破損」とし、【交絡因子】は「装着部位:前歯,臼歯上顎,下顎」「咬合状態(ブリッジカルテ記載項目):普通,緊密,ほとんど接触せず」「接着操作(ブリッジカルテ記載項目):金属付着面処理,歯質被着面処理」「装着材料(ブリッジカルテ記載項目):パナビア,SB,その他」「装着時の年齢」「性別」「機能期間:診療録から装着日,トラブル発生日,最終来院日を確認する」「残存歯数(装着時)」「支台歯:生活歯,失活歯」とした。さらに、【研究手順と分担】・【予想される医学上の貢献】を明記した。作成した申請書は、平成24年9月に提出し、10月23日開催の倫理委員会にて書類審査を受け、承認された。本研究は,接着ブリッジならびに従来型ブリッジを装着した際の詳細な情報が記入されているブリッジカルテ(接着ブリッジには12個,従来型ブリッジには11個のチェック項目が設定)を元に診療録と照らし合わせることにより,接着ブリッジならびに従来型ブリッジの長期経過を確認することを目的としている.平成24年度に岡山大学医歯薬学総合研究科の研究倫理委員会から研究実施の承認を受け,「結果因子・予測因子」は以下のとおり確定しており,現在ブリッジカルテからは119名のデータ,診療録からは56名のデータを採取している.今後データ数を増やし,「接着ブリッジ・従来型ブリッジを装着した患者の追跡予後調査」および「ブリッジのトラブル発生に関連したリスク因子の検討」を進めていく予定である.<予測因子>ブリッジの種類:接着ブリッジ,従来型ブリッジ<結果因子>トラブルの種類(原因も可能な範囲で調査する)は診療録に以下の記載があったものとする.ブリッジ脱離・脱落(カリエス,歯根破折,歯冠破折,その他は具体的に記載)/ブリッジ除去(カリエス,根管治療,その他は具体的に記載)/抜歯,ヘミセクション(カリエス,歯冠破折,歯周炎,歯根破折,根尖性歯周炎,その他は具体的に記載)/ブリッジの破損<交絡因子>装着部位:前歯,臼歯上顎,下顎/咬合状態(ブリッジカルテ記載項目):普通,緊密,ほとんど接触せず/接着操作(ブリッジカルテ記載項目):金属付着面処理,歯質被着面処理/装着材料(ブリッジカルテ記載項目):パナビア,SB,その他/装着時の年齢/性別/機能期間:診療録から装着日,トラブル発生日,最終来院日を確認する./残存歯数(装着時)/支台歯:生活歯,失活歯1989年4月から1992年3月の間に岡山大学歯学部附属病院第一補綴科で装着された3ユニット接着ブリッジ群(n = 86)と3ユニット従来型ブリッジ群(n = 100)の予後を調査した.接着ブリッジおよび従来型ブリッジの10年生存率は69 %と72 %,25年累積生存率は50 %と46 %であり,累積生存率に有意な差は認められなかった(p = 0.88).トラブルの内容比較としては「除去」が従来型ブリッジで有意に多かったが(p = 0.01).「ブリッジの種類」「性別」「年齢」「残存歯数」「装着部位」「支台歯の状態」はトラブル発生の有無に影響を与える因子とならなかった(p = 0.82).接着ブリッジならびに従来型ブリッジを装着した患者の追跡予後調査を行うに先だち、個々のブリッジ装着時に記載されたブリッジカルテ(接着ブリッジには12個、従来型ブリッジには11個のチェック項目が設定)を確認し、倫理委員会へ許可申請を行うに際して必要な(1)母集団の選定、(2)キャリブレーション法の確定、(3)結果因子・予測因子の決定を行った。

ブリッジカルテは昭和56年から平成5年まで存在し、平成元年度分のカルテ数は従来型ブリッジならびにクラウンが515枚、接着ブリッジカルテが119枚であった。なお、接着ブリッジカルテに関しては、平成2年度分は141枚、平成3年度分は122枚であった。続いて、平成元年度の従来型ブリッジならびにクラウンカルテの内略を確認した。従来型ブリッジが記載されているクラウン・ブリッジカルテのチェック項目の印数は、FCKが229個、4/5冠が19個、HJKが8個、メタルボンド冠が60、RFCrが75個、オールセラミック冠が4個、オールメタルのブリッジが61個、陶材焼付冠ブリッジが21個、RFCrのブリッジが29個、オールセラミックのBrが1個であった。接着ブリッジカルテの内略は、接着ブリッジが42個、コンビネーションブリッジが48個、接着スプリントが20個であり、接着ブリッジの形態はA5が28個、P4が35個であった。これらの現状から接着ブリッジおよび従来型ブリッジともに3ユニットブリッジの予後を追跡することを決定し、トラブルの種類としては、脱落(カリエス、根破折、歯周病、不明)、除去(カリエス、根尖性歯周炎、歯周病、不明)、再製(脱離、脱落、カリエス、不明)を想定した。現在、岡山大学医歯薬学総合研究科の研究倫理委員会の指針に則り、申請書類を作成している。接着ブリッジおよび従来型のブリッジの累積生存率とブリッジが失敗に至る因子を明らかにすることを目的として,接着ブリッジおよび従来型ブリッジの長期予後調査を行った.具合的には,1989年4月1990年3月に岡山大学歯学部附属病院第一補綴科(現岡山大学病院クラウンブリッジ補綴科)で,ブリッジ治療が行われ,ブリッジカルテに記載がある全患者を調査した.2014年11月までにトラブル(脱離・脱落,除去,破損)の記載があるものを「非生存」とした.なお本研究では,根管治療のための除去や口腔内で破損修理した場合も非生存とした.術後のトラブルの記載が認められないものを「生存」とし,来院が途絶えた場合は最終来院日にて「観察打ち切り」とした.接着ブリッジ群41装置(平均50.7歳,残存歯数23.9本)と従来型ブリッジ群75装置(平均49.3歳,残存歯数23.8本)の年齢,男女比,残存歯数,装着部位(上顎/下顎,前/臼歯),支台歯数(接着2.58歯,従来型2.84歯)に有意差はみられなかった.接着群の10年および18年累積生存率は55.4%であった.従来型群の10年累積生存率は59.1%,18年累積生存率は29.6%,22年生存率が23.7%であった.累積生存率においても,両群間の有意な差は認められなかった(p=0.80).本研究により,接着ブリッジの累積生存率は,従来型ブリッジのそれと差がないことが明らかとなった.また,接着ブリッジ110装置の13-14年予後調査時のcomplete survival rateが44%,functional survival rateが88%と報告したTanoueら,の結果とほぼ同程度の生存率であった.接着歯学平成24年度は岡山大学倫理委員会の承認を受け、統計解析ソフトおよび周辺機器を購入し、研究を遂行する体制は整えられた。しかしながら、研究進行は遅れている。その原因の一つとして、研究代表者が平成24年度より診療録が保管されている岡山大学から大阪大学に所属研究機関を変更しており、研究遂行に困難が伴うこととなったことが挙げられる。本研究は研究代表者が臨床データの存在する岡山大学から大阪大学に移動したことにより,研究全体の進行が遅れている.そのことにより,26年度に研究期間の延長することとなった.
ヒルシュスプルング病の無神経節腸管に対するnitric oxideの薬理

研究結果1、正常マウス腸管およびヒト・ヒルシュスプルング病(H病)正常部腸管におけるフィールド刺激による検討。(1),マウスおよびヒトの正常部腸管では、硫酸アトロピン、フェントラミン投与下での非アドレナリン非コリン作動性弛緩反応(NANC弛緩反応)がみられた。この弛緩反応は、NO(nitric oxide)合成酵素阻害剤N-ニトローL-アルギニンの投与で減弱し、NO合成酵素基質L-アルギニンの投与で回復を示した。(2),マウスおよびヒトの正常部腸管では、NO供与剤ニトロプルシドによる弛緩反応がみられた。以上(1),(2)のことからマウスおよびヒトNANC作動性弛緩反応の一部にNOの関与があると考えられた。(3),マウス正常部腸管による検討で、近位大腸と遠位大腸では、NOに対する反応の差が認められた。近位大腸では、遠位大腸に比べN-ニトローL-アルギニンによる弛緩反応の抑制が強かった。2、無神経節マウス無神経節腸管における検討。マウス無神経節腸管では、NOを介するNANC作動性弛緩反応は欠如していた。3、ヒトH病無神経節腸管における検討。(1),ヒトH病無神経節腸管では、NANC作動性弛緩反応はみられなかった。しかし、Extensive aganglionosisの一例では、NOの関与するNANC作動性弛緩反応を示した。(2),ヒトH病無神経節腸管は、NO供与剤ニトプルシドの投与にて弛緩した。
遺伝子発現に基づく直腸癌化学放射線療法照射効果予測キットによる個別化治療の確立

直腸癌組織の遺伝子発現により、術前化学放射線療法の効果予測を行った。46例をトレーニングセットとして、マイクロアレイによる遺伝子発現をRT-PCRにより検証して、最終的に4遺伝子による予測式を作成した。この予測式により89.1%の精度で効果予測が可能であった。次に、独立した16例をテストセットとして、予測式の検証を行った結果、81.3%の精度で照射効果が予測可能であった。術前化学放射線療法は、直腸癌外科治療後の局所は再発率を低下させる上で有用な補助療法であることが示されている。しかし、その効果は、症例により異なることが知られているが、現在、化学放射線療法を行う前にその効果を予測する方法は確立されていない。そこで、本研究では、直腸癌組織の遺伝子発現をDNAマイクロアレイを用いて解析することにより、術前化学放射線療法施行前に、その効果を予測できるか検討を行った.化学放射線療法後に手術施行した直腸癌40症例を対象とした。切除標本の病理学的検討により18症例は、大腸癌研究会取り扱い規約でgrade 2以上の照射効果が認められ(responder)、22例はgrade 1であった(nonresponder)。化学放射線療法前に採取された大腸癌組織の凍結標本よりSepazolを用いtotal RNAを抽出し、T7-oligo(dT)24primerを用いcDNAへ逆転写後、biotin標識cRNAを合成し、Affymetrix社のGeneChipにハイブリダイズして約54,000種類の遺伝子発現解析を行った。次に、responderとnonresponderの間で、発現の差のあった142遺伝子を抽出した。これらの遺伝子には、細胞増殖、アポトーシスなどの関連遺伝子が含まれていた。次に、これらの遺伝子を用いて、照射効果の予測式を作成した。予測式を作成する際には、GeneSpring (silicon genetics社)を用い、leave-one-out法の一種であるk-nearest neighbor method(KNN法)にて行った。この結果,65.0%の精度で照射効果の予測が可能であった.効果予測を臨床応用するためには、さらなる精度の向上が必要なため、今後は、症例数を増やし、予測式の精度向上を行っていく予定である。予測式を作成する際には、GeneSpring (silicon genetics社)を用い、leave-one-out法の一種であるk-nearest neighbor method(KNN法)にて行った.この結果,65.0%の精度で照射効果の予測が可能であった。効果予測を臨床応用するためには、さらなる精度の向上が必要なため、今後は、症例数を増やし、予測式の精度向上を行っていく予定である。術前化学放射線療法をより有効に行うために、直腸癌組織の遺伝子発現をDNAマイクロアレイを用いて解析することにより、術前化学放射線療法施行前に、その効果を予測できるか検討を行った。化学放射線療法後に手術施行した直腸癌64症例を対象とした。切除標本の病理学的検討により32症例は、大腸癌研究会取り扱い規約でgrade2以上の照射効果が認められ(responder)、30例はgrade1であった(nonresponder)。化学放射線療法前に採取された大腸癌組織の凍結標本よりbiotin標識cRNAを合成し、Affymetrix社のGeneChipにハイブリダイズして約54,000種類の遺伝子発現解析を行った。46例をトレーニングセットとして、responderとnonresponderの間で、発現の差のあった24遺伝子を抽出した。これらの遺伝子を用いて、照射効果の予測式を作成した結果,93/5%の精度で照射効果の予測が可能であった。次に予測に用いた24遺伝子の発現解析をQuantitative reverse-transcriptase polymerase chain reaction(RT-PCR)により、GeneChip解析結果を検証し、16遺伝子を確定した。

予測遺伝子数を16から1遺伝子まで変化させ、あらゆる組み合わせで検討した結果、効果予測の精度は、LRRIQ3,FRMD3,SAND5とTMC7の4遺伝子で予測を行った際に、89.1%と最も高率であった。次に、独立した16例をテストセットとして、検証を行った結果、81.3%の精度で予測可能であった。この4遺伝子によるRT-PCR解析により術前化学放射線療法施行前に、その効果を予測できる可能性が考えられた。
NETosis誘導歯周炎および自己免疫疾患コントロール法の開発

歯周病原細菌の培養上清中の短鎖脂肪酸を測定したところ、mMオーダーの様々な短鎖脂肪酸が含まれることが分かった。歯肉上皮細胞株を用いた実験では、酪酸、プロピオン酸、イソ酪酸、イソ吉草酸単独の作用で細胞死が誘導され、他の短鎖脂肪酸である酢酸、ギ酸、乳酸、コハク酸では誘導されなかった。これらのことから、まず、酪酸、プロピオン酸、イソ酪酸、イソ吉草酸がヒト多形核白血球に及ぼす影響について調べることとした。当初は末梢血から分離した多形核白血球を用いて実験を行う予定であったが、多くの実験が必要であると考えられ、予定通りに検体を得ることが難しく思われたので、まずはヒト全骨髄性白血病細胞株であるHL-60細胞をdimethyl sulfoxide (DMSO)およびall-trans retinoic acid (ATRA)で刺激することにより得られる多形核白血球様細胞を用いて実験を行い、末梢血由来多形核白血球で確認することとした。そのため、前HL-60細胞に様々な濃度のDMSOおよびATRAを作用させ、経時的に細胞を回収してライセートを作成し、CD16bを指標に好中球様細胞への分化をウエスタンブロットにて調べた。DMSOを2%以上の濃度で作用させると、細胞は3日以内にほぼすべてが細胞死を起こした。この細胞死はDMSO濃度を少なくするとともに減少し、1.25%では細胞死はほぼ確認できなかったが、細胞の凝集が認められた。ATRAによる分化誘導を試みた実験では、0.254μMの間でATRA依存的な細胞の凝集の増加が確認された。このATRA刺激では細胞死はほとんど確認できなかった。これらの結果から、HL-60細胞のDMSOおよびATRAによる多形核白血球様細胞の誘導条件を決定した。当初は末梢血から分離した多形核白血球を用いて実験を行う予定であったが、多くの実験が必要であると考えられ、予定通りに検体を得ることが難しく思われたので、まずはヒト全骨髄性白血病細胞株であるHL-60細胞をDMSOおよびATRAで刺激することにより得られる多形核白血球様細胞を用いて実験を行い、末梢血由来多形核白血球で確認することとした。現在までに、培養細胞を用いた多形核白血球様細胞の誘導条件を決定するのに時間を要したので、当初の予定からはやや遅れているが、この間、歯肉上皮細胞を用いた研究で短鎖脂肪酸刺激は活性酸素の産生を誘導すること等、本研究に役立つ情報を得てきた。今後、上記培養細胞を用いた実験系で研究推進を行っていく予定である。まず、誘導条件を決定したHL-60細胞株を用いた多形核白血球様細胞を用いて、以下の様に研究を進める。1.短鎖脂肪酸が多形核白血球様細胞のNETosisを引き起こすかどうかを確認する。また、細胞死種や活性酸素およびオートファジーが起こっているかどうかを検討する。2.NETosisに伴い培養上清中に放出される、炎症や自己免疫疾患関連因子の放出について調べる。3.短鎖脂肪酸誘導NETosisコントロール法を検討する。これらの結果が実際に末梢血由来の多形核白血球で起こっているかどうかを調べる。

当初は末梢血から分離した多形核白血球を用いて実験を行う予定であったが、多くの実験が必要であると考えられ、予定通りに検体を得ることが難しく思われたので、まずはヒト全骨髄性白血病細胞株であるHL-60細胞をDMSOおよびATRAで刺激することにより得られる多形核白血球様細胞を用いて実験を行い、末梢血由来多形核白血球で確認することとした。現在までに、培養細胞を用いた多形核白血球様細胞の誘導条件を決定するのに時間を要したので、当初の予定からはやや遅れているが、この間、歯肉上皮細胞を用いた研究で短鎖脂肪酸刺激は活性酸素の産生を誘導すること等、本研究に役立つ情報を得てきた。今後、上記培養細胞を用いた実験系で研究推進を行っていく予定である。まず、誘導条件を決定したHL-60細胞株を用いた多形核白血球様細胞を用いて、以下の様に研究を進める。1.短鎖脂肪酸が多形核白血球様細胞のNETosisを引き起こすかどうかを確認する。また、細胞死種や活性酸素およびオートファジーが起こっているかどうかを検討する。2.NETosisに伴い培養上清中に放出される、炎症や自己免疫疾患関連因子の放出について調べる。3.短鎖脂肪酸誘導NETosisコントロール法を検討する。これらの結果が実際に末梢血由来の多形核白血球で起こっているかどうかを調べる。
バブル定量化噴火学

本研究の目的は、軽石の発泡組織から噴火を定量化する方法論を確立することであった。この目的は、未だ完結しなかったが今後の発展につながるいくつかの重要な知見を得た。成果報告書で示されているように、発泡組織は、噴火のダイナミックスを定量的に推定するたくさんの情報を包含している。(1)伸張した気泡から火道中でのマグマの歪み速度を推定する試み:洞爺火山の噴出物を例にとって行ったこの研究では、気泡のアスペクト比とサイズの関係に注目し、伸張した気泡が生成するメカニズムについて洞察を得た。(2)伊豆大島1986年のB火口からの準プリニー式噴火の噴出物の組織解析:この解析では、マグマの脱ガスによって起こったマイクロライトの結晶組織に注目し、結晶組織と発泡組織が密接に関係しており、脱ガス速度が噴火の推移とともに、緩・急・緩と変化したことを明らかにした。(3)パンの発酵による発泡を利用した実験的研究:この研究では、変形過程が発泡過程に与える影響についての次のような洞察を得た。それは、媒質の変形は、気泡の合体を促進し、気泡のサイズと気泡のアスペクト比に大きな影響を与える。すなわち、天然の軽石の気泡のアスペクト比から、マグマの変形を推定するには、気泡の合体の効果を差し引く必要があるということが明らかになった。このことは、最初に紹介した洞爺火山の噴出物を解析する際に考慮された。これらの3年間の研究の結果、発泡組織が、火山噴火を定量化するための十分な材料を提供しているという確信を得た。洞爺軽石流堆積物について、伸長した気泡の形態解析を行った。気泡のアスペクト比と軽石のサイズや見かけ密度、堆積物の粒度分布や火口からの距離との関係について調べた。その結果次のことがわかった。(1)アスペクト比分布では気泡の伸長方向に垂直な断面と平行な断面とでは異なる分布を示し、前者ではアスペクト比が0.4から0.7が多数を占めているのに対し、後者では0.1から0.4までが多数を占めている。(2)変形の効果を調べるためには、合体の影響を可能な限り除去する必要がある。そのために、気泡の長軸方向に平行な断面上で面積が最小の気泡を抽出し、その中からアスペクト比が最小のもの(代表的な気泡)を選択した。このアスペクト比は火口からの距離や粒度分布、軽石のサイズや見かけ密度といった量とは無関係である。これは気泡の変形が火砕流の流動中ではほとんど不可能であったことを示唆している。(3)地下深部での気泡の変形を定常流モデルを用いて考察した。その結果、球状の気泡が現在の形状になるまでに必要な歪みの絶対値が、約2.8から10の範囲であると、求められた。さらに地下深部での気泡の変形の原因を、火道の半径の鉛直方向での変化に帰することによって、火道の上部と下部との半径の比が、約0.3から0.5の範囲であると推定された。(4)気泡同士の合体の効果を気泡の断面積とアスペクト比との関係を用いて考察した。気泡の合体には相互の気泡の短軸付近で合体する場合と長軸付近で合体する場合の二つの極端な場合が考えられる。現実はこの間に確率的に存在し、代表的な気泡のアスペクト比を境にして、この合体過程の詳細が変化することがわかった。天然の軽石における気泡の形態から、マグマの流動過程についての情報を定量的に推定する方法を確立するために、パンにおけるイースト菌の発酵によって生じる気泡の生成過程を利用したアナログ実験を行った。

基礎実験の結果、生成される気泡の数密度(単位面積当たり)は、菌の量の-0.1乗に比例しており、膨張率は、菌の量と,ともに増加するが、菌の濃度がおよそ1wt%で最大値に達してその後減少する事が分かった。次に発酵に伴う膨張と流動過程が気泡の形状に及ぼす影響を調べるために、自由に発酵させた場合(膨張が等方的)と管の中で発酵させた場合(膨張過程によって生ずる流れが1次元的)の二つの場合について検討した。その結果、単位面積当たりの気泡の数密度は、等方的な場合では、時間の-0.5乗に比例して減少し、1次元的な場合では、それより少し急激減少する事が分かった。また、気泡の平均断面積は、等方的な場合では、時間の0.5乗に比例して増加するが、1次元的な場合では、それよりも急激に増加する事がわかった。これらの事は、管の中で膨張するような一次元的な流動過程が、気泡の合体過程を促進している事を示している。また、1次元的な膨張において、時間とともに気泡のアスペクト比は減少するが、これは、パン全体の変形では説明できないもので、気泡が合体することによって、伸長した気泡が形成されることを意味している。これらの結果から、次の二つの結論が導かれる。(1)天然の軽石でよく見られる伸びた気泡の主たる形成過程は、マグマの1次元的流動による気泡の合体ある。(2)天然の軽石に含まれる伸びた気泡のアスペクト比から、そのマグマの歪みを推定するためには、合体の影響が無視できるようなあるサイズ以下の気泡を取り扱う必要がある。本研究では、1986年の伊豆大島火山から噴出されたスコリアをサンプルとして、気泡や石基内のマイクロライトの光学顕微鏡での観察、定量的解析を行った。その結果、スコリアには、石基の結晶の数密度が小さいタイプ(A)と、大きいタイプ(B)があることがわかった。また、結晶数密度は発泡度と負の相関があり、マイクロライトに富んでいるもの(数密度7x10^9 number/m^2)は発泡度が低く(57%)、マイクロライトに乏しいもの(数密度6x10^8number/m^2)は発泡度が大きい(81%)ことがわかった。このことは、石基の結晶化過程と発泡という脱ガス過程が密接に関係していることを意味している。さらに、Aタイプは噴火の初期と晩期に多く、Bタイプは最盛期に多くみられることがわかった。マイクロライトの結晶化の原因を、脱ガスの進行に伴う実効的なリキダス温度の上昇と考えると、マイクロライト数密度の違いから、脱ガス速度の違いが推定される。その結果、おおよそ1桁の脱ガス速度の違いがあることがわかった。一方、脱ガス速度は、マグマの上昇速度に関係付けられ、発泡度との相関についてもうまく説明がつく。全ての結果を総合すると、噴火の初期にマグマは火道中をゆっくり上昇し、噴火の最盛期に最も上昇速度を増し、再び上昇速度が遅くなり噴火が終わるというマグマの上昇過程が推察できる。このことは、マグマの上昇モデルや、噴火の推移のモデル化に対して重要な制約を与える。
気球赤外線望遠鏡による銀河面の遠赤外分光観測

気球観測の対象は、大規模星生成領域であるM17(オメガ星雲)、NGC6334星雲、及び銀河系の中心核領域、および銀河円盤部の広い領域であった。これらの天域において一階電離炭素イオン(C^+)及び中性酸素原子(O)の放射する遠赤外スペクトル線、[CII]158μm、[OI]63μmが検出された。M17、NGC6334については、大規模星生成領域特有の強い紫外線放射場が高密度の分子ガス雲を照らしていること、分子ガス雲は塊状(Clumpy)の構造であることが我々の観測から直接的に証明された。また、銀河系中心領域の観測からは、中心付近の活発な星生成活動を示唆する結果が得られた。さらに最も特筆すべき観測事実は、銀河面に沿った広い領域から、広がった[CII]158μm放射を検出し、しかもそれが極めて大きい強度を持っていることである。この結果、個々の星生成領域やHII領域に付随しない拡散[CII]放射成分が、広く存在することがわかり、しかも銀河面からくる全[CII]放射量のほとんどが拡散成分からのものであることがわかった。一方、この[CII]放射の拡散成分の強度分布は、星間分子雲の存在を示す一酸化炭素分子のミリ波スペクトル線(^<12>CO J=1→0)の分布に最もよく似ていた。また星間固体微粒子の存在を示す100μm連続波放射、及び、電離ガスの存在を示す5GHzの連続波放射とも、分布に類似性があった。これらのことから我々は、この広がった[CII]放射は、分子雲の表面に形成された「広がった光解離領域」から放射されている可能性が高いと結論することができた。そしてこの場合には、光解離領域のC^+領域が占めるガスの質量は^<12>COでトレ-スされる分子雲ガスの40%にも達することになり、銀河系星間ガスのこれまでの描像を改める必要が出てきた。また銀河系の全[CII]光度は太陽光度の約2.8×10^7倍で、全遠赤外光度の約0.36%を1本のスペクトル線でになっていることになる。これはCO分子線の数千倍にあたる。光解離領域は銀河系空間内での光(電磁波)エネルギ-の流れにおいて最も重要な星間ガスであるともいえる。この銀河面に広がった[CII]成分の観測については、今回の観測は、汎用の望遠鏡で行われた試行的なものであったにもかかわらず、非常に重要な知見が得られた。そこで、専用の気球観測装置を用いて銀河面の広域サ-ベイをすることを計画しており、その結果、銀河系星間物質と紫外線放射場の相互作用という、いままで知られていなかった「ダイナミック」な側面を必ず描き出すことができると期待している。なお我々の観測装置、観測手法は非常にユニ-クなものであり、国内はもとより世界的にも類を見ない。また得られた観測結果、導かれた結論も新しい知見であり、かつ重要度が高いと考えられる。

この銀河面に広がった[CII]成分の観測については、今回の観測は、汎用の望遠鏡で行われた試行的なものであったにもかかわらず、非常に重要な知見が得られた。そこで、専用の気球観測装置を用いて銀河面の広域サ-ベイをすることを計画しており、その結果、銀河系星間物質と紫外線放射場の相互作用という、いままで知られていなかった「ダイナミック」な側面を必ず描き出すことができると期待している。なお我々の観測装置、観測手法は非常にユニ-クなものであり、国内はもとより世界的にも類を見ない。また得られた観測結果、導かれた結論も新しい知見であり、かつ重要度が高いと考えられる。
悪性腫瘍肺転移における腫瘍内酸素分圧のコントロールによる血管新生の抑制

悪性腫瘍が成長する上で、酸素と栄養を供給するために血管新生が起こることが知られている。本研究では腫瘍循環特に肺転移巣における新生血管の分布、走行と腫瘍内酸素分圧について検討し、照射によって新生血管がどのように変化するかについて検討することにより、照射治療の効率を上げる方法を明らかとすることを目的とした。まず、皮下腫瘍モデルおよびDorsal skin window chamberモデルを用いて検討した。腫瘍の酸素加には100%の酸素吸入あるいは人工酸素運搬体を用いた。肺転移巣の循環動態を顕微鏡下に観察することは可能となったが、呼吸、心拍による画面の動きがあり、高倍率で精度よく測定を行うことが困難であったため、Dorsal skinfold window chamberを用いた。まずシリコンラバーによるキャストモデルを検討した。細静脈毛細血管の増生が著しいことが明らかとなったが、、10μm以下の腫瘍血管への充填が不十分と思われた。次にDorsal skinfold window chamber内に腫瘍を移植し、腫瘍循環を血漿をFITCアルブミンを用いて可視化することで観察した。腫瘍循環は毛細血管レベルから細静脈にいたる血管網の増生が特徴で、照射により細径の腫瘍血管の新生が抑制され、比較的太い血管が残ることが明らかとなった。また、腫瘍周囲の微小環境での酸素分圧の変化をレーザー励起PdTCCP法(パラジウムコプロポルフィリンによる燐光の減衰曲線の検討、MIPS-II)にて検討し、また、血管密度を測定、腫瘍循環の成立時の特徴を明らかにしたところ、腫瘍辺縁では酸素分圧が低下し、腫瘍中心部では健常部より低いものの、辺縁部より高い酸素分圧を呈し、腫瘍周辺部では活発な細胞増殖により低酸素環境にあると考えられた。FITCによる蛍光観察では腫瘍循環の照射による影響が、血管密度の減少であることが再確認された。Donryuラットに自然発生した腹水肝癌の亜系であるLY80を用いて人工酸素運搬体による放射線感受性の増強があるか否かについて検討した。人工酸素運搬体としてリコンビナントアルブミンに人工合成のヘムを包摂させたアルブミンヘム(rHSA-FecycP)を用いた。【方法】Donryu ratの腹腔内で継代されているLY80(東北大学医学部加齢医学研究所腫瘍循環:堀勝義先生より供与)を腹水より採取、10^6/mlに調整し、右大腿筋膜下に0.1mlを移植した。腫瘍直径がが10mmとなった6日後に人工酸素運搬体投与および照射を行った。人工酸素運搬体はアルブミンヘムを用い、左内頚動脈より総腸骨動脈分岐直前まで挿入したカテーテルより10ml/kgの量を動注し、動注終了直後より腫瘍局所に20Gyの照射を行った。対照群としてカテーテル操作のみを行った群(Sham群)、アルブミン動注のみを行った群、アルブミンヘムの動注のみを行った群、アルブミン動注+照射を行った群を設定し比較した。評価項目は腫瘍抑制率(T/C ratio)曲線、生存期間延長率(lncrease of Life Span、ILS)を用いた。【結果】腫瘍抑制率は照射単独群が16.1%であったのに対し、アルブミンヘムを動注して照射を行った群では腫瘍抑制率は5.6%であり、明らかに有意差を持ってアルブミンヘム動注+照射群が照射単独群に比して良好な腫瘍抑制率を示した。生存率延長率はSham群に比して照射群では34.9%の延長を示した。一方アルブミン動注+照射群では39.5%、アルブミンヘム動

注+照射群では65.1%の延長を示し、アルブミンヘム動注+照射群では有意な生存延長が認められた。組織学的な検索により血管新生の抑制も認められた。【考察】人工酸素運搬体アルブミンヘムを動注することにより、照射の感受性を増強することができると考えられた。平成16年度はDonryuラットに発生した腹水肝癌であるLY80を用いて人工酸素運搬体による放射線感受性の増強効果について検討した。人工酸素運搬体として人工合成のヘムをアルブミンに包摂させたアルブミンヘム(rHSA-cycP)を用いた。その結果、アルブミンヘムを動注した後に照射を加えることによって放射線感受性が増強することが明らかとなった。平成17年度には腫瘍細胞を培養し、低酸素環境で照射を行なったときと、通常の培養系で照射を行なった際の感受性、およびアルブミンヘムの効果について検討した。大気中の培養系では培地の酸素分圧は147mmHg付近にあり、この条件下で腫瘍細胞は幾何級数的に増殖する。LY80は浮遊細胞なので、培地の深さによる影響をほぼ無視することが可能である。この細胞系に照射を行うと死細胞の閉める割合の増加と細胞数の増殖低下が認められた。アルブミンヘムを培地に加えて同様の実験を行なったが、細胞増殖、死細胞の増加の点では培養液にアルブミンを加えた群と有意差を認めなかった。この結果はアルブミンヘムが腫瘍細胞の増殖および放射線感受性の変化に影響を与えていないことを示唆していた。低酸素環境下での培養条件を確立するため、最近の嫌気培養法を用いたが、低酸素環境の持続時間が短く、また、培地のpHを保持することができないため、低酸素培養チャンバーを調整し、倍地中の酸素分圧を下げることとして検討した。その結果、培養液中の酸素分圧を17mmHg以下にすることが困難であることが明らかとなった。生体内での腫瘍酸素分圧は2から10mmHgの間にあるため、この範囲で培養ができる低酸素チャンバーの作成を行なっている。17mmHgでの照射実験の検討では酸素化したアルブミンヘムを加えて照射を行った群の死細胞が増加している傾向があった。
中世論理学の源流としてのキリスト教形成期における言葉の問題の検討

1.新約聖書『使徒行伝』17章にあるパウロのアテネにおける演説をキリスト教形成期に、弟子達が自らの信と実践を如何に言葉にして言い表わすかの一つの試みとして分析し、(イ)そこにある基本的な筋はギリシアの宗教的態度を、神を取引可能な相手として低く見積もることへの批判と、それに代わる態度としての、神とのコミュニケ-ション回復を目指して、神を探求することの勧めであること、(ロ)演説の最後に見出されるイエス理解はロマ書のパウロ思想と一致するが、現行の解釈はこの点を正しく理解していないこと、を見出した。2.2世紀のギリシア教父ユスティノスのソクラテス理解はアテネのパウロ演説と多くの点で一致するため、両者には何らかの連関があると推定し、さらにここから、使徒行伝の著者が、ソクラテスのアテネにおける裁判と弁明演説を念頭に置きつつ、該当部分を構成した可能性を認めるに至った。3.これらからユスティノスに先だって、既にソクラテス的ギリシア哲学を受容しつつ、キリスト教の自己理解が進められていた可能性が浮かび、従ってその〈言葉〉理解も、単にヨハネ的なロゴス・キリスト論のみならず、パウロ的系譜においてもそれなりに(ことに語り伝える際の言葉の問題として)深められていたことが推定される。4.以上の検討と並行して、中世論理学ことにオッカムの唯名論は、「言葉による世界創造」というキリスト教の伝統的主張の一展開として位置付けられることを割出した。この場合の「言葉による」はロゴス・キリスト論の系譜に位置するのみならず、3で指摘したコミュニケ-ション(語り伝える)理解の流れにも位置付けられる。5.これらの点から、今後パウロのコミュニケ-ション理解の系譜に更に注目し、その中世論理学への影響関係を探ることが有効であろう1.新約聖書『使徒行伝』17章にあるパウロのアテネにおける演説をキリスト教形成期に、弟子達が自らの信と実践を如何に言葉にして言い表わすかの一つの試みとして分析し、(イ)そこにある基本的な筋はギリシアの宗教的態度を、神を取引可能な相手として低く見積もることへの批判と、それに代わる態度としての、神とのコミュニケ-ション回復を目指して、神を探求することの勧めであること、(ロ)演説の最後に見出されるイエス理解はロマ書のパウロ思想と一致するが、現行の解釈はこの点を正しく理解していないこと、を見出した。5.これらの点から、今後パウロのコミュニケ-ション理解の系譜に更に注目し、その中世論理学への影響関係を探ることが有効であろう
熱帯域において植物から大気中に放出される極性有機化合物の分布と変動に関する研究

熱帯植物に由来する極性VOCの特徴を把握することを主な目的として、熱帯植物から放出されるVOCの測定を実施した。代表的な熱帯植物が多数生育する国立博物館筑波実験植物園・熱帯雨林温室内で20種類の植物、マレーシア・パソの熱帯雨林内でフタバガキ科を中心に11種類の植物と落ち葉、沖縄本島で2種類のシダ植物を調べた結果、ノナナールなど炭素数510の直鎖アルデヒド類、3-ヘキセニルアセテート、6-メチル-5-ヘプテン-2-オン、2-メチルフランなど25種類の極性VOCの放出が確認された。これらの内、森林大気中や温室内の大気中で主要成分として検出されたものは直鎖アルデヒド類とアセトン、アセトアルデヒド、メチルビニルケトンなど比較的低分子のものに限られていた。この中にはイソプレンなど一次放出ガス成分が大気中で酸化反応を受けて生成したものが相当量含まれている可能性がある。また、C8C10アルデヒドの放出量は日中に最大になることが分かったが、植物体からガスとして放出されているほか、葉表面のワックスなどのオゾン酸化反応によって発生している可能性が示唆された。さらに、ヒカゲヘゴなどの木性シダや多くのフタバガキ科植物が塩化メチルを大量に放出することが明らかになった(1時間当たり乾燥葉1g当たり0.13.7μg)。ヒカゲヘゴの場合、その放出量は樹高の高いものほど多い傾向にあり、樹齢が塩化メチル放出量を左右するひとつの要因である可能性が示された。パソ林でも林床の幼木では巨木に比べて塩化メチル放出量は少なめであり、同じ枝の葉でも地衣類の付着したものはほとんど塩化メチルを放出しないという結果が得られた。熱帯域における大気中植物起源VOC(揮発性有機化合物)の動態を調べるために、本年度は、測定法の検討と熱帯植物放出ガス成分に関する予備測定を行った。大気サンプリング方法として、(1)ステンレス容器を用いたグラブサンプリング、(2)Carboxene 1000/Carbopak Bを用いた常温吸着捕集、(3)Carbopak B/Carbopak Cを用いた常温吸着捕集について検討を行った。(2)で用いたCa rboxene1000は吸着力が大きく、塩化メチルのような極低沸点成分まで定量的に捕集できるが、Carbopak BやCarbopak Cに比べて水分に対する保持率が高い。このため、脱水剤と組み合わせて使用する必要があり、高沸点成分や極性成分のサンプリングには不適であった。(1)のグラブサンプリングでは、全成分が捕集されるものの、特に極性の強い酢酸などは容器内壁へ吸着するため、測定時の定量的回収が困難であることが分った。一方、(3)の場合には、Carbopak B/Carbopak Cが水をほとんど保持しないため、脱水剤は不要となり、また、極性成分も容易に加熱回収されたが、一部の低沸点成分については100%捕集できない。そのため、全成分を対象とした大気サンプリングには、(1)あるいは(2)と(3)を組み合わせて用いることとした。熱帯植物が実際に放出している極性VOCを調べるために、代表的な熱帯植物が多数生育する温室(国立博物館・筑波実験植物園の熱帯雨林温室内、容積:約8100m3)内外の大気組成を比較した。サンプリングには(1)と(3)を用いて、それぞれ低温濃縮-キャピラリーGC/MS法によって測定した。

その結果、温室内ではイソプレンが特に高濃度であるが、極性VOCについてはノナナール、デカナールなどの飽和アルデヒド類、アセトン、アセトアルデヒド、エタノール、酢酸などが外気に比べて数倍数十倍と高濃度であり、熱帯植物がこれらの極性VOCを大量に放出していることが分った。また、個別植物の葉を採取して、バイアル瓶内に置き、清浄窒素を通気してその放出ガスを濃縮後、分析した結果、温室内で観測された極性VOCに加えて、2.butanone,2-butanol,1-penten-3-ol,2-pentanone,3-pentanone,2-ethyl furan,hexanal、3-hexenal,2-hexenal,4-hexenol,3-hexenol,1-hexanol,3-hexenyl acetate,2-ethyl hexanolなどのアルコールやオレフィンのアルデヒドが大量に検出された。これらの化合物が温室内の大気中ではそれほど高濃度でなかったので、袋をかぶせるなどのストレスを受けたときにのみ放出されることが一因として考えられる。来年度以降は実際の熱帯・亜熱帯森林内における極性VOCの分布と変動を調べ、その大気化学的意義を解析する。このように多様な熱帯植物から放出される多くのVOCの中で、熱帯林全体への寄与が大きいものを抽出するために、200種類以上の植物が生育する熱帯温室全体を放出ガス蓄積チャンバーと見立てて、その大気組成を外気と比較した。その結果、熱帯植物からの放出ガスの大半はイソプレン(50ppb)で、アセトン(5ppb)、アセトアルデヒド、塩化メチル(4ppb)、C4C10のアルデヒド、モノテルペン類、メタクロレイン、メチルビニルケトン、2-ブタノンが続き、アルコール、エステル類の寄与は小さいことがわかった。なお、ここで検出されたアルデヒド、ケトン類については、反応によって二次生成したものも一部含まれていると考えられる。今後、これら主要なVOCについて実際の森林大気中の分布、および発生量の支配要因について調べる。マレーシア・パソの熱帯雨林において、植物由来の大気中揮発性有機化合物(VOC)の観測をテフロンバッグ法とキャニスターあるいは吸着トラップ法の組み合わせにより実施した。測定対象には、東南アジア低地熱帯林における優勢種であるフタバガキ類とタポスを選定した。Shorea Accuminato他10種類のフタバガキの葉から放出されるVOC組成には種毎に大きな違いが見られたが、含酸素化合物(OVOC)としてアセトン、アセトアルデヒド、メタクロレン、メチルビニルケトン、ヘキセニルアセテート、フラン、メチルフラン、エチルフラン、ブタノン、ブテノン、C4-C8アルコール、C5-C9アルデヒド、C6-C8ケトンが放出ガス中に検出された。これらの内、森林大気中で主要成分として検出されたものはアセトン、アセトアルデヒド、メタクロレン、メチルビニルケトンと比較的低分子のものに限られていたが、アセトンやアセトアルデヒド濃度はppbレベルに達していた。これら低分子OVOCにはイソプレンなどの一次放出ガスの反応生成物が相当量含まれている可能性があるが、熱帯林全体としてOVOCの重要な発生源になっていることが明らかとなった。また、昨年度の温室実験によって明らかとなったフタバガキからの塩化メチル放出については、Neobalannoarpus heimiiが0.2μg/g(乾燥重量)/h以上の割合で塩化メチルを放出するなど、実際の熱帯林において確認することができた。しかし、全てのフタバガキが塩化メチルを大量に放出するわけではなく、幼樹や地衣類の付着した葉では塩化メチル放出は少ないという結果が得られた。