hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
フラグメント分子軌道法と密度汎関数強束縛法を用いた理論開発とその応用

本研究では、フラグメント分子軌道(FMO)法と密度汎関数強束縛(DFTB)法を組み合わせた、FMO-DFTB法と呼ばれる手法を用いての理論開発を行った。従来のエネルギー一次微分は解析的ではなかったため、新しく式を導出し直して完全に解析的なものを計算可能にした。また、溶媒効果を取り入れるため、FMO-DFTB法とpolarizable continuum modelを組み合わせた。これにより、たんぱく質などへの応用計算を可能にした。さらに、三体効果を取り入れることで、より精度の高い計算を可能にした。本研究では、フラグメント分子軌道(FMO)法と密度汎関数強束縛(DFTB)法を組み合わせた、FMO-DFTB法と呼ばれる手法を用いる。この手法は非常に高速な計算手法であることがわかっているが、現状では信頼できる分子動力学シミュレーションを行うことができない点と、系によって計算がうまくいかないという問題がある。今年度の研究では、この二点の問題を解決することを目指した。まず一つ目に、FMO-DFTB法のエネルギー勾配を完全に解析的なものにした。これまでは、外部の静電場による応答項を適切に計算できなかったが、self-consistent Z-vectorと呼ばれる式を解くことにより、エネルギー勾配を完全に解析的なものにした。導出した式をプログラムに実装して、FMO-DFTB法を用いた分子動力学シミュレーションを行い、ハロゲン化水素の動径分布関数を予測した。執筆した論文を誌上発表した。二つ目に、polarizable continuum model(PCM)法と呼ばれる、溶媒効果を取り入れるためによく用いられる手法をFMO-DFTB法へ適応可能にした。これまでの問題点は、系に存在する電荷によるポテンシャルが強すぎることが問題であったため、溶媒効果を導入することにより、より現実に近いポテンシャルを記述することを目指している。これまではFMO-DFTB法を用いて、現実的なたんぱく質の計算ができなかったが、本研究で開発したFMO-DFTB/PCM法を導入することにより、電荷の問題を解決することができた。前段階として開発した時間依存DFTB法に関する論文を執筆し、誌上発表をした。さらに、FMO-DFTB/PCM法に関する論文を執筆して、論文投稿をした。研究計画では、分子動力学シミュレーションへの応用と、溶媒効果の取り入れを目指した。研究実績で示したとおり、実際にFMO-DFTB法を用いた分子動力学シミュレーションを可能にし、さらに応用計算を行った上で論文を誌上発表している。さらに、溶媒効果を取り入れた、FMO-DFTB/PCM法を実装し、論文投稿を行ったところである。このため、おおむね研究計画の通りに研究が進んでいると言える。本研究では、フラグメント分子軌道法(FMO)法と密度汎関数強束縛(DFTB)法を組み合わせた、FMO-DFTB法と呼ばれる手法を用いる。この手法は非常に高速な計算手法であることがわかっているが、現状では信頼できる分子動力学シミュレーションを行うことができない点と、系によっては計算がうまくいかないという問題点がある。これらの問題は前年度にpolarizable continuum model (PCM)法を呼ばれる、溶媒効果を取り入れるためによく用いられる手法をFMO-DFTB法と組み合わせ、FMO-DFTB/PCM法を導出・実装することで解決し、誌上発表を行った。今年度は、研究実施計画の通り、高次の多体効果を取り入れる手法の開発を行った。従来のFMO-DFTB法は、二つのフラグメント間の相互作用までを取り入れたFMO2-DFTBと呼ばれる計算レベルであったが、三つのフラグメント間の相互作用までを取り入れたFMO3-DFTBを可能にし、精度が向上することを確認した。また、分子動力学シミュレーションを行い、ナトリウムカチオン周りの水分子の数を理論的に予測し、他の計算手法で得られる値と良い一致を示すことがわかり、有用な手法であることを示すことができた。また、FMO-DFTB法を用いて解析的二次微分の計算を可能にした。これにより、10,000原子程度の系の赤外分光スペクトルや調和振動子近似を用いた場合のエントロピー項を、短時間で計算することが可能になった。これらの理論開発により、今後のFMO-DFTB法を用いた応用計算に向けた準備が整ってきていると言える。まずは投稿したFMO-DFTB/PCM法に関する論文が受理されることを目指す。その後は、当初の研究計画の通り、FMO-DFTB法を化学反応へと応用することに着目して、研究を進めていきたいと考えている。28年度が最終年度であるため、記入しない。量子化学28年度が最終年度であるため、記入しない。
リハビリテーション効果向上に資する感情調整と認知機能の相互メカニズムの解明

感情調整機能と認知機能の相互関連性を明らかにする目的で、画像を使用した感情調整課題を作成した。健常成人を対象とし課題実施中の脳活動を機能的MRI(fMRI)と近赤外分光法装置(NIRS)によって計測した。同研究対象者で記憶や前頭葉機能に関連した認知機能と不安や気分などの心理的状態を調べる神経心理学的検査を実施し、脳活動と課題中の気分評価得点、及び神経心理学的検査得点との関連性を統計的に解析した。また、NIRSによって簡易的に感情調整機能を把握する方法を探索することを目標とし、fMRIの脳賦活画像データとNIRSによる脳血流変化との比較を行った。fMRIとNIRSの双方で感情調整課題実施中の前頭前野での脳賦活が示された。感情価(positiveまたはnegative)や感情調整の方法(感情の喚起または抑制)による相違については明らかになっていないため、この点について今後のより詳細な解析が必要である。さらには、集団的な解析と同時に個人の心理面等の特性を考慮に入れた分析も重要であることが明らかになった。また、課題中の自律神経機能変化の脳血流データへの影響を評価するため、同時測定した心拍数とNIRSによる脳血流変化との関連を解析したところ、両者間に関連性は示されなかった。行動指標との関連性については、NIRSで記録された脳血流上昇と課題中の気分評価得点や神経心理学的検査得点間に関連性が示された。NIRSによって感情状態を簡易的に推測できる可能性や感情調整課題時の脳血流変化と認知機能面との関連が示されたが、より詳細な解析や分析を継続する必要がある。取得したデータを解析し傾向が見いだせたためおおむね順調に進んでいるとした。詳細なデータ解析に基づく結果の解釈を行い、研究結果を発表する。高齢者を対象とした測定について研究環境の変更により計画の変更の必要性が生じた。若年者データを基にした検討を引き続き継続していく予定である。本研究では、感情調整機能と認知機能の相互メカニズムについて、前頭前野の働きに焦点を当て、複数の脳機能イメージング手法を用いて明らかにする。同時に、前頭前野の脳賦活測定によって簡易的に感情調整機能を把握する方法を探索する。これらを通して、高齢期リハビリテーション対象者の認知機能の維持・向上に向けたより適切な感情機能への介入方法を提案することを最終的な目標としている。平成29年度には、まず、画像による視覚刺激を用いた複数の感情調整課題を作成し、これらの課題での脳賦活の有無や部位及び課題時の行動データ結果から、脳賦活課題の適切性を検討した。健常若年者における感情調整課題実施中の脳血流変化を近赤外分光法装置(NIRS)によって調べた。同時に感情調整に関わる脳深部と前頭前野間の関係を調べるため、機能的MRI検査を行った。神経心理学的検査は、認知機能についてはTrail Making Testや言語流暢性テスト等の前頭葉機能検査を、心理的検査は気分プロフィール検査、不安尺度等の検査を行った。また、gamma-aminobutyric acid (GABA)等の脳内化学物質濃度と感情調整による脳賦活間の関連性を検討することを目的として、前頭眼窩野をターゲットとして安静時の核磁気共鳴スペクトロスコピー(MRS)測定を行った。現在、これらの若年者のデータについて結果の分析を継続している。高齢者については予備的検討を行い若年者と高齢者間で共通の検査・測定方法を検討した。作成した賦活課題での健常若年者のデータを取得し解析を開始しているため、おおむね順調に進んでいるとした。今後は、取得した健常若年者の詳細なデータ解析を行い、結果を公表する。

健常高齢者について、若年者と同じ賦活課題を用いて、NIRS・fMRI・MRSデータ・神経心理学的検査データを取得する。詳細なデータ解析に基づく結果の解釈を行い、研究結果を発表する。高齢者を対象とした測定について研究環境の変更により計画の変更の必要性が生じた。若年者データを基にした検討を引き続き継続していく予定である。健常高齢者の検査測定は実施できなかった。また、得られたデータの詳細な解析を次年度に行う必要がある。データの解析及び、引き続き高齢者を中心としてNIRS・MRI検査を行う必要があるため、被験者に対する謝金、機器使用料、解析ソフト等の購入等に使用する。データのより詳細な解析及び結果の解釈を行うために、解析に関連したソフトや資料等が必要となる。そのほか成果発表に関連した費用に使用予定である。
日本語音声の教授・学習場面における発話データの分析システムの開発

同じ目標の実践でも、その成果に至る過程は異なる。実践を検証し、改善に結びつけるためには、何がどのように作用したのか、実践とその過程の詳細な分析の蓄積が不可欠である。そのための方法論として、発話データに基づく教室談話を分析することはその結果に至る過程を見ることが可能であり、そのような実践と分析が蓄積、共有されることによって、教師自身の信念、実践だけでなく、音声教育のあり方を問い直すことにもつながる。本年度は、まず日本語音声の教授・学習場面における多様な発話データが収集できる環境整備に着手した。特に,継続的なデータ収集を可能とするために,研究代表者の所属センターの教室にデータ収録設備(IPネットワーク映像監視システム)を設置し、多様なデータを長期的に収集することが可能となった。現在、データ収集の試行を行なっている。同時に,ビデオカメラの持ち込みによるデータ収集についても試行し、目的に応じた適切なデータ収集の可能性を検討した。データ収集に際しては、主に、近年ではe-Learningシステムなど,音車教育・学習支援のためのコンピュータ利用が盛んに検討されているため,本代表者と連携研究者で開発した音声教育支援システムやコンピュータをはじめとするマルチメディアの利用場面において行なった。並行して、収集した発話データを分析するための質的アプローチの検討を行なった。近年,教授・学習場面における学習者の理解プロセスや授業の展開構造の詳細を明らかにするために,参加者の発話を記録し分析する手法が検討されている。本年度は研究協力者と連携した談話分析アプローチによる検討と、学習科学による検討を行なった。特に,学習科学は教育実践の現実の中で見出した問題を科学的に分析・吟味・理論化し、それを再び教育実践の現実に還元しようとする実践的な理論であり、本研究成果を最大限に発揮させる上で有効なアプローチとして検討を継続する予定である。本年度は、日本語音声の教授・学習場面における多様な発話データを継続的に収集するために,研究代表者の所属センターの教室にデータ収録設備(IPネットワーク映像監視システム)の設置が完了し、データ収集の試行を継続している。同時に,ビデオカメラの持ち込みによるデータ収集についても継続している。並行して、対象となる発音が目標発音に変化する過程が現れている2つの発音指導の事例を取り上げ、その過程の中で学習者が実際に何をしているのか、その行動を教室談話に着目して分析し、比較することを試みた。学習者は単に教師から与えられる情報や指示通りに学習しているわけではないことから、単に情報の量や質ではなく、情報をリソースとして学習者が何をするか、それを予めどのように仕掛けるかを考えることが教師の役割として示唆される。しかし、同じ目標の実践でも、成果に至る過程は異なるのが普通であり、何がどのように作用したのか、実践とその過程の詳細な分析の蓄積が不可欠である。そのための方法論として、教室談話を分析することはその結果に至る過程を見ることが可能であり、そのような実践と分析が蓄積、共有されることによって、教師自身の信念、実践だけでなく、音声教育のあり方を問い直すことにもつながることが指摘できる。本年度は、昨年度に引き続き、研究代表者の所属センターの教室に設置したデータ収録設備(IPネットワーク映像監視システム)と、デジタルビデオカメラ、ICレコーダー等により、日本語音声の教授・学習場面における多様な発話データを収集した。特に、データ収録設備については、1室増設され、本研究だけでなく、今後は所属センターにおける様々な日本語教授・学習場面における多様な発話データの継続的、組織的な収集が可能になり、教室談話の質的研究のための基盤が確立された。並行して、発話データを分析するための質的アプローチの検討と分析を継続した。昨年度は、対象となる発音が目標発音に変化する過程が現れている2つの発音指導の事例を取り上げ、その過程の中で学習者が実際に何をしているのか、その行動を発話データに基づく教室談話に着目して分析することの意義を指摘した。その意義を多様な教授・学習場面において検証し、分析を蓄積するために、本年度は特に教室談話という制度的談話における参加の枠組み、さらにその枠組みをリソースとして捉える視点に基づいて、読解授業における学習者間の相互行為を取り上げて分析を試みた。その結果、学習者間ではタスクを達成するために参加の枠組みを利用しながら様々な相互行為が起こっており、そのパターンがタスクを達成する過程で繰り返されることで強化されていく事例が見られた。このことから、教室における様々な指導場面において実際に何が起きているのか、その実践の過程を明らかにするためには、多様な教授・学習場面における発話データに基づく教室談話を分析することの意義を改めて指摘できる。
類似検索を用いた高速な震源決定手法の開発

本年度は震源決定手法の一種であるマッチドフィルターの高速化と、深層学習を用いたイベント判別法の開発について取り組んだ。マッチドフィルターの高速化はApproximate Nearest Neighborとして問題を整理し直すことでの高速化を図っているが、解くべき問題が高次元であることや検出したいイベントとテンプレートとの相関がそれほど大きくないことにより、既存のアルゴリズムを適用するだけでは大きな改善が見込めないことが分かってきた。これを解決するため、データの前処理が必須かつ有効であると考え次元削減等のアルゴリズムの適用を検討している。また、マッチドフィルターのアルゴリズム自体の改良にも取り組んだ。これにはイベントの検出数だけでなく誤検出の割合も知る必要があったが、天然の現象に対して誤検出かどうかを正確に判定するのは困難が伴う。検出に用いるデータと性能のテストに用いるデータを分割することで、シンプルな方法で誤検出率の上限を求めることが可能であることが明らかとなった。また、深層学習を用いたイベント判別法についての研究を行なった。これはエンベロープ相関法で決定されたイベントを地震と深部微動に分けることを目的として設計されたアルゴリズムである。エンベロープ相関法では一つの震源でシグナルが発生していることのみを仮定しているため、通常の地震も深部微動と同様に検出される。したがって、これらを分類する必要があり、先行研究ではSTA/LTAやシグナルの継続時間といった特徴量によって決められていた。しかしながら、これらの方法では微動のみを検出するには閾値を厳しくする必要があり、検出されるイベント数を減らす要因となっていた。本手法ではspectrogramを直接ニューラルネットワークに入力することでより精密な判別が可能であることを示した。類似検索を用いたマッチドフィルターの高速化はデータの特徴を利用した手法の適用が当初より予想されており、計画通りデータの性質についての知見が得られた。これにより、マッチドフィルターのアルゴリズム自体の改善につながる結果も得られた。また、従来の震源決定手法を補完する形での機械学習の応用についても成果が得られ、地震や深部微動の検出において有用であることが示された。以上より、本研究はおおむね順調に進展していると評価できる。マッチドフィルターを改良することにより、現実の現象の特徴を利用した手法を考案し検出率・精度のよい震源カタログを構築する。構築した震源カタログを用いて断層面で発生している現象の詳細な描像を調べる。例えば、深部微動の短期的なマイグレーションの描像をより詳細に捉えることや、微小地震の発生・移動を調べることによる大地震前のスロースリップの検出を検討する。このような微小な活動を手がかりとして、沈み込み帯全体の物理プロセスを考察する。
組織的な知識生産プロセスのモデル化とその応用

知識生産を,ものづくりとの類比から,何らかのオブジェクトを何らかの作業によって変化させていくプロセスとして捉え,そこで生じる現象を「工程」と「作業」の両面から把握するプロトコル分析手法を提案した.そして,知識生産の代表例として,設計タスク,与えられた複数の候補からの選択タスク,問題の発見・解決タスクの三つを取り上げ,提案したモデルを用いてそれらのプロセスのダイナミクスを分析した.さらに知識生産を内包したオペレーションとして,サプライチェーンの協働的運用タスクを取り上げ,そのダイナミクスを観察するための参加型シミュレーションのプラットフォームとなるシリアスゲームを開発した.今年度は,創造的会議の具体的な状況設定として,玩具設計のためのワークショップをとり上げた.そして,この状況設定の下での,知識生産プロセスの対象オブジェクトと,オブジェクトに変化をもたらす作用の二つについてモデル化した.まず,オブジェクトについては,具体的な設計変数(玩具の材質,形状,色,重さ,長さなど),それらによって玩具に付与される抽象的な属性,そして玩具が子供の成長のどのような側面に寄与するかを表す成長要素,の3階層からなるモデルを導入した.なお,抽象的な属性の項目については,玩具に関連するドキュメントからのテキストマイニングによって抽出した.一方,作用については,玩具設計を,抽象度の階層を変化させながら問題の発見と解決をくり返すプロセスと考え,問題の導入,問題の分析,解の提案,解の分析などの機能に分類・モデル化した.そして,これら二つのモデルに基づいて,玩具設計における知識生産プロセスを解明するためのプロトコル分析手法を提案した.ここに,プロトコル分析とは,ワークショップ中の発話をデータとして書き起こし,それらにタグを付与した上で,参加者全員による集合的な思考プロセスをタグの比率や時系列として分析していくものである.続いて,玩具設計のワークショップを,設計支援ツールを利用する場合と,利用しない場合の二つのケースについて,それぞれ3回ずつ実施し,それらに提案したプロトコル分析手法を適用した.その結果,設計支援ツールを用いることで,より具体的で明確な提案が増えること,解を導き出すヒントや解を決定付ける根拠の役割を果たすこと,最終的な設計案が段階を踏んで具体化されるようになること,などが確認できた.このように,提案手法は,創造的会議のプロセスを可視化し,その特徴を解明するために有効であることがわかった.今年度は,創造的会議の具体的な状況設定として,あらかじめ定性的な問題状況と複数の選択肢が与えられたもとで,どの選択肢を選ぶかを決める集団意思決定をとりあげた.与えられた候補の中からの選択であっても,それらを比較検討するための具体的な評価尺度は与えられておらず,それらを会議の過程で考案し,導入して行く必要がある点で,この状況設定は創造的な側面を持っていると言える.この集団意思決定を,「問題の定義」から「総合評価」に至るまでに,「評価基準の導入と構造化」,「評価基準間の重み付け」,「評価基準に基づいた代替案の評価」を繰り返すプロセスとしてモデル化した.そして,このモデルに基づいて,集団意思決定における知識生産プロセスを解明するためのプロトコル分析手法を提案した.ここに,プロトコル分析とは,会議中の発話をデータとして書き起こし,それらにタグを付与した上で,参加者全員による集合的な思考プロセスをタグの比率や時系列として分析していくものである.提案法では,知識生産の工程面と作業面について,それぞれタグを設定した.工程面については,どの代替案や評価基準についての発話であるかの観点からタグ付けすることとし,作業面については,「問題の定義」,「総合評価」,「評価基準の導入と構造化」,「評価基準間の重み付け」,「評価基準に基づいた代替案の評価」の機能をさらに細分化することでタグを設定した.続いて,提案したプロトコル分析手法を集団意思決定支援ツールの評価に応用し,その有効性を検証した.具体的には,研究代表者らが過去に開発した集団意思決定支援ツールを用いた場合と用いなかった場合とで,集団意思決定における知識生産のプロセスにどのような差が生じるかを提案手法によって解明できることを確認した.今年度は,創造的会議の具体的な状況設定として,様々な変動要因が生じ得る中でサプライチェーンを,チェーンを構成する複数の拠点の担当者が問題発見と問題解決を通じて協働的運用している状況を取り上げた.ただし,実際のサプライチェーンを対象にしたデータ取得は難しいため,それを模擬したシリアスゲーム(Collaborative Production Management: ColPMan)を用いた参加型シミュレーションを行い,その際の発話をデータ化し,プロトコル分析を行った.ここに,プロトコル分析とは,会議中の発話をデータとして書き起こし,それにタグを付与した上で,参加者全員による集合的な思考プロセスをタグの比率や時系列として分析していくものである.本研究では,知識生産の工程面と作業面の二つの面から思考プロセスのプロトコル分析を行う.今年度のモデルでは,工程要素として,議論の軸となる「問題」と「解決策」の2つを設定する.さらに,問題と解決策を,それぞれ「現在属性」と「未来属性」に分け,工程要素をあわせて4種類に分類した.作業要素は,それらの工程要素の新規導入や,評価,修正,具体化,詳細化などである.さらに,知識生産の流れを可視化するために,問題軸と解決策軸の2軸で表されるマップを提案した.

そこに,工程要素を種類ごとに異なる形状のノードで描き,問題から解決策を提示する発話関係や,問題や解決策の議論の中から新たに問題が想起されるような発話関係を矢印で表す.提案法に基づく分析で,ゲームを重ねるほど議論空間が広がる傾向にあること,ゲームを重ねることで,過去のゲームの経験を活かし,定着した解決策で問題の対処にあたっていたこと,しかし非定常的な変動が生じると場合,再び活発に問題発見や問題解決に取り組んでいたこと,などが明確になり,提案法が分析の切り口として有効であることが示された.知識生産を,ものづくりとの類比から,何らかのオブジェクトを何らかの作業によって変化させていくプロセスとして捉え,そこで生じる現象を「工程」と「作業」の両面から把握するプロトコル分析手法を提案した.そして,知識生産の代表例として,設計タスク,与えられた複数の候補からの選択タスク,問題の発見・解決タスクの三つを取り上げ,提案したモデルを用いてそれらのプロセスのダイナミクスを分析した.さらに知識生産を内包したオペレーションとして,サプライチェーンの協働的運用タスクを取り上げ,そのダイナミクスを観察するための参加型シミュレーションのプラットフォームとなるシリアスゲームを開発した.初年度の実施状況報告書で,「今後は,まず,初年度とは異なる状況設定を対象として,これまでと同様の研究内容を実施することによって,提案モデルを一般化することを試みる.2年目はこの作業が中心となると思われる.」と述べた.そして,今年度は実際にその通りの進捗であった.具体的には,研究実績の概要に述べた「あらかじめ定性的な問題状況と複数の選択肢が与えられたもとで,どの選択肢を選択するかを決定する集団意思決定」だけではなく,それ以外にも複数の状況設定に対象を広げており,順調に進展していると言える.その先では,「創造的会議のコード化データに基づいて知識生産プロセスの動特性を分析すること」および「知識生産を内包したオペレーションのシミュレーションモデル開発」を予定していた.これらについても,まずデータの分析については,傾向の視覚化による特徴の把握などを始めており,特段の遅れは生じていない.また,エージェントシミュレーションについては,サプライチェーンの運用を模したシリアスゲームを開発し,それをプラットフォームとしたゲーミングシミュレーションの試みを開始している.以上のように,本年度も当初の計画に沿って研究が進んできていると判断できる.一方で,計画を大幅に上回る進捗が見られたわけではないため,最終的な評価区分は,「(2)おおむね順調に進捗している」が妥当であると思われる.生産システム,協働システム,集合知メカニズム本研究では,まず,対象オブジェクト,オブジェクトに生じ得る変化(工程要素),変化をもたらす作用(作業要素)の観点から,知識生産プロセスの基本的なモデル化テンプレートを作成したうえで,いくつかの具体的な状況設定のもとで,知識生産の観察実験を繰り返し,そこで得られた発話等の作業データを,提案モデルに従って分析,コーディングしていく.そして,知識生産プロセスのコード化データがある程度集まった段階で,データ分析によってその動特性を明らかにすることを狙っている.また,上記のオブジェクトに関するメンタルモデルを備えた複数エージェントのインタラクションとして,知識生産を内包したオペレーションのシミュレーションを実現し,それに基づいて,オペレーション設計に資する知見を得ることも目的である.
糖を認識する機能表面の創出とグルコースの光学分割への適用

糖に対し選択的結合能をもつ高分離機能樹脂の開発を目的として、樹脂表面官能基を鋳型ゲスト共存下に再配列させる手法(Surface Imprinting)を用い、糖鋳型を表面にもつ高分子ミクロスフェアの合成を検討した。これを用いて、グルコースの光学分割を試みた。樹脂には、申請者が開発したフェニルボロン酸基修飾ミクロスフェアを用いた。まず、フェニルボロン酸基修飾ミクロスフェアの粒子特性、表面電荷、官能基量等に関する十分なキャラクタリゼーションを行った。本ミクロスフェアは、サブミクロン径の真球状で、表面にファニルボロン酸基に基づく負の電荷を有した。また、酸-塩基滴定およびD-グルコース飽和吸着試験から得られた表面フェニルボロン酸基量はいずれも約1×10^<-5>mol/gであった。非鋳型樹脂およびD-グルコース鋳型樹脂へのD-グルコースの吸着量を、本研究用に改良したフェノール硫酸法に基づき評価、比較した。D-グルコース鋳型樹脂におけるD-グルコース吸着量は約80%、非鋳型樹脂におけるそれは約70%であった。すなわち、鋳型効果が確認された。しかし、L-グルコース鋳型樹脂においては鋳型効果は認められず、原因と考えられる試薬純度等について検討中である。鋳型構造の導入には、鋳型重合時にグルコース:フェニルボロン酸基=1:2錯体の生成が必要である。すなわち、1:2錯体をいかに効率よく導入するかが今後の課題である。現在、1:2錯体の存在比を見積もる計算手法を新しく導入し、鋳型構造に関するさらなる考察を行っている。
外国語理解処理における反応時間の習熟過程とその神経基盤

日本人英語学習者のfMRIデータにつき、英語文処理にかかった処理時間と、その処理中の脳活動との関係性を統計的に評価した。その結果、処理が早く行える学習者ほど、生じた脳活動の強さが弱いことを明らかにした。特にその関係性が見られる部位は、左半球の下前頭回、及び左半球の頭頂部であった。これらは、先行研究の結果と矛盾がないものであった。これらの結果より、外国語の処理においては、母語・外国語の種類に関係なく、外国語の習熟度に伴う処理速度と、その処理を担当する脳部位における活動の強さには、関係性が見られると言える。外国語の運用パフォーマンスは、習熟に伴って直線的に良くなるわけではないことが分かっているが、どのような変化を辿るのかは明らかになっていない。本研究では、外国語の単語認知・文理解のパフォーマンスとしての正答率と反応時間が、年齢に応じてどのような変化の傾向が見られるかについて、心理実験及び脳機能画像法による実験を用いて明らかにする。最終的にこれらのデータを用いて、学習者の外国語パフォーマンスに関する統計学的モデルを構築することを目的としている。本年度の計画としては、日本人英語学習者の習熟度別心理実験による、文理解処理過程における読み時間測定の実施、結果の発表、及び本実験である脳機能イメージング実験の準備を予定していた。心理実験では、日本人英語学習者が英語の文を読む際の処理時間タイムコースを、self-paced reading taskという課題を用いて計測し、習熟度の違いにより、英語の文を読む際にどの時点で読み時間の遅延が見られるかを明らかにする。この結果により、どの程度の習熟度の英語学習者が、どのような処理に時間がかかるか、困難が生じているのかを観察ことで、日本人英語学習者の英語文理解の発達的変化を解明できる。実際には、心理実験の実施自体はほぼ完遂でき、現在結果を整理し、発表する段階に入っている。そのうち一つは査読付論文として発表を終えている。順次、発表していける体勢に入っている。一方、脳機能イメージング実験の準備は、心理実験の成果発表が遅れ気味であるため、少々遅れ気味な状態である。急ぎ準備を進め、本年度内に実験を完遂できるよう努力しているところである。外国語の習熟過程において、その運用時のパフォーマンスは、習熟に伴って直線的に向上していくというわけではない、ということが明らかになっている。一方、ではどのような段階を経て習熟が進むのか、という点については、いまだ明らかになっていない状況にある。本研究では、日本人英語学習者を対象とし、実際に英語理解時のパフォーマンスを測定することにより、実験を通じて実証的に、習熟に伴うパフォーマンスの変化にかかわる傾向を明らかにすることが目的である。その実証的データに基づき、最終的には習熟過程に関するパフォーマンス変化の統計学的モデルを構築する。本年度の計画では、日本人英語学習者の心理実験データの測定、及び脳機能計測実験の実施が主なものであった。実際には、心理実験の不足分のデータを全て取り切ることができた一方、脳機能計測実験は途中の段階にある。初年度における震災の影響が、昨年度・今年度の実験実施の遅れにつながり、最終的に脳機能計測実験を完遂できなかった。よって、延長申請を行い、来年度に脳機能計測データの収集を継続したいと考えている。本研究では、外国語の単語認知・文理解のパフォーマンスとしての正答率と反応時間が、年齢に応じてどのような変化の傾向が見られるかについて、心理実験及び脳機能画像法であるfMRIによる実験を用いて明らかにする。本年度の計画としては、日本人英語学習者の習熟度別心理実験による、文理解処理過程における読み時間測定の準備、及び実施の予定であった。本実験では、日本人英語学習者が英語の文を読む際の処理時間タイムコースを、self-paced reading taskという課題を用いて計測し、習熟度の違いにより、英語の文を読む際にどの時点で読み時間の遅延が見られるかを明らかにする。実際には、実験の準備は順調に進めることができたが、心理実験の実施については、震災の影響もあり、被験者確保が困難だったため、時期的に予定よりも遅れている状況である。それでも、すでに実験自体は年度末の時点で開始しており、データも収集中の状態にある。次年度の早い段階で、心理実験の結果をまとめ、次年度中には学会発表、及び論文の投稿まで進めることが可能である。本年度は、脳機能データの解析を行った。

日本人英語学習者のfMRIデータにつき、英語文処理にかかった処理時間と、その処理中の脳活動との関係性を統計的に評価した。その結果、処理が早く行える学習者ほど、生じた脳活動の強さが弱いことを明らかにした。特にその関係性が見られる部位は、左半球の下前頭回、及び左半球の頭頂部であった。これらは、本研究者が以前に報告していた、韓国語・中国語母語話者による日本語の単語処理時に見られた結果と矛盾がないものであった。その他、本研究者以外により報告されている結果とも一致するものであった。これらの結果より、外国語の処理においては、母語・外国語の種類に関係なく、外国語の習熟度に伴う処理速度と、その処理を担当する脳部位における活動の強さには、関係性が見られると言える。心理言語学・神経言語学初年度の震災の影響により、実験実施が少し遅れ気味である。心理物理実験の方はほぼ完遂できたが、その結果の発表が遅れている。また、心理物理実験の遅れにより、本実験である脳機能イメージング実験の準備も遅れ気味である。初年度の震災の影響で、昨年度・今年度と、実験実施の遅れになってしまっている。当初の予定と比べ、震災の影響もあり、現状ではやや遅れ気味なペースで進んでいる。ただし、予定していた実験がすでに開始されており、データも収集されつつある。大きな問題にはならないと思われる。遅れ気味である心理物理実験結果の発表と共に、本実験である脳機能イメージング実験の準備及び遂行を進める。何とか年度内に全てを終えられるよう、努力する所存である。延長申請により、もう一年実験のための期間を設け、脳機能計測データの収集にあたりたい。現状では予定されている実験が開始されているため、大きな問題は生じていないと考えている。ほぼ予定通りに遂行可能であると思われる。基本的に、残りの心理物理実験の被験者謝金、及び本実験の被験者謝金と、必要に応じて、本実験である脳機能イメージングデータ解析用のソフトウェアの購入を予定している。脳機能計測実験の実施が遅れ、その分の被験者謝金がいまだ残っている。また、データ解析を行う際に必要なソフトの購入も行っていない。実験実施のための被験者謝金と、データ解析用ソフトウェアの購入。前年度に予定していた実験を終え切れていないため、その分の被験者謝金が次年度に繰り越しになっている。それ以外は予定通りに進める予定である。
高Ｑ値フォトニック結晶ナノ共振器を用いたシリコンラマンレーザーの出力向上

我々の研究グループは,高Q値ナノ共振器を用いたシリコン(Si)ラマンレーザの研究を行っている.このレーザは,小型な共振器長(<10 um)で低閾値発振(<1 uW)を達成しており,電子技術と光技術が融合した高性能Siチップにおける小型光源などへの応用が期待されている.現状,このレーザの出力は数百ナノワット程度で飽和してしまうため,高出力化は特に重要である.本研究では,このレーザの発振メカニズムを明らかにすることによって,出力の損失要因を特定し,高出力化・高性能化を目指す.前年度までに,ラマンレーザの時間領域測定を行い,2光子吸収と自由キャリア吸収による光損失に加えて,2光子吸収キャリアがもたらす屈折率変化による共振波長シフトも,レーザ出力低下の大きな要因であることを報告してきた.また,誘導ラマン散乱光励起(SRE)分光法と呼ばれる新しい利得スペクトル測定手法を用いて,Siラマンレーザの利得特性を明らかすることに成功した.この一つの測定法から,レーザ動作の励起波長の範囲,最大出力の励起条件,非線形光学損失を含むラマン利得などの様々なレーザ特性の詳細を明らかにすることが可能になった.これらの成果を,科学雑誌Physical Review Applied, Opticaにおいてそれぞれ発表した.以上の結果より高出力化に向けたデバイスデザインの指針が得られた.さらに,昨年度から引き続き,インコヒーレントでブロードなスペクトルを持つ光源を用いたラマンレーザ発振の研究を進めた.1 uW以下の超低閾値を持つナノ共振器レーザを作製し,励起効率を上げるために測定系を改善した結果,閾値の1/20の励起パワーに相当するラマン散乱スペクトルを観察することに成功した.平成30年度が最終年度であるため、記入しない。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。電子技術と光技術が融合した高性能シリコン(Si)チップの実現に向けてSiレーザ研究が盛んに行われてきた.しかし,間接遷移型半導体であるSiはレーザや光増幅器の開発が困難であり,誘導ラマン散乱を用いたラマンレーザが現在唯一のバルクSiレーザである.2013年,我々は2次元フォトニック結晶高Q値ヘテロ構造ナノ共振器を用いて,1 μWの超低閾値で連続発振するSiラマンレーザを開発した.現状,このレーザの出力は数百ナノワット程度で飽和してしまうため,高出力化は特に重要である.今後,Si光配線や近接センサなどの極小パワー応用を考えた場合でもマイクロワット程度の出力が必要となる可能性が高い.そこで,本研究では,Siラマンレーザの産業応用可能性を高めるために,高出力化を主な研究目的とし,現状の約30倍である10μWの出力を目標としている.前年度までは,2光子吸収と自由キャリア吸収がレーザ出力の損失に与える影響について調べてきた.一方で,このデバイスの発振メカニズムについてはいまだ不明な点が多いため,今年度はまず,ラマンレーザの時間領域測定を行うことで,レーザ発振の時間変化や吸収損失の影響を調べた.その結果,励起強度や励起波長によって,レーザ出力が定常状態になるまでの過程やその値が変化することが判明した.これらの原因を特定するために,モード結合理論を用いた数値計算を行い,強励起領域では2光子吸収と自由キャリア吸収の影響が大きくなり,レーザ出力が下がることに加えて,屈折率変化による共振波長シフトによっても出力が下がることを明らかにした.また,2光子吸収や自由キャリア吸収を抑制するために,体積を増やした共振器構造の利用も試みた.共振器内光密度が低下し,ラマン利得も下がってしまうことが予想されたが,レーザ発振が確認できた.さらに,共振器構造が大きくなるとレーザ出力が向上する傾向も明らかになった.今年度は以下の3点での進展があったと考えている.1.時間領域測定を用いて,2光子吸収と自由キャリア吸収以外のレーザ出力損失メカニズムがあることを明らかにした.2.モード結合理論による数値計算を行い,強励起領域において,2光子吸収と自由キャリア吸収損失に加え,屈折率変化による共振波長シフトがレーザ出力損失要因になることを特定した.3.非線形吸収を抑制するために,体積を増やした共振器構造のレーザを設計・作製し,レーザ出力向上の傾向を確認した.前年度までに,Siのラマンシフトの高精度絶対値測定を行い,デバイスの共振モード周波数設計を最適値に近づけることで,400 nW程度の最大出力を達成していたため,今年度は,発振メカニズムや損失メカニズムを明らかにすることに重点を置いて研究を行ってきた.その結果,上記1,2に示すように,従来の知られている非線形吸収とは異なる損失原因を明らかにすることができた.また,励起波長や励起強度に対する発振メカニズムについても明らかになってきている.これらを踏まえた上で,今後の高出力化に向けた研究を行っていくことで,より効率的に目標に近づけると考えている.さらに,上記3に示すように高出力化に向けたデバイス構造の改良も行い,レーザ出力が向上する傾向を確認できている.一方で,他のデバイス性能パラメータと合わせた最適化までは行えなかったため,最大出力の更新には至らなかった.以上を踏まえ,本研究の現在までの進捗は,おおむね順調に進展している,と考えている.我々の研究グループは,高Q値ナノ共振器を用いたシリコン(Si)ラマンレーザの研究を行っている.

このレーザは,小型な共振器長(<10um)で低閾値発振(<1uW)を達成しており,電子技術と光技術が融合した高性能Siチップにおける小型光源などへの応用が期待されている.現状,このレーザの出力は数百ナノワット程度で飽和してしまうため,高出力化は特に重要である.本研究では,このレーザの発振メカニズムを明らかにすることによって,出力の損失要因を特定し,高出力化・高性能化を目指す.前年度までに,ラマンレーザの時間領域測定を行い,2光子吸収と自由キャリア吸収による光損失に加えて,2光子吸収キャリアがもたらす屈折率変化による共振波長シフトも,レーザ出力低下の大きな要因であることを報告してきた.今年度は,この研究から得られた知見を踏まえ,ラマン散乱光励起(RLE)分光法と呼ばれる新しい利得スペクトル測定手法を用いて,Siラマンレーザの利得特性を明らかすることに成功した.この一つの測定法から,レーザ動作の励起波長の範囲,最大出力の励起条件,非線形光学損失を含むラマン利得などの様々なレーザ特性の詳細を明らかにすることが可能になり,今後のレーザ性能向上に向けた研究に大いに役立つ成果である.この成果を発表した応用物理学会第78回秋季学術講演会において,PosterAward(2%(25/1191名))を受賞した.さらに,ナノ共振器Siラマンレーザの応用性を高めるべく,インコヒーレントでブロードなスペクトルを持つ光源を用いたラマンレーザ発振の研究に着手した.1uW以下の超低閾値を持つナノ共振器レーザを作製し,励起効率を上げるために測定系を工夫することによって,シリコンナノ共振器におけるラマン散乱スペクトルを初めて観察することに成功した.今年度は以下の3点での進展があったと考えている.成果1.ナノ共振器シリコンラマンレーザの時間領域測定に関する論文の執筆・投稿を行った.成果2.ラマン散乱光励起(RLE)分光法と呼ばれる新しい利得スペクトル測定手法を用いて,シリコンラマンレーザの利得特性を明らかにした.成果3. SLD光源(ブロードスペクトル,インコヒーレント)励起でSiナノ共振器におけるラマン散乱スペクトルを初めて観察することに成功した.成果2に関して,これまでレーザ性能の評価は主に入出力特性だけで行われてきた.一方,前年度までの研究で,励起強度や励起波長によってレーザ発振の振る舞いが異なることが明らかになり,それらを含めたレーザ性能を評価することが重要である.今回提案した手法では,一つの測定法から,レーザ動作の励起波長の範囲,最大出力の励起条件,非線形光学損失を含むラマン利得などの様々なレーザ特性の詳細を知ることが可能になった.成果3に関して,これまで,励起光源には,狭帯域線幅を持つ波長可変半導体レーザを用いてきた.もし,ブロードなスペクトルを持つ励起光源(インコヒーレント光源)を用いて発振させることができれば,励起光源の波長をポンプモードの波長に合わせる作業が不要となる.また,複数のナノ共振器ラマンレーザの一括レーザ発振が可能となり,その応用範囲は飛躍的に高まると考えられる.今年度は,その第一歩として,スーパールミネッセントダイオード(SLD)を励起光源に用いて,ナノ共振器からのラマン散乱スペクトル測定を試みた結果,SLD光源(ブロードスペクトル,インコヒーレント)励起でSiナノ共振器におけるラマン散乱スペクトルを初めて観察することに成功した.以上を踏まえ,本研究の現在までの進捗は“おおむね順調に進展している"と考えている.我々の研究グループは,高Q値ナノ共振器を用いたシリコン(Si)ラマンレーザの研究を行っている.
地域高齢者看護アセスメントおよび評価の実践用モデル開発に関する基礎的研究

目的:高齢者を対象とした地域保健福祉活動の計画を立案するために,公衆衛生看護に必要な専門的な健康現象のアセスメントの視点を明らかにすることを目的として,アセスメントガイドを開発し,ガイドの妥当性と有用性、アセスメント項目の妥当性について検討した.方法:アセスメントガイド開発は,ICNP【◯!R】文献をもとに健康の身体生物・心理・社会・行動・スピリチュアル(霊的)の5つの領域を設定し,大項目,中項目を抽出した.デルファイ法による保健師への3回の調査と2回のエキスパート審査を行った.結果:アセスメントガイドの基本的な考え方の妥当性については,「5つの領域に区分すること」など4点に関して90%以上が適当と回答した.ガイド全体としての妥当性は80.3%が肯定した.ガイドの有用性は「高齢者保健福祉計画作成において有用」85.5%,「健康課題抽出の指標を考える際に有用」95.3%で,所属や経験年数による有意差は認められなかった.最終的に17の大項目と37の中項目からなるガイドを作成した.結論:5つの領域で構成された高齢者保健福祉活動のための地域看護アセスメントガイドは,アセスメント枠組みの考え方に関して実践者と研究者から支持された.今後は,データ収集方法や分析方法ならび支援方法を組み込んだより実用性の高いツールに発展させていくことが課題である.目的:高齢者を対象とした地域保健福祉活動の計画を立案するために,公衆衛生看護に必要な専門的な健康現象のアセスメントの視点を明らかにすることを目的として,アセスメントガイドを開発し,ガイドの妥当性と有用性、アセスメント項目の妥当性について検討した.方法:アセスメントガイド開発は,ICNP【◯!R】文献をもとに健康の身体生物・心理・社会・行動・スピリチュアル(霊的)の5つの領域を設定し,大項目,中項目を抽出した.デルファイ法による保健師への3回の調査と2回のエキスパート審査を行った.結果:アセスメントガイドの基本的な考え方の妥当性については,「5つの領域に区分すること」など4点に関して90%以上が適当と回答した.ガイド全体としての妥当性は80.3%が肯定した.ガイドの有用性は「高齢者保健福祉計画作成において有用」85.5%,「健康課題抽出の指標を考える際に有用」95.3%で,所属や経験年数による有意差は認められなかった.最終的に17の大項目と37の中項目からなるガイドを作成した.結論:5つの領域で構成された高齢者保健福祉活動のための地域看護アセスメントガイドは,アセスメント枠組みの考え方に関して実践者と研究者から支持された.今後は,データ収集方法や分析方法ならび支援方法を組み込んだより実用性の高いツールに発展させていくことが課題である.目的地域高齢者看護の領域において,看護アセスメントの項目を特定し,その主な関連要因と指標を特定し,地域高齢者看護のアセスメントおよび評価のツールを開発することである.方法文献検討を行い,看護診断,地域看護アセスメント,看護介入分類,看護成果分類に関する文献を収集し,高齢者の保健福祉活動のための地域看護アセスメントガイド案を作成した.第1回目のデルファイ法による郵送調査を行い,健康課題の重要性と妥当性について聞いた.調査対象は地域で実践に従事している経験年数10年以上の保健師386名で,うち291名の有効回答があった.その後,研究者および教育者によるフォーカスグループインタビュー(エキスパート審査)を行った.その結果をもとに2回目の調査を実施中である.結果1.高齢者保健福祉活動のための地域看護アセスメントガイドの作成ガイドの要件を、公衆衛生看護に携わる保健師にわかりやすい表現であること、系統的に地域の高齢者の課題を捉えられるようにすること、具体的な指標で活用しやすいこと、等とした。健康課題を生物身体的領域、心理的領域、社会的領域、行動的領域、スピリチュアル(霊的)領域の5領域に分け、大項目,中項目のラベルを看護実践国際分類(ICNP)の定義を中心に使用した。2.健康課題の重要性と妥当性について調査の結果,24の大項目のうち,重要性が高くないと判断されたのは2項目であった.60の中項目のうち重要性が高くないと判断された項目は4項目であった.エキスパート審査では,アセスメントガイド作成の意義は支持された。実用性の観点から活用方法の記載,健康課題と健康指標,関連要因の関係をわかりやすくすることが今後の課題として指摘された.目的地域高齢者看護の領域において,看護アセスメントの項目を特定し,その主な関連要因と指標を特定し,地域高齢者看護のアセスメントおよび評価のツールを開発することである.方法本年度は,高齢者の保健福祉活動のための地域看護アセスメントガイド案に関して第2回目のデルファイ法による郵送調査の回収と,さらに3回目の調査を実施した.有効回答は第2回目が206名(71.0%),第3回が172名(59.3%)であった.結果1.2回目調査結果:アセスメントガイドの基本的な考え方の妥当性「アセスメント項目を,身体生物・心理・社会・行動・霊的の5つの領域に区分すること」は93.7%が,「人々の反応を健康課題と考えること」は95.6%が,「健康課題に対する対策として行政課題を位置づけること」は98.5%,「健康課題を中項目レベルに設定したこと」は96.6%が適切と回答した.5つの領域別に,健康課題を測定する指標と関連指標の適切性について検討を行った.

2.地域看護アセスメントガイド案の修正健康課題の指標と関連要因の指標の関連をわかりやすくするために図示した.大項目と中項目のそれぞれの項目の妥当性を検討し,2項目について統合を行った.さらに名称の検討を行い,一部項目名を変更した.3.3回目調査結果:ガイド案の妥当性・有用性と健康課題の指標について健康課題の妥当性では,健康課題の中項目と大項目で90%以上が妥当性がないと回答した項目は無かった.全体としての妥当性は80.3%が肯定していた.アセスメントガイドの有用性では,高齢者保健福祉計画作成において有用と回答したものは85.5%,地域の高齢者の健康課題抽出の指標を考える際に有用と回答したものは95.3%であった.目的:高齢者を対象とした地域保健福祉活動の計画を立案するために,公衆衛生看護に必要な専門的な健康現象のアセスメントの視点を明らかにすることを目的として,アセスメントガイドを開発し,ガイドの妥当性と有用性、アセスメント項目の妥当性について検討した.方法:アセスメントガイド開発は,ICNP【○!R】文献をもとに健康の身体生物・心理・社会・行動・スピリチュアル(霊的)の5つの領域を設定し,大項目,中項目を抽出した.デルファイ法による保健師への3回の調査と2回のエキスパート審査を行った.結果:アセスメントガイドの基本的な考え方の妥当性については,「5つの領域に区分すること」など4点に関して90%以上が適当と回答した.ガイド全体としての妥当性は80.3%が肯定した.ガイドの有用性は「高齢者保健福祉計画作成において有用」85.5%,「健康課題抽出の指標を考える際に有用」95.3%で,所属や経験年数による有意差は認められなかった.最終的に17の大項目と37の中項目からなるガイドを作成した.結論:5つの領域で構成された高齢者保健福祉活動のための地域看護アセスメントガイドは,アセスメント枠組みの考え方に関して実践者と研究者から支持された.今後は,データ収集方法や分析方法ならび支援方法を組み込んだより実用性の高いツールに発展させていくことが課題である.
高品質ケステライト化合物バルク単結晶を用いた高効率太陽電池デバイスの創製

太陽電池開発において特に重要である低コスト・低毒素・高効率を達成し得る可能性を持つ新規材料である化合物半導体Cu2ZnSnS4 (CZTS)、Cu2ZnSnSe4 (CZTSe)、Cu2ZnSn(S, Se)4 (CZTSSe)は、世界中で太陽電池デバイス応用として活発に研究されており、注目度の高い材料である。現在CZTS太陽電池の変換効率向上の制限要因となっているのは、開放端電圧VOCが理論値(バンドギャップ値)の半分程度(VOC達成率42-50%)しか得られていない事である。他の化合物太陽電池のワールドレコードと比較すると、変換効率22.3%を達成しているCu(In, Ga)Se2 (CIGS)においてVOC達成率60-65%、21.5%を達成しているCdTe太陽電池においてVOC達成率60%であり、CZTS系は10%程度低い値となっているが、同じ課題を抱えている。VOCの制限要因としてキャリアの再結合によるもので、主に1光吸収層バルク内、2空乏層内、3PN接合界面、4裏面電極近傍の4つが挙げられる。特に光材料層自体の物性に依存する1から3の再結合を改善する必要があり、そのために本研究では結晶欠陥の少ない高品質CZTSバルク単結晶に注目し、単結晶を光吸収層に用いて変換効率向上に必要な界面欠陥の少ない良質なPN接合を実現する事で界面におけるキャリア再結合に関する知見を収集し、開放電圧の高い単結晶太陽電池デバイス作製を目的としている。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。低コスト・高効率太陽電池達成のために、現在率先して解決すべき問題の一つである開放端電圧VOCの理論値とのギャップに注目し、固有点欠陥の少ない良質なCu2ZnSnS4 (CZTS)系単結晶を用いてバッファ層とのPN接合界面を調査することからアプローチを行い変換効率向上のための知見を収集し、最終的に世界初となるCZTS系単結晶太陽電池を創製することを目的としている。本年度は、CZTS系単結晶/バッファ層とのPN接合形成を目標とした。N型バッファ層には、化合物太陽電池で用いられているCdS薄膜を70-90°C程度の低温で作製できるChemical bath deposition (CBD)法で単結晶上に成長させた。成長条件としては、金属塩CdCl2、硫化物チオウレア、錯化剤としてアンモニアを用いて成長温度80°C、成長時間11分で単結晶上にCdSを50 nm程度成膜した。CZTS単結晶/CdS薄膜サンプルのRamann分光測定を行い、CdSに起因するピークとCZTSに起因するピークをそれぞれ観察し、CZTS単結晶上にCdS薄膜が製膜できていることを確認した。PN接合界面と特性評価について電気容量-電圧(CV)測定から空乏層幅と空乏層内のアクセプター濃度プロファイル、電流-電圧(IV)測定からPN接合形成の証拠となるダイオード特性を評価した。IV特性から典型的なダイオード特性を観察し、PN接合が形成されていることを確認後、CV測定から空乏層中のアクセプター濃度プロファイルを算出し、現在20 %以上の高効率を達成しているCuInGsSe2太陽電池と同様の値であり、高効率が期待できる界面の一つの証拠となった。研究課題は順調に進展しており、本年度の研究計画である高品質CZTS単結晶太陽電池デバイス作製のためのN型バッファ層とのPN接合形成も達成した。太陽電池でもっとも重要な発電層部分であるPN接合形成を確立した事により今後の更なる詳細な界面物性の調査へ進展する事が出来る。本研究課題であるケステライト化合物バルク単結晶太陽電池デバイスの実現へ着実にステップアップしている。今後は更なる詳細な界面物性として、伝導帯のバンド不連続量をX線光電子分光法(XPS)から情報を収集し、最終的には太陽電池設計の指標となるバンドダイアグラムを作製する。

ここでCZTS/CdSを基準とし、適したバンド不連続量であった場合はCdSをそのまま用いる。適切な値よりも小さい、負の値の場合は、伝導帯位置がCdSよりも高いZnSやIn2S3を適用する。逆に大きい場合は、伝導帯位置をCdSよりも低くする必要があるため、Zn(SxO1-x)混晶にすることによりZnSの伝導帯位置を制御することで適用する。これらのバッファ層は、CBD法を用いて製膜する。更に得られた界面については、来年度に電子線誘起電流(EBIC)法を用いて空乏層の形状と詳細な幅の評価、透過型電子顕微鏡(TEM)を用いてナノオーダーでの界面の均一性や平坦性、組成分析を行う計画である。得られた界面におけるバンド不連続量、バッファ層や界面付近の組成と電気的特性との関連性から単結晶太陽電池作製へ向けた最適なバッファ層の確立を目指す。翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。