hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
すべり状態制御、連続的可変構造制御論に基づくマニピュレ-タ制御系のサ-ボ構成

すべり状態サ-ボ機構、連続的可変構造機構を応用してマニピュレ-タの新しい制御法を確立した。特に、同一パタ-ンが目標値入力として繰返し与えられる産業用ロボットの制御に有効な一種の学習機能を持った制御法について研究を行った。システムの非線形性に対してはすべり状態制御、あるいは連続的可変構造制御により線形化し、繰返し制御が適用できるようにし、線形系に対してはモデル追従型で繰返し制御系を構成できるようにした。これらは繰り返し制御の適用範囲を広範囲にするとともに、高精度な制御系の実現を可能にするものである。スカラ-型のマニピュレ-タで軸間の干渉を考慮に入れる場合と、軸間の干渉を外乱とみて軸ごとに独立した制御系を構成する場合について種々の状況を想定してシミュレ-ションを行い高精度追従特性を実現できることを確かめるとともに非線形性、外乱、パラメ-タ変動等に対してきわめてロバストであることを確認した。この制御アルゴリズムをコンピュ-タ上で実現するためのソフトウェア開発を行った。制御性能に直接的に悪影響を及ぼさないようにするため高速演算処理を考慮に入れて組み立てられている。A/D、D/A変換器を結合したコンピュ-タに制御アルゴリズムを組み込み、これをコントロ-ラとして用い制御実験を行い、この結果からも優秀な制御法であることを確かめた。なお、軸数が多くなるとコンピュ-タの演算時間が問題となる場合もあると思われるがDSP等の使用により解決可能である。
加工組立型企業における外注加工費の決定要因に関する実証研究

本研究の今年度の研究実績は次の通りである。第一に、国外での研究報告およびパラレル・セッションでの司会である。組織間関係を対象とした管理会計研究は、国内だけでなく国外、とりわけヨーロッパにおいて注目を集めている。本年度は、昨年の研究成果を基礎に、ヨーロッパ会計学会年次大会(28^<th> Annual Congress, European Accounting Association)において、日本企業の加工組立型産業におけるサプライヤー関係の変容とその経済的合理性に関する研究報告を実施した。その結果、組織間管理会計の研究で著名なDekker, H.などから、今後の研究方向に関する有益なコメントを頂いた。第二に、日本企業のサプライヤー関係に関する文献の包括的な調査である。日本企業のサプライヤー関係については、これまで多くの研究が蓄積されている。本年度は、これらの膨大な文献調査を基礎に、外注加工を含む組織間関係の決定要因を整理した研究報告を、国内の研究学会(日本会計研究学会第64回全国大会)で報告した。第三に、関連する質問票調査の実施である。これにより、外注加工や組織間関係に関する実体の1分を解明することができた。本研究は、伊嬢の研究実績と昨年度の研究実績から、当初の目的を概ね達成できたと考えられる。加えて、組織間関係を対象とした管理会計研究の新たな課題を、本研究を通じて明らかにすることができたと思われる。本年度の研究実績は次の通りである。第一に、外注加工費管理に関連する管理会計研究の包括的調査である。とりわけ、近年の欧米を中心とする組織間マネジメント・コントロールに関連する既存研究の調査である。文献調査の結果、外注管理はそれ自体独立して実施されているわけではなく、サプライヤーとの取引関係に大きく規定されていること、および、こうした組織間関係の内容とそこでの管理会計の役割の検討が、管理会計研究の重要課題の一つであることが確認できた。第二に、過去に実施した質問票調査の追加的な分析である。データ分析の結果、バイヤーの取引モード、情報共有、企業業績などの項目に関して、日本企業のバイヤー・サプライヤー関係の現状を把握することができた。第三に、日本企業を対象としたインタビュー調査の実施である。インタビュー調査の結果、協力会の解散、海外調達の進展、ISOシリーズの活用など、日本企業が直面する外注加工費管理の諸課題について把握することができた。また、本研究の研究実績は、下記の雑誌論文3本(関東学園大学経済学紀要:1本、桃山学院大学環太平洋経営研究:1本、関東学園大学紀要Liberal Arts:1本(英文論文))のほか、次のかたちで外部に発表している。第一に、ワーキング・ペーパー(神戸大学大学院経営学研究科ディスカッション・ペーパー:1本(英文論文))による研究成果の発表である。第二に、国内会計学会(日本会計研究学会全国大会:1回、日本会計研究学会関西部会:1回)を通じた研究成果の発表である。これら一連の研究実績の発表によって、国内の会計学研究者から多くの知見を頂戴することができた。なお、来年度は、以上の本年度の研究実績を踏まえながら、本研究課題の目標を達成するべく、更なるインタビュー調査の実施、質問票調査の設計・開発と実施、国際学会における研究報告などを予定している。
個体適応人体3次元モデルを用いた高精度マーカレスモーションキャプチャに関する研究

対象人物の動作と体格を同時に推定するモデルベースド・モーションキャプチャを開発した.本システムは,多様な体格の全身形状を少数のパラメータで表現できる統計的人体モデルと,複数カメラによる動作・体格推定手法から構成される.実験により,体格が一定の人体モデルを用いた従来システムに比べ,より高精度に動作を推定できることを確認した.対象人物の動作と体格を同時に推定するモデルベースド・モーションキャプチャを開発した.本システムは,多様な体格の全身形状を少数のパラメータで表現できる統計的人体モデルと,複数カメラによる動作・体格推定手法から構成される.実験により,体格が一定の人体モデルを用いた従来システムに比べ,より高精度に動作を推定できることを確認した.多数台のカメラにより復元した対象人物の3次元形状を事前に用意された人体の3次元モデルヘフィッティングすることで,関節角度などの詳細な動作を推定できる.しかし,人体形状には個体差があるため,対象人物と人体モデルの形状が一致していなければ,その動作の推定結果に誤差が生じてしまう.本研究では,標準人体モデルと数個の形状パラメータからなる統計的形状モデルを導入して,人体モデルに個体適応性を付与することにより,この問題の解決を図り,複数の対象人物の人体形状と動作を精度良く推定するマーカレスモーションキャプチャを開発することを目的とする.本年度は統計的形状モデルを構築した.具体的にはまず,産業技術総合研究所デジタルヒューマン研究センターの「AIST/HQL人体寸法・形状データベース2003」の人体データに対して,3D Thin-Plate Splineを適用して人体データを他の人体データへと非剛体位置合わせを行った.次に,位置合わせ済みの人体データに対して主成分分析を適用して,統計的形状モデルを構築した。構築した統計的形状モデルの形状パラメータを変更することで,異なる人体形状を表現できることを確認した.多数台のカメラにより復元した対象人物の3次元形状を,事前に用意された人体の3次元モデルへフィッティングすることで,関節角度などの詳細な動作を推定できる.しかし,人体形状には個体差があるため,対象人物と人体モデルの形状が一致していなければ,その動作の推定結果に誤差が生じてしまう.本研究では,標準人体モデルと数個の形状パラメータからなる統計的形状モデルを導入して,人体モデルに個体適応性を付与することにより,この問題の解決を図り,対象人物の人体形状と動作を精度良く推定するマーカレスモーションキャプチャを開発することを目的とする.本年度は,昨年度に構築した統計的形状モデルを用いた,対象人物の動作・体格推定を行った。ここで,統計的人体モデルは10個の関節を有する基本形状と11個の体格パラメータからなり,多様な体格の全身形状を少数のパラメータで表現できるという特徴を有する.対象人物の動作・体格の推定は,複数カメラによる対象人物のシルエット画像と画像上の二次元距離場を用いるもので,人物像に合う関節角・体格パラメータを高速に推定する,実験により,体格が一定の人体モデルを用いた従来システムに比べ,より高精度に動作を推定できることを確認した.また,統計的人体モデルの身長と対象人物の身長との比較を行い,システムの有効性を確認した.
質問バケツリレー方式を取り入れた電子掲示板による知的探求コミュニティの形成支援

本研究では、電子掲示板を利用した知識共有活動を促進するために二つの問題に取り組んだ。(1)電子掲示板上のコミュニケーションへ参加することへの抵抗感の除去、(2)オンラインだけで交流する参加者に対するコミュニティ意識(参加意識)の付与。このために電子掲示板における質問バケツリレー方式に注目し、当該方式の効果検証をプロトタイプの開発をおこなった。今年度は、前年度完成した、携帯電話対応版の電子掲示板システムの実践評価を大学生を被験者としておこなった。大学の授業におけるプロジェクト型授業と連動し、メンバーの間の情報交換を質問バケツリレー方式を取り入れた電子掲示板を利用しておこない、・一定の効果を得た。この実践をとおして、本研究で開発した方式の問題点、改善点も明らかとなった。まず、大規模人数の活動をおこなった場合に、バケツリレー状況が錯綜して把握できなくなる問題点、携帯電話対応の電子掲示板において、その有効視野の狭さから、議論の流れや分岐が追えなくなってしまう点も問題であった。これらの問題を解決するために、今後、バケツリレー状況を一望的に示すための視覚化機能と、議論の流れを要約提示する機能の必要性が示唆された。今後の課題である。今年度は、得られた成果を国内論文誌や国際学会において発表した。同分野の研究者に、本方式のメリットについてアピールできた。本研究をとおして、電子掲示板によるコミュニティ形成支援の問題と方略について知見を得ることができた。これらの知見を活かして、ネットワーク上の協同学習支援の方式についてさらに考えていく予定である。本研究の目的は、ネットワーク上の科学的探求コミュニティ形成・維持を支援するための方式を提案し、その方式を実装したシステムを開発、評価することである。本年度の実績は以下のとおりである(1)予備調査CSCL関連の文献調査をおこない、協同学習支援システムにおけるコミュニケーション支援機能の実現方法ついてレビューした。この調査により、電子コミュニティの活動支援の道具として電子掲示板型のシステムが多用されていることが確認された。同時に、電子掲示板への書き込みをエンカレッジするような援助については研究の余地があることがわかった。(2)システム試作予備調査の結果に基づいて、電子掲示板上の情報交換や議論に参加する際の心理的負荷、社会的負荷を取り除く手法について検討し、質問バケツリレー方式を組み込んだ電子掲示版システムを試作した。このシステムは、ある書き込みが掲示版上になされた時に、システムが一人の参加者をランダムに選び、その書き込みへの反応候補者としてコミュニティメンバーに公示するような仕組みと、反応候補者になった参加者がその反応候補者の権利を知っている人にパスしたり、システムに返納したりできる仕組みを備えている。これらの仕組みは、人が電子掲示板上の書き込みに対して返答を返すことを決定する際に暗黙におこなっている「返答正統性の確信化」を情報技術を利用して後押しするものであり、この方式によって電子掲示板上のコミュニティ活動が支援されると考えられる。本年度の実績は以下のとおりである(1)システム評価質問バケツリレー方式を組み込んだ電子掲示版システムを試作し、大学生を対象とした情報教育の授業において評価実践をおこなった。このシステムは、ある書き込みが掲示版上になされた時に、システムが自動的に、その書き込みへの反応候補者を選ぶ、その候補者に電子メールで書き込みを要請する仕組みを備えている。この仕組みを利用してこコンピュータの構成や原理についての情報交換をおこなわせた。その結果、バケツリレーが議論を促進する様子が観察できた。しかしながら、質問のバケツリレーが停止してしまう場合があることもわかった。原因として、電子メールを受け取るのは携帯電話であるが、電子掲示板はパソコンから利用しなくてはならない、という利用形態が考えられた。このことによって、書き込み要請から実際の書き込みまでの時間が長くなったり、場合によっては、書き込みすることを忘れてしまう可能性がある。(2)携帯電話版システムの開発上の評価実験をうけて、携帯電話対応の電子掲示板システムを開発した。これにより、書き込みの要請を受けてから実際の書き込みまでの流れがスムースとなり、バケツリレーの効果がより高まると期待できる。来年度、評価をおこなう。今後の課題である。

本研究をとおして、電子掲示板によるコミュニティ形成支援の問題と方略について知見を得ることができた。これらの知見を活かして、ネットワーク上の協同学習支援の方式についてさらに考えていく予定である。
表在性膀胱癌におけるp53遺伝子突然変異に関する研究

本研究の目的である表在性膀胱癌のp53遺伝子の突然変異と予後の解析検討を行った.研究代表者の所属機関で診断治療された表在性膀胱癌および再発性膀胱癌の新鮮手術材料約30例の腫瘍および正常粘膜を研究材料に用い,さらに再発例については,初発時のパラフィン包埋材料が利用可能な症例に対して,パラフィンブロックからのDNAを抽出した.対象症例30例全て,T1以下の表在性膀胱癌であり,組織学的異型度はG1ないしG2であった.DNA抽出はProteinase K処理およびフェノール/クロロホルム抽出によってゲノムDNAを抽出し,p53遺伝子のexon4から9までの範囲をカバーするようなプライマーを用いてPolymerase Chain Reaction(PCR)法によって増幅した.臨床経過を観察し,再発の有無を明らかにし,再発例でp53突然変異が多く見られるか否かを明らかにした.その結果30例の表在性膀胱癌4例にmutationを認め,そのうち3例に再発が認められた.再発症例3例のうち2例は初発腫瘍と再発腫瘍とで同部位のmutationが存在していたが,1例ではheterogeneityが認められ,さらにその後浸潤癌へと移行し,浸潤性に富むことが認められた.1.初年度の平成6年度は,研究代表者の所属機関で診断治療された表在性膀胱癌および再発性膀胱癌の新鮮手術材料約30例の腫瘍および正常粘膜を研究材料に用いた.さらに再発例については,初発時のパラフィン包埋材料が利用可能な症例に対して,パラフィンブロックからのDNA抽出を試みた.2.対象症例30例全て,T1以下の表在性膀胱癌であり,組織学的異型度はG1ないしG2であった.3.ゲノムDNA抽出はProteinase K処理およびフェノール/クロロホルム抽出によって行なった.パラフィンブロックからは,腫瘍部分を切り出して脱パラを行ない,新鮮材料と同様にフェノール/クロロホルム抽出でゲノムDNA抽出を行なった.4.p53遺伝子のexon4から9までの範囲をカバーする5対のプライマーを作製した.Polymerase Chain Reaction(PCR)法は94°C3分の初期変性後に94°C1分,60°C1分,72°C2分を計30サイクル行ない,72°C7分のエクステンションを追加し,増幅する条件が至適であった.5.次にSingle Strand Conformation Polymorphism(SSCP)解析を行う.すなわちOrita(1989)の方法に従い,6%ポリアクリルアミドゲルにて1500V,4-6時間電気泳動を行った後にオートラジオグラフィーをおこない,異常バンドを検出を試みている.6.次年度にはSSCPで異常バンドを示した症例を用いてのLOH分析,DNA塩基配列決定を行なう予定である.本研究の目的である表在性膀胱癌のp53遺伝子の突然変異と予後の解析検討を行った.研究代表者の所属機関で診断治療された表在性膀胱癌および再発性膀胱癌の新鮮手術材料約30例の腫瘍および正常粘膜を研究材料に用い,さらに再発例については,初発時のパラフィン包埋材料が利用可能な症例に対して,パラフィンブロックからのDNAを抽出した.対象症例30例全て,T1以下の表在性膀胱癌であり,組織学的異型度はG1ないしG2であった.DNA抽出はProteinase K処理およびフェノール/クロロホルム抽出によってゲノムDNAを抽出し,p53遺伝子のexon4から9までの範囲をカバーするようなプライマーを用いてPolymerase Chain Reaction(PCR)法によって増幅した.臨床経過を観察し,再発の有無を明らかにし,再発例でp53突然変異が多く見られるか否かを明らかにした.その結果30例の表在性膀胱癌4例にmutationを認め,そのうち3例に再発が認められた.再発症例3例のうち2例は初発腫瘍と再発腫瘍とで同部位のmutationが存在していたが,1例ではheterogeneityが認められ,さらにその後浸潤癌へと移行し,浸潤性に富むことが認められた.最終年度の平成7年度は,本研究の目的である表在性膀胱癌のp53遺伝子の突然変異と予後との解析を明らかにすることを主題とした.すなわち1)研究代表者の所属機関で診断治療された表在性膀胱癌および再発性膀胱癌の新鮮手術材料約30例の腫瘍および正常粘膜を研究材料に用い,さらに再発例については,初発時のパラフィン包埋材料が利用可能な症例に対して,パラフィンブロックからのDNAを抽出した.2)対象症例30例全て,T1以下の表在性膀胱癌であり,組織学的異型度はG1ないしG2であった.DNA抽出はProteinase K処理およびフェノール/クロロホルム抽出によってゲノムDNAを抽出し,p53遺伝子のexon4から9までの範囲をカバーするようなプライマーを用いてpolymeraseChain Reaction (PCR)法によって増幅した.3)臨床経過を観察し,再発の有無を明らかにし,再発例でp53突然変異が多く見られるか否かを明らかにした.その結果30例の表在性膀胱癌4例にmutationを認め,そのうち3例に再発が認められた.再発症例3例のうち2例は初発腫瘍と再発腫瘍とで同部位のmutationが存在していたが,1例ではheterogeneityが認められ,さらにその後浸潤癌へと移行し,浸潤性に富むことが認められた.
固溶体中の構造・組成ゆらぎの解析と均一微細組織形成への応用

金属材料を強くかつ壊れにくくするためには、材料内部の組織(原子の並び方や原子の種類が異なる領域が、顕微鏡下で金属材料表面・内部に模様のように観察される)を細かくする必要がある。組織を微細にする手法として本研究では、熱処理によって材料中に析出と呼ばれる現象が生じる以前に起きると考えられている「構造・組成ゆらぎ」を利用して、均一微細な組織を形成する新手法を開発した。本研究は、合金中の析出現象に伴う「固溶体の構造・組成の不均一性の増大(=ゆらぎの発達)」を利用して均一微細組織を形成させる組織制御法を確立することを主目的としている。そして、透過電子顕微鏡法を利用して構造・組成のゆらぎの定量評価を行い、析出前駆現象である構造・組成ゆらぎについて知見を得ることも目標にしている。平成24年度は、固溶体中の組成ゆらぎを透過電子顕微鏡法を用い解析する手法を確立することを主な研究目標とした。組成ゆらぎの解析には各位置における組成(原子)を同定することが重要となるが、本研究では、高分解能像の中で原子の種類を判別可能な構造像と呼ばれる像を撮影し、その同定を行った。その結果、3.2 nm ×3.2 nmという極微小領域で組成や規則度という情報を定量的に決定する手法が確立できた。また、本研究の主目的である、ゆらぎを利用した均一微細組織形成については、Ti-10V-2Fe-3Al(wt%)合金を用い調査して、β相中にα相もしくはω相が析出する以前の析出前駆段階で熱処理を行うことにより、冷却中に生じるα"相への変態を促進できることが明らかとなった。平成25年度は、ゆらぎの解析を行う際にTi-10V-2Fe-3Al(wt%)合金のような多元系合金ではその解析が難しくなるため、Ti-Mo 2元系合金で同様な現象が生じる合金組成を探し、詳細な解析を行った。Ti-5at%Mo合金において同様な析出前駆段階による等温保持によってα"相の生成促進が可能であることを見出した。そして、そのような方法でα"相の生成促進を行った試料の機械的特性を調べた結果、α"相の生成促進により合金の低弾性率化を図ることができた。さらに、本手法との比較のため、均一組織形成の他の手法(析出物による不均一核生成を利用)についても検討し、α相微細析出に及ぼすω相の効果を明確にした。本研究では、合金中の析出に必要な「固溶体中の構造・組成の不均一性(=構造・組成のゆらぎ)の発達」を高分解能透過型電子顕微鏡法にて定量的に明らかにし、それを応用して均一微細組織を形成させる組織制御法を確立することを目的としている。その目的達成のために、平成24年度は、固溶体中の組成ゆらぎを透過型電子顕微鏡法を用い解析する手法を確立することを主研究目標とした。組成ゆらぎの解析には各位置における組成(原子)を同定することが重要となるが、本研究では、高分解能像の中で原子の種類を判別可能(原子番号が大きく違うほど精度よく区別可能)な構造像と呼ばれる像を撮影し、その同定を試みた。なお、構造像の撮影においては、実験データを定量的に解析するためにイメージングプレートを用いた。具体的にはAl-Li合金の時効に伴う規則化および析出現象の解析を構造像を利用して実施し、ナノスケール・原子スケール領域の組成情報を取り出す手法の確立を行った。その結果、3.2×3.2 nm2という極微小領域でAlとLiの存在割合などの組成や規則度という情報を定量的に決定する手法が確立できた。この手法を元に平成25年以降の研究において試料のナノスケール領域における濃度の違いすなわち濃度ゆらぎの解析が可能となった。また、ゆらぎを利用した均一微細組織形成については、Ti-10V-2Fe-3Al(wt%)合金について、その熱処理条件を詳細に明らかにした。さらには、Ti2元系合金を調査し、その結果、Ti-5at%Mo合金においては同様にゆらぎによる均一微細組織形成が可能であることを見出した。しかし、Ti-4at%MoやTi-6at%Moではそのような組織制御が困難であり、その理由を平成25年度以降に明らかにする必要性が見出された。

また、本研究の主目的である、ゆらぎを利用した均一微細組織形成については、Ti-10V-2Fe-3Al(wt%)合金を用い調査して、β相中にα相もしくはω相が析出する以前の析出前駆段階で熱処理を行うことにより、冷却中に生じるα"相への変態を促進できることが明らかとなった。平成25年度は、Ti-Mo2元系合金でTi-10V-2Fe-3Al合金と同様な現象が生じる合金組成を探し、詳細な解析を行った。Ti-5at%Mo合金において同様な析出前駆段階による等温保持によってα"相の生成促進が可能であることを見出した。そして、そのようなα"相の生成促進により合金を低弾性率化することができた。平成26年度は、Ti-Nb合金系についてもTi-10V-2Fe-3Al合金やTi-5at%Mo合金で見出された現象が生じるかを検討し、同様の現象が生じることを明らかにした。さらに、偏析などを利用して場所によって組成が不均質な合金を作製したのち、その合金に対して本研究で提案している「ゆらぎ熱処理:析出前駆段階を利用した熱処理」を施した結果、多彩な組織を合金中に形成させることができた。これにより、様々な特性を持つ合金開発の可能性が示された。材料組織学25年度までに達成すべき目標は、固溶体中の組成ゆらぎを透過型電子顕微鏡法を用い解析する手法を確立するとともに、ゆらぎを利用した均一組織形成手法を明確にすることであった。ゆらぎの解析手法についてはほぼ確立でき、本研究の主題であるゆらぎを利用した均一組織形成手法について明確となった。したがって、順調に研究は進展していると言える。現在までに達成すべき目的は、固溶体中の組成ゆらぎを透過型電子顕微鏡法を用い解析する手法を確立することであった。具体的なゆらぎの解析には至っていないものの、その解析手法についてはほぼ確立できたため、順調に進展していると言える。また、ゆらぎを利用した均一微細組織形成についても、新たにTi-Mo系という2元系合金においてその現象を見出した点は重要で、Ti-V-Fe-Alといった多元系では解析が困難な組成ゆらぎの解析も容易に実施できるようになった。固溶体の濃度ゆらぎの解析をTi-6, 7at%Mo合金を用い実施する。平成25年度の研究を通じ、Ti-6, 7at%Mo合金では、高温相であるβ相から焼入れると焼入れω相が生成することを確認した。β相中に生成する焼入れω相は、その生成に伴い組成変動は伴わず、かつ、β相の各場所の組成により生成状態(整合・不整合度合)やその生成量が変化するため、焼入れω相の生成状態を利用して組成に関する情報を間接的に調べることができると考えられる。一方、直接的にEDS組成分析装置(透過電子顕微鏡に装備)を用いて組成ゆらぎを解析することも行うが、現状ではどのような規模で組成ゆらぎが生じているか不明であるため、まずは焼入れω相生成を利用して間接的に調べるとともに、直接的な組成ゆらぎの解析をEDS組成分析装置を用い平行して進める。さらに、H24年度に確立した高分解能像を用いた組成解析手法を併用し、ゆらぎについて詳細に解析する。固溶体の濃度ゆらぎの解析をTi-510at%Mo合金を用い実施する。Ti-Mo合金系では、高温相であるβ相からα相およびω相がそれぞれ500700°C付近と200500°C付近で生成する。そこで、1000°Cのβ相固溶化処理の後、200°Cから700°Cまで100°C刻みで種々の時間、それらの相が析出する以前まで時効処理し氷水中へ焼入れる。そして、各温度・時効時間におけるβ相固溶体中の構造・組成ゆらぎの温度・時間依存性を定量評価する。
メタンと水からの光触媒的水素製造

近年、半導体光触媒を用いた高効率な水の完全分解(H_2O→H_2+1/2O_2)を目指した研究が盛んであり、様々なタイプの光触媒が見出されてきた。またアルコールや炭化水素が共存するとそれらが犠牲剤となって水素が発生すること(H_2O+CH_3OH→3H_2+CO_2)もよく知られている。メタンガスは比較的豊富な炭化水素資源でありH/C比が高いこともあり有望な水素源としても注目されている。われわれは最近、流通系光触媒反応装置にて水とメタンの反応を試みたところ、水素と二酸化炭素が4:1で生成する常温メタン水蒸気改質反応が進行することを確認した(CH_4+2H_2O→4H_2+CO_2)。この反応が理想どおり進行すれば1分子のメタンから4分子の水素が得られることになり、水素製造の物質的効率は高い。本研究では水とメタンから光触媒的に効率よく水素を得ることを目標として、本反応のための高効率光触媒の探索・開発を行い、活性の高い光触媒については、最適条件を検討し、同時に反応スキーム・反応機構を検討し、実用に向けての課題を明らかにし、触媒設計指針を得ることを目的とした。これらのうち本年度は,これまで本光触媒反応に対して最も活性の高かったランタンドープタンタル酸ナトリウム光触媒に関して,活性を著しく向上させるドーパントについて詳細をXAFS等を用いて検討した.ドーパントには,置換されるナトリウムによく似たイオン半径を持ち,かつ価数の大きなカチオンであるランタンが最も効果的であった.ドープ率を変化させると,ドープ率が十分に小さな場合にはランタンはナトリウムに置換した形で存在し,ドープ率とともに活性が向上するが,ドープ率が2%を超えると酸化ランタンに近い局所構造・電子構造をもつランタン種が形成されるようになり,それ以上の活性の向上は見られないことが明らかとなった.近年,半導体光触媒を用いた高効率な水の完全分解を目指した研究が盛んであり,様々なタイプの光触媒が開発中である。また,アルコールや炭化水素などが共存するとそれらが犠牲試薬となって水素が発生することもよく知られている。メタンガスは比較的豊富な炭化水素資源であり水素資源としても注目されている。そこで本研究では,メタンを犠牲試薬とした水の分解反応を検討した。流通系光触媒反応装置に水蒸気とメタンガスを希釈ガスと共に室温付近で供給すると,水素と二酸化炭素が4:1で発生することが確認できた。これは水蒸気のみで行う場合よりも数倍の効率であった。反応式から考えても,水とメタンの双方から水素が発生していることは間違いない。同位体である重水素水を用いて酸化チタン光触媒上での反応機構の検討を行った結果,メタンから部分的に脱水素された中間体を経て反応が進行していることもわかった。さらに酸化チタン光触媒に助触媒として金属を担持すると活性は向上し,光触媒を改良することにより従来型の光触媒よりも2倍以上の活性を得ることができた。水の完全分解活性が高い光触媒が必ずしも本反応において高活性であるとは言えないことも判明した。このことは上述の反応機構にも関係があると思われる。金属の担持率には最適値が存在することがわかり,かつ,担持法によっても金属の状態が異なるために活性は強く影響を受けることも判明した。現在,さらに高活性な光触媒の開発を検討している。近年,半導体光触媒を用いた高効率な水の完全分解を目指した研究が盛んであり,様々なタイプの光触媒が開発中である。また,比較的豊富な炭化水素資源であり再生可能な水素資源としても注目されているメタンを有効利用することは重要課題である。そこで本研究では,メタンを犠牲試薬とした水の分解反応による水素生成(反応1)、メタンの直接カップリング反応によるエタンと水素の生成(反応2)、水の分解反応による水素生成(反応3)、を検討してきた。本年度は、反応1については、白金添加酸化チタン光触媒上でのより詳細な反応機構の検討を行い、'反応2および3については、高活性光触媒の探索と光触媒活性種の検討と触媒設計指針の検討を行なった。白金添加酸化チタン光触媒上での反応1についての実験では、反応条件を過渡的に変化させることで、反応中間体自身が水と反応することで生成物となることが確かめられ、全体のスキームを提案することができた。また、反応中間体が生成すると、表面の疎水性が向上しメタンの吸着が促進されることにより光触媒反応速度が著しく向上することも明かとなった。反応2については、セリウムをシリカやアルミナなどの担体上に高分散にさせると孤立した3価のセリウム酸化物種となり、反応2を効率よく進行させることがわかった。そのほか、シリカ上にマグネシウムを孤立高分散させた場合や、メソポーラスシリカを光触媒として用いた場合にも、前処理として高温排気処理を施すと本反応に高活性を示すことが見出され、活性種の提案をすることができた。反応3では、ジルコニウム、チタン、リンを含む新たなメソポーラス材料が、水からの水素発生に光触媒活性を示すことが見出された。

メタンガスは比較的豊富な炭化水素資源でありH/C比が高いこともあり有望な水素源としても注目されている。われわれは最近、流通系光触媒反応装置にて水とメタンの反応を試みたところ、水素と二酸化炭素が4:1で生成する常温メタン水蒸気改質反応が進行することを確認した(CH_4+2H_2O→4H_2+CO_2)。この反応が理想どおり進行すれば1分子のメタンから4分子の水素が得られることになり、水素製造の物質的効率は高い。本研究では水とメタンから光触媒的に効率よく水素を得ることを目標として、本反応のための高効率光触媒の探索・開発を行い、活性の高い光触媒については、最適条件を検討し、同時に反応スキーム・反応機構を検討し、実用に向けての課題を明らかにし、触媒設計指針を得ることを目的とした。これらのうち本年度は,これまで本光触媒反応に対して最も活性の高かったランタンドープタンタル酸ナトリウム光触媒に関して,活性を著しく向上させるドーパントについて詳細をXAFS等を用いて検討した.ドーパントには,置換されるナトリウムによく似たイオン半径を持ち,かつ価数の大きなカチオンであるランタンが最も効果的であった.ドープ率を変化させると,ドープ率が十分に小さな場合にはランタンはナトリウムに置換した形で存在し,ドープ率とともに活性が向上するが,ドープ率が2%を超えると酸化ランタンに近い局所構造・電子構造をもつランタン種が形成されるようになり,それ以上の活性の向上は見られないことが明らかとなった.
ゲルマイクロツールの光ピンセット操作による閉空間内の局所環境計測

ゲルマイクロツールを用いてマイクロ流体チップ内における局所環境計測を目的として,親水性の光硬化性樹脂を電解質水溶液中で凝集して作製し内部にpHや温度感受性の色素や蛍光色素等の指示薬を内包した機能性ゲルマイクロツールの作製,光照射によるゲルマイクロツールの付着制御によるマイクロ流体チップでのセンサアレイの構築及び細胞周辺局所計測,及びゲルマイクロツールの非特異吸着を生じない特性を利用したツールの計測環境への局所投入法を実現した.ゲルマイクロツールを用いてマイクロ流体チップ内における局所環境計測を目的として,親水性の光硬化性樹脂を電解質水溶液中で凝集して作製し内部にpHや温度感受性の色素や蛍光色素等の指示薬を内包した機能性ゲルマイクロツールの作製,光照射によるゲルマイクロツールの付着制御によるマイクロ流体チップでのセンサアレイの構築及び細胞周辺局所計測,及びゲルマイクロツールの非特異吸着を生じない特性を利用したツールの計測環境への局所投入法を実現した.本年度は,マイクロチップ内における局所環境計測を目的として,レーザによる非接触操作手法である光ピンセットにより駆動する計測プローブの作製と評価,及びプローブのマイクロチップ内への局所投入方法に関して研究を行った.計測プローブとして,内部にpH指示薬を内包したpH計測用のゲルツールや温度感受性を有する蛍光色素を内包した温度計測ゲルツールを作製した.単独の指示薬の利用では困難な広範囲でのpH計測や温度やpHといった複数の環境要素の同時計測を実現するため,一定濃度の電解質溶液中における局所UV照射を用いて異なる指示薬を内包するゲルツールの組み立てにより複数環境計測ゲルツールを作製しマイクロチップ内の局所環境計測を実現した.また電解質溶液中における局所UV照射により計測ゲルツールをマイクロチップ底面の固定し,センサアレイの構築に成功した.複数のゲルツールを組み立てによる任意の形状の計測プローブとして中央に穴を有する円形状にゲルツールを組み立て,中央に細胞を設置し細胞周りの局所環境計測を行った.計測をマイクロチップ内に必要な時に局所的に投入する局所投入法としてゲルツールの材料であるポリエチレングリコールの非特異吸着を抑制する性質を用いて,マイクロチップ底面に加工した微小溝への局所導入と光ピンセットによる操作により選択的な計測ゲルツールの局所投入を実現した.本年度で実現した技術では大きさ数μmの環境計測用ツールをマイクロチップ内で自在に操作しまた目的に応じた形状への組立が可能であり,また計測ゲルツールのマイクロチップ内への局所的な投入が可能であるため,本研究課題が目的とするマイクロチップ内の微小閉空間における局所環境計測を実現するための要素技術の構築できたと考える.本年度は,マイクロチップ内における局所環境計測を目的として,レーザによる非接触操作手法である光ピンセットにより駆動する計測プローブの作製と評価,及びプローブのマイクロチップ内への局所投入方法に関して研究を行った.計測プローブとして,ポリエチレングリコールを主成分とする親水性光硬化性樹脂を電解質溶液中で凝集して作製したゲルツール内にpH指示薬や温度感受性蛍光色素を内包した温度計測ゲルツールを用いて細胞周辺の局所環境計測を行った.昨年度に実現した単独の指示薬の利用では困難な広範囲でのpH計測や温度やpHといった複数の環境要素の同時計測をより効果的に細胞計測に応用するため,電解質濃度調整とUV照射によるゲルツールと細胞,ガラスとの不可逆固定とフォトクロミック材料のスピロピランをゲルツールに導入しUV/VIS照射による可逆細胞固定によるオンデマンド細胞付着制御を実現し,計測ゲルツールの細胞への任意の付着を実現した.計測ツールをマイクロチップ内に局所的に投入する手法としてゲルツールの材料であるポリエチレングリコールの非特異吸着を抑制する性質を用いて,マイクロチップ底面のガラス基板に加工した微小な溝パターンへの表面張力を用いた自己組織的導入と光ピンセットによる溝パターンからの投入・回収操作によるゲルツールの局所投入法をマイクロチップに組み込み,マイクロチップ内でのオンデマンドでの計測ゲルツールの局所投入を実現した.本年度は昨年度に実現した大きさ数μmの環境計測用ゲルツールによる複数環境計測及びゲルツールの任意形状への組み立て技術をより効率的にマイクロチップ内での細胞計測に適用するためのオンデマンド細胞付着と計測ゲルツールのマイクロチップ内への局所投入・回収を実現し,本研究課題が目的とするマイクロチップ内の微小閉空間における局所環境計測の基盤技術を構築できたと考える.
帰納的強化学習の計算理論～環境の探索と帰納的再構成のベイズ推定

強化学習における環境の探索と帰納的再構成を、ベイズ推論手法に基づいて再構築する研究を行った。強化学習においては、エージェントは試行錯誤しながら環境モデルを学習するが、ベイズ理論に基づいた適切な環境モデルがあれば、不確実性を表現することで最適な探索が実現できるはずである。この目的のために、本研究では、TD-Networkと呼ばれる予測的状態表現に基づく環境記述手法について、学習能力を高める提案を行った。また、隠れマルコフモデルのノンパラメトリックベイズモデルを拡張し、隠れ状態の階層的クラスタリングを実現する方法を提案した。さらに、徒弟学習の枠組みを応用し、他者の行動から環境についてのモデルをベイズ推定に基づいて構築する手法を提案した。これらは環境を探索しながら再構成してゆくプロセスのベイズ的再構成に必要となる要素技術である。本年度は、強化学習に対するベイズ推定手法の適用手法について研究を行った。まず、強化学習が解いている問題のドメインである、部分観測可能マルコフ決定過程(POMDP)を効率的に再構築する手法である予測的状態表現と、その学習手法であるTD-Networkに関して、2種類の新たな提案を行った。ひとつは依存検出ネットワークを用いたQuestion Networkのオンライン自動獲得、もうひとつはエルマンのSimple Recurrent Networkの構造を利用した前予測的状態表現である。これらの提案により、予測的状態表現の欠点である、問題の構造が分からなければCoretestset(正しい状態表現を構築するための予測対象の集合)が構築できず、そのため状態表現が獲得できないという問題を緩和することに成功した。これらの成果により、状態を完全に観測できないというより現実的な仮定のもとで、強化学習が適用できる範囲が拡大できることが期待される。これらの成果は、2008年および2009年のInternational Conference of Machine Learningにて採択された。また、学内外の研究者を集め、12か月に1回のペースでBayesian強化学習研究会を開催している。これにより、ベイズ推定および強化学習の分野に関する多くの研究者の知見を集め、新しいノンパラメトリックベイズ手法など、来年度以降の研究のきっかけとなるさまざまな新しいアイディアを交換することができた。今年度は、ノンパラメトリックベイズモデルを利用した強化学習研究のための拡張のステップとして2つの研究を行った。ひとつは、隠れマルコフモデル(HMM)における状態を階層的にクラスタリングする手法である。研究においては自然言語を対象にしてモデルの正当性を示したが、同様のモデルは、強化学習で扱うような複雑な環境をより効果的に学習するために有効な方法のひとつであると考えられる。もうひとつはHMMのノンパラメトリックベイズモデルのような、階層化された中華料理店過程からの複数の抽出の同時分布を適切に扱うためのサンプリング法の開発である。この方法により、より複雑なモデルを構築した場合でも適切なモデル推定が可能になることから、今後、ノンパラメトリックベイズ手法による強化学習を実現する際に有効であると考えられる。本研究では、環境の探索と帰納的再構成のためのベイズ推定技術として、以下の成果を得た。(1)階層的構造に基づくノンパラメトリックベイズモデルの言語への応用前年度までの研究で開発した、無限状態隠れマルコフモデルの階層的状態クラスタリングモデルを言語に応用し、単語列から品詞に相当する概念が教師なしで獲得できることを示した。この結果は、環境学習のためのモデルが、機械学習のほかの分野にも応用可能なことを示したものである。(2)他者の行動に基づいて徒弟学習するための手法の開発環境のモデルを学習するための手法として、逆強化学習を拡張した徒弟学習手法を提案した。自ら探索する手法とは異なり、その環境を熟知しているエキスパートの行動履歴(演示)をもとに学習する手法を提案した。従来、エキスパートの演示からの環境モデルの学習においては、エキスパートの行動に対する環境の反応のみから学習しており、エキスパートがその行動を選択した背景については学習に含めていなかった。提案手法は、これにより、探索のコストが高い領域において、従来よりも効率的に環境のモデルを獲得することが可能になった。
高次システム解析への準モンテカルロ法適用のための基礎的研究

時間と共に変化する高次元システムを分析するために必要な数値計算の手法を研究した.具体的には,準モンテカルロ法という数値積分を高速に行うために使われる手法を,高次元システムに適用するためにどのような工夫をしたらよいか,いくつかの代表的な問題を選んで数値実験によって検討した.アルゴリズムを提案し,既存の方法と比較して,必要な計算時間がかなり短縮されることを実験的に確認した.時間と共に変化する高次元システムを分析するために必要な数値計算の手法を研究した.具体的には,準モンテカルロ法という数値積分を高速に行うために使われる手法を,高次元システムに適用するためにどのような工夫をしたらよいか,いくつかの代表的な問題を選んで数値実験によって検討した.アルゴリズムを提案し,既存の方法と比較して,必要な計算時間がかなり短縮されることを実験的に確認した.準乱数によるマルコフ連鎖シミュレーションの試みとして,簡単な待ち行列を題材として数値実験を行った.計算の高速化が可能であるとの感触を得たので,結果について学会で発表を行った.このような試みは新しいものであり,国内では他に行われていないようである.今後の研究方針について有意義な討議・検討を行えた.空間的な待ち行列への展開および,状態方程式モデルについて,プログラムの開発を進めることができた.来年度以降順次,具体的な事例に沿って計算実験を進めていく.また,当該手法の新たな研究分野の可能性を探索するため,Bayes確率計算やマルコフ連鎖計算法などに関する先端的な研究内容を紹介してもらうべく,他大学から研究者を招き,講演会を行った.準乱数によるマルコフ連鎖シミュレーションの試みとして,前年度の待ち行列の遷移状態シミュレーションに続き,高次元の状態方程式モデルに対する適用を試みた.いわゆるモンテカルロフィルタにおける乱数を準乱数に置き換える試みである.他の手法との比較を行うため,数値実験を行ったところ,良好な結果が得られたので,内容をまとめて学会発表を行った.関連する分野の研究者と有効な質疑応答を行うことができた.また,状態空間モデルに関連した研究者を招き研究会を行うことで,当該分野の現況を知ることができた.これらの成果は,学術上有用との感触を得たので,内容を精査し論文作成を開始している.また,新たな応用分野を開拓すべく,ベイズ統計計算関連の研究会で発表を行い,当該分野研究者との意見交換,情報収集を行うことができた.準乱数によるマルコフ連鎖シミュレーションの試みとして,状態空間モデルの数値実験を行った成果を速報として論文にまとめて発表した.これは,準乱数を用いることで,当該モデルにおいて重要な尤度関数の計算が,高速に行えることを示したものである.具体的には,通常のモンテカルロ法と比較しておよそ一桁位少ないサンプル点で,ほぼ同じ精度の尤度を計算できた.精度については,従来から研究を進めているランダム化準モンテカルロ法を利用して計算している.計算結果の信頼性もモンテカルロ法との比較により,確認している.また,この成果をより精査して本格的な論文に仕上げるために,追加的な数値実験を行い,最終論文としてまとめるための準備を進めた.本手法の特徴としてリサンプリングが必要とされるが,準モンテカルロ法的観点からはソーティングが重要な役割をはたしていることが,この実験では示されたので,この点についての考察を引き続き進めている.この点は,従来あまり指摘されていない事柄であることから,関連文献などの調査・検討を引き続き行い,こちらの理論面を詳細化した論文の作成を別途進めたいと考えている.また,当該手法の適用範囲を広めるべく,MCMCを利用する種々の応用例の調査や,関連分野についての講演会を行い研究の裾野を広げるための活動を行った.いくつかの問題については,適用可能性をもとめて試験的に実験を行い,結果の精査と整理を進めている.準乱数によるマルコフ連鎖モンテカルロ法の実装を目指して,いくつかの代表的な応用例をとりあげて理論的,実証的な研究を行った.具体的には,状態方程式モデルに対するモンテカルロフィルタに準乱数を用いて計算速度の高速化を行うための研究,空間的待ち行列システムのシミュレーションに関する研究.ネットワーク信頼性問題の研究などを行った.フィルタの問題においては,主としてモデルの尤度関数の計算に重点を置き,乱数を準乱数に置き換えることで相当な計算の高速化が実現できることを確認した.この実証実験のなかで,乱数を準乱数に単純に置き換えるだけでは効率性の向上は図れず,対象問題を数値積分として定式化した上で,準乱数を適切に変数へ割り当てることが,高速化を実現するために重要であることが明らかになった.また計算途中での整列が準乱数を利用する上では要となる技術であると実験的に確認した.これらのアルゴリズム的な工夫によって,準モンテカルロ法によるフィルタを実装し,数値実験結果を合わせて論文にまとめ発表した.空間待ち行列の問題では,大規模な救急車配置問題に適用するため,従来型のモンテカルロ法による実装を行った.シミュレーション結果と現実のデータの対照を慎重に行い,シミュレーションの有効性を向上するための改良をおこなった.シミュレーションの結果の適合度と,配置問題への応用を含んだ論文を作成し発表した.ネットワーク信頼性問題では,道路のようなネットワークの連結性が,個々の枝(道路セグメント)の破壊によりどのように変化するかを,モンテカルロ法により調べた.研究テーマの深化と拡大のために研究会を数回行い,関連分野の研究者を招き講演と討論を行った.扱った話題は,データ同化と状態空間モデル,ベイズ計算,ランダム化アルゴリズム,グラフ上のランダムウォーク問題,乱数検定のアルゴリズムなどに関するものである.

研究内容についていくつかの例について数値実験を行い,本手法の有効性を一定程度検証することができたと考える.内容についての研究論文も速報ではあるが発表することができた.もう少し事例を増やすことでおおむね研究目的は達成され得ると考える.24年度が最終年度であるため、記入しない。最終論文の完成をすることを目標に,追加的な実験,文献調査,理論的細部の詳細な検討を行う.関連する分野の専門家と意見交換を必要に応じて行い,研究の成果の発表を適当な学会で行いたい.24年度が最終年度であるため、記入しない。
脈絡膜血管新生におけるインターロイキン10発現動態の解明と治療への応用

脈絡膜新生血管の発症機序は一般的な血管新生と同様に炎症や創傷治癒機転が関与しているとの報告が散見される。炎症やそれに続く血管新生はサイトカインのネットワークにより複雑に制御されている。インターロイキン10(IL-10)は抗炎症性サイトカインで、近年では抗血管新生因子・抗腫瘍作用を有すると報告されている。マウスを用いて実験的脈絡膜新生血管(CNV)を作成し、IL-10を硝子体内に投与することにより、CNVが抑制されるか検討した。雄のC57BL/6Jマウスにレーザー光凝固術を行い、CNVを作成した。その後、IL-10を硝子体内に投与し、1週間後に眼球摘出し、FITCで染色してフラットマウントを作成、CNVの面積を測定し対照と比較検討した。また経時的に眼球摘出し、網膜色素上皮-脈絡膜を分離してELISA法によりIL-10、血管内皮増殖因子(VEGF)の発現を測定し、マクロファージの集積をフローサイトメトリーで対照とIL-10投与群とで比較検討した。CNVの面積は、対照と比較しIL-10投与群(51.7±5.3%、P<0.001)で有意に減少した。同様にIL-10投与群は、VEGFの発現(56.5±12.5%、P<0.001)、マクロファージの集積(48.4±7.8%、P<0.001)で有意に減少したが、光凝固術後いずれの時期においても、IL-10の発現は非光凝固群と有意差は認められなかった。IL-10を硝子体内に投与することにより有意にCNVの発症を抑制することができた。機序としては、マクロファージの遊走能と活動性を抑制することによるものと考察した。インターロイキン10(IL-10)は抗炎症性サイトカインで,近年では抗血管新生因子・抗腫瘍作用を有すると報告されている。我々はマウスを用いて,実験的脈絡膜新生血管(CNV)を作成し,IL-10を硝子体内に投与することにより,CNVが抑制されるか検討した。雄のC57BL/6Jマウスにレーザー光凝固術を行い,CNVを作成した。その後,IL-10を硝子体内に投与し,1週間後に眼球摘出し,FITCで染色してフラットマウントを作成,CNVの面積を測定し対照と比較検討した。また経時的に眼球摘出し,網膜色素上皮-脈絡膜を分離してELISA法によりIL-10,血管内皮増殖因子(VEGF)の発現を測定し,マクロファージの集積をフローサイトメトリーで対照とIL-10投与群とで比較検討した。CNVの面積は,対照と比較しIL-10投与群(51.7±5.3%,P<0.001)で有意に減少した。同様にIL-10投与群は,VEGFの発現(56.5±12.5%,P<0.001),マクロファージの集積(48.4±7.8%,P<0.001)で有意に減少したが,光凝固術後いずれの時期においても,IL-10の発現は非光凝固群と有意差は認められなかった。機序としては,マクロファージの遊走能と活動性を抑制することによるものと考察した。

脈絡膜新生血管の発症機序は一般的な血管新生と同様に炎症や創傷治癒機転が関与しているとの報告が散見される。炎症やそれに続く血管新生はサイトカインのネットワークにより複雑に制御されている。インターロイキン10(IL-10)は抗炎症性サイトカインで、近年では抗血管新生因子・抗腫瘍作用を有すると報告されている。我々はマウスを用いて、実験的脈絡膜新生血管(CNV)を作成し、IL-10を硝子体内に投与することにより、CNVが抑制されるか検討した。雄のC57BL/6Jマウスにレーザ光凝固術を行い、CNVを作成した。その後、IL-10を硝子体内に投与し、1週間後に眼球摘出し、FITCで染色してフラットマウントを作成、CNVの面積を測定し対照と比較検討した。また経時的に眼球摘出し、網膜色素上皮-脈絡膜を分離してELISA法によりIL-10、血管内皮増殖因子(VEGF)の発現を測定し、マクロファージの集積をフローサイトメトリーで対照とIL-10投与群とで比較検討した。CNVの面積は、対照と比較しIL-10投与群(51.7±5.3%、P<0.001)で有意に減少した。同様にIL-10投与群は、VEGFの発現(56.5±12.5%、P<0.001)、マクロファージの集積(48.4±7.8%、P<0.001)で有意に減少したが、光凝固術後いずれの時期においても、IL-10の発現は非光凝固群と有意差は認められなかった。IL-10を硝子体内に投与することにより有意にCNVの発症を抑制することができた。機序としては、マクロファージの遊走能と活動性を抑制することによるものと考察した。