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摩擦の物理

摩擦はもっとも身近な物理現象の一つで古代から多くの研究が成されてきたが、その基礎的機構についてはいまだ未解決の問題が多い。この理由として、摩擦は物質、形状、表面状態、潤滑剤の有無等により、実に多様な様相を示す複雑な現象である事が考えられる。しかし摩擦力顕微鏡など近年の様々な実験手法および計算機の発達によって、これまで調べられなかったミクロスケールの摩擦など制御された環境下での摩擦の振る舞いが研究されている。我々はそのような実験に触発され、グラファイトからなる基盤とフレークの清浄表面間の摩擦を分子動力学法を用いた数値実験により調べた。グラファイトは典型的な固体潤滑剤の一つであり、この研究はその機構を解明するものとしても興味深い。我々は実験的に観測されている原子スケールのスティックスリップ運動や低摩擦係数を再現することに成功した。そして、グラファイトの低摩擦係数の原因はこれまで言われてきたように弱い層間相互作用のみにあるのではなく、フレークの2種類の副格子間で基盤から受ける力が打ち消しあうためであることを明らかにした。第2種超伝導対中の磁束格子や電荷・スピン密度波のピン止めと運動は固体内摩擦現象であり、その研究は上記のような界面滑り摩擦の研究にも大きな知見をもたらす。近年、発見された超伝導体MgB2は金属間化合物としては最高のTcを持つとともに、2種類の超伝導ギャップを持つ系としても注目を集めている。我々はこの系の磁束が運動することによる電気抵抗の特異な振る舞いに注目し、これがまさに2種類の磁場依存性の異なる超伝導ギャップを持つことに由来することを明らかにした。さらにこの系では特異な磁束の振る舞いが期待され、研究を進めている。これらの固体内摩擦現象を理論的数値的に扱うモデルとして弾性体モデルが良く用いられるが、そこでは、現実の系において重要な役割を果たすと考えられる塑性変形の効果が無視されている。この効果を取り入れたモデルを計算機実験により詳細に調べ、有限時間の観測ではある臨界外力で塑性流動層から動的固体層への相転移が起こること、しかしその臨界外力は観測時間とともに対数関数的に発散し、動的固体層は有限の観測時間でのみ安定であることを初めて示した。グラファイトは摩擦力顕微鏡による多くの実験が行われ、原子スケールの周期的スティックスリップ現象、加重に比例した摩擦力など興味深い振る舞いが報告されている。また、グラファイトは最もよく使われる固体潤滑剤の一つであるが、その潤滑特性のミクロな機構はこれまで不明であった。我々はこれらの問題に答えを与えるため、グラファイトシートーグラファイトフレーク間の摩擦を分子動力学法により調べた。そして、原子スケールのスティックスリップ、実験と半定量的に一致する低摩擦係数などを再現した。そしてその低摩擦係数の原因が、グラファイトフレーク内に2種類の格子位置があり、それらがグラファイトシートから受ける力が半周期ずれるため摩擦力が小さくなるためであることを初めて明らかにした。さらに有限温度でのグラファイトの摩擦のシミュレーションにより、実験との比較を行った。様々な摩擦現象はピン止めのある弾性体モデルにより表すことが可能だが、そこでは塑性変形の効果が無視される。塑性変形の効果を取り入れたモデルの詳細な解析により、プラスティックフローや、その領域での位相の秩序化、それらへのボルテックスの役割などを論じた。プレート間地震は摩擦によって引き起こされるスティックスリップ現象の一種である。

その強度分布がべき乗則に従うというグーテンベルグリヒター則が成り立つことが知られているが、これを再現するモデルとして、二つのプレートとその間のガウジと呼ばれる岩くずをモデル化したスプリングブロックモデルが良く用いられる。しかし、その際のブロック-プレート間の摩擦は多くの場合、速度とともに単調に減少する非物理的な関数形が用いられており、高速では摩擦力が速度とともに増大するより現実的な場合の振る舞いはこれまで不明であった。我々は、そのような場合でもべき乗則が成り立つこと、しかしそのべきの値は従来の場合と異なることを明らかにした。摩擦はもっとも身近な物理現象の一つで古代から多くの研究が成されてきたが、その基礎的機構についてはいまだ未解決の問題が多い。この理由として、摩擦は物質、形状、表面状態、潤滑剤の有無等により、実に多様な様相を示す複雑な現象である事が考えられる。しかし摩擦力顕微鏡など近年の様々な実験手法および計算機の発達によって、これまで調べられなかったミクロスケールの摩擦など制御された環境下での摩擦の振る舞いが研究されている。我々はそのような実験に触発され、グラファイトからなる基盤とフレークの清浄表面間の摩擦を分子動力学法を用いた数値実験により調べた。グラファイトは典型的な固体潤滑剤の一つであり、この研究はその機構を解明するものとしても興味深い。我々は実験的に観測されている原子スケールのスティックスリップ運動や低摩擦係数を再現することに成功した。そして、グラファイトの低摩擦係数の原因はこれまで言われてきたように弱い層間相互作用のみにあるのではなく、フレークの2種類の副格子間で基盤から受ける力が打ち消しあうためであることを明らかにした。第2種超伝導対中の磁束格子や電荷・スピン密度波のピン止めと運動は固体内摩擦現象であり、その研究は上記のような界面滑り摩擦の研究にも大きな知見をもたらす。近年、発見された超伝導体MgB2は金属間化合物としては最高のTcを持つとともに、2種類の超伝導ギャップを持つ系としても注目を集めている。我々はこの系の磁束が運動することによる電気抵抗の特異な振る舞いに注目し、これがまさに2種類の磁場依存性の異なる超伝導ギャップを持つことに由来することを明らかにした。さらにこの系では特異な磁束の振る舞いが期待され、研究を進めている。これらの固体内摩擦現象を理論的数値的に扱うモデルとして弾性体モデルが良く用いられるが、そこでは、現実の系において重要な役割を果たすと考えられる塑性変形の効果が無視されている。この効果を取り入れたモデルを計算機実験により詳細に調べ、有限時間の観測ではある臨界外力で塑性流動層から動的固体層への相転移が起こること、しかしその臨界外力は観測時間とともに対数関数的に発散し、動的固体層は有限の観測時間でのみ安定であることを初めて示した。
FMN結合タンパク質における特殊なFMN結合様式

硫酸還元菌由来のFMN結合タンパク質について、タンパク質工学的な研究を行った。カルボキシル末端に存在する122番のロイシン残基を欠失させた変異型FMN結合タンパク質およびチロシン、リジン、グルタミン酸残基に置換した変異型FMN結合タンパク質を遺伝子工学的に創出し、その性質を調べた。超遠心場における拡散平衡測定により、122番のロイシン残基を欠失、ないしチロシン残基に置換することによって、2量体形成において、モノマー同士の結合が強まっていることが、明らかになった。また、FMNとの結合においては、チロシン改変体を除いてすべて弱まっていたが、特に欠失変異体では非常に弱まっていた。一方、リジン改変体の酸化還元電位は、若干正にシフトする一方で、グルタミン酸改変体では、大きく負に変化した。これらの結果から、122番のロイシン残基は、FMNを結合するために必要な空間を確保すると同時に2量体間に適当な距離を作る以外に、酸化還元電位にも大きな影響を与えていると考えた。一方、野生型FMN結合タンパク質のX線結晶構造解析の結果から、ユニットセル当たり2分子存在する2量体構造となっており、ペプチド鎖同士が相互作用をしている事、および、2量体を形成する事によってペプチド鎖とFMNの結合を強めている事がわかった。さらに、122番のロイシン残基は、FMNのイソアロキサジン環近傍に存在し、2量体形成に重要であることが示唆できた。さらに、変異体についても、結晶化を行い、それらのX線結晶構造解析を行ったところ、チロシン改変体では、結晶中において、イソアロキサジン環とスタッキングしている分子と、離れて存在する分子が混在することがわかった。この事が、FMNとの結合や酸化還元電位にどのような影響を与えているかについて、考察した。硫酸還元菌由来のFMN結合タンパク質について、タンパク質工学的研究を行った。野生型FMN結合タンパク質の結晶構造解析の結果、ユニットセル当たり2分子となっており、また、ペプチド鎖同士が相互作用をしている事がわかった。さらに詳細な構造解析を行ったところ、2量体を形成する事によってペプチド鎖とFMNの結合を強めている事を示唆した。そこで、カルボキシル末端に存在する122番のロイシン残基に着目した。この残基は、FMNのイソアロキサジン環近傍に存在し、2量体形成に重要であると考えた。この残基を欠失させた変異型FMN結合タンパク質およびチロシン、リジン、グルタミン酸に置換した変異型FMN結合タンパク質を遺伝子工学的に創出し、その性質を調べた。その結果、122番のロイシン残基を欠失ないしチロシンヘ置換することによって、モノマー同士の結合が強まっていることを、超遠心場における拡散平衡測定により明らかにした。この事は、動的光散乱法の結果とも一致した。しかし、FMNとの結合においては、チロシン改変体を除いてすべて弱まっていたが、特に欠失変異体では非常に弱まっていた。平成13年度は、これらの改変体の詳細な構造解析を行い、高次構造、特に結晶水やFMNの溶媒への露出度と酸化還元電位やFMNとの解離定数などの関係を明らかにしていく予定である。
人的支援を含めた集落のインスティテューショナル・プロセスデザインに関する研究

中越地震被災地からの復興に向けた取り組みを行う「地域復興支援員」や、全国の過疎地域で活動する「地域おこし協力隊」「集落支援員」を対象として研究を進めた。その結果、こうした人的支援は同様の活動を任期中に続けるのではなく、地域の成熟度に応じて支援内容を変化させる必要があることがわかった。このため、こうした動き方を新任の人的支援の人材に理解を促すための人材育成プログラムを開発し実際の新任の「地域おこし協力隊」「集落支援員」を対象とした研修会で使用しその懸賞を行った。また、更に導入予定自治体を対象として「外部人材の導入に向けたチェックリスト」を作成し全国に配布した。地域への人的支援の取組みは「地域おこし協力隊」の活動が拡大し、全国で600人を超えるに至っている。一方で、十分な準備をせずに取組みを始めている自治体も多く出現し、各地で閉塞感を抱える取組みが出現している。本研究課題では各地の地域おこし協力隊を始めとした人的支援の取組みに対するヒアリング調査を行った結果、導入後の人材育成のみならず、導入にあたっての事前準備や受入れ態勢などの組織づくりが極めて重要であることが分かった。そこで、以下の様な取り組みを行った■チェックリストの作成と配布:人的支援の導入にあたってのインスティテューショナル・プロセスデザインとも言える導入にあたってのガイドラインの作成を行った上で、総務省を通じて全国の自治体へ配布した。その中で、導入の企画、募集方法、面接方法については集団面接や合宿形式など様々な地域とのマッチング手法についての検討がなされるようになった。■人材育成プログラムの開発:人的支援の人材育成プログラムとして「地域づくりコーディネート・ゲーム」を開発した上で、総務省が主催する「『地域おこし協力隊』および『集落支援員』を対象とした初任者研修」で実施し、その有効性の検証も行った。その成果は日本建築学会技術報告集に投稿し、2013年6月に公表予定である。■東日本大震災被災地での「復興支援員」の取組状況調査:東日本大震災被災地では、復興を担う「復興支援員」が多数配置されているが、その活動状況は一元化されていない。そこで、宮城県石巻市を中心として復興支援員の活動状況のヒアリング調査を進めた。結果、モデルとなっている新潟県中越地域の「地域復興支援員」とは活動内容は大きく異なるものの、復興ステージに応じた取組みを行なっていることが分かった。一方で、復興ステージ応じた人材像が求めらていることもわかり、今後も継続して調査・提案を進める必要性が明らかになった。我が国では、過疎化の進む中山間地域に対してさまざまな振興施策を実施し、問題解決を図ってきたが、実態としては過疎化の流れに歯止めがかからない状況にある。一方で、我が国全体の人口が現象局面に入った中、すべての集落が存続することも難しい。今後は、集落単独での居住地維持ではなく、集落外部の支援者も含めた組織的体制で集落維持を進めていく必要がある。こうした中、2004年新潟県中越地震では過疎化が進む中山間地域の集落を中心に被害が広がり、その復興支援の一環として2007年から人的支援である「地域復興支援員」が配置され、集落復興の支援活動を進めている。また2008年からは総務省により「集落支援員」、2009年には「地域おこし協力隊」の制度が始まり、全国の過疎集落の地域づくりの現場に「人的支援」が急速に広まった。しかし、実際に人的支援の現場では具体的にどのような取組をしたら良いのかわからないなど、支援する側にも大きな課題が広がっていた。そこで、本研究では、各地で活動する「地域復興支援員」「集落支援員」「地域おこし協力隊」の活動を把握した上で、初動期から地域づくりの成熟度に合わせた活動内容を分析整理を行ったうえで、こうした人的支援の担い手を支援するツールとして、人材育成ツールである「地域おこしコーディネート・ゲーム」を開発し、実際の「地域おこし協力隊」や「集落支援員」の研修の場で活用してきた。こうした中、人的支援の取組みは1.地域との信頼関係づくり、2.小さな成功体験による自信と誇りの醸成、3.小さな活動の輪づくり、4.活動の拡大、5.集落課題への取組み、6.活動の持続的展開方法の検討、と段階を追って変化することがわかった。こうしたプロセスを提示した上で、前述のゲームを通じて様々な状況下での地域づくりのストーリーを企画・立案するプログラムとして人材育成プログラムを開発した。人的支援の実態調査を行った。特に新潟県中越地域における「地域復興支援支援員」や周辺大学の学生による集落支援の内容やその成果について確認した。また、新たに「集落支援員」「地域おこし協力隊」が活動している地域の実態把握として、着任以降早急に具体的成果が上がりつつある徳島県三好市における活動状況と課題のヒアリング調査を行った。

また、大きな課題が生まれている地域における取り組みの実態把握をするために和歌山県高野町において「村づくり支援員」および担当行政職員へのヒアリング、更には事業の企画者である前副町長へのヒアリングおよび意見交換を行った。また、全国的な人的支援の連携組織である「地域サポート人ネットワーク全国協議会」に参加し、その中で人的支援の課題について発表した。また、同様の取り組みをしている研究者らと「地域の人的支援研究会」を開催し、人的支援の導入にあたっての課題認識について、あるべき導入プロセスについての検討を進めた。この結果、現状の課題として導入前の自治の仕組みの検討が大幅に不足している上に、人的支援の導入後も行政と支援員自身の情報交換の頻度が、信頼関係に強く影響し、この信頼関係や適切な意見交換が確保されている場合が少ないことが分かった。そのため、意見交換の場や信頼関係が確保されていないケースで相互に不信感が生まれ、結果的に活動の閉塞感を生んでいることが分かった。一方で、行政との情報交換の場や信頼関係が十分確保されている地域では比較的柔軟な対応が実現しており、支援員の個性に準じた効果的な活動が展開されていることが分かった今後は、こうした現地調査を継続しながら、具体的に行政と導入にあたってのプロセスの懸賞などをすすめる。当初は、東日本大震災被災地での復興支援員の活動も十分に把握した上で、その人材育成プログラムや支援体制の提案まで至る予定であったが、被災地での活動がいまだ「復興」の段階に至っていないことにより、復興支援員の取組みも被災者の生活支援を中心としたものにとどまっている。そのため、十分な調査・提案のレベルに至っていない「地域おこし協力隊」についても、当初予定していた山形県などの事例調査が十分に行えていない。一方で、受入れ自治体に向けたチェックリストや人材育成プログラム、人的支援を含めた集落の支援体制についての提案については管轄官庁である総務省あてや全国の自体帯への配布など、研究成果の還元にまで至っている研究期間中に研究代表者の移動があったため、数ヶ月に渡り研究活動が停滞してしまったため。「地域おこし協力隊」についてはこれまでの研究成果を基に再度、各地の活動地域をまわり、成果の検証を進めながらバージョンアップを図る予定である。また、東日本大震災被災地で活動する「復興支援員」についても更に調査を進め、具体的な活動状況や活動成果、課題の把握を行う予定である。以上を踏まえた上で、更に受入れ自治体に向けた「過疎集落に対する支援体制」の提案を広く公表することを目指す本年度は昨年度から引き続き、全国各地の人的支援の実施地域および導入検討中の地域へのヒアリング調査を行いながらが、導入にあたってのプロセスガイドラインの検討をすすめる。また、人的支援の担い手に対する後方支援のあり方についても、仮設を低自慰した上で、その現実性について自治体職員や総務省担当部局へのヒアリング等を通じて検証する。また、昨年同様に「人的支援研究会」を開催し、これまでの成果の取りまとめとして「人的支援に導入にあたってのガイドライン」および「人的支援のし園手法」として取りまとめる。「地域おこし協力隊」についてはこれまでの研究成果を基に再度、各地の活動地域をまわり、成果の検証を進めながらバージョンアップを図る予定であるため、旅費・謝金を中心とした支出を行う予定である。
酸化ストレス性疾患を対象とするESRI・MRI融合型画像解析装置の開発

フリーラジカルの生成と疾患の成因・増悪との関連性を検討する上で、その生成部位を特定の臓器・組織と対応付けることは不可欠である。そこで本研究では、酸化ストレス性疾患の病態解析を目的として、フリーラジカル分布を視覚化するESRIと解剖学的情報を提供するMRIの融像システムを開発し、動物計測への応用を行った。ESRI, MRI両方の画像で視覚化されるニトロキシルラジカルを位置補正マーカーとして用い、融像精度改善の目的でシミュレーションによるESR画像作成行程の綿密な検討を行うことによりシステムを構築した。そこで、ニトロキシルラジカルをスピンプローブ剤として動物に投与し、フリーラジカル動態を視覚化した。さらに、プローブ剤処置前に活性酸素発生試薬を経口投与することで、胃内での活性酸素生成を示す画像を取得した。我々は、病態モデルにおける生体内フリーラジカル反応を無侵襲かつリアルタイムに解析する手法として生体計測ESR/スピンプローブ法を提唱しており、スピンプローブ剤のESRシグナル減衰速度を活性酸素生成の指標として活性酸素生成機序の解析を行ってきた。そこで、酸化ストレス性疾患として、消化管障害、糖尿病や脳虚血再灌流障害モデルにおいてフリーラジカルの生成部位および種類を検討した。その結果、生体膜透過特性の異なる数種のスピンプローブ剤を用いることにより、非ステロイド性抗炎症薬誘発胃粘膜障害ではヒドロキシルラジカルが細胞内で生成し、脳虚血再灌流障害では脂質ラジカルが脳血管系細胞膜で生成することが示され、疾患モデルによる活性酸素生成機序の違いを明らかにした。以上より、本研究で開発したESRIとMRIの融像システムは生体内での活性酸素生成を明らかにするための強力な分析手段であると考えられ、今後、酸化ストレス性疾患における活性酸素生成機序解明への応用が期待される。ESR-CT画像に臓器のMRI画像を重畳できる融合型ESRI/MRI画像解析装置の試作を試みた。一般に、MRIではパルス法が、ESRIでは連続波法が用いられている。これはESRで対象とするフリーラジカルのスピン-スピン緩和時間が非常に短いためである。画像化法にはパルス法が有利であるが、緩和時間が短く傾斜磁場付加が困難と考えられるので連続波を用いた画像解析法を開発した。我々が開発したESRIは300MHz、10mTである。一方、診断用MRIでは200mTの外部磁場で8MHz程度の電磁波が用いられている。そこで、今回我々は、診断用MRIとESRIを併設し、同一動物個体に対してMRI画像とESRI画像を取り込み、両画像を重畳するシステムを開発した。ESRIによる生体内フリーラジカル解析法としてスピンプローブ法が有効である。しかし、従来のスピンプローブはヒドロキシルラジカルの検出は可能であるものの、スーパーオキシドおよび一酸化窒素との直接反応は起こらないことが知られている。そこで、スーパーオキシドならびに一酸化窒素と反応しその常磁性を失うプローブとして、電子供与体とニトロキシドラジカルとの複合体を調製し、スーパーオキシドならびに一酸化窒素を検出可能なスピンプローブを開発した。酸化ストレス性疾患として、本年度は糖尿病に伴う血管障害、消化管障害、脳虚血再灌流障害モデルに焦点を絞りフリーラジカルの産生時期ならびに産生するフリーラジカル種の特定について検討した。その結果、これらのモデルではいずれも細胞外におけるスーパーオキシドおよびそれから発生するヒドロキシルラジカルの産生が組織障害に密接に関連し、さらに、これらフリーラジカルの産生時期は組織障害に先立ち起こることが明らかとなり、組織障害の発症との関連を示唆することができた。多くの疾患の成因・進展に活性酸素・フリーラジカルが関与することが明らかにされつつある。

我々は、生体内でのフリーラジカルの産生を無侵襲解析するために生体計測電子スピン共鳴/ニトロキシルプローブ法を開発し、多くの病態モデルでどのような活性酸素・フリーラジカルがいつ産生しているかを明らかにしてきた。さらに、画像化システムを自作し、フリーラジカルの画像化に成功した。しかしこの装置はフリーラジカルしか見えないため、活性酸素・フリーラジカルの産生組織・部位が特定できないという問題点があった。そこで本研究では、融合型ESRI/HRIシステムを新たに開発し、このシステムを用いて酸化ストレス疾患の成因・進展におけるフリーラジカルの係わりを分子レペルで解明すると共に、抗酸化医薬品の無侵襲薬効解析するための基礎知見を提供する。本年は、ESRI、MRI両画像測定時に位置情報マーカーを用いて重ね合わせることに成功した。異なる装置で異なる画像を正確に重ね合わせるには、それぞれで撮像可能なマーカーを用いて撮像しその位置情報を基準として重ねる必要がある。そこでまず疑似試料(ファントム)を用いた検討を行ったところ、両画像を正確に重ね合わせることができた。さらに予備的に動物の胃腔内、血管内、筋肉内にスピンプローブを投与し検討したところ、スピンプローブの分布位置が投与部位を正確に反映していることが明らかとなった。一方で、病態モデルとして糖尿病、胃潰瘍モデルを用いて、フリーラジカルの産生時期と疾患の進展についても解析し、糖尿病モデルでは血管内で、胃潰瘍モデルでは胃腔内での反応が亢進していることが明らかとなった。本研究は、これまでフリーラジカルの分布しか見えない画像にMRI画像を重ね、位置情報をも持たせ、病態時のラジカル反応部位を明らかにしようとするものである。フリーラジカルの生成と疾患の成因・増悪との関連性を検討する上で、その生成部位を特定の臓器・組織と対応付けることは不可欠であることから、フリーラジカル分布を視覚化するESRIと解剖学的情報を提供するMRIの融像システムを開発してきた。今年度は、融像精度改善の目的でシミュレーションによるESR画像作成行程の綿密な検討を行い、ESRI, MRI両方の画像で視覚化されるニトロキシルラジカルを位置補正マーカーとして用いることによりシステムを構築した。そこで、本システムを動物計測に応用し、ニトロキシルラジカルをスピンプローブ剤として動物に投与し、フリーラジカル動態を視覚化し、胃内での活性酸素生成を示す画像を取得した。我々は、病態モデルにおける生体内フリーラジカル反応を無侵襲かつリアルタイムに解析する手法として生体計測ESR/スピンプローブ法を提唱しており、スピンプローブ剤のESRシグナル減衰速度を活性酸素生成の指標として活性酸素生成機序の解析を行っているが、その指標の定量性についての検討は非常に重要である。今回は、活性酸素の中で最も傷害性の高いヒドロキシルラジカルとスピンプローブ剤との反応における定量性について検討した。その結果、スピンプローブ剤のシグナル減衰速度とヒドロキシルラジカル生成量との間に非常に良い相関が認められた。酸化ストレス性疾患として、今年度は消化管障害、脳や肝臓での虚血再灌流障害モデルにおいてフリーラジカルの生成部位および種類を、生体計測ESR/スピンプローブ法を用いて検討した。
金属酸化物の酸化・還元特性を生かした非ラジカル的なC-H結合の選択的酸化

C-H結合の直接変換による官能基導入反応は学術的、工業化学的観点から非常に有用な反応である。ベンジル位やアリル位の1級C-H結合の部分酸化によるアルデヒドへの直接変換は重要な反応であるが、酸素や過酸化物を酸化剤として用いた反応系が大部分であり、ラジカル種による自動酸化が進行することで選択性が低下する。本研究では、金属酸化物の酸化・還元特性に着目し、温和な条件(低温、低酸素圧)下での金属酸化物の2電子還元によるイオニックなC-H結合の酸化、すなわち「非ラジカル的C-H酸化」により高選択的な酸化反応を実現する新規触媒系の開発を目的とする。これまでの触媒開発検討より、Cu/CeO2触媒系がベンジル位C-H結合の空気酸化反応に有効であることを見出し、メシチレンの酸化反応とアニリンとのカップリング反応により目的のイミンが90%の収率で合成できることを明らかにした。また、Cu種のみでは活性をほとんど示さないことから、主活性種は酸化セリウムであり、Cuが選択性コントロールを主に担っていると推察された。そこで、今年度では、Cu/CeO2触媒系によるベンジル位C-H結合の酸化反応のメカニズムを明らかにするために、まず、活性サイトの解明検討として、XRD, TEM, XPS, XAS解析を行うことで、表面Cu種の状態解析を行った。CuはCu2+で、孤立種として酸化セリウム上に存在していることが示唆された。また、本触媒を他の基質に適用した結果、様々なアルキルベンゼンに適用可能で有り、また、置換アニリンにも適用可能であることを明らかにした。触媒は再利用可能であり、耐久性の高い触媒であることも確認できた。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本年度は、空気下でのメシチレンとアニリンからのイミン合成反応をモデル反応として用い、有効な触媒の開発検討を行った。まず、各種金属酸化物を用いて反応検討した結果、酸化セリウムのみで活性を示した。他の金属酸化物ではほとんど活性がみられなかった。酸化セリウムでは、メシチレンの酸化反応によるイミン合成反応に加え、アミンの酸化カップリング反応によるアゾベンゼン生成も副反応として観測された。そこで、より高選択的触媒の開発として、酸化セリウムに第二金属種を担持させた触媒を用い、触媒機能の比較検討を行った。銅を担持させた酸化セリウム触媒(Cu/CeO2)がアミンの酸化反応を著しく抑制することを見出し、目的生成物であるイミンを高選択的(>90%)に得た。銅担持量の検討の結果、2wt%までは選択性は増加したが、それ以上では選択性の大きな変化は見られなかったことから、最適Cu担持量は2wt%であることも確認した。本年度の主目的はベンジル位のC-H活性化に有効な触媒の開発である。空気下でのメシチレンとアニリンからのイミン合成反応をモデル反応として、酸化セリウムに27種類の金属種を担持させた触媒を、その担持量を0.1, 0.5, 1, 2 wt%に変化させ調製し、反応比較検討を行った。その結果、銅を酸化セリウムに担持させた触媒(Cu/CeO2)が目的のイミンのみを高選択的に生成する触媒であることを見出した。さらに、詳細な銅担持量依存性について検討を行った結果、銅の担持量を増加させることで、アニリンベースでのイミン選択性が向上し、銅担持量が2wt%以上になるとイミン選択性が約90%で横ばいとなった。酸化セリウムのみでのイミン選択性が50%であることを考えると、著しい選択性の向上である。一方、銅の担持量による目的の反応活性の大きな変化が見られないことから、Cuを担持することにより副反応であるアミンの酸化カップリング反応のみを選択的に抑制することに成功していると言える。さらに、長時間反応により、アニリンベースで転化率98%、選択率95%で目的イミンを合成可能であることも確認した。反応機構解析として、酸素濃度依存性検討の結果、酸素濃度が高いほど転化率が高くなる傾向が確認されており、酸素の活性化もしくは酸素供給が律速になっていると考えている。今後、触媒解析および速度論解析を行うことで、触媒の活性種及び反応機構の解明を行う。

本研究では、金属酸化物の酸化・還元特性に着目し、温和な条件(低温、低酸素圧)下での金属酸化物の2電子還元によるイオニックなC-H結合の酸化、すなわち「非ラジカル的C-H酸化」により高選択的な酸化反応を実現する新規触媒系の開発を目的とする。昨年度は、空気下でのメシチレンとアニリンからのイミン直接合成反応をモデル反応として用い、触媒開発を行った結果、銅を担持させた酸化セリウム触媒(Cu/CeO2)が目的生成物であるイミンを高選択的(>90%)に与えることを見出し、Cu/CeO2触媒がベンジル位C-H結合の酸化反応に有効な触媒であることを明らかにした。さらに、Cu 2wt%が最適担持量であることを見出した。そこで本年度では、同様のモデル反応を用い、Cu担持金属酸化物(SiO2, ZrO2, TiO2, SiO2-Al2O3, MgO, Nb2O5, ZnO)の活性評価、触媒調製条件(触媒焼成温度(400-800°C)、酸化セリウム焼成温度(400-800°C))及び速度論的解析(酸素濃度依存、アニリン濃度依存、時間依存、反応温度(100-140°C))を行い、反応条件の最適化及び反応特性に関する情報を得た。また、最適Cu/CeO2(Cu: 2 wt%)触媒の再利用性についても検討した。さらに、最適触媒であるCu/CeO2(Cu: 2 wt%)触媒の触媒構造解析(XRD、TEM)も行った。前年度に見出したCu/CeO2(Cu: 2 wt%)触媒を用い、空気下でのメシチレンとアニリンからのイミン合成反応をモデル反応として用い、Cu担持金属酸化物(CeO2, SiO2, ZrO2, TiO2, SiO2-Al2O3, MgO, Nb2O5, ZnO)での活性評価、触媒調製条件(触媒焼成温度(400-800°C)、酸化セリウム焼成温度(400-800°C))及び速度論的解析(酸素濃度依存、アニリン濃度依存、時間依存、反応温度(100-140°C))を行った。Cu担持金属酸化物(CeO2, SiO2, ZrO2, TiO2, SiO2-Al2O3, MgO, Nb2O5, ZnO)での活性評価では、酸化セリウムを担体に用いた時にのみ、高い酸化活性が発現し、Cu種のみでは活性をほとんど示さないことが明らかとなった。従って、主活性種は酸化セリウムであり、Cuが選択性コントロールを主に担っていると考えられた。さらに、触媒焼成温度の影響から、低温焼成ほど活性が高いことがわかり、400°Cを最適焼成温度とした。さらに、反応温度依存性検討から、高温ほど活性が高くなることがわかり、また酸素濃度依存性検討から、高濃度酸素ほど活性が向上し、60%以上の酸素条件では活性はほとんど横ばいとなった。最適条件において、長時間反応を行うことで、目的イミンを90%程度の収率で得られることを明らかにした。さらに、Cu/CeO2触媒の再利用性検討から、触媒は5回利用しても活性、選択性の低下なく使用可能であることがわかり、本触媒は再利用可能な不均一系触媒であることが明らかとなった。また、触媒解析としてXRD解析より、Cu種由来のピークはみられず、またTEMでもCu由来の粒子が確認できないことから、Cu種は酸化セリウム上に非常に高分散して存在していることが明らかとなった。C-H結合の直接変換による官能基導入反応は学術的、工業化学的観点から非常に有用な反応である。ベンジル位やアリル位の1級C-H結合の部分酸化によるアルデヒドへの直接変換は重要な反応であるが、酸素や過酸化物を酸化剤として用いた反応系が大部分であり、ラジカル種による自動酸化が進行することで選択性が低下する。
タイ・マレ-シア国の中・古生界チャ-ト相の放散虫・コノドントの化石層位学的研究

マレ-シア国の資料は現在処理・検討中のため平成2年度のタイ国調査で得られた研究成果の概略について報告する。平成2年度の調査はタイ国北部、北東部及び南部地域で行われた。以下、これら三つの地域での微古生物学的研究成果について略述する。1)タイ国北部の放散虫:タイ国北部のチェンマイとファンを結ぶ国道沿いには“Fang Chert"とよばれるチャ-トや珪質穏岩からなる堆積岩類が分布する。これまでの研究では“Fang Chert"の年代は前期デボン紀と考えられてきた。筆者らはチャ-ト・珪質頁岩から、後期デボン期前期石炭紀の放散虫及び前期中期ベルム紀の放散虫群集(Pseudoalbaillella nodosa ZoneFollicucullus monacanthus Zone)を得ることができた。このうち、後期デボン紀前期石炭紀放散虫はオ-ストラリア東部から報告されている群集にきわめてよく類似している。また,ペルム紀放散虫は日本、フィリピン及び中国南部から報告されているテ-チス系の放散虫群集に比較される。2)タイ国北東部の放散虫:タイ国北東部、ロエイ北方のメコン川流域にはデボン紀石灰岩の分布が知られていた。しかしこれまでは砕屑岩類・珪質岩類の年代はほとんど明らかにされていなかった。筆者らはパック・チョム村周辺に露出する緑色のチャ-ト・珪質頁岩から後期デボン紀前期石炭紀の放散虫群集を得ることができた。前期石炭紀の放散虫はこれまでにオ-ストラリア東部から報告されている同じ時代の群集にきわめて類似している。パック・チョムとロエイを結ぶ国道沿いには現在採掘されていない多くのマンガン鉱山がある。筆者らはプ-・ラエムとプ-・サン周辺のマンガン鉱山跡に露出する黒色チャ-トと珪質頁岩から後期デボン紀の放散虫群集を得ることができた。これらの放散虫群集の種構成は西オ-ストラリアのGogo Formationやオ-ストラリア東部のNew England Fold Beltから報告されているものにきわめてよく類似している。3)タイ国南部の放散虫:タイ国南部パットルング周辺に露出する石灰岩はこれまでペルム系のRat Buri石灰岩と同一のものと考えられてきた。研究代表者の猪郷はかつてカオ・チアックの石灰岩の石切り場から中期三畳紀前期のコノドント化石を報告し(Igo et al.,1988)、Rat Buri石灰岩の一部には三畳系も含まれることが明らかになった。筆者らは再びこの石灰岩を採取し、されに詳しい古生物学的検討を行った。その結果、きわめて保存良好な放散虫とコノドント化石を得ることができた。この放散虫はその多くが、これまで中生代からはまったく報告されていない古生代に特有なentactinidsのグル-プであることが明らかになった。現在までに、Entactinia,Entactinosphaera及びPolyentactinia属が識別されている。そのほか、Actinomid属や針状骨格を持つpalaeoscenidiidsや三足骨格を持つNassellariaが得られた。記載・検討中であるがこれらの放散虫の三畳紀からの産出はEntactinidae科の進化・系統を考察する上で、きわめて貴重な資料を提供するものと思われる。以上述べたように、タイ国北部、北東部地域の後期デボン紀前期石炭紀の放散虫はオ-ストラリア東部及び西部から報告されている同時代の群集にきわめてよく類似している。本研究によって得られた新しい資料と既存の古生物学的資料から東南アジアの古生代の古地理について以下のことが明らかになった。すなわち、タイ国北部地域を含む“Shibumasu Terrane"及びタイ国北東部の“Indochina Terrane"は後期古生代の前期ペルム紀までは現在のオ-ストラリア、南極、アフリカ、南米及びインド大陸がかつて形づくっていたゴンドワナ大陸の一部であり、中期ペルム紀以降、“SHibumas Terrane",“Indochina Terrane"ともに北方に移動しテ-チス海の要素を示すようになる。また、両“Terrane"は後期三畳紀前期ジュラ紀に衝突し、ユ-ラシア大陸の一部になった。

2)タイ国北東部の放散虫:タイ国北東部、ロエイ北方のメコン川流域にはデボン紀石灰岩の分布が知られていた。しかしこれまでは砕屑岩類・珪質岩類の年代はほとんど明らかにされていなかった。筆者らはパック・チョム村周辺に露出する緑色のチャ-ト・珪質頁岩から後期デボン紀前期石炭紀の放散虫群集を得ることができた。前期石炭紀の放散虫はこれまでにオ-ストラリア東部から報告されている同じ時代の群集にきわめて類似している。パック・チョムとロエイを結ぶ国道沿いには現在採掘されていない多くのマンガン鉱山がある。筆者らはプ-・ラエムとプ-・サン周辺のマンガン鉱山跡に露出する黒色チャ-トと珪質頁岩から後期デボン紀の放散虫群集を得ることができた。これらの放散虫群集の種構成は西オ-ストラリアのGogo Formationやオ-ストラリア東部のNew England Fold Beltから報告されているものにきわめてよく類似している。3)タイ国南部の放散虫:タイ国南部パットルング周辺に露出する石灰岩はこれまでペルム系のRat Buri石灰岩と同一のものと考えられてきた。研究代表者の猪郷はかつてカオ・チアックの石灰岩の石切り場から中期三畳紀前期のコノドント化石を報告し(Igo et al.,1988)、Rat Buri石灰岩の一部には三畳系も含まれることが明らかになった。筆者らは再びこの石灰岩を採取し、されに詳しい古生物学的検討を行った。その結果、きわめて保存良好な放散虫とコノドント化石を得ることができた。この放散虫はその多くが、これまで中生代からはまったく報告されていない古生代に特有なentactinidsのグル-プであることが明らかになった。現在までに、Entactinia,Entactinosphaera及びPolyentactinia属が識別されている。そのほか、Actinomid属や針状骨格を持つpalaeoscenidiidsや三足骨格を持つNassellariaが得られた。記載・検討中であるがこれらの放散虫の三畳紀からの産出はEntactinidae科の進化・系統を考察する上で、きわめて貴重な資料を提供するものと思われる。以上述べたように、タイ国北部、北東部地域の後期デボン紀前期石炭紀の放散虫はオ-ストラリア東部及び西部から報告されている同時代の群集にきわめてよく類似している。本研究によって得られた新しい資料と既存の古生物学的資料から東南アジアの古生代の古地理について以下のことが明らかになった。すなわち、タイ国北部地域を含む“Shibumasu Terrane"及びタイ国北東部の“Indochina Terrane"は後期古生代の前期ペルム紀までは現在のオ-ストラリア、南極、アフリカ、南米及びインド大陸がかつて形づくっていたゴンドワナ大陸の一部であり、中期ペルム紀以降、“SHibumas Terrane",“Indochina Terrane"ともに北方に移動しテ-チス海の要素を示すようになる。また、両“Terrane"は後期三畳紀前期ジュラ紀に衝突し、ユ-ラシア大陸の一部になった。現地で採集した標本の到着が遅れ,平成3年3月始めにこれらを入手し,ただちに室内作業にとりかかった。その結果はこれから先次第に明らかになるであろう。現段階では野外調査によって明らかになったいくつかの点に絞って実績をのべる。
MUレーダー超高分解能イメージング観測による微小乱流の研究

熱や物質の鉛直輸送に重要な寄与をするとされる大気乱流とその主要因であるケルビン・ヘルムホルツ(KH)不安定はそのスケールが小さいことから直接観測はこれまで困難であった。これをMUレーダーのイメージングモードによる超高分解能観測に加えて、多周波数帯レーダーとライダー観測を援用して、総合的に解析した。自由大気中におけるKH不安定の構造をかつてない高分解能映像観測で解析し、KHIと風速シアとの関係が明らかとなった。熱と物質の鉛直輸送に重要な寄与をするとされる大気乱流とその主要因であるケルビン・ヘルムホルツ(KH)不安定はそのスケールが極めて小さいことから直接観測はこれまで極めて困難とされてきた。これをMUレーダーのイメージングモードによる超高分解能観測に加えて、他周波数帯レーダーとライダー観測を援用して、総合的に究明することを目指している。特に、自由大気中におけるKH不安定の構造をかつてない高分解能映像観測で解析することに注力している。その成果として、まず2008年1011月、世界で初めて実施された周波数イメージングモードによる長期観測データを解析することにより、ジェット気流近傍のKH不安定の「気候学」を明らかにしつつある。このために計算機処理によりKH不安定を自動判別するアルゴリズムの開発にも成功した。これにより判別された多くのKH不安定の事例から、とくにKH不安定の発生頻度などは先行研究で明らかになっている境界層大気の場合とよく似ているが、個々のKH不安定発展過程は著しく異なるものであることが初めて明らかになりつつある。次いで対流圏界面褶曲近傍のKH不安定の構造を詳細に解析し、その構造変化とエネルギー消散率・鉛直乱流拡散係数を明らかにした。加えて巻雲・高積雲底などに出来るいわゆる乳房雲の生成に関して、MUレーダーイメージングモード超高分解能観測とX帯およびKa帯レーダーとライダー観測データと詳細に対比して、KH不安定に起因した大気の上下運動よることを、初めて観測的に実証した。これらの成果は国内外の研究集会で発表されたほか、国際誌にも掲載・投稿中である。熱と物質の鉛直輸送に寄与する重要なプロセスである大気乱流とその一主要因であるケルビン・ヘルムホルツ不安定(KHI)の観測的研究を行った。スケールが極めて小さいKHIを滋賀県甲賀市信楽町の信楽MU観測所(34.85°N, 136.10°E)のMUレーダーの周波数イメージングモードによる超高分解能観測に加えて、多周波数帯のレーダーとライダーを援用して観測し、乱流混合機構の究明を目指した。特に、自由大気中におけるKHIの構造をかつてない高分解能観測で捉えることに成功した。また雲頂・雲底近くで発生する対流不安定に伴う乱流に関する定量的知見を発展させることにより、KHIが特殊な雲の生成に係わるメカニズムの解明にも成功した。現在これらのMUレーダーをはじめとする各種レーダー・ライダー観測から、雲粒・エアロゾル・大気乱流の相互作用メカニズムについて研究を進めている。特にMUレーダーによりKHIの力学特性を精査し、同時に巻雲の微物理を各種レーダーやラジオゾンデを用いて解析する。これによりKHIが特殊な雲の生成に係わるメカニズムの解明を目指している。これらの成果の一部は長文の論文として下記に印刷中である。9月にスケールが極めて小さいKHIを滋賀県甲賀市信楽町の信楽剛観測所(34.85°N,136.10°E)のMUレーダーの周波数イメージングモードによる超高分解能観測を実施し、特に、自由大気中におけるKHIや乱流の構造をかつてない高分解能観測で捉えることに成功した。田レーダー観測に加えて、60発のGPSラジオゾンデ気球を放球し、また(ラマン・レイレー・3波長)ライダー、1.3GHz帯ウィンドプロファイラー、雲撮影用カメラによる連続観測を実施し、盛夏、台風、初秋など様々な気象条件でデータを取得することができた。特にGPSラジオゾンデ観測では、Wilson et al. [2010]によって開発された手法により乱流を検出するため、1秒毎のデータを取得し、オフライン処理を行った。観測結果の一例として、前線がMU観測所上空に存在する条件下で、ライダーやラジオゾンデ観測データから、前線の上側にのみ雲が存在し、下側は乾いていることが見出された。この時、MUレーダー観測データから、前線に沿って、その直下で鉛直流変動が激しく、スペクトル幅も大きい特徴が見出され、強い乱流が発生していることが示唆された。また、雲頂・雲底近くで発生する対流不安定に伴う乱流に関する定量的知見を発展させることにより、KHIが特殊な雲の生成に係わるメカニズムの解明にも成功した。
コネクターを介する細菌病原性調節ネットワークの全容解明

二成分制御系は、多くの感染性細菌において病原性調節に深く関わっている。最近、二成分制御系間の高度調節様式として、ネットワーク調節機構の存在が明らかとなって来た。本研究では、二成分制御系を繋ぐ因子コネクターの同定とその役割についての解析が行われた。これまでに、サルモネラにおいて、コネクタ一様因子のCacA、PacAが単離され、その機能解析が進行中である。また、コネクターPmrDを含む分子ネットワークデザインの進化的定量解析に関する研究成果、及び、大腸菌の新規膜コネクターB1500の同定と機能解析の研究成果をそれぞれ、米国科学アカデミー紀要(計2報)に発表した。平成19年度に実施した研究の成果として、まず、コネクターを介する細菌病原性調節ネットワークの全容解明に向け、新規コネクターのスクリーニングシステムの構築が行われた。サルモネラにおいて、雛形となる遺伝学的操作手法を確立し、個々のコネクターに対応したレポーター株の網羅的構築を開始した。また、これらの株を用いて、染色体ライブラリーから潜在的コネクターを濃縮し、同定する操作法を確立した。今後、システマティックなスクリーニングにより、複数の病原性細菌から、コネクターライブラリーの集積をさらに進行させる。つぎに、コネクターPmrDを含む分子ネットワークデザインの進化的定量解析に関する研究成果を米国科学アカデミー紀要(PNAS)に発表した。サルモネラにおいて、二成分制御系PhoP/PhoQによって発現誘導きれたPmrDは二成分制御系PmrA/PmrBを活性化し、抗菌ペプチドに抵抗性を示す。近縁種に見つかった、コネクターを含まないネットワークデザインを、サルモネラにおいて実験的に再構築・比較定量することで、コネクターを介するデザインの生物学的特徴を見いだした。また、共同研究の成果として、大腸菌において二成分制御系EvgA/EvgSと二成分制御系PhoP/PhoQ間で働く新規膜コネクターb1500の同定と機能解析を行った。EvgA/EvgSの活性化で発現したb1500は、センサーPhoQと膜上で相互作用し、PhoPを活性化することが明らかとなった。この成果は、米国科学アカデミー紀要(PNAS)に発表された。このコネクター因子はサルモネラの病原性マスターレギュレーターPhoP/PhoQの制御に利用できることから、今後の詳細な解析が期待される。平成20年度に実施した研究の成果として、まず、コネクターを介する細菌病原性調節ネットワークの全容解明に向け、新規コネクターのスクリーニングシステムの構築が行われた。サルモネラにおいて、雛形となる遺伝学的操作手法を確立し、個々の二成分制御系(約30対)の潜在的コネクターに対応したレポーター株(lacZ融合株)の概ね90%を構築した。また、これらの株を用いて、染色体ライブラリーからコネクターを濃縮し、同定する操作法を確立した。このシステマティックなスクリーニングにより、サルモネラから複数のコネクター様因子が単離され、現在それらの機能解析を行っている。また、コネクターの系統的機能解析を行うため、サルモネラゲノムにコードされる二成分制御系のレスポンスレギュレーターの概ね90%について欠損株の作成を行った。上記のスクリーニングから、二成分制御系CpxA/CpxRを活性化する新規調節因子CacAが単離され、CpxR依存的CpxP遺伝子の活性化が確認された。さらに、二成分制御系PhoP/PhoQを活性化する新規調節因子PacAが単離され、PhoP依存的mgtA遺伝子の活性化が確認されている。これらの研究成果は、近く公表される。つぎに、コネクターを利用した融合型ペプチドドラッグの開発に向けて基礎的データを得ている。細菌細胞内で発現させて、溶菌を誘導する融合コネクターペプチドPmrD-Magainin 2を得た。さらに、これをリードペプチドとして高機能誘導体に磨き上げる課程として、進化工学的最適化技術の開発が行われた。(PmrD-Magainin 2融合体発現プラスミド/野生型PmrD発現プラスミド)混合ライブラリーから進化工学的サイクルを3サイクル繰り返した結果、PmrD-Magainin 2融合体発現プラスミドが顕著に(600倍以上)濃縮された。
転写因子としての甲状腺ホルモン受容体による機能分化と細胞増殖調節の解析

甲状腺ホルモン核受容体は、protoーoncogeneであるcーerbAにコ-ドされたタンパク質である。これには少なくとも4種類が発見されている。それぞれの蛋白は、細胞内で修飾を受けることにより、細胞の分化(甲状腺ホルモン受容体としての作用)と増殖(oncogeneとしての作用)の両者の機能を有すると考えられている。cーerb Aベ-タはE.Coliによって発現させられ得る。これは、50kDaの蛋白であったが、甲状腺ホルモン結合様式は、nativeな甲状腺ホルモン受容体と同一であった。この蛋白は、核内に存在する燐酸化酵素によって特異的に燐酸化を受ける。一方、この蛋白にホルモンを供給する細胞質甲状腺ホルモン結合蛋白を我々は、発見した。この蛋白は、核受容体と、ホルモン結合機能において、類似性を有する。しかし、cーerb Aベ-タとは異なった蛋白であった。Vitamin Dはこの蛋白を増加させる。この作用は、実験動物および培養細胞で確認された。この作用は、DNA合成に著明な影響を与えない。したがって、Vitamin Dの作用は、この蛋白の合成を介した細胞分化として捉えられた。この作用は、Vitamin D受容体とそのresponse elementを共有するVitamin Aによっても認められた。しかし、cーerb Aベ-タの合成には関与しない。cーerb Aベ-タには細胞分化作用と増殖作用の両者があること、またcーerb Aとの類似性を有する細胞質甲状腺ホルモン結合蛋白には分化作用のみが認められることから、ホルモン結合機能を有する蛋白としての受容体には、少なくとも分化と増殖を独立して誘導する2種類が存在することが判明した。今後、この両機能を受容体の構造上から分離し、これらを特異的に発現させ得るsystemを開発することにより、蛋白の構造と、分化、増殖への関与の機構が明確になるものと考えられる。
超幾何関数とパンルヴェ方程式

大きなパラメータnを含む超幾何級数のnに関する漸近展開を求める際には、伝統的に超幾何級数のオイラー積分表示にラプラス法(鞍点法)を適用することが多い。しかしnが大きいとき、オイラー積分表示が発散してしまい、積分表示に意味がなくなってしまうことが往々にして起こる。この困難を克服するために、級数自身を離散的な積分と見立てて漸近展開を計算する離散ラプラス法(離散鞍点法)を数年来構想し、展開している。級数に独立変数が含まれない場合については、前年度に満足のいく理論を構築し、これを用いて無限個の3F2(1)連分数の打切り誤差の漸近展開の主要項を決定した。この論文は、本年度Ramanujan J.にアクセプトされ、電子版が既に出版されている。本年度に主に力を入れた研究としては、離散鞍点法を級数が独立変数をを含む場合に拡張したことが挙げられる。この結果は、現在論文にまとめているところである。なお、前年度J. Math. Anal. Appl.に受理され、冊子体が出版待ちになっていた3F2(1)の三項隣接関係式に関する論文が、今年度出版された。口頭発表としては、第12回玉原特殊多様体研究集会(玉原国際セミナーハウス,9月)において、超幾何連分数の漸近展開に関する講演を行った。また研究集会「微分方程式と逆問題をめぐって」(東京海洋大学3月)において、超幾何関数の離散鞍点法とその応用に関する講演を行った。さらにアクセサリーパラメータ研究会(熊本大学3月)において、離散最急降下法とガウス連分数に関する講演を行った。また、研究代表者を世話人の一人として、複素領域の微分方程式、超幾何関数、パンルヴェ方程式を主要テーマとする研究集会「複素領域における微分方程式とその周辺」を8月に北海道大学で開催し、盛況であった。超幾何関数については、(1)ガンマ乗積表示をもつガウスの超幾何級数の特徴づけに関する研究、(2)一般超幾何級数3F2(1)の3項間隣接関係式および連分数展開に関する研究を行った。(1)は、与えられた超幾何級数がガンマ関数による乗積表示をもつための必要条件を与えることが目的である。超幾何級数に含まれるパラメータがどの領域に属するかによって、問題の取扱いを変える必要がある。最初に考察対象とした中央領域では、かねてより結果を得ていたが、論文の投稿過程で、従来複雑であった証明の見通しの良い簡易化が得られた。このことを踏まえて今年度に改訂した論文は受理され、出版済みとなっている。次に中央領域の境界において、超幾何級数の独立変数が有理数のときに、ガンマ乗積をもつための必要十分条件を得ることができた(大学院生の日下部と共同)。また、超幾何関数がガンマ乗積で表せないとき、実際にそのことを証明することも重要である。このことに関する研究を、連携研究者の蛭子彰仁と開始した。(2)は、種々の重要な特殊値を含む級数である一般超幾何級数3F2(1)の高速計算に資するため、3F2(1)の急速に収束する連分数展開を構成することが目的である。そのためには、3F2(1)の3項間隣接関係式の一般論の構築や、超幾何級数の精密な漸近展開論の開発が必要である。本年度は、前者に関する論文を執筆するとともに、後者については「離散ラプラス法」と名付けた新しい漸近解析の方法を開発した(連携研究者の蛭子彰仁との共同研究)。パンルヴェ方程式に関しては、北海道大学幾何学コロキウムで「パンルヴェ方程式の幾何学」と題する講演を行い、パンルヴェ方程式の代数幾何学と力学系理論に関して、これまでに得られている結果の解説を行った。ガウス超幾何級数のガンマ乗積表示に関しては、中央領域を扱った第1論文が既に受理出版され、第2論文も現在投稿中である。さらに中央領域の境界においても、独立変数が有理数の場合は、今年度に満足の行く結果が得られた。これをまとめて、第3論文とする計画を持っている。次に一般超幾何級数3F2(1)の隣接関係式と連分数の研究においては、先ず3項間隣接関係式の一般論をまとめた論文A. Ebisu and K. Iwasaki, Three-termrelations for 3F2(1), arXiv: 1604.00480を作成し、プレプリント・アーカイブに掲載した。また、連分数に関する論文を執筆中である。特に、連分数展開の収束性と誤差評価を得るために、超幾何級数を離散的な積分とみなして一種の離散的な鞍点法を適用し、その漸近挙動を得るという方法(離散ラプラス法)を開発できたことは、今年度の収穫である。以上のことより、研究はおおむね順調に進んでいる。一般超幾何関数3F2(1)の三項間隣接関係式の一般論を展開した論文がJ. Math. Anal. Appl.へ受理され、電子版が出版済みとなった(印刷中の冊子体の巻号も決定済み)。この論文では、任意の整数シフトに対する三項間隣接関係式の存在、一意性、同時性を示した。ここで、同時性とは、3F2(1)に付随する6つの超幾何関数が同時に同一の隣接関係式を満たすことをいう。また、隣接関係式全体が、位数72の有限群対称性を持つことを示した。