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中国人の言語と行動における敬意表現と禁忌の研究

中国人の社会と家庭における禁忌(タブ-)と敬意表現について、言語と行動の両面から2年度にわたり、主として実地調査により観察と研究を進めてきた。そのうち初年度は大要を把握するとともに調査の的を絞り込むため、関係文献の入手と現地における具体的な個別資料の収集に力を注いだ。まず、禁忌に関しては家庭や職場を訪問し、面談により日常生活におけるタブ-を聴取収集した。これによって中国人の衣食住に関するタブ-や、さらには生活儀礼の類を広範囲に知悉し得た。なかでもリンゴ(苹果)は平安に通じるので贈り物に適すが、ナシ(梨)は離別に通じるので不適といった、同音語(かけことば)にかかわる例が多数集められた。このなかにはわが国で通行している例と相似するものが見られる半面、中国ではたとえば数字の4が死と同音でも縁起が悪いとは考えない「偶数は縁起がよいとされる)といった相違も発見され、中国側研究者との日中対照研究を通し、興味ある研究対象となった。これらの調査と平行し、調査用紙に記入させるアンケ-ト方式で、食事・プレゼント・接待・婚礼葬式・年中行事等いくつかの重点項目を選定し、タブ-ないしは儀礼作法につきさらに多くの被調査者から資料を得た。文献資料は、中国でも最近になって関連の出版物がにわかに増えたため、それらの収集と内容の分析・整理にあたった。次いで敬意表現については、家庭訪問・会食・慶弔等の場面における生活儀礼を中心に好ましいとされる行動と望ましくないとされる行動を記録した。また、最近の目立った現象として、新中国成立後は使用がタブ-となっていた小姐(おじょうさん)や太太(奥さん)等、旧社会における呼称が最近になって急速に復活した事情など、敬意表現の変化に関しても平行して聞き取り調査をした。2年度には、日常の生活習慣に見られるタブ-を文献調査と現地における面談調査で引き続き収集するとともに、タブ-とは表裏一体の関係にあり、しかも中国人の伝統的な吉凶意識を具現する事物として、正月に民家の門口や屋内に飾られる、年画と呼ばれる吉祥図の収集と調査を行った。これについては、北京・上海で研究者を訪問するとともに天津の楊柳青と蘇州の桃花塢等の制作現場をもたずねて実作品の収集にもあたった。吉祥意識の具現である年画の多くは、暗喩によって主題を示し、同音語(かけことば)を利用している。例えば、一人の童子が大きな魚を抱え、その肩越しにハスの花が見える図柄は、蓮が連と、魚が余と通じることで「連年有余」の意が示される。このような吉祥意識を具現する事物は年画ばかりでなく、中国人の社会と家庭でなお容易に見つけ出すことが可能である。今回はそれを建造物と民具について調べたが、前者について例えば建物の壁面をコウモリの図柄で飾る等は、コウモリ(蝙蝠)が「福」とかけことばになる事実を理解しないと奇異にさえ感じられる。後者についても例えば魔法瓶の側面に描かれた図柄でボタンの花にネコとチョウが配してあるのは、猫・蝶が「耄耋(老齢・長寿の意)」と同音で、ボタンは富貴の象徴だからである。これらの例から知られるように吉祥図は同音語を通じ、中国人の吉祥意識を具現したものといえる。敬意の表現に関しては、慶弔に関する生活習慣と儀礼を中心に実地調査を進め、現代社会における婚礼と葬儀をめぐる敬意の表し方を聞き書きと映像に記録することができた。また、これらにかかわる忌み言葉の収集にもつとめ、初年度に概括的調査を実施した一般的な忌み言葉とあわせて、その概観をすることができた。以上の研究成果については、すでに中国人の日常生活におけるタブ-と敬意表現をとりまとめて「中国人のタブ-と生活儀礼I」、さらに吉祥図を中心に吉祥意識をとりまとめて「中国人における吉祥表現Iー吉祥図編」を刊行し、続編を準備している。

また、最近の目立った現象として、新中国成立後は使用がタブ-となっていた小姐(おじょうさん)や太太(奥さん)等、旧社会における呼称が最近になって急速に復活した事情など、敬意表現の変化に関しても平行して聞き取り調査をした。2年度には、日常の生活習慣に見られるタブ-を文献調査と現地における面談調査で引き続き収集するとともに、タブ-とは表裏一体の関係にあり、しかも中国人の伝統的な吉凶意識を具現する事物として、正月に民家の門口や屋内に飾られる、年画と呼ばれる吉祥図の収集と調査を行った。これについては、北京・上海で研究者を訪問するとともに天津の楊柳青と蘇州の桃花塢等の制作現場をもたずねて実作品の収集にもあたった。吉祥意識の具現である年画の多くは、暗喩によって主題を示し、同音語(かけことば)を利用している。例えば、一人の童子が大きな魚を抱え、その肩越しにハスの花が見える図柄は、蓮が連と、魚が余と通じることで「連年有余」の意が示される。このような吉祥意識を具現する事物は年画ばかりでなく、中国人の社会と家庭でなお容易に見つけ出すことが可能である。今回はそれを建造物と民具について調べたが、前者について例えば建物の壁面をコウモリの図柄で飾る等は、コウモリ(蝙蝠)が「福」とかけことばになる事実を理解しないと奇異にさえ感じられる。後者についても例えば魔法瓶の側面に描かれた図柄でボタンの花にネコとチョウが配してあるのは、猫・蝶が「耄耋(老齢・長寿の意)」と同音で、ボタンは富貴の象徴だからである。これらの例から知られるように吉祥図は同音語を通じ、中国人の吉祥意識を具現したものといえる。敬意の表現に関しては、慶弔に関する生活習慣と儀礼を中心に実地調査を進め、現代社会における婚礼と葬儀をめぐる敬意の表し方を聞き書きと映像に記録することができた。また、これらにかかわる忌み言葉の収集にもつとめ、初年度に概括的調査を実施した一般的な忌み言葉とあわせて、その概観をすることができた。以上の研究成果については、すでに中国人の日常生活におけるタブ-と敬意表現をとりまとめて「中国人のタブ-と生活儀礼I」、さらに吉祥図を中心に吉祥意識をとりまとめて「中国人における吉祥表現Iー吉祥図編」を刊行し、続編を準備している。中国人の社会と家庭における禁忌(タブ-)と敬意表現について実地調査によってそれらの実態を把握するとともに、中国の専門家の観察ないしは意見を徴し、関係文献の収集にも当たって、研究資料を入手することが、初年度のもっとも大きな課題であった。まず,禁忌に関しては家庭や職場(今回は主として学校・放送局など)を訪問し,面談の方式で日常生活におけるタブ-を聴取収集した。これによって中国人の衣食住に関するタブ-や,さらには生活儀礼の類を広範囲に知悉し得た。なかでもリンゴ(華果)は平安に通じるので贈り物に通すが,ナシ(梨)は離別に通じるので不適といった、同音語(かけことば)にかかわる例が多数集められた。このなかにはわが国で通行している例と相似する例が見られる半面中国ではたとえば数字の4が死と同音でも縁起が悪いとは考えない(偶数は縁起がよいとされる)といった相違も発見され、中国側研究者との日中対照研究を通じ、興味ある研究対象となった。これらの調査につづき、調査用紙に記入させるアンケ-ト方式で、食事・プレゼント・接待・婚礼葬式・年中行事等いくつかの重点項目を選定し、タブ-ないしは儀礼作法につきさらに多くの被調査者から資料を得た。
高圧力下での生体膜ダイナミクスの研究

高圧が生体組織や細胞や生体高分子に与える影響に関する基礎研究と食品、薬学、医学への応用研究が進展している。その中、ひとつの研究成果として、動植物の組織あるいは微生物(特に酵母)を高い圧力(10004000気圧)にさらすと、細胞内物質が漏出する現象と、逆に細胞内物質が細胞内に浸透するという現象が報告されている。このような高圧力下での物質の"動き"をたやすくする原因を明らかにすることを目的とし、本年度は、生体膜タンパク質のモデルとして酵母Saccharomyces cerevisiaeより原形質膜に存在するアルギニントランスポーターを精製し、これの構造と機能を解析した。原形質膜の単離は、そこに存在するATPaseの活性を指標として高純度で得ることができた。さらに、アフィニティークロマトグラフィーを行い、トランスポーターを濃縮した。精製アルギニントランスポーターはポリアクリルアミドゲル電気泳動により単一バンドで得ることができた。さらに精製アルギニントランスポーターの基質認識にはアミノ基ではなく、カルボキシル基が必要であることを明らかにした。このような高圧力下での物質の"動き"をたやすくする原因を明らかにすることを目的とした。その基礎研究として、生体膜に存在する膜結合型タンパク質の多くは多量体をとっていることから、本年度は、多量体タンパク質に与える高圧力の影響を調べた。モデルとして4量体タンパク質である乳酸脱水素酵素を用いた結果、圧力下では可逆的な解離・会合が起こることがわかった。一方、加熱すると、タンパク質は解離した後、不可逆的に凝集体を形成することから、熱と圧力では変性が異なることがわかった。さらに、補酵素が結合した場合は、熱や圧力による解離を抑制することも明らかにした。
防犯カメラ映像の映像改善と異同識別技術革新により犯罪捜査を加速する研究

4つの成果を挙げた。第1は、劣化の強い顔画像を大幅に改善し顔の異同識別の精度を向上させたこと。第2は、3Dスーパーインポーズによる顔の異同識別において、類似性を確率的に扱えるようにしたこと。第3は、歩容認証による異同識別において、類似性を確率的に扱えるようにしたこと。第4は、ナンバープレート認証の認識精度を向上させたことである。25年度は以下の5項目の研究を進めた。1.の絶対類似性判断の導入では、具体的に防犯カメラによる人物の顔鑑定を30件以上行い、防犯カメラ画像にて顔の異同識別を行う分離項目を約80項目抽出し、其々について、2分類から10分類で識別分類プラットフォームを作成した。特に、画像劣化の強度と、顔画像のサイズ、顔の画角に対応して、分類項目のクラス分けを行ったのが特徴である。2.の超解像技術の応用による劣化画像の改善では、ボヤケとブレと量子化による劣化顔画像の改善に焦点を当てて研究を進めた。特に、画像の高解像化に有効なContourlet Transformと、Markov Random Fieldを組み合わせる手法をボヤケとブレによる劣化の改善に適用し、従来の逆フィルタ、ウィナーフィルター、コンボリューション法に対して優位であることが確認した。3.の3Dスーパーインポーズの革新では、ポリゴンベースの3次元顔画像モデルに、正面顔画像と側面顔画像のテクスチャを半自動的に貼り付けて。任意角度からの顔画像を得る研究を進めた。現在は、1個の3次元顔モデルに張り付けるプロセスに取り組んでいる段階である。4.の画像処理Viewerの作成では、計画を1年前倒しで着手した、高精度ポインティングのViewerを完成させた。5.の人物検出精度の向上の研究と人物姿勢推定の研究では、人物検出において、混合ガウス分布による画素単位での検出処理と、この検出画素集団と人物形状との類似性判定を行う処理を組み合わせる方法を新提案し、大幅な検出精度の向上を達成し、その成果を国際会議で発表した。また、人物姿勢推定の研究では、人体を関節で結合された26次元の3次元連結モデルで表現し、機械学習にて行動分類する手法をベースとして研究を進めた。この成果は、学会論文誌に投稿中である。以下の4項目の研究を進めた。1.3次元計測手法の確立:防犯カメラに写っている人物の身長や物体の大きさを高精度に計測するツールを開発した。非対称レンズ歪、地上面の凸凹、非測定人物の歩行姿勢、履物の影響、カメラ画角のズレをすべて考慮して推定身長を自動的に求めることができるシステムであり、約50例の実証実験により有効性を確認した。2.人物検出精度の向上と不審動作解析:2眼カメラを用いて距離情報を導入する方向での研究は実用化するには課題が多いことがわかってきた。この結果を受けて、新たに、カメラ間の人物移動ベクトルの類似性を取り入れてカメラ間の人物同定を行う手法を研究し、不審人物のカメラ間追跡と不審動作解析に有効であることを実証した。3.顔画像に特定した超解像:顔画像を小チップ(ブロック)に分解し、機械学習にて低解像度チップと高解像度チップ間の連結の強さを評価したデータベースを作成しておき、対象とする低解像顔の各チップについて、対応する高解像チップ候補を選別し、その選別チップの中から隣接する高解像度チップ間の高域成分の連続性を重視して選択する1枚超解像の研究を進め、従来高解像に比べて、SNが改善されることを実証した。4.顔の異同識別の絶対類似性判定基準の導入:2つの方向で研究を進めた。第1は、平均顔と鑑定画像を同時表示して、顔の各パーツの評価項目(約50項目)を対象に、鑑定顔と平均顔の差分を半自動的に入力する手法であり、ツールも含めて完成した。第2は、入力した約50項目の平均顔からの差分ベクトルから、異同識別する2つの顔(顔Aと顔B)が、日本人の母集団を想定した時にどの程度類似しているかを統計的に示す手法であり、現在、顔データデースを増やしながらシステムを構築している途上である。1.顔画像に特定した超解像:昨年度まで進めてきた機械学習による1枚超解像技術を改善した。パッチ内部とパッチ境界のテクスチャ類似性に加えて、顔画像の構造をパッチ間距離で多面的に評価する手法である。この手法により、昨年までの結果を最大1dB上回る結果を得た。今月末に学会論文誌に投稿する。現在、量子化ノイズを含む画像についても適用できるように、画像の高域成分のノイズを低減する手法との融合を試みている。2.人物歩容の異同識別の半自動化:人物歩容を、全身、上半身、腕、離地、脚の運び、及び着地の6分類30項目の特徴で分類する手法を提案し、この有効性を実証してきた。更に今年度は、この手法に基づいて、レファレンス歩容表示、特徴に対応した歩容表示、歩容特徴の判別サポート機能、及び歩容異同識別の統計解析機能を有するプログラム開発を行い、10例の実験にて有効であることを確認した。3.3Dスーパーインポーズの定量化:昨年度、防犯カメラ画像に3Dスキャン画像をスーパーインポーズして顔の異同識別を行う手法を提案してその有効性を確認した。

今年度はこの手法を発展させ、顔の自動認識の基本概念である「他人受け入れ率」による統計評価と、顔のサイズで規格化した特徴点の最大誤算誤差が5%以下に入るかどうかで判断することと、50例を上回るスーパーインポーズ実験により、顔の鑑定において、スーパーインポーズの最大誤差が5%以内に収まった時に同一人物であると鑑定した時の誤り率が、1/100以下となることをしめし、顔鑑定の信頼性を高めた。3年間の基盤研究に最終年度であり、提案した研究項目を全てで、新しい提案を行い、プログラムに実装して、多くの鑑定例に適用して有効性を確認した。ただし、人物歩容の異同識別において、プログラムの開発が年度末であったため、このプログラムを使って多くの実証実験を行う時間余裕がなく、3年間の成果の全てを織り込んばプログラム開発が間に合わなかった。この遅れに伴う開発は28年度に行う。1.JPEGによる強力な劣化画像の改善技術、2.劣化ナンバープレートの読み取り技術、3.3Dスーパーインポーズによる顔の異同識別技術、4.歩容の異同識別技術、5.検出した人物を間接モデルに分解する技術、6.間接モデルからアバターを生成する技術、7.顔と身体の異同識別、歩容の異同識別、カメラレンズ歪補正、ボヤケとブレの補正、身長等の3次元計測とインタラクティブに行える画像処理Viewerを開発した。1.については、ガウス性ボヤケ処理と、画像を5×5画素のパッチ分解して学習にて再構成する手法を提案して大幅なSNの改善を実現した。この成果は7月に学会論文誌に掲載される。また、実際に顔の異同識別に適用し改善されることを示した。2.については、回帰分析を用いて光量を一様化する技術と、文字を多重解像度画像に分解する技術を組みあせることによって、人間が認識できない文字と数字を90%以上の精度で認識できることを示し学会発表を行った。3.については、スーパーインポーズの精度を定量評価する手法として「スーパーインポーズ画像を縦横切断して特徴点のズレを評価する方法の提案」と、一致性を評価する手法として「最大規格化ズレ量」で評価する方法の提案を行った。また、この手法に基づいて、300例のスーパーインポーズの実験を行い、最大規格化ズレ量の判定しきい値を3%とするのが適切であることと、他人受け入れ率1/400以下の精度で、本人であると結論できるとことを示し、スーパーインポーズ評価に手入れ的手法を確立した。4.については、独自に40個の歩容識別異項目を定め、非常に小さい画像についても、1/1001/1000の精度で個人特定できることを示した。5.と6.については、色情報による大まかな分割と、Pictorial Structureモデルにおける姿勢推定の組合せを提案した。4つの成果を挙げた。第1は、劣化の強い顔画像を大幅に改善し顔の異同識別の精度を向上させたこと。第2は、3Dスーパーインポーズによる顔の異同識別において、類似性を確率的に扱えるようにしたこと。第3は、歩容認証による異同識別において、類似性を確率的に扱えるようにしたこと。第4は、ナンバープレート認証の認識精度を向上させたことである。3次元計測手法、マクベスカラーチャートを用いた色補正手法、顔の異同識別の絶対類似性判定基準の導入の3項目は、鑑定者のマンマシン・インタフェースツールも含めて、当初計画通り順調に進んでいる。動画超解像については、防犯カメラ画像が量子化ノイズが強く入りすぎている、一般画像に比べて改善効果が弱いことから、新たな機械学習による1枚超解像技術の研究に変更して進めている。
新規周辺部メタル化ポルフィリンの合成と機能

1)当初の計画とは外れるが、これまでの研究でジアリールホスフィン縮環ポルフィリンについて興味深い性質が観測されたため、さらに詳細な研究を試みた。ジアリールホスフィン縮環ポルフィリンが通常のリン化合物よりも著しく小さな反転障壁を示した。これは平面構造が大きな安定化を受けていることを意味し、さらなる分子設計により平面リン化合物の実現が見込まれる。そこで、中心金属や周辺に縮環する芳香環を検討することで平面リン化合物の合成を目指した。その結果、チオフェンジオキシド環を有する化合物が8.7 kcal/molと、最も小さい反転障壁を示した。平面リン化合物の合成には至らなかったが、平面構造の安定化における構造固定化や芳香族性の影響を明らかにした。2)これまでに、ヘテロ元素としてホウ素やリンを組み込んだπ拡張ポルフィリンについて、興味深い性質が観測されてきた。そこで、窒素原子を組み込んだ新規π拡張ポルフィリンの開発を行うことで新機能の発現を試みた。ベータ位がアルキンで架橋されたメゾアミノポルフィリンに対する白金触媒を用いた環化異性化反応と続く酸化反応により、1,5-ナフチリジン縮環ポルフィリンの合成に成功した。また、この化合物は部分構造として1,4-ジアザブタジエンを有し、還元剤および酸化剤を作用させることで対応する1,2-ジアミノエテンである還元体と可逆に変換され、同時に光吸収特性や酸化還元特性が明確に変化することが明らかになった。29年度が最終年度であるため、記入しない。1)非常に高い求核性を示す周辺部メタル化ポルフィリンとして、新たにポルフィリニルリチウムの調製を検討した結果、-98度の低温条件においてヨウ素化ポルフィリンとn-ブチルリチウムとのヨウ素-リチウム交換反応が効率良く進行することを見出だし、ポルフィリニルリチウムの調製法を確立した。この成果により、既存の手法では達成できなかったポルフィリンの周辺修飾が可能になることが期待される。2)ポルフィリニルリチウムとホウ素求電子剤との反応を行うことで初めて、一連の速度論的に安定化したポルフィリニルボランを得ることに成功した。これらの分子について、ホウ素置換基の導入による電子受容性の向上について明らかにするとともに、5-ジメシチルボリル-15-ジアリールアミノポルフィリンにおいては電荷移動遷移を示すことが、ホウ素架橋ポルフィリン二量体においてはホウ素の空軌道を介した共役を示すことが明らかとなった。3)メゾ位に置換したホウ素をπ共役平面に埋め込みポルフィリンと共平面化させた、ジフェニルボラン縮環ポルフィリンの合成を検討した。その結果、トリメチルシリル基を有する前駆体に対しBBr3を作用させることで、三つのホウ素-炭素結合をワンポットで形成することに成功した。ジフェニルボラン縮環ポルフィリンは、ホウ素原子を介した有効な共役により非常に低いLUMOをもち、高い電子受容性や近赤外領域の光吸収を示すほか、立体的に空いたホウ素中心は高いルイス酸性をもつことがわかった。さらに中心金属がルイス酸性を示す亜鉛錯体は、ルイス塩基の種類に応じて亜鉛またはホウ素上で選択的に錯形成できることがわかった。当初ポルフィリン-グリニャール反応剤とホウ素またはケイ素求電子剤との反応により、ポルフィリン周辺部に置換基を導入することを想定していたが、グリニャール反応剤の求核性の不十分さにより、反応が低収率にとどまることが問題であった。この問題を解決するため、より求核性の高い反応剤としてポルフィリニルリチウムの調製を試みたところ、収率よく調製することに成功した。この結果は、これからの化合物のデザインの幅を大きく広げることの出来る進歩であると考えられる。実際に、ポルフィリニルリチウム反応剤を用いることで、速度論的に安定化したポルフィリニルボランを得ることに初めて成功し、その構造と化学的性質を解明することに成功した。さらに、電子供与性基としてアミノ基を持つドナーアクセプター性の化合物や、ホウ素原子で架橋したポルフィリン二量体の合成にも成功し、それら特有の性質を見出だすことにも成功した。また、ホウ素をπ共役平面内に埋め込んだ化合物の合成を検討したところ、ケイ素-ホウ素交換反応、分子内ボラ-フリーデル-クラフツ反応による新規合成法を開拓することで、ジフェニルボラン縮環ポルフィリンを合成することに成功した。ジフェニルボラン縮環ポルフィリンは、大幅な電子受容性の向上や近赤外領域に光吸収を示すといったπ拡張ポルフィリンに特異的な性質を示した。さらに興味深いことに、ホウ素中心はルイス酸性を示し、ルイス塩基の種類によってホウ素または中心金属で選択的に錯形成することがわかった。これは環中心部に金属を有するポルフィリンに特有であり、ホウ素と中心金属の二つのルイス酸部位を利用した、さらなる分子認識機能や触媒機能の探索が期待できる。1)リン原子をπ共役平面内に有する化合物として、ジフェニルホスフィン(オキシド)縮環ポルフィリンの合成を達成し、リン原子の構造固定化による特異的な性質を見出すことができた。また、これらの化合物は構造固定化により高い会合能を示し、ホスフィン体は高スピン五配位ニッケル中心を持つ二量体を形成するという点で、ホスフィンオキシド体はエントロピー駆動の会合を示すという点で、特徴的であることがわかった。2)三価の有機リン化合物のリン中心はピラミッド構造を安定にとり、これに対し平面構造はおよそ30kcal/mol不安定である。

そのため「平面リン化合物」は特殊な系に限られ、未解明な化学種である。1)の研究から、ジフェニルホスフィン縮環ポルフィリンのリン中心が高い平面性を示すことがわかったため、メシチル基を標識として持つ類縁体を合成し、反転の活性化エネルギーを導出することで、平面構造のエネルギー的な安定化について調べた。すると、ジフェニルホスフィン縮環ポルフィリンは13.8kcal/molと、非常に小さい反転障壁を示すことがわかった。さらに平面構造の安定化の原因について考察を行ったところ、1)リン原子の構造固定化、2)リン原子上の孤立電子対の共役により生じる芳香族安定化の二つが示唆された。3)以上の研究で得た知見をもとに、平面構造のさらなる安定化による「平面リン化合物」の実現を期待して、ヘテロ芳香環を有する一連のジアリールホスフィン縮環ポルフィリンを設計し、ワンポット-フリーデル-クラフツ型反応を経由する新たな手法を開拓することで合成を達成した。これらの化合物のリン中心は、ピラミッド構造を安定にとるが、より小さな反転障壁を示し、ジフェニルホスフィン縮環ポルフィリンと比較して、より効果的に平面構造を安定化することに成功している。当初の計画では、ホウ素またはケイ素原子を用いた分子開発を行う予定であった。しかし、1年目の研究成果であるジフェニルボラン縮環ポルフィリンのホウ素原子をリン原子に置き換えた化合物について研究を行ったところ、興味深い知見を見出したため、方針を切り替えて進めている。ジフェニルホスフィン(オキシド)縮環ポルフィリンは構造固定化されたリン中心を持つという珍しい化合物であり、その構造に基づいた新たな性質を見出すことができた。さらに、1)構造固定化や、2)芳香族安定化により、平面構造が効果的に安定化され、非常に小さな反転障壁の値を示すことがわかった。この結果は、π共役化合物についての基礎的な理解を深めるのみならず、未解明な化学種である「平面リン化合物」の実現に向けての重要な知見となった。この知見をもとに、より効果的な平面構造の安定化を試みたところ、一連のジアリールホスフィン縮環ポルフィリンの合成を達成し、合成の際には、ワンポット-フリーデル-クラフツ型反応を経由する新たな手法を開拓することに成功した。これまでに、およそ9kcal/molの小さい反転障壁を示すリン化合物の合成を達成しており、今後は、さらなる改良を行うことで、通常のピラミッド構造よりも平面構造が安定なリン化合物が合成できるのではないかと考えられる。1)当初の計画とは外れるが、これまでの研究でジアリールホスフィン縮環ポルフィリンについて興味深い性質が観測されたため、さらに詳細な研究を試みた。ジアリールホスフィン縮環ポルフィリンが通常のリン化合物よりも著しく小さな反転障壁を示した。これは平面構造が大きな安定化を受けていることを意味し、さらなる分子設計により平面リン化合物の実現が見込まれる。そこで、中心金属や周辺に縮環する芳香環を検討することで平面リン化合物の合成を目指した。その結果、チオフェンジオキシド環を有する化合物が8.7 kcal/molと、最も小さい反転障壁を示した。
積層構造を持つ一次元準結晶の研究

Mg(Cu┣D21-xAl┣D2x┫D2)┣D22┫D2、x=0.5の付近の合金はラーフェス相構造であり、積層構造の異なった多くのポリタイプが見出されている。電子顕微鏡で詳しくその組識を調べてゆくと、積層順序の不規則な、かなり広い領域にしばしばでくわす。高分解能電子顕微鏡を使って、その積層順序を調べると、いわゆる不規則構造とはかなり異なっていることが分かった。この構造が準結晶の特徴を持つかどうかの検討を行った。積層構造における準結晶の可能性の一つとして、隣りあった層のあいだの位相の変化が、フィボナッチ数列で決められる構造が考えられる。1で始まる、1と-1とで出来るフィボナッチ数列を1597項作り、この数列に対応して位相が変化する積層構造を計算機に作らせた。この構造中に存在する二層間の相関をグラフに描くと、きれいな二次元の周期構造が現れると同時に、計算で求めたその構造因子には、はっきりとした自己相似性が存在することがわかった。一方、+1と-1とで出来る数列において常に、次のような相関を持つことがわかった。『1と-1でできる任意の数列において、mだけ離れた二つの要素による対のうち、この二つの要素の間にあるm-1個の要素の総和が、ある数に等しいものにだけ注目する。その様な対の中で、前の要素が1であり、後の要素が、-1の対と、前の要素が-1で、後の要素が1の対は、必ず交互に出現する。』この定理をフィボナッチ数列に当てはめて、対の出現の様子を調べた。これらの性質を実際の構造と比較した。電子顕微鏡で得た上記の合金の実際の積層構造において、そこから求められる二層間の相関のグラフの二次元的周期性、構造因子、回析図形における自己相似性、1と-1のフィボナッチ数列の持つ特徴、等が、上に述べた積層構造の準結晶特有が示すであろう顕著な性質を、はっきりと示していると、結論し難いと言わねばならない。
金融危機対策の政策評価－同時方程式を用いた日米金融機関の実証分析

本研究では、バーゼル規制下における日本銀行の貸出行動を分析している。特に、銀行が規制をクリアするのに必要な自己資本比率を達成できるように、日本の金融当局がとった裁量的な政策の効果に焦点をあてている。同時方程式を用いて、自己資本比率そのものではなく、自己資本比率を構成する要素がそれぞれ貸出にいかなる影響を与えていたかを分析する。自己資本比率を構成する要素は、例えば公的資金はいつかは返済しなければならないし、含み益は株価の変動に左右されるなど、それぞれ異なる性格をもつお金であり、これらの要素はそれぞれ別に扱う必要がある。全体として、金融当局が採用した政策は貸出に影響を与えていたといえる。本研究の最終的目標は、金融危機への対応策を探ることである。そのために、まず、日本のバブル崩壊後の金融問題について分析を行い、次に、アメリカにおける金融危機対策について分析する。平成22年度は、邦銀について、従来のいわゆるクレジットクランチ(銀行の貸し渋り)に関する実証研究を、より精緻化された方法で行った。産業別の貸出データを用いることで、1990年代の貸し渋りが産業別にどのような影響を与えたか、ということに特に注目した。なかでも、バーゼルアコードと不良債権が貸し出しに与えた影響を考えるために、自己資本比率と不良債権比率と、それぞれについての係数ダミーを含めた推計を行った。さらに、1997年の早期是正措置にともなう自己査定が貸出行動に変化を与えていることを確認するために、特に1997年までと、それ以降の貸出行動に変化がみられるかどうかを調べた。主な結論は、自己資本比率規制による貸し渋りの影響を大きくうけていたのは、不良債権を多く抱えた産業であったということだ。つまり、不良債権を多く抱えた産業ほど破たんの可能性が高く、銀行としては追い貸しを行っていた可能性が高い。1997年の早期是正措置以降は追い貸しもあからさまにやりにくくなったためにそのような関係がみられなくなってきている。今後、これらの結果を、データを拡充し、分析を変えていくことで、さまざまな方向から検証する予定である。平成23年度は、最近の規制の方向について調査し、検討した。また、これまでの同時方程式モデルを用いた分析結果を見直し、現時点での成果をまとめた。規制については、バーゼルIIIの案がまとまり、2013年からの導入予定が明確になったので、その新しい規制の有効性について考察した。主な結論は、バーゼルIIIは資本の質を高める、流動性危機を考慮する、など、これまで手が付けられていなかった部分が改善されており、新たな規制として期待できる。一方で、リスクウェイトが格付けに連動することからくるプロシクリカリティについては解決することができておらず、バッファーを設けることが推奨されているものの、有効性には疑問が残る。実証部分については、これまでの実証分析結果をまとめて検討した。データをのばしたり、バーゼルIIになってからの変化についての検討はまだこれからであるが、現時点でわかる範囲で、規制対策としての裁量的政策がどれくらい有効であったかということは明らかになった。今年度は中間まとめとして、これらの結果をまとめた。次年度には、データをあたらしくした実証分析をすすめつつ、この中間成果について機会をみつけて学会などで発表していく予定である。本研究の目的は、金融危機への対応策を探るために、主に金融規制についてその影響を明らかにすることである。平成25年度は、まず、国際的な金融規制であるバーゼル規制が、1990年代の邦銀の貸出行動に与えた影響を明らかにするために行った、産業別にみたパネル分析をまとめた。この論文の実証分析はすでに前年までに行い、論文の形にしていたが、それを最終的に修正して仕上げた。この論文は、明治学院大学「経済研究」に投稿し、掲載された。また、すでに昨年度にある程度の形にまとめていた同時方程式モデルを用いた分析結果をAsia Pacific Economic Association(開催場所、大阪大学)、一橋大学金融研究会などで発表した。コメントのなかに、データ期間を拡張することを提案するものがあったため、バーゼルIの適用期間である2006年までデータを伸ばした。その際に、有価証券報告書を精査し、ほかのデータについても欠損値などがないか、法律と照合し、データの有無が間違っていないか、などについて細かく調査した。またそれ以外の発表時のコメントを反映して最終的に修正して論文を仕上げた。バーゼルなどのプルーデンシャル規制に関しては今年度もさまざまな変化があった。今年度は、特にアメリカの金融政策の動向について調べ、さらにアメリカの金融規制について調べた。年度末には、最終年度に行う、バーゼルIIの実証研究への調査、準備を行った。

最終年度には、バーゼルIIに関する研究をとりまとめ、さらにアメリカの分析を加える予定である。本研究の最終的目標は、金融危機への対応策を探ることである。そのために、まず、日本のバブル崩壊後の金融問題について分析を行い、次に、アメリカにおける金融危機対策について分析する。平成24年度は、主に、これまでの同時方程式モデルを用いた分析結果を見直し、現時点での成果をまとめた。まとめたものは、3月にWestern Economic Association International (実施大学:慶應義塾大学)で発表し、IMFやカリフォルニア大学、スタンフォード大学からの出席者と議論をし、一定の評価を得て、またさらなる改訂のためのコメントをもらうこともできた。バーゼルなどのプルーデンシャル規制に関しては今年度もさまざまな変化があった。バーゼルについては、日本が2013年3月から新しい規制であるバーゼルIIIを導入したが、アメリカや欧州は導入を延期する動きがみられた。また、各国の独自規制が進展してきており、それらの影響も無視できない。そこで、今年度も、これらの規制の新しい動きについてのリサーチをすすめた。特に今年度の最後の方では、欧州の動きについてのリサーチをすすめ、来年度それらをまとめていく基礎ができた。実証部分については、これまでの実証分析結果をまとめて検討した。データをのばしたり、バーゼルIIになってからの変化についての検討はまだこれからであるが、現時点でわかる範囲で、規制対策としての裁量的政策がどれくらい有効であったかということは明らかになった。本研究では、金融危機への対応策を探ることを最終目標として、日本のバブル崩壊後の金融問題について分析を行った。2008年のリーマンショック後には、金融危機を防ぐための方策が練られ、あらためてこれまでの経験を振り返り、いかなる金融規制がどのような影響を金融機関に与えてきたか、ということが注目された。本研究ではそれらの疑問に少しでも応えるべく、日本の銀行のバブル崩壊後の行動について分析した。具体的な方法は、邦銀について、従来のいわゆるクレジットクランチ(銀行の貸し渋り)に関する実証研究を、より精緻化された方法で、新しいデータを用いて行った。また同時に、これまで明らかにされてこなかった、公的資金の投入、繰り延べ税金資産の算入などといった裁量的にとれられてきた政策が、銀行貸出にどのような影響を与えていたのか、影響があったならどれくらいの影響であったのか、を明示的に分析した。日本では自己資本比率規制をクリアさせるために多くの対策を金融当局が講じてきている。しかし、その効果を評価したものは少なかったので、その点を明らかにすることができたことは貢献に値するといえる。結論としては、日本の銀行が規制をクリアするために採用されてきた様々な方策は、銀行が貸し出しを増加させることにつながっていた、ということだ。したがって、これらの方策がとられなければ、日本の銀行の貸出額はもっと低かったと考えられる。
触覚的イメージに基づく彫刻表現へのアプローチ ―触れる鑑賞の指針提起に向けて―

本研究は、「触覚的イメージ」をキーワードとして、制作実践を通した表現研究や彫刻鑑賞に関わる国内外の調査、展覧会の企画及び展示の場における鑑賞支援の実施に取り組み、彫刻表現において素材感・形態感・質感(テクスチャ)が触覚的イメージを介して相互にどのような影響を及ぼすかを探究していくものである。触覚的要素に焦点を当てた表現研究の中で得た感受を鑑賞活動に還元することで、視覚障害者への鑑賞支援に寄与する触れる美術鑑賞の足掛かりとなる研究基盤構築を目指していく。
タンパク質に内包された単結晶酸化物ナノ粒子の物性と応用研究

中空構造のタンパク質(フェリチン)の空洞中に単結晶マグネタイトナノ粒子を形成させる条件を探した。フェリチンには鉄酸化活性部位を持つHサブユニットと、それをもたないLサブユニットがある。すべてLサブユニットで構成されたリコンビナントフェリチンを用いて、ゆっくり酸化が進む条件でナノ粒子を形成させ、さらに磁性を用いた精製法を開発して単結晶のナノ粒子を多く含む試料を作ることができた。しかしながら、この方法では効率が悪く合成に時間がかかるので、フェリチンを構成するサブユニットに1または2分子のHフェリチンをもつリコンビナントを作製することで、効率よく単結晶ナノ粒子を合成させることを試みた。この目的で大腸菌に発現効率の異なる2種のプラスミドを形質導入し、それぞれHとLサブユニットを発現させてLサブユニットを多く含むフェリチン分子の作製を試みた。電気泳動、沈降平衡法によりこの分子は通常のフェリチン分子と同様に球殻構造をもち、H:Lの比が1:4であることを確認した。このフェリチンを用いてマグネタイトナノ粒子を合成したところ、Lサブユニットのみで構成されたフェリチンで作製したナノ粒子より若干結晶性が悪かった。現在はさらに、Hサブユニットの数を減らすようにさらに発現効率の悪いプラスミドにHフェリチンの遺伝子を導入して合成を試みている。また、得られたナノ粒子の磁気的性質を調べるために試料を準備している段階である。フェリチンの外側に癌細胞に特異的に結合するペプチドを付加して、マグネタイトナノ粒子を内包したフェリチンを作製し、癌細胞への親和性を蛍光抗体法により確認した。このマグネタイトナノ粒子を癌細胞に特異的に結合させ、高周波磁場中に置くことで細胞を加熱し、温熱療法に応用することを試みる予定である。HサブユニットとLサブユニットが混合するフェリチン分子を合成することができたが、まだHサブユニットの含有率が高いので1フェリチン分子あたりHが1サブユニットになるように条件を変えて試みている。磁化測定は大量の試料が必要であるので現在試料を集めている状況であり、予定していた予備実験には入れなかった。またフェリチンにガン細胞に特異的に結合するペプチドをつけ、効果を確認するのは計画通り進んでいる。Hサブユニットを1個だけ含む分子を合成することを試みる。またLサブユニットだけで構成されるフェリチン分子を用いて、マグネタイトナノ粒子を合成しその磁化測定を行う。ガン細胞結合特異性をもったペプチドを付けたフェリチンにマグネタイトナノ粒子を形成させたフェリチンを交流磁場で加熱させる予備実験を始める。残額は11万円程度であったので、特に当該年度で使用しなかった。今年度に消耗品の購入にあてる。
素材間連関を考慮した物質循環評価のためのマテリアルフローモデルの構築

我が国における循環型社会の構築を支援するために、プラスチックおよび紙の「結合」、「競合」、「交差」、「共有」という関係で表される素材間連関を含む統合マテリアルフローモデルを構築し、物質循環の環境影響評価を可能にした。素材の生産、使用、処分・リサイクルについて、関与するステイクホルダーによるシステムの設計、改善を支援することを目的として様々なシナリオ分析を実施した。その結果、循環型社会構築における素材間連関の重要性が明らかになった。(1)プラスチックのマテリアルフローモデルの設計と構築高機能性プラスチック素材として液晶ディスプレイの導光板や水槽・看板に利用され、生産や需要が増加しているポリメタクリル酸メチル(PMMA)の生産量、用途別使用量、特性に合わせたリサイクル手法を調査し、マテリアルフローモデルを構築した。(2)紙のマテリアルフローモデルの設計と構築日本で生産・利用される紙全般の品種別生産量や使用量、リサイクル状況を調査し、マテリアルフローモデルを構築した。(3)ステイクホルダー別の検討シナリオの作成プラスチック製容器包装のステイクホルダー別のシナリオ検討のために、リサイクル事業者、容器包装メーカー、小売事業者といった様々な利害関係者を対象としてヒアリング調査を実施した。各ステイクホルダーの意思決定項目を整理するとともに、問題解決の方向性を示すシナリオを設定・分析し、ライフサイクルアセスメントに基づく提言を実際にステイクホルダーにフィードバックし、実行可能性についてヒアリング調査を行った。紙についても、理論的な解析に基づくステイクホルダー関係の整理をめざし、紙循環利用システムにおけるステイクホルダーの役割に基づき、ステイクホルダー間の情報の流れを明らかにしてシステムにおいて発生している問題の因果関係を整理した情報の連関を分析するモデルを構築した。モデリングにおいては統一モデリング言語(UML)において用いられるクラス図の文法を参考とすることで、規格化された表現方法で記述することに成功した。本年度は、食品の容器包装に焦点を当て、その素材選択における素材間連関について研究を進めた。(1)プラスチックと紙の素材間連関を含む統合モデルの構築:昨年度の調査結果に基づいて、同じ製品の容器で紙とプラスチックを使用している競合の場合、および異なるプラスチックを貼り合わせている結合の場合について、素材製造から製品使用・廃棄・リサイクルまでを含む統合マテリアルフローモデルを構築した。特に生産者の素材選択、消費者の排出段階での分別、回収後のリサイクル手法についてのシナリオ分析を可能とするモデルとした。(2)マテリアルフローから環境影響等を評価する評価モデルの構築:構築したモデルから得られるシナリオ毎のマテリアルフローを、ライフサイクルアセスメント手法に適用することによって、温室効果ガス排出量を指標とする環境影響評価を行えるような評価モデルを構築した。バイオマス由来プラスチックの評価も含んでいる。(3)ステイクホルダー別の検討シナリオの作成と分析:食品包装について専門家からのヒアリングを行い、包装素材の選択に係わる機能と素材物性の整理を行った。異なるプラスチックやアルミニウムのような金属を貼り合わせている多層フィルム包装について、包装としての機能から素材選択を行うシナリオ、消費者の環境配慮行動によるシナリオを作成し、各シナリオのマテリアルフローとその環境影響を評価した。食品包装に要求される機能とその使用後のリサイクル手法の関係が明らかになり、包装設計者やリサイクルシステム設計者、消費者への環境配慮設計支援が可能になった。(1)プラスチックと紙のマテリアルフローモデルの設計と構築:前年度対象とした汎用樹脂以外のプラスチックとしてポリメチルメタクリレート(PMMA)についてフローの調査を行い、モデル化を行った。液晶テレビなどの利用製品別需要量、リサイクルプロセスについて調査を行い、将来の需要量も推定しながら生産可能量やリサイクル可能量、要求品質などを制約として設定できるモデルとした。(2)プラスチックと紙の素材間連関を含む統合モデルの構築:素材毎のマテリアルフローモデルについて、素材間連関を検討した。特に廃プラスチックと古紙を原料とする廃棄物固形燃料(RPF)を対象に、素材フロー間での結合について現場調査を行い、品質や量の要求事項を整理した。また、プラスチックと紙、あるいは異なるプラスチックという異素材を含む食品容器について、その機能を調査した。これらが定量的に表現できるようなモデルの設計を行った。(3)マテリアルフローから環境影響等を評価する評価モデルの構築:構築したモデルによって、いくつかのシナリオを適用することによって、各素材のマテリアルフローをその環境影響評価を行った。特に異素材を含む食品容器について、廃棄リサイクル時のシナリオを検討し、ライフサイクルアセスメント手法によって、全体での環境影響を評価した。(4)ステイクホルダー別の検討シナリオの作成と分析:シナリオ分析の専門家である台湾国立成功大学福島康裕准教授との意見交換を行い、異素材フローを統合的に評価するためのシナリオを検討した。マテリアルフローモデル構築については、計画通りに進んでいる。検討シナリオの作成については、プラスチックについてヒアリング調査によるステイクホルダーからの情報収集に加え,分析結果のステイクホルダーへのフィードバックも行った。紙についても、新たな物流と情報流を統合した連関モデル表現方法に挑戦し、成功した。25年度が最終年度であるため、記入しない。プラスチックと紙のフローモデル構築のうち、プラスチックについては計画以上に進展した。紙については、まだ詳細度が十分ではないが、フロー全体を表現するモデル構築が進んでいる。

これらを統合するモデルのうち、今年度は結合について具体的な評価手法の検討が進み、いくつかのケースで評価を実施した。ステイクホルダー別の検討シナリオの作成がやや遅れているが、ステイクホルダーからの情報収集は開始しており、最終的には予定通りの成果が得られると考えている。包装素材選択における競合や結合、交差、共有などを例として、これらが定量的に表現できるようなモデルの統合を行う。統合されたフロー全体での環境影響等を評価するモデルを構築する。シナリオ検討に関しては,プラスチックと紙,それぞれのシステム内部の変更に加え,プラスチック製容器と紙製容器の代替や,プラスチックごみと紙ごみの混合による固形燃料化リサイクルなどの素材の境界を越えたシナリオをステイクホルダー間の情報の連関分析モデルを用いて検討・分析する。例えば、廃棄物燃料などのように紙とプラスチックの両方のライフサイクルに関わる点を考慮し、素材選択が与える影響などを分析する。25年度が最終年度であるため、記入しない。これまでに構築した紙、およびポリメタクリル酸メチル(PMMA)、容器包装プラスチックなど素材毎のマテリアルフローモデルについて、素材間連関を組み込み、統合モデルとする。具体的には、包装素材選択における競合や結合、使用済み素材の固形燃料化における結合、包装印刷における溶剤の交差、石油由来の各種素材の資源共有などを例として、これらが定量的に表現できるようなモデルの統合を行う。これまでに調査した各素材のフローに関与する生産者、消費者、行政、リサイクル事業者などのステイクホルダーの意思決定項目から、それらの選択やフロー量をシナリオとして表現し、環境影響や柔軟性を分析する。シナリオ分析については、台湾国立成功大学福島康裕副教授の協力を得る。これらのシナリオを構築した統合モデルに適用することによって、各素材のマテリアルフローが得られる。既往の素材別のライフサイクルアセスメント手法を調査し、統合することによって、全体での環境影響等を評価するモデルを構築する。
活性を付与した高分子ゲルシステムの自己組織化

代表的な拡散・反応系であるベルーゾフ・ジャボチンスキー(BZ)反応を,活性機能として組み込んだ。BZ反応の触媒分子Ru(bpy)_3(ルテニウム錯体)をイソプロビルアクリルアミド(NIPAM)ゲルに共有結合させ、このようなゲルをBZ溶液に浸すことにより周期的な酸化還元反応をゲル内に局在させた。ゲルの一端をBZ反応容器に固定し、他端を自由にしたところ、化学振動反応に同調して自由端は約40μmの周期的な伸縮振動を示した。このような自励振動ゲルの構造変化が振動性の化学反応に及ぼす効果を明らかにした。まずNIPAMゲル特有の温度による体積転移に着目した。結果、(1)酸化波の周波数は温度上昇と共にアレニウス型の温度依存性に従って緩やかに増加するが、転移温度T_cを境に急激に減少する。(2)酸化波の速度は温度上昇と共に極めて緩やかに増加し、T_cを境に急激に減少する。(3)T_c以下の膨潤状態の拡散を単純なゲル網目中の分子拡散として捉えると、拡散係数はD=D_0exp(-R/ζ)のように表されるが、T_c以上のゲルの収縮状態ではこの式に従わない。ここで、D_0は溶液中での拡散係数、Rは分子の大きさ、ζは網目のサイズである。臭素酸ナトリウム濃度に対するマロン酸濃度の比に依存して多様な化学波が出現した。特にRの値の小さい時には、通常の酸化波とは対照的に優勢な酸化状態の中に還元パルス波が発生した。この波は次の様な興味ある挙動を示した。(1)1つのパルス波から反対向きに進行する一対の還元パルス波が出現する(自己複製現象)。(2)一対の還元パルス波が衝突によって一旦消失し、衝突点から反対向きに進行する一対の還元パルス波が発生ずる(保存現象)。これらの挙動によって形成される還元波の時空パターンは、温度の上昇に伴って対称パターンからカオス的なパターンを経て非対称なパターンへ変化した。拡散・反応系の代表であるベルーゾフ・ジャボチンスキー(BZ)反応を,活性機能として組み込んだ。まず,ビニル基を取り付けた触媒分子Ru(bpy)_3(ルテニウム錯体)を,イソプロピルアクリルアミドゲル(NIPA)に共有結合させた。このようなゲルをBZ溶液に浸すことにより,周期的な酸化-還元反応をゲル内に局在させた。試料として、長さ6mmで0.6mm径の1次元形状に近いゲルを用いた。ゲルの一端を容器に固定したところ、化学振動反応に同調して自由端は約20μmの周期的な伸縮振動を示した。化学波の波長に対するゲルの長さの比が整数の時には、ゲルの伸縮振動は起こらなかった。整数からずれるに従って振幅は増し、化学振動と伸縮振動の間に位相差が生じた。これは、酸化領域が膨潤領域となって伝搬していることを意味する。化学振動の周期は、Ru(bpy)_3触媒の濃度の減少に比例して小さくなった。5mMの濃度以下では、優勢な酸化状態の中に還元領域が発生する、所謂還元波が出現することを見い出した。この還元波は、適当なBZ溶液組成においては還元波パルスとして振る舞い、パルスの消滅や分裂など酸化波に見られない特徴が現れた。詳細は、現在検討中である。

NIPAゲルは、温度によって膨潤一収縮転移を起こすことは良く知られている。反応場としてのゲルの温度特性が、化学波に如何に影響するか明らかにした。温度の上昇に伴って化学振動周期は小さくなるが、ゲルの体積相転移点近傍で急激に大きくなり、ピークを形成することが分かった。相転移点でのゲルの収縮による網目の大きさの縮小が化学反応波の伝搬を阻害し、一旦振動周期の増加を引き起こす。しかし、更なる温度上昇は、化学反応自体の周期は減少させる。後者が前者に打ち勝つことにより、ピークが形成されるものと考えられる。活性機能としてベルーゾフ・ジャボチンスキー(BZ)反応の触媒分子Ru(bpy)_3(ルテニウム錯体)をイソプロピルアクリルアミドゲル(NIPA)に組み込み,ゲル本来の体積相転移挙動と化学振動の絡み合いによって周期的な体積振動をするゲルを創製した。このようなゲルでは,化学反応がゲルの体積振動を誘起するだけでなく,逆にゲルの構造変化が化学反応に影響を与える。そこで温度によって膨潤一収縮転移を起こすNIPAゲルの性質を利用して、反応場としてのゲルの温度特性が化学波に如何に影響するかを調べた。本研究のゲルは、29°C付近(T_C)で急激な収縮を示した。酸化波の周波数は,温度上昇に伴って,アレニウス型の温度依存性を示したが,T_Cを境にして急激な減少した。また酸化波の速度も温度上昇とともに漸進的に増加し,T_Cを境にして急激な減少した。速度変化をHBrO_2(BZ反応の自己触媒種)の拡散係数Dの変化として捉え,ゲル綱目中の分子拡散の理論を用いて解析した。結果,T_C以下の膨潤領域の拡散は,D=D_0exp(-R/ζ)のように表されることが分かった。ここで,D_0は溶液中での拡散係数,Rは分子の大きさ,ζは網目の大きさである。一方,T_C以下の拡散は,この式に従わない。これは網目の収縮が,単にHBrO_2の拡散を阻害するだけでなく,ゲル内外の反応物濃度の差やゲル中に反応物濃度分布を誘起することによるものと考えられる。また,T_C付近では拡散係数に小さな増大が見られた。これは,網目密度の臨界揺動と関連している可能性があり,現在検討中である。ゲルが熱平衡に達しているか否かによって,化学振動と体積振動の位相差が180°異なることが分かった。これは酸化領域が膨潤領域となって伝搬していることで説明された。これらの結果はPhys.Rev.Eに投稿中である。活性機能としてベルーゾフ・ジャボチンスキー(BZ)反応の触媒分子Ru(bpy)_3(ルテニウム錯体)をイソプロピルアクリルアミドゲル(NIPA)に共有結合し、ゲル本来の体積相転移挙動と化学振動の絡み合いによって周期的な伸縮振動をするゲルを創製した。臭素酸ナトリウム濃度に対するマロン酸濃度の比、R=[MA]/[NaBrO_3]に依存して多様な化学波が出現した。即ち、Rの値の大きい時には、酸化波が繰り返し発生し、一方、Rの値の小さい時には、優勢な酸化状態の中に還元領域が発生した。この波は酸化波とは対照的で、還元波と称せられる。用いたゲルのアスペクト比は34:1であり、還元波はゲルの長さに沿って伝搬した。これは、このシステムがほぼ1次元的であることを意味する。この還元波はパルスのような振る舞いを示し、Rの値に依存して消滅や分裂など酸化波に見られない挙動が観測された。R=0.034の時、還元パルス波は波幅を狭めながら進行し、一旦消失した。その直後、消失地点から新たに互いに反対向きに進行する一対の還元パルス波が出現した。