hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ULSIデバイス用Cu機能性配線材料における特異なボイド形成機構の解明

ULSIデバイスにおいて高性能Cu微細配線開発が急務となっているが、Cu配線中に発生するマイクロボイドがデバイスの高性能化・高信頼化に致命的な影響を与えることがわかってきた。マイクロボイドの発生原因について、従来の熱処理によるクリープ現象(熱歪み)に起因した形成機構とは異なる"特異なボイド形成機構"の存在が本研究における実験で明らかとなった。現行のCu配線プロセスで使用されるスパッタリング法やめっき法において、Cu膜作製とともに膜内に成膜法に特有の酸化物(CuO)や有機添加剤などの不純物が導入される。CuOを含んだCu膜において還元雰囲気(水素/窒素混合ガス)下での熱処理によりマイクロボイドの形成が確認され、CuO-H_2反応によるH_2O生成とボイド形成の関係が明らかとなった。また、めっき法で作成したCu膜はスパッタ膜に較べて多数のボイドが確認され、ボイド形成がめっき液中に含有する有機系添加剤に起因したと考えられた。Cu配線への不純物の導入は不可避であり、熱処理下における不純物によるボイド形成は配線開発に向けて懸念材料である。一方で不純物による影響と考えられるCu膜中に形成するマイクロボイドとは異なり、Cu膜/基板界面においても同様にボイド(界面ボイド)が観察された。界面ボイドは熱処理雰囲気やCu膜表面状態、基板との密着性に大きく影響され、熱歪み効果が小さい高温中でもボイドが成長することを突き止めた。界面ボイドは上記の不純物や熱歪みとは異なる形成機構であると考えられ、Cuの表面・粒界拡散およびCu/基板界面拡散が支配的であることが明らかとなった。本研究では、Cu薄膜におけるマイクロボイド形成機構について材料学的な知見が得られた。高性能微細配線の開発にとってマイクロボイド抑制法の構築が重要課題であり、"特異なボイド形成"の把握が不可欠な要素であると言える。Siデバイス用Cu配線開発では熱処理中に発生するマイクロボイドが問題となっている。高信頼Cu配線の実現には、配線抵抗値の増加および機械的強度の低下といった致命的な問題を引き起こすボイドの抑制技術を早急に確立しなければならない。従来、配線材に発生するボイドは熱処理中に配線材と基板(あるいは層間絶縁膜)の熱膨張係数の違いに起因して発生する熱歪みによる一種のクリープ現象として扱われてきた。しかし実際にCu膜中に発生するボイドのサイズ・頻度は、熱歪みの緩和のみでは説明できない。本年度はCu膜中のマイクロボイド形成の要因として、Cu膜中に含まれる不純物(酸素あるいは酸化物)に着目し、実験的検討を行った。スパッタリング法を用いてSi基板上にCu/CuO/Cu積層膜試料を作製し、Ar雰囲気または窒素/水素混合ガス雰囲気で熱処理を施した場合、還元雰囲気下での熱処理を施した時のみCuO層が消滅しボイドが形成された。これは、バルク材における水素脆性と同様に、熱処理雰囲気中の水素が試料中に拡散し、CuO層を還元することにより発生したH_2Oがボイドを形成したものと考えられる。スパッタCu膜形成後、大気暴露して自然酸化膜を形成させた後再びCu膜を形成して作製したCu/CuO/Cu積層試料を還元ガス下で熱処理した場合にも、直径10nm程度のマイクロボイドが形成されることがTEM観察から明らかとなった。現行のCu配線材は、スパッタCu膜上に電解めっき法によりCuを成膜しているため,スパッタCu膜/めっきCu界面やめっきCu膜内に自然酸化膜や有機系添加剤が混入している可能性が高い。

本研究の結果は、Cu配線材に特有のマイクロボイドが、これらの不純物により「熱歪みの有無に関わらず」形成され得ることを示唆している。Siデバイス用Cu配線材では、熱処理中に発生するマイクロボイドが開発の課題になっている。高信頼Cu配線の実現には、配線抵抗値の増加や機械的強度の低下といった致命的な問題を引き起こすボイドの抑制手法を早急に確立しなければならない。従来、配線材に発生するボイドは、熱処理中に配線材と基板(あるいは層間絶縁膜)の熱膨張係数の違いに起因して発生する熱歪みによる、一種のクリープ現象として扱われてきた。しかし実際にCu膜中に発生するボイドのサイズ・頻度は、熱歪みの緩和のみで説明することはできない。昨年度はCu膜中のマイクロボイド形成の要因として、Cu膜中に含まれる不純物(酸素あるいは酸化物)に着目し、実験的検討を行った。その結果、膜中の不純物や表面・界面の酸化物が、還元雰囲気での熱処理中にH_2Oバブルとなり、熱歪みの有無に関わらずボイドが形成されることを明らかにした。本年度は、実際のCu配線に用いられているめっきCu膜において、上記のH_2Oバブルによるボイド形成が見られるか否かを調べた。透過型電子顕微鏡による断面観察により、めっきCu膜と下地となるスパッタCu膜の界面には数十nm径のボイドが存在し、還元雰囲気中の熱処理後これらのボイドは数百nm径に成長することを見いだした。同実験結果により、めっき液中に含まれる有機系添加剤や酸化膜が界面に存在する可能性が高いめっきCu配線材では、還元雰囲気での熱処理を施すことによりボイド成長を促進してしまう危険性があることが示された。また、種々の成膜条件で作製したCu膜の構造解析を詳細に行った結果、400°C程度の熱処理中(圧縮歪み)に下地との界面にボイドが形成される場合があることが解った。同ボイドはCu膜の粒界上および粒界三重点上にのみ形成されていた。これらの界面ボイド形成機構を検討した結果、下地との密着性の影響を強く受けており、熱処理温度や膜厚、膜の粒径分布と密接な関係にあることが明らかとなった。
非定常パネルデータ分析のための統計理論

本年度の研究の主要目的は、昨年度と同様に、非定常パネルデータモデルの統計理論に関する研究遂行上の内容に関して、国内外の学会、大学などで発表して、コメントをもらうとともに、研究上の意見交換をすることであった。この点については、多くの経験を積むことができた。具体的には、英国のノッティンガム大学、エクセター大学、ケント大学、セントアンドリュース大学などでセミナー講演をして、多くの有意義なコメントをもらうことができた。研究内容としては、パネルデータモデルにおいて、誤差項が移動平均過程に従う場合のパネル単位根問題に対して、新たな成果を生み出すことができた。特に、係数がすべてのクロスセクションで同一の場合と、そうでない場合に、検定統計量の漸近分布がどのように異なるかについて、明確な解答を与えることができた。この成果は、国際的な学術誌にも発表することができた。ただ、依然としてモデルが単純すぎるとの批判もあるので、より現実に近いモデルのもとで議論する必要がある。この点については、今後の研究課題として、内容を深化、一般化していきたい。他方、連続時間モデルの統計的推測に関しても、英国のオックスフォード大学、そしてシンガポール経営大学におけるセミナー講演で有益なコメントをもらった。特に、シンガポール経営大学では、中国人の研究者2名との共同研究を実施して、論文にまとめることができたことは非常に有意義であった。非定常パネルデータモデルに対する単位根検定の漸近理論に関して、誤差項が自己回帰過程に従う場合と移動平均過程に従う場合のそれぞれについて、クロスセクションの仮定が漸近理論にどのような影響を与えるかについて考察した。この結果は、誤差項が自己回帰の場合の結果は文献にあるが、ここでは、結果をもっと効率的に導出する方法を提示した。また、誤差項が移動平均過程に従う場合の結果はオリジナルなものであり、国際的な学術誌に発表することができた。他に、連続時間確率過程の推測問題について、シンガポール経営大学において2名の中国人研究者と共同研究を行い、現在も共同研究を継続している状況である。以上の点から、研究はおおむね順調に進展しているものと判断する。考察してきた非定常パネルデータモデルの誤差項は、単純な自己回帰過程あるいは移動平均過程であり、この制約をゆるめた場合の議論をする必要がある。この点は、ずっと以前から考えてきた拡張であるが、議論をいかに展開するかという方法論に関して、よいアイデアが浮かばない状況なので、何とか打開策を講じたい。他方、研究を遂行する中で、連続時間確率過程のパネルデータモデルへの拡張というアイデアが生まれたので、この面からの考察を進めて行きたい。具体的には、自己回帰型パネルデータ・モデルの中で、分析対象とするのに適切なモデルを選択し、単位根検定問題を設定した。説明変数としては、トレンドを持たない場合やトレンドを持つ場合を考察した。その上で、各モデルにふさわしい検定統計量を使って、検出力の計算を実行した。その際、統計量のモーメント計算が必要となるので、数式処理のソフトとしてMathematicaを有効利用した。また、検出力の包絡線についても導出して、各検定のよさを調べた。その結果、一般化最小2乗法による推定量に基づく検定は、効率性をもつことが示された。このことは、純粋な時系列モデルの場合とは異なるパネルデータの優位性である。上記の研究を、自己回帰型のモデルだけでなく、移動平均型のモデル、および、状態空間型のモデルにも適用した。これらのモデルに対しては、スコアタイプの検定を考えて、自己回帰型と同様の説明変数を考察した。その上で、単位根検定の局所検出力を計算した。検定の効率性については、最も単純なモデルの場合に証明したが、それ以外については未解決である。1)自己回帰型パネルデータ・モデルにおける局所極限検出力の計算を、関連する同時積率母関数を使って実行できたことは、この分野における貢献であると考える。この方法により、検出力の計算が、統一的かつ効率的に行えることになった。2)移動平均型のパネルデータ・モデルに対しては、漸近分布の表現から、同時積率母関数を使わずに、モーメントを直接計算する方が効率的であることが見出され、数式処理のソフトで計算することができた。ただし、考察した検定の最適性については、単純な場合を除いて、未解決である。この点は、時系列モデルの場合についても同様であり、困難な問題であると認識している。3】状態空間型のモデルについても、移動平均型モデルの場合と同様に進めることができた。ただし、検定の最適性については、未解決である。本年度の研究の主要目的は、研究遂行中の内容に関して、国内外の多くの学会、大学などで発表して、コメントをもらうとともに、研究上の意見交換を行うことであった。具体的には、ヨーロッパのEuropean Meeting of Econometric Societyでの報告、米国のハーバード大学、ボストン大学でのセミナー講演、早稲田大学での国際シンポジウムでの発表、オーストラリアのシドニー工科大学、ニューサウスウェールズ大学での講演などで、研究内容を報告して、多くの有意義な研究上の交流、刺激を受けた。特に、現在の研究トピックである非定常パネルデータモデルに関連する漸近理論の構築では、容易であるとの理由から、モデルの単純化が要請される一方で、他方では、現実の状況を扱うには、仮定が単純すぎるとの批判が寄せられた。具体的には、モデルの誤差項が時系列方向にも、クロスセクション方向にも独立である点は、条件が厳しすぎるとの指摘があった。また、自己回帰の係数が、すべてのクロスセクションで同一という仮定が単純すぎるという指摘を受けた。

単純化することにより、結果も明確になるという利点はあるものの、現実により近いモデルで議論するという必要性は当然のことであるので、今後の研究の展開では、この点を意識して進みたいと思う。このような仮定の単純化を除いては、研究内容について、多くの興味が寄せられたので、この内容をさらに深化するべく、研究を続行したい。なお、今年度に得られた研究成果をまとめた2編の論文を世界的な学術雑誌に投稿中であり、今は、その審査結果を待っている状況である。非定常なパネルデータモデルにおける単位根問題について、多くの関連文献を精査して、残された課題を見つけ、どのような形で研究を進めるかについての方向性も定まったように思う。特に、パネル単位根検定の漸近的な検出力の導出は、単純な設定のもとではあるが、きれいな形で行うことができた。また、説明変数がクロスセクション間で共通な場合と、クロスセクション固有の説明変数の場合とでは、単位根検定にあたえる影響に違いがあることを明示的な形で示すことができた。この点は、従来の文献にはなかった事実であり、今年度の研究成果として、特筆すべき発見であったと考える。本年度の研究の主要目的は、昨年度と同様に、非定常パネルデータモデルの統計理論に関する研究遂行上の内容に関して、国内外の学会、大学などで発表して、コメントをもらうとともに、研究上の意見交換をすることであった。この点については、多くの経験を積むことができた。具体的には、英国のノッティンガム大学、エクセター大学、ケント大学、セントアンドリュース大学などでセミナー講演をして、多くの有意義なコメントをもらうことができた。研究内容としては、パネルデータモデルにおいて、誤差項が移動平均過程に従う場合のパネル単位根問題に対して、新たな成果を生み出すことができた。特に、係数がすべてのクロスセクションで同一の場合と、そうでない場合に、検定統計量の漸近分布がどのように異なるかについて、明確な解答を与えることができた。この成果は、国際的な学術誌にも発表することができた。ただ、依然としてモデルが単純すぎるとの批判もあるので、より現実に近いモデルのもとで議論する必要がある。この点については、今後の研究課題として、内容を深化、一般化していきたい。他方、連続時間モデルの統計的推測に関しても、英国のオックスフォード大学、そしてシンガポール経営大学におけるセミナー講演で有益なコメントをもらった。特に、シンガポール経営大学では、中国人の研究者2名との共同研究を実施して、論文にまとめることができたことは非常に有意義であった。非定常パネルデータモデルに対する単位根検定の漸近理論に関して、誤差項が自己回帰過程に従う場合と移動平均過程に従う場合のそれぞれについて、クロスセクションの仮定が漸近理論にどのような影響を与えるかについて考察した。この結果は、誤差項が自己回帰の場合の結果は文献にあるが、ここでは、結果をもっと効率的に導出する方法を提示した。
欧州人権裁判所判決執行における重層的監視システムの実効性

欧州人権条約は、欧州47カ国の人権をカバーする条約であり、その司法機関たる欧州人権裁判所は人権保障の最後の砦としてみなされてきた。しかし、近年その内容面と手続き面における実効性に問題が生じるようになってきた。本研究は、欧州人権裁判所の判決執行がいかなる形で実効性を確保しようとするか、欧州評議会閣僚委員会の判決執行にかかわる取り組みと、その法的基盤を明らかにした。本年度は、欧州評議会各政治的機関(閣僚委員会及び議員総会)による判決執行監視システムに関する分析を行うための資料の収集及び整理を行った。その点に関して2009年6月に欧州評議会閣僚委員会における判決執行監視システムに関する覚書が発表され、システムの整理が行われたばかりであり、現在においても改善の模索をしている状況である。2010年においてもその具体化と修正にかかる検討が行われている。こうした現在進行形の状況を、欧州評議会事務局関係者に話を伺いつつ、また資料を収集する中で、現状をある程度整理することができた状況である。それによって、一定の問題点も明らかになりつつある。判決執行と欧州評議会機関の現状の関係につき、これまでの状況を踏まえて整理をしたものを脱稿しており、2011年度中に公表する予定である。これは、欧州人権条約の実効的な遵守を、判決履行の観点から、その政治機関の役割に着目したものである。さらに判決内容の変化と条約規定から、欧州人権条約における判事事項の変化(パイロット判決手続きなど、個別的救済措置から一般的救済措置への変化)を根拠づける関連規定の解釈に関わる基本的な整理を、判例を通じて進めつつある。この解釈が、人権裁判所と締約国、閣僚委員会など欧州評議会政治的機関の関係を変化しつつある現状に、一定の法的根拠を与えるものとなっており、その点の整理を中心にして研究を進めた。また、欧州人権条約の規定外の人権問題を包含しつつある現状があるが、その問題を対象とする他の機関(欧州社会権委員会など)との関わりについても、考察する機会を持ち、それをまとめた。本研究は、国際裁判、とりわけ変革が著しい欧州人権条約システムにおいて、その司法機関たる欧州人権裁判所の判決の執行がいかなる形で実効性を確保しようとするかを明らかにすることにある。それは、欧州人権裁判所、欧州評議会諸機関(閣僚委員会及び議員総会)、さらには締約国の判決執行にかかわる重層的取り組みと、その法的基盤を明らかにする研究である。これは、欧州人権条約の実体条文の実証的研究ではなく、欧州人権条約に対して発展的解釈を行い、国際人権法をリードしてきた欧州人権裁判所の実効性・正統性を確保するための基盤を明らかにする点で特色がある。閣僚委員会及び議員総会の判決執行にかかる役割を整理するため、その決議及び決定・報告書を丹念に読み、また現地での聞き取りを行うことによって最新の情報収集につとめつつ、判決執行のシステムの全体像を把握することであった。本年度においては、閣僚委員会における判決執行監視について、検討を重ねた。2009年における執行監視手続きの整理から、インターラーケン宣言などを経て、11年度には、執行監視対象となる判決が増加しつつある現状に対応して、監視手続きの簡素化及び重点化が行われつつあることを明らかとした。かかる手続きの精緻化が、他方で条約基礎をおかない、判決執行に関わる手段の義務の精緻化を行うものであること、さらに実効性を高めるために透明性の確保による欧州の市民社会による監視体制の構築をするものであること、という事実上の制度化と実効性の確保の実態をあきらかにした。本年度は引き続き欧州人権裁判所判決の執行監視に関わって、監視システムを数度にわたり改編し、これを判決執行の促進とその課題の明確化を図る取り組みが現在においても行われていたことについて、欧州評議会及び欧州人権裁判所関係者に話を伺いつつ、また資料を収集してきた。インターラーケン、イズミールそしてブライトンと続く会合の中で、欧州人権条約システムの中で補完性原則が強調され、国家の役割が重視されるようになっている。これは、判決の執行に対する国家の自主的な遵守を確認するものであるといえる。他方で、評価の余地を欧州人権裁判所に自覚させ、国家が受忍範囲を超える欧州人権裁判所による人権基準の発展を抑制しようとの思惑もでている。閣僚委員会による執行監視は、条約上において根拠をもつが、議員総会は、判決執行には直接関与する機関としては存在していない。しかし、議員総会は、その性格上、国際機構の政治的一機関の役割だけでなく、国内議会と密接な関係を持っている。このことが、行政府側の機関(政府と閣僚委員会)に対する立法府の役割を再認識させ、欧州人権裁判所判決の執行及びその監視に対する役割に注目されるようになっている。とりわけ、ロシア議会の反対によって第14議定書の発効が遅れた事情も踏まえ、欧州人権裁判所への付託件数の多い、ロシア/ウクライナ/トルコ/ルーマニアに対して、議員総会の中での判決執行に対する努力に向けた対話アプローチが行われている。毎年のように修正が加えられつつある執行監視手続きを追うことに困難はあったが、閣僚委員会による執行監視手続きについて一定の整理ができたものといえる。24年度が最終年度であるため、記入しない。
ショウジョウバエで見出された酸化ストレス非依存性の新規脳老化機構

加齢性記憶障害は脳老化の重要な表現型である。これまでの研究からピルビン酸カルボキシラーゼのショウジョウバエ相同タンパクdPCの加齢による活性上昇が、酸化ストレスとは無関係に、加齢性記憶障害を引き起こすことが示唆された。本研究ではdPCがグリア細胞で生化学、遺伝学的にDC0-PKAの下流として働き加齢性記憶障害を起こすことを示した。dPCの活性が上昇によりD-セリン合成酵素が阻害される。野生型では脳内D-セリンレベル加齢により低下していること、dPC変異体では加齢によるD-セリンレベルの低下が抑制されていること、さらにD-セリンを摂取させることで加齢性記憶障害が顕著に改善することが分かった。老化の主たるリスクファクターである酸化ストレスとdPCとの相関を、より詳細に調べた。先ずdPCタンパクの発現を解析するため新たに抗dPC抗体を作成し、ウェスタンブロットにより抗体の特異性を確認した。遺伝学的に脳神経細胞で酸化ストレスを上昇させた組み換え系統では記憶障害が現れたがdPCタンパクの発現量に顕著な変化は見られなかった。逆にdPCの過剰発現系統で酸化ストレスマーカーを調べたところ、これにも顕著な変化はなかった。さらに酸化ストレスの上昇による記憶障害は加齢による記憶障害とは異なる記憶過程の障害によることも明らかになった。以上の結果から、加齢性記憶障害の発現は加齢による酸化ストレスの上昇とは因果関係を持たないことが明らかになった。また加齢性記憶障害が抑制されたdPC/+系統では顕著な寿命の延長も見られなかった。以上の結果からdPC/+での加齢性記憶障害抑制は単なる老化抑制によるものではないことが明らかとなった。昨年度までの研究から、ミトコンドリアタンパク、dPCの加齢による増加が加齢性記憶障害を引き起こすこと、dPCは神経細胞でなく、グリア細胞で主として発現し神経機能を調節していること、dPCの増加による記憶障害は、老化の主たるリスクファクターとされている酸化ストレスとは無関係であること(酸化ストレスを与えてもdPC発現は増加せず、逆にdPCの発現を上昇させても酸化ストレスは上昇しない)を明らかにしてきた。本年度はこれらの実績を踏まえ、何故dPCレベルが増加すると記憶障害を引き起こすのかについて、詳細な解析を行った。dPCはピルビン酸からオキサロ酢酸を合成する。オキサロ酢酸と、オキサロ酢酸からアスパラギン酸トランスアミラーゼにより合成されるアスパラギン酸は、L-セリンからD-セリンを合成するセリンラセマーゼの内因性阻害剤として働くことが報告されている。D-セリンは記憶形成に必須なNMDA受容体の共作動薬である。従ってdPC活性が増加するとD-セリン産生が低下し、その結果記憶障害が起こる可能性が考えられた。そこで加齢性記憶障害を示す老齢バエでD-セリンレベルを調べたところ顕著な低下が見出された。さらに加齢性記憶障害と似た記憶障害を示すdPC過剰発現体でもD-セリンの産生低下が見出された。一方老齢バエやdPC過剰発現体でみられた記憶障害はいづれもD-セリンを摂取させると顕著に改善された。以上の結果からdPCの発現上昇による記憶障害はD-セリン産生の低下によることが示唆された。これまでに我々や他の研究グループから加齢により中期記憶と長期記憶が特異的に障害されることが報告されている。本研究では加齢による中期記憶の障害に着目した研究を行い、グリア細胞で発現するミトコンドリアタンパク、ピルビン酸カルボキシラーゼ(dPC)の加齢による発現増加が中期記憶障害を引き起こすこと、dPCの増加による中期記憶障害は、老化の主たるリスクファクターとされている酸化ストレスとは無関係であること(酸化ストレスを与えてもdPC発現は増加せず、逆にdPCの発現を上昇させても酸化ストレスは上昇しない)が明らかにされた。dPCによりピルビン酸から合成されるオキサロ酢酸と、オキサロ酢酸からアスパラギン酸トランスアミラーゼにより合成されるアスパラギン酸は、いずれもL-セリンからD-セリンを合成するセリンラセマーゼ(SR)の内因性の阻害剤として働く。D-セリンはNMDA受容体の修飾因子として働く。加齢体ではD-セリンレベルが低下しており、加齢体にD-セリンを摂取させると障害されていた中期記憶が改善された。これらの結果からD-セリンレベルの低下によるNMDAシグナルの不全が加齢による中期記憶障害の作用点となっていることが示唆された。中期記憶同様、加齢により特異的に障害される長期記憶について、先ずこれまでに見出された加齢性中期記憶障害の変異体が、加齢性長期記憶障害にも抑制を示すか調べたところ、いずれの変異系統でも加齢性長期記憶障害が野生型同様に現れた。そこで既存の長期記憶関連遺伝子から、加齢により発現が低下するものを検索したところ、細胞接着因子Klgとその下流で働く転写因子Repoの発現が加齢に伴い野生型で顕著に低下することを見出した。

野生型では脳内D-セリンレベル加齢により低下していること、dPC変異体では加齢によるD-セリンレベルの低下が抑制されていること、さらにD-セリンを摂取させることで加齢性記憶障害が顕著に改善することが分かった。計画通り昨年度までに加齢性記憶障害が老化による酸化ストレスの蓄積とは因果関係を持たないこと、また加齢性記憶障害の抑制変異体の寿命は野生型と比較して長くなっている訳でないこと(寿命と加齢性記憶障害は無関係であること)などを実証することができ、今年度はこれらを踏まえて、昨年度設定した「D-セリン仮説」を今年度は実証することが出来た。これは神経細胞の老化にともなう機能変性にグリア細胞が関わることを示した最初の例であり、原因(加齢によるdPC活性の上昇)から作用点(D-セリン産生の低下)に至る脳老化の経路を見出すことに初めて成功した成果であり、脳老化の分子神経機構の解明に大きく寄与するものと言える。27年度が最終年度であるため、記入しない。神経科学長期にわたり持続する記憶として、ショウジョウバエでは新たな遺伝子転写・タンパク合成を必要とする長期記憶と、遺伝子転写・タンパク合成を必要としない麻酔耐性記憶が形成される。麻酔耐性記憶はヒトでいえば一夜漬け記憶に相当する記憶である。これまでの研究から、加齢体では麻酔耐性記憶が正常な一方で、長期記憶が顕著に障害されることが報告されているが、その障害機構は不明である。我々は長期記憶に必要な遺伝子の中で、いくつかのものが加齢によりその発現を低下させることを見出している。興味深いことにこれら遺伝子の中には、やはり神経ーグリア相互作用を担うものが見出された。今後はこれら遺伝子のどれが加齢による長期記憶障害(加齢性長期記憶障害)の原因となっているのか?遺伝子機能を解明する分子遺伝学的解析、生理学的解析と解剖遺伝学的解析を行い、どの遺伝子が、どの部位または細胞種でどのような機能変性を現すことが加齢性長期記憶障害を引き起こすのか検証していく。当初予定していた睡眠と加齢性記憶障害の関係は、参考とした論文通りに睡眠量のコントロールが出来ないなどのトラブルがあり睡眠との関係を確かめることはできなかった。一方、酸化ストレスは脳老化を含む老化現象の主たる要因とされてきたが、我々の結果から脳には非常に強い抗酸化ストレス機構が存在することが示唆された。これと関連した脳老化は個体老化(寿命)とは相関しないことも明らかになった。こうした発見は既存の老化の概念を変える成果と言える。グリア細胞におけるdPCの役割の立証を以下のように行う。哺乳類脳ではPCは神経細胞でなくグリア細胞に発現している。ショウジョウバエPC(dPC)もグリア細胞で特異的に発現しているか作成した抗dPC抗体を用いて免疫染色で発現細胞を明らかにする。また実際にグリア細胞におけるdPCが加齢性記憶障害に関与しているかを確かめるため、dPC/+変異体のグリア細胞にdPCを発現させると加齢性記憶障害が回復するか?その逆に野生型のグリア細胞でdPCをノックダウンすると加齢性記憶障害が抑制されるか検証を行う。
エラスターゼ誘起性杯細胞化生モデルを用いた COPD 過分泌治療法の開発

COPDにおける過分泌は予後と関連する。マウス気道内にエラスターゼを反復投与して杯細胞化生を作成し、COPD治療薬の効果を検討した。杯細胞化生と気道の炎症細胞浸潤、気管支肺胞洗浄液中の炎症細胞とケモカインの増加、M3受容体発現はチオトロピウムで抑制され、in vitroでのMUC5AC産生亢進も抑制された。チオトロピウムは抗炎症作用と気道上皮細胞への直接作用により過分泌を抑制すると示唆されたCOPDにおける過分泌は予後と関連する。チオトロピウムは抗炎症作用と気道上皮細胞への直接作用により過分泌を抑制すると示唆されたC57/BL6マウスを用いて気道内に好中球エラスターゼを反復投与して杯細胞化生モデルを作成し、ムスカリン受容体阻害薬(tiotropium)の吸入により抑制されるか、病理組織および気管支肺胞洗浄の細胞解析とELISA法による炎症性メディエーターの解析を行った。またムスカリン受容体(M_3)の発現を病理組織の免疫染色により検討した。In vitroの実験ではNCI-H292細胞を用いてムスカリン受容体の発現を証明し、エラスターゼ刺激によるムチン(MUC5AC)産生に与えるムスカリン受容体阻害薬の効果も検討した。その結果、エラスターゼ誘起性杯細胞化生と気道周囲の炎症細胞浸潤はtiotropiumで抑制され、また気管支肺胞洗浄液中の好中球、好酸球細胞数の増加もtiotropiumで抑制された。また気管支肺胞洗浄液中のKC、ロイコトリエンB4の増加はtiotropium投与により有意に抑制された。さらに気道上皮細胞、炎症細胞にM3受容体の発現が認められたが、tiotropiumの投与により発現が低下した。エラスターゼ誘起性杯細胞化生が確立した後にtiotropiumを投与しても、杯細胞化生の抑制効果が認められた。In vitroの検討ではNCI-H292細胞はM3受容体を発現しており、MUC5AC産生はエラスターゼ投与により増加したが、tiotropiumの投与により抑制された。以上の結果から、ムスカリン受容体阻害薬tiotropiumはエラスターゼ誘起性杯細胞化生を炎症の抑制と気道上皮細胞への直接作用により抑制することが明らかになった。昨年度は好中球エラスターゼを反復投与してマウスに杯細胞化生を作成し、M3抑制作用の強いムスカリン受容体阻害薬であるチオトロピウムを、吸入にて投与することにより杯細胞化生が抑制されることを証明した。本年度はさらにそのメカニズムを解明するため、培養気道上皮細胞を用いた粘液産生に対するin vitroの検討を行った。粘液産生能を有するNCI-H292細胞にM3受容体が発現していることを免疫染色で証明した。次いで、コリン作働薬であるカルバコールで刺激したところ、MUC5ACの産生が容量依存性に増加した。この反応はチオトロピウムやイプラトロピウムにより有意に抑制された。さらに、Fura-2法を用いて、本細胞の細胞内カルシウム動態への影響を検討した。その結果、カルバコールは細胞内カルシウム上昇を惹起し、ムスカリン受容体阻害薬はこの反応を有意に抑制した。以上のことから、NCI-H292細胞のM3受容体は細胞内カルシウム上昇を通して粘液産生を引き起こすことが示唆された。次に、NCI-H292細胞にエラスターゼ刺激を行ったところ、有意に粘液産生が増加した。この反応はチオトロピウムやイプラトロピウムの前処置により、容量依存性に有意に抑制された。以上のことから、エラスターゼ刺激はNCI-H292細胞のM3ムスカリン受容体の活性化を通して粘液産生をもたらす可能性が示唆された。さらに、COPDの治療薬として現在期待されているphosphodiesterase4(PDE4)阻害薬やLTB4受容体阻害薬についても、エラスターゼ刺激による粘液産生への影響を検討中である。昨年度は、粘液産生能を有するNCI-H292細胞にM3受容体が存在し、カルバコール刺激による粘液産生亢進がムスカリン受容体阻害薬のチオトロピウムにより抑制されること、またエラスターゼ刺激による粘液産生亢進もチオトロピウムやイプラトロピウムにより抑制されることを明らかにした。本年度はin vitroの系を用いて、COPDの治療薬として期待されているフォスフォジエステラーゼ4(PDE4)阻害薬のエラスターゼ刺激による粘液産生への影響について検討した。PDE4阻害薬としては現在臨床使用が可能なイブジラストを用いた。方法はNCI-H292細胞をイブジラスト存在下にエラスターゼで刺激し、その細胞溶解液中のMUC5AC濃度をELISAで測定した。その結果、イブジラストはエラスターゼ刺激によるMUC5AC産生亢進を有意に抑制した。またイブジラストはエラスターゼ刺激後の細胞内cAMP濃度を有意に増加させた。同様に細胞外から投与した8-Br-cAMPもエラスターゼ刺激後のMUC5AC

産生亢進を有意に抑制した。以上のことから、イブジラストは細胞内cAMPの増加を介してエラスターゼ刺激後の粘液産生を抑制することが示された。次に粘液分泌反応に対するエラスターゼ阻害薬の効果もin vitroで検討した。気道上皮細胞の初代培養で成熟した粘液顆粒を有する杯細胞化生培養系を作成した。エラスターゼ刺激により杯細胞の粘液顆粒は脱顆粒することを電顕で証明した。さらにエラスターゼ阻害薬はこの反応を抑制した。COPDにおける過分泌はその予後に影響を与えることが報告されている。本研究を通して、ムスカリン受容体阻害薬、PDE4阻害薬、エラスターゼ阻害薬などがCOPDの過分泌治療薬としての作用が期待できることが示された。in vivoの実験に引き続き、in vitroの結果からも裏付けが得られており、おおむね順調に進展している。24年度が最終年度であるため、記入しない。粘液産生を中心に検討していたが、さらに粘液分泌の面からも初代培養杯細胞を用いて検討を試みる。粘液産生と粘液分泌の相互の関連性や共通する制御分子についても検討し、COPDの過分泌に対する新規治療法の開発に結びつけたい。
直鎖型四座ホスフィンを用いた多金属中心協同システムの精密設計と量子ユニットの創製

直鎖状に供与原子が配列した四座ホスフィンを合成し、それらを用いて種々の低原子価金属種との反応により12 nmの大きさを持つ様々な形状の遷移金属クラスターの合成を行い、詳細な構造や物性を明らかにするとともに、多金属中心の協同効果に基づく現象の発現や量子ユニット創製のための端緒を得るべく基礎的研究を行った。特に、白金やパラジウムでは直鎖状クラスター(Pt_6, Pd_8)を、また、金、銀、銅の貨幣金属を用いた場合には環状クラスター(Au_6,Au_6Cu_2, Au_4Cu_4, Au_4Ag_2Cu_2)を構築することができ、分子レベルでの構造や物性を明らかにするとともに、これらを構造単位としたナノ構造構築を目指し研究を行った。(1)直鎖型四座ホスフィン配位子及びその類似体の合成:4個以上の金属中心が金属-金属相互作用を介して協同効果を発現するのに適した新規直鎖型四座ホスフィン配位子bis{(diphenylphosphino-methyl)(phenylphosphino)metane(dpmppm)の合成を行い、meso型の立体構造有するdpmppmを純粋な形で単離することに成功した。同定は^1H,^<31>P NMR,ESI-MSにより行った。(2)直鎖型四座ホスフィンを用いた直鎖状金属クラスターの精密合成:直鎖状四座配位子dpmppmとPt(I)あるいはPd(I)二核錯体との反応から[M_2(dpmppm)_2]^<2+>の組成を持つ二核錯体(M=Pt(1a),Pd(1b))を合成し、その構造をX線結晶構造解析により明らかにした。M-M2核ユニットは2個のdpmppmの6つのリン原子により強固に支持されており、さらに2個の非配位リン原子が分子内に存在する。この非配位リン原子を利用して異種金属四核クラスターの合成を試みた結果、Pt_2Au_2,Pd_2Au_2,Pd_2Ag_2,Pd_2Cu_2の金属中心を有する種々の四核クラスターが得られ、NMR,IR,UV-Vis,ESI-MS,X線結晶構造解析等の分析手法によりその構造を明らかにした。(3)直鎖状白金四核クラスターを単位モジュールとした量子ユニット(分子ワイヤー)の創製:研究代表者は既に三座ホスフィンdpmpを用いることにより,中央の金属-金属(M-M)間にヒドリドが架橋した直鎖状金属六核クラスター[Pt_4M_2(μ-H)(μ-dpmp)_4(RNC)_2]^<3+>(M=Pt,Pd)を合成し,さらに脱ヒドリド反応により2電子酸化体[Pt_4M_2(μ-dpmp)_4(XylNC)_2]^<4+>が安定に生成することを明らかにしている。本研究においても,種々の白金錯体とdpmppmとの反応を還元雰囲気下で行い、直鎖状白金クラスターの合成を試みた。(4)11族M(l)イオンを用いた直鎖状四核クラスターモジュールの創製:11族M(I)イオン(M=Au,Ag,Cu)とdpmppmとの反応により、種々の直鎖状四核モジュール([M_4(dpmppm)_2]^<4+>(M=Au,Ag),[Cu_4X_3(dpmppm)_2]^+,[M_4X_4(dpmppm)](M=Au,Cu))の合成に成功しその詳細な構造を明らかにした。これらクラスターでは金属-金属間相互作用は弱くその骨格は柔軟で多様性に富んでいることが明かとなった。(5)その他:上記以外にも、触媒反応の開発を念頭に、N,O,P異種原子を含む架橋配位子を用いることにより、Cu,Ru,Rh,Ir等の多核金属錯体の開発を行った。昨年度に引き続き以下の研究を行った。(1)直鎖型四座ホスフィンを用いた多核金属錯体の精密合成:昨年度合成法を確立した直鎖状四座ホスフィン配位子(dpmppm=bis{(diphenylphosphinomethyl)phenylphosphino}methaneを用い,Pt(I)及びPd(I)二核錯体との反応から[M_2(μ-dpmppm)_2](PF_6)_2の組成を持つ二核錯体(1:M=Pt,Pd)を合成し、金属-金属結合が強固に支持された詳細な構造をX線結晶解析及び種々の分光法により明らかにするとともに電気化学的性質について分析を行った。

また、錯体1と11族金属種を反応させることにより、Pt_2Au_2,Pd_2Au_2,Pd_2Ag_2,Pd_2Cu_2の金属多核中心を有する錯体を合成した。これらの構造は用いる金属種によって大きく変化することが明らかとなった。また、dpmppmとd^8Pd(II),Pt(II)錯体を反応させると[MCl(dpmppm)]Xの組成を持つ単核錯体が生成し、特に[PdCl(dpmppm)Clは[Cp^*RhCl_2]_2と容易に反応し非対称RhPdRh三核骨格を有する[{Cp*RhCl_2}_2PdCl_2(dpmppm)]を与えることを明らかにした。これに対し、dpmppmとd^8Rh(I),Ir(I)錯体[Cp^*MCl_2]_2のみを反応させた場合、[(Cp^*MCl)_2dpmppm](PF_6)の組成を持つ二核錯体が生成する。このような2核錯体ではホスフィン配位子の不斉だけでなく金属上に中心不斉が発生するため複数の立体異性体が可能であるが、今回得られた化合物ではrac-M_2/meso-P_4の異性体が優位に存在することが明らかとなった。また、Rh(I)二核錯体はAg(OTf)と反応し、RhAgAgRh骨格をもつ四核錯体[(Cp^*RhL)_2(AgOTf)_2(dpmppm)_2](OTf)_4を生成する。このようにdpmppm配位子は様々な同種・異種金属多核骨格を支持しうることが明らかとなった。さらなる骨格拡張と反応性・物性の検討を進める予定である。(2)直鎖状白金クラスターを単位モジュールとした量子ユニット(分子ワイヤー)の創製:昨年度に引き続き直鎖状Pt_4,Pd_4骨格の開発について研究を進めると同時に、直鎖状Pt_3,Pt_2Pd,Pt_6,Pt_2Pd_2Pt_2の反応性や電子状態についても検討を行った。また、[RhCl(CO)_2]_2とdpmppmとの反応から、やや湾曲したRh(I)四核錯体[Rh_4Cl_3(CO)_4]^+が得られることを見出した。(3)直鎖型四座ホスフィンを用いた11族金属(Au,Ag,Cu)クラスターの合成と触媒反応の開発:11族の1価金属イオンを四座ホスフィンで架橋することにより様々な形体を持つクラスターを合成した。Au(I)を用いた場合、直鎖状Au_4,Au_8錯体のみならずループ状のAu_6錯体が得られその詳細について検討を行った。Ag(I)を用いた場合には{Ag_4(dpmppm)_2}^<4+>骨格を持つ四核錯体が得られ、多核中心のルイス酸性が高いことから有機物との反応に興味が持たれる。Cu(I)の場合には、合成に用いる溶媒によってCu_4錯体とCu_8錯体の作り分けが可能であることが明らかとなった。このような錯体の骨格拡張により11族金属の量子ユニット創成目指すとともに、多核金属中心の協同効果を利用した有機触媒反応の開発を目指し研究を進めた。本年度は次の研究を行った。(1)直鎖型四座ホスフィンを用いた直鎖状多核金属錯体の精密合成:平成18年度合成法を確立した直鎖状四座ホスフィン配位子(dpmppm=bis{(diphenylphosphinomethyl)phenylphosphino}-methaneを用い、[Pd_8(dpmppm)_4](BF_4)_4の組成を持つ8核錯体を合成しその構造解析に成功した。このクラスターは金属-金属結合で連結した低原子価Pd(O/I)クラスター分子として世界最長のものでその物性や反応性は興味深く今後の発展が大いに期待される。金属鎖の末端が配位不飽和であることからPd8核ユニットをビルディングブロックとした分子ワイヤーの創製にも応用が期待できる。また、[RhCl(CO)_2]_2とdpmppmとの反応から、やや湾曲したRh(I)四
カーボンナノチューブにおける超高速コヒーレント非線形光学応答の研究

半導体カーボンナノチューブの光学的性質は、強い振動子強度と大きな束縛エネルギーを持つ一次元励起子に支配されており、大きな三次光学非線形性の発現が期待される。本研究では、高度に孤立化させた半導体単層ナノチューブにフェムト秒過渡吸収分光を適用し、コヒーレント非線形光学応答のスペクトルを詳細に測定した。その結果、低次元半導体の励起子遷移近傍でしばしば観測される光シュタルク効果に加え、励起子-励起子散乱に基づく新しい機構のコヒーレント非線形光学応答を見出した。半導体カーポンナノチューブのコヒーレント非線形光学応答の励起光子エネルギー依存性を精密に測定するために、パルス幅130フェムト秒のポンププローブ分光装置を整備した。具体的には、半導体カーボンナノチューブの最低励起子遷移に対し、励起条伜を共鳴励起から、近共鳴励起、非共鳴励起まで連続的に変え、かつ、高感度の吸収変化の測定が可能となるように工夫した。本装置の性能を確認するため、ルブレンなどの有機分子性物質において、過渡吸収スペクトルの測定を行った。その結果、励起光子エネルギーを変化させながら、近赤外領域において高感度の吸収変化スペクトルの測定が可能であることを確認することができた。カーポンナノチューブの試料としては、チューブを孤立化させた試料を用意した。基礎吸収スペクトル等を測定することにより、孤立化の度合いを評価・確認した。良質なカーボンナノチューブ試料を選択し、上記フェムト秒ポンププローブ分光装置を用いて過渡吸収スペクトルの測定を開始した。半導体であるカーボンナノチュ一ブの吸収が非常に弱い条件においても、励起エネルギーによっては、実励起が生じていることによると思われる比較的大きな吸収変化が観測されることがわかった。これは、その励起エネルギー位置に励起子吸収を持つ少量の半導体チューブによる吸収、もしくは、金属チューブによる吸収の影響ではないかと考えられる。次年度以降に、これらの吸収が生じない励起光子エネルギーを選択することによってポンププローブ分光を進め、半導体カーボンナノチューブのコヒーレント非線形光学応答の解明を行う予定である。高度に孤立分散させた単層カーボンナノチューブ(CoMoCATチューブ)に対し、実励起の影響が極力生じない励起エネルギーの選択を進めた。過渡吸収変化の時間依存性の測定を行うことによって、目的とする半導体ナノチューブのコヒーレント非線形光学応答と、吸収飽和などの実励起による吸収変化を明確に区別できることがわかった。系統的な測定を行うことによって、実励起の影響が非常に少ない励起エネルギーをいくつか設定することに成功した。また、その励起エネルギーを選択することによって、離調(半導体ナノチューブの励起子遷移と励起エネルギーの差)をかなり大きく変化させることができることがわかった。これらの結果を踏まえて、半導体ナノチューブの過渡吸収変化の離調依存性を測定した。その結果、半導体ナノチューブのコヒーレント非線形光学応答には、光シュタルク効果、および、励起子□励起子散乱という二つの機構が重要な役割を果たしていることが明らかとなった。この場合の励起子□励起子散乱とは、仮想励起子と実励起された励起子との間の散乱過程である。このような励起子-励起子散乱の実証は、これまでに例がなく、本研究が初めての例である。また、光シュタルク効果と励起子-励起子散乱過程は、異なる離調依存性を示すことも明らかとなった。この成果を論文にまとめ、Physical Review B, Rapid Communication誌に公表した。来年度以降は、レーザーをさらに最適化し、より精密かつ定量的なスペクトル測定を行うとともに、二層チューブについても測定を進める予定である。単層カーボンナノチューブの大きな三次非線形光学応答を利用して光スイッチングを実現しようとする場合、励起子の実励起の緩和を高速化することが重要な課題である。本年度は、その高速化を実現する可能性がある系として二層カーボンナノチューブに注目し、フェムト秒吸収分光法を用いて、その光励起状態のダイナミクスを調べることを目指した。内側チューブの最低エネルギー励起子を共鳴的に励起した場合に、その励起子が外側のチューブに高速に移動すれば、内側チューブの最低励起子において、緩和の高速化が実現できることとなる。チューブ径の細い内側チューブは、励起子効果が大きいことから非線形光学応答も相対的に大きくなるため、この二層カーボンナノチューブは超高速非線形性を実現できる格好の舞台となる。まず、励起光を変化させた場合に、高精度の測定が可能となるようレーザーシステムの安定化と測定系の最適化を行った。他の有機半導体結晶を対象として過渡吸収測定を行い、測定系の最適化とチェックをおこなった。次に、実際に内側チューブを共鳴励起し、外側チューブの最低励起子における吸収飽和を測定したところ、その立ち上がりは極めて高速であり、100fs以内で内側チューブから外側チューブへのエネルギー移動が生じることがわかった。

また、チューブ径の分布を考慮して、異なるチューブ径の内側チューブを共鳴励起したところ、それに応じて、外側チューブの吸収飽和のエネルギー位置が変化した。このことは、二層チューブ内で、内側チューブから外側チューブへのエネルギー移動が起こり、二層チューブ間でのエネルギー移動は無視できるほど小さいことがわかった。これは、二層チューブの孤立化がほぼ完全に達成されていることを示している。このように、二層チューブを使って、超高速光スイッチングを実現できる理想的な系が実現可能であることが確認された。
エジプト・アラブ共和国 アブ・シール地区におけるピラミッドおよび周辺遺跡の調査

1993年8月中旬より10月上旬にかけて、アブシールのピラミッド群の南方約1.5Kmに位置する丘陵頂部において発掘調査を行ない、同年12月中旬から1994年1月下旬にかけて出土遺物の整理作業を実施した。本課題研究の初年度(平成3年度)調査では、第19王朝ラムセス2世の第4王子カエムワセトに所属する建造物と推測される石造建造物の床面と壁が検出され、次年度(平成4年度)調査では石造建造物の平面プランの大要を確認する成果を得た。出土した遺構は、列柱室から奥室に至る構造を有し、長軸は20mを越える規模を測る。同プランは、サッカラ地域における新王国時代墳墓、私人のチャペル等に比較し得るが、性格決定自体は今後の課題として残された。そこで本年度調査では、丘陵頂部に残る遺構の「全体像」からこれを解明するべく、調査区域が「奥室」と想定されていた西側地区に設定された。調査の結果、この西側地区からはこれまでのプランで確認されていたような大規模な石造建造物は確認されなかったが、遺構全体の建造の在り方に関しては貴重な検討材料を得た。まず古生物調査によって、同丘陵部の堆積層直下約3mの位置には、ウニ・カキ等の微化石を含む石灰岩盤層があり、これはギザ台地より続くフォーメーションを構成しているものであることが判明した。また遺跡分布調査により、丘陵部東端を中心とし、中期旧石器時代の石核石器、剥片等が散布していることも新たに確認された。石灰岩盤直上には、大型礫より構成される層が1mほど堆積しており、石器以外の加工品はみられていないことから、同層が石造建造物構築時における自然地形を構成していると判断された。発掘調査の結果、調査区の西南隅は地山礫層の標高が最も高くなっている地点であり、それぞれ東側、北側に向うにつれて地山面は降下していることが再確認された。丘陵頂部の建造物はこのような自然地形を利用しながら建造され、ナイルの沃土層及び赤褐色の粗砂層等が人工的構築層として用いられ、建造物のペイブメント、壁面の裏込め等に利用されていると推測された。今期調査区では、これらの人工堆積層が遺構の東西軸と南北軸に平行に、幅2m程の砂層堆積層を間に残し垂直に立ち上った遺構部分が検出され、これが石製建造物をめぐるように配されていることから、遺構の全体的平面計画に関わる遺構として注目された。既に列柱室の背面部分で確認されているように、壁面の構築技法として地山礫層を削り込んで基礎壁体を積み上げていく技法が確認されているが、同遺構部分にも同様な技法によって建造物全体をめぐる壁体が存在していた可能性がある。また今期調査では、これら石造建造物に用いられている石材自体には、再利用石材が用いられている例が多数検出された。これら再利用石材と考えられる石材は、ピラミッド外壁に一般的にみられる風化面と傾斜角を有していることが注目される。遺構の全体像を解明していくためには、現在未発掘の列柱室前面部、遺構長軸の北側地区、奥室のさらに背面部の在り方等が問題となる。特に今期調査地区外域の北西部分に大規模な日乾煉瓦壁が残存しおり、同地区の発掘調査が丘陵頂部遺構の性格、規模、建造年代等を決定していくための急務となろう。石造建造物の建造時期に関しては、既に出土したレリーフの技法、様式また建造地業層より出土した彩文土器片等からカエムワセトと同時代の第19王朝時代と考えられているが、今期はこれに先立つ第18王朝の王の名を有するステラ(奉納碑)が出土した。これによって、第18王朝時代において丘陵頂部に何らかの遺構が存在したか、また新王国時代末期におけるメンフィスとテ-ベの問題、さらには石工を中心としたいわゆる「メンフィス工房」の職人集団の在り方等、今後重要な議論に発展していくと考えられる。その他の土器、ファイアンス製品、ガラス製品等の遺物においては、遺構建造時における人工的構築層と攪乱の砂層に含まれる遺物という大枠の中での比較から、これまで推測されていた遺構の建造から破壊に至る年代的位置付けが再検討されていくことが期待される。

まず古生物調査によって、同丘陵部の堆積層直下約3mの位置には、ウニ・カキ等の微化石を含む石灰岩盤層があり、これはギザ台地より続くフォーメーションを構成しているものであることが判明した。また遺跡分布調査により、丘陵部東端を中心とし、中期旧石器時代の石核石器、剥片等が散布していることも新たに確認された。石灰岩盤直上には、大型礫より構成される層が1mほど堆積しており、石器以外の加工品はみられていないことから、同層が石造建造物構築時における自然地形を構成していると判断された。発掘調査の結果、調査区の西南隅は地山礫層の標高が最も高くなっている地点であり、それぞれ東側、北側に向うにつれて地山面は降下していることが再確認された。丘陵頂部の建造物はこのような自然地形を利用しながら建造され、ナイルの沃土層及び赤褐色の粗砂層等が人工的構築層として用いられ、建造物のペイブメント、壁面の裏込め等に利用されていると推測された。今期調査区では、これらの人工堆積層が遺構の東西軸と南北軸に平行に、幅2m程の砂層堆積層を間に残し垂直に立ち上った遺構部分が検出され、これが石製建造物をめぐるように配されていることから、遺構の全体的平面計画に関わる遺構として注目された。既に列柱室の背面部分で確認されているように、壁面の構築技法として地山礫層を削り込んで基礎壁体を積み上げていく技法が確認されているが、同遺構部分にも同様な技法によって建造物全体をめぐる壁体が存在していた可能性がある。また今期調査では、これら石造建造物に用いられている石材自体には、再利用石材が用いられている例が多数検出された。これら再利用石材と考えられる石材は、ピラミッド外壁に一般的にみられる風化面と傾斜角を有していることが注目される。遺構の全体像を解明していくためには、現在未発掘の列柱室前面部、遺構長軸の北側地区、奥室のさらに背面部の在り方等が問題となる。特に今期調査地区外域の北西部分に大規模な日乾煉瓦壁が残存しおり、同地区の発掘調査が丘陵頂部遺構の性格、規模、建造年代等を決定していくための急務となろう。石造建造物の建造時期に関しては、既に出土したレリーフの技法、様式また建造地業層より出土した彩文土器片等からカエムワセトと同時代の第19王朝時代と考えられているが、今期はこれに先立つ第18王朝の王の名を有するステラ(奉納碑)が出土した。これによって、第18王朝時代において丘陵頂部に何らかの遺構が存在したか、また新王国時代末期におけるメンフィスとテ-ベの問題、さらには石工を中心としたいわゆる「メンフィス工房」の職人集団の在り方等、今後重要な議論に発展していくと考えられる。その他の土器、ファイアンス製品、ガラス製品等の遺物においては、遺構建造時における人工的構築層と攪乱の砂層に含まれる遺物という大枠の中での比較から、これまで推測されていた遺構の建造から破壊に至る年代的位置付けが再検討されていくことが期待される。1991年2月上旬から1992年1月中旬にかけて、アブシ-ルのピラミッド群の南方約1.5kmに位置する丘稜頂部において発掘調査を行い、それとほぼ平行して周辺のピラミッドの観察調査を実施した。発掘調査を行った丘稜頂部には、多数の石灰岩ブロックが散布していたが、1970年代に一種の軍事基地として使用されていたこともあり、遺構の存在の有無や年代は確認されておらず、保存のための調査を急務とする遺跡であった。今回の発掘調査の目的は、主に王朝時代の遺構の存在を確認することであった。発掘調査は、上記丘稜頂部に10mのグリッドを組んで遺物の表面採集を行った後、東側に東西約30m、南北3mのトレンチを設定して、発掘調査を行った。