hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
高等学校次期学習指導要領における地理歴史科新設予定科目「歴史総合」の教材開発

ただし、このことは研究実施計画作成時点で予想していたことであったため、何が不十分で、何がこれまでの研究で対応可能かも、現時点でおおよそ明らかにできている。以上の理由から、本研究については、おおむね順調に進展している。本研究の目的は、次期学習指導要領(2022年度より実施)で新設される地理歴史科必修科目「歴史総合」のカリキュラムと、これを構成する教材・授業案・評価方法を開発することであった。この目的を達成するため、本年度は、2018年3月末に告示された学習指導要領と、同年7月に公表された学習指導要領解説を、昨年度までの研究成果を背景に分析した。その結果、「歴史総合」のカリキュラムは、知識を習得するだけでなくどう社会生活において活用するかを重視する学習方法論の知見に基づいてデザインされていること、この点において従来の「事項暗記型」の高校歴史教育のカリキュラムを根本的に改善する可能性を持つこととともに、その提案が国際バカロレアなどによって近年提案されている新しい学力論に基づくのみならず、1960年代から1970年代に提唱された探究学習や、1960年の第3次学習指導要領改訂の際に世界史Bで提案された歴史教育における主題学習など、歴史的経緯をふまえた学習論の提案になっていることを明らかにした。「歴史総合」が新しい改革の提案であるからこそ、その提案に、すでにさまざまに提唱・実施されてきた歴史学習論の系譜に位置づけなければ、これに実際に取り組む現場の教員を、無駄に混乱させてしまうことになる。そのような混乱を避け、現場の教員が前向きに新科目に取り組めるよう、「歴史総合」の背景にある教育方法論を、歴史的経緯から分析できたことは、本研究の独自性のひとつである。これらの成果については、すでに複数の学会誌に投稿し、公表が決まっている。また、以上の分析をもとに、教育現場において実施可能な「歴史総合」のカリキュラム・教材・授業案・評価方法についても、すでに勤務校における講義や教員免許更新講習で提案している。ここでの学生や現職教員のレスポンスをふまえて、学会誌へ公表する準備を進めている。今後は、「歴史総合」のカリキュラムと、これを構成する教材、授業案、評価方法を具体化するために、(1)高校新学習指導要領(平成30年3月)の「歴史総合」を分析する、(2)新学習指導要領における高校歴史科目の構成原理の変化を理解するために、他教科・他科目や教育方法学において蓄積されてきた理論的・実践的研究成果を収集・分析する、(3)「歴史総合」において重視されている各種の歴史資料の収集と教材化、の3項目について研究を推進する。(1)については、平成29年度の研究実績を援用しながら進めていくが、そこから浮かび上がった課題が(2)である。新学習指導要領の高校歴史科目は、科目の構成原理が従来とは大きく異なり、学習内容ではなく「総合」「探究」といった学習方法で構成されている。これは他教科・他科目にも貫かれている今次改訂の特徴であり、1960年代以来の探究学習や範例方式や仮説実験授業をふまえた教育方法学の知見に基づいている。よって、「歴史総合」の構想にはこれらの研究成果を踏まえることが不可欠と考えられる。そのことによって、(3)の「歴史総合」における歴史資料の収集・教材化の視点を確立したい。これまでの日本の歴史教育においては、歴史資料を用いた探究学習が一般的には行われてきておらず、「歴史総合」ではどのような歴史資料教材として用いてどのような授業を構想すればいいか、現場は大きな不安を抱えている。この点についての具体的な提案は、「歴史総合」の実践と歴史教育の改善に大きく資することになるだろう。
哺乳動物の受精に関する研究

卵子に接近する精子の動態ならびに進入精子と卵子との相互の分化過程をハムスターを用いて交配後3時間から4時間までの時間帯に採取した卵管を光顕と電顕で観察した結果を報告する。1.(1)未受精卵のみを有する膨大部内で精子が卵子に接近した15例123個のうち精子頭部が透明帯内にあるもの31(2.4%)透明帯に近接するもの9(7.3%),複数の精子が接近するもの6(4.8%),(2)未受精卵と受精卵を有する膨大部内で精子が卵子に接近した77例701個のうち(【i】)未受精卵:透明帯に精子頭部が進入するもの26(3.7%),透明帯に近接するもの40(5.7%),複数の精子が接近するもの7(0.1%),(【ii】)受精卵:透明帯内にあるもの3(0.4%),透明帯に近接のもの44(6.3%),複数の精子が近接するもの1(0.1%),(3)精子進入卵のうち尾部が透明帯の外にあるもの31例39個(4.7%),(4)進入精子と卵子との接着統合域は323個のうち分裂装置の反対側(半球)表面にみられるものが最も夛く233(72.1%)であった。2.光体反応の場:卵胞上皮細胞群の中を通過する際に惹起する。透明帯に接着した時に惹起する動物種(マウス)もある。3.精子頭部が透明帯に進入する時にvesicles或はvesicles/acrosome content complexが精子頭部赤道部の周囲に存在しそれらが透明帯に結合しているように見えるので、透明帯と結合するための機能を有していると考えた。4.透明帯を通過する精子赤道部の細胞膜は間欠的に破れているように見えるが囲卵腔に進入した精子の赤道部は先体内膜や先体外膜は完全であり、また細胞膜も明らかに存在する。従って卵子の微繊毛は赤道部や先体後域の細胞膜と完全に融合すると考えた。5.精子と卵子の初期の相互作用のあと、先体後域は直ちに卵形質内に統合し核質の融解はこの領域で開始される。6.尾部中間部は核質の融解が完全に終了した時に始めて卵形質内に統合を開始する。7.尾部主部の統合は尾部中間部の卵形質への統合が完全に終了した時に開始され前核形成の後期まで持続される。
里山における大気汚染物質と熱の輸送・拡散過程の解明

(1)大気汚染物質と温熱環境の立体的な実態把握:滋賀県瀬田丘陵の龍谷大学に隣接する里山「龍谷の森」において、パッシブサンプラーにより二酸化窒素NO2濃度の観測を継続した。サンプラーは森の林縁中央林縁に配置した。森の中央部でNO2濃度が減少し、両林縁にかけて濃度が上昇した。森内の観測タワーにおいてNO2の鉛直濃度分布を観測したところ、樹冠の上空に比べて地上では50%弱の濃度減少が見られた。この減少割合は森中央部の濃度減少割合とほぼ同じであった。トレーサガスとしてパーフルオロカーボン(PFT)を用いた実験では、林縁のキャノピー層から放出したPFTは風下出口の地表付近に到達していた。森内外の温熱環境と身体影響の観測を行った。温熱環境については、龍谷の森内外で1日を通じた経時変化を計測した。夏季の13時に暑さ指数WBGTの森内外の差が最も大きく、森内で2.5°C低かった。身体影響については、スマートセンシングウェア(東洋紡製)を着用して運動中の心拍数などを計測した。WBGTが低い森内では心拍周期の標準偏差が小さいなど、運動の身体への影響が緩和された。また、ドローンによる気温の観測では、森外で地表面加熱の影響が高さ50mまでおよんでいた。樹冠の上空の気温は森内とほぼ同じかやや低かった。(2)風洞実験による輸送・拡散過程の解明:気象庁気象研究所の大型風洞を用いて気流とトレーサガス拡散の実験を継続した。ネットやジオラマ樹木模型の幅、高さ、密度を変化させて求めた速度欠損などから実現象との相似性を検討した。その結果、本研究で使用しているジオラマ樹木模型の空隙率は約30%という結果を得た。また、龍谷の森の樹木密度に合わせたジオラマ模型群を対象にした実験から、トレーサガスが森の背後の逆流により森の下流端から森内へ流入することに加えて、森風下側面から流入することも確認した。平成30年度計画では、(1)大気汚染物質と温熱環境の立体的な実態把握として、龍谷大学隣接の里山「龍谷の森」において、パッシブサンプラーによる二酸化窒素NO2濃度の観測、野外トレーサガス実験、鉄塔とドローンによる気象観測、暑さ指数WBGTの観測、熱環境がおよぼす身体影響を検討するための心拍周期などバイタルサインデータの取得、(2)風洞実験による輸送・拡散過程の解明として、気象庁気象研究所の大型風洞装置を用いて、ネットやジオラマ樹木模型、龍谷の森の樹木密度に合わせたジオラマ模型群を対象に気流とトレーサガス拡散の実験を実施するとしていた。(1)の実態把握については、ほぼ全ての内容を実施し、森の中央部における大気汚染物質濃度の減少割合を定量的に評価した。温熱環境については昨年度の暑さ指数WBGTの空間分布に続き、今年度は時間変動を測定できた。これらにより龍谷の森における森内外のWBGTの差が定量的に把握できた。ドローンによる観測からは地面や樹冠上空の境界層の範囲が計測できた。また、当初計画になく研究の過程で追加したバイタルサインデータの取得により森の熱環境緩和効果が確認できた。(2)の風洞実験についても、ほぼ全ての内容を実施し、実験に用いているジオラマ樹木模型の速度欠損、濃度欠損、空隙率など基本的な流体力学特性が把握でき、実樹木との相似性が検討できた。また、龍谷の森と樹木密度を合わせたジオラマ模型群の風洞実験では、昨年度の鉛直断面の測定データに今年度の水平断面の測定データを合わせて流れ場や濃度の空間構造を把握した。これらから、龍谷の森で観測された森中央部の大気汚染物質の濃度減少のメカニズムが明らかになった。なお、当初予定していた粒子画像風速測定装置による測定はレーザドップラー流速計による測定に代替した。以上から研究はおおむね計画通り順調に進展している。おおむね当初の計画通り、以下のように研究を進める。(1)大気汚染物質と温熱環境の立体的な実態把握:龍谷大学隣接の里山「龍谷の森」において、大気汚染物質と気象の立体的な観測と解析を継続する。大気汚染物質が林縁から森の中に輸送・拡散される実態を風向や吹送距離別に解析し、樹木による汚染物質の流体力学的な遮蔽効果を明らかにする。また、風洞実験でシミュレーションする際の比較対照データとして整備する。気象について、25m高鉄塔とドローンによる観測を継続する。ドローンによる観測では安全上許す限り樹冠付近の境界層を対象により密な間隔での測定を実施する。これにより樹冠を介した物質や熱の交換に寄与する乱流特性を明らかにする。また、里山内の温熱環境の空間分布の把握を継続し、バイタルサインなど身体影響の結果と合わせて、里山や樹木の温熱環境改善効果を明らかにする。(2)風洞実験による輸送・拡散過程の解明:気象庁気象研究所の大型風洞を用いて気流とトレーサガス拡散の実験を継続する。昨年度までと樹木の通気性、枝葉の剪定条件などを変化させたジオラマ樹木模型を対象に、模型単列および龍谷の森と樹木密度を合わせた模型群について実験を行う。また、代表的な森の実験ケースについては、温度成層条件下で気流、温度、トレーサガスの濃度分布を測定する。

得られたデータを解析して、森が存在するときの大気汚染物質と熱の輸送現象や、森上空とキャノピー層の大気汚染物質や熱の交換に係るメカニズムを明らかにする。(1)、(2)の成果をもとに、里山の管理や植林による都市大気汚染、温熱環境の緩和計画を提言する。また、里山における大気汚染と熱の実態把握、風洞実験で得られた輸送・拡散過程の3カ年の成果をまとめ、大気環境、気象、流体物理に関する学会で発表する。(1)大気汚染物質と温熱環境の立体的な実態把握:滋賀県瀬田丘陵の龍谷大学に隣接する里山「龍谷の森」において、パッシブサンプラーにより二酸化窒素NO2の観測を実施した。サンプラーは森内の濃度分布が把握できるように、2つのルート沿いに森の林縁から中央にかけて配置した。12回全ての観測ケースで、林縁から森中央にかけてNO2濃度が減少した。濃度の減少割合は樹木密度が高いルート沿いの方が大きかった。森内外の温熱環境と身体影響の観測方法について検討を行った。森内外で移動観測を行うため、電子式湿球黒球温度指数計の中からグローブサーモメータとの比較観測により最も精度のよい機器を選定した。身体影響については、試行的に屈伸運動前後の血圧などのバイタルサインを計測することによって把握した。運動中には心拍計を内蔵したスマートセンシングウェア(東洋紡)を着用して心拍周期の計測を行った。夏季の観測期間中、森の中の気温は1.0°C、地表面温度は7.4°C、森の外と比べて低かった。また、暑さ指数WBGTは最大で10.1°C、森の中の方が低い地点があった。里山による熱環境改善効果が確認され、森内では運動によるバイタルサインへの影響は小さくでる傾向があった。龍谷の森でドローンの飛行経路の検討を行い、樹冠から30数m離れた高さで風や気温、湿度が計測可能であった。(2)風洞実験による輸送・拡散過程の解明:平板に高さ100mmのジオラマ樹木模型を植え、龍谷の森の樹木密度(実寸換算で約900本/ha)と相似な森を製作して、LDVによる気流測定実験とトレーサガス拡散実験を行った。樹木密度が高いため、気流が森を乗り越え、森の背後で逆流が生じた。そのため、トレーサガスは一部が森の上流端から、一部は森の下流端から森に流入し、その結果として森中央部で濃度が減少した。この現象は龍谷の森で観測されたNO2濃度分布を再現している。平成29年度計画では、(1)大気汚染物質と温熱環境の立体的な実態把握として、龍谷大学隣接の里山「龍谷の森」において大気汚染物質濃度の水平分布、鉛直分布の観測、25m高鉄塔とドローンを用いた気象観測、湿球黒球温度指数計による暑さ指数WBGTなどの温熱環境の把握方法の検討、(2)風洞実験による輸送・拡散過程の解明として、気象庁気象研究所の大型風洞装置を用いたジオラマ樹木模型群を対象とした気流、トレーサガス拡散実験、樹木の基本特性を把握するためのネットを対象とした気流実験を実施するとしていた。(1)の実態把握については、おおむね全ての内容を実施し、樹木密度に応じた林縁から森中央にかけての二酸化窒素NO2濃度の減少を把握した。鉄塔におけるNO2濃度の観測から、鉛直方向の濃度減少は樹木密度と係わる風向と関連する結果を得た。また、樹冠上空の境界層乱流が発達する範囲を対象にドローンの飛行方法について検討し、25m高鉄塔の観測とあわせて、風向、風速、気温、湿度の鉛直分布データを取得した。温熱環境の把握については観測方法の検討にとどまらず、森内外の気温やWBGTなどのデータ取得を行い、森による熱環境改善効果を把握した。
魚類生殖巣の分化過程での生殖細胞と体細胞の相互作用の解析

メダカの生殖細胞の分化を、レクチン結合性から、従来より詳細に区別・整理することが可能になった。また、常染色体上の性決定関連遺伝子を確認した。今後、それがどの細胞で何をしているのかの検討が必要である。レクチン結合性から、生殖細胞とその支持細胞の分化段階の区別を試みた。精原細胞・卵原細胞は、前者にBPAやSBAが結合することによって、また、セルトリ細胞と顆粒膜細胞はBPA,PNAの結合の強さの違いから、区別できた。即ち、レクチンの結合性で、形態的に区別できない生殖細胞と体細胞の性を知ることが可能になった。始原生殖細胞、生殖細胞支持細胞のレクチン親和性の雌雄差が発生過程のいつ現れるかを検討した。成魚生殖巣構成細胞に結合したBPA,LCH,MPA,PNA,RCAーI,SBAの7種のレクチンを使い調べた結果、成魚の精原細胞とセルトリ細胞に結合したBPAは、孵化直後の生殖巣構成細胞には結合せず、精巣の組織構築が始まる全長7ー8mmの稚魚で初めて結合した。また、成魚精原細胞及び卵原細胞に欄められたSBA陽性細胞は雌では減数分裂が始まる孵化直後から見られたが、雄では、孵化直後には認められず、全長5ー6mm(孵化後30日)頃に出現した。以上から、雄では、細精管の組織構築形成時期とレクチン結合性の変化時期がおおよそ一致することから、BPAが前精原細胞から精原細胞への、また体腔上皮細胞からセルトリ細胞への分化のマ-カ-となり得る可能性があることが判明した。メダカとハイナンメダカ(O.curvinots)の種間雑種の稔性の検討過程で、ハイナンメダカのY染色体上精巣決定遺伝子はメダカのものと若干異なること、また、ハイナンメダカのY染色体が存在しても、東韓メダカの性決定に関与する遺伝子の存在下では雄になれないことが判った。東韓メダカとdーrR系統(南日本集団)のF1及びN2個体とハイナンメダカの子供の性比から、その性決定関連遺伝子は常染色体上に複数あることが判明した。メダカ(Oryzias latipes)の生殖細胞の分化段階は、増殖動態・超微形態から判定されてきた。本研究では、レクチンを用い、生殖細胞とその支持細胞の分化段階の区別を試みた。BPA、GA-I、GS-II、ConA、DBA、LCA、LPA、MPA、PNA、RCA-I、SBA、UEA-I、WGAの13種類のレクチンを試みたが、BPA、LPA、SBA、は雄性生殖細胞に、BPA、LCA、LPA、MPA、PNA、SBA、WGAはセルトリ細胞に結合した。雌性生殖細胞には、BPAとLCAが微かに結合し、顆粒膜細胞には、BPA、LCA、LPA、MPA、PNAが結合した。それらの結合の強さは、生殖細胞・体細胞ともに分化段階に応じて異なっていた。

この結果から、形態上区別できない精原細胞と卵原細胞は、前者にBPAやSBAが結合することによって、また、体腔上皮細胞に由来するセルトリ細胞と顆粒膜細胞はBPA、MPA、PNAの結合の強さの違いから、区別できることが分かった。即ち、レクチンの結合性から生殖細胞と体細胞の性を区別することが可能になった。メダカに雌性ホルモンを投与して"精巣卵"をつくり、精原細胞から卵母細胞が、セルトリ細胞から顆粒膜細胞が形成される過程でのレクチン結合性を調べたところ、精巣卵の濾胞と正常な卵母細胞の濾胞は同様なレクチン結合性を示し、レクチンを性分化の指標とすることの信頼性が確認された。現在、発生過程のどの段階でそれらの性差が現れてくるかについて検討している。韓国東南部の順天市産のメダカが、孵化直後の雄の生殖細胞数が多く、それは第2次卵原細胞様の細胞が存在することによることが分かった。この系統のメダカでは、生殖細胞の性分化のdefault型である雌方向への分化が一時的に進んだ後に雄方向へ分化している可能性がある。この系統を用いて雄への分化の開始時期の調節機構の存在を検討することが期待されるが、その際の雄への分化の指標としてレクチンは有用であろうと考えられる。1.平成1年度までの研究から、レクチンにより、形態からは区別することのできない精原細胞と卵原細胞、雌雄の生殖細胞支持細胞(セルトリ細胞と顆粒膜細胞の前駆細胞)を区別できることが判明した。精原細胞と卵原細胞は始原生殖細胞、生殖細胞支持細胞は雌雄共に体腔上皮細胞に由来することから、本年度は、それらの細胞のレクチンに対する親和性の雌雄差がけ生過過程のいつごろ現れるか、生殖細胞と体細胞のどちらが早いかを検討した。成魚生殖巣構成細胞に結合したBPA,LCH,LPA,MPA,PNA,RCAーI,SBAの7種のレクチンを使い調べた結果、BPAとSBA以外では発生に伴う変化は見られなかった。成魚の精原細胞とセルトリ細胞に結合したBPAは、孵化直後の生殖巣構成細胞には結合せず、精巣の組織構築が始まる全長7ー8mmの稚魚により初めて結合した。また、成魚精原細胞及び卵原細胞に認められたSBA陽性細胞は雌では減数分裂が始まる孵化直後の時期から見られたが、雄では、孵化直後には認められず、全長5ー6mm(孵化後30日)頃に出現した。以上から、雄では、細精管の組織構築形成時期とレクチン結合性の変化時期がおおよそ一致することから、BPAが前精原細胞から精原細胞への、また体腔上皮細胞からセルトリ細胞への分化のマ-カ-となる得る可能性があることが判明した。また、SBAの結果では生殖細胞の特徴の出現が先行することになるが、その点はもう少し時間的な“解像度"の高い検討が必要である。2.メダカと近縁種であるハイナンメダカを交配すると、不稔の雄と2nの卵を生む雌ができるが、東韓国集団のメダカとハイナンメダカを交配した場合には全てのF1個体が雌になることが分かった。さらにF1個体をハイナンメダカ雄と交配すると3n個体ができるがその性の検討から、確かにXYの雌がいることが分かった。この事から東韓国集団のメダカには性決定に関わる遺伝子に変異がある可能性があることが推察できた。本年度は主として、昨年度に存在することが確認された、性決定関連遺伝子について研究を行った。メダカはXXーXY型の性決定機構を持っている。性決定過程はY染色体上の遺伝子に始まる遺伝子カスケ-ドによると想像されるが、それらの遺伝子の情報は乏しい。メダカとハイナンメダカ(O.curvinotus)の種間雑種の稔性の検討過程で、東韓集団のメダカとハイナンメダカのF1個体がすべて雌になることが分かった。F1Xハイナンメダカの子供は3倍体(3n)になるが、その性比を調べると、F1の個体によりすべて雌になるものと雌雄両方が現れるものの2通りあった。この事実から、性染色体構成がXXとXYの両者のF1雌個体がいることがわかった。つまり、ハイナンメダカのY染色体が存在しても、東韓国メダカの(なんらかの)遺伝子の存在下では雄になれないことを示す。以上から、
次世代超低消費電力トンネルＦＥＴの実現に向けたゲルマニウムスズの電子物性制御

昨年度までに,HfO2の強誘電相は,Tetragonal(T)相とMonoclinic(M)相の共存状態において発現することを報告してきた.通常のドーパントでは数%ドーピングした場合にのみ強誘電相が安定化されるが,Zrドーピングの場合のみ,広いHf/Zr濃度で強誘電相が安定化される.最終年度では,このZrドーピングの特異性を理解することを目的とし,ZrO2サイドから強誘電相の発現過程について調べた.薄膜ZrO2では,HfO2と異なり,T相が支配的に形成され,反強誘電性を示した.またZrO2のT相は熱的に安定であり,熱処理やドーピング等によってT→M変態は生じなかった.そもそもHfO2とZrO2では,バルクの相図より(1)互いに類似した相変態過程を有すること,(2)T→M変態温度はZrO2の方が低いため,ZrO2はHfO2よりT相を安定化しやすいはずであるという類似点と相違点がある.薄膜ZrO2におけるT相の安定性は(2)の特徴より熱力学的に理解可能である.またT相の安定性の違いに着目すると,ZrO2にとってHfO2は,熱力学的に,T相よりもM相を安定化させる側に位置しているため,これらの混晶系では広い濃度範囲でT相とM相の共存状態が実現されると理解できる.また,(1)の特徴に注目し,アンドープZrO2においてもT相とM相の共存状態が実現されれば強誘電相を発現するはずであると考えた.高温スパッタによって,ZrO2成長中にM相の核形成を行い,T相とM相の共存状態を実現した所,狙い通りアンドープZrO2でも強誘電相が発現することが分かった.以上,HfO2およびZrO2といった二元系酸化膜,これらの固溶体であるHfxZr1-xO2における相変態過程は熱力学的な相図をベースに理解でき,これらの強誘電相はT相とM相の境界相として発現していると統一的に理解できることが分かった.29年度が最終年度であるため、記入しない。29年度が最終年度であるため、記入しない。超低消費電力トランジスタの実現に向けて、当初はゲルマニウムスズを用いたSteep-SトンネルFETに着眼していた。一方近年では、強誘電体と常誘電体の直接接合構造によって負性容量を発現出来れば、従来のMOSFET構造であっても、Steep-Sトランジスタが実現可能であり、注目を集めている。さらに、既往のプロセスで高誘電率絶縁膜として利用されているHfO2が強誘電性を示すと報告されている。これはHfO2の強誘電性を精緻に制御できれば、既存のプロセスの延長で、Steep-Sトランジスタを実現できる可能性があることを意味しており、大変興味深い。そこで、当初の研究計画から大幅に逸れることになってしまったが、強誘電体HfO2の電子デバイス応用に向けた研究に着手した。HfO2はペロブスカイト系の強誘電体とは違い、強誘電相が熱力学的最安定構造ではない。従ってHfO2膜中では、強誘電性や常誘電性領域の混在、即ち様々な境界が存在すると容易に予測できる。強誘電体を電子デバイス応用する際、信頼性が重要であり、ナノスケールで境界の影響を理解する必要がある。本年度は、スイッチング特性と、分極反転後の保持特性の二点に着目し、ピエゾ応答力顕微鏡(Piezo-response force microscopy、PFM)を用いて、HfO2膜の局所ドメイン構造の直接観察を行った。ナノスケールで面内の分布構造を観察した結果、HfO2膜中には,常誘電性を示す領域と強誘電性を示す領域が混在していることが分かった。また、強誘電性ドメイン中において、抗電界のばらつきが確認できた。分極反転電界の増大にともない、抗電界の小さな領域から、分極反転領域が徐々に広がっていく様子が観察された。また、分極反転領域の保持特性を調べるため、分極反転領域の緩和過程を調べたところ、分極緩和はドメイン境界から支配的に起きることが分かった。本年度前半では、知識の習得や、ピエゾ応答力顕微鏡(PFM)の立ち上げに注力した。後半では、HfO2のドメイン構造をPFMで観察した結果を、国際学会や国内学会で発表するなど、それらを成果として結実させることができた。また、平成28年度に開催されるVLSIシンポジウムに採択されており、今後ますますの進展が期待できると考えている。次年度以降では、学会発表だけでなく、論文発表も積極的に行い、外部に成果を報告していきたい。強誘電体HfO2の電子物性をマクロ・ミクロの両観点から理解することを本年度の目的とした。(1)昨年度より立ち上げてきたピエゾ応答力顕微鏡(PFM)による強誘電体HfO2のドメイン構造観察を行ってきたが、その過程でPFMにおける強誘電体特有のシグナルが、常誘電体薄膜においても検出されることを見出した。これはPFM測定手法に由来する問題であり、PFMによる強誘電体評価の危険性を示唆している。間違った解釈や結果を論文化する前に気付けたことは幸いであり、この発見は成果の一つと考えている。現在はPFMで検出されるシグナルの起源を解明し、ピエゾ応答を支配的に検出する方法の確立を急いでいる。

(2)HfO2に対するドーピングでは、アクセプタの場合、ドーパントに依らず、ドーピング濃度に対して、単斜晶→斜方晶(強誘電相)→正方晶/立方晶というユニバーサルな相転移過程を示すことが分かった。この事実から、HfO2に対するドーピング効果は、局所内部応力の変調による構造相転移の誘発と、統一的に解釈できる。またこの事実は、HfO2の強誘電性制御においては、構造相転移過程の制御、つまり動的過程の制御が重要であることを示している。(3)結晶化熱処理時の昇温速度によって、最終的に残留する強誘電相と単斜晶相との体積比、および残留分極(Pr)が変化することを見出した。急速加熱で結晶化熱処理を行った場合にPr13uC/cm2が得られる試料に対して、準静的な昇温過程で結晶化熱処理を行っても、Pr2uC/cm2と小さいものの、強誘電性の発現が確認できた。これは、これまで準安定相と考えられていた強誘電相が、実際に準安定相であることを直接的に示しており、重要な結果である。(4)強誘電体HfO2と酸化物チャネルを用いたFerro-FETおよび、極薄強誘電体HfO2を用いたFTJの動作実証に成功した。本年度の目的はマクロとミクロの両観点から、強誘電体HfO2の電子物性を理解することであった。マクロな観点では、HfO2に対するドーピングによる強誘電相発現過程や、結晶化熱処理時の昇温過程が最終的な強誘電性に影響を与えることが分かってきた。また、強誘電体HfO2を用いたFerro-FETやFTJの動作実証を行うなど、デバイス動作の点においても進展があった。このようにマクロな点では、HfO2の強誘電性発現メカニズムの理解に対して進展があったと考えている。一方で、ミクロな観点である強誘電ドメイン構造の観察に関しては、PFM測定で強誘電性を評価できていない可能性が高いことが分かった。現状のPFM測定そのものの危険性や、PFMの結果の解釈に十分に気を付けなければならないことに早期に気付けた点は進展と言える。しかしながら、当初の目的であった、ミクロな強誘電性の評価自体は進展していないので、その点を差し引き、概ね順調に進展していると評価した。昨年度までに,HfO2の強誘電相は,Tetragonal(T)相とMonoclinic(M)相の共存状態において発現することを報告してきた.通常のドーパントでは数%ドーピングした場合にのみ強誘電相が安定化されるが,Zrドーピングの場合のみ,広いHf/Zr濃度で強誘電相が安定化される.最終年度では,このZrドーピングの特異性を理解することを目的とし,ZrO2サイドから強誘電相の発現過程について調べた.薄膜ZrO2では,HfO2と異なり,T相が支配的に形成され,反強誘電性を示した.またZrO2のT相は熱的に安定であり,熱処理やドーピング等によってT→M変態は生じなかった.そもそもHfO2とZrO2では,バルクの相図より(1)互いに類似した相変態過程を有すること,(2)T→M変態温度はZrO2の方が低いため,ZrO2はHfO2よりT相を安定化しやすいはずであるという類似点と相違点がある.薄膜ZrO2におけるT相の安定性は(2)の特徴より熱力学的に理解可能である.またT相の安定性の違いに着目すると,ZrO2にとってHfO2は,熱力学的に,T相よりもM相を安定化させる側に位置しているため,これらの混晶系では広い濃度範囲でT相とM相の共存状態が実現されると理解できる.また,(1)の特徴に注目し,アンドープZrO2においてもT相とM相の共存状態が実現されれば強誘電相を発現するはずであると考えた.
自律ロボット制御用ファジィ型非線形システムの構築及びそのリアプノフ関数構成

本研究によって得られた知見および成果は以下のとおりである。1.非線形フィードバックシステムの非線形要素を摂動とみなし、2次形式およびル-リエ形リアプノフ関数を基盤としたロバスト摂動法によって安定パターンの類別を行った。その結果、非線形性にはシステムが安定になるためのある種のパターンが存在することがわかった。すなわち、ロボットシステムが安定性を維持するには、入出力制御特性がロバスト安定パターン内にあればよいという知見を得た。2.ファジィ推論機構を構築する手法に、ファジィ関係式を解き、入出力関係を定式化する方法がある。本研究では、このファジィ関係を知能ロボット制御に役立てるという観点から、Sup・min合成、Inf・max合成関係式の効率的な解法アルゴリズムを提案した。3.自律ロボットを環境に即して進化させ、効率よく適切に行動させる枠組みを構築することは極めて重要である。本研究では、GA(遺伝的アルゴリズム)による学習に加え、競合共進化モデルによる学習について検討した。その結果、互いに競争するような状況においては、共進化モデルが最適解を得やすいことがわかった。4.自律ロボットをファジィ制御する際、推論機構を含むシステムの安定性について検討する必要がある。すなわち、ファジィ入出力系から構成される非線形性を含むシステムの安定性を解析しなければならない。本研究では、これをル-リエ形リアプノフ関数を用いて行った。その結果、これまで提案されてきたファジィ推論機構の安定判別を行うことができた。1.安定な線形システムにファジィ制御をかけたファジィ型非線形システムの安定性は、ファジィ制御の入出力特性に大きく依存する。本年度は、ファジィ入出力特性を線形システムの非線形摂動とみなし、二次形式を基盤としたロバスト摂動法によって安定パターンの類別を行った。その結果,ファジィ入出力特性に基づく非線形性には、システムが安定になるためのある種のパターンが存在することがわかった。すなわち、ファジィ型非線形システムが安定性を持続するには、入出力制御特性がロバスト安定パターン内にあればよいという知見を得た。2.通常、ファジィ制御にはファジィ推論を利用し、前件部と後件部のメンバーシップ関数の対応を考える。一方、ファジィ推論機構を構築する一つの手法として、ファジィ関係式を解き、入出力関係を定式化しておく方法がある。本研究では、このファジィ関係式を知能ロボット制御に役立てるという立場から、関係式の解法アルゴリズムについて研究した。関係合成としては、広く用いられているSup・min合成、Inf・max合成を採用し、その2つの合成関係式の解を得るための一つの効率的なアルゴリズムを提案した。3.自律ロボットの行動決定には、入力情報と行動決定をいかに関係づけ、自律的に行動させていくかが極めて重要となる。本年度の研究では、視覚センサのみを持つロボットがいかに学習し、ルールを獲得しながら行動決定パターンを形成していくかについて調べた。行動決定機構としてクラシファイアシステムの前件部を視覚情報に、後件部をロボットの行動に対応させたが、経路探索問題への適用では、GAを用いた学習機構がまずまずの効果をあげることが確認された。1.自律ロボットをファジィ制御する際、推論機構を含むシステムの安定性について検討する必要がある。本年度は、ファジィ入出力系を非線形フィードバックと見なし、ル-リエ形リアプノフ関数による安定性の解析を行った。その結果、これまで提案されてきたファジィ推論機構を安定なものと必ずしも安定性が保証されないものに分類することができた。2.ファジィ推論機構を構築する一つの手法として、ファジィ関係式を解き、入出力関係を定式化しておく方法がある。昨年度はSup・min合成、Inf・max合成関係式の解法を提案し、ファジィ関係式を知能ロボット制御に役立てる方法について検討した。

本年度はs-演算を導入し、これらの合成関係式を短いアルゴリズムで効率よく求めることのできる解法を開発した。3.自律ロボットを環境に即して進化させ、効率よく適切に行動させることは極めて重要である。本年度は、昨年度のGA(遺伝的アルゴリズム)による学習に加え、競合共進化モデルによる学習について検討した。その結果、互いに競争するような状況においては、競合共進化モデルは優れていることがわかった。4.ロボットが意思決定し行動するには、ロボットの中に意思決定機構をもたせる必要がある。本年度は、多くの代替案の中から一つの最適な案を選ぶアルゴリズムについて検討した。すなわち、評価項目の重み算出用に残留ファジィ測度の概念を導入し、あいまいな状況下でうまく代替案の点数化が行えるようにした。
安定/準安定ナノ空間を制御した超耐熱・高速バルク反応場の創生と応用

Zr-Ce-Pr-O系にはZr-Ce-O系、Zr-Pr-O系に源を発する酷似した複数の安定/準安定な蛍石類似相が共存できる。この種の親戚関係にある酷似した相の間で結晶粒の整合的成長が起きるときには、粒界面への酸素欠損の導入とその酸素欠損位置への酸素挿入が誘起されると推察される。酷似した蛍石類似相が混じり合える酸化物組成に調整した粉末はこの期待と矛盾することなく、排ガス浄化のための酸素放出吸収、メタン水蒸気改質反応など酸化還元の高速反応場として比較的低温でも優秀な特性を発揮することが分かった。Pt系自動車触媒に酸素放出吸収剤(助触媒)として混合されるCeO_2-ZrO_2系粉末は、x(CeO_2)=0.5近傍が基本組成であり、安定-準安定相間での酸素の速やかな移動現象を利用している。パイロクロア(pyro.)安定相Ce_2Zr_2O_7を酸化すると、Ce、Zrイオンの規則配置を保ったまま酸素イオンが挿入されて熱力学的に準安定なκ-CeZrO_4相となる。しかしκ相は準安定であるため耐熱性に劣り、1050°C以上では二相に分解する。本研究では母相の候補として、陽イオンが不規則混合したCaF_2あるいはCaF_2類似構造相を探索し、その安定相中に安定/準安定ナノ空間を創生する原理について探求する。酸素イオンの侵入により生じる準安定相と構造が酷似するCaF_2類似安定相の微細混合により、準安定→安定なる相変化の抑制をはかる。酸素の移動パスと吸収供給源が分担された二相混合状態は低温での酸素放出吸収に有利であり、ハイブリッドエンジンなど自動車排ガス低温化の流れにも対応する。最終的には200°C以下での酸素の放出吸収、あるいは400°C以下でのメタンによる水蒸気改質など、低温で作用する高速反応場を供する。本研究の究極の目的は、超耐熱性を有しながら低温特性にも優れ、かつ貴金属系触媒を必要としない高性能反応場を作製することであり、展開する学問は触媒単味の研究ではなく、複合酸化物(セラミックス)の相安定性と物理化学的性質に関する基礎的研究とその応用である。平成19年度は、xPrO_z-(1-x)ZrO_2系のx=0.75近傍で筆者らが見出したCaF_2類似の新規相について確認実験を行った。この知見を元に、0.75{(1-x)PrO_z-xCeO_z}-0.25ZrO_2の三元系においてPrO_z/CeO_z組成比を種々に変えて試料合成を行い、O_2ガスおよびH_2ガス中での焼鈍下での相安定性について調べた。酸化・還元の両雰囲気でPrO_z側にω相、CeO_z側にC相のともにCaF_2類似構造の固溶体が広がっていた。このため0.75{(1-x)PrO_z-xCeO_z}-0.25ZrO_23元系粉末の酸素放出はPrO_z側とCeO_z側で大きく異なった。これらの粉末に混合したカーボン粉末はCeO_2側でよく燃焼した。そこでCeO_2側に研究を絞り、0.75CeO_2-0.25ZrO_2組成の粉末に種々の遷移元素および貴金属元素を添加して酸化還元に伴う相変化を調べた。酸化に伴いZrO_2側に存在するt相が生成する傾向にあり、還元するとパイロクロア類似構造とC相類似のCaF_2構造の混合状態が得られた。X線回折からパイロクロア類似構造への酸素の溶解・離脱が認められた。酸素の放出吸収(OSC)は150°Cと低い温度でも観測された。酸素が速やかに移動するパイロクロア構造と酸素を豊富に含有するCaF_2構造のナノレベルでの微細混合状態・準安定ナノ空間の出現により良好なOSC特性が得られたと結論された。1200°Cと高温を経験してもその後の還元酸化によりナノ空間が出現するためOSC性能は低下しなかった。メタンの水蒸気改質に関する触媒作用も確認された。本研究の目的は、安定・準安定状態をナノスケールで混合した酸素授受能力に優れたバルク内空間を活用して、超耐熱性を有し最終的には貴金属系触媒を必要としない高性能反応場を作製することである。

今年度においては、種々の組成比率の希土類酸化物Pr_n,O_<2n-2>とCeO_2にZrO_2を加えた混合粉末に、さらに微量の不純物元素としてFe,Mn,Cuなどの遷移金属、Sn、およびPt,Pdなどの貴金属を添加して、11001200°Cの空気中で焼鈍し、水素ガス還元、その後に700°Cと低温での酸化処理を行い、試料が呈するOSC(酸素吸収量)およびXRDとラマン分光により検出した相状態のプロセスに対応した変化について膨大なデータを取り整理してきた。その結果、Zr-Ce-Pr-O系における安定/準安定ナノ空間の生成の要因としてパイロクロア-likeの芽の生成および規則的酸素欠損のバルク内伝播が重要であることが明らかとなった。酸素欠損の起源はバルクの表面に含浸により付着した金属、金属酸化物に発していて、母相内部までその影響は伝播されている。この影響の状況は“妖精の煙突"と呼ばれる有名なトルコ国カッパドキアの奇石群に似ている。本実験の試料状況を“カッパドキア相状態"と名付けてその生成と機能に関する重要性を学会などで宣伝した。添加する不純物の種類によりバルク内に導入される酸素欠損がランダム配置か規則配置かは決まる。そこにカッパドキア状態を導入するとバルク内部に向かって傾斜した安定/準安定状況が導入され、酸素の授受能力が大きな反応場が創生されることが分かった。この状況を利用して150°Cと低温度での大きなOSCを有する試料、およびメタンの水蒸気改質作用を有する試料の作製に成功した.本研究の目的は、安定・準安定状態が母相内にナノスケールで混合した酸素授受能力に優れたナノ空間を創生し、超耐熱性とともに低温でも作動する高性能反応場を実際に作製すること、さらにはエネルギー製造・保存の分野へと展開して有用性を示すことである。本年度はCeO_2-ZrO_2の2元系酸化物をベースにPr_nO_<2n-2>および微量のFe, Ni, Mn, Cu,およびPdなどの貴金属を添加した試料粉末について、11001200°Cの空気中で焼鈍し、水素還元、その後500700°Cの低温で酸化処理を行い、各試料の相の状態をX線回折とラマン分光で調べ、試料の酸素吸収量(OSC)、およびメタン水蒸気改質反応における触媒挙動についてより詳細に調べた。状態図上で存在しない相あるいは存在してもその中に酸素が過飽和に入っている相である準安定相には少なくとも3種類存在することが分かってきた。Zr-Ce-Pr-O系酸化物では母相表面に付着した金属、金属酸化物により誘起された酸素欠損と陽イオンの規則配置が母相内部まで広がりやすい性質を有した。添加元素が陽イオンとして溶解して2価、3価をとるときパイロクロア類似相が出現してOSCは大きくなった。さらに、添加元素が溶解しないときに2種類の蛍石類似相が混在して酸素移動のパスが生じてOSCが大きくなる重要な現象を見出した。従来の認識を覆すものであり今後詳細に調べる必要がある。種々にCeO_2組成を変えたCeO_2-ZrO_2の2元系酸化物に触媒を担持してメタン水蒸気改質反応を調べた結果、メタン分解率には2つの極大を迎える組成があることが分かった。準安定相が出現するもう1つ別の新たなる機構の存在が示唆される。これらの準安定相が現れる3つの現象を利用して安定・準安定相がナノスケールで混合する状態を制御することにより種々の応用展開に結びつく高性能反応場を創生できることが明らかとなった。本研究の目的は、安定/準安定な2相の混合状態からなるナノ空間が酸素の授受能力に優れることを示し、超耐熱と低温作動の両特性を有する排ガス浄化、水素ガス製造などの環境エネルギー分野で有用な高性能反応場を作製することである。2相混合状態の特性を評価するため、単相領域となる{Zr_<2/8>Ce_<6/8>}O_<2-y>組成試料およびCaF_2類似な2相混合状態となるようにさらにPrを加えた組成試料に微量のFe, Ni, Cu, Mn,加えてPdを添加して11001200°Cの空気中で焼鈍、さらに水素還元、その後の低温酸化処理の各段階で出現する相とPrの有無、添加元素の影響、および酸素吸蔵量(OSC)特性への影響を調べた。低温での酸素吸蔵は全般的に2相混合状態試料のほうが良好であった。
消化器癌におけるＣＤＨ３プロモーター領域の脱メチル化の意義

当科で外科的根治切除を行った肝内胆管癌59例と膵癌73例において免疫染色を行い、P-cadherinの発現解析を行った。多変量解析において、P-cadherinの高発現は肝内胆管癌、膵癌患者の無再発生存の独立規定因子であった。胆管癌細胞株および膵癌細胞株を用いたin vitro assayにて、P-cadherinの発現は癌細胞の浸潤、遊走に関与しており、プロモーター領域の脱メチル化がその発現に寄与していた。肝内胆管癌及び膵癌におけるP-cadherinの発現は癌細胞の浸潤、遊走能の亢進を介して予後に影響を与え、その発現はプロモーター領域の脱メチル化を介していることが示唆された。昨年度、これまで当科において外科的に切除された肝内胆管癌59例の免疫染色による検討により、P-cadherinの発現は腫瘍径(p=0.006)およびリンパ節転移の有無(p=0.044)と有意に相関し、P-cadherinの発現は無再発生存、生存の予後規定因子であることを同定した(p=0.019およびp=0.0012)。P-cadherinを高発現する胆管癌細胞株HuCTT-1に対しsiRNAを用いてP-cadherinの発現抑制系を、またP-cadherinを発現しない胆管癌細胞株RBEに対しウイルスベクターを用いてP-cadherinの強制発現系をそれぞれ作製し、phenotypeの検討を行った。その結果、P-cadherinは癌細胞の浸潤・遊走能を亢進させることが判明した。肝内胆管癌切除症例のうち、免疫染色にてP-cadherinが高発現していた10例及び低発現10例につき、P-cadherinのプロモーター領域のメチル化の有無を、メチル化特異的PCRにて検証した。その結果、P-cadherin低発現症例では10例中全例でそのプロモーター領域のメチル化が認められたが、高発現症例では10例中6例で脱メチル化されていた。以上より、胆管癌においてP-cadherinの発現は浸潤、遊走能の上昇を介して癌の悪性化に寄与しており、その発現にはプロモーター領域の脱メチル化が関与している可能性が示唆された。当科において外科的に切除された肝内胆管癌59例に対しP-cadherinの免疫染色を行った。P-cadherinの発現は、腫瘍径(p=0.0006)およびリンパ節転移の有無(p=0.044)と有意に相関していた。P-cadherin高発現群(n=30)と低発現群(n=29)に分けて予後解析を行ったところ、5年無再発生存率は14.3%と44.8%、5年生存率は36.7%と76.1%で、無再発生存、生存ともにP-cadherin高発現群で有意に不良であった(p=0.019およびp=0.0012、log-rank test)。Cox比例ハザードモデルを用いた多変量解析の結果、P-cadherinの高発現は、再発の独立規定因子であった(ハザード比3.67、p=0.008)。胆管癌細胞株においてRT-PCR、Western blot法によりP-cadherin mRNAおよび蛋白の発現解析を行ったところ、7種中3種で高発現を認めた。P-cadherin高発現株であるHuCCT-1においてsi-RNAを用いてP-cadherinのknockdownを行うと、増殖能は不変であったが、浸潤能、遊走能が有意に低下した。胆管癌細胞株において、メチル化特異的PCRの手法を用いてP-cadherinのプロモーター領域のメチル化の有無を検討したところ、P-cadherin高発現株ではプロモーター領域の脱メチル化を認める傾向にあった。P-cadherin低発現株であるSSP25に5-AZAを添加すると同部は脱メチル化されたが、それに伴ってP-cadherinの発現上昇を認めた。これまで肝内胆管癌におけるP-cadherinの発現の意義と予後に与える影響、またその発現を制御する機構の解明を行ってきたが、今年度は膵癌における検証を行った。当科で外科的切除を行った膵癌73症例に対し、P-cadherinの免疫染色を行った。P-cadherinの発現は、男性、後方組織浸潤、他臓器浸潤と有意に相関していた。

P-cadherinの高発現群と低発現群に分けて予後解析を行ったところ、無再発生存はP-cadherin高発現群で有意に不良であった。Cox比例ハザードを用いた多変量解析の結果、P-cadherinの高発現は、再発の独立規定因子であった。膵癌細胞株においてRT-PCR、Western blot法により、P-cadherin mRNA及び蛋白の発現解析を行ったところ、6種中3種で高発現を認めた。P-cadherin高発現株であるPK59においてsi-RNAを用いてP-cadherinのknockdownを行うと、増殖能は不変であったが、浸潤能、遊走能が有意に低下した。また、P-cadherinの発現を認めない膵癌細胞株MiaPaCa-2にP-cadherinを強制導入したところ浸潤能、遊走能の有意な亢進を認めた。膵癌において、メチル化特異的PCRの手法を用いてP-cadherinのプロモーター領域のメチル化の有無を検討したところ、P-cadherin高発現株ではプロモーター領域の脱メチル化を認める傾向にあった。P-cadherin低発現株であるMiaPaCa-2に5-AZAを添加すると同部は脱メチル化されたが、それに伴ってP-cadherinの発現上昇を認めた。以上より、胆管癌と同様、膵癌においてもP-cadherinの発現は浸潤、遊走能の上昇を介して癌の悪性化に寄与しており、その発現にはプロモーター領域の脱メチル化が関与している可能性が示唆された。消化器外科学当初の研究計画に基づいて研究を遂行しており、得られた結果は学会にて発表することができたため。実際の臨床検体を用いてP-cadherinのプロモーター領域のメチル化状態の検証を行っているが、特異的なバンドがなかなか得られない状況である。現在実験プロトコールの検討を行い、条件等の検証を行っている。P-cadherinは、肝内胆管癌のみでなく、その他の癌腫、特に膵癌や胃癌、大腸癌においても、癌部に特異的に発現していることが分かっている(Imai et al. Clin Cancer Res 2008)。そこで、今回肝内胆管癌において確認された現象が、他の癌腫においても同様であるのかを確認する予定である。具体的には、当科における膵癌切除症例について、まず免疫組織学的検討により、P-cadherinの発現が癌の悪性度や生命予後に寄与するのかどうかを検討する。さらに、膵癌細胞株を用いてP-cadherinの強制発現系及び発現抑制系を作製し、Phenotypeの変化を確認する。加えて、高発現症例及び低発現症例においてP-cadherinのプロモーター領域のメチル化状態を検証し、メチル化が蛋白発現に与える影響を検討する予定である。胆管癌の凍結標本よりDNAの抽出を行い、P-cadherinのプロモーター領域のメチル化状態をメチル化特異的PCRにて検証し、P-cadherinの発現とプロモーター領域のメチル化の相関を検証する。さらに、癌部のみでなく非癌部におけるP-cadherinの発現とプロモーター領域のメチル化を検討し、非癌部の脱メチル化が臨床病理学的因子に及ぼす影響を検証する。その他、現在膵癌においても同様に、発現と予後の関連を検討し、細胞株及び臨床検体においてP-cadherin発現とプロモーター領域のメチル化の関連を検証している。消耗品について、比較的安価で購入、および医局内管理のものを利用できたため。今年度肝内胆管癌において確認された現象が、他の癌腫においても同様であるのかを確認する予定であり、その際の消耗品費及び動物実験費用に充てる。また、関係書類のファイリング、研究成果発表のためのデータ収集と整理、保管を行ってもらうための人件費に充てたいと考えている。該当なし
ナノ構造を有する強誘電体の力学特性と電気特性のカップリング効果

本研究では、量子力学に基づく第一原理シミュレーションを用いた厳密な原子レベル解析を実施し、ナノ薄膜・ナノワイヤといった微小強誘電材料の原子構造・電子状態を解明すると同時に、その力学的変形特性と強誘電特性のカップリング効果(マルチフィジックス特性)を明らかにした。強誘電特性はナノ構造体の表面やエッジ構造により大きく影響を受けること、また、ひずみ負荷によって強誘電特性を力学的に制御できることを明らかにした。ナノメートルオーダーの強誘電材料は、厚さ数ナノメートルの薄膜(2次元周期構造)や直径数ナノメートルのワイヤ(1次元周期構造)を有しており、圧電・強誘電ナンデバイスはそれらを多層的に組み合わせることで機能を実現する。一方、強誘電体は体積に非常に敏感な特性であり、ナノスケールの材料における強誘電性については未解明な部分が多い。さらに、強誘電性はひずみ(変形)とカップリング効果を有しており(マルチフィジックス特性)、この特性を利用することでナノデバイスの機能向上が期待されているが、その設計の基礎となるマルチフィジックス特性に関する詳細は明らかになっていない。したがって、原子・電子レベルの第一原理シミュレーションを実施し、典型的なナノ構造を有する強誘電体の力学的変形特性と強誘電特性のカップリング効果、すなわち、マルチフィジックス特性を解明することが本研究の目的である。本年度は、導入した並列計算機に対し第一原理計算環境の最適化を実施した。同時に、効率のよい構造最適化アルゴリズムであるFast Inertial Relaxation Engine (FIRE)法を組み、計算速度の向上を実現した。同計算システムを用い、強誘電体ナノ薄膜の解析を実施したところ、強誘電特性は表面終端とする原子層によってその特性が向上または劣化することが明らかになった。また、面内の引張りひずみを負荷すると同特性は向上し、圧縮負荷では逆に劣化することが明らかになった。また、こうしたナノスケールの原子構造体の安定・不安定を厳密に評価する手法を提案し、その定式化に成功した。この手法は、一次要素を用いることで大規模な原子系への適用が可能である。ナノメートルオーダーの強誘電材料は、厚さ数ナノメートルの薄膜(2次元周期構造)や直径数ナノメートルのワイヤ(1次元周期構造)を有しており、圧電・強誘電ナノデバイスはそれらを多層的に組み合わせることで機能を実現する。さらに、強誘電性はひずみ(変形)とカップリング効果を有する(マルチフィジックス特性)。本研究では、第一原理シミュレーションを実施し、典型的なナノ構造を有する強誘電体のマルチフィジックス特性を解明することを目的とする。本年度は、大規模量子計算を実施するため、波動関数を原子軌道の線形結合(LCAO)に展開し、強誘電体の擬ポテンシャルを作成した。その結果、解析精度を保ちつつ、高速かつ低負荷の量子計算環境の構築に成功した。詳細は、国際誌Physical Review Bに掲載された論文内に記述している。前年度行ったナノ薄膜に強誘電体特有の微視構造であるドメイン壁(分極方向が異なる領域の境界)を導入した大規模モデルを構築し、本開発手法を用いてドメイン壁と表面の会合部の複雑な強誘電構造を解析した。その結果、ナノ薄膜中では従来のドメイン壁とは本質的に異なる閉塞的構造(Closure Domain Structure)を形成することを発見した。同時に、このClosure Domainの形成により、強誘電特性を阻害する反電場が抑止され、わずか1格子厚さのナノ薄膜においても強誘電特性が保持されうることが初めて明らかになった。また、ナノワイヤや結晶粒界部での強誘電特性の解析に成功しており、同構造内でも閉塞的な分極構造が形成されることを示した。すなわち、従来とは全く異なる閉塞的分極構造がナノ構造体に特有の強誘電特性であることを示した。