hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
新規血栓症リスク・アンチトロンビン抵抗性遺伝子変異の同定解析

遺伝子変異は、活性後の変異トロンビンにおいてアンチトロンビン結合部位でのミスセンス変異がみられ、この異常トロンビンはアンチトロンビンによる凝固制御が十分でない血栓性素因となることが予想された。組換え変異型プロトロンビンの活性を調べたところ、野生型に比べ凝固一段法では16%、凝固二段法では29%とかなりの低下を認めたが、合成基質法では75%の活性を保有していた。この違いは凝固法基質のフィブリノゲンが合成基質に比べ巨大分子であることによるものと思われた。一方、組換え変異型トロンビンは野生型に比べアンチトロンビン結合能が極度に低下し、トロンビン生成試験での総トロンビン生成量増大、トロンビン生成終了時間延長を認めた。すなわち、本変異はプロトロンビンの凝固活性を軽度低下させるものの、活性化された変異型トロンビンは高度なアンチトロンビン抵抗性を示すことが明らかとなり、本症例の血栓症発症の要因であることが推察された。また、血漿検体でのアンチトロンビン抵抗性のスクリーニング検査法を開発しており、新たな症例の同定検索を進めている。プロトロンビン遺伝子変異を同定し組替え変異型プロトロンビンの性状解析より,活性化変異トロンビンがアンチトロンビン抵抗性を示すことを明らかにし、血栓症発症要因である可能性を示した。今後、今まで原因同定されていない血栓症症例において同様なアンチトロンビン抵抗性を示す症例の同定を進めて行く予定である。24年度が最終年度であるため、記入しない。今後、今まで原因同定されていない血栓症症例において、血漿検体でのスクリーニング検査法を開発しており同様なアンチトロンビン抵抗性を示す症例の同定を進めて行く予定である。
味覚嫌悪学習機構における必要十分条件の探索

淡水棲カタツムリ(モノアラガイ)に味覚嫌悪学習を施し,その学習効果に対して行動学と生理学とを同時に組み合わせた神経行動学的解析を行った。そして,我々が既に提出している味覚嫌悪学習に関するニューロモジェレーションモデルの証明を行い,その学習・記憶機構にとっての必要十分条件を見出すことに努めた。まずは,学習を施された実験動物と施されていない実験動物の両者の中枢神経系を摘出して、神経生理学実験を行った。そして,咀嚼リズムを司っているcentral pattern generatorの介在神経細胞において,その性質の違いを抑制性シナプス後電位の延長という形で見出し,味覚嫌悪学習に対する我々のニューロモジュレーションモデルを部分的に検証した。一方,central pattern generatorでの抑制性シナプス後電位の延長を人工的に起した後に,実際に固体の条件刺激に対する嗜好性応答(咀嚼運動)を行動実験で観察し,それが減少しているか(味覚嫌悪)を調べた。そのためには,中枢神経系を摘出するのではなく,動物固体を生きたまま不動化し,その我意膜を切り開いて中枢神経系を露出させた標本を作った。そして着目している細胞の膜電位を過分極状態にした上で,条件刺激に対する咀嚼運動の減少を確認することができた。このように部分的ではあるが,咀嚼リズムを司っているcentral pattern generatorの介在神経細胞における抑制性シナプス後電位の延長が,味覚嫌悪学習における必要十分条件であることが明らかになった。
計算機上で実施する南海トラフ反射法構造探査観測～地震波干渉法の応用

前年度までに海底地震計と制御震源を用いた地震構造探査データに地震波干渉法(SI)を適用し、浅部地震波反射面をイメージングする技術を確立できた。この技術を既存の6本の構造探査測線に適用した結果、これまでの解析結果(走時のみを使った地震波速度構造解析の結果)ではまったく把えることができなかった浅部の地震波反射面のイメージングに成功した。この結果は、海底地震計で観測された波形データには浅部の詳細構造をイメージングする情報が含まれていることを意味している。そこで、観測波動場全体を用いた波形インバージョン解析を適用したところ、地震波干渉法やハイドロフォンストリーマーケーブルにより取得された地震波反射法データでイメージングされた地震波反射面と一致する場所に地震波速度の境界面をイメージングすることに成功した。さらにこの波形インバージョン解析よって求まった地震波速度構造モデルを使って、地震波干渉法により合成した反射法データに重合前深度マイグレーション解析を適用したところ、さらに明瞭に反射面がイメージングできることが明らかになった。すなわち、海底地震計による構造探査データに地震波干渉法を適用することで反射法データが合成でき、浅部反射構造のイメージングが可能であるが、波形インバージョン解析と合わせることによって、詳細な地震波速度構造と更に明瞭な反射面イメージングが可能になることが実際のデータによって確認できた。2018年度には本結果の技術的な側面を二つの国際学会で発表した。そのうち一つは査読付きのProceedingsとして誌上発表した。さらに、結果の解釈も含めて国際誌で発表することを目指して準備を進めた。2019年度中に投稿予定である。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。平成26年度は、反射法データ合成のための効果的な手法開発と、将来のマイグレーション適用を目指した層構造モデル構築(屈折法解析)の二つのテーマに基き研究を進めた。手法開発では土佐湾を南北に横切る足摺岬近くの測線で実施した海底地震計とエアガンを用いた構造探査データをモデルとして用いた。この海域は、南海地震が発生する場であり構造研究の進展が望まれていながらも、魚礁が多いなどの理由でハイドロフォンストリーマケーブルを曳航した調査が非現実的な場所であり、本研究による成果がもっとも期待される海域の一つである。本測線は、3000m以深のトラフ軸から100m程度の土佐湾まで水深が大きく変化するのが特徴の一つであり、複数のパラメータで地震波干渉法を適用し、反射法データを合成、CDP重合、時間マイグレーションを適用したところ、浅海域と深海域ではパラメータを大きく変更する必要があることが分かってきた。これは、地震波干渉法により引出される多重反射波が観測される時間やオフセット距離に依存するものと解釈される。一方、屈折法解析では、プレート境界面を取り入れた層構造モデルの構築研究を進め、南海トラフ域の広い範囲においてプレート境界面をモデル化する作業が進んでいる。平成27年度は、合成した反射法データを用いてイメージングするためのアプローチ確立に向けた手法開発と、平成26年度から引き続き実施しているマイグレーション適用を目指した層構造モデル構築(屈折法解析)の二つの内容を進めた。手法開発でモデルデータとして採用したのは、土佐湾を南北に横切る足摺岬近くの測線で実施した海底地震計とエアガンを用いた構造探査データである。本測線は、3000m以深のトラフ軸から100m程度の土佐湾まで水深が大きく変化するのが特徴の一つである。イメージングの手順は次の通りである。まず、1500m/s,1550m/s,...,5000m/sといった多数の均質な速度構造を用いて、多数のCDP重合断面を生成する。当然、水中音速に近い1500m/sの速度で重合断面を作成すると海底地形がよくイメージングされる。一方、たとえば2000m/sの速度でCDP重合断面を作成すると、海底面のイメージングは悪くなるがRMS速度が2000m/s前後で説明できる反射面のイメージングが向上する。このように場所によって最適なRMS速度構造の概要が推定できる。それを元に試行錯誤をしつつ2次元速度構造モデルを構築し、CDP重合、時間マイグレーションを適用することで最終断面を構築した。この結果、土佐湾のデータでは特に海底の斜面で堆積層が明瞭にイメージングできた。この知見を初期構造に反映したうえで初動トモグラフィをかけることにより、土佐湾データの走時解析結果をアップデートした。以上のように一通りの解析手続きが確立されつつあるため、次のデータセットを用いた反射法データの合成から解析を開始したところである。モデルケースとして解析を進めていた土佐湾のデータについては、成功裏に解析が終わり、本研究のアプローチの効果が確認できた。一方で、同測線内でも水深の浅い場所ではイメージングが難しいという問題が見えてきつつある。今後、浅海域のイメージングで問題が生じる可能性もある。平成28年度は、前年度までに確立した解析手法・手順で、南海トラフ域の複数のOBS構造探査測線に適用する作業を進めた。

対象としたのは熊野灘西部から土佐湾沖にかけての海域で、沈み込む海洋プレートの構造が複雑で、現在でもその実態について議論が分かれている場所である。これまでに、トラフ軸に直行する測線5本と平行な測線1本について地震波干渉法による反射法データの合成、反射法データを用いた浅部堆積層構造のイメージング解析を進めてきた。その結果、場所(測線)により浅部構造のイメージングの品質に大きなバラツキがあることが分かってきた。一つの原因は水深である。海中多重反射波を活用する本手法では水深の影響が大きく浅海域ではイメージング品質が劣化する。しかし、ほぼ水深が変わらないトラフ軸平行測線においてもイメージング品質に顕著な横方向不均質性が観測された。これは主に堆積層の性質の違いを反映していると考えられる。本手法はOBSの長オフセットデータを利用しているため、信号周波数帯が10Hz以下と低い。そのため、堆積層内の詳細イメージングは困難で、堆積層の底、すなわち基盤岩の上面をイメージングすることで堆積層厚の変化を捉えている。従って、本手法のイメージング結果は、基盤岩付近の反射係数の空間不均質性を直接反映する。また、本手法では直達波と海面反射波の相互相関から情報を抽出するため、どちらか一方だけでもエネルギーが弱くなるとイメージング品質が劣化してしまう。実際のOBS観測では、海底面付近の透過係数、反射係数の違いに依存して直達波や海面反射波のエネルギーは大きく変化することが知られており、堆積層イメージングの品質はこれらを反映するものと考えられる。すなわち、観測されたトラフ軸に沿った方向での堆積層イメージングの不均質性は、いずれにせよ堆積層付近の不均質性を反映しているものと考えてよいだろう。導入した新しい計算機環境を活用することで、膨大な計算量やストレージが必要となる本研究手法を熊野灘西部から土佐湾沖にかけての海域をカバーする6本の測線に適用できており、計算の進捗はおおむね順調である。それぞれの測線で、多数のパラメータ設定で地震波干渉法を適用した上で、様々なパラメータでイメージングを実施しており、期待した程クリアな堆積層構造が見られないという結果ではあるものの、堆積層厚の空間不均質性を捉えるための解析はほぼ期待通りの進捗を示している。南海トラフ域で過去に海洋研究開発機構が実施した海底地震計と制御震源を用いた地震構造探査データ(6本の測線)に地震波干渉法(SI)を適用し、反射法データを合成した。続いて、重合後時間マイグレーションにより浅部堆積層構造のイメージングを行った。なお、合成反射法データは実海域で専用の機器(ストリーマケーブル)を用いて取得する反射法データよりS/N比と周波数レンジが低く、通常のセンブランスなどを用いた速度構造解析は難しいため、本研究では多数の均一速度構造を用いた重合断面を基にNMO速度構造を構築するという手順を踏むことで、マイグレーション速度構造を構築した。その結果、通常の速度構造解析ではまったく分解能がなかった数km程度の深さの地震反射面を明瞭にイメージングすることができ、これまで反射法探査が実施できていないために把握できていなかった堆積層の詳細構造(厚さ分布)を捉えることができた。
ジェームズ・ギブソンの視覚論と二十世紀アメリカの視覚文化

ジェームズ・ギブソン(1904-1979)は「アフォーダンス」の概念を創り出した「生態心理学者」として知られている。しかし、ギブソンの探求には何が賭けられていたのか。われわれの生きる複雑な環境(サイバネティクスによる通信・伝達と制御の対象よりも複層的な環境)とダイレクトに接触する知覚システム。それを探求する現代の「自然哲学」として、私はギブソンの視覚論を捉えなおす。そしてこの視座から、20世紀アメリカの視覚文化、とりわけ環境配置としての建築の視覚的様相を批評的に分析する。研究初年度はジェームズ・ギブソンの視覚論を支える哲学的方法を分析することから研究を始めた。ギブソンの著書や論文のみならず、草稿や書簡を含めて考察の対象にしている。そして、ギブソンの哲学的方法を先鋭化するため、ベルクソンの哲学的方法に補助線を求め、「問題の次元で真偽を見極めること」と「混合物としての経験のなかに質的差異を切り分け、実在の区分を見出すこと」の二つを、ギブソンとベルクソンの哲学的方法に通底する通奏低音として抽出した。この研究成果は、単著論文「問題の真偽と実在の区分-ギブソンとベルクソン」(『思想』no.1028,171-192頁)として発表している。また、ギブソンの視覚論を、その「視覚文化」的意味から測るまえに、知覚システムの生物学的基盤から再考する必要性にぶつかり、ダーウィンの進化理論に考察の幅を広げることにもなった。ギブソンの重視した「生きるための視覚」を、ダーウィンの概念「生きるための闘い」から支えるためである。この問題意識からダーウィンを読み解く成果として、単著論文「ダーウィン、フロイト-剥き出しの性/生、そして差異の問題」(『岩波講座哲学12-性/愛の哲学』岩波書店、91-115頁)を発表した。そして来年度に向け、より濃密に「視覚文化」の諸問題の核心に接近するため、研究初年度は第二回恵比寿映像祭ラウンドテーブル「オルタナティヴ・ヴィジョンズ-映像の生態学」登壇を契機に、「画像の生態学」「建築の生態学」の構築に向けた準備を開始した。発表「ある「密度」を備えた映像・場所の準備」では、コンピュータによる画像・環境の設計に多様性を取りこもうとする現在の潮流や、デザインされた「インヴィテーション・キャラクター」によって行動を誘発・制御・管理しようとする環境管理アーキテクチャに対して、その「生態的根拠」を問いかけつつ、ギブソンの生態学的視座から、21世紀に求められる「視覚文化」の基盤を探索している。平成22年度はとりわけ、ジェームズ・ギブソンの視覚論から建築にアプローチする仕事を深め、「画像の生態学」を「建築の生態学」に統合する新しい方向性を見出すことができた。ギブソンの視覚論と建築の関係はこれまでも示唆されてきたが、歴史的資料を活用しながら、具体的・理論的に展開させた研究は、世界的にみても本研究が初めてのものになる。すでにこの成果は、二本の論文に結実させた。まず論文「知覚と生4-建築の生態学(1)」では、ギブソンが最晩年に「ソーク生物学研究所」(ルイス・カーン設計)に滞在していた事実も下敷きにしながら、ギブソンの「アフォーダンス理論」や「生態光学」とカーンの建築・建築理論(とくに「利用可能性」と「場所」の概念)に共通する思考を引き出した。そして論文「生態学的建築をめざして-建築とギブソンの生態学-」では、ギブソンの生態学における環境の概念を理解することからはじめ、建築を自然史のプロセスとしてとらえなおすことに行き着いた。また、ギブソンの「アフォーダンス理論」を発展させながら、自然史のプロセスとしての建築がめざすべき課題を提示し、それを建築家ルイス・バラガンの建築(「ルイス・バラガン邸」、「カプチーナス修道院」、「サン・クリストバル厩舎」、「ヒラルディ邸」)と遭遇させながら、機能主義的建築を超えた生態学的建築の本性を描き出した。この二本の論文は、私たちの視覚や行動の営みが、どのように建築の要素と接合していくのかを明らかにしつつ、私たちが環境について、どのような認識と行動の誤りを訂正できず、現在の文明史的危機に至ってしまったのかを問いかけることになった。平成23年度はまず昨年度に引き続き、ジェームズ・ギブソンの視覚論を20世紀の建築経験(知覚-行為系の経験)に結びつける研究を展開させた。昨年度の論文「知覚と生4-建築の生態学(1)」ではルイス・カーン設計の建築(特に「ソーク生物学研究所」)の分析を中止に置いたが、今年度の論文「生態学的建築をめざして-建築とギブソンの生態学」では、「ソーク生物学研究所」中庭の設計をカーンに助言したルイス・バラガン設計の建築(特に「ルイス・バラガン邸」「サン・クリストバル厩舎」)の分析を、ギブソン的に行うことによって、機能主義的建築を超えた生態学的建築の本性を描き出した。

この一連の研究は、世界的に見ても類例のないギブソン論・建築論と思われるが、それ以上に、論文「生態学的建築をめざして」は雑誌『思想』の「建築家の思想」特集に掲載されたことによって、東日本大震災を契機に議論の焦点になった文明及び建築・都市の問題に一石を投じるものになった。そして、この抜き差しならぬ問題は、ギブソン生態学への視座を拡張する必要性を本研究者に突きつけ、論考「<天災は忘れない頃にやって来る>あるいは、<災禍は忘れることができない>」において、地球物理学者・寺田寅彦の随筆を批判的に読解する仕事を行うことにもなった。また、同時に本研究の視座を活用しながら、建築家の平田晃久、藤本壮介、石上純也の各氏と公開で対談を行っては20世紀以後の建築思考を深化させ、イサム・ノグチが最晩年に手掛けたモエレ公園に旅しては、20世紀「アースワークス」を再考する契機とし、ジェームズ・タレル設計の《光の館》を長時間観察しては、20世紀美術の知覚体験のひとつの極限事象に向かうことになった。これらの研究成果は未公開のものを含むが、現在、編集協力をしている『SITE ZERO/ZERO SITE』建築特集号(2012年の秋に刊行予定)などに順次発表していく予定である。
高分子孤立鎖の結晶化挙動のＡＦＭ直接観察

高分子1分子鎖が結晶化する様子を分子レベルで観察することができれば、高分子の結晶化挙動について新たな知見が期待できるが、従来1分子鎖からなる結晶を観察することは不可能であった。本研究では、高分子量のイソタクチックポリメタクリル酸メチル(it-PMMA)分子鎖を、分子量が低くて結晶化できないオリゴマーの単分子膜に分散させた混合単分子膜を作成し、それを圧縮することで高分子量it-PMMA1分子を結晶化させ、その構造を原子間力顕微鏡で分子レベルで観察することに成功した。検討の結果、(1)分子鎖末端から結晶化が開始すること、(2)結晶核のサイズが分子量に依存せずほぼ一定であることを見出した。Langmuir-Blodgett(LB)膜中で折りたたみ鎖結晶を形成するisotacticpoly(methyl methacrylate)(it-PMMA)を低分子量のため結晶化しないit-PMMAオリゴマー単分子膜に少量添加し、膜を圧縮することにより、it-PMMAが孤立鎖状態から結晶化する様子をAFM観察することに成功し、結晶化が末端から起こること、また結晶核のサイズが分子量に寄らずに一定であること等を既に明らかにしている。平成25年度は、LB膜中で伸び切り鎖結晶を形成することが知られているポリ乳酸(PLA)を同様にit-PMMAオリゴマーに少量可溶化させ、結晶化挙動を観察した。その結果、以下の結果を得た。(1)単体で伸び切り鎖結晶を形成する分子量約1万のPLAは、it-PMMAオリゴマーで希釈するとラメラの幅が半減し、2回折りたたみ鎖結晶に転移する。(2)単体で折りたたみ鎖結晶を形成する分子量約10万のPLAは、it-PMMAで希釈することで、折りたたみ回数が約11回から26回へと増加し、ラメラ厚が低下する。(3)但し、いずれの場合も高希釈条件で、分子は凝集して結晶を形成している。これは希釈用いたit-PMMAオリゴマーとPLAとの相溶性が影響を与えている可能性があり、今後、PLAオリゴマーを用いた検討が必要と考える。高分子の結晶化については、現在でも不明な点が多い。本研究では、従来不可能であった高分子1分子の結晶化挙動を原子間力顕微鏡(AFM)を用いて分子レベルで観察することに挑戦する。具体的には、我々の以前の知見を元に、高分子量体のイソタクチックポリメチルメタクリレート(it-PMMA)を低分子量で結晶化しないit-PMMAで希釈した単分子膜を水面上で圧縮して、高分子量体のit-PMMA孤立鎖が孤立鎖から結晶化する様子をAFM観察する。H24年度の検討を行い、以下の知見を得た。(1)高分子量it-PMMA/低分子量it-PMMA(数平均分子量590)ブレンド単分子膜で、得られる結晶の量は高分子量体の含量に比例し、高分子量体だけを結晶化できることを確認した。また、高分子量体の含量を減らすに従い、結晶転移は高表面圧に移動し、得られる結晶ラメラの幅も低下し、結晶化が阻害されることがわかった。(2)高分子量体が孤立鎖となる希薄組成では、通常の圧縮条件では結晶化しないが、水温を6°Cに下げ、さらに圧縮速度を通常の1/50(0.01mm/s)にすることで、孤立鎖から結晶化することに成功した。(3)孤立鎖からの結晶は、非晶鎖が部分的に結晶化しており、その構造の分布から、1両末端が結晶しやすく、2結晶化の進行に従い、分子鎖の中間領域も結晶化しているものと推定される。結晶のサイズは、用いた分子量(17万140万)の範囲では、ほぼ一定で、結晶部分のサイズは分子量1020万に相当する。分子量140万を用いると、結晶が非晶鎖で等間隔に繋がれたネックレス状の構造をとる。これらの構造は、孤立鎖が結晶化する際に生じた結晶核の構造を反映しているものと考える。(4)超低速(0.0004mm/s)で圧縮すると、結晶化に充分な時間が確保されるため、高分子量であっても分子鎖がほぼ完全に結晶化することがわかった。高分子を孤立鎖状態で結晶化させ、その構造を分子鎖レベルでAFM観察することに初めて成功した。孤立鎖から結晶化させること、分子鎖レベルで観察すること、いずれも難度の高い挑戦的な課題であったが、それを可能とし、さらに結晶構造の分布や、結晶化速度依存性の検討に進めた。24年度の結果を踏まえて、25年度は以下の検討を行う。〇他の結晶性ポリマーの単分子鎖結晶の検討(ポリ乳酸等)

オリゴマーとの混合単分子膜を圧縮して孤立鎖からの結晶化挙動を観察するという本手法が確立できれば、結晶構造の異なる他のポリマー系にも適用可能な一般的な手法となりうる。it-PMMAは単分子膜中で折りたたみ鎖結晶を作るが、ポリ乳酸は単分子膜中で伸び切り鎖結晶を作ることが知られている。ここでは、高分子量ポリ乳酸/低分子量ポリ乳酸の混合単分子膜を用いて、ポリ乳酸の孤立鎖からの結晶化挙動を検討する。折りたたみ鎖結晶であるit-PMMAとは全く異なる結晶化過程が予想され、折りたたみ鎖、伸び切り鎖結晶の形成過程の差に関する有用な知見が得られるものと期待される。該当なし
酸素空孔分布トポロジーの制御に基づく多元シナプス素子創製

当該年度は、熱還元処理によって酸素空孔を導入した、面方位(001)のTiO2単結晶基板に4端子電極を数十μmスケールで正方配置し、電気着色現象による酸素空孔分布トポロジーの観測とそれに依存するメモリスタ特性を調べた。4端子の内、一つの対向電極対(ゲート端子)への電圧印加によって、もう一方の対向電極対(駆動端子)間の酸素空孔分布が変化し、印加電圧の正負に従って分布のトポロジーが切り替わる様子が観察された。この4端子メモリスタ素子のシナプス機能として、ゲート端子に電圧印加して酸素空孔分布を変化させた後に、駆動端子間にパルス電圧を連続印加した際の抵抗変化特性を検証した。パルス幅が長いほど顕著な抵抗値変化が生じると同時に、パルス印加回数の増加に伴う段階的な抵抗変化が起こり、これにより、素子の抵抗値の多値化、すなわちシナプスの精細な重み変化を実現することができた。また、抵抗変化の繰り返し特性を向上させるうえで、過度な重み変化の誘発を防ぐ電圧印加プロトコルも開発した。これは、駆動端子に加えて、ゲート端子にも同時に電圧印加することで、駆動端子間の酸素空孔分布の広がりを抑えるメカニズムに依っており、ゲート印加を用いない場合に比べて抵抗スイッチングの繰り返し数を大幅に増加できる。これらの結果から、電圧印加方法に多様性を持たせた多次元(4端子)での酸素空孔分布トポロジー制御の有効性とシナプス素子としての多値化を含めた抵抗変化特性の超精密制御の可能性が示された。一方、昨年度に引き続き、上記4端子メモリスタ素子の抵抗変化特性の理論的解析を目的として、ドーパントのドリフトと拡散を考慮した有限要素法シミュレーションモデルの開発を進めた。その結果、実験的に観測された酸素空孔分布に対応するドーパント分布を得ることができ、それに対応する抵抗変化の挙動を再現することができた。当該年度は、熱還元処理によって酸素空孔を導入した、面方位(100)および(001)のTiO2単結晶基板に数十μmスケールの4端子微細電極を形成し、電気的特性を調べた。電圧印加に伴う酸素空孔の分布変化を電気着色現象に由来するコントラストとして光学顕微鏡観察し、そのトポロジーの変遷に依存して抵抗値が不揮発かつ可逆的に変化するメモリスタ特性を確認した。種々の素子特性は基板面方位に顕著に依存し、(100)基板では(001)基板に比べて抵抗比は大きいものの、抵抗スイッチング繰返し耐性は劣ることが分かった。これは酸素空孔トポロジーの変遷過程において端子間で繋がった酸素空孔集積領域が断裂することにより、電極周囲に過度に酸素空孔が集まり、導電率の高い不可逆領域が形成されるためである。繰返し耐性向上には、こうした酸素空孔分布の偏りと不可逆領域の生成を抑制する必要があり、それには正負電圧印加における注入電荷量を等しくすることが鍵となる。繰返し耐性に優れている(001)基板では、(100)基板で見られる不可逆領域は観察されない。素子の電気活性領域を集束イオンビーム加工で局所抽出し、走査透過電子顕微鏡の原子直視Zコントラスト法を用いた原子分解能分析を行った結果、同領域にはせん断面等の原子配列の乱れを表す構造は存在しないことが分かった。一方、同ナノプローブ電子エネルギー損失分光分析では、同領域においてTiとOの結晶場分裂の緩和が検出された。こうした明確な結晶学的構造変化を伴わず、電子状態の変化が抵抗変化に支配的に寄与していることが、優れた繰返し耐性の根拠であると推察される。また、(001)基板上素子を想定した系について、実験条件に則した電圧印加プロトコルで酸素空孔トポロジーが如何に変化するかを有限要素法によりシミュレートし、酸素空孔密度分布と抵抗スイッチング特性の相関に関わる予備的な結果を得た。当該年度は、TiO2単結晶基板の面方位の違いが電圧印加による酸素空孔トポロジーの変遷に如何に影響するかを検証し、各系の素子に対して、メモリスタ特性と素子の結晶学的構造・電子構造との相関について重点的に調べた。その結果、従来のメモリスタ素子の抵抗スイッチング機構(フィラメント機構や界面機構)とは一線を画す、酸素空孔(ドナー不純物)密度分布の変遷とそれによるバルク電気伝導変化を発現機構とするメモリスタを実現することができた。また、酸素空孔トポロジーの制御性に優れる素子構造を設計するうえで肝要となるデバイス構造やサイズ、扱う材料(TiO2)の物理定数、素子に対する外場の効果等を取り入れた有限要素法シミュレーション法も立ち上げ、その成果も含めて学会発表にまで結びつけた。以上より、当該年度の研究はおおむね順調に進展しているといえる。

パルス幅が長いほど顕著な抵抗値変化が生じると同時に、パルス印加回数の増加に伴う段階的な抵抗変化が起こり、これにより、素子の抵抗値の多値化、すなわちシナプスの精細な重み変化を実現することができた。また、抵抗変化の繰り返し特性を向上させるうえで、過度な重み変化の誘発を防ぐ電圧印加プロトコルも開発した。これは、駆動端子に加えて、ゲート端子にも同時に電圧印加することで、駆動端子間の酸素空孔分布の広がりを抑えるメカニズムに依っており、ゲート印加を用いない場合に比べて抵抗スイッチングの繰り返し数を大幅に増加できる。これらの結果から、電圧印加方法に多様性を持たせた多次元(4端子)での酸素空孔分布トポロジー制御の有効性とシナプス素子としての多値化を含めた抵抗変化特性の超精密制御の可能性が示された。一方、昨年度に引き続き、上記4端子メモリスタ素子の抵抗変化特性の理論的解析を目的として、ドーパントのドリフトと拡散を考慮した有限要素法シミュレーションモデルの開発を進めた。その結果、実験的に観測された酸素空孔分布に対応するドーパント分布を得ることができ、それに対応する抵抗変化の挙動を再現することができた。当該年度までに構築した技術をもとに、TiO2結晶を中心に種々の多端子メモリスタ素子を作製し、それらにおける一対の端子間の電気伝導率を、他端子への電圧印加と静的・動的に同期させて計測し、酸素空孔トポロジーに依存する抵抗遷移特性を調べるとともにその機構解明を行う。また、トポロジー制御された種々のサンプルに対して、電気伝導を駆動する2つの端子とその他を修飾端子として設定し、多元シナプス素子としてのニューロモルフィック機能を検証する。具体的には、列数・強度・幅・周波数等をパラメータとしたパルス電圧もしくは周期的/一定連続電圧を入力し、出力電流を検出することで、駆動端子間で生ずるニューロモルフィック特性を計測する。特に、シナプス素子としての機能を検証するために、シナプス前および後細胞体からの発信に見立てた入力信号を駆動端子に与え、両者の発信時刻差に依存した電気伝導率変化や修飾端子からの信号入力による変調効果を調べる(スパイク時刻依存シナプス可塑性特性)。また、抵抗遷移挙動が、駆動・修飾端子への入力パラメータや時間に依存して如何に変化するのか、抵抗値の緩和挙動や保持力特性、繰返し耐性を計測し、素子の可塑性を検証する(短期増強、長期増強、状態保持力、繰返し耐性特性)。さらに、駆動端子への入力と相関する信号を修飾端子から入力し、双方の入力時刻差や強度差に依存した電気伝導率の変化を調べる(連合学習機能特性)。以上より、多様な信号伝達特性を有する多元シナプス素子の創製を図る。
複数の単語に関する語義の同時解消と情報検索における検索質問拡張への適用

本研究では,新聞記事を対象とした情報検索に注目し,検索質問文が表す情報内容を扱うための第一歩として,(1)質問文を構成する各単語は本来全てが曖昧さを持っているということを前提とし,それらの言語的な多義性を同時に解消する(2)解消された各単語に対し,シソーラスを知識の構造,組織化の手段として導入し,検索質問文の各語について,シソーラス構造の中から拡張の対象となる階層を自動的に抽出することで質問文の拡張を行うことを目的とする.本研究の具体的な項目と研究内容は以下の通りである.(1)関連記事のトラッキング上記(2)に対し,シソーラス構造を自動的に抽出するために,関連記事を抽出する手法を提案し,TDT2を用いた実験では高精度で関連記事が抽出できることを示した(論文2).(2)タグ誤りの自動検出と修正語義解消を行うコーパスの不均質の問題に対処するため,あらかじめ人手により付与されたタグの誤りを自動的に検出し,修正する手法を提案した(論文1,3,6).(3)階層構造の自動構築シソーラスの自動構築において,大量データからの統計量を用いて,分野の階層構造が,人手により作成された階層構造を用いて文書を分類する場合よりも高い精度で分類できることを明らかにした(論文4).(4)情報検索のための語義解消語義の解消,シソーラス構造を用いて,質問文の拡張を行う手法を提案した(論文5).本研究では,新聞記事を対象とした情報検索に注目し,検索質問文が表す情報内容を扱うための第一歩として,(1)質問文を構成する各単語は本来全てが曖昧さを持っているということを前提とし,それらの言語的な多義性を同時に解消する(2)解消された各単語に対し,シソーラスを知識の構造,組織化の手段として導入し,検索質問文の各語について,シソーラス構造の中から拡張の対象となる階層を自動的に抽出することで質問文の拡張を行うことを目的とする.本研究の具体的な項目と研究内容は以下の通りである.(1)関連記事のトラッキング上記(2)に対し,シソーラス構造を自動的に抽出するために,関連記事を抽出する手法を提案し,TDT2を用いた実験では高精度で関連記事が抽出できることを示した(論文2).(2)タグ誤りの自動検出と修正語義解消を行うコーパスの不均質の問題に対処するため,あらかじめ人手により付与されたタグの誤りを自動的に検出し,修正する手法を提案した(論文1,3,6).(3)階層構造の自動構築シソーラスの自動構築において,大量データからの統計量を用いて,分野の階層構造が,人手により作成された階層構造を用いて文書を分類する場合よりも高い精度で分類できることを明らかにした(論文4).(4)情報検索のための語義解消語義の解消,シソーラス構造を用いて,質問文の拡張を行う手法を提案した(論文5).本研究では,新聞記事を対象とした情報検索に注目し,検索質問文が表す情報内容を扱うための第一歩として,(1)質問文を構成する各単語は本来全てが曖昧さを持っているということを前提とし,それらの言語的な多義性を同時に解消する(2)解消された各単語に対し,シソーラスを知識の構造,組織化の手段として導入し,検索質問文の各語について,シソーラス構造の中から拡張の対象となる階層を自動的に抽出することで質問文の拡張を行うことを目的とする.本年度は,上記(1)について,Hindleの類似度計算に基づく語義解消を提案し,Reuters 1996 Corpusを用いて抽出した語義知識をSENSEVAL2のタスクに適用し,その有効性の検証を行っている,また(2)については,シソーラス構造を自動的に作成するために,関連記事を抽出するための手法を提案し,TDT1を用いた実験では高精度で関連記事が抽出できることを確認した(論文1).また,シソーラスの自動構築については,大量データからの統計量を用いて分野の階層構造を自動的に生成する手法を提案した.Reuters 1996 Corpusを用いた実験により,自動生成された階層構が,人手により作成された階層構造を用いて文書を分類する場合よりも高い精度で分類できることを明らかにした(論文2).本研究では,新聞記事を対象とした情報検索に注目し,検索質問文が表す情報内容を扱うための第一歩として,(1)質問文を構成する各単語は本来全てが曖昧さを持っているということを前提とし,それらの言語的な多義性を同時に解消する(2)解消された各単語に対し,シソーラスを知識の構造,組織化の手段として導入し,検索質問文の各語について,シソーラス構造の中から拡張の対象となる階層を自動的に抽出することで質問文の拡張を行うことを目的とする.本年度は昨年度の(1)に引き続き,上記(2)に対し,シソーラス構造を自動的に抽出するために,関連記事を抽出する手法を提案し,TDT2を用いた実験では高精度で関連記事が抽出できることを示した(論文2).また,シソーラスの自動構築において,大量データからの統計量を用いて,分野の階層構造が,人手により作成された階層構造を用いて文書を分類する場合よりも高い精度で分類できることを明らかにした(論文4).また,分類過程において,人手により付与された分野名のうち,誤って付与された分野名を自動的に検出・修正する方法を提案し,シソーラス構造の構築に貢献できることを示した(論文1,3).さらに,語義の解消,シソーラス構造を用いて,質問文の拡張を行う手法を提案した(論文5).
ストレス誘発性鬱病モデルラットの脳ノルアドレナリンニュ-ロンの形態的機能的可塑性

長期の強制歩行ストレスを負荷したラットは、ストレス終了後も長期間、寡動状態、発情周期の消失、副腎皮質ホルモンの異常を示し、抗鬱薬の慢性投与によって、自発活動が回復するところから、我々はこの動物を"鬱病モデルラット"と考えて、その脳内モノアミンニュ-ロン(特に青斑核ノルアドナリンニュ-ロン)の形態学的、生化学的、生理学的機能変化を研究してきた。昨年度までのNAニュ-ロンの可塑性に関する研究では、鬱病モデルラットの青斑核NA細胞の超微形態学的観察によって、粗面小胞体膜構造の脆弱化などニュ-ロンの部分的変性が認められ、また、大脳皮質より逆行性に電気刺激を加えて、反応する青斑核細胞の数を検討する電気生理学的研究によって、反応数の減少が認められ、やはりニュ-ロン終末の変性が示唆された。今年度は、まず、鬱病モデルラットのNAニュ-ロン終末をグリオキシル酸法による蛍光組織化学法で検討したが、室傍核、視索上核、海馬のNA蛍光は膨化増強していた。しかし、大脳皮質の蛍光には変化がなかった。次いで、dopamine βーhydroxylase(DBH)抗体を用いて大脳皮質のNAニュ-ロン終末を染色し、形態変化を観察するとともに、horseradish peroxydase(HRP)を大脳皮質に注入し、染色される青斑核NA細胞数を検討して、ニュ-ロン終末の状態を推測する方法を試みた。しかし、予定を上回る時間を要したために、結果が出るまでには、さらに数ヵ月を要する。また、抗鬱薬の慢性投与によって、NAニュ-ロン終末の変化が回複するかについても現在検討中である。蛍光色素carbocyaninedye:Dilを脳内に注入して、NAニュ-ロン終末の可塑性を動物が生存している状態で検討するin situ viewingは、大脳皮質ニュ-ロン終末より取り込まれた色素が青斑核に達し、最低3ヵ月間留まることを確認したが、逆に、色素を青斑核に取り込ませて、ニュ-ロン終末を可視化するまでには至っていない。鬱病の発病には慢性的なストレスが関わっていると思われることから、当教室ではラットに長期(12+2日)の強制歩行ストレスを負荷して、鬱病モデルラットを作成してきた。このモデル動物の青斑核ノルアドレナリン(NA)ニュ-ロンでは、これまでに、NAが貯留し、その合成と代謝が低下し、ニュ-ロン活動が低下している所見が得られている。しかし、このニュ-ロン系は、ストレスによって単に物質代謝の変化が生ずるだけでなく、形態的機能的に可塑性がみられる可能性がもたれたので、以下の研究を行った。超微形態学的観察では、2日の短期ストレス負荷により青斑核細胞核の凹凸化がみられ、細胞内代謝の亢進が示唆されたのに対し、ストレス後2週間経過したモデルラットの青斑核細胞では、粗面小胞体膜構造の脆弱化、細胞の縮小化、リポフスチンに富むグリアやライソゾ-ムの増加、微小管やミトコンドリアの変形が認められ、部分的な変性が示唆された。また、電気生理学的にも、モデルラットでは、逆行性電気刺激に反応する青斑核細胞の数が減少し、ニュ-ロンの変性が示唆された。以上の結果は、機能的疾患としての鬱病にも、その背後に修復困難な生物学的要因が存在しうることを考えさせるものである。しかし、チロシン水酸化酸素を用いて免疫組織化学的に検討した結果では、青斑核の細胞数は有意な変化を示さなかった。

蛍光色素の注入によるNAニュ-ロンの可塑性を検討するin situ viewingに関しては、備品のSITカメラ一式が初年度に調わなかったために、進行が予定より遅れた。現在、開発の可能性求めて、基礎的な研究を行っている。今後は、免疫組織化学法やin situ viewing法によりNAニュ-ロン終末部の変化を検討するとともに、抗鬱薬の慢性投与によって超微形態学的、電気生理学的変性所見が回復するか否かを検討する予定である。鬱病の発病には慢性的なストレスが関与していると推測されることから、我々はラットに長期の強制歩行ストレスを負荷することによって、鬱病のモデル動物を作成してきた。このモデル動物の青斑核ノルアドレナリン(NA)ニュ-ロンでは、NAの合成と代謝が低下し、形態的には、一部に変性を示唆する所見が得られたので、ニュ-ロンの可塑性について研究を行なった。ストレス後2週間休息してもなお自発活動の回復しない"鬱病モデルラット"の青斑核NAニュ-ロンでは、超微形態学的観察により、粗面小胞体膜構造の脆弱化、グリアやライソゾ-ムの増加、微小管やミトコンドリアの変形が認められた。電気生理学的にも、モデルラットでは、青斑核細胞の自発放電頻度が低下し、逆行性電気刺激に反応する青斑核細胞の数が減少していた。鬱病モデルラットに抗鬱薬を慢性的に投与して、自発活動の回復したラットでは、超微形態学的に見て、細胞核の凹凸化やグリア細胞の活動亢進が認められたが、粗面小胞体膜構造の変性像には何ら回復の兆しが見られなかった。電気生理学的にも、抗鬱薬投与により回復した群では、青斑核の自発放電頻度が低下したままであった。以上の所見からは、長期ストレスが自発活動の低下とNAニュ-ロンの部分変性を引き起こすが、抗鬱薬は自発活動のみを回復させて、ニュ-ロンを再生させることはないように思われる。蛍光色素を用いてNAニュ-ロンの可塑性を検討するin situ viewingについては、現在、無処置の生存ラットの脳にDiIないしDiOを注入して、ニュ-ロンの線維連絡を検討している。色素がNAニュ-ロンに取り込まれることを十分確認したうえで、モデルラットの脳内NAニュ-ロンの可塑性を検討したい。長期の強制歩行ストレスを負荷したラットは、ストレス終了後も長期間、寡動状態、発情周期の消失、副腎皮質ホルモンの異常を示し、抗欝薬の慢性投与によって、自発活動が回復するところから、我々はこの動物を′′欝病モデルラット′′と考えて、その脳内モノアミンニュ-ロン(特に青斑核ノルアドレナリンニュ-ロン)の形態学的、生化学的、生理学的機能変化を研究してきた。昨年度までのNAニュ-ロンの可塑性に関する研究では、欝病モデルラットの青斑核NA細胞の超微形態学的観察によって、粗面小胞体膜構造の脆弱化などニュ-ロンの部分的変性が認められ、また、大脳皮質より逆行性に電気刺激を加えて反応する青斑核細胞の数を検討する電気生理学的研究によって、反応数の減少が認められ、やはりニュ-ロン終末の変性が示唆された。今年度は、まず、欝病モデルラットのNAニュ-ロン終末をグリオキシル酸法による蛍光組織化学法で検討したが、室傍核、視索上核、海馬のNA蛍光は膨化増強していた。しかし、大脳皮質の蛍光には変化がなかった。
21世紀リスク論とアスベスト被害補償法の実践的・理論的検討-塵肺問題との比較で

本年度は、最終年度であり、吉田と松本は、適宜分担しつつ、研究を遂行した。すなわち、吉田は、より基盤的なこととして、第1に、近時の民法(債権法)改正の動きとの関連で、時効が世界の潮流に合わせるという理由から、短縮化傾向にあることに疑問を投じ、研究会報告なり、討論参加を行った(2009年11月、12月)。また第2に、このように広範な被害(しかも経年的被害)にわたる補償問題として、比較対照として、都市爆撃の問題につき被害者調査を行い(同年10月、12月)、地震被害補償、強制連行・労働補償(賃金補償)の問題をも、併せて取り扱い、補償の持つ意義や訴訟外解決のあり方などを再検討した(同年5月、6月)。また、この間、夕張角田鉱に戦時中に強制連行・労働させられ、今なお奇跡的に生存する中国人医師鳳教授(広州大学名誉教授)を囲む研究会をする機会に恵まれたが(同年9月)、当時の北海道炭鉱での外国人労働者は、数多く塵肺を患ったことを証言された。将来的課題として、東アジア規模での塵肺、アスベスト被害者の状況、及びその保護のあり方に関して、更なる研究を行いたいと考える。他方で、ドイツの在外研究を終えた松本は、勤務先の立命館大学におけるアスベスト研究にも留意して、隣国を訪ねて、関連ジンポにも出席し(2010年1月)、さらに、首都圏アスベスト訴訟における弁護団との交流を重ねて(2009年9月、12月、2010年23月)、アスベスト救済の現状調査、課題分析に努めて、鋭意その成果を発表した。更なる総合的成果は近日中に行うことにする。本年度は、アスベスト問題の実態調査に当てられ、第1に、国内調査としては、(クボタ調査以外に)大手関連企業である奈良王子のニチアス工場を訪問して、被害労働者の実態、補償への取り組みなどの聞き取り調査を行い、さらに、泉南地区のアスベスト汚染地区の患者集会に参加して、被害者との交流・インタビューを通じて、被害調査ないし救済の限定性の事実把握を行い、さらに、同地区の国賠訴訟を担当する池田直樹弁護士と法的問題点を議論した(2007年8月)。第2に、海外調査としては、毒性の強いアスベストであるトレモライトの世界有数の産地である米国モンタナ州リビーを訪問して、被害者・関係医師の調査による現在の被害救済状況、アメリカ医療体制の問題(被害者のアクセスの限定)などの把握に努めた(2007年5月)。また、わが国と比較的問題状況が類似する韓国にも足を伸ばし、アスベスト管理協会の正・副委員長や環境保護団体の事務局長などと対談し、被害実態の教示を受け、具体的にソウルの地下鉄のアスベストむき出しの状況、釜山の大手アスベスト企業の対応状況などの把握に努あた(2007年7-8月、2008年3月)。これらの調査を踏まえた比較検討は、次年度以降の課題である。なお関連する基礎理論的研究として、広く補償理論の研究も並行して行い、事例的にその他、在韓被爆者の補償問題なども検討を進め、大邱・陝川などの実態調査(被爆者からの聞き取り)を行った(2008年2-3月)。今期の研究は、(1)アスベスト被害に直接関係あることの実態調査および(2)その関連問題、さらには、(3)こうした広範な補償問題広く不法行為制度による救済の在り方の研究に分けられる。(1)に関しては、アスベスト被害の草の根レベルでの実態調査を最も詳しく行っている、東京労働安全衛生センターを訪問して、その所長の古谷杉郎氏に面会して、(1)立法の比較法的状況、また(2)アスベスト救済法の改正の方途(アイヌ新法の場合と同様に、一旦不十分なものを制定した場合のその改正の実際上の困難さ)などを話し合った(11月)。アスベスト被害にかかわる大規模訴訟としては、泉南地域の国賠訴訟(これについては、被害者の実態調査を前年度行った)のほかに、首都圏地域の訴訟があり、これに関する研究会に松本が参加し(2009年1月)、さらに、同教授は、立命館大学の国際アスベストシンポに参加し(11月)、さらに釜山大学のアスベスト関連疾患研究センターへの出席(2009年1月)を行った。(2)としては、長期間かけて進行する原子力発電などの放射能リスクの被害問題への研究を開始し、操業をストップしている新潟刈羽原発および青森六ケ所村のサイクル施設を見学した(6月、12月)(さらに六ヶ所問題については、シンポ出席(2009年3月))。さらに、(3)に関しては、不法行為制度ないし補償の制度的意義をかねて考えてきており、秋の私法学会では、この点を扱う個別報告に関与し(10月)、講義録も刊行し(12月)、さらに同学会での民法改正論議については、特に本研究に関する時効法改正との関連で、批判的見解を公表した(12月)。また、大規模被害の国際的問題(特に日韓入補償問題、その時効問題)について現地調査(2008年2月、2009年3月)については、成果を公表し、歴史和解に関する国際シンポ(7月)にも討論参加した。

また第2に、このように広範な被害(しかも経年的被害)にわたる補償問題として、比較対照として、都市爆撃の問題につき被害者調査を行い(同年10月、12月)、地震被害補償、強制連行・労働補償(賃金補償)の問題をも、併せて取り扱い、補償の持つ意義や訴訟外解決のあり方などを再検討した(同年5月、6月)。また、この間、夕張角田鉱に戦時中に強制連行・労働させられ、今なお奇跡的に生存する中国人医師鳳教授(広州大学名誉教授)を囲む研究会をする機会に恵まれたが(同年9月)、当時の北海道炭鉱での外国人労働者は、数多く塵肺を患ったことを証言された。将来的課題として、東アジア規模での塵肺、アスベスト被害者の状況、及びその保護のあり方に関して、更なる研究を行いたいと考える。他方で、ドイツの在外研究を終えた松本は、勤務先の立命館大学におけるアスベスト研究にも留意して、隣国を訪ねて、関連ジンポにも出席し(2010年1月)、さらに、首都圏アスベスト訴訟における弁護団との交流を重ねて(2009年9月、12月、2010年23月)、アスベスト救済の現状調査、課題分析に努めて、鋭意その成果を発表した。更なる総合的成果は近日中に行うことにする。
配向交差分子線の衝突イオン化反応による分子軌道の立体反応特性の3次元計測

本研究では、ペニングイオン化電子分光法を用いて、分子軌道の空間分布に関する情報を実験的に得ることを目指してきた。準安定励起ヘリウム原子He^*(2^3S)によるペニングイオン化反応においては、部分イオン化断面積の衝突エネルギー依存性(CEDPICS)には、標的MOおよび分子間ポテンシャル両者の立体的特徴が反映される。しかしながら、得られる実験データの制約などから、これまではMOあるいは相互作用ポテンシャル面の形状のどちらかを仮定して、一方のみを実測CEDPICSに照らし合わせて最適化する研究を推進してきた。本年度は、最近の実験装置の改良によって、これまでより広範な衝突エネルギー範囲でCEDPICSを観測できるようになったため、相互作用ポテンシャル面とMOの組を同時に最適化することを試みた。その際、MO形状を柔軟かつ効率的に最適化するためには、二倍原子価基底の枠組みでMO関数を表現する方法を採用した。その結果、窒素および一酸化炭素について、新しく得られた実測CEDPICSを十分に再現する相互作用ポテンシャル面とMOを同時に決定することができた。得られた相互作用ポテンシャル面に関しては、以前の研究と矛盾のない結果であり、最適化の解釈を与えることができた。一方、実験的に得られたMOを解釈するために、理論的に得られる種々のMOとその空間的な特徴に関して比較を行った。その結果、実験的MOは、理論計算において代表的なHartree-FockやKohn-Sham軌道とは異なった特徴を示すことが分かった。これは、Hartree-FockやKohn-Sham軌道ではイオン化過程に関して必ずしも厳密なMOを与えるものではないためであり、イオンと中性の正確な波動関数で定義されるDyson軌道によって初めて実験的MOの意味づけを与えられることを示した。二次元ペニングイオン化電子分光法により得られる、部分イオン化断面積の衝突エネルギー依存性(CEDPICS)の実験結果から、分子と準安定励起He^*(2^3S)原子との異方的な分子間ポテンシャルの決定をいくつかの分子に対して行った。その結果、実測CEDPICSを良く再現するような相互作用ポテンシャルを得ることに成功した。CEDPICSには分子間ポテンシャルと電子を放出する分子軌道の両者の異方性が反映されているため、実測CEDPICSの解析から分子軌道の空間分布に関する情報を取り出すには、分子間ポテンシャルに関する情報が必要となる。分子のイオン化ポテンシャルよりも高い励起エネルギーを有するHe^*(2^3S)原子を含んだ系を非経験的分子軌道法により精度良く扱うことは非常に困難であり、実験結果から相互作用ポテンシャルを決定することで極めて重要なデータを提供できると期待される。He^*(2^3S)原子と相互作用の仕方がよく似ているLi原子を用いた非経験的計算でモデルポテンシャルを求め、古典トラジェクトリ計算により得られるCEDICSと実測CEDPICSとがよく一致するようにモデルポテンシャルを修正したところ、He^*(2^3S)原子の2s軌道と分子の空軌道との相互作用を考慮することで実測をよく再現する相互作用ポテンシャルが得らこれることが分かった。窒素分子および一酸化炭素分子については、実測CEDPICSをよく再現する相互作用ポテンシャルが得られるようになったため、最適化された相互作用ポテンシャル面上での古典トラジェクトリ計算により実測CEDPICSから分子軌道関数を最適化することを試みた・最小基底(STO-6G)で構成される分子軌道関数を実測CEDPICSに対して最適化した結果、より大きな基底関数(6-311+G^*)を用いて理論的に計算される分子軌道の外形の特徴とよく一致する分子軌道が得られた。本研究では、ペニングイオン化電子分光法で得られる実験結果から、分子軌道の空間分布に関する情報を取り出すことを試みてきた。部分イオン化断面積の衝突エネルギー依存性(CEDPICS)には、準安定励起ヘリウム原子He*(2^3S)と分子との分子間ポテンシャルおよび電子が抜ける標的分子軌道の両者の空間的異方性が反映される。そこで、実測CEDPICSと古典トラジェクトリ計算で得られるCEDICSを比較しながら、分子間ポテンシャル関数あるいは分子軌道関数を決定できると期待される。これまで、分子間ポテンシャルを非経験的モデルポテンシャル関数から出発して実測CEDPICSに対して最適化することに成功している。本研究では、ベンゼンとHe*(2^3S)の相互作用ポテンシャルに関して、ベンゼン環面外での引力的相互作用を定量的に決定することができた。一方、最適化された分子間ポテンシャルを用いて、CEDPICSから分子軌道関数を最適化する研究も平行して行った。これまで、分子間ポテンシャルが決定されている二原子分子(窒素、一酸化炭素)に関して、最小基底で展開した分子軌道を最適化したところ、実測CEDICSによって、分子軌道が分子のより遠方へと広がる結果が得られた。この結果は、理論計算によって基底関数の改善によって得られる結果と同様の傾向を示している。また、最近、これまでより低い衝突エネルギー領域のCEDPICSが観測されるようになり、この新しい実験結果を用いて分子軌道の空間分布をさらに詳細に決定することを試みている。現在までの結果、最小基底の枠組みでは低衝突エネルギーの実験結果を十分に再現できないことがわかってきた。そこで、最小基底より柔軟な基底関数を用いて、かつ分子間ポテンシャルも同時に最適化するプログラムを作成し、窒素分子に対する適用を行っている。準安定励起ヘリウム原子He^*(2^3S)

によるペニングイオン化反応においては、部分イオン化断面積の衝突エネルギー依存性(CEDPICS)には、標的MOおよび分子間ポテンシャル両者の立体的特徴が反映される。しかしながら、得られる実験データの制約などから、これまではMOあるいは相互作用ポテンシャル面の形状のどちらかを仮定して、一方のみを実測CEDPICSに照らし合わせて最適化する研究を推進してきた。本年度は、最近の実験装置の改良によって、これまでより広範な衝突エネルギー範囲でCEDPICSを観測できるようになったため、相互作用ポテンシャル面とMOの組を同時に最適化することを試みた。その際、MO形状を柔軟かつ効率的に最適化するためには、二倍原子価基底の枠組みでMO関数を表現する方法を採用した。その結果、窒素および一酸化炭素について、新しく得られた実測CEDPICSを十分に再現する相互作用ポテンシャル面とMOを同時に決定することができた。得られた相互作用ポテンシャル面に関しては、以前の研究と矛盾のない結果であり、最適化の解釈を与えることができた。一方、実験的に得られたMOを解釈するために、理論的に得られる種々のMOとその空間的な特徴に関して比較を行った。その結果、実験的MOは、理論計算において代表的なHartree-FockやKohn-Sham軌道とは異なった特徴を示すことが分かった。これは、Hartree-FockやKohn-Sham軌道ではイオン化過程に関して必ずしも厳密なMOを与えるものではないためであり、イオンと中性の正確な波動関数で定義されるDyson軌道によって初めて実験的MOの意味づけを与えられることを示した。