hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
自殺と地磁気擾乱との関連性を検証するための研究

日本全体の月毎の自殺者数と月毎のK指数平均値との関連性を、他の要因を調整した上で、重回帰分析を用いて男女別に解析したところ、男性では、統計学的に有意な相関がみられたが、女性ではみられなかった。地磁磁気の擾乱が自殺に影響を与えるのであれば、地磁気の強い場所ほど、地磁気の変動も大きいため、自殺者数が増える可能性が考えられる。そこで、都道府県別の月毎の自殺による標準化死亡比と各都道府県の地磁気の強さとの関連性を、他の要因を調整した上で、重回帰分析を用いて男女別に解析したところ、男性では、統計学的に有意な相関がみられたが、女性ではみられなかった。1999年1月から2008年12月までの日本全体の自殺者数の月毎のデータを政府統計の総合窓口であるe-Stat(http://www.e-stat.go.jp/SG1/estat/eStatTopPortal.do)より入手した。地磁気の擾乱に関するデータは、柿岡観測所、女満別観測所、鹿屋観測所の月毎のK指数値を気象庁地磁気観測所のホームページ(http://www.kakioka-jma.go.jp)より、入手した。さらに、自殺に関係していると考えられる月毎の失業率のデータをe-Statより入手した。これらのデータを用い、目的変数を自殺者数、説明変数を、K指数平均値、失業率、月とし、男女別に重回帰分析を行ったところ、男性では、K指数平均値と自殺者数に有意な相関がみられたが、女性ではみられなかった。地磁気の乱れに対して女性よりも男性の方が影響を受けやすいという結果は、海外の報告と一致し、これは、我が国のデータでは、最初の報告である。さらに、都道府県別の自殺者数でも同様の解析を行っている。地磁気の測定にはMIセンサを使用する予定であったが、様々な分野の専門家と協議した結果、理論的には、MIセンサは、高感度であるが、実際に他のセンサと比較する必要があるのではないかということになり、一部の拠点では、フラックスゲート磁力計(Bartington, Mag-03MS70)、ホール素子による磁力計(HONEYMELL, HMR2300)もMIセンサと一緒に配置し、各センサのデータを比較することになった。第一段階として、岐阜、京都、奈良に磁気センサを設置し、記録を開始した。数か月間記録したのちに、データを検証し、コスト、性能の両面を考慮し、最適な磁気センサを選択し、残りの拠点に配置する予定である。1999年1月から2010年12月までの日本全体の自殺者数の月毎のデータを政府統計の総合窓口であるe-Stat(http://www.e-stat.go.jp)より入手した。地磁気の擾乱に関するデータは、柿岡、女満別、鹿屋の各観測所の月毎K指数値を気象庁地磁気観測所のウェブサイト(http://www.kakioka-jma.go.jp)より、入手した。さらに、自殺に関係していると考えられる月毎の失業率のデータ、月毎の黒点数、気象データ(気温、湿度、気圧、日長時間)、高齢化率をe-Stat、Solar Influences Data Analysis Centerのウェブサイト(http://sidc.oma.be/sunspot-data)、気象庁ウェブサイト(http://www.jma.go.jp/jma/index.html)より入手した。これらのデータを用い、目的変数を自殺者数、説明変数を、K指数平均値、失業率、黒点数、気温、湿度、気圧、日長時間、高齢化率とし、男女別に重回帰分析を行ったところ、男性では、K指数平均値と自殺者数に有意な相関がみられたが、女性ではみられなかった。さらに、都道府県別の自殺者数でも同様の解析を行った。地磁気の測定にはMIセンサを使用する予定であったが、専門家との議論の結果、フラックスゲート磁力計(Bartington, Mag-03MS70)、ホール素子による磁力計(HONEYWELL, HMR2300)もMIセンサと一緒に配置し、各センサのデータを比較した。いずれの磁気センサの値の変動にも相関がみられるため、ホール素子による磁力計(HONEYWELL, HMR2300)を秋田に設置し、観測を開始した。

1999年1月から2010年12月の日本の月別自殺者数、各気象庁地磁気観測所の月毎K指数値、自殺に関係していると考えられる月毎の失業率、月毎の黒点数、気象データ、高齢化率のデータを用い、目的変数を月毎の自殺者数、説明変数を月毎のK指数平均値、月毎の失業率(%)、月毎の黒点数、月平均気温(°C)、月平均湿度(%)、月平均気圧(hPa)、月平均日照時間(h)、高齢化率(%)として男女別に重回帰分析を行った。男性では、月毎のK指数平均値と月毎の自殺者数に統計学的に有意な相関がみられたが、女性ではみられなかった。これは、地磁気の擾乱と自殺者数との相関を示す、我が国において最初の報告である。磁気の擾乱が自殺に影響を与えるのであれば、地磁気の強い場所ほど、地磁気の変動も大きいため、自殺者数が増える可能性が考えられる。そこで、目的変数を都道府県別の月毎の自殺による標準化死亡比、説明変数を各都道府県の地磁気の強さ(nT)、北緯(°)、月平均失業率(%)、月平均気圧(hPa)、月平均気温(°C)、月平均湿度(%)、月平均日照時間(h)として男女別に重回帰分析を行った。男性では、都道府県別の自殺による標準化死亡比と各都道府県の地磁気の強さ、月平均失業率、月平均湿度に、女性では緯度に統計学的に有意な相関が見られた。本解析でも男性の自殺が地磁気と関連していた。地磁気の測定にはフラックスゲート磁力計(Bartington, Mag-03MS70)、ホール素子による磁力計(HONEYWELL, HMR2300)、MIセンサを一緒に配置し、各センサのデータを比較した。いずれの磁気センサの値の変動にも相関がみられるため、ホール素子による磁力計(HONEYWELL, HMR2300)を秋田に設置した。秋田、京都、神岡で測定した地磁気データを気象庁地磁気観測所(柿岡、女満別、鹿屋)のデータと比較した。平成24年10月、研究協力機関から送信されるデータに不備が見つかり、既に収集済みデータの確認やデータ回収プログラム修正に2ヶ月を要したため、遅延が生じている。25年度が最終年度であるため、記入しない。地磁気の観測拠点数が当初の予定数を確保できていないが、既存の地磁気観測所のデータを利用することで補う。
恐怖記憶形成における麻酔薬作用の分子科学的機序の解明

思春期に相当する生後4週の雄マウスで驚愕反応試験直後に揮発性麻酔薬セボフルラン2.5%を3時間吸入させ、その吸入が24時間後の記憶(長期記憶)に及ぼす作用を検討した。セボフルラン吸入は恐怖記憶を増強し、海馬でのF-アクチン構成およびrac-1タンパク発現を増大させた。以上より、セボフルラン吸入は思春期個体で恐怖記憶の定着を促進することが明らかとなった。驚愕試験、すなわち、明室と暗室が扉でつながったパッシブアボイダンスケージを用いて、連続した3日間をセットとして検討を行った。初日、5分間順化させた。2日目、暗室に入った時に7秒間の電気ショック(0.6mA)を加えた。暗室に入る潜時を獲得時間として計測した。その直後、セボフルラン2.5%あるいは空気を吸入させ、生後8週の雄C57BL6マウスを自発呼吸下で3時間鎮静した。3日目、マウスを明室に入れ、暗室に入る潜時を保続時間として計測した。一方、8方向放射状迷路試験を行った。初日、半日の食餌制限を行った。2日目、高架式8方向放射状迷路のすべてのアームの先端に餌ペレットを置いたのちマウスを迷路内に入れ1015分探索させ馴化させた。その後、半日の食餌制限を行った。3日目、8本のアームの内4つのアームの先端に餌ペレットを置き、迷路中央からスタートさせたマウスがすべての餌ペレットを獲得し終える(上限は300秒)までの行動を観察した。この日もその後半日の食餌制限を行った。4日目、3日目と同じ4つのアームの先端に餌ペレットを置き、迷路中央からスタートさせたマウスがすべての餌ペレットを獲得し終える(あるいは5分経過)までの行動を観察した。以上の検討の結果、驚愕試験では、セボフルラン吸入群で有意に保続時間が延長するが、空間認知では差がなかった。しかし、空間認知試験で対照群でも学習効果が乏しかったことから、評価方法を再検討する必要があると考えられる。予備実験でGlo1阻害薬の溶媒であるDMSO腹腔内投与で死亡する個体があり、溶媒の濃度や量の調整に難渋している。昨年度は、生後4週のマウスにセボフルランを吸入させたのち、8週で驚愕反応試験を施行したが、学会発表でそのような長期にわたり記憶が維持されるならセボフルラン吸入直後も同様であることを調査すべきであるという意見があった。それを鑑み、今年度は週齢から思春期のマウスに相当する生後4週の雄C57BL6マウスを用いて、驚愕反応試験直後にセボフルラン2.5%を3時間吸入させ、その吸入が24時間後の記憶(長期記憶)に及ぼす作用と各個体から摘出した脳で海馬でのF-アクチン構成、F-アクチン構成に関与するrac-1タンパク発現、および活性酸素産生の変化について比較検討した。その結果、セボフルラン吸入は恐怖記憶を増強し、海馬でのF-アクチンの構成およびrac-1タンパクの発現を増大させた。しかし、活性酸素レベルには差はなかった。この後、恐怖記憶増強個体の海馬で、Glo 1活性が増大すると共にMG活性が低下して、電気生理で長期増強を認めるか、Glo 1阻害薬の全身投与で麻酔薬による恐怖記憶定着増強作用は阻止できるか、また、Glo 1遺伝子ノックアウトマウスでも同様か、について検討する計画である。ただ、本年度はDMSO投与量や濃度に関する予備実験を行うゆとりがなかったため、これに関しても時間を要する可能性がある。しかも、本年度は、驚愕反応検査のタイミングを変えて全ての検討を行ったため、研究計画が大幅に遅れることとなった。一方で、これらの一連の結果を論文として出版することができた。本年度は、驚愕反応検査のタイミングを変えて全ての検討を行ったため、研究計画が大幅に遅れることとなった。平成29年度はこれまでに引き続き、週齢から思春期のマウスに相当する生後4週の雄C57BL6マウスを用いて、驚愕反応試験直後にセボフルラン2.5%を3時間吸入させ、その吸入が24時間後の記憶(長期記憶)に及ぼす作用について比較検討した。行動薬理実験に際しては、実験開始1時間前にマウスを室温24°Cに保った実験室へ移し環境に慣れさせた。生理的条件を一定にするため、9-12時の固定した3時間以内ですべての個体についての実験を終了した。測定には、現有のSMARTビデオ行動解析システム、パッシブアボイダンスケージなど一式を用いた。各個体の行動を現有のデジタルビデオカメラで記録してパーソナルコンピュータにビデオファイルとして取り込み、行動解析システム附属のソフトウエアで各パラメータを算出した。これらの結果についてはこれまでの結果と同様に、セボフルラン吸入がむしろ恐怖記憶を増強させた。さらに、これらの個体での体血管の反応性変化を検討してみたところ、セボフルラン吸入個体でのみアセチルコリン(10-9 - 10-5 mol/L)による大動脈の内皮依存性拡張反応が有意に低下していることが明らかとなった。

一方で、海馬でのGlo 1活性に関する研究では、最終的に安定して個体が生存するDMSO溶媒濃度を設定することができなかったため、水溶性の別のGlo 1阻害薬がこれらの実験に必要ということのみ結論づけられた。可能であれば、ノックアウトマウスを用いた実験を含め今後の検討課題にしていくつもりである。以上、研究内容に変更は発生したが、今後の研究課題を見つけることができ実り多い一年であった。思春期に相当する生後4週の雄マウスで驚愕反応試験直後に揮発性麻酔薬セボフルラン2.5%を3時間吸入させ、その吸入が24時間後の記憶(長期記憶)に及ぼす作用を検討した。セボフルラン吸入は恐怖記憶を増強し、海馬でのF-アクチン構成およびrac-1タンパク発現を増大させた。以上より、セボフルラン吸入は思春期個体で恐怖記憶の定着を促進することが明らかとなった。Glo1阻害薬の溶媒であるDMSO腹腔内投与を可能とするため、溶媒の濃度や量の調整を急ぎ行う計画である。この後、恐怖記憶増強個体の海馬で、Glo 1活性が増大すると共にMG活性が低下して、電気生理で長期増強を認めるか、Glo 1阻害薬の全身投与で麻酔薬による恐怖記憶定着増強作用は阻止できるか、また、Glo 1遺伝子ノックアウトマウスでも同様か、について検討する計画である。麻酔科学
細胞増殖因子による下顎の組織分化機構の解明

現在までの研究の結果から、肝細胞増殖因子(HGF)が種々の器官の初期発生において組織の分化に関わっていることがわかってきた。本研究においては、間葉系組織が軟骨、骨組織に分化するとともに、歯や舌など様々な組織発生を導き出す下顎の発生において、HGFの作用と生理的意義を解明することができた。すなわち、昨年度の研究において培地に加えたHGFが骨やメッケル軟骨の発生を促進すること、またこれらの効果が特異的受容体であるc-metにより制御されていることに加え、HGFのアンチセンスオリゴヌクレオチドを培養液に加えて本来組織に存在する内因性のHGF合成をブロックすると、メッケル軟骨の軟骨小腔が拡大して内部の軟骨細胞にアルカリ性フォルファターゼ活性が発現することがわかった。この現象は本来、軟骨内骨化によって軟骨が変性する際にみられるものである。またこのような軟骨の軟骨膜にも強いアルカリ性フォスファクターゼ活性が現れ、軟骨性の骨化に似た所見が認められた。このメッケル軟骨の骨化現象も子宮内の発生やコントロール群の培養下顎では通常この時期や場所ではおこらない。しかしアンチセンスオリゴとともにHGFを同時に添加するとこれらの現象は認められなかった。HGFのアンチセンスオリゴを骨化する軟骨である前肢の長骨原基の器官培養系に投与しても同様の変化を観察できた。従って組織内のHGFの濃度が減少すると、軟骨は変性して骨化を起こすことが示唆された。以上の結果から、軟骨の発生においてはHGFはその維持や増殖に働くとともに、骨化を抑制していることが強く示唆された。すなわち、正常な胎生期のマウス下顎において、HGFは間葉系細胞が分泌し、また従来知られていた上皮以外にも間葉系細胞にHGFの特異的受容体(c-ret)が存在して、間葉を標的にする自己分泌傍分泌因子として働いていることが示唆された。無血清培地を用いた胎齢10日の胎児下顎の器官培養実験で得られた標本でも同じ結果が示された。特に骨形成が始まった培養片においてはc-retは骨芽細胞や軟骨細胞に存在して、下顎の胎児性骨格であるメッケル軟骨や下顎骨形成において重要な働きをしていることが示唆された。器官培養においてはHGBを培溶液に添加すると骨形成が促進され、骨体積が増加することが示されたが、c-retのアンチセンスオリゴヌクレオチドを加えてHGFの細胞内シグナル伝達をブロックすると、添加したHGFの効果が減弱することが示された。またHGFのアンチセンスオリゴヌクレオチドを培養液に加えて内因性のHGF合成をブロックすると、通常この時期や場所ではおこらないメッケル軟骨の骨化が見られた。しかしHGFを同時に添加すると軟骨の骨化はおこらなかった。以上の結果から、下顎の初期発生に発現するHGFは間葉細胞からの膜性骨化による骨形成を促進するとともに、メッケル軟骨に働いてその骨化を抑制していることが示された。
高温の温度履歴を受ける岩石の力学特性に関する基礎的研究

1.高圧下で温度履歴を受けた岩石の力学特性高温高圧三軸セルを用いて岩石試料に温度履歴を与えた.パラメータは拘束圧,履歴回数,含水状態とした.その後,雰囲気温度をパラメータとして強度試験を行った.その結果,岩石の含水状態に関わらず,拘束圧が大きい方が温度履歴の影響が小さいことがわかった.すなわち,履歴に伴い,強度・変形定数は小さくなる傾向があるが,低下の割合が小さくなる.2.温度履歴を受ける岩石のX線解析結果温度履歴を受けている状態での岩石のX線解析を行い,結晶構造など微視的立場より観察した.その結果温度上昇,温度降下に伴い,各構成鉱物粒子の結晶軸は膨張,収縮するが,温度履歴を受けて初期温度になった状態では残留ひずみは見られなかった.このことより,温度履歴により強度・変形定数が低下するのは,結晶軸の変化ではなく,鉱物粒子間あるいは鉱物粒子内部でも結晶同士の結合が弱い箇所に発生するマイクロクラックが原因であることが推察された.昨年度の成果である,マイクロクラックの状態観察と合わせて,温度履歴の影響のメカニズム解明に関する成果の一つと考えられる.昨年度および本年度の成果は以下のようである.岩石が高温の温度履歴を受けると各鉱物粒子の熱膨張・収縮量の違いにより,鉱物粒子内および粒子間にマイクロクラックが発生・拡大し,強度,弾性係数,ポアソン比などが低下するが,履歴温度の範囲が一定であればマイクロクラックの増加・拡大は一定量で収束し,そのため強度などはある値で収束するものと考えられる.また,斑状組織である安山岩や同一鉱物,同一粒径で構成される砂岩などは温度履歴の影響は受けにくい.比較的大きな数種類の鉱物結晶で構成される花崗岩や鉱物粒子の結合力の弱い凝灰岩は温度履歴の影響を比較的受ける.また,拘束圧の影響も大きい.温度履歴によって結晶単位では影響は受けにくい.1.高温の温度履歴を受けた岩石の力学特性試料とする岩石は花崗岩,安山岩,砂岩および凝灰岩とした.これらを各試験用供試体に成形し,湿潤状態,気乾状態にした.常温100°C,履歴050サイクルの範囲で温度履歴を与えた後,雰囲気温度をパラメータとして強度試験を行った.その結果,圧縮強度,引張強度,弾性係数およびポアソン比は履歴回数,履歴温度範囲の増加に伴い,低下することがわかった.また,安山岩,砂岩では温度履歴の影響を受けにくく,凝灰岩は比較的影響を受けることがわかった.しかしながら,温度履歴回数が10回以降では強度・変形特性の変化はほとんどみられなかった.2.温度履歴に伴う岩石の熱ひずみおよび弾性波伝播速度弾性波伝播速度についても強度と同様な傾向がみられた.また,熱ひずみについては履歴の増加に伴い残留ひずみが増加したが,数回の履歴で収束する傾向がみられた.3.温度履歴を受けた岩石の微視的観察温度履歴に伴う岩石の挙動を顕微鏡観察した結果,履歴回数の増加に伴い鉱物粒子内および粒子間にマイクロクラックの発生や拡大が観察された.以上の結果より,岩石が高温の温度履歴を受けると各鉱物粒子の熱膨張・収縮量の違いにより,鉱物粒子内および粒子間にマイクロクラックが発生・拡大し,強度,弾性係数,ポアソン比などが低下するが,履歴温度の範囲が一定であればマイクロクラックの増加・拡大は一定量で収束し,そのため強度などはある値で収束するものと考えられる.また,斑状組織である安山岩や同一鉱物,同一粒径で構成される砂岩などは温度履歴の影響は受けにくい.比較的大きな数種類の鉱物結晶で構成される花崗岩や鉱物粒子の結合力の弱い凝灰岩は温度履歴の影響を比較的受ける.1.高圧下で温度履歴を受けた岩石の力学特性高温高圧三軸セルを用いて岩石試料に温度履歴を与えた.パラメータは拘束圧,履歴回数,含水状態とした.その後,雰囲気温度をパラメータとして強度試験を行った.その結果,岩石の含水状態に関わらず,拘束圧が大きい方が温度履歴の影響が小さいことがわかった.すなわち,履歴に伴い,強度・変形定数は小さくなる傾向があるが,低下の割合が小さくなる.2.温度履歴を受ける岩石のX線解析結果温度履歴を受けている状態での岩石のX線解析を行い,結晶構造など微視的立場より観察した.その結果温度上昇,温度降下に伴い,各構成鉱物粒子の結晶軸は膨張,収縮するが,温度履歴を受けて初期温度になった状態では残留ひずみは見られなかった.このことより,温度履歴により強度・変形定数が低下するのは,結晶軸の変化ではなく,鉱物粒子間あるいは鉱物粒子内部でも結晶同士の結合が弱い箇所に発生するマイクロクラックが原因であることが推察された.昨年度の成果である,マイクロクラックの状態観察と合わせて,温度履歴の影響のメカニズム解明に関する成果の一つと考えられる.昨年度および本年度の成果は以下のようである.岩石が高温の温度履歴を受けると各鉱物粒子の熱膨張・収縮量の違いにより,鉱物粒子内および粒子間にマイクロクラックが発生・拡大し,強度,弾性係数,ポアソン比などが低下するが,履歴温度の範囲が一定であればマイクロクラックの増加・拡大は一定量で収束し,そのため強度などはある値で収束するものと考えられる.また,斑状組織である安山岩や同一鉱物,同一粒径で構成される砂岩などは温度履歴の影響は受けにくい.比較的大きな数種類の鉱物結晶で構成される花崗岩や鉱物粒子の結合力の弱い凝灰岩は温度履歴の影響を比較的受ける.また,拘束圧の影響も大きい.温度履歴によって結晶単位では影響は受けにくい.
光ファイバセンシングを用いた中枢神経系深部電気活動の光学的測定システムの開発

本研究では、光学的測定法による中枢神経系の機能解析に新しい局面を開くことをめざして、光ファイバーセンシングの技術を取り入れ、新しい光学的測定システムの開発を行った。今回開発した光ファイバー測定システムは、照明装置、光ファイバー、蛍光測光装置、記録系の4つの部分から構成されている。照明装置は光源にタングステン・ハロゲンランプを用いた市販の光ファイバー照明装置を改造し、励起光としての準単色光を得る目的で干渉フィルター、干渉フィルターを熱から保護する目的でヒートカットフィルターを設置した。光ファイバーは、本装置用に特注で作製したもので、照明装置に接続する照明端、蛍光測定装置に接続する受光端、標本に挿入する測定端の3本をY字型にまとめたものである。今回は測定端を出来るだけ細く作ったもの(外径2.3mm)と、測定端の中央部分に、染色、薬物注入、刺激電極の設置等に用いる為の作業孔(内径0.7×1.2mm)を設けたもの(外径4.0mm)の2種類のファイバーを作製し、測定目的に応じて両者を使い分けた。蛍光測光装置は受光端の先に取り付け、ファイバーの受光端に接して励起光の散乱成分を取り除く目的でロングパスフィルターを設置した。今回は色ガラスフィルターを用い、使用する膜電位感受性色素に応じて、励起用の干渉フィルターとともに容易に交換できる仕組みとした。受光素子には予想される蛍光強度で最もよいとされるフォトダイオードを用いた。試作した測定装置の性能を評価するために、まず摘出迷走神経幹標本を用いて測定を行い、装置の感度、ノイズレベル、シグナルのS/N比について検討を行った。これらの結果から、この測定システムは、感度、S/N比とも、活動電位の測定にはもちろんのこと、加算平均を行うことができない標本での測定や、複数の成分が含まれたシグナルの波形解析にも十分耐えられるだけの性能を備えていることが確かめられた。光ファイバを用いた神経活動の光学的測定システムを製作するため、本年度は、光学系、電気系およびコンピュータシステムの製作を進めた。光学系については、各種の光ファイバの性能の評価、比較をおこない、このシステムに最適な光ファイバ光学系についての検討を進めた。その結果、イメージガイド型の光ファイバ光学系を導入することにより、測定システムの多チャネル化を容易におこなうことが出来ることが明らかとなった。このため、光学系の設計を改良し、現在、イメージガイド型光ファイバを用いた多チャネル計測システムのための光学系の組立を進めている。電気系では、光学系の設計の改良にともなう計測システムの多チャネル化に対応して、多チャネルの光学的シグナルを同時に計測するための受光素子として、マトリックス型フォトダイオードアレイを用いることとした。このため、電気系は、現有の12×12素子のフォトダイオードアレイを用いた光学的多チャネル同時計測システムを基礎とすることとし、さらに、現在、イメージガイドを経由してくる微弱な蛍光変化を測定するための電子回路の適正化と改良を進めている。測定されたデータの高速処理のためのコンピュータシステムの整備もこれと併行して進められ、ワークステーションの導入により、コンピュータシステムのハードウエアの核が完成した。現在、このためのソフトウエアの開発を進めている。光ファイバを用いた深部中枢神経活動の光学的測定システムを製作するため、本年度は、昨年度に引き続き、光学系、電気系およびコンピュータシステムの更なる改良を進めた。光学系については、イメージガイド型の光ファイバ光学系を導入した多チャネル測定のための光学系の設計・製作を進めた。これにより、大型光学顕微鏡の光学系を利用して、イメージガイドを経由してくる蛍光画像を拡大し、光学的シグナルをマトリックス型フォトダイオードアレイで検出する計測システムの骨格が固まった。

電気系は、現有の12×12素子のフォトダイオードアレイを用いた光学的多チャネル同時計測システムを基礎とすることとした。この現有システムを本研究の計測システムに組み込むために、イメージガイドを経由してくる微弱な蛍光変化を測定するための電子回路の適正化と改良(特にノイズの抑制)をさらに進めている。測定されたデータの高速処理のためのコンピュータシステムの整備もこれと併行して進めた。ワークステーションを中核とし、コンピュータネットワークにより接続された分散処理システムを用いて、データの計測、データの解析、さらにデータのコンピュータグラフィックスによる表示、というデータ処理の各々の段階のソフトウエアの開発をおこない、そのプロトタイプが完成した。また、本年度は、動物実験の第一段階としての、in vitro標本を用いた実験をおこなうためのステージ、チェンバーなどの設計・製作を進めた。本研究では、光学的測定法による中枢神経系の機能解析に新しい局面を開くことをめざして、光ファイバーセンシングの技術を取り入れ、新しい光学的測定システムの開発を行った。今回開発した光ファイバー測定システムは、照明装置、光ファイバー、蛍光測光装置、記録系の4つの部分から構成されている。照明装置は光源にタングステン・ハロゲンランプを用いた市販の光ファイバー照明装置を改造し、励起光としての準単色光を得る目的で干渉フィルター、干渉フィルターを熱から保護する目的でヒートカットフィルターを設置した。光ファイバーは、本装置用に特注で作製したもので、照明装置に接続する照明端、蛍光測光装置に接続する受光端、標本に挿入する測定端の3本をY字型にまとめたものである。今回は測定端を出来るだけ細く作ったもの(外径2.3mm)と、測定端の中央部分に、染色、薬物注入、刺激電極の設置等に用いる為の作業孔(内径0.7×1.2mm)を設けたもの(外径4.0mm)の2種類のファイバーを作製し、測定目的に応じて両者を使い分けた。蛍光測光装置は受光端の先に取り付け、ファイバーの受光端に接して励起光の散乱成分を取り除く目的でロングパスフィルターを設置した。今回は色ガラスフィルターを用い、使用する膜電位感受性色素に応じて、励起用の干渉フィルターとともに容易に交換できる仕組みとした。受光素子には予想される蛍光強度で最もよいとされるフォトダイオードを用いた。試作した測定装置の性能を評価するために、まず摘出迷走神経幹標本を用いて測定を行い、装置の感度、ノイズレベル、シグナルのS/N比について検討を行った。これらの結果から、この測定システムは、感度、S/N比とも、活動電位の測定にはもちろんのこと、加算平均を行うことができない標本での測定や、複数の成分が含まれたシグナルの波形解析にも十分耐えられるだけの性能を備えていることが確かめられた。
多能性幹細胞からの高分化型刺激伝導系心筋細胞の開発

本研究はHCN4チャンネルの細胞外エピトープを認識する抗体にRIビーズを結合させて重たくし、セルソーターを用いて、多能性幹細胞由来の心筋細胞から刺激伝導系心筋細胞を分離する事を目指すものであり、これまでHCN4チャンネル細胞外エピトープ([1]Pos:288-293, [2]Pos:362-368,[3]Pos:442-447,[4]Pos:487-496)を標的とした抗体を4種類試したが、十分な機能は得られなかった。現在、新たなデザインで抗体を自費制作中である。我々の研究は、ウイルスを用いた遺伝子導入(高い発癌リスク)なしに、ES幹細胞から作った心筋細胞から、刺激伝導系心筋細胞に特異的に発現するHCN4(Hyperpolarization Activated Cyclic Nucleotide-Gated Potassium channel 4)をマーカーとして、高度に分化した心筋細胞(刺激伝導系細胞)を分離誘導する事を目的としている。心筋細胞を生きた状態で分離誘導するため、HCN4の細胞表面エピトープに結合でき得る抗体を4種、考案、作製した。本研究では、最終的には、共同研究者がすでに確立している心筋細胞から、刺激伝導系心筋細胞を分離させることを目標とするが、効率的に機能する抗体が使用できれば、心筋細胞から刺激伝導系細胞を分離させるための手法は十分に確立されているが、人手と手間を要するので、その前に抗体の有用性を十分に確認する必要が有る。現在、抗体結合能の確認作業を行っている。平成25年度は、効率的にHCN4の細胞表面エピトープに結合出来る抗体を選別するため、HCN4を強制発現させたCHO細胞とコントロールのCHO細胞に対し、我々の4つの抗体と、すでに市販されているHCN4抗体を反応させ、免疫組織染色を試みたが、我々の抗体の細胞表面への結合は確認出来なかった。原因としては、CHO細胞の取扱いの難しさ、CHO細胞におけるHCN4の発現が不十分であった可能性が有るため、HCN4の発現が十分に確認されていて、取扱いに慣れているウサギ/ラット組織へのHCN4抗体結合能の確認実験を準備し、実行のための手続き作業中である。心筋細胞を生きた状態で分離誘導するため、HCN4の細胞表面エピトープに結合でき得る「複数」の抗体を考案(n=4)、作製(n=2)した。本研究では、最終的には、共同研究者がすでに確立している心筋細胞から、刺激伝導系心筋細胞を分離させることを目標とするが、その心筋細胞の作製には時間と人手を要するので、その前に、抗体の有用性を十分に確認する必要が有る。現在、その確認作業を行っている。作製した2つの抗体のうち、より効率的にHCN4の細胞表面エピトープに結合出来る抗体を選別するための作業を進めている。具体的には、HCN4を強制発現させたCHO細胞とコントロールのCHO細胞に対し、我々の2つの抗体と、すでに市販されているHCN4抗体を反応させ、ウエスタンブロット(WB)法で定量的に比較し、免疫組織分析で我々の細胞表面への結合を確認する。現在、まずは手技的に慣れているWB法での比較を開始したところであり、夏までに、WB法による分析は終了する予定である。本研究は、HCN4チャンネルの細胞外エピトープを認識する抗体にRIビーズを付けて重たくして、セルソーターを用いて、心筋細胞から刺激伝導系心筋細胞を分別する事を目指しているが、HCN4チャンネルの細胞外エピトープを標的とした抗体を4種類試したが、目的とした十分な効果は得られなかった。尚、この結果を踏まえ、検討を重ねた結果、より可能性の高いと思われる抗体のデザインが得られ、H26年、年末には抗体の作製を依頼できる状態にあったが、そのH26年度末までの入手は困難で有ったため、発注せず残った研究費は返却する事にして、研究費の補助なしでも可能な限り開発を継続する事とした。小児循環器学我々の抗体の有用性は、HCN4を強制発現させたCHO細胞を用いる方法では確認できなかったが、[今後の研究の推進方法等]で述べられる方法で我々の抗体の有用性は確認されるものと考える。実験方法の追加申請が認められ次第実行できる体制を既に整えた。心筋細胞の作製、抗体を使っての分離方法は、分担研究者により十分に確立されているので、抗体の有用性が確認されれば、心筋細胞からの刺激伝導系心筋細胞の分離の試みは、数か月の以内に実行可能であると考える。

現在のペースであれば、夏までに、我々の作った抗体の有用性は確認できるものと考えられる。抗体の有用性が確認できれば、心筋細胞の作製は、分担研究者により十分に確立されているので、心筋細胞からの刺激伝導系心筋細胞の分離の試みは、数か月の以内に実行可能であると考える。[研究実績の概要]で述べた様に、平成25年度は、HCN4を強制発現させたCHO細胞とコントロールのCHO細胞に対し、我々の4つの抗体と、すでに市販されているHCN4抗体を反応させ、免疫組織染色を試みたが、我々の抗体の細胞表面への結合は確認出来なかった。」この原因として、HCN4を強制発現させたCHO細胞を使用した事が考えられたので、HCN4の発現が十分に確認されていて、我々が取扱いに慣れているウサギ/ラット組織を用いて、HCN4抗体結合能の確認作業を行う事とし、そのための手続き中である。我々の抗体の有用性が確認された後は、市販のHCN4抗体(入手済み)を用いWB法により、分担研究者により作製される心筋細胞におけるHCN4発現を確認した後、この心筋細胞からの刺激伝導系細胞の分離誘導を行う。刺激伝導系細胞の分離が困難な場合、その主要な原因は1)分担者による心筋細胞におけるHCN4発現が不十分である場合、2)抗体がこの心筋細胞からの刺激伝導系細胞の分離誘導を行うのに十分な機能を果たさない場合、が考えられる。1)の場合、iPS細胞から誘導した心筋細胞の提供を複数の研究者から申し出を受けているので、それを用いる。また、動物心臓から酵素的に心筋を分離する事も可能で、研究代表者は動物からの心筋単離には精通しているので、動物心臓から酵素的に分離した心筋細胞を使っての研究もオプションとして考えている。2)の場合、製作済みの4種類の抗体の他に、考案済み抗体が2つあるので、それら作成し使う事もオプションとして考えられる。1)の場合、iPS細胞から誘導した心筋細胞の提供を複数の研究者から申し出を受けている。また、動物心臓から酵素的に心筋を分離する事も可能で、研究代表者は動物からの心筋単離には精通している。2)の場合、考案済みで未作製の抗体が3つあるので、それらを使用する。本研究では、当初、マウスを用いたモノクローナル抗体を使用する計画であったが、ポリクローナル抗体でも初期の実験は実行可能であると判明したため、ポリクローナル抗体を作製した。当該助成金を翌年度に使用する事になった。現在、行っている抗体有用性確認作業により、有用性が確認されれば、多能性幹細胞からの心筋細胞の作製、心筋細胞からの刺激伝導系細胞の分離、分離された刺激伝導系心筋細胞の評価など、方法論は我々の中で十分に確立されており、データの取得と、前年度までは出来なかった学会等への発表も予定されている。当該資金は、これらの目的のために使用される予定である。最初に作成した抗体(抗体#1)のHCN4チャンネル強制
財政再建の動学ゲームに関する理論的研究

これらの2つの論文の成果は次のようにまとめられる。(1)各利益団体の戦略集合として、クローズループ戦略を採用する時、オープンループ戦略にくらべて、財政再建の状況は悪化する。また、クローズループ戦略として、線形マルコフ戦略だけでなく非線形マルコフ戦略にすると、財政再建は改善される余地があるが、オープンループ戦略よりは状況は改善しない。また、いずれの戦略をもちいるにしろ、パレート最適経路を達成することはできない。以上の理論的成果は次のことを意味する。財政再建を行う時、一度決まった財政再建のプランを後で変更することを許すような柔軟な財政再建プランは一般にうまくいかず、国債の高水準な累積残高をもたらす。(2)財政再建を成功させるためには、後での変更を認めないような修正の手続きがきわめて厳しい法律を制定したり、きわめてつよい権限を財政当局に長期間保持させるような予算制定制度をデザインする必要がある。(3)消費税増加によって歳入の増加をはかることには次のようなメリットがあることがわかった。歳入を増加により財政再建に貢献するだけでなく、利益団体が既得権益から得られる便益の機会費用を増加させる効果がある。その結果、消費税率の増加は、利益団体を財政再建に対してより協力的にさせ、自らの既得権益をあきらめさせることを促進する効果がある。その結果、財政再建の速度が増加するばかりでなく、国債の累積残高も低水準へと導く。(4)国債の利子率の増加は財政再建ための財政的負担を増加させるけれども、利益団体が既得権益を長期間保持することの機会費用を増加させる効果がある。その結果、このような機会費用の増加は利益団体を財政再建にたいしてより協力的な方向へと導く。すなわち、利益団体はよりはやい段階で彼らの既得権益を手放すようになる。(5)本年度は、利益団体の行動と財政再建の成功の水準を計量的に推定しようと様々な計量的なモデルを構築したが、残念ながら、上で示されたような理論的成果を確認するような計量的な結果は得られなかった。特に問題な点は、利益団体の既得権益を保持する行動の強さをあらわすためには、どのような変数(すなわち、代理変数)が最も適切であるかという問題に直面した。この問題は今後の研究課題としたい。本年度は財政再建の次のような理論モデルを構築した。各利益団体には財政再建に協力して、自らの既得権益を減らすことに同意するとから、次のような利益が得られると考えられる。第一に、財政再建の結果生まれた財政余剰は一般的な公共財への支出や社会保障支出に回されるので、国民全体が便益を受ける。第2に、財政再建を遅らせることは、国民経済の停滞あるいは混乱を招くので、既得権益の存続自体が難しくなる。第3に、財政再建に協力しないと、国民の反感を招き、最終的には急進的な財政再建を招くことになる。それらを事前に避けるためには、利益団体には財政再建へ自発的に協力することのインセンティブが存在する。しかし、各利益団体にとって財政再建に協力することは、既得権益をあきらめることによる経済的損失を意味する。

さらに、先に他の利益団体が財政再建に協力すれば、その利益団体が既得権益をあきらめることなく、財政再建の便益を享受できる。その結果、各利益団体には財政再建への協力をなるべく先延ばしをしようとするインセンティブも働く。したがって、各利益団体にとって、どれだけ財政再建に協力するかに加えて、財政再建にいつ協力するかというタイミングの決定が重要になる。そこで、我々は各利益団体の行動を微分ゲームを用いて定式化した。微分ゲームの手法によって、各利益団体のそのような戦略的な相互作用を分析できる。各利益団体の戦略集合としてオープン・ループ戦略とクローズ・ループ戦略を考えた。前者の戦略をとる場合、利益団体は財政再建計画の最初に決めた財政再建計画を変更することができない。これは、財政再建のための厳しい法律などが制定された状況に相当する。後者の戦略をとる場合、利益団体は財政再建計画を、財政再建の進捗状況を見ながら見直すことができる。今年度も理論モデルの構築とその検討を行った。今年度は、さらに次のような結果を得た。(1)各利益団体の戦略集合としてクローズ・ループ戦略を採用するとき、オープン・ループ戦略にくらべて、財政再建の状況は悪化することは前年度に報告したが、今年度の研究では、各利益団体は、線形マルコフ戦略だけではなく、非線形マルコフ戦略も利用可能な場合を考えた。この場合、国債の残高に上限が存在するとき、最適なマルコフ戦略が多数現われる。この非一意な最適マルコフ戦略の中から、よりベターな戦略を選び出すためには、財政再建計画が開始される前に利益団体者間の話し合いが必要である。しかしながら、たとえそのような事前の話し合い結果、たとえ最善の財政再建プランが選ばれても、その長期的な結果はパレート最適な財政再建プランほど望ましいものでないことがわかった。(2)消費税による財政再建プランは、その税収によって財政再建を行うことに加えて(消費税による所得効果)、消費税率の増加が既得権益を消費することの機会費用を増加させて(消費税による価格効果)、既得権益の消費が利益団体にとって魅力のないものとなり、財政再建に対してより協力的になることがわかった。(3)所得税の増税は、利益団体の財政再建の自発的な協力を抑制することになり、財政再建を遅らせる可能性があることがわかった。今年度、2つの論文にまとめる際に最も集中的に研究を行ったのは、論文で得られた理論的成果からどのような政策的なインプリケーションを引き出すかという点であった。その点に関して次のような結果を得た。(1)財政再建を行う時、一度決まった財政再建のプランを後で変更することを許すような柔軟な財政再建プランは一般にうまくいかず、国債の高水準な累積残高をもたらす。(2)したがって、財政再建を成功させるためには、後での変更を認めないような修正の手続きがきわめて厳しい法律を制定したり、きわめてつよい権限を財政当局に長期間保持させるような予算制定制度をデザインする必要がある。(3)消費税増加によって歳入の増加をはかることには次のようなメリットがあることがわかった。歳入を増加により財政再建に貢献するだけでなく、利益団体が既得権益から得られる便益の機会費用を増加させる効果がある。その結果、消費税率の増加は、利益団体を財政再建に対してより協力的にさせ、自らの既得権益をあきらめさせることを促進する効果がある。
二酸化炭素の地中貯留を目的とするケイ酸塩鉱物との反応機構の解明

二酸化炭素は、岩石・鉱物の破砕に伴い、苦鉄質鉱物と急速に反応する。本研究では、多様なケイ酸塩鉱物/岩石と二酸化炭素の反応性を様々な条件下で比較検討した。岩石・鉱物試料を、二酸化炭素10%、窒素90%の混合ガスで満たされた反応容器内でゆっくりと粉砕した。容器内に残ったガス組成を逐次ガスクロマトグラフで分析し、反応した二酸化炭素の量を求めた。反応量は、粉砕の速度に応じて増加した。強力に粉砕した場合は、1時間に1 molのカンラン石が0.03molのCO2と反応することがわかった。このメカニズムを連続ボールミルの中で作動させるなら、発生源近くでのCO2固定に発展しえよう。二酸化炭素の地中隔離における大きな問題の一つは、地層中に注入された二酸化炭素とケイ酸塩鉱物の反応速度である。申請者らは、岩手県南三陸町の海成石灰質砂岩に含まれる、炭素、酸素およびストロンチウムの同位体組成から、その炭酸塩は、海水を起源とする重炭酸が固定された炭酸塩と、その固定時に発生した二酸化炭素が周囲のケイ酸塩鉱物(特に火山岩片や長石)と迅速に反応し,再固定されたほぼ等量の炭酸塩の混合物であることを見いだした。本研究は、後者の反応にかかわった二酸化炭素は、発生期のラジカルを含み、それ故にケイ酸塩鉱物と迅速に反応したとの仮定の下に、その当否と反応機構の確認を目的とする。平成24年度は、ボールミルを用いた閉鎖系での実験の結果、二酸化炭素はケイ酸塩の粉砕に伴い、急速に減少することがわかった。カンラン石、輝石、石英、長石、玄武岩、花崗岩、カンラン岩を含む様々なケイ酸塩鉱物/岩石と二酸化炭素の反応性をなまざまな条件下で比較検討した。ケイ酸塩を二酸化炭素10%,窒素90%の混合ガスで満たされた容器内で粉砕し、容器内の残留ガスを逐次ガスクロマトグラフで分析した。反応量は、粉砕に応じて増加し、1モルのカンラン石が、1時間に0.03モルのCO2と反応することがわかった。平成25年度は、これまでの実験結果の公表と、反応機構の調査を進めた。実験結果は、名古屋大学加速器質量分析計業績報告書に発表するとともに、地球惑星科学連合大会、日本地球化学会年会、韓国地質学会で発表し、反応メカニズムの検討に関するコメントを得た。反応生成物の高感度XRDを試みたが、出発物質となったカンラン石以外のピークは得られなかった。また、さまざまな温度での反応を行わせ、反応速度が温度に依らない事がを見いだした。今後、工業面への展開の橋渡しとなるよう、連続反応ボールミルの試作を試みる。二酸化炭素の地中隔離における大きな問題の一つは、地層に注入された二酸化炭素とケイ酸塩鉱物の反応速度である。申請者らは、海成石灰質砂岩に含まれる炭酸塩の酸素、炭素、ストロンチウムの同位体的特徴から、その炭酸塩は、海水を起源とする重炭酸が固定された炭酸塩と、その固定時に発生した二酸化炭素が、ケイ酸塩鉱物(特に火山岩片や長石)との迅速な反応により、再固定されたほぼ等量の炭酸塩の混合物である事を見いだした。本申請研究は、後者の反応にかかわった二酸化炭素は、発生期のラジカルを含み、それゆえケイ酸塩鉱物と迅速な反応が起こったとの仮定を設定し、その当否と反応機構の確認を目的とする。ボールミルを用いた反応実験の結果、二酸化炭素は、岩石・鉱物の破砕に伴い、苦鉄質鉱物と急速に反応する事がわかった。本研究では、カンラン石、輝石、石英、カリ長石、カルシウム長石、玄武岩、カンラン岩、花崗岩を含む、多様なケイ酸塩鉱物/岩石と二酸化炭素の反応性を様々な条件で比較検討した。強力に粉砕した場合は、1時間に1molのカンラン石が0.03molのCO2と反応することがわかった。岩石の破砕に伴うメカノケミカル反応が起こっていると考えられる。成果の第一報は年代測定総合研究センター報告書に公表し、5月の連合学会で発表する予定である。二酸化炭素の地中隔離における問題の一つは,地層中に注入された二酸化炭素とケイ酸塩鉱物の反応速度である。申請者らは、岩手県南三陸町の海成石灰質砂岩に含まれる、炭素、酸素およびストロンチウム同位体組成から、その炭酸塩は、海水を起源とする重炭酸と、その固定時に発生した二酸化炭素が周囲のケイ酸塩鉱物(特に火山岩片)と迅速に反応し、再固定されたほぼ等量の炭酸塩の混合物であることを見いだした。本研究は、後者の反応に関わった二酸化炭素は、発生期のラジカルを含み、ケイ酸塩と迅速に反応したとの仮定の当否と反応機構の確認を目的とす。平成24年度は、ボールミルを用いた閉鎖系での粉砕反応実験の結果,二酸化炭素はケイ酸塩の粉砕に伴い,急速に減少する事を見いだした。カンラン石、輝石、石英,長石、玄武岩、花崗岩,カンラン岩を含む様々なケイ酸塩鉱物/岩石と二酸化炭素の反応性を様々な温度条件下で比較検討した。

ケイ酸塩を、二酸化炭素10%,窒素90%の混合ガスで満たされた容器内で粉砕し、容器内の残留ガスを逐次ガスクロマトグラフで分析した。反応量は,粉砕に伴って増加し,1モルのカンラン石が,1時間に0.03モルのCO2と反応する事がわかった。平成25年度は、これまでの実験結果の公表と,反応機構の追求を進めた。反応生成物の高感度XRD解析を試みたが,出発物質となったカンラン石以外のピークは得られなかった。さらに様々な温度での反応を行わせ,反応速度が温度に依存しない事を見いだした。平成26年度は、韓国地質資源鉱物研究院において,ブレインプール招聘研究員として、イッテルビウムの同位体比分析法の開発を目的として、重希土類元素の単体高純度分離法の開発を行った。またその開発過程で炭酸塩に含まれる微量陽イオンとしての希土類元素の高確度定量を目的とした「同位体希釈ICP-質量分析法」を開発し、炭酸塩標準試料を分析した。二酸化炭素の地中隔離における問題の一つは、地層中に注入された二酸化炭素とケイ酸塩鉱物の反応速度である。申請者らは、岩手県三陸町の海成石灰岩に含まれる、炭素、酸素およびストロンチウムの同位体組成から、その炭酸塩は、海水を起源とする重炭酸と、その固定時に発生した二酸化炭素が周囲のケイ酸塩鉱物(特に火山岩片)と迅速に反応し、再固定されたほぼ等量の炭酸塩の混合物であることを見いだした。後者の反応に関わった二酸化炭素は、発生期のラジカルを含み、ケイ酸塩と迅速に反応したとの結論を得た。本研究では、この仮定の当否と、反応機構の確認を目的とする。平成24年度は、岩石/鉱物を、二酸化炭素10%,窒素90%の混合ガスで満たされたボールミル内で粉砕し、容器内の残留ガスを逐次ガスクロマトグラフで分析した。反応量は、粉砕に伴って増加し、1モルのカンラン岩が、1時間に0.03モルのCO2と反応することがわかった。平成25年度は、これまでの実験結果の公表と、反応機構の追求を進めた。反応生成物の高感度XRD解析を試みたが、出発物質としたカンラン石以外のピークは見出せなかった。さらに様々な温度での反応を行わせ、反応速度が温度に依存しないことを見出した。平成26年度は、韓国地質資源研究院(KIGAM)でイッテルビウム同位体の精密分析法の開発と希土類元素単体の高純度分離法の開発をすすめた。また、その開発過程で炭酸塩に含まれる微量陽イオンとしての希土類元素高確度定量を目的とした「同位体希釈ICP-質量分析法」を開発し、炭酸塩標準試料を分析した。平成27年度は、これまでのまとめを行い、「同位体希釈ICP-質量分析法」を地質学会と地球化学会年会で発表するとともに、本システムを現場に展開するための連続粉砕反応ボールミルを試作し、岩石鉱物と二酸化炭素の連続粉砕反応を試み、将来への見通しを得た。二酸化炭素は、岩石・鉱物の破砕に伴い、苦鉄質鉱物と急速に反応する。本研究では、多様なケイ酸塩鉱物/岩石と二酸化炭素の反応性を様々な条件下で比較検討した。岩石・鉱物試料を、二酸化炭素10%、窒素90%の混合ガスで満たされた反応容器内でゆっくりと粉砕した。容器内に残ったガス組成を逐次ガスクロマトグラフで分析し、反応した二酸化炭素の量を求めた。反応量は、粉砕の速度に応じて増加した。強力に粉砕した場合は、1時間に1 molのカンラン石が0.03molのCO2と反応することがわかった。このメカニズムを連続ボールミルの中で作動させるなら、発生源近くでのCO2固定に発展しえよう。研究当初の予想が的中した。加えて、二酸化炭素の分析システム(ガスクロマトグラフ)が連携
グラフェンの超潤滑性解明および極薄潤滑保護膜への応用

グラフェンは優れた機械的特性や化学的安定性を持つことから,極薄固体潤滑膜として期待されており,その摩擦特性はナノからマクロ荷重スケールにわたり多く報告されている.特にマクロスケールにおける摩擦特性は摩擦条件によって大きく異なり,より良好な摩擦特性を引き出す条件およびその摩擦メカニズムの解明が重要である.本研究では、大気中および環境制御下においてグラフェンのマクロ荷重スケールでの超低摩擦現象の発現に成功し、そのメカニズムを明らかにした。さらに、産業界への応用のため、目的基板上におけるグラフェンの直接合成や三次元形状の機械要素への応用のため、三次元イオン注入の均一性について検討を行った。(1)熱CVD法によるグラフェンの合成:熱CVD法により様々な条件においてグラフェンの合成を行い、マイクロラマン分光分析、走査型電子顕微鏡、光学顕微鏡を用いた2次元的な膜構造(層数、欠陥率、膜質の均一性)の評価を行い、熱CVDによるグラフェンの合成において銅箔の形状、前処理、合成温度、合成時間による影響を明らかにした。その結果、合成圧力は130Pa、合成温度は1000°C、合成時間は1時間で最も良質なグラフェンの合成ができた。(2)バイポーラPBII法による大面積・高品質グラフェンの開発:ニッケル箔にバイポーラPBII法による炭素注入を行っており、注入時間を変えてグラフェンの合成を試みている。炭素注入後一定の条件でアニーリングを行い、マイクロラマン分光分析および走査型電子顕微鏡により評価を行った。バイポーラPBIIでの炭素注入時間を10分から60分の範囲で変化させ、アニーリングによりグラフェンが合成されるかを調べた。ラマン分光分析の結果、アニール後のニッケルでは1400から1600 cm-1付近にブロードなピークがみられ、また光学顕微鏡では粒界に黒い析出物が観察された。さらに走査型電子顕微鏡による観察ではグラフェンの核成長とみられる葉状の析出物が観察されたが2Dピークは見られなかったことから非常に狭い範囲でグラフェンが合成されていると判断される。(3)グラフェンの摩擦特性:大気仕様の摩擦試験機を用いて、マクロスケールでのグラフェンの摩擦試験を行った。グラフェンはマクロスケールにおいて潤滑性を示し、その効果は摩擦相手材、雰囲気に大きく依存した。また、層数が多く欠陥率の低いグラフェンは大気中において低い摩擦係数を長時間維持することが分かった。以上の研究成果は、6月に行われる材料に関する国際会議で招待講演として発表する予定である。(1)バイポーラPBIIを用いたグラフェンの合成:熱CVD法を用いてグラフェンを大面積で合成することは困難である。また、低摩擦への応用のために三次元形状の機械要素の表面にグラフェンを合成することはさたに困難である。そこで、平成27年度は、新しいグラフェンの合成手法としてバイポーラ型プラズマ利用イオン注入法(バイポーラPBII)を用いてグラフェンの合成を行い、酸化シリコン表面上において、グラフェンの合成に成功した。バポーラPBIIを用いてメタンイオンをサンプル表面(Ni薄膜/SiO2層/Si基板)に注入(エネルギー:20KeV)して、Niの触媒作用によりNi膜の表面およびNiとSiO2の界面にグラフェンの合成ができた。合成後、Ni膜を化学エッチングすることで、SiO2表面に直接グラフェンを得ることができた。(2)グラフェンの摩擦特性評価および超潤滑性の解明:超潤滑性の解明のため、摩擦環境(雰囲気ガス、気圧、温度、湿度)の制御が可能であり、かつ0.001以下まで摩擦係数の測定が可能な環境制御型真空摩擦試験機のセットアップを開始した。現有のボールオンディスク型の低真空摩擦試験機を改良し、高真空仕様にした上、超低摩擦測定のための摩擦測定機構を設計中である。また、原子間力顕微鏡を用いて、グラフェンのナノスケール摩擦の測定を行い、グラフェンの高摩擦の原因であるパッカリング現象を実験的に観察できた。(3)曲面形状物上へのグラフェンの合成のための予備実験:バイポーラPBII法によるイオン注入により三次元的にグラフェンを合成するためにはイオンの振る舞いを明らかにする必要がある。本年度はトレンチ形状物周囲でのプラズマ挙動解析およびカーボン膜の作成実験を行い、バイポーラPBII法に置けるイオン注入の挙動を明らかにして、三次元グラフェンの合成のための知見を得た。(1)熱CVD法およびバイポーラPBll法によるグラフェンの合成:熱CVD(Chcmical Vapor Dcposition)法によりグラフェンを行い、合成においての最適条件(基板温度、合成圧力、合成時間)を得た.プロセスガスとしてはCH4および水素を用いた。また、新しい合成方法としてバイポーラPBll法を用いてグラフェンの合成にチャレンジし、ニッケル薄膜の表面およびニッケル薄膜とSiO2の界面にグラフェンが合成できた。(2)合成したグラフェンの構造評価:走査型電子顕微鏡を用いて表面観察を行うことでグラフェンの合成課程を明らかにし、最適今成条件を得た。また、マイクロラマン分光分析によるグラファイトピーク(Gピーク)と2Dピークの比率(単層グラフェンの場合、I(2D)/I(G)比がおよそ2)、2Dピークの対称性評イ而、Gピークと2Dピークの二次元マッピングを行うことで、合成されるグラフェンの層数(単層と多層)、膜厚分布、欠陥率の評価ができた。