hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
強磁性細線中における磁壁電流駆動の磁化ダイナミクスの解明

また今回使用した膜において、細線幅600 nmの磁場/電流駆動を試みたが、磁壁が細線端にピンニングされ磁壁移動を観察することができなかった。TbFeCoの試料作製工程における細線端のピンニングの大きさを減少させることは、もう一つの今後の研究の課題である。平成27年度の研究実施計画は、「電流によるPdNi細線中の磁壁伝搬観測と磁化ダイナミクスの検証」であった。交付申請書で記載した三年目の目標には達しなかったが、研究課題である「強磁性細線中における磁壁の磁化ダイナミクスの解明」という点では、期待以上に研究が進展した。特に、「界面効果が存在する系での磁壁磁場駆動のシミュレーション解析」に関する論文を一報発表し、垂直ブロッホラインの動的ダイナミクスに関して新しい知見を発表することができた。また京都大学との共同研究で、垂直ブロッホラインに関する論文を報告し、磁壁内の磁化ダイナミクスに関する解明研究に大いに貢献した。これらの研究は、今後の更なる研究の展開も期待できる。他の研究として、「Fe系軟磁性体中の粒界形状による磁壁ピン留め効果」に関する論文を一報発表した。さらに、「傾斜電界における磁壁移動のシミュレーション解析」に関する論文が掲載予定である。これらの研究は、強磁性細線中における磁壁の移動現象と磁化ダイナミクスに関する論文で、研究実施計画には記載していない内容であったが、研究課題に沿う研究で、新しい知見を磁性分野に与えることができた研究成果である。また、所属研究室の研究での取組では、学生の指導にも務め、積極的に研究結果を国内または国外の学会で発表した。その成果は、国内で日本磁気学会に6件、日本物理学会では計5件、また国外では9件の発表を行った。昨年度の研究課題の目標であるフェリ磁性体におけるスピントランスファー効果の詳細な解析までには至らなかった。目標を到達にするは、まず系統的にフェリ磁性体の組成比による磁壁移動現象を実験的に調べる必要があり、その中で発現される物性を理解する必要がある。この様に、解決しないといけない点が多数あるため。27年度が最終年度であるため、記入しない。一年目の目標である、“電流&磁場による(Co/Ni)細線中の磁壁伝搬観測と磁化ダイナミクスの検証"の研究では、実験結果を数値シミュレーションにより再現することができており、論文作成中である。本年度は、この結果を論文として発表する。また二年目の研究課題は、TbFeCo試料の細線内で磁壁を作ることが難しく磁壁移動を直接観測することが難しい。そのため、三年目の目標である"電流によるPdNi細線中の磁壁伝搬観測と磁化ダイナミクスの検証"を行う。しかしながら、本研究を進めるにあたり、パリ南大学との共同研究を行わなければいけないが、パリ南大学の装置(磁気光学カー顕微鏡)が現在動いていないため、研究計画の変更をする。今年度は、PdNiの膜特性の結果を解析する。もう一つの研究計画として、(Co/Ni)細線中の磁壁伝搬についての研究を行う。(Co/Ni)膜では、現在ジャロチンスキー・守谷相互作用と呼ばれる、磁化のねじれ効果が膜面に発現する新しい物性があり、この効果が存在する膜での磁壁移動の解明が求められている。そこで、この効果を取り入れた数値シミュレーションを行い、細線における磁壁移動について調べる。この成果は、下記「13.研究発表」の学会発表5件(国内4件,国外1件:オーラル1件、ポスター4件)で成果として発表を行った。
積雪環境の総合予測・評価システム構築のための雪に係わる諸過程のモデリング動向調査

1.風による雪の輸送・堆積現象の解明とその制御に係わる観測、風洞実験およびモデリングの調査建物の形状や想定している気象条件、測定項目などの観点から国内外で過去に行われた研究事例を分類した。また、既往の数値解析事例おける雪粒子のモデル化や乱流モデルについて比較検討した。2.雪面の熱収支、積雪時の市街地表面の熱的特性の変化に係わる観測およびモデリングの調査モデル化に有用な信頼性の高い測定例を収集するとともに、既往の数値モデルの精度、適用範囲を調査し、比較・検討した。3.雪の貯蔵技術に係わる観測、実験及びモデリングならびに雪エネルギー賦存量の予測モデルの調査既往の数値モデルの精度、適用範囲を調査し、比較・検討した。また、これらを高精度に予測するための水分収支モデル等の情報を収集した。さらに、融雪量の算定の基礎となる気象情報に関して、利用可能なデータ・ソースを調査した。4.既存の数値予測モデルの評価1.3.の調査結果に基づき、建築・都市空間における雪の飛散・堆積、積雪面の影響下の放射場の影響等を組み込んだ、積雪環境の高精度の数値解析手法を構築するための基礎的資料を整備した。5.数値解析技術の克雪・利雪施設の設計、雪国の居住環境デザインへの応用のための検討既往の克雪・利雪施設、屋根雪処理システム等の設計手法、運用実績を調査し、問題点を抽出した。そして、数値解析を設計プロセスに組み込んだ新たな積雪環境のデザイン手法を確立するために必要とされる開発項目を整理した。
非直鎖状ゲノム解析ツールの開発

シークエンス技術の近年の発展により、非モデル生物のゲノムの解読が容易になった。シークエンス配列のアセンブリによって得られるゲノム配列は直鎖状のものばかりではなく、細菌やオルガネラのように環状のものもある。また、純系ではない倍数体の生物のゲノムは多型を含むため、一本の直線としては扱えず、共通の部分は一本だが多型を含む領域では分岐したバブルを含むグラフ構造として扱うのが適切と考えられる。従来の解析ツールは、こうしたゲノムも、一本の直鎖配列に変換して扱っていたが、変換作業が煩雑であるほか、変換によって情報の欠失が起こる可能性もあった。そこで、こうした非直鎖状のゲノム配列を直鎖状に変換することなく可視化するととともに、容易に扱う事のできる解析ツールを開発することが本研究の目的であった。まず、細菌やウイルスなどの環状ゲノムを可視化できるブラウザの開発、さらに環状配列に対する解析ツールの開発を行い、その後、バブルを含むグラフ構造ゲノムについて同様のツールセットを開発することを計画していた。平成28年度には、既存のゲノムブラウザの調査を行うとともに、環状ゲノムブラウザの構築を開始した。平成29年度には、引き続き環状ゲノムブラウザの構築を行ったが、細部の調整に時間がかかり、年度内の完成・公表には至らなかった。平成29年度末、研究代表者の退職に伴う研費応募資格喪失により、科研費による本研究課題遂行を終了した。近年、シークエンス技術の発展により、ゲノム解読は以前に比べ容易になり、これまで解読されていなかった非モデル生物のゲノムが次々と解読されるようになった。シークエンス配列のアセンブリによって得られるゲノム配列は、直鎖状のものばかりではない。細菌やオルガネラのゲノムは環状であるし、純系でない2倍体の生物のゲノムにおいては、多型があるため究極的には異なるハプロタイプとしてとしてフェージングされた2本の直線であるものの、現実的には、ある部分は共通と扱い、ある部分では多型を分けるグラフ構造として扱うのが適切であると考えられる。一方、現在一般的に使われているゲノム配列の解析ツールは、直鎖状の配列を前提としており、非直鎖状の配列を解析する場合は、環状配列を切断する、対立アレルの存在を反映したバブル部分は切り分けて片側アレルだけにするなどの方法により、直鎖状の配列に直してから行う必要があり、煩雑であると同時に情報を欠損させてしまう可能性がある。そこで本研究は、非直鎖状配列を、直鎖状に変換することなく、そのまま解析することを可能にするツールの開発を目的としている。本研究においては、まず、(1)細菌やウイルスなどの環状ゲノムを可視化できるブラウザと、環状配列に対する開発ツールを開発し、その後に(2)バブルを含むグラフ構造のゲノム配列についても同様のツールセットを開発することを目指している。現在まで、環状ゲノムブラウザを対象としたツールの開発を進めているが、未だ完成には至っていない。完成次第、公開・論文投稿を行なう予定である。平成28年度は、環状ゲノム用ブラウザの構築と環状配列に対するマッピングツールの開発を行なう計画であった。現在、既存のゲノムブラウザの調査を終え、その改変による環状ゲノムブラウザの構築を進めている。また、環状配列に対するマッピングツールの開発を進めているが、完成には至っていない。今後、開発中の環状ゲノムブラウザを完成させ、公開するとともに論文投稿を行なう。次にブラウザの機能を拡張し、バブルを含むゲノム配列を可視化できるブラウザの開発に着手する。並行して、環状配列に対するマッピングツールの開発を進める予定である。体調不良などのため予定していた学会参加を見合わせた。また、これまでの開発作業は既存のパーソナルコンピュータで行なうことができ、予想に反してそれ以上高性能のコンピュータを必要としなかった。その為、購入を予定していたパーソナルコンピュータを購入しなかった。Linuxサーバーのほか、開発に必要なソフトウェア・資料の購入、打合せと成果発表のための学会参加費として使用する。また、論文作成時の英文校閲、論文掲載料としても使用する予定である。
クラスター分子融合による伝導性分子集合体の合成と物性に関する研究

炭素クラスターをpπ電子プールと位置づけ、種々の金属クラスターのd軌道との相互作用(共有結合、電荷移動、ファンデアワールス)により、新たなd-pπ混成バンド構造を有する分子集合体系を構築し、伝導性機能を付与した機能性固体物質を創製および制御を試み、得られた新規分子集合体系に関して、伝導性などの物性測定を行い、さらに結晶構造解析や固体NMRを用いて構造と物性との相関を解明することが本研究の目的である。まず初めに、アルカリ金属のC_<60>付加フラ-ライド化合物M_xC_<60>(THF)_y単結晶を液相から育成する方法を見いだし、いくつかのフラ-ライド塩の物性を検討した。M=Naでは室温で50Scm^<-1>に上る高い電気伝導性をもち、170K近傍に金属-金属転移を示すが、この転移はこの温度付近での格子定数の温度変化に現れる不連続ギャップと対応することがわかった。また、M=Liでも、室温から150K付近まではM=Naの場合に近い伝導性をもち、電気抵抗の温度依存性はほとんどないが、この付近で激しい転移が観測された。今回、備品として設置したRFアナライザーにより、多核固体NMRの測定が可能になり、^7Li、^<23>Naおよび^<13>CNMRに関して測定を行った。C_<60>アニオンラジカルの炭素核のT_1緩和時間は、Na_xC_<60>(THF)_yで166msであり、中性C_<60>に比べてかなり短いことがわかった。液相から成長した単結晶のESRスペクトルはC_<60>アニオンラジカルに典型的なシグナルを示す。遷移金属との反応では、配位不飽和種の生成をもくろみ、Ni(cod)_2とC_<60>との反応を試みた。またランタノイド金属との反応では、種々の硝酸塩を出発原としてC_<60>との反応から新規付加体を合成した。Smの場合、電解結晶成長法により得られた結晶には伝導性を確認した。また、クラスター融合過程での分子凝集モデルとして、多環芳香族化合物の分子内水素結合の特性に関しても検討を行った。
白血病の治療効果判定のための遺伝子検査法の開発とその臨床的意義の解析

t(5;14) (q31;q32)IL3/IGHを伴う急性リンパ性白血病は、B細胞性の幼若細胞の出現と同時に著明な好酸球増加を伴うことが特徴的であるが、分子病態についてはほとんど解明されていなかった。我々は本病型をゲノム解析により診断し、微小残存病変(MRD)をgenomic PCR、マルチカラーフローサイトメトリー、およびFISH法を用いて多角的視点から評価した。また、生体内で増加する幼若B細胞は腫瘍性(白血病細胞)であり、好酸球は形態異常を伴うものの傍腫瘍性(反応性)であることをIL3/IGHの有無を始めとする体細胞変異の観点から明らかとした。本白血病が形成する病態のメカニズムについては、好酸球数とgenomic PCRに基づく白血病細胞量、IL3 mRNAの発現量の相関解析と腫瘍細胞の免疫形質解析より、IL3の過剰発現に基づく可能性を示した。すなわち、白血病細胞が産生する過剰量のIL3がパラクライン機構により誘導される好酸球増加と、白血病細胞に過剰発現されるIL3受容体(CD123)を介在したオートクライン機構に誘導される白血病細胞増加が本病型の本質であると考える。より詳細なメカニズムに関してはin vitroによる評価が不可欠ではある。しかし、このメカニズムを把握することにより、好酸球浸潤が形成する病巣のコントロールにはステロイド等を用いた対症療法に加えて白血病細胞の制圧が必要不可欠であることが示され、本病型の治療方針の決定に寄与するものと考えられる。以上の成果は小児血液腫瘍学の専門誌であるPediatric Blood & Cancerにて公表されている。幼若B細胞と好酸球をフローサイトメトリーによりソーティングし、なおかつ次世代シークエンサーを用いたエクソーム解析により、これらの細胞増加がそれぞれ腫瘍性、反応性であることを示せた。また、IL3/IGHにより形成される病態について概ね解析できた。以上の成果をPediatric Blood & Cancerにて発表した。また、検査学として本病型の同定方法を考えることも重要であり、2019年の日本検査血液学会で発表予定である。これまではIL3/IGHを伴う急性リンパ性白血病の病態解析に焦点をあてた研究を実施してきた。治療後のMRDに関してはIL3/IGH genomic PCR、マルチカラーフローサイトメトリーを中心に解析してきたが、今後は治療後のMRDモニタリング法、診断補助について特異的な染色体転座を有する白血病では一般的に融合遺伝子のmRNAを定量することでMRDを評価する。IL3/IGHはgenomeレベルでは融合しているが、mRNAレベルではIL3の過剰発現が誘導されるのみであり、一般的な手法は採用できない。しかし、IL3 mRNAは本白血病細胞では過剰に発現する一方で、骨髄や末梢血中の正常血液細胞での発現レベルが非常に低いため、融合遺伝子ではないがMRDマーカーとしてある程度の特異性を有すると予想される。そこで、IL3/IGHを有する急性リンパ性白血病のMRDモニタリングマーカーとしてIL3 mRNAを新たに評価対象とし、genomic PCRと検出感度、特異性についての検討を実施する。本症例以外の急性リンパ性白血病や好酸球増多症、白血病寛解後の患者由来のmRNAに対してIL3の発現量を測定する。また、本症例は確定診断にはダイレクトシークエンシングによるゲノムレベルでのIL3 promoterとIGH enhancerの結合の証明が必要であるが、ゲノムレベルでの遺伝子座の融合の検出は病院検査部では技術的に難易度が高い。そのためIL3/IGHを伴う急性リンパ性白血病の診断補助を目的とした新規スクリーニング法を確立できるか検討する。IL3 mRNA定量PCRはその候補であり、疾患特異性が示されれば本病型の迅速な診断に貢献できるものと考えられる。

また、IL3/IGHにより形成される病態について概ね解析できた。以上の成果をPediatric Blood & Cancerにて発表した。また、検査学として本病型の同定方法を考えることも重要であり、2019年の日本検査血液学会で発表予定である。これまではIL3/IGHを伴う急性リンパ性白血病の病態解析に焦点をあてた研究を実施してきた。治療後のMRDに関してはIL3/IGH genomic PCR、マルチカラーフローサイトメトリーを中心に解析してきたが、今後は治療後のMRDモニタリング法、診断補助について特異的な染色体転座を有する白血病では一般的に融合遺伝子のmRNAを定量することでMRDを評価する。IL3/IGHはgenomeレベルでは融合しているが、mRNAレベルではIL3の過剰発現が誘導されるのみであり、一般的な手法は採用できない。しかし、IL3 mRNAは本白血病細胞では過剰に発現する一方で、骨髄や末梢血中の正常血液細胞での発現レベルが非常に低いため、融合遺伝子ではないがMRDマーカーとしてある程度の特異性を有すると予想される。そこで、IL3/IGHを有する急性リンパ性白血病のMRDモニタリングマーカーとしてIL3 mRNAを新たに評価対象とし、genomic PCRと検出感度、特異性についての検討を実施する。本症例以外の急性リンパ性白血病や好酸球増多症、白血病寛解後の患者由来のmRNAに対してIL3の発現量を測定する。また、本症例は確定診断にはダイレクトシークエンシングによるゲノムレベルでのIL3 promoterとIGH enhancerの結合の証明が必要であるが、ゲノムレベルでの遺伝子座の融合の検出は病院検査部では技術的に難易度が高い。そのためIL3/IGHを伴う急性リンパ性白血病の診断補助を目的とした新規スクリーニング法を確立できるか検討する。IL3 mRNA定量PCRはその候補であり、疾患特異性が示されれば本病型の迅速な診断に貢献できるものと考えられる。少額端数の予算を無理に使用するのでなく次年度に有効利用することとした。
ヘム代謝副産物であるCOの機能解明をめざした超分子COレセプターの開発

一酸化炭素(CO)は,ヘムオキシゲナーゼ(HO)によるヘム代謝分解の際に副生成物として常に発生しており,生体内におけるシグナル伝達分子として機能すると考えられているが,その詳細な作用機構は明らかになっていない部分が多い.我々が開発した超分子ヘムタンパク質モデルhemoCDは,水中で酸素(O_2)およびCOと可逆的に結合し,特にCOに対してヘモグロビン(Hb)よりも遥かに高い親和性を示す.本研究では,このhemoCDを用いて生体内からCOを除去し,そのときに起こる遺伝子的な変化を観測した.さらにhemoCDの細胞内導入を検討するため,膜透過性ペプチドであるオリゴアルギニンとhemoCDを組み合わせた系について検討し,フリーベースのポルフィリンを有するhemoCD類似の錯体の細胞内導入を達成した.一酸化炭素(CO)は,ヘムオキシゲナーゼ(HO)によるヘム代謝分解の際に副生成物として常に発生しており,生体内におけるシグナル伝達分子として機能すると考えられているが,その詳細な作用機構は明らかになっていない部分が多い.我々が開発した超分子ヘムタンパク質モデルhemoCDは,水中で酸素(O_2)およびCOと可逆的に結合し,特にCOに対してヘモグロビン(Hb)よりも遥かに高い親和性を示す.本研究では,このhemoCDを用いて生体内からCOを除去し,そのときに起こる遺伝子的な変化を観測した.さらにhemoCDの細胞内導入を検討するため,膜透過性ペプチドであるオリゴアルギニンとhemoCDを組み合わせた系について検討し,フリーベースのポルフィリンを有するhemoCD類似の錯体の細胞内導入を達成した.我々が開発したシクロデキストリンとポルフィリン鉄錯体から成る一酸化炭素(CO)レセプターをマクロファージ細胞に加えたときに起こる炎症反応について詳細に検討した。その結果、細胞内COによって抑えられる炎症系因子の発現がCOレセプターの添加により誘導される傾向が見られた。これはすなわち細胞内シグナル伝達系において関与するCOの反応を人工COレセプターの添加により関与することを示している。さらにCOレセプターを細胞内に導入する手法として、アニオン性のCOレセプター分子に対してポリカチオン性であるオリコアルギニンを非共有結合的に相互作用させることにより複合化して細胞内に導入する方法を昨年度に引き続き検討した。その結果、COレセプターのCO結合能を維持したままで細胞内に導入する手法に至った(Chem. Lett. 2014)。しかしながら少なからず細胞毒性が見られたため、さらなる手法の改善が必要となる結果となった。我々が開発したシクロデキストリンとポルフィリン鉄錯体から成る一酸化炭素(CO)レセプターを動物体内へ投与し、そのときの遺伝子発現レベルをRT-PCR法により解析した。その結果、COが欠乏した状態ではCO産生に関わるヘムオキシゲナーゼ-1の発現が肝臓内にて誘導される他、TNF-aやIL-1bといった炎症系に関わる因子の発現上昇が顕著に観測された。DNAマイクロアレイによる網羅的解析の結果、CO欠乏時に起こる遺伝子発現の変化は、血中にヘムを投与したときに起こる炎症作用とよく一致していたことから、COは血中のヘム濃度を調節する役割があることが示唆された。またCOレセプターを細胞内に導入するために、膜透過性ペプチドをポルフィリンに導入した。いくつかの分子を合成した結果、ポルフィリンの置換基にオクタアルギニンを導入した系においてHeLa細胞内へのすみやかな導入と細胞質ゾルへの拡散が観測された(Org. Bio. Chem. 2013)。これによってCOの生理的役割をin vitroの系でも調査できることとなった。初年度の目的であったポルフィリン/シクロデキストリン超分子錯体の細胞内導入を達成することができた。in vitro, in vivo両方において一酸化炭素(CO)レセプターを作用させ、それぞれにおけるCOの生理的存在意義を考察する。とくにin vivoの実験において示唆されたCOによる血中ヘム濃度の調節の詳細なメカニズムを検討し、これまで誰も言及してこなかったこのCOの機能について発表することを目標とする。試薬・消耗品に使用する。
腸クロム親和細胞による下痢発現の機序

1.腸の分泌に関係する細胞要素としては、消化管に広範囲に分布するEC細胞とVIP含有神経が最も重要である。二重染色の結果は、EC細胞とVIP神経が密接な位置関係にあることを示した。2.イヌの十二指腸を用いたin vivoの生理実験で、セロトニンとVIPは単独投与により、腸の分泌が亢進した。同時投与により、分泌は飛躍的に増大した。セロトニン投与により門脈中のVIP濃度が上昇することと考え併せると、下痢はEC細胞から分泌されたセロトニンが近傍のVIP神経に局所ホルモンとして作用しVIPの放出を招く結果、セロトニンとVIPの相乗効果により腸分泌が強く刺激された状態と理解される。4.セロトニンによる腸分泌に関する受容体のタイプを特異的な拮抗薬を用いて検討し、5-HT3と5-HT4であることを示した。5.黄色ブドウ球菌が産生する毒素であるStaphylococcal enterotoxin(SEA)は、激しい嘔吐を起こすことが知られている。本研究ではSEAの腸管内投与が下痢を起こすことを示し、この分泌反応にはEC細胞が関与する可能性を示した。1.腸クロム親和細胞(EC細胞)とVIP神経の組織化学的検討腸の分泌に関係する細胞要素としては、EC細胞とVIP含有神経が最も重要である。両者の分布および相互の位置関係を免疫組織化学により、ラットの腸管で検討した。セロトニンを含有するEC細胞は、十二指腸から直腸まで出現した。とくに、消化が完了し糞塊となったものだけが通過する肛門管にもEC細胞が多数存在していた。EC細胞の広範囲の分布は、この細胞が腸管のどこにでも起こる普遍的な現象に関与することを示している。また、VIP神経も腸管のペプチド性神経の中では最も広く分布する神経である。セロトニンとVIPの二重染色の結果は、EC細胞とVIP神経が密接な位置関係にあることを示した。2.セロトニンとVIPが分泌に及ぼす作用イヌの十二指腸を用いたin vivoの生理実験で、セロトニンとVIPは腸の分泌を著しく増加させた。VIPの作用はセロトニンのそれより長くつづき、効果も強かった。また、両方を同時に投与するか、セロトニン投与後VIPを続けて投与すると、分泌は飛躍的に増加した。その際の分泌量は、激しい下痢が起きた時と同程度であった。セロトニン投与により門脈中のVIP濃度が増加するという事実と併せて考えると、下痢は、EC細胞から分泌されたセロトニンが近傍のVIP神経に局所ホルモンとして作用しVIPの放出を招く結果、セロトニンとVIPの相乗効果により腸分泌が強く刺激された状態と理解される。1.黄色ブドウ球菌が産生する毒素であるStaphylococcal enterotoxin(SEA)は、激しい嘔吐をおこすことが知られている。本研究では、イヌのin vivoの生理実験において、SEAの腸管内投与が下痢を起こすことを示した。腸クロム親和(EC)細胞の電顕観察から、この分泌反応にはセロトニンが関与する可能性が示唆された。2.コレラトキシンが腸上皮のいずれの細胞に親和性があるかを、蛍光色素や酵素で標識したコレラトキシンを用いて検討した。その結果、腸管内に投与されたコレラトキシンは、内分泌細胞と杯細胞の一部に結合することが示された。4.セロトニンによる腸分泌に関与するセロトニン受容体のタイプを特異的な拮抗薬を用いて検討し、5-HT_3と5-HT_4の受容体であることを示した。モルモットの粘膜標本を用いたUssing fluxチャンバーで、5-HT_3と5-HT_4受容体の拮抗薬であるFK1052は、セロトニンによる腸分泌を抑制した。
合衆国南西部の小説と映画における空間の表象についての研究

本研究は現代アメリカ合衆国南西部の小説および映画作品における空間と物語との関係を分析対象とする2年間の計画である。昨年度は文学研究や隣接する研究分野における空間についての理論的な枠組みの整理、およびコーマック・マッカーシーやレスリー・マーモン・シルコウの小説を対象とした具体的な分析を並行して進めた。2年目となる今年度は前年度に執筆した草稿の改稿作業に加え、コーエン兄弟やトミー・リー・ジョーンズが監督した南西部を舞台とする映画を中心的な対象とし、関連する理論的枠組みを参照しながら詳細なショット分析を中心とする論考の執筆を進めた。加えて西部と特権的に結びついてきたウェスタンやフィルム・ノワール、ロード・ムーヴィーなどの映画ジャンルとの関連についての考察も織りこんでいる。これらの論考はまだ完成しておらず、次年度に改稿作業を続ける必要がある状態である。また当初の研究計画にはなかったことであるが、これらの映画に関する分析作業に関連するものとして、ほかのテクスト(トマス・ピンチョンの小説『インヒアレント・ヴァイス』とポール・トマス・アンダーソンによるその映画版)についての考察をまとめた論文を執筆する機会を得た。この論文ではアンダーソンの映画がピンチョンの小説を創造的に再解釈しながらロサンジェルスの都市空間を映像で表現していく様子をいくつかのシークエンスの分析をとおして論じている。この成果は本年度末に出版された。本研究はおもに第二次世界大戦後の現代アメリカ合衆国南西部の小説および映画作品における空間や場所の表象について考察するものである。文学作品と空間との関係は近年複数の立場から注目を集めるようになってきた研究領域であり、最近の研究動向を踏まえたうえで言語や映像によって構成される物語作品が空間や場所をどのように構築するのかという主題に着目する。複数の小説と映画作品を分析対象とし、テクストがどのように物語内の空間を形成しているか、および物語内の空間とフィクションの外側に先行して存在すると考えられる現実世界の空間とがどのような相互関係を持つかという理論的な問題を考察すると同時に、現代のテクストが先行する西部・南西部をめぐる物語(とくにウェスタンというジャンル)をときに反復し、ときに書き換えながら物語空間を形成していく様子を個別的に検討することを目的としている。本年度は文学研究や人文地理学の分野における空間性をめぐる理論的な研究の整理、合衆国南西部の空間をめぐる歴史的な背景の整理、コーマック・マッカーシーやレスリー・マーモン・シルコウなどの個別の作家のテクストについての分析を中心に進めた。いずれもまだ草稿段階ではあるがすでに原稿としてかたちにしている。本研究の成果はやがて英語で書かれた書籍として出版することを目指しており、今後はすでにある原稿の改稿とほかのテクストについての論考の執筆を並行して進めながら、完成を目指すことになる。本研究の1年目である本年度の作業は、まず文学・映画研究や人文地理学、その他の分野で蓄積されてきた空間についての先行研究を整理することから始めた。複数の理論的な研究を比較しながら共通点を抽出し、空間や場所が物語の背景として静的に存在するだけではなく、物語のテクストによって構築されるものであることを確認した。同時に合衆国南西部の空間が歴史的にどのように構築されてきたかも検証し、地理的区分として存在するかのように見えるこの地域それ自体が実際にはさまざまな政治的な経緯と言説によって形成されたものであることを確認した。これらの議論は本研究の土台となるイントロダクション的な論考としてすでに原稿にまとめている。それと並行して、すでに学会発表などのかたちで執筆に着手していたコーマック・マッカーシーの『越境』や『老いた者の住む国ではない』、レスリー・マーモン・シルコウの『死者の暦』についての分析を発展させ、まだ草稿段階ではあるが原稿として最後まで完成させた。年度末には他大学で開催されたアダプテーションについてのシンポジウムにおいて、マッカーシーの小説とその映画版についての短い報告をおこなった。これらは初年度の研究計画として予定していたものであり、おおむね順調に研究が進行しているといえる。当初より本研究は書籍としての出版を目標としておこなっているため、研究の2年目はすでに執筆した論考の改稿に加えて、さらにほかのテクストについての分析を進めていくことが中心的な作業となる。

2019年度はとくにコーエン兄弟やトミー・リー・ジョーンズの監督した映画作品を先行する古典的なウェスタンとも対比しながら分析し、その成果を論文の原稿として完成させる。対象とするすべてのテクストについての分析が草稿としてそろったら、書籍化できるように改稿を繰り返して全体の完成を目指す。同時に近い分野で近年出版された研究書と対比しながら本研究の独自性を強調できるようにし、年度中に合衆国のいくつかの大学出版局に企画書と原稿を送ることを目標とする。物品費の使用額として若干のあまりが生じたため、2年目の物品費の一部として研究書の購入などに充当する。
太陽光エネルギーを利用したプラズモン誘起アンモニア合成

プラズモン誘起アンモニア合成について検討、改良を行った。陽極として金ナノ粒子を担持したチタン酸ストロンチウムを、陰極として助触媒として働く遷移金属をもちいて、光アンモニア合成について検討した。計算化学による予測に基づき、ジルコニウム/ジルコニア複合物を助触媒として用いると可視光照射下でほぼ選択的にアンモニア合成が進行することを明らかとした。さらに、このとき電子源として水を用いて反応させると、窒素の還元によりアンモニアが、水の酸化により酸素が生成したことから、水と窒素ガス、可視光によりアンモニアを合成することに成功した。本研究では、従来の高温・高圧条件下でのハーバー・ボッシュ法とは異なる低環境負荷なアンモニア合成法の開発を目指すものである。これまでに、プラズモン光アンテナとして金ナノ粒子と、助触媒としてルテニウム微粒子を担持したチタン酸ストロンチウムを光電気化学触媒として用いることで、窒素の還元によるアンモニアの合成に成功しているが、反応選択性の低さや、犠牲試薬としてエタノールを用いる必要があった。平成27年度は、助触媒への吸着種が反応選択性に大きな影響を有すると推測し、窒素原子の吸着エネルギーが水素原子のそれよりも優位となると予測されるZrを用いて光電気化学触媒を作製し、アンモニア生成の選択性に関する検討が行った。その結果、アンモニアの生成速度がルテニウムを用いた場合の6倍程度まで増大すること、さらにアンモニア生成の選択性が飛躍的に増大することが明らかとなった。さらに、犠牲試薬として用いていたエタノールを添加せずに、水のみを電子源としてアンモニア合成反応を行ったところ、陽極で水の酸化による酸素発生が、陰極で窒素の還元によるアンモニアの生成がそれぞれ確認された。また、その生成比はおおよそ4:3であり、化学量論的に反応が進行することも示された。さらに、本系において生成したアンモニアの窒素源が空中窒素であることを検証することも行った。本反応系の酸化槽に同位体窒素ガスを封入し、光アンモニア合成反応を行い、ガスクロマトグラフ質量分析計を用いて生成したアンモニアの質量分析を試みたところ、標準物質であるアンモニアと同一の溶出時間に同位体窒素含有アンモニアを示すピークが明確に観測された。これは、封入した窒素ガスが固定されてアンモニアへ変換されたことの証左といえる。以上より、プラズモン誘起電荷分離を利用し、可視光と水を用いて空中窒素を還元し、水素キャリアとして注目されているアンモニアの合成が実現された。平成27年度は、反応助触媒の改良により、反応選択性が飛躍的に向上してほぼ選択的にアンモニアを得ることに成功しただけでなく、反応効率も大幅に向上した(従来の6倍以上)。さらに、犠牲試薬を用いることなく、水、空中窒素、可視光からアンモニアを得ることに成功した。これは当初設定した最終達成目標の一つであり、計画を大幅に上回る成果と言える。また、歴史上アンモニアの光触媒による合成は生成効率が低いこともあり、常に環境からのコンタミネーションの懸念にさらされてきたが、本研究では同位体窒素ガスを反応物として用い、ガスクロマトグラフ質量分析計を用いて分析することにより、窒素ガスがアンモニアに変換された直接的な証拠を得ることに成功した。さらに、助触媒の効果を検討する中で助触媒によって反応機構が異なる可能性が示唆された。窒素の光電気化学的還元によるアンモニア合成反応に関する知見は世界的に見ても未だ乏しく、本研究成果はその反応機構を明らかにする上で極めて重要な知見であると考えられる。陽極として金ナノ粒子を担持したチタン酸ストロンチウムを、陰極として助触媒として働く遷移金属を用いて、光アンモニア合成について検討した。アンモニア合成反応の触媒として一般的なルテニウムを用いた場合はアンモニアの生成効率は低く、また副生成物として水素が大量に生成した。そこで、計算科学による予測に基づき、ジルコニウム/ジルコニア複合物をを助触媒として用いると可視光照射下でほぼ選択的にアンモニア合成反応が進行することを明らかにした。さらに、このとき電子源として水を用いて反応すると、窒素の還元によりアンモニアが、水の酸化により酸素が生成し、その存在比は化学量論比に相当する4:3であった。すなわち、本研究の最終目的である水を電子源とした、可視光照射下での窒素固定によるアンモニア合成に成功した。また、本反応系では酸化物と還元物を独立に回収可能であるため分離が不要であることから、産業的な価値も高い。平成28年度は反応のさらなる高効率化を目指し、デバイス設計に注力する。具体的には下記の計画で研究を進める。1)反応表面積及び光捕集効率を増大するために、半導体基材の三次元化加工を行う。特に、電子の進行方向を一次元に規定可能なナノチューブやナノホールアレイなどの構造が有用であると考えられる。2)イオン輸送効率を増大可能なデバイス設計を行う。

現状では窒素ガスの還元は触媒・窒素・水溶液からなる3相界面での反応であるため、塩橋などのイオン輸送経路が確保出来ておらず、反応律速となっていると考えられる。ナフィオンなどのイオン輸送可能な高分子膜などを用いることで、イオン輸送経路を確保する。また、(1)で作製した三次元半導体と組み合わせることで、イオン・電子輸送を効率的に行いながら反応可能なデバイスの構築を目指す。光化学27年度末(3/27)の出張を精算払いとし、28年度の支出として計上されたため。上述の通り、既に使用済み。
消費者の動機づけと自己効力感に関する研究：患者教育と健康維持・増進行動

本研究の目的は、健康維持・増進を動機づける情報通信技術を用いた消費者教育を開発することであった。健康に関する関与と健康に対する知識、自己効力感の高低で消費者を分類し、それぞれの患者群の特徴を明らかにした。その結果、情報探索行動、情報に対する評価、行動計画、振り返り、他者への支援においてグループ間で違いが見られた。自己効力感の低い患者の健康行動の動機づけには、楽しさ、サービス提供者とのコミュニケーション、患者同士のコミュニケーションが重要である。ICTは重要なコミュニケーションツールであり、低自己効力感の患者教育においてゲームを楽しむように健康管理を実施させることが効果的であると考えられる。本研究は、健康に関する関与、健康に対する知識、自己効力感の高低に合わせた患者教育の提言を目的としている。平成26年度は第1ステップとして「調査の準備」を行った。具体的には、文献レビューと定性調査である。文献レビューは、サービス・マーケティング研究、ヘルスリテラシー研究を中心に行い、定性調査は研究協力機関の医療サービス提供者と患者に対して探索的調査(インタビュー調査)を行った。その際、医療サービス提供者である医師から本研究の目的達成のための研究計画に対するアドバイスを頂き、それを反映した形で患者に対するインタビュー調査を行った。それらを通して、研究代表者がこれまで実施してきた消費者行動研究における自己効力感の課題を再検討すると共に、次の定量調査の準備を進めているところである。患者教育コンテンツの作成に関しては、患者に対するインタビュー調査の結果から効果的な教育方法(媒体とコンテンツ)に関する指針が得られた。その調査とは、慢性疾患に罹患する40歳以上の患者30名に対する30分の半構造化インタビューである。質問項目は、疾患の治療や健康管理に関わる行動についてである。特に、健康に関する知識と情報収集に関しては、過去の具体的な経験とその経験に対する評価等を詳細に調査した。その結果、自律的に健康管理が行われ自己効力感が高い患者に見られる特徴と、自律的な健康管理が難しく自己効力感が低い患者の特徴が抽出された。前述の2群には、情報収集する媒体、その情報に対する態度にある一定の傾向がみられ、各対象者の分類に合致したコンテンツ作成に結びつく調査結果が得られた。現在、その結果から得られた仮説の検証を目的とした定量調査の準備を進めている。平成27年度は第2ステップとして、教育を行うシステムの構築を行った。具体的には、SEN実験システムのHTML5化対応である。Web実験システムを用いた教育コンテンツの開発を行ってきたが、患者と双方向で効果的に教育する方法として、スマートフォンやパッドの活用が有効であることから、それらの機器上で操作可能なシステム開発を行った。健康に関する関与、健康に対する知識、自己効力感を高める方策の研究に関しては、医療サービスが便益遅延型サービスであることから便益遅延性の特質に着目して研究を行った。便益遅延型サービスにおいては、便益を価値観的便益・感情的便益・機能的便益に3つに分類することができ、それらの便益ごとに遅延の程度が異なることが明らかになった。分析の結果、3便益の中で価値観的便益が最も顧客参加に影響を与える便益であることがわかった。また、便益と顧客参加、顧客満足の関係を考察し、それらの関係モデルを構築した。このモデルを用いて、自己効力感に対する介入の方針の見通しをたてている。自己効力感の高低は、価値観的便益の享受の程度と密接に関係している。自己効力感の高低と便益の享受を結びつけて研究を進めていくことは、患者の健康行動を動機づける方策の解明に有効であると考えられる。そのため、価値観的便益の享受の程度によって患者を分類し、教育方法を考えていく方針である。1年目の調査結果と合わせると、いかに早期に価値観的便益を患者に知覚させるかについては、情報の質・媒体の組み合わせを変えることで解決することが可能であると考えられる。患者のタイプ別で最も効果的な方法を明確にしていくことが現在の課題であり、教育のタイミングや順序について検討を行っているところである。平成27年度は、システム開発と患者調査の分析を予定していたため、概ね順調に進んでいる。当初の研究方法に追加して、医療サービスが便益遅延型サービスであることに着目し、便益遅延性概念を考慮した研究を進めた。便益遅延型サービスにおいては、便益を享受できない状況において消費者を動機づけたり、サービスへの参加を促進することが重要な課題である。便益遅延型サービスで分類される価値観的便益・感情的便益・機能的便益と自己効力感の関係を考察することが消費者の自己効力感を高める方策の解明につながると考えられることから、現在、サービスデリバリープロセスの消費者の便益享受についても研究を広げている。平成28年度は、26年度・27年度に実施したインタビュー調査結果の分析を基に質問票調査の設計を行い、定量調査を実施した。その調査の一部で27年度に改修したシステムを用い、システムの作動確認、操作のしやすさ等の確認を行った。その結果、スマートフォンをはじめとするモバイル端末での調査は、利用者に使いやすい仕様になっており、調査結果をスムーズに回収できることが確認された。調査は、ヘルスケアサービスと教育サービスで実施した。ヘルスケアサービスに関する消費者調査は、自己効力感の高低による患者分類を行い、各患者群ごとの行動特性を把握することを目的に調査を実施した。

調査項目は、消費者の自己効力感、情報探索、健康行動、健康知識、学びに対する関与、他者との交流である。その調査は、マーケティングリサーチ会社のモニターに対してWeb調査で実施された。もう一つの調査は、教育サービスである。教育サービスを調査対象とした理由は、本研究の成果をヘルスケア以外のサービスに適用できるかを確認するためである。教育サービスは、サービス消費の動機となる便益が消費者自身の努力やサービスへの参加の程度によって影響を受けること、サービスの便益を消費者自身が知覚するまでに一定の時間を要することなどヘルスケアサービスと類似点が多いことから対象に選んだ。教育サービスにおける調査は、大学生を対象とし、同一サンプルで一定期間の学習プロセスにおいて、複数回の調査を実施するという方法で行われた。調査項目は、学習開始前のサービスに対する期待と自己の変化に対する期待、学習中・学習終了時のサービスに対する評価と自己の変化に対する評価である。ヘルスケアサービスと教育サービスに類似した結果が得られた。本研究の目的は、健康維持・増進を動機づける情報通信技術を用いた消費者教育を開発することであった。健康に関する関与と健康に対する知識、自己効力感の高低で消費者を分類し、それぞれの患者群の特徴を明らかにした。その結果、情報探索行動、情報に対する評価、行動計画、振り返り、他者への支援においてグループ間で違いが見られた。自己効力感の低い患者の健康行動の動機づけには、楽しさ、サービス提供者とのコミュニケーション、患者同士のコミュニケーションが重要である。ICTは重要なコミュニケーションツールであり、低自己効力感の患者教育においてゲームを楽しむように健康管理を実施させることが効果的であると考えられる。平成26年度は、文献検索と定性調査と平成27年度の調査準備を予定していたため、概ね順調に進んでいる。ただ、倫理委員会の承認を待つ期間が予定よりも長くかかり、調査開始が遅れたため、インタビュー調査の分析の一部が未完了となっている。その点については、現在27年度の調査準備と並行して実施しているところである。本研究では、特定健診の対象年齢である4074歳成人を対象とし、「治療を目的とする消費者」と「病気の治療と予防を動機づけるべき消費者」の特性を健康関与、健康知識、自己効力感の3次元で分析することを目的に掲げている。この点については、探索的調査から仮説導出ができたので、平成27年度は、当初の計画通り、次の段階に進めることができると考えている。最終年度となる平成28年度は平成27年度に開発したシステムを活用して定量調査を行い、実証研究を実施する。ただし、当初予定していた特定患者の継続的な調査は実際には難しいため、研究方法を一部変更して実施している。また、第3ステップとして「成果の公表」を積極的に行っていく予定である。自己効力感の高低に影響を与える、期待・満足・便益遅延性の概念に着目して、成果発表を行っていく。
新規低分子化合物TAK-778による関節軟骨欠損の修復

3.0-3.5kgの雄の日本白色兎の両膝関節に、大腿骨果間軟骨にドリルを用いて3mm径および4mm径で3mmの深さの軟骨下骨に達するsingle full thickness defectを作成した。術後12日めに再び全身麻酔をかけ、TAK778(5mg)を含んだ総量60mgのmicrocapsuleを250μlのmediumに溶かし、1回、右膝関節に注入した。左側にはTAK778を含まないmicrocapsuleを溶かしたmedium250μlを注入した。microcapsuleを注入した後、1週後、および1,2,3,4,6か月後に屠殺し、遠位大腿骨をホルマリン固定し、脱灰しパラフィンに包埋し、組織切片を作成してhematoxilin-eosin染色、toluidine blue染色、safranin O-fast green染色を行い、再生軟骨の性状などを調べた。すべての経過において、滑膜細胞の増殖など、関節炎などの合併症を示唆する所見は認められなかった。control側ではmicrocapsule注入後、関節軟骨の修復までに2か月を要したが、TAK778を注入した側では1か月にて修復が完了した。すなわち、TAK778は関節軟骨修復を促進したと言える。また、4mm径の軟骨欠損では、control側は6か月を経ても修復は認められなかったが、TAK778を注入した側では3か月にて修復された。すなわちTAK778はより大きい軟骨欠損を修復させ得ると考えられる。我々は軟骨前駆細胞株ATDC5細胞で、TAK778によるTGFβの発現誘導効果を確認、報告しているが、この関節軟骨欠損モデルでも術後1週の時点でTGFβの蛋白発現がTAK778投与群で明かに増加していることが免疫染色にて確認された。すなわちTAK778は、関節軟骨欠損をより早く修復させ、より大きな欠損を修復させ得ると考えられる。そしてその効果の発現にTGFβが関与している可能性があると考えられる。したがってTAK778は、関節軟骨の再生を促す物質として有用である可能性がある。
転写制御因子HMG1高発現細胞を用いた有用遺伝子高発現系の開発

HMG1タンパク質は、高等生物の細胞核に普遍的に存在するDNA結合性タンパク質である。申請者らの研究により、培養細胞内でHMG1を一過性に発現させた場合、共導入したレポーター遺伝子の発現が数倍上昇することを見い出し、この発現上昇はレポーター遺伝子、あるいはプロモーター種に依存しないものであることを認めている。さらに、恒常的にHMG1を高発現する細胞を樹立し、この細胞にレポーター遺伝子を導入した場合、HMG1を一過性に発現させた場合と同様、その発現が数倍上昇した。以上のことから、このHMG1高発現細胞をもちいて、有用遺伝子の高発現系を構築できる可能性が考えられる。本研究では、HMG1の性質を利用して、HMG1高発現細胞内で有用遺伝子高発現系を構築し、その最適化を最終目的とした。当該年度は、HMG1による転写促進領域の同定および改変に関して研究を行なった。HMG1のC末端側に存在する30残基からなる酸性アミノ酸領域を欠失した変異体を発現するプラスミドをCOS-1細胞にレポーター遺伝子と共に導入した場合、HMG1によるレポーター遺伝子の転写促進能が失われた。また、C末端から5アミノ酸ずつ欠失させたHMG1変異体を発現させ同様に解析した。さらに、HMG2(HMG1との相同性が79%で、酸性アミノ酸の連続配列が23残基からなるタンパク質で、転写促進能を持たない)との対比から、HMG1にユニークな最C末端のDDDDE配列に注目して、この配列のDとEを置換した変異体や酸性アミノ酸領域の21-26の領域を欠失した変異体を発現させ同様に解析した。その結果、全ての変異体で、転写促進は認められなかった。これらの結果より、HMG1による転写促進には、酸性アミノ酸領域全体が必要で、その配列も重要であることが明らかとなった。
ソフトマテリアル界面の分子モデリングと水処理プロセスへの応用

ソフトマテリアル界面と生体分子の親和性を評価するため、両者に働く相互作用エネルギーを計算化学的なアプローチによって予測した。主な検討対象には両性イオン性や非イオン性の生体適合性マテリアルを選定し、生体分子がマテリアル界面に接近する際のミクロ相互作用を算出した。その結果、両者の親和性と相互作用エネルギー変化に明確な相関関係が存在することが判明し、ソフトマテリアルの生体適合性が理論計算によって簡便に予測できる可能性を示した。本研究は、ソフトマテリアルと生体分子の間に働く相互作用エネルギー変化を、計算化学的なアプローチによって予測した。前年度の段階で、生体分子が両性イオン性のソフトマテリアル界面に接近する際のミクロ相互作用が、平均力ポテンシャルの導入によって簡便に推算できることを明らかにした。そこで今年度は、耐ファウリング性を有する非イオン性マテリアルを検討対象に、同様のアプローチを導入した。比較のため、芳香族アミド系の汎用素材についても検証した。計算の結果、非イオン性マテリアルの相互作用エネルギー曲線がほぼ平坦な形状を示すのに対して、芳香族アミド素材のエネルギー曲線には明確なエネルギー安定点が存在した。これは、非イオン性マテリアルと生体分子の親和性が、汎用素材に比べて顕著に低いことを熱力学的に裏づけている。すなわち生体分子が非イオン性マテリアルの界面に接近しても、その近傍には滞留することなく、容易に離れることができる。その一方、芳香族アミド素材の界面には生体分子が吸着してしまう。結果として、マテリアルの耐ファウリング性と相互作用エネルギー曲線の形状に、明確な相関関係が存在することが判明した。これに続き、アルコール系の汎用素材を対象とする相互作用エネルギー計算を実施した。この素材は、先述の非イオン性マテリアルと同等程度の親水性を示すことが知られているが、生体分子が接近する際のエネルギー曲線を予測したところ、芳香族アミド素材と同じく明確なエネルギー安定点が見出された。よってマテリアル間の親疎水性の相違では、耐ファウリング性の発現メカニズムを十分説明できないことが理論的に裏づけられた。本研究で検証した相互作用エネルギーの計算法は、エネルギー曲線の形状と耐ファウリング性を定量的に相関づけられるため、ファウリング機構を解明するための有望候補と位置づけられる。ソフトマテリアルの界面は、周囲の環境変化に応じて特異的なミクロ相互作用を形成するために、マテリアルの機能や物性を支配する重要因子となる。しかし界面近傍では、あらゆる分子のダイナミクスが複雑に関与するため、ミクロ相互作用の計測は容易ではない。そこで当該年度は、ソフトマテリアル界面における水溶液中タンパク質の吸着現象を対象に、分子動力学(MD)法を応用することで、(1)タンパク質構造の簡略化モデリングとミクロ相互作用ポテンシャル計測の実施、(2)ソフトマテリアル界面近傍における水分子のミクロ挙動解析、の各項目を実施した。以下に、各項目の実施によって得られた研究業績の概要を示す。項目(1)では、MD法を応用することで、タンパク質を構成するアミノ酸残基を簡略化するための分子モデリングを実施した。その結果、親水性残基と疎水性残基では、ミクロ相互作用に顕著な違いが生じることを示すとともに、アミノ酸残基の粗視化によるモデリングの簡略化が有効であることを明確にした。項目(2)では、ソフトマテリアル界面の近傍における水分子のミクロ挙動を解明すべく、MD法に基づくトラジェクトリ解析を実施した。具体的には、マテリアル界面の親疎水性に応じて、水分子の表面滞留時間が顕著に異なることを計測した。親水性表面では水分子が長く滞留するのに対し、疎水性の表面では水分子が頻繁に入れ替わる。その振る舞いを、水分子の滞留時間によって系統的に評価できることを示した。さらに、マテリアル界面近傍における水分子の配向分布を解析することで、特異的な配向性を有するマテリアルと、特異的なピークはみられず平坦な配向分布を示すマテリアルがあることを明らかにした。こうした配向分布の相違が、マテリアルの機能や物性に関する決定要因になることも考えられるため、今後さらなる詳細解析を進める予定である。研究開始の当初、当該年度の期間中において、(1)タンパク質構造の簡略化モデリング、(2)アミノ酸残基とマテリアル間の相互作用ポテンシャル算出、(3)大規模分子動力学(MD)計算を応用した自由エネルギー精密計測法の開発、の3項目を順次実施することを目指した。まず、項目(1)を進めることで、タンパク質を構成するアミノ酸残基を計算機上で簡略化するためのモデリングを実施した。その結果、アミノ酸のモデリング簡略化が有効であることが明らかとなり、当初の目的を達成することができた。項目(2)では、アミノ酸残基とマテリアル表面の間の相互作用ポテンシャルを理論計算することを目指した。アミノ酸残基の構成原子をすべて顕わに考慮したMD計算を実施することで、マテリアル表面とアミノ酸残基の相互作用エネルギーの定式化を進め、アミノ酸残基のみを考慮する場合でも、親疎水性の違いがマテリアル表面の機能や物性に及ぼす影響など、様々な考察が可能であることが明らかとなった。よって本項目は、当初の計画以上の進捗状況を示していると考えられる。

項目(3)では、タンパク質の吸着現象を対象に、マテリアル界面近傍における自由エネルギー精密計測法の基盤を構築することを目標とした。しかしながら、項目(2)の進展に伴って、項目(3)の当初目標を十分に補完できることが判明した。そこで、当該年度の終盤より、本研究における最終目標の早期達成に向けて、次年度に計画予定の研究項目に関する予備検討を開始した。ただし、今後の研究展開に応じては、項目(3)を再検討する可能性も踏まえるべきと考えている。以上の実施状況を総合的に勘案した結果、本研究は、当初の予定どおり、おおむね順調に進展しているものと考えられる。今後は、前年度までに実施済みの研究成果を応用し、タンパク質吸着現象のメカニズムを分子レベルで詳細に解析する。具体的には、(1)水分子のミクロ挙動がソフトマテリアル界面の機能に与える相関性の定量解析、(2)水処理プロセスにおける膜ファウリング現象のメカニズム解析、の2項目を実施する。まず項目(1)により、ソフトマテリアル界面の近傍で生じる各種分子の複雑なダイナミクスを解明するための基盤整備を目標として、水分子のミクロ挙動の詳細解析を実施する。とりわけ、水分子の統計力学的諸量を詳細に解析するためのプログラムを整備することで、多様かつ詳細なミクロ情報の統合・集積化を進め、マテリアル界面の機能や物性を決定づける因子の絞り込みを図る。続いて項目(2)により、膜を用いた水処理プロセスを対象として、膜素材の表面を修飾する置換基の種類を様々に変更し、界面の機能や物性が膜のファウリング挙動に与える影響を検証する。こうした一連の取り組みを通じて、水処理プロセスの最適な運転条件や表面修飾の条件に関して、研究成果の実験系へのフィードバックを実施する。最終段階では、水処理膜の高性能化に向けたマテリアル開発の指針提案を図る予定である。初年度は、モデリングの手法構築や計算結果の解析作業に注力し、研究計画の円滑な遂行を図ってきた。これらの作業に対し、当初の想定をやや上回るエフォートを投入したため、計算用ワークステーションの購入の他に大きな支出がなく、初年度における所領額の中から、次年度使用額が発生した。しかし一方、次年度に際しては、膜ファウリング現象のような、大規模スケールのモデリングが要求される系を検討対象としているため、当初の計画よりも高性能な計算マシンの導入が望ましい状況にある。そのため、初年度と次年度における所領額を合算した上で、研究計画の達成に必要な性能を満たす計算機サーバシステムを選定し、購入費用に充てることを計画している。また、得られた計算結果のデータは個別の計算機にいったん保存しておくが、精度の高い統計的サンプリングを達成するためには、膨大な計算データの保存が必須となる。そのため、データ保存用のハードディスクを導入する予定である。