hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
原子核物理が関与するレーザー・プラズマ相互作用の解明と新しい量子線源の提案

研究申請書における本年度予定であった、光核反応の粒子コードへの組み込みを完了し、それを用いたレーザー駆動中性子の発生についてのシミュレーションを実施しているため、研究はおおむね順調に進展しているといえる。他の業務等との兼ね合いから学会参加ができなかった点は、本年度の反省点である。次年度は、国際会議も含め複数回の学会参加を予定しており、研究成果の発表をそこで行う予定である。1年目、2年目に開発を行った原子核反応を取り入れた粒子シミュレーションコードを用いて、レーザー駆動量子線発生に関するシミュレーション研究を行った。特に、短パルス性あるいは高指向性をもつ新しい量子線源としての陽電子線及び中性子線発生に関するシミュレーション研究を行った。超高強度レーザーを固体ターゲットへ照射することで、高輝度・短パルス性・高指向性といった特徴をもつレーザー駆動ガンマ線を発生することができる。発生したガンマ線は、ターゲット内部を透過する際、原子核電界と相互作用することで電子・陽電子対生成が起こる。この結果発生する陽電子線は、レーザー駆動ガンマ線と同様に、短パルス性、高指向性といった性質をもつことに加え、ターゲット裏面から放出される際に、裏面における静電場による加速及び静磁場によるエネルギー選択がおこることで準単色の陽電子線が発生することがシミュレーションにより明らかになった。この陽電子線の、発生数、エネルギー広がり等のターゲット(原子番号、プリプラズマのスケール長)及びレーザー強度依存性を明らかにし、実験提案を行った。同時に、レーザー駆動ガンマ線は原子核と光核反応をおこし中性子を発生させる。光核反応の断面積及び反応閾値はターゲット原子核の種類に依存する。様々なターゲットに対しての中性子発生数を評価した結果、金などの高Z物質のほうが中性子発生に適していることが分かった。10PWの超高強度レーザー(集光強度は5×10^22W/cm^2)を10cmの金ターゲットに照射した場合、およそ10^9程度の中性子発生がみこまれることがシミュレーションにより示された。これらの結果から、超高強度レーザーにより発生する高輝度ガンマ線と原子核あるいは核電界との相互作用を利用することで、新しい特性をもつ量子線発生の可能性が示された。来年度以降も計画通り進める予定である。来年度も計画通り研究を推進する予定である。予定していた国内出張1回分が都合により不参加となったため。次年度の出張旅費として使用する。
陽電子消滅法を用いた巨大ひずみ材料中の高密度格子欠陥の分類と定量化

本研究では、計画班A01(ア)(九州大学工学研究院材料工学部門堀田善治教授)によりHigh Pressure Torsion加工された純アルミニウム試料(99.99%)の陽電子寿命測定を行った。High Pressure Torsion加工試料は、773Kで1時問焼鈍した外径20mm、幅3mm、厚さ0.8mmのリング形状のものと、直径10mm、厚さ0.8mmの円板形状のものである。HPT加工は、いずれの形状も室温で1GPaの圧力をかけ、1rpmの回転速度で、それぞれ1、1/8回転のひずみを与えた。リング形状試料は3mm幅のままで、円板形状試料は中心から外周方向に向かって2mm毎に放電加工機で切り出し、陽電子寿命測定に供した。陽電子寿命測定はγ-γ同時計測により行い、陽電子線源には市販の^<22>Na(30μCi)を用いた。リング形状試料も円板状試料も、そのままでは陽電子線源より小さく、陽電子寿命測定は困難である。そこで、陽電子寿命値が判っている純アルミニウム板で周囲を覆って、陽電子寿命測定を行った。得られた陽電子寿命スペクトルはPositron Extendedを用い解析した。その結果、円板形状試料では中心から外周に向かって距離が遠い場所ほど、陽電子平均寿命が長くなること、ならびに、円板形状試料では中心から一定の距離以上離れた場所およびリング形状試料では陽電子平均寿命値が一定の値で飽和することが判った。このことより、相当ひずみが大きい場所ほど多量の格子欠陥が導入されること、および、中心から一定の距離以上離れた場所では陽電子が格子欠陥に総て捕獲されるほど高濃度に格子欠陥が導入されていることが明らかになった。繰り返し重ね接合圧延(Accumulative Roll Bonding)加工は形状不変加工のひとつであり、試料に巨大ひずみを与え、高密度の格子欠陥が導入し、組織をサブミクロン程度にまで微細化できることが知られている。そこで、本研究では、純アルミニウムに繰り返し重ね接合圧延加工を施し、導入される高密度格子欠陥の種類とその濃度を、陽電子寿命法で測定した。試料中に入射させた陽電子は、試料中に空孔型格子欠陥が存在すると、そこに捕獲されて長い寿命値を示すため、繰り返し重ね接合圧延加工を施された試料の陽電子寿命を測定することにより、試料中に導入された格子欠陥の情報を高感度に捉えることができる。試料の純度は99.99%、繰り返し重ね接合圧延加工は、室温、潤滑条件で、1サイクルあたり相当圧下ひずみ0.8にて最大6サイクルまで行った。陽電子寿命測定は、室温で22Na線源を用いて行い、陽電子寿命スペクトルはPositronfit Extendedを用いて解析した。試料のアルミニウムに繰り返し重ね接合圧延加工1サイクルを加えると陽電子平均寿命は2.2×10^<-10>秒まで上昇した。これは、繰り返し重ね接合圧延加工により導入された転位と空孔に捕獲される陽電子が現れ、それらが長い寿命を示すためである。6サイクルまで繰り返し重ね接合圧延処理を施すと、試料中の空孔の濃度はさらに上昇し、空孔中で消滅する陽電子の確率が増加するため、陽電子平均寿命はさらに長くなり2.3×10^<-l0>秒に達した。これらの結果は、繰り返し重ね接合圧延加工中に導入された格子欠陥の情報を、陽電子寿命測定により抽出できることを示している。
水素原子トンネル反応を利用するシリコン薄膜の極低温精密合成

本年度は初年度であり、in-situ ESR観測用アモルファススシリコン(a-Si)合成装置の設計と製作、装置の試運転と反応中間種の観測に最適な実験条件の探索を行った。(1)水素(^1H)原子発生用ボトルネック型放電管の設計と製作ボトルネック型放電管は、平岡(山梨大工)らにより極低温赤外(IR)分光用に開発されたものを基本とし、ESR分光用に改良した。放電と同時にアルゴンガス蒸着により調製した試料の4K in-situ ESR観測を行い、放電電圧・電流、チャンバー真空度、ガス流量、放電用ガスの組成と水素原子発生量の関係を調べた。(2)^1H原子の効率的発生条件の探査製作したボトルネック型放電管は、放電電流(0.5mA),放電電圧(約-3kV)、ガス組成(高純度水素:ヘリウム=1:3(体積比))で放電を行ったとき、効率よく^1H原子を発生した。この条件下、試料をスパテュラ型銅製ロッドの片面に各20分間(計40分間)蒸着することで、ESR観測可能な水素原子が生成した。4Kの蒸着実験では、水素原子に加えて、窒素(^<14>N)原子、メチル(CH_3)ラジカル、ホルミル(HCO)ラジカルの生成が確認できた。^<14>N原子及びCH_3ラジカルの生成は、排気系にターボ分子ポンプを用いることで、また、HCOラジカルは光学トラップを併用することで抑制できることがわかった。(3)水素原子付加反応の確認水素原子とエチレン分子を繰り返しスパテュラ型銅製ロッド(4K)蒸着させたとき、水素原子付加によるエチルラジカルが生成することをESR測定により確認した。同様に、アセチレンは水素原子付加によりビニルラジカルに変換することを確認できた。(4)次年度は合成装置の更なる改良を行いSiH_4系の極低温シリコン薄膜の作成を行う。即ち、新規に購入した大容量ターボ分子ポンプを、タンデム型排気システムのメインポンプとして設置し、チャンバー内の真空度をさらに向上させ、放電条件、試料作成条件のファインチューニングを行う。
中枢性アンジオテンシンIIを介する排尿反射亢進の機序解明

平成29年度は、NADPH oxidase阻害剤の脳室内投与がアンギオテンシンII誘発性の排尿反射亢進へ及ぼす影響を検討した。12週齢雄性wistarラットを用いた。ウレタン(1.0 g/kg、腹腔内投与)麻酔下に膀胱に内圧測定用のカテーテルを留置。ラットを腹位にして脳定位固定台におき、ステンレスカニューレを側脳室内に穿刺し、アンギオテンシンIIを0.01 mol/1μL、0.03 mol/3μL、0.10 mol/10μLの容量で投与し、薬剤投与前後の連続膀胱内圧測定の各パラメーターを比較した。アンギオテンシンIIの脳室内投与により、容量依存的に排尿反射を亢進し、SA系を賦活化しない低用量のアンギオテンシンIIでも排尿反射が亢進することを確認した。アンギオテンシンIIと他の受容体や神経伝達物質の相互作用を考慮するため、受容体アゴニストや神経伝達物質の投与が排尿反射に与える影響も調べていたが、その中でghrelin投与により排尿反射が抑制されることが解明できたため、この知見について国際学会での発表を行った。次に、アンギオテンシンIIの脳室内投与に先立ち、NADPHoxidase阻害剤を脳室内投与し、連続膀胱内圧測定の各パラメーターがアンギオテンシンII単独投与の場合と比較しどのように変化するのかを検討したが、我々が用いた投与量では、NADPH oxidase阻害剤の有意な影響は確認できなかった。そのため、平成30年度は、NADPH oxidase阻害剤の投与量を変更し検討を開始したが、研究代表者が本学を退職となり研究継続が困難となり廃止申請を行った。廃止申請を行うまでにNADPH oxidase阻害剤に関する十分なデータは集積できなかった。平成29年度は、NADPH oxidaseに着目しNADPHoxidase経路がアンギオテンシンII誘発性の排尿反射の亢進に関与するかどうかを調べることとした。具体的にはNADPH oxidase阻害剤の脳室内投与が、アンギオテンシンII誘発性の排尿反射亢進へ及ぼす影響を検討した。ウレタン(1.0 g/kg、腹腔内投与)麻酔下に左大腿静脈に生理食塩水注入(1.2 ml/h)用カテーテルを挿入し、左大腿動脈に血圧測定・採血用のカテーテルを挿入。開腹して膀胱に内圧測定用のカテーテルを留置。ラットを腹位にして脳定位固定台におき、ステンレスカニューレを側脳室内に穿刺し、アンギオテンシンIIを0.01 mol/1&micro;L、0.03 mol/3&micro;L、0.10 mol/10&micro;Lの容量で投与し、薬剤投与前後の連続膀胱内圧測定の各パラメーターを比較した。次に、アンギオテンシンIIの脳室内投与に先立ち、NADPHoxidase阻害剤を脳室内投与し、連続膀胱内圧測定の各パラメーターが、アンギオテンシンII単独投与の場合と比較し、どのように変化するのかを検討したが、我々が用いた投与量では、NADPH oxidase阻害剤の有意な影響は確認できなかった。次年度には、NADPHoxidase阻害剤の投与量を大幅に変更するなどし、再度検討を行う予定である。アンギオテンシンIIの脳室内投与による排尿反射亢進は安定して結果が得られており、この実験系については十分に確立できていると考えている。現時点で、ADPH oxidase阻害剤の脳室内投与が、アンギオテンシンII誘発性の排尿反射亢進へ及ぼす影響については十分なデータが得られていないが、安定した実験系を用いて、投与量等の条件を変更し実験を遂行していく予定であり、概ね順調に経過していると考えている。次に、アンギオテンシンIIの脳室内投与に先立ち、NADPH

oxidase阻害剤を脳室内投与し、連続膀胱内圧測定の各パラメーターがアンギオテンシンII単独投与の場合と比較しどのように変化するのかを検討したが、我々が用いた投与量では、NADPH oxidase阻害剤の有意な影響は確認できなかった。そのため、平成30年度は、NADPH oxidase阻害剤の投与量を変更し検討を開始したが、研究代表者が本学を退職となり研究継続が困難となり廃止申請を行った。廃止申請を行うまでにNADPH oxidase阻害剤に関する十分なデータは集積できなかった。平成30年度以降は、まず、平成29年度の実験の続きとして、NADPH oxidase阻害剤の脳室内投与が、アンギオテンシンII誘発性の排尿反射亢進へ及ぼす影響を検討する。12週齢雄性wistarラットを用いる。アンギオテンシンIIの脳室内投与に先立ち、NADPHoxidase阻害剤を脳室内投与し、連続膀胱内圧測定の各パラメーターが、アンギオテンシンII単独投与の場合と比較し、どのように変化するのかを検討する。アンギオテンシンIIは単独投与で効果がある事が確認できている、0.01 mol/1μL、0.03 mol/3μL、0.10 mol/10μLの容量を用いる。NADPHoxidase阻害剤については、平成29年度に用いた容量より大幅に増加し、検討を行う予定である。NADPHoxidase阻害剤によって、アンギオテンシンII誘発性の排尿反射亢進が抑制できることが確認できれば、次に、NADPH oxidase阻害剤の視床下部室傍核(PVN)、中脳水道周囲灰白質(PAG)への直接投与が排尿反射へ及ぼす影響について、同様の実験系を用いて検討する予定である。(理由)消耗品として購入を予定していた試薬、ガラス・プラスチック容器などは、既に購入していた物品で実験を遂行することが可能であったため、購入を差し控えた。購入を予定していた脳定位固定装置について、既存の機種でも十分に対応可能であることが判明したため、購入を差し控えた。これらの理由により次年度使用額が生じた。(使用計画)平成30年度以降の経費の主要な用途は消耗品であり、実験動物、試薬、ガラス・プラスチック容器を購入する計画である。また、学会で研究成果を公表し情報交換するために必要な出張経費、および国際学術誌での論文発表の際の諸経費として使用する予定である。
ライナック・チェレンコフ放射光の圧縮によるフェムト秒光パルス生成

本研究はレーザ研究者と放射線科学者が協力し,チェレンコフ放射(CR)パルスの時間空間コヒーレンスを向上させ,レーザ光に匹敵する光源を開発すること,及び,これにレーザパルスの圧縮,合成技術を適用して,極限短光パルスを生成することを目的として進めてきた.本研究の立案者である霜田はCRパルスの群速度分散による広がりの補償,圧縮について考察を進め,フェムト秒程度まで圧縮が可能なことを導くとともに,レーザ加速器によるマイクロバンチング系の基本概念設計を進めた.その他,基礎となる双極子放射の近接場の解析を行った.小林らは誘電体中の細溝に電子を走行させる散乱の少ないCRについて解析し,溶融石英を用いた単一電子CRの例では,分散補償が可能なら可視モノサイクルパルス生成が可能なことを導いた.さらにフェムト秒レーザパルスの光電変換電子ビームによりMW級のコヒーレントモノサイクル遠赤外パルス放射が,また,2波長CWレーザの光電変換では波長可変高効率遠赤外放射がいずれも小型装置で可能なことを導いている.大脇,杉原,木村らは阪大産研の線形加速器を利用して,2010ピコ秒白色放射パルスを生成し,その放射光の種々の特性を詳細に検討し,さらにピコ秒領域(ミリ波)におけるある種のコヒーレント放射を見出している.神谷は複数の受光素子を分布定数的に分散配置し,電子走行時間効果を補償した新しい短パルス波形計測法を提案しその予備実証実験に成功しており,張は高時間分解非線形相関分光測定器の開発を進めている.最後に中沢は新しい光パルス圧縮法,分散補償法の研究を進め,とくにCRパルスの取出しの際重要となる分散媒質,あるいは利得媒質中でのフェムト秒パルスの非線形伝搬の研究を担当し,ソリトン的なパルス伝送や圧縮が有効なことを導いた.本研究はレーザ研究者と放射線科学者が協力し,チェレンコフ放射(CR)パルスの時間空間コヒーレンスを向上させ,レーザ光に匹敵する光源を開発すること,及び,これにレーザパルスの圧縮,合成技術を適用して,極限短光パルスを生成することを目的として進めてきた.本研究の立案者である霜田はCRパルスの群速度分散による広がりの補償,圧縮について考察を進め,フェムト秒程度まで圧縮が可能なことを導くとともに,レーザ加速器によるマイクロバンチング系の基本概念設計を進めた.その他,基礎となる双極子放射の近接場の解析を行った.小林らは誘電体中の細溝に電子を走行させる散乱の少ないCRについて解析し,溶融石英を用いた単一電子CRの例では,分散補償が可能なら可視モノサイクルパルス生成が可能なことを導いた.さらにフェムト秒レーザパルスの光電変換電子ビームによりMW級のコヒーレントモノサイクル遠赤外パルス放射が,また,2波長CWレーザの光電変換では波長可変高効率遠赤外放射がいずれも小型装置で可能なことを導いている.大脇,杉原,木村らは阪大産研の線形加速器を利用して,2010ピコ秒白色放射パルスを生成し,その放射光の種々の特性を詳細に検討し,さらにピコ秒領域(ミリ波)におけるある種のコヒーレント放射を見出している.神谷は複数の受光素子を分布定数的に分散配置し,電子走行時間効果を補償した新しい短パルス波形計測法を提案しその予備実証実験に成功しており,張は高時間分解非線形相関分光測定器の開発を進めている.最後に中沢は新しい光パルス圧縮法,分散補償法の研究を進め,とくにCRパルスの取出しの際重要となる分散媒質,あるいは利得媒質中でのフェムト秒パルスの非線形伝搬の研究を担当し,ソリトン的なパルス伝送や圧縮が有効なことを導いた.本研究は紫外から赤外にわたる広いスペクトルをもつ加速電子ビ-ムパルスからのチェレンコフ放射について,その放射光パルスの性質を解明し,それに基づき加速器,パルス圧縮系の改良,開発を行い,サブピコ秒からサブフェムト秒に至る極短光パルスの生成を目指すもので,放射線とレ-ザ科学両分野の研究者が協力して進めている.初年度の研究成果としては,霜田は(1)放射光パルスの媒質分散による時間広がりとパルス幅限界を見積り,これに基づき分散補償圧縮集光システムを考案した.Heガスを用いた例では半サイクルサブフェムト秒パルス生成の可能性を導いた.また,(2)レ-ザを用いたマイクロバンチング法についても検討を行った.大脇,杉原,木村は(3)チェレンコフ放射に用いる誘電体,光学系の考察を行い,誘電体散乱の放射光に対する影響を20ps100nsパルス実験の結果と比較検討して調べた.小林はこの誘電体散乱を避けるため,誘電体に細溝をあけ,電子を走行させる方式について検討を行い,(4)単一電子による放射の瞬時電磁波形を解析的に求め,溝径の影響,誘電体分散,吸収の効果を考察した.溶融石英を用いた例では,分散補償が可能なら可視モノサイクルパルス生成も可能なことを導いた.ついで,(5)光電変換サブピコ秒電子ビ-

ムパルスによるN^2形コヒ-レント放射も解析し,これに基づきMW級の遠赤外モノサイクルパルス発生システムの実際的な設計を行った.神谷,張は短白色パルス観測法の開発を進めており,神谷は(6)複数の受光素子を分布定数的に分散配置し,電子走行時間効果を補償した新しい短パルス波形計測法を提案し,2つのGaAs受光素子を用いた予備的実験に成功しており,張は(7)高時間分解非線形相関分光測定器の開発を進めた.中沢は(8)プリズム,ガラスファイバ等を用いた放射パルスの圧縮系の検討を行っている.なお,平成2年11月に合同研究発表会を行い,相互討議を行った.本研究は紫外から遠赤外にわたる広い放射スペクトルをもつ加速電子ビ-ムパルスからのチェレンコフ放射を利用して,サブピコ秒からサブフェムト秒にいたる極短光パルスを生成するための基礎研究,特に,電子加速系,パルス圧縮系についての基礎開発を行うことを目的として,放射線科学,レ-ザ科学の研究者が協力して進めてきている。平成3年度においては,コヒ-レント放射とパルス圧縮に重点をおいて研究を進めた。まず,小林は光電変換フェムト秒電子ビ-ムパルスによる遠赤外域のコヒ-レントチェレンコフ放射について研究を進め,その結果,サブピコ秒光パルスを光電変換でパルス電子ビ-ムに変換,加速後,シリコンにあけられた細溝を通しメガワット級のモノサイクル遠赤外パルス放射が得られることを理論的に導いた。さらに2波長CWレ-ザの光電変換でビ-ト周波数でうなる電子ビ-ムを得,これより,波長可変の高効率遠赤外放射光が生成できることも導いている(1992UFP発表予定)。霜田はチェレンコフ放射パルスの群速度分散による広がりの補償,圧縮について石英,気体の2種の媒質に対し考察を進め,前者で数フェムト秒,後者では1フェムト秒程度まで圧縮が可能なことを導いた。さらに,コヒ-レント放射を得るためのレ-ザビ-ムによる電子バンチング加速についても考察を進めた(1991,JPSJ誌発表)。一方,阪大産研グル-プらはライナックによる実験によりパルス電子ビ-ムからのコヒ-レント電磁放射と思われる強力なミリ波生成に成功している(OHKUMA,J.他,1991 Phys.Rev.Lett.誌発表)。これはチェレンコフ放射と箔膜による荷電粒子遷移放射の混合したものと考えられ,詳細は現在検討中である。また,張,神谷,中沢は平成2年度に引き続き白色パルス検出,パルス圧縮系の開発研究をそれぞれ進めている。本研究の目的はレーザ及び放射線の研究者が協力し,チェレンコフ放射(CR)パルスの時間空間コヒーレンスを向上させ,レーザに匹敵する光源を開発すること,及び,これにレーザパルスの圧縮,合成技術を適用して,極限短白色パルス,光インパルスの実現の可能性を追求することである。既に,既存のCRパルスシステムの問題点を明らかにし,レーザ加速器によるマイクロバンチング電子ビームを利用したサブフェムト秒コヒーレントCRパルス生成法,及び,レーザパルス光電変換電子ビームからのサブピコ秒コヒーレントCRパルス生成を考案した。最終の平成4年度では,これら2方法をもとに可視域(サブフェムト秒),遠赤外域(サブピコ秒)モノサイクルパルスを生成するCR装置の具体的な設計を進めるとともに,このような極限光パルスの計測法の開発も合わせて進めた,まず,大脇,杉原,木村は阪大重研の線形加速器を利用して,ピコ秒(ミリ波)領域におけるある種のコヒーレント放射を見いだした。霜田はレーザ加速マイクロバンチング系の基本概念設計を行い,これを活用したサブフェムト秒CRパルス生成器とパルス圧縮系の設計を進めた。その他,CRの基礎となる双極子放射の近接場の詳細な解析を行った。小林は光電変換形コヒーレントCRによる遠赤外モノサイクルパルス生成法の高性能化の他,2波長レーザ混合光電変換ビート波電子ビームによる波長可変遠赤外CR光発生法の考案,誘電体にレーザ媒質を用いた新CRシステムの提案などを行った。
SiO急冷固体の近赤外域の蛍光輻射

研究の目的反射星雲では、塵による赤い輻射が観測され、広域赤色輻射(ERE)と呼ばれ、中心星からの紫外線照射で塵が輻射する蛍光であると推定されている。筆者らは、これを主に急冷炭素質物質(QCC)の塵によると推定し、報告した(ApJ,1992)。塵には、炭素質の塵の他に、当然それ以外の塵、主には、Si-Oを骨格とする塵の存在が考えられる。この塵の紫外線照射による可視から近赤外領域における蛍光輻射を測定し、それらの塵のEREに対する寄与を推定する。得られた成果Si-Oを骨格とする物質の蛍光スペクトルを測定するため、SiOガスを出発物質として、SiO急冷固体をつくり、さらにそれを空気中で酸化し、SiO_2へと変化させた。蛍光スペクトルは、2種のシステムを用いて測定した。第一は、Arレーザ光(488.4nm、2mW)で照射し、輻射した蛍光を分光し、Si検出器(500-1000nm)と冷却したGe検出器(750-1500nm)で検出した。第二は、Hg-Xe光(313nm)で照射し、輻射した蛍光を分光し、光電子増倍管(R666、R376、400-800nm)と冷却したGe検出器(750-1500nm)で検出した。SiO急冷固体を石英ガラス基板上に付着させ、それを真空セル中に入れ、蛍光を測定した。つくった直後に上記の2方法で測定すると、可視、赤外域(400-1500nm)では有意の蛍光輻射は測定できなかった。長期保存後の試料、あるいは空気に曝して酸化した試料では、試料により強度は異なるが、可視域に(480-550nm)、微弱な蛍光が測定された。同条件で可視域の蛍光を比較すると、SiO急冷固体はQCCの1/10以下のピーク発光強度であった。これらのことから、Si-O系物質の塵のEREへの直接大きな寄与は考えられない。炭素質の塵がEREの主たる原因であると推定できる。予備的実験の測定で(ホトルミナ・ミニ、ジョバンイボン社製)、得られた近赤外域の蛍光は、今回の2方法の測定では検出されなかった。(目的)筆者らは銀河中心方向に存在する塵の赤外スペクトルと同じスペクトルを示すSiO急冷固体を、星間塵の基本骨格をなす物質と考えている。このSiO急冷固体が紫外線照射を受けて輻射する蛍光のスペクトル測定を行い、新たなる観測の可能性を明らかにする。(実験および結果)〈蛍光測光センサ〉予備的なSiO急冷固体の蛍光発光は、可視域から1.5μの範囲にあると予測されたので、可視域から0.8μの測定には、通常のホトマル(R666)を用い、0.81.5μの測定には、別途購入した液体窒素冷却型Geフォトダイオードを用いた。ハロゲンランプ

標準光源を光路上に設置し、ホトマル出力を輻射エネルギーに較正した。液体窒素で冷却できるGeフォトダイオードのホルダを製作し、前記の標準光源で輻射エネルギースペクトルを測定できるようにした。<SiO急冷固体の分類>SiOガスはクラスタを容易につくると推定される。そのため蒸発ガス源の吹き出し口からの位置関係により、性質の異なる急冷固体が得られる。ガス源の上下、および水平方向に遠近の位置に、赤外スペクトル測定用にKBr結晶、質量測定用に超薄板石英ガラス(100μ)を設置し、実験を行った結果、SiO急冷固体は2種類に大別できた。すなわち、吹き出し口に近い場所あるいは吹き出しガス密度が高い場合の析出物は、濃い褐色の固体であり、赤外スペクトル10μピークの質量吸収係数は小さく、釣り鐘状のピークの形を示した。吹き出し口から適当な距離(5cm)では、銀河中心方向に見られる10μピークと同じ形のシャープなピークを示す急冷固体が得られる。その質量吸収系数は、前者の固体に比べ大きい。〈ガス供給系の製作〉酸化度の異なる急冷固体を製造するため、標準ガス分割器(エステック社製)を購入し、真空反応槽に装着した。研究の目的反射星雲では、塵による赤い輻射が観測されている。これは、広域赤色輻射(ERE)と呼ばれ、中心星からの紫外線照射で塵が輻射する蛍光であると推定されている。筆者らは、これを主に急冷炭素質物質(QCC)の塵によると推定し、報告した(ApJ,1992)。塵には、炭素質の塵の他に、当然それ以外の塵主には、Si-Oを骨格とする塵の存在が考えられる。この塵の紫外線照射による可視から近赤外領域における蛍光輻射を測定し、それらの塵のEREに対する寄与を推定する。得られた成果Si-Oを骨格とする物質の蛍光スペクトルを測定するため、SiOガスを出発物質としてSiO急冷固体をつくり、さらにそれを空気中で酸化し、SiO_2へと変化させた。この過程の各段階における酸化度の異なるSi-O系物質の、基本的な蛍光輻射スペクトルを測定した。蛍光スペクトルは、2種のスペクトロメータシステムを用いて測定した。1つは、Arレーザ光(488.4nm、2mW)で照射し、輻射した蛍光をモノクロメータで分光し、Si検出器(500-1000nm)と冷却したGe検出器(750-1500nm)で検出した。2つめは、Hg-Xe光(313nm)で照射し、輻射した蛍光をモノクロメータで分光し、光電子増倍管(R666、R376 400-800nm)と冷却したGe検出器(750-1500nm)で検出した。生成したSiO急冷固体を石英ガラス基板上に付着させ、それを真空セル中に入れ、蛍光を測定した。つくった直後に上記の2方法で測定すると、可視、赤外域(400-1500nm)では有意の蛍光輻射は測定できなかった。長期保存後の試料、あるいは空気に曝して酸化した試料では、試料により強度は異なるが、可視域に(ピーク波長、480-550nm)、微弱な蛍光が測定された。同条件で可視域の蛍光を測定し比較すると、SiO急冷固体はQCCの1/10以下のピーク発光強度であった。これらのことから、Si-O系物質の塵のEREへの直接大きな寄与は考えられない。炭素質の塵がEREの主たる原因であると推定できる。予備的実験の測定で(ホトルミナ・ミニ、ジョバンイボン社製を使用)、得られた近赤外域の蛍光は、今回の2方法の測定では検出されなかった。
素反応過程における非断熱遷移の理論的研究

本研究の当初の目的は一自由度二状態モデルを取り上げ、非断熱遷移の古典的描像を得ることであったが、本年度は主にこの問題を応用する実際の系であるFCOラジカルの電子状態と振動準位の研究を行った。三原子分子の反応動力学を行う上で、計算精度の高い理論計算により求められた電子状態のポテンシャルエネルギー曲面が必要になる。そこで一般には、分子軌道法を基に求められた様々な核配置におけるポテンシャルエネルギーのデータをうまく再現するような解析関数が定義される。定義された解析関数は最小二乗法などにより最適化が行われる。得られた解析関数はポテンシャルエネルギー曲面として反応動力学の計算において用いられることになる。しかし、実際にはこの最適化に膨大な労力と経験さらには時間を要することとなっているのが現状であり、場合によっては誤った結果となっているものも見られる。そこで、本研究では三変数空間(具体的には、FCとCO核関距離及び結合角)におけるスプライン関数を導入することにより、ある核配置におけるポテンシャルエネルギーの値及び一次微分値と二次微分値を分子軌道法により求めたポテンシャルエネルギーのデータから補間することができるプログラム自ら開発した。このプログラムを用いることにより三原子分子の振動準位の計算のみならず、反応動力学を精度よく行うことが出来る。一方、今までこの方法は理論計算を行う上で解析関数により定義されたポテンシャルエネルギー曲面を用いた方が容易にしかも計算時間を必要とせず比較的小さなコンピュータで行うことが可能であったため優れた方法とは考えられていなかった。しかしながら、近年のコンピュータの進化は目まぐるしいものがあり、一年で2倍の性能向上がみられると予想され、実現されている。これは、CPUの性能向上のみに終わるのではなく、システム全体の性能が向上している。このこと踏まえ、反応動力学の研究も質が求められていると考えている。FCOラジカルの紫外吸収スペクトルの帰属と光解離過程の研究では以上のプログラムを用い、実験グループにより観測されている系列I及びIIの吸収スペクトルの振動準位を理論的に再現することが出来た。今後は、解離極限より高いエネルギー領域で観測されている系列IIIの理論的解析を行う予定である。また、このエネルギー領域では二つの電子励起状態が非交差を起こしているため、非断熱遷移も光解離過程に関与してくるものと考えられる。
分子動力学法による貴金属ハライドにおける輸送現象とポテンシャルの決定 -超イオン導電体およびイオン性液体の研究-

イオン結晶、溶融塩、および超イオン導電体の2元系および3元系において、理論および分子動力学シミュレーションによって、主に構造の変化およびイオン伝導度を含む輸送現象に関する研究を行った。イオンが受ける二体ポテンシャルの他のイオンからの遮蔽効果の影響を考慮し、遮蔽されたポテンシャルを求め、イオン伝導度、融点近傍の融解前駆現象、さらに光学的性質等について考察した。イオン性液体中のイオンの伝導度などの輸送現象の基礎的な研究は、燃料電池や電力貯蔵用のバッテリーの開発にとって有益であると考えられる。我々のこれまでの研究で、等価溶融塩2元系のイオン伝導度の比はそれぞれのイオンの質量の逆比に等しいということがシミュレーションによって見出されている。すなわち、の関係が成り立っている。また、溶融塩3元系中のイオン伝導度の比も温度にかかわらず一定となることをシミュレーションによって見出し、報告してきた。これまでの研究を踏まえて、我々は非等価溶融塩2元系のイオン伝導度に関しても類似の関係が成り立つと考え、溶融CaCl_2及びAlF_3についての分子動力学法によるシミュレーション、および線形応答理論による研究を行い、非等価溶融塩のそれぞれのイオンに対する速度相関関数および伝導度の比に関して、等価溶融塩と類似の関係式が成り立つことを確認し報告した。また、等価溶融塩3元系(偽2元系)である溶融AgI-AgBr系のイオン伝導度と速度相関関数についても線形応答理論及び分子動力学法によるシミュレーションによる研究を行い、速度相関関数およびイオン伝導度の間の関係が3元系にも拡張されることを見出し報告した。さらに、溶融AgI-AgBr系の光学的性質に関しても報告した。すなわち、イオン伝導度の間にの関係が成り立っている。これまでの研究を踏まえて、我々は非等価溶融塩2元系、さらに等価溶融塩3元系(偽二元系)であるAgI-AgBr系についても、イオン伝導度に関して、分子動力学法によるシミュレーション、および線形応答理論による研究を行い、溶融塩のそれぞれのイオンに対する速度相関関数および伝導度の比に関して等価溶融塩と類似の関係式が成り立つことを確認し報告した。また、溶融貴金属-ハライド系の誘電遮蔽についても、液体の構造及び電磁気学に基づく理論および分子動力学法によるシミュレーションによる研究を行い、イオン間ポテンシャルが異種原子の存在によって遮蔽されることを見出し報告した。さらにAgBr系の融解前駆現象に関しても報告した。我々のこれまでの研究で、等価溶融塩2元系のイオン伝導度の比はそれぞれのイオンの質量の逆比に等しいすなわち、イオン伝導度の間にσ+/σ-=m-/m+の関係が成り立っているということがシミュレーションによって見出されている。また、溶融塩3元系中のイオン伝導度の比も温度にかかわらず一定となることを分子シミュレーションによって確かめられた。これまでの研究を踏まえて、溶融塩中のイオン間相互を調べるため、等価溶融塩2元系および3元系(偽二元系)であるAgI-AgBr系について、誘電遮蔽の理論および分子動力学法によるシミュレーションによる研究を行い、溶融塩のイオンに対する遮蔽された有効二体ポテンシャルを求めた。また、融解前のイオン中の液滴生成に基づく理論および分子シミュレーションによって、貴金属ハライドとアルカリハライドの融解前駆現象の差異について研究した。さらに第一原理計算を用いて、AgBrの融解前の異常な膨張が陽イオンの欠陥生成に基づくものであることを示した。イオン性液体や固体電解質中のイオンの伝導度等の輸送現象の基礎的な研究は、燃料電池や電力貯蔵用のバッテリーの開発にとって有益であると考えられる。我々はこれまで溶融塩や固体電解質として用いられる超イオン導電体中のイオン伝導度について継続して考察してきた。これまでの我々の研究で、等価溶融塩2元系のイオン伝導度の比はそれぞれのイオンの質量の逆比に等しい、すなわちイオン伝導度の間にσ+/σ-=m-/m+の関係が成り立っているという事がシミュレーションによって見出され、理論的にも示された。また、溶融塩3元系中のイオン伝導度の比も温度にかかわらず一定となることが、分子動力学シミュレーションによって確かめられた。これらの研究を踏まえて、我々は等価溶融塩混合系NaCl-KClの伝導度の理論的考察と分子動力学シミュレーションを行い、これらの結果が良く一致することを確認した。次にAgCl系、およびKCl系における融解直前の結晶の様子を理論と分子動力学シミュレーションで考察した。熱力学および伝導度から推定された結晶中の液体様クラスターのサイズは分子動力学シミュレーションの結果と良く一致した。

さらにAgBr-CuBr系の超イオン導電相において分子動力学シミュレーションを行い、超イオン導電相におけるイオン分布を調べた。Ag或いはCuイオンだけを含む超イオン導伝体では陽イオンは主に4面体12d位置に分布するが、AgとCuが共存する超イオン導伝体の分子動力学シミュレーションの結果では4面体12d位置だけではなく、8面体6b位置にも分布しその割合は銀イオンの増加とともに増える傾向があることが示唆された。さらに銀ハライド混合系の分子動力学シミュレーションを行い、得られた光学的性質において、イオンの振動数がTHz領域にピークを持つことが示された。
マイクロRNA遺伝子族の分子進化

マイクロRNA遺伝子族は、進化の過程で、そのターゲットとなる遺伝子制御の冗長性を高める一方、顕著にターゲットとなる遺伝子数が減少したことを明らかにした。マイクロRNA遺伝子族は、既に確立した転写因子による遺伝子制御網を攪乱しないという主に消極的な役割において結果として遺伝子制御網の冗長性が増加したと考えられ、この遺伝子制御網の冗長性の増加は、頑健性、微細調節などの適応的役割に必ずしも帰着しないことが示唆された。本研究でマイクロRNA遺伝子族の解析のコアデータと位置付けているヒトとマウスにおいて、マイクロRNAプレカーサー配列とその相同領域をヒト、マウスのゲノム中にマップした。さらに、このコアデータを用いてラット、チンパンジーにその対象を広げ、それぞれのゲノムへのマッピングを行った。そして、その領域での発現の有無を調べるために、各種発現配列タグの割り当てを継続している。次に、当初の計画に従って、Kerteszらの予測アルゴリズム(Nat genet2007,39:1278-84)を用い、ヒトとマウス各々約20000遺伝子の3'UTR配列中にマイクロRNAターゲット配列を予測した。この結果データからマイクロRNAのターゲットとなる遺伝子の機能についてGene Ontologyに基づいて網羅的な解析を行ったところ、転写制御の機能に関わる遺伝子が極めて高い有意性をもって、マイクロRNA遺伝子族のターゲットとなっていることが確認された。そこで、転写因子とマイクロRNAによるフィードフォーワード制御回路を網羅的に推定し、それらの回路をrandomizeしたシミュレーション結果と比較することにより、マウス-ヒトの進化の過程で、マイクロRNA遺伝子族に共通すると考えられる遺伝子制御網での役割を推定した。その結果から、遺伝子制御の回路網において、マイクロRNA遺伝子族は、新たに制御の対象とする遺伝子の数を増やす役割より、既に存在している制御回路を補強する点にその役割の特質があることが示唆された。続いて種特異的マイクロRNAターゲットと保存されたターゲットの役割の比較の作業を開始している。昨年度の結果に基づき、種特異的なマイクロRNAターゲットと種間で保存されたマイクロRNAターゲットの比較をおこなった。まず保存されたマイクロRNAターゲットについて、ヒト・マウスのゲノム配列とアノテーション情報に基づき、ヒト-マウスの確実なオルソログ5,169遺伝子について種間で保存されたマイクロRNAのターゲット配列を564種類のマイクロRNAを対象にして網羅的に39,260ヶ所同定した。また、比較のため、同じオルソログ遺伝子セットについて、保存された上流cis-エレメントを網羅的に予測同定した。この結果を元にマイクロRNA遺伝子族で構成される遺伝子制御網の特性を転写因子で構成される遺伝子制御網を比較対象として検討を行った。結果、マイクロRNA遺伝子族による遺伝子制御は制御回路の冗長性を有意に増加させているにもかかわらず、ターゲットとする遺伝子数を極めて有意に減少させていることが明らかになった。この結果は、マイクロRNA遺伝子族によって形成される遺伝子制御回路の多くは、必ずしも有益ではなく、せめても冗長性を高めるというノイズとなり難い受動的な役割で進化的に存続しているという可能性を示唆し得る。また、種間の保存を考慮しない種特異的なマイクロRNAターゲット配列を網羅的に求めた解析の結果では、マイクロRNA遺伝子族がターゲットとする遺伝子数はランダムな予想値に近く、このことは、多くのマイクロRNA遺伝子が進化の過程で生成・消滅を繰り返しており、保存されていないマイクロRNAターゲットはこの過程を示している可能性を示唆する。種間の保存領域の情報を用いないマイクロRNAターゲット予測は疑陽性を多く含むと予測されるため、この点に対処する新たな方法の検討とオルソログ遺伝子セットの数を15,500遺伝子に増やし、対象とする種も増やすことにより、さらに検証を進めている。昨年度までに同定された、5,169オルソログ遺伝子の保存されたマイクロRNAターゲット配列からマイクロRNAによる遺伝子制御の非冗長な関係を示す1または0で表された行列を作成した。同様に網羅的に予測した転写因子結合配列を用いて、転写因子による制御の関係を示す行列を別個に得た。この2つの行列から、マイクロRNAと転写因子が協調的に制御を行うフィードフォワード回路を同定した。この協調的制御に関して、2つの行列を別個にランダム化し、実際の制御回路を示す行列との比較により、マイクロRNAと転写因子の遺伝子制御網構築の進化的変遷の相違を明らかにすることを目指した。その結果、進化の過程で、マイクロRNA遺伝子族はターゲット遺伝子族を極めて有意(P〓1.8^<-270>)に減少させ、制御の冗長性を極めて有意に(P〓2.6^<-270>)増加させることを明らかにし、昨年度得られた示唆を明確化した。更に、マイクロRNA遺伝子群がターゲット遺伝子を制御する回路と転写因子を制御する回路とに分けて別個の行列として扱うことにより、制御網の冗長性の増加は極めて有意に(P〓2.4^<1729>)マイクロRNA遺伝子族の進化過程で形成されたことを明らかにした。マイクロRNA遺伝子族の顕著な変化に対し、転写因子の制御網の変化は極めて少なく安定していた。

以上より、マイクロRNA遺伝子族による協調的制御網は、転写因子による安定した制御網に適合するような進化的変遷を経ていることを明らかにした。更に、マイクロRNAは負の遺伝子制御を行うことから、負の自己抑制を含む遺伝子制御網に着目し、負の自己抑制制御が多細胞化、特に神経系の発達に特異的に関与する可能性を示す知見を得た。研究過程で新たに開発した、プログラム「ReAlignerVR」をGNU General Public LicenseとしてWeb Pageから公開している。
遺伝子導入によって活性化された樹状細胞による抗原提示能の強化に基づいた抗腫瘍効果

腫瘍特異的なキラーT細胞の誘導には、適切な抗原提示が不可欠であり、ナイーブなT細胞を活性化しうる樹状細胞がこの役割を担う。そこで、本研究では樹状細胞をまず腫瘍周囲に集積させた上で、活性化を行なうことの有用性について基礎的検討を行なった。すなわち、抗原提示能に関与する分子の遺伝子を腫瘍細胞に導入して、抗腫瘍効果が惹起されるかどうかを検討した。使用した分子は、活性化シグナルを担うCD40ligand、腫瘍周囲への集積性に関与するTNFα,Fas ligand分子であり、腫瘍細胞は2種類のマウス肺がん細胞を使用した。結果は2種類の腫瘍とも同じであり、(1)CD40ligand遺伝子導入腫瘍を同系マウスの皮下に接種した場合、腫瘍の増大が抑制され肺転移数が減少した。(2)TNFα遺伝子導入腫瘍を皮下に接種した場合、局所の腫瘍の増大は変わらなかったが、肺転移巣数は減少し、末梢リンパ組織にはCD4、CD8、Mac-1陽性細胞数の増加が観察された。(3)Fas ligand遺伝子導入腫瘍の場合、腫瘍は生着せず接種したマウスに抗原特異的な抗腫瘍効果を惹起したが、この遺伝子導入細胞を放射線処理後、マウスに免疫すると腫瘍に対する免疫応答が抑制された。また、放射線処理後のFas ligand遺伝子導入腫瘍を腹腔内投与して得られる滲出液中のTGF-β量は、放射線処理後の親株投与の場合に比較して増加していた。したがって、Fas ligandを発現した腫瘍細胞がアポートシスを起こすと、この腫瘍に対する抗原提示能は低下すると考えられた。
移植における抗原修飾に基づく免疫寛容誘導についての分子生物学的検討

Ethylcarbodiimide(ECDI)によって化学修飾したドナー脾細胞を移植前に投与することによって,full-allogenicのラット心及び腎移植の系において、ドナー特異的免疫低応答性が誘導されることを基盤とし、本研究補助による検討では、この免疫低応答性の機序を解明する目的で、グラフトにおける浸潤細胞の性質を免疫組織学的及び分子生物学的に評価した結果以下の知見を得た。1.免疫低応答性が誘導されたグラフトでは、拒絶されたグラフトと比較してCD-4陽性細胞の浸潤が抑制されていた。2.免疫低応答性が誘導されたグラフトにおける浸潤細胞のcytokine gene expressionを検討したところ、IL-2、IFN-γは拒絶グラフトと比較し抑制されていた。従ってTH1の局所浸潤の抑制が、この免疫低応答性誘導のひとつの機序であることが明らかとなった。3.さらに前述の方法によって、IL-4、IL-10は免疫低応答性を獲得したグラフトで増強される傾向を認めた。そのことから、この免疫低応答性の維持機構にTH2優位のT cellの関与が示唆された。Ethylcarbodiimide(ECDI)によって化学修飾したドナー脾細胞を移植前に経静脈的に投与することにより、Brown-NorwayからLewisへのラット腎移植の系において、ドナー特異的免疫寛容が誘導されることを、我々は既に報告している。本検討ではこの免疫寛容誘導の機序を解明する目的で、グラフトにおける浸潤細胞の性質を免疫組織学的及び分子生物学的に評価することを試みた。方法は、ECDIで処理したドナー脾細胞を移植7日前に経静脈的に投与し腎移植を行い、移植後5日目にグラフトを摘出した。グラフトは組織標本とした上で免疫染色を行い、検討には抗ED-1抗体及び抗CD-4抗体を用いた。また対照は、無処置で腎移植を行い、術後5日目に摘出した腎標本とした。分子生物学的検討は、同様のサンプルから浸潤細胞を分離し、RT-PCR法を用いて増幅させ、各種サイトカインmRNAの出現をみた。結果は、前処置を行った後腎移植をした群では、無処置群と比較し、明らかにグラフトに浸潤しているCD-4陽性細胞数は減少していた。また分子生物学的検討でも、グラフト内でのIL-2mRNAの表現は、前処置を行った群で抑制されていた。In-vitroではECDI処理した脾細胞は、その細胞表面のMHC抗原に変化を受けることなく、primaryMLRにおけるアロ刺激能はブロックされる。従ってこのECDIが関与する免疫不応答性の誘導は、抗原提示細胞からのco-stimulating signalの伝達を障害するためであろうと考えている。しかしin-vivoにおいては、これまでグラフトの生着延長効果のみが証明されていたが、本検討によって免疫低応答性の誘導は、CD4陽性細胞の局所浸潤の抑制であることが明らかとなり、さらにIL-2mRNAの発現抑制からも確認された。Ethylcarbodiimide(ECDI)によって化学修飾したドナー脾細胞を移植前に経静脈的に投与することにより、full-allogenicのラット心および腎移植の系において、ドナー特異的免疫低応答性が誘導されることを既に報告している。また昨年までに、本研究補助によって行った実験では、グラフト組織標本を用いて抗ED-1抗体と抗CD-4抗体陽性細胞の検出を試みた。また同時にRT-PCR法を用いて、IL-2mRNAの表現も検索した。その結果本研究のテーマである免疫低応答性は、CD-4陽性細胞の局所浸潤の抑制とIL-2mRNAの発現抑制であることを確認している。さらに今年度はRT-PCR法を用いた組織内のサイトカイン検出を各種のプローベを導入し展開させた。使用したのはIL-4,IL-10,IFN-γであり、特にIL-4,IL-10のmRNAはHelper T cellの分画であるTH2に強く発現するものとされている。結果は、ドナー特異的免疫低応答性が誘導されたグラフト組織から描出された検体のIL-4 mRNAの表現は拒絶グラフトを比較し増強される傾向がみられ、IFN-γmRNAは抑制されていた。従って、この免疫低応答性誘導の機序はTH2優位のT cellの関与が強く示唆されるものである。
軽度認知症の人の自己コントロールを高める看護支援プログラムの開発

認知症の有病者数の増大とともに認知症医療や支援の整備は急務とされている。認知症の人の自己コントロールを高める看護支援プログラムの開発は、認知症の人の生活の質を高め、認知症の人が病状の進行と共に経験する新たな世界でも自分らしく生きていく過程を支えることに重要である。本研究の目的は『軽度認知症の人の自己コントロールを高める看護支援プログラム』の開発である。初年度である平成30年度は、軽度認知症の人が捉える自己コントロールを明らかにするために、認知症の人が捉える自己に関する国内外の文献検討を実施した。その結果、国内文献13件、国外文献6件を対象とし、認知症の人が捉える自己のカテゴリを抽出し、仮説モデルを構築した。その内容について研究論文を作成し、学術誌に公表した。次に文献検討の結果を基に、半構成インタビューを作成し、15名の対象者にインタビュー調査を実施した。インタビューデータの分析方法は、木下による修正版グラウンデッド・セオリー・アプローチを一部活用し、質的記述的研究方法を用いて、軽度認知症の人が捉える自己コントロールを明らかにした。分析過程においては、自己コントロールを支えている現象は何かに焦点をあて、対象者の特徴について検討した。次に軽度認知症の人の自己コントロールを高める看護支援プログラムを開発するために、自己コントロールを支えている看護支援に関する文献検討を行ない、認知症の人への看護を実践している看護師にインタビュー調査を行う。現在は、研究倫理審査委員会の承認、研究参加者への依頼手続きの準備を行っている。今年度は、当事者である軽度認知症の人に対するインタビュー調査によるデータ収集、データ分析に時間を要した。次年度はインタビュー調査によるデータ収集とデータ分析を並行して進めることで、認知症の人の自己コントロールを高める看護支援を明らかにする。次年度は、認知症の人の自己コントロールを高める看護支援に関する文献検討、認知症の人への看護を実践している看護師にインタビュー調査を行なう。そしてそのインタビューデータを分析し、軽度認知症の人が捉える自己コントロールを高める看護支援を抽出する。そして認知症の人が捉える自己コントロールとそれを高める看護支援を基に、看護支援プログラム案の作成に取り組む予定である。今年度に予定をしていた看護専門職に対するインタビュー調査によるデータ収集、プログラム視察に至らなかったことにより旅費等が発生しなかった。次年度は、インタビュー調査によるデータ収集を行なうための旅費、プログラム視察旅費として使用する。
外部刺激・環境に応答する結晶性イオン輸送体の設計と機能

固体イオン伝導体の分野においてそのイオン伝導特性を温度や電場以外の外部刺激によってコントロールする研究は今後の電子デバイスや電気化学的触媒への材料応用において重要である。本研究では金属イオンと架橋性配位子からなる錯体骨格が有するプロトン伝導特性を利用し、その内部に外部刺激応答性を付与することによってそのプロトン伝導特性のスイッチングを試みた。具体的にはZn2+イオン、イミダゾール、リン酸がそれぞれ配位結合によって連結された錯体骨格を用いた。本化合物はZn2+イオンとリン酸によって一次元鎖構造を有し、その結晶は160°Cにおいて融解する。融解後の液相は200°C以上まで重量減少なく安定であることから、その温度範囲で液体状態を利用した機能付与ができる。この液相において光の照射によってプロトンの放出/再結合を行うピラニンを数重量%導入し、均一に錯体結晶の液体中に分散させたのち、冷却を施すことによって結晶相あるいはガラス相を得ることがわかった。特にガラス相においてはX線線吸収、X線散乱、固体NMR等評価から元の一次元鎖結晶構造がある程度保たれたガラス構造であることがわかり、試料全体に渡ってピラニン由来の光吸収を示す。この試料に対し、紫外領域の光を照射すると、内部のピラニンがプロトンを放出し、そのプロトンが固体全体に渡って伝導を活性化させることを交流インピーダンス測定から確認した。また光照射を停止すると元の低いプロトン伝導度に戻る。このイオン伝導のスイッチングは何度行っても安定にオン/オフすることがわかり、当初の目的である外部刺激(ここでは扱いやすい光)によるイオン伝導の応答性を有する材料を得ることができた。応答性イオン伝導体の設計は有機ポリマーやセラミックスにおいても既知材料では難しく、特に今回の手法および得られた材料は高い汎用性も有し、新たな物質系として有用であることが示された。28年度が最終年度であるため、記入しない。イオン伝導体の材料化学はもっぱら高い伝導度を目標に進められることが多いが、本研究では外部刺激の印加によってイオン伝導特性が可逆的にスイッチできる化合物の合成と評価を目的に行った。プロトン伝導に注目し、金属イオンと架橋性酸性配位子の組み合わせを各種検討することによりプロトン伝導性配位高分子結晶を数多く合成した。その中からまずは[Cd(1,2,4-triazole)2(H2PO4)2]の組成からなる二次元レイヤー状配位高分子に特化して研究を進めた。本化合物は結晶相においては低いプロトン伝導度を示すが、外部刺激として圧力を印加したとき、結晶ーアモルファス相転移が起こることがわかった。そしてアモルファス相では結晶と比べて2,3桁のプロトン伝導度の向上が見られた。またこのアモルファス相は温度、機械的刺激によって結晶へと戻ることが確認された。すなわち外部刺激(ここでは圧力、機械的刺激、温度など)によって結晶ー非結晶相転移が可逆的に起こり、伝導度として大きな値の変化を観察する化合物を得ることができた。またもう一つのプロトン伝導体[Zn(imidazolium)(HPO4)(H2PO4)]は165°Cにおいて結晶融解挙動を示す。この現象を利用し、融解させ、その状態で各種酸性分子をドープし、その後急冷してガラス化することによって酸ドーププロトン伝導性配位高分子の調整を行った。例えば8-hydroxypyrene-1,3,6-trisulfonic acidをドープさせた配位高分子ガラスではドープ分子が光照射によってプロトンの放出と再結合を示すことから、ガラス全体のプロトン伝導においても光のスイッチにおいて2桁もの抵抗値の可逆的変化を観察した。以上のようにいくつかのプロトン伝導性配位高分子の結晶ーガラス相の利用によって外部刺激応答性を付与した構造体を見出した。本研究の最大目的である外部刺激に応答して可逆的にイオン伝導特性がスイッチングする化合物を複数獲得できたため、大きな進展といえる。また外部刺激においても圧力、温度、機械的刺激など様々な手法でイオン伝導特性の変化を正確に追跡できており、定量的な議論も可能となっている。本成果は配位高分子の構成要素を変えても幅広く観察出来うる現象であることがわかったため、今後の幅広い分子設計に貢献できる。以上の成果から順調に進展したと結論づけた。

この試料に対し、紫外領域の光を照射すると、内部のピラニンがプロトンを放出し、そのプロトンが固体全体に渡って伝導を活性化させることを交流インピーダンス測定から確認した。また光照射を停止すると元の低いプロトン伝導度に戻る。このイオン伝導のスイッチングは何度行っても安定にオン/オフすることがわかり、当初の目的である外部刺激(ここでは扱いやすい光)によるイオン伝導の応答性を有する材料を得ることができた。応答性イオン伝導体の設計は有機ポリマーやセラミックスにおいても既知材料では難しく、特に今回の手法および得られた材料は高い汎用性も有し、新たな物質系として有用であることが示された。イオン伝導特性のスイッチングに際しては外場として光によるコントロールが応用の面からも意義があるため、光応答性を有する構造体の合成を進めてゆく。今年度得られたドープ分子による光応答性の機構を分光によって明らかとするとともに、他の融解性配位高分子への本手法の展開を検討する。また急冷によって得られるガラスの透明性、柔軟性を利用し、ホットプレスなどの機械的処理の導入によってより大きなサイズの応答性伝導体材料の合成を狙ってゆく。28年度が最終年度であるため、記入しない。