hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
東アジアを対象とした広域大気汚染物質排出量の長期間逆推定

グリーン関数法を応用した大気汚染物質排出量逆推計システムを構築した。構築したシステム、化学輸送モデル、衛星データを用いて中国から排出される一酸化炭素(CO)排出量の長期間逆推計を行った。結果を地上観測データで検証した。逆推計結果は、冬季から春季にかけての大陸から輸送される高濃度空気塊を再現し、中国都市部で見られた過小評価を改善した。逆推計CO排出量には冬季から春季を最大に、夏季を最小とする季節変化が見られた。中国からの年CO排出量は2007年以降に減少傾向が見られた。この減少傾向は中国の経済・社会情勢が原因だと考えられる。構築した逆推計システムは他の大気汚染物質排出量の逆推計にも応用された。本年度は実際のデータを用いた排出量の「トップダウン推定」と「応用研究」に重点を置き、グリーン関数法の手法としての確立を目指した。まず中国起源一酸化炭素排出量の逆推定であるが、去年までに確立した手法をより洗練させた。具体的には、モデルの解像度の向上・基準排出量の更新・観測データのバージョンアップ・逆推定領域の再区分である。2005年から2008年までの長期逆推計の結果、2008年の北京オリンピック、2009年の世界的な景気減衰、近年の燃焼効率を反映した排出量の減少傾向が2007年以降に検出された。これは、長期観測や他研究からも指摘されていることであり、逆推計排出量が観測データを取り込むことで、より現実的な排出量の推移を表せていることを意味する。中国起源一酸化炭素排出量は157-184Tg/yearと見積もられた。また、本年度得られた逆推計排出量は、実験設定や用いる観測データの変更にもかかわらず、昨年度までの結果とよく一致していた。これは、本研究で構築した逆推計モデルおよび得られた結果の頑強性があることを意味している。本研究の結果は、国際学会の招待講演で報告されるともに、国際雑誌に投稿・査読中である。さらに、他の大気微量物質への応用研究も行った。本課題で構築した逆推計モデルを福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性物質に適用。放射性セシウムの放出量を航空機によって得られた沈着量マップの観測データから逆推計した。沈着量観測を拘束条件にした放出(排出)量の逆推計は、他のエアロゾルを含め、世界的に見ても初めての試みである。逆推計の結果、福島県浜通りや北関東に輸送された沈着イベントに対応する放出量の細かい時間変化が再現された。本研究の結果をまとめ論文投稿準備中である。研究初年度である本年度は研究準備期間として,研究実施計画に明記した以下の4項目に焦点を当て研究を行った.1「衛星観測データ」:逆推定に用いる衛星データの蓄積・予備解析を継続した.特に,MOPITT/Terra衛星搭載センサーの近赤外・熱赤外センサーを組み合わせ得られたデータの解析を行い,地上に近い高度に高い感度を持っていることを確認した.この新しいタイプの観測データは次年度の排出量逆推定実験に用いる予定である.2「ボトムアップ排出量」および3「物質輸送モデル」:最新の排出量インベントリであるREASVer2を物質輸送モデルに適用し,長期計算と逆推定に用いる感度実験を行った.モデル計算結果を用いた東アジアの大気環境の解析を行い,日本へと長距離輸送される一酸化炭素の起源とその割合について,季節変化や年々変動を含め詳細に解析した.結果を論文にまとめ投稿した.4「グリーン関数」:観測データとモデルで得られた感度を用い,グリーン関数理論を用いて排出量の最適化を行うプログラムを開発し,衛星観測データから中国起源の一酸化炭素排出量の逆推定を行った.プログラム内では,逆推定された排出量の誤差(解析誤差)も同時に行えるようにし,結果の定量的な評価も行えるように工夫した.逆推定の結果は,従来のボトムアップ排出量には見られなかったダイナミックな季節・年々変動を再現し,他手法を用いた最新の推定結果ともよく一致した.特に,北京オリンピックや世界的な経済縮小など2008-2009に見られた大規模な経済・社会情勢の大気汚染物質排出量への影響を示すことができた.結果は大気環境学会誌に掲載されるとともに国内外の学会で発表され,高い評価を得た.本年度は排出量の逆推定に向けた準備期間として設定してあり,用いる衛星データの収集とその解析,感度計算を行う物質輸送モデルの計算環境の整備とその長期積分,グリーン関数法を用いた理論の整理と解析プログラムの開発を予定していた.しかし,どの項目も予定以上の進展を見せたため,本年度中に予備実験および6年に渡る本実験を実施し,非常に有益な結果を得,論文発表や学会での報告を行うことができた.

来年度はこの結果を踏まえ,新しい観測データやモデルの解像度の向上など,逆推定手法・結果の精緻化を進める予定である.本年度の結果をさらに発展させる.1「衛星観測データ」:逆推定に用いる衛星観測データの量と質の拡充を行う.現在のMOPITT/Terra衛星センサーに加え,AIRS/AquaやTES/Aura衛星センサーによる観測データを利用する.これによって使用する衛星データの量が3倍近くになる.また,MOPITT/Terra衛星センサーから新たに近赤外センサーを組み合わせた新しいプロダクトが発表されている.このデータは本年度の解析から,従来に比べ地表に近い高度の感度が向上していることが確認されている.特に,大都市での逆推定に大きなインパクトがあると期待できる.また,検証にもちいる観測データや期間を増やし,結果の検証を強化する.2「物質輸送モデル」:現在の2.5x2.5度解像度から0.5x0.667度解像度にモデルの水平解像度を向上させる.これにより,モデルが細かい変動を表現できるようになることに加え,逆推定によって得られる排出量の分布もより細かくなることが期待できる.3「期間の延長」:本年度の研究では2005-2010年の6年間を対象に排出量の逆推定をおこなった.これを延長させる.今年はPM2.5など越境大気汚染の被害が相次いで報道された.それらに対する中国の寄与および最近(今後)の推移を推定するには2011-2013年の排出量を知る必要がある.4「応用研究」:本研究で開発された手法を一酸化炭素以外の物質やモデルのパラメータ推定に応用させる.次年度は結果の保存に用いる大規模記憶装置の購入,成果発表を行う為の旅費および論文投稿料などに研究費を重点的に使う予定である.
培養脂肪細胞と肝ガン細胞を用いるインスリン受容情報の細胞内伝達機構の解析

インスリンは細胞形質膜に存在する特異的受容体に結合することによって各種の細胞機能を制御している。インスリン受容体はαとβの2種類のサブユニットから成っており、βは蛋白質チロシン残基リン酸化活性を持っていることが知られている。この活性はインスリン結合によって促進されβの自己リン酸化が観察されるが、これがインスリン受容情報伝達の第一段階であるか否かについては疑問が多い。自己リン酸化だけではなく細胞形質膜や細胞骨格構成蛋白質のリン酸化も観察されており、いづれが真のインスリン受容情報の伝達機構として作用しているかについては結論が出ていない。インスリンによって制御されている細胞機能は広汎にわたる。大別すると1)糖やアミノ酸などの栄養素の細胞形質膜透過性を増大させる。2)糖・脂質・アミノ酸の同化代謝を促進する。3)各種細胞の増殖を促進するなどが挙げられる。このように広汎な作用をおよぼすためには、多種類のインスリン受容情報の伝達機構が備わっていると仮定するほうがむしろ自然である。このような広汎なインスリンの作用機構を解析すべく、ここでは培養肝ガン細胞と初代培養肝臓細胞を用いて、尿素回路酵素の遺伝子発現に対するインスリン等の作用機構を解析した。尿素回路酵素の発現がインスリンによって抑制されることを世界で初めて明らかにするとともに、グルココルチコイド・グルカゴン・カテコールアミンなどによる尿素回路酵素の多重制御機構を解明した。また、脂肪細胞の培養下モデル系として有用な3T3-L1細胞に対するインスリンをはじめとする各種因子の作用を検討した。特に肥満の制御を目標とする脂肪組織形成にかかわる因子の究明に重大な展開を得ることができた。
プラスチドの光合成関連遺伝子mRNAの新たな翻訳制御機構(RNAプロセシングの影響と翻訳産物によるフィードバック制御機構)

1.タバコ葉緑体の12種のmRNAにつき、BY-2と緑葉からのin vitro翻訳系で翻訳効率を測定した。双方でよく翻訳するaptB mRNAを基準(100%)として比較する方法をとった。結果は、5種のmRNAは両者とも同程度、5種は葉緑体で、2種はBY-2で活性が高かった。後者の2種のmRNAの5'UTRにつき高次構造を予測して活性化領域を推定した。2.タバコ葉緑体に多量に存在するRNA結合性タンパク質は5種を同定し、このうちcp31がpsbL mRNAのエディティングに必須であることを示した。cp31は244アミノ酸よりなり、N末端より64アミノ酸は酸性ドメイン、83アミノ酸のRNA結合ドメインI、11アミノ酸のスペーサー、83アミノ酸のRNA結合ドメインII、3アミノ酸のC末端よりなる。他の4種のRNA結合性タンパク質との大きな違いは、酸性ドメインが最も長いことである。そこで、この領域を除いたタンパク質を作製して、RNAエディティングはこの酸性ドメインを介して発現することを示した。3.タバコ葉緑体のpsbL mRNAにつき、in vitro解析を行ったところ、RNAエディティングと翻訳開始のシス配列が完全に一致することを実験的に示した。
先天性p53機能亢進型変異が極めて特徴的な疾患を形成する症候群のモデル動物の作成

当施設の小頭症と赤芽球癆といった特徴的な病態を示す患者において、先天的なp53機能亢進型変異と色素性乾皮症の原因遺伝子として知られているXPD遺伝子変異をヘテロで保有することを見出した。本研究課題では、モデル脊椎動物であるゼブラフィッシュにp53とXPDの遺伝子座に上記と同様な変異を導入することで頭部形成や造血発生に異常を認めるかを検証した。モデル動物の作成は、CRISPR/Cas9システムを用いヒト遺伝子変異(p53とxpd)に相当するゲノム改変をgatal-RFP【赤血球でRFP(赤色蛍光タンパク質)を発現する系統】ゼブラフィッシュに行った。結果、極めて対象患者に近い遺伝子座にゲノム編集を行うことが出来た。p53変異ゼブラフィッシュについては、ホモ体の成魚として作成できた。しかし、xpd変異ゼブラフィッシュは、生後2, 3週間でホモ体が死滅するため、ホモ体の成魚を得ることが出来ない、ホモ体は早期死という特徴を有することが分かった。また、このxpd変異ホモゼブラフィッシュは、生後5日目頃から眼球縮小・前頭部縮小・運動能が緩慢などの特徴がみられた。今回xpd変異ゼブラフィッシュについてはホモ体が早期死するためヘテロ体を、p53変異ゼブラフィッシュはホモ体を用いて両者の掛け合わせを行った。生後2日目5日目までの稚魚を蛍光顕微鏡を用いて観察した結果、頭部形成や造血発生には顕著な異常は認められなかった。
非二次元シリコン基板のレーザ結晶化とそのデバイス応用

一次元基板や三次元基板など、非二次元シリコン基板を用いてレーザの結晶化を行い、薄膜トランジスタや薄膜フォトダイオードなどへのデバイス応用を検討した。一次元基板であるファイバー上へのレーザ照射によって、高性能なCOMS回路を作製し、フレキシブルディスプレイの実証を行った。積層したシリコン基板へのレーザ照射によって、高性能な3次元デバイスの性能を確認した。本手法は次世代情報端末の実現に有望である。本研究では、従来のa-Si薄膜のレーザー結晶化と全く異なる取り組みとして、基板を一次元、および三次元に展開した。すなわち、「非二次元Si基板」として一次元ファイバーSi基板および三次元積層Si基板を用いることを提案した。従来の二次元平面基板と異なるこれらの基板の形状および構造がレーザー結晶化時の光照射および熱伝導に与える効果を利用し、poly-Siの大粒径化につながる新しい結晶化機構の解明を行った。同時に、これらの基板の形状および構造を活用した新たなプロセス技術、デバイス構造の可能性を検討した。本研究では、非二次元Si基板上のレーザー結晶化poly-Si薄膜をTFTに応用するために、まずXeClエキシマレーザー(λ=308nm)により結晶化したpoly-Si基板を用いて低温poly-Si TFT作製のプロセス開発を行った。さらに、一次元ファイバーSi基板を用いたレーザー結晶化とそのTFT作製を行った。角柱石英ファイバーを用い、それを溝基板に埋め込むなどの工夫によりファイバープロセスの確立を行った。ファイバー上a-Si薄膜のレーザー結晶化を行ったところ、平面基板を用いたものと比較して結晶性の向上を確認し、レーザー結晶化におけるファイバー基板の優位性を実証した。このpoly-Siを用いてファイバー上にTFTを作製し、ファイバー上で初のスイッチング動作を確認した。昨年度は、石英ファイバーの上に、N型とP型の多結晶シリコン薄膜トランジスタを作製し、評価した。その結果、移動度を高い良好な伝達特性が得られた。平面基板とは異なる一次元基板の上での結晶化の違いに着目し、粒径制御の可能性を確認した。本年度は、積層シリコン基板にグリーンレーザを照射し、その結晶化のメカニズムの解明と、デバイス作製を行った。単層の基板(従来条件)を参照しながら、2層、3層の基板を用いて、レーザ照射と結晶性評価を行った。まず、2層の基板においては、照射条件の最適化によって、2層の完全結晶化に成功した。また、3層基板への照射実験から、さらなる結晶性の向上を確認できた。積層化することにより、下層の熱浴効果による結晶化速度(固化速度)の変化によって、粒径が増大することがわかった。さらに、最上層を用いて、薄膜トランジスタを試作し、その電気特性評価を行ったところ、粒径に依存した良好なスイッチング性能を確認した。最終年度は、フォトダイオードと薄膜トランジスタの積層構造の試作に挑む。本研究では、従来の非晶質Si薄膜のレーザー結晶化と全く異なる取り組みとして、基板を一次元、および三次元に展開している。すなわち、「非二次元Si基板」として一次元ファイバーSi基板および三次元積層Si基板を用いることを提案してきた。従来の二次元平面基板と異なるこれらの基板の形状および構造がレーザー結晶化時の光照射および熱伝導に与える効果を利用し、poly-Si薄膜の高品質な結晶化機構の解明を行っている。同時に、これらの基板の形状および構造を活用した新たなプロセス技術、デバイス構造の可能性を検討してきた。本年度は、本研究の最終年度として、三次元薄膜の結晶化とそのデバイス応用を行った。その結果、以下の知見を得た。(1)ガラス基板に非晶質Si薄膜を積層化し、グリーンレーザを照射し、上層膜、下層膜の同時結晶化を行った結果、エネルギー密度を最適化することで、上層は多結晶、下層は微結晶化することを確認した。比較のために準備した単層膜と比べて、粒径や結晶性は優れていることをX線解析によって明らかにした。(2)上層膜を利用して、N型、P型薄膜トランジスタを作製し性能の検討を行った結果、両特性とも高い移動度を持つスイッチング機能を確認した。比較のために準備した単層膜による薄膜トランジスタと比較して優れた性能を得た。(3)さらに下層膜を用いて薄膜フォトダイオードを作製した結果、照度に依存した電流を観測した。これらの実験の結果、本研究で提案した結晶化技術は、優れた三次元素子の作製に有効であり、新たな素子の開発を加速するものであることを示唆している。
端構造を制御したナノグラフェンの成長と局所構造解析

本研究の目的は不活性基板上にグラフェン、ナノグラフェンを作製し、端構造の解析を行うことである。本年度はまず、不活性基板として六方晶窒化ホウ素(h-BN)を用いて、その上に簡便かつ大量にグラフェンを作製する手法の開発を行った。酸化グラフェン(GO)はグラフェンの大量合成に適した出発物質であるが、これまで、GOのグラフェン化は銅などの金属触媒か、1000°C以上の高温処理を用いなければ困難であった。しかし、本研究で初めて、絶縁物であるh-BNが、メタンプラズマを用いたGOのグラフェン化に対して触媒作用をもつことを見出した。これにより初めて金属触媒なし、500°Cという低温でのグラフェン化に成功した。この触媒性がGOとh-BNの配向に依存する可能性も示唆され基礎科学的にも興味深い結果が得られている。この手法により、グラフェンの基板として非常に優れているh-BN上で大量に高結晶性のグラフェンを作製することが可能となった。さらに、超音波処理を行うことで、高密度でGOおよびナノGOをh-BN上に選択的に高密度で成膜する手法の開発にも成功した。これらを併用することで次年度以降の局所構造観察に向けた、試料の準備体制が整った。さらに今年度は、交流電場を用いた成膜時のナノGOのサイズ制御にも成功した。ナノGOの成膜時におけるサイズ制御は困難であったが、GOが電荷を帯びていることを利用した電気泳動法により選択的にナノGOのみを成膜することに成功した。また、GOのグラフェン化の過程を、還元中の電気伝導測定の逐次測定とRaman分光法を併用することで解明した。本手法では加熱したタングステンフィラメントを利用することでグラフェン化温度を380°Cまで低下させることにも成功した。この実験から、修復過程の直前にGOのエッチングが起きていること、GO修復の活性化エネルギーが0.9 eVであることもわかった。本研究の目的である、基板からの影響を排除した状態での端構造観察には、真空中かつ絶縁物上でのグラフェンおよびナノグラフェンの大量生成が必須であった。これまでその様な報告はなく、その実現には困難が予想された。しかし、六方晶窒化ホウ素(h-BN)が酸化グラフェン(GO)からのグラフェン生成において触媒性を示すことがわかり、当初目標としていた、不活性基板上でのグラフェン生成に初年度から成功したことは大きな前進である。さらに、STM観察のためには高密度にナノグラフェンを生成することが必要であり、その点も克服すべき課題であった。今年度、水中での超音波処理を行うことでh-BN上に大量に単層GOを成膜する手法の開発にも成功した。この手法は処理時間を伸ばすことでナノGOの作製も可能であり、来年度以降の局所構造観察のための試料としては最適なものである。また、2000°C程度まで加熱したタングステンフィラメントを使用した新規還元・修復法の開発にも成功した。この実験では同時に、還元・修復過程における伝導度の逐次測定によるGOのグラフェン化の詳細な過程の解明も行った。この手法により、大型の装置を必要とするプラズマ発生の過程を必要としない、簡便なグラフェン化が可能となった。さらに本手法では基板温度も380°Cまで低下させることに成功し、局所構造観察のための試料作製が容易となった。これは次年度へ向けて大きな前進である。その他にも、交流電場を用いたナノGOの新規成膜手法についても進展があった。この手法により、低濃度のナノGO溶液からでも高密度の成膜が可能になった。上記の知見をもとに、次年度は局所構造観察およびその試料作製に注力する予定である。今年度は局所構造観察に適した試料作製の準備として、メタンプラズマを用いた六方晶窒化ホウ素(h-BN)上でのグラフェンの大量合成および加熱したタングステンフィラメントを用いた低温かつプラズマ不要でのグラフェン化の開発に成功した。そこで次年度以降はSTMやTEMを用いた局所構造観察用の試料作製に注力する。高密度でのグラフェン化には成功したが、最終的なSTM観察には金属単結晶を用いた測定が必要である。そこで、触媒作用の高いPt(111)や作製報告の多数あるFeなどを用いて単結晶上にh-BNを一様に成膜した後、本年度開発したGOの高密度成膜とグラフェン化手法を用いてグラフェン/h-BN/金属単結晶という構造を作製する。h-BN作製にはアンモニアボランとプラズマを用いた作製や、Fe上での化学気相成長法を試みる。さらに、当初の計画通りカーボンナノチューブ(CNT)の酸化開裂による幅の制御されたGOリボンの作製、その還元・修復による高結晶性のグラフェンナノリボン(GNR)の大量合成とその局所構造観察も目指す。この際にも、今年度に開発した高結晶性グラフェン作製法をGOナノリボンに適用し、グラフェン化を目指す。ただし、GNRの場合、グラフェンとは生成条件が異なることが予想されるので、条件の最適化を行う。これらの試料作製の準備が整い次第、STMおよびTEMを用いた局所構造観察を実行する。その際にグラフェン化条件による端構造の差異を解明し、zigzag端やarmchair端の作り分けを目指す。また、h-BN上のグラフェン化がGOとh-BNの配向に依存する原因や最適な配向角度なども原子レベルでの観察を行うことで解明する。

本年度はまず、不活性基板として六方晶窒化ホウ素(h-BN)を用いて、その上に簡便かつ大量にグラフェンを作製する手法の開発を行った。酸化グラフェン(GO)はグラフェンの大量合成に適した出発物質であるが、これまで、GOのグラフェン化は銅などの金属触媒か、1000°C以上の高温処理を用いなければ困難であった。しかし、本研究で初めて、絶縁物であるh-BNが、メタンプラズマを用いたGOのグラフェン化に対して触媒作用をもつことを見出した。これにより初めて金属触媒なし、500°Cという低温でのグラフェン化に成功した。この触媒性がGOとh-BNの配向に依存する可能性も示唆され基礎科学的にも興味深い結果が得られている。この手法により、グラフェンの基板として非常に優れているh-BN上で大量に高結晶性のグラフェンを作製することが可能となった。さらに、超音波処理を行うことで、高密度でGOおよびナノGOをh-BN上に選択的に高密度で成膜する手法の開発にも成功した。これらを併用することで次年度以降の局所構造観察に向けた、試料の準備体制が整った。さらに今年度は、交流電場を用いた成膜時のナノGOのサイズ制御にも成功した。ナノGOの成膜時におけるサイズ制御は困難であったが、GOが電荷を帯びていることを利用した電気泳動法により選択的にナノGOのみを成膜することに成功した。また、GOのグラフェン化の過程を、還元中の電気伝導測定の逐次測定とRaman分光法を併用することで解明した。本手法では加熱したタングステンフィラメントを利用することでグラフェン化温度を380°Cまで低下させることにも成功した。この実験から、修復過程の直前にGOのエッチングが起きていること、GO修復の活性化エネルギーが0.9 eVであることもわかった。本研究の目的である、基板からの影響を排除した状態での端構造観察には、真空中かつ絶縁物上でのグラフェンおよびナノグラフェンの大量生成が必須であった。これまでその様な報告はなく、その実現には困難が予想された。しかし、六方晶窒化ホウ素(h-BN)が酸化グラフェン(GO)からのグラフェン生成において触媒性を示すことがわかり、当初目標としていた、不活性基板上でのグラフェン生成に初年度から成功したことは大きな前進である。さらに、STM観察のためには高密度にナノグラフェンを生成することが必要であり、その点も克服すべき課題であった。今年度、水中での超音波処理を行うことでh-BN上に大量に単層GOを成膜する手法の開発にも成功した。この手法は処理時間を伸ばすことでナノGOの作製も可能であり、来年度以降の局所構造観察のための試料としては最適なものである。また、2000°C程度まで加熱したタングステンフィラメントを使用した新規還元・修復法の開発にも成功した。この実験では同時に、還元・修復過程における伝導度の逐次測定によるGOのグラフェン化の詳細な過程の解明も行った。この手法により、大型の装置を必要とするプラズマ発生の過程を必要としない、簡便なグラフェン化が可能となった。さらに本手法では基板温度も380°Cまで低下させることに成功し、局所構造観察のための試料作製が容易となった。これは次年度へ向けて大きな前進である。その他にも、交流電場を用いたナノGOの新規成膜手法についても進展があった。
ジグザグ鎖反強磁性体の磁性由来の強誘電性の研究

ジグザク鎖反強磁性体MnWO4では磁化容易軸(x軸)に磁場を加えると中間相を挟んで2つの強誘電相が現れるが、2つの相の分極は常に逆向きになる不思議な性質を示す。本研究ではパルス強磁場を用いた磁化および誘電分極測定を行うことにより、inverseDzyaloshinskii-Moriya機構をベースに、この現象の巨視的メカニズムをほぼ解明することが出来た。ジグザク鎖反強磁性体MnWO_4はinverse Dzyaloshinskii-Moriya型と思われる磁性由来の強誘電性を示す。磁化容易軸(x軸)に磁場を加えると強誘電相が中間相を挟んで2つ現れるが、2つの相の分極は常に逆向きを示し、一方の状態は他方の状態と密接に関係している。他の磁場方向に関する情報も含め高磁場側の系の振る舞いについてはこれまで調べられていなかった。本年度はMnWO_4の単結晶試料のy軸、z軸の各方向に磁場を加えた場合について各温度で磁化と誘電分極の測定を行ない、各磁場方向に関する暫定の磁気相図を作製した。これによりB||x軸とB||y軸の相図の類似性が明らかになった。特にB||y軸については磁場により分極の向きがb軸からa軸にスイッチする現象が報告されていていたが、この磁場誘起の強誘電相が低温高磁場まで存在しておりB||x軸において分極の逆転する部分と領域が良く似ていることが判った。さらに両方の相図の間を埋めるためにx軸とy軸の中間方向に磁場を加えた相図を作成したところ、やはり磁場誘起による強誘電相が見つかった。これによりB||x軸で見られた高磁場の分極逆転相とB||y軸でみられた高磁場の分極スイッチ相が連続的に繋がっている可能性が強くなってきた。これによりこれまで別々に考えていた磁場誘起の強誘電相が実は同じ起源であることが判った。またB||x軸でみられた分極の逆転はクロスオーバーではなく相転移である可能性も高まった。更に、磁場の回転に対し高磁場では分極の向きが回転するのに対し低磁場磁場では分極が回転しないのはなぜかという疑問が新たに生まれ今後の課題が生じた。ジグザク鎖反強磁性体MnWO4はinverse Dzyaloshinskii-Moriya型と思われる磁性由来の強誘電性を示す。また、y軸方向に磁場を加えた場合、B||x軸と類似の相図が見られる。両方の相図の間を埋めるためにx軸とy軸の中間方向に磁場を加え詳細な相図を作成したところB||x軸で見られた高磁場の分極逆転相とB||y軸でみられた高磁場の分極スイッチ相が連続的に繋がっている可能性が強くなってきた。そこで今年度は、B||x軸のオーバーか相転移問題になっている低磁場部分について磁化の精密測定を行った。その結果磁化に不連続が見られ、この部分が相転移であることが明らかになった。併せて、B||x軸において予想されるスピン構造の磁場変化を元にinverse Dzyaloshinskii-Moriya機構を考慮し、分極の変化を首尾よく説明することが出来た。この内容は既に、Journal of Physical Society of Japan誌に投稿され、平成24年度の公開が決定された。ジグザク鎖反強磁性体MnWO4はIDM型と思われる磁性由来の強誘電性を示す。

特にB||y軸については磁場により分極の向きがb軸からa軸にスイッチする現象が報告されていていたが、この磁場誘起の強誘電相が低温高磁場まで存在しておりB||x軸において分極の逆転する部分と領域が良く似ていることが判った。両方の相図の間を埋めるためにx軸とy軸の中間方向に磁場を加え詳細な相図を作成したところB||x軸で見られた高磁場の分極逆転相とB||y軸でみられた高磁場の分極スイッチ相が連続的に繋がっている可能性が強くなってきた。これによりこれまで別々に考えていた磁場誘起の強誘電相が実は同じ起源であることが判った。またB||x軸でみられた分極の逆転はクロスオーバーではなく相転移である可能性も高まった。更に、磁場の回転に対し高磁場では分極の向きが回転するのに対し低磁場磁場では分極が回転しないのはなぜかという疑問が新たに生まれ今後の課題が生じた。そこで今年度は、B||x軸のオーバーか相転移問題になっている低磁場部分について磁化の精密測定を行った。その結果磁化に不連続が見られ、この部分が相転移であることが明らかになった。併せて、B||x軸において予想されるスピン構造の磁場変化を元にIDM機構を考慮し、分極の変化を首尾よく説明することが出来た。この内容は本年度、Journal of Physical Society of Japan誌に公開された。当初は不可思議と思われた電気分極の反転機構が概ね理解出来た。また、この内容をまとめた論文が受理されたことでこの研究は一定の評価を受けていると思われる。24年度が最終年度であるため、記入しない。今後はこの研究成果について学会等を通じ広く知ってもらう活動を行う。
可視光応答新規光電子機能酸化物の共鳴ラマン散乱法による探索と化学合成

本研究課題では可視光領域で励起波長を自由にかつ容易に可変できるという特徴を有するレーザーラマン分光法を用いて、可視光で応答し機能を発現する光触媒や可視光で光誘起構造変化を示す可視光応答型光電子機能酸化物の探索ならびにそれら酸化物の高機能化を自指した化学合成の手法を開発することを目的とする。本年度は可視光で作動する水分解光触媒の化学合成と実際の水分解光触媒活性のテストを併せて実施した。得られた研究成果は以下の通りである。(1)錯体重合法による層状ペロブスカイト酸化物RbLaNb_2O_7及びRbLaTa_2O_7の化学合成クエン酸とエチレングリコールとの間のポリエステル化反応を基礎とする錯体重合法を用いてRbLaNb_2O_7及びRbLaTa_2O_7の合成を試みた。五塩化ニオブ又は五塩化タンタルをメタノールに過酸化水素水と共に溶解させ、酸化ランタン及び炭酸ルビジウムのクエン酸・エチレングリコール溶液と混合させることにより均一な出発溶液を用意することに成功した。この溶液系を錯体重合化させることによって得られる高分子ゲルを700-800°Cで熱処理することにより単相の目的サンプルを得ることに成功した。RbLaNb_2O_7のルビジウムサイトを様々な遷移金属の塩化物又は遷移金属でイオン交換させ、可視光領域に吸収端を持たせることに成功した。(3)イオン交換後の層状ペロブスカイト酸化物の水分解光触媒活性(CuCl)LaNb_2O_7は助触媒を担持せずとも水銀ランプ照射下において3.5マイクロモルの水素の発生を示した。またコバルトで交換されたサンプルは10.2マイクロモルと高い活性を示した。太陽光の大半を占める可視光の有効利用の観点ならびに安全性とデバイス化に際して小型化が可能になるという観点から、可視光で作動する光触媒や可視光で光誘起構造変化を示す可視光応答光電子機能酸化物をナノ組織レベルで組成を制御して製造する技術を開発することは重要な課題である。そこで本研究課題では、高純度な可視光応答光電子機能酸化物を新しい溶液化学法により合成し高活性化を実現し、また物性研究に相応しい試料作りをすることを目的とする。平成14年度には以下のような実績を得た。(1)錯体重合法によるBiTaO_4の合成と水分解光触媒機能クエン酸とエチレングリコールとの間のポリエステル化反応を基礎とする錯体重合法を用いてタンタル酸ビスマス(BiTaO_4)の合成を試みた。アモルファス金属錯体法や共沈法など通常の合成法では合成が困難であった低温相であるアルファーBiTaO_4を単相で合成することに成功した。犠牲還元剤としてメタノールを用いることによって、紫外光照射下における水素発生に対する水分解光触媒活性が飛躍的に向上すること、また硝酸銀を犠牲試薬に用いることによって、可視光照射下において水からの酸素の発生を確認することに成功した。錯体重合法を用いて化学量論組成のRuSr_2Eu_<1.5>Ce_<0.5>Cu_2O_<10>の単相合成に成功した。化学量論組成の高純度試料は低温での磁気転移を示すものの、従来40K付近で超伝導になるとされる超伝導転移を示さなかった。これに対して、意図的にRuの欠損をした試料は超伝導転移を示し、TEM観察によりルテニウム系磁気超伝導体において信じられていた超伝導相はサテライト相であることが初めて明らかにされた。
痛覚神経刺激ペプチド・ノシセプチンのアンタゴニストに期待される鎮痛効果

1995年暮れラットおよびブタの脳から痛覚神経刺激ペプチド・ノシセプチンの単離、構造決定が報告された。ノシセプチンに対するアンタゴニストは、痛みのシグナルを遮断し、結果的に鎮痛効果をもたらす可能性が非常に高い。こうしたアンタゴニストが設計・合成されれば、ノシセプチンおよびその受容体の構造と機能について新しい展開をもたらすことはもちろん、鎮痛・疾痛の情報伝達システムの機構解明には欠かせない分子ツールとなる可能性が大きい。本研究の目的は、“痛覚刺激を遮断する鎮痛薬となる可能性の高いノシセプチンアンタゴニストをデザイン、合成する"ことである。まず、受容体結合能を示したN末端5残基ペプチドPhe-Gly-Gly-Phe-Thrについて調べたが、アゴニストおよびアンタゴニストの生物活性はなかった。また当初、ノシセプチンの4位フェニルアラニンを立体制約性アミノ酸・シクロプロピルフェニルアラニンに置換したアナログを化学合成する予定であったが、他のアミノ酸置換体(パラフルオロフェニルアラニンなど)の結果より、4位はアゴニスト結合性に本質的に重要な部分で、アンタゴニストの分子設計のターゲットとしては不都合なことが判明した。そこで、芳香族アミノ酸の仲間で、疎水性が高く、分子表面積の大きいトリプトファンをノシセプチンに導入したアナログにアンタゴニストとしての機能を期待した。すなわち、ノシセプチンが受容体に結合すると同時にこのトリプトファン残基が非特異的に結合部位近傍に疎水相互作用し、受容体を起動できなくするアンタゴニストの創製を試みた。これに先立ち、8・9位および12・13位のArg-Lysをアラニンに置換したところ、受容体に全く結合しなくなったことから、これらの残基は受容体結合に必須であることが判明した。そこで、これらの残基を避ける形で、ノシセプチンの6、7、11、14および15位のアミノ酸をそれぞれトリプトファンに置換したアナログを合成した。これらは、いずれも受容体に結合し、特に14および15位置換体は強い親和性を示した。現在これらの生物活性を測定中であり、同時に複数位をトリプトファンで置換したアナログを合成中である。
国際的・横断的資格認証枠組みに基づく大学入学者選抜に関する国際比較研究

本研究は、イギリス、フランス、韓国、日本の大学入学者選抜に焦点を当て、制度の並置比較と大学のケース・スタディに基づき、国内外の多様な資格の認証の特質と課題を解明することを目的とする。以上の成果に基づき、日本における外国・国際資格の認証(情報提供)機関の役割・機能と各大学の入学者選抜方法について提言を行う。2018年度は、7月と1月に研究会を開催し、各国(英・仏・韓)の外国・国際資格の認証機関及び大学のアドミッションの特徴に関する報告を行った。その後、調査項目について検討し、2019年3月にイギリスとフランスで現地調査を行った。まず、イギリス調査では、7大学を訪問し、アドミッション・オフィス並びにインターナショナル・オフィスの職員への半構造化インタビューを行った。次に、フランス調査(調査費用については大学入試センターからも支出)では、ENIC-NARICフランスと高等教育省を訪問し、職員への半構造化インタビューを行った。現地調査の結果は次のとおりである。まず、イギリス調査では、各大学が入学要件・選抜基準を決定する際、外国・国際資格の認証機関であるUK NARICの情報を補助的に用いるだけでなく、競争相手の大学の入学要件、UCASが公表する情報なども参考にしていることなどが明らかとなった。次に、フランス調査では、ENIC-NARICフランスの認証する資格が中等教育段階のアカデミック資格だけではなく、職業資格や高等教育段階の資格も対象とすること、所定の規準にしたがい10段階で認証すること、認証する上での課題などが明らかとなった。また、新しい入学制度である高等教育進路選択システム(Parcoursup)の運用実態について情報収集した。以上の研究成果を発信するために、「国家・分野横断型資格枠組みに基づく入学者選抜に関する研究会(ACQUA)」を立ち上げ、ホームページを公開した。当初の計画どおり、イギリスにおいて大学調査を実施できた。また、フランスにおいて外国・国際資格の認証機関や省庁の調査も実施できた。なお、国内大学調査は、検討の結果、次年度実施することとした。初年度の研究成果に基づき研究分担者及び研究協力者と学会発表を行い、その後フランスと韓国の現地調査及び国内大学調査を実施する。外国調査の際、調査者の所属機関の旅費規程にしたがい、他の用務とあわせて出張申請したことから、本科研による支出額が予定よりも少なくなり、次年度使用額が生じた。また、国内調査を次年度実施としたことも関係している。次年度は、より大きな成果を上げるために、国内及び外国における調査の日程・実施者数を適宜柔軟に調整する。
内皮細胞のカベオラの特性を利用した血管病予防・治療薬開発のための基礎研究

カベオラは細胞膜に存在する陥凹構造であり,カルシウム濃度制御,シグナル伝達,コレステロール輸送,癌化抑制などに関与すると考えられている.動脈硬化初期に異常が見られる内皮細胞との関連を追求し,臨床的応用の途を探る目的で,カベオラの特性についての基礎的研究を行った.1)カルシウム流入・排出の分子機構が存在するカベオラと,細胞内カルシウムプールである小胞体の関係を検索した.その結果,カベオラと小胞体は構造的に連関しており,微小管に沿った小胞体の分布変化に応じて,カベオラが細胞膜上を移動し得ることを見出した.2)カベオラの主要な構成成分であるカベオリン-1のアイソフォーム(α,β)の分子的性質を明らかにする目的で,既知のカベオリン分子を発現せず,カベオラを持たない培養細胞にカベオリン-1のcDNAを導入し,カベオラ形成の有無,頻度,形状などについて検索した.その結果,カベオリン-1のアイソフォームには陥凹形成能の点で差異があることを示し,また深い陥凹と浅い陥凹の分子的組成が異なる可能性が示唆された.カベオラの陥凹度はコーテッドピットとは異なる機序で制御されている可能性があり,カベオラの形態変化や小胞化に関する従来の仮説について再検討する必要があると考えられた.3)チロシンりん酸化を受けたカベオリン-1を特異的に認識する抗体を作成し,その局在と生化学的特徴を検討した.その結果,カベオリン-1のりん酸化が分子内の複数の箇所で起こり,カベオラもしくはカベオラ由来の小胞の平坦化,集合,融合が起こることが示唆された.カベオラは細胞膜に存在する陥凹構造であり,カルシウム濃度制御,シグナル伝達,コレステロール輸送,癌化抑制などに関与すると考えられている.動脈硬化初期に異常が見られる内皮細胞との関連を追求し,臨床的応用の途を探る目的で,カベオラの特性についての基礎的研究を行った.1)カルシウム流入・排出の分子機構が存在するカベオラと,細胞内カルシウムプールである小胞体の関係を検索した.その結果,カベオラと小胞体は構造的に連関しており,微小管に沿った小胞体の分布変化に応じて,カベオラが細胞膜上を移動し得ることを見出した.2)カベオラの主要な構成成分であるカベオリン-1のアイソフォーム(α,β)の分子的性質を明らかにする目的で,既知のカベオリン分子を発現せず,カベオラを持たない培養細胞にカベオリン-1のcDNAを導入し,カベオラ形成の有無,頻度,形状などについて検索した.その結果,カベオリン-1のアイソフォームには陥凹形成能の点で差異があることを示し,また深い陥凹と浅い陥凹の分子的組成が異なる可能性が示唆された.カベオラの陥凹度はコーテッドピットとは異なる機序で制御されている可能性があり,カベオラの形態変化や小胞化に関する従来の仮説について再検討する必要があると考えられた.3)チロシンりん酸化を受けたカベオリン-1を特異的に認識する抗体を作成し,その局在と生化学的特徴を検討した.その結果,カベオリン-1のりん酸化が分子内の複数の箇所で起こり,カベオラもしくはカベオラ由来の小胞の平坦化,集合,融合が起こることが示唆された.細胞膜カベオラにはイノシトール3燐酸リセプターやカルシウムポンプが存在し、カルシウムの流入と排出への関与が推測される。一方、小胞体は細胞内のカルシウム貯蔵プールであることが認められており、両者が相まって細胞内カルシウムの濃度調節に関与すると考えられる。今年度は両者の構造的な連関、およびその機構に関する知見を得る目的で実験を行った。カベオラの分布を追求するために抗カベオリン-1抗体、小胞体には抗小胞体抗体または抗SERCA抗体を用い、正常細胞およびコルセミドで処理した細胞を蛍光二重標識した。正常細胞ではカベオラは細胞辺縁部に点状に、小胞体は細胞質全域にネットワーク状に分布し、両者の関連は明らかでなかった。コルセミド処理を2時間行うと、小胞体は細胞辺縁部から退縮して核周囲に集中し、カベオラは退縮した小胞体標識の外縁に沿った分布を示した。コルセミド処理によっても微小管は少数残存したが、それらはカベオラの分布とは相関しなかった。さらに生きた細胞でのカベオラの動態を経時的に観察するためにカベオリン-1とGFPの融合蛋白質を細胞に発現させ、タイムラプス観察装置によりコルセミド処理後の蛍光標識の分布変化を追跡した。その結果、GFP・カベオリン-1は細胞の最辺縁部から次第に細胞中心部に向かって移動することが確認された。これらの結果はカベオラと小胞体が構造的に連関しており、微小管に沿った小胞体の分布変化に応じて、カベオラが細胞膜上を移動し得ることを示唆する。

細胞内情報伝達に関わる分子が集中し,血管内皮細胞の諸機能の結節点となっているカベオラの細胞生物学的な特性について研究を行った.今年度はカベオラの主要な構成成分であるカベオリン-1のアイソフォーム(α,β)の分子的性質を明らかにする目的で,既知のカベオリン分子を発現せず,カベオラを持たない培養細胞にカベオリン-1のcDNAを導入し,カベオラ形成の有無、頻度,形状などについて検索した.昨年度までの研究により,内在性にカベオリン-1を発現する細胞においては,深い陥凹と浅い陥凹でα対βの比率が異なることを見出している.外来性にαのみ,βのみ,あるいはαとβの両方を発現させたところ,αのみを導入した場合に最も高頻度にカベオラが形成され,αとβの両方を導入した場合がそれに継ぎ,βのみを導入した場合にはほとんどカベオラができなかった.またいずれの場合にも深い陥凹の頻度は低く,ほとんどが浅い陥凹であった.これらの結果はカベオリン-1のアイソフォームには陥凹形成能の点で差異があることを示し,また深い陥凹と浅い陥凹の分子的組成が異なる可能性を示唆する.また,これまでに報告されてきた種々のカベオラ精製法や観察法では,深い陥凹と浅い陥凹を同じ効率で同定できていないと考えられる.カベオラの陥凹度はコーテッドピットとは異なる機序で制御されている可能性があり,カベオラの形態変化や小胞化に関する従来の仮説について再検討する必要があると考えられた.カベオリン-1はカベオラの骨格をなす分子量21-24kDの膜タンパク質であり,v-Srcによってチロシンりん酸化を受けるが,その機能的意義については明らかにされていない。我々は,14番目のチロシン(Tyr-14)でりん酸化を受けたカベオリン-1を特異的に認識する抗体(PY14)を作成し,局在と生化学的特徴を検討した。V-Src発現細胞ではPY14は22,23-24,25kDのバンドが標識され,後2者のバンドは脱りん酸処理により消失した。蛍光抗体法では,正常細胞のカベオリン-1は細胞辺縁部にパッチ状に観察されたが,v-Src発現細胞では辺縁部の標識はほとんど見られず,粗大な顆粒状標識として観察された。この顆粒状標識はカベオラ,様々な大きさの小胞の集合体,形質膜の膜内粒子の少ない平坦な領域のいずれかに相当することが免疫電顕により確認された。ついで,正常ラット組織および正常培養細胞についてPY14を用いた。ラット組織では,連続型毛細血管の内皮細胞などごく限られた細胞のみ標識された。また培養内皮細胞では酸化ストレスなどによってチロシンりん酸化が誘導され,カベオラが小胞として細胞内に移行した。これらの結果は,カベオリン-1発現量の増域とは別に,チロシンりん酸化によってカベオラ機能の修飾が起こり得ること,および内皮細胞においてはカベオラが小胞となり,細胞内にカベオラ由来と思われる小胞が集積することが判明した。これらの結果はカベオリン-1のりん酸化がカベオラもしくはカベオラ由来の小胞の平坦化,集合,融合を引き起こし,内皮細胞のトランスサイトーシスなどに関与する可能性を示唆した。
水溶性高分子の相容性に関する研究

本申請者らはイオン性高分子溶液の小角X線散乱(SAXS)測行を精力的に推進し,高分子イオンをはじめとする多くの電荷粒子が希薄溶液中において比較的規則正しく分布していることを初めて明らかにした.この研究段階において,イオン性高分子(A)の形成する規則構造に対応するSAXS曲線が,水溶性の異種高分子(B)の添加により顕著には変化しないことを見出した.すなわち,例えばポリスチレンスルホン酸ナトリウム(NaPSS)とポリビニルピロリドン(PVP)の混合物のSAXS曲線は,その散乱強度は増大するけれども,ピーク位置そのものは全く影響されない.この事実はこれ以外の試料の組み合せにおいても確認された.この事実は次のように考えることができる.すなわち,第1に,イオン性高分子の溶解領域が中性高分子のそれと異っていて,相互の混合が互いに影響を与えないこと,第2に,イオン性高分子がコイル状になって規則構造を形成し,その間の空間に中性高分子が溶解していること,である.これらの解釈の妥当性を考えるにあたって,イオン性高分子のつくる格子様構造のより詳細を知る必要がある.このため上記実験的研究と相俟って,理論的研究を行い,パラクリスタル的な格子から期待される散乱強度の計算を行った.この結果,乱れの大きさ,格子点の熱振動,格子様構造の大きさによって散乱強度や散乱曲線の形が大きく影響されることが再確認された.さらにこの理論の検討を行うため,シリカ粒子分散系のSAXS測定を行い,この粒子もまた溶液中で規則正しい分布をしていることを確認し,その格子形態を推定した.これらの知見は二種高分子の混合系の溶解状態を正確に知る上で,極めて重要なものである.本申請者らはイオン性高分子溶液の小角X線散乱(SAXS)測行を精力的に推進し,高分子イオンをはじめとする多くの電荷粒子が希薄溶液中において比較的規則正しく分布していることを初めて明らかにした.この研究段階において,イオン性高分子(A)の形成する規則構造に対応するSAXS曲線が,水溶性の異種高分子(B)の添加により顕著には変化しないことを見出した.すなわち,例えばポリスチレンスルホン酸ナトリウム(NaPSS)とポリビニルピロリドン(PVP)の混合物のSAXS曲線は,その散乱強度は増大するけれども,ピーク位置そのものは全く影響されない.この事実はこれ以外の試料の組み合せにおいても確認された.この事実は次のように考えることができる.すなわち,第1に,イオン性高分子の溶解領域が中性高分子のそれと異っていて,相互の混合が互いに影響を与えないこと,第2に,イオン性高分子がコイル状になって規則構造を形成し,その間の空間に中性高分子が溶解していること,である.これらの解釈の妥当性を考えるにあたって,イオン性高分子のつくる格子様構造のより詳細を知る必要がある.このため上記実験的研究と相俟って,理論的研究を行い,パラクリスタル的な格子から期待される散乱強度の計算を行った.この結果,乱れの大きさ,格子点の熱振動,格子様構造の大きさによって散乱強度や散乱曲線の形が大きく影響されることが再確認された.さらにこの理論の検討を行うため,シリカ粒子分散系のSAXS測定を行い,この粒子もまた溶液中で規則正しい分布をしていることを確認し,その格子形態を推定した.これらの知見は二種高分子の混合系の溶解状態を正確に知る上で,極めて重要なものである.
体性感覚反応課題における逆向マスキング現象と運動準備過程の無意識的情報処理

本研究では、逆向マスキング・パラダイム(2つの連続刺激の呈示)を用いた反応時間課題において、その刺激強度および刺激間時間を変化させることによりマスキング効果の大きさを操作し、知覚体験の有無と反応時間の関連性からその背景にある脳内情報処理過程を検討した。行動的側面では、先行刺激の知覚体験を2区間強制選択課題で、運動反応を単純反応時間で評価し、さらに脳波の測定から偏側性運動準備電位LRPを用いて評価した。これらの各指標から、無意識的な知覚(マスクされる先行刺激)及び意識的知覚(自覚的に知覚される後続刺激)のそれぞれの条件下における運動準備過程を検討し、知覚と反応に関わる各情報処理の時間関係及び無意識的知覚と運動反応に関する脳内情報処理に言及した。一連の実験では、逆向マスキング・パラダイム下での反応時間、先行刺激検出の正答率、偏側性運動準備電位LRPの分析から、刺激からのLRP潜時と反応時間にはある程度の関連性があるが、LRPから反応開始までの時間については反応時間との関連性は認められなかった。したがって、先行刺激が反応準備過程を早期化していることが明らかとなったが、先行刺激が知覚過程の情報処理を促進したのか、運動準備過程の早期トリガーとなったのかについては、今後の課題として残された。また、先行刺激の検出に関しては、先行刺激と後続刺激の刺激間隔SOAを32msと短くすると検出ができなくなり、SOA-100msでは80%程度の検出率を示し先行刺激が確実に検出されていた。したがってSOA-32msでは先行刺激がわからなかったはずであるが、LRPの立ち上がりは先行刺激のみの条件のものとほとんど変わらなかった。この結果から、検出できなかった先行刺激が運動準備過程を促進していたものと推察された。これらの研究成果は、国内、海外の学会で発表するとともに、論文、総説論文などでも発表した。本研究では、弱刺激と強刺激の2つの刺激を連続呈示し、そのときの後続刺激による先行刺激のマスキング効果を利用することにより、運動反応と知覚体験の関連性を検討することを目的としている。今年度は、逆向マスキングパラダイム下の体性感覚反応課題のための実験システムを構築し、さらに若干の予備実験を実施した。まず、現有の2チャンネル加算可能な電気刺激装置およびパーソナルコンピュータを用い、IOポートを介して電気刺激装置へ3種類のトリガー信号を出力し、先行刺激のみ(Weak)、後続刺激のみ(Strong)、および先行-後続刺激セット(Double)を生成するシステムを構築した。また、それらの各種信号の制御及び反応動作(マウスのクリック動作)の検出にはBaisic言語を用い、反応時間計測のためには機械語プログラムを用い、実験測定システムを構築した。各種のトリガー信号、反応、及び筋電図等は、ポータブルデータレコーダ(本研究費により購入)にデジタル記録することとした。次に、これらの実験システムを用い、被験者の感覚閾値を極限法により測定するために、これまでよく用いられてきている上下法によるプログラムを作成し、それを用いて感覚閾値同定のための予備実験を実施した。その結果、この方法により感覚閾値付近のきわめて弱い刺激を繰り返し呈示すると、被験者の感覚閾値が試行を重ねるにしたがって劇的に低く(つまり感度が高く)なって行き、逆向マスキング条件下の刺激呈示(先行-後続刺激セット)における先行刺激の検出が極めて敏感になって行くことがわかった。本研究では、刺激検出に熟練していない状況下の運動反応と知覚体験の関連性を検討するのが目的であるため、より簡単に感覚閾値を同定する方法が必要であり、現在その検討を行っている。

本研究では、弱刺激と強刺激の2つの刺激を40msecの刺激間時間で連続呈示し、そのときの反応時間を測定した。この実験設定では、先行刺激が後続刺激によってマスクされ、先行刺激の知覚が損なわれる。これを逆向マスキングというが、この現象下の反応時間をみると、その反応が先行刺激に対するものであることが推定できる。したがって、先行刺激の知覚ができないにもかかわらず反応はその先行刺激に対して行われていることが推察される。本研究は、このような現象から運動反応と知覚体験の関連性を検討しようとしたものである。今年度は、脳波事象関連電位を記録しlateralized readiness potential(LRP)を求め、運動野活動の開始時点を推定し、他方、P300から刺激評価の完了時点を推定し、両者のデータからマスキング下の情報処理過程の時間的推移を検討した。本研究では体性感覚を取り上げているが、視覚による逆向マスキング実験も並行して進めている。現在までに分析が終了したデータは視覚実験の結果で、体性感覚に関しては、現在、分析を進めているところである。視覚実験の結果から、刺激呈示から求めたLRP潜時が反応時間と強い関連性があったこと、また、LRPの立ち上がりから反応動作までの時間(いわゆる運動関連脳電位の動作肢対側電位の立ち上がり潜時)は反応時間とはほとんど関連していなかったことがわかった。これは、先行刺激が運動準備過程の短縮ではなく早期化を促したことを示している。しかし、この早期化現象が、先行刺激による知覚過程の促進によるものなのか、運動準備過程の早期駆動化なのかは不明である。この点については、さらにP300を効率的に生じさせるodd-ball課題を用いて検討する必要があり、現在、その実験を行っているところである。なお、反応時間のみによる検討結果については、最近、Human Movement Scienceに論文として掲載された。本研究では、逆向マスキング・パラダイム(2つの連続刺激の呈示)を用いた反応時間課題において、その刺激強度および刺激間時間を変化させることによりマスキング効果の大きさを操作し、知覚体験の有無と反応時間の関連性から脳内情報処理過程を検討した。行動学的側面としては、先行刺激の知覚体験を2区間強制選択課題で、また刺激に対する運動反応は反応時間で評価し、脳波関連では、知覚体験に関しては事象関連電位P300を、運動準備関連では側方化運動準備電位LRPを用いて評価した。これらの各指標から、無意識的な知覚(マスクされる先行刺激)及び意識的知覚(自覚的に知覚される後続刺激)のそれぞれの条件下における運動準備過程を検討し、知覚と反応に関わる各情報処理の時間関係及び無意識的知覚と運動反応に関する脳内情報処理に言及した。本年度は、前年度からの継続実験として、運動準備電位LRP及びP300を検討した。その結果、刺激からのLRPの立ち上がり潜時と反応時間には強い関連性があるが、LRPの立ち上がりから反応までの時間については反応時間との関連性が認められなかった。したがって、先行刺激が反応準備過程を早期化していることが明らかとなったが、先行刺激が知覚過程の情報処理を促進したのか、運動準備過程の早期トリガーとなったのかについては、今後の課題として残された。