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近世後期における東北地方の庶民男女による旅の歩行距離に関する研究

本研究は、近世後期における東北地方からの伊勢参宮の旅に着目し、当該地域の庶民男女が旅の道中で歩いた距離の傾向を明らかにしようとするものであった。基本史料として用いたのは、庶民が伊勢参宮の旅の道中で認めた記録(旅日記)である。検討の結果、東北地方の庶民男女が歩いた伊勢参宮ルートが「近畿周回型」「四国延長型」「富士登山セット型」の3つに類型化できることがわかった。また、彼らの1日あたりの歩行距離の平均値は全体(男女)では約34.1kmで、これを男女別にみると庶民男性が約34.9km、庶民女性が約28.6kmであることが明らかとなった。本研究は、近世後期における東北地方からの旅に着目し、当該地域の庶民男女が旅の道中で歩いた距離の傾向を明らかにしようとするものである。研究期間の初年度にあたる平成25年度は、まずは本研究の基本史料である「旅日記」を可能な限り多く収集することに努めた。その結果、現在のところ50編あまりの旅日記を収集することができ、そのうち36編が本研究で使用するに足る記述内容を備えたものとして確認された。当該史料の分析を通して、近世に東北地方から伊勢参宮の旅をした庶民男性の歩行に関する諸情報を求めてみたところ、以下の傾向が確かめられた。1近世の東北地方の庶民が歩いた伊勢参宮ルートは、主に3つのルートに類型化された。2彼らの1日あたりの歩行距離は、平均すると約34.8kmであったが、少ない日には一桁10km台になることもある一方で、多い日には歩行距離が6070km台に達することもあった。3彼らの歩行距離には明確な年次的推移は見出されなかった。また、彼らの旅とは、歩くルートや日数の経過に関わらず、道中の全行程を通して概ね一定のペースを保って歩き通すものであった。その他、旅の同行者数や年齢によって歩行距離が左右されることはなかったが、足に不安を持つ同行者に対する心配りはあったと推察された。上記のほかに、旅日記の収集過程で、天保11年に羽州湯沢町(現・秋田県湯沢市)から江戸に旅をした者の日記を原史料で入手することができたので、東北からの旅の一事例としてこれを翻刻し、歩行に関する分析を施した。その結果、この旅では湯沢江戸間の約536.8kmを1日平均で約38.3kmのペースをもって歩き続けたことが判明した。また、合計14日間の道中では、日数の経過や通行エリアの違いが毎日の歩行距離に大きな影響を及ぼすことはなく、在地出立から目的地到達まで、概ね一定のペースを保って歩いていたことも確かめられた。平成26年度は、主に以下のI・IIの研究を実施した。I.前年度に引き続き、近世に東北地方から伊勢に旅した庶民男性の旅日記を収集し、その分析を通して以下の結果を得た。1近世の東北地方の庶民が歩いた伊勢参宮のルートは、大きく3つに類型化できるものであった。2彼らの1日あたりの歩行距離は平均すると約34.8kmであったが、少ない日には一桁10km台になることもあった。一方、多い日には歩行距離が6070km台に達することもあったが、無理のない歩行の上限はおよそ50km程度であった。4彼らは、歩くルートや日数の経過に関わらず、道中の全行程を通して概ね一定のペースを保って歩き通していた。5旅の同行者数や年齢構成によって歩行距離が変化することはなかった。6近世の日本列島の気温は現代よりも25°C程度低く、彼らが歩いた道中は現代人の感覚からすると比較的寒いものであった。7天候の善し悪しが道中の歩行距離に大きな影響を及ぼすことはなかったが、雨天時には長距離を歩きにくく、晴天時は距離を延ばしやすかった。8旅人が道中で歩いたとされる「昼」の時間帯の長さは、年間のうち最長で夏至の15時間47分、最短で冬至の10時間57分であり、平均すると13時間21分であった。II.資料収集の過程で、佐賀県唐津市に現存する諏訪神社の宮司が、嘉永3(1850)年に伊勢参宮をした際の旅日記(古文書)を発掘した。そこで、東北地方からの伊勢参宮を相対化すべく、この古文書の翻刻・内容分析を実施した。その結果、九州地方からの伊勢参宮は旅の全行程において航路に依存する割合が多く、陸路の歩行をメインとする東北地方からの伊勢参宮との相違点が見られた。1.東北地方の庶民が歩いた伊勢参宮ルートは、「近畿周回型」「四国延長型」「富士登山セット型」の3つに類型化された。男女ともに、このいずれかのルートを選んで旅をする傾向にあった。2.庶民の1日平均の歩行距離は、全体(男女)でみれば約34.1kmであった。

これを男女で区別すると、男性が約34.1km、女性が約28.6kmとなり、そこには明確な男女差が確認された。庶民男性の1日あたりの歩行距離の割合は、少ない日には一桁10km台、多い日には6070km台に達することもあったが、概ね3040km台に集中していた。一方、庶民女性の日毎の歩行距離は大半が1030km台に分布していて、60km以上の距離を歩いた形跡はみられなかった。この点からも、1日の歩行距離は男性の方が女性よりも相対的に長かったことがわかった。3.1日あたりの最長歩行距離は男性が約75.0km、女性が約59.7kmであった。しかし、男性にしても1日に60km以上もの距離を歩くことは極めて稀なケースで、庶民男女にとっての無理のない1日の歩行距離の上限は、50km程度のところに求められた。4.日数の経過と歩行距離との関係性を検討したところ、男女ともに時系列で歩行距離が明確に変動した傾向は見られなかった。東北地方の庶民男女は、在地を出立してから帰着するまでの間、概ね一定のペースを保って歩き続けたことがわかる。研究期間全体において、上記の諸点が明らかとなったが、今後は東北地方以外の庶民が旅の道中で歩いた距離の傾向を探ることを課題としたい。本研究は、近世後期における東北地方からの伊勢参宮の旅に着目し、当該地域の庶民男女が旅の道中で歩いた距離の傾向を明らかにしようとするものであった。基本史料として用いたのは、庶民が伊勢参宮の旅の道中で認めた記録(旅日記)である。検討の結果、東北地方の庶民男女が歩いた伊勢参宮ルートが「近畿周回型」「四国延長型」「富士登山セット型」の3つに類型化できることがわかった。また、彼らの1日あたりの歩行距離の平均値は全体(男女)では約34.1kmで、これを男女別にみると庶民男性が約34.9km、庶民女性が約28.6kmであることが明らかとなった。当初掲げた研究目的は、大きく下記の2点を解明することであった。1近世後期における東北地方の庶民男性による伊勢参宮の旅の歩行距離の傾向を明確にする。2近世後期における東北地方の庶民女性による伊勢参宮の旅の歩行距離の傾向を明確にする。このうち、1については史料の収集・分析を通して詳細を明らかにすることができた。また、2についても史料の収集は進行しているため、最終年度において史料の分析および研究成果の公表が可能である。以上より、本研究は「おおむね順調に進展している。」と判断するものである。スポーツ史学最終年度である平成27年度は、主に以下の課題を達成すべく研究を推進する計画である。・近世後期における東北地方の庶民女性による伊勢参宮の旅の歩行距離の傾向を明確にする。このことについては、すでに基本史料となる旅日記の収集が進行しているため、その分析を行い、可能であれば庶民男性の歩行距離の傾向と比較することで、双方の特徴を浮き彫りにすることも試みたい。平成25年度の当初目的は、以下の通りであった。1本研究の基本史料である「旅日記」を可能な限り収集すること。2「近世後期における東北地方の庶民男性による伊勢参宮の旅の歩行距離」の解明に取り組むこと。「研究実績の概要」に記述したように、いずれの目的についても概ね達成されたものと自認する。平成25年度は「旅日記」の収集に努めたが、今後も当該史料をより多く収集することで、導き出された結論に客観性を担保するものとしたい。また、これまでに収集した旅日記とは、主に庶民男性のものに限られていたので、今後は女性の旅日記も入手し、その分析を通して女性の歩行距離にまつわる情報も明らかにすることにしたい。
韓国における強皮症とHLA-DR及びTAP遺伝子の相関ーその基礎検討

強皮症(PSS)や慢性関節リウマチ(RA)の発症には、遺伝因子の関与がある事がこれまでのHLA研究やFamily study、動物モデル等で明らかとなっている。PSSについての我々のHLA、及び補体C4の検討では、DRB1*1502-DRB5*0102、及びDRB1*0802及びC4BQ0の増加が、特にScl-70抗体陽性群及びdiffuse scleradermaで観察された。また、PSSでもDR以外にもDQやTNF,さらに未知のgeneが関与している可能性が考えられている。このような日本における我々の研究成果をふまえて、TAP遺伝子について韓国PSSを対象としてソウル大学と共同研究を行なう事とした。本年度は共同研究のための基礎検討を主眼とし、韓国での研究のための準備、手法の確立を目的とした。そのために、日本側では日本人PSSを検討し、日本人のデーターを出すとともに、韓国側への研究手法を含めた研究協力と、研究の統一性の確立を実施した。TAP遺伝子の多型はPCR-RFLP法で検討した。すなはち、genomic DNAをTAP1では2種、TAP2では3種の各々多型のある領域をはさむ配列に特異性なプライマーを用いて部分的にPCR法で増幅する。患者群、正常群でのTAP1A、TAP2A、DRB1*1502の相互の相関の検討から、diffuse sclerodermaや、a-Scl-70陽性群ではdrb1*1502の増加が一次的なもので、TAP1AやTAP2Bの増加、TAP2Bの減少は二次的なものであると考えられた。日本人PSSについてはこのような結論が得られたが、これらの傾向はDRについても、TAPについても白人では報告されておらず、韓国の情報は民族差を含めて病因を考える上で非常に重要なものとなる。本研究では韓国サンプルの収集が、正常対照を含めて完了したし、その内幾つかをソウル大ですでに検討を開始している。又、前記の統一プロトコールに基づいて、臨床像との関連を韓国サンプルについても検討している。韓国PSSについては、本研究で行なった基礎検討の結果を生かして、来年度以降本格的な研究成果の確立段階に進めるものと考える。尚、研究打合わせ、指導、討議及び今後の研究方針の調製のため、ソウル大学へ出張した。本研究で行われた日韓のPSSの遺伝的背景の研究は、その病因を明らかにする一つの手段であり、将来の治療にも役立ちうる他、人類遺伝学的に疾病の遺伝を研究する上での手がかりをあたえる研究でもあると考えられ、今後さらに進めていく予定である。
平安期荘園の存在形態と特質に関する研究―「領域型荘園」概念の再検討―

平安期の荘園は、「免田・寄人型荘園」概念によって、特定の田地と人の支配に限定された未熟な荘園と捉えられてきたが、実際には多くの荘園で領域が存在し実質的な領域支配が実現し、実質的な「領域型荘園」がすでに広汎に成立していた。それに対して展開されていく臨時雑役の賦課や一国平均役賦課は、荘園・公領の空間的分離を前提としたものではなかったことを明らかにした。以上から「免田・寄人型荘園」概念は荘園に対する国家的賦課の免除の側面のみをみたもので、この段階の荘園の実態を示す概念としては不適当であること、そして「領域型荘園」概念については、より実体的な領域支配に注目して捉え直していくべきことを明らかにした。本研究課題の平安期荘園の存在形態と特質を明らかにするために、本年度は24年度にひきつづき平安期荘園関係史料の基礎データの集積をすすめデータベース作成をおこなうととtもに、史料学的研究および個別荘園の分析をおこなった。平安期荘園関係史料データベース、平安期荘園データベースに関しては、『平安遺文』『貞信公記』『九暦』『吏部王記』『小右記』『権記』『御堂関白記』『春記』『範国記』『康平記(定家朝臣記)』『水左記』『後二条師通記』『帥記』『為房卿記』『長秋記』『殿暦』『永昌記』『兵範記』『台記』『玉葉』『吉記』『中臣祐重記』『三長記』『山槐記』等の確認、データ入力が終了した。その他『中右記』その他一部の史料について既存データベースの間違いの部分の確認が若干残っている。個別荘園については、美濃国大井・茜部荘について荘園の領域の確定と負担構造のあり方の分析をおこない、論文にまとめた。そのほか栄山寺文書の史料分析を進めた。また、荘園の領域の問題を明らかにするために、紀伊国の荘園の現地調査、越前国牛原荘の現地調査をおこない、史料分析を行った。本研究課題の平安期荘園の存在形態と特質を明らかにするための基礎として、平成24年度には、平安期荘園関係史料の基礎データの集積と、史料学的研究をおこなった。まず、平安期荘園を全体的に把握するための基礎となる平安期荘園のデータベース、荘園ごとの史料データベースを作成した。当年度は『平安遺文』を中心に、その他日記類(刊本)から史料の網羅的集成をおこなった。目録作成には一般公開されている既存の荘園データベースや史料データベースも利用したが、同名荘園の異同や所在国・荘園領主比定の間違いなども多くあり、その確認・修正もおこなった。目録作成には当初想定以上の時間を要したため、この作業は次年度も継続して行う。また『平安遺文』所載史料には、刊行時点と現所蔵が変わっているものも多いため、現所蔵の確認をおこないデータを修正するとともに、『平安遺文』等の刊本未収録文書の所在確認、翻刻、データ集積をおこなった。また次年度以降分析対象とする荘園の関係史料について原本調査をおこなった。国立歴史民俗博物館所蔵栄山寺文書の原本調査では、文字、摺り消し、朱筆、合点等を確認した。また尼崎市文化財収蔵庫では、同市所蔵の摂津職猪名所地図、猪名荘関係東大寺文書の原本調査を行い、精確な情報を得るとともに、新出文書の翻刻をおこなった。当年度の調査は、平安期荘園および平安期荘園関係史料を全体的に把握し、次年度以降、平安期荘園の実態分析、空間・領域と負担構造の解明をおこなうための基礎となるデータ集成である。またこれらの作業・基礎データの修正とともに、当年度は栄山寺文書を中心として、史料の現存・非現存を含めた史料分析をおこなった。本研究課題の平安期荘園の存在形態と特質を明らかにするために、本年度は前年度にひきつづき平安期荘園関係史料データベースの作成、データ確認・整理を行い、データベースの一応の完成をみた。平安期荘園関係史料の分析を進めるなかで、荘園の領域問題、帳簿、国衙勧農・負担の問題に関わる「利田」「利田請文」について、関係史料を分析し、論文にまとめた。これはこれまで在地領主の領域支配実現との関連で注目されてきた「利田」について、官物請負の手続きとみる従来の理解が誤りであることを明らかにしたものである。また平安期荘園関係史料の現所蔵調査を進めるなかで、山城国石原荘に関する寛弘2年7月29日散位藤原為賢公験紛失状が新潟県糸魚川市・糸魚川歴史民俗資料館に所蔵していることが判明し、本文書が同館に所蔵された経緯を調査するとともに、原本調査をおこなった。個別荘園に関しては、これまで調査した紀伊国、越前国牛原荘に関する領域の問題について分析を進めるとともに、平安期荘園データベースに基づいて、山城国石原荘・富坂荘・長岡荘に関する史料分析を進めた。本年度は、昨年度までに作成した平安期荘園データベースの充実をはかり、また追加の調査として伊勢国内の平安期荘園(東寺領川合・大国荘、伊勢神郡内)の現地調査、備前国香登荘の現地調査をおこない、関係資料の確認をおこなった。以上をふまえ、これまでおこなってきた調査・分析の結果を総括した。

まず、従来「免田・寄人型荘園」概念で捉えられてきた10・11世紀の荘園については、多くの荘園が領域をもっており、免田型の荘園は地域的に限定されること、領域をもつ荘園においては荘園領主を主体とする領域内の開発・経営が行われていたことを明らかにし、「免田・寄人型荘園」概念は、荘園の免除のあり方のみをとらえたもので、荘園の形態をあらわす概念としては不適当であることをが明らかとなった。しかしながらこの段階の荘園の領域と負担構造は国衙支配との関係のなかでいまだ安定的なものとはなっておらず、荘園整理令の発令によってそれがさらに動揺することとなった。だがそのなかで荘園の再編成(立荘)が展開し、さらに一国平均役賦課の動向のなかで、荘園の領域と負担構造が確定されていったことを明らかにした。院政期に一国平均役賦課が確立していく様相と荘園の領域確定との関係については、鳥羽院政期とくに近衛天皇即位の大嘗会役がひとつの画期となり荘園本免田をも対象とした一国平均役賦課が確立していくこと、また、その後の保元の内裏造営に際して賦課された一国平均役において打ち出された方針が、荘園の領域と負担構造を整序していくことになったことなどを明らかにした。平安期の荘園は、「免田・寄人型荘園」概念によって、特定の田地と人の支配に限定された未熟な荘園と捉えられてきたが、実際には多くの荘園で領域が存在し実質的な領域支配が実現し、実質的な「領域型荘園」がすでに広汎に成立していた。それに対して展開されていく臨時雑役の賦課や一国平均役賦課は、荘園・公領の空間的分離を前提としたものではなかったことを明らかにした。以上から「免田・寄人型荘園」概念は荘園に対する国家的賦課の免除の側面のみをみたもので、この段階の荘園の実態を示す概念としては不適当であること、そして「領域型荘園」概念については、より実体的な領域支配に注目して捉え直していくべきことを明らかにした。平安期荘園に関する史料の現所在確認がとれないものも多く、確認に想定以上の時間を要した。そのため史料原本調査の予備調査、荘園現地調査の準備作業に遅れが生じた。日本中世史平安期荘園データベースの整理と加工をおこない公開を進める。また史料原本調査、荘園現地調査をおこなうとともに、史料分析を進めて総括し論文としてまとめ研究成果を公開する。平安期荘園に関する史料の集積に利用した既存の公開データベースの情報には間違いも多く、確認に予想以上に時間を要したが、完成の見通しがついた。また個別荘園の分析についても、おおむね順調に進めることができた。平安期荘園に関する史料の集積には一般公開されている既存の荘園データベースも利用したが、既存のデータベースで集積されている関係史料の情報には、同名荘園の異同や、国の比定の間違い、荘園領主の間違い・未詳など、個別の史料に即した確認・修正が必要なものも多く、確認作業には想定以上に時間を要した。また現所蔵が不明になっているものなど個別史料の情報集積など、個々の史料に関して確認作業に時間を要した。そのため、当年度中に完成を予定していた目録の作成が当初予定よりも遅れることとなった。それにより、史料分析、および史料原本調査、荘園現地調査について、予定通り進まなかったところがある。史料原本調査のための予備調査と荘園現地調査準備の遅れ、および日程調整の不調により予定していた調査を行えなかったことが大きな理由である。それにより全体の総括・論文執筆・報告書作成の全般に遅れが生じたためである。若干の作業を残した平安期荘園データベース、平安期荘園関係史料データベースを完成させる。そのためのデータ入力・史料調査補助として、前年度より繰り越した経費を研究補助者の人件費とする。個別荘園の分析・研究をすすめ、実態解明のため必要な範囲で史料の原本調査、荘園現地調査をおこない、論文・報告書としてまとめる。
オゾン誘起グラフト重合法を用いた生理活性物質分離用クロマト分離材の高機能化

ドコサヘキサエン酸(DHA)などの高度不飽和脂肪酸は、医薬品や健康食品の分野で注目を集めている。本課題では、単分散ポリスチレン微粒子表面に高度不飽和脂肪酸分離のための銀イオンの吸着場を提供するポリメタクリル酸グリシジル(PGMA)層を新規なオゾン誘起グラフト重合によって形成させた新規な高分子微粒子の調製を計画した。平成13年度には、オゾン処理装置として、市販のロータリーエバポレーターを改良することで開発した。反応器としてなす型フラスコ内部に4枚の邪魔板を取り付けることで、充填した高分子微粒子を良好に混合、撹拌し、オゾン処理することができた。このオゾン処理装置を用いて、スチレンの懸濁重合法により調製した架橋スチレン微粒子の処理を行った。その結果、架橋ポリスチレン微粒子表面上にポリメタクリル酸グリシジル層が形成する条件を明らかにし、基本的なRecipeとProtocolを提案した。平成14年度では、GMAのオゾン誘起クラフト重合に及ぼす操作条件の影響を詳細に検討した。その結果、オゾン処理時間、クラフト時間、グラフト重合温度の影響が最も顕著に表れることを明らかにした。オゾン処理時間、グラフト時間とも、時間の増大に伴い、PGMAグラフト層の形成は促進した。一方、グラフト重合に用いる溶媒(メタノール、トルエン)の影響はなく、さらに、グラフト重合時のGMA濃度は5vol%程度で十分なグラフト層の形成を確認した。また、グラフト重合によって架橋ポリスチレン微粒子表面上にPGMA層の形成が生起するとともに、副反応によって溶液中にPGMAミクロスフェアの形成も進行することを明らかにした。ドコサヘキサエン酸(DHA)などの高度不飽和脂肪酸は、魚油などの動植物油中に微量成分として含まれ、抗癌作用、抗血栓作用など生理活性に富むものが多く、医薬品や健康食品の分野で注目を集めている。昨年度までにクロマト分離による高度不飽和脂肪酸の分離プロセスを目指した充填剤として、銀イオンを固定化した高分子微粒子を開発することに成功した。これらの研究を踏まえ、本課題では、新規なオゾン誘起グラフト重合によって10μml00μm程度の単分散ポリスチレン微粒子表面にポリGMA層を形成させた新規な高分子微粒子の調製を計画した。本年度の研究目標は、高分子微粒子の評価処理プロセスであるオゾン処理装置の開発とそれを用いたオゾン誘起グラフト重合条件の検討である。オゾン処理装置として、市販のロータリーエバポレーターを改良した。特に反応器としてなす型フラスコ内部に4枚の邪魔板を取り付けることで、充填した高分子微粒子を良好に混合、撹拌することができた。その後、処理した高分子微粒子をメタクリル酸グリシジル/メタノール溶液中に分散させた。オゾンの処理時間、オゾン濃度やグラフト時間および温度を変化させ、架橋ポリスチレン微粒子表面上にポリメタクリル酸グリシジル層が形成する条件を検討した。その結果、オゾン誘起グラフト重合可能な条件の把握が可能となった。これまでにクロマト分離による高度不飽和脂肪酸の分離プロセスを目指した充填剤として、銀イオンを固定化した高分子微粒子を開発することに成功し、これらの研究を踏まえ、本課題では、新規なオゾン誘起グラフト重合によって10μm100μm程度の単分散ポリスチレン微粒子表面にポリGMA層を形成させた新規な高分子微粒子の調製を計画した。本申請研究の下で、昨年度、オゾン処理装置を開発し、懸濁重合法により調製した架橋スチレン微粒子の処理を行い、架橋ポリスチレン微粒子表面上にポリメタクリル酸グリシジル層が形成する条件を見いだした。本年度は、昨年度開発したオゾン処理装置を用い、メタクリル酸グリシジルのオゾン誘起

グラフト重合に及ぼす処理条件の検討を、SEM観察およびFI-TR測定から行った。その結果、メタクリル酸グリシジルのオゾン誘起グラフト重合に及ぼす操作条件では、オゾン処理時間、グラフト時間、グラフト重合温度の影響が最も顕著に表れた。オゾン処理時間、グラフト時間とも、時間の増大に伴い、グラフト層の形成は促進した。一方、グラフト重合に用いる溶媒(メタノール、トルエン)の影響はなく、さらに、グラフト重合時のメタクリル酸グリシジル濃度は5vol%程度で十分なグラフト層の形成を確認できた。さらに、グラフト重合によって架橋ポリスチレン微粒子表面上にポリメタクリル酸グリシジル層の形成が生起するとともに、副反応によって溶液中にポリメタクリル酸グリシジルホモポリマーによる高分子ミクロスフェアの形成が起こった。今後、副反応として生起する上述の高分子ミクロスフェア除去方法の確立が課題である。
神経活動依存的逆行性標識による性腺刺激ホルモン排卵性大量分泌中枢の特定

性腺刺激ホルモン放出ホルモン(GnRH)ニューロンは脳による生殖内分泌調節の最終共通路であり、上位の脳機構からの支配を受けて、下垂体前葉を調節し性腺からのホルモン分泌調節や配偶子の形成を行っている。上位の脳機構についてはほとんどわかっていない。γ-アミノ酪酸(GABA)A受容体(GABA_AR)を介するGABA、AMPA受容体を介するグルタミン酸、キスペプチンなどのペプチドがGnRHニューロンの活動を調節すると考えられている。本研究では当初、古典的経シナプス性制御に着目し、無毒化した破傷風毒素(TTC)が神経活動依存的に逆行性系シナプス性標識を行うという特徴を活用し、GnRHニューロンに投射しているニューロンをトランスジェニックラットで可視化することを試みた。GnRHプロモーターの下流に蛍光蛋白であるEGFPとTTC遺伝子をつなげた導入遺伝子を用い、4系統のトランスジェニックラットを得、サザンブロット法によりこれらのラットに遺伝子導入が起こっていることを確認し表現型を検討したが、何れの系統においても脳内GnRHニューロンあるいは他のニューロンにEGFP標識が見られなかった。性腺摘除を行ってフィードバック環を開放してGnRHニューロンの過剰な活動を起こしたり、経代を重ねることで目的の表現型が得られるかについても検討したが、計画年度内には成功に至らなかった。一方、蛍光タンパク遣伝子の導入により、可視化したラットGnRHニューロンを対象とする実験では、GnRHニューロンにGABA_ARのα2,β3,γ1またはγ2サブユニットが発現していることをRT-PCR法で確認し、グラミシジン穿孔パッチクランプ法により、GnRHニューロンでは細胞内塩素イオン濃度が高く、成熟後もGABA_ARの活性化が脱分極を起こすこと、低濃度のGABAは活動電位の発生を促すが、高濃度では脱分極ブロックにより、活動電位の発生を抑えることを見いだし報告した(Yin etal.,2008)。gabazineによるGABA_A電流の阻止効果が限定的であったこと、この実験における低濃度のGABAは前脳底部におけるシナプス外GABAの濃度に相当することの2点から、シナプス外のGABA_ARの活性化がGnRHニューロンの調節に大きな役割を果たしていることが示唆され、本実験計画の当初の仮説の妥当性を考え直す契機となった。以上、本研究計画は当初の成果を挙げられなかったが、GnRHニューロン、ひいては視床下部ペプチド作動性ニューロンの調節一般について、古典的考え方にとらわれない新規な発想を導くに至った点で、有益であった。視床下部に散在する性腺刺激ホルモン放出ホルモン(GnRH)ニューロンは、生殖内分泌系を調節する最終共通路である。我々はこれまでに(1)GnRHニューロンでは成熟後もNKCC1共輸送体の作用により細胞内Cl^-濃度が高く、GABAにより興奮を起こすこと;(2)GnRHニューロンのシナプス下膜外に、GABAの持続的作用を伝達するGabazine感受性のGABA_A受容体サブタイプが分布し、GnRHニューロンの興奮性を規定していることを示した。そこでシナプス下膜外のGABA_A受容体に作用するGABAが、ニューロンあるいはグリアの何れに由来するかを決定するために本研究を立案した。本研究では、トランスジェニックラットにおいて蛍光タンパク質(EGFP)と無毒化テタヌストキシンC末端(TTC)の融合タンパク質を逆行性トレーサーとしてGnRHニューロンに発現させ、GnRHニューロンの活動に伴って細胞体周囲に分泌された融合タンパク質が、周囲のグリアや投射ニューロンの軸索末端に取り込まれ、蛍光標識を行う。これにより脳内に散在するGnRHを支配する神経回路と伝達物質、性ホルモンの作用部位を同定することで、生殖内分泌調節の重要な課題となっている排卵の中枢調節機序や更年期の自律神経症状の病態の生理学的基盤を明らかにすることが目的である。GnRH遺伝子のpromoter配列(3142bp)の下流にパスツール研究所Philippe Brulet教授から供与されたTTC遺伝子と蛍光タンパクEGFP遺伝子をつなげた導入遺伝子GnRH/P-IGFP-TTC(5962bp)を作成した。この遺伝子はGnRH株細胞であるGT1-7で動作し、EGFP蛍光を発現することを確認した上で、Crj:Wistarラット受精卵に注入しトランスジェニックラットを作成した。サザンブロットにより遺伝子の導入が確認された個体を得ることができたので、脳切片を作成しECFP蛍光および免疫組織化学による検索を実行しているが明確な結果を得るに至らず、導入遺伝子の設計を含め再検討を進めている。

GnRHプロモーターの下流に蛍光蛋白であるEGFPとTTC遺伝子をつなげた導入遺伝子を用い、4系統のトランスジェニックラットを得、サザンブロット法によりこれらのラットに遺伝子導入が起こっていることを確認し表現型を検討したが、何れの系統においても脳内GnRHニューロンあるいは他のニューロンにEGFP標識が見られなかった。性腺摘除を行ってフィードバック環を開放してGnRHニューロンの過剰な活動を起こしたり、経代を重ねることで目的の表現型が得られるかについても検討したが、計画年度内には成功に至らなかった。一方、蛍光タンパク遣伝子の導入により、可視化したラットGnRHニューロンを対象とする実験では、GnRHニューロンにGABA_ARのα2,β3,γ1またはγ2サブユニットが発現していることをRT-PCR法で確認し、グラミシジン穿孔パッチクランプ法により、GnRHニューロンでは細胞内塩素イオン濃度が高く、成熟後もGABA_ARの活性化が脱分極を起こすこと、低濃度のGABAは活動電位の発生を促すが、高濃度では脱分極ブロックにより、活動電位の発生を抑えることを見いだし報告した(Yin etal.,2008)。gabazineによるGABA_A電流の阻止効果が限定的であったこと、この実験における低濃度のGABAは前脳底部におけるシナプス外GABAの濃度に相当することの2点から、シナプス外のGABA_ARの活性化がGnRHニューロンの調節に大きな役割を果たしていることが示唆され、本実験計画の当初の仮説の妥当性を考え直す契機となった。以上、本研究計画は当初の成果を挙げられなかったが、GnRHニューロン、ひいては視床下部ペプチド作動性ニューロンの調節一般について、古典的考え方にとらわれない新規な発想を導くに至った点で、有益であった。
新しいホットバンド分光法の開発と電子励起状態研究への応用

現在までに実行され,得られている成果は次のとおりである.(1)数年前にわれわれが手がけていた極低温剛体中の近接した電子状態をもつ分子の振電バンド微細構造解析への熱パルス解析法を発展させ,いくつかのカルボニル分子にこれを適用し,いくつかの未知のまゝ残っていた問題を解決した.その1つはキサントン分子のT1,T2励起三重項の間の相互作用の問題を解明したことである.実験の結果と理論計算を組み合せて,三重項状態の間のスピン相互作用の効果と溶媒分子間力効果を数値的に見積ることできた. 2番目はP-ベンゾキノンなどのケトン類のりん光状態にヒートパルス分光法を適用した場合の結果である.分子やかけるパルス巾によって測定にかゝる振電構造に明らかな相異が現われてくるが,振電相互作用や分子構造に関して,いくつかの新しい知見が得られている.3番目の成果はベンズアルデヒド類の励起三重項の振電構造に関んするものである.これらのりん光励起T←Sスペクトルはかなり複雑な振電バンドパターンを示しており,その通常の解析は一般には不可能である.温度変化の実験と理論計算を組み合せることによって,いくつかの未知部分の解明が出来るようになった.近々,この問題はもう少し総合的に取扱う予定であるが,目下の所,これに関しては1つの論文を作成している.これまで記してきたものはいずれも極低温中のものであったが, 77100Kでのアントラキノン三重項状態の研究も行っている.(2)気相や液相中のベンゼンのホットバンド分光はUV/IRを含めていくつか試みているが,はなばなしい成果は得られていない.原因は,予想に反して,シンケンスバンドの効果が大きいためである.光的に励起されていないので,この点はある程度は仕方がないとしても,選ばれたベンゼンの対称性が高すぎるのも問題であるようである.ピラジンやビアセチルに対象をのばして,綜合的に再検討中である.現在までに実行され,得られている成果は次のとおりである.(1)数年前にわれわれが手がけていた極低温剛体中の近接した電子状態をもつ分子の振電バンド微細構造解析への熱パルス解析法を発展させ,いくつかのカルボニル分子にこれを適用し,いくつかの未知のまゝ残っていた問題を解決した.その1つはキサントン分子のT1,T2励起三重項の間の相互作用の問題を解明したことである.実験の結果と理論計算を組み合せて,三重項状態の間のスピン相互作用の効果と溶媒分子間力効果を数値的に見積ることできた. 2番目はP-ベンゾキノンなどのケトン類のりん光状態にヒートパルス分光法を適用した場合の結果である.分子やかけるパルス巾によって測定にかゝる振電構造に明らかな相異が現われてくるが,振電相互作用や分子構造に関して,いくつかの新しい知見が得られている.3番目の成果はベンズアルデヒド類の励起三重項の振電構造に関んするものである.これらのりん光励起T←Sスペクトルはかなり複雑な振電バンドパターンを示しており,その通常の解析は一般には不可能である.温度変化の実験と理論計算を組み合せることによって,いくつかの未知部分の解明が出来るようになった.近々,この問題はもう少し総合的に取扱う予定であるが,目下の所,これに関しては1つの論文を作成している.これまで記してきたものはいずれも極低温中のものであったが, 77100Kでのアントラキノン三重項状態の研究も行っている.(2)気相や液相中のベンゼンのホットバンド分光はUV/IRを含めていくつか試みているが,はなばなしい成果は得られていない.原因は,予想に反して,シンケンスバンドの効果が大きいためである.光的に励起されていないので,この点はある程度は仕方がないとしても,選ばれたベンゼンの対称性が高すぎるのも問題であるようである.ピラジンやビアセチルに対象をのばして,綜合的に再検討中である.
国際貿易・金融の地域化に関する実証分析

本研究の目的は、日本を中心にした国際経済関係の地域化の程度を検討することにある。とくに貿易・投資と通貨・金融について検討した。この課題に沿って、いくつかの具体的な実証分析を行い、計6本の論文にまとめあげた。まず第1に、日本とその貿易相手国との間の輸出入貿易と直接投資の相互連関を「万有引力モデル」を用いて分析する論文を3本書いた。これらの論文では、日本の貿易フローと直接投資フローの間に有意かつプラスの相互連関が存在すること、この相関は貿易・投資の総量についてだけでなくいくつかの産業別の貿易・投資フローの間にも認められること、日本の海外直接投資と被投資国の対米輸出との間に有意かつプラスの相関が存在することが計量的に確認された。第2に、円の国際化と東アジアにおえる通貨地域の形成、基軸通貨の選択という通貨面を分析した論文を2本書いた。これらの論文では、日本の輸出入の円建て比率、ドル建て比率のパターンが貿易相手地域、貿易品目、およびそれらの交叉項の影響を受けて変動すること、東アジアにおいて日本円が基軸通貨として機能するようになる可能性はさしあたり小さいが、日本と東アジア各国との間の貿易・投資のリンケージが深まれば各国の為替政策における円の重要性は高まるであろうことが論じられた。第3に、東アジア域内のマクロ経済的な相互依存に関する論文を1本書いた。この論文では、いくつかの東アジア諸国のマクロ経済ショックが日本やアメリカの影響を受けていること、シンガポールやASEANを中心とする諸国間のマクロ経済ショックの国際相関度が高いことなどが確認された。以上の実証分析から、日本を中心とした国際貿易、直接投資、通貨・金融、さらにはマクロ経済が地域化しつつある現状を示すことができた。本研究の目体は、日本を中心にした国際経済取引の地域化の程度を検討することにある。3.平成7年度においては、平成6年度の研究をさらに発展させ、論文のかたちでまとめてゆきたい。具体的には、(1)日本の貿易と直投の相関や地域化の程度を産業別データを用いて確認する、(2)日本の貿易の通貨建比率の決定因を、さらに、貿易相手国の特性、貿易品目の特性、直接投資の規模などによってどこまで説明できるか調べる、(3)アジア地域における金融的、マクロ経済的な相互依存関係が北米やEUのそれと比べてどの程度強いのか確認する、などの作業を行いたい。以上の分析をまとめることにより、日本を中心にした貿易、投資、金融の地域化に関する実証分析を相当程度掘り下げることができる。本研究の目的は、日本を中心にした国際経済取引の地域化の程度を検討することにある。この課題に沿って、平成7年度においては、平成6年度の研究をさらに発展させ、いくつかの具体的な実証研究を行い、4本の論文にまとめ上げた。まず第1に、日本とその貿易相手国(40数ケ国)との間の輸出入貿易と直接投資の相互連関を「重力モデル」を用いて分析し、“Are Trade and Investment Substitutes or Complements?: An Empirical Analysis of Japanese Manufacturing Industries"(Institute of Social Science Discussion Paper Series No.F-50,October 1995,University of Tokyo)および“Trade Imbalances andJapaneseForeign Direct Investment:Bilateral and Triangular Issues"(いずれも浦田秀次郎氏と共著)という論文を書いた。これらの論文では、日本の貿易フローと直接投資フローの間に統計的に有意かつプラスの相互連関が存在すること、日本の海外直接投資と投資受入れ国の対米輸出との間にはいくつかの重要な産業において統計的に有意かつプラスの相関が存在することが確認された。第2に、東アジア諸国におけるマクロ経済政策ショックが域内でどのような相関パターンをもつかを分析し、「アジア太平洋地域におけるマクロ経済政策の相互依存」(奥村綱雄氏との共著)という論文をまとめた。

この論文では、いくつかの東アジア諸国のマクロ経済政策ショックが日本やアメリカのショックの影響を受けていること、シンガポールとASEAN各国との間のマクロ経済ショックの相関が強いことが確認された。第3に、東アジアにおける通貨地域の形成、および基軸通貨の選択の問題をとりあつかった論文「通貨地域の形成と基軸通貨の選択-複数通貨体制の展望」を書いた。この論文では、東アジアにおいて、日本円が基軸通貨として機能する可能性はさしあたり小さいが、日本と東アジア各国との間の貿易・直接投資のリンケージが深まれば、各国の為替政策における円の重要性は高まることが確認された。
濃淡画像の階層構造表現に基づく領域分割

2048x2048画素,4096階調という大きなディジタル画像データである胸部X線画像をこの解像度,濃度階調のまま処理することは容易なことではない.そこで本研究ではまず,濃度階調を256階調に落とし,さらに再帰的に2x2画素の平均を次のレベルの画像とし最終的に1x1画素になるまで階層的に表現する画像の多重解像度表現を適用した.現在は128x128画素,256x256画素の胸部X線画像データを木構造表現を用いて表現し,解析を行っている.ここで木構造は各濃淡値において二値化,ラベリングを行った結果に基づいて構成する.このような処理で得られた木構造を解析することによって胸部X線画像の基本領域として6つの濃淡値が低い(暗い)領域(左肩上領域,右肩上領域,左肺領域,右肺領域,左腋の下領域,右腋の下領域)を抽出する手法について検討した.具体的に左肺領域の抽出を例にとって説明する.左肺領域が木構造を根ノードから辿ったときに,基本領域→(右半分領域,左半分領域),左半分領域→(左肩上領域,左肺領域と左腋の下領域),左肺領域と左腋の下領域→(左肺領域,左腋の下領域)という順序で分かれたとする.ここで最終的に得られる左肺領域は,処理対象画像を見たときに考える左肺領域とあまりに異なっているため,改良を加えた.その改良とは,左半分領域から左肩上領域が分かれた左肺領域と左腋の下領域に着目し,この2領域から,左腋の下領域を木構造を辿ることによって除去するのではなく,その2領域を含む領域を画像に再変換し,処理することで除去する方法である.この方法により,半自動的に改善された左肺領域を抽出することができた.領域の分岐順序や右肺領域についても同様に処理できる.今後は,得られた肺領域を処理対象に病変抽出や木構造に基づく異なる画像の位置合わせについて検討を進めることにしている.2048x2048画素,4096階調という大きなディジタル画像データである胸部X線画像をこの解像度,濃度階調のまま処理することは容易なことではない.そこで本研究ではまず,濃度階調を256階調に落とし,さらに再帰的に2x2画素の平均を次のレベルの画像とし最終的に1x1画素になるまで階層的に表現する画像の多重解像度表現を適用した.現在は128x128画素,256x256画素の胸部X線画像データを木構造表現を用いて表現し,解析を行っている.ここで木構造は各濃淡値において二値化,ラベリングを行った結果に基づいて構成する.このような処理で得られた木構造を解析することによって胸部X線画像の基本領域として6つの濃淡値が低い(暗い)領域(左肩上領域,右肩上領域,左肺領域,右肺領域,左腋の下領域,右腋の下領域)を抽出する手法について検討した.具体的に左肺領域の抽出を例にとって説明する.左肺領域が木構造を根ノードから辿ったときに,基本領域→(右半分領域,左半分領域),左半分領域→(左肩上領域,左肺領域と左腋の下領域),左肺領域と左腋の下領域→(左肺領域,左腋の下領域)という順序で分かれたとする.ここで最終的に得られる左肺領域は,処理対象画像を見たときに考える左肺領域とあまりに異なっているため,改良を加えた.その改良とは,左半分領域から左肩上領域が分かれた左肺領域と左腋の下領域に着目し,この2領域から,左腋の下領域を木構造を辿ることによって除去するのではなく,その2領域を含む領域を画像に再変換し,処理することで除去する方法である.この方法により,半自動的に改善された左肺領域を抽出することができた.領域の分岐順序や右肺領域についても同様に処理できる.今後は,得られた肺領域を処理対象に病変抽出や木構造に基づく異なる画像の位置合わせについて検討を進めることにしている.
硫酸化多糖による蛇毒中和効果の証明

硫酸カードランによる補体活性の阻止効果犬血清中のC3を活性の指標として、放射一元免疫拡散法によって判定した。補体の活性剤としてはキトサンおよびガラガラヘビ毒(Crotalus V.Viridis,Sigma,USA)を10mg/mlの濃度で用いた.硫酸カードラン(味の素、東京)の分子量は79+/-0.6kDaで、硫酸化度は15.2+/-0.3%である。硫酸カードランはキトサンおよびガラガラヘビ毒による補体の活性を完全にブロックした.蛇毒による皮下出血の阻止効果出血阻止実験は兎を用い、毒の投与量を0.02mgとしてCRDSを0.01,0.02,0.04,0.08,0.16,0.32mgまで変化させた.その結果、CRDSの量が蛇毒の1/2および等量の場合でも明らかな出血阻止効果が認められた。CRDSが2倍以上の例では完全な出血の阻止効果が認められた。さらに、実際面での有用性を明らかにするために0.02mgの毒を投与した後に、同部位に時間をおいてCRDSを投与し、その効果を検討した。皮膚区分は頭側の2カ所が毒のみ、尾側の2カ所をCRDSのみのコントロールとした。安楽死を毒投与後4時間目に実施し、出血の有無を確認した。その結果、30分後および1時間後にCRDSを投与した兎No.5では出血は認められるものの、コントロールと比較して明瞭な阻止効果が認められた。以上の検討によってカードラン硫酸はキトサンおよび蛇毒による補体の活性作用をブロックする機能があることを証明し、ヘビの咬傷の治療薬として極めて期待できる物質であることを明らかにした。
高温低酸素濃度中でのメタンハイブリッド乱流拡散燃焼の消炎と局所構造

次世代エネルギー供給源に要求されることは、CO_2排出量の削減と革新的な燃焼技術を導入した低NO_x化である。高温低酸素濃度の酸化剤雰囲気で安定な燃焼することが可能であれば局所的な反応速度を制限することが可能となり、低NO_x化を実現できると考えられる。本研究では、高温低酸素濃度の酸化剤と不活性ガスで希釈した燃料あるいは超過濃予混合気を衝突させた乱流対向流メタン拡散火炎をモデルに選定し、酸化剤の酸素濃度低下と加熱の影響が消炎と構造どのような役割を及ぼすか詳細に検討を加えた。消炎限界は、酸化剤温度300K、700K、1100Kの3条件に対して実施した。その結果、消炎限界は,CH_4濃度によらずほぼ同じO_2濃度で消炎してしまう領域と、O_2濃度によらずほぼ同じCH_4濃度で消炎する領域および消炎時のCH_4,O_2濃度がともに異なる遷移領域の3つの領域に分けることができることが明らかとなった。また、酸化剤温度を高くすることにより燃焼可能領域が拡大することが可能である。しかしながら、酸化剤温度の変化による消炎限界の変化は,3つの領域で異なる。その際、消炎特性を決める重要な値は、理論混合分率(F_<st>)であり、F_<st><0.2では、消炎限界の値は酸化剤を予熱することにより著しく増大し、F_<st>>0.6では、酸化剤予熱影響はほとんど現れない。次に、希釈ガスとしてN_2、CO_2、f-C0_2を用いた場合の消炎に対して検討を加えた結果、いずれのガスを希釈に用いた場合でも、消炎限界にはほぼ同じO_2濃度で消炎する領域と、ほぼ同じCH_4濃度で消炎する領域、そして、遷移領域の3つの消炎特性があることが確認できた。この要因としては、CH_4およびO_2の濃度条件により流れ場中での火炎位置が異なるためである。さらに、希釈ガスの熱容量の違いは、消炎限界に顕著に現れた。ただし、熱容量が等しいCO_2希釈とf-CO_2希釈の場合でも消炎限界は異なる.f-CO_2とCO_2の違いはそれ自体が反応を有するか否かのみなので,消炎限界の差は希釈に用いたCO_2の反応に起因する。さらに、この差は一定ではなく,F_<st>が非常に小さい,CH_4=100%の条件では大きく,F_<st>が大きくなるにつれて小さくなることが明らかとなった。
分子動力学法とモンテカルロ法を統合しためっきのシミュレーションシステムの開発

分子スケールでのめっきの新しいシミュレーション法として分子動力学法とモンテカルロ法を統合した方法を開発し、表面処理分野に必要なめっきのシミュレーションシステムを構築した。このシステムを用いて、溶液中の添加剤の作用を解析し、添加剤の平滑作用と孔埋め込みへの影響について多くの知見を得た。さらに、めっきによるLSI配線作成の動的モンテカルロ計算のプログラムを開発し、欠陥を含まない配線作成に最適な添加剤の条件の探索を可能とした。本研究は、分子スケールでのめっきの新しいシミュレーション法として分子動力学法とモンテカルロ法を統合した方法を開発し、それをLSI銅微細配線形成の問題に応用して、半導体工学に必要なめっきのシミュレーションシステムを構築することを目的とする。平成18年度は、分子動力学法とモンテカルロ法の統合シミュレーションのための、モデル化、ポテンシャルの設定、アルゴリズム開発、プログラムの並列化を行った。モデルは3次元とし、溶液、電極、補給層、冷却層から成るとした。溶液は硝酸銀水溶液、電極は銀として各原子間に相互作用ポテンシャルを設定した。電極表面での反応として原子の吸着(還元)と離脱(酸化)を取り入れた。系全体の粒子のダイナミックスをシンプレクティック差分法を用いた分子動力学法でシミュレートし、その中で一定の時間間隔ごとに析出反応を実現するプログラムを開発した。さらにプログラムの並列化を行い、これまでより大きいシステムでのシミュレーションを可能とした。このモデルを用いて、添加剤を含まない溶液をからの析出のシミュレーションを行い、核生成と核成長、溶媒効果、表面拡散の影響、欠陥生成について詳しく解析した。さらに平坦でない基板からの成長の例として、V字型の溝を持つ基板からの成長のシミュレーションを行い、空孔の生成過程と、溶媒や陰イオンが不純物として皮膜内に取り込まれる様子を観察した。また、LSI銅微細配線作成への応用として、これまでの研究で開発したSolid-by-Solidモデルを用いた動的モンテカルロ法による配線埋め込みのシミュレーションプログラムを発展させ、線幅0.1μm,アスペクト比が2-4の配線埋め込みのシミュレーションを可能とした。このモデルに、抑制剤、促進剤、平滑剤の3種類の添加剤を導入し、配線埋め込みに対する添加剤の効果と空孔のない埋め込み(superfilling)の可能性について検討した。論文発表は現在準備中である。平成19年度は、前年度に開発した分子動力学法とモンテカルロ法の統合シミュレーションのプログラムを用いて、電気めっきにおける添加剤の効果を解析した。溶液は硝酸銀水溶液、電極は銀とし、溶液中に抑制効果をもつ添加剤を導入した。添加剤は球状とし、その作用範囲内にある電極表面での析出は棄却されるとした。添加の作用範囲、および添加剤と電極との相互作用の強さを系統的に変えてシミュレーションを行い、表面構造への影響を観察した。その結果、添加剤を入れたすべての場合において、表面は無添加剤の場合に比べて平滑化された。平滑効果は作用範囲が大きく、添加剤と電極との相互作用が強いほど顕著に表れることがわかった。ただし、添加剤が表面に強く吸着する場合は、金属析出に伴い添加剤が皮膜内部に取り込まれ、表面を粗くする場合も見られた。よって、添加剤と電極との間には最適な相互作用が存在すると考えられる。また、初期表面に溝がある場合には、添加剤の効果により膜厚が均一化され、埋め込み性がよくなる様子も確認された。また、Solid-by-Solid(SBS)モデルによるLSI銅微細配線作成の研究においては、埋め込み性に対する塩化物イオンの効果を検討した。SBSモデルに抑制剤、促進剤、平滑剤、塩化物イオンの4種類を添加剤として導入し、抑制剤、促進剤の電極への吸着は表面に特異吸着した塩化物イオンを媒介として起こるとし、塩化物イオンと促進剤との結合は抑制剤との結合よりも強いとした。このモデルを用いてモンテカルロシミュレーションを行った結果、抑制剤が孔上部の成長を阻害し、促進剤が孔内部に分布して底部の成長を促進する、良好な埋め込みが実現できることが分かった。前年に引き続いて、本研究で開発した分子動力学法とモンテカルロ法の統合シミュレーションのプログラムを用いて、電気めっきにおける抑制剤の平滑効果を解析した。今年度は、添加剤の作用範囲と電極との相互作用をいくつかの場合に分類し、それぞれの場合について孔埋め込みのシミュレーションを行い、埋め込み性と添加剤の性質の対応を解析した。それにより、添加剤の特徴と埋め込み性への影響が系統的に理解できるようになった。現実の添加剤が、この分類のどれに入るかが分かればその添加剤を用いた実験の結果がシミュレーションにより予測できることになり、試行実験の数を大幅に減らすことが可能である。よって、本研究の成果は現実のめっき技術に大いに役立つと期待できる。

また、Solid-by-Solid(SBS)モデルによるLSI銅微細配線作成の研究においては、モデルに改良を加えて、添加剤を用いた孔、溝の埋め込みができるプログラムを完成した。さらに現実の硫酸銅めっきに添加剤としてポリエチレングリコール(PEG)、ビス-3-スルホプロピルジスルファイド(SPS)、および塩化物イオンを添加した系をモデル化し、14種類の電極反応をモデルに組み込んでシミュレーションを行うプログラムを開発した。また、現実の長さスケールに対応させるため空間を阻止化して、0.1ミクロン程度の長さスケールのシミュレーションが可能となった。これらの研究により、実験と直接比較しうるシミュレーションが可能となった。