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瀬戸内海地域の近世漢学者上甲振洋の漢文紀行日記についての研究

平成13年は10月に科学研究費補助金の交付を受けて、12月と翌年3月に八幡浜市民図書館や宇和島市立図書館で「鳩ヶ谷鈴村家文書」「博多鈴村家文書」所収の上甲振洋の詩文集『存々斎集』『同第二輯』『存々斎集拾遺』『振洋先生詩稿』などを調査した。その結果、『帰献録(富士山遊記)』は、「博多鈴村家本」ではなく、「鳩ヶ谷鈴村家本」であったことが判明した。その成果の一部を「上甲振洋『帰献録(富士山遊記)』訳注」として発表した。平成14年は9月・12月に宇和島市立図書館で「鳩ヶ谷鈴村家文書」「博多鈴村家文書」所収の上甲振洋の詩文集や、その編輯者鈴村譲・弟良一関係の資料について調査をした。1990年に発表した拙稿「上甲振洋研究序説」の「四振洋の著作」で述べた過誤を、筆者が使用した資料は「鳩ヶ谷鈴村家本」であると訂正して詳しく述べた。且つ『帰献録(松島記)』の写本資料を活字化し、解題を附けて「上甲振洋研究の資料と『帰献録(松島記)』の翻刻」として発表した。平成15年は9月に愛媛県・高知県で『三旬程記』の資料調査をした。11月に東京都・茨城県・福島県で『帰献録(松島記)』の資料調査をし、新しい研究資料も入手した。12月には宇和島市立図書館で「鳩ヶ谷鈴村家文書」と「博多鈴村家文書」を再び調査して、これまでの疑問に対する一応の解答を得た。その成果を「上甲振洋研究の資料(其の二)と『三旬程記』の翻刻」として発表し、今後の研究の基礎作業が完成した。平成16年は9月に宇和島市立図書館で「鳩ヶ谷鈴村家文書」と「博多鈴村家文書」をより詳しく調査し、やや曖昧であった事項を明確にした。また、『三旬程記』に登場する「川津村」(愛媛県西予市城川町)で、板短冊を調査し、この報告書の一篇としてまとめた。更に『帰献録(松島記)』について、原文の訓読文・語釈・口語訳を附けた訳注としてまとめ、四年間の研究を締めくくった。上甲振洋の紀行日記について、これまで何度か拙論を発表してきたが、執筆の際テキストが2、3種あって、それぞれ幾分かずつ異なり、振洋自筆なのか、弟子の鈴村譲の筆写なのか、その弟鈴村良一の筆写なのか、はたまた兵頭賢一はどのテキストに依拠して活字化したのか等々、判然としないことがあった。原本調査の必要性を痛感していたので、本研究補助金を頂いたのを契機に、昨年12月中旬と本年3月上旬の2回、宇和島市立図書館に出向いて上甲振洋関係の資料、即ち、「鳩ヶ谷鈴村家文書」「博多鈴村家文書」を閲覧・筆写・複写した。これは、この研究を開始した昭和62年以来、最大規模の調査であった。その結果、既発表の拙稿に使用したテキスト関係部分の訂正が必要になった。本年度扱った『帰献録(富士山遊記)』のテキストが収められる『存々斎集』は、博多鈴村家伝本ではなく、実は埼玉県鳩ヶ谷市の鈴村家伝本であったということが判明した。従って、それは三好昌文氏の手になる「鳩ヶ谷鈴村家文書目録(鈴村芝郎氏寄贈文書)」(1987年3月)に見えるものであり、「博多鈴村家文書目録」には見えないのは当然であった。また、三好昌文氏に直接お会いして「博多・鳩ヶ谷鈴村両家文書」についてお聴きし、その辺の経緯を確認することができたのも有意義であった。これらの調査によって、テキスト上の疑問がだいぶん氷解した。この3月末に発行予定の「内海文化研究紀要」に登載した『帰献録(富士山遊記)』についての拙稿(400字詰め185枚)には、底本のテキスト及びその活字化、異本と校合した校勘、現地踏破を活かした訳注の増訂等の成果を盛り込むことができた。更に、『帰献録(富士山遊記)』や「上甲振洋先生年譜」中の人名・書名・地名・作品名等の索引作りも進めている。今夏には宇和島市立図書館を再訪して、「博多鈴村家文書」を中心に閲覧調査したいと思う。

1990年に発表した拙稿「上甲振洋研究序説」の「四振洋の著作」で述べた過誤を、筆者が使用した資料は「鳩ヶ谷鈴村家本」であると訂正して詳しく述べた。且つ『帰献録(松島記)』の写本資料を活字化し、解題を附けて「上甲振洋研究の資料と『帰献録(松島記)』の翻刻」として発表した。平成15年は9月に愛媛県・高知県で『三旬程記』の資料調査をした。11月に東京都・茨城県・福島県で『帰献録(松島記)』の資料調査をし、新しい研究資料も入手した。12月には宇和島市立図書館で「鳩ヶ谷鈴村家文書」と「博多鈴村家文書」を再び調査して、これまでの疑問に対する一応の解答を得た。その成果を「上甲振洋研究の資料(其の二)と『三旬程記』の翻刻」として発表し、今後の研究の基礎作業が完成した。平成16年は9月に宇和島市立図書館で「鳩ヶ谷鈴村家文書」と「博多鈴村家文書」をより詳しく調査し、やや曖昧であった事項を明確にした。また、『三旬程記』に登場する「川津村」(愛媛県西予市城川町)で、板短冊を調査し、この報告書の一篇としてまとめた。更に『帰献録(松島記)』について、原文の訓読文・語釈・口語訳を附けた訳注としてまとめ、四年間の研究を締めくくった。本年度も昨年9月・12月と宇和島市立図書館へ赴いて、「鳩ヶ谷鈴村家文書」「博多鈴村家文書」所収の上甲振洋の詩文集『存々斎集』『存々斎集第二輯』『存々斎集拾遺』『振洋先生詩稿』を始め、それらの編輯者鈴村譲・弟良一関係の資料について、原本を見つつ筆録したり、パソコンに打ち込んだり、複写・デジカメ撮影をしたりして調査を行った。その結果は、15年前の拙稿「上甲振洋研究序説」(「内海文化研究紀要」第18・19合併号、1990年3月)の「四振洋の著作」に述べたテキストの過誤を、筆者が使用して来た資料は「鳩ヶ谷鈴村家本」であって、「博多鈴村家本」ではないと訂正して詳しく述べ、且つ『帰献録(松島記)』の写本資料を活字化し、解題を附けて研究の基礎資料としたものを「上甲振洋研究の資料と『帰献録(松島記)』の翻刻」(400字詰め80枚)と題してこの3月末に発行予定の「内海文化研究紀要」に登載した(上記『存々斎集』等の諸資料に載せる関連資料をも読解し、その結果の一部を盛り込んだ)。兵頭賢一著『愛媛県先哲偉人叢書第五巻上甲師文』(松山堂書店、昭和14年)は、その96頁以下にこの紀行の「附詩」二十三首を挙げるのみで日記本文がないので、それを活字化したことにより「松島記」の全貌が明らかとなり、「附詩」も理解し易くなった。ただ、遺憾ながら時間の都合もあって、異本との校合や原文の訓読文・口語訳・注釈などを附ける訳注の完全原稿の作成は未完成である。なお、「松島記」の目的地である「松島」、また「塩竃」「多賀城碑」などを昨年10月学会の折り訪れて、デジカメに撮ったり、資料を筆録したり、資料館を訪れたりなどして、資料蒐集に努め、『帰献録(松島記)』の本文理解に役立てた。それにしても、科学研究費補助金により資料調査を行い、15年前の拙稿の過誤を補訂し得て、科学研究費補助金の有り難さ、意義を感じた次第である。昨年9月には愛媛県保内町・城川町役場、高知県佐川町・高知市などを訪問して、県立図書館・町立図書館・町役場で『三旬程記』(明治六年)関係の資料を閲覧・筆録・複写して、明治初期の愛媛・高知の情況を調査した。11月には東京(国会図書館)、茨城県常陸太田市(市立図書館)、福島県いわき市(市役所)・相馬市(市立図書館)などを訪問して、『帰献録(松島記)』に関する資料を閲覧・蒐集した。相馬市では地元の研究会の会長などを務める先生方と知り合い、『帰献録(松島記)』や松川浦、錦織晩香のことなどについて談じ、資料集『複刻版松川詞藻』を入手した。このように、土地の研究者と知り合い、今後の資料交換などを約束し得たのは実に有意義で、これは現地訪問して始めて可能であった。12月中旬には宇和島市立図書館で上甲振洋の『三旬程記』を中心とした資料閲覧・蒐集を行った。「鳩ヶ谷鈴村家文書」所収の原本調査を行い、必要資料をコンピュータに打ち込んだり、デジタルカメラに撮ったりした。
エクトドメイン・シェディングの“ゆらぎ”解析とがん細胞動態予測への応用

本研究では、エクトドメイン・シェディングの「ゆらぎ」とがん細胞の形質転換の「ゆらぎ」との相関を検討した。MCF-7乳癌細胞株より2クローン(#5と#8)を樹立し、各々のproHB-EGFシェディング活性と細胞形質転換との相関性を解析した。その結果、シェディング活性が強い細胞は上皮細胞様形態を維持する一方、弱い細胞は線維芽細胞様形態に変化することがわかった。以上の結果は、proHB-EGFのエクトドメイン・シェディングの「ゆらぎ」が癌細胞の形質転換に関与している可能性を強く示唆している。がん細胞形質の転換は、がん組織におけるがん細胞の多様性を生み出し、がんの治療を困難にしている。この細胞形質の多様性は、個々のタンパク質やタンパク群の産生量の確率論的な「ゆらぎ」が原因の一つと考えられる。細胞膜タンパク質の翻訳後修飾の一つであるエクトドメイン・シェディングは、膜タンパク質の細胞外領域が、プロセシング酵素によって切断され遊離する現象であり、生体内において厳密に制御され、その破綻は多くの疾患の原因となっている。このシェディング活性そのものも確率論的な「ゆらぎ」を含んでいると考えられる。シェディングの「ゆらぎ」とがん細胞の形質転換の「ゆらぎ」の相関が見出されれば、シェディングの制御による新たな抗がん治療法の開発につながる可能性がある。近年、タンパク質産生量の確率論的な「ゆらぎ」と特にがん細胞で顕著である細胞形質転換の確率論的な「ゆらぎ」が注目されている。本研究では、タンパク質産生量と細胞形質の「ゆらぎ」をつなぐものとして、エクトドメイン・シェディングの「ゆらぎ」が関係していると仮定して、シェディングの「ゆらぎ」とがん細胞の形質転換の「ゆらぎ」に相関関係があるかを調べた。我々はまずproHB-EGFのエクトドメイン・シェディングを蛍光イメージングによって定量可能なプローブFluhemb(Inoue et.al., J. Biochem. 2013)を安定発現するMCF-7乳癌細胞株を樹立した。次に上皮細胞様形態を示すクローンごとにシェディング活性と細胞形質との相関性を解析したところ、シェディング活性が強い細胞は上皮細胞様形態を維持する一方、弱い細胞は線維芽細胞様形態に変化することがわかった。以上の結果は、proHB-EGFのエクトドメイン・シェディングの「ゆらぎ」が癌細胞の形質転換に関係している可能性を示唆している。本研究では、エクトドメイン・シェディングの「ゆらぎ」とがん細胞の形質転換の「ゆらぎ」との相関性を、乳がん細胞株MCF7細胞を用いて検討した。“ゆらぎ"の定量化には、Fluhembの発現量が比較的高く、細胞膜上での分布が見やすい2種のMCF7クローン#5と#8を選択し、これを基にさらにサブクローンを樹立し、その形態を観察するとともにproHB-EGFシェディングを定量した。クローン#5では間葉形態を示すクローンが多く樹立されてきたのに対し、クローン#8では上皮形態を示すクローンが多く樹立されてきた。これらのクローンを用いてproHB-EGFシェディング活性を定量した。その結果、サブクローン#5-1、#5-2、およびクローン#8ではAzamiGreen/mCherry (G/R比)がそれぞれ、0.67、0.78、0.86であり、間葉形態を示すクローン(#5)では上皮形態を示すクローン(#8)に比べて、G/R ratioが低い傾向を示した。また、これらのサブクローンの細胞増殖活性を検討した結果、上皮形態を示すクローン細胞(#8)は、間葉形態を示すクローン細胞(#5)より高い増殖活性を示す傾向が観察された。次に、乳がん細胞株MCF7細胞を、まず、3種の表面抗CD24/CD44/EpCAMに対する抗体を用いたFACS解析により、CD24hi/CD44neg/EpCAMhiをStem type、CD24hi/CD44neg/EpCAMnegをBasal type、CD24lo/CD44hi/EpCAMhiをLuminal typeとして細胞形質を分画した。それぞれの細胞画分におけるproHB-EGFシェディングを定量解析した結果、各タイプともに極めて大きなばらつきを示した。このことは、上記の各タイプがかなり不均一な細胞集団であることを示唆している。まずproHB-EGFのエクトドメイン・シェディングを蛍光イメージングによって定量可能なプローブFluhemb(Inoue et.al., J. Biochem. 2013)を安定発現するMCF-7乳癌細胞株を複数樹立できた。さらに、樹立した各クローンのシェディング活性と細胞形質との相関性の解析を終了し、相関性を見出すことに成功した。

医科学一般樹立したFluhemb安定発現MCF-7乳癌細胞株各クローンのシェディング活性と細胞形質との相関性が、当初、予測した結果とは正反対の結果を得たことから、膜型proHB-EGFと遊離型HB-EGFとが誘導する細胞内シグナルの相違が、どのようにして上皮細胞状態と繊維芽細胞状態の形態的相違を作り出すかを、シグナル分子の量的変動と、質的変動の詳細な回s系を進める。27年度計画の予備実験を26年度の終える予定で予算組を行っていたが、予備実験が26年度内に終えるのが難しくなったため、27年度へ繰り越した。十分な予備実験を含め、27年度計画の実験を予定通り行う。
酸化物ゲル膜と溶融塩の反応による窒化物系薄膜の低温合成

窒化物や酸窒化物薄膜の合成には、高温でのアンモニアガスでの処理や、真空環境などを用いる必要があり、これらをを用いない合成プロセスの開発が望まれている。本研究では、ゾルーゲル法により作製したゲル膜を、窒素を含む低温溶融塩の液相と反応させる、あるいは、様々な窒素含有化合物のと共に熱処理を行うことにより、ゲル膜内で結晶成長反応を進行させ、低温プロセスで窒化物あるいは酸窒化物の薄膜を形成する新規手法を開発することを目的としている。まず、酸化物ゲル膜をゾル-ゲル法により形成し、その膜に直接、ナトリウムアミド粉末を塗布し、熱処理を行ったところ、一部反応は起こるが、膜質が非常に悪くなることがわかった。そこで、高沸点の有機溶媒中にナトリウムアミドを溶解し、前駆体の酸化物薄膜をこの溶液に浸してオートクレーブ中で加熱することによる酸化物薄膜の窒化する手法を検討した。酸化インジウム薄膜に対してこの手法を適用したところ、薄膜への窒素ドーピングによる電子移動度の上昇が示唆される結果が得られ、溶液による窒素ドープの可能性が示された。一方、作製した酸化物ゲル膜を窒素気流下の電気炉で熱処理する際に、上流に尿素を置き、尿素を加熱して発生する化学種を用いて、ゲル膜を窒化する方法も試みた。様々な遷移金属の前駆体薄膜について検討した結果、あらかじめ液相法で作製した酸化銅の薄膜を尿素存在下、窒素気流中400°Cで熱処理を行うことにより、窒化銅の薄膜をガラス基板上に形成できることがわかった。しかし、酸化鉄系では窒化物を得ることが困難であることがわかった。高沸点の有機溶媒中にナトリウムアミドを溶解し、酸化物薄膜に窒素をドープする手法を今年度、新たに見出した。一方、前駆体酸化物薄膜を尿素と共に加熱する手法について、昨年見出した酸化銅以外の系でも、酸窒化物、窒化物が得られる結果が得られつつある。従って、おおむね順調に進展していると判断できる。これまでの検討結果を踏まえ、様々な系への展開を目指した前駆体多孔質酸化物膜の作製について検討を行う。例えば、これまでに他のプロセスにより酸窒化物の合成が報告されている、ペロブスカイト系の酸化物などの前駆体薄膜の形成にについて検討を行う。一方、酸窒化物薄膜を直接得ることが困難であることが判明した系に関しては、水酸化物薄膜の処理、酸硫化物をまず作製した上で、窒化するなどの手法についても検討を行う。薄膜の窒化を行う準備として、これらの酸化物系に関して粉末を用いた反応条件の検討を引き続き行う。粉末系の実験において、出発試料や溶融塩の種類、合成温度・時間などを系統的に変化させて、得られる結晶粒子の大きさや形態の変化を確認し、最適な合成条件を検討する。酸化物粉末と低温溶融塩との反応系を基に、これまでに確立した手法を用いて薄膜の形成を行う。さらに、金属ー窒素結合を含む前駆体を用いて前駆体薄膜を形成し、これを不活性ガス雰囲気下などで熱処理することにより、窒化反応を用いることなく、酸窒化物薄膜を直接生成できる系および手法の探索も引き続き行う。そこで、作製したゲル膜を窒素気流下の電気炉で熱処理する際に、上流に尿素を置き、尿素を加熱して発生する化学種を用いて、ゲル膜を窒化する方法を試みた。その結果、あらかじめ作製した酸化銅の薄膜を尿素存在下、窒素気流中400°Cで熱処理を行うことにより、窒化銅の薄膜をガラス基板上に形成できることがわかった。また窒化を行う際に様々な条件で熱処理を行い、FT-IRを用いて化学結合状態を調査することで、窒化に対する尿素の寄与について考察した。このほかの系として、ペロブスカイト型酸化物薄膜への展開を目指し、まず、固体窒素源を用いた粉末の合成を検討した。一例として、出発原料として,Ba(OH)2,NbCl5,TaCl5,NaNH2をオートクレーブ中で混合することにより、ペロブスカイト型BaNbO2NやBaTaO2Nの粉末を合成できることを見出した。酸化銅膜と尿素を窒素中で加熱することにより、窒化銅薄膜を得るという新たなプロセスを今年度見出した。また、ペロブスカイト型の化合物についても、固体窒素源を用いることにより低温で粉末が得られることを見出しており、ペロブスカイト型酸窒化物薄膜の低温合成に向けて着実に研究は進展している。

本研究では、ゾルーゲル法により作製したゲル膜を、窒素を含む低温溶融塩の液相と反応させる、あるいは、様々な窒素含有化合物のと共に熱処理を行うことにより、ゲル膜内で結晶成長反応を進行させ、低温プロセスで窒化物あるいは酸窒化物の薄膜を形成する新規手法を開発することを目的としている。まず、酸化物ゲル膜をゾル-ゲル法により形成し、その膜に直接、ナトリウムアミド粉末を塗布し、熱処理を行ったところ、一部反応は起こるが、膜質が非常に悪くなることがわかった。そこで、高沸点の有機溶媒中にナトリウムアミドを溶解し、前駆体の酸化物薄膜をこの溶液に浸してオートクレーブ中で加熱することによる酸化物薄膜の窒化する手法を検討した。酸化インジウム薄膜に対してこの手法を適用したところ、薄膜への窒素ドーピングによる電子移動度の上昇が示唆される結果が得られ、溶液による窒素ドープの可能性が示された。一方、作製した酸化物ゲル膜を窒素気流下の電気炉で熱処理する際に、上流に尿素を置き、尿素を加熱して発生する化学種を用いて、ゲル膜を窒化する方法も試みた。様々な遷移金属の前駆体薄膜について検討した結果、あらかじめ液相法で作製した酸化銅の薄膜を尿素存在下、窒素気流中400°Cで熱処理を行うことにより、窒化銅の薄膜をガラス基板上に形成できることがわかった。しかし、酸化鉄系では窒化物を得ることが困難であることがわかった。高沸点の有機溶媒中にナトリウムアミドを溶解し、酸化物薄膜に窒素をドープする手法を今年度、新たに見出した。一方、前駆体酸化物薄膜を尿素と共に加熱する手法について、昨年見出した酸化銅以外の系でも、酸窒化物、窒化物が得られる結果が得られつつある。従って、おおむね順調に進展していると判断できる。前年度の検討結果を踏まえ、様々な系への展開を目指した前駆体多孔質酸化物膜の作製について検討を行う。例えば、これまでに他のプロセスにより酸窒化物の合成が報告されている、ペロブスカイト系の酸化物などの前駆体薄膜の形成にについて検討を行う。一方、酸窒化物薄膜を直接得ることが困難であることが判明した系に関しては、酸硫化物などの薄膜を得る手法についても検討を行う。薄膜の窒化を行う準備として、これらの酸化物系に関して粉末を用いた反応条件の検討を行う。粉末系の実験において、出発試料や溶融塩の種類、合成温度・時間などを系統的に変化させて、得られる結晶粒子の大きさや形態の変化を確認し、最適な合成条件を検討する。酸化物粉末と低温溶融塩との反応系を基に、これまでに確立した手法を用いて薄膜の形成を行う。また、酸硫化物の酸窒化物への変換などについても検討を進める。さらに、新たな取り組みとして、金属ー窒素結合を含む前駆体を用いて前駆体薄膜を形成し、これを不活性ガス雰囲気下などで熱処理することにより、窒化反応を用いることなく、酸窒化物薄膜を直接生成できる系および手法の探索も行う。これまでの検討結果を踏まえ、様々な系への展開を目指した前駆体多孔質酸化物膜の作製について検討を行う。一方、酸窒化物薄膜を直接得ることが困難であることが判明した系に関しては、水酸化物薄膜の処理、酸硫化物をまず作製した上で、窒化するなどの手法についても検討を行う。薄膜の窒化を行う準備として、これらの酸化物系に関して粉末を用いた反応条件の検討を引き続き行う。
グローバル経済下の東南アジア経済新興国における食糧安全保障の観点からの在来知評価

本研究は、マレーシア・サラワク州、タイ北部およびインドネシア・中部ジャワ州を調査対象とし、自給農業に関連した在来知について、地域の食糧安全保障の観点から評価し、その将来像を検討することを目的とした。調査結果より明らかになったことは、経済のグローバル化に影響され、調査地の農村では近年都市への人口移動が顕著になり、人口減少・高齢化が進んでいることである。それに伴い、農業技術の変化や共同作業など農村機能の衰退がみられた。在来知の変容・消失が急速に進み、地域の食料安全保障が危ぶまれる状況が明らかになった。日本の農村へのIターン移住の事例などを参考に、東南アジア農村の継続性について検討した。農山村に長年暮らしてきた人々が有する在来知に関する研究は、これまで認識人類学や自然資源の管理・保全の観点からおこなわれてきた。これに対して、今後の在来知研究の重要性は、近年急速に進展している経済のグローバル化に伴う、地域の食糧安全保障のリスクへの対処という観点から高まると考えている。グローバルなシステムが崩れた場合、地域レベルの自給農業を支えるのが在来知だからである。一方、その在来知は、近年、世界的に多くの地域で急速に変容・衰退してきている。とくに東南アジアは、近年まで豊かな在来知により暮らしが支えられてきたが、急速な経済発展に伴い、自給農業に関する在来知の変容・衰退が著しい。そこで本研究では、東南アジアを主調査地とし、自給農業に関連した、変容・衰退しつつある在来知について、地域の食糧安全保障の観点から評価し、その将来像を検討・提言することを目的として研究をおこなった。26年度においては、マレーシア、タイ、インドネシアの各調査地において、合同調査を実施し、調査村落および調査項目の詳細の決定および予備的な調査を実施した。その結果、北タイや東マレーシアばかりでなく、人口稠密な中部ジャワにおいても、若者の都市への流出等により、空き家がみられていることや営農規模が縮小傾向にあることが明らかになった。農地評価はおもに北タイを中心に行うこととし、現地での調査を実施した。現地調査に加えて統計書等の文献調査もある程度進んでいる。27年度は前年度から引き続き、タイ北部、インドネシア・中部ジャワ、および東マレーシア(サラワク州)の農村部において、食糧安全保障の観点からの在来知に関する調査をおこなった。タイ北部においては、農民のホームガーデンにおける果樹密度、分布の把握とともに、土壌組成および養分分析をおこない、結果を解析中である。研究資金が限られているため、作物栽培に関する調査は北タイに集中することとした。中部ジャワにおいては、ガジャマダ大学の協力を得て、農村での都市への人口移動、土地利用変化、それらへの農民の対応についてのアンケート調査を200軒を対象に実施した。結果はすでにデータセットとしてまとめられており、現在、その解析中である。また、島上はかつての調査村の再調査を行ない、28年度の調査を加えつつここ20年ほどの変遷をあぶりだそうとしている。サラワク州においては、前年にまとめた多点調査の結果から、過疎化の起こっている村落を抽出した。過疎化と他の要因との関係を分析中である。加えて、農村の過疎高齢化が先進している日本や韓国との比較、また、東南アジアで経済発展が進むフィリピン農村との比較について、研究者を招き実施した。その結果、地域間比較の視点として、植民地時代からの土地統治・管理の影響が大きいことがわかった。最終的に本科研では、タイ、インドネシア、マレーシアに、フィリピンを加えて、4地域間の比較研究により課題の検討をおこなうことにした。タイ、インドネシアでは、予定通り現地調査を実施し、結果を得ている。マレーシアは、これまでの調査結果の解析を行い、それに基づく現地調査を28年度はじめに計画しているので、大きな遅れではないと考えている。これに対して、今後の在来知研究の重要性は、近年急速に進展している経済のグローバル化に伴う、地域の食糧安全保障のリスクへの対処という新たな観点から高まると考えている。グローバルなシステムが崩れた場合、地域の自給農業を支えるのが在来知だからである。そこで本研究では、自給農業に関連した、変容・衰退しつつある在来知について、地域の食糧安全保障の観点から評価し、その将来像を検討・提言することを目的とした。2016年度においては、マレーシア・サラワク州においてはバラム川流域の村々を踏査し、都市への移住による過疎・高齢化の進行と在来知の消失との関係を探った。インドネシア・中部ジャワにおいては、20年近く前の村落組織に関する調査結果と比較するために聞き取り調査を実施した。タイ北部においては、在来知研究担当者の体調の問題で調査が一部滞ったが、アグロフォレストリーなどの農学調査では進展が引き続きみられた。今年度の各地域のおける調査結果より、各地域ともに人口の農村・都市移住による在来知の変容が進んでいる傾向が共通して認められた。一方、たとえばサラワクでは、インドネシア人労働者の移入により、農村の労働力が確保されていた。中部ジャワでは、農村の都市化が進展しているなど、地域ごとに特徴的な状況がみられた。

調査地域間比較には共通する要因と異なる要因およびそれらの背景を整理する必要があり、その点が今後の課題となったため、1年の研究期間延長することとした。タイでの在来知調査を予定していた連携研究員がおめでたのために現地調査ができなくなった。このため本研究の中心的な課題について、タイ北部の知見の収集が滞ったため。農山村に長年暮らしてきた人々が有する在来知に関する研究は、これまで認識人類学や自然資源の管理・保全の観点からおこなわれてきた。これに対して、今後の在来知研究の重要性は、近年急速に進展している経済のグローバル化に伴う、地域の食糧安全保障のリスクへの対処という新たな観点から高まると考えている。グローバルなシステムが崩れた場合、地域の自給農業を支えるのが在来知だからである。一方、その在来知は、近年、世界的に多くの地域で急速に変容・衰退してきている。とくに東南アジアは、近年まで豊かな在来知により暮らしが支えられてきたが、急速な経済発展に伴い、自給農業に関する在来知の変容・衰退が著しい。そこで本研究では、自給農業に関連した、変容・衰退しつつある在来知について、地域の食糧安全保障の観点から評価し、その将来像を検討・提言することを目的とした。2017年度は、当初計画より1年間研究期間を延長し、研究結果公表に必要な補足的な現地調査を実施した。マレーシア・サラワク州においては統計局等で長期のセンサスデータを収集し、解析した。バラム川流域の村々を踏査し、都市への移住による過疎・高齢化の進行と在来知の消失との関係を昨年度に引き続き調べた。研究成果は、3報の論文と、2回の学会発表で公表した。インドネシア・ジャワでは、村落での世帯調査結果の取りまとめと分析をおこなった。タイ北部においては、研究代表が近年東南アジアの農村に広くみられる人口の都市への移動に伴う過疎・高齢化をキーワードとした広域調査をチェンマイ県およびその周辺県において実施した。調査結果は論文にまとめ公表した。5年にわたる研究成果から、東南アジア農村で広く人口減少および資源管理に変容がみられ、食糧安全保障の観点からのリスクが地域レベルで高まっていることが明らかになった。本研究は、マレーシア・サラワク州、タイ北部およびインドネシア・中部ジャワ州を調査対象とし、自給農業に関連した在来知について、地域の食糧安全保障の観点から評価し、その将来像を検討することを目的とした。調査結果より明らかになったことは、経済のグローバル化に影響され、調査地の農村では近年都市への人口移動が顕著になり、人口減少・高齢化が進んでいることである。それに伴い、農業技術の変化や共同作業など農村機能の衰退がみられた。在来知の変容・消失が急速に進み、地域の食料安全保障が危ぶまれる状況が明らかになった。日本の農村へのIターン移住の事例などを参考に、東南アジア農村の継続性について検討した。予定通り、タイ、インドネシア、マレーシアにおけるすべての調査候補地を訪れ、予備的な調査を実施できた。海外の研究者との協力関係も築け、27年度からの本格調査を実施する体制が整った。
炭素結合切断反応を活用する有機フッ素化合物の触媒的合成法の新設計

有機フッ素化合物は,医薬,農薬,液晶材料,高分子材料など様々な産業分野において利用されている。入手・合成容易なフッ素化合物の炭素-炭素結合,または炭素-フッ素結合を切断して新たな有機フッ素化合物に変換することは,合成化学的に価値が高い。昨年度は炭素-炭素結合切断を伴う芳香族フルオロアルキル化反応を実施したが,今回は含フッ素シクロプロパンの選択的環開裂反応によるフルオロケトンの合成を行った。α,α-ジフルオロケトン類は,種々のプロテアーゼ阻害剤としての利用が期待されている化合物である。私たちは,シロキシジフルオロシクロプロパンの開環反応による環状ジフルオロケトンの合成を試みた。1,1-ジフルオロ-2-シロキシシプロパンは,シリルエノールエーテルとジフルオロカルベン(:CF2)との[2+1]環化付加によって得られる。その際,ジフルオロカルベン源としてブロモジフルオロ酢酸ナトリウムの利用が有効であった。シロキシジフルオロシクロプロパンの開環反応について,脱シリル化剤を検討した。メタノール中,室温でシロキシジフルオロシクロプロパンに炭酸カリウムを作用させたところ,環状gem-ジフルオロケトンが選択的に得られた。大変興味深いことに,脱シリル化剤としてフッ化テトラブチルアンモニウム(TBAF)を用いた場合,シロキシジフルオロシクロプロパンの環開裂は,脱フッ素化反応を伴いながら,α-フルオロエノンのみが選択的に得られる結果となった。27年度が最終年度であるため、記入しない。最近,芳香族化合物へのフルオロ基,およびトリフロオロメチル基の導入反応が大きな注目を浴びている。ハロゲン化芳香族化合物を用いるクロスカップリング法は,位置選択的に芳香環に含フッ素官能基が導入できる点で有用である。私たちはβ-炭素脱離反応の実用的反応への展開を目指し,入手容易なトリフルオロ酢酸エステルから誘導できるカルビノール誘導体を用いて,触媒的芳香族トリフルオロメチル化クロスカップリングを検討した。本反応系では,カルビノール誘導体からアセトフェノンの脱離を伴いながら,トリフルオロメチル基導入クロスカップリング反応が進行した。本反応については触媒サイクル機構で反応が進行するため,少量の銅錯体の使用により反応が完結する。今回のカルビノール誘導体を使用する反応については,私たちが以前報告したフルオラール誘導体を用いる芳香族トリフルオロメチル化反応よりも,思いの外,反応効率が悪いことがわかった。β-炭素脱離クロスカップリング反応について,トリフルオロメチル基以外のフルオロアルキル基の導入の可能性を調査した。例えば,ペンタフルオロエチル基(C2F5)の芳香環への導入反応については,化学量論量の銅反応剤の利用,生成物の収率の低さ(銅錯体の触媒量利用時),β-フッ素脱離の併発などの問題点を有する。ペンタフルオロプロピオン酸エチルから合成したシリルエーテルを用いて,β-炭素脱離クロスカップリング反応を実施したところ,高収率で目的の生成物が得られた。本反応系は,基質に対し少量の銅錯体の利用で反応が進行し,芳香環上に電子供与性置換基(Bu, OEt)を有する基質に対しても適用が可能であるといった特徴を有する。現在のところ、β-炭素脱離によるクロスカップリングが順調に進展しており。本手法により、入手容易な化合物を用いてトリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基の有機化合物への導入が可能となった。次年度以降は、炭素-炭素結合活性化反応の適用基質を、芳香族化合物のみならず、脂肪族化合物にも拡げて研究を進めたい。
バイオフィードバックによる高忠実ハイブリッド力覚提示システムの実現に関する研究

本研究では力覚提示装置の忠実性と安定性の向上を目的としてバイオフィードバックによるハイブリッド型力覚提示装置に関する研究を行なった.物体接触時における力覚提示装置の忠実性の向上を目指し,人が日常生活で無意識下で行っている把持力の変化を積極的に力覚提示に取り入れることを行い,バーチャルカップリングの係数を変化させることで現在まで提示できなかった高い剛性を実現した.フリースペースの操作性については,インピーダンス型の制御の有効性が示唆された.また,仮想壁の剛性については,アドミッタンスによる手法の有効性が示唆され,仮想壁の精度が向上した.人は物体を把持するとき適切な把持力で操作する.把持力は操作物体に働き外へ現れない内力である.その内力を計測しVR世界の操作に応用できないだろうか.力覚の安定提示には装置と操作者を含めた受動粘性が重要な役割を果す.操作者の粘性は把持の状況により常に変化する.把持力から安定提示に必要な粘性を推定し,システムの状態をリアルタイムにフィードバックできれば,力覚提示装置の性能向上に大きな貢献が期待できる.本研究では,このバイオフィードバックによりワイヤ駆動型力覚提示装置の制御手法をハイブリッド化し,操作者を含めたシステムの状態に応じた最適制御を実現することを目的とする.把持力の測定を可能にする軽量な力覚提示グリップの設計を行った.力覚提示装置の提示自由度を下げ,まず提案手法の有効性を検証するためのシステム構成の構築を試みた.特にVR世界+力覚提示装置+操作者の把持のモデル化を検討した.また,把持力の計測に遅延が大きいと操作者のバイオフィードバックの効果が得られない可能性があるので,専用の高速な計測コントローラの設計を同時に行った.専用コントローラの開発にはFPGA,NVIDIA社製GPU搭載Tegraプロセッサなどを用いこれまでの研究成果である高解像度力覚提示に関する技術を導入し制御基板の設計を進めた.ハイブリッド化のための制御手法の予備的実験のため力覚提示装置の提示自由度を低く設定し,まず提案手法の有効性を検証するシステムを実現した。そのため、今後の研究が計画通りに進むと考えられる。設計した把持力の測定を可能にする軽量で剛性の高い力覚提示グリップの試作および評価を行った.計測される力には把持力のほかに力覚提示装置が発生している力(提示力)も含まれるため,計測される力から把持力と提示力の分離を行う.特にエンドエフェクタは把持力を集中させる構造をとり,対向した2つの圧力センサを用いることで,把持力(内力)と提示力(外力)の分離を実現した.また,各指先の個別の圧力も軽量な薄膜タイプの力センサをグリップ球面に覆い,圧力分布の測定を可能とした.前年度に設計した把持力測定専用コントローラおよびインピーダンス型アドミッタンス型の制御機構を組み合わせてハイブリッド型の力覚提示装置の設計・実装を行った.特にアドミッタンス型とインピーダンス型の双方のメリットを生かして,VRシステムの状態や操作者の生体信号から得られる状態を用いて2つの制御方式を混在させることを試みた.具体的には,VR世界の状況は時々刻々変化するが,力覚提示部に大きな力の変動がみられるような状況において,操作者の把持力に応じて制御方式を切り換える方式について取り組んだ.特に物体と物体が衝突した状況では力覚提示部の剛性を高くしなければならないが,そのような場合アドミッタンス型によりグリップの位置を高い剛性で拘束することが可能である.一方,力覚提示部に高い剛性を必要としないフリースペースでの操作においてはインピーダンス型により操作の透過性の向上をはかり,これらを把持力によるバイオフィードバックによりダイナミックに制御することにより安定でかつ忠実性の高い制御が可能となるシムテムを目指し研究に取り組んだ.提案する把持力を測定可能にするワイヤ駆動型力覚提示専用のエンドエフェクタの設定と実装が予定通りに進んでいる。我々が日常生活において物体を操作するとき,無意識のうちに物体を適切な把持力で把持している.もしくは適応して最適な把持力で物体を操作するようになる.そして,物体操作に合わせて常に把持力を適切に制御している.我々が実世界で無意識に行っているこの把持操作におけるバイオフィードバックをVR(Virtual Reality)世界の物体操作に応用することはできないだろうか.VR空間を自由に操作しインタラクションを可能にする装置として,力覚提示装置の研究が行われている.我々は,ワイヤ駆動型力覚提示装置SPIDARの研究をこれまで行ってきた.位置の計測と力の提示に剛性の高いPEワイヤを用いることで,装置自身のもつ慣性を小さくでき,ワイヤでパラレルにエンドエフェクタを制御するため,力提示における剛性を高くすることが可能であり,力覚提示装置として優れた特性を持つといえる.ワイヤ駆動型力覚提示装置はシステムの特性および構成上,インピーダンス型に分類される制御手法をこれまで用いてきた.しかしながらアドミッタンス型の制御手法を提案するバイオフィードバックによって適切にハイブリッド化することで,力覚提示装置の性能向上が見込める.VR世界+力覚提示装置+操作者の把持のモデル化から,システムを各要素のエネルギーに着目した受動定理による安定性の関係式を用いて実装した.力覚提示装置に把持力計測グリップを取り付け,バイオフィードバックにより実際にVR世界の物体を操作可能であるか,安定性と忠実性が両立されているか評価実験をおこない確認した.また,VR世界を物理シミュレータおよび2D-3D変換による力覚

レンダリング手法により構築し,その世界の物体を操作し,物体接触時やフリースペースでの操作性について,把持力と制御手法の関係性を示し提案手法の有効性を確認した.本研究では力覚提示装置の忠実性と安定性の向上を目的としてバイオフィードバックによるハイブリッド型力覚提示装置に関する研究を行なった.物体接触時における力覚提示装置の忠実性の向上を目指し,人が日常生活で無意識下で行っている把持力の変化を積極的に力覚提示に取り入れることを行い,バーチャルカップリングの係数を変化させることで現在まで提示できなかった高い剛性を実現した.フリースペースの操作性については,インピーダンス型の制御の有効性が示唆された.また,仮想壁の剛性については,アドミッタンスによる手法の有効性が示唆され,仮想壁の精度が向上した.設計した把持力の測定を可能にする軽量で剛性の高い力覚提示グリップの試作および評価を行う。計測される力には把持力のほかに力覚提示装置が発生している力(提示力)も含まれるため、計測される力から把持力と提示力の分離を行う。把持力測定グリップの作成には3Dプリンタやレザー加工機を用いて作成する予定で、効率よくより良いグリップ部の作成を行う予定である。また,最大5本の指先が力覚提示グリップを把持するときの各指はグリップに対し内力である把持力をかける。力覚提示部には把持する各指の腹が接触する部分5か所に軽量な薄膜タイプの力センサを配置し各指にかかる力を測定する。そして、得られた把持力から把持の際の操作者のインピーダンスを推定し、把持力と操作者のインピーダンスの関係を求める。前年度までに設計・開発した専用のバイオフィードバックによる力覚制御コントローラにハイブリッド型として実装したワイヤ駆動型力覚提示装置SPIDARの評価を行う.力覚提示装置に把持力計測グリップを取り付け,バイオフィードバックにより実際にVR世界の物体を操作可能であるか,安定性と忠実性が両立されているか評価実験をおこない確認する.また,VR世界を物理シミュレータおよび2D-3D変換による力覚レンダリング手法により構築し,その世界の物体を操作し,物体接触時やフリースペースでの操作性について,把持力と制御手法の関係性を示し提案手法の有効性を確認する.把持力とハイブリッド制御の関係を調べる.これにより,操作者の物体に働く内力と制御手法の関係を明らかにすることを目指す.29年度が最終年度であるため、記入しない。バーチャルリアリティ29年度が最終年度であるため、記入しない。
日本における個人の金融行動ならびに意思決定バイアスに関する実証分析

本研究の目的は、独自に実施するアンケート調査結果などの定性的かつ定量的な分析を通じて、個人の投資意識や金融行動に関する複数の仮説検証および新たな行動モデルの構築を試みるとともに、エビデンス・ベースの政策のための情報を提示することである。本年度は、まず、これまでわれわれが収集・蓄積してきた調査結果を用いて、1)インフレ予想などの捉え方に関する分析、2)金融教育の経験と教育水準が金融リテラシーに与える影響についての分析、3)危険資産保有比率に関する分析、4) QRコード決済サービスについての分析を行った。1)については自分の家計にとって好ましい物価環境に対する考え方と日本経済全体に対して考えるものとでは異なることなどを明らかにした。2)については金融教育の経験と一般的な教育水準の高さがそれぞれ金融リテラシーの高さにプラスの影響があることがわかった。3)については投資家の危険資産保有比率の合理的な水準はリスク・リターン関係のみならず、投資家の行動バイアスにも影響されていることなどがわかった。4)についてはQRコード決済サービスに関するTAMの妥当性が示されるとともに、利用意図に影響を与える要因の影響度合いが地域別・年齢層別によって異なることなどを確認した。次に、FinTechサービスが地方銀行に与えるインパクトについてFF5モデルにて検証した結果、フィナンシャルグループ・ホールディングス傘下にある銀行とそうでない銀行に分けた分析結果から、平均超過リターンに関してニュースリリースからしばらくしてから現れることなどを確認することなどを明らかにした。さらに、これまでのわれわれの研究成果などを踏まえて、「金融行動調査2019)」の調査票の作成、調査の実施を行った。その結果、今年度調査において特有の特徴があることなどがわかった。なお、この本格的な分析については来年度行う予定である。平成30年度は当初予定していた通り、各メンバーが取り組む研究内容をまとめ、論文化などができた。また、調査の実施に取りかかるのが遅れたものの、金融行動に関連するFinTechについての研究も進めることができ、その研究成果を踏まえた質問項目を新たに「金融行動調査2019」の調査票に追加することができた。なお、この結果を用いた分析も早急に進められている。本年度に実施したアンケート調査結果を用いた本格的な分析を来年度以降、各メンバーがテーマに沿って行っていく。また、本年度と同様に、定期的に各メンバーが集まり、それぞれの進捗状況を把握しながら進めていく。本年度は、まず、これまでわれわれが収集・蓄積してきた調査結果を用いて、1)マクロ経済指標(インフレ予想、インフレ認識)の捉え方に関する分析、2)危険資産保有比率に関する分析を行った。1)について、自分の家計にとって好ましい物価環境に対する考え方と日本経済全体に対して考えるものとでは異なることが明らかになった。また、インフレ認識の上昇がインフレ予想を押し上げる影響があることなどについても確認をしている。2)について、個人投資家は危険資産への投資にあたって、証券会社やアナリストからの情報を中心に利用していることを明らかにし、このことからこれらの提供情報の拡充などの必要性を指摘することができた。さらに、金融リテラシー研究の意義と限界を踏まえつつ、解明すべき課題などについてまとめを行った。次に、公表されている情報(ニュースリリースや株価など)をもとに、個人の金融行動に影響を与えうるFinTechについての分析を行った。その中で、FinTechサービスが地方銀行に与えるインパクトについても検証した結果、概ね株価に有意にプラスの影響を与えることなどが確認された。さらに、これまでのわれわれの研究成果などを踏まえて、「金融行動調査2018(個人の資産運用の意識等に関する調査)」の調査票の作成、調査の実施を行った。その結果、投資・資産運用に積極的な態度を示している個人がそれほど多くはないことやFinTechサービスについての認知度はそれほど高くないことなどがわかった。平成29年度は当初予定していた通り、各メンバーが取り組む研究内容をまとめ、論文化などができた。また、調査の実施に大幅な時間などがかかったものの、金融行動に関連するFinTechについての研究も進めることができ、その研究成果を踏まえた質問項目を新たに「金融行動調査2018(個人の資産運用の意識等に関する調査)」の調査票に追加することができた。さらに、2年目以降に予定していたミニワークショップを2018年2月に佐賀大学経済学部で開催することができた。

3)については投資家の危険資産保有比率の合理的な水準はリスク・リターン関係のみならず、投資家の行動バイアスにも影響されていることなどがわかった。4)についてはQRコード決済サービスに関するTAMの妥当性が示されるとともに、利用意図に影響を与える要因の影響度合いが地域別・年齢層別によって異なることなどを確認した。次に、FinTechサービスが地方銀行に与えるインパクトについてFF5モデルにて検証した結果、フィナンシャルグループ・ホールディングス傘下にある銀行とそうでない銀行に分けた分析結果から、平均超過リターンに関してニュースリリースからしばらくしてから現れることなどを確認することなどを明らかにした。さらに、これまでのわれわれの研究成果などを踏まえて、「金融行動調査2019)」の調査票の作成、調査の実施を行った。その結果、今年度調査において特有の特徴があることなどがわかった。なお、この本格的な分析については来年度行う予定である。平成30年度は当初予定していた通り、各メンバーが取り組む研究内容をまとめ、論文化などができた。また、調査の実施に取りかかるのが遅れたものの、金融行動に関連するFinTechについての研究も進めることができ、その研究成果を踏まえた質問項目を新たに「金融行動調査2019」の調査票に追加することができた。なお、この結果を用いた分析も早急に進められている。本年度に実施したアンケート調査結果を用いた本格的な分析を来年度以降、各メンバーがテーマに沿って行っていく。また、本年度と同様に、定期的に各メンバーが集まり、それぞれの進捗状況を把握しながら進めていく。アンケート調査費用が大きく変動し、当初予算を超えないように質問項目や回答者数を調整したため、次年度使用額が生じた。調査自体は年度中に終了したが、支払い手続き等が平成30年度となった。この次年度使用額のほぼすべては、今年度実施し、支払いが平成30年度になるものに充てられる。なお、これ以外の額については、平成30年度の助成金と合わせて平成30年度に購入する書籍等の費用ならびに研究メンバーの研究成果の情報発信のための出張旅費に充てる予定である。調査自体は年度中に終了したが、支払い手続き等が平成31年度となった。この次年度使用額のほぼすべては、今年度実施し、支払いが平成31年度になるものに充てられる。なお、これ以外の額については、平成31年度の助成金と合わせて平成31年度に購入する書籍等の費用ならびに研究メンバーの研究成果の情報発信のための出張旅費に充てる予定である。
中性子散乱を用いたプロトン導電性酸化物BaCe_<1-x>Y_xO_<3-δ>の導電機構の解明

本年度は、昨年度に引き続き、研究代表者が米国アルゴンヌ国立研究所(ANL)に赴き、BaCe_<1-x>Y_xO_<3-δ>の中性子回折、準弾性中性子散乱、非弾性中性子散乱の各測定を行い、昨年度の測定の不足した部分を補うと共に、各種中性子散乱測定結果について詳細な解析を行った。まず、ANLの中性子回折装置を用い、温度および雰囲気を変えBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>の回折測定を行った。湿潤O_2雰囲気下で温度を200°Cから800°Cまで変化させて回折測定して得られた結果と、乾燥O_2雰囲気下で温度を同様に変化させて得られた結果のリートベルト解析結果から、500°C付近では水分子の存在により格子が押し広げられているということが分かった。一方、この500°Cでの水素導電率が高いことから、この温度では、水分子が格子内に入り、そこから離れた水素が拡散し、水素導電性を示すことが分かった。そこで、ANLの準弾性中性子散乱装置(QENS)を用い、温度および雰囲気を変えBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>の準弾性散乱測定を行った。この結果から、湿潤空気の雰囲気下での550°C付近での水素の拡散係数は、1.5×10^<-5>cm^2/sであることが分かった。この値は、導電率から予想される拡散係数よりも小さい。今回のQENSの測定のように、単に雰囲気を変化させるだけでは、大きな水素拡散係数が得られないと考えられる。より実際的な測定を行うためには、固体電解質燃料電池内にBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>電解質を組み込んだ状態で、準弾性散乱測定を行い、水素の拡散挙動を観察することが必要であることが分かった。さらに、イットリウム(Y)含有率により水素導電性が変化することから、Yが水素導電性に大きく寄与していると考えられる。そこで、Yがセリウム(Ce)と置換するsiteを明らかにするために、Yの換わりに、magnetic scatterを起こすホミウム(Ho)をドープしたBaCe_<1-x>Ho_xO_<3-δ>を作成し、中性子回折より磁気構造に起因する回折ピークを観察することを試みた。しかし、磁気構造を示す明確なピークが見られず、HoやYは、特定のsiteでCeから置換するわけではなく、ランダムに置換している可能性が強く示唆された。また、BaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>では、500°C付近で、水から離れた水素が拡散することが分かったが、その拡散経路を知ることを目的に、酸素オクタヒドラの歪みを明らかにするため、現在PDF解析を試みている。本研究では、平成14年度、15年度の2年にわたって中性子散乱測定を主に用いてプロトン導電性酸化物BaCe_<1-x>Y_xO_<3-δ>の導電機構解明を行う。本年度は最も導電性の大きいBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>の組成について注目し、申請者自ら米国アルゴンヌ国立研究所に赴き、この組成試料について各種中性子散乱測定を行った。1.温度および雰囲気による結晶構造パラメータと導電率の変化GPPDを用い、BaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>の試料の測定を行った。通常の回折測定の4倍の数の検出器を用い、測定時間を2倍にすることで、Pair Distribution Function(PDF)法を用いた解析にも十分対応できる高い統計精度の回折結果を得ることができた。解析は来年度に行う予定である。3.準弾性中性子散乱測定IPNSのQuasi Elastic Neutron Scatter(QENS)を用い、温度および雰囲気を変えBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>の準弾性散乱測定を行った。この測定から、回折測定で得られた構造相転移温度でプロトンの拡散係数が大きく変化することを見いだした。以上13より、温度や雰囲気による結晶構造の変化がプロトンの拡散速度に大きな影響を及ぼすことが分かり、結晶構造が導電率に大きく寄与していることが明らかとなった。来年度は、非弾性中性子散乱測定を行い、今年度の回折測定および準弾性散乱測定の結果と併せ解析し、BaCe_<1-x>Y_xO_<3-δ>のプロトン導電機構を明らかにすることを試みる。

湿潤O_2雰囲気下で温度を200°Cから800°Cまで変化させて回折測定して得られた結果と、乾燥O_2雰囲気下で温度を同様に変化させて得られた結果のリートベルト解析結果から、500°C付近では水分子の存在により格子が押し広げられているということが分かった。一方、この500°Cでの水素導電率が高いことから、この温度では、水分子が格子内に入り、そこから離れた水素が拡散し、水素導電性を示すことが分かった。そこで、ANLの準弾性中性子散乱装置(QENS)を用い、温度および雰囲気を変えBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>の準弾性散乱測定を行った。この結果から、湿潤空気の雰囲気下での550°C付近での水素の拡散係数は、1.5×10^<-5>cm^2/sであることが分かった。この値は、導電率から予想される拡散係数よりも小さい。今回のQENSの測定のように、単に雰囲気を変化させるだけでは、大きな水素拡散係数が得られないと考えられる。より実際的な測定を行うためには、固体電解質燃料電池内にBaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>電解質を組み込んだ状態で、準弾性散乱測定を行い、水素の拡散挙動を観察することが必要であることが分かった。さらに、イットリウム(Y)含有率により水素導電性が変化することから、Yが水素導電性に大きく寄与していると考えられる。そこで、Yがセリウム(Ce)と置換するsiteを明らかにするために、Yの換わりに、magnetic scatterを起こすホミウム(Ho)をドープしたBaCe_<1-x>Ho_xO_<3-δ>を作成し、中性子回折より磁気構造に起因する回折ピークを観察することを試みた。しかし、磁気構造を示す明確なピークが見られず、HoやYは、特定のsiteでCeから置換するわけではなく、ランダムに置換している可能性が強く示唆された。また、BaCe_<0.8>Y_<0.2>O_<3-δ>では、500°C付近で、水から離れた水素が拡散することが分かったが、その拡散経路を知ることを目的に、酸素オクタヒドラの歪みを明らかにするため、現在PDF解析を試みている。