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「20世紀アメリカ文学における禅」の研究

63年度は、当初の研究計画通り順調に進み、予定外の成果として、「ビ-ト世代の作家たちの禅」について、100枚(400字詰)近くの論文にまとめることが出来たのは幸いだった。これは、ゲ-リ-・スナイダ-、フィリップ・ウェイレン、アレン・ギンズバ-グ、ジャック・ケルアックの4人の代表的ビ-ト作家たちの禅についてまとめたものである。ただし、関連資料は、増える一方であり、今後もさらに補充して、書物の形で発表する機会を待ちたい。さらに、本研究の一環として取り組んだ、室町時代の禅僧、夢窓疎石の詩と散文の英訳が思いがけなく、アメリカの代表誌『アメリカン・ポエトリ-・リビュ-』より、優秀作品として受賞することになったのは、まさに身に余り光栄であり、科学研究費をこのような成果に結びつけることが出来たのは、誠に幸いであった。平成元年度についても、予定通りに進んだ。禅との関わりはないが本質的な意味で禅的な資質をもつ作家たちについては、資料収集面で成果があった。また、ビ-ト世代の周辺には、禅の影響を受けた、相当の数の作家、芸術家たちがおり、ビ-ト世代以外にも、禅に関わる数多くの作家たちがいる。この面での資料収集も、アメリカの友人たちの協力を得て、かなり成果をあげた。とは言え、このテ-マは、本格的に取り組むほど領域が広がるばかりであり、さらに研究を深める必要を痛感している。また、この2年間にも、本テ-マに関わる書物が、アメリカで何冊か出版されており、日本人研究者としての責任もまた痛感した次第である。なお本研究期間に、研究成果の出版までもう一息の所まで進めたこと、本研究に関連して、A ZEN HARVEST及びSUN AT MIDNIGHTの二書を出版できたのは、最大の成果であった。63年度の研究は、幸い、ほぼ当初の計画通りに進んでいる。とりわけ、これまで資料を山積みに放置してきたビート世代の作家たちについて、400字詰め、100枚近くの論文にまとめることが出来たのは、予定以上の成果と言える。これは、ゲーリー・スナイダー、フィリップ・ウェイレン、アレン・ギンズバーク、ジャック・ケルアックの4人の代表的ビート作家たちについてまとためものである。この論文については、当初、ある研究書の一章としてまとめたものだが、残念ながら、この企画がつぶれ、発表の機会を逃してしまった。しかし、関連資料は、増える一方であり、今後もさらに補充し、単著として、書物の形で発表の機会を待ちたい。ビート世代の文学運動全体として見れば、これらの代表的作家たちのほかにも、その周辺に多くの文学者たちがいる。こうしたマイナーな作家をも加えれば、禅に関わるビート世代は、相当な数になると思われる。事実、アメリカの友人たちの協力もあって、資料が着実に集まりつつある。この点については、今後の課題としたい。また、こうした禅に直接影響を受けた作家たちに加え、関わりは持たなかったが、本質的な意味で禅的な作家たちについても、さらに研究を進めたい。以上の研究と同時に進めている、禅籍の英訳の一つとして、室町時代の禅僧、夢窓疎石の詩と散文の英訳が完成し、まもなくアメリカで出版される。すでに発表した詩の部分については1987年度の『アメリカン・ポリトリー・リビュー』賞を受賞することとなり、身に余る思いであり、科研費をこのような成果に結びつけることが出来たのは、誠に幸いであった。平成元年度については、ほぼ予定通りに進んだ。

まず、禅の句の収集については、20世紀の作家たちの文学やライフスタイルに大きな影響を与えたヘンリ-・D・ソロ-のWALDENを原典として、禅の句を収集し、紀要に発表して、活字化した。前年に続き、ゲ-リ-・スナイダ-、フィリップ・ウェイレン、アレン・ギンズバ-グ、ジャック・ケルアックの4人の代表的ビ-ト作家たちについては、さらに資料が集まり、現在執筆中の原稿を、研究書へとまとめるための、さらに一歩前進となった。禅との関わりはないが、本質的な意味で禅的な資質をもつ作家たちについては、資料収集面で成果があった。またビ-ト世代の周辺には、禅の影響を受けた、相当数の作家・芸術家たちがおり、ビ-ト世代以外にも、禅に関わる数多くの作家たちがいる。この面での資料収集も、アメリカの友人たちの協力を得て、かなり成果をあげた。とは言え、このテ-マは、本格的に取り組むほど領域が広がるばかりであり、さらに研究を深める必要を痛感している。また、この2年間にも、本テ-マに関わる書物がアメリカで何冊か出版されており、日本人研究者としての責任もまた痛感した次第である。なお本研究期間に、研究書の出版までもう一息の所まで進めたこと、本研究に関連して、前年のA ZEN HARVESTに続き、SUN AT MIDNIGHTを出版できたのは、最大の成果であった。
コンテクスト情報を利用したメディア部品再利用環境の構築に関する研究

コンピュータ上には、ユーザが作成した各種のデータや、アプリケーション・プログラムが、知的資源として蓄積されている。これらを有効に再利用するためには、(i)さまざまな知的資源を統一的にあつかうための統合環境の提供、(ii)必要な資源を探すための機構の提供が必要である。平成10年度は、(ii)に関して、メディア部品の置かれている状況(コンテクスト情報)を検索条件として利用する検索システムの設計・実装を行った。まず、ユーザによる操作情報、使用頻度、再利用率等、時間とともに変化するコンテクスト情報を抽出する機構を設計し、IntelligentPadシステム上で実装を行った。そこから、抽出されるコンテクスト情報のモデル化を行った。抽出されたコンテクスト情報から、時系列データの規則性を発見するアルゴリズムに関して研究したが、それは今後の課題として持ち越した。また、3次元形状部品の管理機構を構築するために、IntelligentBoxシステムを基盤として用い、OR-DBMSINFORMIXとの連携部品を設計・実装した。これにより、2次元メディアシステムIntelligentPadを基にして得られた成果を、3次元メディアシステムIntelligentBoxへと拡張する基盤システムが構築できた。(i)に関しては、InteligentPadシステムを基盤システムとして利用することにより、各種のマルチメディア・データ、アプリケーション・プログラムなどをパッドと呼ぶメディア部品として統合的に扱うこととした。さらに、既存のデータベースとのインターフェースをパッドとして実現し、これを通じて、データベースに蓄積されているデータをパッドとして再利用可能とした。(ii)に関しては、メディア部品の置かれている状況(コンテクスト情報)を検索条件として利用することに着目し、メディア部品の種類と結合構造に基づく検索手法と、ユーザの位置に関する記憶に基づく検索手法を提案した。さらに、部品同士の位置関係、ユーザによる操作情報、使用頻度、再利用率等、時間とともに変化するコンテクスト情報の抽出を行い、これらを検索条件として利用するための機構の設計を行った。本研究では、パッド化された知的資源の再利用を促進するという観点から、既存のパッドの内部に手を加えずに管理できること、管理機構自身も一つの部品として統合環境のもとに提供できることの二点に基づき研究を進めた。前者は、既存のパッドの再利用を促進することを意味する。また、後者は、パッド管理機構自身を部品として、他の部品との合成による新たなアプリケーション構築へ利用されることを可能とし、さらに、それ自身を管理するための機構としての利用を可能とする。
エネルギー代謝制御における、AM、AM2の機能分化と相互作用の解明

アドレノメデュリン(AM)は生理活性ペプチドであり、これまでに脂肪細胞の分化、糖脂質代謝およびエネルギー代謝を制御していることを明らかとしてきたが、アドレノメデュリン2(AM2)の代謝制御における意義は明らかでない。本研究では、脂肪細胞の分化や代謝制御における、AMとAM2の機能分化と相互作用、メタボリックシンドロームにおける病態生理学的意義を解明し、メタボリックシンドロームにおいてAMとAM2が治療標的となりうるかを検討する。
病原菌による鉄の取り込み機構の分子論

病原性のバクテリアは、感染した宿主のヘムを取り込み鉄源として利用している。ヘムの取り込みを行っているのがヘムトランスポーターという膜タンパク質である。ヘムトランスポーターによるヘム輸送機構の分子レベルでの理解を目指して、ヘムトランスポーターの結晶構造解析に挑戦した。最終的に分解能3.5Åのヘムトランスポーターの結晶を得ることに成功した。またヘムが結合していると思われる色のついたヘムトランスポーターの結晶化にも成功した。鉄はすべての生物に必須の元素であり、病原菌においてはヘムトランスポーターを用いて感染した宿主のヘム(鉄-ポルフィリン錯体)を取り込み鉄源として利用している。本研究は、病原菌の鉄獲得能を理解することを目的とし、ヘムトランスポーターがどのようにヘムを認識し、その後どのように解離するのかをX線結晶構造解析を用いて明らかにする。前年度に得られた3.5オングストローム分解能のヘムトランスポーターの結晶について分子置換法による位相決定を試みた結果、主鎖を何とか認識できる電子密度を得ることに成功した。しかしヘムトランスポーターによるヘムの認識と解離の機構を明らかにするためには、側鎖の構造情報が必要であり、今後はさらなる分解能の向上を目指す必要がある。ヘムトランスポーターの一部でヘムを捕獲する可溶性のタンパク質PP (Periplasmic protein)の結晶構造解析について。前年度に得られた回析データを解析した結果、PPはヘムを2つ結合する場合には、Tyr残基とHis残基を使うのに対し、ヘムを1つ結合する場合には、Tyr残基のみを使っていることが分かった。このことはPPはヘムを結合する際に、TyrとHisを等価に用いているのではなく、Tyrで1つ目のヘムを認識した後に2つめのヘムをHisで認識している可能性を示唆する。また最近、ヘムと結合していない状態のPPの結晶化にも成功した。プロテオリポソームにおいて様々な添加物を加えてヘムトランスポーターのATPase活性を行った結果、過剰量のヘムはヘムトランスポーターのATPase活性を阻害することが分かった。これは過剰量のヘムの取り込みから細胞を守るための機能の1つである可能性があり、今後の変異体実験等が望まれる。鉄はすべての生物に必須の元素であり、病原菌においてはヘムトランスポーター(以下HT)を用いて感染した宿主のヘム(鉄-ポルフィリン錯体)を取り込み鉄源として利用している。本研究は、病原菌の鉄獲得能を理解することを目的とし、HTがどのようにヘムを認識し、その後どのように解離するのかをX線結晶構造解析を用いて明らかにする。すでに得られているHTの結晶の分解能向上のため、HTをノニルグルコシド(NG)という界面活性剤で精製、結晶化を行った。その結果、申請時に5.0 4.1オングストロームだったHT結晶の分解能を3.5オングストロームまで上げることに成功した。さらなる結晶の分解能向上のためオクチルグルコシド(以下OG)という界面活性剤での精製を試みた。試行錯誤の末、スクロース等の添加材を加えることでOGを使った精製に成功し、結晶化にも成功した。またヘムが結合していると思われる色のついたHTの結晶化にも成功した。これはHTがどのようにヘムを認識しているのかを明らかにするために重要な結晶である。さらに、これら得られた結晶の構造解析のために必須となるSeMet誘導体の調製にも成功した。HTの一部でヘムを捕獲する可溶性のタンパク質PP (Periplasmic protein)の結晶構造解析も同時に進めており、PPがヘムを1つ結合している状態と2つ結合している状態のそれぞれの構造解析にも成功した。さらにHTからヘムを受け取る細胞内タンパク質HmuSの発現と精製にも成功した。HmuSの精製に成功したためHTによるヘム輸送活性測定が可能となった。HTの結晶の分解能が3.0オングストロームを切ることに難航している。一方でヘムが結合していると思われる色のついたHTの結晶が得られるなど、当初の予定を上回る進展もあったことから上記の自己評価にした。現在得られている結晶化条件を基に、クライオプロテクタント等の条件検討、基質アナログであるAMP-PNP等との共結晶化等を行い分解能の向上を試みる。また、共同研究先である島根大学医学部から抗HT抗体が届いているので抗体との共結晶化も並行しながら分解能の向上を試みる。該当なし
芳香族リン系イオン液体による導電性高分子の高機能化と色素増感太陽電池への応用

イオン液体は色素増感太陽電池の次世代電解質として注目されている。また、色素増感型太陽電池の対極として導電性高分子が検討されている。本研究では、π共役系官能基を有するホスホニウムイオン液体を創製して芳香族化合物の電解重合反応の電解質として適用し、得られる導電性高分子膜の高機能化を行いながら、新たな色素増感型太陽電池の対極としての可能性を評価した。その結果、当該イオン液体のドーピング効果により導電性高分子膜の導電性や電気化学応答性が向上し、新たな対極材料の候補となることが分かった。イオン液体はユニークな物理化学特性を有するため、色素増感型太陽電池の次世代電解質として注目されている。一方、色素増感太陽電池に用いられる白金電極の代替としてπ共役系導電性高分子材料が検討されているが、イオン液体電解質系で用いられた研究例はほとんどない。そこで本研究は、リン原子由来の特異性と機能性を発現する芳香族リン系イオン液体を採りあげ、それらと導電性高分子材料を効果的に組み合わせることによって、高度に機能化された全く新しい色素増感太陽電池電極系の構築を試みることを目的とした。平成26年度は本研究の三カ年計画の初年度であり、イオン液体電解質からのアプローチを主体として、芳香族四級オニウムカチオンの設計とそのイオン液体の創製を試みた。まず実験的観点から合成化学的アプローチの取りやすいものとして、カチオンの側鎖中にπ共役系が含まれるタイプのものとして、フェニル基やアリル基が含まれる四級ホスホニウムカチオンをデザインした。これに対応するアニオンとしては、近年リチウム電池電解質として注目されているN(SO2F)2-(FSA)を採用したところ、従来型のアニオンを用いた場合のイオン液体よりも低粘性かつ高導電性のイオン液体が得られることが分かった。さらなる発展系として、色素増感型太陽電池の電解質として注目されているB(CN)4-(TCB)アニオンやカルボン酸アニオンを主体とする四級ホスホニウム型イオン液体を新たに合成し、特異な輸送特性を示すイオン液体のシリーズを提案した。加えて、FSAアニオンを有する四級ホスホニウム型イオン液体のいくつかについては既にピロールの電解酸化重合の電解質として適用し、高導電性の電解重合膜を形成することが確認されている。これを足掛かりとして、当該イオン液体と導電性高分子とを融合させた新たな色素増感型太陽電池電極系の開発を推進していく予定である。色素増感太陽電池に用いられる白金電極の代替としてπ共役系導電性高分子材料が検討されているが、イオン液体電解質との組み合わせで用いられた研究例はほとんどない。そこで本研究は、リン原子由来の特異性と機能性を発現する芳香族リン系ホスホニウムイオン液体を採りあげ、それらと導電性高分子材料を効果的に組み合わせることによって、新しい色素増感太陽電池電極系の構築を試みることを目的とした。平成27年度は本研究の三カ年計画の二年目であり、導電性高分子電極からのアプローチを主体として、これまでに設計して合成してきたホスホニウムイオン液体とのマッチングを図りながら、新しい電極系および電解質系としてのポテンシャルを検証した。まず、ポリピロール、ポリアニリンおよびポリチオフェンという典型的な導電性高分子材料から検討を行い、さらに種々の置換基を有する高導電型導電性高分子材料に展開した。この結果、N(SO2CF3)2-(TFSA)、N(SO2F)2-(FSA)やB(CN)4-(TCB)のアニオンを有する高導電型ホスホニウムイオン液体を電解質として用いた場合に、いずれの導電性高分子電極の場合にも高い電気化学応答を示すことが確認された。加えて、導電助剤としてカーボン粒子を懸濁させた電解液中でのアニリンの電解重合反応系でカーボン粒子を取り込んだ高導電性のコンポジット重合膜が得られており、この系についても当該イオン液体の有用性が見出された。さらなる拡張系として、ビフェニル骨格を有する芳香族ジアミン化合物をモノマーとする電解重合反応系や当該ホスホニウムイオン液体を含有するアクリレート型ポリマー電解質系についても探索を行い、新たな導電性高分子電極系の可能性が示唆された。これらを足掛かりとして、当該イオン液体と導電性高分子とを融合させた新たな色素増感型太陽電池電極系の開発を推進していく予定である。前年度において設計したFSAアニオンやTCBアニオンを主体とする他に類を見ない豊富な種類のホスホニウムイオン液体を電解質として用い、それをポリピロール、ポリアニリンおよびポリチオフェンという典型的な導電性高分子材料系だけでなく、さらにpoly(3-hexyl- thiophene)(P3HT)やpoly(3,4-ethylenedioxythiophene)(PEDOT)等の高性能型導電性高分子材料系にも展開しながら、導電性高分子電極への当該ホスホニウムイオン液体の物理化学的および電気化学的効果を検証した。また、前年度に導入されたソーラーシミュレータの発電特性評価システムを立ち上げ、当該導電性高分子電極を用いた太陽電池セルの発電特性を評価する基盤が整ってきた。その結果、ホスホニウムイオン液体によってチューンされた電気化学活性や熱安定性の高い新たな導電性高分子電極系が見出された。さらに、カーボン粒子とのコンポジット導電性高分子系、芳香族ジアミン型導電性高分子系、および当該ホスホニウムイオン液体を含有するアクリレート型ポリマー電解質系についても次年度への布石として拡張して実施したこともあり、全体的な研究の進行状況としては概ね順調と判断している。色素増感

太陽電池に用いられる白金電極の代替としてπ共役系導電性高分子材料が検討されているが、イオン液体電解質との組み合わせで用いられた研究例はほとんどない。そこで本研究は、リン原子由来の特異性と機能性を発現する芳香族リン系ホスホニウムイオン液体を採りあげ、それらと導電性高分子材料を効果的に組み合わせることによって、新しい色素増感太陽電池電極系の構築を試みることを目的とした。平成28年度は本研究の最終年度であり、これまでに設計してきたホスホニウムイオン液体型電解質、およびこれらの電解質とのマッチングにより創製された導電性高分子電極を用いた色素増感太陽電池の構築とセル特性評価(I-V特性や変換効率等)を実施した。まず、ポリチオフェンおよびポリチオフェン誘導体(P3HTおよびPEDOT)を導電性高分子材料の主たる検討対象とした。これらの導電性高分子の電気化学特性を、N(SO2CF3)2-(TFSA)、N(SO2F)2-(FSA)やB(CN)4-(TCB)等のアニオンを有する芳香環導入型ホスホニウムイオン液体を電解質とする系で評価したところ、高い電気化学応答を示すことが確認された。この実験検討の中で、ホスホニウムカチオンのドーピングにより高い効果が発現することが分かり、導電性高分子材料の機能化への新たな視点が見出された。さらに、当該重合膜を太陽電池セルの電極材料に適用したところ良好な発電性能を示すことが確認されたが、条件の最適化も含めて更なる改良の余地は残されており、今後の課題とする。上記以外にも、カルボン酸アニオン型新規イオン液体電解質、カーボン微粒子/導電性高分子コンポジット導電膜、芳香族ジアミン型導電性高分子材料、およびホスホニウムイオン液体型ポリマー電解質系についても実験的知見が得られており、更なる拡張の布石としたい。イオン液体は色素増感太陽電池の次世代電解質として注目されている。また、色素増感型太陽電池の対極として導電性高分子が検討されている。本研究では、π共役系官能基を有するホスホニウムイオン液体を創製して芳香族化合物の電解重合反応の電解質として適用し、得られる導電性高分子膜の高機能化を行いながら、新たな色素増感型太陽電池の対極としての可能性を評価した。その結果、当該イオン液体のドーピング効果により導電性高分子膜の導電性や電気化学応答性が向上し、新たな対極材料の候補となることが分かった。当初に計画されていた太陽電池特性評価については現在においても検討中であり、今のところ十分な成果が得られていない状況ではあるが、ソーラーシミュレータの導入は完了しており、現時点では太陽電池セル評価技術の確立を目指して作製条件の最適化を行っている。一方では、一年の研究期間中にFSAアニオンやTCBアニオンを主体とする他に類を見ない豊富な種類のホスホニウム型イオン液体の創出に成功し、加えて電解重合反応に適用して導電性高分子材料との複合材料への展開の可能性を見出すことができたこともあり、全体的な研究の進行状況としては概ね順調と判断している。今後の研究方針としては、本研究プロジェクトの締めくくりとして、前年度までにデザインして検証してきたホスホニウムイオン液体の導電性高分子電極に及ぼす効果の解析を更に深めつつ、それらを用いた色素増感型太陽電池セルの発電特性の向上を主眼に研究開発を推進する。
ユーザメイド・ホームネットワークサービスソフトウェア開発基盤の構築

(1)装置制御1個の変数で複数装置を制御する記述法を確立し,ルールを解釈・実行するインタープリタを試作し,正常に動作することを確認した.(2)サービス構成法連携サービス構成法を確立し,個々のサービスプログラムを組み合わせることが可能な,ルールベース言語によるプログラム記述法を確立した.また,様々な機能をもつ個々の装置について,機能ごとに状態遷移図で表し,それらを自動的に合成する手法を確立した.これらの方法については,具体的なサービスを記述し,正常に動作することを,端末エミュレータ等を用いて確認した.(3)開発支援ルール記述に関する同義語・多義語の問題については,オントロジーに基づく用語の体系化を行い,木構造でデータベースとして構成した.サービス競合の問題に関しては,競合検出の前提となる,端末の組み合わせに制限が生じる.この制限を考慮した新たな組み合わせ法を,2部グラフを用いて自動生成する手法を確立した.(4)サーバ構築SIPのプロトコルスタックを購入し,ルールベースで記述されたホームネットワークサービスプログラムを解釈実行する実行環境を構築した.(1)装置制御1個の変数で複数装置を制御する記述法を確立し,ルールを解釈・実行するインタープリタを試作し,正常に動作することを確認した.(2)サービス構成法連携サービス構成法を確立し,個々のサービスプログラムを組み合わせることが可能な,ルールベース言語によるプログラム記述法を確立した.また,様々な機能をもつ個々の装置について,機能ごとに状態遷移図で表し,それらを自動的に合成する手法を確立した.これらの方法については,具体的なサービスを記述し,正常に動作することを,端末エミュレータ等を用いて確認した.(3)開発支援ルール記述に関する同義語・多義語の問題については,オントロジーに基づく用語の体系化を行い,木構造でデータベースとして構成した.サービス競合の問題に関しては,競合検出の前提となる,端末の組み合わせに制限が生じる.この制限を考慮した新たな組み合わせ法を,2部グラフを用いて自動生成する手法を確立した.(4)サーバ構築SIPのプロトコルスタックを購入し,ルールベースで記述されたホームネットワークサービスプログラムを解釈実行する実行環境を構築した.(1)装置制御ホームネットワークでは1個の変数で複数装置を制御する必要がある.また,装置の種類ごとに制御ルールを統一する必要がある.これらの条件を満足するルール記述法について,ユーザが容易に記述できるよう確立した.(2)サービス構成法ホームネットワークサービスは個々のサービスを組み合わせることにより構築する(連携サービスと呼ぶ)のが一般的である.この手法を状態遷移モデルに適用するためには,状態遷移図の合成を行なう必要がある.また,個々の装置についても様々な機能を持つ装置も多く,これらを一つの状態遷移図で表現すると複雑になる.このため,機能ごとに状態遷移図で表し,それらを自動的に合成する手法の検討を行いその見通しを得た.また,インターネットを介して外部のWebサービスを利用できる構成法を確立した.(3)開発支援ユーザが自由にサービスを開発するため,ルールの記述に関して同義語・多義語の問題が発生する.このため,オントロジーに基づく用語の体系化を行い,それに基づいて同義語・多義語の問題を解決する手法の検討を行い,その見通しを得た.サービス競合の問題に関しては,形式的検出法が持つ弱点として,実際には発生しない競合を誤って検出する問題を明確にし,その解決法を提案した.また,ホームネットワークサービスでは使用する端末が各家庭により限定されるため,競合検出の前提となる,端末の組み合わせに制限が生じる.この制限を考慮した新たな組み合わせ法を自動生成する手法を検討し,その見通しを得た.(4)サーバ構築SIPのプロトコルスタックを購入し,ルールベースで記述されたホームネットワークサービスプログラムを解釈実行する実行環境を構築した.上記研究成果については国内外の学会で発表した.(1)装置制御昨年度提案した,1個の変数で複数装置を制御する記述法に従って,ルールを解釈・実行するインタープリタを試作し,正常に動作することを確認した.(2)サービス構成法昨年度提案した連携サービス構成法に基づいて,個々のサービスプログラムを組み合わせることが可能な,ルールベース言語によるプログラム記述法を確立した.また,様々な機能をもつ個々の装置について,機能ごとに状態遷移図で表し,それらを自動的に合成する手法を確立した.これらの方法については,具体的なサービスを記述し,正常に動作することを,端末エミュレータ等を用いて確認した.また,ホームネットワークサービスで使用する端末が各家庭により異なることを考慮し,物理ネットワークに依存しないソフトウェア構成法を確立した.(3)開発支援ルール記述に関する同義語・多義語の問題については,オントロジーに基づく用語の体系化を行い,木構造でデータベースとして構成した.また,用語の追加に対して木構造の追加・変更ができるメカニズムを確立した.サービス競合の問題に関しては,ホームネットワークサービスで使用する端末が各家庭により異なるため,競合検出の前提となる,端末の組み合わせに制限が生じる.この制限を考慮した新たな組み合わせ法を,2部グラフを用いて自動生成する手法を確立した.また,ルールベース言語で記述されたサービスプログラムからサービス仕様を拡張状態遷移モデルに基づいた状態遷移図に変換するアルゴリズムを検討し,変換の見通しを得た.上記研究成果については国内外の学会で発表した.
ロシア文学成立の文化史的研究-領地(ウサーヂヴァ)文化とメモアールを中心に

18世紀後半から19世紀前半までの一世紀足らずの時期にロシア文化/文学が実体としてばかりか言説として成立したこと、そしてこの事実が現代までのロシア文化/文学の基本的性格を規定してきたことは近年のロシアのみならず、欧米のロシア文化史研究にあって広く認められてきたことである。このことを明確に示すのは、ソ連崩壊前後から急速に発展した貴族文化史研究の活性化であり、その中でも特にウサーヂヴァと呼ぼれるロシア貴族屋敷の文化に関する分野において顕著である(最近の研究動向については、すでに2004年に発表した論考「ロシアのウサーヂバ(貴族屋敷)文化研究序説(1)」にも記したとおりである)。本研究では、こうした貴族文化史研究そのものの再考から始めて、貴族屋敷文化をテクストとしてロシア社会・文化の多面性と多層化を確認すべく作業をおこなった。具体的テクストとしてはメモアールを中心とする文字資料と民衆版画ルボークなどのヴィジュアル資料などである。貴族屋敷自体は17世紀までのモスクワ・ルーシ時代の大貴族の領地に始まり、18世紀以後の新興貴族にたいする分与地、18世紀半ばから西欧文化が定着していく都市郊外の文化的空間としてのウサーヂヴァ、さらに19世紀半ば以降細分化され、商人や市民などの所有対象となる小邸宅地、そして革命による消滅、といった歴史を持つ。この空間を舞台としてロシア近代は展開したのであり、しかもそれはたんなる社会経済史的側面からだけでなく、建築、文学、美術、音楽、演劇などの芸術ならびに思想全体を視野に収めうる文化的トポスとして機能したことを明らかにし得たと考える。本研究の考察対象をロシア文化/「文学成立の文化史」とした意味はそこにある。18世紀末から1830年代にかけて急速に誕生したロシア近代文学の成立を広く社会と文化の枠組み全体の中で考察したとき、そこには多くの文化史的契機が存在する。18世紀後半から出現したインテリゲンツィヤと民衆との関係性の成立がその一つであり、また、この両者が「出会う」場として、都市郊外に多数作られた貴族の領地屋敷の文化的機能も重要な要素となる。この貴族の領地屋敷(ロシア語でウサーヂヴァ)は、文字どおりロシア文化の揺籃の場としてロシア近代化の中できわめて大きな役割を果たしたのであり、本研究は本国ロシアで近年急速に見直しと総合的な研究が進んでいるこのウサーヂヴァを対象として、そこでの知的営為と多数誕生したウサーヂヴァ・ネットワークを視野に入れながら、特にその営為の代表的作品であるメモアールをテクストにしてこの時代と社会を記述することを目的とした。記述の軸となるのは、中央と地方、民衆文化の「発見」、個人と家族の「成立」、記憶のトポス、領地のミクロコスモスなどである。本研究を開始するにあたり、最初の作業としてはまずウサーヂヴァの時代的・社会的概略、ならびに文化史的役割について概観した。その際、ウサーヂヴァという言葉には中立的でなく「文学的」「感情的」な意味が付与され、ロシア人のメンタリティに深く根ざしたものとしてロシアの基層文化の解明にとってウサーヂヴァ経験が重要であるとの判断に達したことは成果である。さらに、18世紀後半・末から19世紀初頭にかけてのウサーヂヴァ全盛期に着目し、その時代を知る上で最高の資料であるアンドレイ・ボロトフの長大なメモアール「ボロトフの生活と出来事」を具体的素材として取り上げることとした。本年度はその資料学的サーヴェイのために、数版が存在するメモアールテクストの点検・確認、ならびに主要な研究文献の収集・整理を目標として、その作業はほぼ年度内に終了した。本年度の研究実施計画として,年度開始時点であげたのは以下のとおり。すなわち,1)貴族屋敷の全体像をさらに明確にするため,モスクワ近郊を中心とするウサーヂヴァ・ネットワークを形成する代表的な場所の調査を行なう(例,アルハンゲリスコエ,クスコヴォ,ガガーリノ,など)。あわせてウサーヂヴァ博物館(モスクワ),「ウサーヂヴァ研究協会」を訪問し,最新の研究状況に関する情報を得る。2)アンドレイ・ボロトフの生家跡の博物館があるトウーラ県のドヴォリャニノヴォを訪問し,かれの生涯と仕事に関する基本的情報の確認をおこなう。これと対応する形で,3)ボロトフの回想記の全体像を把握し,上記した目的に沿う方向で記述する際の基本的軸を明確なものとしていく。また,以上の作業のまとめとして,4)ウサーヂヴァ研究に関する基本的文献,ボロトフ研究に関する基本的文献についてビブリオグラフィを作成する,という4点だった。この中で,1)に関しては,2004年7月から9月にかけてのロシア研修でモスクワ近郊の多数のウサーヂヴァの調査をほぼ計画どおり実施した。モスクワの歴史博物館支所にあたるクジミンキのウサーヂヴァ博物館で多くの情報を入手したことをはじめ,ガイドブックや書籍情報ではまったく不明な部分と現在のウサーヂヴァの保存・利用状態がかなり判明したことなど多くの新たな知見が得られたことは特筆できる。3)の「回想記」読解に関してはかなりの作業をおこない,ボロトフの百科全書的世界のいくつかの軸を抽出した。すなわち,18世紀ウサーヂヴァ文化を代表するボロトフの世界が,庭園,絵画,建築,都市計画,演劇,回想,農業経済,植物・農学,文学,哲学・思想などの諸相から成り立つことがあらためて確認された。4)については作業中で,これは平成17年度に継続される。

18世紀後半から19世紀前半までの一世紀足らずの時期にロシア文化/文学が実体としてばかりか言説として成立したこと、そしてこの事実が現代までのロシア文化/文学の基本的性格を規定してきたことは近年のロシアのみならず、欧米のロシア文化史研究にあって広く認められてきたことである。このことを明確に示すのは、ソ連崩壊前後から急速に発展した貴族文化史研究の活性化であり、その中でも特にウサーヂヴァと呼ぼれるロシア貴族屋敷の文化に関する分野において顕著である(最近の研究動向については、すでに2004年に発表した論考「ロシアのウサーヂバ(貴族屋敷)文化研究序説(1)」にも記したとおりである)。本研究では、こうした貴族文化史研究そのものの再考から始めて、貴族屋敷文化をテクストとしてロシア社会・文化の多面性と多層化を確認すべく作業をおこなった。具体的テクストとしてはメモアールを中心とする文字資料と民衆版画ルボークなどのヴィジュアル資料などである。貴族屋敷自体は17世紀までのモスクワ・ルーシ時代の大貴族の領地に始まり、18世紀以後の新興貴族にたいする分与地、18世紀半ばから西欧文化が定着していく都市郊外の文化的空間としてのウサーヂヴァ、さらに19世紀半ば以降細分化され、商人や市民などの所有対象となる小邸宅地、そして革命による消滅、といった歴史を持つ。この空間を舞台としてロシア近代は展開したのであり、しかもそれはたんなる社会経済史的側面からだけでなく、建築、文学、美術、音楽、演劇などの芸術ならびに思想全体を視野に収めうる文化的トポスとして機能したことを明らかにし得たと考える。本研究の考察対象をロシア文化/「文学成立の文化史」とした意味はそこにある。
高性能イミュノトキシンを用いた急性骨髄性白血病の標的化治療

私たちはジフテリア毒素(DT)とプロテインG(3C)を含むリコンビナントタンパクであるDT3Cを開発した。DT3Cとモノクローナル抗体(MoAb)の結合は容易でありMoAb-DT3C結合体は表面抗原に結合し細胞内へ移行することで殺細胞効果を示す。この系を応用した選択法で腫瘍細胞に特異的なMoAbの樹立が可能であり、私たちは224個のMoAbを樹立した。これらのMoAbはいずれも高いイミュノトキシン活性を示し、抗体薬候補分子に対する抗体が多く含まれていた。また、現在標的治療薬として開発中の抗体が多く含まれており、この方法が抗体薬物複合体(ADC)治療に有効な抗体の選別法であることが示された。本研究の目的は難治性AMLに対する分子標的療法の開発である。平成23年から平成25年度までの3年計画で本研究は進めている。3年計画の2年目は主に標的抗体の樹立と抗原同定に重点を置き実験を進めてきた。AML細胞株であるKG1細胞をBalb/cマウスに免疫し、常法に従いモノクローナル抗体を樹立した。抗体のスクリーニングに用いた方法は申請者らが開発したDT3C(Extracellular domeinを除きCatalytic domeinおよびTranslocation domainを含んだジフテリア毒素[DT]とGグループのストレプトコッカスの細胞壁成分であるプロテインGのC domainを3つ持つ[3C]リコンビナントタンパク質)を用いた方法で行った。この方法で得られたモノクローナル抗体はイミュノトキシン活性が高く強力な殺細胞効果を示すものである。現在までに156個の抗体が樹立され、50抗体の抗原が同定された。同定された抗原はCD43, CD44, CD47, CD71, CD81, CD99, CD151, CD317であった。これらの抗原は白血病の標的分子である一方で、白血病以外の各種固形腫瘍に対する標的分子でもあった。このパネルの中から、腫瘍細胞に対して選択性が高いものを抽出し実用化するために必要な個別の解析を進める予定である。本年度から免疫法を一部改良し実験を進めた。その結果、新たに30抗体が得られ、これらについては抗原同定を進めている。本研究は平成23年から平成25年度までの3年計画で進められてきた。この研究の目的は難治性AMLに対する抗体薬物結合体(ADC)治療薬の開発である。申請者はモノクローナル抗体と混合するだけで簡便にイミュノトキシンを形成できるリコンビナントタンパク質(DT3C)の作製に成功した。DT3Cはモノクローナル抗体との結合体形成(モノクローナル抗体ーDT3C結合体:MoAb-DT3C)が容易であり、MoAb-DT3Cを腫瘍細胞に作用することで細胞内へ移行されタンパク合成阻害により強力な殺細胞効果を示す。このDT3Cを用いた抗体スクリーニングに利用することでADC治療薬に適したモノクローナル抗体を得ることが可能である。申請者は急性骨髄性白血病およびその他の骨髄性白血病細胞株であるTF1, MY, KG1, SKM1, HL60, MEG01などをBalb/cマウスに免疫し抗体ライブラリーを作製、DT3Cを用いた抗体スクリーニングを利用してモノクローナル抗体を樹立した。現在までに157個のモノクローナル抗体が樹立され77抗体の抗原が同定された。同定された標的分子はCD38, CD43, CD44, CD47, CD71, CD81, CD99, CD102, CD147, CD151, CD317, CD321, MHC ClassI, MHC ClassIIの14種類である。これらの抗体は強い殺細胞効果を示しいずれも治療薬の候補抗体といえる。しかしながら、副作用のリスクを考えるとこれら全ての抗体が治療薬候補とはならない。これらの標的分子の中で特に治療薬の候補になる抗体の条件は正常主要臓器(特に腎臓、肝臓、脳、心臓など)における発現が低いことが挙げられる。申請者らはBioGPSなどのデータベースを活用して主要正常臓器での発現が低い標的抗原について検索した。正常主要臓器での発現が低い標的分子はCD38, CD43, CD47, CD71であった。これらについて難治性AMLに対するADC治療薬としての有用性について評価を進めていきたい。平成23年から平成25年度までの3年計画で本研究は進められている。3年計画の1年目は主に標的抗体の樹立に重点を置き実験を進めてきた。

AML細胞株であるTF1, MY, KG1, SKM1, HL60, MEG01細胞をBalb/cマウスに免疫し、常法に従いモノクローナル抗体を樹立した。抗体のスクリーニングに用いた方法は申請者らが開発したDT3C(Extracellular domeinを除きCatalytic domeinおよびTranslocation domainを含んだジフテリア毒素(DT)とプロテインGのC domainを3つ持つ(3Cリコンビナントタンパク質)を用いた方法で行った。この方法で得られたモノクローナル抗体はイミュノトキシン活性が高く強力な殺細胞効果を示すものである。現在までに126個のモノクローナル抗体が樹立され、46個の抗原が同定された。この中には癌標的分子として有用なCD43, CD44, CD71, CD99, CD151, CD317に対する抗体が含まれていた。これらはイミュノトキシン活性が高く、強力な殺細胞効果を持つモノクローナル抗体であり標的治療の候補であると考えられた。このパネルの中から、腫瘍細胞に対して選択性が高いものを抽出し実用化するために必要な個別の解析を進める予定である。また、申請者らが考案し開発したDT3Cによる抗体スクリーニング法は癌標的分子の探索法として優れた方法であるこのことから、更なる標的抗体の探索も同時に進める予定である。標的化抗体として、AMLに対する156個のモノクローナル抗体が樹立できた。この中にはCD43, CD44, CD47, CD71, CD81, CD99, CD151, CD317などのAML治療に有用な抗体が多く含まれていた。また、既に治療薬として開発中の標的化抗体も含まれており、スクリーニング法として非常に優れたものであることが示された。このことから、このスクリーニング法を用いた抗体の探索を続けることは新規な標的化抗体をみつける最短ルートと考えられた。この点がはっきりしたこと、標的化抗体が156個得られたことを考えると達成度としては十分評価できるものである。反面、抗原の同定が50個と少なく反省点もある。新規標的抗体として、AMLに対する126個のモノクローナル抗体が樹立できた。この中にはAML治療に有用な多く抗体が含まれていた。この点は達成度としては十分評価できるものである。反面、抗原の同定が46個と少なく反省しなければならない。この点は早急に対処し抗原の同定を進める。来年度は最終年度であることから、抗原未決定の抗体についてはできるだけ多く決定する一方で新規抗体の樹立も続ける。この両者を進めることで必ず目的が達成される。また、現在得られている標的化抗体の中から、腫瘍細胞に対して選択性が高いものを抽出し実用化するために必要な個別の解析を進める予定である。得られたモノクローナル抗体(126個)の標的治療への適応について検討を進めるとともに、新たな標的抗体の樹立(全体で約200抗体の樹立を目標とする)についても同時に進める。該当なし実験に用いるフラスコやピペットなどのプラスチック製品、培養に使用する培地、抗生物質等の添加物質および血清、スクリーニング等に用いる試薬などの購入、学会発表等の交通費などに使用する。
クラブマネジャーの業務実践と総合型クラブの発展・成熟との関係性モデルの構築

本研究では、総合型地域スポーツクラブにおいて常勤勤務経歴があり、実務経験が3年以上のマネジャーにインタビュー調査を実施した。インタビュー内容の分析から、クラブマネジャーの業務実践と総合型クラブの発展・成熟との両者の動態的な関係性がモデルとして示された。モデルから、マネジャー業務の変化に順序性があることが読み取れた。クラブ創設段階には、マネジャー自身もプレイヤーとしての業務に従事し、創設3年5年では、マネジャーは管理者としての業務を担い、5年10年では、管理者業務に加えクラブの内と外をつなぐコーディネート業務を遂行していた。さらに10年を越えると広域圏でのアドバイザー的役割をも担っていた。総合型地域スポーツクラブが社会的企業としての質的充足に至らない背景として、クラブ運営の中核人材であるクラブマネジャーの業務実践の実態が明らかにされておらず、人材育成における適切な方法論が確立されていないことに原因があると考えた。そこで本研究は、1クラブマネジャーの業務実践の実態、2クラブマネジャーの業務実践を規定する要因、3クラブマネジャーの気づき・学びを生む要因、4クラブマネジャーの業務実践とクラブの発展・成熟との関係、の4点について明らかすると共に、総合型クラブの発展・成熟とクラブマネジャーの業務実践との両者の動態的な関係性をモデルとして示すことを目的とした。平成27年度は、文献調査での本研究における調査・分析手法の精査を行い、「構造構成主義的質的研究法」を用いて研究を進めることとした。その上で、石川県内で活動する3つの総合型地域スポーツクラブのクラブマネジャーを対象とした予備調査を行い、データを整理、分析した。その結果、クラブマネジャーは先の見えない初期段階に始まり、《クラブの成熟・発展プロセス》に対応するべく、《日々変化するマネジャー業務》を実践していることが明らかとなった。また、《日々変化するクラブマネジャーの業務》に対応すべく、《マネジャーの気づきと学び》が生まれている。そして、《クラブの成熟・発展プロセス》と《日々変化するクラブマネジャーの業務》との間、また、《日々変化するクラブマネジャーの業務》と《マネジャーの気づきと学び》との間には、各々相互依存関係があるという動態的な関係性をモデルとして示すことができた。(文中の《》は分析過程で得られた「カテゴリー」を示している。)平成28年度は、より対象を広範とした本調査の実施と分析を行い、モデルの精緻化を行うとともに、モデル構築後の研究成果の実践的活用方法を検討する。交付申請書提出時点での平成27年度の研究実施計画は以下の3点であった。1.文献調査として、質的調査法に関連する文献、非営利組織(NPO)や企業におけるマネジメント人材の業務実践や育成方法及び人的資源管理に関連する文献調査から、本研究における調査・分析手法の精査を行う。2.予備調査として、石川県内で活動する3つの総合型クラブにおいて、クラブマネジャーによる事前調査シートへの記入、クラブマネジャーの業務実践の観察、クラブマネジャーへのインタビューを実施する。3.予備調査で得られたデータを整理、分析し、本調査の設計を行うとともに、成果発表として、研究の進捗を日本体育・スポーツ経営学会で発表する。上記の内容について、おおむね順調に実施することができた。1点、項目2における「クラブマネジャーの業務実践の観察」については、実施方法論の確立がやや不十分な点がある。平成28年度中に実施予定の本調査実施までに精査を行うことで補完したい。平成27年度は石川県内で活動する3つの総合型地域スポーツクラブのクラブマネジャーを対象とした予備調査を行った。その結果、クラブマネジャーの業務実践と総合型クラブの発展・成熟との両者の動態的な関係性がモデル化された。そこでは、より対象を広範にした詳細なデータの収集と分析によるモデルの精緻化と、研究結果の実践的活用にむけた検討を課題として残していた。平成28年度は予備調査の3クラブを含む、日本国内で活動する9つの総合型地域スポーツクラブを対象として本調査を行い、モデルの精緻化を進めることができた。また、精緻化されたモデルを今後の実践的活用へと展開していくため、クラブマネジャーの成長段階とそこで求められる業務実践内容を「プロジェクトマネジャー段階」、「クラブマネジャー段階」、「地域コーディネーター段階」の3つの成長段階に整理・分類することができた。今後は、本研究での結果をもとに、各成長段階に合わせたクラブマネジャー育成プログラムをデザインし、試行的実践によってその効果を検証していくことが求められる。交付申請書提出内容、及び、平成27年度の「研究実施報告書」提出内容をふまえると、平成28年度研究実施計画として、以下の2点を提示していた。1平成27年度実施の予備調査をふまえて、本調査を実施する。本調査は全国8か所程度の総合型クラブで実施する。クラブマネジャーの業務実践に同行し、観察及びインタビューを行い、可能な限り多くのデータを収集する。

2本調査で得られたデータを整理し、日本体育・スポーツ経営学会、日本スポーツマネジメント学会で発表を行う。また、体育・スポーツ経営学研究もしくはスポーツマネジメント研究への論文の投稿を行う。上記1については、全国9ヵ所の総合型クラブにおいてクラブマネジャーの業務実践に同行し、時間の許す限り、業務実践状況の観察やインタビューによるデータ収集を行うことができたと考える。2についても、第40回日本体育・スポーツ経営学会にて、口頭発表(発表標題:クラブマネジャーの業務実践と総合型クラブの発展・成熟との関係性モデル構築)を実施することができた。また、日本スポーツ産業学会第25回大会にて、ポスター発表(発表標題:総合型地域スポーツクラブの成長段階に合わせたクラブマネジャー育成プログラムの提案スポーツによる地域課題解決の担い手育成に向けて」)を実施することができた。論文投稿については、本研究の成果の一部として投稿した論文が、日本スポーツ産業学研究、27巻1号に掲載(論文標題:総合型地域スポーツクラブの成長段階に合わせたクラブマネジャー育成プログラム)された。以上より、本研究はおおむね順調に進展していると考えられる。本研究は、総合型地域スポーツクラブにおける1クラブマネジャーの業務実践の実態、2クラブマネジャーの業務実践を規定する要因、3クラブマネジャーの気づき・学びを生む要因、4クラブマネジャーの業務実践とクラブの発展・成熟との関係、の4つの視点にもとづいて、クラブマネジャーの業務実践と総合型クラブの発展・成熟との両者の動態的な関係性をモデルとして示すことを目的とした。1法人格取得、2設立5年以上、3予算規模1,000万円以上、という条件を満たす総合型クラブ9クラブを抽出し、対象クラブにおいて常勤勤務経歴があり、実務経験年数3年以上のマネジャーにインタビューを実施した。西條(2007)の構造構成主義的質的研究法を採用し分析を行った。インタビュー内容の逐語録データから分析テーマに則した類似箇所をまとめ、「概念名」をつけ、いくつかの概念を包括する「カテゴリー」を作成した。40の概念と5のカテゴリーが生成され、概念やカテゴリーの関係性を検討を通じて、クラブマネジャーの業務実践と総合型クラブの発展・成熟との両者の動態的な関係性が結果図(モデル)として示された。モデルから、マネジャー業務の変化に順序性があることが読み取れた。クラブ創設段階では、マネジャー自身もプレイヤーとしての業務に従事している。クラブ創設から3年5年程度の期間では、マネジャーの業務は次第に管理者としての業務へと質的に変化していく。また、5年10年の間では、管理者としての業務と併せて、クラブ内外をつなぐコーディネート業務を遂行している。さらに10年を越えるあたりから、蓄積された実践知にもとづいて広域圏でのアドバイザー的役割を果たすようになっていた。本研究で得られた知見を今後の総合型クラブにおけるマネジメント人材の育成に向けた基礎資料とし、その推進方策を探求していくことが今後の展望となる。本研究では、総合型地域スポーツクラブにおいて常勤勤務経歴があり、実務経験が3年以上のマネジャーにインタビュー調査を実施した。
SPSSXのレベルアップ

本研究は、汎用統計パッケージSPSSXに数量化理論解析の機能を付加することにより、そのレベルアップを行ったものである。その対象は、汎用機版SPSSXおよびパーソナルコンピュータ版SPSSX(SPSS/PC)とした。そのため、数量化理論プログラムを汎用機およびパーソナルコンピュータに対して行い、それぞれ、SPSSXへの組み込みおよび連携使用の便の開発を行った。各機種におけるSPSSXのレベルアップ結果は次の通りである。汎用機械:FACOM M-780/30(京都大学大型計算機センター使用)上のSPSSXに組み込みを行った。全く他のSPSSx統計解析機能と同様に使用できる。他の汎用機ACOSおよびHITACについては、現在、これらの汎用機版のSPSSXに前記の外部プログラム組み込み機能が提供されていないため、その提供を待って組み込みを行う予定である。パーソナルコンピュータ版:パーソナルコンピュータ版SPSSX(SPSS/PC)がクローズされたシステムであるため、外部ファイルを介しての連携使用の便を開発した。SPSS/PCのデータ管理・変容・出力機能を使用して自由にデータ処理を行ったデータを受けて、今回開発のプログラムで数量化理論解析が行えるものである。連携使用を考えて、プログラムの使用法はSPSSXの言語仕様に準じている。前年度の数量化理論プログラムの開発に続き、今年度は、そのパーソナルコンピュータヘの移植、および汎用機版SPSSxへの組み込みを行った。前年度開発のプログラムはワークステーションNEWS(SONY製)のUNIX4、2BSD上で開発したものである。対象パーソナルコンピュータは、計画通り、IBM PC/ATおよびNEC PC9801とした。OSおよび言語はいずれも、MSーDOSおよびFORTRANである。なお、これらのパーソナルコンピュータ版SPSS(SPSS/PC)との連結は、SPSS/PCがクローズされたシステムであるため、外部ファイルを介して行えるよう配慮した。汎用機版SPSSxには、ユーザ開発の外部プログラムを組み込む機能があり、前年度の数量化理論プログラムを汎用機版へ移植の後、組み込みを行った。対象汎用機はFACOM M-780/30(京都大学大型計算機センター)とした。当初予定の他の汎用機ACOSおよびHITACについては、現在、これらの汎用機版のSPSSxに前記の外部プログラム組み込み機能がサポートされていないため、今回は組み込みを見送った。
光学活性フッ素含有化合物の多面的合成研究

生物活性化合物の特定の原子を他の元素で置き換えることでその薬理活性を向上させる手法は、医薬品開発において重要である。特に、フッ素原子の導入により化合物の物性が大きく変化することが知られているため、選択的なフッ素化反応の開発はいろいろな応用研究に役立つと考えられる。本研究では、金属触媒を用いることでフッ素を効率的に導入する方法を開発し、その不斉触媒化の実現を目的としている。良好な収率と選択性で反応が進行する酸性度の比較的高いジカルボニル化合物やシアノホンスホン酸エステルに対して、本年度は活性化が極めて困難なアリール酢酸誘導体の触媒的不斉モノフッ素化を検討した。パラジウム触媒では全く反応が進行しなかったが、種々検討したところ、新規ニッケル-BINAP錯体を用いる触媒系が効果的であることを見出した。興味深いことに、塩基として2,6-ルチジン、補助ルイス酸としてトリメチルシリルトリフラートを添加剤として加えた時のみ、反応がほぼ定量的に進行し、高いエナンチオ選択性(最高88%ee)でモノフッ素化体を得ることができた。得られた生成物の再結晶を行い、加水分解することで、光学的に純粋なフッ素化フェニル酢酸を得ることに成功した。この反応は、カルボン酸等価体に対する触媒的不斉フッ素化反応としては最初の例である。また、この触媒系の適用範囲を拡大する目的で、添加剤などに関して反応条件の更なる最適化を検討を行った。更に、アリール酢酸以外の基質についてもフッ素化反応を検討した。生物活性化合物の特定の原子をほかの元素で置き換えることでその薬理活性を向上させる手法は医薬品開発において重要である。特にフッ素原子の導入により化合物の物性が大きく変化することが知られているため、選択的なフッ素化反応の開発はいろいろな応用研究に役立っと考えられる。本研究では、金属触媒を用いることで化合物にフッ素を効率的に導入する方法を開発し、その不斉触媒化の実現を目的としている。我々はこれまでに金属触媒に二座配位できる化合物の触媒的不斉フッ素化を中心に成果をあげてきた。本年度は新たにシアノ酢酸エステルやシアノホスホン酸エステルのようなシアノ基だけしか触媒に配位できない単座配位型の化合物も円滑にフッ素化できることを明らかにした。得られる生成物はキラル分割剤として、または酵素阻害剤のリン酸エステルミミック部位として幅広い分野で応用が期待される。しかしながら、これまでのところエナンチオ選択性は最高で80%程度とまだ実用的な段階にない。現在、更なる選択性の向上を目指し、触媒のチューニングを検討中である。酸性度が低い基質の場合、収率よく目的物を得ることは困難であった。しかしながら、種々検討の結果、ルイス酸と有機塩基を組み合わせて用いることで基質の脱プロトン化が起こり反応が円滑に進行することを見出した。アルコシキカルボニルラクトンやラクタムはこれまでの反応系ではほとんど反応しなかったが、上記の共同触媒系を用いることで反応が進行し、99%eeとほぼ完璧なエナンチオ選択性で目的物が得られることを見出した。更には、活性化が極めて困難なためにこれまで全く報告例のなかったエステル等価体を触媒的にフッ素化するニッケル触媒を見出した。現在、この反応の不斉触媒化を検討中である(投稿準備中)。また、我々はトリフルオロメチル化も検討している。様々な金属触媒を検討した中で、これまでに報告例のない活性化剤を見出した。この反応の不斉触媒化を検討している。