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超大規模脳型回路における発火周期保障型パルス結合位相振動子系の実現

平成30年度は,発火周期保障モデルを導入した結合位相振動子を用いた大規模結合位相振動子系を構築し,数値計算による系の振る舞いの検証を実施した.また,発火周期保障モデルを実現するCMOSアナログ電子回路を改良設計し,2素子結合系を想定した電子回路シミュレーションによる検証を実施した.発火周期保障モデルにおいて,発火周期の状態更新メカニズムは結合位相振動子の位相状態更新メカニズムを利用している.これにより,電子回路設計において,発火周期保障機能と振動子状態更新機能の2つの回路ブロックを同一の機能ブロックとして組み込むことで回路素子数の低減および集積回路上での実装面積の縮小が可能となる。結合位相振動子回路において実装面積の大部分を占めているアナログ回路部分は,振動子の位相状態をリセットおよび発火信号を出力するための比較器・アナログバッファ・キャパシタが主な構成要素となる.発火周期保障機能は,結合位相振動子回路の比較器のしきい値に状態更新を加えることにより実現できるため,この比較器を改良することで大幅に回路実装面積を縮小できる.また,結合位相振動子回路の発火信号出力をデジタル順序回路により制御することで,アナログ回路部分を時間軸上で再利用することができる.平成30年度はこれら比較器の改良とそれに伴うアナログバッファの削除およびデジタル回路の追加により,回路の素子数および回路規模を大幅に低減するための改良設計および改良した回路の検証を実施した.さらに,これらの回路改良および回路検証結果を,数値計算による大規模ネットワーク検証に反映した周期保障動作の検証を行った.この数値検証の結果,回路に導入した拡張機能を用いた場合でもネットワーク全体の周期収束が可能であることを明らかにし,回路構築におけるさらなる大規模集積に向けた知見を得た.平成30年度前半の当初の目標は,平成29年度に設計した集積回路レイアウト(マスクデータ)を外部機関のLSI試作サービス(VDEC等)を通じてチップ試作依頼する予定であった.また,試作チップの測定を行うための準備と,電子回路製作・評価および大規模結合位相振動子系を用いたアプリケーション適用についての数値計算検証について並行して実施することであった.この目標に対し,平成29年度の研究計画において生じた大規模シミュレーションに伴う問題による遅れを受けて研究計画の見直しを図った.本研究の内容は(1)発火周期保障モデルの開発・検証(2)開発モデルを実現する電子回路設計・検証(3)集積回路設計・評価の3要素で構成する予定であった.このうち,(1)開発モデルの検証において大規模結合系の数値シミュレーションに大幅に時間を要したために,(3)集積回路設計・評価の項目に到達することが困難と判断した.このため計画を変更し,(3)の項目を削除して新たに(1-2)開発モデルの大規模系検証を実施するよう計画の見直しを行った.現在の進捗状況は,上記の見直しを加えた研究計画からはおおむね順調といえるが,本研究課題の当初の予定からはやや遅れているといえる.今後は,引き続き提案モデルを実現する電子回路の設計および回路シミュレーションによる動作検証を行う予定である.また,昨年度に引き続き大規模結合位相振動子系における数値シミュレーション検証も並行して実施する.電子回路では大規模集積に向けて,回路中の素子数低減と機能の再利用を中心に改良設計を進めていく.数値検証では,振動子ネットワークの大規模化と集積回路実装に向けたパラメータ最適化を行い,電子回路設計および検証によって得られた知見を加えて,大規模結合位相振動子系の振る舞いを検証していく予定である.モデル開発・数値シミュレーション検証および電子回路設計において一定の成果が得られ次第,学会発表や学術雑誌等によって随時公表する.平成28年度は,本研究の核である発火周期保障モデルの開発と,パルス結合位相振動子モデルへの導入および検証を行った.また,集積回路開発に必要な設計環境に関する予備検討と導入も並行して実施した.研究代表者はこれまでに,パルス結合位相振動子系のモデルとして知られているWinfreeモデルを基に,スパイクパルス入力を導入したパルス結合位相振動子系モデルを提案し,このモデルを実現する電子回路を開発している.このモデルでは,結合した他の振動子から受けたスパイク入力タイミングと,振動子の位相に応じて時間軸に展開する位相応答関数の相関によって位相状態を更新することで,結合した振動子間の発火位相差を制御している.本研究ではこのメカニズムを利用して,同相同期状態(同一タイミングで周期的に発火)を起こさせた際に生じる更新の値から位相差分を取り出し,これを保持することで発火周期を保障する(ネットワーク内の全振動子の発火周期を同一に保つ)モデルを構築した.発火周期保障モデルはその動作メカニズムが結合位相振動子の位相更新動作と原理が同一であるため,演算結果の反映先を変更することで構成することができる.このモデルを導入した発火周期保障型パルス結合位相振動子モデルにおいて,系の動作は発火周期保障(同相同期により周期差を保持)動作と結合振動子による同期現象を発生する従来通りの動作の2段階となる.これらの動作を検証するため,回路実装した際に生じる振動子間の周期ばらつきを想定した数値シミュレーションを実施し,モデルの検証を行った.また,これらのモデル構築および検証と並行し,これらのモデルを実現する電子回路設計および回路シミュレーションによる検証を開始した.平成28年度の目標は,本研究の核である発火周期保障モデルの開発と,パルス結合位相振動子モデルへの導入および検証と集積回路開発に必要な設計環境に関する予備検討と導入であった.これに対し,発火周期保障モデルの考案および開発と,開発モデルに対する数値計算シミュレーションプログラムを構築し検証を行った.また,数値計算シミュレーションにおいて,回路実装した際に生じる振動子間の周期ばらつきを想定した,振動子系による検証を行った.

さらに,これらのモデル構築および検証と並行し,当初の予定を前倒ししてこれらのモデルを実現する電子回路設計および回路シミュレーションによる検証を開始している.集積回路の開発・設計環境の導入については設計ソフトウェアの決定および導入に遅れが生じているが,上記の回路設計及びシミュレーション評価の前倒しにより,本研究課題は当初の予定通りおおむね順調に進展しているといえる.平成29年度は,平成28年度に開発した発火周期保障モデルを導入した結合位相振動子を大規模結合ネットワークに拡張した大規模結合位相振動子系を構築し,数値シミュレーションによる系の振る舞いの検証を実施した.また,発火周期保障モデルを実現する電子回路の設計に取り組み,電子回路シミュレーションによる検証を実施した.発火周期保障モデルは系の同相同期現象に至る過程の振る舞いを利用して結合位相振動子の周期動作のしきい値更新を実行する.このモデルを導入した発火周期保障型パルス結合位相振動子モデルにおいて,系の動作は,発火周期保障(同相同期により周期差を保持)動作と結合振動子による同期現象を発生する従来通りの動作の2段階となる.数値計算シミュレーションでは結合位相振動子数を10000に拡張し,発火周期保障動作および位相更新による同相同期動作をそれぞれ20000回ずつ実行し検証を行った.1段階目の発火周期保障動作についての検証において,回路実装した際に生じる振動子間の周期ばらつきを想定した数値シミュレーションを実施し,周期保障動作の検証を行った.具体的には,モデル中のパラメータであるしきい値更新結合強度とネットワーク内の周期ばらつき,および更新回数(発火回数)の関係を検証し,周期保障動作におけるしきい値結合強度のパラメータ範囲が1.0E-111.0E-8の場合ネットワーク全体の周期を収束させることができることを明らかにした.また、周期保障動作が完了したのちに行う2段階目の位相更新による同相同期動作において,周期保障動作が完了している場合はいかなる位相更新結合強度パラメータを用いた場合でも同相同期現象が引き起こされることを確認した.平成29年度前半の当初の目標は,平成28年度に開発した発火周期保障モデルを実現する電子回路の設計に取り組み,電子回路シミュレーションによる検証を実施し,後半は電子回路の検証と並行して,市販のディスクリートのトランジスタを用いたアナログ電子回路の製作および発火周期保障型パルス結合位相振動子モデルの複数結合ネットワークを実現する集積回路のレイアウト設計・開発を行うことであった.また,構築したモデルを大規模な結合ネットワークに拡張した大規模結合位相振動子系を構築し,数値シミュレーションによる系の振る舞いの検証および知的画像処理等へのアプリケーション応用について検討・評価を行っていくことであった.
可視面分光とアルマ望遠鏡で探る銀河と銀河間物質の相互作用

本研究では、銀河間物質の探査を目的としている。宇宙においてバリオンはその大部分が銀河ではなく銀河間物質として存在しているとされる。現在の標準的な宇宙モデルでは、バリオンの大部分は銀河ではなく宇宙網(Cosmic Web)と呼ばれる蜘蛛の巣状の構造に沿って分布していると予想されている。これらの銀河と銀河を繋ぐ銀河間物質は、宇宙の構造形成、あるいは銀河進化を理解する上で欠かせない要素である。これら銀河間物質を探査する手法としては、従来吸収線による探査が広く行われて来た。クエーサーのような遠方の明るい天体を背景光源とし、視線上に存在するガスが吸収される様を捉えようとするものである。このような手法は感度に利点がある一方、我々は主に輝線による探査を狙う。輝線を用いることで空間的な広がりを捉えることができる。宇宙空間における紫外線背景放射や局所的な紫外線源(活動銀河核や活発な星形成銀河)によって銀河間物質の大半を構成する中性水素の電離、蛍光が起きると広がった水素ライマンアルファ輝線が放射される。この水素ライマンアルファ輝線を放つガスネットワークとして銀河間物質を捉えることができると予想されてきた。2017年度に開始した可視面分光装置による初期宇宙の水素ガス観測を2018年度においても引き続き実施することができた。得られた結果の中で、主たる成果について2018年度後半に査読論文を投稿した。2019年5月現在、当該論文は審査中である。当初計画していた観測は全て実行することができた。可視光近赤外線望遠鏡VLT (Very Large Telescope)に搭載された面分光装置MUSEによる希薄な銀河間ガスの観測は総観測時間にして30時間に及び、本研究に対する観測所側の大きな期待が伺える。2018年度はその解析に多くの時間を費やしたが、論文投稿まで行うことができた。したがって、研究は順調に推移しているものと考えている。投稿中の論文の受理に向けて引き続き取り組む。さらなる探査領域の広域化、高感度化の検討も進めていく。アルマ望遠鏡による宇宙網の中で形成されている銀河についてのデータ取得も引き続き精力的に進めており、得られたデータについて順次解析を進めて行きたい。銀河は宇宙における最も基本的な構成要素の一つである。一方で、宇宙の全物質の中で銀河の占める質量比はわずか1%以下であり、バリオンに占める割合だけを見ても10ー20%に過ぎない。バリオンはその大部分が銀河ではなく銀河間物質として存在しているとされる。一方で、これらの宇宙網の観測的実証は進んでいない。これまでの研究の多くはクエーサー吸収線系の観測である。すなわち、背景のクエーサーを光源とし、視線上のガスの吸収として銀河間物質を検出する。しかしクエーサーは希少な天体であり、空間的な広がりを捉えることは困難であった。本研究では、主に吸収ではなく輝線に着目する。この水素ライマンアルファ輝線を放つガスネットワークとして銀河間物質を捉えることができる。2017年度においては、可視面分光装置による水素ガス観測、そしてアルマ望遠鏡による分子ガスの観測を順調に進めることができた。これらは2018年度以降の解析結果の集約に向けて不可欠な成果である。本研究において、観測面において2つ大きな柱がある。一つは欧州南天天文台がチリに持つ可視光近赤外線望遠鏡VLT (Very Large Telescope)に搭載された面分光装置MUSEによる希薄な銀河間ガスの観測であり、もう一つは日本が参画する国際プロジェクトであるアルマ望遠鏡による分子ガスの観測である。前者は2017年の観測では予定された30時間のうち8時間が実際に行われ、そのデータ解析を進めているところである。残りの22時間についても再提案した観測が最高評価で採択されており、2018年夏の観測実施が確実視されている。後者についても膨大なデータ解析が行われ、多くの分子ガス天体の検出に至った。このように、ここまでのところ、研究はおおむね順調に推移しているものと考えている。

宇宙空間における紫外線背景放射や局所的な紫外線源(活動銀河核や活発な星形成銀河)によって銀河間物質の大半を構成する中性水素の電離、蛍光が起きると広がった水素ライマンアルファ輝線が放射される。この水素ライマンアルファ輝線を放つガスネットワークとして銀河間物質を捉えることができると予想されてきた。2017年度に開始した可視面分光装置による初期宇宙の水素ガス観測を2018年度においても引き続き実施することができた。得られた結果の中で、主たる成果について2018年度後半に査読論文を投稿した。2019年5月現在、当該論文は審査中である。当初計画していた観測は全て実行することができた。可視光近赤外線望遠鏡VLT (Very Large Telescope)に搭載された面分光装置MUSEによる希薄な銀河間ガスの観測は総観測時間にして30時間に及び、本研究に対する観測所側の大きな期待が伺える。2018年度はその解析に多くの時間を費やしたが、論文投稿まで行うことができた。したがって、研究は順調に推移しているものと考えている。今後の推進方策としては、基本的には従来の方針を踏襲できるものと考える。VLT望遠鏡による観測を完遂するとともに、ケック望遠鏡に搭載された同種の新装置KCWIによる追観測も提案している。アルマ望遠鏡の分子ガス観測についてもさらなるデータ解析を進めるとともに、2018年4月締め切りのサイクル6の観測提案募集においてさらなる観測を提案した。このように、適宜さらなるデータの取得を試みつつ、揃いつつある初期計画のデータの集約、議論の深化を進めたい。投稿中の論文の受理に向けて引き続き取り組む。さらなる探査領域の広域化、高感度化の検討も進めていく。アルマ望遠鏡による宇宙網の中で形成されている銀河についてのデータ取得も引き続き精力的に進めており、得られたデータについて順次解析を進めて行きたい。当該年度の当初の請求額を超えて海外渡航をする必要が生じたため、概算で40万円を次年度、次次年度分から前倒しで請求した。当初の見込みよりも海外渡航旅費が抑えられたこともあり、次年度使用額が生じることとなった。翌年度分(2018年度)の予定額と合算し、渡航費としての使用を予定している。次年度使用額として935円を計上した。当該年度の予算は概ね予定通りに執行され、使用計画に大きな変更はない。少額のため影響は極めて限定的ではあるが、翌年分と合わせて使用する予定である。
インダセン骨格によって構成された包接、自己集合能を有する基質の設計・開発研究

ベンゼン環の両側に飽和5員環が縮環したヘキサヒドロインダセン骨格は、両末端の5員環上の置換基が環骨格にたいして直交した方向の、一方、ベンゼン環上の置換基は5員環上の置換基に対して垂直方向の配向をとることを特徴とする。5員環およびベンゼン環に水素結合能や金属配位能を有する置換基を導入したインダセン誘導体と、その骨格を複数個環状に結合したマクロサイクルの設計と合成に検討を加えた。1.官能基化したヘキサヒドロインダセン誘導体の合成に関する報告は少ない。そこで、ベンゼン環上に官能基変換が可能なメトキシ基、また、5員環にカルボニル、カルボキシル基等を導入した誘導体の合成法の開発を行い、それらの誘導体合成への道を開いた。2.ヘキサヒドロインダセン骨格を5員環末端位で二量化し、二重結合の導入、シクロプロパン化によってシクロプロパン環を介したスピロ結合によってインダセン骨格を結び付けた構造を合成した。2つのインダセン骨格が互いに約120°Cの角度をなして折れ曲がった構造をしており、今後のマクロサイクル合成の基本となるものである。3.ベンゼン環に縮環した飽和5員環の比較的大きな自由度や、環状ケトエステルでの容易なエピマ-化能を利用した分子識別能や自己組織化能をもつヘキサヒドロインダセン誘導体を本研究過程で新たに着想し、その合成研究を進めた。X線構造解析の結果、飽和5員環の両末端位置の置換基がインダセン骨格に対してほぼ垂直の配座を優先することが明らかとなったが、この特徴を今後の分子間会合研究に取り入れ、生かすことを計画している。
Ｔ細胞介在性口腔炎症性疾患におけるＴｈ１７細胞及びコリン性抗炎症機構の関与の検討

口腔扁平苔癬(OLP)についてTh1細胞以外のT細胞がその病態形成に関与している可能性を検討した。またOLPは自律神経系の異常も関与しているとされるため、自律神経を介した抗炎症機構(CAS)の活性化によりOLPの病態が改善されるかを検討した。本研究の結果より、IL-17の亢進がなかったことから、Th17細胞が原因である可能性は否定的で、CASの活性化はOLPの病態を改善しない可能性が考えられた。一方で、OLPではTGF-bの発現が亢進していたことから、制御性T細胞の関与が示唆された。すなわち、OLPでは制御性T細胞により免疫反応が抑制され、生体の防御機構に障害が起きている病態と考えられた。前年度にヒト検体のサンプリングについて、IRBの承諾を得たため、本年度は実際に口腔扁平苔癬と診断された患者に対して、研究同意を得て生検を行い、一部の組織について使用した。対照群として、健康な歯肉のサンプリングを行った。口腔扁平苔癬の組織は4検体、対照群の組織は3検体であった。組織切片作製については、昨年度に習熟したため、これらのヒトサンプルについて組織切片を作製した。口腔扁平苔癬(OLP)患者から生検で得られた組織について免疫染色を行った。対照群は抜歯目的に切除した歯肉とした。OLP患者は舌および頬粘膜より採取した。IL-17抗体、IFN-γ抗体およびTGF-β抗体を用いて免疫染色を行ったところ、IL-17およびIFN-γの発現についてはOLP患者および対照群で変わらなかったが、OLP患者の検体ではTGF-βの発現が高いことが明らかとなった。また、頬粘膜にTNBSを塗布して炎症を惹起させたマウスに選択的α7受容体アゴニストであるGTS-21を投与する実験を行ったが、マウスの頬粘膜の炎症を改善させることはできなかった。これらの結果から、当初想定していた仮説では、OLPにおける炎症はTh17細胞の関与する炎症と考えていたが、IL-17の亢進がなかったことから否定的と考えられる。一方で、TGF-βの発現が亢進していたことから、制御性T細胞(iTreg細胞)の関与が示唆された。すなわち、OLPではiTreg細胞により免疫反応が抑制され、生体の防御機構に障害が起きている病態と考えられた。また、α7受容体の作動により炎症が改善しないことから、コリン作動性抗炎症機構の活性化はOLPの病態を改善しない可能性が考えられた。まず、ヒト検体を対象とする研究の施行のために本学ガイドラインに基づき倫理委員会に申請し、その承認を得るのに9カ月間かかった。その後、実験手技に慣れるために、自分及び研究協力者の協力を得て、血液検体を採取した。Ficoll-Hypaque法により末梢血単核球を分離採取し、Th1/Th17細胞の頻度をflow cytometerにて検出する方法について、Phorbol 12-myristate 13-acetateおよびionomycinで刺激した細胞をPE-Cy5標識抗CD4抗体、FITC標識抗CD3抗体で染色してCytofix/Cytoperm kit(BD Bioscience)にて固定・浸透化を行い、さらに、PE標識抗IL-17抗体およびAPC標識抗IFN-γ抗体で細胞を染色を試みたがうまくいかなかった。並行して、実験動物の講習会に参加して実験動物に対する扱いについて習熟した。また、Sumeth Pereraらによる潰瘍性大腸炎やクローン病など腸にびらんや潰瘍を形成させる炎症性疾患のモデルマウスを作製する場合に使用するtrinitrobenzene sulphonic acid(TNBS)を用いて、Ozらによる歯肉に慢性炎症を惹起させたマウス作製のプロトコールを参考に、頬粘膜にびらんや潰瘍を形成させたマウスを作製する予定であり、組織切片作製・組織染色に習熟する必要であったため、マウスの頬粘膜に欠損部を作製してTNBSを塗布して、組織切片を作製しHE染色を行った。このマウスの頬粘膜を採取して組織学的評価により炎症性組織の確認を行い、炎症組織を惹起させるのに最適な塗布期間を検討したところ、1ー4ヶ月が妥当と考えられた。外注にて炎症性組織の形成を確認した。ヒトの検体について、順調にサンプリングをできているから。倫理委員会の手続きが大幅に遅れたこと、実験手技に習熟するのに時間を要したことが挙げられる。今後、ヒト検体に関して、IL-17やIFN-γについての免疫染色を行い、タンパク質局在を調べる予定である。また、マウスに炎症を惹起させる方法を確立したので、選択的α7受容体アゴニストであるGTS-21を投与して炎症が抑制されるかどうかを検討する。次年度はヒトサンプルの収集を行う。

また、Th1/Th17細胞の頻度をflow cytometerにて検出する方法についてうまくいかなかったため、当大学の免疫研究に精通している研究者に相談して解決法を探る予定である。次年度以降予定していたマウスの実験に慣れることができたため、次年度以降の動物実験の進展はスムースにいくと考えられる。免疫染色に必要な抗体、消耗品、さらに試薬を購入する予定である。
微分空間の研究におけるホモトピー論的手法の展開

微分空間に対するホモトピー論の確立を目指して,微分空間の圏におけるホモトピー集合およびセル複体の概念を導入し,その基本的な性質を明らかにした。さらに,その結果を基に,弱ホモトピー同値の全体を弱同値のクラスとする有限生成モデル構造を構成し,我々が構成した微分空間の圏のモデル構造が,通常の弱ホモトピー同値写像を弱同値のクラスとする位相空間の圏の標準的モデル構造とQuillen同値であることを示した。本年度は先ず,前年度に行った微分空間の圏のモデル構造に関する研究のさらなる展開を図るため,微分空間の圏と位相空間の圏の間のQuillen随伴対(T,D) : Diff →Topの性質を詳細に調べた。その結果として,左随伴関手T : Diff →Topが(滑らかな)ホモトピーを必ずしも保存しないことを示す例を組織的に構成することに成功した。これは,随伴対(T,D)がQuillen同値ではない可能性を示すものである。また,如何なる位相空間とも(滑らかには)ホモトピー同値でない微分空間が多数存在することも,この事実を用いて示すことができる。次いで,当初の研究実施計画に沿い,ド・ラムの定理の微分空間への拡張に取り組んだ。これに関しては決定的な結果を得るまでに至らなかったが,対象をサブカルテシアンな空間に限れば,ド・ラムコホモロジーにおけるマイヤー・ヴィートリス型の完全系列が成立することを,共同研究者の原口忠之が示しており,少なくとも,このようなタイプの微分空間に対しては,多様体の場合と同様のド・ラム定理が成立することの傍証が得られた。本研究の目的は、位相空間の研究に用いられてきたホモトピー論の種々の概念および手法を微分空間の圏に拡張し、その応用を図ることであり。とくにホモトピーの概念に基づく一連の不変量(ホモトピー不変量)とド・ラムカルキュラスを用いて定義される不変量との関係を明かにし、さらに、それら二つの視点を融合した新たな手法を開発して、その有用性を明かにすることを目指している。平成24年度は,吉田耕平および原口忠之との共同研究により、以下の結果を得た。1.微分空間の圏Diffに自然なモデル圏構造を導入することができる。3.自然な射TD(X) →Xが同形であるような微分空間ならなるDiffの充満部分圏をNGで表すとき,随伴対(T,D)によりNGはΔ生成位相空間全体からなるTopの充満部分圏に随伴同値である。さらに,この事実から,NGはTopとQuillen同値であることが従う。5. de Rhamコホモロジーおよびそのcompact support版に関するMayer-Vietoris完全系列が存在するための条件を1の分割の存在により定式化し,とくにsubcartesian空間に対して、Mayer-Vietoris系列の完全性が常に成り立つことを示した。本研究の目的は、位相空間の研究に用いられてきたホモトピー論の種々の概念および手法を微分空間の圏に拡張し,その応用を図ることであり,とくにホモトピーの概念に基づく一連の不変量(ホモトピー不変量)と,ド・ラムカルキュラスを用いて定義される不変量との関係を明かにし,それら二つの視点を融合した新たな手法を開発して,その有用性を明かにすることを目指した。平成24年度から25年度にかけて,吉田耕平および原口忠之と共同研究を行い,以下の結果を得た。(1)微分空間の圏Diffは自然なモデル圏構造をもつ。(2)自然な関手T: Diff →TopおよびD: Top →Diffからなる関手対が存在し,Diffのモデル構造と位相空間の圏Topの標準的なモデル構造との間のQuillen随伴対を定める。(3)自然な射TD(X) →Xが同形であるような微分空間ならなるDiffの充満部分圏をNGで表すとき,随伴対(T,D)によりNGはΔ生成位相空間からなるTopの充満部分圏と随伴同値である。さらに,の事実から,NGはTopとQuillen同値であることが従う。(4)双変関手NG ×NG →NGが一般コホモロジー理論を定義するための条件をNGのモデル構造を用いて与えられる。(5)de Rhamコホモロジーに関するMayer-Vietoris完全系列が存在するための十分条件を1の分割を用いて定式化し,とくにsubcartesian空間に対して,Mayer-Vietoris完全系列が存在することを示した。平成26年度は,原口忠之と共同で微分空間の圏のモデル構造に関する研究を展開し,上記2で構成したQuillen随伴対が微分空間のモデル圏と位相空間のモデル圏の間のQuillen同値を導くことを示した。これは二つの圏のホモトピー論が本質的に一致することを示す重要な結果である。代数的位相幾何学前年度の成果の継続研究を実施した影響によって,本年度の研究実施計画の内,微分空間の圏における一般ホモロジー・コホモロジーの表現の研究は未実施となった。

そのため,当初の計画より研究の進展は遅れたが,その一方で,種々の興味深い現象を観察することができた。研究実績の概要に記したとおり、平成24年度の研究実施計画の各項目に関し、ほぼ想定通りの進度で研究が進展している。平成25年度の研究計画の未実施部分を26年度に繰り越すことになるが,当初想定していた研究計画項目との重要度を見極めながら,研究計画の再構築を図りたい。研究計画を進める上で,微分空間における(同変)分類空間の存在とその関手的な構成法の重要性が明らかになってきたため、これを二年目以降の研究実施計画に組み込むこととする。本務との兼ね合いにより出席日数を切り詰めた出張があったため,3万円余りの次年度使用額が生じる結果となった。平成26年度研究計画内の旅費に組み入れて使用する。研究費は、基礎資料としての図書の購入および研究打合せおよび成果発表のための旅費に使用する予定である。
前房水短鎖RNAの網羅的解析による新規緑内障マーカー探索と機能評価

僅か数100μLの眼疾患患者由来前房水から微量のRNAを抽出し、次世代シーケンサーなどを用いた網羅的なRNA解析を試みた。1つの臨床検体から約360種類のmicroRNAを検出することに成功し、そのうちの約3分の1が白内障8検体で共通して検出された。これらの中で発現量上位40位のうち75%が研究期間中に報告された他研究と一致していた。サンプルを混合せずに個別に網羅的解析を試みた研究としては、研究期間初期に報告した我々のマイクロアレイ解析が初めてであり、また、次世代シーケンサーによる解析規模は最も大きい。さらに、周辺研究として、微量RNA解析手法や病態モデル評価法を検証し、基礎的知見を得た。平成26年度前半は、次世代シーケンサーによるSmall-RNAシーケンス解析のために患者からの前房水サンプルのサンプリングと動物実験の予備検討を実施した。平成26年度後半は研究計画の見直しを行った。まず倫理委員会で承認を得たプロトコルに従って、同意を得た白内障患者、白内障を伴う狭義原発解放隅角緑内障患者、白内障を伴う正常眼圧緑内障患者から手術中に前房水サンプルのサンプリングを実施した。細胞成分を遠心分離で除去した後、RNA抽出用の試薬と混和して凍結保存した。平成26年度前半までにSmall-RNAシーケンス研究で計画したサンプル数に到達した。動物実験に関しては前半までに視神系挫滅モデルを用いた予備検討を実施し、検証に活用するモデルの妥当性を確認した。平成26年度後半は研究代表者の異動に伴う研究計画の見直しを行った。本研究は主に次世代シーケンサーによる前房水サンプルのRNA解析に特化して動物実験を実施しないこととした。研究者異動や次世代シーケンサーによる解析の対象サンプルを増量するなどの変更に伴い、本研究の臨床検体解析に関連する研究倫理に関わる諸必要手続きを終えてサンプルの移動を行った。また詳細な解析条件の検討、シーケンスやデータ解析などは平成27年度に実施することとした。またマイクロアレイによる前房水の解析結果や動物モデルの予備検討を含む研究内容に関する複数の学術論文を発表した。本年度は、前年度までに採取した前房水から抽出したsmall RNAのシーケンシングと、新しい微量small RNAライブラリ作製方法の可能性について検討した。前年度までに抽出したRNAをバイオアナライザで評価したところ想定していたよりも採取量が下回った。十分なRNA量が確保できたサンプルを優先して解析サンプルを選定し、既存のsmall RNAライブラリ作製キットを用いてシーケンシング用のライブラリを作製した。作製の際にサンプル量が所定の下限値を下回っていたため、PCRのサイクル数を最大限増やし、本研究で標的としたmiRNA分画を切り出してシーケンシングを行った。百万リード以上アセンブルできたサンプルが14にのぼった。良好なサンプルは白内障中心であり、当初目標としていた緑内障群患者由来のシーケンスデータを十分に得ることができなかった。一方で、今回サンプル採取量が既存のキットの下限値を下回るケースが散見されたことに対応するため、より低濃度のsmall RNAの解析を実現することを目標とした新たなSmall RNAライブラリプレパレーション用プロトコル開発の可能性についても検証することとした。同一チューブ内で反応を終了可能なプロトコルのデザインを目指すなどの工夫を施したプロトコルやプライマーデザインを行った。人工核酸に対するフィージビリティースタディーに着手し、非特異的な核酸増幅などを抑制するためのプロトコルの改良などを行っている。なお当初計画していた動物モデルでの検証に関しては、代表者の異動のため計画を途中で中止した。準備実験に関するデータの位置部を論文にまとめた。研究代表者の異動や震災対応による耐震整備のために、計画の一部が変更され、また採取したサンプルにも悪影響があったため。前房水は検査目的で採取することができる体液であるが、わずか数100μLと微量であり、細胞成分を含まない。そのため、多くのサンプル量を必要とする網羅的な分子探索は困難であり、とりわけ次世代シーケンサーによるRNAの解析は報告例が少なく、研究開始時点では、サンプル量を担保するために複数の患者サンプルを混合したものに限定され、その役割も明確ではない。本研究では、白内障や緑内障患者から前房水をサンプリングし、それぞれ個別にRNA抽出を行った後に次世代シーケンサーを用いて個別にRNA解析を実施した。アダプターなどの不適切な配列を除去して得られた約500万リードの内、約8万リードがmiRBaseに登録されたmicroRNAマップされた。1つの検体から約平均360種類のmicroRNAが検出され、そのうち約3分の1の126種類が白内障8検体で共通して検出された。

これらの共通して検出されたmicroRNAの内、発現量の高い上位40種類の中で約75%が、本研究終了時までに前房水中に存在することが報告されたmicroRNAと一致していた。一方で、緑内障患者サンプルに関しては、RNA抽出に不具合が生じたため、統計学的に検討する上で十分なサンプル数を得ることができず、疾患特異的なRNAを見出すことができなかった。一方で、微量のRNA解析を効率よく実施するための新しい解析方法を検討した。しかし、研究期間中に同様のキットが新たに販売されたため、新しいキットの性能を検証し、従来製品よりも前房水の様な微量サンプルに適していることを確認した。また、将来的な機能解析の準備として動物実験の新しい評価方法を検討し、網膜障害をイメージングで直接的に評価できる様にした。研究代表者の異動に伴い実施可能な研究内容が変わったため、成果の最大化を目指して研究計画の見直しを行った。着任先は次世代シーケンサーによる受託解析を実施する機関でもあり、次世代シーケンサーによる解析に特化した研究に変更した方が大きな研究成果を得ることができると判断したことから、それに伴う諸手続きなどを行った。サンプルの移動等にも時間を要し、一部の研究に遅れが生じている。本年度得られたシーケンスデータを解析し、新規ライブラリ作製プロトコルについても可能性実証のために実験を重ねてゆく。トランスレショナルリサーチ前述の通り、研究代表者の移動に伴い、成果の最大化を目指して、次世代シーケンサーによる臨床検体の解析に特化した研究内容に変更する。平成27年度は次世代シーケンサーによる臨床検体のシーケンスとデータ解析を主に実施する。計画変更して開始した研究項目に若干の遅れが生じており、研究計画を延長したため。研究代表者の異動に伴い次世代シーケンサーによる解析を平成27年度に実施することとなったため、研究費の大半を平成27年度に繰り越した。次世代シーケンサーによる解析に使用する。
ゲル化に伴い接着能、及びコーティング能を発現する機能性有機材料の創製

本研究では、ゲル化に伴う接着能やコーティング能について検討した。それらの関連研究として、外部刺激応答型ゲル化剤について調べた。具体的にはグルタミン酸アミド部位にフェロセンを導入した酸化還元型ゲル化剤を合成した。酸化還元応答の評価を行うため、調製したゲルに酸化剤を添加するとゲルが崩壊し、この状態に還元剤を添加するとゲルの再形成が確認された。これはフェロセンのFe2+とFe3+間の酸化還元反応が起きていることに起因している。またクマリン部位を有するゲル化剤についても検討した。置換位置の異なる二種類のクマリンカルボン酸誘導体の合成を行ったところ、一方の誘導体はゲルを形成しなかった。本研究では、しなやかでやわらかいというゲルの特性が三次元網目構造に基づくこと、また、自然界において、これと類似した網目構造が、ムール貝やウルシが示す強力かつ安定な接着効果、あるいはコーティング効果に寄与していることに着目し、接着能、あるいはコーティング能を有するゲル化剤の創製を目的とした。特に、ゲル形成による体積膨張という特性に着目して研究を進める。すなわち、体積膨張に伴い接着能やコーティング能が発現する非常にユニークな機能性材料を開発する。また、シクロファン型ゲル化剤では、これまで報告例のない加熱することによるゲル化を目指しており、この特性と接着能やコーティング能を併せ持つ機能性材料の構築も行う。これまでに、コンフォメーション変化に基づく動的特性と特異的なπ電子相互作用を示すメタシクロファン型ゲル化剤の開発を行った。また、蛍光部位としても働くクマリン骨格に水素結合部位と長鎖アルキル基を導入した化合物の合成を行い、それらのゲル化挙動、および発光特性を明らかにした。ここではアルキル部位の結合位置の異なるクマリン誘導体を合成し、それぞれのゲル化挙動を検討した。3本の長鎖アルキル基を持ちシクロファン分子の架橋部分に二つのウレア化合物を有する化合物を合成した。この化合物は、DMSO中でゲル化が認められた。このゲルにフッ素アニオンを加えた場合のみ、ゲルの崩壊が認められた。これは、ウレア部分にフッ素アニオンが水素結合を介して結合することで、分子間の水素結合が切断されたことによると考えられる。さらにメタノールを加えるとゲルが再生することもわかった。新規ゲル化剤として、接着能と密接に関係していることがわかっているカテコール部位を基盤としたゲル化剤の合成(アミド体とウレア体)を行い、その評価を行っている。その結果、(アミド体)はベンゼン、トルエンでゲルを形成し、(ウレア体)ではトルエンでゲルを形成することがわかった。また、架橋鎖部位にウレア基を有する三本鎖型シクロファンゲル化剤の合成も行い、そのゲル特性も明らかにしている。これまでに、動的に柔軟な構造を有するシクロファン類の架橋部位にウレア基を導入した化合物の合成を行う、それらのゲル化挙動について明らかにするとともに、アニオン添加によるゲル崩壊、及びアルコール添加によるゲル再生挙動を明確にした。また、フェロセン部位を含むグルタミン酸型化合物の合成も行い、酸化還元挙動とゲル化について詳細な検討を行った。その結果、還元することでゲルが崩壊し、酸化することで、再び、ゲルが再生するという興味ある現象を見出すことができた。ついで、ピンセット型ゲル化剤の開発も行い、分子構造とゲル化挙動との相関関係について新たな知見を得ることができた。最後に、溶媒中でシフ塩基を形成することでゲル化が進行する、全く新しいタイプのゲル化剤を開発することができた。架橋部位にウレア基を導入したシクロファン化合物の合成とそれらのゲル化挙動について調べ、アニオン添加によるゲル崩壊、及びアルコール添加によるゲル再生挙動を明確にした。フェロセン部位を含むグルタミン酸型化合物の合成も行い、酸化還元挙動に対応したゲル形成について検討を行った。新しい形であるピンセット型ゲル化剤の開発も行い、分子構造とゲル化挙動との相関関係について新たな知見を得ることができた。近年、ソフトマテリアルが注目されている。その中でゲルは典型的なソフトマテリアルであり、物質科学の中で最も重要な分野の一つであり、ゲルのしなやかでやわらかいという特性を持っている。多くのゲル化剤の中でも「低分子ゲル化剤」は、その分子設計が比較的容易であることから、種々の機能性を付与した「機能性ゲル化剤」の研究が活発に展開されている。そこで本研究では、ゲル化に伴う接着能やコーティング能について検討した。グルタミン酸骨格のみを有する化合物はゲル化を示さなかった。これはフェロセン部位が非常にかさ高い置換基であるため、ゲル化剤分子間の分子集合を阻害したためであると考えられる。

そこでグルタミン酸アミド部位とフェロセンの間に新たにバリン部位を導入した化合物の合成を行った。これは非常に良好なゲル化能を示した。酸化還元応答の評価を行うため、調製したゲルに酸化剤を添加するとゲルが崩壊し、この状態に還元剤を添加するとゲルの再形成が確認された。これはフェロセンのFe2+とFe3+間の酸化還元反応が起きていることに起因しており、酸化時のフェロセン部位による静電的反発がゲル形成に不利に作用していることが示唆された。またクマリン部位を有するゲル化剤についても検討した。置換位置の異なる二種類のクマリンカルボン酸誘導体の合成を行った。一方の誘導体はゲルを形成しなかった。この原因はグルタミン酸のアミド部位とクマリンの環状エステルのカルボニル部位で分子内水素結合を形成しているためであり、IRスペクトル測定によってもこのことが確認された。もう一つの誘導体は分子内で水素結合を形成しないため、いくつかの溶媒でゲルの形成が確認された。本研究では、ゲル化に伴う接着能やコーティング能について検討した。それらの関連研究として、外部刺激応答型ゲル化剤について調べた。具体的にはグルタミン酸アミド部位にフェロセンを導入した酸化還元型ゲル化剤を合成した。これはフェロセンのFe2+とFe3+間の酸化還元反応が起きていることに起因している。置換位置の異なる二種類のクマリンカルボン酸誘導体の合成を行ったところ、一方の誘導体はゲルを形成しなかった。グルタミン酸骨格を基盤とし、フェロセン部位を有する酸化還元応答型のゲル化剤の合成および評価を行う予定である。さらに、ウレア基を有するユウロピウム錯体の構築も進め、金属固有の特性を生かしたゲル化剤の開発を検討する。また、これらのコーティング特性についても明らかにする。複数のアミノ酸骨格を含むゲル化剤の合成を行い、特に、キラル中心に着目し、それらのゲル化挙動について調べる。また、長鎖のエチレングリコール部位を含むゲル化剤の合成を行う、水中でのゲル化、及び極性溶媒中でのゲル化についての検討を行う。構造有機化学目的化合物合成に必要な試薬が予定より少量で行えた。目的化合物合成に必要な試薬購入に使用
メゾスコピック粒子の高密度担持とその電子物性の解析

平成3年度には2回の総括班の研究会のほか,本研究班の研究会1回が開催され、研究の進捗状況の報告と討論が行はれた。以下、その研究経過を要約する。美浜(大同工大)はCaF_2学結晶中のCaSe,MgO中のCaF_2およびM_oS_2中のAuクラスタ-の作製と構造評価を行った。西田(名大)は膜厚150mmのA15型W膜の構造を研究している。新井(筑波大)はGeO_2に担持されたGaSおよびCaSeの光学的性質の研究を通じて、サイズ量子効果をしらべている。後藤(東北大)はメゾ粒子に特有な大きな3次の非線形感受率の原因を超高速分光法によりしらべる目的の装置を作製している。伊藤(東北大)は励起子の緩和過程による光学非線形性の研究のため、フェムト秒レ-ザ-分光装置の整備を行っている。仁科(東北大)はメゾ粒子の電子物性の解明のため、電子エネルギ-損失分光、走査トンネル顕微分光装置の製作・調整を行った。粕谷(東北大)はサイズの揃ったメゾ粒子の測定を対象にして、高速イオン又はレ-ザビ-ムスパッタリング装置と質量選別器を組合せたメゾ粒子ビ-ム発生装置を作製している。木村(姫路工大)は光による超微粒子の接触状態の制御のための光吸収スペクトル系、超微粒子製造装置の組立を行っている。西川(東工大)はクラスタ-の構造とその電子状態を研究する目的で、Si表面上のGe粒子の構造およびM_o上のSiの構造と電子状態をしらべた。高柳(東工大)は高分解能電子顕微鏡法を用いてSi微粒子の構造を観察し、液相と固相の間に中間相が存在していることを見出した。望月(日大)はガス蒸発法において時間分解分光測定を用いて、クラスタ-形成に至る電子状態の遷移をAg,Na,Cuについてしらべた。
エムドゲイン由来合成ペプチドの血管新生誘導能を利用した歯周組織再生療法の基盤構築

アメロジェニンエクソン5の部分配列をもつペプチドを人工的に合成し,歯周組織再生に対するそのペプチドの有効性をin vivoおよびin vitroで研究してきた.しかし, in vivoの実験でペプチドとEMDとの比較については未解明である.ラットの上顎臼歯部に人工的に歯周組織欠損を作製し,術後3, 5日および7日目に同部の標本を作製し,病理組織学的および抗III型コラーゲン抗体を用いて免疫組織化学的に観察した.新規合成ペプチドはEMDと同様に歯周組織における早期の創傷治癒過程を促進し,再生を促す作用があることが示唆される.幼若ブタの歯胚から抽出されたエムドゲイン(以下,EMDと略す)は,歯周炎患者の歯周組織再生材料として現在広く臨床応用されている.しかし,EMDは生物由来材料のため,生物に由来しない合成ペプチドの開発が望まれていることから,EMDの基礎研究から得た成果を基に新規合成ペプチドを作製した.今回,硬組織の分化誘導過程における重要な歯周組織構成細胞であるヒト微小血管内皮細胞に対する,EMD由来新規合成ペプチドの影響について検討した.市販されている皮膚由来のヒト微小血管内皮細胞を実験に供試し,新規合成ペプチドの影響としては,細胞の増殖,遊走,管腔の形成および細胞接着分子の発現について検討した.実験群では合成ペプチドを100ng/mlの濃度で培地に溶解させヒト微小血管内皮細胞に応用し,対照群は無添加とした.細胞増殖に関しては,30分,1,3,6,24,72時間培養後に,細胞遊走に関してはBoyden chamber法を改良して,1,3,8時間後にそれぞれを測定した.管腔の形成は,三次元培養を施し培養6日後に細胞骨格を蛍光染色し,観察した.細胞接着分子の発現は,培養3日後のICAM-1の発現について比較検討を行った.細胞増殖は,すべての培養時間で実験群はコントロール群に比べて有意に高かった.細胞遊走は,すべての培養時間でネガティブコントロール群よりも有意に高く,ポジティブコントロール群とほぼ同様の結果となった.三次元培養においては,実験群はコントロール群に比べて細胞突起の発生が顕著であった.ICAM-1の発現について,実験群はコントロール群に比べて有意に高かった.これらの結果から,EMD由来の合成ペプチドは歯周組織再生の過程でみられる硬組織の分化誘導過程の栄養供給に関与する,ヒト微小血管内皮細胞の増殖・遊走・管腔の形成および細胞接着分子の遺伝子発現を促進することが示唆された.in vitroの実験系において,至適濃度の策定は非常に重要な過程であり,その過程は順調に進んでいると思われる。また血管新生マーカーの遺伝子発現に関しては,検索が終了していないが,現在進行中で平成29年度初旬には完了の予定である。幼若ブタ歯胚から抽出されたエナメルマトリックスデリバティブ(EMD)は歯周組織再生療法に広く利用されているが,動物由来の製剤で未知の病原体やタンパクが含まれているという問題がある.したがって,生物に由来しない人工的に合成可能な歯周組織製剤が必要とされているため, EMD由来合成ペプチド(SP)を作製した. EMDは歯周組織の創傷治癒を促進することが知られているが,歯周組織の初期創傷治癒に重要な役割を果たす歯肉線維芽細胞に対するSPの影響については未だ明らかではない.本研究は初期の歯周組織創傷治癒に対するSPの影響について検討した.SPに対するHGFの増殖は10, 100 ng/ml濃度のSP添加1, 3, 5, 7日後において, SP添加群で対照群と比較して有意に高い値を示した. SPに対するHGFの接着は100 ng/ml濃度のSP添加15分, 60分, 120分, 240分の培養後において, SP添加群で対照群と比較して有意に高い値を示した.またSPはHGFのERKシグナルのリン酸化を増強した.EMD由来合成ペプチドであるSPはHGFの増殖能と接着能を促進することによって,歯周組織の創傷治癒を促進し,歯周外科治療に有用である可能性が示唆された.アメロジェニンエクソン5の部分配列をもつペプチドを人工的に合成し,歯周組織再生に対するそのペプチドの有効性をin vivoおよびin vitroで研究してきた.しかし, in vivoの実験でペプチドとEMDとの比較については未解明である.ラットの上顎臼歯部に人工的に歯周組織欠損を作製し,術後3, 5日および7日目に同部の標本を作製し,病理組織学的および抗III型コラーゲン抗体を用いて免疫組織化学的に観察した.新規合成ペプチドはEMDと同様に歯周組織における早期の創傷治癒過程を促進し,再生を促す作用があることが示唆される.in vitroの実験系に関しては,おおむね良好に推移しているので,平成29年度はin vivoの実験系を推進してく予定である。そこで重要となるのがEMD由来新規合成ペプチドにGFP標識を行い投与することであるが,費用・手技の両面にわたって困難を要する。共同研究先で新規合成ペプチドを検出するモノクローナル抗体も作成していることから,それらを用いて実験を行うことも検討する。歯周病学リアルタイムPCR用のTaqmanプライマーなどの消耗品を購入予定であったが,所属研究室にまだ残っており,それらを使用していたため。リアルタイムPCR用のTaqmanプライマーを平成28年度に購入予定であったが,平成29年度の初旬に購入予定で平成28年度の残余予算はそれらに充当する予定である。
マグマの構造と物性

本研究では、マグマの高温・高圧力下での原子レベルの構造とその物性を明らかにすることを目的とし、斜長石ガラスや火山ガラスについて、圧力・温度による構造変化などについて、以下のような研究を行った。1、まず、Si0_2組成ガラスを衝撃圧縮し、その構造変化をX線回折法、ラマン分光法により調べ、約25GPaの圧力まで高密度化し、それ以上の圧力では残留温度による密度低下が起きることを明らかにした。2、斜長石(NaAlSi_3O_8-CaAl_2Si_2O_8)組成のガラスを高圧力プレスを用いて、500°Cで4GPa,7.7GPaの条件で圧縮した.これらのガラスの構造をラマン分光測定によって調べた。斜長石ガラスは高温高圧力下でまず、SiO_4及びAlO_4四面体のリング構造が小さくなり、続いてAl原子の配位数が4から6に変化することにより密度が増加することが明らかになった。また、CaAl_2Si_2O_8組成ガラスについては衝撃実験も行い、その密度増加がSiO_2ガラスに比べ小さく、SiO_4及びAlO_4四面体の3員環のみが関与しているととが明らかになった。これらの結果はAlを含むマグマでは、その高圧力下での挙動が含まないものと異なることを示し本研究において重要な意味をもつ。3、さらに、火山ガラス(Obsidian)についても、プレス及び衝撃圧縮による高圧実験を行い、X線回折法とラマン分光法による解析を行った。さらに、高温での構造変化をラマン分光法で調べた。その結果、火山ガラスはガラス構造を持つ部分と結晶類似のクリスタライトからなり、加熱や衝撃圧縮によって、ガラス構造を持つ部分が増大することが明らかになった。4、日本側担当者(奥野・木原)とフランス側の代表者(Reynard)が相互に訪問し、ともに研究成果についての討論を行い、研究を学術論文にまとめた。本年度は、マグマの高温・高圧力下での原子レベルの構造とその物性を明らかにすることを目的とし、以下の研究を行った。2、1で作成したガラスのうち特に、灰長石(CaAl_2Si_2O_8)ガラスについて、さらに、アイスランド産の火山ガラス(Obsidian)について高圧力下の原子レベルの構造を調べるために高圧力プレス及び衝撃圧縮法を用いて高密度化させる実験を行った。3、2で高密度化した灰長石ガラス及び火山ガラスの構造を精密に調べるためにX線回折実験(日本側)及びラマン分光実験(フランス側)を行った。また、衝撃圧縮法で高密度化した灰長石ガラスについては高温でラマン分光測定も行い、そのアニーリング過程についても調べた。4、以上のような、実験と構造解析によって以下のような結果を得た。a,灰長石ガラスは500°C/7.7GPaの温度/圧力では、約17%の高密度が起こり、これは主に構造中のAl原子の配位数が4から6に変化することによるものと考えられた。b,他方、火山ガラスは室温の状態で一般の溶融ガラスとは構造が異なることが、特にラマン分光の結果から明らかになった。また、500°C/4.0GPaの条件での圧縮では、その構造は室温で優勢なTO4四面体の5及び6員環構造から4及び3員環の優勢な構造へ変化し約9%の密度上昇が起こったと推定された。以上の結果について、日本側がフランスを訪問し議論を行い、研究のまとめ及び平成10年度の研究計画について検討した。

本年度は、昨年度行った、高密度化した灰長石ガラスと火山ガラスの構造研究の結果に基づき、さらに、ガラスの高温・高圧での構造や、火山ガラスの高温での変化を調べ、そのまとめを行った.1、斜長石(NaAlSi_3O_8-CaAl_2Si_2O_8)組成のガラスを高圧力プレスを用いて、500°Cで4GPa,7.7GPaの条件で圧縮した.これらのガラスの構造をラマン分光測定によって調べた.2、火山ガラスの高温での構造変化をラマン分光法で調べた.また、衝撃圧縮法を用いて圧縮した試料についてはX線回折法とラマン分光法による解析を行った。3、熔融超急冷法で作成したAl_2O_3-SiO_2系のガラスの構造をX線回折法、NMR法によって解析した.4、以上のような実験と構造解析により以下のような結果を得た.(1)斜長石ガラスは高温高圧力下でまず、SiO_4及びAlO_4四面体のリング構造が小さくなり、続いてN原子の配位数が4から6に変化することにより密度が増加することが明らかになった.これより、地下でのマグマも類似の挙動をとっていると考えられる.(2)火山ガラスはガラス構造を持つ部分と結晶類似のクリスタライトからなり、加熱や衝撃圧縮によって、ガラス構造を持つ部分が増大することが明らかになった.(3)超急冷法に作成したAl_2O_3-SiO_2系のガラスでは、Alは4配位か6配位をとっており、ムライト等の結晶は融液の状態も同様な構造的特徴をもっていることが明らかになった.5、フランス側の代表者(Reynard)を日本に招へいし、日本側(奥野・木原)とともに研究成果についての討論を行った.また、奥野がフランスを訪問し、研究の一部を学術論文にまとめた.当初の計画では、もう1人を日本に招へいする予定であったが、本人の直前のけがで中止せざるを得なかった.