hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
BAFを用いた1細胞レベルでのストレス応答性転写制御可視化システムの構築

本研究の主題は、1細胞レベルで起こる転写制御の変化を生物発光技術のみによりリアルタイムかつ定量的に評価するシステムを構築することにある。ストレス応答性転写因子の経時空間的な細胞内局在変化とその転写制御機構を対象とした"リアルタイム"生物発光イメージング技術への発展と二色同時観察のための新規の生物発光プローブ群などの基盤技術を開発した。本年度,自己励起蛍光タンパク質・BAFの開発について,Nature Methodsにて論文発表を行った。その過程で,従来よりも極めて高い発光量を発揮するeBAF-Yの開発に成功した。eBAF-Yは従来の発光プローブの中で最高レベルの明るさを発揮する一方で,併用を想定していた赤色ルシフェラーゼとの発光量の差が余りにも顕著であり,イメージングを行う際の両者間の明るさのバランスという新たな問題に突き当たり,より明るい赤色ルシフェラーゼの開発の必要性が生じた。甲虫系の赤色ルシフェラーゼの改良も検討しつつ,新たに赤色蛍光タンパク質・RFPを利用したBAFの開発を試み,BAF-Rを数種類開発した。これらについては,「高いエネルギー移動効率を有するBRET発現系」という名称の特許出願の内容に盛り込んだ。細胞内局在レポーターについては,ストレス応答性転写因子の局在制御責任ドメインをクローニングし,GFPと融合する形での検討を行い,絞り込みを行った。尚,レポーター遺伝子の基本設計は済んでおり,ストレス応答レポーター遺伝子の安定導入細胞の構築は,次年度の課題として行う予定である。上記の都合により,年度途中で簡便な灌流システムの開発に重点をシフトし,ATTO社の協力を得て,試行錯誤を繰り返しながら,細胞を付着させたカバーガラスを利用する灌流ステージ部の開発を行った。灌流動力については当初ペリスタポンプを想定していたが,現在,再検討中であり,次年度の課題として,引き続き検討することとする。標準化発光スペクトルの比較から、高輝度で知られるヒカリコメツキムシ由来のルシフェラーゼへの遺伝子変異導入により作製された赤色発光変異体とBAF-Cの組合せが2色発光イメージングに適当と考えられた。そこでこれらを同時発現した細胞の溶解液を調製し、試験管内でのスペクトル解析を行った。得られた発光スペクトルは、BAF-Cが突出し、測定積算時間等測定条件を鑑みるとBAF-Cが赤色発光変異体よりも約300倍の発光輝度であると見積もられ、両者において著しい発行輝度のアンバランスが判明したため、本赤色発光変異体の導入を断念し、昨年度新規開発したBAFのRFPタイプであるBAF-Rの併用の可能性を試みた。BAF-Rを転写レポーターとしてBAF-Cを転写因子の細胞内局在レポーターとする組合せが次案として妥当であるが、それぞれのスペクトル成分の分離法と発光強度のバランスの問題については、尚課題が残った。酸化ストレス応答性に細胞内分布を介して機能制御される転写因子(Nrf2、Bach2)について、Nrf2においては細胞質局在ドメインNeh2と核局在化シグナル(NLS)をこの順に結合した人工ドメインをBAF-YのN末端に融合した融合タンパク質を作製し、Bach2に関してはBAF-YのN末にNLSをC末に酸化ストレス応答性細胞質局在シグナル(CLS)を導入した局在モデルタンパク質を構築した。一方、eBAF-Yの発現ユニットをインスレーターとloxP配列でこの順に入れ籠上に挟んだDNA断片を培養細胞に導入し、細胞を薬剤選択することによりeBAF-Yを高発現する細胞株を複数株得た。因みにこれらの安定発現細胞株では1分程度の露光条件で高倍率の細胞イメージングが可能である。この細胞はCre-loxPシステムで任意の転写レポーター遺伝子・薬剤耐性カセットと置換可能であり、別途転写レポーターとして選択したストレス応答性発光タンパク質遺伝子カセットを導入するベースを構築した。小計画毎に同時並行して研究開発を進めてきたが、本研究課題を通して解決すべき問題が明確化した。
イギリス港湾運輸業の雇用問題に関する社会史的研究

雇用形態の多様化は、こんにちの日本が直面している現状のひとつであり、経済状態は多くの企業の余裕を奪い、終身雇用制度は今や風前の灯であるかのように報じられる。反面、この変化を経済動向の推移のみに還元して納得することには違和感もある。19世紀末のロンドン港を対象とした本研究の関心は直接的に上記の現状認識と結ぶ付いているわけではないが、仕事への距離の置き方を巡る働く人々の意識が問われなければならないという一点に限れば、両者にある程度の共通項も見出せる。本研究では、特に以下の観点から、ロンドン港における雇用問題の検討を行った。第一に、仕事の「場」を取り巻く状況がいかに形成されたかである。ロンドン港では、数多くのドックが18世紀末から特権を与えられて建設された。そこにかかわった関係諸利害の対抗関係は、そのまま19世紀後半まで持ちこまれ,特有の雇用環境を形成することになった。これがロンドン港における労働者組織の形勢や労使関係のあり方に、どのように反映されたのかを検討した。第二に、仕事の「場」を巡る権力構造がいかに形成されたかである。特にここでは、特殊な雇用関係の下で展開された労働者組織形成の試みについて取り上げた。イギリスの労働組合は基本的に職能を軸に形成されたものとして理解されているが、港湾のような非熟練職種の場合、旧来の組織編成が原理的に不可能であった。したがって、従来の組織編成原理とはまったく異なる理念を導入して初めて効果的な組織形成が可能になるのであり、一般に「新組合主義」と呼ばれる組織編成原理が19世紀末のイギリス港湾を支配したと考えられてきが。しかしながら、本研究ではこうした図式的な理解の限界を明確にしたうえで、表層に現れたこの原理以外に、「場」の持つ特有の力学がもたらした労働者の「過去」に対する過剰な思い入れの存在を重視し、熟練に依存できない労働者の労働観の一端を明らかにした。イギリス経済は19世紀末以降、後発資本主義国であるアメリカやドイツの工業化の進展に伴い、徐々に地盤沈下のみちをたどったとされる。本研究は、このような世紀転換期のイギリス経済・政治・社会の動向を、国際的文脈に位置づける作業を通じて、再検討しようとしている。「七つの海を支配する帝国」という呼称からも察せられるように、19世紀後半までのイギリスが「世界の工場」たり得た背景には、強力な輸送力が存在した。特にロンドン港では多大な特権を与えられたいくつかのドックが建設され、全体として世界商業の中心地として機能した。19世紀におけるその発展は、安価な労働力を供給するイ-スト・エンドのスラムとその後背地に当たる南イングランドの農村地域にによって支えられた。ロンドン港は、イギリス経済の浮沈を示す結節点でもあった。以上の基本的な動向を確認した上で、本研究は以下の3点について、考察を進めた。第一に、帝国史研究の成果を積極的に摂取し、その中でのイギリス港湾運輸業の役割を考察しようとした。これは、労働者個人-労働者組織-イギリス(イングランド)-帝国-世界の連関の中で、問題を解明するための基礎作業であった。第二に、港湾運輸業と特に関連の深い鉄道・炭鉱業などの動向に配慮し、イギリス経済全体の動きを把握しようとした。さらに、「帝国」を考える大前提として、4つの異なる文化的背景を持つ地域から構成される「イギリス」の像を問い直す作業にも着手した。

イギリス経済は19世紀末以降、後発資本主義国であるアメリカやドイツの工業化の進展に伴い、徐々に地盤沈下のみちをたどったとされる。本研究は、このような世紀転換期のイギリス経済・政治・社会の動向を、国際的文脈に位置づける作業を通じて、再検討しようとしている。以下、本年度における研究成果を簡単にまとめておく。第一に、19世紀後半までのイギリスが「世界の工場」たり得た背景に存在した強力な輸送力を、国内において支えたロンドン港の役割についてである。ロンドン港では、数多くのドックが18世紀末から特権を与えられて建設された。そこにかかわった関係諸利害の対抗関係はそのまま19世紀後半まで持ちこまれ、特有の雇用環境を形成することになった。これがロンドン港における労働者組織の形勢や労使関係のあり方に、どのように反映されたのかを検討した。第二に、特殊な雇用関係の仲で展開された労働者組織形成の試みについてである。イギリスの労働組合が職能を軸に形成された事実はよく知られているが、港湾のような非熟練職種の場合、旧来の組織編成が原理的に不可能であった。したがって、従来の組織編成原理とはまったく異なる理念を導入して初めて効果的な組織形成が可能になるのであるが、そのための実践には様々な困難が伴った。この過程を追った上で、そこに流れる思想的背景を検討した。第三に、イギリス他地域との比較を含めた検討である。ロンドン以外の主要港でもほぼ同時期に労働者組織の形成が続いた。その多くがロンドン以上に安定した基盤を有した。その理由を、地方港の事情とロンドン固有の事情に切り分けて検討したまた、これとは別にイギリスにおける雇用慣行の歴史的推移に関する研究も進めた。雇用形態の多様化は、こんにちの日本が直面している現状のひとつである。経済状態の悪化は多くの企業の余裕を奪い、終身雇用制度は今や風前の灯であるかのように報じられる。しかもそれが当然あるべき途であるかのニュアンスを含んである。大学教育の現場においても、多様化した雇用形態がもたらす影響は甚大である。昨今の不況は確実に就職者の数を減じているが、問題は量的な次元にとどまらない。派遣社員、契約社員、フリーターとして、社会人一年目を迎える学生の数が増加の一途をたどっていることは、経験的に理解されるところであろう。しかしながら、このような変化を経済動向の推移のみに還元して納得することには、違和感もある。逆に積極的に上記の選択を行っている節も、少なくとも一部には見うけれるのである。曰く、自分の将来についてはすぐに結論を下さず、時間をかけて考えたい。曰く、ひとつの会社に自分の一生を捧げたくない。曰く、自分で自分の時間を管理したい等々。これがどこまで真に主体的な選択であるかは、ここで直ちに結論が出る問題ではない。消極的な選択を自己正当化している事例もあるだろうし、周囲の情報を咀嚼せずに繰り返してる場合もあるかもしれない。とはいえ、これまで学校を通じて管理されてきた者が、初めてその束縛から脱出しょうともがこうとしている意識そのものまで、頭から否定するのはあまり生産的ではないように思える。19世紀末のロンドン港を対象とする本研究の関心は、直接的に上記の現状認識と結び付いているわけではない。しかしながら仕事への距離の置き方を巡る働く人々の意識が問われなければならないという一点に限れば、両者にある程度の共通項も見出せる。
災害時における「人とペットの減災」を目指すコミュニティ支援に関する実践的研究

平成30年度には、以下の3点の研究を進めることができた。(1)熊本地震被災地のうち、益城町内最大の仮設団地において、仮設団地住民有志、現地支援者らと協働で、「人とペットの共生まちづくり」に資する実践を、4回実施した。特に、専門家による「犬の飼育マナー教室」、住民有志による「犬のおさんぽバッグ制作」、徳島の音楽ユニットとの連携による「犬猫の応援ソング」コンサート等を開催することで、仮設団地コミュニティにおいて、ペット-飼育者-非飼育者間の良好な「共助」の関係構築を目指す実践が展開できた。一方、復興の進展に伴う仮設団地からの退去者の増加によって、「共助」のコミュニティが縮小していくという課題も見出された。(2)ペット飼育者へのインタビューを継続し、長期化する被災生活におけるペットの存在意義について聴き取りを行った。飼育者からは、ペットに生甲斐を感じ、生活再建の拠り所とする語りが得られた。一方、被災生活の長期化に伴い、ペットの高齢化や病い、死別により、関係構築が困難になる事例も見られた。(3)過去の災害被災地における実践に関して、新潟県の行政・愛護団体関係者へのインタビューを実施した。その結果、7.13水害、中越地震、中越沖地震と続いた巨大災害への対応を通して、官民協働の支援体制が構築されていったプロセスの特徴が見出された。本研究の目的のうち、(1)平成28年熊本地震被災地を事例に、ペット飼育者のニーズ及び支援過程の特徴に関して、災害サイクルに即して縦断的に抽出、(2)平成28年熊本地震被災地を事例に、ペット-飼育者-非飼育者を包摂する被災者コミュニティでの『人とペットの減災』の特徴を整理、の2点については、概ね計画通り進めることができた。一方、(3)過去の巨大災害(中越地震・東日本大震災)の被災地における被災者-ペットへの支援プロセスの特徴を整理、については、東日本大震災被災地エリアでの調査は実施できていない。また、(4)(1)(3)をもとに、災害時における『人とペットの減災』を目指すコミュニティ支援のモデル構築、については、今年度以降の課題となっている。今後の研究の推進方策として、引き続き、平成28年熊本地震被災地を事例として、(1)ペット飼育者のニーズ及び支援過程の特徴に関して、災害サイクルに即して縦断的に抽出、(2)ペット-飼育者-非飼育者を包摂する被災者コミュニティでの『人とペットの減災』の特徴を整理、を継続する。特に、復興の進展に伴い、「共助」のコミュニティが縮小していく中で、いかに『人とペットの減災』を目指す関係性を維持・構築できるのかを検討する。あわせて、(3)過去の巨大災害(中越地震・東日本大震災)の被災地における被災者-ペットへの支援プロセスの特徴を整理、について、東日本大震災被災地エリア、及び、熊本地震被災地の他エリアでの調査は実施する。また、(4)災害時における『人とペットの減災』を目指すコミュニティ支援のモデル構築について、理論的観点を補強し、試論を検討する。今後の研究の推進方策として、引き続き、平成28年熊本地震被災地を事例として、(1)ペット飼育者のニーズ及び支援過程の特徴に関して、災害サイクルに即して縦断的に抽出、(2)ペット-

飼育者-非飼育者を包摂する被災者コミュニティでの『人とペットの減災』の特徴を整理、を継続する。特に、復興の進展に伴い、「共助」のコミュニティが縮小していく中で、いかに『人とペットの減災』を目指す関係性を維持・構築できるのかを検討する。あわせて、(3)過去の巨大災害(中越地震・東日本大震災)の被災地における被災者-ペットへの支援プロセスの特徴を整理、について、東日本大震災被災地エリア、及び、熊本地震被災地の他エリアでの調査は実施する。また、(4)災害時における『人とペットの減災』を目指すコミュニティ支援のモデル構築について、理論的観点を補強し、試論を検討する。平成30年度は、熊本地震被災地でのフィールドワークに重点を置いて研究を遂行した。比較的近距離での移動であったため、旅費の支出が抑えられることとなった。今年度は、過去の巨大災害エリアでの調査を実施するため、昨年度よりは旅費が必要となる。また、データ収集・整理のための機材(ノートパソコンなど)や、モデル構築のための文献・資料の購入も予定している。これらを通して、計画的に予算を執行する予定である。
昭和三十年代の三島由紀夫文学における〈自己同一性〉と〈ナショナリズム〉の研究

今年度の研究実施状況について、下記に4点に分け報告する。(1)三島由紀夫文学における〈自己同一性〉の基盤となる〈認識〉の問題が、西洋の〈美〉と〈性〉をめぐる問題に由来していることを三島由紀夫文学のテクストから確認した。三島は「仮面の告白」のエピグラフの段階から〈美〉の問題を扱っているが、それが何に由来するものなかのかはあまり検討されてこなかった。三島の蔵書のみならず、〈美〉に関する書物を調査した。(2)山中湖村文学の森三島由紀夫文学館に二度訪れ、三島文学の草稿・原稿を調査し、三島文学をめぐる〈美〉の問題を生成論的に研究した。(3) (1)(2)の調査・研究から、三島由紀夫の〈美〉と〈性〉の問題系は、プラトン、カント、ニーチェ、フロイト、ヴィンケルマンから持ち込まれていることがわかった。(4)三島がその観念的な〈美〉の問題の中で、最も重要視した思想がカント『判断力批判』であることが、三島文学のテクスト分析から明らかになった。三島はカントの〈美〉の問題をニーチェ、フロイトの思想を用いて批判的に描きながらも、カント的な〈美〉の問題からの逃れがたさを描いていることがわかった。(1)から(4)の成果を踏まえ、論文化し学会誌に投稿していく予定である。26年度が最終年度であるため、記入しない。
ナノカプセルコンポジット絶縁材料による低環境負荷型電力機器の開発

本研究では、ナノカプセル(気体を封入したナノサイズ粒子)をポリマーと複合した電気絶縁材料をナノカプセルコンポジット絶縁材料と定義し、ナノカプセルコンポジットの電力機器への適用可能性を明らかにすることを本研究全体の目的とする。特に、ナノカプセルコンポジットの絶縁強度を検証するための検討を行っており、平成30年度は次に示す実験項目を実施した。(1)ナノカプセルコンポジットの3次元電界解析モデルの構築(2)ナノカプセルの放電開始電圧の解析(3)交流高電圧波形に対するナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の評価ナノカプセルを樹脂中にランダムに配置および配向した3次元電界解析モデルを構築し、実験的には検証が困難なパラメータ(ナノカプセルの凝集度および粒度分布)が誘電率に及ぼす影響を本モデルを用いて明らかにした。構築した3次元電界解析モデルを用いて、ナノカプセルの放電開始電圧の解析に必要なナノカプセル周囲及び内部の電界強度分布を定量化した。ナノカプセルコンポジットのバルク部分の交流絶縁破壊電圧をワイブル解析により評価した。その結果、ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧のワイブル平均値は、同充填量を持つ中空構造を持たないコンポジットと同等であることを確かめた。これは、ナノカプセルが絶縁の欠陥となっていないことを示唆する。・ナノカプセルの放電開始電圧およびナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の推定方法検討定量化したナノカプセル内部の電界分布を用いて、電子なだれの成長条件などを考慮し、ナノカプセル内の理論放電開始電圧を求める方法を検討する。その結果をもとに、ナノカプセル内の放電開始からそのままコンポジットの絶縁破壊に至るとの破壊モデルなどを仮定し、ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の理論値を算出する方法を検討する。・ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の評価インパルス、直流などの波形を持つ高電圧をナノカプセルコンポジットに印加し、その絶縁破壊電圧を測定する。推定する絶縁電圧の理論値に加えて中空構造を持たないコンポジットと比較することより、ナノカプセルの絶縁強度を評価する。特に、ナノカプセルコンポジットの絶縁強度を検証するための検討を行っており、平成29年度は次に示す実験項目を実施した。(1)充填率制御コンポジットの創製と評価(2)コンポジットの3次元電界解析モデルの構築(3)ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の評価ナノカプセルの充填率を検討し、10%と16%の充填率を持つナノカプセルコンポジットを作製した。ナノカプセルコンポジットの比重測定から、ナノカプセル1粒子あたりの空孔率が平均70%であることを確認した。シート成形したナノカプセルコンポジットの誘電率測定結果から、ナノカプセルコンポジットが持つ低誘電率特性を明らかにした。ナノカプセルコンポジット内部におけるナノカプセルの形状、配置、配向を検討し、立方体形状のナノカプセルを樹脂中にランダムに配置および配向した3次元電界解析モデルを構築した。このモデルの誘電率が、充填率の制御範囲において実験値と一致したことから、モデルの妥当性を確認できた。モデルの感度解析を行った結果、ナノカプセルの形状が他のパラメータよりも誘電率に影響を及ぼし易いことを明らかにした。さらに、モデル内部電界を抽出するプログラムを構築した。充填率制御ナノカプセルコンポジットを用いてMcKeown電極を作製し、ナノカプセルコンポジットのバルク部分の交流絶縁破壊電圧を評価した。その結果、10%と16%の充填率を持つナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧は、同充填量を持つ中空構造を持たないコンポジットと同等であることを確かめた。これは、充填率の制御範囲においてもナノカプセルが絶縁の欠陥となっていないことを示唆する。

その結果をもとに、ナノカプセル内の放電開始からそのままコンポジットの絶縁破壊に至るとの破壊モデルなどを仮定し、ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の理論値を算出する方法を検討する。・ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の評価インパルス、直流などの波形を持つ高電圧をナノカプセルコンポジットに印加し、その絶縁破壊電圧を測定する。推定する絶縁電圧の理論値に加えて中空構造を持たないコンポジットと比較することより、ナノカプセルの絶縁強度を評価する。・ナノカプセルの放電開始電圧およびナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の推定方法検討構築した3次元電界解析モデルを用いてナノカプセル内部の電界分布を評価する。その結果をもとに、電子なだれの成長条件などを考慮し、ナノカプセル内の理論放電開始電圧を求める方法を検討する。また、ナノカプセル内の放電開始からそのままコンポジットの絶縁破壊に至るとの破壊モデルなどを仮定し、ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の理論値を算出する方法を検討する。・ナノカプセルコンポジットの絶縁破壊電圧の評価直流、交流、インパルスなどの波形を持つ高電圧をナノカプセルコンポジットに印加し、その絶縁破壊電圧を測定する。
パテントプール形成の可能性と制度設計－ゲーム理論による分析

本年度は,2016年度,2017年度の研究成果に基づき研究を進め,以下の成果を得た。(1)2017年度に行った特性関数形協力ゲームおよび分割関数形協力ゲームによる定式化と,コア,仁,シャープレイ値による分析結果を踏まえ,先見的安定集合に基づくパテントプール形成の分析を行い,すべての特許保有者を包含するようなパテントプールが形成されるための条件を明らかにした。(2)(1)の結果と,従来の非協力ゲームによる分析,さらに2017年度に行った特性関数形,分割関数形協力ゲームによる分析結果との比較を行い,相違点を詳しく分析した。(3)非協力ゲーム,特性関数形協力ゲーム,分割関数形協力ゲーム,先見的安定集合による分析を比較し,すべての特許保有者を包含するようなパテントプールを形成するメカニズムの可能性を理論的に分析した。(4)(3)を発展させ,実際に適用可能なメカニズムを設計する基礎として,様々なメカニズムの実験のプロセスを構築した。(5)研究代表者,研究分担者,研究協力者が,国内外の会議に積極的に参加し(1),(2),(3),(4)の各点について,研究成果を発表して情報発信を行うとともに,研究の方向性,困難な点への対処法などについて,情報収集,情報交換を行った。研究代表者は所属大学の管理運営のため海外渡航が難しい状況であり,たとえば,2018年6月11日から13日に台湾のAcademia Sinicaにおいて開催されたSAET(Society for the Advancement of Economic Theory)2018には,研究協力者の平井俊行が研究代表者との共同研究を発表するなど,研究分担者,研究協力者が本研究の発表を行った。本年度は,2016年度,2017年度の研究成果をもとに,先見的安定集合による分析と,それに基づいてすべての特許保有者を包含するようなパテントプールが形成されるようなメカニズムの構築を行った。その結果,上記研究実績の概要に記載した成果を得た。各項目ごとに進捗状況を述べる。(1),(2)先見的安定集合によるパテントプール形成の分析とすべての特許保有者を包含するようなパテントプールの形成,および非協力ゲーム,協力ゲームによる分析との比較:先見的安定集合は,特許保有者の間のパテントプールへの参加,離脱をダイナミックにとらえたうえで最終的に安定なパテントプールの形態を明らかにする解であり,ナッシュ均衡,コアなどスタティックな解ではとらえられないパテントプール形成の形態を明らかにする。本年度得られた結果は,従来の分析よりもすべての特許保有者を包含するプールが形成されやすいことを理論的に明らかにしており,この項目については十分な成果が得られたといえる。(3),(4)先見的安定集合をもとにしたすべての特許保有者を包含するパテントプールが形成されるようなメカニズムの構築,およびその検証のための実験プロセスの構築:先見的安定集合の考え方をもとにいくつかのメカニズムを構築し,その検証のための実験プロセスを構築した。まだ,構築の段階にとどまっているとはいえ,研究計画に基づき,おおむね順調に進展しているといえる。(5)国際会議への参加と発表:研究代表者が所属大学における管理運営に追われ当初の予定通りには海外渡航ができなかったが,研究分担者及び研究協力者が研究代表者の代理として学会に参加し,今後の研究の方向性について有益な議論を行うことができた。したがって,この点においてもおおむね順調に進展しているといえる。来年度は,これまで3年間の研究成果をもとに,以下の通り研究を進める。(1)昨年度行った,特性関数形ゲーム,分割関数形ゲーム,先見的安定集合に基づく必要なパテントをすべて包括するようなパテントプールを形成するメカニズムの可能性の検討をもとに,主体間の自発的な交渉により,生産に必要なパテントをすべて包括するパテントプールが実現されるようなメカニズムを設計する。(2)非協力ゲームを用いたパテントプール形成の分析結果について初年度に構築した被験者を用いた実験,計算機実験により検証するための枠組みを用いて,(1)のメカニズムの有効性を検証するための実験,計算機実験の枠組みを構築し,基礎的な実験を行う。(3)(1),(2)について,研究成果を発表して情報発信を行うとともに,研究の方向性,困難な点への対処法などについて,情報収集,情報交換を行う。研究代表者は所属大学の管理運営のため海外渡航が難しい状況であり,研究分担者,研究協力者が代理で出席する予定である。たとえば,2019年7月2日ー4日にFinlandのTurkeで開催される15th European Game Theory Conferenceに研究分担者の岸本信が代わりに出席する予定である。本年度は,本研究の最初の年度であり,パテントプールの実態調査を行うとともに,これまでの非協力ゲームによる分析をサーベイして,以下の結果を得た。(1)わが国の代表的なパテントプールについて,形成の過程,構成メンバー,特許料収入の分配方法などの調査を行った。その結果,全員提携(特許を持つ全主体が参加するパテントプール)の形成を前提とする特性関数形協力ゲームによる定式化と,複数の提携の形成を前提とする分割関数形協力ゲームによる定式化が可能であることが明らかになった。(2)これまでの非協力ゲームを用いたパテントプール分析の結果をサーベイするとともにその問題点を整理した。

その結果,パテントプール内での特許料収入の分配が特許所有数に比例するなど簡単な方法にとどまっており,主体間の交渉をモデルに取り入れるなど,より詳細な非協力ゲームモデルが必要であることが明らかになった。(3)Brenner 2009によるパテントプール形成の非協力ゲームモデルを用いた分析結果を,被験者を用いた実験,計算機実験により検証するための枠組みの構築を行った。(4)2016年11月18日20日に九州大学及びACROS福岡で開催されたThe Seventh Asia-Pacific Innovation Conferenceに,招待講演者としてハーバード学のProf. Lernerを招待し,本研究のこれからの方向性について議論した。これ以外にも研究代表者,分担者それぞれが,所属する国内外の学会に積極的に参加し,今後の研究の方向についてさまざまなアイディアを得た。本年度は,本研究の最初の年度であり,パテントプールの実態調査を行うとともに,これまでの非協力ゲームによる分析をサーベイし,上記研究実績の概要に記載した結果を得た。各項目について進捗状況を述べる。(1)代表的なパテントプールの実態調査については,特性関数形協力ゲーム,分割関数形協力ゲームによる定式化の基礎が得られたことにより,次年度以降にそれぞれのゲームにおいてこれらのゲームの様々な解を用いた分析が可能になっており,この項目については順調に進展しているといえる。(2)これまでの非協力ゲームを用いたパテントプール分析の結果のサーベイについては,これまでの分析の改善点も明らかになり,次年度以降において,より実際のパテントプール形成に近い非協力ゲームモデルを与えてその解により分析するに十分な下地が作られた。従って,順調に進展しているといえる。(3)Brenner 2009によるパテントプール形成の非協力ゲームモデルを用いた分析結果の被験者を用いた実験,計算機実験により検証については,このモデルを詳細に検討し,被験者を用いた実験のプロセス,計算機実験のアルゴリズムの作成を行っており,次年度において予備実験を行える段階に達している。(4)研究代表者,分担者それぞれが,国内外の学会に積極的に参加し,参加者と今後の研究の方向,困難な点の克服の方法などについて議論を行う点については,分担者は予定通り行ったものの,代表者が大学の管理運営に急に携わることになったため,当初の計画通りには海外渡航ができなかった。しかしながら,日本で開催された国際会議に共同研究者を招待講演者として招待して議論を行ったり,スカイプを用いた議論を行ったりしてある程度はカバーできており,この点を考慮するとおおむね順調に進展しているとの評価になると考える。本年度は2017年度に行ったパテントプールの実態調査から明らかになったいくつかの事実に基づき,ゲーム理論に基づくパテントプール形成のゲーム理論モデルの構築といくつかの解概念に基づく分析を行い,以下の成果を得た。(1)特性関数形協力ゲームおよび分割関数形協力ゲームとして定式化し,全員提携が維持されるような特許料収入の分配をコア,仁,シャープレイ値などの解を用いて分析した。(2)(1)の分析と従来の非協力ゲームの結果との比較・検証を行った。
コンピュータ音楽の譜面表現のための電子音色辞書の構築

20世紀以降に登場したコンピュータ音楽は、楽音や環境音、電子音などのありとあらゆる音色が非常に大きな要素を占めるが、これを記号で表せないために、楽譜への統一表現、音色に関する理論が発展してこなかった。そこで、あらゆる音色に対して音色記号で音を操作するツールとして、「電子音色辞書」のプロトタイプを構築した。このシステムは、音データベースをサーバにもち、クライアント側のユーザは、音の登録、受聴を基本機能として、擬音語で検索する機能を持つ。また、音を粒子に見立てたGUIを製作し、操作効率を上げることができた。このシステムを機軸として、IPAを元にした新たな音色記号の検討の準備が整った。3年間の研究期間内で、1.音色記号の定義、2.自然音、電子音、コンピュータ音楽の譜面などのデータ収集、3.電子音色辞書の構築、4.音色記号を用いた譜面作成とコンサート等を通じた社会への啓蒙、の4つをあげた。当初計画では、1,2を20年度に進め、3,4を次年度以降と考えたが、音色記号の定義は、学会での研究議論などを通じて当初計画のように自由に設計する方針はユーザの利用しやすさ、という観点で好ましくない、と判断し、音声言語で用いるIPA (International Phonetic Alphabet)を基礎にした記述体系を採用する方針に変更した。そのため、IPAの学習から開始することになり、定義についてはやや成果が遅れている。また、2.は、打楽器音、ヴァイオリン音や水音などのデータ収集を行った。譜面の収集はまだ手付かずであるが、研究に必要なデータ量の収集はできた。1.の遅れの反面、3.を前倒しして、あらゆる音をネットワーク上に音色記号とともに登録してユーザ間で登録する、電子音色辞書の構築を進めた。20年度は特にネットワーク上のサーバクライアントシステムとしての基本機能、音の登録、編集などの使用時の基本機能を充実させた。また、特にGUI (Graphlcal User Interface)について、音オブジェクトを粒子と見立て、宇宙空間に浮かぶ星々のように、聴覚に基づいたスペクトル尺度であるMFCCに基づいた3次元上の布置を表示し、ユーザが意のままに再生、加工ができる枠組みを提示することができ、学会発表を行った。以上により、電子音色辞書のツール化と、本研究目的だけに限定しない、啓蒙の進展が今後の研究展開でも非常に重要である。3年間の研究期間内で、1.音色記号の定義、2.自然音、電子音、コンピュータ音楽の譜面などのデータ収集、3.電子音色辞書の構築、4.音色記号を用いた譜面作成とコンサート等を通じた社会への啓蒙、の4つの達成すべき目標をあげた。1.の音色記号は、音声言語で用いるIPA(International Phonetic Alphabet)を基礎にした記述体系を採用しているが、この基本的な知覚特性の検討を始めた。まだこの成果を反映できないため、現在は登録者の擬音語表記を用いている。また、2.は、21年度はラテンカウベル他の打楽器音データ収集を充実させた。譜面の収集はまだ手が付いていない。3.の電子音色辞書の構築では、20年度にネットワーク上のサーバクライアントシステムとしての音の登録、編集などの基本機能をwebアプリケーションとして製作したが、21年度は音オブジェクトの表示GUIなどをデスクトップアプリケーションに変更して利便性を向上させた。音表示は楽音の他の環境音も3次元上で扱えるよう、断続音や瞬時減衰音をも表現する特徴量の検討を行った。また、4.の本研究目的の啓蒙のため、21年5月9日に愛知県芸術劇場において、チェロに喋らせる楽曲を制作し、そこで譜面に音韻を記入した。21年10月15日に東京交響楽団によるオーケストラと鳥の泣き声を擬似した電子音とを融合させ、聞こえをシンボルで書かせた作品を制作し初演することにより、コンピュータ音楽の譜面表現、という考えを主張し、広報した。本年度は、電子音色辞書のシステム構成を拡張した。具体的には、これまでサーバクライアントシステムとして構築し、音データベースはサーバ側に、また操作はクライアント側のweb browser上に動作させていたが、この機能とは別に、ユーザが単独でアプリを使えるように、デスクトップアプリケーション(スタンドアロン)システムとしても構築した。これにより、個人ユーザが、制作中の音データを自身の装置上に格納しつつコンテンツを制作でき、サーバへの登録を意識してもしなくともいずれも可能する方法が確立した。従来、音を粒子化して表示するGUI(グラフィカルユーザインタフェース)などはサーバ側の機能としていたが、この改良により、クライアント側に移り、多くのユーザが利用するシステムの全体としては軽い動作とすることができた。この様子を音楽情報科学研究会でデモした。また、本研究の問題設定そのものがまだ浸透していないため、WOCMATやIRCAMでデモや招待講演を行い、電子音色辞書の広報を行った。これによりコンピュータ音楽のコミュニティーに大いに宣伝となった。

また、システム構築とは別に、環境音のテキスト化がこれまで進展が遅かったため、こちらのデータ収集とその解析方法の確立に力を入れた。データ収集ではオランダ語、イタリア語などの外国語無意味単語の聞こえの記述実験を実施した。被験者にはIPAが記述できる人によるIPAの特性と擬音語としての日本語文字記述の2種類を準備した。またデータ解析は文字列間の距離、文字列群の平均と分散などを数量化する手法を確立した。
多秩序系に発現する位相欠陥を伴う電子軌道テクスチャの実験的解明

多秩序系物質で展開される複雑な相転移現象を左右する急所として、位相欠陥が注目されています。二準位混成波動関数に位相欠陥が生じると、それが秩序変数の消失点となり、エネルギー・ギャップにノードが出現します。本課題では、偏光依存放射光角度分解光電子分光法を発展させて、波数空間における電子軌道テクスチャを観測する手法を開発し、多秩序系における位相欠陥の研究を推進しました。平成30年度は、まず、広島大学に設置されたレーザー励起超高分解能角度分解光電子分光装置の偏光の制御性を高めました。ポアンカレ球面上を走査する励起光偏光依存性マッピング測定を行うため、1/2波長板と1/4波長板の制御を統合し、垂直偏光の向きに加えて、楕円偏向や円偏光におよぶ偏光範囲を二次元的に走査する体制を整備しました。また、前年度に判明した偏光依存性と波数依存性の同時マッピングで生じる問題を解決するため、試料の回転軸の偏心を数十μm程度に抑え込むためのソフト制御機構を組み込み、試行錯誤を通して補正パラメータの最適化を行いました。これらの取り組みによって確立した新しい実験技術について得られた知見を、公表論文として出版しました。実験装置の高度化の進展をふまえて、鉄系超伝導物質および二重層銅酸化物高温超伝導体の偏光依存角度分解光電子分光実験を実施しました。これらの物質における電子軌道成分について得られた知見を、国内外の学術会議で発表し、公表論文として出版しました。相転移に伴う二準位混成波動関数に位相欠陥が生じると、エネルギー・ギャップにノードが出現します。本課題では、秩序相転移現象における位相欠陥の役割を明らかにするため、偏光依存放射光角度分解光電子分光法を発展させることで、波数空間における電子軌道テクスチャを決定する実験手法の確立に取り組んでいます。まず、当該年度の計画に沿って、放射光を用いた偏光依存角度分解装置の効率化を進め、E-kx-kyマッピングの高速化を行い、これまでは時間的に困難であったE-kx-kyマッピングの偏光角依存性の測定が可能になりました。大規模四次元データの高速処理ソフトを開発し、第一原理計算および強束縛近似計算を用いて光電子強度の偏光角依存性を予測する体制を整備しました。そして、実際に鉄ヒ素系122型超伝導体Ba(Fe1-xCox)2As2の磁気構造秩序相を対象にE-kx-kyマッピングの偏光角依存性を測定し、水平直線偏光および垂直直線偏光では光電子強度分布が鏡映対称性を示すのに対して、両者を重ね合わせた偏光を用いると鏡映対称性の破れた強度分布が得られることが判明しました。これは、鉄ヒ素系のディラック点を周回する位相勾配があることを示しています。また、レーザー励起角度分解光電子分光装置に、偏光依存性測定機構を導入しました。そして、FeSeの電子液晶転移によって生じるホール・バンドの分裂およびエネルギー・シフトの観測に成功しました。また、二重層銅酸化物高温超伝導体Bi2Sr2CaCu2O8+dの結合バンドと反結合バンドの光電子強度の比が、励起光の偏光によって大幅に変化することがわかりました。これにより、これまでは自然幅の影響で困難であったバンド選択的な微細準粒子構造の研究に道筋がつきました。当初の計画に沿って、放射光を用いた偏光依存角度分解光電子分光法の効率化、大規模四次元データ処理ソフトの開発、模型計算による偏光依存性予想体制の構築が、順調に進んでいます。その結果、これまでは時間的に困難であった大規模データの測定が可能になり、鉄ヒ素系122型超伝導体Ba(Fe1-xCox)2As2の磁気構造秩序相についてのE-kx-kyマッピングの偏光角依存性の実験データが得られました。一方、予想以上の成果として、レーザー励起角度分解光電子分光によって銅酸化物高温超伝導体Bi2Sr2CaCu2O8+dの二重層バンドが劇的な偏光依存性を示すことが判明しました。本課題では、多秩序系における位相欠陥を実験的に解明するため、偏光依存放射光角度分解光電子分光法を発展させ、波数空間における電子軌道テクスチャを観測する手法の開発に取り組んでいます。当該年度は、レーザー励起超高分解能角度分解光電子分光装置の偏光制御の高度化を進めました。偏光板にモーター駆動機構を設置するとともに、偏光制御ソフトを開発して光電子スペクトル測定ソフトと統合し、偏光依存性を自動的にマッピングする体制を実現しました。本課題が目標とする「偏光依存性と波数依存性の同時マッピング」を試みたところ、数十μm程度の試料位置の変動が致命的な問題となることが判明しました。そこで、マッピング中におけるμm単位の試料位置の変動を予測して補正するソフトの開発に取り組みました。レーザー励起光電子分光装置の高度化の進展を踏まえ、二重層銅酸化物高温超伝導体Bi2Sr2CaCu2O8+δの結合バンドと反結合バンドの光電子強度分布の偏光依存性のマッピング測定を、幅広い波数領域で展開しました。

そして、波数空間においてエネルギー・ギャップのノードから離れるとともに、偶対称な遷移と奇対称な遷移が混じる様子を明らかにしました。また、放射光を用いて励起光エネルギーの違いが偏光依存性に及ぼす効果を調べ、第一原理計算による占有および非占有状態のバンド構造との比較を行いました。そして、バンド選択的な電子状態測定に適した実験条件を決定しました。これらの知見は、CuO2面の重層化と高温超伝導現象の関係を調べる手段を提供します。レーザー励起角度分解光電子分光装置の偏光制御の高度化により、超高分解能かつバルク敏感な軌道成分観測体制の整備が進展しました。偏光依存性と波数依存性の同時マッピングにおいては、当初予期していなかった課題が発生しましたが、試料位置制御の予測補正ソフトの開発によって、試料位置の変動を実用的な水準に押さえ込むことができました。マッピングの高精度化と自動化の実現により、今後の実験で得られるデータは、質と量の両面で大きく改善されるものと予想されます。その結果として、二重層銅酸化物高温超伝導体Bi2Sr2CaCu2O8+δの偏光依存性と波数依存性に関する大規模四次元データが集積されたため、光電子遷移の始状態および終状態の波動関数についての理解が飛躍的に進展しました。多秩序系物質で展開される複雑な相転移現象を左右する急所として、位相欠陥が注目されています。二準位混成波動関数に位相欠陥が生じると、それが秩序変数の消失点となり、エネルギー・ギャップにノードが出現します。本課題では、偏光依存放射光角度分解光電子分光法を発展させて、波数空間における電子軌道テクスチャを観測する手法を開発し、多秩序系における位相欠陥の研究を推進しました。平成30年度は、まず、広島大学に設置されたレーザー励起超高分解能角度分解光電子分光装置の偏光の制御性を高めました。ポアンカレ球面上を走査する励起光偏光依存性マッピング測定を行うため、1/2波長板と1/4波長板の制御を統合し、垂直偏光の向きに加えて、楕円偏向や円偏光におよぶ偏光範囲を二次元的に走査する体制を整備しました。また、前年度に判明した偏光依存性と波数依存性の同時マッピングで生じる問題を解決するため、試料の回転軸の偏心を数十μm程度に抑え込むためのソフト制御機構を組み込み、試行錯誤を通して補正パラメータの最適化を行いました。これらの取り組みによって確立した新しい実験技術について得られた知見を、公表論文として出版しました。実験装置の高度化の進展をふまえて、鉄系超伝導物質および二重層銅酸化物高温超伝導体の偏光依存角度分解光電子分光実験を実施しました。これらの物質における電子軌道成分について得られた知見を、国内外の学術会議で発表し、公表論文として出版しました。放射光の可変性を活用して、軌道テクスチャ観測実験のさらなる高度化を進めます。ビームラインと末端測定装置の制御の統合を進め、直線偏光から左右の円偏光にわたる依存性や、励起光のエネルギー依存性の測定を可能にします。これにより、ポアンカレ球面上や三次元波数空間における軌道テクスチャのマッピングという新しい研究領域への道筋をつけます。また、レーザー励起角度分解光電子分光装置に、偏光の自動掃引機構を設置し、超高分解能かつバルク敏感な軌道成分観測体制を整備します。これらの高度化を踏まえ、鉄ヒ素系の磁気構造秩序相について、励起光のエネルギーを掃引しながら偏光角依存E-kx-kyマッピングを行います。
公共部門の外部組織利用を通じた自己革新メカニズムおよびその社会心理学的背景

第一に、地方自治体などの行政組織を対象に,新たな社会的課題の解決を民間企業や非営利組織など外部機関との協働を通じて行うメカニズムを事例研究によって探求するため,その予備的考察を行った。行政部門と外部機関との協働には市場の失敗・行政の失敗を補完するボランタリー組織の機能に関する議論が後知恵的にあてがわれてきた。行政にはない資源・能力を外部機関に求め,また資源的・情報的に劣位にある外部機関がそれらを行政に依存するという従来一般的だった考え方を一歩前進させ,行政自身が新たな資源・能力開発を実現するために外部機関との協働関係を構築し,組織改革を通じて自己革新するという論理を開発しようとした。第二の研究は、その目的が多数派に対する少数派の影響力の源泉を考察したもので,先行研究をもとに探索的な計画実験を行った。少数派の意見が集団全体の見解として多少なりとも反映されるためには,それがいかにして可能かを考察する意義は小さくない。集団的意思決定の過程を,大きく2つの下位集団の間でそれらの量的構成が著しく偏っている場合に限定し,実験的状況において少数派の影響力がいかにして発揮されるかを分析した。第三の研究は、技術的イノベーションの発生メカニズムを明らかにするという問題意識の下、日本型知識創造のあり方を巡って独自の理論的視座を構築しようとした。比較的長期にわたる時間軸の導入を前提とし、広く産業界で支配的パラダイムが成立する中で、それを個々の企業家のイニシアティブによっていかに転換できるのかを説明するため、藤井(2017)の議論を大幅に改定し「蟻の一穴」というべき小さな変化が大きなうねりへと変化していく可能性に着目した。また今般の技術的イノベーションが、トフラーの『第三の波』で予言された社会的分業間の架橋(生産者と消費者との融合形としてのプロシューマーの台頭)として位置づけられることを述べた。社会心理学実験の構想については、目下予備的考察として公表したところであり、非公式なフィードバックによれば学術的厳密さがまだ足りないということだった。それは著者としても自覚するところであり、研究代表者の本年度の主たる作業として計画中である。また「蟻の一穴」理論に基づく論文の投稿を目指す必要がある。理論的考察への裏付けとして調べているリサイクルプラスチックのエピソードについて収集した資料を草稿に反映させられるよう作業中である。公共部門の自己革新の事例研究については、このゆびとまれのキーマンへのインタビュー調査をすでに行っており、収集資料の大枠を整えた。今年度中に、少なくとも事例を広く公開できるよう、研究分担者を中心に体裁を整える計画である。第一線公務員の理論的整理と、過去に収集したデータへの適用を試みているので、本事例への適用はこれからの課題である。ネイティブ・アメリカンの調査研究については、理論的な視座として、エスニック・マイノリティの生存戦略(実際には、あまりそれが満足に機能しなかったもの)という観点を採用できると見通しを立てた。他方、当初狙っていた分析レベル(オレゴン州のNPOに注目する)では、実際にインタビュー調査を試みたところ、体系的な情報を得ることが難しいと思い始めている。エスニシティの社会学にも通じた専門家に意見を求めたところ、基礎的な文献を教示してもらうことができ、それによれば公的な資料としてネイティブ・アメリカンの歴史は体系的に保存されているわけではなく、断片情報からの推察に基づく考察が多いこと、またそれ故に現在でも地道なフィールド調査が行われていることが判明した。したがって相対的にマクロ・レベルでの調査にシフトする必要性を感じ始めた。社会心理学実験については、すでに行った予備的考察に基づき、包括的な文献サーベイと、予備的考察で用いた質問票を用いた実験計画の方法論的裏付けを確認したい。またエピソードの挿入については、理論的な整理がまだ足りていない。このゆびとまれの事例分析については、歴史的偶然性とキーマンの戦略的意図との複雑な絡み合いによって説明できたとして、それが公共部門の自己革新に関する理論的にどういう含意があるのかを明らかにする必要がある。エスニック・マイノリティの戦略については、法学の専門の方から、日本国内でも十分な研究蓄積があるだろうとの話だったので、現実的にどこまで計画年度いっぱいまでに作業できるかを練り直す予定である。早急にレビュー論文を書くなどしたい。

第三の研究は、技術的イノベーションの発生メカニズムを明らかにするという問題意識の下、日本型知識創造のあり方を巡って独自の理論的視座を構築しようとした。比較的長期にわたる時間軸の導入を前提とし、広く産業界で支配的パラダイムが成立する中で、それを個々の企業家のイニシアティブによっていかに転換できるのかを説明するため、藤井(2017)の議論を大幅に改定し「蟻の一穴」というべき小さな変化が大きなうねりへと変化していく可能性に着目した。また今般の技術的イノベーションが、トフラーの『第三の波』で予言された社会的分業間の架橋(生産者と消費者との融合形としてのプロシューマーの台頭)として位置づけられることを述べた。社会心理学実験の構想については、目下予備的考察として公表したところであり、非公式なフィードバックによれば学術的厳密さがまだ足りないということだった。それは著者としても自覚するところであり、研究代表者の本年度の主たる作業として計画中である。また「蟻の一穴」理論に基づく論文の投稿を目指す必要がある。理論的考察への裏付けとして調べているリサイクルプラスチックのエピソードについて収集した資料を草稿に反映させられるよう作業中である。公共部門の自己革新の事例研究については、このゆびとまれのキーマンへのインタビュー調査をすでに行っており、収集資料の大枠を整えた。今年度中に、少なくとも事例を広く公開できるよう、研究分担者を中心に体裁を整える計画である。第一線公務員の理論的整理と、過去に収集したデータへの適用を試みているので、本事例への適用はこれからの課題である。ネイティブ・アメリカンの調査研究については、理論的な視座として、エスニック・マイノリティの生存戦略(実際には、あまりそれが満足に機能しなかったもの)という観点を採用できると見通しを立てた。他方、当初狙っていた分析レベル(オレゴン州のNPOに注目する)では、実際にインタビュー調査を試みたところ、体系的な情報を得ることが難しいと思い始めている。エスニシティの社会学にも通じた専門家に意見を求めたところ、基礎的な文献を教示してもらうことができ、それによれば公的な資料としてネイティブ・アメリカンの歴史は体系的に保存されているわけではなく、断片情報からの推察に基づく考察が多いこと、またそれ故に現在でも地道なフィールド調査が行われていることが判明した。したがって相対的にマクロ・レベルでの調査にシフトする必要性を感じ始めた。社会心理学実験については、すでに行った予備的考察に基づき、包括的な文献サーベイと、予備的考察で用いた質問票を用いた実験計画の方法論的裏付けを確認したい。またエピソードの挿入については、理論的な整理がまだ足りていない。このゆびとまれの事例分析については、歴史的偶然性とキーマンの戦略的意図との複雑な絡み合いによって説明できたとして、それが公共部門の自己革新に関する理論的にどういう含意があるのかを明らかにする必要がある。エスニック・マイノリティの戦略については、法学の専門の方から、日本国内でも十分な研究蓄積があるだろうとの話だったので、現実的にどこまで計画年度いっぱいまでに作業できるかを練り直す予定である。早急にレビュー論文を書くなどしたい。消耗品費として使用します。
含金属小環状アルキン化合物を基盤とする新規な機能性分子の構築

近年我々は遷移金属を含む5員環化合物においては、環状アルキンが容易に合成でき、安定に単離できることを見出した。すなわち、4族遷移金属の還元種と1,2,3-ブタトリエンとの反応により得られる1-メタラ-3-シクロペンチン化合物である。しかしながらこの化合物群は全く新しい構造を有しており、その化学的、物理的性質についてはほとんど知られていなかった。本研究では、共役系を有する5員環構造を有する錯体を形成することによって、電子の授受を可能にし、新規な機能性を有する分子を創製することに成功した。すなわち遷移金属錯体へ配位する共役不飽和配位子として、二重結合の集積した[5]クムレン系共役分子を用いることにより、得られる5員環アルキン化合物もまた共役系を有し、得られる分子は酸化還元により多様な反応性を示した。最近我々は遷移金属を含む5員環化合物においては、環状アルキンが容易に合成でき、安定に単離できることを見出した。すなわち、4族遷移金属の還元種と1, 2, 3-ブタトリエンとの反応により得られる1-メタラ-3-シクロペンチン化合物である。しかしながらこの化合物群は全く新しい構造を有しており、その化学的、物理的性質についてはほとんど知られていない。この錯体において出発物質となる基質は1, 2, 3-ブタトリエン化合物であるが、このような直線上に共役した化合物は、二電子酸化・還元によりブタトリエン構造とポリイン構造を行き来する。こうした挙動を示すこれらの化合物群は分子デバイス、非線形光学材料などへの応用が期待されるため研究の対象となっている。本研究では、共役ポリイン、ポリエン化合物を遷移金属と反応させ5員環構造を有する錯体を形成することによって、電子の授受を可能にし、新規な機能性を有する分子を創製することを目的とする。遷移金属錯体へ配位する共役不飽和配位子として、金属末端ポリインや、二重結合の集積した[5]クムレン系共役分子を用いることにより、得られる5員環アルキン化合物もまた共役系を有することが期待される。そうして得られる分子は酸化還元により多様な電子状態をとりうると考えられる。各種1,1,6,6-置換ヘキサペンタエンを合成し、ジルコノセン錯体との反応を試みた。フェニル基など芳香環の置換基を持つヘキサペンタエン類は溶媒への溶解性が極めて低く、溶液中での錯体合成に不適であった。フェニル基に種々の置換基を導入し溶解度の向上を目指しているが、メチル基、tert-ブチル基では期待された効果は得られなかった。一方、tert-ブチル基、置換シクロペンチルなどアルキル基の置換基を持つヘキサペンタエン類においては低原子価のジルコノセン錯体との反応が速やかに進行し、期待された5員環アルキン錯体が良好な収率で得られることを見出した。シクロペンタジエニル環にメチル基をもつジルコノセン錯体を含め、3種の錯体を合成し、X線結晶構造解析によりそれらの分子構造を決定することに成功した。得られた錯体においては、予想された通り三重結合を含む5員環中に、金属に隣接してsp2の結合状態を有する炭素が含まれた構造をとっている。二つのアルキリデン基の二重結合は環中の三重結合と共役しており結合距離、結合角などはそれを反映して単純な5員環アルキン化合物と比較して三重結合においては長く、単結合においては短くなっていた。またα-炭素の周りの角度はsp2のためやや大きくなっていた。これら錯体の反応性を調べるためプロトン酸、ヨウ素との反応を試みたところ、プロトンとの反応においては主にα位において金属-炭素結合が切れエンイン型の生成物を与えた。一方ヨウ素との反応ではγ-位での反応が起こり、ビスアレン型のヨウ素化物を主生成物として与えることが分かった。一般に5員環アルキン化合物は非常に不安定で短寿命な化学種とされている。最近我々は、4族遷移金属を環員中に含む5員環メタラサイクルにおいてはアルキン化合物が極めて安定に存在しうることを見出し、その構造を明らかにした。しかしながらこれらのユニークな化合物群を有機合成上有用な反応として炭素-炭素結合生成反応へ応用する試みはされていなかった。そこでこれら含金属5員環アルキン類の求核的反応性を詳細に検討した。驚くことに一般に金属-炭素結合に観察されるカルボニル炭素への求核反応は通常の条件では全く起こらないことが分かった。