hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
表面吸着高分子系における超長寿命電荷分離状態の生成とその最適化条件の探求

光励起によって生成した電荷分離状態の再結合を抑制し長寿命化させることは、後続の諸過程における電荷の効率的利用のための必須条件である。このためには、電荷分離の後に電荷シフト反応を経由してアニオン-カチオンの対間距離を長距離化し、電荷再結合反応に対する電子的相互作用を減少させ結果的に小さな速度定数とする手法が一般的なstrategyと考えられている。側鎖に芳香族基を持つ高分子系は、光誘起電荷分離の後、側鎖間の電荷シフト反応を行う。したがって長いアニオン-カチオン対間距離を固定化することができれば、このような高分子系をbuilding blockとして長寿命電荷分離状態を作成することが可能となる。本研究では機能性界面・表面における長距離電荷輸送に関した最適化条件を獲得することを目的とし、高分子化合物における(1)素過程としての側鎖芳香族基間ホール移動過程の機構解明、(2)吸着状態における電荷分離状態のダイナミクスの測定を行った。これらの結果、(1)について、フェムト秒過渡吸収二色性の測定から、この迅速な電荷シフト過程のメカニズムとして、数ps領域で(a)3個以上の芳香族基への非局在化が起こり、その後(b)ホールシフト反応がサブナノ秒領域で進行することがわかった。この(a)の非局在化によって、実効的なアニオンーカチオンクーロン引力の低下、また媒体再配向エネルギーの減少がおこり、その後の時間域でのホールシフト反応を可能としているとの結論を得た。また吸着表面上での光誘起電子移動ダイナミクスに与える高分子鎖長効果を、ナノ秒レーザー分光によって測定し、吸着表面上での高分子のホール移動過程速度を決定した。その結果、吸着系においても中極性溶媒系と同程度である10^9/secの高速のホール移動速度を有することが判明した。これらの結果と数値計算に基づき、最適化のためのホールトラップ確率を提案した。多孔性表面をナノメートルから数十ナノメートル以上のサイズから見ると、ある程度規則的に表面物性の異なる部位が並んだ場と見なすことができる。このような表面に側鎖(吸着する部位)を有する高分子のように規則性を有する系を吸着させた場合、表面物性の異なる部位の規則性(あるいは周期構造)と吸着部位の規則性(側鎖間の距離)が異なる事が一般的には期待でき、最も単純に考えると表面の規則性の単位長さと吸着される高分子の単位長さの最小公倍数毎に側鎖は吸着される。本研究では、多孔性表面上に高分子化合物を吸着させた系での電子移動過程のダイナミックスとメカニズムを対象とし、機能性界面・表面における長距離電荷輸送と超長寿命電荷分離状態の生成に関した最適化条件を獲得することを目的とした。平成15年度は、(1)いくつかの代表的なイオン交換樹脂などを用いることで異なる多孔性表面(規則長)を持つ系での電荷再結合過程の観測、(2)ホール移動(電荷輸送)に関する基礎的な反応支配因子の解明、(3)長時間領域の測定システムの3点から研究を行った。その結果、(1)に関しては、局所トラップの吸着サイトの存在が超長寿命電荷分離状態の生成に、不可欠な条件となることを確認できた。また、(2)については、フェムト秒レーザー過渡吸収二色性の測定を行い、3-5psの時定数で減衰するカチオン状態の信号減衰を観測し、カチオン状態の非局在化によるイオン対間のクーロン引力の減少が、後続の電荷輸送に有効な役割を果たすことを明らかにした。また(3)の装置開発については新規測光系を構築し、より信頼性の高い測定系を完成した。
平面図形のシュパヌンクに関する基礎研究―視覚効果の定量的評価

視覚メディアのコンテンツには、構成要素として文字や画像がある。その可読性や視認性を向上させために画面上への配置でスペーシングやアイソレーションの設定等の視覚調整が行われる。その要因は、美術・デザインの分野においてのシュパヌンクによる視覚的影響と考えられる。そこで本研究では、幾何学的図形を用いてシュパヌンクの図形内部と外部を対象とした心理実験を行った。その結果、図形内部では見えの大きさへの影響が図形の形態的特徴や配置角度及び明度によって異なることが明らかとなった。また、図形外部の場合は、形間の視覚的圧力への影響が距離や形態的特徴などによって異なることが明らかとなった。「シュパヌンク」は日本では「空間勢力」や「空間力」などと定義され、図形内部や図形外部、図形と図形の間の空間に作用し、視野内で物理的に配置した位置から移動して見える錯視(距離や間隔が正しい位置に視認できない。)や見る側に緊張感を与えると言われている。この視覚的な影響を調整するには、この「シュパヌンク」の空間の場への影響・効果(方向や強さ)について明らかにすることが重要であるが、従来から画家やデザイナーらの経験則で捉えられて感覚的に処理されてきており、国内や海外においても科学的に明らかにされていない。当該研究は、構成要素の平面的な配置を調整するための「シュパヌンク」の定量的な感性情報の基礎データを得ることを目的とする。具体的には、平面の基本的な幾何学的形態を刺激とした心理実験を行い、その結果と分析、考察から定量的評価を行う。平成24年度の研究成果としては、主に2つの実験をおこなった。1つは、液晶ディスプレイに表示した平面図形のプロポーション、配置の角度を段階的に変化させ、更に明度を8段階変化させた実験刺激を対象とした(全ての明度をディスプレイ測色計で測色した)。制作した図形は黄金三角形、直角三角形、√2矩形、黄金矩形、√4矩形、正六角形、滴形の7種類で、基準刺激と比較刺激を制作し、調整法を用いて心理実験を行なった。結果として、配置角度と明度が関連することが明らかとなった。もう一つは、図形外部の「シュパヌンク」の空間への影響・効果(方向や強さ)について明らかにすること目的として、液晶ディスプレイに表示した2つの基本的な幾何学的形態のプロポーション、配置位置の間隔を段階的に変化させ、更に4つの配置位置を用いた実験刺激を対象とした。刺激の色はディスプレイ測色計で測色した中灰色とした。結果として、距離と形態的特徴と三角形の頂点の内角の角度による影響が明らかとなった。美術・デザイン分野における「シュパヌンク」は「空間勢力」や「空間力」と定義され、図形内部や図形外部、図形と図形の間の空間に作用し、視野内で物理的に配置した位置から移動して見える錯視(距離や間隔が正しい位置に視認できない。この視覚的な影響を調整するために「スペーシング」や「アイソレーション」の設定がデザイナらの専門家によって行われてきた。この「シュパヌンク」の空間の場への影響・効果(方向や強さ)について実験的に検討することにより、定量的な感性情報の基礎データを得ることを目的とする。平成25年度の研究成果としては、次の1)3)の実験をおこなった。1)液晶ディスプレイに表示した平面図形の色相を変化を段階的に変化させた実験刺激(正三角形、正方形)を対象とした(全ての色をディスプレイ測色計で測色した)。結果として、色の膨張色の影響や明度の低い図形が大きく見える傾向が示された、2)同じ面積の図形の見えの大きさの順についての検討を行った。対象図形として、正三角形、正方形、正五角形、正六角、正円を一対比較法を用いて、心理実験を行なった。結果として、頂点の数が少ない図形ほど大きく見える傾向が示された。また、同じ形態でも、頂点方向が垂直や水平に近いほど大きく見えるという異方性が認められた。3)図形外部の「シュパヌンク」の空間への影響について明らかにすること目的として、液晶ディスプレイに表示した2つの基本的な幾何学的形態の形態的特徴、距離を段階的に変化させ、更に4つの配置位置を用いた実験刺激を対象とした。刺激の色は中灰色とした。結果として、距離と形態的特徴と三角形の頂点の内角の角度差による影響が明らかとなった。

視覚デザイン分野のコンテンツは、その構成要素(文字や画像)の形・色・質感を選択・配置する場合に、その視覚的バランスに対して「シュパヌンク」は多大な影響を与えていると言われている。元来、独語である「シュパヌンク」は我が国では「空間勢力」と定義され、図形内部や図形の外部、図形と図形や枠との空間に作用し、視野内で物理的に配置した位置から移動して見える錯視(距離や間隔が正しい位置に視認できない。)や見る側に緊張感を与えていると考えられている。これを視覚的に調整するには、「シュパヌンク」の空間の場への影響・効果(方向や強さ)について明らかにすることが求められるが、従来画家やデザイナーらの経験則で捉えられて感覚的に処理されてきており、国内や海外においても科学的に検討されていない。当該研究は、この「シュパヌンク」についての定量的な感性情報の基礎データを得ることを目的とする。具体的には、平面図形を刺激とした心理実験を行い、その結果を元に定量的評価を行う。平成23年度の研究成果としては、ディスプレイ表示した平面図形のプロポーション、配置の角度を段階的に変化させた実験刺激を制作とした。制作した図形は黄金三角形、直角三角形、√2矩形、黄金矩形、√4矩形、正六角形、滴形の7種類で、図形の色はディスプレイ測色計で測色した中灰色とした。各図形で基準刺激と比較刺激を制作し、調整法を用いて心理実験を行なった。実験参加者は2024歳(平均年齢22.3歳)の大学生、合計40名が参加した(男性20名、女性20名)。配置角度を要因とした一要因分散分析により分析した結果、見えの大きさが大きいのは配置角度が垂直方向の刺激が多く、小さいのは水平方向の刺激が多かった。また、図形の各頂点から外部へ向かう指向性の方向が影響していることと関連付けられることから「シュパヌンク(空間勢力)」との関連性が推測できた。平成24年度に実施する予定であった、平成23年度までの図形の種類やプロポーション、配置の角度を段階的に変化させた刺激に、明度と色相を変化を加えた。これを調整法を用いて心理実験を行った。また、図形外部の「シュパヌンク」の視覚的影響を調べるための2個の図形を並置したを実験刺激として制作した。これをディスプレイに表示し、マグニチュード測定法を用いて心理実験を行ない結果の分析及び検討を行った。各刺激図形をディスプレイ測色計で測色した。また、「シュパヌンク」について、文献資料の調査と収集、美術大学等の専門教育機関を訪問し、専門家との意見交換を行うことができた。当該研究と関連した成果を芸術工学会、日本感性工学会の大会で発表を行った。昨年度投稿した芸術工学会と日本感性工学会へ投稿論文が採択された。更に、平成25年度に当該研究の成果を国際会議での発表や論文投稿の予定があり、日本デザイン学会で発表予定もあるため。平成23年度の実施予定である心理実験の刺激図形の種類や図形のプロポーションの選択、及び配置の角度を段階的に変化させたディスプレイ表示用の実験刺激を制作した。その刺激図形をディスプレイ測色計で測色した上で心理実験を行なった。その結果データの分析及び検討を行い、「シュパヌンク」の定量的な感性情報の基礎データを得ることができた。そして、当該研究の成果の一部を芸術工学会の大会で発表を行った。また、その成果の一部を芸術工学会へ投稿し採用された(平成24年9月掲載予定)。
デジタルファブリケーションにおける著作権保護技術の研究

平成30年度は次の項目について検討した。1)シミュレーションによる構造の最適化、および埋め込み可能な情報量の検討:微細構造を内部に含む物質中における熱や近赤外線の伝播や反射について、物理モデルを作ってシミュレーションをおこない、これまでの実験結果と合わせて評価することにより、高密度化に最適な構造、および読み出しにおける分解能を検討して、実物体中に埋め込み可能な情報量を検討した結果、2030 bit/cmの情報の埋め込みが可能であることを明らかにした。2)コンテンツと埋め込み情報とのデータ合成ソフトウェアの検討:既存のコンテンツデータに対して、実物体が造形されたときに内部が構造化されるように埋め込まれる情報のデータを合成する、データ合成ソフトウェアを検討して、基本仕様を設計した。3)樹脂以外の材料での実現性の検討(適用可能な材料の明確化):内部の情報を表現するパタンを金属で形成する方法を検討し、実験により、設計通りにパタンの形成が可能であること、サーモグラフィや近赤外線カメラにより外部から非破壊で内部パタンを解析できることを明らかにして本方法の実現性を確認した。4)近赤外蛍光色素を微量に含有する樹脂で内部パタンを形成する方法の検討:この色素は波長λAの近赤外線光を照射すると波長λBの近赤外線光を発光する。パタン領域にこの色素が含有させれていればパタン自らが発光するので近赤外線カメラで撮像すると明るいパタン像が得られる。さらに、光源光と色素が発する光の波長が異なるのでフィルタにより色素から発した光のみ撮像に用いれば、光源光の造形物の表面反射によるノイズが除去でき、高コントラスト化で低ノイズの撮像が期待できる。実験結果から、予想通り高輝度で高コントラストのパタンの撮像が可能であることを確認し本方法の実現性を実証した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。1.微細構造化による実物体への情報埋め込み技術の検討:実物体の内部を微細構造化して情報表現する方法として、実物体中に母体とは物理的性質の異なる多数の微小領域を配置して、この配置形態で情報表現を行う方法を検討した。この方法として、配置形態が直接文字などの情報を表現する方法と、一定間隔で設定された基準位置において、この微小領域が存在するか否かによって2進数列を表現して、文字情報をコード化して表現する方法を検討した。物理的特性の異なる微小領域を形成する方法として、二つの方法を検討した。第1の方法では、母体と同一の材料で密度を異ならせて、最も極端な場合として微小領域を空洞とした。第2の方法では、微小領域を母体とは異なる材料で形成した。2.データの攻撃耐性、秘匿性を高める方法の検討:実物体内部を構造化するためのデータと本来のコンテンツ形成のためのデータとの合成において、両者が分離不可能な状態で合成される方法を検討した。具体的には、微小構造を母体と同一材料で密度を異ならして形成する方法を検討した。また、微小領域を深さ方向にはランダムな位置に形成することにより不可視性を高める方法を検討した。3Dプリンターでは実物体を薄い層ごとに形成するので、このような方法を用いることにより、造形中において、内部構造が形成されていること、またその構造が表現する情報を知ることを困難として、実物体を完全に造形した後に、上部から透視画像を撮像して平面に投影された像を見ることにより、内部構造が表現する情報を知ることができた。上記二つのケースにおいて微細構造の不可視性も評価した。評価は微小領域のサイズなどをパラメータとして主観評価により行い、不可視のための条件を明らかにした。交付申請書に記載した研究の目的、及び平成27年度研究実施計画をおおむね達成できているので、おおむね順調に達成できていると評価した。情報読み出し法の検討:実物体内部の微細構造を外部から非破壊で解析し、その構造が表現する情報を読み出す方法として、X線、超音波、サーモグラフィー(遠赤外線)、近赤外線を用いる方法が候補として考えられ、このうち、サーモグラフィーを用いる方法について、平成26年度にプラスチック材を用いて予備検討を行い、実現性を確認したので、この方法を用いた読み出し法から本格検討を開始した。平成26年度の予備検討では、微小領域を空洞で形成し、空洞のサイズを2 mm ×2 mm ×1 mm(深さ)とした試料について微小領域の配置を検出できることを確認した。そこで、この本格的検討では、微小領域の形成法、サイズ、深さ方向の位置などを実験パラメータとして、情報読み出しの分解能を評価した。なお、サーモグラフィーを用いる方法では、造形する実物体の内部で表面に近い部分に熱伝導率が周囲の母体に比べ十分低い微小領域を形成した。この実物体の表面をランプ照射などで加熱すると表面温度は上昇し、表面から物体内部に向かう熱流が生じる。しかし、表面の近くに熱伝導率の低い領域があると、熱流れがこの領域によってブロックされ、その結果、表面温度が周囲に比べて高くなる。このような原理により、サーモグラフィーにより表面の熱分布画像を得ることによって、内部の微細領域の配置を知ることができ、情報の読み出しが可能となった。また、サーモクグラフィーを用いる方法と並行して近赤外線を用いる方法も検討した。プラスチック材の中には近赤外の光に対して透過性の性質を示すものもあり、サーモグラフィーの場合と同様に表面付近の構造を非破壊で解析できた。

交付申請書に記載した研究の目的、および平成28年度以降の研究実施計画をおおむね達成できているので、おおむね順調に達成できていると評価した。実物体内部を微細構造化することにより微細パターンを形成し、このパターンを外部から非破壊で解析し、そのパターンが表現する情報の読み出しについて、次の二つの方法を検討した。(1)サーモグラフィーを用いる方法:内部に熱伝導率が異なるパターン領域を含む物質中の熱伝導をシミュレーションによって解析し、解析結果に基づいて最適なパターン形状や配置を明らかにした。そして、これにより読み出しにおける分解能の限界を明らかにした。(2)近赤外線を用いる方法:プラスチック材の多くは近赤外線に対して透過性の性質を示すことから、近赤外線光源で造形物を照射すると内部に存在するパターンが近赤外線カメラで撮像できると考え、以下の二通りの方法で内部にパターンを形成した場合について検討した。(2-1)密度差を用いたパターン:造形物を同一材料で造形する場合の方法として、造形物内部の物質密度の違いで内部にパターンを形成する方法を検討した。近赤外線はプラスチック材を透過するが、一部は吸収されることから、密度差がある場合では、高密度領域を透過する光やより多く吸収され、密度差により形成されたパターンが透過像を撮像することによって解析できた。(2-2)反射率の差を用いたパターン:2ヘッドの3Dプリンターで2種類の材料が使用できる場合の方法として、パターン領域をそれ以外の領域よりも反射率の高い材料で形成する方法を検討した。パターン領域は、反射像では高輝度領域として、透過像では低輝度領域として現れ、どちらでも読み取りができると期待できたことから、波長が8501550nmの近赤外線を用いて撮像特性の波長依存性などを調べ、また、撮像画像によるパターン解析から最適なパターンの形成条件や埋め込み可能な情報量などを明らかにした。交付申請書に記載した研究の目的、および平成29年度の研究実施計画をおおむね達成できているので、おおむね順調に進展していると評価した。平成30年度は次の項目について検討した。1)シミュレーションによる構造の最適化、および埋め込み可能な情報量の検討:微細構造を内部に含む物質中における熱や近赤外線の伝播や反射について、物理モデルを作ってシミュレーションをおこない、これまでの実験結果と合わせて評価することにより、高密度化に最適な構造、および読み出しにおける分解能を検討して、実物体中に埋め込み可能な情報量を検討した結果、2030 bit/cmの情報の埋め込みが可能であることを明らかにした。2)コンテンツと埋め込み情報とのデータ合成ソフトウェアの検討:既存のコンテンツデータに対して、実物体が造形されたときに内部が構造化されるように埋め込まれる情報のデータを合成する、データ合成ソフトウェアを検討して、基本仕様を設計した。3)樹脂以外の材料での実現性の検討(適用可能な材料の明確化):内部の情報を表現するパタンを金属で形成する方法を検討し、実験により、設計通りにパタンの形成が可能であること、サーモグラフィや近赤外線カメラにより外部から非破壊で内部パタンを解析できることを明らかにして本方法の実現性を確認した。4)近赤外蛍光色素を微量に含有する樹脂で内部パタンを形成する方法の検討:この色素は波長λAの近赤外線光を照射すると波長λBの近赤外線光を発光する。
金属ナノ細線のメソ細孔内鋳型合成と触媒作用

平成12年度は、メソ細孔シリカFSM-16(細孔径2.7nm)と有機-無機ハイブリッドメソ細孔シリカHMM-1(細孔径3.1nm)を鋳型として、遷移金属ナノ細線を合成し、構造解析、物性と触媒作用を検討した。その結果、以下の知見を新たに得た。1.FSM-16にPt塩を含浸させ乾燥を十分に行うこと、及び光還元時に共存させるアルコールを2-プロパノールからメタノールに替えることで、より長いPtナノ細線を細孔内に合成できるようになった。2.HMM-1を担体としてPtおよびRhナノ細線を細孔内に合成することができた。Rhナノ細線としては初めての例である。3.HMM-1細孔内で、Pt-Rh、Pt-Pdナノ細線に合成することに成功し、これらは結晶性の高い合金ナノ細線であることを示した。合金ナノ細線としては初めての例である。また、HMM-1細孔内のナノ細線は特徴的なナノネックレス構造をもつことを明らかにした。4.Ptナノ細線/FSM-16でブタン水素化分解反応を行うと、ナノ粒子よりも36倍高い水素化分解活性(TOF)を示した。ナノ細線という「形」が水素化分解「機能」を著しく向上させるという興味深い結果を得た。一方、Pt-Rhナノ細線/FSM-16ではイソブタンへの異性化活性が出現した。Pt-Pdナノ細線/HMM-1の低温での磁化率は、Ptナノ細線/HMM-1よりも著しく向上した。これは合金かつナノ細線構造という複合効果によるものである。5.ベンゼン/エタノール混合溶媒中で四級アンモニウム塩を共存させてPtナノ細線/FSM-16を処理すると、一部のPtナノ細線を抽出できることが分かった。これまで、鋳型としてのメソ細孔物質をフッ酸で溶解(破壊)してナノ細線を回収することは行われていたが、非破壊的な回収法である化学的抽出法が可能となった。11年度は、白金ナノ細線合成の最適化、白金以外の遷移金属ナノ細線・ナノ粒子の合成、バイメタリックナノ細線の合成、について研究を行った。1.白金ナノ細線合成の最適化では、白金塩をメソ細孔物質FSM-16に含浸担持後、真空乾燥を十分に行うことにより、300nmというこれまで以上に長いナノ細線が得られることが分かった。これらの構造を透過型電子顕微鏡、X線吸収微細構造法、X線光電子分光法、ガス吸着法、などにより検討した。さらに、有機-無機ハイブリッドメソ多孔体PESOを担体とすると、白金粒子が数珠つなぎのように連なって細線構造をとることが、高分解能透過型電子顕微鏡観察から明らかとなった。白金細線は白金粒子に比べて表面白金原子当りブタン水素化分解の活性が高くなり、金属触媒の形状により触媒活性が向上するという興味深い結果が得られた。2.白金以外の遷移金属では、ロジウムのナノ粒子をFSM-16内に調製できるようになった。これは、塩化ロジウムを担持後に比較的低温で焼成をすることにより、ロジウムイオンが外表面上へ移動するのを抑制できたためである。また、FSM-16内に金のナノ細線も調製できることが分かった。現在、透過型電子顕微鏡やX線吸収微細構造法などによりで構造解析を進めている。

さらに、金属前駆体として蒸気圧の高い金属錯体を用いてCVD法によりメソ細孔内に導入する試みを行っている。3.バイメタリック系としては、白金とロジウムのナノ細線と粒子がFSM-16やPEPO内で調製できることが分かった。バイメタリックナノ細線の細孔内合成としては初めての例である。また、磁性材料として興味深い白金-パラジウム、白金-鉄のナノ構造体をFSM-16内に構築する研究を進めている。平成12年度は、メソ細孔シリカFSM-16(細孔径2.7nm)と有機-無機ハイブリッドメソ細孔シリカHMM-1(細孔径3.1nm)を鋳型として、遷移金属ナノ細線を合成し、構造解析、物性と触媒作用を検討した。その結果、以下の知見を新たに得た。1. FSM-16にPt塩を含浸させ乾燥を十分に行うこと、及び光還元時に共存させるアルコールを2-プロパノールからメタノールに替えることで、より長いPtナノ細線を細孔内に合成できるようになった。2. HMM-1を担体としてPtおよびRhナノ細線を細孔内に合成することができた。Rhナノ細線としては初めての例である。3. HMM-1細孔内で、Pt-Rh、Pt-Pdナノ細線に合成することに成功し、これらは結晶性の高い合金ナノ細線であることを示した。合金ナノ細線としては初めての例である。また、HMM-1細孔内のナノ細線は特徴的なナノネックレス構造をもつことを明らかにした。4. Ptナノ細線/FSM-16でブタン水素化分解反応を行うと、ナノ粒子よりも36倍高い水素化分解活性(TOF)を示した。ナノ細線という「形」が水素化分解「機能」を著しく向上させるという興味深い結果を得た。一方、Pt-Rhナノ細線/FSM-16ではイソブタンへの異性化活性が出現した。Pt-Pdナノ細線/HMM-1の低温での磁化率は、Ptナノ細線/HMM-1よりも著しく向上した。これは合金かつナノ細線構造という複合効果によるものである。5.ベンゼン/エタノール混合溶媒中で四級アンモニウム塩を共存させてPtナノ細線/FSM-16を処理すると、一部のPtナノ細線を抽出できることが分かった。これまで、鋳型としてのメソ細孔物質をフッ酸で溶解(破壊)してナノ細線を回収することは行われていたが、非破壊的な回収法である化学的抽出法が可能となった。
境界値問題の代数解析

1.正則パラメータを持つマイクロ関数は、その正則パラメータに関して制限をとることができる。正則パラメータへの制限が全てゼロのマイクロ関数・佐藤超関数を与えるときに、もとの正則パラメータ付きのマイクロ関数・佐藤超関数がゼロであるかという自然な問題が生じる。この問題を肯定的に解決した。この結果のおかげで、マイクロ関数で表示される第2マイクロ関数とそうでないものをフーリエ変換で特徴付ける研究が進んだ。2.正則パラメータを持つマイクロ関数の層を、正則パラメータに関して佐藤の超局所化の操作を行うと、柏原の第2マイクロ関数の層が得られる。このゼロ切断への制限が第2超関数の層となる。対応する正則包合的な多様体へマイクロ関数の層を制限すると第2超関数の層の部分層となる。このギャップをフーリエ逆変換で特徴付ける研究を行った。実際、第2超関数のフーリエ逆変換は正則列と呼ぶ漸近展開列で書けることが示されている。今後は、微分方程式の解の断近展開への応用も期待される。3.連接D-加群Mに対して、その正則関数に値をとる解層Fを考える。Mが超曲面Yに関してある条件を満たすとき、解層Fのvanishing cycleとnear-by cycleはMの境界値写像の構成に用いることができる。このことは、すでにYves Laurent教授とTeresa Monteiro-Fernandes教授がよく研究している。今年度の研究は、片岡清臣教授との10年前の共同研究である(超局所)双曲型混合問題とこのLaurent教授たちの研究との関連について基礎的な研究を行った。特にLaurentたちが構成したのは局所的な佐藤超関数レベルの境界値写像であるが、マイクロ関数レベルのものも考察を行った。これによって、10年前の共同研究を新たな視点で捉え直して、応用もFuchs型の方程式系などに広がる可能性が出てきた。1.(正則パラメー夕を持つマイクロ関数のハルトーグス現象)正則パラメータを持つマイクロ関数(あるいは佐藤超関数)に対して、その正則パラメータに関して制限をとることができる。正則パラメータをz"とするとき、各z"への制限がマイクロ関数として(あるいは佐藤超関数として)ゼロを与えるとき、もともとの正則パラメータ付きのマイクロ関数(あるいは佐藤超関数)がゼロであるかというのは、自明なことではない。実際、証明にはマイクロ関数のラドン変換とフーリエ解析を相当深いレベルで用いた。この結果、第2超局所解析の構成を単純化する場合、あるいは構成を局所フーリエ解析を用いてを行うのに必要な技術的な困難をいくつか解決することができる。2.(第2超関数の構成について)柏原の第2超局所解析の構成の中で、余接束の正則包合的な多様体上のマイクロ関数の層を第2超関数の層に埋め込んで、その第2超関数の層を分解するという方法をとっていた。この研究では、第2超関数でマイクロ関数で表現できないものを組織的に構成することを考えた。構成した例は、マイクロ関数の中では階がない擬微分方程式の基本解を与えるという非常に面白いものとなっている。この第2超関数のクラスを、局所フーリエ変換を通しても研究した。3.(多重包合的な特性体を持つ擬微分方程式の依存領域)第2超局所解析、特に第2超局所双曲方向を用いて、包合的な3重特性多様体を持つ擬微分方程式の依存領域の研究を行った。1.(正則パラメータを持つマイクロ関数のハルトーグス現象)正則パラメータを持つマイクロ関数(あるいは佐藤超関数)は、その正則パラメータに関して制限をとることができる。

正則パラメータへの制限が全てゼロのマイクロ関数・佐藤超関数を与えるときに、もとの正則パラメータ付きのマイクロ関数・佐藤超関数がゼロであるかという自然な問題が生じる。この問題を肯定的に解決した。証明には、ラドン変換とフーリエ解析を相当深いレベルで用いる。この結果のおかげで、第2マイクロ関数でマイクロ関数で表示されるものとそうでないものをフーリエ変換で特徴付ける研究が進んだ。2.(第2マイクロ関数のフーリエ変換による特徴付け)正則パラメータを持つマイクロ関数の層を、正則パラメータに関して佐藤の超局所化の操作を行うと、柏原の第2マイクロ関数の層が得られる。このゼロ切断への制限が第2超関数の層となる。対応する正則包合的な多様体ヘマイクロ関数の層を制限すると第2超関数の層の部分層となる。このギャップをフーリエ逆変換で特徴付ける研究を行った。実際、第2超関数のフーリエ逆変換は正則列と呼ぶ漸近展開列で書けることが示されている。今後は、微分方程式の解の漸近展開への応用も期待される。1(vanishing cyclesと境界値問題)微分方程式系が定めるD-加群Mに対して、その正則関数に値をとる解層Fを考える。Mが超曲面Yに関してある条件を満たすとき、解層Fのvanishing cycleとnear-by cycleはMの境界値写像の構成に用いることができる。このことは、すでにYves Laurent教授(Grenoble大学)とTeresa Monteiro-Fernandes教授(Lisbon大学)がよく研究している。今年度の研究は、片岡清臣教授(東京大学)との10年前の共同研究である(超局所)双曲型混合問題とこのLaurent教授たちの研究との関連について基礎的な研究を行った。特にLaurentたちが構成したのは局所的な佐藤超関数レベルの境界値写像であるが、マイクロ関数レベルのものも考察を行った。これによって、10年前の共同研究を新たな視点で捉え直して、応用もFuchs型の方程式系などに広がる可能性が出てきた。2(第2超関数の基礎的な研究)第2超局所解析で自然に現れる第2超関数(2-hyperfunctions)の層は、正則な包合的多様体上に制限した佐藤のマイクロ関数の層を含む。この第2超関数の層を退化した偏微分方程式の境界値問題に応用する研究を行った。
脳構造よりみた脊椎動物の系統発生

本年度は魚類特有の脳室周囲器官である血管嚢の系統発生を調べた.魚類のうちでも特に種数が多く多様化の著るしい真骨魚を主な対象とし,これらの脳の連続切片を作成した.固定した真骨魚はアナワナ目からフグ目にいたる約2百種である.まだすべての種で組織標本の作成を完了したわけではないが,ほぼ全体像が明らかになった.真骨魚中,最も原始的とされる淡水性のアロワナ目では,ほとんどの種で血管嚢が欠如または退化していた.ウナギ目,ニシン目,サケ目では調べたほとんどの種で血管嚢はよく発達していた.コイ目,カラシン目,ナマズ目,ジムノトス目の骨鰾類4目では,血管嚢は全くないものからよく発達しているものまで様々であった.しかし,概して発達の悪いものが多かった.一方,サヨリ,サンマなどを含むキプリノドン目およびトウゴロウイワシ目では,血管嚢は調べたすべての種で欠如していた.このグループは淡水魚,汽水魚および二次的に外洋表層に進出した仲間を含んでいる.棘魚類ではフサカサゴ目,スズキ目,カレイ目,フグ目などほとんどのグループで血管嚢はよく発達していた.ただし淡水魚,汽水魚を含むハゼ科,グラミィ科の一部で血管嚢の退化傾向がみられた.以上の結果から,真骨魚では血管嚢は淡水生活に伴って退化消失の傾向を示す器官であることがうかがわれる.しかし,血管嚢は組織学的には浸透圧調節に関係した器官とは考えにくい.古く,血管嚢は水圧の感受に関係した器官と考えられたことがあったが,淡水域は海に比べて浅いこと,また一部の外洋表層遊泳魚で血管嚢がないことなどを考え合わせ,この説の妥当性をさらに検討することが必要と思われる.以上,血管嚢の存否を適応の観点から考察したが,適応は進化の一面であり,ここに真骨魚の系統発生史の一端をうかがうことができる.本年度は魚類特有の脳室周囲器官である血管嚢の系統発生を調べた.魚類のうちでも特に種数が多く多様化の著るしい真骨魚を主な対象とし,これらの脳の連続切片を作成した.固定した真骨魚はアナワナ目からフグ目にいたる約2百種である.まだすべての種で組織標本の作成を完了したわけではないが,ほぼ全体像が明らかになった.真骨魚中,最も原始的とされる淡水性のアロワナ目では,ほとんどの種で血管嚢が欠如または退化していた.ウナギ目,ニシン目,サケ目では調べたほとんどの種で血管嚢はよく発達していた.コイ目,カラシン目,ナマズ目,ジムノトス目の骨鰾類4目では,血管嚢は全くないものからよく発達しているものまで様々であった.しかし,概して発達の悪いものが多かった.一方,サヨリ,サンマなどを含むキプリノドン目およびトウゴロウイワシ目では,血管嚢は調べたすべての種で欠如していた.このグループは淡水魚,汽水魚および二次的に外洋表層に進出した仲間を含んでいる.棘魚類ではフサカサゴ目,スズキ目,カレイ目,フグ目などほとんどのグループで血管嚢はよく発達していた.ただし淡水魚,汽水魚を含むハゼ科,グラミィ科の一部で血管嚢の退化傾向がみられた.以上の結果から,真骨魚では血管嚢は淡水生活に伴って退化消失の傾向を示す器官であることがうかがわれる.しかし,血管嚢は組織学的には浸透圧調節に関係した器官とは考えにくい.古く,血管嚢は水圧の感受に関係した器官と考えられたことがあったが,淡水域は海に比べて浅いこと,また一部の外洋表層遊泳魚で血管嚢がないことなどを考え合わせ,この説の妥当性をさらに検討することが必要と思われる.以上,血管嚢の存否を適応の観点から考察したが,適応は進化の一面であり,ここに真骨魚の系統発生史の一端をうかがうことができる.1.神経細胞の核径の進化。魚類から哺乳類まで約90種において、小脳果粒細胞の核径を測定した。魚類では、肺魚類,板鰓類,全頭類,軟質類,腕鰭類,全骨類,真骨類の順序で核径が小さくなる。四足類では、有尾類,無尾類,爬虫類,哺乳類,鳥類の順序で核が小さくなる。核が小さくなる程、相対的に表面積は大きくなるので、核が小さい方が代謝的に有利である。従ってこの点では、真骨魚類と鳥類が最も進化した脊椎動物ともいえる。また核の小さい動物群ほど種類数が多く、系統発生的には新らしい群であり、さらに個体発生の進行も早いといった傾向がうかがわれる。例外もあるが、核の大きい動物群はよりK淘汰的、核の小さい動物はよりr淘汰的であるということもいえそうである。以上の結果は、裏面の最後に記した論文として発表した。2.松果体のない硬骨魚。先に淡水産弱電魚のジムナルクスには松果体が全くないことをみつけた。その後、各種の弱電魚,強電魚の脳の組織切片を作成したが、松果体のない魚種はみられなかった。従って、松果体の欠損と発電との間には直接の関係はなさそうである。魚類では松果体は光感受器官としても働いているので、現在、松果体の退化と眼の退化との間に関連があるかどうかを調べている。3.血管嚢のない硬骨魚。先に一部の淡水魚の脳には血管嚢がないことをみつけた。

しかし海水起源の淡水魚は、普通大きな血管嚢を持っているし、また一次性淡水魚と思われる魚種でも、血管嚢が退化していない場合もあった。さらに純海水魚でも、表層遊泳性のものでは、血管嚢に退化傾向がみられた。血管嚢の存否やその発達程度には、それぞれの魚種の系統や生息環境が関係しているのは明らかだが、その関連は単純なものではないことがわかった。今後、この点を明確にしたい。
熱水噴出域に生息する好熱性微生物による硫黄代謝(循環)に関する研究

本年度までの研究で、深海熱水噴出孔および陸上温泉に生息する好熱性微生物が関与する硫黄代謝について明らかにされた。マリアナ深海熱水噴出孔では始めて硫黄を主成分とする活動的チムニーが発見された。16SリボソームRNA遺伝子に基づく分子生態学的手法により、その表面や内部には硫黄を基本基質して利用できる微生物が優占していることが明らかにされた。現在、その成果は国際学術雑誌の査読を受けている。更に、質量分析装置を用いた硫黄安定同位体比測定および化学分析を行うことで、熱水噴出域(陸上温泉)に発達する微生物マットによる硫化水素や硫酸イオンの硫黄安定同位体分別効果が認められた。以前の研究により(Nakagawaand Fukui,2003,Appl.Environ.Microbiol.)、その微生物マット内には好熱性硫酸還元菌と硫黄酸化菌の優占的共存が明らかにされていることから、その硫黄安定同位体分別効果は硫酸還元菌と硫黄酸化菌によるものと考えられた。本研究で利用した陸上温泉は高温・極低酸素環境であり、原始地球の環境と類似していると考えられる。シアノバクテリアによる酸素大量発生の時期と考えられている地球誕生後25億年前より以前の地球化学進化における微生物の関与は比較的未知な部分が多い。しかしながら、安定硫黄同位体比の研究より、地球誕生後25億年前より以前にすでに生物学的硫酸還元による安定硫黄同位体比の分別が起こっていた証拠が得られている(Shen et al., 2001, Nature)。微生物マット内の好熱性硫酸還元菌と硫黄酸化菌は系統分類学的におおよそ34億年前には既に地球に存在していたと考えられる。従って、本研究は34億年前の生物および地球の双方の進化を理解する上で、非常に重要な知見がもたらした成果である。硫酸還元菌は地球上の硫黄循環の一端を担う重要な微生物である。近年、深海熱水噴出孔のブラックスモーカーより好熱性硫酸還元菌が分離培養された。さらに、硫黄安定同位体比の解析から25億年より古い時代に既に生物学的硫酸還元の存在が明らかにされた。しかし、始原的な微生物生態系解明への糸口になりうると考えられている深海底熱水活動域における好熱性硫酸還元菌の生態学的役割は未知である。そこで、熱水噴出域に生息する好熱性微生物による硫黄代謝(循環)解明のための基盤的情報および知識の創出を目的に、深海底熱水活動域における硫酸還元菌の分布、多様性について調査した。試料は、インド洋Kaireiフィールド、沖縄トラフ伊平屋北部、および水曜海山の深海熱水噴出域から回収されたチムニーの表層を用いた。チムニーからDNAを抽出後、PCR反応に供した。PCR増幅された異化的亜硫酸還元酵素遺伝子はクローニング解析、塩基配列の決定、系統分類学的解析により評価された。その結果、インド洋Kaireiフィールド試料からは好熱性硫酸塩還元古細菌Archaeoglobusおよび好熱性硫酸塩還元細菌Thermodesulfobacteriaの異化的亜硫酸還元酵素遺伝子に近縁な遺伝子が検出された。沖縄トラフ伊平屋北部試料からはThermodesulfobacteriaの他に、好熱性硫酸塩還元細菌Thermodesulfovibrioの異化的亜硫酸還元酵素遺伝子と系統分類学的により深い新規遺伝子が検出された。水曜海山試料からはDesulfobulbusの異化的亜硫酸還元酵素遺伝子に近縁な遺伝子が検出された。以上の結果より、深海熱水噴出域のチムニーの表層に多様な硫酸還元菌が生息することが明らかにされた。さらに、本研究と他の研究内容との比較により、最も原始的と考えられている好熱性硫酸塩還元細菌Thermodesulfobacteria科に近縁な微生物が地球上の深海底熱水活動域に広く分布していることが示唆された。

微生物マット内の好熱性硫酸還元菌と硫黄酸化菌は系統分類学的におおよそ34億年前には既に地球に存在していたと考えられる。従って、本研究は34億年前の生物および地球の双方の進化を理解する上で、非常に重要な知見がもたらした成果である。
強酸性黒色土の生成機構の解明

埼玉県の鷲の宮神社と玉敷神社,及び滋賀県の琵琶湖北部に位置する竹生島において採取した,下層まで強酸性化した火山灰を母材とする黒色土の断面形態的特徴及び化学的性質の特徴を明らかにし,それらの強酸性土壌の生成機構について考察を加えた。その結果,いずれの土壌もCECがわが国の火山灰土壌として標準的な値を示していることから,それらの土壌の強酸性化は長期間にわたる激しい風化の進行に伴う塩基類の洗脱によるものではなく,また硝酸イオン量や硫酸イオン量とpHとの間に全く相関関係が認められなかったことから,化学肥料の施用やパイライトの参加等に由来する硝酸イオンや硫酸イオンが関係する酸性化でもないことを明らかにした。しかし,有機物堆積層(Ao層)が厚く堆積した土壌ほど土層内への腐植酸やフルボ酸の集積量が多く,しかも,腐植酸やフルボ酸の集積量の多い土壌ほどその強酸性化も強く進んでいるなど,Ao層の発達程度と腐植酸やフルボ酸の土層内への集積量及び土壌の強酸性化との間に密接な関係が認められた。そのため,Ao層の分解不良による生成された腐植酸やフルボ酸等の有機酸が,それらの土壌の強酸性化に深く関与していることが推定された。また,厚いAo層の形成に関しては,鷲の宮神社や玉敷神社では周辺の水田地帯の宅地化や工業用水の大量の汲み上げ等による地下水位の著しい低下,及び強い季節風等に起因する強制蒸散により,また,竹生島ではインゼルベルク状の地形,及び強い季節風等に起因する強制蒸散により,いずれも寡雨期に土壌が強く乾燥することが予想され,そのためリターの分解が不良となり,厚いAo層が形成されたものと推察された。埼玉県の鷲の宮及び玉敷神社軽境内において、火山灰母材の強酸性黒色土を計5断面調査した。有機物層を含む各層から採取した45個の未攪乱土壌試料を風乾後、真空含侵装置により不飽和ポリエステル樹脂を注入して固結させ、ダイヤモンドカッターで切断後自動薄片研磨装置で薄片化し、ガラス研磨版で2530μの厚さに仕上げた土壌薄片を、偏光顕微鏡下で観察した。その結果、両境内林に分布する強酸性を呈する黒色土壌の各層には、しそ輝石、普通輝石、長石類、軽石、スコリアなどが認められることから、それらの土壌は複輝石安山岩質火山灰を出発物資として発達したものであること、及びそれらの一次鉱物の分解変質の程度は、土壌の酸性度が極めて強いにも拘らずそれ程進んでいないこと、などを明らかにした。また、強酸性を示す鉱質土層の表面に堆積する有機物層のうち、鉱質土層を直接被覆している腐朽層(F層)は、極めて微細な粒子状構造示した。そのような特異な構造を示す腐朽層からどのような種類の有機酸が生成されるのか、新規に購入したイオンクロマトグラフィを用いて検討中である。さらに、酸性雨の主な原因物資の一つである亜硫酸ガスにより、火山灰母材の黒色土が酸性化した例として、秋田県の小坂鉱山の煙害激害地と微害地跡地において土壌を計10断面調査し、理化学的および微細土壌学的性質を分析するための一般及び未攪乱土壌試料を採取した。科学的分析の結果、煙害跡地の火山灰に由来する黒色土の表層3cm部分は、いずれもその下層土よりpHが低く置換酸度(y_1)が大きいなど、強く酸性化していることを明らかにした。目下、有機物堆積層で生成される腐植酸がそれらの土壌の酸性化に及ぼす影響に関する研究や、微細土壌学的研究のための土壌薄片の作製を進めている。埼玉県の鷲の宮神社及び玉敷神社境内林において、火山灰を母材とする強酸性黒色土計5断面から採取した分析用の試料を用いて各種化学的性質を測定した。また、同断面から採取した未攪乱土壌試料に不飽和ポリエステル樹脂を注入し、自動薄片研磨装置及びガラス研磨板にて厚さ25-30μの土壌薄片を作製し、偏光顕微鏡下で微細土壌学的性質の観察を行った。化学的性質に関しては、pHは5断面とも4.5以下と強酸性であり、交換生塩基含量や塩基交換容量が小さく、全体的に酸性化が進んでいた。特にスギの衰退が激しく進んだところの土壌の表層では有機物堆積層が厚く発達し、表層土壌のpHは4.0未満と極めて低く、交換酸度(y_1)も大きく、しかも交換強度の大部分はA1イオンによって占められていた。微細土壌学的性質に関しては、現在それらとの関連を検討中である。また、滋賀県の琵琶湖北部に位置する竹生島においては、花崗岩及びその風化砕屑物を被覆する風積性火山灰を母材にした強酸性の黒色土壌4点を調査し、試料採取を行った。断面の形態的調査の結果、稜線部付近に分布する土壌はいずれも深い土層をもつ埋没土壌であり、有機物堆積層が厚く発達していた。化学的性質に関しては、いずれの土壌も表層から下層までpHは4.0未満で塩基含量が極めて低く、交換酸度も非常に大きいなど、全層的に極めて酸性化の進んだ土壌であった。そのような極めて強い酸性土壌の生成機構の解明に関しては、微細土壌学的性質の観察とも併せて現在解析を継続中である。

埼玉県の鷲の宮神社と玉敷神社,及び滋賀県の琵琶湖北部に位置する竹生島において採取した,下層まで強酸性化した火山灰を母材とする黒色土の断面形態的特徴及び化学的性質の特徴を明らかにし,それらの強酸性土壌の生成機構について考察を加えた。その結果,いずれの土壌もCECがわが国の火山灰土壌として標準的な値を示していることから,それらの土壌の強酸性化は長期間にわたる激しい風化の進行に伴う塩基類の洗脱によるものではなく,また硝酸イオン量や硫酸イオン量とpHとの間に全く相関関係が認められなかったことから,化学肥料の施用やパイライトの参加等に由来する硝酸イオンや硫酸イオンが関係する酸性化でもないことを明らかにした。しかし,有機物堆積層(Ao層)が厚く堆積した土壌ほど土層内への腐植酸やフルボ酸の集積量が多く,しかも,腐植酸やフルボ酸の集積量の多い土壌ほどその強酸性化も強く進んでいるなど,Ao層の発達程度と腐植酸やフルボ酸の土層内への集積量及び土壌の強酸性化との間に密接な関係が認められた。そのため,Ao層の分解不良による生成された腐植酸やフルボ酸等の有機酸が,それらの土壌の強酸性化に深く関与していることが推定された。また,厚いAo層の形成に関しては,鷲の宮神社や玉敷神社では周辺の水田地帯の宅地化や工業用水の大量の汲み上げ等による地下水位の著しい低下,及び強い季節風等に起因する強制蒸散により,また,竹生島ではインゼルベルク状の地形,及び強い季節風等に起因する強制蒸散により,いずれも寡雨期に土壌が強く乾燥することが予想され,そのためリターの分解が不良となり,厚いAo層が形成されたものと推察された。
生体分子モーターキネシンの非平衡エネルギー変換効率の定量

細胞内では様々な分子機械が働いている。その中の1つ、微小管というレールの上を歩き、荷物を運ぶモーター分子であるキネシンが、入力となる化学的なエネルギーをどれだけ効率よく力学的なエネルギーに変換しているかを、非平衡物理学の最新の理論を用いて、実験およびシミュレーションの両面から研究を行った。その結果、キネシンの非平衡的な振る舞いが確認できた一方で、運動の無駄となる非熱的な散逸をあまり行わない事も明らかになった。生体内では、様々な生体機械がエネルギー変換装置として働いている。これまでの研究では、主としてATP加水分解の化学ポテンシャルを力学的な仕事に変換する分子モーター(キネシン等)を題材に、分子の機能に着目した観察研究が主流であった。しかし、そのメカニズムの理解の急速な発展と比較して“エネルギー変換"としての物理的側面に関しては理解が遅れているのが現状であった。本研究では、非平衡系で成り立つ最新の理論を利用した一分子キネシンのエネルギー変換効率の定量的な計測を通じて、生体分子という“物の理"を理解すると共に、現在急速に発展しつつある非平衡物理学の基礎となるデータを提供することを目的として研究を行っている。本年度は、1分子の野生型キネシンについて、入力となる自由エネルギー(化学ポテンシャル)変化を制御しながらフィードバック制御を備えた光ピンセット顕微鏡法により力学的出力の測定を行い、エネルギー変換効率を定量した。その結果、入力の自由エネルギー変化に応じて最大力が変化し、その値は生体内での自由エネルギー変化の前後でほぼ一定となる変換効率が得られたが、効率は100%には満たなかった。次に、様々な外力の摂動を与えたときの応答と速度相関を計測し、新しい非平衡関係式と比較することで非平衡度に応じた比熱的な散逸の計測を行った。その結果、予備的ながら有限の非平衡散逸の値が得られ、その解釈について理論の研究者と議論を行った。これまでに、1分子の野生型キネシンについて、入力となる自由エネルギー(化学ポテンシャル)変化を制御しながらフィードバック制御を備えた光ピンセット顕微鏡法により、外力と速度の関係を計測し、準静的なエネルギー効率を定量した。その結果、低周波数領域に於いて応答と速度相関にズレが見られ、揺動散逸定理の破れが観測された。本年度はその結果を定量的に解釈するため、シミュレーションを行った。シミュレーションは実験結果をほぼ再現するものであったが、キネシンの茎部に由来する緩和挙動が実験結果の解釈を難しくしていることも判った。これまでの研究では、主としてATP加水分解の化学ポテンシャルを力学的な仕事に変換する分子モーター(キネシン等)を用いて、分子の機能に着目した観察研究が主流であった。しかしそのメカニズムの理解の急速な発展と比較して、"エネルギー変換"としての物理的側面に関しては理解が遅れているのが現状であった。本研究では非平衡系で成り立つ最新の理論を利用した一分子キネシンのエネルギー変換効率の定量的な計測を通じて、生体分子という"物の理"を理解すると共に、現在急速に発展しつつある非平衡物理学の基礎となるデータを提供することを目的として研究を行ってきた。これまでに、フィードバック制御を備えた光ピンセット顕微鏡法を確立し、1分子の野生型キネシンについて入力となる自由エネルギー(化学ポテンシャル)変化を制御しながら外力に正弦的な摂動を加えた時の応答と速度相関を計測し、新しい非平衡関係式と比較することで、揺動散逸定理の破れを観測してきた。また、その物理的意味を確かめるため、キネシンの現象論的な運動モデルを作成し、シミュレーションを行った。本年度はさらなる装置の改良を行い、外力と速度の関係を精密に計測することで、シミュレーション用のパラメータを実験的に求め、より精度の高いシミュレーションを行った。その結果、シミュレーションは実験結果をほぼ再現し、さらにキネシンの応答に対しては解析解を求めることもできた。それらの知見から、キネシンは、可逆的なモーターであるF1と違って荷物を介した非熱的散逸の寄与があまり大きくないこと、その原因にはキネシン茎部の緩和挙動が大きく関わっていることなどが明らかになった。

交付申請書に記載した本年度の研究実施計画のうち、計測機器の開発や改良を通じて分子モーターキネシンの野生型についてのエネルギー変換の定量、および非平衡散逸の計測の両者に於いていくつかの計測データが得られ、結果の解釈を行う事が可能となった。しかし、その解釈を巡っては新しい非平衡関係式を定式化した理論家の間でも意見が分かれ、一筋縄ではいかない状態となり、計画を変更してシミュレーションを行うことになった。シミュレーションについては概ね良好な結果が得られたが、その結果、計画外のシミュレーションを行った分だけ実験・計測の進みが滞り、研究期間を延長してデータ収集と論文執筆を行うこととなった。生物物理学前述のとおり、野生型キネシンのエネルギー変換効率および非平衡散逸の定量については予備的な結果が得られ、その解釈のためシミュレーションとの比較を行った。しかしながら、一分子の研究では一度の計測でアンサンブル平均をとることができないため、成果として発表するまでには、このデータを統計的に解釈できるだけの数を集めることが必要となる。実験、および、シミュレーションの結果に基いて理論の研究家と議論を続けながら、実験データを増やしてまとめる予定である。この点ではおおむね順調に進展しているといえる。ただし、得られた結果の議論を通じて、その解釈を巡っては新しい非平衡関係式を定式化した理論家の間でも意見が分かれ、一筋縄ではいかない状態となっている。この問題点については、ある意味非自明な物理現象の発見に繋がっている可能性もあり、今後の展開が期待できる。次年度使用額は本来、研究計画に予定されていたキネシンの摂動応答計測における計測精度を向上させるための設備備品費として計上しており、その機器の選定と見積もり請求・評価などを行っていた。しかしながら、国外の機器購入に当たり国内代理店として指定されていた業者とやりとりを続けていたにもかかわらず、その業者からの応答が途絶えてしまい、機器選定が白紙に戻るというトラブルが起こって購入できない事態に陥ってしまっていた。また、本年度は、得られた予備的な結果を元に、計画を変更して主としてシミュレーション研究を行っていたため、実験設備および実験用試料として用意してあった経費を使い切ることができなかった。前述のとおり、野生型キネシンのエネルギー変換効率および非平衡散逸の定量については予備的な結果が得られ、その解釈を巡っては議論が続いている。一分子の研究では一度の計測でアンサンブル平均をとることができないため、まずはこのデータを統計的に解釈できるだけの数を集め、またその結果に一応の解釈を付けることが先決である。その解釈を巡って、いくつか実験系の問題点も理論家から指摘されており、その問題を解決するための変異体の作成および計測、比較検討などと展開していく予定である。当初の計画のとおり、キネシンの摂動応答計測における計測精度を向上させるための設備備品費、実験試料費、および発表用経費として利用する計画である。