hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
分散データベースを自律的に管理・統合するためのソフトウエアに関する研究

本研究の目的は、各計算機上でファイルの入出力を自律的に管理し、計算機間で必要に応じた情報交換を行うことで、必要とされる情報提供を行う分散データベースシステムを設計することにある。本目的のもと、昨年度の成果において分散システムを実装するための情報共有言語の設計を行うとともに、異なる計算機のシステム間のデータベースにおける情報の共有を可能にするアーキテクチャを設計した。本年度はこれらの技術を用いて分散データベースの自律的に管理・統合するためのシステムを設計した。本システムは、ネットワークを介して複数台の計算機を自律的に管理しており、ユーザがデータの保存を行う際に、データの分割、暗号化、各計算機への分割データの送信、各計算機上での保存を行う。また、データの読み込みを行う場合は、分割されたデータの検索、各データの受信、複合化、データの統合が行われ、一つのファイルとして復元される。本システムの実現により、ネットワーク計算機全体を保存空間として利用することができ、組織全体のデータベースを一つのデータベースとして用いることを可能にした。また、各計算機上に保存されているデータは分割された上で暗号化されているため、情報の流出リスクを大幅に減少させることに成功した。また、一つの分割データを複数の計算機上で保存しているため、ある計算機にハードウエア的なトラブルが生じたとしても、保存したデータを復元することは可能になっている。本研究成果の一部は、人工知能学会、ソフトウエア科学会の全国大会で発表したほか、本分散言語を用いてセキュリティシステムを実装し、その成果を平成14年11月に慶應義塾大学で開催されたセキュリティ国際ワークショップにおいて研究報告を行っている。このような背景のもと、分散システムを実装するための情報共有言語の設計を行うとともに、異なる計算機のシステム間のデータベースにおける情報の共有を可能にするアーキテクチャを設計した。これにより、単体の計算機内のシステム間、複数台の計算機で動作しているシステム間など、情報共有を可能にした。本研究に基づく成果物として、複数の計算機上で動作するプランナ間の情報を共有させることで、プランニング処理の分散化、そして探索過程の情報交換による探索処理そのものの効率化を実現した。この結果、使用する計算機台数の増加に伴い、プランニングに要する処理時間を台数効果以上に短縮することに成功した(8パズルのプランニングにおいて、10台の計算機を利用することで、1台の場合の50倍の速さで同一の解を求めることに成功している。)。また、計算機どうしの情報共有による、ネットワークセキュリティシステムも実現している。これは、各計算機にネットワークを介して流れ込むパケット情報や、各計算機の稼動状況(動作中のプロセス状況)を個別に監視するシステムを構築し、本アーキテクチャによりそれらの監視システム間の情報を共有することで、不正侵入者を追い詰めるシステムを実現している。これらの成果は人工知能学会全国大会や米国のMITで開催されたWETICEワークショップで研究報告を行っている。
アジア文化圏の古文書アーカイビングのための基盤構築

本研究では,アジア文化圏の古文書を電子的にアーカイブするための基盤技術を研究した.ベトナムのチュノム文書を解読するためには,4万字種にも及ぶチュノム文字認識システムを作成した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象に,ノイズ除去や切出しを含むアノテーションツールを開発した.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で,破片になった木簡を整理するために利用されている.言語の適用範囲を拡大する研究を継続している.本研究では,研究期間内に次の4つの項目を達成することを目標にしている.(1)媒体に特有な画像処理方式の確立とライブラリ化アジア文化圏においては,紙以前は木簡,竹簡などに墨で筆記されていることが多い.これらの媒体に特有な劣化,汚損・破損に対応できる画像処理技術を確立する.(2)言語に共通な文書解析手法の確立とライブラリ化多字種,分かち書きなし,縦書き横書き混在,などに対応した手法を言語独立に確立する.(3)言語依存の文字認識と文書解析の確立とライブラリ化言語共通にメタなシステムを提供し,個々の言語ごとに学習パターンから認識システムを構築できる戦略をとる.そのための方式やツールを確立する.(4)上記機能によるタグ付けと手書きアノテーション機能の確立古文書のディジタルアーカイブには,発掘や採集情報のほかに,文書や文字にコードを割り振るタグ付けとアノテーションの付与が必須である本年度は,(1),(2)(3)で基礎的研究を行い,特に(2)において,縦横へのヒストグラムの解析やボロノイ図,ハブ変換などによる行や文字への分割,ラベリングやモルフォロジによるノイズ除去,傾き補正や正規化などを開発し,また(3)において,古文書から切り出した文字パターンをクラスタリングしてラベル付けを行い,文字パターンデータベースを構築した.さらに,この段階のクラスタリングは精度が低いので,対話的に修正ができるシステムにした.そして,文字パターンデータベースの大半を学習パターンとして,文字認識エンジンを開発した.本研究では,研究期間内に次の4つの項目を達成することを目標にしている.(1)媒体に特有な画像処理方式の確立とライブラリ化.アジア文化圏においては,紙以前は木簡,竹簡などに墨で筆記されていることが多い.これらの媒体に特有な劣化,汚損・破損に対応できる画像処理技術を確立する.(2)言語に共通な文書解析手法の確立とライブラリ化.多字種,分かち書きなし,縦書き横書き混在,などに対応した手法を言語独立に確立する.(3)言語依存の文字認識と文書解析の確立とライブラリ化.言語共通にメタなシステムを提供し,個々の言語ごとに学習パターンから認識システムを構築できる戦略をとる.そのための方式やツールを確立する.(4)上記機能によるタグ付けと手書きアノテーション機能の確立.古文書のディジタルアーカイブには,発掘や採集情報のほかに,文書や文字にコードを割り振るタグ付けとアノテーションの付与が必須である.初年度には,古文書に見られる黒ずみやくすみなどを除去するノイズ除去,そして,文書からの行切り出し・文字切り出しの手法を研究し,そのプロトタイプを作成した.本年度は,その改良に加えて,ベトナムのチュノム文書を解読するために,4万字種にも及ぶチュノム文字認識システムのプロトタイプを作成した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象に,アノテーションツールを開発した.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で試用に供している.本研究では,研究期間内に次の4つの項目を達成することを目標にしている.(1)媒体に特有な画像処理方式の確立とライブラリ化アジア文化圏においては,紙以前は木簡,竹簡などに墨で筆記されていることが多い.これらの媒体に特有な劣化,汚損・破損に対応できる画像処理技術を確立する.(2)言語に共通な文書解析手法の確立とライブラリ化多字種,分かち書きなし,縦書き横書き混在,などに対応した手法を言語独立に確立する.(3)言語依存の文字認識と文書解析の確立とライブラリ化言語共通にメタなシステムを提供し,個々の言語ごとに学習パターンから認識システムを構築できる戦略をとる.そのための方式やツールを確立する.(4)上記機能によるタグ付けと手書きアノテーション機能の確立古文書のディジタルアーカイブには,発掘や採集情報のほかに,文書や文字にコードを割り振るタグ付けとアノテーションの付与が必須である.初年度には,古文書に見られる黒ずみやくすみなどを除去するノイズ除去,そして,文書からの行切り出し・文字切り出しの手法を研究し,そのプロトタイプを作成した.本年度は,その改良に加えて,ベトナムのチュノム文書を解読するために,4万字種にも及ぶチュノム文字認識システムのプロトタイプを作成した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象に,アノテーションツールを開発した.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で試用に供している.本研究では,古文書に見られる黒ずみやくすみなどを除去するノイズ除去,そして,文書からの行切り出し・文字切り出しの手法を研究し,そのプロトタイプを作成した.そして,ベトナムのチュノム文書を解読するために,4万字種にも及ぶチュノム文字認識システムのプロトタイプを作成した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象に,アノテーションツールを開発した.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で試用に供している.本年度は,特にベトナムのチュノム文書解読の方式とシステムを国際学術誌に論文発表した.また,アノテーションに文字と図を記入することが多いので,それらを分離する方式もインパクトファクタの高い国際学術誌に採録された.更なる改良を継続している.

予算は今年度で終わりであるが,研究は継続している.ベトナムのチュノム文書に対しても,アノテーションの記入と認識を可能にするオンラインベトナム語手書き認識システムを作成した.アノテーションに文字と図を記入することが多いので,上記の文字と図を分離する方式は,言語によらないので,チュノム文書のアノテーションで文字と図をぶん分離するためにも利用可能である.国際共同研究との連携も始まり,ホーチミン市科学大学のPham The Bao教授との共同研究が本格化した.本研究では,アジア文化圏の古文書を電子的にアーカイブするための基盤技術を研究した.ベトナムのチュノム文書を解読するためには,4万字種にも及ぶチュノム文字認識システムを作成した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象に,ノイズ除去や切出しを含むアノテーションツールを開発した.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で,破片になった木簡を整理するために利用されている.言語の適用範囲を拡大する研究を継続している.昨年度に作成したチュノム文字認識システムのプロトタイプを改良した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象にしたアノテーションツールのバージョンアップを行った.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で使用に供している.さらに,出土するのは原型をとどめる木簡だけでなく,大量の削りくずが含まれており,これらを組みわせてみる方式を研究した.以上の成果を国際会議で発表し,国際学術誌に論文投稿した.また,国内での研究会でも発表した.27年度が最終年度であるため、記入しない。情報工学本年度は,昨年に引き続き,方式やシステムにスパイラル法を適用し,各手法の完成度を高め,ライブラリを更新していく.そして,言語依存の部分とそうでない部分をできる限り分離する.さらに,ベトナムのチュノム文書の解読のために開発したベトナム古文書のOCRをWebベースで公開する準備を進める.古文書を受信し,それを解読して結果を返すシステムに発展させたいと考えている.奈良平城京から出土する削りくずの組合せのためには,色や木目の基づいたクラスタリングを適用し,そのうえで,ジグソーパズルのように遊び感覚で組み合わせて見られるゲームを作成し,公開したいと考えている.さらに,次のことを他機関や他大学と連携して研究開発することを検討する.研究開発は予定に遅れないように進めているが,対外発表が少し予定より遅れている.日本情報考古学会に論文を投稿して,条件付き採録を受けたが,本格的な発表は来年度からになる,本年度は、計画に従いベトナムのチュノム文書を解読するために,4万字種にも及ぶチュノム文字認識システムのプロトタイプを作成した.また,奈良平城京などから出土する木簡を対象に,アノテーションツールを開発した.このアノテーションツールは,奈良文化財研究所で試用に供している.27年度が最終年度であるため、記入しない。27年度が最終年度であるため、記入しない。開発したソフトウェアの完成度を高めるともに,ライブラリとして公開する.
日瑞二国間比較研究：後期高齢者のライフコースと将来のサービスコスト予測

長期的に維持可能な高齢者ケアシステムの構築観点から、縦断的データ、自治体の要介護認定・給付実績データによって、日本とスウェーデンの将来30年間(2010-2040年)のサービスコストの予測試算と、後期高齢者のライフコースの比較分析を行った。コスト試算は介護ニーズの出現率が2010年と同レベルと仮定した試算と、2025年までの発展動向を考慮した試算を行ったが、いずれの場合も日本のコスト上昇はスウェーデンのそれを遥かに上回るものであった(93%対52%、80%対24%)。両国ともに、将来の生存確率、機能低下(ADL依存)、要介護レベルは78歳の初期状態に大きく依存することが明らかになった。平成26年度の研究計画に基づく主な作業は、先行研究(平成23年度基盤B「10年間の時系列データに基づく高齢者ケアのサービス・コストに関する日瑞比較研究」のデータ(2000-2010年)を使用して、機能障害・健康障害別、年齢グループ別、性別による両国30年間(2010-2040年)のサービスコストの予測試算であった。健康の変化を長期的に予測することの意義は小さいので、2010ー2025年の発展に留め、それ以降は2025年と同じレベルで試算した。両国の測定指標(機能障害・健康障害)が異なるため、各国の地域データと全国データの整合性を重視し、それぞれの国の変化を比較するという方法をとった。第一次分析の結果によると、両国間には、類似性と差異が見られるが、サービスコストの急速な増加は明らかである。スウェーデンよりも日本の高齢者人口は急速に増加し、85歳以上のグループに集中する(173%)。コストを左右する要因が、機能障害・健康障害の有無であるため、サービス受給も85歳以上グループに集中し、受給率は両国ともに約50%であった。日本の介護サービスコスト増加の大半(94%)が85歳以上によって占められた。健康改善を考慮した試算でも、若年グループに対する供給は減少するが、85歳以上のグループでは大きな変化は見られなかった。したがって、85歳以上のグループのコストの急速な増加が明らかである。日本と異なり、スウェーデンではすべての年齢グループにおいて肯定的な健康改善が見られた。したがって、コスト増加は低く抑えられることが明らかであった。平成27年度は課題2「後期高齢者のライフ・コースとライフ・チャンスに関する日瑞両国間の比較」を主に分析した。使用したのは日瑞両国の縦断面接調査(日本:日本大学「健康と生活に関する調査」Nihon University Japanese Longitudinal Study of Aging=NUJLSOA、スウェーデン:Swedish National Study on Ageing and Care=SNAC)の10年間のデータであった。調査対象は、調査開始年・ベースライン(日本1999年、スウェーデン2001年)に含まれる後期高齢者グループ(77-79歳、日本n=878、スウェーデンn=1100)であった。このコーホートはその後の縦断調査で追跡されており、被調査者が生存する限り、生活条件、ライフ・スタイル(独居、食事習性、運動、喫煙など)、健康状態と機能障害、既往歴、急性期医療消費量、高齢者ケア・サービス給付などのデータが存在する。第一次分析では、重回帰分析によって、年齢グループ別のライフ・チャンス(最終年の結果)は初期条件に大きく依存することが明らかになった。日瑞両国の間には類似性とともに差異も発見された。研究代表者訓覇法子、本研究の連携研究者であり日本の縦断面接調査の実施者・責任者でもある日本大学齋藤安彦とスウェーデンの研究協力者のMarten Lagergren(Stockholm Gerontology Research Center)の3名は、日本及びスウェーデンにおいて定期的な研究会議を持ち、解析方法や結果などを検討し、改善する方法によって、解析作業を速やかに進めることができた。平成28年度は課題2「後期高齢者のライフ・コースとライフ・チャンスに関する日瑞二国間」の最終比較分析を行った。使用したのは日瑞両国の縦断面接調査(日本:日本大学「健康と生活に関する調査」開始1999年)とスウェーデン:Swedish National Study on Ageing and Care,開始2001年)。調査対象者(77ー79歳、日本878名、スウェーデン1100名)を10年間(日本1999ー2009年、スウェーデン2001ー2011年)追跡した。主な結果として、将来のライフ・チャンスは後期高齢者の初期状態(機能障害及びケア・ニーズ・要介護レベル)に依存することが明らかになった。78歳時に機能障害や要介護ニーズを有しない高齢者は、機能障害と要介護ニーズを有する高齢者に比べて、その後10ー15年間生き延び、生存の可能性は著しく高い。また、先行研究結果と同様に本研究においても女性の死亡率は男性に比べて低いものの、機能障害と要介護ニーズの進行は男性よりも早く、加齢のパターンも男女間で異なった。機能障害との関係における死亡率は二国間でほぼ同じであり、機能障害が生じる割合も同様であった。給付サービスを見ると、スウェーデンの高齢者よりも日本の高齢者の方が施設ケアを離脱する割合が高かった。スウェーデンでは、施設ケアから在宅ケアに移行することはほぼ皆無であった。二国間の違いは、医療及び介護サービス制度の相違にあり、日本では病院において死亡する高齢者の割合(80%)が高いのに比べて、スウェーデンでは自宅あるいは特別住宅において死亡するのが通常である。

両国の統計上の処理も異なり、日本のデータセットでは病院医療は「非介護サービス」として登録されるが、スウェーデンの場合病院において死亡する高齢者(約10%)は要介護サービス受給者として登録される。長期的に維持可能な高齢者ケアシステムの構築観点から、縦断的データ、自治体の要介護認定・給付実績データによって、日本とスウェーデンの将来30年間(2010-2040年)のサービスコストの予測試算と、後期高齢者のライフコースの比較分析を行った。コスト試算は介護ニーズの出現率が2010年と同レベルと仮定した試算と、2025年までの発展動向を考慮した試算を行ったが、いずれの場合も日本のコスト上昇はスウェーデンのそれを遥かに上回るものであった(93%対52%、80%対24%)。両国ともに、将来の生存確率、機能低下(ADL依存)、要介護レベルは78歳の初期状態に大きく依存することが明らかになった。当該年度の早い段階(9月16日)において、本研究に使用する日本の縦断面接調査(NUJLSOA)の実施者・責任者であり、本研究の連携研究者である齋藤安彦と、スウェーデンの縦断面接調査(SNAC)の実施者・責任者であり、研究協力者であるMarten Lagergrenと、研究代表者訓覇法子が日瑞両国のサービスコスト予測試算実施に関する研究会議を持ち、解析方法などを厳密に議論し、確認した。それによって、解析作業を速やかに進めることができた。最終年度である平成28年度は、これまでに得られた第一次分析の結果を検討し、最終的な日瑞二国間の比較分析を実施する。そのために、2016年5月中旬に研究代表者と連携研究者が日本大学で研究会議を持ち、また6月初旬ウィーンのREVESネットワーク研究会議に参加する折に、連携研究者と研究協力者Marten Lagergrenが研究会議を持つ。さらに、秋には総合的な最終議論を行うために、日本あるいはスウェーデンにおいて研究代表者、連携研究者及び研究協力者Marten Lagergren他2名、計5名全員の研究会議の開催を予定する。28年度が最終年度であるため、記入しない。社会福祉学平成27年度は、健康促進や疾病予防、ケア・ニーズの出現や発展要因を明確にするために、社会的・個人的観点から、本研究の課題2である後期高齢者(77ー79歳)のライフ・コースとライフ・チャンス(健康、生活条件、ライフ・スタイル、ケア・ニーズの発展など)の日瑞二国間の比較分析を行う。データとしては、日本大学「健康と生活に関する調査」(NUJLSOA)とスウェーデン国「加齢とケアに関する調査」(SNAC)の縦断面接調査データを使用する。データ確認、解析指標や手法に関する研究会議を、連携研究者及び研究協力者と研究代表者によってスウェーデンで開催し、解析作業を開始する。連携研究者日本大学総合科学研究科齋藤安彦平成27年度の計画として、日瑞両国の第一次分析状況を検討するために、2015年秋あるいは2016年春に両国のいずれかで研究会議を開催する予定であった。
単クローン性抗体を用いたヒト肺小細胞癌の免疫学的特性の解析とその臨床応用

肺小細胞癌の膜表面抗原を解析すると、本来リンパ球の一部が有するLou7や、上皮性細胞が有するEMAの陽性面例があった。また神経分泌組織との共通抗原を認識するNCC-Lu-243、246と高率に反応した。これらは肺小細胞癌が上たわ肺皮性細胞の性格と共に神経内分泌系細胞としての性格をあわせ持った特殊な細胞であることを示唆している。国立がんセンターから供与されたNCC-Lu-243、246は現時点で小細胞癌に対して最も特異性の高い単クローン性抗体であったため、臨床応用の可能性を検討した。243抗体は小細胞癌培養細胞に対して補体依存性細胞障害活性を有し、また患者リンパ球を効果細胞として用いた時、抗体依存性細胞媒介性細胞障害活性を有していた。後者は症例により測定値にばらつきがあり、効果細胞をインターロイキン2と前培養してから用いると抗体低濃度域で活性の上昇傾向がみられた。また効果細胞を抗体添加培地でインキュベートしてから用いると、症例によって活性が著しく上昇した。ヌードマウス移植小細胞癌に対する抗腫瘍効果に関しては腫瘍体積が300mm^3以下と小さい時は、腫瘍内注入または腹腔内投与によって腫瘍発育阻止効果を観察できたが、腫瘍径が大きくなると抗腫瘍効果はほとんど認められなかった。抗癌剤ダウノマイシン結合抗体を作製して、in vitro,in vivoの抗腫瘍効果を検討したが効果を得るためには、結合薬剤、投与経路、薬剤結合方法などに改善すべき点が多いと考えられた。抗体の毒性試験として243抗体5mg/kgを1週間隔で3回、サルに経緯静脈投与した。重篤なアレルギー症状は出現せず、一過性の肝・腎機能低下を認めたにとどまり、臨床投与の可能性が示された。肺小細胞癌同一症例の原発巣・転移リンパ節・正常リンパ節から別個に計4種類の培養細胞株を樹立した。これら細胞株の細胞膜抗原の解析により、正常リンパ節から樹立した1株(PCN17-C)はB細胞由来と判明した。他の3株(PCN17-a,b,d)は電顕的特徴から小細胞癌株であることが裏付けられた。HLA抗原に関してこのB細胞株がAw24,Aw33,Bw44,B40,Cw3,DRw12,DRw13,DRw52,DQw1,DQw3陽性であるのに対して肺癌株はB40のみ陽性で、DR抗原陰性であった。この肺癌株を免疫原として小細胞癌に特異性の高い単クローン性抗体を作製中である。またこの肺癌株のヌードマウスへの移植を試ているが生着し難いため、免疫抑制剤や放射線照射の併用を計画している。小細胞癌切除例の組識切片に対して既存の単クローン性抗体(抗サイトケラチン,抗ビメンチン,抗ニューロフィラメント等)を用いた免疫組識化学によりGazdarらの提唱した組識亜型別に抗原分布を調べると、variant typeとpleomor phic typeの一部では上皮様形態を示す部分が抗サイトケラチン抗体(PKK1)によって染色されたが、classic typeでは染色されず組識亜型と抗原分布にやや相関を認めた。しかし特定のtypeと高率に反応する単クローン性抗体は検索した範囲には存在しなかった。一方、原発巣と転移巣の間の抗原性の異同を同一の方法で調べると、原発巣で抗原が存在したにもかかわらず転移巣では脱落していると考えられた例が、検索した10例のうち、NSE4例,CEA2例,S100蛋白1例について認められた。これが抗原変調を意味し、小細胞癌の高い転移能や症例の予後と関連を有するか否か、さらに症例を増やして検討を加える予定である。

種々の肺癌関連抗原に対する単クローン性抗体を用いて,小細胞癌及び非小細胞癌培養細胞の膜表面抗原を解析した.本来,単球系細胞の有するLeu7抗原に関して,小細胞癌4株中の3株に検出し得たが,非小細胞癌では,大細胞癌由来の1株を除き全く検出されず,小細胞癌にかなり特異的であった.EMA(epithelial membrane antigen)と, CEAは腺癌株に陽性率が高く,抗原によっては組織型間で発現に差があった.同様にEGF受容器は小細胞癌株には認められなかったが,腺癌株PC3と扁平上皮癌株PC10には高濃度に発現しており,癌細胞増殖機構とのかかわりが示唆された.小細胞癌に特異性の高い単クローン性抗体NCC-LU-243抗体を用いてヌードマウスに移植した小細胞癌株H69の増殖阻止を検討した.腫瘍径約5mmの小さな腫瘍に対しては2.5mg/ml濃度の抗体を0.2mlづつ5日間腫瘍内注入を行ったところ,完全退縮が観察されたが,同量の抗体の腹腔内投与では抗腫瘍効果は認められなかった.腫瘍径が2cm以上に大きくなると,腫瘍内注入によっても増殖阻止は観察されず,治療を目的とした抗体使用に際しては,単独投与による場合は著しく高濃度の抗体を必要とし,抗体と制癌剤もしくは放射性物質との結合物投与が望ましいと考えられた.In vitroにおいて,肺癌患者末梢血リンパ球とNCC-LU-243抗体を用いて肺小細胞癌株を標的細胞としたADCC活性を測定したところ,対照と比較して有意の活性上昇は認められなかった.今後,各種BRMとの併用による抗腫瘍効果を検討してゆく予定である.癌患者末梢血リンパ球を効果細胞、肺小細胞癌培養細胞を標的細胞としてNCC-Lu-243抗体を用いたADCC活性を種々の条件下で測定した。20時間反応群は4時間反応群と比較して活性値が高く、また効果細胞をIL2と共に前培養してから用いると抗体低濃度域で若干の活性上昇を認めた。効果細胞をあらかじめ抗体と共に前培養してからADCC活性を測定すると症例によっては著明な活性上昇を認めた。ヌードマウスに移植したヒト肺小細胞癌増殖阻止能をNCC-Lu-243抗体のマウス腹腔内投与により検討したところ、2.5mgの抗体を8回にわたり投与すると腫瘍体積が300mm^3よりも小さい時は増殖が阻止されたが、それ以上大きい時は増殖抑制効果は確認されなかった。NCC-Lu-243抗体と抗癌剤ダウノマイシンとの結合物を作製し、その抗腫瘍効果をin vitro及びin vivoで検討した。肺小細胞癌培地中に抗癌剤・抗体結合物を添加したところ対照と比較して増殖抑制が観察されたが、抗癌剤単独の抑制効果よりも弱く今後、抗癌剤の種類、結合方法などを検討してゆく必要があると考えられる。マウス単クローン性抗体投与による毒性を検索するために、5mg/kgの比較的大量のNCC-Lu-243抗体をカニクイザルに投与して経時的に採血し生化学的異常の有無を調べた。一週間隔で3回の抗体投与を行ったが、アナフィラキシーショックをはじめとする重篤なアレルギー症状は観察されなかった。肝機能はGOT,GPT,LDHが一過性に上昇したのち正常値に復した。ALP,γ-GTPの胆道系酵素は上昇後回復がやや遅延する傾向があった。腎機能はクレアチニンとBUNがわずかに上昇したが明らかな異常値ではなかった。
実例調査に基づくフランス語他動詞統辞機能研究ー直接・間接他動構文の対立をめぐって

フランス語において直接他動構文(N-V-N)と間接他動構文(N-V-a;-N / N-V-de-N)の両方が可能な基本動詞について直接・間接他動構文間の対立を大規模コーパスの検証に基づき,統辞と意味の観点から捉え,一つの動詞に可能な直接・間接他動構文間の対立に共通する傾向が存在しているかを探った。例えばcroire N / que / inf (croire une histoire)とcroire a N (croire au progres)にはどのような分布・統辞・意味上の違いがあるかを探り、croire a Nでは前置詞a固有の方向性の価値が構文を特徴づけていることを捉えた。フランス語において構文の中心をなす動詞に注目し,現代フランス語基本動詞の統辞構造と意味構造の関係を,大規模コーパスの検証に基づいて詳細に分析・記述することが研究全体の目指すところである。本研究では他動詞グループに注目し,そのうち直接・間接他動構文(特にa-Nおよびde-N)の両方が可能な動詞に対象を限定し,このような他動詞一つ一つについて直接他動構文(N-V-N)・間接他動構文(N-V-de-N / N-V-a-N)間の対立を統辞と意味の観点から捉え,一つの動詞に認められる直接他動構文と間接他動構文間の対立に,共通する傾向が存在しているか否かを明らかにすることを目指している。平成26年度は研究の第一段階として現代フランス語において直接他動構文と間接他動構文(N-V-de-NまたはN-V-a-N)の両方が可能な動詞の資料母体を作った。その際,パリ東マルヌ・ラ・ヴァレ大学言語学科の研究グループが行なっている動詞研究,及び動詞構文辞典を参照して,直接他動構文と間接他動構文の両構文が可能な動詞を抽出し,更に頻度の高い構文の対に研究対象を限定した。研究期間の一年目は直接目的と間接目的de-Nの両構文が認められる他動詞に注目する予定であったが,研究の順番を変更し,直接目的と間接目的a-Nの両構文が認められる頻度の高い他動詞の方から始めることにし,資料母体と分析の枠組みを用いてpenser sa politique / pensera ses amisのような対立を実際の使用の中で文脈を考慮に入れて検証した。この結果,直接目的penser Nの用いられる頻度は間接目的pensera-Nに比べて明かに低く,比較的新しい用法であること,名詞のタイプにも特徴があり,抽象度の高い全体的捉え方を表していることが明らかになった。本研究では特に他動詞グループに注目し,そのうち直接・間接他動構文(特にa-Nおよびde-N)の両方が可能な動詞に対象を限定する。このような他動詞一つ一つについて直接他動構文(N-V-N)・間接他動構文(N-V-de-N / N-V-a-N)間の対立を統辞と意味の観点から捉え,一つの動詞に認められる直接他動構文と間接他動構文間の対立に共通する傾向が存在しているか否かを明らかにすることを目指している。研究期間の二年目は主として直接目的と間接目的de-Nの対立に注目し,現代フランス語において直接他動構文N-V-Nとdeを伴う間接他動構文N-V-de-Nの両方が認められる頻度の高い他動詞に関して,平成26年度に構築した資料母体と分析の枠組みを用いて,統辞・意味の観点から検証した。この観点から,approcher, changer, juger, traiterの直接・間接他動構文を対象とし、実際の使用の中で文脈を考慮に入れつつ対立する構文の統辞・意味特性を検証し、同時に構文間の頻度の違いにも注目した。第二段階として個々の動詞の直接・間接他動構文間の対立に認められた統辞・意味特性に共通する一般的傾向が認められるか否かを検証した。現代フランス語において直接他動構文(N-V-N)と間接他動構文(N-V-a-N / N-V-de-N)の両方が可能な基本動詞について直接・間接他動構文間の対立を大規模コーパスの検証に基づき,統辞と意味の観点から捉え,一つの動詞に可能な直接・間接他動構文間の対立に共通する傾向が存在しているか否かを明らかにすることが本研究の目指すところである。平成26年度は研究の第一段階として現代フランス語において両構文が可能な動詞の資料母体を作成し,次に直接他動構文とa-Nをとる間接他動構文が可能な高頻度の他動詞penser, croire等に注目し,実際の使用の中で統辞・意味の観点から直接他動構文(penser sa politique)と間接他動構文(penser a ses amis)の対立を検証した。平成28年度は先に直接他動構文と間接他動構文の対立について得られた研究成果を総括し,直接他動構文とaを伴う間接他動構文の対立と直接他動構文とdeを伴う間接他動構文の対立をどの程度一般化できるか検証した。フランス語で認められた対立の特徴を他言語と比較対照するため,対応する英語の動詞における直接・間接他動構文の対立を検証した。また,a, de等の前置詞本来の機能が弱まる環境として,凝結前置詞句(a la mode)に注目し,凝結前置詞句のうち,一般的に前置詞句を属詞として取らないとされる属詞動詞devenirと結合が可能なものの特徴を実例とアンケートに基づいて検証した。

フランス語において直接他動構文(N-V-N)と間接他動構文(N-V-a;-N / N-V-de-N)の両方が可能な基本動詞について直接・間接他動構文間の対立を大規模コーパスの検証に基づき,統辞と意味の観点から捉え,一つの動詞に可能な直接・間接他動構文間の対立に共通する傾向が存在しているかを探った。例えばcroire N / que / inf (croire une histoire)とcroire a N (croire au progres)にはどのような分布・統辞・意味上の違いがあるかを探り、croire a Nでは前置詞a固有の方向性の価値が構文を特徴づけていることを捉えた。平成26年度は研究の第一段階として現代フランス語において直接他動構文と間接他動構文(N-V-de-NまたはN-V-a-N)の両方が可能な動詞の資料母体を作った。その際,パリ東マルヌ・ラ・ヴァレ大学言語学科の研究グループが行なっている動詞研究,及び動詞構文辞典を参照して,直接他動構文と間接他動構文の両構文が可能な動詞を抽出し,更に頻度の高い構文の対に研究対象を限定した。研究期間の一年目は直接目的と間接目的de-Nの両構文が認められる他動詞に注目する予定であったが,研究の順番を変更し,直接目的と間接目的a-Nの両構文が認められる頻度の高い他動詞の方から始めることにし,資料母体と分析の枠組みを用いてpenser sa politique / pensera ses amisのような対立を実際の使用の中で文脈を考慮に入れて検証した。この結果,直接目的penser Nの用いられる頻度は間接目的pensera-Nに比べて明かに低く,比較的新しい用法であること,名詞のタイプにも特徴があり,抽象度の高い全体的捉え方を表していることが明らかになった。直接他動構文N-V-Nとdeを伴う間接他動構文N-V-de-Nの両方が認められる他動詞(N-changer-N vs N-changer-de-N等)についての研究成果と、平成26年度に行った直接他動構文N-V-Nとaを伴う間接他動構文N-V-a-Nの両方が認められる他動詞(N-penser-N vs N-penser-a-N等)の研究成果とを比較検討する。一つの動詞に認められる直接他動構文(N-V-N)と間接他動構文(N-V-a-N )( N-V-de-N)の対立に共通する傾向が認められるか否かを詳細に検討し、研究成果を論文にまとめる。フランス語学研究期間の二年目は主として間接目的de-Nと直接目的の対立に注目し,現代フランス語において直接他動構文とdeを伴う間接他動構文の両方が認められる高頻度の他動詞に限定し,平成26年度に構築した資料母体をもとに,統辞・意味の観点から検証する。この観点から,traiter(ゼロ/de), juger (ゼロ/de), parler (ゼロ/de), changer (ゼロ/de), user (ゼロ/de)等の直接他動構文(主語+動詞+目的補語/ que節/ inf )・間接他動構文(主語+動詞+de目的補語/ ce que節/ inf )の対立を対象とする。第一の段階では一つの動詞に認められる直接他動構文と間接他動構文間の対立を統辞・意味の観点から捉える。主語のタイプ,間接目的の限定辞の有無,名詞句の抽象・具体といった統辞・意味特性を記述する。同時に,コーパスの中で構文の使用頻度にも注目する。
構造部材の亀裂認知システムの開発

本研究は平成9年4月より平成11年3月に至る2年間にわたって、文部省科学研究費(基盤研究(C)ー2)の補助により行われたものである。近年、船舶や航空機に見られるように構造物の巨大化、複雑化が進んでおり、その信頼性向上が必要不可欠になっている。このようなことから、構造物を常に監視し、各部材に生じる応力を求めたり、損傷を適時に検出しようとするヘルスモニタリングシステムの構築は重要な課題である。本研究は疲労亀裂進展過程の破壊力学モデルを概観し、構造部材の亀裂発生のモニタリングによる亀裂認知のデータ収集法から、確率論的破壊力学による耐疲労信頼性手法による理論的背景並びに疲労亀裂進展過程の確立モデルの中に現われるパラメータの予測手法について検討することを目的として計画された。研究は歪と亀裂検知に光ファイバセンサを用いた新しい手法の可能性の検討について時間が費やされた。その結果、1)レーザ光によるファイバの歪感知を利用したセンサの開発を行い、従来多く用いられている抵抗線歪ゲージとのデータと比較して、その有効性を確かめた。2)干渉光による歪計測には歪方向(引張り、圧縮)が変化した場合の計測が困難となっているので、光を分岐させた感知用、参照用信号の光の干渉を計測することで、その問題を解決できるかを検討した。3)光ファイバセンサによる亀裂認知試験を疲労亀裂伝播試験で行ない、その有効性について検討した。等の成果について報告するが亀裂伝播式のパラメータの予測については言及していない。亀裂発生位置の特定の問題とともに継続研究で明らかにしていく。最後に、本研究はほぼ当初の計画の通り遂行され、平成11年3月に終了したことを付記する。本研究は疲労亀裂進展過程の破壊力学的モデルを概観し、構造部材の亀裂発生のモニタリングによる亀裂認知のデータ収集法から、確率論的破壊力学による耐疲労信頼性手法による理論的背景並びに疲労亀裂進展過程の確率モデルの中に現われるパラメータの予測手法について検討することを目的とする。本年度は研究期間二年の初年度で得られた結果および進捗状況を以下に示す。○光ファイバセンサによる鋼材の歪計測および亀裂の認知1)干渉型光ファイバセンサによる歪計測実験レーザ光によるファイバの歪関知を利用したセンサの開発を行い、従来多く用いられている抵抗線歪ゲージとのデータ比較して、その有効性を確かめた。2)歪方向感知式マッハ・ツエンダ型センサによる歪計測実験干渉光による歪計測には歪方向(引っ張り、圧縮)が変化した場合の計測が困難となっているので、光を分岐させた感知用、参照用信号の光の干渉を計測することで、その問題を解決できるかを検討している。3)光ファイバセンサによる亀裂認知試験を疲労亀裂伝播試験で行ない、その有効性について検討している。本研究は疲労亀裂進展過程の破壊力学的モデルを概観し、構造部材の亀裂発生のモリタリングによる亀裂認知のデータ収集法から、確率論的破壊力学による耐疲労信頼性手法による理論的背景並びに疲労亀裂進展過程の確率モデルの中に現われるパラメータの予測手法について検討することを目的とする。本年度は研究期間二年の最終年度で、特に疲労き裂の検知に重点をおき行われた。従って、時間的余裕が無く亀裂伝播則のパラメータの解析が出来ていない。得られた結果を要約すると以下のようになる。1)高張力鋼を用いて実際に生じる疲労亀裂の進展を観測する実験を行い、亀裂進展経路に貼付した光ファイバ・センサの特性について明らかにした。2)鋼とセンサとの剥離は亀裂がセンサに到達する以前に起るが、センサの破損は亀裂が貼付位置を通過してから起る。3)亀裂開閉口状況と光ファイバ・センサの耐久性について検討し、一本のファイバで数ケ所の損傷を検知できる方法を見通しが得られた。4)光ファイバ・センサを用いた疲労亀裂発生前の歪測定において基本的干渉型回路を改良した回路を構成し、変動する歪変化を計測できることを示した。
薬物依存症者に対する治療共同体モデルの普及と評価に関する研究

本研究では、薬物依存症者の地域支援として重要な役割を担う民間回復支援施設で新たな手法として期待される治療共同体(以下TC)モデルおよびTCエンカウンター・グループ(以下EG)に着目し、以下の2点(TCモデルの汎用性の向上、TCEGの効果に影響を及ぼす要因を明らかにすること)研究目的として設定し研究を実施してきた。1)TCモデルの汎用性の向上では、民間回復施設における補助教材の導入とアクション・リサーチによる改善(研究1)、TC研究会およびTC研修会の開催による人材育成(研究2)、TCモデル導入を希望する施設へのワークショップ開催による普及(研究3)、2)EGの効果に影響を及ぼす要因の明確化では、自記式質問紙調査による効果測定(研究4)、量的変数では明らかにならないTCEGの意義を理解することを目的とした質的調査(研究5)を実施した。研究1: 7施設で活用され、重複障害のある利用者や通所施設での有用性が確認されている。研究2:TC研究会(今年度6回58名延べ144名参加)を開催し、過去3年間の開催実績同等の参加者数に達しており、関心の高まりを見ることが出来る。研究3:TCモデルの普及・啓発として、TCEG研修(50名参加)、TCEGワークショップin京都(30名参加)、TCEGワークショップin鳥取(51名参加)を実施した。また、2施設にて導入ワークショップを開催しTCEG導入を支援した。研究4:これまで実施したTCモデル導入を試みる民間回復支援施設における自記式質問紙調査による前後調査ではFU6か月後での効果が認められ、また、TCエンカウンター・グループ導入準備期間中の民間回復支援施設を対象群と設定した二群間比較では、FU6ヶ月時点で介入群では精神的健康度が高まっていることが示唆された。研究5:スタッフ・利用者23名にインタビュー調査を実施しており今後分析予定である。現在までの進捗状況について、5つの研究に基づき以下に述べる。研究1:補助教材であるワークブックは7施設で活用され、重複障害のある利用者や通所施設での有用性が確認されている。これまでの導入実績から、新たな施設への導入手法や人材も蓄積されつつある。研究2:TC研究会の参加者増加から関心の高まりを見ることが出来る。特に医療機関などの専門職の参加が増加しており、新たなフィールドの可能性が示唆されている。研究3:TCモデルの普及・啓発として、TCEG研修、TCEGワークショップ、導入ワークショップを開催したが、着実にプログラム導入に結実している。研究4:これまで実施した治療共同体モデル導入を試みる民間回復支援施設における自記式質問紙調査による前後調査だけでなく、TCエンカウンター・グループ導入準備期間中の民間回復支援施設を対象群と設定した二群間比較においても一定の効果が示唆された。研究5:量的変数では測定できないTCEGの意義を明らかにすることを目的に、スタッフ・利用者を対象に23名にインタビュー調査を実施し今後分析予定である。今後の研究について、5つの研究に基づき以下に述べる。研究1:現在7施設で活用され、重複障害のある利用者や通所施設での有用性が確認されているが、補助教材導入上の課題の抽出を継続する。研究2:TC研究会の参加者の増加からへの関心の高まりを見ることができるため、今年度も継続開催する。特に医療機関など専門職の参加が増加しており、専門機関でのTCプログラム導入について、治療共同体モデル発祥国であるアメリカにてフィールドワークを実施し、治療共同体モデルの現状と課題など最新の知見について情報収集を実施し、研究会にて情報提供を行う。研究3:治療共同体モデルの普及・啓発として、TCEG研修、および、実際にグループ導入を希望する施設においてTCEGワークショップを開催し、導入サポートを行う。研究4:これまで実施した治療共同体モデル導入を試みる民間リハビリ施設における自記式質問紙調査による前後調査ではFU6か月後での効果が認められ、また、TCEG導入準備期間中の民間回復支援施設を対象群と設定した二群間比較では、FU6ヶ月時点で介入群では精神的健康度が高まっていることが示唆された。これらの調査結果は、測定できない施設間の要因を排除することができていないため、今年度は、中断時系列デザインによる調査を実施する。研究5:量的変数では測定できないTCEGの意義を明らかにすることを目的に、TCエンカウンター・グループを実施するスタッフ・利用者23名を対象に、インタビューガイドに基づく半構造化面接を実施した。今後これらの調査結果について質的分析を実施予定である。

研究3:TCモデルの普及・啓発として、TCEG研修(50名参加)、TCEGワークショップin京都(30名参加)、TCEGワークショップin鳥取(51名参加)を実施した。また、2施設にて導入ワークショップを開催しTCEG導入を支援した。研究4:これまで実施したTCモデル導入を試みる民間回復支援施設における自記式質問紙調査による前後調査ではFU6か月後での効果が認められ、また、TCエンカウンター・グループ導入準備期間中の民間回復支援施設を対象群と設定した二群間比較では、FU6ヶ月時点で介入群では精神的健康度が高まっていることが示唆された。研究5:スタッフ・利用者23名にインタビュー調査を実施しており今後分析予定である。現在までの進捗状況について、5つの研究に基づき以下に述べる。研究1:補助教材であるワークブックは7施設で活用され、重複障害のある利用者や通所施設での有用性が確認されている。これまでの導入実績から、新たな施設への導入手法や人材も蓄積されつつある。研究2:TC研究会の参加者増加から関心の高まりを見ることが出来る。特に医療機関などの専門職の参加が増加しており、新たなフィールドの可能性が示唆されている。研究3:TCモデルの普及・啓発として、TCEG研修、TCEGワークショップ、導入ワークショップを開催したが、着実にプログラム導入に結実している。研究4:これまで実施した治療共同体モデル導入を試みる民間回復支援施設における自記式質問紙調査による前後調査だけでなく、TCエンカウンター・グループ導入準備期間中の民間回復支援施設を対象群と設定した二群間比較においても一定の効果が示唆された。研究5:量的変数では測定できないTCEGの意義を明らかにすることを目的に、スタッフ・利用者を対象に23名にインタビュー調査を実施し今後分析予定である。今後の研究について、5つの研究に基づき以下に述べる。研究1:現在7施設で活用され、重複障害のある利用者や通所施設での有用性が確認されているが、補助教材導入上の課題の抽出を継続する。研究2:TC研究会の参加者の増加からへの関心の高まりを見ることができるため、今年度も継続開催する。特に医療機関など専門職の参加が増加しており、専門機関でのTCプログラム導入について、治療共同体モデル発祥国であるアメリカにてフィールドワークを実施し、治療共同体モデルの現状と課題など最新の知見について情報収集を実施し、研究会にて情報提供を行う。研究3:治療共同体モデルの普及・啓発として、TCEG研修、および、実際にグループ導入を希望する施設においてTCEGワークショップを開催し、導入サポートを行う。研究4:これまで実施した治療共同体モデル導入を試みる民間リハビリ施設における自記式質問紙調査による前後調査ではFU6か月後での効果が認められ、また、TCEG導入準備期間中の民間回復支援施設を対象群と設定した二群間比較では、FU6ヶ月時点で介入群では精神的健康度が高まっていることが示唆された。
事象関連電位による認知機能と高速MRIによる脳血流変化からみた分裂病の病態

本研究では、健常者と精神分裂病者における認知課題遂行中の脳血流変化を高速MRIで計測し、血流の変化と事象関連電位との相関を調べ、精神分裂病の病態について新しい知見を得ることを目的とした。高速MRIによる、脳血流の計測は本大学医学部放射線科の協力を得て、現在約3秒間の脳血流の変化を計測し、画像化することが可能となった。しかしながら、MRI室での脳波記録において脳波計およびヘッドアンプ(増幅器)が研究開始前の予想以上に磁場の影響を受けることがわかった。当初はカーボン電極およびカーボン導線によってMRI装置の中心部、すなわち磁場発生部位から十分な距離が保てるとの予想であった。しかしカーボン導線の材質および制作上の問題から、その長さは2mが限界であった。このため、脳波記録の際ヘッドアンプが磁場の影響を受け故障した。次に、カーボン導線に従来の銅製導線を接続し、MRI装置の中心部から脳波計およびヘッドアンプまでの距離を延長した。ヘッドアンプおよび脳波計は問題なく作動したが、銅製導線が磁場の影響を受け、脳波にアーチファクトが多く混在した。その後、接続部がシールドされた長さ約1.5mの延長用カーボン導線を特別に注文し、現在それを用いて脳波記録の予備実験を続けている。今後、脳波記録が確実に行えることが確認され次第、認知課題遂行中の脳血流の変化を高速MRIで計測したい。解析処理としては、課題非遂行時の脳血流変化を対照とし、遂行中の画像から差し引いた引き算画像を作成する。その結果より、認知課題遂行時に活性化される脳部位を推定したい。
中温燃料電池用固体電解質の開発；高温アルカリ-プロトン置換法による新物質開拓

本研究では,各種のアルカリイオン伝導性酸化物結晶のAP置換処理により,中温域での優れたプロトン伝導体の作製を試みた。1×10-4Scm-1程度以上の高いプロトン伝導度を有する材料の開発には至らなかったが,AP置換法で酸化物結晶においてNa+イオンをプロトンへと完全置換できる結晶を見出した。その一つであるNa3Zr2Si3PO12 (NASICON)では,50%程度までのプロトン置換ではオリジナルの結晶構造を維持するが,それ以上の置換でアモルファス化が生じるという現象を見出した。Na+イオンのプロトン置換によるアモルファス化を結晶の体積収縮率と内部圧力との関係から解釈した平成27年度は、酸溶液中でのイオン交換によりプロトン伝導性を発現するNaNbWO6をAP置換処理し、これまでガラスでのみで観察されていたAP置換が、結晶材料に対しても有効な方法であることの実証を試みた。酸溶液中でのイオン交換と類似の、比較的低温でAP置換を行うため、カソード材料にSn-In共晶(48Sn-52In,共晶点:118°C)を用いた。NaNbWO6は固相反応法により作製した粉末をスパークプラズマ焼結し、理論密度の98.9%の高密度焼結体を作製した。この焼結体を5%H2-95%N2中、140°C、30Vの条件で9時間AP置換処理し、80°Cの5M-HNO3 aq.中で12時間還流してイオン交換したNa0.36H0.64NbWO6と比較した。AP置換法によりアノードから深さ60μmまではNa濃度が減少し、OH濃度は増大した。焼結体のアノード側では、通常のイオン交換と同様に正方晶におけるa軸の伸長とc軸の短縮が認められた。これらの結果は、NaNbWO6焼結体においてAP置換が進行していることを示しており、AP置換法はアルカリイオン伝導性を有し、かつ、プロトン化後にはプロトン伝導性を示す物質に一般的に適用可能な方法であることを示した。しかしながら、AP置換により注入されたプロトンによるOH伸縮振動は3560cm-1に位置し、強いOH結合によりH+の移動度は小さかった。さらに、NaNbWO6は含水素雰囲気でのAP置換によりW6+からW5+への還元も同時に進行し電子伝導性が発現するため、アノードからカソードにかけて電子伝導のパスが一旦形成されると、Na+イオン伝導の輸率が大きく減少しAP置換の進行が著しく妨げられた。このため、AP置換はアノードから約60μm以内の領域でのみ進行し、焼結体全体にわたってAP置換することはできなかった。従来300°C以上の高温で行っていたAP置換を低温でも可能とするカソード材料を検討し、Sn-In共晶(48Sn-52In,共晶点:118°C)では排出されたNaを溶解し、120°C以上でのAP置換に十分使用できることを明らかにしている。アノード材料は高温AP置換の時と同様にPd薄膜で十分対応できることを明らかにしている。さらに、NaNbWO6の高密度焼結体において、AP置換によりNa濃度が減少した領域でのOH濃度の増大、Na+→H+置換による結晶構造の変化などを観測し、結晶材料においてもガラス材料同様に電気化学的AP置換が進行することを明らかにしているので、研究計画全体の進捗としてはほぼ計画通り進行している。。本年度はNa3Zr2Si3PO12(NASICON), NaMgPO4, NaLa(PO3)4, Li3Sc2(PO4)3, Li5La3Nb2O12の各結晶についてAP置換処理を行い,プロトン伝導体の作製を試みた。残念ながら,いずれの場合もAP置換により1×10-4Scm-1程度以上の高いプロトン伝導性を達成することはできなかった。特に,Li5La3Nb2O12は水溶液法でのLi+→H+のイオン交換で,高いプロトン伝導度が達成されているとの報告があるにもかかわらず,AP置換ではそれが再現できず,より詳細な検討が必要であることを示唆した。NASICONでのAP置換では以下の興味深い現象を見出した。AP置換によりアノードから深さ200 μmまでの領域ではNaはほとんど存在せず、それより深い約360 μmまでの範囲でもNa濃度は減少し,その領域でAP置換が進行し,プロトンの注入に成功した。Na+イオンからプロトンへの置換が完了した領域のXRDではNASICONの回折線は消失し、プロトン化したNASICON、すなわちH3Zr2Si2PO12はアモルファスであることが分かった。プロトンへの置換率が50%程度まではNASICON結晶が維持されており,この時のAP置換による格子の体積収縮率は約2%である。50%以上の置換率では概ね4%以上の体積収縮が生じていると推察され,その場合には内部圧縮応力が大きくなり,アモルファス化の機構は高圧印加によるそれと同様であると推察している。NASICON中に注入されたプロトンは500°Cまで安定であること,プロトンの伝導度は400°Cで3.2×10-7 Scm-1であることなども明らかとなった。

1×10-4Scm-1程度以上の高いプロトン伝導度を有する材料の開発には至らなかったが,AP置換法で酸化物結晶においてNa+イオンをプロトンへと完全置換できる結晶を見出した。その一つであるNa3Zr2Si3PO12 (NASICON)では,50%程度までのプロトン置換ではオリジナルの結晶構造を維持するが,それ以上の置換でアモルファス化が生じるという現象を見出した。Na+イオンのプロトン置換によるアモルファス化を結晶の体積収縮率と内部圧力との関係から解釈した当初の研究計画のうち平成27年度に計画してい項目は概ね終了したので、平成28年度は、可動アルカリイオンを有し、かつ、500°C以上でも安定な各種の結晶材料にAP置換処理を実施し、ITFCの固体電解質として供しうる新規材料を探索する。平成27年度の検討から、AP置換は含水素雰囲気中で行うなめ、還元により電子伝導を発現する物質には適さないことがわかっている。この知見をもとに、探索はケイ酸塩、リン酸塩、ジルコン酸塩などを中心に行う。無機材料科学