hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
樹状配列したレドックス分子による傾斜接合界面の構築とキャリア輸送制御

金属/有機接合は分子エレクトロニクスにおける基本的な「構成要素」である。しかしながら、半導体接合や金属/半導体接合と比較すると、構造制御した金属/有機接合に関する研究報告は極めて少ない。本研究では、有機半導体分子を精密に配列した構造制御有機/金属接合界面の構築について検討した。我々は、ビオローゲン(1,1'-二置換-4,4'-ビピリジリウム塩)およびメルカプトデシル基からなる樹状分子の自己組織化を利用することで、金属表面を起点としてレドックスユニットの濃度勾配が増加するApical-typeと、逆に減少するBasal-typeの「分子」傾斜接合を構築することに成功した。本研究は、レドックス活性分子であるビオローゲン(1,1'-二置換-4,4'-ビピリジニウム塩)を樹状に連結した分子傾斜構造の頂点部もしくは基底部に、ω-メルカプトデシル基を位置選択的に導入し、その構造に基づいた空間制御により金属表面への組織化を制御する。得られる組織化構造の異なる単分子膜(頂点型と基底型)の電子輸送特性を評価し、分子骨格から集合状態に至るまでの構造相関を系統的に調べ、分子傾斜構造に由来する機能(ダイオード性、ナノ空間など)を有する新しい電子伝達分子接合界面の開発を目指している。本年度は樹状分子群の合成法について再検討し、マイクロ波加熱を利用することで短時間かつ高収率で目的物を得ることができることを明らかにした。合成した樹状分子がAu-S結合を介して金基板上に組織化することを電気化学ならびにAFM観察により確認し、その集積構造が樹状構造を強く反映していることを確認した。得られた分子群の金表面への自己組織化挙動を詳細に検討し、パッキングや安定性に関する基礎的知見も得た。また、ビオローゲン樹状配列分子は価数の明確なポリカチオンであるため、金基板上に自己組織化した状態であっても、金属錯体アニオンや色素有機アニオンなどをユニット数に応じて補足するコンテナとして機能することを明らかにした。マイクロ波加熱を駆使することで、ドナー分子であるピレンを樹状構造の頂点部に連結した分子群を合成することにも成功した。樹状構造中でのキャリア輸送に関する知見を得るため、レーザー励起時間分解分光測定による検討を進めている。研究はほぼ計画通りに進行しており、本年度で基礎検討が終了した。次年度行う予定であったSAMの電気化学測定およびAFM観察を前倒しで行った。ピレン連結樹状分子のレーザー励起時間分解分光測定には既に着手している。前年度に開発したマイクロ波加熱による迅速合成法を駆使して、電子受容体であるビオローゲン(1,1'-二置換-4,4'-ビピリジニウム塩)を樹状に連結した分子傾斜構造の頂点部もしくは基底部に、電子供与体であるピレンを導入した。世代の異なる一連の分子群について、良溶媒中でのレーザー励起時間分解分光測定を行った。その結果、樹状構造の世代の増加に従い、ユニット間の自己電子交換(self-exchange)によりピレンへの逆電子移動が抑制されることがわかった。第3世代のものでは50 ps以上の寿命を持つカチオンラジカルの濃度が約10倍にもなり、想定した樹状構造によるキャリア輸送が確認できた。さらに興味深いことに、光合成中心と同様、隣接したビオローゲン間のLUMO軌道を介した超交換相互作用に基づく長距離輸送を示唆する結果が得られ、多数の樹が寄り集まった構造の優位性も示唆された。前年度において、ビオローゲン樹状構造にメルカプト基を位置選択的に導入することでレドックス分子の密度勾配を精密に制御した自己組織化単分子膜(SAM)を金基板上に作製することに成功している。これらのSAMについて、電気化学測定や液状インジウム-ガリウム合金を電極としたJ-V測定、コンダクティブAFM測定などを行い、有機分子密度勾配の向きによる整流性について検討したものの、明確な差を議論するには至らなかった。より精密な電気化学測定を行うため電極に単結晶金を用いるなど、検討を進めている。また、表面被覆構造についても詳細な知見を得るため、高分解能走査型トンネル顕微鏡観察ならびに硬X線光電子分光測定に着手した。研究代表者の異動により年度後半の研究進捗は鈍化したものの、前年度に前倒しで検討を進めていたこともあり、全体としては予定通りに進展している。これまでに、ビオローゲンを樹状に配列した分子骨格の頂点部(apical, A)または基底部(basal, B)にω-メルカプトデシル基を位置選択的に導入することで、レドックス分子の密度勾配を精密に制御した自己組織化単分子膜(SAM)を金基板上に作製することに成功している。前年度は、作製したSAMについて電気化学測定、液状インジウム-ガリウム合金を電極としたJ-V測定およびコンダクティブAFM測定を行い、有機分子密度勾配の向きによる整流性について検討したものの、明確な差を議論するには至らなかった。これらの伝導性評価の検討を行う中で、SAMの安定性について調査する必要が生じたため、本年度はビオローゲン樹状分子の金表面上への吸脱着挙動を詳細に検討した。第3世代のビオローゲン樹状配列分子でω-メルカプトデシル基を頂点部に導入したA3の吸着は、アセトニトリル/エタノール(1/1、v / v)混合溶媒中では数分以内に飽和に達した(A3濃度2mM)。アルカンチオールのSAM形成機構に見られる長鎖アルキル基の再配列は、A3では観測されなかった。

次に、得られるA3-SAMを種々の溶媒に浸漬し、A3分子の脱着挙動を調べた。その結果、A3-SAMはアルカンチオールSAMよりも脱離が急速に進行することがわかった。例えば、水を溶媒に用いた場合、A3-SAMの脱離速度定数kは5.9 x 10-4 s-1となり、アルカンチオールSAMよりも一桁大きい。一方、NaNO3のような電解質を添加すると脱離が抑制されることがわかった。電解質により、樹状分子間の静電反発が遮蔽されるためと考えられる。100 mM NaNO3中のA3-SAMは、アルカンチオールSAMよりも安定であった。この脱離現象を利用して、ビオローゲン樹状分子の表面密度をコントロールすることに成功した。金属/有機接合は分子エレクトロニクスにおける基本的な「構成要素」である。しかしながら、半導体接合や金属/半導体接合と比較すると、構造制御した金属/有機接合に関する研究報告は極めて少ない。本研究では、有機半導体分子を精密に配列した構造制御有機/金属接合界面の構築について検討した。我々は、ビオローゲン(1,1'-二置換-4,4'-ビピリジリウム塩)およびメルカプトデシル基からなる樹状分子の自己組織化を利用することで、金属表面を起点としてレドックスユニットの濃度勾配が増加するApical-typeと、逆に減少するBasal-typeの「分子」傾斜接合を構築することに成功した。ピレン連結樹状分子のレーザー励起時間分解分光測定を進め、分岐の有無、分岐の世代、分岐の向きなどの一次構造が励起したピレンからの電子移動により発生するビオローゲンラジカルカチオンに及ぼす影響について検討する。溶液中での光化学により、樹状構造が電荷輸送に及ぼす特異性並びに優位性を確認することができた。しかしながら、金属-有機接合界面として集積化した円錐型傾斜接合では、有機分子の密度勾配の向きによる整流性を明確化することができていない。そこで、発生キャリアの少ない実験系を構築する目的で、円錐型傾斜接合をナノ構造化した金属表面につくり込み、有機分子ユニットの空間分布勾配が動作原理として機能するプラズモニックデバイスの試作に取り組む予定である。機能性高分子当初予定していた機器の購入を次年度以降に変更したため研究代表者の異動により年度後半における研究時間の確保が難しくなったため、機器の購入計画を変更した研究の進捗をふまえ、スペックの見直しを含めて機器の購入を検討する。異動後、速やかに機器を購入し、研究を遂行する
指向性発振微小球レーザー

(1)高屈折率ガラス微小球に光導入部としてテラスを設けること、(2)光ファイバカップラによる微小球への励起光の導入と読み出しにより、球状ラマンレーザー、希土類イオン(Nd^<3+>)添加球状レーザーの多波長発振(約50-100本)に成功した。波長可変レーザー(チタンサファイアレーザー)による最適励起波長の選択により、ラマンとNd^<3+>の相互作用が生じ、ラマン増強効果を確認することができた。テラスによる励起、ファイバカップラによる読み出しにより、指向性を有する発振と光信号の取り出しにも方向性を見いだすことができた。粒径数十ミクロンのガラス球を作製し、光導入部である「テラス構造」をガラス球に付与した後、波長可変レーザーを用いて光共振・レーザー発振実験を実施した。まず光導入のカップリング条件を明確にし、発振実験を行った。今回は発振に重点を置いた実験である。(1)テラス形光共振用微小球の作製マミュピレータを使用することでピコリットルのゾルを取り扱う作製技術を確立した。溶媒の粘度、ゲル化速度(固化の速度)が作製の重要な因子となった。2成分系有機・無機ハイブリッドが原料として適しており、組成比を変えることによりテラス部の厚さが変化することを見いだした。(2)波長可変レーザーによる光カップリング実験(光導入実験)光共振条件は、(1)微小球と被覆の相対屈折率、(2)微小球の粒径、(3)励起用レーザーの波長により決定される。(1)(2)は被覆微小球を作製したときに固定化されるため、励起用レーザーの入射モードを精密に合わせるためには、最適波長を選択することが望ましい。CW Ti:Sapphire(チタンサファイア)レーザーを波長可変光源(波長領域750-950nm)として、直接照射によりテラス微小球への光カップリング実験を実施した。約800nmの波長で励起し、0.1nmまでの精度で最適な波長に合わせることにより、テラス微小球がラマンレーザーとして機能することを確認した。粒径数十ミクロとのガラス球を対象として、(1)光の導入部(テラス)を設けること、(2)光ファイバーカップラの利用により光カップリングによる微小球レーザーの発振実験を実施した。(1)波長可変レーザーによるテラス形光共振用ガラス球の励起実験ガラス球は、高屈折率(n_D=1.93)であり、同時に数ppmのNd^を含有している。CW Ti:Sapphire(チタンサファイア)レーザーを波長可変レーザー光源として励起実験を行った。ガラス球は高屈折率に起因するラマン散乱(波長830-890nm)とNd^に由来する蛍光(波長860-930nm)が交差するように設定されている。励起光強度を変化させながら発振を行うと、蛍光によるラマン増強現象が生じることが確認された。固体中での蛍光/ラマン増強は、初めての報告と考えられる。レーザー発振の閾値は約4mWであり、100mmの幅の波長帯に多数の発振ピーク(&ap;100個)を有する多波長光源として機能することが確認された。(2)光ファイバーカプラを用いたガラス球の発振実験高屈折率、Nd^<3+>添加ガラス球((1)で使用)を、樹脂に固定後、研磨によりコア部を露出さえた自作の光ファイバーカプラにより発振実験を行った。テラス形微小球と同様に、波長840-940nmにおいて、ラマンと蛍光に由来する多波長でのレーザー発振が確認された。励起光強度を増加させていくと、まず蛍光由来の発振が起き、次にラマン由来の誘導発振が生じた。閾値は約13mWとまだ改善の余地はあるが、励起方法が異なるにも関わらず、「固体中での蛍光/ラマン増強」が同様に観測された。次の2項目に関して実験と解析を実施し、指向性を有する微小球レーザーの作製に必要な要因とその応用について、今後の重要な指針となる知見を得ることができた。(1)希土類金属イオン添加ガラス微小球の作製と光信号増幅のための基礎実験希土類金属イオンNd^<3+>を添加した超半球ガラスを作製し、自作したファイバカップラにより、ガラス微小球への光カップリング実験を行った。CWTi:Sapphire(チタンサファイア)レーザーを波長可変光源として、波長800nm帯で微小球を直接励起し、同時にファイバカップラにより信号光(波長1060nm)を導入して、発振光を測定した。レーザー励起による温度上昇(室温→70°C)に由来するピークシフトと増幅の重なりとして発振光の増加減少が観測された。

ピークシフトについては、温度増加による物性変化からそのシフト値を推定し、実験とのよい一致を得ることができた。本基礎実験により、微小球光共振器での光増幅機能と、光スイッチングの可能性が示されたことになる。(2)微小球を対象とした波長可変レーザーによる光カップリング実験コア部を研摩し露出させた光ファイバカップラを作製した。これを用いて、励起され共振状態にある微小球からの「発振光取り出し」の実験を行い、微小球光共振器からの共振光の読み出しに成功した。シミュレーション計算により、光導入と光読み出しは相互関係を有し、微小球の閉じ込め効率(Q値)には最適値が存在することを明らかにした。これらの実験により、一方向に光を取り出す指向性発振には、球の閉じ込め効率を最適にする素子設計が必要となることを明らかにした。
近代的読書メディアとしてのロシア・ロマン主義文学研究 : 「社交界小説」を中心に

研究最終年度にあたる今年度は、ロシア・ロマン主義文学を、同時代に開発された写真と比較して読み直す研究を行った。その一環として、2011年6月から7月にかけてロシア・モスクワに滞在し、国立図書館でゴーゴリ作品の集中的な分析に取り組んだ。また同年10月から11月のモスクワ滞在では、ロシア・ロマン主義と関係する思想家たちによるプラトン受容について研究をおこなった。こうした海外での調査を含む研究活動からは以下のことが明らかになった。前年度までに研究をおこなった、見えるものを無限に疑うロマン主義的な自己反省の運動は、記号とそれが指示する対象との結びつきが失われた時代において「かつてあった」はずのものを取り戻そうとする記憶のあり方と同じ思想的枠組みの中にある。同時に、「かつてあった」はずのものを「ロシア的なもの」と同一視するロマン主義的ナショナリズムからのゴーゴリ文学のずれも明らかにすることができた。すなわち、ゴーゴリ作品においてイデア的な「かつてあった」はずものは表象されることがないので、読者は記号からその指示対象を想像しては打ち消す行為を繰り返しおこなうように強いられる。絶対にイデアにたどり着かないことに起因する反省の強迫的な反復のうながしである点において、ゴーゴリにおける記憶のあり方は、プラトン的な想起からは隔たっている。それは20世紀初頭にベンヤミンによって近代的メディアである写真の特徴として指摘されたものに近づいている。両者ともに、記号が指示対象になる瞬間の反復可能性を保証することで、出来事が起きる現場へとテクストを読む者をたえず送り返すのである。そこではテクストが、ヴァーチャルな対象を再生産する装置として身体に接続されてゆく。この意味で、ゴーゴリはロマン主義文学の可能性を極限まで突き詰め、写真と共有される近代的なテクストと身体の関係を見いだしたと結論できる。本研究の目的は,ロシア文学においてそれまで支配的であった文学=社交というセンチメンタリズムの読書モデルが変化してゆく過程で,そこから構成される近代的な読者の身体を,「社交界小説」を中心に明らかにすることである.研究初年度はゴーゴリの作品を中心に研究を行った.2009年5月に台湾・台北で開かれた国際会議で行った発表では,質疑応答のさい,「ゴーゴリが持つセンチメンタリズムへの郷愁」に着目した点が特に高く評価され,関連する論集に投稿した同内容の論文も,査読を経て掲載されることが決定している.さらに研究を進めた結果,F・シュレーゲルに代表されるドイツ・ロマン派の「自己反省」概念が,「鏡」というイメージとしてゴーゴリの読書論の基礎をなしていることが明らかになった.「鏡」の詩学が特に明確に打ち出されているのが初期の代表作『アラベスク』であり,この一見まとまりのない文集は,無数の鏡となり,読者の視線を常に疑わしく問い直し続ける装置となっている.2009年10月には日本ロシア文学会が作家の生誕200年を記念したワークショップを開いたが,そこで報告者として以上の内容を発表した(ワークショップの模様はロシア人文大学の紀要で紹介予定).同年12月にはロシア・モスクワでほぼ同じ内容の報告を行い,論旨は関連する論集に掲載される予定である.こうした自己反省の詩学が,晩年の「告白」体で書かれたテクストにおいてセンチメンタリズムへの郷愁と結びついてどのように展開されているかを見ることで,ロマン主義の読書モデルにゴーゴリが投げかけた問いが明らかになると思われるが,研究二年目はこの課題に取り組む,なお,以上の研究のために2009年4月から2010年3月にかけて,途中一時帰国をはさみつつ,計10ヶ月ほどロシア・モスクワの国立人文大学に滞在し,受け入れ教官のマン教授のもとで資料収集および調査研究を行った.本研究の目的は、19世紀前半のロシア・ロマン主義文学の文脈において、それまで支配的であった文学=社交というセンチメンタリズムの読書モデルが変化してゆく過程で、そこから構成される近代的な読者の身体のありかたを明らかにすることである。研究二年目は、ゴーゴリが書いた告白体のテクスト『友人たちとの文通からの抜粋箇所』(1847年)を中心に据えて、ロマン主義的な告白における公と私の分裂とその調停の諸様相について分析を行った。前年度の研究では、ドイツ・ロマン派の「自己反省」概念が、ロシア・ロマン主義文学において、分身をもたらす「鏡」のイメージとして定着していることを明らかにした。今年度は、無限の自己反省というこの詩学が、ゴーゴリ最晩年の作品においてついに、典型的にロマン主義的な自己表象、すなわち告白を不可能にしていることを指摘した。言語と、それによって表象されるべき自己は常にすれ違ってしまうために、告白を読む行為は、テクストの反省的読解を無限に続けてゆく終わりなきプロセスへと変わる。それは、作家が自己について何も隠さずに語ることが前提となるルソー的な告白を解体することで、自己と他者、個と集団、創作と批評との乖離を調停しようとする試みであった。宗教的な側面からのみ考察されることの多かった作家最晩年の告白を、ロマン主義文学の系列に位置づけるという問題設定は、国際的にも類例がなく、特にモスクワの世界文学研究所やAATSEEL年次集会でおこなった発表では、本研究のオリジナリティが高く評価された。以上の成果をまとめた論文は、学術雑誌『スラヴ研究』への掲載が決定している。2010年2月から6月にかけてはモスクワのロシア国立人文大学に滞在し、マン教授の指導のもとで資料収集および調査研究を行った。この期間中、国際会議に出席・発表する機会が多数与えられ、すぐれた研究者と意見交換をおこなうことができた。

研究最終年度にあたる今年度は、ロシア・ロマン主義文学を、同時代に開発された写真と比較して読み直す研究を行った。その一環として、2011年6月から7月にかけてロシア・モスクワに滞在し、国立図書館でゴーゴリ作品の集中的な分析に取り組んだ。また同年10月から11月のモスクワ滞在では、ロシア・ロマン主義と関係する思想家たちによるプラトン受容について研究をおこなった。こうした海外での調査を含む研究活動からは以下のことが明らかになった。前年度までに研究をおこなった、見えるものを無限に疑うロマン主義的な自己反省の運動は、記号とそれが指示する対象との結びつきが失われた時代において「かつてあった」はずのものを取り戻そうとする記憶のあり方と同じ思想的枠組みの中にある。同時に、「かつてあった」はずのものを「ロシア的なもの」と同一視するロマン主義的ナショナリズムからのゴーゴリ文学のずれも明らかにすることができた。すなわち、ゴーゴリ作品においてイデア的な「かつてあった」はずものは表象されることがないので、読者は記号からその指示対象を想像しては打ち消す行為を繰り返しおこなうように強いられる。絶対にイデアにたどり着かないことに起因する反省の強迫的な反復のうながしである点において、ゴーゴリにおける記憶のあり方は、プラトン的な想起からは隔たっている。それは20世紀初頭にベンヤミンによって近代的メディアである写真の特徴として指摘されたものに近づいている。両者ともに、記号が指示対象になる瞬間の反復可能性を保証することで、出来事が起きる現場へとテクストを読む者をたえず送り返すのである。そこではテクストが、ヴァーチャルな対象を再生産する装置として身体に接続されてゆく。この意味で、ゴーゴリはロマン主義文学の可能性を極限まで突き詰め、写真と共有される近代的なテクストと身体の関係を見いだしたと結論できる。
抑うつ性混合状態の定量的診断と生物学的背景の検討

大うつ病エピソードのため琉球大学医学部附属病院を受診した138名(男性51名、女性87名)の連続症例を対象に、MDおよびMFのカテゴリカル診断の基準を適用するとともに、DMX-12による評価を行い、MDおよびMFとDMX-12の総合・下位尺度得点との相関を解析した。その結果、138名中24名(17.4%)がMD、6名(4.3%)がMFの基準を満たした。MD患者は非MD患者と比較してDMX-12総得点が有意に高かったが、MFー非MF患者間では差を認めなかった。MDおよびMF群に共通して有意に高値を示したDMX-12下位尺度は破壊的感情/行動であった。次に、MDまたはMFのいずれかを有意に識別し、相関係数が0.2以上であった過剰反応,不快気分、衝動性、攻撃性、危険行為の5項目(DMX-5)の総和についてROC解析を行ったところ、DMX-5総得点7点以上をカットオフ値に設定することで、MDは感度66.7%、特異度71.2%(AUC 0.712:P=0.001)、MFは感度83.3%、特異度73.5%(AUC 0.812:P=0.01)で予測された。総括的な結論として、DMX-12は、破壊的感情/行動の下位尺度を中心に、カテゴリカルなDMX診断とよく符合するものと考えられた。特に、DMX-5の5症状(過剰反応,不快気分、衝動性、攻撃性、危険行為)の着目は、DMXを有する患者の鋭敏な初期診断に有用である可能性が示唆された。本研究初年度に作成した抑うつ性混合状態(DMX)の定量的な自記式尺度DMX-12が、従来のDMXのカテゴリカル診断である混合うつ病(MD)や混合性特徴を持つうつ病エピソード(MF)とよく相関し、DMX-12の12症状の中から選択された5症状(過剰反応,不快気分、衝動性、攻撃性、危険行為)から、MD/MFを鋭敏かつ特異的に同じカットオフ値(7点)で識別できる可能性が示された。従来のカテゴリカル診断ではDMXの頻度においてMDとMFの間に10倍近くの乖離が生じてしまうため、DMXのディメンジョナルな診断が待望されていたが、今回の研究により、DMX-5≧7の基準はMDおよびMFの両者の識別に共通して有用であることが判明し、MDとMFのDMX診断感度の乖離に架け橋効果をもたらし、一定の重症度のあるDMXに対する治療導入を考慮するうえで簡便かつ有用なスクリーニングとなる可能性が期待された。今後は、DMX-12を抑うつ性混合状態(DMX)の定量的評価ツールとして用い、治療的介入前後のDMXの重症度推移の可視化と神経免疫/神経生理学的なマーカーの変動との関連を検討し、DMXの重症度や治療反応性の生物学的指標を見出していく予定である。本年度までの研究においては、DMX-12の抑うつ性混合状態に対する評価方法としての内部一貫性、内容的妥当性および基準妥当性を検討するために、連続症例の横断的なサンプリングが主体であった。今後は、治療的介入が行われる症例の経時的変化を追跡するためのサンプリングを特に優先し、前述した研究課題の解明に向けた症例の集積に努めたい。持続性の混合症状は一定の頻度で認められ、過感受性(38.4%)、思考促迫/混雑(35.5%)、転導性(34.8%)、過剰反応(33.3%)、内的緊張(32.6%)が主なものであった。DMX-12の総得点と抑うつ症状の重症度との間には正の相関がみられたが、年齢との間では負の相関が認められた。探索的因子分析の結果より、DMX-12は、内発的な不安定さ、脆弱な反応・応答性、破壊的な感情/行動、の3つの下位項目が抽出された。この中で、破壊的な感情/行動クラスターは混合性うつ病や混合性の特徴を識別するのにも有用であることが判明した。以上の結果より、通常のうつ病エピソードを有する患者は少なからぬ頻度で抑うつ性混合症状を経験しており、これらは特に若年者や重症度の高いうつ病でより明らかとなることが示唆された。また、開発されたDMX-12の下位項目の中では、破壊的な感情/行動の要素が従来の混合性うつ病や混合性の特徴と有意に関連しており、DMX-12が抑うつ性混合状態の重症度を評価するのに有用なだけではなく、抑うつ性混合状態を識別する診断マーカーとしても有用である可能性が考えられた。初年度においては、抑うつ性混合状態の定量評価のための12項目の評価票(DMX-12:Depressive Mixed State-12)を開発するとともに、その妥当性や有用度についても既存の診断基準(混合性うつ病、混合性の特徴)との比較検証を行い、まずは抑うつ性混合状態の重症度の定量や識別度の定性に関する今後の可視化作業に向けての基本的な研究段階を終えた。初年度に得られた結果として、抑うつ性混合状態が、日常臨床で遭遇するうつ病エピソード全体の中において、どれだけの重症度を有する病態として、どのくらいの頻度で分布するのか、に関する実態が同時に明らかとなり、さらに抑うつ性混合状態を、内発的な不安定さ、脆弱な反応・応答性、破壊的な感情/行動の3つの症状構造から検討する意義を示すことができた点でも、おおむね順調な成果を得ているものと考えられる。

また、DMX-12を用いて抑うつ性混合状態の定量化がなされたことにより、うつ病エピソードの重症度や年齢との相関を直接的に検討することが可能となり、若年および重度の抑うつが抑うつ性混合状態の発症リスクとなることを新たな知見として提示できた点においても、初年度の研究成果が一定の達成度を以って臨床に還元・貢献しうることをを示唆するものである。大うつ病エピソードのため琉球大学医学部附属病院を受診した138名(男性51名、女性87名)の連続症例を対象に、MDおよびMFのカテゴリカル診断の基準を適用するとともに、DMX-12による評価を行い、MDおよびMFとDMX-12の総合・下位尺度得点との相関を解析した。その結果、138名中24名(17.4%)がMD、6名(4.3%)がMFの基準を満たした。MD患者は非MD患者と比較してDMX-12総得点が有意に高かったが、MFー非MF患者間では差を認めなかった。MDおよびMF群に共通して有意に高値を示したDMX-12下位尺度は破壊的感情/行動であった。次に、MDまたはMFのいずれかを有意に識別し、相関係数が0.2以上であった過剰反応,不快気分、衝動性、攻撃性、危険行為の5項目(DMX-5)の総和についてROC解析を行ったところ、DMX-5総得点7点以上をカットオフ値に設定することで、MDは感度66.7%、特異度71.2%(AUC 0.712:P=0.001)、MFは感度83.3%、特異度73.5%(AUC 0.812:P=0.01)で予測された。総括的な結論として、DMX-12は、破壊的感情/行動の下位尺度を中心に、カテゴリカルなDMX診断とよく符合するものと考えられた。特に、DMX-5の5症状(過剰反応,不快気分、衝動性、攻撃性、危険行為)の着目は、DMXを有する患者の鋭敏な初期診断に有用である可能性が示唆された。本研究初年度に作成した抑うつ性混合状態(DMX)の定量的な自記式尺度DMX-12が、従来のDMXのカテゴリカル診断である混合うつ病(MD)や混合性特徴を持つうつ病エピソード(MF)とよく相関し、DMX-12の12症状の中から選択された5症状(過剰反応,不快気分、衝動性、攻撃性、危険行為)から、MD/MFを鋭敏かつ特異的に同じカットオフ値(7点)で識別できる可能性が示された。従来のカテゴリカル診断ではDMXの頻度においてMDとMFの間に10倍近くの乖離が生じてしまうため、DMXのディメンジョナルな診断が待望されていたが、今回の研究により、DMX-5≧7の基準はMDおよびMFの両者の識別に共通して有用であることが判明し、MDとMFのDMX診断感度の乖離に架け橋効果をもたらし、一定の重症度のあるDMXに対する治療導入を考慮するうえで簡便かつ有用なスクリーニングとなる可能性が期待された。今後は、DMX-12を抑うつ性混合状態の定量的評価ツールとして用い、治療的介入の前後における抑うつ性混合状態の重症度の推移と神経免疫および神経生理などの生物学的指標の変動との関連を検討していくためのデータの収集に注力する。実質的には、抑うつ性混合状態に対する治療介入例において、混合状態の改善度(MD-15の変化値)と生物学的指標の変動(治療前後のBDNF、サイトカインおよびNIRSの変化値)との関連を解析し、抑うつ性混合状態の治療反応予測指標としての前述した生物学的マーカーがどの程度有用性を持つのかを検証していく予定である。なお、研究対象となるうつ病エピソードを有する患者は年間100例程度で本研究機関を訪れているが、そのうち、昨年度においては混合性うつ病の定義を満たした患者が24名であったことから、今後の3年間を併せて総計100名程度の抑うつ性混合状態への治療介入例を集積することができるものと見込まれるため、現時点では本機関におけるサンプル収集能力には問題がないと考えており、初年度と同様のエフォートでサンプル収集を継続していく予定である。
貧困削減と捕捉率に関する日英比較研究

文献サーベイ毎月定例で、関西学院大学梅田キャンパスなどにおいて、日英の社会扶助、貧困削減策と捕捉率に関する文献を精査した。特にハーヴェイなどの貧困と資本主義体制の文献を精査した。英国実地調査8月16日8月31日の期間、英国実地調査としてロンドンを訪問した。貧困問題や社会保障給付に関わる研究者、行政関係者のヒアリングを実施し、情報収集を行った。まず児童貧困行動グループ(Child Poverty Action Group)を訪問し、子どもの貧困の調査研究や反貧困政策に関する批判的コメントと知見を得た。ガイ・シェナン氏(前英国ソーシャルワーカー協会会長)、ナイジェル・ホール氏(英国放送大学教授)のインタビューを行ったが、緊縮財政へのソーシャルワーカーの反政府運動に関する情報を得た。さらに、チェルシー・ケンジントン区のソーシャルワーカーであるディー・ケンプ氏のヒアリングを行った。講演会の開催9月10日、キングストン大学准教授キース・デービス氏の困難家族プログラムに関するレクチャー(会場は関西学院大学大阪梅田キャンパス)を受けた。特に政府文書の同事業への評価について議論した。10月14日、デモンフォート大学ジョナサン・デービス教授の講演会「英国・レスターにおける緊縮財政の統治」を開催した。会場は関西学院大学上ヶ原キャンパスで、参加者は260名であった。講演では、ワークフェアの厳格化、給付の抑制などの解説があり、講演会後も同氏と補足率に関する議論を行った。2年目においては、英国の貧困と社会扶助に関する基本文献を検討し、最低生活保障の視点から、ユニバーサル・クレジット(Universal Credits)の調査研究を並行させて、日英の比較研究を進めることができた。英国の研究者や実務家との学術交流により日英の貧困削減と捕捉率に関する多くの知見を得ることができた。3年目においては、貧困削減と捕捉率に関する日英比較研究を総括していく。そのため最近の社会保障予算および捕捉率の直近の動向を精査し、さらに福祉権(welfare right)の実現を後押しする民間団体の事業活動を把握し、さらには地域コミュニティからみた貧困ガバナンスの評価を行いたいと考えている。調査先は、ロンドンなどの地方自治体、児童貧困行動グループ(CPAG)、Age UK、市民相談局、マクミラン(MacMillan)トラスト、社会的企業などである。2017年4月2018年3月、毎月定例で、関西学院大学梅田キャンパスにおいて、貧困削減と捕捉率に関する日英比較研究に関する文献を検討した。特に貧困の概念については、アダム・スミスの経済理論、カール・マルクスの貧困・窮乏化論、ケインズの雇用理論、ピーター・タウンゼンドの相対的デプリベーション論、アマルティア・センのケイパビリティ論を議論した。2017年10月14日に、英国の貧困に関する専門的知識を得る目的で、大阪市社会福祉協議会主催の下で、ジョセフ・ラウントリー財団(Joseph Rowntree Foundation)副所長の講演会「英国における子どもの貧困」を開催した。会場は関学梅田キャンパス。特にユニバーサル・クレジット(Universal Credits)の財政効果に関する知見を得られた。引き続き10月15日に、研究会「英国の社会保障改革」を開催した。特にミニマム・インカム・スタンダード(Minimum Income Standard)に関する知見を得られた。日本の生活困窮者自立支援事業就労支援相談員に関する質的調査を実施した。調査対象者は兵庫県尼崎市就労支援相談員で、日時は2018年2月18日、場所は関学梅田キャンパス。相談員の専門性に関する知見を得られた。比較研究として、アメリカ・ハワイ州の多問題家族の現状と彼らの生活保障を把握するために、ハワイ州立大学マノア校を拠点とした調査研究を実施した。さらにユニバーサル・ベーシック・インカム(Universal Basic Income)の導入決議案を提出したハワイ州議員へのヒアリングを予定した。1年目である平成29年度は、英国の貧困と社会扶助に関する基本文献を検討し、新制度ユニバーサル・クレジットの調査研究を並行させて、日英の比較研究を進めることができた。また、英国の研究者との学術交流により日英の貧困削減と捕捉率に関する知見を多く得ることができた。

2年目においては、英国の貧困と社会扶助に関する基本文献を検討し、最低生活保障の視点から、ユニバーサル・クレジット(Universal Credits)の調査研究を並行させて、日英の比較研究を進めることができた。英国の研究者や実務家との学術交流により日英の貧困削減と捕捉率に関する多くの知見を得ることができた。平成30年度は、貧困削減と捕捉率に関する日英比較研究をさらに深めて、「貧困ガバナンス(Poverty Governance)」の視点から、国および地方自治体の貧困政策ネットワークを分析し、福祉権の実現を支援する民間団体の事業活動を把握する。夏には英国現地調査を実施し、秋にはデューモンフォート大学教授を招聘する予定である。3年目においては、貧困削減と捕捉率に関する日英比較研究を総括していく。そのため最近の社会保障予算および捕捉率の直近の動向を精査し、さらに福祉権(welfare right)の実現を後押しする民間団体の事業活動を把握し、さらには地域コミュニティからみた貧困ガバナンスの評価を行いたいと考えている。調査先は、ロンドンなどの地方自治体、児童貧困行動グループ(CPAG)、Age UK、市民相談局、マクミラン(MacMillan)トラスト、社会的企業などである。英国の治安悪化により現地調査を見合わせたことから、当初予算が抑えられたため、次年度使用額が生じた。あらためて現地調査や日英の研究者の講師謝金に予算を充てる予定である。本研究を進める中で調査先の受け入れの都合により、地方自治体や民間福祉団体の調査数が当初予定よりも少なく、エビデンスをより充実させる必要が生じている。特に研究課題としては、緊縮財政の下での捕捉率の低下に関する実態をより深く考察するための追加調査が必要になっている。よって、追加または補完調査を2019年度に実施することにした。研究調査の精度を上げるために、地方自治体や民間福祉団体の調査のサンプル数を増やして、そこに質的および量的な分析を加えることにしている。
循環動態の変動に伴う顔色の合成的解析とその遠隔診断への応用

本研究では、以下のシステム開発を通して、循環動態の変動に伴う顔色を合成的に解析し、顔色提示手法やその遠隔診断への応用について検討した。[1]バーチャル腕相撲システム腕相撲対戦中の人間のノンバーバル情報や生体情報を計測しながら、循環動態の変動を分析評価することで、興奮や疲労などのバーチャルヒューマンのノンバーバル情報による情動提示が可能なバーチャル腕相撲システムのコンセプトを提案し、そのプロトタイプを開発した。本システムは、力覚コミュニケーションの解析・理解が可能なものである。具体的には、情動変動と生理指標との関連性を検討するために、上肢の筋力計測が可能な力覚提示システムを用いて、強制的に循環動態を変動させたときの顔面皮膚温や末梢皮膚温などの生体情報計測を行い、興奮や疲労などの情動変動を定量的に分析評価した。また,これと同時計測されたデジタルビデオカメラから得られる録画画像を静止画像としてキャプチャし、循環動態の変動と顔色の関係を明らかにすることで、平均顔色画像を基に色彩強調した顔色と顔表情を伴う顔画像を合成的に解析した。[2]腕相撲インタラクションロボットシステムロボット自身がインタラクションしている人間の顔色をうかがいながら、人間と機械との円滑なコミュニケーション支援を目指した腕相撲インタラクションロボットのコンセプトを提案し、そのプロトタイプシステムを開発した。さらに、本システムを用いて、在宅における健康診断やリハビリテーションへの支援について検討した。本研究では、情動や循環動態が変動したときの顔色を分析評価し、その顔色情報の提供を可能とするネットワーク技術を利用した在宅リハビリ支援システムのプロトタイプを構築している。具体的には、まず顔色計測システムと上肢の筋力計測が可能な力覚提示システムを併用することで、相手の顔色をうかがいながらリハビリ支援が可能なロボットへの新しい応用について検討するために、定量的な負荷を周期的な時間間隔で提示して、強制的に循環動態を変動させたときの顔面皮膚温と顔色の動的変化を分析評価し、運動負荷中のリハビリ訓練者の興奮や疲労などの顔色による情動評価を行っている。次に、その計測結果に基づいて、著者らが合成した平均顔色画像に基に、動的顔色と表情を合成的に解析して、顔色の効果を示している。また、顔色変動の提示機能を有するバーチャルヒューマンとの腕相撲システムに組み込むことで、その有効性を確認している。さらに、各種情動ストレス下での顔面皮膚温と顔色の動的な関連性に基づいた情動評価手法と顔色計測機能を有する腕相撲インタラクションロボットを併用して、相手の顔色をうかがいながら在宅リハビリ支援が可能なシステムのプロトタイプを開発している。本システムは、オペレータからの遠隔操作により、腕相撲インタラクションロボットを介してリハビリ訓練者に種々の運動負荷を提示し、強制的に循環動態を変動させたときの顔面皮膚温や顔色などの生体情報や筋力特性をインターネットで伝送することで、遠隔地や自宅に居ながら、あたかも病院にいるかのごとく訓練者の回復度や達成度に見合ったリハビリテーションの指導が受けられる在宅リハビリ支援システムを目指したもので、そのシステム設計の妥当性を確認している。
抗ウロキナ-ゼ・モノクロナ-ル抗体を用いたタ-ゲッティング化学療法の基礎的研究

線溶活性因子・プラスミノ-ゲンアクチベ-タ-(plasminogen activator、以下PA)によるプラスミンあるいはcollageneseの活性化は、癌細胞の浸潤・転移などその進行に直接的に役割を果すことが考えられる。第1・2年度の研究により、(1)PAにはウロキナ-ゼ(urokinase、以下uーPA)と血管内線溶活性因子(tissue plasminogen activator、以下tーPA)の2種類があるが、胃癌・大腸癌ではuーPAが優勢であり、明らかに癌組織中のuーPA値は健常粘膜に比し高値を示すこと、(2)胃癌組織について抗ヒトPAモノクロナ-ル抗体を用い免疫染色を行った結果、胃癌細胞の細胞質にびまん性に顆粒状の染色像を認め、とくにリンパ管浸潤部や固有筋層浸潤部において強い染色性を認めたこと、(3)生体内におけるPA活性の調節物質であるplasminogenactivator inhibitor typelおよびtype2(以下PAIー1、PAIー2)について、食道癌10例、胃癌45例、大腸癌33例の切除標本における組織中濃度を定量した結果、癌組織中ではいずれも健常粘膜に比し高値を示したが、Uk値は、癌巣の深達度、リンパ節転移の程度との間に有意差を認めないが、PAIー1およびPAIー2値は早期癌に比し進行癌においては、またリンパ節非転移例に比し転移例が有意に高値を示したこと、(4)モノクロナ-ル抗体による免疫組織染色では、uk、PAIー1、PAIー2ともに、癌細胞質に染色を認めたこと、以上より、PAIによるPAの生体内活性の抑制は癌細胞の転移・浸潤にも影響を与えると考えられる。第3年度は、癌の転移・浸潤モデルのひとつとして腹膜播腫をとりあげ、胃癌手術例32例を対象に開腹時の腹腔内洗浄液中のPA、PAIを測定し癌の進行度、再発等との関連を検討した。その結果、腹腔洗浄液中のtーPA、PAIーI値は胃癌の深達度、リンパ節転移、進行度に対応して増加した。また、再発例では手術時、洗浄液中のtーPA、PAIーIが非再発例に比し有意に高値を呈した。同一進行度においてもtーPA、PAIーI高値例は再発率が高かった。以上より、手術時の開腹洗浄液中におけるPAおよびPAI濃度は再発の予測に有用と考えられた。以上より、今後、UKモノクロナ-ル抗体やPAI投与による抗腫瘍療法の可能性が示唆された。線溶活性因子・プラスミノ-ゲンアクチベ-タ-(plasminogen activator、以下PA)によるプラスミンあるいはcollageneseの活性化は、癌細胞の浸潤・転移などその進行に直接的な役割を果たしていることが想定される。

本研究の最終目的は、抗PA抗体による抗腫瘍効果の可能性を検討することにあり、第1年度の研究目的は、基礎的な検討として、1.本大学第2生理学教授高田らが開発したenzyme immunoassay法による消化器癌組織におけるPAのタイプの決定、2.同様に消化器癌組織におけるPAの定量、3.抗ヒトPAモノクロナ-ル抗体を用いて、癌細胞における免疫組織染色を行い、PAの局在、浸潤部における特徴などを検討課題とした。その結果、次のことが明らかとなった。(1)PAには、ウロキナ-ゼ・タイプ(urokinase、以下u-PA)と血管内線溶活性因子・tissueplasminogenactivator(以下t-PA)の2種類がある。胃癌・大腸癌新鮮切除標本におけるPAのタイピングを検討した結果、u-PAが優勢であることが判明した。(2)胃癌組織中u-PA値は、149.0±160.0ng/g protein(n=30)、周辺健常胃粘膜は、13.5±15.7で前者が有意の高値を示した(p<0.01)。大腸癌組織中では、67.3±56.8(n=20)、周辺健常粘膜では、4.8±5.2で前者が有意の高値を示した。癌組織中u-PA値の癌の分化度による差は認められなかった。(3)胃癌組織について、抗ヒトu-PAモノクロナ-ル抗体を用い、発色基剤として、アルカリフォスファタ-ゼを使用し、免疫組織染色を行なった。その結果、胃癌細胞では、細胞質にびまん性に顆粒状の染色像を認め、とくに、リンパ管浸潤部や固有筋層浸潤部において強い染色性を認めた。癌の分化度による染色性の差は見られなかった。線溶活性因子・プラスミノ-ゲンアクチべ-タ-(plasminogen activator、以下PA)によるプラスミンあるいはcollageneseの活性化は、癌細胞の浸潤・転移などその進行に直接的な役割を果していることが想定される。本研究の最終目的は抗PA抗体による抗腫瘍効果の可能性を検討することにあり、第1年度の研究により、次のことが判明した。(1)PAにはウロキナ-ゼ(urokinase、以下uーPA)と血管内線溶活性因子(tissue plasminogen activator、以下tーPA)の2種類があるが、胃癌・大腸癌ではuーPAが優勢であり、明らかに癌組織中のuーPA値は健常粘膜に比し高値を示した。(2)胃癌組織について抗ヒトPAモノクロナ-ル抗体を用い免疫染色を行った結果、胃癌細胞の細胞質にびまん性に顆粒状の染色像を認め、とくにリンパ管浸潤部や固有筋層浸潤部において強い染色性を認めた。次に、第2年度の研究として、生体内におけるPA活性の調節物質であるplasminogen activatorinhibitor typelおよびtype2(以下PAIー1、PAIー2)の組織内定量を行い、癌の転移、浸潤に抑制的な作用を果たしている可能性について検討した。食道癌10例、胃癌45例、大腸癌33例の切除標本における組織中のuk、PAIー1、PAIー2を定量した結果、癌組織中ではいずれも健常粘膜に比し高値を示した。Uk値は、癌巣の深達度、リンパ節転移の程度との間に有意差を認めなかったが、PAIー1およびPAIー2値は、早期癌に比し進行癌において、またリンパ節非転移例に比し転移例が有意に高値を示した。これらの傾向は大腸癌においても認められた。モノクロナ-ル抗体による免疫組織染色では、uk、PAIー1、PAIー2ともに、癌細胞質に染色を認めた。以上より、PAIによるPAの生体内活性の抑制は癌細胞の転移・浸潤にも影響を与えると考えられる。従って、第3年度の研究は、当初の予定を変更し、PAIが進行癌で増加する機序の解明が中心課題になると思われる。従って、初年度に計画した抗ウロキナ-ゼ・モノクロナ-ル抗体・抗癌剤
Gn RHニューロンにおけるGalaninの役割に関する研究

GnRHは視床下部から分泌され、下垂体ゴナドトピン分泌を介して卵巣機能を調節している。下垂体からのゴナドトロピン分泌にはGnRHがパルス状に分泌されることが必要である。本研究では、GnRHパルス状分泌が開始する思春期に視床下部において発現が増加するGalaninに注目し、Galaninが視床下部からのGnRH分泌調整にautocrine機序で関与しているのか否かを検討した.GuRH分泌細胞であるGT1細胞を用いてGalaninおよびその受容体の存在をRT-PCR法により検討した。Galaninおよびその受容体の3つのサブタイプ(type1,type2およびtype3)のcDNAの塩基配列を基にしてそれぞれの遺伝子に特異的なprimerを作成し、GT1細胞より抽出したRNAを用いてRT-PCRを施行した。得られたPCR産物はアガロースゲル電気泳動にて解析した。その結果、Galanin,Galanin受容体type2および受容体type3ではそれぞれ規定された403bp,357bp,および362bpのPCR産物が認められたが、Galanin受容体type1にはPCR産物が認められなかった。されに、発現の認められた3つのPCR産物についてはsequencingによりその塩基配列を確定したこれらの結果より、GnRH分泌細胞であるGT1細胞ではCalanin,Galanin受容体type2およびGakanin受容体type3が発現しており、GalaninがGnRHの分泌調節にautocrine機序で関与している可能性が示唆された。GnRHは視床下部から分泌され、下垂体ゴナドトロピン分泌を介して卵巣機能を調節している。本研究では、GnRHパルス状分泌が開始する思春期に視床下部において発現が増加するGalaninに注目し、Galaninが視床下部からのGnRH分泌調節にautocrine機序で関与しているか否かを検討した.本年度はまず、第一段階として、GnRH分泌細胞であるGT1細胞を用いてGalaninおよびその受容体の存在をRT-PCR法により検討した。Galaninおよびその受容体の既知の2つのサブタイプ(type1およびtype2)のcDNAの塩基配列を鋳型にしてprimerを作成し、GT1細胞より抽出したRNAを用いてRT-PCRを施行した。その結果、GalaninおよびGalanin受容体type2ではそれぞれ規定された403bpおよび357bpのPCR産物が認められたが、Galanin受容体type1にはPCR産物が認められなかった。さらに、発現の認められた2つのPCR産物については、sequencingによりその塩基配列を確認した。これらの結果より、GnRH分泌細胞であるGT1細胞ではGalaninおよびGalanin受容体type2が発現しており、GalaninがGnRHの分泌調節にautocrine機序で関与している可能性が示唆された。次年度は、第2段階としてGalaninおよびGalanin受容体の拮抗剤をGT1細胞の培養液中に投与後、培養液中に分泌されるGnRHをRIA法で測定することにより、GalaninのGnRH分泌におよぼす影響を検討する予定である。本研究では、GnRHパルス状分泌が開始する思春期に視床下部において発現が増加するGalaninに注目し、Galaninが視床下部からのGnRH分泌調節にautocrine機序で関与しているか否かを検討した.昨年度はまず、第一段階として、GnRH分泌細胞であるGT1細胞を用いてGalaninおよびその受容体の存在をRT-PCR法により検討した。

得られたPCR産物はアガロースゲル電気泳動にて解析した。その結果、GalaninおよびGalanin受容体type2ではそれぞれ規定された403bpおよび357bpのPCR産物が認められたが、Galanin受容体type1にはPCR産物が認められなかった。さらに、発現の認められた2つのPCR産物については、sequencingによりその塩基配列を確認した。今年度は、新たにクローニングされたgalanin受容体type3のGT1細胞における発現をRT-PCRにより検討した.その結果,規定された362bpのPCR産物が認められ,sequencingによりその塩基配列を確認した。以上の結果より、GnRH分泌細胞であるGT1細胞ではGalaninおよびGalanin受容体type2およびtype3が発現しており、GalaninがGnRHの分泌調節にautocrine機序で関与している可能性が示唆された。
立体保護を活用した新規高周期15族元素間二重結合化合物の創製とその反応

本研究では、有用な立体保護基である2,4,6-トリス[ビス(トリメチルシリル)メチル]フェニル基(以下Tbt基)を活用することで,これまで安定な合成例はおろかスペクトル的な観測さえ報告されていなかったジスチチベン(RSb=SbR)やジビスムテン(RBi=BiR)を安定に合成・単離し、その未知の結合様式の構造、物性を解明するとともに、一連の15族元素間二重結合化学種の構造・性質に関する系統的な比較研究を行うこととした。まずSbおよびBi原子上へのTbt基の導入を検討したところ、対応するハロゲン化物に対しTHF中低温でTbtLiを作用させることでTbt置換のジハロスチビン1およびジハロビスムチン2を良好な収率で得た。次にTbt基で置換された1,3,5-トリセレナー2,4,6-トリスチバン誘導体4をリン試剤で脱セレン化するという新規な合成法を開発し、目的のジスチベン5を安定な緑色結晶として単離することに成功した。5の前駆体となる4はジハロスチビン1とLi_2Seとの反応で容易に合成できた。またBiの系でも、対応する1,3,5-トリセレナー2,4,6-トリビスマン誘導体6を合成した後、トルエン封管中100°Cでヘキサメチル亜リン酸トリアミドと反応させることにより、目的のジビスムテン7を安定な紫色結晶として合成・単離することができた。未だ合成例の全くない第六周期元素を含む二重結合化合物であるジビスムテンの合成は、高周期元素化学における相対論効果の実験的検証という観点からも非常に重要な研究である。本合成研究においては、反応終了後反応溶液を徐々に室温まで冷却することでジスチベン5およびジビスムテン7が単結晶として析出した。これらの単結晶についてX線結晶構造解析を行い、これまで未知であった第五および第六周期の15族元素間の二重結合についての構造パラメーターを得ることに成功した。5および7はその分子の高い対称性を反映し有機溶媒に対し非常に低い溶解度を示したが、ヘキサン中での紫外・可視吸収スペクトルの測定は可能であった。またレーザーラマン分光法を用いた固体試料のラマンスペクトル測定にも成功した。
大縫線核および青斑下核による寒冷ふるえ反応の調節作用についての研究

全身冷却による`寒冷ふるえ反応'Cold Shivering Response(CSR)を誘発する小型人工気候室を作製し、その中の脳定位固定装置に固定された麻酔ラットの下腿三頭筋(GAS)および前脛骨筋(TA)のmotor unit活動の、環境温の降下・上昇の反復による促進・抑制性変化をそれぞれのCSRとして記録し、脳定位的に刺入された大縫線核(NRM)および青斑下核(SC)における電気刺激によるそれらCSRに対する効果を検討した。作製された麻酔剤腹腔内持続的東予の微量コントロールと、環境温レベルの適切な設定・維持が達成せられた定常的安定状態においては、反復性の全身冷却(一定間隔で繰り返す一定温度差の環境温降下)に対するmotor unit活動の促進反応(CSR)が高い再現性で得られ、これらに対する脳幹部刺激効果の定量的解析を可能にした。脳幹部刺激による筋CSR効果は、【.encircled1.】NRM-GAS(n=14)、【.encircled2.】NRM-TA(n=15)、【.encircled3.】SC-GAS(n=16)、【.encircled4.】SC-TA(n=15)についてまとめられたが、【.encircled1.】NRM-GAS(100%)および【.encircled4.】SC-TA(67%)に著明なCSRの促進効果が観られたが、【.encircled2.】NRM-TAおよび【.encircled3.】SC-GASにはほぼ同数の促進・抑制が混在した。これは先に明らかにしたそれぞれNRM-GAS-Dynamic gamma activationとSC-TA-Static gamma activation(文部省科学研究費補助-課題番号:01570089)の研究結果に対応するものであり、【.encircled1.】NRM-GASのCSR促進はDynamic gamma activationに、【.encircled4.】SC-TAのそれは、Static gamma activationにそれぞれ由来することが示唆された。従って、全身麻酔下のふるえ反応の定量的解析と脳幹部電気刺激効果の解析を可能にした本研究結果と、先に明らかにした脳幹部大縫線核および青斑下核による体温調節温度入力信号の調節作用(文部省科学研究費補助-課題番号:03670082)の研究結果に基いて、【.encircled1.】末梢温度求心性入力については、大縫線核による温信号の、青斑下核による冷信号の抑制的作用と、【.encircled2.】ふるえ発生に重要なgamma運動ニューロンについては、大縫線核によるDynamic gamma運動ニューロンの、青斑下核によるStatic gamma運動ニューロンの活動化からなる`脳幹レベルからのセロトニン作動性・ノルアドレナリン作動性神経路によるふるえ発生調節の神経気候'が推論された。従って、全身麻酔下のふるえ反応の定量的解析と脳幹部電気刺激効果の解析を可能にした本研究結果と、先に明らかにした脳幹部大縫線核および青斑下核による体温調節温度入力信号の調節作用(文部省科学研究費補助-課題番号:03670082)の研究結果に基いて、【.encircled1.】

末梢温度求心性入力については、大縫線核による温信号の、青斑下核による冷信号の抑制的作用と、【.encircled2.】ふるえ発生に重要なgamma運動ニューロンについては、大縫線核によるDynamic gamma運動ニューロンの、青斑下核によるStatic gamma運動ニューロンの活動化からなる`脳幹レベルからのセロトニン作動性・ノルアドレナリン作動性神経路によるふるえ発生調節の神経気候'が推論された。