hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
ナイト流不確実性下の動学的選好の公理化とそのゲーム理論・ファイナンスへの応用

1.本年度は,非期待効用理論における動学的整合性を2段階くじ(アクト)に関する選択(選好)の満たすべき性質に関する論文としてまとめ,各学会で報告するとともに,学術雑誌への投稿を行った。2.経済学では,リスク・不確実性に関する選好を,効用の数学的期待値で表される期待効用理論で表現することが多いが,いわゆるアレのパラドックスやエルスバーグのパラドックスなど,現実には期待効用理論に矛盾する経済行動もしばしば観察されるため,そのような状況を分析するために近年さまざまな非期待効用理論が提案されてきた。一方,非期待効用理論では,事前に最適であった行動が事後的には最適にならないという動学的非整合性の問題が生じることが指摘されているが,このことにより非期待効用理論を時間を通じた経済行動の分析に適用することが困難になる可能性がある。したがって,本研究課題では,動学的整合性の要請を弱めることにより,非期待効用理論の一つであるショケ期待効用理論が(弱めた意味での)動学的整合性を満たす条件を特徴づけたところに意義がある。3.具体的には,各期に生じる不確実性に関する選好がショケ期待効用理論で表現されるとき,還元公理(reductionaxiom)や後向き帰納法公理(backward induction)のいずれかを弱めることで確率容量が指数関数で表されるショケ期待効用理論を得られること,およびその選好表現が弱い意味での動学的整合性を満たすことを示した。研究計画初年度に当たる平成17年度は、昨年度までの複数の研究成果の学術雑誌への投稿および文献調査・情報収集を中心に研究を進めた。本研究課題で対象となる動学的選好の公理化の基礎として、Sarin and Wakker(1992)のショケ期待効用理論の公理化に着目し、この経済モデルを動学的選好に拡張した上で追加的な公理を入れることで、動学的整合性を満たすナイト流不確実性下の選好を表現できることを指摘した。この研究成果は、数学的議論を精緻化した上で、今後学術論文としてまとめていく予定である。また、Gul and Pesendorfer(2001)およびDekel, Lipman, and Rustichini(2001)など、本研究課題と密接に関わる問題意識から行われた研究についてレビューを行い、本研究課題との関係を整理した。本研究課題では、ショケ期待効用理論に着目し、これを動学的に拡張することを主眼に置いているが、Gulらの研究やDekelらの研究では、lotteryの集合に関する選好を議論することで、動学的整合性や柔軟性への選好について議論していることに相違点がある。また、Econometric Society World CongressとASSA meetingなど、海外の最新の研究動向にも注意を払い、内外の研究者との積極的な意見交換を行った。平成18年度には、海外の複数の研究機関で研究発表を行う予定である。ほかにも、実験経済学的アプローチから過去の研究成果および本研究課題の研究成果の妥当性を検討することを予定している。研究計画の2年度目に当たる平成18年度は、これまでの研究成果の学術雑誌への投稿や学会・セミナーなどでの発表および文献調査・情報収集を中心に研究を進めた。本研究課題の目標の一つは、動学的整合性を満たすナイト流不確実性下の選好の公理化であったが、昨年度までに得られた繰り返し期待値の公式の研究の成果に基づき、本年度は確率容量が確率測度の変形で表されるようなショケ期待効用を2段階くじ(行動)上の選好で公理化できることを示した。この結果は今後Econometric Society European Meetingをはじめとして国際学会・セミナーなどで報告する予定であり、得られたコメントを元に改訂を行ったのち、学術雑誌への投稿を行う予定である。また、論文「moderation premiums」をトリノ大学のミクロ経済学セミナーで報告し、得られたコメントを元に改訂を進めた。この研究は、Machina(1982)のconditional certainty equivalentを用いたリスク回避の特徴づけとして改訂を進める予定である。さらに、客員研究員として現在滞在中のプリンストン大学では、研究内容について現地の研究者と意見交換をしたほか、セミナーなどで経済学や行動経済学など関連分野の最新の研究動向について情報収集を行った。プリンストン大学では、実験経済学的手法の研究課題への適用可能性について検討も行った。

3.具体的には,各期に生じる不確実性に関する選好がショケ期待効用理論で表現されるとき,還元公理(reductionaxiom)や後向き帰納法公理(backward induction)のいずれかを弱めることで確率容量が指数関数で表されるショケ期待効用理論を得られること,およびその選好表現が弱い意味での動学的整合性を満たすことを示した。
地層構成成分とアクチノイドの相互作用

地層構成成分とアクチノイドの相互作用の本質を理解するために代表的な無機成分として鉄およびアルミニウムの酸化・水酸化物、有機成分として種々有機カルボン酸に注目し、アクチノイドのうち特に問題となるネプツニウム(V)について以下の検討を行った。(1)鉄およびアルミニウムの含水酸化物試料として、合成水酸化物(非晶質および結晶性)、粉末酸化物、鉱物水酸化物、鉱物オキシ水酸化物、鉱物酸化物を選び、これらに対するNp(V)の分配挙動を、粒度、pH等を変化させて調べた。また試料を種々の温度で熱処理してそれらのX線回折、表面積測定、熱分析等を行い、分配との関連を調べた。この結果分配は表面の活性状態と表面積の両者に依存し、これらは結晶形、結晶性、粉砕操作、熟成等により複雑に影響を受けることが明かとなり、実験結果を種々の定量的パラメーターを用いて解釈するには更に詳しい検討が必要であるとの結論を得た。(2)有機物に対しては、Np(V)と種々の脂肪族および芳香族カルボン酸(ヒドロキシカルボン酸、ジカルボン酸、α-ピコリン酸、ジピコリン酸、オキシンスルホン酸、IDA、NTA、EDTA、グリシン、アラニン)との錯体の生成定数を溶媒抽出法により決定した。この結果、キレートでは5員環が最も安定であり、立体的状況が許せば窒素原子は錯生成に有効に関与し生成する錯体の安定度を増加させるが、4座以上の配位はネプツニルの直線上に配位した2つの酸素による立体障害により起こらず、ジピコリン酸、IDA、NTA、EDTA等では安定な1:1錯体のみが形成されることが分かった。地層構成成分のうち、代表的なものとして無機成分としては鉄の酸化物、含水酸化物、有機成分としては種々カルボン酸に注目し、アクチノイドのうち特に問題となるNpについて以下の検討を行った。(1)合成オキシ水酸化鉄FeOOH、合成非晶質水酸化鉄Fe(OH)_3、粉末酸化鉄(III)Fe_2O_3、粉末酸化鉄(III)鉄(II)Fe_3O_4、鉱物ゲ-タイトFeOOH、鉱物ヘマタイトFe_2O_3、鉱物マグネタイトFe_3O_4を選びこれらに対するNp(V)の分配挙動を粒度、pH等を変化させて調べた。また各酸化物、水酸化物およびそれらの熱処理試料のX線回折、表面積測定、熱分析、酸塩基滴定等を行い、分配との関連を調べた。この結果、Np(V)の分配は鉄鉱物の表面状態により大きく変化するが、溶液中で活性となって作用している表面は、上記諸キャラクタリゼ-ションの結果と一義的に関連づけることは出来ず、定量的評価は困難であることが明かとなった。(2)有機物に対しては、Np(V)の種々カルボン酸との錯生成定数を、溶媒抽出法により求めた。この際錯生成定数決定手法としての溶媒抽出法の信頼性について十分な検討を行った。対象としたカルボン酸は、脂肪族のαおよびβヒドロキシカルボン酸、ジカルボン酸、ヒドロキシジカルボン酸、芳香族のヒドロキシカルボン酸、ジカルボン酸、ピリジンカルボン酸、フランカルボン酸などで、これらの立体的構造、配位子の塩基度と錯体の安定度の関連性について知見を得た。本研究では、地層構成成分とアクチノイドの相互作用の本質を理解するために代表的な無機成分として金属酸化水酸化物、有機成分として種々有機化合物を選び、それらの性質が相互作用に及ぼす影響を検討することを目的としている。前年度においては、Feの酸化物、水酸化物および有機カルボン酸に注目し、Np(V)との相互作用を調べた。本年度はこれに引き続き、Alの酸化水酸化物、含窒素カルボン酸とNp(V)との相互作用を検討した。

(1)アルミニウム試料として、合成水酸化アルミニウム(2種類)、粉末酸化アルミニウム、鉱物ギブサイト、鉱物ダイアスポア、合成鉱物コランダムを選び、これらに対するNp(V)の分配挙動を、粒度、pH等を変化させて調べた。また試料を種々の温度で熱処理してそれらのX線回折、表面積測定、熱分析等を行い、分配との関連を調べた。この結果分配は表面の活性状態と表面積の両者に依存するが、これらは結晶形、結晶性、粉砕操作、熱成等により複雑に影響を受けるため明確な因子の分離はできなかった。(2)有機物に対しては、Np(V)と種々の含窒素カルボン酸(α-ピコリン酸、ジピコリン酸、オキシンスルホン酸、IDA、NTA、EDTA、グリシン、アラニン)との錯体の生成定数を溶媒抽出法により決定した。この結果、立体的状況が許せば、窒素原子は錯生成に有効に関与し、生成する錯体の安定度を増加させるが、4座以上の配位はネプツニルの直線上に配位した2つの酸素による立体障害により起こらず、IDA、NTA、EDTAでは安定な1:1錯体のみが形成されることが分かった。
エルシノ多糖の生産法と物理化学特性に関する研究

Elsinoe属菌体をPotato Extract培地またはCZAPEK'S SOLUTION培地で培養するとエルシノ多糖が大量に生産された。その収量は、炭素源をスクロースとしたときが最も多く、液体培地1リットルあたり6.0gのエルシナンが得られた。培地条件を適宜変更することにより、得られるエルシノ多糖のモル質量は10^310^7g/molまで任意に設定可変であった。さらにモル質量の分布もある程度制御可能なことがわかった。生産されたエルシナンの物理化学特性を検討するため、専用の計測機器の製作を行った。日本茶葉に寄生する白星病菌Elsinoe Leucospolaは,菌体外に「エルシナン」と呼ばれるα-グルカンを生産する.その結合様式プルランに酷似し,α-(1→3)およびα-(1→4)の2種類から成る.エルシナンはElsinoe LeucospolaをPotato Extract培地またはCSL培地で培養すると大量に生産された.その収量は,炭素源をスクロースとしたときが最も多く,液体培地1リットルあたり6.0gのエルシナンが得られた.なお,Potato Extract培地のほうがCSL培地よりもエルシナンの収率が高くなる傾向が見られた.りん酸源及び窒素源を極端に制限し,pH=3の条件で培養すると,モル質量が一千万g/mol以上の巨大エルシナンが得られた.ガスクロマトグラフィー,薄層クロマトグラフィー,およびメチル化分析の結果,得られた多糖はα-(1→3)とα-(1→4)結合のグルコース残基を2:1の割合で含むことがわかった.新規の試みとして採用した陰イオンクロマトグラフィーの結果も同様であった.培地条件を適宜変更することにより,得られるエルシナンのモル質量は千一千万g/molまで任意に設定可変であった.さらに,モル質量の分布もある程度制御可能なことがわかった.モル質量>1×10^4では,水溶液中におけるエルシナンの回転半径および固有粘度のモル質量依存性はプルランと誤差範囲内で一致した.しかし,プルランとエルシナンは水への溶解性や濃厚溶液の粘度特性,ゲル化特性が著しく異なることが知られている.そのような性質は,エルシナンの分子間にプルランには存在しないような特殊な相互作用が働いているためと考えられる.日本茶葉に寄生する白星病菌Elsinoe Leacospolaは,菌体外に「エルシナン」と呼ばれるα-グルカンを生産する.その結合様式プルランに酷似し, α-(1→3)およびα-(1→4)の2種類から成る.エルシナンはElsinoe LeucospolαをPotato Extract培地またはCSL培地で培養すると大量に生産された.その収量は,炭素源をスクロースとしたときが最も多く,液体培地1リットルあたり6.0gのエルシナンが得られた.なお, Potato Extract培地のほうがCSL培地よりもエルシナンの収率が高くなる傾向が見られた.りん酸源及び窒素源を極端に制限し, pH=3の条件で培養すると,モル質量が一千万g/mol以上の巨大エルシナンが得られた.ガスクロマトグラフィー,薄層クロマトグラフィー,およびメチル化分析の結果,得られた多糖はα-(1→3)とα-(1→4)結合のグルコース残基を2 : 1の割合で含むことがわかった.新規の試みとして採用した陰イオンクロマトグラフィーの結果も同様であった.培地条件を適宜変更することにより,得られるエルシナンのモル質量は千-一千万g/molまで任意に設定可変であった.さらに,モル質量の分布もある程度制御可能なことがわかった.生産されたエルシナンの物理化学特性を検討するため,専用の計測機器の製作を行った.まず,示差屈折率の濃度増分(dn/dc)の絶対測定が可能な干渉波光学系を構築した.この装置によって10^<-7>の精度でdn/dcを計測できた.つぎに,フィールドフローフラクショネーション装置を開発した.この装置の分離能は市販装置の2倍程度であった.さらに,連続フロー式光散乱装置を開発した.これらの装置を用いてエルシナン水溶液の溶液物性研究を続けている.
遷移金属・有機分子複合酸化物の新規光触媒機能と(光電変換+蓄電)素材創製への応用

a.主に高分子をタングステン酸に添加したところ、様々な添加物においてフォトクロミズム増感が見られることを見いだした。この増感現象は添加物の種類に依らず同様であったことから、増感現象を促す添加物には何らかの共通点があることが示唆された。そこで、各種の低分子量の有機物をタングステン酸に添加し、その際のフォトクロミズムの様子を観測することにより、フォトクロミズム増感の原因となる添加物中の特徴を見いだした。以下にその詳細を列挙する。1.ヒドロキシ基[-OH]は、フォトクロミズム増感に直接的には関与していないことが明らかとなった。2.増感現象は低分子量の物質の添加によっても生じ、O-C-H部分構造を含んでいる物質の添加により生じる。この部分構造中においては、電荷は電気陰性度の大きい酸素側に偏るため、C-H間の結合が弱められ、容易に酸化されて水素が解離するものと考えられる。この水素がタングステン酸と結びつき多量のタングステンブロンズ(青色)の生成を促進する(※電気陰性度酸素:3.4、炭素:2.6、水素:2.2)。3.水素の解離は電荷の効果のみに依る訳ではなく、添加物の酸化過程の遷移状態(ラジカル)の安定性、即ち添加物から水素を解離する際の活性化エネルギーに依ることが明らかとなった。さらに、半経験的分子軌道計算により、各有機物から水素が解離する反応過程における反応熱の計算・比較を行い、より定量的にフォトクロミズム増感現象について検討を行った。この計算結果と前章の実験結果との比較により、反応熱の低いものほど着色濃度が高いことが明らかとなった。フォトクロミズム増感について得られた定性的・定量的な考察を元に、増感をもたらす新たな物質の予測を行った。その結果、アミンや塩化物が増感物質の候補として挙がったが、今回用いた試料(タングステン酸)が酸性においてフォトクロミズムを示し水を媒質とするゲルであることから、アルカリ性のアミンや難水溶性の塩化物ではその効果が顕著には現れなかった。しかしながら、これらの物質の添加により僅かではあるが増感現象が認められており、本研究において得られたフォトクロミズム増感機構に関する知見は普遍的なものであることが示唆された。b.幾つかの種類のゲルにおいてゾル-ゲル過程における表面波測定を行った結果、特にゲル化点近傍における表面波が異なる振る舞いを示すことが観測された。タングステン酸ではゲル化点近傍に於いて表面波速度が不連続な変化を示したのに対し、ゼラチンでは連続的に変化した。これらの特徴は、タングステン酸では微粒子が比較的均一に凝集することにより、ゲル化点近傍において一度にマクロなゲルが形成されるのに対し、高分子ゲルにおいては不均一なゲル化が進行することを示しているものと考えられる。このような違いから、高分子をタングステン酸に添加する量を調整することにより構造を調節することが出来ることが示唆された。c.ゲルの乾燥時における構造の変化を調べガラス状態への移行の様子を明らかにするとともに、低温におけるガラス作製に関する基礎的な知見を蓄積した。

b.幾つかの種類のゲルにおいてゾル-ゲル過程における表面波測定を行った結果、特にゲル化点近傍における表面波が異なる振る舞いを示すことが観測された。タングステン酸ではゲル化点近傍に於いて表面波速度が不連続な変化を示したのに対し、ゼラチンでは連続的に変化した。これらの特徴は、タングステン酸では微粒子が比較的均一に凝集することにより、ゲル化点近傍において一度にマクロなゲルが形成されるのに対し、高分子ゲルにおいては不均一なゲル化が進行することを示しているものと考えられる。このような違いから、高分子をタングステン酸に添加する量を調整することにより構造を調節することが出来ることが示唆された。c.ゲルの乾燥時における構造の変化を調べガラス状態への移行の様子を明らかにするとともに、低温におけるガラス作製に関する基礎的な知見を蓄積した。末端基の異なる各種の低分子量の有機物をタングステン酸に添加し、その際のフォトクロミズムの様子を観測することにより、フォトクロミズム増感の原因となる添加物中の特徴を見いだした。以下にその詳細を列挙する。1.添加した高分子に共通に含まれているヒドロキシ基[-OH]は、フォトクロミズム増感に直接的には関与していないことが明らかとなった。2.増感現象は低分子量の物質の添加によっても生じ、O-C-H部分構造を含んでいる物質の添加により生じる。これは、各元素の電気陰性度(酸素:3.4、炭素:2.6、水素:2.2)により説明することができる。即ち、この部分構造中においては、電荷は電気陰性度の大きい酸素側に偏るため、C-H間の結合が弱められ、容易に酸化されて水素が解離する。3.水素の解離は電荷の効果のみに依る訳ではなく、光生成ホールによる酸化過程の遷移状態(添加物のラジカル)の安定性、即ち活性化エネルギーに依ることが明らかとなった。以上の定性的な考察を検証するため、半経験的分子軌道計算により有機物の各部位の水素が解離する過程における反応熱の計算を行い、より定量的にフォトクロミズム増感現象について検討を行った。有機物からの水素解離解過程における反応熱の計算と実験結果との比較により、反応熱の小さいものほど着色濃度が高いことが明らかとなった。こうして得られた定性的、定量的な考察を基に、増感をもたらす新たな物質の予測を行った。その結果、アミンや塩化物が増感物質の候補として挙がったが、今回用いた試料が酸性においてフォトクロミズムを示し、更に媒質を水とするゲルであることから、アルカリ性のアミンや離水溶性の塩化物ではその効果が顕著には現れなかった。しかしながら、これらの物質の添加により、僅かではあるが増感現象は認められており、本研究において得られたフォトクロミズム増感機構に関する知見は、本研究で実験を行えなかった物質に対しても有効であることが示唆された。a.主に高分子をタングステン酸に添加したところ、様々な添加物においてフォトクロミズム増感が見られることを見いだした。この増感現象は添加物の種類に依らず同様であったことから、増感現象を促す添加物には何らかの共通点があることが示唆された。そこで、各種の低分子量の有機物をタングステン酸に添加し、その際のフォトクロミズムの様子を観測することにより、フォトクロミズム増感の原因となる添加物中の特徴を見いだした。1.ヒドロキシ基[-OH]は、フォトクロミズム増感に直接的には関与していないことが明らかとなった。
Nanog遺伝子を持たないツメガエル細胞におけるリプログラミングの研究

リプログラミング因子の導入によるアフリカツメガエル細胞の遺伝子発現の変化を解析した。全プローブの相関係数解析により遺伝子発現プロファイルが遺伝子導入後24時間から72時間の間に経時的に変化することがわかった。多能性マーカーであるOct3/4のオーソログであるoct-91 (pou5f3.1)や、TDGF1/CriptoのオーソログであるFRL-1 (tdgf1.3)の発現上昇が確認された。また、Nanog代替因子の候補であるVent/Ventx遺伝子群の中では、ventx2.1-b (Xbr-1b)とventx3.2 (Xvex-1)の発現上昇が確認された。多能性幹細胞の成立に必要なシグナルネットワークを進化的な観点から理解するために、多能性維持に重要な役割を果たしているNanog遺伝子がゲノムから失われているツメガエルを用いて研究を行った。平成25年度は、多能性幹細胞の樹立に必要なリプログラミング因子であるSox2, Oct3/4, Klf4, c-Myc等の導入に用いる培養細胞の作製を行った。初期ツメガエル胚から、組織片の切り出しまたは細胞解離を行い、それらをゼラチンコートしたデッシュ上で接着培養した。細菌等のコンタミネーション予防のために数種の抗生物質の効果を試した。その結果、Modified L-15 Medium Containing 10% Fatal Calf Serum(Methods in Cell Biology: Xenopus Laevis, Practical Uses in Cell and Molecular Biology, Vol. 36, 1991)を元に、改変を加えた培地を使用することで、コンタミネーションリスクをコントロールできた。この培地を用いて、継代を繰り返すことで、組織片培養から4株、全胚解離培養から2株のツメガエル培養細胞株を得た。これらの細胞の凍結保存方法について保存液や温度等の条件検討を行い、生存可能な凍結・融解方法を決定した。また、リプログラミング因子の導入に用いるウイルスベクターについても検討を行った。多能性幹細胞の樹立に必要なリプログラミング因子であるSox2, Oct3/4, Klf4, c-Mycの導入に後いる培養細胞の作製を行った。初期ツメガエル胚から、組織片の切り出しまたは細胞解離を行い、それらをゼラチンコートしたディッシュ上で接着培養した。細菌等のコンタミネーション対策のために数種の抗生物質を加えた改変型Modified L-15培地を使用して、継代を繰り返し、組織片培養から4株、全胚解離培養から2株のツメガエル培養細胞株を得た。これらの細胞の凍結保存方法についても保存液や温度等の条件検討を行い、生存可能な凍結・融解方法を決定し、選定した複数株について拡大培養を行った。同時にリプログラミング因子の導入に用いるウイルスベクターについても検討を開始し、感染効率の良いウイルスベクターの選定を行った。これらの構築した系を用いて、ツメガエル細胞にリプログラミング因子導入後、50万-100万個程度の細胞を採取しRNAを抽出し、DNAマイクロアレイ等を用いて網羅的な遺伝子発現解析を行う計画である。結果から推定される多能性幹細胞の成立に必要なシグナルネットワークの動態を、哺乳類細胞と比較し解析を行う。多能性幹細胞の成立に必要なシグナルネットワークを進化的な観点から理解するために、多くの生物種で多能性の維持に重要な役割を果たしているNanog遺伝子がゲノムから失われているツメガエルを用いて研究を行った。哺乳類細胞で人工的な多能性幹細胞の誘導に用いられているリプログラミング因子であるSox2, Oct3/4, Klf4, c-Mycの導入を介して、ツメガエル培養細胞で初期に起こる遺伝子発現の変化について解析した。初期ツメガエル胚を用いて組織片の切り出しまたは細胞解離を行い、それらをゼラチンコートしたディッシュ上で接着培養し、初代培養株とした。細菌等のコンタミネーション予防のために数種の抗生物質を加えた改変型Modified L-15培地を選定し、継代を繰り返し、組織片培養から4株、全胚解離培養から2株のツメガエル培養細胞株を得た。これらの細胞の凍結保存方法について保存液や温度等の条件検討を行い、生存可能な凍結・融解方法を決定し、選定した複数株について拡大培養を行った。同時にリプログラミング因子の導入に用いるウイルスベクターについても検討し、感染効率の良いのウイルスベクターの選定を行った。準備したウイルスベクターを用いて、ツメガエル培養細胞株へ感染実験を行いその後の継時的な遺伝子発現解析を行った。解析結果から既存のデータベースに照らし合わせ、変動のあった特定のシグナルネットワークの抽出を行い、それらの細胞内での機能について解析を行った。また、Nanog代替因子の候補であるVent/Ventx

遺伝子群の中では、ventx2.1-b (Xbr-1b)とventx3.2 (Xvex-1)の発現上昇が確認された。ツメガエル胚からの初代培養および細胞株の樹立を達成した。また、リプログラミング因子の導入に必要なウイルスベクターの選定を行った。生物学リプログラミング処理を行った細胞の状態を調べるために、DNAマイクロアレイ等を用いて、網羅的な遺伝子発現解析を行う。卵生の水生動物胚からの細胞培養においてコンタミネーションリスクをコントロールし、初代培養および複数の細胞株の樹立を達成した。多能性幹細胞の樹立に必要なツメガエル細胞株ができたことで、リプログラミング因子の導入が可能となった。操作後の細胞の遺伝子発現解析が未達のため。樹立した細胞株を用いてリプログラミング因子導入を行い、遺伝子導入後のリプログラミング状態の確認を行う。細胞の遺伝子発現解析に必要なDNAマイクロアレイ等の試薬・消耗品の購入を行う。ツメガエル細胞へのリプログラミング因子の導入および、遺伝子導入後のリプログラミング状態の確認が平成25年度にできなかったため。平成26年度にツメガエル細胞へのリプログラミング因子の導入および、遺伝子導入後のリプログラミング状態の確認を行い、必要な試薬・消耗品等の購入に使用する。
超音波断層法を用いた睡眠中のブラキシズム発生時の舌の動態に関する研究

平成10年度は、自覚的にも客観的にも顎口腔機能系に異常が認められる者の睡眠時の口腔周囲筋の緊張と舌の動態の観察、評価を行った。ブラキシズム等の顎口腔機能異常を自覚していなくとも繰り返し実験の中で明らかな顎口腔機能異常を検出したものは研究対象に含めた。被験者は20代成人男性で顎顔面の局所疾患、全身疾患や既往病歴のない者で上記の異常が認められる者、5名である。被験者には、あらかじめ実験の目的と方法を説明し理解協力を得た。実験室はシールドされ、かつ室外騒音から遮断された場所に設定した。室温、湿度は一定とした。被験者には小型無線テレメターシステム(オトガイ筋、咬筋の筋電図電極を測定)、口蓋部の舌圧センサーと超音波断層撮影装置の探触子を装着した。超音波断層撮影装置の探触子の取り付けは顎下部に加圧的に行っているため、なお可及的に睡眠に影響しないよう改善すべきであると考えている。またデータの時間的同調について検討している。舌の最大筋圧と舌の運動時間の相関について、被験者5名の舌の運動時間と最大筋圧の相関は認められなかった。またオトガイ筋、咬筋の緊張持続時間について、舌の運動時間との相関は明らかには認められなかった。正常者の睡眠時のオトガイ筋、咬筋の緊張時に舌の筋圧は増加する傾向は認められたが、オトガイ筋、咬筋の緊張持続時間、舌の運動時間、舌の最大筋圧の明らかな相関は認められなかった。これまでの研究では、正常群と異常群の有意差は認めていない。今後さらに対象を追加して検討を行う予定である。平成9年度は、顎口腔機能系に異常がない、いわゆる健常者の睡眠時の口腔周囲筋の緊張と舌の動態の観察、評価を行った。ブラキシズム等の顎口腔機能異常を自覚していなくとも繰り返し実験の中で明らかな顎口腔機能異常を検出したものは正常群から除外した。被験者はいわゆる個性正常咬合を有する20代成人男性で顎顔面の局所疾患、全身疾患や既往病歴のない健常者10名である。超音波断層撮影装置の探触子の取り付けは顎下部に加圧的に行っているため、可及的に睡眠に影響しないよう改善すべきであると考えている。舌の最大筋圧と舌の運動時間の相関について、健常者10名の舌の運動時間と最大筋圧の相関は認められなかった。
オンライン学習と電子メール相談による子宮頸がんに対するリスクコントロールの促進

子宮頸がんの罹患率は欧米と比較するとアジア地域がより高い。研究目的は看護大学生に対して、子宮頸がんのリスクコントロールの動機づけを高めるオンライン教育効果を評価することであった。研究デザインは1群介入前後比較とした。研究参加者はインターネットで「今現在、子宮頸がん予防ワクチンを受けることについて、どのようにお考えですか」に回答し、動機付けに応じたプログラムに振り分けられた。結果として、参加者は子宮頸がんの予防、早期発見に関する情報を得て、関心が高くなった一方、予防ワクチン接種と検診の向上には至らなかった。厚生労働省による接種を積極的に推奨しない通達(2013年6月)の影響があったと思われる。本年度に実施した研究の内容は、(A)文献レビューによるresearch questionの明確化、(B)中国語版オンライン学習と電子メールによる学習支援の研究開始であった。1.文献レビューによるresearch questionの明確化PICOformatに従って、下記のキーワードを精選し、PubMed,CINAL,医中誌により検索した。キーワードは「A.子宮頸がん、ヒトパピロマウイルス」群、「B.教育介入」群、「C.看護」群に分け、各語群内を論理和(OR)でまとめ、この3群の論理積(AND)を行った結果、63件の文献を得た。さらに「D.トランスセオレティカルモデル」群、「B.教育介入」群、「E.がん」群をキーワードとして分け、各語群内を論理和(OR)でまとめ、この3群の論理積(AND)を行った結果、33件の文献を得た。いずれも2010年11月までの全年度で検索された。得られた全文献に関して、要約から本研究のレビュー対象文献として、38件(和文9件、英文29件)が選択された。研究者が文献を分担して、レビューを行ってきた。2.中国語版オンライン学習と電子メールによる学習支援の研究開始日中笹川医学奨学金制度による中国からの研究者(延辺大学付属病院の看護師)を、北里大学看護学研究科で受け入れた。日本対がん協会と連携して、すでに運営している「子宮頸がんのリスクコントロール」のホームページを中国語版に翻訳して、中国の看護大学生を対象とした研究を開始した。研究目的は中国の看護学生のオンライ学習と電子メールによる学習支援に基づいた子宮頸がんの予防行動の促進であった。研究デザインは、事前調査と事後調査によるquasi-experimental designとした。研究参加者は、無作為抽出による介入(オンライン学習)群とコントロール(パンフレット学習)群による比較であり、各群40人程度を予定している。報告時点では、データ収集をおこなっている。本年度に実施した研究は、以下の2つの成果に要約される。1.中国での子宮頸がんに関する教育的介入研究による成果すでに作成されていた日本語ホームページを中国の研究協力者が中国語版に翻訳して、教育的介入コンテンツを作成した。研究デザインは事前調査と事後調査を用いるquasi-experimental designとした。研究の概念枠組みにtranstheoretical modelが用いられた。研究参加者は中国の看護系大学生80人で、有効回答を得られた介入群29人、コントロール群23人を質問紙調査、自由記述文、電子メールによる学習支援内容の分析をおこなった。結果として、事前調査では両群間の属性の有意差はなく、基本特性は同等であった。事後調査として、有意差のあったのは、「子宮頸がんの年代別発症順位」(p=.001)のみであった。介入群では「自己効力感」に「周りの人と相談した」と回答した者が介入前後で有意に増加した(p=.000)。自由記述文の質的分析では、子宮頸がんの予防には<定期検診と予防ワクチン接種>という基本的な理解から<地域での子宮頸がん重視>をする社会への視点までに認識が広がったと考えられる。本研究において、介入群はコントロール群に比べ、インターネット上の教育介入を通じて、子宮頸がんおよびその予防に関する知識の有意な変化が認められた。中国で実施した研究から、子宮頸がんの予防ワクチン接種と検診の2項目について、対象の変化ステージ別に対応させたインターネット上の介入方法を明確にした。これに基づいて、ステージ別のオンライン学習コンテンツを作成した。Moodleサーバに学習機能、アンケート機能などが設定された。[背景]子宮頸がんの罹患率は20歳代から30歳代が年々増えている。予防接種法改正により子宮頸がん予防ワクチンも定期接種の対象となった。[目的]看護大学生の子宮頸がんのリスクコントロールと動機づけに対応したオンライン教育の効果を評価することであった。本研究の概念枠組はProchaskaらによるtranstheoretical modelを応用した。[方法]1群介入前後比較デザインで、Moodleを活用した介入プロトコールはa)動画コンテンツの視聴、b)フォーラムを用いての意見交換、c)研究者からのメッセージの発信であった。

研究参加者は事前調査で予防ワクチンを接種することに対する「変化ステージ」で振り分けられ、オンライン教育が行われた。オンライン質問紙の測定尺度は、子宮頸がんの知識、意思決定バランス、変化ステージ、特性的自己効力感などとした。サンプルは女子看護大学生とした。研究は倫理審査委員会により承認された。[結果]研究参加の見込まれる者は925人で、全員に説明をおこなった。分析対象者は事前と事後調査に回答した37人とした。参加者は子宮頸がんの正しい知識を習得した一方で、意思決定バランスの予防ワクチン接種の「負担」が高くなり、変化ステージは無関心期や関心期に移った。特性的自己効力感の低い参加者はオンライン教育を契機として、情報入手については高い参加者と同じ程度になった。フォーラムでは参加者37人の中の8人が延べ10回投稿した。[考察]子宮頸がんリスクコントロールの動機づけに対応したオンライン教育は、対象者が予防ワクチン接種への変化ステージを選択することにより実施可能である。研究開始後に「子宮頸がん予防ワクチンの接種を積極的に推奨しない通達」(2013年6月)が行われた影響もあり、女子看護大学生は意思決定バランスの負担が利益より高くなり、初期段階の変化ステージへ戻ったと推測される。主な3つの成果を以下に述べる。A.教育プログラムの作成:研究の概念枠組はProchaskaらのtranstheoretical modelを応用した。研究参加者は、初回調査時点で子宮頸がんの予防ワクチンを接種することに対する「変化ステージ」で教育プログラムに振り分けられる。教育プログラムは(a)変化ステージ別に作成された動画コンテンツ、(b) Moodleにあるフォーラムを用いての意見交換、(c)最新情報メッセージの発信から構成された。評価方法はprimary outcomesとして、予防ワクチン接種と子宮頸がん検診の向上とした。Surrogate outcomesは子宮頸がんと予防ワクチン接種の知識獲得、移行したステージとした。B.信頼性と妥当性のあるオンライン質問紙の作成:質問紙の開発は、看護学を専門とする大学教員8人がおこなった。再テスト法によるオンライン調査を2校の看護系大学の女子学生を対象に実施した。4年生214名のうち、研究参加者は初回調査では61人、第2回では34人(16%)であった。データ分析はSPSS ver. 19.0を使用し、回答の相関係数、Cronbach's α、因子分析などを行った。特に、変化ステージの振り分けは「実質に一致している」とみなされる高いカッパ係数(κ=.901)が確認された。
乾燥耐性植物の育種に向けたアブシジン酸シグナル伝達因子の立体構造に基づく分子改変

植物の乾燥ストレス耐性の獲得機構には、植物ホルモンの1つであるアブシジン酸(ABA)が関わるシグナル伝達系が主要な役割を担っている。本研究では、ABAシグナル伝達系の主要な制御タンパク質であるABA受容体タンパク質PYR/PYL、正の制御因子であるタンパク質リン酸化酵素SnRK2、負の制御因子である脱リン酸化酵素PP2Cについて、相互作用解析により複合体を形成する組み合わせを明らかにし、タンパク質単体およびタンパク質複合体の立体構造解析のために結晶化実験を実施した。本研究により得られた知見は、植物体の耐乾燥性の向上に寄与するような分子改変情報として利用することができると期待される。植物には、乾燥や害虫など外的ストレスに対してある程度、適応し耐える能力が備わっている。乾燥ストレスに対する耐性の獲得機構には、植物ホルモンのアブシジン酸(ABA)が関わるシグナル伝達系が主要な役割を担っていることが知られている。本研究では、ABAシグナル伝達系の制御機構の構造基盤の解明およびそれに立脚した分子改変により、耐乾燥性に優れた植物の開発の基盤を構築することを目的としている。本年度は、ABAシグナル伝達系の主要な制御タンパク質複合体を構造生物学的手法により解析し、制御の構造基盤を解明することを目指した。解析対象は、シロイヌナズナのABA受容体PYR/PYL(5種類)、タンパク質リン酸化酵素SnRK2(3種類)、タンパク質脱リン酸化酵素PP2C(4種類)とし、各タンパク質を大腸菌発現系にて発現させ、精製を行った後、GSTタグを用いたプルダウンアッセイにより、二者複合体あるいは三者複合体を形成する組み合わせを探索した。複合体形成が確認された組み合わせについて、タンパク質複合体を調製し、結晶化実験を行った。数種の組み合わせの複合体において結晶が得られ、これらについてX線回折実験を実施したが、立体構造解析を行うのに十分な高分解能の回折データを与える結晶は得られず、さらなる結晶化条件等の最適化を進めている。また、複合体形成が確認された組み合わせの各構成タンパク質について、類似タンパク質の既知立体構造との比較から変異体を作成し、相互作用解析や酵素活性測定により、相互作用や活性制御に重要なアミノ酸残基の特定を進めている。植物には、乾燥等の外的ストレスに対してある程度、適応し耐える能力が備わっており、乾燥ストレスに対する耐性の獲得機構には、植物ホルモンのアブシジン酸(ABA)が関わるシグナル伝達系が主要な役割を担っている。本研究は、ABAシグナル伝達系の制御タンパク質の構造基盤の解明およびそれに立脚した分子改変により、耐乾燥性に優れた植物の開発の基盤を構築することを目指した。ABAシグナル伝達系の主要な制御タンパク質であるシロイヌナズナのABA受容体PYR/PYL(5種類)、タンパク質リン酸化酵素SnRK2(3種類)、タンパク質脱リン酸化酵素PP2C(4種類)を解析対象とし、H25年度は、各タンパク質の大腸菌発現系を確立し、精製を行った後、GSTタグを用いたプルダウンアッセイにより、二者複合体あるいは三者複合体を形成する組み合わせを探索した。数種の組み合わせの複合体において結晶が得られた。H26年度は、これらの結晶化条件の最適化や発現コンストラクトの改良により良質な結晶の獲得を目指したが、立体構造解析を行うのに十分な高分解能の回折データを与える結晶は得られなかった。また、複合体形成が確認された組み合わせの各構成タンパク質について、類似タンパク質の既知立体構造との比較からタンパク質間相互作用や酵素活性に重要と思われるアミノ酸残基に変異を導入した変異体を作成し、相互作用解析や酵素活性測定により、相互作用や活性制御に重要なアミノ酸残基の特定を進めた。本研究により得られた構造基盤情報は、植物体の耐乾燥性の向上に寄与するような機能向上への分子改変情報として利用することができると期待される。タンパク質工学本年度は、ABAシグナル伝達タンパク質の分子改変を行うために様々な組み合わせのタンパク質複合体の立体構造情報を取得することを目指し、各タンパク質の大量調製、複合体を形成する組み合わせの探索、複合体の結晶化実験、類似タンパク質の既知構造に基づく変異体作成を進めることができたが、立体構造解析には至っていないためタンパク質複合体の立体構造解析を成功させるためには良質の結晶を得る必要があり、タンパク質の発現コンストラクトの再検討や結晶化法の検討等を行う予定である。様々な組み合わせの複合体の構造解析とその比較により、各制御タンパク質の機能の多様性を説明する構造基盤を取得し、機能向上への分子改変情報として利用することができ、最終的な目標ある、高度に乾燥ストレス耐性能を有するような改変体を得る予定である。また、タンパク質複合体の立体構造解析が困難であった場合は、類似タンパク質の既知構造に基づいて作成した変異体解析により、相互作用や活性制御に重要な残基を同定した上で、高度に乾燥ストレス耐性能を有する改変体を作成する予定である。

一部の研究が計画通りに進まなかったため研究を遂行するために必要な、主に結晶化試薬やタンパク質調製用試薬等の物品費として使用する計画である。
多言語社会に対応した言語サービスとサービス評価の在り方に関する萌芽的研究

本研究の目標は、国内の「言語サービス」の実態を踏まえ、言語サービス評価の指標作りを行うことであった。分析結果として例えば、外国籍住民が多く居住する集住地域や大都市地域(自治体等)では、「外国人の理解できる言語で情報を提供する」という側面を意識した事業等が提供されていることが多く、その他の地域では、そうした意識が希薄であるということがわかった。また外国籍住民に共通した要望は、医療通訳や母語/第一言語に関する言語支援の充実であった。この要望を踏まえると、「言語サービス」を評価する指標には「共生社会への円滑な参加を促進するための事業やサービス」を提供する観点がいかに含まれているかが大きな鍵となる。本研究は、平成17年度から20年度にかけて行った科学研究費(基盤B)(以下、科研1)の「多文化共生社会に対応した言語教育政策の構築に向けた学際的研究ー複合領域としての日本語教育政策研究の新たな展開を目指してー」の成果の一部を踏まえて、「言語サービス評価の方法」のモデル開発に関する萌芽的研究である。26年度は、研究分担者との間で3回の会合を持ち、「言語サービス」ということばの意味について再検討するとともに、連携研究者、協力者との情報交換を適宜行いながら、「言語サービス評価の方法」のモデル開発に向けて、以下の13の調査研究を行った。1.国内調査:科研1の結果からその地域の人口構成をはじめ、言語サービスや言語生活支援に関する事業担当者やコーディネータ役を務めている人々が特徴的と捉えられる地域と考えられる国内約20地域に焦点を当てる。26年度は、これらの地域の中で11地域(1北海道札幌市、2秋田県能代市、3群馬県太田市、4東京都武蔵野市・港区、5静岡県浜松市、6大阪府大阪市、7兵庫県神戸市、8岡山県総社市、9広島県広島市、10福岡県福岡市、11長崎県長崎市)に焦点を当て26年5月27年3月に、各地域を訪問して、言語サービスを支えるキーパースンに対して本研究に関連した調査協力依頼と、半構造化インタビューを行った。2.1のインタビュー調査の結果を踏まえて、国内の地域ごとの言語サービスの特徴、地域の背景・特徴(集住地域、散在地域、大都市地域、大都市周辺地域、その他の地域)を踏まえた特徴分類を行った。3.パイロット研究としての海外調査では、科研1の結果を踏まえて、日本と歴史的・文化的背景や関係性において近い関係にあり、特に2000年以降、移民受け入れのための支援方策としてさまざまな多言語・多文化政策を展開してきている韓国(A市)を訪問し、本調査に向けた関係者へのネットワーク作りを行った。本研究の目的は、国内の言語サービスの実態を調査するとともに、その結果を踏まえ、「言語サービス評価」の指標を開発することである。ここで用いる「言語サービス」とは、狭義(具体的・技術的な側面)では「外国人が理解できる言語を用いて、必要とされる情報を伝達すること」という意味である。広義(理念的な側面)では「外国人住民の母語によるアイデンティティを守り、その文化の発達を支援すると同時に、日本人住民との共生社会を作っていくための言語政策や施策の一つ」という意味となる。最終年度は、言語サービスの実態を探り、「言語サービス評価」の指標を開発するために、言語サービスや言語生活支援に関する事業が比較的充実し、担当者やコーディネータが適切な役割を果たしていると捉えられる15地域に焦点を当てた。各地域を訪問して、言語サービスや言語生活を支えるキーパースンや外国人住民に対して本研究に関連した半構造化インタビューを行った。分析結果を踏まえて見えてきたことは、集住地域や大都市地域では、外国人の理解できる言語で情報を提供するという側面を意識した言語サービスが提供されている場合が多いが、その他の地域(散在地域、大都市周辺地域など)では、そうしたサービスを提供する意識が希薄であるということであった。また、ほぼ全地域で共通した、外国人住民の要望は、医療通訳や母語(第一言語)に関する言語支援の充実等であった。換言すれば、多くの外国人は、日本の公的機関(自治体等)に対して「地域住民として本来的に所有する言語権に基づいた言語サービス」の提供を期待していることが窺えた。またこうした期待を踏まえると、「言語サービス評価」を通して「多文化共生社会やグローバルコミュニティー(グローカルな地域社会)に出来るだけ円滑に参加できるよう促進するサービス」が事業の中にどのくらい含まれているかを検証出来る指標作りが期待されよう。本研究は、国内の言語サービスの実態を調査するとともに、その結果を踏まえ、「言語サービス評価」の指標を開発するための研究を行うことが目標である。ここで用いる「言語サービス」とは、「外国人が理解できる言語を用いて、必要とされる情報を伝達する」という意味である。

この意味での言語サービスは、これまで日本の各地で様々な形でサービスが提供されてきているが、どちらかと言えばやりっぱなしであり、サービスの効果の検証、つまり「言語サービスの評価」が行われていない状況にある。そこで本研究では、やりっぱなしが多い言語サービスの効果検証に向けて、その地域の人口構成をはじめ、言語サービスや言語生活支援に関する事業担当者やコーディネータ役を務めている人々が特徴的と捉えられる地域と考えられる国内約20地域(1北海道札幌市、2秋田県能代市、3山形県山形市、4群馬県太田市・大泉町、5東京都武蔵野市・新宿区・港区、6神奈川県川崎市・横浜市、7長野県上田市、8静岡県浜松市、9三重県鈴鹿市、10大阪府大阪市、11兵庫県神戸市、12岡山県総社市、13広島県広島市、14愛媛県松山市、15香川県高松市、16福岡県福岡市、17長崎県長崎市、18沖縄県西原町)に焦点を当てる予定である。初年度(平成26年度)は、これらの地域の中で約半分の12地域(研究実績の概要参照)に焦点を当て、各地域を訪問して、言語サービスを支えるキーパースンに対して本研究に関連した調査協力依頼・説明や、サービスの在り方等に関する半構造化インタビュー等を実施することができた。また、「言語サービス」の再定義に向けた検討に関しても、分担者と協力しながら、順調に進んできている。海外調査についても、韓国(A市)を訪問し、本調査に向けた関係者へのネットワーク作りを行うことができた。以上の達成状況から、おおむね順調に進展していると思われる。多文化教育、日本語教育、社会言語学27年度は、これまでに収集したインタビュー結果等のデータをPAC分析(Personal Attitude Construct =個人の態度や認識の構造分析で、臨床心理学の手法の一つ)などの手法を用いて分析する予定である。その分析・分類結果を踏まえて、「言語サービス評価」の指標作りを、学際的観点から行う。海外(韓国A市)及び国内(B県C市)調査では、多文化(共生)社会や異文化理解に関する住民の意識に関して、キーパースンに対する個別の半構造化インタビューや、アンケート調査を行う予定である。最終的に、福祉的で幅広い分野(「方言」「老人語」「言語教育」「言語管理」「言語生活」「医療:看護・介護」「観光」等)の課題も視野に入れたWelfare Linguistics(徳川1999)の観点から、分担者、協力者との協働、検討をもとに言語サービスの定義の問い直しを行うとともに、その在り方について追究する。具体的には、地域ごとの言語サービスの特徴、地域の背景・特徴(集住地域、散在地域、大都市地域、大都市周辺地域、その他の地域)を踏まえた特徴分類を行うとともに、サービスの在り方に関する批判的展望を行いたい。そして、本研究の成果となる「言語サービス評価」指標の開発研究を手始めとして、将来的には、その成果普及活動や発展的研究の展開を通して、3.11のような災害時に不可欠な外国人住民(移民してきた地域定住者)への多言語サービスの提供の充実や、その一環として期待される言語生活支援の充実に向けた施策作り、今後の多言語・多文化社会に対応した長期的視野に立った言語政策や言語サービスの提供に向けた基礎資料提供を目指したい。参考文献徳川宗賢(1999)「ウェルフェア・リングイスティクスの出発」(対談者J.V.ネウストプニー)『社会言語科学』第2巻第1号pp.89
前哨リンパ節(SLN)への癌転移因子解明のリンパ学的研究

1.マウスの膝窩リンパ節や鼡径リンパ節内のリンパの流れとリンパ球の動向を蛍光物質を用いて可視化する生体顕微鏡システムを開発した。2.リンパ行性転移を生じやすい腫瘍動物モデル(すでに動物株が確立されて、商品化されている)の摘出あるいは生体内の灌流リンパ節標本を用いて、リンパ催行性物質と腫瘍細胞マーカーを併用して、癌細胞の前哨リンパ節を決定する形態学的ならびに機能学的特性因子について体系的に解析した。3.リンパ行性転移を生じた腫瘍動物モデルを用いて、そのリンパ液の物理化学的ならびに生物学的特性を解析した。さらに、摘出リンパ管や上記1で確立したリンパ節のバイオアッセイ標本を用いて、癌細胞のリンパ管を介した輸送機構やリンパ節の癌細胞に対する局所免疫応答の様式についても解析した。4.リンパ行性転移を起こしやすい腫瘍細胞株を用いて、腫瘍細胞の組織間隙移動様式と所属リンパ節への到達特性をin vivoの生体顕微鏡実験で解析し、前哨リンパ節(SLN)への癌細胞の到達に及ぼすリンパ管系の形態学的ならびに機能的特性と腫瘍組織由来物質の生物学的因子を体系的に解明した。5.リンパ管内皮細胞に発現する接着因子の特性と腫瘍細胞との相互作用を分子生物学的手法を用いて解析し、漏れなく、効率のよい前哨リンパ節の術前あるいは術中確定診断法を確立するための解析を行なった。(1)リンパ行性転移を起こしやすい腫瘍細胞株を用いて、腫瘍細胞の組織間隙移動様式と所属リンパ節への到達特性をin vivoの生体顕微鏡実験で解析し、前哨リンパ節(SLN)への癌細胞の到達に及ぼすリンパ管系の形態学的ならびに機能的特性と腫瘍組織由来物質の生物学的因子を体系的に解明した。(2)リンパ管内皮細胞に発現する接着因子の特性と腫瘍細胞との相互作用を分子生物学的手法を用いて解析し、漏れなく、効率のよい前哨リンパ節の術前あるいは術中確定診断法を確立するための解析を行った。
カーボンナノチューブのナノ構造制御と局所発光物性

走査トンネル顕微鏡(STM)の探針から放出されるトンネル電子を理想的なナノスケール発光誘起源として利用できることに着目し、カーボンナノチューブ(CNT)の不均一構造に起因する局所的な発光ダイナミクスを究極の空間分解能で明らかにする研究を行った。従来から報告されている乾式接触(DCT)法の改良を行い、孤立した単一鎖CNTを高密度でAu基板表面に固定化することに成功した。STM探針によって誘起されたCNTの原子欠陥構造の直上でSTM発光計測を行ったところ、発光スペクトルの形状が大きく変化することが分かった。このような発光スペクトルの変化は、電子構造の変化に起因すると考えられる。本研究の目的は、走査トンネル顕微鏡(STM)により単一カーボンナノチューブ(CNT)の発光過程を高い空間分解能で明らかにし、その発光現象を制御することである。本研究では、STM探針から放出されるトンネル電子を理想的なナノスケール発光誘起源として利用できることに着目し、CNTの不均一構造に起因する局所的な励起子の振る舞いおよび発光ダイナミクスを究極の空間分解能で明らかにすることを目指した。昨年度において、本課題の遂行に必要なシステム構築を主に行い研究環境を整えた。平成24年度に行った研究の業績詳細は次の通りである。(1)乾式接触法によるCNT固定化の改良、(2)CNTのSTM計測、(3)トンネル電子注入によるSTMを用いたCNTの局所化学反応、(4)STM発光計測を用いたCNTの局所分光測定。昨年度、溶媒フリーな乾式接触法によりCNTを比較的良好に固定化できることが分かった。しかしながら、CNTの固定化密度が小さく、STM計測に適さないことが判明した。本年度において、従来から報告されている乾式接触法の改良を行った。その結果、高密度で孤立した単一鎖CNTをAu基板表面に固定化することに成功した。また、CNTのSTM計測を試みたところ、単一鎖CNTおよびハニカム構造で特徴づけられるCNTの原子構造を明瞭に観察することに成功した。CNT鎖の直上で、3 V程度の電圧パルスを印加したところ、CNTが部分的に反応することを見出した。このような単一鎖のCNT上でSTM発光を計測したところ、CNTのバンド間遷移に起因する発光を捕らえることに成功した。さらに、CNT構造が局所的に崩れた場所でSTM発光計測を行ったところ、スペクトル形状が大きく変化することが分かった。このような発光スペクトルの変化は、電子構造の変化に起因すると考えられるが、詳細なメカニズム関しては現在検討中である。初年度である平成23年度において、本課題の遂行に必要なシステム構築を主に行い研究環境を整えた。CNTを超高真空装置内で固定化するためのサンプルホルダーを自作した。また、粉末有機分子および表面絶縁層を形成させるために必要な蒸着装置を自作した。単層CNTをジクロロエタン溶媒に分散させ、ドライコンタクト法により試料基板上への固定化を試みた。その結果、大気環境下においてグラファイト基板上に孤立したCNTを比較的良好に固定化できることが分かった。しかしながら、試料表面の一部に物理的なコンタクトに起因するダメージが見受けられることが原子間力顕微鏡による表面観察により分かった。このような試料破壊を防ぐためには、CNTを試料表面に転写する際のコンタクト圧をできるだけ小さくする必要があることがわかった。ドライコンタクト法を超高真空装置内で実現できるように既存の装置を改良し、Au基板にCNTを固定化できることを確認した。また、自作した蒸着装置を用いて、Au基板への塩化ナトリウム蒸着を試みた。その結果、800 K程度の加熱により塩化ナトリウムをAu基板へ固定化できることがわかった。平成23年度の交付申請書に記したとおり、当年度にシステム構築を行い局所光学実験に必要な研究環境を整えた。真空蒸着装置およびカーボンナノチューブ固定化システムを本年度内に完成させることができた。また、期待されるパフォーマンスが自作装置によって得られることが分かった。平成23年度に構築したシステムを基にして、平成24年度ではカーボンナノチューブの極微領域における発光計測を行う。CNT鎖の不均一吸着構造をSTM像から判別し、局所領域における発光現象を明らかにする。また上記で得られた発光物性を局所電子状態と結びつけるために光検出器、STMイメージング系、外部STS測定系をコンピューターを利用して同期できるようなシステムを構築する。さらに、STM探針からCNTに電圧パルスを印加することでCNT鎖内の部分加工を試みる。