hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
LOX-1とTNF-αは危険因子と独立し原爆被爆者の冠動脈疾患発症を予測し得るか

放射線影響研究所・長崎研究所では原爆の後影響を縦断的に調査する目的で、1958年より原爆被爆者7,564名(男性3,374名、女性4,190名)を対象として、2年に一度検診を行っている。1958年から2003年(平成15年)までに死亡したり、他市へ転居したりしたために平成15年と16年に実際に受診した対象者は1,691名(男性586名、女性1,105名)である。この対象者で、問診、診察、身長・体重測定、血圧測定、一般検血、生化学検査(血清コレステロール、HDLコレステロール、LDLコレステロール、中性脂肪、尿酸、血糖、CRP、インスリン)、腹部超音波検査、心電図検査、脈波速度測定を行い、このうち325名ではアディポネクチン測定を行った。肥満度が大きいと血圧、中性脂肪、LDL-コレステロール、尿酸、空腹時血糖、HbAlcが高く、逆にHDL一コレステロールは低値であった。肥満に伴いHOMO-IRは高くなり、インスリン抵抗性が増大する事が示唆された。肥満者では脈波速度の増大を認め、肥満に伴い動脈硬化が進展していると考えられた。また肥満者では脂肪肝の合併が多く、この脂肪肝では高血圧、高中性脂肪、低HDLコレステロール、耐糖能異常、高尿酸血症を伴い、アディポネクチンが低下していた。脂肪肝ではアディポネクチンの低下によりインスリン抗性が増大する事で高血圧、高中性脂肪、低HDL-コレステロール、耐糖能異常、高尿酸血症を合併し、動脈硬化が引き起こされると考えられた。原爆被爆で脂肪肝が増える事により、被爆者では脈硬化が進展し、心筋梗塞の増大が認められると考えられた。長崎成人健康調査集団を対象として行った調査放射線影響研究所・長崎研究所では原爆の後影響を縦断的に調査する目的で、1958年より原爆被爆者7,564名(男性3,374名、女性4,190名)を対象として、2年に一度検診を行っている。1958年から2003年(平成15年)までに死亡したり、他市へ転居したりしたために平成15年度と16年度に受診が予定されている対象者はそれぞれ797名(男性270名、女性527名)および979名(男性343名、女性636名)である。この対象者で、問診、診察、身長・体重測定、血圧測定、一般検血、生化学検査(血清コレステロール、HDLコレステロール、LDLコレステロール、中性脂肪、尿酸、血糖、CRP、インスリン)、腹部超音波検査、心電図検査、Lectin-like oxidized receptor-1(LOX-1)、TNF-α、アディポネクチン測定を行った。これらの測定結果および問診や診察に基づく臨床診断の情報は全てコンピュータに入力されている。また長崎県がん登録事業から得られた腫瘍に関する情報もコンピュータに入力されている。現在までに腹部超音波検査で診断した脂肪肝(シンドロームXのマーカー)が、冠危険因子(肥満、高血圧、高脂血症、糖尿病)を集簇し、将来の冠動脈発症を予測する事、および脂肪肝は放射線被爆により増加することが判明した。来年度も長崎成人健康調査集団を対象として同じ測定を継続し、全ての情報をコンピュータに入力し、LOX-1およびTNF-αと脂肪肝および冠危険因子の関係についての解析に向けて準備を行う予定である。

1958年から2003年(平成15年)までに死亡したり、他市へ転居したりしたために平成15年と16年に実際に受診した対象者は1,691名(男性586名、女性1,105名)である。この対象者で、問診、診察、身長・体重測定、血圧測定、一般検血、生化学検査(血清コレステロール、HDLコレステロール、LDLコレステロール、中性脂肪、尿酸、血糖、CRP、インスリン)、腹部超音波検査、心電図検査、Lectin-like oxidized receptor-1 (LOX-1)、TNF-α、アディポネクチン測定を行った。これらの測定結果および問診や診察に基づく臨床診断の情報は全てコンピュータに入力されている。受診者全例からの採血は終了し、現在までに244名(男性89名、女性155名)で血清コレステロール、HDLコレステロール、LDLコレステロール、中性脂肪、尿酸、血糖、CRP、インスリン及びアディポネクチン測定を行った。身長、体重、血圧測定及び腹部超音波検査は全受診者で検査が終了した。肥満度(体重/身長^2、Kg/m^2)25.0Kg/m^2未満を正常、25.0Kg/m^2以上を肥満とすると、肥満群でアディポネクチン及びHDLコレステロールは低値で、逆に中性脂肪、血糖値、インスリン、CRP及びインスリン抵抗性の指標であるHOMA指数は高値であった。また、アディポネクチンは脂肪肝を有する群で低値であった。アディポネクチンは脂肪肝及び冠動脈危険因子と関連する事が示唆されたが、今後は受診した全例での採血検査の測定を行い、LOX-1、TNT-α、及びアディポネクチンと脂肪肝及び冠動脈危険因子との関係について解析を行う。
ヒト・メサンギウム細胞上に存在する内皮細胞との接着に関与する機能制御分子の同定

腎糸球体では、内皮細胞、メサンギウム細胞、細胞外基質が互いに連結し、一種の閉鎖領域を形成しており、生理的状態では細胞ー細胞、細胞ー細胞外基質間の相互作用により巧みにメサンギウム細胞機能・細胞増生が制御されている。これらの制御はメサンギウム細胞表面の種々の機能分子を介して行われると考えられる。我々はメサンギウム細胞表面上に存在するThy-1分子が機能分子として存在しうることを報告してきた(Exp.Nephrol4:350,1996)。またこの反応はエピトープの異なる単クローン抗体により反応性が著しく異なることから機能エピトープの存在が示唆されている。in vivoのモデルでは、この特異エピトープに対する単クローン抗体により進行性糸球体硬化性病変が高率に形成されることも判明している。これらから、メサンギウム細胞上の内皮細胞との接着分子が、メサンギウム細胞の動態を制御する重要な機能分子として存在する可能性が高い。この分子はラットのメサンギウム細胞表面上に存在するが、ヒト・メサンギウム細胞における相同分子の解析は全くなされていない。本研究はヒト・メサンギウム細胞の内皮細胞との接着に関わる相同分子を検索し、ヒト・メサンギウム細胞の機能分子の解明・解析を行うことを目的とし、以下の結果を得た。1)ラットメサンギウム細胞上の機能エピトープがアミノ酸1-60の間にあることを明らかにした。(第32回米国腎臓学会発表・論文準備中)2)RT-PCRを用いたThy-1相同分子の検索により、培養ヒトメサンギウム細胞にThy-1相同分子が存在することが確認された(第33回米国腎臓学会発表予定)。3)特異エピトープのヒト相同部位のアミノ酸配列を基に抗体を作製し培養ヒトメサンギウム細胞で検討したところ、Thy-1相同分子と他にいくつかの分子の存在が示唆され現在詳細を解析中である。この様にヒトにおいてもメサンギウム細胞・内皮細胞の接着に関与する分子がいくつか存在することが示された。今後これらの分子をより詳細に解析することが、腎糸球体硬化形成機序解明に役立つと考える。糸球体硬化形成の主因はメサンギウム基質の増加によるものとみられ、メサンギウム細胞の機能不全によるものと考えられるがその詳細については明らかではない。腎糸球体では、内皮細胞、メサンギウム細胞、細胞外基質が互いに連結し、一種の閉鎖領域を形成しており、生理的状態では細胞-細胞、細胞-細胞外基質間の相互作用により巧みにメサンギウム細胞機能・細胞増生が制御されている。我々はメサンギウム細胞表面上に存在するThy-1分子が機能分子として存在しうることを報告してきた(Exp.Nephrol 4:350,1996)。

これらから、メサンギウム細胞上の内皮細胞との接着分子が、メサンギウム細胞の動態を制御する重要な機能分子として存在する可能性が高い。この分子はラットのメサンギウム細胞表面上に存在するが、ヒト・メサンギウム細胞における相同分子の解析は全くなされていない。本研究の目的はヒト・メサンギウム細胞の内皮細胞との接着に関わる相同分子を検索し、ヒト・メサンギウム細胞の機能分子の解明・解析を行うことである。本年度はラットメサンギウム細胞よりのmRNAからRT-PCR法によりGST-ratmesangial Thy-1融合蛋白各種を作成し機能エピトープがアミノ酸1-66の間にあることを見いだした(第41回日本腎臓学会総会シンポジウム、第1回日米血管細胞生物学合同会議にて発表)。また現在合成ペプチドを用いてより詳細なエピトープの解析を行っている。糸球体硬化形成の主因はメサンギウム基質の増加によるものとみられ、メサンギウム細胞の機能不全によるものと考えられるがその詳細については明らかではない。腎糸球体では、内皮細胞、メサンギウム細胞、細胞外基質が互いに連結し、一種の閉鎖領域を形成しており、生理的状態では細胞-細胞、細胞-細胞外基質間の相互作用により巧みにメサンギウム細胞機能・細胞増生が制御されている。これらの制御はメサンギウム細胞表面の種々の機能分子を介して行われると考えられる。我々はメサンギウム細胞表面上に存在するThy-1分子が機能分子として存在しうることを報告してきた(Exp.Nephrol 4:350,1996)。またこの反応はエピトープの異なる単クローン抗体により反応性が著しく異なることから機能エピトープの存在が示唆されている。In vivoのモデルでは、この特異エピトープに対する単クローン抗体により進行性糸球体硬化性病変が高率に形成されることも判明している。本研究はヒト・メサンギウム細胞の内皮細胞との接着に関わる相同分子を検索し、ヒト・メサンギウム細胞の機能分子の解明・解析を行うことを目的とし、本年度は以下の結果を得た。1)RT-PCRを用いたThy-1相同分子の検索により、培養ヒトメサンギウム細胞にThy-1相同分子が存在することが確認された(第33回米国腎臓学会発表予定)。2)特異エピトープのヒト相同部位のアミノ酸配列を基に抗体を作製し培養ヒトメサンギウム細胞で検討したところ、Thy-1相同分子と他にいくつかの分子の存在が示唆され現在詳細を解析中である。この様にヒトにおいてもメサンギウム細胞・内皮細胞の接着に関与する分子がいくつか存在することが示された。今後これらの分子をより詳細に解析することが、腎糸球体硬化形成機序解明に役立つと考える。
歯周疾患罹患モデルラットにおける歯槽骨骨芽細胞の細胞骨格についての形態学的研究

本研究は、正常骨芽細胞および線維芽細胞の細胞骨格の分布・走行を明らかにすると共に、歯周病と深い関わりがあるPGE_2が、骨膜周辺に高濃度で存在した場合の骨芽細胞、線維芽細胞の外形変化および細胞骨格の分布変化を検討した。PGE_2は、1mg/1mlの濃度のものをラット前歯部歯槽粘膜下及び頭蓋皮下に2ml注射した。投与8時間後ラットに、tritonX-100とglutaraldehydeの混合液潅流法を施した(なおこの方法は、細胞形態を維持し且つ細胞骨格を選択的に観察できる方法であり、昨年度実績報告書記載の正常骨芽細胞に於いて施した方法と同様)。歯周病罹患モデルラット(PGE_2投与時)における細胞骨格:(1)PGE_2投与後の骨芽細胞は、細胞外形を星状形に変化し、細胞突起先端は分岐したり、ボタン状に膨れ他細胞に付着していた。類骨に接する細胞膜直下では、microfilamentの太い束(stress fiber)は、観察されなかった。また免疫電顕所見では、類骨に接する細胞膜直下にはactin標識金粒子の局在したmicrofilamentの太い束は観察されず、α-actinin標識金粒子も局在していなかった。なお、以上の結果は、歯槽骨・頭蓋骨骨芽細胞とも同様であった。正常時(非投与時:昨年度の実績報告書「正常骨芽細胞の細胞骨格」に記載)と比較すると、類骨に接する細胞膜直下に存在するmicrofilamentの太い束(stress fiber)が、PGE_2投与時には消失していた。stress fiberが細胞接着機能に関与していると報告されていることから、PGE_2投与時の骨芽細胞は細胞接着機能が低下していると考えられる。(2)PGE_2投与後の線維芽細胞は、外形を星状形に変化していた。また細胞膜直下および細胞突起部分に、非投与群では存在しなかったmicrofilamentの太い束が観察された。免疫電顕的観察によって、これらのfilamentにはactin標識金粒子が、filament間にはα-actinin標識金粒子が局在した。以上よりPGE_2投与後線維芽細胞には、細胞内にstress fiberが生じたと思われる。細胞骨格は、細胞の外形や細胞内小器官の分布、配列を規制する骨組みの役割だけでなく、細胞内輸送、分泌、増殖、形態形成など多くの機能に関与している。ところで歯周病罹患時における骨芽細胞の細胞骨格についても何らかの変化が起こっていることが考えられ、正常時の骨芽細胞骨格像と同時に歯周病罹患時の病態変化像を知るために実験を行った。研究実施計画に従い第1課題である「正常骨芽細胞の細胞骨端」につき観察・検討した結果、実験方法の条件設定は以下のものが最善良と判断された。(1)NaCl,KCl,MgCl_2・6H_2O,NaH_2PO_4・2H_2O,Na_2HPO_4,12H^2O,EGTA,NaHCO_3,HEPESを含む前灌流液にて5分(2)0.2%TritonXー100液5分(3)0.2%TritonXー100およびグルタ-ルアルデヒド(GA)15分(4)2.5%GA液にて10分(5)歯槽骨、頭蓋骨を取り出し2.5%GA液にて2時間浸漬固定。実験の結果、歯槽骨骨芽細胞には直径5ー6nmのマイクロフィラメントが細胞内に存在し、特に類骨面に接する細胞膜直下にマイクロフィラメントの太い束が存在し、この束に電子線の透過しにくい暗い斑部を有することから、これらの束はストレスファイバ-と考えられた。本課題の実験に於いて歯槽骨骨芽細胞の細胞骨格を選択的に観察できる条件設定を確立し、正常像を把握することができた。ついで第2課題である「歯周病罹患モデルラットにおける骨芽細胞の細胞骨格」の観察実験を行った。プロスグランディンE2(PGE2)と歯周病との関連性に着目し、本実験ではPGE2を2mg、4mg、6mgをラット上顎臼歯部及び下顎前歯部、頭蓋に投与し、8時間後第1課題の条件下で灌流を行い歯槽骨、頭蓋骨を取り出し、透過電子顕微鏡的に検索を行った。その結果骨芽細胞は星状形、扁平化して、細胞骨格の一部であるマイクロフィラメントの走行も細胞外形の変化と共に変化していた。現在細胞骨格の変化を免疫電顕的に検討し、継続年度末には明らかにする予定である。

類骨に接する細胞膜直下では、microfilamentの太い束(stress fiber)は、観察されなかった。また免疫電顕所見では、類骨に接する細胞膜直下にはactin標識金粒子の局在したmicrofilamentの太い束は観察されず、α-actinin標識金粒子も局在していなかった。なお、以上の結果は、歯槽骨・頭蓋骨骨芽細胞とも同様であった。正常時(非投与時:昨年度の実績報告書「正常骨芽細胞の細胞骨格」に記載)と比較すると、類骨に接する細胞膜直下に存在するmicrofilamentの太い束(stress fiber)が、PGE_2投与時には消失していた。stress fiberが細胞接着機能に関与していると報告されていることから、PGE_2投与時の骨芽細胞は細胞接着機能が低下していると考えられる。(2)PGE_2投与後の線維芽細胞は、外形を星状形に変化していた。また細胞膜直下および細胞突起部分に、非投与群では存在しなかったmicrofilamentの太い束が観察された。免疫電顕的観察によって、これらのfilamentにはactin標識金粒子が、filament間にはα-actinin標識金粒子が局在した。以上よりPGE_2投与後線維芽細胞には、細胞内にstress fiberが生じたと思われる。
１粒のナノ結晶の構造解析

1粒のナノ結晶の構造解析を行うためには、そのナノ結晶を回転させながら多数の電子回折パターンを測定することが必要になる。そのために、ナノ結晶をゴニオメーターの回転軸に100nm以下の精度で位置合わせでき、その状態でナノ結晶を軸に回転できる高精度4軸超高真空ゴニオメーターを開発した。これにより、ナノ結晶を回転しながら電子回折実験を行っても、ナノ結晶の位置がずれることがなく、1粒のナノ結晶の結晶構造解析が可能になる。本年度は、1粒のナノ結晶の構造解析を実現するための装置の設計製作と、研究対象とするための興味深いナノ結晶の調査を行った。本研究の成否は、ナノ結晶をその場所で回転させる事のできるゴニオメーターの開発にかかっている。そのため本年度は、精度の高いピエゾ並進ステージを購入して、それを回転ステージに取り付けられるような超高真空対応のゴニオメーターの設計と製作を行った。回転軸上にナノ結晶を移動するためには、本来x軸、y軸の2軸の並進ステージが必要であるが、予算の制限で1軸のみを配置した。将来的には2軸に拡張する予定である。また、回転軸の回転精度も重要であり、回転にともなう軸のぶれやがたつきが、なるべく小さくなるように、ベアリングの種類などを慎重に選定した。また、材質も非磁性で超高真空に耐えられる素材を選定し、超高真空装置に標準的なICF203フランジに取り付けられるように設計を行った。現在、機械工場に依頼してその製作を行っている段階である。ゴニオメーターの設計製作と並行して、ナノ結晶に電子を照射し構造解析を行うためのナノ電子ビーム装置の整備も行った。この装置は、走査電子顕微鏡装置であり、熱電界放出タイプの電子銃を備えているものである。この装置の真空排気を行って10のマイナス9乗パスカル台の超高真空が達成できる事を確認した。また、この電子銃を用いて走査電子顕微鏡像の観測を行い、100nm程度のナノ結晶の観測が行える事を確認した。本研究目的である1粒のナノ結晶の構造解析を行うためには、ナノ結晶を回転軸の上に一致させるための高精度な2軸xy並進を備えたゴニオメーターの作成が鍵となる。初年度は予算の関係で1軸並進機構しか備えられなかったが、本年度は並進機構を追加購入して2軸並進機構を組み込んで、当初の目的である2軸xy並進を備えたゴニオメーターを作成し、その動作テストを行った。初年度に作成した1軸のものに比べて、回転機構もピエゾ駆動方式にして高精度化を行い、超高真空下で精度良くナノ結晶を軸に置いたまま回転できるようにした。また、回転機構のベアリングもスラストベアリングなどを使用することで回転軸のガタつきをできるだけ抑える構造にした。今後、このゴニオメーターを超高真空走査電子顕微鏡に組み込んで、種々のナノ結晶の電子回折実験を行う予定である。本研究では、ゴニオメーターの開発・作成と並行して、測定対象とすべき興味深いナノ結晶の調査も行った。例えば、大きな結晶が作成できないような有機ナノ結晶、光や温度によって構造相転移が引き起こされる有機・無機ナノ結晶、隕石のような物質そのものが限られており大きな結晶が得られないもの、そして核燃料物質などのように規制されて本当に少量しか取り扱えないものなどの構造解析に利用できることがわかった。また、分子線エピタキシー中に不純物や欠陥により期せずして基盤上に形成されたナノ結晶の構造解析も、材料物性研究には重要である。今後、どのようなナノ結晶を対象にしていくか具体的に検討する予定である。表面界面工学超高真空ゴニオメーターは、本年度で完成させる予定であったが、現在製作中でありやや遅れている。これは、ゴニオメーターの精度を高めるために、部品の選定や材料の選定にやや時間がかかったためである。しかしながら、それ以外の実験装置本体の電子銃などの準備は予定より早く進んでおり、全体的に見ればおおむね順調に進展していると考えている。製作中のゴニオメーターを完成させ、ナノ電子ビーム装置に取り付けて動作試験を行う。動作試験では、ナノ粒子を中心に回転できるかどうかゴニオメーターの精度の確認などを行う。万が一、精度が不十分の場合は対策を行いたい。また、ナノ結晶のトラッキングなども行えるように測定ソフトウェアの整備も行う。そして、金属基板上のナノ粒子、半導体基板上の磁性ナノ粒子などに関して実際に1粒のナノ結晶の構造解析を試みる。
乱流揺動波数スペクトルの時間発展計測

磁化プラズマにおける乱流揺動の波数スペクトルの時間発展を観測するために、マイクロ波周波数コムを用いた散乱計測を開発し、九州大学の直線乱流プラズマ装置の密度揺動計測に適用した。本研究では波数領域の多チャンネル化を従来のフィルターバンク方式ではなく、超高速ディジタルストレージオシロスコープによる信号取得とディジタルフーリエ変換を組み合わせて実現した。本手法により、波数分解した散乱波の時間発展を観測することに成功した。今後、散乱計、干渉計、反射計等の種々のプラズマのマイクロ波診断技術に本研究の成果が適用されることが期待される磁化プラズマの輸送を制御するためには乱流の理解が不可欠である。プラズマ中にはミクロ、メゾ、マクロスケール揺動が共存し、お互いが相互作用する事で乱流状態が決まる、という多スケール結合乱流という新たな描像が生まれている。これまで周波数領域における多スケール乱流の観測が行われてきたが、理論モデルとの直接的比較の為には波数空間における乱流の観測、および波数空間多スケール乱流の動的振る舞いを実験的に検証する事が急務の課題である。本研究ではマイクロ波コムを用いた前方/後方散乱計測により、波数空間における密度乱流揺動の同時多点計測を時間分解能1マイクロ秒以下で実現する事を目的とする。本研究では3カ年でマイクロ波周波数コム散乱計を開発し、九州大学の直線プラズマ装置にて密度乱流揺動の多波数同時計測を実証する。更に波数スペクトルの動的応答を観測する事で、突発的現象における波数空間でのエネルギー移送の向きを観測可能である事を示す。平成27年度はマイクロ波周波数コム受信器を導入した。周波数コム状(12-26 Ku-Kヂュアルバンド、コム間隔0.5GHz)のマイクロ波をプラズマ中へ入射し、その後方散乱波を受信した。80Gs/sの超高速ストレージオシロスコープを用いて送受信号をディジタル化した。取得データにディジタルフーリエ変換を適用する事で波数領域29点の密度揺動スペクトルを得た。後方散乱の特徴として散乱波の周波数がプラズマの流れによりドップラーシフトを受ける事が挙げられる。このドップラーシフトからプラズマ流速が分かる。プラズマの周方向流に感度を持つ配位で計測を行い、検出される密度揺動の波数を変化させても同一のプラズマ流速が得られる事を確認し、散乱波計測の検証に成功した。本研究におけるマイクロ波散乱計測で実験上問題となるのは、真空容器による反射波である。そのようなプラズマに無相関な反射波は受信アンテナに混入し、大きなノイズ成分を形成する。本研究では散乱波のドップラーシフトに着目し、プラズマの同一径方向地点の観測からは、同一の周方向プラズマ流速が得られるという原理を用いて反射波の混入度合いを評価し、受信アンテナの対向面に吸収体を設置する事で反射波の影響を十分に減衰させる事が出来る事を明らかしている。また、揺動の波数空間同時多点計測には80Gs/sの超高速ストレージオシロスコープによるデータ取得が必須であるが、そのデータは30GB/shotという巨大なものである。このような巨大データを解析できるようなデータ解析環境の構築が完了している。以上より、研究は順調に進展しているといえる。本研究ではマイクロ波周波数コムを用いた前方/後方散乱計測により密度乱流揺動の波数スペクトルを高時間分解能で多点計測することを目的とする。平成28年度は直線乱流プラズマ実験装置を用いて後方散乱計測を実施した。カットオフ層におけるマイクロ波の後方散乱波はプラズマの流れの影響により周波数がドップラーシフトを受ける。入射マイクロ波ベクトルとプラズマ流れベクトルとの間の角度を変えて散乱マイクロ波のドップラーシフトを計測することで散乱波計測の検証を行った。計測した散乱波はプラズマ流れによるドップラーシフトを受けており、正しく散乱波計測が行えていることが確認された。カットオフ層における散乱波計測の成功を受けて、アンテナの入射角をスキャンすることで3つの異なる波数での密度揺動を観測した。波数分解能は入射マイクロ波のビーム径に依存する。本実験ではアンテナとしてホーンアンテナを利用している事、周波数が12-26 GHzと低い事から入射ビームは大きく広がっていると予想される。現状のビーム分布を計測し波数分解能を評価するとともにレンズやミラーの導入によりビーム径を絞る事を今後検討する。時間分解能は揺動の周波数スペクトルに依存し、直線プラズマでは支配的な周波数成分が数kHzであるため、1 ms程度である。これまで精力的に行われてきた周波数領域における乱流の精密観測に加え、波数領域の精密観測が加わることで磁化プラズマ乱流の時空間多スケール結合構造が明らかになり乱流輸送の理解の深化に大きく寄与することが期待される。マイクロ波周波数コムを用いた後方散乱計測が進展している。ビッグデータを取り扱う環境が整備され密度揺動の波数スペクトルの一部が観測されている。並行して密度揺動の空間多点周波数スペクトルの解析が研究協力者の修士論文としてまとめられており、解析手法の開発も完了した。以上より、研究は順調に進展していると言える。最終年度となる29年度は(1)真空容器壁等からの反射波除去の検討、(2)PANTAにおける密度がピークしたプラズマにおける後方散乱計測、(3)他のプラズマにおけるディジタルフィルターバンク法の適用、を行った。以下に概要を示す。

(1)真空容器壁等からの反射波は散乱波と干渉し、計測信号に大きな誤差を生じうる。本研究ではマイクロ波をO-mode入射している。ホーンアンテナによる検出は反射波由来のX-modeをある程度除去可能であるが、より強く除去するためワイヤーグリッドポラライザーの挿入を検討した。プラズマとアンテナとの距離を離したくないので、真空容器内設置型のポラライザーを設計した。(2)PANTAにおいて強磁場(0.15T),高パワー(6kW)の実験時に径方向に局所的に強い密度勾配を持つ構造が現れた。このプラズマの後方散乱計測に成功した。散乱波はプラズマ流れによるドップラーシフトを受けており、ここからプラズマの周方向流を評価したところ、流れ方向が1cm程度で反転し、シア流を形成していることを示唆する結果が得られた。誘起蛍光法によるクロスチェックを進めた。(3)本研究におけるマイクロ波周波数コム散乱計の心臓部である高速ストレージオシロスコープによりディジタル的にフィルターバンクを構築する手法を他のマイクロ波プラズマ計測に適用し、本手法のさらなる検証を行った。磁化プラズマにおける乱流揺動の波数スペクトルの時間発展を観測するために、マイクロ波周波数コムを用いた散乱計測を開発し、九州大学の直線乱流プラズマ装置の密度揺動計測に適用した。本研究では波数領域の多チャンネル化を従来のフィルターバンク方式ではなく、超高速ディジタルストレージオシロスコープによる信号取得とディジタルフーリエ変換を組み合わせて実現した。本手法により、波数分解した散乱波の時間発展を観測することに成功した。今後、散乱計、干渉計、反射計等の種々のプラズマのマイクロ波診断技術に本研究の成果が適用されることが期待される本研究は3カ年計画であり、2年目となる平成28年度は、開発したマイクロ波周波数コム散乱計を用いて、多くの観測データを蓄積し、密度乱流揺動の多波数同時計測を実証する。九州大学PANTA装置にて実験を行い、これまでの後方散乱波に加え、前方散乱および90度散乱したマイクロ波を同時計測する事で広い波数領域に渡り密度揺動の波数スペクトルを取得する。現状はドップラーシフト計測のため時間分解能は0.1 ms程度だが、条件付き平均法を用いれば時間分解能を大幅に短くする事が出来る事が明らかになっているので、本手法を用いて時間分解能1マイクロ秒を達成する。更に、プラズマが時間的に大きく変動する現象を用いて波数スペクトルの動的変動を観測する事を目指す。上記の研究成果でも述べたように、開発した散乱計の波数分解能を評価するとともに、ミラーやレンズを用いた光学系によりマイクロ波のビーム径を絞る事によりより高い波数分解能の実現を試みる。また、後方散乱に加え前方散乱計測を行いより広い波数空間における密度揺動スペクトルの観測を行う。後方散乱と前方散乱は同時計測可能なため、広い波数空間における乱流スペクトルのダイナミックな振る舞いを抽出する。計画の最終年度となる本年は、これら開発した手法を種々の乱流状態に適用する事で乱流のスペクトルと平衡プラズマ分布との相関関係を求める事を目指す。プラズマ理工学
デイヴィッド・チューダーの演奏実践とその思想

アメリカのピアニスト・作曲家デイヴィッド・チューダー(192696)の音楽活動の実態を把握するため、ゲッティ研究所図書館所蔵「David Tudor Papers」等の資料調査をおこなった。楽譜、演奏のためのメモ、演奏会プログラム、書簡等の情報を集約し、チューダー研究の基盤となるデータベースを構築した。これまでに演奏レパートリーの分析、チューダー書簡の読解の結果を論文として公表した。今後も資料の分析と考察をすすめる。本研究は、アメリカ実験音楽および前衛音楽の展開において重要な役割を果たしたデイヴィッド・チューダー(19261996)の活動を、資料調査によって実証的に跡づけ、それに基づき彼の演奏実践の実態と思想を解明することを目的とする。(1)一次資料の調査ロサンゼルスのゲッティ研究所が所蔵するDavid Tudor Papersを中心に、プログラム、楽譜、書簡、メモ類等を調査し、それらの資料の分析、解読をおこなう。(2)二次資料の収集チューダーの著述やインタビュー、チューダーに関する研究論文等、演奏会評をはじめ、ニューヨーク前衛芸術運動全般に関わる基本文献を収集し、チューダーの音楽活動をとりまいていた文化状況を把握する。(3)データベースの構築上記から得られた情報をデータベース化し、チューダーの活動の実態を分析する基盤とする。1.内容本研究初年度にあたる平成20年度は、チューダーに関する基礎データを収集するとともに、それらの情報を一括管理するデータベースの構築作業をおこなった。国内では、東京芸術大学附属図書館および国立音楽大学附属図書館における計3回の調査をおこない、平成21年2月3月には、アメリカ、ロサンジェルスのGetty Institute Research Libraryにて、特別コレクション「David Tudor Papers」の第1回調査をおこない、チューダーが保管していた自身の演奏会プログラムをすべて閲覧した。これらの調査を通じて得られた、約1200件のチューダーの音楽活動およびアメリカ実験音楽に関する情報は、すでにデータベースに入力済である。2.意義と重要性「David Tudor Papers」の演奏会プログラム等の調査を通して、チューダーの生涯にわたる活動の全貌を把握し、本研究の方向性を定めるための情報を得ることができた。次年度以降は、ケージとの密接な恊働に注目しつつ、ケージとの出会いの前、そして恊働後の活動をつらぬくような、チューダー独自の演奏哲学の存在を視野に入れて、より具体的な演奏の実態の解明にむけて調査研究を進める予定である。1.内容平成21年5月および平成22年3月に、アメリカ、ロサンジェルスのGetty Institute Research Libraryにて「David Tudor Papers」の第2回・第3回めの調査をおこない、チューダーの使用楽譜、図形楽譜のリアリゼーションのために残している大量のメモ類、チューダーに宛てられた作曲家等からの書簡、S.Wolpeのもとでの学習期のノート類を閲覧し、記録した。これらの調査から得られたデータと、学術論文、書籍等から得られた情報を、平成20年度に構築したデータベースに随時追加した(現在、情報件数は約2000件)。このデータベースを用いて、チューダーの演奏履歴(演奏曲とその回数)を整理・解析し、その結果を福井大学教育地域科学部紀要に論文として公表した。2.意義と重要性チューダーが演奏した曲目を、有名作曲家に限らず網羅的に把握することは、彼の演奏活動の実態を明らかにするうえで最も基本的な作業である。この分析結果をもとに、彼の作品選択の基準や傾向についてさらに考察を進める予定である。また、書簡や学習記録の調査は、彼の音楽活動をとりまく環境を推測し再構築するための基礎作業である。さらに、今回の調査で収集したチューダー自身の楽譜やメモは、彼の演奏実践のプロセスを明らかにするために欠かせない重要資料であり、その詳細な分析とその考察は、先行研究を参考にしつつ、平成22年度にひきつづき行う予定である。平成22年8月末9月初旬にバーゼルのパウル・ザッハー財団資料室にて、S.ヴォルペの《Battle Piece》(1943-47)の数種の手稿譜等を閲覧した。これは、ヴォルペがチューダーにスケッチを見せながら作曲を進めたとされる作品であり、1995年にチューダーが校訂および校訂報告を行っている。ヴォルペの作曲のプロセスを示す複数の異稿および校訂譜の比較検討を通して、チューダーのピアニズムの一端を把握することをねらいとした。結果として、校訂報告で指摘されている事項も含めて、複数の稿の間にデュナーミク、フレージング、運指などの細かい差異を認めることはできたが、それらの情報から何らかの一貫した方向性や傾向を見いだすまでには至っていない。しかし、ピアニスト、チューダーにとって最初期の重要曲であるので、分析の視点を変えて再度検討したい。平成23年3月には、シカゴ、ノースウェスタン大学図書館所蔵の「John Cage Collection」の調査と、ロサンゼルスのゲッティ研究所図書館所蔵の「David Tudor Papers」の調査をおこなった。前者については、チューダーからケージに宛てた書簡を含む、チューダー関連の書簡数十点を閲覧した。後者については、音楽以外の分野に関するチューダーの関心を示すメモ類、パートナーであったM.C.リチャーズからの書簡等を閲覧した。

これらの資料については現在整理中であるが、ここから読み取れるチューダーの世界観や志向には、彼の音楽構成の志向と共通する側面を伺うことができ、これまでに収集しデータベース化してきた多様な情報を読み解く軸の一つとなりうると予想される。平成23年9月11日23日にロサンゼルスのゲッティ研究所図書館にて「David Tudor Papers」の調査をひきつづきおこなった。今回、閲覧調査した資料は、1)電子音響制作家としてのチューダーと、他の音楽家や舞踏家、美術家などとのコラボレーションによる作品(《Brazos River》《Rainforest IV》《lsland Eye, Island Ear》等)に関する企画書、書簡、2)Cage,Stockhausen,Nilsson,Kagel等の不確定性や偶然性をとりいれた作品の楽譜および演奏のためのメモ類、3)Pauline Oliverosほかの書簡、である。これまでの調査を踏まえ、特に興味深いと思われる「コラボレーション」「楽譜のリアリゼーション」「西海岸の音楽家との関係」に対応する資料を集中的に収集した。これらの資料から得られた情報は整理し、20年度より構築しているデータベースに加えた。4年間の資料収集の成果として、現在、約3000件の情報がデータベースに登録されている。これらの情報は今後、精査・分析の必要があるが、チューダーの活動全体をカバーする大量の情報を含むチューダー研究の重要な基盤を構築することができた。これまでに収集しデータベース化した資料のうち、チューダーの書いた書簡および書簡草稿は全部で138点であるが、このなかからチューダーの音楽観や人物像を理解する手がかりとして有効であると思われる42点の抄訳を『福井大学教育地域科学部紀要』に公表した。チューダーは文筆活動をほとんど行っていないため、親しい友人等への日常的な連絡のなかに含まれる彼のなまの言葉は、チューダーという音楽家を理解するための貴重な手がかりとなる。とくに、シュトックハウゼンとの交流、シュタイナー思想への関心、ダルムシュタットとの関係について、これらの書簡を通して具体的に把握することができた。
放射性液滴微粒子イオン系の非線形ダイナミクス研究

本実験計画は、2カ年計画で進め、本年は、2年度目にあたる。本年は、さらに実験装置の観測システムと制御システムの完成をめざし、新しいトラップ装置の開発及び生成イオン入射系の設計制作をした。1.粒子径測定法の確立光学的観測システムを用いて、生成の粒子径の測定法立として、0.8μmラテックスによる比較で決定(校正)出来るようにした。倒立顕微鏡に装置を組み込む、精度を上げた観測(校正)法:の開発を考えている。2:ぺニングトラップンの試作昨年に試作したトラップ装置は、横(水平方向)の収束があまりよくなかったので、より効率のよい微粒子イオントラップ装置をめざして、ぺニングトラップ(回転双極型)を試作した。イオンの制御の様子を光学的に観測する方法として、蛍光微粒子を用いた手法は有効であり、この手法の確立も合わせ、現在トラップの開発性能チェックが進行中である。3.生成イオンの注入放射性液滴微粒子イオンの発生は可能であるが、発生(溜)、引き出し、注入と部分の設計制作段階であり、現在全体のシステムとして、安全に取り扱い出来るように開発中である。本研究は、放射性微小液滴の帯電機構、粒径と飽和電荷数(帯電限界)関係を調べ、この放射性液滴微粒子イオン系の力学的及び物性的特性を明らかにし、RIによる自発的帯電の特殊性を利用した微粒子イオン系の非線形力学的ダイナミクス実験研究の応用を目指すものである。本実験計画は、2カ年計画で進め、本年は、初年度にあたる。液滴微粒子イオンの生成とトラップ装置の試作し、実験装置の全体的な設計製作を行った。非放射性の液滴微粒子の挙動と制御を通して装置の基本的な性能テストを行った。1.液滴微粒子イオンの生成エア-スプレイ法で、0.2mm径のノズルで圧力23気圧をかけて、アルコールμm径の液滴微粒子イオンを生成する事ができた。2.トラップ装置の試作トラップ用の電極は、平行平板型と不均一電場用の電極と2つの試作した。アルコールで生成した液滴微粒子イオンを、数分間、1mm^3の空間にトラップさせることができた。3.観察システムCCDカメラ等を用いて、微粒子の挙動を光学的に観察し、その映像を記録できるシステムを組み上げた。
咽頭・食道・胃の知覚異常と運動機能の低下が不正咬合を引き起こす仮説の検証

臨床研究:消化機能、特に胃の排出能と密接に関連する顎口腔機能と不正咬合との関連性について調査した。鋏状咬合患者の咀嚼運動パターンは、チョッピングタイプであり、咬筋と側頭筋の筋活動量は小さかった。また、交叉咬合が大臼歯に認められる患者では、逆ストロークの発現頻度が高かった。従って、不正咬合患者の消化機能は低い可能性が示唆された。基礎研究:内臓感覚を支配する迷走神経に着目し、頚部迷走神経中枢側の電気刺激が唾液分泌動態に与える影響を検討した結果、唾液分泌が誘発され、同時に嚥下運動を示すリズミカルな顎舌骨筋活動を認めた。従って、内臓感覚が唾液分泌を含む顎口腔機能の賦活化に関与していることが示唆された。平成25年度の研究計画では、原因の特定出来ない開咬や叢生を呈する成長期の患者を対象として、咽頭・食道・胃の知覚と機能等の検査を行い、これらの関連性と発現メカニズムを明らかにすることが臨床研究の概要であった。しかし、成長期の患者に咽頭・食道・胃の知覚と機能等の検査を行うことが難しかったため、成人を対象とした実験を行うことにした。成人開咬患者は、その他の不正咬合患者と比較して、QUESTおよびFSSGの値は有意に高かった。開咬患者は、咀嚼機能が著しく低下していると予想されることから、咀嚼機能と上部消化管疾患の関連が示唆された。また、不正咬合を呈さない成人を対象とし、口腔と上部消化管の機能的関連性を調査する実験を行った。具体的には、覚醒時の胃食道酸逆流に着目し、食道内への酸刺激によって覚醒時に咬筋筋活動が誘発されるという仮説を検証した。健康な男性15名に、0.1N塩酸(pH1.2、以下酸)を注入した介入実験を行い、液体の注入には経鼻カテーテルを用いた。咬筋筋活動は表面筋電図を用いて評価し、統計解析にはデータ分布によりt検定もしくはWilcoxon検定を用いた。本研究の結果、食道内への酸注入は覚醒時における咬筋筋活動を増加させることが示され、口腔と上部消化管の機能的関連性が示唆された。本年度の動物実験の研究計画は、内臓感覚支配の迷走神経を切断し、咀嚼筋活動の低下と咀嚼筋への影響を検証することであった。咀嚼筋活動は、唾液分泌や嚥下と関連することから、以下の実験を先行して行った。Wistar系雄性ラットを用いて実験を行い、ケタミンおよびキシラジンで全身麻酔後、脳定位装置を用いて第四脳室にカニューレを設置し、電気刺激(5V、10秒間)を用いて迷走神経を刺激し、刺激前後の唾液分泌量を圧力トランデューサーで計測した。迷走神経刺激により唾液分泌は誘発されることが示され、現在、咀嚼筋活動について実験を継続中である。臨床研究に関する被験者として、当初は成長期の患者を予定していたが、被験者の確保が困難であったため、18歳以上の患者を対象として研究を行った。具体的には、鋏状咬合と交叉咬合を呈する患者を対象にして、消化機能に密接に関連する咀嚼機能を明らかにする研究を行った。鋏状咬合を呈する患者において、鋏状咬合側は健常側や正常咬合者と比べて、側方運動の小さい、チョッピングタイプの咀嚼運動パターンを示し、咬筋と側頭筋の筋活動量は小さかった。鋏状咬合による咬合面接触の喪失や上下臼歯の挺出による咬頭干渉は、円滑で効率的なグラインディングタイプの咀嚼運動を障害していると考えられた。また、大臼歯に発現した交叉咬合は、他の部分に発現した交叉咬合および正常咬合と比較して、逆ストロークの発現頻度が高かった。これらの不正咬合は、咀嚼機能ひいては消化機能が低いことが示唆された。基礎研究においては、内臓感覚と顎口腔機能の関連を調べることを目的に、Wistar系雄性ラットを用いて、迷走神経刺激と嚥下運動および唾液分泌量に与える影響を検討した。迷走神経刺激前後における唾液分泌量と顎舌骨筋筋電図を記録した結果、迷走神経の刺激頻度に応じて、唾液分泌量の増加を認め、さらに刺激頻度に応じた顎舌骨筋活動が記録された。これらの結果から、内臓感覚の賦活化が顎口腔機能に影響を与える可能性が示唆された。

矯正歯科臨床研究については、成長期の患者を対象としていたが、成長期の患者に咽頭・食道・胃の知覚と機能等の検査を行うことが難しかったため、成人を対象とした研究を行った。研究の実現が可能な対象に変更して研究を遂行し、成果をあげることができた。動物実験に関しては、概ね順調に遂行している。臨床研究については、成長期の不正咬合患者を対象とすることが困難である場合は、被験者を成人不正咬合患者とし、H26年度以降の研究計画が円滑に進行するよう改善する。不正咬合患者(開咬患者など)の咽頭・食道・胃の知覚や機能等を明らかにする研究を行う。具体的には、開咬および叢生患者20名に対して質問紙調査(QUEST問診票とFスケール)を継続して行い、口腔内診査、顎口腔機能の検査、内視鏡検査、喉頭運動・舌骨上筋の筋電図検査、咽頭部・食道内のpH動態の検査、食道感受性試験(知覚過敏の診断)などを実施する。また消化器内科的治療が、不正咬合の改善に役立つのかについて検証する。動物実験では、その他にも咽頭・食道・胃の迷走神経切断が咀嚼筋の活動の低下や発育等に及ぼす影響の解明を行うためにWistar系雄性ラットの咽頭食道胃知覚低下モデルと未処置(対照群)計50匹を対象として、咀嚼筋、胃電図および心電図の記録や顎下腺導管へのカニュレーションおよび迷走神経切断、唾液分泌量および胃電図や筋電図の測定、実験的に切断した迷走神経の中枢側を刺激し、顎口腔機能の回復が見られるかどうかの検証を行う。今年度の実験では、先行研究で使用していた既存の機器や解析装置を用いたため、使用額が少なかった。次年度は、臨床研究では、カテーテルなどの機材や消化器間運動に関わる薬剤の投与など消耗品を購入する予定であり、これに使用する。動物実験においては、Wistar系ラットなどの実験動物の購入や、刺激実験に関わる機材や消耗品に使用する。また、学会発表や論文投稿を行い、研究成果を社会に発信するために使用する予定である。
東南アジア熱帯におけるアリが介在した共生系の共進化に関する分子系統学的研究

本研究では,アリ植物マカランガ属と,その幹内部に巣を作って棲みつくシリアゲアリ属との間にみられる種特異性の解明,および両グループの系統樹の比較をおこなった.成果として,以下の諸点が明らかになった.1.アリ植物マカランガ属に棲みこんでいるシリアゲアリ属の3形態種は,DNAレベルでは,9タイプ(9種)にはっきりと区別することができた.2.マカランガ属9種とシリアゲアリ属9種との間には,非常に種特異的な1対1の対応関係がみられた.3.アリ9種の分子系統樹と植物9種の形態系統樹とをつき合わせた結果,両者はほぼ完全に一致した.4.以上の結果から,東南アジア熱帯における代表的なアリ植物マカランガ属とアリは,共種分化によって相互適応してきたことが判明した.本研究では,アリ植物マカランガ属と,その幹内部に巣を作って棲みつくシリアゲアリ属との間にみられる種特異性の解明,および両グループの系統樹の比較をおこなった.成果として,以下の諸点が明らかになった.1.アリ植物マカランガ属に棲みこんでいるシリアゲアリ属の3形態種は,DNAレベルでは,9タイプ(9種)にはっきりと区別することができた.2.マカランガ属9種とシリアゲアリ属9種との間には,非常に種特異的な1対1の対応関係がみられた.3.アリ9種の分子系統樹と植物9種の形態系統樹とをつき合わせた結果,両者はほぼ完全に一致した.4.以上の結果から,東南アジア熱帯における代表的なアリ植物マカランガ属とアリは,共種分化によって相互適応してきたことが判明した.1サンプルの採集:マレーシアサラワク州ランビル国立公園,ムル国立公園,マレー半島バハン州において、アリ植物である(体内にアリとカイガラムシをすまわせている)オオバギ11種の個体毎に,植物体,アリ,カイガラムシを主に採集した.また,非アリ植物である(体内にアリをすまわせていない)オオバギ6種については,植物体のみを採集した.この調査により,ボルネオ島のみならずマレー半島部においても,アリとアリ植物の間に同様の種特異的な共生関係が認められることが判明した.2分子系統樹の作成:まずアリについては,ミトコンドリアDNAのチトクロームオキシダーゼI遺伝子上にプライマーを設定し,約480bpの部分の塩基配列を9種のオオバギに共生していたシリアゲアリ,および外群の2種のシリアゲアリについて決定した.オオバギの形態による系統樹(Davies,1996)とアリの分子系統樹を予備的に比較したところ,かなりの部分で一致がみられ,この2者が共種分化してきたことが示唆された.しかし,不一致の部分もあり,植物側の系統樹の精密化が望まれる.これと関連して,ハーバード大学のStuart Davies氏と共同で植物側の分子系統樹の作成に取り組むことになった.植物に共生しているカイガラムシについてはミトコンドリアDNAのチトクロームオキシダーゼII遺伝子上にプライマーを設定し,約300bpの塩基配列を3種のオオバギに共生していたヒラタカタカイガラムシ亜属,および外群の2種のカタカイガラムシについて決定した。本研究では,アリ植物マカランガ属と,その幹内部に巣を作って棲みつくシリアゲアリ属との間にみられる種特異性の解明,および両グループの系統樹の比較をおこなった.成果として,以下の諸点が明らかになった.1.アリ植物マカランガ属に棲みこんでいるシリアゲアリ属の3形態種は,DNAレベルでは,9タイプ(9種)にはっきりと区別することができた.2.マカランガ属9種とシリアゲアリ属9種との間には,非常に種特異的な1対1の対応関係がみられた.3.アリ9種の分子系統樹と植物9種の形態系統樹とをつき合わせた結果,両者はほぼ完全に一致した.4.以上の結果から,東南アジア熱帯における代表的なアリ植物マカランガ属とアリは,共種分化によって相互適応してきたことが判明した.
C60誘導体アクセプターの配列制御を基軸とした逆型有機薄膜太陽電池の高効率化

本研究は、大気中塗布による作製が可能な逆型構造を用いて、高効率かつ発電効率を有する有機薄膜太陽電池の開発を目的としている。より高い電圧が期待できる56pi系フラーレンアクセプターに着目して「発電層のモロフォロジー設計」、「電子捕集材料と有機発電層界面の制御」および「ドナー・アクセプター材料の検討」を実施し、デバイス作製の観点から、高効率・長寿命素子の基礎知見を見出することを目指した。逆型有機薄膜太陽電池は、透明電極/電子捕集層/有機発電層/正孔捕集層/裏面電極から構成されるため、本研究では、より高い電圧が期待できる56π系フラーレンアクセプターに着目して、「電子捕集材料と有機発電層界面の制御」を実施し、デバイス作製の観点から、高効率・長寿命素子の基礎的知見を明らかにする。56π系二付加体フラーレンは球状化合物であるため、8種類の位置異性体を含む混合物となっており、エネルギー準位のばらつきやモロフォロジー制御の再現性などに課題があるため、HPLCによる精密分離を行った。分離の結果、trans体およびエカトリアル体の生成量がcis体の生成量に比べて多く、立体障害の影響が大きいことが分かった。最も収率が高かったエカトリアル体を用いて逆型有機薄膜太陽電池を作製した結果、異性体混合物を用いた場合に比べて、光短絡電流(Jsc)が約30%増加し、エネルギー変換効率(PCE)も約50%向上した。この結果より、異性体の種類によって発電層内のモロフォロジーが変わること、すなわち、電荷分離および電荷輸送に大きな影響を与えることが分かった。また、電子捕集層に用いる捕集材料を変えることにより、PCEの経時変化が観察され、ZnOを用いた場合、光照射直後に最高性能が得られたのに対し、PEIEを用いた場合、光照射時間の増加に伴って徐々にPCEが上昇していく過程が観察された。つまり、下地である電子捕集層を変えることによってPCEの経時変化が変わっていることが示され、界面制御の重要性が再確認された。この挙動の違いは電子捕集層とフラーレン材料間の密着性に起因する電子移動のしやすさが関係していることが示唆された。本研究室ではこれまでに、大気中で安定な電極ならびに電荷捕集層を用いることにより、大気中作製が可能で、長寿命を有する逆型有機薄膜太陽電池の開発に成功している。本年度は、電子捕集層/発電層界面と有機薄膜太陽電池の性能との相関を明らかにするために、電子捕集層としてゾルゲル酸化亜鉛(sol-gel ZnO)、酸化亜鉛ナノ粒子(ZnO NP)、化学浴析出酸化チタン(TiOx)、ITO修飾材料である1,4-bis(3-aminopropyl)piperazine(BAP)、ならびにpolyethylenimine ethoxylated(PEIE)を用い、有機発電層としてP3HT:PCBMならびにP3HT:ICBAを用いた有機薄膜太陽電池を作製し、その電池特性を評価した。また、その素子性能の差を、電子捕集層ならびに有機発電層の表面自由エネルギー、表面形状、発電層内のドナー・アクセプター材料の濃度分布の観点から考察した。上記した各電子捕集層を用いた素子で、変換効率に差が見られ、この差は特に短絡光電流(Jsc)に起因していることが分かった。ZnO NPやPEIEを用いた際に、高い性能が得られたことから、PEIEおよびZnO NP表面とICBAの親和性が良く、この界面における電子輸送効率が良好であることが示唆される。この素子性能の差を考察するにあたり、電子捕集層および発電材料の表面自由エネルギーの測定を行った。その結果、Jscは表面自由エネルギーが近い電子アクセプターと電子捕集層を用いたときに高い値を示し、Jsc値は表面自由エネルギーと相関があることが明確に示された。すなわち、PEIEならびにZnO NPを修飾したITO電極に対してPCBMやICBAの親和性が良く、これらから構成された界面における電子輸送効率が高いことが示された。本年度は、有機発電材料に着目し、高効率が得られるドナーおよびアクセプター材料を用いた素子(ITO/ZnO/有機発電層/PEDOT:PSS/Au)の長時間の耐久性試験を行った。ドナー材料としてはP3HTおよびPTB7、アクセプター材料としてはPCBM、bis-PCBMおよびICBAを用いた。これまでの研究成果として、P3HT:PCBMを発電層に用いた場合に、この逆型構造素子に100時間の光連続照射を行ってもほとんど変換効率が保持されていることが分かっており、これとの比較検討を行った。P3HT:ICBAを有機発電層に用いた場合、初期効率は約4%であるのに対し、連続光照射100時間で約73%の効率を保持することができた。パラメータとしては、Jscが1割、FFが2割の減少が見られ、直列抵抗成分の増加が観察された。AFMによる表面形状は光照射前後でほとんど変化がないことから、モロフォロジーの変化が性能低下に関与していないことが明らかになった。PTB7:bis-PCBMおよびPTB7:ICBAを有機発電層に用いた場合、最高効率はそれぞれ3.81%および3.89%であった。これはフラーレンのLUMO準位が浅くなることにより、電荷分離効率が良好でないことに起因している。

その一方で、2時間の光連続照射において、性能劣化は無く、むしろ、Light-soaking効果が観察され、光照射の増加に伴い素子性能が向上することが分かった。58π系であるPCBM:PTB7を発電層に用いた場合、初期効率は6.07%を達成した。約5時間程度はほとんど性能劣化が観察されなかったが、その後JscとFFが急激に減少し、光照射100時間後の性能保持率は約55%であった。顕微鏡、X線解析の結果から、素子の界面が劣化の原因であることが予想されるため、次の目的として、長寿命化に向けた界面制御を行っていく予定である。本研究は、大気中塗布による作製が可能な逆型構造を用いて、高効率かつ発電効率を有する有機薄膜太陽電池の開発を目的としている。より高い電圧が期待できる56pi系フラーレンアクセプターに着目して「発電層のモロフォロジー設計」、「電子捕集材料と有機発電層界面の制御」および「ドナー・アクセプター材料の検討」を実施し、デバイス作製の観点から、高効率・長寿命素子の基礎知見を見出することを目指した。本実験により、56pai系フラーレンと電子捕集層界面の親和性と電池特性の相関が得られたため。27年度が最終年度であるため、記入しない。有機薄膜太陽電池、光エネルギー変換最終年度は初年度・2年目に実施した項目を相互補完することにより、最終的に、初期性能10%以上で、1000時間連続照射後でも初期性能の90%以上を確保する高性能素子を開発し、逆型有機薄膜太陽電池の高性能化のための基盤技術を確立することを目指す。有機薄膜太陽電池の性能を引き出すためには有機発電層におけるドナー材料とアクセプター材料の混和性が重要である。アクセプター材料として用いられた56π系フラーレンは8種類の異性体が存在するため、エネルギー準位のばらつきやモロフォロジー制御の再現性などに課題がある。本研究では、その異性体を分離精製することにより、電池性能が向上することを見出し、異性体の重要性を示すことができた。また、電子捕集層の違いによって、PCEの経時変化が観察されたことから、電子捕集層/フラーレン間の電子的な距離が重要であることが確認され、順調に成果が得られたため(2)の評価をした。今後は、「n型無機半導体/フラーレン間の効果的な電子移動の確立」と「有機発電層からn型無機半導体へのスムーズな電子移動界面の構築」に取り組み、この積層界面における効果的な電子移動の必要要件の導出とデバイス作製技術の確立を行う。