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イラン国ギーラーン州セフィードルード川流域における民族考古学及び生態考古学的研究

セフィードルード川西岸域の遺跡分布調査により、時代的には新石器時代の遺跡(Arg-e Dsht C)、形態的には遺丘状遺跡(Sharef B)、岩陰遺跡(Dezbarre B)などを、新たに確認。従来古墓にのみ限定されていたギーラーン州の遺跡観を一新した。タッペ・ジャラリイェ遺跡の発掘調査により、I層パルティア/ササン期、II・III層イラン鉄器時代の土器資料を層序的に区分し、土器編年の基準を構築した。同時に採集の木炭片試料に関して、名古屋大学年代測定総合研究センターで行った放射線炭素14年代測定結果は、従来の考古学編年観と比して、ほぼ妥当な数値を表した。タッペ・ジャラリイェ遣跡第II・III層出土土器をイラン国立博物館(テヘラン)保管のキャルーラズ遺跡出土資料(1967,68,69年発掘資料)と比較し、タッペ・ジャラリイェ遺跡で一般的な「く」の字状頚部を有する甕形土器の胴部が球状を呈し、丸底であることが判明。その他、両遺跡の土器器形の多くで一致がみられ、キャルーラズ遺跡とタッペ・ジャラリイェ遺跡の第II・III層は併行期で、イラン鉄器時代皿期(97世紀頃)と考えられる。タッペ・ジャラリイェ遣跡第III層出土獣骨試料の分析の結果、狩猟対象種(イノシシ、アカジカ)が少なく、ほとんどが家畜種であることが確認された。タッペ・ジャラリイェ遺跡第II・III層出土木炭片の樹種同定と同遺跡周辺域の現生森林環境調査結果によれば、第II・III層期の植生は、現在とそれほど異ならない。第III層期に始まる家畜動物をともなう大規模森林開発が気象、地勢、地質等諸条件と相俟ってこんにちの遺跡環境を形成したと考えられるに至った。今年度の現地考古学調査は、8月12日より9月22日まで実施し、日本側より5名、イラン側より10名が参加。主たる調査活動はセフィードルード川西岸における遺跡分布調査とジャラリイェ・テペ遺跡の発掘調査であった。1.遺跡分布調査イラン当局より地形図(25,000分の1)使用許可を得、昨年度までのデータ再確認と散布考古資料の採集を行う。最終的には26地点となり殆どは古墓遺跡であったが、窯跡(ドガヘ、ポシュテ、ドガーミヤーン各遺跡)や「ハマーム」(ジューベン遺跡)などを新たな遺構として確認。石器(敲打器・鞍状挽臼)や土器・陶器を大量に採集するも、帰属年代は未だ不祥。キャルーラズの谷からキズィルウズン川までの地域では、古墓や遺物散布地以外に集落址(スィーネハーニー遺跡)、テペ(シャーレフB遺跡)、岩陰(デズバッレB遺跡)など62地点をリスト化。帰属年代は未だ不祥。2.ジャラリイェ・テペ遺跡の発掘調査遺丘南斜面に東西2.5m、南北30mの発掘区を設定し、地山層まで掘り下げ、表土層下に3つの文化層を認める。共伴する土器から、第1層はパルティア/サーサーン時代、第II層、第III層は鉄器時代(紀元前1千年紀初期)に帰属すると暫定する。遺構として、ピット(第I層)他、石積みによって構築された壁体(第I、II、III層)、遺丘裾部の溝状掘り込み(幅3m、深さ2m)などを確認。土層観察によれば、ジャラリイェ・テペはもともと250mほどの高さの自然丘であって、その頂部付近を平坦に整形した上に文化層が堆積した遺丘と推察される。

3.その他調査成果の概要は下記の研究会、セミナーなどで発表:(1)イラン文化遺産庁(テヘラーン)におけるセミナー(2003年2月25日)(2)「日本西アジア考古学会」主催の第10回西アジア発掘調査報告会(2003年3月8日)(3)中近東文化センターにおける第2回イラン調査報告会(2003年3月30日)1)調査データ整理と現段階での取り纏めを行い、当該地域調査のレポートを2003年9月と2004年2月に、それぞれ第一次調査成果、第二次調査成果として公表出版した。前者はイラン国ギーラーン州セフィードルード川流域の遺跡分布調査、後者はさらにタッペ・ジャラリイェ遺跡の発掘調査の概報である。これらによりこれまでに57地点について所定の形式にデータ化することができた。また、2001年度調査地点(serial numbers 2001-126)採集の土器、陶器および一部の石器資料について遺物観察表を完成、公表した。2)タッペ・ジャラリイェ遺跡の第2層および第3層より採取の炭化物試料について、放射性炭素年代測定法による年代測定を、名古屋大学年代測定総合研究センターにて行い、結果を得た(測定番号NUTA2-5760,5761,NUTA2-6211,6212,6215)。「較正暦年代」はいずれも最大幅で紀元前8世紀初から紀元前5世紀末の値を示している(ただし、NUTA2-5761については、紀元後910世紀を示し、出土状況より推して予測外の測定値結果であった)。3)2004年2月16日より同年3月14日までの期間、ギーラーン州マースーレにて資料調査ならびに数遺跡の再踏査、その後マーザンダーラーン州からゴレスターン州、セムナーン州の関連遺跡の踏査、テヘラーン近郊の鉄器時代集落遺跡の踏査を比較研究の一環として行う。資料調査においては、2002年度表採資料の実測、「観察表」の作成を終了させた。採集石器資料中に紡織用のおもり(loom weight)を確認したが、先年出土の紡錘車資料と共に、出土遺跡のタッペ・ジャラリイェが居住址であることを示唆する重要資料であると認識される。(1)踏査についてルードバール県南西域、すなわちソルハーン/ハルビーン(Sorkhan/Kharpin)渓谷とセフィードルード湖によって限られたほぼ南北17Km、東西15Kmの範囲がその対象域。地勢的にはクーシュク(Kushk)、ドガーへ(Dogaheh)、キャバテ(Kabteh)、ハーン・ダッレ(Khan Darreh)の各谷筋に沿う。30遺跡34地点を確認(遺跡によっては、その範囲をいくつかの地点に区分したところがある)。種類別では古墓(12)、集落址(20)、開地遺跡(1)、城砦址(1)、土器焼窯(1)、遺丘(1)、時代別では新石器時代(1)、鉄器時代(10)、パルティア/サーサーン時代(4)、イスラーム時代(18)の諸遺跡に分類される(カッコ内は遺跡数。複数の種類、時代を含む遺跡あり)。とくに注目すべきはアルゲダシュトC(Arg-e Dasht C)遺跡。この遺跡は、セフィードルード湖に流入するクズルウズン川(Qezel Uzan)の北岸に位置する旧アリアバード村(Aliabad,1990年大震災により廃村)西側に広がる。赤地黒彩の彩文土器片や半月形細石器(珪酸光沢を持つ鎌刃石器を含む)などの採集資料は、アルゲダシュトC遺跡が、当該域における新石器時代に遡る明確な遺跡の最初例であることを示す。(2)ジャラリイェ・テペの発掘調査発掘調査対象は、2002年度に継続しての、発掘区12i-bにおける鉄器時代層(第II、III層)。注目すべきは第III層出土の鉄器片(形状復元不能)、青銅小片(6点)および土偶1点。
空間識異常をコードするシグナルの形成と標的ネットワークの解明

ラットに対し、過重力負荷装置により2gの過重力を2時間負荷すると、異味症が発症した。異味症はラットにおける嘔吐行動と考えられていることから、2gの過重力の2時間負荷によりラットの動揺病が発症し、空間識異常が引き起こされたと考えられた。次に2gの過重力の2時間負荷による空間識異常に対するヒスタミンH1受容体拮抗薬、H2受容体拮抗薬の影響を検討した。2gの過重力の2時間負荷によるラットのカオリン摂取は、H1受容体拮抗薬であるmepyramineで有意に抑制されたが、中枢神経系に移行しないH1受容体拮抗薬であるterfenadineおよび中枢神経系へ移行するH2受容体拮抗薬であるzolantidineは影響を与えなかった。この結果から、中枢神経系内のH1受容体を介して過重力負荷による空間識異常が発症していると考えられた。我々の過去の研究から、過重力負荷により中枢神経系内のヒスタミン神経系が興奮することが明らかになっている。そこで、空間識異常に関係するH1受容体のポストシナプスにおける変化を明らかにする目的で、過重力負荷がH1受容体の遺伝子発現に及ぼす影響を検討した。すなわち、過重力負荷による視床下部のH1受容体mRNAの変化を、real time PCRにより測定した。その結果、2gの過重力の2時間負荷により、視床下部のH1受容体mRNAが有意に増加した。経時変化を検討したとこと、視床下部のH1受容体mRNAは過重力刺激6時間で約1.5倍に増加し、12時間後までにコントロールレベルに戻った。しかし、過重力刺激によるH1受容体mRNAは大脳皮質では認められないこと、両側の内耳を破壊したラットでは過重力負荷による視床下部のH1受容体mRNAの増加が認められないことから、内耳からの過剰な前庭入力は視床下部を含む大脳皮質下で形成され、H1受容体のup-regulationにより増悪し、おそらくは嘔吐中枢が存在する脳幹へ出力するものと考えられた。ラットに過重力負荷装置により2gの過重力を2時間負荷した。その結果、ラットに異味症が発症した。異味症とはカオリン(硅酸アルミニウム)などの無栄養物を摂取する異常行動である。ラットは嘔吐をしないため、異味症はラットにおける嘔吐行動と考えられている。この結果から、2gの過重力の2時間負荷によりラットの動揺病が発症し、空間識異常が引き起こされたと考えられた。

その結果、2gの過重力の2時間負荷により、視床下部のH1受容体mRNAが有意に増加した。空間識異常による動揺病症状は次第に増悪する特徴があり、過重力負荷によるH1受容体のup-regulationはこの特徴を説明するものであると考えられた。ラットに対し、過重力負荷装置により2gの過重力を2時間負荷した。その結果、ラットに異味症が発症した。この結果から、過重力負荷によりラットに動揺病が発症し、空間識障害が引き起こされたと考えられた。次に2gの過重力の2時間負荷による空間識異常に対するヒスタミンH1受容体拮抗薬、H2受容体拮抗薬の影響を検討した結果、中枢神経系内のH1受容体を介して過重力負荷による空間識異常が発症していると考えられた。我々の過去の研究から、過重力負荷により中枢神経系内のヒスタミン神経系が興奮することが明らかになっている。そこで、空間識異常に関係するH1受容体のポストシナプスにおける変化を明らかにする目的で、過重力負荷がH1受容体の遺伝子発現に及ぼす影響を検討した。すなわち、過重力負荷による視床下部のH1受容体mRNAの変化を、real time PCRにより測定した。経時変化を検討したとこと、視床下部のH1受容体mRNAは過重力刺激6時間で約1.5倍に増加し、12時間後までにコントロールレベルに戻った。しかし、過重力刺激によるH1受容体mRNAは大脳皮質では認められないこと、両側の内耳を破壊したラットでは過重力負荷による視床下部のH1受容体mRNAの増加が認められないことから、内耳からの過剰な前庭入力は視床下部を含む大脳皮質下で形成され、H1受容体のup-regulationにより増悪し、おそらくは嘔吐中枢が存在する脳幹へ出力するものと考えられた。
分子認識機能電極のメゾスコピックパターニング

本研究の目的は、分子レベルで構造が制御された分子認識表面を有し、かつ、サブミクロンからサブミリメーターにわたるメゾスコピック領域において規則的なパターンを有するミクロ電極を作製し、パターンに特徴的な電気化学特性を発現することにある。本申請者は、様々な高分子の希薄溶液を電極などの固体基板上にキャストして得られるフィルム中で、数百ナノメーターから数百ミクロンにわたるいわゆるメゾスコピック領域において、規則的に二次元配列したドットやライン、ハニカム状のネットワークなど様々な構図が形成されることを見いだした。そこで、核酸塩基を有する自己組織性分子膜によって電極表面を構造的に修飾したミクロ電極を作り、DNAとの特異的な相互作用を電気化学的な手法によって検出するシステムを構築する。これまでの研究で、高分子のキャストプロセスにおいて溶媒の蒸発潜熱によって空中の水が凝縮することでサブミクロンの均一な大きさの微小な水滴がキャスト溶液の表面に形成され、それを鋳型として高分子の二次元ハニカム構造が形成されることを明らかにした。さらに、高分子のハニカムを鋳型として金属を蒸着することで、ミクロンサイズの金属ドットを規則的に配列させることができた。構造化された金電極表面に分子認識機能を付与するために、親水性部位として核酸塩基を有し、反対側の末端にチオール基など金電極表面との親和性に優れた官能基を合わせ持つ種々の両親媒性化合物を合成した。これらの分子が金表面状に自己会合膜(Self-assembling Monolayer ; SAM)を形成することを水晶発振子マイクロバランスで確認した。さらに、核酸塩基SAM修飾電極を用いて、インターカレーターとビオロゲンを合わせ持つ化合物のサイクリックボルタモグラムを測定したところ、電解質中に核酸塩基SAMと相補的な塩基対を形成するポリヌクレオチドが存在する場合に限ってビオロゲンの酸化還元電流が観測された。
水中ウイルスの不活性化操作と光回復機構に関する研究

上下水の最終処理に広く用いられている塩素消毒は残留微量有機物質との反応によってトリハロメタン等の発ガン性物質を生成する可能性が大きく,その代替法として紫外線処理法が注目されている.一方,紫外線殺菌により一旦不活性化された細菌は近紫外線によって再び活性化するという現像がある.本研究では,最近水環境汚染の一つとして指摘されている腸管系ウイルスについて,紫外線処理による不活化過程を検討した上で,その不活化したウイルスの近紫外線照射下での挙動を調べた.実験には,ポリオウイルス1型のワクチン用弱毒株(LSc.2ab株)を用いた.紫外線によるウイルスの不活化実験は低圧水銀ランプ(波長253.7nm)の真下に一定濃度のウイルスを添加したPBS溶液を置き,異なる紫外線強度の条件下で連続攪拌して行った.また,紫外線処理したウイルスに波長300400nmの近紫外線を照射しウイルス活性の変化を調べた.ウイルス活性はプラーク形成法により評価した.紫外線照射によるウイルスの不活化過程は,いずれの紫外線強度においても紫外線量(強度と時間の積)増加と共に一次的に減少した.しかし,大腸菌の不活化に比べて同程度の不活化率を得るにはかなり大きい線量の照射が必要であった.また,異なった紫外線線量下で不活化したウイルスは近紫外線照射と未照射とでは同様な挙動をし,光による活性回復(光回復)現象を示さなかった.これは紫外線照射したウイルスと細菌への近紫外線の影響が異なったことを示した.本研究の結果から,上下水の紫外線処理法では,細菌の光回復による活性化を問題視する必要があるが,ウイルスはそのような問題がないことがわかった.上下水の最終処理に広く用いられている塩素消毒は残留微量有機物質との反応によってトリハロメタン等の発ガン性物質を生成する可能性が大きく,その代替法として紫外線処理法が注目されている.一方,紫外線殺菌により一旦不活性化された細菌は近紫外線によって再び活性化するという現像がある.本研究では,最近水環境汚染の一つとして指摘されている腸管系ウイルスについて,紫外線処理による不活化過程を検討した上で,その不活化したウイルスの近紫外線照射下での挙動を調べた.実験には,ポリオウイルス1型のワクチン用弱毒株(LSc.2ab株)を用いた.紫外線によるウイルスの不活化実験は低圧水銀ランプ(波長253.7nm)の真下に一定濃度のウイルスを添加したPBS溶液を置き,異なる紫外線強度の条件下で連続攪拌して行った.また,紫外線処理したウイルスに波長300400nmの近紫外線を照射しウイルス活性の変化を調べた.ウイルス活性はプラーク形成法により評価した.紫外線照射によるウイルスの不活化過程は,いずれの紫外線強度においても紫外線量(強度と時間の積)増加と共に一次的に減少した.しかし,大腸菌の不活化に比べて同程度の不活化率を得るにはかなり大きい線量の照射が必要であった.また,異なった紫外線線量下で不活化したウイルスは近紫外線照射と未照射とでは同様な挙動をし,光による活性回復(光回復)現象を示さなかった.これは紫外線照射したウイルスと細菌への近紫外線の影響が異なったことを示した.本研究の結果から,上下水の紫外線処理法では,細菌の光回復による活性化を問題視する必要があるが,ウイルスはそのような問題がないことがわかった.
シングレットビラジカル性を有する窒素置換多環芳香族炭化水素の合成と電子物性

2つのラジカルが窒素原子を介して相互作用する分子の合成と構造・物性の解明をおこなった。このような分子の例として、トリアリールアミンの2つのアリール基をフェノキシラジカルで置換した分子を合成した。興味深いことに、この分子は室温において電子スピン共鳴(ESR)信号が観測されず、一方でシャープなNMRシグナルが観測された。また、単結晶X線構造解析から、この分子は中央の窒素周りにおいて二本の等価な多重結合が形成されていることが明らかになった。本研究結果は、閉殻電子状態と開殻電子状態のエネルギー差が極めて接近した分子の開発指針を与えるものであると考えている。本年度は、基底状態にシングレットビラジカル性を有するPAHsの含窒素アナローグ分子の合成手法の開拓をおこなった。含窒素平面π電子系分子の窒素原子にスピン密度が非局在化するラジカルを2つ導入するという手法に従い、含窒素平面π電子系分子とラジカルの組み合わせを変えていくつかの分子の合成をおこなった。本年度は、含窒素平面π電子系分子としてインドロカルバゾールおよびカルバゾールを、ラジカルとして前者にはフェノキシラジカル、後者には酸素、ジシアノメチレン、ジフェニルメチレンの三種のラジカルの導入を試みた。インドロカルバゾールに2つのフェノキシラジカルを導入した分子は安定な固体として単離することに成功し、この分子が室温ではビラジカルとして振る舞うことを明らかにした。この分子の基底スピン状態を明らかにするため、SQUIDを用いて磁化率の温度依存性を測定した。その結果、温度低下とともに磁化率は減少し、基底一重項であることがわかった。量子化学計算から、基底状態は閉殻でなく開殻一重項であることが示唆され、本研究の設計指針の妥当性が支持された。また、カルバゾール骨格に2つのジシアノメチレン基を導入した分子の合成では、目的物と思われる青色固体とともに、二種類の白色粉末が得られた。興味深いことにこの二種類の粉末はいずれも乳鉢ですりつぶすことで青色に変化し、溶媒に触れることで白色に戻るという現象が観測された。NMR測定からこの白色粉末は目的のビラジカルの二量体および三量体であることが示唆され、圧力によってラジカル同士の分子間結合が切断されて着色したと考えられる。このことから、この分子は圧力による電子およびスピン状態が制御可能な興味深い系であることが明らかとなった。前年度に引き続き、窒素原子を介して2つのラジカルが相互作用するビラジカル分子の合成と構造・物性の解明をおこなった。このような分子の例として、トリアリールアミンの2つのアリール基を2、6位にt-ブチル基を有するフェノキシラジカルで置換した分子を合成した。さらに、この分子は最高被占軌道(HOMO)が非結合性軌道であることが密度汎関数法計算および単純なヒュッケル分子軌道計算から示唆された。本研究結果は、閉殻電子状態と開殻電子状態のエネルギー差が極めて接近した分子の開発指針を与えるものであると考えられる。また、フェノキシラジカルを他のラジカルで置き換えた分子についても検討をおこなった。トリフェニルアミン、および9-フェニルカルバゾールに2つのジシアノメチルラジカルを導入した分子を発生させたところ、分子間でラジカル部位同士が連結し、自発的に環状分子が生成することが明らかになった。生成した環状分子は、熱および力学的刺激(擦り潰し)によって分子間を結ぶC-C結合が開裂することが電子スピン共鳴によって確認された。さらに、この結合開裂によって色調が変化するクロミズム特性が確認された。インドロカルバゾールに2つのフェノキシラジカルを導入した分子の磁化率測定から、本研究の設計指針の妥当性を支持する結果が得られた。また、カルバゾールに2つのラジカルを導入した系では、閉殻から開殻へのスピン状態の力学的スイッチングと思われる興味深い現象が観測された。以上より、本年度の研究は概ね順調に進展していると考える。物理有機化学合成した分子群は現時点ではいずれも単結晶が得られていない。今後はこれらの結晶を作成し、X線結晶解析によって分子内の結合状態の実験的な解明を目指す。また、カルバゾール骨格を有するビラジカルについても、その構造および分子間結合の詳細を明らかにすることを目指す。物品購入費が当初の予定より少額で済んだため。試薬・物品費・論文投稿費として使用する予定である。
ダイヤモンド量子センシング

慶應義塾大学では、ダイヤモンド中の窒素-空孔(NV)中心の光磁気評価と量子センシング応用実験を続行した。最終年度の研究実施計画書に記載した目標の通り、単一NV中心センサーによる核スピンの分極とラジオ波による核磁気共鳴操作を駆使し、単一NV中心に対する核スピンの方向、距離、核種の決定を実験的に成功した。本研究の手法は、最新の測定法である量子ヘテロダイン法と併用が可能であり、先行研究において理論提案されていた他の位置決定手法と比較しても高分解能・高感度な点で優れる画期的な方法である。これはダイヤモンド表面に配置した分子の構造イメージングというナノスケールMRIの究極目標に対して必須の技術であると同時に、世界初、そして日本オリジナルのダイヤモンドNVセンシング手法であり、大きな成功である。産業技術総合研究所においては、研究分担者・渡邊が化学気相成長法を用いたC-12ダイヤモンド薄膜成長とN-15ドーピングを続行した。大阪大学においては、研究分担者・原田が、ダイヤモンド中のNV中心を用いて、生体試料内部の温度及び磁場をイメージングする研究を続行した。温度イメージングにおいては、局所温度の測定に適したダイヤモンドナノ粒子を用いた実験手法の開発を進め、細胞内での温度分布を1°C以下の精度で明らかにするとともに、細胞内環境パラメーターの変化に対しても再現性のある安定した温度測定ができることを明らかにした。磁場測定においては、NV軸方向を揃え且つNV濃度の高いダイヤモンド基板を用いることで、その表面に散布した磁性微粒子が作る磁場の分布を高感度且つ高分解能でイメージングする手法を開発し、磁気シミュレーションによる最適化を行った。関西学院大学においては、研究分担者・鹿田が、センシング素子の目的に合わせて必要とされるダイヤモンド微細加工を担当した。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。ダイヤモンド中の個々の量子ビットをセンサーとして、単一の分子や細胞の核磁気共鳴(NMR)イメージング測定や電位分布測定を室温で実現する実験手法を提案した。その概要を、代表者・伊藤が「応用物理」誌およびAAPPS Bulletin(アジア物理学会学術誌)に解説論文として発表し、広くアジアに発信した。さらに、材料科学の学会として世界的に最も多い会員数を誇る米国Materials Research Societyから連絡を受け、同学会が新設した学術誌から招待解説論文の執筆が要請された。そこで代表者・伊藤(慶大)と分担者・渡邊(産総研)が共著で半導体同位体工学の量子情報応用に関する解説論文をOpen Accessで発表した。実験においては渡邊がNV中心を含むダイヤモンドを多数作製し、その評価を伊藤が行い、量子センサーとして特に優れた性質を有するNVをスクリーニングして、その上にSi-29核スピン膜を伊藤が堆積した。これはSi-29核スピンから生じる核磁場を、ダイヤモンド中のNVセンサーで検知することが目的であった。そこで核磁場の高感度検知を試みたが、ダイヤモンド上に高品質なシリコン膜を形成することが困難であったことから、シリコン中に多くの欠陥が生じ、それらがノイズ源となることが判明した。そこで、ノイズ解析に独Ulm大学Jelezko教授と共同で取り組み、その成果をPhysical Review Letters誌に国際共著論文として発表した。その他、ダイヤモンド上に堆積して検知する磁性膜の候補として、MnGe膜に関する研究(Physical Review B誌に発表)や、検知の対象となるシリコン膜中のスピンを操作する様々な方法の開発(国際共著論文として、Physical Review Letter誌とPhysical Review B誌に一通ずつ発表)を行った。今年度採択された課題であるため、実質的なスタートを7月に切った。慶應義塾大学においては研究代表者・伊藤と連携研究者・早瀬が共同で12C同位体ダイヤのフォトルミネッセンスマッピングによる評価(NVペア濃度の決定)、光検知磁気共鳴(ODMR)による位相緩和時間(T2)測定を実行する装置系の構築を行い年度内にすべて完成させた。特に電子スピン0と±1準位間の磁気共鳴を誘起し、ある量子状態に固定(初期化)してからその位相がどの程度の時間(T_2)保たれるかを調べるスピンエコーを高感度で測定する装置を完成させたことにより、産総研・渡邊が作製する試料を直ちに評価し、その結果を渡邊にフィードバックすることから試料品質を常に向上させる好循環の構築に成功した。また、NV発光が14N核スピン(I-1)や13C核スピン(I=1/2)と超微細相互作用により分裂する様子を分光的に観測することにも成功した。さらに慶應義塾大学においては、アンサンブルNVを用いた卓上型イメージング装置を開発し、ダイヤモンドイメージングのデモを行えるようにした。京都大学においては研究分担者・原田が既存の光検知磁気共鳴顕微鏡への波長可変レーザー導入と制御プログラムの作成、励起状態への共鳴励起とスペクトル測定による励起状態の把握、強電場(10kV/cm)を印加できる試料の検討、ダイヤ基板上に電極を設置し、電位測定に必要な強電場が印加できる実験条件の探索などに取り組んだ。全体として、初年度として概ね順調に進展した。慶應義塾大学においてはダイヤモンド中の窒素-空孔(NV)中心の様々な評価と量子センシング応用を実施するために必要な評価装置群の開発を行い、特に単一NVを量子センサーとして用いる装置系において世界的にみても最先端の性能を得ることに成功した。具体的には、1)単一NVを超高感度量子センサーとして利用するための評価およびセンサー実装装置、2)表面近傍に導入された高濃度のNV集合体中の個々のNVをピクセルとしてイメージングを実施するための装置群の開発を行った。

1)の装置群では、マイクロ波工学、ナノ光学、計算機技術などを駆使して、単一NVを高い空間分解能でマッピングし、発光元がNVであることを分光器で確認する技術を確立した。また、直径1mmの領域で高強度の交流マイクロ波磁場を印加できるアンテナを設計・開発し(Review of Scientific Instruments誌投稿中)、さらに任意の単一NV任意の強度と方向の直流磁場を印加するシステムも開発することから、任意の単一NVをマイクロ波パルスによって自由自在に量子操作する装置系を完成させた。この装置を用いて、単一NVを用いた少数プロトン核磁場検出に平成28年度から取り組む。2)の装置系の開発も順調に推移しているうえ、高濃度NV試料の作製にHeイオン注入によって達成する技術の開発にも成功し、現在はApplied Physics Letters誌に投稿中である。産業技術総合研究所においては、CVD法を用いたC-12ダイヤモンド薄膜成長を続行した。京都大学においては、蛍光検出磁気共鳴顕微鏡装置により、生体試料中でもNV中心の蛍光像と磁気共鳴スペクトルを同時測定できることを実証した。関西学院大学においてはダイヤモンドを適切に微細加工するための条件出しを行った。全体として、概ね順調に進展した。本研究では同位体操作技術に基づくダイヤモンドNVセンサーの性能向上と、ダイヤモンドセンシング装置系構築を有機的に組み合わせながら開発することで、競争が激しい本分野において世界トップレベルの研究を実施している。NV量子センサーの感度はコヒーレンスで決まるため100マイクロ秒あればNVから測定対象の距離(すなわちダイヤモンド表面からのNVの浅さ)は5nm、10マイクロ秒では2-3nm程度が目安となる。この単一極浅・長コヒーレンスNVペア作製のために2種類の手法を採用した。1つ目はプラズマCVD成長中に、天然存在比が極めて低い15N同位体を添加することで、ダイヤモンドバルク中に自然に存在する14NVと、表面近傍に意図的に添加された15NVを見分けるものである。系統的な実験を行い、表面から5nm以内の浅さにコヒーレンス時間が10μ秒以上の単一NVが生成できることを明らかにした。このコヒーレンスはマイクロ波パルス手法で100μ秒以上に延長できるために当初目標のコヒーレンス獲得に成功した。2つ目は、ダイヤモンド表面上に意図的に堆積したSiO_2薄膜をとおして窒素イオン注入を行い、ダイヤモンド表面付近に15NVを集中的に分布させる手法の開発である。表面SiO_2薄膜の厚さtを0から72nmまで増やし、その膜をとおして15Nイオン注入すると、0nmでは試料全面からNV発光が確認されるのに対し、72nmでは単一NVからの発光が得られた。さらに系統的に単一NVの電子スピン共鳴を実施したところ、13Cと15N核スピン相互作用に基づくスペクトルがあるNVに対して得られた。
社会教育専門職養成におけるジェンダー・セクシュアリティ問題学習プログラムの開発

本研究は、社会教育の場におけるセクシュアル・マイノリティ関連事業の成果と課題を整理、検討するとともに、それらに対するセクシュアル・マイノリティ当事者(支援)団体が求める配慮の実際を検討する。さらに、これらのことを踏まえながら、セクシュアル・マイノリティへの配慮を保証する教育・学習の理論的、かつ、実践的な基盤を提示し、それらにもとづく社会教育専門職養成におけるジェンダー・セクシュアリティ問題学習プログラムを開発する。
大気境界層における乱流の空間構造とその時間発展に関する研究

この研究では,中立成層状態における大気境界層を対象とし,観測と数値実験により乱流の空間構造とその時間発展について調べた。まず,潮岬風力実験所と信楽MU観測所において実施した観測結果を解析した。高度20mでの平均流方向成分の風速値に時間スケール160秒の連続ウェイブレット変換を施し強風域の平均パターンを作成すると,下降する動きを示す強風域と,その前方に上昇する動きを示す弱風域が存在する構造が示される。数値実験は米国オクラホマ大学ストーム解析予報センターが開発した数値モデルARPS (Advanced Regional Prediction System)をラージ・エディ・シミュレーションとして走らせた。初期場としては,高度30mまでは対数則を満たし,それより上方ではエクマンらせんを形成する風速高度分布で,中立に近い温位高度分布(最上部では温度逆転層)をした水平一様な場にランダムな温位擾乱を与えた。積分時間35040秒後の状態を見ると,地表面近くでは風向方向に伸びた筋状の構造が卓越しており,地上7.5mでは空間スケール720mで平均流方向の風速に対するウェイブレット分散が最大となっている。ウェイブレット係数が極値を持つ位置を中心として平均パターンを作成すると,強風域の構造が地上150m程度から下方へと侵入していることが分かり,また,平均流方向に600m,平均流直交方向に240mという領域での運動量フラックスの大きさを見てみると,残りの領域に比べて大きい値を示す高度範囲は300m程度までに達している。境界層乱流中に組織的構造が存在し,それが乱流輸送と乱れの生成に大きな寄与をなしていることが調べられてきている。本研究では,まだ不明の点が多い大気における境界層でのそのような構造の状況を調べることを目的として以下の研究に取り組んだ。現象の理解が比較的容易であると考えられる大気の安定度が中立に近い時を対象とし,大気境界層乱流の構造を調べるために京都大学宙空電波科学研究センター信楽MU観測所において各種測器により総合的な観測を長期(約3ヶ月)にわたり実施した。2高度(4,17m)に設置した風速計と温度計により接地境界層での風速変動と大気安定度,ドップラーソーダと境界層レーダーにより上空での風速変動と大気の乱れからの散乱エコーの鉛直分布を観測した。これらにより大気境界層全層にわたる乱流の構造を観測することができた。今後は,得られたデータの解析により大気境界層における乱流の組織構造の発現周期,運動量輸送に対する寄与の程度などについて調べる。large-eddy simulation (LES)として動かすことができる米国オクラホマ大学ストーム解析予報センター(CAPS)が開発した数値モデルARPS (Advanced Regional Prediction System)を使用するため,各種条件,パラメータによる試験的な数値計算を実施した。LESでは大きな乱流渦は直接計算し,計算格子の幅より小さいスケールの乱流運動の影響はパラメータ化して扱うため,高レイノルズ数である大気境界層乱流についても計算することができる。今後,この数値モデルを用いて,観測の結果と対照しながら大気境界層乱流の空間構造とその時間発展の様子について,またそのような構造によりどの程度の運動量が輸送され乱れが生成されるのかについて調べる。境界層乱流中に組織的構造が存在し,乱れの生成と乱流輸送に大きな寄与をなしていることが室内実験と数値実験により調べられてきている。ここでは,乱流の構造についてあまりよく調べられていない中立成層状態における現実の大気境界層を対象とし,観測と数値実験により乱流の空間構造とその時間発展について調べた。観測は京都大学防災研究所附属災害観測実験研究センター潮岬風力実験所と宙空電波科学研究センター信楽MU観測所において実施した。比較的大きな構造を捉えるために,高度20mでの平均流方向成分の風速値に時間スケール160秒の"Mexican hat"関数による連続ウェイブレット変換を施し平均のパターンを作成すると,上空の強風域が下方へ侵入し,その前面の弱風域が上方へ押し上げられている構造が示される。

数値実験は米国オクラホマ大学ストーム解析予報センターが開発した数値モデルARPS(Advanced Regional Prediction System)をラージエディシミュレーションとして走らせた。初期場としては,中立に近い温位高度分布(最上部では温度逆転層)で,高度30mまでは対数則を満たし,それより上方ではエクマン螺旋を形成する風速高度分布をした水平様な場にランダムな温位擾乱を与えた。積分時間35040秒後の状態を見ると,地表面近くでは平均流方向に伸びた筋状の構造が卓越しており,地上7.5mでは空間スケール720mでそのウェイブレット分散が最大となっている。そのスケールでのウェイブレット係数が極値を持つ位置を中心として平均パターンを作成すると,強風域の構造が地上150m程度から下方へと侵入していることが分かり,また,平均流方向に600m,平均流直交方向に240mという領域での運動量フラックスの大きさを見てみると,残りの領域に比べて大きい値を示す高度範囲は300m程度までに達し,その大きさは最大で1.7倍程度であることが示された。
非共有結合性相互作用を用いた有機ドナー・アクセプター類の創製

本研究では有機電子ドナー・アクセプターの電子状態調性の新しい手法として非共有結合性相互作用を用いることを提案しその有効性を検証すること、および合成した化合物の物性を探索することを目的としている。本年度は昨年度に調査した複数のアリールスルホニル基を有するアントラキノン類の結晶構造解析を行い、それらの分子構造・分子集合体構造を明らかにし、構造に由来する選択的な溶媒吸着を示す化合物を見出すことができた。アリールスルホニル基を導入したアントラキノンは分子内のN-H...O=C水素結合と双極子相互作用によってよく定義された立体的な分子構造をとることを単結晶X線構造解析によって明らかにした。それらの分子集合構造は複数の非共有結合性相互作用と立体的要因に影響を受けており、結果としてアリールスルホニル基の置換位置によって大きく異なる分子集合体を形成していた。検討した化合物群の中で1,8-位にトルイルスルホンアミド基を導入したアントラキノンと1,4,5,8-位にtert-ブチルスルホンアミド基を導入したアントラキノンではそれぞれ、アセトニトリルおよび置換ベンゼンを包摂した結晶を与えることを明らかにした。これらの結晶では選択的な溶媒の吸脱着および優先的な溶媒の包摂が可能であることを明らかにした。1,8-位にトルイルスルホンアミド基を導入したアントラキノンのアセトニトリル選択的な吸着ではホストーゲスト間の双極子相互作用が重要な役割を果たしていることが確かめられた。本研究提案で提案した、有機電子ドナー・アクセプターの電子状態調性を非共有結合性相互作用によって実現できることは昨年度実証できた。得られた知見をもとに非共有結合性相互作用を組み込んだ新規電子ドナー・アクセプター類の開発は現在進行中である。また、合成した化合物のバルク物性についても、選択的な溶媒の吸脱着および優先的な溶媒の包摂が可能なユニークな分子集合体を見出すことができた。上記の理由より本研究は当初の研究計画に沿って順調に進展していると判断することができる。非共有結合性相互作用を組み込んだ新規電子ドナー・アクセプター類を合成し、その電子状態を明らかにする。合成した化合物についてその分子構造、分子集合体構造を明らかにし、バルク物性の発現の可能性について探索する。本研究では有機電子ドナー・アクセプターの電子状態調性の新しい手法として非共有結合性相互作用を用いることを提案し、その有効性を検証することを目的としている。本年度はよく定義された配置を有する水素結合を導入したアントラキノンを系統的に合成し、非共有結合性相互作用である水素結合がアントラキノンの電子状態を調性できるか検討を行った。アントラキノンの1,4,5,8-位にアミノ基を導入することで強い分子内水素結合が生じると予想される。溶液中においても分子内水素結合を保持することを狙い、嵩高いアリールスルホニル基をアミノ基に連結した化合物を設計した。設計した化合物を合成し、その酸化還元特性をサイクリックボルタンメトリー法によって評価したところ、合成した化合物はアントラキノンと比較して明瞭な電子受容性の向上が認められた。これは電子供与性置換基のアミノ基の誘起効果から予想される結果(電子受容性の低下)とは異なる結果であり、水素結合がアントラキノンの電子状態に大きく影響を与えたことが示された。このことはアミノ基をN-メチル化し、水素結合の形成を不可能とした化合物との比較からも明瞭に確かめることができた。一方で、アミノ基上に嵩高い置換基がない場合は、水素結合性相互作用に基づく酸化還元電位の変調は認められなかった。このことは溶液中での水素結合部位の構造の固定が、水素結合相互作用による電子状態の調性に必須であることを示す結果である。本研究計画で提案した、有機電子ドナー・アクセプターの電子状態調性を非共有結合性相互作用によって実現することを実証することができた。その実現に必要な条件についても、本年度行った検討により具体的なものとすることができた。合成した化合物のバルク物性についても興味深い現象を見出している。これらの結果より、平成29年度の計画を十分達成しただけではなく、平成30・31年度に実施予定であった計画を一部先行達成したと判断することができる。上記の理由より本研究は当初の計画以上に進展していると判断した。

これらの結晶では選択的な溶媒の吸脱着および優先的な溶媒の包摂が可能であることを明らかにした。1,8-位にトルイルスルホンアミド基を導入したアントラキノンのアセトニトリル選択的な吸着ではホストーゲスト間の双極子相互作用が重要な役割を果たしていることが確かめられた。本研究提案で提案した、有機電子ドナー・アクセプターの電子状態調性を非共有結合性相互作用によって実現できることは昨年度実証できた。得られた知見をもとに非共有結合性相互作用を組み込んだ新規電子ドナー・アクセプター類の開発は現在進行中である。また、合成した化合物のバルク物性についても、選択的な溶媒の吸脱着および優先的な溶媒の包摂が可能なユニークな分子集合体を見出すことができた。上記の理由より本研究は当初の研究計画に沿って順調に進展していると判断することができる。本年度で得られた知見をもとに非共有結合性相互作用を組み込んだ新規電子ドナー・アクセプター類の開発を推進する。これと並行して、非共有結合性相互作用の構造・種類と電子調性の度合の相関について実験的な検討を実施する。合成した化合物のバルク物性も詳細に検討を進める。非共有結合性相互作用を組み込んだ新規電子ドナー・アクセプター類を合成し、その電子状態を明らかにする。合成した化合物についてその分子構造、分子集合体構造を明らかにし、バルク物性の発現の可能性について探索する。当該年度の購入予定としていた有機合成用物品が学内プロジェクト予算で別途充当されることとなり、物品費が大幅に減少した。このため次年度使用額が生じた。次年度使用額については新規有機ドナー・アクセプター類の合成に必要な試薬・溶媒購入経費として使用する計画である。本年度実施した研究は昨年度に合成が完了していた化合物の構造解析および物性測定が主であった。当初計画よりも有機合成に係る消耗品費が減少し、昨年度に当研究費で購入したもの及び他の予算からの充当で対応することが可能であった。次年度は有機合成を基盤とした研究を展開する計画であり、消耗品経費が必要となる。次年度使用額は当年度分の予算と合わせて主に合成用消耗品購入費用として使用する予定である。また、成果発表に係る旅費・英文校閲料としても使用する。
原子論的シミュレーションによる半導体ナノワイヤの成長機構と力学的特性の解明

VLS成長機構において触媒として重要な役割を果たすクラスターの特性解析を行い、2個のクラスターの合体過程を調べて、合体後の形態を決定する支配因子は温度とクラスターの大きさであることを明らかにした。また、コアシェル型と軸方向積層型のナノワイヤの引張特性を調べ、コアシェル型ナノワイヤのヤング率は限られたGe分率の範囲で、Vegard則に従うこと、軸方向積層型ナノワイヤのヤング率の方向依存性はほとんどないことが分かった。(1)Au-Si合金クラスターの特性解析については、当初予定していたAu-Si原子間相互作用に対するMEAMポテンシャルの使用が困難であるため、異種金属元素から成るバイメタルクラスターの形成過程の解析を行った。4種の金属元素Au,Ag,Pt,Pdの任意の2種の元素の組み合わせに対して、それぞれの元素から成るクラスターの合体によるバイメタルクラスターの形成過程を調べた。その結果、形成されるバイメタルクラスターのモルフォロジーは、それぞれの元素のバルク結晶の格子定数から計算される格子不整合とクラスターのサイズに依存すること、クラスターのサイズがそれぞれの元素の組み合わせで決まる臨界サイズを超えない範囲では、格子不整合が大きい場合にコアシェルクラスターが、格子不整合が小さい場合に合金クラスターが形成され、クラスターのサイズが臨界サイズを超えると、合体は途中で停止し、両クラスターの界面で整合した合体クラスターが形成されることが分かった。(2)Ge(コア)/Si(シェル)ナノワイヤとGe/Si軸方向積層型ナノワイヤの引張シミュレーションを行い、弾性域ではヤング率を求め、非弾性域では変形挙動を調べた。まず、Ge(コア)/Si(シェル)ナノワイヤのヤング率のGe分率依存性を調べた。その結果、Ge(コア)/Si(シェル)ナノワイヤのヤング率は、ナノワイヤの軸が<111>方向の場合には、Ge分率が0.35までSiナノワイヤのヤング率とほぼ同じ値であり、Ge分率が0.58以上でVegard則に従うこと、ナノワイヤの軸が<110>方向の場合には、ほぼすべてのGe分率の範囲でVegard則に従うことが分かった。次に、Ge/Si軸方向積層型ナノワイヤに対して、積層するGe層とSi層の厚さを変えて引張シミュレーションを行った。その結果、Ge/Si軸方向積層型ナノワイヤのヤング率は、ナノワイヤの軸が<111>方向の場合にはGe層とSi層の原子数の比に依存するが、ナノワイヤの軸が<110>方向の場合にはほぼ一定であること、非弾性域ではGe層で原子鎖が形成され、Ge層で破断が生じることが分かった。(1)VLS成長機構において触媒として重要な役割を果たすクラスターの特性解析を行った。2個のクラスターの合体によるバイメタルクラスターの形成過程の解析を行い、クラスターの合体前の大きさと温度を系統的に変化させて合体後の形態を詳細に調べた。その結果、温度が高ければ2種の元素の原子がランダムに混ざりあう合金クラスターが、温度が低ければ合体が初期段階で停止するエピタキシャルクラスターが形成されること、コアシェルクラスターは、2種の元素の格子定数の差が大きくかつ合体前のクラスターの大きさがある程度小さくなったときに形成されるナノスケールに特有な構造であることが分かった。(2)Ge(コア)/Si(シェル)ナノワイヤとGe/Si軸方向積層型ナノワイヤの引張特性を詳細に調べた。その結果、Ge(コア)/Si(シェル)ナノワイヤの軸が<111>方向の場合、Ge分率の値が約0.5を境としてヤング率の変化の傾向が異なるのは表面構造の違いに起因すること、Ge(コア)/Si(シェル)ナノワイヤの軸が<110>方向の場合には表面構造の違いは観察できず、このことがほぼすべてのGe分率の範囲でヤング率がVegard則に従う理由となっていることが分かった。次に、Ge/Si軸方向積層型ナノワイヤに対して引張シミュレーションを行い、<110>方向の軸を持つナノワイヤより<111>方向の軸を持つナノワイヤの方が大きいヤング率を示すことが分かった。
急性骨髄性白血病(AML)細胞における顆粒球コロニー刺激因子受容体(G-CSFR)構造異常の解析

これまで我々はG-CSFRcDNAをプローブに用いたサザン解析によってAML細胞の一部でG-CSFR遺伝子構造異常の存在を示唆する結果を得ており、これらの研究結果に基きAMLが受容体異常疾患であるか否かを解明する目的で、AML細胞におけるG-CSFR遺伝子の細胞内領域の塩基配列について構造異常の有無を各AML症例について検討を試みた。方法としては、G-CSFR細胞内領域に対応する合成オリゴマーを作成し、各患者のAML芽球から、グアニジン塩酸法、またはAcid Guanidinium Thiocyanate-Phenol-Chloroform(AGPC)法により全RNAを分離したAML30症例の全RNAおよび上記のプライマーを用いてreverse transcriptase-polymerase chain reaction(RT-PCR)法を行なった。現在、自動シーケンサー機を用いてRT-PCR法によって合成されたcDNAからAML細胞のG-CSFR細胞内領域に対応する塩基配列について調べている。今後、異常塩基配列が発見された場合は、クローン化した異常G-CSFR遺伝子をマウスIL-3依存性細胞株であるFDCP-1に導入し異常G-CSFR遺伝子を発現させ、上記細胞についてG-CSFによる増殖反応とミエロペルオキシダーゼ(MPO)およびリューコサイトエステラーゼ(LE)を指標とした成熟骨髄系細胞への分化誘導について検討を加え、本遺伝子異常が細胞増殖ならびに分化のどちらの異常をもたらしているかについて検討を加える予定である。
新しい造血因子EDFの作用および産生機構

アクチビンは、フレンド白血病細胞(MEL)やヒト白血病細胞K562において赤芽球系への分化を誘導し、また正常骨髄細胞においても赤芽球前駆細胞を刺激することから、赤芽球系に特異的な造血因子と考えられてきた。私どもはまず、MELにおいてアクチビンと従来の分化誘導化学物質として代表的なHMBAの作用を比較した。その結果、いくつかの点において両者の作用に差があり、異なる作用経路を介することを示唆した。本年度はさらにMELにおいてアクチビンが赤芽球系の形質だけでなく、アセチルコリンエステラ-ゼとトロンボキサン合成能という巨核球系の形質も誘導することを見いだした。一方、HMBAとホルボルエステルPMAはそれぞれ赤芽球系と巨核球系の一方向の分化のみ惹起した。アクチビンはこの細胞を二方向に分化させるというきわめてユニ-クな作用をもつことが判明した。現在、この作用の生理的意義および分子基盤について研究を行なっている。一方、造血組識におけるアクチビンの産生については、白血病細胞株HL60やTHPー1をPMAで刺激すると発現が誘導されることから、骨髄単球系細胞が産生細胞であると考えられてきた。最近私どもは新たに骨髄ストロ-マ細胞が本因子を産生することを見出だした。マウス・ストロ-マ細胞株ST2,PA6はいずれもPMAによる刺激で速やかにアクチビンmRNAを発現し、蛋白を産生した。TNFは緩徐にアクチビン蛋白の産生を引き起こすが、mRNAの増加ははっきりせず、PMAとは異なる機構で本因子の産生を引き起こすと考えられた。一方、ヒト・ストロ-マ細胞株ではPMA,TNF,ILー1のいずれの刺激によっても速やかにアクチビンmRNAの増加と蛋白の産生を引き起こされた。現在ストロ-マ細胞におけるアクチビンの発現調節機構をさらに解析中である。このように、本年度のアクチビンの産生・作用機構について新し知見を見いだし、本研究の目的は十分達成できたと考えられる。
窒化インジウムガリウムを用いた可視光高速光検出素子の研究

本研究の目的は、発光素子への応用に偏っている窒化インジウムガリウム(以下、InGaN)結晶薄膜を、光検出素子用材料として特徴づけ、かつ、高速高感度素子の試作研究を行うことである。試作研究では、Meta1-Semiconductor-Meta1構造(MSM構造)の受光部1mm×1mmの大面積素子で、10Vで100 pA以下の暗電流、0.1A/W以上の受光感度、および、10ns台のパルス応答を確認した。透明サファイア基板という点、及び、窒化ガリウム(以下、GaN)層上のInGaN薄膜を光感受層とする点、の2つの特徴を活かして、波長400-500nm帯の可視光検出器としての得失を明らかにすることができた。即ち、表面入射と裏面入射の相違を調べ、電極直下部の光電流への寄与を明らにできた。この知見を基にInGaN/GaN2層構造の特異な電圧依存性を解明し、ショットキーダイオード形素子において、バイアス極性による350nmと400nmの2色弁別検出を実証できた。また、下地GaN層の厚さとバイアス電圧の制御により、紫外線に感応しない青色用狭帯域光検出器を実現できた。ここで用いたInGaNは厚さ30nm以下の薄膜であり、ピエゾ効果に基づく内蔵電界を有効に利用した。膜厚を増せば感度は大きく増大するが、暗電流も増大する。これは、歪み緩和による結晶性の変化に依ると解釈できる。なお、高速応答性に関連して深い準位を評価し、DLTS法によりGaN層に深さ約0.5eVの電子トラップ準位の存在を確認したが、光パルス信号に対する反応の遅い電流成分(光持続電流)を解消するには至らなかった。今後は、InGaN層の内蔵電界の利用を中心に本研究を発展させたい。本研究の目的は、プラスチックファイバを用いた短距離光リンクへの応用を念頭に、高速高感度の大面積可視光受光素子を試作し、InGaN系半導体薄膜の物性との関連を明らかにすることにある。本年度の実施計画項目毎の概要を以下にまとめる。1.MSM構造素子の試作と評価受光部500μm角および1000μm角、幅・間隔3μm15μmの櫛形電極をPt/AuまたはTi/Al金属で形成し、電流-電圧特性、光電流、分光感度、過渡応答特性を評価した。高速過渡応答波形の観測には本年度購入の「デジタルオシロスコープ」を用いた。GaN層2μm上にInGaN層20nmを形成したとき、Pt/Au電極でMSM(Metal-Semiconductor-Metal)構造特有の良好な電流-電圧特性が得られ、バイアス10Vの条件で、100pA以下の低暗電流と波長400nmで0.25A/Wの受光感度を得た。感度は3桁以上の光強度範囲にわたってほぼ一定であり、実用的に有用である。また、幅100psのパルス光によって半値全幅3nsの応答を確認できた。しかし、超短パルスに対する感度は直流光に比べ大幅に減少することが判明した。更に、透明なサファイア基板側から光照射することにより、紫外光を除き青色光を選択的に検出できることを実証した。2.薄膜結晶の物性との関連上記の素子特性は表面InGaN層の厚さに大きく依存し、例えば、50nmではショットキー接触が悪化し、暗電流の増大が観測された。これは、InGaN層が厚くなると凹凸が大きく欠陥の多い結晶になることに対応していると考える。

一方、C-V法によりn形GaN薄膜結晶を評価し、電子濃度が8×10^<15>cm^<-3>であること分かった。更に、DLTS法によるの物性を評価を試みたが、高い直列抵抗成分のために深い準位の観測には至らなかった。昨年度は、受光部1mm角の大面積素子で、100pA以下の暗電流、0.1A/W以上の受光感度、10ns台のパルス応答を確認した。本年度の実績は、「研究実施計画」記載の3項目に対応して以下のようにまとめられる。1.厚さ2μmのGaN層を用いたMSM形素子において、表面入射と裏面入射での分光感度特性の相違を明らかにした。すなわち、360nm以下の波長域では裏面入射時にバイアス電圧依存性が顕著であり、これはGaN層中での空乏領域の広がりで説明でき、シミュレーション結果と一致する。一方、エネルギーギャップ以下のフォトン(370nm以上の波長)に対する感度比は裏面入射時の方が約2桁大きく、バイアスの影響は小さい。裏面からGaN層全体に浸透する光がギャップ内のエネルギー準位を介して光電流を生成するためと考えられる。この効果を応用すると、20-50nmの薄いInGaN層を電極直下に形成して370nm以上の波長の光を有効に検出することが可能であり、青色光狭帯域光検出素子はこの考えを基に実現された。2.Pt/Auショットキー電極特性のInGaN層の層厚依存性については、20nmおよび30nmでは一定の低暗電流が得られるが、50nmではバイアス電圧と共に指数関数的に増大する。しかし、受光感度は20nmの場合の約100倍で10A/Wを越える。これらは、GaN上にエピタキシャル成長したInGaN(In組成比15%)が格子歪みを緩和する臨界膜厚を超えたときに生ずる特性である。また、MSM構造での光照射効果の詳細な検討と、ショットキー形フォトダイオードの試作・評価とから、薄いInGaN層にはピエゾ効果に基づく強い内部電荷が存在するため、特有の効果が得られることを見いだした。すなわち、バイアスの極性により、紫外光と青色光との弁別検出が可能であることが実証できた。3.光持続電流の影響を周波数特性からも評価し、100kHz程度の遅い成分があることが分かった。