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植物のボディープラン構築機構の解明 : 根・葉の形成領域を決めるメカニズム

葉は植物体を構成する主要な器官であるが、葉の発生プログラム全体の開始・確立を担う分子機構には不明な点が多い。私はこれまでに、葉の細胞分裂制御に関与する因子ANGUSTIFOLIA3(AN3)に着目し、AN3に関連する因子#2047を同定し、その責任遺伝子がGATA型転写因子HANABA TARANU(HAN)であることを明らかにした。さらに、an3 hanでは胚の頂端部に異所的な根が形成されることを見出した。本研究では、AN3とHANが果たす植物個体のボディープラン確立機構を解明していくことを目的としている。前年度までに、異所的な根の形成が胚発生過程で生じること、異所的な根の形成原因が胚の頂端-基部軸・根の形成に必要なオーキシンの異常によるものではないことを明らかにしていた。本年度は、野生型では頂端分裂組織・葉原基の向軸側で発現するPHABULOSA(PHB)の発現解析を行い、その結果、PHBがan3 hanでも頂端部・原基向軸側において発現していること、したがって頂端部の原基では、根と葉の両方の形成プログラムが混在していることを明らかにした。さらに異所的な根の形成原因を明らかにするため、根の形成のマスターレギュレーターであるPLETHORA1(PLT1)の発現解析を行なった。その結果、胚の基部側でのみ発現するはずのPLT1が、an3 hanでは頂端部でも発現することを明らかにした。また、an3 han plt1三重変異体では異所的な根の形成が完全に抑制された。本研究により、AN3とHANが、胚頂端部でのPLT1の発現抑制を介し、根のアイデンティティーの抑制を行なっていること、そしてこの過程にオーキシンは関与しないことが明らかとなった。本研究は、子葉形成時に根のアイデンティティーが抑制される必要があることを初めて明らかにしたものであり、本研究の発生学の発展への功績は非常に大きい。本研究の目的である「AN3と#2047(HAN)が果たすボディープラン確立機構の役割の解明」を達成し、子葉形成時の根のアイデンティティー抑制の仕組みを明らかにできたので。本研究課題は23年度で完了である。葉は、茎や根とは異なり、二次元平面的に展開をすること、形の多様性が著しいことなどから、複雑な発生プログラムの存在が期待される。しかし、葉の発生に関与する因子が多数解明されつつあるなかで、葉の発生プログラム全体の開始・確立を担う分子機構には不明な点が多い。私はこれまでに、葉の細胞分裂制御に関与する因子ANGUSTIFOLIA3(AN3)に着目し、AN3に関連する因子#2047を同定した。さらに、an3#2047では頂端部に異所的な根が形成されることを見出した。これらの結果からAN3#2047が植物の基本器官である根と葉の位置関係を決定する役割を有することが示唆された。そこで本研究では、AN3と#2047が果たす植物個体のボディープラン確立機構を解明していくことを目的としている。今年度はまず、根の静止中心マーカーを導入したan3#2047を観察し、胚発生過程で異所的な根の形成が生じていることを明らかにした。次に、異所的な根の形成原因の可能性の1つとして頂端-基部軸の確立の不全の有無の検証を行った。頂端-基部軸の決定・根の形成に重要な役割を有するオーキシンの分布をDR5:GFPレボーターを用い確認した結果、an3#2047球状胚においてDR5シグナルは正常な分布のパターンを示し,胚の基部側でのみシグナルが見られることを確認した。球状胚期以降では原基先端でのシグナルも観察されたが、詳細な形態観察を行った結果、オーキシンの分布の異常は形態異常に伴うものであり.原因にはあたらないと判断された。これらの結果から、異所的な根の形成原因は、頂端-基部軸の確立不全でもオーキシン分布異常でもないことが示唆された。このことは、AN3と#2047が器官形成の位置決定に直接関与する因子である可能性が高いことを示しており、植物のボディープラン形成機構の本質に迫るものとして、本研究の成果は意義深い。

さらに異所的な根の形成原因を明らかにするため、根の形成のマスターレギュレーターであるPLETHORA1(PLT1)の発現解析を行なった。その結果、胚の基部側でのみ発現するはずのPLT1が、an3 hanでは頂端部でも発現することを明らかにした。また、an3 han plt1三重変異体では異所的な根の形成が完全に抑制された。本研究により、AN3とHANが、胚頂端部でのPLT1の発現抑制を介し、根のアイデンティティーの抑制を行なっていること、そしてこの過程にオーキシンは関与しないことが明らかとなった。本研究は、子葉形成時に根のアイデンティティーが抑制される必要があることを初めて明らかにしたものであり、本研究の発生学の発展への功績は非常に大きい。本研究の目的である「AN3と#2047(HAN)が果たすボディープラン確立機構の役割の解明」を達成し、子葉形成時の根のアイデンティティー抑制の仕組みを明らかにできたので。本研究課題は23年度で完了である。
ガラスの固有構造の動力学と熱力学

ガラスが緩和する最終的な構造はinherent structure (固有構造)と呼ばれており、局所的な自由エネルギーの谷間(ベーズン)におけるエネルギーゆらぎの中で存在できる準安定な構造である。本研究では、ゆらぎの異方性を許容するようなストレス制御を含んだ分子動力学シミュレーション法を用いることにより、長時間に渡って安定に実現する単成分球形粒子系のガラスの固有状態を研究している。ソフトマターのためのシンプレクティック解法を用いれば、決定論的な時間発展方程式から熱力学的準安定状態が得られ、物性値測定ができる。つまり、従来の方法とは一線を画し、熱履歴に依存することなくガラスの固有状態を得られ、各温度におけるランドスケープを独立にもとめられる。ガラスの本質である「固い構造」は、どのように捉えることが出来るのか。また何に起因しているのか。こうした問いに答えるため、特に本年度は弾性的な性質を求めることを中心に研究を行った。各種の実験的手法から求められる弾性に係わる物性値のなかでも、特にガラスとの関連から注目されているのはポアソン比である。ポアソン比は、1方向のみに応力をかけた場合に、応力に直角方向に発生するひずみと応力方向のひずみの比である。とくに本研究のシミュレーション手法では、シミュレーション領域の形状変化はポアソン比の測定と同じように、しかし自発的に静水圧を保つように起こる。従って、ミクロな自発的ひずみの比を取ることによりマクロなポアソン比に相当する物性値を求めることが出来る。また、自発的なゆらぎによって起こるひずみと応力の関係から(ヤング率や体積弾性率に相当する)ミクロな弾性率を求めることが出来る。特に、平均自乗変位が急激に立ち上がる前後の温度で、弾性がどのように変化しているかの測定を行った。現在までに5376粒子系で再現されたガラスの固有構造を詳細に解析している。特に自発的ゆらぎの下で測定できる弾性的な諸物理量が得られている。これらの結果、本研究に用いたシミュレーション法がミクロな弾性率の測定にも適している事がわかった。ガラス転移温度近傍で平均自乗変位が急激に立ち上がる現象は、無機ガラスから生体系に至るまで、様々なガラスの実験で報告されている。平均自乗変位が急激に立ち上がる前後の温度で、弾性的な性質およびダイナミックスがどのように変化するかを詳細に解析する。また、本研究のシミュレーションにおけるストレステンソル制御では、自発的にシミュレーションセルの体積のみならず形も変化する。自発的な形状変化からひずみを求め、同時刻の内部ストレステンソルから応力を測定し、それらの長時間データから応力-ひずみ曲線を求めることにより、弾性率を求める。また、ひずみの比よりポアソン比に相当する値も求める。ガラスの固いという特徴と動的不均一性との関連性を調べることは、動的な特徴と静的な特徴をつなぐ重要な意味を持つ。ガラスの固有構造で形状弾性・体積弾性とその温度依存性を計算し、ダイナミックスとの関係が明らかにする。ガラスの「固い構造」は、何に起因しているのか。その本質に迫りたい。ソフトマターのためのシンプレクティック解法を用いれば、決定論的な時間発展方程式から熱力学的準安定状態が得られ、熱力学量測定ができる。固有構造によっては、動的不均一性が系全体に広がり、動的性質の測定が困難に陥ってしまう場合も想定されるため、システムサイズ効果も調べ、固有状態の本質的な相関長とシステムサイズとの分離を慎重に行う必要がある。既に、主にシミュレーションを行った粒子数1344個の系に加え、2688および5376個の系においてガラスの固有構造を一部得ることができている。また、それらの系において平均自乗変位が急激に立ち上がる温度付近のシミュレーションを詳細に行った。現在までに、主にシミュレーションを行った粒子数1344個の系に加え、2688および5376個の系においてガラスの固有構造を得ることができた。本年度予定している詳細なシステムサイズ効果についての考察を行い、動力学物性とその相関長を明らかにするための基礎データが部分的にそろったことになる。

つまり、従来の方法とは一線を画し、熱履歴に依存することなくガラスの固有状態を得られ、各温度におけるランドスケープを独立にもとめられる。ガラスの本質である「固い構造」は、どのように捉えることが出来るのか。また何に起因しているのか。こうした問いに答えるため、特に本年度は弾性的な性質を求めることを中心に研究を行った。各種の実験的手法から求められる弾性に係わる物性値のなかでも、特にガラスとの関連から注目されているのはポアソン比である。ポアソン比は、1方向のみに応力をかけた場合に、応力に直角方向に発生するひずみと応力方向のひずみの比である。とくに本研究のシミュレーション手法では、シミュレーション領域の形状変化はポアソン比の測定と同じように、しかし自発的に静水圧を保つように起こる。従って、ミクロな自発的ひずみの比を取ることによりマクロなポアソン比に相当する物性値を求めることが出来る。また、自発的なゆらぎによって起こるひずみと応力の関係から(ヤング率や体積弾性率に相当する)ミクロな弾性率を求めることが出来る。特に、平均自乗変位が急激に立ち上がる前後の温度で、弾性がどのように変化しているかの測定を行った。現在までに5376粒子系で再現されたガラスの固有構造を詳細に解析している。特に自発的ゆらぎの下で測定できる弾性的な諸物理量が得られている。これらの結果、本研究に用いたシミュレーション法がミクロな弾性率の測定にも適している事がわかった。ガラス転移温度近傍で平均自乗変位が急激に立ち上がる現象は、無機ガラスから生体系に至るまで、様々なガラスの実験で報告されている。平均自乗変位が急激に立ち上がる前後の温度で、動力学・熱力学量を詳細に解析する。この現象を調べることにより共通したミニマルな特性を抽出し、ランドスケープの全体像を解明するための足がかりを得る。また、本研究のシミュレーションにおけるストレステンソル制御では、自発的にシミュレーションセルの体積のみならず形も変化する。自発的ゆらぎからひずみを求め、同時刻の内部ストレステンソルから応力を測定し、それらの長時間データから応力-ひずみ曲線を求めることにより、弾性率を求める事ができる。今後、ガラスの固有構造で形状弾性・体積弾性とその温度依存性を測り、固さと動的不均一性の関係を明らかにしてゆく。ガラスの固いという特徴と動的不均一性との関連性を調べることは、動的な特徴と静的な特徴をつなぐ重要な意味を持つ。平均自乗変位が急激に立ち上がる前後の温度で、弾性的な性質およびダイナミックスがどのように変化するかを詳細に解析する。自発的な形状変化からひずみを求め、同時刻の内部ストレステンソルから応力を測定し、それらの長時間データから応力-ひずみ曲線を求めることにより、弾性率を求める。また、ひずみの比よりポアソン比に相当する値も求める。
形質転換ウサギ作製のための前核期卵の凍結保存技術の開発

本研究の目的は、形質転換ウサギの作製システムの中に組み込む前核期卵の凍結保存技術を確立することである。1.5Mエチレングリコール(EG)+0.1Mシュクロース(Suc)の存在下で日本白色種ウサギ由来の前核期卵を二段階凍結することにより、74%の形態正常卵率と52%の胚盤胞発生率が得られた。凍結融解卵414個にDNA溶液を顕微注入したところ、移植後に18匹(4%)の産仔が得られた。これらの中に形質転換ウサギは確認されなかったが、これらは凍結保存したウサギ前核期卵に由来する初めての産仔作出例になる(Hochiら、Mol.Reprod.Dev誌。2001)。次に前核期卵と同じ大きさの卵母細胞の保存に有効なことが報告されている超急速冷却ガラス化保存法のうち、ゲルローディングチップ法クライオループ法、およびクライオトップ法をウサギ前核期卵に適用してみた。その結果、クライオトップを容器として2.7MEG+2.3MDMSO+0.5MSucを保護物質とし、保護物質での前処理時間を標準の3分から10分に延長することにより、最高で100%の形態正常卵率と51%の胚盤胞発生率が得られるようになった。新鮮対照卵の移植後の産仔率が53%だったのに対し、ガラス化保存卵でも36%という良好な産仔率が得られ(Hochiら、Therigenology誌。2003)、形質転換ウサギの作製システムに組み入れるに耐えうる前核期受精卵の凍結手法としてクライオトップを用いた超急速冷却ガラス化保存法を確立できた。本研究の目的はトランスジェニック(Tg)ウサギの作製システムの中に組み込む前核期卵の凍結保存技術を確立することで、今年度に得られた結果は以下の通りである(Hochiら、Mol. Reprod. Dev.誌、2001)。1.5Mエチレングリコール(EG)+0.1Mシュクロース(S)の存在下で二段階凍結、または7.2M EG+1.0MSの存在下でガラス化したウサギ前核期卵の形態生存性(それぞれ74%と81%)は、1.5M DMSOの存在下で二段階凍結、または2.0M DMSO+1.0Mアセトアミド+1.0Mプロピレングリコールの存在下でガラス化したときの値(それぞれ46%と41%)よりも有意に高かった。しかし超低温保存卵の体外培養による胚盤胞発生能(ガラス化区で17%、凍結区で52%)は、新鮮対照区の89%と比較して有意に低くなった。次にウシαS1カゼインプロモーターとヒト成長ホルモン構造遺伝子を含む外来遺伝子(2.8kb)をEG+Sの存在下で凍結融解した前核期卵に顕微注入し、新生仔における外来遺伝子の有無をPCRによって調べた。凍結卵への顕微注入後の生存率(97%)は新鮮卵へのそれ(96%)と変わらなかったが、414個の顕微注入卵から得られた18匹の産仔のなかにTg個体は認められなかった。一方、新鮮対照区では403個の前核期卵に由来する52匹の産仔のうち3匹がTgウサギであった。これは凍結保存したウサギ前核期卵に由来する初めての産仔作出例になるが、Tgウサギの作製システムに組み入れる凍結手法としてはまだ未完成である。2001)。1.5Mエチレングリコール(EG)+0.1Mシュクロース(Suc)の存在下でウサギ前核期卵を二段階凍結することにより、74%の形態正常卵率と52%の胚盤胞発生率が得られた。

凍結卵414個にDNA溶液を顕微注入したところ、移植後に18匹(14%)の産仔しか得られなかったが、これらは凍結保存したウサギ前核期卵に由来する初めての産仔作出例になる(Hochiら、Mol. Reprod. Dev.誌、2001)。卵母細胞の保存に有効なことが報告されているいくつかの超急速冷却ガラス化保存法をウサギ前核期卵に適用してみたところ、クライオトップを容器として2.7MEG+2.3MDMSO+0.5MSucを保護物質としたときに、最高で100%の形態正常卵率と51%の胚盤胞発生率が得られた。新鮮対照卵の産存率53%だったのに対し、ガラス化保存卵でも36%という良好な産仔率が得られた(Hochiら、Teriogenology誌、2003)。このように、形質転換ウサギの作製システムに組み入れられる前核期受精卵の凍結手法として、クライオトップを用いた超急速冷却ガラス化保存法を確立した。
ウシ胚における細胞核リプログラミングの機構解明とエピゲノム制御

本研究は、ウシ胚におけるZSCAN4の機能解明を目的として、以下の解析を行った。1)マウスES細胞において、Zscan4はDNAメチル基転移酵素(Dnmt1)の発現を抑制し、DNAを低メチル化状態に保つことに寄与する。そこで、ZSCAN4発現が急激に高まる16細胞期胚におけるDNMT1 mRNA発現量を解析した。その結果、DNMT1 mRNA発現量はZSCAN4発現抑制胚において対象区と比較して低い値を示した。この結果はES細胞における知見と異なるため、ウシ胚におけるDNMT1タンパク質発現量を検討することにより、ZSCAN4の種特異的な機能が明らかになることが期待される。2)マウスES細胞においてZscan4発現はテロメアの伸長に寄与する。そこで、ZSCAN4発現を抑制したウシ胚からgDNAを抽出し、Real time-PCRによりテロメア長を解析した。結果、ZSCAN4発現抑制胚と対象区との間にテロメア長の有意な差は認められず、ウシ胚の発生初期においてZSCAN4はテロメア伸長に寄与しない可能性が示唆された。3)マウスiPS細胞作出時にOct4、Sox2、およびKlf4に加えてZscan4を用いることにより発現が高まるPiwil2 (PIWIL2)はZSCAN4発現を抑制したウシ16細胞期において発現が低下する(平成28年度研究成果)。PIWIタンパク質はpiRNAと共同し内在性レトロウイルスの発現を制御することから、ZSCAN4発現を抑制した16細胞期胚におけるウシ内在性レトロウイルスBERV-K1およびBERV-K2の発現量を解析した。その結果、ZSCAN4発現抑制胚においてBERV-K1の発現に異常が認められたことから、ウシ胚において、ZSCAN4はPIWIL2を介して内在性レトロウイルスの発現を制御している可能性が示された。平成30年度が最終年度であるため、記入しない。本研究ではES細胞における機能性の維持や、iPS細胞樹立において重要な役割を担うZSCAN4に着目し、(1)ウシの初期胚におけるZSCAN4の機能解明、そして(2)ZSCAN4を介したウシ体細胞核リプログラミング機構の解明を目的とする。さらに、(3)ZSCAN4発現制御によりウシ体細胞核移植胚の効果的リプログラミングとエピゲノムの正常化を試みる。本年度はRNA干渉法を用いて目的(1)に取り組んだ。まずIVFにより作出したウシ1-細胞期胚の細胞質内にZSCAN4発現抑制用のsiRNAの注入を行い、ZSCAN4発現抑制胚を作出した。それら胚の2-、4-、8-および16-細胞期胚における1)エピゲノム制御因子のmRNA発現量解析、さらに16-細胞期における2)iPS細胞関連遺伝子、3)組織分化関連遺伝子のmRNA発現量解析を行うことで、ZSCAN4による制御を受ける因子の特定を試みた。1)エピゲノム制御因子としては、マウス胚における胚性遺伝子活性化に重要な役割を持つヒストン脱アセチル化酵素KDM1Aおよび、脱アセチル化酵素HDAC1のmRNAを対象とした。2)iPS細胞関連遺伝子としては、マウスiPS細胞作出時に、従来の初期化因子(Oct4、Sox2、およびKlf4)に加えてZscan4を用いることにより発現量が高まるDppa2、Piwil2、Calcoco2そしてFbxo15のmRNAを対象とし、3)組織分化関連遺伝子としてはOCT4、SOX2、およびCDX2のmRNAを対象としてRT-Realtime PCRによる発現量解析を行った。その結果、HDAC1 mRNAはZSCAN4の発現抑制を行った2-および4-細胞期において、対象区と比較して低い値を示したことから、ZSCAN4はウシ初期胚の受精直後においてHDAC1を介して遺伝子発現調節に役割を担う可能性を示唆した。本年度は、ウシ初期胚を用いてZSCAN4の制御を受ける因子の特定を試み、ZSCAN4の発現抑制胚におけるHDAC1 mRNA発現の低下を見出した。今後の課題としてはタンパク質レベルの解析が必要と考え、ウェスタンブロッティングおよび蛍光免疫染色の条件検討にも着手しており、研究はおおむね順調に進展していると評価する。はじめに、ウシ卵子および各発生ステージ(1-、2-、4-、8-および16-細胞期、桑実期、胚盤胞期)の胚におけるZSCAN4のmRNA発現量をRT-Realtime PCRを用いて解析した。cDNAを合成するRTにおいては、受精後の母性mRNAに見られるpoly(A)鎖の伸長によるRT反応への影響を考慮するために、Random Primerを用いる系、およびOligo(dT)を用いる系の2通りを行った。また、ZSCAN4が母性mRNAであるか胚性遺伝子から受精後新たに転写されるmRNAであるかを明らかにするため、IVFにより作出した胚をRNAポリメラーゼII阻害剤であるα-amanitin添加培地で培養し、新たなmRNA (胚性遺伝子)の転写を抑制した条件下で培養した4-細胞期胚および8-細胞期胚について、同様にZSCAN4発現量を解析した。その結果、ウシにおいてZSCAN4は8-細胞期から16-細胞期にかけて高い発現を示し、その後急激に低下する発現動態を示すことが明らかとなった。また、α-amanitinの添加により、8-細胞期におけるmRNA発現量が極めて低い値を示したことから、ウシにおいてZSCAN4は胚性遺伝子であることが強く示唆された。次に、IVFにより作出したウシ1-細胞期胚の細胞質内にZSCAN

4発現抑制用のsiRNAを注入し、ZSCAN4発現抑制胚を作出した。siRNAはDextran-Texas Redを混合して注入に用い、Day 2 (Day 0=IVF)に蛍光顕微鏡下でsiRNA注入胚のみを選抜して培養に用いた。このことで、これまでの課題となっていたインジェクションの正確性を担保した。その結果、ZSCAN4発現を抑制した胚は32-細胞期以降への発生が有意に低下したことから、ZSCAN4はウシ胚の初期発生に重要な役割をもつことが明らかとなった。ZSCAN4の発現動態とZSCAN4の発現抑制がウシ初期胚の発生におよぼす影響に関しては、前年度までに検討が終わっていた課題であったが、実験手法に一部問題があり、新たな手法を用いて検討をし直すことになったが、その結果、大変有意義な結果が得られた。以上のように、本年度は一部の実験をやり直したため研究の進展が期待通りではなかったため、本年度の研究進捗状況に関しては「やや遅れている」と評価した。本研究は、ウシ胚におけるZSCAN4の機能解明を目的として、以下の解析を行った。1)マウスES細胞において、Zscan4はDNAメチル基転移酵素(Dnmt1)の発現を抑制し、DNAを低メチル化状態に保つことに寄与する。そこで、ZSCAN4発現が急激に高まる16細胞期胚におけるDNMT1 mRNA発現量を解析した。その結果、DNMT1 mRNA発現量はZSCAN4発現抑制胚において対象区と比較して低い値を示した。この結果はES細胞における知見と異なるため、ウシ胚におけるDNMT1タンパク質発現量を検討することにより、ZSCAN4の種特異的な機能が明らかになることが期待される。2)マウスES細胞においてZscan4発現はテロメアの伸長に寄与する。そこで、ZSCAN4発現を抑制したウシ胚からgDNAを抽出し、Real time-PCRによりテロメア長を解析した。結果、ZSCAN4発現抑制胚と対象区との間にテロメア長の有意な差は認められず、ウシ胚の発生初期においてZSCAN4はテロメア伸長に寄与しない可能性が示唆された。3)マウスiPS細胞作出時にOct4、Sox2、およびKlf4に加えてZscan4を用いることにより発現が高まるPiwil2 (PIWIL2)はZSCAN4発現を抑制したウシ16細胞期において発現が低下する(平成28年度研究成果)。PIWIタンパク質はpiRNAと共同し内在性レトロウイルスの発現を制御することから、ZSCAN4発現を抑制した16細胞期胚におけるウシ内在性レトロウイルスBERV-K1およびBERV-K2の発現量を解析した。その結果、ZSCAN4発現抑制胚においてBERV-K1の発現に異常が認められたことから、ウシ胚において、ZSCAN4はPIWIL2を介して内在性レトロウイルスの発現を制御している可能性が示された。
グロー放電発光分光法による耐食表面の高分解能解析法の確立

グロー放電発光分光法(GDOES)がナノ薄膜の迅速分析法として有効であることを示し,高分解能デプスプロファイルを得るための手法を確立する研究を推進した。まず,耐海水ステンレス鋼であるSUS312L鋼を用いて,異なる粒径のアルミナ研磨液を用いて試料を鏡面研磨した。その表面粗さを原子間力顕微鏡(AFM)を用いて計測し, GDOES分析における深さ分解能との相関関係を調べた。研磨条件によりステンレス鋼上に生成する大気酸化皮膜の厚さや組成が変化する可能性があるので,深さ分解能の評価としてその皮膜直下に存在する銅濃縮層を指標として用いた。GDOESプロファイル上の界面濃縮層の銅のピークの半値幅は表面粗さの対数に対して直線的に変化し,表面粗さの分解能の影響がきわめて大きいことを明らかにした。同じ鏡面研磨でも表面粗さをできるだけ低減することがナノ薄膜の分析において,高い深さ分解能を得る上で重要であることを示した。また,従来のX線光電子分光法やオージェ電子分光法などの表面分析法では,感度が低く,塩化物イオン含有水溶液中で生成した不動態皮膜中の塩化物イオンをGDOESを用いることで検出できた。塩化物イオンは不動態皮膜中の鉄リッチな皮膜外層にのみ存在しており,クロムリッチな皮膜内層には達していないことを示すことができた。以上のように,ステンレス鋼の不動態皮膜や大気酸化皮膜のような厚さ2-3nm程度の表面酸化皮膜でも,十分に表面を平滑にした試料を用いることで,高分解能,高感度で分析できる手法を確立できた。本年度は,まずステンレス鋼に生成する3nm程度の厚さの大気酸化皮膜についてGDOES分析を行った。購入した表面粗さ径を用いて,スパッタ後のクレータ形状を計測し,4mm径の領域が均一な速度でスパッタリングされる条件(アルゴン圧および出力)の検討を行い,条件の最適化を行った。さらに試料表面粗さの影響を検討し,十分な深さ分解能を得るには鏡面研磨の必要性が確認された。その結果,ステンレス鋼の大気酸化皮膜は外層鉄リッチな酸化物で,内層にクロムが高濃度に濃縮した酸化物が生成した2層構造であることが明らかなプロファイルが得られ,ニッケルは皮膜内層には存在せず,皮膜外層に存在することを明瞭に示した。さらに,ステンレス鋼中に存在する微量の銅が皮膜と素地界面に濃縮し,これが主に金属状態の銅であることがXPSを併用することでわかった。湿式研磨で常温ではあるが,銅が表面拡散して濃縮することが確認された。さらに酸性および中性塩化物中でモリブデンを含むステンレス鋼を分極して生成した酸化皮膜の解析を行ったところ,耐食性改善に有効なモリブデンはいずれの溶液中においても皮膜外層に存在し,クロムリッチな皮膜内層中では欠乏していることが明らかとなった。酸化性溶液中でのこのモリブデンの濃縮した外層が溶解を抑制し,不働態化を促進することおよび中性塩化物中では,カチオン透過性のモリブデンを含む皮膜外層が塩化物イオンの侵入を抑制し,耐孔食性を改善するというモデルを支持する結果をGDOES解析から得られた。
流体で満たされた地下き裂のき裂先端から流体が漏れる場合に生じるき裂の動的応答解析

平成13年度は、平成12年度中に構成した地下き裂モデルの数値解析を行った。地下き裂モデルは、き裂を既存の流体で満たされた透水層に沿って存在する円板状き裂であるものとして構成した。また、円板状き裂の中央に井戸が存在する場合と、井戸が存在しない場合を取り扱った。これは、水圧破砕を行ってき裂を作成したときに、井戸を中心に形成されたき裂と、井戸から離れた位置に形成されたき裂とを想定したものである。さらに、き裂が加振されてき裂に振動が生じた場合には、き裂内流体は振動によりき裂先端から隣接した透水層へ出入りするものとした。以上のように構成したき裂モデルを用いて、地下き裂の振動特性へのき裂先端における流体の漏れの影響について検討した。以上に得られた知見を要約すると次のようになる。1.き裂先端からの流体の漏れが大きくなるにつれ、固有角振動数は小さくなる。流体の漏れがないときに生じるN次振動モードの振動の形状、ならびに固有角振動数は、き裂先端からの漏れが大きくなるにつれ、き裂先端で流体が自由に出入りする場合の(N-1)次振動モードの形状、ならびに固有角振動数に変化する。2.き裂の振動特性へのき裂先端からの流体の漏れの影響は、き裂上下面が部分的に接触し、き裂開口幅が大きく、き裂開口幅に対するき裂半径の比が小さく、流体の粘性が小さいほど強い。3.き裂先端からの漏れが小さい場合には、き裂先端からの流体の漏れが大きくなるにつれ振動の減衰の強さは強くなる。逆に、き裂先端からの漏れが大きい場合には、き裂先端からの流体の漏れが大きくなるにつれ振動の減衰の強さは弱まる。4.き裂の中央に井戸が存在する場合と存在しない場合では、固有角振動数が異なるが、以上の特徴が共通して見られる。平成12年度は、主に地熱抽出に用いられる地下き裂に関する情報、特に地下き裂内部における流体の挙動に関する情報を収集したうえでき裂モデルの基本的概念を形成し、それを基礎としてき裂先端からの流体の漏れを考慮した二次元き裂モデルを構成し、また、円板状き裂モデルの構成に着手した。き裂モデルは、収集した情報を基に、地下き裂評価への応用を考慮して簡便なものとなるように構成した。き裂モデルにおいて、き裂は透水層に沿って存在しており、き裂が加振された場合にはき裂内流体は振動によりき裂先端から隣接した透水層へ出入りするものとする。き裂内流体のき裂先端から透水層への出入りについては、透水層内の流体の運動を解析することにより得られる。透水層内の流体の運動については、Darcy則と質量保存の法則とを用いて表せる。以上のように構成した二次元き裂モデルを用いて、地下き裂の振動特性へのき裂先端における流体の漏れの影響について検討した。これにより得られた知見を要約すると次のようになる。流体の漏れがないときに生じるN次振動モードの振動の形状、ならびに固有角振動数は、き裂先端からの漏れが大きくなるにつれ、き裂先端で流体が自由に出入りする場合の(N-2)次振動モードの形状、ならびに固有角振動数に変化する。2.き裂の振動特性へのき裂先端からの流体の漏れの影響は、き裂上下面が部分的に接触し、き裂開口幅が大きく、き裂開口幅に対するき裂長さの比が小さく、流体の粘性が小さいほど強い。

逆に、き裂先端からの漏れが大きい場合には、き裂先端からの流体の漏れが大きくなるにつれ振動の減衰の強さは弱まる。4.き裂の中央に井戸が存在する場合と存在しない場合では、固有角振動数が異なるが、以上の特徴が共通して見られる。
相談援助場面における援助者の表情の効果に関する実証的研究

本研究は、相談援助における相談者の非言語メッセージである態度や表情と援助結果の関連性を検証し、表情のもたらす効果・影響を明らかにすることを目的とした。3つの実験を行い検証した結果、援助者の表情の表出が、相談者の表情と同感情のものであった場合、援助者への印象は高くなることがわかった。さらに、援助者の表情が相談者の表情と同期している場合においては、援助者に対する信頼度や安心感、満足度の評価が高くなり、相談者の気分評定もポジティブな気分が高くなる傾向がみられることが明らかとなった。本研究は、相談援助場面における相談者の非言語メッセージである態度や表情と援助成果の関連性を検証し、表情のもたらす効果・影響を明らかにすることを目的とする。福祉施設の相談援助業務において、最も一般的な相談援助の方法は、援助者(相談員、ソーシャル・ワーカー等)が相談室などの個人情報の保護がある程度守られる個室において相談者(クライエント)との対面相談という形式で行われる。しかし、これまで、人間としての援助者の態度や表情が、援助成果にどのような影響を及ぼすのか、研究対象とした例は極めて少ない。そこで本研究では、援助場面における援助者の表情を客観的に分析し、その効果・影響を検証する。初年度である本年度は、以下の2つの調査・分析を行った。(1)「相談援助場面のビデオ記録収録、援助成果と援助業務の評価調査」:福祉施設の相談援助場面における援助者の表情の変化に関する調査、相談援助の援助成果および援助業務の評価の調査を行った。協力施設は、山形県にあるA病院およびB病院、宮城県にあるC病院、栃木県にあるD病院、茨城県にあるE病院であり、計10名のソーシャルワーカーに協力をいただいた。(2)「援助者および相談者の表情の変化と同期性の分析」:このステップでは、援助者および相談者の表情に同期性があるか分析を行った。まず、(1)で撮影した援助者と相談者の動画について、どのような表情が表出されていたか、第三者に観察させ、Ekman(1972)の基本6表情を元に客観的な評定を行った。また、時間軸に沿って、表情がどのように変化していたか、表情の表出時間を測定し、表情の表出度を検証した。さらに、援助者と相談者の表情が同期・連動していたかどうかについても検討し、面談中の相談者および援助者の表情の連動性を検証した。分析は(1)の調査と並行して行った。本研究は、相談援助場面における相談者の非言語メッセージである態度や表情と援助成果の関連性を検証し、表情のもたらす効果・影響を明らかにすることを目的とした。これまでの研究で、実際の面談場面において、援助者が表出する表情とその表出度、さらにはそれらが援助成果に影響を及ぼすのかを表情表出の同期性を軸に検討してきた。今年度は、これらの結果を受け、援助者の表出する表情が果たして本当に影響があるのかを模擬面談という実践場面にて検証した。表情の表出トレーニングを受けた援助者を用意し、模擬面談を行った。模擬面談では、表情を統制した援助者を独立変数とし、従属変数として援助者の信頼度や安心感といった印象評価、満足度や内容理解度といった相談内容評価、相談者の気分評定(気分評定尺度POMS簡易版)のデータを収集した。これにより、面談中の援助者の表情の違いが、相談者の援助者に対する評価や援助成果、相談に対する評価に効果・影響があるのか検証を行った。さらに、これまでの研究において得られたデータを総合的に検討した。援助者の各表情と、相談者の援助者に対する評価や援助成果、相談に対する評価との関係に基づき、これらの対応付けを試みる。さらに、昨年度の研究で得られた実際の面談場面の結果と、模擬面談の結果を比較し、援助者の表情の表出効果が、実際の面談場面と比較して効果・影響に違いがあるか考察を行った。これら分析から、相談援助場面において援助者や表情が、援助成果に実践的に有効であるか否かを明らかにした結果、援助者の表情の表出が、相談者の表情と同感情のものであり、かつ同期している場合において、援助者に対する信頼度や安心感の評価がもっとも高く、相談者のスッキリ感も高くなることが明らかとなった。本年度は、以下2つの調査・分析を行った。いずれも大きな変更・トラブルもなく、計画書通りに進められている。(1)相談援助場面のビデオ記録収録、援助成果と援助業務の評価調査福祉施設の相談援助場面における援助者の表情の変化に関する調査、相談援助の援助成果および援助業務の評価の調査を行った。相談者には相談前に緊急度や深刻度をあらかじめ調査用紙に記入してもらった。調査要領としては、面接時間は30分と設定し、相談内容は1点に限定した。相談者および援助者をカメラに収めるため各1台ずつ、計2台のビデオカメラで撮影した。相談者および援助者の表情を収めるために、相談者、援助者の顔が映るようビデオカメラは三脚に固定し、撮影を行った。

相談援助終了後、相談者には、質問紙法および面接法により、今回の相談援助における援助成果および援助業務の評価を行ってもらうこととした。協力施設は、山形県にあるA病院およびB病院、宮城県にあるC病院、栃木県にあるD病院、茨城県にあるE病院であり、計10名のソーシャルワーカーに協力をいただいた。調査は6月20日から開始し、3月7日までに今年度予定していたデータを取り終えることができた。(2)援助者および相談者の表情の変化と同期性の分析このステップでは、援助者および相談者の表情に同期性があるか分析を行った。まず、(1)で撮影した援助者と相談者の動画について、どのような表情が表出されていたか、第三者に観察させ、Ekman(1972)の基本6表情を元に客観的な評定を行った。また、時間軸に沿って、表情がどのように変化していたか、表情の表出時間を測定し、表情の表出度を検証した。さらに、援助者と相談者の表情が同期・連動していたかどうかについても検討し、面談中の相談者および援助者の表情の連動性を検証した。分析は(1)の調査と並行して行い、今年度の調査分のデータは分析を終えている。社会福祉学・臨床心理学本研究は予定通り進めることができており、最終年度である来年度は、計画の通り、これまでの結果から援助者の表情を統制した模擬面談の実施、模擬面談の結果による援助者の表情と援助成果および援助業務の評価との関連性の検証を予定している。これら分析により、相談援助場面において援助者や表情が、援助成果に実践的に有効であるか否かを明らかにしていく。
サブミクロン動的超音波散乱法の開発と懸濁微粒子の音響放射場解析

高分子材料に対するミクロ構造の定量的分析には、光散乱やX線散乱といった散乱技術が活用されてきたが、最近開発に取り組んでいる超音波散乱法を用いれば、高度に乳濁した懸濁微粒子や、光が全く通らないカーボンナノチューブ分散液の凝集構造を容易に分析可能である。しかしながら、これまでの超音波散乱の研究は、セラミックセンサー(20MHz)の波長(75μm)と得られる信号感度の制限から、対象とする空間サイズがミクロン域(3100μm)に限定されていた。そこで本研究では、超音波を用いながら、粒径がサブミクロンオーダー(100nm1μm)の構造体に適用できる新たな動的散乱研究を展開し、乳濁した試料を希釈することなく、複雑なタイナミクスを解析できる新たな方法論を構築することを目的とした。そこで本研究では、超音波を用いながら、粒径がサブミクロンオーダー(100nm1μm)の構造体に適用できる新たな動的散乱研究を展開し、乳濁した試料を希釈することなく、複雑なダイナミクスを解析できる新たな方法論を構築することを目的とする。本研究ではサブミクロン動的超音波散乱法の開発のために大きく分けて二つのアプローチで望む。すなわち、(1)すでに高周波化の限界をむかえている市販の医療用セラミックセンサーに頼らず、目的に特化した(低出力・高感度受信の)高分子圧電デバイス作りと、(2)高強度のビーム印加によって乱された超音波フィールドを逆に利用した新しい分子ダイナミクス評価法の開発の2点である。特に本年度は(1)について検討した。超音波を発信するデバイスとして、コンポジット素材から小型のトランスデューサを作製し、自作の動的超音波散乱システムにおける発信特性の評価と、それを応用した微粒子の非破壊解析を行った。その結果、流体力学的半径が170nmから1μmの散乱信号を捉えることができた。ただし、得られた特性時間から粒径への変換する理論がまだ構築されていないので、その点は今後の課題である。昨年度の(1)に引き続き、本年度は(2)について検討した。ビームのエネルギー、周波数を変え、粒径340nm40μmの微粒子に対して動的超音波散乱実験を行ったところ、ビーム強度に対応して、微粒子の流れが加速されることがわかった。印加エネルギーの小さい領域では、従来の理論で解析を行うが、このとき場の乱れがない事を十分に確認しながら実験を行う必要がある。その一方で、印加ビームが強い領域では、ビーム強度にほぼ比例して運動速度が加速することが明らかとなった。予め強度と粒子の関係が校正されている場合、簡単に粒径計測が行えるようになった。
大脳半球の言語処理に及ぼす利き手と性の効果に関する実験神経心理学的研究

本研究の目的は、漢字処理の大脳半球優位性に及ぼす利き手と性の要因の効果を実験神経心理学的観点から検証するところにあった。具体的には、(1)言語材料の変数(漢字の情動価:陽性、陰性、中性)、(2)提示視野の変数(左視野、右視野)、(3)被験者変数(利き手:右手利き、左手利き;性:男性、女性)を操作した2つの実験を行い、漢字処理、漢字の情動価処理の大脳半球機能差を利き手と性の観点から考察した。実験1では、「漢字の情動性処理の視野差に及ぼす利き手の効果」を検討した。実験計画は、漢字の情動性(情動漢字、非情動漢字)×視野(左視野、右視野)×利き手(右手利き、左手利き)の要因配置を用いた。被験者は、右手利きと左手利きの大学生をそれぞれ15人ずつ用いた。3チャンネル・タキストスコープに反応潜時記録装置(タイムプリンターTP-402)を接続した装置を用いた。視野分割提示された漢字の再認反応を求めた。その結果、正再認数において漢字の情動性×視野および利き手×視野の交互作用がみられた。前者は、非情動漢字で左半球が右半球より再認がよく、情動漢字で半球差のないことを示していた。後者は、右手利き者が左半球での再認がよく、左手利き者は半球差のないことを示していた。実験2では、「漢字の情動価処理の視野差に及ぼす性の効果」を検討した。実験計画は、漢字の情動面(陽性、陰性、中性)×視野(左視野、右視野)×性(男性、女性)の要因配置を用いた。被験者は、右手利きの男女大学生をそれぞれ13名ずつ用いた。装置と手続きは実験1と同じであった。その結果、正再認数において漢字の情動価×視野が有意であった。これは、左半球は漢字の情動価にかかわらずその処理が優れているが、右半球は陰性語の処理がその他の処理より優れていることを示していた。しかし、性による差はみられなかった。
戦傷病死者と近代日本

本研究は、明治時代における戦争で生じた感染症の流行動態を、戦地に流入した軍隊と戦地の自然・都市・村落環境の相互関係に注目しながら分析し、戦病者が大量に生じたメカニズムを明らかにすることを通じて、戦傷病死者の実態を提示するとともに、各戦争の疾病対策の実態と変遷を明らかにするものである。本研究では、未開拓史料であった軍医部の報告書や軍医の日記といった軍事医療関係史料の発掘、収集を行い、分析を行うが、こうした未開拓史料の発掘、提示を行うことも歴史学研究の発展に寄与すると考えている。
GPS地殻変位データの時間発展を考慮した津波波源のリアルタイム予測

本研究では,地殻変位データを用いた津波波源域のインバージョンの精度を定量的に評価するために,断層位置から断層幅Wを基準として何倍の位置の地殻変位データがあれば,精度良く逆解析が行えるかを数値シミュレーションにより検証を行った.また,地殻変位データとABIC規準を用いて,従来の断層のすべり量とハイパーパラメタだけでなく,断層の走向および傾斜角の点推定を同時に行っている.その結果,誤差ノイズが5%程度であれば,断層パラメタである走向および傾斜角を十分精度よく推定できることが分かった.本研究では,新潟地震発生当時の地殻の観測結果を用いて,断層変位の逆推定を行っている.既存の提案されている断層モデルを基本として,すべり量を算定し,地殻変位量の観測結果との整合性を検討している.さらに,ひずみ集中帯である日本海東縁部において,佐渡の沖合に仮想の断層を設定し,地殻変位データから津波波源のインバージョンを行うことで,地震断層と観測地点との位置関係が,インバージョンの精度に与える影響を定量的に評価している.その結果,仮想断層を用いた津波波源のインバージョンでは,陸上の観測地点のみを観測データとして用いた場合では,観測誤差が小さい場合でも逆推定の精度は低かった.同時に,観測誤差の増加により誤差も飛躍的に増加することが明らかになった.さらに,観測地点の断層幅Wで基準化した相対距離の値が小さい観測地点の観測データを用いることで,すべり量分布と地殻変位量の両方において,観測誤差が増加しても推定誤差を小さく留める効果があることが分かった.地殻変位データを用いて逆解析をリアルタイムで行う際には,断層の走向,傾斜角およびすべり角が詳細には不明な場合が多い.このような場合でも断層逆解析が精度よく行えるように,地殻変位データの誤差に関する対数尤度と各種パラメタの関数であるABIC規準を用いて,より正確な断層の走向,傾斜角およびすべり角が推定できるかを数値シミュレーションにより検証した.その結果,断層諸元の1つのパラメタのみを変化させて逆推定する場合には,走向および傾斜角が10°程度以内の誤差で推定できることが示された.本研究では,断層の走向および傾斜角をも未知量として,断層のすべり量と同時推定を行っている.一般に,断層の走向および傾斜角は発震機構解が用いられるが,地震発生5分程度では,それが未知である場合があるので,リアルタイムでそれらを同時推定を行う手法を開発した.一般に地震断層インバージョンでは,AkaikeによるABICが用いられるが,このABICがハイパーパラメタだけでなく,断層の走向および傾斜角の関数になることを利用して,より正確な断層パラメタを推定している.本推定モデルの精度を検証するために,1%,3%,5%および10%のノイズを加えて,数値シミュレーションを行い,十分な精度があることが確認された.また,東北地方太平洋沖地震津波を対象に,1秒毎のGPS地殻変位データを用いた津波波源インバージョンを実施し,準静的なすべり解析の適用性について検討した.その結果,断層破壊の時間および小断層から各観測地点への変位伝播時間を考慮することにより,準静的な解析においても断層すべり量の時間変化を許容範囲の精度で推定できることが示された.断層の走向および傾斜角をも未知量として,断層のすべり量と同時推定を行う方法の適用性を数値シミュレーションを通して検証し,十分に実用可能であることが判明したため.また,巨大な地震津波においても,断層破壊の時間および小断層から各観測地点への変位伝播時間を考慮することにより,準静的な解析でも適用可能であることが分ったため.従来の地震断層の逆解析法では,断層の傾斜角およびすべり角に関しては,発震機構解を参考にして決定されるが,走向や断層長さLと幅Wは即座には決定されないため,断層の位置と形状については,仮定して逆解析を行わざるを得ない状況にあった.また,これまでの逆解析法では,ベイズの情報量基準ABICを用いてハイパーパラメタやすべり量等の事後確率分布を推定するのみで,断層の位置や形状に関してはどの程度精度があるかは不明であった.ABICはパイパーパラメタの関数であり,ABICを最小とするモデルがより良いモデルとみなされる.そこで,ABICが断層の走向および傾斜角の関数であり,ABICを最小とする走向および傾斜角が真値に十分に近ければ,断層の位置および形状も同時に推定することができる.そこで本研究では,GNSSによる1s毎の地殻変位を用いた断層の逆解析を行い,断層の走向および傾斜角を変化させて,ABICの値を算定し,ABICを最小とする走向および傾斜角と真値とを比較して,本逆解析手法の精度の検証を行う.地殻変位データを用いた津波波源域インバージョンにおいて,従来のベイズ推定だけでなく,ABICと断層の走向および傾斜角の関係から,それらの同時点推定とその推定精度について検討した.その結果,ハイパーパラメタεを十分小さい値に設定すれば,走向および傾斜角が未知の場合でも,ABICの最小値から真の走向および傾斜角を比較的精度よく推定でき,滑り量も精度よく推定できることが分かった.本研究では,地殻変位データを用いた津波波源域のインバージョンの精度を定量的に評価するために,断層位置から断層幅Wを基準として何倍の位置の地殻変位データがあれば,精度良く逆解析が行えるかを数値シミュレーションにより検証を行った.

また,地殻変位データとABIC規準を用いて,従来の断層のすべり量とハイパーパラメタだけでなく,断層の走向および傾斜角の点推定を同時に行っている.その結果,誤差ノイズが5%程度であれば,断層パラメタである走向および傾斜角を十分精度よく推定できることが分かった.実測の地殻変位データを用いて,津波波源域のインバージョンを行い,既存の断層モデルと比較することができた.また,佐渡沖合の海底に断層を想定し,地殻変位データをノイズ成分を付加して作成し,逆解析に用いてインバージョンの精度の検証がなされた.このことにより,断層幅と同程度の距離の地殻変位データが存在すると,推定精度の低下を防ぐことができるという重要な成果が得られたため.今年度は,地震断層の走向および傾斜角を変化させて,推定精度を検証したが,その他に断層形状に関するパラメタとして,断層長さ,断層幅,およびすべり角があるので,それらが未知である場合についても検討する予定である.水工学地震断層の形状に関するパラメタは,断層長さ,断層幅,走向,傾斜角,すべり角,およびすべり量である.今年度は,これらのパラメタのうち走向および傾斜角が変化する場合の最適な解を算定する手法を開発する.さらに,断層変位の時間発展に関するパラメタとして,断層破壊速度および立ち上がり時間が関係するため,これらの要素を変化させて地殻変位波形および変位速度波形を算定し,そのデータを地震断層逆回析に用いることで,精度の検証を今年度以降に行う予定である.次年度に生じた使用額は30, 653円であり,消耗品等を購入したが,他の予算項目で支払ったため,残額が生じた.当初,GNSS受信機一式・Leica GR10と(株)HPCテック社製ワークステーション一式を購入予定であったが,予算が削減されたこととソフトが予想外に高価であることが判明したため,サーボ型速度計と安価なノートパソコンを購入することにしたためである.必要な消耗品を購入する予定である.次年度に繰り越した予算は,地盤振動等に影響を与える風速を同時計測するために,3D超音波風速計を購入することにした.この風速計のデータにより,地殻変位データのノイズ成分の有無と除去に役立てることができる.
プラスチック上における高スズ濃度ゲルマニウムスズ結晶の創成と太陽電池応用

本年度はGeSn薄膜のさらなる移動度向上を目指し、固相成長におけるSn組成、膜厚、成長温度の影響を系統的に評価した。EBSD像から、結晶粒径はSn組成と膜厚によって劇的に変化することが判った。結晶粒径は、Sn組成0.8-1.6%付近で最大値となり、このSn組成は、Ge中におけるSn固溶度(1-2%)と概ね一致した。実際にラマン分光法により、1.6%を上回るSn組成において、Snの析出が確認された。一方、膜厚に対しては100 nmで最大粒径をとなった。これは50 nmの薄膜ではSiO2との熱膨張係数差に起因する伸長歪の影響受け、前駆体密度が低いことに起因して小粒径化する現象、100 nm以上の膜厚では前駆体は高密度化するものの、膜厚増加共に核発生頻度が増加する現象のバランスを反映しているものと推察される。また、成長温度の低減による大粒径化も確認された。以上の結果、Sn組成0.8%、膜厚100 nm、成長温度375 °Cの試料において、最大粒径6 μmを得た。ホール効果法を用いて、固相成長GeSn層の電気的特性を評価した。適切な量のSn(2%)を添加することで、正孔密度が減少すると共に、正孔移動度が増加した。これは、Sn添加による結晶粒径の拡大、すなわち、粒界散乱の低減を反映している。結晶粒径とGeSn/SiO2界面における散乱のバランスを反映し、膜厚200 nmにおいて移動度は最高値に達した。これらの試料に対して、空孔欠陥低減による正孔密度低減とそれに伴う移動度の向上を目的として、ポストアニール(500 °C)を施した。その結果、正孔密度が低減し、不純物散乱が低減することで移動度は向上した。以上、ガラス上(500 °C成長)で540 cm2/Vs、プラスチック上(375 °C成長)で420 cm2/Vsに及ぶ正孔移動度を得た。当初の計画では、ガラス上におけるGeSn薄膜の特性評価のみを予定していたが、ガラス上GeSn薄膜のさらなる特性向上とプラスチック上への展開を実現した。プラスチック上に最高品質のGeSn薄膜を形成することに成功したため、次年度は太陽電池構造への展開を図る。本年度は、パルスレーザーアニール法を用いたGeSn薄膜の結晶成長において、レーザー照射後の冷却速度の向上によるSn析出の抑制を検討してきた。しかし、薄膜溶融に伴う表面凹凸(RMS>10 nm)を抑制することが原理的に困難であると判明した。そこで、固相成長法に研究を展開した。固相成長法は、非晶質膜を基板上に堆積し、熱処理を施すことで固相にて結晶化を誘起する手法であり、平坦な膜が得られることが期待される。固相成長の前駆体となるGeSn薄膜をX線反射率法およびラマン分光法により評価した。GeSn前駆体は堆積温度の上昇と共に高密度化し、結晶の密度に漸近した。さらに堆積温度を上昇させると、結晶核の発生が確認された。また、Sn組成の増加に伴い、前駆体密度が増加し、さらなるSn組成の増加により結晶核が発生した。これらを窒素雰囲気中で熱処理し、固相成長を誘起した。成長層の結晶粒径を電子線後方散乱回折法、格子置換Sn組成をラマン分光法により評価したところ、(1)前駆体が高密度かつ非晶質であること、(2)Sn析出を起こさない程度のSn添加が大粒径結晶を得るために重要であることが判明した。さらに試料表面を原子間力顕微鏡法により評価したところ、非常に良好な平坦性(RMS=1 nm)を示した。電気的特性をホール効果法により評価した。正孔移動度は粒径を必ずしも反映せず、極微量のSn析出が生じるSn組成において正孔移動度380 cm2/Vsを示した。同時に、Sn添加による正孔密度の低減が確認された。GeSnにおける正孔の起源は、膜内の多重空孔であることが知られており、空孔をSnがパッシベーションしたことが示唆される。この移動度は、絶縁体上に500°C以下で低温形成した薄膜の中で最高である。当初の計画では、パルスレーザーアニール法によるGeSnの結晶成長を検討していた。今回、固相成長法に研究を展開し、前駆体形成条件を制御することで従来最高品質のGeSn結晶をガラス上に合成した。

これは50 nmの薄膜ではSiO2との熱膨張係数差に起因する伸長歪の影響受け、前駆体密度が低いことに起因して小粒径化する現象、100 nm以上の膜厚では前駆体は高密度化するものの、膜厚増加共に核発生頻度が増加する現象のバランスを反映しているものと推察される。また、成長温度の低減による大粒径化も確認された。以上の結果、Sn組成0.8%、膜厚100 nm、成長温度375 °Cの試料において、最大粒径6 μmを得た。ホール効果法を用いて、固相成長GeSn層の電気的特性を評価した。適切な量のSn(2%)を添加することで、正孔密度が減少すると共に、正孔移動度が増加した。これは、Sn添加による結晶粒径の拡大、すなわち、粒界散乱の低減を反映している。結晶粒径とGeSn/SiO2界面における散乱のバランスを反映し、膜厚200 nmにおいて移動度は最高値に達した。これらの試料に対して、空孔欠陥低減による正孔密度低減とそれに伴う移動度の向上を目的として、ポストアニール(500 °C)を施した。その結果、正孔密度が低減し、不純物散乱が低減することで移動度は向上した。以上、ガラス上(500 °C成長)で540 cm2/Vs、プラスチック上(375 °C成長)で420 cm2/Vsに及ぶ正孔移動度を得た。当初の計画では、ガラス上におけるGeSn薄膜の特性評価のみを予定していたが、ガラス上GeSn薄膜のさらなる特性向上とプラスチック上への展開を実現した。GeSn薄膜の更なる高移動度化に向け、現状のキャリア散乱要因をアービンカーブおよびマティーセンの法則から検討したところ、不純物散乱および粒界・界面等の散乱で律速されていることが判明した。今後は、これらの散乱要因の低減を目指し、ポストアニール、膜厚変調等を検討する。プラスチック上に最高品質のGeSn薄膜を形成することに成功したため、次年度は太陽電池構造への展開を図る。