hpprc/llmjp-kaken huggingface dataset:
イタリア社会的経済の、地域経済、地方行政及び地域自治に対する波及効果

(1)イタリアにおける「協働」関係は、「補完性の原理」に基づいて展開しているが、この「補完性の原理」をめぐっては、イタリアに特徴的な受容・再構成が見られること。特に「水平的補完性」の位置づけが、サードセクターによって積極的になされて、このことが、社会サービス執行部分のみならず、制度設計プロセスへの参加、地域自治への決定参加の根拠となっていること、(2)北部においては、自治体とサードセクター間の協働が、「入札改革」を深化させるという方向性よりも、コンソーシアム単位で地域における福祉、就労支援等のサービス供給のあり方を検討、具体化していくという方向性が模索されていること、(3)イタリアでは、働く者の意識について、サードセクター労働の、公務労働、雇用労働への接近が指摘されているが、日本においても、一部雇用労働的捉え方が広がり、これが創設世代の仕事文化とのコンフリクトを形成していることが見て取れた。
ストレス誘導性NKG2Dリガンドの病態における役割

NKG2Dリガンドはがん化やウイルス感染に伴って、細胞表面に発現される主要組織適合遺伝子複合体クラスI様分子であり、免疫系に異常細胞の存在を知らせる危険信号の働きをしている。本研究では、我々が同定した2個の新規リガンドを中心として、NKG2Dリガンドの構造、機能、病態における役割を解析したNKG2Dリガンドはがん化やウイルス感染に伴って、細胞表面に発現される主要組織適合遺伝子複合体クラスI様分子であり、免疫系に異常細胞の存在を知らせる危険信号の働きをしている。本研究では、我々が同定した2個の新規リガンドを中心として、NKG2Dリガンドの構造、機能、病態における役割を解析したHKG2Dはナチュラルキラー細胞(NK細胞)とCD8+T細胞(キラーT細胞)の主要な活性化レセプターである。本レセプターに対するリガンド(以下、HKG2Dリガンド)は正常細胞には発現していないが、がん化、ウイルス感染などのストレスによって発現が誘導される。NKG2Dにリガンドが結合すると、NK細胞、CD8+T細胞は活性化され、がん細胞、ウイルス感染細胞を破壊する。本研究では、NKG2Dリガンドの構造・機能・発現調節機構を詳細に解析するとともに、マウスにおける疾患モデルとヒト疾患を対象にNKG2Dリガンドの病態発生に果たす役割を解析することを目的とした。本年度は当研究室で最近同定されたマウスNKG2DリガンドであるH60b(histocompatibility-60b)、H60c(histocompatihility-60c)の構造・機能・発現調節機構の解析を行い、以下の成果を得た。1. H60bは膜貫通型蛋白質、H60cはGPIアンカー型蛋白質である。2. H60b、H60cを発現する細胞はNK細胞に感受性になる。3.正常マウスの組織では、皮膚と女性生殖器においてH60c遺伝子の高い発現が確認された。H60cは皮膚、生殖器粘膜などで重要な機能を果たすリガンドである可能性がある。4. Mouse embryonic fibroblastsにマウスサイトメガロウイルスを感染させると、H60b遺伝子の発現が誘導されるが、H60a、H60c遺伝子の発現は誘導されない。
動物体内での低酸素環境の検出を目指した波長変化型近赤外蛍光プローブの開発

低酸素応答システムを解明するにあたり、生体内の低酸素環境を検出できる蛍光プローブの開発は非常に有用である。本研究ではこれまでに、アゾ基が低酸素環境下において還元されやすいことと、色素として無蛍光となることを利用した低酸素感受性蛍光プローブ群を開発した。本年度では、これまでに開発した蛍光プローブ群の酸素濃度感受性が異なる要因に関して精査を行った。その結果、蛍光プローブの母核となる蛍光色素の骨格によってそれぞれの求電子性が異なっており、特に600 nm以上の領域に吸収・蛍光を持つ赤色・近赤外蛍光色素では求核剤によって求核攻撃されやすいことが分かった。蛍光プローブが求核攻撃を受けると、分子全体の共鳴系が切断された結果、還元されにくくなると共に、還元反応後に生じる蛍光色素も無蛍光性となり、全体として蛍光シグナルが低下する。そこで、立体的障害を付与した分子デザインを構築したところ、生体分子による求核攻撃に対して抵抗性が向上し、低酸素感受性が改善されてマイルドな低酸素環境に対しても応答することが確認された。さらに、蛍光プローブの分子デザインを応用し、アゾ基の切断に伴い始めて一重項酸素生成能が生じる機能性光増感剤の開発研究を展開した。特定のターゲットを認識して一重項酸素生成能を発揮する機能性光増感剤は、光照射により標的細胞を殺傷することができることから、光線力学療法において有用なツールとなり得る。本年度では機能性光増感剤の細胞殺傷能に関して精査した。その結果、常酸素環境下では細胞殺傷能を有さないのに対し、8%程度のマイルドな低酸素環境下に維持した状態で光照射を行ったところ、細胞死が観察され、腫瘍内のマイルドな低酸素環境下などで細胞殺傷を引き起こせることが期待される結果となった。26年度が最終年度であるため、記入しない。本年度は、これまでに確立した分子デザインに基づき、生体観測に適した近赤外光領域に吸収・蛍光波長を有する低酸素環境感受性蛍光プローブを開発した。本蛍光プローブを細胞に負荷し、様々な酸素濃度環境下で培養した後に蛍光顕微鏡観察したところ、低酸素環境下で培養した場合のみ、細胞から強い蛍光が観測された。さらに、開発した蛍光プローブをマウスに静脈内投与し、血管の結紮により肝臓を虚血状態にしたところ、結紮後数分程度で蛍光の増大が観測され、これらの結果より生きた動物個体への適用が可能であることが示された。また、蛍光プローブの構造展開により、低酸素感受性の異なる蛍光プローブ群を開発することにも成功した。感受性の違いに関しては、蛍光プローブのチオール類等に対する反応性が大きく関与していると考察しているが、今後さらに精査する必要がある。以上の結果より、酸素濃度感受性が高く、近赤外光領域の観察に適した蛍光プロープの開発を達成した。さらに、本年度は蛍光プローブの分子デザインを応用し、機能性光増感剤の開発にも着手した。具体的には、アゾ基の切断に伴い一重項酸素生成能を生じるactivatableな光増感剤の開発に成功した。本研究は、これまでに確立した蛍光制御原理を一重項酸素生成の制御原理に拡張したものであり、機能性光増感剤の領域において独自性の高い分子設計を提唱している。これにより、特定のターゲットを検出・可視化するだけでなく、その活性をも制御することで生命現象を理解することが可能となるため、研究の意義は極めて大きい。これまでに確立した分子デザインに基づき、動物個体への応用に適した近赤外蛍光プローブの開発を早々と達成し、同時に低酸素感受性に関する知見を得た。

さらに、これまでの分子設計を元に、検出・観察のみでなく、光により操作することが可能な機能性光増感剤の開発に着手しており、生命現象の解明において新たな手法を提案する研究であるため今後の研究展開を見込むことができる。これまでに開発した蛍光プローブの酸素濃度感受性の違いに対するより詳細なメカニズムを解明すると同時に、活性酸素種やHIF-1など、蛍光強度と他の生体分子との関連性を精査することで、蛍光プローブの応用性を検討する。さらに、担がんモデルマウスなどの疾患モデル動物へ応用し、低酸素部位の検出が可能であるかを検討する。光機能性増感剤に関しては、系の最適な条件を検討し、必要に応じて共同研究を行うことで、ターゲット選択的な細胞殺傷の達成を目指す。
網膜神経細胞死に起因するシグナルネットワークにおける小胞体ストレスの重要性

本研究では、変性した神経細胞からどのようなシグナルが生体において派生していくかを解明することを目的とする。複雑な神経回路を持つ中枢神経系の傷害をより単純化するツールとして視神経挫滅モデルを用いた。小胞体ストレス応答の基幹転写因子ATF6alpha欠損マウスを用いて視神経損傷モデルを作製し、神経細胞死後のシグナルにおける小胞体ストレス応答の関与を解析した。野生型マウスを用いた解析から、視神経損傷後の網膜神経節細胞死に先んじて、小胞体ストレス応答が上昇すること、網膜における主要なグリア細胞であるミュラー細胞の活性化がおこることを見出した。組織学的解析および生化学的解析から、ATF6alpha欠損による小胞体ストレス亢進条件下では、視神経挫滅後の網膜神経節細胞死が亢進しており、ミュラーグリアの活性化、その細胞内シグナル伝達、加えて特定の神経栄養因子の発現上昇が減弱していることが明らかとなった。これらの個体レベルの解析結果を踏まえ、マウス網膜よりミュラーグリアを単離し培養系における解析を行った。その結果、培養系において認められる特定の神経栄養因子の発現が、小胞体ストレス誘導剤により減少することが明らかになった。発現の減弱は小胞体ストレスを軽減する化合物により改善した。マウス視神経挫滅モデルにおける小胞体ストレス軽減化合物の投与は、ATF6alpha欠損マウスで認められた神経栄養因子の減少を改善し、網膜神経節細胞死を軽減させた。これらから、視神経傷害後のミュラー細胞における内在性小胞体ストレス応答が、網膜神経節細胞の保護に重要な役割を果たす可能性が示唆される。28年度が最終年度であるため、記入しない。従来の神経細胞死研究では、多くが傷害神経自身に焦点をあてており、変性した神経細胞からどのようなシグナルが生体において派生していくかはほとんど解明されていない。我々はこれまでに、中枢神経系病態において小胞体ストレス応答がグリア細胞を介し神経細胞死を制御する可能性を見出している。本研究では、複雑な神経回路を持つ中枢神経系の傷害をより単純化するため、傷害神経と下流神経を独立して解析するツールとして視神経挫滅モデルを用い、小胞体ストレス応答の基幹転写因子ATF6alpha欠損マウスを用いて小胞体ストレスの亢進条件とした。これにより、傷害神経、下流神経とその周囲グリア細胞間のシグナルネットワークにおける、小胞体ストレス応答の重要性とその分子機構を明らかにすることを目的とする。本年度は、小胞体ストレス亢進条件下における視神経挫滅モデルの組織学的病態解析を行った。まず、野生型マウスの解析から、視神経損傷後に小胞体ストレス応答が上昇すること、網膜における主要なグリア細胞であるミュラー細胞の活性化がおこること、分泌性タンパク質の発現上昇や細胞内シグナル伝達の活性化が起こることを見出した。また、ATF6alpha欠損マウスでは視神経傷害後の網膜神経節細胞死が亢進していることが明らとなった。さらに、小胞体ストレス亢進条件下では、ミュラー細胞の活性化が減弱しており、分泌性タンパク質の発現上昇や早期に惹起される細胞内シグナル伝達も減弱していることが明らかとなった。これらの結果から、視神経傷害後の網膜神経細胞死において、小胞体ストレス応答が重要な役割を果たす可能性が示唆された。平成27年度の研究では、視神経傷害後に小胞体ストレス応答が惹起されること、応答の基幹転写因子であるATF6alphaの欠損マウスでは視神経傷害後の網膜神経節細胞死が亢進していることを明らかにすることができた。さらに、小胞体ストレス亢進条件下では、ミュラー細胞の活性化が減弱しており、分泌性タンパク質の発現上昇や早期に惹起される細胞内シグナル伝達の活性化も減弱していることが明らかとなった。これらから、網膜神経細胞死における小胞体ストレス応答の重要性を示すことができた。

今後は、視神経傷害後の網膜内におけるシグナル伝達の分子機構を詳細に進めると共に、網膜神経節細胞の標的神経核における神経細胞とグリア細胞間のシグナルネットワーク解析を行う。小胞体ストレス応答に制御される変性神経とグリア細胞間のシグナルについて候補分子を解析するとともに、網羅的解析を行い標的分子を同定する。さらに、小胞体ストレスの軽減が神経細胞死の抑制につながるか、in vitroにおけるケミカルシャペロンを用いた救済実験を実施する予定である。28年度が最終年度であるため、記入しない。
カルシニューリンをレギュレーターとする新しいプログラム細胞死制御機構の解析

セリン/スレオニン・プロテインフォスファターゼ(PP2B)であるカルシニューリンは、Bcl-2と直接結合し特異的脱リン酸化反応を行うことを見出した。ガルシニューリンによる脱リン酸化型Bcl-2はBcl-2本来の機能である抗アポトーシス機能(細胞死抑制)を発揮し、一方不活化型カルシニューリンにより誘導されるリン酸化型Bcl-2はこの機能を喪失することが判明した。リン酸型Bcl-2のカルシニューリンによる脱リン酸化部位は、Bcl-2のN末端側高度保存領域BH4ドメインおよびLoop部位のSer24,Ser70がそれぞれ候補と考えられ、同部SerのAla(A)あるいはAspartate(D)置換によるBcl-2変異体の発現は、Bcl-2のリン酸化状態による機能改変をそれぞれ裏付ける細胞動態を示した。リン酸化型Bcl-2が細胞死を誘導する機構として、Bcl-2のリン酸化状態がBcl-2-Baxの結合性に影響を与えることが判明した。即ち、脱リン酸化型Bcl-2はBaxとの結合性を良く保持するのに対し、リン酸化型Bcl-2はBaxとの結合性を喪失し、解離したBaxの量的増加がミトコンドリアからのチトクロームCの放出を促進しアポトーシスが起こると考えられた。in vivoのヒト白血病・リンパ腫細胞での内因性Bcl-2蛋白の解析では、t(14;18)転座型リンパ腫細胞で過剰発現するBcl-2は圧倒的に脱リン酸化型有意であること、抗腫瘍剤によるリンパ球系腫瘍のアポトーシス誘導時にはBcl-2のリン酸化へのシフトが見られることなどが判明している。ヒトカルシニューリン遺伝子の恒常的活性化型及び優勢不活化型変異体を作成し、BHK21細胞にそれぞれをbcl-2遺伝子とともに共発現させた。その結果以下の現象が確認された。1.活性化型カルシニューリンはBcl-2と直接結合し、Bcl-2の脱リン酸化を効率的、特異的に誘導する。一方、優勢不活化型によりBcl-2のリン酸化は著明に抑制される。2. 1.による脱リン酸化型Bcl-2は、デキサメザゾンによるBHK細胞のアポトーシスを抑制するが、不活化型カルシニューリンによるBcl-2の脱リン酸化阻止でBHK細胞は著明なアポトーシスに陥る。3. in vivoラベリングによる解析で、カルシニューリンはBcl-2のBH4-Loopドメイン(N末端側)のセリン・スレオニン残基を脱リン酸化する。4. RIラベル免疫共通沈降実験より、脱リン酸化型Bcl-2は、細胞死誘導因子Baxと効率よく結合するのに対し、リン酸化型Bcl-2ではBaxとの結合が著しく減弱している。5.テトラサイクリン誘導性遺伝子発現系をBHK細胞に応用し、Bcl-2のリン酸化型及び脱リン酸化型模倣変異体細胞株(BH4ドメインのセリンを標的とした)を作成し解析したところ、同部セリン残基のリン酸化型模倣変異体は著明なアポトーシスに陥った。以上1-5項が明らかとなり、現在Bcl-2のリン酸化を特異的に制御するカイネースのクローニングを試みている。1997年Nature vol.386に発表したカルシニューリンとBcl-2遺伝子の特異的結合現象より発展的に、カルシニューリンによるBcl-2遺伝子の機能制御とアポトーシスを焦点とした生体現象への関わりを中心に解析している。結果として、Bcl-

2遺伝子は脱リン酸化によりアポトーシス抑止機能を発揮すること(逆にリン酸化型Bcl-2はそれ自身アポトーシス誘導能を有すること)、Bcl-2の脱リン酸化にはカルシニューリンのみならず複数のフォスファターゼが関与すること、カルシニューリンのBcl-2上の標的アミノ酸残基はLoop部位Ser70とともにBH4ドメイン内Ser24である可能性があることを現在解析中である。この解析にあたってSer70およびSer24に対する特異的抗リン酸型Bcl-2抗体の開発に成功し、ヒト白血病細胞に対する数種の抗腫瘍剤の作用効果におけるBcl-2リン酸化部位の変化・動態やヒト癌外科摘出組織(乳癌・大腸癌など)でのリン酸化型Bcl-2の発現様式を検索中である。これら内因性リン酸化型Bcl-2の発現データを併せたのち論文化を企図している。また、ラット海馬初代培養系によるグルタミン酸レセプターを介する興奮性神経細胞死で、内因性カルシニューリンの活性化が誘導され、単一神経細胞へのカルシウムイメージング法応用により免疫抑制剤FK506の作用点がIP3Rを介するCa2+fluxの制御ではなく直接的にカルシニューリンの活性抑制にあることを証明した。(必要全データ収集済で論文作成中)さらに免疫系では末梢Bリンパ球クローン選択の場である胚中心にカルシニューリンが特異的に発現することを見出し、クローン選択のメカニズムの一端を解明する目的で、同部に複雑な様式で共発現するBcl-2分子群、転写因子群との相互反応を分子生物学的手法で解析中である。
金属有機構造体を用いた反応分離膜の開発

本研究では、金属有機構造体(MOF)膜の反応分離プロセスへの拡張を指向した研究に取り組んだ。これに用いるMOF膜には、高い気体透過性が要求されることから、MOFの一種であるzeolitic imidazolate framework-8(ZIF-8)を用いて、結晶核の形成反応の解析、溶液濃度が分離層の構造および気体透過特性に与える影響の解析、多孔質基材表面における結晶層の形成、気体透過特性解析を行った。MOFの結晶の核発生および結晶成長の様子は、溶液濃度、温度、組成に大きく依存し、得られる膜構造および気体透過特性に影響することが明らかとなった。反応と分離の両プロセスを一体化した反応分離プロセスは、化学プロセスの省エネルギー化とコンパクト化に向けて有効である。特に触媒を担持した触媒膜を用いる場合には、物質変換および生成物質の分離を同時に行うことができ、従来の固体触媒充填型の反応器と比較して触媒使用量も低減できる。本研究では、金属有機構造体(MOF)の規則細孔中に脱水素能を持つ金属ナノ粒子触媒を固定化した反応分離MOF膜の開発を目的としている。反応分離MOF膜の開発においては最初に、多孔質支持体の表層近傍において、気体分離層として例えばZIF-8の緻密層を形成する手法の開発を行う。次に、気体分離層の外側に、触媒MOF層を形成する手法の開発を行う。気体分離MOF層の厚みおよび触媒MOF層の構造を制御する手法を開発し、反応分離MOF膜の選択透過特性との関係の解明を目指している。平成27年度においては、反応分離MOF膜の開発に向けて、多孔質支持体の表層近傍においてZIF-8の緻密層を形成する手法の検討を行った。反応分離MOF膜には、水素等の高い透過率が必要とされるが、これを達成するためには緻密層の厚さを極めて薄くすることが不可欠である。本年度は、多孔質支持体の表面近傍に形成する気体分離層の緻密層の厚さの低減を目的として、反応条件の検討に取り組んだ。得られた緻密層の構造評価を行い、緻密層の厚さを低減するために必要な条件の検討を行った。平成27年度においては、反応分離MOF膜の開発に向けて、多孔質支持体の表層近傍において、気体分離層としてZIF-8の緻密層を形成する手法の検討を行った。反応分離MOF膜には、水素等の高い透過率が必要とされるため、これを達成するためには気体分離層の厚さを極めて薄くする必要がある。このため、本年度は、反応分離MOF膜の気体分離層の厚さを低減に取り組んだ。反応分離MOF膜の形成においては、多孔質支持体の表面近傍に緻密層を形成するための反応条件の検討を行った。ZIF-8の緻密層を形成する反応条件として、反応溶液中の金属塩(硝酸亜鉛)と有機配位子(2-メチルイミダゾール)の濃度および濃度比を変えて、検討を行った。この結果、反応溶液中の金属塩に対する有機配位子の濃度比が高い条件においては、不均一核発生によって溶液中におけるZIF-8の生成が優勢となり、多孔質支持体上においてはZIF-8の結晶は形成されなかった。一方、反応溶液中の金属塩に対する有機配位子の濃度比が低い条件においては、ZIF-8の不均一核発生が抑制され、多孔質支持体上におけるZIF-8の結晶形成が確認された。形成されたZIF-8の結晶径は2-5ミクロン程度であった。以上より、反応分離MOF膜の開発は当初の計画に沿っておおむね順調に進展している。本研究課題においては、金属有機構造体(MOF)膜の反応分離プロセスへの拡張を指向した研究を進めている。これに用いるMOF膜には、高い気体透過性が要求されることから、多孔質支持体の表面においてMOFの一種であるzeolitic imidazolate framework-8(ZIF-8)の緻密な薄層を形成する手法の開発を行った。ZIF-8の結晶形成においては、有機配位子と金属塩の濃度・濃度比・温度等が影響を及ぼすことから、最初にZIF-8の結晶形成条件の検討を溶液状態において行い、続いて多孔質支持体の表面における結晶形成条件の検討を行った。溶液状態における検討では、紫外可視分光光度計を用いて、所定の濃度・濃度比・温度で調整したZIF-8の反応溶液の濁度の経時変化を測定して、結晶形成における核発生および結晶成長の過程を追跡した。この結果、溶液濃度が高く、金属塩に対する有機配位子の濃度比が高く、温度が高いほど、ZIF-8の溶液の白濁の発生が早く、核発生および結晶成長速度が速いことを明らかにした。続いて、ZIF-8の反応溶液と多孔質支持体が共存状態においてZIF-8の結晶形成反応を行い、反応後に多孔質支持体を洗浄した後に表面のSEM観察を行った。この結果、溶液濃度と温度が高いほど結晶形成の密度が高くなった。金属塩に対する有機配位子の濃度比については、特定の濃度比範囲において結晶形成の密度が高くなった。高濃度比では核発生頻度が高くなり多孔質支持体の表面における結晶形成密度が高くなるが、さらに濃度比が高くなると、溶液中における均一核発生が優勢となり、多孔質支持体の表面における結晶形成密度は低下する。得られた複合体について構造および気体透過性の測定を行い、MOF膜の透過性向上に向けた知見を得た。

本研究では、金属有機構造体(MOF)膜の反応分離プロセスへの拡張を指向した研究に取り組んだ。これに用いるMOF膜には、高い気体透過性が要求されることから、MOFの一種であるzeolitic imidazolate framework-8(ZIF-8)を用いて、結晶核の形成反応の解析、溶液濃度が分離層の構造および気体透過特性に与える影響の解析、多孔質基材表面における結晶層の形成、気体透過特性解析を行った。MOFの結晶の核発生および結晶成長の様子は、溶液濃度、温度、組成に大きく依存し、得られる膜構造および気体透過特性に影響することが明らかとなった。平成28年度においては、反応分離MOF膜の開発に向けて、多孔質支持体の表面近傍において、気体分離層であるZIF-8の緻密層の形成に引き続き取り組む。緻密層には、薄層であることおよび、結晶間の欠陥が無いことが要求されることから、これらの条件を満たす緻密層を形成するための条件の探索を行う。そして、緻密層の構造解析および気体透過特性の解析を行い、気体分離層の性能向上を目指す。さらに、気体分離層の外側に、触媒MOF層を形成する手法の開発を行う。気体分離MOF層の厚みおよび触媒MOF層の構造を制御する手法を開発し、反応分離MOF膜の選択透過特性との関係の解明を目指す。膜分離工学平成27年度においては、分離膜の気体透過率の測定に用いる測定ガスの購入費用を計上した。しかし、研究の進捗状況に基づいて当予算による測定ガスの購入を平成28年度に延期したため、次年度使用額が生じた。次年度使用額は、測定ガスの購入費用として、平成28年度に使用予定である。
糖鎖プロファイリングによる胆道系悪性腫瘍の糖鎖分子マーカーの探索

組織標本の癌および非癌部領域の双方についてレクチンアレイによる比較糖鎖プロファイリングを行った結果,癌部で有意にシグナルが上昇するレクチン種(WFA)が見出された.WFAはMY.1E12抗体で認識されるmucin core polypeptide 1 (MUC1)をキャリアー蛋白としていた.WFA-MY.1E12による簡易サンドイッチアッセイ系の構築し,胆道癌症例の胆管胆汁におけるWFA-MY.1E12を測定し数値解析したところ, CA19-9と比較して感度の面で良好なスコアが示された胆道癌は胆道の慢性炎症を背景に発生してくることより,従来の腫瘍マーカーは炎症病態の影響によりその診断学的有用性は乏しい.糖鎖は「細胞の顔」であり,細胞表面の粘液糖蛋白の糖鎖構造は癌化により変化する.胆道癌の臨床標本を対象に,高感度糖鎖プロファイラーのレクチンマイクロアレイを用いて癌特異的なプローブレクチンを探索し,さらに,プロテオーム解析にて糖鎖分子のキャリアー蛋白を同定する.これら胆道癌特異的な糖鎖関連分子マーカーを標的とする新しい高感度なレクチン-抗体サンドイッチELISAによる測定系を構築することを目的とした.組織標本の癌および非癌部領域の双方についてレクチンアレイによる比較糖鎖プロファイリングを行った.その結果,癌部で有意にシグナルが上昇するレクチン種(WFA)が見出された.本レクチン種の陽性率はIHCC 88%,混合型肝癌CC部分80%/HCC部分0%,HCC 0%,正常肝内胆管32%であった.WFAは組織染色において,IHCC癌部に特異的な染色様式(apical-, cytoplasmic-, diffuse-type)を示した.また,蛍光免疫染色にて,WFAはMY.1E12抗体で認識されるmucin core polypeptide 1 (MUC1)と一部mergeしていた.WFA-MY.1E12の胆管癌の検出に向けた有用性の検証のために,WFA-MY.1E12(レクチン-抗体)による簡易サンドイッチアッセイ系の構築した.本アッセイ系を用いて,肝内胆管癌,肝外胆管癌と胆道系良性疾患より得られた胆管胆汁におけるWFA-MY.1E12を測定し数値解析したところ,胆汁中CA19-9と比較して感度の面で良好なスコアが示された.さらに,本サンドイッチアッセイ系は,胆汁に加えて,血清においてもWFA-MY.1E12の測定可能であることが判明した.組織標本の癌および非癌部領域の双方についてレクチンアレイによる比較糖鎖プロファイリングを行った結果,癌部で有意にシグナルが上昇するレクチン種(WFA)が見出された.WFAはMY.1E12抗体で認識されるmucin core polypeptide 1 (MUC1)をキャリアー蛋白としていた.WFA-MY.1E12による簡易サンドイッチアッセイ系の構築し,胆道癌症例の胆管胆汁におけるWFA-MY.1E12を測定し数値解析したところ, CA19-9と比較して感度の面で良好なスコアが示された肝内胆管癌(IHCC)は完全治癒の期待出来ない難治性の癌である.近年,本邦ならびに欧米諸国ではIHCCの発生率は増加傾向にある.その治療成績の向上には,早期診断のための鋭敏な分子マーカーの探索が急務である.そこで今回は,高感度糖鎖プロファイリング解析によるIHCCの特異的糖蛋白質マーカーの探索とその高感度検出システムの構築を行った.肝内胆管癌に特異的なプローブレクチン探索のために,IHCC44例(肝内結石症合併14例,非合併31例)の組織標本をレクチンアレイにて解析した.組織標本の癌および非癌部領域の双方についてレクチンアレイによる比較糖鎖プロファイリングを行った.その結果,癌部で有意にシグナルが上昇するレクチン種(WFA)が見出された.本レクチン種の陽性率はIHCC 88%,混合型肝癌CC部分80%/HCC部分0%,HCC 0%,正常肝内胆管32%であった.WFAは組織染色において,IHCC癌部に特異的な染色様式(apical-, cytoplasmic-, diffuse-type)を示した.また,蛍光免疫染色にて,WFAはMY.1E12抗体で認識されるmucin core polypeptide 1 (MUC1)と一部mergeしていた.WFA-MY.1E12の胆管癌の検出に向けた有用性の検証のために,WFA-MY.1E12(レクチン-抗体)による簡易サンドイッチアッセイ系の構築した.本アッセイ系を用いて,肝内胆管癌,肝外胆管癌と胆道系良性疾患より得られた胆管胆汁におけるWFA-MY.1E12を測定し数値解析したところ,胆汁中CA19-9と比較して感度の面で良好なスコアが示された.高感度糖鎖プロファイリング解析により肝内ならびに肝外胆管癌に特異的な糖蛋白質マーカーを見出した.胆管癌特異的な糖鎖関連マーカーを見出し、これを標的として高感度なサンドイッチアッセイ系を構築できる目安がついた。今後は胆汁および血清を用いた胆管癌検出における本システムの構築をすすめる一方で、より多くの検体を用いた検証実験を行っていく。胆道癌は胆道の慢性炎症を背景に発生してくることより,従来の腫瘍マーカーは炎症病態の影響によりその診断学的有用性は乏しい.

糖鎖は「細胞の顔」であり,細胞表面の粘液糖蛋白の糖鎖構造は癌化により変化する.胆道癌モデル動物および胆道癌の臨床標本を対象に,高感度糖鎖プロファイラーであるレクチンマイクロアレイを用いて癌特異的なプローブレクチンを探索し,さらに,プロテオーム解析にて糖鎖分子のキャリアー蛋白を同定する.これら胆道癌特異的な糖鎖関連分子マーカーを標的とする新しい高感度なレクチン-抗体サンドイッチELISAによる測定系を構築していく.平成24年度は,1)癌特異的レクチン種のキャリアータンパク分子について,プロテオミクス解析によりタンパク質の候補分子の同定を行う.2)検証実験の結果をもとに,絞り込まれたレクチン種とキャリアータンパク分子候補について適切な組み合わせを考案し,レクチン-抗体サンドイッチELISAによる測定システムを構築する.得られた研究データをもとに,学会発表ならびに論文作成を行う.
鉄鋼スクラップから銅を除去するための基礎研究

自動車スクラップをはじめとする鉄鋼スクラップをリサイクルする際には、いわゆる循環性元素が精錬では除去できず、リサイクリングを繰り返すごとに鉄鋼中に蓄積されるため、リサイクリング量を制限する要因となっている。このため酸化精錬法以外の新しい精錬法が求められている。本研究では、FeCl_2を用いて溶鉄中の銅を除去することについて検討し、鉄を塩化させずに銅だけを気体の塩化銅として系外に排出することを試みた。まず、銅を不純物として含有する溶鉄にN_2とO_2の混合ガスをキャリアとして、FeCl_2を作用させた。その結果、反応速度は銅濃度に対して見かけの1次反応として整理することができ、その見かけの反応速度定数はO_2ガスを含まないキャリアガスを用いた場合に比べ、約3倍大きくなることが明らかとなった。次に、キャリアガスにより希釈されてFeCl_2分圧が低くなっていることを考慮し、キャリアガスを用いずプランジャ方式を採用し、FeCl_2を溶鉄中に投入した。ここでも、反応速度は銅濃度に対する見かけの1次反応として整理することができ、その見かけの反応速度定数はキャリヤガス法のそれとほぼ同等の値になることが明らかとなった。さらに、FeCl_2に少量のFe_2O_2とFeCl_3を混合すると、反応速度定数が4倍も大きくなった。すなわち、FeCl_2にFeCl_3と酸素源を添加すると、見かけの反応速度定数はFeCl_2単独の場合の約12倍になることが明らかになった。反応の律速段階は溶鉄中の銅の反応界面への拡散過程の可能性が大きい。まず、FeC1_2粉体の投入装置を改造した。この装置を用いて、0.5%程度のCuを含有する溶鋼に、濃度を制御した微量の酸素を含有する窒素ガスをキャリアとして、FeC1_2粉体を一定投入速度でインジェクションした。その結果、反応速度は銅濃度に対する見かけの一次反応として整理ができる事が明かとなり、その反応速度定数を求める事ができた。また、酸素分圧をパラメータとして反応速度を測定したところ、酸素分圧を上昇させると初めのうちは反応速度が上昇するが、やがて酸素分圧上昇と共に反応速度は遅くなり、最適酸素分圧の存在することが明らかとなった。以上で銅が除去できることは確認できたが、気化したFeC1_2の濃度が、キャリアガスとして用いる窒素で希釈されるため、反応速度が遅くなる恐れがあった。そこで、キャリアガスにFeC1_2粉体を載せて供給する方法ではなく、プランジャにFeC1_2粉体を充填し、溶鉄中に投入する方法に変えることにした。このため、装置の一部を改良した。プランジャ中にFeC1_2粉体とFe_2O_3とを充填し、脱銅反応速度およびその反応速度におよぼすFeC1_2とFe_2O_3の混合比の効果をしらべた。その結果、反応速度は銅濃度に対する見かけの一次反応として整理ができる事がわかったが、見かけの反応速度定数は、期待したほど大きくはならなかった。FeC1_2とFe_2O_3の混合比の見かけの反応速度定数におよぼす影響は、酸素ガスで調べた時と同様に最適値のある事が分かった。FeCl_2を用いて溶鉄中の銅を除去する一連の研究のうち、今年度は、酸素ポテンシャルおよび塩素ポテンシャルの影響を調べた。FeCl_2の投入方式はキャリアガスを用いず、プランジャにFeCl_2を粉末に充填し、溶鉄中に投入する方法とし、酸素ガスの代わりに酸化鉄を用いた。ここで発生した塩化銅は、溶鉄表面に送る窒素ガスによって系外に取り去ることができる。ここでも、反応速度は銅濃度に対する見かけの一次反応として整理でき、その見かけの反応速度定数はキャリアガス法のそれとほぼ同等の値になった。次に、FeCl_2に少量のFe_2O_3とFeCl_3の混合粉体を用いて塩素ポテンシャルを制御した。

すなわち、FeCl_2とFeCl_3の混合比を変え溶鉄中に1回だけ投入し、その脱銅率を調べた。FeCl_3の添加の効果はFeCl_3/FeCl_2の値の小さいうちは、この値が大きくなるにつれて見かけの反応速度定数は大きくなり、FeCl_3/FeCl_2の値が2.5で極大値を示し、さらにFeCl_3/FeCl_2値を大きくすると見かけの反応速度定数は小さくなる。これより、最適FeCl_3/FeCl_2の値の存在することが明らかとなった。そして脱銅の見かけの反応速度定数はFeCl_3のない時の約4倍大きくなった。すなわち、FeCl_2にFeCl_3と酸素源を添加すると、見かけの反応速度定数は、FeCl_2単独の場合の約12倍になることが明らかとなった。また反応の律速段階は、溶鉄中の銅の反応界面への移動過程の可能性が大きいと思われる。
小学生が環境放射線を身近に実感するための教材開発

○研究目的身の回りのいたるところで観測できるガンマ線でありながら、小学校では教育的な位置づけは明確にされていない。小学生は、報道などの多くの情報からガンマ線を含めた放射線について見聞きしている。本研究では小学生がガンマ線について正確に知り、身の回りのガンマ線の環境を測定することによって実感をともなって科学的に理解できる教材の開発を行うことが研究の目的である。○研究方法教材の開発を進めるにあたり、放射線測定器を使用し様々な場所の環境放射線の測定を行った。教材開発に向け、事前のアンケートにより小学生の放射線に対する実態把握と、放射線にかかわる教育活動の現状を学会発表の動向により情報収集を行った。実践考察として、授業前のアンケートによって構成した教材によって授業での実践を行い授業後のアンケート調査で小学生の意識変化を考察し、さらなる教材開発をした。○研究成果事前のアンケート調査では、多くの小学生が放射線についてテレビ等で見聞きはしているが、言葉の意味についてはよくわからない状況が分かった。授業では、放射線という言葉とその意味について知り、放射線の飛跡を霧箱で観察し、放射線を測定器で調べるという構成で授業を行った。授業後のアンケートで、小学生の放射線に関する理解には視覚や聴覚による教材が有効であることを明らかにすることができた。教材開発の一つとして行った学校周辺での放射線測定の活動では、小学生が興味を持った場所を測定することを行った。事後のアンケート調査から、小学生は新たな疑問を持ち、環境放射線を測定器でとらえるということに関しても関心を示した。放射線を測定器でとらえることをモデルとして実感できる教材として、小学生にとって身近なスーパーボールを放射線、スネアドラムを測定器として考える教材を開発することができた。
縄文/弥生移行期における集落・地域社会の変化に関する研究

2018年度は、縄文/弥生移行期における集落の変化を、おもに生業と集落形態に着目し、比較検討の上その変遷を明らかにすることに注力した。その結果、当該期には、それまでの縄文時代における伝統的な狩猟採集活動とともに、イネ・アワ・キビなど農耕を開始していることが、より鮮明にとらえられるようになってきた。具体的には、徳島市三谷遺跡出土資料を再検証した。内湾部での漁撈活動を積極的におこなうとともに、ハマグリ、ヤマトシジミ、ハイガイ、マガキなど貝類や、甲殻類(カ二)の採集、イノシシ・シカを中心とする狩猟活動をおこなっていた。また、イチイガシ・ヤマモモ・アカメガシワなどの採集とともに、イネ・アワ・キビ・アズキを生産する農耕もおこなっていた。また、その具体的様相が不明であった、縄文時代晩期末葉の集落像を明らかにするため、徳島市三谷遺跡の発掘調査を、2019年2月3月の日程でおこなった。これまでの三谷遺跡の発掘調査では、低湿地部での貝塚、すなわち諸文物の廃棄空間と石棒や精製土器を他出し、8体のイヌの埋葬をおこなった廃棄空間兼祭祀空間こそみつかっていたものの、居住空間は明らかではなかった。昨年からの調査の継続によって、貝塚よりも標高にして1.5mほど高所の微高地において、1棟の竪穴住居跡をはじめとする、土坑・生活遺構を検出している。その結果、低地部での廃棄・祭祀空間と微高地上での生活空間をセットでとらえることのでき、当該期の集落像を復元する上で、貴重な成果となった。今後の課題としては、イネ・アワ・キビなどを生産した農耕空間や、廃棄・祭祀空間からたくさん出土している石棒製作過程を明らかにすることが、当該期の集落像をよりゆたかにとらえうるためにも重要な課題となってくるであろう。今年度までの研究において、おおむね順調に推移しているといえる。すなわち、発掘調査を通して縄文時代晩期末の集落像を明らかにすることができた点は、最大の成果といえる。また、過去に出土していた自然遺物の再検証を行うことによって、当該期の生業活動をほぼ復元できた点も順調な成果といえるであろう。また、これらの研究成果を昨年度は3回にわたる学会報告によって公表しており、学術的な客観的検証と評価も受けてきているといえる。今後の課題としては、三谷遺跡の調査・研究を通してえられた、縄文時代晩期後葉の集落像と比較検討対象となる、初期農耕集落である、灌漑水田稲作経営をおこなっている、弥生時代前期の集落にかんするデータを収集し、具体的な比較検討をおこなって、縄文/弥生移行期集落の類型化とその展開過程を明らかにしていきたい。また、もっとも重要と考えられるのは、2018・2019年度におこなってきた三谷遺跡の発掘調査報告書の刊行を通してその成果を広く学界に問うことである。これを実現するために最大限の努力を行いたい。2017年度は、縄文/弥生移行期の集落像と地域社会の復元にむけて、当該期既出資料の分析をおこない、2018年2月3月には徳島市三谷遺跡の縄文晩期末/弥生前期初頭の発掘調査をおこなった。既出資料の分析としては、19901991年に徳島市教育委員会が調査した三谷遺跡出土資料の再精査をおこなった。当該期の生業を復元する上で重要な、自然遺物の調査や、出土土器のレプリカ法をおなった。レプリカ法では、おもに凸帯文土器にともなう、イネ・アワ・キビなどの資料を追加することができた。また、自然遺物の調査では、三谷遺跡が農耕を開始しつつも、狩猟・採集を中心とする縄文時代の伝統的な生業を受け継いでいることを再度確認することができた。また、三谷遺跡の集落像を復元するために、縄文時代中期末・後期晩期、弥生時代前期の徳島平野周辺の集落について調査をおこなった。縄文中期末・後期縄文晩期を通して、沖積平野の微高地上に立地する比較的小規模な集落が、1・2型式の短期間で移動を繰り返す様相を確認することができた。この様相が縄文晩期後半弥生前期前半のどの段階まで継続するのかが課題であることが浮かび上がった。2018年2月3月には、徳島市三谷遺跡において、縄文/弥生移行期の集落像を復元するために、発掘調査をおこなった。1990年・1991年調査では、埋没開析谷に向かう低湿地の緩斜面に形成された貝塚が出土している。これに対応する居住域を確認する目的で、貝塚北側の微高地と目される休耕田の発掘調査をおこなった。貝塚検出面よりも、やく11.5m高所で、縄文/弥生移行期の土器をともなう土坑を検出することができた。貝塚と居住域をセットととする当該期の集落の位置を特定することができた。2018年2月3月におこなった発掘調査において、低地の貝塚に対応するとみられる微高地上に立地する居住域の一角を確認することができた。これが本研究を推進する上で、最大の成果といえるだろう。西日本において、縄文/弥生移行期の集落像は、意外に明らかになっていない。弥生前期中葉以降に灌漑水田稲作経営にともなって、集落は大型化する。しかし、どの時点まで縄文後晩期依頼の小規模集落から形成される地域社会が変化していくのかは明らかではない。

この点を解明していくうえで、その端緒としては比較的良好な資料を蓄積できたと考えられる。2018年度は、縄文/弥生移行期における集落の変化を、おもに生業と集落形態に着目し、比較検討の上その変遷を明らかにすることに注力した。その結果、当該期には、それまでの縄文時代における伝統的な狩猟採集活動とともに、イネ・アワ・キビなど農耕を開始していることが、より鮮明にとらえられるようになってきた。具体的には、徳島市三谷遺跡出土資料を再検証した。内湾部での漁撈活動を積極的におこなうとともに、ハマグリ、ヤマトシジミ、ハイガイ、マガキなど貝類や、甲殻類(カ二)の採集、イノシシ・シカを中心とする狩猟活動をおこなっていた。また、イチイガシ・ヤマモモ・アカメガシワなどの採集とともに、イネ・アワ・キビ・アズキを生産する農耕もおこなっていた。また、その具体的様相が不明であった、縄文時代晩期末葉の集落像を明らかにするため、徳島市三谷遺跡の発掘調査を、2019年2月3月の日程でおこなった。これまでの三谷遺跡の発掘調査では、低湿地部での貝塚、すなわち諸文物の廃棄空間と石棒や精製土器を他出し、8体のイヌの埋葬をおこなった廃棄空間兼祭祀空間こそみつかっていたものの、居住空間は明らかではなかった。昨年からの調査の継続によって、貝塚よりも標高にして1.5mほど高所の微高地において、1棟の竪穴住居跡をはじめとする、土坑・生活遺構を検出している。その結果、低地部での廃棄・祭祀空間と微高地上での生活空間をセットでとらえることのでき、当該期の集落像を復元する上で、貴重な成果となった。今後の課題としては、イネ・アワ・キビなどを生産した農耕空間や、廃棄・祭祀空間からたくさん出土している石棒製作過程を明らかにすることが、当該期の集落像をよりゆたかにとらえうるためにも重要な課題となってくるであろう。今年度までの研究において、おおむね順調に推移しているといえる。すなわち、発掘調査を通して縄文時代晩期末の集落像を明らかにすることができた点は、最大の成果といえる。また、過去に出土していた自然遺物の再検証を行うことによって、当該期の生業活動をほぼ復元できた点も順調な成果といえるであろう。また、これらの研究成果を昨年度は3回にわたる学会報告によって公表しており、学術的な客観的検証と評価も受けてきているといえる。次年度も発掘調査を継続し、より縄文晩期末の集落像に接近したい。とくに当該期の生業を精査することによって、生業面での変化と集落像・地域社会の変化がどのように関わり合うのかを明らかにしていくのが重要であると考えられる。当該期はすでに農耕を開始しているが、縄文時代以来の狩猟・漁撈・採集も健在で、その生業の選択肢として小規模経営の農耕が開始していると考えられる。まだ本格的な灌漑水田を開始していないし、アワ・キビに対しイネの生産が突出していることもない。その小規模経営畠跡が居住域縁辺部に展開している可能性が高いと考えられるので、今後の調査では可能であれば畠跡の検出をめざしたい。たとえ畠跡が検出できなくとも、集落の規模・期間を推定する好例になることは間違いないので、慎重に調査地点を決めていきたい。今後の課題としては、三谷遺跡の調査・研究を通してえられた、縄文時代晩期後葉の集落像と比較検討対象となる、初期農耕集落である、灌漑水田稲作経営をおこなっている、弥生時代前期の集落にかんするデータを収集し、具体的な比較検討をおこなって、縄文/弥生移行期集落の類型化とその展開過程を明らかにしていきたい。また、もっとも重要と考えられるのは、2018・2019年度におこなってきた三谷遺跡の発掘調査報告書の刊行を通してその成果を広く学界に問うことである。
水の可視光分解に共役したオレフィン類の高効率光酸素化反応

金属ポルフィリン類の光化学挙動は多方面から注目され多くの報告がなされているが、そのほとんどはMg,Zn,Fe,Mn等の2価、3価低原子価金属ポルフィリンによるエネルギー移動、電子移動反応に関するもので、基質の物質変換を誘起する例は数少ない。一方、4価、5価等の高原子価金属を中心金属とするポルフィリン類の光化学挙動は等閑視されてきたと言っても過言ではない。高原子価金属の導入により大幅な酸化還元電位のシフトが可能であり新規な物質変換系の開発が可能と考えられる。演者等はアンチモンを中心金属とするポルフィリン錯体(Sb(V)TPP)は、可視光照射により水を電子源と共に酸素源とするオレフィン類のエポキシ化反応を誘起する事を見出した。水分子からの2電子変換による人工光合成型物質変換反応として大変興味深い。水分子はSb(V)TPPに軸配位後、錯体励起状態での電子移動酸化により金属オキソ錯体酸素として活性化されるので光化学的P-450モデル反応とも言える。Sb(V)TPPを増感剤、メチルビオロゲンまたは塩化白金酸を電子受容体としアセトニトリル水溶液中オレフィン類の存在下、可視光照射すると電子受容体の還元体と共にエポキシ化合物などオレフィンの酸素化生成物が得られる。H_2^<18>Oを用いた実験からエポキシ化合物中の酸素は水分子の酸素に由来する事が明らかとなった。反応機構の検討から1)励起ポルフィリンの軸配位子未解離体から電子受容体への電子移動による生ずるポルフィリンカチオンラジカルを経由するオレフィンの酸素化反応と、2)ポルフィリン軸配位子解離体からの電子移動により生ずるポルフィリンオキソ錯体を経由するP-450型酸素化反応が進行することが明らかとなった。
形状揺らぎ許容度の高いもつれ合い光子対発生源の作製に関する研究

ガリウムひ素部分埋め込みによる異方性の抑制とインジウムフラッシュ法による量子ディスク形状化による形状制御を用いて微細構造分裂(FSS)の低減を行った。低温・低速条件によって異方性を抑制、更にインジウムフラッシュ条件を最適化して作製した量子ディスク構造により、大幅なFSS低減が可能となった。典型値として、100μeV程度のFSSを持つ量子ドットに対して最適な部分埋め込み・インジウムフラッシュを実施することにより、30μeV程度以下までの低減が見られた。更に量子リング構造とすることで、5μeV程度までFSSを抑えられる可能性が示された。平成21年度は、形状揺らぎ許容度の高いもつれ合い光子源の実現に向け再現性の良い量子リング構造作製を中心に検討した。量子リング構造では、大きく分けて1重、2重のリング構造がこれまで報告されているが、本申請では交換相互作用の効果を理論との比InAsドット成長後に制御されたごく薄いGaAsキャップ層でドットを部分的に埋め込み、ドット構成元素の外周方向への拡散を誘導して形成する方法によりリング構造の形成を試みた。成長ラン間の再現性の良いリング構造の作製のためには、ドット成長後のキャップ層厚の精密な制御が本質的に重要であり、RHEEDモニターを用いたキャップ層の高精度膜厚制御を実施した。リング構造の形成後、走査型電子顕微鏡、原子間力顕微鏡による構造評価を行った結果、単一の量子リングに加えて2つのリングが接している結合量子リング構造の混在が確認された。このような結合量子リング構造は、2量子系として例えば制御ノットゲートへの応用等非常に興味深い機能を持つ可能性があり、準位間結合等の観測を予定している。一方、結合リングにおいて微細構造分裂を検証する場合には、純粋にリングとしての効果か、あるいは結合による効果かの判別が困難であることが検討の過程で判明した。そこで、InAs/InSb系によるリング構造形成も試みた。その結果、原料供給量の最適化によりドットではなくリング構造が形成される成長条件があることを見いだした。平成22,23年度ではこれらの量子リング構造の光学的特性を明らかにしていく。平成22年度は、形状揺らぎ許容度の高いもつれ合い光子源の実現に向けて、再現性の良い量子ディスク構造の作製を中心に検討した。GaAs基板上に有機金属分子線エピタキシー法により成長したInAs量子リング構造に対してGaAs部分キャップ成長を行い、Inフラッシュ法によりInAsの尖頭部分をエッチング作用により高さを制御しながら削り落とすことによって、高い形状対称性を持つディスク構造の形成を試みた。InAs量子ドット構造の平均サイズは高さ5nm、直径75nmで、密度は約6x10^9/cm^2であった。原子間力顕微鏡による観察の結果、部分キャップ成長+Inフラッシュ法により、InAsの高い対称性を有する初期形状を保持したまま尖頭部分を高い平坦性をもって除去できていることが確認された。これは部分キャップ成長速度を十分低く抑えることが本質的に寄与しており、速いレートでのキャップ成長を行った場合には容易に[0-10]方向に伸びた構造となってしまうことが判明した。さらに単原子層構造も明瞭に観測され、高品質な結晶表面形態となっていることも確認できた。一方、Inフラッシュ法を行なわずに作製した量子ドット構造を参照構造として、量子ディスク構造の集団的な発光特性を試料温度10Kにて評価した。その結果、ピーク波長が参照ドットの1120nmに対して、高さ2.1nmの量子ディスク構造では927nmに短波長シフトし、更に顕著なスペクトル幅の狭窄化が観測された。これはInフラッシュ法により、主に量子閉じ込めに寄与するナノ構造高さが均一化されたためと考えられる。平成23年度ではこれらの量子ディスク構造のより詳細な光学的特性を明らかにしていく。次世代暗号通信である量子暗号通信の実現に向けてもつれ合い光子対の生成とそのオンデマンド操作は非常に重要な技術である。しかし、応用上重要な役割を果たす量子ドット系では、形状異方性や歪みの異方性による電子-正孔交換相互作用のため励起子時状態の縮退が解け、微細構造分裂を引き起こす。この場合、2つに分裂した励起子準位のどちらを経由して緩和したかという経路情報が付与されるため、もつれあいの起源である2項間の重ね合わせが消失し古典的な偏光相関のみを持つ2光子対として観測される。本研究は、インジウムひ素(100)量子ドットの形状制御による微細構造分裂の低減を目的としたものである。まず、インジウムひ素量子ドット上へのガリウムひ素部分埋め込みプロセスによる異方性の出現を確認した。このガリウムひ素埋め込みの異方性は、インジウムひ素子ドットが受ける歪みの異方性、インジウムひ素量子ドットとガリウムひ素部分埋め込み層の相互拡散の異方性を生じる原因となる。

そこで成長条件の再検討を実施し、低温・低速条件によって異方性を抑制し、更にディスク形状に最適化したインジウムフラッシュ条件を適用して量子ディスク構造を作製した。ピラー構造と呼ばれる直径1001000nmの円柱状のナノ構造に加工して単一のナノ構造に光学的にアクセスし、発光信号を直線偏光成分毎に検出し、発光ピークエネルギーの変化量から微細構造分裂を評価した。結果、従来100ueV程度であった微細構造分裂を30ueV程度以下まで低減する事ができた。これにより、外場印加等によるもつれ合い光子対生成へのチューニングへと応用できる可能性が拓かれた。