TCVN7469:2005

Tiêu chuẩn quốc gia TCVN 7469:2005 (ISO 11932 : 1996) về An toàn bức xạ - Đo hoạt độ vật liệu rắn được coi như chất thải không phóng xạ để tái chế, tái sử dụng hoặc chôn cất TIÊU CHUẨN QUỐC GIA TCVN 7469 : 2005 ISO 11932 : 1996 AN TOÀN BỨC XẠ - ĐO HOẠT ĐỘ VẬT LIỆU RẮN ĐƯỢC COI NHƯ CHẤT THẢI KHÔNG PHÓNG XẠ ĐỂ TÁI CHẾ, TÁI SỬ DỤNG HOẶC CHÔN CẤT Radiation protection – Activity measurements of solid materials considered for recycling, re-use, or disposal as non-radioactive waste Lời nói đầu TCVN 7469 : 2005 hoàn toàn tương đương với ISO 11932 : 1996; TCVN 7469 : 2005 do Ban kỹ thuật Tiêu chuẩn TCVN/TC 85 “ Năng lượng hạt nhân” biên soạn, Tổng cục Tiêu chuẩn Đo lường Chất lượng đề nghị, Bộ Khoa học và Công nghệ ban hành. Tiêu chuẩn này được chuyển đổi năm 2008 từ Tiêu chuẩn Việt Nam cùng số hiệu thành Tiêu chuẩn Quốc gia theo quy định tại khoản 1 Điều 69 của Luật Tiêu chuẩn và Quy chuẩn kỹ thuật và điểm a khoản 1 Điều 6 Nghị định số 127/2007/NĐ-CP ngày 1/8/2007 của Chính phủ quy định chi tiết thi hành một số điều của Luật Tiêu chuẩn và Quy chuẩn kỹ thuật. AN TOÀN BỨC XẠ - ĐO HOẠT ĐỘ VẬT LIỆU RẮN ĐƯỢC COI NHƯ CHẤT THẢI KHÔNG PHÓNG XẠ ĐỂ TÁI CHẾ, TÁI SỬ DỤNG HOẶC CHÔN CẤT Radiation protection – Activity measurements of solid materials considered for recycling, re-use, or disposal as non-radioactive waste 1. Phạm vi áp dụng Tiêu chuẩn này quy định các hướng dẫn và phương pháp cơ bản để đo hoạt độ phóng xạ của các vật liệu để tái chế, tái sử dụng hoặc chôn cất khi chúng được coi là chất thải không phóng xạ từ các cơ sở hạt nhân khi vận hành hoặc tháo dỡ, để chỉ ra sự phù hợp với các tiêu chí đã được thiết lập đối với việc thải không hạn chế. Tiêu chuẩn này không áp dụng cho chất thải phóng xạ thông thường. 2. Tài liệu viện dẫn Các tài liệu viện dẫn sau là rất cần thiết cho việc áp dụng tiêu chuẩn. Đối với các tài liệu viện dẫn ghi năm công bố thì áp dụng bản được nêu. Đối với các tài liệu viện dẫn không ghi năm công bố thì áp dụng bản mới nhất. TCVN 7078-1 : 2002 (ISO 7503-1 : 1988), Đánh giá nhiễm xạ bề mặt – Phần 1: Nguồn phát bêta (năng lượng cực đại lớn hơn 0,15 MeV) và nguồn phát anpha. ISO 4037 : 1979, X and g reference radiations for calibrating dosemeters and doseratemeters and for determining their response as a function of photon energy (Nguồn bức xạ tia X và tia g chuẩn để hiệu chuẩn thiết bị đo liều và đo suất liều và xác định đáp ứng của chúng đối với năng lượng bức xạ photon). ISO 6980 : 1984, Reference beta radiations for calibrating dosemeters and doseratemeters and for determining their response as a function of beta radiation energy (Nguồn bức xạ beta để hiệu chuẩn thiết bị đo liều và suất liều và xác định đáp ứng của chúng đối với năng lượng bức xạ beta). ISO 7503-2 : 1988, Evaluation of surface contamination – Part 2: Tritium surface contamination (Đánh giá nhiễm xạ bề mặt – Phần 2: Nhiễm xạ Triti bề mặt). ISO 7503-3 : 1996, Evaluation of surface contamination – Part 3: Isomeric transition and electron capture emitters, low energy beta-emitters (maximum beta energy less than 0,15 MeV) (Đánh giá nhiễm xạ bề mặt – Phần 3: Nguồn bức xạ chuyển dịch đồng phân và bắt electron, nguồn bức xạ beta năng lượng thấp (năng lượng beta cực đại thấp hơn 0,15 MeV). ISO 8769 : 1988, Reference sources for the calibration of surface contamination monitors – Beta-emitters, (maximum beta energy greater than 0,15 MeV) and anpha-emitters) Các nguồn chuẩn để hiệu chuẩn các thiết bị đo nhiễm xạ bề mặt – Nguồn bức xạ beta (năng lượng beta cực đại lớn hơn 0,15 MeV) và anpha. ISO 11929-1 : 1996, Determination of the lower limits of detection and decision for ionizing radiation measurements – Part 1: Fundamentals and applications to counting measurements without the influence of sample treatment (Xác định giới hạn phát hiện dưới và quyết định đối với các phép đo bức xạ ion hóa – Phần 1: Cơ sở và ứng dụng để đo số đếm xung không bị ảnh hưởng của việc xử lý mẫu). ISO 11929-2 : 2000, Determination of the lower limits of detection and decision for ionizing radiation measurements – Part 2: Fundamentals and applications to counting measurements with the influence of sample treatment (Xác định giới hạn phát hiện dưới và quyết định đối với các phép đo bức xạ ion hóa – Phần 2: Cơ sở và ứng dụng để đo số đếm xung có bị ảnh hưởng của việc xử lý mẫu). ISO 11929-3 : 2000, Determination of the lower limits of detection and decision for ionizing radiation measurements – Part 3: Fundamentals and applications to counting measurements by high-resolution gamma spectrometry without the influence of sample treatment (Xác định giới hạn phát hiện dưới và quyết định các phép đo bức xạ ion hóa – Phần 3: Cơ sở và ứng dụng để đo số đếm xung bằng phổ kế gamma độ phân giải cao mà không bị ảnh hưởng của việc xử lý mẫu). IEC 325 : 1981, Alpha, beta, and alpha-beta contamination meters and monitors (Thiết bị quan trắc và thiết bị đo độ nhiễm xạ anpha, beta và anpha-beta). IEC 846 : 1989, Beta, X and gamma radiation dose equivalent and dose equivalent rate meters for use in radiation protection (Tương đương liều của bức xạ gamma, tia beta và tia X và thiết bị đo suất liều tương đương dùng trong an toàn bức xạ). IEC 1017-1 : 1991, Portable, transportable or installed X or gamma radiation ratemeters for environmental monitoring – Part 1: Ratemeters (Thiết bị đo suất liều bức xạ gamma, tia X cầm tay, di chuyển được hoặc cố định trong kiểm soát môi trường – Phần 1: Thiết bị đo suất liều). 3. Định nghĩa Các định nghĩa sau đây được sử dụng trong tiêu chuẩn này: 3.1. Hoạt độ (activity) (của một lượng hạt nhân phóng xạ ở một mức năng lượng xác định tại thời điểm cho trước): là tỷ số giữa các biến đổi hạt nhân tự phát, dN, từ mức năng lượng xác định trong khoảng thời gian dt. Tên đơn vị đo hoạt độ trong hệ đơn vị SI là Becơren (Bq) (1Bq = 1/s). 3.2. Hoạt độ riêng (specific activity) Hoạt độ đo được của khối vật liệu chia cho khối lượng của nó. Đơn vị là Becơren trên gam (Bq/g) CHÚ THÍCH – Cụm từ “nồng độ hoạt độ khối” – đôi khi trong một số xuất bản phẩm khác (xem tài liệu [2] Phụ lục C nhưng thuật ngữ hoạt độ riêng được dùng trong toàn bộ tiêu chuẩn này. 3.3. Nhiễm xạ bề mặt (surface contamination) Sự nhiễm bẩn phóng xạ của các bề mặt. 3.4. Hoạt độ bề mặt (surface activity) Tỷ số giữa hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ có trên bề mặt và diện tích của bề mặt đó. Đơn vị là Becơren trên centimet vuông (Bq/cm 2 ). 3.5. Nhiễm xạ bề mặt có thể đo trực tiếp (directly measurable surface contamination) Phần nhiễm xạ bề mặt có thể đo trực tiếp. 3.6. Nhiễm xạ bề mặt có thể tẩy bỏ được (removable surface contamination) Nhiễm xạ bề mặt có thể tách ra, di chuyển trong điều kiện làm việc bình thường. 3.7. Đánh giá gián tiếp nhiễm xạ bề mặt có thể tẩy bỏ được (indirect evaluation of removable surface contamination) Đánh giá hoạt độ tách ra hoặc di chuyển của bề mặt qua mẫu của vết bẩn tách ra từ bề mặt 3.8. Thử nghiệm lau (smear test) Lấy một mẫu mà hoạt độ có thể tách ra được bằng cách lau bề mặt bằng vật liệu ướt hoặc khô, sau đó đánh giá hoạt độ dính vào vật liệu lau đó. 3.9. Hệ số loại bỏ F (removal factor, F) Tỷ số của hoạt độ được tách từ bề mặt của một mẫu nhiễm bẩn với hoạt độ nhiễm bẩn phóng xạ bề mặt có thể tách ra trước khi lấy mẫu. 3.10. Hiệu suất thiết bị (instrument efficiency) e i Tỷ số giữa số đo thực của thiết bị (số đếm trong một đơn vị thời gian) và suất phát xạ bề mặt của nguồn (số hạt hoặc photon phát ra trong một đơn vị thời gian) theo mối tương quan hình học được quy định đối với nguồn. CHÚ THÍCH: Hiệu suất thiết bị phụ thuộc vào năng lượng bức xạ phát ra từ nguồn. 3.11. Hiệu suất nguồn gây nhiễm (contamination source efficiency), e s Tỷ số giữa suất phát xạ bề mặt với số hạt hoặc photon cùng loại tạo ra hoặc phát ra trong nguồn trên đơn vị thời gian. CHÚ THÍCH: Theo định nghĩa này, hiệu suất nguồn thường nhỏ hơn 05, vì chỉ đo được bức xạ của mặt trước. Tuy nhiên, do có sự đóng góp của tán xạ ngược, giá trị này có thể cao hơn. 3.12. Suất phát xạ bề mặt của nguồn (surface emission rate of a source) Số hạt hoặc photon của nguồn đã cho lớn hơn một năng lượng xác định thoát ra từ bề mặt nguồn hoặc cửa sổ của nó trong một đơn vị thời gian. 4. Yêu cầu đối với các phép đo hoạt độ liên quan đến việc được phép thải không hạn chế 4.1. Những vấn đề chung Các phép đo hoạt độ phóng xạ liên quan đến việc được phép thải không hạn chế các chất rắn nêu trong tiêu chuẩn này gồm: - đo nhiễm xạ bề mặt; - đo hoạt độ riêng; - đo suất liều; - đánh giá tổng hoạt độ. Các tiêu chí thải có thể, thí dụ: Nhiễm xạ bề mặt: trong khoảng 0,4 Bq/cm 2 và 4,0 Bq/cm 2 đối với nguồn phát beta hoặc gamma; trong khoảng 0,04 Bq/cm 2 và 0,4 Bq/cm 2 đối với nguồn phát anpha (lấy trung bình trên bề mặt có diện tích từ 100 cm 2 đến 1m 2 ); Hoạt độ riêng: Trong khoảng từ 0,1 Bq/g đến 10 4 Bq/g (giới hạn áp dụng cho giá trị trung bình cũng như tại chỗ). Suất liều: Từ 0,05 m Gy/h đến 1 m Gy/h (lớn hơn mức phông tại chỗ, suất liều gần bề mặt). Tiêu chí đối với việc sử dụng không hạn chế các chất rắn để tái chế, tái sử dụng hoặc chôn cất hoặc sử dụng tổng hợp được quy định bởi cơ quan quốc gia có thẩm quyền. 4.2. Đo nhiễm xạ bề mặt 4.2.1. Các hạt nhân phóng xạ phải xem xét Các hạt nhân phóng xạ phải xem xét sinh ra do vận hành, tháo dỡ rất phụ thuộc vào loại cơ sở hạt nhân (như lò phản ứng, nhà máy làm giàu, thiết bị gia tốc, nhà máy chế tạo nhiên liệu) vì chúng rất khác nhau. Dù đối với loại cơ sở nào thì hỗn hợp của chúng cũng phải được biết trước khi bắt đầu thực hiện chương trình quy mô lớn về quan trắc nhiễm xạ bề mặt, bởi vì đáp ứng của thiết bị phụ thuộc vào hỗn hợp của các hạt hạt nhân phóng xạ. Do đó, hỗn hợp các hạt nhân gây nhiễm cần phải được xác định cho từng phần của nhà máy, trừ trường hợp cơ sở đã biết chắc là chỉ có một loại gây nhiễm [ví dụ: uran oxyt tự nhiên (UO 2 )]. Các phép đo trong phòng thí nghiệm như vậy rất cần thiết để cung cấp thông tin cho đo hiện trường. 4.2.1.1. Xác định hỗn hợp các hạt nhân phóng xạ Thành phần hỗn hợp các hạt nhân phóng xạ có thể được xác định bằng 1 hoặc cả 2 phương pháp sau: - Sử dụng phổ kế gamma và tia X độ phân giải cao, thí dụ dùng đầu dò Ge(Li) hoặc đầu dò Ge siêu tinh khiết cho bức xạ Gamma, hoặc Si (Li) hoặc đầu dò Ge siêu tinh khiết plana cho tia X và tia gamma mềm có năng lượng trong khoảng 5 keV đến 50 keV. - Phân tích phóng xạ cho các mẫu hoạt độ thấp bằng các phương pháp gắn lên chất “mang”, phương pháp tách hóa phóng xạ để cô lập các hạt nhân phóng xạ mà trên thực tế không đo được bằng phổ kế gamma (xem Phụ lục B). Các tính toán, có thể dùng để hỗ trợ các phép đo nhưng chỉ khi độ chính xác của tính toán đã được khẳng định bởi các phép đo riêng rẽ và chỉ trong tình huống khi hoạt độ cả khối đo bị kích hoạt vượt trội hoạt độ cần đo. Các phép tính toán này sẽ không được dùng khi sự nhiễm xạ vai trò chính. 4.2.2. Các phương pháp xác định nhiễm xạ bề mặt 4.2.2.1. Các vấn đề chung Nhiễm xạ bề mặt có thể được xác định bằng các phép đo trực tiếp hoặc gián tiếp (xem TCVN 7078-1; ISO 7503-2 và ISO 7503-3). Các phép đo trực tiếp được thực hiện với máy đo nhiễm xạ và thiết bị quan trắc. Các loại thiết bị này có thể đo cả nhiễm xạ bề mặt cố định và tẩy bỏ được. Các phép đo gián tiếp được thực hiện qua mẫu lau để xác định nhiễm xạ bề mặt có thể tẩy bỏ. Các phép đo trực tiếp đôi khi gặp khó khăn, hoặc không thực hiện được nếu như trên bề mặt có các chất lỏng hay rắn không hoạt tính, hoặc phép đo bị ảnh hưởng mạnh bởi phông bức xạ cao gây nên, thí dụ như đối tượng đo bị kích hoạt, hoặc thiết bị không tiếp cận được bề mặt cần đo. Phương pháp gián tiếp (thử nghiệm lau) chỉ có thể sử dụng để xác định mức nhiễm xạ không bám chặt và với độ bất định về tỷ lệ có thể tách được. Tuy nhiên, một số đề xuất nhất định về tiêu chí loại trừ (tài liệu [2], Phụ lục C) đã khuyến cáo rằng mức độ lau sạch của nhiễm xạ không bám chặt chỉ có thể nhận biết đối với các bề mặt tiếp cận được. Trong trường hợp này, đo trực tiếp có thể cho kết quả cao hơn thực tế, do đó phương pháp thử nghiệm lau sẽ cho kết quả tốt hơn. Trong nhiều trường hợp, phối hợp cả hai cách đo sẽ cho kết quả tin cậy nhất. Thử nghiệm lau có thể không có hiệu quả khi xác định triti. (xem 4.2.2.5). 4.2.2.2. Các phép đo trực tiếp nhiễm xạ bề mặt 4.2.2.2.1. Thiết bị đo Đặc trưng và tính năng của thiết bị đo phải tuân theo IEC 325. Các thiết bị này phải có khả năng phát hiện hoạt độ thấp hơn mức nhiễm xạ bề mặt của tiêu chí thải cho phép theo quy phạm quốc tế và quốc gia. Hướng dẫn về giới hạn phát hiện được cho trong ISO 11929 – 1, ISO 11929 – 2 và ISO 11929 – 3. 4.2.2.2.2. Quy trình đặt đầu dò Đầu dò đặt càng sát bề mặt càng tốt. Khi đã phát hiện vùng nhiễm xạ, đầu dò được cố định trên vùng này trong khoảng thời gian cần thiết để khẳng định độ nhiễm xạ. Tốc độ di chuyển đầu dò được quy định bởi mức nhiễm xạ và tham số hoạt động của đầu dò. 4.2.2.2.3. Quy trình đo Khi tiến hành đo, ngoài việc tuân thủ các hướng dẫn sử dụng thiết bị còn phải tuân thủ các yêu cầu sau đây: a) Tốc độ đếm phông phải được xác định ở vùng đại diện cho bề mặt cần đo. b) Tốc độ đếm phông phải được kiểm tra thường xuyên. c) Độ chính xác của thiết bị cần phải được kiểm tra bằng nguồn chuẩn phù hợp (nếu dùng thiết bị thường xuyên). Nếu sai số vượt quá 25% giá trị danh định thì phải hiệu chuẩn lại thiết bị. d) Cần có một vật định cỡ di động để bảo đảm khoảng cách cố định giữa thiết bị đo và bề mặt. e) Đầu dò phải đứng yên trong khoảng thời gian ít nhất bằng 3 lần thời gian đáp ứng của thiết bị (đảm bảo độ tin cậy 95%). f) Hiệu suất thiết bị đối với các hạt nhân phóng xạ cần đo phải được biết trong điều kiện môi trường cụ thể của nơi đo. g) Ảnh hưởng hình dạng bề mặt của vật đo cần được kiểm tra khi đánh giá hiệu suất thiết bị nếu bề mặt không phẳng. (ví dụ, có thể xem trong tài liệu [6], Phụ lục C). h) Cần tính đến tác động lên hiệu suất nguồn e s của lớp bụi bẩn hoặc lớp gỉ (oxy hóa) nhìn thấy trên bề mặt của vật cần đo, khi không tẩy được các lớp này thì dùng hệ số hiệu chỉnh cho trong Phụ lục A đối với các hạt nhân phóng xạ khác nhau như một hàm của mật độ bề mặt của các chất hấp thụ. Theo TCVN 7078-1 : 2002, hoạt độ bề mặt, anpha hoặc beta, A s , của nhiễm xạ cố định hoặc tách được, tính bằng Bq/cm 2 theo công thức: A s = …(1) Trong đó: n là số đếm trên giây; n B là số đếm phông trên giây; e i là hiệu suất thiết bị đối với bức xạ anpha và beta; W là diện tích cửa sổ đầu dò, tính bằng centimet vuông; e s là hiệu suất nguồn nhiễm. Khi không biết được giá trị thực, có thể cho e s các giá trị sau: e s = 0,5 [nguồn beta (E b ≥ 0,4 MeV)] e s = 0,25 [nguồn beta (0,15 MeV <> b < 0,4="" mev)="" và="" nguồn=""> Ở đây E­ b là năng lượng cực đại của hạt beta. Khả năng nhiễm xạ anpha bị đánh giá thấp đã được đề cập trong TCVN 7078-1 (ISO 7503-1). 4.2.2.3. Các phép đo gián tiếp nhiễm xạ bề mặt 4.2.2.3.1. Thiết bị đo Nên ưu tiên đo mẫu lau bằng thiết bị đếm cố định được che chắn tốt, như thiết bị đo tỷ lệ anpha, bêta, phổ kế gamma và thiết bị đếm nhấp nháy lỏng. Nếu sử dụng thiết bị đo nhiễm xạ xách tay thì chúng phải phù hợp với IEC 325. Thiết bị đo phải có khả năng xác định được hoạt độ tẩy bỏ, hoạt độ này được xác định dễ dàng nếu tuân thủ tiêu chí làm sạch đối với hoạt độ bề mặt của quy phạm quốc tế hoặc quốc gia. CHÚ THÍCH: Hầu hết các thiết bị đều có khả năng phát hiện mức bức xạ dưới 0,4 Bq đối với nhiễm xạ anpha và dưới 4 Bq đối với nhiễm xạ bêta. Điều này có nghĩa là đối với mẫu lau có diện tích 100 cm 2 và giả thiết hệ số tẩy bỏ F = 0,1 thì có thể đo độ nhiễm xạ không bám dính là dưới 0,04 Bq . cm -2 đối với nguồn anpha và dưới 0,4 Bq . cm -2 và đối với nguồn bêta, đây là những ví dụ mà CEC đề xuất mức thanh lý cho phép đối với nồng độ hoạt độ nhiễm xạ bề mặt. 4.2.2.3.2. Quy trình đo Sau khi lấy mẫu lau theo hướng dẫn của TCVN 7078-1 (ISO 7503-1), thường là một mẫu cho một bề mặt có diện tích 100 cm 2 , nhưng cũng có quy định của cơ quan có thẩm quyền cho phép bề mặt lớn hơn (như CEC cho phép tới 300 cm 2 ), hoạt độ bề mặt, As, tính như sau: A s = …(2) Trong đó: n: số đếm trên giây; n B : số đếm phông trên giây; e i : hiệu suất thiết bị đo đối với nguồn anpha và beta; F: hệ số tẩy bỏ; S: diện tích lau, cm 2 ; e s : hiệu suất nguồn nhiễm; F phải được xác định bằng thực nghiệm cho các bề mặt khác nhau khi tháo dỡ. Nếu không biết thì cho F = 0,1; 4.2.2.4. Hiệu chuẩn hiệu suất thiết bị Các thiết bị đo dùng để đo nhiễm xạ phải được hiệu chuẩn theo nguồn chuẩn quy định trong ISO 6980 và ISO 8769, theo quy trình nêu trong TCVN 7078-1 (ISO 7503 -1). 4.2.2.5. Nhiễm xạ bề mặt bởi Triti Khi tháo dỡ các thiết bị hạt nhân, thường không quan tâm đến nhiễm xạ Triti, vì độ độc hại phóng xạ thường rất thấp. Nó có thể xuất hiện trong bêtông dự ứng lực của lò phản ứng công suất do bị kích hoạt hoặc trong nhà máy nhiệt hạch. Nếu cần phải đo nhiễm xạ bề mặt Triti thì sẽ theo quy trình nêu trong ISO 7503-2. 4.2.2.6. Lập báo cáo kết quả đo nhiễm xạ Để được phép sử dụng không hạn chế các vật liệu tháo dỡ từ các cơ sở hạt nhân, kết quả các phép đo nhiễm xạ phải được báo cáo như sau: a) ngày tháng đo; b) tiêu chí thải được sử dụng; c) địa điểm và vị trí cụ thể; d) loại bề mặt được đo bằng phương pháp gián tiếp; e) vật liệu lau (ướt – khô); f) chất thấm ướt; g) hệ số tẩy bỏ khi đánh giá gián tiếp (đo hoặc giả thiết); h) thiết bị sử dụng. 4.3. Các phép đo hoạt độ riêng 4.3.1. Các vấn đề chung Việc đo hoạt độ riêng đòi hỏi kiến thức về hỗn hợp các hạt nhân phóng xạ có thể được xác định bằng phổ kế hoặc bằng phân tích hóa phóng xạ. Điều quan trọng là xác định được tỷ số các hạt nhân phóng xạ khó hoặc không thể đo được bằng phổ kế như 55 Fe, 63 Ni hoặc 241 Pu so với các hạt nhân phóng xạ đo được dễ dàng như 137 Cs hay 60 Co. Tỷ số các hạt nhân phóng xạ này phải được xác định cho từng chủng loại vật liệu định đưa ra tái chế, tái sử dụng hoặc chôn cất không hạn chế. Những phép đo này cần được thực hiện sau khi tẩy xạ (nếu có thể) và trước khi chuyển vật liệu ra khỏi cơ sở hạt nhân. 4.3.2. Kỹ thuật đo 4.3.2.1. Đo trong phòng thí nghiệm Thành phần hỗn hợp các hạt nhân phóng xạ phải được xác định cho từng khu vực cần khảo sát bằng cách lấy mẫu đại diện cho phương pháp phổ kế hoặc hóa phóng xạ. Phương pháp đo phải được lựa chọn sao cho tất cả các hạt nhân phóng xạ quan tâm đều được phát hiện. Kích thước của mẫu cần đủ lớn để có thể tiến hành phân tích định lượng hỗn hợp hạt nhân phóng xạ với độ tin cậy 95% đối với tổng hoạt độ của mẫu, với các mẫu có hoạt độ riêng nằm trong tiêu chí cho phép sử dụng do quốc tế hoặc quốc gia quy định (như, theo CEC, 1Bq/g đối với thép phế thải). Cần chú ý điều chỉnh tự hấp thụ trong mẫu. Nên chuẩn bị mẫu theo mối tương quan hình học, phân bố hoạt độ tương ứng với nguồn chuẩn. Khi lấy mẫu, cần chú ý tránh làm thay đổi hỗn hợp hạt nhân phóng xạ và hoạt độ của chúng (như làm bốc hơi bề mặt khi cắt bằng mỏ hàn hơi). Đối với nhiễm xạ bề mặt, nên lấy mẫu ở những nơi mà phóng xạ có thể xuyên qua vật liệu (như mối hàn). Ngưỡng phát hiện đối với phương pháp phổ kế được lấy theo ISO 11929-1, ISO 11929-2, ISO 11929-3. Phương pháp và thiết bị đo cho phổ kế anpha và gamma cũng lấy theo ISO 11929-1, ISO 11929-2, ISO 11929-3. Phương pháp hóa phóng xạ dùng để xác định các hạt nhân phóng xạ thông thường 55 Fe và 63 Ni trong chất thải đã đóng gói được mô tả trong Phụ lục B. 4.3.2.2. Đo hiện trường Các phép đo tại hiện trường thường được thực hiện bằng thiết bị đo tốc độ đếm hoặc đo suất liều. Phải sử dụng thiết bị đo suất bức xạ gamma, tia X cầm tay trong khoảng 10 nGy/h đến 10 m Gy/h. Thiết bị đo tốc độ đếm cho nguồn anpha hoặc beta phải có dải đo theo quy định trong 4.1. Chúng sẽ thỏa mãn các yêu cầu nêu trong IEC 846 hoặc IEC 1017-1. Suất liều (hoặc tốc độ đếm), sau khi trừ phông, chỉ ra trên thiết bị khi thiết bị tiếp xúc với vật đo sẽ liên quan đến hoạt độ riêng đo được theo quy trình 4.3.2.1, tại vị trí lấy mẫu. Hệ số chuyển đổi giữa suất liều thực (hoặc tốc độ đếm) và hoạt độ riêng sẽ được sử dụng để chứng minh cho việc tuân thủ tiêu chuẩn cho phép sử dụng đối với số lượng đủ lớn các điểm đo, (xem 4.4 về cơ sở thống kê của việc lấy mẫu). Ngoài tiêu chí thải cho phép dựa trên hoạt độ riêng, các tiêu chí khác có thể đề cập đến giới hạn suất liều trên khoảng cách nhất định tới vật liệu. Các phép đo này có thể được tiến hành bằng chính các thiết bị đo hoạt độ riêng nhưng phải đảm bảo kích thước vật đo phải nhỏ so với khoảng cách quy định trong tiêu chí thải cho phép. 4.3.2.3. Phép đo tổng hoạt độ gamma Các hệ đo đặc biệt dùng thiết bị đo nhấp nháy lỏng hoặc plastic có bề mặt lớn, thí dụ bố trí theo hình học 4 p , cho phép đo một lượng lớn vật liệu với thời gian đo ngắn. Trường hợp này, sẽ đo được tổng hoạt độ gamma. Những hệ như thế có khả năng đo được các tia gamma phát ra từ vật liệu cần đo với xác suất phát hiện cao. Hình dạng vật đo, vị trí vật đo trong buồng đo và hiệu ứng tự che chắn có thể ảnh hưởng đến kết quả đo. Vì vậy, các mẻ vật liệu cần được lựa chọn phù hợp với từng chủng loại (như độ dầy của bao gói phải như nhau), sao cho các mẻ vật liệu có hình học và hiệu ứng tự che chắn như nhau đồng thời thiết bị cũng được hiệu chuẩn theo các điều kiện này. Một khi tổng hoạt độ gamma đã được xác định qua phép đo thì hoạt độ riêng sẽ được xác định sau khi đo khối lượng của các mẻ. Cảnh báo: Hiệu ứng tự che chắn gây ra bởi sự có mặt của mẻ vật liệu tại vị trí đo có thể giảm tốc độ đếm phông. Hiệu ứng này phải được xác định khi dùng các mẻ tương tự với các vật liệu không phóng xạ. Phải rất cẩn thận khi đánh giá các số liệu đo được vì chỉ cần những dao động nhỏ của vật liệu, vị trí nhiễm xạ có thể tác động lớn đến kết quả đo bức xạ nhất là khi cần quan tâm đến các bức xạ năng lượng thấp. 4.3.2.4. Yêu cầu về phông Các phép đo nhằm mục đích thẩm định tiêu chí cho phép phải thực hiện ở các điểm có phông thấp nhất có thể đạt được ở nhà máy hoặc ở vị trí mà hoạt độ riêng tối thiểu có thể phát hiện được thấp hơn tiêu chí cho phép với độ tin cậy 95%. Các phép đo tại hiện trường, ví dụ đo cấu trúc bêtông, giá trị phông sẽ là suất liều trước khi nhà máy vận hành, nếu việc này có thể làm được, nếu không sẽ phải lấy giá trị của phép đo với mẫu tương tự ở khu vực không có phóng xạ trong nhà máy. Các bộ phận di chuyển được sẽ mang vào trong một vùng được che chắn tốt sao cho suất liều phông không vượt quá 100 nGy/h. Có thể sử dụng sự tương quan giữa thời gian đếm, ngưỡng và phông mô tả trong ISO 11929-1, ISO 11929-2, ISO 11929-3. 4.3.2.5. Chuẩn thiết bị Các phép đo hiện trường phải được thực hiện bằng thiết bị đo suất liều cầm tay được chuẩn hóa theo bức xạ chuẩn gamma và tia X trình bày trong ISO 4037. Hệ đo đặc dụng như nêu trong 4.3.2.4, phải được chuẩn riêng cho mỗi mẻ vật liệu bằng cách dùng mẻ đối chứng và nguồn chuẩn gamma. Mẻ đối chứng có thể bao gồm mẻ vật liệu không phóng xạ tương ứng hoặc dùng hình nộm (phantom) chuẩn. Hoạt động của thiết bị cần được kiểm tra thường xuyên (hàng ngày đối với thiết bị thường xuyên dùng) với nguồn kiểm tra thích hợp. 4.3.2.6. Báo cáo kết quả đo hoạt độ riêng Nhằm mục đích thải không hạn chế các vật liệu tháo dỡ từ các cơ sở hạt nhân, kết quả các phép đo hoạt độ riêng phải được báo cáo như sau: a) Ngày tháng; b) Tiêu chí thải được sử dụng; c) Địa điểm và các vị trí cụ thể; d) Loại vật liệu được kiểm tra; e) Loại thiết bị sử dụng; f) Giới hạn phát hiện; g) Ngày hiệu chuẩn thiết bị và nguồn chuẩn đã dùng; h) Giá trị phông (suất liều hoặc tốc độ đếm); i) Suất liều tổng (tốc độ đếm tổng) đo được; j) Hệ số chuyển đổi suất liều (tốc độ đếm) ra hoạt độ riêng; k) Hoạt độ riêng (bao gồm thành phần hỗn hợp hạt nhân phóng xạ; l) Nếu hoạt độ riêng cao hơn tiêu chí thải cho phép, cần nêu ngày tháng suất liều giảm xuống dưới mức tiêu chí thải cho phép; m) Họ tên, chữ ký của người thực hiện phép đo. 4.4. Chiến lược lấy mẫu Mẫu được lấy để phân tích hạt nhân phóng xạ phải đại diện cho các đối tượng xin phép được thải. Các đối tượng nhỏ, như các ống v.v. phải kiểm tra toàn bộ về hoạt độ hoặc nhiễm xạ bề mặt cả phía trong lẫn phía ngoài. Đối với đối tượng lớn như nền nhà, tường, trần nhà, các điểm lấy mẫu phải có cơ sở thống kê chắc chắn để kết quả đo có độ tin cậy 95% với số điểm lấy mẫu tối thiểu. Tiêu chuẩn này dùng phương pháp lấy mẫu ngẫu nhiên mô tả trong [7], Phụ lục C. Có thể cho thấy số lượng mẫu, n, thỏa mãn yêu cầu thống kê được tính theo công thức: n ≥ 45 ...(3) Trong đó: s là độ lệch chuẩn của mẫu; là giá trị trung bình của một thông số được chọn đối với n mẫu. Đối với nền nhà, tường, trần phía trong tòa nhà ta nên vẽ thành một lưới với kích thước các ô có diện tích trung bình theo quy định, sau đó đánh số. Đầu tiên cần lấy tối thiểu 30 mẫu ngẫu nhiên từ mỗi lưới và phải đo suất liều gamma ở độ cao 1m trên điểm tâm của lưới. Trên mặt của từng khối đang khảo sát, cần phân bố đều các điểm đo hoạt độ riêng anpha, suất liều beta – gamma và suất liều gamma trên bề mặt bằng phép đo tiếp xúc trực tiếp. Số lượng các phép đo tiếp xúc phụ thuộc vào kích thước thiết bị đo với kích thước lưới và sự biến thiên hoạt độ phóng xạ trên khối. Sau khi hoàn thành việc phân tích mẫu, giá trị trung bình, , độ lệch chuẩn, s, được tính cho từng tham số của mẫu. Số lượng mẫu, n, cần thiết để đánh giá độ tin cậy của các giá trị trung bình là: n = 45 ...(4) Cần phải lấy thêm mẫu nếu n tính được > 30 (vì số lượng mẫu lấy ban đầu là 30). Khi đã lấy đủ số mẫu tính theo công thức (4), giá trị trung bình, , sai số chuẩn, , được xác định như sau: = …(5) được tính cho từng tham số liên quan theo (5). Nếu giá trị tham số tính được theo công thức: + 2 nhỏ hơn giới hạn cho phép, có thể kết luận giới hạn thải không hạn chế đạt độ tin cậy 95%. Cách làm như vậy cũng được tiến hành với các đối tượng kim loại kích thước lớn, nếu bảo đảm là quá trình tẩy xạ đã được tiến hành theo cùng một cách. Phụ lục A (quy định) Các hình vẽ mô tả các phép đo nhiễm xạ bề mặt beta Trong phụ lục này, hiệu ứng các lớp hấp thụ trên bề mặt đối tượng, khoảng cách giữa thiết bị đo và bề mặt đo và hình dạng của vật đo được mô tả trên Hình A.1 và A.2. Tốc độ đếm được quy chuẩn của thiết bị đo tỷ lệ Ar/CH 4 với lớp bề mặt 0,9 mg/cm 2 và diện tích bề mặt là 112 cm 2 , bề mặt bị nhiễm xạ là 100 cm 2 , được biểu diễn trên Hình A.1 như hàm theo mật độ bề mặt mỏng của lớp hấp thụ. Chiều dày của lớp nhám trên mặt kim loại chưa đánh bóng được giả thiết bằng một nửa kích thước của các hạt kim loại, tức là cực đại khoảng 50 m m. Còn mặt kim loại được đánh bóng sẽ có độ dày của lớp nhám khoảng vài micron. Giả thiết mật độ bề mặt của lớp bụi bẩn là 0,5 mg/cm 2 , lúc này mật độ của lớp hấp thụ sẽ là 2,5 mg/cm 2 trong trường hợp thứ nhất và 0,7 mg/cm 2 trong trường hợp thứ hai. Có thể thấy từ Hình A.1, tốc độ đếm giảm chút ít khoảng 25% đối với 63 Ni khi mật độ bề mặt của lớp hấp thụ là 2,5 mg/cm 2 . Suất đếm phụ thuộc vào khoảng cách giữa nguồn và bề mặt đầu dò của ống đếm khí tỷ lệ được cho trong Hình A.2. Hình A.1 – Sự phụ thuộc của suất đếm được chuẩn hóa vào mật độ bề mặt của lớp hấp thụ Nguồn chuẩn bề mặt: 8 cm x 12,5 cm Bề mặt đầu dò: 9,4 cm x 16,6 cm Cửa sổ dầu dò (foil): 0,3 mg/cm 2 Khí: Ar/CH 4 Hình A.2 – Sự phụ thuộc của suất đếm được chuẩn hóa vào khoảng cách giữa nguồn và bề mặt đầu dò Phụ lục B (quy định) Phép đo 55 Fe và 63 Ni hoạt độ thấp B.1. Mở đầu Phụ lục này đề cập đến hai hạt nhân phóng xạ cơ bản. Hoạt độ của chúng phải được đo theo yêu cầu của cơ quan có thẩm quyền. Sắt – 55 là loại nguồn tia X năng lượng thấp (5,9 keV) và Niken – 63 là loại nguồn thuần beta. Không thể đo trực tiếp được nếu chúng bị trộn lẫn với các hạt nhân phóng xạ khác. Vì vậy cần sử dụng phương pháp chiết hoặc tách hóa học để nâng cao độ chính xác. Phương pháp đề xuất dưới đây cho phép đo hoạt độ thấp đối với các loại chất thải phóng xạ rắn khác nhau. Việc sử dụng các phòng thí nghiệm khác nhau dùng cùng một phương pháp cho phép so sánh và cải thiện độ chính xác các kết quả đo. B.2. Xác định sắt – 55 Sắt có mặt trong tất cả các cấu kiện thép không gỉ của lò phản ứng hạt nhân và bị kích hoạt bởi nơtron. Do đó sắt – 55 thường có mặt trong chất thải của lò phản ứng và trong phế liệu. Sắt – 55 có thời gian sống dài (T 1/2 = 2,7 năm) Sơ đồ phân rã của nó dẫn tới phản ứng bắt electron (E = 232 keV) và phát xạ tia X mềm (E = 5,9 keV) Hoạt độ của hạt nhân phóng xạ được xác định một cách định lượng nhờ tia X mềm. B.2.1. Thuốc thử B.2.1.1. Dung dịch Ni, Co, Ag, Cs đậm đặc (10 g/l). B.2.1.2. Dung dịch sắt, là chất nền B.2.1.3. Các axit vô cơ và amoni đậm đặc, ví dụ: axit sunfuric, axit nitric, axit pecloric v.v. B.2.1.4. Axit nitric, 1 mol/l B.2.1.5. Axit clohydric, 5,0 mol/l và 0,5 mol/l B.2.1.6. Bộ trao đổi anion hữu cơ, 1/4, loại 1, DVB 4%, 100 – 200 mesh. B.2.2. Dụng cụ B.2.2.1. Dụng cụ thủy tinh phòng thí nghiệm: cốc, buret, pipet v.v. B.2.2.2. Máy bị đo PH. B.2.2.3. Thiết bị ly tâm hoặc hệ thống lọc phòng thí nghiệm B.2.2.4. Phổ kế hấp thụ nguyên tử hoặc cặp phổ kế plasma cảm ứng (ICP). B.2.2.5. Phổ kế tia X hoặc thiết bị đo nhấp nháy lỏng B.2.2.6. Phổ kế gamma B.2.3. Đo sắt – 55 Do đặc tính hạt nhân của mình, sắt – 55 có thể được đo ít nhất bằng hai kỹ thuật có dùng phương pháp tách chiết hóa học như sau: a) Phổ kế tia X Kỹ thuật này đa phần dùng cho các mẫu có màu sắc hoặc có hoạt độ đủ lớn, cỡ khoảng hơn 100 Bq/l (phương pháp rút gọn) b) Đếm nhấp nháy lỏng Tia X hoặc điện tử Auger tác động vào chất nhấp nháy lỏng làm cho nó phát ra photon giống như nguồn phát xạ beta yếu. Kỹ thuật này sử dụng cho mẫu có hoạt độ của sắt cỡ từ 1 Bq/l đến 100 Bq/l và các loại nguồn bức xạ siêu uran phải được phân lập (phương pháp chung). Phương này bao giờ cũng phải được sử dụng khi mẫu chứa Co, Ni, Ag, Cs và triti. B.2.3.1. Phương pháp rút gọn Hình B1 đưa ra hướng dẫn sử dụng Mẫu rắn được hòa tan theo tính chất vật liệu của chúng. Nói chung, sẽ phải sử dụng một thể tích khá lớn các axit vô cơ đậm đặc (B.2.1.3). Hàm lượng sắt tổng được đo bằng phổ kế hấp thụ nguyên tử hoặc ICP (B.2.2.4). Nồng độ dung dịch sắt khoảng 25 mg/l. Nếu nồng độ sắt thấp hơn giá trị này thì phải bổ sung thêm. Hiệu suất tách 55 Fe được xác định qua hàm lượng sắt trước và sau tách. Có thể có sự xâm nhập bẩn phóng xạ trong quá trình tách 55 Fe và phải kiểm tra sự nhiễm bẩn này bằng phổ kế gamma (B.2.2.6). Việc thêm Ni, Co, Ag mà các chất này không bị kết tủa bởi ammoni ở PH = 10, nhằm tăng thêm hệ số tẩy xạ đối với các nguyên tố này. Trước khi kết tủa, cần đưa chúng tới nồng độ 20 mg/l. Tách kết tủa bằng ly tâm được dùng cho Ni và Co, cả ly tâm và lọc được dùng cho Ag. Sau đó axit nitric (B.2.1.4) được dùng để hòa tan tủa sắt (III) hydroxit. Dung dịch axit nitric sau đó được dùng để xác định hiệu suất hóa học (> 95%) và để đo hoạt độ riêng của 55 Fe bằng phổ kế tia X. Hình B.1: Phương pháp rút gọn đặc trưng cho tách 55 Fe B.2.3.2. Phương pháp chung Xem hướng dẫn sử dụng trong Hình B.2. Ban đầu làm giống như phương pháp rút gọn. Kết tủa lần 3 sẽ được hòa tan trong 5,0 mol/l axit clohydric (B.2.1.5) thay cho axit nitric (B.2.1.4) để nhận được phức anion FeCl 4- . Dung dịch này được thấm vào nhựa trao đổi anion và sau đó nhựa anion được rửa giải bằng axit clohydric 5,0 mol/l. Sắt sẽ được rửa giải từ nhựa bằng axit clohyric 0,5 mol/l (B.2.1.5). Dung dịch cho bốc hơi đến khô và axit nitric (B.2.1.4) được dùng để hòa tan cặn. Hiệu suất tách sắt được đo từ dung dịch này (> 95%) và sau đó dùng phổ kế tia X (xem B.2.2.5) hay thiết bị đo nhấp nháy lỏng. Khi dùng nhấp nháy lỏng thì phải chuẩn thiết bị. Hình B.2 – Phương pháp chung đặc trưng để tách 55 Fe B.3. Xác định niken – 63 Niken là thành phần chủ yếu của hợp kim Inconel (> 50%) và thành phần thứ yếu của thép không gỉ (≈ 10%). Cả hai loại hợp kim đều được sử dụng trong vùng có thông lượng nơtron cao. Vì vậy 63 Ni có thể sẽ tồn tại trong tất cả các chất thải hạt nhân. Niken – 63 có thời gian sống lớn (T 1/2 = 100 năm). Niken – 63 là nguồn phát xạ beta mềm thuần (E b = 67 keV) và dùng để định lượng nguyên tố này. B.3.1. Thuốc thử B.3.1.1. Dung dịch niken, là chất nền (10 g/l) B.3.1.2. Dimetyl glyoxim B.3.1.3. Dung dịch amoni xitrat (20 g/l) B.3.1.4. Cloroform B.3.1.5. Axit nitric, đậm đặc và pha loãng B.3.2. Dụng cụ B.3.2.1. Thủy tinh phòng thí nghiệm: cốc, pipet, buret v.v… B.3.2.2. Bình và bếp chưng cất B.3.2.3. Thiết bị đo PH B.3.2.4. Phổ kế hấp thụ nguyên tử B.3.2.5. Thiết bị đếm beta, nhấp nháy lỏng B.3.2.6. Phổ kế gamma B.3.3. Phép đo niken – 63 Quy trình phương pháp đo mô tả trong Hình B.3 và gồm các bước sau: Bước 1 Hòa tan mẫu rắn tùy thuộc vào bản chất của vật liệu. Bước 2 Tiến hành đo nồng độ niken trong dung dịch bằng phổ kế hấp thụ nguyên tử, và nếu cần, cho thêm một lượng niken đã biết vào để tăng nồng độ tới khoảng 10 mg/l. Tránh để nồng độ niken quá cao vì đây là chất có màu. Màu sắc của dung dịch làm cản trở khả năng dập tắt của nhấp nháy lỏng. Bước 3 Tiến hành chiết hóa học đối với niken, dùng dimetyl glyoxim (B.3.1.2.). Đồng thời sau khi chỉnh pH và đưa thêm amoni xitrat (B.3.1.3), quá trình chiết được lặp lại 4 lần để đạt hiệu suất trên 95%. Bước 4 Tiến hành chiết cloroform bằng phễu chiết và sản phẩm của 4 lần chiết cho chung vào 1 bình chưng cất. Bước 5 Chưng cất để loại cloroform và thu được dịch chiết khô “niken dimetyl glyoxim” (Ni DMG). Cần phải làm như vậy vì cloroform có hiệu ứng âm đối với khả năng dập tắt (thiết bị chuẩn). Bước 6 Thêm axit nitric đặc sẽ hòa tan lại niken và phá hủy phức Ni DMG. Bình chưng cất phải được rửa bằng axit nitric loãng (B.3.1.5) và phải điều chỉnh thể tích cuối cùng theo yêu cầu. Bước 7 Phần đầu của dung dịch được dùng để tính hiệu suất bằng phép đo độ hấp thụ nguyên tử. Phần còn lại của dung dịch được dùng cho thiết bị đo nhấp nháy lỏng. Trước khi đo cần thiết lập chức năng dập tắt của thiết bị. (*DMG = dimetyl glyoxim) Hình B.3 – Phương pháp tách đặc trưng 63 Ni Phụ lục C (tham khảo) Thư mục tài liệu tham khảo [1] Factors relevant to the recycling or re-use of components arising from the decommissioning and refurbishment of nuclear facilities, IAEA technical report Series No. 293, Vienna (1988). [2] Radiological protection criteria for the recycling of materials from the dismantling of nuclear installations. Recommendation from the group of experts set up under the terms of Article 31 of the Euratom Treaty, Radiation Protection No 43, Commission of the European Communities, Luxembour (1988). [3] Application of exemption principles to the recycling and re-use of materials from nuclear facilities. IAEA Safety No. 111 – P-1.1, Vienna (1993). [4] International Standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources, IAEA/FAV/ILO/NEA/PAHO/WHO: Basic Safety Standards, IAEA, Vienna (1994). [5] Hulot M., et al., State of the art review on technology for measuring and controlling very low level radioactivity in relation to the decommissioning of nuclear power plants, EUR 10643 EN, (1986). [6] Hoffman R. and Leidenberger B., Optimization of measurement techniques for very low level radioactive waste material, EC research Contract F11D – 0048D (B). [7] Monitoring Programmes for Unrestricted Release Related to Decommissioning of Nuclear Faclities, IAEA Technical Reports Series No. 334, Vienna (1992).