Fiziksel çapraz bağlı antimikrobiyal poli (vinil alkol) hidrojellerinin sentezi
Synthesis of physically crosslinked antimicrobial poly(vinyl alcohol) hydrogels
Yazar: DUYGU ZABİTLER
Danışman: DR. ÖĞR. ÜYESİ SEMİHA DUYGU SÜTEKİN
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu tezin temel amacı, biyomedikal uygulamalar için uygun ve çevre dostu bir alternatif
olarak polisakkarit katkılı PVA bazlı hidrojellerin yeşil kimya ilkelerine uygun şekilde
sentezlenmesi, hidrojel yapılarına antimikrobiyal ajan yüklenerek hidrojel yapılarının
kontrollü salım sistemi olarak potansiyellerinin ve antimikrobiyal özelliklerinin
araştırılmasıdır.
Tez çalışması kapsamında hidrojellerin sentezi yeşil kimya ilkeleri doğrultusunda çevre
için minimum kimyasal kullanımı hedeflenerek fiziksel bir çapraz bağlama yöntemi olan
donma-çözülme tekniği ile gerçekleştirilmiştir. Çalışmalarda bu teknik için ideal olan
PVA hidrojellerinin yapısına sodyum aljinat (SA), ksantan gam (XG), guar gam (GG)
polisakkaritleri eklenmesi ile hidrojellerin optimum şişme değerleri ve mekanik
dayanımları araştırılmış ve hem mekanik dayanım hem de şişme kapasitesinde belirgin
bir artış sağlanmıştır. Bunun yanı sıra, bu polisakkaritlerin yalnızca fiziksel özellikleri
geliştirmekle kalmayıp, biyouyumluluk ve güvenilirlik gibi önemli avantajlar sunduğu da
belirtilmelidir. SA, yara örtüleri, ilaç salım sistemleri ve doku mühendisliği
uygulamalarında kullanılan bir biyopolimer olması ile birlikte gıda ürünlerinde de kıvam 
arttırıcı olarak kullanıldığı bilinmektedir. XG, biyomedikal ve farmasötik alanlarda
stabilizatör ve jel oluşturucu olarak tercih edilirken, gıda sektöründe glutensiz ürünlerde
kıvam ve yapısal bütünlük sağlamak için kullanılır. GG ise kontrollü ilaç salımı ve
biyoyapışma özellikleriyle dikkat çekmekte ve yine gıda sektöründe sıklıkla
kullanılmaktadır. Bu polisakkaritlerin ortak özellikleri arasında biyouyumlu olmaları,
çevresel faktörlere dayanıklı yapıları ve vücutta birikim yapmamaları yer almakta olup,
PVA bazlı hidrojellere SA, XG ve GG polisakkaritlerinin katılması, materyalin mekanik
ve şişme performansını artırmanın yanı sıra biyomedikal uygulamalarda güvenilir bir
kullanım potansiyeli sunmaktadır.
Fiziksel çapraz bağlanma ile sentezlenen hidrojellerin şişme davranışını ve mekanik
özelliklerini belirleyen başlıca parametreler; PVA'nın molekül ağırlığı, donma-çözülme
döngü sayısı ile kullanılan polisakkaritin cinsi ve miktarıdır. Bu parametreler optimize
edilerek, ideal özelliklere sahip PVA bazlı hidrojellerin eldesi gerçekleştirilmiştir.
Sentezlenen hidrojeller kütlece şişme testi ve mekanik test cihazı ile çekme testi ile
karakterize edilerek ideal şişme ve mekanik dayanıma sahip PVA ve polisakkarit içeren
PVA bazlı hidrojeller belirlenmiştir. Hidrojellerin karakterizasyonu ayrıca Fourier
Dönüşümlü Kızılötesi Spektroskopisi (FTIR), Termogravimetrik Analiz (TGA) ve
Taramalı Elektron Mikroskopu (SEM) ile gerçekleştirilmiştir.
Bu çalışma kapsamında sentezlenen PVA bazlı hidrojeller, biyomedikal uygulamalarda
kullanılabilecek materyaller esas alınarak tasarlanmıştır. Hedeflenen antimikrobiyal
özellik, geniş spektrumlu bir antibiyotik olan oksitetrasiklinin (OTC) hidrojel matrisi
içerisine yüklenmesiyle elde edilmiştir. Hidrojel yapısına yüklenen OTC'nin salım
kinetiği, farklı sıcaklık ve pH koşulları altında incelenmiş; antimikrobiyal etkinliği ise
gram pozitif bir bakteri olan Staphylococcus aureus ve gram negatif bir bakteri olan
Escherichia coli üzerinde test edilmiştir. Elde edilen bulgular, PVA bazlı hidrojellerin
kontrollü salım profili sergileyerek test edilen bakterilere karşı yüksek aktivite
gösterdiğini ortaya koymaktadır. Sonuç olarak, bu tez kapsamında sentezlenen
polisakkarit katkılı, PVA bazlı hidrojeller, antibakteriyel özellikleri, biyouyumluluğu ve
çevre dostu üretim yöntemleriyle özellikle yara örtüsü ve kontrollü ilaç salım sistemlerine
güvenilir ve çevre dostu bir alternatif sunmaktadır.
Anahtar Kelimeler: Poli(vinil alkol), Donma-Çözülme Tekniği, Sodyum Aljinat,
Ksantan Gam, Guar Gam, Oksitetrasiklin.

Abstract:
The main objective of this thesis is to synthesize polysaccharide- enriched PVA-based
hydrogels as a suitable and environmentally friendly alternative for biomedical
applications in accordance with green chemistry principles, and to investigate the
potential and antimicrobial properties of the hydrogel structures as a controlled release
system by loading antimicrobial agents into the hydrogel structures.
Within the scope of the thesis study, the synthesis of hydrogels was carried out with the
freeze-thaw technique, which is a physical cross-linking method, aiming for minimum
chemical use for the environment in line with the principles of green chemistry. In the
studies, the optimum swelling values and mechanical strengths of the hydrogels were
investigated by adding sodium alginate (SA), ksantan Gam (XG), guar gam (GG)
polysaccharides to the structure of PVA hydrogels, which are ideal for this technique, and
a significant increase was achieved in both mechanical strength and swelling capacity. In
addition, it should be noted that these polysaccharides not only improve physical
properties but also offer important advantages such as biocompatibility and reliability. 
SA is a biopolymer used in wound dressings, drug delivery systems and tissue
engineering applications, and it is known to be used as a thickener in food products. While
XG is preferred as a stabilizer and gel former in biomedical and pharmaceutical fields, it
is used in the food sector to provide consistency and structural integrity in gluten-free
products. GG, on the other hand, draws attention with its controlled drug release and bio
adhesion properties and is frequently used in the food sector. Common features of these
polysaccharides include their biocompatibility, their resistant structure to environmental
factors and their non-accumulation in the body. Integrating SA, XG and GG
polysaccharides into PVA-based hydrogels offers the potential for reliable use in
biomedical applications as well as improving the mechanical and swelling performance
of the material. The main parameters that determine the swelling behavior and mechanical
properties of hydrogels synthesized by physical crosslinking are the molecular weight of
PVA, the number of freeze-thaw cycles, and the type and amount of polysaccharides used.
By optimizing these parameters, PVA-based hydrogels with ideal properties were
obtained. The synthesized hydrogels were characterized by mass swelling tests and
mechanical tests, such as tensile testing, to determine the ideal swelling and mechanical
strength of the PVA and polysaccharide-containing PVA-based hydrogels. The
characterization of the hydrogels was also performed using Fourier Transform Infrared
Spectroscopy (FTIR), Thermogravimetric Analysis (TGA), and Scanning Electron
Microscopy (SEM).
The PVA-based hydrogels synthesized within the scope of this study were designed based
on materials that can be used in biomedical applications. The targeted antimicrobial
property was obtained by loading oxytetracycline (OTC), a broad-spectrum antibiotic,
into the hydrogel matrix. The release kinetics of OTC integrated into the hydrogel
structure were examined under different temperature and pH conditions; and the
antimicrobial activity was tested on Staphylococcus aureus, a gram-positive bacterium,
and Escherichia coli, a gram-negative bacterium. The findings show that PVA-based
hydrogels exhibit a controlled release profile and high activity against the tested bacteria.
In conclusion, the polysaccharide-enriched, PVA-based hydrogels synthesized within the
study offer a reliable and environmentally friendly alternative, especially to wound
dressings and controlled drug delivery systems, with their antibacterial properties,
biocompatibility, and environmentally friendly production methods.
Keywords: Poly(vinyl alcohol), Freeze-thaw technique, Sodium Alginate, Xanthan Gum,
Guar Gum, Oxytetracycline.