Modifiye edilmiş selüloz nanokristal katkılı polilaktik asit (PLA) kompozit filmlerin üretimi ve karakterizasyonu
Production and characterization of modified cellulose nanocrystalline reinforced polylactic acid (PLA) composite films
Yazar: BERKAY ÇAĞDAŞ
Danışman: PROF. DR. AFİFE BİNNAZ HAZAR
Yıldız Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Metalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Malzeme Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2023
Konu: Biyoteknoloji = Biotechnology ; Kimya = Chemistry ; Polimer Bilim ve Teknolojisi = Polymer Science and Technology

Özet:
Son yıllarda küresel ısınma ve doğal kaynakların tükenmesi gibi artan sorunlar nedeniyle çevre bilinci önemli ölçüde gelişmiştir. Sürdürülebilir malzemelerin üretimi ve kullanımı her geçen gün önem kazanmaktadır. Polimer endüstrisinde; çevre dostu ve biyolojik olarak parçalanabilen ürünler geliştirmek amacıyla yeni yöntemler ve malzemeler sürekli olarak çalışılmaktadır. Biyolojik olarak parçalanabilen polilaktik asit (PLA) en bilinen polimerlerden biridir. PLA; üstün fiziksel özellikleri, biyolojik olarak parçalanabilirlik ve ısıl işlenebilirlik özellikleri nedeniyle petrol esaslı plastiklere sürdürülebilir bir alternatiftir. PLA; paketleme, otomotiv, beyaz eşya ve biyomedikal endüstrileri gibi uygulamalarda kullanılmaktadır. Bununla birlikte, kırılgan ve hidrofobik yapısından dolayı uygulamaları sınırlanmaktadır. Ancak takviyelendiricilerin kullanımı ile PLA'nın mekanik ve termal özellikleri geliştirilebilmektedir.
Son yıllarda, selüloz nano kristal (SNK) takviyeli polimer kompozitler, düşük yoğunluk, düşük maliyet, yenilenebilirlik ve geri dönüştürülebilirliğinin yanı sıra iyi mekanik özellikleri nedeniyle mühendislik uygulamalarında ilgi görmektedir. Bununla birlikte, polimer kompozitlerde takviye olarak selüloz malzemelerinin kullanımını sınırlandıran dezavantajlardan biri, selüloz malzemelerin hidrofilik doğası nedeniyle nem emilimine duyarlı olmalarıdır. Nem emilimi, kompozitlerin mekanik özelliklerinde ve boyutsal stabilitesinde azalmaya neden olabilmektedir. 
Tez çalışmasının amacı; modifikasyon işlemi ile SNK yapılara PLA matris içinde homojen dağılım sağlayabileceği özellik kazandırmak ve bu yapıları kullanarak PLA-SNK kompozit filmlerin üretimini gerçekleştirmektir. Tez çalışması kapsamında hem PLA ile selüloz malzemenin uyumunu sağlayabilmek hem de PLA'nın mekanik özelliklerini geliştirebilmek amacıyla selüloz nano kristalin yapılar 3-metakriloksi Propil Trimetoksisilan (ATS) ile silanlama ve stearik asit (SA) esterleşme yöntemleriyle modifiye edilmiştir. Modifiye SNK yapıların özellikleri, FTIR, XPS, XRD, TG/DTG analizleri ve temas açısı ölçümleriyle incelenmiştir. Her iki modifiye SNK yapı PLA matrisine takviyelendirici olarak eklenmiş ve çözücü döküm yöntemiyle kompozit filmler hazırlanmıştır. Hazırlanan filmlerin özellikleri; TGA, FESEM, temas açısı ve mekanik çekme analizleri kullanılarak belirlenmiştir. ats-SNK ve sa-SNK yapıların PLA matrise eklenmesiyle kompozit filmlerin mekanik çekme değerleri önemli derecede artmıştır. PLA ile kıyaslandığında, ağırlıkça %3 ats-SNK içeren kompozit filmlerin en yüksek çekme dayancı (18.8 MPa) gösterdiği belirlenmiştir.

Abstract:
In recent years, environmental awareness has developed significantly due to increasing problems such as global warming and depletion of natural resources. The production and use of sustainable materials is gaining importance day by day. In the polymer industry; New methods and materials are constantly being studied to develop environmentally friendly and biodegradable products.
Biodegradable polylactic acid (PLA) is one of the most well-known polymers. 
PLA; It is a sustainable alternative to petroleum-based plastics due to its superior physical properties, biodegradability and heat treatability. PLA; It is used in applications such as packaging, automotive, white goods and biomedical industries. However, its applications are limited due to its brittle and hydrophobic nature. However, the mechanical and thermal properties of PLA can be improved with the use of reinforcements.
In recent years, cellulose nanocrystalline (SNK) reinforced polymer composites have attracted attention in engineering applications due to their low density, low cost, renewability and recyclability, as well as good mechanical properties. 
However, one of the disadvantages limiting the use of cellulose materials as reinforcements in polymer composites is that cellulose materials are susceptible to moisture absorption due to their hydrophilic nature. Moisture absorption can cause a decrease in the mechanical properties and dimensional stability of composites.
The aim of the thesis study; with the modification process, to give SNK structures a homogeneous distribution in PLA matrix and to produce PLA-SNK composite films using these structures. Within the scope of the thesis study, cellulose nanocrystalline structures were modified by 3-methacryloxy Propyl Trimethoxysilane (ATS) silanation and stearic acid (SA) esterification methods in order to both ensure the compatibility of PLA and cellulose material and improve the mechanical properties of PLA. The properties of the modified SNK structures were investigated by FTIR, XPS, XRD, TG/DTG analyzes and contact angle measurements. Both modified SNK structures were added to the PLA matrix as reinforcement and composite films were prepared by solvent casting method. Features of the prepared films; TGA was determined using FESEM, contact angle and mechanical tensile analyses. With the addition of ats-SNK and sa-SNK structures to the PLA matrix, the mechanical tensile values of the composite films increased significantly. Compared to PLA, composite films containing 3% by 
weight ats-SNK showed the highest tensile strength (18.8 MPa).