Grafen oksit/metal organik kafes (MOF) hibrit membranların geliştirilmesi ve su arıtımında kullanılması
Development of graphene oxide/metal organic framework (MOF) hybrid membranes and their usage in water treatment
Yazar: GÜLCİHAN ÖZDEM
Danışman: PROF. DR. MUSTAFA ERSÖZ
Selçuk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Günümüzde çevre kirliliği, küresel iklim değişikliği ve nüfus artışı nedeniyle temiz su kaynaklarının korunması ve sürdürülebilirliği tüm dünyada önemli bir sorun haline gelmiştir. Temiz su temini 21. yüzyılın en önemli önceliklerinden biridir ve bu amaçla ileri teknolojilerin geliştirilmesi önem arz etmektedir. Membran teknolojisi, düşük kimyasal tüketimi, yerinde temizleme ve esnek tasarımı ile su arıtma sistemleri başta olmak üzere birçok ayırma ve saflaştırma işleminde yaygın olarak tercih edilmektedir. Ayarlanabilir gözeneklere, yüksek yüzey alanı/hacim oranına sahip Metal-Organik Kafesler (MOF) ve farklı fonksiyonel gruplara sahip grafen oksit (GO), son on yılda malzeme kimyasının öne çıkan yıldızları olmuştur. Bu bağlamda, bu çalışmada yüksek seçicilik ve verimlilik sergileyen nanoyapılı membranlara olan talebi karşılamak için yeni nanoyapılı grafen/MOF hibrit nanofibröz membranlar inşa edilmiştir. Çalışma kapsamında zehirli ve kanserojen metilen mavisi (MM) boyasının sudan giderilmesi için değişen miktarlarda Zeolitik İmidazolat Kafes (ZIF-8), GO ve poliakrilonitril (PAN) kullanılarak nanofiber membranlar üretilmiştir. Memranlar, malzeme ve maliyet açısından etkin aynı zamanda kolay bir üretim tekniği olan elektroeğirme ile hazırlanmıştır. Hazırlanan membranlar temas açısı (TA), FTIR, SEM ve EDX ölçümleri ile karakterize edilmiştir. Boya giderimi ile ilgili olarak; Langmuir ve Freundlich adsorpsiyon izotermleri ve kinetiği incelenmiş ve mekanizmayı analiz etmek için yalancı birinci derece, yalancı ikinci derece, Elovich ve partikül içi difüzyon modelleri kullanılmıştır. Membranların homojen ve tek tabakalı adsorpsiyonun Langmuir İzotermine ve ikinci dereceden kinetiğe uyduğu bulunmuştur. Ayrıca, hazırlanan membranların taşınım mekanizması ve kinetiği teflondan yapılmış difüzyon hücresi kullanılarak belirlendi. ZIF-8/GO/PAN nanofiber membranlar aracılığıyla besleme (donor) fazından alıcı (akseptör) faza MM geçişi için gerekli olan MM konsantrasyonu, karıştırma hızı ve iyonik güç gibi değişkenler optimize edilerek akı ve geçirgenlik (permeasyon) katsayıları hesaplandı. Sonuç olarak, elde edilen nanofiber membranların tümünde giderim oranının % 89'un üzerinde olduğu, G05Z2P1'in taşıma sürecinde en iyi performansa sahip olması nedeniyle ZIF-8/GO/PAN nanolif membranların MM'nin çevre dostu bir şekilde giderilmesinde büyük bir potansiyele sahip olduğu bulunmuştur.

Abstract:
Today, due to environmental pollution, global climate change and population increase, protection and sustainability of clean water resources has become an important problem throughout the world. The provision of clean water is one of the major priorities of the 21st century and it is important to develop advanced technologies in water supply. Membrane technology is widely preferred in many separation and purification processes, especially in water treatment systems with low chemical consumption, in-place cleaning and flexible design. Metal-Organic Frameworks (MOFs) with tuneable poresity, high surface area/volume ratio and graphene oxide (GO) with different functional groups, have been the prominent stars of material chemistry in the last decade. In this regard, novel nanostructured graphene/MOF hybrid nanofibrous membranes were constructed in this thesis study to supply the demand for nanostructured membranes exhibiting high selectivity and efficiency. Consequently, a series of polyacrilonitrile (PAN) nanofiber membranes doped with varying amounts of ZIF-8 and GO were produced to eliminate poisonous and carcinogenic methylene blue dye from water within the scope our research. As the production method; the facile, material and cost effective electrospinning process was applied and all the fibers were stretched over a nonwoven support in one step. The prepared membranes were characterized by contact angle (CA), FTIR, SEM and EDX measurements. Involved in dye removal; Langmuir and Freundlich adsorption isotherms, and kinetics were investigated and pseudo-first order, pseudo-second order, Elovich and intraparticle diffusion models were used to analyze the mechanism. The membranes were found to fit the Langmuir Isotherm of homogeneous and monolayer adsorption, and second-order kinetics. Additionally, the transport mechanism and kinetics of the prepared membranes were analyzed thorough a special diffusion cell made of teflon. After optimizing the conditions for MB transfer (dye concentration, stirring rate and ionic strength) from aqueous feed phase to the receiver phase of deionized water through the ZIF-8/GO/PAN nanofiber membranes, the flux and permeation coefficients were calculated. The results indicated that ZIF-8/GO/PAN nanofiber membranes have great potential in an environmental friendly removal of MB since the removal rate for all nanofibers were above 89% and G05Z2P1 had the best performance in the transport process.