Altın içeren yeni nesil tablet katalizör sistemlerinin geliştirilmesi
The development of new generation tablet systems bearing gold
Yazar: ZEYNEP TUNALI
Danışman: DOÇ. DR. BENGİ ÖZGÜN ÖZTÜRK
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2023
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Geçiş metal katalizörleri varlığında yürüyen C-C ve C-O oluşum reaksiyonları geçiş metal bazlı organometalik kompleksler varlığında etkin şekilde yürümektedir. Son yıllarda altın bazlı geçiş metal kompleksleri fosfin ve N-heterosiklik karben (NHC) gibi σ-verici özellikli ligantlar ile dekore edilmiş olan bu etkin katalizörler  organik dönüşüm reaksiyonlarında kullanılmıştır. Her ne kadar homojen altın katalizörleri alkin hidrasyon, alkin amidasyon ve halkalaşma reaksiyonlarında yüksek performans gösterse de bu katalizörlerin reaksiyon sonrası ortamdan ayrılması ve tekrar kullanımı oldukça güçtür. Buna ek olarak dünya genelinde azalan geçiş metal rezervlerine bağlı maliyet artışları bu katalizörlerin etkin kullanımını zorunlu kılmaktadır. Sürdürülebilir endüstriyel süreçlerin geliştirilmesi için altın katalizörlerinin etkin kullanılması için yeni katalitik protokollerin geliştirilmesi elzemdir. 
Bu tez çalışmasında altın (I) NHC komplekslerinin etkinliklerinin arttırılması ve etkin kullanım süreçlerinin geliştirilmesi için dozajlanabilir tablet tabanlı katalizör sistemleri geliştirilmiştir. Tez kapsamında geliştirilen iki farklı sistemin ilkinde non-iyonik yüzey aktif maddeler tablet ana malzemesi olarak kullanılarak su/metanol ortamında çalışabilen ve nano boyutta misel oluşturma kapasitesine sahip tablet katalizör sistemleri geliştirilmiştir. İkinci sistemde ise katı fazda biyo-uyumlu ve inert özelik gösteren poli(dimetilsiloksan) bileşiği ana tablet gövdesi olarak kullanılarak katı fazda reaksiyon ortamından ayrılabilir ve tekrar kullanılabilir katalizörler geliştirilmiştir. Geliştirilen her iki tablet sistemi alkin bileşiklerinin hidrasyon reaksiyonlarında yüksek tekrar kullanılabilirlik ve kararlılık göstermiştir. Buna ek olarak altın(I) komplekslerinin mikrogram mertebesinde dozajlanmasını sağlayarak maliyeti düşük, ulaşılabilir ve kolay saklanabilir tablet sistemler literatüre kazandırılmıştır.

Abstract:
C-C and C-O formation reactions in the presence of transition metal catalysts are efficiently carried out in the presence of transition metal-based organometallic complexes. In recent years, gold-based transition metal complexes decorated with highly σ-donating ligands such as phosphine and N-heterocyclic carbene (NHC) have been used as efficient catalysts for organic conversion reactions. Although homogeneous gold catalysts have shown high performance in alkyne hydration, alkyne amidation and ringing reactions, these catalysts are difficult to remove and reuse after the reaction. In addition, cost increases due to diminishing transition metal reserves worldwide necessitate the effective use of these catalysts. The development of new catalytic protocols for the efficient use of gold catalysts is essential for the development of sustainable industrial processes. 
In this thesis, dosed tablet-based catalyst systems have been developed to increase the efficiency of gold (I) NHC complexes and develop effective utilization processes. In the first of the two different systems developed within the scope of the thesis, tablet catalyst systems that can work in water / methanol environment and have the capacity to form micelles in nano size were developed by using non-ionic surfactants as tablet base material. In the second system, poly(dimethylsiloxane) compound, which is biocompatible and inert in the solid phase, was used as the main tablet body to develop reusable catalysts that can be separated from the reaction medium in the solid phase. Both developed tablet systems showed high reusability and stability in hydration reactions of alkyne compounds. In addition, low cost, accessible and easy to store tablet systems have been introduced to the literature by enabling the dosing of gold(I) complexes in the order of micrograms.