Elektrodiyaliz yöntemi ile atıksulardan kurşun, bakır ve nikel gideriminin araştırılması
Removal of lead, copper and nickel from wastewater using electrodialysis process
Yazar: ERSİN AYTAÇ
Danışman: DOÇ. DR. SÜREYYA ALTIN
Bülent Ecevit Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2016
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering
Dizin: Elektrokimya = Electrochemistry

Özet:
Ağır metallerin neden olduğu su kirliliği sorunları günümüzde önemli çevresel problemlerden biridir. Son yıllarda elektrokimyasal yöntemler ağır metal kirleticileri içeren özel atıksuların arıtılmasında ön plana çıkmaya başlamıştır. Elektrodiyaliz yöntemi ise ağır metal giderimde/geri kazanımda en çok tercih edilen elektrokimyasal yöntemlerden biridir. Daha önceki çalışmalar genellikle tek metal veya tek kirletici üzerine yoğunlaşmıştır. Bu çalışma kapsamında hem birden fazla metalin farklı kombinasyonlarının yapılması, hem de sistemin verimini etkileyen tüm parametrelerin işletmeye olan etkisinin bilimsel olarak ortaya konması açısından literatür bilgileri olarak özgün bir çalışma olmuştur. Yapılan çalışma kapsamında, elektrodiyaliz prosesinde ayırmaya etki eden farklı çalışma koşullarının incelenmiş ve her bir deneysel çalışmanın sonuçları birbirleri ile karşılaştırılarak önemli ve kapsamlı bir bilgi birikimi oluşturulmuştur.

Çalışmada sanayi atıksularında en çok rastlanan ağır metal türleri olan kurşun, bakır ve nikelin elektrodiyaliz sistemi ile giderimi/geri kazanımı amaçlanmıştır. Ayrıca elektrodiyaliz sisteminin veriminin artırılması ve optimum çalışma koşullarının elde edilmesi amacıyla işletme parametrelerinin (voltaj, debi, besleme çözeltisinin başlangıç pH değeri, besleme çözeltisinin derişimi, elektrolit çözeltisinin derişimi) etkileri incelenmiştir. İşletme parametreleri karşılaştırılırken elektrodiyaliz sisteminin performans kriterleri olan akım verimi, giderim verimi, özgül elektriksel enerji tüketimi ve giderilen madde miktarı ilgili eşitlikler yardımıyla hesaplanarak değerlendirilmiştir.

Çalışmanın ilk adımında tekli metal deneyleri yapılmıştır. Genellikle her bir metal türü için işletme parametreleri benzer performans etkileri göstermektedir. Elde edilen genel sonuçlar;
Sisteme uygulanan voltajın artırılması sınırlayıcı akım değerine kadar sistemde taşınan iyon miktarını da artırmaktadır. Debinin artırılmasıda taşınan iyon miktarlarını çalışma aralığındaki değerler için artırmıştır. Debinin artırılması ile akım verimi azalmakta, kullanılan enerji miktarı ise artmaktadır. Başlangıç pH değerleri incelendiğinde giderim verimi en iyi pH = 6 için belirlenmiştir. pH değerinin düşmesi akım veriminin azalması ve bunun bir sonucu olarak enerji tüketiminin artmasına neden olmaktadır. Başlangıç metal derişimleri incelendiğinde, derişimin artması ile giderilen iyon miktarlarının arttığı tespit edilmiştir. Bununla birlikte ayırma verimi azalmaktadır. Elektrolit derişiminin artması ile ise prosesin verimi bir değere kadar artmaktadır. Daha yüksek derişimlerde membran polarizasyonu ve tıkanması sorunları ortaya çıkmaktadır.
Deneysel çalışmaların ikinci bölümünde besleme çözeltisi içeriğinin farklı metal türleri içermesi durumunda sisteme olan etkileri incelenmiştir. Çalışmalarda göze çarpan ilk bulgu aynı derişim değerlerine sahip metal iyonlarının giderim verimleri arasındaki farklardır. Bütün deneysel sonuçlarda giderim verimleri sırasıyla Pb2+ > Cu2+ > Ni2+ şeklinde sıralanmıştır. 

Çalışmadan elde edilen verilere göre aşağıdaki sonuçlara ulaşılmıştır. Elektrodiyaliz prosesinin metal ayırma işlemlerinde etkili bir şekilde kullanılabileceği belirlenmiştir. Çalışma koşullarının optimizasyonu ile sistemin performansı artırılabilir. Besleme çözeltisinde farklı metal türlerinin bulunması durumunda, metalin türü, sayısı ve derişimine göre çalışma koşullarının değiştiği görülmektedir. Her bir metal türü sistemin ayırma verimini ve enerji tüketimini farklı şekilde etkilemektedir.

Abstract:
Water pollution problems caused by heavy metals is one of today's major environmental problems. In recent years, electrochemical methods have begun to come to the fore in the purification of specific wastewater containing heavy metal pollutants. Electrodialysis process is one of the most preferred electrochemical method in removal / recovery of heavy metals. Previous studies have generally focused on one single metal or pollutants. This study has been a unique work on understanding the effect of more than one metal ion type in solution as well as the impact on all parameters affecting the efficiency of the system. With this study, different operating conditions effecting the electrodialysis have been investigated and each experimental results have been compared to each other for important and comprehensive knowledge.

The aim of the study is removal/recovery of most common types of heavy metals such as lead, copper and nickel in industrial wastewater with electrodialysis system. Furthermore, in order to obtain the optimum working conditions and to enhance the efficiency of the electrodialysis system, 

effects of operating parameters (voltage, flow rate, the initial pH of the feed solution, concentration of feed solution, concentration of electrolyte solution) has been investigated.

Comparison of the operating parameters have been performed with performance criterias such as current efficiency, removal efficiency, specific electrical energy consumption and amount of matter removed. Usually for each metal type operating parameters shows similar performances. 

In the first part of the study single metal ion containing feed solutions have been examined. The overall results, until the limiting current value, increasing applied voltage increases the amount of ions transferred in system. Increasing the flow rate has increased transferred ion values in between operation range. Reversly an increasement of flow rate has dropped the cuurent efficiency and raised the electrical energy consumption. When initial pH of feed solution has been monitored best removal efficiency performance has been caught in pH = 6. Decreasing pH value resulted a decrease in current efficiency and as a result of this an increasement in the electrical energy consumption. When initial metal concentrations were examined, it was found that increasing initial concentration has increased the amount of ions removed. However, the removal efficiency has reduced. Increasing electrolyte concentration has increased the process productivity. But for further increasment in electrolyte concentration may cause concentration polarization and membrane fouling problems.

In the second part of the experimental work, the effects of feed solution containing different types of metal ions has been monitored. Preliminary findings in the study were removal efficiency differences for different metal ion types. For all experimental results, removal efficiencies were Pb2+ > Cu2+ > Ni2+ respectively. According to the data obtained from the study led to the following conclusions. Electrodialysis process can be used as for metal removal effectively. The performance of the system can increase by optimization of the operating conditions. In the presence of different metal species in the feed solution, operating conditions can vary according to metal type, number and concentration. Each metal type effects removal efficiency and electrical energy consumption in different ways.