Metandan H2 üretiminde kullanılan katalizörün sentezi ve aktivitesinin belirlenmesi
Determination of the synthesis and activity of the catalyst used i̇n the method of production of H2 from methane
Yazar: TUĞÇE BAŞARA
Danışman: PROF. DR. NEZİHE AYAS
Eskişehir Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Temel İşlemler ve Termodinamik Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2021
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Metan = Methane

Özet:
Bu tez çalışmasının amacı, destek malzemesi olarak doğal bir mineral olan sepiyolitin kullanılmasıyla Ni, CaO, La ve Zr içerikli katalizörler hazırlayarak, metan dönüşümünde ve hidrojen seçiciliğindeki etkinliklerini metan-buhar reforming yöntemiyle incelemektir. Bu bağlamda farklı yükleme oranlarına sahip Ni/Sepiyolit, Ni/CaO/Sepiyolit, Ni/La/Sepiyolit ve Ni/La/Zr/Sepiyolit katalizörleri sırasıyla emdirme, ardışık emdirme ve birlikte emdirme metotlarıyla hazırlanmıştır. Hazırlanan katalizörlerin karakterizasyonları XRF, XRD FTIR, TGA, BET ve SEM analiz yöntemleri ile gerçekleştirilmiş, aktiviteleri mikroaktivite reaktör sistemi kullanılarak metan buhar reforming yöntemiyle test edilmiştir. Aktivite çalışmaları; S:C=3:1, 4:1 ve 5:1 buhar/karbon oranı, GHSV=12, 18 ve 24 L/gkat.sa boşluk hızı, T=500-700°C sıcaklık aralığında ve atmosferik basınç altında sabit yataklı sürekli akışlı reaktörde gerçekleştirilmiştir. Gaz karışımının kompozisyonu online olarak μGC analizi ile belirlenmiştir. Aktivitesi incelenen katalizörlerde yaklaşık %100 metan dönüşümü sağlanmıştır. En yüksek H2 seçiciliği (%99,2) ağırlıkça %10 nikel yüklemesi yapılan Ni/Sepiyolit katalizörüyle T=600°C, S:C=5:1 molar oranı ve GHSV=18 L/gkat.sa.'de elde edilmiştir. Aynı katalizör ile T=500°C, 3:1 S:C molar oranı, 12 L/gkat.sa. GHSV çalışma koşullarında en yüksek H2 verimine (~%100) ulaşılmıştır. Ni/Sepiyolit katalizörüyle T=600°C, 3:1 S:C molar oranı ve 12 L/gkat.sa. GHSV'de yapılan kararlılık testinde 120 saat boyunca katalizörün aktivitesini yitirmediği gözlemlenmiştir.

Anahtar Kelimeler: Metan, Katalizör, Ni/Sepiyolit, Buhar Reforming, Hidrojen

Abstract:
The purpose of this thesis study is to prepare catalysts containing Ni, CaO, La and Zr by using sepiolite, a natural mineral, as a support material, and to examine their efficiency in methane conversion and high hydrogen selectivity with methane-steam reforming method. In this context, Ni/Sepiolite, Ni/CaO/Sepiolite, Ni/La/Sepiolite and Ni/La/Zr/Sepiolite catalysts with different loading rates were prepared by impregnation, sequential impregnation and co-impregnation methods, respectively. The characterizations of the prepared catalysts were carried out by XRF, XRD FTIR, TGA, BET and SEM analysis methods, and their activities were tested by methane-steam reforming method using microactivity reactor system. Activity studies; S:C=3:1, 4:1 and 5:1 steam/carbon ratio, GHSV=12, 18 and 24 L/gcat.h. space velocity, T=500-700°C temperature range and under atmospheric pressure fixed bed continuous it was carried out in a flow reactor. The composition of the gas mixture was determined online by μGC analysis. Approximately 100% methane conversion was achieved in the catalysts whose activity was examined. The highest H2 selectivity (99.2%) was obtained at T=600°C, S:C=5:1 molar ratio and GHSV=18 L/gcat.h with Ni/Sepiolite catalyst with loaded with 10% nickel by weight. With the same catalyst, the highest H2 yield (~100%) was achieved at T=500°C, 3:1 S:C molar ratio, 12 L/gkat.h GHSV operating conditions. In the stability test performed with Ni/Sepiolite catalyst at T=600°C, 3:1 S:C molar ratio and 12 L/gcat.h GHSV, it was observed that the catalyst did not lose its activity for 120 hours.

Keywords: Methane, Catalyst, Ni/Sepiolite, Steam Reforming, Hydrogen.