K-OMS-2 (mangan oksit) destekli bimetalik PdxNi1-x  nanokatalizörlerin hazırlanması, tanımlanması ve Suzuki-Miyaura C-C Eşleşme Reaksiyonlarındaki katalitik etkinliklerinin incelenmesi
Preparation and characterization of K-OMS-2 (manganese oxide) supported bimetallic PdxNi1-x nanocatalysts and investigation of their catalytic activity in Suzuki-Miyaura C-C Coupling Reactions
Yazar: YASEMİN GÜLEN
Danışman: PROF. DR. FEYYAZ DURAP
Dicle Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Katalizörler = Catalysts ; Palladyum = Palladium

Özet:
Bu çalışmada, mangan oksit (KOMS-2) katı destekli monometalik Pd(0) ve farklı mol oranlarına sahip PdxNi1-xbimetalik nanokümelerinin hazırlanması, tanımlanması hedeflenmiştir. KOMS-2 destekli metal nanokümeleri klasik emdirme-indirgenme yöntemi kullanılarak hazırlanmıştır. Bu amaçla,  oda sıcaklığında çözelti fazında metal tuzunun destekleyici yüzeyine depolanması ve daha sonra NaBH4 kullanılarak indirgenmesi basamakları izlenmiştir. Elde edilen PdxNi1-x@KOMS-2 nanokümeleri,  ICP-OES (endüktif eşleşmiş plazma kütle spektrometresi), P-XRD (toz X-ışınları kırınımı), FT-IR (Fourier transform infrared spektroskopisi), XPS (X-ışını fotoelektron spektroskopisi), SEM (taramalı elektron mikroskopisi), EDX (enerji dağılımlı X-ışınları spektroskopisi) ve TEM (geçirimli elektron mikroskopisi) gibi ileri düzey analitik yöntemler kullanılarak tanımlanmıştır. Hazırlanan Pd0,2Ni0,8@KOMS-2 nanoparçacıklarının ortalama parçacık boyutu dortalama= 4.9 ± 0,7 nm olarak bulunmuştur. Pd0,2Ni0,8@KOMS-2 nanoparçacıklarının katalitik etkinlikleri Suzuki-Miyaura C-C eşleşme tepkimelerinde incelenmiştir. Hazırlanan bu yeni Pd0,2Ni0,8@KOMS-2 katalizörleri Suzuki-Miyaura C-C eşleşme tepkimelerinde, açık havada ve suyun çözücü olarak kullanıldığı koşullar altında (100 oC) yüksek etkinlik, yüksek seçicilik (>%99) ve dönüşüm (>%97) göstermiştir. Ayrıca, Pd0,2Ni0,8@KOMS-2 nano katalizörünün yüksek dayanıklılığı onları Suzuki-Miyaura C-C eşleşme tepkimelerinde yeniden kullanılabilir (<10 çevrim sayısı) ve yeşil bir heterojen katalizör olduğunu göstermektedir.

Abstract:
In the present study, it was aimed to prepare and characterize manganese oxide (KOMS-2) solid supported monometallic Pd(0) and PdxNi1-x bimetallic nanoclusters with different molar ratio. KOMS-2 supported metal nanoclusters were prepared by using conventional impregnation-reduction method. For this aim, first, metal salt in solution phase at room temperature was stored to surface of the support, and then it was reduced with NaBH4. PdxNi1-x@KOMS-2 nanoclusters were characterized by using advanced analytical methods such as ICP-OES (Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometer), P-XRD (Powder X-ray Diffraction), FT-IR (Fourier Transform Infrared Spectroscopy), XPS (X-ray Photoelectron Spectroscopy), SEM (Scanning Electron Microscopy), EDX (Energy Dispersive X-ray spectroscopy), and TEM (Transmission Electron Microscopy). Average particle size of the Pd0.2Ni0.8@KOMS-2 nanoparticles were found as daverage=4.9± 0.7 nm. Catalytic activities of Pd0.2Ni0.8@KOMS-2 nanoparticles were investigated in Suzuki-Miyaura C-C coupling reactions. The new Pd0.2Ni0.8@KOMS-2 catalysts exhibited high activity, high selectivity (>99%) and conversion (>97%) in Suzuki-Miyaura C-C coupling reactions in ambient air in water at 100 oC. Furthermore, high stability of Pd0.2Ni0.8@KOMS-2 nanocatalyst indicates that it can be recycled in Suzuki-Miyaura C-C coupling reactions (<10 cycles) and is a green heterogeneous catalyst.