Biyomedikal uygulamalar için polibütilen süksinat
termoplastik poliüretan karışımlarından içi boş, çift bileşenli nanoliflerin üretimi / Production of hollow, bicomponent nanofibers from polybutylene succinate / thermoplastic polyurethane blends for biomedical applications
Yazar: HATİCE BİLGE İŞGEN
Danışman: PROF. DR. AYŞE AYTAÇ
Kocaeli Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Polimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı / Polimer Bilim ve Teknolojisi Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2024
Konu: Biyoteknoloji = Biotechnology ; Polimer Bilim ve Teknolojisi = Polymer Science and Technology ; Tekstil ve Tekstil Mühendisliği = Textile and Textile Engineering
Dizin: Antibakteriyel aktivite = Antibacterial activity ; Elektrolif çekim = Electrospinning ; Nanolif = Nanofiber ; Oyuk elyaf = Hollow fiber ; Polimer malzemeler = Polymer materials ; Polimerik membranlar = Polymeric membranes ; Polimerler = Polymers ; Yara iyileşmesi = Wound healing

Özet:
Doktora tezi çalışmasında, biyobazlı Polibütilen Süksinat (PBS) biyopolimeri ile Termoplastik Poliüretan (TPU) polimeri karıştırılarak katma değeri yüksek, çevre dostu, geri dönüştürülebilir, biyouyumlu nano biyomalzemeler elde edilmiştir. Bu çalışmanın amacı, biyomedikal alanda gelecek vaad eden biyobozunur içi boş PBS/TPU nanoliflerin üretilmesi ve eksudalı yaş yaralar için deri üzerinde uygulanabilecek antibakteriyel etkili yara örtüsü olarak kullanımının araştırılmasıdır. Nanolif üretimi için uygulanan en etkili üretim şekli elektroçekim yöntemidir. Önceki araştırmalarda, PBS/TPU karışımları farklı üretim yöntemleriyle (dahili bir karıştırıcıda eriyikten karıştırma, daldırma çöktürme) hazırlanmıştır. Fakat PBS/TPU karışımlarından içi-boş nanolif oluşturulması üzerine literatürde herhangi bir çalışma bulunmamıştır.
Nanoliflerin oluşturulmasında, katkılı veya katkısız PBS/TPU çözeltisi (kabuk) ve saf Polivinilpirolidon (PVP) çözeltisi (çekirdek) hazırlanmış ve eş eksenli elektroçekim yöntemiyle çift bileşenli nanolif üretimi gerçekleştirilmiştir. Daha sonra, teknik etanol ile çekirdekteki saf PVP nanolifi çözülerek yapıdan uzaklaştırılmıştır. Böylece, içi boş PBS/TPU nanolifleri elde edilmiştir.
Çalışmada, ilk önce farklı bileşim oranlarında (ağırlıkça 20/80, 40/60, 50/50, 60/40, 80/20) içi boş PBS/TPU nanolifleri elektroçekim yöntemi ile elde edilmiş ve karakterizasyon çalışmaları yapılmıştır. Doktora çalışmasının devamında, bu bileşimlerden seçilen "60:40" karışım oranındaki PBS/TPU çözeltilerine, çeşitli oranlarda toz formda gümüş nano kürecikler (AgNK) (ağırlıkça %2, %4, %6, %8) veya nano grafenoksit (GO) (ağırlıkça %0,5, %1, %5, %10) katkıları eklenmiştir. Ayrıca, hedeflenen özelliklerde, hibrit "GO ve AgNK" katkılı PBS/TPU antibakteriyel etkili yara örtüleri de elde edilmiştir. AgNK varlığında GO yapıda daha homojen dağılmış ve çok düşük katkı oranlarında bile (%0,3 AgNK ile %0,7 GO) antibakteriyel etkili, mekanik ve yüzey özellikleri gelişmiş içi boş nanolif membranı üretimi sağlanmıştır. Üretilen numunelerin; Taramalı Elektron Mikroskop ve Geçirimli Elektron Mikroskop analizleri ile morfolojileri, Fourier Dönüşümlü Kızılötesi Spektroskopisi ile kimyasal etkileşimleri, Çekme testi ile çekme dayanımı ve kopmada uzama değerleri, Diferansiyel Taramalı Kalorimetre ile camsı geçiş sıcaklıkları (Tg), erime sıcaklıkları (Tm) ve % kristalinite değerleri, Termogravimetrik Analiz ile bozunma sıcaklıkları ve kül miktarları, Sıvı Emicilik ve Kuruma Süresi testleriyle sıvı emme ve kuruma kabiliyetleri, Hava Geçirgenlik testiyle nefes alabilirlik özelliği, Antibakteriyel Analiz ile antibakteriyel etkinliği, Sitotoksite testiyle biyouyumluluk, hücre canlılığı belirlenmiştir.
Doktora çalışmasıyla başarıyla elde edilen içi boş nanolif yüzeylerin; esnekliği, nefes alabilmesi ve antibakteriyel özelliği kazandırılmış yara örtüsü malzemelerinin doğrudan endüstriyel kuruluşlar tarafından üretimi yapılabilir niteliktedir. Ülkemizde tıp ve medikal alanlarında faaliyet gösteren kurumlar açısından yol göstericidir.

Abstract:
In this doctoral thesis study, high value-added, environmentally friendly, recyclable, biocompatible nano biomaterials were obtained by mixing bio-based Polybutylene Succinate (PBS) biopolymer with Thermoplastic Polyurethane (TPU) polymer. The aim of this study is to produce biodegradable hollow PBS/TPU nanofibers, which are promising in the biomedical field, and to investigate their use as an antibacterial effective wound dressing that can be applied on the skin for exuding wet wounds. The most effective production method for nanofiber formation is the electrospinning method. In previous research, PBS/TPU blends were served by different production methods (melt mixing in an internal mixer, immersion precipitation). However, there is no study in the literature as the author knows on creating hollow nanofibers from PBS/TPU blends. In this thesis work, during the formation of nanofibers, PBS/TPU solution (shell) with or without additives and pure PVP solution (core) were prepared, and bi-component nanofiber production was carried out by coaxial electrospinning method. Then, the pure PVP nanofiber in the core was dissolved with technical ethanol and removed from the structure. Thus, hollow PBS/TPU nanofibers were obtained. In the study, first, hollow PBS/TPU nanofibers with different composition ratios (20/80, 40/60, 50/50, 60/40, 80/20 by weight) were obtained by electrospinning method and characterization studies were carried out. During the continuation of this dissertation, silver nanospheres (AgNK) (2%, 4%, 6%, 8% by weight) or nano grapheneoxide (GO) (0.5%, 1%, 5%, 10% by weight) were added to PBS/TPU solutions in the "60:40" mixing ratio selected from these compositions in various ratios. In addition, a hybrid "GO and AgNK" added PBS/TPU antibacterial effective wound dressing candidate with the targeted properties was obtained. In presence of AgNK, GO was distributed more homogeneously in the structure, even at low additive rates (0.3% AgNK and 0.7% GO) hollow nanofiber mat with an antibacterial effect and improved mechanical and surface properties was produced. The samples produced; morphology with Scanning Electron Microscope and Transmission Electron Microscope analyses, chemical interactions determination with Fourier Transform Infrared Spectroscopy, tensile strengths and elongation at break values by Tensile Test, temperatures of glass transition (Tg), melting temperatures (Tm) and % crystallinity values with Differential Scanning Calorimetry, decomposition temperatures and ash amounts with Thermogravimetric Analysis, liquid absorption and drying capabilities with Liquid Absorbency Capacity and Drying Time tests, breathability with Air Permeability test, antibacterial efficiency with Antibacterial Analysis and, as biocompatibility cell viability with Cytotoxicity Assay were determined. With the hollow nanofiber surfaces successfully obtained through doctoral study; Wound dressing materials with flexibility, breathability and antibacterial properties can be produced directly by industrial organizations. It is a guide for institutions operating in medicine and medical fields in our country.