Sudan arsenik giderimi için nanomalzemelerin sentezi ve doğal malzemelerin geliştirilmesi
Synthesis of nanomaterials and enhancing natural materials to remove arsenic from water
Yazar: KEMAL AKTAŞ
Danışman: DOÇ. DR. AYÇA ERDEM ÜNŞAR ; PROF. DR. MELTEM ASİLTÜRK
Akdeniz Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2021
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
Doktora tez çalışması kapsamında farklı nano-malzemeler sentezlenerek ve doğal
malzemeler modifiye edilerek sudan arsenik (As-V) iyonu giderilmesi hedeflenmiştir.
Sentezlenen malzemeler demir-oksit (DO), taç eter katkılı demir oksit (DO-TE) ve metal
organik çerçeve (MOF) nano-malzemeleridir. Modifiye edilen doğal malzemeler ise farklı
boyutlarda zeolit örnekleridir. Toz zeolit (ZEO), FeCI3 ile işlem görmüş toz zeolit (ZEOFe),
çakıl zeolit (TZEO) ve Fe3O4 ile kaplanmış çakıl zeolit (TZEO-DO) malzemeleri
doktora tez kapsamında kullanılmıştır.

Sentezlenen malzemelerin XRF, XRD, FT-IR, TGA, SEM, TEM, PPMS ve BET
karakterizasyon analizleri yapılarak malzemeler hakkında gerekli bilgiler elde edilmiştir.
ICP-MS analizleri yapılarak numunelerdeki As (V) miktarları belirlenmiştir. Design Expert
optimizasyon yöntemi kullanılarak As (V) adsorpsiyonu optimize edilmiştir. ZEO-Fe ve
MOF malzemelerinin ayrıca kinetik ve izoterm denklemlerine uygunluğu incelenmiştir.

DO-TE nano-malzemesi DO üzerinden geliştirildiği için DO ve DO-TE birlikte
modellenmiştir. Deneyeler kesikli sistemde 0,3 g/L adsorban kullanılarak oda sıcaklığında
gerçekleştirilmiştir. Farklı pH, konsantrasyon ve zaman aralıkları denenerek giderim
verimleri karşılaştırılmıştır. DO As (V) giderim verimi %78 ile %93 arasında
değişmektedir. DO-TE giderim verimi ise %74 ile %94 arasında değişim göstermektedir.

Bu malzemelere ek olarak ZEO, ZEO üzerinden geliştirilen ZEO-Fe ve MOF
malzemeleri birlikte modellenmiştir. ZEO As (V) giderim aralığı %30 ile %60 arasında
iken ZEO-Fe giderim aralığı %80 ile %92 arasındadır. MOF giderim aralığı ise %58 ile
%87 arasındadır. MOF ve ZEO-Fe için As (V) adsorpsiyonu Pseudo II. derece kinetiğine
ve Freundlich izotermine uyduğu belirlenmiştir.

Kolon çalışmalarında ise TZEO ve TZEO-DO malzemeleri kullanılmıştır. Ayrıca
yukarıdan aşağı akışlı sabit yataklı kolon kullanılmıştır. Farklı yükleme hızları ve hidrolik
değerler denenerek en ideal kolon çalışma değerleri elde edilmiştir. Deneylerde giriş As (V)
konsantrasyonu 100 ppb ve pH 7 olarak belirlenmiştir. TZEO-DO modifiye doğal
malzemesinin kolon çalışmalarında daha yüksek verimli olduğu tespit edilmiş ve en ideal
yükleme hızının 0,1 L/sn.m2 ve buna karşılık gelen temas süresinin ise 25,3 dakika olduğu
görülmüştür. Bu değerlere karşılık gelen kırılma noktası ise 24 saat olarak belirlenmiştir.

Abstract:
Different nanomaterials and modified natural materials were obtained to remove
arsenic (As-V) ions from drinking water within the scope of the doctoral thesis. Iron oxide
(DO), crown ether doped iron oxide (DO-TE) and metal organic framework (MOF) were
synthesized. Different size zeolite samples were modified. Dust zeolite (ZEO), FeCl3
processed dust zeolite (ZEO-Fe), gravel zeolite (TZEO), iron oxide coated gravel zeolite
(TZEO-DO) materials were used in doctoral thesis.

XRF, XRD, FT-IR, TGA, SEM, TEM, PPMS and BET characterization analysis
were conducted to obtain necessary information on materials. ICP-MS analysis was carried
out to detect as (V) levels in samples. Design Expert was used to model and optimize
removal efficiencies. Also, kinetics and isotherms were studied for ZEO-Fe and MOF
materials.

DO-TE nano material was improved from DO; hence they were modelled together.
Different pH, concentration, and time were studied, and removal efficiencies were
compared. DO As (V) removal efficiency was between 78% and 93%. DO-TE removal
efficiency was between 74% and 94%.

In addition, ZEO-Fe which is enhanced ZEO, and MOF materials were modelled
together. ZEO As (V) removal efficiency was between 30% and 60% while ZEO-Fe
removal efficiency was between 80% and 92%. MOF removal efficiency was between 58%
and 87%. ZEO, ZEO-Fe and MOF had four different optimum range. Kinetics and
isotherms obtained for MOF and ZEO-Fe were suited for Pseudo II and Freundlich for both
materials, respectively.

In column studies, TZEO and TZEO-DO materials were used. Download
configuration is preferred for column in this thesis. Ideal column parameters were obtained
by testing different loading rates and hydraulic values. Input As (V) concentration is 100
ppb and pH is 7. TZEO-DO modified natural material was found to be more efficient in
column studies and the ideal loading rate was found to be 0,1 L/s.m2 and corresponding
contact time is 25,3 minutes. Also, corresponding breakthrough curve is found to be 24
hours.