Grafen kuantum nokta tabanlı diyotun elektriksel ve dielektrik özelliklerinin incelenmesi
Investigation of electrical and dielectric properties of diode based graphene quantum dots
Yazar: ZEYNEP BERKTAŞ
Danışman: PROF. DR. ELİF ORHAN
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / İleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2024
Konu: Mühendislik Bilimleri = Engineering Sciences

Özet:
Karbon ailesinin sıfır boyutlu (0D) bir üyesi olan grafen kuantum noktaları (GQD'ler), inorganik kuantum noktalardaki içsel toksisite ve zayıf suda çözünürlük gibi bazı sınırlamalar nedeniyle son birkaç yılda yoğun ilgi görmeye başlayan nanomalzemelerden biri olmuştur.  GQD'ler genelde çapları 2-20 nm arasında değişen yarıiletken grafen nanoparçacıklardır, her boyutta kuantum sınırlaması ve kenar etkisi sayesinde sıfır olmayan bir bant aralığına sahiptir. Bu sayede olağanüstü mekanik, termal ve elektriksel özellikler göstermektedir. Bununla birlikte, saf GQD'lerin elektronik uygulamalarında tam potansiyellerine ulaşmasında birçok zorlukla karşılaşılmaktadır. GQD'lerin katkılanması, işlevselleştirilmesi veya kimyasal modifikasyonu, fiziksel ve kimyasal özelliklerinin geliştirilmesine katkı sağlayabilmektedir. Bu bağlamda, bu tez çalışmasında, azot (N) katkılı polietilenimin (PEI) işlevselleştirilmiş GQD tabanlı Schottky diyot üretimi ve diyotun yapısal ve elektriksel karakterizasyonunun gerçekleştirilmesi amaçlanmıştır. İlk olarak, N katkılı PEI işlevselleştirilmiş GQD'ler hidrotermal yöntem kullanılarak başarıyla sentezlendi ve karakterize edildi. Geçirimli Elektron Mikroskopu (TEM) karakterizasyonu, sentezlenen PEI/N/GQD'lerin parçacık boyutunun 9-17 nm aralığında olduğunu gösterdi. Fotolüminesans kuantum verimi (PLQY) ise %7.60 olarak bulundu. Daha sonra PEI/N/GQD çözelti, p-tipi silikon (Si) alttaş üzerine spin kaplama yöntemi ile ince film şeklinde kaplandı. Alüminyum (Al) omik ve Schottky kontaklar alınarak diyot yapısı oluşturuldu. Al/PEI/N/GQDs/p-Si diyotun diyot parametreleri, ara yüzey durumları ve dielektrik özellikleri, -3 V ile 7 V voltaj aralığında ve 1 kHz ile 2 MHz frekans aralığında 300 K de akım-gerilim (I-V) ve kapasitans/iletkenlik-gerilim (C-V ve G/ω -V) ölçümleri kullanılarak araştırıldı. Üretilen diyotun bariyer yükseklikleri, Termiyonik Emisyon (TE) teorisi, Norde ve Cheung yaklaşımları kullanılarak sırasıyla 0,76 eV, 0,82 eV ve 0,66 eV olarak elde edildi. Diyotun doğrultma oranı (RR), ± 5 V'ta yaklaşık 2,8 × 104 olarak bulundu. Ayrıca, Al/PEI/N/GQDs/p-Si diyotun kapasitans özellikleri, ara yüzey durumları (Nss) ve ara yüzey durumlarının ömrü, admitans/kondüktans yöntemi kullanılarak incelendi.  Dielektrik özellikleri ise empedans spektroskopisi (IS) ile incelendi. Çoğunlukla metamalzeme ve ferroelektrik malzemeler tarafından sergilenen negatif kapasitans (NC) ve negatif dielektrik (ND) davranışı, PEI/N/GQDs tabanlı aygıtta düşük frekanslarda gözlemlendi ve frekans arttıkça bu davranışların pozitif değerlere kaydığı görüldü. Elde edilen sonuçlar, üretilen Al/PEI/N/GQDs/p-Si aygıtın Schottky diyot davranışına sahip olduğunu ve kısa dalga kızılötesi (SW-IR) bölgede aktif yarı iletken cihaz uygulamalarında kullanılabileceğini gösterdi.

Abstract:
Graphene quantum dots (GQDs), a zero-dimensional (0D) member of the carbon family, have been one of the nanomaterials of intense interest in recent years due to some limitations of inorganic quantum dots such as intrinsic toxicity and poor water solubility.  GQDs are generally semiconducting graphene nanoparticles with diameters in the range of 2-20 nm, with a non-zero band gap due to quantum confinement and edge effect in all dimensions. This gives them exceptional mechanical, thermal and electrical properties. However, there are many challenges to realize the full potential of pure GQDs in electronic applications. Doping, functionalization or chemical modification of GQDs can help to improve their physical and chemical properties. In this context, the aim of this thesis is to fabricate a Schottky diode based on functionalized GQDs in nitrogen (N)-doped polyethyleneimine (PEI) and to perform structural and electrical characterisation of the diode. Firstly, N-doped PEI functionalized GQDs were successfully synthesized and characterized using hydrothermal method. Transmission Electron Microscopy (TEM) characterization showed that the particle size of the synthesized PEI/N/GQDs was in the range of 9-17 nm. The photoluminescence quantum yield (PLQY) was found to be 7.60%. The PEI/N/GQD solution was then deposited as thin films on p-type silicon (Si) substrate by spin coating method. Aluminium (Al) ohmic and Schottky contacts were used to form the diode structure. The diode parameters, interface states and dielectric properties of the Al/PEI/N/GQDs/p-Si diode were investigated using current-voltage (I-V) and capacitance/conductance-voltage (C-V and G/ω-V) measurements at 300 K over a voltage range of -3 V to 7 V and a frequency range of 1 kHz to 2 MHz. The barrier heights of the fabricated diode were obtained as 0.76 eV, 0.82 eV and 0.66 eV using the thermionic emission (TE) theory, Norde and Cheung approaches, respectively. The rectification ratio (RR) of the diode was found to be about 2.8 × 104 at ±5 V. Furthermore, the capacitance properties, interfacial states (Nss) and lifetime of the interfacial states of the Al/PEI/N/GQDs/p-Si diode were investigated by the admittance/conductance method.  The dielectric properties were studied by impedance spectroscopy (IS). The negative capacitance (NC) and negative dielectric (ND) behaviors usually exhibited by metamaterials and ferroelectric materials were observed in the PEI/N/GQDs-based device at low frequencies, and these behaviors shift to positive values with increasing frequency. The results show that the fabricated Al/PEI/N/GQDs/p-Si device exhibits Schottky diode behavior and can be used in active semiconductor device applications in the shortwave infrared (SW-IR) region.