Heteroatom katkılanmış grafenin LI-hava pillerinde katot olarak kullanılabilirliğinin araştırılması
Investigation the usuability of heteroatom doped graphene as a cathode in Lİ-air batteri̇es
Yazar: AYBÜKE BEYSİ ONAN
Danışman: DOÇ. DR. EDİP BAYRAM
Akdeniz Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2021
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Gün geçtikçe artan enerji ihtiyacı, hareketlilik ve buna bağlı olarak artan çevresel sorunlar, enerjinin verimli kullanılması gerekliliğini ortaya çıkarmış ve şarj edilebilir pil ve bataryalara olan talebin hızla artmasına neden olmuştur. Li-hava pilleri, teorik özgül kapasiteleri ile içten yanmalı motorlara en olası alternatiftir. Bu nedenle son yıllarda şarj edilebilir Li-hava pillerinin üretilmesine yönelik çalışmalar hız kazanmıştır. 
Bu çalışmada, solvotermal yöntemle azot katkılanmış grafen (N-GN), silisyum-azot katkılanmış grafen (Si-N-GN) ve demir-azot katkılanmış grafen (Fe-N-GN) sentezlenmiş ve Li-hava pillerde katot elektrokatalizörü olarak davranışları belirlenmiştir. Ürünlerin morfolojik yapıları enerji dağılımlı taramalı elektron mikroskobu (SEM-EDS) ve N2 adsorpsiyonu yöntemi ile kristal yapıları X-ışını kırınımı (XRD) ve Raman spektrometresi ile elementel bileşimi ve elementlerin bağlanma konfigürasyonları ise X-ışınları fotoelektron spektrometresi (XPS) ile karakterize edilmiştir. Buna göre, N-GN'nin sık istiflenmiş grafen tabakalarının birbirine bağlandığı düzenli mikro- ve mezo- gözneklerden oluştuğu, Si-N-GN'nin dağınık haldeki çoklu grafen plakalardan oluşan yapıya sahip olduğu, Fe-N-GN'nin ise grafen plakalarının yanında, Fe-C ve Fe-N bağlanma şekillerine sahip grafen ile kapalanmış mikro boyutta FexOy yapılara sahip olduğu görülmüştür. Sentezlenen ürünlerin elektrokatalitik davranışları, asetonitril (AN), dimetilsülfoksit (DMSO), propilenkarbonat (PC) veya tetraetilenglikoldimetileter (TEGDME) çözücüleri ile hazırlanmış, 1,0 M lityumtetraflorosülfonimid (LiTFSI) veya 1,0 M lityumhekzaflorofosfat (LiPF6) içeren çözeltilerde belirlenmiştir. Buna göre, genel olarak DMSO'nun tüm grafen örnekleri tarafından elektrokatalitik olarak yükseltgendiği ve örneklerin TEGDME elektrolitlerinde zayıf elektrokatalitik aktiviteye sahip olduğu gözlenmiştir. Si-N-GN için 1.0 M LiTFSI içeren PC çözeltisinde 1480 mAh/g deşarj kapasitesi elde edilmiştir.

Abstract:
The increasing trend for energy and mobility caused environmental problems, which increase day by day, have revealed the need for efficient use of energy and resulted the need for rechargeable batteries to increase rapidly. Li-air batteries are the most probable alternative to internal combustion engines with their theoretical specific capacity. For this reason, efforts to produce rechargeable Li-air batteries have gained momentum in recent years.
In this study, nitrogen-doped graphene (N-GN), silicon-nitrogen-doped graphene (Si-N-GN) and iron-nitrogen-doped graphene (Fe-N-GN) were synthesized by solvothermal method and their behavior as cathode electrocatalyst in Li-ion batteries have been determined. The morphological structures of the samples have been characterized by energy dispersive scanning electron microscopy (SEM-EDS) and N2 adsorption method, crystal structures by X-ray diffraction (XRD) and Raman spectrometry, elemental composition and binding configurations of elements by X-ray photoelectron spectrometry (XPS). Accordingly, N-GN consists of regular micro- and meso-pores in which dense layers of graphene are connected to each other, Si-N-GN has a structure consisting of multiple graphene plates in dispersed form, and Fe-N-GN is composed of graphene plates. Besides, it has been observed that it has micro-sized FexOy structures covered with graphene having Fe-C and Fe-N bonding patterns. The electrocatalytic behaviors of the synthesized samples were determined in solutions containing 1.0 M lithiumtetrafluorosulfonimide (LiTFSI) or 1.0 M lithiumhexafluorophosphate (LiTFSI), prepared with acetonitrile (AN), dimethylsulfoxide (DMSO), propylene carbonate (PC) or tetraethylene glycolmethylether (TEGDME) solvents. Accordingly, it was observed that in general, DMSO is oxidized electrocatalytically by all graphene samples and the samples have weak electrocatalytic activity in TEGDME electrolytes. A discharge capacity of 1480 mAh / g was obtained in the PC solution containing 1.0 M LiTFSI for Si-N-GN.