Karbon dioksitin yapılı dolgulu kolonda n-bütanol ve etil asetat ile tutulması
Carbon dioxide capture in structured packing column with n-butanol and ethyl acetate
Yazar: GİZEM GENÇ ÇELİKÇİ
Danışman: PROF. DR. BEKİR ZÜHTÜ UYSAL
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2020
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Günümüzün en önemli çevre sorunlarından birisi olan karbondioksit emisyonunun azaltılması ve kaynağında tutulması için genellikle absorpsiyon işlemi kullanılmaktadır. Yapılan bu tez çalışmasında ekonomik, çevre dostu, geri kazanımı kolay ve kullanımında yüksek enerji gerektirmeyen n-bütanol ve etil asetat ile karbon dioksitin tutulması amaçlanmıştır. Yeni ve özgün bir yapılı dolgulu kolon tasarlanarak imal edilmiş ve kullanılmıştır. Öncelikle, karıştırmalı hücre sistemi kullanılarak n-bütanol ve etil asetatın ortalama 293K sıcaklıkta ve atmosferik basınçta karbon dioksit absorplama kapasiteleri, çözünme hızları ve karbon dioksitin bu sıvılar içerisindeki Henry Yasası sabitleri deneysel olarak belirlenmiştir.  Bu kimyasal sistemlere ait difüzyon katsayıları diyaframlı hücre düzeneği ile deneysel olarak belirlenmiştir. Bu çalışmaların ardından, imal edilen yapılı dolgulu kolonun hidrodinamik ve kütle transferi karakterizasyonları yapılmıştır. Bunun için ilk olarak farklı gaz ve sıvı hızlarında kuru ve ıslak basınç düşüşü çalışmaları yapılarak kolona beslenmesi gereken sıvı ve gaz akış hızı aralıkları belirlenmiştir. Kütle transferi karakterizasyonu kapsamında ise öncelikle sıvı ve gaz tarafı hacim bazlı fiziksel bireysel kütle transfer katsayıları (kL0a ve kc0a) deneysel olarak elde edilmiştir. Daha sonra iki direnç teorisi ile CO2-su sistemi için gaz tarafı hacim bazlı fiziksel toplu kütle transfer katsayısı (Kc0a)  hesaplanmıştır. Ayrıca CO2 ve sodyum hidroksit çözeltisi sistemi ile deneyler yapılarak gaz tarafı hacim bazlı kimyasal toplu kütle transfer katsayıları (Kca), Hatta sayısı (Ha), artış faktörü (E) ve sonsuz artış faktörü (E∞) değerleri hesaplanmıştır. Bu kimyasal sistem için elde edilen deneysel bulgular, hızlı sözde birinci derece reaksiyon rejiminin kabul edilebilir olduğunu göstermiştir. Dolguların etkin ara yüzey alanı (aetkin) değerleri de incelenmiş ve 225 m2-m-3'e kadar yüksek etkin alan değerine ulaşılmıştır. Yapılı dolgulu kolonun karakterizasyonundan sonra gaz fazı olarak karbondioksit-hava karışımı ve sıvı fazı olarak n-bütanol ve etil asetat ile yapılı dolgulu kolon içerisinde kütle transferi deneyleri yapılmış ve gaz tarafı hacim bazlı fiziksel toplu kütle transfer katsayıları hesaplanmıştır. Ayrıca doğrusal olmayan regresyon yöntemiyle boyutsuz sayılar cinsinden her iki sistem için de geçerli olan kütle transfer katsayıları için korelasyonlar geliştirilmiştir.

Abstract:
Absorption process is generally used to reduce carbon dioxide emission, which is one of the most important environmental problems of today, at its source and prevent emission to the atmosphere. In this thesis, it is aimed to capture carbon dioxide with n-butanol and ethyl acetate which are more economical, environmentally friendly, easy to recover and do not require high energy in use. A new and unique structured packing column was designed, manufactured and used. Firstly, carbon dioxide absorption capacities and dissolution rates of n-butanol and ethyl acetate and Henry's law constants of carbon dioxide in these liquids were determined experimentally using a stirred cell system at an average temperature of 293K and atmospheric pressure. The diffusion coefficients of these chemical systems were determined experimentally by using the diaphragm cell. Following these studies, hydrodynamic and mass transfer characterizations of the structured packing column were performed. Firstly, dry and wet pressure drop studies were carried out at different gas and liquid velocities. Thus, the operating intervals of the liquid and the gas flow rates to be fed to the column were determined. Within the scope of mass transfer characterization, primarily the liquid and gas side volumetric physical individual mass transfer coefficients (kL0a and kc0a) were experimentally obtained. Then, the gas-side volumetric physical overall mass transfer coefficients (Kc0a) were calculated through the two resistance theory for the CO2-water system. In addition, gas-side volumetric chemical overall mass transfer coefficients (Kca), Hatta number (Ha), enhancement factor (E) and infinite enhancement factor (E∞) values were calculated. Experimental findings obtained for this chemical system showed that the fast pseudo-first order reaction regime is acceptable.  The effective interfacial area (aeff) values of the packings were also calculated and values as high as 225 m2-m-3 were reached. After the characterization of structured packing column, mass transfer experiments were carried out in the column with carbon dioxide-air mixture as the gas phase and with n-butanol and ethyl acetate as the liquid phase. The gas side volumetric physical overall mass transfer coefficients were calculated. In addition, correlations were developed for both systems in terms of dimensionless numbers by nonlinear regression method.