Lityum iyon piller için Li22Si5 alaşımına KNT ve rGO ilavesi ile kompozit anotların geliştirilmesi ve performanslarının belirlenmesi
Development and performance determination of composite anodes by adding CNT and rGO to Li22Si5 alloy for lithium-ion batteries
Yazar: ZÜLİYET ÇELİKBİLEK
Danışman: PROF. DR. MUSTAFA ANIK
Eskişehir Osmangazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nanobilim ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Mühendislik Bilimleri = Engineering Sciences

Özet:
Lityum iyon pil üretimi; Uluslararası Enerji Ajansı'ndan alınan verilere göre, 2016 ile 2022 yılları arasında altı kat artmıştır. Bu doğrultuda, yalnızca 2022 yılında 5,9 Mt lityum iyon pilin üretilmesi beklenmektedir. Bu büyüme emsalsizdir ve büyük ölçüde elektrikli araçların hızla yayılmasına bağlı olarak gelecekte de büyümeye devam edecektir. Günümüzde kullandığımız lityum iyon piller, ticari olarak çok başarılı olsalar da mevcut elektrot ve elektrolit malzemelerini kullanarak performans sınırlarına ulaşılmıştır. 
Tez çalışmasında, lityum iyon pilde kullanılmak üzere hem ekonomik hem de yüksek performanslı anot malzemesi sentezlenmesi ve performansının incelenmesi amaçlanmıştır. Bu kapsamda lityum iyon pillerde; mekanik alaşımlama ile sentezlenen Li22Si5, elektrolitik karbon nanotüp ve tour yöntemiyle sentezlenen rGO malzemeleri ile oluşturulan Li22Si5 – rGO ve Li22Si5 – KNT kompozit anot malzemelerinin lityum iyon pillerdeki performansı literatürde ilk defa bu tez çalışması ile belirlenmiştir. 
Li22Si5 – rGO kompozit anot kullanımı ile hazırlanan elektrotlardan LSRGO15 elektrotu, yüksek olan başlangıç deşarj kapasitesinin, ilk üç çevrim sonunda %90'ını korumuştur. Devamında, uzun çevrimlerdeki davranışı incelendiğinde; 100 çevrim sonrası 822 mAhg-1 şeklinde yüksek kapasite değeri gösteren gelişmiş elektrot performansı sergilediği gözlemlenmiştir. rGO katkı miktarı optimize edilen Li22Si5 esaslı kompozit anodun performansı  son derece umut vericidir. Bu çalışmanın çıktıları, yeni nesil ticari lityum iyon pillerde Li-Si bazlı anot kompozitlerin kullanımının mümkün olabileceğini göstermiştir.
Li22Si5 – KNT kompozit anot kullanımı ile hazırlanan elektrotlardan LSKNT10, üçüncü çevrim sonunda ilk kapasite değerinin %73'ünü korumuştur. Uzun çevrimlerdeki davranışı incelendiğinde ise 35. döngüye kadar kapasitesinin %50'sini koruyabildiği gözlemlenmiştir. LSKNT kompozit elektrotların performansı elektrolitik eriyik – tuz sentez tekniğinin lityum iyon piller için ekonomik karbon esaslı nano-aktif malzemelerin hazırlanmasında son derece etkin bir metot olduğunu göstermiştir.

Abstract:
Lithium-ion battery production, according to data from the International Energy Agency, has increased sixfold between 2016 and 2022. 5.9 Mt lithium-ion batteries are expected to be produced in 2022. This growth is unprecedented and will continue to grow in the future, largely due to the rapid spread of electric vehicles. Although the commercial lithium-ion batteries are used extensively, they have reached almost to their theoretical performance limits with the existing electrode and electrolyte materials.
In this thesis, it is aimed to synthesize both economical and high-performance anode materials for the lithium-ion batteries. For this purpose, Li22Si5 alloy, carbon nanotube (CNT) and reduced graphene oxide (rGO) were synthesized by mechanical alloying, electrolytic-molten salt and Tour methods, respectively, and Li22Si5- rGO and Li22Si5- CNT composite anodes were produced for the lithium-ion batteries for the first time in the literature.
The LSRGO15, which is one of the electrodes prepared with the use of Li22Si5– rGO composite anode, preserved 90% of its initial discharge capacity at the end of the first three cycles. Upon further cycling, it has been observed that it exhibited improved electrode performance with a capacity value of 822 mA h g-1 after 100 cycles. The performance of the Li22Si5 based composite anode with optimized rGO additive content was extremely promising. The results of this study showed that it is possible to use Li-Si-based anode composites in new generation commercial lithium-ion batteries.
LSKNT10, which is one of the composite anodes prepared with the use of Li22Si5– CNT composite, preserved 73% of its initial capacity value at the end of the third cycle. When its behavior in long cycles is examined, it has been observed that it can maintain 55% of its initial capacity at the end of 35th cycle. The performance of the LSKNT composite electrodes showed that the molten-salt electrolytic synthesis was promising technique to prepare the cost-effective carbon based nano-active materials for the lithium ion batteries.