Sodyum borhidrür'ün hidroliz reaksiyonu için etkin Co-Ti-B üçlü katalizörlerin hazırlanması ve kinetik özelliklerinin incelenmesi
Preparation and investigation of kinetic properties of efficient Co-Ti-B catalysts for sodium borohydride hydrolysis
Yazar: MERAL AYDIN
Danışman: YRD. DOÇ. REZAN DEMİR ÇAKAN
Gebze Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2016
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada, NaBH4 hidroliz reaksiyonu için farklı titanyum tuzları (TiCl2, TiCl3, TiCl4) kullanılarak titanyum katkılandırmalı Co-Ti-B katalizörleri hazırlanmıştır. Katalizörlerin sentezlenmesinde kimyasal indirgeme metodu ve indirgeyici ajan olarak NaBH4 kullanılmıştır. İlk olarak katalizörlerin optimum Ti/(Ti+Co) mol oranı ve yakıt konsantrasyonu belirlenmiştir. Sonrasında, farklı sıcaklıklarda hidrojen üretim testleri yapılarak ve Arrhenius eşitliği kullanılarak aktivasyon enerjileri hesaplanmıştır. Farklı titanyum tuzlarının etkisini açıklamak için katalizörlerin Brunauer Emmett Teller (BET) ile yüzey alanı,  taramalı elektron mikroskobu (SEM) ile yüzey yapıları ve X-Işını fotoelektron spektroskopisi (XPS) ile yüzeylerinin elektronik yapıları incelenmiştir. Bunun yanı sıra, katalizörlerin uzun sürede dayanım testleri de yapıldıktan sonra en etkin katalizörün TiCl2 tuzu ile sentezlenen Co-Ti(2)-B katalizörü olduğu saptanmıştır. En etkin katalizör modifiye Hummers metoduyla sentezlenen grafen oksitle desteklenmiştir. Co-B, Co-Ti(2)-B ve Co-Ti(2)-B/grafen katalizörlerinin varlığında üretilen hidrojen gazı doğrudan polimer elektrolit membran (PEM) tipi yakıt hücresine beslenerek performansları hem kendi aralarında hem de saf hidrojen ile kıyaslanmıştır. Sonuç olarak, Co-Ti(2)-B/grafen katalizörünün varlığında yapılan PEM testinde en yüksek akım çekilmiş ve en yüksek güç elde edilmiştir.

Abstract:
In this work, titanium doped Co-Ti-B catalysts were developed for hydrolysis reaction of NaBH4 using three different titanium salts (TiCl2, TiCl3, TiCl4). In our study, wet chemical reduction method (NaBH4 as reducing agent) was used to synthesize the catalysts. First of all, optimum Ti/(Ti+Co) molar ratios and fuel concentration of the catalysts were determined. Then, activation energies were calculated by performing hydrogen generetion tests at different temperatures and using Arrhenius equation. In order to explain effects of different titanium salts, catalysts surface area (by Brunauer Emmett Teller (BET)), surface morphology (by Scanning Electron Microscope (SEM)) and surface electronic state (by X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS)) were investigated. Moreover, experiments and the long term stability tests showed that Co-Ti(2)-B catalyst synthesized with TiCl2 salt determined as the most effective catalyst and supported by graphene oxide which was synthesized by modified Hummers' method.
Hydrogen gas that was produced in the presence of Co-B, Co-Ti(2)-B and Co-Ti(2)-B/grapheme were fed to polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cell directly and their performances were compared with  each other . Finally, the highest current and power was obtained in the presence of Co-Ti(2)-B/graphene in PEM fuel cell tests.