Pem yakıt hücresi katodunda kullanılmak üzere farklı karbon türü destekli platinin ikili ve üçlü katalizörlerinin sentezi, karakterizasyonu ve elektrokatalitik özelliklerinin incelenmesi
Investigation of synthesis, characteristics and electrocatalytic properties of different carbon type-supplied platinum binary and third catalysts using the cathode of a pem fuel cell
Yazar: ECE HACIOĞLU
Danışman: DOÇ. DR. FİLİZ DEREKAYA
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2020
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmanın amacı polimer elektrolit membranlı (PEM) yakıt hücresinin oksijen indirgenme reaksiyonu (OİR) için düşük maliyetli, dayanıklılığı ve aktivitesi yüksek katalizörler geliştirmektir. Bu amaçla, farklı karbon türü destekli Pt metalinin Fe, Co ve Ni geçiş metallerini içeren katalizörleri emdirme ve birlikte çöktürme yöntemleriyle sentezlenmiştir. Mezo-gözenekli karbon ve Vulcan XC-72 karbon desteği olarak kullanılmıştır. Katalizörlerin fiziksel ve elektrokimyasal özelliklerinin aktivite ve elektroaktif yüzey alanları üzerindeki etkileri incelenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakterizasyon ve aktivasyon çalışmaları yapılmıştır. X-ışını kırınım deseni analizi Fe, Ni, Co metallerinin oksit fazlarında bulunduğunu ve Pt' nin yüzey merkezli kübik kristal faz yapısında olduğunu göstermiştir. Emdirme yöntemiyle mezo-gözenekli karbon, birlikte çöktürme yöntemi ile Vulcan XC-72 desteği kullanılarak ikili katalizörlerde daha küçük ortalama platin kristal boyutu elde edilmiştir. Mezogözenekli karbon destekli üçlü ve dörtlü katalizörlerin daha küçük Pt kristal boyutuna sahip oldukları belirlenmiştir. Platinin ikili katalizöründe en küçük platin kristal boyutu 4,72 nm ile PtCo/VXC-BÇ olurken, üçlü katalizörlerde PtFeCo/MC-BÇ 4,4 nm ile en küçük boyuta sahip olmuştur. BET çok noktalı yüzey alan değeri en yüksek PtFe/MC-E katalizöründe elde edilmiştir. Döngülü voltametre analizinde demir metali içeren mezo-gözenekli karbon destekli katalizörler, üçlü ve dörtlü katalizörlerde Vulcan XC-72 destekli katalizörler yüksek elektrokimyasal yüzey alanı vermiştir. İkili katalizörlerde 441,92 m2/gPt ESA değerine sahip PtFe/MC-E katalizörü, üçlü katalizörlerde PtFeNi/VXC-BÇ katalizörü 662,55 m2/gPt ESA değeri ile en yüksek yüzey alanına sahiptir.

Abstract:
The purpose of this study is to develop low cost, high strength and activity catalysts for oxygen reduction reaction (ORR) of polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cell. To this end, catalysts containing the transition metals Fe, Co and Ni of different carbon type supported Pt metal were synthesized by impregnation and co-precipitation methods. Meso-porous carbon and Vulcan XC-72 were used as a carbon support material. The effects of physical and electrochemical properties of catalysts on activity and electroactive surface areas were examined. Characterization and activation studies of synthesized catalysts were performed. X-ray diffraction pattern analysis revealed that Fe, Ni, Co metals were present in oxide phases and Pt was in face centered cubic crystal phase structure. Meso-porous carbon was used with impregnation method and Vulcan XC-72 support was used with co-precipitation method to obtain smaller average platinum crystal size in Pt binary catalysts. Meso-porous carbon supported ternary and quaternary catalysts have smaller Pt crystal sizes. The smallest platinum crystal size in platinum binary catalyst was PtCo/VXC-BÇ with 4,72 nm, whereas in ternary catalysts PtFeCo/MC-BÇ had the smallest size with 4,4 nm. The catalyst with the highest BET multi-point surface area is the PtFe/MC-E catalyst. In cyclic voltammetry analysis, meso-porous carbon supported catalysts containing iron metal and Vulcan XC-72 supported catalysts in ternary and quaternary catalysts gave higher electrochemical surface areas. PtFe/MC-E catalyst had an ESA value of 441,92 m2/gPt in binary catalysts and PtFeNi/VXC-BÇ catalyst in ternary catalysts had the highest surface area with an ESA value of 662,55 m2/gPt.