PECVD-silisyum-altoksit (a-SiOX:H, x<2) ince filmlerde fotolüminesans işleyişleri
Photoluminescence mechanisms in PECVD-silicon-suboxide (a-SiOX:H, x<2) thin films
Yazar: AKIN BACIOĞLU
Danışman: DOÇ. DR. ALP OSMAN KODOLBAŞ ; PROF. DR. ÖZCAN ÖKTÜ
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Fizik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2006
Konu: Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering

Özet:
İki farklı PECVD sisteminde üretilen, iki küme a-SiOx:H (x<2) ince filmlerde görünür bölge fotolüminesans özelliği incelenmiştir. İki küme örneklerinin tamamı 200mTorr basıncındaki 24COSiH+ gaz karışımının RF plazmasının kristal silisyum ve Corning 7059 cam alttaşlar üzerine biriktirilmesi ile büyütülmüştür. Örneklerin içerdiği oksijen miktarı, Küme 1 örnekleri için CO2 kısmi basınçlarının, Küme 2 için ise CO2 akış hızlarının değiştirilmesi ile ayarlanmıştır. Küme 1 örnekleri, hazırlanırken; RF güç yoğunluğu 70mW/cm2, alttaş sıcaklığı 300°C'de değişmez tutulmuş ve CO2 kısmi basınç oranları 0,5-0,7 aralığında değiştirilmiştir. Küme 2 örnekleri ise, RF güç yoğunluğu 22mW/cm2, alttaş sıcaklığı 270°C koşullarında CO2 akış hızı oranları 0-0,8 aralığında değiştirilerek hazırlanmıştır. Örneklerin içerdiği oksijen miktarları kazana akan CO2 oranı ayarlanarak değiştirilmiştir.a-SiOx:H (x<2) örneklerde iki farklı fotolüminesans bandına rastlanmıştır: 2,1eV bandı ve bant uzantıları arası yeniden birleşmelerden kaynaklanan fotolüminesans bandı.Bant uzantıları arasında yeniden birleşme (BUYB) bandı sadece Küme 1 örneklerinde, yaklaşık 200K'den daha düşük sıcaklıklarda gözlenmiş ve artan sıcaklıkla söndüğü belirlenmiştir. Isıl sönümün azalma sıcaklıklarının () oksijen derişimi ile arttığı gözlenmiştir: Oksijen derişiminin LT[].at12%O=-%35at. aralığı için -225K aralığında değişmektedir. BUYB bandının yarı genişliği ile Stokes kaymasının, sırasıyla, yaklaşık 0,1eV-0,45eV ile 280meV-430meV aralığında değiştiği hesaplanmıştır. Örneklerin içerdiği oksijen miktarı arttıkça, Urbach enerjisinin 60-170meV aralığında değiştiği bulunmuştur. K120TL=iKüme 1 örneklerinde 2,1eV bandının sıcaklıkla etkinleşen bir yapıda olduğu görülmüş ve etkinleşme enerjilerinin, 10-50meV aralığında değiştiği hesaplanmıştır. Küme 2 örneklerinde ise sıcaklıkla etkinleşmenin zayıf olduğu görülmüştür: Yaklaşık 1meV. Sıcaklığa bağı fotolüminesans ölçümleri için, sıcaklık, 20K-420K aralığında değiştirilmiştir.Küme 1 örneklerinde tavlama ile fotolüminesansın değişiminin incelenebilmesi için 400, 600 ve 800°C sıcaklılarda 30d tavlama deneyi yapılmıştır. Tavlama ile örneklerin Tauc enerji aralıkları 2,23-1,87eV aralığından 1,77-1,55eV aralığına kadar azalmıştır. Tavlama sonucunda, a-SiOx:H örneklerde fotolüminesans şiddetinin önemli ölçüde azaldığı, bazı örneklerde tümüyle yitirildiği gözlenmiştir. Tavlanmış örneklerde fotolüminesans şiddetinin, çok düşük olmasına karşın, ölçüm sıcaklığına bağlılığı, 2,1eV bandının genel davranışı ile benzeşmektedir.2,1eV bandının oluşumuna ilişkin olarak, silisyum ve oksijen yönünden zengin SiO ve a-SiO2x:H yapıların oluşturduğu ayrık fazlar modeli önerilmiştir. Buna göre elektron-deşik çifti a-SiOx:H faz içinde yaratılır. Yeniden birleşme ise SiO2 örgüdeki oksijen yokluğu kusur türlerinden birisinde (olasılıkla ??E merkezleri) gerçekleştiği düşünülmektedir.Küme 2 örneklerinden birisi (SiOx1) için, 50K-400K sıcaklık aralığında 50K adımlarla, uyarıcı ışık şiddetine bağlı fotolüminesans deneyleri yapılmıştır. Fotolüminesans şiddetinin, uyarıcı ışık şiddetinin bir kuvveti ile değiştiği bulunmuştur (). Uyarıcı ışık şiddeti, şiddet azaltıcı filtrelerle 1,3-25mW/cm2??LIPL aralığında değiştirilmiştir. ?'nın sıcaklığa bağlı olarak 0,8-1,2 arasında değiştiği hesaplanmıştır.İnce filmin alttaş ve vakum arayüzeyleri arasında oluşan Fabry-Perot mikrokovuk etkisi ile fotolüminesans tayfının yeniden biçimlendiği gözlenmiştir. 1,5eV-2,5eV foton enerjisi aralığında, oluşan çınlama kiplerinin mertebelerinin 138m?= aralığında olduğu hesaplanmıştır. En yüksek şiddete sahip çınlama kipinin (), yaklaşık 2,1eV foton enerjisinde oluştuğu gözlenmiş ve çizgi yarı genişliği 11m=THz20=??20Q=, niteliği ise olarak hesaplanmıştır. ii4/? (n) optik kalınlıklı, farklı kırma indisli (n=3,2 ve n=2,4) katmanlardan oluşan iki çok (on ve yirmibeş çift) katlı dağıtılmış Bragg yansıtıcısı üretilmiştir.Yansımanın 0,9'un üzerine çıktığı bandın genişliği 0,13eV kadardır. Yansıma bandı merkez enerjisi ise; on katlı örnek için 1,9eV ve yirmibeş katlı örnek için 2eV olarak ölçülmüştür. 5800=?12Anahtar Kelimeler: Fotolüminesans , a-SiOx:H, hidrojenlendirilmiş amorf silisyum oksijen alaşımları, silisyum altoksitler, E? merkezleri, Fabry-Perot mikrokovuk.

Abstract:
The photoluminescence properties of two sets of a-SiOx:H (x<2) thin films which were deposited in two different PECVD systems have been investigated. All of the samples of both sets were deposited using the plasma of gas mixture, on crystal silicon and Corning 7059 glass substrates with the total chamber pressure of 200mTorr. The oxygen concentration of the films was varied with changing the partial pressures of CO24COSiH+2 for Set 1 samples and CO2 flow rates for Set 2. The CO2 partial pressures were varied for the samples of Set 1 within the range of 0.5-0.7, with keeping the RF power density at 70mW/cm2 and the substrate temperature at 300°C unchanged. For the samples of Set 2, the RF power density of 22mW/cm2 and the substrate temperature of 270°C were held unchanged and the CO2 flow rate ratio was varied within 0-0.8.Two photoluminescence bands were identified from the spectra of the a-SiOx:H samples. One of them is the 2.1eV band and the other is the band originating from the radiative recombination between band tails (tail to tail recombination).The tail to tail radiative recombination photoluminescence band was detected only for the samples of Set 1, below 200K. Increasing the temperature results in the thermal quenching of the tail to tail recombination. Thermal quenching temperature () increases from about 120K to 225K, when the oxygen concentration increases from to 35%at. Half width of the tail to tail recombination band and the Stokes shift were found to change within the ranges of 0.1eV-0.45eV and of 280meV-430meV, respectively. Increasing the oxygen concentration from 0%at. to 58%at. changes the Urbach energy from about 60meV to 170meV. LT.at%12The 2.1eV band observed for the samples of Set 1 was found to show thermally activated behavior with the activation energy ranging between 10 to 50meV. ivActivation energies of about 1meV were calculated for Set 2 samples. The measurement temperature was changed between 20-420K, for these temperature dependent photoluminescence experiments.To investigate the influence of the high temperature annealing on the photoluminescence behavior of Set 1 samples, annealing experiments were performed at 400, 600 and 800°C for 30 min. After annealing the Tauc gap of the samples was observed to decrease from the range of 2.23eV-1.87eV to 1.77eV-1.55. After annealing, it was observed that photoluminescence intensity measured from a-SiOx:H samples deteriorated. Moreover, some of the films lost their photoluminescence signal completely. There were not any appreciable changes in the temperature dependence of the 2.1eV photoluminescence band.To be able to explain the origin of the 2.1eV band, separation of phases model was proposed. According to this model, generation of the electron-hole pairs takes place in a-SiOx:H phase. It is believed the recombination occurs in one of the oxygen vacancy defects (probably in ??E centers) of SiO2 phase.It was observed that the photoluminescence intensity increased with a power of excitation intensity (). Excitation intensity was varied between 1.3-25mW/cm??LIPL2 with changing neutral density filters. ? was calculated to change between 0.8-1.2 depending on the measurement temperature.With Fabry-Perot microcavity effect emerging from the multiple reflections between the interfaces of film-substrate and film-vacuum, the photoluminescence spectrum was observed to reshape. The orders of the resonance modes in the photoluminescence spectrum range of 1.5eV-2.5eV, were calculated to be in a range of . The peak energy of the most intense mode (m=11) was observed at 2.1eV and the half width and the quality factor of the microcavity were calculated as 138m?=THz20=??20Q= and , respectively.Two multi-layered distributed Bragg reflectors (10 and 25 layer pairs) were fabricated with two different refractive indices (n=3.2 and n=2.4) of the layers with (n) optical thickness. The width of the reflection band for the 124/?5800=?vvalues of greater than 0.9, was calculated to be 0.13eV. The center of the reflection was found as 1.9eV for 10-layered and 2eV for 25-layered reflectors.Keywords: Photoluminescence hydrogenated amorphous silicon oxygen alloys, silicon suboxides, E centers, Fabry-Perot microcavity.