Grafit oksitin elektrokimyasal indirgenmesi ile grafen ve metal-grafen kompozit sentezi
Synthesis of metal-graphene composite and graphene by electrochemical reduction of graphite oxide
Yazar: HÜLYA ÖZTÜRK DOĞAN
Danışman: PROF. DR. ÜMİT DEMİR
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2014
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Farklı grafen sentez yöntemlerine alternatif ve oldukça avantajlı bir teknik olmasından dolayı grafen sentezi Au elektrot kullanılarak GO'in elektrokimyasal indirgenmesi ile gerçekleştirildi. Au çalışma elektrodunda 0,1 M KNO3 içeren pH 2 tampon ortamında GO'in yaklaşık -0,9 V (Ag/AgCl referans) potansiyel değerinde tamamen grafene indirgenebileceği tespit edildi. Elektrokimyasal indirgenme şartlarının optimize edilmesi ile elde edilen grafen filminin atomik ölçekli STM tekniği ile karakterizasyonu literatürde ilk defa gerçekleştirildi. İndirgenme sonrasında FT-IR, Raman, XRD ve XPS gibi teknikler ile yapılan karakterizasyon işlemleri grafit oksit yapısında bulunan oksijen içeren fonksiyonel grupların indirgenme sonrasında yapıdan uzaklaştığını destekledi. Ayrıca tek tabaka metal modifikasyon yöntemi olarak bilinen potansiyel altı depozisyon (UPD) tekniği ile Au elektrot bakır (Cu) ve paladyum (Pd) metal tek tabakaları ile modifiye edildi. Metal atomlarının elektrokimyasal indirgenmede Au elektroda kazandırdığı elektrokatalitik özellikler dönüşümlü voltametri tekniği kullanılarak incelendi. Metal tek tabakası ile modifiye edilen Au elektrotta, GO'in indirgenme potansiyelinin Cu metal tek tabakasında 240 mV ve Pd metal tek tabakasında ise 340 mV daha pozitife kaydığı belirlendi. Ayrıca elektrot materyali üzerinde Cu-ERGO ve Pd-ERGO nanokompozitlerinin elektrokimyasal olarak sentezi gerçekleştirildi. Nanokompozit malzemenin dönüşümlü tekrarlanması ile [(-Cu—ERGO-)n] ve [(-Pd—ERGO-)n] tabakalı sandviç yapıları sentezlendi. Elektrot materyali yüzeyinde sentezlenen bu kompozit malzemelerin karakterizasyonu XRD, XPS, Raman, STM, SEM ve EDS teknikleri kullanılarak incelendi. Sentezlenen [(-Cu—ERGO-)n] kompozitinin fotoakım ölçümlerinde akım sergilemesi elde edilen materyalin güneş pilleri gibi alternatif enerji üretme yöntemlerinde elektrot materyali olarak kullanılabileceğini ifade etmektedir. [(-Cu—ERGO-)n] ve [(-Pd—ERGO-)n] tabakalı kompozitlerinin her ikisi de alkol yakıt hücrelerinde ve biyosensör uygulamalarında Au elektroda katalitik özellik kazandırmıştır.

Abstract:
Due to being an alternative to different graphene synthesis methods and an advantageous technique, synthesis of graphene was carried out by electrochemical reduction of GO on Au electrode. It was determined that GO at about -0,9 V (Ag/AgCl reference) potential value can be reduced to graphene by Au working electrode in pH 2 buffer solution including 0,1 M KNO3. Graphene film obtained by optimization of electrochemical reduction conditions was for the first time characterized by atomic scale STM image in literature. After reduction, the characterization procedures realized by techniques such as FT-IR, Raman, XRD and XPS supported that functional groups containing oxygen existing in GO were moved away from the structure. In addition, Au electrode was modified using copper (Cu) and palladium (Pd) metal monolayers by means of underpotential deposition (UPD) technique known as monolayer metal modification technique. Electrocatalytic properties that metal atoms bring to Au electrode during electrochemical reduction were tested by cyclic voltammetry. It was determined that GO reduction potential at Au electrode modified by metal monolayer shifted more positively to 240 mV in Cu metal monolayer and to 340 mV in Pd metal monolayer. Besides, Cu-ERGO and Pd-ERGO nanocomposites was electrochemically synthesized at electrode surface. Layered sandwich structures of [(-Cu—ERGO-)n] and [(-Pd—ERGO-)n] were obtained by repeated to recycle Cu-ERGO and Pd-ERGO nanocomposites. The characterization of these composite materials synthesized at the surface of electrode material were investigated by using XRD, XPS, Raman, STM, SEM and EDS techniques. The current exhibition of synthesized [(-Cu—ERGO-)n] composite in photocurrent measurements shows that the obtained material can be used as electrode material in alternative energy production methods such as solar cells. Both [(-Cu—ERGO-)n] and [(-Pd—ERGO-)n] layered composites have given to the catalytic properties of Au electrode at alcohol fuel cells and biosensors applications.