Arıtılmış evsel atıksulardan ince-film fotokataliz prosesi ile antibiyotik ve Escherichia coliforms gideriminin modellenmesi
Modelling of antibiotics and Escherichia coliforms removal by thin film photocatalysis from urban wastewater treatment plant effluents
Yazar: CAN BURAK ÖZKAL
Danışman: PROF. DR. SÜREYYA MERİÇ PAGANO
Namık Kemal Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Teknolojileri Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2017
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
Bu çalışmada, evsel atıksu arıtma tesislerinde yeterli oranda arıtılamayan antibiyoklerin ve antibiyotiklere dirençli bakterilerin Paralel Levha Tipi fotoreaktörde ince-film fotokataliz prosesi ile giderimi deneysel olarak araştırılmıştır. Öncelikle, antibiyotikler ve antibiyotiklere dirençli bakterilerin alıcı ortama geçişleri, arıtma alternatifleri ve temel olarak ileri oksidasyon proseslerive mekanizmaları hakkında kuramsal temeller ve kaynak öztleri sunulmuştur. Deneysel çalışmalarda ilk olarak, optimum yüzeye sabitlenmiş fotokatalizör (YSF) üretim yöntemi belirlenmiştir. Bu aşamada çalışma planı, literatürde fotokatalizör üretiminin önde gelen çalışma ekipleri tarafından geliştirilen sol-jel hazırlama yöntemlerinin karşılaştırması üzerine kurulmuştur.  Optimum ince-film, fotokatalitik aktivite ve yüzey karakterizasyon sonuçları üzerinden yapılan değerlendirmeler sonucu belirlenmiştir. Daha sonra, optimum ince-film ile fotokatalitik antibiyotik giderimi ve bakteri inaktivasyonu prosesi verimliliğine etki eden faktörler ve etki seviyeleri deneysel olarak araştırılmıştır. Bu amaçla laminer akış koşullarında tekrar edilebilir deneysel koşul ve sonuçlar sağlayan PPL fotoreaktör tasarımı ve üretimi sağlanmıştır. PPL reaktörde ince-film fotokataliz prosesi etkinliği, model olarak seçilen sulfametoksazol antibiyotiği üzerinde yürütülen deneysel çalışmalarla test edilmiştir. Farklı proses parametrelerinin etkileri faktöriyel deneysel tasarım sonucu elde edilen sonuçların istatistiksel olarak değerlendirilmesi ile ortaya konulmuş ve kinetik model elde edilmiştir. SMX antibiyotiği fotokatalitik bozunum yolu zamana karşı analitik ölçümlerle belirlenmiştir. Proses çıkış akımında yürütülen toksisite analizleri ile ince-film fotokataliz prosesi ile SMX bozunumundan kaynaklı toksik etki değerlendirilmiştir. Ayrıca PPL fotoreaktörde Sefaklor ve Levofloksasin antibiyotiklerinin fotokatalitik bozunum verimlilikleri değerlendirilmiştir. PPL reaktörde ince-film fotokataliz prosesinin, farklı tür ve kaynaktan bakteri kültürleri üzerinde etkinliği deneysel olarak araştırılmıştır. Bu amaçla laboratuvar standardı E.coli DSM-498 ve E.faecalis ATCC-14506 kültürleri ve çevresel izolat E.coli ve Enterococcus sp. kültürleri ile çalışmalar yürütülmüştür. Elde edilen bakteri inaktivasyonu kinetiklerinin, literatürde sunulan farklı dezenfeksiyon modelleri ile uyumluluğu değerlendirilmiştir. Model bakteri olarak seçilen Escherichia coli üzerinde, farklı deneysel koşulların ince-film fotokataliz prosesi ile bakteri inaktivasyonu verimine etkileri deneysel olarak araştırılmıştır. Faktöriyel deneysel tasarım sonuçları elde edilen sonuçlar istatistiksel olarak değerlendirilmiş ve kinetik model elde edilmiştir.  Standart ve çevresel izolat bakteri kültürlerinin, fotokataliz prosesi öncesi ve sonrasında farklı antibiyotiklere dirençlilik seviyeleri karşılaştırılarak, prosesten kaynaklı değişim deneysel çalışmalarla ortaya konulmuştur. Antibiyotik konsantrasyonunun, ince-film fotokataliz prosesi ile bakteri inaktivasyonu verimliliğine etkisi değerlendirilmiştir. Solar enerji altında PPL fotoreaktörde ince-film fotokataliz prosesi ile bakteri inaktivasyonu verimliliğine metal dopant katkısının etkisi deneysel çalışmalarla belirlenmiştir. Ayrıca arıtılmış evsel atıksu ortamında ince-film fotokataliz prosesi ile bakteri inaktivasyonu denemeleri yapılarak, doğal çözücü ortamda proses verimliliği deneysel olarak araştırılmıştır.

Anahtar kelimeler: Bakteri inaktivasyonu, Sol-jel, İnce-film Fotokataliz, Antibiyotik Bozunumu, Antibiyotiklere Dirençli Bakteriler

Abstract:
In this study, photocatalytic treatment of antibiotics and antibiotic resistant bacteria were experimentally investigated in a Parallel Plate Photo Reactor configuration. First of all, release of antibiotics and antibiotic resistant bacteria into environment, treatment alternatives and Fundamentals and theory of advanced oxidation processes were examined and provided in the form of a literature summary. As a first stage of the experimental plan, the methodology regarding photocatalyst immobilization have been defined. Given with the following order; Making a literatüre survey and comparison of pioonering studies in the field of sol-gel methodology, followed by experimental comparison of produced thin-film(s) regarding evaluation of their photocatalytic activities and surface characterization results. Later on taking the optimum thin-film as reference, process parameter and other factors and their level of effect on photocatalytic antibiotic degradation and bacteria inactivation have been investigated, Within this perspective, Parallel plate photoreactor configuration has been designed and produced ina way to to provide repeatable experimental conditions and results under laminar flow conditions. Photocatalytic Sulfamethoxazole degradation rate was taken as reference for examining Thin-film photocatalysis process efficiency in PPL photoreactor configuration. Level and type of effect for different process parameters have been revealed with the help of a factorial experimental design approach. Photocatalytic degradation pathway of Sulfamethoxazole antibiotics have been determined and correlated with the toxicity findings in the process effluent, in consequence of which a more explicit conclusion could be made on detoxification performance of the system. Process efficiency of thin-film photocatalysis have also been examined taking into account the photocatalytic degradation rates of Cefaclor and Levofloxacin antibiotics at the optimum process conditions optimized in SMX degradation experiments.  Effeciency of thin-film photocatalysis on bacteria inactivation, have been examined in a wide range of bacteria by type and origin. To this end, laboratory standart cultures of E.coli DSM-498 and E.faecalis ATCC-14506 and environmental isolates of E.coli and Enterococcus sp. cultures have been used in phoocatalytic inactivation experiments. Compatibility of the obtained bacteria inactivation profiles with well knwon disinfection models have been evaluated. Effect Assesment of varying process parameters and experimental conditions on thin-film photocatalytic inactivation have been determined taking E.coli DSM-498 as the model bacteria of concern. Factorial experimental design and statistical evaluation of the results were taken as reference fort he obtained kinetic model. Alteration in antibiotic resistance profiles of intact cells and cells exposed to photocatalytic treatment were investigated and evaulated taking into account the laboratory standard and environmental isolates cultures of Gram(-) and Gram(+) bacteria. Effect of initial antibitocs concetration on observed variation in photocatalytic baceria inactivation rates have been investigated. Thin-film photocatalysis in PPL photoreactor configuration have been tested for its bacteria inactivation efficiency under solar irradiation conditions, taking into account the effect of a metal dopant on thin-film performance. Besides, thin-film photocatalysis have been tested for its bacteria inactivation potential at tertiary treated urban waste water matrix conditions.