Düşük sıcaklık yakıt pilleri için Pd-Cu/C  katalizörünün geliştirilmesi
Development of Pd-Cu/C  catalyst for low temperature fuel cells
Yazar: GAMZE BEHMENYAR
Danışman: PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN
Kocaeli Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2015
Konu: Enerji = Energy ; Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Yakıt pillerinin ticarileşmesinin önündeki önemli engellerden biri yakıt pillerinin yüksek maliyetidir. Yüksek maliyet büyük oranda yakıt pili elektrotlarında kullanılan platin katalizörden kaynaklanmaktadır. Bu nedenle düşük maliyetli ve aktivitesi yüksek alternatif katalizörlerin geliştirilmesi yakıt pilleri alanında önemli ve aktif araştırma konusudur. 

Bu çalışmada doğrudan sodyum borhidrürlü yakıt pilleri (DSBYP) için düşük maliyetli ve aktivitesi yüksek oksidasyon katalizörleri geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu kapsamda nano boyutlu karbon destekli Pd-Cu katalizörleri poliol ve sprey yöntemi kullanılarak hazırlanmıştır. Sprey çalışmaları kapsamında katalizör üretim sisteminin tasarımı, kurulumu ve geliştirilmesi ve katalizör üretim çalışmaları gerçekleştirilmiştir.  Poliol yöntemi ile katalizör hazırlama çalışmaları kapsamında sıcaklık, pH, stabilizatör kullanımı, başlangıç tuzu ve bakır miktarının etkisi gibi çeşitli parametrelerin katalizörlerin yapısal özelliklerine ve yakıt pili performanslarına etkileri incelenmiştir. Hazırlanan katalizörlerin fiziksel ve elektrokimyasal karakterizasyon çalışmaları ICP-AES, XRD, TEM ve CV teknikleri kullanılarak yapılmıştır. Katalizörlerin hem anot hem de katot performansları yakıt pili testleri ile ölçülmüştür. Sprey yöntemi ile literatürdeki sprey çalışmalarına göre düşük sıcaklıkta homojen dar tane boyut dağılımına sahip 3,2 nm boyutlarındaki Pd50Cu50/C katalizör hazırlanmış ve bu katalizörle yüksek güç yoğunluğuna ulaşılmıştır. Poliol yöntemi ile Pd-Cu/C alaşım katalizörleri stabilizatör ya da ekstra indirgen ajan kullanılmadan hazırlanmıştır. En küçük parçacık boyutuna 180°C de pH:10 da 2 saat süreyle hazırlanan Pd50Cu50/C katalizörle ulaşılmıştır. Ortalama 3-3,5 nm boyutlarındaki Pd50Cu50/C katalizörlerle düşük katalizör yüklemesinde yüksek güç yoğunluğuna (98mW/cm2) ulaşılmıştır.

Abstract:
One of the important barriers to the commercialization of fuel cells is the high cost of fuel cells. High costs are largely caused by the platinum catalyst used in fuel cell electrodes. Therefore, the development of low cost and high activity alternative catalyst is an important and active research area in the field of fuel cells.

The aim of this study is to develop Low-cost and high-activity oxidation catalysts for direct borohydride fuel cells (DBFC). In this context, nano scale carbon-supported Pd-Cu catalysts were prepared by using polyol and spray methods.  In the scope of spray works design, installation and development of the catalyst production system and catalyst preparation were conducted. Within the catalyst preparation studies by the polyol method the effects of various parameters such as reaction temperature, pH, use of stabilizers, type of precursors and amount of copper on the structural properties of the catalyst and the fuel cell performance were investigated. Physical and electrochemical characterization studies of the prepared catalysts were conducted by ICP-AES, XRD, TEM and CV techniques. Both the anode and cathode catalyst performance was measured by a fuel cell testing. By the spray method, uniformly dispersed, 3,2 nm in size Pd50Cu50/C catalyst was prepared with a narrow particle size distribution in lower temperature compared to spray studies in the literature and high performance obtained. Carbon supported Pd50Cu50 nano particles have been prepared by a modified polyol process without using any stabilizer or extra reducing agents. The smallest particle size have been achieved with the Pd50Cu50/C catalyst prepared at the temperature of 180°C and the pH value of 10 for a period of 2 hours. High power density (98mW/cm2) has been reached at low catalyst loading by Pd50Cu50/C catalyst with average particles 3-3,5 nm in size.