Katı oksit yakıt hücreleri için la1-xsrxfeo3 temelli kompozit katotların üretimi ve karakterizasyonu
Production and characterization of la1-xsrxfeo3 based composite cathodes for solid oxide fuel cells
Yazar: LEVENT GORAL
Danışman: DR. ÖĞR. ÜYESİ ALİGÜL BÜYÜKAKSOY
Gebze Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2020
Konu: Enerji = Energy ; Mühendislik Bilimleri = Engineering Sciences ; Seramik Mühendisliği = Ceramic Engineering

Özet:
Katı oksit yakıt hücrelerinin (KOYHlar) ticari olarak kullanılabilmesi için en doğru yaklaşım çalışma sıcaklığının 800 °C'den 650°C'ye düşürülmesidir. Ancak KOYHlar'da çalışma sıcaklığı düştükçe iyon taşınımı ve elektrokimyasal reaksiyonlar yavaşlar ve bu da polarizasyon direncinin artmasına, dolayısıyla, performansın düşmesine neden olur. Bu sebeple, bu çalışmada, 650°C'de dahi yüksek elektrokimyasal aktivite gösteren katotların geliştirilmesi hedeflenmiştir. Bu amaçla, geleneksel üretim yöntemi olan tozların birlikte sinterlenmesi yaklaşımı terk edilmiş, onun yerine elektrokatalizör (La0.8Sr0.2FeO3, LSF ve Ce0.8Sm0.2O2, SDC) iyonik iletken fazların katyonlarını ihtiva eden polimerik çözeltilerin karışımları elektrolit seramikler üzerine kaplanmıştır. Daha sonra düşük sıcaklıklarda (600-900 °C) ısıl işlem sonrasında moleküler seviyede karışmış olan katyonların tercihli olarak kümeleşerek LSF-SDC kompozit katotlarını oluşturacağı öngörülmüştür. Düşük ısıl işlem sıcaklıkları ve katyonların moleküler seviyede karışmasının nanokompozit bir yapı meydana getireceği ve oldukça uzun elektrokatalizör/iyonik iletken kontağının yüksek elektrokimyasal performans getireceği düşünülmüştür.
Üretilen katotlarda farklı sıcaklıklarda ısıl işlem sonrasında ortaya çıkan fazların analizleri elektrokimyasal performans analizleri x-ışınları kırınımı (XRD) mikroyapı ve element dağılımı analizleri ise incelemek için Taramalı Elektron Mikroskobu (SEM) ve taramalı elektron mikroskobu enerji dağılımlı x-ışınları spektroskopisi (SEM-EDS) ile gerçekleştirilmiştir. Ayrıca polimerik çözeltilerin, kristalleşme davranışlarını incelemek için diferansiyel termal analiz (DTA)- termogravimetrik analiz (TGA), yüzey kimyalarının tespiti için x-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS) analizleri gerçekleştirilmiştir.
Bu analizler sonucunda hedeflenen LSF ve SDC fazlarının elde edildiği tespit edilmiş, 650 °C'de 0,33 Ω.cm2 gibi umut verici elektrokimyasal performans elde edilmiş ve bu performansın 100 saat boyunca stabil kaldığı görülmüştür.

Abstract:
The most straight-forward approach to avoid component degradation and thus, develop commercially available solid oxide fuel cells (SOFCs) is to lower the operating temperatures from 800 °C down to ≤650 °C. However, as the SOFC operating temperature decreases, ion transport and electrochemical reactions slow-down, which causes an increase in polarization resistance and consequently, lower performance. For this reason, in this study, it was aimed to develop cathodes with high electrochemical activity which can work even at 650 ° C. For this purpose, the co-sintering of powders approach, which is the traditional production method, has been abandoned and instead, a mixture of polymeric electrocatalyst (La0.8Sr0.2FeO3, LSF) and ionic conductor (Ce0.8Sm0.2O2, SDC) precursors are coated on ceramic electrolytes. It is predicted that the cations mixed at the molecular level will preferentially cluster to form LSF-SDC composite cathodes upon heat treatment at low temperatures (600-900 °C). Low heat treatment temperatures and mixing of cations at the molecular level was considered to allow for a nanocomposite structure and long electrocatalyst/ionic conductor contact, thus high electrochemical performance.
Analysis of the phases occurring after heat treatment at different temperatures in the produced cathodes, electrochemical performance analysis,x-ray diffraction (XRD), microstructure and element distribution analysis were carried out by scanning electron microscopy (SEM) and scanning electron microscope energy dispersive x-ray spectroscopy (SEM-EDS). In addition, differential thermal analysis (DTA), Thermogravimetric Analysis (TGA), x-ray photoelectron spectroscopy analysis (XPS) were performed to investigate the crystallization behavior of polymeric solutions.
As a result of these analyses, it was determined that the targeted LSF and SDC phases were obtained. A promising electrochemical performance of 0,33 Ω.cm2 at 650°C, as long-term stability for 100 hours were also obtained.