Hidrojenin zircaloy-4 alaşımının mekanik davranışı üzerindeki etkisinin incelenmesi
The effect of hydrogen on the mechanical behavior of zircaloy-4 alloy
Yazar: MEHMET CEM TOKER
Danışman: DOÇ. DR. ŞULE ERGÜN
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nükleer Enerji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2020
Konu: Metalurji Mühendisliği = Metallurgical Engineering ; Mühendislik Bilimleri = Engineering Sciences ; Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering

Özet:
Zirkonyum alaşımları hafif su soğutmalı reaktörlerde (LWR) yakıt zarf malzemesi olarak kullanılır ve uranyum oksit yakıt peletlerini ve birincil soğutucuyu fiziksel olarak ayırarak fizyon ürün salımının önündeki ilk engel görevi görür. 
Reaktörün çalışması sırasında, yakıt zarfının yüzeyi su ile reaksiyona girerek yüzeyde bir oksit filmi tabakası oluşturur. Bu reaksiyon ayrıca kararlı durum ve kaza durumları için önemli sonuçları olan hidrojen üretilmesine sebep olur. Hidrojen, küçük atom boyutundan dolayı, metal-oksit arayüzünden matrise yayılabilir veya çözünürlük sınırının üzerinde hidrit çökelmesi meydana gelebilir. Hidritler yapısı gereği kırılgandır ve zirkonyum esaslı alaşımın elastik davranışını azaltır. Buna ek olarak yüksek sıcaklıklarda reaksiyonun ekzotermik karakteri daha hızlı reaksiyon hızına yol açar. Her ne kadar sıcaklığın ve basıncın zirkonyum alaşımlarının mekanik davranışı üzerindeki güçlü etkisi oldukça iyi belirlenmiş olsa da hidrojenin (ve sonuçta ortaya çıkan hidritlerin) mekanik davranışı üzerindeki etkileri hakkında nispeten az şey bilinmektedir. 
Son bulgular, hidrojenin zirkonyum esaslı alaşımların gevrekleşmesinde önemli bir rol oynadığını ve yakıt performans kodlarıyla doğru tahmin edilmesi gerektiğini açıkça ortaya koymuştur. Bu tür etkilerin potansiyel varlığı, yakıt zarfında hidrojen birikiminin önemli olabileceği yüksek yanma oranlı yakıt için önemlidir. Mekanik davranış, yakıt modelleme kodları için kritik girdilerden biridir ve bu nedenle deformasyon davranışının mekanik olarak anlaşılması reaktör güvenliği için öneme sahip konulardan biridir.
Basınçlı su reaktörlerinde (PWR) sıkça kullanılan Zircaloy-4 tipi zirkonyum esaslı yakıt zarf malzemesi bir boyutlu silindir olarak, yine bu tez çalışması kapsamında geliştirilen "HUNEM-1.0 Yakıt Performansı Kodu" ile modellenmiştir. Modelde ilk olarak oksijenin difüzyon katsayısı ve kütle kazanımı zamana bağlı hesaplanmış sonrasında oksit metal arayüz sıcaklıkları ile oksit yer değiştirme modeli eksenel düzlemde geliştirilmiştir. Isı akısı, sıcaklık değişim hızı, hızlı nötron akısı ile soğutucu kimyasının oksidasyon kinetiğine olan etkileri de modele dahil edilerek bir oksit kalınlığı belirlenmiştir. Daha sonra alaşım üzerinde meydana gelen metal-oksit arayüzünün kalınlığı ile alaşımda toplanan hidrojen konsantrasyonu literatürden elde edilen korelasyonlar yoluyla HUNEM-1.0 Yakıt Performans Kodu ile hesaplanmış olup, ampirik mekanik korelasyonlar yardımıyla, Zircaloy-4 alaşımının hidrojen konsantrasyonuna bağlı mekanik davranışı geliştirilmiştir. HUNEM-1.0 Yakıt Performans Kodu çıktılarının bir bölümünün doğrulanabilmesi için FRAPCON-3.4 yakıt performans kodu ile benzer bir yakıt çubuğu modellenmiş ve sonuçlar değerlendirilmiştir.
Bu çalışma sonucunda, zirkonyum esaslı Zircaloy-4 alaşımının soğutucu ile temas eden yüzeyindeki hidrojen birikiminin, alaşımın mekanik ve deformasyon davranışına olan etkisinin, başlıca gerinim sertleşmesi, elastik ve plastik davranış, sünme davranışı bakımından normal çalışma koşulları altında çok düşük düzeylerde olduğu saptanmıştır.

Abstract:
Zirconium alloys are used as fuel cladding material in Light Water Reactors (LWR) and act as the first barrier to fission product release by physically separating uranium oxide fuel pellets and primary coolant.
During the operation of the reactor, the surface of the cladding reacts with water to form an oxide film layer on the surface. This reaction also produces hydrogen, which has important consequences for steady state and accident situations. Hydrogen can spread from the metal-oxide interface to the matrix due to its small atomic size. In cladding, hydride precipitation occurs above the solubility limit. Hydrides are fragile and can reduce the ductility of the cladding. Exothermic character of the reaction at higher temperatures leads to faster reaction speed. Although the mechanical behavior of zirconium alloys as a function of temperature and the strong effect of hydrogen on the fracture behavior of zirconium alloys are relatively well established, relatively little is known about the effects of hydrogen (and the resulting hydrides) on mechanical behavior.
Recent findings have made it clear that hydrogen plays an important role in the embrittlement of zirconium-based alloys and therefore must be correctly estimated with fuel performance codes to assess the condition of the fuel rods after various design-based accidents. The potential presence of such effects is particularly important for high combustion fuel where hydrogen uptake within the fuel cladding can be significant. The mechanical behavior is one of the critical inputs for fuel modeling codes, and therefore a mechanical understanding of the deformation behavior is critical for reactor safety.
In this study, Zircaloy-4 type zirconium-based fuel cladding material, which is frequently used in pressurized water reactors (PWR), is modeled as a one-dimensional cylinder with the HUNEM-1.0 fuel performance code which is developed in this study. In the model, the time-dependent diffusion coefficient and mass gain of oxygen were first calculated and then the oxide displacement model was developed with oxide metal interface temperatures. An oxide thickness was determined by including the effect of heat flux, temperature gradient, rapid neutron flux and coolant chemistry. Finally, the mechanical and also the deformation behavior of the Zircaloy-4 alloy in terms of the hydrogen concentration was modeled with the help of empirical correlations by HUNEM-1.0 fuel performance code through the correlations obtained from the literature with the thickness of the metal-oxide interface and the hydrogen collected in the alloy. In order to verify some of the HUNEM-1.0 fuel performance code outputs, a similar cylindrical fuel rod in one dimension was modeled with the FRAPCON-3.4 fuel performance code and the results were evaluated.
As a result of the study, it has been shown that the effect of the hydrogen concentration on the mechanical and therefore deformation behavior of the surface of the zirconium-based Zircaloy-4 alloy in contact with the coolant is reasonably low under normal operating conditions.