Organik lif tabanlı metal oksit kaplanmış biyo-sensör geliştirilmesi
Development of organic fiber based metal oxide coated bio-sensor
Yazar: GÖZDE KONUK EGE
Danışman: DOÇ. DR. GARİP GENÇ ; DR. ÖĞR. ÜYESİ HÜSEYİN YÜCE
Marmara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Mekatronik Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Mekatronik Mühendisliği Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Mekatronik Mühendisliği = Mechatronics Engineering
Dizin: Biyosensörler = Biosensors ; Doğal lifler = Natural fiber ; Kompozit malzemeler = Composite materials ; MEMS = MEMS ; Metal oksitler = Metal oxides ; Nanolif = Nanofiber

Özet:
Hızla artan ekolojik kirlilik günümüzün en önemli sorunlardan biri haline gelmiştir. Canlıların sağlığı ve refahı açısından ekolojik kirliliğin izlenmesi ve kontrol altında tutulması bir gerekliliktir. Gaz algılama cihazlarının geliştirilmesi, hava kalitesini izleme, tıbbi teşhis, gıda kalitesinin kontrol edilmesi veya endüstriyel işlemlerin güvenliği ve ev yapımı güvenlik sistemleri gibi çok çeşitli kullanım alanları için önem arz etmektedir. Nano yapılı malzemeler, nano mühendislik ve nano teknoloji konusundaki potansiyel uygulamalarından dolayı ilgi odağı olmuştur. Mikro/Nano-Elektro-Mekanik Sistemler (MEMS/NEMS) teknolojisindeki kazanımlar sensör teknolojilerini de etkilemektedir. Sensörler mikro/nano teknolojiler doğrultusunda akıllı (smart) sensörler olarak üretilerek maliyet, minyatürleşme, hassasiyet yönünden yenilikçi yaklaşımlar sunmaktadır. Nano teknolojideki gelişmeler, yeni nesil malzemelerin gelişimine de büyük ölçüde bağlıdır. Yeni nano malzemeler arasında, kompozit nano-lifler (NF'ler) son yıllarda dikkatleri üzerine çekmiştir. Özellikle biyokompozit nano-lifler, gaz sensörlerinin geliştirilmesi için dikkate değerdir. Organik lif yapılı malzemeler, günümüzde araştırmacıların ilgi odağı olmuştur. Teknolojide meydana gelen gelişmeler ise yeni nesil malzemelerin niteliklerine oldukça bağlıdır. Araştırmaların yoğunlaşmış olduğu yeni nesil malzemeler arasında organik malzemeler de son yıllarda dikkat çekmektedir. Özellikle yeni nesil MEMS tabanlı aygıt üretiminde organik malzemeler yenilikçi yaklaşımlar sunmaktadır. Organik malzemeler ile oluşturulan iletim kanalları ve yüzey özellikleri ile gaz algılama özelliklerinin büyük ölçüde geliştirilmesi hedeflenmektedir.
Bu çalışmada bitkisel lif tabanlı bir biyo-sensör geliştirilmiştir. İlk olarak doğal liflerden olan kabak lifi kimyasal yöntemle elde edilmiştir. İşlem görmüş kabak lifinin (TL), PANI/PEO kopolimer çözeltisi ile karıştırılmasından sonra, nano-lif üretimi için optimum durumu incelemek için farklı elektro-eğirme parametreleri altında elektro-eğirme yöntemiyle TL/PANI/PEO biyo-kompozit nano-lifleri üretilmiştir. Daha sonra kabak lifinin biyo-kompozit nano-liflerin morfolojisindeki etkilerini analiz etmek için farklı ağırlık oranlarında hazırlanan TL/PANI/PEO biyo-kompozit nano-lifler üretilmiştir. TL/PANI/PEO biyo-kompozit nano-liflerin karakterizasyon analizi SEM, FT-IR ve DSC analiz yöntemleri ile gerçekleştirilmiştir. Bulgular, kabak lifinin PANI/PEO'ya farklı ağırlık oranlarının nano-lif morfolojisini değiştirdiğini göstermektedir. Kabak lifi ağırlık oranı arttırıldığında TL/PANI/PEO' nun morfolojik yapısı nano-lif yapısından ince film yapısına dönüşmüştür. FT-IR sonuçlarında O-H tepe noktalarının ortaya çıkması, PANI/PEO nano-liflerinde kabak lifinin varlığını kanıtlamıştır. Ayrıca, kabak lifinin ağırlık oranındaki %2'den %7,5'e bir artış, O-H grubunun tepe yoğunluğunun artmasına neden olmuştur. DSC analizi ile ilgili olarak, biyo-kompozit nano-lifler termal özellikleri iyileştirmiştir. Tüm sonuçlara göre, ağırlıkça %2 TL/PANI/PEO optimal morfolojik özellikler göstermiştir.
Elde edilen sonuçlara göre %2'lik kabak lifine sahip TL/PANI/PEO biyo-kompozit nano-lif yapısı gaz sensörü uygulaması için algılama katmanı olarak tercih edilmiştir. Ardından gaz sensörü üretimi mikro fabrikasyon teknikleri ile gerçekleştirilmiştir. Bir p-tipi SiO2 alttaş üzerine transduser katmanı altın elektrotların termal buharlaştırma yöntemi ile kaplanmasıyla üretilmiştir. Altın elektrotların üzerine PANI/PEO, TL/PANI/PEO, biyo-kompozit nano-lifleri algılama katmanı olarak elektro-eğirme işlemi ile üretilmiştir. Ardından, PANI/PEO ve TL/PANI/PEO nano-liflerin üzerine metal oksit kaplaması yapılarak biyo-kompozit nano-liflerin algılama performansına etkisi incelenmiştir. İlk olarak PANI aktif katman olarak kullanılmış ve %60 sensör cevabı elde edilmiştir. PANI ile %2 oranında kabak lifi harmanlanarak oluşturulan biyo-kompozit yapının aynı oranda NH3 gazına karşı sensör cevabı %11 olarak hesaplanmıştır. Buna karşılık biyo-kompozit nano-lif yapısı metal oksit ile katkılandırılmış ve tekrar NH3 gazına karşı tepkiselliği ölçülmüş olup sensör cevabı 7 kat artış göstermiştir. Elde edilen cevap süreleri ve geri kazanım süreleri selüloz ile geliştirilmiş biyo-kompozit nano-lif yapılarının gaz algılama süreçlerinde kullanılabilirliğini göstermektedir.

Abstract:
The rapidly increasing ecological pollution has become one of the most important problems of our time. Monitoring and controlling ecological pollution is a necessity for the health and welfare of living things. Advancements of gas sensing instruments are significant for a wide variety of applications, such as air purification and food fressness control, medical recognition or the security of industrial processes and home-made systems. Nanostructured materials have been the focus of attention due to their potential applications in nano engineering and nanotechnology. Achievements in Micro / Nano-Electro-Mechanical Systems (MEMS / NEMS) technology affect sensor technologies as well. Sensors are fabricated as smart sensors thanks to micro / nano technologies and offer innovative approaches with high sensitivity, cost and miniaturization advantages. Advances in nanotechnology also depend heavily on the development of new generation materials. Among the new nanomaterials, composite nanofibers (NFs) have attracted attention in recent years. Especially, bio-composite nanofibers are considerable for the improvement of gas sensors.
Organic fiber-structured materials have been the focus of interest of researchers today. Advancements in technology are highly affiliated to the qualities of rising generation materials. Among the new generation materials in which research is concentrated, organic materials have attracted attention in recent years. Organic materials offer innovative approaches, especially in the production of rising generation MEMS-based appliances. It is aimed to improve the transmission channels and surface properties formed by organic materials and gas detection properties substantially.
In this thesis, a plant fiber based biosensor was developed. First of all, luffa cylindrica fiber, which is one of the natural fibers, was obtained by chemical treatment. After blending the treated luffa fiber with PANI/PEO copolymer solution, Luffa/PANI/PEO bio-composite nano-fibers were fabricated by electrospinning under different electrospinning conditions to investigate the optimum state for nano-fiber fabrication. After that, Luffa/PANI/PEO bio-composite nano-fibers arranged in different weight ratios were fabricated to investigate the effects of luffa on the morphology of bio-
composite nano-fibers. Characterization analysis of Luffa/PANI/PEO bio-composite nano-fibers was performed by SEM, FT-IR and DSC analysis methods. The findings show that different weight ratios of Luffa fiber to PANI/PEO change nano-fiber morphology. When the weight ratio of Luffa fiber was increased, the morphological structure of Luffa/PANI/PEO changed from nano-fiber structure to thin film structure. The appearance of O-H peaks in the FT-IR results proved the presence of Luffa fiber in the PANI/PEO nano-fibers. Also, increasing in the weight ratio of Luffa fiber from 2% to 7.5% resulted in an increase in the peak density of the O-H group. In accordance with the DSC analysis, bio-composite nano-fibers improved thermal properties. According to all results, 2% Luffa/PANI/PEO demonstrated optimal morphological characteristics.
According to the results obtained, Luffa/PANI/PEO bio-composite nano-fiber structure with 2% Luffa fiber was preferred as the sensing layer for the gas sensor application. Then, gas sensor production was carried out with micro fabrication techniques. The transducer layer on a p-type SiO2 substrate was produced by thermal evaporation coating of gold electrodes. PANI/PEO, Luffa/PANI/PEO, bio-composite nano-fibers on gold electrodes were produced by electrospinning as a sensing layer. Then, the effect of bio-composite nano-fibers on sensing performance was investigated by applying metal oxide coating on PANI/PEO and Luffa/PANI/PEO nano-fibers. First, PANI was used as the active layer and a sensor response of 60% was obtained. The sensor response of the bio-composite structure formed by blending PANI with 2% Luffa fiber against NH3 gas at the same rate was calculated as 11%. On the other hand, the bio-composite nano-fiber structure was doped with metal oxide and its responsiveness to NH3 gas was measured again, and the sensor response increased 7 times. The obtained response times and recovery times show the usability of cellulose-enhanced bio-composite nano-fiber structures in gas sensing processes.