Sıralı yağmur örnekleri ile Antalya iline çökelen partiküllerin boyut dağılımları, morfolojileri ve kompozisyonlarının belirlenmesi
Determining the size distribution, morphology and composition of the particles deposited in Antalya region with sequential rain samples
Yazar: MURAT KILIÇ
Danışman: PROF. DR. M. YUNUS PAMUKOĞLU
Süleyman Demirel Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Su Yönetimi Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering
Dizin: Asit yağmuru = Acid rain ; Ekolojik çevre = Ecological environment ; Nanopartiküller = Nanoparticles ; Spektrofotometri-atomik = Spectrophotometry-atomic ; İyon kromatografisi = Ion chromatography

Özet:
Bu tez çalışmasında, Antalya ilinde, 19.11.2020 ile 23.03.2021 tarihleri arasında 13 farklı günde yağan yağmurlar hacim-bazlı sıralı örnekleme yöntemi ile örneklenmiş, fraksiyonel örneklerde pH ve iletkenlikler belirlendikten sonra, kimyasal analizler ile partikül boyut dağılımları, SEM EDS kullanılarak partiküllerin morfolojileri ve yarı-kantitatif elementel kompozisyonları belirlenmiştir.
Tüm fraksiyonel örneklerde, suda çözünen iyonlarla (F-, Br-, NO2-, Cl-, NO3-, SO4-2, PO4-3, Ca+2, Na+, Mg+2, NH4+, K+, Li+) birlikte eser ve majör elementler (Al, As, Ba, Cd, Cr, Cs, Cu, Fe, Ga, Li, Mg, Mn, Ni, Pb, V, Zn) tayin edilmiştir. Eser ve majör elementler, suda çözünebilen ve çözünmeyen fraksiyonlar şeklinde tespit edilmiştir. Tez çalışması kapsamında toplanan 13 farklı yağmur olayından 5 tanesi (A, C, F, G ve N serileri) geri yörünge hesaplamaları ile belirlenen kaynak bölgeleri dikkate alınarak seçilmiş ve değerlendirilmiştir. B, D, E, H, I, J, K ve M serilerine ait fraksiyonel yağmur sularına ait tüm veriler ise EK. A'da verilmiştir.
Beş seri yağmur olayında toplam da 55 adet fraksiyonel örnek elde edilmiştir. A serisinden 12, C serisinden 11, F serisinden 10, G serisinden 14 ve N serisinden de 8 adet 300 mL'lik fraksiyonel örnekler elde edilmiştir. Sıralı örneklemeler, tez çalışması için tasarımı yapılan ve geliştirilen otomatik sıralı yağmur örnekleme cihazı kullanılarak gerçekleştirilmiştir. Analiz sonuçlarından elde edilen iyon konsantrasyonları deniz tuzu katkısı için düzeltilmiş ve daha sonra toplam anyon eşdeğerleri ile toplam katyon eşdeğerleri oranları ve nötralizasyon faktörleri hesaplanmıştır. Kalsiyumun atmosferdeki yağmur suyunu nötrleştiren en önemli faktör olduğu tespit edilmiştir.
En yüksek (10 kat düzeyinde) metal ve iyon konsantrasyonları, kuzey Afrika üzerinden gelen hava kütlelerinin neden olduğu N serisine ait yağmur suyu örneklerinde ölçülmüştür. Fosfat konsantrasyonu yalnızca A serileri fraksiyonlu yağmur suyu örneklerindeki yağış olayında gözlemlenirken, sülfat, nitrat ve kalsiyum iyonları N serisi örneklerde en yüksek seviyelerde, daha sonra da sırası ile A ve C serili yağmur örneklerinde görülmüştür. Yağış olaylarından hiç birisinde asit yağmuruna rastlanılmamış olup, tamamında pH nötr (6-8 arası) değerlerde ölçülmüştür. SEM EDS analiz sonuçlarına göre, Antalya Bölgesi'ne yağmur olayları nedeni ile en fazla çökelen partiküllerin biyojenik partiküller, mikroplastikler, trafik ve şehir atmosferi kaynaklı partiküller oldukları belirlenmiştir.
Yapılmış olan tez çalışması yağmur suyu örneklerinin sıralı olarak (fraksiyonel) toplanması, örneklerde partikül boyut tayinleri yapılarak elde edilen verilerin SEM EDS sonuçları ile desteklenmesi, çoklu kimyasal analiz ve metotların ilave edilmesi ile literatürde ikinci olarak yapılmıştır. Yine ilk olarak yapılan benzer çalışma bilimsel iletişim içerisinde bulunduğumuz grup tarafından gerçekleştirilmiştir.

Abstract:
In this thesis study, the rainfall events on 13 different days between October 19, 2020 and March 23, 2021 were sampled by volume-based sequential sampling method in Antalya Province, after pH and conductivity were determined in fractional samples, the particle size distributions were determined by chemical analysis, the morphology of particles and semi-quantitative elemental compositions were determined using SEM EDS.
In all fractional samples, together with water-soluble ions (F-, Br-, NO2-, Cl-, NO3-, SO42-, PO43-, Ca2+, Na+, Mg2+, NH4+, K+, Li+) major elements (Al, As, Ba, Cd, Cr, Cs, Cu, Fe, Ga, Li, Mg, Mn, Ni, Pb, V, Zn) were determined. Trace and major elements were determined as water-soluble and insoluble fractions. Five of the 13 different rain events (A, C, F, G and N series) collected within the scope of the thesis study were selected and evaluated considering the source regions determined by the backward trajectory calculations. All data of fractional rain water belonging to B, D, E, H, I, J, K and M series are given in the Appendix A.
A total of 55 fractional samples were obtained from five rain events. 12 fractional (sequential) 300 mL samples were collected from the A series, 11 from the C series, 10 from the F series, 14 from the G series, and 8 from the N series. Sequential sampling was carried out using an the automatic sequential rain sampling device designed and developed for the thesis study. The ion concentrations obtained from the analysis results were corrected for the sea salt contribution, and then the ratios of total anion equivalents to total cation equivalents and neutralization factors were calculated. Calcium ion has been found to be the most important factor that neutralizes rainwater in the atmosphere. 
The highest (10-fold) metal and ion concentrations were measured in N rain events caused by air masses coming over northern Africa. While phosphate ion was observed only in the A rainfall event, sulfate, nitrate and calcium ions were observed at the highest levels in the N series, and then in the A and C rain samples, respectively. Acid rain was not encountered in any of the precipitation events, and pH was measured at neutral (between 6 and 8) values in all of them. According to the SEM EDS analysis results, it was determined that the particles that precipitated the most in Antalya Region due to rain events were biogenic particles, microplastics and particles originating from traffic and city atmosphere.
In this thesis study, sequential (fractional) collection of rain water samples, particle size determinations in the samples, supporting the data obtained with SEM EDS results, application of multiple chemical analyzes and methods were made for the second time in the literature. However, the first similar study was carried out by the group with which we are in scientific communication.