Yerli kömürlerin elektrolizi ile hidrojen üretimi
Hydrogen production by electrolysis of local coals
Yazar: ÖZGÜ YÖRÜK
Danışman: PROF. DR. ÖZKAN MURAT DOĞAN ; DOÇ. DR. DUYGU UYSAL
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Enerji = Energy ; Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Tez çalışmasında %100 saf hidrojen elde edilebilmesi açısından en güvenilir ve en iyi bilinen yöntem olan elektrolize, ulusal kaynağımız olan kömür entegre edilerek, yenilikçi bir yöntem olan kömür elektroliziyle hidrojen üretimi gerçekleştirilmiştir. Bu kapsamda öncelikle literatürde benzer süreçlerde eksikliği fark edilen kömürün yapısındaki farklı fonksiyonel grupların hidrojen üretimine etkisini incelemek amacıyla farklı kömür/karbon içerikli kaynaklar ile çalışılmıştır. Çalışmada üç farklı elektroliz sistemi ile farklı parametreler üzerine çalışılmış, hidrojen üretimi için en uygun şartlar belirlenmiştir. İlk olarak fonksiyonel grup yapılarına göre seçilen hammaddeler ile iki elektrotlu elektroliz hücresinde, elektroliz davranışlarını incelemek ve uygun elektroliz ortamını belirlemek amacıyla parametre çalışmaları yürütülmüştür. İki elektrotlu elektroliz hücresi ile hidrojen oluşumu gözleme dayalı olarak incelenmiş, farklı çalışma koşullarındaki akım yoğunluğu değerleri kaydedilmiştir. Sıcaklık, karıştırma hızı, kömür partikül boyutu, elektrolit tipi, katalitik etkili katkı maddeleri, elektrot tipi gibi farklı parametrelerin hidrojen oluşumuna ve akım yoğunluğuna etkisi incelenmiştir. İki elektrotlu hücrede en yüksek akım yoğunluklarının elde edildiği koşullar, katalitik etkili Fe+2/+3 iyonu eklentisi varlığında, 480 rpm karıştırma hızında, 0,25 mm'den küçük partikül boyutunda, aktifleştirme ön işlemi uygulanmış Zn/Zn elektrot çifti varlığında, 0,04 M H2SO4 ortamında, 0,03 g•mL-1 kömür konsantrasyonunda ve 50oC sıcaklıkta, hücre içi dirençlerin minimize edilebildiği 3 cm ve daha yakın elektrot mesafelerinde elde edilmiştir. İki elektrotlu hücre deneyleri sonrasında farklı kömür/karbon içerikli maddelerin farklı bir sistemde elektroliz davranışlarını incelemek, gaz ürünlerin analizlerini gerçekleştimek ve membran-elektrot takımı (MET) kullanımını içeren kübik hücre çalışmalarına yönelik uygun elektroliz ortamını belirlemek amacıyla iki bölmeli elektroliz hücresinde Nafion XL membran ile deneyler gerçekleştirilmiştir. Çan linyiti, Tunçbilek linyiti ve leonardit ile gerçekleştirilen deneylerde en yüksek akım yoğunluğu değerlerine Tunçbilek linyiti ile ulaşılmıştır. Gerçekleştirilen gaz ürün analizlerinde katot bölmesinden %100 saf H2 elde edildiği görülmüştür. Kübik elektroliz hücresi ile yapılan çalışmalarda anotta 0,5 mg Zn/cm2 katotta 0,5 mg Pt/cm2 olacak şekilde hazırlanan MET ile en yüksek akım yoğunluğu değerlerine V5+/3+ katalitik etkili katkı malzemesi varlığında, daire tipi akım toplayıcı ile Tunçbilek linyitinde ulaşılmıştır

Abstract:
In the thesis study, the most reliable and well-known method in terms of obtaining 100% pure hydrogen, electrolysis, was integrated with coal, our national resource, and hydrogen production was carried out by coal electrolysis, which is an innovative method. In this context, firstly, different coal/carbon-containing sources were studied in order to examine the effect of different functional groups in the structure of coal, whose deficiency was noticed in similar processes in the literature, on hydrogen production. In the study, different parameters were studied with three different electrolysis systems and the most suitable conditions for hydrogen production were determined. First of all, parameter studies were carried out with raw materials selected according to their functional group structures in the two-electrode electrolysis cell to examine their electrolysis behavior and to determine the appropriate electrolysis environment. Hydrogen formation with the two-electrode electrolysis cell was investigated based on observation, and current density values under different operating conditions were recorded. The effects of different parameters such as temperature, stirring rate, coal particle size, electrolyte type, catalytic additives, electrode type on hydrogen formation and current density were investigated. In the two-electrode electrolysis cell, the highest current densities were obtained in the presence of catalytically effective Fe2+/3+ ion additive, at a stirring rate of 480 rpm, with a particle size of less than 0.25 mm, in the presence of a Zn/Zn electrode pair with activation pretreatment, 0.04 M H2SO4 medium, at a coal concentration of 0.03 g•mL-1 and at a temperature of 50oC, at electrode distances of 3 cm and closer, where intracellular resistances can be minimized. After the two-electrode cell experiments, experiments were carried out with Nafion XL membrane in a two-compartment electrolysis cell in order to examine the electrolysis behavior of different coal/carbon-containing materials in a different system, to analyze the gas products, and to determine the appropriate electrolysis environment for cubic cell studies involving the use of membrane-electrode assembly (MEA). In the experiments performed with Çan lignite, Tunçbilek lignite and leonardite, the highest current density values were obtained with Tunçbilek lignite. In the gas product analyses carried out, it was observed that 100% pure H2 was obtained from the cathode compartment. In the studies with the cubic electrolysis cell,f the highest current density values with MEA, which was prepared as 0.5 mg Zn/cm2 at the anode and 0.5 mg Pt/cm2 at the cathode, were reached in Tunçbilek lignite with a circular current collector in the presence of V5+/3+ catalytically effective additive.