Pem yakıt pilleri için magnetron saçtırma yöntemi ile M@Pt/C (Co, Ni, Fe, Cu) çok katmanlı elektrokatalizör hazırlanması
Preparation of  M@Pt/C (Co, Ni, Fe, Cu) multilayer pem fuel cell electrocatalyst via magnetron sputtering
Yazar: SONNUR KURTULUŞ
Danışman: PROF. DR. AYŞE BAYRAKÇEKEN YURTCAN
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2021
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Amaç: Bu çalışmada PEM yakıt pilleri için geçiş metalleri kullanılarak magnetron saçtırma yöntemi ile ince filmler ile elektro katalizörler geliştirmeye odaklanılmıştır. Yakıt pili sistemlerin en maliyetli bileşeni katalizör yüzeyi için platin kullanımının azaltması ve daha ekonomik metal türlerinden faydalanılarak hem performans artışı hem de maliyet azaltılması amacıyla ele alınmıştır
Yöntem: Bu çalışmada magnetron saçtırma yöntemi ile hedef olarak Co, Ni, Fe, Cu gibi ucuz ve kolaylıkla elde edebileceğimiz geçiş metalleriyle ince film kaplamaları kullanılmıştır. Ticari  platin/karbon Tanaka referans kaplama olarak kullanılmıştır. Beş farklı miktarda platin içeren numune yüzeyleri hazırlanmıştır. Farklı miktarlarda platin içeren numunelerin yüzeyine 60 saniye ve 300 saniye olmak üzere iki farklı sürede herbir metal ayrı ayrı saçtırma yapılarak uygulanmıştır. İnce film kaplama süresi ile numune yüzeyindeki film kalınlığı kontrol edilmiş ve Co, Ni, Fe ve Cu için her numunede bu değişkenler kullanılmıştır.
Bulgular: Farklı metal türleri ve farklı platin miktarları kullanılarak hazırlanan numunelerin fiziksel karakterizasyonları SEM, EDS, XPS ile kimyasal karakterizasyonları ise çevrimsel voltametri, elektrokimyasal empedansları ve yakıt pili testleri kullanılarak araştırılmıştır.  Yakıt pili test istasyonu sonuçlarında performansı ticari katalizöre göre daha yüksek çıkan numunelerin yaşlandırma testleri uygulanmıştır.
Sonuç: Araştırmalar sonucunda her metal türü için yüzeyde 0,2mg'dan fazla platin katalizör yüklemenin direnç kaynaklı performans kaybı oluşturduğu ortaya konulmuştur. Yakıt pili performans sonuçlarının CV, EIS ve XPS verileriyle ortak değerlendirmeleri sonucunda yüzeydeki katalizör kalınlığının artışı ile eklenen metal türünün getireceği performans olumsuz yönde etkilenmektedir. Magnetron saçtırma uygulamasında 60 saniye süre ile oluşturulan ince filmlerin performanslarının ticari katalizöre göre daha yüksek olduğu görüldü. Metal türleri için; bakır metalin diğer tüm metallere göre oksidasyon yatkınlığından kaynaklanan performansı en düşük metal türü olarak belirlenmiştir. Yüzey aktifliği ile geçiş metalleri arasında kobalt ve nikel metali daha stabil sonuçlar vererek ticari kullanımlarını destekler performans sergilediler. Metal türleri arasında demir metali araştırılmaya devam edilmesi ve daha çok araştırma ile performansının stabil bir hale getirilmesi için umut vaad eden metal türü olarak belirlenmiştir.

Abstract:
Purpose: In this study, thin film coatings were formed on different amounts of Pt/C surfaces by using magnetron sputtering method with different amounts of transition metals to reduce the amount of Pt/C catalysts commonly used in PEM fuel cells. It is aimed to reduce the use of platinum fort he catalyst surface, which is the most costly component of fuel cell systems, and to increase performance and decrease the cost by using cheaper metals.
Method: In this study, thin film coatings of different thicknesses were obtained on the cathode electrodes containing different amounts of Pt/C catalyst with cheap and easily obtainable transition metals such as Co, Ni, Fe, Cu as target materials via magnetron sputtering method. Pt/C (Tanaka, 67%Pt) catalyst was used as commercial reference. Sample surfaces containing five different amounts of platinum were prepared. Each metal type was applied separately by sputtering, in two different time periods, 60 seconds and 300 seconds, on the surface of the samples containing different amounts of platinum. The film thickness on the sample surface was controlled with the time parameter and these variables were used in each sample for Co, Ni, Fe and Cu.
Findings: The physical characterizations of the samples prepared using different metal types and different platinum amounts were investigated by using SEM, EDS, XPS, and their electrochemical characterization was investigated by using cyclic voltammetry, electrochemical impedance spectroscopy and fuel cell tests. The aging test was applied to the electrodes whose performance was higher than the commercial catalyst in the fuel cell results.
Results: As a result of this research, it has been revealed that loading more than 0.2mg of platinum catalyst on the surface for each metal type causes performance loss due to resistance. As a result of joint evaluation of fuel cell performance results with CV, EIS and XPS data, it was observed that the fuel cell performance was negatively affected by the increase in the catalyst thickness on the surface. It was found that the performances of the 60 second electrodes, which formed less thin film metal coating than the preferred time periods in magnetron sputtering application, were higher than the commercial catalyst. Copper metal was determined as the metal type with the lowest performance due to oxidation susceptibility compared to all other metals. Among the transition metals as surface activity, cobalt and nickel metals showed more stable results, supporting their commercial use. Among the metal types, iron metal has been determined as a promising metal type by continuing to research and stabilizing its performance.