Atom molekül etkileşmelerinin paralel programlama kullanılarak dalga paketi metodu ile incelenmesi
The investigation of atom diatom scattering by using a wave packet method with parallel programming
Yazar: EMİNE ASLAN
Danışman: PROF. DR. NİYAZİ BULUT
Fırat Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Fizik Ana Bilim Dalı / Atom ve Molekül Fiziği Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2013
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Reaksiyon dinamiği = Reaction dynamic ; Reaksiyon hızı = Reaction rate

Özet:
Li + H2+ reaksiyonu ve izotop (D2+/T2+) reaksiyonlarının dinamik ve kinetikleri Martinazzo ve arkada?ları tarafından hesaplanan ab initio potansiyel enerji yüzeyi üzerinde zamana bağlı dalga paketi (TDWP) Bağla?ık Kanal (CC) metodu kullanılarak hesaplandı. Li + H2+ reaksiyonu ve izotopları için v=0, j=0 ba?langıç kuantum durumları için reaksiyon ihtimaliyetleri, toplam açısal momentum kuantum sayısı, J=0 dan J=90 a ve e?ik enerjisinden 1 eV çarpı?ma enerjisi aralığında hesaplandı. E?ik enerjisi (0,2 eV) ile 1,0 eV çarpı?ma enerjisi aralığında integral tesir kesiti elde edildi. 200-1000 K aralığında sıcaklığın bir fonksiyonu olan Arrhenius tipi deği?kenlik gösteren hız sabiti hesaplandı. Hız sabitinin, moleküller arası kinetik izotop etkisinin oldukça büyük olduğu görüldü. TDWP-CC sonuçları ile TDWP- Centrifugal-Sudden (CS) Yakla?ım sonuçlarının birbiriyle uyum içerisinde olduğu görüldü. Ayrıca bu reaksiyon için CS yakla?ımının daha doğru sonuçlar verdiği görüldü.H ++ LiH reaksiyonu, ilk evrenin ?artlarında TDWP-CC metodu kullanılarak ab initio potansiyel enerji yüzeyi üzerinde çalı?ıldı. H+ +LiH (v=0,j =0)?H2++ Li süreci için toplam reaksiyon ihtimaliyetleri, 5×10?3 eV ile 1 eV enerji aralığında toplam açısal mometum kuantum sayısı J=0 dan J=110 a kadar hesaplandı. 5×10?3 eV dan küçük enerji değerlerindeki integral tesir kesiti için, Langevin model kullanılarak ekstrapolasyon yapıldı. 10-1000 K aralığında hesaplanan hız sabitinin değeri yakla?ık ?10?9cm3s?1 olup sıcaklıktan bağımsız olduğu bulundu. Bu sonucun ilk evren lityum kimyası modelleriyle uyumlu olduğu görüldü.Anahtar kelimeler: Reaksiyon ihtimaliyeleri, Centrifugal Sudden yakla?ımı, Tesir kesitleri, Hız sabitleri, Langevin model, Astrokimya- ilk evren.

Abstract:
The dynamics and kinetics of the Li + H2+ reaction and its isotopic variants (D2+ and T2+) have been studied by using a time-dependent wave packet (TDWP) coupled-channel (CC) method on the ab initio potential energy surface (PES) of Martinazzo et all. Total initial v=0, j= 0 state-selected reaction probabilities for the Li +H2+ reaction and its isotopic variants have been calculated from the threshold up to 1 eV for total angular momenta J from 0 to 90. Integral cross sections have been evaluated from the reaction probabilities at collision energies from threshold (?0,2 eV) up to 1,0 eV collision. The calculated rate constants as a function of temperature show an Arhenius type behavior in the 200K - 1000 K temperature interval. It has been found to be a considerable large intermolecular kinetic isotope effect. The TDWP-CC results are in overall good agreement with those obtained applying the TDWP Centrifugal-Sudden (CS) by approximation, showing that the CS approximation is rather accurate for the title reaction.H+ + LiH reaction have been studied using a quantum reactive time-dependent wave packet (TDWP) coupled-channel quantum mechanical method on an ab initio potential energy surface at conditions of the early universe. The total reaction probabilities for the H+ +LiH(v=0,j =0)?H2++ Li process have been calculated from 5×10?3 eV up to 1 eV for total angular momenta J from 0 to 110. Using a Langevin model, integral cross sections have been calculated in that range of collision energies and extrapolated for energies below 5×10?3 eV. The calculated rate constants are found to be nearly independent of temperature in the 10?1000 K interval with a value of ?10?9cm3s?1, which is in good agreement with estimates used in evolutionary models of the early universe lithium chemistry.Key words: Reaction probabilities, Centrifugal-Sudden (CS) approximation, Cross-sections, Rate constants, Langevin model, Astrochemistry ? Early universe.