Oksijenin elektrokimyasal indirgenmesi için katalitik elektrot geliştirilmesi
Development of catalytic electrode for electrochemical reduction of oxygen
Yazar: ÇİĞDEM ADA
Danışman: PROF. DR. HANDAN GÜLCE
Selçuk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2007
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalısmada; oksijenin elektrokimyasal indirgenmesi kaplanmamıs camsı karbon(GC), ve modifiye edilmis elektrotlarda oksijenle doygun 0,1 M NaClO4 ve farklı pH'lardaki fosfat tampon çözeltilerinde dönüsümlü voltametri ve kronoamperometri yöntemlerikullanılarak incelenmistir. ki çesit modifiye elektrot kullanılmıstır. Bunlar polivinilferrosen(PVF) kaplanmıs GC elektrot (PVF-GC) ve PVF kaplanmıs altın biriktirilmis GC (PVF-Au-GC) elektrotlardır. Kaplanmamıs elektrot ve modifiye edilmis elektrotlarda oksijeninelektroindirgenmesi için elde edilen sonuçlar karsılastırılmıstır. Oksijeninelektroindirgenmesinde modifiye edilmis elektrotlar elektrokatalitik aktivite göstermistir.Polimer filmin kalınlıgının, biriktirilen altın miktarının, potansiyel tarama hızının ve pHetkisi incelenmistir. Deneysel parametreler optimize edilmis ve elektrokatalitik prosesinmekanizması açıklanmıstır.Modifiye elektrotlarda elde edilen bazı önemli sonuçlar:Kaplanmamıs GC elektrotda tek adımda 2 elektronlu olarak gerçeklesen oksijeninelektrokimyasal indirgenme mekanizması 0,1 M NaClO4 çözeltisinde ve pH>3' deki fosfattampon çözeltilerinde modifiye edilmis elektrotlarda 2 adımda 4 elektronlu olarakgerçeklestigi bulunmustur.Modifiye edilmis elektrotlarda indirgenme pik potansiyelinin daha pozitif bölgelerekaydıgı ve pik akımında artıs oldugu gözlenmistir.Destek elektrolitin asitligi azaldıkça modifiye yüzeylerin katalitik etkisinin arttıgıgözlenmistir.PVF-Au-GC elektrodun elektrokatalitik etkisinin PVF-GC elektrottan daha fazla oldugubulunmustur.Anahtar Kelimeler: Polivinilferrosen, modifiye elektrot, oksijenin elektrokatalitikindirgenmesi, altın biriktirme

Abstract:
In this study, electrochemical reduction of oxygen was investigated using cyclicvoltammetry and chronoamperometry in an O2 ? saturated 0,1 M NaClO4 solution and invarious pHs of phosphate buffer solutions at bare glassy carbon (GC) electrode and modifiedGC electrodes. Two types of modified electrodes were used, polyvinylferrocene (PVF)coated GC electrode (PVF-GC) and gold deposited PVF coated GC electrode (PVF-Au-GC).The results for oxygen electroreduction obtained from modified and unmodified electrodesare compared. The modified electrodes showed electrocatalytic activity for theelectroreduction of oxygen. The effects of the thickness of the polymeric film, the amount ofthe deposited Au, potential scan rate and pH were investigated. The experimental parameterswere optimized and the mechanism of the electrocatalytic process was discussed.Some interesting features were observed:The reduction pathway of O2 was altered from one ? step two electron reduction- to twostep four ? electron reduction upon modification of GC electrode in both 0,1 M NaClO4solution and phosphate buffer solutions of pH>3.A significant positive shift of the reduction peak potentials and the increase of peakcurrent were actieved.The catalytic effect of the modified surface increase with decreasing acidity.The elecrocatalytic effect of PVF-Au-GC electrode was higher than the electrocatalyticeffect of PVF-GC electrode.Key Words: Polyvinylferrocene, modified electrodes, electrocatalytic reduction of oxygen,gold deposition