Radyoaktif atıkların immobilizasyonunda camlaştırma tekniğinin uygulanması
Application of vitrification techniques for immobilization of radioactive waste
Yazar: CEM ERDOĞAN
Danışman: PROF. DR. MURAT BENGİSU ; PROF. DR. SEMA AKYIL ERENTÜRK
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nükleer Bilimler Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2010
Konu: Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering
Dizin: Radyoaktif atıklar = Radioactive wastes

Özet:
Camlaştırma, yüksek düzey radyoaktif atıkların kalıcı olarak saklanması için uluslararası kabul gören güvenilir bir teknolojidir. Bu amaçla kullanılan malzemeler, çoğunlukla borosilikat camlarının çeşitli türevleridir. Ancak, bu camların sulu veya killi ortamlarda az da olsa çözündüğü veya kimyasal tepkimelere girdiği ve radyoaktif ışınım altında bu tür camların bir kısmında kristalleşme ve faz ayrışımı oluştuğu son yıllarda belirlenmiştir. Ayrıca, silika içeren camların ergime sıcaklığı göreceli olarak yüksektir ve bu sıcaklığın düşürülmesi camlaştırma teknolojisinde oldukça önemli kolaylıklar sağlayacaktır.Camlaştırılmış haldeki atıklarda aranan en önemli özellikler, sulu ortamlarda yüksek kimyasal dayanım, cam içine hapsedilmiş radyoaktif elementlerin özütlenerek çevreye yayılmaması ve camın yeterli mekanik dayanıma sahip olmasıdır. Silika içermeyen bor camları genellikle düşük kimyasal dayanıma sahiptir ve şimdiye dek camlaştırma teknolojisinde kullanılmamışlardır. Ancak, bu camlarla ilgili yapılan çeşitli çalışmalar, silika dışında alkali oksitler, toprak alkali oksitler, Al2O3, PbO ve P2O5 gibi bazı oksitlerin de kimyasal dayanımı önemli ölçüde artırdığını göstermiştir. Bu oksitlerin genel özelliği, cam örgüsünde kimyasal dayanımı zayıf olan [BO3] gruplarını daha dayanıklı olan [BO4] gruplarına dönüştürmektir.Radyoaktif atıklar içinde, yüksek düzey aktiviteye sahip olmaları nedeniyle en önemli radyonüklitler, aktinitlerdir. Fisyon ürünleri, radyoaktivitesinin %98'ini 200 yıl içinde kaybetmektedir. Bu nedenle, atıklardaki fisyon ürünlerinin katılaştırılarak saklanması büyük önem arz etmektedir. Atık içerisinde fisyon ürünleri olarak çok sayıda radyonüklit mevcuttur. Bunlar içerisinde en önemli fisyon ürünleri sezyum ve stronsiyumdur.Bu tez çalışmasında, radyoaktif atıkların camlaştırılması için kimyasal dayanımı yüksek ve ergime sıcaklığı mevcut kullanımdaki camlara göre daha düşük olan bor tabanlı PbO'li cam bileşimleri geliştirilmiştir. Elde edilen kurşun borat camının; homojenlik, kimyasal dayanım, mekanik dayanım, cam dönüşüm sıcaklığı, ergime sıcaklığı gibi çeşitli özellikleri incelenmiş ve uygun özelliklere sahip camlar belirlendikten sonra bunlara camlaştırma yöntemlerinin, radyonüklitlerin etkisinin ve yeraltında uzun süreli saklanma koşullarının benzetimini sağlayacak daha ayrıntılı testler uygulanmıştır.

Abstract:
Vitrification is an internationally accepted and reliable technology for the immobilization of high level radioactive waste (HLW). Materials used for this purpose are generally some variants of borosilicate glasses. However in the recent years, it has been demonstrated that these glasses can dissolve or react, even at a small scale, in aqueous or clayey media and that under radioactive irradiation some of these glasses undergo phase separation. Furthermore, glasses that contain silica have relatively high melting points and the reduction of this temperature would provide important advantages in the vitrification technology.The most important properties of vitrified waste are chemical durability in aqueous or clayey media, prevention of leaching and diffusion to the environment of radioactive elements trapped within the glass, and sufficient mechanical strength. Non silica borate glasses usually exhibit low chemical durability and have not been used in vitrification technologies so far. However, various studies have shown that in addition to silica some oxides such as alkaline oxides, earth alkaline oxides, Al2O3, PbO and P2O5 also improve the chemical durability significantly. The common denominator of these oxides is that they convert the chemically weak [BO3] groups to the more chemically stable [BO4] groups.The most important radionuclides due to having high level radioactivity in radioactive waste are fission products. Fission products lose 98% of their radioactivities during 200 years. For this reason, storage by solidification of fission products with radioactive waste is very important. There are many radionuclides as fission products in the waste. Cesium and strontium are the most important radionuclides in fission products.In this study it is intended to develop borate based glass formulations with high chemical durability and lower melting temperatures compared to the currently used glasses for the vitrification of radioactive waste. Various properties of glasses obtained with the addition of above mentioned oxides, such as homogeneity, chemical durability, mechanical strength, glass transformation temperature, and melting temperature were analyzed and once suitable glasses have been determined they were studied under simulation conditions regarding vitrification methods, effect of radioactive elements, and long term underground storage.