Nano çubuk sentezi ve elektro-katalitik aktivitesinin belirlenmesi
Nano çubuk sentezi ve elektro-katalitik aktivitesinin belirlenmesi
Yazar: ULDANA ZHUMATAYEVA
Danışman: DOÇ. DR. NİYAZİ ALPER TAPAN
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2012
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu tez çalışmasının ilk aşamasında, doğrudan etanol yakıt hücresi için dayanıklı elektro-katalizör geliştirmek amacıyla, seryum oksit (CeO2) destek maddesi araştırılmıştır. Seryum oksitin morfolojik yapısının hazırlama tekniği ile değiştiği ve bunun da elektro-katalitik mekanizmaları değiştirdiği bilindiğinden, bu çalışmada hidrotermal sentez yöntemi kullanılarak seryum oksit nano çubuk elde edilmiştir. Hidrotermal metotla hazırlanmış seryum oksit (CeO2(HT)) katalizörünün, üç elektrotlu hücrede CO ve etanol electro-oksidasyonuna karşı aktiviteleri, amonyum seryum nitrat'ın doğrudan kalsinasyonu ile (CeO2(K)) hazırlanmış seryum oksit ile kıyaslanmıştır.Çalışmanın ikinci aşamasında, farklı yöntemler ile hazırlanan seryum oksit destek malzemesinin kullanıldığı kompozit elektro-katalizörler, ağırlıkça %5 ve %10 PtRu/C eklenerek ıslak emdirme yöntemi ile hazırlanmıştır. CeO2'nin etkisini kıyaslayabilmek amacıyla CeO2'nin yerine aktif karbon kullanılarak yine aynı PtRu/C ağırlık oranlarında ve yine ıslak emdirme tekniği ile katalizörler elde edilmiştir.Hidrotermal sentez yöntemi ile elde edilen seryum oksitin yüzey morfolojisi taramalı elektron mikroskopisi (SEM) ile incelendiğinde düzensiz yaklaşık 1 ? m boyutunda ve 200 nm çapında nano çubuk yapılar görülmektedir. Buna karşın kalsinasyon yöntemi ile elde edilen (CeO2(K)) yaklaşık 400 nm boyutunda partiküler yapıya sahiptir. Enerji dağıtım X-ışını spektroskopisi ile elde edilen sonuçlara göre CeO2(HT), CeO2(K)'e göre oldukça yüksek oksijen stokiyometrisine sahiptir.Yapılan tüm elektrokimyasal analiz sonuçlarına göre %10PtRuC/(CeO2(HT)) üzerinde en yüksek CO ve etanol elektro-oksidasyon aktivitesi elde edilmiştir.

Abstract:
In the first phase of the thesis, adjuvant substance cerium oxide (CeO2) have been studied in order to develop stable electro-catalyzer for direct ethanol fuel cell. Because of that morphological structure of cerium oxide varies with preparation technique and that changes electro-catalytical mechanisms are known; in this study, cerium oxide nano has been obtained quickly by using hydrothermal synthesis method. Activities of cerium oxide catalyzer (CeO2(HT)), prepared using hydrothermal synthesis method, against CO and ethanol electro-oxidation in three-electrode cell, have been compared with cerium oxide prepared with direct calcination (CeO2(K)) of ammonium cerium nitrite.In the second phase of study, composite electro-catalyzers in which adjuvant substance cerium oxide prepared with different methods has been used, has been prepared with wet padding process adding %5 and %10 PtRu/C percentage by weight. In order to compare the effect of CeO2, catalyzers have been obtained with wet padding process and the same PtRu/C percentage by weight using activated carbon instead of CeO2.After surface analysis of (CeO2(HT)) by scanning electron microscopy, non-uniform nano-rods with approximately 1 ? m length and 200 nm radius were observed. On the other hand, cerium oxide prepared by calcination has a particle structure in 400 nm size approximately. According to results obtained by energy dispersive X-ray spectroscopy, CeO2(HT) has substantially higher oxygen stoichiometry than CeO2(K).After electrochemical analysis, it was seen that %10PtRuC/(CeO2(HT)) has the highest CO and ethanol electro-oxidation activity.