Süperkritik karbon dioksit ortamında doğal ve modifiye bentonitler ile benzoik ve salisilik asitlerin adsorpsiyonu ve desorpsiyonu
Adsorption and desorption of benzoic and salicylic acids by using natural and modified bentonites in supercritical carbon dioxide medium
Yazar: ÖZER GÖK
Danışman: DOÇ. DR. A. SAFA ÖZCAN
Anadolu Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2011
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Adsorpsiyon = Adsorption ; Bentonit = Bentonite ; Benzoik asit = Benzoic acid ; Desorpsiyon = Desorption ; Organokiller = Organoclays ; Salisilik asit = Salicylic acid ; Süperkritik karbon dioksit = Supercritical carbon dioxide

Özet:
Bu çalışmada, model ilaç olarak düşünülen benzoik asit ve salisilik asidin süperkritik karbon dioksit (SCO2) ortamında adsorpsiyon ve desorpsiyonu araştırılmıştır. Bu ortamda adsorban olarak, Çanakkale yöresine ait doğal bentonit ve doğal bentonitin hekzadesiltrimetil amonyum (HDTMA) bromür ile modifikasyonu sonucu elde edilen organo-kil (HDTMA-bentonit) kullanılmıştır. Doğal bentonitin HDTMA-Br ile modifikasyonunun ve adsorpsiyon davranışının aydınlatılabilmesi amacıyla adsorbanlar için farklı yöntemler (BET, XRF, XRD, SEM, zeta potansiyel ölçümü, FT-IR, TG ve elementel analiz) kullanılarak karakterizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Bu amaçla, SCO2 ortamında HDTMA-bentonit üzerine benzoik asit veya salisilik asit adsorpsiyonuna basıncın, sıcaklığın ve etkileşim zamanının etkisi incelenmiştir. Deneysel verilerden yararlanarak adsorpsiyonun kinetik, izoterm ve termodinamik parametreleri çıkartılmıştır. Adsorpsiyon kinetiği ve adsorpsiyon dengesini belirlemek amacıyla Lagergren-birinci-derece, yalancı-ikinci-derece, Elovich kinetik ve partikül içi difüzyon modelleri ile Langmuir ve Freundlich adsorpsiyon izoterm modelleri deneysel verilere uygulanmıştır. Adsorpsiyon süreci için standart serbest enerji, entalpi ve entropi değişimleri gibi termodinamik parametreler de belirlenmiştir. Kullanılan adsorbanların tekrar kullanılabilirliklerinin araştırılması için desorpsiyon çalışmaları yapılmış ve SCO2 ortamında desorpsiyona basınç, sıcaklık, CO2'nin akış hızı ve yardımcı çözücünün (modifier) etkisi incelenmiştir.

Abstract:
In this research, adsorption and desorption of benzoic and salicylic acids, which were thought as model drugs, in SCO2 medium were carried out. Natural bentonite and organo-clay (HDTMA-bentonite) obtained by the modification of natural bentonite obtained from Çanakkale region with hexadecyltrimethylammonium (HDTMA) bromide were used as adsorbents. The characterization studies by using different methods (BET, XRF, XRD, SEM, zeta potential measurement, FT-IR, TG and elemental analysis) were also carried out to identify the modification of natural bentonite with HDTMA-Br and its adsorption behavior. In this manner, the effects of pressure, temperature and contact time in SCO2 medium were investigated for the adsorption of benzoic or salicylic acids onto HDTMA-bentonite. Adsorption kinetic, isotherm and thermodynamic parameters were deduced by using experimental data. Lagergren-first-order, pseudo-second-order and Elovich kinetic and intraparticle diffusion models and Langmuir and Freundlich isotherm models were applied to the experimental data to obtain adsorption kinetics and adsorption equilibrium, respectively. Thermodynamic parameters such as the changes in standard free energy, enthalpy and entropy were also determined for the adsorption process. The desorption studies were carried out to obtain information about the reusability of the adsorbents and the effects of pressure, temperature, flow rate of CO2 and modifier on desorption in SCO2 medium were also examined.