Seryum oksit ve zirkonyum oksit destekli pd-co içerikli katalizörlerde etilendiamin bisboranın hidrolizi
The hydrolysis of ethylenediamine bisborane on pd-co catalysts supported by cerium oxide and zirconium oxide
Yazar: SELİN GEZGEN
Danışman: PROF. DR. GÖKSEL ÖZKAN
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Enerji = Energy

Özet:
Son yıllarda enerji üretimi kapsamında fosil yakıtların çevreye verdiği zararların yüksek seviyelere ulaşması nedenleriyle temiz enerji kaynaklarına yönelim artmıştır. Bu kaynaklardan hidrojen yenilenebilir bir enerji taşıyıcısı olması, doğada bol miktarda bulunması ve çevre dostu olması sebebiyle önem kazanmaktadır. Enerji üretiminde hidrojeni doğrudan yakıt olarak kullanılabilmesi yanında bazı malzemelerde kimyasal veya fiziksel olarak depolanarak güvenli ve verimli bir şekilde kullanılabilmesi önemli kılmaktadır. Bu çalışmada, kimyasal hidrojen depolama malzemesi olarak amin boran sınıfından olan kütlece %11,49 hidrojen depolama kapasitesiyle tanınan etilen diamin bisboranın (EDAB) katalitik hidrolizi çalışılmıştır. Etilen diamin bisboranın katalitik hidroliz çalışmalarında aktif madde olarak mono ve bimetalik olacak şekilde paladyum (Pd) ve cobalt (Co), destek malzemesi olarak seryum oksit (CeO2) ve zirkonyum oksitin (ZrO2) tekli ve ikili hazırlanan karışımları kullanılmıştır. Bu malzemelerden kesikli reaktör sisteminde dehidrojenasyon deneylerinde kullanılmak üzere %5Pd/CeO2, %5Pd/CeO2-ZrO2, %5Pd-%5Co/CeO2, %5Pd%5Co/CeO2-ZrO2 katalizörleri hazırlanmıştır. Aktif maddelerin destek madde yüzeyine yüklenmesi emdirme indirgeme yöntemiyle gerçekleştirilmiş ve bunların bazı karekteristik özellikleri; X-Işını Difraktometresi (XRD), taramalı elektron mikroskobu (SEM), Enerji Dispersiv Spektrum (EDS), Brunauer-Emmett-Teller (BET), X-Işını Fotoelektron Spektrometresi (XPS) sistemlerinde analiz edilmiştir. Destek malzemelerin sentezinde hidrotermal yöntem kullanılmıştır. EDAB'ın hidrolizi iki farklı sıcaklık (40℃, 60℃) ve iki farklı EDAB başlangıç derişimi (0,03M; 0,02M) ile gerçekleştirilmiştir. Sıcaklık ve EDAB başlangıç derişiminin yanı sıra katalizörlere kobalt ve zirkonyum ilavesinin hidroliz reaksiyonuna etkileri de incelenmiştir. Deneysel çalışmalar sonucunda en iyi sonuç %5Pd/CeO2 ve %5Pd/CeO2-ZrO2 katalizörleri ile 60℃ sıcaklıkta ve 0,03M EDAB başlangıç konsantrasyonunda alınmış olup bu koşullarda 6,49 eşdeğer mol hidrojen üretilmiştir.

Abstract:
In recent years, the tendency towards clean energy sources has increased due to the high levels of environmental damage caused by fossil fuels within the scope of energy production. Hydrogen from these sources gains importance because it is a renewable energy carrier, abundant in nature and environmentally friendly. In addition to being able to use hydrogen directly as fuel in energy production, it is important that it can be stored chemically or physically in some materials and used safely and efficiently. In this study, the catalytic hydrolysis of ethylenediamine bisborane (EDAB), which is from the amine borane class and is known for its 11.49% hydrogen storage capacity by mass, was studied as a chemical hydrogen storage material. In the catalytic hydrolysis studies of ethylene diamine bisborane, mono and bimetallic palladium (Pd) and cobalt (Co) were used as active materials, and single and binary mixtures of cerium oxide (CeO2) and zirconium oxide (ZrO2) were used as support materials. 5%Pd/CeO2, 5%Pd/CeO2-ZrO2, 5%Pd-5%Co/CeO2, 5%Pd%5Co/CeO2-ZrO2 catalysts were prepared from these materials to be used in dehydrogenation experiments in the batch reactor system. The loading of active ingredients onto the support surface was carried out by the impregnation reduction method and some of their characteristic features were analyzed in X-Ray Diffractometer (XRD), scanning electron microscope (SEM), Energy Dispersive Spectrum (EDS), Brunauer-Emmett-Teller (BET), X-Ray Photoelectron Spectrometry (XPS) systems. Hydrothermal method was used in the synthesis of support materials. Hydrolysis of EDAB was carried out at two different temperatures (40℃, 60℃) and two different initial concentrations of EDAB (0.03M; 0.02M). In addition to temperature and EDAB initial concentration, the effects of cobalt and zirconium addition to the catalysts on the hydrolysis reaction were also examined. As a result of experimental studies, the best results were obtained with 5%Pd/CeO2 and 5%Pd/CeO2-ZrO2 catalysts at 60℃ and 0.03M EDAB initial concentration, and 6.49 equivalent moles of hydrogen were produced under these conditions.