Türkiye linyit kömürleri için yer altında kömür gazlaştırmasının deneysel ve sayısal olarak incelenmesi
Experimental and numerical investigation of underground coal gasification for Turkish lignite
Yazar: OĞUZ BÜYÜKŞİRİN
Danışman: PROF. DR. MESUT GÜR
İstanbul Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Makine Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Makine Mühendisliği Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Makine Mühendisliği = Mechanical Engineering
Dizin: Yer altı kömür gazlaştırması = Underground coal gasification

Özet:
Son yıllarda ülkelerin gelişmişliği ile birlikte ortaya çıkan enerji ihtiyacı, fosil yakıtlardan (petrol, doğal gaz, kömür vb.) ve yenilenebilir kaynaklardan üretilen enerjiden (rüzgâr, güneş enerjisi, jeotermal ve hidro enerji vb.) karşılanmaya çalışılmaktadır. Ekonomide dışa bağlılık, enerji üretiminin ekonomiye olumlu yönde katkısı gibi faktörler düşünüldüğünde, herhangi bir yakıtın enerji üretiminde kaynak olarak kullanılabilmesi önemlidir. Ülkemiz linyit kömür rezervleri açısından oldukça zengindir. Ancak bu rezervin sadece %15'i geleneksel madencilik yöntemiyle çıkarılması halinde ekonomik olabilmektedir. Diğer husus ise son yıllarda yaşanan kömür maden kazalarıdır. Ayrıca son yıllarda fosil yakıtların geleneksel yanma teknikleriyle yakılması çevreyi önemli şekilde kirletmektedir. 
Bu noktada, Yeraltında Kömür Gazlaştırma (YKG) tekniği, kömürün yer altında çıkarılmasına gerek kalmadan orada temiz yanıcı gazlara dönüştürülmesini sağlayan ekonomik ve çevreci yöntem olarak ortaya çıkmaktadır.
Yeraltında kömür gazlaştırma (YKG) işlemi için, yer altında bulunan kömür yatağına sondajlar ile kuyular açılarak, burada oluşturulan kömür bloklarına (gazlaştırma reaktörlerine) kontrollü şekilde hava ve oksijen gibi gazlaştırıcılar beslenmesiyle gazlaştırma reaksiyonları tetiklenerek kömürden sentez/yanıcı gaz (sentez gaz) elde edilmesi sağlanır. Gazlaştırma işlemi sonucunda sentez gazı olarak anılan yanıcı CO, H2 ve CH4 gibi gazları üretilir. 
Yeraltı kömür gazlaştırma (YKG) için son yıllarda uluslararası yoğun çalışmalar başlatılmıştır. Bu çalışmalar, sentez gazının kalitesini ve ısıl değerini arttırılması için YKG uygulamasının geliştirilmesine yönelik olduğu görülmektedir. 
Yeraltında kömür gazlaştırması (YKG) işleminde, gazlaştırma reaktör (kömür bloğu) boyutları, kömürün termofiziksel özellikleri, gazlaştırıcı gaz cinsi/karışım oranları (hava, oksijen ve su buharı) belirleyici parametrelerdir. Bu nedenle bu parametrelerin yerli kömürler için incelenmesine ihtiyaç vardır.
YKG teknolojisini başta ülkemiz kömürleri için geliştirmek amacıyla sunulan 1003-113M038 sayılı projesi TUBİTAK - ARDEB tarafından desteklenmiş olup İTÜ bünyesinde oluşturan araştırma grubuyla çalışmalar yürülmüştür. Bu kapsamda deneysel çalışmalar için, laboratuvar ölçekli YKG deney düzeneği İTÜ Makine Fakültesinde kurulmuştur. Deneylerde Pirinççesme - Malkara - Tekirdağ linyit kömür yataklarından alınan örnekler kullanılmıştır. Kömür tedariki ve kömür yatağı (damarı) çalışmalarında Uysal Madencilik şirketi ile yoğun iş birliği içinde bulunulmuştur.
YKG'nin saha uygulaması için yeraltında olan kömür yatağı içinde kömür bloklarına bölünerek gazlaştırma reaktörlerinin oluşturulması gerekir. Ancak gazlaştırma reaktörlerinin geometrisi, büyüklüğü ve işletme proses parametreleri kömürün gazlaştırma verimliliği ve kalitesi için çok önemlidir. Özellikle yerli kömürler için uygun gazlaştırma reaktörü geliştimesine ihtiyaç duyulmaktadır. Dolayısıyla labaratuvar ortamında YKG simülasyonları için aynı geometride, fakat iki ayrı ölçekte kullanılacak gazlaştırma reaktörü kurulmuştur. Tasarlanan reaktörlerden birincisi, küçük reaktör, 67cm x 65,5cm x 81,5cm (genişlik x yükseklik x uzunluk) büyüklüğündedir. Tasarlanan reaktörlerin ikincisi, büyük reaktör 101 cm x 65,5 cm x 200 cm büyüklüğündedir. Reaktörde Pirinççeşme – Malkara - Tekirdağ linyit kömür yataklarından alınan örneklerden yararlanılmıştır. 
Yapılan bu çalışma süresince sekiz adet başarılı deneysel çalışma gerçekleştirilmiştir. Deneysel çalışmaların altısı küçük ölçekli kurulan gazlaştırma reaktöründe, diğer ikisi ise büyük ölçekli kurulan gazlaştırma reaktöründe gerçekleştirilmiştir. Optimum gazlaştırma sıcaklıklarını reaktör içinde elde etmek için deneylerde gazlaştırıcı olarak hava, saf oksijen (O2), hava/oksijen karışımı ve su buharı (H2O) kademeli olarak sisteme beslenmiştir. Laboratuvar ölçekli deneyler sırasında üretilen sentez gazının içinde % 40-50 oranlarında CO ve H2 elde edilmesi mümkün olmuştur. 
Gazlaştırıcı gaz olarak, hava, saf oksijen (O2), hava-oksijen karışımı ve oksijen-su buharı karışımı kullanılmıştır. Yalnızca hava kullanımıyla gazlaştırma mümkün olmamıştır. Saf oksijenle yapılan gazlaşmada yüksek oranda CO ve H2 içerikli sentez gazı üretilmiştir. Oksijenle zenginleştirilmiş hava (hava-oksijen karşımlı) kullanıldığında gazlaştırma başarılı olmuştur. Oksijen-su buharı karışımlı ve kademeli (art arda) olarak yürütülen gazlaştırmalar ile genel olarak sentez gazında yüksek oranda saf hidrojen gazı elde edilmiştir. Oksijen-su buharı kademeli gazlaşmada özellikle saf oksijen besleme fazı su buharı beslemesi esnasında soğuyan kömür kütlesinin tekrar ısıtılması için gerekli ve yeterli olmuştur. Kademeli gazlaştırma için gazlaştırıcı gaz besleme süreleri ve debileri burada incelelenen noktalar olmuştur. 
Gazlaştırıcı gaz (oksijen, hava ve su buharı) debisinin gazlaştırma prosesi için çok önemli bir parametre olduğu deneylerde görülmüş olup debi değerinin   kömür yatağının boyutları ve kütlesine bağlı olarak değişkenlik gösterdiği ortaya çıkmıştır. YKG uygulamasında uygun gazlaştırıcı gazı debi değerinin teorik hesaplanması mümkün değildir. Bu nedenle deneysel verilere ihtiyaç olmuştur. Diğer taraftan gazlaşma esnasında üretilen gaz bileşimi kontrolü ile gazlaştırıcı gaz besleme ayarı rekli olmuştur. 
Ayrıca YKG prosesi için sayısal bir model geliştirilmiştir. Böylece, YKG'nin hem deney reaktörü ve hem de gerçek uygulaması için gazlaşma simülasyonları yapılmıştır. Sayısal model, ANSYS-FLUENT programı ile kömür içinde gazlaştırma reaksiyonları ve gaz akışlarını 2 boyutlu, zamana bağlı olarak hesaplamalı akışkanlar dinamiği (HAD) tekniği ile modellenmiştir.
Deneysel çalışmaların HAD analizleri ile simülasyonuları gerçekleştirilmiştir. HAD modeli ile hesaplanan ve deneylerden üretilen sentez gazları (CO ve H2 ) değerleri arasında uyumluluk görülmüştür. HAD modelinde kömür özellikleri, kömür boyutları, gazlaştırıcı cinsi ve debileri parametre olarak kullanılmıştır.
HAD analizlerinde, kömür içinde gazlaşmasının gerçekleştiği bölgede sıcaklık dağılımları yanında kimyasal reaksiyon bölgeleri ve gaz bileşenlerin dağılımları zamana bağlı değişimleri gösterilmiştir.  Bu sonuçlardan gazlaşmanın kömür içinde yerel ve zamana göre nasıl gerçekleştiği izlenmiş ve kontrolü mümkün olmuştur.
YKG gazlaştırma reaktörlerinin boyutlandırılması ve gazlaşma proses ayarları için son yıllarda yaygın olarak kullanılan Makine Öğrenmesi modelinden yararlanılmıştır. Burada deneysel veriler ve literatürde benzer çalışmaların sonuçları kullanılmıştır.  Makine öğrenmesinde çok değişkenli bir regresyon (tahmin) modeli, MİNİTAB programı yardımı ile geliştirilmiştir. Bu model,  sentez gaz (CO ve H2) ile gazlaştırma reaktör boyutları, kömür özellikleri ve gazlaştırıcı gaz (oksijen) debisi arasındaki matematiksel ilişkiyi tanımlamıştır. Bu tahmin modeli ile hesaplanan sonuçların gerek İTÜ bünyesinde yapılan ve gereksede literatürdeki deneylerle oldukça kabul edilebilir yakınlıkta bir tolerans aralığında olduğu görülmüştür.

Abstract:
Today, the energy demand that emerges in proportion to the development of countries is attempted to be met by using fossil fuels such as oil, natural gas, and coal, as well as renewable energy sources (such as solar, wind, etc.). All sources of energy that can be utilized are significant, taking into account their contribution to the economy's energy needs and the reliance on foreign sources for their acquisition. Our country is quite rich in lignite coal reserves. However, only 15% of this reserve can be economically extracted by traditional mining methods. Another issue is the coal mine accidents that have occurred in recent years. In addition, the consumption of fossil fuels with traditional combustion techniques in recent years significantly pollutes the environment.
At this point, the Underground Coal Gasification (UCG) technique emerges as an economic and environmentally friendly method that allows coal to be transformed into clean combustible gases in the underground without the need for coal to be physically extracted. For the UCG process, injection wells are drilled into the underground coal bed and gasification agents such as air and oxygen are fed into the coal blocks (gasification reactors) in a controlled manner. Gasification agents triggers gasification reactions and synthesis/combustible gases are obtained from coal. As a result of the gasification process, combustible gases such as CO, H2 and CH4, known as synthesis gas, are produced.
Intensive international studies have been initiated for UCG in recent years. These studies aimed at developing the UCG application to increase the quality and calorific value of the synthesis gas.
In the UCG process, the gasification reactor (coal block) dimensions, thermophysical properties of coal, and gasification agent type/mixture ratios (air, oxygen, and water vapor) are determining parameters. Therefore, there is a need to examine these parameters for indigenous coals.
This research is funded by TUBITAK-ARDEB 1003-113M038 in order to develop UCG technologhy for Turkish lignite. Investigations were carried out with the research group formed within Istanbul Technical University (ITU). In this context, a laboratory-scale UCG experimental reactor was established at the ITU Faculty of Mechanical Engineering for experimental studies. Coal samples used in the experiments obtained from Pirinççesme-Malkara-Tekirdağ lignite coal beds with collobaration of UYSAL mining. To understand lignite coal properties, elemental and short proximate analyzes of Malkara lignite were conducted in Dresden Technical University. Malkara lignite coal contains 25.17% moisture, 17,95% ash, 28,8% volatile matter, and 28.14% fixed carbon in the original sample based on the short proximate analysis results. In addition to short proximate analysis, elemental analysis results showed that in the original sample, 57,02% C, 3,99% H, 1,44% N, 8,15% O2 and 5,41 S were present.
For the field application of Underground Coal Gasification (UCG), it is necessary to create gasification reactors by dividing coal blocks in the underground coal bed. However, the geometry, size and operating process parameters of the gasification reactors are crucial for the gasification efficiency and quality of the synthesis gas. In particular, the development of a suitable gasification reactor is needed for indigenous coals. Therefore, two different-scale reactors were designed in the laboratory environment for UCG simulations. First, the small-scale reactor (67 cm x 65.5 cm x 81.5 cm) allows working with coal blocks up to 45×35×65 cm, while the large-scale reactor (101 cm x 65.5 cm x 200 cm) allows working with coal blocks of 70×50×180 cm. Samples from the Pirinççeşme-Malkara-Tekirdağ lignite coal fields were used in the reactor.
Eight successful laboratory-scale experiments conducted in content of this study. Out of the eight laboratory scale experiments, six of these were carried out in the small-scale gasification reactor, and the last two were carried out in the large-scale gasification reactor. In the experiments, air, pure oxygen, air/oxygen mixture, and steam supply were gradually applied as the gasification agent to obtain the optimum gasification temperatures inside the reactor. CO and H2 composition rates of 40-50% were obtained in the synthesis gas produced in the experiments.
The gasification experiments were conducted with different gasification agents, including air, pure oxygen, air-oxygen mixture, and oxygen-steam mixture. Air alone was not sufficient for gasification. When pure oxygen was used as the gasification agent, high amounts of synthesis gas with CO and H2 were produced. Successful gasification was aslo achieved using an oxygen-enriched air (air-oxygen mixture). Generally, using oxygen-steam mixture and performing gasification in a staged (sequential) manner resulted in high amounts of pure hydrogen gas in the synthesis gas. In the staged gasification process, the oxygen supply phase was especially necessary and sufficient to reheat the cooled coal mass during the steam gasification phase. The feeding times and rates of the gasification agents were investigated as critical parameters for the staged gasification.
It was observed from the experiments that the gasification agent flow rate (oxygen, air, and steam) is a crucial parameter for the gasification process and varies depending on the size and mass of the coal seam. The theoretical calculation of the appropriate gasification agent flow rate for UCG application is not possible. Therefore, experimental data were required. On the other hand, the gasification agent supply adjustments were essential for controlling the gas composition produced during the gasification process.
To better understand the physical and chemical behaviour of UCG, mathematichal models are created alongside experimental studies. Mathematical models are useful to provide detailed information about UCG that may be difficult or impossible to obtain from experiments alone. Additionally, process parameters can be investigated with mathematichal models Therefore, a two-dimensional, time-dependent mathematical model based on gasification physics is developed in this study. Computational Fluid Dynamics (CFD) is used to solve governing differential equations for UCG. 
Coal block is modelled as porous medium and drying, homogeneous and heterogeneous reactions which occur in the coal block and gasification channel, are included. Consequently, cavity formation inside the coal block is simulated according to the coal consumption due to the chemichal reactions. Simultaneous momentum, heat and mass transfer inside the coal block and gasification channel are modelled using two-dimensional conservation equations. Turbulent flow in gasification channel is modelled with k-ε turbulence model.
In order to solve the differential conservation equations, CFD based ANSYS Fluent software is used. CFD simulations needs the numerical grid (mesh) to be defined. For comparison purposes, two-dimensional geometry and mesh is defined based on a large-scale UCG reactor which is representative of the conducted UCG experimental setup. Numerical results acquired through the mathematical model are compared and verified against the outcomes of an experimental investigation performed on the identical UCG reactor. In this CFD analysis, lignite coal sample from Pirinççeşme/Tekirdağ is used and gasification simulation had been performed with the supply of oxygen. The simulations of the experimental studies were carried out using computational fluid dynamics analysis. Compatibility was observed between the values of syngas (CO and H2) calculated using the CFD model and those produced in the experiments. Coal properties, coal sizes, gasifier types, and flow rates were used as parameters in the CFD model. After the numerical results are verified, time dependent contour plots that are visually showing the predicted cavity formation, temperature field and chemichal reaction zones inside the reactor are given.
The Machine Learning model, which has been widely used in many other scientific fields in recent years, has been utilized for sizing and process adjustment of gasification reactors for the UCG process. Experimental data and results from similar studies from the literature were utilized as in input. A multivariable regression (prediction) model was developed using the MINITAB software. This model describes the mathematical relationship between the dimensions of gasification reactor with synthesis gas (CO and H2), coal properties and gasification agent (oxygen) flow rate. It was observed that the results calculated with this predictive model had a tolerance range that was quite acceptable, both in experiments conducted at ITU and in experiments found in the literature.
Experimental and mathematical modeling studies conducted within the scope of our project are of great importance in terms of simulating and understanding underground coal gasification physics. The main goal to be achieved in these studies with experimenrs and mathematichal modelling, determination of optimum gasification reactor size, temperature, and optimum syngas components