Toluenin geçiş metalleriyle iyileştirilmiş zeolit destekli katalizörlerle oksitlenme reaksiyonunun incelenmesi
Investigation of catalytic oxidation reactions of toluene by zeolite doped with transition metals
Yazar: ZEYNEP ÖZÇELİK
Danışman: YRD. DOÇ. DR. GÜLİN S. POZAN SOYLU
İstanbul Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Proses ve Reaktör Tasarımı Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2009
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Geçiş metalleri = Transition metals ; Katalitik yanma = Catalytic combustion ; Katalizörler = Catalysts ; Klinoptilolit = Clinoptilolite ; Toluen = Toluene

Özet:
Bu tez projesi ile, ülkemizde doğal olarak bulunan, klinoptilolit doğal zeolitinin bazı geçiş elementleriyle yükleme işlemi sonrası katalitik yanmanın tam ve düşük sıcaklıkta olabilmesini sağlayacak bir katalizörün geliştirilmesi, sentezlenmesi ve karakterize edilmesinden sonra zararlı bir uçucu organik bileşik (UOB) olan toluenin atmosfere yayılmasının kontrol edilmesi amaçlanmaktadır.Bu çalışmada, literatürde belirtilen ticari (FAU, ZSM-5, MOR gibi) zeolitler yerine ülkemizde bulunan Manisa-Gördes'ten temin edilen Klinoptilolit yerli zeoliti kullanılmıştır. Mn, Fe, Co, Cu vb. ucuz geçiş elementleriyle iyileştirilmiş yerli zeolit destekli katalizörlerinin daha düşük maliyet yaratacağı düşünülmektedir. Ayrıca gerçekleştirilmiş olan katalitik oksidasyonun endüstride çok yaygın olarak kullanılan termal oksidasyona göre avantajı, daha düşük sıcaklıklarda ve daha düşük kirletici konsantrasyonunda (<% 0, 1) yapılıyor olmasıdır.Sentezlenen katalizörlerin; yapılarını aydınlatmak için XRD, yüzey alanını belirlemek için BET yüzey alan analizi, % metal oksit içeriklerini belirlemek için AAS/ICP-MS, ağırlık kayıplarını ve bozunma aşamalarını belirlemek için TG, metallerin oksidasyon derecelerini belirlemek amacıyla TPR, asit sitelerin belirlenmesi için FT-IR, partikül büyüklüğünü ve şeklini belirlemek için SEM analizleri yapılmıştır. Katalizörlerin katalitik aktiviteleri, diferansiyel sabit yataklı katalitik reaktörde PID kontrol edici kullanılarak gaz kromatografisi yardımıyla belirlenmiştir.Farklı metal oksit yüklemelerinde hazırlanmış klinoptilolit destekli katalizörlerde 9,5MnO2/HCLT katalizörü varlığında düşük sıcaklıklarda hazırlanacak katalizörler ile düşük sıcaklıklarda yüksek dönüşümler elde edilmiştir. Bu reaksiyonlar sonunda elde edilen %CO2 dönüşümü ve T50, T90 yanma sıcaklıkları ticari katalizörlerin gösterdikleri aktiviteler ile karşılaştırılmıştır.

Abstract:
With this project, it is aimed to improve, synthesize and characterize of an effective catalyst leading to complete conversion at low temperature for the catalytic combustion after the doping procedure of the native zeolites with some catalytic elements. The project includes that the determination of potential usage of these zeolites in the combustion reaction of hazardous volatile organic compounds (Toluene) that represent some selected groups.In this study, native zeolites (naturally found in our country, such as Clinoptilolite) were used instead of commercial zeolites (FAU, ZSM-5, MOR etc.) explained in the literature. The cost of natural zeolite catalysts doped with transitional metals are lower than other metals catalysts. The advantage of catalytic oxidation according to thermal oxidation which is common in industry that catalytic oxidation is carried out with more low temperature and low UOB concentration (<% 0, 1) than thermal oxidation.For catalytic characterization, XRD was used to determine the catalyst?s structure, BET for the determination of surface area, AAS/ICP-MS for the determination of % metal oxide content, TG for the determination of thermal stability, TPR for the determination of oxidation degree of metals, FT-IR for the determination of acid sites, SEM for the determination of the particle size and structure of catalyst. Catalytic reactions were carried out in a catalytic differential fix bed reactor and temperature was controlled by PID controller and reaction products were analyzed by gas chromatography.High conversion was expected at low temperature with the prepared different metal oxide catalysts. Catalytic activity results (%CO2 conversion) and T50-T90 combustion temperatures compared with commercial catalyst?s activities.