CNT destekli Cu, Nb ve Fe bazlı katalizörlerin NaBH4 metanolizinden hidrojen üretimi için geliştirilmesi
Development of CNT-supported Cu, Nb and Fe-based catalysts for hydrogen production from NaBH4 methanolysis
Yazar: MUSTAFA JUMAAH ABBAS ABBAS
Danışman: PROF. DR. HİLAL DEMİR KIVRAK ; DR. AYKUT ÇAĞLAR
Eskişehir Osmangazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Kimyasal Teknolojiler Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada, sodyum borhidrür (NaBH4) indirgeme yöntemi kullanılarak karbon nanotüp (CNT) destekli Cu, Bi, Nb, Fe, CuBi, CuFe ve NbBi katalizörü farklı atomik oranda sentezlendi. Sentezlenen katalizörlerin NaBH4 metanolizi ile hidrürde depolanan hidrojeni geri kazanımı için katalitik performansları incelenmiştir. Katalizörlerin karakterizasyonu için XRD, SEM-EDX ve haritalama, XPS, TPR ve TPD analiz teknikleri kullanılmıştır. Farklı oranlarda hazırlanan katalizörlerin hidrojen üretim hızları incelenmiş ve en yüksek hidrojen üretim hızına sahip her bir katalizör için optimizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. NaBH4 miktarı, metanol miktarı, katalizör miktarı ve farklı sıcaklıklar için optimizasyon çalışmaları yapılmıştır. 30 °C reaksiyon sıcaklığında, hidrojen üretim hızlarının %3 Nb/CNT için 7616,28 mL/gkat.dk, %3 Fe/CNT için 8900,04 mL/gkat.dk, %3 Bi/CNT için 7158,96 mL/gkat.dk, %3 Cu/CNT için 7246,08 mL/gkat.dk, %3 CuFe(50:50)/CNT için 8954,16 mL/gkat.dk, %3 NbBi(50:50)/CNT için 8826,6 mL/gkat.dk ve %3 CuBi(80:20)/CNT için 9716,28 mL/gkat.dk olduğu bulunmuştur. Kinetik araştırmalar sonucunda, Arrhenius denklemi kullanılarak %3 CuBi(80:20)/CNT, %3CuFe(50:50)/CNT, %3NbBi(50:50)/CNT ve %3Fe/CNT katalizörleri için metanoliz sürecinin aktivasyon enerjileri sırasıyla 34,72 kJ/mol, 14,85 kJ/mol, 17,897 kJ/mol ve 14,166 kJ/mol olarak hesaplanmıştır.

Abstract:
In this study, carbon nanotube (CNT)-supported Cu, Bi, Nb, Fe, CuBi, CuFe, and NbBi catalysts were synthesized with different atomic ratios using the sodium borohydride (NaBH4) reduction method. The catalytic performance of the synthesized catalysts for the recovery of hydrogen stored in hydride via NaBH4 methanolysis was investigated. XRD, SEM-EDX and mapping, XPS, TPR, and TPD analysis techniques were used to characterize the catalysts. Hydrogen production rates of catalysts prepared at different ratios were examined, and optimization studies were conducted for each catalyst with the highest hydrogen production rate. Optimization studies were carried out for NaBH4 amount, methanol amount, catalyst amount, and different temperatures. At a reaction temperature of 30°C, the hydrogen production rates were found to be 7616.28 mL/gcat.min for 3% Nb/CNT, 8900.04 mL/gcat.min for 3% Fe/CNT, 7158.96 mL/gcat.min for 3% Bi/CNT, 7246.08 mL/gcat.min for 3% Cu/CNT, 8954.16 mL/gcat.min for 3% CuFe(50:50)/CNT, 8826.6 mL/gcat.min for 3% NbBi(50:50)/CNT, and 9716.28 mL/gcat.min for 3% CuBi(80:20)/CNT. According to kinetic investigations, activation energies of the methanolysis process were calculated using the Arrhenius equation as 34.72 kJ/mol for 3% CuBi(80:20)/CNT, 14.85 kJ/mol for 3% CuFe(50:50)/CNT, 17.897 kJ/mol for 3% NbBi(50:50)/CNT, and 14.166 kJ/mol for 3% Fe/CNT catalysts.