SAPO-34 ve zeolit 13X destekli, PdO-CeO2-ZrO2 içeren katalizörler üzerinden metanın toplam oksidasyonunun incelenmesi
Investigation of total oxidation of methanine over SAPO-34 and zeolite 13X zeolite supported catalysts containing PdO-CeO2-ZrO2
Yazar: BESTEGÜL HORASAN
Danışman: PROF. DR. FİLİZ DEREKAYA
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu tez çalışması metan gazının tam yanma prosesi ile katalitik reaksiyonla uzaklaştırılmasını içermektedir. Bunun için PdO-MOx/Destek (MOx: CeO2, ZrO2, CeO2-ZrO2 ve Destek: SAPO-34 ve Zeolit 13X) katalizörleri farklı hazırlama yöntemleri ile sentezlenmiştir. Katalizörlerin hazırlanmasında hidrotermal sentez yöntemi kullanılmıştır ve yüzey aktif maddenin etkisini incelemek için katalizörler hem yüzey aktif madde kullanılarak hem de kullanılmadan sentezlenmişlerdir. Katalizörlerin ve destek bileşenlerin karakteristik özelliklerini belirlemek için N2 fizisorpsiyon, XRD ve SEM analiz teknikleri kullanılmıştır. Metanın tam yanması hacmen %1 CH4, %21 O2 kalanı He olan besleme gaz akımı altında 100-600°C sıcaklıkları arasında gerçekleştirilmiştir. Karakterizasyon sonuçlarına göre yüzey aktif madde destekli hidrotermal sentezin mikro+mezo gözenek hacmini, toplam gözenek hacmini, yüzde mezo gözenek hacmini, BJH adsorpsiyon gözenek çapı ve PdO ortalama kristal boyutunu arttırdığı belirlenmiştir. En iyi aktiviteleri hidrotermal sentez ile hazırlanan katalizörler arasında PdO-ZrO2/Zeolit 13X verirken yüzey aktif madde destekli hidrotermal sentezde ise PdO-CeO2/Zeolit 13X ve PdO-ZrO2/Zeolit 13X katalizörleri vermiştir. Zeolit 13X destekli katalizörlerin SAPO-34 destekli katalizörlere göre daha aktif olması Si/Al oranının daha büyük olmasının asit bölgeleri oluşumu ve kararlılığa etkisinden kaynaklanmaktadır. En aktif katalizörler üzerinden yapılan 11 saat süren deaktivasyon çalışmaları katalizörlerin aktivitelerini koruduklarını göstermiştir.

Abstract:
This thesis study includes the removal of methane gas by catalytic reaction with complete combustion process. For this purpose, PdO-MOx/Support (MOx: CeO2, ZrO2, CeO2-ZrO2 and Support: SAPO-34 and Zeolite 13X) catalysts were synthesized by different preparation methods. Hydrothermal synthesis method was used in the preparation of catalysts and in order to investigate the effect of surfactant, catalysts were synthesized both with and without surfactant. N2 physisorption, XRD and SEM analysis techniques were used to determine the characteristic properties of catalysts and support components. Complete combustion of methane was carried out between 100-600°C temperatures under the feed gas flow consisting of 1 vol.% CH4, 21 vol.% O2 and the rest He. According to the characterization results, it was determined that surfactant-supported hydrothermal synthesis increased micro+mesopore volume, total pore volume, percent mesopore volume, BJH adsorption pore diameter and PdO average crystal size. While PdO-ZrO2/Zeolite 13X gave the best activities among the catalysts prepared by hydrothermal synthesis, PdO-CeO2/Zeolite 13X and PdO-ZrO2/Zeolite 13X catalysts gave the best activities in surfactant-supported hydrothermal synthesis. The fact that Zeolite 13X supported catalysts are more active than SAPO-34 supported catalysts is due to the effect of the larger Si/Al ratio on acid site formation and stability. 11-hour deactivation studies performed on the most active catalysts showed that the catalysts maintained their activities.