Yeni tip magnetit temelli katı-hal kompozit pH sensör ve uygulamaları
New type magnetite based solid-state composite pH sensor and applications
Yazar: BARIŞ KEMER
Danışman: PROF. DR. MUSTAFA ÖZDEMİR
Karadeniz Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2010
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Akış enjeksiyon analizi = Flow injection analysis ; Manyetit = Magnetite

Özet:
Bu çalışmada, sentezlenerek ve doğal olarak elde edilen Fe3O4 (magnetit) bileşiği doğrudan ve sülfatlanmış olarak kullanılıp epoksi ve silikon temelli pH elektrotlar hazırlandı. Bu elektrotların durgun ortamda bilgisayar kontrollü potansiyometrik sistem kullanılarak performans özellikleri araştırıldı. En iyi performans gösterenin sülfatlanmış doğal Fe3O4 /silikon temelli pH elektrot olduğu belirlendi. Bu pH elektrodun matriks bileşimi araştırıldı ve en uygun bileşimin % 20 (a/a) sülfatlanmış doğal Fe3O4, % 40 (a/a) grafit, % 40 (a/a) silikon olduğuna karar verildi. pH 2-12 aralığında hazırlanan tampon çözeltilerle yapılan ölçümlerde doğrusal cevap sergileyen bu elektrot bir birimlik pH değişimi için 30.80±5.4 mV potansiyel fark vermektedir. Katı-hal kompozit pH elektrodun cevap zamanı asidik bölgeden bazik bölgeye doğru bir miktar artarak ortalama 15 sn ve kullanım ömrü ise bir yıldan daha uzun bir süre olarak tespit edildi. pH elektrodu için seçicilik katsayıları karışık çözelti metotlarından sabit girişim metodu kullanılarak, K+, Na+, Li+, NH4+, NO3-, SO42- ve CH3COO- iyonları yanında H3O+ iyonu için hesaplandı. Hazırlanan kompozit elektrodun bu anyon ve katyonların varlığında girişim olmaksızın çalıştığı ve H3O+ iyonlarına oldukça duyarlı olduğu gözlemlendi.Sülfatlanmış doğal Fe3O4/silikon temelli pH elektrodu ve referans pH elektrodu olarak cam elektrot kullanılarak durgun ortamda asit-baz titrasyonları ile çeşitli ticari süt ve içecek numunelerinde doğrudan pH ölçümü gerçekleştirildi. Kompozit pH elektrot ile elde edilen sonuçların cam elektrotla ölçülen değerlerle karşılaştırıldığında, tam bir uyum içinde çalıştığı gözlendi.pH' nın rutin tayini için kompozit pH elektrot ile hazırlanan mikro ölü hacime sahip hareketli ortam akış hücresi kullanılarak oluşturulan AEA sisteminin akış hızı ve enjeksiyon hacmi parametreleri optimize edildi. AEA sisteminde elektrotların tekrarlanabilirlikleri ve kararlılıkları test edildi. Ayrıca geliştirilen AEA sisteminde, potansiyometrik asit-baz titrasyonları ve çeşitli ticari süt ve içecek numunelerinde pH ölçümü gerçekleştirildi.

Abstract:
In this work, epoxy and silicone based pH electrodes were prepared by using sulphated and pure Fe3O4 either synthesized or natural. Potentiometric performance characteristics of the prepared electrodes were tested in steady-state conditions by using a computer-controlled potentiometric system. Sulphated natural Fe3O4/silicon based pH electrode was determined to have the best performance among the prepared electrodes. The best potentiometric response was reached for an electrode composition of 20% (w/w) sulphated natural Fe3O4, 40% (w/w) graphite, and 40% (w/w) silicon. The electrode, exhibiting a linear response in the pH 2-12 range, showed 30.80±5.4 mV/pH potential difference. The response time of the all solid-state composite pH electrode, though increasing a little from acidic to basic region, was 15 sec in average, and life time of this electrode was determined to be longer than one year. Selectivity coefficients of pH electrodes tested against interfering ions (K+, Na+, Li+, NH4+, NO3-, SO42-, and CH3COO-) were calculated by fixed interference method of mixed solution method for the H3O+ ion. The prepared composite electrode showed to work efficiently in the presence of these anions and cations without any interference effect and had high sensitivity against H3O+ ion.Acid-base titrations and direct pH measurements of various commercial milk and soft drink samples were carried out by using sulphated natural Fe3O4/silicon based pH electrode and glass pH electrode, for reference electrode. The results obtained with the composite pH electrode were comparable to those of glass pH electrode.The flow-rate of carrier and injection volume of a FIA system constituted with a flow-through cell that has a few microliter dead volume prepared with composite pH electrode for routine pH determination were optimized. Reproducibility and stability of the electrodes were tested under dynamic conditions. Potentiometric acid-base titrations and pH measurements of various commercial milk and soft drink samples were carried out in the FIA system developed.