Nikel ve kobalt içerikli mezogözenekli alümina katalizörleri ile hidrojence zengin sentez gazı üretimi
Production of hydrogen rich synthesis gas with nickel and cobalt containing mesoporous alumina catalysts
Yazar: ŞAHİKA ÖZEL ŞAHİN
Danışman: PROF. DR. NURAY OKTAR
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Hızlı bir şekilde artan dünya nüfusu, enerji gereksinimi arttırmakta ve fosil yakıt kaynaklarının hızla azalmasına neden olmaktadır. Ayrıca bu yakıtlar, küresel ısınmaya neden olan sera gazlarının artışında da önemli bir etkiye sahiptir. Enerjiye dayalı çevre sorunlarını en aza indirmek için araştırmacılar çevre dostu yenilenebilir enerji kaynaklarına yönelmişlerdir. Reformlanma reaksiyonlarının sonucunda temiz bir alternatif yakıt olan hidrojenin üretilmesi mümkündür. Yüksek lisans tezi kapsamında yapılan bu çalışmada, reformlanma reaksiyonlarında kullanılabilecek alümina destekli katalizörlerin, asetik asidin buharlı reformlanma reaksiyonunda gösterdikleri aktiviteleri incelenmiştir. Sol-jel (SGA) yöntemi ile sentezlenen mezogözenekli alümina desteğinin yapısına farklı metaller (Co, Ni ve Mg) emdirme yöntemiyle ilave edilmiş, hazırlanan katalizörlerin fizikokimyasal özelliklerinin belirlenebilmesi için XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, ICP-MS, SEM ve TGA-DTA analizleri gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin aktivite test çalışmaları, konvansiyonel sistemle ısıtılan dolgulu kolon sürekli akış reaktör sisteminde 3 saat yürütülmüştür. Hazırlanan katalizörlerin aktivite testleri sonucunda, 750°C'de bimetalik alümina destekli Co-Ni katalizörlerinin aktiviteleri, monometalik 5Co@SGA katalizörünün aktivitesine göre daha yüksektir ve TGA analizi, bimetalik katalizörlerde monometalik 5Co@SGA katalizörüne göre daha az karbon biriktiğini göstermiştir. Sentezlenen bimetalik katalizörler arasında 750°C'de, en yüksek asetik asit dönüşümü (%95) ve hidrojen seçiciliği (%70), 4Ni-1Co@SGA katalizöründe elde edilmiştir. Farklı sıcaklıklarda gerçekleştirilen aktivite testleri sonucunda ise, Ni içerikli katalizörlere Co ilavesinin, düşük (550°C) sıcaklıkta hidrojen seçiciliğini ve asetik asit dönüşümünü arttırdığı belirlenmiştir. Reaksiyon sonrası yapılan TGA analizi sonucunda, 750°C'de yürütülen aktivite testi sonrası katalizör yüzeyinde oluşan karbon, Mg ilavesi ile oluşan trimetalik 4Ni-1Co-3Mg@SGA katalizöründe %7'ye kadar düşürülmüştür.

Abstract:
The population of the world is increasing dramatically so also needing of the energy is increasing day by day. Because fossil fuels are from non-renewable energy sources and lead to carbon dioxide emissions that cause greenhouse effect, researchers have focused on alternative renewable and clean energy sources. Hydrogen is environment-friendly and sustainable energy source so hydrogen energy has become an important research area worldwide. With in the scope of this study, alumina supported different metal (Co, Ni and Mg) catalysts, which can be used in the acetic acid reforming reactions, were prepared. Mesoporous alumina material was synthesized by sol-gel method and metals (Co, Ni and Mg) were impregnated into the structure of the alumina. XRD, N2 adsorption-desorption, ICP-MS, SEM and TGA-DTA analyzes were performed to determine some physicochemical properties of the synthesized catalysts. The activity test results showed that the bi-metallic 4Ni-1Co@SGA catalyst showed high and stable activity in steam reforming of acetic acid, giving a high hydrogen selectivity at 750°C. Co catalyst showed less performance than bi-metallic Ni-Co catalysts, yielding more methane production and coke deposition. Activity of Ni catalysts was decreased by Co incorporation high reaction temperature of 750°C in terms of AcOH conversion; however, was improved by Co incorporation low reaction temperature of 550°C in terms of AcOH conversion and H2 selectivity. The coke resistance of the catalyst and further, among the bi- and tri-metallic catalysts was enhanced by Mg incorporation, the lowest coke deposition was obtained 4Ni-1Co-3Mg@SGA catalyst at 750oC.