Geri dönüştürülmüş aktivasyon kimyasalı kullanılarak linyitten aktif karbon üretimi ve süperkapasitörlerde kullanımı
Production of activated carbon from lignite using recycled activation agent and its use in supercapacitors
Yazar: MERVE ÜLGER
Danışman: PROF. DR. ZEKİ AKTAŞ
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Kimyasal aktivasyon = Chemical activation

Özet:
Aktif karbon yaygın olarak gıda, enerji, otomativ, ilaç, sağlık, metalurji, katalizör, arıtma, kirliliklerin giderimi ve filtrasyon gibi birçok alanda kullanılan değerli bir maddedir. Bu yüzden düşük maliyetle üretilmesi öncelikli amaçtır. Kimyasal yöntemle üretilen aktif karbonun maliyeti, aktivasyon kimyasalına ve başlangıç malzemesine bağlıdır. Özellikle maliyetin önemli bir kısmı aktivasyon kimyasalından kaynaklanmaktadır. Bu çalışmada, aktivasyon kimyasalı geri dönüştürülerek tekrar tekrar kullanılması amaçlanmıştır. Başlangıç maddesi ve aktivasyon kimyasalı olarak Mengen linyiti ve KOH kullanılmıştır. İlk deneyin sonunda potasyum (potasyum bileşikleri halinde) geri kazanıldı ve geri kazanılan potasyum bileşikleri bir sonraki deneyde tekrar aktivasyon kimyasalı (ları) olarak kullanılmıştır. Bu geri dönüşüm deneyleri yedi kez tekrarlandı. Geri dönüşüm olarak kullanılan aktivasyon kimyasalı (kimyasalları), elde edilen ürünlerin miktarını ve yüzey alanını önemli ölçüde etkilemiştir. Ardışık olarak üretilen aktif karbonların yüzey alanları giderek artmıştır. Aktif karbonların yüzey alanı 1844 m2/gr'dan 2694 m2/gr'a yükselmiştir. Benzer şekilde beklendiği gibi toplam gözenek hacimleri de artmıştır. Artan geri dönüşüm sayılarıyla birlikte mikro gözenek hacmi 0,638 cm3/g'dan 0,338 cm3/g'a düşmüştür. Öte yandan geri dönüşüm sayısı arttıkça mezogözenek hacmi 0,338 cm3/g'dan 1,436 cm3/g'a yükselmiştir. Mengen linyiti kullanılarak geri dönüşüm işlemleriyle istenilen yüzey alanı ve gözenek yapısına (mikro-mezo) sahip AC'nin üretilebileceği belirlenmiştir. KOH'un ısıl işlem sırasında kömürün sadece organik kısmıyla değil aynı zamanda inorganik kısmıyla da etkileşime girdiği bilinmektedir. Araştırmadan çıkan ana sonuç, Mengen linyitinde KOH geri dönüşümü kullanıldığında, geri kazanılan potasyumun (potasyum bileşikleri) sadece maliyeti düşürmekle kalmayıp aynı zamanda aktif karbon kalitesinin (genel olarak yüzey alanı ve gözenekliliği) iyileştirilmesinde de önemli bir rol oynadığı kanıtlanmıştır. 
Üretilen aktif karbonların enerji depolama sistemlerinde kullanılabileceğini kanıtlamak için, süperkapasitör elektrot malzemesi olarak kullanılmışlardır. Ayrıca örneklerin performanslarını iyileştirmek amacıyla heteroatom katkılama işlemleri gerçekleştirilmiştir. Heteroatom katkılama kimyasalı olarak metilen mavisi kullanılmıştır. Süperkapasitör testlerinde elektrolit olarak 1 M H2SO4 ve 6 M KOH kullanılmıştır. En yüksek spesifik kapasitansın KOH elektroliti kullanıldığında 140.6 F/g ve H2SO4 elektroliti varlığında ise 106.2 F/g olduğu belirlenmiştir.

Abstract:
Activated carbon is a valuable substance widely used in many fields such as food, energy, automotive, medicine, health, metallurgy, catalyst, purification, removal of impurities and filtration. Therefore, it is the primary aim to be produced at low cost. The cost of the activated carbon produced by the chemical method depends on the activation chemical and the starting material. Especially a significant part of the cost is due to the activation chemical. In this study, it is aimed to recycle the activation chemical and use it again and again. Mengen lignite and KOH were used as starting material and activation chemical. At the end of the first experiment, potassium was recovered (as potassium compounds) and the recovered potassium compounds were used again as activation chemical(s) in the next experiment. These recycling experiments were repeated seven times. The activation chemical(s) used as recycling significantly affected the amount and surface area of the products obtained. The surface areas of sequentially produced activated carbons have gradually increased. The surface area of activated carbons increased from 1844 m2/gr to 2694 m2/gr. Similarly, as expected, the total pore volumes also increased. The micropore volume decreased from 0.638 cm3/g to 0.338 cm3/g. On the other hand, as the recycling number increased, the mesopore volume increased from 0.338 cm3/g to 1.436 cm3/g with increasing recycling numbers,. It has been determined that AC with the desired pore structure (micro-meso) can be produced by recycling processes using Mengen lignite. It can be argued that KOH interacts not only with the organic part of the coal but also with the inorganic part during the heat treatment.
The main conclusion from the research is that when KOH recycling is used in Mengen lignite, the recovered potassium (potassium compounds) has proven to play an important role in not only reducing the cost but also improving the quality of activated carbon (such as surface area and pore size distribution in general).
To prove that the produced activated carbons can be used in energy storage systems, they were used as supercapacitor electrode material. In addition, heteroatom doping processes were carried out in order to improve the performance of the samples. Methylene blue was used as heteroatom doping chemical. 1 M H2SO4 and 6 M KOH were used as electrolytes in the supercapacitor tests. The highest specific capacitance was determined to be 140.6 F/g when KOH electrolyte was used and 106.2 F/g in the presence of H2SO4 electrolyte.