Elektrooksidasyon prosesinde plaka ve ağ yapılı Ir-Ru elektrotların parasetamol giderimine etkisinin araştırılması
Investigation of the effect of Ir-Ru electrodes with plate and mesh structure on paracetamol removal in the electrooxidation process
Yazar: BEYZANUR GÜZEL
Danışman: PROF. DR. ABDURRAHMAN AKYOL
Gebze Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
Son yıllarda yaşanan pandemiler, artan nüfus miktarı ve dirençli hastalıklar nedeniyle ilaç tüketimi her geçen gün artmaktadır. Canlılar tarafından tüketilen bu bileşikler ekosistemlere ve insan sağlığına zararlı olabilecek karmaşık ve kalıcı yapıları nedeniyle atıksulara karıştığında kritik bir çevresel kaygıya neden olmaktadırlar. Geleneksel atık su arıtma teknikleri genellikle bu kirleticileri uzaklaştırmak için yetersizdir. İlaç içeren atıksuların arıtılması için elektrokimyasal yöntemler etkili teknikler olarak ortaya çıkmaktadır. Bu yöntemler, yüksek verimlilik, çok yönlülük ve belirli kirleticileri hedefleme yeteneği gibi avantajlar sunar. 
Bu yöntemlerden elektrooksidasyon prosesi, ikincil kirletici oluşturmaması ve kolay işletilmesi gibi avantajları nedeniyle tercih edilmektedir. Proses temel olarak anot, katot ve güç kaynağından oluşmaktadır. İndirgenme ve yükseltgenme reaksiyonları ile oluşan •OH, klorlu bileşikler veya diğer reaktifler organik kirleticilerin CO2 ve H2O'ya kadar parçalanmasını sağlamaktadır. 
Elektrooksidasyon prosesinde çeşitli metallerle kaplanmış elektrotlar ve farklı geometrilere sahip elektrotlar kullanılmaktadır. Elektrotların geometrisinin değiştirilmesi hem elektrooksidasyon prosesinde giderim performanslarına hem de elektrotların fiziksel ve elektrokimyasal karakterizasyonuna etki etmektedir. 
Tez çalışmasında ağ ve plaka titanyum substratların üzerine IrO2-RuO2 kaplı elektrotların fiziksel ve elektrokimyasal karakterizasyonları ile performans analizlerinin karşılaştırılması yapılmıştır. Model bileşik olarak ateş ve hafif ila orta şiddette ağrı tedavisinde sıklıkla kullanılan parasetamol ilaç etken maddesi kullanılmıştır. 
Üretilen elektrotların fiziksel karakterizasyonu için XRD ve SEM, elektrokimyasal karakterizasyonu için LSV, CV ve ALT analizi yapılmıştır. Performans analizleri için ise akım yoğunluğu, PST konsantrasyonu, iletkenlik, pH ve katot materyali parametreleri değiştirilerek parasetamol giderim verimi, toplam organik karbon (TOK) giderim verimi, serbest klor oluşum miktarı ve enerji tüketimleri üzerinden karşılaştırması yapılmıştır. 
Yapılan çalışmada ağ Ti/IrO2-RuO2 elektrot plaka Ti/IrO2-RuO2 elektrota göre TOK, PST giderimi ve klor üretiminde daha yüksek performansa sahiptir. Ağ Ti/IrO2-RuO2 elektrot daha yüksek IrO2 ve RuO2 yoğunluğuna sahiptir. Plaka Ti/IrO2-RuO2 elektrot yüzeyinde ağsı bir yapı gözlemlenirken ağ Ti/IrO2-RuO2 elektrotta daha kristalize bir yapı gözlemlenmektedir. 
CV ve LSV analizleri sonucunda ağ elektrot plaka elektrota göre daha iletken ve elektrokatalitik aktivitesi daha yüksektir. ALT analizi sonucuna göre ise plaka elektrot daha kısa sürede ve hızlı bir şekilde ömrü biterken ağ elektrot daha uzun sürede ve yavaş bir şekilde ömrünü tamamlamıştır. FTIR ve HPLC analizlerine göre proses sonucunda parçalanması zor ürünlerin oluştuğu görülmektedir. Bunun yanında plaka elektrot ağ elektrota göre daha fazla OH radikali oluşumuna sebep olmaktadır. 

Anahtar Kelimeler: Elektrokimyasal arıtma, Elektrooksidasyon, Ağ Elektrot, Parasetamol (PST), Ti/IrO2-RuO2

Abstract:
Due to the pandemics experienced in recent years, the increasing population and resistant diseases, drug consumption is increasing every day. These compounds consumed by living things cause a critical environmental concern when they are mixed into wastewater due to their complex and permanent structure, which can be harmful to ecosystems and human health. Conventional wastewater treatment techniques are generally insufficient to remove these pollutants. Electrochemical methods are emerging as effective techniques for the treatment of wastewater containing drugs. These methods offer advantages such as high efficiency, versatility and the ability to target specific pollutants. 
Of these methods, the electrooxidation process is preferred due to its advantages such as not creating secondary pollutants and easy operation. The process mainly consists of anode, cathode and power supply. •OH, chlorinated compounds or other reagents formed by reduction and oxidation reactions allow organic pollutants to be broken down to CO2 and H2O. 
Electrodes coated with various metals and electrodes with different geometries are used in the electrooxidation process. Changing the geometry of the electrodes affects both the performance of the electrodes in the electrooxidation process and the physical and electrochemical characterization of the electrodes. 
In the thesis study, the physical and electrochemical characterizations of IrO2-RuO2 coated electrodes on mesh and plate titanium substrates and the comparison of performance analyses were performed. The active ingredient of the drug paracetamol, which is often used in the treatment of fever and mild to moderate pain, was used as the model compound. 
XRD and SEM were performed for the physical characterization of the electrodes produced, LSV, CV and subanalysis were performed for the electrochemical characterization. For performance analysis, current density, PST concentration, conductivity, pH and cathode material parameters were changed and compared on paracetamol removal efficiency, total organic carbon (TOC) removal efficiency, amount of free chlorine formation and energy consumption. 
In the study, mesh Ti/IrO2-RuO2 electrode plate has higher performance in TOK, PST removal and chlorine production compared to Ti/IrO2-RuO2 electrode. The mesh Ti/IrO2-RuO2 electrode has higher IrO2 and RuO2 density. A mesh structure is observed on the surface of the plate Ti/IrO2-RuO2 electrode, while a more crystallized structure is observed on the mesh Ti/IrO2-RuO2 electrode. 
As a result of CV and LSV analyses, the mesh electrode is more conductive and electrocatalytic activity is higher than the plate electrode. According to the results of the subanalysis, the plate electrode ended its life in a shorter time and quickly, while the mesh electrode completed its life in a longer time and slowly. According to FTIR and HPLC analyses, it is seen that difficult-to-break down products are formed as a result of the process. In addition, the plate electrode causes the formation of more OH radicals than the mesh electrode. 

Keywords: Electrochemical purification, Electrooxidation, Mesh Electrode, Paracetamol (PST), Ti/IrO2-RuO2