Biyosensör ve antibakteriyel özellik gösteren polimerlerin sentezi ve uygulaması
Synthesis and application of polymers for biosensor and antibacterial properties
Yazar: NAİME CEREN SÜER
Danışman: PROF. DR. TARIK EREN
Yıldız Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Fizikokimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2021
Konu: Kimya = Chemistry ; Polimer Bilim ve Teknolojisi = Polymer Science and Technology

Özet:
Dünya çapında bakteriyel patojenler, hastalık ve enfeksiyon esaslı ölümlerin ana nedenidir. Özellikle antibiyotiğe dirençli patojenlerin ortaya çıkışı, bu sorunun ciddiyetini arttırmıştır. Buna ek olarak, gıda ve su kaynaklarında görülen mikrobiyal kontaminasyon; insan ve çevre sağlığının yanısıra ekonomik etkisi ile de dünya genelinde önemli bir problem teşkil ettiği görülmektedir. Bu kapsamda özellikle gıda ve su sektörleri gibi insanlar için hayati önem taşıyan sektörlerde üretilen ürünlerin sterilizasyonu ve gerekli kontrollerden geçmesi gerekmektedir. Bakterilerin tespiti için laboratuvar ortamında hücre kültürü çalışmalarının yanı sıra biyosensör uygulaması da bulunmaktadır. Sensör uygulamalarında patojenlerin tespit edilmesi ve tanımlanması için kullanılan nanoparçacıkların boyutu ve özellikleri, sensörün algılamasını yükselterek hassasiyetin artmasına neden olmaktadır. Bu ilkeye dayanarak, son yıllarda birçok biyosensör geliştirilmiştir.
Önceki çalışmalarımızda trifenilfosfonyum ve hekzilpiridinyum tuzları içeren ROMP (halka açılma metatez polimerizasyonu) tipi polimerlerin biyosidal etkinliğinin cam yüzeyde yüksek olduğu gözlenmiştir. Tez kapsamında iki farklı polimer (ROMP tipi) esaslı sensör geliştirilmiştir. Bu çalışmalar sırası ile (i) POLY A serisi olan; trifenilfosfonyum-tiyoasetat, hekzilpiridinyum-tiyoasetat esaslı kopolimerler ve bunların altın nanopartikül içeren türevleri ve (ii) POLY B serisi olan; trifenilfosyonyum-fosfonat, hekzilpiridinyum-fosfonat esaslı kopolimerler ve bunların demir nanopartikül içeren türevleridir. Bu polimerlerin molekül ağırlığı 3.000 ve 10.000 g/mol olarak ve rastgele ve blok kopolimerleri sentezlenmiştir. Bu polimerlerin empedans sinyal gücünü ve biyosidal etkinliğini artıracağı düşünüldüğü için demir oksit (Fe3O4) ve altın nanopartikülleri polimerlerin yapısına eklenmiştir. Polimerlerin öncelikle cam yüzeydeki biyosidal etkinliği E. coli ve S. aureus'a incelenmiştir. Antibakteriyel etkin seçilen polimerler daha sonra altın elektrot üzerine kaplandıktan sonra biyosensör özelliği farklı konsantrasyondaki E. coli ve S. aureus bakterilerine karşı incelenmiştir. Altın elektrot yüzeyindeki bakteri ile antimikrobiyal polimer arasındaki etkileşim, elektrokimyasal empedans spektroskopisi ve siklik voltametri kullanılarak ölçüldü. Kopolimerlerin ve nanopartiküllerin karakterizasyonu için 1H, 13C ve 31P NMR, FTIR, SEM, AFM ve TEM teknikleri kullanılmıştır.

Abstract:
Bacterial pathogens are the main cause of morbidity and infectious deaths worldwide. In particular, the emergence of antibiotic-resistant pathogens has increased the severity of this problem. In addition, microbial contamination in food and water sources; it is seen that it constitutes an important problem worldwide with its economic impact as well as human and environmental health. In this context, products produced in sectors that are vital for humans such as food and water sectors must be sterilized and controlled. In addition to cell culture studies in the laboratory for the detection of bacteria, there is also a biosensor application. The size and properties of nanoparticles used for detecting and identifying pathogens in sensor applications cause to enhance the sensitivity with increasing the detection of sensor. Based on this principle, many biosensors have been developed in recent years.
In our previous studies, it has been observed that the biocidal activity of ROMP (ring opening metathesis polymerization) type polymers containing triphenylphosphonium and hexylpyridinium salts was high on the glass surface. Within the scope of the thesis, two different polymer (ROMP type) based sensors have been developed. These studies are respectively (i) POLY A series; triphenylphosphonium-thioacetate, hexylpyridinium-thioacetate based copolymers and their derivatives containing gold nanoparticles and (ii) POLY B series; triphenylphosionium-phosphonate, hexylpyridinium-phosphonate based copolymers and their derivatives containing iron nanoparticles. Random and block copolymers with a molecular weight of 3,000 and 10,000 g/mol were synthesized. Iron oxide (Fe3O4) and gold nanoparticles have been added to the structure of polymers as it is thought to increase the impedance signal strength and biocidal efficiency of these polymers. First of all, the biocidal activity of polymers on glass surface was investigated against E. coli and S. aureus. The interaction between bacteria on the gold electrode surface and the antimicrobial polymer was measured using electrochemical impedance spectroscopy and cyclic voltammetry. 1H, 13C and 31P NMR, FTIR, SEM, AFM and TEM techniques were used for the characterization of copolymers and nanoparticles.