Nano boyutta zeolit destekli metal katalizör sentezi, karakterizasyonu ve karbonmonooksit metanlaşması reaksiyonunda aktivitelerinin incelenmesi
Synthesis of nano-sized zeolite supported metal catalysts, characterization and evaluation of their activities on methanation reaction of carbon monoxide
Yazar: GÜLİSTAN YAŞAR
Danışman: YRD. DOÇ. DR. FİLİZ DEREKAYA
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / İleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2010
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu çalışmada zeolit destekli metal ve metal oksit katalizörlerinin sentezi, karakterizasyonu ve CO metanlaşması için katalitik aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir.NaY ve ZSM5 destekli Ni/Co3O4,Ni/ZrO2, Co3O4/ZrO2 ve Ni/Co3O4/ ZrO2 katalizörleri birlikte çöktürme yöntemi ile sentez edilmiştir. Katalizörlerin karakteristik özellikleri N2 fizisorpsiyon çalışmaları, X-ışını kırınımı desenleri analizleri ve taramalı elektron mikroskopisi (SEM) analizleri kullanılarak belirlenmiştir.Katalizörlerde genel olarak Ni, NiO, Co3O4, ZrO2, Co Al2 O4, SiO2 ve NiCo2O4 kristal fazlarının olduğu belirlenmiştir. Tüm katalizörlerin ortalama gözenek çapları mezogözeneklilik sınırları içinde olduğu belirlenmiştir. NaY destekli katalizörlerde daha düzgün gözenek çapı dağılımı elde edilmiştir. ZSM5 destekli katalizörler NaY destekli katalizörlerden daha düşük yüzey alan sonuçları vermişlerdir. Katalizörlerin CO metanlaşması için katalitik aktiviteleri %1 CO, %50 H2 ve kalan He olan besleme gaz karışımında 125°C-375°C sıcaklıkları arasında belirlenmiştir. Genel olarak CO metanlaşması 273°C' de başlamıştır. Ni/Co3O4/ ZrO2/ZSM5 ve Ni/ZrO2/NaY katalizörlerde destek türüne göre en iyi aktivite sonuçları elde edilmiştir. Genel olarak Ni/ZrO2/NaY katalizörü CO metanlaşması için en iyi katalitik aktiviteyi vermiştir. Bütün sonuçlar incelendiğinde hem yüksek yüzey alanı,hem düzgün gözenek boyut dağılımı hem de CO metanlaşması için NaY zeolit çeşidinin destek olarak daha uygun olduğu belirlenmiştir.

Abstract:
In this study the synthesis, charactecterization and catalytic activity to CO methanation were studied over the zeolite supported metal or metal oxide catalaysts. NaY and ZSM5 supported Ni/Co3O4, Ni/ZrO2, Co3O4/ZrO2 and Ni/Co3O4 / ZrO2 catalysts have been synthesized by the coprecipitation method. The characteristics properties of catalysts, were determined by using the N2 physical adsorption studies, X-ray diffraction studies and scanning electron microscopy (SEM)In general, Ni, NiO, Co3O4, ZrO2, Co Al2 O4, SiO2 and NiCo2O4 crystal phases of catalysts were obtained depending on the contents of the catalyst. The average pore diameters of all catalysts were within the meso+micro pores diameter range. More uniform distribution of pore diameter were obtained from NaY supported catalysts. ZSM5-supported catalysts had lower surface area than NaY-supported catalysts. Catalytic activities of the catalysts for CO methanation were determined by using 1% CO, 50% H2 and rest of He feed gas mixture at temperatures between 125 -375 °C. In general, CO methanation started at 273 ° C. Best activity results were obtained from the Ni/Co3O4 / ZrO2/ZSM5 and Ni/ZrO2/NaY catalysts according to the support type. In general, the best catalytic activity is obtained from Ni/ZrO2/NaY catalyst for CO methanation. When all results were examined having high surface area and pore size distribution NaY zeolite were more appropriate as support for CO methanation.