Karbon nanotüp destekli Pd, In ve Sn katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve hidrazin elektro yükseltgenme sisteminin dinamik modellenmesi
Synthesis, characterization of carbon nanotube supported Pd, In and Sn catalysts and dynamic modeling of hydrazine electrooxidation system
Yazar: ALİ CAVAK
Danışman: DR. ÖĞR. ÜYESİ ADNAN ALDEMİR ; DOÇ. DR. HİLAL DEMİR KIVRAK
Van Yüzüncü Yıl Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2020
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Yakıt pilleri yüksek enerji verimi, sessiz ve uzun çalışma süresi ve zararlı atık oluşturmaması nedeniyle çevre dostu enerji sistemleridir. Yakıt pillerindeki anot hücrelerinde kullanılan katalizörlerin geliştirilmesi ile düşük maliyet ve daha yüksek güç sağlayan sistemlerin elde edilmesi için yoğun çalışmalar yapılmaktadır. Bu tez çalışmasında sodyum bor hidrür (NaBH4)  indirgeme yöntemiyle karbon nanotüp destekli (CNT) Pd, PdIn, PdSn ve PdInSn katalizörleri sentezlenmiş ve hidrazin (N2H4) çözeltisindeki elektrooksitlenme aktivitesi araştırılmıştır. Sentezlenen katalizörlerin aktivitesini incelemek için döngülü voltametre (CV) ve elektrokimyasal empedans spektroskopisi (EES) tekniği kullanılmıştır. X-Işını Kırınım (XRD), Endüktif Olarak Eşleşmiş Plazma Kütle Spektroskopisi (ICP-MS), Brunauer, Emmett ve Teller (BET)  ve geçirimli elektron mikroskobu (TEM) ile katalizörlerin karakterizasyonu yapılmıştır. Kronoamperometre ölçümlerinde (CA) çalışma elektrodu ile kare dalga etki oluşturulmuş ve akım yoğunluğunun değişimi ile elde edilen veriler kullanılarak elektrokimyasal ölçüm sisteminin dinamik modellenmesi gerçekleştirilmiştir. Bunun için deneysel veriler MATLAB programındaki 'Sistem Tanımlama' (System Identification Toolbox) araç kutusuna işlenerek auto regressive exogenous (ARX), auto regressive moving average exogenous (ARMAX), output error (OE) ve Box-Jenkins (BJ) model katsayıları belirlenmiştir. Bu modellerin performansı, katalizörler için oluşturulan simülasyon sonuçlarına göre yüzde uygunluk değeri, son hata tahmin değeri ve ortalama hata karesi değerleri ile karşılaştırılmıştır.

Anahtar Kelimeler: Hidrazin, Sodyum borhidrür, Karbon nanotüp, Elektrooksidasyon, Katalizör, Dinamik modelleme

Abstract:
Fuel cells are ecofriendly energy systems due to their high energy efficiency, silent and long operating time and no harmful waste. Intensive studies are being carried out to develop low cost and higher power systems by developing catalysts used in the anode chamber of fuel cells. In this thesis study, carbon nanotube supported (CNT) Pd, PdIn, PdSn and PdInSn catalysts were synthesized by sodium boron hydride (NaBH4) reduction method and the electrooxidation activity of hydrazine (N2H4) solution was investigated. Cyclic voltammetry (CV) and electrochemical impedance spectroscopy (EES) techniques were used to examine the activity of synthesized catalysts. Catalysts were characterized by X-Ray Diffraction (XRD), Inductively Coupled Plasma Mass Spectroscopy (ICP-MS), Brunauer, Emmett and Teller (BET) and transmission electron microscopy (TEM). In chronoamperometer measurements (CA), a square wave effect was created with the working electrode and dynamic modeling of the electrochemical measurement system was performed using the data obtained by the change of current density. For this purpose, the experimental data are processed by the System Identification Toolbox in the MATLAB program and the coefficients of auto regressive exogenous (ARX), auto regressive moving average exogenous (ARMAX), output error (OE) and Box-Jenkins (BJ) model. The performance of these models can be compared with the percent of fit values, final predicted error values and mean squared error values according to the simulation results for synthesized catalysts.

Keywords: Hydrazine, Sodium Borohydride, Carbon Nanotube, Catalyst, Electrooxidation, Dynamic modeling