Grafen kuantum nokta içeren nanokompozitlerin sentezi ve karakterizasyonu
Synthesis and characterization of nanocomposites containing graphene quantum dots
Yazar: CEREN GÖKALP
Danışman: PROF. DR. NURAY YILDIZ
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Grafen oksit = Graphene oxide ; Kemoterapi =   ; Nanokompozitler = Nanocomposites

Özet:
Tez çalışması kapsamında grafen kuantum noktalar aşağıdan yukarıya ve yukarıdan aşağıya yaklaşımları ile sentezlenerek iki ve üç bileşenli kompozitleri elde edilmiştir.  Grafen kuantum nokta (GKN), polipirol (PPy) ve Fe3O4 içeren kompozitlerinin (Fe3O4-PPy, PPy@N-GKN ve Fe3O4-PPy@N-GKN) floresans, fototermal, süperparamanyetik, ilaç yükleme ve salım özelikleri incelenmiştir. Yukarıdan aşağıya yaklaşımı ile GKN sentez ortamında kullanılan H2O2 (0.54-5.4 ml) ve NH3 (0-0.54 ml) miktarının kuantum verimliliğine etkisi araştırılmış ve en yüksek kuantum verimliliği %9.7 olan yapının mavi renk ışıma yaptığı gözlenmiştir. Aşağıdan yukarıya yaklaşım ile sitrik asit kullanılarak sentezlenen 2-5 nm boyutlarına sahip N-GKN yapılarının kuantum verimi ise %61.9 olarak belirlenmiş ve yapılar daha belirgin floresans emisyonu sergilemişlerdir. Yüksek kuantum verimine sahip N-GKN kullanılarak hazırlanan PPy@N-GKN ve Fe3O4-PPy@N-GKN nanokompozitlerinin kuantum verimleri ise sırasıyla %3 ve %6.5 olarak hesaplanmıştır. Bu sonuç, sentezlenen kompozitlerin de floresans özelik gösterdiğini ortaya koymuştur. Fototermal performansının belirlenmesi için farklı derişimlerdeki PPy@N-GKN ve Fe3O4-PPy@N-GKN çözeltileri (0.05-0.2 mg/mL) farklı güç yoğunluklarında (1.5-2.5 W/cm2) 808 nm dalga boyundaki NIR lazer ışınlarıyla uyarılmış, 2.5 W/cm2 güç yoğunluğu ile gerçekleştirilen çalışmalar sonucunda 0.1 mg/ml derişimli PPy@N-GKN ve Fe3O4-PPy@N-GKN çözeltilerinin sıcaklıkları sırasıyla 86.1°C ve 59°C'e ulaştığı saptanmıştır. İlaç yükleme ve salım çalışmaları ise usnik asit (UA) ve doksorubisin (DOX) kullanılarak gerçekleştirilmiştir. 10 gün sonunda DOX'a ait kümülatif salım miktarının pH 5.5 ve 7.4'de sırasıyla %33.75±0.24 ve %20.96±0.47, UA'ya ait kümülatif salım miktarının pH 5.5 ve 7.4'de sırasıyla % 18.75±0.002 ve % 23.95±0.017 olduğu belirlenmiştir. Elde edilen sonuçlar sentezlenen kompozitlerin floresans, fototermal ve süperparamanyetik özelik taşıdığını ve potansiyel bir ilaç salım sistemi olabileceğini göstermiştir.

Abstract:
Within the scope of thesis, graphene quantum dots were synthesized with bottom-up and top-down approaches to obtain their two- and three-component composites. Fluorescence, photothermal and superparamagnetic properties of Fe3O4-PPy, PPy@N-GQDs and Fe3O4-PPy@N-GQDs composites containing graphene quantum dot (GQD), polypyrrole (PPy) and Fe3O4 were investigated. The effect of the amount of H2O2 (0.54-5.4 ml) and NH3 (0-0.54 ml) used in the GQDs synthesis medium on quantum yield was investigated with top-down approach and it was observed that the structure with the highest quantum efficiency of 9.7% has blue emission. The quantum yield of N-GQDs structure with 2-5 nm sizes synthesized using citric acid by bottom-up approach was determined as 61.9% and structures exhibited more pronounced fluorescence emission. The quantum yields of PPy@N-GQDs and Fe3O4-PPy@N-GQDs nanocomposites prepared using high quantum yield N-GQDs were calculated as 3% and 6.5%, respectively. This result revealed that the synthesized composites also showed fluorescence property. For the determination of photothermal performance, PPy@N-GQDs and Fe3O4-PPy@N-GQDs solutions with different concentrations (0.05-0.2 mg/mL) were stimulated with NIR laser beams of 808 nm wavelength at different power densities (1.5-2.5 W/cm2) and as a result of the studies carried out with a power density of 2.5 W/cm2, it was found that the temperatures of PPy@N-GQDs and Fe3O4-PPy@N-GQDs solutions with concentration of 0.1 mg/ml reached to 86.1°C and 59°C, respectively. Drug loading and release studies were performed using usnic acid (UA) and doxorubicin (DOX). After 10 days, the cumulative release amount of DOX was 33.75 ± 0.24 and 20.96 ± 0.47% at pH 5.5 and 7.4, respectively, and the cumulative release amount of UA at pH 5.5 and 7.4 was 18.75 ± 0.002 and 23.95 ± 0.017%, respectively. The results showed that the synthesized composites had fluorescence, photothermal and superparamagnetic properties and could be a potential drug delivery system.