Serisin nanoliflerin elektro-eğirme yöntemi ile hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of sericin nanofibers using electro-spinning technique
Yazar: DEMET SEZGİN MANSUROĞLU
Danışman: DOÇ. DR. ADEM ÇINARLI ; DOÇ. DR. GÖKHAN ÇAYLI
İstanbul Üniversitesi-Cerrahpaşa / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Organik Kimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Kimya = Chemistry ; Polimer Bilim ve Teknolojisi = Polymer Science and Technology

Özet:
İpek protein (SS) liflerinin iki ana bileşeni fibroin ve serisindir ve koza oluşumuna yardımcı olurlar. SS fibroin liflerini saran, birbirine yapıştıran ve sıcak suda çözünen bir proteindir. Moleküler kütlesi 20-400 kDa olan proteinler ailesini temsil eder. SS proteinleri koza ağırlığının yaklaşık %20-30'unu oluşturur. SS, antioksidan etki, UV koruyucu, nem adsorpsiyonu, antibakteriyel vb. gibi çeşitli özelliklere sahiptir. SS yapısında bulunan hidroksil, karboksil ve amino gruplarının polar yan zinciri sayesinde, SS çapraz bağlanabilir, kopolimerize edilebilir veya diğer polimerlerle harmanlanarak gelişmiş özelliklere sahip biyolojik olarak parçalanabilir yeni nesil malzemeler üretilebilir. Tez kapsamında, ham ipeğin işlenmesi sırasında atığa dönüşmesi nedeniyle ülkemizde değerlendirilemeyen tonlarca SS'nin doğal kaynaklar ve petrolden elde edilmesi yerine atıklardan geri kazanılması sağlanmıştır. SS proteini, alifatik/ aromatik sülfonil klorür bileşikleriyle primer hidroksil gruplarının sülfonat esterlerine çevrilmiştir. Sonrasında amonyak, metilamin, etilamin, bütilamin, anilin, benzilamin, furfurilamin, naftilamin ile reaksiyona sokularak, nükleofilik substitüsyonla SS'nin amino türevleri başarılı bir şekilde sentezlenmiş ve karakterize edilmiştir. Böylece proteinin kimyasal modifikasyonla ürün çeşitliliği artırılmıştır. Nükleofilik substitüsyonla fonksiyonelliği arttırılmış serisin ve türevini içeren çözeltilerden, hidrofilik ve hidrofobik polimerlerin de matris olarak kullanıldığı nanofiberler üretilmiştir. Nanofiberlerin üretimi koaksiyel nozul içeren elektro-eğirme tekniğiyle gerçekleştirilmiştir. Üretilen bu malzemelerin yapısal, termal, mekanik, morfolojik karakterizasyonlarının yanı sıra biyolojik karakterizasyonları da yapılmıştır. Üretilen nanomatların hiçbirisinde sitotoksik etki görülmediği gibi birçoğunda hücre tutulumları oldukça fazla olarak değerlendirilmiştir. Tez kapsamında hem çevre dostu hem de ekonomik bir kaynak olarak üretilen malzemeler biyouyumlu bulunmuştur. Böylece kozmetik, kimya, eczacılık, biyomedikal, rejeneratif tıp, gıda ve tekstil gibi önemli endüstriyel alanlar için uygun malzemeler olarak değerlendirilmiştir. Bu çalışma, serisin ve türevlerinin, çeşitli endüstriler üzerinde önemli bir etkiye sahip olabilecek biyouyumlu ve fonksiyonel malzemeler yaratmada çok yönlülüğünü vurgularken aynı zamanda atık malzemeleri kullanarak çevresel kaygıları da ele alınmıştır.

Abstract:
Silk protein fibers consist primarily of two components: fibroin and sericin. These proteins play a crucial role in cocoon formation by wrapping and bonding fibroin fibers together. Sericin (SS) is a protein that dissolves in hot water. It represents a family of proteins with a molecular mass ranging from 20-400 kDa. Sericin constitutes about 20-30% of the cocoon's weight. Sericin exhibits various properties such as an antioxidant effect, UV protection, moisture adsorption, and antibacterial properties. These properties make it valuable for different applications. Due to the presence of polar side chains with hydroxyl, carboxyl, and amino groups in SS, it can be chemically modified. This modification includes crosslinking, copolymerization, or blending with other polymers to create biodegradable materials with enhanced properties. This project focused on recovering SS from waste materials generated during processing rather than obtaining it from natural resources or petroleum, which can be environmentally beneficial. It has been translated into sulfonate esters of primary hydroxyl groups of the SS protein with aliphatic and aromatic sulfonyl chloride compounds. Afterwards, amino derivatives of SS were successfully synthesized and characterized by nucleophilic substitution by reacting with ammonia, methyl, ethyl, butyl, aniline, benzyl, furfuryl, naphthyl amines. Thus, the thesis product variety was increased by chemical modification of the protein. Nanofibers, in which hydrophilic and hydrophobic polymers are used as matrix, were produced from solutions containing sericin and its derivative, whose functionality was increased by nucleophilic substitution. The production of nanofibers was carried out by electro-spinning technique with coaxial nozzle. Comprehensive characterizations of the produced materials were performed, including structural, thermal, mechanical, and morphological analyses. Biological characterizations showed that these materials are biocompatible and non-cytotoxic, with good cell uptake in most cases. The materials produced in your project are considered environmentally friendly and economically viable.  They have potential applications in various industrial fields, including cosmetics, chemistry, pharmaceuticals, biomedicine, regenerative medicine, food, and textiles, showcasing their versatility and importance in these sectors. This work highlights the versatility of sericin and its derivatives in creating biocompatible and functional materials that can have a significant impact on various industries while also addressing environmental concerns by utilizing waste materials.