Yb2O3 katkılanmış -Bi2O3 tabanlı katı elektrolit sisteminin sentezi, karakterizasyonu ve katı oksit yakıt hücresi (SOFC) uygulaması
Yb2O3 doped -bi2o3- based solid electrolyte systems synethesis, characterization and solid oxide fuel cell application
Yazar: HANDAN ÖZLÜ
Danışman: PROF. DR. ORHAN TÜRKOĞLU
Erciyes Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2011
Konu: Enerji = Energy ; Kimya = Chemistry
Dizin: X ışını kırınımı yöntemi = X ray diffraction method ; Yakıt hücreleri = Fuel cells ; Yakıt hücreleri = Fuel cells

Özet:
Tez çalışmasında, farklı tiplerde katot destekli ve Yb2O3 tipi metal oksit bileşiği katkılanarak stabilize edilmiş  -Bi2O3 (fcc) tabanlı katı elektrolit sistemlerini içeren katı oksit yakıt hücrelerinin (SOFC) üretimleri araştırılmıştır.  -fazının sentezi ile ilgili yapılan katı hal reaksiyonları sonucunda, fazın oluşabildiği reaksiyon sıcaklıkları, süreleri ve stokiyometrik katkı konsantrasyonu aralıkları belirlendi. Üretilen  -fazlarının, dört nokta d.c. iletkenlik ölçümlerinden elde edilen verileri doğrultusunda, fazların oksijen iyonik elektriksel özelliği gösterdikleri ve katı elektrolit niteliğinde oldukları bulgulandı. Üretilen hücrelerde, mikro yapısal ve elektriksel iletkenlik özellikleri iyileştirilerek üretilen LaNi1-xFexO3 (x=0.4, LNF) perovskit malzemesi katot elektrotu olarak kullanıldı. %60 Ag2O, %40  -Bi2O3 bileşenlerinden oluşan kompozit ve %60 Ag, %40  -Bi2O3 fazlarından oluşan sermet sistemlerinin anot elektrotları olarak yakıt hücrelerinde uygulamaları gerçekleştirildi. Toz olarak üretilen bütün SOFC bileşenlerinin spin coating yöntemiyle ince tabakaları üretilerek XRD, SEM ve elektriksel iletkenlik karakterizasyonları yapıldı. İnce tabaka üretimleri için gerekli olan en uygun kaplama karışım (organik bağlayıcı ve toz bileşenlerinden oluşan) oranları ve spin coating sistemindeki kaplama parametreleri taramalar yapılarak belirlendi. Mikro yapısal ve elektriksel iletkenlikleri optimize edilmiş tabakaların, sırayla katot aktif, katı elektrolit ve anot kaplama karışımlarının x=0.4, LNF substratı yüzeyine kaplamaları yapılarak, SOFC sistemlerinin üretimleri yapıldı. Üretilen yakıt hücrelerinin mikro yapısal ve performans (elektriksel güç yoğunluğu) karekterizasyonları yapıldı. Performans ölçümlerinde oksitleyici gaz olarak O2, yakıt gazı olarak CH4 ve H2 gazları kullanıldı. Gaz taşıyıcı sistem olarak, çelik-310'dan üretilmiş gaz kanalı sistemlerinden faydalanıldı. Performans ölçümleri sonrasında; en uygun tabaka kalınlarının; katı elektrolit, anot, katot ve katot aktif tabakaları için sırasıyla;  40-50  m,  50-60  m,  700-800  m ve 20-30 m olduğu gözlendi. Belirlenen ideal kalınlıklardaki bileşenlerden oluşan SOFC sistemlerinin, genelde yüksek performans gösterdikleri sonucuna varıldı. Çalışmalarını yaptığımız yakıt hücresi sistemleri için de en yüksek performansın; Katot (LNF) ? Katot Aktif (%17  -YSB+LNF)  Katı Elektrolit (%17 mol  -YSB)  Anot (Kütlece:%60 Ag2O+%40 ? -YSB +0.3 g Aktif Karbon) bileşenlerinden oluşan hücrelere ait oldukları belirlendi. Üretilen SOFC sistemleri içerisinde en yüksek performansların ? 400 mW.cm-2 düzeyinde oldukları gözlendi. Gözlenen performans değerlerinin kabul edilebilir düzeyde olduğu ve üretilen hücrelerin endüstriyel uygulamalarda kullanılabilir özelliklere sahip oldukları belirlendi.

Abstract:
In this study, the fabrication of different types of the cathode supported solid oxide fuel cells (SOFCs) which contain various  -Bi2O3 (fcc) based solid electrolyte materials were investigated.  -Bi2O3 phase was stabilized with the doping of Yb2O3 type metal oxide compounds by using the solid state reaction techniques. The forming temperatures, period and the stoichiometric addition ranges of Yb2O3 compounds were determinated at the end of heat treatments. The four probe d.c. electrical conductivity measurements indicated that the produced  -phases had oxygen ionic electrical conductivity and solid electrolyte character. The improved of the micro structural and electrical conductivity properties of the perovskite type LaNi1-xFexO3 (x=0.4, LNF) material was used as the cathode electrode in the produced fuel cell systems. On the other hand, composite of 60% Ag2O, 40% ? -Bi2O3 and the cermet of 60 %Ag, 40%  -Bi2O3 systems were used as the anode electrodes for the studied electrochemical cells. Thin films of the powder components which are belong to the fuel cells systems were produced by the spin coating method. For these productions, all of the coating parameters which are the ratios of the coating mixture (organic binder and powder samples) and coating situations were optimized with the experimental treatments. XRD, DTA/TG, SEM and four probe d.c. electrical conductivity characterizations were made for the produced sheets of the fuel cell components. The improved of the micro structural and electrical conductivity properties of the components were coated on the substrate of the LNF with the order of cathode active, solid electrolyte and anode electrode respectively. For the produced SOFC systems, micro structural and power density characterizations were made using O2 as the oxidant gas. During the performance measurements H2 or CH4 were used as the fuel gases. For the measurements, gas transfer systems were fabricated from the stainless steel-310 materials. According to the performance measurements results; the ideal thicknesses of the SOFCs components were determinated  40-50  m,  50-60  m,  700-800 ? m and 20-30  m for solid electrolyte, anode, cathode and cathode active sheets respectively. Generally, It was observed that these kind of cell stacks had the better performance. All of the experimental results showed that the highest performance appeared stack of ?Cathode (LNF)  Cathode Active (17%  -YSB+LNF)  Solid Electrolyte (17% mol ? -YSB)  Anode (Mass Ratio:60% Ag2O+40% ? -YSB +0.3 g Active Carbon). The maximum electrochemical cell performance was observed as  400 mW.cm-2. It was estimated that this level of the power density can be acceptable and comparable with literature data. These observations indicated that the produced materials can be used for the applications of the solid oxide fuel cell systems.