Hidrojen üretimi amacıyla metal katalizörlerin geliştirilmesi
Development of metal catalyst for hydrogen production
Yazar: MELTEM KARAİSMAİLOĞLU
Danışman: PROF. DR. ZEYNEP SEMA BAYKARA
Yıldız Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2019
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Hidrojen enerjisi = Hydrogen energy ; Katalitik reaksiyon = Catalytic reaction ; Metal oksit katalizörü = Metal oxide catalyst

Özet:
Küresel ısınma ve artan dünya nüfusu sebebiyle enerji değeri yüksek, temiz ve yenilenebilir enerji kaynaklarının kullanılması kaçınılmazdır. Bu yolda geleceğin enerji türü olmaya aday olan hidrojen enerjisini sürdürülebilir kılmak için çalışmalar yürütülmektedir. Bu tez çalışmasında da hidrojen üretimi amacıyla metal katalizörler geliştirilerek, (i) metanın katalitik doğrudan dekompozisyonu ve (ii) biyokütle model gazının kısmi oksidasyonu sürecinde test edilmiştir. Metan dekompozisyonu için sol-jel yöntemi ile sentezlenen itriyum oksit veya alümina üzerine desteklendirilen nikel ve demir bazlı katalizörlerin 390-850 ˚C sıcaklık aralığında aktiviteleri gerçekleştirilmiş olup, aktif bileşen olarak demir metalinin ve destek malzeme olarak da itriyum oksit yapısının kullanıldığı katalizörlerin bu süreçte daha etkin olduğu anlaşılmıştır. Metan dekompozisyonu için sentezlenen katalizörler biyokütle model gazı (karbon monoksit, karbon dioksit, metan, hidrojen ve azot gazları karışımı) kısmi oksidasyonunda test edilmiş olup, Fe bazlı katalizörlerin bu süreç için uygun olmadığı tespit edilmiştir. Biyokütle model gazı kısmi oksidasyonu 700-850 ˚C sıcaklık aralığında yürütülmüş olup, besleme gazındaki mevcut hidrojenin reaksiyonu olumsuz yönde etkilemesinden dolayı çalışmalara aynı sıcalık aralığında içinde hidrojen bulunmayan biyokütle model gazı ile devam edilmiştir. Bu yaklaşımla daha yüksek metan dönüşümleri ve hidrojen üretimi sağlanmıştır. Biyokütle model gazı kısmi oksidasyonunda aktif olan nikel katalizörlerin performanslarını artırmak amacıyla çalışmanın son aşamasında alternatif destek malzemesi olarak halosit minerali, promotör olarak da kobalt ve lantan metalleri kullanılmıştır. Yapılan performans testleri neticesinde halosit mineralinin katalizörün aktivitesini ve dayanıklılığını arttırdığı, kobalt metalinin ise lantana göre daha etkin bir promotör olduğu saptanmıştır.

Abstract:
Global warming and increasing world population necessitate the use of clean and renewable energy resources. Studies are being conducted to propose the hydrogen energy as a sustainable future energy source. In the present study, metal catalysts were developed for hydrogen production and tested in; (i) catalytic direct decomposition of methane and (ii) partial oxidation of biomass model gas. Nickel and iron based catalysts, supported by yttrium oxide or alumina, were synthesized via sol-gel method and their activites in methane decomposition were carried out in the range of 390-850 ˚C. The results indicated that iron based, yttrium oxide supported catalysts have higher activity in this process. The catalysts for methane decomposition were also tested in partial oxidation of biomass model gas (consisting of carbon monoxide, carbon dioxide, methane, hydrogen and nitrogen), and results revealed that iron based catalysts were not suitable for this process. Partial oxidation of biomass model gas was performed in the range of 700-850 ˚C. Due to negative effect of hydrogen in the feed gas, studies were continued in the same temperature range but with feed gas without hydrogen content. By this approach, higher methane conversions and hydrogen production were achieved. In order to increase their performance in partial oxidation of biomass model gas, halloysite mineral (as alternative support material), cobalt and lanthanum metals (as promoters) were used in synthesis of nickel catalysts. Activity tests indicated that halloysite mineral increased the catalytic activity and stability of nickel catalysts, and cobalt is a more efficient promoter compared to lanthanum.