Katalizör yüzeyinde ürenin bozunmasının incelenmesi
The investigation of urea decomposition on catalysis
Yazar: HACI MEHMET TAŞDEMİR
Danışman: DOÇ. DR. NAİL YAŞYERLİ
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Bölümü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2008
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Azot oksitler = Nitrogen oxides ; FTIR = FTIR ; Sol-jel yöntemi = Sol-gel method ; Üre = Urea

Özet:
Taşıtlardan kaynaklanan hava kirliliğinin önemli bir kısmı dizel araçların egzozlarından salınan NOx gazlarıdır. Bu gazların çevreye zararsız N2 gazına indirgenmesi için kullanılan en etkili yöntemlerden birisi, bir indirgen madde yardımıyla katalizör yüzeyinde gerçekleştirilen seçici katalitik indirgeme (SCR) yöntemidir.Bu çalışmada NOx indirgenmesinde etkin indirgeme maddesi olan ürenin sol-gel yöntemiyle hazırlanan %1 Cu/Al2O3, %2 Cu/Al2O3, %2 Pt/Al2O3, %1 Ag/Al2O3, %2 Ag/Al2O3 ve %5 Ag/Al2O3 katalizörleri yüzeyinde bozunmasıyla meydana gelen bileşikler tespit edilmeye çalışılmıştır. Katalizörlerin kullanılmasıyla hazırlanan tabletlerin üzerine üre çözeltisi damlatılmak suretiyle 100?400°C sıcaklık aralığında FTIR cihazı kullanılarak spektrumlar alınmıştır. Deneysel çalışma sonucunda bütün katalizörlerde ürenin bozunma ve hidroliz bileşikleri olarak OH, NH, CH gerilme bantları görülmüştür. İlave olarak C=O gerilme titreşim bandı, CO2, melamin, amonyak, amonyum ve izosiyanat bileşiklerine ait pikler gözlenmiştir. Bu bileşiklerin yanı sıra üreye ait NH gerilme titreşimi, adsorplanmış ürenin NH2 gerilme titreşimlerine ait pikler de bazı katalizörlerde bozunma bileşiği olarak gözlenmiştir. Ürenin bozunma bileşiklerinden olan izosiyanat bütün katalizörde görülmekle birlikte en şiddetli pikini %2 Cu/Al2O3 katalizörü üzerinde 250°C sıcaklıkta vermiştir. En fazla sayıda bozunma bileşiği %1 Cu/Al2O3 katalizörü üzerinde 100°C sıcaklıkta alınan spektrumda elde edilmiştir.%1 Cu/Al2O3, %2 Ag/Al2O3, %2 Pt/Al2O3 katalizörlerinin maksimum NOx dönüşümü gösterdikleri sıcaklıklarda alınan spektrumlarda izosiyanat bileşiği görülmüştür. Ayrıca çalışılan katalizörlerde ve tüm sıcaklıklarda amonyak bileşiğinin oluştuğunu söylemek mümkündür. Bu katalizörlerde NOx dönüşümünün azaldığı sıcaklıklardaki spektrumlarda ise melamin pikinin şiddetinin yüksek olduğu görülmüştür. Sonuç olarak çalışılan katalizörlerde ürenin bozunması sonucunda NOx dönüşümü için önemli olan amonyak, izosiyanat ve melamin bileşikleri gözlenmiştir.

Abstract:
The main part of the air pollution that result from vehicles is the NOx gas that is given with the diesel exhaust. One of the most effective method to reduce these gases to harmless N2 is selective catalytic reduction (SCR) method which took place on the surface of a catalyst with the help of a reducing agent.In this study, the compounds, which are formed by decomposition of the urea (the effective reducing agent in the reduction of NOx) at the surface of the %1 Cu/Al2O3, %2 Cu/Al2O3, %2 Pt/Al2O3, %1 Ag/Al2O3, %2 Ag/Al2O3 and %5 Ag/Al2O3 catalysts that were prepared by the sol-gel method, were tried to be determined. The spectrums were taken by dropping the urea solution on the catalyst tablets and by using the FTIR at temperature betweeen 100?400º C. After the experimental study, it was observed that for all catalysts; there were peaks of OH, NH, CH stretching vibration bands as urea?s decomposition and hydrolysis compounds. Additionally C=O stretching vibration band, CO2, melamine, ammonia, ammonium and isocyanate peaks were observed. It was also observed that there were peaks of NH and adsorbed urea?s NH2 stretching vibration as the decomposition compound for some catalysts. As a decomposition compound of urea, isocyanate seemed in all catalysts but it gave the strongest peak for %2 Cu/Al2O3 at 250ºC. On the spectrum for the %1 Cu/Al2O3 at 100ºC the maximum amount of the decomposition compound was observed.On the spectrums which were taken at the temperatures that the %1 Cu/Al2O3, %2 Pt/Al2O3 and %2 Ag/Al2O3 catalysts gave the maximum NOx conversion, isocyanate was observed. For all catalysts that are mentioned above, it is possible to say that at all temperatures ammonia was formed. For these catalysts, at the spectrums when the conversion of NOX is reduced, the strongest melamine peak seemed. The urea decomposition compounds which were important for NOx conversion to ammonia, isocyanate and melamin were seen on the catalsyts.