Metronidazol ve kloramfenikol antibiyotiklerinin Fe2+ tuzu, grafen oksit-magnetit (Fe3o4), grafen oksit-amorf FePO4 katalizörleri kullanılarak Elektro-Fenton Yöntemi ile oksidasyonu
Oxidation of metronidazole and chloramphenicol antibiotics using Electro-Fenton process by Fe2+ salt, graphene oxide -magnetite (Fe3o4), graphene oxide –amorphous Fepo4 catalysts
Yazar: FATMA KIRMA
Danışman: DOÇ. DR. BELGİN GÖZMEN SÖNMEZ
Mersin Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2017
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Elektrokimyasal oksidasyon = Electrochemical oxidation

Özet:
Bu çalışmada, önemli bir çevre kirleticisi kabul edilen antibiyotiklerden Metronidazol (MTZ) ve Kloramfenikol (CAP) bileşiklerinin elektro-Fenton yöntemi ile oksidasyonu incelendi.  Antibiyotiklerin yaygın kullanımı ve mevcut atık su arıtım yöntemlerine direnç göstermesi nedeniyle elektro-Fenton gibi hem etkili hem de çevre dostu elektokimyasal ileri oksidasyon yöntemlerinin geliştirilmesi büyük önem taşımaktadır. Elektro-Fenton yönteminde, Fenton reaktiflerinden hidrojenperoksit oksijenin katodik indirgenmesi ile üretilirken, katalitik miktarda toksik özellik göstermeyen Fe2+ tuzları kullanıldı. Hedef bileşik olarak seçilen antibiyotiklerin sulu çözeltilerinin etkin bozunma ve mineralizasyonu (CO2 ve H2O'a dönüşümü) için çeşitli parametrelerin (akım, süre, demir miktarı/türü, pH)  etkileri incelendi. 
Demir iyonu kaynağı olarak grafen oksit-Fe3O4 ve grafen oksit-FePO4 katalizörleri hazırlandı ve karakterizasyonları gerçekleştirildi. Her iki GO-kompozit malzeme için etkin katalizör miktarı 0,5 g L-1 olarak belirlendi.  En etkili mineralizasyon sonuçları pH 3,0'de elde edildi. MTZ için GO-FePO4 ve GO-Fe3O4 kullanıldığında 5 saatlik elektroliz sonrası sırasıyla %67 ve %73 mineralizasyon sağlandı. Aynı koşullarda Fe(II) tuzu kullanıldığında %58 mineralizasyon elde edildi.  FeII tuzu kullanıldığında CAP çözeltisi için 5 saat elektroliz sonrası %71 mineralizasyn sağlandı. GO-FePO4 kullanıldığında 5 saatlik elektroliz sonrası pH 3,0 ve pH 5,0 de %86 ve %47 mineralizasyon gözlendi. GO- Fe3O4 katalizörü kullanıldığında pH 3,0'de en iyi sonuçlar elde edilirken, 3 ve 5 saatlik elektroliz sonrası %73 ve %76 mineralizasyon ölçüldü. Elektro-Fenton yönteminde GO-Fe3O4 ve GO-FePO4 kullanımının mineralizasyon verimini arttırdığı gözlendi. Düşük maliyetli, çevre dostu, tekrar kullanılabilir ve etkili olan GO-kompozit katalizörlerin üretimi, karakterizasyonları ve elektro-Fenton yöntemindeki etkinlikleri incelenerek yöntemin geliştirilmesine katkıda bulunuldu.

Abstract:
In this study, oxidation of metronidazole and chloramphenicol antibiotics which were accepted as an important environmental pollutant by electro-Fenton method was investigated. Because of the widespread use of antibiotics and resistance to existing wastewater treatment methods, development of both efficient and environmentally friendly advanced chemical oxidation methods such as electro-Fenton is of great importance. In the electro-Fenton method, while hydrogen peroxide from the Fenton reagents is produced by cathodic reduction of oxygen, Fe2+ salts which do not exhibit toxic properties are used in the catalytic amount.  The effects of various parameters (current, time, iron amount/species and pH) for effective decomposition and mineralization (conversion to CO2 and H2O) of aqueous solutions of antibiotics that selected as target compounds were investigated.
Graphene oxide- Fe3O4 and graphene oxide-FePO4 catalysts as iron ion source were prepared and characterized. The amount of active catalyst in both GO-composite structures was determined as 0.5 g L-1. The most effective mineralization results were obtained at pH 3.0.  When GO-FePO4 and GO-Fe3O4 were used for MTZ, 67% and 73% mineralization efficiencies were achieved after 5 h of electrolysis, respectively. 58% mineralization was obtained when FeII salt was used under the same conditions. When the FeII ion was used, 71% mineralization was provided after electrolysis for 5 h for the CAP solution. When GO-FePO4 was used, 86% and 47% mineralizations were observed at pH of 3.0 and 5.0 after 5 h electrolysis, respectively. In case of GO-Fe3O4 catalyst, the best result was obtained at pH 3.0. The mineralizationyields after 3 and 5 h electrolysis were measured 73% and 76%, respectively. It was observed that the use of GO- Fe3O4 and GO-FePO4 in the electro-Fenton method increased the mineralization efficiency. The production, characterization and efficiency of GO-composite catalysts, which are low cost, environmentally friendly, reusable and effective, have been investigated and contributed to the development of the process.