(Zr-Sb) oksit/PAN kompozit küreciklerinin sentezlenmesi ve asidik çözeltilerden stronsiyum alımının incelenmesi
Preparation of (Zr-Sb) oxide/PAN composite spheres and investigation of strontium sorption on acidic solutions
Yazar: PELİN ÇAKIR
Danışman: PROF. DR. YÜKSEL ALTAŞ
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nükleer Bilimler Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2013
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu çalışmanın amacı, özellikle asidik çözeltilerden stronsiyum (Sr) iyonlarını ayırabilecek, yüksek kapasiteli ve kimyasal olarak kararlı bir adsorban elde etmektir. Bu amaca yönelik olarak, birlikte çöktürme yöntemi ile hidrate zirkonyum (Zr) - antimon (Sb)oksit sentezlenmiştir. Toz formdaki adsorban XRD ile karakterize edilmiştir. 
Üstün adsorpsiyon özelliklerine sahip (Zr-Sb) oksiti, kolon kullanımına uygun hale getirebilmek amacıyla organik-inorganik kompozit bir adsorban hazırlanmıştır. Organik bir bağlayıcı olan poliakrionitril (PAN) fiberin kullanılması ile (Zr?Sb) oksit/PAN kompozit küreleri elde edilmiştir. Adsorbanın karakterizasyonu SEM, yüzey alanı ve porozite analizleri ile yapılmıştır. Stronsiyum alım denemelerinde kesikli yöntem kullanılmıştır. pH, sıcaklık, Sr+2 başlangıç derişimi ve temas süresinin stronsiyum sorpsiyonu üzerindeki etkisi, deneysel tasarım yaklaşımı ile Merkezi Kompozit Tasarım (Central Composite Design, CCD) kullanılarak incelenmiştir. Modele ait ikinci dereceden polinomal bir eşitlik elde edilmiş ve 3 boyutlu cevap yüzey grafikleri çizilmiştir. Modelin % 95 güven aralığındaki varyans analizi incelenmiştir. Önemlilik F değerinin 5.5E-08, korelasyon katsayısının (R2) ise 0.96 olması kullanılan modelin belirlenen değişken aralıklarında anlamlı olduğuna ve modelin Sr+2 sorpsiyonunu iyi bir şekilde açıkladığına işaret etmektedir. Regresyon analizi sonucu, (Zr?Sb) oksit/PAN kompozit küreleri üzerine Sr+2 sorpsiyonunda pH, sıcaklık, Sr+2 başlangıç derişimi ve temas süresinin istatistiksel olarak önemli olduğu bulunmuştur. Maksimum Sr+2 sorpsiyon koşulları pH = 4.7, sıcaklık = 60 oC, Sr+2 başlangıç derişimi = 26.4 ppm ve çalkalama süresi = 270 dakika olarak tespit edilmiştir. Stronsiyum sorpsiyonu Langmuir ve Freundlich izoterm modelleri incelenmiş ve Langmuir modeline uyumu gözlenmiştir. Standart entalpi (?H°), standart entropi (?S°) ve Gibbs serbest enerji değişimi (?G°) gibi termodinamik parametrelerin incelenmesi ile Sr+2 sorpsiyonunun kendiliğinden, istemli olarak oluştuğu ve endotermik yapıda olduğu anlaşılmıştır.
Anahtar Kelimeler: Zirkonyum-antimon oksit, birlikte çöktürme, PAN bazlı kompozit, stronsiyum, sorpsiyon, deneysel tasarım.

Abstract:
The aim of this study is to obtain a high capacity and chemically stable adsorbent which is selective for strontium (Sr) and has an ability to separate strontium ions especially from acidic solutions. For this aim, hydrous zirconium(Zr) - antimony(Sb) oxide was synthesized  by co-precipitation  method. Powdered adsorbent was characterized by XRD.
An organic-inorganic composite adsorbent was prepared to obtain (Zr-Sb) oxide, which shows superior adsorption properties, in a suitable form for column application. (Zr-Sb) oxide/PAN composite spheres were obtained by using polyacrylonitrile (PAN) fiber as an organic binder. The characterization of adsorbent was performed by SEM, TGA/DTA, and surface area and porosity analysis. The batch method was used for the uptake experiments of strontium. The effect of pH, temperature, initial Sr2+ concentration and contact time on strontium sorption was investigated via experimental design approach using Central Composite Design (CCD). A second-order polynomial equation related to the model was obtained and 3 dimensioned surface contour plots were drawn. The variance analysis (ANOVA) of the model at % 95 confidence level was investigated. The significance F value of 5.5E-08 and the correlation coefficient (R2) value of 0.96 indicate that the model is istatistically significant at determined variable range and the model explains the Sr+2 sorption well. As a result of regression analysis, it was found that pH, temperature, initial Sr2+ concentration and contact time are istatistically significant for the Sr+2 sorption on (Zr-Sb) oxide/PAN composite spheres. Maximum sorption conditions were determined as pH = 4.7, temperature = 60 oC, initial Sr2+ concentration = 26.4 ppm and contact time = 270 minutes. Langmuir and Freundlich isoterms has been investigated and strontium sorption is fitted with Langmuir type isotherm model. As the investigation of thermodynamic parameters such as Standard enthalpy (?H°), standart entropy (?S°) and Gibbs free energy change (?G°), it was understood that Sr2+ sorption was endothermic and spontaneous.
Keywords: Zirconium-antimony oxide, co-precipitation, PAN based composite, strontium, sorption, experimental design