Doğal zeolit destekli tungstofosforik asit katalizörün sentezi, karakterizasyonu ve katalitik aktivitesi
Synthesis, characterization and catalytic activity of natural zeolite supported tungstophosphoric acid
Yazar: EZEL BAYRAKTAR
Danışman: YRD. DOÇ. DR. H.LEVENT HOŞGÜN
Eskişehir Osmangazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Proses ve Reaktör Tasarımı Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2010
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Doğal zeolit = Natural zeolite ; Esterleşme = Esterification ; Etil laktat = Ethyl lactate

Özet:
Doğal zeolit üzerine farklı oranlardaki (ağırlıkça % 15, 30, 45) tungstofosforik asit katalizörler ıslak emdirme yöntemi ile sentezlendi ve BET, FT-IR, XRD ve FT-Raman ile karakterize edildi. Katalitik aktiviteleri etil alkolün laktik asit ile esterleşme tepkimesiyle test edildi. Emdirilmiş örnekler, 12 saat boyunca 200 °C'de kurutuldu ve üç farklı sıcaklıkta (200, 400, 600 °C) 4 saat boyunca kalsine edildi. FT-IR, FT-Raman ve XRD sonuçlarına göre, 200 °C'de kalsine edilerek hazırlanan katalizörlerde Keggin iyon yapısının korunduğu gözlendi. Laktik asit ve etil alkol arasındaki esterleşme tepkimesi, sentezlenmiş katalizörleri değerlendirmek için seçildi. 12-tungstofosforik asitin ağırlık yüzdesinin ve kalsinasyon sıcaklığının laktik asit dönüşümü üzerine etkileri araştırıldı. 12-tunstofosforik asitin ağırlık yüzdesinin artışı, laktik asit dönüşümünü arttırdı. Oysaki, kalsinasyon sıcaklığının artışı, 12-tungstofosforik asitin 200 °C'nin üzerindeki kalsinasyonlarda bozulmasından dolayı laktik asit dönüşümünü azalttı. Ayrıca ağırlıkça %45 12-tungstofosforik asit içeren katalizörler kullanılarak elde edilen laktik asit dönüşüm değerleri ile ticari iyon değiştirici reçine (Amberlyst-15) kullanılarak elde edilen dönüşüm değerleri karşılaştırıldı. Dönüşüm değerlerinin birbirine yakın olduğu ortaya çıktı.Anahtar Kelimeler: 12-Tungstofosforik asit, esterleşme, doğal zeolit, etil laktat.

Abstract:
The catalysts obtained by supporting 12-tungstophosphoric acid on natural zeolite in different ratios (15, 30 and 45 wt %) were prepared by wet impregnation method and characterized by BET, FT-IR, FT-Raman and XRD. Their catalytic activities were also tested in esterification reaction of lactic acid with ethyl alcohol. Impregnated samples were dried at 200 °C for 12 h and calcined at three different temperatures (200, 400, 600 °C) for 4 h. According to FT-IR, FT-Raman and XRD results, the Keggin anion structure was maintained in the synthesized catalysts calcined at 200 °C. The esterification reaction between lactic acid and ethyl alcohol was selected to evaluate the synthesized catalysts. The effects of 12-tungstophosphoric acid weight percentage and calcination temperature on the lactic acid conversion were investigated. Increasing the 12-tungstophosphoric acid weight percentage increases the lactic acid conversion. However, increasing the calcination temperature decreases the lactic acid conversion due to the decomposition of 12-tungstophosphoric acid over 200 °C. The lactic acid conversion values obtained by the uses of 12-tungstophosphoric acid (45 wt %) and commercial ion exchange resin (Amberlyst-15) were also compared. The conversion values were close to each other.Keywords: 12-Tungstophosphoric acid, esterification, natural zeolite, ethyl lactate.