Oksijen ve flor katkılı yeşil floresans yayan grafitik karbon nitrür kuantum noktalarının sentez ve karakterızasyonu: Sensör ve fotokatalitik uygulamaları
Synthesis and characterization of oxygen and fluorine co-doped green fluorescence graphitic carbon nitride quantum dots: Sensor and photocatalytic applications
Yazar: SOLOMON BEZABEH KASSA
Danışman: PROF. DR. YAVUZ ONGANER
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Fizikokimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Fotokatalitik = Photocatalytic ; Karbon nitrür = Carbon nitride ; Kuantum noktaları = Quantum dots ; Persülfat = Persulfate

Özet:
Amaç: Bu çalışma, sensör ve fotokatalitik uygulamalar için oksijen ve flor katkılı yeşil floresan grafit karbon nitrür kuantum noktalarının (OF-g-CNQD'ler) düşük sıcaklıkta katı fazlı piroliz yöntemiyle sentezini ve karakterizasyonunu amaçlamaktadır.
Yöntem: Bu çalışmada, ilk olarak, sensör uygulamaları için, oksijen ve flor katkılı yeşil floresans yayan grafitik karbon nitrür kuantum noktaları (OF-g-CNQD'lar), başlangıç öncüler olarak doğal Limon tuzu (sitrik asit), üre ve amonyum florürden tek aşamalı katı fazlı piroliz yöntemiyle sentezlendi. İkinci olarak, TiO2 nanotüpler ve TiO2 NT/OF-g-CNQD nanokompozitleri, düşük sıcaklıklarda basit bir hidrotermal yöntemle hazırlandı. Sentezlenen malzemelerin karakterizasyonu UV-Gör. absorpsiyon, FTIR, XRD, XPS, TEM, SEM, EDX, NMR ve fotolüminesans spektroskopi teknikleri kullanılarak gerçekleştirildi. Son olarak, nanokompozitin fotokatalitik uygulamaları, persülfat (PS) anyonları ve görünür ışık radyasyonu kaynağı olarak 50 W'lık bir LED lamba kullanılarak araştırıldı.
Bulgular: OF-g-CNQD'lar, mükemmel fotostabilite ve suda çözünürlük özellikleri ile etanol ve su ortamında sırasıyla %92,5 ve %52,2'lik yüksek floresans kuantum verimi sergiledi. OF-g-CNQD'ler, sırasıyla 4.62 ve 6.52 nm LOD ile Hg2+ ve ClO- iyonlarının tespitinde verimli bir floresan "kapatma" kemosensing platformu olarak kullanılabilir. Ardından, OF-g-CNQDs@Hg sistemi, sırasıyla 45 ve 110 nM'lik düşük bir LOD ile Cys ve GSH'nin eşzamanlı tespiti için bir biyoalgılayıcı floresan probu olarak kullanıldı. Sentezlenen fotokatalizör arasında, TiO2 NT/OF-g-CNQD'ler (%4), 2 mM PS anyonlarının varlığında RhB'nin (%99.2) en büyük fotokatalitik bozunma verimini sergiledi.
Sonuçlar: Sentezlenen OF-g-CNQD'ların, su ve insan serumunda metal iyonlarının, anyonların, amino asitlerin ve/veya biyolojik moleküllerin tespiti için umut verici bir floresans prob olduğu bulundu. Ek olarak, sentezlenen OF-g-CNQD'lar, fotoindüklenmiş yük taşıyıcıları ve çoklu fotonların (görünür ışık) absorpsiyon özellikleri aracılığıyla, TiO2 NT'lerin fotokatalitik aktivitesini artırabileceği görüldü.
Anahtar Kelimeler: OF-g-CNQD'lar, Hg2+, ClO-, Cys, GSH, RhB, TiO2 NT'ler, TiO2 NT/OF-g-CNQD (%4), Persülfat (PS) anyonları.

Abstract:
Purpose: This study aims at the synthesis and characterization of oxygen and fluorine-doped green fluorescent graphitic carbon nitride quantum dots (OF-g-CNQDs) through a low-temperature solid-phase pyrolysis method for sensor and photocatalytic applications.
Method: In this study, First, for sensor applications, oxygen and fluorine-doped green fluorescent graphitic carbon nitride quantum dots (OF-g-CNQDs) were synthesized by the one-step solid-phase pyrolysis method from natural lemon salt (citric acid), urea, and ammonium fluoride as the starting precursors. Second, TiO2 Nanotubes and TiO2 NT/OF-g-CNQDs nanocomposites were prepared by a simple hydrothermal method at low temperatures. The characterization of the as-synthesized materials was investigated using UV-Vis absorption, FTIR, XRD, XPS, TEM, SEM, EDX, NMR, and photoluminescence spectroscopy techniques. Finally, the photocatalytic applications of the nanocomposite were investigated using 2mM persulphate (PS) anions, and a 50 W LED lamp as a source of visible light radiation.
Findings: The synthesized OF-g-CNQDs exhibited high fluorescence quantum yields of 92.5% and 52.2% in ethanol and water media, respectively. The OF-g-CNQDs can be served as an efficient fluorescent "turn-off" chemosensing platform in the detection of Hg2+ and ClO- ions with LOD of 4.62 and 6.52 nm, respectively. Subsequently, the OF-g-CNQDs@Hg system was used as a biosensing fluorescence probe to simultaneously detect Cys and GSH with a low LOD of 45 and 110 nM, respectively. Among the as-synthesized photocatalyst, TiO2 NT/OF-g-CNQDs (4%) exhibited the greatest photocatalytic degradation efficiency of RhB (99.2%) in the presence of 2 mM PS anions.
Results: The synthesized OF-g-CNQDs were found to be a promising fluorescent probe for the detection of metal ions, anions, amino acids, and/or biological molecules in water and human serum. In addition, synthesized OF-g-CNQDs can enhance the photocatalytic activity of TiO2 NTs through their photoinduced charge carriers and multi-photons (visible light) absorption properties.
Keywords: OF-g-CNQDs, Hg2+, ClO-, Cys, GSH,  RhB, TiO2 NTs, TiO2 NT/OF-g-CNQD (4%), Persulfate (PS) anions.