Yarı kurak - kurak bir bölgenin yeraltı suyundan elektrokoagülasyon yöntemi ile florür, nitrat ve arsenik gideriminin araştırılması
Investigation of the removal of fluoride, nitrate and arsenic from groundwater in a semi arid - arid region by electrocoagulation method
Yazar: BENAN YAZICI KARABULUT
Danışman: PROF. DR. AYŞE DİLEK ATASOY ; PROF. DR. ORHAN TANER CAN
Harran Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering
Dizin: Arsenik = Arsenic ; Elektrokoagülasyon = Electrocoagulation ; Florürler = Fluorides ; Nitratlar = Nitrates ; Yer altı suları = Ground waters

Özet:
Yeraltı sularında florür (F‒), nitrat (NO3‒) ve arsenik (As) varlığı canlılar için ciddi sağlık sorunlarına sebep olmaktadır. Şanlıurfa ilinin batısında yer alan Sarım ve Karataş köylerinde tek içme suyu kaynağı olan yeraltı sularında yüksek konsantrasyonlarda florür tespit edilmiştir. Benzer şekilde Şanlıurfa ilinin güneydoğu kesiminde ve Harran Ovası'nın yakın çevresinde yoğun tarımsal uygulamalarda kimyasal gübrelerin aşırı kullanımı sonucu nitrat kirliliği gündeme gelmiştir. Bilinçsiz sulama teknikleri topraklarda nitrat yıkanmasına ve yeraltı suyuna nitrat karışmasına neden olmuştur. Şanlıurfa'nın Karaali jeotermal sahasındaki sularda yapılan ağır metal analizlerinde ise kabul edilebilir limit değerlerinin üzerinde arsenik tespit edilmiş ve bu alandaki sıcak suyun kesinlikle içilmemesi gerektiği bildirilmiştir. 

Bu kirleticilerin giderimi için adsorpsiyon, ters osmoz, iyon değiştirme ve elektrokimyasal prosesler başta olmak üzere farklı yöntemler geliştirilmiştir. Elektrokoagülasyon (EK) yöntemi de bu kirleticilerin gideriminde başarılı bir yöntemdir. EK prosesi kirletilmiş suyun arıtılması için elektrokimyasal bir yöntemdir ve çok çeşitli kirleticileri uzaklaştırmak için kullanılan bir su arıtma teknolojisi olarak uzun uygulama geçmişine sahiptir. Bu bağlamda, mevcut tez çalışması ile alüminyum (Al) ve demir (Fe) elektrot destekli EK prosesi kullanılarak sentetik ve gerçek yeraltı sularından florür, nitrat ve arsenik giderimini incelemek amaçlanmıştır. pH değişimi, farklı elektrot materyali, elektrotlar arası mesafe, iletkenlik değişimi, kirletici konsantrasyonu, akım değişimi, voltaj değişimi ve akım yoğunluğunun F‒, NO3‒ ve As giderim yüzdesi üzerindeki etkileri incelenmiştir. Bunların yanı sıra her bir kirletici için enerji tüketim miktarları ve işletim maliyetleri hesaplanmıştır. 

Sentetik sudan F‒ gideriminde her iki elektrot türü (Al ve Fe) için optimum deneysel koşullar başlangıç konsantrasyonu: 5 mg/L, başlangıç pH'ı: 7,5, akım yoğunluğu: 2,5 A/m2, çalışma süresi: 240 dakika, elektrotlar arası mesafe: 10 mm olarak belirlenmiş ve giderim verimleri sırasıyla %99,1 ve %41,7 olmuştur. Sentetik sudan NO3‒ gideriminde her iki elektrot türü (Al ve Fe) için optimum deneysel koşullar başlangıç konsantrasyonu: 50 mg/L, başlangıç pH'ı: 6, akım yoğunluğu: 2,5 A/m2, çalışma süresi: 240 dakika, elektrotlar arası mesafe: 10 mm olarak belirlenmiş ve giderim verimleri sırasıyla %88,2 ve %70,8 olmuştur. Sentetik sudan As gideriminde her iki elektrot türü (Al ve Fe) için optimum deneysel koşullar ise başlangıç konsantrasyonu: 15 mg/L, başlangıç pH'ı: 4,5, akım yoğunluğu: 2,5 A/m2, çalışma süresi: 240 dakika, elektrotlar arası mesafe: 10 mm'dir. Al ve Fe elektrotlar için giderim verimleri sırasıyla %99,8 ve %99,5 olarak elde edilmiştir. Çalışmalar sonucunda gerçek yeraltı suyu ve sentetik suda F‒, NO3‒ ve As konsantrasyonları, sırasıyla 1,5 mg/L, 50 mg/L ve 10 µg/L (DSÖ limit değerleri)'nin altına başarıyla düşürülmüştür.

Abstract:
The presence of fluoride (F‒), nitrate (NO3‒) and arsenic (As) in groundwater causes serious health problems for living things. High concentrations of fluoride have been detected in the underground waters, which are the only drinking water source, in Sarım and Karataş villages located in the west of Şanlıurfa province. Similarly, nitrate pollution has come to the fore as a result of excessive use of artificial fertilizers in intensive agricultural practices in the southeastern part of Şanlıurfa province and in the immediate vicinity of the Harran Plain. Unconscious irrigation techniques have led to nitrate leaching from soils and nitrate contamination into groundwater. In the heavy metal analyzes carried out in the waters of Şanlıurfa's Karaali geothermal field, arsenic has been detected above the limit values and it has been reported that the hot water in this area should not be drunk.

Different methods have been developed for the removal of these pollutants, especially adsorption, reverse osmosis, ion exchange and electrochemical processes. Electrocoagulation (EC) method is also a successful method for the removal of these pollutants. The EC process is an electrochemical method of treating contaminated water and has a long history as a water treatment technology used to remove a wide variety of contaminants. For these reasons, the present thesis was carried out to provide the removal of fluoride, nitrate and arsenic from synthetic and real groundwater by using the EC process with aluminum (Al) and iron (Fe) electrodes. The effects of pH change, electrode material, distance between electrodes, conductivity change, pollutant concentration, current change, voltage change and current density parameters on the percentage of F‒, NO3‒ and As removal were investigated. Additionally, energy consumption amounts, and operating costs were calculated for each pollutant.

Optimum experimental conditions for both electrode types (Al and Fe) in F‒ removal from synthetic water were determined as initial concentration: 5 mg/L, initial pH: 7.5, current density: 2.5 A/m2, operating time: 240 min, distance between electrodes: 10 mm and the removal efficiencies were 99.1% and 41.7%, respectively. Optimum experimental conditions for both electrode types (Al and Fe) in NO3‒ removal from synthetic water were determined as initial concentration: 50 mg/L, initial pH: 6, current density: 2.5 A/m2, working time: 240 minutes, distance between electrodes: 10 mm, and removal efficiencies were 88.2% and 70.8%, respectively. Optimum experimental conditions for both electrode types (Al and Fe) in As removal from synthetic water were determined as initial concentration: 15 mg/L, initial pH: 4.5, current density: 2.5 A/m2, working time: 240 minutes, distance between electrodes: 10 mm. Removal efficiencies for Al and Fe electrodes were obtained as 99.8% and 99.6%, respectively. As a result of studies, the concentrations of F‒, NO3‒, and As in real groundwater and synthetic water were successfully reduced below 1.5 mg/L, 50 mg/L and 10 µg/L (WHO limit values), respectively.