Antimon (cevheri ve konsantresi) ve demir konsantresi katkılı silikon kauçuk malzemelerin diagnostik x-ışınlarını zayıflatma özelliklerinin belirlenmesi
Determination of diagnostic x-ray attenuation properties of antimony (ore and concentrate) and iron concentrate imbedded silicon rubber materials
Yazar: ÖZLEM VURAL
Danışman: PROF. DR. NESRİN ALTINSOY ; DR. ÖĞR. ÜYESİ BÜLENT BÜYÜK
İstanbul Teknik Üniversitesi / Enerji Enstitüsü / Nükleer Araştırmalar Ana Bilim Dalı / Radyasyon Bilim ve Teknoloji Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering
Dizin: Elektromanyetik radyasyon = Electromagnetic radiation ; X ışını = X ray

Özet:
Bu yüksek lisans tez çalışmasında X-ışınlarından korunmada yaygın olarak kullanılan kurşun zırh malzemelerine alternatif olarak antimon cevheri, antimon konsantresi ve demir konsantresi katkılı silikon kauçuk malzemeler üretilmiştir. Üretilen malzemelerin X-ışınlarını zayıflatma oranları, lineer zayıflatma katsayıları ve kurşun eşdeğer kalınlıkları TS EN 61331-1 standardına uygun olarak belirlenmiştir.
İstenmeyen Radyasyondan korunma, sağlık fiziği uygulamaları da dahil olmak üzere nükleer teknolojinin en önemli hususlarından biridir. Radyasyon uygulamalarında çalışan personelin ve halkın istenmeyen radyasyondan korunmasını sağlamak amacıyla Türkiye Atom Enerjisi Kurumu tarafından Radyasyon Güvenliği Yönetmeliği yayımlanmıştır. Yönetmelikte, radyasyon çalışanlarının ve halkın maruz kalabileceği radyasyon seviyeleri belirtilmiştir. Buna göre, radyasyon uygulamalarını gerçekleştiren kurum ve kuruluşlar istenmeyen radyasyondan korunmak için gerekli tedbirleri almak zorundadır.  Radyasyondan korunmada zaman, mesafe ve zırhlama malzemesi ALARA (as low as reasonably achievable) prensibine göre üç ana parametredir. Bunlardan zaman ve mesafe parametreleri uygulamanın koşullarına bağlı olarak her zaman istenildiği gibi olamamaktadır. Diğer iki parametrenin sağlanamadığı koşullarda zırhlama malzemeleri sıklıkla kullanılmaktadır. Bu malzemeler arasında yoğunluğunun ve atom numarasının yüksek olmasından dolayı kurşun (Z=82) sıkça tercih edilmektedir. Kurşundan yapılan koruyucu giysiler (kurşun önlükler, eldivenler, gözlükler gibi) sağlık personelini X-ışınlarından korumak amaçlı kullanılan ekipmanlardır. Ancak kurşun, ağır ve toksik olduğundan uygulamada bazı kısıtlamaları olmaktadır. Ayrıca Avrupa Birliği (EU), 2003 yılında bazı cihazlarda kurşun kullanımının kısıtlanmasına yönelik RoHS-1 ve 2011 yılında RoHS-2 yönetmeliklerini yayınlamıştır. Bu kısıtlamalar arasında şimdilik nükleer cihazlarla ilgili bölümler kapsam dışı bırakılmıştır. Buna sebep olarak, konu ile ilgili hazırlanan raporlarda halihazırda kurşuna alternatif olabilecek ekonomik bir malzeme bulunmadığı gösterilmektedir. Bu nedenle kurşuna alternatif ekonomik malzeme arayışıyla ilgili çalışmalar sürmektedir. Tungsten, antimon, demir, bizmut, baryum gibi elementler radyasyondan korunmada kurşuna alternatif zırhlama malzemesi olmaya adaydırlar. 
Radyasyondan koruyucu malzemelerin radyasyondan koruma özellikleri, bu amaçla en yaygın kullanıma sahip olan kurşun malzeme ile belirlenmektedir. Kurşun katkılı veya alternative malzeme katkılı radyasyondan koruyucu malzemelerin radyasyon zırhlama kapasiteleri, eşdeğer zayflatma oranına sahip olan saf kurşun kalınlığı ile tanımlanmaktadır. Bu amaçla hazırlanan TS EN 61331-1 standardı, çeşitli enerjilerdeki X- ve Gama ışınları karşısındaki malzemelerin kurşun eşdeğer zayıflatma özelliklerinin belirlenmesinde kullanılmaktadır. Örneğin, 0,5 mm PbE eşdeğerine sahip olan bir malzeme  TS EN 61331-1 standardına göre 0,5 mm saf kurşunun farklı X- ve Gama ışınları karşısındaki sahip olduğu zayıflatma oranlarını sağlamak durumundadır. Literatürde, kurşun içeren radyasyondan koruyucu malzemelerin bir kısmının, kurşun içermeyen radyasyondan koruyucu malzemelerin ise birçoğunun üzerinde belirtilen kurşun eşdeğeri standardını sağlamadını ifade eden, çok sayıda yayın bulunmaktadır. Bunun nedenleri arasında, malzemelerin standarda uygunluk testlerinin yapılmadığı, yapılsa dahi standarda uygun geometrilerin kullanılmadığı, testlerde sadece bazı enerji seviyelerinin kullanıldığı sayılabilmektedir. Hal böyle iken, standarda uygun olmayan malzemelerin üretilmesi ve uygulamalarda kullanılması, çalışan personelin ve halkın istenmeyen radyasyona maruz kalmasına neden olabilecektir. Burada dikkat edilmesi gereken hususlar, üreticilerin radyasyondan koruyucu malzeme üretimini standarda uygun olarak gerçekleştirmesi ve standarda uygun malzeme üretimlerini belgelendirmeleridir. Benzer şekilde radyasyon çalışanları ve sorumlularının da radyasyondan koruyucu malzeme temin ederken üreticiden ekipmanın standarda uygun olduğuna dair belge istemesi ve hatta bunu şartname içerisinde belirtmesi gerekmektedir. Bu çalışmada üretilen malzemelerin radyasyondan koruma kapasiteleri tespit edildikten sonra standarda uygun malzeme parametreleri ortaya çıkarılmıştır.  
Bu yüksek lisans tez çalışmasında öncelikle, yerli olarak üretilen antimon cevheri, antimon konsantresi ve demir konsantresi, silikon kauçuğun içine başarıyla katkılanmıştır. Silikon içerisine katılan kütlece %3-5 oranında katalizör, hem malzeme üzerinde yeterli çalışma zamanını vermekte, hemde tam kürleşmeyi sağlamaktadır. Antimon cevheri, antimon konsantresi ve demir konsatresi tozları ayrı ayrı silikon kauçuk içerisine katkılanmıştır. Her bir malzeme grubu silikon içerisine kütlece %70 oranına kadar katkılanabilmiştir. Saf silikon malzeme ile birlikte üç grup ve toplamda 25 adet malzeme üretilmiştir. Daha sonrasında, bu malzemelerin karakteristik özelliklerinin incelenmesi için homojenlik ve esneklik testleri yapılmıştır. 
Üretilen malzemelerin Homojenlik testleri Yeditepe Üniversitesi, Fizik Bölümü, Medikal Fizik Laboratuvarında gerçekleştirilmiştir. Laboratuvarda bulunan X-ışını radyografi cihazından yararlanılmıştır. Malzemeler X-ışını tüpü ile floresan ekran arasına konularak radyografileri çekilmiş ve katkılanan antimon cevheri, antimon konsantresi ve demir konsantresinin silikon kauçuk içinde dağılımlarındaki homojenlik incelenmiştir. Üretilen malzemelerin homojen yapıya sahip olduğu tespit edilmiştir.
Esneklik testleri, İTÜ, Metalurji ve Malzeme Mühendisliği Bölümü, Mekanik Metalurji Laboratuvarında gerçekleştirilmiştir. Silikon kauçuğun içindeki antimon cevheri, antimon konsantresi ve demir konsantresi gibi katkı maddelerinin malzeme esnekliği üzerindeki etkisi incelenmiştir. Yapılan esneklik testleri sonucunda, malzemelerin katkı malzeme eklenmesine bağlı olarak esneklikliklerinin azaldığı görülmüştür. Ancak buna rağmen, malzemelerin uygulamalarda rahat kullanımı sağlayabilecek esneklik değerlerini muhafaza ettiği tespit edilmiştir.
Malzemelerin üretimi tamamlandıktan sonra, Yeditepe Üniversitesi Hastanesi Radyoloji Bölümü'ndeki X ışını tüpü kullanılarak TS EN 61331-1 Standardına uygun olarak dar ve geniş demet geometrileri kurulmuştur. Yine bu standartta belirtildiği gibi malzemelerin dar ve geniş geometrilerinde X-ışını zayıflatma oranları hesaplanmıştır. Daha sonra, dar demet geometrisinde malzemelerin 3 farklı kalınlığı için X-ışını zayıflatma doz ölçümleri alınmış, kalınlıktaki değişimin X-ışınlarını zayıflatma etkisine bakılmıştır. Bağıl sayıma karşılık çizilen kalınlık grafiklerinden hareketle malzemelerin lineer zayıflatma katsayıları (µ) bulunmuştur. Sonrasında, standartta verilen kurşun eşdeğerlerine karşılık zayıflatma oranları tablosu kullanılarak malzemelerin kurşun eşdeğerleri hesaplanmıştır.
Sonuç olarak bu yüksek lisans tezinde antimon cevheri, antimon konsantresi ve demir konsantresi katkılı silikon kauçuk malzemelerin 50-125 kV enerji aralığındaki X–ışınları için TS EN 61331-1 standardına uygun olarak kurşun eşdeğer kalınlıkları tespit edilmiş ve uygulamaya yönelik bir çalışma gerçekleştirilmiştir.

Abstract:
In this Master thesis, antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate imbedded silicone rubber materials were produced for radiation shielding applications instead of lead. X-ray attenuation ratios, linear attenuation coefficients and lead equivalent thicknesses of produced materials were found according to TS EN 61331-1 standard.
Protection of unwanted radiation is one of the most important parameters for nuclear technology including nuclear medicine applications. Due to protect the radiation workers and the public from radiation, Radiation Safety Regulation is published by Turkish Atomic Energy Agency. According to the regulation, the dose limits for the public and the radiation workers are determined. In addition, in this regulation, it is pointed out that the institutions which performes radiation applications have to take precautions. Time, distance and shielding materials are the three main parameters for radiation protection according to ALARA (as low as reasonably achievable) principle. Those of which time and distance parameters are not always suitable for every radiation application circumstances. Shielding materials are commonly used in nuclear applications because of the other two parameters cannot be available for all cases. Lead is the most commonly used element for radiation protection due to its high atomic number (Z=82) and high density. Usually flexible aprons, gloves, caps are used as shielding materials for X-ray protection. However, in practice, some lead apron or garment protective materials are relatively heavy and toxic and in the process of restriction. For example, European Union (EU) released some directives in 2003 (RoHs-1) and 2011 (RoHs-2) which restrict the uses of lead in some devices. However, restriction of lead in nuclear devices exempted in the directives, because there is no economic alternative material which could be used instead of lead. Therefore, some studies take place in the literature, which are resulted in possible alternative materials to lead. Tungsten, antimony, iron (and steel), bismuth, barium materials are candidate materials for radiation protection instead of lead.
For this reason, radiation protection properties of the radiation shielding materials are determined and these properties are compared to lead. The capacity of radiation protection of alternative substance or lead imbedded materials is designated with the pure lead thickness, which has equivalent radiation attenuation ratio. For this purpose, TS EN 61331-1 standard is used to determine lead equivalent thicknesses for X and Gamma rays for different energies. For example, a material, which has 0.5 mm PbE, has to provide the radiation attenuation ratio of 0.5 mm pure lead for X and gamma rays according to TS EN 61331-1 standard. In literature, there are some studies, which have found that some of the lead containing shielding materials and most of the lead-free shielding materials does not provide the standard lead equivalent attenuation ratio. Some of the reasons for not providing the standard lead equivalent are not doing the radiation attenuation tests according to the standard (not doing the experimental setup according to the standard) and even if the tests are done according to the standard, not all the energies are tested. Therefore, producing materials that are not suitable with the standard and using these materials in radiation applications causes public and radiation personnel to take unnecessary radiation dose. For this reason, radiation shielding manufacturers have to produce these materials according to the standard and get certificate for them. Similarly, when radiation workers purchace these radiation shielding materials, they should ask for certificated radiation shielding materials. In this study, radiation protection capaticies of the produced materials are determined and material parameters are exhibited for TS EN 61331-1 standard suitability.
In this Master thesis, firstly, locally produced antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate are successfully imbedded to silicon rubber and 25 materials in total were produced. 3-5 wt. % catalyzers when it is mixed with silicon rubber it gives enough time to produce the material before it is completely solid. Antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate are separetely imbedded to the silicon rubber. To produce the materials, antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate (separately), silicon rubber and 3-5 wt. % catalyzers are mixed together and kept in the moulds until they become solid materials. It is determined that 70 wt. % of each substance can be succesfully imbedded into the silicon rubber. By using the silicon rubber, 3 kinds and 25 materials in total were produced. To examine characteristic properties of the produced materials homogenity and elasticity tests were performed.
The homogenity tests of produced materials were done in Medical Physics Laboratory, Physics Department, Yeditepe University. For the homogenity tests, X-ray tube was used in Medical Physics Laboratory. Produced materials were placed between the X-ray tube and fluorescent screen and radiographs of the materials were taken. The distribution of antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate in silicon rubber was investigated. It is determined that produced materials have homogen structure.
Elasticity tests of the produced materials were conducted in Mechanical Metallurgy Laboratory, Metallurgical and Materials Engineering Department in ITU. Effect in elasticity of imbedded antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate in silicon rubber was investigated. The results of the elasticity tests show that the more substance is imbedded into the produced material, the less elastic the material gets. Nevertheless, it is seen that even 70 wt. % substance imbedded materials are elastic enough to be used as radiation shielding garments in nuclear applications.
After producing the materials, narrow and broad beam geometry experimental setups were established according to TS EN 61331-1 standard. X-ray attenuation ratios of the produced materials were found. In narrow beam geometry, for three different material thicknesses, dose measurement was obtained and effect of different material thicknesses on X-ray attenuation ratios were investigated. Using the relative count-thickness graphs linear attenuation coefficients of the materials were obtained for different tube voltages. Afterwards, lead equivalent thicknesses of the produced materials were calculated by using the lead equivalent thicknesses-attenuation ratio table on the TS EN 61331-1 standard.
Consequently, in this Master thesis, lead equivalent thicknesses of antimony ore, antimony concentrate and iron concentrate imbedded silicon rubber materials were retained for 50-125 kVp energy range according to TS EN 61331-1 standard and the study is intended for application.