Organik-inorganik hibrit silika membranların hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of organic-inorganic hybrid silica membranes
Yazar: TUĞÇE KURT
Danışman: DOÇ. DR. BERNA TOPUZ
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada, su buharı ortamında kararlı, yüksek seçicilik ve geçirgenlik değerlerine sahip, gözenek yapısı iyi kontrol edilebilen ince membranların tasarlanması hedeflenmiştir. Bu tez kapsamında, sol-jel yöntemi kullanılarak, γ-alümina ara tabakanına sahip makrogözenekli destek yapıları üzerinde, ince hibrit organik-inorganik silika membranlar hazırlanmıştır. Hibrit polimerik solların hazırlanmasında MTES/TEOS (MT) ve BTESE başlatıcı molekülleri kullanılmış olup yaklaşık 200 nm kalınlığında membranlar üretilmiştir. Membranların hidrotermal kararlılıkları yapılarına TiO2 eklenerek geliştirilmiştir. Destekli organosilika membranların yüzey ve kesit özellikleri, SEM ve FIB-SEM kullanılarak belirlenmiş olup, desteksiz organosilika membranlar, FTIR, TGA, BET, XPS, XRD ile karakterize edilmiştir. Destekli membranların tek gaz (He, H2, N2, CO2, CH4, C3H6, C3H8) geçirgenlik özellikleri ve ideal seçicilik değerleri, 25 ºC-200 ºC sıcaklık aralığında belirlenmiştir. Oldukça ince olarak üretilen 70 nm kalınlığında organosilika membranın (MT), 150 ºC'de H2 geçirgenliği ve H2/C3H8 ideal seçicilik değeri sırasıyla 1,21x10-6 mol/m2 s Pa ve 24 olarak bulunmuştur. Membran yapısına molce %10 oranında TiO2 eklenmesiyle H2/C3H8 seçicilik değeri 124'e yükselirken H2 geçirgenliği yaklaşık olarak sabit kalmıştır. BTESE organosilika membranın H2 geçirgenliği, 200 °C ölçüm sıcaklığında 1x10-6 mol/m2 s Pa ve H2/C3H8 seçicilik değeri ise en yüksek 671 bulunmuştur. BTESE organosilika membranına 105 ºC'de 8 saat süreyle hidrotermal işlem uygulanmış ve bu işlem sonrasında H2/C3H8 seçiciliği % 16 artış gösterirken H2 geçirgenliği ise % 30 azalmıştır.

Abstract:
In this study, it is aimed to design thin membranes with stable, high selectivity and permeability values and well controllable pore structures in water vapor environment. In this thesis, thin hybrid organic-inorganic silica membranes were prepared on the macroporous support structures with γ-alumina interlayer by using sol-gel method. MTES/TEOS (MT) and BTESE precursor molecules were used in the preparation of hybrid polymeric sols and membranes of thicknesses about 200 nm were produced. The hydrothermal stability of the membranes was improved by adding TiO2 to their structures. While SEM and FIB-SEM were used for the analysis of supported organosilica membranes, the characterization of the unsupported organosilica membranes was performed with FTIR, TGA, BET, XPS, XRD. The single gas (He, H2, N2, CO2, CH4, C3H6, C3H8) permeance properties and ideal selectivity values of the supported membranes were determined in the temperature range of 25 ºC-200 ºC. Organosilica membrane (MT) with thickness of 70 nm at 150 ºC was found to have H2 permeance and the H2 / C3H8 ideal selectivity was found to be 1,21x10-6 mol / m2 s Pa and 24, respectively. The H2/C3H8 selectivity was increased to 124 by the addition of 10% by weight of TiO2 to the membrane structure, while the H2 permeance remained approximately constant. H2 permeance and H2/C3H8 ideal selectivity values of BTESE organosilica membrane at 200 °C were found to be 1x10-6 mol/m2 s Pa and 671 the highest, respectively. Hydrothermal treatment was applied to BTESE organosilica membrane at 105 ºC for 8 hours and H2/C3H8 selectivity increased by 16% and H2 permeability decreased by 30%.