Biyokütleden sulu faz reformlama ile hidrojen üretimi için nano karbon/metal katalizörler geliştirilmesi
Developing nano carbon/metal catalysts for hydrogen production from biomass by using aqueous phase reforming technique
Yazar: BURÇAK KAYA
Danışman: PROF. DR. OKTAY ERBATUR
Çukurova Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Bölümü / Kimya Ana Bilim Dalı / Analitik Kimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2013
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu çalışma biyokütle hidrolizatlarının hidrojen gazı üretimi amacıyla sulu faz reformlama tekniği ile gazlaştırılması için etkili katalizörler geliştirilmesi üzerine tasarlanmıştır. Çalışmada süperkritik karbondioksit ortamında yükleme ve impregnasyon yöntemleri ile çeşitli destek materyalleri üzerine (aktif karbon, titanyum dioksit, alümina, tek duvarlı ve çok duvarlı karbon nanotüpler, grafen oksit, tungsten oksit-zirkonyum oksit, süperdarco karbon, demiroksit ve gözenekli karbon) nanometaller (Pt,Ni,Ru,Sn) yüklenerek aktif mono ve çoklu metalik katalizörler geliştirilmiştir. Bu katalizörlerin buğday samanı hidrolizatı ve glukoz çözeltisinin sulu faz reformlamasındaki aktivitesi ve hidrojen gazı seçiciliği araştırılmıştır. Destek materyalleri üzerine yüklenen metal miktarı indüklenmiş plazma tekniği (ICP) ile belirlenirken, katalizörlerin yapısal karakterizasyonunda X-ışını kırınımı cihazı (XRD), geçirimli elektron mikroskobu (TEM) ve N2 adsorpsiyon/desorpsiyon tekniği kullanılmıştır. Buğday samanı subkritik su koşullarında hidroliz edildikten sonra, hidrolizat çözeltisinin gazlaştırılması bench reaktörde, 250°C`de gerçekleştirilmiştir. Gaz ürünleri gaz kromatografisi ile analiz edilmiştir. Biyokütle hidrolizatının gazlaştırılmasında en yüksek aktivite ve H2(g) seçiciliği süperkritik ortamda yükleme tekniği kullanılarak hazırlanan karbon destekli Pt katalizörlerle sağlanmıştır. Katalizörsüz deneylerde oluşan gaz hacmi 12.0 ml iken, katalizörlü deneylerde 16.5-99.0 ml arasında değişen gaz karışımları elde edilmiştir. Oluşan gazların kompozisyonları H2, CO, CO2,CH4'ten meydana gelmiştir.

Abstract:
The present study was designed to develop active catalysts for use in Aqueous Phase Reforming (APR) of biomass hydrolysates to produce hydrogen gas. Active mono and multiple-metalic reforming catalysts made of nanometals (Pt,Ni,Ru,Sn) doped by using supercritical carbon dioxide deposition and wetnesss impregnation techniques on various supports (activated carbon, titanium dioxide, alumina, single-walled and multi-walled carbon nanotubes, graphene oxide, tungsten oxide-zirconium oxide, superdarco carbon, iron oxide and porous carbon) have been developed in this study. The activity and H2(g) selectivity of these catalysts in aqueous phase reforming of wheat straw hydrolysate and glucose solution has been investigated. The amount of metal on supports were determined by inductively coupled plasma technique (ICP), the structural characterization of catalysts were investigated by using X-Ray diffraction, transmission electron microscopy (TEM) and N2 adsorption/desorption technique. After hydrolysis of wheat straw in subcritical water, the gasification of hydrolysate solution carried out in a bench reactor at 250°C. All gaseous products were analyzed by gas chromatography. The highest activity and H2(g) selectivity was obtained when carbon supported Pt catalysts prepared by using supercritical deposition technique were used in gasification of biomass hydrolysate. The gas mixture produced reached up 12.0 ml in absence of catalyst while it varied between 16.5-99.0 ml in presence of a catalyst that composed of H2, CO, CO2 and CH4 gases