Melamin ile azot katkılanmış karbon destek ve katalizörlerin PEM yakıt pilinde kullanımı
Utilization of nitrogen doped carbon support and catalysts with melamine in PEM fuel cells
Yazar: PINAR ÇELİK
Danışman: PROF. DR. AYŞE BAYRAKÇEKEN YURTCAN
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2023
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Amaç: Bu tez çalışmasının amacı, PEM yakıt pilli katalizörlerinin aktivitesini artırmak amacıyla melamin ile azot katkılanan karbon destek ve katalizörlerin PEM yakıt pillerinde kullanımının etkilerini incelemektir. 
Yöntem: Azot katkılı karbon destek ve azot katkılı katalizör olmak üzere iki yöntem kullanılmıştır. Bu yöntemler arasındaki temel farklar; destek malzemeleri ve sentez aşamalarının birbirinden farklı olmasıdır. Azot katkılı karbon destek yönteminde, Vulcan XC-72R (Vulcan) ve melamin 1:1, 1:2, 2:1 ve 4:1 oranlarında mekanik olarak karıştırılarak piroliz  edilmiştir. Azot katkılaması yapılan Vulcan ve melamin karışımları destek malzemesi olarak kullanılmıştır. Azot katkılı katalizör yönteminde ise sentezlenen katalizör ile melamin 1:1, 1:2, 2:1 ve 4:1 oranlarında mekanik olarak karıştırılarak piroliz  edilmiştir. Sentezlenen destek malzemelerin ve katalizörlerin elementel analiz, ICP-MS, TEM, XRD, XPS, BET, Raman Spektroskopisi, FTIR, Temas Açısı & 3D Topografya analizleri yapılmıştır. Sentezlenen katalizörlerin elektrokimyasal analizleri tekli bir PEM yakıt pilinde yapılmıştır.  
Bulgular: Yakıt pili istasyonunda test edilen azot katkılı karbon desteklerde 0,6 V'da ölçümü alınan membran elektrot yapılarının (MEA'ların) değerlerine göre en iyi performansı 4:1 oranındaki Vulcan:melamin katalizörü 235,50 mA/cm^2 akım yoğunluğu ve 140,83 mW/cm^2 güç yoğunluğu göstermiştir. Azot katkılı katalizörlerde ise test sonuçlarına göre en yüksek akım yoğunluğunu 600 mA/cm^2 ve en yüksek güç yoğunluğunu 358,80 mW/cm^2 değerleri ile Pt/Vulcan:melamine-(1:1) katalizörü göstermiştir. 
Sonuç: Melamin ile azot katkılanan karbon destek ve katalizörlerin analizlerinden elde edilen sonuçlarına göre her iki yöntemde de yakıt pili performansının tutarlı olduğu ve gelecekteki çalışmalar için umut verici olduğu gözlemlenmiştir. Ayrıca katalizörlerin azot katkılanmasının destek mazlemelerinin azot katkılanmasına göre daha iyi sonuç verdiği görülmüştür.

Anahtar Kelimeler: melamin, azot katkılama, katalizör desteği, PEM yakıt pili

Abstract:
Purpose: The aim of this thesis is to examine the effects of using melamine and nitrogen doped carbon supports and catalysts in PEM fuel cells to increase the activity of PEM fuel cell catalysts.
Method: Two methods, nitrogen-doped carbon support and nitrogen-doped catalyst, were used. The main differences between these methods are; support materials and synthesis steps are different from each other. In the nitrogen doped carbon support method, Vulcan XC-72R (Vulcan) and melamine were pyrolyzed by mechanical mixing in the ratios of 1:1, 1:2, 2:1 and 4:1. Vulcan and melamine mixtures with nitrogen doping were used as support materials. In the nitrogen doped catalyst method, the synthesized catalyst and melamine were mixed mechanically at the ratios of 1:1, 1:2, 2:1 and 4:1 and pyrolyzed. Elemental analysis, ICP-MS, TEM, XRD, XPS, BET, Raman Spectroscopy, FTIR, Contact Angle & 3D Topography analyzes of synthesized support materials and catalysts were performed. Electrochemical analyzes of the synthesized catalysts were performed in a single PEM fuel cell.
Findings: The best performance according to the values of the membrane electrode structures (MEAs) measured at 0.6 V in nitrogen-doped carbon supports tested at the fuel cell station, catalyst having 4:1 ratio of Vulcan:melamine showed a current density of 235.50 mA/cm2 and a power density of 140.83 mW/cm2. According to the test results, Pt/Vulcan:melamine-(1:1) catalyst showed the highest current density of 600 mA/cm2 and the highest power density of 358,80 mW/cm2 in nitrogen-doped catalysts.
Results: According to the results obtained from the analyzes of melamine-doped carbon supports and catalysts, it was observed that the fuel cell performance in both methods was consistent and promising for future studies. In addition, it was observed that the nitrogen doping of the catalysts gave better results than the nitrogen doping of the support materials.

Keywords: melamine, nitrogen doping, catalyst support, PEM fuel cell