Ampisilin ve sülfadiazin antibiyotiklerinin bor doplanmış elmas elektrotlar kullanılarak kesikli sistemde elektrokimyasal yöntemle degradasyonu
Electrochemical degradation of ampicillin and sulfadiazine antibiotics using boron doped diamond electrode
Yazar: SELİN TISOĞLU
Danışman: DOÇ. DR. BAHADIR KÜRŞAD KÖRBAHTİ
Mersin Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2016
Konu: Kimya = Chemistry ; Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering ; Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
Son yıllarda atıksularda ilaç kalıntılarının arttığı literatürde rapor edilmiştir. Antibiyotiklerin atıksularda fazla miktarda bulunması sucul çevreyi kirletirken, az miktarda bulunması antibiyotiklere dirençli bakterilerin oluşmasına neden olmaktadır. Bu çalışmada ampisilin ve sülfadiazin antibiyotiklerinin kesikli reaktörde, NaCl elektrolit varlığında, bor doplanmış elmas elektrot kullanılarak elektrokimyasal degradasyonu incelenmiştir. İşletim parametrelerinin etkileri 200-1000 mg/L antibiyotik başlangıç derişimi, 4-20 mA/cm2 akım yoğunluğu, 0-8 g/L elektrolit derişimi, ve 25-45˚C reaksiyon sıcaklığı aralıklarında incelenmiştir. Deneysel veriler cevap yüzey yöntemi (RSM) kullanılarak optimize edilmiş ve yaklaşım fonksiyonları elde edilmiştir. Optimum işletim koşulları cevap yüzey yöntemi (RSM) kullanılarak 618 mg/L ampisilin ve sülfadiazin başlangıç derişimi, 3,6 g/L elektrolit derişimi, 13,4 mA/cm2 akım yoğunluğu ve 36˚C reaksiyon sıcaklığı olarak belirlenmiştir. Ampisilin ve sülfadiazin antibiyotiğinin elektrokimyasal degradasyon reaksiyonunun kinetik çalışması antibiyotik ve kimyasal oksijen ihtiyacı giderimleri temelinde gerçekleştirilmiştir. Ampisilin ve sülfadiazin giderimi temelinde reaksiyon dereceleri sırası ile 1/3, 2/5; 36°C'de özgül reaksiyon hız sabitleri sırası ile 2.453 mg2/3/(L.dk2/3) ve 2.273 mg3/5/(L.dk3/5); ampisilin giderimi reaksiyon aktivasyon enerjisi 0.88 kJ/mol olarak bulunmuştur. Ampisilin ve sülfadiazin antibiyotiklerinin elektorkimyasal degradasyonunda, kimyasal oksijen ihtiyacı giderimi temelinde reaksiyon dereceleri sırası ile 1/2, 2/3; 36°C'de özgül reaksiyon hız sabitleri sırası ile 0.315 mg1/2/(L.dk1/2), 0.128 mg1/3/(L.dk1/3); reaksiyon aktivasyon enerjileri sırası 6.12 kJ/mol, 3.74 kJ/mol olarak hesaplanmıştır.

Abstract:
Over the last few years, increasing of the pharmaceuticals in wastewater has been frequently reported in the literature. While presence of high level antibiotics in wastewater can contaminate aquatic environment, presence of low levels can cause formation of antibiotics resistance bacteria. In this study, the electrochemical degradation of ampicillin and sulfadiazine antibiotics were investigated on boron doped diamond (BDD) electrode in the presence of NaCl electrolyte in a batch electrochemical reactor. The influence of operating parameters such as initial antibiotics concentration, current density, electrolyte concentration, and reaction temperature were studied in the range of 4-20 mA/cm2, 0-8 g/L, 200-1000 mg/L, and 25-45˚C,
respectively. The experimental datas were optimized using response surface methodology (RSM) and the approximation functions were obtained. The optimum operating conditions were obtained using response surface methodology (RSM) such as 618 mg/L ampicillin and sulfadiazine concentration, 3.6 g/L electrolyte concentration, 13.4 mA/cm2 current density and 36°C reaction temperature. The reaction kinetics for the electrochemical degradation of ampicillin and sulfadiazine antibiotics were evaluated at the optimized reaction conditions based on the chemical oxygen demand and ampicillin and sulfadiazine removal. Based on ampicillin and sulfadiazine removal, reaction order, specific reaction rate constant at 36°C reaction temperature, and the activation energy of the reaction were calculated as 1/3, 2/5; 2.453 mg2/3/(L.dk2/3), 2.273 mg3/5/(L.dk3/5); 0.88 kJ/mol, respectively. Based on chemical oxygen demand reaction order, specific reaction rate constant at 36°C reaction temperature, and the activation energy of the reaction were calculated as 1/2, 2/3; 0.315 mg1/2/(L.dk1/2), 0.128 mg1/3/(L.dk1/3); 6.12 kJ/mol, 3.74 kJ/mol, respectively.