Polimerler ve mikroorganizmalarla adsorban özellikli biyomalzeme geliştirilmesi ve ilaç, boya ve ağır metallerin gideriminde kullanılması
Polymers and microorganism using adsorban properties biomaterial development and removal of drug, dye and heavy metals
Yazar: FERAY KİP
Danışman: DOÇ. DR. ÜNSAL AÇIKEL
Cumhuriyet Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2017
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu tez çalışmasında yapay ve doğal (PAN-Kitosan) polimerlerle mikroorganizma olarak Candida türü mayalar (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida utilis, Candida tropicalis) ve Rhizopus delemar mantarının Kitosan ve PAN'a tutuklanması ile hazırlanan kompozitlerle endüstriyel atıksularda istenmeyen derişimlerde bulunan ağır metal(bakır(II), nikel(II)), boyar madde (asitorange74) ve ilaç (tetrasiklin) iyonlarının adsorpsiyonu incelenmiştir.
Bu amaçla, çalışmanın ilk aşamasında kesikli sistem deneylerinde adsorpsiyonu etkileyen faktörler (pH, temas süresi, derişim, sıcaklık, adsorbent dozajı) çalışılmıştır. Deneysel verilere göre bakır(II), nikel(II), asitorange74, tetrasiklin adsorpsiyonunun gözlendiği optimum pH ve sıcaklık değerleri sırasıyla 4,0 ve 250C olarak bulunmuş ve deneyler bu değerlerde yapılmıştır. PAN, PAN-Candida (Candida lipolytica, Candida tropicalis,  Candida membranaefaciens, Candida utilis), Rhizopus delemar; Kitosan, Kitosan-Candida (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis), Rhizopus delemar kompozitlerin adsorpsiyon sonuçları, adsorpsiyon hızları ve adsorpsiyon miktarları karşılaştırılmıştır. Deneysel çalışmalarda öncellikle adsorbent miktarı belirlemek için deneyler yapılmıştır ve adsorbent miktarı 1,0 g olarak belirlenmiştir. 1,0 g adsorbent içeren ortamlarda, başlangıç derişiminin 10 mg/L'den 100 mg/L 'ye kadar artmasıyla adsorpsiyon hızlarının ve adsorplanan madde miktarlarının arttığı görülmüştür. Deneysel denge verilerinin Langmuir ve Freundlich izoterm modeline uygunluğu bakır(II), nikel(II), asitorange74 ve tetrasiklin için izoterm eğrileri çizilerek araştırılmıştır.
Tek bileşenli adsorpsiyon çalışmasının ikinci aşamasında ise PAN, PAN-Candida (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis), Rhizopus delemar; Kitosan, Kitosan-Candida (Candida lipolytica, Candida tropicalis, Candida membranaefaciens, Candida utilis), Rhizopus delemar kompozitlerin kinetik çalışmaları yapılmış yalancı birinci dereceden kinetik model ve yalancı ikinci dereceden kinetik modele uygunluğu araştırılmış, kinetik hız sabitleri bulunmuştur.
Tek bileşenli adsorpsiyon çalışmasının üçüncü aşamasında farklı sıcaklarda deneyler yapılmıştır. Ortam sıcaklığının 250C-550C 'ye kadar artırılmasıyla, bakır(II), nikel(II), asitorange74, tetrasiklin için Van't Hoff denklemi ile termodinamik hesaplamalar yapılmıştır. Bulunan Gibss serbest enerji (∆G) değerlerinden adsorpsiyonun kendiliğinden gerçekleştiği, entalpi (∆H) değerlerinden ise ekzotermik tepkime olduğu sonucu çıkmıştır.
Tek bileşenli adsorpsiyon çalışmasının dördüncü aşamasında en yüksek adsorpsiyona sahip PAN-Candida utilis, Kitosan-Candida utilis kompozitleri ile PAN, kitosan polimerlerinin yapısal karakteristiklerini belirlemek amacıyla adsorpsiyon öncesi ve sonrası FT-IR spektrumları gösterilmiş, bakır(II) adsorpsiyonu için PAN, PAN-Candida utilis, kitosan ve Kitosan-Candida utilis kompozitlerin örnek SEM görüntüleri çekilmiştir.
Tez çalışmasının son aşamasında ise tek bileşenli deneylerde bulunan optimum pH ve sıcaklık değerinde en yüksek adsorpsiyona sahip PAN-Candida utilis, Kitosan-Candida utilis kompozitleri ile PAN, kitosan polimerleri için bakır(II) nikel(II) ikili karışımın farklı derişimlerde (10 mg/L-200 mg/L) birisinin başlangıç derişimi sabit tutulup, diğerinin değişimi değiştirilerek incelenmiştir. Sonuçlar ikili karışımlarda birinin diğerinin adsorpsiyonunu azaltıcı yönde etkilediğini göstermiştir. Bakır(II) ve nikel(II) ikili karışımının tekli duruma göre adsorpsiyon hızının ve miktarının azaldığı, ancak iki iyonun toplam adsorplanan miktarının daha yüksek olduğu görülmüştür. Ayrıca metal iyonu karışımlarının kompozit adsorpsiyondaki adsorpsiyon izotermleri de elde edilerek, bu izotermlerin iki bileşenli sistemler için türetilmiş Langmuir, Freundlich modellerine uygunluğu da araştırılmış ve bilgisayar yardımıyla adsorpsiyon sabitleri bulunmuştur.
Sonuç olarak bu çalışma ile hazırlanan yeni kompozitlerin bakır(II), nikel(II), asitorange74 ve tetrasiklin maddelerinin adsorpsiyonunda adsorbent olarak kullanılabilir özellikte oldukları, Kitosan-Candida utilis kompozitinin ise bakır(II) için en yüksek adsorpsiyon kapasitesine (Qmax = 10,06 mg/g ) sahip olduğu görülmüştür.

Anahtar kelimeler: PAN, kitosan, R.delemar, Candida türü mikroorganizma, bakır(II), nikel(II), asitorange74, tetrasiklin, adsorpsiyon

Abstract:
In this study, artificial and natural (PAN-Chıtosan) yeast species Candida microorganisms with polymer (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis) and Rhizopus delemar fungus PAN and chitosan to arrest in spam concentrations in industrial wastewater from the preparation of composite heavy metal heavy metals (copper(II) ,nickel (II)), dye (asitorange74) and drug (tetracycline) are studied the adsorption of ions.
For this purpose, in the first part of the study, batch system adsorption experiments (pH, contact time, concentration, temperature, adsorbent dosage) studied. Maximum adsorption observed for both adsorbent copper(II), nickel(II), asitorange to tetracycline pH and temperature values was found to be 4.0 and 250C, respectively and experiments were performed on these values. Containing PAN, PAN-Candida (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis), Rhizopus delemar; Chitosan, Chitosan-Candida (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis), Rhizopus delemar adsorption results of composites compared with adsorption rates and adsorption amount. In experimental studies, experiments were conducted primarily to determine the amount of adsorbent and the adsorbent is defined as composite 1,0 g in medium containing 1.0 g of adsorbent, when initial metal ion concentration increasing up 10 mg/L to 100 mg/L, the adsorption rate and increased adsorbed metal ions were found to increase the amount and dyestuffs. Langmuir Freundlich isotherm curve of experimental results and compliance with the copper (II), nickel (II) and researched asitorange74 isotherm curves plotted for tetracycline were calculated.
In the second part of adsorption studies PAN, PAN-Candida (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis), Rhizopus delemar; Chitosan, Chitosan-Candida (Candida lipolytica, Candida membranaefaciens, Candida tropicalis, Candida utilis), Rhizopus delemar kinetic studies of the composites made for pseudo first order kinetic model and the pseudo second-order kinetic model and researched the suitability of kinetic rate constants were found. 
In the third part of the adsorption study experiments done at different temperatures. When the medium temperature incease from 25 to 55 celcius, copper(II), nickel(II), asitorange74 and for tetracycline thermodynamic calculations were done with Van't Hoff equation. Gibbs free energy (ΔG) values shows that the adsorption occurs spontaneously and enthalpy (∆H) values, indicaded exothermic reaction.
In the four part of the adsorption studies before and after the FT-IR spectra to determine structural characteristics highest PAN-Candida utilis, Chitosan-Candida utilis of composite with PAN, chitosan polymers, for example SEM images for PAN ve PAN-Candida utilis and chitosan, Chitosan-Candida utilis compozite were taken.
In the final part of the thesis one component test in which optimum pH and temperature values are created for every two different polymer with the highest adsorption PAN, PAN-Candida utilis, chitosan, Chitosan-Candida utilis for utilize composite materials copper(II) nickel(II) different binary mixtures concentration in (10 g/L-100 g/L), one of the initial concentration kept constant exchange was investigated by changing the other. The results showed that the binary mixture in one or the other of the adsorption affected. Copper(II), nickel(II) campared with to the single case, binary mixtures and the quantity of adsorption rate decreasing, but total adsorbed amount higher then the single stage. In addition, the composite material of metal ions in the mixture was obtained adsorption isotherm, Langmuir isotherm of the derived for a two component system and researched and found in compliance with the Freundlich adsorption constants using computer models.
Consequently, new composite made by this study copper(II), nickel(II), asitorange74 and tetracycline substance to be used as adsorbent in the adsorption property is particularly chitosan-Candida high adsorption capacity of utilis composite (Qmax =10,06 mg/g) was observed to have.

Key words: PAN, chitosan, R.delemar, Candida species microorganisms, copper(II), nickel(II), asitorange74, tetracycline, adsorption