Evsel atık su arıtma tesislerinden kaynaklanan sera gazı salımının tahmini
Estimation of greenhouse gas emission from domestic wastewater treatment plants
Yazar: HAZAL GÜLHAN
Danışman: PROF. DR. İZZET ÖZTÜRK
İstanbul Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2017
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
İnsan faaliyetleri sonucu atmosfere salınan sera gazları küresel ısınmaya neden olmakta ve yağış rejimi değişiklikleri ile sıcaklık dalgası, kuraklık ve taşkın gibi olayların gözlenme sıklığındaki artış, bölgesel ve küresel iklim değişikliğini işaret etmektedir. Sanayi Devrimi'nden bu yana artan nüfus, üretim ve tüketim sonucu ivmelenen insan kaynaklı sera gazı emisyonu, sahip olduğu ivmeyle artmaya devam ederse, çevre üzerinde geri dönülemez etkilerinin olacağı tahmin edilmektedir.
Küresel ortalama yüzey sıcaklık artışı, 1880-2012 döneminde, 0,9°C'dir. Uluslararası platformda küresel ısınmaya yönelik yapılan bilimsel çalışmalar, 2050 yılına kadar insan kaynaklı sera gazı emisyonlarının neden olduğu küresel ortalama sıcaklık artışının, Sanayi Devrimi öncesindeki artıştan 2°C fazlası ile sınırlandırılması gerektiğine işaret etmektedir. Bahsedilen hedefin gerçekleştirilebilmesi, her ekonomik sektörün, artan teknolojik olanaklarla, emisyon azaltım görevini yerine getirmesini gerektirmektedir. 
Birleşmiş Milletler İklim Değişikliği Çerçeve Sözleşmesi kapsamında, IPCC tarafından yapılan çalışmalar sonucu belirlenen ekonomik sektörler enerji, endüstriyel prosesler ve ürün kullanımı, tarım, ormancılık ve diğer arazi kullanımı ve atık sektörüdür. Atık sektöründen sera gazı emisyonu, küresel ölçekte insan kaynaklı emisyon miktarının yaklaşık %3'üne denk gelmekte, atıksu arıtımı ise atık sektörünün yaklaşık %20'sini oluşturmaktadır.
Evsel atıksu arıtma tesislerinden salınan sera gazları karbondioksit (CO2), metan (CH4) ve nitröz oksittir (N2O). CH4 ve N2O'in küresel ısınma potansiyelleri sırasıyla 28 ve 265 CO2 eşd'dir. Sera Gazı Protokolü'ne göre, atıksu arıtmada, mikroorganizma faaliyetleri sonucu oluşan (biyojenik) CO2 gazı salımı, insan kaynaklı sera gazı emisyonu olarak değerlendirilmemektedir. Atıksu toplama kanallarında ve tesiste anaerobik koşullarda organik maddenin biyolojik olarak bozunmasıyla CH4 gazı oluşurken, havalandırma tankında Amonyum Oksitleyici Bakteri (AOB)'lerin nitrifikasyonu ve denitrifikasyonu (düşük çözünmüş oksijen ve yüksek NO2-N konsantrasyonunda) ile anoksik tankta heterotrofik denitrifikasyon proseslerinde N2O gazı ara ürün olarak oluşmaktadır. Oluşan çözünmüş sera gazlarının sıvı fazdan ayrılıp atmosfere salınması ise havalandırma ve sıvı akımı türbülansından kaynaklanmaktadır. 
Sera Gazı Protokolü'ne göre, tesis sınırları içinde atıksu arıtımından kaynaklanan ve biyojenik olmayan sera gazı emisyonları, tesisten doğrudan salınan sera gazı emisyonu olarak Kapsam 1 çerçevesinde raporlanmaktadır. Kapsam 2'de, tesiste kullanılmak üzere dışarıdan alınan enerjiye bağlı sera gazı emisyonu, Kapsam 3'te ise dışarıdan satın alınan bütün malzemelerin üretiminden, üretilen ürünün kullanımından, çalışanların ve tedarik zincirindeki ulaşım faaliyetlerinden kaynaklı sera gazı emisyonu raporlanmaktadır. 
Evsel atıksu arıtma tesislerinden salınan sera gazı emisyonu miktarı, Birleşmiş Milletler İklim Değişikliği Çerçeve Sözleşmesi taraflarının yıllık ulusal sera gazı emisyonlarını belirlemeleri amacıyla, IPCC tarafından seçilen emisyon faktörlerini içeren, IPCC (2006) Ulusal Sera Gazı Envanteri Rehberi ile büyük ölçekli emisyon tahminlerine uygun olarak hesaplanabilmektedir. Bunun dışında, matematiksel modeller ve bilgisayar simülasyonları ile tesise özgü koşullar dikkate alınarak tesislerden kaynaklanan doğrudan sera gazı emisyonu daha hassas tahmin edilebilmektedir.
Bu çalışma kapsamında, İstanbul'daki 9 büyük biyolojik atıksu arıtma tesisinden (Ambarlı, Ataköy, Büyükçekmece, Çanta, Paşaköy, Selimpaşa, Silivri ve Tuzla II ileri biyolojik atıksu arıtma tesisleri ile Tuzla I ikinci kademe atıksu arıtma tesisi) kaynaklanan doğrudan sera gazı emisyonu Kapsam 1 çerçevesinde, 2020 yılı nüfus ve kirlilik yükü değerlerine göre, IPCC (2006) Rehberi ve GPS-X simülasyon modeli kullanılarak tahmin edilmiştir. 
IPCC (2006) Rehberine göre incelenen 9 büyük biyolojik atıksu arıtma tesisinin toplam N2O ve CH4 emisyon potansiyelleri sırasıyla 6.779 ve 218.593 t CO2 eşd/yıl, toplam sera gazı emisyonu ise 225.372 t CO2 eşd/yıl'dır. GPS-X modeli kullanılarak hesaplanan toplam N2O ve CH4 emisyon potansiyelleri sırasıyla 690.114 ve 37.429 t CO2 eşd/yıl'dır. GPS-X modeli ile hesaplanan toplam sera gazı emisyonu miktarı ise 687.357 t CO2 eşd/yıl'dır. Tesislerin giriş azot yükü başına toplam birim sera gazı emisyonu IPCC (2006) Rehberi ve GPS-X modeliyle sırasıyla %0,09 N2O-N/Ngiriş ve %9 N2O-N/Ngiriş olarak hesaplanmıştır. Literatürde, tam ölçekli besi gideriminin yapıldığı atıksu arıtma tesislerinden birim sera gazı emisyonunun %0,003-25 N2O-N/Ngiriş yükü aralığında olduğu belirtilmektedir. Çalışmada her iki yöntemle hesaplanan sonuçlar literatür bilgisiyle karşılaştırıldığında, sonuçların gerçeğe uygun olduğu sonucuna varılmaktadır. İki yöntem sonuçları arasındaki farkın sebebi, IPCC (2006) Rehberine göre yapılan hesaplarda kullanılan doğrudan N2O emisyon faktörünün (3,2 g N2O/kişi/yıl), biyolojik besi maddesi giderimi yapılmayan atıksu arıtma tesisine dayanmasıdır. Dolayısıyla azot giderim mekanizmalarından kaynaklanan N2O emisyonunun dikkate alınmaması sonucu, bu yöntemle hesaplanan N2O emisyon miktarı görece daha azdır. GPS-X modeli ile hesaplanan N2O emisyon miktarı ise, N2O üreteminde rol oynayan nitrifikasyon ve denitrifikasyon mekanizmalarını içermektedir. 
IPCC (2006) Rehberine göre biyolojik arıtma tesislerinden kaynaklanan CH4 gazı emisyonu miktarı, GPS-X modeli ile hesaplanan değerden daha fazladır. GPS-X modelinde salınan CH4 emisyonu miktarı olarak, anaerobik çürütücüde üretilen CH4 miktarının ~0,1'inin atmosfere kaçmasından kaynaklandığı ve biyolojik arıtma tanklarından CH4 gazı salımı olmadığı kabul edilmektedir. IPCC (2006) Rehberinde tanımlanan maksimum CH4 üretim kapasitesi (0,25 kg CH4/kg KOİ), organik maddenin optimum şartlarda en yüksek verim ile anaerobik olarak çürütülmesinden oluşacak CH4 miktarını verdiğinden, bu yöntem ile hesaplanan CH4 emisyon faktörü değerleri literatür değerlerinden fazla çıkmaktadır. Hesaplarda kullanılan maksimum CH4 üretim kapasitesi olarak 0,16-0,18 kg CH4/kg KOİ aralığında bir değer kabul edildiğinde, elde edilen CH4 emisyon faktörü değerlerinin literatür ile uyumlu olduğu sonucuna varılmıştır.
Biyolojik atıksu arıtma tesislerinden doğrudan sera gazı emisyonunu etkileyen kritik faktörler, Ambarlı İleri Biyolojik Atıksu Arıtma Tesisi Nihai Kademesi için GPS-X modeli kullanılarak incelenmiştir. Bu çerçevede, Senaryo 1 kapsamında, KOİ/TKN oranı sadece TKN değeri ile değiştirilerek, atıksu KOİ/TKN oranının tesislerden doğrudan sera gazı emisyonuna olası etkisi incelenmiştir. Senaryo 2'de sadece tesis çamur yaşı ve Senaryo 3'te sadece havalandırma havuzundaki çözünmüş oksijen seviyesi değiştirilerek, tesis işletme şartlarının, tesisten doğrudan sera gazı emisyonu değişimi incelenmiştir. Senaryo 4'te, şok debi yüklemesi ile tesisin iklim şartları nedeniyle aniden maruz kalacağı hidrolik koşulların doğrudan sera gazı emisyonuna etkisi incelenmiştir.
Besi maddesi gideriminin yapıldığı biyolojik atıksu arıtma tesislerinden salınan N2O emisyonunun en büyük nedeninin AOB denitrifikasyonu olduğu düşünülmektedir. Nitrifikasyon bölgesinde düşük O2 konsantrasyonunda, ortamda yeterince "N" "O" _"2" ^"-"  konsantrasyonu olduğunda AOB'ler "N" "O" _"2" ^"-" 'i e- alıcı olarak kullanıp kısmi denitrifikasyon yapmaktadırlar. AOB'lerin bünyesinde N2O indirgeyici enzim bulunmadığından, bu tür denitrifikasyonda N2O'in son ürün olduğu söylenebilir. Nitrifikasyonda AOB'ler tarafından üretilen N2O miktarı düşük çözünmüş oksijen konsantrasyonuyla artmaktadır. 
Çalışmada, elde edilen sonuçlar, KOİ/TKN oranı düşük olan tesislerde, N2O emisyonunun arttığını göstermektedir. Bunun sebebi, KOİ/TKN düşük olduğunda, ortamda karbonun limitleyici faktör olması ve bunun sonucu nitrifikasyonun tamamlanamaması ile NO2-N konsantrasyonunun artmasıdır. Artan NO2-N konsantrasyonuyla, AOB denitrifikasyonu ve dolayısıyla N2O emisyonu artmaktadır.
Çamur yaşının biyolojik atıksu arıtma tesislerinden doğrudan sera gazı emisyonuna etkisi incelendiğinde, artan çamur yaşı ile doğrudan sera gazı emisyonun azaldığı görülmüştür. Bunun sebebi, büyüme hızı yavaş olan ototrofik nitrifikasyon bakterilerinin, küçük çamur yaşında tam nitrifikasyon yapamaması ve buna bağlı olarak NO2-N birikmesidir. Ortamda NO2-N konsantrasyonu arttığında AOB'lerin denitrifikasyon faaliyetleri ve dolayısıyla N2O emisyonu da artmaktadır.
Çalışmada, havalandırma tankındaki çözünmüş oksijen seviyesi arttığında, nitrifikasyon veriminin arttığı ve aerobik tanktan N2O emisyonunun azaldığı görülmektedir. Bunun sebebi artan oksijen seviyesi ile AOB denitrifikasyonunun azalmasıdır. Ancak fazla havalandırma, geri devir çamuruyla çözünmüş oksijenin anaerobik ve anoksik tanka taşınmasına sebep olmuş ve bu tanklarda denitrifikasyon enzimlerinin inhibe olması sonucu N2O emisyonun arttığı gözlenmiştir. Buna rağmen, havalandırma tankından N2O emisyonu miktarı anaerobik ve anoksik tanktaki emisyon miktarından oldukça yüksek olduğu için, tesisin toplam sera gazı emisyonu artan çözünmüş oksijen seviyesi ile azalmaktadır.
Ambarlı İleri Biyolojik Atıksu Arıtma Tesisinin 7-8 saat boyunca tasarım debisinin %50 fazlası şok debiye maruz kalması durumu GPS-X modeline tanımlanmıştır. Tesisten doğrudan sera gazı emisyonu ve deşarj konsantrasyonlarının, aniden artan debi ile arttığı ancak debi normale döndükten sonra yeniden normal değerlerine geri döndüğü gözlenmiştir. 
Çalışmada, biyolojik atıksu arıtma tesislerinde KOİ/TKN oranı yüksek olduğunda artan N2O emisyonunu engellemek için, tesiste varsa ön çökeltimi azaltarak veya dışarıdan karbon ilavesi yaparak KOİ/TKN oranını nitrifikasyonu ve denitrifikasyonu etkilemeyecek seviyede tutmaya çalışmak önerilmektedir. Düşük çamur yaşıyla bağlantılı kısmi nitrifikasyon sonucu artan sera gazı emisyonunu engellemek için de çamur yaşının yeterince uzun tutulması tavsiye edilmektedir. Havalandırmaya bağlı sera gazı emisyonunu kontrol etmek için, tesisler aerobik bölgede oksijen seviyesi optimum olacak şekilde (<3 mg/L) işletilmelidir.

Abstract:
Anthropogenic greenhouse gas emissions lead to global warming, and consequent changes in the precipitation regime, thus increasing the occurrence frequency of extreme weather events, such as heat waves, cold waves, drought, and flood. With population, production and consumption rapidly increasing since the Industrial Revolution, it is estimated that irreversible side effects on the environment will be observed, if emissions related to anthropogenic activities will continue to increase with the same speed.
Between years 1880 and 2012, global mean surface temperature increase is reported to be 0.9°C. Scientific studies on global warming at the international level indicate that the global mean temperature rise caused by human-induced greenhouse gas (GHG) emissions should be limited to 2°C above the increase in human-induced GHG emissions prior to the Industrial Revolution. In order to achieve this goal, every economic sector needs to fulfill its duty to reduce emissions with the help of increasing technological opportunities.
Within the context of the United Nations Framework Convention on Climate Change (UNFCCC), the economic sectors identified by the IPCC are; economy, energy, industrial processes and product use, agriculture, forestry and other land use, and the waste sector. Greenhouse gas emissions from the waste sector account for approximately 3% of global human-induced emissions, while wastewater treatment accounts for the 20% of the waste sector.
The greenhouse gases released from domestic wastewater treatment plants are carbon dioxide (CO2), methane (CH4) and nitrous oxide (N2O). The global warming potentials of CH4 and N2O are 28 and 265, respectively. According to the Greenhouse Gas Protocol, the emission of CO2 gas, which is the result of microorganism activities (biogenic) in wastewater treatment, is not considered among human-induced greenhouse gas emissions. CH4 occurs in biological treatment of organic matter in anaerobic conditions in wastewater collection channels and treatment plants, while N2O gas is formed as an intermediate product by the nitrification and denitrification of ammonia oxidizing bacteria (AOBs) in the aeration tank (low dissolved oxygen & high NO2-N concentration) and in heterotrophic denitrification processes in anoxic tanks. The release of dissolved greenhouse gases from the liquid phase to the atmosphere is due to the ventilation and current turbulence.
AOBs, which play a role in nitrification at wastewater treatment plants, obtain energy when aerobic conditions oxidize "N" "H" _"4" ^"+"  to "N" "O" _"2" ^"-"  by nitrification reaction, and N2O is formed as an intermediate product in this reaction chain. The amount of N2O produced by AOBs in nitrification increases with low dissolved oxygen concentration. When low concentrations of O2 and sufficient "N" "O" _"2" ^"-"   are present in the nitrification zone, AOBs use "N" "O" _"2" ^"-"   as an e- receptor and perform partial denitrification. It can be said that N2O is the final product in AOBs denitrification since there is no N2O reducing enzyme in the AOBs. It is suggested that the largest contributor of N2O emissions released from biological wastewater treatment plants is the AOB denitrification reaction. 
According to the Greenhouse Gas Protocol, emissions of non-biogenic greenhouse gases arising from wastewater treatment within the boundaries of the facility are reported in Scope 1 as greenhouse gas emissions directly emitted from the facility. In Scope 2, the external energy-related greenhouse gas emissions are reported. While in Scope 3, emissions of greenhouse gases arising from the production of all materials purchased from outside, from use of produced product, from employees and transportation activities in the supply chain are reported.
The amount of greenhouse gas emissions emitted from domestic wastewater treatment plants can be calculated in accordance with the IPCC (2006) National Greenhouse Gas Inventory Guideline, which includes the emission factors selected by the IPCC for the purpose of determining the annual national greenhouse gas emissions of the United Nations Framework Convention on Climate Change parties. In addition, direct greenhouse gas emissions from the treatment plants can be estimated more precisely by taking into account the mathematical models and computer simulations as well as the specific conditions.
Within the scope of this study, direct greenhouse gas emissions from 9 major biological wastewater treatment plants in Istanbul (namely; Ambarli, Atakoy, Buyukcekmece, Canta, Pasakoy, Selimpasa, Silivri and Tuzla II advanced biological wastewater treatment plants and Tuzla I primary wastewater treatment plant) is estimated using the IPCC (2006) Guideline and GPS-X simulation model, based on the population and pollution loada of 2020 projections.
According to the IPCC (2006) Guideline, the direct emission factor is 3.2 g N2O/cap/year while the indirect emission factor is 5 g N2O/g Ndischarge. In the study, it is accepted that industrial wastewater enters the municipal wastewater network. The amount of nitrogen in the discharged water is calculated for indirect N2O emission after discharge. In order to do this, the TN concentration specified in the discharge standards was multiplied by the plant flowrate to achieve the discharge nitrogen load.
While calculating the CH4 emission amount according to the IPCC (2006) Guideline, the facility's input COD load was accepted as the total amount of organic matter in the wastewater. Accordingly, CH4 emission factor was found by multiplying the maximum CH4 production capacity and the CH4 correction factor (MCF), where the maximum CH4 production capacity was selected as 0.25 kg CH4/ kg COD and the methane correction factor is selected to be 0.8 for anaerobic digesters.
The GPS-X simulation program developed by Canadian Hydromantis Firm defines basic plant processes that can be used in different configurations of water and wastewater treatment. In the GPS-X model, steady state and dynamic simulations can be run selectively, and the standard temperature-sensitive biokinetic models, such as ASM1, ASM2d, ASM3, and 2-stage nitrification (Mantis 2) are also available. The Mantis3 module is used for carbon footprint calculations of wastewater treatment plants. With the GPS-X model, the total emission amount for each unit of greenhouse gas emission and Scope 1, 2, and 3 can thus be calculated. The amount of methane recovered from anaerobic processes is also included in the model and the Mantis3 module includes energy calculations as well.
According to the IPCC (2006) Guideline, the total N2O and CH4 emission potential of the plants are 6779 and 218593 t CO2 eq/year respectively. The total greenhouse gas emission calculated according to the IPCC (2006) Guideline is 225372 t CO2 eq/year. The total N2O and CH4 emission potential of biological treatment plants calculated using the GPS-X model are 690114 and 37429 t CO2 eq/year respectively and the total amount of greenhouse gas emissions calculated with the GPS-X model is 687357 t CO2 eq/year. Total greenhouse gas emissions per unit input nitrogen load of the plants were calculated as 0.09% N2O-N/Ninput and 9% N2O-N/Ninput with IPCC (2006) Guideline and GPS-X model respectively. Literature states that the unit of GHG emissions from full scale BNR plants is in-between 0.003-25% N2O-N/Ninput. As the results calculated by the above-mentioned methods in this study are compared with the literature figures, it is concluded that the results are compatible with previous studies.
The reason for the difference between the result of two methods is that the direct N2O emission factor (3.2 g N2O/cap/year) used in the calculations made with respect to the IPCC (2006) Guideline is based on a wastewater treatment plant without biological nutrient removal. The amount of N2O emissions calculated by the GPS-X model includes the nitrification and denitrification mechanisms that play a role in producing N2O. Therefore, as the N2O emission due to the nitrogen removal mechanisms was not considered, the N2O emission amount calculated by the IPCC (2006) Guideline is less than the result based on the GPS-X model. 
In addition, the amount of CH4 gas emissions from biological treatment plants calculated according to the IPCC (2006) Guidelines is more than the value calculated by the GPS-X model. In the GPS-X model, it is assumed that the amount of released CH4 emissions is due to fugitive emissions of ~0.1 of the amount of CH4 produced in the anaerobic digester. The GPS-X model assumes that there is no CH4 emissions from biological treatment tanks. As the maximum CH4 production capacity (0.25 kg CH4/kg COD) defined in the IPCC (2006) Guidelines gives the amount of CH4 resulting from anaerobic digestion of the organic matter under optimum conditions with the highest yield, the CH4 emission factor values calculated by this method exceed the literature values. When the maximum CH4 production capacity is selected in between 0.16-0.18 kg CH4/kg COD, it is concluded that the obtained CH4 emission factor values are in accordance with the literature.
Critical factors affecting direct greenhouse gas emissions from biological wastewater treatment plants have been investigated using the GPS-X model for the Ambarlı Advanced Biological Wastewater Treatment Plant Final Stage. Within this context, Scenario 1 presumes that the COD/TKN ratio is changed with the varying TKN values, and examines the possible impact of the wastewater COD/TKN ratio on the greenhouse gas emissions from the facilities. On the other hand, only the sludge age parameter in Scenario 2 and only the dissolved oxygen level in the aeration tank in Scenario 3 was altered in order to investigate the effect of plant operating conditions on greenhouse gas emissions. Finally, Scenario 4 examines the effect of hydraulic conditions on the direct GHG emissions due to climatic conditions, with shock loading.
In this study, it was concluded that N2O emissions were higher in plants with higher TKN concentrations. When the concentration of NO2-N in the nitrification tank is high, the denitrification activities of the AOBs increase. Furthermore, the results show that the N2O emission is increased when the COD/TKN ratio is low. This is because when COD/TKN is low, carbon becomes the limiting factor in the sludge, and the NO2-N concentration increases with the incomplete nitrification. With increasing NO2-N concentration, AOB denitrification and hence N2O emissions are increasing as well.
It is recommended to keep the COD/TKN ratio at a level that does not affect nitrification and denitrification processes by reducing the activity of the primary sedimentation, or by adding an external carbon source, in order to prevent the increased N2O emission.
When the influence of sludge age on direct GHG emissions from biological wastewater treatment plants is examined, direct GHG emissions are observed to decrease with increasing sludge age. The reason is that as the growth rate of autotrophic nitrification bacteria is slow, it is unable to complete nitrification at the time of low sludge age and accumulation of NO2-N concentration as a result of incomplete nitrification. When the concentration of NO2-N in the reactor is increased, the denitrification activities of the AOBs and thus the N2O emissions are increased.
Since low sludge age results in increasing GHG emissions, to complete the nitrification it is recommended that the sludge age be kept long enough to prevent partial nitrification, which is caused by.
In this study, it is observed that the nitrification efficiency increases and the N2O emission from the aerobic tank decreases, when the dissolved oxygen level in the aeration tank of the treatment plant increases. This is due to the decrease in the denitrification of AOB with increased oxygen level. However, excessive ventilation caused the transfer of dissolved oxygen to the anaerobic and anoxic tank by the recycled sludge, and the inhibition of denitrification enzymes in these tanks resulted in increased N2O emissions. Nevertheless, since the amount of N2O emissions from the aeration tank is considerably higher than the amount emitted in the anaerobic and anoxic tank, it is concluded that the total greenhouse gas emission of the plant is reduced with increasing dissolved oxygen level. In order to control ventilation-related GHG emissions, plants should be operated with optimal oxygen level in the aerobic area (<3 mg/L).
Finally, the scenario in which the Ambarli Advanced Biological Wastewater Treatment Plant is exposed to 50% shock load is examined via the GPS-X model. It was observed that direct greenhouse gas emission and discharge concentrations increased suddenly with increasing flow, however they returned to regular values after the flow returned to normal as well.