Au nanoparçacık modifiye kalem grafit elektrot kullanarak hidrazinin akışa enjeksiyon amperometrik tayini
Flow injection amperomeric determination of hydrazine using Au nanoparticle modified pencil graphite electrode
Yazar: İSMAİL TEOMAN
Danışman: PROF. DR. YUSUF DİLGİN
Çanakkale Onsekiz Mart Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu tez çalışmasında; elektrokimyasal biriktirme yöntemi kullanılarak hazırlanan altın nanoparçacık (AuNPs) modifiye kalem grafit elektrotlar (AuNPs/p.PGE) hidrazinin (N2H4) elektrokatalitik yükseltgenmesinde kullanılmış ve akışa enjeksiyon analiz (Flow Injection Analysis, FIA) sisteminde amperometrik hidrazin tayini gerçekleştirilmiştir. AuNPs/p.PGE ve yalın PGE'nin yüzeyi tüm elektrotların SEM görüntüleri, EDX, XRD ve elektrokimyasal impendans spektrumlarının kaydedilmesi ile karakterize edilmiştir.
Döngüsel voltammogramlardan (Cylic voltammograms, CV) AuNPs/p.PGE'nin hidrazine karşı oldukça iyi elektrokatalitik aktivite sergilediği tespit edilmiştir. Çünkü pH 10,0 Britton-Robinson tamponunda (BRBS) kaydedilen voltammogramlarda modifiye edilmemiş PGE'nin +600 mV'da oldukça tersinmez ve geniş olarak gözlenen yükseltgenme piki AuNPs/p.PGE'de -167 mV'a kaymış ve akım şiddetinde de kayda değer bir artış elde edilmiştir. Bu sonuçlara bağlı olarak; AuNPs/p.PGE'de hidrazinin elektrokatalitik yükseltgenmesine dayanarak hidrazinin FI amperometrik sensörü geliştirilmiştir. FI amperometrik tayinde, AuNPs/p.PGE için çalışma potansiyeli +50 mV ve hızı 5,2 mL/dk olarak belirlenmiştir. Bu optimize edilen değerlerde derişim için doğrusallık aralığı 0,01-100  (R2= 0,9993) olarak bulunmuştur. Bununla birlikte tayin alt sınırı (Limit of Detection, LOD) 0,002 olarak tayin edilmiştir. Geliştirilen hidrazin sensörünün su numunelerinde ve mineral su örneklerinde doğruluğu, hassasiyeti test edilmiş ve çeşme suyu, deniz suyu ve maden sodası numunelerine eklenen hidrazinin %99-101 aralığında geri kazanım ile tespit edilebileceği sonucuna varılmıştır. Buna ek olarak hidrazinin elektrokatalitik yükseltgenmesine etki eden katyonların girişimi, kompleks oluşturma katsayısı yüksek olan EDTA ve etilen glikolün belirlenen oranda çözelti ortamına ilave edilmesiyle engellenmiştir.
Yapılan bu çalışma sonucunda; AuNPs/p.PGE ile maliyeti düşük, hassasiyeti, seçiciliği ve güvenilirliği yüksek bir amperometrik hidrazin sensörü ilk defa FIA yöntemi kullanılarak geliştirilmiştir.

Anahtar sözcükler: Hidrazin, Elektrokatalitik Yükseltgenme, Au Nanoparçacık, Kalem Grafit Elektrot, Akışa Enjeksiyon Analizi, Amperometrik Sensör.

Abstract:
In this study, gold nanoparticle (AuNPs) modified pencil graphite electrodes (AuNPs/p.PGE) prepared by using electrochemical deposition method has been used for electrocatalytical oxidation of hydrazine (N2H4) and amperometric hydrazine induction has been carried out in flow injection (FIA) system. The surface characteristics modify and bare PGE's have been characterized by recording SEM images, EDX, XDR and electrochemical impedance spectrum measurements.
It has been detected that AuNPs/p.PGE of cyclic voltamograms have performed decent electrocatalytical activities towards hydrazine. Because, in voltammograms which are recorded within the pH 10.0 Britton-Robinson buffers, the highly irreversible oxidation peak of unmodified PGE, observed in wide scale at +600 mV was moved to -167 mV and a significant increase was achieved in the peak oxidation current.  Based on these results and utilizing the oxidation of hydrazine in AuNPs/p.PGE, FI amperometric sensor of hydrazine was developed. During the induction of amperometric FI process, the application potential for AuNPs/p.PGE was optimized as +50 mV and 5.2 mL/min. Within the optimized parameters, the lineer concentration interval was found to be 0.01-100 μΜ (R2= 0.9993). However, Limit of detection (LOD) was inducted as 0.002 μΜ. In order to test the accuracy and sensitivity of the developed hydrazine sensor, N2H4 has been added to tap water, sea water and mineral water samples which are samples of water and mineral water samples. It has been detected that the recycling rate of N2H4 added id 99-101%. In addition to this, removal studies have been carried out on the developed N2H4 sensor. 
In conclusion; a novel low-cost, high sensitivity, selectivity and accuracy amperometric N2H4 sensor was developed using FIA method and AuNPs/p.PGE modified electrodes.

Keywords: Hydrazine, Electrocatalytic Oxidation, Pencil Graphite Electrode, Au Nanoparticle, Flow Injection Analysis, Amperometric Sensor.