(Yb2O3)x(Y2O3)y(ZrO2)1-x-y katı elektrolit bileşiğin sentezi,karakterizasyonu ve katı oksit yakıt pili uygulaması
Synthesis, characterizaiton and solid oxide fuel cell application of (Yb2O3)x(Y2O3)y(ZrO2)1-x-y solid electrolyte system
Yazar: AYNUR GÜRBÜZ
Danışman: DOÇ. DR. SERDAR YILMAZ
Mersin Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nanoteknoloji ve İleri Malzemeler Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2020
Konu: Enerji = Energy ; Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering ; Mühendislik Bilimleri = Engineering Sciences

Özet:
Tükenen fosil enerji kaynaklarına alternatif olarak yenilenebilir enerji kaynakları üzerine araştırmalar yoğunlaşmıştır. Yakıt pillerinin her bir bileşeninin üretilmesinden elektrik üretim aşamasına kadar her basamağının araştırılması, ülke gözetmeksizin her araştırmacının çalışma konusunu oluşturmaktadır. Katı oksit yakıt pillerinde yaygın olarak kullanılan, kübik zirkonya (ZrO2)'ya %8 mol oranında yitriya (Y2O3)'nın katkılanması ile elde edilen florür yapısına sahip 8YSZ elektrolitler, yüksek iyonik iletkenliğe (>900 °C) sahip olmalarından dolayı tercih edilmektedir. Ancak bu yüksek sıcaklıklarda kullanılacak elektrot ve bağlantı elemanlarının sınırlı olması ve bu sıcaklıklarda elektrik iletkenliğinin de yüksek olması nedeni ile daha düşük sıcaklıklarda daha yüksek iyonik iletkenliğe sahip, daha kolay sentezlenebilen elektrolit üretimi için yeni katkı maddeleri yoğun bir şekilde araştırılmaktadır. Bu tez çalışmasının birinci aşamasında, (Yb2O3)x(Y2O3)y(ZrO2)1-x-y bileşik formülüne sahip üçlü toz bileşiklerin sentezinde kullanılacak olan Pechini Metodu optimizasyonu yapıldı. Pechini metodunda kullanılacak optimum sitrik asit miktarını belirlemek için üç farklı molar oran çalışıldı. Sentez işlemi sırasında kullanılan bağlayıcıların kütle kaybını ve numunenin termal kararlılığını belirlemek için TG/DTA analizi yapıldı. Sentezlenen tozların yapısı FE-SEM ile belirlendi. Çalışmanın ikinci aşamasında sentezlenen tozların sinterleme basamakları optimize edildi. Numunelerin bir kısmı kademeli olarak sinterlenirken bir kısmı da tek bir sıcaklıkta sinterlendi. Kristal yapı analiz yöntemlerinden X-Işınları Difraktometresi (XRD) ile kübik fazlar tespit edildi. Çalışmanın üçüncü ve son aşamasında, ilk aşamada Pechini Metodu için belirlenen oran ile üretilen, ikinci aşamada belirlenen sıcaklık ve sürede sinterlenen numunelerin iyonik iletkenlikleri empedans spektroskopisi ile sıcaklığın bir fonksiyonu olarak ölçüldü. En yüksek iyonik iletkenlik %6 mol Yb203 ve %2 mol Y2O3 katkılı Zr02 elektroliti için 800 °C'de 2,426×10−1 Scm-1 olarak ölçüldü. Dane yapısı ile iletkenlik arasındaki ilişki FE-SEM ile araştırıldı. En yüksek iyonik iletkenliğe sahip elektrolit kullanılarak şerit döküm ve ipek baskı yöntemleri ile 
NiO|NiO- 6Yb2YSZ|6Yb2YSZ|LSM-6Yb2YSZ|LSM tabakalarından oluşan beş bileşenli tek hücre üretildi. Üretilen tek hücrenin güç yoğunluğu 313,9 mWcm-2 olarak ölçüldü. Literatürde benzer metodlarla üretilen elektrolitler ile karşılaştırıldığında Katı Oksit Yakıt Pili uygulamaları için umut verici değerde olduğu görülmüştür.

Abstract:
Research has concentrated on renewable energy sources as an alternative to depleted fossil energy sources. Investigating every step of fuel cells from the production of each component to the electricity generation stage constitutes the study subject of every researcher regardless of the country. 8YSZ electrolytes obtained from adding 8 mol% yttrium (Y2O3) to cubic zirconium (ZrO2) used to solid oxide fuel cells widespreadly are preferential electrolytes according to their high ionic conductivity at high temperatures (>900 oC). However, because of the higher electric conductivity at high temperatures and limited connection parts of electrodes
at these temperatures, new researches are started on production of electrolytes which have higher ionic conductivity at low temperatures and synthesis more easily. There are some points sustainable for future that being suitable materials for solid oxide fuel cells, synthesising and having high ionic conductivity at low temperatures. In the first stage of this thesis, the Pechini Method optimization, which will be used in the synthesis of ternary powder compounds with the compound formula (Yb2O3)x(Y2O3)y(ZrO2)1-x-y, has been made. Three different molar ratios were studied to determine the optimum amount of citric acid to be used in the Pechini method. TG/DTA analysis was performed to determine the mass loss of the binders used during the synthesis process and the thermal stability of the sample. The structure of the synthesized powders was determined by FE-SEM. In the second stage of the study, the sintering steps of the powders synthesized were optimized. While gradual sintering was applied to some of the samples, some of them were sintered at a single temperature. Cubic phases were determined by X-Ray Diffractometer (XRD), one of the crystal structure analysis methods. In the third and last
stage of the study, the ionic conductivity of the samples produced with the ratio determined for the Pechini Method in the first stage and sintered in the temperature and time determined in the second stage were measured by impedance spectroscopy as a function of temperature. The highest ionic conductivity was measured as 2.426×10−1 Scm-1 at 800 °C for 6 mol% Yb203 and 2 mol% Y2O3 doped Zr02 electrolyte. The relationship between grain structure and conductivity was investigated using FE-SEM. A single cell with five components consisting of NiO|NiO-
6Yb2YSZ|6Yb2YSZ|LSM-6Yb2YSZ|LSM layers was produced by using the electrolyte with the highest ionic conductivity. The power density of the single cell produced was measured as 313.9 mWcm-2. Compared with electrolytes produced by similar methods in the literature, it has been found to be of promising value for Solid Oxide Fuel Cell applications.