Hidroksilamin üretiminin incelenmesi
Investigation of hydroxylamine production
Yazar: CELAL UTKU DENİZ
Danışman: PROF. DR. MUZAFFER YAŞAR
İstanbul Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Proses ve Reaktör Tasarımı Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2010
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Amonyak = Ammonia ; Hidrojen peroksit = Hydrogen peroxide

Özet:
Bu çalışmada 50, 60, 70 ve 80°C reaksiyon sıcaklıklarında, 1 ila 80 dakika arasında değişen sürelerde Amonyağın, Titanyum Silikalit-1 katalizörü varlığında Hidroksilamin'e seçimli oksitlenmesi gerçekleştirilmiştir.Reaksiyonlar helyum ortamında ve oksitleyici olarak hidrojen peroksit kullanılarak gercekleştirilmiştir. Reaksiyonların tamamlanmasından sonra elde edilen ürün hızlı bir şekilde soğutulmuş ve süzme işlemi ile ürünün katalizörden ayrılması sağlanmıştır. Süzme işleminden sonra elde edilen ürüne, reaksiyonda kullanılan hidrojen peroksit (H2O2) ile eş molar olacak şekilde siklohekzanon (C6H10O) eklenmiş ve bir gece boyunca karıştırma altında bırakılmıştır. Gaz kromatografisi ile elde edilen siklohekzanon oksim (C6H11NO) miktarı tespit edilmiş ve reaksiyonda oluşan hidroksilamin (NH2OH) miktarı hesaplanmıştır .Amonyağın seçimli oksitlenmesinde kullanılmak için sentezlenen TS-1 katalizörü ağrlıkça %0.5, %1, %1.7 ve %2.5 olacak şekilde farklı miktarlarda kullanılarak katalizör derişiminin etkisi incelenmiştir. Ayrıca reaksiyonlarda kullanılan TS-1 katalizörleri yapısında ağırlıkça %1.3 ile %2.5 arasında değişen miktarlarda titanyum içerecek şekilde hazırlanarak kristal yapı içerisine yerleştirilen titanyum miktarının etkisi gözlemlenmiştir.50, 60, 70 ve 80°C sıcaklıklarda TS-1a katalizörü ile yapılan oksitlenme reaksiyonlarında 8 dakika sonunda, sırasıyla %33, %43, %52 ve %62 verim elde edilmiştir.Oksitleyici olarak kullanılan hidrojen peroksitin oksitlenen amonyak ile molar oranının reaksiyon üzerindeki etkisinin incelenmesi amacıyla da NH3/H2O2 molar oranı 7, 15, 30, ve 60 olacak şekilde farklı denemeler yapılmıştır.''Amonyak + Hidrojen Peroksit ? Hidroksilamin + Su'' reaksiyonuna ait 1. derece hız sabitleri hesaplanmıştır. Elde edilen hız sabitlerinden Arrhenius parametreleri hesaplanmıştır.

Abstract:
In this study, selective oxidation of ammonia at the presence of Titanium Silicalite ? 1 catalyst was carried out at the reaction temperatures of 50, 60, 70 and 80°C for 1 to 80 minutes.Reactions conducted under helium atmosphere. Hydrogen peroxide was used as oxidizer. Product was cooled immediately and reaction product filtered in order to separate the catalyst. Then, cyclohexanone was (C6H10O) was added to the remaining product and mixture left in stirring process over night. The cyclohexanone oxime (C6H11NO) determined by gas chromatography and amount of hydroxylamine (NH2OH) was formed in the reaction found by calculation.The effect of catalyst, TS-1 on oxidation of ammonia was investigated by different amounts of 0.5%w, 1%w, 1.7%w and 2.5%w. The effect of the amount of titanium incorporated into the crystal structure was also investigated by preparing TS-1 catalysts that contain titanium in its structure in the range of 1.3%w ? 2.5%w.The reaction conversion of H2O2 with TS-1a catalyst reached 33%, 43%, 52% and 62% at temperatures of 50, 60, 70 and 80°C for 8 minutes, respectively.To examine effect of molar ratio of ammonia oxidized by hydrogen peroxide on the reaction conversion, different experiments were executed with NH3 / H2O2 that had molar ratios of 7, 15, 30 and 60.First order rate constants of the ?Ammonia + Hydrogen peroxide ? Hydroxylamine + Water?? reaction were calculated. Arrhenius parameters were calculated from the first order rate constants.