Uranyumun giderilmesinde nanokristal adsorbanların hazırlanması ve uygulama alanlarının incelenmesi
Preparation of nanocrystal adsorbents for removing uranium and investigation of its applicability
Yazar: SABRİYE YUŞAN
Danışman: PROF. DR. SEMA AKYIL
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nükleer Bilimler Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2009
Konu: Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering

Özet:
Bu çalışmada, ? -FeOOH ve ? -FeOOH demiroksihidroksit nanokristalleri farklı sentez metotları kullanılarak sentezlenmiş ve elde edilen nanokristallerin uranyum adsorpsiyonunda etkinliği incelenmiştir. Sentezlenen akaganeite ( ? -FeOOH) ve goethite ( ? -FeOOH), adsorbanların, SEM, XRD ve BET analizleri ile karakterizasyonu yapılmıştır.Çalışmada, kesikli yöntem ile adsorpsiyona etki eden; pH, başlangıç uranyum konsantrasyonu, çalkalama süresi ve sıcaklık gibi parametreler incelenmiş; dağılım katsayıları (Kd) ve adsorpsiyon verimi (%) hesaplanmıştır. Adsorpsiyon prosesi için optimum koşullar belirlenmiş, bu koşullardaki adsorpsiyon verimleri üç farklı sentez metodu ile elde edilen akaganeite (AK-1, AK-2, AK-3) ve goethite ( ? -FeOOH) adsorbanları için sırası ile %95±3, %97±3, %68±1 ve %91±1 olarak hesaplanmıştır.Nanokristal adsorbanlardan uranyum için geri alım denemeleri yapılmış AK-3 adsorbanı dışında diğer adsorbanlar için oldukça yüksek bir geri alım verimi elde edilmiştir.Adsorpsiyon verilerinin, Freundlich ve Dubinin-Radushkevich izoterm modellerine uyduğu belirlenmiş ve termodinamik ? G°, ? H° ve ? S° parametreleri hesaplanmıştır.Uranyumun akaganeite ve goethite nanokristaller tarafından adsorplanmasında farklı metal iyonlarının etkisi incelenmiş ve uranyum alımına matriks ortam etkisi araştırılmıştır. Yapılan denemeler sonucunda, adsorban maddelerin matriks iyonlar ve uranyum arasında seçici davranmadığı görülmüştür.Nanokristal adsorbanlar üzerine uranyum (VI) iyonlarının adsorpsiyonunda, sabit konsantrasyonlarda (0.1M) NO3-, SO42- ve PO43- anyonlarının etkisi araştırılmış ve 0.1M PO43- anyonu içeren çözeltilerden, nanokristal adsorbanların en yüksek uranyum alım verimini gerçekleştirdiği görülmüştür.? -FeOOH ve ? -FeOOH'te U(VI) adsorpsiyonunun kinetiği Lagergren 1.mertebe hız modeli, yalancı 2.mertebe hız modeli, Weber-Morris kinetik modeli ve Reicherberg eşitliği kullanılarak incelenmiş ve adsorpsiyon sürecinin yalancı ikinci dereceden kinetik modele uyduğu görülmüştür.

Abstract:
In this study, ironoxyhydroxide nanocrystals, ? -feOOH and ? -FeOOH, were synthesized by using different synthesized methods and uranium effectiveness of the obtained nanocrystals were investigated. The characterization of the synthesized adsorbents have been carried out through SEM, XRD and BET analyses.The parameters such as pH, initial uranium concentration, contact time and temperature those affect adsorption were investigated by the batch method and distribution coefficient (Kd) and adsorption efficiency (%) were calculated. Optimum conditions for adsorption process were determined and adsorption efficiency for these conditions for akaganeite which synthesized with three different method (AK-1, AK-2, AK-3) and goethite ( ? -FeOOH) were calculated as 95±3%, 97±3%, 68±1% and 91±1%, respectively.Desorption tests for uranium from nanocrystal adsorbents were carried out and high desorption efficiency was obtained for the adsorbents except AK-3.Adsorption data were fitted by Langmuir, Freundlich and Dubinin-Radushkevich (D-R) isotherm models and thermodynamic parameters such as ? Go, ? Ho and ? So were calculated.Effect of different metal ions on the adsorption of uranium by akaganeite and goethite nanocrystals was investigated and influence of matrix medium on uranium adsorption was studied. As a result of conducted experiments, it is concluded that adsorbent materials do not show selective behaviour between matrix ions and uranium.The effect of NO3-, SO42- and PO43- anions at constant concentrations (0.1 M) on adsorption of U(VI) ions on nanocrystal adsorbents were investigated and for nanocrystal adsorbents, the highest uranium uptake efficiency is occurred for solutions contain 0.1 M PO43- anion.The adsorption kinetics of ? -FeOOH and ? -FeOOH were investigated by the Lagergren-first-order, pseudo-second-order, intraparticle diffusion models and Reichenberg equation and it is find out that the adsorption process obeys the pseudo-second-order kinetics.