Glukoz oksidaz tabanlı biyoyakıt pili geliştirilmesi
Developing of glucose oxidase based biofuel cell
Yazar: CEYDA BÜYÜKNOHUTÇU
Danışman: PROF. DR. SELMA MUTLU
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2009
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Elektrotlar = Electrodes ; Enerji = Energy ; Enzimler = Enzymes ; Yakıt hücreleri = Fuel cells ; İletken polimerler = Conducting polymers

Özet:
Sunulan çalışma ile dünyada giderek artan enerji ihtiyacının karşılanabilmesi ve çevresel problemlerin önüne geçilebilmesi amacıyla başlayan alternatif yakıt arayışı ve kullanımı kapsamında yeni bir seçeneğin oluşturulması hedeflenmiştir.Bu amaçla, son yıllarda bilimsel araştırma geliştirme çalışmalarının odak noktası olan yakıt pilleri gibi yeni, temiz ve yenilenebilir enerji kaynaklarının kullanımı esas alınarak; enzimatik sistem tabanlı bir biyoyakıt pili tasarımı önerilmiştir.Tez kapsamında amaçlanan enzimatik biyoyakıt pili bileşenlerinden enzim elektrodu tasarım çalışmaları gerçekleştirilmiş; hazırlanan hedef elektrotlar ile tek hücreli biyoyakıt pili kurulumu tamamlanmıştır.Enzim elektrodu tasarım çalışmaları iletken polimerler polianilin ve polipirol (PAn ve PPy) ile medyatör olarak dimetilaminometil ferrosen (DMAMFc) yapısının kullanıldığı karbon elektrot yüzey modifikasyonu ve sonrasında yakıt olarak kullanılan glukozun enzimatik tepkimesini katalizleyecek biyolojik molekül olan glukoz oksidazın (GOx) tutuklanması işlemlerini kapsamaktadır.Hazırlanan enzim tabanlı elektrotların bir elektrokimyasal potansiyostat-galvanostat sisteminden alınan dönüşümlü voltamogramları (CV) ile performans değerlendirmeleri sunulmuştur.Tasarlanan enzim elektrotlarının anodik performans değerlendirilmeleri göz önünde bulundurulduğunda biyoanot tasarımı için en uygun kaplamanın PPy-DMAMFc-GOx olduğu saptanmıştır.İletken polimer olarak polipirol (PPy), medyatör olarak 2,2-azinobis-(3-etilbenzotiozdin-6-sulfonik asit) (ABTS) ve biyolojik katalizleme ile indirgeme işlemi yapan lakkaz enziminin kullanıldığı grafit elektrot ile PPy-ABTS-Lakkaz kaplı biyokatot tasarımı gerçekleştirilmiştir.Elde edilen elektrot performans sonuçlarına dayanarak hedef biyoanot olarak tasarlanan PPy-DMAMFc-GOx kaplı grafit elektrot ve biyokatot olarak tasarlanan PPy-ABTS-Lakkaz kaplı grafit elektrot ile biyolojik yakıt hücresi kurulmuştur. Biyoyakıt hücresinin performansı, 50 mM glukoz çözeltisi içinde alınan akım-voltaj karakteristiğini veren değerlendirmeler ile sunulmuştur. Bu sonuçlara göre oluşturulan biyoyakıt pilinin açık devre potansiyeli (OCP) 538 mV, kısa devre akım yoğunluğu 37.67 µA/cm2 (0.85 ? direnç altında) ve maksimum güç yoğunluğu 3.94 µW/cm2 olarak bulunmuştur.Son bölümde, elektrot olarak kullanılan karbon çubuklara elektro-aktif ve biyo-aktif özellikleri kazandırmak üzere uygulanan modifikasyon işlemleriyle elde edilen hedef elektrot yüzeyleri AFM ve FTIR teknikleri ile topografik ve kimyasal olarak karakterize edilmiştir.Bu çalışma ile dünyada son dönemde hızlı bir gelişme sürecine giren enzim tabanlı yakıt pili teknolojisinin bir uygulaması gerçekleştirilmiştir.

Abstract:
This study aims to develop a reliable option for the efforts on supplying the ever increasing energy demand and preventing the growing environmental problems worldwide.For this purpose, especially considering the recent scientific progresses on fuel cell technology based on the research for usage of novel, clean and renewable energy sources, a new enzymatic biofuel cell design has been suggested. In the scope of this thesis the intended enzyme electrode design studies were carried out which is the basic component of an enzymatic biofuel cell and with the target electrodes designed, a compartmentless biofuel cell set up has been completed.Enzyme electrode design studies have included the conducting polymer polyaniline and polypyrrole (PAn and PPy) and the mediator dimethylaminomethyl ferrocene (DMAMFc) modification, following with the biological molecule glucose oxidase (GOx) immobilization processes.The performances of the modified electrodes were discussed with the cyclic voltammograms taken from electrochemical potentiostat-galvanostat equipment.Considering the anodic performances of the designed enzyme electrodes, the PPy-DMAMFc-GOx coated carbon electrode was found to be the most suitable bioanode construction.Using polypyrrole (PPy) as conducting polymer, 2,2-azinobis-(3-etilbenzotiozdin-6-sulfonik asit) (ABTS) as mediator and laccase as biologic catalyst for reduction PPy-ABTS-Lakkaz coated graphite electrode was designed as biocathode.The enzymatic biofuel cell has been constructed with the designed electrodes, PPy-DMAMFc-GOx coated graphite electrode as bioanode and PPy-ABTS-Laccase coated graphite electrode as biocathode. The performance of the biofuel cell was discussed from current-potential characteristics observed in 50 mM glucose solution. The operational parameters of the biofuel cell were observed where the open circuit potential (OCP) was 538 mV, short circuit current density was 37.67 µA/cm2 (under 0.85 ? resistance) and maximum power density was 3.94 µW/cm2.Moreover, the target electrode surfaces prepared by the modification of carbon rods with the purpose of electrochemical and biological activation were characterized by AFM and FTIR techniques.With this study an example for the application of the increasingly popular enzyme based fuel cell technology has been performed.