TiO2 ince filmlerin memristiv davranışı ve akım iletim mekanizmalarının büyütme şartlarına bağlı olarak incelenmesi
Memristive behavior of TiO2 thin films and investigation of current conduction mechanisms depending on growth conditions
Yazar: MELİK GÜL
Danışman: PROF. DR. HASAN EFEOĞLU
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Mühendislik Bilimleri = Engineering Sciences
Dizin: Memristörler = Memristors ; Raman spektroskopisi = Raman spectroscopy ; İnce filmler = Thin films ; İyonik akım = Ionic current

Özet:
Amaç: Bu çalışmada Cu katkılı ve katkısız TiO2 ince filmlerin Ti/Cu:TiO2/Ti/SiO2/p++Si ve Ti/TiO2/Ti/TiO2/Ti/SiO2/p++Si yapılarında memristif davranış ve akım iletim mekanizmaları araştırılmıştır.
Yöntem: Bu çalışma Yüksek Güçlü Darbeli Magnetron (HiPIMS) tekniğinde, sistem parametrelerine bağlı olarak büyütme süresi boyunca plazma emisyonu spektroskopik olarak takip edilerek büyütülen filmlerin memristif davranışları üzerindeki etkileri ve akım iletim mekanizmaları araştırılmıştır. HiPIMS tekniğinin sunduğu en önemli avantajlardan biri olan yüksek güç ve kısa darbelerle yüksek büyüme hızlarına olanak sağlamasıdır. Ar gazı ile hedeften sökülen atomların alttaş üzerinde kontrollü şekilde ince film formunda büyütülmesine olanak sağlamaktadır. -500 V, -600 V ve -700 V çalışma gerilimlerinde farklı O2 gazı altında plazmanın optik emisyonu HR4000 spektrometresi ile Ar+, Ti+ ve O+ iyonlarının karakteristik emisyon çizgileri takip edilerek proses süreçleri optimize edilmeye çalışıldı. Ayrıca, HiPIMS çıkış geriliminin frekans, periyot ile oksijen akış miktarı kontrol edilerek büyütülen ince filmlerin memristif davranışları araştırıldı. Tüm çalışma boyunca Ar gaz akışı 22 sccm ve O2 gaz akışı 0.6 scmm seviyesinde MFC ile sabit tutuldu.
Bulgular: TiO2 büyütme için Ti hedefe uygulanan HiPIMS gerilimi 5 Hz ve Cu katkılama için diğer HiPIMS güç kaynağının çıkış frekansı her bir numune için 30 mHz, 60 mHz ve 120 mHz olarak seçildi. Ti/SiO2/p++Si altlık üzerine TiOx filminde gradiyetli ve gradiyentsiz büyütülen TiO2 ince filmlerde memristif davranış gözlenmiştir. Gradiyent oluşturulan filmin histeristik alanında daha belirgin bir artış olduğu görüldü. Büyütülen filmlerin optik soğurma ölçümlerinden bant aralıkları 3.80 eV ve 3.51 eV olarak hesaplandı. AFM sonuçları incelendiğinde filmlerin yüzey pürüzlüğü 0.33 ve 0.66 nm hesaplandı. Bu sonuç, gradiyent oluşturularak büyütülen ince filmin yüzey pürüzlüğünün arttığını göstermektedir. XRD verileri karşılaştırıldığında ise Ti3O4 kristal yapısının gradiyentli filmde daha yoğun bir şekilde görülmektedir. Filmlerin her ikisinde de brokite faza ait piklere rastlanmamıştır. Raman ölçümlerinde ise gradiyent olan filmde pik yoğunluğunda artma ve pik kayması görülmüştür.
Sonuç: Büyütme koşullarındaki değişim, aygıtın optik, yüzeysel ve kimyasal özelliklerinin değiştirdiği görüldü. Bu değişimler aygıtların memristif davranışını önemli ölçüde etkilemektedir. Histeristik alandaki değişim yapı içerisinde oksijen boşluklarının uygulan gerilimle sürüklendiği öngörüsünü desteklemektedir. Yapı boyunca oluşturulacak gradiyentin memristif etkileri daha belirgin hale getireceği ve daha kararlı akım gerilim karakteristiğine sahip yapıların büyütülebileceğine işaret etmektedir.

Anahtar Kelimeler: Cu katkılı TiO2, TiOx, HiPIMS, Memristör

Abstract:
Purpose: This study aimed to investigate current transport mechanisms of Cu-Doped (Ti/Cu:TiO2/Ti/SiO2/p++Si) and undoped (Ti/TiO2/Ti/TiO2/Ti/SiO2/p++Si) memristor structures. 
Method: In this study, the effects on the memristive behavior of the films and current conduction mechanisms were investigated by following the plasma optical absorption during the deposition of thin films by High Power Pulsed Magnetron Sputtering (HiPIMS) technique. One of the most important advantages of HiPIMS technique, it allows high growth rates with high power and short pulses. By bombarding the target with inert gas Ar+ ions and spurttering it, it allows controlled thin film growth on the substrate. The deposition parameters were followed by optical plasma emission intensities of Ar+, Ti+ and O+ ions with the HR4000 spektrometer the optical absorption of the plasma under different O2 gas in the operating voltage range of -500 V, -600 V and -700 V. The effect on the memristive behavior of the grown thin film was investigated by controlling the applied voltage, frequency, period and amount of oxygen flow.
Finding: The HiPIMS voltage applied to the Ti target for TiO2 growth was 5 Hz, and the output frequency of the other HiPIMS power source for Cu doping was selected as 30 mHz, 60 mHz and 120 mHz for each sample. Memristive behavior was observed in TiO2 thin films grown with and without gradient in TiOx film on Ti/SiO2/p++Si substrate. It was observed that there was a more significant increase in the hysterical area of the gradient-formed film. 
The band gaps of the grown films were calculated as 3.80 eV and 3.51eV from the optical absorption measurements. When the AFM results were examined, the surface roughness of the films was calculated as 0.33 and 0.66 nm. This result shows that the surface roughness of the thin film grown by creating a gradient increase.  When the XRD data are compared, the crystal structure of Ti3O4 is seen more intensely in the gradient film. In both of the films, no peaks belonging to the brochite phase were found. In Raman measurements, on the other hand, an increase in peak intensity and a peak shift were observed in the gradient film.
Results: It was observed that the change in growth conditions, changed the optical, surface morphology and chemical properties of the device. These changes significantly affect the memristive behavior of the devices. The change in the hysteristic field supports the prediction that the oxygen vacancies in the structure are dragged by the applied voltage. It indicates that the gradient to be formed along the structure will make the memristive effects more pronounced and the structures with more stable current-voltage characteristics can be enlarged.

Keywords: Cu doped TiO2, TiOx, HiPIMS, Memristor