Yakıt hücrelerinde kullanılan modifiye katalizörlerin elektrokimyasal karakterizasyonu ve bir formik asit yakıt hücre tasarımı
Electrochemical characterization of modified catalysts for fuel cells and design of a formic acid fuel cell
Yazar: ANYA YILDIZ
Danışman: PROF. DR. FATİH KÖLELİ
Mersin Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2013
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Yakıt hücreleri = Fuel cells

Özet:
Farklı modifiye katalizörler (Pt/C, Pd/C, PtPd/C, PtRu/C ) kimyasal yöntemle hazırlanmış ve bu katalizörlerin formik asit oksidasyonuna ait davranışları, dönüşümlü voltametri, amperometri, tafel ve elektrokimyasal impedans spektroskopisiyle incelenmiştir.  Sonraki aşamada, bir formik asit yakıt hücresi içerisinde, farklı ortam koşullarında, her bir katalizörün polarizasyon ve güç eğrileri alınmıştır.  Ayrıca, laboratuvar koşullarında bir formik asit yakıt hücresi tasarlanmış ve bu hücreden elde edilen sonuçlar ticari olarak satılan hücreden alınan sonuçlarla kıyaslanmıştır.  
Bimetalik katalizörlerin (PtPd/C ve PtRu/C) Pt/C ve Pd/C?a kıyasla formik asit oksidasyonunda daha etkin olduğu gözlemlenmiştir.  Elektrokimyasal ölçümler sonucu, her bir katalizörün difüzyon katsayısı ve aktivasyon enerjisi hesaplanmıştır.  Difüzyon katsayıları sırasıyla, Pt/C, Pd/C, PtRu/C ve PtPd/C için, 7.76x10-7, 3.06x10-7, 4.48x10-6, 5.45x10-6 olarak hesaplanmıştır.  Elde edilen bu sonuçlara bakılarak, PtPd/C katalizörüne olan yük taşınım hızının daha fazla olduğu söylenmiştir.  Benzer şekilde, aktivasyon enerjisinin de PtPd/C katalizöründe daha düşük olduğu gözlenmiştir.
Yakıt hücresinden alınan ölçümler incelendiğinde, literatüre kıyasla (5-8 mg.cm-2) daha düşük metal içeren (1.6 mg.cm-2) katalizörlerden daha yüksek güç elde edilmiştir. Maksimum gücün cm2 başına yaklaşık 70 mW?la PtPd/C ait olduğu görülmüştür.  Ayrıca, laboratuvar koşullarında tasarlanan düşük maliyetli yakıt hücresinin, ticari olarak satılan yakıt hücresine kıyasla benzer performans sergilediği gözlemlenmiştir.

Abstract:
Behaviors of different catalysts prepared chemically were investigated on formic acid oxidation by cyclic voltammetry, amperometry, Tafel polarization curves and electrochemical impedance spectroscopy.  Polarization and power curves of each catalysts were obtained under different conditions in a commercial formic acid fuel cell.  A homemade formic acid fuel cell was designed and the results obtained from this cell were compared to commercially available cell.
As a result, it was observed that bimetallic catalysts are better than the other catalysts in formic acid oxidation.  Activation energy and diffusion coefficient of each catalysts were calculated from results of electrochemical measurements.  Diffusion coefficients of Pt/C, Pd/C, PtRu/C and PtPd/C were 7.76x10-7, 3.06x10-7, 4.48x10-6, 5.45x10-6, respectively.  This indicates that charge-transport rate of PtPd/C catalyst faster than the other catalysts.  Also, it was observed that activation energy of PtPd/C catalyst lower than the other catalysts.
As a valuable result, the fuel cell led to higher power values by lower noble metal concentrations (1.6 mg.cm-2) than in the literature (5-8 mg.cm-2).  Maximum cell-power was 70 mW.cm-2 and achieved from PtPd/C catalyst.  Homemade fuel cell provided similar performance compared to commercially available fuel cell