Akrilik asit-akrilamid- poli(vinil alkol) içeren yarı-IPN tipi hidrojellerin şişme özellikleri ve lipaz salım davranışları
Swelling properties of semi-IPN type hydrogels containing acrylic acid- acrylamide- poly(vinyl alcohol) and lipase release behaviors
Yazar: HEDİYE İREM ÖZGÜNDÜZ
Danışman: PROF.DR. MEHLİKA PULAT
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2006
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Sunulan çalışmada, farklı bileşimlerde akrilamid (AAm), akrilik asit (AA)ve poli(vinil alkol) içeren yarı-IPN yapıdaki hidrojeller, amonyumpersülfat/sodyummetabisülfit [(NH4)2S2O8/Na2S2O5] kimyasal başlatıcıçifti ve etilen glikol dimetakrilat (EGDMA) çapraz bağlayıcısı kullanılarakserbest radikal polimerleştirilmesi ile sentezlenmiştir. Üretilenhidrojellerin şişme davranışları değişen süreye karşı incelenmiştir. Tümhidrojellerin % şişme değerlerinin zamanla arttığı ve yaklaşık 24 saatsonra dengeye ulaştığı gözlenmiştir. AA içeren hidrojellerin şişmedeğerleri diğer hidrojellere göre daha yüksek bulunmuştur. PVA nın jelyapıda yer almasının şişme değerlerini azalttığı gözlenmiştir. 37,0 ºC vepH=7,4 de en çok şişen hidrojelin PAA olduğu belirlenmiştir.Hidrojellerin şişme davranışlarının sıcaklıkla değişimleri incelenmiştir.Sıcaklık artışıyla şişme değerlerinin arttığı ve 40,0 ºC civarında enyüksek değerine ulaştığı gözlenmiştir. PAAm/PVA hidrojelininşişmesine sıcaklığın etkisi diğer hidrojellerden daha fazla olmuştur.PAA/PVA hidrojelinin şişme değeri 40,0 ºC de yaklaşık % 1700 değerineulaşmıştır. Ayrıca hidrojellerin şişme davranışlarının pH ile değişimleride incelenmiştir. PAA/PVA ve P(AA-ko-AAm) hidrojellerinin şişmedeğerlerinin pH değişimlerinden oldukça etkilendiği buna karşınPAAm/PVA hidrojelinin ise pH değişimlerinden etkilenmediğigörülmüştür. Yarı-IPN yapıdaki hidrojellerden optimum koşullarısağlayan P(AA-ko-AAm)/PVA hidrojeline lipaz immobilizasyonu,adsorpsiyon, 1-siklohekzil-3-(2-morfolin-etil) karbodiimidle (CDI) ileaktifleştirilmiş uçlara kovalent bağlanma ve hapsetme yöntemleri ilegerçekleştirilmiştir. Lipaz immobilize edilmiş ve hapsedilmişhidrojellerden enzim salımı UV Spektrofotometresi ile takip edilmiştir.Tüm serbestleşme çalışmaları pH=7,4 ve 37,0 ºC de yürütülmüştür.Serbestleşme çalışmalarına bakıldığında, adsorbe edilen hidrojeldenlipaz salımının, CDI ile aktifleştirilerek lipaz immobilize edilen hidrojelegöre daha fazla olduğu bulunmuştur. Lipaz hapsedilmiş hidrojelin salımdeğerleri incelendiğinde ise enzimin %100 e yakın oranlarda salındığıgözlenmiştir. Hapsedilmiş lipazın serbestleşmesine ait kinetik verilerFick yasasından yararlanılarak bulunmuş; k ve n parametreleri sırasıyla6,5x10-4 ve 1,1772 olarak hesaplanmıştır. Lipaz Yüklü P(AA-ko-AAm)/PVA hidrojelinin aktivasyon tayini için zeytin yağı çalışmalarıyapılmıştır.

Abstract:
In the presented study, semi-IPN hydrogels containing differentcompositions of acrylamide (AAm), acrylic acid (AA) and poly(vinylalcohol) (PVA) were synthesized by free radical polymerization usingammonium persulphate/sodium methabisulphite [(NH4)2S2O8/Na2S2O5] asa chemical initiator pair and ethylene glycol dimethacrylate (EGDMA) asa crosslinker. The swelling behaviors of the produced hydrogels wereinvestigated as a function of time. The percentage swelling (% S) of allhydrogels were increased with time and after 24 hours constantpercentage swelling was observed. It was found that the swellingvalues of hydrogels that contain AA were higher than the swelling ofother hydrogels. The presence of PVA in gel matrix decreased theswelling percentages. PAA was determined as the most swollenhydrogel at pH=7,4 and 37,0 ºC. The swelling behaviors of hydrogelswere also investigated by changing the temperature. The swellingvalues increased with temperature and maximum swelling percentagewere observed around 40,0 ºC for all the hydrogels. The effect oftemperature on swelling of PAA/PVA hydrogel was found to be higherthan the other hydrogels. % S of PAA/PVA hydrogel had reached about% 1700 at 40,0 ºC. The swelling studying of hydrogels by changing pHwere investigated. It was found that in spite of the swelling values ofPAA/PVA and P(AA-co-AAm) hydrogels were rather affected by pHchange, the PAAm/PVA hydrogel didn?t affected. Lipase immobilizationwas made via adsorbation, covalent binding to point activated by 1-cyclohexyl-3-(2-morpholino-ethyl) carbodiimide (CDI) and entrapmentmethods into P(AA-co-AAm)/PVA hydrogel geting the optimumconditions in semi-IPN type hydrogels. Hydrogels immobilized andentrapped lipase enzyme releasing has been followed by UVspectroscopy. All of the release studies were carried out at pH=7,4 and37,0 ºC. When the release study was investigated, it has been seen thatlipase releasing of adsorbed hydrogel is too more than activated with(CDI) of immobilized hydrogel. When the release values wereinvestigated, it has been seen that releasing of enzyme is around 100%.The release of entrapped lipase kinetic data has found by make usingfrom Fick law than k, n parameter were calculated 6,5x10-4 and 1,1772respectively. Olive oil studies have been made for determination ofactivity of lipase entrapped P(AA-co-AAm)/PVA hydogel.