Doğrudan etilen glikol yakıt hücreleri için fonksiyonelleştirilmiş altın/indirgenmiş grafen oksit nanokatalizörlerinin sentezi, karakterizasyonu ve aktivitelerinin belirlenmesi
Synthesis, characterization and determination of the activities of functionalized gold/reduced graphene oxide nanocatalysts for direct ethylene glycol fuel cells
Yazar: ZEYNEP DAŞDELEN KEPİR
Danışman: PROF. DR. ALİ ÖZCAN
Eskişehir Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Analitik Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2024
Konu: Enerji = Energy ; Kimya = Chemistry

Özet:
Tez çalışması kapsamında doğrudan etilen glikol (EG) yakıt hücrelerinde anot katalizörü olarak kullanılmak üzere azot (N), azot-kükürt (NS) ve kükürt (S) katkılı indirgenmiş grafen oksit (rGO) destekli altın nanopartiküller (Au NP) hidrotermal ve termal olmak üzere iki farklı yöntemle hazırlanmış ve etilen glikol yükseltgenme performansları değerlendirilmiştir. Nanokatalizörlerin elektrokimyasal karakterizasyonları için döngüsel voltametri (DV) ve kronoamperometri (KA), yapısal karakterizasyonları için ise geçirimli elektron mikroskobu (TEM), taramalı elektron mikroskobu (SEM) ve X ışını kırınımı (XRD) gibi teknikler kullanılmıştır.
Hidrotermal yöntemle sentezlenen nanokatalizörlerde etanolamin, sisteamin ve 2-merkaptoetanol hem kararlılaştırma hem de katkılama ajanı olarak, sodyum sitrat ise kararlılaştırma ajanı olarak kullanılmıştır. Aktivite kıyaslaması için herhangi bir kararlılaştırma ve katkılama ajanı kullanılmadan rGO destekli Au nanokatalizörler sentezlenmiştir. Etilen glikol yükseltgenmesinde en yüksek aktiviteye (58,50 mA/cm2) etanolamin varlığında hazırlanan katalizörle ulaşılmıştır. Bu değer herhangi bir katkılama ve kararlılaştırma ajanı kullanılmadan hazırlanan katalizöre göre 65 kat daha yüksektir. Elde edilen akım yoğunluğu değerleri hazırlanan katalizörlerin aktivitelerinin kullanılan katkılama ajanının türüne önemli ölçüde bağlı olduğunu göstermiştir. 
Termal yöntemle hazırlanan nanokatalizörlerde ise kararlılaştırma ajanı olarak 1-oktantiyol, katkılama ajanı olarak üre (N), tiyoüre (NS) ve sodyum bisülfit (S) kullanılmıştır. Etilen glikolün akım yoğunluğu katkılama ajanı olarak üre kullanıldığında, herhangi bir katkılama ajanı kullanılmadan hazırlanan katalizöre göre 1,92 kat artış göstermiştir. Elde edilen sonuçlar hazırlanan katalizörlerin aktivitelerini sentez sıcaklığı, katkılama oranı gibi çeşitli parametrelerin önemli ölçüde etkilediğini göstermiştir.

Abstract:
In this thesis, nitrogen (N), nitrogen-sulfur (NS) and sulfur (S) doped reduced graphene oxide (rGO) supported gold nanoparticles (Au NPs) were synthesized using hydrothermal and thermal methods for use as anode catalysts in direct ethylene glycol (EG) fuel cells. The performance and stability of these nanocatalysts for ethylene glycol oxidation were evaluated. Electrochemical characterization was conducted using cyclic voltammetry (CV), chronoamperometry (CA) and structural characterization was performed using transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM), and X-ray diffraction (XRD) etc.
In the hydrothermal method, ethanolamine, cysteamine, and 2-mercaptoethanol were used as both capping and doping agents and sodium citrate used as capping agent. For activity comparison, rGO supported Au nanocatalysts were synthesized without using any stabilizing and doping agents. The highest activity (58.50 mA/cm2) in ethylene glycol oxidation was achieved with the catalyst prepared in the presence of ethanolamine. This value is 65 times higher than the catalyst prepared without using any doping or stabilizing agents. The current density values obtained showed that the activities of the prepared catalysts depended significantly on the type of doping agent used.
In the thermal method, 1-octanethiol was used as the stabilizing agent, and urea (N), thiourea (NS) and sodium bisulfite (S) were used as doping agents. The current density of ethylene glycol increased by 1.92 times when urea was used as a doping agent compared to the catalyst prepared without using any doping agent. The obtained results showed that various parameters such as synthesis temperature and doping ratio significantly affected the activities of the prepared catalysts.