Kitosan kaplı manyetik nanoparçacıkların lakkaz immobilizasyonunda ve reaktif boyarmadde adsorpsiyonunda kullanılması
Use of chitosan coated magnetic nanoparticles in laccase immobilization and reactive dye adsorption
Yazar: NÜZHET AYÇA KALKAN
Danışman: PROF. DR. SERPİL AKSOY
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2010
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Adsorpsiyon = Adsorption ; Boyar maddeler = Dyestuffs ; Enzimler = Enzymes ; Manyetik ayırma = Magnetic separation ; Manyetik özellikler = Magnetic properties

Özet:
Bu çalışmada, manyetik Fe3O4 nanoparçacıkları ters-faz süspansiyon metodu ile kitosanla kaplanmıştır. Hazırlanan manyetik Fe3O4-kitosan nanoparçacıkları, geçirimli elektron mikroskopisi (TEM), Fourier dönüşümlü infrared spektroskopisi (FT-IR), x-ışını kırınımı yöntemi (XRD), termogravimetrik analiz (TGA), ?(Zeta)-potansiyel analizleri, elektron paramanyetik rezonans spektroskopisi (EPR) ve titreşimli örnek manyetometrisi (VSM) ile karakterize edilmiş ve nanoparçacıkların boyutlarının 50 nm' den küçük olduğu, 1,0-4,8 nm kalınlığında kitosanla kaplandıkları ve Fe3O4 spinel yapısının değişmediği, izoelektrik noktalarının 6,86 olduğu, kütlece %51,7 kitosan içerdikleri, doyum mıknatıslanmalarının 25,2 emu/g olduğu ve hemen hemen süperparamanyetik özellik gösterdikleri belirlenmiştir. Lakkaz enzimi manyetik Fe3O4-kitosan nanoparçacıklarına adsorpsiyon ve kovalent bağlanma yöntemleri ile immobilize edilmiş ve enzimin varlığı SEM/EDS analizleri ile belirlenmiştir. Serbest ve immobilize lakkazların aktifliğine pH, sıcaklık, substrat derişimi ve depolama süresinin etkisi incelenmiş ve immobilize lakkazlar 1 gün içerisinde 30 kez kullanıldıklarında aktifliklerini %71-%81 arasında korumuşlardır.Kitosanın yüksek adsorplama özelliğinden dolayı, manyetik Fe3O4-kitosan nanoparçacıklarına Reaktif Sarı 145 tekstil boyarmaddesinin sulu ortamdan kesikli metotla adsorpsiyonu incelenmiştir. Adsorpsiyonun pH' sı 3,0' te maksimum olduğu, sıcaklığın 25°C' den 45°C' ye artmasıyla ve 25°C' de tuz derişiminin artmasıyla artış gösterdiği belirlenmiştir. Adsorpsiyonun Langmuir modeline uyduğu, 25°C' de maksimum adsorpsiyon kapasitesinin 47,62 mg/g olduğu ve 25-45°C arasında adsorpsiyonun istemli ve endotermik olduğu tespit edilmiştir. Bir adsorpsiyon/desorpsiyon çevrimi sonunda, Reaktif Sarı 145' in maksimum %80' i desorbe edilmiştir.

Abstract:
In this study, Fe3O4 nanoparticles were coated with chitosan by using reversed-phase suspension method. The magnetic Fe3O4-chitosan nanoparticles were characterized by transmission electron microscopy (TEM), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), x-ray diffraction method (XRD), termogravimetric analysis (TGA), ?(Zeta)-potential analysis, electron paramagnetic resonance spectroscopy (EPR) and vibrating sample magnetometry (VSM). The results indicated that size of these nanoparticles are smaller than 50 nm, thickness of chitosan on the nanoparticles were 1.0-4.8 nm and they have the same spinel structure with Fe3O4. The mass content of chitosan on magnetic Fe3O4-chitosan nanoparticles was estimated 51.7% and isoelectronic point of these nanoparticles were found to be 6.81. The saturation magnetization Fe3O4-chitosan nanoparticles were found to be 25.2 emu/g and the resulsts indicated that these nanoparticles are almost superparamagnetic. Laccase enzyme was immobilized on the magnetic Fe3O4-chitosan nanoparticles by adsorption and covalent binding methods. The presence of laccase enzyme on these immobilized systems were detected by SEM/EDS analysis. The effect of pH, temperature, substrate concentration, storage time on the activities offree and immobilized laccases were investigated. After using these immobilized systems repeatedly 30 times in a day, the retained activities were found to be 71%-81%. The adsorption of Reactive Yellow 145 textile dye on magnetic Fe3O4-chitosan nanoparticles from aqueus solution was investigated by batch method. The results indicated that maximum adsorption of dye was at pH 3.0, the amount of the adsorbed dye increased by increasing the temperature 25°C to 45°C and increasing the salt concentration at 25°C. It was shown that Langmuir model is well suited the adsorption of Reactive Yellow 145 between 25°C-45°C and the maximum adsorption capacity were calculated as 47.62 mg/g. Thermodynamics of adsorption were indicated that adsorption process is spontaneous and endothermic. Maximum desorption ratio of 80% was obtained over one adsorption/desorption cycle.