Polimer esaslı aktif karbonun kimyasal buhar biriktirme ve grafitizasyon yöntemleri ile modifiye edilmesi: Kullanım alanlarının araştırılması
Modification of polymer based activated carbon with chemical vapor deposition and graphitization methods: İnvestigation of its applications
Yazar: FADİME ATEŞ
Danışman: PROF. DR. SELİN ŞAHİN SEVGİLİ ; DR. ELİF TAHTASAKAL
İstanbul Üniversitesi-Cerrahpaşa / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Temel İşlemler ve Termodinamik Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Aktif karbon = Activated carbon ; CVD = CVD ; Polimerizasyon =   ; Uçucu organik bileşikler = Volatile organic compound ; Yüksek sıcaklık malzemeleri = High temperature materials

Özet:
Bu çalışmada süspansiyon polimerizasyonu yöntemiyle yüzey alanları ve gözenek yapıları birbirinden farklı polimer bazlı küresel aktif karbonlar sentezlenmiştir.
1984,0557 m2/g yüzey alanı, 1,7206 cm3/g toplam gözenek hacmi ve 34,688 Å ortalama gözenek çapına sahip polimer bazlı küresel aktif karbondan kimyasal buhar biriktirme yöntemi kullanılarak karbon moleküler elek (CMS) üretimi gerçekleştirilmiştir. CMS üretimini etkileyen faktörler (biriktirme sıcaklığı, metan akış hızı ve biriktirme süresi) ve seviyeleri, N2 izotermlerinden yararlanılarak Yüzey Merkezi Kompozit Tasarımı (Face Centered Composite Design-FCCD) deney tasarım yöntemi ile optimize edilmiştir. Üretilen CMS'lerden CMS1 en yüksek N2 adsorpsiyon kapasitesine sahipken, gözeneklerinde en çok pirolitik karbon biriken CMS8 olmuştur. CMS8'in gerek N2 izotermi gerek SEM görüntüleri incelendiğinde heterojen, yani mikro ve mezo gözeneklere sahip olduğu tespit edilmiştir.
Çalışmanın diğer bölümünde, 952,7325 m2/g yüzey alanı, 0,3893 cm3/g toplam gözenek hacmi ve 16,345 Å ortalama gözenek çapına sahip polimer bazlı küresel aktif karbondan grafitizasyon yöntemiyle grafitik karbon (GK) üretimi gerçekleştirilmiştir. Öncelikle grafitizasyona basıncın etkisini belirlemek için atmosferik basınç ve vakum altında çalışmalar yapılmış, elde edilen GK'lerin N2 izotermleri incelendiğinde vakum altında çalışılmaya karar verilmiştir. Sonrasında vakum ortamında ve sabit sıcaklıkta (1750 °C) grafitizasyon süresi 5 saatken, 10 ve 20 saatlik çalışmalar yapılarak grafitizasyona zamanın etkinsin çok az olduğu N2 izotermlerinden tespit edilmiş, bu nedenle üretim maliyetini düşürmek adına grafitizasyon süresi 5 saat seçilmiştir. Son olarak grafitizasyona sıcaklığın etkisini tespit etmek için 1000, 1250, 1500 ve 1750 °C'de GK üretim çalışmaları yapılmıştır. Üretilen GK'lerin BET, SEM ve RAMAN ile yapılan analizleri incelendiğinde 1750 °C'de yapılan grafitizasyonun daha yüksek olduğu görülmüştür. Böylece 1750 °C ve 5 saatlik vakum ortamında elde edilen GK-V-5-1750'nin ve ticari ürün Tenax® ile BTEX'lerin (Benzen, Toluen, Etil benzen, Ksilen) adsorpsiyon ve desorpsiyon çalışmaları TD-GC-MS (Termal Desorpsiyon-Gaz Kromatografisi-Kütle Spektrometresi) ile yapılmış olup, analiz sonuçları incelendiğinde GK-V-5-1750 ürününün ticari malzeme ile benzer özellikler taşıdığı görülmüştür.

Abstract:
In this study, polymer-based spherical activated carbons with different surface areas and pore structures were synthesized using the suspension polymerization method.
Carbon molecular sieves (CMS) were produced from polymer-based spherical activated carbon with a surface area of 1984.0557 m2/g, a total pore volume of 1.7206 cm3/g and an average pore diameter of 34.688 Å using the chemical vapor deposition method. The factors affecting CMS production (deposition temperature, methane flow rate and deposition time) and their levels were optimized with the Face Centered Composite Design (FCCD) experimental design method, using N2 isotherms. While CMS1 had the highest N2 adsorption capacity among the CMSs produced, CMS8 had the most pyrolytic carbon accumulated in its pores. When both the N2 isotherm and SEM images of CMS8 were examined, it was determined that the material was heterogeneous, possesing both micro and meso pores.
In the other part of the study, graphitic carbon (GK) was produced by graphitization of polymer-based spherical activated carbon with a surface area of 952.7325 m²/g, a total pore volume of 0.3893 cm³/g, and an average pore diameter of 16.345 Å. Initially, studies were conducted under atmospheric pressure and vacuum to determine the effect of pressure on graphitization, and after examining the N2 isotherms of the obtained GKs, it was decided to continue working under vacuum. Subsequently, in a vacuum environment at a constant temperature (1750 °C), graphitization durations of 10 and 20 hours were tested, while the 5-hour duration was found to be sufficient for minimal impact on graphitization as determined from the N2 isotherms. Therefore, to reduce production costs, the 5-hour graphitization period was selected. Finally, GK production was carried out at 1000, 1250, 1500, and 1750 °C to determine the effect of temperature on graphitization. BET, SEM, and RAMAN analyses of the produced GKs indicated that graphitization was higher at 1750 °C. Thus, the adsorption and desorption studies of BTEX (Benzene, Toluene, Ethylbenzene, Xylene) were performed using TD-GC-MS (Thermal Desorption-Gas Chromatography-Mass Spectrometry) on the GK-V-5-1750 sample obtained at 1750 °C for 5 hours in a vacuum, and the results revealed that the GK-V-5-1750 product had similar properties to the commercial material Tenax®.