Anyon değişim membran yakıt hücrelerinde kullanılmak üzere katot katalizörlerinin sentezi ve aktivitesinin belirlenmesi
Synthesis and determination of the activity of cathode catalysts for use in anion exchange membrane fuel cells
Yazar: ALI TAMBWE AMIR
Danışman: PROF. DR. FATMA ÇİĞDEM GÜLDÜR ; ÖĞR. GÖR. SİLVER GÜNEŞ
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Yakıt hücreleri kimyasal enerjinin elektrik enerjisine dönüşümünü sağlayan cihazlardır. Farklı hücre tasarımları içerisinden polimer elektrolit membran (PEM) yakıt hücresi, düşük çalışma sıcaklığı, korozyona dayanıklılık ve yüksek güç yoğunluğu gibi avantajları ile öne çıkmaktadır. Bununla birlikte PEM yakıt hücrelerinin performansı katottaki düşük reaksiyon hızı ve yüksek maliyetli platin katalizörlerin kullanımını gerektirmesi nedeniyle sınırlanmaktadır. Bu çalışmanın amacı, anyon değışım membran yakıt hücresinde oksijen indirgenme reaksiyonunun elektrokatalizi için platin grubu metal içermeyen, aktif ve ucuz katalizörlerin geliştirilmesidir. Literatürden elde edilen bilgilere göre hidrojen beslemeli anyon değişim membran yakıt hücresinde Pt/C katalizörüne yakın performans sergileyen Fe-N-C, Co-N-C gibi azot katkılandırılmış katalizörlerin varlığı ümit vericidir. Bu çalışma kapsamında, Fe, Mo ve Zn bazlı azot katkılı katalizörler sentezlenerek geliştirilmesine çalışılmıştır. N-katkılama, azot kaynağının etkisini görmek için melamin, üre ve melamin/üre karışımı olmak üzere üç farklı azot kaynağı kullanılarak farklı sıcaklıklarda piroliz işlemi ile gerçekleştirilmiştir. Artan sıcaklıkla azot miktarı da azaldığı gözlenmiştir. Ardından poliol yöntemi ile etilen glikol indergemesi ile katalizörler sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörler, kristal yapısı ve elementel bileşim gibi fiziksel özelliklerin belirlenmesi amacıyla X-ışını kırınımı ve X-ışını fotoelektron spektroskopisi analizleri ile karakterize edilmiştir. Katalizörlerin anyon değışım membran (ADM) yakıt hücresi katotunda kullanılabilirliğinin incelenmesi için alkali elektrolit ortamında döngülü voltametri analizleri gerçekleştirilmiştir. Sonuçlara göre en yüksek azot katkılama oranları 650 oC'de elde edilmiş olup, azot içeriği melamin, üre-melamin karışımı ve üre için sırasıyla % 2,49; % 1,77 ve % 1,5 olmuştur. Kısmi tarama sonrasında tüm numunelerin yüzeylerinin piridinik ve pirolik azot atomları açısından zengin olduğu ayrıca hem fiziksel hem de elektrokimyasal karakterizasyondan N-katkılı karbon siyahı desteği üzerine çinko yüklenen (Zn-CN) katalizör, - 381,2 mV potansiyelinde -1 mA'lik yüksek akım sahip olarak hazırlanan en iyi katalizör olduğu tespit edilmiştir.

Abstract:
Fuel cells are devices that convert chemical energy into electrical energy. Among different cell designs, PEM (polymer electrolyte membrane) fuel cell stands out with its advantages such as low operating temperature, corrosion resistance and high-power density. However, the performance of PEM fuel cells is limited by the low reaction rate at the cathode and the need for the use of high-cost platinum catalysts. The aim of this study is to develop active and inexpensive catalysts that do not contain platinum group metals for the electrocatalysis of the oxygen reduction reaction in anion exchange membrane fuel cells. According to the information obtained from the literature, the existence of nitrogen-doped catalysts such as Fe-N-C and Co-N-C, which show performance close to Pt/C catalysts in hydrogen-fed anion exchange membrane fuel cells, is promising. Within the scope of this study, Fe, Mo and Zn-based nitrogen-doped catalysts were synthesized and developed. N-doping was carried out by pyrolysis with different methods using three different nitrogen sources: melamine, urea and melamine/urea mixture to see the distribution of the nitrogen source. It was observed that the amount of nitrogen decreased with increasing temperature. Then, catalysts were synthesized by ethylene glycol reduction using the polyol method. The synthesized catalysts were characterized by X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy analyses to determine physical properties such as crystal structure and elemental composition. Cyclic voltammetry analysis was performed in an alkaline electrolyte environment to examine the usability of catalysts in the anion exchange membrane (AEM) fuel cell cathode. According to the results, the highest nitrogen-doping percentages were obtained at 650 oC, with the nitrogen content being respectively 2.49, 1.77 and 1.5 % for melamine, urea-melamine mixture and urea. After partial scanning it was found out that the surfaces of all the samples were rich with pyridinic and pyrrolic nitrogen atoms, and from both physical and electrochemical characterization, the sample prepared with zinc and N-doped carbon black (Zn-CN) was found to be the best catalyst with the highest current of - 1 mA at - 381.2 mV potential.