Kil ve gümüş nanopartikülleri ile geliştirilen karbon elektrotun elektrokimyasal özellikleri
Electrochemical properties of carbon electrode modified by clay and silver nanoparticles
Yazar: SEDEF DAMLA ERKAKAN
Danışman: PROF. DR. MÜŞERREF ÖNAL
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Aktif kil = Activated clay ; Elektrokimyasal analiz = Electrochemical analysis ; Karbon elektrot = Carbon electrode ; Karbon pasta elektrot = Carbon paste electrode ; Metal nanopartiküller = Metal nanoparticles

Özet:
Bu çalışmada, iki farklı kil (Sepiolit ve Bentonit) ve/veya Salvia fruticosa ekstresi kullanılarak yeşil yoldan sentezlenmiş gümüş nanopartiküller (AgNP) ile modifiye edilmiş yeni karbon pasta elektrotlar (CPE) hazırlanmıştır. Modifikasyon malzemelerinin seçilmesi, üretimi ve deney yönteminin oluşturulması sırasında yeşil kimyanın ilkeleri benimsenmiştir. AgNP'ler için optimum sentez karışımı, 9 mL 0,3 mM gümüş nitrat çözeltisi ve 20 g/L konsantrasyona sahip 0,5 mL adaçayı ekstresi olarak belirlenmiştir. Buna ek olarak, geçirimli elektron mikroskopisi ve antioksidan aktivite analiziyle AgNP'lerin 2-32 nm arasında değişen boyutlarda, düzgün olmayan küre şeklinde olduğu ve antioksidan aktiviteye sahip olduğu görülmüştür. Modifikasyon malzemesi olarak seçilen kil minerallerinin ısıl işlem ve asit aktivasyonuna tabi tutulması ile değişen fizikokimyasal özellikleri (kristal yapısı, yüzey asitliği ve katyon değiştirme kapasitesi gibi) X-ışınları difraksiyonu, n-bütilaminin siklohekzandaki çözeltiden adsorpsiyonu ve metilen mavisi adsorpsiyonu gibi yöntemler ile incelenmiştir. Modifiye elektrotlar karbon pasta matrisine modifiye edici malzemenin eklenmesiyle hazırlanmıştır. Geliştirilmiş CPE'lerin elektrokimyasal performasının değerlendirilmesinde dönüşümlü voltametri ve  elektrokimyasal empedans spektroskopisi teknikleri kullanılmıştır. CPE davranışı, elektrot bileşimi, modifiye edici malzeme türü, modifiye edici malzeme miktarı, kilin aktivasyon şekli, kilin fizikokimyasal özellikleri, AgNP çözelti bileşimi ve AgNP'lerin antioksidan aktivitelerine bağlı olarak değerlendirilmiştir. Karbon pasta karışımına kil ile birlikte AgNP eklenmesi elektrot yüzey alanını arttırıcı etki göstermiş ve en yüksek yüzey alanına 0,0536 cm2 ile hem orjinal bentonit hem de AgNP'ler ile modifiye edilmiş olan B/AgNP/CPE ile ulaşılmıştır. Modifiye CPE'lar aynı zamanda gelişmiş biyolojik ve kimyasal sensörler için uygun birer platform özelliğinde olduğundan bu tez çalışması ileriki sensör araştırmaları için detaylı bir ön çalışma niteliğindedir.

Abstract:
In this study, new carbon paste electrodes (CPE) modified with two different clays (Sepiolite and Bentonite) and/or green-synthesized silver nanoparticles (AgNP) were prepared using Salvia fruticosa extract. The principles of green chemistry were adopted during the selection, production and experimentation of the modification materials. The optimum synthesis mixture for AgNPs was determined as 9 mL of 0.3 mM silver nitrate solution and 0.5 mL of sage extract with a concentration of 20 g/L. In addition, AgNPs were found to be non-uniform spherical with sizes ranging from 2-32 nm and to have antioxidant activity via transmission electron microscopy and antioxidant activity analysis. The physicochemical properties (such as crystal structure, surface acidity and cation exchange capacity) of the clay minerals selected as modification materials, which are subject to heat treatment and acid activation, were investigated by methods such as X-ray diffraction, adsorption of n-butylamine from solution in cyclohexane and methylene blue adsorption. Modified electrodes were prepared by adding the modifying material to the carbon paste matrix. Cyclic voltammetry and electrochemical impedance spectroscopy techniques were used to evaluate the electrochemical performance of the developed CPEs. CPE behavior was evaluated depending on the electrode composition, the type of modifying material, the amount of modifying material, the activation type of the clay, the physicochemical properties of the clay, the AgNP solution composition and the antioxidant activity of the AgNPs. Adding clay and AgNP to the carbon paste mixture showed the effect of increasing the surface area of the electrode and the highest surface area of 0.0536 cm2 was achieved with B/AgNP/CPE modified with both the original bentonite and AgNPs. Since modified CPEs are also suitable platforms for advanced biological and chemical sensors, this thesis is a detailed preliminary study for future sensor researchs.