Katalizör emdirme yöntemi ile bazı Türk linyitlerinin sıvılaştırılması
Liquefaction of some Turkish lignites by catalyst impregnation method
Yazar: HÜSEYİN KARACA
Danışman: PROF. DR. ARAL OLCAY
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 1998
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Linyit kömürü = Lignite coal ; Sıvılaşma = Liquefaction

Özet:
Bu çalışmada, kül ve kükürt içeriği yüksek bazı Türk linyitlerinin tetralin çözücülüğünde ve katalitik koşullarda doğrudan sıvılaşma potansiyeli araştırılmıştır. Bu amaçla, seçilmiş linyit örneklerinin, önce katalitik olmayan koşullarda N2 atmosferinde ve 400°C sıcaklıktaki sıvılaşma potansiyelleri incelenmiştir. Sıvılaştırma çalışmaları ortama %3- %9 oranlarında değişik katalizörler (Fe203, Mo(CO)6, M0O3 ve Al203) eklenerek 325-425°C sıcaklık aralığında yürütülmüştür. Katalizör ortama ya fiziksel karıştırma yoluyla veya kömüre emdirmek suretiyle verilmiştir.Sıvılaştırma işlemi sonunda, çözünebilir ürünler ardı ardına çözücü ekstraksiyonu ile gruplara (Preasfalten, Asfalten ve Yağlar) ayrılmıştır. Bu sıvılaştırma ürünlerinden yağlar gaz kromatografisi (GC) ile nitel olarak analizlenmiştir. Sonuçlar, katalitik koşullarda elde edilen toplam dönüşüm oranlarının katalitik olmayan koşullarda elde edilen oranlara yakın olduğunu göstermiştir. Ancak, katalizörün kömüre emdirildiği durumda elde edilen yağ veriminin, katalitik olmayan koşullar ve katalizörün fiziksel olarak karıştırıldığı duruma göre daha yüksek olduğu tespit edilmiştir. Hem emdirme hem de fiziksel karıştırma durumunda yağ veriminin en yüksek değerleri; sıcaklığın 400 °C, başlangıç azot basıncının 25 atm, sıvı/katı oranının 3/1, reaksiyon süresinin 60 dk, katalizörün Mo(CO)6 ve derişiminin % 3 olduğu koşullarda elde edilmiştir. Yüksek sıcaklıklarda gaz ürüne dönüşümün arttığı ve piroliz reaksiyonlarının etkin olmaya başladığı tespit edilmiştir. ANAHTAR KELİMELER: Kömür, katalizör - emdirme, kömür sıvılaştırma

Abstract:
Direct liquefaction potentials of some Turkish lignites with high ash and sulphur contents were investigated in Tetralin under catalytic and non-catalytic conditions. First, the liquefaction potential of selected lignite samples were studied under non-catalytic conditions in N2 atmosphere at 400 °C temperature. Second, the liquefaction studies were repeated under catalytic conditions in the temperature range of 325 °C - 425 °C. Catalyst addition accomplished either/by physical mixing or impregnation to coal. Fe203, Mo(CO)6) Mo03 and Al203 were used as thecatalyst with the proportions changing from 3% to 9%. At the end of liquefaction process, the soluble products were separated by successive solvent extraction to the groups of Preasphaltene, Asphaltene and Oils. Oils were analysed qualitatively by gas chromatography. Results showed that overall conversion ratios obtained under catalytic conditions are similar to those under non-catalytic conditions. Oil yields under the condition of catalyst impregnation was relatively higher than the yield under physical mixing of the catalyst. The liquefaction studies showed that both catalyst impregnation and physical mixing catalyst gave the maximum oil yield: at temperature of 400 °C, N2 pressure of 25 atm, liquid/solid ratio of 3/1, reaction time of 1 hour, and the catalyst of 3% (wt) Mo(CO)6. The conversion to gaseous products increased and pyrolysis reactions became more effective at higher temperatures. KEY WORDS: Coal, catalyst - impregnation, coal liquefaction