Hidrojen oksidasyonu ile H2O2 üretimi için katalizör geliştirilmesi
Development of catalyst for oxidation of hydrogen to produce H2O2
Yazar: MELTEM YILDIZ
Danışman: PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN
Kocaeli Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2008
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada güçlü bir oksitleyici olan ve özellikle katalitik oksidasyon proseslerinde kullanımı gün geçtikçe artan H2O2'nin hidrojenin doğrudan oksidasyonu tepkimesi ile üretimi için katalizör geliştirilmesi, uygun tepkime koşullarının belirlenmesi ve tepkime mekanizmasının incelenmesi amaçlanmıştır.Farklı destek maddeleri ve katalizör hazırlama yöntemleri ile hazırlanan değerli metal temelli ve CuO temelli katalizörler arasında en etkin olanı ağırlıkça % 20 CuO içeren CeO2 destekli katalizör olmuştur. Söz konusu katalizör kullanılarak atmosferik basınç ve oda sıcaklığında beş farklı çözücü miktarı (% 0, 25, 50, 75 ve 100), sekiz farklı anorganik asit (hidroflorik, borik, fosforik, nitrik, perklorik, bromik, hidroklorik ve sülfürik asit), altı farklı organik asit (akrilik, asetik, benzoik, okzalik, sitrik ve fenol), dokuz farklı halojenür (NaBr, KBr, NH4Br, NaCl, KCl, NH4Cl, NaI, KI ve NH4I), beş farklı asit derişimi (0,1, 0,15, 0,2, 0,25, 0,3 N H2SO4) ve beş farklı halojenür derişimi (0, 0,01, 0,05, 0,1 ve 0,2 M NaBr) ile yapılan çalışmaların sonucunda en yüksek hidrojen peroksit oluşumu saf etanol, 0,25 N sülfürik asit ve 0,1 M NaBr içeren sıvı fazın yer aldığı tepkimede elde edilmiştir. Çalışmadan çıkan en önemli sonuç CuO temelli katalizörler ile literatürde yer alan değerli metal temelli katalizörler kadar etkin sonuçlar alınabildiğinin görülmesidir.

Abstract:
In this study it is aimed to develop a catalyst for direct oxidation of hydrogen reaction and to determine the optimum reaction medium for producing H2O2 that is an important oxidant and is extensively used at catalytic oxidation processes. 20 wt.% CuO/CeO2 catalyst was determined as the most active catalyst for direct oxidation of hydrogen reactions among the different precious metal and CuO based catalysts which were prepared with different catalyst preparation methods and with different supports. The effects of reaction medium composition on H2O2 yield was also studied. Ethanol was used as solvent at 5 different concentrations (0, 25, 50, 75 and 100 %). Eight different inorganic acids (hydrofloric, boric, phosphoric, nitric, perchloric, hydrochloric and sulphuric acids), six different organic acids (acrilic, acetic, benzoic, oxalic, citric acids and phenol), nine different halogens (NaBr, KBr, NH4Br, NaCl, KCl, NH4Cl, NaI, KI and NH4I), five different acid concentrations (0.1, 0.15, 0.2, 0.25, 0.3 N H2SO4) and five different halogen concentrations (0, 0.01, 0.05, 0.1 ve 0.2 M NaBr) were the other reaction parameters investigated. The highest H2O2 amount was obtained by using absolute ethanol, 0.25 N sulphuric acid and 0.1 M NaBr as the reaction medium. The most important result, obtained from the study is that: basic oxide based catalysts were as active as precious metal based catalysts for hydrogen peroxide production via direct oxidation of hydrogen.