Doğal, sentetik ve manyetik zeolitler ile sulu çözeltilerden stronsiyum ve sezyumun adsorpsiyonu
Strontium and cesium adsorption from aqueous solutions using natural, synthetic and magnetic zeolites
Yazar: AYŞENUR MURAT
Danışman: DOÇ. DR. GAYE ÖZGÜR ÇAKAL
Ankara Üniversitesi / Nükleer Bilimler Enstitüsü / Medikal Fizik Ana Bilim Dalı / Sağlık Fiziği Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2022
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering ; Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering
Dizin: Adsorpsiyon = Adsorption ; Ayrıştırma = Decomposition ; Sezyum = Cesium ; Stronsiyum = Strontium ; Sulu çözeltiler = Aqueous solutions ; Zeolitler = Zeolites

Özet:
Medikal, endüstriyel ve nükleer alanlarda kullanılan iki önemli fisyon ürünü olan Sr ve Cs elementleri olası sızıntı veya kaza durumlarında insan ve çevre sağlığına olumsuz etkilere sahiptir. Bu sebeple Sr ve Cs'un özellikle sulardan arındırılması insan ve çevre sağlığı için kritik öneme sahiptir. Dünya Sağlık Örgütü verilerine göre içme sularındaki beta aktivitesi limiti 90Sr ve 137Cs için 10Bq/L'dir. Bu elementlerin sulardan uzaklaştırılması için adsorpsiyon işlemi ekonomik, kolay uygulanabilir ve pratik olması nedenleri ile öne çıkarmaktadır. Adsorbanların yapısı ve adsorpsiyon koşulları adsorpsiyon kapasitesini etkilemektedir. Gerçekleştirilen bu tez çalışmasında öncelikle doğal zeolit (klinoptilolit) (CL) ve demir kaynağı kullanılarak manyetik klinoptilolit kompoziti (MCL) sentezlenmiş, CL, MCL ve sentetik zeolitin (Z4A) minerolojik ve petrografik analizler ile karakterizasyonları yapılmış ve fizikokimyasal özellikleri belirlenmiştir. Adsorbanlar kullanılarak sulu çözeltilerden Sr2+ ve Cs+ uzaklaştırılmasında ortam koşullarının adsorpsiyona etkisi kesikli adsorpsiyon deneyleri ile incelenmiş ve optimum parametreler belirlenmiştir. Ayrıca adsorbanların termodinamik, kinetik ve izoterm modellemeleri araştırılmıştır. Kesikli adsorpsiyon deneyleri için belirlenen optimum koşullar başlangıç iyon derişimi 200 ppm olduğu durumda pH 8, katı-sıvı oranı 5g/L, temas süresi 120dk ve sıcaklık 25oC'dir. Adsorban materyallerin Sr+2 adsorpsiyonunda maksimum adsorpsiyon kapasiteleri CL için 84,0mg/g, MCL için 83,3mg/g ve Z4A için 250,0mg/g, Cs+ adsorpsiyonunda ise sırası ile 81,3mg/g, 85,5mg/g ve 263,3mg/g bulunmuştur. Sr2+ adsorpsiyonunda MCL Langmuir izotermine uyarken, CL ve Z4A'nın Freundlich izotermine uyduğu ve Cs+ adsorpsiyonunda ise CL Langmuir izotermine uyarken, MCL ve Z4A'nın Freundlich izotermine uyduğu görülmüştür. Yapılan kinetik incelemeler sonucunda Cs+'un uzaklaştırılması için CL kullanıldığında adsorpsiyon yalancı ikinci derece kinetik modele uyarken, Sr2+ ve Cs+'un uzaklaştırılması için kullanılan adsorbanlarla gerçekleşen diğer adsorpsiyonların zamandan bağımsız olduğu görülmüştür. Termodinamik incelemeler sonucunda Sr2+ ve Cs+ adsorpsiyonunun tüm adsorbanlar için spontan olarak gerçekleştiği, adsorpsiyona katyon değişimi ve elektrostatik etkileşimlerin etkisi olduğu görülmüştür. Hazırlanan 90Sr içeren radyoaktif sulu çözelti için optimum parametrelerde adsorpsiyon deneyleri gerçekleştirilmiştir. Sonuç olarak doğal, sentetik ve manyetik zeolitlerin sulu çözeltilerden stronsiyum ve sezyum kirliliğini gidermek için kullanılabileceği ve MCL'nin mıknatıs yardımıyla uzaklaştırılabileceği görülmüştür.

Abstract:
Sr and Cs elements, which are two important fission products, used in medical, industrial and nuclear fields, have negative effects on human and environmental health in case of a possible leakage or accident. The removal of Sr and Cs from water is of critical importance for human and environmental health. According to the World Health Organization data, the limit of beta activity in drinking water is 10Bq/L for 90Sr and 137Cs. Being economical, easily applied, fast and practical makes adsorption preferable for the removal of these elements. The structure of adsorbents and adsorption conditions affect the adsorption capacity. In this thesis study, first natural zeolite (clinoptilolite) (CL) and an iron source was used to synthesize magnetic clinoptilolite composite (MCL), then CL, MCL and synthetic zeolite (Z4A) adsorbents were characterized performing mineralogic and petrographic analyzes and their physicochemical properties were determined. For the removal of Sr2+ and Cs+ from aqueous solutions using adsorbents, the effect of environmental conditions on adsorption was investigated by batch adsorption experiments and optimum parameters were determined. Besides, thermodynamic, kinetic and isotherm models of adsorbents were investigated. The optimum conditions determined for batch adsorption experiments using initial ion concentration of 200 ppm are pH 8, solid-liquid ratio 5g/L, contact time 120min, and temperature 25oC. The maximum adsorption capacities of adsorbent materials were found as 84.0 mg/g for CL, 83.3 mg/g for MCL and 250,0mg/g for Z4A for Sr2+ adsorption, 81.3mg/g, 85.5mg/g and 263.3mg/g for Cs+ adsorption, respectively. It was observed that MCL obeyed the Langmuir isotherm, while CL and Z4A followed the Freundlich isotherm for Sr2+ adsorption and CL obeyed the Langmuir isotherm, while MCL and Z4A obeyed the Freundlich isotherm for Cs+ adsorption. As a result of the kinetic investigations, the adsorption for the removal of Sr2+ and Cs+ is time-independent with the used adsorbents except the adsorption for the removal of Cs+ with CL adsorbent, which obeyed pseudo-second order kinetic model. Thermodynamic investigations showed that Sr2+ and Cs+ adsorption occurred spontaneously for all adsorbents with cation exchange and electrostatic interactions effecting the adsorption. Adsorption experiments were also carried out at the optimum parameters for the 90Sr containing radioactive aqueous solution. It can be concluded that natural, synthetic and magnetic zeolites can be used to remove strontium and cesium pollution from aqueous solutions and MCL can be removed using a permanent magnet.