Hidrojenlendirilmiş nanokristal silisyum alt-oksit (nc-SiOx:H; x<1) ince filmlerin üretimi ve karakterizasyonu
Fabrication of hydrogenated nanocrystalline silicon suboxide (nc-SiOx:H, x<1) thin films and their characterization
Yazar: KEMAL RÜZGAR
Danışman: YRD. DOÇ. DR. AKIN BACIOĞLU
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Fizik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2015
Konu: Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering

Özet:
Hidrojenlendirilmiş nanokristal silisyum altoksit (nc-SiOx:H; x < 1) örnekler, plazma destekli kimyasal buhar biriktirme sisteminde (PECVD), yüksek oranda hidrojen (H2) ile seyreltilmiş, silan (SiH4) ve karbondioksit (CO2) gaz karışımının, 13,56 MHz radyo frekansı (RF) plazması yardımıyla, cam ve kristal silisyum alttabanlar üzerine, büyütülmüştür. RF güç yoğunluğu 60 mW/cm2, vakum kazanı toplam basıncı 1900 mTorr ve alttaş sıcaklığı 150 C'de sabit tutularak üç küme örnek hazırlanmıştır. Hidrojen seyreltme oranları, % 90, 95, 99 olarak seçilmiştir. Bu oranlar aynı zamanda kümelerin ayrılmasında temel alınmıştır. Her kümedeki örnekler ise, bağıl karbondioksit akış oranlarının % 0  85 aralığında sistematik olarak taranmasıyla üretilmiştir.
Üretilen örneklerin karakterizasyonunda Fourier dönüşümlü kızılaltı (FTIR) spektroskopisi, optik geçirgenlik, sabit fotoakım yöntemi (CPM), sıcaklığa bağlı karanlık iletkenlik ve Raman saçılması teknikleri kullanılmıştır. FTIR geçirgenlik deneyinden elde edilen soğurma katsayısı spektrumundan yararlanılarak örneklerin içerdiği oksijen ve hidrojenin atomik konsantrasyonları saptanmış ve karbondioksit bağıl akış oranı ve hidrojen seyreltme oranları ile ilişkisi incelenmiştir.
Raman saçılması tekniği ile amorf ve kristal fazlara ilişkin Raman kaymaları (dalga sayıları sırasıyla, ~ 480 ve 520 cm-1) sinyal şiddetlerinden kristalleşme oranları hesaplanmıştır. Hidrojen seyreltme oranı, dH = % 99 olan örnek kümesinde kristalleşmenin
iv
Xc = % 0  10 arasında değişirken, dH = % 95 olan örneklerde bu oranın Xc = % 7  60 aralığında ve dH = % 90 olduğu durumda ise kristalleşmenin Xc = % 8  50 aralığında değiştiği bulunmuştur. Kristalleşmenin oluşumunda sadece hidrojen seyreltme oranın değil, karbondioksit bağıl akış hızı oranının da etkin olduğu yorumu yapılmıştır.
Optik geçirgenlik spektrumlarından hesaplanan Tauc optik bant aralıklarının (EgTauc) 1,72  2,19 eV aralığında değiştiği gözlenmiştir. Sıcaklığa bağlı karanlık iletkenlik deneylerinden, aktivasyon enerjisinin (Ea) 0,89  1,17 eV aralığında değiştiği bulunmuştur. Tauc optik aralığı ve aktivasyon enerjilerinin değişimi, nanokristal oluşumu, kuantum boyut etkisi ve kristalleşme oranları temelinde yorumlanmıştır. Sabit fotoakım yöntemi deneylerinden elde edilen Urbach parametreleri, örneklerin içerdiği oksijen konsantrasyonu ve kristalleşme oranları çerçevesinde tartışılmıştır.

Abstract:
Hydrogenated nanocrystalline silicon suboxide (nc-SiOx:H; x < 1) thin film samples have been produced on glass and single crystalline silicon substrates, by using highly diluted silane and carbon dioxide gas mixture (SiH4  CO2) with hydrogen (H2) gas, in an RF-PECVD system operating at 13.56 MHz. Three different sets of samples have been prepared with an RF Power density of 60 mW/cm2, the total pressure of the vacuum chamber of 1900 mTorr and the substrate temperature of 150 C. The hydrogen dilution rate was adjusted to 90, 95 and 99 %. The samples within each set were grown by varying systematically the carbon dioxide flow rates from 0 to 85 %.
In characterizing the samples we used Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy, optical transmittance, constant photocurrent method (CPM), temperature dependent dark conductivity and Raman scattering techniques. With the help of the absorption coefficient spectra deduced from FTIR transmittance experiment, the atomic concentrations of hydrogen and oxygen contents were calculated. Also the relation between the concentrations and both hydrogen dilution and carbon dioxide flow rates has been investigated.
vi
By using the Raman shift peaks regarding to the amorphous and crystalline phases (~ 480 ve 520 cm-1, respectively) the crystalline ratios were calculated. While being less than 10 % for, the hydrogen dilution rate, dH = 99 %, the crystalline ratios were calculated to be from 7 to 60 % and from 8 to 50 % for the dilutions, dH = 95 and 90 %, respectively. For the formation of the crystalline fractions, it was discussed that not only the hydrogen dilution rate, but also the carbon dioxide flow rate is one of the major effective deposition parameters.
The Tauc optical gaps (EgTauc) calculated from optical transmittance spectra, were found to change between 1.72 and 2.19 eV. From the temperature dependent dark conductivity experiments, the activation energies (Ea) were calculated to range from 0.89 to 1.17 eV. The variations of both Tauc gaps and activation energies were discussed in terms of nanocrystalline formation, quantum size effect and crystalline fraction. The Urbach parameters obtained from constant photocurrent method (CPM) experiments were discussed within the oxygen contents and crystalline ratio context