Sulu ortamlarda tetrasiklinlerin mikro boyutlu sıfır değerlikli demir partikülleri ile giderimi
The removal of tetracyclines by microscale zerovalent iron (MZVI) from aqueous solutions
Yazar: BURÇİN YILDIZ
Danışman: YRD. DOÇ. DR. ÖZGE HANAY
Fırat Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2014
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
Bu çalışmanın temel amacı, mikro boyutlu sıfır değerlikli demir (mZVI) ile tetrasiklin (TC), oksitetrasiklin (OTC) ve klortetrasiklin (CTC)'in giderim mekanizmalarını ve giderim çalışmaları sırasında dönüşüm ürünlerinin oluşumunu belirlemektir. TC, OTC ve CTC'nin giderim verimliliğini ve adsorpsiyon kinetiklerini değerlendirmek amacıyla çözelti pH'sı, mZVI dozajı ve reaksiyon sıcaklığı, kesikli deney serileri ile çalışılmıştır. Artan sıcaklık ve demir dozajı, giderim verimlerini arttırmasına rağmen sonuçlar, her üç tetrasiklin bileşiğinin gideriminde pH'nın önemli bir unsur olduğunu göstermiştir. Optimum pH tetrasiklin ve oksitetrasiklin için benzer olarak bulunurken klortetrasiklin'de tamamen farklı bir durum gözlenmiştir. TC ve OTC için optimum pH, 3 iken CTC için bu değer 9 olarak belirlenmiştir. Adsorpsiyon kinetikleri, yalancı ikinci dereceden modele uyum sağlamıştır. mZVI üzerine sırasıyla, TC, OTC ve CTC'nin 23.98, 34.01 ve 28.17 mg/g maksimum adsorplanma kapasiteleri ile Langmuir Modeli'ne göre hesap edilmiştir. TC için ana dönüşüm ürünü, 15 dk içinde mZVI üzerine hızlı bir şekilde sorplanan 4-epi-tetrasiklin idi. Dönüşüm ürünleri, OTC için β-Apo-OTC ve α-Apo-OTC ve CTC için 4-epi-klortetrasiklin ile anhidroklortetrasiklin olarak bulundu. TC, OTC ve CTC'nin mZVI ile birlikte kullanıldığı deneysel araştırmada giderim mekanizmasının parçalanma proseslerinden ziyade adsorpsiyon olduğu sonucuna varılmıştır.
Anahtar Kelimeler: Tetrasiklinler, Dönüşüm ürünü, Adsorpsiyon kinetiği, Mikro boyutlu sıfır değerlikli demir

Abstract:
The Removal of Tetracyclines by Microscale Zerovalent Iron (mZVI) from Aqueous Solutions
The main objective of this study was to determine the removal mechanism of tetracycline (TC), oxytetracycline (OTC) and chlorotetracycline (CTC) by microscale zerovalent iron (mZVI) and the formation of transformation products during the removal studies. Solution pH, iron dose and reaction temperature were studied with a batch experimental series in order to evaluate the removal efficiency of TC, OTC and CTC and the adsorption kinetics. The results showed that pH was a key factor in removing all three tetracycline compounds, although increasing the temperature and iron dose enhanced their removal efficiency. When the optimal pH was similarly for tetracycline and oxytetracycline, different behaviour was observed for chlorotetracycline. When the optimal pH was 3 for TC and OTC, this value was determined as 9 for CTC. The adsorption kinetics fitted perfectly the pseudo-second-order model. Data was interpreted by the Langmuir Model with the maximum adsorption capacity of 23.98, 34.01 and 28.17 mg/g (600C) of TC, OTC and CTC on mZVI, respectively. The main transformation product was 4-epi-tetracycline for TC which quickly sorbed onto mZVI within 15 min. Transformation products were found as β-Apo-OTC and α-Apo-OTC for OTC and 4-epi-chlorotetracycline and anhydrochlorotetracycline for CTC. The removal mechanism of TC, OTC and CTC using mZVI surface was concluded as adsorption rather than degradation process.
Keywords: Tetracyclines, Transformation product, Adsorption kinetic, Microscale zerovalent iron