Elektrokimyasal eksfoliye grafen oksitlerin hazırlanması ve etanol yakıt hücrelerinde paladyum katalizörlere destek malzemesi olarak kullanımının araştırılması
Preparation of electrochemically exfoliated graphene oxides and investigation of their use as support material for palladium catalysts in ethanol fuel cells
Yazar: DENİZ AKYOL
Danışman: PROF. DR. AYÇA ÖZCAN
Eskişehir Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Analitik Kimya Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu çalışmada doğrudan etanol yakıt hücrelerinde Pd katalizörler için destek malzemesi olarak kullanılabilecek alternatif malzemelerin hazırlanması amaçlanmıştır. Bu kapsamda gerçekleştirilen çalışmalar iki ana kısımdan oluşmaktadır; elektrokimyasal eksfoliasyon yöntemiyle grafen oksit yapılarının sentezlenmesi ve eksfoliasyon sonucu elde edilen grafen oksitlerin hidrotermal koşullarda modifiye edilmesi. Birinci kısımda sülfat iyonları içeren farklı destek elektrolitler varlığında elektrokimyasal eksfoliye grafen oksitler (EEGO) sentezlenmiş ve Pd nanopartikülleriyle modifiye edilerek etanol yükseltgenmesindeki aktiviteleri araştırılmıştır. En yüksek aktiviteye 0,05 M H2SO4 destek elektrolit kullanılarak hazırlanan EEGO varlığında ulaşılmıştır. Elde edilen akım yoğunluğu (115,7 mA/cm2) aynı koşullarda ticari olarak kullanılmakta olan karbon siyahı (70,27 mA/cm2) ve son yıllarda yoğun olarak araştırılan Hummers yöntemiyle elde edilen grafen oksit (50,57 mA/cm2)'e göre sırasıyla %65 ve %128 daha yüksektir. EEGO kullanılarak hazırlanan elektrotların kararlılıkları da karbon siyahı ve Hummers yöntemiyle hazırlanan GO'ya kıyasla oldukça yüksek olarak gözlenmiştir. Tez çalışmasının ikinci kısmında lityum perklorat ortamında hazırlanan EEGO'ların hidrotermal koşullarda aminoasitler varlığında modifikasyonları araştırılmıştır. Glisin varlığında modifiye edilen EEGO'nun etanol aktivitesi modifikasyon öncesine göre %98 artış göstermiştir. Hazırlanan malzemelerin yapısal ve morfolojik özellikleri farklı analiz yöntemleri kullanılarak karakterize edilmiştir. Elde edilen sonuçlar, EEGO'ların etanol yakıt hücrelerinde ticari olarak kullanılan karbon siyahı ve literatürde yoğun olarak araştırılan kimyasal yöntemle hazırlanan grafen oksite alternatif olabileceğini göstermiştir.

Abstract:
In this study, it is aimed to prepare alternative materials that can be used as support materials for Pd catalysts in direct ethanol fuel cells. The studies carried out in this context consist of two main parts; synthesis of graphene oxide structures by electrochemical exfoliation method and modification of graphene oxides obtained as a result of exfoliation under hydrothermal conditions. In the first part, electrochemical exfoliated graphene oxides (EEGO) were synthesized in the presence of different support electrolytes containing sulfate ions and their activities in ethanol oxidation were investigated by modifying them with Pd nanoparticles. The highest activity was achieved in the presence of EEGO prepared using 0,05 M H2SO4 support electrolyte. The current density of Pd@EEGOSA-0.05 electrode is %65 and %128 higher respectively,compared to carbon black (70,27 mA/cm2) which is commercially used under the same conditions and graphene oxide (50,57 mA/cm2) obtained by the Hummers method. The stability of the electrodes prepared using EEGO has also been observed to be quite high compared to carbon black and GO. In the second part, the modifications of EEGOs prepared in lithium perchlorate medium in the presence of amino acids under hydrothermal conditions were investigated. The ethanol activity of glycine-modified EEGO showed a %98 increase compared to before modification. The structural and morphological properties of the prepared materials were characterized using different analysis methods. The results obtained have shown that EEGOs can be an alternative to carbon black and graphene oxide.