Farklı öncüllerden elde edilen g-C3N4 sentezi ile organik kirleticilerin fotodegradasyonu
Photodegradation of organic pollutants by synthesis of g-C3N4 derived from different precursors
Yazar: GÖZDE HAS ÇAKIR
Danışman: DOÇ. DR. HALİT LEVENT HOŞGÜN
Bursa Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Son yıllarda dünya çapında çevre kirliliği sorunlarında büyük bir artış yaşanmaktadır. Su kirliliğinin artması ekosistemleri ve insan sağlığını olumsuz etkilemektedir. Özellikle tekstil endüstrisinden kaynaklanan boya atıkları su kirliliği konusunda büyük endişelere yol açmaktadır. Sudaki kirliliğin etkili bir şekilde ortadan kaldırılması, kirleticilerin insanlara ve canlı organizmalara verdiği zararlara karşı çevrenin korunması açısından önemlidir. 
Tekstil atıksularının arıtımında fiziksel, kimyasal ve biyolojik yöntemler kullanılmaktadır. Fiziksel yöntemler ağırlıklı olarak sorpsiyon süreçlerini içermektedir. Bu yöntemler kullanıldığında kirleticilerin katı üzerinde biriktirilmesi ile ikincil bir atık oluşumu gerçekleşmektedir. Kimyasal yöntemler genel olarak oksidasyona dayalıdır ve organik bileşikler su ve karbondioksite veya kolayca biyolojik olarak parçalanabilen alkoller, aldehitler, ketonlar ve karboksilik asitler gibi bazı diğer ürünlere oksitlenir.
Heterojen fotokatalizörlerin kullanıldığı fotokatalitik arıtma teknolojileri, elektron-boşluk çiftleri oluşturmak ve boyayı bozundurmak için ışığı (UV veya görünür) emen bir tekniktir. Çevre dostu olması, boya moleküllerinin tamamen parçalanması, yüksek verimliliği ve ikincil atık oluşturmaması nedeniyle boyayla kirlenmiş atık suların arıtımında büyük avantaja sahiptir.
Bu çalışmanın amacı; sudaki boyarmadde kirleticilerin görünür bölgede bozunmasında fotokatalizör olarak kullanılan g-C3N4 ün farklı öncüllerden (Üre ve Melamin) sentezlenmesinin incelenmesidir. Melamin ve Üreden g-C3N4'ün sentezi için termal yoğuşturma yöntemi kullanılmıştır. g-C3N4 sentezi için başlangıç maddesi olarak seçilen ürenin ve melaminin farklı sıcaklıklarda (500, 525, 550, 575 ve 600 °C), ısıtma hızlarında (1, 2, 5 ve 10 °C/dk) ve sürelerde (2, 4, 6 ve 8 saat) termal yoğuşturma ile gerçekleştirilen sentezleri için optimum sentez koşulu 20 ppm metilen mavisinin bozunmasına göre belirlenmiştir. Sentezlenen tüm katalizörler, kristal yapı, yüzey özellikleri, elementel analizleri yapılarak karakterize edilmiştir. XRD analizi ile kristal yapıda tipik g-C3N4 için (100) ve (002) yapısı doğrulanmıştır. Elementel analiz sonuçlarına göre C/N oranı literatürde belirtilen 0,64 değerinden farklı olarak ortalama 0,55-0,60 aralığındadır. Üre ile gerçekleştirilen sentezlerde sıcaklık ve süre artışı ile yüzey alanında, gözenek hacminde ve gözenek boyutunda artış gözlenmiştir. 500 W gücünde LED ışık sisteminden oluşan deney düzeneğinde 50 mL 20 ppm metilen mavisi ile yapılan deneyler sonucu en yüksek metilen mavisi bozunması üre için 575 °C sıcaklıkta 1 °C/dk ısıtma hızında ve 4 saatte, melamin için ise 600 °C sıcaklıkta 5 °C/dk ısıtma hızında 2 saatte termal yoğuşturma yapılan örnekten elde edilmiştir.

Abstract:
In recent years, there has been a great increase in environmental pollution problems worldwide. The increase in water pollution negatively affects ecosystems and human health. In particular, dye waste originating from the textile industry raises great concerns about water pollution. Effectively eliminating pollution in water is important in terms of protecting the environment against the harms that pollutants cause to humans and living organisms.
Physical, chemical and biological methods are used in the treatment of textile wastewater. Physical methods mainly include sorption processes. When these methods are used, a secondary waste occurs by accumulating pollutants on the solid. Chemical methods are generally based on oxidation, and organic compounds are oxidized to water and carbon dioxide or some other products such as alcohols, aldehydes, ketones and carboxylic acids that are easily biodegradable.
Photocatalytic treatment technologies using heterogeneous photocatalysts are a technique that absorbs light (UV or visible) to create electron-hole pairs and degrade the dye. It has a great advantage in the treatment of dye-polluted wastewater due to its environmental friendliness, complete degradation of dye molecules, high efficiency and not creating secondary waste. The aim of this study is to investigate the synthesis of g-C3N4, which is used as a photocatalyst in the visible region degradation of dye pollutants in water, from different precursors (Urea and Melamine). Thermal condensation method was used for the synthesis of g- C3N4 from Melamine and Urea. The optimum synthesis condition for the synthesis of urea and melamine, which were selected as starting materials for g- C3N4 synthesis, was determined according to the degradation of 20 ppm methylene blue at different temperatures (500, 525, 550, 575 and 600 °C), heating rates (1, 2, 5 and 10 °C/min) and times (2, 4, 6 and 8 hours) by thermal condensation. All synthesized catalysts were characterized by crystal structure, surface properties, and elemental analysis. The (100) and (002) structures were confirmed for typical g- C3N4 in the crystal structure by XRD analysis. According to the elemental analysis results, the C/N ratio is in the range of 0.55-0.60 on average, unlike the value of 0.64 reported in the literature. In the syntheses carried out with urea, an increase in surface area, pore volume, and pore size was observed with increasing temperature and time. As a result of the experiments carried out with 50 mL of 20 ppm methylene blue in the experimental setup consisting of a 500 W LED light system, the highest methylene blue degradation was obtained from the sample subjected to thermal condensation at 575 °C for urea at a heating rate of 1 °C/min in 4 hours, and for melamine at 600 °C at a heating rate of 5 °C/min in 2 hours.