ZnO/montmorillonit nanokompozitinin sentezi ve bazı organik kirleticilerin fotokatalitik-ozonlama prosesi ile gideriminde kullanım etkinliğinin incelenmesi
Preparation of zno/mmt nanocomposites and investigation of its usage activity in the removal of some organi̇c pollutants by using photocatalytic ozonation process
Yazar: MURAT KIRANŞAN
Danışman: PROF. DR. PROF.DR. SEMRA KARACA
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Fizikokimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2015
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu çalışmada fotokatalitik ozonlama prosesi kullanılarak atık sulardan boya ve ilaç giderimi ve proses üzerine etki eden parametreler incelenmiştir. Çalışmada katalizör olarak ZnO/MMT kullanılmıştır. Bu amaçla ZnO katalizörü sol jel yöntemiyle sentezlenmiş ve  ZnO/MMT katalizörünün sentezi ise aynı yöntemle ZnO sentezi ve CTAB'la modifiye edilmiş MMT yüzeyine immobilizasyonu şeklinde gerçekleştirilmiştir. MMT(K10), ZnO ve ZnO/MMT, XRF, X-ışınları kırınımı (XRD), fourier dönüşümlü infrared spektroskopi (FT-IR), taramalı elektron mikroskopi (SEM), yüksek çözünürlüklü geçirimli elektron mikroskopi (HR-TEM),Atomik kuvvet mikroskopi (AFM) teknikleri ile karakterize edilmiş ve katalizörün başarılı bir şekilde sentezlendiği ve immobilizasyonun gerçekleştiği anlaşılmıştır. Azot adsorpsiyon-desorpsiyon izotermlerinden MMT ve sentezlenen katalizörlerin tekstural özellikleri, BJH por-boyut dağılımları belirlenmiştir. Manual Microstructure Distance Measurement software ile yapılan ölçümlerden sentezlenen ZnO parçacıklarının ortalama boyutu 30-45 nm aralığında olduğu görülmüştür.

Daha sonra sentezlenen ZnO/MMT Dispers Red 54(DR54)'ün fotokatalitik prosesle giderimindeki etkinliği, DR54 ve metronidazol ilaç etken maddesinin ise fotokatalitik ozonlama prosesi ile giderimindeki gösterdiği etkinlik incelenmiştir. Her üç seri deneyde başlangıç ilaç ve boya konsantrasyonu, katalizör konsantrasyonu, çözeltinin başlangıç pH'ı, UV ışın kaynağının türü fotokatalitik ozonlama deneylerinde gaz akış hızı gibi parametrelerin etkisi incelenmiş sonuçlar değerlendirilmiş ve optimum şartlar belirlenmiştir. Deneyler optimum şartlarda hem farklı prosesler için hem de ZnO katalizörü için yapılmış, sonuçlar karşılaştırılmıştır. Deneylerden elde edilen sonuçlardan ZnO'in fotokatalitik etkinliğinin immobilizasyonu sonucu arttığı ve fotokatalitik ozonlama prosesinin organik kirleticilerin uzaklaştırılmasında başarılı bir şekilde kullanılacağı sonucuna ulaşılmıştır.

Abstract:
In this study, the removal of dye (DR54) and a pharmaceutical(metronidazole) from aqueous solutions by using photocatalytic ozonation process, and the affecting parameters on the process have been examined. For this aim, ZnO catalyst was synthesized by sol gel method. ZnO/MMT catalyst has been synthesized immobilizing the synthesized ZnO nanoparticles on the CTAB modified montmorillonite(K10) surface simultaneously. Then, MMT and synthesized ZnO and ZnO/MMT have been characterized with the analytical methods of X-ray fluorescence (XRF), X-ray diffraction (XRD), fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), scanning electron microscopy (SEM)/EDS, high resolution transmission electron microscopy (HR-TEM),and atomic force microscopy (AFM).

The activity of synthesized ZnO/MMT in the removal of Disperse Red 54 by photocatalytic process and in the removal of DR54 and metronidazole by photocatalytic ozonation process have been investigated. All of process, the influence of various operational parameters including initial pollutant (dye and drug) concentration, catalyst concentration, pH value, inlet gas concentration and type of the irradiation source was investigated on the efficiency of the photocatalytic removal of DR54 and photocatalytic ozonation removal of DR54 and metronidazole. Various inorganic and organic reactive oxygen species (ROS) scavengers were applied to investigate the mechanism of photocatalytic ozonation process. Also, a three layer perceptron neural network was developed for modeling the relationship between the operational parameters and decolorization efficiency of the DR54 in the processes of photocatalytic and photocatalytic ozonation. The experiments have been also made in optimum conditions for different processes and by using ZnO catalyst. The obtained results has been compared with each other. The photocatalytic activity of synthesized ZnO/MMT nanocomposite was higher compared with synthesized ZnO nanoparticles. It concluded that photocatalytic ozonation process can be used successfully in the removal of organic contaminants.