Kobalt ve demir içerikli silikat katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve amonyaktan hidrojen eldesi için kullanımı
Synthesis, characterization and usage of cobalt and iron based silicate catalysis for production of hydrogen from ammonia
Yazar: NALAN GÜLÇİN KAYKAÇ
Danışman: YRD. DOÇ. DİLEK VARIŞLI
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / İleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2012
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Çevre dostu alternatif enerji kaynakları arasında büyük önem taşıyan hidrojen özellikle yakıt hücrelerinde kullanılmaktadır. Hidrojenin depolanması ve yüksek saflıkta elde edilebilmesi araştırmacıların üzerinde durdugu önemli noktalardır. Yüksek hidrojen kapasitesine sahip olan Amonyağın katalitik parçalanma reaksiyonu, COx içermeyen hidrojen üretimininde büyük önem taşımaktadır. Bu çalışma kapsamında, amonyaktan yüksek dönüşüm oranlarında hidrojen eldesini gerçekleştirebilecek nitelikte, geçiş metali ve silikat temelli nanokompozit yapıda gözenekli katalizörlerin sentez, karakterizasyon ve aktivite çalışmaları yapılmıştır. Ucuz ve yaygın bulunabilen kobalt ve demir metalleri ile, farklı Co/Si ve Fe/Si mol oranlarında hidrotermal sentez yöntemi kullanılarak bir seri katalizör hazırlanmıştır. Hazırlanan katalizörlerin aktiviteleri sabit yataklı akış reaktöründe 400-750 oC aralığında test edilmiştir. Kullanılan silikat kaynağının metallerin yapıya girmesi ve aktivitesinde önemli etkisi oldugu görülmüştür. Saf amonyak gazının 250 ml/dak gecirilmesi ile gerçekleştirilen deneylerde tüm katalizörlerin 500 oC üzerinde aktivite gösterdigi, içlerinden en yüksek aktivitenin kobalt esaslı katalizörler için CSAK15, demir esaslı katalizörler için FSAK05 olduğu görülmüştür. Genel olarak 750 oC ve üzerinde tüm katalizörler için toplam dönüşüm görülmüştür. Promoter (güçlendirici) olarak KOH kullanımının demir ve kobalt katalizörlerin her ikisinde de aktiviteyi arttırıcı nitelikte olduğu belirlenmiştir. Kobalt öncül maddelerinden kobalt asetat kullanırak hazırlanan katalizörlerden diğerlerine göre daha yüksek aktivite elde edildiği belirlenmiştir. Reaksiyon öncesi indirgemeleri gerçekleştirilen katalizörler için İndirgenme süresi ve sıcaklığının aktiviteye olumlu etkisi olduğu görülmüştür. Hazırlanan katalizörlerin 600 oC sıcaklıkta 100 dakika süresince aktivitelerini korudukları görülmüştür.Anahtar Kelimeler : COx içermeyen Hidrojen, Amonyak Parçalanması, Co-Silikat Mezogözenekli Katalizörler, Fe-Silikat Mezogözenekli Katalizörler

Abstract:
Hydrogen is an important enviromentally friendly alternative energy source which is used in fuel cells especially. The storage and trasportation is important points which researchers fell upon it. The catalytic decomposition of ammonia which has high hydrogen capacity is an important reaction cause there is not any COx by-products. In my thesis study, transition metal ? silicate based nanocomposite porous catalysts to get hydrogen from ammonia with high yield is prepared and related characterization and kinetic studies are carried out. A series of catalysts is prepared by hydrothermal synthesis method with cheap and easy available Co and Fe metals, by using different Co/Si and Fe/Si ratios.The prepared catalysts are tested in a fixed bad flow reactor, between 400 - 750 oC. It is seen that used silicate sources plays an important role on metals dispersion into the catalyst and the activity. All catalysts gave an activity above 500 oC. The most active catalyst is CSAK15 for cobalt catalysts and FSAK05 for iron catalysts. Both gave a %100 conversion at 700oC and relatively high conversions also at lower temperatures. Generally all catalysts gave total conversion above 750 oC. It is determined that KOH usage as a promoter increased the activity for both cobalt and iron catalysts. Using of cobalt asetate as a cobalt precursor increased the activity. Hydrogen reduction time and temperature also effected the activity of the catalysts. Prepared catalysts arestable at 600 oC for 100 min.Keywords : COx free Hydrogen, ammonia decomposition, Co- Silicate Mesoporous Catalysts, Fe-Silicate Mesoporous Catalyst