Toryum dioksit esaslı inert matriks yakıtların sol-gel metodu ile üretimi ve karakterizasyonu
The production and characterization of thoria based inert matrix fuel by sol-gel process
Yazar: İLKER ÖZDEMİR
Danışman: PROF. DR. İBRAHİM ÖZBEK ; DR. AHMET YAYLI
Sakarya Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Metalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2015
Konu: Enerji = Energy ; Metalurji Mühendisliği = Metallurgical Engineering

Özet:
Bu çalışmada ülkemizin gelecek yıllar için önemli bir enerji kaynağı olarak kullanılmasını öngördüğü toryum esaslı yakıtların sol-gel prosesine dayalı dış jelasyon yöntemiyle üretilip, özelliklerinin incelenmesi hedeflenmiştir. Metal nitrat esaslı kimyasallar (Th(NO3)4.5H2O, CeN4O12, Al(NO3)3.9H2O, Mg(NO3)2.6H2O) kullanılarak dış jelasyon yöntemiyle oksit esaslı yakıt peletleri üretilmiştir. Ayrıca toryum dioksit ve seryum dioksit yüzdesi değiştirilerek seryum dioksitin katkıları incelenmiştir. Herbir metal nitrat çözeltisi 2M olacak şekilde çözeltiler hazırlanmıştır. Başlangıç çözeltisine viskozite ayarlama amacıyla polivinil alkol, modifiye edici olarak da tetra hedra fulfuril alkol eklenmiştir. Dış jelasyon yöntemine göre üretimin gerçekleştirilebilmesi için deney düzeneği imal edilmiştir. Besleme çözeltisinden uygun formda jel elde edilebilmesi amacıyla damlacık oluşumu, ön sertleşme ortamı ve ürünlerin birikeceği yer konusunda optimum koşullar belirlenmiştir. 

Sol-gel prosesiyle üretilen jel formundaki ürünler yaşlandırma, yıkama ve kurutma safhalarından geçirilerek karakterizasyon çalışmaları yapılmıştır. Buna göre elde edilen ürünlerin TG/DTA analizi ile termal davranışları incelenmiştir. Değişik sıcaklıklarda kurutulan ve 1000 oC'de kalsine edilen ürünlerin X-ışını analizi yapılarak katı hal incelemeleri yapılmıştır. Daha sonra elde edilen oksit formundaki tozlardan 500 MPa basınçla, 6 mm çapında peletler hazırlanarak termal davranışları dilatometre ile belirlenmiştir. Aynı peletler değişik sıcaklıklarda sinterlenmiş ve geometrik ve daldırma yoğunlukları hesaplanmıştır. Değişik sıcaklıklarda sinterlenen bu peletlerin mikroyapıları SEM ile incelenmiş ve kıyaslamalı analizleri yapılmıştır. 

Sonuç olarak sol-gel prosesiyle istenilen formda toryum esaslı inert matriks nükleer yakıt elde edilmiştir ve elde edilen ürünlerden homojen, yüksek yoğunluklu peletlerin üretimi gerçekleştirilmiştir. (Th, Al, Mg, Ce) oksit yapısındaki ürünlerin sol-gel yöntemiyle üretimi ve karakterizasyonu gerçekleştirilmiştir. Yapılan karakterizasyon incelemeleri sonucunda literatür ile uyumlu sonuçlar bulunmuş ve kıyaslamalı olarak incelenmiştir.

Abstract:
This study aimed to examine the production and characterization of thoria based inert matrix fuel (IMF) by external gelation process. This study was carried out using nitrate based solutions of (Th(NO3)4.5H2O, CeN4O12, Al(NO3)3.9H2O, Mg(NO3)2.6H2O) for the external gelation process. In addition, with changing thorium oxide and cerium oxide percentage, the contributions of cerium oxide addition were examined. Metal nitrate solutions were prepared. In addition to initial solution polyvinyl alcohol to adjust the viscosity of solutions and to tetra hydro fulfuryl alcohol as a modifier were added. The experimental set-up were designed. Droplet formation, pre-hardening medium and collected products area were investigated and optimum conditions were determined.   

The products that produced by sol-gel process were gone through phases aging, washing and drying respectively. The thermal behavior of the products were investigated by TG/DTA analysis. Solid state investigations of the products that dried at different temperatures and calcined at 1000 °C were calculated with data obtained by X-ray diffraction techniques. Then the oxide powders were pressed at 500 MPa and in 6 mm diameter die. The sintering behavior of pellets were investigated by dilatometer. The pellets were sintered at different elevated temperatures and the density of the pellets were calculated. Microstructures of these pellets were examined by SEM and comparative analyzes were conducted.

In this study, the results showed that multi component (Th, Al, Mg, Ce) oxide structures homogeneously obtained using sol-gel method. With the characterization investigation, the results that consistent with the literature were found and the results carried out comparatively.