Perovskit katalizörlerde metan yanmasının deneysel olarak incelenmesi
Experimental investigation of methane combustion over perovskite catalysts
Yazar: VEYSİ BAŞHAN
Danışman: PROF. DR. YASİN ÜST
Yıldız Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Gemi İnşaatı ve Gemi Makineleri Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Gemi İnşaatı ve Gemi Makineleri Mühendisliği Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2021
Konu: Gemi Mühendisliği = Marine Engineering ; Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Monolit katalizör = Monolith catalyst

Özet:
Denizaltıların havadan bağımsız tahrik gerçekleştirebilmesi, daha uzun süre su altında kalabilmesi ve termal sistemlerle yerlerinin tespit edilememesi için önerilen alternatif güç sistemlerinden biri yenilikçi ve hibrit katalitik yanma odasına sahip süperkritik karbondioksit güç sistemleridir. Ayrıca bu güç sistemleri ticari gemilerin emisyonlarının azaltılabilmesi için de oldukça etkilidir. Bu sebeplerle, bu tez çalışmasında detaylı literatür araştırması yapılmış, sol-jel yöntemi ile Lantan, Seryum, Kobalt ve Platinyum elementleri kullanılarak altı farklı perovskit katalizör hazırlanmış ve kordiyerit monolitlere kaplanmıştır. Katalizörlerin kristal faz özellikleri XRD, mikro yapıları SEM-EDS, yüzey alanları BET, sıcaklıkla azalan karbon miktarları TG-DTA analiz yöntemleri kullanılarak belirlenmiştir. Katalizörlerin sıcaklık programlı indirgenme (TPR) deneyleri yapılmıştır. Katalizörlerin 400-850 °C sıcaklıkları arasında 50 °C aralıklarla, %2 metan düşük debi (306 ml/dk), %2 metan yüksek debi (615 ml/dk) ve %4 metan düşük debi (304 ml/dk) şartlarında deneyleri mikro reaktörde gerçekleştirilerek sıcaklığa bağlı performansları ve reaksiyon sonu ürünleri tespit edilmiştir. Katalitik yanma odasına sahip süperkritik karbondioksit güç sistemi ve katalizör hazırlama aşamaları bulanık DEMATEL yöntemi ile değerlendirilmiştir. Bulanık DEMATEL yöntemiyle katalitik yanma odalı s-CO2 deney sistemlerinde ve katalizör hazırlama proseslerinde karşılaşılan problemler neden-etki gruplarına ayrılmıştır. Hazırlanan katalizörlere soy metal olan platinyumun eser miktarda eklenmesi performansı oldukça yükseltmiştir. 850 °C sıcaklıkta birçok katalizörlerde %100 metan dönüşümü elde edilmiştir. Başarılı bir şekilde hazırlanan katalizörlerin kaplamaları çok iyi derecede gerçekleştirilmiş, karakterizasyonlar ve metan katalitik yanma performanslarının sonuçlarının tezin amacına tamamen uygun olduğu görülmüştür.

Abstract:
One of the alternative power systems proposed for submarines to perform air-independent propulsion, stay underwater for a longer time, and not be noticed with thermal systems is supercritical carbon dioxide power systems with innovative and hybrid catalytic combustion chambers. In addition, these power systems are very effective in reducing the emissions of commercial ships. Therefore, in this thesis study, six different type of perovskite catalysts were prepared by sol-gel method using Lanthanum, Cerium, Cobalt and Platinum elements and coated on cordierite monoliths by conducting a detailed literature search. Crystal phase properties of catalysts, microstructures, surface areas, carbon amounts decreasing with temperature were determined using XRD, SEM-EDS, BET, TG-DTA analysis methods respectively. TPR tests of the catalysts were carried out. The experiment of catalysts between 400-850 °C at 50 °C intervals, under 2% methane low flow rate, 2% methane high flow rate, and 4% methane low flow rate conditions were performed in the microreactor, and their temperature-dependent performances and end-of-reaction products were determined. Supercritical carbon dioxide power systems with catalytic combustion chamber and catalyst preparation stages were evaluated by fuzzy DEMATEL method. With the Fuzzy DEMATEL method, the s-CO2 test systems with catalytic combustion chamber and the problems encountered in catalyst preparation processes are divided into cause-effect groups. Even the addition of the noble metal platinum in trace amounts has improved the performance considerably. 100% conversion of methane has been achieved in many catalysts at a temperature of 850 °C. The coatings of the successfully prepared catalysts were carried out very well and the results of the methane catalytic combustion performances were found to be completely suitable for the purpose of the thesis.