Azot oksit (NOx) tutucu adsorbent geliştirme ve karakterizasyonu
Synthesis and characterization of NOx adsorbents
Yazar: EMİNE KAYA
Danışman: YRD. DOÇ. DR. NURAY OKTAR
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Bölümü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2007
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmanın amacı; biyodizel kullanan motorlardan açığa çıkan yüksek seviyelerdeki NOx gazlarından biri olan azot dioksit (NO2) emisyonlarını gidermek için yüksek NO2 adsorplama kapasitesine sahip baryum içerikli MCM-41 destekli adsorbent geliştirmektir. Mezogözenekli M41S ailesi içerisinde yer alan MCM-41 düzgün gözenek yapısı, yüksek yüzey alanı ile önem taşımaktadır. MCM-41 bu üstün özellikleri nedeniyle destek malzemesi olarak kullanılmaya adaydır. MCM-41 destek malzemesine değişik hazırlama teknikleri kullanılarak metal bileşikleri ilave edilebilir ve adsorbent/katalizörler sentezlenebilir. Bilindiği gibi moleküler elek özelliğine sahip nano yapılı malzemeler seçici katalitik reaksiyonlarda önemli bir kullanıma sahiptirler. Bu nedenle Ba içerikli adsorbentlerin adsorpsiyon kapasitesinin MCM-41 ile geliştirilebileceği düşünülmüştür.Çalışmada belirtilen amaca uygun olarak geliştirilen baryum bazlı MCM-41 destekli adsorbentler doğrudan hidrotermal sentez ve ıslak emdirme yöntemleriyle hazırlanmıştır. Hazırlanan adsorbentlerin bazı fiziksel ve yapısal özelliklerinin belirlenmesinde XRD, azot adsorpsiyon-desorpsiyon analizleri (BET-BJH), TGA-DSC, FTIR, XPS ve SEM-EDS analizleri kullanılmıştır. Yapılan karakterizasyon testleri sonucunda, X ışını kırınım desenleriyle MCM-41'e ait kristal yapısının elde edildiği görülmüş, yüksek yüzey alanlarına (1150-1278 m2/g) ulaşılmıştır. Destek malzemesine Ba yüklemesiyle yüzey alanlarında düşme gözlenmiştir. Yapılan XRD analizleri sonucuna göre; Ba içerikli adsorbentlerde baryum oksit ve baryum nitrat yapılarının olduğu bunun yanında Ba'un MCM-41 ile etkileşime girerek baryum silikat yapılarını oluşturduğu anlaşılmıştır.Emdirme yöntemiyle hazırlanan adsorbentlerin yüzey alanlarını artırmak amacıyla emdirme çözeltisine farklı miktarlarda sitrik asit ilave edilmiştir. Yapılan karakterizasyon testleri sonucunda sitrik asitle hazırlanan katalizörlerde daha yüksek yüzey alanı elde edilmiş ve homojen gözenek boyut dağılımı gözlenmiştir. Aynı zamanda baryum emdirilmesinden dolayı daralan gözenek hacimleri sitrik asit ilavesi ile açılarak daha yüksek gözenek hacmi elde edilmiştir. Böylece baryumun yapı içine girmesi sağlanmış emdirme ile hazırlanan adsorbentlerde destek malzemesinin yüzeyinde görülen baryum kümeleşmesi engellenmiştir.

Abstract:
The aim of this study is to develop the Ba-based, MCM41 supported adsorbent that has a high adsorption capacity for removing the NO2 emission which is one of the NOx gases. MCM-41 is a member of mesoporous M41S family, noticed with having high surface areas and narrow pore-size distributions. Due to superior properties, MCM-41 become a candidate as a support material. By using different preparation methods metals incorporated MCM-41 adsorbent/catalysts can be synthesized. It?s known that having a molecular sieve property, nano structural materials have an important application in selective reactions. So that, absorption capacity of Ba-based adsorbents can be improved by using MCM-41 as a support material.In this study, Ba-based MCM-41 supported adsorbents were prepared by using both direct hidrothermal synthesis method and wet imregnation method. XRD, nitrogen asdorption-desorption analysis (BET-BJH), TGA-DSC, FTIR and SEM-EDS analysis were used for determining the structural and physical properties of synthesized materials. As a result of characterization test, XRD patterns show that cystal structure of MCM-41 was achieved and high surface areas (1150-1278 m2/g) were obtained. With an increasing amount of Ba incorporation, surface areas of adsorbents decreases. XRD analysis shows that in Ba-based adsorbents, there are barium oxide and barium species, besides silicate formation.In impregnation method in order to increase the surface area of the Ba-based adsorbents, citric acid was added to the imregnation solution in different amounts. Characterization analysis shows that adsorbents that were prepared by addition of citric acid have higher surface areas and more homogeneous pore size distrubution were obtained. And also with addition the citric acid higher pore volume was achieved, so that the barium clusters that are seen in the imregnation method were hindered.