Silika destekli manyetik formda plazmonik katalizör tasarımı ve kesikli reaktör sisteminde katalitik aktivitenin tayini
Design of silica supported magnetic plasmonic catalyst and determination of its catalytic activity in batch reactor
Yazar: TUĞRA BALCI
Danışman: PROF. DR. SÜLEYMAN ALİ TUNCEL
Hacettepe Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2018
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Metal oksit katalizörü = Metal oxide catalyst ; Nanopartiküller = Nanoparticles ; Paramanyetik maddeler = Paramagnetic materials ; Polimerik mikroküre = Polymeric microshepere ; Polimerik partiküller = Polymeric particles

Özet:
Çalışmada tekil dağılımlı-gözenekli formda manyetik SiO2 mikroküreler yeni geliştirilen bir sol-jel kalıplama yöntemiyle sentezlenmiştir. SiO2 mikrokürelerin yüzeyinde kovalent immobilizasyon yoluyla primer amin grupları oluşturulmuştur. Takip eden basamakta Au nanopartiküller oluşturulan primer amin grupları kullanılarak SiO2 mikrokürelerin gözenekli yapısı içerisinde sabitlenmiştir. Manyetik formda ve Au nanopartikül içeren SiO2 mikroküreler mekanik kontrollu kesikli reaktörde fenolün Fenton-bazlı giderim mekanizması ile giderimi için kullanılmıştır.
Kürelerin yüzey özellikleri ile boy dağılımları taramalı elektron mikroskobu ile özgül yüzey alanı ölçümleri de Brunauer-Emmett-Teller (BET) Yüzey Alanı ve Gözenek Boyutu Ölçüm Cihazı kullanılarak belirlenmiştir. Çalışmada giderim verimi, Yüksek Basınçlı Sıvı Kromotografisi cihazında ölçülmüştür.
Au nanopartikül içeren manyetik  SiO2 mikroküreler ile fenolün Fenton-bazlı giderim veriminin Au nanopartikül boyutu ile ilişkisi incelenmiştir. Fenol giderimi için en uygun pH değeri tayin edilmiştir. Ayrıca, katalizör derişimi, katalizörün Au nanopartikül içeriği, fenol ve hidrojen peroksit başlangıç derişiminin  fenol giderim mekanizmasına etkisi incelenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin tekrar kullanılabilirliği incelenmiş ve başarılı sonuçlar elde edilmiştir. Sonuçta, silika destekli manyetik formda plazmonik katalizör kullanılarak kesikli sistemde yüksek verimle Fenton-bazlı fenol gideriminin yapılabileceği gösterilmiştir.

Abstract:
In this thesis, monodisperse-porous silica microbeads in a magnetic form were synthesized by new sol–gel templating method. Primary amine groups were formed on SiO2 microbeads by covalent immobilization. In the following step, Au nanoparticles were fixed onto the SiO2 microbeads by using primary amine groups. Magnetic SiO2 microbeads carrying Au nanoparticles were used as plasmonic catalyst for removal of phenol by Fenton based degradation mechanism in a batch reactor.
Size distribution, surface morphology and the specific surface area of magnetic catalyst microbeads were investigated by scanning electron microscopy (SEM) and nitrogen adsorption/desorption method, respectively. The phenol removal efficiency was determined in an HPLC (High Pressure Liquid Chromatography) system equipped with a reversed phase column.
In the presence of Au nanoparticle containing magnetic SiO2 microbeads, the relationship between Au nanoparticle size and phenol removal efficiency was investigated. The most appropriate pH for phenol removal was determined. Besides, the effects of catalyst concentration, Au nanoparticle content of catalyst, and the initial concentrations of phenol and hydrogen peroxide on the phenol removal mechanism were investigated. The recyclability of the developed plasmonic catalyst was also investigated and successful results were obtained. The results showed that, phenol could be degraded by the silica supported magnetic plasmonic catalyst via Fenton-reaction with high yield.