Nadir toprak elementleri ile katkılandırılmış kompozit ince filmlerin sentezi, yapısal karakterizasyonu ve optik özelliklerinin incelenmesi
Synthesis and structural characterization of composite thin films doped with rare earth elements and investigation of optical properties
Yazar: NESLİHAN AKKUŞ ERZURUM
Danışman: PROF. DR. MAHMUT ALİ ASKER ASLANİ
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nükleer Bilimler Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2020
Konu: Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering ; Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering
Dizin: Termolüminesans = Thermoluminescence

Özet:
Termolüminesans (TL), radyasyon dozimetresinde en yaygın kullanılan yöntemlerden biridir. Daha önce radyasyona maruz kalmış bir yarı iletken veya yalıtkan malzemenin, termal olarak uyarılması ile ışık yayımlaması olayına termolüminesans adı verilir. Termolüminesans dozimetre (TLD), radyoaktif bir kaynağın bulunduğu alanlardaki ve bu alanlarda çalışan personelin maruz kaldıkları doz seviyelerini belirlemek için kullanılan küçük boyuttaki detektörlerdir. Günümüzde TLD'ler yaygın olarak kullanılmaktadır ve hızlı yanıt vermeleri, üretim maliyetlerinin düşürülmesi, hassasiyetlerinin ve dayanıklıklarının arttırılması üzerine çalışmalar yürütülmektedir.
Bu çalışmada, sentezlenen fosfor materyallerinin konak ve katkı maddelerini oluşturmak için başlangıç kimyasallarının nitrat veya klorür formları kullanılmıştır. Disprosyum (Dy) katkılı SiO2, Evropium (Eu) katkılı Al2O3, Eu ve Dy birlikte katkılı SnO2 ve Seryum (Ce) ve Samaryum (Sm) birlikte katkılı BaO malzemelerinin çözeltileri ayrı ayrı sentezlenmiştir ve spin kaplama tekniği kullanılarak cam altlıklar üzerinde ince film fosforlarının hazırlanmasında kullanılmıştır.
Kaplama sonrası ince filmlerin yapısal karakterizasyonu, yüzey morfolojisi ve kaplama kalınlıkları Fourier Dönüşümlü Infrared Spektroskopisi (FTIR), X-ışını Kırınımı (XRD), Taramalı Elektron Mikroskopisi (SEM) ve Atomik Kuvvet Mikroskopisi (AFM) kullanılarak analiz edilmiştir. Ayrıca, mor ötesi-görünür bölge (UV-VIS) ölçümleri ince film fosfor malzemelerinin yasak enerji aralığı özelliklerini değerlendirmek için yapılmıştır. Çıkan sonuçlar doğrultusunda, her bir malzemenin morfolojik özelliklerin birbirini destekler nitelikte olduğu gözlenmiştir. Hazırlanan fosfor malzemelerin XRD grafikleri yaklaşık 15 ile 70 derece arasında incelenmiş ve ilgili toz kırınım veri dosyaları (PDF) kullanılarak yorumlanmıştır. FTIR spektroskopik ölçümleri her bir fosfor malzemesi için 450 - 4000 cm-1 arasında gerçekleştirilmiş ve ayrı ayrı değerlendirilmiştir.  Her bir fosfor malzemeye ait UV-Vis spektum verilerine Tauc yöntemi uygulayarak yasak eneji aralıkları hesaplanmıştır. Buna göre SiO2:Dy, Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy ve BaO:Ce,Sm için sırasıyla yasak enerji aralıkları 1,85 eV, 2,25 eV, 2,80 eV ve 2,20 eV olarak hesaplanmıştır. Farklı büyütme oranları ile SEM görüntüleri malzemelerin birbirinden farklı şekillerde gelişmiş olduklarını göstermiştir. AFM sonuçlarına göre,  SiO2:Dy, Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy ve BaO:Ce:Sm için kalınlık değerleri sırasıyla 155,12 nm, 42,536 nm, 108,3 nm ve 46,49 nm olarak bulunmuştur.
Hazırlanan bu malzemelerin dozimetrik malzeme olarak kullanılabilirliğini test etmek için termolüminesans ölçümleri gerçekleştirilmiştir. Işıma eğrilerinin yapısı, doz cevap eğrileri, kararlılık ve sönümleme incelenmiştir. Termal sönümleme sonucu SiO2:Dy, Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy ve BaO:Ce,Sm malzemeleri için sırasıyla %23, %25, %22 ve %27 oranında elektron kaybı olduğu hesaplanmıştır. Ayrıca, aktivasyon enerjisi (Ea) ve frekans faktörü (s) gibi tuzak parametrelerinin belirlenebilmesi amacıyla Farklı Isıtma Hızları yöntemi kullanılmıştır. SiO2:Dy hariç diğer ince film malzemelerinin (Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy ve BaO:Ce,Sm) frekans faktörleri 1012-1014 s-1 aralığında bulunmuştur. Bunlara ek olarak Zeff değerleri her bir malzeme için hesaplanmıştır. Buna göre yaklaşık olarak SiO2:Dy ve Al2O3:Eu personel dozimetresi, SnO2:Eu,Dy ve BaO:Ce,Sm doku dozimetresi olarak kullanıma uygun olduğu düşünülebilir.

Abstract:
Thermoluminescence (TL) is one of the most widely used methods in radiation dosimetry. This type of luminescence phenomenon is defined as the emission of the light emitted from a semiconductor or insulator when is thermally stimulated. Thermoluminescence dosimeter (TLD) is a small detector used to determine the radiation emitted by a radioactive source and the amount of radiation received by people working around this source. Nowadays, the TLDs are widely used and efforts have been increased to enhance response speed, to reduce production costs, to improve sensitivity, and robustness.
In this study, the nitrate or chloride forms of the initial chemicals were used to form the host and dopants of synthesized phosphorus materials. The Dysprosium (Dy) doped SiO2, Europiyum (Eu) doped Al2O3, Eu and Dy co-doped SnO2, and also Cerium (Ce) and Samarium (Sm) co-doped BaO solutions were separately synthesized, which were used in the preparation of thin-film phosphors on the glass substrates using the spin coating technique. 
The structural characterization, the surface morphology, and the coating thickness of the thin films were analyzed using Fourier Transform Infrared spectroscopy (FTIR), X-Ray Diffraction (XRD), a Scanning Electron Microscopy (SEM), and Atomic Force Microscopy (AFM), respectively. Furthermore, UV-VIS measurements were carried out to evaluate the band gap (Eg) properties of the thin-films phosphor materials. According to the results, it was observed that the morphological properties for each material support each other. The XRD patterns of the prepared phosphor materials were examined between approximately from 15 to 70 degrees, and interprated using the relevant powder diffraction data files (PDF). FTIR spectroscopic measurements were carried out between 450-4000 cm-1 for each phosphor materials and evaluated, separately. The band gaps of each material were calculated by applying Tauc method to the UV-Vis spectrum data sets. Accordingly, the band gaps for SiO2:Dy, Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy and BaO:Ce,Sm were computed to be 1.85 eV, 2.25 eV, 2.80 eV and 2.20 eV, respectively. The SEM images with different magnifications showed that the materials were formed in different shapes. According to the AFM results, the thickness values for SiO2:Dy, Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy and BaO:Ce,Sm were computed as155.12 nm, 42.536 nm, 108.3 nm and 46.49 nm, respectively.
The thermoluminescence measurements were carried out to test the usability of these prepared thin-film phosphors as dosimetric material. The structure of radiation curves, dose-response curves, stability, and quenching were examined. Due to the thermal quenching, the electron loss ratio for SiO2:Dy, Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy and BaO:Ce,Sm was found to be 23%, 25%, 22%, and 27%, respectively. Furthermore, different Heating Rates method was used to determine trap parameters such as activation energy (Ea) and frequency factor (s). The frequency factors of thin-film materials (Al2O3:Eu, SnO2:Eu,Dy and BaO:Ce,Sm) except SiO2:Dy were found to be in the range of 1012-1014 s-1. In addition, Zeff values are calculated for each material. Accordingly, it can be considered to be suitable for using of SiO2:Dy and Al2O3:Eu for personnel dosimeter, SnO2:Eu,Dy and BaO:Ce,Sm for tissue dosimeter.