Tarımsal atıklardan karbon temelli nanomalzemelerin ekonomik ve yeşil sentezi
Economic and green synthesis of carbon-based nanomaterials from agricultural wastes
Yazar: ÖMER ÇAVUŞ
Danışman: DOÇ. DR. EROL ALVER ; DOÇ. DR. FİLİZ BORAN
Hitit Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2023
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Grafen oksit = Graphene oxide ; Tarımsal atıklar = Agricultural wastes ; Yeşil sentez = Green synthesis

Özet:
Günümüzde nanomateryallerin sentezinde yeşil kimya çevreci yaklaşımlardan dolayı ilgi görmektedir. Çalışmada, tarımsal atık olan pirinç kabuğu, ayçiçek sapı ve mısır koçanının yanısıra filtre kahve atığıdan biyo-grafen oksit (biyo-GO) üretilmesi ve bu biyo-GO'lardan biyo-grafen sentezlenmesi hedeflenmiştir. Grafen oksit ferrosen katalizörlüğünde tek bir adımda düşük sıcaklıkta basit ve hızlı bir yöntem ile sentezlenmiştir. Biyokütle atıkları, GO'ya dönüşüm için elektron transfer reaksiyonu veren ferrosen katalizörü ile kül fırınında belirlenen koşullarda yakılmıştır. Optimizasyon için yakma sıcaklığı, yakma süresi ve katalizör oranı çalışmaları yapılmış ve sentezlenen GO'lar X-ışını kırınımı (XRD) ve Raman spektroskopisi ile incelenmiştir. Yapılan optimizasyon çalışmalarında yakma sıcaklığı, yakma süresi ve katalizör/biyokütle oranı pirinç kabuğu için sırası ile 350 °C, 15 dak. ve 1/2belirlenirken diğer örnekler için 400 °C, 15 dak. ve 1/5 olarak belirlenmiştir. Optimum koşullarda elde edilen biyo-GO'lar taramalı elektron spektroskopisi-enerji dispersive spektroskopisi (SEM-EDS), elemental haritalama, geçirimli elektron mikroskobu (TEM), Brunauer–Emmett–Teller (BET) yüzey alanı ve İndüktif Eşleşmiş Plazma Atomik Emisyon Spektroskopisi (ICP-OES) ile de ayrıca incelenmiştir. Yapılan ICP-OES analizleri sonucunda biyo-GO'lerin saflıkları %95,55 - 98,99 aralığında bulunmuştur.  Hazırlanan biyo-GO'lardan hidrazin ile kimyasal indirgeme yöntemi ile biyo-grafen (biyo-G) nanomalzemeleri sentezlenmiştir. Elde edilen biyo-G nanomalzemelerinin karakterizasyonu XRD, Raman, SEM-EDS, elemental haritalama, TEM, BET yüzey alanı, XPS ve ICP-OES ile yapılmıştır. ICP-OES analiz sonuçlarına göre biyo G lerin saflık oranları ise %99,49 - 99,64 aralığında belirlenmiştir.  Analiz sonuçları, GO ve grafen katman yapısının ve altıgen çerçevenin oluşumunu doğrulamıştır. Çalışmada kullanılan biyokütle atıklarının GO ve grafen sentezi için grafitin sürdürülebilir alternatifi olmaya uygun olduğu belirtilebilir.

Abstract:
Today, green chemistry in the synthesis of nanomaterials is attracting attention due to environmentalist approaches. The aim of this study was to prepare bio-graphene oxide (bio-GO) from agricultural waste such as rice husk, sunflower stalk and corn cob, and filter coffee waste, and to synthesise bio-graphene from these bio-GOs. Graphene oxide was synthesised in a single step, catalysed by ferrocene, at low temperature using a simple and fast method. Biomass waste is combusted under defined conditions in a muffle furnace with a ferrocene catalyst, which performs an electron transfer reaction for conversion to bio-GO. For optimisation, combustion temperature, combustion time and catalyst ratio studies were carried out, and the synthesised bio-GOs were characterised by X-ray diffraction (XRD) and Raman spectroscopy. In the optimisation studies, the combustion temperature, combustion time and catalyst/biomass ratio were 350 oC, 15 min and ½ for rice husk, respectively. For other samples, 400 oC, 15 min, and 1/5 was determined. As a result of ICP-OES analyses, the purity of Bio-GOs was found to be in the range of 95.55-98.99%. The bio-GOs obtained under optimum conditions were further characterized by energy dispersive X-ray spectrometry (SEM-EDS), elemental mapping, transmission electron microscopy (TEM), Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area and inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-OES). Bio-graphene (bio-G) nanomaterials were synthesised from the prepared bio-GOs by chemical reduction method with hydrazine. The obtained bio-G nanomaterials were characterised by XRD, Raman, SEM-EDS, elemental mapping, TEM, BET surface area and, ICP-OES. The purity of the bio-Gs was determined to be in the range of 99,49 - 99,64 % according to the ICP-OES analysis results. The analysis results confirmed the formation of bio-GO and graphene layer structure and hexagonal framework. It can be concluded that the biomass waste used in the study is suitable as a sustainable alternative to graphite for the synthesis of bio-GO and graphene.