Türkiye farklı bölge mermerlerinin doğal radyoaktivite ve yıllık etkin doz eşdeğerleri
Natural radioactivity and annual effective dose equivalents of marbles from different regions in Turkey
Yazar: CEMRE KARAMAN
Danışman: YRD. DOÇ. DR. SEVİLAY HACIYAKUPOĞLU
İstanbul Teknik Üniversitesi / Enerji Enstitüsü / Nükleer Araştırmalar Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2015
Konu: Enerji = Energy

Özet:
Başta inşaat sektöründe olmak üzere mermer, Türkiye'de de sıkça kullanılan doğal taşlardandır. Gezegenimizin varoluşundan bu yana mevcut bulunan radyoaktif elementler toprak ve doğal taşlarda bulunan radyoaktivitenin başlıca sebebidir. Bu bağlamda yaygın olarak kullanılan bu doğal taş çeşidinin de doğal radyoaktivite değerlerinin saptanması, insan sağlığına zararının olup olmadığının belirlenmesi için oldukça önemlidir. 
Bu çalışmada, Türkiye'nin çeşitli bölgelerinden alınmış 12 farklı mermer örneğinin doğal radyoaktivite konsantrasyonları incelenmiştir. İnşaat sektöründe yaygın olarak kullanılan bu örneklerin absroblanan gama doz hızı, radyum eşdeğer aktivitesi, gama indeksi ve yıllık etkin doz eşdeğeri parametreleri de hesaplanmıştır. Doğal radyoaktivite konsantrasyonunun saptanması için gerekli ölçümler yüksek saflıkta germanyum dedektörü kullanılarak yapılmıştır. Doğal  olarak mermerlerin yapısında bulunan elementler 238U, 235U ve 232Th seri bozunumunun ürünleridir. Ayrıca 40K da yine mermerlerin yapısında mevcuttur. Bu sebeple yapılan bu çalışmada, 226Ra, 232Th ve 40K  radyonüklidlerinin aktivite konsantrasyonları incelenmiştir. İncelenen mermer örneklerinin 226Ra, 232Th ve 40K  radyonüklidlerinin aktivite konsantrasyonları sırasıyla 4 Bq/kg - 163 Bq/kg, 13 Bq/kg – 184 Bq/kg, 2 Bq/kg – 642 Bq/kg aralığında bulunmuştur. İncelenen radyonüklitler için hesaplanan ölçüm sisteminin algılanabilir en düşük aktiviteleri 86400 s ölçüm süresi için sırasıyla 226Ra, 232Th ve 40K için 1, 1 ve 2 Bq/kg olarak elde edilmiştir. 
Radyum eşdeğer aktivite sonuçlarının 1 Bq/kg – 345 Bq/kg aralığında olduğu saptanmıştır. Hesaplanan gama indeks değerleri 0,008 - 3,168 aralığındadır. Absorblanan gama doz hızı değerleri hesaplandığında sonuçların 0,181 nGy/sa - 257,168 nGy/sa aralığında olduğu görülmüştür. Yıllık etkin doz eşdeğeri sonuçları ise 0,0009 mSv/yıl - 1,2624 mSv/yıl aralığında değişkenlik göstermektedir. Toplam alfa aktivite konsantrasyonu değerleri 22-77 Bq/kg aralığında değişmektedir. Toplam beta aktivite konsantrasyonu değerleri ise 25-283 Bq/kg aralığında değişmektedir 
Birleşmiş Milletler Atomik Radyasyonun Etkileri Bilimsel Komitesi'nin belirlediği sınırlar doğrultusunda sonuçlar değerlendirildiğinde radyum eşdeğer aktivite değerlerinin 370 Bq/kg'ı aşmaması beklenmektedir. Bu bağlamda çalışmada kullanılan mermer örneklerinin radyum eşdeğer aktivite değerleri üst sınırın altında kalıp, kullanılabilirliği uygun olarak bulunmaktadır. Yıllık etkin doz eşdeğerinin ise 1 mSv/yıl limitini aşmaması beklenmektedir. Hesaplamalar neticesinde elde edilen değerler bu sınırı aşmamaktadır ve tüm mermer örnekleri yıllık etkin doz eşdeğeri için değerlendirildiğinde, inşaat sektöründe kullanıma uygun bulunmaktadır. Gama indeksleri 12 örnekten 10'u için 0.5'ten küçük olarak hesaplanmıştır. Bu sonuca bağlı olarak yıllık etkin doz eşdeğerinin 0.3 mSv/yıl veya daha az olduğu yorumu yapılabilmektedir.
Çalışmada kullanılan mermer örnekleri için alınan sonuçlar ve yapılan hesaplamalar sonucunda bina yapımında kullanılan bu mermerlerdeki radyoaktivite değerlerinin Birleşmiş Milletler Atomik Radyasyonun Etkileri Bilimsel Komitesi'nin belirlediği doz sınırlarını aşmadığı ve yapı malzemesi olarak kullanılmasının insan sağlığı için bir risk faktörü olmadığı saptanmıştır.

Abstract:
Ionizing radiation exposure from natural sources is a continuing and unavoidable process for all individuals. The main contributors to natural radiation exposures are high energetic cosmic rays and radionuclides originated in the Earth's crust. 
Radionuclides are present everywhere in the environment. Therefore human body is exposed to external and internal exposures from these sources. 
Marble is one of the most used materials in construction sector in world also in Turkey and causes radiation exposure to human body. In this frame determination the amount of radioactivity in marble is important. Due to the health risks associated with the exposure to indoor radiation, many governmental and international bodies such as the International Commission on Radiological Protection (ICRP) and the World Health Organization (WHO) have adopted strong measures to minimize such exposures.
Marbles are metamorphological rocks that are formed by geologically and tectonically processes. In this study twelve marble samples from different parts of Turkey and with same rock formation, mete were used. 
The samples were from Antalya/ Korkuteli, Antalya/Burdur, Bilecik, Marmara Adası, Mersin/Taşucu, Bursa/M. Kemal Paşa, Bilecik, Burdur/Karamanlı, Antalya, Muğla/Yatağan, Kayseri/Toros, İzmir/Güzelbahçe. 
To prepare marble samples for gamma spectroscopic analysis samples were crushed in İstanbul Technical University Faculty of Mines, Rock Mechanics and Natural Stone Laboratory with jaw crusher and ball mill. 
Marble samples were dried at 105C constant temperature in oven, sieved by a 2-mm-diameter sieve, weighted, placed in to 0,5 L polyethylene Marinelli beakers and sealed tight. The prepared samples were left to stay 38 days to reach radioactive equilibrium.
Gamma spectroscopic measurements of samples were accomplished in the Low Level Radioactivity Measurements Laboratory of the Energy Institute. 
The detector in gamma spectroscopy system is high purity germanium semiconductor detector (ORTEC HPGe n-type, vertical, coaxial) covered with 10 cm copper lined lead shield. This shield protects the samples from the background radiation of the environment.
The voltage pulse produced in the detector system was amplificated and converted to a signal by using digital spectrometer (DSPEC jr. 2.0). The applied range of channels was 8192 channels and the used energy range was to 2 MeV.
The obtained gamma spectrum was analyzed with the nuclear analysis software GAMMA VISION-32. Counting time of samples were chosen as 24 hours. All the system is connected with a computer. 
Before any measurement the system was calibrated with standard radioactive source. The source has Marinelli geometry. The density of source is 1,5 g/cm3 and the volume of the source is 0,5 L. The source includes many radionuclides such as 241Am, 137Cs, 60Co, 210Pb, 109Cd57Co 139Ce, 203Hg, 113Sn, 85Sr, 88Y.
Calibration includes efficiency and energy calibration. The data were used in activity concentration calculations and radium equivalent activity, gamma index, absorbed gamma dose rate, annual effective dose equivalent. 
To make the decision for determining of radionuclide energies in marble samples the peak energies were selected according to their intensities and interferences. 
The natural decay series in nature that are from 238U and 232Th radionuclides enable determination of 226Ra and 232Th activities.
The primordial uranium isotope 238U is found universally in nature. However, 238U (4.47 x109 y half-life) constitutes 99.27% by mass of the uranium found in the Earth's crust, the remaining naturally occurring uranium isotopes being 235U (7.04 x 108 y half-life), which is the parent isotope of the actinium chain and 234U (2.46 x 105 y half-life), which is the fourth member of the 238U chain.
The sixth member of the 238U decay chain is the radium isotope 226Ra (1.6 x 103 y half-life). This radionuclide decays with alpha into 222Rn (3.82 d half-life), which is a noble gas. Beginning with 222Rn, a series of six short-lived alpha and beta disintegrations occurs leading to the stopper 210Pb (22.3 y half-life). This latter nuclide decays by beta emission to 210Bi (5.01 d half-life), which in turn decays by beta particle into 210Po (138.4 d half-life). The last member of the 238U decay chain is the stable 206Pb, which is the result of the alpha decay of 210Po. There are several gamma-emitting nuclides in the 226Ra progeny.
As was the case for 238U, 232Th (1.41 x 1010 y half-life) is also a primordial nuclide found universally in nature. There are shorter-lived thorium isotopes in all three natural decay chains, as follows: 234Th (24.1 d half-life) and 230Th (7.54 x 104 y half-life) in the 238U chain; 228Th (1.9 y half-life) in the 232Th chain; and 231Th (1.06 d half-life) in the 235U chain. There are also a number of gamma-emitting nuclides in the 232Th decay chain. Similarly as for 238U, the activity concentrations of 232Th in rocks, however, have a narrower range from 7 to 80 Bq/kg. Some regions of the world have much higher 232Th plus progeny activity concentrations.
K-40 is the only radioactive potassium isotope. Its half-life is 1.3 x 109 y. The 40K contents in soil and rocks range from 70 to 1400 Bq/kg. Some basalts and sands are low in 40K while other basalts and granites have very high content. K-40, however, is not the only non-series natural radionuclide that is present everywhere on Earth. 
The activity concentrations of investigated marble samples ranged from 4 to 163 Bq/kg, 13 to 184 Bq/kg, 2 to 642 Bq/kg for 226Ra, 232Th and 40K respectively. From these results it has been found that gamma index was ranging from 0,008 to 3,138. Calculated Radium equivalent activities, ranged from 1Bq/kg to 345 Bq/kg. Absorbed gamma dose rates and annual affective dose equivalent values were obtained from 0,181 nGy/h to 257,168 nGy/h and 0,0009 mSv/y to 1,2624 mSv/y. The gross alpha activity concentration ranged from 22 to 77 Bq/kg. The gross beta activity concentration ranged from 25 to 283 Bq/kg. 
Results show that Kayseri/Toros marble samples have the highest 226Ra, 232Th and 40K activity concentrations and thus the highest gamma index, absorbed gamma dose rate and annual effective dose equivalent. The lowest 226Ra activity concentrations have found in Antalya/Korkuteli marble samples and the lowest 232Th activity concentrations have found in Marmara Island marble samples. The lowest 40K activity concentrations have found in Bilecik marble samples.
It has been determined that marble samples which are investigated in this study are under the permitted levels compared with results of worldwide average values of the United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation report. Considering knowledge of the natural radioactivity of building materials is important for the determination of population exposure to radiation these marble samples can be safely used as building materials.