SBA-15/SBA-16 destekli metal değişimli heteropoli asit katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve solketal sentezinde aktivitesinin incelenmesi
Synthesis, characterization and solketal synthesis of SBA-15/SBA-16 supported metal exchanged heteropoly acid catalysts examination of its activity
Yazar: GAMZE ŞENOL
Danışman: DOÇ. DR. ELİF AKBAY
Eskişehir Teknik Üniversitesi / Lisansüstü Eğitim Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Temel İşlemler ve Termodinamik Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2022
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Gliserin = Glycerin ; Heteropoli asitler = Heteropoly acids ; Katalizörler = Catalysts ; X ışını spektroskopisi = X ray spectroscopy

Özet:
Gliserolün aseton ile ketalizasyon reaksiyonu biyodizel yan ürünü olan gliserolün değerlendirilebilmesi açısından son dönemlerde oldukça önem kazanmıştır. Bu çalışmanın ilk aşamasında metal (Fe3+, Cu2+, Co2+, Ni2+) değişimli heteropoli asit (12-tungtofosforik asit, 12-tungstosilistik asit,12-molibdofosforik asit) katalizörleri sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörler XRF, FT-IR, piridin adsorpsiyonu kullanılarak FT-IR, XRD, TGA, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon ve SEM-EDS analizleri ile karakterize edilmiştir. M-HPA katalizörlerinin solketal sentezindeki gliserol dönüşümleri ve solketal seçicilikleri üzerindeki aktiviteleri incelenmiştir. Gliserolün ketalizasyon reaksiyonunda en aktif katalizörün %100 gliserol dönüşümü ve %97 solketal seçiciliği ile Fe-TPA katalizörü olduğu görülmüştür.
Çalışmanın ikinci aşamasında katalitik aktivitesi en yüksek olan Fe-TPA, hidrotermal yöntemle sentezlenen SBA-15 ve SBA-16 destek malzemesine %20, %30, %40 yükleme yüzdelerinde ıslak emdirme yöntemi ile yüklenmiştir. Sentezlenen katalizörler aynı karakterizasyon yöntemleri ile karakterize edilmiştir. Katalizörlerin gliserol dönüşümleri ve solketal seçicilikleri üzerindeki aktiviteleri incelenmiştir. En aktif katalizörün %100 gliserol dönüşümü ve %97 solketal seçiciliği ile %40 Fe-TPA/SBA-15 katalizörü olduğu görülmüştür. En aktif katalizör ile reaksiyon parametreleri araştırılmış ve yeniden kullanılabilirlik deneyleri 5 geri döngü için yapılmış olup, gliserol dönüşümünde sadece %3,12 kayıp ile sürdürülebilir bir katalizör olduğu görülmüştür.

Abstract:
The ketalization reaction of glycerol with acetone has recently gained importance in terms of evaluating glycerol, a by-product of biodiesel. In the first stage of this study, metal (Fe3+, Cu2+, Co2+, Ni2+) modified heteropoly acid (12-tungtophosphoric acid, 12-tungstosilistic acid, 12-molybdophosphoric acid) catalysts were synthesized. The synthesized catalysts were characterized by FT-IR, XRD, TGA, N2 adsorption/desorption and SEM-EDS analyzes using XRF, FT-IR, pyridine adsorption. The activities of M-HPA catalysts on glycerol conversions and solketal selectivity in solketal synthesis were investigated. It was observed that the most active catalyst in the ketalization reaction of glycerol was Fe-TPA catalyst with 100% glycerol conversion and 97% solketal selectivity. 
In the second stage of the study, Fe-TPA, which has the highest catalytic activity, was loaded on the SBA-15 and SBA-16 support material synthesized by wet impregnation methods at 20%, 30%, and 40% loading percentages. SBA-15 and SBA-16 were synthesized by the hydrothermal methods. The synthesized catalysts were characterized by the same characterization methods. The activities of the catalysts on glycerol conversion and solketal selectivity were investigated. The most active catalyst was found to be 40% Fe-TPA/SBA-15 catalyst with 100% glycerol conversion and 97% solketal selectivity. The reaction parameters were investigated with the most active catalyst and reusability experiments were carried out for 5 cycles, and it was found to be a sustainable catalyst with only 3.12% loss in glycerol conversion.