Nano ve mikro boyutlu modifiye edilmiş kitosan kullanılarak sulu çözeltilerden Remazol Turkuaz Mavi-G ve parasetamol giderimi
Removal of Remazol Turquoise Blue-G and paracetamol from aqueous solutions using nano and micro sized modified chitosan
Yazar: NESLİHAN ÇANAKCI DURMUŞ
Danışman: PROF. DR. ARZU YADİGAR DURSUN
Fırat Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Çevre Bilimleri Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2024
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering

Özet:
Bu çalışmada, çapraz bağlı kitosan-gluteraldehit ile Remazol Turkuaz Mavi-G boyar maddesinin ve kitosan-bentonit kompoziti ile parasetamol ilaç etken maddesinin adsorpsiyonu kesikli sistemde pH, adsorbent derişimi, sıcaklık ve başlangıç derişimi parametrelerinin, sürekli sistem dolgulu kolon reaktörde ise akış hızı ve başlangıç derişimi parametrelerinin bir fonksiyonu olarak incelenmiştir. Ayrıca tepki yüzey metodu uygulanarak merkezi kompozit tasarım yöntemi vasıtasıyla proses dizaynı için kullanılmak üzere bağımsız değişkenlere bağlı olarak oluşturulan deney kombinasyonlarıyla elde edilen veriler doğrultusunda ikinci dereceden-kuadratik polinom denklemleri oluşturularak sistem optimizasyonu gerçekleştirilmiştir.
Nano boyuttaki çapraz bağlı kitosan-gluteraldehit ile Remazol Turkuaz Mavi-G adsorpsiyonu için kesikli sistemde 50 ℃ sıcaklıkta, 150 rpm karıştırma hızı, 0,25 g/L adsorbent miktarı, pH=2 şartlarında yürütülmüş, en yüksek denge kapasitesi ve verim değerleri ise sırasıyla 700 mg/L başlangıç boyar madde derişiminde 670,52 mg/g ve 100 mg/L başlangıç boyar madde derişiminde % 98,81 olarak saptanmıştır. Kitosan-bentonit kompoziti ile parasetamol ilaç etken maddesinin adsorpsiyonunda ise kesikli sistemde sıcaklığın 50 ℃, karıştırma hızının 220 rpm, adsorbent miktarının 1 g/L, pH=7 olduğu koşullarda gerçekleştirilmiş, en yüksek denge kapasitesi ve verim değerleri sırasıyla 90 mg/L başlangıç parasetamol derişimi için 60,48 mg/g ve 10 mg/L başlangıç parasetamol derişimi için % 69,4 olarak olarak tespit edilmiştir. Adsorpsiyon proseslerinde Langmuir ve Freundlich modelleri kullanılarak denge izotermleri oluşturulmuş, kinetik modellemede ise Pseudo I. ve II. mertebeden modeller ile dış difüzyon kütle aktarımı ve iç difüzyon modelleri uygulanarak modellere ait sabitler ile katsayılar elde edilmiştir. Ayrıca sistemlerin adsorpsiyon termodinamiği de incelenerek farklı sıcaklıklardaki Gibbs serbest enerjisi, entalpi ve entropi değişimleri hesaplanmıştır.
Sürekli sistem dolgulu kolon reaktördeki deneysel çalışmalar 25 ℃ sabit sıcaklıkta yürütülmüş ve optimum giderim değerlerine 0,9 mL/dk akış hızında ulaşılmıştır. Elde edilen en yüksek denge kapasitesi ile verim değerleri sırasıyla Remazol Turkuaz Mavi-G'nin çapraz bağlı kitosan-gluteraldehit adsorpsiyonunda pH=2 için 500 mg/L besleme derişiminde 32,2 mg/g, 100 mg/L besleme derişiminde % 42,7 ve parasetamolün kitosan-bentonit biyokompozitine adsorpsiyonunda pH=7 için 50 mg/L besleme derişiminde 9,3 mg/g, 10 mg/L besleme derişiminde % 39,4 olarak bulunmuştur. Denge modellemesinde kullanılan Langmuir ve Freundlich izotermleri ile kinetik modellemesinde uygulanan Adams-Bohart, Thomas, Yoon-Nelson modellerinin katsayı ve sabitleri hesaplanarak uyumlulukları belirlenmiştir.

Abstract:
In this study, the adsorption of Remazol Turquoise Blue-G dye using cross-linked chitosan-glutaraldehyde and the adsorption of paracetamol using a chitosan-bentonite composite were investigated in a batch system as a function of pH, adsorbent concentration, temperature, and initial concentration parameters, and in a continuous system packed column reactor as a function of flow rate and initial concentration parameters. Additionally, the Response Surface Methodology (RSM) was applied to optimize the system.
For the adsorption of Remazol Turquoise Blue-G with nano-sized cross-linked chitosan-glutaraldehyde in the batch system, experiments were conducted at 50°C, with a stirring speed of 150 rpm, an adsorbent concentration of 0.25 g/L, and a pH of 2. The maximum equilibrium capacity and removal efficiency were determined to be 670.52 mg/g at an initial dye concentration of 700 mg/L, and 98.81% at an initial dye concentration of 100 mg/L, respectively. For the adsorption of paracetamol using the chitosan-bentonite composite, the batch experiments were carried out at 50°C, with a stirring speed of 220 rpm, an adsorbent concentration of 1 g/L, and a pH of 7. The maximum equilibrium capacity and removal efficiency were found to be 60.48 mg/g at an initial paracetamol concentration of 90 mg/L, and 69.4% at an initial paracetamol concentration of 10 mg/L, respectively. The adsorption process was modelled by applying Langmuir and Freundlich equilibrium isotherms, internal and external diffusion mass transfer models, and pseudo-first and second-order kinetic equations. The thermodynamic of the adsorption system was investigated, and changes in Gibbs free energy, enthalpy, and entropy at different temperatures were calculated. Additionally, the optimization of the batch system adsorption was carried out using the Response Surface Methodology.
In the continuous packed-bed column reactor system, experiments were conducted at a constant temperature of 25°C, and optimum removal efficiencies were achieved at a flow rate of 0.9 mL/min. The maximum equilibrium capacity and removal efficiency for the adsorption of Remazol Turquoise Blue-G onto cross-linked chitosan-glutaraldehyde at pH 2 were found to be 32.2 mg/g at a feed concentration of 500 mg/L, and 42.7% at a feed concentration of 100 mg/L, respectively. For the adsorption of paracetamol onto the chitosan-bentonite biocomposite at pH 7, the values were determined to be 9.3 mg/g at a feed concentration of 50 mg/L, and 39.4% at a feed concentration of 10 mg/L, respectively. The constants and coefficients for the Langmuir and Freundlich isotherms used in equilibrium modeling, as well as those for the Adams-Bohart, Thomas, and Yoon-Nelson models applied