Nikel-63 ve prometyum-147 radyoizotopları ile güçlendirilmiş betavoltaik ve doğrudan şarjlı nükleer pillerin deneysel incelenmesi
Experimental investigation of Nickel-63 and Promethium-147 radioisotope-powered betavoltaic and direct charge nuclear batteries
Yazar: SELİM AYDIN
Danışman: PROF. DR. EROL KAM
Yıldız Teknik Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Fizik Ana Bilim Dalı / Fizik Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2019
Konu: Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering

Özet:
Yapılan tez çalışmasında, Ni-63 radyoizotopu ile güçlendirilmiş doğrudan dönüşümlü (betavoltaik) ve Pm-147 kaynağı ile güçlendirilmiş doğrudan şarjlı nükleer prototipleri geliştirilmiştir. Geliştirilen betavoltaik nükleer pilin açık devre voltajı ve kısa devre akımı ölçülmüş, akım-voltaj eğrileri çizilmiş, dolum faktörü ve verim değerleri hesaplanmıştır. Geliştirilen doğrudan şarjlı nükleer pil prototipi üzerinde biriken toplam yük, doyum voltajı, şarj akımı ve kapasitans ölçümleri yapılmıştır. Elde edilen ölçüm sonuçlarından pilde depolanan enerji, maksimum güç ve verim değerleri hesaplanmıştır. Ayrıca nükleer pil protiplerinin akım-voltaj-güç ölçümlerinin bilgisayar kontrollü olarak yapılması için Labview tabanlı nükleer pil karakterizasyon yazılımı geliştirilmiştir. Geliştirilen yazılım kullanılan radyoaktif kaynağın türüne ve aktivitesine bağlı olarak verileri analiz etmekte ve pilin maksimum akım-voltaj, dolum faktörü, kısa devre akımı, açık devre voltajı ve verim değerlerini otomatik olarak hesaplamaktadır.
Tez araştırmasının birinci kısmında, Ni-63 tabanlı betavoltaik nükleer pil ve ölçüm sistemi geliştirilmesi üzerine çalışılmıştır. Çalışmanın birinci aşamasında, GaN yarı iletken malzemesinin karakteristik parametreleri ve aktif bölge kalınlığı simülasyonları yapılmıştır. Yapılan Monte Carlo modellemeleri, Ni-63 beta enerji spektrumu için, GaN tüketim bölgesi genişliğinin 450 nm ile 2.1 µm arasında olması gerektiğini göstermiştir. GaN p bölgesinin katkılama yoğunluğu dikkate alınarak yapılan simülasyon ve teorik hesaplamalara göre, Ni-63 kaynağından yayımlanan ortalama 17.4 keV enerjili beta parçacık enerjisinin tamamına yakınının, 1 µm içerisinde soğurulduğu görülmüştür. Bu sebeple yarı iletkenin aktif bölge kalınlığının 1 µm civarında olmasının uygun olduğu anlaşılmıştır. Ayrıca, Silvaco yarı iletken aygıt simülasyon programı ve Tracer Monte-Carlo simülatörü ile elde edilen sonuçlar kullanılarak, aygıt tasarımı, epitaksi büyütme ve aygıtların performansını etkileyen faktörlerden, kontak direncinin düşürülmesi için çalışmalar yapılmıştır. Epitaksi büyütmeleri Metal-Organik Kimyasal Buhar Biriktirme (MOCVD) sistemi kullanılarak gerçekleştirilmiş ve metal kontakları yapılarak ölçüme hazır hale getirilmiştir. Farklı özelliklerde birçok yarı iletken aygıt geliştirilmiştir. Üretilen aygıtların karanlık akımları ölçülmüş ve morötesi dalgaboylarında, fotonlara tepkiselliği gözlenmiştir. Çalışmanın ikinci aşamasında, Ni-63 ve Pm-147 radyoaktif ince film üretim çalışmaları yapılmıştır. Bunun için MCNP simülasyonu ile, optimum ince film kalınlığının ne olması gerektiği belirlenmiştir. Elde edilen kalınlık değeri için, kaynağın kendini hangi oranda zırhladığı ve beta enerji spektrumunun hangi oranda değiştiği belirlenmiştir. Elde edilen sonuçlar kullanılarak, Ni-63 kaynağı elektroliz yöntemi ile, Pm-147 kaynağı ise damlatma yöntemi ile metal üzerine kaplanmıştır. Son aşamada hazırlanan radyoaktif ince filmler, GaN yarı iletken aygıtlar ile birebir örtüştürülerek betavoltaik nükleer pilin üretimi tamamlanmıştır. Üretilen prototipler, uygun bir vakum hücresi içerisine yerleştirilerek vakum altında akım-voltaj-güç ölçümleri yapılmıştır. Geliştirilen ilk betavoltaik nükleer pil prototipi üzerinde yapılan ölçümlerde, açık devre voltajı 0.65 V, kısa devre akımı 0.1 nA ve maksimum güç 0.016 nW olarak bulunmuştur. Pilin verimi % 0.05, dolum faktörü (FF) 0.25 civarındadır. Geliştirilen ikinci prototip üzerinde yapılan ölçümlerde açık devre voltajı 0.98 V, kısa devre akımı 0.4 nA ve maksimum güç 0.11 nW olarak elde edilmiştir. Pilin verimi %0.35 ve dolum faktörü (FF) 0.28 olarak hesaplanmıştır. Ölçülen değerler, kaynağın toplam aktivitesinin 1 mm2' lik yarı iletken eklem alanına denk gelen 0.75 mCi aktivite ile elde edilmiştir.
Yapılan tez çalışmasında, Ni-63 radyoizotopu ile güçlendirilmiş doğrudan dönüşümlü (betavoltaik) ve Pm-147 kaynağı ile güçlendirilmiş doğrudan şarjlı nükleer prototipleri geliştirilmiştir. Geliştirilen betavoltaik nükleer pilin açık devre voltajı ve kısa devre akımı ölçülmüş, akım-voltaj eğrileri çizilmiş, dolum faktörü ve verim değerleri hesaplanmıştır. Geliştirilen doğrudan şarjlı nükleer pil prototipi üzerinde biriken toplam yük, doyum voltajı, şarj akımı ve kapasitans ölçümleri yapılmıştır. Elde edilen ölçüm sonuçlarından pilde depolanan enerji, maksimum güç ve verim değerleri hesaplanmıştır. Ayrıca nükleer pil protiplerinin akım-voltaj-güç ölçümlerinin bilgisayar kontrollü olarak yapılması için Labview tabanlı nükleer pil karakterizasyon yazılımı geliştirilmiştir. Geliştirilen yazılım kullanılan radyoaktif kaynağın türüne ve aktivitesine bağlı olarak verileri analiz etmekte ve pilin maksimum akım-voltaj, dolum faktörü, kısa devre akımı, açık devre voltajı ve verim değerlerini otomatik olarak hesaplamaktadır.
Tez araştırmasının birinci kısmında, Ni-63 tabanlı betavoltaik nükleer pil ve ölçüm sistemi geliştirilmesi üzerine çalışılmıştır. Çalışmanın birinci aşamasında, GaN yarı iletken malzemesinin karakteristik parametreleri ve aktif bölge kalınlığı simülasyonları yapılmıştır. Yapılan Monte Carlo modellemeleri, Ni-63 beta enerji spektrumu için, GaN tüketim bölgesi genişliğinin 450 nm ile 2.1 µm arasında olması gerektiğini göstermiştir. GaN p bölgesinin katkılama yoğunluğu dikkate alınarak yapılan simülasyon ve teorik hesaplamalara göre, Ni-63 kaynağından yayımlanan ortalama 17.4 keV enerjili beta parçacık enerjisinin tamamına yakınının, 1 µm içerisinde soğurulduğu görülmüştür. Bu sebeple yarı iletkenin aktif bölge kalınlığının 1 µm civarında olmasının uygun olduğu anlaşılmıştır. Ayrıca, Silvaco yarı iletken aygıt simülasyon programı ve Tracer Monte-Carlo simülatörü ile elde edilen sonuçlar kullanılarak, aygıt tasarımı, epitaksi büyütme ve aygıtların performansını etkileyen faktörlerden, kontak direncinin düşürülmesi için çalışmalar yapılmıştır. Epitaksi büyütmeleri Metal-Organik Kimyasal Buhar Biriktirme (MOCVD) sistemi kullanılarak gerçekleştirilmiş ve metal kontakları yapılarak ölçüme hazır hale getirilmiştir. Farklı özelliklerde birçok yarı iletken aygıt geliştirilmiştir. Üretilen aygıtların karanlık akımları ölçülmüş ve morötesi dalgaboylarında, fotonlara tepkiselliği gözlenmiştir. Çalışmanın ikinci aşamasında, Ni-63 ve Pm-147 radyoaktif ince film üretim çalışmaları yapılmıştır. Bunun için MCNP simülasyonu ile, optimum ince film kalınlığının ne olması gerektiği belirlenmiştir. Elde edilen kalınlık değeri için, kaynağın kendini hangi oranda zırhladığı ve beta enerji spektrumunun hangi oranda değiştiği belirlenmiştir. Elde edilen sonuçlar kullanılarak, Ni-63 kaynağı elektroliz yöntemi ile, Pm-147 kaynağı ise damlatma yöntemi ile metal üzerine kaplanmıştır. Son aşamada hazırlanan radyoaktif ince filmler, GaN yarı iletken aygıtlar ile birebir örtüştürülerek betavoltaik nükleer pilin üretimi tamamlanmıştır. Üretilen prototipler, uygun bir vakum hücresi içerisine yerleştirilerek vakum altında akım-voltaj-güç ölçümleri yapılmıştır. Geliştirilen ilk betavoltaik nükleer pil prototipi üzerinde yapılan ölçümlerde, açık devre voltajı 0.65 V, kısa devre akımı 0.1 nA ve maksimum güç 0.016 nW olarak bulunmuştur. Pilin verimi % 0.05, dolum faktörü (FF) 0.25 civarındadır. Geliştirilen ikinci prototip üzerinde yapılan ölçümlerde açık devre voltajı 0.98 V, kısa devre akımı 0.4 nA ve maksimum güç 0.11 nW olarak elde edilmiştir. Pilin verimi %0.35 ve dolum faktörü (FF) 0.28 olarak hesaplanmıştır. Ölçülen değerler, kaynağın toplam aktivitesinin 1 mm2' lik yarı iletken eklem alanına denk gelen 0.75 mCi aktivite ile elde edilmiştir.
Tez araştırmasının ikinci kısmında, Pm-147 tabanlı doğrudan şarjlı nükleer pil düzeneği hazırlanmış ve kurulan düzenek yüksek vakum hücresi içerisine yerleştirilmiştir. Ölçümlerin yapılabilmesi için, nükleer pilin kontakları, vakum bağlantı ekipmanları ile hücre dışına taşınmıştır. Deney kurulumu tamamlandıktan sonra, ölçüm cihazları sırayla bağlanarak, pilin akım, voltaj ve kapasitans değerleri ölçülmüştür. Ayrıca vakum hücresinin üzerine yerleştirilen elektrostatik alan/voltaj ölçer ile, nükleer pilin plakalarında biriken toplam yük ve voltaj değerleri temassız olarak ölçülmüştür. Toplam 100 mCi aktiviteli Pm-147 radyoizotopla güçlendirilmiş nükleer pil prototipi üzerinde yapılan ölçümlerde, pilin doyum voltajı 421 V, şarj akımı 54 pA ve üretilen maksimum güç 22.7 nW olarak bulunmuştur. Pilin kapasitans değeri 66.8 pF, verim değeri %0.07 civarındadır. Pilde depolanan güç değeri 6 μJ civarındadır. Bu aktivitede teorik verim değeri % 0.21 bulunmasına rağmen deneysel verim değerinin üç kat daha düşük bulunmuştur. Bunun nedeni, ortalama 62 keV enerjili Pm-147 beta parçacıklarının geri saçılma etkisini azaltmak için, metal kolektörler üzerine 25 µm  polimid film kaplanmasıdır. Bu kalınlıkta, Katz-Penfold yarı deneysel formül'e göre 49 keV ve altındaki beta spektrumu kaybolmaktadır ve kaplanması gereken polimid film kalınlığı 0.3-0.4 µm'yi geçmemelidir.

Abstract:
In this study, Pm-147 direct charged and Nickel-63 direct conversion (betavoltaic) nuclear battery prototypes were developed. The open-circuit voltage and short circuit current were measured, current-voltage curves were drawn, filling factor and yield values were calculated. Total charge, saturation voltage, charge current and capacitance measurements were taken on the direct-charged nuclear battery prototype. Maximum power, efficiency and deposited energy values of the battery were calculated from the measurement results. In addition, a LabVIEW-based nuclear battery characterization software has been developed to take computer-controlled current-voltage-power measurements on nuclear battery prototypes. This software analyzes data based on type and activity of the radioactive source and automatically calculates the maximum current-voltage, filling factor, short-circuit current, open-circuit voltage and efficiency values of the battery.
In the first phase of research, we worked to develop a Ni-63 based-betavoltaic nuclear battery and I-V measurement system. In the first step of this study, Monte-Carlo simulations were used to determine the characteristic parameters and active region of GaN semiconductor. The simulations results showed that the width of GaN depletion region should be between 450 nm and 2.1 µm for the Ni-63 full beta energy spectrum. Besides, according to the simulations results and theoretical calculations considering to doping concentration of the GaN p-type region, a large amount of the Ni-63 beta-particles which have an average 17.4 keV energy is absorbed within 1 μm. Thus, it was determined that 1 μm semiconductor active region thickness is suitable. In addition, using the Silvaco semiconductor device simulation program and Tracer Monte-Carlo simulator results, it was studied to epitaxial-growth, design of the device and reduce contact resistance which affects the performance of the battery. Epitaxial growth was carried out by using metal-organic chemical vapour deposition (MOCVD) system and metal contacts were prepared for electrical measurements. Many semiconductor devices of different properties were developed.  The dark currents of the devices were measured and their response to short-wavelength ultraviolet photons were observed. In the second step of the study, it was worked to prepare Ni-63 and Pm-147 radioactive thin film. For this purpose, the optimum thin film thickness was determined from MCNP Monte-Carlo simulations results. Additionally, the self-shielding effect and changing of the beta energy spectrum were investigated. According to these results, the Ni-63 and Pm-147 sources were coated on the metals by using electro-deposition and dropping method, respectively. In the third step of the study, the radioactive thin films were mounted onto the surface of GaN semiconductor device. Thus the production of betavoltaic nuclear battery was completed. The fabricated prototypes were placed in a vacuum chamber and current-voltage-power measurements were made. Measurement results showed that, under the irradiation of a Ni-63 source, betavoltaic has short-circuited current (Isc) of 0.1 nA, an open-circuit voltage (Voc) of 0.65 V, and maximum power (Pmax) of 0.016 nW. The fill factor (FF) of the betavoltaic cell was around 25% and the conversion efficiency (ɳ) was 0.05%. The measurements on the second betavoltaic prototype, the open-circuit voltage and short circuit current were measured as 0.98 V and 0.4 nA, respectively. The maximum power of the battery was calculated as 0.11 nW. The fill factor (FF) of the betavoltaic cell was around 28% and the conversion efficiency (ɳ) was 0.35%. The values were obtained with an activity of 0.75 mCi that falls onto the 1 mm2 semiconductor p-n junction area of the total activity.
In the second phase of research, Pm-147 based direct charged nuclear battery setup was prepared and placed in a high vacuum system. To take electrical measurements, connections of the battery have been moved out from the vacuum chamber using electrical feed-throughs. After the battery setup was completed, the measurement devices were connected to the system and the current, voltage and capacitance values of the battery were measured. In addition, the total charge and accumulated voltage on the battery plates were measured with non-contact electrostatic field/voltage meter placed on the vacuum chamber. In measurements of the nuclear battery prototype powered by Pm-147 radioisotope with a total activity of 100 mCi, the saturation voltage and charge current was 54 pA and 421 V, respectively. The battery has a maximum power of 22.7 nW and capacitance of 66.8 pF.  Total conversion efficiency of the battery was 0.07%. The deposited energy in the battery was calculated around 6 μJ. Although the theoretical battery efficiency was calculated as 0.21%, experimental efficiency was found three times lower than that of this value. This is because a 25 µm polyimide film is coated on metal collectors to reduce the backscattering effect of Pm-147 beta particles with an average energy of 62 keV. In this thickness, the beta energy spectrum of 49 keV and below is lost according to the Katz-Penfold semi-experimental formula and the polyimide film thickness should not exceed 0.3 - 0.4 µm.