Özel hibrit kompozit malzemelerin radyasyon karşısında davranışının incelenmesi - xcom ile irdelenmesi,  xe26+ iyonları karşısında hasarının srım simülasyonu ile değerlendirilmesi
Assessment of special hybrid composite materials against radiation, analysis by xcom program, evaluation of radiation damage with Xe+26 ions by srim simulation
Yazar: ERTUĞRUL DEMİR
Danışman: PROF. DR. ASİYE BERİL TUĞRUL
İstanbul Teknik Üniversitesi / Enerji Enstitüsü / Enerji Bilim ve Teknoloji Ana Bilim Dalı / Enerji Bilim ve Teknoloji Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2020
Konu: Enerji = Energy

Özet:
Bu doktora tez çalışmasıyla öncelikle radyasyon zırh malzemesi olarak kullanılabilecek özgün hibrit kompozit  malzemelerin  geliştirilmesi ve radyasyon karşısındaki davranışlarının incelenmesi amaçlanmıştır. Bununla beraber aynı zamanda, başta nükleer teknoloji olmak üzere diğer yüksek teknolojiler için örneğin; uzay teknolojisi, hidrojen teknolojisi, nanoteknoloji ve savunma teknolojisi gibi teknolojilerde de kullanılabilir uygun bir malzemeyle çalışılması hedeflenmiştir. 
Çalışılan hibrit kompozit malzemeler, bu doktora tezine özgün olup, volfram matrisli hibrit kompozitlerle (W- % ağ. 6 VC- % ağ. 1 C, W- % ağ. 6 VC- % ağ. 2 TiC- % ağ. 1 C, W- % ağ. 6 B4C- % ağ. 2 TiC- % ağ. 1 C ve WC- % ağ. 6 Co), paslanmaz çelik üzerine alümina bor karbür kaplama ve yine paslanmaz çelik üzerine volfram esaslı kaplama malzemelerdir. 
Burada, söz konusu bu özgün malzemeler oluşturulurken birkaç önemli husus göz önünde bulundurulmuştur. Bunlardan biri; volfram'ın ağır bir element olması ve girici elektromanyetik radyasyonu durdurma kabiliyetinin yüksek olacağının düşünülmesidir. Bir diğeri; borun nötronları durdurma kabiliyetinin yüksek olduğunun bilinmesidir. 
Farklı bir hususta söz konusu bu elementlerin hibrit malzeme temel malzemesi olarak kullanımı yerine kaplama elemanı halinde olması durumunda ulaşılabilecek sonuçların irdelenmesidir. Bu bağlamda, nükleer teknolojide sıkça kullanılan bir malzeme olan paslanmaz çelik temel malzeme olarak alınarak üzerine çalışılan elementleri içeren kaplamaların yapılması halindeki durum incelenmeye çalışılmıştır. 
Hibrit kompozit malzemelerde imalat tekniği açısından ve çalışmanın amacına uygun olacağı düşünülerek vanadyum, titanyum, kobalt ve karbür yapısı içinde karbon da kullanılmıştır. Bunlardan ayrı bir husus da; hem volfram'ın ve hem de borun ülkemizin önemli maden zenginliklerinden olması ve ulaşılan sonuçların uygun ve yeterli olması halinde ülke ekonomisine kazandırabileceği katma değer olasılığıdır.
Öte yandan,çalışılan malzemelerin radyasyon zırh malzemesi olarak kullanılma potansiyeli de mevcut görülmüştür. Bu bağlamda, Avrupa Birliği (AB)'nin direktiflerinde  bulunan ve kimi zararlı maddelerin teknolojide kullanımını kısıtlayan RoHS uygulamaları içinde, nükleer teknolojide sıkça radyasyon zırh malzemesi olarak kullanılan kurşun da bulunmakta ve kurşun kullanımının kısıtlanmasına çalışılmaktadır. Dolayısıyla, bu doktora tez çalışmasında, özgün olarak oluşturulan hibrit kompozit malzemelerin gama radyasyonunun zırhlamasında kurşuna bir alternatif olabilecek element volfram olduğundan çalışılan hibrit kompozit malzemelerin bu bakımdan da uygun olabileceği düşünülmüştür. Ayrıca, nükleer reaktör teknolojisi için nötronlar da başat radyasyon tipi olup nötron zırhlamasının da düşünülmesi gerekmektedir. Burada da borun nötron yutucusu olarak yadsınamaz özellikleri bulunmaktadır. Ayrıca, (karbür yapısı içinde yer alan) karbonun nötronun moderasyonunda önemli olduğu da göz önüne alınmıştır. Bütün bu hususlar düşünülerek bu doktora tez çalışmasında volfram ve borlu hibrit kompozitlerle çalışılması benimsenmiş olup bu doktora tezinin malzemeye ilişkin  özgünlüğünü oluşturmaktadırlar.
Söz konusu hibrit kompozit malzemelerin öncelikle girici radyasyonlardan önemlileri olan gama ve nötron radyasyonu karşısındaki davranışları incelenmeye çalışılmıştır. Bu bağlamda, deneysel  çalışmalarla ulaşılan sonuçlar XCOM Bilgisayar programı yardımı ile teorik manada hesaplamalar yapılarak deneysel sonuçların irdelemesi gerçekleştirilmiştir. Fazla olarak, çalışılan malzemelerin ileri nükleer teknoloji uygulamalarında kullanılması halinde malzemelerde oluşabilecek hasarlara ilişkin olarak malzemelerin Rusya/Dubna Joint Institue For Nuclear Research Flerov Nükleer Reaksiyonlar Laboratuvarlarında 167 MeV enerjili farklı dozlarda olmak üzere Xe26+ iyon ışınlanmaları gerçekleştirilmiş ve ileri nükleer teknikler kullanılarak durumlarının değerlendirilmesi de yapılmıştır.
Çalışılan hibrit kompozit malzemelerin radyasyon karşısındaki davranışlarının incelenmesine ilişkin olarak gama radyasyonu ile ilgili çalışmaların yapılabilmesi için nükleer uygulamalarda tercih edilerek kullanılan iki önemli gama radyoizotop kaynağı ile çalışılması benimsenmiştir. Söz konusu gama radyoizotop kaynaklar; Cs-137 ve Co-60 gama radyoizotop kaynaklarıdır. İlk çalışılan Cs-137 gama radyoizotop kaynağının tercih edilmesinin sebebi monokromatik enerjili bir radyoizotop kaynak olması ve sahip olduğu enerji piki (667 keV) ile hem fotoelektrik ve hem de Compton saçılması etkisinin gözlenebilir olmasıdır. İkinci çalışılan Co-60 gama radyoizotop kaynağı ise enerji piklerinin1'MeV'in üzerinde olması (1,17 MeV ve 1,33 MeV) ve böylelikle fotoelektrik ve Compton saçılması etkilerinin yanısıra çift oluşumu etkisinin de incelenmesinin mümkün olmasıdır. Nötron kaynağı olarak kullanılan Pu-Be nötron Howitzer (NH-3) nötron kaynağı ile de hibrit kompozit malzemelere ilişkin nötron deneyleri gerçekleştirimiştir.
XCOM bilgisayar programı kullanılarak teorik olarak hesaplanan kütle zayıflatma katsayıları ile deneysel çalışmalardan hareketle hesaplanan kütle zayıflatma katsayıları arasındaki farkların kabul edlebilir mertebelerde olduğu görülmüş ve böylelikle deneysel çalışmaların güvenilirliği kanıtlanmıştır. 
Yapılan deneysel çalışmalardan hareketle hibrit kompozit malzemelere ilişkin lineer zayıflatma katsayısı, yarı-değer kalınlığı (YDK) ve onda-bir değer kalınlık (ODK) değerleri, ortalama serbest yol ve effektif atomik numaraları hesaplanmıştır.
Bunlardan ayrı olarak yapılan çalışmalarla, çalışılan malzemeler için de en uygun bulunan malzemelerin radyasyon hasar çalışmalarının değerlendirilmesine ilişkin olarak 167 MeV enerjili Xe26+ iyonlarıyla farklı doz değerlerinde olmak üzere ışınlamaları da gerçekleştirilmiştir. Her bir doz değeri için ayrı ayrı ve karşılaştırmalı olarak X-ışını difraksiyon (XRD) ve Raman spektroskopik analizleri yapılmıştır. Ayrıca, 167 MeV enerjili Xe26+iyonların malzemelerde oluşturduğu radyasyon hasarı ve malzemeler üzerinde ulaştığı derinlik profilleri SRIM programı kullanılarak tayin edilmiştir Alınan sonuçlarla genel olarak malzemelerin radyasyon hasarına dirençli olduğu kanaati edinilmiştir.
Böylelikle, çeşitli yönlerden özgün ve nükleer teknolojide kullanılabileceği gibi bu konu dışında da ileri teknoloji uygulamalarında (nano teknoloji ve uzay teknolojisi vb. gibi diğer ileri teknolojilerde) kullanılabilme olasılığı olan hibrit kompozit malzemelere ilişkin olarak radyasyon davranışlarının incelenmesinin yanısıra radyasyon hasarı konusunda da ileri bilgiler edinilebilmiştir.

Abstract:
The aim of this doctoral dissertation is to develop unique hybrid composite materials, which can be used as radiation shielding materials and to investigate their behavior against radiation. It is also aimed to work with a suitable material that firstly can be used in nuclear technologies, as well as, for other technologies such as space technologies, hydrogen technologies, nanotechnologies, and defense technologies. 
The studied hybrid composite materials for this doctoral dissertation are original. The hybrid composite materials comprise of wolfram matrix hybrid composites (W- % ağ. 6 VC- % ağ. 1 C, W- % ağ. 6 VC- % ağ. 2 TiC- % ağ. 1 C, W- % ağ. 6 B4C- % ağ. 2 TiC- % ağ. 1 C ve WC- % ağ. 6 Co), Alumina boron carbide coatings on stainless steel, and wolfram-based coatings on stainless steel. 
Wolfram (W) based materials are known as refractory materials. Adding carbides such as VC and TiC into W matrix is one of the most effective way to grain growth mechanism. They have excellent properties such as high melting point, high modules, high resistance of thermal shock, and high temperature strength. Wolfram based materials are important for nuclear applications, especially fusion reactor applications. In addition, wolfram based composites have comparatively high gamma radiation shielding properties. 
However, wolfram has still several drawbacks like poor oxidation resistance which would produce harmful efects on chemical and physical features of wolfram-based components, brittleness at low temperature, and high radioactivity (short-term waste, decay after heat). At this point, wolfram and wolfram alloys demand to improve their performance in order to achieve the desired properties for shielding.
Vanadium and titanium alloys are low activation materials in the nature of things and so have many advantageous properties. Vanadium alloys have more than one advantage particularly in the shielding materials. They have been identified as a promising candidate material for fusion first-wall blanket applications in the fusion systems because of their high thermal stress factor, low activation properties and resistance to irradiation damage. Titanium carbide is an extremely high heat resistance ceramic material which has high melting point, low density, high hardness, superior chemical and thermal stabilities. 
Boron carbide compounds have been widely used in nuclear technology due to its low density, high melting temperature and high neutron absorption cross-section of the boron isotope 10B. Boron carbide materials have extremely good hardness, high mechanical properties, and also highly resistant to chemicals. They are widely used in advanced technology such as neutron absorber and ballistic armor materials. Boron carbide compounds retain its basic structure when formed in interaction with a different energetic neutron flow in processes.
Wolfram coatings are considered as the shielding materials for the plasma facing components in order to improve their properties. W-Cu composites have been used for many applications due to high thermal and electrical conductivity of copper as well as high density, high melting point and high erosion resistance of wolfram. There are several techniques to produce coating materials such as VPS (vacuum plasma spraying), PVD (physical vapor deposition), CVD (chemical vapor deposition) and atmospheric plasma spraying technique (APS). In this doctoral dissertation, wolfram coatings were produced atmospheric plasma spraying technique (APS) which is relatively low cost and high deposition rate. On the other hand APS-W coatings have some disadvantages such as being handily oxidized, high porosity and comparing with poor physical and mechanical properties.
In this doctoral dissertation, wolfram-based composite materials were fabricated by mechanical alloying (MA) technique at the room temperature. MA is a powder processing technique that has attracted great attention because it allows production of homogeneous materials starting from blended elemental powder mixtures. In addition, MA as a production procedure is usually a dry, high-energy ball milling technique and has been utilized to manufacture a variety of commercially handy and scientifically attractive materials.
Here, a few important considerations have been taken into account when slecting these specific materials. One of these, it is thought that wolfram is a heavy element and that its ability to stop the electromagnetic radiation will be high. Another reason, boron is known to have a high ability to absorb neutrons. 
A further consideration is to investigate the results that can be achieved if these elements are in the form of a coating element rather than the use as the base material of the hybrid material. In this context, stainless steel, which is a frequently used mateial in nuclear technology, was taken as the base material and the situation in which coatings contatining the base elements have been tried to examine.
In hybrid composite materials, vanadium, titanium, cobalt and boron carbide were used in terms of manufacturing technique and considering the purpose of the study. Apart from these, a different matter; is the possibility that both wolfram and boron are one of the important mineral riches of our country and it can bring added-value to the national economy if the results reached are appropriate and sufficient.
On the other hand, the potential of the studied materials to be used as radiation shielding material was also considered. In thsic context, RoHS applications included in the directives of the European Union (EU) and restricting the use of certain harmful substances in technology inclued lead, which is frequently used as radiation shielding material in nuclear technology and attempts are made to limit the use of lead.
Therefore, in this doctoral dissertation, it was thought that hybrid composite materials which are based on wolfram can be used as an alternative material naturally against gamma radiation.
The differences between the theoretically calculated mass attenuation coefficients using the XCOM computer program and the mass attenuation coefficients calculated from the experimental studies were found to be acceptable and thus the reliability of the experimental studies was proved.
Based on the experimental studies, linear attenuation coefficient, half-value thickness (HVL) and one-tenth thickness (TVL) values, the average free path and effective atomic numbers of hybrid composite materials were calculated.
Apart from these studies, irradiation was also performed with 167 MeV energy Xe26 + ions with different dose values in order to evaluate the radiation damage of the materials which were found to be the most suitable material among the examined materials.
For each dose value, X-ray diffraction (XRD) and Raman spectroscopic analyses were performed separately and comparatively. Moreover, radiation damage caused by 167 MeV energy Xe26+ ions and the depth profiles reached on the materials were determined by using the SRIM program. In general, it was concluded that the examined materials are resistant to radiation damage.
Thus, in addition to examining the radiation behavior of the hybrid composite materials, which are unique in various aspects and are likely to be used in nuclear technology. It was also obtained information regarding radiation damage of these materials, which may also be used in advanced technology applications such as nanotechnology and space technologies.