Keratin/silika sol-jel temelli hibrit yüzeylerin sentezi ve biyosensör platformları olarak etkinliklerinin değerlendirilmesi
Synthesis of keratin/silica sol-gel based hybrid surfaces and evaluation of their efficacy as biosensor platforms
Yazar: TUĞBA SEZGİN ARSLAN
Danışman: PROF. DR. EMEL EMREGÜL
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Biyokimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Biyokimya = Biochemistry

Özet:
Bu tez çalışmasında, sol-jel reaksiyonları kullanılarak üç farklı organik-inorganik kompozit kserojel sentezi, yapısal ve fizikokimyasal karakterizasyonu ve sensor matrisi olarak etkinliklerinin araştırılması hedeflenmiştir. Film oluşturulabilmesi, biyouyumlu olması ve içerdiği reaktif fonksiyonel gruplar nedeniyle, keratin gözenek oluşturucu şablon olarak kullanılmıştır. Sol-jel reaksiyonları için silika öncüsü olarak TEOS kullanılmış olup, öncelikle reaksiyon şartları optimize edilmiştir. Kırılganlığı azaltmak ve film esnekliğini arttırabilmek için, sol-jellerin içerisine plastikleştirici bir poliol olan gliserol ilave edilmiştir. Organik-inorganik polimerik ağı genişletmek ve grafen oksit, bakır ve titanyum dioksit nanoparçacıkların bağlanması için daha çok aktif bölge oluşturmak suretiyle, reaksiyonlara borik asit dahil edilmiştir. Silika ve bor temelli tüm kserojeller ile SPCE yüzeylerinde film oluşturulmuştur. Yüzey karakterizasyonu tamamlanan kserojellerle modifiye edilmiş SPCE'lerin elektrokimyasal davranışları EIS ve CV metotları ile belirlenmiştir. İlaveten, enzim içermeyen hidrojen peroksit sensörleri olarak kullanım potansiyelleri amperometrik ölçümlerle araştırılmıştır. AFM, SEM ve BET analizleri sonucunda kserojel temelli tüm filmlerin geniş yüzey alanı, arttırılmış yüzey pürüzlülüğü ve gözeneklilik gibi sensör hassasiyeti ve performans artırıcı niteliklere sahip olduğu belirlenmiştir. Kullanılan elektroanalitik teknikler neticesinde hidrojen peroksite karşı en iyi katalitik aktivite gösteren kserojelin GO-keratin/silika/bor olduğu sonucuna varılmıştır. Belirlenen sentez yöntemi, çok farklı nanopartiküllerin polimerik ağa kolayca ilave edilebilmesi açısından etkili ve kolay bir yöntemdir. Bu bağlamda, ilerleyen çalışmalar neticesinde iletkenlik özellikleri daha da geliştirilmiş kompozit kserojellerin sensör alt taşı olarak kullanım potansiyellerinin yüksek olacağı kanaatindeyiz.

Abstract:
In this thesis work, it was aimed at synthesizing of three different organic-inorganic composite xerogels, evaluating structural and physicochemical characteristics and investigating of their effectiveness as sensor matrices. Keratin was used as a pore-forming template because of features such as its ability to form a film, biocompatibility, and the possession of reactive functional groups. TEOS was used as the silica precursor for the sol-gel reactions, and the reaction conditions were optimized first. To reduce brittleness and increase film flexibility, glycerol, a plasticizing polyol, was added to the sol-gels. Boric acid was incorporated into the reactions to expand the organic-inorganic polymeric network and generate more active sites for the binding of graphene oxide, copper, and titanium oxide nanoparticles. Silica and boron-based xerogel films were formed onto the SPCE surfaces. In addition, their potential for use as non-enzymatic hydrogen peroxide sensors was investigated by amperometric measurements. As a result of AFM, SEM, and BET analyses, it was determined that all xerogel-based films have sensor sensitivity and performance-enhancing features such as large surface area, increased surface roughness, and porosity. It was concluded that the xerogel with the best catalytic activity against hydrogen peroxide was GO-keratin/silica/boron by using electroanalytical techniques. The designed synthesis method is an effective and easy method in terms of easily adding many different nanoparticles to the polymeric network. In this context, we believe that composite xerogels with improved conductivity, because of further studies, will have a high potential to be used as sensor matrices.