Atık gazlardan kükürtlü bileşiklerin giderimi için katalizör geliştirilmesi
Catalyst development for the removal of sulfur compounds from waste gases
Yazar: TUNAHAN UÇAR
Danışman: PROF. DR. NAİL YAŞYERLİ
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada, H2S' ün seçici katalitik oksidasyon reaksiyonunda kullanılmak üzere alümina destekli Ag ve Fe-Ag katalizörler hazırlanmış ve reaksiyon sisteminde test edilmiştir. Çalışmada katalizör destek malzemesi olarak kullanılan alümina iki farklı sol-gel yöntemiyle (SG1,SG2) hazırlanmıştır. Destek malzemesinin katalitik aktivite üzerine etkisinin belirlenmesi amacıyla ticari alümina kullanılarak da katalizörler sentezlenmiştir.  Alümina üzerine kütlece %10 oranlarında Ag ve Fe ıslak emdirme yöntemi ile yüklenmiştir. Sentezi gerçekleştirilen katalizörlerin yapısal özellikleri farklı karakterizasyon teknikleri (N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, SEM, EDS) kullanılarak belirlenmiştir. N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analizi, sol-jel yöntemiyle sentezlenen alümina destek malzemeleri üzerine emdirilen Ag katalizörlerinin düzgün dağılımlı mezogözenekli yapıya sahip olduğunu göstermiştir. Katalizörlerin XRD analizleri Ag katalizörlerinin kristal yapısının genel olarak metalik Ag ve γ-Al2O3'ten, Ag-Fe katalizörlerinin ise metalik Ag, Fe2O3 ve γ-Al2O3'ten oluştuğunu göstermiştir. Sentezlenen katalizörlerin katalitik aktiviteleri dolgulu kolon reaksiyon test sisteminde 2500C sıcaklık ve farklı besleme gazı bileşimlerinde (O2/H2S:0,5 ve 1,0) incelenmiştir. Sol-jel yöntemleri kullanılarak hazırlanan alümina desteklerinin kullanıldığı Ag/Al2O3 katalizörlerinin, ticari destekli Ag katalizörüne göre daha yüksek aktivite sergilediği gözlenmiştir. Yapıya ilave edilen demir tüm Ag/Al2O3 katalizörlerinin aktivitesini artırmış, Fe@Ag/Al2O3-SG1 ve Fe@Ag/Al2O3-SG2 katalizörleri ile %100 H2S dönüşümü sağlanmıştır. Ag/Al2O3 katalizörleriyle % 100 kükürt seçiciliğine ulaşılmıştır. Katalizör yapısına ilave edilen demir ile birlikte seçicilik değerinde az da olsa bir düşüş tespit edilmiştir. Besleme akımındaki oksijen miktarının artışı kükürt seçiciliğinde azalmaya neden olmuştur.

Abstract:
In this study, alumina-supported Ag and Fe-Ag catalysts were prepared and tested in the reaction system for selective catalytic oxidation reaction of H2S. Alumina which was prepared by two different sol-gel methods (SG1, SG2) was used as a catalyst support material. Catalysts were also synthesized using commercial alumina to determine the effect of the support material on catalytic activity. 10% by weight of Ag and Fe were loaded on the alumina by wet impregnation method. Structural properties of catalysts were determined by using different characterization techniques (N2 adsorption-desorption, XRD, SEM, EDS). N2 adsorption-desorption analysis showed that Ag catalysts impregnated onto alumina support materials synthesized by sol-gel method had uniform mesoporous structure. XRD analysis of catalysts showed that the crystalline structure of Ag catalysts generally consisted of metallic Ag and γ-Al2O3, and Ag-Fe catalysts consisted of metallic Ag, Fe2O3 and γ-Al2O3. Catalytic activities of synthesized catalysts were investigated at 2500C temperature and different feed gas compositions (O2/H2S:0,5 and 1,0) in the packed-column reaction test system. Ag/Al2O3 catalysts which were the support materials were prepared by sol-gel methods showed higher activity than Ag catalyst which had commercial support. Iron addition to the structure increased the activity of all Ag/Al2O3 catalysts and 100% H2S conversion was achieved with Fe@Ag/Al2O3-SG1 and Fe@Ag/Al2O3-SG2 catalysts. 100% sulfur selectivity was achieved with Ag/Al2O3 catalysts. A small decrease in the selectivity was observed with the iron addition to the catalyst structure. The increase in oxygen content in the feed stream caused a decrease in sulfur selectivity.