Doğrudan sodyum borhidrürlü yakıt hücre bileşenlerinin modifikasyonu ile hücre performansının artırılması
Improving the performance of direct sodium borohydride fuel cell with components modification
Yazar: MERVE GÖRDESEL
Danışman: PROF. DR. BEKİR ZÜHTÜ UYSAL ; DOÇ. DR. AYŞE ELİF SANLI
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2016
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Borhidrürün doğrudan yakıt olarak kullanıldığı yakıt hücreleri doğrudan borhidrürlü yakıt hücreleri (DBYH) olarak bilinmektedir. Bu hücrelerde katotta yaygın olarak hava kullanılmaktadır. Son yıllarda hava yerine peroksit kullanılması ile doğrudan borhidrür/peroksit yakıt hücreleri (DBPYH) geliştirilmiş ve hücre performansı artırılmıştır.  DBPYH'leri için uygun anot ve katot katalizörlerinin geliştirilmesi öncelikli bir konudur. Bu çalışmada Pd/C anot yüzeyine Ni biriktirilerek ve Pt/C katot yüzeyine Prusya Mavisi kaplanarak, elektrot modifikasyonlarının hücre performansını artırıcı etkisi gözlenmiştir. 40 mW/cm2 olan hücre performansı modifikasyonlar sonucunda 293 mW/cm2'ye kadar yükselmiştir. Ancak kararlı yapılar oluşmadığı ve daha ileri çalışmalar yapılarak katalizörlerin kararlı hale getirilmesi gerektiği görülmüştür. Bu çalışmada literatürde bir ilk olarak doğrudan borhidrür/peroksan yakıt hücresi geliştirilmiştir. Oksidan olarak peroksitle beraber ozon kullanılması (peroksan) ile, 90 cm2 aktif yüzey alanına sahip hücrede hücre performansının 3,5 W'dan 4 W'a yükseldiği gözlenmiştir. Ancak ozon, reçineli bağlayıcılar içeren grafit hücreye zarar verdiği için sinterlenmiş grafit plakalar kullanılmıştır. Bu plakaların kullanılması hücre performansı üzerinde de ciddi bir etki göstermiş ve hücrenin gücü 3,2 W'dan 6 W'a çıkmıştır. Performans üzerinde etkili olan diğer bir parametre akış kanallarının tasarımıdır. Bu çalışmada paralel ve serpantin kanal tipleri incelenmiş, paralel akış kanalı ile 8 W olan güç çıktısı serpantin kanal kullanılarak 8,5 W'a yükseltilmiştir. DBPYH'lerinde kullanılan sıvı oksidanın ve sıvı yakıtın hücre çalışması esnasında konsantrasyonları düşmektedir. Bu ise performansın çalışma süresi boyunca gittikçe azalmasına neden olmaktadır. Bu durumu engellemek için kontrollü oksidan besleme modeli geliştirilmiştir. Bu amaçla sisteme ilave edilen ikinci bir depodan belirli zaman aralıklarında ve belirli miktarlardaki oksidan ana oksidan deposuna beslenerek kararlı güç çıktısı sağlanmıştır. Bu şekilde 1 L oksidan kullanılarak tek depo ile hücre güç çıktısı 30 dakika içinde 6 W'dan 2,5 W'a düşmüştür. Ancak kontrollü oksidan beslemesi yapılarak 1 L oksidan ile 2,5 saat boyunca 6 W sabit güç çekilmiştir.  Sistem güvenliğinin sağlanması için, anotta oluşan hidrojen gazı ve katotta oluşan oksijen gazı fazlalığının azaltılması amacıyla yakıt ve oksidan çözeltileri için uygun konsantrasyonlar belirlenmiştir.

Abstract:
Fuel cells which use borohydride directly are known as direct borohydride fuel cells (DBFC). Air is commonly used at the cathode in these cells. In recent years, direct borohydride/peroxide fuel cells (DBPFC) which use peroxide instead of air have been developed and cell performance has been improved. Developing suitable anode and cathode catalysts for DBPFC is of high priority. In this study, electrode modifications were made by depositing Ni on Pd/C anode surface and covering Pt/C cathode surface with Prussian Blue (PB) and improvement in the cell performance by these electrode modifications have been observed. 40 mW/cm2 cell performance has been increased up to 293 mW/cm2 after the modifications. However, obeservations showed that further studies needed to be made in order to achieve steady catalyst performance. Borohydride/peroxane system has been developed and used for the first time in the literature. Using ozone as an oxidant together with peroxide, called peroxane, has improved cell performance from 3,5 W to 4 W. However, because of ozone's damaging effect on graphite cells which has resin as a binder, sintered graphite layers have been found to be more useful. Usage of these layers made a serious effect on cells performance and improved the power of the cell from 3,2 W to 6 W. Another parameter which had an effect on cell performance was the design of flow channels. In this study parallel and serpentine channel types were examined. 8 W power output with parallel flow channel was improved to 8,5 W by using serpentine channel. The concentrations of liquid oxidant and liquid fuel of DBPFC decrease during the cell operation because of continuous circulation. This situation causes a loss in performance during the cell operation. Controlled oxidant feed model was developed to overcome this difficulty. Certain amounts of oxidant was fed to the main oxidant tank in specified time intervals from an additional secondary tank as makeup and steady power output could be achived. By using only one oxidant tank with 1 L oxidant, power output dropped from 6 W to 2,5 W in 30 miutes and kept decreasing, but using controlled oxidant feed with 1L oxidant, the cell generated 6 W stable power for 2,5 hours. In order to provide safety of the system, appropriate concentrations for the fuel and oxidant were determined  to prevent excessive evolution of hydrogen gas at the anode and oxygen at the cathode.