Pirinç kabuğundan hidrotermal karbonizasyon yöntemi ile karbon küre üretilmesi ve enerji ve ilaç salımı alanında kullanılabilirliğinin araştırılması
Production of carbon sphere from rice husk by hydrothermal carbonization method and investigation of usability in the field of energy and drug release
Yazar: BERNA KOÇER KIZILDUMAN
Danışman: PROF. DR. YASEMİN TURHAN
Balıkesir Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2020
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Enerji depolama = Energy storage ; Hidrojen depolanması = Hydrogen storage ; Hidrotermal sentez = Hydothermal synthesis ; Karbon temelli materyaller = Carbon based materials ; Pirinç kabuğu = Rice hull ; İlaç difüzyonu = Drug diffusion

Özet:
Pirinç üretimi sonucu, atık malzeme olarak aşırı miktarda pirinç kabuğu ortaya çıkmakta ve üretimin fazla olduğu bölgelerde çevredeki büyük alanları kaplayan pirinç kabuğunun yakılarak bertaraf edilmesi çevre kirliliğine neden olmaktadır. Bu çalışmada, Türkiye'de ve özellikle Balıkesir ili ve çevresinde yetiştirilen pirincin hasadı sonrasında ortaya çıkan atık niteliğindeki pirinç kabuğunun değerlendirilmesi ve bu atıkların enerji ve ilaç depolama alanında kullanılabilir bir materyal haline getirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, atık değeri taşıyan pirinç kabuğundan alışılagelmiş yöntemlere alternatif olarak, hidrotermal karbonizasyon yöntemi ile karbon mikro/nano küre eldesi gerçekleştirilmiştir. Öğütülüp elenerek farklı tane boyutlarına ayrılan pirinç kabuğunun hidrotermal karbonizasyonu ile karbon küre elde edilmesinde, en ideal küre oluşumunun optimizasyonu için farklı tane boyutu (100-500 μm ve nano), farklı reaksiyon ortamı (distile su, HCl, H2SO4, H3PO4, NaOH), farklı sıcaklık (200 oC, 240 oC, 280 oC) ve farklı reaksiyon süresi (1 saat, 3 saat, 6 saat) gibi parametreler değiştirilerek bir seri deney gerçekleştirilmiştir. Elde edilen örneklerin yüzey alanları ve gözenek boyutu dağılımları BET yüzey alanı tayin cihazı; karbon mikro/nano küre yapısı ve morfolojisi ile % elementel içerikleri SEM-EDX cihazı; yapısal karakterizasyonu FTIR-ATR ve XRD cihazları; termal kararlılığı ise TGA cihazı ile karakterize edilmiştir. Karakterizasyon sonuçlarına göre sıcaklığa ve reaksiyon süresine bağlı olarak karbon küre oluşumunu açıklayan bir seri örnek seçilerek hidrojen depolama materyali olarak kullanılabilirliği araştırılmıştır. HCl ilavesi ile oluşturulan reaksiyon ortamında 280 oC sıcaklıkta ve 6 saat süresince gerçekleştirilen hidrotermal karbonizasyon ile elde edilen karbon mikro küre örneğinin hidrojen depolama kapasitesi kriyojenik sıcaklıkta ve 30 bar basınçta ağırlıkça % 1,1 olarak ölçülmüştür. İlaç salımı deneyleri için, en ideal küre yapısı gösteren mikro ve nano boyutta karbon küre örneği şeçilerek gentamisin salım kapasiteleri belirlenmiştir. Karbon mikro/nano küre örneklerine öncelikle gentamisinin adsorpsiyonu farklı pH ve sıcaklıklarda gerçekleştirilmiştir ve sonrasında 37 oC'de ve pH=7.4'te salım potansiyeli incelenmiştir. Gerçekleştirilen tüm bu çalışmalar sonucunda, lignoselülozik bir biyokütle olan pirinç kabuğundan hidrotermal karbonizasyon yöntemi ile elde edilen karbon mikro/nano kürelerin hem hidrojen depolama materyali olarak enerji alanında, hem de ilaç adsorbent materyali olarak ilaç salım çalışmalarında kullanılabileceği sonucuna varılmıştır.

Abstract:
As a result of rice production, an excessive amount of rice husk arises as waste material and causes pollution of the environment by covering large areas around in regions where production is high. In this study, it is aimed to evaluate the rice husk, which is a waste after the harvest of rice grown around Turkey and especially around Balıkesir, and to make these wastes a material that can be used in the area of energy storage and drug delivery system. For this purpose, as an alternative to conventional methods, carbon micro/nanosphere was obtained from rice husk, which has a waste value, by hydrothermal carbonization method. In obtaining carbon sphere by hydrothermal carbonization of rice husk which is grinded and sieved into different grain sizes, a series of experiments were carried out by changing variables such as different particle size (100-500 μm and nano), different reaction environment (distilled water, HCl, H2SO4, H3PO4, NaOH), different temperature (200 oC, 240 oC, 280 oC) and different reaction time (1 hour, 3 hours, 6 hours) to optimize the ideal sphere formation. The surface areas and pore size distributions of the samples obtained were determined with the BET surface area analyzer, the carbon micro/nanosphere structure, morphology and % elemental contents were observed with the SEM-EDX device, the structural characterization was performed with FTIR-ATR and XRD devices, and its thermal stability was characterized with the TGA device. According to the characterization results, a series of samples describing the formation of carbon sphere depending on the temperature and reaction time were selected and its usability as a hydrogen storage material was investigated. The hydrogen storage capacity of the carbon microsphere sample obtained by hydrothermal carbonization performed for 6 hours at 280 oC in the reaction medium formed by the addition of HCl was measured as 1.1% by weight at cryogenic temperature and 30 bar pressure. For drug release experiments, gentamicin release capacities were determined by selecting a micro and nano-sized carbon sphere sample, which shows the most ideal sphere structure. First, the adsorption of gentamicin on carbon micro/nanosphere samples was carried out at different pH and temperatures, and then the release potential was investigated at 37 oC and pH=7.4. As a result of all these studies, it was concluded that carbon micro/nanospheres obtained by hydrothermal carbonization method from rice husk, which is a lignocellulosic biomass, can be used both in the energy field as hydrogen storage material and in drug release studies as drug adsorbent material.