Bazı model biyomoleküller için moleküler baskılanmış polimerlerin sentezi
Synthesis of molecular imprinted polymer?s for some model bi?omolecules
Yazar: CEYLAN HEPOKUR
Danışman: PROF. DR. H.NURSEVİN ÖZTOP
Cumhuriyet Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2012
Konu: Biyokimya = Biochemistry
Dizin: Metakrilamid = Methacrylamide ; Metakrilik asit = Methacrylic acid ; Safra asit ve tuzları = Bile acids and salts ; Serotonin = Serotonin

Özet:
Bu çalışmada, serotonin ve bir safra asiti olan kolik asiti yüksek seçicilikte tanıyabilecek moleküler baskılı polimerler sentezlendi. Moleküler baskılanmış polimerlerin hazırlanması için akrilamit, metakrilik asit ve metakrilamit monomer olarak seçildi. Fonksiyonel monomerler etilen glikol dimetakrilat, 1,4 bütandiolakrilat ve trimetilpropan triakrilat çapraz bağlayıcıları ve hedef molekül ile polimerleştirildi (MIP-EGDMA, MIP-BÜT ve MIP TMT). Moleküler baskılı polimerlerden uygun yöntemle hedef molekül uzaklaştırıldı. Hedef molekül kullanılamadan NIP polimerlerde sentezlendi (NIP-EGDMA, NIP-BÜT ve NIP-TMT). Sentezlenen polimerlerin karakterizasyon çalışmaları için FTIR, DSC, TGA, SEM analizleri yapıldı. Hazırlanan polimerlere hedef türün adsorpsiyonunu etkileyecek olan sıcaklık, pH, derişim etkileri incelendi. MIP'ler için seçicilik ve tekrar kullanılabilirlik araştırıldı.Serotonin için hazırlanan MIP ve NIP'lerin adsorpsiyon çalışmaları tüm çözücüler için MIP'lerin NIP'lere göre daha iyi adsorplayıcı olduğu göstermiştir. Adsorpsiyonda sıralama MIP-TMT > MIP-BÜT > MIP-EGDMA şeklindedir. En yüksek adsorpsiyon ve en yüksek MIP/NIP farkı gösteren çözücü ise pH 7.4 fosfat tamponudur. Hazırlanan tüm MIP ve NIP örneklerinin serotonin adsorpsiyonu pH arttıkça artmış sıcaklıkla değişmemiştir. Adsorpsiyona derişim etkisi incelendiğinde serotonin adsorpsiyonunun Giles adsorpsiyon izotermleri sınıflandırmasına göre L tipi olduğu bulunmuştur. Adsorpsiyonda bulunan termodinamik parametreler adsorpsiyonun fiziksel adsorpsiyon olduğunu göstermiştir. Serotonin yapısına benzer türler olan adrenalin ve homovanilik asit ile yapılan denemeler MIP örneklerinin serotonin için oldukça seçici olduğunu göstermiştir.Kolik asit için hazırlanan MIP ve NIP'lerin adsorpsiyon çalışmaları tüm çözücüler için MIP'lerin NIP'lere göre daha iyi adsorplayıcı olduğu göstermiştir. Adsorpsiyonda sıralama MIP-TMT > MIP-BÜT > MIP-EGDMA şeklindedir. En yüksek adsorpsiyon etil alkol çözeltisindendir. Hazırlanan tüm MIP ve NIP örneklerinin kolik asit adsorpsiyonu pH ile değişmektedir. Sıcaklığın kolik asit adsorpsiyonuna bir etkisinin olmadığı bulunmuştur. Adsorpsiyona derişim etkisi incelendiğinde kolik asit adsorpsiyonunun Giles adsorpsiyon izotermleri sınıflandırmasına göre L tipi olduğu bulunmuştur. Adsorpsiyonda bulunan termodinamik parametreler adsorpsiyonun fiziksel adsorpsiyon olduğunu göstermiştir. Kolik asit yapısına benzer türler olan deoksikolik asit ve taurokolik asit ile yapılan denemeler MIP örneklerinin kolik asit için oldukça seçici olduğunu göstermiştir.

Abstract:
In this study, molecular imprinted polymers for highly selective recognization of cholic acid which is a bile acid and serotonin were prepared. Acrylamide, methacrylic acid, methacrlamide were chosen as monomer for the production of molecularly imprinted polymers. Functional monomers were polymerized with ethylene glycol dimethacrylate, 1,4, butanediolacrylate, trimethylpropanetriacrylate with target molecule (MIP-EGDMA, MIP-BÜT and MIP TMT). The target molecule was removed from MIP with a suitable method. NIP polymers were synthesized without target molecule (NIP-EGDMA, NIP-BÜT ve NIP-TMT). For the characterization of synthesized polymers FTIR, DSC, TGA, SEM analyses were investigated. The parameters that affect the adsorption of target species on polymers such as temperature, pH and concentration were evaluated. The selectivity and reusability studies were also investigated.It is obvious that MIPs showed better adsorption capacity than NIPs for all solvents for serotonin. The adsorption sequencing is MIP-TMT > MIP-BÜT > MIP EGDMA. The maximum adsorption and the maximum differentiation for MIP/NIP is observed with pH 7.4 phosphate buffer. The adsorption of Serotonin increased with increasing pH and it was almost constant over the studied temperature for all MIPs and NIPs. The adsorption of serotonin followed L type from Giles adsorption isotherms. The thermodynamic parameters proved the physical nature of adsorption process. The studies conducted with adrenalin, homovanillic acid which are homolog to serotonin showed that MIPips are highly selective for serotonin.It is concluded that MIPs showed better adsorption capacity than NIPs for all solvents for cholic acid. The adsorption sequencing is MIP-TMT > MIP-BÜT > MIP EGDMA. The maximum adsorption achieved with ethyl alcohol. The adsorption of cholic acid varies with chancing pH for all produced MIPs and NIPs. It is concluded that the adsorption of cholic acid is not affected by the temperature. The adsorption of cholic acid followed L type from Giles adsorption isotherms. The thermodynamic parameters proved the physical nature of adsorption process. The studies conducted with deoxycholic acid, taurocholic acid which are homolog to cholic acid showed that produced MIPs are highly selective for cholic acid.