MnCo2O4 ile modifiye edilen esnek müstakil grafen kağıt elektrotların hazırlanması, karakterizasyonu ve parasetamol tayininde kullanılması
Preparation and characterization of flexible freestanding MnCo2O4 modified graphene paper electrodes for determination of paracetamol
Yazar: MURAD SHAFIYEV
Danışman: DOÇ. DR. EZGİ TOPÇU
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Analitik Kimya Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2023
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Amaç: Tez çalışmasında, asetaminofen olarak da bilinen parasetamolün (PC) elektrokimyasal tayini için serbest duran esnek bir elektrot tasarımı amaçlanmıştır. Bu doğrultuda grafitten yola çıkılarak grafenin sentezi ve grafenden elde edilecek grafen kağıdın (GK) elektroaktif mangan kobalt oksit (MnCo2O4) yapıları ile modifiye edilmesi, dolayısıyla daha yüksek elektrokimyasal performansa ve daha geniş yüzey alanına sahip esnek bir grafen esaslı elektrot hazırlanması ve bu geliştirilecek elektrot ile PC'nin elektrokimyasal tayininde düşük dedeksiyon limitlerinin yakalanması hedeflenmiştir.
Yöntem: Kimyasal yolla hazırlanan grafen oksit ve hidrotermal yöntemle sentezlenen MnCo2O4, ultrasonik ortamda karıştırılmış ve bu karışım bir kalıp içerisine dökülerek suyun buharlaşması sonucu kağıda benzer MnCo2O4/grafen oksit kalıp yüzeyinde elde edilmiştir. İletkenlik kazandırılması amacıyla kalıptaki MnCo2O4/grafen oksit kağıt, hidrojen iyodür çözeltisi içerisinde bekletilmiş, böylece indirgenmesi ve grafen kağıda (GK) dönüşümü sağlanmıştır. Elde edilen MnCo2O4/GK elektrotun morfolojik ve kimyasal yapısı; taramalı elektron mikroskopisi, enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi, X-ışını fotoelektron spektroskopisi, Raman spektroskopisi ve X-ışını difraksiyonu ile elektrokimyasal yapısı ise elektrokimyasal empedans spektroskopisi ve dönüşümlü voltametri teknikleri ile karakterize edilmiştir. MnCo2O4/GK elektrot üzerinde PC'nin elektrokimyasal tayininde amperometri tekniği kullanılmıştır.
Bulgular: Hazırlanan esnek serbest duran MnCo2O4/GK elektrotun PC tayinindeki amperometrik sensör uygulamasında; doğrusal çalışma aralığı 4,64-1000 µM, dedeksiyon limiti 1,39 µM, hassasiyet ise 0,004 mA µM-1 cm-2 olarak hesaplanmıştır.  Elektrokimyasal çalışmalar, MnCo2O4/GK elektrotun PC'nin dedeksiyonunda yüksek bir seçiciliğe sahip olduğunu göstermiştir. Ayrıca gerçek numunelerde PC dedeksiyonunda MnCo2O4/GK elektrotun amperometrik sensör olarak kullanımı %98,2-%102,2 geri kazanım değerleri ile başarılı bir şekilde gerçekleştirilmiştir. Stabilite çalışmaları, MnCo2O4/GK elektrotun PC'nin elektrokimyasal dedeksiyonunda kararlı ve dayanıklı olduğunu göstermiştir. 
Sonuç: MnCo2O4/GK elektrot, PC'nin elektrokimyasal tayininde oldukça iyi analitik değerler sergileyen, elektrokimyasal kararlılığa sahip, dayanıklı ve esnek bir sensördür.
Anahtar Kelimeler: MnCo2O4, grafen kağıt elektrot, elektrokimyasal sensör, parasetamol.

Abstract:
Purpose: This thesis, it is aimed to design a free-standing flexible electrode for the electrochemical determination of paracetamol (PC), also known as acetaminophen. In this direction, it is intended to synthesize graphene based on graphite and modification of graphene paper (GK) obtained from graphene with electroactive manganese cobalt oxide (MnCo2O4) structures, thus preparing a flexible graphene-based electrode with higher electrochemical performance and larger surface area. Moreover, the goal of this study is to achieve low detection limits for the electrochemical determination of PC with the prepared electrode.
Method: Graphene oxide, prepared chemically, and MnCo2O4 synthesized by the hydrothermal method were mixed in an ultrasonic environment. This mixture was poured into a mold and as a result of water evaporation, paper-like MnCo2O4/graphene oxide was obtained on the mold surface. In order to gain conductivity, MnCo2O4/graphene oxide paper in the mold was immersed in hydrogen iodide solution, thus reducing and converting to graphene paper (GK) was achieved. The morphological and chemical structure of the obtained MnCo2O4/GK electrode was characterized by Scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, Raman spectroscopy, X-ray diffraction, and its electrochemical structure by electrochemical impedance spectroscopy and cyclic voltammetry techniques. The amperometry technique was used for the electrochemical determination of PC on the MnCo2O4/GK electrode.
Findings: In the amperometric sensor application for PC determination of the prepared flexible free-standing MnCo2O4/GK electrode: linear range, the detection limit and sensitivity were calculated as 4,64-1000 µM, 1,39 µM, and 0,004 mA µM-1 cm-2, respectively. Electrochemical studies have shown that the MnCo2O4/GK electrode has a high selectivity in the PC detection. In addition, the use of MnCo2O4/GK electrode as an amperometric sensor in PC detection in real samples was successfully carried out with 98,2%-102,2% recovery values. Stability studies have demonstrated that the MnCo2O4/GK electrode is stable and durable in the electrochemical detection of PC.
Results: The MnCo2O4/GK electrode is a durable and flexible sensor with electrochemical stability, which exhibits good analytical values for the electrochemical determination of PC.
Keywords: MnCo2O4, graphene paper electrode, electrochemical sensor, paracetamol.