Sodyum borhidrürden katalitik hidrojen üretimi için katalizör geliştirilmesi
Development of  catalyst  for catalytic hydrogen production from sodium borohydride
Yazar: EBRU ARINAN
Danışman: PROF. DR. ÖZKAN MURAT DOĞAN
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Günümüzdeki enerji ihtiyacını karşılamak üzere yenilenebilir ve çevre dostu kaynaklara ihtiyaç duyulmaktadır. Doğada en çok bulunan elementlerden birisi ve iyi bir enerji taşıyıcısı olması nedeniyle hidrojen ön plana çıkmaktadır. Hidrojen gaz halinde, sıvı halinde veya bir kimyasal bileşik içinde depolanabilmektedir. Yürütülen çalışmada, hidrojen deposu olarak kullanılan NaBH4'den hidroliz yoluyla hidrojen üretiminde kullanılmak üzere uzun ömürlü ve yüksek aktiviteye sahip katalizörlerin sentezi amaçlanmıştır. Katalizör desteği olarak ticari olarak bulunan alumina kullanılmıştır. ELP (electroless plating) yöntemiyle destekler üzerine Co-P ve Ni-P yüklemeleri gerçekleştirilmiştir. Metal yükleme çalışmalarından önce destek yüzeyi temizlenmiş ve aktifleştirilmiştir. Co-P ve Ni-P yükleme banyolarında metal konsantrasyonu, pH, sıcaklık ve indirgen konsantrasyonu gibi parametreler aynı tutulmuştur. EDS analizlerinden Co-P katalizöründe Co/P oranı (kütlece) yaklaşık 2,5 iken Ni-P katalizöründe Ni/P oranı (kütlece) 1,2 olarak belirlenmiştir. XRD analiz sonuçları, sentezlenen katalizörlerde metal-P yapıları yanında P ve metalik formların olduğunu göstermiştir. Co-P temelli katalizörler NaBH4'den hidroliz yoluyla hidrojen üretiminde Ni-P katalizörlerden daha yüksek aktivite göstermiştir. Hidrojen üretim çalışmaları Co-P/Al2O3 katalizörü üzerinde yürütülmüştür. Bu çalışmalarda çözelti akış hızı, sıcaklık, NaBH4 konsantrasyonu, NaOH konsantrasyonu ve tekrar kullanım performansı parametre olarak incelenmiştir.  Hidrojen üretim hızı artan NaBH4 konsantrasyonu ile belli bir değere (0,3 M) kadar hızla artmış sonrasında hızda azalma gözlenmiştir. NaOH konsantrasyonunun hidrojen üretim hızını önemli ölçüde etkilemediği görülmüştür. Çalışma sıcaklığı 20oC'den 60oC'ye yükseltildiğinde hidrojen üretim hızı yaklaşık üç kat artmıştır. Çözelti akış hızı arttırıldığında üretilen hidrojen miktarında düşüş görülmüştür. Katalizör dokuzuncu kullanımdan sonra ilk performansının yaklaşık %74'ünü korumuştur.

Abstract:
Renewable and environmentally friendly resources are required to meet today's energy needs. As hydrogen is one of the most abundant elements in nature and is a good energy carrier, it comes to the fore. The hydrogen may be stored in gaseous, liquid or a chemical compound. In the study, it was aimed to synthesize long-life and high-activity catalysts for use in the production of hydrogen by hydrolysis from NaBH4, which is used as a hydrogen depot. The commercially available alumina was used as a catalyst support. Co-P and Ni-P were loaded to this support with ELP (electroless plating) method. The support was cleaned and activated before metal loading. The parameters such as metal concentration, pH, temperature and reducing agent concentration were kept the same in Co-P and Ni-P loading baths. The Co/P ratio for the Co-P catalyst (by mass) was approximately 2,5 from the EDS analysis, while the Ni/P ratio (by mass) for the Ni-P catalyst was found to be 1,2. The XRD analysis results showed that the P and metallic forms were present as well as metal-P structures in the synthesized catalyst structures. Co-P based catalyst demonstrated higher activity of hydrogen production from NaBH4 through hydrolysis compared to the Ni-P based catalyst. Hydrogen production studies were carried out on Co-P/Al2O3 catalyst. In these studies, solution flow rate, temperature, NaBH4 concentration, NaOH concentration and re-use performance were examined as parameters. Hydrogen production rate increased with increasing NaBH4 concentration to a certain value (0,3 M) and then production rate decreased. The NaOH concentration did not significantly affect the hydrogen production rate. When the operating temperature was increased from 20°C to 60°C, the hydrogen production rate increased threefold. When the solution flow rate was increased, the amount of hydrogen produced decreased. The catalyst retained approximately 74% of its initial performance after the ninth use.