Hibrit oksidasyon/adsorpsiyon teknikleriyle sucul ortamdan ilaç etken maddelerin giderimi
Removal of pharmaceuticals from aqueous media by hybrid oxidation/ adsorption techniques
Yazar: DİLŞAD ÖZTÜRK
Danışman: DR. ÖĞR. ÜYESİ HAMDİ MIHÇIOKUR
Erciyes Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2022
Konu: Çevre Mühendisliği = Environmental Engineering
Dizin: Adsorpsiyon = Adsorption ; Amoksisilin = Amoxicillin ; Antiülser ajanlar = Anti-ulcer agents ; Oksitetrasiklin = Oxytetracycline ; Oksitlenme = Oxidation ; Siprofloksasin = Ciprofloxacin

Özet:
Bu çalışmada; Türkiye'de en çok tüketilen ve çevresel açıdan riskli olduğu tespit edilen Amoxicillin, Ciprofloxacin, Lansoprazole ve Oxytetracycline ilaç etken maddelerinin üretilen yenilikçi adsorban Fe3O4@PEI®Tween 85 ile sulu çözeltiden giderimi amaçlanmıştır. Çalışmada ayrıca adsorpsiyon ile giderilemeyen Amoxicillin'in kuvvetli bir oksidant olan Hipokloröz asit (HOCI) ile oksidasyon özellikleri belirlenerek, hibrit uygulama yapılmıştır. İlk olarak üretilen yenilikçi adsorbanın gözenek yapısı, sıfır şarj noktası, tutulan etken maddelerin kimyasal yapısı, adsorpsiyon ve oksidasyon işletim şartları (pH, karıştırma hızı, süre, başlangıç ilaç etken madde konsantrasyonu) belirlenmiştir. Adsorpsiyon izoterm çalışmaları yapılırken her iki proseste termodinamik ve kinetik yönden incelenmiştir. Elde edilen sonuçlara göre en yüksek adsorpsiyon verimi Lansoprazole ilaç etken maddesinde, sonrasında sırası ile Oxytetracycline> Ciprofloxacin> Amoxicillin şeklinde gözlemlenmiştir. İlaç etken maddelerinin adsorpsiyonu ve adsorpsiyon ile giderilemeyen Amoxicillin'in oksidasyonu için optimum pH, karıştırma hızı (rpm) ve süreleri (dk) sırası ile 8-4-2-6/250/30 ve 2/250/60 olarak bulunmuştur. Amoxicillin'in dışındaki diğer tüm antibiyotik ilaç etken maddelerinin adsorpsiyon prosesi ile gideriminin Freundlich izotermi ile açıklanabilir,ve yalancı-ikinci dereceden reaksiyon kinetiğine uyumlu olduğu saptanmıştır. Amoxicillin adsorpsiyonu ve oksidasyon prosesi ise yalancı 1. derece kinetiğe uyumlu, sırasıyla fiziksel ve kimyasal olarak yorumlanmıştır. Adsorban gözenek çapı nano ölçekte olduğu (70-100 nm) tespit edilmiştir. Adsorban maddede en etkili aktif fonksiyonel grupların C-H, C=N, C=C, F-O ve H-H gruplarının olduğu düşünülmektedir.

Anahtar Kelimeler: Amoxicillin, Ciprofloxacin, Lansoprazole, Oxytetracycline, Adsorpsiyon, Oksidasyon

Abstract:
This study aims to remove from aqueous solution Amoxicillin, Ciprofloxacin, Lansoprazole, and Oxytetracycline, which are the most consumed in Turkey and identified as environmentally hazardous using the innovative adsorbent Fe3O4@PEI®Tween 85. Furthermore, a hybrid application was made for determining the oxidation properties of Amoxicillin, which cannot be removed by adsorption with Hypochlorous acid (HOCI), a potent oxidant in this study. Firstly, it was determined the pore structure, zero charge point, chemical structure of retained active substances, adsorption, and oxidation operating conditions (pH, mixing speed, time, initial drug ingredient concentration) of innovative adsorbent. In addition to adsorption isotherm studies, were examined both processes in thermodynamics and kinetics. According to the results obtained, the highest adsorption efficiency was observed in Lansoprazole, followed by Oxytetracycline> Ciprofloxacin> Amoxicillin, respectively. It was found that optimum pH, mixing speed (rpm) and time (min) for adsorption of drug ingredients and oxidation of Amoxicillin as 8-4-2-6/250/30 and 2/250/60, respectively. It was determined that removing all antibiotics drug actives except Amoxicillin by the adsorption process can be explained by the Freundlich isotherm and is compatible with the physical and pseudo-second-order reaction kinetics. Amoxicillin adsorption and oxidation processes were interpreted physically and chemically, respectively, as consistent with pseudo-first-order kinetics. It was determined that the adsorbent pore diameter at the nanoscale (70-100 nm). It is thought that the most effective active functional groups in the adsorbent are the C-H, C=N, C=C, F-O, and H-H groups.

Keywords: Amoxicillin, Ciprofloxacin, Lansoprazole, Oxytetracycline, Adsorption, Oxidation