Grafen oksit temelli nanokompozitlerin sentezi, karakterizasyonu ve fototermal etkinliklerinin incelenmesi
Synthesis, characterization and examination of photothermal activities of graphene oxide based nanocomposites
Yazar: BENGÜ GETİREN
Danışman: PROF. DR. NURAY YILDIZ
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2020
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Kontrollü ilaç salımı = Controlled drug release ; Metal nanopartiküller = Metal nanoparticles ; İletken kopolimerler = Conducting copolymers

Özet:
Bu tez çalışmasında, birlikte çöktürme ve metanol-su ortamında yerinde polimerizasyon yöntemleriyle grafen oksit (GO) içeren ikili ve üçlü nanokompozitler sentezlenmiştir. Hazırlanan GO, Fe3O4, polipirol (PPy) ve nanokompozitlerinin (GO-Fe3O4, GO-PPy, Fe3O4@PPy, GO-Fe3O4-PPy) karakterizasyonu yapılarak sulu çözeltilerinin farklı derişimlerde (0.01–0.2 mg/mL) ve güç yoğunluklarında (1.5–2.5 W/cm2) fototermal etkinlikleri incelenmiştir. Süperparamanyetik özeliğe ve suda kararlı dispersiyon oluşturma yeteneğine sahip GO-Fe3O4-PPy üçlü nanokompozitlerin sentezinde kullanılan monomer miktarının fototermal performansa olan etkisi de incelenmiştir. İki ve dört kat polimer ile kaplanmış olan GO-Fe3O4-PPy (1-2) ve GO-Fe3O4-PPy (1-4) (GO1Fe8:pirol 1:2–1:4, w/w) nanokompozitlerinin 0.1 mg/mL sulu çözeltilerinin 10 dk 808 nm dalga boyundaki NIR lazer ışınlaması sonucunda çözeltilerin maksimum sıcaklık artış değerleri sırasıyla düşük güç yoğunluğunda (1.5W/cm2)  28.9 ve 32.8°C olarak ve yüksek güç yoğunluğunda (2.5W/cm2)  52.4 ve 60.1°C olarak belirlenmiştir. Yüksek fototermal etkinliğe sahip GO-Fe3O4-PPy (1-4) nanokompozitinin yüksek fototermal kararlılığa ve fototermal dönüşüm verimine (%40.5) sahip olduğu da saptanmıştır. GO-Fe3O4-PPy (1-4) nanokompozitine ticari kanser ilacı olan doksorubisin (DOX) ve doğal antikanser ajanı olan usnik asit (UA) yüklenerek salım çalışmaları gerçekleştirilmiştir. DOX'in salımı 2 gün ve UA'in salımı 10 gün boyunca izlenmiş, DOX için pH 5.5 ve 7.4'te kümülatif salım değerleri sırasıyla %99.55.81±0.20 ve %48.87±0.02, UA için %22.45±0.01 ve %26.46±0.2 olarak elde edilmiştir. NIR lazer etkisi ile tetiklenmiş DOX ve UA salımları normal salım değerlerine göre kayda değer bir artış göstermiştir. Bulgular GO-Fe3O4-PPy nanokompozitlerinin PPy polimerik yapısının katkısıyla 808nm dalga boyundaki şiddetli absorbansı ve suda kararlı dispersiyonu fototermal uygulama, süperparamanyetik özelikleri ise manyetik yönlendirmeli kemoterapi uygulaması için yüksek bir potansiyele sahip olduğunu göstermiştir.

Abstract:
In this thesis, graphene oxide (GO) based binary and ternary nanocomposites were synthesized via co-precipitation and in situ polymerization in methanol-water media. Synthesized GO, Fe3O4, polypyrrole (PPy) and their nanocomposite were characterized, and photothermal activities of their solutions with different concentrations (0.01-0.2 mg/mL) were investigated at different power densities (1.5-2.5 W/cm2). The effect of the amount of monomer used in the synthesis of GO-Fe3O4-PPy ternary nanocomposite having superparamagnetic property and stable dispersion in water was also examined on photothermal performance. The maximum temperature increased the values of GO-Fe3O4-PPy (1-2) and GO-Fe3O4-PPy (1-4) (GO1Fe8:pirol 1:2–1:4, w/w) solutions with 0.1 mg/mL were 28.9°C and 32.8°C after 10 mins under low-power density (1.5 W/cm2)  and 52.4°C and 60.1°C under high-power density (2.5W/cm2) of 808 nm NIR laser, respectively. GO-Fe3O4-PPy (1-4) nanocomposite with excellent photothermal performance was found to have high photothermal stability and photothermal conversion efficiency (40.5%). Release studies were performed on GO-Fe3O4-PPy (1-4) nanocomposites by loading doxorubicin (DOX) which is used as a commercial cancer drug and usnic acid (UA) which is a natural anti-cancer agent. The release of DOX and UA were monitored for 2 and 10 days, respectively, after which the cumulative releases amount at pH 5.5 and 7.4 were obtained as %99.55.81±0.20 and %48.87±0.02 for DOX, and %22.45±0.01 and %26.46±0.2 for UA. NIR-triggered release of DOX and UA significantly increased compared to drug release without NIR laser. The results showed that the strong absorbance of GO-Fe3O4-PPy nanocomposite with stable dispersion in the water at 808 nm wavelength with the contribution of PPy polymeric structure and the superparamagnetic property has a high potential in photothermal therapy and magnetic-guided chemotherapy, respectively.