Hidrojen evrim reaksiyonu (HER) için katalizör geliştirilmesi
Development of catalyst for hydrogen evolution reaction
Yazar: MÜKERREM KAVAKLI
Danışman: DOÇ. DR. HACI MEHMET TAŞDEMİR
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2023
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Yüksek özgül enerjiye sahip bir enerji taşıyıcısı olan hidrojen katotta gerçekleşen hidrojen evrim reaksiyonu (HER) kullanılarak suyun elektrokimyasal ayrıştırılması ile elde edilebilmektedir. Bu çalışmada desteksiz ve mezogözenekli karbon (MezoC) destekli (Ni-S için kütlece % 5,10 ve 20, Fe-S için kütlece %10) Ni-S ve Fe-S katalizörleri hazırlanmıştır. Hazırlanan katalizörlerin elektrokatalitik özellikleri asidik elektrolit (0,5M H2SO4) ortamda doğrusal tarama voltametrisi (LSV) ve döngülü voltametri (CV) ile belirlenmiştir.  Gerçekleştirilen N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analizi sonucunda sentezlenen tüm katalizörlerin mezogözenekli yapıyı ifade eden Tip-IV izotermi ile uyumlu olduğu belirlenmiş ve en yüksek yüzey alanını 1157 m²/g ile destek malzemesi mezogözenekli karbon sergilemiştir. Ni-S katalizörünün kristal yapısı NiSO4.6H2O ve NiS2 bileşiklerinden oluşurken, Fe-S katalizöründe sadece FeS2 kristallerine ait pikler görülmüştür.  Karbon destekli kütlece %10'luk Ni-S (10Ni-S@MezoC) katalizöründe ise desteğe ait olan amorf karbon yapısı belirlenirken, 10Fe-S@MezoC katalizöründe bu yapının yanı sıra Fe-S katalizöründe de tespit edilen FeS2 bileşiği de gözlenmiştir. XPS analizi XRD sonuçlarını desteklemiştir.  Gerçekleştirilen elektrokimyasal testler sonucunda en yüksek katalitik aktivite 232 mV aşırı potansiyel ve 163 mV/dec Tafel eğim değeri ile Ni-S katalizörüyle elde edilmiştir. MezoC ile 438 mV aşırı potansiyel değeri elde edilirken, hem destekli hem de desteksiz Fe-S katalizörü MezoC ile benzer sonuçlar sergilemişlerdir. MezoC destekli Ni-S katalizörlerinde kütlece yüzde arttıkça katalitik aktivitenin de arttığı belirlenmiştir.

Abstract:
Hydrogen, an energy carrier with high specific energy, can be obtained by electrochemical decomposition of water using the hydrogen evolution reaction (HER) at the cathode. In this study, unsupported and mesoporous carbon (MesoC) supported Ni-S and Fe-S catalysts (5, 10 and 20 wt% for Ni-S and 10 wt% for Fe-S) were prepared. The electrocatalytic properties of the prepared catalysts were determined by linear sweap voltammetry (LSV) and cyclic voltammetry (CV) in acidic electrolyte (0.5M H2SO4) medium. As a result of the N2 adsorption-desorption analysis, it was determined that all the synthesized catalysts were compatible with the Type-IV isotherm expressing the mesoporous structure and the highest surface area was exhibited by the support material mesoporous carbon with 1157 m²/g. The crystal structure of the Ni-S catalyst consists of NiSO4.6H2O and NiS2 compounds, while only peaks belonging to FeS2 crystals were observed in the Fe-S catalyst. In the carbon supported Ni-S (10Ni-S@MezoC) catalyst with 10% by mass, the amorphous carbon structure belonging to the support was determined, while in the 10Fe-S@MezoC catalyst, in addition to this structure, FeS2 compound was also observed in the Fe-S catalyst. XPS analysis supported the XRD results. As a result of the electrochemical tests, the highest catalytic activity was obtained with Ni-S catalyst with an overpotential of 232 mV and a Tafel slope value of 163 mV/dec. While an overpotential value of 438 mV was obtained with MesoC, both supported and unsupported Fe-S catalyst exhibited similar results with MesoC. It was determined that the catalytic activity increased as the mass percentage increased in MesoC supported Ni-S catalysts.