Katkılandırılmış grafen temelli polimer kompozit elektrotların hazırlanması, modifiye edilmesi: Elektrokimyasal uygulamaları ve karakterizasyonu
Preparation and modification of additive graphene based polymer composite electrodes: Elektrochemical applications and characterizations
Yazar: MÜRŞİDE CEREN AFŞAR
Danışman: PROF. DR. ZEKERYA DURSUN
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı / Analitik Kimya Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2024
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Bu tez çalışması kapsamında analitlere karşı katalitik etkinliği, seçimliliği ve duyarlılığı yüksek, farklı yüzeyler geliştirilmiştir. Geleneksel elektrotların uygulamalardaki sınırlılığı sebebiyle geliştirilen bu elektrotlarda etkin yüzey alanı, yüksek iletkenlik gibi özelliklere sahip olan, iletken polimer film ve metal nanoparçacıklar ile tasarlanmış yeni elektrot malzemesi kullanılmıştır. Ayrıca katkılandırılmış grafit malzemeler sentezlenmiş ve belirli oranlarda polimerle karıştırılıp kompozit oluşturularak elektrot malzemesi olarak kullanılmıştır.
İki bölümden oluşan bu tez çalışmasında, ilk olarak; metal nanoparçacıklar ile modifiye polieriokrom siyahı T (poliEBT) kaplı elektrotlar hazırlanarak arsenik'in seçimli ve duyarlı tayini gerçekleştirilmiştir. Arsenik'in modifiye elektrottaki elektrokimyasal davranışı 0.75 mol L-1 HCl ortamında incelenmiş ve gerçek numunelere uygulaması üç farklı ticari olarak temin edilebilen mineral suyunda gerçekleştrilmiştir. Arsenik'e ilişkin yükseltgenme pik akımı AuNPs/pEBTox/GCE'de 0.10 - 10.0 μmol L-1 aralığında doğrusal değişim göstermiş ve belirtme alt sınırı 0.077 µmol L-1 olarak saptanmıştır (S/N=3). 
İkinci çalışmada ise n-bütil amin ile katkılandırılmış grafit malzeme sentezlenmiştir. Hazırlanmış n-BA/Grafitten 0.03 g 1 mL DMF içinde süspanse edilerek poli 4-aminofenol modifiye GCE yüzeyine damlatılmış ve Günbatımı sarısı (SY) ve Tartrazinin (Tz) eş zamanlı seçimli ve duyar tayinleri gerçekleştirilmiştir. 
n-BA/G/PPAP/GCE'de SY'ye ilişkin yükseltgenme pik akımı  0.006 – 1.0 µmol L-1; Tz' e ilişkin yükseltgenme pik akımı  ise 0.06 – 10.0 µmol L-1'aralıklarında doğrusal değişmiş ve belirtme alt sınırı SY ve Tz için sırasıyla 0.0026 µmol L-1 ve 0.025 µmol L-1 olarak saptanmıştır (S/N=3). Şurup, toz içecek ve şeker numunelerinde standart katma yöntemi ile SY ve Tz tayin edilmiştir.
Hazırlanan metal nano parçacık modifiye polimer film ve katkılandırılmış grafit modifiye polimer film elektrotların yüzey karakterizasyonları; taramalı elektron mikroskobu, X-ışını foto elektron spektroskopisi, enerji dağılım X-ray spektroskopisi, elektrokimyasal impedans, raman spektroskopisi ve fourier dönüşümlü kızılötesi spektroskopik tekniklerle gerçekleştirilmiştir.

Anahtar Kelimeler: Gün batımı sarısı, tartrazin, arsenik, grafit, n-bütil amin, Eriokrom siyahı T, 4-aminofenol, modifiye elektrotlar, kompozit elektrotlar

Abstract:
In this thesis study, different electrode surfaces with high catalytic efficiency, selectivity and sensitivity to analytes have been developed. Due to the limitations of conventional electrodes in applications, a new electrode material designed with conductive polymer film and metal nanoparticles, which has properties such as effective surface area and high conductivity, was used in these electrodes. In addition, doped graphite materials were synthesised and mixed with polymer in certain ratios and used as electrode materials.
In this thesis consisting of two parts, firstly, metal nanoparticles and modified polyeriochrome black T (polyEBT) coated electrodes were prepared for the selective and sensitive determination of arsenic. The electrochemical behaviour of arsenic at the modified electrode was investigated in 0.75 mol L-1 HCl medium and its application to real samples was carried out in three different commercially available mineral waters. The oxidation peak current of arsenic at AuNPs/pEBTox/GCE showed a linear change in the range 0.10 - 10.0 μmol L-1 and the limit of detection was 0.077 μmol L-1 (S/NIn the second study, n-butylamine doped graphite material was synthesised. 0.03 g of the prepared n-BA/Graphite was suspended in 1 mL DMF and dropped onto the surface of poly 4-aminophenol modified GCE and simultaneous selective and sensitive determinations of Sunset Yellow (SY) and Tartrazine (Tz) were performed. In n-BA/G/PPAP/GCE, the oxidation peak current for SY varied linearly in the range 0.006 - 1.0 µmol L-1 and the oxidation peak current for Tz varied linearly in the range 0.06 - 10.0 µmol L-1.   The limit of detection was 0.0026 µmol L-1 and 0.025 µmol L-1 for SY and Tz, respectively (S/N=3). SY and Tz were determined by standard addition method in syrup, powdered beverage and sugar samples.
Surface characterisations of the prepared metal nanoparticle modified polymer film and doped graphite modified polymer film electrodes were carried out by scanning electron microscopy, X-ray photo electron spectroscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, electrochemical impedance, Raman spectroscopy and Fourier transform infrared spectroscopic techniques.
	
Keywords: Sunset yellow, tartrazine, arsenic, graphite, n-butylamine, Eriochrome black T, 4-aminophenol, modified electrodes, composite electrodes