Pozitron yayıcı radyoizotop üretiminde yüklü parçacık aktivasyonunun özgün bilgisayar benzetimleri ile analizi
Analysis of charged particle activation used in positron emitter radioisotope production with unique computer simulations
Yazar: MUSTAFA RABUŞ
Danışman: PROF. DR. İSKENDER ATİLLA REYHANCAN
İstanbul Teknik Üniversitesi / Enerji Enstitüsü / Nükleer Araştırmalar Ana Bilim Dalı / Radyasyon Bilim ve Teknoloji Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2020
Konu: Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering

Özet:
Pozitron yayıcısı olan radyonüklidler medikal teşhis teknolojilerinde halihazırda kullanılmaktadır. "Pozitron Emisyon Tomografi" (PET) denilen bu teknolojinin gereksinim duyduğu radyonüklidlerin bazı özellikleri bir arada bulundurması gerekmektedir. Bunlardan bazıları; doğru uzunlukta yarıömür, pozitron yayımı yanında farklı parçacık yayımı olup olmaması, doğru enerji aralığında üretilebilmesi ve üretim kolaylığıdır. Bu radyonüklidler, siklotron, reaktörler veya parçacık jenaratörleri kullanılarak nükleer aktivasyon sürecinin sonunda üretilmektedirler. Bu çalışmada siklotron kaynaklı pozitron yayıcı radyonüklid üretim süreci incelendi.
Enerjitik parçacıkların ve radyasyonun madde ile etkileşimini ele alan Monte Carlo benzetim programlarından elde edilebilecek veri türlerinin sınırlı bir kısmı bu çalışmanın özgün araçları ile elde edildi. Parçacık demetinin hedef içerisindeki erimi, makul ışınlama enerjisi ile ışınlanan ana nüklid hedef için asgari kalınlık değerleri ve de "Yüklü Parçacıklar ile Nükleer Aktivasyon" sonucunda ürün radyonüklid miktar ve aktiviteleri bu çalışma kapsamında GNU-Octave kodları ile yazılmış olan özgün "Deterministik Benzetim Programları" ile elde edildi.
Siklotron kaynaklı yüklü parçacık bombardımanı ile bir hedef nüklidin nükleer dönüşüm reaksiyonu sonucu pozitron yayıcı radyonüklid üretim sürecinin seçili reaksiyonlarda analizi üç aşamada kurgulandı.
(I) Reaksiyon eşik enerjisi ile mermi parçacık için asgari enerji tayini: 107Ag(α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn reaksiyonları için sırası ile "7,8672 MeV", "7,0108 MeV", "4,7030 MeV" eşik enerjileri hesaplandı.  Bu değerler mermi parçacık demeti için asgari demet enerjilerini belirlemektedir.
(II) Parçacık demeti makul enerji aralıklarına ve durdurma gücüne bağlı hedef materyal için asgari kalınlık tayini: 107Ag(α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn reaksiyonlarında mermi parçacık demetleri için makul enerji aralığı olarak sırası ile "308", "158,7", "185,8" MeV enerji aralıklarında ışınlama öngörüldü. Bu enerjilerde nükleer reaksiyon sonucu ürün radyonüklit eldesi için hedef materyalin asgari kalınlığı yine sırası ile "128,5 𝞵m", "208,5 𝞵m", "659,05 𝞵m" olarak elde edildi.
(III) Parçacık demeti akım büyüklüğü ve ışınlama süresine bağlı aktivite tayini: 107Ag(α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn reaksiyonlarında yukarıda belirtilen değerlerin kullanılması koşulu ile elde edilebilecek ürün radyonüklid saturasyon aktivite değerleri sırası ile; "0,264", "1,98", "1,35" GBq/𝞵A@sat olarak hesaplandı.
Elde edilen tüm bu veriler "OECD NEA Janis Book" veritabanları, SRIM benzetim programı, "IAEA Yüklü Parçacık Tesir Kesitleri Veritabanı" ile mukayese edildi  ve sonuçların %0,2-%5 aralığında sapma ile uyumlu olduğu görülmüştür.
GNU-Octave dilinde yazılmış olan "Deterministik Benzetim Programının" hesaplamaları oldukça tutarlı sonuçlar vermiştir. Tez için birincil erek olarak seçilmiş olan özgün benzetim programları ile hesaplama altyapısı oluşturma hedefinde başarılı olduğu söylenebilir.
Tezin İkincil Ereği:
Pozitron kaynağı olarak 110mIn eldesine yönelik dolaylı üretim rotaları olan natIn(p,xn)110Sn ve 108Cd(α,2n)110Sn dışarıda bırakıldı, doğrudan üretim rotası olan; 110Cd(p,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 107Ag(α,n)110mIn üç reaksiyon seçildi. Dolaylı üretim rotaları görece yüksek eşik enerjisi (30 ve 17,76 MeV) nedeniyle yaygın kullanımda olan siklotronların büyük çoğunluğunda üretime uygun değildir. Ayrıca natIn(p,xn)110Sn reaksiyonu nükleer etkileşim tesir kesitleri oldukça düşük olduğu için demet enerjisi ve/veya demet akısı görece yüksek değerlerde ışınlama gerektirecektir.
Şu anda yaygın kullanımda olan pozitron kaynağı üretim tesislerinin aktivite değerlerine bakıldığında ∿6,7 GBq/𝞵A@sat ila ∿3,7 MBq/𝞵A@sat aralığında ürün radyoniklidlerle çalışılmakta. Bu çalışmada bulunan değerler ise 0,264 GBq/𝞵A@sat, 1,98 GBq/𝞵A@sat ve 1,35 GBq/𝞵A@sat ile yaygın kullanımda olan pozitron kaynaklarına ciddi bir alternatif oluşturmaktadırlar.
Tesir kesiti yüksek bir tepe yapsada (343,9 milibarn) ortalamada düşük bir etkileşim tesir kesiti ortaya koyması nedeni ile en düşük 110mIn saturasyon aktivitesi 107Ag(α,n)110mIn reaksiyonunda gözlenmiştir. 110mIn saturasyon aktivitesi açısından 110Cd(d,2n)110mIn reaksiyonu en verimli seçenektir. Döteronla ışınlama seçeneği yaygınlık açısından proton hızlandırıcılardan geridedir. Ancak 110Cd(p,n)110mIn reaksiyonunu takip eden 110mIn aktivitesi de kabul edilebilir ve uygulanabilir bir seçenek olarak durmaktadır. Bu reaksiyonlar için %99 izotopik zenginlikte hedef nüklid temini birçok firma tarafından sağlanmaktadır. Ayrıca oluşan ürün 110mIn çekirdeklerinin hızlı bir şekilde kimyasal olarak hedef materyalden ayrıştırılmasına yönelik teknikler halihazırda uygulanmaktadır.
Tüm bu sonuçlar; 110mIn pozitron kaynağının üretim rotası olarak 110Cd(d,2n)110mIn ve 110Cd(p,n)110mIn reaksiyonlarını önemli bir alternatif yapmaktadır. Yeterli yarıömür uzunluğu, aktivite verimliliği ve ulaşılabilirlik açısından bu reaksiyonlar halihazırda yaygın kullanıma sahip alternatiflerinden daha geride değildirler.
Burada soru işaretleri doğuran tek taraf  110mIn kaynaklı pozitronların görece yüksek olan 2260 keV son nokta enerjileri ve 1015 keV ortalama enerjileri ile yokoluş ışımasını hedef bölgenin dışında da gerçekleştirebilme olasılıklarıdır. Bu olasılık görüntülenmek istenilen bölgenin olduğundan daha hacimli görünmesine yol açabilir. Ancak bu konuda belirleyici görüş radyasyon onkolojisi profesyonellerine aittir.

Abstract:
Radionuclides, a positron emitter, are currently used in medical diagnostic technologies. The radionuclides required by this technology, called "Positron Emission Tomography" (PET), should have some features together. Some of those; the correct length of semi-life, besides positron emission there is different particle emission, it can be produced in the right energy range and ease of production. These radionuclides are produced at the end of the nuclear activation process using cyclotron, reactors or particle generators. In this study, the production process of cyclotron-induced positron emitter radionuclide was examined.
A limited number of data types that can be obtained from Monte Carlo simulation programs that deal with the interaction of energetic particles and radiation with matter have been obtained with the unique tools of this study. With the unique "Deterministic Simulation Programs" written in GNU-Octave codes within the scope of this study, the minimum thickness of the target, the reasonable irradiation energy and the activities of "Nuclear Activation with Charged Particles" was obtained.
Analysis of the positron emitting radionuclide production process in selected reactions was designed in three stages as a result of nuclear transformation reaction of a target nuclide with cyclotron-induced charged particle bombardment.
(I) Minimum energy determination for the projectile particle threshold energy: 107Ag (α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn for the reactions, the threshold energies were calculated as "7.8672 MeV", "7.0108 MeV" and "4.7030 MeV". These values determine minimum beam energies for the bullet particle beam.
(II) Determination of minimum thickness for the target material relative to the particle beam reasonable energy ranges and stopping power: 107Ag(α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn Irradiation was envisaged in the "308", "158.7", "185.8" MeV energy ranges, respectively, as the reasonable energy range for the particle beam. As a result of nuclear reaction in these energies, the minimum thickness of the target material for obtaining product radionuclide was obtained as "128.5 𝞵m", "208.5 𝞵m" and "659.05 𝞵m", respectively.
(III) Determination of the relative activity of particle beam current value and irradiation time: Provided that the above values are used in the reactions of  107Ag (α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn the product radionuclide saturation activity calculated values was  "0.264", "1.98", "1.35" as GBq / 𝞵A @ sat respectively. 
All these data were compared with "OECD NEA Janis Book" databases, SRIM simulation program, "IAEA Charged Particle Cross Sections Database" and the results were found to be compatible with a deviation in the range of 0.2% to 5%.
The calculations of the "Deterministic Simulation Program" written in the GNU-Octave language have yielded very consistent results. It can be said that it is successful in the goal of creating a computing infrastructure with the unique simulation programs chosen as the primary aim for the thesis.
In the computer program written in the study, advantageous particle beam energy range and target thickness can be determined for ion-matter interactions based on the energy-related cross section data. Users can access the target material thickness data that they need to use depending on their preferred energy range for the ion beam when they run the computer program from the printed txt file.
After obtaining ion beam energies and target thicknesses, they can obtain the product activity values that will occur when they enter the data into the computer program depending on the time. When the program is run, they can reach the product activity values that can occur for all irradiation options from begining to saturation time in the txt file printed.
Secondary aim of The Thesis:
natIn(p,xn)110Sn and 108Cd(α,2n)110Sn, which are indirect production routes for obtaining 110mIn as positron source, are excluded. Three reactions were selected, 107Ag(α,n)110mIn, 110Cd(d,2n)110mIn, 110Cd(p,n)110mIn. Indirect production routes are not suitable for production in the vast majority of cyclotrons, due to their relatively high threshold energy (30 and 17.76 MeV). In addition, since the natIn(p, xn)110Sn reaction is very low in nuclear interaction cross sections, relatively high beam energy and / or high beam flux irradiation will required.
Considering the activity values of positron source production facilities, which are currently in use, product radioniclides are used in the range of ∿6.7 GBq / 𝞵A @ sat to ∿3.7 MBq / 𝞵A @ sat. The values found in this study constitute a serious alternative to positron sources which are widely used with 0.264 GBq / 𝞵A @ sat, 1.98 GBq / 𝞵A @ sat and 1.35 GBq / 𝞵A @ sat.
Although the cross section makes a high cross section (343.9 millibars), the lowest 110mIn saturation activity was observed in the reaction of 107Ag(α, n)110mIn since it showed a low interaction cross section on average. 110Cd(d,2n)110mIn reaction is the most efficient option in terms of saturation activity of 110mIn. Deuteron irradiation option is behind proton accelerators in terms of prevalence. However, 110mIn activity following the 110Cd(p,n)110mIn reaction also remains an acceptable and feasible option. For these reactions, 99% isotopic rich target nuclide supply is provided by many companies. In addition, techniques for the rapid chemical separation of 110mIn nuclides from the target material are currently being implemented.
All these results; It makes 110Cd(d,2n)110mIn and 110Cd(p,n)110mIn reactions an important alternative as the production route of 110mIn positron source. In terms of adequate half-life length, activity efficiency and accessibility, these reactions are not far behind their currently widely used alternatives.
The only side that raises question marks here is the probability of 110mIn-derived positrons, with their relatively high 2260 keV endpoint energies and 1015 keV average energies, to perform extinction radiation outside the target region. This possibility may cause the region to be displayed to appear more voluminous than it is. However, the determining opinion on this matter belongs to radiation oncology professionals.