Sanayi işletmelerinde baca gazı desülfürizasyon işlemi öncesi ve sonrasında doğal radyonüklit ve ağır metal konsantrasyonlarının incelenmesi
Investigation of natural radionuclide and heavy metal concentrations before and after flue gas desulphurization process in industrial enterprises
Yazar: MELİS SEREN ÇELENLİOĞLU
Danışman: DOÇ. DR. ELÇİN EKDAL KARALI
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Nükleer Bilimler Ana Bilim Dalı / Nükleer Bilimler Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2022
Konu: Fizik ve Fizik Mühendisliği = Physics and Physics Engineering ; Nükleer Mühendislik = Nuclear Engineering
Dizin: Ağır metaller = Heavy metals ; Doğal radyoaktivite = Natural radioactivity ; Kömür kazanları = Coal boilers ; Kükürt giderme = Desulfurization ; Toz kömürler = Pulverized coals

Özet:
Bu çalışmada Manisa bölgesinde yer alan bir sanayi işletmesinde, sprey tipi ıslak filtreli baca gazı desülfürizasyon sistemi içeren kömür yakıtlı kazan prosesindeki doğal radyonüklid ve ağır metal konsantrasyonlarının değişiminin incelenmesi amaçlanmıştır. Proses esnasında meydana gelen katı ve sıvı atıklardaki doğal radyonüklid ve ağır metal konsantrasyonlarının belirlenmesi, yanma sonucu ortaya çıkan kül, sprey tipi sulu filtre çıkışındaki su, atık su arıtma sisteminde biriken çamur ve deşarj anındaki atık suda radyonüklid ve ağır metal konsantrasyonlarının değişimi incelenmiştir. Altı gün boyunca izlenen sistemde kazana giriş yapan kömür, yanma sonrası dip külü ve uçucu kül, ıslak filtre çıkışı su ve deşarj edilen atık su ile arıtma havuzlarında biriken çamur numuneleri düzenli olarak toplanmış olup katı örneklerin kalitatif analizlerinde EDXRF, elementel konsantrasyonlarında ICP-MS ve radyonüklit konsantrasyonlarında ise 3"x3" NaI(Tl) sintilasyon dedektörü kullanılmıştır. Su örneklerinde ise elementel konsantrasyonlar ICP-MS cihazı ile analiz edilmiştir. Kullanılan toz kömür Hg konsantrasyonu 0,16 ppm ortalama ile dünya ortalaması üzerinde bulunmuştur. Dip külü ve uçucu küllerde ise Hg 0,03-1,48 ppm, As 1,81-15,50 ppm, Cr 5,76-16,55 ppm aralıklarında tespit edilmiş olup yer yer EPA tehlikeli atık toksisite sınırlarını aştığı görülmüştür. Doğal radyonüklit konsantrasyonları ise kömür için U-238:140-180 Bq/kg, Th-232:10-17 Bq/kg ve K-40 için 61-99 Bq/kg; dip külü için U-238, Th-232 ve K-40 için sırasıyla; 154-205 Bq/kg, 13-16 Bq/kg ve 52-72 Bq/kg; uçucu kül numunelerinde ise radyonüklit konsantrasyonları sırasıyla; 208-235 Bq/kg, 18-21 Bq/kg ve 86-101 Bq/kg ölçülmüştür. Atıksu arıtma tesisi çamurunda ise  U-238, Th-232 ve K-40 için sırasıyla; 139-148 Bq/kg, 14-15 Bq/kg ve 56-61 Bq/kg olarak tespit edilmiştir. Katı atıklarda soğurulan gama doz hızı (D), yıllık etkin doz eşdeğeri (AEDE), dış tehlike indeksi, iç tehlike indeksi, Radyum eşdeğer aktivite konsantrasyon indeksi, yaşam boyu fetal kanser riski (YFKR), Gama indeksi ve Aktivite kullanım indeksi (AUI) radyasyon parametreleri hesaplanmış ve UNSCEAR limitleri ile karşılaştırılmıştır. Islak filtre işleminin etkisini görmek amacıyla giriş ve çıkış suyu ICP-MS sonuçları karşılaştırılmış olup en yüksek artış As, Mn, Al, Co, Cs ve U konsantrasyonlarında tespit edilmiştir. Dış ortama deşarjı yapılan atık sularda arıtma tesisinin etkisiyle Al, Mn, Co, Fe, As ve Cr element konsantrasyonlarının ıslak filtre çıkış suyuna göre %75-%100 arasında azaldığı görülmüştür. İşletme faaliyetleri sırasında ortaya çıkan kömür külleri, ıslak filtre çıkış suyu, deşarj suyu ve arıtma tesisi çamurları uluslararası ve ülkemiz regülasyonlarına göre değerlendirilmiştir. Deşarj edilen atık suyun endüstriyel amaçlı tekrar kullanımı için Su Kirliliği Kontrol Yönetmeliği kalite sınıflarına göre değerlendirmesi yapılmıştır.

Abstract:
In this study, it was aimed to investigate the change of natural radionuclide and heavy metal concentrations in a coal fired boiler process with a spray type wet filter flue gas desulphurization system in an industrial enterprise located in the Manisa region. It is aimed to; the determination of natural radionuclide and heavy metal concentrations in solid and liquid wastes that occur during the above-mentioned process. The examination on the ash resulting from combustion, the water at the exit of the spray type FGD filter, the sludge accumulated in the waste water treatment system and the change of radionuclide and heavy metal concentrations in the waste water at the discharge completed. In the system monitored for 6 days, coal entering the boiler, post-combustion bottom ash and fly ash, FGD spray filter outlet water and discharged waste water and sludge samples accumulated in the treatment pools were collected regularly. The analyzsis made by; EDXRF in the qualitative analysis of solid samples, ICP-MS for heavy metal concentrations and NaI(Tl) for radionuclide concentrations were completed. Elemental concentrations in water samples were analyzed by ICP-MS device. The Hg concentration of the coal was found to be above the world average with an average of 0.16 ppm. In bottom ash and fly ash, Hg was detected in the range of 0.03-1.48 ppm, As 1.81-15.50 ppm, Cr 5.76-16.55 ppm, and it was observed that it exceeded the EPA hazardous waste toxicity limits. Natural radionuclide concentrations founded for coal; U-238: 140-180 Bq/kg, Th232: 10-17 Bq/kg and 61-99 Bq/kg for K-40  ; for bottom ash U-238, Th-232 and K-40 in order; 154-205 Bq/kg, 13-16 Bq/kg and 52-72 Bq/kg; the radionuclide concentrations in fly ash samples, respectively; 208-235 Bq/kg, 18-21 Bq/kg and 86-101 Bq/kg were measured. For U-238, Th-232 and K-40 in wastewater treatment plant sludge determined as 139-148 Bq/kg, 14-15 Bq/kg and 56-61 Bq/kg. In solid wastes; Absorbed gamma dose rate (D), annual effective dose equivalent (AEDE), external hazard index, internal hazard index, Radium equivalent activity concentration,lifetime fetal cancer risk (YFKR), Gamma index and Activity utilization index (AUI) radiation parameters were calculated and compared with UNSCEAR limits. In order to see the effect of the FGD spray filtering process, the inlet and outlet water ICP-MS results were compared and the highest increase were found in As, Mn, Al, Co, Cs and U concentrations. It has been observed that the concentrations of Al, Mn, Co, Fe, As and Cr elements in the wastewater discharged to the outside environment have decreased between 75% and 100% compared to the wet filter effluent. Coal ash, wet filter effluent, discharge water and treatment plant sludge generated during operation activities have been evaluated according to international and national regulations. For industrial reuse of the discharged wastewater, an evaluation was made according to the quality classes of the National Water Pollution Control Regulation.