Etilendiamin bisboranın katalitik hidrolizinde karbon esaslı katalizör destek maddelerinin kullanımının incelenmesi
Investigation of the use of carbon-based catalyst supports in the catalytic hydrolysis of ethylenediamine bisborane
Yazar: BENSU NAZ ÖRS
Danışman: PROF. DR. GÜLAY ÖZKAN
Ankara Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Enerji = Energy ; Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Aktif karbon = Activated carbon ; Hidrojen enerjisi = Hydrogen energy ; Kinetik-katalitik yöntemler = Kinetic-catalytic methods ; Yenilenebilir enerji kaynakları = Renewable energy resources

Özet:
Bu çalışmada etilendiamin bisboranın (EDAB) katalitik hidrolizi gaz-büret sisteminde (kesikli reaktör) gerçekleştirilmiştir. Pavlonya ağacından üretilen Aktif Karbon destek malzemesi kullanılarak Pd@AC, Co@AC ve PdCo@AC katalizörleri hazırlanmıştır. Grafen oksit destek malzemesi Hummers ve Tour metotları ile sentezlenerek Pd@rGO, Co@rGO ve PdCo@rGO katalizörleri hazırlanmıştır. Destek malzemeleri üzerine Pd ve Co metalleri tek başlarına ağırlıkça %5 oranında ve ek olarak Pd/Co bimetalik karışım için her bir metal ağırlıkça %2,5 oranında emdirme-indirgeme metoduyla yüklenmiştir. İndirgeme işlemi tüp fırında 550 oC'de He ve H2 atmosferinde yapılmıştır. Sentezlenen heterojen katalizörlerin karakterizasyonları BET, FTIR, SEM-EDX, TEM, XRD ve XPS analizleri ile yapılmıştır. EDAB'ın katalitik hidroliz deneyleri iki farklı sıcaklık (50 ℃ ve 70 ℃) ve EDAB derişiminde (0.02 M, 0.03 M) incelenmiştir. Üretilen en yüksek H2 (mL) miktarı PdCo@AC katalizöründe 70℃ sıcaklıkta 0.02 M EDAB hidrolizinde 250 sn'de 23.88 ml olarak bulunmuştur. En yüksek hidrojen üretim hızı (HGR) ise Pd@rGO katalizörü için 604,73 mL/min.gcatalyst olarak hesaplanmıştır.  Hidroliz reaksiyon kinetiği Pd@rGO ve PdCo@rGO katalizörleri için üç farklı sıcaklıkta incelenmiş ve aktivasyon enerjisi sırasıyla 23.44 ve 25.16 kJ/mol bulunmuştur.

Abstract:
In this study, catalytic hydrolysis of Ethylenediamine Bisborane (EDAB) was carried out in a gas-burette system (batch reactor). Pd@AC, Co@AC and PdCo@AC catalysts were prepared using the Activated Carbon support material produced from Paulonia wood. Graphene oxide support material was synthesized by Hummers and Tour methods and Pd@rGO, Co@rGO and PdCo@rGO catalysts were prepared. Pd and Co metals were loaded onto the support materials by the impregnation-reduction method at a rate of 5% by weight alone and an additional 2.5% by weight of each metal for the Pd/Co bimetallic mixture. The reduction process was carried out in a tube furnace at 550 oC in He and H2 atmosphere. Characterization of the synthesized heterogeneous catalysis systems was made by BET, FTIR, SEM-EDX, TEM, XRD and XPS analyses. Catalytic hydrolysis experiments of EDAB were examined at two different temperatures (50 ℃ and 70 ℃) and EDAB concentration (0.02 M, 0.03 M). The highest amount of H2 (mL) produced was found to be 23.88 ml in 250 s in the hydrolysis of 0.02M EDAB in the PdCo@AC catalyst at 70℃. The highest hydrogen production rate (HGR) was calculated as 604.73 mL/min.g catalyst for the Pd@rGO catalyst. Hydrolysis reaction kinetics were examined for Pd@rGO and PdCo@rGO catalysts at three different temperatures and the activation energy was found to be 23.44 ve 25.16 kJ/mol, respectively.