Katı oksit yakıt hücreleri için değişik anot yapılarının hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of different anode structures for solid oxide fuel cells
Yazar: VEDAT SARIBOĞA
Danışman: DOÇ. DR. MEHMET ALİ FARUK ÖKSÜZÖMER
İstanbul Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Proses ve Reaktör Tasarımı Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2016
Konu: Enerji = Energy ; Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Kimyasal enerjinin doğrudan elektrik enerjisine çevrildiği yakıt hücresi teknolojisi günümüzde büyük ilgi çekmektedir. Özellikle büyük çaplı elektrik üretimi açısından ön plana çıkan katı oksit yakıt hücreleri yüksek operasyon sıcaklığında çalıştırılması ve elektrolit malzemesinden taşınan iyonun oksijen olmasından dolayı hidrojenin yanı sıra teorik olarak yanabilen her türlü yakıt ile çalıştırılabilmektedirler.  Bu açıdan katı oksit yakıt hücrelerinde yakıt ile temasta bulunan anot yapısı kritik öneme sahiptir. 
Hidrojen yakıt durumu için her türlü anot gereksinimini karşılayan Ni/YSZ kompozit anot yapısı hidrokarbon yakıt ile çalıştırılma durumunda engel olunamaz şekilde karbonlaşmaya sebep olarak hücrenin pasifize olmasına yol açmaktadır. Ni/YSZ yapısına alternatif olarak önerilen ve hidrokarbon durumunda karbonizasyona sebep olmayan Cu-CeO2-YSZ anot yapısı ise Ni/YSZ seviyesinde performans gösterememektedir.
Bu tez çalışmasında geleneksel Ni/YSZ anot yapısı ile Cu-CeO2-YSZ anot yapısının eş zamanlı kullanımı ile hücre performansı korunurken deaktivasyon direnci artırılmaya çalışılmıştır. Çalışmada Ni/YSZ + Cu-CeO2-YSZ çift tabakalı anot yapısına sahip hücreler hazırlanmış ve tabakaların özellikleri doğrudan metan yakma durumu incelenmiştir. 
Disk hücre incelemesi ile Cu-CeO2-YSZ tabakası için ilgili kullanılması gereken minimum Cu miktarı, uygun hazırlama tekniği, türlerin birbirlerine olan davranışları ortaya konulduktan sonra hazırlanan hücreler ile bu tabakadaki optimum Cu/CeO2 yüzdesi ortaya konulmuştur. Hücre içerisinde minimum %30 metalik Cu bulunması gerekliliği, YSZ iskelet içerisinde Cu ve CeO2'nin eş zamanlı emdirme-kalsinasyonu ile yüklenmesi ile dağılımın daha etkin olduğu ve türler arasında kimyasal bir etkileşim gerçekleşmediği ortaya konulmuştur. Bu tabakaya ilişkin özellikler ortaya konulduktan sonra Ni/YSZ tabakası için ilgili tabakada Ni oranı ve ilgili tabakanın kalınlığının performansa etkisi incelenmiştir.
Yapılan inceleme sonucu üstün performans gösteren iki adet model hücre belirlenmiş ve ayrıca iki adet internal referans hücre, geleneksel Ni/YSZ ve Cu-CeO2-YSZ, için ölçek büyütülerek performans incelemesi ve uzun süreli stabilite incelemesi gerçekleştirilmiştir. 
Sonuç olarak katı oksit yakıt hücreleri için karbonizasyona direnci artırılmış olan ve klasik Ni/YSZ hücresinin %86.1'i başlangıç performansına sahip 15µm kalınlıkta %40 NiO içeren aratabakaya sahip %35Cu - %15CeO2 - %50YSZ anot yapısı ortaya konulmuştur.

Abstract:
Fuel cell technology in which chemical energy is converted directly into electrical energy has attracted great interest today. In particular, in terms of large-scale electricity, production comes to the forefront, because they operate at high temperatures and the oxygen ion is transported, solid oxide fuel cells can operate with theoretically any fuel as well as hydrogen. From this point of view, the anode structure that comes into contact with the fuel is of critical importance.
The Ni/YSZ composite anode structure that meets all of the requirements for hydrogen fuel status causes unavoidable carbonization and pacifies the cell in case of operation with hydrocarbon fuel. In the case of hydrocarbons, without causing carbonization of Cu-CeO2-YSZ, which is suggested as an alternative to the Ni/YSZ anode structure, it cannot perform at the level of Ni/YSZ.
In this thesis, an increase in cell performance is attempted by simultaneously using the conventional Ni/YSZ anode structure and the Cu-CeO2-YSZ anode structure while maintaining resistance to deactivation. The Ni/YSZ + Cu-CeO2/YSZ cells with a bilayer anode structure were prepared, and the properties of the cells were examined in the case of direct methane combustion.
With the disc cell investigation, a minimum Cu amount should be used in the Cu-CeO2 layer with a suitable preparation technique. The behavior of the species to each other was determined, and then the optimum CeO2 amounts were put forth in this layer. It was concluded that there must be a minimum of 30% metallic copper in the cell. The phase distribution in the YSZ scaffold was more efficient, and no chemical interaction occurred between Cu and CeO2 during the co-calcination process with simultaneous infiltration. After emphasizing the characteristics of this layer, the impacts on the performance of the Ni/YSZ layer thickness and the Ni ratio in the Ni/YSZ layer were examined.
After the examination of the cells, two model cells with outstanding performance were identified. Two additional internal reference cells, conventional Ni/YSZ and Cu-CeO2-YSZ, were scaled up, and performance analysis and a long-term stability study were carried out.
As a result, for solid oxide fuel cells, with increased carbonization resistance and 86.1% of the classic Ni/YSZ anode structure initial performance, an interlayer with 15-μm thickness and 40% NiO/60% YSZ composition and a 35% Cu-15% CeO2-50% YSZ upper layer composition dual layer anode structure were put forward.