Heterojen katalizör varlığında benzil alkol ile benzenin benzilasyon tepkimesinin incelenmesi
Investigation of benzylation of benzene with benzyl alcohol in the presence of heterogeneous catalyst
Yazar: DENİZ KARABULUT
Danışman: DOÇ. DR. SEMA AKYALÇIN
Anadolu Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2018
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada heterojen katalizör varlığında benzenin benzil alkol ile benzilasyonu tepkimesi ile difenilmetan sentezi gerçekleştirilmiştir. Bu tepkimede katalizör olarak kullanılmak üzere MCM-22 zeoliti, hidrotermal sentez yöntemi ile üretilmiştir. Ayrıca, H-MCM-22 katalizörünün üzerine yaş emdirme yöntemi ile Cu ve Ni metal yüklemesi gerçekleştirilmiştir. Hazırlanan tüm katalizörler; X-Işını Kırınımı (XRD), taramalı elektron mikroskobu (SEM), endüktif-eşleşmiş plazma spektrometrisi (ICP-MS), N2-adsorpsiyonu/desorpsiyonu,  amonyak desorpsiyonu (NH3-TPD) yöntemleri ile karakterize edilmiştir.
Hazırlanan katalizörler, sabit tepkime koşullarında benzenin benzil alkol ile benzilasyon tepkimesinde kullanılmış ve katalitik aktiviteleri karşılaştırılmıştır. Tepkimede kullanılmak üzere hazırlanan tüm katalizörler içerisinden H-MCM-22 katalizörünün en iyi katalitik aktiviteye sahip olduğu görülmüştür. H-MCM-22 katalizörü varlığında 80 ℃ tepkime sıcaklığında, 56/1 benzen/benzil alkol mol oranında katalizör miktarının tepkime hızına ve DFM verimine etkisi incelenmiş ve optimum katalizör miktarı belirlenmiştir. Optimum katalizör miktarında H-MCM-22 katalizörü varlığında tepkime sıcaklığının (70, 75 ve 80 ℃) ve reaktant-mol oranının (30/1, 56/1 ve 80/1) tepkime hızına ve DFM verimine etkisi incelenmiştir. 80 ℃ tepkime sıcaklığında, 56/1 benzen/benzil alkol mol oranında ve mkatalizör (mg)/VBnOH (ml) oranı 360 iken üç saatlik tepkime süresi sonunda benzil alkol dönüşümü % 99,3  DFM verimi  % 92,1 olarak elde edilmiştir. Bununla birlikte H-MCM-22 katalizörünün bu tepkime için tekrar kullanılabilirliği de araştırılmıştır.

Anahtar Kelimeler: H-MCM-22, metal yükleme, benzilasyon, benzil alkol, difenilmetan, dibenzileter, polialkil benzen

Abstract:
In this study, the benzylation of benzene with benzyl alcohol (BnOH) to synthesize diphenylmethane (DPM) was performed in the presence of heterogenous catalyst. The MCM-22 zeolite used as a catalyst in this reaction was produced by hydrothermal synthesis method. Furthermore, the deposition of Ni and Cu metals on H-MCM-22 catalyst was carried out by wet impregnation method. All the prepared catalysts were characterized by using X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), inductively coupled plasma spectroscopy (ICP-MS, N2 - adsorption/desorption and NH3-TPD methods.
The prepared catalysts were used in the benzylation of benzene with benzyl alcohol under the same reaction conditions and their catalytic activities were compared with each other. It was observed that H-MCM-22 catalyst shows the best catalytic activity among the preapared catalysts used in the reaction. The effects of catalyst amount on the reaction rate and yield of diphenylmethane were investigated in the presence of                  H-MCM-22 at 80 ℃ of reaction temperature, benzene/benzyl alcohol molar ratio of 56/1 and optimum catalyst amount was determined. The effects of reaction temperature         (70, 75 and 80 0C) and reactant-mol ratio (30/1, 56/1 and 80/1) on the reaction rate and yield of diphenylmethane were investigated in the presence of H-MCMC-22 at the optimum catalysts amount. At the end of three hours of reaction time, the conversion of benzyl alcohol and yield of diphenylmethane were obtained as % 99,3 and %92,1, respectively, for the temperature reaction of 80 ℃, benzene/benzyl alcohol molar ratio of 56/1 and mkatalizör (mg)/VBnOH (ml) rate of 360. Additionally, the reusability of H-MCM-22 catalyst was investigated for this reaction.

Keywords: H-MCM-22, metal impregnation, benzylation, benzyl alcohol, diphenylmethane, dibenzylether, polyalkylated benzene