Farklı demir içerikli cevherlerin ve atıkların kimyasal döngülü yanma prosesinde oksijen taşıyıcı olarak kullanılması ve performanslarının karşılaştırılması
Utilization of various iron-containing ores and wastes as oxygen carriers in the chemical looping combustion process and comparison of their performances
Yazar: MERVE DURMAZ
Danışman: DOÇ. DR. NESİBE DİLMAÇ ; DOÇ. DR. ÖMER FARUK DİLMAÇ
Çankırı Karatekin Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada farklı demir içerikli cevherlerin ve atıkların gaz yakıtlar (CO, H2 ve sentez gazı) kullanılarak laboratuvar ölçekli programlanabilir mantık kontrol sistemine bağlı kesikli akışkan yatak reaktörde kimyasal döngülü yanma (KDY) performansları incelenmiştir. Atık olarak kırmızı çamur, bakır konverter cürufu, ve proses atığı (nikelin laterit cevherinden ayrılması sonrası kalan kısım), cevher olarak siderit ve laterit kullanılmıştır. Ayrıca aktif faz olarak kırmızı çamur ve hematit, destek fazı olarak kolemanit ve çinko borat kullanılarak mekanokimyasal yöntem ile sentezlenen oksijen taşıyıcıların programlanabilir mantık kontrol sistemine bağlı TGA'da kimyasal döngülü yanma performansı da incelenmiştir. Kalsine kırmızı çamur, kalsine bakır konverter cürufu, kalsine siderit ve kalsine proses atığı ile yapılan deneyler sonucunda tüm gaz bileşimleri için ortalama gaz dönüşüm verimi sırasıyla %86, %87, %92 ve %88 olarak elde edilmiştir. Mekanokimyasal sentez ile elde edilen oksijen taşıyıcılarda kullanılan ve miktarına bağlı olarak bor içerikli destek fazlar, aktif fazların kimyasal döngülü yanma performansını ya hiç etkilememiş ya da aglomerasyona sebep olarak performansının düşmesine sebep olmuştur. Laterit cevheri ham ve kalsine olarak denenmiş ancak her iki formu için de yeterli gaz dönüşüm verimi elde edilememiştir. Kalsine proses atığı için termodinamik kısıtlamalara uygun indirgenme derecesinin elde edilebilmesinde gerekli şartlar uygulanabilir bulunmamıştır. Bu çalışmada oksijen taşıyıcı olarak kullanılan kırmızı çamur, bakır konverter cürufu ve siderit cevherinin ucuz olması ve laboratuvar ölçekli sistemdeki kimyasal döngülü yanma performansı göz önüne alındığında büyük ölçekli kimyasal döngülü yanma sistemlerinde kullanımı açısından umut vericidir. Ayrıca endüstriyel atıkların tekrar kullanımı kimyasal döngülü yanma sisteminin oksijen taşıyıcı açısından da çevreci bir yakma prosesi olmasını sağlamaktadır.

Abstract:
In this study, chemical looping combustion (CLC) performances of iron-containing ores and wastes were investigated using gaseous fuels (CO, H2 and syngas) in a laboratory-scale batch fluidized bed reactor connected to a programmable logic control system. Red mud, copper converter slag, and process waste (remaining after the extraction of nickel from laterite ore) were used as wastes, siderite and laterite were used as ores. In addition, the chemical looping combustion performance of oxygen carriers synthesized by mechanochemical method using red mud and hematite as active phases and colemanite and zinc borate as support phases in TGA connected to the programmable logic control system was also investigated. As a result of experiments with calcined red mud, calcined copper converter slag, calcined siderite and calcined process waste, the average gas conversion efficiency for all gas compositions was obtained at 86%, 87%, 92% and 88%, respectively. Depending on the amount of boron-containing support phase used in the oxygen carriers obtained by mechanochemical synthesis, it either did not affect the chemical looping combustion performance of the active phases at all or caused agglomeration and decreased their performance. Laterite ore was tried as raw and calcined, but sufficient gas conversion efficiency could not be obtained for both forms. Necessary conditions for obtaining the reduction degree suitable for thermodynamic constraints for calcined process waste were not found applicable. In this study, red mud, copper converter slag, and siderite ore used as oxygen carriers are promising in terms of use in large-scale chemical looping combustion systems considering their cheap and their performance in experiments with gaseous fuels in laboratory-scale chemical looping combustion systems. Moreover, the reuse of industrial wastes provides that the chemical looping combustion system is an environmentally friendly combustion process in terms of the oxygen carrier.