An experimental study on the design and performance evaluation of alumina based trimetallic catalysts for carbon dioxide reforming of methane (CDRM)
Metanın karbondioksit reformasyonu (CDRM) için alümina bazlı trimetalik katalizörlerin tasarımı ve performans değerlendirmesi üzerine deneysel bir çalışma
Yazar: GÖKSU ŞENGÜN
Danışman: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
Boğaziçi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2024
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu araştırmanın amacı, γ-Al2O3 desteği üzerine ağırlıkça 3%Ni-3%Co-%3Mg eklenerek sentezlenen katalizörlerin performanslarını incelemektir. Katalizörler, Katalitik Kuru Metan Reformasyon (CDRM) reaksiyonları bağlamında çeşitli emprenye tekniklerinin, kalsinasyon prosedürlerinin ve reaksiyon sıcaklıklarının etkilerini değerlendirmek için sentezlendi. Metalleri emprenye etmeden önce, alümina desteği daha sonraki metal katılımına hazırlamak için farklı sıcaklıklarda (770°C ve 900°C) kalsinasyona tabi tutuldu. Nikel, kobalt ve magnezyum, sıralı emprenye ve birlikte emprenye olmak üzere iki farklı metodoloji kullanılarak %3 kütle oranlarında önceden kalsine edilmiş alümina destekler üzerine emprenye edildi. 500°C'de saf H2 altında indirgenen katalizörler, metan ve karbon dioksit eklenmesi yoluyla hidrojen ve karbon monoksit üretimi için kullanıldı. Deneyler 600°C ile 800°C arasında değişen beş farklı sıcaklıkta gerçekleştirildi. Her deneyde 100 mg yeni indirgenmiş katalizör kullanıldı ve reaksiyon, 6 saat süreyle 100 ml/dakikalık bir akış hızında sürdürüldü. Katalizör aktiviteleri, giren ve çıkan gazların Gaz Kromatografi analizi ile belirlendi. Performans değerlendirmelerinin sonuçları, 770°C'de kalsine edilmiş, sıralı emprenyeye tabi tutulmuş ve 800°C'lik en yüksek reaksiyon sıcaklığında test edilmiş alümina destekli katalizörün, en yüksek dönüşüm değerleri olan CH4 dönüşümü için %94,76, CO2 dönüşümü için %95,53 ve 0,97 H2/CO oranı vererek kayda değer stabilite gösterdiğini ortaya çıkardı. Sonuçların analizi, kalsinasyon sıcaklığının, emprenye yönteminin, metal yüklemeleri, reaksiyon koşullarının ve bunların katalizör performansı üzerindeki etkileşiminin kritik etkisinin altını çizer.

Abstract:
The objective of this investigation is to scrutinize the performance of the catalysts composed of 3 wt.% Ni-3 wt.% Co-3 wt.% Mg supported on γ-Al2O3. The catalysts were synthesized to assess the impacts of varied impregnation techniques, calcination procedures, and reaction temperatures in the context of Catalytic Dry Reforming (CDRM) reactions. Prior to impregnating the metals, the alumina support underwent calcination at distinct temperatures (770°C and 900°C) to prepare it for subsequent metal incorporation. Nickel, cobalt, and magnesium were impregnated onto calcined alumina supports at 3wt% loadings, employing two different methodologies: sequential impregnation and co-impregnation. Catalysts, reduced under pure H2 at 500°C, were employed for the generation of hydrogen and carbon monoxide where methane, carbon dioxide are the reactants. Experiments were conducted at five different temperatures ranging from 600°C to 800°C. Each experiment utilized was performed over 100 mg of freshly reduced catalysts, and the reaction was sustained at a flow rate of 100 ml/min for a duration of 6 hours. Catalyst activities were determined by Gas Chromatography analysis of the reactant and product gas mixture. The outcomes of the performance evaluations revealed that the catalyst, with alumina support calcined at 770°C, subjected to sequential impregnation, and tested at the highest reaction temperature of 800°C, demonstrated notable stability, yielding the highest conversion values of 94.76% and 95.53% for CH4, CO2, respectively, and yielded a product have in H2/CO ratio of 0.97. Analysis of the results underscores the critical influence of calcination temperature, impregnation method, loadings of metals, reaction conditions, and their interplay on catalyst performance.