PEM yakıt pilleri için anot katalizör ve membran sentezi, karakterizasyonu ve yakıt pili performans testleri
Anode catalyst and membrane synthesis, characterization and fuel cell performance tests for PEM fuel cell
Yazar: BERDAN ULAŞ
Danışman: DOÇ. DR. HİLAL DEMİR KIVRAK ; PROF. DR. İRFAN AR
Van Yüzüncü Yıl Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2021
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Elektrokatalizör = Electrocatalyst ; Polimerik membranlar = Polymeric membranes

Özet:
Bu tez çalışmasında Nafion membrana alternatif, ucuz ve proton iletkenliği yüksek membranlar araştırılmıştır. Anot katalizör olarak ise Pd bazlı katalizörlerin, ikinci ve üçüncü metaller ile alaşımlanarak hem aktivitesinin hem de kararlılığının arttırılması hedeflenmiştir.
Bu çalışmada proton değişim membranlı yakıt pilleri (PEMYP) için Pd bazlı anot katalizörler ve sülfolanmış poli (eter-eter-keton) (SPEEK) bazlı proton değişim membranları incelenmiştir. Anot katalizör olarak karbon nanotüp destekli PdNi (PdNi/CNT), Co@Ag@Pd (Co@Ag@Pd/CNT), PdPtAu (PdPtAu/CNT), PdAgCr (PdAgCr/CNT) ve PdAgNi (PdAgNi/CNT) elektrokatalizörleri NaBH4 indirgeme yöntemiyle, değişen atomik molar oranlarda sentezlenmiştir. Pd70Ag20Ni10/C, Pd90Ni10/CNT, Pd50Co50/CNT, Co0.072@Ag19.98@Pd79.98/CNT, Pd75Pt5Au20/CNT ve Pd65.6Ag33.6Cr0.80/CNT elektrokatalizörlerinin formik asit elektrooksidasyonu için spesifik aktiviteleri sırasıyla 1.60, 2.32, 6.89, 9.87, 36.8 ve 51.6 mA/cm2 olarak bulunurken; kütlesel aktiviteleri sırasıyla 428.3, 613.9, 649.69, 931.29, 1909.8 ve 2231.4 mA/mg Pd olarak tespit edilmiştir. SPEEK/PES karışım membranları değişen oranlarda floroborik asit (FBA) ile katkılanarak, termal olarak çapraz bağlanmış SPEEK/PES/FBA kompozit membranları elde edilmiştir. SPEEK/PES/FBA-10 membranı diğer oranlara göre proton iletkenliği açısından daha iyi performans göstermiştir ve mekanik özellikleri PEMYP'lerde membran olarak kullanılması açısından tatmin edici bulunmuştur.

Abstract:
In this thesis, an alternative to Nafion membrane, cheap and high proton conductivity membranes were investigated. As the anode catalyst, it is aimed to increase both the activity and stability of the Pd-based catalysts by alloying them with the second and third metals. 
In this study, Pd-based anode catalysts and sulfonated poly(ether-ether-ketone) (SPEEK)-based proton exchange membranes for proton exchange membrane fuel cells (PEMYP) were investigated. Carbon nanotube supported PdNi (PdNi/CNT), Co@Ag@Pd (Co@Ag@Pd/CNT), PdPtAu (PdPtAu/CNT), PdAgCr (PdAgCr/CNT), and PdAgNi (PdAgNi/CNT) electrocatalysts as anode catalysts were synthesized by the NaBH4 reduction method at varying atomic molar ratios. While the specific activities of Pd70Ag20Ni10/C, Pd90Ni10/CNT, Pd50Co50/CNT, Co0.072@Ag19.98@Pd79.98/CNT, Pd75Pt5Au20/CNT ve Pd65.6Ag33.6Cr0.80/CNT for formic acid electrooxidation were found as 1.60, 2.32, 6.89, 9.87, 36.8 ve 51.6 mA/cm2, respectively, their mass activities were determined as 428.3, 613.9, 649.7, 931.3, 1909.8 and 2231.4 mA/mg Pd, respectively.
Thermally cross-linked SPEEK/PES/FBA composite membranes were obtained by doping SPEEK/PES blend membranes with varying amounts of fluoroboric acid (FBA). SPEEK/PES/FBA-10 membrane showed better performance in terms of proton conductivity compared to other ratios and its mechanical properties were found to be satisfactory for use as a membrane in PEMYPs.