Grafen oksit/diatomit ve indirgenmiş grafen oksit/diatomit nanokompozitlerin sentezlenmesi, karakterizasyonu ve sulu çözeltilerden U(VI) iyonlarının gideriminde kullanılması
Synthesis and characterization of graphene oxide / diatomite and reduced graphene oxide / diatomite nanocomposites and their usage in the removal of U(VI) ions from aqueous solutions
Yazar: BURAK MUMCU
Danışman: PROF. DR. SABRİYE YUŞAN
Ege Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2022
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Adsorpsiyon = Adsorption ; Grafen oksit = Graphene oxide ; Nanokompozitler = Nanocomposites ; Uranyum = Uranium

Özet:
Günümüzde sanayi üretiminin artması ve artan enerji ihtiyacına bağlı olarak güç santralleri sayısındaki artış göz önünde bulundurulduğunda oluşan atığın arttığı ve atık yönetiminin önem kazandığı görülmektedir. Nükleer enerji üretiminden kaynaklanan radyoaktif atıkların yönetimi, yüksek ekonomik ve sosyal etkileri nedeniyle dünyada önemli bir konu olarak kabul edilmektedir. Bu çalışmada grafen oksit/diatomit ve indirgenmiş grafen oksit/diatomit nanokompozitlerin sulu çözeltilerden U(VI) iyonlarının gideriminde adsorban olarak kullanılmıştır. Sentezlenen nanokompozitlerin karakterizasyonu için BET yüzey alanı, SEM, FT-IR ve XRD gibi karakterizasyon teknikleri kullanılmıştır. Adsorpsiyon çalışmalarında çözelti pH'ı, sıcaklık, temas süresi ve başlangıç U(VI) konsantrasyonu gibi adsorpsiyon verimini etkileyen parametreler, tam faktöriyel deney tasarımı (FFED) kullanılarak incelenmiştir. Model ile deneysel bulguların uyumunun kontrolü için uygulanan modelin %95 güven aralığı içerisindeki ANOVA (analysis of variance) analizi incelenmiştir. Anlamlılık F değerinin belli bir değerden (0,05) küçük olması (%95 güven aralığında) modelin istatistiksel olarak önemli ve anlamlı olduğunu göstermektedir. Modelin önemlilik F değerinin P<0,05 ve model F değerinin grafen oksit/diatomit nanokompoziti için 31,25 ve indirgenmiş grafen oksit/diatomit nanokompoziti için 8,31 olarak elde edilmesi, regresyonunun istatistiki olarak yüksek değer gösterdiğini belirtmektedir. Korelasyon katsayısı (R2) değerinin GO/Diatomit için %98,42 ve rGO/Diatomit için ise %94,33 olarak tespit edilmesi, öngörülen değerler ile gözlenen değerler arasındaki uyumluluk oranının yüksek olduğu ortaya koyulmuştur.
Tam faktöriyel deney tasarımı sonuçlarına göre ana etkilerden pH ve temas süresinin GO/Diatomit nanokompozitleri ile yapılan adsorpsiyon prosesinde arttırıcı yönde, derişim ve sıcaklığın ise istatistiksel olarak anlamlı bir değişikliğe yol açmadığı görüşülmüştür. rGO/Diatomit nanokompozitleri ile yapılan adsorpsiyon prosesinde ise derişim, pH ve sıcaklığın arttırıcı yönde, temas süresinin istatistiksel olarak anlamlı bir değişikliğe yol açmadığı görülmüştür. GO/Diatomit nanokompoziti için; katsayıların mutlak değerlerinin incelenmesi sonucunda belirlenen parametrelerden en fazla pH (29,21) olarak gerçekleştiği görülmektedir. rGO/Diatomit nanokompoziti için ise; katsayıların mutlak değerlerinin incelenmesi sonucunda belirlenen parametrelerden en fazla derişim (10,77) olarak gerçekleştiği görülmektedir.
Adsorpsiyon modelinin belirlenmesinde Langmuir, Freundlich ve Dubinin-Radushkevich izotermleri kullanılmış ve ilgili parametreler hesaplanmıştır. Ayrıca entalpi, Gibbs serbest enerji değişimi ve entropi gibi adsorpsiyon termodinamik parametreleri hesaplanmıştır.

Anahtar Kelimeler: uranyum, grafen oksit, indirgenmiş grafen oksit, nanokompozit, adsorpsiyon

Abstract:
Considering the increase in the number of power plants due to the increase in industrial production and the increasing energy demand, it is seen that the waste generated has increased and waste management has given importance. The management of radioactive wastes arising from nuclear power production is considered as an important issue in the world due to its high economic and social effects. In this study, graphene oxide/diatomite and reduced graphene oxide nanocomposites were used as adsorbent in the removal of U(VI) ions from aqueous solutions. In this study, graphene oxide/diatomite and reduced graphene oxide/diatomite nanocomposites were used as adsorbent in the removal of U(VI) ions from aqueous solutions. Characterization techniques such as BET surface area, SEM, FT-IR and XRD were used for the characterization of the synthesized nanocomposites. In adsorption studies, parameters affecting the adsorption efficiency such as solution pH, temperature, contact time and initial U(VI) concentration were investigated using full factorial experimental design (FFED). ANOVA (analysis of variance) analysis within the 95% confidence interval of the model applied to control the compatibility of the model and the experimental findings was examined. A significance F value less than 0.05 (with a 95% confidence interval) indicates that the model is statistically significant and important. Obtaining the significance F value of the model as P<0.05 and the model F value as 31.25 for graphene oxide/diatomite nanocomposite and 8.31 for reduced graphene oxide/diatomite nanocomposite indicates that the regression shows a statistically high value. The correlation coefficient (R2) value was determined as 98.42% for GO/Diatomite and 94.33% for rGO/Diatomite, indicating a high agreement between the observed values and the predicted values.
According to the results of the full factorial experimental design, it was seen that pH and contact time, which are the main effects, increase in the adsorption process with GO/Diatomite nanocomposites, but the concentration and temperature did not cause a statistically significant change. In the adsorption process with rGO/Diatomite nanocomposites, it was observed that the concentration, pH and temperature were increasing, but the contact time did not cause a statistically significant change. For GO/Diatomite nanocomposite; As a result of the examination of the absolute values of the coefficients, it is seen that the most determined parameters are pH (29,21).For rGO/Diatomite nanocomposite; As a result of the examination of the absolute values of the coefficients, it is seen that the highest concentration among the parameters determined is (10.77).
Langmuir, Freundlich and Dubinin-Radushkevich isotherms were used to determine the adsorption model and related parameters were calculated. In addition, adsorption thermodynamic parameters such as enthalpy, Gibbs free energy change and entropy were calculated.

Keywords: uranium, graphene oxide, reduced graphene oxide, nanocomposite, adsorption