Fotokatalitik ilaç oksidasyonu için TiO2 ve ZnO yarı iletkenlerinin kitosan polimerinden hazırlanan azot katkılı karbon kuantum noktalarla  (N-CQDs) dekore edilmesi ve perfonmansının değerlendirilmesi
Decorating TiO2 and ZnO semiconductors with nitrogen-doped carbon quantum dots (N-CQDs ) prepared from chitosan polymer for photocatalytic pharmaceutical oxidation and evaluating their perfonmance
Yazar: YILMAZ ATEŞ
Danışman: PROF. DR. SEMRA KARACA
Atatürk Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2023
Konu: Kimya = Chemistry

Özet:
Amaç: Bu tez çalışmasında etkinliği yüksek yeni nesil katalizör sentezlemek için doğal bir polimer olan kitosandan yararlınarak hidrotermal yöntemle hazırladığımız azot ilave edilmiş karbon kuantum noktaların (N-CQDs) hidrotermal yöntemle sentezi, daha sonra buna ZnO ve TiO2 gibi yarı iletkenlerin yine hidrotermal yöntemle katkılanmasıyla N-CQDs/TiO2 ve N-CQDs/ZnO katalizörlerinin  sentezi ve hazırladığımız bu katalizörlerin sulu çözeltilerden antibiyotik sınıfından bir ilaç olan siprofloksasin gideriminde fotokatalitik aktivitesi değerlendirildi. 
Yöntem: Sentezlediğimiz nanokompozitlerin yapısal, optik ve yüzey özellikleri çeşitli ileri analitik teknikler kullanılarak sistematik olarak incelendi. Katalizörlerin yapısı XRD, TEM, BET, XPS, FTIR ve SEM/EDS gibi yöntemlerle analiz edilirken, optik özellikleri UV-Vis ve PL spektroskopisi ile değerlendirildi. Fotokatalitik etkinlikleri ise çeşitli reaksiyon parametreleri (katalizör miktarı, başlangıç konsantrasyonu, pH, ışınlama süresi gibi) incelenerek değerlendirildi. Optimum şartlarda inhibitörler eklenerek deneyler gerçekleştirildi ve etkin reaktif oksidatif türler (ROS) belirlendi. Fotokatalitik oksidasyon için mekanizma önerildi.
Bulgular: Yapılan analitik analizlerden boyutları 10 nm altında olan hidrotermal yöntemle hazırladığımız azot doplanmış karbon kuantum noktaların başarıyla sentezlendiği, sentezlenen N-CQDs'lerin TiO2 ve ZnO üzerinde immobilize edilmesiyle  N-CQDs/ZnO ve N-CQDs/TiO2 sentezlerinin gerçekleştiği  anlaşıldı. Katalizörlerin ilaç gideriminde göstermiş olduğu fotokatalitik akticvitelerinin tekli ve ikili yapıya göre daha yüksek olduğu gözlendi. UVA ışıması altında 120 dakikalık reaksiyon süresinde N-CQDs/TiO2 nanokatalizörüyle  SİP giderim etkinliğinin % 83,91, N-CQDs/ZnO nanaokatalizörünün ise %78,11 olarak giderim etkinliği gösterdiği belirlenmiştir.
Sonuç: Hidrotermal prosesle hazırlanan N-CQDs/TiO2 ve N-CQDs/ZnO  nanokatalizörlerinin UVA radyasyonu altında yüksek yük hareketliliği sağlayan, elektron boşluk rekombinasyonunu önleyerek  redoks kapasitesinin artmasına ve yüksek oranda elektron transfer etme özelliğine sahip olduğu görüldü. Yapılan deneyler sonucunda elde edilen katalizörlerin  oldukça yüksek giderim etkinliği sağladığı ve bu alanda yapılacak çalışmalara rehberlik edeceği görülmüştür.

Abstract:
Purpose: In this thesis study, we synthesized nitrogen-added carbon quantum dots (N-CQDs), which we prepared by the hydrothermal method, by using chitosan, a natural polymer, to synthesize a new generation catalyst with high efficiency, and then N-CQDs were formed by doping semiconductors such as ZnO and TiO2 with the hydrothermal method. The synthesis of /TiO2 and N-CQDs/ZnO catalysts and the photocatalytic activity of these catalysts in the removal of ciprofloxacin, an antibiotic class drug, from aqueous solutions were evaluated.
Method: The structural, optical and surface properties of the nanocomposites we synthesized were systematically examined using various advanced analytical techniques. While the structure of the catalysts was analyzed by methods such as XRD, TEM, BET, XPS, FTIR and SEM/EDS, their optical properties were evaluated by UV-Vis and PL spectroscopy. Their photocatalytic activities were evaluated by examining various reaction parameters (such as catalyst amount, initial concentration, pH, irradiation time). Experiments were carried out by adding inhibitors under optimum conditions and effective reactive oxidative species (ROS) were determined. The mechanism for photocatalytic oxidation has been proposed.
Findings: From the analytical analysis, it was understood that the nitrogen-doped carbon quantum dots prepared by the hydrothermal method with dimensions below 10 nm were successfully synthesized, and N-CQDs/ZnO and N-CQDs/TiO2 syntheses were realized by immobilizing the synthesized N-CQDs on TiO2 and ZnO. It was observed that the photocatalytic activities of the catalysts in drug removal were higher than those of single and binary structures. It was determined that the CIP removal efficiency was 83.91% with the N-CQDs/TiO2 nanocatalyst and 78.11% with the N-CQDs/ZnO nanocatalyst in a reaction time of 120 minutes under UVA irradiation.
Conclusion: It was observed that N-CQDs/TiO2 and N-CQDs/ZnO nanocatalysts prepared by hydrothermal process provide high charge mobility under UVA radiation, increase redox capacity by preventing electron-hole recombination, and have high electron transfer properties. As a result of the experiments, it was seen that the catalysts obtained provided very high removal efficiency and will guide the studies to be carried out in this field.