Petrol asfalteninden inorganik aktivasyon ajanları ile aktif karbon sentezi ve sulu çözeltiden fenolik kirleticilerin uzaklaştırılmasındaki uygulamaları
Synthesis of activating carbon from petroleum asphaltene with inorganic activating agents and its applications in removal of phenolic pollutants from aqueous soluti̇on
Yazar: MELİKE BURCU KABATAŞ
Danışman: PROF. DR. SEVİL ÇETİNKAYA
Kırıkkale Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2019
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: Aktif karbon = Activated carbon ; Kimyasal aktivasyon = Chemical activation

Özet:
Dünyada en çok kullanılan enerji kaynağı ham petroldür ve günümüzde enerji üretiminde öncelikli kaynaklar petrol, doğal gaz ve kömür gibi yenilenemeyen enerji kaynaklarıdır. Türkiye'deki petrol üretiminin neredeyse tamamı Güneydoğu Anadolu Bölgesi'nden tedarik edilmektedir. Ham petrol ihtiyacının çok az kısmı kendi kaynaklarımızdan karşılanmaktadır. Bu nedenle, yerli kaynaklardan elde edilen ham petrolün verimli kullanımı ve yararlı ürünlere dönüştürülmesi önceliğimizdir.
Aktif karbon (AC) pek çok endüstriyel alanda kullanılan oldukça gözenekli bir karbon malzemedir. AC'ler linyit, turba, odun, hindistan cevizi kabuğu ve karbon-bazlı atıklar gibi birçok başlangıç malzemesinden elde edilebilir. Bu tezde ilk kez asfalten bazlı aktif karbonlar, Türk ham petrolünden kimyasal aktivasyon yöntemi ile hazırlanmıştır.

Kimyasal aktivasyon sırasında, asfalten ilk önce emdirildi veya fiziksel olarak KOH ile karıştırıldı. Emdirilmiş asfalten veya karışım daha sonra N2 atmosferinde bir dizi aktivasyon sıcaklığına (550-950 °C) kadar ısıtıldı. Sentezlenen aktif karbonların yapısal ve kimyasal özelliklerinde meydana gelen değişiklikler SEM, XRD, FT-IR, Raman, TGA, azot adsorpsiyon-desorpsiyon ve CHNS elementel analizleri ile detaylı olarak incelendi. En yüksek yüzey alanına sahip aktif karbon (2470 m2/g) emdirme yöntemi ile 850 ºC'de elde edildi. Kimyasal ajanın aktif karbonun gözenek yapısı üzerindeki etkisini incelemek için, çeşitli inorganik ajanlarla (Na2CO3, K2CO3, H3PO4, ZnCl2 ve NaOH) aktif karbonların sentezi de gerçekleştirildi.

Farmasötik kirleticiler her türlü içme suyu kaynağını kirletir. Son zamanlarda, bu kirleticileri gidermek için çeşitli su teknolojileri geliştirilmiştir. Bunlar arasında, adsorpsiyon, sulu çözeltilerde organik kirleticilerin uzaklaştırılmasında en kullanışlı tekniktir. Bu çalışmada sentezlenen aktif karbon kullanılarak model farmasötik kirleticilerin (fenol, salisilik asit ve asetaminofen) sudan uzaklaştırılma etkinlikleri değerlendirildi. Farmasötiklerin su çözeltilerinden AC'ye adsorpsiyonu detaylı olarak araştırıldı. Adsorpsiyon dengesi Langmuir, Freundlich ve Temkin adsorpsiyon izotermleri kullanılarak analiz edildi. Fenol, asetaminofen ve salisilik asitin aktif karbon üzerindeki adsorpsiyon kinetiği, adsorpsiyonu kontrol eden kinetik mekanizmayı belirlemek için pseudo-birinci derece, pseudo-ikinci derece ve parçacık içi difüzyon kinetik modellerine göre farklı kirletici derişimleri ve sıcaklıklarda araştırıldı.

Abstract:
Crude oil is the most widely used energy source in the world and today the primary sources of energy production are non-renewable energy sources such as oil, natural gas, and coal. Almost all oil production in Turkey is supplied from South-Eastern Anatolian Region. Only a small amount of crude oil needs is provided from our own resources. Therefore, the efficient use of crude oil obtained from domestic sources and its conversion into useful products is our priority.
Activated carbon (AC) is a highly porous carbon material used in many industrial areas. ACs can be derived from many starting materials such as lignite, peat, wood, coconut shell, and carbon-based wastes. In this thesis, for the first time, asphaltene-based activated carbons have been prepared from Turkish petroleum by chemical activation method.

During the chemical activation, the asphaltene was first impregnated or physically mixed with KOH. The impregnated asphaltene or the mixture was then heated to a range of activation temperatures (550-950 ºC) in a N2 atmosphere. The changes in the structures and chemical properties of the synthesized activated carbons were examined in detail by SEM, XRD, FT-IR, Raman, TGA, nitrogen adsorption-desorption and CHNS elemental analyses. Activated carbon with the highest surface area (2470 m2/g) was obtained by the impregnated method at 850 ºC. The synthesis of activated carbons was also performed with various inorganic agents (Na2CO3, K2CO3, H3PO4, ZnCl2 and NaOH) to examine the influence of chemical agent on the pore structure of the activated carbon.

Pharmaceutical pollutants contaminate all types of drinking water sources. Recently, various water technologies have been developed to remove these contaminants. Among them, adsorption is the most useful technique for the removal of organic contaminants in aqueous solutions. In this study, the efficiencies of removing model pharmaceutical pollutants (phenol, salicylic acid, and acetaminophen) from waters using synthesized activated carbon were evaluated. The adsorption of pharmaceuticals from water solutions onto AC was investigated in detail. The adsorption equilibrium was analyzed using Langmuir, Freundlich and Temkin adsorption isotherms. The adsorption kinetics of phenol, salicylic acid, and acetaminophen on AC were investigated at different contaminant concentrations and temperatures according to pseudo-first-order,  pseudo-second-order and intra-particle diffusion kinetic models to determine the kinetic mechanism controlling adsorption.