Subkritik su oksidasyonu ile farklı oksidantlar kullanarak  
6-aminopenisillanik asit ve kloksasillin maddelerinin bozunmasının incelenmesi
Investigation of 6-aminopenicillanic acid and cloxacillin degradation using subcritical water oxidation  by various oxidants
Yazar: ERDAL YABALAK
Danışman: PROF. DR. AHMET MURAT GİZİR ; PROF. DR. HACI ALİ DÖNDAŞ
Mersin Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2015
Konu: Kimya = Chemistry
Dizin: 6-aminopenisilanik asit = 6-amino penicillanic acid ; Kimyasal oksidasyon = Chemical oxidation

Özet:
Atık sularda ppb düzeyinde bulunan ve belirli bir döngü sonunda insan vücuduna geri dönerek, bağışıklık sistemini zayıflatması sonucu farklı hastalıklara sebep ve olan antibiyotiklere karşı dirençli olan bakterilerin gelişmesine yol açan, yarı-sentetik β-laktam antibiyotiklerinin üretiminde önemli bir yere sahip olan 6-aminopenisillanik asit (6-APA) ve yaygın biçimde kullanılan β-laktam antibiyotiklerinin bir üyesi olan Kloksasillin'in bozunması araştırılmıştır. Birçok kirleticinin bozunmasında umut vadeden ve çevre dostu bir metod olan subkritik su oksidasyonu ile oksitleyici olarak O2, H2O2 ve K2S2O8 kullanılarak, 6-APA ve Kloksasillin'in bozunması sağlanmıştır. 6-APA'in optimum deneysel parametreleri (sıcaklık, statik süre ve oksidant derişimi) ve bozunmasının en yüksek yüzde verimi cevap yüzey yöntemi (CYM) ile elde edilmiştir.

6-APA ve Kloksasillin'in subkritik su oksidayonu, etkin oksidantlar ve katalizör olarak nano ZnO'in sinerjistik etkisi ile yüksek verimde bozunabildiği gösterilmiştir. 6-APA'in bozunmasında H2O2, K2S2O8 ve O2 kullanıldığında sırasıyla % 83,54, % 81,11 ve % 42,42 TOK giderimi elde edilmiştir. Kloksasillin'in bozunmasında H2O2, K2S2O8 ve O2 kullanıldığında sırasıyla % 67,69, % 76,02 ve % 14,45 TOK giderimi elde edilmiştir. 6-APA ve Kloksasillin'in bozunmasında nano ve ticari ZnO'in etkinliği farklı deneysel şartlarda ortaya konulmuştur. Nano ZnO'in ticari ZnO'ten daha etkili olduğu belirlenmiştir. 

Bozunma sürecinde oluşan nitrit, nitrat, sülfat ve klorür iyonları iyon kromatografi analizleri ile belirlenmiştir ve 6-APA ve Kloksasillin'in oksidasyon ürünlerinin kromatografik analizleri GC-MS ve LC-MS/MS ile yapılmıştır.

Abstract:
Degradation of 6-aminopenicillanic (6-APA) as a milestone in production of semi-synthetic β-lactam antibiotics and cloxacillin as a member of widely used β-lactam antibiotics have been investigated for their presence in wastewater at ppb level. Nevertheless, these antibiotics cause to development of antibiotic resistant bacteria which return to human body after specific circle and reduce immunity system and cause different disease. Subcritical water oxidation which is environmentally friendly and promising method in degradation of various pollutants was employed in the degradation of 6-APA and cloxacillin using oxidising agents such as O2, H2O2 and K2S2O8. Optimum experimental paremeters (temperature,  static time, concentration of oxidising agent) and maximum percentage of degradation efficiency of 6-APA was obtained using Response Surface Methodology (RSM). 
It was showed that 6-APA and cloxacillin could be degraded with high yield by synergistic effect of subcritical water oxidation, efficient oxidising agents and nano ZnO as a catalyst. 83.54 %, 81.11 % and, 42.42 % TOC removal were obtained in degradation of 6-APA using H2O2, K2S2O8 and O2, respectively. 67.69 %, 76.02 % and 14.45 % TOC removal were obtained in degradation of cloxacillin using H2O2, K2S2O8 and, O2 respectively.  Activity of nano and commercial ZnO in the degradation of 6-APA and cloxacillin was exhibited at different experimental parameters. It was obtained that nano ZnO was more efficient than commercial ZnO. 
Ions which were occured during degradation process such as nitrite, nitrate, sulphate and chloride were determined using ion chromatograpy analysis and chromatographic analysis of degradation products of 6-APA and cloxacillin was performed using GC-MS and LC-MS/MS.