Aktif karbon destekli Co-B katalizörü kullanılarak sodyum borhidrür hidrolizi ile hidrojen üretilmesi
Production of hydrogen by sodium borohyride hydrolysis using activated carbon Co-B catalyst
Yazar: BAŞAK BUSE İŞÇİ
Danışman: PROF. DR. MİNE ÖZDEMİR
Eskişehir Osmangazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı / Temel İşlemler ve Termodinamik Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2022
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering
Dizin: Aktif karbon = Activated carbon ; Hidrojen = Hydrogen ; Katalizörler = Catalysts ; Kobalt = Cobalt ; Sodyum borohidrür = Sodium borohidride

Özet:
Bu çalışma kapsamında katalitik hidroliz tepkimesi ile hidrojen üretmek için ticari aktif karbon (TAC) destekli % 15 Co içeren Co-B / TAC katalizörü ve Paulownia ağacı odunundan üretilen aktif karbon (PAC) destekli %15 Co içeren Co-B / PAC katalizörü emdirme ve sodyum borhidrürle kimyasal indirgeme yöntemi kullanılarak sentezlenmiştir. Sentez sonrası katalizörlerin XRD, BET ve SEM/EDS ile karakterizasyonu yapılmıştır. Çalışmanın ikinci aşamasında sentezlenen katalizörlerin sodyum borhidrür hidroliz reaksiyonunda kullanılarak katalitik performansları incelenmiştir. Hidrojen üretim hızı ve verimine sodyum hidroksit ve sodyum borhidrür derişimi, katalizör miktarı ve tepkime sıcaklığının etkisi incelenmiştir. Co-B / TAC katalizörünün kullanıldığı hidroliz tepkimelerinde 400 devir/dk ve 600 devir/dk olmak üzere iki farklı karıştırma hızı uygulanmıştır. Ayrıca hidroliz tepkimesinin kinetiği ve sentezlenen katalizörlerin tekrar kullanılabilirliği incelenmiştir.
Co-B / TAC katalizörü ile 50 °C tepkime sıcaklığında 400 devir/dk ve 600 devir/dk karıştırma hızlarında sırasıyla en yüksek hidrojen üretim hızları 2798,93 mL / gkatdk ve 2822,68 mL / gkatdk olarak belirlenmiştir. Co-B / PAC katalizörü ile 50 °C tepkime sıcaklığında 600 devir/dk karıştırma hızında en yüksek hidrojen üretim hızı 3398,23 mL / gkatdk bulunmuştur. En uygun hidroliz tepkime koşullarında, Co-B / PAC katalizörünün katalitik aktivitesinin Co-B / TAC'den yüksek olduğu saptanmıştır. Ayrıca Co-B / TAC katalizörünün tekrar kullanılabilirliğinin daha iyi olduğu da belirlenmiştir. Katalitik hidroliz tepkimesinin kinetik analizi sonucunda, Co-B / TAC katalizörü kullanılan hidroliz reaksiyonunun sıfırıncı mertebe kinetik modele daha uygun olduğu belirlenmiştir. Co-B / PAC katalizörü için hidroliz tepkimesinin hem sıfırıncı mertebe kinetik modele hem de birinci mertebe kinetik modele uyduğu bulunmuştur. Hidroliz tepkimelerin aktivasyon enerjisi Co-B / TAC ve Co-B / PAC katalizörleri için sırasıyla 46,75 kJ/mol ve 49,46 kJ/mol olarak hesaplanmıştır.

Abstract:
In this study, Co-B / TAC catalyst containing 15% Co supported by commercial activated carbon (TAC) and Co-B / PAC catalyst containing 15% Co supported by activated carbon produced from Paulownia tree wood (PAC) were synthesized using the method of impregnation and chemical reduction with sodium borohydride for produce hydrogen from sodium borohydride by catalytic hydrolysis reaction. After the synthesis, catalysts were characterized by XRD, BET and SEM/EDS. In the second part of the study, the catalytic performances of the synthesized catalysts were investigated by sodium borohydride hydrolysis reaction. The effects of sodium hydroxide and sodium borohydride concentration, catalyst amount and reaction temperature on hydrogen rate and efficiency were investigated. In the hydrolysis reactions using Co-B / TAC catalyst, two different mixing speeds, 400 rpm and 600 rpm, were applied. In addition, the kinetics of the hydrolysis reaction and the reusability of the synthesized catalysts were analyzed.
The highest hydrogen production rates were determined as 2798,93 mL / gkatdk and 2822,68 mL / gkatdk with Co-B / TAC catalyst at 50 °C reaction temperature at 400 rpm and 600 rpm mixing speeds, respectively. With Co-B / PAC catalyst, the highest hydrogen production rate of 3398,23 mL / gkatdk was determined at a reaction temperature of 50 °C at a mixing speed of 600 rpm. It was determined that the catalytic activity of the Co-B / PAC catalyst was higher than that of Co-B / TAC under the optimal hydrolysis reaction conditions. It was determined that the reusability of Co-B / TAC catalyst was better. As a result of the kinetic analysis of the catalytic hydrolysis reaction, it was determined that the hydrolysis reaction using Co-B / TAC catalyst was more suitable for the zero-order kinetic model. For the Co-B / PAC catalyst, the hydrolysis reaction was observed to suit both the zero-order kinetic model and the first-order kinetic model. The activation energy of the hydrolysis reaction was estimated as 46.75 kJ / mol and 49.46 kJ / mol for Co- B/ TAC and Co-B / PAC catalysts, respectively.