Gaz akımlarındaki uçucu organik bileşiklerin kuru sorbent enjeksiyon tekniği ile giderilmesi
The removal of volatile organic compounds by dry sorbent injection technique from gas streams
Yazar: MEHMET KALENDER
Danışman: DOÇ. DR. CEVDET AKOSMAN
Fırat Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Doktora, 2009
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Bu çalışmada, gözenekli katılardan aktif karbon ve klinoptilolitte uçucu organik bileşiklerden kloroform ve karbon tetraklorürün adsorpsiyonu sabit yatak ve kuru sorbent enjeksiyon tekniği kullanılarak incelenmiştir. Ayrıca, kuru sorbent enjeksiyon sistemi model eşitlikleri çözülerek deneysel sonuçlarla karşılaştırılmıştır.Sabit yatak deneyleri, farklı başlangıç gaz fazı konsantrasyonlarında (130-1250 ppmv), 3 L/dak. gaz akış hızı, 1 atm basınç ve 40 °C sıcaklıkta yürütüldü. Kuru sorbent enjeksiyon sistemi deneyleri partikül temas süresi ve kuru sorbent enjeksiyon sisteminin filtre çıkışı deneyleri olmak üzere iki kısımda gerçekleştirildi. Partikül temas süresi deneyleri çalışılan katı ve uçucu organik bileşikler için farklı gaz akış hızı (3-5 L/dak.), başlangıç gaz konsantrasyonu (500-2000 ppmv), katı besleme hızı (0.0025-0.009 g/s) ile 1 atm basınç ve 40 °C sıcaklıkta yürütüldü. Kuru sorbent enjeksiyon tekniği filtre çıkışı deneyleri partikül temas süresi deneyleriyle aynı şartlarda yapıldı. Ayrıca, filtre çıkışı deneylerinin bir kısmı 30 ve 50 °C'de de gerçekleştirildi.Sabit yatak deney sonuçlarından elde edilen sıçrama eğrilerinden faydalanarak çalışılan katı ve uçucu organik bileşikler için deneysel adsorpsiyon denge bilgileri ortaya kondu. Deneysel adsorpsiyon denge bilgileri Freundlich ve Langmuir izotermlerine uygulanarak izoterm sabitleri hesaplandı. Sonuç olarak çalışılan aktif karbon ve klinoptilolit örneklerinde kloroform ve karbon tetraklorürün adsorpsiyon denge bilgisinin her iki izotermle de uyumlu olduğu gözlendi.Partikül temas süresi deneysel sonuçları, çalışılan her iki katıda da kloroform ve karbon tetraklorürün adsorplanma yüzde değerlerinin, incelenen diğer tüm parametrelerin sabit olduğu durumda, artan partikül temas süresi ile arttığını göstermiştir. Yine diğer tüm parametrelerin sabit tutulduğu durumda, adsorpsiyonla uzaklaştırma yüzde değerlerinin katı besleme hızı artışıyla arttığı gözlenmiştir. Buna karşılık, partikül temas süresi deneylerinde başlangıç konsantrasyonu ve gaz akış hızı etkilerinin incelenmesiyle adsorplanma yüzde değerlerinin incelenen her iki parametredeki artışla azaldığı sonucu elde edilmiştir.Kuru sorbent enjeksiyon sistemi filtre çıkışı deneylerinde incelenen diğer tüm parametrelerin sabit olduğu durumda filtre çıkışındaki gaz akımı konsantrasyonunun zamanla azaldığı gözlenmiştir. Bu durum adsorpsiyon prosesinin filtrede bir süre daha devam ettiğini göstermektedir. Bu azalma, katı besleme hızının artmasıyla daha belirgin bir şekilde meydana gelmiştir. Başlangıç konsantrasyonu artışıyla filtrede meydana gelen adsorplanma yüzde değerleri düşmüştür. Gaz akış hızının artmasıyla, partiküllerin filtreye daha kısa sürede ulaşmasından dolayı filtre çıkışındaki gaz konsantrasyonu daha hızlı bir şekilde azalmıştır. Filtre çıkışı deney sonuçları adsorplanma yüzde değerlerinin artan sıcaklıkla azaldığını göstermiştir.Sabit yatak ve kuru sorbent enjeksiyon sisteminde gerçekleştirilen tüm deney sonuçlarından aktif karbon ve klinoptilolitte kloroformun karbon tetraklorüre göre daha iyi adsorplandığı; bununla beraber çalışılan uçucu organik bileşiklerin klinoptilolite nazaran aktif karbonda daha fazla tutulduğu görülmüştür.Aktif karbonda kloroform ve karbon tetraklorürün adsorpsiyonu için model eşitliklerinin çözümü ile deneysel sonuçların genel olarak uyumlu olduğu belirlenmiştir. Çalışmalarda kullanılan klinoptilolit partiküllerinin geometrik standart sapma değerinin büyük olmasından dolayı model eşitliklerinin çözümünden sağlıklı bir sonuç alınamamıştır.

Abstract:
In this study, the adsorption of volatile organic compounds (chloroform and carbon tetrachloride) on porous solids (activated carbon and clinoptilolite) was investigated by the use of a fixed bed and dry sorbent injection (DSI) technique. Furthermore, DSI model equations were solved and compared with the experimental results.The fixed bed experiments were carried out at atmospheric pressure, the temperature of 40 °C, 3 L/min. gas flow rate and varying initial gas phase concentrations (130-1250 ppmv). Two different DSI experiments were conducted: 1. particle residence time experiments (at 1 atm, the temperature of 40 °C; at different gas flow rates, 3-5 L/min., initial gas phase concentrations, 500-2000 ppmv, and solid feeding rates, 0.0025-0.009 g/s) and 2. the dry sorbent injection system?s filter out experiments (at the same of experimental conditions at the particle residence time experiments, but for temperatures ranging from 30 °C to 50 °C).The experimental adsorption equilibrium knowledge of volatile organic compounds studied in activated carbon and clinoptilolite was proved by the use of breakthrough curves obtained from the fixed bed experimental results. The Freundlich and the Langmuir isotherm parameters were calculated by using the experimental adsorption equilibrium data. As a result, it was observed that the experimental adsorption equilibrium data of chloroform and carbon tetrachloride on activated carbon and clinoptilolite samples studied was also in agreement with the both isotherms.The particle residence time experimental results show that the adsorbed percent values of chloroform and carbon tetrachloride on activated carbon and clinoptilolite studied increase with both the increasing particle residence time and the increasing solid feeding rate. In contrast to, it is observed that the adsorbed percent values of chloroform and carbon tetrachloride on activated carbon and clinoptilolite studied decrease with the increasing initial bulk gas phase concentration and the increasing gas flow rate.In DSI filter out experiments, it was observed that the concentration of gas phase at the filter out decreased with time. This situation showed that the adsorption process in the filter was still undertaken. The decrease of gas phase concentration at the filter out was dramatically occurred with the increasing solid feeding rate. The adsorbed percent values of chloroform and carbon tetrachloride on the both solids in the filter decreased with the increasing initial bulk gas concentration. The concentration of gas phase at the filter out also decreased with the increasing of the gas flow rate. The filter out experiment results showed that the adsorbed percent values were decreased with the increasing temperature.It is observed that the adsorption of chloroform on activated carbon and clinoptilolite was more than that carbon tetrachloride for all experimental results carried out in the fixed bed and DSI system. However, adsorption on activated carbon of volatile organic compounds studied was more than that clinoptilolite.The results of DSI model equations solution were generally in agreement with the experimental results for the adsorption on activated carbon of chloroform and carbon tetrachloride. Because of the geometric standard deviation value, the DSI model solution for the adsorption on clinoptilolite of the both volatile organic compounds was weakly in agreement with experimental data.