Al-MCM-41 destekli Fe-Zr katalizörlerinin sentezi ve karakterizasyonu
Synthesis and characterization of Al-MCM-41 supported Fe-Zr catalysts
Yazar: EDA KOPRAMAN
Danışman: DOÇ. DR. SENA YAŞYERLİ
Gazi Üniversitesi / Fen Bilimleri Enstitüsü / Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Derece: Yüksek Lisans, 2010
Konu: Kimya Mühendisliği = Chemical Engineering

Özet:
Birçok kimyasal proseste açığa çıkan H2S gazı, asit yağmuruna sebep olan, bulunduğu prosesteki ekipmanlar için korozif, zehirli bir gazdır. H2S gazı seçici katalitik oksidasyon ile yararlı bir ürün olan elementel kükürde dönüştürülebilir. Bu çalışmadaki amaç; H2S' ün elementel kükürde seçici katalitik oksidasyonu için yeni, aktif, kararlı ve seçici Al-MCM-41 destekli Fe ve/veya Zr içeren metal oksit katalizörlerin geliştirilmesidir.Bu çalışmada, yüksek yüzey alanı, kontrol edilebilir gözenek yapısı ile dikkat çeken, mezogözenekli bir malzeme olan MCM-41 (?Mobil Composition of Matter?) katalizör destek malzemesi olarak kullanılmıştır. Çalışma kapsamında; Saf MCM-41 ve alüminyum içerikli MCM-41 malzemeleri hidrotermal yöntem ile sentezlenmiştir. Al-MCM-41 malzemelerinin hazırlanmasında iki farklı yöntem (Reçete-1 ve Reçete-2) uygulanmıştır. Hidrotermal sentez yöntemiyle yapısında farklı oranda Al içeren (Al/Si mol oranı:0,2 ve 0,05) Al-MCM-41 malzemelerinin sentezine Reçete-2 kullanılarak devam edilmiştir. Saf MCM-41 ve Al-MCM-41 (Al/Si mol oranı:0,1) malzemelerine, kütlece %15 metal içerecek şekilde emdirme yöntemi ile metal yüklemesi yapılarak Fe ve/veya Zr içeren katalizörler hazırlanmıştır. Ayrıca destek malzemesi kullanılmadan, kompleksleştirme metodu ile eşmolar oranda Fe ve Zr içeren karışık metal oksit katalizörü hazırlanmıştır. Sentezlenen katalizörlerin yapısal ve fiziksel özelliklerinin belirlenebilmesi amacıyla karakterizasyon çalışmaları (XRD, BET, EDS, SEM, XPS, TPR, FT-IR) yürütülmüştür. MCM-41 yapısındaki Al miktarı arttıkça yüzey alanlarının azaldığı (1065?557 m2/g) görülmüştür. MCM-41 destek malzemesi ile hazırlanan Fe-Zr katalizörlerinin yüzey alanları, kompleksleştirme metodu ile hazırlanan Fe-Zr katalizörüne göre yaklaşık 10 kat fazla bulunmuştur. Reçete-2 ile hazırlanan Al-MCM-41 malzemesinde MCM-41 yapısına ait karakteristik pikler X-ışını kırınım desenlerinde gözlenmiştir. Al-MCM-41 destekli Fe ve/veya Zr içeren katalizörlerin XRD analizlerinde, Fe tek başına bulunduğu durumda Fe2O3 pikleri gözlemlenirken, tekli Zr veya Fe-Zr katalizörlerinde Fe ve Zr'a ait pikler gözlenmemiştir. Al-MCM-41 katalizörleri ve Fe-Zr içeren katalizörler için yapılan EDS analizi sonuçlarının, sentez çözeltisindeki metal oranları ile tutarlı olduğu görülmüştür.

Abstract:
The H2S gas which releases in many chemical processes is poisonous, causes acid rain and corrosive to the equipment in the process. H2S gas can be converted to elemental sulfur which is a useful product by selective catalytic oxidation. The aim of this study is development of a new, active, stable and selective Al-MCM-41 supported, Fe and/or Zr containing metal oxide catalysts for selective catalytic oxidation of H2S to elemental sulfur.In this study, the mesoporous material MCM-41 ("Mobil Composition of Matter") is used as a catalyst support material for its high surface area, controllable pore structure. Pure MCM-41 and aluminum containing MCM-41 materials were synthesized by hydrothermal method. Two different methods (Prescription-1 and Prescription-2) were applied for preparation of Al-MCM-41 material. For catalysts having different ratios of Al (Al / Si mole ratio: 0,2 and 0,05) in its structure, prescription-2 was used for hydrothermal synthesis of Al-MCM-41 material. Fe and / or Zr containing catalysts were prepared by impregnation method with loading metal by weight 15% to pure MCM-41 and Al-MCM-41 (Al / Si mole ratio: 0,1) materials. Moreover, Fe and Zr containing metal oxide catalysts were prepared by complex method without the use of support materials. Characterization studies (XRD, BET, EDS, SEM, XPS, TPR, FT-IR) were performed in order to determine the structural and the physical properties of synthesized catalysts. It is observed that, increment in the amount of Al in the MCM-41 structure, reduces surface area (1157-647 m2/g). Surface area of Fe-Zr catalysts which were prepared by MCM-41 support material approximately 10 times more than Fe-Zr catalysts prepared with complex method. In X-ray diffraction patterns of Al-MCM-41 materials which were prepared with Prescription-2, the characteristic peaks of MCM-41 structure were observed. In the XRD analysis of Al-MCM-41 supported catalysts, Fe2O3 peaks were observed when only Fe was present in the structure. However, the peaks of Fe and Zr were not observed when Zr alone or both Fe and Zr presence in the structure of Al-MCM-41 supported catalysts. The results of the EDS analysis for Al-MCM-41 catalysts and Fe-Zr containing catalysts was found to be consistent with the metal ratio of the synthesis solution.