1980年12月の営業運転開始後、一時は宮島線－市内線直通運用を主体とする華々しい主力運用に充当されたが、本形式の反省点をフィードバックして開発された3700形以降の後続各形式と比較した場合、やはり加速性能に劣る点がネックとなり、また故障や試作車ゆえ、連結幌がでっぱっていて車掌が車内を見にくいなどということや、ラッシュ時間などは、人が多く乗れないなどという不都合などが見られたことから次第に主力車の座から外れ、予備車扱いとなる機会が増えていった。より高加速性能を要求される市内線直通運用への使用はなく、主に平日朝ラッシュ時の宮島線内の「広電西広島－商工センター入口－JA広島病院前」や「広電西広島－商工センター入口－広電廿日市」運用へ限定的に充当されていた。2010年初めに車両故障が発生し長らく荒手車庫で休車状態が続いていたが2012年9月に修理が完了し、2012年10月6日と7日に100周年記念事業の一環として市内線、宮島線を貸切運転したが、この際に十日市町電停でまたも故障を起こし運用離脱。現在は事実上、江波車庫内で休車となっている。
ブレーキはチョッパ制御器による回生制動を基本に、応荷重装置を利用することで高速電車では一般的な電気指令式電磁直通ブレーキで回生制動の不足分を補う構成となっている。この電気指令式ブレーキについては、空気圧指令を空油変換弁で変換する､油圧キャリパー方式のディスクブレーキがFS81T台車に搭載されており、これらの組み合わせにより常用3.5km/h/s、非常4.5km/h/sという高減速度を実現した。
屋根上面積の大半を空調装置とその制御装置が占有し、かつ回生制動車ゆえに架線からの集電装置の離線は可能な限り抑止する必要がある、という事情から、折りたたみ時の屋根上占有面積が小さくしかも架線に対する追従性に優れた集電装置が強く求められた。これに応えて開発されたのが東洋電機製造による新型Z形パンタグラフである。このZ形パンタグラフは宮島線での高速運転時にも市内線での低速運転時にも十分な性能を発揮したが、その一方で屋根上で目立つ部品であることから外観の軽快さにも特に留意してデザインされたものであった。
三菱電機製サイリスタ・チョッパ制御器であるCMC161-6を3501A・Bに各1基ずつ搭載する。これら2基は担当する電動機を個別に並列で制御しており、連続的に弱め界磁制御から回生制動まで制御する必要から、当時最新の自動可変界磁制御電機子チョッパ制御（AVFチョッパ制御）が採用されている。なお、主幹制御器は1軸両手ハンドル式のワンハンドルマスコンを採用している。
両端のFS81台車に三菱電機製のMB-3263-A自己通風式直流複巻式電動機を各1基ずつ装架する。このMB-3262-Aは寸法的な制約が特に厳しいことから円筒形ではなく、磁気容量の確保と最大寸法の抑制の背反する二条件の鼎立が可能な八面構成のヨークを採用しており、保守に配慮して長尺ブラシが採用されている。また駆動装置としては、東洋電機製造製ゴムブッシュ付き平行リンク型中空軸カルダン継手を用いた直角カルダン駆動による、モノモーター2軸駆動方式を採用する。モノモーター方式の直角カルダン駆動は、小直径車輪を採用する路面電車の場合、主電動機下面と線路面とのクリアランス確保の必要から電動機軸中心高を車軸より高い位置に置く必要があり、このため一般に中心軸のオフセットが可能なハイポイドギア（曲がり歯笠歯車）が採用される。本形式でもこの方式が踏襲されており、これにより駆動音が非常に静粛となるという副次的な効果が得られている。
2003年、マハトマ・ガンジー大学のゴドフリー・ルイとサントシ・クマルは「彗星によるパンスペルミアでケーララの赤い雨の説明が付く（Cometary panspermia explains the red rain of Kerala）」と題した論文を発表した。ただしこの論文は査読なしで発表ができるプレプリントサーバ、ArXivで発表されたものである（後にこの説は専門誌にも投稿された。後述）。CESSの報告書には、直前に起こった轟音（おそらくソニックブーム）や閃光と赤い雨との関連性は見つからなかったと書かれているが、ルイらはこれを重視した。ルイらの説は粒子が生物由来のものであるという点ではCESSの報告と同じだが、その細胞が彗星と共に宇宙から来たものであるという、いわゆるパンスペルミア説に基づいた仮説を立てた。ルイらは臭化エチジウムを使ってDNAやRNAを検出しようと試みたが、発見できなかったことから、これらが地球外生物であると結論した。2ヵ月後、ルイらは同じくArXivで、「赤い雨に含まれる極限環境微生物により示された彗星からのパンスペルミアの生物学（ew biology of red rain extremophiles prove cometary panspermia）」と題する第2の論文を発表し、「ケーララの赤い雨から分離された微生物は、300℃という苛酷な環境で成長し、有機物から無機物にわたる広範囲な物質で新陳代謝することができる」と説明した。ルイらの考えを支えるデータや論文を出した人は現在のところいない。2006年にルイらは科学論文誌「天体物理学と宇宙科学」に、「ケーララの赤い雨の現象とそれが地球外から飛来した可能性」と題する論文を発表した。この論文では、赤い雨に含まれていた微生物が宇宙由来である旨が繰り返されているが、苛酷な環境で成長できるとした先の主張は述べられていない。この論文の結論の一つは、赤い雨に含まれる粒子が生物細胞であり、それが彗星から来たものであり、これはパンスペルミア現象の一つであるというものだった。2008年8月にも、ルイらは宇宙生物学学会でこの説に基づいた発表をした。発表要旨には、これらの細胞は300℃でも成長可能だが、これらの細胞の分子構成は明らかにされていない、と述べられている。