ポールは以前より美術や慈善活動に興味を持っており、後に父の資産の相続や、夫人との結婚などによってその熱をより強くした。1937年、父アンドリューがワシントンD.C.にナショナル・ギャラリー（西館）を建造したが、それから間もなく死去した。ポールはこの美術館とその所蔵品115点を国に寄贈し、自身はその運営委員会に所属し、館長も2度務めている。またその後も自身とレイチェルが美術品を寄贈し続けており、その数は1000点以上に及ぶ。1936年、ポールはジョージ・スタッブスの「パンプキンと牧童（原題: Pumpkin with a Stable Lad）」という作品を購入した。自身が初めて購入したイギリス絵画として以後もいたく気に入り、生涯手放さなかった。それ以降イギリスの美術に注目し、イギリス芸術の専門家であるバジル・テイラーの助力のもとで、1950年代から1960年代中頃にかけて、多数の作品を手に入れた。この動きについて、ロンドンで画商を営んでいたジェフリー・アグニューという人物が「あのアメリカ人が、イギリス人に自分たちの美術の価値を再認識させた」との言を残している。その後、ポールは自身の集めた絵画や珍しい書籍などをイェール大学に寄贈し、それを収めるための博物館も建設した。ポールは自身の名前を美術館名につけることを避け、イギリス美術を収蔵したことを強調させるために「イギリス美術のためのイェールセンター（Yale Center for British Art）」という名を付けさせた。同美術館は、イェール大学アートギャラリーと同じルイス・I・カーンの設計により手がけられている。なお、母校イェール大学とは美術館の寄贈に留まらず、様々な支援を行っている。学舎の寄贈はその代表的なもので、イェール大学の数あるキャンパスの中でも、エズラスタイルズカレッジ（Ezra Stiles College）とモースカレッジ（Morse College）は、ポールの寄付を基に建てられたものであった。これらの施設拡充により、イェール大学は男女共学校になっている。寄宿寮も12棟を建設し、そこで生活する学生への給食も提供した。一方でロンドンには同館の姉妹館として「イギリス美術研究のためのポールメロンセンター（Paul Mellon Centre for Studies in British Art）」という名の研究施設を建設している。これ以外の主な博物館建設に、バージニア州リッチモンドに建設したバージニア美術館（Virginia Museum of Fine Arts）がある。
1992年に自叙伝である「Reflections in a Silver Spoon （ISBN 0-688-09723-5）」を出版している。それから7年後の1999年2月1日に、バージニア州アッパービル（Upperville）・オークスプリングにある自宅で、妻と4人の子供を残して死去した。
卒業後ポールはピッツバーグに戻り、メロン銀行などの企業で半年務めている。1935年、ポールはメアリー・コノーヴァー・ブラウン（Mary Conover Brown）と結婚し、その間にキャサリン（Catherine Mellon）とティモシー（Timothy Mellon）の1男1女を儲けた。その後家族でバージニア州に移り住んでいる。1940年、ポールはメリーランド州アナポリスのセント・ジョンズ・カレッジに入学したが、わずか半年後に陸軍に仕官、騎馬隊への入隊を志願した。ポールはヨーロッパ方面でのOSSとして勤務し、最終的には少佐にまで昇格、青銅星章を4度受けている。1946年に妻メアリーが喘息により死去すると、ポールはレイチェル・ランバート・ロイド（Rachel Lambert Lloyd、通称: Bunny Mellon（バニー・メロン））と再婚、彼女とその連れ子であるステーシー・ロイド3世（Stacy Lloyd III）とエリザ・ランバート・ロイド（Eliza Lambert Lloyd）が家族に加わった。レイチェルはリステリンなどの医薬品ブランドで知られるワーナーランバート社の創業者一族の出身で、ステーシー・バークロフト・ロイド・ジュニア（Stacy Barcroft Lloyd Jr.）の元妻であった。またレイチェルは園芸学や、印象派・ポスト印象派らの絵画に興味を持つ人物で、ポールもその影響を受けることになった。
5世紀から7世紀にかけての、記録が乏しい時代に、ブリテン島のブリトン人たちがアルモリカの半島へ移住した。彼らはアルモリカに既にあったノルマン人（Normand）たちの領地全体、特にコタンタン半島、現在のカルヴァドス県（特にカーン周囲）に移住していたことが、レオン・フルリオ教授（fr）の研究で確認されている。後にノルマンディーとなる地と、ブリテン島とのつながりはかくも密接であった。遠く離れた東ローマ帝国のプロコピオスでされ、島嶼部から本土への移住の話を耳にしている。彼がブリッティア（en、死者の魂が運ばれる西の果ての島）であるとした場所は大部分が想像上である。ノルマンディーは特にブルトン聖人の名残が豊かである。現在もイギリス沿岸と向かい合うノルマンディーの沿岸を、5世紀から6世紀にかけて移住者たちが組織的に避けていたとは考えにくい。アイルランド出身の聖パトリキウスは、ノルマンディーの6箇所以上の教区にその名を残している。聖メン（fr）は3箇所の教区に名を残す。かつてエクザンプション（exemption）であった、サント＝メール＝エグリーズ（マンシュ県のコミューン）はバイユー司教区に属する5箇所の教区の1つの飛び地で、旧サン・ムウェン修道院（Saint Mewen、現代ブルトン語ではMéen、コーンウォール語ではMewan）の名残である。聖アンナ（Saint Anne）、聖アルメル（Saint Armel）、聖オーバン（Saint Aubin）、そして聖メン、聖サンソン（Saint Samson）はノルマンディーの多くの地で称えられている名である。ノルマンディーではブルトン聖人崇拝にちなむ地名の数が突出して多い。例えば、聖マクルー（Saint Maclou）はラテン語化するとマクトゥス（Macutus）となり、これは聖マロに他ならない。ブルトン語の言語学的起源は明白である。島嶼ケルト語の1つであるコーンウォール語やウェールズ語と同様、ケルト語系の古ブリトン語（en）から進化したブリソン諸語である。この言語は移住したブリトン人によってもたらされた。それでも、ブリテン島のケルト文化とケルト系のブルトン語の関係の謎は、解決からほど遠い。C・E・V・ニクソンによれば、ローマ帝国の弱体化は、侵入した西ゴート族による略奪が、帝国の他地域を人々が見捨てたことで拍車がかかり、さらには土地を捨てた農民、奴隷、抑圧された者たちを惹きつける磁石のような存在にアルモリカがなっていったことが原因であるという。9世紀から10世紀初頭、ヴァイキングまたはノース人がコタンタン半島やルーアン周辺のセーヌ川下流域に移住したとき、これらの地域はノルマンディーとして知られるようになり、アルモリカの名は使用されなくなった。アルモリカ西部は既にブルターニュへと進化していた。東部はフランク族の観点からフランク族の侯が治めるマルシュ・ド・ブルターニュ（fr:Marche de Bretagne、ヴァンヌからブロワまでの地域につくられた緩衝地帯）に再編された。