1964年にリオデジャネイロ市のボトルズ・バーで初のショーを開催し、これをもって正式にデビューする。その後、ヴィニシウスとドリヴァル・カイミの「ズンズン」のショーにも参加し、翌年レコード化（エレンコから発売）される。この年に初めての「クアルテート・エン・シー」名義でアルバム「QUARTETO EM CY」をFORMAから発売する。このアルバムには、デオダート、ボサ・トレスなども参加した。これと前後して「A BOSSA NO PARAMOUNT」（RGEから発売）に参加。収録曲はカルロス・リラの「TEM DO ME MIM」の1曲のみだが、貴重なライブ収録になる。1965年には、2枚目のアルバム「SOM DEFINITIVO」(FORMAから発売）を発売。タンバ・トリオと録音し、エドゥ・ロボ作の「ALELUIA」「ARRASTAO」「ZAMBI」、バーデン・パウエル＝ヴィニシウス作の「APELO0」、アントニオ・カルロス・ジョビン作の｢AGUA DE BEBER｣など収録。アフロ・サンバ色の強いアルバムになる。1966年初めバーデン・パウエル＝ヴィニシウス作の「アフロ・サンバ（OS AFRO SAMBAS）」に参加。この年、シレーニが結婚により引退し、レジーナ・ヴェルネッキと交代し、シコ・ブアルキ作の「ア・バンダ（A BANDA）」を収録した｢QUARTETO EM CY｣（FORMAから発売、上記の同名アルバムとは別の物）を発売する。「cy」の辻褄を合わせるため、アルバム表記ではレジーナにもcyがついて「シレジーナ」にされてしまっていた。この頃より数回渡米し、｢アンディ・ウィリアムズ・ショー｣出演。ワーナーよりガールズ・フロム・バイーア名義で｢PERDON MY ENGLISH｣を発売する。このアルバムは、ポルトガル語・英語両方の言語を収録したバラエティ色の強いアルバムになる。これと前後して「MARRE DE CY」(エレンコから発売）を発売。ジッドネイ・ミレールの作品や、黒人サンバなどレパートリーの幅を広げたアルバムになる。1967年にメンバー内のシナーラとシベーリがクアルテート・エン・シーと平行し「シナーラ・イ・シーベリ（Cynara E Cybele）」を結成。第2回リオ国際音楽祭でシコ・ブアルキ作の「CAROLINA」を歌い3位になる。翌年の第3回ではシコとジョビン作の「サビア（SABIA）」で優勝する。アルバム「Cynara E Cybele」、コンピレーション盤「AS 12 MAIS」「O BRASIL CANTA NO RIO」（全てCBSソニーから発売）などを発表し、クアルテート・エン・シーを退団する。ここまでが第1期黄金時代と呼べる。
名古屋電灯は士族授産の取り組みから生まれた電力会社で、はじめは旧尾張藩の士族による会社であった。士族授産の活動により設立された電力会社はこの名古屋電灯が唯一である。明治維新により家禄を失い困窮した士族たちに対し、その救済と殖産興業を目的として明治政府は1879年（明治12年）から1890年（明治23年）まで士族授産事業のための勧業資金を貸し下げていた。愛知県へ割り当てられた勧業資金は「勧業資本金」と称するもので、その額は10万円余りであった。資金の貸下げが決定すると、士族たちはこれを元にいかなる事業を起こすべきか話し合ったが、様々な意見があり容易に一致をみなかった。こうした中、電気事業に関心を持っていた丹羽精五郎が電気事業の起業を提唱する。精五郎の甥で帝国大学工科大学に在籍する丹羽正道による白熱灯・アーク灯の点灯実験と、旧尾張藩士族で工部省技師の宇都宮三郎および開明派として知られた勝間田稔愛知県知事の勧奨によって士族たちの意見はこの電気事業起業で一致をみた。そして勧業資金の7割、7万5000円が電気事業起業資金として士族たちに貸し下げられることとなった。勝間田県知事が勧業資金以外の資本を集めるとともに実務に明るい人材を募る方策として名古屋市内の有力商人に対し電気事業起業への参加を求めたことから、会社の設立願いは士族たちではなく奥田正香（醤油製造）・滝兵右衛門（呉服商）・滝定助（同）・森本善七（小間物商）ら商人11名によって提出された。1887年（明治20年）9月21日のことで、前日20日に名古屋電灯会社の創立総会が開かれ定款が取り決められていた。会社設立の許可は22日に下りた。許可を受けた名古屋電灯は開業に向けた準備にとりかかり、1887年10月、丹羽精五郎と工科大学を出たばかりの正道をアメリカ・ドイツへ派遣し、設備の購入契約を結んだ。しかしその一方で、発起人であった商人11名が尾張紡績への出資などの事情で翌1888年（明治21年）8月に撤退しまい、勧業資金7万5000円と士族のみでの経営を余儀なくされた。同年9月、取締役が選出され、士族の三浦恵民が社長に就任した。さらに開業までの間に政府の方針変更に伴う勧業資金の清算があり、資金の一部返納を求められた。資金的な余裕がない会社側は困惑したが、閉鎖された士族就産所に対する勧業資金1万円の転貸を受け、そこから9447円を県に返納した。また就産所の残余金や藩主尾張徳川家・家老成瀬家からの寄付金が名古屋電灯に回ったため、名古屋電灯の資本金は7万8800円となった。出資者は9000名以上に及び、旧尾張藩士族をほとんど網羅していたという。