カーリーは、闇、黄泉の者、デーヴィーのシャクティの質的な部分の変質形として表され、それに基づいて理解されている。カーリーの登場は、『デーヴィー・マーハートミャ』の3つ目の物語に叙述されている。カーリーは、デーヴィーの持つ超能力的エネルギーの放出形としての第三の目から現れた。カーリーは有り余る力によって、チャンダーとムンダーの首を切り落とし、デーヴィーにその首を届けたのだが、その時デーヴィーはチャームンダーという名で呼ばれた。偉大なる女神によって証明されることとなった、デーヴァを脅かす強靭な魔族達を屠り去ったカーリーとしてのデーヴィーの全能性は、一連の闘いに於いて遺憾なく発揮されたが、その代表たるものが、第8章でのラクタヴィージャとの闘いである。ラクタヴィージャから滴り落ちる血液は、地上に滴った瞬間、新たなラクタヴィージャの分身として現れた。この能力の前にデーヴィーは苦戦するものの、まさにその時、デーヴィーの第三の目から黒い骸骨の霊魂としてカーリーが噴き出た。カーリーは、自らが持つ巨大な口と数え切れない程の舌であっという間にラクタヴィージャの血液を舐め取ってしまい、これによって分身を創り出すことが叶わなくなったラクタヴィージャは倒されるに至った。デーヴィー、カーリー、マートリカーのグループはこの後も引き続き魔族を倒し続け、第9章と第10章では、兄弟の魔族であるニシュンバ（弟）とシュンバ（兄）を討ち取る。最期のシュンバとの闘いに於いては、デーヴィーはカーリーとマートリカーを吸収し、独りでシュンバに立ち向う。
偉大なる戦士としての女神であるドゥルガーは、魔族と対峙する際に、憤怒に因る致死的なまでのエネルギーとして表徴される。世界は、アスラ族の長であり、水牛から生まれたマヒシャースラによる攻撃に曝されており、男性の神々は自らが根絶されることを恐れ、女の神であるドゥルガーに力を授ける。獅子に跨り戦闘に繰り出したドゥルガーは、まず水牛の頭を切り落とすことで殺害し、切り落とされた首から霊魂として現れ出てくるマヒシャースラを狙い打つことで勝利を収めた。世界の秩序は、このドゥルガーの行動によって保たれた。
『デーヴィー・マーハートミャ』の最初の物語は、シャクティとしての普遍的な形態の中でのデーヴィーが叙述されている。ここではデーヴィーは創造神話に於ける中枢的役割を担っており、顕現と破壊を永遠に繰り返す生成的な宇宙の明示に先立ち、宇宙の大海においてヴィシュヌに深きまどろみを誘わせた力、それ自体として現れている。ヴィシュヌが、ヨーガニドラー（ヨーガによる睡眠）の間、ナーガの王シェーシャに凭れ掛かっていると、ヴィシュヌの眠れる体から2人の魔族が現れ、宇宙の生成を作り出そうと準備していたブラフマーを倒そうと試み始める。ブラフマーは偉大なる女神デーヴィーを招聘し、彼女にヴィシュヌから引き出して貰えば、ヴィシュヌが目覚め魔族達が殺せるかも知れないと考え、彼女に懇願する。デーヴィーは同意し、その結果ヴィシュヌは目覚め、魔族達は制圧された。ここではデーヴィーは、宇宙の秩序を回復させる使者として扱われている。
『デーヴィー・マーハートーミャ』は、『マールカンデーヤ・プラーナ』の81章から93章にあたり、早期のサンスクリット語によるプラーナ文献（僧マールカンデーヤが弟子であるジェミニや鳥達に語ったとされる物語）である。13の章から成る『デーヴィー・マーハートミャ』は、大きく3つのエピソード（Charitas）に区分される。それぞれのエピソードの冒頭には、三つの異なる神々が紹介されているが（例えば先述したヴァガバディーの様に）、エピソードの本文内容においては、招来されたどの神々も言及されてはいない。談話形式を取る『デーヴィー・マーハートミャ』では、主に追放された王、家族に裏切られた商人、現存する受難を彼らと共に超越しようとする僧が描かれている。デーヴィーと魔族達の壮絶たる闘いを3つ（1章ではカーリー、2-4章ではラクシュミー、5-13章ではサラスヴァティー）詳述することによって、僧は王と商人を導こうとする。最も有名なものは、｢マヒシャースラの殺し屋（Mahishasura Mardini）｣の話であろう。この物語は、ヒンドゥー教に於いて最も好まれるテーマの一つであり、様々な芸術や彫像にインド全般で用いられている。
1963年10月8日にセントルイス・カージナルスと契約。1964年はA級とAA級合計で15勝6敗・防御率2.22の好成績を挙げ、1965年4月12日のシカゴ・カブス戦でメジャーデビュー。1966年は開幕をマイナーで迎えたが7月にメジャーに昇格し、8月5日のニューヨーク・メッツ戦でメジャー初勝利を完投で飾り、8月22日のヒューストン・アストロズ戦でメジャー初完封を記録するなど3勝を挙げる。1967年は5月から先発ローテーションに定着。14勝9敗・防御率2.98を記録し、チームのリーグ優勝に貢献。ボストン・レッドソックスとのワールドシリーズでは第5戦に先発し、6回1失点（自責点0）と好投するが、打線の援護がなく敗戦投手。チームは4勝3敗でワールドチャンピオンとなった。1968年は自身初のオールスターゲームに選出される。13勝11敗・防御率2.99の成績で、チームはリーグ連覇。デトロイト・タイガースとのワールドシリーズでは2試合のリリーフ登板のみで、チームは3勝4敗で敗退した。オフの日米野球にカージナルスの一員として参加し、対戦した東京オリオンズのエース成田文男のスライダーに興味を持ち、これを習得する。1969年は9月15日のメッツ戦で当時のメジャー記録となる19奪三振を記録したが、敗戦投手となった。17勝11敗・防御率2.17・210奪三振の好成績を挙げる。防御率は終盤まで1点台を維持していたが、最終登板で打ち込まれてリーグ2位だった。1970年は不調でリーグワーストの19敗を喫した。1971年はリーグ2位タイの20勝を記録。