1998年2月の直通特急運転開始に伴うダイヤパターンの12分ヘッドから10分ヘッドへの変更に伴う急行系車両の運用減に際しては大きな影響を受けなかったが、2001年3月の直通特急大増発に伴うダイヤ改正以降は、特急運用に充当される機会が減り、ラッシュ時の区間特急や快速急行、データイムの急行といった阪神線内で完結する運用に充当されることが多くなった。2006年からは2009年3月20日からの西大阪線（現・阪神なんば線）難波延長に伴う近畿日本鉄道奈良線との相互直通運転に備えて、バンドン式密着連結器から廻り子式密着連結器への換装を開始、本系列でも2205Fが連結器の換装を実施されたのを皮切りに連結器の換装を進めていたが、2007年中に連結器の換装が施工されなかった2203Fは、2006年に登場（2007年10月に営業運転開始）した1000系の代替として2008年2月26日付で廃車された。また、2009年4月には2209Fが廃車・解体されている。同年6月には2215Fが廃車、2010年2月には1000系1211Fの代替として2205Fが廃車されている。2011年6月時点での在籍数は2編成12両となり、急行系車両の最少数系列となったが、さらなる1000系の増備もあり同月末をもって全車が運用を離脱し、7月1日付で2211Fが、9月5日付で2207Fがそれぞれ廃車となり本系列は全廃となった。また、本系は8701·8801·8901形とともに、山陽姫路方面にも、阪神なんば線 - 近鉄難波 - 近鉄奈良方面にも、対応していなかったことからも、早期廃車対象とされた。
1999年、イギリスの作家J.K.ローリングのベストセラー小説を映画化した『ハリー・ポッターと賢者の石』のキャスティングが開始された。キャスティングエージェントはオックスフォード演劇教師を通してワトソンを見つけ、プロデューサーは彼女の自信に感銘を受けた。8回のオーディションの後、プロデューサーのデヴィッド・ハイマンはハーマイオニー・グレンジャーになるエマと、共演者になるダニエル・ラドクリフとルパート・グリントに合格を伝えた。この映画は、初日の売上高と初週末の売上記録を更新し、2001年の最高興行収益を記録した。批評家たちは主人公3人組の演技を称賛し、ワトソンは特に高い評価を得て、デイリー・テレグラフは彼女の演技を「賞賛に値する」と言い、IGNは彼女が「ショーを盗んだ」と評した。ワトソンは5つの賞にノミネートされ、ヤング・アーティスト・アワードを受賞した。翌年、シリーズ第2作『ハリー・ポッターと秘密の部屋』に出演し、主演俳優の演技はレビュアーから称賛を受けた。ロサンゼルスタイムズ紙はエマと仲間が映画の間で成熟したと記述したが、タイムズ紙は非常に人気があるハーマイオニーを「過少使用」しているとクリス・コロンバス監督を批判した。この演技でドイツの雑誌「ブラボー」からオットー賞を受賞した。2004年には『ハリー・ポッターとアズカバンの囚人』が公開された。この映画はシリーズ全体で最低の興行収入を記録し、主演のラドクリフの演技は酷評された。しかし、エマの演技は称賛され、2つの賞を受賞した。『ハリー・ポッターと炎のゴブレット』(2005)により、エマとハリー・ポッターシリーズは新たなマイルストーンを記録。この映画は、ハリー・ポッターシリーズでの公開初週末とアメリカでの5月以外の公開初週末、イギリスでの公開初週末の記録を残した。批評家たちはワトソンと彼女の10代の共演者の成熟を称賛した。ワトソンにとって、映画のユーモアの多くは、3人の主人公が成熟するにつれて緊張から生まれたという。その年の後半、ティーンヴォーグの表紙に最年少で登場した。2006年にはエリザベス2世の80歳の誕生日の記念イベントでショートムービーに出演した。『ハリー・ポッターと不死鳥の騎士団』は2007年に公開され、歴代最高となる週末総額3億3,270万ドルを記録した。エマはナショナル・ムービー・アワードを受賞した。ハリー・ポッターシリーズの主人公3人組は、2007年7月9日にハリウッドのグローマンズ・チャイニーズ・シアターの前に彼らの手形と足跡を残した。2007年7月までに、ハリーポッターシリーズで1000万ポンド以上を稼いだと推測された。2009年3月には、フォーブスによる「最も価値のある若手スター」の6位にランクされた。そして、2010年2月には2009年に推定1900万ポンドを稼ぎ、ハリウッドの最も高収入な女性スターに選ばれた。前作の成功にもかかわらず、3人の主演俳優全員が最後の2つのエピソードでの役割を続けることに躊躇したので、ハリー・ポッターシリーズの存続は疑問に包まれていた。それでも、ラドクリフは最終的に2007年3月2日にラスト2作の出演にサインした。しかしエマはかなり躊躇し、降板の噂も報じられた。彼女は映画がさらに4年間の続投を契約するものなので重要な決定であると説明したが、最終的に2007年3月23日に役割に署名し、「ハーマイオニーを任せることはできない」と語った。2007年にハリー・ポッターシリーズ以外の作品として初めて『バレエ・シューズ』に出演した。2008年12月公開の『ねずみの騎士デスペローの物語』ではピー姫の声優を務めた。『ハリー・ポッターと謎のプリンス』は2009年7月15日に公開され、エマ及び主演3人組は批評家から称賛された。シリーズ最後の作品『ハリー・ポッターと死の秘宝』は、2009年2月18日に撮影が始まり、2010年6月12日に終了した。財務上および脚本上の理由から、映画は前後編の2部に分けられた。『ハリー・ポッターと死の秘宝 PART1』は2010年11月に公開され、PART2は2011年7月に公開された。『ハリー・ポッターと死の秘宝 PART2』は特に重大な成功を収めた。シリーズの中で最も売れ行きの良い映画として、世界中で13億ドル以上を超える興行収益を挙げた。バーバリーの広告キャンペーンで出会ったジョージ・クレイグがボーカルを務めるOne Night Onlyの『Say You Don't Want It』のミュージックビデオに出演した。ハリー・ポッターシリーズ終了後の初めての映画出演として、『マリリン 7日間の恋』にルーシー役で出演した。