2005年1月13日にニューヨーク・メッツと7年総額1億1,900万ドルの契約を結んだ。1億ドル以上の契約はMLB史上10人目、メッツでは初の選手となった。2005年8月11日の7回裏の守備で、デビッド・ロスの右中間への浅い打球を追って、右翼手のマイク・キャメロンと衝突し、左頬骨を骨折するなどで打率.266・16本塁打・78打点・17盗塁と不振に陥った。2006年開幕前の3月に開催された第1回ワールド・ベースボール・クラシック(WBC)のプエルトリコ代表に選出された。レギュラーシーズンは前年に比べ、選球眼がよくなり、より速球を打つようになった。7月にはメジャー史上9人目の2試合連続を含む3本の満塁本塁打を記録した。8月26日のフィラデルフィア・フィリーズ戦でジョン・リーバーから通算200本塁打を達成。自己最多となる41本塁打・116打点を記録した。本塁打は球団タイ記録となり、デビッド・ライト、同郷のカルロス・デルガドらも100打点を記録し、チームは18年ぶりに地区優勝し、ベルトランは初めてシルバースラッガー賞とゴールドグラブ賞を受賞した。MVPの投票ではライアン・ハワード、アルバート・プホルス、ランス・バークマンに次ぐ4位に入った。セントルイス・カージナルスとのリーグチャンピオンシップシリーズでは第7戦の9回裏2アウト満塁・スコア1-3の場面でアダム・ウェインライトを相手に見逃し三振でシーズンを終えてしまった。2007年は中堅手としてメジャー最多の33本塁打・112打点を記録し、ダリル・ストロベリー、マイク・ピアッツァに次ぐ球団史上3人目となる2年連続で30本塁打100打点を達成した。その一方でチームはシーズン終盤の失速でプレーオフ進出を逃し、フィラデルフィア・フィリーズが地区優勝となった。2008年開幕前に「ウチがナ・リーグ東地区で最高のチームだ」と宣言し、注目を集めた。前年に同じような発言をフィリーズのジミー・ロリンズがしているが、ロリンズは地区優勝に導き、MVPに選出された。161試合に出場し、3年連続で110打点以上を記録。2006年以降、本塁打が年々減少してきているが、161試合に出場したこともあって、安打・二塁打・三塁打・盗塁・打率・敬遠など、多くの部門でメッツ移籍後最高の数値を記録した。しかし、チームは2年連続でフィラデルフィア・フィリーズに次いで地区2位に終わり、プレーオフ進出を逃した。2009年開幕前の3月に開催された第2回WBCのプエルトリコ代表に選出され、2大会連続2度目の選出となった。シーズンは6月下旬に膝を故障し、故障者リストに入った。その後、9月上旬に戦列復帰を果たしたが、痛みを抱えた状態が続き、年が明けてからの2010年1月に膝の手術を受けた。この手術に関して、メッツのGMであるオマー・ミナヤは手術を許可した覚えはないとし、それに対して代理人のスコット・ボラスが報告する必要性はなかったとした為、チーム側とベルトラン側でいざこざとなった。2010年は1月に受けた手術の回復状況を待ち、6月24日からマイナーリーグの試合に出場し、オールスターゲーム明けの7月15日にメジャーに復帰した。最終的には64試合の出場にとどまり、打率.255・7本塁打・27打点・3盗塁はいずれもメッツ移籍後で最低の数字であった。2011年は7年契約の最終年となり、ロースター枠を空ける必要性が出てきた際は契約解除になりかねず、活躍した場合でも優勝争いをしているチームにトレードされる可能性があるなど、メッツに残留する可能性はゼロとする見方もあった。この年から守備位置が中堅手から右翼手へ変更された。
田村淳は地元・下関で同級生と「ふぐの助ふぐ太郎」を結成。同じ下関出身のロックバンド『KATZE』の所属する事務所からスカウトされ、デビュー。しかし相方が失踪してしまい、ふぐの助ふぐ太郎は解散。事務所から「とりあえず次に組む相方を見つけろ」と言われる。後に事務所を退社し、知り合いの伝で集団田中に所属し、相方を探す。一方、田村亮は兄の影響でラジオのハガキ職人になり芸人に憧れを持つようになる（当時のラジオネームはランニングホームラン王）。お笑い雑誌から集団田中の存在を知り、所属となる。東京のインディーズお笑い集団（集団田中）に2人とも所属していたことから出会い、1993年にコンビ結成。渋谷で路上ライブを行い、多数の観客を集めるようになる。当時のネタのひとつに「精子爆裂隊」がある。1994年4月、銀座7丁目劇場のオーディションに合格して吉本興業に入る。同期にDonDokoDon・ペナルティ・バナナマンなどがいる。大阪NSCでは12期が同期にあたる。当初は名字が同じことから「タムタム」だったり、「ドドリアン」だった時期もあったが、デビュー後に「ロンドンブーツ1号2号」に変更。コンビ名の由来は最初期の演目のタイトルから取った。ハイヒールに憧れているという設定のロンドンブーツというコンビがネタ終わりのポーズを考えるというコント。「1号2号」はコンビ名としての表現であり、「どちらが1号でどちらが2号ですか?」と聞かれることを狙ったもので、実際に「1号」「2号」の区別がある訳ではない。ただし、結成当初は年上の亮が1号、年下の淳が2号を名乗っていた。タモリのSuperボキャブラ天国には「ボキャブラ発表会　ザ・ヒットパレード」のコーナーに出演。芸人がネタの評価を競うスタイルが後に人気となるが、その初期の出演者の1組だった。ネタには（オチのフレーズが）長文のものが多く、高評価を得ることもあった。番組内で独自に付けられる芸人別のキャッチフレーズは「くいだおれパンクス」。CX深夜の帯番組、ウッチャンナンチャン司会の「UN FACTORY カボスケ」（1995年）にて、たくさん出演していた若手の中から際立った目立ち方をし、ウンナンから引き立てられて売れ始めた。デビュー2年目にしてオールナイトニッポン2部パーソナリティとなる。以後多くの番組で「仕切り」のポジションに立ち、若くして冠番組を多数持つようになる。奇しくも、吉本興業に入った頃のインタビューで淳は将来の夢として「オールナイトニッポンのパーソナリティをやりたい」と語っている。ブレイク時期は淳の赤髪と亮の金髪がトレードマークであり、パンクロック風のファッションも相まって吉本には珍しくとんねるず系の東京芸人の雰囲気をまとった新世代と評されていた。ブレイク直後は急性吉本炎の企画『BINTA!』という企画を宮迫博之の代わりに行ったらヒットし素人いじりの原型になった。暴ロンブーやぷらちなロンドンブーツなどで素人をいじる企画などを得意としていたが、近年は芸能人をいじる企画にシフトしている。かつては、深夜帯の冠番組が好調なのに対して、ゴールデンに出ると2クールで終了していったため、「深夜でしかウケない」と評されていた。2000年 - 2002年、歌手としてエイベックスから3枚のシングルを発売した。また吉本芸人のユニット「Re:Japan」に参加し、2001年のNHK紅白歌合戦に出場を果たした。コンビ揃って、「新宿暴走救急隊」の主題歌、「岬」にて歌手デビューもしている。2015年、「アメトーーク!」にて「ロンブー同期芸人」と題し特集され放送された。2019年現在、コンビでのテレビのレギュラー番組は単発を除けば「ロンドンハーツ」のみでこの番組は1999年から続く長寿番組となっている（亮は自身が起こした不祥事により活動謹慎処分となったため出演休止中）。