これまでのシリーズと同じく、専制君主国家・東ヨーロッパ帝国連合と共和制連邦国家・大西洋連邦機構に挟まれた小国・ガリア公国が舞台。物語は第1作と同じ征歴1935年を時代背景に軍規違反者や脱走兵で構成された懲罰部隊であるガリア公国軍422部隊に焦点が当てられており、身に覚えのない国家反逆罪の濡れ衣を着せられ新たに懲罰部隊に配属されたクルト、ヴァルキュリア人であることに気付いていないリエラ、誰とも心を通わせようとしないダルクス人のイムカの3人がメインキャラクターである。対して本作の敵として設定されている帝国軍特別遊撃部隊カラミティ・レーヴェンの隊員は監視役を務めるリディア・アグーテを除いて全員ダルクス人で構成されているのが特徴。隊長のダハウはダルクスの独立を目指して活動しており、このダハウが本作でのボスキャラクターとなる。物語はクルトの正規軍時代から始まり、ガリア公国軍422部隊に転属になるまでがプロローグで描かれる。クルトが転属した422部隊は「ネームレス」の通称があり、隊員は名前ではなく番号で呼ばれる懲罰部隊である。請け負う任務も正規の記録には残らない特殊なものばかりで、正規軍からは捨て駒のような扱いを受けている。士官であるクルトは転属と共に隊長扱いとなるが、新参であるクルトは隊長として認められず当初は命令を聞かない隊員たちばかりであった。そんな隊員たちをクルトは纏め上げ、部隊の錬度を上げていく。なお、結末はマルチエンディングであり、リエラとイムカのいずれかを選択する形で幕を閉じる。休暇時など途上の経過イベントはどちらを選んでも構わず、また周回プレイ時に選ばなかった方のイベントも見られる。
ルート選択とマルチエンディングにより、1周目ではプレイしていない戦闘があるためこれも含めてクリアすることが主なやり込み要素の一つとなっている。また、運悪く加入しなかったネームレス隊員がクリア時に自動的に加入するためその育成もやり込み要素となる。最終ステージもいずれのヒロインを選んだかによって変わり二つの最終戦が存在する。また、武装開発レベルも最高には達しないためこれを上げることや、各シナリオメイン戦闘のやり直しプレイによるSランククリア、敵エースの討伐と設計書・鹵獲武器入手、全ての兵種をマスターした「完全なる兵士」を目指すのも要素となっている。EX版では更にDLCによる追加ミッション、追加キャラ加入イベントとなる新たな断章などもやり込み要素となっている。
新たな要素が盛り込まれて味方側が強化された関係で敵側も強化されている。特に前作のV2に相当する敵として帝国重装兵が登場した。全身甲冑に盾を持ちマシンガンを備えた強敵で正面からではなかなか倒すのが難しい。狙撃兵でアウトレンジから狙う場合も正面方向からだと盾で弾かれる。このため囮を利用して向きを変えたり、接近が察知されにくい剣甲兵で視界の外から接近攻撃するなどの工夫が必要。また、偵察兵のみならず全兵科がこちらの拠点が手薄とみると積極的に奪いに来る。また敵の応射も強力になっている。技甲兵を上手く盾に使い突撃兵などを進軍させる局面もある。一部MAPでは拠点以外の地点からも増援部隊が発生する仕組みになっており、拠点完全制圧後も油断はできない。中盤以降のMAPでは敵側も最高能力の猟兵がメインになり、カラミティー・レーヴェン戦に限らず全員が猟兵クラスという精鋭部隊との戦いになるなど難易度が増している。また兵種レベルに応じて回避・防御の発動確率も高くなっており、CPに余裕がない場面での無理な行動は禁物となっている。
1、2では追加招集のキャラが複数存在しランダムで加入するため、一度のプレイでは全員が揃わない仕様となっていた。本作では一度のプレイでもほぼ全員が揃う。かわりに初回クリアまでの総隊員数が制限されており各兵種3人程度にしか出来ない。このため「深刻なペナルティーを保持するため敢えて使わないキャラ」を作ることが難しくなっている。いかにして「弱点を露出させない」、「上手く補正する」、「初期兵種にとらわれず相性の良い兵種を見つける」かが攻略の鍵となっている。能力レベル自体は全隊員共通だが、ステータスは個別に異なり、さらにポテンシャルで個性、キャラクター相互の相性が出ている。単独行動向きのキャラもいれば、射撃が不得意なキャラ、特定の行動に対してペナルティーが発生するキャラなどを上手く使いこなすかが腕の見せ所。
ジャケットA（CD+「スイート☆スマイル」のミュージック・ビデオとメイキング収録Blu-ray Disc）、ジャケットB（CDのみ）、イベント会場/mu-moショップ限定盤（CDのみ）の3種3形態で発売。オリジナルメンバーの前島亜美が卒業後、13人体制として最初のシングルである。また、木戸口桜子にとっては本作がラストのシングルとなった。本作ではメンバー個別盤が発売されなかった。これは企画シングルの「Celebration 〜Music Ribbon ver.〜」と企画カバーシングル3曲を除くと、1stシングル「がんばって 青春」以来のことである。表題曲「スイート☆スマイル」は2017年3月26日に行われたアーバンドック ららぽーと豊洲での予約イベントで初披露された。この楽曲についてメンバーの溝手るかは「アイドルの楽曲は、たとえばサビの部分では、歌詞の意味を伝えるというよりも、あえてキャッチーな言葉や印象的なフレーズを並べ、多くの人の耳に残る楽曲が制作されることが多いと思います。その例は、スパガの楽曲にも多く見られます。でも、「スイート☆スマイル」は、これまでのシングル曲に比べ、キャッチーなというよりは、歌詞の意味をしっかり伝える楽曲になりました」と歌詞を重視した楽曲であることを語っている。「新しい朝に吹く風は」は同年4月23日に行われた「SUPER☆GiRLS LIVE TOUR 2017〜スイート☆スマイル〜」初日の広島公演で初披露された。この楽曲についてプロデューサーの橋元恵一は「今のスパガの想いをNOBE氏が歌詞にしたこの楽曲、是非一人でも多くの人に聴いてほしいです」と語っている。なお、この楽曲の振り付けはメンバーの渡邉ひかるが担当している。ミュージック・ビデオの撮影はラウンドワンなどで行われた。ラウンドワンでは同年4月から7月の期間限定で「SUPER☆GiRLS カラオケスペシャルコラボルーム」の提供や「『SUPER☆GiRLS × ROUND1』オリジナルコラボドリンク」の販売など、キャンペーンが展開された。