ツール・ド・フランスは2年ぶりの出場となった。モナコで行われた第1ステージの個人タイムトライアル(ITT)において、ファビアン・カンチェラーラに18秒差の2位に入り、山岳賞部門では首位。第4ステージのチームタイムトライアル(TTT)では区間優勝に貢献する走りを見せた。ピレネー山脈超え山岳ステージ第1ラウンドとなる第7ステージのアンドラ・アルカリス（標高2240m、登坂距離10.6km、平均勾配7.1％）の頂上ゴールでは、強力なアタックを見せて総合争いのライバル達を引き離し、総合首位のリナルド・ノチェンティーニに対し、6秒差の総合2位に浮上。そして、アルプス山脈超え山岳ステージ第1ラウンドとなった第15ステージ、スイス、ヴェルビエ（標高1,468m、登坂距離8.8km、平均勾配7.5％、最大勾配8.5％）の頂上ゴールを制し、総合首位に立った。アルプスでの山岳ステージが終了した直後に行われたアヌシー湖を周回する第18ステージのITTでは、モナコで敗れたカンチェラーラに対して3秒差をつけて破り、2度目の区間優勝。また総合2位のアンディ・シュレクに4分11秒の差をつけ、この時点で2度目の総合優勝に大きく前進。そして最後の勝負どころとなった、モン・ヴァントゥがゴールの第20ステージでは、アンディに1秒たりとも差を縮めさせず決着をつけ、2回目の総合優勝を果たした。
3月に行われたパリ〜ニースでは、第1、第6ステージを制し、第6ステージ終了時点で総合首位に立ったが、第7ステージ終盤にハンガーノックを起して先頭集団から後退、ルイス・レオン・サンチェスに首位の座を明け渡し、総合4位となる。一方、4月に行われたバスク一周では逆に第4ステージにおいて、サンチェスから総合首位の座を奪い、そのまま最後まで守りきって総合連覇を達成した。前年制覇したジロ・デ・イタリアには参加せず、6月上旬に開催されたドーフィネ・リベレに出場。ツール・ド・フランスのための調整を主眼とした走りで総合3位に入った。また、同月下旬に行われた国内選手権・個人タイムトライアルを制覇。
8月の北京オリンピックでは、男子ロードレースと男子個人タイムトライアルに出場。ロードレースではアシストに徹し、終盤の牽引役を務めた後でリタイア。個人タイムトライアルでは、中間のタイム計測地点ではトップに立ったが、後半ペースが落ち、優勝したファビアン・カンチェラーラに遅れること1分18秒で4位となった。そして迎えたブエルタ・ア・エスパーニャでは前半は堅実な走りに徹し、最難関と見られた第13ステージの「魔の山」と称されグランツール最難関の山と噂のアングリル(高低差1263m、平均勾配10.3%、最大勾配23.5%)の上りでリーヴァイ・ライプハイマーとの絶妙な連携を見せて総合優勝争いのライバルであるカルロス・サストレを引き離し、しぶとく食い下がるアレハンドロ・バルベルデらも振り切ってステージ優勝。ついにマイヨ・オロ（ゴールデンジャージ）を手中にすると次の第14ステージでも勝利し、その後も安定した走りを見せて総合優勝（複合賞も獲得）。1981年にジョヴァンニ・バッタリンが達成して以来史上3人目、1995年にブエルタが開催時期を現在の開催時期に移行（1994年までは例年概ね、4月から5月にかけての開催）してからは初となる、同一年度におけるジロとブエルタの両レースでの総合優勝達成者となったほか、史上5人目となるグランツール完全制覇の偉業を達成した。
上述の問題から、途中移籍騒動まで持ち上がったが、当人はこの噂を否定。その渦中に開催されたブエルタ・ア・カスティーリャ・イ・レオンでは連覇を達成した。さらにバスク一周でも第1ステージから総合首位に立ち、そのまま最後まで首位を守って総合優勝して実力を猛アピール。さらにツール・ド・ロマンディでもアンドレアス・クレーデンが総合優勝するなどアスタナの活躍が続いたためか、ジロ・デ・イタリアを主催するRCSが開催一週間前になって急遽招待を決定した。しかしこの時、コンタドールはバカンス中で「ビーチでトレーニングしていた」とコメント。まったくコンディション調整をしていないままで参加する事態になり、そのうえ前年のツール・ド・フランス総合優勝者ということで周囲からも厳しいマークにあうことになった。それでも徐々に調子をあげていき、第8ステージでの落車で左腕の橈骨にヒビが入ってしまう事態に見舞われたものの幸いにして怪我の程度は軽く、厳しい上りが設定された第10ステージの個人タイムトライアルではステージ2位の快走を見せて総合で4位まで浮上。その後の山岳ステージでも堅実な走りを見せ、第15ステージ終了後、ついに総合首位に立ってマリア・ローザを獲得。その後も、第16ステージではプラン・デ・コロネス（標高2273m、平均勾配8.4%、最大勾配24%)へのヒルクライム個人タイムトライアルにおいてステージ4位など3週間を通じて安定した走りをして、区間未勝利ながらもリカルド・リッコやダニーロ・ディ・ルーカらとの激戦を制して、イタリア国籍選手以外では1996年のパヴェル・トンコフ（ロシア）以来12年ぶり、スペイン国籍選手としては1993年のミゲル・インドゥライン以来15年ぶりとなる総合優勝を果たした。
宮崎県ではかねてから肉用牛の子牛（「素牛」と言う）の生産が盛んであり、2007年（平成19年）には子牛の出荷頭数7万3797頭のうち46.6%を宮崎県外に出荷している。雌の子牛の出荷先は1位が三重県、2位が東京都、3位が佐賀県であり、これらの地で銘柄牛肉の素牛となっている。1971年（昭和46年）からは素牛を宮崎県内でそのまま肥育して食肉処理までするシステム構築が開始され、1986年（昭和61年）からは一定の基準を満たした牛肉を「宮崎牛」としてブランド化するようになった。2007年から「全国和牛能力共進会」において、内閣総理大臣賞を3連覇（史上初）しており、国内でもブランド牛としての認知度が高まっている傾向がある。その一方で、2010年日本における口蹄疫の流行では、ほぼ全県に渡って被害を受け、特に児湯郡では牛・豚に対する口蹄疫ワクチン接種による全頭殺処分を行った。前年の2009年には高病原性鳥インフルエンザが流行したこともあり、宮崎牛ブランドだけでなく、宮崎県の畜産業全体が壊滅的な状況に見舞われた。しかし、口蹄疫の清浄化以降、初の全国和牛能力共進会で内閣総理大臣賞を連破するなど、順調な回復を見せていった。その後、2013年には国際線ファーストクラスの機内食に宮崎牛が提供された。2018年・2019年にはアメリカで行われたアカデミー賞の授賞式パーティーにおいて宮崎牛が2年連続で提供され、史上初となる「個別の銘柄牛」としてメニューに採用される栄誉を受けた。