1945年5月21日に、バコールは俳優のハンフリー・ボガートと結婚した。2人の結婚式と新婚旅行に選ばれたのは、オハイオ州マラバーのファーム州立公園 (en:Malabar Farm State Park) にあった、ボガートの親友でピューリッツァー賞受賞作家ルイス・ブロムフィールドのカントリー・ホームだった。二人の結婚式は大邸宅を式場にして挙行されている。結婚当時のバコールは20歳、ボガートは45歳で、年齢が離れていたこともあってボガートはバコールを「ベイビー」という愛称で呼んでいた。2人の結婚生活は、1957年にボガートが食道がんで死去するまで続いた。ボガートの死後、ジャーナリストのマイケル・パーキンソンから、ボガートとの結婚生活のことを訊かれたバコールは「未亡人でいることには慣れていない」と応えている。ボガートが出演する『アフリカの女王』（1951年）の撮影中に、バコールとボガートは共演者のキャサリン・ヘプバーンと、当時ヘプバーンと交際していたスペンサー・トレイシーと親しくなった。バコールは役者仲間以外にも交友関係を広げるようになり、歴史家のアーサー・シュレジンジャー、ジャーナリストのアリステア・クック (en:Alistair Cooke) たちと友人となった。1952年にバコールは民主党の合衆国大統領候補アドレー・スティーブンソンの応援演説を行っている。また、多くのハリウッド関係者と同様に、マッカーシズムには断固反対する立場をとっていた。1957年にボガートが死去してから間もなく、バコールは歌手で俳優のフランク・シナトラと交際を始めたが、ターナー・クラシック・ムービーズのロバート・オズボーンとのインタビューで、2人の関係は自分から終わりを告げたと語っている。一方でバコールの自叙伝では、シナトラがバコールにプロポーズしたことがマスコミに漏れたことに怒ったシナトラが、一方的に2人の関係を終わらせたとなっている。その後、バコールは俳優ジェイソン・ロバーズと出会い、1961年6月にウィーンで結婚式を挙げる計画を立てた。しかしながら、この計画はオーストリア当局が結婚許可証を発行することを拒んだことから延期されている。さらにネヴァダ州ラスヴェガスでの結婚式も拒否されてしまっている。最終的に2人はメキシコのエンセナーダまで遠路車を走らせて、当地で結婚式を挙げた。バコールとロバーズは1969年に離婚した。バコールの自叙伝には、2人の離婚の最も大きな原因がロバーズのアルコール依存症だったことが記されている。バコールはボガートの間に一男一女、ロバーズとの間に一男をもうけた。1949年1月6日にボガートとの間に生まれた息子は、ボガートが『脱出』で演じたハリー・“スティーヴ”・モーガン役にちなんで、スティーヴ・ハンフリー・ボガートと名付けられ、長じてニュース・プロデューサー、ドキュメンタリー制作、作家になっている。1952年8月23日に生まれた娘は、俳優レスリー・ハワードにちなんでレスリー・ハワード・ボガートと名付けられ、看護婦、ヨガのインストラクターを経てヨガ講師エリック・シフマンと結婚した。1995年にスティーヴンが「私の母は堕落したユダヤ教徒で、父は堕落した米国聖公会教徒」であり、妹のレスリーは熱心な米国聖公会教徒だったと回想録に記し、「母は困難な第二次世界大戦後の時期であっても、レスリーと私にとって人生は気楽なものだと思っていたからだ」としている。1961年12月16日に生まれたロバーズとの間の息子はサム・ロバーズと名付けられて俳優になっている。バコールは『私一人』（1978年）と『いまの私』の2冊の自叙伝を出版している。2006年には『私一人』の増補版が『By Myself and Then Some』として出版された。
大関昇進後は12勝3敗・11勝4敗と着実に星を残して、「昭和の大横綱」千代の富士に次ぐ実力ナンバー2と目され、横綱候補の筆頭だった。1986年1月場所では13日目まで1敗で、星一つの差を付ける千代の富士との14日目の直接対戦に幕内初優勝を賭けたが、極度の緊張から力を全く出し切れずに敗れ、千秋楽も北尾（のち北尾改め第60代横綱・双羽黒）の引きに敗れて12勝3敗に終わり、優勝決定戦すら出場できなかった。翌3月場所に初めての横綱挑戦権が与えられたものの、序盤で2敗を喫したことで9勝6敗に終わりチャンスを逃した。同年5月場所では、逆鉾に寄り切られた際に右足を骨折する重傷を負った。それでも休まず11勝4敗の成績を挙げたが、この無理が影響して約1年間低迷する。同年9月場所は7勝1敗で迎えた9日目から失速して8勝7敗。次の11月場所は10勝5敗だったものの、翌1987年1月場所から2場所連続で9勝6敗と期待を裏切り続けた。それまで新勢力の一番手と見なされてきたが、この過程で優勝では第61代横綱・北勝海（大乃国と同じ北海道十勝支庁出身）に、横綱昇進では双羽黒に、共に大乃国より1年年下の「花のサンパチ組」（昭和38年生まれ）にそれぞれ先を越されてしまった。同年11月場所は千代の富士を土俵際の投げで破った際に失神させたり、初優勝を目指す双羽黒に土をつけたり、1987年3月場所で優勝を決めた北勝海を破るなど存在感は見せつけたが、下位力士への取りこぼしは相変わらず多かった。しかし、1987年5月場所は初日から見違えるような安定した相撲で連勝を続けて、千秋楽で当時横綱昇進が掛かっていた北勝海を下して15戦全勝で初の幕内最高優勝を果たした。横綱昇進がかかった同年7月場所は千秋楽では前場所とは逆に、この場所で横綱に昇進した北勝海に敗戦を喫し12勝3敗でチャンスを逸したものの横綱挑戦権は継続され、次の9月場所は13勝2敗と順調に星を重ねて場所後に第62代横綱への昇進を果たした。杉並区阿佐ヶ谷南の放駒部屋で行われた横綱昇進伝達式では、「初一念を忘れず、相撲道に精進します」と口上を述べた。1987年10月1日、二所ノ関一門の親方が揃う中、放駒部屋で綱打ち式が行われた。横綱土俵入りの指導は、佐渡ヶ嶽が当初行っていたが、途中から一門の総帥である二子山が土俵にあがり、直々に土俵入りを指導、「ウっと四股を踏んで、ダッと腰を下ろしたら拍手が来るから、そしたらググっと摺り上がれ。」「すぐ摺り上がったらだめ、拍手を待つくらいの余裕を持たなきゃ。」「好きにやればいい。横綱がやれば、横綱土俵入りなんだ。」と助言を受けた。昇進直前の2場所は全て優勝次点だったが、直前3場所通算の成績は40勝（5敗）で近年では貴乃花（41勝）に次ぐ高い数字（当時第56代横綱・2代若乃花と並ぶ最高タイ記録）であった。ただし、1987年11月場所後に双羽黒が師匠・立浪親方（元関脇・安念山）らとの衝突の末廃業事件を起こしたきっかけに、その後「横綱昇進の条件は（原則として）大関の地位で2場所連続優勝」に事実上変更される。それ以降、第63代・旭富士から第70代・日馬富士の8力士は全て「大関2場所連覇」での横綱昇進だったが、2014年5月場所新横綱の第71代・鶴竜は14勝（優勝同点）・14勝（優勝）と、27年ぶりに大乃国以来連覇無しでの横綱昇進となっている。