かつて、城ヶ島北岸東側には「水垂れ（みずったれ／みぞったれ）の黒松」と呼ばれる松が生えていた。樹高6m、幹回り1.5mの古木で、岩壁から海にせり出すように生えた雅やかな姿で「かまくらと三浦半島の古木・名木50選」にも選ばれた。しかし、2002年10月1日に三浦半島を縦断した台風21号によって幹の中心から折れてしまい、その後、樹勢は衰退してしまった。原因を調査したところ、松食い虫の被害にあっていることが判明、周辺の健康な松への感染を防ぐため、2005年6月に伐採された。内部は空洞になっており、蛇が2匹住み着いていたという。樹齢は長らく不明とされていたが、伐採時に初めて樹齢230年前後であることが確認された。白秋記念館において防虫処理された根元部分が保存展示されている。
三崎には1913年に電灯が点灯したが、城ヶ島はその後もランプを使用していた。1928年1月25日、三崎町議会は城ヶ島電灯敷設工事負担金5000円のうち、2000円の町費補助を決定。これにより、三崎に遅れること15年にしてようやく城ヶ島に電灯が点灯した。同時に、アセチレンガスを光源としていた城ヶ島灯台の光度が2万燭光から一気に12万燭光へ引き上げられた。
侵食によって岩がメガネ状に繰り抜かれたアーチ状の岩（海食洞門）で、赤羽根崎の突端にある。1923年以前は洞門下を小船で通航できたが、関東地震による隆起で陸化した。地震による隆起現象を今に伝える存在である。幅が狭い上に既に亀裂が入っており、崩落の可能性があるため上部を歩くことは禁止されている。
1923年9月1日に発生した関東地震は、震源断層の主要な破壊領域が二つあると推定されており、一つは神奈川県西部直下、そしてもう一つは三浦半島直下と推定されている。地震発生時に三崎港は6mほど隆起し、海が干上がり、城ヶ島まで陸続きとなって数日間渡ることができた。その後、予効変動による沈降によって海水面は数日をかけて徐々に戻った。この現象は当時を知る人達によって口伝えられており、地元では知る人が多い。現在の三崎港を眺める限りは信じ難い現象であるが、『大正震災志』(内務省社会局編)に三崎の隆起が最大7.5mに達して徐々に沈降したことや、城ヶ島の東側海域でガスの噴出があったことが記録されている。地盤変動は三崎周辺を平均1.4mも隆起させて収束した。大正時代までの三崎周辺には多くの海水浴場があり、城ヶ島にも遊ヶ崎海水浴場があった。しかし、地震による隆起で砂中の岩があちこちで露出した結果、旅館が足りずに海水浴客が民家の軒先を借りるほどの人出があった海水浴場としての賑わいは過去のものとなった。尚、三崎港の干上がり現象は、1703年12月31日（旧暦11月23日）の元禄大地震でも発生した。復旧費用は江戸幕府の援助のみでは足りず、旗印を掲げた船で沖を通る船から寄付を集めたとされる。
1656年、篝屋（城ヶ島灯台の項参照）の下で流れ鯨が捕獲された記録がある。三崎西浜の地蔵院にある「くじら塚」は、この鯨の供養のために建てられたと伝わる。
源頼朝は、城ヶ島と三崎の宝蔵山に数千株という大量の桜を植え込み、両岸を桜に囲まれた瀬戸（海峡）に船を浮かべて宴を催したと伝わる。戦国時代には北条氏康親子が桜見物のために3日間滞在しており、城ヶ島の春は磯山に桜が咲き乱れる絶景であった様子が偲ばれる。この桜は現存していない。江戸時代後期に編纂された『俳諧三崎志』に枯死を惜しむ節があり、この頃には既に失われていたようであるが、対岸の三崎に「花暮（はなぐれ）」という地名を残している。花暮とは、三崎から眺めた城ヶ島の桜は、白波に桜が映って日が暮れるまで眺めても飽きないということに由来する（『三浦紀行』）。
丹波高原は日本海側と太平洋側を分かつ脊梁山脈で、特に国定公園指定区域は双方の気候帯の移行部にあって降水量が多い（年間降水量2000mm）。そのため、冷温帯ブナ林・暖温帯常緑広葉樹林・温帯性針葉樹林が交錯し、ブナ・ミズナラ・アシウスギ（芦生杉）などの原生林が西日本屈指の規模で分布している。京丹波町の長老ヶ岳山頂部は北近畿では数少ない高山植物（シャクナゲやイワカガミ）の自生地である。この他、カシ・モミ・ツガ、林床にはササ、沢沿いにはトチノキやサワグルミなどの渓畔林も見られ、南方・北方系双方の昆虫も生息する。左京区芹生谷は四方を山に囲まれ沢が多いことから京都市街地に最も近い蝶の群生地であり、隣接する花脊周辺にはウラジロガシが茂ることから幼虫時にこの木葉を食樹とするヒサマツミドリシジミが京都ではこの地域にだけ見ることができる。天然記念物のニホンカモシカや絶滅危惧種のイヌワシも生息する。2007年に指定された丹後天橋立大江山国定公園に次いで自然と人間の共生を重視し、里山や人造湖といった人工景観のような文化的景観、自然と人間の相互作用・共同作業の象徴としての伏条台杉、北山杉による林業（自然利用）景観、里山の集落、山間部を貫く鯖街道、自然と一体化した寺社境内における人為的植生（天然記念物の植木）といった自然と宗教（自然崇拝・森林文化）・精神文化の関係（文化科学）も包括する。なお、区域内の峰定寺(左京区・大悲山)や常照皇寺(右京区京北町・寺山)等の堂宇、区域に跨る愛宕山(右京区)や桟敷ヶ岳(京都市北区)などは国定公園指定地から外されている。