1665年、顕微鏡と望遠鏡を使った観察記録（スケッチ）を『顕微鏡図譜』(Micrographia) として出版。これには生物学の史上初の観察が含まれていた。コルクを観察した際に小さな部屋のような構造を発見した。修道院の小部屋が並んでいる様子に似ているため、これを小部屋という意味のcell（細胞）と名づけた。しかしコルクは、植物の死骸であったために彼が実際に見たものは細胞そのものではなく細胞壁であった。フックが使った顕微鏡はロンドンのクリストファー・ホワイトが製作したもので、現在はワシントンD.C.の国立健康医学博物館にある。『顕微鏡図譜』にはフック（とおそらくボイル）の燃焼についての考え方が含まれている。実験から彼は燃焼には空気に含まれる何らかの物質が関係していると結論付けていた。現代から見ればそれは酸素だということが明らかだが、17世紀には一般的な考え方ではなかった。さらにフックは呼吸が空気の特定の成分に関係していると結論付けていた。Partington はフックがそのまま燃焼について研究を続けていたら酸素を発見していただろうと記している。
1660年に王立協会が創設され、1661年4月には同協会で細いガラス管に水が吸い上げられる現象について議論が起こった。このときフックは管の太さと水位の上昇に相関関係があることを報告している（いわゆる毛細管現象）。その報告は Micrography Observ. 6号に掲載され、その中で「重力の流動性」についても論じている。1661年11月5日、Robert Moray が協会のために実験を監督する者が必要だと提案。満場一致でフックがそれに選ばれた。任命は11月12日に行われ、そこにはボイルが彼を助手から解放したことへの感謝も記録されている。1664年、John Cutler は王立協会に毎年50ポンドを提供して Mechanick Lecture を創設。フックがその任に選ばれた。1664年6月27日、フックは協会事務局に常駐するようになる。1665年1月11日には事務局長となり、Cutler の年金のほかに30ポンドの給料が支払われるようになった。王立協会での役割は、自分で考案した実験や会員が示唆した実験を行うことだった。初期の実験としては、熱した空気を封入したガラス球が冷却されると割れる実験、生命の持つ熱（Pabulum vitae）と炎（flammae）が同じであることを示す実験などがある。また、犬を開胸した状態で生かしておけることを実験で示し、呼吸が肺への空気の出し入れであること、静脈と動脈の血液が異なることを示した。重力についての実験も行っており、物体の落下実験、物体の重量測定実験、様々な高度での気圧測定実験、最大61mの高さの振り子実験などがある。太陽や他の恒星が1秒間に移動する角度を測定する機器を考案し、火薬に威力を測定する機器を考案した。特に時計用の精密な歯車を作る機械を考案し、フックの亡くなるころにはそれが普通に使われていた。1663年から1664年にかけて、顕微鏡を使った様々な観察を行い、1665年に『顕微鏡図譜』を出版した。アントニ・ファン・レーウェンフックの業績を高く評価し、彼の観察記録をラテン語訳して出版し、また、王立協会会員として招いた。1664年3月20日、グレシャム大学の幾何学教授職を Arthur Dacres から引き継いだ。1691年12月には医学博士号を取得している。
1751年、トリノでサルデーニャ王ヴィットーリオ・アメデーオ3世と王妃マリーア・アントニアの長子として生まれた。1775年、フランス王ルイ16世の妹クロティルデと結婚した。政略結婚であったが、夫婦仲は大変良好であった。二人は子供を作ろうとしたができず、1782年には諦めた。1796年10月14日に父である第3代国王ヴィットーリオ・アメデーオ3世が亡くなると王位を継いだが、サルデーニャはナポレオン・ボナパルトとのイタリア戦役で敗北し、5月15日にパリ条約を結ばされた。その上、軍隊は弱体で国は破産に近いと、問題が山積みであった。そのため、カルロ・エマヌエーレは王位を「茨の王冠」と称した。第一次対仏大同盟から脱落した弱体なサルデーニャであったが、その後もフランスのスパイと地元のジャコバンによる国王暗殺未遂事件が続いた。弱体な軍隊しかないサルデーニャはフランスには太刀打ちできず、1798年12月6日にジュベール将軍にトリノまで占領された。カルロ・エマヌエーレ4世はパルマ、次いでフィレンツェに落ち延びた。フィレンツェでは教皇ピウス6世と面会したが、フランスの攻勢は続き、1799年2月にトスカーナ大公国が占領されそうになると、サルデーニャ島まで逃げた。一方、大陸では第二次対仏大同盟が結成され、ロシア軍がトリノを奪回したためカルロ・エマヌエーレ4世は帰還しようとした。しかし、1799年9月にリヴォルノ上陸した途端、ピエモンテがオーストリア軍に占領されていることを知ると、フィレンツェへ向かった。しかし、フランスが反撃を開始し、カルロ・エマヌエーレ4世は1800年6月からアレッツォ、フォリーニョ、フラスカーティ、ローマと南へ逃げ、11月にはナポリに着いた。フランス軍がローマを占領しないことを知るとローマへ向かったが、2ヵ月後にはまたナポリに住み着いた。その後、カルロ・エマヌエーレ4世はローマやナポリでコロンナ家のところに居候した。また、フラスカーティでヘンリー・ベネディクト・ステュアートを訪ねたりした。ヘンリーが1807年に亡くなるとジャコバイト王位継承者になったが、実際にイングランドおよびスコットランド王位を請求したことはなかった。1802年3月にクロティルデが死去すると、悲しさのあまり同年6月に退位し、ローマに居を移した。王位は弟のヴィットーリオ・エマヌエーレ1世が継いだ。カルロ・エマヌエーレ4世は退位した後も王の称号を帯び続けた。1819年に死去し、ジャコバイトにおける王位請求権は弟のヴィットーリオ・エマヌエーレ1世が継いだ。