1921年（大正10年）1月、平沼騏一郎検事総長は大本検挙の判断を下した。2月12日、当局は不敬罪と新聞紙法違反の疑いで教団関係各所を捜索、出口王仁三郎と教団幹部を検挙した。警察官達は大本が武装していると信じて決死の覚悟であった。また武器が発見されれば内乱予備罪を適用できるため必死の捜索を行ったが何も発見できず、幸徳秋水の大逆事件を再現しようとした当局の企図は空振りに終わった。だが5月10日に記事解禁となると、メディアは事件を「国体を危うくする大本教の大陰謀」「淫祀邪教」「悪魔の如き王仁三郎」と扇情的に報道し、世論を煽った。一方、大本二代教主・出口すみ（王仁三郎の妻）は「これもみな神様のお仕組でございます。かえって大本教の真相が世間に知れるのであろうと喜んでおりますので」と大阪毎日新聞に語る。教団内部でも王仁三郎夫妻を追放しようとする動きがあったが、すみは動じなかった。王仁三郎は126日間の未決生活の後で保釈されたが、当局はなお（直）の奥都城（神道式の墓）を再び縮小改築させ、さらに墓の背後に神明造の稚姫神社が作られていたことを違法として焼却させる。続いて綾部の本宮山神殿を破壊するなどの干渉を行った。特に本宮山神殿については、神明造のため伊勢神宮を模したものと批判され、1872年大蔵省達118号（無願の神殿建築を禁止）及び1913年内務省令神社創立に関する布達第31条（地方に縁故なき神社創立を禁止）同第32条（一定形式により創立の出願を必要とする）を理由に大本側費用負担による破壊命令が下る。9月16日に審理開始、10月5日の第一審判決では、王仁三郎は不敬罪と新聞紙法違反で懲役5年、浅野は不敬罪で懲役10か月、吉田祐定（機関誌発行兼編集人）に禁固3か月・罰金150円の有罪判決が下った。審理は事実上2日間という異例の短さであり大本側は即日控訴、検察側も浅野の量刑を不服として控訴した。10月14日、王仁三郎夫妻は教主輔・教主の地位を退き、長女出口直日が三代教主に就任、「皇道大本」も「大本」の旧称に戻った。本宮山神殿の破壊は京都大丸組が750円で落札する。教団内部で王仁三郎派、浅野派、福島派の対立が深まる中、王仁三郎は国家権力との対立を回避すべく10月18日から新教典『霊界物語』の口述筆記に着手する。10月20日、軍に護衛される中で本宮山神殿の取り壊しが始まった。1924年（大正13年）2月、出口王仁三郎は責付出獄中に植芝盛平をはじめ日本人6人とともにモンゴル地方へ行き、盧占魁（ろせんかい・馬賊の頭領）とともに活動する。同年6月パインタラにて張作霖により危機もあったが、7月25日に帰国、11月1日に保釈された。
トイは王立音楽大学へ入学し、作曲法と指揮法の学習に打ち込んだ。また、彼はピアニストとしても才能を発揮しており、「少年期を脱したばかりの頃」に著名なソプラノ歌手であるルイーザ・テトラッツィーニの伴奏者を務めていた。早くも1906年にはケンブリッジにおける公演で、アンドレ・メサジェの代役としてメサジェ作曲のオペラ「Mirette」の指揮を行っている。彼は兄のフランシスと共にC. M. A. ピーク（Peake）のPastral Masqueである「The Well in the Wood」に付随音楽を作曲した。また、トイは単独で短いバレエ「The Fairy Cap」の台本作成と作曲を行っており、この作品は1911年にハー・マジェスティーズ・シアターで初演された。さらに翌年には慈善公演の場でも再演されることになった。1913年までに、トイはロンドンの主要な歌劇場で指揮棒を握っていた。ヘイマーケット・シアターではモーリス・メーテルリンクの「青い鳥」を指揮、サヴォイ・シアターではメゾソプラノのマリー・ブレーマのオペラシーズンを振り、ジョージ・バーナード・ショーの戯曲「アンドロクリーズとライオン」を初演した。1914年にはレイフ・ヴォーン・ウィリアムズから「ロンドン交響曲」の初演を任され、クイーンズ・ホールでこれを指揮している。トイは楽曲の原稿が失われた際に、ジョージ・バターワースや批評家のエドワード・ジョゼフ・デントらと協力してヴォーン・ウィリアムズが曲を再構成する手助け行った。また1914年には、トイはバターワース作曲の狂詩曲「A Shropshire Lad」と「The Banks of Green Willow」をロンドンの聴衆に紹介している。グスターヴ・ホルストの組曲「惑星」の初演前夜、トイは作曲者及び指揮者のエイドリアン・ボールトと晩餐を共にした。ボールトが後に述懐したところによると、トイは『水星』の中で金管楽器がホ短調と嬰ト短調の和音を同時に奏するある小節について異議を唱えたという。「グスターヴ、すまないが私にはこれがひどい響きになるとしか思えない。」ホルストは同意し、自らこれを書き記した際に身震いがしたと告白した。しかし、ホルストはそこはそうでなくてはならないのだとも主張した。「それらがこんな風にやってきたら、君はどうする」1914年、トイはまず二等兵としてイギリス陸軍に従軍する。その後、イギリス陸軍航空隊へ入隊して写真撮影専門の士官としてフランスへと赴いた。退役時の階級は少佐であった。終戦後の一時、彼はロンドンの保険会社であるロイズの社員となり、社内で多くのアマチュア音楽家の活動を主宰すると同時にロイズ合唱団を創設した。彼はトーマス・ビーチャムのオペラ会社の副指揮者に就任し、また1918年から1919年にかけてロイヤル・フィルハーモニック協会の演奏会でも指揮台に上っていた。ウィンチェスター・カレッジ時代の仲間であったルパート・ドイリー・カートは、ドイリー・カート・オペラ興行社が1919年から1920年と1921年から1922年にかけてロンドンのシャフツベリー・シアターで3シーズンにわたって興行する際に、トイを音楽監督として任用した。その最初のシーズンで、トイはギルバート・アンド・サリヴァンの「Ruddigore」に対して一部の音楽を削り、削除した素材を使用せずにより劇的な序曲を新たに書き下ろすという改訂を行った。それ以後、トイが作曲した序曲は彼が行ったカットが1970年代に差し戻された後も常にオペラ興行社で使われ続け、このオペラの標準版としての地位を獲得した。彼はまた「The Pirates of Penzance」へも新たな序曲をしつらえたが、これは使用され続けるには至らず、総譜の現存も確認されていない。オペラ興行社の音楽監督としてのトイは批評家に感銘を与えている。ミュージカル・タイムズ紙は次のように記した。「ジェフリー・トイ氏の指揮者としての活動は群を抜くものである。彼のおかげで我々の多くは、オペラがいかに美しく作曲されているのかを再発見することができた。彼は快活さを失うことなく、常に正しい音楽的ユーモアを保っている。」アラン・パトリック・ハーバートが詩を書き、トイが音楽を作曲した『一種のオペラ』であるオペレッタ「The Red Pen」は、1925年並びに1927年に再度BBCで放送された。1927年、トイはオペラ興行社を先導してきた老齢のテノール歌手であるコーティス・パウンズに寄せる慈善興業の共同音楽監督を務め、劇場の様々な部門から多くの有名歌手が参加することになった。