忠敬らは、前回計画を立てながらも実行できなかった蝦夷地の測量をやり遂げたい気持ちがあった。しかし、忠敬の立てた測量計画が幕府に採用される見込みは相変わらず薄かった。そこで、まずは内地の測量に従事した方がよいと判断した。享和2年（1802年）6月3日、忠敬は堀田正敦からの測量命令を、至時を通して聞いた。測量地点は日本海側の陸奥・三厩から越前まで、および太平洋側の尾張国から駿河国までで、これと第一次・第二次測量を合わせて東日本の地図を完成させる計画である。また、8月に起きる日食も観測するよう指示された。本測量では人足5人、馬3匹、長持人足4人が与えられ、手当は60両支給された。これは過去2回よりもはるかに恵まれた待遇で、費用の収支もようやく均衡するようになった。
忠敬は江戸に戻ったが、5月に下田から送った大方位盤はまだ届いていなかった。忠敬は下田の宿主と名主に照会をとり、荷物は翌年の2月にようやく届けられた。忠敬はこれに対して「不届きの者なり」と立腹した。地図は第一次測量のものと合わせて、大図・中図・小図の3種類が作られた。そのうち大図・小図は幕府に上程し、中図は堀田正敦に提出した。また、子午線一度の距離は28.2里と導き出した。
6月19日、一行は再び江戸を発ち、房総半島を測量しながら一周し、7月18日に銚子に着いた。銚子には9泊し、富士山の方角などを確かめた。また、銚子で忠敬は病気にかかったが、すぐに回復した。7月29日に銚子を出発し、太平洋沿いを北上していった。しばらくはおおむね順調に測量できていたが、8月21日に到着した塩釜湾岸は山越えができずに舟を出して引き縄で距離を測った。さらに翌日に測量した松島や、その先の釜石、宮古までの間も、地形が入り組んでいるうえに断崖絶壁だったため、たびたび舟の上からの測量となった。10月1日に宮古湾を越えて北上を続け、雪に悩まされながらも10月17日に下北半島の尻屋に到着、そして半島を一周して奥州街道、松前街道を進み、11月3日、三厩に辿り着いた。ここからは第一次測量と同じように奥州街道を南下して、12月7日に江戸に到着した。
享和元年（1801年）4月2日、一行は江戸を出て東海道を西に向かった。品川で親類・知人の見送りを受けた。今回の測量から、歩測ではなく間縄（けんなわ）を使って距離を測ることにした。一行は三浦半島を一周し、鎌倉では鶴岡八幡宮を参詣。さらに伊豆半島を南下して、5月13日に下田に到着した。伊豆半島の道は断崖絶壁で測量が難しく、海が荒れるなかで船を出して縄を張って距離を求めたり、岩をよじのぼって方角を測ったりするなど苦労を重ねた。荷物を運ぶのにも労を要したが、聞いた話によると、下田から先の伊豆半島西海岸はこれに輪をかけて大変だということで、ここまで持ってきた大方位盤は江戸に送り返すことにした。5月17日に下田を発ち、西海岸を回って5月30日に三島に到着、ここで至時によって江戸から送られてきた測量器具「量程車」を受け取った。三島からは東海道を東進して箱根の関所を越え、6月6日に北品川宿へ到着。いったん桑原や至時に報告した。
「タンボフ」の名は、モルドヴィン諸語のうちのモクシャ語で「湿地」を意味する言葉に由来する。タンボフは1636年4月17日（ユリウス暦）にロマノフ朝最初のツァーリ・ミハイル・ロマノフの勅令で要塞として設立された。要塞の建設はツァーリの宮廷に仕えるヴォエヴォダで経験の豊かなロマン・ボボルイキン（Roman Boborykin）により指揮され、非常に早く完成した。もとはクリミア・ハン国との国境の砦として設けられたタンボフは、やがてロシア・ツァーリ国の拡大とともに軍事的重要性は薄れ、かわってロシア帝国南部の行政および交易の中心となった。1779年、タンボフに副王が設けられ、1781年8月16日にはエカチェリーナ2世が町の紋章を認可した。ミツバチの巣の描かれた紋章は、町の住民がよく働くことを表している。1786年3月にはロシアの大詩人で政治家だったガヴリーラ・デルジャーヴィンがタンボフ県の知事に任命され、1788年12月まで務めた。2年余りの短い期間に、デルジャーヴィンは劇場、大学、ダンス学校、印刷所、新聞、オーケストラ、レンガ工場などを開設するという傑出した業績を挙げた。後にデルジャーヴィンの記念碑がタンボフに建設されている。1830年11月、コレラの流行で大暴動が各地で起きた時期、タンボフでも市民が知事を襲う事件が起きているが正規軍により鎮圧された。19世紀にはタンボフは多くの学校や図書館、研究所が建てられ、ロシア有数の文化・教育の中心となった。1897年にはタンボフの人口は5万人を超えていた。ロシア帝国の末期以来、タンボフではしばしば農民反乱が起きた。ロシア内戦後期の1920年から1921年にかけ、タンボフ周辺ではアレクサンドル・アントーノフが率いるボリシェヴィキや赤軍に対する大規模な農民蜂起が起きたが（タンボフ反乱）、毒ガスなどを用いる赤軍により鎮圧された。第二次世界大戦の時期にはタンボフには第188収容所が作られ、アルザスやロレーヌでドイツ国防軍や武装親衛隊に強制的に編入されたフランス人たち（マルグレ＝ヌー）が抑留され4,000人から10,000人が死亡した。