教団は強制捜査を実施しようとする警察の目先を変えさせるために、地下鉄にサリンを撒くことを計画。1995年3月17日、麻原から「サリン作れるか」と尋ねられ、遠藤はそれまでサリン製造の経験がなかったが、土谷の助手達も土谷の指導のもとでは製造できていたことから、自分にもできると踏んで「条件が整えば出来ると思います」と答えた。その後、地下鉄サリン事件の総指揮を任された村井秀夫より、中川智正とともに散布のためのサリンを製造することを指示される。中川からサリンの原材料・メチルホスホン酸ジフロライド（以下ジフロ）を渡され、ジフロからサリンを生成することを伝えられるが、松本サリン事件でサリンの殺傷力を知悉していた遠藤はサリン生成に関わりたくない気持ちが大きくなった。そこで土谷の元へ行き、ジフロの容器を渡して分析を依頼し、さらにサリンの生成につき「君の所でやってくれるんだろう」と尋ねたが、土谷は自身の研究棟にあったスーパーハウス（実験者が有毒ガスを吸わないで済むドラフトの装置を設置したプレハブ小屋）が既に撤去されており、残されたドラフトも排気能力が弱くてサリンを生成するには危険であったことなどから、これを断った。結局遠藤は自身の研究棟であるジーヴァカ棟内のドラフトが設置された部屋（ドラフトルーム）においてジフロからサリンを生成することとなり、土谷の助言を得てサリンの生成方法を決定した。こうして土谷の指導のもと同月19日に中川とともにサリン5,6リットルを生成。このとき遠藤は土谷に対し「東京に行かないように第二厚生省のメンバーに伝えてくれ」「国会図書館とか、地下鉄を使うような所とかね」と零したとされる（これが後に遠藤が生成したサリンの用途について認識していたことの裏付けとなった）。遠藤は完成したサリンをナイロン袋に注入して二重袋にした上で村井に引き渡し、サリン散布役らが予行練習に使用する水入りナイロン袋を製作して、これも提供した。さらに実行犯らに対してサリン中毒の予防薬を渡すなど、主に地下鉄サリン事件の最終準備作業に関与した。翌20日の昼過ぎ、第6サティアンの3階にある自室にて東京の地下鉄にサリンが撒かれたことを知った。
1994年6月27日に教団が起こしたテロ・松本サリン事件において、長野県松本市内にサリンを撒くことについて当初の謀議から関与し、中川とともに現場周辺を下見した上、犯行に使用する長野県松本ナンバーのワゴン車をレンタカー社より自身の名義で借り入れ、犯行当日は（共犯者が被曝した場合に備えて）医療役の一員として犯行現場まで同行した。その際に使用したワゴン車が犯行現場で接触事故を起こし、借りた車体に傷をつけてしまったことから、犯行後には松本市内で故意に接触事故おこして警察より交通事故証明書を受け取るなど、罪証隠滅工作を行った。
イニシエーションに使用するLSD、覚醒剤、メスカリン、チオペンタールナトリウムなどの違法薬物の製造においても土谷正実、中川智正とともに中心的人物であった。さらに、地下鉄サリン事件では中川とともにサリンを製造した。（しかしサリンについては、実際に遠藤が主体となって製造したのは地下鉄サリン事件のサリンが最初で最後であり、それ以前の滝本弁護士サリン襲撃事件、池田大作サリン襲撃未遂事件、松本サリン事件では製造役でなく実行犯を務めた。これらの事件で使われたサリンはいずれも土谷と中川が製造・関与している）。サリン、VXの製造が土谷が主導をとり、遠藤は補助的な役割であったのに対し、チオペンタールナトリウムは遠藤が主体となって製造した。遠藤が製造し、土谷が量産したチオペンタールは教団でのスパイチェック、 公証人役場事務長逮捕監禁致死事件で自白剤として作われた。「キリストのイニシエーション」などで使われた幻覚剤LSDは土谷がプロトコルを作成し、遠藤が大量培養した。
松本サリン事件、滝本弁護士サリン襲撃事件、 駐車場経営者VX襲撃事件、池田大作サリン襲撃未遂事件の実行犯、地下鉄サリン事件のサリン製造係として事件に関わった他、生物兵器培養、化学兵器製造、違法薬物製造などを行った。
バンの製造終了から約1か月のブランクを経て、2ボックスハッチバックセダン/バンとしてフルモデルチェンジ。2代目は2008年4月10日に発表されたトヨタ自動車・ダイハツ工業との業務提携強化の一環として、ダイハツ・ミラをベースにOEM供給を受けたモデルである。ミラベースに変わったことで全高が1,530mm（「プレオカスタム」は1,540mm）とさらに低くなり、ほとんどの立体駐車場に収まるサイズとなった。商用車の「プレオバン」に関してはCVT車を廃止する代わりに4AT車を設定し（5MT車は継続設定）、ドア数は3ドアとなった。また、エンジンなどが変更されたことにより、低排出ガス性能や燃費性能が向上された。ラインナップは「プレオ」・「プレオカスタム」・「プレオバン」の3タイプを用意する。「プレオ」は約2年10か月ぶりの設定となる乗用モデル、「プレオカスタム」はフルモデルチェンジに合わせて新設されたスポーティ系スタイリッシュモデルである。グレード体系は、「プレオ」が「F（ミラ「L」相当）」・「L（ミラ「X」相当）」・「L Limited（ミラ「X"Limited"」相当）」の3グレード、「プレオカスタム」が「R（ミラカスタム「X」相当）」と「RS（ミラカスタム「RS」相当）」の2グレードを設定。装備は「プレオ」全グレードでチルトステアリング、運転席シートリフター、フロントシートベルト・ショルダーアジャスターが標準となっており、「X"Limited"」以外は「アジャスタブルパック」としてメーカーオプション設定されている「ミラ」と差別化が図られており、「L Limited」以外のグレードは「アジャスタブルパック」装備分の価格（15,750円）が上乗せされている。「プレオカスタム」は装備の追加に加え、オーディオレス仕様が標準（「ミラカスタム」ではインテグレートCD・AM/FM付ステレオ標準装備で、オーディオレス仕様はオプション設定）のため「ミラカスタム」に比べ5,250円安く設定されている。「プレオバン」は先代と同じく「A（ミラバン「TX"Special"」相当）」のみであるが、キーレスエントリー、集中ドアロック、盗難警報装置などを装備した「グレードアップパッケージ」が設定される（ミラバン「TX」にオプションのスモークドガラスとユースフルパックを装着したものと同一仕様となる）。なお、ミラの最上級グレードである「G"SMART DRIVE Package"（2011年7月の一部改良で廃止）」に相当するグレードは設定されない。デザインは六連星（むつらぼし）のCIマークや車名エンブレムの変更程度で、ベース車からの大きな変更はない。ボディカラーは「ミラ」専用色の「プラムブラウンクリスタルマイカ」が設定されておらず、4色展開となる。