全豪オープン決勝では、昨年のウィンブルドン決勝から3大会連続でジョコビッチと対戦となり、7-5, 4-6, 2-6, 7-6(5), 5-7で敗れ、3大会連続で4大大会優勝を逃した。この試合は、グランドスラムの決勝史上最長となる5時間53分に及んだ。4月のモンテカルロ・マスターズでは決勝でジョコビッチを6-3, 6-1で破りジョコビッチ戦の連敗を7で止め大会8連覇を果たした。全仏オープン決勝では、再びジョコビッチとの対戦となり、6-4, 6–3, 2–6, 7–5で破り3年連続7度目の優勝を果たし、オープン化以降ではビョルン・ボルグを抜き、全仏オープン最多優勝記録を更新した。しかし、続くウィンブルドンでは当時ランク100位のルカシュ・ロソルにフルセットの末敗れ、2005年以来7年ぶりの2回戦敗退となった。大会後、膝の怪我によりロンドンオリンピック出場を断念し、開会式のスペイン選手団の旗手も辞退した。その後も怪我が回復せず、全米オープン、上海マスターズ、パリマスターズ、年間最終戦も欠場し年後半戦の主要大会全てを欠場することとなってしまった。
4大大会4連続優勝を目指した1月の全豪オープンでは準々決勝でダビド・フェレールに4-6, 2-6, 3-6で敗れた。3月のインディアンウェルズ・マスターズとマイアミ・マスターズでは決勝でジョコビッチに敗れ準優勝となった。4月のモンテカルロ・マスターズではフェレールを6–4, 7–5で破り、オープン化以降では史上初となる同一大会7連覇を達成した。5月のマドリード・マスターズ、ローマ・マスターズでも決勝に進み、史上初めてATPワールドツアー・マスターズ1000で5大会連続決勝進出という記録を達成したが、またしてもジョコビッチに敗れた。全仏オープンでは、決勝でフェデラーを7-5, 7-6(3), 5-7, 6-1で破り、全仏ではビョルン・ボルグに並ぶ6回目の優勝を飾った。ウィンブルドンでは、決勝でジョコビッチに4–6, 1–6, 6–1, 3–6で敗れ、大会2連覇は成らなかった。全米オープンでも決勝でジョコビッチに2–6, 4–6, 7–6(3), 1–6で敗れ、2011年のジョコビッチ戦に6戦全敗となってしまった。 楽天ジャパン・オープンで2年連続で来日したが、決勝でマリーに6–3, 2–6, 0–6で敗れ連覇を逃した。
全豪オープンでは、準決勝でフェルナンド・ベルダスコ、決勝のフェデラー戦と2試合連続で長い5セット・マッチを乗り切り、ハードコート・グランドスラムで初優勝を飾った。スペイン人選手による全豪オープン優勝は史上初である。ところが、全仏オープンでは4回戦でロビン・セーデリングに2-6, 7-6, 4-6, 6-7で敗れ、2005年に初出場してからの連勝記録が31で途切れた。この後、彼が両膝を痛めていたことが明らかになる。6月19日、大会前年度優勝者として出場する予定だったウィンブルドンの出場断念を表明した。このため、7月6日付けのランキングではこの大会に優勝したフェデラーに1位を明け渡すことになった。その後のロジャーズ・カップにて第2シードで復帰を果たしたものの、第6シードのデルポトロにストレートで敗れた。これにより、2009年8月17日付けのランキングではマリーが2位となり、2005年7月18日以来、およそ4年1ヶ月ぶりに3位に後退することとなった。翌週に開催されたシンシナティ・マスターズでも準決勝でジョコビッチに圧倒され敗退。全米オープンでは、準決勝で再びデルポトロに2-6, 2-6, 2-6のストレートで敗れた。
全豪オープンでは、準々決勝でフェルナンド・ゴンサレスに完敗した。5月20日、ATPマスターズシリーズのハンブルク・マスターズ決勝でフェデラーに6-2, 2-6, 0-6で敗れ、2005年4月から続いていたクレーコートの連勝記録が「81連勝」でストップした（これはフェデラーにとって、対ナダル戦のクレーコート初勝利であった）。この記録は、ジョン・マッケンローが室内カーペットコートでマークした単一コートでの連勝記録「75連勝」を更新するものであった。直後の全仏オープンではフアン・マルティン・デル・ポトロ、フラビオ・チポッラ、アルベルト・モンタニェス、レイトン・ヒューイット、カルロス・モヤ、ジョコビッチに勝利し決勝進出。決勝でフェデラーを6-3, 4-6, 6-3, 6-4で下し、大会3連覇を達成する。ウィンブルドンでは3回戦で相次ぐ降雨順延・中断に悩まされるなど、ハードなスケジュールの中で決勝に勝ち進む。フェデラーとの2年連続の決勝対決では6-7, 6-4, 6-7, 6-2, 2-6でまたも敗れたが、芝においても王者に肉薄しつつあることを十分に示す激闘だった。
ジタンとは「スペインのジプシー女」を意味する。パッケージには扇を持ったジプシー女性のシルエットが描かれる。1947年にマックス・ポンティによってパッケージがデザインされ、踊り子が青い背景の中で紫煙を纏って踊る秀逸な絵柄は「ジタンブルー」として世界的に有名であり、煙草パッケージのデザインでは度々代表作として例に挙がるほどである。かつてはフランス煙草産業界ナンバー1シェアを誇ったセイタ社が製造を行っていたが、1999年10月に同社がスペインのタバカレラ社と合併し、アルタディス社となり、2008年にはイギリスのインペリアル・タバコ社に買収され、同社の傘下に入って生産されている。現在日本市場で売られているのはジタン・フィルトル（Gitanes Filtre）とジタン・ブロンド・ライト(Gitanes Blondes Legeres)であり、共に価格は510円である。ジタン・ブロンド（Gitanes Blondes）はかつて100mmのたばこ「ジタン・ブロンド100s」として日本たばこ産業がライセンス生産していたが、ブランド銘柄の見直しなどで、2003年頃生産中止となった。また、名称が以前はジタン・カポラル（Caporal・一般には黒煙草を指す。フランス語で「伍長」の意味であり、上等品を強調している。）であったが、近年Gitanes Filtreに代わり、ジタン愛好家の人々は買いだめしておいたカポラルを時折眺め、吸うことでノスタルジーに浸るという。現在フランス国内での生産は停止され、スペインを経て、2018年現在はポーランドの工場で生産が続けられている。フランス語の正式な発音は女性形への変化がなされるため「ジターヌ」とされるべきであるが、現在日本国内においては「ジタン」の呼称が一般的であり、庄野真代の楽曲『飛んでイスタンブール』（作詞：ちあき哲也）の歌詞にも「ジタン」として登場する。