今回の測量では天候の関係などで種子島、屋久島に渡ることができなかった。薩摩の役人は忠敬に対し、「波が荒いので、両島に渡る時期は3 - 4月ごろにして、6 - 7月ごろに帰るようにしないといけない」と述べている。もともと忠敬と景保は両島への渡航は難しいということを知っており無理して渡らなくてもいいと申し合わせていたので、断念する結果となった。しかし結果的には幕府の方針で、次回の九州測量の計画に両島への渡航は組み込まれた。両島を測ろうとした理由は定かではないが、忠敬に全国の測量をさせるとともに、当時閉鎖的だった薩摩藩の偵察の意味合いも重きにおいていたのではないかと推測されている。なお忠敬は両島の測量が決まったとき、薩摩藩の担当者に対して硫黄島などの測量も希望したが、これは実現していない。
文化5年（1808年）1月25日、忠敬らは四国測量のため江戸を出発した。江戸から浜松までは測量せずに移動し、浜松から御油（現・豊川市）までは気賀街道を通って測量した。御油から先はまたほとんど測量をおこなわず、2月24日に大阪に着いた。3月3日、淡路島の岩屋（現・淡路市）に着き、ここから島の東岸を鳴門まで測り3月21日に徳島に渡った。そして四国を南下し、4月21日に室戸岬に着き、4月28日、赤岡（現・香南市）で隊を分け、坂部貞兵衛らに、伊予国と土佐国の国境まで縦断測量を行わせた。4月29日に高知に着いた。その後も海岸線を測量し、8月11日に松山に着いた。ここからも引き続き海岸線を測りつつ、加えて瀬戸内海の島々も測量し、さらに川之江（現・四国中央市）からはふたたび坂部に四国縦断測量を行わせた。このように海岸線だけでなく内陸部も測らせたのは、測量の信頼性を高めるためである。10月1日、塩飽諸島で日食を観測し、高松を経て、鳴門から淡路島に渡り島の西岸を測量、11月21日に大坂に戻った。大坂で、病気の伊能秀蔵を江戸に帰し、ここから法隆寺、唐招提寺、薬師寺、東大寺、長谷寺といった社寺を回りながら奈良・吉野の大和路を測った。その後、伊勢を経由して帰路につき、文化6年（1809年）1月18日に江戸に戻った。今回の測量では秀蔵が途中で離脱し、また忠敬自身も病気に罹ったが、それ以外は大きな問題はなく、隊員の統率もとれた。測量作業においては藩の協力も多く得られ、測量のために新たに道を作ったところもあった。
測量後、忠敬は景保と相談し、隊規を乱した測量隊の平山郡蔵、小坂寛平の2名を破門にし、3名を謹慎処分にした。また、弟子とともに地図の作製や天体観測を行い、今回の地図は文化4年12月に完成した。今回の測量の経験から、忠敬は「長期に及ぶ測量は隊員の規律を守る点で好ましくない」と感じた。そこで次回の測量は四国のみにとどめることにした。
至時はもともと、忠敬には東日本の測量をまかせ、西日本は間重富に担当させる予定でいた。しかし至時の死後に天文方となった景保は当時19歳と若く、重富が景保の補佐役にあたらなければならなくなったため、西日本の測量も忠敬が受け持つことになった。西日本の測量は幕府直轄事業となった。そのため、測量隊員には幕府の天文方も加わり人数が増えた。また、測量先での藩の受け入れ態勢が強化され、今まで以上の協力が得られるようになった。当初の測量の予定は、本州の西側と四国・九州、さらには対馬、壱岐などの離島も含めて、33か月かけて一気に測量してしまおうという大計画だった。しかし実際は、西日本の海岸線が予想以上に複雑だったこともあって、4回に分けて、期間も11年を要することになる。
中国では高毒性農薬であるとして野菜、キノコ、茶、果樹、生薬、家庭内の衛生害虫、家畜への使用は禁じられてきた。また、有機リン系農薬の最大許容残留量を穀物、野菜および果物、食用植物油に分けて定めているが、メタミドホスについては野菜などには使用禁止のため、使用が認められている穀物に関して0.1 ppm以下という残留基準しかない。検査はガスクロマトグラフによって行うことが中国国家規格（GB/T 5009.20-1996）に定められている。しかしながら、1990年代より使用が禁止されているはずの野菜や果物に使用し、それが残留して中毒を起こす事例が多発したため、中国政府の関係部門は1995年頃より使用禁止を検討するようになった。例えば広東省広州市では1995年から野菜栽培地域でのメタミドホスの販売と使用を禁止し、2001年10月からは市全域で販売と使用を禁止した。2003年12月30日には中国農業省が全国を対象に段階的に制限する通達を出した。これにより2004年1月1日からメタミドホス、パラチオン、メチルパラチオン、モノクロトホス、ホスファミドンの5種類の高い毒性を有する有機リン系製剤の製造許可証を取り消し、同年6月30日から中国国内での製剤の販売と使用を禁止した。ついで2005年1月1日より、メタミドホスなどの高い毒性を有する有機リン系5種の原体製造企業を除く製剤製造企業の製剤登録を抹消し、同時に原体製造企業の製品の使用範囲を綿花、イネ、トウモロコシ、小麦の4作物のみに縮小させた。2007年1月1日からは国内全域で農業での使用と販売を禁止、2008年1月9日からはすでに契約済みの輸出向け製品を除いて生産も禁止したが、同年2月15日に共同通信の日本人記者がメタミドホスを中国国内で購入、所持していたとして河北省当局に拘束されるなど、違法な購入は可能な状況であった。2009年からは輸出向けも含めて全ての生産が禁止された。また、日本では過去に中国からの輸入品を中心にソバやレイシなどで、基準を超える残留が発見されている。