仕事場には常に背広を着て来ることについて、古谷徹ら多くの同僚声優が言及している。また、自家用車にはシトロエンに乗るなど幅汎くダンディな趣味で固めているとのことである。趣味はフラメンコギターの演奏。他に、油絵・スキー・ビリヤードなど。
1962年、俳優の東野英治郎が、『東京新聞』に「“声”優に危険手当てを-他人の演技に合わす苦しみ」と題するコラムを発表。東野は、俳優の演技とは「動くから自然に声が出るのであり、声が出るから動くもの」なのだから、外国産テレビ映画の他人が演じた動きに声だけを当てはめるアテレコは、俳優として片輪になりかねない危険な仕事だと主張した。当初、永井は東野の演技論に反論できずにいたが、体育学者の勝部篤美による、実際に体を動かさなくてもイメージするだけで筋肉に放電が起こるという研究報告にヒントを得て、1981年、『ガンダムセンチュリー』に寄稿した「細胞でとらえた演技」の中で反論を行い、舞台俳優の演技も声優の演技も本質的に違いはないと結論した。詳細はアテレコ論争を参照。1988年には『オール讀物』で「磯野波平ただいま年収164万円」と題した記事でアニメ出演料の安さを訴えている。その後、声優360人を代表して野沢雅子、内海賢二らと共にアニメがビデオ・DVD化された際に音声制作会社に声の使用料の支払いを求める訴訟を起こし、2004年に勝訴している。もともと舞台俳優ということもあり、舞台に対する思い入れは強く、後輩の劇団公演に参加したり舞台セットの撤収まで付き合ったりと、かなり面倒見がよいことでも知られていた。
『サザエさん』の磯野波平をはじめ、アニメ創成期より数々の作品に出演した声優界の重鎮の一人。その他にも吹き替え・特撮作品など幅広い分野で活躍した。主に中年から老人役を演じることが多く、主役以上の存在感を持つ脇役を演じることも多かった。また、大阪弁の役柄を演じることもあった。アニメ作品では、1962年の劇場用作品『アラビアンナイト・シンドバッドの冒険』（東映動画）でのアーマッド役が初めての出演だった。その後1963年のテレビアニメ『鉄腕アトム』にゲスト出演し、1964年の『ビッグX』の博士役で初のレギュラー出演と、アニメ黎明期から活躍していた。その後も、『サザエさん』、『宇宙戦艦ヤマト』、『機動戦士ガンダム』や『うる星やつら』、『YAWARA!』など多くのヒット作品に出演。バラエティ番組でもナレーションを数多く務めた。映画『スター・ウォーズ』日本語版制作時には、ヨーダの声役の候補に挙がった当時、ジョージ・ルーカス監督から「ナガイは英語は話せるのか?」と、出演を打診されたことがある。フジテレビ『プロキング』で声優121人が選ぶNo.1声優第4位に選ばれた。主な投票理由は「声を変えずにキャラクターを変える演技力」。
タサ1000形は、ベンゾール又は石油類専用の20t 積タンク車として1929年（昭和4年）3月19日から1942年（昭和17年）8月24日にかけて11両（コタサ1000 - コタサ1010）が日本車輌製造、新潟鐵工所にて製作された。その後1948年（昭和23年）10月13日に2両がタサ3000形（コタサ3080 - コタサ3081→コタサ1011 - コタサ1012）から改造編入（専用種別変更編入）された。この2両は、1944年（昭和19年）1月19日に同じく新潟鐵工所にて製作された車である。記号番号表記は特殊標記符号「コ」（全長 12 m 以下）を前置し「コタサ」と標記する。本形式の他にベンゾール専用種別とする形式は、タ1000形（48両）、タム3200形（5両）、タム3250形（83両）、タム23250形（15両）、タサ1050形（2両）、タサ1100形（6両）、タサ4400形（1両）、タキ200形（初代）（1両、後述）、タキ850形（1両）、タキ900形（2両）、タキ950形（2両）、タキ1800形（65両）、タキ4150形（1両）、タキ6450形（3両）、タキ14400形（11両）の15形式が存在した。落成時の所有者は、日本足袋、日本製鐵、三井化学工業、明和産業の4社であった。1979年（昭和54年）10月より化成品分類番号「燃31」（燃焼性の物質、引火性液体、危険性度合2（中））が標記された。タンク体は普通鋼（一般構造用圧延鋼材、SS41現在のSS400）製である。荷役方式はタンク上部にあるマンホールからの上入れ、液出管からの下出し式である。塗装は黒色、寸法関係は全長は9,400mm、全幅は2,590mm、全高は3,768mm、台車中心間距離は5,000mm - 6,350mm、実容積は23.7m³ - 25.7m³、自重は15.6t - 19.8t、換算両数は積車3.5、空車1.2であり台車はアーチバー式のTR20である。1987年（昭和62年）4月の国鉄分割民営化時には1両（コタサ1009）の車籍がJR貨物に継承されたが、1989年（平成元年）3月に廃車となり同時に形式消滅となった。