引退レースとなった世界陸上ロンドン大会だったが、男子100m決勝ではジャスティン・ガトリンとクリスチャン・コールマンに敗れて3位、男子4×100mリレー決勝ではアンカーを走ったものの、バトンを受け取った後30m程の地点で左脚の痙攣により、途中棄権。この種目の5連覇を逃し、15年間の現役生活に終止符を打った。
7月1日リオデジャネイロ五輪代表選考会を兼ねたジャマイカ選手権の100メートル決勝を脚の故障で棄権、200メートルも欠場した。ジャマイカ陸連の基準では、同選手権の上位3人が原則的に代表に決まるが、実績ある選手がけがで棄権した場合は救済できる条項があり、ボルトに適用された。8月15日のリオデジャネイロ五輪男子100m決勝で9秒81のタイムで1位、8月18日の200m決勝でも19秒78で1位、8月20日の400mリレー決勝でも37秒27で1位になり、100・200m・400mリレー三冠を達成した。ボルトは今回のオリンピックをもって現役を引退すると明言していたが、撤回し、世界陸上ロンドン大会での引退を表明した。
2013年8月の世界陸上モスクワ大会の男子100メートル決勝で、雷鳴がとどろく向かい風0.3メートルの条件下で今季自己最高となる9秒77で優勝し、2大会ぶりの金メダルを獲得した。 世界陸上で獲得したメダルは通算8個目。決勝は、選手のウォームアップ場は突風でテントが吹き飛ばされ、大きな雨粒が選手たちにたたきつけられるなど、レース後にジャスティン・ガトリンが「正直、レースは延期になるんじゃないかと思った」と話すほど最悪なコンディションであったが、今季自己最高を記録した。同大会の男子200メートル決勝で今季世界最高の19秒66で優勝し、三大会連続で金メダルを獲得した。世界陸上の同種目での3連覇は史上初。決勝では、150メートルの白いラインを通過すると徐行するような走りでフィニッシュするも今季世界最高を記録した。同大会の最終日のトリを飾る男子4×100mリレー決勝ではアンカーを走り、ジャマイカが37秒36の好タイムで優勝し、3大会連続で金メダルを獲得した。ジャマイカが同種目で３連覇を達成するとともに、ボルト自身も世界陸上ベルリン大会以来となる100メートル、200メートルに続く3冠を達成した。世界陸上で獲得した金メダルは、男子のカール・ルイス、マイケル・ジョンソン、女子のアリソン・フェリックスに並ぶ大会史上最多タイとなる通算8個目。同大会の4×100mリレー後に、「あと2つの世界大会の後に引退する。これは決定事項だ」と2016年リオデジャネイロオリンピック後の引退を明言した。
オリンピック前に行われた2012年のジャマイカ選手権の100m、200mではいずれも2位となる。2012年ロンドンオリンピックの開会式ではジャマイカ選手団の旗手を務めた。8月5日に行われた男子100mの決勝では、自身が持っていた9秒69のオリンピック記録を9秒63に更新し1位となり、北京大会と合わせて2連覇を果たした。また、この時の最高時速は45.39kmであり、世界記録時の最高時速を上回っている。8月9日、男子200m決勝で19秒32のタイムで1位となり、100m・200m・400mリレーの三冠を達成した。（100m・200mの2連覇は史上初）。
2011年世界陸上競技選手権大会にジャマイカ代表として出場した。8月28日に行われた100mの決勝では合図前からスタートを切り（スタート反応時間は-0.104秒）、フライングを犯したとして失格となった。これにより、100mでの世界選手権連覇を果たすことは出来なかった。同大会の9月3日の200m決勝では19秒40で優勝し連覇を果たした。さらに翌4日の400mリレー決勝では4走を務め、37秒04の世界新記録で優勝している。11月12日、3度目となるIAAF世界最優秀選手賞を獲得した。
ジョンヒョンはこの日の昼頃、宿泊施設に二泊の予定でチェックインしていた。16時42分頃、ジョンヒョンから自殺をほのめかすようなテキストメッセージを受け取った実姉が、警察に「ジョンヒョンが自殺するようだ」と通報。警察と救助隊が出動し、18時頃、部屋で倒れたままのジョンヒョンを発見。ジョンヒョンは発見当時すでに心停止状態で、建国大学病院に搬送されたが、最終的に死亡したことが確認された。部屋には練炭を燃やしたような痕跡があり、警察は遺族と協議をした結果、司法解剖はせず故人が自ら命を絶ったと結論づけ事件は終息した。12月19日、ジョンヒョンと親交のあったバンド「Dear Cloud（ディアクラウド）」のメンバーのナイン氏は、12月9日-10日のジョンヒョンのソロコンサートの2、3日前に本人から遺書を託されていた。自分が死去したら公開するよう依頼されていたという。ナイン氏は悩んだ末、コンサート当日の会場を訪れ、ジョンヒョンの家族とＳＭに遺書を提示した。19日、ジョンヒョンが亡くなったことが伝えられると、ナイン氏は自身のインスタグラムに「ジョンヒョンの家族と相談の末、彼の遺言により遺書を掲載します。ジョンヒョンのためにできる最後の仕事をしなければならないと決意しました。」と論争を巻き起こす可能性があることを踏まえたうえで、遺書の全文を掲載した。ジョンヒョンの遺体安置所は、ソウル松坡区ソウル峨山病院に設けられた。19日午後からファンの弔問も可能であった。12月21日に出棺。ジョンヒョンには男性の親族がいなかったため、喪主はメンバー4人が務めた。