1888年の磐梯山噴火では小磐梯の崩壊に伴う山体崩壊で檜原村細野、雄子沢、秋元原の3集落は岩屑なだれの下に埋もれた。また磐梯山東麓でも若宮村名家は泥流に畑地が埋まり生活が困難となった。そして蚕養村白木城、磐瀬村渋谷では、琵琶沢が集落近くを流れるようになって、雨が降るたびに土砂が集落付近に流れ下るようになった。その上、琵琶沢からの多量の土砂供給が続く影響を受けて長瀬川の流れが変わって危険となったため、集落移転の話が持ち上がった。そうこうするうちに新たな問題が持ち上がった。檜原村で岩屑なだれの直撃を免れた3集落のうち、小野川、檜原本村が河道閉塞の影響で湛水が始まった湖の底に沈む見通しが明らかとなったのである。このように移転を余儀なくされた各集落のために、国有地の無償貸与、そして譲渡の方針が打ち出された。1888年（明治21年）10月24日、農商務省は国有地の原野を各戸3町歩まで無償で貸与し、家の再建と開墾に成功した場合、やはり無償で譲渡するとの内容の指示を行った。この指令は湖の形成が一段落し、集落移転も落ち着いた翌1889年（明治22年）12月3日に、既に同指令に基づき国有地の無償貸与を受けていた被災者のみの適用として、新たな貸与は中止された。
福島県の集計によれば磐梯山噴火に際して集められた募金は、総額40918円58銭となった。これは新聞を通じての義援金、個人、団体が福島県などに送った義援金、天皇・皇后からの恩賜金、皇族、政府要人らの義援金の総計である。義援金は福島県、耶麻郡などを窓口として、全国の多くの新聞社、各宗教団体、慈善団体などが義援金を募った。また日本国内ばかりではなく、ハワイなど外国からも義援金が寄せられた。中でも新聞社を通しての義援金は合計23000円余りと全体の半分を超えている。災害などに際しての新聞の義援金募集は、1885年（明治18年）の大阪の洪水時に確認されている。そして1886年（明治19年）のノルマントン号事件に際しても新聞を通して義援金が集められた。磐梯山噴火に際しては、東京日日新聞に引用されている福島新聞の記事により、地元福島新聞が7月20日より義援金の募集を開始したことが知られている。続いて7月21日からは、東京の15新聞社が合同で義援金の募集を開始した。最終的には全国55の新聞社が磐梯山噴火の義援金を募集した。新聞社が広く読者から災害の義援金を募ることは、江戸時代から行われ続けてきた災害時の地域内相互扶助というあり方から、広く一般社会から寄付を募るというやり方へと変わってきたことを示している。これは新聞社にとっても特定層だけではなく、広く一般に購読者を広げるきっかけにもなった。災害時の本格的な新聞社による義援金募集活動は、磐梯山噴火が初めての例であり、前述のように多くの募金を集めることに成功した。この集められた4万円あまりの募金は、後述のように被災者の生活再建のために分配されることになった。
1966年4月11日にハリウッドのナイトクラブ「トゥルバドール」でデビュー。数日後にはザ・ディラーズ、バーズの前座としてカリフォルニアを短期間ツアーした。ツアー終了後、バーズのクリス・ヒルマンがサンセット・ストリップの有名なナイトクラブ「ウィスキー・ア・ゴーゴー」のオーナーに強く働き掛け、バッファロー・スプリングフィールドは1966年6月から2カ月間、ウィスキー・ア・ゴーゴーのレギュラーとして採用された。この間の演奏が評判を呼び、多くのレコード会社が彼らに興味を示した。彼らは最終的にアトランティックレコードとの契約を獲得し、アルバムのレコーディングに取り掛かかる。プロデューサーのチャーリー・グリーンとブライアン・ストーン（ともにソニー&シェールのマネージャーでもある）はヤングの声を気に入らず、ヤングの作品の大半のリード・ボーカルをフューレイに割り当てた。アルバムのリリースに先立ち、ファースト・シングル「Nowadays Clancy Can't Even Sing」をリリースしたが、ロサンゼルスでトップ25まで上昇した以外に大した反響はなかった。1966年12月、ファースト・シングルも含むデビュー・アルバム『バッファロー・スプリングフィールド』をアトランティック傘下のアトコ・レーベルからリリース。1966年11月、LAのナイトクラブ、パンドラ・ボックスの閉鎖に抗議してサンセット・ストリップに集まった若者の群衆に対し、警察が治安目的で働いた暴力的行為を目撃したスティルスは、彼のエポック・メイキングとなる曲「フォー・ホワット・イッツ・ワース」を書いた。バンドはすぐにハロウィンの夜のウィスキー・ア・ゴーゴーのステージでこの曲を演奏、数日後にはレコーディングされ、ロサンゼルスのラジオ局KHJから流された。この曲は翌年の3月までにはトップ10入りし、アトコ・レーベルは ファースト・アルバム収録の「Baby Don't Scold Me」をこの曲と入れ替え、ファースト・アルバムを再リリースした。「フォー・ホワット・イッツ・ワース」は最終的に100万枚を売り、ゴールドディスクに輝いた。1967年1月、グループはニューヨークに遠征。ドアーズも出演するクラブ、オンディーヌに出演する。しかし、このツアーでパーマーがマリファナ所持で逮捕され、カナダに強制送還されという事態に陥る。レコーディングやライブのためにアメリカの両岸を行き来していたバンドには、多くのベーシストがセッション・メンバーとして参加し、その中にはマザーズ・オブ・インヴェンションのジム・フィルダーもいた。テレビ出演の際などは、あらかじめ録音しておいた音源を流し、ロード・マネージャーがベースを抱えて当て振りをして乗り切った。こういった環境の中、次のアルバムの制作は難航した。バンドはプロデューサーのグリーン、ストーンと対立し、また、ヤングとスティルスも何かにつけて口論した。2人はそれぞれ自分がアルバムをプロデュースすることを主張した。ファースト・アルバムでは曲を提供しなかったフューレイはヤングと同じ数の曲をこのセカンド・アルバムのために書いた。6月初めにパーマーがグループに復帰、モントレー・ポップ・フェスティバルに出演する。しかしこの時ヤングは一時的に脱退しており、モントレーのステージにはいなかった（グループはダグ・ハスティングス、デヴィッド・クロスビーらをゲストに迎えてステージを務めた）。結局ヤングは10月に復帰。アトランティックの社長アーメット・アーティガンの働きかけにより、グリーン、ストーンのコンビはグループのプロデュースから撤退。バンドはアルバムの仕上げに集中し、1967年11月、セカンド・アルバム『バッファロー・スプリングフィールド・アゲイン』のリリースに漕ぎ着けた（プロデュースはアーティガン自ら手掛けた）。『バッファロー・スプリングフィールド・アゲイン』はグループというより個々のメンバーの仕事の集合としてバンドの最高傑作であると考えられている。アルバムの反応もよく、ビーチボーイズに同行するツアーで全米を回り、バンドの状況は上向いているように見えた。