コロンビア映画との契約終了後の初作品は、ハマー・フィルム・プロダクションと契約した『恐竜100万年』である。1969年には再びシニアとタッグを組み、ワーナー・ブラザーズと契約して『恐竜グワンジ』を製作した。この作品はオブライエンが映画化を企画したものの実現しなかった企画であり、ハリーハウゼンが長年製作を希望していた作品だった。ハリーハウゼンとシニアはコロンビア映画にシンドバッドの続編企画を持ち込み、1973年に15年ぶりの続編『シンドバッド黄金の航海』を製作した。この映画では、6本腕の陰母神カーリー像のダンスとシンドバッド達との剣戟が有名である。他に空を飛ぶ小悪魔のようなホムンクルス、動き出す船首女神像、1つ目のケンタウロスとグリフォンの死闘などの特撮も見られる。続く『シンドバッド虎の目大冒険』（1977年）は、1本角の原始人やサーベルタイガー、巨大セイウチ、金色の人造ミノタウロスなどが登場するシンドバッドシリーズ最終作となり、3つで「シンドバッド3部作」と呼ばれる。最後の作品となった1981年の『タイタンの戦い』では、円熟した特撮技術が見られる。実際の馬に対する綿密な観察に基づき造形された天馬ペガサスは、大変リアルな動きを見せる。海の巨大怪物クラーケンや、獣人カリボス、双頭犬ディオスキロス、大サソリなども登場し、特に蛇女メドゥーサの髪の毛だけでなく下半身も蛇の胴体で恐ろしい顔つきの悪魔的な独自の造形は、ハリーハウゼンの創造したモンスターの中でも高い評価を得ている。この造形のメドゥーサは世間に浸透し後の映像・ゲーム等ファンタジー作品にも使われている。同作は興行的に成功したが、これ以降はコンピューター技術の発展により、ハリーハウゼンのアナログな手法は相手にされなくなり、彼とシニアは事実上映画業界から引退することになった。
内部にアーマチュア（可動式骨格）を仕込んだ人形を1コマずつ撮影するモデルアニメーションの分野で評価されており、リアルな動きで作り出された映像は世界の人々を驚嘆させた。特に評価が高いのは、「ダイナメーション」と呼ばれる手法で、これは俳優の演技をスクリーン・プロセスでコマ送りで投影しながらそれに合わせて人形を動かすものである。従来、俳優と人形のカラーでの合成には、人形の撮影時にライトの熱で色温度が変化してしまい、実際に映写した際に俳優に対して人形の色が目まぐるしく変わってしまうという難点があったが、ハリーハウゼンは人形の撮影の際、コマ毎に色温度を修正するフィルタを入れる技術を生み出し、この問題を解決した。これにより人形と人間の同時演技（例えばミニチュアと人間の格闘シーン）が光学合成なしで可能となり、後のハリウッド映画の特撮人気を爆発させた。ハリーハウゼンは映画の脚本、デザイン、コンセプトなど多くの部分に参加しており、プロデューサーはハリーハウゼンのやり方に常に同意することを求められていた。しかし、ハリウッドの製作組合の規則の問題から監督になることはできず、ほとんどの映画では別の役職でクレジットされていた。彼の作品には両親も参加しており、父フレデリックは息子のデザインに基づき金属加工を行い、母マーサはミニチュアの衣装を担当していたが、1973年にフレデリックが死去した後は、他の職人に金属加工を依頼するようになった。
1994年の映画『ビバリーヒルズ・コップ3』ではカメオ出演し、1998年には『猿人ジョー・ヤング』のリメイク作品『マイティ・ジョー』に、『猿人ジョー・ヤング』で主演を務めたテリー・ムーアと共にカメオ出演し、2003年公開の『エルフ 〜サンタの国からやってきた〜』にもカメオ出演した。2010年には『バーク アンド ヘア』にもカメオ出演している。2013年5月7日、5か月間の闘病の末に92歳で死去したことが、家族によってTwitterとFacebookで公表された。デイリー・ミラーはハリーハウゼンのウェブサイトを引用して、「ハリーハウゼンはスティーヴン・スピルバーグ、ジェームズ・キャメロン、ピーター・ジャクソン、ジョージ・ルーカス、ジョン・ランディス、ニック・パークなど多くの映画製作者に多大な影響を与えた」とコメントを発表した。
大山家の次男として長野県飯田市で生まれる。市立丸山小学校、市立飯田東中学校、長野県飯田長姫高等学校を経て、北里大学獣医学部を卒業。大学生時代は青森県十和田市、神奈川県相模原市で生活を送る。卒業後は神奈川県にてスポーツクラブ・居酒屋でアルバイトをしながら音楽活動をしていた。6年間活動を続け、その活動がインディーズレーベルの目に留まり1stアルバム「一期一会」をリリース。岡山県のITを中核とした会社である株式会社アリオンシステム社長山本篤徳は同窓生から大山の紹介を受け、同社に音楽事業部を新たに作り大山を入社させる。しばらくは関東での活動が続いたが、2010年より本社のある岡山に活動の拠点を移す。NHK『ニュースコア6』生出演や、SUPER GT岡山Round(岡山国際サーキット)では、2010年より4年連続で国歌独唱歌手を務め、その歌声を約4万人の観客に披露した。2010年5月、2ndアルバム「幸せになろう」をリリース。同アルバムには、ゴールドリボンチャリティソング「1歩ずつ～feat就実高等学校吹奏楽部」を収録。 収益の一部をNPO法人ゴールドリボンネットワークに寄付し、小児がんの薬の開発などに役立てられている。また同CD収録曲「デッサン」は岡山県出身のお笑い芸人、浅越ゴエが出演するOHKバラエティ番組「ゆるあつ」テーマソングに抜擢された。2010年12月17日、岡山市さん太ホールにて「大山裕ゴールドリボンチャリティコンサート」を行っている。2012年6月30日、3rdミニアルバム「希望の光」をリリース。2014年より株式会社エスココーポレーションに移籍し、活動拠点を東京に移す。米粉パン専門店 和良自由が丘工房&WARACAFEのゼネラルマネージャー兼専属ミュージシャンとして活動する。同店はフジテレビバイキングや日本テレビヒルナンデスなど様々なメディアでも取り上げられる。2018年、芸能活動に専念する為、CPCレコーズ（旧シーピーシー、麗タレントプロモーションに移籍。音楽活動の本格化に加え、俳優としての活動も開始する。2018年4月18日4枚目のCDとなる、ミニアルバム「お守り歌」をリリース。