4月5日、無所属の平沼赳夫元経済産業大臣及び与謝野の2人を中心に新党構想が持ち上がっていたたちあがれ日本に参加するため、大島理森自民党幹事長（当時）に離党届を提出した。離党届を提出した後、「参院選で与党を少数に追い込まないと何のチャンスも生まれない。政策変更さえしないだろう。憤りを感じて新党に参加する」「民主党が国民のためにそこそこのことをしていたら、僕らも政権奪還をゆっくりやる。（しかし）民主党は国民の歓心を買うことだけにいよいよ邁進している」と述べ、改めて反自民ではなく反民主の新党であるとの認識を示し、4月10日に結党したたちあがれ日本の幹事長に就任。園田の離党届は4月27日の自民党党紀委員会で了承された（なお与謝野の離党届は受理されず、除名処分が下った）。2012年11月、石原慎太郎を党首に迎える形でたちあがれ日本が党名を変更し、太陽の党を結党（解党ではなく党名の変更に留まったのは、たちあがれ日本が解党した場合、たちあがれ日本に対する政党助成金が受給できなくなるため）。
2008年、麻生太郎総裁の下で政調会長代理に就任した。園田は麻生内閣の経済財政政策担当大臣である与謝野馨に働きかけ、財政再建派の「正しいことを考え実行する会」を設立。上げ潮派の中川秀直元幹事長らを牽制した。2009年の第45回衆議院議員総選挙では、自民党に猛烈な逆風が吹き荒れる中、熊本4区で8回目の当選を果たした。同年10月、谷垣禎一総裁の下で幹事長代理に就任したが、執行部批判を強める与謝野馨に同調し、2010年3月に幹事長代理を辞任した。同年4月、新党の結成について「自民党から多くの仲間を連れて行き、党を分裂させてケンカをしようという話ではない。民主党に反対したい人たちを自民党だけで吸収できないのであれば、別の党を作ってなるべく多くの人を吸収し、左右から挟み撃ちにして民主党をやっつければいい」「今の自民党では民主党を嫌った人を吸収出来ない。政策が駄目なわけではないが、ゼロからスタートしなければ信用を得られない」「自民の分裂とは言われたくない。県内の兄弟分は誘えない」と述べ、自民党を離党し、反自民の立場ではない新党の結成を示唆した。
新党さきがけ代表幹事に就任し、同年8月に発足した細川連立政権下で、与党間の政策調整のために設けられた「与党代表者会議」には統一会派を組んでいた日本新党・新党さきがけの両党を代表して出席していた。1994年、自社さ連立政権の村山内閣で内閣官房副長官に任命される。田中秀征は、内閣官房副長官を務めた園田の働きは、霞が関や自民党と話が通じ、村山内閣の実質的な官房長官に匹敵する役割を果たしたと高く評価している。この他、新党さきがけでは幹事長や総務会長、副代表を務め、さきがけ出身の議員が一定数所属する民主党にも知己が多い。1998年のさきがけ解党後、無所属を経て自民党に復党。2000年の第42回衆議院議員総選挙以降、自民党公認で4期連続当選。同年の第2次森内閣不信任決議案の採決に際しては、不信任案への賛成を公言した加藤紘一（加藤の乱）に同調したが、反対票は投じず、本会議を欠席して投票を棄権した。2002年、衆議院法務委員長に就任。2004年、自民党郵政改革合同部会座長に就任し、郵政国会では郵政民営化法案を会議にかけた。2007年7月の第21回参議院議員通常選挙での惨敗後、退陣を拒否して続投を表明した安倍晋三首相に対し、強硬に退陣を迫った（安倍は9月に病気辞任）。同年12月、日朝国交正常化を目指す議員連盟「自由民主党朝鮮半島問題小委員会」の設立に参加し、副委員長に就任。
法の支配における法(Law)とは、不文法であるコモン・ローおよび国会が制定する個々の法律（a law、laws）を含めた全法秩序のうち、基本法（Fundamental laws）のことを指す。基本法は、形式的意義の憲法（憲法典）と区別する意味で、実質的意義の憲法と呼ばれている。アメリカ合衆国、日本では、成文憲法典を制定されているので、基本法は原則として憲法典のことを指すが、それに限定されるわけではない。法の支配は、国会が権限を濫用して被治者の自由ないし権利を侵害することがあり得ることを前提とするものであって、権力に対し懐疑的で、立憲主義、権力分立と密接に結び付いている。ただし、どのように権力を分離するのかはその国の歴史によって異なり、合衆国のように厳格に三権に分立するというものでは必ずしもなく、イギリスのように議会と裁判所を明確に分離しないというような国もある。詳細は英国法#英国法の歴史を参照。法の支配は、名誉革命によって近代的憲法原理として確立したものであり、上掲のヘドリィの庶民院での演説によって明らかにされているように民主主義とも密接に結びついている。ただし、イギリスのように立憲君主制とも、合衆国のように共和制とも結びつき得るものであり、その国の歴史によって異なる多義的な概念である。ここでいう共和制とは、人民主権の下、選出された代表者が権力を行使する政体のことである。その目的は、人の支配を排し、全ての統治権力を法で拘束することによって、被治者の「権利ないし自由」を保障することである。イギリスには権利章典というものが存在しないので、そこでの法の支配は権利ではなく、市民的自由を保障することを目的としていると長く解されてきたが、1998年人権法が制定されてからは、伝統的な解釈に変化がみられる。法の支配は、戦後現代的変容を余儀なくされており、その多義性ゆえ議論は錯綜を極めている。