観光ニーズの多様化が進むと、ボウリングやゴルフなどレジャーを題材にしたコースの新設も行われたほか、大相撲やナイター観戦などをコースに組み込む事例も多くなった。これは、都市部の整備は新たな観光資源の発生でもあるという観点からのもので、新しいニーズを反映させる企画でもあった。車両面においても、1963年には「スーパーデラックスバス」と称した、座席が後方ほど高くなるシアター形式を採用した独創的な車両が登場している。さらに、1964年の東京オリンピックにおいては、オリンピックの競技施設を巡るコースのみならず、オリンピックの観戦もコースに組み込んだ「オリンピックコース」の運行も行われた。これらのコースは、オリンピック終了後も施設めぐりコースとしてしばらく運行が続けられた。また、外国人向けのコースについても質的な強化が行われ、蛍狩りから産業施設の見学などが盛り込まれたコースが多数設定された前後して1963年には日本交通公社の外国人向け日本国内ツアー「サンライズツアー」に参画している。しかし、この頃からモータリゼーションの進展に伴い、乗用車を利用する観光客が次第に増加、定期観光バスの業績を圧迫することになった。また、東海道新幹線の開業と引き換えに夜行列車の大幅な削減が行われたため、「夜行列車の待ち時間を観光に利用」という形態が失われたことから、夜のコースに大きな影響を与えることになった。その一方、首都高速道路や東名高速道路の開通は所要時間の短縮という効果を生み出すことになったが、特に首都高速道路については車窓景観を売り物としたコースの設定にも活用されることになった。特に、1965年に運行された「新東京ドライブコース」は、いすゞBX341PAの車体上部を切断してオープントップバスに仕立てたものであった。新しい発想のコースも次々と開設された。結婚適齢期の女性を対象として着物着付けやテーブルマナーを学ぶ「ブライダルコース」をはじめとして、受験生向けに大学を回るコースや美容に関係する施設を巡るコースなども開設された。なお、1970年3月15日より大阪で日本万国博覧会が行われたのに合わせ、浜松町の貿易センタービル内に案内所を新設し、期間限定のコースも設定したが、さほどの影響はなかったという。しかし、万博以後のレジャー志向は高級化が顕著になったため、はとバスでも高級志向のコースを設定することになった。1971年2月に帝国ホテルなどの高級レストランやクラブを周遊する夜間コースとして「ワールドナイトAコース」の運行を開始したのを皮切りに、赤坂・六本木・新宿のクラブを巡るコースが開設された。昼間のコースでも帝国ホテルや「マキシム・ド・パリ」を回るコースが登場している。個性的なコースの開設も、バスに講談師が同乗し、講談名場面を巡る「大江戸ハイライトコース」などが運行開始されている。車両面については、1971年5月に窓の大きいオリジナル車体を架装した「スーパーバス」が登場した。ロケットのような冷房ダクトを屋根上に搭載し、荷物棚まで省略して窓を拡大したこのバスは、後年の増備で9台にまで増加し、1980年代まではとバスの看板車両としてパンフレットや広告などにも登場していた。本社と車庫を、現在の平和島に移転したのもこの頃で、1969年に移っている。
今日のアレクサンドリア市があるこの地は、1785年に、ペンシルベニア州出身の商人アレクサンダー・フルトンが、当時ルイジアナを統治していたスペインから付与された土地であった。その後フルトンは自分の店を通じて、この地に住みついていたネイティブ・アメリカンのチョクトー族、テンサス族、アパラチー族、およびパスカグーラ族から土地を購入した。やがてアメリカ合衆国によるルイジアナ買収後の1805年、フルトンはアレクサンドリアの町を創設し、区画した。このアレクサンドリアという名の由来については、フルトン自身に因んだとする説と、フルトンが幼くして亡くした娘の名に因んだとする説がある。アレクサンドリアは1819年に正式な町として法人化し、1832年にルイジアナ州議会から正式な憲章を与えられた。アレクサンドリアのすぐ上流にはレッド川の滝があり、1年の半分はこの滝を越えての航行が不能となるため、アレクサンドリアは船荷の積み替え地となった。また、周辺の土地は肥沃で、アレクサンドリアはプランテーションに囲まれていた。こうした立地条件から、この頃のアレクサンドリアは農業と商業の中心地として発展した。当初は、これらのプランテーションでは藍やタバコが生産されていたが、やがて綿花やサトウキビに取って代わられていった。1860年には、ルイジアナ州は全米で生産される綿花の約1/6、アメリカ合衆国から（主にイギリスやフランスへ）輸出される綿花の約1/3を、また全米で消費される砂糖の約1/4-1/2を生産した。南北戦争中期の1863年春、北軍のナサニエル・バンクス少将率いるメキシコ湾岸軍がレッド川流域を北上し、同年5月9日にアレクサンドリアを占領した。その後、バンクスはアレクサンドリアからミシシッピ川沿いのポートハドソンの要塞へと進軍し、包囲戦を戦った後、翌1864年3月にレッド川方面作戦で再びアレクサンドリアを占領した。バンクスは、今度は南軍ミシシッピ川流域管区の本部、および臨時のルイジアナ州都が置かれ、この作戦における標的になっていたシュリーブポートに向けて北西へと進軍した。しかし、バンクスはシュリーブポートの南、マンスフィールドの戦いで大敗を喫し、シュリーブポートを攻略することなく、プレザントヒルからアレクサンドリアへと逃げ帰った。その頃アレクサンドリアでは、レッド川の水位低下のために、滝の上で北軍海軍のデイビッド・ディクソン・ポーター提督の艦隊が立ち往生していたが、工兵のジョセフ・ベイリー中佐が堰を築いて水位を上げ、艦隊を逃がすことに成功した。やがて同年5月14日、北軍はアレクサンドリアから撤退したが、その際に町に火を放った。この焼き討ちにより、アレクサンドリアの町の90%が焼失し、聖フランシス・ザビエル大聖堂を除いて全ての建物が焼失した。町の憲章もこの時に焼失したため、終戦後、1868年9月29日に、ルイジアナ州議会はアレクサンドリアに新たな憲章を付与した。その後1882年、アレクサンドリアは市制を施行した。南北戦争後、19世紀後期のアレクサンドリアでは、周辺の豊富な森林資源を活かした製材産業が栄えた。また、テキサス・アンド・パシフィック鉄道、ミズーリ・アンド・パシフィック鉄道（ともに現ユニオン・パシフィック鉄道）やカンザス・シティ・サザン鉄道といった鉄道が20世紀初頭にかけて次々と開通し、鉄道交通の要所にもなった。1900-20年代にかけては、新しい市庁舎が建てられ、町には路面電車が走り、北軍による焼き討ちで焼失した図書館が再建され、当時中央ルイジアナで最高級のホテルであったホテル・ベントレーや、現在でも市で最も高い建物となっているギャランティ・バンク・アンド・トラスト・ビルディング（現キャピタル・ワン・バンク・ビルディング）といった建物も建てられた。やがて第二次世界大戦が開戦すると、州北部や中部では大規模なルイジアナ演習が展開され、アレクサンドリアの周辺にも、アレクサンドリア陸軍航空基地（後のイングランド空軍基地、現アレクサンドリア国際空港）等、多数の軍事基地が設置された。また、軍用車を円滑に通行させるために、市の西側に4車線の環状線となるマッカーサー・ドライブが敷かれた。第二次世界大戦の終戦後、1950年代には、現在のダウンタウンの南西を通るボルトン・アベニューで商業が栄えた。1960年代に入ると、マッカーサー・ドライブ沿いにレストランやホテル、ショッピングモールが建つようになった。一方、この頃から全米的に建設が進められた州間高速道路がアレクサンドリアに開通したのはだいぶ後、1990年代になってからのことであった。1980年代から市は衰退期に入り、特にダウンタウンの空洞化が進んだが、2010年代に入って、ダウンタウンの再生が、その目抜き通りである3rdストリートから始まった。