台詞を憶えてこない、必ずといっていいほど共演者の女性に手を出す、癇癪を起こしてスタッフを困らせるといった筋金入りのトラブルメーカーであった。その扱いにくさから60年代半ばから『ゴッドファーザー』（1972年）に出演するまでの彼は盛りを過ぎた「落ち目の俳優」と見られていた。しかしながら、その圧倒的な威風、迫力、演技力は高く評価されており、『ゴッドファーザー』のドン・ヴィトー・コルレオーネ役でそれまでのマイナスイメージを払拭、以降確固たる名声を確立した。ブランドはヴィトー役が転機になると確信していたらしく、コッポラが誰を起用しようか検討中の頃（この時ブランドは40歳代後半で、演じるヴィトー役は60歳代でかなりの老け役に挑戦することになるたため）、口内に綿をつめて独特のしゃがれ声を表現し、それを撮ったテスト・フィルムをコッポラに送り、自身が適役だとアピールしたことが功を奏した。ただし台詞を憶えてこないのは変わらず、カンニングペーパーが準備された。アル・パチーノ、ロバート・デ・ニーロ、ジャック・ニコルソン、ロバート・レッドフォード、仲代達矢、川谷拓三、唐十郎、田口計、みぶ真也などからも（アメリカ、日本の著名な俳優だけでも、影響を受けたと公言している人物の名は膨大な数に上る）尊敬される、第二次世界大戦後を代表する伝説的な名優であり、戦後のアメリカ若者文化の源流と言うべき存在と言っても過言ではない。
2004年7月にUCLAメディカルセンターにて呼吸不全と心不全によって亡くなった。遺作となったのは、2001年に公開された『スコア』。遺体は火葬にされ、遺灰はカリフォルニア州のデスヴァレーに撒かれている。
オーソン・ウェルズやエルヴィス・プレスリー、エリザベス・テイラーなどと同様、若い頃から強いストレスを受けると過食に走る傾向があったが、後半生に入るとそれに一層拍車が掛かり、120kgを超えた肥満体がブランドのトレードマークになってしまった。晩年でも、2枚の特大ステーキを平らげたという。1990年代はジョニー・デップとも仕事をするようになったが、晩年はギャラ問題などで「扱いにくい俳優」という評価を受けて、いわゆる大手制作会社による大作への出演はほとんどなくなり、二流の作品やインディーズ作品で脇役として出演するなど、名優としては裏腹なギャップを感じさせる活動を続けたが、演技力の衰えは全く無かった。2002年にはナンセンス・ホラーコメディ『最狂絶叫計画』の姉妹編で、悪魔祓い役にキャスティングされていた。マイケル・ジャクソンとは家族ぐるみの付き合いがあり、互いに助言を求めたりするほどであったという。晩年には、マイケルのミュージックビデオ「ユー・ロック・マイ・ワールド」にも出演している。アマチュア無線家でもあったが、マイクに向かう時はフランス語風にした変名「マーティン・ブランドー」（Martin Brandeaux）を用い、しかもこの名で免許を受けていた為、交信した相手は誰もブランドであると気づかなかったという。コールサインはKE6PZH。
ハリウッドに入った頃から、自分が気に入った脚本の第一級の作品にしか出ないことで知られていたが、父の投資の失敗の穴埋めのために現金が必要となったことから、1960年代に入ると内容のない作品にも多数出演するようになった。さらに様々なトラブルを起こしていたことから映画会社や監督らから嫌われ、俳優としての評価もギャラも下がっていった。1967年にフランスの植民地であるタヒチ諸島のテティアロア環礁を所有してからは、役者稼業を「島の環境維持の資金稼ぎ」と割り切るようになる。同年、コメディ色が強いチャールズ・チャップリンの映画『伯爵夫人』の主演者として契約。チャップリンが自宅へ招き、自ら実技指導をしてくれるが本人は居眠りをし、撮影中もチャップリンと口論となり映画は失敗に終わる。共演者のソフィア・ローレンからも「彼はコメディに不向き」と評される。ちなみにブランドによるローレン評は「彼女は息が臭かった」。
『乱暴者』（1953年）で反抗的な若者を演じ、新しいタイプのスターとして注目を浴びる。イギリスなどでは、この映画は反社会的とされ上映が禁止されたが、ブランドの革ジャンとジーンズでオートバイにまたがる写真を見た世界中の若者が、そのスタイルを真似るようになる。そんな若者の中にはエルヴィス・プレスリーやビートルズなど、後に有名になる者もいた。1954年に、カザンの『波止場』で港湾労働者を演じ、アカデミー賞主演男優賞を獲得し、名実共にトップスターになる。しかしながら、翌年には育ての親ともいえるカザンの大作『エデンの東』の主役のオファーを蹴った。これはカザンが、当時アメリカを吹き荒れていた赤狩りの追及に負けて同じような容共的な仲間をジョセフ・マッカーシー率いる非米活動委員会に告発したことに対して憤慨していたからという。この映画でジェームズ・ディーンがスターとなった。
2005年7月22日にラトビア最初のプライドマーチが首都リガにて行われた。このマーチは当初、市から開催が不許可となり、また当時のラトビア首相のアイガルス・カルヴィティスが開催に反対を表明していたが、裁判所による許可が出されたことで反対派に囲まれながらも行われた。2006年にパレードを企画するLGBTの人々が反対派によって襲われる事件が発生し、ラトビア当局には適切な対応を取らなかったとして国際メディアによる批判や欧州議会による批難などが向けられた。国際的な圧力がかかる中、2007年にもプライドパレードが行われ、4,500人の参加者がヴァーメンズ公園周辺をパレードした。1,500人の警官が反対派の阻止に当り、公園周囲のルートには両側に鉄柵が設けられるなどの対策が取られた。パレードが終わり参加者達がバスに乗り込み始めるのとほぼ同時に爆竹が投げ込まれ、うち一つが爆発する事件が発生した。参加者はバスに逃げ込んだことで負傷者はなく、バスは安全なリガ市郊外のユールマラまで走り、参加者を鉄道駅まで送り届けた。参加者の中には欧州議会のメンバやアムネスティ・インターナショナルのオブザーバー、ラトビア国外から応援に訪れた人々などが含まれていた。2008年のリガ・プライドは11月11日にリーガ城（大統領官邸）前の広場にて行われた。イベントの途中で欧州議会メンバーのスピーチやラトビア大統領のからのサポートメッセージが披露された。広場は一般には解放されず、300人ほどの反対派は警察の設置したバリケードの後ろの橋に集まり抗議を行った。この年も参加者はバスで広場を離れ、5分程の距離の中心街まで送られた。