1992年にフロリダ・マーリンズと契約し、1996年8月8日にメジャーデビュー。メジャー2年目1997年の開幕戦でエドガー・レンテリアと共に21歳で二遊間を形成した。これはナショナルリーグ史上最年少記録である。しかし、怪我のため一旦マイナーへ降格し、球団史上初のワールドシリーズに出場できなかった。1999年は128試合に出場し、メジャーに定着。打率.302、球団史上3人目かつリーグ4位の50盗塁を記録した。2000年はオフに年俸調停の資格を得るためカスティーヨは「今年はどうしてもいい成績を残したい」と言い、4月16日から5月4日まで17試合を欠場したが、打率.334はリーグ5位、62盗塁は球団新記録（2003年にフアン・ピエールが65盗塁で記録更新）。2002年、5月8日から6月21日まで35試合連続安打を記録。これは当時史上10位タイ、二塁手としてはロジャース・ホーンスビーを抜いて歴代最多記録だった。7月9日のオールスターに初出場を果たし、リーグ1位の48盗塁、打率.305を記録した。2003年にはワールドチャンピオンの一員となった。シーズン終了後に3年総額1,600万ドル（4年目の2007年はオプション）の契約に合意。2005年シーズン終了後、マーリンズは年俸総額を6,500万ドルから3,000万ドルまで削減するため、12月2日にカスティーヨはトレードで放出された。マーリンズでは10年間在籍し、出場試合数 (1,127)・三塁打 (42)・四球 (532)・安打 (1,272)・盗塁 (281) はいずれもトレード放出時点で球団記録だった。
1975年9月12日にドミニカ共和国・サン・ペドロ・デ・マコリス州サンペドロ・デ・マコリスで誕生した。13歳になるまで自分のグラブを持てないくらい貧しい生活を送っていた。
チーム体制は前年と変わらず、トムス、サードが参戦したが、サードがタイヤをダンロップからトムスと同じブリヂストンに変更した。36、37号車がトムスから、38号車がサードからそれぞれエントリーした。91C-Vは第2戦富士1000kmでデビューした。しかし91C-V用のフロントカウルのダウンフォースが不十分であることがわかり、フロントカウルのみ90C-Vタイプのものが使用された。またサード・38号車は90C-Vで出場した。レースでは序盤こそトムス・37号車が首位を走るもニッサン勢が強く、ニッサン・R91CPに1-2フィニッシュを許し、トムス・36号車が3位に入ったに留まった。第3戦富士500マイルまでの2月半のインターバルの間に、トヨタはタイヤに負担をかけないマシンを目指して91C-Vに大幅な改良を施した。まずコックピット脇のラジエーターの一つをフロントに移し、オイルクーラーをコックピット脇に移設し、リヤ寄りだったマシンバランスの改善を図った。さらにトムス・36号車には先行開発型のリヤサスペンションを投入した。このモディファイにより一段とソフトなタイヤを使用出来るようになり、またラジエーターのフロント移設によって冷却効率が上がり、これは燃費にも好影響を与え、戦闘力は大幅に上昇した。その第3戦ではサード・38号車がトヨタ勢にとってシーズン初のポールポジションを獲得。決勝でもレース中盤からペースを上げたトムス・36号車が終盤にニッサン・23号車を逆転、シーズン初優勝を飾った。第4戦鈴鹿1000kmでは、37号車、38号車、36号車の順で予選上位独占。レースはサード・38号車が優勝し、トヨタは2連勝を果たした。続く第5戦菅生500kmで今度はトムス・37号車が優勝。3連勝を飾ったことにより、コンストラクターズ・ポイントでトヨタはニッサンに1ポイント差に迫った。ドライバーズ・ポイントではトムス・36号車に乗る関谷正徳、小河等が10位に入り1ポイントを獲得。ポイント・リーダーのニッサン・23号車に乗る星野一義、鈴木利男がノーポイントに終わったことにより、同ポイントでタイトル争いの首位に立った。雨の中行われた第6戦富士1000kmでトムス・36号車はニッサン・23号車を捕まえきれず2位に終わり、トヨタはコンストラクター、ドライバーの両タイトルでニッサンに王手をかけられた。最終戦の菅生500マイルで、トヨタは優勝すればニッサンの結果にかかわらず自力でタイトル奪取できる状況であったが、同レースに91年SWCチャンピオンマシンであったTWRジャガー・XJR-14が急遽スポット参戦することが決定。レースではXJR-14が圧倒的な速さを見せつけて優勝し、トムス・36号車は2位に入ったものの、ニッサン・23号車も3位に入り、3ポイント差でニッサンがコンストラクターズ・タイトルを獲得。ドライバーズ・タイトルの獲得もならなかった。トヨタは91C-Vに改良を施した第3戦以降の5レースのうち4レースでニッサンに先着しており、マシン性能で91C-VはR91CPを上回り1991年シーズンのナンバー1マシンといえた。それだけに痛恨の失冠であった。1991年からサードのテクニカル・アドバイザーとしてトヨタのCカー開発にかかわっていたセルモの佐藤正幸はシーズンを振り返って「ニッサンに比べエンジンで優っていたのに、シャシーで生かせなかった」と語っている。なお、翌1992年のJSPCおよびル・マン24時間レースに92C-Vの名でエントリーしたマシンは、基本的に91C-Vであり、この年製作されたカテゴリー2（旧来のグループC）マシンは1台のみ。1993年のル・マン24時間レースに参加した93C-Vも新車でなく91C-Vの仕様変更版である。1994年のル・マン24時間レースに参戦し2位に入賞した94C-Vも、91C-VをLMPクラスに改造を施したマシンである。