製造当初はロングシート内装であり、暫定的に普通列車に用いられていた。1954年12月1日のダイヤ改正にあわせて固定クロスシートに改められ、500形とともに福岡 - 大牟田間直通の急行に使用されるようになった。しかし1959年5月1日のダイヤ改正で直通急行が特急に格上げされ1000形に置き換えられたため、しばらくは福岡 - 久留米間の区間運転の急行に使用されていた。優等列車運用で1000形が不足したことから、4連化が検討されたが、、電装機器が旧式で将来のスピードアップが困難なことから、1961年に先頭車を1300形の制御車（ク1301・1304・1305・1308）に転用改造した。これらは1000形に準じたカルダン駆動方式の新造中間電動車と編成を組んで、特急運用に返り咲いた。この改造の際に台車が中間電動車と同形のものに交換された。モ601・602の電動車の台車と電装品は300形306・307F（F=編成）の3両固定編成化に向けて新たに製造された中間電動車（モ326・327）に流用された。一方、余剰の中間電動車は300形304・305Fの3両固定編成化のために転用され、モ324・325となった。転用の際に2扉のままロングシート化されている。これにより、初代600形は系列としては消滅し、600形が空き番号となったことから、翌年には早くも2代目600形が製造されている。1300形に改造された先頭車は1986年に、300形に改造された中間車は1984年にいずれも編成ごと廃車となっている。
台車は住友金属工業製FS-8形ウイングばね鋳鋼台車を使用して乗り心地の改善を図った。住友製ウイングばね台車は国鉄スハ43系客車にも採用されており、当時の日本では乗り心地の良好な台車の一つであった。モーターは吊り掛け駆動方式で、出力は西鉄大牟田線在来車と同等な82kWの低出力型だが、MT比2:1の強力編成で補われている。各電動車にパンタグラフを1基ずつ設置し、両端の先頭車に電動発電機と電動空気圧縮機を設置した。
座席は製造当初は全席ロングシートとしていたが、1954年に固定クロスシートとロングシートの混成（セミクロスシート）の座席配置に改造された。改造後は扉周辺（車端部の運転室と扉の間、連結面と扉の間、中間車の戸袋窓部分、先頭車の戸袋窓とその隣の窓の部分）がロングシートで、扉の間は向かいあわせの固定クロスシート（ボックスシート）であった。
つい最近までは、ラフマニノフの作曲家としての成功に決定的に寄与したのが、彼を心配した周囲の人たちの紹介で出会った精神科医のニコライ・ダーリだったということになっていた。しかし実際には数回の診療を受けただけで、現在ではその暗示療法の効果が疑問視されている。事実、難航していたピアノ協奏曲第2番第1楽章が完成したのは、治療に通った時期から1年以上経過している。やがて創作への意欲を回復した彼は1900年から翌年にかけて、2台のピアノのための組曲第2番とピアノ協奏曲第2番という二つの大作を完成させた。特にダーリに献呈されたピアノ協奏曲第2番は作曲者自身のピアノとジロティの指揮により初演され、大成功を収めた。この作品によってラフマニノフはグリンカ賞を受賞し、作曲家としての名声を確立した。1902年、従姉のナターリヤ・サーチナと結婚した。当時、従姉妹との結婚には皇帝の許可証が必要だったが、伯母の奔走により無事許可を得ることができた。結婚式の行われた4月に作曲した「12の歌曲集」作品21には妻に捧げた「ここは素晴らしい」（第7曲）や、後に自身でピアノ独奏曲にも編曲した「ライラック」（第5曲）といった作品が含まれている。1904年から1906年初めまで、ボリショイ劇場の指揮者を務めた。神経を集中して指揮に取り組んでいたため、楽員には気難しくやかましい指揮者と恐れられた。1906年1月には自作のオペラ、『けちな騎士』と『フランチェスカ・ダ・リミニ』を初演した。同年秋から1909年にかけて、家族とともにドレスデンに滞在した。このドレスデン滞在中の1907年に完成させた交響曲第2番は翌1908年の1月にペテルブルクで、2月にモスクワで作曲者自身の指揮により初演され、熱狂的な称賛を以て迎えられた。この作品によりラフマニノフは2度目のグリンカ賞を受賞した。1908年にはアムステルダムでウィレム・メンゲルベルクとの共演でピアノ協奏曲第2番を演奏した。1909年春、スイスの画家、アルノルト・ベックリンの同名絵画の複製画に着想を得た交響詩『死の島』を作曲した。同年夏にはイワノフカの別荘で、秋に予定されていたアメリカへの演奏旅行のためにピアノ協奏曲第3番を作曲した。同年11月にニューヨークで自身ピアニストとして初演(この作品は、当時まだ出来上がったばかりだったらしい。‘The Classic Collection’第80号より)し、翌年1月にはグスタフ・マーラーとの共演でこの作品を演奏した。この頃ラフマニノフは女流文学者のマリエッタ・シャギニャンと文通で意見を交わすようになり、1912年には彼女の選んだ詩による歌曲集作品34を作曲した。またこの曲集には終曲としてソプラノ歌手のアントニーナ・ネジダーノヴァのために作曲された「ヴォカリーズ」が収められている。1913年の1月から4月にかけてはローマに滞在した。スペイン広場の近く、かつてチャイコフスキーが滞在し創作に励んだのと同じ家を借りて住み、そこでエドガー・アラン・ポーの詩のコンスタンチン・バリモントによる翻訳に基づく合唱交響曲『鐘』を作曲した。1915年1月には正教会の奉神礼音楽の大作『徹夜禱』を作曲した。1917年の秋には十月革命の進行する中、ピアノ協奏曲第1番の大掛かりな改訂作業を行った。