言語哲学においてはムーアは「ムーアのパラドックス」で知られる。ムーアのパラドックスとは、「外で雨が降っており、かつ、わたしは外で雨が降っているとは思っていない」というタイプの言明が非常に馬鹿げているというものである。
倫理学においては、ムーアは自然主義的誤謬の概念や「未決問題」の議論を提案してメタ倫理学という分野の基礎を築いたこと、メタ倫理学における直観主義（直覚主義とも訳される）という立場を提案したこと、規範倫理学においては「理想主義的功利主義」と呼ばれる立場を提案したことで知られる。直観主義(intuitionism)とは、直観という能力によって何が善かを把握できるという立場。善についての判断は善についての事実判断であり、認知主義の一種である。理想主義的功利主義とは、帰結主義の一種ではあるが、それまでの功利主義のように快楽を最大にするのを目的にするのではなく、直観によって善であると把握されるさまざまなものを行為の目標とする立場。
故郷スウェーデンの古巣ヘルシンボリIFで、キャリアを終えることを決めていたヘンリク・ラーションの後釜としてFCバルセロナへ移籍金1170万ユーロの4年契約で加入した。 グズヨンセンは、アイスランド人史上初バルサでプレーする選手となった。2006年8月26日の開幕戦のセルタ・デ・ビーゴ相手に、リュドヴィク・ジュリと交代でリーグデビューをした。試合残り3分のところでファースト・シュートを放つと、相手DFのアンヘル・ロペスがブロックしたが、ボールがグズヨンセンの目の前に戻ってきたところをボレーでゴールを決めた。これが決勝ゴールとなり、3-2の勝利に貢献。上々のスタートを切った。UEFAチャンピオンズリーグでは古巣のチェルシーFC相手に決めると、グループリーグ最終戦のヴェルダー・ブレーメン戦、勝利しないと敗退が決定する大事な試合でゴールを挙げ、見事2-0の勝利に貢献。11月中旬のリーグRCDマジョルカ戦では2ゴールを記録した。また、アメリカのロサンゼルス・メモリアル・コロシアムで行われたメキシコリーグ王者CDグアダラハラとの親善試合では、10万人の前でゴールを決めて名声を得た。12月のFIFAクラブワールドカップ準決勝クラブ・アメリカ戦で1ゴールを決め4-0で勝利した。2007年3月6日のUEFAチャンピオンズリーグ2nd Leg。アンフィールドで行われたリヴァプールFC相手に唯一ゴールを決め1-0で勝利したが、アウェーゴールのため敗退した。移籍初年度は全大会で12ゴールを記録するも3人の巨星であるロナウジーニョ、サミュエル・エトオ、そしてリオネル・メッシはさらに多くのゴールを決めていた。しかし、CLではたった3ゴールだったが、クラブ内得点王になった。グズヨンセンは、移籍初年度としてそれなりに上手くやっていたが、フランク・ライカールト監督やファンの期待通りの活躍とはいかなかった。翌2007年夏は、プレミアリーグへの復帰が濃厚だったが、しかし、クラブは具体的な措置を取らなかった。秋には怪我の影響もありベンチで過ごす日々が続いた。グジョンセンはポジション争いに戻る意思を見せていたものの、クラブはティエリ・アンリを獲得し、若手FWのボージャン・クルキッチとジョバニ・ドス・サントスをファーストチームに加えたため、レギュラー争いは熾烈なものとなった。10月23日のUEFAチャンピオンズリーグ, グラスゴー・レンジャーズFC戦でセントラルMFとしてシーズン初出場すると、11月13日のコパ・デル・レイ, CDアルコヤーノ戦では、89分にPKを決め3-0の勝利に貢献した。2007年2月20日のバレンシアCF戦で、今シーズン最初のリーグ戦ゴールを記録し3-0で勝利。1997-98シーズン以来となるエスタディオ・デ・メスタージャでの勝利となった。グズヨンセンはCL出場50試合を達成した。このシーズンは、4季ぶりの無冠に終わりトラブルシーズンとなったが、グジョンセンは全大会で36試合に出場, うち18試合をスタメンでプレーし、ライカールト政権で一定の出場数を得たとはいえ、90分フル出場は僅か4試合だった。シーズン最終戦では、降格が決定したレアル・ムルシア相手に得点こそは出来なかったものの、中盤でのプレーは賞賛を集め、ベストパフォーマンスを披露した。ジョゼップ・グアルディオラが新たに監督に就任すると大勢の選手を放出する計画が考えられ、多くの人たちは、グズヨンセンもこれがバルサとしての最後の試合と思われ、プレミアリーグの幾つかのクラブから関心を寄せられ、特にウェストハム・ユナイテッドFCとポーツマスFCが具体的なオファーを検討していた。7月の終わりに、ハイバーニアンFCとのプレシーズンマッチで2ゴールを決めるなど好調をアピール。グズヨンセンはグアルディオラ監督と自身の将来について語り、信頼され戦力として見られていることを明かし、翌シーズンもバルサに留まる可能性が高まった。 また、グアルディオラ監督は、グズヨンセンのフィジカルの強さと高いテクニックを買い、2列目から飛び出してのゴールを求めて残留させた。 9月21日のスポルティング・デ・ヒホン相手に6-1と勝利した試合で、71分にセイドゥ・ケイタと交代で出場し今シーズン初出場をした。この試合は得点こそなかったが、リオネル・メッシが得点した最後の2ゴール両方に関わり良いプレーを見せた。3日後9月24日のレアル・ベティス戦で再び70分にケイタと交代出場すると、この9分後に決勝ゴールを決め3-2で勝利した。さらに、9月27日のRCDエスパニョール戦では初スタメンに選ばれたが得点は挙げられず、ケイタと途中交代でベンチに下がった。このように2008-09シーズンのグズヨンセンは、セビージャFCから新たに加入したセイドゥ・ケイタと出場機会を巡ってしのぎを削った。また、バルサに来てから通算出場100試合を達成した。CL決勝の地スタディオ・オリンピコでは、ディフェンディングチャンピオンのマンチェスター・ユナイテッドFCを破り、アイスランド人として初めてトロフィーを獲得した。