1898年、シャーマンは健康的理由により国務長官を辞任した。そして1900年、シャーマンはワシントンD.C.で死去した。シャーマンの遺体はオハイオ州マンスフィールドのマンスフィールド墓地に埋葬された。
1897年、シャーマンは新たに大統領に選出されたウィリアム・マッキンリーから、国務長官に指名された。シャーマンはこの要請を受諾するため上院議員を辞職し、マッキンリーの大統領就任と同時に国務長官の職に就いた。シャーマンは1898年まで国務長官を務めたが、その地位はあくまで名目的なものであった。実質的な職務は国務次官補のウィリアム・デイによって執り行われ、ハワイ諸島の連邦併合に関する交渉や、キューバの管理権をめぐる米西戦争の開戦阻止にあたった。
1881年、シャーマンはヘイズ大統領の任期満了とともに財務長官を退任し、連邦政府の上院議員に復帰した。シャーマンは第47回、第48回、第49回の連邦議会において上院図書委員会委員長を、第49回、第52回、第54回の連邦議会において上院外交委員会委員長を務めた。第49回連邦議会では上院仮議長も務めた。シャーマンは1897年まで上院議員を務め、1890年にはシャーマン独占禁止法とシャーマン銀購入法の可決を先導した。またシャーマンは共和党員としてジェイムズ・ブレインらとともに保護関税を支持し、高関税は成長中の合衆国産業のみならず合衆国の労働者の高賃金をも外国の競争から守るものであると主張した。シャーマンは1890年のマッキンリー関税法成立にも手を貸し、50パーセントに達する高率保護関税の方針を貫いた。独禁法はリンク先の記事へ説明を譲るとして、銀購入法は説明を要する。端的には売りオペを規定した。毎月450万オンスの銀塊を市場価格で買い入れるとき、対価を額面1から1000ドルの財務省紙幣で支払った。この紙幣はブランド・アリソンと同様に法貨であり、しかも国法銀行が保有するとき準備金に算入できた。財務省には過大評価された銀ドルが蓄積した。1893年恐慌で銀が暴落すると、紙幣およびグリーンバックスに対して金での償還要求が続いた。この取り付けで財務省は散々な目にあって、議会は1893年にシャーマン銀購入法を廃止した。財務省はJPモルガンとロックフェラー系の銀行団に為替操作を実行させて金流出を阻止した。また、6200万ドルの国債を売却してヨーロッパ特にドイツから金を輸入して金準備を補強した。
1877年、シャーマンはラザフォード・ヘイズ大統領から財務長官就任を要請され、上院議員を辞職した。そして財務長官に就任したシャーマンは、正貨支払いの再開と国庫借入金の返済という、2つの大きな課題に取り組んだ。1878年、連邦議会において銀貨鋳造の要求が強まると、ヘイズ大統領の反対を押し切ってブランド・アリソン法が可決された。この法律は、財務省が毎月200万ドルから400万ドルの銀を購入し、それを銀貨として鋳造することを定めた。さらにこの銀ドルを法定通貨として、財務省に預託するものであった。財務省は銀ドルの預託に対して10ドルを下回らない額面の銀証券を発行することが義務づけられた。グリーンバックスを支持する勢力に便乗して銀本位制の復権をねらったこの法律により、12年後のシャーマン銀購入法まで毎年2500から3000万ドル分の銀ドルが鋳造された。金本位制を主張するシャーマンは銀購入とは無関係に金の備蓄を開始した。そして銀本位制を主張する議会勢力と対立し、その争いはシャーマンが退任するまで継続した。
若い頃は大変な俊足と思い切りの良い走塁が持ち味のひとつだった。ランニング本塁打を3回記録しており、1958年の日本シリーズでも記録している。特に1960年7月17日の大洋戦では敬遠球を打ちにいってランニング本塁打を記録した。また、1960年8月21日の国鉄戦では、一死一・二塁で王が打ち上げたレフトフライで、一塁ランナーだった長嶋は勢いよくスタートを切り、二塁に戻ろうとした二塁ランナーだった藤尾茂を追い抜いてアウトとなっている。新人時代に4番打者も務めながら37盗塁を記録するなど、若い頃は盗塁が多かった。しかし長嶋本人は「走ることは大好き」と言いつつも、「一塁から二塁への走塁はあまり興味なかった。一塁から三塁への距離感が大好きだった」と語っている。長嶋の三塁打は通算74本（歴代8位、右打者では広瀬叔功に次いで歴代2位）と多く、1960年5月には4試合連続三塁打の日本記録も作った。長嶋は「観客に一番アピールして喜んでもらえるのは三塁打であるという理由から、自分のプロとしての売り物は三塁打だと考えていた」と述べている。現役時代の項で述べた「ホームラン取消事件」は、ショート頭上すれすれをラインドライブするような当たりだったので「よし、三塁打だ!」と思って全力疾走したために起きたという。30歳前後になるまでは、単打性の当たりでも隙があれば積極的な走塁で果敢に次の塁を狙い、三塁打が多い一方で二塁打も多かった（通算418本は歴代7位、右打者では山内一弘に次いで歴代2位）。リーグ最多二塁打通算3回というセ・リーグタイ記録も持っている。ホームスチールを6回試みて2回成功させている。その他、一塁走者として、後続打者の外野フライにより二塁を回った地点から帰塁する際、二塁を空過して一塁に帰るという三角ベース事件を、1960年・1964年・1968年の3回起こしている。その一方で敵チームの三角ベース事件も3回発見している。