1914年以降、堀鉞之丞を尾張徳川家の家令として、名古屋にあった土地家屋や家財の処分、拠点・事業の整理・縮小を進めた。1917年には、生物学研究所の新設等を理由として、尾張徳川家が運営に注力していた名古屋・大曽根の明倫中学校と同校附属博物館の愛知県への移管を決定。また同年以降、名古屋にあった大曽根邸以外の建物・所有地や、大曽根邸の「不要建物」を売却処分し、名古屋における拠点を大曽根邸の最小限の建物・所有地に集約した。片桐による什宝の整理と品位鑑定が1915年までに完了したことを受けて、1920年1月12日に新聞を通じて大曽根邸の敷地に尾張徳川家の宝物を公開する博物館を設立する構想を発表、品位鑑定の結果、重複品・不要品と判断した什宝の10-15％の売却を急がせ、1921年11月に東京美術倶楽部・名古屋美術倶楽部で入札を行い売却、入札での売上総額約57万円は、博物館の設立準備金として運用された。1920年（大正9年）8月1日には、本籍を名古屋から東京へ移した。
1914年7月、卒業論文「花粉の生理学」（ドイツ語論文）により、東京帝国大学理科大学植物学科を卒業。卒業後、麻布富士見町の自邸内に研究室を設けて植物学の研究を継続していたが、1916年頃に本格的な研究所設立を構想、東京府荏原郡平塚村小山に用地を取得し、1918年4月に徳川生物学研究所を開設した。田宮博ら多くの生物学者の研究を支援するとともに、自身も研究所でヒガンバナやカンナの生殖の研究を行なった。1920年には、学習院の植物科の教授を兼ねていた服部広太郎が欧州行きで不在にする間、代理で同科の講師を引き受けた。
先代・義禮が当主のとき、尾張徳川家の本邸は名古屋の大曽根にあったが、義禮が没し、1908年12月に義禮夫人・良子が名古屋から東京に転居すると、名古屋の本邸は当主不在となり、資産の整理・処分が課題となった。1910年5月に、名古屋に保管していた什宝の処分を目的として、御相談人の1人・片桐助作に什宝の整理・調査と目録作成を委嘱。片桐は同年から、5年がかりの作業に着手した。1913年（大正2年）7月11日、小日向水道端から麻布富士見町の新邸に転居。尾張徳川家の事務所はこのとき名古屋から東京に移された。
1910年（明治43年）は「名古屋開府300年」にあたり、義親夫婦と良子は同年4月12日に名古屋第3師団東練兵場（現・名城公園内）で行なわれた「名古屋開府300年紀念大祭」に祭主として出席。尾張徳川家は祝賀行事の一環として名古屋で什宝の展覧会を2度開催して好評を博し、尾張徳川家の什宝は美術雑誌『国華』で度々特集されるようになった。1912年（明治45年）4月には、東京帝国大学・京都帝国大学の文科大学が義親に什宝の観覧を申し入れて両大学の教授・講師が名古屋・大曽根邸を訪問し、同行した国華社が什宝の写真を撮影、同年5月18日に東京帝国大学文科大学の集会所でこの写真の展示会が行なわれ、反響を呼んだ。1915年5月29日には、東京帝国大学の山上御殿で源氏物語絵巻3巻など尾張徳川家所蔵の絵巻物6点の展覧が行なわれ、約700人が観覧に訪れた。こうした什宝の展覧会がたびたび話題を呼んだことで、義親は、什宝の保存や公開の必要性を感じるようになったとみられている。
1911年10月4日、満25歳到達により自動的に貴族院侯爵議員に就任。就任当初は就学中だったため議会を欠席することが多かったが、大学卒業後本格的に登院するようになると、貴族院の現状に不満を抱くようになり、このことがのちの貴族院改革運動につながった。
1908年9月、東京帝国大学文科大学史学科に無試験入学。尾張藩が領地としていた木曾の経営史（主に林政史）をテーマに卒業論文を執筆した。1909年11月に米子と結婚し、同年12月から小石川区の小日向水道端の邸宅で米子と義母の故義禮夫人・良子と同居。1911年（明治44年）7月に同大学を卒業後、同年9月に服部広太郎の口利きにより同大学理科大学生物学科に学士入学。植物学を専攻して、服部らの指導を受け、イチョウの生殖について研究した。
仁明朝の承和10年（843年）請われて春宮蔵人となり、のち主蔵正･春宮大進と皇太子・道康親王に仕えて、承和13年（846年）に従五位下に叙爵する。嘉祥2年（849年）従五位上・春宮亮に昇進する。嘉祥3年（850年）春宮大進・亮として仕えた道康親王の即位（文徳天皇）に伴い、二階昇進して正五位上・中宮亮兼右兵衛権佐に叙任される。天皇の側近として蔵人頭・右近衛中将を務めた他、右馬頭・木工頭・大舎人頭・左京大夫等を歴任し、またこの間の仁寿4年（854年）には従四位下に叙されている。しかし、次期皇位継承に関連して天皇と兄で太政大臣・良房との対立が緊迫化した天安元年（857年）9月に越前権守に左遷される。翌天安2年（858年）2月兵部大輔として京官に復すが、同年8月の文徳天皇崩御に際しては葬儀や陵墓造営の官職には任ぜられなかった。11月に清和天皇が即位すると、国母として皇太夫人となった藤原明子（良房の娘）に中宮大夫として仕えている｡母の服喪中の貞観2年（860年）8月5日病気により卒去。享年42。最終官位は中宮大夫従四位下。