1931年（昭和6年）2月17日、清水行之助と大川周明から、宇垣一成陸相を首相にするクーデター計画を明かされ、資金援助を求められる。20万円（ないし50万円）の資金援助を承諾し、尾張徳川家の家令・鈴木信吉らと相談して、金塊を処分して資金を捻出、同年3月上旬に3回に分けて合計20万円を清水に渡した。同月11日、清水から決行予定日が同月20日であるとの連絡を受けたが、予定日直前の同月18日に小磯國昭の使いの河本大作の訪問を受け、永田鉄山ら陸軍の中堅幹部が計画に反対、宇垣が「変心」し計画は中止することになったが、大川と清水が自分達だけでの決行を主張しているとして、2人の説得を依頼された。河本と東亜経済調査局へ行き、「失敗することが分かっている以上、感情的になって暴挙に出ても仕方がない、自重して再起を図るべきだ」と説得、2人は計画中止を受け入れた。この事件の後も清水から様々な政治工作への出資を持ちかけられ、資金援助をした。1931年12月、貴族院議員に復帰。1931年2月に麻布富士見町の邸宅を日本政府に売却し、目白に邸宅を新築する間、麻布桜田町の後藤新平旧邸に転居、1932年11月に完成した目白の新邸に転居した。
1929年にジャワで開催された第4回汎太平洋学術会議に服部広太郎ら生物学研究所の研究者を含む40数名の科学者たちとともに出席し、帰途、長男・義知らと再びマレー半島を旅行した。6月にジョホール王国を再訪してイスマイル皇太子に謁見、狩猟をし、同年7月にトレンガヌ州ケママンで南洋鉱業が開発していた太陽鉱山を視察するなどした後、同7月末に北野丸に乗船して帰国した。帰国後、マレー語習得の必要性を感じ、朝倉純孝に師事して学習を開始。
1929年（昭和4年）夏、大川周明が「武力行使も辞さない満蒙問題の早期解決」を主張して清水行之助らと時局懇談のため結成した「二十日会」の発足当初のメンバーに（義親の秘書の渋谷三が）名を連ね、毎月20日に開催された同会の会合に有馬頼寧、近衛文麿、鶴見祐輔らとともに出席。これと前後して、1928年の第16回衆議院議員総選挙、1930年の第17回衆議院議員総選挙に清水が立候補した際には、清水の応援演説をした。
1927年の金融恐慌では、多くの華族が出資していた十五銀行が倒産した。尾張徳川家は、加藤の助言により十五銀行の増資への応募を控えていたことから被害額を抑えることができたとされ、また同銀行の倒産直後に世襲財産を十五銀行株から国債に切替えて被害を軽減した。
1926年（大正15年）12月12日に麻布富士見町邸で華族130-140人を集めてクリスマス・バザーのチャリティーダンスパーティーを開催。翌年初にかけて、大正天皇が容態を悪化させ、自粛ムードだったときにパーティを開いていたことが不敬だとして批判を受け、1927年（昭和2年）4月、右翼団体・黒竜会から恐喝されたことを契機に、貴族院議員を辞任。
1926年（大正15年/昭和元年）頃から、ジョン・バチェラー博士によるアイヌ語の辞書の改訂とアイヌ保護学園の財団法人化の活動を支援し、1926年11月に東京で開催された第3回の汎太平洋学術会議の際には、バチェラー博士を会員に推薦し、同年10月に会員20名を帯同してウサックマイや白老のアイヌの部落を視察旅行し、博士は大会で「アイヌ民族、その起源ならびに他民族との関係」について講演を行なった。
1925年に西川吉之助と娘・はま子の訪問を受け、以後、ろう教育、特に西川による「聾口話普及会」の設立など「口話法」の普及・啓蒙活動を支援した。1931年に創立された聾（ろう）教育振興会の会長を務める。1937年4月にヘレン・ケラーが来日して日本各地を講演して回ったときには、歓迎会を準備するなど接待役を務めた。
1925年3月に加藤高明内閣が普通選挙法と併せて治安維持法案を提出した際には、貴族院が法案賛成を基調としている中、貴族院本会議で、警察が法律を逸脱した運用を行う懸念や、共産主義者や無政府主義者を弾圧すれば却って運動の過激化につながる懸念があるとして反対演説を行うなどしたが、同調者はなく、同法は同月19日に貴族院を無修正で通過、成立した。
1925年（大正14年）に、実姉・里子の嫁ぎ先だった徳川慶喜の四男・徳川厚男爵の借金問題について厚の息子・喜翰から相談を受け、高利貸からの借金の返済について警察に相談し、1927年5月に厚を隠居させ、喜翰に家督を譲らせた。
1924年には清水行之助による右翼団体・大行社の創立を大川周明や八代六郎とともに支援し、安田共済事件で大川と北が対立した後は、清水がついた大川を支援した。1926年には船橋にあった清水の自宅に招待されるなど、清水との関係は親密だった。
1931年9月の満洲事変の際には侵略と批判する声もあった中、チャーチルは「日本人が中国で行っている事は我々がインドで行っていることと同じ」、「これで中国も少しは収まるだろう」として支持を表明した。ただし満洲事変は、チャーチルのみならず、当時イギリス世論や政界は一般的に支持する者が多かった。腐敗し国民からの支持も低かった中華民国の政府は統治能力がなく、また蒋介石国民党政府が日本の合法的な通商権益を無法に犯していると考えられていたからである。一方、昭和前期に起きた軍人によるクーデター未遂事件や政治テロ事件である、1932年の「五・一五事件」や1936年の「二・二六事件」に対しては憂慮し、「偉大で名誉ある日本の政治家たちが次々と暗殺者の手にかかってしまった。尊厳と神聖性を持つミカド（Japanese Emperor）とその政府（His Majesty's  Government）は懸命に犯罪者を処断したが、日本がこの不可欠の処置を取るのに悲痛な努力を必要としたこと自体に英米は注目している」と述べている。チャーチルは、イギリスにとって日本は軍事的脅威ではないと一貫して論じていたが、1936年に締結された日独防共協定は、事実上の「日独軍事同盟」であるとみて警戒し、さらに1937年の日中戦争（支那事変）によって日英の利益はますます衝突するようになった。しかしこの頃チャーチルは「日英同盟を破棄したのは間違いだった」と考えるようになった。