1918年、サンディエゴで生まれる。名前の"Theodore Samuel"は、父のサミュエル・スチュアート・ウィリアムズと大統領セオドア・ルーズベルトにちなんで名づけられた。地元サンディエゴのハーバート・フーバー高校時代からその才能は注目され、高校在学中には既にセントルイス・カージナルスやニューヨーク・ヤンキースからのオファーを受け取っていた。しかしサンディエゴを離れるにはまだ若すぎると母親が反対したため、ウィリアムズは当時まだマイナーリーグに所属していた地元のパドレスと高校在学のまま契約を交わした。ウィリアムズはマイナーリーグで上記のパドレスとミネアポリスに所属し、メジャーリーグ昇格の機会をうかがっていた。
1970年代中期には袖や裾がヒラヒラした衣装や、カウボーイハットを着用したりしてステージに上がっていた彼らだが、1979年の『Killing Machine』（国によっては『Hell Bent For Leather』という名で発表された）を境に、レザー＆スタッドを基調とした男らしいファッションに転向した。ステージではギターとベースの3人がフォーメーションを組み、リズムに合わせて上半身ごと楽器を振り回したり、またアンコールではロブがハーレーダビッドソンのバイクに跨って登場するなど、独特のパフォーマンスを繰り広げ、やがてそれは一つの様式美とされるようになった。このようなプリーストのファッションやパフォーマンスは多くのバンドに影響を与え、特にレザーファッションはヘヴィメタルという音楽そのものの象徴となった。これらの衣装は、アメリカ・ツアー中にSMショップで売られているのを見て着想を得たという。
ヴォーカルのロブ・ハルフォードの広い音域を生かした歌唱（特にシャウト）と グレン・ティプトンとK. K. ダウニングのツインリードギターが特徴。初期の頃は（ブリティッシュ系）ハードロックとして抒情的なアプローチを旨としたが、70年代末よりそうした湿り気を捨て硬質かつ純化されたヘヴィメタルというアプローチを主流としていく。1980年の『ブリティッシュ・スティール』において硬く乾いたリフと「泣き」を刈り込んだ攻撃的なギターソロという「メタル・ゴッド」としてのアイデンティティを確立、80年代の終りまで大きな存在感を放った。また80年代における音数の極端な簡素化やギターシンセサイザーの導入、またリッパー・オーウェンズ在籍時のモダンなメタルへの接近、2枚組コンセプトアルバムの『ノストラダムス』など、大御所らしからぬ音楽性の模索の激しさ、いわゆる「問題作」の多さらに定評がある。しかしメンバーはそれらの路線の失敗から常に同じ音楽しか求められていないという苦悩を抱えており、それがロブやK.K.の脱退にも繋がっている。後続のNWOBHM勢、プライマル・フィアのような正統派、スレイヤーやアンスラックスなどのスラッシュ勢、日本のバンドでは、陰陽座などにも絶大な影響を与えた。
地元の大学では獣医学の学位を取得した。1990年にGAMに加わったが、オレゴン州立大学で獣医学の修士号を獲得するため3年間活動を停止していたことがある。アチェに戻った後はGAMの上層部で広報を担当していた。2003年、彼は反逆罪により逮捕され、9年間の懲役刑を受けることになった。2004年12月にスマトラ島沖地震が発生したとき、収監されていた刑務所が津波に襲われ彼は脱獄した。この刑務所には当時278人がいたとされるが、生存者はイルワンディ・ユスフを含む40人だけだったという。2007年の『ニューヨーク・タイムズ』での彼の証言によると、囚人たちは正面玄関から逃げようとしたものの鍵がかかっていて逃げられず、彼自身は屋根に上って助かったのだという。スマトラ島沖地震とそれによる津波でアチェ州では約17万人の死者が発生したが、この被害の大きさはインドネシア政府とGAMが和平交渉を行う切っ掛けになった。2005年8月15日、インドネシア政府とGAMは「ヘルシンキ和平合意」に調印し、『BBC』の報道によればイルワンディはGAMの代表として調印を見届けた。合意の第3条第1項ではGAMの全てのメンバーへ恩赦が与えられ、また第2項では恩赦対象者の政治に参加する権利が保障された。2006年7月11日、アチェ統治法が国会で採択され、この法律に基づきアチェ州初の直接選挙による州知事選挙が行われることになった。この時、GAMの指導者層の中ではスウェーデンに亡命していた古参とアチェでの武力闘争に参加していた若手で意見対立が発生し、GAMは地方政党を設立することができず古参と若手がそれぞれ別の州知事・副知事候補を立てた。イルワンディはGAMの若手幹部が推薦した州知事候補であり、アチェ住民投票情報センター (SIRA) 代表のムハンマド・ナザルを副知事候補として出馬し、得票率38.2パーセントで当選し、翌年2月に就任した。異例なことではあるが、彼は前政権のメンバーを以前の地位に留めることにした。『ニューヨーク・タイムズ』によれば、新知事は前政権のメンバーには中央政府とのつながりや軍、警察、公務員からの支持があるが、自分にはそういった人脈がないと述べたという。2009年9月14日、アチェ州議会はイスラム教徒の既婚者の姦通罪に対し、石打ちによる死刑を適用する法律を全会一致で可決した。これに対し、イルワンディ・ユスフ知事は強い反対姿勢を示し法案への署名を拒否した。2012年4月9日、アチェ]で2回目となる直接選挙による州知事選挙の投票が行われた。イルワンディ・ユスフは現職知事として無所属で出馬したが、GAM元代表のザイニ・アブドゥラがアチェ党から出馬し、当選した。2017年2月、アチェ州で州知事選が実施され、イルワンディ・ユスフが再選した。2018年7月3日、インフラ事業に絡み、州内の県知事から現金約5億ルピアの賄賂を受け取ったとして、反汚職法違反の疑いで汚職撲滅委員会に逮捕された。