1月20日巨人軍13代目のキャプテンに就任。5月25日の対ヤクルトスワローズ戦にて、浅野啓司から史上5人目となる通算2000本安打を達成。1708試合での到達は、川上哲治に次いで歴代2位のスピード記録であり、右打者では歴代最速記録である。また、大学卒でプロ入りしたプロ野球選手では初の達成者となった。同年シーズンは2位の衣笠祥雄の.285を大きく引き離す打率.320を残し、6度目の首位打者となった。35歳での首位打者獲得は、当時川上哲治と並ぶNPB最年長記録だった（誕生日の関係で厳密には長嶋の方が上回る。1979年に大洋のフェリックス・ミヤーンが更新）。34本塁打、86打点はそれぞれ王に次ぐリーグ2位だった。なお、この年以降巨人の右打者の首位打者獲得は2009年にアレックス・ラミレスが、日本人右打者に限定すれば2011年に長野久義が獲得するまで非常に長い年数が経っていた。シーズンオフの12月27日に翌シーズンよりコーチを兼任することが発表された。
1970年は打率でリーグ10位と低迷するが、一方でリーグ5位タイの22本塁打を残し、リーグ最多の105打点を記録して3年連続の打点王となった。
9月18日の阪神とのダブルヘッダーの第2試合。巨人が序盤からリードし、5対0となった4回表の場面、3番の王に対して、阪神のジーン・バッキーが2球続けて死球寸前のボールを投げてきた。王はマウンドに詰め寄って抗議し、ベンチからも選手、コーチ陣が飛び出し乱闘となる。この乱闘でバッキーと巨人の荒川博打撃コーチが退場となった。そしてバッキーに代わって権藤正利が登板したが、王の後頭部を直撃する死球をぶつけてしまう。王は担架で運ばれ、試合は20分中断された。乱闘に参加しなかった長嶋は、その直後、権藤の投じたカーブを打ち返し、35号の3ランを打った。さらに8回にも2ランを放ち決着をつけた。1968年シーズンは王に次ぐリーグ2位の打率.318、王とデーヴ・ロバーツに次ぐリーグ3位の39本塁打を残し、リーグ最多の125打点を記録して打点王となった。39本塁打は巨人の生え抜き日本人右打者の1シーズン最多記録である。(2018年終了時点)
打率.344、5度目の首位打者を獲得。26本塁打・105打点はそれぞれ王に次ぐリーグ2位だった。秋には、日米野球で来日したドジャースのオマリー会長が「長嶋を譲って欲しい。2年間でいい」と正力松太郎社主に打診したが、「長嶋がいなくなると、日本の野球は10年おくれる」と断ったため、メジャー移籍は実現しなかった。
打率.341・37本塁打・112打点で首位打者と打点王を獲得。本塁打は王の40本塁打に次ぐリーグ2位で、王の打点も長嶋に次ぐリーグ2位だった。
打率.288でリーグ5位（首位打者は森永勝治の.307）に終わるが、本塁打と打点はそれぞれリーグ2位、盗塁はリーグ3位を記録する。同年から、長嶋と王貞治（本塁打王と打点王のタイトルを獲得）が巨人の中軸打者（多くは3番王、4番長嶋、両者のコンディションの違いにより打順入れ替えがあった）として永らく活躍するようになり、（ニューヨーク・ヤンキースにおけるミッキー・マントルとロジャー・マリス）になぞらえてON砲との呼称が定着した。
打率.353で2位・近藤和彦の.316に大差をつけて3年連続となる首位打者を獲得し、28本塁打で本塁打王も獲得。打点はリーグ2位の86打点で、打点王の桑田武には8打点及ばなかった。
6月25日、後楽園球場で行われた天覧試合（対阪神戦）では、4対4で迎えた9回裏、先頭打者の長嶋が阪神の二番手、村山実からサヨナラ本塁打を放つ。この試合を機にプロ野球人気が大学野球のそれを上回るようになったとされ、また、長嶋の勝負強さが日本中に知れ渡るようになった。なお、同試合では当時ルーキーであった王貞治も本塁打を打っており、106回あったON砲の第1回になった。2年目となった同年シーズンは、2位・飯田徳治の.296を大きく引き離す打率.334を記録し、自身初の首位打者を獲得。本塁打はリーグ3位の27本塁打、打点はリーグ4位の82打点を記録した。
第3回移設協議会で幾つかの埋立空港の水深が参考に取り上げられ、第5回移設協議会で名護市長の要望により、幾つかの類似例を見学することが提案され、第6回でその結果が報告された。見学先には民間空港で埋立方式のケースとユーザーが米軍である基地が入っている。中でもこの両方の条件を満たし、地元で計画を巡って政治問題化している面でも類似例となっているのが、岩国飛行場であった。埋立が可能と判断されたのは1978年であるが、同飛行場の沖合移設工事は1998年より約10年の工期を以って開始されており、タイミングとしては普天間移設問題と時期が重なりつつも、この時点で既に先行していた。工事を計画したのは移設協議会の政府側メンバーでもある防衛施設庁だった。また、移設協議会にて埋立工法の検討資料作成を委託された日本海洋開発建設協会は1990年代末にミチゲーションの研究を行って各地の埋立工事への反映を図っていたが、岩国飛行場でも計画に環境再生が取り入れられている。また、防衛施設庁は専門誌で岩国の移設工事について書いているが、アメリカ軍の飛行場に対する技術的要求（運用所要）は「舗装工事はコンクリート舗装を基本とし、併せて運用開始後は運用停止を伴うような大規模な補修工事を必要としないような構造とすること」であったと言う。一方で埋立海域は軟弱な沖積層であるため、沈下などを正確に見越すために、工事にはそれなりの技術が必要であることも認めていた。