首都機能移転には「膨大な経費をかけて新都市を建設するよりも、首都東京の歴史的文化的蓄積を活用すべき」とし、強く反対している。東京が「首都」であることを死守することも念頭に、都立大の後身となる大学の名称には、石原の意向により首都という言葉が組み込んだ「首都大学東京」が採用された。2001年（平成13年）11月21日の衆議院の「国会等の移転に関する特別委員会」では1990年（平成2年）に衆参両院で可決された「国会等の移転に関する決議」を「ばかな決議」と批判し、問題となった。しかし、その際に同委員会の委員長から「新聞社の写真等を見る限り、石原参考人は（同決議の際に）起立していた」と指摘された。この指摘を受けて「周囲を確認するためだった」との回答書を提出した。なお、大阪を副首都とすることには賛成している。
保育所の不足により、入所待ちを余儀なくされている待機児童が増加しており、都内にはその受け皿となる無認可保育所が存在していた。しかし無認可のため、有資格者が不足していたり、環境が劣悪なところもあった。そこで石原は都独自の基準を設けて、都市型保育のニーズに応える認証保育所を創設。2001年（平成13年）8月1日に都内の三カ所でオープンし、2011年（平成23年）の時点で615ヶ所の認証保育所が設置されるに至っている。
一定規模以上（資金量の残高が5兆円以上）の大手銀行を対象に、5年間の時限措置として外形標準課税を導入した（いわゆる銀行税）。銀行側は「狙い撃ち」と反発し訴訟に発展、東京高裁・森脇勝裁判長は銀行への課税自体は合法と認めた上で、税率負担の水準が不公平で高すぎるとして違法と判断、都側は事実上敗訴した。平成12年度から15年度までの銀行税収入は3173億円にのぼったが、銀行側と税率引き下げを条件に和解し年率4.1 - 4.5%という高率で発生した還付加算金123億円を含め2344億円を銀行側に返還した。敗訴の結果、銀行税は導入時の3%から、過去10年間の銀行の納税額の平均である0.9%へと引き下げられ、都の税収は同税導入以前の水準とほぼ同じ829 億円に留った。「税収を増やす」という本来の目的としては失敗したものの、自治体の独自課税の動きに大きな影響を与えた。
「全く新しい大学をつくる」との公約により、2005年（平成17年）に設立された大学である。一般の名称公募では「東京都立大学」が最多だったが、石原の意向で名称が「首都大学東京」となった。
政府の基準では高校の必修科目になっていない日本史を全ての都立高校で必修とする方針と都独自の日本史科目「江戸から東京へ」科を都立高校で実施方針が2010年に決定し2012年に開始した。2012年に都が新たに開設した「江戸から東京へ」科の教材には、日本が対米戦争に踏み切った理由について「主に自衛のためだった」とするマッカーサーのアメリカ議会証言が掲載されている。同証言が公教育の教材で取り上げられるのは初めてである。「江戸から東京へ」科のテキスト（教科書）は東京都教育委員会のホームページで公開されている。都立高校の歴史教材を変えるための活動には自民党から圧力がかかったという。
2016年夏季オリンピック・2020年夏季オリンピックの東京都での開催を目指し、招致活動を進めた。2016年大会招致ではリオデジャネイロに敗れたが、引き続き2020年大会招致に立候補。2013年、後任の猪瀬直樹の下で招致を達成した。
ミリオンヒットを記録した前作『インソムニア』に続くアルバムであり、本人は「前作の延長線上」「インソムニアII」と評している。タイトルの「Armor」については、前作同様「響きが良いから」という理由で採られた他、「Armorや鎧という言葉に引っかかりを感じていた」とのことで『インソムニア』が発売される頃にはもう既に次回作のタイトルとして決めていたという。また、「鎧というのは普段の服飾やメイクであり、そういった鎧を脱ごうとか装着しようということを言いたいのではなく、そういう鎧が存在するということを言いたい」ともコメントしている。「LITTLE BEAT RIFLE」の「剣や弓」、「Arrow of Pain」の「矢」、「infection」の「仮面」、「CROW」の「盾」「鎧」などというような「Armor」に関する歌詞のフレーズがコンセプチュアルだと受け取るリスナーも多いが、本人は「いたって偶然」と雑誌のインタビューで回答している。ジャケット写真の撮影は沖縄県宮古島で撮影され、取り下ろしされた写真はライブツアー『CHIHIRO ONITSUKA LIVE VIBE 2002』のツアーパンフレットにもふんだんに使用されている。タイアップ起用曲（シングル収録を除く）のうち、「Our Song」以外は前作同様アルバム発売後にタイアップの起用が決定している。もともとは楽曲「A Horse and Queen」が収録される予定だったが、アルバムのイメージに合わないことから収録を見送られた。代わりにシングル「月光」のカップリング「Arrow of Pain」が収録されることになった。なお、「A Horse and Queen」は「A Horse and A Queen」とタイトルを変え、後に2007年発売の4thアルバム『LAS VEGAS』に収録されることとなる。シングルとして発表された「infection」「流星群」、アルバム収録曲の「ROLLIN'」「茨の海」のプロモーションビデオは、BUMP OF CHICKENなどのプロモーションビデオの監督・演出で知られる番場秀一が監督を手掛けている。