『ベルリオーズとその時代』を著したヴォルフガング・デームリングによると、「『ベンヴェヌート･チェッリーニ』はオペラというジャンルの一切の規範を大胆に踏み越えている」。「極めて高度な技巧を駆使して、大いなる表現の可能性を秘めたとびきり生きのいいアンサンブルを聴かせる曲は、いちいち数えていたら切りがないほどである。第一幕のフィナーレの重層的な構造はまさにベルリオーズの独壇場といってよい」。「この懺悔火曜日の壮大なシーンはリストの言葉を借りれば、－中略－《乱痴気騒ぎや復讐に我を忘れて行くうちに声が声にかき消されてしまう空前のシーンであり》、《劇音楽がこれまでに提示し得た、どんな感動的な大場面も凌駕している》」。さらに「『ベンヴェヌート･チェッリーニ』の音楽の技巧は精緻を極めている。実際、19世紀の前半に書かれたスコアにはこれほどものは見当たらない。－中略－『ベンヴェヌート･チェッリーニ』はオペラというジャンルを批判し、伝統に胡坐をかいた古い芸術に対して新しい芸術を熱っぽく主張した、革命的で、しかも建設的な作品である」と説明している。また、『オペラ史』を著したD.J. グラウトは「オベール風のがっちりしたオペラ・コミックであるが、音楽的なスタイルは一層変化に富み、さらに独創的な手法を見せ、序曲はベルリオーズの短い器楽曲中では最高の名作のひとつである」と語る。緊迫した生命感と燃え上がるような管弦楽と合唱の書法に満ちた『ベンヴェヌート･チェリーニ』は、フランスが生んだ数少ない真のロマン派オペラのひとつに数えられるものである。ベルリオーズ自身が伝統に縛らわれないフィレンツェの天才彫刻家と一心同体になっている。
彫刻家ベンヴェヌート・チェッリーニの生涯に心を打たれ、感動したベルリオーズは、1834年の5月頃からオーギュスト・バルビエ、レオン・ド・ヴェイリー、アルフレッド・ド・ヴィニー、エミール・デジャンら台本作家たちと共に、チェッリーニを主人公としたオペラ・コミックを構想する。同年8月末に台本は完成し、その直後に作曲に着手する。1836年10月に草稿が完成し、翌1837年にオーケストレーションを施す。序曲はその後に作曲された。作曲に2年を費やしたが、1838年9月に全曲が完成する。そして同年9月10日にパリのオペラ座で初演したが、散々な不評に終わったという。失敗の原因は、グランド・オペラのスタイルを期待する聴衆の当時の嗜好に合っていなかったことや、台本が当時流行っていたオペラ・コミック向きでもなかったこと、当時の音楽界でベルリオーズが手厳しい音楽批評を書き続け、業界関係者から著しい反感を持たれていたことも大きな原因であった。ベルリオーズはオペラ座の管理者たちと良好な関係を築き上げていなかったので、初演までの運営が上手く行くとは到底思われなかった。また、作品が時代を大きく超越していたため、聴衆に理解を求めるのは容易では無かったものと見られる。ベルリオーズは聴衆のレベルや好みに合わせて作曲するような顧客志向の作曲家ではなかった。どんな分野でも才能を高く評価される芸術家が生前このような悲劇に見舞われることは珍しくない。ベルリオーズは『回想録』の中で以下のように述べている。「私はベンヴェヌート・チェッリーニの生涯の幾つかのエピソードに非常に心を打たれた。私はこれが歌劇のためのドラマティックな題材として、興味あるものを提供してくれると考えたが、これが不幸の原因だった」また、次のようにも述べている。「私がオペラ座でかくの如く拷問にかけられて以来、すでに14年がたった。私はもう一度、この不幸なオペラの総譜を入念に、冷静に且つ公平を心掛けて読み返してみた。だが、楽想の変化の豊かさ、精彩のある情熱、その音楽的色彩の輝きを認めざるを得ないのです。それは恐らく今後の私の作品にも例がないであろうと思うほどであり、この作品がもっと良い運命を辿るべき価値があるということを思わざるを得ないのです」
1925年には『キリスト教の苦悶』を執筆
その中で彼はイエス・キリストの死生観について語り、イエスがプラトン風の魂の不滅性ではなく、ユダヤ風の肉体の復活を信じていたこと、魂の不滅の教義がキリスト教ではなく哲学的教義である事を示した
また、エドゥアルド・オルテガ・イ・ガセット との共同で、スペインの独裁政権を非難する『自由ノート』を執筆した
1930年に独裁政権が崩壊すると、65歳のウナムーノはスペイン国民に熱狂的に出迎えられ、再びサラマンカ大学総長に指名された
1930年4月には週刊誌が共和国大統領に望む人物の模擬選挙を行い、16%の得票を獲得したウナムーノはニセト・アルカラ・サモーラに次ぐ1位となった
1931年に第二共和政が成立すると、サラマンカ市庁舎のバルコニーから共和制樹立の演説を行い、サラマンカ大学の終身総長に就任した
1931年の地方選挙には無所属で出馬して当選し、また同年の憲法制定議会総選挙でも第2位で当選した
しかし、王制を擁護する発言を行うなどして物議を醸し、1933年には政治界から身を引いた
1933年には小説『殉教者マヌエル・ブエノ』を執筆し、1934年にはサラマンカ大学で最終講義を行った
第二共和政期にはサラマンカ大学終身総長に加えて、フランスのグルノーブル大学名誉教授、イギリスのオックスフォード大学名誉教授、サラマンカ名誉市民、スペイン共和国名誉市民の肩書を手にし、サラマンカのアナヤ宮殿には自身の彫像が立てられた
しかし、この時期には妻のコンセプシオン、長女、弟、ふたりの姉妹を亡くしており、その思想は左派から非難を浴びた
1936年7月、フランシスコ・フランコらの反乱軍によってスペイン内戦が勃発すると、サラマンカで開催された反乱軍の集会で演説したため、8月には共和国政府のマヌエル・アサーニャ大統領からサラマンカ大学終身総長の任を解かれた
9月には反乱軍のミゲル・カバネリャス将軍が再び終身学長の座を与えたが、10月には反乱軍最高司令官に就任したフランコによって再び解職されており
9月には反乱軍の正当性を訴えたメッセージを執筆し、ヨーロッパと中南米の各大学に送付しているが、10月12日の集会では反乱軍兵士たちの前で反戦を説いたために自宅に軟禁され、12月31日に自宅で亡くなった