新陰流を修行する者がはじめに学ぶ勢法（型）である「三学円太刀」と「九箇」について、初心者が習得しやすいように、いったん上段に振り上げてから行う「高揚勢（取り上げ使いともいう）」という使い方を考案した。また奥義の太刀である「転（まろばし）」についても、相手の太刀に対して小太刀を以て対応する本来の「転」に対し、その前段階として、互いに通常の長さの太刀で「転」と同様の動作を行う「大転」を学ぶことで段階的な習得を可能にするなど、新陰流の教授法を確立した。このほか、縦に切りかかる相手に対して、自分も同様に人中路を切って真直に打ち降ろして勝つ「合撃打ち」や、それまでの立った状態で相手の太刀を奪う「奪刀法」に加えて、新たに座った状態で行う「坐奪刀法」など、現代では尾張柳生を代表する太刀使いとして知られる技法も厳包が導入したとされており、流祖・上泉信綱から柳生宗厳（石舟斎）、柳生利厳と連なる新陰流（尾張柳生）の剣術を完成させたのは厳包であるとも言われている。
寛文8年（1668年）、44歳の時、主君に隠居を願ったが許されず、6百石を返上して御蔵米2百石を給された。貞享2年（1685年）、61歳の時にようやく隠居を許されて剃髪し、連也斎または浦連也と号した。隠居後は造園に凝り、城下の邸宅に尾張随一といわれる庭園を造った。その庭園は藩主親子やその夫人もたびたび訪れ、光友の子徳川綱誠は「おれも庭をすくが、連也の物数奇には及ばず」と讃えたという。このほか花は牡丹を愛し、茶入れを好んで瀬戸に焼かせたという。元禄7年（1694年）2月、70歳の時、光友の協力の元で兄利方の子・厳延に印可を相伝し、道統を継承させると、同年10月11日に死去した。遺言によって遺体は火葬され、遺骨は熱田沖の海上に撒かれた。そのため墓碑はなく、妙心寺内麟祥院に位牌のみが残っている。厳包の死後も尾張柳生家は幕末まで代々御流儀師範として特別の格式を以て遇され、現代に至るまで新陰流を伝えている。
慶安4年（1651年）2月、時の将軍徳川家光が病に倒れると、武芸好きで知られた将軍を慰撫するため、諸藩を代表する武芸の達人が江戸城に集められ、連日武芸が演じられた。同年3月、幕府の閣老から尾張藩御附家老・成瀬隼人正宛てに厳包と利方兄弟の参加を要請する書状が届く。この時の書状の内容は『徳川実紀』にも残り「（家光が）柳生伊代（利厳）子供の兵法上覧成され度候旨、仰せ出され候間、当地差越候様に相達せらるべく候」と、兄弟の参加が家光直々の望みであることが記されている。厳包と利方の兄弟は2日間にわたって武芸を披露し、4月5日に燕飛、三学、九箇、小太刀、無刀、小太刀を、翌6日には小太刀、無刀、相寸等の勢法（型）を演じ、家光からは時服と銀2枚が与えられた。この演武に家光は大いに機嫌を良くし、その様子はただちに2人の主君・光友にも伝えられた。この時演じられた勢法（型）の中でも燕飛は出色であり、後々まで「古今無類、面白き事なりしぞ」と賞されたと『昔咄』は記している。
李方桂は生涯に9冊の著書と、100を越える論文を書いている。アメリカ・インディアンの言語の研究結果としては、カリフォルニア州北部で話されるアサバスカ系の Mattole 語(英語版)の研究『Mattole: An Athabaskan Language』(1930、博士論文を著書にまとめたもの)がある。その後 Mattole 語は死語になったため、李方桂の記録がこの言語を知るための唯一の手掛りとなった。他にカリフォルニアの Wailaki 語(英語版)、カナダ北部の Hare 語(スレイビー語の一種)、アラスカのイヤック語などを調査している。1930年代以降に行ったタイ・カダイ諸語の調査結果は後に『竜州土語』(1940)、『莫話記略』(1947)、『武鳴土語』(1956)、『水話研究』(1977)などの著作にまとめられた。1977年の『A Handbook of Comparative Tai』はタイ祖語をはじめてしっかりした形で構築した著作である。1937年の『The Chinese Year Book』中の記事「Languages and dialects」で示したシナ・チベット語族の分類は後世への影響がきわめて大きかった。小川環樹による邦訳がある。中国語の歴史的研究の方面では、1930年代にカールグレンの『Études sur la phonologie chinoise』を趙元任・羅常培とともに中国語に翻訳しているほか、「切韻 â 的来源」(1931)以来、上古音に関する研究を発表した。「Some Old Chinese Loan Words in the Tai Languages」(1945)は10ページしかないが、タイ諸語の十二支を表す中国語からの古い借用語を上古音の推定に利用してみせた画期的な論文であった。上古音に関する研究は1971年の『上古音研究』にまとめられ、母音体系や音節頭の子音連結などに問題の多かったカールグレンの体系にかわる代表的な上古音の再構として、1990年代に新しい研究が出現するまでよく利用された。台湾の清華大学出版社から『李方桂全集』全13巻が出版されている。