『ザ・キング・オブ・ファイターズ』（以下『KOF』）シリーズには『KOF'94』（以下『'94』と表記）から登場。『龍虎の拳2』とは違い、道着の上を着ている。『龍虎』シリーズでは比較的シリアスだったのに対し、『KOF』シリーズではコメディ的な描写がなされている。『'94』ではメキシコチーム、『KOF'95』（以下『'95』と表記）以降は龍虎の拳チームとして参加。『'95』では一度引退宣言をするも、「裏館長になって裏から取り仕切る」という意味合いのため、本当に格闘界から引退するという意味ではなかった。その後『KOF'98』（以下『'98』と表記）で復活し、『KOF'99』から始まったネスツ編では『KOF2002』に至るまで一度も欠場していない。また、『KOF2000』（以下『2000』と表記）の龍虎チームエンディングでは逃げ遅れたキングを救うため、ゼロ・キャノン（衛星砲）の高出力ビームを「覇王至高拳」で撃ち抜いて弾き飛ばしている。なお、『KOF2003』の龍虎チームエンディングで、謎の人物に闇討ちを受けて入院しているが、『KOF XI』ではチームストーリーの時点でほとんど回復している模様（ただし、人間ドックも兼ねて、リョウによって再入院させられている）。『KOF XIV』ではプレイヤーキャラクターとしては登場しないが、「極限焼肉」という焼肉店を経営していて、ロバートによると前は蕎麦屋を開いていた。『2000』でチームに入れたキングの才能に惚れ込み、以後は息子のリョウに充てがわせて格闘技のサラブレッドを生ませ、極限流の跡継ぎ（3代目）にしようと企んでいる。ユリやロバートも巻き込んでの芝居の意図をキングも即看破していたが、それとは関係なしに実際にリョウとキングの仲は近くなっている。ただし、『KOF XI』のエンディングでの芝居は完全にやり過ぎだったため、リョウとキングの怒りと不興を大いに買う結果となった。草薙京の父・草薙柴舟とは『'94』以前からの知り合いで、お互いを「タクマ殿」「柴舟殿」と呼び合うほどの良き友人でもある。ハイデルンとは町の居酒屋「ひょうたん」で偶然出会ったことがきっかけで意気投合し、『'98』で柴舟とともに親父チームを結成することになる。また、『'94』の餓狼伝説チーム（テリー・ボガード、アンディ・ボガード、ジョー・ヒガシ）に対する勝利メッセージではジェフ・ボガードと面識があったことが判明する。
1917年（大正6年）8月4日、宮城県牡鹿郡石巻町（現在の石巻市）に、父・重一と母・利の次男として生まれる。幼少時代は家業の都合で石巻、仙台、東京と居を移す。西巣鴨第二小学校を経て、1935年（昭和10年）に東京府立第九中学校を卒業後、東京YMCA国際ホテル専門学校に入学し、5カ月で中退、帝国ホテル食堂部に就職する。1年ほど勤めた後、朝日新聞に載った新築地劇団研究生募集の広告を見て、子供の時からの夢だった役者の道を志す。1936年（昭和11年）10月、新築地劇団に入所、同期に殿山泰司、千秋実、小山源喜らがいた。同年11月の劇団公演『女人哀詞』（山本有三原作）で初舞台を踏んで以来、『どん底』『土』『ウインザーの陽気な女房』などの舞台に出演。1940年（昭和15年）に千葉泰樹監督の『彦六なぐらる』で映画に初出演する。同年7月に応召され、近衛歩兵第2連隊に入隊、仏領インドシナから中支にかけて転戦した。1943年（昭和18年）に召集解除されると役者生活に戻り、丸山定夫、薄田研二らの苦楽座に参加、慰問公演で全国を回る。1945年（昭和20年）6月、再召集され、陸軍東海第五部隊に入隊する。多々良が応召された後、苦楽座は桜隊と改称して広島市ヘ巡業するが、2カ月後の8月6日、桜隊は原子爆弾の投下に遭い、丸山・園井恵子・高山象三ら演劇隊員9名が犠牲となった。運良く助かった多々良はその1カ月後、炊事班長の陸軍伍長で終戦を迎えるが、劇団員たちの訃報を聞き愕然とした。1947年（昭和22年）、宇野重吉・滝沢修らが結成した民衆芸術劇場（第一次民藝）に参加。続いて1950年（昭和25年）発足の劇団民藝に加わり、『かもめ』『炎の人』などに出演。傍ら映画にも出演するようになり、1952年（昭和27年）に民藝を退団してからは本格的にフリーの映画俳優として活動を始める。アクの強い芸達者な脇役として地位を固め、渋谷実監督の『現代人』、黒澤明監督の『七人の侍』、久松静児監督の『警察日記』といった名作に出演。善人役から悪役まで難なくこなし、名バイプレイヤーとして活躍した。1956年（昭和31年）には『あなた買います』『鶴八鶴次郎』などの演技で第7回ブルーリボン賞助演男優賞を受賞している。映画・舞台のほか、1960年代からテレビドラマにも盛んに出演し、その存在感をアピールした。日朝文化交流協会の副理事長を務めていたことがあり、『資料・朝鮮民主主義人民共和国』の冒頭には金丸信・上田哲・宇都宮徳馬・斉藤一雄・佐々木秀典らと共に、推薦の言葉を寄せている。2006年（平成18年）9月30日午後0時40分、肺機能不全のため東京都内の病院で死去。89歳没。趣味は園芸、健康法、料理、釣り。自ら編み出した催眠体操の普及にも努め、『ストレスに勝つ 多々良純の催眠体操』などの著書がある。