野田佳彦が衆議院を解散し、施行されることになった第46回衆議院議員総選挙に対しては、代表である田中が兵庫8区から出馬した。新党日本は国会議員5人以上いないが前々回の参院選で得票率2%を上回っているため、国会議員が1人以上いれば2013年まで政党助成法における政党要件は満たすことになるが、国会議員5人以上いない中で前回衆院選及び前回参院選で得票率2％を上回っていないため、2012年衆院選では公職選挙法上の政党の要件は満たしておらず、比例区擁立には定数の10分の2以上の候補者が必要であることや政見放送や比例重複立候補ができないなどの制限の中で選挙に臨むことになった。選挙の結果、唯一の候補である田中が落選したため、参議院も含めて所属国会議員がゼロとなり、政党助成法上の政党でなくなったことで助成金受給資格を失った。
野田内閣の消費税引き上げ法案への対応をめぐる国民新党の内部対立で、同党代表を解任された亀井静香が2012年4月6日に離党。新党日本は亀井を「日本再興に向けての理念を共有する」として連携していたため、同日をもって国民新党との統一会派を解消した。そのため、正式な野党勢力となった。
2010年5月に普天間基地移設問題を巡って社会民主党が連立与党を離脱したことを受け、6月4日に鳩山首相が責任を取って内閣総辞職し同日に行われた首班指名の結果、菅直人が後任の首相となった。菅内閣が発足した6月8日、かねてから国民新党代表・亀井静香が民国連立政権における発言権確保を目的として田中に呼び掛けていた国民新党と新党日本の統一会派結成に応じて民主党・無所属クラブを離脱し、4年ぶりとなる国民新党との統一会派「国民新党・新党日本」を結成。また、第22回参議院議員通常選挙で新党日本は候補者を擁立せず、国民新党の候補に支援することで合意した。2011年3月11日の東北地方太平洋沖地震（東日本大震災）発生時には統一会派を組む国民新党と共同で「東北地方太平洋沖地震対策本部」を設置して震災対策にあたり。政府に対して災害対策の提言活動を行っている。また物資面の被災地支援も国民新党と協力して行っているほか党独自に募金活動を行った。震災後間もなく行われた第17回統一地方選挙は党の公認候補者を擁立しなかったが、一部候補者の推薦活動を行った。田中は菅内閣の震災後の対応については批判したものの倒閣運動（菅おろし）に対しては否定的な態度をとり、6月2日に否決された菅内閣への内閣不信任決議案には反対票を投じた。新党日本は、財政再建のための増税は震災後苦境にある日本経済と国民生活に悪影響を与えるとして「増税なき震災復興」を統一会派を組む国民新党とともに唱えている。田中代表は民主党、自民党、みんなの党、国民新党の反増税路線を主張する議員らが8月31日に旗揚げした「東日本大震災の復興財源を手当てするための増税に反対する議員連盟」に参加した。
第172特別国会以降は、参議院では引き続き統一会派「民主党・新緑風会・国民新・日本」を維持すると共に、衆議院では民主党、新党大地及び一部無所属議員（無所属クラブ）との統一会派「民主党・無所属クラブ」を新たに構成している。一方、2009年11月18日、副代表の有田の民主党への移籍が発表され、翌日有田が離党した。2010年2月に、「所属国会議員は田中康夫代表1人」と発表し、平山が政党としての新党日本に入っていないことが判明している。ただし、平山は参議院会派「民主党・新緑風会・国民新・日本」には所属している。その後、平山は新党大地・真民主の設立に加わり、その後更にみどりの風へ移籍。
滝の周囲では、300万年前のホモ・ハビリスの石器、5万年前（中石器時代）の道具、そして1万2000年前（新石器時代）の武器、装飾品、掘削用具が出土している。やがて鉄器を使い狩猟採集生活をするコイサン語族が現れ、それはさらにバントゥー系民族に取って代わられた。バントゥー系民族はこの滝を Shungu na mutitima と呼んでいた。のちにこの地に到達したマタベレ族 (Matabele) は aManz' aThunqayo と呼んだ。そしてバツワナ人 (Batswana) とマコロロ人 (Makololo) は「雷鳴の轟く水煙」の意味で Mosi-oa-Tunya と呼んだ。デイヴィッド・リヴィングストンが1852年から1856年にかけてザンベジ川の上流から河口にかけて探検し、1855年11月16日にヨーロッパ人として初めてこの滝を目にするに至った。そしてカヌーで川を横切り、現在 Livingstone Island と呼ばれている島にも上陸した。ただし、ブール人植民者 (Voortrekker) も知っていた可能性がある。実際、リヴィングストンも上流にいる時にすでに現地人から滝の存在を聞かされていた。ヨーロッパの人々は、当初リヴィングストンの報告に疑念を抱いたという。山も谷も無い高原のような場所に巨大な滝があることなど到底信じられなかったからである。彼はすでに上流にあるンゴニェの滝 (Ngonye Falls) に心打たれていたが、ヴィクトリアの滝を見て非常に感銘し、イギリスのヴィクトリア女王に因んで「ヴィクトリアの滝」と英名を付けた。彼は滝について以下のように記している。「イギリスにあるいかなる物からも、この美しさを想像することはできません。ヨーロッパの人々がかつて目にしたことのないものです。でも、飛んでいる天使達の目にはこのすばらしい光景が見えていたに違いありません。」1860年、リヴィングストンは科学者であり探検家でもあるジョン・カーク (John Kirk) とともに再び滝を訪れ、詳細な調査を行った。この他にこの時代に滝を訪れたヨーロッパ人としては、ポルトガル人探検家 Serpa Pinto、1880年に滝についての本を出版したチェコ人探検家 Emil Holub、そして滝の絵画を描いたイギリス人画家 Thomas Baines などがいる。それでも、1905年に鉄道が開通するまではヨーロッパ人による訪問はごくわずかであった。