1957年10月7日にはボリビア国籍を取得することに成功し、この後数十年間にわたり、ボリビアの軍事政権とアメリカの事実上の庇護のもとに、バルビーはドイツ系ボリビア人「クラウス・アルトマン」として、1964年から政権を握ったレネ・バリエントス・オルトゥーニョ将軍をはじめとする、ボリビアの軍事政権の歴代指導者の治安対策アドバイザーを務めることとなる。ボリビアの軍事政権のアドバイザーとして、バルビーは同国内で活動していた共産主義組織や反政府ゲリラ組織だけでなく、労働組合などの左翼シンパと目される組織に至るまで目を光らせ、後には1967年10月に同国の軍事政権とCIAの協力の下で行われたチェ・ゲバラの身柄確保と処刑にも関与したと報じられた。また、元党員とともにナチス再興のための組織を設立したほか、戦犯逃亡や武器の密輸などの犯罪行為を通じて、イタリアの極右政党「イタリア社会運動（MSI）」幹部で極右秘密結社「ロッジP2」代表のリーチオ・ジェッリとも深い関係にあった。さらにオーストリアのシュタイア・プフなどの大手軍需企業との間の武器取り引き会社や海運会社を設立させて大金持ちとなっただけでなく、海運会社の役員の「クラウス・アルトマン」を名乗り、自らを戦争犯罪人ということで指名手配させていたフランスにも渡航していた。しかし1972年に、ペルーのリマで発生した殺人事件の被害者と容疑者に関係のあったバルビーはリマ市警に眼をつけられた。そしてこの実業家が、実はフランスの破毀院によって死刑の判決が出ている戦争犯罪人であることが判明した。事件後、バルビーは公然と姿を現わし、自分の正体を認めた。そしてボリビアのテレビに出演して、親衛隊員の過去を礼讃した。世界のマスコミが騒然となりボリビアに殺到した。バルビーはマスコミに回想録を売りつけ、戦後、西ドイツのゲーレン機関に関係していたことを暴露して、世界を驚かせた。またバルビーは「戦争犯罪と考えられるいかなる行為にも関わっていない」と強く主張した。その後もバルビーは、1980年6月に政権を奪取した民主人民連合（UDP）による左派政権に対して、同年7月17日ルイス・ガルシア・メサ・テハダ将軍が起こした軍事クーデターにも関与するなど、ボリビアの軍事政権との関係を続けた。なお、ボリビアの歴代軍事政権は、フランス政府によるバルビーの引き渡しを、バルビーが「ボリビア人」であることを根拠に公然と拒否し続けた。しかしガルシア政権は、バルビーが深く関与した左翼活動家への弾圧などにより国民からの反発を受けただけでなく、コカインの生産および輸出への深い関与が証明されたことから、後見人的立場であったアメリカの支持を失い、翌年に退陣することとなった。
1967年のMLBドラフトでカンザスシティ・アスレチックスから2巡目に指名を受け入団。球団は1968年にオークランドに移転。1969年7月20日のカリフォルニア・エンゼルス戦でメジャーデビュー。1970年は開幕をマイナーで迎えたが、AAA級で12勝3敗・防御率2.17、133イニングで165奪三振を記録し、9月に昇格。9月11日のカンザスシティ・ロイヤルズ戦で8回2死までノーヒットに抑え、1安打でメジャー初完封勝利。9月21日のミネソタ・ツインズ戦では1四球のみでノーヒットノーランを達成した。1971年は初の開幕投手を務め敗戦投手となるが、次の試合から5完封を含む10連勝。7月9日のエンゼルス戦では勝利こそ付かなかったが11イニングで17奪三振を記録するなど、前半戦で17勝3敗・防御率1.42・188奪三振の好成績を挙げ、オールスターゲームに初選出され先発投手を務めた。24勝8敗・防御率1.82・301奪三振、共にリーグトップの8完封・WHIP0.95を記録して最優秀防御率のタイトルを獲得し、チームの地区優勝に貢献。ボルチモア・オリオールズとのリーグチャンピオンシップシリーズでは第1戦に先発するが7回5失点で敗戦投手となり、チームは3連敗で敗退した。オフにMVPとサイ・ヤング賞を同時に受賞した。1972年は故障で出遅れ、打線の援護にも恵まれず6勝10敗だったが、防御率2.80・4完封を記録。チームは地区連覇を果たし、デトロイト・タイガースとのリーグチャンピオンシップシリーズではリリーフとして4試合に登板。第5戦では6回から登板して4イニングを無失点に抑えてセーブを記録し、チームは1931年以来41年ぶりのリーグ優勝。シンシナティ・レッズとのワールドシリーズでは第1戦でセーブを挙げる。第4戦では8回のピンチでリリーフするが逆転打を浴び、第6戦では先発するが敗戦投手。チームは4勝3敗で42年ぶりのワールドチャンピオンに輝いた。1973年は後半戦で11勝を挙げ、20勝9敗・防御率3.28を記録し、チームの地区3連覇に貢献。オリオールズとのリーグチャンピオンシップシリーズでは第1戦に先発するが1回途中4失点の乱調で敗戦投手。第4戦では6回まで2安打無失点に抑えたが7回に集中打を浴びて降板。ニューヨーク・メッツとのワールドシリーズでは第2戦と第5戦に先発。勝利は挙げられなかったが、チームはワールドシリーズ連覇を達成した。1974年は開幕4連敗を喫するがその後は復調し、17勝15敗・防御率3.25の成績でチームは地区4連覇。オリオールズとのリーグチャンピオンシップシリーズでは第3戦に先発し、2安打完封でジム・パーマーとの投手戦を制してポストシーズン初勝利を挙げ、リーグ3連覇に貢献。ロサンゼルス・ドジャースとのワールドシリーズでは前年と同じ第2戦と第5戦に先発し、またしても勝利は付かなかったが、チームは4勝1敗で史上3度目のワールドシリーズ3連覇の偉業を成し遂げた。1975年は前半戦で12勝を挙げ、4年ぶりにオールスターゲームに選出されて2度目の先発投手を務めた。9月28日のエンゼルス戦ではローリー・フィンガーズら4投手との継投でノーヒッターを達成するなど22勝11敗・防御率3.01を記録し、チームは地区5連覇。ボストン・レッドソックスとのリーグチャンピオンシップシリーズでは第2戦に先発するが4回途中3失点で降板。チームは3連敗で敗退し、ワールドシリーズ4連覇の夢は絶たれた。1976年はフリーエージェント制度の影響で年俸高騰に悩んだオーナーのチャーリー・O・フィンリーが主力選手の放出を画策。6月15日にニューヨーク・ヤンキースへの移籍が成立するが、6月18日に無効となった。後半戦で11勝・防御率1.69を記録し、18勝13敗・防御率2.35の好成績を挙げ、サイ・ヤング賞の投票で6位に入った。1977年は3連覇時の主力が次々とチームを去り一気に弱体化。いずれもリーグワーストの19敗（14勝）・284被安打・119自責点に終わった。