1938年、阿部芳文、永田一脩、今井滋、田中雅夫らとともに前衛写真協会を結成。『みづゑ』誌上で「マルセル・デュシャン（調革の論理）」を発表。同年アンドレ・ブルトン制作の「シュール・レアリスム簡易辞典」に大塚耕二、岡本太郎らと共に掲載された。1941年には、その前衛思想が危険視され、シュルレアリスム系の画家である福沢一郎とともに、治安維持法違反容疑で特高に逮捕され、警視庁杉並警察署に留置を受け、8ヶ月間にわたりシュルレアリスムと国際共産党の関係を糾問される（起訴猶予のまま釈放）。この逮捕により、戦前の日本のシュルレアリスムは終息に向かった。1945年5月25日の東京最後の空襲で自宅を全焼し、戦前の活動をとどめるすべての原稿や文献が失われた。敗戦の日を金沢市の綾子夫人の実家で迎えた。
1930年にはアンドレ・ブルトンの『超現実主義と絵画』を翻訳。本書は日本における本格的なシュルレアリスムの最初の文献として美術家に広く読まれ、シュルレアリスムの美術界への波及に大きな役割を果す。これにより瀧口は日本におけるシュルレアリスムの権威として美術批評などで徐々に名を広めていくことになる。1931年、慶應義塾大学英文科卒業。翌年、PCL映画製作所（現在の東宝）に入社。日本で初のスクリプター（記録係）となり、数年間一労働者として働く。1935年、妻・綾子と結婚。1936年 には瀧口修造が中心となって難波田龍起、末松正樹、大塚耕二らとともにアヴァンギャルド芸術家クラブを結成した。1937年 にアンドレ・ブルトン、ポール・エリュアール、ジョルジュ・ユニエらを通じ、山中散生とともに企画した「海外超現実主義作品展」を東京で開催（のち京都・大阪・名古屋・福井を巡回）、 阿部芳文と詩画集『妖精の距離』を発表した。
1926年、友人永井龍男らのすすめで同人誌『山繭』に参加。同人には小林秀雄などがいた。イギリスオックスフォード大学から帰国した西脇順三郎に卒業までの間5年間教わる。西脇から瀧口は西洋の最新のモダニズム詩の運動のことを聞き、また西脇の自宅でダダイスムやシュルレアリスムを知り、アルチュール・ランボー、アンドレ・ブルトン、ポール・エリュアールなどを原書で読み、次第に影響を受ける。1927年には西脇を中心にシュルレアリスム詩「馥郁タル火夫ヨ」（アンソロジー）刊行。1928年『山繭』に詩編「地球創造説」を発表。同人間に衝撃を与えた。同年、上田敏雄、上田保 (英文学者)、北園克衛、山田一彦、冨士原清一、三浦幸之助らで『衣裳の太陽』（編集発行人：冨士原清一）発刊、また詩雑誌『詩と詩論』（編集人：春山行夫、厚生閣書店刊）同人となる。1930年、シュルレアリスムの国際交流を目指す『LE SURRÉALISME INTERNATIONAL』（主唱者：瀧口修造、編集発行人：冨士原清一）を創刊、日本語版のみ、一冊のアンソロジーで終わる。しかしこの路線は後に『L'ÉCHANGE SURRÉALISTE』（山中散生編、1936年、ボン書店刊）、「海外超現実主義作品展」（1937年）として結実する。
イングランド系の父親とアイルランド系の母親の間、イングランドの首都ロンドン・ハーロウ・ロンドン特別区ハーロウで出生する。幼少からピアノやギターを学び、両親の影響でビートルズ、ローリング・ストーンズ、ハリー・ニルソン、ウィリー・ネルソン、ジョニー・キャッシュ、ジャニス・ジョプリンなどを聞く。米国ロックバンドのホールと米国のミュージシャンのキャスリーン・ハンナに影響を受けた。アデル、エイミー・ワインハウス、ジェシー・J、レオナ・ルイス、ケイティ・メルアらを輩出したブリット・スクールを卒業。元来、役者を志していたがいくつかの演技関係高等教育機関の入学試験に失敗する。彼女はファッションブランドのリバーアイランドやレストランのチェーン店ナンドなどで働く。ほどなくして階段から落ちて足を骨折、療養中の自宅で退屈から逃れるため曲作りを始める。書いた曲を披露するため地元でいくつかのギグをし、のちに、MySpaceにホームレコーディングをアップロード、おおいに人気を得る。2007年2月5日にモシモシ・レコーズよりデビューシングル「Caroline's a Victim」を発売、イギリスで2000枚のみの販売だった楽曲はすぐに完売した。同年4月、ポリドール・レコード所有のフィクション・レコードと契約、同年6月18日にデビューアルバム『メイド・オブ・ブリックス』（Made of Bricks）から2枚目のシングル「彼と彼女の関係」（Foundations）をリリース、全英シングルチャートで第2位を記録した。同年8月6日にリリースされたアルバム『メイド・オブ・ブリックス』は全英アルバムチャートで第1位を獲得、英国レコード産業協会よりプラチナディスク認定される。また、全米のアルバムチャートの初週で16,000枚を売り上げる。2007年の中頃、ワイヤレス・フェスティバル、グラストンベリー・フェスティバル、レディング・フェスティバル、T in the Parkといった様々な音楽祭でパフォーマンスを行う。ブリット・アワードで3部門にノミネートされ、2008年2月9日、ブリット・アワード最優秀女性アーティスト賞を授与された。バーナード・バトラーがプロデューサーとして参加したセカンドアルバム『マイ・ベスト・フレンド・イズ・ユー』（My Best Friend Is You）を2010年4月19日にリリースした、当初のアルバム名は『Crayon Full Of Colour』だったがパオロ・ヌティーニの楽曲タイトル「Pencil Full Of Lead」に似ていたため変更した。アルバムは全英アルバムチャートで第8位を獲得、同アルバムからの先行シングル「Do-Wah-Doo」は2010年4月12日にリリースされ全英シングルチャートで第15位を記録。映画役者デビューとなった2012年に公開されたダニエル・アルグラント監督によるシンガーソングライターのジェフ・バックリィを描いた米国の伝記映画『Greetings from Tim Buckley』でペン・バッジリーとイモージェン・プーツとともに出演、同作品は2012年9月9日の第37回トロント国際映画祭でプレミア上映された。作家マックス・バリーの同名小説を原作とする2013年の米国ドラマ映画『マイ・デンジャラス・ビューティー』にアンバー・ハード、シャイロ・フェルナンデス、ケラン・ラッツらと共演し、彼女はベス役を演じる。同映画は2013年5月1日にビデオ・オン・デマンド形式でリリースされ、2013年6月7日に米国で劇場公開された。また、2013年のイギリスのコメディ映画『Powder Room』では主要な役柄の一人を演じた。