12月には西ドイツの極左過激派組織「革命細胞」（RZ）及びPFLP-EOのメンバーらと共に、世界中にその名が知れ渡ったOPEC本部襲撃事件を引き起こす。ウィーンのOPEC本部では、石油相会議が開かれていた。この時現れたカルロスら6人は警備の警官を銃撃後、各国代表ら総勢70名を人質にとった。オーストリア当局を相手に交渉を開始し相手側は全ての要求を受け入れ、国営ラジオも声明文を放送した。この事件における真の目的は、ハダドを援助していたイラクの支援の下、サウジアラビアのヤマーニー石油鉱物資源相とイラクと敵対していたイランのアモウゼガル石油相の暗殺にあり、リビアのカッザーフィー（カダフィ）政権もこの事件を支援していたとする説がある。事件後、用意されていた飛行機でアルジェリアへ逃走したが、到着したところでアルジェリア当局によりほとんどの身代金を没収された。その後リビアのトリポリを経由してブダペストに着いたが、人質を殺さずに解放してしまったことやカルロスが身代金の一部を着服していたことからハダドから叱責され、PFLP－EOを追放された。
1973年6月、パレスチナ活動家のモハメド・ブーディアがモサド工作員の仕掛けた爆弾によって暗殺された。ブーディアはファタハの分派組織黒い九月の欧州代表者であり、1972年に起きたミュンヘンオリンピック事件の主犯の一人と見られていた。ブーディア暗殺後、カルロスはハダドの指令で欧州へ渡りテロ活動に従事するようになった。1973年にロンドンのマークス&スペンサー社社長の暗殺未遂に関与し、1974年にはパリの商店と薬局の爆破に関わる。またオランダで起きたハーグ事件では日本赤軍の後方支援を担当。1975年1月にはオルリー空港襲撃事件に関与。同年3月にパリ・トゥーリエ街潜伏中にアジトへ踏み込んできたフランス国土監視局（DST）捜査官2人を射殺する。この事件で有名になった「カルロス」を追っていたイギリスのガーディアン紙が、ロンドンのアパートに遺留品があるという連絡を受けて取材していた際、本棚に『ジャッカルの日』があったことを報じたために「ジャッカル」というあだ名がつくようになった。ただしこの本はカルロスの持ち物ではなく、ガーディアン紙に通報した人物の持ち物であり、カルロス自身は『ジャッカルの日』を読んでいたわけではないとみられる。このDST捜査官射殺事件の時から、カルロスはDSTに執拗に狙われるようになった。
1969年にヨルダンに向かいそこにいた世界各地のテロリストたちと面識をもつようになった。1970年にパレスチナ解放人民戦線（PFLP）に合流。1972年の日本赤軍によるテルアビブ空港乱射事件では、武器の調達に関わったと言われている。1973年にはワディ・ハダド率いるPFLPの分派組織「パレスチナ解放人民戦線・外部司令部」（PFLP－EO）に参加。以後多くのテロを指揮するようになる。
1968年に、共産主義者である父親の支援を受け、ソ連の首都であるモスクワにあるパトリス・ルムンバ名称民族友好大学に留学し、スパイおよびテロリストとなるべく特別破壊工作を学ぶが、出来のいい学生ではなかったと伝えられている。
ベネズエラの首都カラカスで資産家の3人兄弟の長男として生まれる。父親は、辣腕弁護士の熱心な共産主義者で、息子たちに革命家レーニンからとってそれぞれイリイチ、ウラジーミル、レーニンと名付けた。カラカスの名門の学校で学んだあと、14歳で学生共産党に入党。その後イギリスへ留学し、ロンドンで留学生活を送った。
1941年旧制神戸村野工業学校卒業。旧制神戸高等工業学校（現・神戸大学工学部）精密機械科を卒業した後、川崎航空機で軍用輸送機の設計に従事する。1944年軍隊に入隊。陸軍技術少尉。終戦後、陸軍航空技術将校として公職追放処分となったため家業を継ぐつもりだったものの、大学の再開に伴い大阪大学工学部電気工学科に入学する。1949年昭和24年電気工学科卒業。1957年4月に大阪大学大学院工学研究科に原子核工学専攻が設置され、同年6月1日に電気工学第二講座の助手から原子炉工学講座の助教授に異動する。1959年3月から1年間在外研究員としてミシガン大学に留学し、ミシガン大学炉で運転員として実地訓練を積む。1961年9月1日京大炉 (KUR) 本体の建設に携わるため京都大学工学研究所（現・京都大学エネルギー理工学研究所）教授に転出する。1963年4月1日原子炉実験所の設置に伴い京都大学原子炉実験所教授となる。1972年4月1日～1980年3月31日京都大学原子炉実験所長。1987年4月京都大学名誉教授。同年10月近畿大学原子力研究所長。
ゲームを楽しむような感覚で人類殲滅を企むモネラ星人と地球平和連合TPCの戦いを描く。平成ウルトラシリーズ初の映画作品。ウルトラシリーズのテレビ作品が、放映中に完全新作映画として公開されるのは本作が初めてである。『ウルトラマンゼアス』2作品の成功を受けて配給の松竹がウルトラシリーズをプログラムピクチャーとすることを円谷プロダクションに要望し、製作中であった『ウルトラマンダイナ』の拡大版として制作されることとなった。当初の企画ではウルトラマンダイナとウルトラマンティガの共演は、本編においてもアスカとダイゴの遭過という形で想定されており、『ティガ』の時代からタイムスリップしたダイゴが変身してダイナを助けるという展開が用意されていた。しかし、ダイゴ役のV6の長野博がスケジュールの都合がつかず、ストーリーは変更されることになったが、そのことによってテーマは「アスカの戦士としての成長」へと絞られ、ティガに関しては「人々の心の中にある希望が実体化したものである」と、テレビシリーズの最終回を1歩推し進めた解釈を示すことになった。『ダイナ』が前作『ティガ』最終回から7年後の時代であるという設定を活かし、旧GUTS隊長であるイルマ参謀とアスカの対面を経てティガを登場させており、終盤においてもダイゴとヤズミを除いた旧GUTS隊員が集結・再会するシーンが存在する。旧GUTS隊員は本作の後にテレビシリーズにも登場するが、本作製作時点ではイルマ以外TPCを離れているという設定であったため全員私服姿での登場となった。