コレージュ教授への就任と前後して、レヴィ＝ストロースの研究活動の中心は、拠点としてはコレージュにおける毎年度の講義に、主題としては高等研究実習院のセミネール担当以来取り組んできた、未開社会の宗教研究とりわけ未開社会の神話の研究へと移った。パリの人類博物館や高等研究実習院の人類学関連部門と連携しつつセミネールを運営しながら研究活動を行っていった。これ以降、1984年のコレージュ退職までに刊行された著作はすべて（および、1969年度講義をもとにして1992年に刊行された『大山猫の物語』）、まず講義において着想が練られ、聴講者との議論を経たのちに、著作として刊行されたものである。1962年には、前年度の講義「今日のトーテミスムおよび野生の思考」を下敷きにして、トーテミズムという人類学上の概念を批判的に検討し、従来の用法を徹底的に解体しつくした『今日のトーテミスム』、ならびに、その解体作業を踏まえて未開的分類論がもつある種の合理性を説得的に取り出し、『人種と歴史』において挑発的に提出した「冷たい社会」と「熱い社会」という理念的対比を念頭において、冷たい社会における社会像の産出とその秩序維持のメカニズムを現代社会にも残存する諸要素と通底させるかたちで例証してみせた『野生の思考』が発表された。
ブラジルでの長期横断調査の後、第二次世界大戦前夜にフランスに帰国して応召、西部戦線に従軍する。フランスの敗戦により兵役解除となり、いったん南仏に避難するも、ナチスによるユダヤ人迫害が迫るのを逃れて、マルセイユから船でアメリカ合衆国へ亡命する。同じ船上には、シュルレアリスト詩人のアンドレ・ブルトンもいた。亡命先のニューヨークでは、ブルトンを初め、当時ニューヨークに集っていたシュルレアリストたちと親しく交際。彼らと連れ立って、アメリカ先住民の美術工芸品の収集を熱心に行っていた。社会人大学のニュースクール・フォー・ソーシャル・リサーチにて文化人類学を講じる。当時のニューヨークにはまたヨーロッパからのユダヤ系をはじめとする亡命知識人たちがおり、ニュースクールには彼らが教師として多数名を連ねていた。この大学において同じく合衆国へと亡命してきていた言語学者・民俗学者のロマン・ヤコブソンと知り合う。二人はお互いの講義を聴講しあい、レヴィ＝ストロースは彼から、彼自身が主導してきた構造言語学の方法論、とりわけ音韻論（音素およびその二項対立的な組成、さらにゼロ音素の概念など）の発想を学び、ブラジルでのフィールドワークにおいて漠然とした着想を得ていた、親族構造論の骨格として活用することを思いつく。1945年の論文『言語学と人類学における構造分析』において、音韻論的な二項対立を活用して親族組織を分類するための基礎的な方法論がテストされた後、第二次大戦の終結後も合衆国にとどまり、およそ2年間の執筆期間をかけて、デュルケム学派の親族論の批判的継承やモースの贈与論の着想の活用をはじめ、従来の人類学・社会学の近親相姦および親族関係の主題を網羅したうえで、女性の交換を親族構造の根本的機能であることを提起した序論および第1部と理論部と、それに続いて、ニューヨーク公共図書館に通いつめての所蔵文献資料の検討の結果である、オーストラリアから北東・東南アジア・古代中国・インドの親族構造を題材にそうした交換様態の存在を例証した第2部・第3部からなる大著『親族の基本構造』を、博士論文として完成させた。
『空想法律読本』と同様、『空想科学読本』の人文科学版といえるもので、アニメや漫画、特撮で描かれてきた様々な「物語の舞台となった歴史」の設定を集めて一つの「空想歴史」としてまとめたもの。「過去編」、「現代編」、「未来編」に分かれ、1999年に書かれたので、2003年の鉄腕アトム誕生は「未来編」に入る。歴史教科書のように、巻頭ではカラーの4ページで絵入りの解説がある。『マグマ大使』で述べられた「地球はアースという個人（神に近い存在）によって作られた」という46億年前の地球誕生から始まり、『猿の軍団』で予言される「西暦3713年に人類は猿によって滅ぼされる」という遥か未来、さらに西暦1万年以上先の未来に宇宙から人類が帰還する『トップをねらえ!』の話までを歴史物語として描く。特徴は、複数の作品で語られる歴史を一つの世界観としてまとめていることである。現実の歴史に存在しない「伝説のムー大陸」については、異なる作品で5通りの描写があるので「ムー大陸にはムー帝国が5つもあった」という結論を出している。また、『日本沈没』の映画版とテレビ版を同じ世界と見なして「日本は2度も沈没した」としており、さらに『世界大戦争』、『北斗の拳』、『未来少年コナン』、『サイボーグ009』などを合わせて、「人類は4度も滅んだ（戦争で滅びかけた）」という解釈にしている。また、2015年には「ジェッターマルス」と「エヴァンゲリオン」という2種類のロボットが発明されることになっている。著者は「この2種類のロボットは20世紀製造のマジンガーZや2003年製造の鉄腕アトムなどから全く進歩しておらず、エヴァは逆に退化している」とし、「そのあと百数十年たって宇宙戦艦ヤマトに搭載されるロボット・アナライザーもあまり人間らしくない姿」などと述べ、「人間型ロボット開発は衰退していく」と結論付けている。22世紀の前半にドラえもんのようなロボットやタイムマシンが家庭に普及しながら、その22世紀の末にはガミラスによって人類は絶滅寸前に追い込まれ、宇宙戦艦ヤマトが一隻で敵を撃破して地球を救い、23世紀初頭には爆沈したあとも復活して旅に出るという話に発展し、またヤマトの乗務員が日本人だけであることと、『トップをねらえ!』で描かれた「日本による世界統一」を重ねあわせて紹介している。図版などの担当はモリナガ・ヨウ。空想歴史にもとづく肖像画・写真・商品・瓦版などを文中に挿絵として挿入している。「大魔神を描いた庄屋の日記」、「西洋妖怪の人相書き」、「ゴジラやラドンの到来を報ずる新聞記事」など。