当初本作は『操心術∞』よりも前に発売する予定だったが、制作体制や他作品の開発との兼ね合いなどから発売時期が変更された。『操心術3』以降はエロ重視という開発方針がとられていたが、『3』のようなストーリー重視の作品を作ってほしいという要望が多かったため、外伝ということもあり、『外伝』はストーリーに組み込む形でエロ要素が発生するという構成がつくられた。原画はシリーズ初参加となる相川亜里砂が担当した。ディレクターのざくそんは「イベントCGの1枚目を見た時、線の流麗さに感服し、このCGで作品の方向性を確信することができた」とGame-Styleとのインタビューの中で、振り返っている。
時篠学園に通う大学生・季元ハジメは、女目当てにあるゼミに入る。ある日ハジメは、同じゼミの綾河春生が催眠装置の実験をしているところを目撃する。ハジメは盗んだ装置で女たちを自らの思いのままにしていたところ、春生に見つかってしまう。窮地に陥ったハジメは装置を用いて春生を催眠状態に陥らせ、彼女に様々な装置を開発させた。
『操心術外伝 〜綾河博士のHENTAI事件簿〜 』は、2015年6月26日に発売されたアダルトゲームである。『操心術外伝 〜綾河博士のHENTAI事件簿〜 』は、ただの明るい少女だった綾河 春生がマッドサイエンティストになるまでを描いた外伝作品であり、時系列は、『操心術〜P.S.@4〜』（および『操心術2』）と『操心術3』の間にあたる。
ある日、主人公である倉山 鋭太は、女子たちからいじめられていた転校生の才賀 アレクサンドラが女子たちに対してスプレー・HYP-489を吹き付け、自らの言いなりにする様子を目撃する。アレクサンドラのカバンからスプレーを盗み出すも、それはアレクサンドラが仕向けたことだった。
2012年11月30日に発売された『操心術∞』（そうしんじゅつメビウス）は、シリーズの完結編にあたる。開発にあたり、田上昌縫と筆柿そふとのNATORI烏賊がシナリオ補佐として参加した。
装着するだけで目にした者を操る「青目」と呼ばれるコンタクトレンズの存在が不良たちの間で広まっていた。青目が無くとも他者を操る力を持つ主人公・吉峰 由宇は、その能力を持って周囲の異性を自らの意のままにしていた。ある日、由宇は「青目狩り」ことReiという少女と出会う。
2011年1月28日発売。本作は、『操心術〜P.S.@4〜』の前日譚であり、シリーズを通して登場する主人公のライバル・吉峰 麗の物語でもある。また、同様の理由で、タイトルの「0」は「れい」と読む。シリーズ完結編である『操心術3』において心を操る能力を持った者たちの背後に潜む二つの勢力の正体が明かされなかったため、本作が作られた。
本作は『操心術〜P.S.@4〜』と『2』の謎を回収し、シリーズとしての区切りをつけるために開発された。また、TOPCATも協力者として開発に参加した。
主人公・立花 竜尋は女にさげすまされる日々にいらだっていた。ある日、彼が営む人捜し屋の事務所に、姪と名乗る少女アレクサンドラが転がり込む。その後、彼は外でタバコを吸っていたところを通りかかった女性に見とがめられる。彼を子供だと思い込んだまま説教を続ける女性を疎ましく思ったその時、彼女の周りに光の檻が現れ、女性は竜尋の命令に対して従順に動き出した。これはいいと思った竜尋は、アレクサンドラを助手にし、女たちを片っ端から言いなりにしていくのであった。
前作『操心術〜P.S.@4〜』がロープライスだったのに対し、『2』はフルプライスの作品であり、ゲームの内容を増やした。また、前作は一家庭を舞台としていたのに対し、『2』は一つの町を舞台としており、いかにしてヒロインを貶めるかに重きが置かれた。
国家社会主義自動車軍団フランス人部隊を脱走し、ベルギーのブリュッセルやアントウェルペンにあるSS隊員募集事務所から武装親衛隊へ志願したフランス人たちは最初にドイツのショッテンにあるSS入隊準備学校（SS-Vorschule Schotten）へ送られた。「ライプシュタンダーテ・SS・アドルフ・ヒトラー」師団出身の教官（将校・下士官）の指導の下、この学校ではスポーツによる肉体鍛錬や、密集隊形での行進訓練が行われた（ただし、装備に限りがあるため武器教練は行われなかった）。ショッテンSS入隊準備学校を経た後の1943年7月、ジャン＝クレマン・ラブルデットを含むNSKK脱走組フランス人志願者約50名はアルザスのゼンハイム親衛隊訓練施設（SS-Ausbildungslager Sennheim）に到着した。1941年1月から武装親衛隊の外国人（特にフラマン人、オランダ人、ノルウェー人、デンマーク人）義勇兵専用の訓練キャンプとして使用されているこの施設で、フランス人たちはマルティン・ラウエ予備役SS中尉（SS-Ostuf.d.R. Martin Laue）の第1中隊（NSKK脱走組のほぼ全員が第1中隊第1小隊）に配属され、他のゲルマン系外国人義勇兵たちと同様に基礎訓練を受けた。ラブルデットたちの中隊長ラウエ予備役SS中尉は、ゼンハイムに新たなフランス人志願者が到着する度に「（フランス人として）フランスのために尽くすことは1つの義務であるが、武装親衛隊でヨーロッパのために尽くすことは1つの名誉である」と強調した。武装親衛隊へ入隊してから約1年後の1944年春、ラブルデットはチェコのネヴェクラウ（Neweklau、チェコ語表記ネヴェクロフ(Neveklov)）においてSS義勇連隊付上級士官候補生（SS-Frw. Standarten-OberJunker）となり、編成中のフランスSS義勇突撃旅団（Französische-SS-Freiwilligen-Sturmbrigade：後の第8フランスSS義勇突撃旅団）第II大隊に配属された。このため、ラブルデットは1944年8月に第I大隊が派遣されたガリツィアの戦いに参加していなかった。