ビートルズのメンバーでは最も年下で、主にリードギターとコーラス、ヴォーカルを担当した。自作曲も20曲以上発表している。また、各種楽器の導入にも積極的であり、初期においてはエレクトリック12弦ギターを（後にアメリカのグループ、バーズのサウンドに影響を与えたといわれる）、中期にはインド楽器であるシタールを取り入れ、楽器の導入に留まらず、インド音楽とロックの融合を試みて、後のラーガ・ロックに大きな影響を与えた。また、後期には初期の型のシンセサイザーをいち早く導入している。ビートルズ時代のジョージの作品の特徴として、メロディーラインにシンコペーションを多用した曲が多いことが挙げられる（「タックスマン」「アイ・ウォント・トゥ・テル・ユー」「嘘つき女」「恋をするなら」など）。インド楽器の導入と同様、ジョンやポールとの違いを打ち出そうとする意識が強かったと思われる。ビートルズのメンバーとしては、二枚看板で優秀なメロディーメーカーであるレノン＝マッカートニーの陰に隠れ、当初は目立たない存在であったが、活動中期に至ってジョージ作の「恋をするなら」と「嘘つき女」がアルバム『ラバー・ソウル』に収録され、「タックスマン」がアルバム『リボルバー』のA面1曲目を飾るなど次第に頭角を現し、「アイ・ミー・マイン」「ホワイル・マイ・ギター・ジェントリー・ウィープス」「サムシング」「ヒア・カムズ・ザ・サン」などの楽曲を完成させる。しかし、当時ビートルズ内でジョージは不遇で、アルバム1作につき2曲しか収録されない（『リボルバー』のみ3曲）、自由にリードギターを弾かせてもらえないなどと不満を募らせる。この確執は「ゲット・バック・セッション」で顕在化し、メンバーの中でも彼は早くからソロ活動を志向するようになり、バンド解散の原因の一つともなった。ドキュメンタリー映画「レット・イット・ビー」にギターソロをめぐってポールと口論するシーンが収録されている。ゲットバック・セッションを「最悪だったよ。地獄にいるみたいだった。世界一熱心なビートルズ・ファンでも、あの空気には耐えられないだろう」と語っている。ジョージはビートルズの中で外部ミュージシャンとの交流が最も盛んであった。これは彼の人柄によるものが大きく、ブライアン・エプスタインは「ジョージといると本当に心が休まる。ジョンやポールと一緒のときのように、何かしなくちゃいけないというプレッシャーが全くない」と語っており、尊大ではなく誠実で人懐っこい性格だったと言われている。自作曲「ホワイル・マイ・ギター・ジェントリー・ウィープス」のギターソロにエリック・クラプトンを、キーボード・プレイヤーとしてビリー・プレストンをゲット・バック・セッションに参加させるなど、閉鎖的だったバンドのサウンドに、外部の血を入れるという面でも貢献した。他にもボブ・ディラン、ボンゾ・ドッグ・ドゥー・ダー・バンドとの交流はよく知られるが、無名時代にロリー・ストーム、リンゴ・スターと最初に仲良くなったのも、ビリー・プレストンと仲良くなったのもジョージである。その初期において、デッカ・レコードにローリング・ストーンズを紹介したとも言われる。欧米では“静かなビートル (Quiet Beatle)”と呼ばれていた。ジョージ本人は後年に「僕はまわりから“静かなビートル”なんて呼ばれてたけど心根は狂ってるのさ。なんてったってビートルズの一員として務まったんだからね」と述べている。65年に授与されたMBE・大英帝国第五等勲位について苦笑しながら、「僕たちは国のために尽くしてたくさん金を儲けてやったのに、国からもらったものは戦争で人を殺した連中と同じ野暮ったいヒモの付いたチンケなメダルだけなのさ」と述べている。
ウォリングフォードは1667年10月10日、コネチカット植民地議会が38人の開拓者とフリーマンに「川の東岸に村を造ること」を承認したときに設立された。クィニピアック川に沿った砂質の平原の上にある丘陵の尾根の「長いハイウェイ」が現在のウォリングフォード町メインストリートである。1670年5月12日、ウォリングフォードの町が法人化され、この時の人口は126人だった。6エーカー (24,000 m²) の区画が設定され、1675年までに今日のメインストリートに沿って40軒の家が並んでいた。1775年、さらに1789年、ジョージ・ワシントンがウォリングフォード町を通った。1690年代、ウォリングフォードはニューイングランドで起きた魔女裁判騒動の一か所だった。「ウォリングフォードの魔女」と呼ばれたウィニフレッド・キング・ベナムとその娘のウィニフレッドが、魔法を使ったという容疑で3度裁判に掛けられた。この2人は無罪であると証明されたが、ウォリングフォードを去って、ニューヨーク市のスタテン島に行くことを強制された。19世紀、ウォリングフォードの産業は小さなピューターとブリタニア・ウェアの製造者がかなり集中して発展することになった。19世紀半ばまでに、ロバート・ウォレスが洋白の調合法を取得し、サミュエル・シンプソンと共にR・ウォレス & カンパニーを設立し、それがウォレス・シルバースミスの前身となった。小さな銀とブリタニアの多くの工場が合併して「インターナショナル・シルバー・カンパニー」を結成し、本社は メリデン市に、幾つかの工場はウォリングフォードに置いたのがこの時代でもあった。1877年、H・L・ジャッド・マニュファクチャリング社が、サウスチェリー通りに広がる金属器工場施設で、町の中心街下部のほとんど100年間にわたる支配を始めた。長い間には真鍮食器、衣類用金物、第二次世界大戦中の武器のメーカーとして変遷し、1989年、ジャッド広場コンドミニアムと呼ばれる著名な工場を住宅に転換したものとなった。1871年10月、ニューヨーク・ニューヘイブン・アンド・ハートフォード鉄道のウォリングフォード鉄道駅が完成した。マンサード屋根、飾りのあるブラケット、格子編みの外部角にある隅石で著名であり、鉄道拡大の最盛期だったユリシーズ・グラント大統領政権の時代に建設されたこの種建築物として数少なくなった残っている建物となっている。町は州と連邦政府の助けを得て、1990年代初期に屋根と外観の解体修理を行った。この駅は現在、ニューヘイブン・ハートフォード・スプリングフィールド通勤鉄道線の一部として建て替えが計画されており、現在はアムトラックの「バーモンター」や「ノースイースト・リージョナル」号が走っている。ウォリングフォードは、ウィンストン・チャーチルの高祖父アーロン・ジェローム（1764年-1802年）、発明家で出版者であり1846年にAP通信を設立することになったモーゼス・イェール・ビーチ（1800年-1868年）、歌手のモートン・ダウニー（1901年-1985年）、保守派トークショー司会者モートン・ダウニー・ジュニア（1932年-2001年）、ジョージア州知事でアメリカ独立宣言署名者でもあったライマン・ホール（1724年-1790年）の出生地である。第一次世界大戦でエース・パイロットだったラオール・ラフベリー（1885年-1918年）は子供時代をウォリングフォードで過ごした。