予約はインターネット上の公式サイトから行う。希望ステーション、時間帯、車種を指定して予約する。通常2週間前から予約できるが、ステーション1つあたり数台程度の配置ということが多いため、予約日時が直近になると予約が取れないということも発生する。車両には施錠システムと連動したカードリーダーが取り付けられており、IC式会員カードを所定のリーダーにタッチすることで解錠される。ただし、同一会員が2台続けて予約を行うには1台目の予約終了時刻から2台目の予約開始時刻まで最低15分は間隔を開ける必要がある。予約完了をして実際に乗車するために開錠する為には、車載のカードリーダーのランプが赤く点滅した状態で会員カードをタッチする。車両の鍵（イグニッションキー）はグローブボックス内（通常、自動車検査証などを入れているところ）に保管されている。どの車両のイグニッションキーも、コールセンターの番号とタイムズカーシェアのロゴが記載されたキーホルダーと、小型の鍵が一緒に付いている。小型の鍵は貸出中かどうかを判定する車載機に差し込むもので、イグニッションキーを取る際はこの小さい鍵を回して車載機のキーシリンダーを「返却」から「貸出」に合わせ、車載機から外さなければならない。ステーションに駐車されている間は車両の前には車止めに似たスタンド看板が設置されており、スタンド看板を出発前に一旦他の場所に移動してから車両を駐車スペースから出し、ステーションから出ている間に他の車両が通常の時間貸し駐車場スペースと錯誤して駐車してしまうのを防ぐために、車両を出してからスタンド看板を元の位置に戻しておかなければならないと定められている。また、この空き場所に他の自動車やオートバイを止める事は禁止されている。また、自転車でステーションに乗り付けることも禁止されている。
利用には、まずタイムズカーシェアの会員になる必要がある。これはタイムズクラブの会員とは異なるもので、その会員であっても別途登録が必要である。登録はWebサイトで入会手続きを済ませてタイムズカーレンタル店舗などでの簡易的な確認と手続きで受け取り（運転免許証提示と必要事項を伝えるだけで早ければ5分程度で終わる）、サイト上での申し込み、無人入会機、説明会への出席といった方法がある。タイムズクラブ会員でない場合は、会員登録も行う。専用カード（タイムズクラブプレミアム会員資格付帯）を受け取ると、その時からこのサービスが使用可能となる。タイムズカーシェアでは、貸出拠点のことを「ステーション」と称している。車両の貸出・返却はその車両が所属するステーションのみで行われ、基本的に乗り捨ての制度はない（詳細は後述）。ステーションは基本的にタイムズ駐車場内の駐車スペースのうち数面を本サービス用に供給しているものであるが、同系列のタイムズカーレンタルの敷地内や、その他公共駐車場の中、あるいはマンションの駐車場の一角に存在する場合もある。車両には本社サーバー連動システム（携帯電話回線で通信を行う）を搭載しており、携帯電話やIC式会員カードを用いて24時間随時予約・貸出・返却が可能である。
ショートプランで利用中、20リットル以上の給油または洗車をした場合には、それぞれ30分相当の利用料金が値引きされる。給油は自動検知により自動的に割引が適用されるが、洗車はコールセンターまたは問い合わせフォームから連絡する必要がある。また、タイムズポイントと交換できる「eチケット」を用いて利用料金を割り引くことも出来る。
会員登録する場合には、事前にインターネットや店頭で手続きを取り、カード発行手数料として1枚につき個人会員は1,650円、法人会員は660円がかかる。ICカードではあるが、電子マネー機能は搭載していないため、デポジット等はない。かつてタイムズクラブカード会員であったとしても、タイムズカーシェアに入会すると自動的に同カードのプレミアムサービスへ移行されることとタイムズクラブカードにはICカード機能が備わっていないため、カード交換扱い（会員番号も当然変わる）となって発行手数料が必要となる。
2015年4月に開始され、同年10月に現在のサービス内容となった。レンタカーの補償制度と同様の形式で、1回の利用につき330円を追加で払うことにより、事故時のNOCやタイヤ損傷時の実費負担を免除できる。
2006年にリバティセグロス・ウルトへと移籍。チームのエースとしてツール・ド・フランスでは、 イヴァン・バッソやヤン・ウルリッヒらと並んで優勝候補の一角に名を連ねていた。ところが開催が迫った5月末に大規模なドーピング摘発作戦オペラシオン・プエルトが勃発。当時のチーム監督であるマロノ・サイスが疑惑の中心的存在だったエウフェミアノ・フエンテス医師と関わっていたことを理由に逮捕され、これを理由としてリバティセグロスがスポンサー契約を解除。チームは空中分解の危機に瀕したが、これに対し即座に カザフスタン政府が反応。自国の英雄であるヴィノクロフを支援するため、国内の企業から出資金を集めて新たなスポンサーに名乗りをあげ、「アスタナ・ウルト」としてチームは再出発。ツール・ド・フランス参加に向けて動き出した。しかし主催者のASOからは出場辞退の勧告が出されたうえ、UCIからはドーピングの疑いがあるとして出場予定だったチーム選手の大半に出場停止処分が下される事態となり、とうとう開催前日に参加断念に追い込まれてしまった。しかし、その無念を晴らすように9月のブエルタ・ア・エスパーニャではステージ3勝を上げて総合優勝と複合賞を同時獲得する大活躍をみせたほか、世界選手権タイムトライアル部門で再び3位に入った。その後、「アスタナ・ウルト」チームの保有権は逮捕されたサイス監督が保持していたため、このシーズンいっぱいでプロツアーライセンスを剥奪されることが確実となり、結局チームは解散。新しいチームを探す必要が生まれたヴィノクロフに対して、再びカザフスタン政府が救いの手を差し伸べ、スイスを本拠地とするチーム「アスタナ」を新たに設立。2007年からのUCIプロツアーに新規参入すべく急ピッチで体制作りを進め、12月にはプロツアーライセンスを獲得し、満を持してヴィノクロフは移籍。