土地の強制買収を不服とする裁判などがあり、この後も精力的に演説などを行ったが、自分の生命が先行き長くないことを知ると、1913年（大正2年）7月、古参の支援者らへの挨拶まわりに出かける（運動資金援助を求める旅だったともされる）。その途上の8月2日、足利郡吾妻村下羽田（現・佐野市下羽田町）の支援者・庭田清四郎宅で倒れ、約1ヵ月後の9月4日に同所で客死した。71歳没。下野新聞によれば、死因は胃ガンなど。財産はすべて鉱毒反対運動などに使い果たし、死去したときは無一文だったという。死亡時の全財産は信玄袋1つで、中身は書きかけの原稿と新約聖書、鼻紙、川海苔、小石3個、日記3冊、帝国憲法とマタイ伝の合本だけであった。なお、病死前の1月22日に、小中の邸宅と田畑は地元の仮称旗川村小中農教会（現・小中農教倶楽部）に寄付していた。邸宅は現在、小中農教倶楽部が管理している。雲龍寺で、9月6日に密葬が行われ、10月12日に佐野町（現・佐野市）惣宗寺で本葬が行われた。参列者は２０万人ともいわれる。田中の遺骨は栃木・群馬・埼玉県の鉱毒被害地計6箇所に分骨された。このため、墓は6箇所にある。なお、このうち1箇所は1989年（平成元年）に公表されたもので、それ以前の文献では5箇所とされていた。足尾銅山は1973年（昭和48年）に閉山となり、現在でもその跡を残している。そして田中が明治天皇へ行おうとした直訴状は、2013年（平成25年）に渡良瀬遊水地や田中の出生地である佐野市を訪れた明仁天皇へと伝えられることとなった。未遂から実に112年後のことであった。
1902年（明治35年）、渡良瀬川下流に貯水池をつくる計画が浮上。建設予定地となっていた埼玉県川辺村・利島村の反対運動に参加。計画は白紙になった。1903年（明治36年）には栃木県下都賀郡谷中村が貯水池になる案が浮上。田中は1904年（明治37年）7月から実質的に谷中村に住むようにしている。同年、栃木県会は秘密会で谷中村買収を決議。貯水池にするための工事がはじめられた。1906年（明治39年）、谷中村議会は藤岡町への合併案を否決するが、栃木県は「谷中村は藤岡町へ合併した」と発表。谷中村は強制廃村となるが、田中はその後も谷中村に住み続けた。1907年（明治40年）、政府は土地収用法の適用を発表。「村に残れば犯罪者となり逮捕される」と圧力をかけ、多くの村民が村外に出たが、田中は強制破壊当日まで谷中村に住み続けて抵抗した。結局この土地が正造の終の棲家となる。1908年（明治41年）、政府は谷中村全域を河川地域に指定。1911年（明治44年）、旧谷中村村民の北海道常呂郡サロマベツ原野への移住が開始された。
1901年（明治34年）10月23日、田中は議員を辞職したが、鉱毒被害を訴える活動は止めず、主に東京のキリスト教会などで鉱毒に関する演説をたびたび行った。12月10日、東京市日比谷において、帝国議会開院式から帰る途中の明治天皇に足尾鉱毒事件について直訴を行う。途中で警備の警官に取り押さえられて直訴そのものには失敗したが、東京市中は大騒ぎになり、号外も配られ、直訴状の内容は広く知れ渡った。直訴状は、幸徳秋水が書いたものに田中が加筆修正したと伝えられる。田中は即拘束されたが、政府は単に狂人が馬車の前によろめいただけだとして不問にすることとし（田中本人の言及による）、即日釈放された。田中は死を覚悟しており、釈放後、妻カツ宛に自分は（12月）10日に死ぬはずだったという意味の遺書を書いている。また直訴直前に迷惑がかからないようにとカツに離縁状を送っているが、カツ本人は離縁されてはいないと主張している。1902年（明治35年）、川俣事件公判の際にあくびをした罪で重禁固40日の判決を受け服役。このとき聖書を読み、影響を受けた。この後の田中の言葉には「悔い改めよ」など、聖書からの引用が多くなる。ただし、キリスト教への改宗はしなかった。
島根県に編入された隠岐諸島は古代以来の海士郡、知夫郡、周吉郡、穏地郡の4郡に分かれていたが、1888年（明治21年）になって島根県庁は郡を廃止して隠岐島庁を設置、島司が行政に当たった。1904年（明治37年）には島後に西郷町など1町7村が、島前に4村が設置されている。1905年（明治38年）2月15日、竹島が日本の領土として確認され、後に五箇村の所属とされた。これは西郷町の中井養三郎がアザラシ・アシカ漁のためにリャンコ島の賃貸を政府に求め、政府が島の所属について確証がないことに気付いたためである。リャンコ島は竹島と名付けられ、隠岐島司の所管となった。隠岐島庁は1925年（大正14年）に隠岐支庁となっている。第二次世界大戦中は軍事基地もなかったため戦災も受けず、かえって疎開者が来島し、終戦後は外地からの引揚者で人口が増えた。しかし、日本経済の高度経済成長が始まると都会への移住者が増え、隠岐諸島では次第に過疎化が進行した。1953年（昭和28年）に離島振興法、1970年（昭和45年）には過疎地域対策緊急措置法などが適用され、基盤整備が進められた。1963年（昭和38年）には大山隠岐国立公園の指定を受け、また1965年（昭和40年）には西郷町に隠岐空港が建設されたことで、西郷町が隠岐観光の基地となった。1969年（昭和44年）に旧隠岐国の4郡がひとつになって隠岐郡が成立した。1990年代後半から2000年代前半の平成の大合併の際、2004年（平成16年）10月1日には、西郷町、布施村、五箇村、都万村が合併して、島後全域をカバーする隠岐の島町が誕生した。島前の2町1村（海士町・西ノ島町・知夫村）も合併に向けた協議会が設置されたが、「時期尚早」として合併を見送った。島後は1町3村が陸続き、島前は2町1村が単独の島で成り立つという地政学的な問題に加えて、各島の経済的・社会的な相違も合併を見送った理由である。島根県庁は現在でも隠岐の島町（西郷地区）港町に隠岐支庁を置き、県民局、農林局、水産局、県土整備局を設置し、西ノ島にも隠岐支庁島前集合庁舎を置いている。また島根県警も島後の旧西郷地区に隠岐の島警察署、島前の西ノ島に浦郷警察署を設置する。隠岐郡の住民は全部で約24,000人である。