2006年、ジェームスはLongview Farms Studioでアルバムの製作を開始する。スタジオは壁などをシルバー一色に装飾して、環境から影響を受ける状態にしていたという。また、マスタリングはイギリスのアビー・ロード・スタジオで行なわれた。2007年3月、2ndアルバム『Sound of Silver』をリリース。全英アルバムチャートで28位を記録する。このアルバムではポスト・パンクに飽き足らずデヴィッド・ボウイやクラウトロックなど多様な音楽から参照点を見つけ出し、自身で築き上げたダンス・パンクをさらに上の次元に引き上げ高い評価を受けた。このアルバムからは「North American Scum」「All My Friends」「Someone Great」「Time To Get Away」の4曲がシングルカットされた。「All My Friends」についてジェームスは「自分の友達について曲を書き続けたとしてもあれ以上の曲は作れないと思う」と述べている。アルバム『Sound of Silver』は第50回グラミー賞の最優秀エレクトリック/ダンス・アルバム賞にノミネートされた。音楽メディアが発表したこの年のベストアルバムのリストではUncut、Drowned In Sound、ガーディアンで1位、ピッチフォークで2位、A.V. Clubで4位、Resident Advisorで5位、ローリング・ストーンで7位、NMEで11位に選ばれた。またこの年のベストソングのリストでは「All My Friends」がピッチフォーク、ガーディアンで1位、タイムで4位、ローリング・ストーンで20位に選ばれた。さらに後年、音楽メディアが発表した2000年代のベストアルバムのリストではNMEで11位、ローリング・ストーンで12位、ピッチフォークで17位、Resident Advisorで23位に選ばれている。また2000年代のベストソングのリストでは「All My Friends」がピッチフォークで2位、ローリング・ストーンで41位に選ばれている。また同じく「Someone Great」がピッチフォークで22位、Resident Advisorで41位に選ばれている。同年8月、サマーソニックに出演のため来日。2008年8月、シングル「Big Ideas」をリリースする。この曲は映画『ラスベガスをぶっつぶせ』のサウンドトラックとして書き下ろされたもので、映画のサウンドトラックアルバムにも収録された。この曲をローリング・ストーンは2008年のベストソングの63位に選んでいる。
2004年1月、拠点にしていたニューヨークのDFAスタジオの暖房が壊れたために仕事ができなくなり、2か月ほど休暇が取れることになったジェームスはアルバムの製作を開始する。ニューヨークではビジネスのことで忙しくアルバムを作れる環境ではなかったため、車で6時間ほどのマサチューセッツにあるLongview Farms Studioを借り、電話もインターネットも繋がらない田舎で3週間を掛けアルバムを製作した。同年11月、エレクトラグライドで日本初ライブを行なう。2005年1月、初のスタジオアルバム『LCD Soundsystem』(2枚組)をリリース。アルバムの1枚目には新曲を収録、2枚目にはそれまでリリースした3枚のシングルが収録された。最初のシングルヒットから2年半後のリリースだったが、アルバムは世界中のライヴ・ハウスやダンス・フロアを沸かした。このアルバムから「Movement」「Daft Punk Is Playing at My House」「Disco Infiltrator」「Tribulations」の4曲がシングルカットされたが、特に「Daft Punk Is Playing at My House」は全英シングルチャートで29位と健闘した。アルバム『LCD Soundsystem』と収録曲「Daft Punk Is Playing at My House」は第48回グラミー賞の最優秀エレクトリック/ダンス・アルバム賞と最優秀ダンス・レコーディング賞にノミネートされた。アルバムは音楽メディアが発表する2000年代のベストアルバムのリストにてResident Advisorで5位、ピッチフォークで113位に選ばれている。また「Daft Punk Is Playing at My House」はローリング・ストーンが発表した2000年代のベストソングのリストで78位に選ばれた。同年2月、東名阪で単独ライブを行なう。2006年10月、コンピレーションアルバム『45:33』をリリースする。このアルバムはナイキとiTunesのプロモーションの為に作られたアルバムで、ランナーのトレーニング用に45分33秒の収録時間となっている。また、アルバムタイトルの『45:33』はジョン・ケージの「4:33」のオマージュとなっている。
銀座にトレーニングジムと変装用の衣裳部屋を設けている剣琢磨は、非合法な仕事を請け負うプロフェッショナル。月島の和栄興業ビルで東光化学の内情が暴露されているカセットテープを盗もうとしていた大和田剛は警官隊に包囲され、兄の青巌に救援を求めていた。財界の黒幕である青巌は1千万で剛を救出するよう、琢磨を雇う。機動隊の一員に化けた琢磨は警官たちを叩きのめして、剛を大和田一派が待つ筑波台の造成地へ連れていく。大和田たちは謝礼金を渡さなかったので琢磨が一派をぶちのめす。そこに女用心棒の火鳳が現れ、琢磨は戦いを挑まれ、その隙に剛たちは逃走してしまった。琢磨は左ハイキック、右後ろ回し蹴りと連続技を繰り出し、スキが出た火鳳の腹に左横蹴りをぶちかました。「女にしてはなかなかやるが、おれに立ち向かうには10年早い。花嫁修業でもするんだな」と言い放ち、大和田たちを追う。青巌は東光化学の株主総会で用心棒の桜木一鉄ら配下を送り込み、株主の反対をひっくり返して総会を終了させてしまう。その謝礼に社長の飯塚昌之助から100万の小切手を受け取るが、同時にカセットテープを聞かせ、小切手に「0を三つ足していただきましょう（10億円）。あなたがたは石油パニックに便乗して巨額の利益を得られた。隠し資産で数百億あることはわかっている」と恐喝した。この交渉中に琢磨が乱入。桜木が戦うものの、琢磨はテープを奪い取る。青巌は必死に説得するが「おれの契約は裏切られるたびに10倍に跳ね上がるんだ。金が用意できるまで待ってるぜ」と言い残し、天井へ忍者のように飛びつき、屋根裏から軽やかに逃げてしまった。青巌は「テープが公表されたらおしまいだ」と飯塚からも詰め寄られる。帰宅した青巌は剛を謹慎させ、妹の亜矢が推薦するフランキー・ブラックを新たな殺し屋として雇い、琢磨を呼び出して色仕掛けを琢磨からテープを奪おうとする。検事の国頭武良は大和田青巌を調査していたのでテープの存在を知り、琢磨に憧れる君子を人質に取る法の番人としてあるまじき行為で、琢磨からテープを横取りしようと動き出した。テープを巡って琢磨、国頭、大和田一派の三つ巴の戦いになっていくが、誰がテープをものにし、勝利と大金を手中にできるか？琢磨は殺し屋たちに襲われ、卑劣な罠を仕掛けられながらも、明晰な頭脳と空手や拳法の類まれなる腕前で敵を蹴散らしていく。