2015年10月のUEFA EURO 2016予選にイングランド代表に初招集され、10月9日のエストニア戦で、フル代表デビューを果たした。2015年11月17日のフランスとの親善試合で代表初得点を挙げた。2016年5月、UEFA EURO 2016に挑む23人の最終登録メンバーに選出された。本大会ではグループリーグ初戦のロシア戦を含む3試合に先発出場し、ベスト8進出をかけたアイスランド戦では実力を垣間見せるハーフボレーシュートを放ったが、多くの場面では経験不足を露呈する結果となった。2018 FIFAワールドカップロシア大会、準々決勝のスウェーデン戦でイングランドの2点目となるゴールを決め、1990年以来であるイングランドのベスト4入りを助けた。
開幕戦のニューカッスル戦では1-1の同点から決勝ゴールをヘディングで決め、勝利に貢献した。UEFAチャンピオンズリーグ準決勝アヤックスとのセカンドレグでは3-0とリードされる展開の中、2アシストの活躍でチーム史上初の決勝進出に貢献した。
開幕戦となったニューカッスル・ユナイテッドFCとの対戦で、61分にクリスティアン・エリクセンのクロスから、シーズン初ゴールを決め、チームも2-0で勝利した。10月22日のリヴァプールFCとの対戦では前半終了間際に強烈なボレーシュートを決め勝利に貢献した。11月1日、UEFAチャンピオンズリーググループH、ウェンブリースタジアムで行われたレアル・マドリードとの対戦では、前半にキーラン・トリッピアーのクロスに合せて先制点を決めると、後半にも得点を決めて勝利に貢献、スパーズのCLグループステージ突破に貢献した。12月26日のサウサンプトンとの対戦では、ハリー・ケインの2ゴールをアシストし、ケインのプレミアリーグ年間最多ゴール数更新を助けた、またアリ自身もゴールを決め、この日1ゴール2アシストの活躍でチームの勝利に貢献した。4月1日チェルシー戦では後半2ゴールを決め、28年ぶりとなる敵地スタンフォード・ブリッジでの勝利に貢献した。
ユニホームの名前をAlliからDeleに変更した。2017年1月4日、プレミアリーグ第20節の首位チェルシーFC戦で2得点をきめて勝利に貢献するなど、5試合で5ゴールを挙げて、2017年1月にはプレミアリーグ月間MVPを初めて受賞した。4月9日のワトフォードFC戦では、シーズン16得点目となる鋭いカーブを掛けたシュートで先制点を決め、チームの勝利に貢献した。2017年4月には活躍が認められ、2年連続でプレミアリーグの年間ベスト11に選出され、2年連続のPFA最優秀若手選手賞も受賞した。
2015-16シーズンより正式にトッテナム・ホットスパーに加入。開幕戦のマンチェスター・ユナイテッド戦でプレミアリーグデビューを果たし、8月22日のレスター・シティ戦で、移籍後初ゴールを決めた。19歳の選手とあって最初はそれほど重要な存在になるとは考えられていなかったが、マウリシオ・ポチェッティーノ監督が起用するとすぐに結果を残しレギュラーに定着した。2016年1月には年俸が引き上げられた5年契約を締結し、ゴールデンボーイ2015候補者40名にも選出された。1月24日のプレミアリーグ第23節、クリスタル・パレス戦では1-1の同点で迎えた終了間際に、クリスティアン・エリクセンからパスを受け、巧みなコントロールでボールを浮かせて相手DFをかわし、ボレーシュートで決勝点を記録した（シーズン6得点目）。このゴールについてアリは「生まれながらの本能に従ったまでだよ。良いボールが来たので、1回タッチして、あとは蹴るだけだった。考える時間もなく、自然に体が動いたんだ。どうやって喜んだらいいかわからなかったよ！」とコメント、敵将のアラン・パーデュー監督は、「見ていて鳥肌が立った。そしてあまりにも美しいゴールに言葉が出なかった」と称賛した。他にもこのゴールは、ガレス・ベイルやグレン・ホドルにも絶賛された。2015-16シーズン、リーグ戦では10得点11アシストを記録、プレミアリーグの年間ベスト11に選ばれた。
2007年に地元のMKドンズのアカデミーに入団し、ユースチームで力を付けた後、2012-13シーズンに16歳でプロデビュー。10代ながらチームの中心選手として活躍するアリに、有力チームも注目するようになり、2015年2月にトッテナム・ホットスパーへの移籍が決定するも、2014-15シーズンはローン移籍の形でMKドンズに残留。同シーズンは39試合に出場し16ゴールを決めるなど安定したプレーをみせ、フットボールリーグの最優秀若手選手に選出された。
ファッション雑誌『CanCam』（小学館）の元専属モデル。以前はCanCam内の読者モデルユニット「キラキラ☆メイツ」の一員として活動していた。2001年、大阪市中央区の黒門市場の歳末イベント「黒門 ええもん ほんまもん」で「ミスほんまもん」に選出された。2002年、大阪市の高津理容美容専門学校を卒業。2009年2月11日に行われた歌手デビューイベントで、2006年に結婚した3歳年上の会社員の男性と2008年に離婚していたことを発表した。また同年5月4日には、過去に大阪でキャバクラ嬢として働いていたことがあることをセカンドシングル『横顔』のプロモーションビデオの監督を務めた放送作家の鈴木おさむに暴露されたが、本人も「今、歌手という立場にいるのも、過去の人生経験があるからこそなので」としてそれを認めた。2010年7月31日放送の『たかじん胸いっぱい』で自身の半生を語っている。21歳の時に大阪ミナミのキャバクラに勤め始め、23歳で結婚。モデルに興味は無かったが、夫の薦めでCanCam読者モデルに応募し、CanCam専属モデルとなった。やがて結婚する前との環境の変化で自分に精神的変化が生まれ、「もう少し自分の可能性・やりたいことをやってみたい」と思うようになり、擦れ違いや意見の違いが出てきたことが離婚原因となった。元夫に非があったということでは無かったという。