長いキャリアと幅広い役どころを持ち、数々のヒーロー物での「叫び」が映える高音と『超時空要塞マクロス』でのロイ・フォッカーや『名探偵コナン』での毛利小五郎などで聴かせた低音などシリアスからギャグまでカバーする。特にロイ・フォッカーはそれまで神谷の演じてきたロボットパイロットのイメージを覆す低い声で新たな一面を見せ、演技の幅の広さを見せた。また『ドカベン』の里中智のような美少年、『うる星やつら』の面堂終太郎、『めぞん一刻』の三鷹瞬、『YAWARA!』の風祭進之介などの二枚目半、『究極超人あ〜る』の鳥坂先輩、『オヨネコぶーにゃん』のオヨヨネコ、『もーれつア太郎（平成版）』のニャロメなどのようなギャグキャラクターも演じている。悪役を演じる機会は少ないが人形劇『プリンプリン物語』のルチ将軍、『百獣王ゴライオン』のシンクライン皇太子、OVA『ロードス島戦記』のアシュラム、ゲーム『サクラ大戦2』の京極慶吾などを担当した他、1999年には特撮ドラマ『ボイスラッガー』に敵組織の幹部キャラクター「将軍γ」役として素顔で出演したこともあった。自分の演技について、神谷は『ふしぎなメルモ』で共演した先輩声優の富山敬の芝居に大きな影響を受けたと語っている。また、九州ローカル番組の『ドォーモ』に出演した際、「テアトル・エコー時代にルパン三世の山田康雄さんの演技を穴の開くほど見せてもらった。それが後年の僕のキャラクターの血や肉になっている」と語っており、『シティーハンター』の中で山田を彷彿とさせる演技ができた箇所があったようで、「嬉しかった、真似したんじゃなかったから」と振り返った。また、『ルパン三世VS名探偵コナン』の中でルパンが小五郎に変装する場面があるが、その声を担当したのはルパン側の栗田貫一ではなく、小五郎側の神谷だった。ここでは毛利小五郎の中に少しだけルパン三世を混ぜるという高度な演技を披露している。
1970 - 80年代に活動した人気声優バンド・スラップスティックに結成当初ベーシストとして在籍していた。だが自身のスケジュールが多忙であったこと、本来アマチュアバンドとして皆で和気藹藹と楽しんでいた演奏活動がプロとしての歌手活動としてプロデュースされることに懸念を示し、脱退を申し出たという。『オールナイトニッポン』のラジオパーソナリティーを務めた経験があり、声優としてのレギュラーパーソナリティは神谷明が第1号である。同番組では「ギネスに挑戦!」というコーナーをやっていたが、コミックシンガーソングライターとして知られる嘉門達夫（当時は笑福亭鶴光の弟子だったため「笑福亭笑光」という名前だった）が類似コーナーを『MBSヤングタウン』でやっていたことで知り合いになり、そのまま親交を持っている。1979年には『ミッチと明の底抜け日曜拳銃』という日曜昼間のラジオ番組で堀江美都子とともにパーソナリティーを務め、「Oh! Sunday 青春は日曜日」というデュエット・シングルも出した。1979年の5月にはかつての日本劇場（現・有楽町マリオン）で、声優としてただ一人ワンマンショーを開いたことがある。その年の春休みに日本劇場と青二プロダクション主催で声優だけのイベント「Voice.Voice.Voice」が開催され人気を博し、日劇での前売り券発売日には神谷本人の来場もあって数寄屋橋交差点までの長蛇の列ができた。『プリンプリン物語』、『北斗の拳』など多数の作品で挿入歌などを歌ったほか、1980年代初頭には曽我部和恭、中尾隆聖、内田直哉らと演劇活動をしていたこともある。1995年の阪神・淡路大震災の際にはチャリティとしてユニット「WITH YOU」を結成。そのリーダーを務め、「ふれ愛コンサート」でも活動。声優など多数の参加を得る。日本工学院専門学校（蒲田校・八王子校）で講師を務めており、教え子には新谷良子、清水愛などがいる。2006年度には持ち役であるケンシロウ（『北斗の拳』）や冴羽獠（『シティーハンター』）の「生声」を新入生の前で披露したり、2007年度と2008年度には入学式で新入生に発声練習を施した。また、冴羽商事という事務所を立ち上げてナレーションや司会、ラジオCM製作、ゲーム音声製作、コンサート・イベント運営、講演会など幅広い活動をしている。
5月24日、スカルピンは7回目の哨戒で日本近海に向かった。6月9日夜、スカルピンは北緯31度30分 東経143度10分の東京湾南方、孀婦岩近海で、駆逐艦2隻を伴った空母飛鷹を発見。6,400メートルの遠距離ながら魚雷4本を発射したが、1本は途中で爆発し、残りは命中しなかった。スカルピンは2回目の攻撃準備を急いだが、その間に飛鷹は去っていった。6月14日、スカルピンは貨物船を攻撃し、損傷を与えたと判断されたが、護衛艦の攻撃を回避するため無音潜航を余儀なくされた。6月19日、スカルピンは犬吠埼沖で海軍徴傭漁船第一宮庄丸（宮内庄助、79トン）と特設監視艇相模丸（神奈川県、135トン）を砲撃により撃沈した。スカルピンは、哨戒の残り期間は東北地方沿岸で行動し、何隻かの好目標を発見したものの、それらの船は海岸近くを航行しており攻撃はできなかった。7月4日、スカルピンは41日間の行動を終えてミッドウェー島に帰投した。7月25日、スカルピンは8回目の哨戒で東シナ海および台湾海峡方面に向かった。8月9日朝、スカルピンは北緯24度59分 東経122度10分の地点で、高雄に向かっていたタ702船団を発見し、貨客船浙江丸（大阪商船、3,183トン）を撃沈した。8月16日および17日には台湾海峡において対潜哨戒艇の攻撃を回避する。8月21日には北緯24度40分 東経123度35分の地点で小型船37隻を引き連れて航行中の貨物船を発見、魚雷3本を発射したがいずれも不発であった。護衛艦が直ちに反撃しスカルピンは潜航を余儀なくされ、爆雷攻撃の間に貨物船は逃走した。同様の魚雷の故障は9月1日にも生じ、魚雷が船体に命中して生じた水煙は確認できたものの、爆発は生じなかった。スカルピンは護衛艦の反撃を避けるべく直ちに離脱した。その後は南鳥島の偵察を行った。9月17日、スカルピンは54日間の行動を終えてミッドウェー島に帰投。短期オーバーホールのため真珠湾に回航された。艦長がフレッド・コナウェイ中佐（アナポリス1932年組）に代わった。