2009年9月18日、自身のブログにおいて「9月17日をもって『名探偵コナン』の毛利小五郎役を解任させられた」ことを明かしている。詳細については触れず「契約上の問題と信・義・仁の問題」であるとし、『名探偵コナン』という作品にはこの件は無関係であること、原作者の青山剛昌・共演者・APUスタジオ・読売テレビ・小学館に対しお詫びと長年の愛顧についての感謝の言葉を述べている。この際には具体的な理由が明かされなかったため、ファンの間では様々な噂や憶測が飛び交った。神谷自身は19日、自身のブログで降板の理由について「制作会社の方」との「信頼関係を失わせる」出来事があったことを仄めかすものの、翌日にその内容を削除している。2009年10月28日発売の『週刊少年サンデー』において、神谷の後任として小山力也が小五郎役を受け継ぐことが発表され、10月31日放送話から担当している。神谷自身も小山にエールを送り、翌年4月に改めて会食して正式にバトンタッチとアドバイスが完了したと、ブログでも述べている。『名探偵コナン』の直接の番組プロデューサーやメインキャストとの各個人的交流は降板後も断たれずに続いており、『コナン』はこれからもずっと続いて欲しいことと、番組からひとまず離れたが応援団として変わらず支え続けている旨を、神谷自身は現在もブログ・ツイッター・各種イベントその他で公言している。2019年4月公開の劇場版『名探偵コナン 紺青の拳』の予告映像の一つに、『北斗の拳』とのコラボという変則的な形式でケンシロウ役にてナレーション出演し、10年ぶりに『名探偵コナン』への参加が実現した。
高橋留美子にその声を気に入られており、『うる星やつら』の面堂終太郎や『めぞん一刻』の三鷹瞬の声を演じている。また、ギャグ系キャラクターへの転機となったのは『うる星やつら』の面堂と神谷は述懐している。『うる星やつら』『めぞん一刻』終了後には、面堂や三鷹のキャラクターの流れを汲む『らんま1/2』のライバルキャラクター・九能帯刀のキャスティングにも推薦されたが『らんま1/2』の監督・芝山努は「新人など、今までの高橋留美子作品に無いものを」と考え却下した（アニメ版の九能は鈴置洋孝が演じた）。高橋の強い推薦により、その九能帯刀に仕える猿隠佐助という新たなアニメオリジナルキャラクター（デザインは高橋が担当）が登場しているが、それも監督には認められず千葉繁が演じている。『らんま1/2』後期には、いくつか神谷のために用意されたキャラクターが登場した。
『勇者ライディーン』、『闘将ダイモス』では声を潰した経験をもつ。どちらも長浜忠夫監督作品であり、「全力で芝居したのだと思うし、思い入れが深い」と神谷は語る。『アニメディア』の連載に来た質問では、「今でも『ライディーン』のひびき洸の声を出せますか？」という質問に「出来るが、いい後進がいれば任せたい」との意見を示した。特に『ライディーン』後半の戦闘シーンでは、叫びっぱなしだったため、最後の「ゴッドバード！チェンジ」の台詞のみは、やむなく本人の声を録音したものを毎回用いるようにしていた。「スーパーロボット大戦シリーズ」では多くの作品で神谷の演じたキャラクターが登場しており、音声付の作品ではほぼ毎回新録を行っている。また収録するキャラクターが多いことから収録を2回に分けたり、「ゲームだから一番いい声を残したい」ために「ゲッタービーム！」と30回も言い直したという逸話もある。1998年に発表されたOVA作品『真（チェンジ!!）ゲッターロボ 世界最後の日』はリメイク作として主要キャラクターのキャスト全てが総入れ替えとなったが、冒頭ナレーションという形で神谷が参加。神谷自身、かつての流竜馬役とは異なるが思い入れの深い作品に参加できたことは非常に感慨深いと述懐している。
2007年（平成19年）5月15日にぷれっそホールディングスの全株式をヤマダ電機が同年6月29日に取得して子会社化されることが発表されて同社の傘下に入った。その後、まずサトームセンが2007年（平成19年）12月に駅前1号店をヤマダ電機LABIデジタル館に転換したのを皮切りに、同月22日までに既存の全店舗をヤマダ電機テックランドおよびLABIに転換した。2008年（平成20年）7月15日に法人は事業を停止、店舗はヤマダ電機直営となった。続いて星電社も2009年（平成21年）7月3日より三宮本店がLABI三宮に、三宮本店以外の7店舗がヤマダ電機テックランドにそれぞれ転換して「せいでん(seiden)」ブランドによる営業を終了した（残り2店舗は7月20日までに閉鎖）。これによって、ぷれっそHDが展開する独自の店舗ブランドは事実上マツヤデンキのみとなった。そのマツヤデンキも、マツヤデンキCaDenの店名で展開していた店舗のうち2008年（平成20年）7月18日に北海道の3店舗をヤマダ電機テックランドに転換したのを皮切りに、同年8月1日に全国の16店舗、9月11日に大和高田店と同年中に20店舗をヤマダ電機テックランドに転換した。その後もマツヤデンキでの新規出店もあり、ヤマダ電機ブランドとの共存状態が続いているが、2012年（平成24年）6月29日に鳴門店と浜岡店がヤマダ電機テックランドに転換している。ぷれっそホールディングスとして経営統合後、グループ傘下にある店舗の大半は中ぐらいの大きさの風船（無地、白・赤・桃・青・黄・緑の全6色）を複数個、配置しておくことが多くなった。なお、ヤマダ電機による買収後も仕入れ機能や本社業務などの事業運営は同社へ移管されて事業会社としての実態は消滅したものの、法人としてはそのまま存続して中間持株会社となり、サトームセン株式会社、株式会社マツヤデンキ、株式会社星電社の事業会社3社の株式を保有し続けていたが、2012年12月に清算し消滅。事業会社3社はヤマダ電機の直接の完全子会社となった。