本作の初動売上は30万4789本であり前作同様販売週一位を獲得しているが前作の約50万本よりは低下している。その理由として「前作との違いをユーザーに周知してもらう前に発売日が来てしまい、さらにニンテンドー3DSの販売時期と重なった事で立て続けにPSPソフトが発売された時期であった事が原因ではないか」とされている。ランキング外になるまでの最終的な販売総数も43万4326本と前作の約94万本の半分以下となった。
発売前のゲームを対象とした日本ゲーム大賞2010フューチャー部門において前作と同様受賞作品の一つに選出された。授賞理由は「前作から更に追加されたキャラクターや進化したシステムがFFファンの期待を集めたため」とされており、開発スタッフはこの受賞について「前作に引き続いての受賞であり、大変励みになる」と語っている。発売前の各種雑誌の評価では『週刊ファミ通』で前作の36点を超える38点を記録し前作同様プラチナ殿堂入りを果たした他、『電撃PlayStation』のバイヤーズガイドでも最高評価のSを記録し『電撃ゲームス』のレビューでもストーリー80、グラフィック85、キャラクター90、サウンド85と高く評価されている。発売後は『電撃PlayStation』のレビューで80、85、90、85と評価されている。プレイしたユーザーのレビューでは「新キャラクターが多数参加しているのがいい」「原作の音楽が多数使われており、プレイしていて懐かしい気分になれる」「ボリューム満点で十分楽しめる」「アシストシステムで一遍になりがちだった前作の展開を打開しているのがいい」という好意的な意見がある一方で、「前作と大して変化していない」「前作のストーリーを再びプレイする事になるのは辛い」「引き継ぎやAI判断の内容が微妙」といった否定的な意見も存在した。
この手法を引き継ぐと共に、悪魔、天使、お守りの三つの種族が存在する三すくみ、悪魔と天使の二大勢力の争いの物語、そして各勢力を統括するヘッドの存在という独特の世界観を取り入れた10代目の悪魔VS天使シールが1985年に発売され、一大ブームを巻き起こした。スーパーなどではビックリマンを求める客がレジに殺到し「一人三個まで」などの購入制限がなされたことも有名である。この一大ブームの原因は、2か月ごとに新しい絵柄のシールが封入されることで進行する上記の独特の世界観のみならず、種族ごとに素材の種類やシールの封入率を変えていたことにある。とりわけヘッドはその名称を世界各地の神話などから取り、プリズムという他のシールには見られない豪華な素材を用いて通常のシールとの格差を際立たせた。また、1987年に始まるアニメの放送、『小学三年生』などの学年誌や『月刊コロコロコミック』でも漫画が連載された上に特集が組まれたことも原因としてあげられる。その人気は販売済みであったシールにまでおよび、偽物や模倣品が大量に作られた。そのため、過去に発売されたものと同じシールを封入した「ビックリマンアイス」「ビックリマンスナック」も発売された。しかし、ヘッドの特別扱いやシールの封入率の差は射幸心を煽る、ギャンブル要素が強いなどの指摘があり、実際にシールを目当てにビックリマンを大量に買いチョコレートだけを捨てる行為、シールの盗難や恐喝事件などが社会問題となり、PTAからの苦情もあって、公正取引委員会は「シールの封入率の格差は賭博性を疑う余地がある」という旨を指摘した。これに伴い、第17弾からは悪魔、天使、お守り、ヘッドの封入率を均等とした。また、ヘッドの枚数も三すくみと等しい12枚に増加、しかも多くの弾では発売途中でヘッドの入れ替えが行われていたため、ヘッドの枚数は多くの弾で24枚／弾となった。結果として、ヘッドの希少性は絶対的にも相対的にも大幅に損なわれた。それでも売上はしばらくは変化しなかったが、第25弾以降、アニメの放映終了と相俟って急激に売上が縮小し、遂に第31弾でこのシリーズは終了した。のべ1000体を超えるキャラクターが登場し、複雑な様相を見せる「悪魔VS天使シール」だが、ストーリーを通じて中軸に位置するのは、ブームとなった時期に物語をけん引していた、天聖界の天使ヘッドである聖フェニックス（ヘッドロココ）とそれに付き従う若神子たち、そして、天魔界の悪魔ヘッドのサタンマリア（ワンダーマリア）である。フェニックスと若神子は新天地である「次界」を求め、そしてマリアは彼らの行く手を阻むべく暗躍する。戦いの中で幾多の出会いを重ね、そして新たな勢力「曼聖羅」の参戦。聖魔対立の構図はいつしか形を変え、和合という思いがけない結末を迎えることとなり、次界編(1～19弾)と呼ばれている。その後、シール内では、アニメ「新ビックリマン」の核となったマルコ編(19～25弾,31弾完全版)、また、神帝の子孫達が真の次界とも言われる異世界パンゲラクシーに飛ばされ戦うパンゲ編(26～31弾,32弾)と物語は続いていくが、原作は各シール裏面に記される3行ほどの省略化された文によるものであり、読む人によって様々な解釈も可能である。その為、公式と呼ばれる本でさえ相違がある場合がある。一方、悪魔VS天使シリーズの末期の1991年8月より並行して販売された、11代目「スーパービックリマン」(シールサイズが52mmになった)は、当初悪魔VS天使シールのパロディ(同じ名前のビックリマンキャラが存在するパラレルワールド的物語)の色彩が濃かったが、その後旧作と同様にアニメの放映や『月刊コロコロコミック』での特集・マンガの連載も行われ、悪魔VS天使シールの物語上の正統な後継作品としての地位を確立した。ホログラムの多用、近未来的な世界観など注目に値する要素はあったが、大きなブームには至らず、第10弾にて終了した。物語の展開はシール・アニメ・漫画で大きく異なり、シール上では結末が示されないまま終了している。