1995年、イギリス諜報部 (MI6) にリクルートされ、数年間働いた。2001年6月にイギリスで刊行された処女作"A Spy By Nature" は当時の経験が生かされている。2001年8月、マドリードへ移り、2003年に2作目となる"The Hidden Man" を上梓。ロシアン・マフィアに殺された元SISオフィサーの父親の調査をする2人の兄弟の物語で、アフガニスタン紛争中のSISとCIAからの潜入者の調査もする。2006年に発表した第3作"The Spanish Game" は、アンチヒーローのアレク・ミリウスがバスク地方の分離独立を目指し、スペイン政府を倒さんとする準軍事組織・バスク祖国と自由の謀略に関わるストーリーである。この作品は『タイムズ』によって『ティンカー、テイラー、ソルジャー、スパイ』『ベルリンの葬送』『紅はこべ』に並ぶ最も優れたスパイ小説6選の1作に選ばれた。2008年に発表された"Typhoon" は、北京オリンピック前夜の中国を襲うCIAの謀略が描かれる政治スリラー作品である。ストーリーは1997年の香港返還から現在の上海まで及び、特に新疆ウイグル自治区のウイグル族ムスリムが置かれている窮状にスポットが当てられている。スパイ小説で有名なウィリアム・ボイドは、本作を「素晴らしいスパイ小説であり、現代の問題と上手く関連付けており称賛に値する」と評した。『ニューヨーク・タイムズ』の2009年の注目すべき作品100選に選ばれた。2011年に発表された5作目の『ケンブリッジ・シックス』（原題：The Trinity Six ）は、ケンブリッジ大学にいる6人目のスパイを見つけるスリラー作品で、『ワシントン・ポスト』の2011年の注目すべき作品の1作に選ばれた。映画プロデューサーのスコット・ステューバーによって映画化の権利が獲得され、著者自ら脚本を書き起こした。2012年に発表した6作目の『甦ったスパイ』（原題：A Foreign Country ）は、消息を絶ったMI6初の女性長官を巡る物語で、MI6を辞めさせられたトーマス・ケル三部作の1作目に当たる。コリン・ファース主演でのテレビシリーズ化の企画が進行している。同年、英国推理作家協会主催のイアン・フレミング・スチール・ダガー賞を受賞した。続編となる"A Colder War" は、ケルが西側のインテリジェンス機関に潜む裏切り者を探す内容で、2014年に刊行された。 シリーズ3作目となる"A Divided Spy" は2016年に刊行された。イギリスではハーパー・コリンズから、アメリカではセント・マーティンズ出版から刊行されており、14か国語に翻訳されている。1996年から2011年まで雑誌『ザ・ウィーク』のアシスタント・エディターを務めていた。アイルランド・スライゴで行われるイェイツ・サマー・スクールの授業料を与えるピアース・ローグラン・メモリアル・スカラシップ・ファンドの理事の1人である。チェスの元世界チャンピオン、ホセ・ラウル・カパブランカの記念団体の創設者で理事でもある。ロンドンに住んでおり、2人の子供がいる。
コールリッジは幻想的な作風で知られ、無意識からわき起こって来るイメージを言葉に直したような、神秘的で怪奇な三大幻想詩『クーブラ・カーン（Kubla Khan:Or, a Vision of Dream - A Fragment）』、『老水夫行(The Rime of the Ancient Mariner)』、『クリスタベル姫(Christabel)』等で知られる。『老水夫行』は、老水夫の精神史を語ったもので、民謡調の押韻だが、単調さを感じさせない技巧が凝らされ、遠い彼方の世界を迫真的な想像力で描いている。1797年に書かれた『クーブラ・カーン』の前書きでは、滞在していたエクスムーア高原近くの農家で、サミュエル・パーチャスの旅行記を読みかけたまま眠り込んだ、麻薬の吸引によって生じた陶酔状態のなかで見た幻覚を目覚めてから急いで文章にしたものであるが、途中で用事で席を立った後続きを書こうとして、内容をもはや思い出せなかったとある。しかし精密に分析すると幻覚的イメージの単なるメモではなく、首尾一貫した構成と構想を備えており、最終行に至って詩は完成しているので、敢えて虚言を弄しているか、自身も詩作の過程について、錯覚を抱いたのかも知れない。ここで描かれるクビライ・ハンが造営した都、上都のことである「ザナドゥ」Xanaduは、その後幻想的な楽園の代名詞として広く使われるようになった。またこの詩が発表された1816年の20年後にパリで公刊されたラシード・ウッディーンの『世界総合史』には、クビライは夢に見た設計に従って造営を行なったとの記述があり、これをホルヘ・ルイス・ボルヘスは、クビライとコールリッジに同じ夢を見させたのは、アルフレッド・ノース・ホワイトヘッドの言う「永遠的客体」の現れかもしれないと示唆した。『クリスタベル姫』は、1798年に第一部、1800年に第二部が執筆されたが、1816年に出版された。この詩は各行で音節数ではなく、強勢の音節4つを含むという新しい韻律を用い、この原稿を見たスコットやバイロンもこれを取り入れた詩を発表していた。1816年にバイロン、シェリーらがスイスのディオダディ荘に集まり、ある夜怪談話をしていた時に、バイロンが『クリスタベル姫』を朗読し始めるとシェリーが急に幻影を見て錯乱状態になり、その後に各人が怪談を書こうという相談になってポリドリが『吸血鬼』、メアリ・ゴドウィン（後のシェリー夫人）が『フランケンシュタイン』を書いたとポリドリが記している。ドイツ留学中に幼い次男が死去し、長期に不在であったコールリッジと妻との関係は悪化した。帰国後の1798年にワーズワースの招きでノース・ヨークシャー州のハッチンソン家に逗留し、その家の次女セアラ（妻セアラと同名。後にワーズワースの妻となるメアリーの妹）に親しくなり、その心情を謳った恋愛詩は、綴りを変えた「アスラ詩編」として「恋」（1799年）、「恋の形見」（1802年）などが残されている。批評家としては『文学的自伝』にてロマン主義の理念を理論化し、「想像力」を定義づけた。