2010年5月、アーバンは新しいアルバムの製作を開始した。このレコーディングの行程は彼の公式ホームページのブログに公開された。9月上旬、アルバムは『Get Closer』という題名で11月16日に発売されると発表された。9月13日、アルバムからの最初のシングルとして『Put You in a Song』がリリースされ、第2位を獲得した。続いてサラ・バクストン、ジェド・ヒューズと共に作曲した『Without You 』、リチャード・マークス、ロキャッシュ・カウボーイズのプレストン・ブラストとクリス・ルーカスと共に作曲した『Long Hot Summer 』、当時アメリカン・バンのメンバーであったジャレン・ジョンソンと共に作曲した『You Gonna Fly 』3曲全てが第1位を獲得した。その後2012年のアクション映画『ネイビーシールズ』のテーマ曲となった『For You 』をリリースし、カントリー・チャートで最高8位を獲得した。2012年4月10日、アーバンが初回から主催している第3回『We're All for the Hall 』チャリティ・コンサートにおいて、ヴィンス・ギルからアーバンがグランド・オール・オープリーのメンバーとなることが発表された。4月21日、アーバンは正式にグランド・オール・オープリーのメンバーとなった。2013年初頭、ティム・マグロウのアルバム『Two Lanes of Freedom 』からの3枚目のシングル『Highway Don't Care 』にギター演奏で参加した。このシングルにはテイラー・スウィフトもゲスト・ヴォーカルとして参加した。
5枚目のアルバムの先行シングル『Sweet Thing 』をリリースした。この曲はアーバンにとって10曲目の第1位獲得曲となった。2009年3月31日、アルバム『Defying Gravity 』をリリースした。2009年3月、このアルバムからの2枚目のシングル『Kiss a Girl 』がリリースされた。アーバンはこの曲を『アメリカン・アイドル』シーズン8の最終回で優勝者となるクリス・アレンとデュエットした。アルバムからの3枚目のシングル『Only You Can Love Me This Way 』が第1位を、4枚目のシングル『'Til Summer Comes Around 』は第3位を獲得した。アルバムから5枚目で最後のシングル『I'm In 』は、アルバム収録曲『Raining on Sunday 』と共にラドニー・フォスターの『See What You Want to See 』収録曲のカバーである。『I'm In 』は2000年にザ・キンリーズもカバーしトップ40にランクインしており、アーバン版は第2位を獲得した。この間、アーバンは当時同じレーベルであったエミリー・ウエストのシングル『Blue Sky 』にゲスト出演し、第38位となった。2009年、アルバム『Defying Gravity』を基にしたコンサート『Escape Together tour』では前座にテイラー・スウィフト、シュガーランド、ジェイソン・アルディーンなど多くの著名なアーティストが務めた。2009年6月27日、アイオワ州デモインのウェルス・ファーゴ・アリーナで『Only You Can Love Me This Way』のビデオを収録した。2009年、第8回インディペンデント音楽賞の審査員を務めた。
2006年8月21日、『愛・至上主義』の先行シングル『ワンス・イン・ア・ライフタイム〜一生に一度の愛だから』が初登場17位となり、『ビルボード』誌のカントリー・チャートの62年の歴史において初登場順位が最高となった。初登場順位が高かったにも関わらず、最高順位は第6位にとどまった。11月7日、アルバム『愛・至上主義』をリリースし、翌12月、サラ・バクストンと共同で作曲した『Stupid Boy 』が第3位となり、2007年、グラミー賞において2回目の男性カントリー・ヴォーカル・パフォーマンス賞を受賞した。その後『I Told You So 』は第2位、『Everybody 』は第5位を獲得した。2007年11月20日(日本では2008年3月12日)、初のベスト盤『グレイテスト・ヒッツ-18キッズ』をリリースした。これまでトップ10にランクインした曲全てと新曲『Romeo's Tune 』、『Got It Right This Time (The Celebration) 』が収録された。2008年1月、カントリー歌手のキャリー・アンダーウッドと共に『ラブ、ペイン、アンド・ザ・ホール・クレイジー・カーニバル・ライド・ツアー』を開始した。2008年5月上旬、グランド・オール・オープリーにて新曲『A New Sunshine 』を初披露した。同月、『Golden Road 』に収録されていた『You Look Good in My Shirt 』を再び収録し、翌6月にシングルとしてリリースされた。アーバンは「何年もいつもヒット曲のように演奏してきた」と語った。「ファンやラジオからなぜシングル・カットしないのかと多くのリクエストを聞き、再び収録することにした」。2008年秋にリリースされるライヴDVDの先行リリースとなった。同年後期、ブラッド・ペイズリーのシングル『Start a Band 』にデュエットとして歌とギター演奏で参加した。この曲はペイズリーのアルバム『Play 』に収録され、2009年1月、第1位を獲得した。
2011年4月17日、斉藤はGun powder.Inc主催の日比谷野外大音楽堂ライブイベント「第4回 ザンジバルナイト in 野音 2011」に参加した。イベントの序盤で神聖かまってちゃんは「ずっとウソだった」をアレンジして歌いかけた。終盤に登場した斉藤は家族を持っていることを理由に「ずっとウソだった」を歌わなかった。イベントのフィナーレにスチャダラパーのBOSEが観客を煽り立て、会場は「ずっとウソだったんだぜ」の語句の連呼となった。この第4回のイベントは東日本大震災被災地の子どもへの義援金集めが行われ、義援金全額と売上金の一部が日本ユニセフ協会東日本大震災緊急募金に寄付される。2011年5月21日、大阪市の舞洲で開催された小籔千豊主催の音楽とお笑いの祭典「第4回 KOYABU SONIC 2011」（コヤブソニック）に斉藤は参加した。斉藤の演目は「1.ベリーベリーストロング 〜アイネクライネ〜 2.満男、飛ぶ 3.ずっとウソだった 4.彼女は言った 5.歌うたいのバラッド 」。吉本興業の「よしもとニュースセンター」によると、新曲「満男、飛ぶ」（小籔主演映画の主題歌）や、「話題の“あの曲”」に会場は大盛り上がりであった。小籔が「皆さんのおかげで大成功できました」と評する「KOYABU SONIC 2011」は、前回同様に大阪府福祉基金と今回新たに東日本大震災義援金への寄付を協力した。「KOYABU SONIC 2011」は、衛星放送「フジテレビNEXT」で2011年8月4日26時より3時間のダイジェストで再放送予定である。斉藤はその後も、2011年5月29日と5月31日の夢番地ライブイベントや、2011年6月11日の浜崎貴司弾き語りツアーなどに参加し、「ずっとウソだった」を歌い続けている。2011年夏の「フジロック・フェスティバル」出演も決まり、斉藤はメジャーの第一線から降りることなく音楽活動をしている。