NHK大阪放送局の『ぐるっと関西おひるまえ』（平日11:00-11:55、後に11:30-12:00に縮小。以下「ぐるっと関西」と略す）を2006年4月4日から担当することを4月2日のヤンタン生放送中に報告した。鶴瓶によると、ラジオを聴いていたNHKのスタッフからのラブコールがあったらしい。偶然通りかかったヤンタン収録きっかけでヤンタンレギュラーになり、タレントになり、さらにラジオを聴いたNHKのスタッフからラブコールを送られ帯番組をゲットしており、人を惹き付ける魅力と強運の両方を持ち合わせているといえる。ぐるっと関西では亀山房代に変わって中央の席に座ることもあり、すっかり番組に浸透していて、2007年改編で旧メンバーでは井上だけが残り、ますますメインを張る存在となった。西がヤンタンで井上の話題をする際は「すっかりNHKのお昼の顔になった井上」という前置きで話すことが多い事からも、ぐるっと関西＝井上という存在として認識されていると言える。2008年春の改編で、『ぐるっと関西』を卒業した。2007年にNHK木曜時代劇『新・はんなり菊太郎』に出演し、女優としての一歩を踏み出している。その後、NHKの朝の連続テレビ小説『だんだん』では、名前がある役を演じた。笑福亭瓶成いわく「ケーブルテレビに出まくっている」とのこと。その一方で、『上泉雄一のええなぁ!』（MBSラジオ）では、2009年4月の放送開始から2011年6月まで、金曜日の中継リポーターを務めた。また、2009年6月からは、オフィシャルブログの運営を始めている。しかし、結婚が決まったことを機に、2011年6月で芸能界を引退した。
かつては、ラビ・カハネに傾倒していた経緯から、パレスチナとの妥協には一切反対する極めて強硬な立場を取っていた。世俗主義であるものの、旧約聖書の解釈を厳格化させた大イスラエル主義（「約束の地」の範囲を元々イスラエルのものと捉える思想）を掲げており、シナイ半島からヨルダン川東岸を固有の版図とした領土拡張主義を長年とってきたが、2005年政策を大きく転換させる。現在は、ヨルダン川西岸などのユダヤ人入植地をイスラエルが併合する一方、イスラエルに住むアラブ系住民の土地をパレスチナ側に譲渡させる「住民・土地交換論」を主張。この政策が人心を掴み、2006年の総選挙では11議席を獲得。2009年総選挙では「（ユダヤ人国家への）忠誠なくして市民権なし」をスローガンにして臨み、15議席に躍進。左派からは、極右と激しく批判を受ける一方、急進右派や、より過激なカハネ主義者からは日和見的と批判を受ける。2008年12月27日から始まったガザ紛争についてテル・アヴィヴのバル＝イラン大学の講演 で、「イスラエルは、ハマースに勢力がある間は、安全でない。ハマースの戦意を萎えさせる決起が必要だ」と発言、また、「我々は、アメリカが日本に対して第二次世界大戦中に行ったのと同様、ハマースとの戦いを続けなければならない。当時も、占領は不要だった」と発言し、ハマースの戦意が萎えるまで闘い続けるよう訴えた。同発言を報じた『エルサレム・ポスト』は、広島、長崎への原子爆弾投下を引き、暗にハマースへの原爆投下を指すと報じた。イスラエル我が家のスポークスマンは、共同通信社の取材に対し「日本に対する米国の抑止力についての話であり、核兵器使用に言及したものではない」と説明した。また、リーベルマンはハマースと接触したアラブ系国会議員の処刑を主張している。イスラエル我が家は、党のテレビCMの中においても、アラブ系国会議員を一人一人名指しで「恥を知れ」と糾弾している。また、リーベルマンはアラブ系議員のクネセト追放を主張しており、このことでアラブ系議員との衝突が起きている。リーベルマンがテレビ局のインタビューに応えているときに突如現れ、リーベルマンを眼前で「ファシスト」などと非難したアラブ系議員タレブ・エル・サナに対し、「あなたはテロリストだ」などと言い返した。また、同じくアラブ系議員ワセル・タハに対しクネセトでの演説で「あなたはテロ組織の代理人だ」などと非難、激しく言い争ったこともある。2009年3月31日、組閣交渉の末ネタニヤフが政権復帰すると、リーベルマンは外相となった。4月1日の新旧外相引き継ぎ演説で、前のオルメルト政権とパレスチナ自治政府が2007年11月にアナポリスで行った和平交渉再開合意を「イスラエルに履行義務がある文書は1つきりで、それはアナポリス会議の覚書ではない。（2003年に示された）ロードマップだけだ。イスラエル政府と議会は、アナポリスを一度も承認してはいない」と否定し、パレスチナ国家を承認しない見解を示した。同月6日、バラク・オバマ米大統領のアナポリス支持の発言を受け、同月7日、イスラエルは人に干渉することも人から監督を受けることも望まないと表明した。イスラエル我が家は2009年6月に、アラブ系住民の市民権について、市民権付与の条件としてユダヤ人国家への忠誠を誓うことを定めた「忠誠法案」を提出したが、世論の反発が強く、そして議会でも連立相手の労働党は反対し、リクードも最終的には反対に周り、法案は多数決で否決された。2010年12月26日、リーベルマンは「トルコ人たちは嘘つきで、また、パレスチナ自治政府は違法であり、そして、ネタニヤフは非現実的だ」と言う趣旨の発言をし、物議を醸した。ネタニヤフはすぐさま「首相のみにイスラエルの政治を動かす権利がある」と反論、リーベルマンへの不快感を露にした。2011年1月5日には、リーベルマンが主導し、イスラエル国内の人権団体の資金源の調査を可能にする法案をクネセトで賛成多数で可決させた。これについては、「民主主義の死を告げるもの」などと、諸外国のみならずイスラエル国内でも批判の声が挙がっている。2015年3月17日、イスラエル国家に忠誠を誓わないアラブ系イスラエル人は「斬首の刑」に処すべきだと発言し、問題となった。他にも、「（アラブ系住民が多数を占める都市）ウムエルファーンがイスラエル領内に留まる理由はない」、「ナクバの日（大災厄の意。イスラエルの独立記念日をアラブ系の住民はこう呼ぶ）」に黒い旗を掲げるアラブ系住民をパレスチナ自治区に追いやるべきだとも発言した。イスラエルの右派は、この演説を聞いて熱狂した。