ロボトミーを開始して10年後、フリーマンは、イタリアの精神科医アマロ・フィアンベルティの論文より、眼窩（眼球を収める頭蓋骨のくぼみ）を経由して脳に到達する技法を知った。それを使えば、頭蓋骨を砕く事なく脳にメスを入れる事ができるのである。この新しい技法について実験を行った後、フリーマンはこの技法「経眼窩ロボトミー」の手順を完成させた。この技法は別名「アイスピック・ロボトミー」としても知られ、金属製の錐状の棒（本物のアイスピックが使われた事もあるという）を、左右の瞼の裏から眼窩に差し込み、頭蓋骨の最も薄い部分を破砕して前頭葉に到達し、前後にそれを動かす事で、前頭前野皮質への神経繊維を無造作に切裁するというものである。彼はワシントンD.C.で、最初の経眼窩ロボトミーを行ったが、この方法は、脳神経外科や麻酔科医の助けを借りず、電気ショック療法による全身麻酔のみで行う事ができるため、手術室以外で処置が行えるだけでなく、簡便さ、処置時間の短さにおいても、当時は画期的なものであった。実際、この術式の「発展」により、より多くの「治療」を行う事ができるようになり、当時精神病患者で慢性的に溢れ、医師や看護婦の数も絶対的に不足していた全米の精神病院で実施されるようになった。しかし、長年の協力者であったワッツは、通常は手袋やマスクもせずに実施する、経眼窩ロボトミーの濫用と残虐性について、フリーマンと意見が対立し、1950年、彼の元を去る事になった。
パリの美術学校エコール・エティエンヌ (École Estienne) に在籍中の1957年（19歳）に初めて週刊誌『パリ・マッチ (Paris Match)』に彼のイラストが掲載された。1958年3月にアルジェリア戦争に動員されて学業を中断せざるを得なくなったが、このときの「口にできないほど恐ろしい」体験から、彼は終生、反軍国主義の姿勢を貫くことになった。1960年に復員し、「ショロン教授」ことジョルジュ・ベルニエ（Georges Bernier）とフランソワ・カヴァナが創刊した『アラキリ』にフレッド (Fred)、ジャン＝マルク・レゼール、ジェベ (Gébé)、ジョルジュ・ウォランスキらとともに参加。1962年から若者向け漫画誌『ピロット (Pilote)』に「のっぽのデュデュッシュ」を連載。1966年、『パリ・プレス (Paris-Presse)』紙にパリで失踪を遂げたモロッコの人民諸勢力全国同盟 (UNFP) の党首メフディー・ベン・バルカに関するルポルタージュを掲載し、さらに『ル・フィガロ』紙にこの裁判の様子を描いた画を掲載した。1972年、ピエール・フルニエ (Pierre Fournier) が創刊した政治・エコロジー新聞『ラ・グル・ウヴェルト(大口開けて / 黙っていられない)』に『シャルリー・エブド』のカヴァナ、ウォランスキ、レゼールらとともに参加。政治批判と併せて、反核運動を含むエコロジー運動も彼の主な活動となった。1980年代からはテレビ番組にも出演。政治風刺画を紹介する番組『反論権』などのほか、ドロテの子供向け番組「レクレ A2」にも出演して子供たちのために画を描いた。「（シャルリーの風刺画家が）子供たちのために画を描くなんて意外なことと思われるかもしれないけれど、子供を相手にするのは漫画家にとって理想的なこと。みんな、12歳までは絵を描くのだから」と話している。1970年から80年代にかけて多くのアルバム（画集）を発表して成功を収め、1982年からは主に『カナール・アンシェネ』に風刺画を掲載した。1992年、湾岸戦争に反対するために創刊された風刺新聞『ラ・グロス・ベルタ』（「グロス・ベルタ」は「ディッケ・ベルタ」のこと）のメンバーであったフィリップ・ヴァルとカビュは、編集長と意見が合わなくなり同紙を離れ、1982年に活動を停止していた『シャルリー・エブド』を再開することにした。カビュの風刺画に登場した「ボフ (Beauf)」(beau-frère (義理の兄弟) に由来) は「下品、無教養、偏狭なフランス人男性」を表わす新語（俗語）として辞書に載るまでになった。2006年に『シャルリー・エブド』がデンマークの日刊紙に掲載されたムハンマドの風刺画を転載したとき、表紙に「原理主義者にお手上げのムハマンド」と題して頭を抱えるムハンマドを描いた風刺画を掲載。吹き出しにある「ばかどもに愛されるのはつらいよ」という言葉が物議をかもすことになり、イスラム教団体に訴えられたが、「宗教批判の自由は信仰の尊重と同じように重要である・・・イスラムの名においてテロ行為を繰り返している一部の者に向けられたものであり・・・このようなテロリストとイスラム教徒が混同されるおそれは一切ない」として無罪となり、『シャルリー・エブド』の風刺画家らはフランス文化・通信省にその功績を称えられることになった。また、この裁判については『ばかどもに愛されるのはつらいよ (C'est dur d'être aimé par des cons)』というドキュメンタリー映画が制作された（カンヌ国際映画祭で上映）。2015年1月7日、シャルリー・エブド襲撃事件で殺害された。2016年6月、「報道の自由、表現の自由、自由な精神」の促進を使命とするニュージアム（ワシントンD.C.）にシャルリー・エブド襲撃事件の犠牲者（シャルブ、ジョルジュ・ウォランスキ、カビュ、フィリップ・オノレ、ティニウス、ベルナール・マリス、エルザ・カヤットおよびムスタファ・ウラド）が、バングラデシュ、ブラジル、コンゴ民主共和国、イラク、メキシコ、パキスタン、ソマリア、トルコおよびシリアのブロガーや報道カメラマンらとともに登録され、同年9月には『インサイド・シャルリー・エブド』というドキュメンタリー映画が作成された。試写会に参加したカビュの妻ヴェロニク・ブラシェ・カビュは「彼らは自分たちがしていることがいかに重大なことか、その危険性をよくわかっていた。言論の自由のために犠牲を払った彼らがどんな仕事をしていたのか知ってもらいたい」と語った。2018年12月1日、カビュの生誕地シャロン＝アン＝シャンパーニュ (マルヌ県) に彼に捧げるマルチメディア図書館 (médiathèque) が開館。デュデュッシュに因んで「デュデュショテック (Duduchotèque)」と命名された。2019年4月1日まで1年4か月にわたって開催される第1回企画展ではカビュの若い頃のデッサン約80点が展示される。