2500形が新製された1961年（昭和36年）当時における宮島線 - 市内線直通列車の運行形態は、朝方のラッシュ時間帯に3往復が設定されているのみであったが、2500形導入を契機に夕方のラッシュ時間帯にも2往復の直通列車を新設した。さらに翌1962年（昭和37年）1月10日より、昼間の時間帯においても毎時4本の直通列車を新設、2500形は2000形や850形とともにそれら直通運用へ充当された。2500形は導入当時の直通運転用車両においては最も収容力が大きく、直通運用の主力車両として重用された。しかし、後年の3000形電車および3500形「軽快電車」の導入を契機として直通運転用車両の標準仕様が3車体4台車の連接構造に移行したことや、2000形の2両固定編成化に伴って、2車体3台車構造の連接車である2500形は逆に1編成当たりの収容力が最も小さい車両となり、運用機会が減少した。1984年（昭和59年）には3700形電車導入の代替として車体流用車グループのうち2513-2514が同年12月30日付で廃車となった。また、同時期には将来的に宮島線の全列車を市内線へ直通運転する構想が浮上、輸送力増強のため経年の浅い新製車グループの2501 - 2510を対象に、3車体連接編成化および冷房改造を実施して収容力増加を図るとともに、他の3車体連接構造の直通運転用車両と仕様を統一することとなった。改造に際しては、中間車を別途新製して各編成へ組み込み、主要機器の一部を換装して5編成全てを3車体連接編成とする案も検討されたが、最終的には既存の車両の編成組み換えによって2車体連接車5編成10両を3車体連接車3編成9両に再編する方針が決定、減少する2編成分は3700形の新製によって補充することとした。
集電装置は菱形パンタグラフを採用、各車の屋根上後位寄りにやぐら状のパイプ組立形台座を介して搭載し、運用時には先頭となる側の車両に搭載されたパンタグラフを使用する。なお、2511 - 2514の搭載するパンタグラフは阪神電気鉄道より同社の廃車発生品を購入した中古部品である。
2000形において採用実績のある、運転台に設置されたブレーキ弁の操作によって発電制動・空気制動とも作動するSLED発電制動併用直通ブレーキを採用する。このため制動時でも吊り掛け駆動音が発生する。但し、市内線内では運転台の逆転器を切位置にすることで電気ブレーキをカットし、空気ブレーキのみを使用することもある。
建安16年（211年）、劉備が劉璋に招かれて益州入りした（劉備の入蜀）。建安17年（212年）、劉備が法正らと謀って益州攻略を企てると、張飛は諸葛亮・趙雲・劉封らと共に援軍として益州に攻め込み、手分けして郡県を平定した。江州では巴郡太守の厳顔を生け捕りにした。このとき、張飛は自身が大軍を率いてやってきたのに、厳顔が少数で抗い、降伏しなかったことに腹を立て、厳顔を詰問した。厳顔は「お前達は無礼にも、我が州（益州）に武力をもって侵略した。我が州には首をはねられる忠臣は居ても、降伏する将軍はおらぬ」と張飛を面罵した。腹を立てた張飛は、部下に彼の首を切らせようとしたが、厳顔がそこでさらに「首を刎ねるならすぐにやるが良い。何故腹を立てることがあるのか」といったので、張飛は厳顔を見事だと思い彼を釈放し、以後は賓客として扱った。張飛は劉璋軍との全ての戦いで勝利し、成都で劉備と落ち合った。劉備は益州奪取における張飛の功績を評価し、諸葛亮・法正・関羽と同等に金五百斤・銀千斤・五千万両・綿千匹の褒賞を与えた。張飛は巴西太守に任じられた。建安20年（215年）、曹操は漢中の張魯と戦って降伏させると、配下の夏侯淵と張郃に漢中を守備させた。張郃は巴東、巴西に攻め込みその住民を漢中に移住させた。その後さらに渠宕・蒙頭・蕩石に軍を進めたところ張飛に拒まれ、張飛は、張郃の軍と50日あまり対峙した後、精鋭の一万人ほどを率いて山道の隘路を利用し、迎え撃つ作戦を立てた。張郃は狭い山道の中で軍が前後で間延びしたために各個撃破され、たった数十人の部下と共に脱出する羽目になった。張飛は張郃の軍を撃退することに成功し、これにより巴の地は安寧を取り戻した。建安22年（217年）、張飛は劉備の漢中攻略戦に従軍し、下弁方面での作戦に馬超・呉蘭らと共に参加したが、曹洪・曹休らに阻まれ、目立った戦果を挙げることなく撤退した（『三国志』魏志「武帝紀」及び「諸夏侯曹伝」）建安24年（219年）春、劉備が漢中を攻略すると、成都に政庁を置くことにしたため、前線の漢中の守備を誰に任すべきかということになった。周囲は張飛が任されるものと思い、張飛自身もそう考えていた。しかし劉備は魏延を抜擢した。盧弼によれば、張飛はその暴虐な性格によって兵卒から嫌われていたので、漢中の守備から外されたのだという。同年秋、張飛は他の群臣達と共に劉備を漢中王に推挙した。劉備が漢中王になると、張飛は右将軍・仮節に任命された。