2016年7月23日、MGMグランド・ガーデン・アリーナでWBC世界スーパーライト級王者のビクトル・ポストルと王座統一戦を行い、12回3-0（2者が118-107、117-108）の判定勝ちを収め王座統一に成功、WBC王座の獲得に成功、リングマガジン認定王座の獲得にも成功し、WBO王座の3度目の防衛にも成功した。7月27日、WBOはクロフォードを7月度の月間MVPに選出した。年8月12日、WBCはクロフォードを8月度の月間MVPに選出した。2016年12月10日、センチュリーリンク・センター・オマハでWBC世界スーパーライト級3位でWBO世界スーパーライト級2位のジョン・モリーナ・ジュニアとWBC王座並びにWBO王座を懸け対戦する予定だったが前日計量でモリーナにスーパーライト級の規定体重である140ポンド（63.50kg）を3.4ポンド（1.54kg）上回る体重超過があり失格となった為、クロフォードが勝ったときのみ王座防衛となる条件で試合は行われ、クロフォードが8回2分32秒TKO勝ちを収めたためWBC王座の初防衛に成功、WBO王座の4度目の防衛にも成功した。この試合でクロフォードは150万ドル(約1億7千万円)、モリーナは40万ドル(4500万円)のファイトマネーを稼いだ。2016年12月15日、車の修理工場での事件についてネブラスカ州ダグラス郡の裁判所がクロフォードに懲役90日、執行猶予2年、弁償金6千ドル、社会奉仕活動120時間の有罪判決を言い渡した。クロフォードの弁護士は上訴をして保釈金1万ドルを支払い、クロフォードは保釈された。2017年5月20日、マディソン・スクエア・ガーデンで北京オリンピックライトウェルター級金メダリストでWBC世界スーパーライト級3位でWBO世界スーパーライト級10位のフェリックス・ディアスと対戦し、ディアスの10回終了時棄権によりWBC王座の2度目の防衛に成功、WBO王座の5度目の防衛にも成功した。
2015年4月18日、テキサス州アーリントンのテキサス大学アーリントン校構内にあるカレッジ・パーク・センターでWBO世界スーパーライト級5位のトーマス・ドゥローメとWBO世界スーパーライト級王座決定戦を行い、6回1分51秒TKO勝ちを収め2階級制覇を達成した。2015年10月24日、センチュリーリンク・センター・オマハでWBO世界スーパーライト級6位のディエリー・ジャンと対戦し、初回と9回、10回と3度のダウンを奪い10回2分30秒TKO勝ちを収め、初防衛に成功した。2016年2月27日、マディソン・スクエア・ガーデン・シアターでWBO世界スーパーライト級11位のヘンリー・ランディーと対戦し、5回2分9秒TKO勝ちを収め、2度目の防衛に成功した。2016年4月22日、前週に車の修理工場で自身の車の塗装代1,350ドルの支払いで店側と揉め、店員が他の客の対応をしている隙に、仲間と共に勝手に車をリフトから降ろして逃げ去り、その際にリフトを破損させ5,000ドルの損害を与えたとして店側が警察に訴えていた事件で、この日、クロフォードが破壊行為、サービスに対する窃盗、不法侵入などの容疑で警察に出頭した。
2009年1月、ハイアット・リージェンシー・ホテルで行われたバラク・オバマ大統領就任記念式とマーティン・ルーサー・キング・ジュニアの功績を称えるパーティを兼ねたイベントでパフォーマンスした。同年2月には、ミスター・チョウズで開かれたパーティと「オプラ・オスカー」と名づけられたオプラ・ウィンフリー主催の2つのオスカー賞イベントでパフォーマンスした。彼女はデイヴィッド・フォスターが制作したオリジナル曲『フィンガープリント』を初めて観客の前で披露した。同年4月にイタリアの音楽バラエティ番組『ティ・ラッショ・ウナ・カンツォーネ』に出演し、『アイ・ウィル・オールウェイズ・ラブ・ユー』『アイ・ハブ・ナッシング』『プレア』『リッスン』を歌った。同月、ドジャー・スタジアムで行われたロサンゼルス・ドジャース第52シーズン開幕戦において、約5万7千人の野球ファンの前でアメリカ合衆国の国歌『星条旗』を歌った。同年5月、フィリピンでの2枚目のアルバム『マイ・インスピレーション』を発売した。アルバムは『オールウェイズ・ユー』やヘレン・レディーのカバーで実母とデュエットした『ユー・アンド・ミー・アゲインスト・ザ・ワールド』を含む12曲が収録されている。同年12月にフィリピンでプラチナ認定を受け、その2ヶ月以内にゴールド認定を受けた。同年5月18日、トーク番組『オプラ・ウィンフリー・ショー』の「フィナーレ：オプラが探した世界で最も才能のある子供」というエピソードに出演し、ダイアン・ウォーレンが書き、デイヴィッド・フォスターがプロデュースしたペンペンコ初の国際的なシングル『ノート・トゥ・ゴッド』を観客の前で初めて披露した。シングルは同日にデジタルダウンロード販売が開始され、ビルボード・ホット・デジタルシングル100で初登場22位、ホット・デジタルチャート100で9位、ホット100で44位、カナダのホット・デジタルシングル・チャートで35位を記録した。同月、イタリアの音楽バラエティ番組『ティ・ラッショ・ウナ・カンツォーネ』に再び招かれ、特別ゲストとして出演した。同年6月27日、彼女にとって初めてとなる単独コンサート「シャリース：ザ・ジャーニー・ビギンズ」をSMXコンベーション・センターで行った。ペンペンコは2009年に2曲のクリスマスソングに参加した。1曲はデヴィッド・アーチュレッタのクリスマスアルバム『クリスマス・フロム・ザ・ハート』に収録されているアーチュレッタとのデュエット曲『ハブ・ユアセルフ・ア・メリー・リトル・クリスマス』である。もう1曲はコンピレーションアルバム『ベリー・スペシャル・クリスマス・ヴォリューム7』に収録されている『クリスマス・ソング』である。2009年秋にはライブ「デイヴィッド・フォスター・アンド・フレンド」の北アメリカ公演に同行した。同年12月23日に北アメリカで公開された映画『アルビン 歌うシマリス3兄弟』にカメオ出演をした。同月、オーディション番組『シンガポールアイドル』のグランドフィナーレに出演し、『ノート・トゥ・ゴッド』を披露した。