全豪オープンで2年連続となる決勝に進出したが、ジョコビッチに4–6, 2–6, 3–6のストレートで敗れ4大大会3度目の準優勝となった。年末世界ランキング3年連続4位となる。マリーは全仏オープンで初めてのベスト4に進出したが、ナダルに4-6, 5-7, 4-6で敗れた。ウィンブルドン選手権で3年連続の準決勝に進出したが、またもナダルに7-5, 2-6, 2-6, 4-6で敗れた。ウィンブルドン後のデビスカップではルクセンブルクのローラン・ブランに6-0, 6-0, 6-0で勝利し、オープン化後以降8人目のトリプルベーグル達成者となった。マスターズ1000では第4シードで出場したシンシナティ・マスターズではジル・シモン、マーディ・フィッシュらを破り決勝進出。決勝では第1シードのジョコビッチに勝利し3年ぶりの優勝。全米オープンでも準決勝に進出し、2011年の4大大会全てでベスト4以上に進出したが、準決勝でナダルに4-6, 2-6, 6-3, 2-6で敗れた。年間での4大大会すべてベスト4入りは男子史上7人目。秋のアジアシリーズではタイ・オープン、ジャパン・オープン・テニス選手権で2大会連続優勝を果たし、第2シードで出場した上海マスターズはスタン・ワウリンカ、マシュー・エブデン、錦織圭らを破り決勝進出。決勝ではフェレールに7-5, 6-4で勝利し優勝。しかし最終戦のATPワールドツアー・ファイナルではフェレールとの1試合目を落とした後、太もも付け根の負傷のため大会を棄権した。最終世界ランキング4年連続4位となる。
2004年5月20日、プロデビュー。2006年7月8日、9戦目でWBC世界ウェルター級ユース王座を獲得した。2008年1月19日、14戦目にWBCアメリカ大陸スーパーライト級王座決定戦で元WBO世界同級王者デマーカス・コーリーと対戦し、12回3-0（2者が118-109、116-111）の判定勝ちで王座を獲得した。同年3月27日、15戦目ではWBCアメリカ大陸王座の初防衛に成功した。2009年8月1日、19戦目で世界王座初挑戦。ティモシー・ブラッドリー対ネート・キャンベルの前座でWBC世界スーパーライト級王座決定戦でジュニア・ウィッター（イギリス）と対戦し、8回終了後のウィッターの棄権によるTKO勝ちで全勝のまま王座獲得に成功した。2010年3月6日、IBF世界スーパーライト級王者ファン・ウランゴ（コロンビア）と王座統一戦で対戦し、8回TKO勝ちでWBC王座は初防衛、IBF王座獲得による王座統一に成功した。2010年8月7日、アンドレアス・コテルニク（ウクライナ）と対戦し、3-0の判定勝ちで初防衛に成功した。2011年1月29日、WBO世界スーパーライト級王者ティモシー・ブラッドリー（アメリカ）と王座統一戦で対戦し、10回負傷判定負けを喫して王座統一に失敗、WBC王座から陥落するとともに、プロ初黒星を喫した。2011年2月、IBF世界スーパーライト級王座を返上した。2011年6月25日、ミズーリ州セントチャールズのファミリーアリーナで後にWBC世界スーパーライト級暫定王者になるルーカス・マティセー（アルゼンチン）と対戦し、4回にはダウンを奪われる苦闘で12回2-1（96-93、95-94、93-96）の判定勝ちを収めた。 2012年2月25日、アメリカ合衆国ミズーリ州セントルイスのスコットトレード・センターでWBA世界スーパーライト級王者マルコス・マイダナ（アルゼンチン）と対戦し、12回3-0の大差判定勝ちを収めた。2012年10月20日、バークレイズ・センターで、ダニー・ガルシア対エリック・モラレスの前座でIBF世界ウェルター級王者ランドール・ベイリー（アメリカ）に挑戦し、3-0の判定勝ちで2階級制覇に成功した。2013年1月29日、指名挑戦者のケル・ブルック（イギリス）と対戦予定だったがブルックが足首を負傷し試合が2月23日に延期される、しかし今度はアレキサンダーが上腕二頭筋を負傷し2度目の延期となった。お互いの負傷による延期が続き5月18日に試合が行われることが内定していたがまたしてもブルックが脚を負傷し、結局試合自体が流れる結果となった。2013年5月18日、ニュージャージー州アトランティックシティのボードウォーク・ホールでブルックの代役としてIBFウェルター級4位のリー・パーディ（イギリス）と対戦、しかし前日計量でパーディが体重超過で計量失格となり試合はノンタイトル戦となった。試合は終始アレキサンダーが多彩なブローで圧倒し、7回にパーディ陣営がインターバルで棄権を申し込んだためによりアレキサンダーが7回TKO勝利という結果となった。2013年11月30日、ニューヨークのバークレイズ・センターで、ポール・マリナッジ対ザブ・ジュダーの前座でIBF同級6位のショーン・ポーターと対戦するが12回0-3(113-115、2者が112-116)の判定負けで初防衛に失敗し王座から陥落した。2014年6月21日、カリフォルニア州の スタブハブ・センター・テニスコートでロバート・ゲレーロVS亀海喜寛の前座でヘスス・ソト・カラスと対戦し、10回3-0(97-93、2者が99-91)の判定勝ちを収めた。2014年12月13日、MGMグランド・ガーデン・アリーナでアミール・カーンと対戦するが、12回0-3（109-119、110-118、108-120）の判定負けを喫した。この試合でアレクサンダーは60万ドル（約6000万円）、カーンは95万ドル（約9500万円）のファイトマネーを獲得した。2015年1月9日、ゴールデンボーイ・プロモーションズからプロモート権を破棄されたことで、同プロモーションを離脱した。2015年10月14日、アリゾナ州グレンデールのジョビング・ドットコム・アリーナでアーロン・マルティネスと対戦し、10回0-3（97-93×2、96-94）の判定負けを喫した。2017年11月21日、フロリダ州セントピーターズバーグでウォルター・カスティージョとウェルター級10回戦を行い、10回3-0（100-89×2、96-93）の判定勝ちを収め復帰戦を白星で飾った。2018年2月17日、テキサス州エルパソのドン・ハスキンス・センターで元WBC世界ウェルター級王者のビクター・オルティスとウェルター級10回戦を行い、10回0-1（113-115、114-114×2）の判定で引き分けた。2018年8月4日、ナッソー・ベテランズ・メモリアル・コロシアムでアンドレ・ベルトと対戦し、12回判定負けを喫した。