2005年全仏オープンまではジュニア選手の大会にも出場したが、この年からプロテニス選手として本格的な活動を始め、地元のウィンブルドン選手権大会で4大大会の本戦にデビューした。初出場のウィンブルドンでダビド・ナルバンディアンとの3回戦に勝ち進み、マリーはイギリスの新しい才能として期待を集めた。続く全米オープンでは2回戦でアルノー・クレマンに敗れたが、9月末にタイ・オープンで初のツアー大会決勝進出を果たす。2005年末には世界ランキングを一気に64位まで上げ、10代の男子テニス選手としてはノバク・ジョコビッチに続く高いポジションにつけた。2006年2月13日、アンディ・マリーはSAPオープンの決勝でレイトン・ヒューイットを2-6, 6-1, 7-6で破り、18歳9ヶ月でツアー初優勝を果たす。4大大会でも、2度目のウィンブルドンでは3回戦でアンディ・ロディックとの“アンディ対決”を7-6, 6-4, 6-4で制してさらに評価を高めたが、4回戦でマルコス・バグダティスに3-6, 4-6, 6-7のストレートで敗れた。8月のシンシナティ・マスターズでは、2回戦で当時ランク1位のロジャー・フェデラーに勝利する大金星を挙げ、2006年シーズンにナダル以外で、フェデラーから勝利をあげた唯一の選手となった。全米オープンで第17シードを得たマリーは、ニコライ・ダビデンコとの4回戦まで勝ち進み、一気に世界ランキング16位まで上昇した。全豪オープンで第15シードを得たマリーは、4回戦で第2シードのラファエル・ナダルに7-6, 4-6, 6-4, 3-6, 1-6のフルセットで惜敗した。2月にSAPオープンで2連覇を達成し、10月第3週のサンクトペテルブルク・オープンでツアー3勝目を挙げた。他にもマスターズでは2度ベスト4に残った。
8歳でテコンドーを始め、15歳でキックボクシングを始めた。2005年1月22日、ニュージャパンキックボクシング連盟（NJKF）でプロデビュー（高校2年）。2006年7月22日、NJKF「ADVANCE VII」で開催された真王杯60kg級トーナメントに出場予定であったが、練習中に全治2か月の怪我を負い欠場となった。2006年9月、タイ・ラジャダムナン・スタジアムで1週間に2試合戦い、2KO勝ち。2006年11月23日、NJKF「ADVANCE X」で王者岩井伸洋とフェザー級タイトルマッチで対戦予定であったが、岩井の負傷によりNJKFフェザー級暫定王者に認定された。2006年12月5日、タイで開催された「国王生誕記念ムエタイ世界大会」に日本代表として出場。直前に対戦相手が変更となり、90kg近くあるヘビー級選手ソムデート・ポー・パンティー（タイ）と対戦し、30kg近い体重差を跳ね返し、4Rに膝蹴りでKO勝ち。2007年3月18日、NJKF「FIGHTING EVOLUTION III」で岩井伸洋とNJKFフェザー級タイトルマッチを行ない、TKO勝ち。正規王者となるとともに、初防衛に成功した。2007年7月13日、タイ国プーケット・BANGLA BOXING STADIUMでチャイチャナ・パートンジム（タイ）とWPMO世界スーパーフェザー級タイトルマッチを行い、5RKO勝ちで王座を獲得した。2007年11月21日、カンボジア・プノンペンで現地選手と対戦し、判定負け。キャリア初の黒星となった。2008年1月27日、NJKF「START OF NEW LEGEND」でMA日本フェザー級王者駿太と対戦し、判定負け。国内での初黒星となった。2008年4月29日、マーシャルアーツ日本キックボクシング連盟興行で王者TURBOとWMAF世界スーパーフェザー級タイトルマッチで対戦し、引き分け。王座奪取に失敗した。2008年7月27日、NJKFスーパーフェザー級王座決定トーナメント準決勝で赤十字竜と対戦予定であったが、直前になって尿道結石で欠場した。2009年、弟・賢司と共に、立川キックボクシングアカデミーからアンリミテッドジムに移籍。2009年9月28日、1年5か月ぶりの試合となった「Survivor Round.1」のメインイベントで村浜武洋と対戦し、3ダウンを奪って1RKO勝ち。2009年11月2日、Krushライト級グランプリ2009に出場。リザーブファイトで水落洋祐に判定勝ち。準決勝で勝利した石川直生がドクターストップとなったため、決勝に進出。決勝で山本真弘と対戦し、2Rまでは優勢に試合を進めるも3Rに左フックでダウンを奪われ判定負け、準優勝となった。2010年1月25日、「Survivor 〜Round.3 立川隆史・引退記念興行〜」で大月晴明と2分2Rのスペシャルエキシビションマッチを行った。2010年5月2日、K-1初参戦となったK-1 WORLD MAX 2010 〜-63kg Japan Tournament 1st Round〜でDJ.taikiと対戦し、判定勝ち。2010年7月5日、K-1 WORLD MAX 2010 〜-63kg Japan Tournament FINAL〜では、準々決勝で尾崎圭司に判定勝ち、準決勝で松本芳道に左ハイキックでKO勝ちするも、決勝で大和哲也に対してダウンを奪いながらも、3RKO負けを喫し、準優勝となった。2010年11月8日、K-1 WORLD MAX 2010 -70kg World Championship Tournament FINALのスーパーファイトでHIROYAと対戦し、3-0の判定勝ちを収めた。2011年5月27日、「Survivor 〜Round.7〜」のメインイベントで元ルンピニー・スタジアム認定バンタム級王者＆WMC同級王者デンサイアム・ルークプラバーツ（タイ）と対戦し、3RにKO勝ちを収めた。2011年6月25日、K-1 WORLD MAX 2011 -63kg Japan Tournament FINALで、準々決勝で才賀紀左衛門に3R判定勝ち、準決勝で野杁正明に3R判定勝ち、決勝で卜部功也に3R判定勝ちで初優勝を果たした。2011年9月25日、K-1 WORLD MAX 2011 〜-70kg Japan Tournament FINAL〜のスーパーファイトでWPKC世界王者アンドレ・ブルール（ドイツ）と対戦し、序盤から蹴りで圧倒し計3度のダウンを奪い大差判定勝ちを収めた。2011年11月12日、Krush.13でFFSCフランス三冠王者のトリスタン・ベナード（フランス）と対戦し、3RにKO勝ちを収めた。2011年12月31日、元気ですか!! 大晦日!! 2011でニルス・ヴィーランド（スウェーデン）と対戦し、3RにKO勝ちを収めた。2012年2月17日、Krush.16でISKAオリエンタル世界ライトウェルター級王座決定戦を行い、元WPMF世界ウェルター級王者のシャルル・フランソワ（フランス）に2RKO勝ちを収め、2本目の世界タイトルを獲得した。