さらに、ハイダル・アリーはマイソール王国の領土の拡大を目指し、マイソール王国の周辺諸国に軍事遠征を行った。すでに、18世紀後半までに王国は内陸交通網が発達し、国内外の都市や町との間で多くの物資が流通していたが、彼はアラビア海に面する領土の重要性を理解していた。1763年3月 、ハイダル・アリーはケラディ・ナーヤカ朝を滅ぼしたが、この領土の征服は重要なものだった。この王朝の領土であったカナラ地方は胡椒やキンマなどの商品作物の栽培と輸出でにぎわい、その首都ビダヌールはアラビア海に面した海港と陸上交易路で結ばれた商業上重要都市でもあった。内陸国家として発展してきたマイソール王国にとっては、海側に面した領土を手に入れることで他国との貿易や使節の派遣を可能にした。ハイダル・アリーはビダヌールをハイダルナガル（ハイダルナガラ、現ナガラ）と改称し、王国の首都シュリーランガパトナとは別の自身の拠点として重視した。 1764年、彼は王国の県知事らを招集したが、その集合地はハイダルナガルであった。同地には貨幣鋳造所が設けられ、ハイダル・アリーの名を冠したハイダリー・パゴダという金貨が鋳造された。18世紀後半までに王国内の綿布産業をはじめとする産業は一定の発達を見せていたが、ハイダル・アリーはこれら産業をさらに活性化させようとし、養蚕や絹織産業の育成、軍事面の両方で力を入れた。シュリーランガパッタナやバンガロールなどの拠点にはそれら官営の作業場を増設し、軍が使用する銃や大砲の一部の製造を官営作業場で製造した。また、ハイダル・アリーはケーララ地方にも侵略し、1766年にはザモリンのカリカットを落とし、1767年初頭にはトラヴァンコール王国に侵入し、急速に南インドに領土を拡大した（マイソール王国のケーララ侵攻）。ハイダル・アリーは軍事的に従わせた小規模なナーヤカに対しては、貢納と軍事力提供によって存続を認めることもあった。とはいえ、ナーヤカが軍役などで死亡した際には、その支配領域は順次王国の行政企画に組み込まれた。このように、マイソール王国は南インドにおいて最も強勢を誇ったが、当時第三次カーナティック戦争終結後に南インドにおいて優位だったイギリスとの対立を不可避にした。一方、ハイダル・アリーもまたフランスとの同盟を利用し、軍事顧問を受けいれてイギリスに対抗しうる援助を得て、軍事的な近代化を目指した。また、デカンのマラーター王国やニザーム王国なども、マイソール王国の南インドにおける進出を脅威とみるようになった。
ブリーリーの舞台デビュー作は、2001年にロンドンのロイヤル・コート・シアターで上演された、ジュディー・アプトンの『スライディング・ウィズ・スザンヌ』Sliding With Suzanneである。この作品はマックス・スタフォード＝クラーク指揮で、彼女は14歳の少女ソフィーを演じている。『デイリー・テレグラフ』紙では、彼女の演技を「完璧で心に強く訴えかける思春期の表現」（a perfect poignant study of adolescence）と評された。2005年にブリストル・オールド・ヴィック制作で上演した、トム・ストッパードの戯曲『アーカディア』では、神童トマシーナを演じた。この演技は、『メール・オン・サンデー』紙に"excellent"、『デイリー・テレグラフ』紙に「夕べはすっかりルー・ブリーリーのトマシーナのものだった』("the evening belongs to Loo Brealey's Thomasina")と評されている。続いて彼女は、ペインズ・プラウが上演し、デニス・ケリーが賞を勝ち取った二人劇『After The End』で主演した。この作品は、ロシアでも上演された上、2006年7月にはオフ・ブロードウェイでヒットすることとなる。ブリーリーは2度、ピーター・ホールとタッグを組んでいる。最初は2007年の "Little Nell"（サイモン・グレイ作）であり、タイトル・ロールを演じてマイケル・ペニントンやティム・ピゴット＝スミスと共演した。この作品は、クレア・トマリンの書いた、チャールズ・ディケンズの愛人エレン・ターナンの一代記 "The Invisible Woman" に基づいており、"Little Nell" では彼女の人生を17歳から44歳まで辿ってみせる。ブリーリーの演技は、「素晴らしい」"excellent"（デイリー・メール）、「印象的だ」"impressive"（ザ・ステージ）、「称賛せずにはいられない」"highly compelling"（インデペンデント）、「仰天だ」"astounding"（ブリティッシュ・シアター・ガイド）などと評されている。翌年、ホールはキングストン・アポン・テムズのローズ・シアターで上演された『ワーニャ伯父さん』に、彼女をソーニャ役として出演させた。この作品は、様々な批評で絶賛を受けることとなる。『テレグラフ』紙は彼女を「注目すべき人物」と評し、『インデペンデント』紙は彼女を『レベッカ』でのジョーン・フォンテインと同等に評価した。『スペクテーター』紙では、「ブリーリーは、怠惰な表面性の奥へ隠された、感傷的な詩情を露わにするただ一人の俳優だ。彼女の一番の強みは"平凡な"ソーニャを演じるには魅力的すぎることだが、彼女はこれを、性的な魅力が無いことをぎこちない笑いで示唆したり、落ち着きの無い動きや気抜けして輝くような純真さを見せることで偽装してみせる。全てが見事だった…」("Brealey is the only performer who uncovers the pathetic poetry beneath the indolent superficialities. Her big disadvantage is that she’s too attractive for ‘plain’ Sonya, but she disguises this by suggesting a lack of sexual allure with awkward giggles, squirrelly movements and a stupefied beaming naivety. All brilliantly done...") と評された。2011年には、彼女はヤング・ヴィクで上演された、リチャード・ジョーンズのヒット作『検察官』で、ジュリアン・バラットとドゥーン・マッキチャンの、色情狂の娘を演じた。さらに彼女は、ステファン・マンガンと共に、ジョー・ペンホール作の『バースデイ』Birthday に出演した。この作品の監督はロジャー・ミッシェルで、2012年にロイヤル・コートで上演されている。また、キャロライン・バードの演劇、『トロイの女』では、カッサンドラ、アンドロマケー、トロイのヘレンという3つの主要な役を演じている。この作品はゲート・シアター(ロンドン)で上演され、チケットが完売となったほどの人気であった。彼女の演技は、『衝撃的だ』"electrifying"（タイムズ）、『彼女は特筆すべき最高の演技をした』"she 'pulled off a remarkable treble'"（ガーディアン）と評されている。ブリーリーは『イヴニング・スタンダード』紙で数々の役について語っているほか、『タイムズ』紙では舞台上でヌードになった経験について記事を書いている。2014年2月には、グラスゴーのシチズンズ・シアターで、ストリンドベリの『令嬢ジュリー』の主役を演じた。この作品は同月6日から15日まで上演された。監督はドミニク・ヒルが務め、ジニー・ハリスが加筆脚本を書いた。ハリスは、ストリンドベリの原作から40年後の1920年代に設定を変え、舞台をスコットランドのハイランド地方に移している。この作品ではキース・フレミングがジョン（原作のジャン(Jean)）、ジェシカ・ハードウィックがクリスティーンを演じたが、登場人物はブリーリーを含めこの3人のみであった。