1969年から1970年にかけ、アメリカ合衆国の国連大使を補佐する6人の国連代表団に加わり1969年は首都ワシントンのメイフラワーホテルで開かれた国際連合第24回総会に出席。担当は環境、青少年、人権に関わる問題である。これらを課題とする多くの国際会議で1970年から1974年にかけてアメリカ代表を務め、まもなく持ち前の勤勉さと人間的な魅力で「アメリカ外交の秘密兵器」といわれるほどの優秀な外交官になる。演説の原稿はすべて自分で書いており、日本の一部の情報源には国連で武力によるベトナム戦争の解決を主張したとあるものの国連で演説したのは宇宙の平和利用と環境問題と難民問題についてのみである。中華人民共和国と友好的な立場をとり国連加盟を強く主張、アメリカ政府の首脳部に公式の請願書を送るなど働きかけをした。やがて中華人民共和国の国連加盟 (1971年) と米中国交回復が実現していく。当時アメリカと国交のなかったエジプトで会議に出席したとき、サダト大統領 (在職1971年9月2日 – 1981年10月6日) が突然現れ、自分はファンだ、彼女が主演した『ハイディ』の映画フィルムが欲しいと言った。大統領は自ら「(イスラエルとの) 平和を心から望んでいる最初のアラブの指導者だ」と述べた。シャーリーはこの発言をすぐキッシンジャー国務長官に伝え、帰国後すぐ『ハイディ』の映画フィルムを贈った。やがてアメリカとエジプトの国交回復を経て、1978年、ジミー・カーター大統領の仲立ちでイスラエルとエジプトとの和平が成立する。
銃身と銃床が一直線上にある直銃床デザインを取り入れ、ガス圧利用（ショートストロークピストン式）、ティルトボルト式、直動式撃鉄による撃発機構を採用している。国産小銃として日本人の体型に合わせた設計を考慮したものの、当時の自衛隊は防御戦闘が主眼であり、多少の重量増加よりも射撃時の命中精度、弾幕散布界の小径化を考慮した小銃となった。これはソ連軍機械化部隊の侵攻を遅滞するため、多数の敵に損害を与えられ、対物射撃にも威力を発揮する7.62mm弾の連射に対応するよう設計されたことによる。また、防御戦闘重視の自衛隊の用兵思想に準拠して、携帯性の高い軽機関銃としての要素も有している。回転速度を下げて連射時の銃口の跳ね上がりを抑えるため、コイルばねと棒状の撃鉄を納めた撃鉄筒が床尾内に入り込む設計となっており、他国の小銃や89式5.56mm小銃の様な折曲銃床（折畳銃床）型を製作することは不可能になっている。銃口部の消炎制退器（フラッシュサプレッサー）は、発砲炎を水平方向に拡散することで射撃位置の秘匿に効果があるほか、反動の30%を軽減する。試作の際、ガス抜き穴を上下左右にまったく対称に設けたところ、ガス作用が釣り合って中心に芯ができ、銃口が安定することで命中率が非常に良いことが判明している。現行の様に三つ穴が左右に設けられるに留まったのは、下方向にガスが抜けると地面の砂を舞い上げてしまい、射撃に影響を及ぼすためと、射撃位置を暴露してしまうためである。なお、下方向にガスの反作用が生じることとなったが、支障となるほどではないという。一方で、制退器の締め付け具合は命中に影響を与え、特に分解組付を行った際に狂いが生じたとされる。銃身内部にはクロムメッキを施して耐久力と防錆能力の向上に努め、銃身後端の薬室肉厚も九九式短小銃よりも0.7mm厚い12.1mmとする事で、銃身寿命は軽機関銃並みの発射数37,000発以上、尾筒寿命は発射数24,000発となっている。また、クロムメッキを施したことで摩耗衰損を防ぎ、弾道維持も図られている。銃としても非常に堅牢でもあるため、2000年代中盤頃より制式化直後に導入された後継の89式が耐用限界を迎えて用廃となり始めた現在においても、多くの64式が現役で使用されている。ストレート形状の二脚（バイポッド）を有するが、89式の様に取り外しての射撃を考慮したものではない。左右対称デザインの銃床は木製で、木材部分は調達が容易で加工しやすい東南アジア産の赤ラワン材を用いており、赤みを帯びた木製部品が目立つ外観となった。1966年から1967年にかけてストックやグリップをプラスチック化する試作が行われた。耐久力や強度に問題はなかったものの、木製に比べて高価となったため、採用は見送られた。床尾板は金属製で、ショルダーレストを有する。また、付属品室の蓋がある。可倒式の照門・照星（サイト）を有する。照星は微調整不可能な固定式だが、照門は上下左右に微調節可能なダイヤル式となっている。右側面についたダイヤルで左右、照門下のダイヤルで上下に移動する。一方で、それぞれ完全に固定する機構がない。66式鉄帽を目深に被った状態での伏せ撃ちの際、鉄帽のひさし部分が照門に干渉したり、射撃中の反動で倒れることがある。量産に入った初期の段階においても、連発時に照門が銃の振動（銃が発砲時に後退した際、慣性によって照門がその場に残ろうとする）によって倒れる事故が頻発していた。これは図面の改正で一応の修復はできたものの、完全な防止には至らなかった。被筒（ハンドガード）は金属製の上下分割式を採用したが、89式の物と異なり、専用工具を用いなければ外すことはできない。下部被筒の前部は鋼板で補強されているが、本体はヤング率の低い軽合金を採用しており、一度変形すると元に戻り難い。取扱不良などにより変形している個体もあり、そのような被筒では脱落する可能性が高くなっている。本銃に限らず、装備品の管理に厳格な自衛隊では、演習などの訓練時に部品の脱落を警戒してビニールテープなどによる脱落防止処置が行われる。軍用ライフルとしては部品点数が58個と比較的多く、整備のための通常分解（日常の手入れ分解）時にも床尾板の整備用具入れに入っているプラスドライバー、ピンポンチを必要とする。また、誤った状態でも組み付けが可能な部品（ピストン稈止）が存在するという。発射モードの切替え軸部にはア（安全）/タ（単発）/レ（連発）と記されており、「当たれ」と表現されることがある。採用当時のジェーン年鑑の本銃の記事には、JANEによる64式の実弾射撃などが行われたかどうかは明記されていないが、Very good weaponとの記述がある。また、豊和工業の英文資料によると、全米ライフル協会のジャック・ウェラーは、64式を評してThis is the most accurate rifle that I have seen everおよび、Type 64 rifle is the best service rifleと述べたとされている。