翌1999年2月、ポケットビスケッツの活動として、千秋、テル、ウドがそれぞれソロシングルを発売。その内、テルのシングル「青の住人（すみびと）」にてテル本人がピアノを弾いていないという不正が発覚。「完奏できなければ脱退」という条件でFM横浜の「TheRanking」で生演奏し、これをクリアした。しかしテル本人は演奏の出来に納得せず、自ら進んで仮メンバーとなった。その後のZepp Tokyoでのライブで上達した演奏を披露し、3人での活動を再開。同年7月、1年ぶりの新曲となる第6弾シングルと、幻の曲「MyDiamond」の発売を賭けて、さんざん制約を課せられ苦しめられたウリナリ審査委員会（勝俣州和、堀部圭亮、河村亮）とトライアスロンでの全面対決を決意。見事勝利し22日にポケットビスケッツとしてのシングル6作目『Days/My Diamond』を発売。オリコンチャート最高4位を記録した（売上45万枚）。同年末には松任谷由実の年越しライブにゲスト参加し、「Yuming＋Pocket Biscuits」として共演作「Millennium」を生中継、生演奏で発表した。同作は翌2000年1月21日に同名義でシングルとして発売された。発売同日の放送において、「ポケットビスケッツが番組の一企画であるため、歌手・千秋の活動を狭めている」とするテルが、千秋にソロ活動を進言。3人の相談の末にこれが受け容れられ、これに伴いポケットビスケッツとしての活動は停止することになった。2000年3月12日、千秋のソロデビュー前の初ライブ後、日本武道館でポケットビスケッツとしてライブを行う。これは直前まで千秋には秘密にされ、テレビでも告知されないシークレットライブのスタイルを取った。このライブでテル・ウド・千秋の今後を祈って手作りの幸せの黄色いハンカチが入場者に配られ、ファンの提案で即興の卒業式が行われた。
5月2日の放送において、ファーストアルバムを製作することがテルから発表された。発売に先立ちアルバムから1曲をシングルカットすることになり、4曲の候補の中からウドがメインボーカルを務める「GREEN MAN」が選ばれた。この決定には当初ウド自身も反対していたが、7月4日に発表されたオリコンチャートで初登場3位を記録し、番組中で感泣した。パッパラー河合は「ウドのボーカル曲はそのうち注文が来るだろうなとは思ってたけど、まさかシングルカットとは思っていなかった」と語っている。なお、河合が4作目に考えていたのは、アルバムの1曲目に収録された千秋ボーカルの「Pink Princess」であった。7月14日にファーストアルバム『Colorful』が発売され、初登場3位を記録した。この2カ月後、企画上「ポケットビスケッツの邪魔者」という扱いに過ぎなかったブラックビスケッツの台湾デビューが決定。以後しばしブラックビスケッツが前面に押し出され、ポケットビスケッツは一時的に活動休止状態となった。この最中にブラックビスケッツは9月に台湾において第1弾シングル『闘志』を発表し、2週連続の1位を獲得、『STAMINA』と改題して12月に発売された日本では初登場2位を記録した。12月12日の放送でポケットビスケッツとブラックビスケッツが台湾で合同ライブを行ったのち、年末の日本武道館ライブの権利を賭けて「ガソリンすごろく対決」を行い、ポケットビスケッツが勝利。12月28日（放送は翌1998年1月9日）に初めての本格的ライブとして日本武道館で単独公演を行った（ブラックビスケッツも後から出演）。このステージでは、千秋が歌の最中に感極まり、声を詰まらせる場面もあった。
創建は、神護景雲元年（767年）と伝えられる。「大杉神社略縁起」には、僧勝道が下野国日光への道中、当地を訪れ、巨杉を神籬として三輪明神（大神神社）を鎮斎し、人々を数々の奇跡で救済したことから、「悪魔ばらえのあんばさま」と信仰されるようになったとある。茨城県神社庁稲敷支部の由緒には「里人疫病に大いに苦しんでいるを見てあはれみ、大杉の下に大和の国大三輪大神を鎮祭し祈念するや、たちまち里人等全快した」とある。ただし神体については、「神護景雲年中釈勝道人御作の降魔の霊神不動尊なり」（『利根川図志』）、「神護景雲年勝道上人作の降魔の霊神不動尊を神体とす」（『常山総水』）など、巨杉そのものではなく、僧勝道の彫刻した「霊神不動尊」とする資料がある。延暦15年（796年）、あるいは同年5月（『稲敷郡郷土史』）、延暦寺の快賢阿闍利が、悪路王（高丸）の降伏を大杉神社に祈願した。『利根川図志』に「伝教大師自ら彫刻なし給ふ四魔降伏の不動明王を乞ひ請給ひ此地に来り霊夢によつて大杉大明神と同じく鎮座なし奉り且天竺伝来昆首羯摩の作弥勒菩薩の尊像を安置し奉り即ち宝刹を草創し龍華山安穏寺と号す」とあり、伝教大師（最澄）の作である「四魔降伏の不動明王」を「大杉大明神（霊神不動尊）」と同じく鎮斎し、さらに天竺の昆首羯摩の作である「弥勒菩薩の尊像」を本尊として龍幸山安穏寺を開基したという。この国家安寧祈祷の功により神領を賜り、稲敷支部によれば、その後に安穏寺境内に「大杉大明神」の社殿が造立された。神社ウェブサイトでは安穏寺の開基を延暦24年（805年）としている。『新編常陸国誌』には「院内に大杉明神の社あり、この社、後世成る所なれども、遠近の緒人崇敬甚しきゆへに、日を追て社殿を造す、爰を以て、当寺全く其別当の如くなれり」とあり、元は安穏寺があって、境内社として後に大杉明神が鎮祭されたが、崇敬の甚だしさから主従が逆転したと記されている。これは龍華山安穏寺を中心とする国家安寧祈祷の功により神領を賜り、その後に境内に「大杉大明神」が造立されたとする稲敷支部の記述に適う。それ以前から社殿を持たない形で大杉大明神が信仰されていたことは考えられる。