2003年はシーズン開幕直前まで所属チームが決定しなかったが、ギリギリでシトロエンとの契約に漕ぎ着ける。この時1988年以来コドライバーを務めてきたルイス・モヤは「無報酬に近いギャラでは家族を養えない」とコンビ解消を表明し、現役を引退。同郷出身のドライバー、ヘサス・ピュラスの相棒だったマルク・マルティと組む。2003年シーズンは、この年から初開催となるトルコで勝利。スピードでまさる若手を相手にベテランの力をみせ、チームメイトのセバスチャン・ローブ、スバルのペター・ソルベルグらとチャンピオン争いをした。ローブと同ポイント首位で迎えた最終戦グレートブリテンでは、車載カメラが故障し煙が出るというトラブルに見舞われ、集中力を乱されコースオフしリタイアに終わった。2004年シーズンもシトロエンで走り、アルゼンチンで現役最後の26勝目を飾る。地元カタルーニャの直前にWRC引退を発表し、同年のオーストラリアが最終戦となるはずだったが、レッキ中に起こしたコースアウトで首を負傷し、ラリーを欠場した。これでサインツのキャリアは終わるものと思われていた。その後は、2005年のポルトガルでかつての相棒ルイス・モヤとゼロカーを走らせたりしていたが、サインツのあとにシトロエン入りしたフランソワ・デュバルの成績不振のため、メイクスタイトル獲得めざすシトロエンは彼を再び招聘した。7ヶ月ぶりに復帰したトルコでは熟練した走りは健在で、4位入賞を獲得した。続くアクロポリスでは3位表彰台を獲得し、チームから課された仕事をやり遂げた。アクロポリス終了後、サインツは「もうWRCに戻ることは絶対にない」というコメントを残し、再びWRCを去った。
1996年はWRC初開催のインドネシアで勝利を挙げると、翌1997年もアクロポリスとインドネシアで2勝を挙げる。しかしチーム運営がフォードモータースポーツからワークス経験の乏しいマルコム・ウィルソン・モータースポーツ（現Mスポーツ）へ移管される中で思うようなマシン開発が出来ず、三菱とスバルの後塵を拝し続けた。そのため、サインツは1997年の終盤を待たずに古巣トヨタへの移籍を発表する。1998年は開幕戦モンテカルロでトヨタでの復帰後初の勝利を挙げると、中盤戦のニュージーランドではライバルを圧倒。2度目の勝利を挙げ、スバルのマクレーや三菱のトミ・マキネンと再び熾烈なタイトル争いを繰り広げた。最終戦グレートブリテンではポイントリーダーのマキネンが初日のSS1でクラッシュし、タイトルはサインツの手中におさまると思われた。サインツは確実にフィニッシュを目指したが、最終SSのゴールまで300メートルを残してカローラWRCがエンジンブローで力尽き、またも3度目のタイトル獲得は叶わなかった。1999年は個人タイトルには絡めなかったものの、安定した走りでトヨタのマニュファクチャラーズタイトル獲得に貢献する。終盤戦のサンレモで、TTEはF1参入のためこの年限りでWRCから撤退することを表明。サインツは再びフォードに復帰することになる。2000年、2001年、2002年と3シーズンをフォードで過ごしたが、ラフロード走行に強い傾向にあったフォーカスWRCでは散発的に優勝するも勝ちを重ねることはできなかった。また、2000年に本格的にWRC復帰をしたプジョーの206WRCが圧倒的な速さを見せ、タイトル争いには絡めなかった。
1989年に、TTEへ移籍。トヨタ・セリカST-165を駆るサインツは序盤リタイアを重ねるものの、随所に光る走りを見せ、終盤3戦で連続表彰台を獲得した。1990年は開幕から好調で、アクロポリスで初優勝を成し遂げ、サンレモで3位に入り、デビュー4年目にして初の世界チャンピオンに輝いた（日本車に乗った初のWRCチャンピオンでもある）。この年挙げた4勝のうち、1000湖ラリーでは「北欧出身ドライバーでなければ勝てない」というジンクスを破って優勝した。1991年は5勝をするものの、ランチアのユハ・カンクネンに敗れランキング2位。1992年には新型マシンセリカST-185が登場する。セッティング幅を持たせる目的で投入したサスアームの取り付け角を調整出来るサスペンションが仇となり序盤は苦戦するも、通常のサスペンションに変更した中盤以降は熟成も進み、ランチアのオリオールとの熾烈な争いの末、最終戦のRACラリーで2度目のタイトルを獲得した。チームやトヨタ首脳陣とも良好な関係を築き、彼のタイトルを記念して、ST-185をベースに“カルロス・サインツエディション”という特別限定車も発売され、共に栄光を分かち合ったトヨタとのパートナーシップは翌年も続くように思われた。しかし、TTEは1993年以降イギリスの石油会社カストロールのスポンサードを受けることになり、サインツは個人スポンサーのレプソル（スペインの石油会社）とのバッティングを避けるためにTTEを離れることになる。
『それいけ!アンパンマン』でのばいきんまんが喜びを表す時に使う「ハ〜ヒフ〜ヘホ〜!」やアンパンマンを皮肉る時に発する「出たな、お邪魔虫!」などの台詞は中尾のアドリブという噂があったが、本人が著書で否定している。『トッポ・ジージョ』のトッポ・ジージョや『にこにこぷん』のぽろり・カジリアッチIII世などのねずみのキャラクターを演じていたため、ばいきんまんの絵を初めて見たとき、「また、ねずみかと思った」と語っていたという。また、中尾は『アンパンマン』放送開始当初は『にこにこぷん』でぽろり、終了後の『ドレミファ・どーなっつ!』でれっしーも演じていた。このために「視聴者が重なる子供向け番組で、同じ声で一方が主役で一方が悪役だと、子どもに混乱や悪影響を与えるのでは」と考え、声質が重ならないようだみ声を作ったという話を語ったこともある。ばいきんまんの独特なダミ声は、元々は遊び半分から出した作り声であり、喉への負担が一番大きい。しかし、初めてばいきんまんのビジュアルを見た際に「普通の声で演じても面白くない」「他の作品と差別化しよう」と考え、オーディションでは更に潰した声で臨んでいた。実際のその声が非常に好評となり、加えて番組が放送30年を超えるロングランとなったため、中尾は現在に至るまでその発声の維持に苦しむことになった。特に、舞台公演期間とアフレコが重なった時の労力は半端ではないという。『アンパンマン』放送30周年を記念した戸田恵子（アンパンマン役）との対談では「ここまで続くのならもっと楽な声にしておくんだった（笑）」「（今は慣れたが、当時は）『何でこんな大変な声を作ってしまったんだろう』と毎回のように思っていた」と振り返っている。劇場版やスペシャル、もしくはばいきんまんがメインの話では、中尾は滝のように汗をたらしながら演じるという。その姿は壮絶で、共演の山寺宏一は「あの姿見たらマジにならずにはいられないと触発される」と語っている。中尾は「（『アンパンマン』の放送が）スタート直後は、まさかこんな長寿番組になるとは思わなかった」と回顧している。