アイドルから声優に転向し成功した先駆けと称され、小山茉美や潘恵子と並ぶ人気で多く共演した（なお当時アテレコ時は、眼鏡姿が多かった）。声優としてキャラクターの声をあてる際は、アンパンマンだと丸い顔からある程度優しい声というように、第一印象を大事にしている。声優でのデビュー作は1979年の『眠れる森の美女』（オーロラ姫役）だが、本人は「セリフが殆どなく、だから新人でも大丈夫だと判断されたのでは?」という主旨の発言をしている。ほぼ同時期に、『ベルサイユのばら』にも役名なしで何話か出演した（師・野沢那智がフェルゼン役で主演）。スーパーロボット大戦シリーズでは戸田が担当したキャラクターが出演しているが、『宇宙戦士バルディオス』のキャローザ・アフロディアは永田亮子、『太陽の使者 鉄人28号』のグーラは斎賀みつきが代役を担当している。富野由悠季監督の『機動戦士ガンダム』では挿入歌「いまはおやすみ」を、『伝説巨神イデオン』ではエンディング曲「コスモスに君と」を歌い、後者はアルバム『アクトレス』（2007年発売）にもボーナストラックとして収録された。またカララ・アジバのデザインは戸田本人がモデルである。俳優としてテレビドラマ『電車男』に主人公・剛司の母役で出演した際は劇中最後まで姿を現さず、最終回で主人公の所有するマチルダのフィギュアと共に登場。「そこの剛司、早く座りなさい」「生意気ね」といったマチルダを模したセリフを言った。前述した通り、1985年10月12日から1988年2月6日まで放送された『ゲゲゲの鬼太郎（第3作）』では主役である鬼太郎役を演じた。また、2008年12月20日に公開された映画『劇場版 ゲゲゲの鬼太郎 日本爆裂!!』の同時公開の「ゲゲゲまつりだ!!五大鬼太郎」で第3期終映後20年ぶりに第3作の鬼太郎を演じた。2018年放送のTVCM「宝くじ ビンゴ5」でも鬼太郎役を務めている。
『それいけ!アンパンマン』『トイ・ストーリー』『トイ・ストーリー2』で共演した三ツ矢雄二は、名古屋の児童劇団時代からの腐れ縁だと語っている。三ツ矢と一緒にデビュー作で共演した竹下景子とも旧友で40年以上に渡り実姉のように慕っており、二人とは名古屋時代からの幼なじみで『SMAP×SMAP』などのバラエティー番組にも一緒に出演するなど現在まで仲良しの間柄という。山寺宏一もアニメ・人形劇・テレビドラマ等を通じ共演が多い。深浦加奈子とは互いに舞台女優出身で共演前からの古い親友で、彼女が亡くなる2日前にも見舞いに訪れており、深浦の逝去後には悲しみから一時ブログを休止した。西城秀樹とはあゆ朱美時代からの長い交流があり、30代に入ると前夫の井上と一緒に国内外の旅行へ一緒に行くなど西城が亡くなるまで家族ぐるみの付き合いがあった。藤田淑子とは実の姉妹のように公私共に仲が良かった。趣味は演劇鑑賞で、主にブロードウェイのミュージカルを(多い時は毎月数回)鑑賞している。愛車の黒いポルシェで気晴らしのドライブをするのも好きだが、安全運転で高速道路の合流地点に入っても中々本線に入れず、車が前にいるだけで高速道路が自然渋滞するという。東名高速の海老名SAまで行った。脚本家の三谷幸喜は駆け出しの頃から戸田のファンで、度々舞台の楽屋へ花束を届ける程だった。初の連続テレビドラマ『総理と呼ばないで』を直接オファーしたのも三谷だが、当初の戸田は当時39歳という年齢から固辞した。しかし諦めない三谷は「あなたをよく知っている自分が脚本を書くから、何も心配しないでくれ」と言い、熱意を受け出演を承諾した。多彩な役柄をこなすため若手女優が目標とする女優に選ばれることも多く、三谷とはテレビドラマ『サザエさん』で伊佐坂夫婦としても共演した。また2000年代後半以降は司会業もこなし、歌手活動も再開した。歌手時代の同期にテレサ・テンがおり、互いに新人だった事から、よく一緒に歌番組に出演していた。『伝説巨神イデオン』のエンディング曲「コスモスに君と」を手がけた作曲家のすぎやまこういちは、歌手としての戸田を「ただ歌手じゃなくて音楽家としてのね、素晴らしいものを持ってると思います」と高く評価している。
折りしも、1890年5月に上野公園において第3回内国勧業博覧会が開催され、そこでは東京電燈がアメリカからスプレーグ式電車を輸入し、実際に展示運転を行なっていた。これは日本で初めての電車であった。前述の通り、小田原馬車鉄道は苦しい経営を余儀なくされており、何か大きな改革によってこの状況を打破することが必要と考えていた。そのような状況下でこの催しを知った社長の田島は、馬車鉄道から電気鉄道への転換が可能かどうかを模索するため、重役会で電車の視察について賛同を得た上で、この電車の視察に博覧会会場へ赴いた。東京電燈の技師長であった藤岡市助はこの視察を喜び、日本国外における電気鉄道の実情や運転方法について説明し、藤岡自身が設計した発電所まで案内した。さらに藤岡は「箱根の地形は水力発電に向いている」とも付け加えた。博覧会で実際に電車を見た田島は、「次の乗り物は電車」と確信し、早速同年10月の株主総会で電気鉄道への変更を提案したが、時期尚早として見送りとなってしまった。当時、小田原や箱根には、どこにも電灯は設置されていなかったのである。しかし、資金調達の手段については討議され、増資の資金募集を行い、無理な場合は会社の財産や経営権を売却することで電化工事に充てようという方針が定められた。翌1891年には、当時逓信次官であった前島密に意見を求めた が、前島の反応は「電気鉄道に転換すれば十分に利益が上がるだろう」と好意的で、ちょうど欧米の電化事情を視察して帰国したばかりだった逓信省職員の五十嵐秀助を現地に派遣した。五十嵐は現地を視察の上、「水力発電が得やすく、電気鉄道としては天与の好位置」と報告した。1893年6月には東京電燈の藤岡に対して電気鉄道全般について指導を依頼、同年9月には琵琶湖疎水と蹴上発電所の建設に携わった田辺朔郎と武永常太郎に対して実地測量を依頼した。この実地測量の結果、発電所からの電力によって、電車の運行だけではなく電力供給事業まで行うことが可能であると判明した。この結果を元に、同年10月には電気鉄道への転換が株主総会で決議され、同年10月12日に神奈川県に対して電気鉄道への変更を出願した。1894年8月には、神奈川県から「道路を会社側で拡幅した上で、新設した軌道敷を国に献上する願書を提出すれば、電気鉄道への変更は軌道条例によって許可する」との内示が出た。しかし、まだ資金調達の目途が立っていない現状であったため、この時点では会社側では様子を見るしかなかった。