その年のクリスマス、彼はエッテンの父の家に帰省した。聖職者になるには7年から8年もの勉強が必要であり、無理だという父ドルス牧師の説得を受け、翌1877年1月から5月初旬まで、南ホラント州ドルトレヒトの書店ブリュッセ&ファン・ブラームで働いた。しかし、言われた仕事は果たすものの、暇を見つけては聖書の章句を英語やフランス語やドイツ語に翻訳していたという。また、この時の下宿仲間で教師だったヘルリッツは、ファン・ゴッホは食卓で長い間祈り、肉は口にせず、日曜日にはオランダ改革派教会だけでなくヤンセン派教会、カトリック教会、ルター派教会に行っていたと語っている。
同年（1876年）4月、ファン・ゴッホはイギリスに戻り、ラムズゲートの港を見下ろす、ストークス氏の経営する小さな寄宿学校で無給で教師として働くこととなった。ここで少年たちにフランス語初歩、算術、書き取りなどを教えた。同年6月、寄宿学校はロンドン郊外のアイズルワースに移ることとなり、フィンセントはアイズルワースまで徒歩で旅した。しかし、伝道師になって労働者や貧しい人の間で働きたいという希望を持っていたファン・ゴッホは、ストークス氏の寄宿学校での仕事を続けることなく、組合教会のジョーンズ牧師の下で、少年たちに聖書を教えたり、貧民街で牧師の手伝いをしたりした。ジョージ・エリオットの『牧師館物語』や『アダム・ビード』を読んだことも、伝道師になりたいという希望に火を付けた。
1875年5月、彼はパリ本店に転勤となった。同じパリ本店の見習いで同宿だったハリー・グラッドウェルとともに、聖書やトマス・ア・ケンピスの『キリストに倣いて』に読みふけった。他方、金儲けだけを追求するようなグーピル商会の仕事には反感を募らせた。この頃、父は、フィンセントには今の職場が合わないようだとテオに書いている。翌1876年1月、彼はグーピル商会から4月1日をもって解雇するとの通告を受けた。解雇の理由の一つは、ファン・ゴッホが1875年のクリスマス休暇を取り消されたにもかかわらず無断でエッテンの実家に帰ったことともいわれる。この事件は両親に衝撃と失望を与えた。
1873年5月、彼はロンドン支店に転勤となった。表向きは栄転であったが、実際にはテルステーフやセント伯父との関係悪化、フィンセントの娼館通いなどの不品行が理由でハーグを追い出されたものともいわれている。8月末からロワイエ家の下宿に移った。ヨーの回想録によれば、ファン・ゴッホは下宿先の娘ユルシュラ・ロワイエに恋をし、思いを告白したが、彼女は実は以前下宿していた男と婚約していると言って断られたという。そして、その後彼はますます孤独になり、宗教的情熱を強めることになったという。しかし、この物語には最近の研究で疑問が投げかけられており、ユルシュラは下宿先の娘ではなくその母親の名前であることが分かっている。ファン・ゴッホ自身は、1881年のテオ宛書簡で「僕が20歳のときの恋はどんなものだったか……僕はある娘をあきらめた。彼女は別の男と結婚した。」と書いているが、その相手は、ハーグで親交のあった遠い親戚のカロリーナ・ファン・ストックム＝ハーネベーク（カロリーン）ではないかという説がある。いずれにしても、彼は、ロワイエ家の下宿を出た後、1874年冬頃から、チャールズ・スポルジョンの説教を聞きに行ったり、ジュール・ミシュレ、イポリット・テーヌの著作、またエルネスト・ルナンの『イエス伝』などを読み進めたりするうちに、キリスト教への関心を急速に深めていった。
毎回1つのテーマを、絵や模型や人形などを用いたり、寸劇やコント、或いはそれらに歌を入れた簡単なミュージカル仕立てにするなど、多様な手法を使って解説した。漢字を取り上げた回では、漢字の成り立ちについての説明で、うかんむりの形をした屋根の絵が出て、子供が「屋根の下には何がいるんだろう?」と言うと豚の姿が現われ、「家」という字は屋根の下に豚（豕）がいる形からできたものであるとケペル先生の解説が入る。また台風に関する話では、台風が低緯度では偏東風に流されて西に進み、日本付近に来ると偏西風に流されて東寄りに進路を取る事の説明のために、アジア・太平洋の地図を床に描き、そこを、腰に雲に擬した物（綿?）をバレエのクラシックチュチュのように付けた男性が台風役となって、同じく偏東風役の男性が大きなうちわで送る風に乗って西寄りに歩き、次いで偏西風役の男性が風神のような袋を持って風を送る振りをし、台風役は向きを変えて日本に上陸、というようなユーモラスな演出を行なったサンタクロースの由来については、聖ニコラウス が、貧しいために結婚持参金が無い3人の娘たちを救った伝説が寸劇で紹介された。結婚できずに困っている上の娘の所に、ある夜金貨の袋が投げ込まれ、彼女は無事結婚できた。中の娘が結婚の時期になって持参金が無く困っていると、また誰かが金貨の袋を投げ入れる。やがて結婚の時を迎えた下の娘は悲しそうに、「お姉さまたちは、きっと神様が助けて下さったに違いない。でも、いくら神様でも、私までも助ける事はできないでしょうね」と言う。そこへまた金貨の袋が。そして次のシーンで、背を向けて遠くへ去ってゆく聖ニコラウスの姿。それに向かって、すべてを悟った娘が「ニコラウス様!」と叫ぶ。このような重厚で凝った演出も見られた。月の話では、月面に見られるクレーターができた原因について、「火山の爆発でできた」、「隕石の衝突でできた」、「表面が厚く溶岩で覆われていた時、巨大な泡が表面に生じてそれが破裂してできた」とする3説を紹介し、ケペル先生自身が「（どれが正しいか）これはケペル先生にもわからない」と正直に言っている。