1999年から放送されている『ONE PIECE』には第1話で初出演しており（キャスト表記は海賊A）、その後も何度か出演しているが、いずれもストーリーには大きく関与しない端役だった。2009年に親交があった『ONE PIECE』のプロデューサー柴田宏明のキャスティングで、後に重要キャラクターとなるトラファルガー・ローを演じることになった。この経緯について本人は「成り上がりですよ。海賊Aから王下七武海ですよ！」と喜びを語っている。
ファンから「（飼い猫と）同じ名前の猫が出ていますよ」とコミックスが送られてきたことにより、主人公を演じる以前から原作を知っていた。なお、キャストは原作者緑川ゆきの指名により決定された（ボイスサンプルからの選出であり、飼い猫とは無関係）。アニメでは井上和彦演じるニャンコ先生（斑）が『いなかっぺ大将』の同名キャラクターの台詞「にゃんぱらり」を言う時があるが、これは神谷が井上に教えたことから言うようになったという。
『ぱにぽにだっしゅ!』では神谷本人の手を撮影した実写の手が、担当しているキャラクターの1つである「ネコ神様」の手としてアニメにそのまま起用された。『さよなら絶望先生』の糸色望は、原作を一読者として読んでいた頃から声がイメージできず、「もしこれがアニメ化やドラマCDになったら、大変そうだなあ」と他人事のように思っていたところ、指名により自身が演じることになり悩んでいた。しかし監督が新房昭之、音響監督が亀山俊樹と以前の作品で何度も仕事をした「手の内を知られている」相手だったこともあり「僕のやれる範囲でやればいい」「無い引き出しを開けろとは言われない」と思い開き直って第1話の収録に臨み、その最中に手応えを掴んだという。また、『【獄・】さよなら絶望先生』下巻ではエンドカードを担当した（絵ではなく文章）。なお、同じく新房監督作品の『ひだまりスケッチ』シリーズにも、作中ドラマ『おしゃれ探偵ラブリーショコラ』の登場人物チョコ山（糸色に似た風貌）役として2回ゲスト出演している。『化物語』では同クールから始まる『【懺・】さよなら絶望先生』でも主役を務めていたため、両作品の監督を務める新房昭之監督も神谷の起用を迷ったが「時期が違ったら間違いなく神谷さんなんだけどなと考えた時、作品として良いものを作ることが一番大事なんだから、時期のことなんて考えるべきじゃないと気づいたんです」「漫画と違って小説にはヴィジュアルがないから、どういう風に映像化するか迷った。それで映像のプランが固まった時、暦は神谷さんしかいないと思ったんです」との理由から神谷が同クールから始まる同一監督の作品で、両方主役を務めるという珍しい状況が出来上がった。『荒川アンダー ザ ブリッジ』のリクルート役は、20人程度の候補者の中からオーディションを経て決定した。新房昭之監督は神谷を「いわゆるアニメのテンプレートではない、自然な芝居が出来る人」と評価している。以上のことから新房作品ではお馴染みの声優として名が挙がることもあり、主役を4度演じている（『月詠 -MOON PHASE-』の森丘耕平、『さよなら絶望先生』シリーズの糸色望、『〈物語〉シリーズ』の阿良々木暦、『荒川アンダー ザ ブリッジ』のリクルート）。
フランス革命時、Camarade という言葉が革命勢力により使われ始めた。それまでの monsieur （我が主）や madame（我が婦人）に代えて、使用される。19世紀中頃より、社会主義運動において仲間を呼ぶ言葉としてヨーロッパで同志に当たる言葉が使われ始め、ドイツ語の Kamerad や英語の Comrade が登場する。ロシアにおいても、別語源の Товарищ が使用されるにいたり、1917年のソビエト連邦成立後に、広く使われるようになった（ソビエトのテレビニュース「ヴレーミヤ」や、11月7日の革命記念日の式典のテレビ中継でのアナウンサーやレポーターの視聴者への挨拶も「こんにちは、同志の皆さん！」（Здравствуйте,Товарищ!〔ズドラーストヴィチェ・タヴァーリシチ！〕）などであった）中国では、孫文が同志 (tóngzhì, トンチー) という言葉を使い始めたとされている。1949年の中華人民共和国成立後も、中国国内で広く使われるようになった。しかし、台湾において同性愛者間における呼びかけの言葉として同志が用いられ始め、1990年代以降は中国国内においても次第に同性愛者間の呼びかけの意味が強くなってきており、古参の共産党員以外ではあまり用いられなくなっている。党内部では2010年代においても「同志」の語が用いられ続けているが、一般社会では誤解を避けるため、革命同志に対しては“先生”か“女士”を使っておいた方が無難である。日本では、字義通り「志を同じくする者」の意味で社会主義運動に関係なく用いられ、1875年建学の同志社英学校（同志社大学などで知られる、のちの学校法人同志社）の同志に使用されたり、1913年成立の立憲同志会の名称にも用いられる。日本に社会主義思想が紹介されて普及するに従い社会主義的な意味を帯びるようになる。日本共産党は、委員長が党大会や党中央委員会総会の幹部会報告などの場で党員を「同志」と現在でも呼んでいる。また、新しく日本共産党に入党した人間は、「（姓名）同志　あなたの入党を心から歓迎します」と書かれた「入党承認証」を受け取る。共産党に限らず新左翼でも同様に「同志」の呼称は使われている。他に、左翼の影響を強く受けた新右翼、民族派においても肯定的に使用される。