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寛政12年6月（1800年）、江戸銀座において上納銀の滞納など不正行為が発覚したことを機に、銀改役の大黒長左衛門八代目常房は家職放免の上、永蟄居を命じられ、その後京都銀座から大黒作右衛門十代目常明が江戸へ招致され、京都および江戸両座の銀改役を兼任することとなった。この銀座粛正の後、50人を越えていた座人は15人に縮小され、同年11月に蛎殻町（現在の日本橋人形町）に移転される事が申し渡され、南鐐二朱銀鋳造が再開された。移転は翌享和元年7月（1801年）に完了した。常是屋敷は表間口15間、奥行35間5尺、面積537坪5合と京橋銀座とほぼ同程度の土地を拝領したこれ以降、京都および京橋で行われていた貨幣鋳造は蛎殻町銀座に集約され、幕府による統制が強化され御用達町人による請負事業から事実上幕府の直轄事業となった。また京都、大坂の銀座は貨幣吹替えの際の旧銀の回収、引替、銀地金の買上および銀貨の包封などの役割りにとどまることとなった。
銀座役所は銀座人が会同し、銀地金の調達、丁銀鋳造の際品位に応じた地金の取組み、および銀貨の幕府への上納など公儀御用を担当した。銀座の運営に携わるものを座人と呼び銀座衆あるいは銀座仲間とも呼ばれた。座人は銀座設立当初頭役と呼ばれた年寄役、大勘定役、戸棚勘定役および戸棚役の役人と平座役から構成されていた。また一代限りの地金鑑定を行う銀見役は準座人としての地位であった。さらに小役人および多数の手代、使用人を抱えていた。一方、常是は銀座人とは一線を画し自ら銀座惣中と称していた。京都および江戸の銀座では銀座役所と常是吹所および常是屋敷が並置されていた。
銀座の営業方式には大別して二通りあり、一つは私領銀山などから産出される灰吹銀を買い集めて丁銀を鋳造し一部を運上として幕府に納める自家営業方式、あるいは天領銀山から産出される公儀灰吹銀を銀座が預り丁銀に鋳造して一部を分一銀（ぶいちぎん）として受取る御用達方式があった。分一銀は元来、鋳造に関する諸経費などの入用として支給される性格のものであったが、新産銀が減少し自家営業方式が困難となった元禄期以降は主な収入源となった。慶長銀では分一銀率は鋳造高の3%と定められていたが、この頃は銀の産出が最盛期であったから、より利益率の高い自家営業方式による収入が多かった。江戸時代初期には年間16000貫もの寄銀があったと云う。しかし元禄銀以降は新産銀の産出高は衰退し回収される旧銀の吹替えによる鋳造が主流となり、これは御用達方式に準ずるものであった。分一銀は元禄銀は4%、宝永銀は7%、永字銀および三ツ宝銀は10%、さらに四ツ宝銀は13%と引上げられた。特に永字銀以降の高い分一銀率は、荻原重秀が新銀発行に際し将軍の決裁を得ることなく内々に行ったものであるから、銀座を抱込む思索があったものとされる。元禄、宝永期の銀の吹替えにより幕府に納められた出目は27万貫余に登るが、銀座の得た分一銀も12万貫余にも登った。銀座人らはこの莫大な収入により豪遊を極め、「両替町風」とも呼ばれた。一方四ツ宝銀の発行に至り諸色は著しく高騰し正徳4年9月（1714年）に至り米一石が銀230目に達した。このような行き過ぎた銀の吹替えが正徳期の銀座粛正、荻原重秀の失脚につながったとの見方もある。しかし、正徳銀への吹替えでは分一銀率は慶長銀並みの3%に引下げられ、さらに品位を上げる吹替えであるから出目が得られることもなく銀座は困窮したと云う。さらに当時の流通の主流であった20%の銀を含有する四ツ宝銀2貫目を80%である正徳銀1貫目と引替えたため、不足分は幕府が負担して足し銀せねばならず、吹替高も小額とならざるを得なかった。分一銀あるいは自家営業方式による利潤のうち、吹高の0.5%分は常是が受け取り、諸経費を除いた利潤が銀座人らに座分配当（ざぶはいとう）として分配された。座分配当の分配方式は慣習により一定の割合で按分されるというもので、銀座年寄らを基準としてこれを一分とし、以下平座役らは一分 = 十歩として年寄役の子は九・十歩、一般の平座役は六歩あるいは五歩（半座）から二歩半（小半）程度、座分の総高は寛文5年（1665年）は455歩であった。また準座人の地位にある銀見役は六歩から二歩半程度であった。文字銀および南鐐二朱銀では分一銀率が7%に引上げられたが、多くの座人を抱えるようになった銀座は経営が悪化し、次第に上納滞銀が蓄積し明和3年（1766年）には銀8396貫に達した。勘定奉行の川井久敬は明和5年（1768年）に寛永通寳真鍮四文銭を考案し銀座がこの鋳造を請負うこととなったが、これは上納滞銀を幕府に返済せしめる目的もあった。寛政12年（1800年）の銀座改正以降は銀貨鋳造は幕府の統制が強化された御勘定附切となり、分一銀は勘定所役人管理のもと銀座役所に差し置き、7%のうち半額は産銀買上げ、役人の所入用などに支払われ、銀座分一銀は事実上3.5%となった。座人らには幕府から直接、手当てが支払われることとなった。天保一分銀の鋳造では分一銀率が2.5%になり、天保14年（1843年）の鋳造再開以降は1.6%まで引下げられた。
明暦の大火による江戸城御金蔵の焼損金銀が、江戸城三の丸に集められた大判座、金座および銀座職人らにより吹き直しが行われたが、金銀吹分けにより得られる精金および上銀の目方を誤魔化し不正に利益を得ようとしたため、寛文3年12月25日（1663年）に五人の銀座人らが遠島流罪に処せられた。銀山からの産出の減少により利益率の高い自家営業方式が衰退する時期にあって、明るみに出た初めての不正事件であった。
元禄および宝永の銀吹替えにより銀座が莫大な利益を享受する一方で諸色の高騰、あるいは複数の品位の異なる丁銀の流通により経済は混乱した。新井白石はこのような悪銀を整理して慶長の幣制に復帰することを目指し、正徳4年5月13日（1714年）には深江庄左衛門ら銀座年寄りが町奉行から御用に召され、直ちに召捕りとなり尽く遠島流罪および闕所を申し渡された。また銀座人であった関久右衛門の奸計により江戸五代目大黒長左衛門常栄を荻原重秀は元禄15年（1702年）に御役召放しとし、代わって関久右衛門が銀吹役を務めていたが、この粛清により関久右衛門は失脚し長左衛門常栄が正徳4年5月に復帰を命ぜられ、銀吹役についた。
正徳、元文期より分一銀収入の減少、銀座人の増加により困窮していた銀座は幕府への上納滞銀が増大し、安永9年（1780年）にこのような状況下で相続した江戸八代目長左衛門常房は納滞銀として金に換算して3900両余の不納を咎められ、寛政11年4月（1799年）頃より取調べをうけ、寛政12年7月2日に家職召放しの上、永蟄居を命ぜられた。同年6月には銀座人らは一統引払いを命ぜられ、新規に15人の銀座人が召抱えられ蛎殻町の銀座が始動した。しかし、上納滞銀による処罰は直接的要因に過ぎず、背景には幕府が寛政の改革の一環として、従来通りの銀座の体制では慢性的な上納滞銀が生じるとして根本的な改正を行い銀貨鋳造事業を請負い形式から幕府の直轄事業すなわち「御勘定附切り」とすることを目指したものであった。
明和9年8月14日（1772年）、川井久敬は銀座人および常是を召出し、南鐐二朱銀の吹方につき申渡した。しかし南鐐は上銀を意味し品位の改めは無用であるとし常是は銀改めを辞退して目方改めのみを担当することとなった。そこで常是は目方を改めた定位銀貨に「定」の極印を打つこととなり以降、南鐐二朱銀、一分銀、一朱銀はすべて定の極印が打たれている。また従来包銀は常是が担当していたが、南鐐二朱銀から銀座が担当する銀座包となり200枚毎の二十五両包となった。これ以降常是の役割は縮小した。定位銀貨はもっぱら江戸の銀座において鋳造され、次第に鋳造額が増大し文政、天保年間には丁銀の鋳造を圧倒するまでに至った。定位銀貨は銀を素材とすることから鋳造は銀座が担当したが、これらは「金代り通用の銀」として本来小判の通貨単位のものであり、鋳造法も地金を一定量目になるように切取り、延して極印打ちをするといった、一分判のような金貨鋳造に準ずる工程となった。
銀貨鋳造の吹元銀は、諸国の私領銀山より産出される灰吹銀および世上流通の灰吹銀を買い上げ、丁銀に吹き立てる自家営業形式の買灰吹銀（かいはいふきぎん）（寄銀）と、石見、生野、佐渡などの天領にある銀山から上納される、公儀灰吹銀（こうぎはいふきぎん）（御銀）があった。
吹元銀として、幕府御金蔵より渡す灰吹銀、回収された古銀、銀座が買い上げた灰吹銀などがある。釻とは灰吹銀の意味である。吹元銀は銀座役所内の釻場（ませば）で目方を改め、銀見役により品位が改められ、五分入れ（銀95%）の品位以上のものはそのまま用い、それ以下のものは精錬し直して、最上位の一割入れとし、規定の割合に銅を組み合わせて秤量し取組みが行われ箱に入れ封印し、銀見役から常是手代へ引き継ぐ。
吹立は常是吹所で行われた。取り組みの行われた地金を12貫を一吹として留鉢（坩堝）にいれ吹鎔かし常是手代湯入役が鉄柄杓で汲み上げ熱湯を張った丁銀および小玉銀の型に流し込んだ。形の良否により選別され、合格したものは数量および目方が改められた後、常是極印役に引き継ぐ。常是極印役により極印打ちが行われ、さらに焼鈍しが行われた後、梅酢に漬けられ、表面の銅を溶解して銀色が整えられた。丁銀は200枚ずつ、小玉銀は500匁ずつ包み、座人封で銀座に廻した。
鋳造された丁銀の銀品位が正しいか否かを検査するため、常是手代立会いの下、鉛を加えて吹き戻され灰吹法により含有銀量が改められた。これを糺吹（ただしふき）と呼ぶ。糺吹は丁銀の銀品位を一定に保つことが目的であるが、銀座役所において銀品位が正しく取組まれているか否かを吟味する目的もあり、常是が銀座を牽制する意味もあった。丁銀100匁当りの含有上銀の許容誤差は慶長銀および正徳銀0.3匁、元禄銀0.8匁、宝字銀1.11匁、永字銀1.33匁、三ツ宝銀1.51匁、四ツ宝銀1.7匁、および文字銀1.5匁であった。寛政12年（1800年）の銀座改革により勘定奉行による統制が強化され「御勘定附切り」となり、それ以降、新文字銀から糺吹は必要なしと判断され廃止された。
とある製紙会社に勤める優秀な理系女子研究員、城之内純（じょうのうち じゅん）、佐藤聖良（さとう せいら）、前田満子（まえだ みつこ）。これまで研究に没頭し、研究室に引きこもり､「女子力」や「美」などとは無縁だった3人は「このままではいけない!｣と思い立ち、就労後に「美」についての特別研究を始めることに。しかし、つけまつげに柄パン、太眉にアヒル口、何を試しても何故か笑える結果に。それでもめげない3人は試行錯誤をし、ダサい自分を卒業するため日々奮闘するのだった。
演 ‐ ニコット　　城之内 純と同居しているケアロボット(日本工業大学が企業と共同開発したヒューマノイドロボット)。
主人公の城之内純には桐谷美玲が選ばれた。プロデューサーの草ヶ谷によると、城之内というキャラクターは自分自身にコンプレックスを抱えているが、仕事の都合で人生の中でずっと背を向けていた「美」や「女子力」と向き合うこととなる。そんな主人公の必死にもがき頑張る姿が、モデルだけでなく女優、声優、ニュースキャスターと次々と活躍の場を広げて、常に新しいことに挑戦し続ける桐谷に相応しいと思いオファーに至った。原作と脚本を読んだ桐谷は城之内純はこれまで演じたことのないタイプで、かつ自身とも違うキャラクターであるため、演じるのが楽しみだったと語っている。桐谷は役作りのため、久々に黒髪に戻り、髪の長さも調整した。原作者の大久保ヒロミは桐谷の起用に関して「桐谷さんの白衣姿を想像するだけでワクワクします」と好意的なコメントをした。城之内の同僚・前田満子役には水川あさみが起用された。原作のなかでも一癖も蓋癖もある強烈なキャラクターである満子を演じきれるのは、コメディーからシリアスな役まで幅広い役柄を演じ、独特な存在感を放つ水川しかいないという理由から制作側は出演を依頼した。水川は出演に際し、「女子力がない女子を演じるのは女としてなかなかお恥ずかしいところですが、女優としてはこれ以上ない面白味です」とコメントした。理系女子3人組の1人、佐藤聖良役には、これが女優デビュー作となるお笑い芸人のブルゾンちえみが抜擢された。草ケ谷は原作を初めて読んだ時から聖良役にはブルゾンしかいないと考えており、大久保も「この役をやるために生まれてきたような人」と太鼓判を押した。主人公が運命的に出会い、恋に落ちていくイケメン美容師・ 榊圭一役は成田凌が演じる。成田は美容師役は初挑戦だが、過去に美容師を目指しており美容師免許を取得している。成田は出演にあたり、「18歳の時に思い描いていた姿が、画面越しに見られるのかと思うと本当にうれしいですし、楽しみです」と喜びのコメントを寄せた。主人公と同じ会社に勤める研究員・丸尾拓馬役には劇団EXILEの町田啓太が起用された。体育会系出身の町田にとっては初の理系男子役であり、真逆の世界でとても興味深く、演じるのが楽しみと語った。理系女子3人組とは逆の「ステキ女子」の岸根香澄役を足立梨花が、森村美優役を岡崎紗絵が演じる。主人公と同じ会社に勤める冴えない理系男子研究員・三沢基樹にはお笑いコンビ・インパルスの堤下敦が演じる。堤下は実際に大学で理系の工学部に通っていた経験がある。ドラマオリジナルキャラクターの大手化粧品メーカーの社員・松浦栄子役は室井滋が、栄子の右腕・國木田修役は鈴木浩介が演じる。
2017年3月21日、ポスタービジュアルが解禁された。ポスターには理系女子3人組を演じる桐谷、水川、ブルゾンが起用された。理系女子という役柄を際立たせるために、桐谷がフラスコ、水川がビーカー、ブルゾンが試験管をそれぞれ手に持っている。それらのモチーフで顔をゆがませたりパーツを拡大させて、見た目のインパクトやメイクに欠かせないポイントなどを強調させた、ドラマの世界観を体現したビジュアルになっている。デザインを手掛けたのは広告、CDジャケット、映像、装丁など幅広く活動している吉田ユニが手掛ける。吉田は、桐谷とはファッション雑誌や報道番組の企画で顔を合わせたことがあり、水川主演のドラマ「東京女子図鑑」のメインビジュアルのデザインを担当している。また、ブルゾンは以前から吉田のInstagramのフォロワーであるなど、偶然にもそれぞれドラマ出演以前から繋がりがあった。2017年3月25日、国立代々木競技場第1体育館で開催された第24回東京ガールズコレクション2017 SPRING / SUMMERにおいて、ドラマとのコラボステージが行われた。この練習風景がドラマの公式Twitterで公開された。また、この日、会場では桐谷演じる主人公がウォーキングを披露するシーンの撮影が行われた。2017年4月、原作が掲載されている「BE・LOVE」8月号にてクランクイン直前に行われた桐谷とのインタビューが掲載された。
渦電流探傷試験（うずでんりゅうたんしょうしけん）あるいは渦流探傷試験（かりゅうたんしょうしけん）は、材料、部品あるいは製品の非破壊検査法の一種であり、英語ではET（Eddy Current Testing/Electromagnetic Testing）という。鉄鋼・非鉄金属・黒鉛などの導電性材料からなる検査対象に適用可能であり、材料表面あるいは表層に誘起される渦電流がクラック（ヒビ）などの欠陥や表面付近の材質の不均一性によって変化する性質を利用して欠陥検出や材質選別を行う検査手法である。表面及び表面近傍の欠陥検出や材質選別には適しているが、表面下の深い位置にある欠陥検出には不適当である。
装置により方法は若干異なるが、基本的にはプローブを材料の無欠陥部（クラックが無い部分。良品）に当てたとき装置に表示される信号を基準として、他の部分で装置の信号に変化があればその部分に何らかの欠陥（クラックなど）があると見ることができる。 欠陥評価手法は、人工欠陥を付加した標準試験片にセンサ（プローブ）が近接した時の信号と比較することで行われる。
天文22年（1553年）1月22日、毛利隆元の嫡男として安芸国吉田郡山城（現在の広島県）に生まれる。母の尾崎局は大内氏の重臣で長門守護代・内藤興盛の娘であり、大内義隆の養女でもあった。幼名は幸鶴丸（こうつるまる）と名付けられた。幸鶴丸が誕生した天文22年は、天文19年の井上元兼とその一族の討伐を契機に家中掟法の整備、それによる家中統制が行われ、毛利氏の「国家」が成立していた。また、陶晴賢が主君・義隆を討った大寧寺の変を経て、祖父・毛利元就の権力基盤が強化された後でもあった。天文23年、防芸引分（大内氏・陶氏との断交）が行われ、翌年には厳島の戦いで陶晴賢を討った。その後、防長経略も行われ、毛利氏は大内氏と陶氏を滅ぼした。さらに尼子晴久を惣領とする尼子氏との戦いも行われ、石見国で対峙が続いた。それゆえ、父の隆元は断続的に出陣を繰り返し、幸鶴丸のもとに落ち着くことはなかった。
永禄6年（1563年）8月4日、当主である父・隆元が尼子攻めのさなか、安芸佐々部で急死した。そのため、幸鶴丸が11歳にして家督を継承するが、元就が後見して政治・軍事を執行した。この時期、安堵状・宛行状・官途状・加官状類は元就から発されており、幸鶴丸は形式的には家督を継承したものの、その権限は保留状態にあった。永禄8年（1565年）2月16日、幸鶴丸は13歳のとき、室町幕府の13代将軍・足利義輝より「輝」の偏諱を受けて元服し、輝元と名乗った。もっとも、輝元が将軍の偏諱を受けることができたのは元就が幕府に働きかけたからであり、永禄7年12月以前から元服の準備が進められ、同年半ばから幸鶴丸の名を据えた花押の文書がこの頃から増加したのもその一環であったと考えられる。これにより、輝元は事実上の当主となり、幸鶴期には全く発給していなかった官途状・加官状類が輝元の名でも発給されるようになり、輝元自身の当主としての権限も拡大された。だが、輝元と元就の連署の書状もあり、元就の後見が必要となる場面もあった。他方、元就自身は二頭体制に移行後、輝元の当主件権限が拡大されるにつれ徐々に権限を移行し、最終的に隠居を考えていた。だが、永禄10年（1567年）に輝元は15歳の時、隠居しようとする元就に隠居しないように懇願し、その隠居を断念させた。15歳の輝元には毛利氏の領国を円滑に運営させてゆく自信がなく、輝元の名で領主たちの盟主たりうることは困難であった。そのため、元就が死没するまで、輝元と元就の二頭政治体制が続くことになる。また、叔父の吉川元春や小早川隆景の2人、毛利氏庶家筆頭の福原貞俊、口羽通良を合わせた4人、いわゆる「御四人」が輝元の政務を補佐した。永禄8年3月、輝元は毛利氏による尼子攻めに出陣し、4月の尼子氏の本拠地・月山富田城への総攻めで初陣を飾る（月山富田城の戦い）。この戦いにより、永禄9年（1566年）11月に尼子氏の当主・尼子義久が降伏し、毛利氏にとって長年の宿敵たる尼子氏は滅亡した。その後、永禄10年2月に輝元は吉田郡山城へ凱旋した。
永禄12年（1569年）6月、尼子勝久・山中幸盛らが尼子氏の残党が蜂起し、但馬の山名祐豊の支援を受け、毛利氏の支配する出雲に侵入した。このとき、毛利氏の主力は豊後の大友氏との戦闘のため、九州北部に展開中であり、それを狙った蜂起であった。尼子氏の残党が出雲に侵入すると、尼子氏の旧臣が集結し、7月中旬には月山富田城を攻撃した。10月、旧主家・大内氏の残党である大内輝弘が大友氏の援軍を得て、周防に侵入した。これには大内氏の遺臣らも加わり一気に勢力が拡大し、毛利氏の領国支配を乱すこととなった（大内輝弘の乱）。輝弘の侵入は6月の尼子氏の出雲侵入に呼応したものであり、大友氏の策略によるものであった。大友氏とは永禄7年に幕府の仲介で和睦していたが、永禄9年になると大友氏が毛利氏に属する筑前の有力国人・高橋鑑種への攻撃が始まった。その後、同じ筑前の有力国人・立花鑑載が毛利氏に付き、それに対して大友氏が立花氏の居城・立花山城を攻め落とすなど、筑前では毛利氏と大友氏の攻防が続いていた（多々良浜の戦い）。毛利氏は輝弘ら大内氏残党の侵入に対処するため、九州に展開していた軍勢を撤退させ、同月のうちに輝弘ら大内残党を討伐した。だが、この大内輝弘の乱により、筑前の高橋鑑種は不利な状況となり、輝元・元就・元春・隆景の連署起請文では「毛利氏が鑑種を見捨てない」ことを約束していたにもかかわらずそれを反故にする形となり、翌年に降伏を余儀なくされた。毛利氏は筑前国から勢力を失ったほか、豊前国でも門司城などの一部を残して拠点を失い、北九州における毛利氏の勢力は大きく減退した。永禄13年（1570年）1月、輝元は大内輝弘の乱を鎮圧したのち、尼子氏残党軍を討伐するため、元春、隆景らとともに吉田郡山城より大軍を以て出陣した。2月に布部山の戦いで勝利したのをはじめ、次々と尼子方を打ち破り、元亀2年（1571年）8月までに山陰から駆逐した。だが、尼子勝久・山中幸盛ら尼子氏の残党勢力は再興を諦めず、毛利氏に対して抵抗を続けることとなる。
永禄8年5月、輝元が元服して3ヶ月後、京では将軍・足利義輝が三好義継、三好三人衆、松永久通らに討たれる永禄の変が発生し、新たな動乱の火種となった。その後、義輝の弟・一条院覚慶は還俗して足利義昭を名乗り、永禄10年に聖護院門跡の道増を使者とし、輝元と元就に支援を求めた。この道増は近衛尚通の子で、さらに兄の近衛稙家は義輝の義父であり、義輝の使者として幾度か西国へ下向していた。義昭は道増と元就のルートを活用し、尼子氏を滅ぼして上洛が可能となった毛利氏を頼ろうとしていた。だが、元就は無用な戦線の拡大を望まず、その判断で義昭の要請を断った。同様の要請は越後の上杉輝虎（謙信）、越前の朝倉義景、尾張の織田信長らにも行われたが、上杉輝虎は要請に難色を示し、朝倉義景も上洛に踏み切ろうとしなかった。結局、織田信長がこの要請に応じ、永禄11年9月に義昭とともに上洛、義昭は朝廷から将軍に任命された。永禄12年半ば以降、毛利氏と織田氏の交流が始まった。同年6月に毛利氏の主力が九州北部に出兵中、但馬山名氏の支援を受けた尼子氏残党が出雲国に侵攻した際、信長は木下秀吉と坂井政尚と丹波へと出兵させて毛利氏を支援した。また、信長は敵対する阿波・讃岐を支配する三好氏に対抗するため、毛利氏と大友氏を調停し、和睦させた。永禄13年3月以降、輝元と信長の通交が始まるようになる。3月23日付の書状では、輝元が朝廷から右衛門督に任ぜられたことに関して、義昭の御内書が発給されたことを信長が祝している。また、毛利氏が要請した浦上氏の攻撃に関して、信長が時期を見て出兵することを約束したことも記されている。元亀2年4月、輝元が元就との連署で信長に書状を発している。その内容は尼子氏に与して出雲・伯耆沿岸部に襲来した丹後・但馬の海上勢力に対して、将軍から停止命令を発給してほしいと要請したものである。信長は将軍にこれを奏達し、信長自身も命令を発している。同年6月、信長が輝元・元就宛に書状を送っている。その内容は、阿波の三好氏家臣・篠原長房が備前国児玉に襲来し、将軍から停止命令を発給してもらえるように輝元・元就が要請したことに関して、長房は義昭や信長と敵対状況にあり、停止命令は効果がないというものであった。同月14日、輝元を後見し続けてきた元就が死去した。このとき、輝元は布部山の戦いの後も出雲に在陣中であったが、新山城攻撃を目前に「元就、危篤」の報が入り、元春にその場を任せ、隆景と共に元就の病床に駆けつけたほどであった。元就の死により、輝元は毛利両川体制を中心とした重臣の補佐を受け、親政を開始する。9月、信長は元就死去の弔意を隆景宛ての書状で示している。その書状には、「讃州表発珍重に候」とあり、毛利氏が三好氏の支配する分国へ出兵を図っていたことも記されている。輝元ら毛利氏は大友氏、尼子氏、三好氏、浦上氏などに戦いを有利に進めるため、将軍の権威を利用し、その過程で信長を経由しなければならなかった。信長も表面的には協力姿勢を見せ、毛利氏と織田氏には軍事同盟が成立していたが、信長自身のなかでは毛利氏への優先度は低かった。そのため、輝元は独力でこれらの敵を相手にせねばならなかった。輝元は元亀2年の元就没後すぐ、尼子勢を領内から駆逐し、また三好氏の分国へも侵攻した。その後、元亀3年（1572年）には浦上氏とも和睦を成立させ、事実上屈服させた。これにより、毛利氏はその包囲網を瓦解させることに成功した。
永禄13年1月、信長は義昭に殿中御掟に追加の5ヶ条を加えた。その第一条は諸国の大名との交流に関して制限を加えるもので、義昭が御内書を出す場合には信長の添状を必要とするものであり、その効力に規制を加えるものであった。これを機に信長と義昭の関係は悪化していった。元亀3年（1572年）10月、信長は義昭に殿中掟書の徹底を求めるため、意見17ヶ条を出した。その中では義昭の御内書の無断発給を問題視し、信長は同盟関係にあった毛利氏との交流も監督下に置こうとした。元亀4年（1573年）2月9日、輝元は義昭からの推挙を得て、朝廷から右馬頭に任ぜられ、同時に室町幕府の相伴衆ともなった。これは輝元を与党に引き入れ、毛利氏の勢力を味方に引き入れようとする義昭の工作でもあった。信長も義昭の動きに対抗して、輝元に接近し、毛利氏との同盟関係を維持しようとした。義昭は信長に対抗するため、6月に毛利氏に対して兵糧料を要求したが、輝元は信長との関係から支援しなかった。そして、7月18日に義昭は槇島城の戦いに敗れ、京から退去した。信長は輝元に7月13日付の書状で、「自身が天下を静謐し、将軍家のことに関しては輝元と万事相談してその結果に従うこと」を約束している。義昭追放後、輝元と信長の関係は続いた。そのため、9月7日付の御内書では、毛利氏が信長と懇意にしていることや、かつて毛利氏が将軍家を疎かにしないという内容が反故にされていることが批判されている。他方、輝元が秀吉に充てた同日付の書状では、信長と義昭が和解し、義昭が京に帰還できるよう仲介を試みている。輝元はまた、義昭と信長の和解を仲介する代わりに、但馬山名氏の支援を受けて反抗を続ける尼子氏残党に対抗するため、織田氏に但馬への侵攻を要請しており、信長も同意していた。輝元にとってもまた、織田氏との同盟は領国を守るためには重要であり、義昭のために信長と敵対して上洛するより、信長の力を利用する道が最適であった。他方、輝元は信長と義昭の仲介もあきらめておらず、両者の関係をとりもつため尽力した。天正元年11月、義昭が和泉の堺に落ち着くと、信長からは羽柴秀吉と朝山日乗が、輝元からは安国寺恵瓊、林就長が派遣され、義昭に信長と和解したうえでの帰京を説得した。信長自身も義昭の帰京を認めていたが、義昭が信長からの人質を求めたため、交渉は決裂した。輝元は義昭の処遇に関して、信長と義昭を仲介したが、それは決して室町幕府復興のために尽力したわけではなかった。輝元が怖れていたのは、追放された義昭が毛利氏の領国に下向し、織田氏と全面戦争に突入することであった。信長もまた、義昭の追放で畿内が動揺している今、輝元が義昭を奉じて織田氏との全面戦争に踏み切ることは避けたかったと考えられる。
輝元と信長の関係は依然として保たれていた。だが、信長は毛利氏との全面戦争は避けていたが、毛利氏を牽制するために重要な布石を打った。それは天正元年12月に浦上宗景に備前・播磨・美作の統治を認める朱印状を出したことであった。浦上宗景は備前・播磨・美作に広域的権力を保持し、永禄末年から毛利氏と交戦していたが、元亀3年に毛利氏に従属する形で和睦していた。それゆえ、浦上氏は毛利氏の従属下にあり、備前・播磨・美作は毛利氏の領国であると考えられていた。だが、信長が宗景に備前・播磨・美作の統治を認めたことは、毛利氏にとっては想定外であった。備前・播磨・美作が毛利氏の領国であるとするならば、所領の安堵は輝元の権限であり、信長にその権限はなく、信長の行為は備前・播磨・美作を織田氏の分国に加えるに等しい行為であった。輝元と同様に、浦上宗景と対立する宇喜多直家にとっても、宗景の備前・播磨・美作における統治権を認めることはできなかった。直家は永禄12年（1569年）以降、宗景の従属下を脱してほぼ対等の関係にあったが、信長の朱印状によって宗景の備前・播磨・美作の統治権を認めるということは、宗景の支配下に入ることを自ら認めることに他ならなかった。天正2年（1574年）3月以降、宇喜多氏が浦上氏と敵対関係に入ると、5月に輝元は直家への支援を表明した。輝元としては、宗景の毛利氏への態度が二転三転して不信感を募らせたことや、宇喜多氏が信長の勢力拡大に対する防潮堤の役割を果たすと考えたことが、直家への支援に繋がったと考えられる。一方、宗景は輝元や直家に対抗するため、毛利氏と長らく敵対していた大友氏から支援を受け、さらに毛利氏から離反した備中の三村元親と連携しようとした。三村氏は毛利氏に軍事的には従属していたものの、自立性の高い国人領主であった。元親は父で先代の当主・家親を直家に殺害されており、輝元がその直家の支援に踏み切ったことが、毛利氏からの離反に繋がった。また、元親は浦上氏を通じて信長から支援があると考えていた。ただし、家親の叔父・親成は毛利方にとどまっており、毛利氏の調略があったと考えられている。天正3年（1575年）6月、毛利氏は三村元親を攻め滅ぼし、同年9月には浦上宗景が居城・天神山城から追われて播磨に逃れ、この軍事衝突は毛利氏の勝利に終わった。三村氏の旧領は毛利氏が直接的に支配する地域に入り、輝元は元就を上回る領域支配者となった。他方、浦上氏や三村氏が期待していた信長から援軍は送られなかった。信長は毛利氏を牽制したものの、毛利氏との断交はまだ早いと考えており、表面的に継続していた軍事同盟を維持する形を取った。輝元は備前・播磨・美作を織田氏の領国に組み込もうとする信長の目論見を砕こうとしたが、信長との直接対決は望まず、あえて信長の朱印状発給に反発した直家を宗景と戦わせる道を選らんだ。輝元は織田氏との軍事同盟を維持する道を選んだが、その過程で毛利氏に長年付き従ってきた三村氏の離反もやむを得ないと考えていた推測される。とはいえ、浦上氏の領国が消え、宇喜多氏の領国を含む毛利氏の領国は織田氏の領国と直接境界を接することとなった。これにより、信長との対決は目前に迫った。
但馬では、山名氏が尼子勝久・山中幸盛ら尼子氏残党を支援し、毛利氏と敵対していた。かつては織田氏が毛利氏救援のために但馬に出兵したこともあった。他方、信長は毛利氏にとって敵対勢力であるはずの尼子氏残党に対して、柴田勝家を通じて密かに接触を図っていた。天正3年1月、輝元は尼子氏を支援していた但馬の山名祐豊・堯熙父子との同盟、いわゆる芸但同盟（芸但和睦）を成立させた。一方、信長は隆景に宛てた7月6日付の書状で、表面的には芸但同盟の成立を認めているが、但馬を織田氏の分国にしようとしていた思惑を隠し切れていない部分もある。但馬山名氏は、天正元年11月に因幡山名氏の山名豊国が毛利氏に従ったことにより、毛利氏に苦戦を強いられていた。また、織田氏の勢力が但馬に浸透することで、山名氏の但馬国主としての地位や因幡に対する宗主権を否定されることを嫌ったと考えられている。輝元も但馬を織田氏分国にしようとする信長の野心を察知し、天正2年以降に信長の介入で勃発した浦上氏と三村氏との争いや、加えて信長が尼子氏と接近しているのではないかという疑心もあり、あえて山名氏との同盟の成立に踏み切ったと考えられる。芸但同盟の成立により、輝元は但馬を毛利氏の影響下に置いた。とはいえ、芸但同盟成立後も但馬の田結庄氏ら尼子方国人は屈服せず、内乱が続いた。また、芸但同盟の成立により、尼子方の山中幸盛は山名氏の支援を受けることができなくなり、6月に因幡国の若桜鬼ヶ城を攻略し、拠点を移した。これに対し、同月に輝元は元春と隆景に大軍を以て因幡に侵攻させ、8月に毛利軍は若桜鬼ヶ城を包囲したが、山陽方面で織田氏との緊張が高まったこともあって、10月に若桜鬼ヶ城の周辺に多数の付城を築いて撤退した。
天正4年（1576年）2月、信長によって都を追われた将軍・足利義昭が紀伊国の畠山領を経て、毛利氏領国の備後国・鞆に動座してきた。同月8日には義昭は元春に命じて、輝元に幕府の復興を依頼した。だが、この動座は毛利氏に何一つ連絡なく行われたものであり、信長との同盟関係上、義昭の動座は避けなければならない事態であり、輝元はその対応に苦慮した。輝元と信長は先の軍事衝突後、同盟を維持する方向で話を進めていた。ところが、信長は播磨に逃れた浦上宗景を庇護して軍事支援を行い、先の衝突では浦上氏・三村氏の支援に消極的だったにもかかわらず、一転して方針を転換させ、毛利氏との軍事対決も辞さない態度を示した。また、先の衝突が信長の予想に反して早期決着したため、信長は毛利氏と宇喜多氏の同盟を警戒するようになっていた。さらに、天正3年以降、信長は毛利氏への包囲網を構築するため、近衛前久を九州に下向させ、大友氏・伊東氏・相良氏・島津氏の和議を図ろうとしていた。輝元と信長の関係は悪化していたとはいえ、表面上両者の同盟関係は継続されており、義昭を受け入れないことは信長とも約束されていたことで、それを破ることは重大な背信行為であった。義昭の下向は先の衝突以降、浦上氏の領国という緩衝地帯がなくなった両者の軍事的緊張が高まっていた中で、決定的な亀裂を生じさせた。義昭自身は信長が宗景に備前・播磨・美作の統治を認める朱印状を出したことや、宗景が播磨へ逃亡して以降の対応から、信長の輝元に対する「逆心」は明確であると述べており、同盟は既に破綻していると考えていた。輝元は信長と義昭との間に揺れ動いた末、4月に義昭の要請に応じ、5月7日には反信長として立ち上がり、13日に領国の諸将に義昭の命令を受けることを通達し、西国・東国の大名らにも支援を求めた。これにより、輝元は信長との関係を断ち、この時をもって織田氏との同盟を破棄することとなった。輝元自身も信長の領国への介入から疑心に駆り立てられ、信長との関係修復が困難であると判断したと考えられている。輝元は義昭の庇護を決めると、鞆に御所を提供して保護した。輝元に庇護されていたこの時期の室町幕府は、「鞆幕府」とも呼称される。義昭を筆頭とする鞆幕府はかつての奉公衆など幕臣や織田氏と敵対して追われた大名の子弟らが集結し、総勢100名以上から構成され、信長も無視できない勢力であったという指摘もある。輝元自身も鞆幕府において、義昭から将軍に次ぐ地位たる副将軍に任じられている。このとき、輝元は義昭から足利氏の家紋たる桐紋（かつて信長にも与えられた）も与えられた。
輝元が義昭を鞆において庇護することを決めたことは、諸国の情勢に大きな変化を与えた。義昭は輝元の庇護を受け、反信長勢力を糾合し、幕府の復興に尽力した。4月、輝元が義昭の庇護したのと同時期、織田氏と大坂の石山本願寺と和議が敗れ、戦闘が再開された。石山本願寺は紀州の雑賀衆の援軍も得て、初戦は織田軍に勝利を収めた。同月、輝元と同様に信長と同盟関係にあった北国の上杉謙信が、本願寺との和平交渉を開始し、5月中旬に講和を成立させた。謙信が本願寺と講和した背景には、義昭が輝元の庇護下で鞆に落ち着き、義昭自身も謙信に幕府再興の援助を求めたからだとされる。謙信と本願寺との講和によって、毛利氏、上杉氏、本願寺による三者同盟が結成され、第三次信長包囲網が築き上げられた。5月になると、輝元は謙信に上洛を呼びかけ、6月に謙信は隆景に対して、来春には上洛するように伝えている。また、義昭も6月に謙信と甲斐の武田勝頼に使者を出し、輝元と力を合わせて信長を討つように命じている。本願寺は初戦に勝利を収めていたが、5月に信長自らが出陣すると劣勢となり、やがて石山を水陸から織田軍に包囲された。本願寺は輝元に支援を求め、輝元も反信長同盟が崩れることを危惧し、救援を決めた。輝元は本願寺救援のため、村上水軍などからなる毛利水軍を派遣し、織田軍の海上からの包囲を破ろうとした。7月13日、毛利水軍は織田水軍を大阪湾木津川河口（現在の大阪市大正区に位置する木津川運河界隈）で破り、本願寺に兵糧や武器など物資を運び入れることに成功した（第一次木津川口の戦い）。この戦いで織田水軍は毛利水軍の焙烙といった火器に対抗できず、真鍋貞友ら水軍の将が多数討たれるなど大きな損害を被り、輝元は強力な海軍力を背景に瀬戸内海一帯の制海権を保持した。
尼子軍は因幡国内において孤立し、天正4年（1576年）5月頃に若桜鬼ヶ城を退去し、尼子氏の勢力は因幡国から撤退した。天正5年12月、織田方の羽柴秀吉が宇喜多直家の支城である播磨国上月城を攻略すると、尼子勝久と幸盛がその城に入った。天正6年2月中旬、三木城の別所長治が信長に叛旗を翻し、毛利氏に味方した。輝元はこれを好機とみて、4月に元春・隆景らに大軍を以て播磨に進軍させ、自身も備中高松城に入った。その後、同月18日（5月24日）に毛利氏は尼子再興軍が籠城する上月城を包囲する。5月、織田方の秀吉が荒木村重らと共に1万の軍を率いて上月城の救援のため、高倉山に布陣した。だが、6月に毛利氏は高倉山で織田軍を破り、書写山まで撤退させ、上月城は孤立無援の状態にした。そのため、7月5日に尼子再興軍は降伏し、毛利氏はその条件として、尼子勝久及び弟の氏久は切腹させ、他多数の者を処刑した。山中幸盛は許され、輝元の在陣する備中高松城へ連行されたが、その途中で殺害された。上月状の戦いの勝利により、輝元は安芸・周防・長門・備前・備中・備後・美作・因幡・伯耆・出雲・隠岐・石見のみならず、讃岐、但馬、播磨、豊前の一部を領有し、元就の時代をはるかに上回る領土を支配する大名となった。また、輝元は足利義昭を擁して鞆幕府を庇護することで、「副将軍」としてその名を天下に知らしめ、陸海の戦闘で織田氏に勝利し、信長に対抗しうる最大の勢力となった。
天正6年10月、摂津国を支配していた荒木村重が織田氏に反旗を翻した。輝元は6月の時点から村重に調略を進めており、それが成功したのであった。また、村重は信長から摂津の支配のみならず、播磨の諸勢力との取次も任されていた。村重の離反は播磨の諸勢力が毛利氏に同調する契機となり、御着の小寺氏、志方の櫛橋氏、野間の在田氏、長水の宇野氏らが毛利氏側に付いた。村重のもとには黒田孝高が説得に赴いたが、逆に幽閉されている。これにより、輝元は播磨を混乱状態に追いやり、その影響力を播磨に浸透させた。だが、輝元には宇喜多直家の存在という誤算もあった。播磨の諸勢力の中で、龍野の赤松広秀や置塩の赤松則房も毛利氏に味方したいと申し出たが、直家が反対し、両者は宇喜多勢が攻略することとなった。直家が反対した理由に関しては、赤松氏の領土が宇喜多氏の領土に隣接しており、その支配下に置いておきたかったからだとされる。11月4日、輝元と本願寺に対して、朝廷から信長と講和するよう正親町天皇の勅命が下された。信長としては村重を再三説得するための時間稼ぎであったが、両者はこの勅命による講和を拒否した。このような状況下、輝元自らが軍勢を率いての上洛が計画されるようになった。義昭は村重の調略に関与していたが、輝元に11月24日付の元春宛書状でこの機を逃さずに上洛するように命じている。このとき、同盟関係にあった武田勝頼からも、すぐさま上洛を求められている。12月、輝元は出陣を決意し、毛利氏有利のこの好機に乗じて上洛しようとした。そして、輝元出陣の日は天正7年1月16日と定められ、諸将に下令された。輝元はそれに伴い、武田勝頼に徳川家康を攻撃し、織田氏の兵力を引き付けるよう要請している。だが、輝元の上洛計画は期日を過ぎても実行には移されなかった。毛利氏有利の状況下にあるにもかかわらず、上洛計画が実行に移されなかったのは、大友義鎮に唆された市川元教や杉重良による謀反が勃発し、毛利氏内部が動揺していたことにあった。また、備中・美作の国人領主に対して、信長の調略の手が伸びていたこともあった。輝元に対して、その上洛を反対したのは隆景であったと考えられている。輝元が祖父・元就の支配地域以上の領域を手に入れ、将軍・義昭を庇護する副将軍として有頂天となり、信長の調略や家中の謀反も顧みずに上洛を考えている姿を見て、隆景は危機感を覚え、これ以上の戦線拡大は危険と判断したからだとされる。結局、輝元は隆景の説得を受け入れ、上洛を断念した。義昭からその後も再三にわたり出陣を命じられたが、輝元が動くことはなかった。
輝元が上洛を断念したことは、備前の宇喜多氏、伯耆の南条氏といった織田氏との境界最前線に立つ領主たちに動揺を与えた。彼らは毛利氏がその権益を守護してくれる存在として、織田氏との戦いで最前線に立って戦ってきた。だが、輝元が上洛を断念したことは、輝元が織田氏を恐れ、家臣団を団結させる能力が欠如しているという認識を与えた。天正7年（1579年）6月前後、備前の宇喜多直家が信長に通じて、毛利氏から離反した。直家が毛利氏から離反した理由に関しては、輝元が上洛を断念したために播磨へ進出する野望が実現できなくなったこと、加えて信長から備前と美作の領有を確約されたことにあった。直家の離反により、毛利氏と織田氏の争いは、織田氏有利に傾いていった。同年9月、伯耆の南条元続が宇喜多氏に続いて毛利氏から離反し、織田方についた。南条氏は山名氏の下で守護代を務めるなど、伯耆を代表するような国人であった。だが、輝元の上洛断念により、宇喜多氏と同様に織田氏との最前線に置かれていた南条氏に対する毛利氏の支援に不安を覚えたために、織田氏に通じることとなった。南条氏の裏切りにより、西伯耆と因幡、但馬を結ぶ連絡ルートが遮断され、但馬の毛利方勢力は織田氏に抵抗を断念せざるを得ない状況となった。但馬同様に西伯耆とのルートを遮断された因幡でも、翌年から羽柴秀吉による攻略が進められるようになった。
9月、輝元の上洛による援軍をあてにしていた荒木村重は織田方との戦いで不利に陥り、有岡城から退去を余儀なくされた。また、同年11月に有岡城が落城し、その他諸城も織田方の手に落ち、村重は毛利氏領国へと逃亡した。また、輝元が上洛を断念したことはまた、自らが救援するはずだった三木の別所氏、摂津の荒木村重のみならず、大阪の石山本願寺を見捨てることを意味していた。天正6年11月6日、毛利水軍は本願寺に物資を運び入れるため、石山に再び来援したが、九鬼嘉隆の鉄甲船を用いた織田水軍に敗北を喫した（第二次木津川口の戦い）。以後、毛利氏は淡路島以西の制海権は保持したままであったが、大阪湾は織田水軍に封鎖された。本願寺は輝元自らの援軍も見込めなくなったこともあり、次第に戦況が不利となっていった。また、輝元と同盟関係にあった上杉謙信が天正6年3月に死去すると、その2人の養子・上杉景勝と上杉景虎が跡目を争う、御館の乱が勃発した。この乱を制した景勝もまた信長との抗争を継続したが、上杉氏は北陸方面で大きく勢力を減退し、信長包囲網が瓦解し始めてきた。天正8年（1580年）1月、織田軍の羽柴秀吉が三木城を長期に渡って包囲した結果、三木城は開城、別所長治は自害した（三木合戦）。それを受けて、3月には本願寺は織田氏との勅命による講和に応じ、顕如らは石山を退去することとなり、摂津における毛利方勢力は壊滅した。さらに、5月までに但馬の毛利方勢力も織田氏に降伏した。天正8年5月、羽柴秀吉は播磨を平定し、播磨の毛利方勢力も壊滅した。その後、同じく但馬を平定した弟の秀長と合流し、因幡へと侵攻した。秀吉は因幡の諸城を落とし、同年6月には因幡守護の山名豊国は降伏を余儀なくされた。同年8月、輝元が吉川元春を主力とする軍勢を南条氏に向けると、因幡では豊国の家臣らが毛利氏に内通し、豊国を鳥取城から追放した。その後、毛利氏は名将・吉川経家を城番として因幡に派遣し、天正9年（1581年）3月に鳥取城に入城させた。だが、同年7月から秀吉は鳥取城の兵糧攻めを開始したため、城内は深刻な兵糧不足に陥り、同年10月に経家は自害を余儀なくされ城は開城した。天正10年（1582年）3月、輝元と協力関係にあった甲斐の武田勝頼もまた、甲州征伐で織田氏に敗れ、自害し果てた。武田氏滅亡により、信長包囲網が瓦解し、輝元ら毛利氏はさらに不利な状況に追いやられた。また、輝元は四国の長宗我部元親とも同盟関係にあったが、信長は長宗我部氏討伐のため、三男・織田信孝に四国への出兵を準備させていた。4月、秀吉が備中に侵攻したが、毛利氏の軍事動員能力は天正4年から7年続いた戦いで限界に達しつつあり、備中諸城には毛利氏の支援もなく、落城するか調略されるかにより降伏した。そして、同月に毛利氏の忠臣で勇名を馳せていた清水宗治が籠もる備中高松城を攻撃し、5月には水攻めを行った（備中高松城の戦い）。これに対し、同月に輝元は元春・隆景らと共に総勢5万の軍勢を率い、高松城の救援に向かった。そして、輝元は猿掛城に布陣し、高松城に近い岩崎山（庚申山）に元春、その南方の日差山に隆景を布陣させ、秀吉と対峙する。だが、輝元らは積極的な行動を起こせず、5月21日になって輝元は元春とともに織田勢と対峙する位置に陣を移したほどだった。援軍としてやってきた毛利氏が動けなかった理由としては、秀吉の毛利水軍に対する調略により、4月10日前後に来島水軍、塩飽水軍が離反したことにあった。これにより、毛利氏は制海権を失い、陸路からのみの補給に頼らざるを得ず、そのために絶望的に物資が不足しており、輝元の本陣でさえ物資が不足する有様であった。また、毛利勢は水攻めにされた高松城に対して、船を使って物資を救援しようとしたが、その船すら入手できない状態であった。そのうえ、5月末には信長自らが毛利氏討伐のため、京の本能寺で備中高松城に赴く準備をしており、毛利氏は危機的な状況に陥った。
6月2日、高松城攻防戦の最中、信長が京において明智光秀によって討たれる、いわゆる本能寺の変が発生する。いち早く情報を得た秀吉は、光秀の謀反による信長の死を秘密にしたまま毛利氏との和睦を模索し、安国寺恵瓊に働きかけた。輝元ら毛利側は秀吉から毛利氏の諸将のほとんどが調略を受けていると知らされ、疑心暗鬼に陥り、講和を受諾せざるを得なかった。6月4日、備中高松城は講和により開城し、城主の清水宗治は切腹した。また、中国地方の毛利氏支配領域に関しては、秀吉が当初割譲を要求していた美作・備中・伯耆・出雲・備後5ヶ国から、美作・備中・伯耆の三国を割譲することで妥協された。ただし、この時結ばれたのは当面の戦闘を中止するとした停戦協定に過ぎず、輝元と秀吉の講和ではないとする見方もある。輝元は信長の突然の横死、清水宗治の犠牲と引き換えに危機を脱する形となった。秀吉はその日のうちに撤退し、毛利方が本能寺の変報を入手したのはその翌日の5日であったことが、紀伊の雑賀衆からの情報であったことが吉川広家の覚書（案文）から確認できる。この時、元春などから秀吉を追撃すべきいう声もあがったが、隆景は誓紙を交わした以上は講和を遵守すべきと主張したため、輝元も追撃を断念した。6月9日、信長の死を知った義昭は隆景に対し、帰京するために備前・播磨に出兵するように命じたが、輝元は講和を遵守して動かなかった。毛利氏は上方の情報収取は行ったが、領国の動揺を鎮めることで精いっぱいであり、進攻する余裕はなかった。6月13日、秀吉が山崎の戦いで光秀を破ると、輝元は秀吉に戦勝を祝うため、安国寺恵瓊を使者として派遣した。だが、輝元は秀吉の戦勝を祝したものの、諸方面の戦闘では譲らず、美作と伊予では羽柴方との戦闘を継続した。また、秀吉と柴田勝家が覇権を巡って火花を散らし始めると、輝元は双方から味方になるよう誘いを受けた。この間、義昭は勝家から自身の帰京の約束を取り付けると、毛利氏に勝家を支援させるように動き始めたが、輝元は両者の抗争を静観し続けた。天正11年（1583年）3月、勝家が近江に出陣すると、輝元とともに秀吉を挟撃しようとし、義昭にすすめて輝元に出兵を督促させた。これを受け、4月に義昭は毛利氏に柴田方に加勢し、秀吉を攻撃するように命じた。だが、輝元は「どちらが勝利するか判断できない」という元春や隆景らの意見を重視し、両者との通交を維持して情勢を見極める方針を打ち出した。同月、秀吉が賤ヶ岳の戦いで勝家に勝利すると、秀吉は毛利氏に対して強硬な姿勢を取り、再侵攻をほのめかすようになった。秀吉が恵瓊に宛てた5月7日付の書状では、輝元に美作・備中・伯耆の三国を割譲することなどを条件に講和を迫り、もしこれを拒否した場合は毛利氏を滅ぼす、という旨が記されており、輝元に決断を迫った。輝元は恵瓊から説得を受けたものの、元春や隆景が領地の割譲に反対し、国境の画定交渉は難航した。加えて、割譲を求められた美作・備中・伯耆の三国では、毛利氏配下の国人たちが領有地域からの退去に抵抗し、その説得のためには安易な妥協はできなかった。美作では、毛利氏配下の草刈氏や中村氏が宇喜多勢の侵攻を撃退しており、輝元自身は秀吉との軍事衝突に突入しても互角に戦えると判断していた。だが、恵瓊は秀吉と戦闘に入った場合、9月16日付の書状では「十に七・八は負ける」と判断しており、輝元に軍事衝突を避けるように説得し続けた。天正12年1月、秀吉は毛利氏との講和交渉が進まない事に激怒し、明け渡し対象の毛利氏諸城の攻撃を示唆したばかりか、また講和の条件を美作・備中・伯耆の三国の割譲ではなく、当初の美作・備中・伯耆・出雲・備後の5ヶ国割譲に立ち戻ると脅した。前年10月に輝元は叔父の小早川元総と元春の三男・吉川経言を毛利氏の人質として提出していたが、これは秀吉からすれば毛利氏の一時しのぎとしてみなされていなかった。このとき、秀吉は徳川家康や織田信雄との関係が悪化しており、輝元が軍を率いて上洛し、背後から毛利勢が襲ってくるのではないかという心配にも駆られていた。秀吉は毛利氏が参戦するのを恐れ、小牧・長久手の戦いの間もずっと、宇喜多秀家や因幡衆に警戒させていた。同年11月、秀吉と家康・信雄との講和が成立し、秀吉はさらに強大な勢力を持つようになった。輝元は秀吉が東海ら引き上げて西国へと転向し、毛利氏領国へ侵攻することを恐れるようになった。また、同年秋には備前・美作での戦闘は終結し、毛利氏配下の国人たちは退去しつつあった。天正13年（1585年）1月、輝元は秀吉との国境画定に応じ、毛利氏は安芸国、備後国、周防国、長門国、石見国、出雲国、隠岐国7ヶ国に加え、備中・伯耆両国のそれぞれ西部を領有することとなった。輝元は祖父以来の領地を認められ、その所領の総石高は120万5,000石となり、徳川家康に次ぐ領地を有する全国第二の大名となった。こうして、輝元は秀吉と正式に講和し、天正4年から続いた毛利氏と織豊政権の戦闘はようやく終結した（京芸和睦）。
天正13年5月、輝元は秀吉の長宗我部氏に対する四国攻めに協力し、小早川隆景らの軍勢を伊予に派遣した。その兵力は3万から4万に及んだという。輝元はかつて信長に対抗するため、長宗我部元親と同盟を結んでいたが、秀吉との講和により解消されていた。また、伊予には毛利氏と長らく友好関係にあった河野氏がおり、土佐一条氏の侵攻に対して援軍を出したこともあった。そのため、秀吉の四国遠征に協力することは、長宗我部氏のみならず河野氏との断交も意味していた。だが、毛利家中には深刻な問題が発生していた。それは秀吉に割譲した領地を支配していた毛利氏配下の国人たちに対して、新たな給地どうするかという問題であった。輝元はこの問題を解決するため、秀吉の四国攻めに協力したのであった。四国攻めの結果、8月に元親は降伏し、長宗我部氏の領地は土佐一国となり、割譲された阿波・讃岐・伊予に関して国分が行われた。その結果、伊予から河野氏が除封され、輝元配下の隆景、 小早川秀包、安国寺恵瓊、来島通総、得居通幸らに宛がわれた。また、この間に秀吉は朝廷から関白に任命され、豊臣政権が成立した。
天正14年（1586年）8月、輝元は秀吉の島津氏に対する九州攻めにも参加した。これは島津氏が大友氏の本領・豊後へと侵攻し、秀吉の出した惣無事令に違反したことにあった。だが、毛利氏は大友氏に対抗するため、島津氏とはこの九州攻めより以前から友好関係を保ち軍事同盟が成立していた。また、義昭がその間を仲介し、本能寺の変後も義昭の使者として柳沢元政が下向しており、輝元自身も元政宛ての書状で「薩州こなた手合せの儀肝入」と記している。つまり、秀吉の九州攻めに参加するということは、皮肉にも宿敵であった大友氏を助け、良好な関係にあった島津氏と戦うということであった。輝元は4月に秀吉から出陣要請を受けると、8月に自身は安芸より、月末には小早川隆景が伊予国より、吉川元春が出雲国よりそれぞれ九州に向けて進発した。そして、輝元は豊後へ到着し、先鋒を任され毛利勢は島津勢と交戦した。天正15年5月、島津氏が降伏し、6月に秀吉は九州国分を行った。その中で、毛利氏の領国の転換を行おうとし、備前・伯耆・備後・伊予を収公して、豊前・筑前・筑後・肥後を代わりに与えようとした。だが、輝元は祖父が早い時期に進出した備後が含まれていたことから納得せず、秀吉は伊予以外の収公を断念し、隆景を伊予から筑前・筑後に移すことを提案した。隆景は戦乱で荒廃した筑前・筑後を与えられても公役を果たすことはできないことや、自身が毛利氏から離れることが輝元を見捨てることに繋がると、この案にも反対した。結局、同年に筑前一国と筑後・肥前は隆景に宛てがわれ、隆景は毛利氏の経営から離れることとなった。また、九州攻めの最中、輝元を支えてきた吉川元春・元長父子が病で死去し、毛利両川の体制が崩れることとなった
天正16年（1588年）7月19日、輝元は主な家臣を連れて大阪に到着し、浜の町の布屋に入った。このとき、義昭の使者・真木島昭光が訪れ、輝元に金屏風一隻、樽二十荷、肴十折、帷子二十が贈与された。その後、24日に輝元は上洛し、秀吉と聚楽第で対面した。そして、同月25日に輝元は内裏に参内し、後陽成天皇から天盃を頂戴され、従四位下・侍従に任官した。さらに28日には参議に転任した。これにより、輝元は清華家の家格を持つ大名として扱われ、朝臣として秀吉の創出した公儀の序列に入った。また、秀吉から豊臣姓と羽柴の名字を下賜され、羽柴安芸宰相と称されるとともに、完全に秀吉に臣従した。8月27日、輝元は帰国のため、秀吉の聚楽第を訪問した。9月10日、輝元は宇喜多秀家に招待され、大阪の屋敷を訪問した。この場には秀吉も臨席した。その後、同日に輝元は安国寺恵瓊や細川幽斎とともに義昭のもとを訪れると、義昭から多年の功を謝され、懐旧談にも及んだという。9月12日、輝元は大坂を出航し、安芸へと帰還した。
天正17年（1589年）4月以降、輝元は当時の交通の要衝である太田川の三角州（当時の名称は五箇村）に、広島城の築城を開始した。広島城は輝元が上洛時に見聞した聚楽第や秀吉の居城・大坂城に感化されて築城されたものである。また、この城は豊臣政権の強い影響下で築城されたという見解もある。他方、この城は太田川の三角州を開拓することにより毛利氏領国の首都機能を集約する意図があったとされ、輝元の意向で築城されたものであって豊臣政権の影響下で築城されたものではないとする説もある。天正18年（1590年）2月、秀吉が後北条氏する小田原攻めで関東へと赴くと、輝元はその留守を守るため、京都警固を務めた。天正19年（1591年）3月、輝元は秀吉より知行目録を与えられ、112万石の所領を安堵されたまた、同月には広島城が概ね完成し、輝元は長年の毛利氏の居城であった吉田郡山城から広島城に移った。秀吉の聚楽第や大坂城を模したこの城は、毛利氏領国の首都機能を集約し、輝元の権威を象徴するものとなった。
文禄元年（1592年）2月、輝元は秀吉の朝鮮出兵に応じ、朝鮮へと渡海するために広島城を出発した。その後、4月に小西行長が先陣として朝鮮に入ると、諸将もそれに続き、輝元率いる3万の軍勢は六番隊として朝鮮に入り、5月に星州に布陣した。6月、輝元は開寧に陣を進め、五番隊と連携して日本軍連絡線の守備に就いた。開城陥落後、諸将は漢城で軍議を開き、各方面軍による八道国割と呼ばれる制圧目標を決め、輝元は七番隊として慶尚道を制圧することとなった。輝元は同月の茂渓の戦いや8月の第一次星州城の戦い、9月の第二次星州城の戦いなど、慶尚道において朝鮮軍と激戦を繰り広げた。文禄2年（1593年）3月、日本と朝鮮の援軍たる明との間で講和交渉が進められると、8月に輝元は朝鮮から帰国した。文禄4年（1595年）7月、秀吉の甥で関白・豊臣秀次が高野山で切腹させられる、いわゆる秀次事件が発生するが、この事件は輝元と秀次がかつて交わしたという誓約が発端となっている。当時、輝元は朝鮮出兵や築城普請などで莫大な赤字を抱えていたため、秀次からかなりの借財を重ねていた。そのため、輝元は秀吉に疑われて粛清されるのを恐れ、秀次からの借金の誓書を謀反の誓書として偽って秀吉に差し出し、それが秀次の謀反と判断されたとする説がある。同年8月、輝元は秀次事件を克服しようと考える秀吉より、徳川家康らとともに五大老に任じられた。。このとき、輝元と秀次との誓約が先の事件の発端となったため、御掟五ヶ条が発令され、諸大名間の縁組・誓約（同盟）が全面的に禁止された。同年10月、長らく実子がいなかった輝元に嫡子・秀就が誕生した。だが、輝元は従兄弟である秀元（穂井田元清の子）をすでに養子としており、秀吉からも輝元の後継者として認められていたため、その処遇が問題となった。慶長2年（1597年）2月、秀吉は明との和平交渉が決裂したことで再度の朝鮮出兵を命じ、西国諸将に動員令が発せられた。だが、輝元はこのとき病身のため出陣できず、養子の秀元が代わりに出陣した。この時の兵力は文禄の役と同じ3万であり、秀元もまた輝元と同様に各地で奮戦している。