4度のワールド・チャンピオンも経験した15年間のBDOでのプレイの後、ファン・バルネフェルトは、2006年2月15日にBDOからPDCに移籍することを発表した。移籍の理由に、彼は大きなチャレンジをしたいということと、いつでもフィル・テイラーのようなプレイヤーと一緒に戦いたいということを挙げる。ゼロから初めて、彼は、素晴らしいPDCの初年を飾った。移籍から12か月の間に、彼は、世界第2位のプレイヤーになり、ワールド・チャンピオンにも輝いた。彼のPDCのデビューは、2006 プレミア・リーグ中のことだった。第1ラウンドにおいて、彼は、8-1という大差で、バクスターに勝利した。3月23日、彼は初めてテレビ放送中のナイン・ダート・フィニッシュを達成し、また、その夜はテイラーとも対戦し、7-7の引き分けに食い止めた。これの再対戦は、バルネフェルトの39歳の誕生日に訪れたが、6-8でテイラーに敗れてしまう。また、このプレミア・リーグの準決勝で、同郷の仲間であるローランド・ショルテンに、予想外にも3-11で負けてしまった。それから、バルネフェルトは、彼にとって11回目のBDO グランド・スラム・トーナメントであるインターナショナル・ダーツ・リーグの決勝で、コリン・ロイドを13-5で打ち破り、順風満帆な道を進み始める。6月に、ボルトンのリーボック・スタジアムで開催された、UKオープンの決勝において、バリー・ベイツに勝利し、彼にとって初となるPDCのプレミア・タイトルを獲得する。その日はそれより先に、準々決勝でテイラーに勝利でき、PDCに移ってから口にしてきた夢の1つを達成できた。彼は、数週間後、2006 ラスベガス・デザート・クラシックの準決勝においても、テイラーを打ち破る。翌日の決勝で、彼は、3-6でカナダ人のジョン・パートに負けた。この後すぐ、バルネフェルトは、ダーツを変え、テイラーが使っている"スタッキング"・テクニックを使い始めた。このダーツは、以前使っていたものよりも、1グラム軽く、オランダにある地元の小売店で£1程度のものだった。昇り調子のマイケル・ヴァン・ガーウェンに、ワールド・ダーツ・トロフィの第1ラウンドで負けた後、バルネフェルトは、投げ終わりに取り組まねばならないことに気づいた。Sky Bet ワールド・グランプリでの調子は、良かったものの、第2ラウンドで、フィル・テイラーに負けてしまう。テイラーとバルネフェルトは、2007 PDC ワールド・チャンピオンシップの決勝で、再び対決することになる。後に、テイラーが、その時までに経験した決勝の中で、最高の決勝と語った試合である。3セットを落としたものの、サドン・デス・レッグで7-6でテイラーに見事逆転し、5回のワールド・タイトルと言うエリック・ブリストウの記録に並んだ。2007年2月に、ライモントは、2007 マスターズ・オヴ・ダーツの決勝戦において、7-0 (セッツ) で、ピーター・マンリーに勝利する。その時の彼のアヴェレッジは、107であった。彼の活躍は、カメラのむこうにも、映し出されていた。2007年のプレミア・リーグでは、2006年のように上手くはいかず、グループ・セクションでテイラーに2度、デニス・プリーストリーとロイドに1度、それぞれ、負けてしまう。それでも、彼は、何とかグループ・セクションで2位になって、プレイオフに進出したものの、準決勝において10-11でテリー・ジェンキンスに敗北する。しかし、バルネフェルトは、2007 UKオープンの準々決勝において、11-4でテイラーに大勝利を収めるなどして調子を取り戻していき、準決勝において、11-4でコリン・ロイドを、決勝において、16-8でファン・デル・フォールトを、それぞれ打ち破り、タイトル防衛に成功した。同時に、バルネフェルトは、UKオープンの王座を防衛した初めてのプレイヤーにもなった。1カ月後、彼は、2007 ラスベガス・デザート・クラシックの決勝において、13-6でテリー・ジェンキンスを破り、またもや大きなタイトルを獲得した。2007年の5つの主要なタイトル、すなわち、ワールド・チャンピオンシップ、UKオープン、ラスベガス・デザート・クラシック、ワールド・マッチプレイ、そして、ワールド・グランプリを全て獲得するというバルネフェルトの夢は、ブラックプールで行われた、ワールド・マッチプレイの準々決勝において、エイドリアン・ルイスに14-16 (レッグズ) で負けたときに、終わった。2008年は、バルネフェルトにとって、最も調子が悪く、主要なトーナメントで勝てず、成功から程遠い年であった。ワールド・チャンピオンシップの王座防衛は、インフルエンザになってしまい、深刻な状況となった。彼は、第2ラウンド中に、呼吸困難でリタイアしなければならない寸前にまでなったものの、なんとか、最初の2戦を圧倒的な大差で勝利できた。だが、第3ラウンドにおいて、ケビン・ペインターに2-4で敗戦する。この後、2008 プレミア・リーグ・ダーツの準決勝まで到達したが、ジェームズ・ウェイドに敗戦し、このトーナメントの同じステージで3期連続敗退してしまう。彼は、USオープンの早い段階でも敗北し、ラスベガス・デザート・クラシックでは、アラン・タバーンに、そして、UKオープンの準決勝では、その前に、ライヴァルのフィル・テイラーに10-9 (レッグズ) で勝利したばかりであったが、ゲァリー・モースンに、それぞれ、打ち破られる。彼は、ワールド・マッチプレイの準々決勝でも、ウェイン・マードルに敗戦した。しかし、彼は、ワールド・グランプリで幾分調子を取り戻し、最終的には、テイラーに6-2 (セッツ) で負けてしまったものの、決勝戦まで到達した。彼は、初開催のヨーロピアン・ダーツ・チャンピオンシップにおいて、ルイスのダーツにまたしても準々決勝で苦しみ、2-9 (レッグズ) で敗れ去った。2009年1月2日、2009 PDC ワールド・ダーツ・チャンピオンシップの準々決勝であるオランダ人の対クラーセン戦において、バルネフェルトは、2度目のテレビ放送中におけるナイン・ダート・フィニッシュを達成した。彼は、第6セットの第2レッグにおいて、最高点の180を2回獲得した後、順に、T20、T19、そして、D12にダーツを、見事打ち付けた。UKオープンにおいて、テイラーが、ジェイミー・ハーヴェイ相手にナイン・ダート・フィニッシュを達成してから、誰も受け取ってない£20,000を、この功績は、バルネフェルトにもたらし、同時に、彼は、PDC ワールド・ダーツ・チャンピオンシップで、初めてナイン・ダート・フィニッシュを達成したプレイヤーにもなった。彼は、161からのフィニッシュなども達成したこの対戦を5-1で勝ち進み、準決勝で、ウェイドにも勝利した。しかし、決勝では、テイラーに1-7で苦戦し、敗れてしまう。結局、2007　ワールド・チャンピオンを守れず、£100,000を獲得できなかった(準優勝なので、£60,000の獲得) 結果、彼は、PDC オーダー・オヴ・メリットにおいて、2位から3位に転落してしまった。2009年のラスベガス・デザート・クラシックでは、彼は調子を取り戻し、決勝で11-13というわずかな差で、フィル・テイラーに、負けた。その対戦後、バーニーは、Sky Sportsの司会者、デイヴ・クラークのマイクをとり、フィル・テイラーについて語る。ワールド・マッチプレイの準々決勝で、テリー・ジェンキンスに敗れた後、バルネフェルトは、ダーツをしばらく休む。彼は、チャンピオンシップ・オヴ・ダーツやサウス・アフリカン・マスターズの出場を辞退した。バルネフェルトは、ダーツを辞めるのではという憶測もあったが、彼は、2009 ワールド・グランプリの第1ラウンドにおいて、アラン・タバーンに勝利した後、彼は、糖尿病にかかっていたので、彼の休暇は、健康のために身体を鍛えようとジムに通うためのものだったと、述べた。彼は、主要トーナメントの敗戦理由を糖尿病によるものとも、考えた。2009年12月28日、バルネフェルトは、PDC ワールド・チャンピオンシップの第2ラウンド、対ブレンダン・ドーラン戦で、またナイン・ダート・フィニッシュを達成し、PDC ワールド・チャンピオンシップにおいて、初めて2回ナイン・ダート・フィニッシュを決めたプレイヤーとなった。彼は、準決勝まで勝ち進み、5-6でサイモン・ウィットロックに負けた。彼は、3位決定戦のプレイオフにおいて、8-10 (レッグズ) でマーク・ウェブスターに負けた。2010年4月29日、バルネフェルトは、2010 プレミア・リーグ・ダーツの対テリー・ジェンキンス戦において、またもやナイン・ダート・フィニッシュを達成した。これは、結局6位で終わってしまう、調子が出ないプレミア・リーグ中の出来事であった。プレミア・リーグ中、バーニーは、個人的な問題で悩んでおり、彼と彼の家族は、恐喝されていると語った。彼は、2010 UKオープンの8つの予選のイヴェントのうちたった1つしか参加できず (3つ以上のイヴェントに参加することが、予選通過の条件のうちの1つとなっている)、本線に参加できなかった。次のナイン・ダート・フィニッシュは、2010年7月17日、ブラックプールで行われた2010 ワールド・マッチプレイの第1ラウンド、対デニス・アヴァンズ戦においてのことだった。彼は、初めてワールド・マッチプレイの決勝戦に進出したが、そこで、フィル・テイラーに、12-18で負けた。