「伝説のパティシエ・プリキュア」、スイーツで世界を笑顔に包みこんだ古の存在。今、スイーツに宿る「キラキラル」をめぐり新たなプリキュアの力が試される。これは現代に蘇った悪しき者からみんなの笑顔とキラキラルを守るため、プリキュアとして立ち向かう性格も価値観もスイーツの好みも違う少女たちの物語である…。苺坂町にあるいちご坂中学校へ通う主人公・宇佐美いちかはスイーツ大好き中学2年生。いちかは海外から帰国する母・さとみのためにショートケーキをつくろうと奮闘する。そこにペコリンという不思議な妖精が空から出現、いちかにアドバイスを与える。さらにスイーツに宿るキラキラルというエネルギーを狙う悪い妖精・ガミーもいちご坂商店街に出現し、次々とキラキラルを奪ってスイーツを黒い灰にしてしまう。いちかはペコリンと順調にケーキをつくっていたが、さとみから「帰れない」と電話が入り酷く落胆し手を止めてしまう。間髪いれずにケーキのキラキラルを嗅ぎ付けたガミーが現れそれを強奪しようとするが、いちかは悲しみを一蹴し毅然と立ち向かう。するとケーキのキラキラルがいちかたちを包み込み、その間にいちかはうさぎが描かれたショートケーキを完成させる。その瞬間それがアニマルスイーツへと変化し、同時にスイーツパクトが降ってくる。これらは「伝説のパティシエ・プリキュア」に変身するためのアイテムだった。いちかはそれらを用いてレッツ・ラ・まぜまぜすると「笑顔と元気のうさぎショートケーキ」キュアホイップができあがった。ホイップはキラキラルの力でガミーを退散させる。戦闘後「スイーツ工房」で長老と面会しプリキュアの概要を聞いたいちかは、世界や人々を元気にする源でもあるキラキラルを悪い妖精たちから守ることを決意する。その後、いちかのクラスメイトで少し引っ込み思案かつ臆病だがスイーツに博学な有栖川ひまりが「知性と勇気のりすプリン」キュアカスタードに、2人と同学年かつ「立神コンツェルン」の令嬢で自由奔放だが実は勤勉家の立神あおいが「自由と情熱のらいおんアイス」キュアジェラートに、そしていちご野高校に通いビーナスと崇められている美しく気高いが根は繊細な2年生の琴爪ゆかりが「美しさとトキメキのねこマカロン」キュアマカロンに、ゆかりと同学年で王子さまと称され誰にでも優しくボーイッシュな剣城あきらが「強さと愛のいぬチョコレート」キュアショコラに覚醒し、ここにプリキュアが5人集い「キラキラ☆プリキュアアラモード」を結成する。これを機に長老は5人に今までの経緯を話し、いちご山でスイーツづくりに励んでいた際に、キラキラルを奪いに来たガミーたちとの戦いの最中キラキラルが爆発し離散してしまったことを明かす。ある日、工房に空きスペースがあるのを見たいちかは「みんなでスイーツショップ始めない？」とひまりたちを誘うが4人は多忙を理由に躊躇う。しかしいちかの「スイーツでみんなを笑顔にしたい！」との訴えを聞いて考えを改め準備に参加し、ついに「キラキラパティスリー（キラパティ）」を開く。その後街の一大イベント「いちご坂スイーツフェスティバル」に参加したが、そこにガミーたちが結託し会場を襲撃する。5人は苦戦するも人々のスイーツを思う気持ちが結集され新たな武器・キャンディロッドが誕生し、それを用いた必殺技で彼らを正気に戻す。その後ガミーたちを洗脳していた謎の少年ジュリオが現れ、時を同じく中学校に黒樹リオという少年が転校しいちかに近づくようになる。それを見たゆかりはリオに疑念を抱き彼にトラップを仕掛け、ついにジュリオと同一人物だとを突き止める。正体を暴かれたジュリオはいちかのキラキラルを奪取し、駆けつけたカスタードたちを圧倒的な力でねじ伏せる。しかしペコリンによって力を取り戻したホイップの反撃により撤退を余儀なくされその後現れなくなったが、それと同時にキラパティに妙なウワサが流れ客がまったく来なくなる。ゆかりがウワサの出所を親衛隊を使って捜索していると一人の少女が浮上し、彼女が店に来たところを捕まえ問い詰める。彼女はビブリーと名乗り「ジュリオに代わってノワールさまのためにキラキラルを奪う」と宣戦布告し、これによりキラキラルを悪用する闇の存在が明らかになる。その後キラパティは5人の頑張りにより客足が戻り事なきを得る。そんな中、フランス・パリで「若き天才パティシエ」と称されるキラ星シエルが苺坂町に来日し、商店街にスイーツショップ「Ciel de rève（シエル・ドゥ・レーヴ）」を開店させる。ある日シエルがビブリーに襲われている所を5人がプリキュアに変身して助けると、彼女はプリキュアが伝説のパティシエだとすでに知っていたかのような言動を見せる。その後、長老の花火により離散していた妖精たちがいちご山に集い、みんな口を揃えて「ガミーたちが知らせてくれた」と述べる。いちかたちを見て最初は驚くが、プリキュアだと知ると大歓声を上げる。しかしこれで全員ではなく「海外で修業しているキラリンとピカリオという双子姉弟がいて、凄いセンスの持ち主」と長老たちから明かされる。そしていちかの提案で再会を祝うスイーツパーティーを開くことになり宴もたけなわの最中、そこになぜか感涙したシエルが現れる。長老に「お主は誰じゃ？」と聞かれたシエルは自ら妖精に変身して見せて全員を驚かす。彼女こそが前述した双子姉弟の姉・キラリンであり「修業の成果で人間へ変身できるようになった」と経緯を話す。そこにビブリーが襲来し5人はプリキュアに変身し退却させる。5人がプリキュアだと知ったキラリンはホイップに弟子入り志願し彼女を困惑させる。そんな最中、今度はノワールによって憎悪の塊と化したジュリオが現れ、さらに彼が行方不明だったキラリンの弟・ピカリオと判明する。キラリンへのコンプレックスやスイーツへの嫌悪の力により5人を圧倒するが姉やスイーツへの愛情が微かに残っているのをホイップが見抜き、彼に心を開かせて説得し浄化、ピカリオへと戻す。ピカリオの変貌といちかの説得を見たシエルは、ピカリオが闇に染まった原因は自分のせいであると考え、スイーツと決別しプリキュアの夢を捨ててしまう。そこにノワールが現れシエルを闇に取り込み、いちかとピカリオが助けに向かう。自暴自棄になったシエルを見たピカリオは得意のワッフルをつくり食べさせると、彼女が正気に戻りスイーツへの熱意を取り戻す。そしてカスタードたちがノワールの力を纏ったビブリーと対峙していたところ闇から脱出した3人が現れ、しかもシエルからはキラキラルが満ちあふれていた。それを見たノワールはシエル目掛け攻撃を仕掛けるが、いち早く察知したピカリオが身代わりとなり、攻撃を受けてしまう。それでもピカリオの声援のもとシエルは彼の心中を酌み涙を堪えスイーツを完成させ、その直後「夢と希望のペガサスパフェ」キュアパルフェに覚醒、ついに念願成就させる。そして、ピカリオから譲り受けたロッドが変化したレインボーリボンの必殺技でビブリーを退却させる。戦闘後、ピカリオは今までの悪行は自分の心の弱さによるものである、と省み彼女に謝罪し消えていった。その後、いちご山の祭壇で眠るピカリオを見たパルフェは目を覚ましたらまた一緒にスイーツをつくることを誓った。すると、祭壇から6個の宝玉が現れこれに対し長老は「古のプリキュアから6人へのメッセージかもしれん」と見解を示すと共に、ホイップもパルフェを快く仲間として歓迎する。後日シエルはいちご坂中に編入し、いちかたちとさらなる絆を深めていくのであった。一方、ノワールも新たな幹部・エリシオとグレイブを投入しキラキラル奪取の任務に当たらせる。そして、後がなくなったビブリーはノワールから闇の力を授かりラストチャンスとの決意で6人の前に立ちはだかり圧倒的な力を見せつける。しかしその副作用で過去のいちご坂へとタイムスリップし、そこで「自分が絶望したのはノワールと闇のアニマルのせい」と確信する。絶望の恐怖におののいたビブリーはいちかたちに助けを求め、そして6人からの励ましにより改心しかける。だがその矢先、ノワールの力に染まったイルに取り込まれてしまう。それを見たホイップたちは先に出会った古のプリキュア・ルミエルから授かったクリーマーが変化したキラキラルクリーマーと宝玉が変化したクリスタルアニマルを用いた必殺技でイルを撃破、ビブリーを救出する。そして改めてビブリーをキラパティの仲間として迎え入れ、彼女も嫌味を言いつつ快諾する。それと同時にビブリーが言っていた闇のアニマルことディアブルが6人の前に現れる。エリシオ・グレイブ・ディアブルの悪行は日に日に増しているが、6人は強固な絆により屈することなくはねのける。そんな中、6人はいちご山で開かれる「妖精大会議」に参加することになったが、その間にグレイブがいちご坂を奇襲し人々を手下として使役する。6人は応戦するが躊躇い防戦一方となる。次にグレイブはディアブルを吸収した力で猛攻をしかけ6人をさらに追い詰める。絶体絶命かと思われたその時、空から1人の少年が舞い降り加勢する。6人は声色と容姿からある人物と確信する。彼の正体は眠りについていたピカリオであり、傷が完治し駆けつけたのであった。ピカリオはルミエルから授かった力でグレイブを退却させる。その後ピカリオは商店街でのスイーツづくりを提案、6人は早速始めるが手下たちの邪魔により失敗に終わる。またもグレイブに追い詰められ万事休すかと思われたが、闇から解放された人々のキラキラルの融合によりスイーツキャッスルが出現する。そしてそれを用いてアラモードスタイルに変身し、豹変したグレイブを必殺技で撃破しいちご坂を奪還する。その直後、今度はエリシオが現れ6人とピカリオ、ビブリーに不穏な言葉を残し去っていった。何はともあれピカリオもリオとしてシエル・ドゥ・レーヴに居候が決まり、シエルとかつての同胞・ビブリーと同居することに。しかし喜びも束の間、突然リオに「スイーツを灰色にした犯人」と商店街の人たちから濡れ衣を着せられ、自身もジュリオ時に犯した罪に苛まれる。その結果、リオはいちご坂を去ることを決意するも、シエルによる必死の説得の甲斐もあり、残ることを決めた。後に犯人はエリシオが仕向けた粘土人形が化けたジュリオの偽物と判明、事件後リオの潔白が証明され商店街の人たちから謝罪を受ける。リオは和解の印と挨拶代わりにワッフルを振る舞い、みんながおいしく食べている表情を見て喜びを噛みしめる。こうしてシエルとリオの双子パティシエが誕生し、シエルが祭壇で誓った「ピカリオとスイーツをつくる夢」が念願成就する。シエル以外にもひまりはスイーツ探究、あおいはバンドのさらなる高み、ゆかりはスイーツ留学、あきらは病気治療の研究者とそれぞれの夢を見つけ、それを叶えるべく新たな一歩を踏み入れる。そんな5人を見たいちかは自分の夢に悩み焦るが、父・源一郎とさとみから「夢も大事だが、今やりたい事をやるべき。そうすればおのずと見つかるさ」と諭され夢を叶えるには今も大事だと悟る。その後いちかの誕生日パーティーを開いていた時、エリシオによく似た男が乱入する。リオとビブリーの証言から黒幕のノワールと判明する。6人は怯まず対峙するも闇の力に圧倒されてしまう。その時、危機を察したルミエルが助太刀に参入し、ノワールと対峙する。するとノワールは、100年前のルミエルとの出会いから自らが闇に染まった経緯を語り出し、ルミエルもまた「みんなの力で彼に笑顔を思い出させて欲しい」と懇願する。それを酌んだ6人はノワールを浄化しかけるが、その途中彼の影武者だったエリシオが分離する。そしてエリシオはノワールに蔑むセリフを浴びせ彼とルミエルを封印し、2人の力で地球を光も闇もない「からっぽの世界」に創造、さらに「笑顔が消える」という洗脳を拡散させる。その影響で苺坂町を始めとする地球の人々と妖精たちから笑顔が消えてしまった。ペコリンと長老はホイップの機転でキラパティに身を隠し、洗脳を免れる事ができたが、いちかたちは既に目が虚ろで無感情な姿であり、自らがプリキュアであることも忘れてしまっていた。ペコリンはめげずに6人を救う手段を探るが、運悪く巡回していたグレイブに囚われてしまう。それでも諦めることなく毅然とグレイブに立ち向かい続けた結果、ペコリンの持っていたドーナツからキラキラルがあふれるとともに、ペコリンがたちまち人間の少女へと変わり、同時に現れた変身アイテムを用いて「ペコペコとキラキラのペコリンドーナツ」キュアペコリンに覚醒、6人を救うべくグレイブおよび粘土人形らと対峙する。いちかたちはペコリンが孤軍奮闘する姿を見て次第に「大好き」の感情を思い出し、そして捨ててしまったアニマルスイーツとクリスタルアニマルが戻ってきたのを見て「捨ててごめんね、わたしたちに再び力を！」と謝り願いを訴える。すると6人にキラキラルが蘇り洗脳が完全に打破されプリキュアへ再変身、そしてペコリンに加勢しグレイブらを一網打尽にする。間髪いれず今度は一部始終を見ていたエリシオが立ちはだかる。ホイップ・カスタード・ジェラート・マカロン・ショコラ・パルフェ・ペコリンの7人は消された地球の笑顔と平和を取り戻すべく対峙、ついに最終決戦の賽は投げられた…。7人はリオとビブリーを始めとする地球の人々や妖精たちからのエールを受け、そして合体必殺技を浴びせエリシオを追いつめる。しかしエリシオは「地球があるから『大好き』で衝突が起こる」と考え、自ら地球を飲み込むという最終手段に出る。今度は7人が追いつめられたが、そんな逆境でもホイップは「『大好き』の衝突がお互いをよく知るきっかけとなり、それがあるからこそみんな笑顔になれる！」との思いをエリシオにぶつける。それを聞いたエリシオは酷く胸を打ち「自分は間違っていた」と改心し、ルミエルとノワールを解放する。そして7人は人々や妖精たちから託されたキラキラルを用いて地球を再生させ、それを見ていたエリシオは何処かへと去っていった。ついに長かった戦いにピリオドが打たれる。あれから1年、ゆかりは海外へ留学し、ひまり・あおい・あきら・シエルもそれぞれの夢へ向かっての勉強のため日に日にキラパティ通いが難しくなってきていた。そんなある日、ゆかりが帰国し久しぶりに6人でのキラパティが開く、…同時にこれが6人最後のキラパティとなる。店は大盛況を見せ無事閉店を迎える。6人は打ち上げを開き思い出を語っていたが、ふといちかの夢を聞いていないことに気づく。ひまりたちが尋ねるといちかは「エリシオに伝えた『世界中の人たちを笑顔にする』を叶えたい、けどキラパティも続けたい…」とジレンマを吐露する。それを聞いた5人は「世界中でキラパティを開いて笑顔にするのはどう？両方叶えよう！」と後押しし、長老もキラパティをいちかに託す。いちかは思いがけない提案に感涙し感謝を述べ、ひまりたちも彼女の新たな門出を祝福する。キラパティは歓喜と笑顔に包まれ大団円となった。数年後いちかは異国の地でキラパティを開きスイーツを振る舞い、食べたお客さんを笑顔へといざなっていた。いちかはひまり・あおい・ゆかり・あきら・シエル＆リオ、そしてペコリン・長老＆ビブリーを思い出し「みんなのエールがあったから、こんなはなやかな夢が叶った…」と改めて感謝し、そして「みんなも夢を叶えて頑張っていると思うから、わたしだって負けない！ホイップ・ステップ・ジャーンプ！」と意気込み、今日もベストマッチな「元気」と「笑顔」をレッツ・ラ・まぜまぜしたスイーツをつくりお客さんをキラっときらめく笑顔で迎えるのであった。