大関昇進伝達式においては、前師匠の元横綱琴櫻と現師匠の琴ノ若夫妻が同席する異例の事態となった。これは、同場所中に琴櫻が65歳の停年を迎え、規定により佐渡ヶ嶽部屋の力士が千秋楽まで土俵に上がれるようにするために琴ノ若が引退して部屋を継承したことに対して、協会側が配慮したものである。ちなみに、琴ノ若はいわゆる「婿入り婚」のため、琴櫻は退職後も亡くなる直前まで部屋での稽古に顔を出していた。伝達式での口上は「大関の名に恥じぬように稽古に精進します」と述べた。当時はまだ日本語に自信がなかったため、琴ノ若がローマ字で書いてくれたものを覚えたという。新大関の2006年1月場所は、初日に露鵬に敗れたが、順調に白星を積み上げて行き、一時は優勝争いにも加わったが終盤に負けが込み、10勝5敗とまずまずの成績だった。幕内10場所目で大関2場所目だった翌3月場所は直前の稽古で右膝を傷め、一時は出場すら危ぶまれたが、本人の意思で何とか出場にこぎつけ、9勝6敗と勝ち越した。翌5月場所も右膝と右足首が完治せず負け越しが危ぶまれたが、先代師匠の激励を受けて千秋楽にかろうじて勝ち越し、8勝7敗で取り終えた。次の7月場所も1勝2敗から5連勝し6勝2敗としたものの、そこから崩れて再び負け越しの危機に直面したが、またしても千秋楽に勝ち越して8勝7敗。その次の9月場所は序盤3連勝の好スタートを切ったが、中盤の3連敗が響いて10勝5敗に終わっている。場所後の2006年9月27日、成績が伸び悩んでいたため、より良い画数を考え琴欧州から琴欧洲（読みは同じ）に四股名を改名した。その改名後の翌11月場所は序盤3連勝したものの、中盤での取りこぼしが響いて結局10勝5敗だった。2007年1月場所は、稀勢の里戦に於いて大関であるにもかかわらず立合いの変化で勝利を収めたため、国技館内からブーイングが起こった。2007年5月場所は、中日に7勝1敗だったが、終盤崩れて9勝6敗であった。2007年9月場所では新入幕の豪栄道の活躍で、大関という立場では対戦があるはずの大関・千代大海、横綱・白鵬との取組が外されてしまった。さらに、横綱・朝青龍、大関・魁皇が休場、大関・琴光喜が同部屋所属のため、大関なのに大関以上との対戦がないという事態となった。さらに、そのような事態にもかかわらず下位力士に大きく取りこぼし、8勝7敗に終わった。翌11月場所には膝の古傷を傷めて、7日目に力士人生で初めての不戦敗・途中休場となる。そのため、2007年は一度も二桁勝利を挙げることが出来なかった。改名の効果が全く出ていない状態が続き、「大関に挙げない方が良かったのでは？」という声も囁かれていた。翌2008年1月場所は初の大関角番となったが、9勝6敗と勝ち越し角番を脱出した。3月場所では4日目の取組の際、左上腕部を負傷したため、9日目から通算2度目の休場に追い込まれ、悔しさのあまり思わず涙した。大関に上がるまでは、強烈な引き付けや投げを武器に優勝争いに加わる等の活躍を見せていたが、大関昇進後は怪我とそれに伴う大関陥落に対する精神的な重圧から、一転して長身を持て余すようなスケールの小さい取り口となった。琴櫻は生前この不振を「技術的なことよりも、精神的なことだよね」と語っていた。また、琴欧洲自身も大関時代はプレッシャーに押しつぶされそうになり、神経質になりすぎていたこともあったと引退後に述懐している。ところが、体重を5キロ増やして臨んだ2008年5月場所では初日から絶好調をキープし、8連勝で角番を脱出。さらに11日目、12日目と朝青龍と白鵬の両横綱に寄り切りで勝利し、優勝目前となる。翌13日目は苦手の安美錦に対し一方的に押し出しで敗れてしまったものの、援護射撃で同部屋の先輩大関・琴光喜が白鵬を寄り倒しで破り2差とし、更にその直後には朝青龍が魁皇に上手出し投げで敗れて4敗目を喫したため優勝圏外に去った。そして翌14日目は平静さを取り戻し、安馬（後の横綱・日馬富士）を送り倒しで破り初優勝を決めた。千秋楽の千代大海戦にも寄り切りで勝利し、最終的には14勝1敗の好成績で、ヨーロッパ出身力士として史上初となる自身念願の幕内最高優勝を果たした。来日していた父とは花道で大泣きして抱き合い、場所後は温泉宿などで久しぶりに一緒の時間を過ごしたという。次の2008年7月場所は本来綱取り場所となるところであったが、3月場所までは勝ち越しがやっとだったこともあり、綱と言うよりは大関としての真価を問われる場所となった。しかし初日に苦手の安美錦に敗れると、7日目までに3敗を喫し結局9勝6敗に終わり、綱取りは白紙に戻った。その後の9月場所、11月場所は2場所ともに8勝7敗で千秋楽で勝ち越してはいるが、優勝した時の強さが全く見られない取り口となった。2009年1月場所は中日までを7勝1敗とし、一時は優勝争いにも加わったが後半失速し、結局10勝5敗に終わった。第33回日本大相撲トーナメントでは決勝戦まで勝ち進んだものの、決勝では白鵬に敗れ、優勝同点だった。翌3月場所も10勝5敗、大関昇進後では14場所ぶりの連続二桁勝利となった。5月場所は9勝6敗で大関初の3場所連続二桁勝利はならなかったが、14日目に33連勝中の白鵬の連勝記録を止めて存在感を示した。場所後の6月には佐渡ケ嶽部屋のオランダ公演が行われ、ブルガリアから駆けつけた両親の前で相撲を披露した。次の7月場所前には1日50番近い稽古をこなしたことが実り、7月場所では10連勝とし11日目に千代大海に敗れたものの、当時1敗だった琴光喜が全勝の白鵬を破り再び優勝争いのトップを守った。注目された13日目の白鵬との一敗同士の直接対決では完敗、優勝争いから一歩後退する。翌日の14日目には朝青龍、千秋楽には日馬富士を破り逆転優勝への望みを繋いだが、千秋楽に白鵬が朝青龍に勝利したため優勝決定戦に持ち込むことはできなかった。それでも最終的には13勝2敗の好成績を挙げ、久々に優勝争いを大きく盛り上げた。翌9月場所は初日から6連勝したものの、7日目に鶴竜に敗れると、10日目から5連敗を喫して9勝6敗に終わった。11月場所は9日目まで1敗を保持し優勝争いに加わっていたが、9月場所同様、10日目で魁皇に敗れてからは失速して10勝5敗に留まった。2010年1月場所は9勝6敗、3月場所は躍進する把瑠都に万全の相撲で敗れるなどして、10勝5敗に終わる。5月場所は千秋楽の結び前の一番、大関・魁皇に右上手を許し寄り切りで敗れ、魁皇に大相撲史上二人目の「通算1000勝」の大記録を達成させる黒星を喫し、9勝6敗に終わる。翌7月場所は初日から7連勝と好スタートを切ったが、中日に好調の鶴竜に敗れると後半またも失速し10勝5敗に留まった。9月場所は2009年7月場所以来となる中日での勝ち越しを決め、横綱・白鵬を追う一番手として期待されたが、9日目に苦手の安美錦に敗れると、11日目から4連敗を喫して失速。結局7月場所同様、10勝5敗に留まった。11月場所は5日目までに3敗を喫し、その後6連勝して11日目に勝ち越しを決めたが終盤4連敗を喫し8勝7敗に終わった。2011年1月場所は9日目まで8勝1敗とし、一時白鵬に星一つ差であったが、終盤に失速して10勝5敗に留まった。しかし大関陣の中では唯一の二桁勝利であった。5月技量審査場所は序盤から不調で、9日目に古傷を悪化させたこともあって11日目から休場した。これで幕内初優勝の2008年5月場所から続いた、連続勝ち越し記録は17場所でストップ。翌7月場所は3度目の大関角番だったが、10日目に魁皇を下し8勝2敗と勝ち越して角番を脱出した（なお魁皇はこの琴欧洲戦を最後に現役引退を表明）。しかし11日目以降は1勝のみで、結局9勝6敗に終わった。9月場所は5月技量審査場所と同様に序盤から1勝5敗と不調で、右膝と右肘を負傷したこともあり7日目から途中休場。しかし場所後の明治神宮例祭奉祝全日本力士選士権大会には出場し、決勝で把瑠都を破って2005年以来6年ぶり2回目の優勝を果たした。11月場所は4度目の大関角番だったが、11日目に角番を脱出し9勝6敗。2012年1月場所では2010年9月場所以来の初日からの6連勝と好スタートを切り、13日目に横綱白鵬を13場所ぶりに寄り切りで破った。（この一番で把瑠都の初優勝が決定。）最終的には10勝5敗と2011年1月場所以来の二桁勝利を挙げた。5月場所14日目、同場所平幕優勝を果たした旭天鵬戦で右足根骨靱帯を損傷したため、千秋楽の栃煌山戦を休場し、3月場所に続き8勝7敗（千秋楽不戦敗）に終わった。この不戦敗で4敗力士の優勝が消滅し、館内からはブーイングが起こり、理事長の協会挨拶では琴欧洲に対する異例の名指し非難と謝罪があった。怪我が完治しない中で強行出場した翌7月場所は12日目に勝ち越しを決め、千秋楽に稀勢の里を破り9勝6敗で終えた。2012年9月場所で大関在位数が40場所を迎え、小錦（現タレント・大関在位39場所）を超える歴代単独5位の記録となった（外国出身力士としての大関在位数は琴欧洲が史上最多）。しかし5日目、苦手の豊ノ島戦で掬い投げで敗れた際右肩を痛め、翌6日目より途中休場（他大関陣は把瑠都と琴奨菊も4日目から途中休場、6大関の内3人が不在に）。11月場所は自身5度目の角番となったが、11日目に横綱白鵬を下して角番を脱し、9勝6敗で終えた。2013年1月場所は序盤に3連敗したが12日目に横綱・白鵬に連勝するなど存在感を見せ、千秋楽に稀勢の里を上手投げで下し、最終的には10勝5敗と一年ぶりの二桁勝利で取り終えた。しかし、3月場所は場所前から痛めていた左肘の負傷が悪化し5日目で1勝4敗と絶不調。左肘関節外側側副靱帯損傷により翌6日目から途中休場した。翌5月場所は大関在位44場所と北天佑と並び歴代4位タイ記録と同時に、6回目の角番（武双山と並び歴代5位タイ）を迎えることになった。同場所は初日から4連勝したが肘や膝の傷みに苦しみ、千秋楽に鶴竜を送り出して8勝7敗と辛うじて角番を脱した。2013年7月場所は大関在位45場所を迎え、歴代単独4位となった。同場所は14場所ぶりに9日目で早々勝ち越し、10日目まで9勝1敗と優勝争いに加わったが、その後の横綱・大関戦は全敗（14日目は小結・松鳳山にも敗戦）を喫し、終盤5連敗の9勝6敗に終わった。翌9月場所は、初日から4連勝したが、5日目豪栄道に上手投げで敗れた際に左太股裏を負傷し、7日目から途中休場（一時は再出場する意向だったが、怪我が回復しないため断念した）。翌11月場所は2013年5月場所以来7度目の角番を迎えた（小錦と並び歴代4位タイ）。しかし1勝1敗で迎えた同場所の3日目、松鳳山戦で左肩を負傷し、「左肩鎖関節脱臼で全治4週間」の診断により4日目から途中休場。その後同場所9日目の時点で大関で2場所連続負け越しとなり、47場所務めた大関から陥落が決定した。