2005年、球団初年度の開幕投手を任せられ、千葉マリンスタジアムでの対千葉ロッテマリーンズ戦で1失点完投し、球団初の勝利投手になった。その後、1年間にわたり先発ローテーションを守ったが、シーズン途中から右肩の故障などもあり、防御率は規定投球回到達投手の中ではワーストの4.99。勝利数も2桁には届かなかった。2006年、同年から禁止事項となった2段モーションを修正するためにフォームを変更。しかしフォームが固まらず、また前年に痛めた右肩の故障の影響などで開幕に間に合わず。8月半ばまで二軍で調整を続ける。8月29日の対日本ハム戦で一軍復帰し、9月12日の対ロッテ戦（千葉マリン）でシーズン初勝利。この年は6試合に登板し、防御率3.72、1勝2敗に終わった。オフには東北のステキなお父さんを選ぶ「第1回ベストファーザー in 東北」に選出された。2007年、2年ぶりに開幕投手を務める。また、1週間後のホーム開幕戦でも先発投手に選ばれたが、試合開始直前（スタメン発表後）に背中の違和感を訴え登板回避、川岸強が急遽登板する事態となり、翌日に登録抹消。4月下旬に一軍復帰し、1勝を挙げるも、5月中旬に左脇腹の肉離れを起こし、再び戦線離脱。後半戦に一軍復帰し、7月31日の対ロッテ戦（千葉マリン）で2勝目を挙げる。8月23日の対ロッテ戦（千葉マリン）では野村克則コーチ（当時）と乱闘寸前の小競り合いを起こした。この日は3回まで無失点に抑えたものの、4回に味方の失策を機に崩れ3失点。この回終了を以って降板となった。降板後、7回途中までロッカールームに閉じこもっていたところを野村に注意され激高し、コーチ陣が割って入り事態は収まったが、その様子はCS放送で中継された。その後、岩隈は試合中に野村に対して謝罪した（なお、2人は堀越高の先輩・後輩という間柄であり、普段はとても仲が良い）。後にロッカールームに閉じこもっていた理由を「娘が発熱し、自宅に連絡していたため」とブログで公表している（なお、試合はその後、楽天が同点に追い着いたが最後はサヨナラ負け。岩隈に勝敗は付かなかった）。その後もシーズン終了まで先発ローテーションの一角を務め、規定投球回には届かなかったが最終的に16試合に登板し5勝5敗、防御率3.40を記録。シーズン終了後の10月に右肘の手術を受ける。2008年、2年連続4度目の開幕投手を務め、7回1失点の好投を見せるも自身に勝敗はつかず、チームはサヨナラ負け。3月27日の対オリックス戦では楽天移籍後初の完封勝利を無四球で挙げた。その後も勝ち星を量産し、6月15日の対巨人戦で4年ぶりの10勝目を無四球完封で挙げる。好調を維持していた岩隈だが、8月の北京オリンピック日本代表にまさかの落選。本人も悔しさをあらわにした。8月16日の対ロッテ戦（千葉マリン）で自己最多となる16勝目。更に9月22日の対西武戦（西武ドーム）で、パ・リーグでは2003年の斉藤和巳以来となる20勝目に到達。そして、シーズン最終登板となった10月5日、Kスタ宮城での対福岡ソフトバンクホークス戦でも勝利し、1985年の佐藤義則以来23年ぶりの21勝を挙げ最多勝を獲得。この試合で防御率ではダルビッシュ有を抜き、勝率では同率であった小松聖をかわして単独投手三冠を達成。リーグ最多投球イニングも記録し、チームのシーズン65勝のうち3分の1近くを1人で挙げる自己最高のシーズンとなった。特筆すべきは被本塁打であり、200投球イニング以上で被本塁打が3本であった（うち2本はセ・パ交流戦で許したもので、パ・リーグチーム相手に許した本塁打は9月29日、ソフトバンクの松田宣浩に打たれた1本のみ）。200投球回数以上で被本塁打3本以下という数字は、1958年に秋本祐作が記録して以来50年ぶりの快挙であった。オフの各表彰では、チームが5位であったにも関わらず、沢村賞、最優秀選手、ベストナイン、最優秀バッテリー賞など、投手関連の主要な賞を独占。最優秀選手のBクラスチームからの選出は、1988年の門田博光以来。12月26日に契約更改交渉に臨み、3年総額10億円の複数年契約でサインした。2009年、チームの3代目選手会長に就任。1月に第2子の長男が誕生。第2回WBC日本代表に選出され、松坂大輔、ダルビッシュと共に先発の三本柱を任される。一次ラウンドでは韓国との1位決定戦に先発したが、5¹⁄₃回を1失点に抑えるも打線の援護がなくチームは0-1で惜敗した。二次ラウンドの初戦キューバ戦では2番手として登板し、1回を2三振で抑える。二次ラウンドのキューバとの敗者復活戦で6回を無失点に抑え、チームは5-0で勝利。この試合ではキューバ中堅手のヨエニス・セスペデスが小笠原道大の放った中飛を落球するなど霧深い悪質なグラウンドコンディションであったが、守りやすくしようと「フライを打たせないようにした」と低めにスライダーやシュートを制球し、アウトの15/18は内野ゴロで打ち取り、一次リーグで最も本塁打数の多かったキューバ打線を完全に手玉に取って準決勝進出に貢献した。決勝の韓国戦では奉重根と投げ合い、大会史上最高投球回数（第2回大会当時）となる7²⁄₃回を2失点に抑える快投を見せる。試合は8回を終わって3対2と日本リードであったが、9回裏から登板したダルビッシュが同点とされたため勝利投手の権利は得られなかった。大会に出場した全投手中最多の合計20回を投げ3失点で防御率1.35、WHIP0.90を記録。全試合で好投したものの打線の援護は計6点と少なく、救援失敗などもあって個人成績は1勝（1敗）に終わるも優秀選手賞を受賞した。MVPは3戦に先発し3勝した松坂大輔であったが、松坂本人はMVPは岩隈だと思ったらしく「クマにちょっと悪いな」と語っており、決勝戦直後のシャンパンファイトでは、チームメイトらから「クマ!クマ!クマ!」のかけ声で胴上げを受けた。WBCでの活躍があり、2006年の荒川静香以来の宮城県民栄誉賞が授与された。シーズンでは開幕戦でダルビッシュと投げ合い、6回1失点で4年ぶりとなる開幕戦勝利を挙げる。しかし、開幕戦は6回59球で降板し、前半戦は100球に達する前での降板が目立った上、6月末には登録を抹消。更に7月12日の対ソフトバンク戦では4回に松中信彦、多村仁志、田上秀則、5回に小久保裕紀の4選手から自身ワーストの1試合4被本塁打を浴び、被安打はリーグ最多を記録するなど精彩を欠いた。それでも、チーム2位タイとなる13勝を挙げ、15勝の田中将大、13勝の永井怜と共に、チーム初の2位に大きく貢献した。ソフトバンクとのクライマックスシリーズ第1ステージでは第一戦に登板し完投勝利。日本ハムとの第2ステージでは2戦目に登板するも、打線の援護無く8回3失点で第1ステージとは相反した結果となった。3敗で迎えた4戦目にリリーフとして志願登板したが、ターメル・スレッジに勝負を決定づける3点本塁打を打たれ、涙を見せた。オフでは、GQ MEN OF THE YEAR 2009を受賞。2010年、オリックスとの開幕戦では5安打1失点完投の好投を見せるも、打線が金子千尋に4安打完封と抑えこまれ、敗戦投手となった。その後もなかなか勝ちがつかず、初勝利は4月10日の対オリックス戦であった。4月17日の対ソフトバンク戦で初の完投勝利を挙げると、4月24日の対日本ハム戦ではダルビッシュと投げ合い、完封勝利を挙げる。6月5日の対横浜ベイスターズ戦では三浦大輔から三振を奪い、通算1000奪三振を記録。7月10日の対埼玉西武ライオンズ戦では涌井秀章に投げ勝ち、8月31日の対ロッテ戦では通算100勝を6回無失点の好投で飾った。最終的に防御率2.82の好成績を記録するものの、10勝9敗に終わったが、3年連続2桁勝利を達成。オフには団野村を代理人としてポスティングシステムでのメジャー挑戦を表明。球団はポスティングシステム行使を容認し、オークランド・アスレチックスが交渉権を獲得。スティーブン・ストラスバーグと同水準の4年1525万ドルを提示されたが、岩隈サイドが7年1億2500万ドルを要求したとも言われ、その後の交渉は難航。交渉期限の12月7日午前0時（米国東部時間=日本時間同日午後2時）までの契約合意に至らなかった。その後、入札額についてはアスレチックスが1910万ドル、次いでミネソタ・ツインズが770万ドルの入札をしていたことが明かされ、8日に仙台市内の球団事務所で記者会見し、改めて残留を表明した。2011年、5年連続となる開幕投手を務めて白星を挙げた。開幕当初は安定した内容を続け、4月の月間MVPも受賞したが、5月10日の日ハム戦（Kスタ）にて完投目前のところで右肩を負傷して緊急降板。負傷を抱えたまま次の17日の巨人戦（Kスタ）で先発登板したが5回39球で降板し、以降右肩の治療のため2か月戦線離脱。7月の後半には戦線復帰したものの状態は思わしくなく、投球数も多くて100球前後、少ないときは80球前後での交代が多かった。それでもQS率82.4%を記録し、規定投球回には届かなかったものの防御率2.42、WHIP1.05の成績を残したが、打線の援護に恵まれなかったため6勝7敗と4年連続2桁勝利とはならなかった。8月2日には代理人を団野村からポール・コブに変更していたことを明かし、オフには海外FA権を行使してのメジャー移籍を目指すことを表明した。