1999年、星野仙一監督の方針でスタメンへ積極的に起用された結果、レギュラーシーズンでは、一軍公式戦132試合に出場。打率.284、16本塁打という上々の成績で、チームのセントラル・リーグ優勝に貢献した。しかし、三振数リーグ1位（121三振）を記録するなど粗さも目立ち、加えて守備には難があった。なお、現時点で歴代新人選手のシーズン最多三振記録保持者でもある。9月4日の広島市民球場での対広島戦、0-0で迎えた9回裏二死一・二塁の場面には左翼手の守備に就いていたがフライ性の打球を落球。ランナーを返しサヨナラ試合にした。この試合を始め、ペナントレースや日本シリーズでも敗因に繋がるミスが続出。試合終盤は交代させられた。この年のプロ野球珍プレー好プレーにはエラーを連発する彼（及びそれに怒る星野監督及び高代延博内野守備コーチ）の姿が放送された。ちなみに、応援歌には、1997年まで立浪の応援歌として使われていた楽曲が流用された。2000年、シーズン後半から守備の負担が少ない三塁手へコンバートされるものの失策続きは相変わらずで、打撃においても前年より成績を落とし、97試合の出場に終わった。2001年、守備の不安から打撃にも悪影響を及ぼし不振に陥った。6月26日の札幌ドームで初めて行われたプロ野球の試合となった巨人戦1回表、ダレル・メイ投手が投じた第1球をライトスタンドに放り込み、記念すべき同球場の第1球を、第1号ホームランボールとした。この本塁打は、「背番号1の福留が1回表に1番打者として1球目を第1号本塁打」と、「1」尽くめの歴史的本塁打となった札幌ドームでは、その歴史的初本塁打のボールの落下点となった右中間スタンドの座席（111通路20列147番）の床に本人の名前を記した記念プレートが設置されている。2002年、山田久志監督の下、二宮至外野コーチの進言により本格的に外野にコンバートされる。当初もやはり守備に難があったものの、辛抱強く起用され続けると、やがて練習の甲斐もあって右翼手に定着する。すると本来の俊足や強肩が生きるようになり、強肩の指標とも言われるライトゴロも記録。また、近鉄監督時代の1995年にドラフト会議1巡目で福留の交渉権を引き当てた佐々木が一軍打撃コーチとして入団。佐々木の下で打撃フォームを大幅に改造したところ、3番打者に定着するほど打撃も成長した。このシーズンのセ・リーグ公式戦では、松井秀喜（当時巨人）が三冠王目前の好成績を残したものの、福留は首位打者のタイトルを獲得。シーズンの通算安打数は186本で、従来の球団記録を更新した。2003年、前年に続いて3割を達成するとともに自身初となる30本塁打を記録。加えてリーグ最多の三塁打を記録し、最終的には打率.314、34本塁打、96打点を記録して中軸を担うスラッガーとしての評価を不動のものにした。この頃からバックスイング・フォロースルーとも大きく取るフォームを身につけた。2004年、強打者不在のチーム事情により開幕から4番に座る。またアテネオリンピック野球日本代表の一員として選ばれ、銅メダルを獲得した。オリンピックから帰国しチームに戻るものの、復帰2戦目に阪神タイガースの下柳剛による死球で骨折。チームは福留を欠いたままリーグ優勝こそ果たすが、西武との日本シリーズでは3勝4敗と惜敗。不在は大きな痛手となった。4番の重圧もあったとはいえ、同年はシーズン途中離脱まで打率.277と低迷した。2005年、前年まで2年連続でセントラル・リーグ本塁打王のタイトルを獲得していたタイロン・ウッズが横浜ベイスターズから加入したことにより4番の重圧から解放され、開幕から5番打者として活躍し、打率.328・28本塁打・103打点（初の100打点以上）と好成績を挙げ、最高出塁率、通算3度目のゴールデングラブ賞を受賞。しかし本人はリーグ優勝を逃したからかこの成績にも満足できず、「打率ならあと2厘、ホームランならあと2本を何故打てなかったのか」と、同年の秋キャンプから試行錯誤を重ね、グリップの位置を後ろに引き気味に構えてテークバックを小さくする打撃フォームに変更した。2006年、WBC代表に選出され、スタメン3番として起用されたが、予選リーグでの中国戦の本塁打以外はなかなか結果が出なかった。しかしスタメンから外された準決勝の対韓国戦において、7回に代打で出場し、金炳賢（キム・ビョンヒョン）から先制2点本塁打を放ち、日本の決勝進出に大きく貢献。それまで日本は韓国相手に2敗しており3連敗はできない状況だったためか、この本塁打はマスコミにも大きく取り上げられた。決勝戦でも代打で2点適時打を放つなど、持ち前の勝負強さを発揮した。シーズンに入ってからは開幕は5番で起用されるものの、前を打つ2番藤井淳志、3番井端弘和の不調もあり、3番に昇格する。同年6月14日、インボイスSEIBUドームにおける西武戦で、クリストファー・ギッセルから左中間に二塁打を放ち、通算1000本安打を達成。6月末に太ももを痛め14試合を欠場するものの、復帰後は首位打者争いを独走。同年10月10日、マジックナンバーを1として迎えた対巨人戦で、12回表に決勝点となる勝ち越しタイムリーを放ち優勝を決めると共に、シーズン打率.351・長打率.659・本塁打30本（最終的には31本塁打）・100打点（最終的には自己最多となる104打点）・100得点を達成。この内、3割・30本・100打点・100得点は中日の選手として1950年の西沢道夫以来56年ぶりの達成であった。10月は打率.275、OPS.831とやや調子を落としたが、3月から9月まで月間打率3割、同OPSも10割を切ることのない安定した打撃をシーズンを通して続け、2002年以来4年ぶりの首位打者と2年連続の最高出塁率を獲得し、二塁打もセ・リーグのシーズン記録を塗り替える47本を記録した。また同年は4番を担ったウッズも同年47本塁打・144打点と西沢の年間球団記録である46本塁打・135打点をともに塗り替えた上で本塁打王・打点王の二冠王に輝き、打撃三部門タイトルはこの2人により独占された。しかし、日本シリーズではまたしても活躍できず、チームは日本一を逃した。11月14日にはセ・リーグのシーズンMVPを受賞した。ポジションも開幕はライト、その後は元々予定されていたセンターへコンバートされたが、シーズン終盤からはライトに固定となった。オフには12月2日の『スーパーサタデー』に出演した際、司会の峰竜太から「メジャーに興味はありますか?」と聞かれ、「興味がないと言ったら嘘になるので、あります。WBCに出場してメジャーへの憧れがより一層強くなった」と答え、この頃からFA権取得以降のメジャー移籍に含みを持たせる発言をしていた。2007年、ナゴヤドームでの入場曲にレッド・ホット・チリ・ペッパーズの『アラウンド・ザ・ワールド』を使用した（2006年シーズンはホワイト・ストライプスの『ブルー・オーキッド』を使用していた）。開幕から不動の3番（タイロン・ウッズの欠場時には数試合4番で起用された）として活躍するが、7月中旬から右肘に見つかった遊離軟骨の状態が思わしくなく試合出場を見合わせることが多くなり、ファン選出で初めて選ばれたオールスターゲームはウッズの代走から次の打席に指名打者として打席に立った（結果は遊ゴロ）。その後も様子を見つつ症状の改善を図っていたが、8月に渡米して内視鏡による除去手術を行う事を決意。これにより、シーズン中の復帰は不可能に。続くクライマックスシリーズ、日本シリーズも出場することはできなかった（日本シリーズ出場選手40人枠には入っていた）。2007年は規定不足ながら、200打席以上の選手では、リーグ内でOPSが2位、NOIが1位と非常に優秀な成績であった。シーズン終了後にはこの年から適用された故障者特例措置によりFA権を取得し、10月12日に行使。11月12日に、5歳年上の女性と入籍したことも明らかにした。12月16日に第1子（長男）が誕生。なお2003年・2006年にはシーズン30本塁打以上を記録しているが、中日球団の本拠地がナゴヤ球場からナゴヤドームへ移転した1997年以降では30本塁打以上を記録した日本人選手は2019年時点で福留以外に和田一浩（2010年・37本塁打。同年のリーグMVP）のみである。