2010年は春季キャンプ途中で一軍に合流した。初の実戦形式の紅白戦では4番三塁で先発出場したが3打数無安打に終わった。高卒新人ながら二軍では4番で起用された。8月22日に高卒新人としては大田泰示の本塁打記録を塗り替え、9月12日には新人として竹原直隆の記録を5年ぶりに更新する24号本塁打を放った。最終的に26本塁打、88打点を記録し2冠を達成した。この活躍が認められ、首脳陣から9月20日以降に翌年以降の新人王の資格を残した範囲での一軍出場を示唆され、10月5日の対読売ジャイアンツ戦で5番一塁で一軍デビューを果たしたが結果は3打席無安打に終わった。10月7日の対阪神タイガース戦で3打席目に久保田智之から一軍初安打となるソロ本塁打を放った。2011年から背番号を「8」に変更。5月に右手首の靱帯を痛め、この影響から3か月近く実戦から遠ざかったものの、最終的に2年連続で二軍の本塁打王に輝いた。8月に一軍昇格すると、主にクリーンナップとしてコンスタントに試合に出場するようになった。長打力を発揮する一方で三振も多く、10月18日の対中日ドラゴンズ戦（横浜スタジアム）ではプロ野球タイ記録である1試合5三振を喫した。同記録は、セ・リーグ8人目、史上14人目の記録である。それでもシーズンを通じて40試合出場ながら、背番号と同じ8本塁打を記録した。オフの12月9日に背番号を村田修一が付けていた「25」へ変更した。2012年は春季キャンプ中にチームメイトの佐藤祥万から死球を受けたことで左足首に骨挫傷を負い、開幕は二軍スタートとなった。5月に一軍昇格すると、その日の東京ヤクルトスワローズ戦（横浜）で「3番・三塁」で即スタメン出場した。5月6日の中日戦（横浜）では先発の山本昌から自身初となる、2打席連続本塁打をライトスタンドへ放ち、プロ野球史上最大年齢差本塁打を26歳差で記録した。また、ランディ・ルイーズ入団後はチーム事情で一時期外野手にも挑戦した。最終的に自身初の二桁本塁打を記録したものの、打率は .218で規定打席到達者では最下位と伸び悩み、課題の残るシーズンとなった。オフには侍ジャパンマッチ2012「日本代表 VS キューバ代表」の日本代表に選出された。2013年はオープン戦で走塁中に左足首をひねり負傷し、一時は開幕戦絶望と思われていたが間に合わせ、「6番・三塁」で自身初の開幕スタメンに選ばれた。しかし開幕三連戦で9打数無安打を喫し、中村紀洋に三塁のポジションを奪われ、4月1日に登録抹消された。6月25日の明治神宮野球場でのヤクルト戦から一軍復帰し、「5番・三塁」でスタメン出場し、3安打猛打賞を記録した。しかし一塁手にトニ・ブランコ、三塁手に中村が定着していたため出場機会が限られ、守備固めとしての起用や代打起用、また不慣れな左翼でのスタメン起用が多かった。8月に二軍に降格すると、その後はシーズン終了まで昇格することはなく、打率.216、本塁打は1本のみ、打点はわずか3という成績に終わった。2014年は前年オフに正三塁手としてオリックス・バファローズを自由契約になったアーロム・バルディリスを獲得したことから、中畑清監督の意向により左翼にコンバートされた。オープン戦では打率.360と好調をアピールし、「5番・左翼」で2年連続の開幕スタメンを勝ち取った。開幕直後は8試合で打率.161、0本塁打と苦しんだが、結果的に3、4月の月間打率が3割ちょうどを記録するほどの盛り返しを見せた。6月17日には右太もも裏を痛めて一時的に二軍降格するが最短日数の10日で一軍へ復帰。その後は、4月中からリーグトップの得点圏打率をマークし続けていたことが評価され、ブランコや中村紀洋の戦線離脱による穴を埋めるように4番打者として起用された。ブランコが故障から復帰すると再び5番に回った。7月12日のヤクルト戦では自己最多となる11号本塁打を放った。しかし、8月13日の中日戦（ナゴヤドーム）の1回裏、中日の大島洋平の左中間に放った打球を追って中堅手の梶谷隆幸と交錯、グラブが顔面に当たった上、地面に頭から落下。筒香は自力で起き上がれず、グラウンド内に入った救急車に救急搬送（ナゴヤドームでは初めて）された。9月6日の広島戦で復帰。復帰後はブランコを5番に押しやり、4番を任されることが多くなり、その後ブランコが再び故障離脱するとシーズン終盤まで4番を務め続けた。最終的に故障離脱がありながらも規定打席に到達、自身初となる打率3割を記録し、22本塁打、77打点と好成績を残した。また左投手からも.304、得点圏打率は両リーグトップの.416と勝負強さを見せた。オフの11月9日に、日米野球2014に怪我のため出場辞退した中村晃に代わり招集された。2015年は石川雄洋の後を受け、チームの新キャプテンに就任。シーズン開幕前の2月16日に、GLOBAL BASEBALL MATCH 2015 侍ジャパン 対 欧州代表の日本代表に選出された。3月10日の第1戦、3月11日の第2戦に「5番 指名打者」で先発出場した。シーズンではチームの4番として定着。打率.317でリーグ3位、24本塁打で同リーグ4位、93打点でリーグ3位、157安打でリーグ3位、と自己最高の成績を残し、出塁率、長打率、OPS、塁打数では山田哲人に次いでリーグ2位を記録した。得点圏打率でも.344でリーグ3位と前年に続いて勝負強さを見せた。10月9日には第1回WBSCプレミア12の日本代表最終ロースター28名に選出された。同大会では8試合35打席に出場し、26打数で10安打、打率.385、5打点の成績を残した。プレミア12終了後のオフには志願してドミニカ共和国のウィンターリーグであるリーガ・デ・ベイスボル・プロフェシオナル・デ・ラ・レプブリカ・ドミニカーナに参加し、レオネス・デル・エスコヒードでプレーした。2016年2月15日に「侍ジャパン強化試合 日本 vs チャイニーズタイペイ」の日本代表26名に選出された。レギュラーシーズンでは7月19日のヤクルト戦（明治神宮野球場）から同月22日の読売ジャイアンツ戦（横浜スタジアム）までに、日本プロ野球初となる3試合連続マルチ本塁打を達成する。7月29日の対広島東洋カープ戦で、野村祐輔からマツダスタジアムのセンター方向に本塁打を放つ。これが日本プロ野球初記録の月間6度目のマルチ本塁打となった。また、この本塁打は7月度月間で15本目となり、2013年3月・4月にトニ・ブランコが記録した月間14本塁打の球団記録を塗り替えた。8月11日の巨人戦（東京ドーム）では、今村信貴から左中間方向に本塁打を放ち、藤井勇が持っていた球団左打者歴代最多の34本塁打記録を66年ぶりに更新した。9月13日の東京ヤクルトスワローズ戦（明治神宮野球場）では村中恭兵から第40号本塁打を放ち、球団では2013年にトニ・ブランコが記録した41本塁打以来となる自身初の40号本塁打の大台に載せた。日本人に限ると2011年に中村剛也が記録した48本塁打以来5年ぶり、平成生まれでは史上初の快挙となった。最終的には44本塁打まで本数を伸ばし、自身初の打撃タイトルとなる本塁打王を獲得。競っていた打点でも争いを制し、110打点での打点王と合わせて打撃二冠に輝いた。また、リーグ3位の打率.322を残し、得点圏打率はリーグトップとなる.393を記録した。10月8日のクライマックスシリーズ初戦ではマイルズ・マイコラスからクライマックス1号となる逆転本塁打を放ちチームの勝利に貢献した。オフの10月18日に「侍ジャパン 野球オランダ代表 野球メキシコ代表 強化試合」の日本代表に選出された。また、シーズンオフの12月1日、不動の4番及び主将として球団初のクライマックスシリーズの進出へ貢献したへの評価から、2億円アップの年俸3億円で契約更改した。この年は、シーズン中にアレックス・ラミレス監督から「間違いなく、日本一の4番。監督1年目に彼を4番で起用できることに喜びを感じている。あと15年、プレーしてもらうために、近い将来、一塁手へのコンバートを考えている」という趣旨の発言がなされている。2017年1月24日に、第4回WBC日本代表選手27人が発表され代表入りを果たし、代表の4番を務めることになる。1次ラウンドでは、3試合で打率.364、2本塁打、5打点を記録し1次リーグB組MVPを獲得した。開幕後、当初は4番を打っていたが、6月30日からはラミレス監督の方針もあり、3番打者に配置転換された。2018年6月のセ・パ交流戦中に背中の張りが出たため一時的にスタメンを外れたが6月22日に復帰（その間は代打で出場）。7月4日の対巨人戦では2打席連続で本塁打のリプレー検証が行われるという珍事が発生したが、3回の打席の打球はレフトポール際へのファウル、5回の打席の打球はフェンス上部のネットに跳ね返っての二塁打と判定された。シーズンでは打率.295、本塁打38を記録したが、得点圏打率が.237にとどまった。ベストナイン投票では5位となり、4年ぶりに選出されなかった。2019年1月8日、橋本市のスポーツ推進アドバイザーに、2019年1月20日から2021年3月末までの任期で委嘱されることが発表された。シーズンでは、オールスター後ラミレス監督の方針で一時プロ初となる2番打者を務め、また8月に骨折した宮崎敏郎の代役として5年ぶりに三塁を守った。シーズンでは打率.272、29本塁打、79打点だった。阪神とのクライマックスシリーズ終了後、ポスティングシステムを利用してのメジャーリーグ移籍が明らかになった。