女たらしで三枚目。しかし本人は容姿に自信を持っている（いわゆるナルシストだが自分が猿顔とは一応認識している）ため、自分を誰よりもイケている男と勘違いしている節があり、そこを仲間達や銭形に突っ込まれる場合がある。しかし三枚目という設定が確立したのは『TV第2シリーズ』以降であり、上述の通り『TV第1シリーズ』では銭形がルパン三世のプロフィールとして「容姿端麗」と語っている（ただしキャラクターデザインが極端に変わった訳ではなく、原作のモンキー・パンチの絵をアニメ化するにあたっての解釈の違いである）。愛嬌たっぷりの憎めない性格だが、抜け目のない狡知も持っている。原作とアニメや映画では性格が大きく異なる。原作では暴力や殺人もいとわず、性行為も頻繁に描写される。原作者のモンキー・パンチは、「ルパン三世は義賊ではない」としており、ルパンが義賊と呼ばれて露骨に嫌がるエピソードも描かれている。アニメ版では基本的には弱い立場にいる人間の金には手をつけず（時には無償で手助けもする利他主義的資質も持ち合わせている）、不必要な暴力及び殺人を避けている（『2015年TVシリーズ』第3話では、任務遂行のためなら殺しも厭わないMI6のニクスに対して、「国益のためなら人殺ししてもかまわないってのか」と語っている）。「拳銃の1発目はいつも催眠弾である」と本人が語っている話や、催眠弾入りの銃と実弾入りの銃の2丁を携帯している話もある。普段は市民は勿論、犯行の邪魔をする警察官や悪党であっても殺しはしないが、相手によっては原作と同様に躊躇なく殺す場合もある。性行為についてはテレビアニメの制約により描写されないだけで、性行為をほのめかす、あるいは臨もうとして未遂に終わる描写は、しばしば見られる（『TV第2シリーズ』の第一期オープニングでは、性行為の未遂が描写されている）。アニメでルパン役を演じた山田康雄は「ルパンは正義の味方ではない、義賊ではないところが魅力」と語っている他、山田からルパン役を引き継いだ栗田貫一も「ルパンと次元は泥棒と人殺し（ガンマン）。いい人同士でコンビを組んでいる訳ではない」「悪者同士がたまたま人を助けて、いい人扱いされているだけ」と語っている。人種差別には反対の意識を示しており、『TV第2シリーズ』第76話「シェイクスピアを知ってるかい」では、「俺もね、黒だ白だ黄色だって言うのは嫌いなんだよ。」と語っている。『TV第1シリーズ』にて、石川五ェ門はルパンとの違いを、師匠の百地三太夫から「ルパンなら相手を殺すときにためらわない」と指摘されており、実際にルパンは百地三太夫をためらいなく殺している。このため、血を見るのが好きな残虐な殺し屋、悪辣な金持ち、他の手段を選ばない類の盗賊と争うこともしばしばである。ルパンが直接的に殺害するシーンは少ないものの（第2シリーズ第32話「ルパンは二度死ぬ」のピューマ殺害等）、間接的な未必の故意による殺害シーンはアニメにも存在する（第2シリーズ第69話「とっつぁんの惚れた女」のアル・カバネ殺害等）。TVスペシャルでは、ルパン自らによる殺害シーンもいくつか存在する。特に『ルパン暗殺指令』では、自分や仲間を暗殺しようとしたキースを自らの手で射殺した。この時のキースはルパンたちの攻撃で深手を負っていたが、起き上がろうとしたことに気付いたルパンは、一切躊躇うことなく止めを刺して殺害するという冷酷な一面を見せている。同じくTVスペシャルの『ワルサーP38』では、かつて自分を裏切って殺そうとした元相棒で、本編での事件における黒幕でもあったドクターを射殺している。五ェ門は『TV第1シリーズ』当初は敵として登場したものの、第7話「狼は狼を呼ぶ」のラストシーンで五ェ門もルパンの仲間になる。しかし『TV第2シリーズ』第55話「花吹雪 謎の五人衆 前篇」で、白波五人衆が五ェ門を籠絡したことから、続く第56話「花吹雪 謎の五人衆 後篇」では白波五人衆の一員となった五ェ門に一騎討ちを挑まれ、ルパンは斬られて負傷する羽目にあった。だが五ェ門はその後、五人衆の真の狙いは自分を人質にしてルパンが今まで手に入れた宝を横取りすることであると知り、ルパンたちの前で、ルパンを負傷させた責任を取り切腹すると言い出したが、介錯を頼まれたルパンは「無抵抗のやつの首をはねても面白く無い」として、ルパンと五ェ門の殴り合いの喧嘩となった。ケーキやコース料理を一人で作れるなど、シェフ顔負けの高度な料理の腕前を持っている。『峰不二子という女』第8話では「ジャガイモのニョッキ、特製ボローネ風ラグーソース」という祖母ゆずりのレシピを再現している。また格別美食家というわけではないが、スープを一杯すすっただけで郷土料理であることを見抜く描写があり、味覚に関してもかなりの鋭さを持つ。盗みに関連してあらゆる知識に長けており、天才と言ってもいいほど（頭脳指数(IQ)300）だが、作中ではあまり言及されない。はっきり天才と言及された最初は、『TV第2シリーズ』第146話「ルパン華麗なる敗北」においてである。その一方でかなり間が抜けた所もあり、『TV第2シリーズ』第112話「五右ヱ門危機一髪」で、五ェ門が次元大介にルパンの弱点を聞かれた際は、「ルパンの弱点は、毛が三本少ないということだ」と返事している。アルセーヌ・ルパンの孫として非常に高い誇りを持っているが、時にそれが仇となって自ら窮地に立たされることもあり、特に他者に命を狙われる場面ではそれが顕著に出ている。例えば『TV第2シリーズ』第66話「射殺命令!!」ではICPOのビューティー警部が「ルパンを射殺しろ」との命令で現れ、次元と五ェ門から、彼が使うコルト・パイソンとルパンのワルサーでは銃の差が大きすぎて勝ち目がないから逃げろ、と再三忠告されたにも関わらず、結局プライドがそれを許さず単身ビューティーに挑むも、銃の差から次第に追いつめられたルパンは、最後はビューティーが放ったマグナム弾によって射殺寸前の憂き目にあった。似た様なケースとして『TV第2シリーズ』第130話「ルパン対奇人二面相」では芸術家ムッシュ・ダレの芸術品が爆破され、この事件を担当するマグレ警部（じつはダレの変装した姿）の「ルパンなど問題じゃない」という発言を自分への挑発と受け取り、峰不二子たちの協力を拒み単身マグレに変装してダレのアトリエに侵入したが、逆にマグレに睡眠薬をかがされ、ダレの工房に連れ去られて燻製にされ「人間風見鶏ルパン」なる芸術作品にされかけた。ちなみに、『TV第2シリーズ』の第32話と第66話では、敵の目を欺くためとはいえ、ルパンの葬式が執り行われた。前者では殺し屋ピューマに命を狙われ、ルパンの前に一向に姿を表さないピューマに、正攻法では勝てないと判断したルパンが、葬儀屋と結託して仮死剤で死んだフリをしていたため、後者では前述の通り、ビューティーのダムダム弾に撃たれた直後にルパンは意識を失ったため、ビューティーの目を欺くことを考えた次元たちにより、それぞれルパンの葬式が執り行われる場面となった。TVスペシャルでも自分の死を偽装するため、「ルパンの葬式」を行う場面がある。『1$マネーウォーズ』では、ナビコフの狙撃を受けてヘリから落下するも難を逃れ、さらに落ちた場所が葬式を行っていた教会であったことから、ルパンはナビコフに殺害が成功したと思い込ませるため、棺の中に収められていた男の遺体を自分そっくりに変装させることでこれを成功させた。『TV第2シリーズ』の第32話同様、「ルパンの葬式」が執り行われ、次元と五ェ門はもちろんのこと、不二子もショックで放心状態となり、銭形は警察を退職しようと辞表を書く事態にまでなった。なお、この葬式の時にいた神父が変装したルパンであった。ルパンは次元たちがナビコフの罠にかかってピンチに陥った状況を救うまで、自分が生存していることを知らせなかった。