2000年2月27日、K-1 WORLD GP 2000 世界地区予選のオセアニア地区予選トーナメントに無名ながらエントリーして、K-1初登場。1回戦ではクレイ・アウミタギと対戦。2Rに膝蹴りでダウンを奪うと、直後に右ストレート1発でKO勝ち。続く2回戦ではロニー・セフォーと対戦して判定勝ち。決勝戦ではフィル・ファーガンに右フック2連打からのアッパーで2RKO勝ち。K-1に初参戦でありながら地区予選初出場・初優勝を果たした。2000年7月30日、K-1 WORLD GP 2000 in NAGOYAにて、K-1 WORLD GP 2000の出場権をかけたトーナメントに出場。準々決勝でジェロム・レ・バンナと対戦し、「これまでこんな大きな舞台で戦ったことがないから、巨大な会場と数万人の観客の声援にビビって緊張で頭が真っ白になった。試合中に何をしていたかすら覚えていない。」と語るハントは、出入りを繰り返しながらバンナと一進一退の殴り合いを繰り広げ、ハードパンチャーのバンナを相手にしても特に大きなダメージを受けることもなく試合を終えるが、1Rにポイントを取られていたため判定負けとなった。2001年2月24日、K-1 WORLD GP 2001 世界地区予選のオセアニア地区予選トーナメントに出場。準々決勝でネイサン・ブリッグスと対戦。パンチラッシュから膝蹴りでダウンを奪うと左右のフックの連打によりわずか57秒でKO勝ち。準決勝はアンドリュー・ペックと対戦し、右クロスカウンター1発で48秒KO勝ち。決勝戦ではピーター・グラハムと対戦して、2Rにボディへ強烈な右ストレートを打ち込みグラハムを悶絶ダウンさせると、3Rに右アッパーカットでKO勝ち。3試合すべてKO勝利で、2年連続でオセアニア地区予選トーナメントを制覇した。2001年6月16日、K-1 WORLD GP 2001 in MELBOURNEにて、K-1 WORLD GP 2001の出場権をかけたトーナメントに出場。準々決勝ではアマチュアボクシングの全日本王者でもある天田ヒロミと対戦し、1RKO勝ち。試合ではプレッシャーをかけながら左右のパンチとローキック・飛び膝蹴りを放って天田を追い詰めると、1R終盤に右ストレート1発で天田をコーナーまで吹き飛ばして1RKO勝利を収めた。敗れた天田は腰骨を骨折。天田はのちに『K-1でパンチの強かった選手』について聞かれた際に、「ハントのパンチは1発で飛んだので気持ちよく死ねました。」と語っている。準決勝では、アーネスト・ホーストと対戦し、判定負け。プレッシャーをかけながらパンチで前に出るハントと、距離を取りながらローキックを当てていくホースト、という図式になり、2Rにハントがホーストのローキックのモーションにパンチを合わせてホーストからスリップ気味のダウンを奪うが、ローキックで効果的に戦ったホーストが優勢となり1ポイント差の判定負けとなった。2001年10月8日、K-1 WORLD GP 2001 in FUKUOKAの敗者復活トーナメントにて、出場予定だったミルコ・クロコップの代替として緊急オファーで出場。1回戦でレイ・セフォーと対戦し、判定負け。1R開始早々にハントがラッシュを仕掛けセフォーをぐらつかせると、攻撃を返してきたセフォーに対してカウンターの右ストレートを打ち込み再度ダメージを与える。しかしセフォーも引かずにハントにパンチを当て始めると試合は壮絶な殴り合いとなり、K-1史上に残る名勝負となる。2Rにはハントがセフォーの強烈なパンチをノーガードのまますべて顔面で受け切るという離れ業を見せて観客を沸かせた。試合は最後まで白熱した打ち合いとなり、与えたダメージ面ではハント優勢だったが、ジャッジはヒット数で上回るセフォーを支持し判定負けとなった。だが、セフォーがこの試合で眼窩低骨折などのダメージを負ったためトーナメント続行不可能となり、セフォーの代わりにハントが勝ち上がり、決勝戦に進出した。同日の決勝戦にてマイク・ベルナルドを1RKOして勝ち上がってきたアダム・ワットと対戦し、3RTKO勝ち。肉体改造で体重を10kg以上増加させたボクシングの世界ランカーのワットは2Rに強烈なカウンターの左フックを直撃させるが、ハントは何事もなかったかのように右フックを打ち返しワットからダウンを奪う。直後にもワットのジャブ連打をヘッドスリップでかわしながら右フックを当てて2度目のダウンを奪った。3Rには「緊急オファーで体力作りをしていなかったのでバテた」と後に振り返るやや疲れ気味のハントをワットが渾身の力で攻めてパンチや膝蹴りを何度もヒットさせるが、打ち合いの中でハントがカウンターの左フックをヒットさせてワットが膝から崩れて3度目のダウン。その際にワットの目尻からの出血によりドクターチェックが行われワットは試合続行不可能。ハントのTKO勝利となり、敗者復活トーナメントで優勝。K-1 WORLD GP 2001決勝トーナメントの切符を手に入れた。2001年10月9日、各トーナメントを勝ち抜いた8人のファイター達が一堂に会して、12月に開催されるK-1 WORLD GP 2001 FINALでの決勝トーナメントの組み合わせ抽選会が行われた。そこで誰もがホーストとバンナの入ったAブロックを避ける中、ハントは比較的楽とされるもう片方のBブロックを選ぶことなくバンナの隣を選び、その勇気に会場のマスコミ関係者達からは大きな声援と拍手が起きた。この結果、GPファイナルは準々決勝からハントvsバンナという旬の好カードが生まれた。2001年12月8日、K-1 WORLD GP 2001 FINAL in 東京ドームの決勝トーナメントに出場。準々決勝では、トーナメント抽選会で自ら対戦相手に指名した優勝候補のジェロム・レ・バンナと対戦し、2RKO勝ち。1Rは比較的静かな立ち上がりとなるが2R開始直後に激しい打ち合いが始まる。バンナが膝蹴りとパンチでハントをコーナーに追い込むがハントはバンナの強烈な左ストレートをおでこで受け止め、直後に「もっと打って来い」というポーズと共に自らの顎を前に突き出し会場を沸かせた。そして至近距離でハントが強烈な右フックを当てると、動きの止まったバンナに左右のフックを連打。最後はロープ際で棒立ちになったバンナに右フックを打ち込み失神KOで破り、東京ドームの5万人以上の観客を熱狂の渦に巻き込み、バンナに対してリベンジを果たした。なお、この試合の実況を担当したフジテレビの三宅正治アナウンサーは興奮のあまり、「大本命、ジェロム・レ・バンナ撃沈！！新しい星の誕生です！ビッグウェーブがジェロム・レ・バンナを飲み込んだ！！新しい波！新しい星！新しい力！！マーク・ハント！ジェロム・レ・バンナを粉砕！！！」と絶叫し、のちに三宅アナはスポーツ番組ジャンクスポーツにて『自身の生涯ベスト実況はどれか？』という質問に対して、すべてのスポーツの実況の中からこの試合の実況を挙げている。同日の準決勝にて、ステファン・レコと対戦し、3R判定勝ち。1R早々にハントが素早い踏み込みからの右ストレートでバックステップするレコを捉えてダウンを奪う。レコもハントに攻撃をヒットさせるがそれを物ともせずに前に出てくるハントのプレッシャーに圧されてなかなかペースを掴めない。2Rにはレコが放った左ハイキックにハントがカウンターの右フックを合わせて2度目のダウンを奪い、大差の判定勝ちを収めた。なお、この試合でレコの攻撃の衝撃をすべて吸収してしまうかのような打たれ強さを見せるハントに対して、実況席の藤原紀香はハントを『魔人ブウ』と称した。同日の決勝戦にて、ピーター・アーツとアレクセイ・イグナショフを破り勝ち上がったフランシスコ・フィリォと対戦し、延長1R判定勝ち。試合はガードを固めて蹴り中心に攻めるフィリオと、膝蹴りやボディブローでボディにダメージを与えていくハント、という図式となる。拳が交錯するシーンは少ないもののフィリオがバックスピンキックを放つとハントもバックスピンキックを返すなどして会場を盛り上げる。ただ試合は全体を通してフィリオの手数が少なく後ろに下がるシーンが目立つため、3R中盤にレフェリーがフィリオに警告を与えた。3R終了時点の判定ではドローとなり延長戦となる。延長Rではフィリオはボディにダメージが蓄積しているため前に出ることができずレフェリーから2度目の警告を受けてしまう。対するハントはボディブローや飛び膝蹴りをフィリオの腹部に当てていき終始フィリオを攻め続けて明確な差を付けた。この結果、延長ラウンドの判定ではジャッジ三者全員がハントを支持し、3-0の判定でフィリオを破り、K-1 WORLD GP 2001を制覇。2001年のK-1王者となった。2002年1月27日、K-1 RISING 2002 in SHIZUOKAで中迫剛と対戦し、2RKO勝ち。解説席の関根勤に「ハント、また太ったんじゃないですか？」と言われる通り、K-1で優勝してからまともに練習をしておらず、前回の試合より体重が脂肪で6.5kgも増えていた。試合は1R中盤にハントの膝蹴りとボディブローを受けた中迫が後退。ハントはそのまま打撃で中迫をコーナーに追い込むと狙いすました膝蹴りでダウンを奪ったが、2Rには中迫のハイキックが頭を下げたハントの後頭部に直撃してハントは生涯初めてのダウンを奪われた。だがすぐに立ち上がったハントは火が付いたようにラッシュを仕掛け、フック気味の左アッパーで中迫を跳ね飛ばして2度目のダウンを奪うと、今度はジャンプしながらの右フックで3度目のダウンを奪った。立ち上がった中迫もミドルキックを連打して応戦するが、最後はハントがその右ミドルを掴みながら右フックを当てて4度目のダウンを取ったところでレフェリーが試合を止め、2RKO勝利した。勝ち名乗りを受けたハントは、ロープ際でうなだれる中迫を後ろから抱えて持ち上げて、観客と共に祝福した。2002年3月3日、K-1 WORLD GP 2002 in NAGOYAでミルコ・クロコップと対戦し、5R判定負け。前の試合から約1ヶ月という短期間での参戦で、体重も前年末より6kg増えていた（1年半前と比べると14kg増）。3Rに左ハイキックを受けダウンを喫するなど3Rまでは押され気味であり、4,5Rに巻き返すものの攻撃をかわし切られ0-3の判定負け。この頃、ハントは格闘技雑誌『ゴング格闘技』などにて不調について質問された際に自身の問題を告白。前年K-1で優勝してK-1王者になったことにより、知らない親戚が大量に増えて群がりお金を持って行ったり、成功したハントにあやかろうと寄ってくる人間が引っ切り無しに現れ、周りの知り合い達も態度が豹変して別人のように優しくなったりするなど、今までに感じたことのない恐怖に襲われたと語っている。ハントはそうした環境の変化や人間関係に悩み続けて最後には自暴自棄・人間不信に陥ってしまったという。練習にも集中しきれず、ミルコ戦前～パリでのバンナ戦の間の数ヶ月は病院の精神科に通っていたこともインタビュー内で明かしている。実際この時期のハントはTBS系列のテレビ番組『筋肉番付』の「K-1 メンコ GP」に出演にしてベルナルドに敗れた際、メンコでの対決であるにも関わらずなぜか泣いてしまうなど、底なしに明るい性格であるはずのハントがかなり精神的に参っていた事が確認できる。この後に行われるバンナ戦後のインタビューでも涙ぐむなど、精神面が不安定な状態はこの後もしばらく続いていた。さらにミルコ戦・バンナ戦と2連敗すると、その寄ってきた人間達からは一切連絡がなくなり、ハントは本気で引退を考えたという。2002年5月25日、K-1 WORLD GP 2002 in PARISでジェロム・レ・バンナと対戦。壮絶な死闘となった。1Rはお互いに譲らぬ互角の展開。2Rはまずバンナがカウンターの右フックでダウンを先取。ハントは笑いながらカウント2ですぐに立つが、直後の攻防でバンナのパンチが目に入ったことにより後退。そこに攻め込んだバンナの左ハイキックがさらにハントを直撃する。だが今度はハントが左右のフックとアッパーを顎に打ち込んでバンナを前のめりにダウンさせダウンを奪い返す。そのまま両者一歩も引かない打ち合いとなり、ラウンド終了直前にはバンナがクリンチの離れ際にハイキックを当てダウンを奪った。結果、ダウンの応酬となりK-1史上に残る壮絶なラウンドとなった。しかし2R終了後のインターバル中にドクターがハントの目をチェックし「右目周辺を骨折している可能性が高い」と診断。それを受けてセコンドがハントを説得してタオルを投入し、ハントはTKO負けを喫した。ハントは格闘技雑誌などで「ダメージは確かにあったけどインターバル中に回復したし、3Rも試合を続ける気だったんだけど…、セコンドとドクターの判断だからしょうがないね。残念だよ。」と語っている。なお、ハントは試合後にパリ市内の病院で検査を受けたが、セコンドがタオルを投入するきっかけとなった試合中のドクターによる「目の周りの骨折」という診断は間違っており、ハントの目や目の周りは特に何も異常はなかった。2002年8月12日、K-1・PRIDE合同イベントとして8月28日に開催されるDynamite!の会見が行われ、『マーク・ハント vs ドン・フライ』のK-1ルールでの対戦が発表された。しかし27日の大会前日会見にてK-1の石井和義館長が、「ハントはミルコ戦の時期に右手首を負傷（右手首背面部負傷）していて、パリでのバンナ戦前や試合後にも痛めていましたが、その怪我を悪化させました。これによりDynamite!でのハントvsフライは中止になります」と発表。28日のDynamite!でのドン・フライとの対戦が中止になると同時に、ハントがパリでのバンナ戦は右手首の負傷を隠したまま試合していた事が石井館長の口から明らかとなった。2002年10月5日、K-1 WORLD GP 2002 開幕戦でマイク・ベルナルドと対戦し、判定勝ち。K-1トップのハードパンチャー同士の真っ向からの殴り合いが期待されたこの試合だったが、ベルナルドが3R後半まで慎重な試合運びをしたため、3Rでは決着が付かず判定となった。2002年10月6日、開幕戦で勝利した8人のファイターが集まり、K-1 WORLD GP 2002 FINALの決勝トーナメント抽選会が行われた。くじ引きの結果、ハントの選択権は8番目（最後）となった。6人目まで選び終えた時点で、それまでの全ファイターに避けられたボブ・サップとステファン・レコの2選手の対戦相手が決まっていなかったが、7番目に選ぶ権利を得たセミー・シュルトがレコとの同門対戦を避けサップを選んだため、ハントはサップではなく自動的にレコとの再戦が決まり、「自分には選択の余地はなかったけど、良いリマッチになるように頑張ります」と答えた。2002年12月7日、K-1 WORLD GP 2002 FINAL in 東京ドームの決勝トーナメントに出場。準々決勝でステファン・レコと2度目の対戦をして、3RKO勝ち。開幕戦からこの日までの特訓で4kg痩せて減量に成功したハントはK-1トップのスピードを誇るレコと遜色ないスピードを見せる。対するレコもハントを徹底研究したという成果を見せて決定打を許さない。1・2Rは両者パンチとローキックを織り交ぜながらフットワークを使うスピーディーな互角の展開が続く。試合は3Rで決着し、レコが右ストレートを放った瞬間、ハントがそれを顔面で受けながら踏み込んでカウンターの左フックを直撃させ、それを受けたレコが膝から崩れてダウン。レコは何とか立ち上がりコーナーにもたれかかるが脳が揺れており足に力が入らず、ダウンカウント中にコーナーで再び崩れ落ちたため、レフェリーが試合を止めハントが左フック1発でKO勝利を収めた。なお、レコは試合後インタビューで「1Ｒの攻防の際にハントのパンチで鼻骨を骨折した。相手のパンチが強すぎるので折れたのは仕方ない部分もあるがそれで集中力を乱してしまった。」と語った。また勝利したハントも「昨年の対戦よりレコは手強かった」と語るように自ら放った蹴りやレコのローキックで膝の靭帯を痛めてしまい、トランクス下の膝や太もも周辺が紫色に変色。同日の準決勝のバンナ戦でその影響が出ることになる。同日の準決勝で、ジェロム・レ・バンナとの4度目の対戦。準々決勝で武蔵をKOして大きなダメージ無く勝ち上がったバンナに対して、ハントは準々決勝のレコ戦で膝の十字靭帯を損傷している状態。試合開始と同時に激しい打ち合いが展開されてお互い一歩も引かない。1R終了間際にバンナのローキックを受けたハントはステップが乱れ、同日レコ戦でのダメージを隠せない。2Rにはクリンチ際にバンナがハントを投げようとするがハントはビクともせず、それを受けて今度はハントがバンナをコーナーまで投げ飛ばした。直後の攻防ではバンナの右ローキックでダウンを奪われた。その後は足の負傷によりあまり動けないハントに対してバンナが次々とパンチやローキックを打ち込み、ハイキックも計4発当てて優勢に試合を勧める。だがどれだけ打たれてもハントは倒れる気配が無く、あまりの打たれ強さに会場がどよめく。ハントの痛めた足を狙い過ぎて得意の左ミドルキックなどをほとんど打たず、攻撃が右ローキックに固執しがちなバンナに対してハントがカウンターを狙う場面もあった。試合は3Rになり、このままバンナ優勢で終わると思われた矢先、試合終了の10秒前にバンナの右フックにハントがカウンターの右フックをヒットさせてバンナがダウン。その瞬間、東京ドームの7万4500人の観客は総立ちとなった。試合は判定となり、ハントは判定負けを喫した。この結果、ハントはGP FINALの準決勝で敗れ、2年連続のK-1王者という栄冠は逃す形となったがK-1のベスト3ファイターとして表彰された。2003年5月3日、K-1 WORLD GP 2003 in LAS VEGASでゲーリー・グッドリッジと対戦し、判定勝ち。ハントは前年のレコ戦・バンナ戦で負った膝の十字靭帯損傷がまだ完治していないため、分厚いテーピングで膝を固めたままの試合となった。TV放送でも「KO必死！豪腕対決」とテロップが貼られる試合だったが、膝を痛めているハントは2Rからステップを使わなくなり、腰の入ってない手打ちパンチが増えて精彩を欠く。対するグッドリッジもいつになくガードを固め、途中からはダメージも合わさりあまり手を出さない。ハントの手打ち気味のパンチでグッドリッジがグラつくシーンは何度も見られるがグッドリッジも決定的なダメージは回避し続ける。3R終盤には至近距離からハントがカウンターの右フックでグッドリッジの頭を揺らしフラつかせて後退させると、手打ちパンチの連打でKO寸前まで追い込むがグッドリッジはゴングに救われる。4R終盤にはグッドリッジが反撃して数多くのパンチを打ち込むがハントは途中から意図的に打撃を顔で受ける。5Rにはハントがジャンピングハイキックを繰り出すが僅かに外れ転倒。そのまま両者共に相手を倒しきれず試合終了。ハントが判定勝利を収めた。2003年5月、グッドリッジ戦で膝の状態をさらに悪化させたハントは、試合から数日後に膝の靭帯を断裂（膝裏十字靭帯断裂）してしまう重傷を負う。結果、緊急手術となり、手術は無事に成功したが、6月29日に開催される『K-1 BEAST II 2003』出場は白紙となった。選手生命を脅かしかねないこの大怪我と手術により完治に時間がかかり、ハントはこのあと1年1ヶ月ほど試合から遠ざかることとなる。2004年3月、ハントは2002年頃から総合格闘技に興味を持っていたが、膝の療養中にK-1と契約が満期となりフリーとなったため、当時世界一の総合格闘技団体であったPRIDEから好条件のオファーが来たことによりそれを受諾。PRIDEと複数試合契約を結び、これを期にハントはキックボクサーから総合格闘家へと転向した。