ムサシとコジロウのパートナーで、共にサトシのピカチュウを捕まえようとしている。なおムサシとコジロウはニャースのトレーナーではなく同僚であり、厳密に言うとロケット団所属のポケモンである。扱い上は未だ野生であり、モンスターボールでの捕獲も可能だが、本人は一貫して個人のポケモンになることを拒否している（BW43話より）。一人称は主に「にゃー」だが、初期には「オレ」「おいら」を使うこともあった。言葉のところどころに「〜ニャ」が混じる。たまに自分がポケモンであることを忘れ、ムサシたちに指摘されて思い出すことがある。毛糸玉が好きで、肉球が水につかることを嫌がる。また、月が好きであり、プリン（マイク型マーカーを持つ個体）や映画でクローンのニャースに対してもそのことを話し、エンディングの『ニャースのうた』でも月に向かってギターを弾きながら歌っていた。元々はロケット団のボス・サカキのペットだったが相次ぐ失敗のため、ペットの座をペルシアンに奪われたと思われていたが、実は最初からサカキのペットはペルシアンで、ニャース自身は何の寵愛も受けていなかったことが後に判明する（71話より）。その後はペルシアン自体に対して激しい憎悪を持っている。さらに、SM編62話で出会い、ムサシやコジロウらに協力するふりを装い、接近。その中でロケット団の存在を知り、そのコネクションを利用して本来仕えるのはサカキだと認識し、いつの間にかロケット団本部にいた(ニャースが貯めていた貯金を盗みカントー行きの飛行機のチケットを購入し、本部に向かった模様)将来はペルシアンのポジションを狙い、マトリの補佐となったアローラニャースに対しても激しい憎悪を持っている。本来、得意技であるはずの「ねこにこばん」は言葉を覚えるのに力を使い切ったため、覚えることができないらしいが上機嫌の時、「ねこにこばん」と口走ることがある。他にも進化したりすることもできないらしい。現在、使用する技は「みだれひっかき」のみ（以前は「ひっかく」、「かみつく」「だましうち」「きりさく」なども使用していた。DP102話で「つじぎり」（本人いわく練習中）を使いジュンのエンペルトの膝をつかせたことも）。エピソードNの時点でも「みだれひっかき」のみが、アクロマのポケモンコントロールマシンで操られた時に突風を巻き起こすほど強化されていた。白の遺跡でのプラズマ団との戦いでは「みだれひっかき」一本槍で多数のレパルダスを圧倒していた。劇中ではほとんど目立たないがピカチュウに何度も電撃を受けている事もあり（ピカチュウなどの電撃では話にならないが）、電気にある程度耐性を持っている描写がある（AG6話など）。器用で人見知りがほとんどなく、明るくうたれ強い性格であり、ムサシ、コジロウと共にアルバイト（ロケット団の任務以外）でのセンスは抜群に良く、ほとんどの仕事で結構なお金を稼いだり、バイト先の上司の信頼を得ている。他のポケモンの言葉が分かるので、ムサシたちにその通訳をすることが多い。無印編137話でキマワリ泥棒の罪で一人捕まったところをカスミ達に助けられ、泥棒の罪を見逃してもらう代わりにチサト（声 - 山崎和佳奈）のキマワリが元気を無くした理由を聞き出すように通訳をさせられるなど、ゲストキャラクターやその手持ちポケモン、野生ポケモンたちの抱えるトラブルを解明・解決させる目的で通訳を任される場面もある。ただし、ニャース本人はそのように扱われることを嫌がっており、「ニャーはいつからポケモン翻訳機になったんだニャ」と不満を漏らしている。しかし宇宙から来たポケモンや古代のポケモンなどの一部のポケモンの言語や、タイプ特有のコミュニケーション方法に関しては通訳できない。また他のポケモンに操られながらも無理やり喋らされた事があり（ドククラゲやデオキシスなど）、どのパターンでもその間の記憶はない。「人語を話すニャース」ということで、初対面時のオーキド博士やシゲル、ヒカリ、たちにはかなり驚かれ、更には、SM編でもロトム図鑑に「人間の言葉を話せるポケモンのデータはないロト」と言われた。スカル団のラップからは「おしゃべりニャースかわいい」と気に入られ、ザオボーにも目をつけられ、一時はエーテル財団でムサシやコジロウと共に彼の部下になるなど、上記に記載されている通り人語を話せるため、ポケモンハンターJやその他のポケモンハンター、ポケモンバイヤーに狙われ、捕まえられそうになったこともある。ポケモンの心がわかるNには逆に「なぜ君は人間の言葉を話す?ポケモンにはポケモンの素晴らしい言葉があるはずだ」と人語を喋る事を否定されて少なからず動揺しており、以後Nに対して苦手意識を持つようになった。なお劇中ではニャース以外にも人語を話せるポケモンが登場することもあるが、そのポケモンたちは元々知能が高かったりエスパータイプのポケモンでテレパシーを使えるためである。   ポケモンが絡んだ回になると、ポケモン同士の共感から優しい人間味のある一面を見せることがある。トゲピーが孵化する前のタマゴをサトシたちから奪った際には自分の懐で四六時中肌身離さず温め、ムサシとコジロウにはタマゴがかえるまで卵料理を禁止するという徹底振りを見せたり、当時野生だったエネコに対して「もし仮にこのエネコがムサシのポケモンとなり、自分たちとサトシたちにやられて吹っ飛ばされたら可哀相だ」と思いわざと逃がしたりしたことがある。DP編では、シンジに虐待同然の扱いを受け(ニャース曰く、地獄のような日々)力を発揮できず見限られ、逃がされて、サトシのポケモンになったヒコザル、SM編ではニャビーに対しても同情し、ヒコザルを励ましたり、ニャビーがムーランドとの別れの際にも悲しみを見せ、「ニャーは今そういう気分じゃないニャ。」と話し、ニャビーの元を訪れ、「話してみれたら少しは楽になるのニャ。」といい、それを聞いた彼の思いをサトシやピカチュウに伝える等して、ニャビーを影から見守っていた。サトシにゲットされた際には、「これでいいのニャ。」と言い、「でも、これからは敵ニャ。容赦しないニャ。」と人情味があり、ニャヒートに進化後に対面した際には敵ながらも感激しているなど、後述に記載されている生い立ち等もあり、自信を無くしたポケモンを叱咤激励する等、ロケット団でもムサシやコジロウ同様、根は悪くはない描写が描かれている。強いポケモンや珍しいポケモン、サトシのピカチュウを狙っているものの、ムサシやコジロウと同じく世界の破滅は否定的でイッシュ地方でサカキが暴走した際には、止めたり、他の悪の組織(マグマ団・アクア団・ギンガ団・プラズマ団・フレア団)のボスが部下を見捨てるなど、自分勝手な理由で作戦を実行する際にはムサシ・コジロウやサトシ同様に怒りを露にしている。SM編ではムサシたち共々、自身に目をつけたザオボーの部下になるものの、当初から彼に対しては嫌悪感を覚えており、多額の報酬と引き換えにリーリエのウルトラビーストに関する過去の記憶を消すために連れてくるように命令された際、ザオボーのスリーパーのさいみんじゅつで記憶を消すことができると話された際には「ニャーたちは正義の悪であって、悪の悪ではないのニャ。」と怒りを露にして彼と決裂、作戦中だったにもかかわらずムサシやコジロウと共に撤退した。無印55話の『ポケモン検定試験』でサトシの一時貸し出しポケモンのニャースが出てきた時には、そのニャースを応援したり、ニャースの技を知らないサトシに「みだれひっかき」の技を教えていた。その後、そのニャースがシャワーズに敗れた時には、ムサシ、コジロウと一緒に怒り、試験官とサトシ達に「ニャースをいじめる奴は許さない」という一言を放っているが、試験官のポケモンであったためサトシの方を命令を聞き「みだれひっかき」を喰らうことになった。しつこく捕まえようとしているため、サトシのピカチュウからは一方的に嫌われており、一時休戦と称してニャースがピカチュウと握手したときにはピカチュウが電撃を放ったり、無印第105話でピカチュウと2人きりになったときは、意見が対立した時に電撃で脅かしたり、落ちた時にはピカチュウがニャースをクッション代わりに利用していた。BW43話でニャースがサトシたちの旅に加わったときもピカチュウは最後までニャースを信用しておらず、作戦が明らかになったときにはニャースに対して激しい怒りを見せていた。しかし、サトシからは「ニャースと一緒に短い間だったけど、旅をできてよかったぜ。」と言われている。しかし、互いが困ったときには協力することもある。一方で、ニャースはピカチュウに対して苦手とはしつつもそれほど嫌ってはおらず、むしろピカチュウの優しい面に心を打たれることもある。同じ猫をモチーフとしたポケモンに恋をすることが多く、前述のエネコの他にDP178話でもマミイ（声 - 後藤沙緒里）のニャルマーに恋をし、ムサシとコジロウを利用してモンスターボールを奪いニャルマーと駆け落ちをするが、サトシたちとムサシたちに見つかり戦う事となった。このときのニャースは凄まじい戦闘力を発揮し、みだれひっかきの一本槍でゴウカザルとハブネークを圧倒。さらに、トゲキッスとムクホーク、メガヤンマを戦闘不能にし、「今のニャーはディアルガだろうがパルキアだろうが怖くない」と大きく出るほどであったが、マスキッパのタネマシンガンを受けた際にニャルマーがブニャットに進化してしまい、ショックで恋が冷めて一気に弱くなってしまった。BW44話でもミーシャ（声 - 藤村歩）のチョロネコに恋をするが、そのチョロネコは実は♂であった。XY編ではプルミエのニンフィアに惚れていた。また自身の苦い恋の経験をしているためか、ロケット団の手持ちのポケモンが恋をしている時はその気持ちを理解することがある。他にもメロエッタやフェローチェなど性別がなく外見が♀に近いポケモンに惚れることも多く、特に後者に関してはその思いを利用されたこともある。また猫科のポケモンであるためか寒いのと熱い食べ物は苦手。なお、ニューラに対しては敵対心を抱いている。逆に、金銀編前半ではブルーがニャースを好きになっている（というより彼の尻尾を気に入ってる）が、しつこく尻尾を噛むので嫌っている。最後にはブルーにも嫌われてショックを受けたものの、グランブルに進化した後は未練がなくなった。恋する対象はポケモンに限らず、無印43話で漢方屋の娘であるキヨミ（声 - 吉田小南美）に、自分が高熱を出して倒れていたときに助けてもらったのをきっかけに一目惚れをしたことがある。初期のニャースは耳の縁が白色だったが、アニメが始まるのに合わせて縁が黒くなった。一度びっくりして本当に白くなった事がある。別のポケモンに変装するときはキマワリになることが多く、本人もかなり気に入っている様子。1度変装により、キマワリを持つナオシに濡れ衣を着せることとなった。しかし、金銀編では嫌がっていた上に、ブルーによってバレてしまう。DP以降はジュペッタに変装することがある。ポケモンコンテスト・キナギ大会2次審査では、ムサシがニャースを使用しインチキ手段として「へんしん」を使い、キマワリ、キルリア、ホエルオーに変身した。しかしホエルオーに変身していた時、爪を出して着ぐるみに穴を開けた事で種明かしがバレてしまい、ムサシは不正行為で失格になった。DP編でもコジロウとともに出場。ラーメン屋で培った経験を生かしてなかなかの演技を果たした。BWではムサシやコジロウと同様、隠密行動時は黒いコートと帽子、サングラスを着用する。悪役らしさがかなり強くなったムサシやコジロウに比べると彼はあまり変わっていない部分が多いが、クールな面をそれまで以上に見せる機会が多い。BW43〜46話ではロケット団の作戦の一環として、ロケット団をクビになったと偽ってサトシたちの仲間となり一時的に一緒に旅をしていた。この時アイリスがモンスターボールでゲットしようとしたが、「ニャーは誰にもゲットされる気は無い」と言って拒否した。BW46話ではゲストキャラクターのクリフ（声 - 松本保典）もゲットしようとしたが、やはり拒否している。潜入中は前述の通りモンスターボールでゲットされそうになったり、他のポケモンの技を喰らって酷い目に遭ったりするなど、以前のようなコミカルな面を多数見せていた。また、野生のポケモンを気遣う、ケンカをたしなめる、ピカチュウたちとの会話できちんとサトシを名前で呼ぶなど性格の変化も多少見られた。ネゴシエーターならぬ「ニャゴシエーター」を名乗りポケモン同士の交渉に乗り出すようにもなる。が、逆に引っ掻き回して結局事態を悪化させることも。デントの料理を気に入っており、BW45話では「おいしいものが食べられればそれで幸せだニャ」と言っている。任務を全うしつつも、自分に怒りを露にするピカチュウを見た直後に複雑な表情を見せたり、「一緒にライモンシティまで旅したの、これでも結構楽しかったぜ」とサトシに言われた際には「甘い」と言いつつも動揺を隠せなかったりするなど、少なからず情が芽生えていたかのような一面も見せた。なお、潜入中のエンディングのキャストクレジットでは、コジロウと一行空白を挟んでクレジットされていた。XY19話では、ムサシとコジロウ、セレナやピカチュウがカラマネロに洗脳された際は、ニャースとサトシは自らのみだれひっかきで攻撃することで意識を保ち、サトシと共に一連の騒動を解決するために奮闘した。XY63話では、ポケモンバイヤーに「人語をしゃべるポケモンは高く売れる」との理由で捕まってしまうも、自身も負傷しつつもサトシ達に助けを求めたコジロウたちによって助け出された。またムサシがヒヨク大会のトライポカロンで惨敗したのを見て自分も悔しかったのかそれを機に、フウジョ大会以降はムサシと一緒にトライポカロンに出ており、結果を残している。XY71話では、ムサシとコジロウが野生のゴロンダの食料を盗んで、ゴロンダが激怒し、サトシ一行諸とも、襲ってくる。この際、サトシやムサシらとはぐれてしまったユリーカとニャースは、崖から落ちた際にツルに引っ掛かってしまい、お互い身動きがとれずに二人でサトシ達を探す事になる。そんな矢先にユリーカが野生のタマゲタケのしびれごなを浴びてしまい、動けなくなる。その際ニャースはデデンネと共に、カゴのみを見つけ出し、何とかユリーカが動けるまで看病をした。そして、サトシ一行と合流。そこにまたゴロンダが登場し、襲いかかってきたのだが、どうやらニャースの通訳によると、激怒し、襲ってきたのは自分達の食料だった木の実を奪ったロケット団だという事が判明。サトシらに謝る様に促されるも、そこに運悪くムサシやコジロウも合流。そして、激怒された挙げ句にいつものオチを喰らって飛ばされた。その後、セレナから「ニャースと一緒にいて、大変だったわね。」と気遣う言葉をかけられたが、ユリーカは「案外、悪く無かった。結構楽しかったよ。」等と話すなど、普段は、敵ながらもニャースに対しては心底快く思っていない描写はみせていない。劇場版の同時上映ではほぼポケモン達だけの話となる為、登場人物では唯一人語が話せる存在となるが、ほとんどナレーションが解説に充てられる為、直接語り手になることは少ない。