1994年5月25日、エクスタシーレコードからインディーズ・アルバム『灰とダイヤモンド』、プラチナム・レコードから最初にメジャー・デビューしたアーティストとして1stシングル「RAIN」を同時発売。翌月には土屋昌巳プロデュースによる2ndシングル「真夏の扉」を発売。また、初のツアー『灰とダイヤモンドTOUR』を全国13ヶ所のライブハウスで行った。3rdシングル「彼女の“Modern…”」からは佐久間正英がプロデューサーとなり、以後長きに渡り音楽制作などをともにする。東名阪の3ヶ所で行った『THE SPEED POP LIVE '94』からドラムスのNOBUMASAが正式メンバーとして加入した。1995年、4thシングル「Freeze My Love」発売後、1stアルバム『SPEED POP』を発売し、オリコンチャートトップ10入りした。ところが、NOBUMASAはアルバム発売後に行ったライブ『SPEED POP STANDING GIG』を以って脱退することになった。なお、このライブからキーボーディストのD.I.E.がサポートメンバーとして参加した（1998年9月まで）。名古屋のCLUB DIAMOND HALLで行われた中京テレビ『Kiss Miss Chick』の公開録音ライブでドラマーの永井利光が初めてGLAYのライブに参加しており、その後のツアー『SPEED POP GIG '95』からサポートメンバーとして参加している。6thシングル「Yes, Summerdays」は三貴「カメリアダイヤモンド」「ブティックJoy」のCMソングに起用され、スマッシュヒットとなった。1996年発売の8thシングル「グロリアス」はヴィクトリアのCMソングに起用され、オリコントップ10入りすると、続く2ndアルバム『BEAT out!』では初のオリコン1位を獲得した。収録曲「週末のBaby talk」ではコーラスにYUKIが参加している。また、全国のホールクラスの会場を使用したツアー『BEAT out! '96』開催したほか、公式ファンクラブ「HAPPY SWING」結成を記念したライブを行った。9thシングル「BELOVED」発売後にツアー『BEAT out! reprise』を開催し、最終公演は初の日本武道館であった。3rdアルバム『BELOVED』は152万枚を売り上げ、初のミリオンセラーとなった。年を跨いだツアー『GLAY TOUR '96-'97 BELOVED YOU』は追加公演『BELOVED YOU ENCORE』を合わせて33公演開催した。1997年発売の11thシングル「口唇」は99万枚を売り上げ、シングル初となるオリコン1位を獲得した。GLAY初のアリーナツアー『GLAY ARENA TOUR '97 〜HIT THE WORLD〜』開催し、東名阪での『〜HIT THE WORLD September〜』を合わせて24公演開催した。また、ツアー中に発売した12thシングル「HOWEVER」はシングル初のミリオンセラーとなった。「HOWEVER」がオリコン5週間1位とロングヒットを続ける中で発売したベスト・アルバム『REVIEW-BEST OF GLAY』は初動売上枚数が当時の歴代最高となる200万枚を突破し、翌年には450万枚以上の売上を記録して歴代アルバムセールスを更新した（現在は日本国内の歴代アルバムセールス3位となっている）。さらに、「HOWEVER」が『全日本有線放送大賞』と『日本有線大賞』で大賞を受賞したほか、3rdアルバム『BELOVED』が『日本レコード大賞』アルバム大賞を受賞した。大晦日には『NHK紅白歌合戦』に初出場した。1998年、ホールツアー『GLAY TOUR '98 pure soul』の電話によるチケット予約開始日に電話回線がパンクし、全国各地で電話がかかりにくい状況となった。『日本ゴールドディスク大賞』では『REVIEW-BEST OF GLAY』のセールスなどにより、アーティスト・オブ・ザ・イヤーをはじめとする各賞を受賞した。TDKの「ミニディスクXAシリーズ」CMソングであり、GLAY初のCM出演にもなった13thシングル「誘惑」とカネボウ「ブロンズラヴ '98夏」キャンペーンソングとなった14thシングル「SOUL LOVE」を同時発売し、オリコン2週連続1位（誘惑）・2位（SOUL LOVE）を独占した。「誘惑」は162万枚を売り上げ、1998年度のオリコン年間1位、「SOUL LOVE」は売り上げ137万枚で年間5位を記録。4thアルバム『pure soul』はオリジナルアルバムとしては自身最高の売上242万枚のダブルミリオンを記録。収録曲「FRIEDCHICKEN & BEER」のギターにSUGIZOが参加しているほか、「I'm in Love」ではメンバーの友人などが多数参加している。アルバム発売後はスタジアムツアー『pure soul in STADIUM "SUMMER of '98"』を開催した。同年には15thシングル「BE WITH YOU」は117万枚を売り上げ、ミリオンセラーを記録。年末には4thアルバム『pure soul』が『日本レコード大賞』ベストアルバム賞を受賞し、大晦日には『NHK紅白歌合戦』に出場した。1999年、東日本旅客鉄道（JR東日本）「JR SKISKI」キャンペーンソングに起用された16thシングル「Winter,again」はシングル自身最高売上となる164万枚を記録、5作連続ミリオンセラーを達成。初のドームツアー『GLAY DOME TOUR pure soul 1999』を開催し、沖縄と北海道でもツアーを開催した。それまでのGLAYの活動を2枚のCD-ROMに収めた『COMPLETE WORK』をPlayStation版とPC版（Windows/Macintosh版・DVD-Video/DVD-ROM版）で発売した。また、hideのトリビュート・アルバム『hide TRIBUTE SPIRITS』に「MISERY」で参加した。ビデオシングルという形態で発売した『サバイバル』はアニメーション・バージョンとライブ・バージョンの映像を収録。89万枚を売り上げ、オリコンにおける日本でのミュージック・ビデオ作品の売上歴代1位を記録した。日本航空が函館—羽田線就航10周年を記念し、GLAYを機体にあしらった特別塗装機「GLAY JUMBO」を期間限定で就航した。幕張メッセ駐車場特設ステージで開催した『GLAY EXPO '99 SURVIVAL』は日本国内の音楽史上最大となる1公演で20万人を動員するライブとなった。また、幕張メッセ展示ホールを使用した「EXPO館」にはメンバーのプロデュースしたブースをはじめ、各ラジオ局やテレビ局、出版社も参加した。これらの活躍を受けて、函館市はGLAYに対して「函館市栄誉賞」を授与した。17thシングル「ここではない、どこかへ」発売後、5thアルバム『HEAVY GAUGE』は売上235万枚のダブルミリオン。年末にはLUNA SEAとの対バン『The Millennium Eve A Chirstmas present for the people who love live a lot』を東京ドームで開催した。「Winter,again」が『全日本有線放送大賞』と『日本有線大賞』の大賞受賞に加えて、大晦日には『日本レコード大賞』を受賞した。なお、レコード大賞の受賞について当初はメンバー全員が納得しておらず、レコード大賞受賞とその年の『NHK紅白歌合戦』出場後にGLAYを解散させようとしていた（その後、解散の話はなくなった）。『NHK紅白歌合戦』出場後、幕張メッセでカウントダウンライブ『GLAY LIVE IN MESSE "COME TOGETHER"』を開催した。