1963年「Tous mes copains（邦題：おセンチな17才）」が最初の大ヒットとなる。同年6月、伝説の音楽雑誌『サリュ・レ・コパン (Salut les copains)』の1周年記念で開催したパリ・ナシオン広場コンサートに15万人の若者が集まりシルヴィ達「若者のアイドル」に熱狂する。「サリュ・レ・コパン」は1959年にジャズ・写真・芸術の熱狂的ファンでアメリカの最新音楽に精通するダニエル・フィリパキ（Daniel Filipacchi、後のアシェット・フィリパキ・メディア社長）とフランク・テノ（Frank Ténot、ジャズ評論家）がラジオEurope1で始めた伝説の人気ロック音楽番組「サリュ・レ・コパン」の成功によりその延長で出版まで及んだもの。シルヴィの兄でジャズ・トランペッターのエディ・ヴァルタンとこの二人を結びつけたのもジャズである。フィリパキは16歳年下のシルヴィをデビュー時に小さな妹のように可愛がった。シルヴィはこの1963年から1965年は頻繁にアメリカ・ニューヨークを訪れる。1963年9月、19歳を迎えて間もなく第3作目アルバム「Sylvie à Nashville/日本盤：夢のアイドル」をRCA本拠地ナッシュヴィルで録音。その際に先ずニューヨークへ行くがサリュ・レ・コパン誌は写真入りでこの模様を報道。翌1964年5月の訪問ではTime誌のインタヴューや他の雑誌撮影そしてCBSの人気番組ジョニー・カーソン「トゥナイト・ショウ」の歌の録画等の他にRCA側のディナー出席等で過密スケジュールであった。同年11月にまた3週間滞在し英語盤アルバム「Gift wrapped from Paris」（日本盤：パリからの贈り物）を録音。翌1965年3月中旬はNBCのポール・アンカの番組に出演し、また「トゥナイト・ショウ」に2度目の出演をする。1964年、「La plus belle pour aller danser（踊りに行く一番の美人）」（邦題：アイドルを探せ）等の大ヒットにより4回目のパリ・オランピア劇場公演が1964年1月16日から2月5日迄行われる。これはビートルズとアメリカのトリニ・ロペズ (Trini Lopez) との共演。当時のビートルズは人気沸騰前で、観客を動員したのはトリニ・ロペズとシルヴィであった。同年フランス映画「Cherchez l'idole（アイドルを探せ）」に出演、主題歌となった「La plus belle pour aller danser」（邦題は映画タイトルと同じ「アイドルを探せ」）を歌い、ハスキー・ヴォイスと容貌でスターとなる。ジョルジュ・ガルヴァレンズ (Georges Garvarentz) とシャルル・アズナヴールの作品で、19歳を迎えたシルヴィがナッシュビルのRCA本拠地で名ギタリストのチェット・アトキンスChet Atkins指揮の下でエルヴィス・プレスリーのミュージシャンやコーラスと直接同時録音したLP「Sylvie à Nashville」収録曲。アルバム「Sylvie à Nashville」は、英語曲3作を含み、スウェーデン・トルコ・ペルー等も含めて世界的に広くリリースされる。フランスでは長期間に亘り大ヒットし商業的にも大成功となる。シングル・カットされた 「Si je chante」（恋のショック） そして日本でも長期間トップとなった「La plus belle pour aller danser」(邦題：アイドルを探せ)は其々売上第一位にランクされる。本アルバムはシルヴィ本人にとり、その後のキャリアの上で重要な一作だという。この19歳の初渡米でニューヨークでTV出演も行い、滞在中に見た「一つの文化であると同時に厳しいビジネスでもある尊重されたアーティストの存在」に衝撃を受けた。「ニューヨークしか夢見ていなかった」シルヴィに「ニューヨークはアメリカを発見させてくれた」。当時フランスは、アメリカン・ロックのカバー曲を歌うシルヴィ達ティーン世代の振興音楽を「Yéyé（イエ・イエ）」と揶揄し一まとめに括って中味も才能もない歌手のように捉え、アメリカとはメンタル的に雲泥の差があった時代。若く好奇心旺盛なシルヴィは「仕事に対する考え方とやり方において高水準を求める気難しさや厳格さやインスピレーションなど多くを学んだ」。2000年代に入ってフランス雑誌のインタヴューで「アメリカは其々の時代とても進歩している。その音楽も時代を感じさせない。」と語っている。黄金の60年代の若者達の「Yéyé（アメリカン・ロック）」への過激な熱狂について、1980年末12月28日にTF1のインタヴュー番組「Nouveau rendez-vous」に独占出演したシルヴィ・ヴァルタンは、彼女のキャリアを映像で辿る中、同年代の歌手仲間で友人の一人でもあるフランソワーズ・アルディを途中ゲストに迎え2人は肯定的に答えている。シルヴィ「私達は冷静で本心から歌っていた」、フランソワーズ「その通り。アメリカやイギリスの影響を受けたりコピーしたりで真のオリジナリティーを欠いたかもしれないが、屈託ない私達はとにかくその音楽に夢中で17歳の年齢なりに直向きだった1965年4月12日、人気絶頂期の20歳で、21歳の若きフランス国民的ロッカーであるジョニー・アリディと結婚。翌1966年8月14日に一人息子で現在はシンガー・ソングライターのダヴィド・アリディ」(David Hallyday)が誕生する。同年に全曲英語アルバム「Gift wrapped from Paris」アメリカ発売。挙式後の5月に世界ツアーの一環で初来日し羽田空港には大勢のファンが殺到した。1965年世界ツアーのため兄エディはイギリスで気鋭のミュージシャン2人をスカウト。ドラマーのトミー・ブラウン (Tommy Brown) とギタリストのミッキー・ジョーンズで、彼等は1964年から1970年代半ば迄シルヴィに斬新な曲を多く作り主要ブレーンとなる。1960年代から1970年代シルヴィと共に世界ツアーをする。1968年「Face au soleil（太陽に向かって）」、1971年「Suzan」「Annabel」「Une poignée de monnaie（一握りのお金）」、1974年「Rock'n'roll man」等。シルヴィは同様のポップ路線を続けなかった理由について、「彼等イギリス人のような才能あるソングライターに以来出会った事がないからです」と話している。ジョーンズは後にグループ「フォリナー」を結成した。1968年4月に自動車事故に遭い左腕を骨折するが7月に「Irrésistiblement（あなたのとりこ）」、「Baby Capone（ベイビー・カポネ）」が大ヒットし12月にアルバム「La Maritza（想い出のマリッヅア）」（日本盤は「パリの妖精」）から「想い出のマリッザア」など新曲7曲を含めたプログラムで1週間のオランピア公演凱旋。年内及び翌1969年は2度の世界ツアーに出て、夏の60日長期ツアーではオランダを含め欧州から南米や北アフリカを巡る。「Ballade pour une fugue（愛のフーガ）」のビデオ・クリップをテレビ放映、11月にシングル「Abracadabra（アブラカダブラ）」発売。「Irrésistiblement（あなたのとりこ）」製作時について、シルヴィの重要なブレーンの一人で「Irrésistiblement」や「La Maritza」など70年代前半まで数々の大ヒット曲を提供したジャン・ルナール (Jean Renard) はこう語っている、「Baby CaponeはYé-Yéの香りを残す論理的な続き、しかし進展が必要であったしシルヴィ自身もそれを感じていた。私はメロディーを変化・発展させるためもっと高音で歌えるかとシルヴィに訊くと彼女は頷きました。いわゆる裏声の楽節にその可能性があった。そこで私達は一緒に取り組み彼女は驚くべき達成をしたのです。」 「1968年オランピア劇場公演で彼女は正真正銘のスターになった。シルヴィとは、優しく親切な振る舞い・礼儀正しさ・ダンス・動きの優美な女性らしい身体、そして、熟達していない時もあるのは確かだが彼女にはある明白な本物があった。スラブ人である真実や何か深いものがある。空々しいものではない、法螺で物事は動かない。それは、彼女を特異な存在にしている彼女独特のあのハスキー・ヴォイス。彼女は多彩な面を持つダイアモンドでした、彼女はそれを1968年オランピア劇場公演で表明したのです。」1968-1969年はイタリアでも「Irrésistiblemente」「Come un ragazzo（男の子のように）」そして「Zum zum zum」が大ヒットし人気絶頂、国営テレビRAIで3ヶ月間の主演音楽番組「Doppia Coppia」を持った。70年1月にはイタリア語盤「Abracadabra」と「La Maritza」発売。「Buonasera buonacera」「Blam blam blam」「Nostalgia」など堪能なイタリア語で多数レコード録音した。