2000年のMLBドラフト1巡目（全体15位）でフィラデルフィア・フィリーズから指名を受けると、契約を締結し念願のプロ入りを果たす。同年に傘下のA-級バタビア・マックドッグスでプロデビューし、40試合に出場して打率.307・出塁率.383という成績を残した。2001年にはA+級クリアウォーター・フィリーズに昇格。一時は外角の速球がなかなか打てずに苦しんだが、最終的には16本塁打（チームトップタイ）・120安打（同2位）を記録し、マイナーリーグのオールスター "フューチャーズゲーム" アメリカ合衆国選抜の一員に選ばれている。2002年はAA級レディング・フィリーズを飛び越してAAA級スクラントン・ウィルクスバリ・レッドバロンズに昇格。そこではスコット・ローレンの後釜としての期待から、これまでの二塁手から三塁手へとコンバートされ1シーズンを過ごす。しかし慣れないポジションなだけに動きは不自然でぎこちなく、28失策・守備率.918と不安定さを露呈する。結局、ローレンはこの年の夏にセントルイス・カージナルスへトレードされるが、アトリーは翌2003年のスプリングトレーニングで二塁手へ戻される。2003年のシーズン開幕をメジャーで迎えたアトリーは、4月4日のピッツバーグ・パイレーツ戦に代打として初出場。ジェフ・スーパンの前に空振り三振に倒れる。初の先発は同月24日のコロラド・ロッキーズ戦で、「8番・二塁手」として出場したアトリーは、3回裏にアーロン・クックからメジャー初本塁打となる満塁本塁打を放っている。この年はメジャー定着とはならなかったが、AAA級スクラントン・ウィルクスバリで113試合に出場して打率.323・OPS.907の好成績を残し、同級のオールスターゲームに選出された。2004年は開幕をAAA級スクラントン・ウィルクスバリで迎え、フィリーズの正二塁手プラシド・ポランコの故障に伴い5月上旬にメジャーへ昇格、その後6月中旬にまたもマイナーへ戻されるも、同月下旬にメジャー再昇格を果たす。そこからはシーズン最後までメジャーに定着し94試合に出場、打率.266・13本塁打・57打点を記録した。2005年はシーズン開幕から、相手の先発投手が右腕だったときの先発二塁手として起用される。そこで実績を残すとチームは6月、救援投手陣強化のためデトロイト・タイガースからウーゲット・ウービナをトレードで獲得し、見返りとしてアトリーと併用していたポランコを放出。これにより、アトリーが正二塁手となった。当初は主に5番から7番を担っていたアトリーだが、7月中旬ごろからは打線の中軸として3番打者を任されることも多くなる。最終的にこの年は147試合に出場し、打率.291・28本塁打・105打点という成績を収める。28本塁打のうち26本は二塁手として出場したときに放ったもので、これは球団タイ記録である。2006年開幕前の3月に開催された第1回ワールド・ベースボール・クラシック(WBC)のアメリカ合衆国代表に選出される。同大会では4試合に出場し、打率.385を記録した。レギュラーシーズンでは、6月23日から8月3日にかけてメジャー史上10位タイとなる35試合連続安打を達成し注目を集める。この間、7月には全試合で安打を放ち月間MVPを受賞、オールスターにも初めて選出された。シーズン通算では3割・30本塁打・100打点のほか、200安打やリーグ最多得点を記録するなど軒並み成績を伸ばし、シーズン終了後にシルバースラッガー賞を初受賞。チームを代表するスター選手となった。また、日米野球にもチームメイトのライアン・ハワードらとともに参加している。2007年1月21日にフィリーズと総額8,500万ドルの7年契約を結んだ。GMのパット・ギリックは「我々は長期契約を好んでいるわけではないけど、チェイスの場合は例外だ。彼のような選手がこのチームにいるのはラッキーだよ」とアトリーを高く評価した。この年は開幕から前年を上回るペースで打っていたが、7月26日のワシントン・ナショナルズ戦でジョン・ラナンから死球を受け右手を骨折、1か月間の欠場に追い込まれる。それでも復帰後はすぐにレギュラーとして出場し、最終的には打率.332（リーグ3位）・OPS.976（同7位）・103打点の好成績を残した。故障離脱がなければ、この年のリーグMVPはチームメイトのジミー・ロリンズではなくアトリーが受賞した可能性もあるほどの活躍で、チームの14年ぶり地区優勝に貢献。しかしポストシーズンでは、大学時代の同僚アトキンスが在籍するコロラド・ロッキーズに地区シリーズで敗れた。2008年4月17日から4月21日にかけて5試合連続本塁打を放ち同月の月間MVPを受賞する上々の滑り出し。前半戦94試合で25本塁打・69打点・OPS.955を記録し、オールスターには、ファン投票でナ・リーグ最多の3,889,602票を集めて選出される。後半戦は65試合で8本塁打・35打点・OPS.855と調子を落としたが、前年を上回る数の死球を浴びても怪我なく1年を乗り切った。チームは2年連続地区優勝。ポストシーズンでフィリーズは、1勝もできずに敗退した前年と異なり、ミルウォーキー・ブルワーズとの地区シリーズを3勝1敗、ドジャースとのリーグ優勝決定戦を4勝1敗、タンパベイ・レイズとのワールドシリーズを4勝1敗と快勝し、28年ぶりの世界一に到達した。アトリーはポストシーズンを通して打率.220と低迷したが、全試合で出塁したほか、ワールドシリーズでは2本塁打を放つなど一定の役割を果たした。初のワールドシリーズ優勝を経験したアトリーはシーズン終了後、5月中旬以降ずっと臀部の痛みを我慢しながらプレーしていたことを明かし、11月下旬に手術を受ける。2009年のシーズン開幕に間に合わない可能性もあったが、4月5日の開幕戦で先発出場して復帰。この年も5年連続となるOPS.900超えのほか、自己最高の23盗塁を記録するなど元気な姿を見せた。9月8日の試合では2年連続の30号本塁打を放ち、ハワードやジェイソン・ワース、ラウル・イバニェスとともに史上12組目の "30発カルテット" を形成している。フィリーズはリーグ2連覇を達成し、ニューヨーク・ヤンキースとのワールドシリーズに進出。そこでアトリーは、初戦でCC・サバシアに2本塁打を浴びせるなど6試合で計5本塁打を放ち、レジー・ジャクソン（1977年）が保持するシリーズ最多本塁打記録に並ぶ強打を発揮。しかしフィリーズは2勝4敗で敗れ2年連続の世界一を逃した。2010年6月28日のシンシナティ・レッズ戦で二塁ベースへ滑り込んだ際に右手親指を痛め、翌日に故障者リスト入り。8月中旬まで1か月半欠場し、この間に開催されたオールスターでもファン投票選出ながら出場を辞退した。それでも9月1日からシーズン最終戦までは29試合で打率.306・OPS.911と活躍し、チームの4年連続地区優勝を支えた。2011年3月30日に右膝の故障で15日間の故障者リスト入りし、5月22日に復帰。故障の影響もあり、前年まで5年連続で選出されてきたオールスターにも選ばれなかった。この年は103試合に出場し、打率.259・11本塁打・44打点・14盗塁だった。2012年4月3日に左膝の故障で15日間の故障者リスト入りし、6月27日に復帰。この年は故障の影響で88試合の出場にとどまり（100試合以下の出場は2004年以来）、打率.256・11本塁打・45打点・11盗塁だった。2013年は3年ぶりに開幕ロースター入りしたが、5月23日に15日間の故障者リスト入りし、6月21日に復帰した。8月8日にはフィリーズと総額2700万ドルの2年契約に合意した。7年契約最終年のこの年は131試合に出場し、打率.284・18本塁打・69打点・8盗塁だった。2014年は前半戦で91試合に出場し、打率.293・8本塁打・46打点と活躍。7月に4年ぶり6回目となるオールスターにファン投票で選出された。しかし後半戦は打率.235と調子を落とし、シーズンops.746はレギュラー定着後最低の数字となった。