米国政府はさっそくアジェンデ打倒の作戦に着手した。まず手始めに行ったのが対チリ金融封鎖だった。チリの経済を混乱させ、社会不安を煽り、それによってチリ軍部が反政府で蜂起する口実を作るのが目的だった。米国政府の直接の支配下にある米国輸出入銀行と米国国際開発庁は即座に対チリ融資を停止した。米国が牛耳る国際金融機関である世界銀行と米州開発銀行に対しても、対チリ融資を停止させた。またニクソン大統領はヨーロッパ諸国に対しても、対チリ融資を控えるよう圧力をかけた。当時のチリは、前政権から引き継いだ債務が10億ドルにのぼり、また、チリの産業も伝統的に米国からの融資に依存していたため、この金融封鎖がチリ経済に与えた打撃は大きかった。金融封鎖と並行して、米国政府はチリ軍部に対しては法外な支援を提供した。資金面での支援だけでなく、技術面での支援も惜しげ無く提供し、軍事顧問団も派遣した。こうした一連の動きを通じて、チリ軍部の多くの将校は、自分たちがクーデターを起こした場合に米国政府が歓迎してくれるということを理解し始めた。とはいえ、1971年の段階では、チリ軍部内の反アジェンデ派はごく少数だった。こうした外国からの妨害がありながらも、政権交代後しばらくは経済も好調であった。そのため、1971年4月の統一地方選挙ではアジェンデ与党人民連合の得票率は50%を超え、大統領当選時より大幅に（14.2%増）支持を伸ばした。しかし、アメリカの支援を受けた反共主義を掲げる極右組織が次々に誕生し、CIAが右翼勢力に対する公然非公然の支援を行い政権打倒の動きを強めるなど次第に政情が不安定化する。とりわけ効力を発揮したのが、CIAが資金援助して主導した似非デモ（1971年12月「からなべデモ」）と、CIAがトラック所有者に報酬を支払って敢行させた長期ストライキ（1972年10月と1973年7月）だった。前者は、物不足を口実として富裕層の婦人連に行わせたデモで、チリの「すべての」婦人がアジェンデに反対しているような印象を与えることを狙ったものだった。後者はチリの物流を麻痺させ、チリ経済に大きな打撃を与えた。それに先立つ1971年7月、チリ国会は銅山国有化の憲法修正案を全会一致で採択した。この憲法修正は「公正なる補償」を原則としており、接収対象の銅会社（当時チリの銅山を支配していた米国のケネコット社およびアナコンダ社）に対する補償額（資産価値）から過去の超過利潤額を差し引くことを可能としていた。そのため、結果的に補償額よりも控除額の方が大きくなり、ケネコット社およびアナコンダ社に対する補償額はゼロになり、原則としては有償ではあるが実質的には無償という結果になった。チリの会計検査院もこの措置を支持し、補償は不要との決定を下した。しかし米国のニクソン大統領はチリにおける接収の前例がラテンアメリカの他の国々に波及することを恐れ、以前にも増して対チリ金融封鎖を強化した。このニクソン政権による対チリ金融封鎖政策は米国内でも議論の的となり、とりわけ金融封鎖に批判的だったエドワード・ケネディ上院議員は次のように主張した。「社会正義と政治的自由を積極的に追求している国には、我が国からどんどん二国間援助を提供すべきです」と。ニクソン政権による対チリ報復措置は金融封鎖だけにとどまらず、国営化されたチリの銅産業を妨害するまでになった。まずは米国内のチリ政府の口座を凍結させた。これによりチリは米国に銅を販売することができなくなった。さらに米国政府はケネコット社と共謀し、ヨーロッパに輸出されるはずのチリの銅を差し押さえるようヨーロッパ諸国の司法当局に要請した。それだけでなく米国政府は、銅の生産に用いられる機械類の部品をチリに供給しないよう圧力をかけることによって銅の生産そのものを妨害する作戦に出た。さらには、米国内に保有していた銅備蓄を放出することによって銅の国際価値を低下させるという工作も行った。こうして、輸出収入の80%を銅に依存していたチリは大きな打撃を被った。こうした事態に直面したアジェンデは、銅の接収の問題を国際仲裁によって解決することを提案した。ところがニクソン政権は、1914年の二国間条約を持ち出すことによってアジェンデの提案を拒否した。その条約には「一方もしくは両方の国の自主、名誉あるいは重要な利益を害するおそれのある問題（中略）は、どのような仲裁も受けない」と記されているから、というのがその理由だった。政権交代後にアジェンデが進めた性急な国有化政策や社会保障の拡大などの社会主義的な経済改革は、自由経済であるもののその規模が大きいわけではない当時のチリ経済の現状にそぐわないものであり、それが結果的にインフレと物不足を引き起こした、とする説は過去には聞かれた。とはいえ、アジェンデ政権が成立した当時のチリでは人口の40%が栄養不良の状態に放置され、医療も受けられない状態だったため、事態は一刻を争う状況にあった。また、銅山の国有化はチリ国会ひいてはチリ国民が決めたことであり、「アジェンデが進めた」のではなかった。さらに、国営化の範囲も社会保障の内容も1970年選挙の人民連合の綱領に明確に謳われており、チリ国民の信を得ていた。実際のところ、物不足とインフレの原因は米国による金融封鎖および銅産業に対する妨害に起因する外貨不足にあったとする説が現在では圧倒的に優勢である。つまり、からなべデモやトラック所有者ストも含め、米国のリチャード・ニクソン政権が各種の経済攪乱工作を行い、それがチリ経済に大きな打撃を与えたと言うべきである。こうして、アジェンデ政権末期にはチリ経済は極度の混乱状態に陥るに至った。しかしそれにもかかわらず、アジェンデ政権に対する国民の支持は低下していなかった。1973年3月の総選挙では、人民連合は43%の得票でさきの統一地方選よりは減ったが、依然として大統領選を上回る得票（7%増）で議席を増加させた（10議席増）。政権の座について2年以上を経過してから現職勢力が獲得した票の伸び率としては「前代未聞」と言われた。この選挙結果を見た反アジェンデ派は、チリ国民が社会主義を渇望していることを再確認し、暴力と抑圧をもってチリ社会を根底から作り変えるしかないと決意を新たにした。とりわけ米国政府内では、この選挙をきっかけに、軍事的解決だけに狙いを定めるべきとする勢力が勢いを増した。あるCIA職員は1973年4月、次のように論じた。「我々の理解しているところでは、今後6か月から1年の間に軍事クーデターを引き起こすことを狙った政策では、政治的緊張を高めることと、経済的な苦難をより深刻なものにすることに努めるべきです。特に、国民の絶望という感覚が軍を動かすためにも、下層階級の間での経済的苦難が必要です。政治的野党、特にキリスト教民主党が計画している大衆運動に対する資金援助は、この絶望という感覚を打ち消してしまい、経済を救う結果につながる可能性があります」。とはいえ、対チリ秘密工作を統括していた国家安全保障問題担当大統領補佐官ヘンリー・キッシンジャーは野党に対する資金援助も続けた。とりわけ、チリの最大野党であったキリスト教民主党の右派（フレイ派）には莫大な資金を投入していた（党の指導部に資金を渡したのではなく、右派の個々のメンバーに直接渡した）。その結果、1970年の大統領選挙当時は左派が支配権を掌握していた同党は右派が支配するようになり（数の上では左派の方が多数派だった）、アジェンデとの協力を拒否して軍事クーデターを支持するようになった。同党右派は、クーデター後に軍は自分たちに権力を譲るものと信じていたからだ。そしてキリスト教民主党は1973年8月22日、アジェンデ政権を違憲とする決議案を下院で可決させた。これによりチリ軍部はクーデターの正当性を得ることになった。1973年6月29日には軍と反共勢力が首都サンティアゴの大統領官邸を襲撃するが失敗した（戦車クーデター）。このクーデター未遂事件は、軍内部でクーデター派が勢力を増しつつある一方で、まだ機が熟していないことを示していた。そして8月、シュナイダー将軍の後任で、やはり「軍は政治的中立を守るべし」という信念の持ち主であったカルロス・プラッツ陸軍総司令官（その後国防相も兼任していた）が軍内部の反アジェンデ派に抗し切れなくなり辞任に追い込まれたことで、軍部のクーデターの動きに対する内堀が埋められた状態となる。プラッツの後任の陸軍総司令官がアウグスト・ピノチェトであった（8月24日就任）。ピノチェトはプラッツの推薦により陸軍総司令官に選任された。この段階では、アジェンデもプラッツもピノチェトを信頼していた。この時期にいたっても、チリ国民の間におけるアジェンデ人気は全く衰えていなかった。9月4日の人民連合3周年記念集会には約100万人のチリ国民が集結し、アジェンデ支持のデモ行進を行った。それは、チリ史上最多の参加者を集めたデモだった。これを見たクーデター派は、クーデターを起こせば大規模な抵抗活動が起きると考え、徹底した弾圧が必要との認識を再確認した。クーデターの足音が迫る中、アジェンデは最後の手段に訴えようとした。国民投票を実施して自身の政権の信任を問うことを考えた。彼は9月9日の昼、「近く国民投票の実施を発表する」とピノチェトに告げた（この時点でもアジェンデはピノチェトを信頼していた）。それを聞いたピノチェトは同日中に他のクーデター首謀者らと会談し、クーデター決行の予定日を当初の14日から11日に早めた。そして10日、アジェンデは閣僚会議の場で、11日に国民投票実施を発表すると決定した。ところが11日の早朝、クーデターが勃発した。アジェンデの国民投票実施の声は国民に届くことなく終わった。