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戦時中に三島が属していた日本浪曼派の保田與重郎や佐藤春夫、その周辺の中河与一や林房雄らは、戦後に左翼文学者や日和見作家などから戦争協力の「戦犯文学者」として糾弾された。日本浪曼派の中で〈天才気取りであった少年〉の三島は、〈二十歳で、早くも時代おくれになつてしまつた自分〉を発見して途方に暮れ、戦後は〈誰からも一人前に扱つてもらへない非力な一学生〉にすぎなくなってしまったことを自覚し、焦燥感を覚える。戦争の混乱で『文藝世紀』の発刊は戦後も中絶したまま、「中世」は途中までしか発表されていなかった。三島は終戦前、川端康成から「中世」や『文藝文化』で発表された作品を読んでいるという手紙を受け取っていたが、川端がその作品の賞讃を誰かに洩らしていたという噂も耳にしていた。それを頼みの綱にし、〈何か私を勇気づける事情〉も持っていた三島は、「中世」と新作短編「煙草」の原稿を携え、帝大の冬休み中の1946年（昭和21年）1月27日、鎌倉二階堂に住む川端のもとを初めて訪れた。慎重深く礼儀を重んじる三島は、その際に野田宇太郎の紹介状も持参した。三島は川端について、〈戦争がをはつたとき、氏は次のやうな意味の言葉を言はれた。「私はこれからもう、日本の哀しみ、日本の美しさしか歌ふまい」――これは一管の笛のなげきのやうに聴かれて、私の胸を搏つた〉と語り、川端の『抒情歌』などに顕著な、単に抒情的・感覚的なだけではない〈霊と肉との一致〉、〈真昼の神秘の世界〉にも深い共感性を抱いていた。そういった心霊的なものへの感性は、三島の「花ざかりの森」や「中世」にも見られ、川端の作品世界と相通ずるものであった。同年2月、三島は七丈書院を合併した筑摩書房の雑誌『展望』編集長の臼井吉見を訪ね、8作の原稿（花ざかりの森、中世、サーカス、岬にての物語、彩絵硝子、煙草など）を持ち込んだ。臼井は、あまり好みの作風でなく肌に合わないが「とにかく一種の天才だ」と「中世」を採用しようとするが、顧問の中村光夫は「とんでもない、マイナス150点（120点とも）だ」と却下し、没となった。落胆した三島は、〈これは自分も、地道に勉強して役人になる他ない〉と思わざるをえなかった。一方、「煙草」を読んだ川端は2月15日、自身が幹部を務める鎌倉文庫発行の雑誌『人間』の編集長・木村徳三に原稿を見せ、掲載決定がなされた。「煙草」は6月号に発表され、これが三島の戦後文壇への足がかりとなり、それ以後の川端と生涯にわたる師弟関係のような強い繋がりの基礎が形づくられた。しかしながら、その関係は小説作法（構成など）の指導や批判を仰いで師事するような門下生的なものではなかったため、三島は川端を「先生」とは呼ばず、「自分を世の中に出して下さった唯一の大恩人」「一生忘れられない方」という彼への強い思いから、一人の尊敬する近しい人として、あえて「川端さん」と呼び、献本する際も必ず「様」と書いた。川端は、三島が取りかかっていた初めての長編（盗賊）の各章や「中世」も親身になって推敲指導し、大学生でもある彼を助けた。臼井や中村が、ほとんど無名の学生作家・三島の作品を拒絶した中、新しい才能の発掘に長け、異質な新人に寛容だった川端が三島を後援したことにより、「新人発見の名人」という川端の称号は、その後さらに強められることになる。職業柄、多くの新人作家と接してきた木村徳三も、会った最初の数分で、「圧倒されるほどの資質を感知」したのは、加藤周一と三島の2人しかいないとし、三島は助言すればするほど、驚嘆する「才能の輝きを誇示」して伸びていったという。しかし当時、借家であった三島の家（平岡家）は追い立てを受け、経済状況が困窮していた。父・梓が戦前の1942年（昭和17年）から天下っていた日本瓦斯用木炭株式会社（10月から日本薪炭株式会社）は終戦で機能停止となっていた。三島は将来作家として身を立てていく思いの傍らで、貧しさが文学に影響しないよう（商業的な執筆に陥らぬため）、生活維持のために大学での法学の勉強にも勤しんでいた。梓も終戦の日に一時、息子が作家になることに理解を示していたが、やはり安定した大蔵省の役人になることを望んでいた。ある日、木村徳三は三島と帝大図書館前で待ち合わせ、芝生で1時間ほど雑談した際、講義に戻る三島を好奇心から跡をつけて教室を覗いた。その様子を、木村は「三島君が入った二十六番教室をのぞいてみると、真面目な優等生がするようにあらかじめ席をとっておいたらしい。教壇の正面二列目あたりに着席する後姿が目に入った。怠け学生だった私などの考えも及ばぬことであった」と述懐している。同年夏、蓮田善明が終戦時に自決していたことを初めて知らされた三島は、11月17日に清水文雄、中河与一、栗山理一、池田勉、桜井忠温、阿部六郎、今田哲夫と共に成城大学素心寮で「蓮田善明を偲ぶ会」を開き、〈古代の雪を愛でし 君はその身に古代を現じて雲隠れ玉ひしに われ近代に遺されて空しく 靉靆の雪を慕ひ その身は漠々たる 塵土に埋れんとす〉という詩を、亡き蓮田に献じた。戦後に彼らと距離を置いた伊東静雄は欠席し、林富士馬も、蓮田の死を「腹立たしい」と批判し、佐藤春夫は蓮田を庇った。三島は偲ぶ会の翌日、清水宛てに、〈黄菊のかをる集りで、蓮田さんの霊も共に席をならべていらつしやるやうに感じられ、昔文藝文化同人の集ひを神集ひにたとへた頃のことを懐かしく思ひ返しました。かういふ集りを幾度かかさねながら、文藝文化再興の機を待ちたいと存じますが如何？〉と送った。敗戦前後に渡って書き綴られた「岬にての物語」は、川端のアドバイスによって講談社の『群像』へ持ち込み、11月号に無事発表された。この売り込みの時、三島は和服姿で袴を穿いていたという。『人間』の12月号には、川端から『将軍義尚公薨逝記』を借りて推敲した「中世」が全編掲載された。当時の三島は両親と同居はしていたものの、生活費の援助は受けずに自身の原稿料で生活を賄い、弟・千之にも小遣いを与えていたことが、2005年（平成17年）に発見された「会計日記」（昭和21年5月から昭和22年11月まで記載）で明らかになった。この金銭の支出記録は、作家として自立できるかを模索するためのものだったと見られている。川端と出会ったことで三島のプロ作家としての第一歩が築かれたが、まだ三島がこの世に生まれる前から2人には運命的な不思議な縁があった。三島の父・梓が東京帝大法学部の学生の時、正門前で同級生の三輪寿壮が、見知らぬ「貧弱な一高生」と歩いているところに出くわしたが、それが川端だった。その数日後、梓は三輪から、川端康成という男は「ぼくらの持っていないすばらしい感覚とか神経の持主」だから、君も付き合ってみないかと誘われたが、文学に疎かった梓は、「畑ちがいの人間とはつきあう資格はないよ」と笑って紹介を断わったという。
「煙草」や「中世」が掲載されたもののそれらに対する評価は無く、法学の勉強も続けていたところで作品が雑誌掲載されたことから何人かの新たな文学的交友も得られた三島は、その中の矢代静一（早稲田高等学院在学中）らに誘われ、当時の青年から熱狂的支持を得ていた太宰治と彼の理解者の亀井勝一郎を囲む集いに参加することにした。三島は太宰の〈稀有の才能〉は認めていたが、その〈自己劇画化〉の文学が嫌いで、〈愛憎の法則〉によってか〈生理的反発〉も感じていた。1946年（昭和21年）12月14日、三島は紺絣の着物に袴を身につけ、中野駅前で矢代らと午後4時に待ち合わせし、〈懐ろに匕首を呑んで出かけるテロリスト的心境〉で、酒宴が開かれる練馬区豊玉中2-19の清水家の別宅にバスで赴いた。三島以外の出席者は皆、矢代と同じ府立第五中学校出身で、中村稔（一高在学）、原田柳喜（慶応在学）、相沢諒（駒沢予科在学）、井坂隆一（早稲田高在学）、新潮社勤務の野原一夫、その家に下宿している出英利（早稲田高在学、出隆の次男）と高原紀一（一橋商学部）、家主の清水一男（五中在学の15歳）といった面々であった。三島は太宰の正面の席に導かれ、彼が時々思い出したように上機嫌で語るアフォリズムめいた文学談に真剣に耳を傾けていた。そして三島は森鴎外についての意見を求めるが、太宰は、「そりゃ、おめえ、森鴎外なんて小説家じゃねえよ。第一、全集に載っけている写真を見てみろよ。軍服姿の写真を堂々と撮させていらあ、何だい、ありゃ……」と太宰流の韜晦（とうかい）を込めて言った。下戸の三島は「どこが悪いのか」と改まった表情で真面目に反論して鴎外論を展開するが、酔っぱらっていた太宰はまともに取り合わず、両者の会話は噛み合わなかった。その酒宴に漂う〈絶望讃美〉の〈甘ったれた〉空気、太宰を司祭として〈自分たちが時代病を代表してゐるといふ自負に充ちた〉馴れ合いの雰囲気を感じていた三島は、この席で明言しようと決めていた〈僕は太宰さんの文学はきらいなんです〉という言葉をその時に発した。これに対して太宰は虚を衝かれたような表情をし、「きらいなら、来なけりゃいいじゃねえか」と顔をそむけた後、誰に言うともなく、「そんなことを言ったって、こうして来てるんだから、やっぱり好きなんだよな。なあ、やっぱり好きなんだ」と言った。気まずくなった三島はその場を離れ、それが太宰との一度きりの対決となった。その後、太宰は「斜陽」を『新潮』に連載するが、これを読んだ三島は川端に以下のような感想を綴っている。太宰治氏「斜陽」第三回も感銘深く読みました。滅亡の抒事詩に近く、見事な芸術的完成が予見されます。しかしまだ予見されるにとどまつてをります。完成の一歩手前で崩れてしまひさうな太宰氏一流の妙な不安がまだこびりついてゐます。太宰氏の文学はけつして完璧にならないものなのでございませう。しかし抒事詩は絶対に完璧であらねばなりません。 — 三島由紀夫「川端康成宛ての書簡」（昭和22年10月8日付）1947年（昭和22年）4月、『古事記』と『日本書紀』の「衣通姫伝説」を題材にした「軽王子と衣通姫」が『群像』に発表された。三島は、前年1946年（昭和21年）9月16日に偶然に再会した人妻の永井邦子（旧姓・三谷）から、その2か月後の11月6日に来電をもらって以来何度か彼女と会うようになり、友人らともダンスホールに通っていたが、心の中には〈生活の荒涼たる空白感〉や〈時代の痛み〉を抱えていた。同年6月27日、三島は新橋の焼けたビルにあった新聞社・新夕刊で林房雄を初めて見かけた。同年7月、就職活動をしていた三島は住友（銀行か）と日本勧業銀行の入行試験を受験するが、住友は不採用となり、勧銀の方は論文や英語などの筆記試験には合格したものの、面接で不採用となった。やはり、役人になることを考えた三島は、同月から高等文官試験を受け始めた。8月、『人間』に発表した「夜の仕度」は、軽井沢を舞台にして戦時中の邦子との体験を元に堀辰雄の『聖家族』流にフランス心理小説に仮託した手法をとったものであった。林は、これを中村真一郎の「妖婆」と共に『新夕刊』の日評で取り上げ、「夜の仕度」を「今の日本文壇が喪失してゐる貴重なもの」と高評し、これを無視しようとする「文壇の俗常識を憎む」とまで書いた。これに感激した三島は、林にお礼を言いに9月13日の新夕刊の「13日会」に行った。林は酔って帰りに3階の窓から放尿するなど豪放であったが、まだ学生の三島を一人前の作家として認めて話し相手になったため、好感を抱いた彼は親交を持つようになった。当時の三島は、堀の弟子であった中村真一郎の所属するマチネ・ポエティックの作家たち（加藤周一、福永武彦、窪田啓作）と座談会をするなど親近感を持っていたが、次第に彼らの思想的な〈あからさまなフランス臭〉や、日本古来の〈危険な美〉である心中を認めない説教的ヒューマニズムに、〈フランスはフランス、日本は日本じゃないか〉と反感を覚え、同人にはならなかった。「夜の仕度」は当時の文壇から酷評され、「うまい」が「彼が書いている小説は、彼自身の生きることと何の関係もない」という高見順や中島健蔵の無理解な合評が『群像』の11月号でなされた。これに憤慨し、わかりやすいリアリズム風な小説ばかり尊ぶ彼らに前から嫌気がさしていた三島は、執筆中であった「盗賊」の創作ノートに〈この低俗な日本の文壇が、いさゝかの抵抗も感ぜずに、みとめ且つとりあげる作品の価値など知れてゐるのだ〉と書き撲った。大学卒業間近の11月20日、三島の念願であった短編集『岬にての物語』が桜井書店から刊行された。「岬にての物語」「中世」「軽王子と衣通姫」を収めたこの本を伊東静雄にも献呈した三島は、伊東からの激励の返礼葉書に感激し、〈このお葉書が私の幸運のしるしのやうに思へ、心あたゝかな毎日を送ることができます〉と喜びを伝え、以下のような文壇への不満を書き送っている。東京のあわたゞしい生活の中で、高い精神を見失ふまいと努めることは、プールの飛込台の上で星を眺めてゐるやうなものです。といふと妙なたとへですが、星に気をとられてゐては、美しいフォームでとびこむことができず、足もとは乱れ、そして星なぞに目もくれない人々におくれをとることになるのです。夕刻のプールの周辺に集まつた観客たちは、選手の目に映る星の光など見てくれません。（中略） 「私が第一行を起すのは絶体絶命のあきらめの果てである。つまり、よいものが書きたいとの思ひを、あきらめて棄ててかかるのである」 川端康成氏にかつてこのやうな烈しい告白を云はせたものが何であるかだんだんわかつてまゐりました。（中略）横光利一氏の死に対してあらゆる非礼と冒瀆がつづけられてゐます。私の愛するものがそろひもそろつてこのやうに踏み躙られてゐる場所でどうしてのびのびと呼吸をすることなどできませう。 — 三島由紀夫「伊東静雄宛ての書簡」（昭和23年3月23日付）
1951年（昭和26年）1月から三島は、〈廿代の総決算〉として〈自分の中の矛盾や対立物〉の〈対話〉を描く意気込みで、ギリシャ彫刻のような美青年と老作家の登場する「禁色」（第一部）を『群像』に連載開始した。同性愛のアンダーグラウンドを題材としたこの作品は、文壇で賛否両論の大きな話題を呼び、11月10日に『禁色 第一部』として新潮社から刊行された。その間も三島は、数々の短編や中間小説「夏子の冒険」などを各誌に発表し、初の評論集『狩と獲物』も刊行するなど旺盛な活動を見せた。しかし以前から、〈一生に一度でよいから、パルテノンを見たうございます〉と川端康成に告げ、自分の中の余分な〈感受性〉を嫌悪していた三島は、〈肉体的存在感を持つた知性〉を欲し、広い世界を求めていた。ちょうどこの頃、父・梓の一高時代の旧友である朝日新聞社出版局長の嘉治隆一から外国行きを提案され、三島は願ってもみない話に快諾した。厳しい審査（当時はGHQ占領下で一般人の海外旅行は禁止されていたため）をクリアした三島は、同年12月25日から、朝日新聞特別通信員として約半年間の初の世界一周旅行に向け横浜港からプレジデント・ウィルソン号で出帆した。最初の目的地・ハワイに向かう船上で〈太陽と握手した〉三島は、日光浴をしながら、〈自分の改造といふこと〉を考え始めた。ハワイから北米（サンフランシスコ、ロサンゼルス、ニューヨーク、フロリダ、マイアミ、サン・フアン）、南米（リオ・デ・ジャネイロ、サン・パウロ）、欧州（ジュネーブ、パリ、ロンドン、アテネ、ローマ）を巡る旅の中でも、特に三島を魅了したのは眷恋の地・ギリシャ・アテネと、ローマのバチカン美術館で観たアンティノウス像であった（詳細はアポロの杯#見聞録のあらましを参照）。古代ギリシャの〈肉体と知性の均衡〉への人間意志、明るい古典主義に孤独を癒やされた三島は、〈美しい作品を作ることと、自分が美しいものになることの、同一の倫理基準〉を発見し、翌1952年（昭和27年）5月10日に羽田に帰着した。この世界旅行記は『アポロの杯』としてまとめられ、10月7日に朝日新聞社から刊行された。旅行前から予定していた「秘楽」（『禁色』第二部）の連載を、帰国後の8月から『文學界』で開始していた三島は、旅行後すぐの〈お土産小説〉を書くことを回避し、伊豆の今井浜で実際に起きた溺死事件を題材とした「真夏の死」を『新潮』10月号に発表した。また、旅行前に書き上げていた「卒塔婆小町」は、三島が渡航中の2月に文学座により初演された。この作品は「邯鄲」「綾の鼓」に続く『近代能楽集』の3作目となり、三島の戯曲の中でも特に優れた成功作となった。これにより三島は劇作家としても本物の力量が認められ始めた。三島は、ギリシャでの感動の続きで、古代ギリシャの恋愛物語『ダフニスとクロエ』を下敷きにした日本の漁村の物語を構想した。モデルとなる島探しを、昔農林省（農林水産省）にいた父・梓に依頼した三島は、候補の島の中から〈万葉集の歌枕や古典文学の名どころ〉に近い三重県の神島（かみしま）を選んだ。1953年（昭和28年）3月に、鳥羽港から神島に赴いた三島は、八代神社、神島灯台、一軒のパチンコ店も飲み屋もない島民の暮しや自然、例祭神事、漁港、歴史や風習、漁船員の仕事を取材し、8月末から9月にも再度訪れ、台風や海女などについて取材した。神島の島民たちは当初、見慣れない〈顔面蒼白〉の痩せた三島の姿を見て、病気療養のために島に来ている人と勘違いしていたという。この島を舞台にした新作を創作中も、練り直された「秘楽」の連載を並行していた三島は、9月30日に『秘楽 禁色第二部』を刊行し、男色の世界を描いた『禁色』が完結された。12月には、少年時代から親しんだ歌舞伎に初挑戦し、芥川龍之介の原作小説を改作した歌舞伎『地獄変』を中村歌右衛門の主演で上演した。伊勢湾に浮かぶ小さな島に住む健康的で素朴な若者と少女の純愛を描いた書き下ろし長編『潮騒』は、翌1954年（昭和29年）6月10日に新潮社から出版されるとベストセラーとなり、すぐに東宝で映画化されて三船敏郎の特別出演（船長役）もキャスティングされた。三島はこの作品で第1回新潮社文学賞を受賞するが、これが三島にとっての初めての文学賞であった。これを受け、2年後にはアメリカ合衆国でも『潮騒』の英訳（The Sound of the Waves）が出版されベストセラーとなり、三島の存在を海外でも知られるきっかけの作品となった。11月には三島オリジナルの創作歌舞伎『鰯売恋曳網』が初演され、余裕を感じさせるファルスとして高評価された。この演目は以後長く上演され続ける人気歌舞伎となった。この時期の他の作品には、『潮騒』の明るい世界とは対照的な終戦直後の青年の頽廃や孤独を描いた『鍵のかかる部屋』『急停車』や、三島の学習院時代の自伝的小説『詩を書く少年』、少年時代の憧れだったラディゲを題材にした『ラディゲの死』、〈菊田次郎といふ作者の分身〉を主人公にしたシリーズ（『火山の休暇』『死の島』）の終焉作『旅の墓碑銘』も発表された。
1955年（昭和30年）1月、奥只見ダムと須田貝ダムを背景にした「沈める滝」を『中央公論』に連載開始。同月には、少年時代の神風待望の心理とその〈奇蹟の到来〉の挫折感を重ね合わせた「海と夕焼」も『群像』に発表したが、三島の〈一生を貫く主題〉、〈切実な問題を秘めた〉この作品への反応や論評はなかった。三島は、もし当時この主題が理解されていれば、それ以降の自分の生き方は変っていたかもしれないと、のちに語っている。同年9月、三島は、週刊読売のグラビアで取り上げられていた玉利齊（早稲田大学バーベルクラブ主将）の写真と、「誰でもこんな身体になれる」というコメントに惹かれ、早速、編集部に電話をかけて玉利を紹介してもらった。玉利が胸の筋肉をピクピク動かすのに驚いた三島は、さっそく自宅に玉利を招いて週3回のボディビル練習を始めた。この頃、映画『ゴジラの逆襲』が公開されて観ていたが、三島は自身を〈ゴジラの卵〉と喩えた。同年11月、京都へ取材に行き、青年僧による金閣寺放火事件（1950年）を題材にした次回作の執筆に取りかかった三島は、『仮面の告白』から取り入れていた森鴎外的な硬質な文体をさらに鍛え上げ、「肉体改造」のみならず文体も練磨し〈自己改造〉を行なった。その双方を磨き上げ昇華した文体を駆使した「金閣寺」は、1956年（昭和31年）1月から『新潮』に連載開始された。同月には、後楽園ジムのボディビル・コーチ・鈴木智雄（元海兵の体操教官）に出会い、弟子入りし、3月頃に鈴木が自由が丘に開いたボディビルジムに通うことになった。三島は自由が丘で知り合った町内会の人に誘われ、8月には熊野神社の夏祭りで、生まれて初めて神輿をかつぎ陶酔感を味わった。元々痩身で虚弱体質の三島であったが、弛まぬ鍛錬でのちに知られるほどの偉容を備えた体格となり、胃弱も治っていった。最初は10キロしか挙げられなかったベンチプレスも、約2年後に有楽町の産経ボディビルクラブに練習場所を変えた頃には60キロを挙上するまでに至り、その後胸囲も1メートルを超え、ボディビルは生涯継続されていくことになる。1月からの連載が終り、10月に『金閣寺』が新潮社から刊行された。傑作の呼び声高い作品として多数の評論家から高評価を受けた『金閣寺』は三島文学を象徴する代表作となり、第8回読売文学賞も受賞した。それまで三島に懐疑的だった評者からも認められ、三島は文壇の寵児となった。また、この年には、「日本空飛ぶ円盤研究会」に入会し、7月末の熱海ホテル滞在中に円盤観測に挑戦した。9月には、鈴木智雄の紹介で、日大拳闘部の好意により、小島智雄の監督の下、ボクシングの練習も始めた。翌1957年（昭和32年）5月、小島智雄をスパーリング相手に練習を行っている三島を、前年の対談で知り合った石原慎太郎が訪ね、8ミリに撮影した。これを観た三島は、〈石原慎太郎の八ミリシネにとつてもらひましたが、それをみていかに主観と客観には相違があるものかと非常に驚き、目下自信喪失の状態にあります〉と記し、以後ボクシングはもっぱら観戦の方に回り、スポーツ新聞に多くの観戦記を寄稿することになった。この時期の三島は、『金閣寺』のほかにも、『永すぎた春』や『美徳のよろめき』などのベストセラー作品を発表し、そのタイトルが流行語になった。川端康成を論じた『永遠の旅人』も好評を博し、戯曲でも『白蟻の巣』が第2回岸田演劇賞を受賞、人気戯曲『鹿鳴館』も発表されるなど、旺盛な活動を見せ、戯曲集『近代能楽集』（「邯鄲」「綾の鼓」「卒塔婆小町」「葵上」「班女」を所収）も刊行された。私生活でも、1954年（昭和29年）夏に中村歌右衛門の楽屋で知り合った豊田貞子（赤坂の料亭の娘。『沈める滝』『橋づくし』のモデル）と深い交際をしていた頃で、三島の生涯において最も豊かな成功に輝いていた時期であったが、結局貞子とは破局し、1957年（昭和32年）5月、新派公演『金閣寺』を観た日を最後に別離した。花嫁候補を探していた三島が、歌舞伎座で隣り合わせになる形で会い、銀座6丁目の小料理屋「井上」の2階で、独身時代の正田美智子とお見合いをしたとされるのも、1957年（昭和32年）頃である。なお同年3月15日、正田美智子が首席で卒業した聖心女子大学卒業式を三島は母と共に参観していたという。
1965年（昭和40年）初頭、三島は4年前に発表した短編小説『憂国』を自ら脚色・監督・主演する映画化を企画し、4月から撮影して完成させた。同年2月26日には、次回作となる〈夢と転生〉を題材とした〈世界解釈〉の本格長編小説の取材のため、奈良帯解の円照寺を初めて訪ね、その最初の巻となる「春の雪」の連載を同年9月から『新潮』で開始した（1967年1月まで）。9月からは夫人同伴でアメリカ、ヨーロッパ、東南アジアを旅行し、長編の取材のために10月はバンコクを訪れ、カンボジアにも遠征して戯曲『癩王のテラス』の着想を得た。ちょうどこの頃、AP通信がストックホルム発で、1965年度のノーベル文学賞候補に三島の名が挙がっていると報じた。三島は以降の年も引き続き、受賞候補として話題に上ることになる。11月からは、自身の〈文学と行動、精神と肉体の関係〉を分析する「太陽と鉄」を『批評』に連載開始し、戯曲『サド侯爵夫人』も発表され、傑作として高評価を受けた。この戯曲は三島の死後、フランスでも人気戯曲になった。ドナルド・キーンは、三島以前の日本文学の海外翻訳を読むのは日本文学研究者だけに限られていたのに対し、三島の作品は一般人にまで浸透したとして、古典劇に近い『サド侯爵夫人』がフランスの地方劇場でも上演されるのは、「特別な依頼ではなく、見たい人が多いから」としている。高度経済成長期の1966年（昭和41年）の正月、三島は日の丸を飾る家がまばらになった風景を眺めながら、〈一体自分はいかなる日、いかなる時代のために生れたのか〉と自問し、〈私の運命は、私が生きのび、やがて老い、波瀾のない日々のうちにたゆみなく仕事をつづけること〉を命じたが、胸の裡に、〈なほ癒されぬ浪漫的な魂、白く羽搏くものが時折感じられる〉と綴った。私はいつしか、今の私なら、絶対にむかしの「われら」の一員に、欣然としてなり了せることができる、といふ、甘いロマンチックな夢想のとりこになりはじめる。（中略）ああ、危険だ！ 危険だ！ 文士が政治的行動の誘惑に足をすくはれるのは、いつもこの瞬間なのだ。青年の盲目的行動よりも、文士にとつて、もつとも危険なのはノスタルジアである。そして同じ危険と云つても、青年の犯す危険には美しさがあるけれど、中年の文士の犯す危険は、大てい薄汚れた茶番劇に決つてゐる。そんなみつともないことにはなりたくないものだ。しかし、一方では、危険を回避することは、それがどんな滑稽な危険であつても、回避すること自体が卑怯だといふ考へ方がある。 — 三島由紀夫「『われら』からの遁走――私の文学」自身の〈危険〉を自覚していた三島は、それを凌駕する〈本物の楽天主義〉〈どんな希望的観測とも縁もない楽天主義〉がやって来ることを期待し、〈私は私が、森の鍛冶屋のやうに、楽天的でありつづけることを心から望む〉心境でもあった。同年1月、モノクロ短編映画『憂国』が「愛と死の儀式」 (Yūkoku ou Rites d'amour et de mort) のタイトルでツール国際短編映画祭に出品され、劇映画部門第2位となった。日本では4月からアートシアター系で一般公開されて大きな話題を呼び、同系映画としては記録的なヒット作となった。映画を観た安部公房は、「作品に、自己を転位させよう」という不可能性に挑戦する三島の「不敵な野望」に「羨望に近い共感」を覚えたと高評価した。この当時、毎週日曜日に碑文谷警察署で剣道の稽古をしていた三島は同年5月に剣道四段に合格し、前年11月から習っていた居合も、剣道の師の吉川正実を通じて舩坂良雄を師範とする大森流居合に正式入門した。三島は、良雄の兄で剣道家の舩坂弘ともこの道場で知り合い、交流するようになった。6月には、二・二六事件と特攻隊の兵士の霊たちの呪詛を描いた『英霊の聲』を発表し、『憂国』『十日の菊』と共に「二・二六事件三部作」として出版された。11歳当時の二・二六事件と20歳当時の敗戦で〈神の死〉を体感した三島は、昭和の戦前戦後の歴史を連続して生きてきた自身の、その〈連続性の根拠と、論理的一貫性の根拠〉をどうしても探り出さなければならない気持ちだった。〈挫折〉した青年将校ら〈真のヒーローたちの霊を慰め、その汚辱を雪ぎ、その復権を試みようといふ思ひ〉の糸を手繰る先に、どうしても引っかかるのが昭和天皇の「人間宣言」であり、自身の〈美学〉を掘り下げていくと、その底に〈天皇制の岩盤がわだかまつてゐることを〉を認識する三島にとって、それを回避するわけにはいかなかった。『英霊の聲』は天皇批判を含んでいたため、文壇の評価は賛否両論となって総じて低く、その〈冷たいあしらひ〉で三島は文壇人の〈右顧左眄ぶり〉がよく解ったが、この作品を書いたことで自身の無力感から救われ、〈一つの小さな自己革命〉を達成した。瀬戸内晴美は『英霊の聲』を読み、「三島さんが命を賭けた」と思って手紙を出すと、三島から、〈小さな作品ですが、これを書いたので、戦後二十年生きのびた申訳が少しは立つたやうな気がします〉と返事が来た。この時期の作品は他に、三島としては珍しい私小説的な『荒野より』、エッセイ『をはりの美学』『お茶漬ナショナリズム』、林房雄との対談『対話・日本人論』などが発表された。三島はこの対談の中で、いつか藤原定家を主人公にした小説を書く意気込みを見せた。
『英霊の聲』を発表した1966年（昭和41年）6月、三島は奈良県の率川神社の三枝祭（百合祭）を見学し、長編大作の第二巻となる連載「奔馬」の取材を始めた。8月下旬からは大神神社に赴き、三輪山三光の滝に打たれて座禅した後、色紙に「清明」と揮毫した。その後は広島県を訪れ、恩師の清水文雄らに会って江田島の海上自衛隊第一術科学校を見学し、特攻隊員の遺書を読んだ。清水らに見送られて熊本県に到着した三島は、荒木精之らに迎えられて蓮田善明未亡人と森本忠（蓮田の先輩）と面会し、神風連のゆかりの地（新開大神宮、桜山神社など）を取材して10万円の日本刀を購入した。この旅の前、三島は清水宛てに〈天皇の神聖は、伊藤博文の憲法にはじまるといふ亀井勝一郎説を、山本健吉氏まで信じてゐるのは情けないことです。それで一そう神風連に興味を持ちました。神風連には、一番本質的な何かがある、と予感してゐます〉と綴った。10月には自衛隊体験入隊を希望し、防衛庁関係者や元陸将・藤原岩市などと接触して体験入隊許可のための仲介や口利きを求め、12月には舩坂弘の著作の序文を書いた返礼として日本刀・関ノ孫六を贈られた。同月19日、小沢開策から民族派雑誌の創刊準備をしている若者らの話を聞いた林房雄の紹介で、万代潔（平泉澄の門人で明治学院大学）が三島宅を訪ねて来た。翌1967年（昭和42年）1月に、その雑誌『論争ジャーナル』が創刊され、副編集長の万代潔が編集長の中辻和彦と共に三島宅を再訪し、雑誌寄稿を正式依頼して以降、三島は同グループとの親交を深めていった。同月には日本学生同盟の持丸博も三島を訪ね、翌月創刊の『日本学生新聞』への寄稿を依頼した。三島は日本を守ろうとする青年たちの純粋な志に感動し、〈覚悟のない私に覚悟を固めさせ、勇気のない私に勇気を与へるものがあれば、それは多分、私に対する青年の側からの教育の力であらう〉と綴った。三島は42歳となるこの年の元日の新聞で、執筆中の〈大長編の完成〉が予定されている47歳の後には、〈もはや花々しい英雄的末路は永久に断念しなければならぬ〉と語り、〈英雄たることをあきらめるか、それともライフワークの完成をあきらめるか〉の二者択一の難しい決断が今年は来る予感がするとして、西郷隆盛や加屋霽堅が行動を起こした年齢を挙げながら、〈私も今なら、英雄たる最終年齢に間に合ふのだ〉と〈年頭の迷ひ〉を告白した。4月12日から約1か月半、単身で自衛隊に体験入隊した三島は、イギリスやノルウェー、スイスなどの民兵組織の例に習い、国土防衛の一端を担う「祖国防衛隊」構想を固めた後、学生らを引き連れて自衛隊への体験入隊を定期的に行なった。以降、三島は航空自衛隊のF-104戦闘機への搭乗体験や、陸上自衛隊調査学校情報教育課長・山本舜勝とも親交し、共に民兵組織（のち「楯の会」の名称となる）会員への指導を行うことになる（詳細は三島由紀夫と自衛隊を参照）。これらの活動と平行し、1967年（昭和42年）2月から「奔馬」が『新潮』で連載開始された（1968年8月まで）。この小説は、血盟団の時代を背景に昭和維新に賭けた青年の自刃を描き、美意識と政治的行動が深く交錯した作品となった。同年2月28日には、川端康成、石川淳、安部公房と連名で、中共の文化大革命に抗議する声明の記者会見を行なった。5月には英訳版の『真夏の死 その他』が1967年フォルメントール国際文学賞第2位受賞した（『午後の曳航』も候補作品）。この賞を推薦したドナルド・キーンが三島の本が2位に終わったことを残念がっていると、 たまたまスウェーデンから参加していた有力出版社ボニエールの重役が「三島はずっと重要な賞（ノーベル文学賞）をまもなく受けるだろう」とキーンを慰めた。6月には日本空手協会道場に入門し、中山正敏（日本空手協会首席師範）のもと、7月から空手の稽古を始めた。三島は中山に、「私は文士として野垂れ死にはしたくない。少なくとも日本人として、行動を通して〈空〉とか〈無〉というものを把握していきたい」と語ったという。6月19日には早稲田大学国防部の代表らと会合し森田必勝と出会った。森田は三島を師と仰ぎ、彼に体験入隊の礼状として「先生のためには、いつでも自分は命を捨てます」と贈った。三島は、「どんな美辞麗句をならべた礼状よりも、あのひところにはまいった」と森田に返答した。担当編集者の菅原国隆は三島が作中人物になりきってしまう傾向を危惧していたため、彼を鎌倉の小林秀雄宅に連れて行き、小林を通じてそれとなく自衛隊への体験入隊を止めるよう説得を試みるが、逆に変な小細工をしたことで三島から不興を買った。当時の三島は、「奔馬」に登場するような青年たちに出会ったことを、「恐いみたいだよ。小説に書いたことが事実になって現れる。そうかと思うと事実の方が小説に先行することもある」と担当編集者の小島喜久江に語ったという。9月下旬からはインド政府の招きで、インド、タイ、ラオスへ夫人同伴で旅行した。第三巻「暁の寺」の取材のため、単身でベナレスやカルカッタに赴いた三島は、ノーベル文学賞受賞を期待して加熱するマスコミ攻勢から逃れるためにバンコクに滞留し、そこで自分を捕まえた特派員の徳岡孝夫と知り合い、2人は意気投合した。10月には『英霊の聲』とは違う形でありながらも、同根の〈忠義〉を描いた戯曲『朱雀家の滅亡』を発表した。同時期には『葉隠入門』、『文化防衛論』などの評論も多く発表され、『文化防衛論』においては〈近松も西鶴も芭蕉もいない〉昭和元禄を冷笑し、自分は〈現下日本の呪い手〉であると宣言するなど、戦後民主主義への批判を明確に示した。
1968年（昭和43年）2月25日、三島は論争ジャーナル事務所で、中辻和彦、万代潔、持丸博ら10名と「誓 昭和四十三年二月二十五日 我等ハ 大和男児ノ矜リトスル 武士ノ心ヲ以テ 皇国ノ礎トナラン事ヲ誓フ」という皆の血で巻紙に書いた血盟状を作成し、本名〈平岡公威〉で署名した。4月上旬には、堤清二の手配によるドゴールの制服デザイナー・五十嵐九十九デザインの制服を着て、隊員らと青梅市の愛宕神社に参拝した。インド訪問で中共に対処する防衛の必要性を実感した三島は、企業との連携で「祖国防衛隊」の組織拡大を目指し、民族資本から資金を得て法制化してゆく「祖国防衛隊構想」を立ち上げ、経団連会長らと何度か面談していたが、5月か6月頃の面談を最後に資金援助を断られてしまった。三島は組織規模を縮小せざるをえなくなり、10月5日に隊の名称を「祖国防衛隊」から万葉集防人歌の「今日よりは 顧みなくて大君の醜（しこ）の御楯と出で立つ吾は」にちなんだ「楯の会」と変えた。同年8月には剣道五段に合格し、9月からはインドでのベナレス体験が反映された第三巻の「暁の寺」を『新潮』で連載開始した（1970年4月まで）。同年10月21日の国際反戦デーにおける新左翼の新宿騒乱の激しさから、彼らの暴動を鎮圧するための自衛隊治安出動の機会を予想した三島は、それに乗じて「楯の会」が斬り込み隊として加勢する自衛隊国軍化・憲法9条改正へのクーデターを計画した。この日の市街戦を交番の屋根の上から見ていた三島の身体が興奮で小刻みに震えているのを、隣にいた山本舜勝は気づいた。この日帰宅した息子の興奮ぶりを母・倭文重は、「手がつけられない程で、身振り手振りで宜しく事細かに話す彼の話を、私は面白いと思いつつもうす気味悪く聞いた。彼の心の底深く沈潜していたものが一挙に噴出した勢いだった」と述懐している。三島はクーデターに恰好の機会を待ちながらゲリラ演習訓練を続け、各大学で学生とのティーチ・インや防衛大学校での講演活動を行なった。三島と楯の会は、世間からの「玩具の兵隊さん」との嘲笑を隠れ蓑に精鋭化していった。三島はその活動と並行し、同時期に戯曲『わが友ヒットラー』や、『命売ります』、評論『反革命宣言』などを発表した。また、同年10月17日には川端康成のノーベル文学賞受賞が報道され、三島もすぐに祝いに駆けつけた。川端は受賞のインタビューで「運がよかった」「翻訳者のおかげ」のほか、「三島由紀夫君が若すぎるということのおかげです」と答えた。なおドナルド・キーンが後年1970年5月にコペンハーゲンの友人宅の夕食会で再会したある人物から直接聞いた話によると、この賞の選考の際ノーベル賞委員会は1957年東京で開催された国際ペンクラブ大会に参加したことのあるその人物に意見を求め、彼が三島の日本での政治的活動から「三島は比較的若いため（左翼の）過激派に違いないと判断した」ため川端の方を強く推して委員会を承服させたという。1969年（昭和44年）1月には『豊饒の海』第一巻の『春の雪』、2月には第二巻『奔馬』が新潮社から刊行され、澁澤龍彦や川端康成など多くの評論家や作家から高評価された。2月11日の建国記念の日には、国会議事堂前で焼身自殺した江藤小三郎の壮絶な諌死に衝撃を受け、その青年の行動の〈本気〉に、〈夢あるひは芸術としての政治に対する最も強烈な批評〉を三島は感得した。同年5月13日には、東大教養学部教室での全共闘主催の討論会に出席し、芥正彦や小阪修平らと激論を交わした。その中で三島は、〈つまり天皇を天皇と諸君が一言言ってくれれば、私は喜んで諸君と手をつなぐのに、言ってくれないから、いつまでたっても殺す殺すと言っているだけのことさ。それだけさ〉と発言し、最後に〈諸君の熱情は信じます。ほかのものは一切信じないとしても、これだけは信じる〉と告げ、壇を後にした。6月からは、勝新太郎、石原裕次郎、仲代達矢らと共演する映画『人斬り』（五社英雄監督）の撮影に入り、薩摩藩士の田中新兵衛役を熱演した。大阪行きの飛行機内で、仲代が三島に「作家なのにどうしてボディビルをしているんですか？」と尋ねると、「僕は死ぬときに切腹するんだ」、「切腹してさ、脂身が出ると嫌だろう」と返答されたため、仲代は冗談の一つだと思って聞いていたという。この頃、三島はすでに何人かの楯の会会員らに居合を習わせ、先鋭の9名（持丸博、森田必勝、倉持清、小川正洋、小賀正義など）に日本刀を渡し、「決死隊」を準備していた。これと並行し、自衛隊の寄宿舎での一日を綴った私小説『蘭陵王』、戯曲『癩王のテラス』などが発表され、日本のオデッセイは源為朝だという意気込みで、歌舞伎『椿説弓張月』も書き上げた。しかし、7月下旬頃から古参メンバーの中辻や万代と、雑誌『論争ジャーナル』の資金源（中辻らが田中清玄に資金援助を求めていたこと）を巡って齟齬が生じ、8月下旬に彼らを含む数名が楯の会を正式退会した。その後、持丸も会の事務を手伝っていた松浦芳子との婚約を機に、退会の意向を示した。三島は「楯の会の仕事に専念してくれれば生活を保証する」と説得したが、駄目だった。持丸を失った三島の落胆は大きく、山本に「男はやっぱり女によって変わるんですねえ」と悲しみと怒りの声でしんみり言ったという。持丸の退会により、10月12日から森田必勝が学生長となった。この年の10月21日の国際反戦デーの左翼デモは前年とは違い、前もって配備されていた警察の機動隊によって簡単に鎮圧された。三島は自衛隊治安出動が不発に終わった絶望感から、未完で終わるはずだった「暁の寺」を〈いひしれぬ不快〉で書き上げた。これで、クーデターによる憲法改正と自衛隊国軍化を実現する〈作品外の現実〉に賭けていた夢はなくなった。「暁の寺」の完成によつて、それまで浮遊してゐた二種の現実は確定せられ、一つの作品世界が完結し閉ぢられると共に、それまでの作品外の現実はすべてこの瞬間に紙屑になつたのである。私は本当のところ、それを紙屑にしたくなかつた。それは私にとつての貴重な現実であり人生であつた筈だ。しかしこの第三巻に携はつてゐた一年八ヶ月は、小休止と共に、二種の現実の対立・緊張の関係を失ひ、一方は作品に、一方は紙屑になつたのだつた。 — 三島由紀夫「小説とは何か 十一」この頃、自分が死ぬかもしれないことを想定していた三島はもしもの場合を考え、川端康成宛てに〈死後、子供たちが笑はれるのは耐へられません。それを護つて下さるのは川端さんだけ〉だと、8月から頼んでいた。同年10月25日、蓮田善明の25回忌に三島は『蓮田善明全集』刊行の協力要請を小高根二郎に願い出て、連載終了した小高根の「蓮田善明とその死」に〈今では小生は、嘘もかくしもなく、蓮田氏の立派な最期を羨むほかに、なす術を知りません〉と返礼し、〈蓮田氏と同年にいたり、なほべんべんと生きてゐるのが恥ずかしくなりました〉と綴った11月3日、森田を学生長とした楯の会結成1周年記念パレードが国立劇場屋上で行なわれ、藤原岩市陸将らが祝辞を述べ、女優の村松英子や倍賞美津子から花束を贈呈された。三島はこのパレードの祝辞を前々から川端に依頼し、10月にも直に出向いてお願いしたが、彼から「いやです、ええ、いやです」とにべも無く断られ、村松剛に涙声でその悲憤と落胆を訴えたという。
1970年（昭和45年）1月1日、三島邸で開かれた新年会で、丸山明宏が三島に霊が憑いていると言った。三島が何人かの名前を矢継ぎ早に挙げて訊くと、磯部浅一のところで「それだ！」と丸山は答え、三島は青ざめたという。その昔、1959年（昭和34年）7月に三島邸で奥野健男と澁澤龍彦らが来て、コックリさんをしている最中にも、「二・二六の磯部の霊が邪魔している」と三島が大真面目に呟いていたとされる。1月17日、三島は学習院時代の先輩・坊城俊民夫妻との会食の席で、50歳になったら藤原定家を書きたいという今後の抱負を語った。2月には、未知の男子高校生の訪問があり、「先生はいつ死ぬんですか」と質問され、このエピソードを元に「独楽」を書いた。3月頃、万が一の交通事故死のためという話で、知人の弁護士・斎藤直一に遺言状の正式な作成方法を訊ねていた三島は、同時期には、常にクーデター計画に二の足を踏んでいた山本舜勝と疎遠になり、4月頃から森田必勝ら先鋭メンバーと具体的な最終決起計画を練り始めた（詳細は三島事件#三島由紀夫と自衛隊を参照）。3月頃、三島は村松剛に、「蓮田善明は、おれに日本のあとをたのむといって出征したんだよ」と呟き、「『豊饒の海』第四巻の構想をすっかり変えなくてはならなくなってね」とも洩らしたという。刊行された小高根二郎の『蓮田善明とその死』を携えて山本舜勝宅を訪問した三島は、「私の今日は、この本によって決まりました」と献呈した。第四巻の取材のため、三島は5月に清水港、駿河湾、6月に三保の松原に赴いてタイトルを決定し、7月から「天人五衰」を連載開始した。6月下旬には、自分の死後の財産分与や、『愛の渇き』と『仮面の告白』の著作権を母・倭文重に譲渡する内容の遺言状を作成し、7月5日に森田ら4名との決起を11月の楯の会定例会の日に定めた。なおこの時期、5月にドナルド・キーンがコペンハーゲンで1968年ノーベル文学賞の選考秘話（前段の節参照）を知り、こともあろうか三島が「左翼の過激派」に間違えられたせいで賞を逸したなんてあまりにも馬鹿げていると驚いため、その後「そのことを三島に話さずにはいられなかった」が、キーンからその話を聞いている時の三島は「笑わなかった」という。7月7日の新聞では、「果たし得てゐない約束」と題して自身の戦後25年間を振り返り、〈その空虚に今さらびつくりする。私はほとんど「生きた」とはいへない。鼻をつまみながら通りすぎたのだ〉と告白し、〈私はこれからの日本に大して希望をつなぐことができない。このまま行つたら「日本」はなくなつてしまうのではないかといふ感を日ましに深くする〉と戦後社会への決別を宣言した。同じ7月、三島は保利茂官房長官と中曽根康弘防衛庁長官に『武士道と軍国主義』『正規軍と不正規軍』という防衛に関する文書を政府への「建白書」として託したが、中曽根に阻止されて閣僚会議で佐藤栄作首相に提出されず葬られた。川端宛てには、〈時間の一滴々々が葡萄酒のやうに尊く感じれ、空間的事物には、ほとんど何の興味もなくなりました〉と綴った。同年8月、家族と共に伊豆の下田市に旅行し、帰京後は執筆取材のために新富町の帝国興信所を訪れた。8月下旬頃にはすでに「天人五衰」の最終回部分（26-30章）をほぼ書き上げ、原稿コピーは新潮社出版部長・新田敞に預けた。9月には評論『革命哲学としての陽明学』を発表し、同時期に対談集『尚武のこころ』と『源泉の感情』も出版した。9月3日にヘンリー・スコット・ストークス宅の夕食会に招かれた三島は食事後、ヘンリーに暗い面持ちで「日本は緑色の蛇の呪いにかかっている」という不思議な喩え話をした。三島は再び暗い話を始めた。日本にはいろんな呪いがあり、歴史上に大きい役割を果たしてきたと言う。近衛家は、九代にわたって嗣子が夭折した云云。今夜は様子が違う。延々とのろいの話。日本全体が呪いにかかっていると言い出す。日本人は金に目がくらんだ。精神的伝統は滅び、物質主義がはびこり、醜い日本になった…と言いかけて、奇妙な比喩を持ち出した。「日本は緑色の蛇の呪いにかかっている」 これを言う前に、一瞬だが、躊躇したような気がした。さらにこう説明した。「日本の胸には、緑色の蛇が喰いついている。この呪いから逃れる道はない」 ブランデーを飲んでいたが、酔って言ったのではないことは確実だ。どう解釈すればいいのか。 — ヘンリー・スコット・ストークス「三島由紀夫 死と真実」この時期には、ドナルド・リチーや『潮騒』の翻訳者・メレディス・ウェザビーとも頻繁に会い、リチーが楯の会のことをボーイスカウトだと揶揄すると、「数少ない彼らボーイスカウトと僕は、秩序を保つ核となるんだ」と言い、官僚主義に屈した新政府と戦い、敗けると判っていながらも若き兵士たちと行動を共にした西郷隆盛を「最後の真の侍だ」と敬愛していたという。10月には、「このごろはひとが家具を買いに行くというはなしをきいても、吐気がする」と村松剛に告白し、村松が、「家庭の幸福は文学の敵。それじゃあ、太宰治と同じじゃないか」と指摘すると、三島は「そうだよ、おれは太宰治と同じだ。同じなんだよ」と言い、小市民的幸福を嫌っていたとされるが、自分の死後も子供たちに毎年クリスマスプレゼントが届くよう百貨店に手配し、子供雑誌の長期購読料も出版社に先払いして毎月届けるように頼んでいた。伊藤勝彦によると、三島はある種の芸術家にみられるような、家庭を顧みないような人間ではなかったという。10月に再演された『薔薇と海賊』の第2幕目の終わりで、三島は舞台稽古と初日とも泣いていた。その場面の主人公・帝一の台詞は、〈船の帆は、でも破けちやつた。帆柱はもう折れちやつたんだ〉、〈僕は一つだけ嘘をついてたんだよ。王国なんてなかったんだよ〉だった。11月17日、三島は清水文雄宛てに、〈「豊饒の海」は終りつつありますが、「これが終つたら……」といふ言葉を、家族にも出版社にも、禁句にさせてゐます。小生にとつては、これが終ることが世界の終りに他ならないからです。カンボジアのバイヨン大寺院のことを、かつて「癩王のテラス」といふ芝居に書きましたが、この小説こそ私にとつてのバイヨンでした〉と記している。11月21日頃、いくら遅くても連絡してほしいという三島からの伝言を受けていた藤井浩明は、深夜三島に電話した。イタリアで上映されて好評の『憂国』などの話をし、最後に藤井がまた連休明けに連絡する旨を伝えて切ろうとすると、いつもは快活に電話を切る三島が「さようなら」とぽつりと言ったことが、何となく気にかかったという。11月22日の深夜午前0時前に横尾忠則が三島に電話し、横尾が装幀担当した『新輯 薔薇刑』のイラストについて話題が及ぶと、その絵を三島は「俺の涅槃像だろう」と言って譲らなかったうえ、療養中の横尾を気遣って「足の病気は俺が治して歩けるようにしてやる」と言ったという。11月24日、決起への全準備を整えた三島と森田、小賀正義、古賀浩靖、小川正洋は、午後6時頃から新橋の料亭「末げん」で鳥鍋料理を注文し、最後の会食をした。午後8時頃に店を出て、小賀の運転する車で帰宅した三島は、午後10時頃に離れに住む両親に就寝の挨拶に来て、何気ない日常の会話をして別れたが、肩を落として歩く後姿が疲れた様子だったという。
1970年（昭和45年）11月25日、三島は陸上自衛隊市ヶ谷駐屯地内東部方面総監部の総監室を森田必勝ら楯の会会員4名と共に訪れ、面談中に突如、益田兼利総監を人質にして籠城すると、バルコニーから檄文を撒き、自衛隊の決起を促す演説をした直後に割腹自決した。45歳没。決起当日の朝10時30分、担当編集者の小島喜久江は平岡家のお手伝いさんから間接的に第四巻「天人五衰」の原稿を渡された。小島が編集部に戻って原稿を読むと、予定と違って最終回となっており、巻末日付が11月25日で署名がなされていた。この11月25日という決行日については、昭和天皇が摂政に就いた日であることと、天皇が「人間宣言」をしたのが45歳だったことから、同じ年齢で人間となった天皇の身代りになって死ぬことで、「神」を復活させようという意味があったと考察する研究や、三島が尊敬していた吉田松陰の刑死の日を新暦に置き換えた日に相当するという見解もある。また、11月25日は三島が戦後を生きるために〈飛込自殺を映画にとつてフィルムを逆にまはすと、猛烈な速度で谷底から崖の上へ自殺者が飛び上つて生き返る〉という〈生の回復術〉〈裏返しの自殺〉として発表した『仮面の告白』の起筆日であることから、三島が戦後の創作活動のすべてを解体して〈死の領域〉に戻る意味があったとする考察もある。この日、細川護立の葬儀で東京に居た川端康成は、三島自決の一報を受けて現場にすぐ駆けつけたが、遺体とは対面できなかった。呆然と憔悴しきった面持ちの川端は報道陣に囲まれ、「もったいない死に方をしたものです」と答えた。三島の家族らは動転し、瑤子夫人はショックで寝込んでしまった。三島の辞世の句は、益荒男（ますらを）が　たばさむ太刀の　鞘鳴りに　幾とせ耐へて　今日の初霜散るをいとふ　世にも人にも　先駆けて　散るこそ花と　吹く小夜嵐（さよあらし）の2句。自宅書斎からは家族や知人宛ての遺書のほか、机上に「果たし得てゐない約束――私の中の二十五年」（サンケイ新聞 昭和45年7月7日号）と「世なおし70年代の百人三島由紀夫」（朝日新聞 昭和45年9月22日号）の切り抜きがあり、〈限りある命ならば永遠に生きたい.　三島由紀夫〉という遺書風のメモも見つかった。介錯に使われた自慢の名刀「関孫六」は刃こぼれをしていた。刀は当初白鞘入りだったが、三島が特注の軍刀拵えを作らせ、それに納まっていた。事件後の検分によれば、目釘は固く打ち込まれていたうえ、容易に抜けないよう両側が潰されていた。刀を贈った友人の舩坂弘は、死の8日前の「三島由紀夫展」（11月12日から17日まで東武百貨店で開催）で孫六が軍刀拵えで展示されていたことを聞き、言い知れぬ不安を感じたという。武田泰淳は、三島と自身とは文体も政治思想も違うが、その「純粋性」を常に確信していたとし、以下のような追悼文を贈った。息つくひまなき刻苦勉励の一生が、ここに完結しました。疾走する長距離ランナーの孤独な肉体と精神が蹴たてていった土埃、その息づかいが、私たちの頭上に舞い上り、そして舞い下りています。あなたの忍耐と、あなたの決断。あなたの憎悪と、あなたの愛情が。そしてあなたの哄笑と、あなたの沈黙が、私たちのあいだにただよい、私たちをおさえつけています。それは美的というよりは、何かしら道徳的なものです。あなたが「不道徳教育講座」を発表したとき、私は「こんなに生真じめな努力家が、不道徳になぞなれるわけがないではないか」と直感したものですが、あなたには生まれながらにして、道徳ぬきにして生きて行く生は、生ではないと信じる素質がそなわっていたのではないでしょうか。あなたを恍惚とさせようとする「美」を押しのけるようにして、「道徳」はたえずあなたをしばりつけようとしていた。 — 武田泰淳「三島由紀夫氏の死ののちに」翌日の11月26日、三島が伊沢甲子麿に託した遺言により、遺体には楯の会の制服が着せられ、手には胸のあたりで軍刀が握りしめられた。どんなに変わり果てた無惨な姿かと父・梓は心配だったが、胴と首も縫合され、警察官たちの厚意によって顔も綺麗に化粧が施されていた。密葬は自宅で行われ、家族は柩に原稿用紙や愛用の万年筆も添え、品川区の桐ヶ谷斎場で三島は荼毘に付された。なお、三島は律儀に国民年金に加入していて死ぬまで保険料をきちんと払っていたという。翌1971年（昭和46年）1月14日、三島の誕生日であるこの日、府中市多摩霊園の平岡家墓地に遺骨が埋葬された。自決日の49日後が誕生日であることから、三島が転生のための中有の期間を定めていたのではないかという説もある。同年1月24日に、築地本願寺で告別式（葬儀委員長・川端康成、弔辞・舟橋聖一ほか）が行われた。8200人以上の一般会葬者が参列に訪れ、文学者の葬儀としては過去最大のものとなった。戒名は「彰武院文鑑公威居士」。遺言状には「必ず武の字を入れてもらいたい。文の字は不要。」とあったが、梓は文人として生きてきた息子の業績を考えて「文」の字も入れた。告別式には、右翼の仲間と思われることへの懸念から参列を回避した知人らも多く、ドナルド・キーンも友人らに助言されて参列を見合わせたが、キーンはそのことを後悔しているという。人質となった益田総監は、裁判の公判で「被告たちに憎いという気持ちは当時からなかった」と語ったうえ、「国を思い、自衛隊を思い、あれほどのことをやった純粋な国を思う心は、個人としては買ってあげたい。憎いという気持ちがないのは、純粋な気持ちを持っておられたからと思う」と陳述した。なお、川端政子（川端康成の養女）の夫・川端香男里によると、三島が康成に宛てた手紙の最後のものは、11月4日から6日の間に自衛隊富士学校滝ヶ原駐屯地から出された鉛筆書きのもので、康成によって焼却されたとされる。香男里によると、「文章に乱れがあり、これをとっておくと本人の名誉にならないからすぐに焼却してしまった」とされる。しかし、これは康成の名誉にならないから焼却されたのではないかという見方もある。三島と森田の忌日には、「三島由紀夫研究会」による追悼慰霊祭「憂国忌」が毎年行われている。三島事件に関わって4年の実刑判決を受けた楯の会3人（小賀正義、小川正洋、古賀浩靖）が仮出所した翌年の1975年（昭和50年）以降には、元楯の会会員による慰霊祭も神道形式で毎年行われている。1999年（平成11年）7月3日には、三島の著作や資料を保管する「三島由紀夫文学館」が開館された。2008年（平成20年）3月1日には、富山県富山市向新庄町2丁目4番65号に「隠し文学館 花ざかりの森」が開館された。
三重県鳥羽市の神島港に『潮騒』の文学碑があり、「三島文学 潮騒の地」と刻まれている。1971年（昭和46年）1月30日、松江日本大学高等学校（現・立正大学淞南高等学校）の玄関前に「三島由紀夫・森田必勝烈士顕彰碑」が建立され、除幕式が行なわれた。碑には「誠」「維新」「憂国」「改憲」の文字が刻まれている。同年2月11日、三島の本籍地の兵庫県印南郡志方町（現・加古川市志方町）の八幡神社境内で、地元の生長の家の会員による「三島由紀夫を偲ぶ追悼慰霊祭」が行われた。また、この地に「三島由紀夫先生慰霊の碑」が建立された。揮毫は県知事・坂井時忠。同年11月25日、埼玉県大宮市（現・さいたま市大宮区）の宮崎清隆（元陸軍憲兵曹長）宅の庭に「三島由紀夫文学碑」が建立された。揮毫は三島瑤子（平岡瑤子）。陸上自衛隊富士学校滝ヶ原駐屯地の第2中隊隊舎前に追悼碑が建立されている。碑には、「深き夜に 暁告ぐる くたかけの 若きを率てぞ 越ゆる峯々 公威書」という三島の句が刻まれている。1973年（昭和48年）6月10日、静岡県賀茂郡賀茂村（現・西伊豆町）の黄金崎に『獣の戯れ』の一節が刻まれた文学碑が建立され、除幕式が行われた。揮毫は平岡梓。1983年（昭和58年）1月9日、静岡県富士宮市郊外に「三島由紀夫神社」が建立された。1991年（平成3年）11月、新潟県北魚沼郡湯之谷村（現・魚沼市）の枝折峠に『沈める滝』の文学碑が村の有志により、建立された。高さ1メートル、幅2メートルあまりの安山岩に、駒ケ岳の風景描写の一節が刻まれている。
※三島本人の言葉や著作からの引用部は〈　〉にしています（評論家の言葉との区別のため）。