イングランド王チャールズ1世はイギリスの歴代君主のなかでも特に芸術に興味を示し、美術品を収集した人物であり、美術品は自身の威厳を増大することに寄与すると考えていた国王だった。1628年にチャールズ1世はマントヴァ公カルロ1世が売却を余儀なくされた優れた美術コレクションを購入したほか、1625年に戴冠して以来、諸外国の著名な画家たちをイングランドへと招聘しようと試みている。1626年にイタリア人画家オラツィオ・ジェンティレスキをイングランドへ招くことに成功し、のちにオラツィオの娘で同じく画家だったアルテミジア・ジェンティレスキもイングランドに迎え入れた。ルーベンスもチャールズ1世がイングランドへ招きたいと熱望していた画家で、1630年に外交官としてイングランドを訪れたルーベンスに絵画制作を依頼した。その後にもチャールズ1世はさらにルーベンスの作品をアントウェルペンから輸入し、購入している。ルーベンスは9ヶ月間イングランドに滞在し、チャールズ1世から歓待されてナイトの称号まで授与されている。当時のイングランド宮廷肖像画家だったダニエル・マイテンスは、あまり優れているとはいえないフランドル人の画家だった。チャールズ1世は背が低く（5フィート以下だったといわれる）、チャールズ1世の肖像画を描く画家にとって、力強く威厳に満ちた君主として描き出すためには相当な技量が必要だった。ヴァン・ダイクは1620年以来イングランド宮廷との関係が続いており、チャールズ1世の絵画収集代理人の手助けを務めることもあった。自身の作品をチャールズ1世へ譲渡することもあり、それらの作品の中にはチャールズ1世の代理人とともに描いた自画像（1623年）、タッソの恋愛叙情詩『解放されたエルサレム』に題材をとった神話の登場人物リナルドとアルミーダを描いた絵画（1629年、ボルチモア美術館）、王妃の依頼で描いた宗教画などがあった。また、ヴァン・ダイクは1632年にチャールズ1世の姉のボヘミア王妃エリザベス・ステュアートの肖像画を亡命先のデン・ハーグで描いている。1632年4月にヴァン・ダイクはロンドンを再訪し、間もなく宮廷に迎え入れられて、7月にはナイト爵と「サー」の称号、200ポンドの年金、主席宮廷画家 (en:Principal Painter in Ordinary) の地位を授与された。さらにヴァン・ダイクが描く絵画は高値で買い上げられており、チャールズ1世は5年の間年金を支払う必要がなかったほどで、以降もヴァン・ダイクが描く絵画の価格が下落することはなかった。ロンドン中心部のブラックフライアーズに邸宅兼工房を与えられ、この場所がシティ・オブ・ロンドンのちょうど外側だったために、シティの芸術家ギルドが独占していた絵画専売権の影響を受けることもなかった。そのほか、王族以外使用禁止だったエルサム宮殿 (en:Eltham Palace) の続き部屋も静養所としてヴァン・ダイクに提供されている。ブラックフライアーズの工房には国王夫妻がよく訪れ、後に国王夫妻専用の道路が敷設されるほどだった。ヴァン・ダイクが存命中にこのような厚遇を受けた画家は他に存在しなかった。ヴァン・ダイクはイングランドで大きな成功を収め、国王チャールズ1世、王妃ヘンリエッタ、王子、王女たちの肖像画を次々に描いた。肖像画の多くには複数のヴァージョンがあり、諸外国との外交儀礼用の贈答品や、次第に議会と軋轢を深めていく国王の支持者たちへの下賜品として使用されている。ヴァン・ダイクはチャールズ1世の肖像画40点程度、ヘンリエッタの肖像画30点程度、ストラフォード伯トマス・ウェントワースの肖像画9点、その他の宮廷人の肖像画も多数描いたと考えられている。自画像、さらには自身の愛人マーガレット・レモンの肖像画も描いた。ヴァン・ダイクは権力者の権威や威光などの描写は控えめにして、くつろいだ雰囲気で優雅さと気楽さとが入り混じった表現で肖像画を描いた。このようなヴァン・ダイクの絵画表現は18世紀の終わりになるまで、イングランドの肖像画に多大な影響を与え続けることになる。肖像画の背景には豊かな自然の風景画が描かれていることも多い。ロイヤル・コレクションが所蔵する騎乗するチャールズ1世を描いた『チャールズ1世騎馬像』（1637年 - 1638年頃）は、ティツィアーノの傑作『カール5世騎馬像』（1548年）を下敷きにした名作だが、チャールズ1世の肖像画でより印象的な作品は、ルーヴル美術館が所蔵する馬から降りたチャールズ1世を描いた『英国王チャールズ1世の肖像』（1635年頃）である。「意図的にくつろいだ構成がとられており、一見するとイングランド国王ではなく田園地帯を散策している田舎の紳士に見えるかもしれない。しかし疑いようもなくチャールズ1世は天性の統治者としての完璧な威厳に満ちた表現で描かれている」と評価されている。ヴァン・ダイクの肖像画に描かれたイングランド上流階級の人物の多くは国王に忠誠を誓う伝統的な騎士党風のスタイル、衣装で描かれているが、実際にはヴァン・ダイクの主要な貴族階級のパトロンたち、例えば第4代ベッドフォード伯フランシス・ラッセル (en:Francis Russell, 4th Earl of Bedford)、第10代ノーサンバーランド伯アルジャーノン・パーシー (en:Algernon Percy, 10th Earl of Northumberland)、第4代ペンブローク伯フィリップ・ハーバート (en:Philip Herbert, 4th Earl of Pembroke) など、ヴァン・ダイクの死後に勃発したイングランド内戦でチャールズ1世に敵対する円頂党となった人々も多い。イングランドではヴァン・ダイクは外国人だったが事実上イングランド国民同然であり、1638年にはスコットランド貴族でルースヴェン卿の称号を持っていたこともあるパトリック・ルースヴェンの娘メアリと結婚した。メアリは1639年から1640年まで王妃付き女官 (en:Lady in waiting) に任命されており、これはチャールズ1世がヴァン・ダイクをイングランドに引き留めておくための対策だったと考えられている。ヴァン・ダイクは1634年のほとんどの時期をイングランドを離れてアントウェルペンに在住しており、イングランド内戦勃発間際の1640年から1641年には数ヶ月間フランドルとフランスで過ごしている。1640年にはフランスでの投獄から解放されたばかりのポーランド王弟ヤン・カジミェシュと行動をともにしており、ヴァン・ダイクが描いたヤン・カジミェシュの肖像画も現存している。ヴァン・ダイクは1641年の夏に再びイングランドを離れ、滞在先のパリで重病を患って急遽ロンドンへと戻されたが、間もなくブラックフライアーズの自宅で息を引き取った。未亡人となったメアリはのちに準男爵リチャード・プライズと再婚している。ヴァン・ダイクはメアリと愛人との双方に娘をもうけており、死去したときメアリとの間に生まれた娘はわずか生後10日だった。どちらの娘も養子に出され、最終的には二人ともフランドルでその生涯を閉じている。ヴァン・ダイクはロンドン大火で焼失する以前のセント・ポール大聖堂 (en:Old St. Paul's Cathedral) に埋葬され、チャールズ1世がその墓碑銘を設置した。1641年、信心深い、よきカトリック教徒だったアンソニーは病を得てイングランドへと戻ってきたが、その後間もなく亡くなってしまった。国王と宮廷の深い悲しみ、さらに芸術を愛するものすべて嘆きのうちにセント・ポール寺院に埋葬された。生前に多くの財を手にしたが、ヴァン・ダイクが残した財産はわずかである。その豪奢な暮らしぶりは画家というよりは王族のようであった。 — ヴァン・ダイクの墓碑銘