2007年、主将に任命された。6月9日の東北楽天ゴールデンイーグルス戦で巨人軍第72代4番となり、2本塁打5打点と活躍した。また、6月14日のオリックス・バファローズ戦で、平野佳寿から満塁本塁打を放ったが、これはプロ野球史上初の球団通算200満塁本塁打となった。オールスター第2戦ではMVPを獲得した。9月25日には33本塁打を放ち、自身初の100打点を達成した。これは2003年の城島健司（当時福岡ダイエーホークス）以来、史上4人目の捕手登録選手のシーズン100打点達成となった（セ・リーグでは門前真佐人以来2人目で、57年ぶりの記録）。2008年の北京オリンピックの野球日本代表予選3試合に出場し、打率.769（13打数10安打）4打点を記録し、最優秀打者賞・MVPを獲得した。2008年、本塁打1本に付き1万円を慈善団体に寄付するようになった。北京オリンピック代表に選出され、8試合に出場した。優勝が決定した10月10日の試合では2打点を挙げるが、牽制球で2塁へ帰塁した際に右肩を負傷した。その結果、クライマックスシリーズは欠場し、日本シリーズは代打・指名打者として出場し、1本塁打含む打率.400を記録するも、捕手の守備につく事はできなかった。2009年、第2回WBCの日本代表に選出された。出場機会には恵まれなかったが、第2ラウンド1組1位決定戦では捕手として先発出場した。スタメンを外れたり、セス・グライシンガーの先発時は鶴岡一成がマスクを被った一方で、4年ぶりに一塁手で出場する事もあった。9月には5試合で7本塁打を放つ活躍で月間MVPを受賞した。チームトップ、リーグ2位の32本塁打、リーグ1位の本塁打率、リーグ1位の長打率を記録し、連覇に貢献した。9月18日の東京ヤクルトスワローズ戦では、巨人の捕手で史上初となる通算200本塁打を達成した。日本シリーズでは北海道日本ハムファイターズと対戦し、第5戦で武田久からサヨナラ本塁打、第6戦では武田勝から決勝打を記録し、ピンチの場面で3番・稲葉篤紀、4番・高橋信二を三振に仕留める好リードで、日本一を達成し、シリーズMVPを受賞した。2010年、5月21日の東北楽天ゴールデンイーグルス戦で永井怜から本塁打を放ち、10年連続2桁本塁打を達成した。巨人では長嶋茂雄・王貞治・原辰徳・松井秀喜・高橋由伸に次ぐ6人目だった。6月19日の中日ドラゴンズ戦では浅尾拓也からこの試合2本目の本塁打を打ち、6度目の20本塁打を記録した。そして、2004年以来となる両リーグ最速の20本塁打を記録（同日、クレイグ・ブラゼルも記録）した。このペースは2004年に次ぐものであった。さらに、6月は打率.375、14本塁打、21打点の成績で月間MVPに選出された。9月11日の広島戦で、捕手としては野村克也・田淵幸一に次ぐ史上3人目のシーズン40本塁打を達成した。捕手としては球団初、左打者の捕手としても史上初の記録であった。本塁打率は2年連続でセ・リーグ1位だった。契約更改では、4億円を提示された。2011年、東日本大震災の影響で日程が遅れたことに加え、4月5日の阪神との練習試合で右ふくらはぎを負傷し、開幕に出遅れた。その後は二軍での調整を経て、交流戦初戦の東北楽天ゴールデンイーグルス戦で5番・捕手で一軍復帰すると、初安打を放った。その後も正捕手としてだけではなく、終盤はラミレスに代わって4番に定着するなど、攻守にわたってチームを牽引した。9月29日の横浜ベイスターズ戦では谷繁元信が打ち立てた、セ・リーグ記録の連続守備機会無失策1708を抜く、新記録の1709を達成した。最終的には114試合に出場して、打率.292、114安打、61打点を記録したが、開幕から1ヶ月欠場した影響で8年ぶりに規定打席には到達できなかった。チーム2位の20本塁打と5年連続の20本塁打を達成した。シーズン中には、第7回「ジョージア魂賞」を受賞し、JA全農Go・Go賞は、8月の「最多盗塁阻止賞」部門、9月の「最多二塁打、三塁打賞」部門、10月の「最優秀賞」と3か月連続で受賞した。また、5年連続となるベストナインにも選出された。契約更改では、怪我で出遅れながらもナインを牽引したことが評価され、現状維持の4億円（推定）で更改した。2012年、1月に第3子が誕生した。主に4番で起用され、史上最多タイとなる年間3度の月間MVPを受賞するなどチームを牽引し、自身初の打撃タイトルとなる首位打者、打点王、最高出塁率を獲得した。本塁打もバレンティンに4本差の2位であり、一時は三冠王も視界に入れた。打率.3404は1991年に古田敦也が記録した.3398を上回る捕手の最高記録であり、打点は両リーグで唯一100を超える104を記録した。また、三振数も規定打席到達者の中でセ・リーグ最少で、出塁率・長打率も12球団トップだった。リード面でもチーム防御率2.16は、1966年の西鉄ライオンズ（2.13）以来の好成績となった。日本シリーズでは、3戦目に右膝裏を痛めて途中交代し、4戦目と5戦目に出番はなかったが、6戦目は4番・捕手で出場し、7回裏に決勝適時打を打ってチームを日本一に導いた。また、原監督と共に正力松太郎賞を受賞し、さらにセ・リーグMVPにも選出された。11月6日に、「侍ジャパンマッチ2012「日本代表 VS キューバ代表」」の日本代表が発表され、 代表入りした。契約更改では5億7000万円（推定）の1年契約で更改。佐々木主浩、松井秀喜に次ぐNPBで日本人史上3位の超高額年俸となった。12月4日に、第3回WBC日本代表候補選手34人が発表され、候補入りした。2013年、2月20日に第3回WBC日本代表選手28人が発表され、代表入りし、2大会連続2度目の選出となった。この大会では、主将、4番、正捕手の三役を兼任した。1次ラウンドでは無安打も、3月12日のオランダ戦では自身初かつWBC史上初の1イニング2本塁打を記録した。しかし、準決勝のプエルトリコ戦では好機に3度凡退し、チームは敗戦を喫した。阿部は全7試合に出場し、チーム最多タイの7打点を記録した。シーズンでは昨年に続き安定した活躍を続け、攻守に渡ってチームを牽引した。優勝マジックを1として迎えた9月21日の広島戦で、試合開始10分前に肩に強い違和感を持ち欠場した。代役で井野卓が急遽起用された。診断の結果、帯状疱疹に感染していることが明らかとなった。それでも翌日の9月22日の広島戦、1点リードの9回にマスクを被り出場した。チームの顔として優勝の瞬間にグラウンドに立ち、ビールかけにも参加した。昨年ほどの傑出した成績ではなかったものの、3年ぶりに30本塁打を記録するなど、この年も各部門で高い数字を記録した。また、年俸が6億円（推定）に上がり、松井秀喜と並ぶ球団最高年俸タイ記録、NPBでは史上2位タイ記録となった。2014年、5月1日のヤクルト戦で西村健太朗の逆玉を捕った際に首を痛め、途中交代した。6月7日の西武戦で岸孝之から本塁打を放ち、球団歴代本塁打数332本で並んでいた松井秀喜を抜いて球団歴代単独4位に浮上した。なお、この本塁打で捕手では史上5人目となる通算1000打点も達成した。7月25日の中日ドラゴンズ戦では、球団史上6人目となる通算3000塁打を達成した。しかし、怪我や不振に泣かされ、一塁手として出場することもあった。本塁打数も19本に終わり、2006年の10本以来、8年ぶりに20本を下回った。打率.248は規定打席到達者の中で最下位だった。クライマックスシリーズでは全試合4番に座り、第1戦に藤浪晋太郎から本塁打、第3戦ではランディ・メッセンジャーから先制適時打を放ったが、この2安打のみと不振だった。なお、第3戦の適時打はCS4試合の中でチーム唯一の適時打だった（それ以外の得点は本塁打と犠飛）。オフの10月22日、「日本プロ野球80周年記念試合」の阪神・巨人連合チームに選出された。11月6日、捕手部門で2年連続となるゴールデングラブ賞を受賞した。不振により年俸は5億1000万円（推定）へとダウンしたが、球界最高年俸は変わらなかった。