2009年のシーズン終了後に、阪神タイガースが交渉を開始、12月7日にロッキーズから保有権を譲渡されたことを受けて、同月12日に入団を発表した。契約金5,000万円・年俸1億円（金額は推定）の2年契約で、2年目の契約については、球団側が選択権（オプション）を保有。背番号は9。試合中の大怪我で引退した赤星憲広の後を継ぐ「1番・中堅手」候補として獲得に至った。2010年、不慣れな中堅守備などの影響で、春季キャンプ中には野球評論家から酷評された。しかし、オープン戦では鳥谷敬に次いでチーム2位の打率.352, 先頭打者本塁打2本の成績でシーズンを迎え、開幕後も5試合連続安打、15試合連続出塁。3月30日の対広島東洋カープ戦（マツダスタジアム）では来日1号の場外本塁打。阪神の来日1年目外国人選手としては50年ぶりのオールスターゲームに監督推薦で出場した。後半戦はオールスターを挟んで前半戦終盤から通算で5試合安打が出なかったが、最終的にシーズンを通して2試合以上安打が出なかったのはこの1回限り。9月5日の対広島戦の8回表1死2塁から、この日3本目の安打となる中前適時打を打ち、来日1年目の外国人史上最多となるシーズン175安打を記録し、9月16日の対横浜ベイスターズ戦の8回に加賀繁から、藤村富美男の球団記録に並ぶシーズン191安打を記録。9月18日にはシーズン194安打と球団記録を更新すると共にシーズン安打歴代5位の記録となり、マルチ安打も60度目と球団新記録となった。9月19日の対読売ジャイアンツ戦で球団新記録の22回目の猛打賞を記録。9月23日の対中日ドラゴンズ戦第4打席では吉見一起から史上4人目となるシーズン200安打目のソロ本塁打。来日1年目での200安打は史上初。28日の対巨人戦の第3打席で内海哲也からシーズン最多安打のセ・リーグ新記録となる205安打、NPB史上3人目の「シーズン200安打以上、100得点」も達成し、自身の誕生日でもある10月3日の対広島戦の第4打席ではレフトにヒットを打ち、イチローに並ぶ日本記録の210安打。10月5日の対東京ヤクルトスワローズ戦第2打席で中澤雅人からの中前安打で当時のNPB新記録であるシーズン211安打と24回目の猛打賞を記録した。最終的にリーグ3位の打率.349、両リーグ通じて最多の214安打、ベストナインにも選ばれ、『週刊ベースボール』誌上の読者投票「今年最も活躍した外国人選手」では、77%の得票で1位となった。2011年の開幕戦では1番右翼手でスタメン出場し、第一打席でタイガースでは1955年の金田正泰以来56年ぶり、球団史上2人目の開幕戦初回先頭打者本塁打、長打力向上を狙って春季キャンプから左足を高く上げる打撃フォームへの改造に取り組んできたことが裏目に出て、春先は打率1割台と苦戦した。5月26日の対千葉ロッテマリーンズ戦では、1対3で2点ビハインドの8回表、一死走者二塁の場面で、打者の清田育宏が打ち上げた右飛を捕球した際に3アウトチェンジだと勘違いし、ボールをスタンドに投げ入れてしまった。これにより二塁走者の今江敏晃には2個の安全進塁権が与えられ、ロッテに1点が追加された（記録上はマートンの失策）。これに対し球団フロントは、マートンから異例の事情聴取を行なった。その後はフォームが定まったことで調子を戻し、前半戦をリーグトップの打率.325で終え、オールスターゲームにも前年に引き続き監督推薦で出場した。後半戦は体調不良を起こしてスタメンを外れることもあったが、9月6日から10月11日まで、NPB史上6人目かつ外国人選手では最多となる30試合連続安打を記録した。最終的には5厘差で長野久義に及ばず首位打者を逃したものの、180安打を放ち2年連続の最多安打を獲得。ベストナインにも同じく2年連続で選出された。前年は外野3ポジションすべてに就いたが、この年は右翼手としての出場のみであった。同年シーズン後に2年契約が満了し、メジャーリーグに復帰する可能性も取りざたされたが、再び2年契約を結んで阪神に残留した。2012年、シーズンを通じて攻守に精彩を欠いた。不振に悩まされるあまり本人の精神状態も安定せず、6月9日の対オリックス・バファローズ戦では自身の緩慢な守備で相手に得点を与え、打者走者の二塁進塁も許したことを報道陣に問われ、この日の先発投手能見篤史を引き合いに出して「二塁、どうぞ。アイドントライクノウミサン」と、能見が嫌いだから二塁まで進ませてやったという暴言（通訳がジョークだとフォローしている）を口にした。この発言は、ロバート・ホワイティングのエッセー『サクラと星条旗』に引用されるなど、さまざまな波紋をもたらした（後述）。また、8月17日の対ヤクルト戦では守備でのミスを巡って試合後に外野守備走塁コーチの関川浩一と衝突した。2013年、金本知憲の現役引退と福留孝介の加入による一軍外野陣の再編成によって、守備位置が右翼手から左翼手に変更。開幕直後からセントラル・リーグの打率トップを争うほどにまで打撃が復調したことや、開幕戦から4番を打っていた新井良太が故障で戦線を離脱したことから、4月9日の対巨人戦から8月29日の同カードまでは4番打者に定着。6月6日の対埼玉西武ライオンズ戦（甲子園）の9回裏には、自身では来日初、阪神球団通算では100本目のサヨナラ本塁打を牧田和久から記録。6月9日の対ロッテ戦（甲子園）でも、9回裏に益田直也から逆転サヨナラ本塁打を放った結果、阪神の選手では初めて1か月間に公式戦で2本のサヨナラ本塁打を記録した。オールスターゲームには、初めて選手間投票の同リーグ外野手部門で選出された。8月21日の対横浜DeNAベイスターズ戦（横浜）では、来日初の1試合2本塁打（2打席連続本塁打）を放った。その一方で、同月18日の対広島戦（マツダスタジアム）から22日の対ヤクルト戦（甲子園）にかけて、セ・リーグタイ記録で球団新記録となる4試合連続で猛打賞を記録。同月29日の対中日戦（ナゴヤドーム）では、来日後最多となるシーズン18号本塁打を放った。公式戦では19本塁打・178安打・37二塁打を記録し、来日後3度目のリーグ最多安打に加えて、リーグ最多二塁打も達成した。この年で2年契約が満了したため、シーズン終了の直後にはメジャーリーグへの復帰を示唆したこともあったが、1年契約で阪神への残留を決めた。2014年4月5日の対ヤクルト戦（神宮）で、第1打席から2本塁打を含む3打席連続安打、自己最多となる1試合7打点も記録した。4月30日の対広島戦（甲子園）2回裏には、野村祐輔からの左前安打で日米通算1,000安打に到達。同年5月18日の対DeNA戦（甲子園）では、8回裏の第4打席でNPB通算744安打を放ったことによって、ランディ・バースによる阪神の外国人選手通算最多安打記録を更新した。シーズンの最終打率は.338で、来日後初めて首位打者のタイトルを獲得。巨人と対戦したクライマックスシリーズ・ファイナルステージ第4戦では、小山雄輝から先制の3ラン本塁打を放って、チームの日本シリーズ出場に貢献した。2015年、春季一軍キャンプを右太もも裏痛で最も早く離脱。シーズン序盤は、5月10日の対広島戦（甲子園）で3年振りにスタメンから外れたり、開幕戦から62試合目でのシーズン初本塁打（6月20日・甲子園での対ヤクルト戦）が（一軍の公式戦で本塁打を放った）阪神の歴代外国人野手では最も遅い記録になったりするなど打撃不振が続いた。しかし、球団が6人目の外国人選手としてネルソン・ペレスを獲得した6月下旬から、打撃が徐々に復調。7月28日の対中日戦（ナゴヤドーム）ではセ・リーグの外国人選手で歴代8位となる公式戦通算780試合出場、8月8日の対DeNA戦（横浜）では日米通算400打点を記録した。9月3日の対広島戦（甲子園）1回裏に福井優也から放った適時打で、NPB加盟の球団に在籍した外国人選手では史上12人目、阪神の外国人選手では初めてとなるNPB公式戦通算1,000本安打を達成。NPB加盟球団への入団から6シーズン目での達成はNPB最短、一軍公式戦での初打席から809試合目での達成はNPB歴代5位の速さであった。ただし、レギュラーシーズン通算では、打率.276、9本塁打という成績にとどまった。チームのシーズン3位で進出した巨人とのクライマックスシリーズ・ファーストステージ（東京ドーム）では、第2戦（10月11日）の1回表に、菅野智之からゴメスに続いてソロ本塁打を記録。外国人選手だけによる2者連続本塁打は、NPBのポストシーズン史上初めてであった。同ステージでは全3試合で安打を放ったが、第3戦（12日）では、2点ビハインドで迎えた9回表2死2・3塁の打席で凡退。結果として、チームは1勝2敗でステージ敗退が決まった。