Investigations of cloud condensation nuclei (CCN) particles - chemical composition of individual activated CCN droplets and new particle formation (NPF) as a source of CCN (2020)

Atmospharische Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle fur das globale Klima und den
Strahlungshaushalt der Erde. Sie streuen und absorbieren die kurzwellige einfallende Sonnenstrahlung
und absorbieren die langwellige terrestrische Strahlung. Atmospharische Aerosolpartikel
bestehen aus einer Vielzahl von chemischen Verbindungen, je nach ihrer Quelle
und Entwicklung in der Atmosphare. In der Atmosphare finden viele verschiedene Prozesse
statt, die zur Bildung neuer Partikel und zur Veranderung der chemischen Eigenschaften
der Aerosolpartikel fuhren. Eine Untergruppe von Aerosolpartikeln, die Wolkenkondensationskerne
(CCN), sind besonders wichtig, da sie unter leicht ubersattigten Bedingungen
theoretisch unbegrenzt wachsen (“aktiviert”) werden konnen, um Wolkentropfchen zu bilden.
Anthropogene CCN verursachen Veranderungen in der Albedo und der Persistenz von Wolken.
Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen stellen die groste Unsicherheit bei der Vorhersage
des Klimawandels dar. Nukleationsprozesse in der Atmosphare sind fur die Bildung neuer
Partikel verantwortlich, wahrend Kondensation von Dampfen, chemische Reaktionen und
Koagulation die Zusammensetzung der Aerosolpartikel verandern. Der Grosenbereich der atmospharischen
Aerosolpartikel variiert von ~3nm ~100 μm (Hinds, 1999). Partikel groser als
20 μm sind jedoch in der Regel Nebel- oder Wolkentropfchen, die uberwiegend aus Wasser
bestehen (Johnston and Wexler, 1995). Die chemische Zusammensetzung und Grose der Partikel
sind grundlegende Parameter fur die Charakterisierung von atmospharischen Aerosolen.
Insbesondere im Grosenbereich von 30–200nm wird die chemische Zusammensetzung relevant,
da dies der Grosenbereich von CCN ist (McFiggans et al., 2006), die bei eher geringen
Ubersattigungen (<0.2%; Zauscher et al., 2011) aktiviert werden konnen und Wolken bilden.
Die atmospharische Partikelkonzentration, -grose und -zusammensetzung variiert erheblich
in Raum und Zeit. Diese Variabilitat und grosenaufgeloste Chemie stellen einen grosen Unsicherheitsbereich
in der aerosolinduzierten Wolkenbildung und damit in der Klimaforschung
dar. Um dieser Unsicherheit zu begegnen und das Wissen in der Aerosolchemie zu erweitern,
sind weitere Forschungsstudien und Messungen der chemischen Zusammensetzung erforderlich
(IPCC, 2013). Einzelpartikel-Massenspektrometer (SMPS) Techniken wurden in den letzten
Jahren weit entwickelt. Sie ermoglichen die Untersuchung von chemischen Veranderungen
in atmospharischen Aerosolen auf kurzen Zeitskalen und die Bestimmung der chemischen
Zusammensetzung einzelner Aerosolpartikel. Das „Laser Ablation Aerosol Particle Time-of-
Flight mass spectrometer“ (LAAPTOF, AeroMegt, GmbH) ist ein kommerziell erhaltliches
SPMS, das von AeroMegt (GmbH) hergestellt wird um die chemische Zusammensetzung von
einzelnen Aerosolpartikeln zu bestimmen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die Untersuchung
der chemischen Zusammensetzung einzelner aktivierter CCN, d. h. von Tropfen.
Um die chemische Zusammensetzung einzelner aktivierter Tropfchen zu bestimmen, mussen
atmospharische Aerosolpartikel, die als CCN wirken, aus dem Aerosol isoliert werden. Da die
Konzentrationen von CCN im Umgebungsaerosol gering sind (<1000 cm−3), mussen sie fur
weitere Analysen angereichert werden. Die Isolierung und Anreicherung der bei geringeren
Ubersattigungen (<1%) resultierenden Tropfchen wurde mit dem in dieser Arbeit weiterentwickelten
CCN-VACES (Versatile Aerosol Enrichment System; Kim et al., 2001a,b) erreicht
(Dameto de Espana et al., 2019). Die chemische Zusammensetzung von einzelnen aktivierten
CCN des atmospharischen Aerosols wurde anschliesend durch die Kopplung von CCN-VACES
und LAAPTOF bestimmt. Meerwasser ist eine wesentliche naturliche Quelle fur atmospharisches
Aerosol. Daher wurde die chemische Zusammensetzung von aktiviertem CCN, die aus
Meerwasserproben generiert worden waren, ebenfalls mit dem CCN-VACES- und LAAPTOFSystem
analysiert (Dameto de Espana et al., 2020). Die Eigenschaften und Konzentrationen
von CCN stehen in enger Beziehung zu ihrer Quelle. In der Atmosphare werden neue Partikel
durch die Nukleation von nicht oder wenig fluchtigen Gasphasenverbindungen gebildet,
gefolgt vom Wachstum der anfanglichen Cluster zu kleinen Partikeln (Holmes, 2007). Dieser
Nukleationsmechanismus wird als „New Particle Formation and Growth (NPF)“ bezeichnet.
NPF-Ereignisse treten in der Atmosphare auf und sind bedeutende Quellen von CCN (Kerminen
et al., 2005) in von menschlichen Aktivitaten unberuhrten Gebieten. Im stadtischen
Hintergrundaerosol konnen viele Quellen zum CCN-Budget beitragen, was die Abschatzung
des NPF-Beitrags zu den CCN-Konzentrationen erschwert. Um dieses Problem zu losen, wurde
eine zweijahrige Studie uber die Auswirkungen von NPF auf die CCN-Konzentrationen im
stadtischen Hintergrund von Wien durchgefuhrt (Dameto de Espana et al., 2017).