title: Spektrale Verbreiterung von Terahertz-Pulsen mittels eines Schottkykontakt-Wellenleiters
title: THz-whitelight generation in a Schottkycontact waveguide
Creators: name: Velauthapillai, Ajanthkrishna
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2017
Subjects: THz
2D materials, photoluminescence
2D Materialien
frequency broadening
Wellenleiter, Schottkycontact
Photolumineszenz
Physics
Physik
Weisslichtgeneration, Frequenz
Schottkykontakt
whitelight generation
Terahertz
Waveguide
spectral broadening
Schottkycontact, Waveguide
Niedrigdimensionale Materialien
THz, Terahertz
Wellenleiter, Schottkykontakt
exciton
Exzitonen

description: „Daß ich erkenne, was die Welt Im
      Innersten zusammenhält,...“ fragt nicht nur Faust im
      gleichnamigen Meisterwerk von Goethe, sondern ist auch heute
      noch eine der zentralen Fragen der modernen Physik. Wie ist
      Materie aufgebaut? Welche Wechselwirkungen liegen vor? Was
      ist die Zusammensetzung oder die chemische Struktur? Um all
      diese Fragen zu beantworten, entwickelten Wissenschaftler im
      Laufe der Jahrhunderte eine Vielzahl von Methoden. Eine der
      am meisten eingesetzten ist die Spektroskopie. Eine einfache
      und naive Beschreibung von Spektroskopie könnte lauten:
      Entschlüsselung von Materialeigenschaften mit Hilfe von
      Licht. Abhängig von der Frequenz und der verwendeten Methode
      können unterschiedliche Informationen aus einer Probe
      gewonnen werden. Im infrarotenWellenlängenbereich können mit
      Hilfe von Raman-Spektroskopie die Phononen-Moden untersucht
      werden, Röntgenspektroskopie enthüllt die innere Struktur
      von Kristallen, Radiowellen werden in der
      Kernspinresonanzspektroskopie (NMR) verwendet, um die
      elektronische Umgebung und die Wechselwirkung einzelner Atome
      zu untersuchen. Die THz-Spektroskopie kann mittels
      charakteristischer Absorptions- und Emissionsspektren
      Moleküle identifizieren. Bei all diesen Methoden ist eine
      genaue Kontrolle über die Beschaffenheit des verwendeten
      Lichts essentiell. Die drei wichtigsten Parameter, gerade in
      der IR-Spektroskopie, sind: hohe spektrale Auflösung, hohe
      Sensitivität und ein großer zugänglicher Spektralbereich. Im
      Rahmen des ersten Teils dieser Dissertation wird ein
      neuartiges Verfahren vorgestellt, welches verwendet werden
      kann, um den nutzbaren Spektralbereich bei spektroskopischen
      Messungen zu erweitern. Zur Verifikation wird die
      THz-Zeitbereichsspektroskopie verwendet und anhand dieser der
      Mechanismus erläutert. Denn gerade dort ist der
      technologische Aufwand, um ein breiteres Spektrum zu
      erreichen, enorm. Der THz-Frequenzbereich wurde erst spät
      erschlossen, da lange Zeit effiziente Erzeugungs- und
      Detektionsmechanismen gefehlt haben, um diesen
      Frequenzbereich zwischen Mikrowellen und infrarotem Licht zu
      erreichen. THz-Frequenzen sind zu hoch, um diese mit reinen
      elektronischen Methoden, üblicherweise bewegte Ladungsträger
      innerhalb eines Bandes, zu erreichen, aber auch zu niedrig,
      um diese direkt optisch, durch atomare oder interband
      Übergänge in Festkörpern, zu erzeugen. Erst 1975 entwickelte
      D.H Auston eine optoelektronische Methode, um THz-Strahlung
      leicht zu erzeugen und zu detektieren und ebnete damit den
      Weg für die moderne THz-Spektroskopie. Im Rahmen dieser
      Dissertation wird eine neue Möglichkeit vorgestellt, um ein
      THz-Spektrum zu erweitern unabhängig von der Art und Weise
      der Erzeugung und Detektion der THz-Strahlung. In dieser
      Arbeit soll durch die Verwendung eines gleichrichtenden
      Schottkykontakts in Wellenleitergeometrie ein
      Halbleiterbauelement entwickelt werden, welches nachträglich
      in ein bestehendes Spektrometer eingesetzt werden kann und
      ein bestehendes Frequenzspektrum erweitern kann. Dadurch
      sollen experimentell höhere Frequenzen für die
      spektroskopische Auswertung zugänglich werden, welche bisher
      ein zu schlechtes Signal-zu-Rausch Verhältnis haben. Die
      Dissertation enthält einen zweiten Teil, welcher im Rahmen
      eines Forschungsaufenthalts in der Gruppe von Prof. Tony
      Heinz im Zeitraum von 2013 bis 2014 an der Columbia
      Universität in New York entstanden ist. Auch dieser Teil
      beschäftigt sich mit der Wechselwirkung von Licht mit dünnen
      Schichten und behandelt dabei eines der zentralen Ziele der
      experimentellen Halbleiterphysik: das Verständnis der
      optischen und elektronischen Eigenschaften neuartiger
      Halbleitermaterialien. Im Fokus der Untersuchungen steht
      dabei ein neuartiger niedrigdimensionaler Halbleiter:
      organisch-anorganischer Perowskit Kristall.
      Niedrigdimensionale Halbleiter weisen ein erhebliches
      Potential gegenüber vergleichbaren
      Volumenhalbleitermaterialien auf, da ihre elektronischen und
      optischen Eigenschaften über die Dimension und Geometrie
      ihres Aufbaus gezielt eingestellt und technologisch
      ausgenutzt werden können. In den letzten Jahrzehnten
      etablierte niedrigdimensionale Halbleiterstrukturen sind
      Quantenfilme, Quantendrähte und Quantenpunkte, die zwei-,
      ein- bzw. nulldimensionale Systeme in z. B.
      Verbindungshalbleitermaterialsystemen realisieren. Eine
      Einschränkung der Dimensionalität in Bezug auf die
      Eigenschaften dieser Strukturen wird hier im
      zweidimensionalen Fall durch Schichtstrukturen erreicht, die
      immer noch aus vielen Moleküllagen eines Halbleitermaterials
      bestehen. Durch die seit einiger Zeit mögliche Erzeugung von
      neuen „wirklich“ zweidimensionalen Materialien, die aus nur
      einer einzigen Moleküllage bestehen, sind jetzt auch diese
      neuartigen Festkörper und ihre beeindruckenden physikalischen
      Eigenschaften immer mehr in den Fokus der Forschung gerückt.
      Ihre prominentesten Vertreter sind Graphen, Molybdändisulfid
      (MoS2) und Bismuttellurid (Bi2Te3). Die ersten systematischen
      Studien an niedrigdimensionalen Festkörpern wurden ermöglicht
      durch Fortschritte in der Synthese von
      Halbleiterheterostrukturen und reichen zurück bis in die
      erste Hälfte des letzten Jahrhunderts. Die frühesten
      Strukturen, die für Untersuchungen zur Verfügung standen,
      waren Quantenfilme. Diese bestanden aus einem einigen
      Nanometer dünnen Film eines Halbleitermaterials, eingebettet
      zwischen zwei Barriereschichten eines Materials mit größerer
      Bandlückenenergie. Für Ladungsträger innerhalb der
      Quantentöpfe stellt die Diskontinuität im Bandverlauf
      aufgrund der unterschiedlichen Bandlückenenergien eine
      Potentialbarriere dar. Eine solche Barriere beeinflusst die
      freie Beweglichkeit der Ladungsträger in der entsprechenden
      Raumrichtung und sie können deshalb als quasi-zweidimensional
      betrachtet werden. Dieser sogenannte
      „Quantum-Confinement-Effekt“ tritt auf, wenn die
      Quantenfilmschichtdicke, also die Potentialtopfbreite, in der
      Größenordnung der Wellenfunktionsausbreitung im Ortsraum ist,
      wobei in vielen Fällen direkt dieWirkung auf Exzitonen
      (Coulomb-gebundenen Elektron-Loch-Paaren) betrachtet wird.
      Dieser Einschlusseffekt wirkt sich deutlich auf die Ein- und
      Vielteilcheneigenschaften des Materials aus.
      Quantenfilmstrukturen weisen im Vergleich zu räumlich
      ausgedehnten Volumenhalbleitern derselben chemischen
      Zusammensetzung unterschiedliche und definiert einstellbare
      Eigenschaften auf. Zum Beispiel ist in Quantenfilmen die
      Coulomb Wechselwirkung zwischen Ladungsträgern sowie die
      Licht-Materie Kopplung wesentlich stärker als in den
      ausgedehnten Volumenmaterialien der gleichen chemischen
      Zusammensetzung. Auch die Streuung von Elektronen an
      Gitterschwingungen, also an Phononen, wird durch die
      eingeschränkte Dimensionalität stark beeinflusst. Klassische
      Halbleiterheterostrukturen haben heutzutage das
      wissenschaftliche Forschungsfeld bereits hinter sich gelassen
      und den Weg in das alltägliche Leben mit zahlreichen
      Technologieanwendungen gefunden. Effiziente lichtemittierende
      Dioden oder Halbleiterlaser, rauscharme Detektoren und
      hochfrequente Feldeffekttransistoren wären jedoch ohne die
      vorherigen Bemühungen in der wissenschaftlichen
      Grundlagenforschung undenkbar. Als Monolage verwirklichte
      zweidimensionale Materialien sind erst seit kurzem
      zugänglich. Sie bestehen aus einer makroskopisch ausgedehnten
      einzigen atomaren oder molekularen Schicht und stellen somit
      die dünnste mögliche Realisierung des jeweiligen Festkörpers
      dar. Der prominenteste Vertreter dieser Gruppe von
      Materialien ist sicherlich Graphen. Graphen ist eine
      zweidimensionale Modifikation von Kohlenstoff, bestehend aus
      nur einer hexagonal angeordneten Monolage von
      Kohlenstoffatompaaren. Obwohl die ersten theoretischen
      Studien schon Mitte des 20. Jahrhunderts veröffentlicht
      wurden und die ersten experimentellen Versuche, Graphen zu
      synthetisieren auch in diese Zeit fallen, ist es erst 2004
      gelungen makroskopische zweidimensionale Kohlenstoffschichten
      herzustellen und eindeutig zu charakterisieren. Seither haben
      sich einige tausend Publikationen mit diesen neuartigen
      Festkörpern beschäftigt. Diese hohe Anzahl ist dabei nicht
      auf die einfache Verfügbarkeit von Graphen zurückzuführen,
      sondern vielmehr auf dessen außergewöhnlichen Eigenschaften.
      Eine der interessantesten davon, gerade im Vergleich zum
      dreidimensionalen Gegenstück der Kohlenstoffmodifikation
      Graphit, ergibt sich aus der Bandstruktur von Graphen. An den
      sechs Eckpunkten der Brillouinzone, den K-Punkten, berühren
      sich Valenz- und Leitungsband, sodass sich um die K-Punkte
      eine lineare Dispersionsrelation ergibt. Daraus resultiert,
      dass sich Elektronen in Graphen formal wie masselose und
      ultrarelativistische Teilchen verhalten. Graphen ist
      leichter, härter und flexibler als alle bislang bekannten
      elektrischen Leiter und wird daher als „Wundermaterial“ der
      Zukunft angesehen. Für die Entdeckung und die ersten
      grundlegenden Experimente an Graphen erhielten Andre Geim und
      Konstantin Novoselov 2010 den Nobelpreis für Physik. Durch
      die bei der Synthese von Graphen gewonnenen Erkenntnisse sind
      in den letzten Jahren einige weitere zweidimensionale
      Halbleiter verfügbar geworden. Dazu gehören unter anderem
      atomar dünne Platten aus Molybdändisulfid (MoS2),
      Molybdändiselenid (MoSe2), Bismuttellurid (Bi2Te3),
      Bohrnitrid (BN), Niobiumdiselenid (NbSe2), Wolframdisulfid
      (WS2) und Bismut-Strontium-Calcium-Kupferoxid
      (Bi2Sr2CaCu2Ox). Diese Materialien sind jedoch bei weitem
      noch nicht so gut erforscht wie Graphen. Auch sie weisen
      signifikante Eigenschaftsunterschiede im Vergleich zu den
      dreidimensionalen Gegenstücken auf. Zum Beispiel zeigt sich
      im Grenzfall zur Monolage von Molybdändisulfid (MoS2) ein
      Übergang vom indirekten zum direkten Halbleiter.
      Bismuttellurid hat nachweislich nicht nur eine extrem
      niedrige Wärmeleitfähigkeit und eine sehr hohe elektrische
      Leitfähigkeit, sondern auch vergrößerte thermoelektrische
      Koeffizienten . All diese neuen Materialien lassen sich in
      einer Art Bilbliothek zusammenfassen, wobei auch die
      verschiedensten Kombination untereinander als
      Heterostrukturen realisiert werden können, um
      maßgeschneiderte Materialien herzustellen. Im Rahmen dieser
      Arbeit soll ein neues Materialsystem zu dieser Bibliothek
      hinzugefügt werden: Ultradünne kristallinie Lagen von
      organisch-anorganischen Perowskitkristallen (OIPC).
description: Spectroscopic techniques have
      become ever more important in the field of research and
      development. Especially THz time-domain spectroscopy is an
      emerging field with versatile applications allowing for the
      characterization of the optical and dielectric properties of
      materials. However, the bandwidth of THz emitters are
      typically in the range of only a few THz and are limited by
      exterior factors as the used laser system or the techniques
      available for the emission and detection of THz radiation.
      The most common emitter and detector schemes use
      photoconductive antennas to emit and detect THz radiation.
      Indeed, the bandwidth of a THz antenna is limited by the
      design and the used material. Yet, to get the most insight
      into physical properties it is preferable to have a broad THz
      spectrum. However, the broader the desired spectrum the more
      complicated the setup gets. It is shown in this thesis that
      this limitation can be compensated through a new Schottky
      waveguide approach. As this tool works independently of the
      used laser system or emitter, it can therefore be implemented
      in almost every setup to gain broader THz frequencies. The
      first part of the dissertation discusses the physics behind
      the Schottky contact waveguide by applying a phenomenological
      model to explain the functionality of the device. The
      underlying principle of the broadening effect corresponds to
      the rectifying properties of the Schottky contact inside the
      waveguide. Unambiguous attribution of the spectral extension
      of waveguidepropagating pulsed radiation is given in a study
      of a GaAs-goldbased Schottky contact with n-doped
      intersection and a test sample only consisting of intrinsic
      and highly doped semiconductor material. On the high
      frequency edge of the spectrum a signal increase of more than
      two orders of magnitude could only be observed on samples
      with rectifying junctions. Not all observed effects could be
      explained in this work e.g. the shift of the zero-crossing of
      the gold sample at high electrical fields still remains
      unsolved. The proposed Schottky contact waveguide approach is
      scalable and we expect, that by tailoring waveguides with
      specific properties, this technique to become employable in a
      wide range of applications where a broad spectrum is needed.
      This work can be considered as the first step towards
      THz-whitelight generation independently of the used
      lasersystem. The thesis contains a second part on experiments
      which I carried out during a research stay in the group of
      Prof. Tony Heinz at Columbia University in the City of New
      York from 2013 to 2014. Again the light-matter interaction of
      thin material layers is studied. Yet, this work is only
      loosely linked to the main part of the thesis. Since graphene
      has been established as an excellent basis for fundamental
      research and applications, researchers all over the world
      have been intensively exploring other layered materials that
      form stable and atomically thin two-dimensional (2D) layers.
      These 2D materials, such as semiconducting transition metal
      dichalcogenide monolayers (e.g.MoS2,WS2) or insulating
      hexagonal boron nitride (h-BN) exhibit very different
      electronic and optical properties from graphene, while
      sharing its mechanical robustness and integrity. The focus of
      the second part of the thesis lies on the light matter
      coupling of nanosheets of organic inorganic perovskite
      crystals (OIPC). The OIPCs crystals with thickness down to
      that of a single unit cell (2.4 nm) were prepared by
      mechanical exfoliation. These materials differ from other
      known 2D van-der-Waal layers in being hybrid: Organic
      compound intrinsically bound into a layered inorganic
      crystal. To study the electronic and excitonic behaviour of
      OIPCs we have carried out optical spectroscopy measurements.
      The most remarkable feature is the extremely strong
      absorption (25 %) at room temperature at the excitonic
      transition with a spectral width of about 100 meV. Taking
      into account the reduction of the effective electric field at
      the surface of the dielectric substrate we estimate the
      intrinsic absorption, which we would measure for a suspended
      layer, to be even higher, i.e. about 37 %. The strong
      decrease of the layer thickness leads to a significant
      increase of the exciton binding energy up to 490 meV due to
      the change in the dielectric environment. The influence of
      the interface between the substrate and the OIPC modifies the
      structure of the material. For example an always present
      structural phase transistion in thick OIPCs which normally
      occurs slightly below room temperature is surpressed in about
      half of the measured samples. Our suggestion is that the
      intimate contact between ultrathin layers and substrate
      inhibits the expected phase transistion. The unique
      properties of the OIPC-nanosheets make these materials
      attractive for investigating novel optical and transport
      physics as well as studying their surface and interface
      properties.