Ab-initio Gutzwiller-DFT studies of diluted magnetic semiconductors
Creators: name: Linneweber, Thorben
Publisher: name: Technische Universität Dortmund
Year: 2016
Subjects: subject: 530
subject: Dichtefunktionalformalismus
subject: Magnetischer Halbleiter

description: We use a combination of Density Functional Theory (DFT) in the Generalized Gradient Approximation (GGA) and the multiband Gutzwiller variational method to investigate the magnetic properties of manganese-based II-VI and III-V Diluted Magnetic Semiconductors (DMS) from first principles. In order to model the dilute and random nature of the magnetic impurities in the semiconductor material, we employ a supercell approach with several hundred atoms in the unit cell. AWannier-basis obtained from a DFT calculation is used within this approach. The strong Coulomb interaction in the d-shells of the impurities are accounted for by including local interaction terms. For manganese doped II-VI semiconductors, we find a non-integer occupation of the d-shell which puts a Heisenberg description based on localized s = 5/2 spins into question. The study of a toy model reconciles the usage of spin models; the picture of a slightly extended local moment emerges, so that an integer filling of the 3d-shell is not a prerequisite for equidistant magnetization plateaus, as seen in experiment. We calculate effective Heisenberg exchange parameters at 1st, 2nd, 3rd, and 4th neighbor distances for the II-VI semiconductors Cd(Mn)Te, Zn(Mn)Te, Zn(Mn)Se, and Zn(Mn)S using DFT, DFT+U and the Gutzwiller-DFT approach. DFT systematically overestimates the exchange couplings by a factor of 3 because it underestimates the charge-transfer gap in Mn-doped II-VI semiconductors. DFT+U and the Gutzwiller method yield acceptable values for the exchange couplings if the on-site interaction parameters are adjusted to reproduce the experimentally derived nearest neighbor exchange coupling. The analysis of expectation values for local multiplet states at the impurity sites of the ferromagnetic III-V DMS Ga(Mn)As reveal a significant admixture of s = 2 and s = 3/2 states due to the itinerant character of the magnetism in this material. Using the Gutzwiller-DFT method, we find a strong ferromagnetic correlation between pairs of magnetic ions, which is in good agreement with previous theoretical studies. Unter Verwendung einer Kombination aus Dichtefunktionaltheorie (DFT) in der Gradientennäherung (GGA) und der Multiband Gutzwiller Variationsmethode untersuchen wir die magnetischen Eigenschaften von Mangan-basierten verdünnten magnetischen II-VI und III-V Halbleitern. Wir nutzen einen Superzellenzugang mit mehreren hundert Atomen, um die verdünnten und zufällig verteilten magnetischen Störstellen zu modellieren. Wannierorbitale aus DFT-Rechnungen bilden die Basisfunktionen dieses Zugangs. Die starken Coulombwechselwirkungen in den d-Schalen der Störstellen werden durch lokale Wechselwirkungsterme berücksichtigt. In Mangan-dotierten II-VI Halbleitern finden wir eine nicht-integrale Besetzung der d-Schale. Dies stellt die übliche Beschreibung mit lokalisierten s = 5/2 Spins in Heisenberg-Modellen in Frage. Die Untersuchung eines “Toy-Modells” klärt den scheinbaren Widerspruch auf; die Mangan-Störstellen bilden leicht delokalisierte magnetische Momente, so dass eine integrale Besetzung keine Voraussetzung für experimentell beobachtete äquidistante Magnetisierungsstufen ist. Wir berechnen effektive Heisenberg Austauschparameter für Mangan-Ionen in Abständen bis zum viertnächsten Nachbar für die II-VI Halbleiter Cd(Mn)Te, Zn(Mn)Te, Zn(Mn)Se, und Zn(Mn)S unter Verwendung der DFT, der DFT+U und der Gutzwiller-DFT Methode. Die Austauschkopplungen bei Verwendung der DFT werden systematisch um den Faktor 3 überschätzt. Die DFT+U und die Gutzwillermethode ergeben akzeptable Ergebnisse für die Austauschparameter, wenn die lokalenWechselwirkungsparameter an die experimentelle Nächste-Nachbar Austauschkopplung angepasst wird. Eine Analyse der Erwartungswerte der lokalen Multiplettzustände an der Störstelle für den ferromagnetischen verdünnten magnetischen III-V Halbleiter Ga(Mn)As ergibt, auf Grund des itineranten Magnetismus, eine signifikante Beimischung von s = 2 und s = 3/2 Zuständen. Mit Hilfe der Gutzwiller-DFT Methode finden wir in diesem Material, in guter Übereinstimmung mit früheren theoretischen Studien, eine starke ferromagnetische Korrelation zwischen Ionenpaaren.