title: Investigation of the electron dynamics of Si(111) 7x7 and development of a time-of-flight spectrometer for time- and angle-resolved two-photon photoemission
title: Untersuchung der Elektronendynamik von Si(111) 7x7 und Entwicklung eines Flugzeitspektrometers für die zeit- und winkelaufgelöste Zweiphotonen-Photoemission
Creators: name: Damm, Andreas
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2011
Subjects: Surface physics
Festkörperphysik
Festkörperspektroskopie
time-of-flight spectrometer
Silicium
Oberflächenphysik
Flugzeitspektrometer
Electron dynamics
Photoemission
Elektronendynamik
Physik

description: This thesis consists of two main
      parts. The first one reports about recent investigations of
      the electron dynamics on the Si(111) 7x7 surface employing
      time- and angle-resolved two-photon photoemission (2PPE). The
      second part describes the construction and demonstration of
      the capabilities of a new electron time-of-flight
      spectrometer. Though nowadays Silicon is the basis of many
      technological applications and its bulk properties as well as
      the structure of its surfaces has been subject of intense
      research since a long time, this thesis represents, to my
      knowledge, the first systematic study of the electron
      dynamics of Si(111) 7x7 employing time- and angle-resolved
      2PPE. It will be shown that the electron dynamics of this
      surface are governed by adatom and bulk states. The
      population of the adatom states is characterized by a hot
      electron distribution on short timescales after optical
      excitation. These hot electrons thermalize within a few
      hundred femtoseconds. On a similar timescale, a signature of
      the conduction band minimum evolves in the photoemission
      spectra. This feature is observable in normal emission,
      though the conduction band minimum of Silicon is located far
      off the Γ point. Variation of different experimental
      parameters leads to the suggestion that electrons scatter
      from the adatom states into the conduction band of Silicon.
      The latter shows a dependence of the electron dynamics on
      parallel momentum on short timescales, which probably is
      caused by intra-band processes and electron-phonon
      scattering. While thermalization of electrons within the
      adatom band results in an energy dependence, this state shows
      no dependence of the electron dynamics on parallel momentum.
      In conjunction with the observation of a vanishing dispersion
      this points to an electronic state of localized character.
      The localization in real space can be estimated from the
      distribution of the photoemission intensity in momentum space
      to be within one 7x7 unit cell. The electron population in
      the conduction band as well as those in the adatom band show
      a very long-living component. In addition to recombination
      through defect states, these electrons can undergo radiative
      recombination with holes in the valence band. Systematic
      studies of the electron dynamics as a function of temperature
      could help to unravel the role of phonons in the decay of the
      excited electrons. The second part of this thesis reports
      about the design, construction and demonstration of the
      capabilities of a new electron time-of-flight spectrometer
      for applications in time- and angle-resolved 2PPE
      experiments. The new spectrometer is designed in a flexible
      manner to maximize either the energy resolution or the
      acceptance angle, respectively. By employing a
      position-sensitive electron detector it is possible for the
      first time to measure the energy as well as all components of
      the parallel momentum of the photoemitted electrons and
      thereby to fully characterize electrons from surface states.
      The energy- and position- and thus the momentum-resolution
      are governed predominantly by the electronic time-resolution.
      The time-resolution can be estimated from the width of a peak
      induced by photons scattered from the sample to be better
      than 150 ps. At the minimum of about 40 mm of the adjustable
      drift distance this leads to a energy resolution below 5 meV
      for electrons with kinetic energies of 1 eV. Thus, the
      achievable energy resolution of this spectrometer at typical
      kinetic energies of 2PPE experiments stays far below the
      spectral width of femtosecond laser pulses by far. Thereby,
      the parallel momentum resolution is below 5 mǺˉ¹ for parallel
      momentum values ≤1 Ǻˉ¹. At the same time, the maximum
      acceptance angle is about 25°. The capabilities of the new
      spectrometer are demonstrated with the help of the
      well-characterized properties of image-potential states of
      the Cu(100) surface in a time- and angle-resolved 2PPE
      experiment. Through the possibility to capture the full
      vector of parallel momentum in a single measurement an
      anisotropy of the lifetime of electrons in the n=1 image
      state on the nominal flat surface can be detected. This
      anisotropy can be explained in accordance with experiments on
      vicinal Cu(100) surfaces. Hereafter, the full potential of
      the new spectrometer will be exploited particularly in the
      investigation of anisotropic electronic states.
description: Die vorliegende Arbeit gliedert
      sich in zwei wesentliche Bestandteile. Der erste Teil stellt
      neue Untersuchungen der Elektronendynamik der Si(111) 7x7
      Oberfläche mit zeit- und winkelaufgelöster
      Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) vor. Im zweiten Teil dieser
      Arbeit wird der Aufbau und die Demonstration der
      Leistungsfähigkeit eines neuen
      Elektronenflugzeitspektrometers beschrieben. Wenn auch
      Silizium heutzutage die Basis vieler technologischer
      Anwendungen bildet und seine Volumeneigenschaften, wie auch
      die Struktur seiner Oberflächen, schon lange Gegenstand
      intensiver Untersuchungen sind, so stellt die vorliegende
      Arbeit meines Wissens die erste systematische Untersuchung
      der Elektronendynamik von Si(111) 7x7 mit zeit- und
      winkelaufgelöster 2PPE dar. Es zeigt sich, dass die
      Elektronendynamik dieser Oberfläche durch Adatomzustände und
      das Volumenleitungsband bestimmt werden. Die Population des
      Adatombands ist dabei auf kurzen Zeitskalen nach optischer
      Anregung durch eine heiße Elektronenverteilung
      charakterisiert, die innerhalb von einigen hundert
      Femtosekunden thermalisiert. Auf etwa gleicher Zeitskala
      bildet sich die Signatur des Leitungsbandminimums in den
      Photoemissionsspektren aus. Diese kann in normaler Emission
      beobachtet werden, obwohl das Leitungsbandminimum von
      Silizium weitab des Γ Punktes zu finden ist. Durch Variation
      verschiedener Parameter des Experiments wird die Vermutung
      nahe gelegt, dass Elektronen aus dem Adatomband in das
      Leitungsband von Silizium gelangen. Für letzteres beobachtet
      man auf kurzen Zeitskalen eine Abhängigkeit der
      Elektronendynamik vom Parallelimpuls, die vermutlich durch
      Intrabandprozesse in Verbindung mit Elektron-Phonon Streuung
      bedingt ist. Während sich die Thermalisierung der Elektronen
      innerhalb des Adatombands in einer Energieabhängigkeit der
      Populationsentwicklung äußert, zeigt die Elektronendynamik
      dieses Zustands keine Abhängigkeit vom Parallelimpuls.
      Zusammen mit der nicht vorhandenen Dispersion deutet dies auf
      einen Zustand mit eher lokalisiertem Charakter hin. Aus der
      Verteilung der Photoemissionsintensität in
      Parallelimpulsrichtung lässt sich die Lokalisierung im
      Ortsraum innerhalb einer 7x7 Einheitszelle abschätzen. Sowohl
      das Leitungs- als auch das Adatomband weisen eine extrem
      langlebige Komponente in ihrer Populationsdynamik auf. Neben
      der Rekombination durch Defektzustände können die Elektronen
      prinzipiell auch strahlend mit Löchern im Valenzband
      rekombinieren. Systematische Untersuchungen der
      Elektronendynamik als Funktion der Temperatur könnten die
      Rolle von Phononen beim Zerfall der angeregten Elektronen
      aufdecken. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit der
      Konzeption, dem Aufbau und der Demonstration der
      Leistungsfähigkeit eines neuen
      Elektronenflugzeitspektrometers für den Einsatz in zeit- und
      winkelaufgelösten 2PPE Experimenten. Das Design des
      Spektrometers wurde mit einer variablen Driftstrecke flexibel
      ausgelegt, um je nach Bedarf die Energieauflösung oder den
      Akzeptanzwinkel zu maximieren. Durch den Einsatz eines
      ortsauflösenden Detektors ist es erstmals möglich, neben der
      Energie auch den vollen Parallelimpulsvektor photoemittierter
      Elektronen simultan zu messen und Elektronen aus
      Oberflächenzuständen damit vollständig zu charakterisieren.
      Prinzipbedingt wird die Energie- aber auch die Orts- und
      damit die Impulsauflösung in erster Linie durch die
      elektronisch erreichbare Zeitauflösung bestimmt. Anhand der
      Breite des von gestreuten Photonen induzierten Signals kann
      diese auf besser als 150 ps bestimmt werden. Für die minimal
      einstellbare Driftstrecke von etwa 40 mm folgt für eine
      kinetische Energie von 1 eV eine Energieauflösung unter 5
      meV. Damit unterschreitet die durch das Spektrometer
      erreichbare Energieauflösung im Bereich typischer kinetischer
      Energien in 2PPE Experimenten die spektrale Bandbreite von
      Femtosekundenlaserpulsen deutlich. Die
      Parallelimpulsauflösung bleibt dabei unterhalb von 5 mǺˉ¹ für
      Parallelimpulswerte ≤1 Ǻˉ¹. Gleichzeitig beträgt der maximale
      Akzeptanzwinkel etwa 25°. Die Leistungsfähigkeit des neuen
      Spektrometers wird anhand der gut charakterisierten
      Eigenschaften der Bildpotentialzustände der Cu(100)
      Oberfläche in einem zeit- und winkelaufgelösten 2PPE
      Experiment demonstriert. Durch die Möglichkeit den vollen
      Parallelimpulsvektor der photoemittierten Elektronen in einer
      einzigen Messung zu erfassen, kann eine Anisotropie der
      Lebensdauer von Elektronen im n=1 Bildpotentialzustand auf
      der nominell flachen Oberfläche nachgewiesen werden, die sich
      in Übereinstimmung mit Experimenten an vicinalen Cu(100)
      Oberflächen erklären lässt. Das volle Potential des neuen
      Spektrometers wird sich jedoch in Zukunft vor allem bei der
      Untersuchung der Struktur und Dynamik von anisotropen
      elektronischen Zuständen erschöpfen.