Anisotropic modification of organosilica nanoparticles
Creators: name: Lanz, Cornelia Elisabeth
Publisher: name: Hannover : Institutionelles Repositorium der Leibniz Universität Hannover
Year: 2024
Subjects: subject: Janus nanoparticles
subject: Stimuli-responsiv
subject: Core-shell
subject: Janus Nanopartikel
subject: Kern-Schale
subject: Dewey Decimal Classification::500 | Naturwissenschaften::540 | Chemie

description: Hybrid nanoparticles are considered as highly promising candidates to handle the complexity of modern applications. The interplay of different organic and inorganic compounds within one particle enables versatile flexibility towards their incorporated properties. Besides introduction of intrinsic characteristics, stimuli- responsive properties provide the ability to react to external triggers in order to adapt to external conditions. Dependent on the particle architecture, enhanced characteristics, emerging effects, synergistic properties or even competing features can appear. The aim of this work was the development of smart hybrid nanoparticles with tailored surface specific characteristics. Based on magnetite-organosilica core-shell nanoparticles a novel Janus architecture through Thiol-Yne Click reaction was established. The first study deals with spherical amphiphilic-functionalized nanoparticles and their response to external magnetic fields. The stimuli-responsive magnetic core induces a complementary pronounced and reversible change in the interfacial energy. The innovative concept promises the disruption of intrinsic amphiphilic behavior and offers a dynamic tool for manipulating multiphase systems. The developed Janus synthesis, in combination with an anisotropic magnetite core (with fixed orientation of magnetic moment) enables the synthesis of particles with orthogonal amphiphilic and magnetic properties. This leads to a competition of these properties by applying the external field, based on interdependent, orthogonal amphiphilic and magnetic vectors. The research demonstrates an unexpected temperature-induced aggregation behavior as well as distinct switching between amphiphilic and non-amphiphilic states at interfaces induced by external magnetic fields. These findings are used to cause phase separation of particle-stabilized emulsions. The Janus modification can also be used for the interplay of other surface specific characteristics along with the magnetic counterpart. The third part of the thesis deals with the development of dual-engine nanoparticles, which is investigated based on the combination of magnetic propulsion due to magnetite core and chemical propulsion due to specific Janus modification. The use of fuel gradients for powering the chemical engine enables a focused boost and brake mode. The dependency on the orientation of the magnetic field, represents a flexible application of complementary and competing properties within one multifunctional hybrid nanoparticle.
description: Hybride Nanopartikel gelten als vielversprechende Kandidaten um die Komplexität moderner Anwendungen anzugehen. Die Kombination verschiedener organischer und anorganischer Komponenten in einem Partikel ermöglichen hohe Flexibilität hinsichtlich der eingebrachten Eigenschaften. Neben intrinsischen, bieten stimuli-responsive Eigenschaften die Fähigkeit auf externe Reize zu reagieren um sich äußeren Bedingungen anzupassen. Abhängig vom Partikelaufbau können verstärkende, zusätzliche, synergistische oder sogar konkurrierende Effekte auftreten. Das Ziel der Arbeit war die Entwicklung intelligenter, hybrider Nanopartikel mit maßgeschneiderten oberflächenspezifischen Eigenschaften. Basierend auf Magnetit-Organosilikat Kern-Schale Partikeln wurde eine neue Janus Synthese mittels Thiol-Yne Klickreaktion realisiert. Der erste Teil befasst sich mit sphärischen amphiphil-funktionalisierten Nanopartikeln und deren Reaktion auf externe magnetische Felder. Der magnetische Kern bewirkt einen verstärkenden und reversiblen Effekt der Grenzflächenenergie. Dieses innovative Konzept verspricht intrinsisches Verhalten zu schalten und dynamisches Manipulieren von Mehrphasensystemen. Die Kombination aus Janus Synthese mit anisotropem Magnetit-Kern (mit fixierter Orientierung des magnetischen Moments) führt zu Partikeln mit orthogonalen amphiphilen und magnetischen Eigenschaften herzustellen. Durch die direkt voneinander abhängenden amphiphilen und magnetischen Eigenschaften wird ein konkurrierendes Verhalten im Magnetfeld realisiert. Die Untersuchung zeigt ein unerwartetes temperaturinduziertes Aggregationsverhalten, sowie das Schalten zwischen amphiphilen und nicht-amphiphilen Zuständen durch externe magnetische Felder. Diese Erkenntnisse werden genutzt, um eine Phasentrennung von partikel-stabilisierten Emulsionen zu induzieren. Die Janus Modifizierung kann auch für andere oberflächenspezifische Eigenschaften genutzt werden, wie im dritten Teil der Arbeit beschrieben wird. Hier werden dual-motorisierte Nanopartikel hergestellt. Dabei wird ein magnetischer Antrieb durch den Magnetit Kern und chemischer Antrieb durch eine Janus Modifizierung untersucht. Die Verwendung von Treibstoffgradienten im chemischen Antrieb ermöglicht, abhängig von der Ausrichtung des magnetischen Feldes, einen fokussierten Boost- und Bremsmodus, was eine flexible Anwendung von ergänzenden und konkurrierenden Eigenschaften in einem multifunktionalen, hybriden Nanopartikeln darstellt.