Ανάπτυξη και χαρακτηρισμός ηλεκτροκαταλυτών οξυγόνου για ανόδους σε διατάξεις ηλεκτρόλυσης τύπου PEM
Creators: name: Μαγγούφης-Γιασίν, Ιωσήφ του Μπιλάλ
Publisher: name: Aristotle University of Thessaloniki
Year: 2019
Subjects: OER υποστηριγμένοι ηλεκτροκαταλύτες (για ανάδραση έκλυσης οξυγόνου)
Ιρίδιο
Ενεργότητα - Σταθερότητα
OER (oxygen evolution reaction) supported electrocatlysts
Iridium
Activity - Stability

description: Η παρούσα μεταπτυχιακή εργασία επικεντρώνεται στην ανάπτυξη και στον χαρακτηρισμό υψηλά ενεργών και σταθερών ηλεκτροκαταλυτών, για ανόδους ηλεκτρολυτικών συσκευών πολυμερικής μεμβράνης (PEMWE), με τη χρήση αγώγιμων υποστηρικτικών υλικών. Όλοι οι ηλεκτροκαταλύτες, οι οποίοι συνθέθηκαν, περιέχουν ιρίδιο ή κάποιο οξείδιο του ιριδίου στην επιφάνειά τους, από τη στιγμή που αυτό το ευγενές μέταλλο αποτελεί την καλύτερη επιλογή, για την περίπτωση της αντίδρασης έκλυσης οξυγόνου (OER) σε όξινο διάλυμα. Τα υποστηρικτικά υλικά που χρησιμοποιήθηκαν ήταν τα εξής: οξείδιο του κασσιτέρου με προσθήκη πρόσμιξης αντιμονίου (ΑΤΟ), οξείδιο του τιτανίου και ανηγμένο οξείδιο του τιτανίου. Οι ηλεκτροκαταλύτες, με υποστηρικτικό υλικό-φορέα το ΑΤΟ, παρασκευάστηκαν με τρεις διαφορετικές μεθόδους σύνθεσης (Lettenmeier, Goodenough-Smotking και με τη χρήση αιθυλενογλυκόλης). Οι ηλεκτροκαταλύτες, με υποστηρικτικό υλικό το οξείδιο του τιτανίου ή το ανηγμένο οξείδιο τιτανίου, παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο του υγρού εμποτισμού. Οι ηλεκτροχημικοί χαρακτηρισμοί που χρησιμοποιήθηκαν για την εκτίμηση της ενεργότητας και της σταθερότητας των ηλεκτροκαταλυτών ήταν: η κυκλική βολταμμετρία, η χρονοποτενσιομετρία και η φασματοσκοπία εμπέδησης. Αναλύσεις SEM–EDS και BET διεξήχθησαν, στα πλαίσια των φυσικοχημικών χαρακτηρισμών, προκειμένου να αναλυθεί η μορφολογία, η διασπορά του μετάλλου στην επιφάνεια του υποστηρικτικού υλικού, το μέγεθος της επιφάνειας και το μέγεθος των πόρων. Τα αποτελέσματα που ελήφθησαν, υποδεικνύουν ότι οι παρασκευασμένοι ηλεκτροκαταλύτες με βάση το ATO, παρουσιάζουν ιδιαίτερα μεγάλη επιφάνεια, στην οποία έχει πραγματοποιηθεί ομοιόμορφη κατανομή του μετάλλου, βελτιωμένη ηλεκτροχημική συμπεριφορά και, κάποια από αυτά, μεγαλύτερη ή εφάμιλλη σταθερότητα με συγκεκριμένο εμπορικό υλικό του οξειδίου του ιριδίου. Αντίθετα, οι ηλεκτροκαταλύτες με βάση τόσο το οξείδιο του τιτανίου, όσο και το ανηγμένο οξείδιο παρουσίασαν χαμηλή ενεργότητα, με μικρές τιμές επιφάνειας και μικρή διασπορά του μετάλλου
description: This thesis focuses on the development of highly active and stable anode electrocatalysts for Polymer Electrolyte Membrane Water Electrolyzers (PEMWE), by the use of conductive supporting materials. We focus on the iridium or iridium oxide based catalysts, since it is, still, the best feasible Oxygen Evolution Reaction (OER) catalysts in acid medium, so far. As supporting materials, it has been used porous aerogel antimony doped tin dioxide (ATO), titanium oxide and some titanium sub-oxide. ATO supported electrocatalysts were synthesized using three different chemical methods (Lettenmeier, Goodenough-Smotking and Polyol). On the other hand, titanium oxide or titanium sub-oxide electrocatalysts were prepared, using wet impregnation method. Electrochemical characterizations, such as Cyclic Voltammogram, Chronopotentiometry and Electrochemical Impedance Spectroscopy were used in order to evaluate electrochemical performance and stability; SEM-EDS and BET analysis were carried out to understand and asses morphologies, elements distribution, surface and porous sizes of the catalysts The results reveal that the ATO supported catalysts possess superior electrochemical properties, either activity or stability, comparing to commercial iridium oxide catalyst. Furthermore, the surface area is larger and a better metal distribution is achieved. As far as the titanium oxide or titanium sub-oxide electrocatalysts are concerned, neither electrochemical properties nor stability was accomplished, through wet impregnation method, which is well understood by the fact that they exhibit low metal distribution levels and much smaller surface