title: Influence of purity and metallicity on gas sensing applications of single walled carbon nanotubes and their heteroatomic doping at low doping levels
Creators: name: Ruiz Soria, Rosa Georgina
Publisher: name: :none
Year: 2013

description: Einwandige Kohlenstoffnanoröhren sind eines der interessantesten und faszinierenden Materialien, sie sind wegen ihrer einmaligen Eigenschaften sehr vielversprechend für unzählige Einsatzgebiete. Die Produktion von reinen und sortierten Nanoröhren sind mittlerweile gut etablierte Techniken. Diese haben sehr geholfen, die Eigenschaften von Nanoröhren bis zu einem gewissen Grad zu ermitteln. Nichtsdestotrotz wurde schon in zahlreichen Anwendungsbereichen von Nanröhren gearbeitet bevor sauberes wohldefiniertes Material, ohne Metallpartikel oder einer Vermengung von halbleitenden und metallischen Nanoröhren, überhaupt erst verfügbar war. Das bedeutet nun dass auch das Potential einiger Anwendungen noch einmal eingehend untersucht werden müssen. Die vorliegende Dissertation konzentriert sich auf die Untersuchung elektronischen Eigenschaften in ursprünglichen und auf verschiedene Art und Weise modifizierten einwandigen Kohlenstoffnanoröhren. In hochreinem Nanoröhrenmaterial wurden elektronische Modifizierungen durch ultra niedrige Konzentrationen von Elementsubstitutionen untersucht. Die lokalen Bindungen konnten mithilfe makroskopischer spektroskopischer Methoden eindeutig identifiziert werden. DesWeiteren habe ich auch die Oberflächenmodifikation der elektronischen Eigenschaften durch die Wechselwirkung mit Gasmolekülen untersucht. In den allermeisten vergleichbaren Arbeiten wurde entweder mit defektreichen oder unreinen Nanoröhren gearbeitet, zumeist wurde gefolgert dass eben solche Störstellen und Verunreinigungen die aktiven Plätze für Detektion sind. Mein Ansatz ist die Physisorption und Chemiesorption von Gasmolekülen auf hochreinen Nanoröhren spektroskopisch zu untersuchen. Die Ergebnisse dieser Doktorarbeit deuten darauf hin, dass die Anwendung von SWCNT als Gassensoren besser kontrolliert werden kann, indem die Effekte von Verunreinigungen ausgeschlossen werden. Die hier gefundenen Aspekte können auch auf andere Bereiche angewandt werden, was wiederum einen deutlichen Fortschritt in der Entwicklung von SWCNT mit maßgeschneiderter Funktionalisierung bedeutet.
description: Single-walled carbon nanotubes are one of the most interesting and fascinating materials, which unique characteristics have transformed them into excellent candidates for a great variety of applications. The research related to single-walled carbon nanotubes has reached a fairly mature status regarding the production of clean and sorted material. This has allowed understanding their physical properties to a certain extent. However, the fast development of the field of applications started a long time before the production of ultra-pure material was achieved, i.e. material without remaining catalytic by-products or even species of dis- similar metallic character. This means that several types of established applications need to be rethought. The specific focus of this PhD thesis is the understanding of the electronic properties of single-walled carbon nanotubes and their changes upon functionalization in different manners. Substitutional functionalization has been investigated at ultra-low amounts of doping levels in purified nanotube-material. This was done using photoemission and X-ray absorption spectroscopy, which have allowed clearly identifying the bonding environments present in such doped-tubes unambiguously. On the other hand, I have studied the on-wall functionalization of the tubes using them as sensing objects by analyzing the changes in their electric response while interacting with gas molecules. In this context, most studies deal with the use of nanotube-material that is either highly defective or non-purified, It has often been proposed that the intrinsic defective sites and those created during the tube processing are responsible for the changes in their electronic response. I address this problem by studying either the physisorption or chemisorption of gas molecules from a spectroscopy point of view. The results obtained in this thesis aim at paving the way toward controlled sensing using carbon nanotubes ruling out the effect of impurities. It aims at revealing aspects that can be applied to different applications providing an insight towards a real improvement in the design of SWCNTs with tailored functionalization.