title: Microstructural Characterization of Dilute N-ContainingSemiconductor Alloys and Heterostructures by ScanningTransmission Electron Microscopy
title: Mikrostrukturelle Charakterisierung verdünnt N-haltiger Halbleiterlegierungen und Heterostrukturen mittels Rastertransmissions-Elektronenmikroskopie
Creators: name: Wegele, Tatjana
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2016
Subjects: Halbleiterlaser , Raster-Transmissions-Elektronenmikroskop
compositional fluctuation , high-resolution STEM
Physics
Physik
Zusammensetzungsfluktuation , hochauflösende STEM
Ga(NAsP) , Grenzflächenmorphologie
Laser auf Si
Ga(NAsP) , interface morphology
laser on Si

description: Für die Realisierung einer hoch
      effizienten Lichtquelle in den integrierten Schaltkreisen auf
      Silizium wurden Ga(NAsP)-Quantum-Wells (QWs) in den
      Multi-Quantum-Well-Heterostrukturen (MQWH) mittels
      Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) untersucht.
      Die MQWH wurden auf Si (001) mittels der metallorganischen
      Gasphasenepitaxie abgeschieden. Es wurde eine Methode
      entwickelt, um die Qualität der Schichten in den
      niedrigaufgelösten STEM-Bildern quantitativ zu vergleichen
      unf die Wachstumsbedingungen zu optimieren. Rauigkeit der
      Grenzflächen und Zusammensetzungsfluktuation wurden als
      Indikatoren der QW-Qualität gewählt und mathematisch
      definiert. Die Untersuchungen der Ga(NAsP)-QWs, welche bei
      575 °C abgeschieden wurden und unterschiedliche nominelle
      Schichtdicke haben, zeigten sehr interessante Ergebnisse.
      Obwohl die absolute Rauigkeit der QWs mit einer steigender
      QW-Dicke größer wird, sind die relative Rauigkeit der
      Schichten und auch ihre Zusammensetzungsfluktuation
      unabhängig von der QW-Dicke. Hingegen, wenn nominelle Dicke
      nahezu konstant gehalten wird und nur die nur die
      Wachstumstemperatur verändert wird, steigen die relative und
      absolute Rauigkeit mit der Wachstumstemperaturzunahme,
      während die Zusammensetzungsfluktuation abnimmt. Dabei hat
      die bei 525 °C gewachsene Probe die niedrigste
      Grenzflächenrauigkeit. Es wurde überhaupt keine
      Phasenseparation beobachtet, was man nicht für ein
      metastabiles Material erwartet. Die Ab-initio-Berechnungen
      haben die experimentellen Ergebnisse bestätigt und gezeigt,
      dass Ga(NAsP) bis zum N-Gehalt von 20% nicht in binäre
      Komponente separiert wird. Solche Stabilität kann aus der
      guten Gitteranpassung an das Si-Substrat resultieren. Die
      Untersuchung der thermisch ausgeheizten Proben haben gezeigt,
      dass nicht nur die Wachstumstemperatur, sondern auch die
      Temperatur der thermischen Behandlung nach dem Wachstum einen
      starken Effekt auf die Schichtqualität hat. Die Intensität in
      den zu den Ga(NAsP)-QWs benachbarten GaP-Schichten steigt
      nach einer schnellen thermischen Ausheilung, was durch
      Ausdiffundieren von As oder/und N aus den Ga(NAsP)-QWs
      verursacht werden könnte. In den Ga(NAsP)-QWs entstehen
      dunkle Spots bei der Annealingtemperatur von 925 °C und
      höher. Die Ursache für diese Spots kann nicht durch einen
      Kompositionsgradienten aufgrund ihrer sphärischen Form
      erklärt werden. Eine quantitative Analyse der
      Kompositionsfluktuation in Abhängigkeit vom inneren
      Detektorwinkel hat gezeigt, die strukturelle Unordnung auf
      einer langen Skala mit der langreichweitigen elektronischen
      Unordnung korreliert. Die Zusammensetzungsfluktuation in den
      Bereichen zwischen den dunklen Spots korreliert mit der
      kurzreichweitigen elektronischen Unordnung. Unter der
      Berücksichtigung der Ergebnisse, dass die beste
      Grenzflächenqualität bei Wachstumstemperatur von 525 °C
      erreicht wurde und die besten opto-elektronischen
      Eigenschaften für die Ausheilungstemperatur von 925 °C
      gemessen wurden, wurde eine weitere Optimierung der
      QW-Qualität durch Variation des N/P-Gehaltes ausprobiert. Die
      „as grown“ Proben werden mit dem steigenden P-Gehalt
      homogener. Nach der thermischen Behandlung bei 925 °C
      entstehen dunkle Spots in den QWs für alle
      N/P-Konzentrationen, welche im Rahmen dieser Arbeit
      untersucht wurden. Die langreichweitige strukturelle
      Unordnung ist größer in diesem Fall im Vergleich zu den „as
      grown“ Proben. Diese nimmt mit dem steigenden P-Gehalt ab.
      Die kurzreichweitige strukturelle Unordnung hat ihr Minimum
      bei ca. 7% N. Bei den höheren N-Konzentrationen werden die
      Bereiche zwischen den dunklen Spots nach dem Annealing
      homogener als in den „as grown“ Proben. Die Annahme, dass
      porenartige Strukturen oder Löcher nach dem Annealing
      entstehen, wurde mittels der hochauflösenden STEM bestätigt.
      Es ist davon auszugehen, dass der Grund für die Entstehung
      der Poren der hohe Druck in den QWs ist, der durch N2
      entstehen könnte. Zur Bildung der N2-Moleküle kann es bei der
      Diffusion der N-Atome in den N-reichen Bereichen kommen. Die
      Intensitätsverteilung der Gruppe-III und Gruppe-V Atomsäulen
      und sowie im Hintergrund wurden für unterschiedliche
      Detektorwinkeln quantitativ untersucht. Eine ausgezeichnete
      Übereinstimmung der simulierten und der experimentellen
      Ergebnisse wurde für die hohen und mittleren Detektorwinkel
      festgestellt. Dennoch, trat eine enorme Abweichung bis zu 30%
      zwischen den experimentellen und simulierten Ergebnissen für
      die niedrigen inneren Detektorwinkel auf.
description: For the realization of a highly
      efficient light source in the optoelectronic integrated
      circuits on Silicon Ga(NaAsP)-quantum wells (QWs) in the
      multi-quantum well heterostructures grown on Si (001) by
      metalorganic vapour phase epitaxy were investigated using
      scanning transmission electron microscopy (STEM). In order to
      optimize the growth conditions, a method for a quantitative
      comparison of the quality of the layers in the STEM images
      acquired at low magnifications was developed. The interface
      roughness and compositional fluctuation were chosen as
      indicators of the QW quality and mathematically defined. The
      investigations of the Ga(NAsP)-QWs grown at 575 °C and having
      different nominal thicknesses revealed very interesting
      results. While the absolute roughness of the QWs increases
      with QW thickness, the relative roughness of the layers as
      well as their compositional fluctuation is independent of the
      thickness of the QW layer. However, if the nominal thickness
      is nearly the same, and the growth temperature is different,
      it has a significant impact on the relative interface
      roughness as well as on the compositional fluctuation. The
      relative and absolute roughness increases with increasing
      growth temperature, whereas the compositional fluctuation
      decreases, whereby the lowest interface roughness had a
      sample grown at 525 °C. A phase separation was not observed
      at all. It is unexpected for a metastable material. Ab initio
      calculations verified the experimental results and showed
      that Ga(NAsP) does not get separated into binary components
      up to the N content of 20%. Such stability can be explained
      by a good lattice match on the Si substrate. The
      investigation of the annealed samples has shown that not only
      the growth temperature but also a temperature of the
      aftergrowth treatment has a strong impact on the quality of
      the layers. The intensity in the neighbouring GaP layers of
      the Ga(NAsP)-QWs increases after a rapid thermal annealing.
      It could be caused by diffusion of the N or As atoms out of
      the Ga(NAsP)-QW. Moreover, the QWs of the samples, annealed
      at the temperature of 925 °C and above, contain pore-like
      dark spots. The origin of these spots, due to their spherical
      form, cannot be explained by the compositional gradient.
      According to a quantitative analysis of the compositional
      fluctuation with dependence on the inner detector angle, the
      layer becomes more heterogeneous on average if the annealing
      temperature increases. Hence, the long-scale structural
      disorder increases due to the formation of the dark spots in
      the QWs, which correlates with the long-range electronic
      disorder. The compositional fluctuation between the dark
      spots correlates with the short-range electronic disorder.
      The best interface quality was achieved for the growth
      temperature of 525 °C and the best optoelectronic properties
      were detected for the annealing temperature of 925 °C. A
      further optimization of the QWs-quality was tried by the
      variation of N/P content. The as grown samples become more
      homogeneous with increasing P content. After annealing at 925
      °C the dark spots occur in the QWs for all N/P concentrations
      investigated in this work. Their density and size increases
      with increasing N-content in the annealed specimens. The
      long-range structural disorder is higher than in the as grown
      samples, whereby it decreases with increasing P content. The
      short-range structural disorder has a minimum at
      approximately 7% N. For N-concentrations above this value the
      regions between the dark spots in the annealed samples are
      more homogeneous than the QWs in according as grown samples.
      The assumption of the void formation in the Ga(NAsP)-QWs was
      confirmed by high-resolution (HR) STEM investigations The
      reason for the formation of voids is most probably the high
      pressure in the QWs caused by the N2, which can be formed by
      N-diffusion in the N-rich regions. The intensity
      distributions of the group V and group III atomic columns as
      well as of the background were quantitatively investigated
      for different detector angles. An excellent agreement between
      the simulated and experimental results was observed for high
      and middle detector angles. However, there is huge
      discrepancy of up 30% between the experimental and simulated
      results for low inner detector angles.