Ανάπτυξη καταλυτών με βάση τον άργυρο για την εποξείδωση ολεφινών
Creators: name: Φωτόπουλος, Απόστολος Π.
Publisher: name: Aristotle University of Thessaloniki
Year: 2007
Subjects: Μεσοπορώδη υλικά
Αιθυλενοξείδιο
Προπυλενοξείδιο
Mesoporous materials
Ethylene oxide
Propylene oxide

description: Η εποξείδωση του αιθυλενίου μελετήθηκε με καταλύτες αργύρου στηριγμένους σε μεσοπορώση υποστρώματα με πολύ μεγάλη ειδική επιφάνεια(800-1000 m(2)/g), (MCM-41, HMS, SBA-15, MCF, μεσοπορώδης άνθρακας), σε μικροπορώδη υλικά(σιλικαλίτης), σε τυπικά πορώση οξείδια(TiO2, γ-Al(2)O(3))και σε μη-πορώδη οξείδια με ελάχιστη ειδική επιφάνεια (α-Αl(2)Ο(3), SiO(2), TiO(2)-ρουτίλιο), με σκοπό την διερεύνηση ανάπτυξης νέων καταλυτών με βελτιωμένες ιδιότητες ως προς τη δραστικότητα, εκλεκτικότητα και απόδοση προς αιθυλενοξείδιο. Από τους καταλύτες που μελετήθηκαν, αυτοί που ήταν στηριγμένοι σε μεσοπορώδη πυριτικά υλικά εμφάνισαν βελτιωμένες ιδιότητες ως προς την δραστικότητα και στην απόδοση προς αιθυλενοξείδιο, με παράμοια εκλεκτικότητα(35-40%), σε σχέση με τους τυπικούς καταλύτες μη-πορωδών υλικών(α-Al(2)O(3), SiO(2)), όταν η περιεκτικότητά τους σε Ag ήταν σχετικά μεγάλη(41% κ.β.). Ως προς τη σταθερότητά τους, οι καταλύτες αυτοί εμφάνισαν ένα αρχικό στάδιο απενεργοποίησης κυρίως σε υψηλές θερμοκρασίες αντίδρασης(270 C). Μια σειρά τεχνικών χαρακτηρισμού(ΤΕΜ, XRD, XPS, στοιχειακή ανάλυση) έδειξαν ότι η απενεργοποίηση αυτή συσχετίζεται με μεταβολές, κατά την αντίδραση, του μεγέθους των σωματιδίων Ag και των πορωδών χαρακτηριστικών των υποστρωμάτων. Επίσης, καταλύτες με 50% κ.β. Ag, στηριγμένοι σε HMS, α-Al(2)O(3), CaCO(3) και ρουτίλιο μελετήθηκαν ως προς την εποξείδωση του προπυλενίου. Η μέγιστη απόδοση παρατηρήθηκε στον καταλύτη Ag/HMS(3.5%) ενώ τροποποιημένοι με NaCl καταλύτες στηριγμένοι σε CaCO(3) και α-Al(2)O(3) εμφάνισαν σχετικά υψηλή εκλεκτικότητα(40-45%) σε μικρές μετατροπές προπυλενίου(1-2%)
description: Silver catalysts on mesoporous materials with very large surface area(800-1000 m(2)/g), (MCM-41, HMS, SBA-15, MCF, mesoporous carbon), microporous materials(silicalite), typical oxides(TiO(2), γ-Al(2)O(3)) and non-porous oxides (α-Αl(2)Ο(3), SiΟ(2), TiO(2)-rutile), have been studied on catalytic epoxidation of ethylene in order to develop new catalysts with improved properties with respect to activity, selectivity and yield towards ethylene oxide.. Ag-catalysts, with high silver content(41% w/w), supported on mesoporous silicate materials exhibited improved activity and yield, with similar selectivity (35-40%), in comparison with typical catalysts based on non-porous materials (α-Al(2)O(3), SiO(2)). These catalysts exhibited an initial step of deactivation mainly at high reaction temperatures (270 C). A series of characterization techniques (TEM, XRD, XPS, elemental analysis) showed that the deactivation correlates with alteration, on the Ag particles size and porous characteristics of mesoporous supports during reaction. Ag-catalysts with 50% Ag supported on HMS, α-Al(2)O(3), CaCO(3), and rutile have also been studied on the propylene epoxidation. The Ag/HMS catalyst exhibited the maximum yield (3.5%) whereas catalysts supported on CaCO(3) and α-Al(2)O(3), modified by addition NaCl, exhibited relatively high selectivity(40-50%) at low degree pf propykene conversion(1-2%)