title: Hochleistungsrechnergestützte Untersuchung der Diffusion, des Flusses und des Multiskalenmassentransports in ungeordneten und geordneten Materialien
title: Computational investigation of diffusion, flow, and multi-scale mass transport in disordered and ordered materials using high-performance computing
Creators: name: Daneyko, Anton
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2015
Subjects: Chemistry and allied sciences
discontinuous diffusion coefficient
Hochleistungsrechnen
Diffusion
hydrodynamische Dispersion
Irrfahrtsproblem
Zufallskugelpackungen
random walk particle tracking
Packungsmikrostruktur
lattice Boltzmann method
hydrodynamic dispersion
porous materials
Trenneffizienz
HPLC
Gitter-Boltzmann-Methode

description: Flow and mass transport processes
      through porous materials are ubiquitous in nature and
      industry. In order to study these phenomena, we developed a
      computational framework for massively parallel supercomputers
      based on lattice-Boltzmann and random-walk particle tracking
      methods. Using this framework, we simulated the flow and mass
      transport (advection-diffusion problem) in several types of
      ordered and disordered porous materials. The pore network of
      the materials was either generated algorithmically (using
      Jodrey-Tory method) or reconstructed using confocal laser
      scanning microscopy or scanning electron microscopy. The
      simulated flow velocity field and dynamics of the random-walk
      tracer ensemble were used to study the transient and
      asymptotic behavior of macroscopic transport parameters:
      permeability, effective diffusion, and hydrodynamic
      dispersion coefficients. This work has three distinct topics
      developed and analyzed in four chapters. Each chapter has
      been published as a separate study. The date of publication
      and corresponding journal name are denoted at the beginning
      of each chapter. The first part of this work (Chapter 1) is
      addressing a timely question of high-performance liquid
      chromatography on whether particle size distribution of the
      modern packing materials gives any advantage in terms of
      separation efficiency. The second part (Chapters 2 and 3) is
      focused on the effects of dimensionality and geometry of the
      channels on the transport inside different types of
      chromatographic supports (particulate packings, monoliths,
      and pillar arrays). In order to analyze these effects, we
      recorded transient values of the longitudinal and transverse
      hydrodynamic dispersion coefficients in unconfined,
      partially, and fully confined structures and analyzed the
      time and length scales of the transport phenomena within. In
      the last part of this work (Chapter 4) we investigated the
      influence of the shell thickness and diffusivity on
      separation efficiency of the core--shell packings. Based on
      the simulation results, we extended the Giddings theory of
      coupled eddy dispersion and confirmed the validity of the
      Kaczmarski-Guiochon model of interparticle mass-transfer.
      Overall, this study extends the understanding of the
      connection of geometry and morphology of the porous materials
      with their macroscopic transport parameters.
description: Fluss- und Transportprozesse durch
      poröse Materialien sind in der Natur und Industrie
      allgegenwärtig. Um diese Phänomene im Detail zu untersuchen,
      haben wir ein computerbasiertes Framework auf der Basis von
      Lattice-Boltzmann- und dem Random-Walk-Tracking-Methoden für
      parallelisierte Rechnungen auf Supercomputern entwickelt.
      Dieses Framework wurde für die Simulation von Fluss und
      Massentransport (Advektions-Diffusions-Problem) in
      verschiedenen geordneten und ungeordneten porösen Systemen
      eingesetzt. Die Porennetzwerke der Materialien wurden
      entweder durch den Einsatz von Algorithmen (Nutzung der
      Jodrey-Tory Methode) generiert oder mit Hilfe von konfokaler
      Lasermikroskopie bzw. Rasterelektronenmikroskopie
      rekonstruiert. Die simulierten Fließgeschwindigkeitsfelder
      und die Dynamik des Random-Walk Tracer Ensembles wurden für
      die Untersuchung des übergangsverhalten und asymptotischen
      Verhaltens der folgenden makroskopischen Transportparameter
      genutzt: Effektive Diffusion, Permeabilität und
      hydrodynamischer Diffusionskoeffizient. In dieser Arbeit
      haben sich drei spezifische Themen herauskristallisiert, die
      in insgesamt vier Kapiteln untersucht wurden. Jedes Kapitel
      wurde als eine Studie separat publiziert, wobei das
      Veröffentlichungsdatum und das entsprechende Journal jeweils
      zu Beginn des Kapitels angegeben sind. Der erste Abschnitt
      dieser Arbeit (Kapitel 1) beschäftigt sich mit der aktuellen
      Frage, ob die enge Partikelgrößenverteilung der modernen
      Core-Shell Partikel einen Vorteil im Hinblick auf die
      Trennungseffizienz in der High-Performance Liquid
      Chromatography liefert. Der zweite Abschnitt (Kapitel 2 und
      3) thematisiert die Auswirkung von Dimensionalität und
      Kanalgeometrie auf die Transporteigenschaften in
      verschiedenen chromatographischen Supportmaterialien
      (partikuläre Betten, Monolithen und Pillar-Arrays). Um diese
      Effekte zu analysieren, wurden die zeitabhängigen Werte der
      longitudinalen und transversalen hydrodynamischen
      Dispersionskoeffizienten in gänzlich unendlichen, partiell
      begrenzten und komplett begrenzten Strukturen aufgenommen und
      im Hinblick auf die Zeit- und Längenskala der darin
      ablaufenden Transportphänomene untersucht. Der letzte
      Abschnitt (Kapitel 4) beschäftigt sich mit dem Einfluss der
      Dicke der porösen Hülle sowie der Diffusion in dieser Hülle
      auf die Trenneffizienz von Core-Shell Packungen. Die
      Ergebnisse dieser Simulationen wurde genutzt, um die
      Giddings-Theorie der gekoppelten Eddy-Dispersion zu erweitern
      und die Gültigkeit des Kaczmarski-Guiochon Models von dem
      interpartikulären Massentransfer zu bestätigen.
      Zusammengefasst erweitert diese Arbeit das Verständnis vom
      Zusammenspiel von Geometrie und Morphologie der porösen
      Säulenmaterialien mit den makroskopischen
      Transportparametern.