Quantitative analysis of in situ time-resolved RHEED during growth of self-catalysed GaAs nanowires
Creators: name: Jakob, Julian Benjamin
Publisher: name: Karlsruhe
Year: 2020
Subjects: RHEED
MBE
Nanowire
GaAs

description: Die morphologischen und kristallographischen Eigenschaften vertikaler, freistehender Nanodrähte, welche mittels der Dampf-Flüssigkeits-Feststoff-Methode (VLS) gezüchtet werden, sind durch ein kompliziertes Wechselspiel der Wachstumsparameter während des Herstellungsprozesses beeinflusst. Das Verständnis und die Kontrolle dieser dynamischen Prozesse sind folglich Voraussetzung für die Herstellung von Nanodrähten mit maßgeschneiderten Eigenschaften. Zeitaufgelöste $\textit{in situ}$ Charakterisierungsmethoden ermöglichen die direkte Beobachtung und Analyse solcher dynamischen Prozesse, sowie deren Wechselwirkung. Die $\textit{in situ}$ Beugung hochenergetischer Elektronen unter streifendem Einfall (RHEED) spielt in der gegenwärtigen Nanodrahtforschung unter den kristallographischen $\textit{in situ}$ Charakterisierungsmethoden, aufgrund der bisherigen Beschränkung auf rein $\textit{qualitative}$ Analysen, eine untergeordnete Rolle, obwohl eine umfassende Verfügbarkeit der Methode an fast allen Molekularstrahlepitaxie-Anlagen besteht. In der vorliegenden Arbeit wird ein Ansatz zur $\textit{quantitativen}$ Auswertung von zeitaufgelösten Intensitätsverläufen der $\textit{in situ}$ gemessenen RHEED Beugungsbildern entwickelt, welche während des Wachstums von vertikaler, freistehender Nanodrähte in Transmissionsgeometrie gemessen werden. Auf dieser Basis werden methodische Einschränkungen der $\textit{qualitativen}$ Analyse überwunden. Über die Intensitätsverläufe charakteristischer Beugungsreflexe der verschiedenen Kristallphasen erlaubt RHEED die $\textit{quantitative}$ Untersuchung von in III-V Nanodrähten auftretenden strukturellen Polytypismus. In der Arbeit wird dazu ein Simulationsprogramm entwickelt, welches sowohl die Wechselwirkungen der Elektronen mit einzelnen Nanodrähten als auch den Einfluss des gesamten Nanodrahtensembles auf die gebeugten Intensitäten abschätzt, sowie deren Dynamik während der Nanodrahtherstellung berücksichtigt. Mittels Simulationen werden Einflüsse morphologischer und kristallographischer Veränderungen während des Wachstums auf die resultierenden Intensitätsverläufe der Beugungsreflexe untersucht und deren Ursache diskutiert. Die wichtigsten Herausforderungen, Möglichkeiten und Einschränkungen der Methode für $\textit{in situ}$ RHEED Studien des Nanodrahtwachstums werden dabei identifiziert. Darüber hinaus wird gezeigt, dass die bei RHEED an Nanodrähten durch Elektronenabsorption verursachte Elektronenschattenbildung, zu einem auf die Nanodrahtspitze reduzierten Informationsvolumen führt, was RHEED unempfindlich für die untere, abgeschattete Nanodrahtregion macht. Die erhöhte höhenselektive Sensitivität von $\textit{in situ}$ RHEED gegenüber der Nanodrahtspitze eignet sich insbesondere dazu, komplementäre Informationen zu den etablierten $\textit{in situ}$ Charakterisierungsmethoden, wie $\textit{in situ}$ Röntgenbeugung (XRD), zu erhalten. Simultan durchgeführte $\textit{in situ}$ RHEED und $\textit{in situ}$ XRD Experimente während der Herstellung von selbstkatalysierten GaAs Nanodrähten erlaubten es, diese Komplementarität auszunutzen. Während $\textit{in situ}$ RHEED vorrangig Informationen über die Kristallstruktur an der Nanodrahtspitze liefert, untersucht $\textit{in situ}$ XRD das gesamte Nanodrahtvolumen. Zusammen mit abschließender $\textit{ex situ}$ Rasterelektronenmikroskopie (REM), erhält man umfassende und repräsentative Informationen über die morphologische und kristallographische Entwicklung großer Nanodrahtensembles während des Wachstums. Darüber hinaus wird $\textit{in situ}$ RHEED als laborbasierte, eigenständige Methode etabliert. Es wird gezeigt, dass $\textit{in situ}$ RHEED untersetzt mit angemessenem $\textit{a priori}$ Wissen, eine leistungsfähige Charakterisierungstechnik der Nanodraht-Kristallstruktur ist und sich daher auch für grundlegende Nanodraht-Wachstumsstudien mit gängigen Molekularstrahlepitaxie-Anlagen eignet. Mit Hilfe der hier vorgestellten Datenanalyseprozeduren konnte allein mittels laborbasierter $\textit{in situ}$ RHEED- und REM-Analytik ein kürzlich publiziertes theoretisches VLS-Wachstumsmodell an großen Nanodrahtensembles $\textit{quantitativ}$ verifiziert werden. Zusammenfassend ebnen die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse den Weg für die Verwendung von $\textit{quantitativem}$ $\textit{in situ}$ RHEED während des Nanodrahtwachstums, sowohl als eigenständige, laborbasierte, wie auch als komplementär zu anderen Charakterisierungsmethoden einsetzbare $\textit{in situ}$ Analysemethode der Kristallstruktur.