title: Licht adressierbare Gold-Elektroden
title: Light addressable gold electrodes
title: Light addressable gold electrodes
Creators: name: Khalid, Waqas
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2011
Subjects: Electrochemical sensors
Elektrochemische Sensoren
Alkaline Phosphatase and Hydrogen peroxide
Naturwissenschaften
Alkalische Phosphatase und Wasserstoffperoxid
Light addressable
Licht adressierbare

description: Ziel dieser Dissertation war die
      Herstellung von Licht unterstützten potentiometrischen
      Sensoren (engl. Light Amplified Potentiometric sensors, LAPS)
      mit Halbleiter Nanopartikeln (Quantenpunkte) anstelle einer
      kontinuierlichen Halbleiterschicht. Quantenpunkte (engl.
      Quantum Dots, QDs) eignen sich hierfür besonders aufgrund
      ihrer überragenden fluoreszierenden, elektrischen und
      katalytischen Eigenschaften. Im Gegensatz zu Sensoren mit
      einer kontinuierlichen Halbleiterschicht sind diese Sensoren
      klein, leicht und zudem ist der Stromverbrauch sehr viel
      geringer. Hierzu wurden die QDs auf einem Gold-Substrat
      (Au-Substrat) mit Hilfe von Benzo-1,4-dithiol (BDT)
      immobilisiert. Zunächst wurde eine selbstorganisierte
      Monolage (engl. self-assembled monolayer, SAM) von BDT auf
      dem Au-Substrat gebildet. Die Leitfähigkeit des Au-Substrates
      verringert sich dramatisch aufgrund des gebildeten SAM. Über
      die BDT-Moleküle wurden die QDs auf dem Au-Substrat
      verankert. Bei der Anregung der auf der Au-Oberfläche
      immobilisierten QDs (QD/Au) durch UV Licht werden
      Elektron-Loch-Paare in den QDs generiert. Oberflächendefekte
      der QDs führen zu langlebigen Elektron-Loch-Paaren. Bei
      Anlegen eines gewissen Spannung an die Au-Oberfläche können
      Elektronen durch die BDT Schicht tunneln und von den QDs
      abgegeben oder aufgenommen werden. Daher kann ein Kathoden-
      oder Anodenstrom, abhängig vom Richtpotential, bei
      gleichzeitiger Beleuchtung beobachtet werden. Ohne die
      Beleuchtung wirkt die QD/Au Elektrode als Isolator. Zur
      Verbesserung des Aufbaus wurden verschiedene Modifikationen,
      wie verschiedene Substrate (Au aus Lösung abgeschieden auf
      Glas oder Glimmer Platten und aufgedampft auf SiO2/Si
      Oberflächen) und verschiedene Dithiol-Moleküle (geschütztes
      und ungeschütztes Biphenyl-4,4-dithiol und geschütztes und
      ungeschütztes 4,4-Dimercaptostilbene) vorgenommen und
      untersucht. Auch wurden verschiedene QD
      Immobilisierungstechniken (normale Inkubation,
      Drehbeschichtung, Schichtweise Adsorption von
      Polyelektrolyten (engl. layer by layer assembly, LbL) und
      Hitzeimmobilisierung) eingesetzt. Mit diesem Aufbau können
      elektrochemisch verschiedene Analyten detektiert werden, je
      nach eingearbeiteten QDs. Cadmiumsulfid (CdS) QDs können
      beispielsweise 4- Aminophenol, ein Produkt der enzymatischen
      Reaktion von alkaliner Phosphatase mit p-Aminophenylphosphat,
      nachweisen. Anschließend wurde diese Reaktion mit einer
      CdS/Au Elektrode untersucht wobei einerseits die
      Enzym-Substrat Reaktion in der Elektrolytlösung stattfand und
      andererseits das Enzym mittels LbL auf der Oberfläche der QDs
      fixiert wurde. Mit einer anderen Art von CdS-FePt Dimer QDs
      wurde der Nachweis von Wasserstoffperoxid (H2O2) erbracht.
      Bei der normalen CdS/Au Elektrode wurde kein Einfluss durch
      H2O2 festgestellt, lediglich bei Anwesenheit von Pt innerhalb
      der QDs wurde H2O2 über die Redox Reaktion selbst bei einer
      Spannung von -100mV detektiert.
description: The main objective carried out in
      this dissertation was to fabricate Light Amplified
      Potentiometric sensors (LAPS) based upon the semiconductor
      nanoparticles (quantum dots) instead of its bulk form.
      Quantum dots (QDs) were opted for this device fabrication
      because of their superior fluorescent, electric and catalytic
      properties. Also in comparison to their bulk counterparts
      they will make device small, light weighted and power
      consumption is much lower. QDs were immobilized on a Au
      substrate via 1,4 benzene dithiol (BDT) molecule. Initially a
      self-assembled monolayer (SAM) of BDT was established on Au
      substrate. Because of SAM, the conductivity of Au substrate
      decreased dramatically. Furthermore QDs were anchored with
      the help of BDT molecule on Au substrate. When QDs
      immobilized on Au substrate (QD/Au) via BDT molecule were
      irradiated with UV-visible light, electron-hole pairs were
      generated in QDs. The surface defect states in QDs trapped
      the excited electrons and long lived electron-hole pairs were
      formed. By the application of an appropriate bias potential
      on Au substrate the electrons could be supplied or extracted
      from the QDs via tunneling through BDT. Thus a cathodic or
      anodic current could be observed depending upon bias
      potential under illumination. However without light
      illumination the QD/Au electrode remained an insulator. To
      improve the device different modifications were made,
      including different substrates (Au evaporated on glass, Au
      evaporated on mica sheets and Au sputtered on SiO2/Si) and
      different dithiol molecules (capped and uncapped biphenyl 4,4
      dithiol and capped and uncapped 4,4 dimercaptostilbenes) were
      tried. Also different QD immobilization techniques (normal
      incubation, spin coating, layer by layer assembly (LbL) of
      polyelectrolytes and heat immobilization) were employed. This
      device was able to detect electrochemically different
      analytes depending upon the QDs incorporated. For example CdS
      QDs were able to detect 4-Aminophenol, a product of an
      enzymatic reaction of Alkaline Phosphatase with p-Aminophenyl
      Phosphate. Subsequently this reaction was observed at CdS/Au
      electrode, by enzyme-substrate reaction within the
      electrolyte solution, and also by immobilizing the enzyme on
      top of QDs via LbL assembly of polyelectrolytes. With another
      kind of CdS-FePt dimer QDs, detection of hydrogen peroxide
      (H2O2) was demonstrated. Only at CdS/Au electrode there was
      no impact made by H2O2 but with the presence of Pt within QDs
      H2O2 was detected via reduction even at a bias potential of
      -100mV.