title: Custom Open-Source Software Tools for Targeted and Untargeted Analysis of High Resolution Mass Spectrometry Data and Characterization of Lignin
Creators: name: Letourneau, Dane René
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin
Year: 2025
Subjects: subject: Massenspektrometrie
subject: Quelloffene Software
subject: Lignin
subject: Analytische Chemie
subject: mass spectrometry
subject: lignin
subject: open source software
subject: data pipeline
subject: analytical chemistry
subject: high resolution mass spectrometry
subject: algorithm
subject: untargeted analysis
subject: targeted analysis
subject: unsupervised analysis
subject: supervised analysis
subject: 543 Analytische Chemie

description: In den letzten Jahren ist das Interesse an freien und quelloffenen Softwaretools für die analytische Wissenschaft stark gestiegen. Dies hat zu einer Fülle von Innovationen, Kooperationen und Lösungen im Bereich der Datenanalyse geführt. Die Massenspektrometrie ist in dieser Hinsicht ein besonderer Schwerpunkt; moderne HRMS-Instrumente sind leistungsstarke Analysewerkzeuge, die in der Lage sind, eine enorme Menge an detaillierten Informationen in einem einzigen Experiment zu erzeugen. Häufig enthalten diese Datensätze Muster oder „Fingerabdrücke“ von Molekülen, die für den Analytiker mit herkömmlichen Visualisierungstools oder proprietärer Software nicht sichtbar sind. Bei „untargeted“ Experimenten kann das Ziel darin bestehen, neue und neuartige Metaboliten oder molekulare Variationen zu entdecken. In jedem Fall hat die Open-Source-Softwaregemeinschaft auf diese Herausforderungen reagiert, und es gibt jetzt eine große Vielfalt an Lösungen für die Datenverarbeitung, die Musterfindung, die Entdeckung von Molekülen und mehr. In dieser Arbeit wird die Entwicklung mehrerer Software-Tools und Algorithmen beschrieben, die darauf abzielen, aussagekräftige Informationen in HRMS-Datensätzen sowohl bei „targeted“ als auch bei „untargeted“ Analysen nach der Transformation in den Massendefektraum zu finden. Dazu gehört die Erkennung von Mustern, die sich wiederholenden Einheiten von polymeren Analyten entsprechen, und die Zuordnung von Molekülformeln zu diesen wechselnden Einheiten. Diese Methoden werden veröffentlicht und als Open-Source-Software freigegeben und dann angewandt, um Unterschiede zwischen einer Vielzahl von Ligninproben aus verschiedenen Quellen und Behandlungsprozessen zu charakterisieren und um optimale Probenvorbereitungsbedingungen für jedes Lignin für die HRMS-Analyse vorzuschlagen. Es ist zu hoffen, dass die hier vorgestellte Arbeit den Weg für künftige Analysen ebnet, die das Verständnis komplexer natürlicher Gemische mithilfe von HRMS maximieren sollen.
description: In recent years, there has been a dramatic rise of interest in free and open-source software tools aimed at the analytical science community. This has led to a plethora of innovations, collaborations, and solutions in the data analysis space. Mass spectrometry has been a particular area of focus in this regard; modern high-resolution MS instruments are powerful analytical tools capable of generating an enormous quantity of detailed information in a single experiment. Often these datasets contain patterns or "fingerprints" of molecules that may not be visible to the analyst using conventional visualization tools or proprietary software. In “untargeted” experiments, the goal might be to discover new and novel metabolites or molecular variations. In either case, the open-source software community has responded to these challenges, and there are now a great variety of solutions for data processing, pattern-finding, molecular discovery, and more. This thesis describes the development of several software tools and algorithms aimed at finding meaningful information in HRMS datasets in both targeted and untargeted analyses after transformation into the mass defect space. This includes recognition of patterns corresponding to repeating units of polymeric analytes and assignment of molecular formulae to these changing units. These methods are published and released as open-source software and then applied to characterize differences between a variety of lignin samples from various sources and treatment processes, and to suggest optimal sample preparation conditions for each lignin for API-HRMS analysis. It is hoped that the work presented here helps pave the way for future analyses seeking to maximize the understanding of complex natural mixtures using HRMS, and the author encourages further modification and development of the algorithms and techniques developed here to facilitate future discoveries in this ever-evolving area of research.