title: Composition Determination of Semiconductors at Different Scattering Angles with the Help of Energy-Filtered STEM and Four-Dimensional STEM
title: Kompositionsbestimmung von Halbleitern bei unterschiedlichen Streuwinkeln mit Hilfe von energiegefilterte STEM und Vierdimensionale STEM
titleType: AlternativeTitle
Creators: name: Firoozabadi, Seyyed Salehedin
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2022
Subjects: Bildsimulation
Inelastic scattering
Quantitative STEM
Kompositionsbestimmung
Image simulation
Inelastische Streuung
Vierdimensionale STEM
Physics
Physik
Energy-filtered STEM
energiegefilterte STEM
Raster-Transmissions-Elektronenmikroskopie
Four-dimensional STEM
Composition determination

description: In this study, the structural characterization of nanomaterials is performed by an extension of the established method which is used for quantitative STEM based on comparing the ADF-STEM image simulations and experiments. The limitations and capabilities of the method towards single atom accuracy are investigated. The method is further elaborated by determining more complex material systems as well as optimizing the imaging conditions to increase the accuracy. Accessing the composition determination method with high resolution in a single atom accuracy and potential of estimating the accuracy of the method emerges the idea to optimize the experimental condition by conducting a simulation study. A performed simulation study on several critical imaging parameters leads to optimization of the imaging condition and enhances the accuracy of the method. The result reveals the critical role of two ADF-STEM imaging parameters: the semi-convergence angle of the impinging beam as well as the detection angle of ADF detectors. The former can be simply tuned experimentally by the choice of STEM condenser aperture, while the latter demands a fast, pixelated detector allowing the flexible choice of detection angle. The study however indicated that the optimum imaging condition differs by sample thickness and material systems. This becomes more apparent in the case of material systems containing light elements, e.g. GaNxAs1-x. Due to their low amount of protons, the light elements do not efficiently scatter to the commonly used detection angles in Z-contrast HAADF STEM micrographs. Accordingly, lower detection angles should be chosen. In contrast to the HAADF in which the image intensity is dominated by only elastically scattered electrons leading to a perfect match between ADF-STEM image simulations and experimental results so many other parameters play a role in the intensity of the micrograph at a low angular regime. In this study, as the main source of discrepancy between STEM experiments and simulations at low scattering angles, the effect of plasmon excitations on the angular distribution of the STEM intensities is investigated. The comparison of energy-filtered and unfiltered diffraction patterns indicates the significant effect of inelastic scattering at angles in the range of 0-40 mrad. Considering the effect of plasmon excitation at low scattering angles, a further method is developed for the composition determination of material systems containing light elements at a low scattering angle based on EFSTEM. It is confirmed that the strain contrast induced by SADs causes higher scattering intensity at low scattering angles. Consequently, a material system containing SADs, i.e. GaNxAs1-x, is intentionally chosen to make the composition determination more reliable. There are also other sources of discrepancy between simulated and experimental STEM images such as neglecting the phonon correlations in image simulations, the effect of mistilt from the targeted crystalline zone-axis, and the existence of surface amorphous layers on ADF images. These errors are resolved either experimentally or by optimizing the detection angle with the help of a fast, pixelated detector. Here, Si as a model material is used to obtain the angular range with the perfect match between experiment and simulation. The method was applied on a sample containing GaNxAs1-x QWs embedded in GaAs barriers. The composition and the width of the QWs obtained by the new method are in very good agreement with XRD results. The new advanced four-dimensional detector in hand enables recording a full diffraction pattern for every electron probe position. So far the camera is utilized as an annular detector with the flexibility of choosing the optimum detection angle. However, it can be further expanded in optimizing the composition determination by the flexible choice of regions on diffraction pattern for which the intensity suits the best for quantitative STEM. As Pennycook suggests, the incoherent nature of HAADF-STEM results in simply interpretable micrographs with independent information at every atomic column of the crystalline materials. However, this interpretability is lost in the conventional high resolution TEM micrographs due to the dynamical scattering and the coherent nature of the image formation. Hence, avoiding any coherent information in the diffraction pattern such as Laue zones may lead to more localized information in real space and consequently a higher accuracy in composition determination. The combination of an in-column energy filter a fast pixelated detector is utilized to quantify the composition of different material systems at high accuracy. The fourdimensional detectors however, are capable of detecting the shift of the diffraction pattern's center-of-mass (COM) which is correlated to the local electric field within the crystal such as atomic potentials. The effect of quasi-elastic TDS on electric field determination is investigated in a simulation study showing a significant effect on electric field measurements. Future researches can be focused on utilizing the combination of EFSTEM and 4D-STEM to investigate the effect of another source of inelastic scattering, i.e. plasmon excitation, on COM shift.
description: In dieser Studie wird eine Erweiterung der quantitativen Kompositionsbestimmung mittels STEM, die auf dem Vergleich von ADF-STEM-Bildsimulationen und Experimenten beruht, für die strukturelle Charakterisierung von Nanomaterialien untersucht. Die Grenzen und Möglichkeiten der Methode werden in Bezug auf die Bestimmung der Materialzusammensetzung mit atomarer Genauigkeit untersucht. Die Methode wird weiter optimiert, indem komplexere Materialsysteme bestimmt und die Abbildungsbedingungen angepasst werden, um die Genauigkeit zu optimieren. Aus dem Vorgang zur Methode der Kompositionsbestimmung mit hoher Auflösung bei Einzelatomgenauigkeit und dem Potenzial zur Abschätzung der Genauigkeit der Methode ergibt sich die Idee, die experimentellen Bedingungen durch eine Simulationsstudie zu optimieren. Eine Simulationsstudie zu mehreren kritischen Abbildungsparametern führt zur Optimierung der Abbildungsbedingungen und verbessert die Genauigkeit der Methode. Das Ergebnis zeigt die kritische Rolle von zwei ADF-STEM-Abbildungsparametern: der Semikonvergenzwinkel des auftreffenden Strahls und der Detektionswinkel der ADFDetektoren. Ersterer kann einfach experimentell durch die Wahl der STEM-Kondensor Aperturblende eingestellt werden, während letzterer einen schnellen, gepixelten Detektor erfordert, der eine flexible Wahl des Detektionswinkels ermöglicht. Die Studie hat jedoch gezeigt, dass die optimalen Abbildungsbedingungen je nach Probendicke und Materialsystem unterschiedlich sind. Dies wird besonders bei Materialsystemen, wie. GaNxAs1-x deutlich, die leichte Elemente enthalten. Aufgrund ihrer geringeren Anzahl an Protonen (Kernladungszahl: Z) streuen die leichten Elemente nicht e zient zu den üblicherweise verwendeten Detektionswinkeln in den HAADF-STEM-Bildern, welche auf dem Z-Kontrast basieren. Dementsprechend sollten niedrigere Detektionswinkel gewählt werden. Im Gegensatz zur HAADF Bildgebung, bei der die Bildintensität nur von elastisch gestreuten Elektronen dominiert wird und somit zu einer nahezu perfekten Übereinstimmung zwischen ADF-STEM-Bildsimulationen und experimentellen Ergebnissen führt, spielen viele andere Parameter eine Rolle für die Intensität der Beugungsmuster in einem niedrigen Winkelbereich. In dieser Studie wird als Hauptursache für die Diskrepanz zwischen STEM-Experimenten und -Simulationen bei niedrigen Streuwinkeln die Wirkungvon Plasmonenanregungen auf die Winkelverteilung der STEM-Intensitäten untersucht. Der Vergleich von energiegefilterten und ungefilterten Beugungsmustern zeigt den signifikanten Effekt von inelastischer Streuung bei Winkeln im Bereich von 0-40 mrad. Unter Berücksichtigung des Effekts der Plasmonenanregung bei niedrigen Streuwinkeln wird eine weitere Methode zur Bestimmung der Zusammensetzung auf der Grundlage von EFSTEM für Materialsysteme, welche leichte Elemente enthalten, entwickelt. Es wird bestätigt, dass der durch SADs induzierte Dehnungskontrast eine höhere Streuintensität bei kleinen Streuwinkeln verursacht. Daher wird absichtlich ein Materialsystem wie beispielsweise GaNxAs1-x gewählt, das SADs enthält, um die Bestimmung der Zusammensetzung zuverlässiger zu machen. Es gibt auch andere Quellen für die Diskrepanzen zwischen simulierten und experimentellen STEM-Bildern, wie z. B. die Vernachlässigung der Phononen-Korrelationen in den Bildsimulationen, die Auswirkung der Fehlorientierung der angestrebten kristallinen Zonenachse und das Vorhandensein von amorphen Oberflächenschichten auf ADF-Bildern. Diese Fehler werden entweder experimentell oder durch Optimierung des Erfassungswinkels mit Hilfe eines schnellen, gepixelten Detektors behoben. Hier wird Si als Modellmaterial verwendet, um den Winkelbereich mit der perfekten Übereinstimmung zwischen Experiment und Simulation zu erhalten. Die Methode wurde auf eine Probe angewendet, welche aus GaNxAs1-x QWs, eingebettet in GaAsBarrieren besteht. Die Zusammensetzung und die Breite der QWs, die mit der neuen Methode ermittelt wurden, stimmen sehr gut mit den XRD-Ergebnissen überein. Der neue fortschrittliche vierdimensionale Detektor ermöglicht die Aufnahme eines vollständigen Beugungsmusters für jede Scanposition des Elektronenstrahls. Bislang wird die Kamera als ringförmiger Detektor eingesetzt, bei dem der optimale Detektionswinkel flexibel gewählt werden kann. Sie kann jedoch weiter ausgebaut werden, um die Bestimmung der Zusammensetzung durch die flexible Wahl der Regionen im Beugungsmuster, für die die Intensität am besten für die quantitative STEM geeignet ist, zu optimieren, Wie Pennycook andeutet, führt die inkohärente Natur der HAADF STEM Bilden zu einfach interpretierbaren Beugungsmustern mit unabhängigen Informationen an jeder Atomsäule der kristallinen Materialien. Diese Interpretierbarkeit geht jedoch bei konventionellen hochauflösenden TEM-Aufnahmen aufgrund der dynamischen Streuung und der kohärenten Natur der Bilderzeugung verloren. Der Verzicht auf kohärente Informationen im Beugungsmuster, wie z. B. Laue-Zonen, kann daher zu einer besseren Lokalisierung der Informationen im realen Raum und folglich zu einer höheren Genauigkeit bei der Bestimmung der Materialzusammensetzung führen. Die Kombination eines Energiefilters mit einem schnellen Pixeldetektor wird genutzt, um die Zusammensetzung verschiedener Materialsysteme mit hoher Genauigkeit zu quantifizieren. Die vierdimensionalen Detektoren sind in der Lage, die Verschiebung des Massenschwerpunkts des Beugungsmusters (COM) zu erfassen, die mit dem lokalen elektrischen Feld innerhalb des Kristalls, z. B. den atomaren Potenzialen, korreliert ist. Die Auswirkung der quasi-elastischen thermisch diffusen Streuung auf die Bestimmung des elektrischen Feldes wurde in einer Simulationsstudie untersucht, die eine signifikante Auswirkung auf die Messungen des elektrischen Feldes zeigt. Zukünftige Forschungen können sich darauf konzentrieren, die Kombination von EFSTEM und 4DSTEM zu nutzen, um die Auswirkung anderer Quellen von inelastischer Streuung, wie z.B. Plasmonenanregung, auf die COM-Verschiebung zu untersuchen.