title: Characterising the relationship between the magnetic response and architecture of magnetic filaments
Creators: name: Mostarac, Deniz
Publisher: name: :none
Year: 2022

description: Eines der zentralen Forschungsthemen der modernen Physik der weichen Materie sind Polymer-artige, auf Stimuli reagierende Materialien. In dieser Dissertation werden polymerähnliche Strukturen, deren Monomere aus magnetischen Nanopartikeln bestehen, sogenannte magnetic filaments, untersucht. Diese Systeme wurden entwickelt, um das Potenzial magnetisch reagierender Materialien auszuschöpfen. Der Einsatz von Magnetfeldern als Stimulus ist wünschenswert, da sich mit ihnen dynamische Intensitätskontrolle und hohe räumliche Auflösung erzielen lassen, und da Magnetfelder in der Regel nicht mit biologischem Gewebe oder Prozessen interferieren. Durch die Nutzung von Molekulardynamik-Simulationen als Untersuchungsmethodik erfassen wir die Schlüsselelemente des Designs magnetischer Filamente: Mikrostruktur, Vernetzung, magnetische Eigenschaften und Form der Monomere, und setzen sie systematisch in Beziehung zu den Eigenschaften eines einzelnen Filaments im thermodynamischen Gleichgewicht und seiner rheologischen Reaktion auf Scherströmung. Darüber hinaus erforschen wir die Auswirkungen von van der Waals- und elektrostatischen Kräften in Bezug auf die zentrale Anziehung zwischen den Monomeren und nutzen die Lattice-Boltzmann Methode, um die Auswirkungen der Hydrodynamik auf die Rheologie von magnetischen Filamenten zu erfassen. Ein magnetisches Filament als Exemplar von hochmagnetisch reagierenden, "smart"-en Nanomaterialien ist nur dann von Interesse, wenn es ein flexibles Rückgrat und eine hochgradig abstimmbare Mikrostruktur aufweist. Solche nanoskopischen magnetischen Filamente wurden bisher noch nicht synthetisiert. Die Hauptschwierigkeit bei einem solchen Unterfangen besteht darin, selektive, anisotrope Wechselwirkungen zwischen Nanoobjekten, die ansonsten isotrop sind, mit Kolloiden zu erzeugen, die chemisch stabil sind und im Falle einer Vernetzung dauerhaft so bleiben. Zu diesem Zweck präsentieren wir eine theoretische Untersuchung von magnetischen Filamenten auf der Grundlage von DNA-Nanokammern, das bedeutet von Nanoobjekten, die zur Synthese von Nanopolymeren verwendet wurden. Wir analysieren die mechanische Reaktion auf Kompression und die Rheologie von magnetischen Filamenten auf der Basis von DNA-Nanokammern, die der gleichzeitigen Wirkung eines Scherflusses und eines stationären externen Magnetfeldes senkrecht zum Fluss ausgesetzt sind. Wir zeigen, dass DNA-Nanokammern eine überzeugende, fein abstimmbare Plattform für die Schaffung hochgradig magnetisch reagierender, nanoskopischer, polymerähnlicher Strukturen darstellen.
description: Polymeric, stimuli-responsive materials are one of the central research topics in modern soft mater physics. This thesis is a study of polymer-like structures with magnetic nanoparticles as monomers, systems that emerged in attempts to capitalize on the potential of magneto-responsive materials, commonly referred to as magnetic filaments. Using magnetic fields as a stimulus is interesting because of the dynamic intensity control and/or great spatial resolution that can be achieved with them, in addition to the fact that they typically do not interfere with biological tissues and processes. Using Molecular dynamics simulations as the principal tool of investigation, we encompass key elements of magnetic filament design: microstructure, crosslinking, magnetic nature and shape of monomers, and systematically relate them to the properties of a single filament at equilibrium and its rheological response to shear flow. Furthermore, we explore the effects of van der Waals and electrostatic forces in terms of a central attraction between the monomers of a filament, and using the Lattice-Boltzmann method, encompass hydrodynamic effects on the rheology of magnetic filaments. A magnetic filament, as a representative member of highly magneto-responsive, smart nanomaterials, is a compelling system only as far as it has a flexible backbone and a highly tunable microstructure. Flexible, nanoscopic magnetic filaments, with a finely tunable microstructure, have not been synthesized yet. The key difficulty in such an endeavor is instilling selective, anisotropic interactions between nanoobjects that are otherwise entirely isotropic, with colloids that are chemically stable and when crosslinked, remain so permanently. To this end, we present a theoretical investigation of magnetic filaments based on DNA nanochambers, nanoobjects that have been used to synthesize nanopolymers. We analyze their mechanical response to compression and study the rheology of magnetic filaments based on DNA nanochambers, subjected to the simultaneous action of shear flow and a stationary external magnetic field perpendicular to the flow. We demonstrate that DNA nanochambers represent a compelling, finely tunable platform for creating highly magneto-responsive, nanoscopic, polymer-like structures.