Solution Processing of Hybrid Perovskite by Scalable and Sustainable Techniques for Solar Cell Application
Creators: name: Küffner, Johannes Michael
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2022

description: Nach nur wenigen Jahren Forschung erzielen Organisch-Inorganische Hybrid-Metallhalogenid Perowskit-Solarzellen einen Rekordwirkungsgrad von &gt;25%, was sie zu einer der effizientesten Photovoltaik-Technologien macht. Aufgrund der herausragenden optoelektronischen Eigenschaften des Perowskit-Halbleiters und dessen kostengünstigen Herstellung durch lösungsbasierte Verfahren verspricht das Absorbermaterial ein aussichtsreicher Kandidat für Photovoltaik-Anwendungen der nächsten Generation und die großtechnische Massenproduktion zu sein. Nichtsdestotrotz weist die Überzahl von den in der Literatur berichteten Perowskit-Solarzellen nur kleinen Labormaßstab (∼0.1 cm²) auf und ist hauptsächlich mit Abscheidetechniken hergestellt, die kaum skalierbar sind. Daher ist die Aufskalierung der Abscheidung von homogenen Perowskit-Schichten auf große Flächen (≥100 cm²) und mittels industrierelevanten Prozessen, neben anderen Hindernissen wie Stabilität und Toxizität, einer der größten Herausforderungen der Technologie, um die Kommerzialisierung von Perowskit-Solarzellen zu ermöglichen. Aus diesem Grund befasst sich diese Dissertation mit dem Thema der lösungsbasierten Fertigung von Hybrid-Perowskitschichten mithilfe skalierbarer und umweltverträglicher Verfahren für den Einsatz in Solarzellen. In der lösungsbasierten Fertigung von Perowskit-Dünnschichten sind vor allem vier Trocknungsmethoden bekannt, um das Lösemittel aus dem Nassfilm zu entfernen,was dessen Konvertierung zu einer trockenen kristallinen Schicht gleichkommt. In dieser Dissertation liegt der Fokus auf zwei Konvertierungsmethoden, der hitze- und der gasgestützten Methode, da diese als die mit dem größten Aufskalierungspotenzial identifiziert werden. Als Ausgangspunkt wird die hitzegestützte Konvertierung für Solarzellen basierend auf gerakeltem MAPbI₃ (MAPI) untersucht. Es lies sich feststellen, dass aufgrund des dynamischen Flüssigkeitsverhaltens im Nassfilm und schlechter Prozessbeherrschbarkeit diese Konvertierungsmethode für die Aufskalierung der Perowskit-Abscheidung weniger geeignet ist. Zudem wird gezeigt, dass die Nutzung eines Netzmittels die Perowskit-Morphologie verbessert, aber auch zu nachteiligen prozesstechnischen Auswirkungen führt. Die gasgestützte Konvertierungsmethode mittels eines stationären Niederdruck-Gassystems im Anschluss an die Rakelbeschichtung stellt sich hingegen, für die Aufskalierung und um die MAPI Perowskit-Morphologie zu kontrollieren, als überlegen dar. Darüber hinaus wird die Perowskit-Morphologie mithilfe eines gerakelten Nanopartikel-Benetzungsmittels und der Anpassung der Komponenten in der Perowskit-Präkursorlösung optimiert. Es wird gezeigt, dass mittels Schichtdickenoptimierungen eine weitere Verbesserung der Champion-Effizienz der Perowskit-Solarzelle mit Standard-Bauteilfläche (∼0.25 cm²) bis ∼18% erreicht werden kann. Durch Kombination aller Entwicklungsschritte weist der Autor die Skalierbarkeit bis zu einer Substratfläche von ∼80 cm² nach und präsentiert Perowskit-Solarmodule mit einer Aperturfläche von bis zu ∼50 cm² und einem erzielten Wirkungsgrad von ∼9%. Außerdem untersucht der Autor die gasgestützte Konvertierung für die skalierbare Abscheidung von geeigneten Lösemittelsystemen, um Multi-Kationen-Perowskitschichten herzustellen, die laut Literatur stabiler sind. Dabei zeigt diese Dissertation die Notwendigkeit eines sich bewegenden Hochdruck-Gassystems auf. DesWeiteren wird die Implementierung des grünen und umweltverträglichen Perowskit-Präkursorlösemittels Dimethylsulfoxid evaluiert, welches auf gerakelter Standard-Bauteilfläche zum giftigen Pendant vergleichbare Perowskit-Solarzelleffizienzen von ∼17% liefert. Auf diese Weise wird deutlich gemacht, dass die Verwendung von giftigen Lösemitteln vermeidbar ist. Zusätzlich wird die gasgestützte Konvertierung in Kombination mit der Schlitzdüsenbeschichtung optimiert, die gegenüber der Rakelbeschichtung einer noch industrierelevanteren Abscheidetechnik entspricht. Mittels Additiv-Entwicklung und Strategien zur Defektpassivierung werden Perowskit-Solarzellen mit per Schlitzdüse beschichtetem Perowskit und Wirkungsgraden von &gt;17% auf Standard-Bauteilfläche gezeigt. Diese Dissertation zeigt auf, dass die gasgestützte Konvertierung eine erfolgversprechende Methode für die Aufskalierung der lösungsbasierten Fertigung von Hybrid-Perowskit mithilfe skalierbarer und umweltverträglicher Verfahren ist, um in Solarzellen Anwendung zu finden.