Optimization of printed large area perovskite / silicon tandem solar cells by understanding its loss mechanisms
Creators: name: Xu, Ke
Publisher: name: Technische Universität Berlin
Year: 2024
Subjects: subject: 500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
subject: 500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::537 Elektrizität, Elektronik
subject: tandem
subject: 3halide perovskites
subject: Slot-die coating
subject: crystallization
subject: insitu GIWAXS
subject: upscaling
subject: surface treatment

description: Organic-inorganic hybrid perovskites with adjustable bandgap show promising potential as tandem top cells to pair with silicon bottom cells as they achieve power conversion efficiencies (PCEs) over 33%, while the fabrication costs are likely to stay low. To date, the most efficient perovskite layers are fabricated by spin coating, which is difficult to scale up to industrial wafer size, and the crystallization process remains difficult to control. In this work, Cs0.22FA0.78)Pb(I0.85Br0.15)3 + 5 mol% MAPbCl3 was reported on slot-die coating for an efficient 1.68 eV wide bandgap triple-halide (3halide) absorber. A suitable solvent system was designed and optimized specifically for the slot-die coating technique. This thesis demonstrated that with this recipe, our fabrication route enabled a bandgap of 1.68 eV, which was suitable for tandem solar cells, and without phase segregation typically observed into iodine-rich and bromide-rich phases. The slot-die coated wet perovskite film was dried using a stream of nitrogen (N2) from an ”N2 knife” with high reproducibility, which avoided the need to use antisolvents. This thesis explored varying drying and annealing conditions from 100°C to 170°C and measured absolute as well as transient photoluminescence (PL) to extract information about the perovskite bandgap, quasi-Fermi level splitting (QFLS), and charge carrier lifetimes. This thesis found parameters allowing to crystallize the perovskite film into large grains reducing charge collection losses and thus enabling higher current density in solar cells. With annealing at 150°C, an optimized tradeoff was found between crystallization and the detrimental formation of PbI2 platelets on the film’s top surface. In-situ Grazing-Incidence Wide-Angle X-ray Scattering (GIWAXS) investigation of the solution intermediate and film annealing at various stages unveiled the perovskite crystallization and PbI2 formation processes in comparison of two coating recipes (spin coating recipe and slot-die coating recipe) and two quenching methods (antisolvent and N2 quenching) with the influence of annealing temperature. With the optimized annealing conditions, this work improved perovskite single junction cells’ cell stability and performance towards a stabilized power output of up to 19.4% (0.16 cm2). By integrating the optimized perovskite fabrication with commercial saw damage etched Czochralski silicon bottom cells, a two-terminal monolithic tandem solar cell with a PCE of 25.2% on 1 cm2 active area was demonstrated with fully scalable processes fabricated on a 120 μm thin wafer. The time-resolved and wavelength-resolved surface photovoltage (SPV) was utilized to understand the high fill factor and the charge extraction dynamics for perovskite interplaying with two types of silicon bottom cell concepts. Furthermore, a fully scalable 4 cm2 tandem solar cell was developed with screen-printed silver front grids, yielding PCE up to 24%. For the solar cells, the loss mechanisms as well as guidelines are presented for further improving the printed films. Several strategies were attempted to control the PbI2 excess and improve the perovskite/C60 interface with more suitable band alignment. Overall, this thesis emphasized the significant promise of slot-die coating as a viable method for producing scalable and industrially relevant perovskite/silicon tandem solar cells.
description: Organisch-anorganische Hybrid-Perowskite mit einstellbarer Bandlücke zeigen ein vielversprechendes Potenzial als Tandem-Top-Zellen, da sie einen Wirkungsgrad von über 33% erzielen, während die Herstellungskosten wahrscheinlich niedrig bleiben werden. Bislang werden die effizientesten Perowskit-Schichten mit breiter Bandlücke durch Rotationsbeschichtung (spin-coating) hergestellt, die sich nur schwer auf industrielle Wafergröße skalieren lässt und wobei der Kristallisationsprozess schwer zu kontrollieren ist. In dieser Arbeit wurde das Tripelhalogenid Perowskit in der Komposition (Cs0.22FA0.78)Pb(I0.85Br0.15)3 + 5 mol% MAPbCl3 mit einer Bandlücke von 1.68 eV das erste mal durch Schlitzdüsenbeschichtung (slot-die coating) abgeschieden. Ein geeignetes Lösungsmittelsystem wurde speziell für die Schlitzdüsentechnik entwickelt und optimiert. Das in dieser Arbeit entwickelte Herstellungsverfahren ermöglicht die phasenreine Abscheidung des Tripelhalogenid Perowskits, was bei den hohen Bromidanteilen bisher problematisch war. Während der Schlitzdüsenbeschichtung wurde die nasse Perowskit Dünnschicht mit einem Stickstoffstrom (N2) aus einem ”N2-Messer” mit hoher Reproduzierbarkeit getrocknet, wodurch die Verwendung von sogenannten ”Anti-solvents” (orthogonale Lösungsmittel, die die Kristallisation erleichtern) vermieden werden konnte. In dieser Arbeit wurden verschiedene Trocknungs- und Heizparameter von 100°C bis 170°C untersucht und Messungen der absoluten sowie der transienten Photolumineszenz (PL) durchgeführt, um Informationen über die Perowskit-Bandlücke, die Quasi-Fermi-Niveau-Aufspaltung (QFLS) und die Lebensdauer der Ladungsträger zu erhalten. Um Rekombinationsverluste an Korngrenzen zu vermeiden, wurde die Perowskitkristallisation optimiert und Schichten mit großen Kristalliten hergestellt. Somit konnte die Stromdichte der Solarzelle erhöht werden. Durch Heizen bei 150°C konnte ein optimaler Kompromiss zwischen Kristallisation und der nachteiligen Bildung von PbI2 Plättchen auf der Oberseite des Films gefunden werden. Mittels In-situ GIWAXS wurde die Intermediatbildung während der Beschichtung und des Heizens untersucht, dabei wurde zwischen Rezepten für Rotations- und Schlitzdüsenbeschichtung und den Quenching Methoden mit Anti-solvent und Stickstoffstrom verglichen. Mit den optimierten Glühbedingungen verbesserte diese Arbeit die Zellstabilität und Leistung von Perowskit-Einzellagenzellen auf eine stabilisierte Leistungsabgabe von bis zu 19.4% (0.16 cm2). Durch die Integration der optimierten Perowskit-Herstellung mit kommerziellen Silizium-Bodenzellen wurde eine zweipolige monolithische Tandemsolarzelle mit einem Wirkungsgrad von 25.2% auf 1 cm2 aktiver Fläche mit vollständig skalierbaren Prozessen auf einem 120 μm dünnen Wafer hergestellt. Die zeit- und wellenlängenaufgelöste Oberflächenphotospannung (SPV) wurde verwendet, um den hohen Füllfaktor und die Ladungsextraktionsdynamik für Perowskit im Zusammenspiel mit zwei Arten von Silizium-Bodenzellenkonzepten zu verstehen. Darüber hinaus wurde eine vollständig skalierbare 4 cm2-Tandemsolarzelle mit siebgedruckten Silber-Frontgittern entwickelt, die einen Wirkungsgrad von bis zu 24% liefert. Es wurden mehrere Strategien angewendet, um den PbI2-Überschuss zu kontrollieren und die Perowskit/C60-Grenzfläche durch eine geeignetere Bandausrichtung zu verbessern. Diese Doktorarbeit präsentiert zum ersten Mal den Einsatz und die Optimierung von Schlitzdüsenbeschichtung und zeigt ihr großes Potenzial als Herstellungsmethode für skalierbare und industriell relevante Perowskit/Silizium-Tandemsolarzellen.