Improving Environmental Aspects of Perovskite Solar Cells by Lead Alternatives
Creators: name: Zillner, Julia Rebecca
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2022

description: Die Reduktion von Treibhausgasen ist essentiell um die negativen Auswirkungen des Klimawandels zu limitieren. Um dies zu erzielen, bedarf es der Entwicklung neuer, regenerativer Technologien zur Energiewandlung. Perowskitsolarzellen sind hierfür eine vielversprechende Photovoltaiktechnologie, welche in den letzten Jahren enorme Effizienzsteigerungen erreichen konnten. Die Kommerzialisierung und gesellschaftliche Akzeptanz dieser Technologie wird jedoch durch das dabei eingesetzte Blei erschwert. Um Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit zu reduzieren und die Umweltverträglichkeit zu verbessern, werden in dieser Arbeit zwei chemische Elemente als Alternativen zu Blei in Perowskitverbindungen und deren Potential in stabilen, effizienten Perowskitsolarzellen erforscht. Zinn ist dabei ein besonders vielversprechender Bleiersatz. Dies begründet sich vor allem in seiner Verträglichkeit für Mensch und Umwelt sowie den hohen Solarzellwirkungsgraden. In dieser Arbeit wurde eine Strategie für 1:1 Zinn-Blei gemischte Perowskitsolarzellen entwickelt, die ungünstige Löchertransportschicht PEDOT:PSS (Polyethylendioxythiophen- Polystyrolsulfonat) und den Methylammonium (MA+)-haltigen Perowskitabsorber zu ersetzen. Dies legt die Grundlage für eine stabilere Solarzellarchitektur. Des Weiteren, wurden neue Erkenntnisse zum Mechanismus des häufig eingesetzten Zinnfluoride (SnF₂) Additives in Zinn- Perowskitsolarzellen erlangt. Es wurde eine bevorzugte Akkumulation des SnF₂ an der PEDOT:PSS Grenzfläche nachgewiesen. Darüber hinaus reagiert das akkumulierte SnF₂ mit dem PEDOT:PSS unter Bildung einer Zinnsulfid (SnS) Zwischenschicht, wodurch ein positiver Einfluss auf die Solarzellleistung erwartet wird, da SnS ein p-Halbleiter ist. Durch umfangreiche Optimierung der Grenzschichten und des Perowskitabsorbers zur Reduktion von Rekombinationsverlusten, konnten Solarzelleffizienzen von bis zu 6,6% für Zinn-Perowskitsolarzellen mit hohen Leerlaufspannungen von bis zu 670mV erzielt werden. Stabilitätsanalysen von Zinnhaltigen Perowskitsolarzellen unter atmosphärischen Umgebungsbedingungen haben deren hohen Oxidationsempfindlichkeit verifiziert, wodurch deren Herstellung und Operation unter inerten Bedingung notwendig ist. Des Weiteren, scheint die Solarzelldegradation in atmosphärischer Umgebung und bei Hitze durch die Verschlechterung der Solarzellschichten dominiert zu werden und nicht durch die Degradation des Perowskitabsorbers selbst. Da der Einfluss von Zinn-Perowskiten auf Mensch und Umwelt kontrovers diskutiert wird, wurde ein weiteres Substitutionselement, Bismut, untersucht. Die Verwendung dieses in Perowskitartigen Verbindungen zeichnet sich durch deren hohen Verträglichkeit für Mensch und Umwelt aus. In dieser Arbeit wurde eine Strategie verfolgt, um homogene, kompakte Cs₃Bi₂I₉-basierte Filme mit variablen Bandlücken abzuscheiden. Mittels der hergestellten Solarzellen konnten Solarzelleigenschaften dieses Materials nachgewiesen werden. Diese Arbeit betrachtet das Spannungsfeld zwischen der Verträglichkeit der verwendeten Perowskitabsorber für Mensch und Umwelt und der Leistung von Solarzellen. Zinn-haltige Perowskitabsorber erzielen hohe Wirkungsgrade, erhöhen jedoch lediglich die Verträglichkeit für Mensch und Umwelt. Wohingegen, Bismut basierte Absorber verträglich für Mensch und Umwelt sind, aber herausfordernd geringe Solarzellleistungen aufweisen. Diese Arbeit reiht sich in das allgemeine Verständnis bleifreier Perowskitabsorber ein. Neue Erkenntnisse wurden hinsichtlich einer Strategie für PEDOT:PSS- und MA+-freier Bauelemente, dem Verständnis des SnF₂-Mechanismus und neuer Ansätze zur Reduktion von Rekombinationsverlusten mittels Grenzflächen- und Morphologieoptimierungen gewonnen.