title: Verhalten eines wandgekühlten Festbettreaktors zur CO₂-Methanisierung bei instationären Betriebsbedingungen
Creators: name: Tauer, Georg Simon
Publisher: name: University of Bayreuth
Year: 2021
Subjects: subject: Methanisierung
subject: Instationäre Modellierung
subject: Methanation
subject: Dynamic modeling
subject: Transient kinetics
subject: Power-to-Gas
subject: Fixed-bed reactor
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description: Für die notwendige Verringerung der weltweiten CO₂-Emissionen müssen fossile Energieträger durch regenerative Energien ersetzt werden. Hierbei spielen Windenergie und Photovoltaik eine wichtige Rolle, jedoch stellen sie elektrische Energie nur fluktuierend und nicht bedarfsorientiert bereit. Für eine notwendige Speicherung, insbesondere von großen Energiemengen über eine lange Ausspeicherdauer, ist Power-to-Gas eine attraktive Möglichkeit. Eine aufwendige und kostenintensive Speicherung von Wasserstoff kann durch die nachgeschaltete Methanisierung von H₂ mit CO₂ zu synthetischem Erdgas (CH4) umgangen werden. Vorteile bieten neben der höheren Energiedichte von Methan die mögliche Nutzung der vorhandenen Infrastruktur. Bei Bedarf kann das synthetisch hergestellte Erdgas sowohl zurückverstromt als auch im Wärme- und Verkehrssektor genutzt werden. Um die PtG-Anlage an die Verfügbarkeit von günstigem Strom zu koppeln, ist eine dynamische Betriebsweise des Methanisierungsreaktors nötig. Für die dynamische Betriebsweise von Reaktoren sind verschiedene instationäre Phänomene in der Literatur beschrieben, die den stabilen Reaktorbetrieb, insbesondere bei exothermen Reaktionen, beeinflussen können. Zur Simulation von dynamischen Methanisierungsreaktoren werden in derzeitigen Modellierungen stationäre kinetische Ansätze zu Grunde gelegt. Autoren berichten aber von instationären kinetischen Effekten bei der CO₂-Methanisierung, was in der Konsequenz bedeutet, dass sich der Katalysator im instationären Betrieb nicht so verhält, wie es stationäre kinetische Ansätze vorhersagen. Dieser Aspekt kann sich negativ auf die Verlässlichkeit der Modellierungen auswirken. Für einen Nickelkatalysator wird ein formalkinetischer Ansatz erstellt. Um instationäre kinetische Effekte unter isothermen Bedingungen zu untersuchen, werden sprungartige Partialdruckänderungen von H₂, CO₂ und H₂O durchgeführt. Im darauffolgenden Schritt werden die Temperaturprofile und der Umsatz des wandgekühlten Festbettreaktors unter Zuhilfenahme des ermittelten formalkinetischen Ansatzes durch ein pseudohomogenes 1D-Modell modelliert und experimentell verifiziert. Bei Lastwechselexperimenten im polytropen Reaktor werden instationäre Effekte in den Temperaturprofilen, die das 1D-Modell nicht nachbilden kann, identifiziert. Das Modell wird um eine H₂O-Adsorptionsisotherme erweitert, um Trägheitseffekte im instationären Betrieb durch adsorbiertes H₂O auf der Katalysatoroberfläche zu simulieren. In dieser Arbeit wurden sowohl instationäre kinetische Effekte unter isothermen Bedingungen als auch das instationäre Reaktorverhalten des polytropen wandgekühlten Rohrreaktors experimentell näher untersucht und die Ergebnisse miteinander verknüpft. Unter Verwendung eines Reaktormodells werden die Diskrepanzen zwischen gängigen Modellen und dem experimentell beobachteten Verhalten des instationären Methanisierungsreaktors aufgezeigt und Methoden entwickelt, um instationäre kinetische Effekte zu berücksichtigen.