(Al,Ga,In)N heterostructures grown along polar and non-plar directions by plasma-assisted molecular beam epitaxy
Creators: name: Waltereit, Patrick
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Year: 2001
Subjects: subject: Molekularstrahlepitaxie
subject: Halbleiter
subject: Gruppe-III Nitride
subject: Polarisation
subject: molecular beam epitaxy
subject: semiconductors
subject: group-III nitrides
subject: polarization
subject: 530 Physik
subject: 29 Physik, Astronomie
subject: UP 3150

description: Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen (Al,Ga,In)N-Heterostrukturen mittels plasma-unterstützter Molekularstrahlepitaxie. Die Proben werden entlang der polaren [0001]-Richtung und der unpolaren [1100]-Richtung auf SiC(0001)- bzw. g-LiAlO2(100)-Substraten gewachsen. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen, vibronischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer Fehlpassungen und elektrischen Polarisationsfelder aus. Eine Einführung in diese beiden wichtigen Eigenschaften wird gegeben, insbesondere für [0001]- und [1100]-orientierte Schichten. Um Verspannungen und elektrische Polarisationsfelder in korrekter Art und Weise zu berücksichtigen, wird ein effizientes Modell zur dynamischen Simulation von Röntgenbeugungsprofilen formuliert und auf hexagonale sowie kubische Kristalle angewandt. Die Synthese von GaN-Pufferschichten auf SiC(0001)- und g-LiAlO2(100)-Substraten wird diskutiert. Das GaN-Wachstum auf SiC(0001) erfolgt entlang der üblichen polaren [0001]-Richtung. Ein neuartiger Freiheitsgrad der GaN-Epitaxie wird durch das Wachstum von GaN entlang der unpolaren [1100]-Richtung auf g-LiAlO2(100) erreicht. Eine in-situ Strategie zur reproduzierbaren Abscheidung von GaN-Pufferschichten wird erarbeitet, die auf der Kontrolle der Wachstumsparameter durch Beugung von hochenergetischen Elektronen beruht. Die Schichten sind einphasig innerhalb der Nachweisgrenze von Röntgenbeugung und zeichnen sich durch glatte Oberflächen aus, die für das weitere Wachstum von Heterostrukturen gut geeignet sind. Es wird gezeigt, daß die strukturellen Eigenschaften der Pufferschichten sehr stark von der Substratpräparation abhängen. Ausgezeichnete strukturelle Eigenschaften werden auf sauberen und glatten SiC(0001)-Substraten erzielt, wogegen GaN(1100)-Filme unter der schlechteren Oberflächenqualität der g-LiAlO2(100)-Substrate leiden. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwells (MQWs) mit identischer Schichtfolge werden auf den beiden Sorten von GaN-Pufferschichten gewachsen. Wegen der verschiedenen Orientierungen der polaren c-Achse relativ zur Wachstumsrichtung treten in der Rekombination von Ladungsträgern erhebliche Unterschiede auf. Es wird gezeigt, daß in [1100]-orientieren Wells Flachbandbedingungen herrschen. Im Gegensatz dazu existieren starke elektrostatische Felder in [0001]-orientierten Wells. Daher ist die Übergangsenergie von [0001]-orientierten Wells rotverschoben relativ zur Übergangsenergie der [1100]-orientierten Wells. Weiterhin besitzen die [0001]-orientierten Wells sehr viel längere Zerfallszeiten in der Photolumineszenz (PL). Beide Ergebnisse sind in quantitativer Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen, die auf selbstkonsistenten Berechnungen von Bandprofilen und Wellenfunktionen mittels der Poisson- und Schrödingergleichungen in der Effektivmassen-Näherung basieren. Die Emission der [0001]-orientierten Wells ist isotrop, während die Emission der [1100]-orientierten Wells stark (&gt;90%) senkrecht zur [0001]-Richtung polarisiert ist. Diese Ergebnisse sind in sehr guter Übereinstimmung mit den unterschiedlichen Valenzbandstrukturen der Wells. Das Wachstum von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird untersucht. Massive Oberflächensegregation von In wird mit Beugung hochenergetischer Elektronen, Sekundärionenmassenspektrometrie, Röntgenbeugung und PL nachgewiesen. Rechteckige In-Profile belegen einen Segregationsmechanismus nullter Ordnung und nicht (wie bei anderen Materialsystemen beobachtet) einen erster Ordnung. Diese In-Segregation während des metallstabilen Wachstums resultiert in MQWs mit geringem Überlapp der Elektronen- und Lochwellenfunktionen, weil die Wells sehr viel dicker als beabsichtigt sind. Eine Verminderung der In-Segregation ist möglich durch N-stabiles Wachstum, führt jedoch zu rauhen Grenzflächen. Eine Strategie zum Wachstum von MQWs mit glatten Grenzflächen und hohen Quanteneffizienzen wird vorgestellt. Die strahlende Rekombination von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird diskutiert. Es wird gezeigt, daß sowohl Zusammensetzungsfluktuationen als auch elektrostatische Felder für ein eingehendes Verständnis der Rekombination berücksichtigt werden müssen. Die Temperaturabhängigkeit der strahlenden Lebensdauer wird gemessen, um die Dimensionalität des Systems aufzuklären. Für ein quantitatives Verständnis wird ein Ratengleichungsmodell zur Analyse der Daten benutzt. Bei niedrigen Temperaturen wird die Rekombination von lokalisierten Zustände geprägt, wohingegen ausgedehnte Zustände bei höheren Tenmperaturen dominieren. Diese Analyse zeigt, daß die Lokalisierungstiefe in diesen Strukturen unterhalb von 25 meV liegt.
description: In this work, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga,In)N heterostructures by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The layers are grown along the polar [0001] and the non-polar [1100] direction on SiC(0001) and g-LiAlO2(100) substrates, respectively. We examine the impact of deposition conditions on the structural, morphological, optical, vibrational and electrical properties of the films. An introduction is given to the most important properties of wurtzite nitride semiconductors: strain and electrical polarization fields of a magnitude not found in other III-V semiconductors. Particular emphasis is paid on [0001] and [1100] oriented layers. In order to correctly account for these phenomena in the samples under investigation, an efficient model for the dynamical simulation of x-ray diffraction (XRD) profiles is formulated and presented for wurtzite and zincblende crystals. The deposition of GaN buffer layers on two substrates, SiC(0001) and g-LiAlO2(100), is discussed. The conventional polar [0001] direction is obtained on SiC(0001) substrates. A new degree of freedom for GaN epitaxy is demonstrated by the growth of GaN along a non-polar direction, namely, [1100] on g-LiAlO2(100). An in-situ strategy for the reproducible growth of these GaN buffers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The films are single-phase within the detection limit of high-resolution XRD and exhibit smooth surface morphologies well suited for subsequent growth of heterostructures. The structural properties of these samples are shown to be very sensitive to substrate preparation before growth. Smooth and clean SiC(0001) substrates result in excellent structural properties of GaN(0001) layers whereas GaN(1100) films still suffer from the inferior morphological and chemical quality of g-LiAlO2(100) substrates. Identically designed GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) are deposited on these two types of buffer layers. Significant differences in recombination due to the different orientations of the polar c-axis with respect to the growth direction are detected in photoluminescence (PL). It is demonstrated that flat-band conditions are established in [1100] oriented wells whereas strong electrostatic fields have to be taken into account for the [0001] oriented wells. Consequently, the transition energy of the [0001] oriented wells is red-shifted with respect to the [1100] oriented wells. Furthermore, [0001] oriented wells exhibit significantly prolonged PL decay times. These results are in quantitative agreement with theoretical predictions based on self-consistent effective-mass Schrödinger-Poisson calculations of the band profiles and wave functions. Finally, while the emission from [0001] oriented wells is isotropic, the emission from [1100] oriented wells is strongly polarized (&gt;90%) normal to the [0001] axis in sound agreement with the different valence band structures of the wells. The growth of (In,Ga)N/GaN MQWs is studied. Massive In surface segregation (evidenced by RHEED, XRD, secondary-ion mass-spectrometry and PL) is shown to result in top-hat profiles and is therefore a zeroth order process instead of a first order process as observed for other materials systems. In segregation during metal-stable growth results in quantum wells with poor electron-hole wavefunction overlap since the actual well width is much larger than the intended one. Reduction of In segregation by N-stable conditions is possible but inevitably delivers rough interfaces. A strategy for obtaining (In,Ga)N/GaN MQWs with smooth interfaces and high quantum efficiency is devised. The radiative recombination from (In,Ga)N/GaN MQWs is examined. It is demonstrated that both compositional fluctuations and electrostatic fields have to be taken into account for a thorough understanding of the emission from these structures. The temperature dependence of the radiative decay time is measured to probe the dimensionality of the system. For a quantitative understanding, a rate-equation model is utilized for analyzing the data. For low temperatures, recombination is governed by localized states whereas for high temperatures extended states dominate. This analysis shows that the localization depth in these structures is below 25 meV.