Atomistic Simulations of Silica Glass: Topological Anisotropy andMechanical Properties
Atomistische Simulationen von Quartzglas: Topologische Anisotropie undMechanische Eigenschaften
Creators: name: Ganisetti, Sudheer
Publisher: name: Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Year: 2023
Subjects: Silica Glass
Mechanical Properties
Anisotropy
Molecular Dynamics Simulations

description: Glasses are all around us and are an integral part of our daily life. However, they suffer from catastrophic failure under tensile stress. Establishing a structure-property relationship is very important to improve their mechanical performance. In this context, atomistic simulations play a significant role in providing valuable information to understand and establish fundamental relationships. Usually, glasses are assumed to be isotropic materials. However, optical anisotropy (birefringence) and mechanical anisotropy were noticed in several instances, e.g., after fiber drawing. In this context, the origin of anisotropy is not fully understood from the structural point of view. Therefore, the present work was conducted to study structural anisotropy of silica glass and its relation to mechanical anisotropy. Molecular dynamics simulations were used for this purpose to prepare the samples. An investigation was carried out on the structural properties of these glasses with the commonly used analysis methods, such as analyzing pair, angle, and ring size distributions. However, these techniques were not of great help in providing information on structural anisotropy. Therefore, extended characterization techniques were used to elucidate the details on structural anisotropy. These include the anisotropy index as computed with the help of fabric tensor and projection of pair distribution functions on spherical harmonic functions. Additionally, a new methodology was developed in this framework based on stereographic projection, with which the orientation of various structural units was analyzed. Initially, silica glasses (pristine samples) were prepared by the melt–quenching approach. The structural units, Si O, O–O, Si–Si atom pairs, tetrahedron faces, and Si–O rings, were oriented uniformly among all the directions indicating an isotropic structure. Then, two different approaches were used to induce structural anisotropy in silica glass: thermomechanical and mechanical treatments. As part of the former treatment, compression and tensile deformations were applied to the glass melt near the glass transition temperature; the deformed samples were then quenched to room temperature under load. As part of mechanical treatment, compression, tensile, and shear deformations were applied to the pristine glass samples and unloaded to zero stress at room temperature. In both the approaches, the number of Si–O, O–O, Si–Si atom pairs oriented along the loading direction is higher than that along its normal under tensile deformation; an opposite was noticed under compression. The anisotropy under stress is referred to as transient anisotropy. Similarly, a preferential orientation was also noticed in the tetrahedron face and ring normals. However, the magnitude of transient anisotropy (based on the anisotropy index) depended on the approach and method of deformation. When unloaded within the elastic limit, the samples returned to their original state of isotropy. However, anisotropy remained when unloaded within the plastic regime. The anisotropy under zero–stress is referred to as persistent anisotropy. Persistent anisotropy originated from the direction–dependent bond switching events that occurred for a few atoms within the plastic regime. For example, in compression, a few of the Si–O bonds that were normal to the compression axis were broken, and new bonds were formed along the compression axis. Compression and shear deformations at room temperature induced a higher persistent anisotropy than tensile deformation due to the small achievable plastic strain in the latter. The persistent anisotropy had a significant influence on Young’s modulus, nonlinear elasticity, yield strength, and failure strain. With the present work, a deeper understanding of the structural anisotropy and mechanical properties of silica glass was achieved. This helps in preparing glasses with desired mechanical properties.
description: Gläser sind allgegenwärtig und ein fester Bestandteil unseres täglichen Lebens. Bei Zugbeanspruchung versagen sie jedoch katastrophal. Um ihre mechanische Leistung zu verbessern, ist es sehr wichtig, die Beziehung zwischen Struktur und Eigenschaften zu erstellen. In diesem Zusammenhang spielen atomistische Simulationen eine wichtige Rolle. Im Allgemeinen wird davon ausgegangen, dass Gläser isotrope Materialien sind. Allerdings wurden in mehreren Fällen optische Anisotropie (Doppelbrechung) und mechanische Anisotropie festgestellt, z.B. nach dem Ziehen von Glasfasern. In diesem Zusammenhang ist der Ursprung der Anisotropie aus struktureller Sicht noch nicht vollständig verstanden. In der vorliegenden Arbeit werden daher die grundlegenden Beziehungen zwischen strukturelle Anisotropie von Quartzglas und mechanischen Anisotropie untersucht. Zu diesem Zweck wurden Molekulardynamiksimulationen verwendet. Die strukturellen Eigenschaften dieser Gläser wurden mit den üblicherweise verwendeten Methoden zur Analyse Paar-, Winkel- und Ringgrößenverteilungen untersucht. Diese Techniken waren jedoch nicht sehr hilfreich, um Informationen über die strukturelle Anisotropie zu erhalten. Daher wurden erweiterte Charakterisierungstechniken eingesetzt, um die Details der strukturellen Anisotropie zu erhellen. Dazu gehören der mit Hilfe des Fabriktensors berechnete Anisotropieindex und die Projektion der Paarverteilungsfunktion auf sphärische harmonische Funktionen. Darüber hinaus wurde in diesem Rahmen eine neue Methode entwickelt, die auf der stereographischen Projektion basiert. Mit Hilfe dieser neuer Methode wurde die Orientierung verschiedener Struktureinheiten analysiert. Zunächst wurden Quartzgläser (unberührte Proben) durch Schmelzabschrecken hergestellt. Die Struktureinheiten, Si–O, O–O, Si– Si Atompaare, Tetraederflächen und Si–O-Ringe, orientierten sich gleichmäßig in alle Richtungen, was auf eine isotrope Struktur hindeutet. Anschließend wurden zwei verschiedene Methoden angewandt, um strukturelle Anisotropie in Quarzglas zu erzeugen: thermomechanische und mechanische Behandlungen. Bei der thermomechanischen Behandlung wurde die Glasschmelze nahe der Glasübergangstemperatur durch Druck und Zug verformt; die verformten Proben wurden dann unter Belastung auf Raumtemperatur abgeschreckt. Im Rahmen der mechanischen Behandlung wurden Druck-, Zug- und Scherverformungen bei Raumtemperatur auf die unbehandelten Glasproben ausgeübt und bis zur Spannungsfreiheit entlastet. Bei beiden Ansätzen unter Zugbelastung ist die Anzahl der Si–O, O–O, Si–Si-Atompaare, die entlang der Belastungsrichtung orientiert sind, höher als die in der orthogonaler Richtung bei Zugverformung; bei Druckverformung ist das Gegenteil der Fall. Die Anisotropie die unter Belastung entsteht wird als transiente Anisotropie bezeichnet. In ähnlicher Weise wurde eine bevorzugte Ausrichtung auch bei den Normalen der Tetraederflächen und der Ringe festgestellt. Das Ausmaß der transienten Anisotropie (auf der Grundlage des Anisotropie-Index) hing jedoch von der Methode der Verformung ab. Wenn die Proben innerhalb der Elastizitätsgrenze entlastet wurden, kehrten sie in ihren ursprünglichen Zustand der Isotropie zurück. Die Anisotropie blieb jedoch erhalten, wenn die Proben aus dem plastischen Bereich entlastet wurden. Die Anisotropie im spannungsfreien Zustand wird als persistente Anisotropie bezeichnet. Die persistente Anisotropie hat ihren Ursprung in der Richtungsabhängigkeit von Bindungswechseln, die bei einigen wenigen Atomen im plastischen Bereich auftreten. So wurden beispielsweise bei der Kompression einige der Si-O-Bindungen, die senkrecht zur Kompressionsachse verliefen, gebrochen, und neue Bindungen wurden entlang der Kompressionsachse gebildet. Die Kompressions- und Scherverformung bei Raumtemperatur führte zu einer höheren persistenten Anisotropie als die Zugverformung aufgrund der geringen plastischen Dehnung bei letzterer. Die persistente Anisotropie hat einen erheblichen Einfluss auf den Elastizitätsmodul, die nichtlineare Elastizität, die Streckgrenze und die Bruchdehnung. Mit der vorliegenden Arbeit konnte ein tieferes Verständnis der strukturellen Anisotropie und der mechanischen Eigenschaften von Quarzglas erreicht werden. Dies hilft bei der Herstellung von Gläsern mit den gewünschten mechanischen Eigenschaften.