title: Coarse-mode and giant aerosol particles in biomass burning layers and aerosol mixtures
Creators: name: Schöberl, Manuel
Publisher: name: :none
Year: 2024

description: Aerosol-Strahlungs- und Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen stellen derzeit die größten Unsicherheiten bei der Vorhersage des künftigen Klimas dar. Um die Unsicherheiten aktueller Klimamodelle zu verringern, sind präzise Messungen der mikrophysikalischen Eigenschaften atmosphärischer Aerosolpartikel (zum Beispiel ihrer Größe) von großer Bedeutung. Coarse-mode und giant Aerosolpartikel stellen die größten Partikel im Größenspektrum dar und haben eine Größe im Bereich von Mikrometer bis Millimeter. Diese Partikel werden als primäre Aerosole emittiert (beispielsweise während Staubausbrüchen oder Waldbränden) und tragen erheblich zur Oberflächen- und Massenverteilung der Aerosolschicht bei. Aufgrund ihrer Größe und der daraus resultierenden hohen Trägheit sind diese Partikel schwer zu messen und sind in bestehenden Datensätzen von In-situ-Messungen unterrepräsentiert. Ziel dieser Dissertation ist es, den derzeitigen Wissensstand von coarse-mode und giant Aerosolpartikel in Waldbrand- und Aerosolmischschichten zu erweitern, insbesondere über deren Auftreten, Vorkommen und atmosphärischen Transport. Zu diesem Zweck wurden neue Messungen von coarse-mode und giant Aerosolpartikel im Zuge der Flugzeugmesskapagne Fire Influence on Regional to Global Environments Experiment - Air Quality (FIREX-AQ; 2019) durchgeführt. Des Weiteren wurden Daten des Flugzeugprojekts Absorbing aerosol layers in a changing climate: aging, lifetime, and dynamics (A-LIFE; 2017) ausgewertet. Von zentraler Bedeutung für diese Arbeit waren die Messungen der Anzahlgrößenverteilung (NSD) mit den passiv-Einlass Instrumenten Cloud, Aerosol, and Precipitation Spectrometer (UNIVIE CAPS; Droplet Measurement Technologies Inc, Longmont, USA; nominaler Größenbereich: 500 nm - 930 µm) und Precipitation Imaging Probe (PIP; Droplet Measurement Technologies Inc, Longmont, USA; nomineller Größenbereich: 100 µm - 6,2 mm), welche coarse-mode und giant Aerosolpartikel erfassen. In dieser Dissertation (1) wurde das Sammelsystems an Bord des DLR-Forschungsflugzeugs Falcon mit Sammeleffizienzen für coarse-mode Partikel charakterisiert, (2) log-normal angepasste NSDs, die den gesamten Größenbereich von Mineralstaub abdecken, wurden erstellt um neue Erkenntnisse von Aerosolmischschichten von Mineralstaub und Ruß zu gewinnen und (3) neue Beobachtungen über das Auftreten und Transport von luftgetragenen Partikeln im Millimetergrößenbereich im Zusammenhang mit Waldbrandereignissen gemacht. (1) Neue Charakterisierung des Aerosol-Einlasssystems der DLR Falcon. Der Transport einer repräsentativen Aerosolprobe aus der Umgebungsluft zu Messgeräten - insbesondere in schnell fliegenden Forschungsflugzeugen - ist eine Herausforderung. Insbesondere für qualitativ hochwertige coarse-mode Daten ist es entscheidend die Limitierungen des eingesetzten Aerosol-Einlasssystems zu wissen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Sammeleffizienz des Aerosoleinlasses an Bord des Forschungsflugzeugs Falcon zum ersten Mal systematisch mit modernster In-situ-Instrumentierung charakterisiert. NSD-Messungen in 174 Mineralstaub-Flugsequenzen von mehreren Instrumenten wurden kombiniert und zwei Datensätze von lognormal angepassten NSDs erstellt: ein Datensatz repräsentiert den Größenbereich, der das Aerosoleinlasssystem des Forschungsflugzeugs passiert hat (in-cabin NSD), und ein Datensatz repräsentiert das atmosphärische Aerosol („full“-size-range NSD). Durch den Vergleich der beiden NSDs wurde die partikelgrößenabhängige Transmissionseffizienz des Falcon-Sammelsystems (bestehend aus einem Einlass- und einem Transportsystem) für Partikel mit einem Durchmesser von mehr als 1 µm bestimmt. Die Geschwindigkeit des Forschungsflugzeugs hat - wie erwartet - einen großen Einfluss: Bei true airspeeds unter 190 m/s werden super-µm Partikel dezimiert, während bei true airspeeds über 190 m/s super-µm Partikel bis zu einer Größe von 4 µm Durchmesser durch den Falcon-Aerosoleinlass angereichert werden. Unabhängig von der true airspeed nähert sich die Sammeleffizienz bei Partikeln mit einem Durchmesser von mehr als 8 μm zu 0 %. Folglich können solche Partikel mit den Instrumenten in der Kabine des Forschungsflugzeugs Falcon nicht erfasst werden. Dies unterstreicht die Bedeutung des Einsatzes zusätzlicher flügelmontierter Instrumente wie UNIVIE CAPS und PIP zur Bewertung grober und riesiger Aerosolpartikel in der Atmosphäre. (2) Neue Erkenntnisse über mit Verschmutzung vermischte Mineralstaubschichten. Die Vermischung von anthropogenen Partikeln im sub-µm-Bereich mit natürlichem Mineralstaub beeinflusst die Größenverteilung und die optischen Eigenschaften dieser Aerosolschichten. Im Rahmen des A-LIFE-Projekts wurden Staubschichten aus der Sahara und des arabischen Raums mit unterschiedlichem Verschmutzungsgrad beobachtet. Die NSDs wurden für den A-LIFE-Datensatz durch die Kombination von Messungen eines Kondensationspartikelzählers, eines in-cabin optischen Partikelzählers und zwei optischen Spektrometers, die unter dem Flügel montiert waren, bestimmt, die den Größenbereich zwischen 10 nm und 50 µm abdecken. Die Massengrößenverteilungen (MSD) wurden für verschiedene Größenbereiche unter der Annahme einer kugelförmigen Partikelform und Partikeldichten, basierend auf der modellierten Aerosolzusammensetzung des Lagrangian Partikeldispersionsmodell FLEXPART, berechnet. Die abgeleiteten Aerosolmassenkonzentrationen dienten als Input für die Einschätzung des Verschmutzungsgrades in Mineralstaubmischungen, welches als Verhältnis zwischen der Masse an hitzebeständigem Ruß und der Masse an super-µm Partikel, die den Falcon-Aerosoleinlass passieren, berechnet wurde. Die mikrophysikalischen Eigenschaften der in dieser Arbeit untersuchten Mineralstaubmischungen trugen zu einem besseren Verständnis der Auswirkungen von Verschmutzung auf optische Eigenschaften bei. (3) Auftreten und Transport von Partikeln im Millimetergrößenbereich im Zusammenhang mit Waldbrandereignissen Die Größe und Stärke von Waldbränden haben in den letzten Jahrzehnten drastisch zugenommen. Über das Auftreten von giant Aerosolpartikeln, die von Waldbränden emittiert werden, ist jedoch wenig bekannt. Im Rahmen des FIREX-AQ-Projekts wurden zahlreiche Rauchwolken, die von Waldbränden im Westen der USA stammen, mit einer umfangreichen Aerosol- und Spurengasinstrumentierung an Bord des NASA DC-8-Forschungsflugzeugs untersucht. Zum ersten Mal wurde ein durch Waldbrände ausgelöster und mit Rauch durchsetztem Gewittersturm (Pyrocumulonimbus) mit zahlreichen In-situ-Instrumenten beobachtet. Mit der UNIVIE CAPS und PIP wurden Messungen der NSDs, einschließlich Partikelgrößen von bis zu 6,2 mm, in den Rauchwolken des Waldbrandes und des Pyrocumulonimbus durchgeführt. NSDs innerhalb des Pyrocumulonimbus an drei verschiedenen Stellen innerhalb des Ambosses (aktiver Amboss in geringer Höhe, aktiver Amboss und abnehmender Amboss) zeigen das unerwartete Vorhandensein von großen Eispartikeln (&gt; 100 µm) innerhalb des aktiven Ambosses. Darüber hinaus wurde das Auftreten von giant Aerosolpartikeln mit einer Größe von bis zu einigen Millimetern in 196 Durchflügen der Rauchwolke von neun Waldbränden systematisch analysiert. Für die Bewertung des atmosphärischen Transports wurde die Größe des größten Partikels, das bei jedem Durchflug entdeckt wurde, als Funktion des Rauchalters untersucht. Von jedem der untersuchten Waldbrände wurden millimetergroße Partikel emittiert, die bis zu 8 Stunden nach der Emission in der Atmosphäre verblieben. Diese Ergebnisse können einen wichtigen Beitrag zur Verbesserung und Validierung von Algorithmen zur Erkennung von Waldbränden und Pyrocumulonimbus-Aktivitäten mit Hilfe von Fernerkundungsinstrumenten wie Wetterradar oder Satelliten leisten.
description: Aerosol-radiation and aerosol-cloud-interaction currently pose the largest uncertainties in projecting the future climate. In order to reduce uncertainties of current climate models, precise observations of microphysical properties of atmospheric aerosol particles such as particle size are of great importance. Coarse-mode and giant aerosol particles represent the largest particles in the aerosol size spectrum, and range from micrometers to millimeters in size. These particles are typically emitted as primary particles into the atmosphere (for example through dust outbreaks or from wildfires) and contribute significantly to the aerosol surface and mass distribution of the aerosol layer. Due to their large sizes and high inertia, these particles are difficult to measure and are underrepresented in existing data sets of in situ aerosol measurements. The aim of this doctoral thesis is to improve the current knowledge of coarse-mode and giant aerosol particles in biomass burning layers and aerosol mixtures, especially with regard to their abundance, occurrence and atmospheric transport. For this purpose, new measurements of coarse-mode and giant aerosol particles were performed in the framework of the aircraft field experiment Fire Influence on Regional to Global Environments Experiment - Air Quality (FIREX-AQ; 2019). Furthermore, data from the aircraft project Absorbing aerosol layers in a changing climate: aging, lifetime, and dynamics (A-LIFE; 2017) were analyzed. Central for this thesis are number size distribution (NSD) measurements of the passive-inlet instruments Cloud, Aerosol, and Precipitation Spectrometer (UNIVIE CAPS; Droplet Measurement Technologies Inc, Longmont, USA; nominal size range: 500 nm – 930 µm) and Precipitation Imaging Probe (PIP; Droplet Measurement Technologies Inc, Longmont, USA; nominal size range: 100 µm – 6.2 mm), which cover the size range of coarse-mode and giant aerosol particles. In this dissertation, (1) the sampling system aboard the DLR research aircraft Falcon was characterized focusing on sampling efficiencies for coarse-mode particles, (2) log-normal fitted NSDs, covering the entire dust size range, were derived to gain new insights on mineral dust - pollution mixtures and (3) unprecedented observations of the occurrence and transport of airborne particles in the millimeter size range originating from wildfire events were obtained. (1) Novel characterization of the DLR Falcon aerosol sampling system. Transporting a representative aerosol sample from the ambient air to measuring devices – in particular on fast-flying research aircraft – is a challenging task. Especially, for high-quality coarse-mode aerosol data, knowledge on the limitations of the deployed aerosol sampling system is crucial. As part of this thesis, the sampling efficiency of the aerosol inlet aboard the Falcon research aircraft was systematically characterized for the first time with state-of-the-art in situ instrumentation. NSD measurements in 174 mineral dust flight sequences from multiple sizing instruments were combined and two data sets of log-normal fitted NSDs were derived: one data set represents the size range that passed the aerosol inlet system of the research aircraft (in-cabin NSD) and one data set represents the ambient aerosol (“full”-size-range NSD). By comparing the in-cabin and “full”-size-range NSDs, the particle-size-dependent transmission efficiency of the Falcon sampling system (consisting of an inlet and a transport system) for particles larger than 1 µm in diameter was determined. The speed of the research aircraft has – as expected – a major influence: for true airspeeds below 190 m/s, super-µm particles are depleted, whereas for true airspeeds above 190 m/s, super-µm particles up to a size of 4 µm in diameter are enriched by the Falcon aerosol inlet. Regardless of true airspeed, the sampling efficiency converges to 0 % for particles larger than 8 μm in diameter. Consequently, such particles can not be detected with in-cabin instruments onboard the research aircraft Falcon. This highlights the importance of using additional wing-mounted instruments such as UNIVIE CAPS and PIP to assess coarse-mode and giant aerosol particles in the atmosphere. (2) New insights on mineral dust layers mixed with pollution. Mixing of sub-µm anthropogenic particles with natural mineral dust changes the size distribution and optical properties of these aerosol layers. During the A-LIFE project, Saharan and Arabian dust layers with different degrees of pollution were observed. NSDs were determined for the A-LIFE data set by combining observations from a condensation particle counter, an in-cabin optical particle counter and two wing-mounted optical spectrometers covering the size range between 10 nm and 50 µm. Mass size distributions (MSDs) were calculated for various size ranges assuming spherical particle shape and particle density based on modelled aerosol composition from the Lagrangian particle dispersion model FLEXPART. The derived aerosol mass concentrations served as input for assessing the pollution content in mineral dust mixtures, which was calculated as the ratio of refractory black carbon mass and super-µm aerosol mass of particles passing the Falcon aerosol inlet. The microphysical properties of the mineral dust mixtures studied in this thesis contributed to a better understanding of the effects of pollution on intensive optical properties. (3) Occurrence and transport of millimeter-sized particles from wildfire events. The size and severity of wildfires has increased drastically over the past decades. However, little is known about the occurrence of giant aerosol particles emitted by wildfires. In the framework of the FIREX-AQ project, numerous smoke plumes originating from wildfires in the western US were studied with an extensive aerosol and trace gas instrumentation onboard the NASA DC-8 research aircraft. For the first time, a wildfire-induced and smoke-infused thunderstorm (pyrocumulonimbus) was observed with numerous in situ instruments. Measurements of the NSDs, including particles sizes up to 6.2 mm, within wildfire smoke plumes and the pyrocumulonimbus were performed with the UNIVIE CAPS and PIP. NSDs inside the pyrocumulonimbus at three different locations inside the anvil (active anvil at low altitude, active anvil and detached anvil) reveal the unexpected presence of large ice particles (&gt; 100 µm) within the active anvil. Furthermore, the occurrence of giant aerosol particles up to sizes of millimeters was systematically analyzed for 196 smoke plume encounters from nine wildfires. For the assessment of atmospheric transport, the size of the largest particle detected during each smoke plume encounter was examined as a function of smoke age. Millimeter-sized particles were emitted from each of the investigated wildfires and stayed in the atmosphere up to 8 hours after emission. These results can serve as important contribution for the improvement and validation of detection algorithms for wildfire and pyrocumulonimbus activities using remote sensing instruments such as weather radars or satellites.