On the drying of polymer-plate-like particle-composites : Numerical study and experimental validation
Creators: name: Gracia Medrano Bravo, Víctor Alfonso
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2023

description: Polymer-Partikel-Komposite sind zunehmend in den Fokus der angewandten Materialforschung gerückt. Durch die Einbettung von kolloidalen Nanopartikeln in eine Polymermatrix werden solchen Polymer-Partikel Kompositen neue Eigenschaften verliehen. Hierzu zählen u. a. Beeinflussung der mechanischen Eigenschaften, der elektrischen Leitfähigkeit, der thermischen Eigenschaften, der optischen Transparenz oder auch der Biokompatibilität. Die Funktionalität von Polymer-Partikel-Kompositen hängt in erster Linie von der Materialauswahl und deren Zusammensetzung, aber auch maßgeblich sowohl von der Verteilung als auch der räumlichen Ausrichtung dieser ab. Die meisten Kompositbeschichtungen werden durch Beschichten einer Dispersion mit anschließender Trocknung hergestellt. Die Komponentenverteilung in der Schicht selbst, die dabei entsteht; hängt vor allem von der Partikel-größe, -material, -geometrie und von der Trocknungsrate ab. Letztere wird von den Wärme- und Stofftransportprozessen bei den gegebenen Randbedingungen bestimmt. Die Partikelausrichtung wird auch durch unterschiedliche Scherung während des Beschichtungsprozesses z.B. einer Couette-Strömung in einem Beschichtungsspalt beeinflusst. Der Einfluss der Trocknungsrandbedingungen auf die Komponentenverteilung von sphärischen Partikel-Polymer-Kompositen wurde in vorherigen Arbeiten (Baesch at al., Cardinal et al. and Routh at al.) untersucht. Für sphärische, monomodale Partikel in einer Polymerlösung wurden die Mechanismen der Stoffübertragung von kolloidalen und nicht-kolloidalen Komponenten identifiziert. Auch zeigen Ergebnisse, dass die Partikelgeometrie einen größeren Einfluss auf die Komponentenverteilung hat. Man findet erste Ergebnisse zum Einfluss der Partikelverteilung bei sehr flachen, plättchenförmigen Partikelsystemen. In den bisherigen Arbeiten war das Ziel, den Einfluss der Abflachung der Geometrie auf die Partikelverteilung während der Trocknung zu untersuchen. Es konnte evaluiert werden, wie die Simulationsroutine und die Modellierung für sphärische Partikel auch bei plättchenförmigen Partikeln weiter-verwendet werden können. Diese neuen Geometrien wurden angepasst und durch die Untersuchung alternativer Stoffsysteme experimentell validiert. Zu diesem Zweck kann die Partikelverteilung im trockenen Film dreidimensional mittels Mess- und Auswerteroutinen mit Hilfe von in 3-D aufgenommen Ramanspektren bestimmt werden. Die Abhängigkeit zwischen Partikelform und Partikeldynamik wird mittels Lichtinterferometrie in einer Zentrifuge bestimmt. Dabei kann die Trocknungsrate, die Partikelgröße und die Anfangskonzentration variiert werden. Bei den 3-D Raman-Aufnahmen in den trockenen Filmen wurden sehr unterschiedliche Partikelverteilungen beobachtet: eine Partikelansammlung an der Unterseite, eine homogene Partikelverteilung über der Filmhöhe oder eine Partikelansammlung an der Oberfläche des Filmes. Beim Vergleich von plättchen zur sphärischen Form zeigte sich, dass die Bewegung von plättchenförmigen Partikeln in einer Polymerlösung durch die An-wesenheit viskoser Widerstände deutlich langsamer erfolgt. Dies konnte bei der Weiterentwicklung der Simulationsmodelle auch berücksichtigt und die entsprechenden Simulationsparameter konnten für plättchenförmige Partikel angepasst werden. Die Ansätze der Simulation beschreiben die Partikeldiffusion, -sedimentation, Polymerdiffusion und Lösemittelverdunstung. Für den Fall, dass die Plättchen durch ein typisches Beschichtungsver-fahren wie z.B. Rakeln und Schlitzguß senkrecht ausgerichtet werden, wurde ein neues Modell entwickelt und verifiziert. Die Einflussparameter dieser Simulation lassen sich analog zu den sphärischen Partikeln zusammenfassen: zum einen als Verhältnis vom Produkt der Schichtdicke und der anfänglichen Trocknungsrate zum Diffusionskoeffizienten der einzelnen Partikel und zum anderen als das Verhältnis von Trocknungsrate zum Sedimentationskoeffizienten der einzelnen Partikel auftragen. Ein dimensionsloses Seitenverhältnis kommt hier zur Péclet-Zahl und Sedimentationszahl hinzu. Durch die systematische Variation dieser entdimensionierten Größen ist es möglich die Komponentenverteilung graphisch in einer dimensionslosen Trocknungskarte darzustellen. Die so erstellten Trocknungskarten ermöglichen es die Partikelverteilung im trockenen Film bei unterschiedlichen Randbedingungen vorherzusagen. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen eine klare Abweichung von sphärischen Partikeln durch die Trocknungskarten in Abhängigkeit der Partikelform.