Coupling Organic Molecules to Integrated Photonic Circuits
Creators: name: Rattenbacher, Dominik
Publisher: name: Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Year: 2024

description: Connecting individual solid-state quantum emitters via integrated photonic circuits presents a promising avenue for the controlled assembly of quantum optical networks. Such networks are a pivotal prerequisite for quantum technologies and fundamental studies on collective quantum many-body states. Despite substantial advances in recent years, the realization of larger networks has been impeded by several factors, including emitter inhomogeneities, decoherence, the absence of single emitter positioning techniques, and material incompatibilities. To overcome these challenges, there is a growing trend towards hybrid solutions which leverage the benefits of different emitter and photonics platforms. In this thesis, we combine the excellent spectral properties, high achievable concentrations, and DC Stark frequency control of the polycyclic aromatic hydrocarbon quantum emitter dibenzoterrylene (DBT) with four different integrated photonic circuits. We begin by presenting a one-dimensional (1D) architecture that uses waveguides with subwavelength cross sections (nanoguides) covered by a dye-doped organic crystal. Single molecules near a nanoguide couple evanescently to its guided mode, with their coupling efficiencies determined by the transverse mode profile and refractive index of the nanoguide. We demonstrate nanophotonic circuits made from titanium dioxide (TiO₂) and the high-refractive-index material gallium phosphide (GaP), achieving coupling efficiencies of 5 % and 7 %, respectively. Using the DC Stark effect to tune the molecules' frequencies, we show an integrated two-emitter quantum network using TiO₂. With GaP nanoguides, we observe spectral instabilities due to photo-induced charge diffusion. Using single molecules as nanometer-sized probes, we investigate the temporal, spatial, and statistical properties of this diffusion, showcasing the potential of single molecules as electric field sensors. These findings deepen our understanding of GaP and advance its use in integrated photonics. Due to the geometrical and material constraints of the photonics platform, as well as complex transition pathways and dephasing of the emitters, deterministic coupling in a 1D geometry is elusive. To address this issue, we explore nanophotonic resonators which can enhance the coupling efficiency via the Purcell effect. Initially, we investigate TiO₂ microring resonators covered by an organic crystal. However, the birefringence and grain boundaries of the crystal negatively impact the finesse, and thus the attainable Purcell effect. By partially shielding the resonator and optimizing its design, we achieve a finesse of 18 and 23 % Purcell-enhanced coupling efficiency. To overcome the limitations imposed on the microresonators by the crystalline host, we employ polyethylene (PE) as a host material. PE is a widely used plastic that can coat photonic circuits with thin and transparent films, enabling exceptional performance of integrated microresonators. Furthermore, individual polymer chains exhibit short-range order and form a semicrystalline structure, resulting in surprisingly narrow optical transitions of DBT at 2 K. We couple DBT molecules in PE to a 3 µm-radius disc resonator with a finesse of 230, achieving a cooperativity of three and a coherent coupling efficiency of 75 %. This achievement sets a new milestone for integrated quantum optics with molecules. Using local DC Stark shifts, we tune two well-coupled molecules into resonance. Due to the specific distance between the molecules along the resonator perimeter, their backward scattering is suppressed similarly to chiral emitters, resulting in an enhanced extinction dip of more than 75 %. This value surpasses the maximum possible extinction of a single dipole coupled to a circular resonator. We conclude our work by proposing the fabrication of multiple independent microelectrodes to scale up the number of resonant emitters and further refinements to the microresonators in order to increase the cooperativity of single emitters. These advances will pave the way for the practical implementation of integrated photonic networks consisting of multiple well-coupled organic molecules. Such networks can be utilized to investigate quantum many-body states, thereby opening up new frontiers in quantum physics and technology.
description: Die Vernetzung einzelner Festkörper-Quantenemitter durch integrierte photonische Schaltungen ist ein vielversprechender Ansatz zur Implementierung quantenoptischer Netzwerke, welche sowohl für Quantentechnologien als auch für Grundlagenforschung zu Quanten-Vielteilchensystemen benötigt werden. Trotz substanzieller Fortschritte in den letzten Jahren wurde die Realisierung größerer Netzwerke durch eine Reihe von Faktoren wie Emitter-Inhomogenitäten, Dekohärenz, stochastische Emitter-Positionierung und Material-Inkompatibilitäten erschwert. Um diese Schwierigkeiten zu überwinden, gibt es einen wachsenden Trend hin zu hybriden Systemen, welche die Vorteile verschiedener Emitter- und Photonik-Plattformen vereinen. In dieser Arbeit werden die exzellenten spektralen Eigenschaften, die hohen erreichbaren Konzentrationen und die DC Stark Frequenzkontrolle des polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffs Dibenzoterrylen (DBT) mit vier verschiedenen integrierten photonischen Schaltungen kombiniert. Zunächst präsentieren wir eine eindimensionale (1D) Wellenleiter-Architektur: Wellenleiter mit einem Subwellenlängen-Querschnitt werden mit einem DBT-dotierten organischen Kristall bedeckt. Einzelne DBT-Moleküle in der Nähe des Wellenleiters koppeln evaneszent an die geführte Mode, wobei die Effizienz der Kopplung durch das transversale Modenprofil und den Brechungsindex des Wellenleiters bestimmt ist. In dieser Arbeit betrachten wir nanophotonische Schaltungen aus Titandioxid (TiO₂) und Galliumphosphid (GaP) und erreichen hiermit Kopplungseffizienzen von 5 % bzw. 7 %. Durch ein externes elektrisches Feld verschieben wir die Resonanzfrequenzen einzelner Moleküle und demonstrieren so ein Quantennetzwerk aus zwei Molekülen, verbunden durch einen TiO₂-Wellenleiter. Bei äquivalenten Experimenten an GaP-Wellenleitern treten spektrale Instabilitäten auf, welche wir auf eine photoinduzierte Diffusion von Ladungsträgern in GaP zurückführen. Indem wir einzelne DBT-Moleküle als nanometergroße Feld-Sonden einsetzen, messen wir die zeitlichen, räumlichen und statistischen Eigenschaften dieser Diffusion und demonstrieren somit das Potenzial von Molekülen als Nanosensoren. Des Weiteren vertiefen unsere Ergebnisse das Verständnis von GaP und etablieren seinen Einsatz in der integrierten Photonik. Geometrische und materialbedingte Einschränkungen der Photonik-Plattform sowie eine komplexe Level-Struktur und Dephasierung der Emitter machen es unmöglich, in einer 1D-Geometrie eine vollständige Kopplung zu erreichen. Aus diesem Grund nutzen wir nanophotonische Resonatoren, um die Emitterkopplung durch den Purcell-Effekt zu verbessern. In einem ersten Experiment untersuchen wir TiO₂-Mikroring-Resonatoren, welche von einem organischen Kristall bedeckt sind. Doppelbrechung und Fehlstellen des Kristalls führen jedoch zu einer erheblichen Reduktion der Finesse und damit des Purcell-Effekts. Durch das Verkleinern der Kristall-Kontaktfläche und Optimierung des Designs erreichen wir dennoch eine Finesse von 18 und eine Purcell-verstärkte Kopplungseffizienz von 23 %. Da die Finesse der Mikroresonatoren durch den organischen Kristall limitiert ist, untersuchen wir Polyethylen (PE) als alternative Emitter-Matrix. PE ist ein weitverbreiteter Kunststoff, der sehr gut für die Herstellung dünner, transparenter Schichten und somit auch für die Bedeckung integrierter photonischer Strukturen geeignet ist. Zudem zeigen die PE-Polymerketten eine Nahordnung und bilden eine teilkristalline Struktur. Dies ermöglicht überraschend schmalbandige optische Übergänge der dotierten Moleküle bei 2 K. Wir zeigen die Kopplung einzelner DBT-Moleküle in PE an einen Disk-Resonator (Radius 3 µm) mit einer Finesse von 230. Hierbei erreichen wir eine Kooperativität von drei und eine kohärente Kopplungseffizienz von 75 %. Dies setzt einen neuen Meilenstein für integrierte Quantenoptik mit Molekülen. Mithilfe lokaler elektrischer Felder überlagern wir die Resonanzfrequenzen zweier gut gekoppelter Moleküle. Aufgrund des spezifischen Abstands zwischen den Molekülen entlang des Resonatorumfangs wird ihre Rückstreuung auf eine Weise unterdrückt, welche dem Verhalten chiraler Emitter ähnelt. Dies führt zu einer verstärkten Extinktion der Resonator-Mode von über 75 %, was die maximal mögliche Extinktion eines einzelnen Dipols übertrifft. Abschließend diskutieren wir mögliche Optimierungen der Mikroresonatoren mit dem Ziel, die Kooperativität einzelner Emitter zu steigern, sowie die Anzahl der resonanten Emitter durch den Einsatz mehrerer unabhängiger Mikroelektroden zu erhöhen. Mit diesen Verbesserungen könnten integrierte photonische Netzwerke aus mehreren gut gekoppelten organischen Molekülen schon in naher Zukunft realisiert werden. Solche Netzwerke bieten das Potenzial, Quanten-Vielteilchensysteme zu untersuchen und ermöglichen so die Erforschung neuer Gebiete in der Quantenphysik und -technologie.