Ιδιότητες νανο-ετεροδομών In(Ga)N ανεπτυγμένων σε Si(111) με ΜΒΕ
Creators: name: Κερασιώτης, Ιορδάνης Ευάγγελου
Publisher: name: Aristotle University of Thessaloniki
Year: 2010
Subjects: Ημιαγωγοί Νιτριδίων
Νανο-ετεροδομές
Επιταξία Μοριακής Δέσμης
Nitride Semiconductors
Nano-heterostructures
Molecular Beam Epitaxy

description: Οι ημιαγωγοί νιτριδίων (GaN, InN, AlN) και τα τριμερή και τετραμερή κράματά τους αποτελούν ελκυστικά υλικά λόγω του υψηλού τεχνολογικού ενδιαφέροντός τους, δεδομένης της χρήσης τους ως δομικά στοιχεία προηγμένων διατάξεων οπτοηλεκτρονικής και μικροηλεκτρονικής. Υπάρχει μεγάλο επιστημονικό ενδιαφέρον σχετικά με την επιταξία των υλικών αυτών είτε στη διμερή τους μορφή είτε σε μορφή κράματος, διότι οι οπτοηλεκτρονικές ιδιότητες τους επιτρέπουν την εκπομπή φωτός σε ένα ευρύ μέρος του ηλεκτρομαγνητικού φάσματος. Τα υλικά που μελετήθηκαν στην παρούσα διατριβή αναπτύχθηκαν επιταξιακά σε υποστρώματα Si (111) με την τεχνική επιταξίας μοριακής δέσμης (MBE). Η πρώτη σειρά των δειγμάτων ήταν για τη μελέτη InN ανεπτυγμένου σε διπλό στρώμα πυρηνοποίησης (AlN / GaN double buffer layer), ενώ η δεύτερη σειρά δειγμάτων ήταν για τη μελέτη GaN και InGaN νανοσυρμάτων και νανοκολώνων αντίστοιχα. Μόνο λίγες προσπάθειες έχουν επικεντρωθεί στην δομή του InN ανεπτυγμένου επάνω σε Si με επιταξία μοριακής δέσμης (MBE). Τα προβλήματα που καλούμαστε να επιλύσουμε περιλαμβάνουν: α) την ανάπτυξη μιας άμορφης στρώσης SixNy που προκαλεί χειροτέρευση της κρυσταλλικής ποιότητας του υμενίου, β) τον έλεγχο της πολικότητας του υμενίου γ) την κατανόηση του μηχανισμού εισαγωγής ατελειών και δ) την ανάπτυξη ιδανικών στρωμάτων πυρηνοποίησης. Η MBE προσφέρει τα πλεονεκτήματα της ανάπτυξης σε χαμηλότερες θερμοκρασίες κατάλληλης για την αποφυγή της διάσπασης του InN και τη βελτίωση των διεπιφανειών και του ελέγχου των προσμίξεων. Εξετάστηκαν με τεχνικές ηλεκτρονικής μικροσκοπίας διέλευσης οι δομικές ιδιότητες υμενίου InN πάχους 2μm ανεπτυγμένου σε υπόστρωμα Si (111). Χρησιμοποιήθηκε ένα διπλό στρώμα πυρηνοποίησης από AlN πάχους 20 nm και GaN πάχους 40 nm. Το υμένιο επέδειξε υψηλής ποιότητας μονοκρυσταλλική δομή και αναπτύχθηκε με πολικότητα αζώτου. Δεν παρατηρήθηκε άμορφο στρώμα SiNx στην διεπιφάνεια AlN/Si. Το διπλό στρώμα πυρηνοποίησης καθώς και αλληλεπιδράσεις εξόντωσης των εξαρμόσεων στα πρώτα ~ 200 nm πάχους υμενίου είχαν σαν αποτέλεσμα να μειωθεί η μέση πυκνότητα των εξαρμόσεων σε ~ 2.6  1010 cm-2. Η διεπιφάνεια InN / GaN ήταν χημικά ορισμένη και περιελάμβανε δίκτυα εξαρμόσεων ατελούς συναρμογής. Ωστόσο, περιέχει πολλά σφάλματα επιστοίβασης και παρουσιάζει τραχύτητα που συνδέεται με εκβαθύνσεις λόγω του τερματισμού πολλών νηματοειδών εξαρμόσεων που προέρχονται από τα στρώματα πυρηνοποίησης. Αυτό προκαλεί την εισαγωγή νηματοειδών εξαρμόσεων με διάνυσμα Burgers c-τύπου στην περιοχή του κυρίως υμενίου. Οι μετρήσεις πεδίων παραμόρφωσης έδειξαν ότι τόσο το υμένιο InN όσο και τα δύο στρώματα πυρηνοποίησης ήταν μη παραμορφωμένα. Για την ανάπτυξη νανοσυρμάτων/νανοκολώνων τα προβλήματα που καλούμαστε να επιλύσουμε περιλαμβάνουν: α) την πυκνότητα των σφαλμάτων επιστοίβασης, β) την ανομοιογένεια της σύστασης των νανοκολώνων InGaN γ) τον διαχωρισμό των φάσεων λόγω υψηλών θερμοκρασιών και υψηλών περιεκτικοτήτων σε In και δ) την χειροτέρευση της κρυσταλλικής δομής λόγω διεργασιών αφηρέμησης της παραμόρφωσης ατελούς συναρμογής του πλέγματος. Η τεχνική MBE προσφέρει μια σειρά πλεονεκτημάτων στην ανάπτυξη νανοσυρμάτων, που οφείλεται σε μεγάλο βαθμό στις συνθήκες μη ισορροπίας κατά τη διάρκεια της ανάπτυξης σε χαμηλότερες θερμοκρασίες υποστρώματος. Διερευνήθηκαν με τεχνικές ηλεκτρονικής μικροσκοπίας διέλευσης οι μορφολογικές, δομικές και χημικές ιδιότητες νανοκολώνων InxGa1−xN ανεπτυγμένων άμεσα σε υποστρώματα Si (111), από επιταξία μοριακής δέσμης. Παρατηρήθηκαν μονοκρυσταλλικές, μιας φάσης νανοκολώνες που παρουσιάζουν χαμηλή πυκνότητα ατελειών δομής, γεγονός που συμβάλλει στην καλή κρυσταλλική τους ποιότητα. Οι αρχικές νανοδομές συγχωνεύονταν με όρια κρυσταλλιτών μικρής γωνίας σύγκλισης εωσότου ωα σχηματίσουν τις τελικές νανοκολώνες. Η ανάλυση EDX έδειξε ένα πολύ χαμηλό γραμμομοριακό κλάσμα InN στην περιοχή κοντά στη διεπιφάνεια με το υπόστρωμα, που οφείλεται στο υψηλό ποσοστό εκρόφησης λόγω της υψηλής θερμοκρασίας ανάπτυξης, και σταδιακά υψηλότερα ποσοστά ενσωμάτωσης In κοντά στα άκρα των νανοκολώνων. Σε συσσώρευση προσροφημένων ατόμων (adatoms) κοντά στα άκρα των νανοκολώνων οφείλεται ο κακός διαχωρισμός του μεταλλικού In κατά μήκος του c-άξονα των νανοκολώνων. Σε ένα δεύτερο είδος μακρόστενων νανοκολώνων βρέθηκε ότι απουσιάζει πλήρως το In. Για τη μελέτη των δειγμάτων χρησιμοποιήθηκαν τεχνικές ηλεκτρονικής μικροσκοπίας διέλευσης (TEM). Ο δομικός χαρακτηρισμός πραγματοποιήθηκε από εικόνες εγκάρσιας διατομής TEM (CTEM) και HRTEM χρησιμοποιώντας μικροσκόπια 200kV JEOL 2011 LaB6 (Εργαστήριο Ηλεκτρονικής Μικροσκοπίας Τμήματος Φυσικής Α.Π.Θ.) και Jeol 2010 FEG (Caen, Γαλλία). Οι αναλύσεις EDX και STEM πραγματοποιήθηκαν στο Ινστιτούτο Φυσικής του Πανεπιστημίου Humboldt του Βερολίνου σε ηλεκτρονικό μικροσκόπιο 200 kV Jeol 2200 FS. Η προετοιμασία των δειγμάτων πραγματοποιήθηκε με μηχανική λείανση ακολουθούμενη από τελική λείανση με δέσμη ιόντων Ar+ στο σύστημα Gatan PIPS.
description: The nitride semiconductors (GaN, InN, AlN) are attractive materials because of their technological interest, as they represent attractive building blocks for devices. There are so many scientific reports about the epitaxy of these materials individually or in alloy form because their optoelectronic properties allow the emission of light in a wide range of the electromagnetic spectrum. The materials that were studied in this thesis were epitaxially grown in Si (111) substrates with the MBE technique. Two kinds of samples were prepared. The first set of samples was for the study of InN grown by a double buffer layer (AlN/GaN) with the two-step growth method, whereas the second set of samples was for the study of GaN and InGaN nanowires/nanopillars. Only a few efforts have focused on the structure of InN grown on Si by molecular beam epitaxy (MBE). There are various problems that we have to deal with: a) the growth of an amorphous layer of SixNy which results in the degradation of the crystal structure, b) the polarity control, c) the defect introduction mechanisms and d) the growth of optimum buffer layers. MBE offers the advantages of lower growth temperatures suitable to avoid InN dissociation and improved interfacial and doping control. The structural properties of 2 m thick InN film grown on Si (111) by nitrogen radio-frequency plasma source molecular beam epitaxy are examined by transmission electron microscopy techniques. A double buffer layer has been employed comprising 20nm AlN and 40nm GaN. The film exhibited high quality single crystalline structure and was grown with nitrogen polarity. No amorphous SiNx interfacial layer was observed at the AlN/Si interface. The double buffer layer interfaces and dislocation annihilation interactions in the first ~200nm reduced the average threading dislocation density to ~2.6  1010 cm-2. The InN/GaN interface was chemically sharp and comprised misfit dislocations arrays. However, it exhibited multiple stacking faults and roughness introduced by depressions due to terminating threading dislocations from the buffer layers. This causes the introduction into the InN film of threading dislocations with c-type Burgers vector components. Strain measurements showed that the InN films as well as both buffer layers were relaxed. For the nanowire growth the problems that we have to deal with, include: a) density of stacking faults, b) compositional inhomogeneity, c) face separation in high temperatures and high composition in In and d) degradation of the crystalline structure due to strain relaxation process. The MBE technique provides a number of advantages, due to strongly nonequilibrium conditions during the MBE growth at lower substrate temperatures. The mopholological, structural and chemical properties of InxGa1−xN nanopillars directly grown on Si (111) substrates, by molecular beam epitaxy, were investigated employing transmission electron microscopy related techniques. Single crystalline, single phase nanopillars were observed exhibiting a low density of crystal defects, which contribute to good crystal quality. Initial nanostructures merge through subgrain boundaries to form final nanopillars. Energy dispersive X-ray analysis revealed a very low InN mole fraction near the interface with the substrate, owing to high desorption rates from the elevated growth temperature, and gradually higher In incorporation rates near the tips of the nanopillars. In adatoms accumulation near the tips of the nanopillars is due to poor segregation of metallic In along the c-axis of the nanopillars. A second species of long and narrow nanopillars was found In-free. For the study of the samples transmission electron microscopy (TEM) techniques were employed. Structural characterization was performed by cross-sectional TEM (XTEM) and high-resolution TEM (HRTEM) using the 200kV JEOL 2011 LaB6 (Electron Microscopy Lab in Department of Physics in AUTH) and Jeol 2010 FEG microscopes (Caen, France). STEM and EDX analysis took place in Institute of Physics in Humboldt University, Berlin. Specimen preparation was performed by mechanical polishing followed by ion milling in the Gatan PIPS.
description: Σε συνεργασία με το Ινστιτούτο Τεχνολογίας Γκρενόμπλ (Γαλλία), το ΕΚΕΦΕ Δημόκριτος, και το CNRS (Centre National de la Researche Scientifique, Γαλλία)