Simulative Untersuchung des multiphysikalischen Verhaltens von Lithium-Ionen Zellen
Creators: name: Seegert, Philipp
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2022
Subjects: Lithium-Ionen Zellen
Elektroden
Mikrostruktur
Simulationsmodell
multiphysikalische Transportprozesse

description: Das Leistungs- und Alterungsverhalten von Lithium-Ionen Batterien (LIB) – aktuell die etablierteste Speichertechnologie der E-Mobilität – ist für die Faktoren Reichweite, Ladezeiten sowie Lebensdauer in Elektrofahrzeugen von zentraler Bedeutung. Das Verhalten der LIB wird dabei maßgeblich durch die Prozesse innerhalb ihrer Mikrostrukturebene bestimmt. Lokalisierte Belastungen und inhomogene Verteilungen in der Mikrostruktur der porösen Elektroden können das Leistungsverhalten mindern und sind vor allem mit Blick auf die Degradationsprozesse besonders kritisch. In dieser Arbeit werden mit Hilfe eines heterogen aufgelösten Mikrostrukturmodells die lokalen Prozesse und Inhomogenitäten in Graphit-Anoden sowie deren Dynamik systematisch simulativ analysiert und die zugrundeliegenden Zusammenhänge dargelegt. Die Untersuchung erfolgt hierbei in einer Vollzell-Konfiguration mit einer Interkalations-Gegenelektrode, um die Prozesse der Anode unter den Bedingungen wie im realen Einsatzfall zu untersuchen. Der Einfluss der Temperatur auf die Prozesse in LIB wird durch die Kopplung mit einem thermischen Modellteil erfasst und ist Fokus ergänzender Studien. Das entwickelte numerische Simulationsmodell zur Untersuchung der multiphysikalischen Transport- und Reaktionsprozesse in generischen Elektrodenstrukturen wird gegen einen etablierten Simulationsansatz aus der Literatur physikalisch plausibilisiert und verifiziert. Durch einen experimentellen Validierungsvergleich anhand des Spannungsverhaltens einer kommerziellen Zelle wird das Simulationsmodell abschließend überprüft. Für den Schwerpunkt der simulativen Untersuchungen konnten mit Hilfe des Simulationsmodells die, in der Literatur experimentell aufgezeigte, dynamische inhomogene Verteilung der lokalen Strombelastung über die Schichtdicke belegt und die zugrundeliegenden Wechselwirkungen analysiert werden. Als zentrale Einflussgröße konnte die ladezustandsabhängige Gleichgewichtsspannung des Graphits und die Auswirkung ihres charakteristischen Verlaufs nachgewiesen werden. Die in der Literatur anhand von Untersuchungen parallel verschalteter Zellen beschriebene ausgleichende Wirkung der Gleichgewichtsspannung infolge inhomogener Ladezustandsverteilungen, konnte ebenfalls durch die simulativen Untersuchungen dieser Arbeit für die Prozesse innerhalb der Anodenstruktur aufgezeigt werden. Durch ein systematisches Vorgehen zur Erfassung des individuellen Einflusses der verschiedenen Mikrostrukturparameter, anstelle der häufig in der Literatur betrachteten kombinierten Wirkung mehrerer Parameter auf einmal, konnte der Einfluss von vertikaler Position, von Partikelform, von Partikelgröße sowie einer Gradierung der Partikelgrößen über die Schichtdicke auf die lokalen Prozesse untersucht werden. Ergänzend wurde auch der Einfluss der Temperatur auf die lokalen Prozesse und das Leistungsverhalten der LIB systematisch untersucht. Hieraus konnte die Bedeutung der gekoppelten Betrachtung des thermischen Verhaltens für fundierte Untersuchungen der Prozesse auch in der Mikrostrukturebene belegt werden. Anhand der gewonnenen Einblicke und Ergebnisse wurde ein Beitrag zum fundierten Verständnis der lokalen Prozesse und Inhomogenitäten sowie den zugrundeliegenden Wechselwirkungen in Graphit-Anoden geleistet. Auf Basis dieser können kritische, lokale Belastungskonfigurationen untersucht sowie aufbauend darauf Optimierungsstrategien der Mikrostruktur bezüglich des Leistungs- und Alterungsverhaltens in nachfolgenden Arbeiten entwickelt werden.