title: Transferable neural network wavefunctions
Creators: name: Scherbela, Michael
Publisher: name: :none
Year: 2024

description: Wellenfunktionen, die Lösungen der Schrödingergleichung, ermöglichen im Prinzip die Berechnung einer Vielzahl an Eigenschaften beliebiger Materialien. Für die Entdeckung und Erforschung neuer Materialien -- wie zum Beispiel Supraleitern, Katalysatoren oder Medikamenten -- ist die effiziente Berechnung von Wellenfunktionen daher von großer Bedeutung. Dies ist herausfordernd, da Wellenfunktionen hochdimensionale Objekte sind und zusätzlich hohe Genauigkeiten für praktische Anwendungen notwendig sind. Ein vor wenigen Jahren vorgeschlagener Ansatz ist die Kombination von Variational Monte Carlo (VMC) mit künstlichen neuronalen Netzen. Bei dieser Methode wird die Wellenfunktion durch ein neuronales Netz approximiert, die zugehörige Energie durch Monte Carlo Integration geschätzt und anschließend mittels Gradientenverfahren minimiert. Dank der hohen Expressivität neuronaler Netze erzielt diese Methode herausragende Genauigkeit bei gleichzeitig moderater Abhängigkeit der Rechenzeit von der Systemgröße. In praktischen Anwendungen, welche oftmals Lösungen der Schrödingergleichung für viele unterschiedliche Moleküle oder Geometrien benötigen, ist dieser Ansatz jedoch zu rechenaufwändig, da für jedes neue System die Wellenfunktion neu optimiert werden muss. Diese Arbeit beschreibt tranferierbare Wellenfunktionen auf Basis neuronaler Netze. Sie ermöglichen die gemeinsame Lösung der Schrödingergleichung für eine Vielzahl an Systemen, sowie den Transfer einer solchen Lösung auf neue Systeme. Die Dissertation gibt einen kurzen Überblick über VMC mit neuronal Netzen und enthält eine Reihe an Publikationen, welche schrittweise transferierbare Wellenfunktionen einführen. Die Publikationen beginnen mit dem Fall einer einzelnen Geometrie, dann unterschiedlichen Geometrien desselben Moleküls und schlussendlich einer Wellenfunktionen welche auf einem Datensatz unterschiedlichster organischer Moleküle trainiert werden kann.
description: Solutions to the Schrödinger Equation, referred to as wavefunctions, allow in principle to predict any property of any molecule or material. Finding solutions efficiently is therefore crucial to computational discovery and understanding of new materials such as drugs, catalysts or superconductors. However due to the large dimensionality of the problem and the high accuracy required for practical applications, designing efficient methods to find approximate solutions is challenging. One recently proposed method is to combine Variational Monte Carlo (VMC) with neural network wavefunctions: This method represents the wavefunction as a neural network, estimates the corresponding energy of the ansatz via Monte Carlo integration, and minimizes this energy via gradient based optimization. Due to the high expressivity of neural networks this ansatz achieves exceptionally high accuracy with moderate scaling of computational costs. However for practical applications, which often require solutions for many different molecules or geometries, this approach often proves unfeasible since it necessitates an expensive optimization for every new system. This work introduces transferable neural network wavefunctions, capable of simultaneously representing wavefunctions for many distinct molecules. Transferable neural network wavefunctions yield solutions to the Schrödinger Equation for many systems in parallel and even allow to use wavefunctions optimized on a set of training molecules to be applied to new, previously unseen systems. This thesis provides a brief introduction to the field of neural network wavefunction VMC and contains several related publications. These successively builds towards a transferable neural network wavefunction - starting from the single molecule case, via distinct geometries of a single molecule, towards a fully end-to-end machine learned neural network wavefunction applied to a diverse dataset of organic molecules.