Ultrafast spectroscopy and control of quantum dynamics in tailored multicolor laser fields
Creators: name: Mayer, Nicola
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin
Year: 2024
Subjects: subject: Attosekundenphysik
subject: Chiralität
subject: Photoelektronenspektroskopie
subject: Atomphysik
subject: Starkfeldphysik
subject: Erzeugung hoher Harmonischer
subject: Attosecond physics
subject: High harmonic generation
subject: Chirality
subject: Photoelectron spectroscopy
subject: Atomic Physics
subject: Strong-field physics
subject: 530 Physik

description: In den letzten Jahrzehnten haben Tischlaserquellen eine bemerkenswerte Entwicklung durchlaufen. Sie sind nun in der Lage, maßgeschneiderte ultrakurze Mehrfarben-Laserpulse zu erzeugen, die es ermöglichen, die elektronische Dynamik in Materialien auf ihrer natürlichen Zeitskala von Attosekunden zu untersuchen. In dieser Arbeit werden verschiedene Kombinationen von elektrischen Feldern genutzt, von extrem-ultravioletten (XUV) bis nahinfraroten Wellenlängen, um komplexe Elektronendynamiken in Atomen und chiralen Medien zu erforschen, zu rekonstruieren und zu kontrollieren. Dabei werden grundlegende Konzepte der Licht-Materie-Wechselwirkung eingeführt, einschließlich starker Feldprozesse, die im Kern der Attosekundenspektroskopie liegen. Ein Schwerpunkt liegt auf der Nutzung eines XUV-Pulses in Kombination mit einem nahinfraroten Puls, um den Bevölkerungstransfer zu hohen Drehimpulszuständen in Heliumatomen zu untersuchen. Durch Manipulation der Laserparameter wird die Rolle des AC Stark-Effekts von gebundenen Zuständen in der beobachteten Dynamik identifiziert. Weitere Untersuchungen umfassen die Verwendung eines bicirculären elektrischen Feldes zur Induktion von HHG in Argon, wobei Anzeichen einer starken Feldfangung von Elektronen in angeregten Zuständen im HHG-Spektrum entdeckt werden. Die Arbeit zeigt die entscheidende Rolle angeregter Zustände in der HHG auf. Zusätzlich wird die Anwendung synthetischer chiraler Felder erforscht, um Chiralität auf achirale Objekte wie Atome zu übertragen, und es wird eine Verbindung zwischen synthetischen chiralen Feldern und strukturiertem Licht hergestellt.
description: In recent decades table-top laser sources have undergone remarkable development and are now capable of generating tailored ultrashort multicolor laser pulses, enabling the study of electronic dynamics in materials on their natural timescale of the attoseconds. In this thesis work various combinations of electric fields spanning from extreme-ultraviolet (XUV) to near-infrared wavelengths are used to investigate, reconstruct and control complex electron dynamics in atoms and chiral media. The initial chapter of this thesis introduces the fundamental concepts underlying light-matter interaction, including strong field processes which lie at the core of attosecond spectroscopy. The second chapter focuses on the utilization of an XUV pulse combined with a near-infrared pulse to study population transfer to high angular momentum states in helium atoms. By manipulating laser parameters, the study identifies the significant role played by the AC Stark shift of bound states in the observed dynamics. In the third chapter a bicircular electric field is employed to induce HHG in argon. Changing the timedelay between the two frequencies, indications of strong field trapping of electrons in excited states are uncovered within the HHG spectrum, confirming the existence of long-lived trajectories lasting multiple optical cycles. The study conclusively demonstrates the crucial role of excited states in HHG. The fourth chapter explores the application of synthetic chiral fields—whose polarization traces a chiral curve over the optical cycle—to imprint chirality on achiral objects such as atoms, both in the low- and strong-field regime. Moreover, the thesis establishes a connection between synthetic chiral fields and structured light, introducing chiral vortex beams with azimuthally varying handedness.