Spatial coherence and Coulomb-induced correlations of ultrashort electron pulses
Räumliche Kohärenz und Coulomb-induzierte Korrelationen ultrakurzer Elektronenpulse
Creators: name: Meier, Stefan
Publisher: name: Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Year: 2024
Subjects: Ultrashort electron pulse
Electron beam coherence
Femtosecond electron pulse
Electron correlation

description: Ultrashort electron pulses, triggered by few-femtosecond laser pulses, offer the possibility to study electronic processes on the nanometer and femtosecond scale. This is of great interest for fundamental physical processes, such as charge transfer in various systems with its associated time sales or ultrafast light-matter interaction, as well as for other scientific fields, such as the study of chemical reactions or biological processes on the smallest time and length scales. For the stated applications, precise knowledge of the spatial and temporal properties of such pulsed electron beams is required. In the present work, we investigate the spatial coherence of ultrashort electron pulses emitted by multiphoton photoemission from a tungsten needle tip. The spatial coherence is characterized by the so-called effective source size, which is smaller the higher the spatial coherence of the source. Based on the evaluation of spatial interference patterns of ultrashort electron pulses, we obtain an upper limit for their effective source size of $r_\text{eff,MPP}\le(0.65\pm0.06)$ nm. A measurement with field-emitted continuous electron beams results in the same limit. Therefore, within the limits studied, we can state that the spatial coherence does not depend on the nature of the electron emission process. Since the electron emission, in our case, is spatiotemporally confined to the few-femtosecond and nanometer scale, strong interactions between electrons are expected as soon as more than one electron is emitted per pulse. By successively increasing the laser intensity, we study the spatial coherence as a function of the average emitted number of electrons per pulse. We observe an exponential decrease of the spatial coherence as a function of the average emitted charge due to Coulomb interactions, corresponding to an enlarged effective source size. This effect already occurs below an average of one electron emitted per pulse due to the extreme localization of the emission and the Poissonian distribution of the number of emitted electrons. The consequence is a change of the key parameters of an electron beam, namely an increase in the emittance of the electron beam as well as a decrease in the beam brightness. Using a new experimental setup based on a delay-line detector, we are able to post-select events in which exactly two electrons are detected. When we magnify the electron beam with a quadrupole lens, we observe clear energy anticorrelations of two-electron events due to Coulomb interactions. In the histogram of the energy difference, a gap with a peak-to-peak extent of 3.2 eV is observed, which has a repulsion visibility of $\mathcal{V}_r=56$ %. Sub-Poissonian electron beams with a value of the second order correlation function as low as $g^{(2)}=0.34$ can thus be generated by subsequent energy filtering. Simulations show that when we apply an energy filter to a beam with an average of 5 electrons per pulse, we can obtain a small Fano factor of $\mathcal{F}\approx 0.5$, which is of great importance for quantum imaging with electrons. By carrying out a two-pulse measurement with adjustable time delay, we are able to determine the temporal range of the anticorrelation signal and get a correlation decay time of $\sigma_\tau=81.7$ fs. This value allows to calculate a theoretical current limit of such a source before Coulomb interactions affect the beam quality or energy width. We determine a limit of $I_\text{max}=e\cdot f_\text{rep,max}=e\cdot\frac{1}{\sigma_\tau}=1.96$ µA. This value could be reached with a deterministic single-electron source that is exactly one electron per pulse, driven at the repetition rate of $f_\text{rep,max}$. Furthermore, we investigate the dependence of the anticorrelation gap on the laser intensity in a one-pulse measurement. We show that the anticorrelation gap is reduced as soon as strong-field effects contribute to the photo-electron spectrum. In the last part of the work, we investigate the possibility of further improving the multi-hit capability of the delay-line detector by post-processing its analog signals. We apply a least-square-fit based method as well as a new approach based on machine learning. The application of the machine-learning based evaluation allows us to more than halve the dead radius of the detector for the case of two-electron events compared to the previous electronic evaluation, which promises great improvements for future correlation measurements.
description: Ultrakurze Elektronenpulse, ausgelöst durch Laserpulse mit einer Dauer von wenigen Femtosekunden, bieten die Möglichkeit, elektronische Prozesse auf der Nanometer- und Femtosekundenskala zu untersuchen. Dies ist von großem Interesse für das Verständnis von fundamentalen physikalischen Prozessen, wie den Ladungstransfer in verschiedensten Systemen und den damit verknüpften Zeitskalen oder der ultraschnellen Licht-Materie-Wechselwirkung, als auch für andere wissenschaftliche Bereiche, wie der Untersuchung chemischer Reaktionen oder biologischer Prozesse auf kleinsten Zeit- und Längenskalen. Für die genannten Anwendungen ist eine genaue Kenntnis der räumlichen und zeitlichen Eigenschaften solcher gepulster Elektronenstrahlen erforderlich. In der vorliegenden Arbeit untersuchen wir die räumliche Kohärenz von ultrakurzen Elektronenpulsen, welche durch Multiphotonen-Photoemission aus einer Wolfram-Nadelspitze emittiert werden. Die räumliche Kohärenz wird durch die sogenannte effektive Quellgröße charakterisiert, welche um so kleiner ist, je höher die räumliche Kohärenz der Quelle ist. Basierend auf der Auswertung von Interferenzmustern solcher ultrakurzer Elektronenpulse können wir ein oberes Limit für deren effektive Quellgröße von $r_\text{eff,MPP}\le(0.65\pm0.06)$ nm angeben. Für feldemittierte, kontinuierliche Elektronenstrahlen ergibt sich das gleiche Limit, weshalb wir, innerhalb der untersuchten Grenzen, sagen können, dass die räumliche Kohärenz nicht von der Art des Emissionsprozesses abhängt. Da die Emission der Elektronen in unserem Fall auf wenige Femtosekunden und Nanometer begrenzt ist, sind starke Wechselwirkungen zwischen den Elektronen zu erwarten, sobald mehr als ein Elektron pro Puls emittiert wird. Durch die sukzessive Erhöhung der Laserintensität haben wir die räumliche Kohärenz als Funktion der durchschnittlich emittierten Anzahl an Elektronen pro Puls untersucht. Wir beobachten eine exponentielle Abnahme der räumlichen Kohärenz in Abhängigkeit der durchschnittlich emittierten Ladung aufgrund von Coulomb-Wechselwirkungen, was einer vergrößerten effektiven Quellengröße entspricht. Dieser Effekt tritt aufgrund der extremen Lokalisierung der Emission und der Poisson'schen Verteilung der Anzahl der emittierten Elektronen bereits unterhalb von durchschnittlich einem emittierten Elektron pro Puls auf. Daraus ergeben sich Änderungen wichtiger Elektronenstrahlparameter: die Emittanz des Elektronenstrahls erhöht sich und der Strahlrichtwert wird reduziert. Im Zuge dieser Arbeit haben wir einen neuen experimentellen Aufbau, basierend auf einem Delay-line Detektor (auf Deutsch: Verzögerungsleitungsdetektor), entworfen, mit dessen Hilfe wir Ereignisse isolieren können, bei welchen genau zwei Elektronen detektiert werden. Indem wir das Zentrum des Elektronenstrahls mit Hilfe einer Quadrupollinse vergrößern, können wir klare Antikorrelationen in der Energieverteilung von Zwei-Elektronen-Ereignissen aufgrund von Coulomb Wechselwirkungen zeigen. Im Histogramm der Energiedifferenz ergibt sich eine Lücke zwischen zwei Maxima mit einer Breite von 3.2 eV, welche einen Abstoßungskontrast von $\mathcal{V}_r=56$ % aufweist. Durch nachträgliche Energiefilterung lassen sich somit Sub-Poisson verteilte Elektronenstrahlen mit einem Wert der Korrelationsfunktion zweiter Ordnung von nur $g^{(2)}=0.34$ erzeugen. Simulationen zeigen, dass ein Fano Faktor von $\mathcal{F}\approx 0.5$ durch Filterung eines Strahls mit durchschnittlich 5 Elektronen pro Puls möglich ist, was für die Quantenbildgebung mit Elektronen von großer Bedeutung ist. Durch eine Messung mit zwei Pulsen, deren Zeitversatz wir präzise eingestellt haben, können wir die zeitliche Reichweite des Antikorrelationssignals untersuchen und eine Korrelationsabklingzeit von $\sigma_\tau=81.7$ fs bestimmen. Dieser Wert ermöglicht die Berechnung eines theoretischen Stromlimits einer solchen Quelle, bevor Coulomb-Interaktionen die Strahlqualität bzw. Energiebreite beeinflussen. Dieses Limit liegt bei $I_\text{max}=e\cdot f_\text{rep,max}=e\cdot\frac{1}{\sigma_\tau}=1.96$ µA. Dieser Wert könnte mit Hilfe einer deterministischen Einzelelektronenquelle erreicht werden, bei welcher je genau ein Elektron mit einer Wiederholrate von $f_\text{rep,max}$ emittiert wird. Des Weiteren haben wir die Abhängigkeit des Antikorrelationssignals von der Laserintensität untersucht. Wir können zeigen, dass die Antikorrelationslücke reduziert wird, sobald Starkfeldeffekte zum Elektronenspektrum beitragen. Im letzten Teil der Arbeit untersuchen wir, wie sich die Eigenschaft des Delay-line Detektors, mehrere eintreffende Elektronen gleichzeitig zu verarbeiten, durch die computergestützte Auswertung analoger Signale verbessern lässt. Wir haben sowohl klassische Fit-basierte Methoden angewandt, als auch einen neuen Ansatz basierend auf maschinellem Lernen. Mit Hilfe des maschinellen Lernens konnten wir den Totradius des Detektors für Zwei-Elektronen-Ereignissen im Vergleich zu der vorherigen, elektronischen Auswertung mehr als halbieren, was große Verbesserungen für zukünftige Korrelationsmessungen verspricht.