title: Charging, detection and sizing of aerosol nanoparticles in helium and air
Creators: name: Baumgartner, Bernhard
Publisher: name: :none
Year: 2018

description: Die vorliegende Arbeit behandelt zwei aktuelle Themen der Aerosolwissenschaft. Zunächst werden physikalische Eigenschaften von heliumgetragenen Aerosolpartikeln sowohl theoretisch und experimentell untersucht. Im Anschluss wird die Performance zweier aktueller Messinstrumente, welche jeweils Messungen zu Anzahlgrößenverteilung durchführen, getestet und verglichen. Forschung an Größenverteilung und Wachstum von Aerosolpartikeln mit Durchmessern kleiner als 10nm ist unabdingbar, um Information über daraus resultierenden Wolkenkondensationskernen (CCN) zu erhalten. Erhaltenes Wissen erlaubt im Folgenden das Treffen von Aussagen zu Wolkenbildungsprozessen und somit auch klimarelevante Prognosen. Bei hierfür notwendigen Experimenten macht man sich oft Information bezüglich des Ladungszustandes der analysierten Partikel und anderer Größen, so zum Beispiel Druck und Temperatur des Trägergases, zunutze. Dadurch ist die Charakterisierung der Partikel nach ihrer Größe mittels eines differenziellen Mobilitätsanalysators (DMA) möglich, wohingegen anschließendes Zählen durch Verwendung eines Kondensationskernpartikelzählers (CPC) oder eines Faraday Cup Elektrometers (FCE) stattfindet. Sämtliche genannten Instrumente benötigen jedoch einen bestimmten Probestrom, weshalb resultierende Experimente immer ex-situ-Messungen sind. Unter Anwendung der SAXS-Technologie könnten die erwünschten Größenverteilungen jedoch ohne größere Störungen des untersuchten Systems erhalten werden. Zur Maximierung des Signal-Stör-Verhältnisses werden in diesbezüglichen Experimenten heliumgetragene Partikel analysiert. Dies macht jedoch zweierlei Dinge unumgänglich: Erstens müssen sämtiche obigen Instrumente bei Operation mit Helium getest und kalibriert werden. Zweitens muss sowohl Information bezüglich der Ladungszustände der analysierten Partikel, als auch theoretischer Größen von Helium vorhanden sein, und diese in darauffolgende Berechnungen zur korrekten Größenverteilung implementiert werden. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich dem kompletten theoretischen Hintergrund und sämtlichen vorkommenden Experimenten, welche in dem vorangegangen Absatz vorgestellt wurden. Im zweiten Abschnitt wird der Schwerpunkt auf den Vergleich des DMA-train und des nano-SMPS gesetzt. Das erstgenannte Instrument besteht aus sechs DMAs, welche parallel bei jeweils festgelegten Spannungen operieren und im Folgenden das Messen zugehöriger Konzentrationen jede Sekunde ermöglichen. Das nano-SMPS liefert Größenverteilungen, indem die an den DMA angelegte Spannung kontinuierlich erhöht wird, wodurch die notwendige Laufzeit minimal ist. Der Überlappungsbereich beider Instrumente, welcher in etwa bei 6nm liegt, weist keine perfekte Übereinstimmung auf, weshalb genauere Untersuchungen von Interesse sind. Experimentelle Ergebnisse aus Teil I bezüglich der Kalibration des DMAs bei Verwendung von Helium als Trägergas zeigen gute Übereinstimmung mit theoretischen Berechnungen. Des weiteren erwies sich eine neue Technik zur Quantifizierung der größenabhängigen Ladungswahrscheinlichkeit durch Zuhilfenahme einer Ionenfalle als einwandfrei. Teil II hebt sowohl den Vorteil der instrumentellen Technik des DMA-trains, als auch die Notwendigkeit für hoch-zeitauflösende Messungen von Partikeln, deren Durchmesser kleiner als 10nm sind, hervor.
description: This thesis targets two different, highly-significant issues in current aerosol science. First, physical properties of aerosol nanoparticles carried in helium instead of air are analyzed in both ways, theoretically and experimentally. Second, the performance of two different, cutting-edge instruments aiming for correct size distributions is tested and compared. Research on both, distribution and growth of aerosol particles with diameters below 10nm, is inevitable in order to acquire information on potential subsequent growth to cloud condensation nuclei (CCN). Retrieved knowledge further allows assertions on cloud formation processes and possible impact on climate. Corresponding size distribution measurements are often conducted utilizing information of the analyzed aerosol particles' charging state and other quantities, e.g. carrier gas pressure and temperature. Particle sizing is then possible via application of a Differential Mobility Analyzer (DMA), whereas subsequent counting typically happens by using a Condensation Particle Counter (CPC) or a Faraday Cup Electrometer (FCE). All of these instruments, however, require certain amounts of sample flows, which is why resulting measurements are of ex-situ character. Utilization of the SAXS-technique is believed to retrieve desired size distributions without any major system disturbances. In order to maximize signal-to-noise ratios in related experiments helium-carried particles are analyzed. Two things are consequently inevitable: First, testing and calibrating the above instruments for correct operation when sampling helium. Second, information on charging state of analyzed particles as well as theoretical quantities of helium must be known and implemented into subsequent computations in order to achieve correct size distributions. The first part of this thesis applies to the complete theoretical background and all concurring experiments introduced in the second paragraph. The second part focuses on the comparison of the DMA-train and the nano-SMPS. The former utilizes six DMAs operating in parallel at fixed voltages, respectively, thus providing related concentrations every second. The latter yields size distributions via continuously scanning voltages applied on the DMA, thereby minimizing the necessary cycle time. The overlapping sizing region of both instruments, i.e. around 6nm, shows no perfect conformity, which is why closer investigation is of interest. Experimental results of part I showed good agreement with theoretical computations regarding the calibration of the utilized DMA operating with particle-laden helium. Moreover, a new technique aiming for the quantification of corresponding size-dependent charging probabilities via application of an ion-trap proved to perform flawlessly. Part II highlights the benefit of the DMA-train's operating principle and the need for high-time resolution measurements of particles smaller than 10nm.