Growth, structure and lattice dynamics of iron silicide nanostructures
Creators: name: Kalt, Jochen
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2021
Subjects: molecular beam epitaxy
lattice dynamics
nuclear inelastic scattering
iron silicide
surface science
nanophysics
phonons

description: In der vorliegenden Arbeit wird die Gitterdynamik von Nanostrukturen der Eisen-Silizium-Verbindungen Fe$_3$Si, $\alpha$-FeSi$_2$, und $\beta$-FeSi$_2$ untersucht. Ein umfassendes Verständnis des Einflusses einer räumlichen Beschränkung auf die Nanometerskala auf die Gitterdynamik ist Voraussetzung für die Nutzung dieser Materialien in nanoskaligen elektronischen Bauteilen sowie für die angestrebte gezielte Manipulation der Schwingungseigenschaften von Nanostrukturen. Monokristalline Nanostrukturen der untersuchten Materialien werden mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und mit komplementären Methoden umfassend auf ihre strukturellen Eigenschaften charakterisiert. Die partielle Fe Phononenzustandsdichte (PDOS) der Nanostrukturen wird mittels unelastischer Kernstreuung erhalten, einer Technik, die in einzigartiger Weise für die Messung des inhärent kleinen Streuvolumens von Nanostrukturen geeignet ist. Die Kenntnis der PDOS ermöglicht die Bestimmung fundamentaler thermodynamischer und elastischer Eigenschaften, unter anderem der mittleren Kraftkonstante, der mittleren quadratischen Auslenkung, der Wärmekapazität des Gitters und der Schallgeschwindigkeit. Der Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit ab initio Berechnungen erlaubt es eine Korrelation zwischen den strukturellen Eigenschaften der Nanostrukturen und den beobachteten Abweichungen ihrer Gitterdynamik von den dazugehörigen Volumenkristallen herzustellen. Mit diesem Ansatz werden die Gitterdynamik der Fe$_3$Si/GaAs Heterostruktur, von $\alpha$-FeSi$_2$ Nanoinseln und Nanodrähten sowie von $\beta$-FeSi$_2$ Nanostäben untersucht. Dabei werden zwei allgemeine Phänomene identifiziert: Erstens resultiert die Erhöhung des Grenzflächen-/Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnisses in einem signifikanten Einfluss von Grenzflächen- und Oberflächen-spezifischen Schwingungsmoden auf die gesamte PDOS. Zweitens führt die kristalline Unordnung an Grenzflächen und Oberflächen zu einer verstärkten Streuung von Phononen an Defekten und einer Dämpfung der PDOS. Als Resultat zeigen die thermodynamischen und elastischen Eigenschaften eine "Aufweichung" des Gitters als Funktion der Kristallgröße, was durch eine erhöhte mittlere quadratischen Auslenkung und eine reduzierte Schallgeschwindigkeit belegt wird. Darüber hinaus offenbart die Untersuchung der Fe$_3$Si/GaAs Heterostruktur das Auftreten von Grenzflächen-spezifischen Schwingungsmoden an epitaktischen, verspannungsfreien Grenzflächen. In $\alpha$-FeSi$_2$ Nanostrukturen wird nach der Reduktion der charakteristischen Kristallgröße unter 10$\,$nm eine anormal starke Dämpfung akustischer Phononen beobachtet. Nanodrähte desselben Materials weisen eine anisotrope Dämpfung von Gitterschwingungen entlang und quer zu den Nanodrähten auf. Die Untersuchung von $\beta$-FeSi$_2$ Nanostäben offenbart das Auftreten einer neuen Schwingungsmode bei niedrigen Energien, die der Bildung einer Fe-reichen Zwischenlage zugeschrieben wird.