title: Development of High-Resolution Chromatographic Processes for the Separation of Polydisperse Polymers and Nanoparticles
title: Entwicklung hochauflösender chromatographischer Verfahren für die Trennung von polydispersen Polymeren und Nanopartikeln
Creators: name: Supper, Malvina
Publisher: name: Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Year: 2024
Subjects: subject: chromatography
subject: alternate pumping
subject: nanoclusters
subject: polyethylene glycol
subject: monodisperse PEG
subject: thermodynamic analysis
subject: DDC Classification::6 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften::66 Chemische Verfahrenstechnik::660 Chemische Verfahrenstechnik und verwandte Technologien
subject: DDC Classification::5 Naturwissenschaften::54 Chemie::540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
subject: DDC Classification::5 Naturwissenschaften::54 Chemie::543 Analytische Chemie

description: This work focuses on developing high-resolution chromatographic processes for the separation of polydisperse polymers and nanoparticles. It investigates the chromatographic separation of polyethylene glycol (PEG) homologs and extends these methodologies to the separation of nanoparticles, specifically gold nanoclusters. Based on five peer-reviewed articles and additional unpublished results, the primary aim is to develop methods and highly efficient approaches to tackle these complex separation challenges and demonstrate their feasibility. The work reports the achievement of baseline separation for PEGs with molecular weights ranging from 65 to over 5000 g/mol, as well as the development and application of a thermodynamic retention model to predict retention times for both analytical and preparative chromatography. By integrating convolution techniques, complete chromatograms can be generated efficiently. These results enable the scale-up of chromatographic techniques for isolating individual PEG homologs, demonstrating their application in a preparative context. Beyond separating PEG homologs, the work explores their applicability in studies on diffusivity in liquid and within the stationary phase, melting point characterization, and mobility analysis, highlighting their potential in molecular and biomolecular analysis. Furthermore, the work introduces alternate pumping chromatography for nanoparticle separation, demonstrating its effectiveness in isolating atomically precise gold nanoclusters and presenting a promising proof of concept. Overall, this work contributes to the field of chromatography by enhancing the understanding and application of high-resolution chromatographic techniques for separating polydisperse polymers and nanoparticles. It proposes applying the developed principles to other complex mixtures, laying a foundation for future research in chromatographic separation science.
description: Diese Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung hochauflösender chromatographischer Verfahren zur Trennung polydisperser Polymere und Nanopartikel. Untersucht wird dabei die chromatographische Trennung von Polyethylenglykol (PEG)-Homologen sowie die Erweiterung dieser Methoden auf die Trennung von Nanopartikeln, insbesondere von Goldnanoclustern. Die Arbeit basiert auf fünf begutachteten Veröffentlichungen und umfasst zusätzliche unveröffentlichte Ergebnisse. Das Hauptziel ist die Entwicklung von Methoden und hocheffizienten Ansätzen zur Lösung dieser anspruchsvollen Trennprobleme und der Nachweis ihrer Machbarkeit. Die Arbeit berichtet über das Erreichen der Basislinientrennung von PEGs mit Molekulargewichten im Bereich von 65 bis über 5000 g/mol sowie die Entwicklung und Anwendung eines thermodynamischen Retentionsmodells zur Vorhersage der Retentionszeiten in der analytischen und präparativen Chromatographie. Mit einem auf diskreter Faltung basierenden Modell können schnell vollständige Chromatogramme erzeugt werden. Diese Ergebnisse ermöglichen die Skalierung chromatographischer Techniken zur Isolierung einzelner PEG-Homologen und demonstrieren deren Anwendung im präparativen Kontext. Neben der Trennung von PEG-Homologen untersucht die Arbeit die Anwendbarkeit präparativ isolierter Homologen in Diffusionsstudien in Flüssigkeiten und innerhalb der stationären Phase, bei Schmelzpunktsbestimmungen sowie bei Mobilitätsanalysen, wodurch ihr Potenzial in der molekularen und biomolekularen Analyse hervorgehoben wird. Zudem führt die Arbeit einen Ansatz zur Nanopartikeltrennung durch alternierende Pumpchromatographie ein und demonstriert dessen Effizienz bei der Isolierung atomar präziser Goldnanocluster. Dies stellt ein vielversprechendes Konzept dar. Insgesamt leistet die Arbeit einen wichtigen Beitrag im Bereich der Chromatographie, indem sie das Verständnis und die Anwendung hochauflösender chromatographischer Techniken zur Trennung polydisperser Polymere und Nanopartikel erweitert. Sie schlägt vor, die entwickelten Prinzipien auch auf andere komplexe Mischungen anzuwenden und bietet eine Grundlage für zukünftige Forschungen in der chromatographischen Trennwissenschaft.