title: Laser-induzierte Selbstorganisation an äußeren und inneren Grenzflächen
title: Laser-induced self-organization at external and internal interfaces
Creators: name: Nürnberger, Philipp
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2017
Subjects: Laser-induced periodic surface structures (LIPSS)
Laser-induzierte Selbstorganisation
Laser-induced self-organization
Laser-induzierte periodische Oberflächenstrukturen
Laserlicht-Materie Wechselwir
Laser-induzierte periodische Oberflächenstrukturen, Oberflächenplasmon-Polaritonen
surface plasmon polaritons (SPP)
Oberflächenplasmon-Polaritonen, Laser-induzierte Selbstorganisation
Chemistry and allied sciences
Chemie
laser light-matter interaction

description: Das Leitmotiv der vorliegenden
      Disseration ist es, das Wissensspektrum über Laser-induzierte
      Selbstorganisation in Folge der Wechselwirkung zwischen
      linear polarisierten Nanosekunden-Laserpulsen (~ 5-8 ns) bei
      einer Wellenlänge von 532 nm mit unterschiedlichen
      Substraten, z.B. Leitern, Halbleitern und Dielektrika, zu
      erweitern. Die kumulative Arbeit ist in zwei Abschnitte
      gegliedert, die sich mit der Entstehung eines einzigartigen
      Selbstorganisationsprozesses, der als laser-induced periodic
      surface structures (LIPSS) bezeichnet wird, an äußeren und
      inneren Grenzflächen beschäftigt. Im ersten Abschnitt wird
      gezeigt, dass die Mikrokristallinität der äußeren Grenzfläche
      eines Substrates die Orientierung von LIPSS beeinflusst.
      Explizit wird dies mit Hilfe von polykristallinem Edelstahl
      EN 1.4301 dargestellt, auf dem LIPSS durch die
      Kristallorientierung einzelner Kristallite beeinflusst und
      begrenzt werden. Im Gegensatz zu monokristallinem Silizium
      (100) werden auf EN 1.4301 ungewöhnliche LIPSS-Orientierungen
      erzeugt, die nicht mit den state-of-the-art-Theorien erklärt
      werden können. Dadurch kann der bislang unbekannte, direkte
      Einfluss der Kristallinität eines Substrates auf LIPSS
      nachgewiesen werden. Im zweiten Abschnitt wird der
      gegenseitige Einfluss von LIPSS und den inneren Grenzflächen
      verschiedener Schichtsysteme untersucht. In einer
      Pionierstudie wird das Laser-induzierte Legierungs- und
      Entlegierungsverhalten zwischen Gold (Au) und Silizium (Si),
      auf Submikrometerebene innerhalb von Nanosekunden,
      untersucht. Dazu wird eine dünne Au-Schicht thermisch in
      Au-Nanopartikel mit einem Durchmesser zwischen 5 nm und 50 nm
      entnetzt. Die anschließende Bestrahlung der Au-Nanopartikel
      mit ns-Laserpulsen führt zur Entstehung von periodisch
      angeordneten AuSi-Nanobahnen (LIPSS), deren elektrische
      Leitfähigkeit mit Hilfe der conductive-atomic fore microscopy
      (C-AFM) nachgewiesen werden konnte. Die Periodizität und
      Orientierung der AuSi-Nanobahnen kann durch den
      Einfallswinkel der Laserstrahlung kontrolliert werden.
      Desweiteren verursachen LIPSS eine mesoporöse Modifikation
      von Si an der Grenzfläche zwischen AuSi-Nanobahnen und dem
      Si-Substrat. Mesoporöses Si findet Anwendung in verschiedenen
      fortschrittlichen Entwicklungen. Das Laser-induzierte
      Legierungsverhalten konnte zwischen weiteren Metallen, z.B.
      Platin, Silber und Kupfer, mit Silizium wiederholt werden.
      Zudem konnten LIPSS als Hilfsmittel verwendet werden, um
      Kupfersilicid-Nanokristalle mit kontrollierter Ausrichtung
      wachsen zu lassen. Dazu werden dünne Kupferfilme per Sputter
      Deposition auf monokristallinen Silizium (100)-Substraten
      abgeschieden, die von einer dünnen, natürlichen Oxidschicht
      bedeckt sind. Anschließend werden diese Proben mit linear
      polarisierten Nanosekunden-Laserpulsen bestrahlt. Die
      Bestrahlung führt gleichzeitig zum pulsed laser-induced
      dewetting (PliD) des Kupferfilms und zur Entstehung von
      periodischen Kupfer-Nanodrähten (LIPSS), die teilweise in die
      Oxidschicht und das darunterliegende Silizium eingesunken
      sind. Diese LIPSS begünstigen zunächst die Keimbildung und
      anschließend das Wachstum von Kupfersilicid-Nanokristallen,
      wenn die Proben in einer Formiergasatmosphäre (95% N_2 /5%
      H_2) auf 500°C erhitzt werden. Abschließend wurde ein starker
      Einfluss der Siliziumdioxid (SiO_2)-Schichtdicke auf die
      Entstehung von LIPSS in SiO_2/Si-Schichtsystemen
      festgestellt. Die SiO_2-Schichtdicke bestimmt, welche
      Grenzfläche des Schichtsystems die Entstehung bzw.
      Orientierung von LIPSS kontrolliert. Auf dünnen
      SiO_2-Schichten kann die Erzeugung von LIPSS gut durch die
      kurzzeitige Entstehung einer flüssigen Si-Schicht erklärt
      werden. Surface plasmon polaritons (SPP), die an der
      Grenzfläche Luft/geschmolzenes Si angeregt werden können,
      tragen dabei zur senkrechten Orientierung von LIPSS, im Bezug
      auf die Polarisationsrichtung der einfallenden
      Laserstrahlung, bei. Die Orientierungsrichtung von LIPSS
      dreht sich um 90°, sobald die (SiO_2)-Schichtdicke die
      Eindringtiefe von SPP in die Oxidschicht übertrifft. Die nun
      parallel zu Polarisation ausgerichteten LIPSS können durch
      die Interferenz zwischen dem einfallenden elektromagnetischen
      Lichtfeld und angeregten elektromagnetischen
      Plasmaoszillationen im Volumen des (SiO_2) erklärt werden.
      Innerhalb des SiO_2-Schichtdickenbereiches zwischen 80 nm und
      120 nm wechselt die dominierende Orientierungsrichtung. Es
      werden sogar senkrecht überlagerte LIPSS beobachtet, die
      durch die Wechselwirkung beider Plasmonenwellen entstehen.
      Diese Wechselwirkung kann durch Abätzen der SiO_2-Schicht mit
      Hilfe von Fluorwasserstoffsäure (Flusssäure) nachgewiesen
      werden. \\ Zusammengefasst bietet die vorliegende
      Dissertation zahlreiche Einblicke in bislang unbekannte
      Aspekte der Entstehung von LIPSS. Zudem ebnen die
      durchgeführten Untersuchungen den Weg für mögliche,
      technische Anwendungsbereiche von LIPSS, bspw. in der
      Mikroelektronik oder Halbleitertechnologie.
description: The aim of the present
      dissertation is to expand the range of knowledge about
      laser-induced selforganization resulting from linearly
      polarized nanosecond-laser pulses (~ 5-8 ns) at a central
      wavelength of 532 nm, which interact with different substrate
      materials, e.g. conductors, semi-conductors and dielectrics.
      The cumulative work is seperated into two parts which deal in
      detail with the formation of a unique selforganization
      phenomenon denoted as laser-induced periodic surface
      structures (LIPSS) on external and internal boundary
      surfaces. \\ In the first part, the influence of the
      substrate microcrystallinity on the orientation of LIPSS is
      demonstrated. On polycrystalline stainless steel EN 1.4301,
      the expansion of LIPSS is limited to the grain size of EN
      1.4301, and furthermore, is affected by the crystal
      orientation of the individual grains. In contrast to
      monocrystalline silicon (100), additional orientions of LIPSS
      are found on EN 1.4301, which are not covered by the
      state-of-the-art-theories and thus determine the
      crystallinitiy of a substrate for an unknown factor, which
      directly influences the formation of LIPSS. \\ In the second
      part, the effects of LIPSS on internal boundary surfaces of
      layered systems, and vice versa, are investigated. LIPSS are
      demonstrated to induce alloying and dealloying processes
      between gold (Au) and silicon (Si) in submicron spatial
      confinements and with nanosecond temporal resolution. A thin
      film of Au can be thermally dewetted into Au-nanoparticles
      with a size in the range from 5 nm - 50 nm. Subsequent
      illumination of these Au-nanoparticles with ns-laserpulses
      leads to the formation of periodically aligned AuSi-ribbons
      (LIPSS), which were found to be electrically conductive by
      conductive-atomic fore microscopy (C-AFM). Also, the design
      of AuSi-LIPSS can be controlled by the incident angle of the
      laserpulses. In addition, the internal interface between Au
      and Si is modified by LIPSS, facilitating the development of
      mesoporous Si, which attracts attention in several
      sophisticated applications. The laser-induced alloying was
      repeated with other metals, e.g. platinum, silver and copper.
      Apart from the alloying effects LIPSS were found to be a
      versatile tool for the controlled growth and alignment of
      copper-silicide nanocrystals. Thin copper films were
      sputter-deposited onto single crystal silicon (100)
      substrates with a thin oxide layer, and subsequently exposed
      to linearly polarized nanosecond laser pulses. The
      irradiation triggers \textit{pulsed laser-induced dewetting}
      (PliD) of the Cu film and simultaneous formation of periodic
      Cu-nanowires (LIPSS), which partially penetrate the oxide
      layer to the Si substrate. These LIPSS act as nucleation
      centers for the growth of CuSi-nanocrystals during thermal
      processing at 500°C under forming gas (95% N_2 /5% H_2)
      atmosphere. As a third aspect, a strong influence of
      silicondioxide (SiO_2)-layer thicknesses on the formation of
      LIPSS in SiO_2/Si-layered systems is demonstrated. The
      SiO_2-layer thickness determines which interface of the
      system controls the formation, i.e. the orientation, of
      LIPSS. For thin SiO_2-layers LIPSS formation by ns-laser
      pulses may be nicely explained assuming a thin layer of
      molten silicon. Surface plasmon polaritons (SPP) excited at
      the interface air/molten Si primarily contribute to the
      formation of LIPSS with a perpendicular orientation towards
      the incident light polarization. As SiO_2 layers exceed the
      theoretically determined penetration depth of SPP into SiO_2,
      the orientation of LIPSS rotates by 90 degrees, showing
      parallel alignment towards the incident light polarization.
      The parallel alignment of LIPSS may be interpreted in terms
      of interference between the incident light field and the
      electric fields of bulk electron plasma waves. Irradiation of
      SiO_2-layers in the transition range of 80 nm to 120 nm
      causes the formation of orthogonally superimposed LIPSS.
      These crossed LIPSS result from the interaction of both
      formation mechanisms, visualized by etching off the SiO_2
      layer with hydrofluoric acid. \\ In conclusion, the
      dissertation provides insights into several unknown aspects
      of LIPSS formation. Moreover the conducted research paves the
      way for potential applications of LIPSS, e.g.
      microelectronics and semiconductor devices.