Ο ρόλος των αλληλεπιδράσεων του υποστρώματος και του προσανατολισμού πρόσδεσης στον μηχανισμό τήξης των νανοσωματιδίων χρυσού
Creators: name: Γεννετίδης, Χρήστος Ιωάννη
Publisher: name: Aristotle University of Thessaloniki
Year: 2022
Subjects: Νανοσωματίδια Χρυσού
Μοριακή δυναμική
Λιώσιμο
Gold Nanoparticles
Molecular dynamics
Melting

description: Τα νανοσωματίδια χρυσού είναι γνωστά για τις καταλυτικές τους ιδιότητες, η οποίες απαιτούν να λειτουργούν σε υψηλές θερμοκρασίες. Η μελέτη της συμπεριφοράς τους υπό αυτές τις συνθήκες μπορεί να αποβεί χρήσιμη για τον σχεδιασμό νέων καταλυτικών συσκευών. Σε αυτήν την εργασία χρησιμοποιήθηκαν προσομοιώσεις μοριακής δυναμικής για να μελετηθεί η διαδικασία τήξης μικρών οκταεδρικών νανοσωματιδίων χρυσού με την χρήση ενός καινούργιου διατομικού δυναμικού που κατασκευάστηκε με πεδία δυνάμεων μηχανικής μάθησης. Τα νανοσωματίδια μελετήθηκαν ως ελεύθερα και ως υποστηριζόμενα σε ένα υπόστρωμα με διαφορετικούς προσανατολισμούς πρόσδεσης και δυνάμεις αλληλεπίδρασης με το υπόστρωμα, με σκοπό να αποσαφηνιστεί η επίδραση του υποστρώματος και ο προσανατολισμός του νανοσωματιδίου στην διαδικασία τήξης. Η αλληλεπίδραση του νανοσωματιδίου με το υπόστρωμα προσομοιάστηκε στερεώνοντας μια όψη του νανοσωματιδίου, εφαρμόζοντας δυνάμεις ελατηρίου σε κάθε άτομο για να δεσμευτούν στις αρχικές τους θέσεις. Οι προσομοιώσεις έδειξαν την ελάττωση του σημείου τήξης με το αντίστροφο της ακτίνας τόσο των ελεύθερων όσο και τον υποστηριζόμενων νανοσωματιδίων. Η διαδικασία τήξης ξεκινά από την επιφάνεια του νανοσωματιδίου η οποία σταδιακά επεκτείνετε προς τον στερεό πυρήνα μέχρι την δημιουργία μιας κρίσιμης ακτίνας και τότε το νανοσωματίδιο λιώνει τελείως και απότομα. Επιπρόσθετα η εισαγωγή υποστρώματος εμφανίζετε να καθυστερεί την τήξη σε σχέση με το ελεύθερο νανοσωματίδιο, ανεξαρτήτως της δύναμης αλληλεπίδρασης με το υπόστρωμα, καταδεικνύοντας έτσι την σημασία του υποστρώματος στην διαδικασία της τήξης. Τα αποτελέσματα από τις προσομοιώσεις για την κρίσιμη ακτίνα του νανοσωματιδίου βρέθηκαν να έχουν καλή συμφωνία με τα αποτελέσματα μιας πρόσφατης πειραματικής δουλειάς
description: Gold Nanoparticles (NPs) are well-known for their catalytic activity which requires them to operate at elevated temperatures. The investigation of their behavior under such conditions may prove useful for the design of new catalytic devices. Here Molecular dynamics simulations were employed to study the melting process of small (~1.5 to ~3.5 nm diameter) truncated octahedral Au NPs with the use of a novel Machine Learning Force Fields interatomic potential. The NPs were studied as free-standing and as supported on a substrate with different landing orientations and interaction strengths with it, in order to clarify the effect of the support and NP’s orientation on the melting process. The NP-support interaction was emulated by fixing a NP’s facet, by applying spring forces on each atom to tether them to their initial positions. The simulations showed a suppression of the melting point with the inverse particle radius for both supported and free NPs. The melting process initiates from the NP’s surface which slowly expands into the solid core until a critical radius (rc) is reached, and then the NP melts completely and rapidly. Furthermore, the introduction of support appears to delay the melting compared to the free NP, regardless of the NP’s adhesion strength with the support, indicating its importance in the melting process. The results of the simulations for the NP’s critical radius (rc) were in good agreement with the results of a recent experimental work