Femtosecond excitations in metallic nanostructures
Creators: name: Ropers, Claus
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I
Year: 2007
Subjects: subject: Oberflächenplasmon
subject: Femtosekunde
subject: Nahfeldoptik
subject: Elektronenimpulse
subject: Surface Plasmon Polariton
subject: Femtosecond
subject: Near-Field Optics
subject: Electron Pulses
subject: 530 Physik
subject: 29 Physik, Astronomie

description: Diese Arbeit leistet einen Beitrag zum Verständnis optischer Anregungen in metallischen Nanostrukturen. Am Beispiel ausgewählter Strukturen werden experimentell die Dynamik dieser Anregungen mit Femtosekunden-Zeitauflösung und ihre elektromagnetischen Moden auf der Nanometer-Längenskala untersucht. Anhand winkel- und zeitaufgelöster Transmissionsexperimente an metallischen Dünnfilmgittern wird gezeigt, dass resonante Oberflächenplasmon-Polaritonen (OPPen) wesentlich die optischen Eigenschaften dieser Strukturen beeinflussen. Die Lebensdauer solcher Anregungen wird ermittelt und damit nachgewiesen, dass Kopplungen zwischen OPP-Resonanzen drastische Lebensdauer-Modifikationen zur Folge haben. In einem eigens konstruierten, spektral auflösenden optischen Nahfeldmikroskop werden die elektromagnetischen Feldverteilungen der OPPen direkt abgebildet. Derartige Experimente erlauben erstmals eine Zuordnung der räumlichen Moden zur zeitlichen Dynamik verschiedener OPP-Resonanzen. Diese Erkenntnisse ermöglichen zudem eine Interpretation des nahfeldmikroskopischen Bildkontrasts bezüglich der Beiträge verschiedener vektorieller Komponenten des optischen Nahfeldes. Die selektive Abbildung unterschiedlicher elektrischer und magnetischer Feldkomponenten in Abhängigkeit vom Sondentyp wird demonstriert. Darüberhinaus wird die OPP-Erzeugung in einem Gitter auf dem Schaft einer Nahfeldspitze ausgenutzt, um propagierende OPPen im Apex zu konzentrieren. Ein weiterer Teil der Arbeit nutzt elektrische Feldüberhöhungen an scharfen Metallspitzen für die lokalisierte Erzeugung nichtlinearer optischer Signale. Die Beobachtung intensiver Multiphoton-Elektronenemission nach Femtosekundenanregung stellt ein zentrales Ergebnis dar. Dieser Prozess wird umfangreich charakterisiert und findet seine erste Anwendung in einer neuartigen Rastersondentechnik, in der die örtlich variierende Elektronenemission der Bildgebung dient.
description: This thesis contributes to the understanding of optical excitations in metallic nanostructures. In experiments on selected model structures, the dynamics of these excitations and their electromagnetic spatial modes are investigated with femtosecond temporal and nanometer spatial resolution, respectively. Angle- and time-resolved transmission experiments on metallic thin film gratings demonstrate the dominant role resonant surface plasmon polaritons (SPPs) play in the optical properties of such structures. The lifetimes of these excitations are determined, and it is shown that coherent couplings among SPP-resonances result in drastic lifetime modifications. The spatial SPP mode profiles are imaged using a custom-built near-field optical microscope. The experiments reveal a direct correlation between the spatial mode structure and the dynamics of different SPP resonances. These findings allow for an interpretation of the near-field optical image contrast in terms of the contributions of different vectorial components of the electromagnetic near-field. A selective imaging of different electric and magnetic field components is demonstrated for various types of near-field probes. Furthermore, the excitation of SPPs in periodic structures is employed in a novel type of near-field tip. The resonant excitation of SPPs in a nanofabricated grating on the shaft of a sharp metallic tip results in their concentration at the tip apex. The final part of the thesis highlights the importance of optical field enhancements for the local generation of nonlinear optical signals at the apex of sharp metallic tips. Specifically, the observation of intense multiphoton electron emission after femtosecond excitation is a major result. This process is thoroughly characterized, and a novel scanning microscopy application based on this effect is presented. In this technique, an image contrast with nanometer resolution arises from spatially varying electron emission rates.