title: Quantum Optical Nonlinearity of a Single Molecule Strongly Coupled to a Microcavity
Creators: name: Pscherer, André
Publisher: name: Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Year: 2024
Subjects: subject: Dibenzoterrylene
subject: Cavity
subject: Nonlinear optics
subject: Strong coupling
subject: Single molecule
subject: Spectroscopy
subject: Saturation
subject: Four-wave mixing
subject: Photon correlation
subject: All-optical switching
subject: Steady-state inversion of a two-level system
subject: Vacuum Rabi splitting
subject: Vacuum Rabi oscillations
subject: Dichroic mirrors
subject: Microcavity
subject: Photon
subject: Light
subject: Quantum Optics
subject: DDC Classification::5 Naturwissenschaften::53 Physik::530 Physik

description: Achieving near-deterministic photon-emitter and photon-photon interactions is one of the main challenges in constructing large-scale quantum networks. Because of the finite scattering cross-section and branching ratio of emitters existing up to date, it is not possible to achieve this goal without the fabrication of photonic structures around the emitter. In this work, we employ a tunable Fabry-Pérot microcavity with a finesse as high as $\mathcal{F} = 24000$, which selectively enhances the coherent 0-0 zero-phonon line (00ZPL) of a single dibenzoterrylene (DBT) molecule in an anthracene crystal. Due to the small cavity mode volume of only $V = 4.4 \, \lambda^3$, we achieve high coupling rates up to $2g = 2\pi \cdot 1.54 \, \text{GHz}$ between single cavity photons and molecular excitations. This exceeds both the cavity loss rate ($\kappa = 2\pi \cdot 1.3 \, \text{GHz}$) and the free-space emission rate of the molecule ($\gamma = 2\pi \cdot 0.04 \, \text{GHz}$). We report the first spectroscopic observation of a single molecule strongly coupled to a cavity and find a cooperativity of $C = 45$. The transmission spectrum of the coupled system shows two polariton peaks separated by a dip with transmission $T &lt; 1 \, \%$. We furthermore perform ringdown measurements which elucidate the dynamics of the energy transfer between cavity and molecule. This marks the first measurement of a single molecule undergoing single-photon Rabi oscillations. As photon-emitter interactions are highly efficient in this system, we utilize its nonlinearity to mediate photon-photon interactions. Saturating the molecule increases the transmission through the common resonance, reaching $T = 50 \, \%$ with a mean photon number as low as $\bar{n} = 0.40$ in the cavity. In a pump-probe configuration, we benchmark the performance of our system as a high-contrast all-optical switch at the level of single photons. As this nonlinearity is quantum in origin, we inspect the photon statistics of the transmitted light and find an intensity autocorrelation value of $g^{(2)}(0) = 252$ due to the strong selective suppression of single photons. In addition, we show that symmetric two-frequency excitation leads to four- and even six-wave-mixing sidebands in the emitted spectrum. Lastly, we present spectrally tailored dichroic cavity mirrors with a finesse of $\mathcal{F} = 10000$, which transmit Stokes-shifted fluorescence of the molecule. The detected rate of fluorescence light is proportional to the excited state population of the molecule. This additional information enables several new experiments, three of which we evaluate the feasibility of: Firstly, the direct access to the excited-state population can be used to test the prediction that a two-level system, our molecule, can exhibit steady-state inversion when coupled to a high-finesse cavity. Secondly, it is possible to detect cavity-mediated coupling between two molecules by exciting a two-photon transition at the average resonance frequency of the molecules. This gives rise to a resonance which can be observed in the excited-state population, but not in the cavity transmission. Thirdly, we estimate the cavity parameters necessary to resolve the quantization of the AC Stark shift. This would allow us to detect the photon statistics inside the cavity. The results in this thesis benchmark the ability of single molecules to mediate interactions between single photons. This represents a major step towards the realization of a network of quantum emitters connected via a quantum photonic channel.
description: Nahezu deterministische Photonen-Emitter- und Photonen-Photonen-Wechselwirkungen zu erzielen ist eine der größten Herausforderungen beim Aufbau großflächiger Quantennetzwerke. Aufgrund des begrenzten Streuquerschnitts und Zerfalls-Verzweigungsverhältnisses der bis dato existierenden Emitter ist es nicht möglich, dieses Ziel ohne die Fertigung photonischer Strukturen um den Emitter zu erreichen. In dieser Arbeit verwenden wir einen verstimmbaren Fabry-Pérot-Mikroresonator mit einer Finesse von bis zu $\mathcal{F} = 24000$, der selektiv die kohärente 0-0-Null-Phononen-Linie (00ZPL) eines einzelnen Dibenzoterrylen-Moleküls (DBT) in einem Anthracenkristall verstärkt. Aufgrund des kleinen Resonator-Modenvolumens von nur $V = 4.4 \, \lambda^3$ erreichen wir hohe Kopplungsraten bis zu $2g = 2\pi \cdot 1.54 \, \text{GHz}$ zwischen einzelnen Resonator-Photonen und Anregungen des Moleküls. Diese übersteigen sowohl die Resonator-Verlustrate ($\kappa = 2\pi \cdot 1.3 \, \text{GHz}$) als auch die freie Emissionsrate des Moleküls ($\gamma = 2\pi \cdot 0.04 \, \text{GHz}$). Wir präsentieren die erste spektroskopische Beobachtung eines einzelnen Moleküls, das stark an einen Resonator gekoppelt ist, und ermitteln eine Kooperativität von $C = 45$. Das Transmissionsspektrum des gekoppelten Systems weist zwei durch die Polaritonen verursachte Maxima auf, die durch ein Minimum mit einer Transmission $T &lt; 1 \, \%$ getrennt sind. Darüber hinaus führen wir Ringdown-Messungen durch, die die Dynamik des Energietransfers zwischen Resonator und Molekül aufzeigen. Dies ist die erste Messung eines einzelnen Moleküls, das Einzelphotonen-Rabi-Oszillationen ausführt. Da Photonen-Emitter-Wechselwirkungen in diesem System sehr effizient sind, nutzen wir seine Nichtlinearität um Photonen-Photonen-Wechselwirkungen zu vermitteln. Wird das Molekül gesättigt, erhöht sich die Transmission durch die gemeinsame Resonanz und erreicht $T = 50 \, \%$ bereits mit einer mittleren Photonenzahl $\bar{n} = 0.40$ im Resonator. In Pump-Probe-Experimenten testen wir die Leistungsfähigkeit unseres Systems als optischer Schalter mit hohem Kontrast auf Einzelphotonen-Ebene. Da diese Nichtlinearität quantenmechanischen Ursprungs ist, untersuchen wir die Photonenstatistik des transmittierten Lichts und finden aufgrund der stark selektiven Unterdrückung von 1-Photonen-Zuständen einen Intensitätsautokorrelationswert von $g^{(2)}(0) = 252$. Darüber hinaus zeigen wir, dass Anregung mit zwei symmetrisch um die Resonanz des Moleküls verstimmten Lasern zu Seitenbändern im Emissionsspektrum führt, die von Vier- und sogar Sechs-Wellen-Mischungs-Prozessen stammen. Abschließend präsentieren wir spektral maßgeschneiderte dichroitische Resonatorspiegel mit einer Finesse von $\mathcal{F} = 10000$, die die Stokes-verschobene Fluoreszenz des Moleküls transmittieren. Die Detektionsrate des Fluoreszenzlichts ist proportional zur Population des angeregten Zustands des Moleküls. Dieser zusätzliche Informationskanal ermöglicht mehrere neue Experimente, von denen wir drei auf ihre Durchführbarkeit prüfen: Erstens kann der direkte Zugang zur Population der angeregten Zustände genutzt werden, um die theoretische Vorhersage zu testen, dass ein Zwei-Niveau-System, unser Molekül, im stationären Zustand eine Populations-Inversion aufweisen kann, wenn es an einen Resonator mit hoher Finesse gekoppelt ist. Zweitens ist es möglich, eine durch den Resonator vermittelte Kopplung zwischen zwei Molekülen nachzuweisen, indem ein Zwei-Photonen-Übergang bei der Durchschnittsresonanzfrequenz beider Moleküle angeregt wird. Dies führt zu einer Resonanz, die sich durch die Population des angeregten Zustands beobachten lässt, nicht aber durch die Resonator-Transmission. Drittens schätzen wir die Resonatorparameter ab, die erforderlich sind um die Quantisierung der AC Stark-Verschiebung aufzulösen. Dies würde es uns ermöglichen, die Photonenstatistik im Inneren des Resonators zu erfassen. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass einzelne Moleküle in der Lage sind, Wechselwirkungen zwischen einzelnen Photonen zu vermitteln. Dies ist ein wichtiger Schritt auf dem Weg zur Realisierung eines Netzwerks bestehend aus Quantenemittern, die über einen quantenphotonischen Kanal miteinander verbunden sind.