Implementing Meta-GGA functionals in PAW formalism and applications in molecular and nanoscale thin-film systems
Creators: name: Tamoev, Konstantin
Publisher: name: Universität Paderborn
Year: 2024

description: Die folgende Arbeit untersucht Erweiterungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT). Zu diesem Zweck besteht eines der Ziele dieser Arbeit darin, das von Perdew et al. entwickelte meta-GGA-Funktions-SCAN in das CP-PAW-Framework unter Verwendung des Projector Augmented Wave (PAW)-Formalismus zu implementieren. Damit wollen wir die Genauigkeit und den Nutzen der DFT bei der Vorhersage der Eigenschaften komplexer Systeme verbessern. Darüber hinaus umfasst diese Arbeit Anwendungsstudien zum Kohlenstoffsuboxidmonomer (C$_3$O$_2$) und zum Wachstum von Cu(In,Ge)Se (CIGS)-Dünnschichten im Nanomaßstab. Bei der Strukturanalyse von C$_3$O$_2$ verwenden wir sowohl das lokale Hybridfunktional PBE0r von Blöchl et al. als auch einen Ansatz, der die reduzierte Dichtematrixfunktionaltheorie (RDMFT) mit der adaptiven Clusternäherung (ACA) von Schade et al. kombiniert. Diese beiden Methoden liefern Einblicke in die elektronische Struktur und das Bindungsverhalten von C$_3$O$_2$ und belegen die Wirksamkeit der Einbeziehung von DFT und RDMFT für solche Analysen. Schließlich konzentriert sich die zweite Anwendungsstudie als integraler Bestandteil hocheffizienter Photovoltaiksysteme auf die Mechanismen des Nanostrukturwachstums von CIGS-Dünnschichten. Unter Verwendung der Tight Bonding Molekulardynamik (TBMD) untersuchen wir die ersten Phasen des CIGS-Wachstums auf dem Molybdän-Rückkontakt (Mo) mit dem Ziel, hilfreiche Daten zur Verbesserung der Effizienz und Skalierbarkeit dieser Systeme bereitzustellen. Insgesamt trägt diese Arbeit zu den theoretischen Werkzeugen bei, die für die Untersuchung komplexer molekularer und nanostrukturierter Materialien zur Verfügung stehen, und bietet neue Erkenntnisse und einen Einblick in potenzielle praktische Anwendungen in der Materialwissenschaft und Photovoltaik.
description: The following thesis explores extensions of density functional theory (DFT). For that purpose one of the objectives of this work is on implementing the meta-GGA functional SCAN developed by Perdew et al. into the CP-PAW framework using the projector augmented wave (PAW) formalism. With this, we aim to enhance the accuracy and utility of DFT in predicting the properties of complex systems. Furthermore, this thesis includes application studies on the Carbon Suboxide (C$_3$O$_2$) monomer and the growth of nanoscale Cu(In,Ge)Se (CIGS) thin-films. In the structural analysis of C$_3$O$_2$ we employ both the local hybrid functional PBE0r by Blöchl et al. and an approach that combines reduced density-matrix functional theory (RDMFT) with the adaptive cluster approximation (ACA) by Schade et al. These two methodologies provide insights into the electronic structure and bonding behaviour of C$_3$O$_2$, establishing the effectiveness of incorporating DFT and RDMFT for such analyses. Finally, as an integral part of high-efficiency photovoltaic systems, the second application study focuses on the mechanisms of nanostructure growth of CIGS thin-films. Utilizing tight-bonding molecular dynamics (TBMD), we study the first stages of CIGS growth on the Molybdenum (Mo) back contact, aiming to provide helpful data for the efficiency and scalability enhancement of these systems. Overall, this work contributes to the theoretical tools available for the study of intricate molecular and nanostructure materials, giving new insights and a look into potential practical applications in material science and photovoltaics.