Nanoskalige Analytik der Mikrostruktur von hochdosig bestrahltem Beryllium
Creators: name: Zimber, Nikolai
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2021

description: Beryllium gilt als vielversprechender Kandidat für einen effektiven Neutronenmultiplikator in Fusionskraftwerken. Die extremen Bedingungen in zukünftigen Reaktoren sorgen jedoch für eine nachhaltige Schädigung der eingesetzten Struktur- und Funktionswerkstoffe. Neben der sogenannten Verlagerungsschädigung, die zu Bildung von Frenkel-Paaren (Zwischengitteratome und Leerstellen) führt, werden durch Elementumwandlung große Mengen an Helium und Tritium im Material produziert. Zusammen mit Leerstellen bilden diese beiden Elemente Blasen, die zu einem Anschwellen des Materials führen können. Untersuchungen an bestrahlten Berylliumproben haben darüber hinaus gezeigt, dass selbst nach der Bestrahlung bei höheren Temperaturen (≥ 600 °C) größere Mengen des produzierten Tritiums im Material zurückgehalten werden. Um im Falle eines Störfalls des Reaktors zu verhindern, dass das angesammelte Tritium unkontrolliert freigesetzt wird, muss sichergestellt werden, dass das Tritiuminventar in Beryllium bereits während des Reaktorbetriebs kontrolliert reduziert wird. Zum jetzigen Zeitpunkt ist noch nicht abschließend geklärt auf welche genauen Mechanismen die große Tritiumrückhaltung in Beryllium zurückzuführen ist. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es daher, ein tiefgreifendes Verständnis über die mikrostrukturellen Veränderungen in neutronenbestrahltem Beryllium zu entwickeln. Insbesondere sollen dabei die genauen Mechanismen aufgezeigt werden, die zu der beobachteten Tritiumrückhaltung führen. Dafür wurden 1 mm große constrained Be-Kugeln aus der vier Jahre langen HIDOBE-02 Bestrahlungskampagne ausgiebig im Transmissionselektronenmikroskop (TEM) analysiert. Neben den klassischen Abbildungsverfahren wurden die Proben intensiv analytisch untersucht. Insbesondere die Bestrahlung bei 387 °C und 487 °C hat neben der Blasen-Nukleation zur Bildung einer Vielzahl von Ausscheidungen und Segregationen geführt. Hier konnte man auch immer wieder Effekte wie die neutroneninduzierte Auflösung und Wiederausscheidung beobachten. Oberhalb 487 °C war der Großteil der Ausscheidungen unter Bestrahlung nicht länger stabil und hat sich aufgelöst. Sowohl Helium als auch Tritium konnten zum ersten Mal überhaupt mittels hochaufgelöster Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS) sowohl innerhalb von nanoskaligen Blasen im Korninnern als auch entlang von Korngrenzen quantifiziert werden. Während sich Helium quasi homogen im Blaseninneren verteilt, lagert sich Tritium vornehmlich an den Basalflächen der hexagonal-prismatischen Blasen an. Mit einer eigens entwickelten Datenbearbeitungsroutine konnten selbst bei vermeintlich schlechten Signalen klar erkennbare Helium- und Wasserstoffsignale herausgearbeitet werden. Neben Wasserstoff wurden mittels energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDX) Al, Mg und Si an den Blasenrändern nachgewiesen werden. Diese Beobachtungen legen nahe, dass Wasserstoff durch die Bildung eines komplexen Hydrids an den Basalflächen innerhalb der Blasen gebunden ist. Diese Annahme wird durch die Ergebnisse der Unabhängigkeitsanalyse (ICA) der Beryllium K-Kante unterstützt. Hochaufgelöste in-situ EELS-Heizversuche offenbaren selbst bei erhöhten Temperaturen eine starke Wasserstoffanreicherung an den Blasenrändern solange diese geschlossenen sind. Die großen Heliummengen innerhalb der Blasen führen zu Drücken von bis zu 0,13 GPa und verhindern somit mit hoher Wahrscheinlichkeit die Wasserstoffdesorption. Sobald die Blasen geöffnet sind, und damit der Druck im Inneren verschwindet, beginnt Wasserstoff bei Temperaturen ≥ 400 °C von den Basalflächen zu desorbieren. Entlang der Korngrenzen ist es bei allen Temperaturen zur Bildung von blasenverarmten Zonen gekommen, in denen keine oder nur sehr wenige Blasen zu sehen sind. Mit Hilfe eines selbst entwickelten theoretischen Modells konnte gezeigt werden, dass sämtliches, während der Bestrahlung freigesetztes Tritium, aus dem Bereich der späteren verarmten Zonen stammt. Die Bildung von Ausscheidungs-Blasenpaaren in der unmittelbaren Nähe dieser Bereiche verhindert bei Temperaturen ≤ 500 °C offenbar die Freisetzung größerer Mengen, da diese als zusätzliche Einfangzentren für Tritium wirken. Das vorgestellte Modell kann in Zukunft dafür verwendet werden, mit wenigen, einfach zu bestimmenden experimentellen Daten die Tritiumrückhaltung in bestrahlten Proben abzuschätzen und liefert damit wichtige Erkenntnisse für die Blanketsicherheit zukünftiger Fusionsreaktoren. Darüber hinaus helfen die Ergebnisse dieser Arbeit dabei, das grundlegende Verständnis von Metall-Wasserstoff-Wechselwirkungen zu vertiefen.