title: Development of a high power frequency comb in the mid-infrared spectral region for comb-mode resolved Doppler-free saturation spectroscopy
Creators: name: Pecile, Vito Fabian
Publisher: name: :none
Year: 2024

description: Hochpräzise Spektroskopie im mittleren Infrarot (engl.: mid-infrared (mid-IR)) mit optischen Frequenzkämmen (engl.: optical frequency combs (OFCs)) als Lichtquelle ist eine neue Technik um breitbandige Spektralbereiche untersuchen zu können und somit mehrere molekulare Übergänge simultan zu untersuchen. Der Wellenlängenbereich von 3–5 μm, welcher oft als "Molekulare Fingerabdruck"- Region bezeichnet wird, ist von hervorgehobener Bedeutung, weil hier starke Vibrationsübergänge von mehreren Bestandteilen der Atmosphäre liegen. Dies ist relevant für viele praktische Anwendungen in Medizin und Industrie. Die Absorptionsspektren welche man von Anwendungsmessungen erhält sind hoch komplex, da viele unterschiedliche Moleküle präsent sind. Man benötigt daher sehr genaue Referenzdaten um die Zusammensetzung der Probe akkurat angeben zu können. Die Präzision mit der die Frequenz eines Überganges angegeben werden kann ist intrinsisch durch die Doppler-Verbreiterung limitiert, da sich die untersuchten Moleküle mit einer gewissen Geschwindigkeitsverteilung in der Probe bewegen. Dieses Limit kann mit der sogenannten Doppler-freien Sättigungsspektroskopie überwunden werden, bei welcher gegenläufige Strahlen ein Anregungs-Abfrage Experiment darstellen: Hier werden die Übergänge gesättigt und ein schmaleres Merkmal, der sogenannte Lamb-dip erscheint im Linienzentrum. Wenn man nun dieses neue Merkmal anstatt der Doppler-verbreiterten Linie untersucht, kann man die Genauigkeit um mehrere Größenordnungen erhöhen. Um die Übergänge zu sättigen, sind hohe Leistungen notwendig, welche mit Hilfe eines Resonators leichter erreicht werden können. Die Feldstärke innerhalb des Resonators ist erhöht und der selbe Laser kann für Anregung und Abfrage verwendet werden. So ein Experiment nennt man kavitätsverstärkte Doppler-freie Sättigungsspektroskopie. Diese Technik hat jedoch sehr strenge Anforderungen an die verwendete Lichtquelle im Bezug auf Stabilität und hohe notwendige Leistung. Da OFCs im mid-IR immer noch technologisch herausfordernd sind, gibt es derzeit kein System, welches diesen gerecht werden könnte. In dieser Dissertation wird die Entwicklung eines OFC im Wellenlängenbereich von 3–5 μm, welcher den Anforderungen für eine erste Demonstration von kavitätsverstärker Doppler-freier Sättigungsspektroskopie genügt, präsentiert. Das System besteht aus 3 Bausteinen: (i) Einem modengekoppelten Yb:gedopten Faserlaser, welcher bei ∼1 μm emittiert und für rauscharme Operation optimiert ist; (ii) einem Laserverstärker mit zeitlichen gestreckten Pulsen (engl.: chirped pulse amplifier (CPA)), welcher Leistungen von 100 W generiert und spektrale Abänderungen ohne negativen Effekt auf die Rauschperformance ermöglicht, sowie (iii) einem optischen parametrischen Oszillator (engl.: optical parametric oscillator (OPO)), welcher eine einstellbare Wellenlängenkonversion ins mid-IR ermöglicht und einen Leistungsrekord in diesem Wellenlängenbereich bei gleichzeitig hoher Stabilität erreicht. In der ersten Publikation dieser Dissertation wird eine neue Methode zum Unterdrücken des Amplitudenrauschens des Faserlasers vorgestellt, welche das Rauschverhalten verbessert und die Stabilität erhöht. Im Anschluss wird gezeigt, wie spektrale Abänderungen in einem CPA möglich sind ohne zusätzliches Rauschen einzuführen. Schlussendlich wird der CPA als Pumpe für einen OPO verwendet, mit welchem wir einen Leistungsrekord von 10.3 W bei 3.1 μm erreichen. Außerdem besprechen wir die Stabilität unseres OPO detailreich, inklusive einer erstmaligen Untersuchung des Phasenrauschens und des M2 Parameters des Idler Strahls. Diese Ergebnisse ermöglichen hochpräzise Spektroskopietechniken, welche zuvor durch mangelnde Stabilität und zu nierdrige Leistung limitert waren.
description: Precision spectroscopy in the mid-infrared (mid-IR) using optical frequency combs (OFCs) as a light source is a novel technique to investigate broadband spectral regions and thereby several molecular transitions simultaneously. The wavelength range from 3–5 μm – often referred to as "molecular fingerprint" region – is of elevated importance due to the presence of strong vibrational transitions of several atmospheric constituents, being relevant for many practical medical and industrial applications. The absorption spectra received from field measurements are highly complex due to the presence of many molecular species and rely on highly accurate reference data to be able to accurately identify the sample constituents and relative quantities. The precision of the frequency of a molecular transition is inherently limited due to predominant Doppler-broadening as the investigated molecules move in the sample with a certain velocity distribution. This limitation can be overcome by Doppler-free saturation spectroscopy where counterpropagating beams are used in a pump-probe experiment: Here, the transitions are saturated and a narrower feature, the so-called Lamb-dip, appears in the line center. By probing this Lamb-dip instead of the Doppler-broadened transition it is possible to increase the accuracy of the transition frequency by several orders of magnitude. To saturate molecular transitions, high powers are necessary, which can more easily be achieved by placing the sample inside a cavity. The laser field strength inside the cavity is increased and the same laser for pump and probe beam can be used. This technique is called cavity-enhanced Doppler-free saturation spectroscopy. However, for this type of experiment, rigorous demands on the used light source in terms of high average powers and stability have to be met. As mid-IR OFC sources are still technologically challenging, such a system is currently unavailable. In this thesis, the development of an OFC source in the wavelength region of 3–5 μm that has sufficient characteristics for a first time performance of cavity-enhanced Doppler-free saturation spectroscopy in the mid-IR is presented. The system consists of three major building blocks: (i) A mode-locked, Yb:doped fiber seed oscillator emitting at ∼1 μm, optimized for low-noise operation; (ii) a chirped pulse amplifier (CPA) to generate high average-powers of up to 100W, while allowing for spectral shaping and a conservation of the low-noise characteristics, and (iii) a wavelength-tunable optical parametric oscillator (OPO), performing wavelength conversion to the mid-IR, reaching record high average powers at excellent stability. In the first publication presented in this thesis a novel relative intensity noise suppression mechanism is discussed, which allows for a further optimization of the seed laser noise performance and thereby an increased stability. Subsequently, it is shown how mechanical spectral pulse shaping can be used in a CPA without any negative effect on the noise performance of the system. Finally, the CPA output is used as a pump source for an OPO, where it was possible to achieve a record-high average power of 10.3 W at 3.1 μm. Additionally, we discuss the stability of our OPO system in great detail, including a first-time investigation of the idler phase noise and M2 parameter. These findings facilitate precision spectroscopy techniques previously constrained by light source average powers and quality limitations.