Spectro-microscopic investigation of Fe-oxide based model catalysts and instrumental development
Creators: name: Genuzio, Francesca
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Year: 2016
Subjects: subject: Katalyse
subject: XPS
subject: LEEM
subject: X-PEEM
subject: Eisenoxiden
subject: Dünnschichten
subject: Nanopartikeln
subject: Phasenumwandlung
subject: elektrostatischen Omega-Filter
subject: Aberrationskorrektur
subject: Hexapoles
subject: catalysis
subject: phase transformation
subject: Fe-oxide thin film
subject: Nano-particles
subject: electrostatic Omega-Filter
subject: aberration correction
subject: hexapoles
subject: 530 Physik
subject: 29 Physik, Astronomie
subject: UP 7800
subject: UP 9330
subject: VE 7047

description: Diese Arbeit untersucht Fe-Oxid-Systeme mit Hilfe einer Kombination aus Mikroskopie (LEEM, Röntgen PEEMs), Beugung (LEED) und Spektroskopie (XPS) und berichtet über die elektronenoptische Entwicklung adaptiver Optiken und Aberrationskorrekturen für einen elektrostatischen abbildenden Energieanalysator. Experimentell untersuchten wir Magnetit und Hämatit Dünnschichten. Ihre Kristallstruktur, Stöchiometrie sowie deren Oberflächenterminierung können durch spezielle Herstellungsverfahren eingestellt werden. Unter Ausnutzung der Echtzeit-Beobachtung mit Mikroskopie, Beugung und Spektroskopie untersuchten wir (a) die Oberflächenmodifikationen von Fe3O4 und α-Fe2O3-Dünnschichten durch Fe Ablagerung; (b) die reversible Phasenumwandlung Fe3O4 ↔ α-Fe2O3 unter verschiedenen Oxidationsbedingungen; (c) die Bildung der metastabilen γ-Fe2O3-Phase und (d) die Wechselwirkung von Fe3O4 und α-Fe2O3 Oberflächen mit unterstützten Pt-Nanopartikeln. Es wurde ein Algorithmus entwickelt, um den LEEM Bildkontrast für inhomogene 2D Oberflächen zu simulieren. Abschließend wird das Design eines Energiefilter-System vorgestellt, das in ein PEEM/LEEM Mikroskop der neuen Generation eingebaut werden wird. Das System basiert auf dem gleichen Abbildungsprinzip wie der magnetische Ω-Filter, der erfolgreich im aktuellen SMART Mikroskop eingesetzt wird. Das neue Instrument zielt auf die Verbesserung der Orts- und Energieauflösung im XPEEM (5 nm und 70 meV). Die Mehrzahl der möglichen Aberrationen zweiter Ordnung wird durch die intrinsische Symmetrie selbstkompensiert. Die Wirkung der anderen Aberrationen wird durch ein geeignetes Design der Verzögerungs- und Beschleunigungsoptiken kombiniert mit einer optimierten Passenergie reduziert. Darüber hinaus kompensieren zusätzliche Hexapole die restlichen dominierenden Aberrationen, wodurch eine Orts- und Energieauflösung besser als 2 nm bzw. 75 meV erreicht wird.
description: This work presents the investigation of Fe-oxide systems, combining microscopy (LEEM, X-PEEM), diffraction (LEED) and spectroscopy (XPS), and the electron-optical development of adaptive optics and aberration corrections for an electrostatic imaging energy analyzer. Experimentally, we studied magnetite (Fe3O4) and hematite (α-Fe2O3) thin films. Their crystal structure, stoichiometry as well as their surface termination can be tuned by special preparation procedures. Taking advantage of real time observation with microscopy, diffraction and spectroscopy, we investigated (a) the surface modifications of Fe3O4 and α-Fe2O3 thin films by Fe deposition; (b) the reversible phase transformation Fe3O4 ↔ α-Fe2O3 under different oxidation conditions; (c) the formation of the metastable γ-Fe2O3 phase and (d) the interaction of Fe3O4 and α-Fe2O3 surfaces with supported Pt nanoparticles . An algorithm was developed to simulate the LEEM image contrast for inhomogeneous 2D surfaces. The possible application to experimental data and the limitation will be discussed. Finally, the design of an energy filtering system is presented, which will be implemented in a new generation PEEM/LEEM microscope. The system bases on the same imaging principle as the magnetic Ω-filter, successfully implemented in the actual SMART microscope. The new instrument aims for the improvement of lateral and energy resolution in X-PEEM (5 nm and 70 meV, respectively). The majority of the possible second order aberrations are self-compensated by intrinsic symmetry. The effect of the other aberrations is reduced by an adequate design for the deceleration-acceleration optics in combination with optimized pass energy. Furthermore, additional hexapole multipoles compensate for the residual dominating aberrations, yielding in the lateral resolution and energy resolution better than 2 nm and 75 meV, respectively.