title: Turning an Organic Molecule into an Efficient Optomechanical System
title: Umwandlung eines organischen Moleküls in ein effizientes optomechanisches System
Creators: name: Gürlek, Burak
Publisher: name: Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
Year: 0
Subjects: subject: Organic Molecules
subject: Single-Molecule Spectroscopy
subject: Molecular Quantum Optics
subject: Quantum Optics
subject: Quantum Information
subject: Optomechanics
subject: Molecular Optomechanics
subject: Quantum Memory
subject: Open Quantum Systems
subject: DDC Classification::5 Naturwissenschaften und Mathematik :: 53 Physik :: 530 Physik

description: Molecules lie at the heart of chemical and biological processes, and are regarded as building blocks of organic matter. Their small size, rich and controllable quantum mechanical properties such as the electronic, vibrational and spin degrees of freedom also make them ideal candidates for building blocks of future quantum technologies. However, the quantum coherence of their vibrational states is lost within picoseconds due to coupling to the solidstate environment. While organic molecules act as effective two-level optical emitters, the lack of further coherent transitions limits their promise for certain quantum technologies. In this thesis, we theoretically investigate the nature of the coupling between the electronic and mechanical degrees of freedom of a molecule embedded in a solid. Based on these insights, we propose a new molecular platformto revive the optomechanical character and multi-level structure of an organic molecule in the solid state. We investigate the vibrational landscape of organic molecular systems and model the photophysics of a single molecule in solid state from first principle considerations. Using the polaron master equations and quantum Langevin formalism, we derive analytical formulas for the excitation and emission spectra at the weak laser excitation limit, and study the optomechanical interactions. Our results retrieve the well-known Franck-Condon and Debye-Waller physics. We discuss the relevance of various phonon modes to the the optical dephasing process. In addition, the importance of anharmonic interactions in the vibrational relaxation mechanism is demonstrated. Using finite element simulations, we study the effect of the substrate, crystal size and shape on the phonon lifetimes. We ultimately engineer the phononic environment of a molecule, and achieve molecular coherence times beyond the millisecond timescale. To predict the electron-phonon coupling strengths, we develop the quasi-normal mode theory for phononic environments. Our results demonstrate that the proposed molecular platformcould achieve high electron-phonon coupling strengths compared to the electronic and phonon decoherence rates. These enhanced optomechanical qualities of a molecule ensure optically accessible long-lived molecular states. We highlight the optomechanical character of the proposed molecular platformfurther by studying its spectroscopic signatures. The excitation spectrum shows well-defined phononic transitions and breakage of Kasha’s rule. Moreover, the resonance fluorescence spectrum reveals anti-Stokes Raman scattering features at zero phonon bath temperature, and evidences the high optomechanical cooperativity at the single-photon level. These high-cooperativity interactions in the proposed molecular platform further allows us to demonstrate a low threshold molecular phonon laser. Exploiting the improved optomechanical qualities in the molecular platform, we demonstrate a single-molecule quantum memory for a single-photon pulse. The memory dynamics is modelled with analytical formulas based on the quantum Langevin equations. We characterize the storage and retrieval efficiencies by using the input-output formalism. The analytical results reveal the universal memory constant uniquely determining the memory efficiencies. Moreover, we perform a parametric study and pulse optimization to explore the limits of the memory efficiencies. Our proposal provides ways of restoring the multi-level character of a molecule, and render organic molecules high-performance quantum optomechanical systems. The molecular quantum memory proposed in this thesis opens up prospects for realizing quantum networks via photonic and phononic interconnections.
description: Moleküle sind dieBausteine organischerMaterie und spielen eine zentraleRolle in chemischen sowie biologischen Prozessen. Durch ihre nanoskopischen Dimensionen und die vielfältigen quantenmechanischen Freiheitsgrade, wie zum Beispiel elektronische, Vibrationssowie Spin-Zustände, sind Moleküle attraktive Systeme zukünftiger Quanten-Technologien. Während organische Moleküle wegen ihres elektronischen Übergangs effektiv als Zwei- Niveau-Systeme betrachtetwerden können, fehlen ihnen jedochweitere kohärente Übergänge, die essentiell für bestimmte Quantenprotokolle sind. Vor allem die Kohärenz der potentiell interessanten Vibrationszustände geht wegen mechanischer Kopplung an die Festkörperumgebung innerhalb von Pikosekunden verloren. In dieser Arbeit wird die Kopplung elektronischer und mechanischer Freiheitsgrade eines Moleküls und seiner Umgebung theoretisch untersucht. Wir nutzen die daraus gewonnen Erkenntnisse um eine neue Plattform vorzuschlagen, in welcher der optomechanische Charakter einesMoleküls erhalten bleibt, so dass mehr als nur zwei Zustände einesMoleküls genutzt werden können. Wir nutzen einen fundamental quantenmechanischen Ansatz, um die Photophysik und die Vibrationseigenschaften organischer Molekülkristalle zu beschreiben. Mithilfe der Polaron Master Gleichung und eines Quanten-Langevin Ansatzes, leiten wir analytische Ausdrücke für die Anregungs- sowie Emissionsspektren im Regime niedriger Anregungsleistungen her und charakterisieren die optomechanischen Wechselwirkungen. Als Resultat ergeben sich die bekannte Franck-Condon sowie Debye-Waller Physik. Zudem diskutieren wir anhand dieses Ansatzes, wie individuelle Phonon-Moden zur Dephasierung des optischen Übergangs beitragen. Zusätzlich lässt sich aus diesen Betrachtungen die Relevanz anharmonischer Kopplung für die Vibrations-Relaxation erkennen. Mithilfe von Finite-Elemente-Simulationen charakterisieren wir den Zusammenhang zwischen den Lebenszeiten von Phononen in molekularen Kristallen mit deren Größe und Form sowie den Eigenschaften des Substrats. Basierend auf diesen Ergebnissen modifizieren wir die phonische Umgebung eines Moleküls derart, dass die Lebenszeiten phononischer Zustände dieMillisekunden-Marke überschreiten.Umdie Stärke der Elektron-Phonon- Kopplung zu beschreiben, entwickeln wir eine entsprechendeQuasi-Normalmoden-Theorie. Dieser Ansatz zeigt, dass die Elektron-Phonon-Kopplung in dem von uns vorgeschlagenem System stärker als die elektronischen und phononischen Dekohärenzraten werden kann. Durch die Verstärkung der optomechanischen Wechselwirkungen in diesem System können langlebige Zustände desMoleküls somit effektiv adressiert werden. Wir beschreiben den optomechanischen Charakter der vorgeschlagenen Plattformaußerdem anhand spektroskopischer Merkmale. Im Anregungsspektrum lassen sich wohldefinierte phononische Übergänge sowie eine Verletzung der Kasha-Regel erkennen. Das Fluoreszenz-Spektrum enthält Anti-Stokes Linien während das Phonon Reservoir eine Temperatur von 0 K hat, eine Folge der hohen optomechanischen Kooperativität der vorgeschlagenen molekularen Plattform auf Einzel-Photonen-Niveau. Diese hohe Kooperativität führt außerdem dazu, dass ein molekularer Phonon-Laser mit niedriger Schwelle möglich ist. Ein langlebiger Zustand sowie die starke optomechanischeWechselwirkung ermöglichen es, einzelne Photonen kohärent in einem Molekül zu speichern. Wir analysieren ein mögliches Speicher-Protokoll mithilfe analytischer Formeln, die ausgehend von einem Quanten- Langevin-Ansatz hergeleitet werden können. Die Speicher- und Auslese-Effizienzen berechnen wir dabei im Input-Output Formalismus. Die analytischen Ergebnisse werden dazu genutzt, eine universellen Speicher-Konstante zu bestimmen, die die Speicher-Effizienz eindeutig charakterisiert. Darüber hinaus führen wir eine Parameter-Studie und eine Puls- Optimierung durch, um die Grenzen der Speicher-Effizienz zu auszuloten. Unser Vorschlag für eine Plattform mit langlebigen molekularen Zuständen zeigt, wie mehr als nur zwei Niveaus eines Moleküls effektiv genutzt werden können und wie ein Molekül somit als leistungsstarkes optomechanisches System agieren kann. Dieser molekulare Speicher könnte zukünftig für Quantennetzwerke mit photonischen und phononischen Kanälen genutzt werden.