Band structure renormalization at finite temperatures from first principles
Creators: name: Rybin, Nikita
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin
Year: 2023
Subjects: subject: Elektron-Phonon-Wechselwirkungen
subject: Elektron-Phonon-Selbstenergie
subject: Bandabstand
subject: Dichtefunktionaltheorie
subject: Electron-phonon interactions
subject: Electron-phonon self-energie
subject: Band gap
subject: Density functional theory
subject: 530 Physik

description: In dieser Doktorarbeit untersuchen wir den Einfluss von Elektron-Phonon-Wechselwirkungen (EPW) auf die Bandlueckenrenormierung in kristallinen Festkoerpern bei endlichen Temperaturen. Das Hauptziel besteht darin, den Einfluss der Kernbewegung und der thermischen Ausdehnung des Gitters auf die Bandstruktur in einer Vielzahl von Materialien zu quantifizieren. Zu diesem Zweck wird der Temperatureinfluss auf das EPW in harmonischen Naeherungen unter Verwendung der stochastischen Abtastmethode und vollstaendig anharmonisch durch Durchführung von ab initio Molekulardynamiksimulationen (aiMD). Die Bandluecke bei endlichen Temperaturen wird aus der thermodynamisch gemittelten Spektralfunktion extrahiert, die unter Verwendung der Bandentfaltungstechnik berechnet wird. Waehrend die Verwendung von aiMD bereits fuer Berechnungen von EPW verwendet wurde, wurde die Kombination von aiMD und Bandentfaltung zur Behandlung der Bandluecken renormalisierung erst kuerzlich verwendet. In dieser Doktorarbeit haben wir eine verbesserte Bandentfaltungstechnik verwendet, um die Berechnung effektiv zu verwalten. Diese verbesserte Methode enthaelt mehrere methodische Neuerungen, die dazu dienen, den Rechenaufwand zu verringern und das statistische Rauschen in den Endergebnissen zu minimieren. Die aktualisierte Methode wurde gruendlich bewertet, dokumentiert und mit einer benutzerfreundlichen Oberflaeche gestaltet. Wir praesentieren eine umfassende Untersuchung der numerischen Aspekte der thermodynamischen Mittelung, der Schaetzung von Fehlerbalken und der Bewertung der Konvergenz in Bezug auf die Groesse der Simulationssuperzelle. Unser etabliertes Protokoll ermoeglicht die Berechnung der Bandlückenrenormierung bei endlichen Temperaturen, was in guter Uebereinstimmung mit frueheren theoretischen Studien und experimentellen Daten steht.
description: In this thesis, we investigate the influence of electron-phonon interactions (EPI) on the band gap renormalization in crystalline solids at finite temperatures. The main goal is to identify the impact of the nuclear motion and the lattice thermal expansion on the band structure in a wide range of materials. For this purpose, the temperature influence on the EPI is calculated in the harmonic approximations by utilizing the stochastic sampling methodology and fully anharmonically, by performing ab initio molecular dynamics simulations (aiMD). The band gap at finite temperatures is extracted from the thermodynamically averaged spectral function, which is calculated using band-unfolding technique. While utilization of aiMD was already used for calculations of EPI the combination of aiMD and band-unfolding to treat the band gap renormalization was used only recently. In this thesis, we employed an improved band unfolding technique in order to effectively manage the calculations. This improved method incorporates several methodological innovations that serve to mitigate computational cost and minimize statistical noise in the final results. The updated method was thoroughly benchmarked, documented, and designed with a user-friendly interface. We present a comprehensive examination of the numerical aspects of thermodynamic averaging, the estimation of error bars, and the evaluation of convergence with respect to the size of the simulation supercell. Our established protocol enables the calculation of band gap renormalization at finite temperatures, which is in good agreement with prior theoretical studies and experimental data.