Characterisation and application of portable solar absorption spectrometers for the detection of greenhouse gas emissions from regional anthropogenic sources
Creators: name: Frey, Matthias Max
Publisher: name: Karlsruhe
Year: 2018
Subjects: COCCON
carbon dioxide
methane
infrared spectroscopy
remote sensing
greenhouse gases
city emissions

description: In der vorliegenden Arbeit wurde im Rahmen des kürzlich vom Karlsruher Institut für Technologie (KIT) etablierten Collaborative Carbon Column Observing Network (COCCON) eine umfassende Kalibrierungsprozedur für ein mobiles Fourier-Transformations-Infrarotspektrometer (EM27/SUN) entwickelt. Zusätzlich wurde die Langzeitstabilität des EM27/SUN untersucht. Zudem wurde ein Ensemble dieser Spektrometer genutzt, um lokale Emissionen starker Emitter der wichtigsten Treibhausgase Kohlenstoffdioxid (CO2) und Methan (CH4) zu quantifizieren.
Die Sicherstellung hochgenauer und präziser CO2 und CH4 Messungen ist äußerst wichtig für die Detektion lokaler Quellen dieser Gase. Selbst eine Großstadt bewirkt nur eine Erhöhung der entlang des Sehstrahles gemittelten CO2-Konzentration im Promillebereich über dem atmosphärischen Hintergrund. Verglichen mit der nationalen Skala sind Unsicherheiten von lokalen CO2- und CH4-Emissionen größer. Genaue Messungen von lokalen Quellen,  speziell Städten, sind daher wichtig für die Verifizierung von weltweiten Zielen zur Reduktion von Treibhausgasen.
Im ersten Teil der Arbeit wurde eine standardisierte Kalibrierungsroutine für EM27/SUN Spektrometer entwickelt. Diese beinhaltet eine Optimierung der optischen Ausrichtung des Spektrometers, Labormessungen für die Charakterisierung der instrumentellen Linienform und atmosphärische Vergleichsmessungen mit einem Referenz-EM27/SUN. Mittels dieser Kalibrierungsprozedur wurden zwischen 2014 und 2018 30 EM27/SUN Spektrometer am KIT justiert und überprüft, was zu sehr einheitlichen Charakteristika der Spektrometer führte. Aufgrund einer engen Zusammenarbeit mit dem Hersteller der EM27/SUN werden neue Spektrometer seit kurzem routinemäßig am KIT überprüft, bevor sie zu Arbeitsgruppen weltweit ausgeliefert werden. In einer dreieinhalbjährigen Studie wurde außerdem die Langzeitstabilität des EM27/SUN gegenüber einem Referenzspektrometer untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass das EM27/SUN auf einer Zeitskala von mehreren Jahren stabil ist.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden mehrere EM27/SUN verwendet, um CO2- und CH4-Emissionsstärken von Großstädten zu quantifizieren. In einer ersten Kampagne, durchgeführt in Berlin im Juni und Juli 2014, wurden die Messungen mit einem Dispersionsmodell verglichen. Die beobachteten CO2-Signale sind mit einer Gesamtemissionsstärke der Stadt Berlin von 800 kg CO2 / s verträglich.
In einer zweiten Kampagne in Paris im April und Mai 2015 wurde mithilfe der Messungen ein bestehendes Emissionsinventar für den Großraum Paris zusammen mit dem Chemie-Transport-Modell CHIMERE verifiziert. Dabei  wurde herausgefunden, dass die Emissionen im Ostteil der Stadt vom Modell unterschätzt werden. Im Gegensatz zu Berlin  wurden für Paris außerdem signifikante CH4-Konzentrationsgradienten detektiert.
In einer dritten Kampagne, durchgeführt im Großraum Tokyo von Februar bis April 2016, wurden CO2- und CH4-Konzentrationsgradienten gemessen, die deutlich über den für Paris und Berlin ermittelten Werten liegen. Die berechnete CO2-Emissionsstärke zwischen Tokyo und Paris skaliert mit der Einwohnerzahl.
Die Ergebnisse dieser Arbeit werden helfen, die Reduktionsziele für Treibhausgase zu überprüfen, wie sie von internationalen Klimakonferenzen, speziell des Pariser COP21 Abkommens, gefordert werden.