Microscopic Analysis of the Nonlinear Optical Properties of Semiconductor Quantum Well Structures: Excitonic Anomalous Currents and Many-Body Correlations of Charge-Transfer Excitons
Creators: name: Ngo, Cong Thanh
Publisher: name: Universität Paderborn
Year: 2025

description: In dieser Dissertation werden exzitonische Effekte in der nichtlinearen optischen Antwort von Halbleiter-Quantenfilmen mithilfe der Mehrband-Halbleiter-Bloch-Gleichungen in der Längen-Eichung untersucht. Im ersten Ergebnisteil wird die Coulomb-Wechselwirkung in der zeitabhängigen Hartree-Fock-Näherung berücksichtigt, um exzitonische Effekte zu beschreiben. Streuprozesse von Ladungsträgern mit longitudinal-optischen und longitudinal- akustischen Phononen werden in der Born-Markov-Näherung in zweiter Ordnung ein- bezogen, um die Zerfallsdynamik präzise zu modellieren. Eine Herausforderung bei der Lösung der Bloch-Gleichungen, die durch die zufälligen k-abhängigen Phasenfaktoren der numerisch berechneten Wellenfunktionen entsteht, wird durch die Anwendung der Paralleltransport- und der verdrehten Paralleltransport-Eichungen gelöst. Diese gewährleisten glatte Phasen der Bloch-Eigenfunktionen und erleichtern die Berücksichtigung von Vielteilcheneffekten. Unsere numerischen Ergebnisse, die gut mit experimentellen Daten übereinstimmen, zeigen, dass Terahertz-induzierte anomale Ströme nach resonanter optischer Anregung durch exzitonische Effekte verstärkt werden. Zeitliche Oszillationen dieser Ströme korrelieren mit der Dynamik exzitonischer Wellenpakete. Im zweiten Ergebnisteil wird die Cluster-Entwicklungsmethode verwendet, um den Einfluß von Coulomb- Korrelationen auf die nichtlineare optische Dynamik von Typ-I- und Typ-II-Quantenfilmen zu untersuchen. In Typ-II-Systemen ist die Coulomb-Anziehung zwischen Elektronen und Löchern schwächer als die Coulomb-Abstoßung zwischen gleichartig geladenen Teilchen, was zu speziellen Beiträgen zur nichtlinearen optischen Antwort führt. Diese Ergebnisse liefern eine physikalische Erklärung für experimentelle Daten aus optischen Pump-Probe- Experimenten an Typ-I- und Typ-II-Halbleiter-Quantenfilmen.
description: In this thesis excitonic effects in the nonlinear optical response of semiconductor quantum wells are studied using the multiband semiconductor Bloch equations in the length gauge. In the first results part, the Coulomb interaction is included in the time-dependent Hartree- Fock approximation to describe excitonic effects. Carrier scatterings with longitudinal- optical and longitudinal-acoustic phonons are included in the second-order Born-Markov approximation to accurately model the decay dynamics. One challenge in solving the Bloch equations stemming from the random k-dependent phase factors of the numerically obtained wave functions is resolved by applying the parallel transport and the twisted parallel transport gauges. These ensure smooth phases of the Bloch eigenfunctions while facilitating the incorporation of many-body effects. Our numerical results, which align well with experiments, reveal that Terahertz-induced anomalous currents after resonant optical excitation are enhanced by excitonic effects. Temporal oscillations of these currents correlate with the dynamics of excitonic wave packets. In the second results part, the cluster expansion method is used to study Coulomb correlation effects in the nonlinear optical dynamics of type-I and type-II quantum wells. In type-II systems, the Coulomb attraction between electrons and holes is weaker than the Coulomb repulsion between carriers of the same charge, leading to unique contributions to the nonlinear optical response. These findings provide a physical explanation for experimental optical-pump optical-probe data obtained on type-I and type-II quantum well structures.