Verbesserung der spektroskopischen Datenbasis von H₂O für die Anwendung in bodengebundener Fernerkundung der Atmosphäre
Creators: name: Loos, Joep
Publisher: name: Karlsruhe
Year: 2017

description: Die Atmosphärenfernerkundung im Allgemeinen und die bodengebundene Fernerkundung im Besonderen sind auf hinreichend genaue Referenzmessungen der Wechselwirkung elektromagnetischer
Strahlung mit atmosphärischen Spurengasen angewiesen. Ohne die Kenntnis von Absorptionseigenschaften
und deren Temperatur- und Druckabhängigkeit ist eine Auswertung von Atmosphärenspektren
nicht sinnvoll durchführbar. Absorptionslinienparameter sind für die häufigsten
Moleküle in sogenannten spektroskopischen Datenbanken wie HITRAN oder GEISA abgelegt. Die
Genauigkeit der Parameter sowie das zugrunde liegende theoretische Linienmodell genügen jedoch
in vielen Fällen nicht mehr der notwendigen Genauigkeit. Obwohl es sich um eines der am intensivsten
untersuchten Moleküle handelt, ist dies vor allem für Wasser der Fall. Dies ist nicht zuletzt auf
den vergleichsweise großen Intensitätsbereich relevanter Absorptionslinien und die Schwierigkeit
experimenteller Messung von Absorptionsspektren mit geringen systematischen Fehlern zurückzuführen.
Ziel dieser Arbeit ist es, eine experimentelle Datenbasis von Absorptionsparametern von Wasserdampf
für die Anwendung in der Auswertung von vom Boden aus gemessenen Atmosphärenspektren
zu liefern. Dazu werden moderne Linienmodelle zum Einsatz gebracht und sowohl statistische
als auch systematische Parameterungenauigkeiten quantifiziert. Der Spektralbereich von Interesse
liegt dabei zwischen 5.4 µm und 2.5 µm bzw. 1850 cm–1 und 4000 cm–1. Dieser Bereich liegt zwischen
zwei starken Absorptionsbanden des Wassermoleküls und ist damit von besonderer Relevanz
für bodengebundene atmosphärische Fernerkundung, die auf Messungen in atmosphärischen Fenstern
beschränkt ist.
Am Institut für Methodik der Fernerkundung am Deutschen Zentrum für Luft- und Raumfahrt
(DLR) wurden Messungen von Absorptionsspektren von Wasserdampf durchgeführt. Dazu wurde
ein hochauflösendes Fourier-Transform-Spektrometer verwendet. Aufgrund des großen Linienintensitätsbereichs
wurden zwei Absorptionszellen genutzt. Mit einer Absorptionszelle mit ca. 25 cm und
einer Multireflexionszelle mit einstellbarer Absorptionsstrecke wurden Absorptionsspektren von reinem
Wasserdampf sowie von Wasser-Luft-Gemischen bei Raumtemperatur sowie bei niedrigen und
hohen Temperaturen gemessen. Dazu wurde vorerst die Multireflexionszelle generalüberholt und
die maximale Absorptionsstrecke von ursprünglich ca. 85 m auf über 200 m erhöht. Zusätzlich wurde
das thermische Konzept überarbeitet, um die Temperaturgenauigkeit und -homogenität innerhalb
der Zelle zu optimieren.
Zur Auswertung der Spektren wurde, aufbauend auf einer vorhandenen Software zum Fit einzelner
Absorptionsspektren, eine neue Software entwickelt, die zum gleichzeitigen Fit mehrerer
Spektren konzipiert ist. Dabei wurden verschiedene Linienprofilfunktionen, unter anderem das
Hartmann-Tran-Profil, implementiert.
Die Auswertung der Messungen erfolgte in einem dreistufigen Verfahren, wobei aufeinanderfolgend
Reinwassermessungen, Messungen von Wasser-Luft-Gemischen bei Raumtemperatur und
abschließend Messungen von Wasser-Luft-Gemischen hoher und niedriger Temperatur analysiert
wurden. Um die Messungen bis auf Rauschniveau anzupassen, war es notwendig, neben den üblichen
Voigt-Parametern auch die Geschwindigkeitsabhängigkeit der Selbst- und Fremdverbreiterung
sowie in einigen Fällen die Frequenz geschwindigkeitsändernder Stöße (Dicke-Effekt) oder line mixing
anzupassen. Für jeden gefitteten Parameter wurde eine ausführliche Analyse der Ungenauigkeit
durchgeführt.
Insgesamt wurden Parameter von knapp 7000 Linien ermittelt und mit den Datenbanken HITRAN12
und GEISA15 sowie unabhängigen Messungen und Rechnungen verglichen. Für Linienintensitäten
konnte eine beachtliche Übereinstimmung mit ab initio Berechnungen von meist unter 1 %
festgestellt werden. Beim Vergleich zeigten sich vibrationsbandenabhängige systematische Abweichungen
und Streuungen, die nicht auf das Experiment zurückgeführt werden können. Für einen
Großteil der Linien wurden Selbst- und Fremd-Linienformparameter wie Verbreiterung, ihre Geschwindigkeitsabhängigkeit
sowie Verschiebungsparameter bestimmt und mit den aktuellen Datenbanken
und jüngsten experimentellen Arbeiten verglichen. Aus Messungen mit hoher und niedriger
Temperatur wurden Parameter zur Beschreibung der Temperaturabhängigkeit der Linienparameter
abgeleitet. Die Temperaturabhängigkeit von Selbst- und Fremd-Linienformparametern wurde dabei
in vielen Fällen getrennt betrachtet.
Mit den ermittelten Parametern und HITRAN12 wurde eine neue Datenbank kompiliert, die zur
Validierung in der Auswertung atmosphärischer Messungen verwendet wurde. Als Testdaten wurden
bodengebundene Messungen in solarer Okkultation der Beobachtungsstellen in Kiruna (Nordschweden),
Karlsruhe und Izaña (Teneriffa, Spanien) gewählt. Die Retrievals wurden für vier breite
spektrale Fenster durchgeführt, wobei die Fitresiduen global um bis zu 53 % geringer ausfielen als
bei einer Auswertung unter Nutzung von HITRAN12.
Durch die in dieser Arbeit verbesserten bzw. gemessenen spektroskopischen Parameter von Wasserdampf
steht nun eine den Ansprüchen der bodengebundenen Fernerkundung entsprechende Datenbasis
für den betrachteten Spektralbereich zur Verfügung. Die ermittelten Parameter wurden in
die neue Datenbank HITRAN16 übernommen.