title: Density Functional Tight Binding Theory Informed Multi-fidelity Machine Learning
Creators: name: Cui, Mengnan
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin
Year: 2025
Subjects: subject: Dichtefunktional‑Tight‑Binding
subject: Parametrisierung
subject: Δ‑Maschinelles Lernen
subject: Multi‑Fidelity‑Transferlernen
subject: Density Functional Tight‑Binding
subject: Parameterization
subject: Δ‑Machine Learning
subject: Multi‑Fidelity Transfer Learning
subject: 541 Physikalische Chemie

description: Der Density Functional Tight-Binding (DFTB)-Ansatz erweitert die Dichtefunktionaltheorie (DFT) durch minimale Basissätze und empirische Näherungen und ermöglicht Simulationen elektronischer Strukturen auf größeren Längen‑ und Zeitskalen als ab initio‑Methoden. Eine zentrale Limitation ist die geringe Verfügbarkeit von Parametern. Wir entwickeln einen Workflow zur robusten und einheitlichen Parametrisierung des gesamten Periodensystems ohne paarweise Parameter. Dazu werden künstliche homoelementare Kristalle modelliert, die vielfältige Koordinationsumgebungen abdecken. Die Übertragbarkeit der Basisparameter wird an Multielementsystemen und bislang uncharakterisierten Strukturen gegenüber DFTB‑Sätzen (GFN1‑xTB, QUASINANO2013, PRIOR) benchmarked. Die gleichzeitige Optimierung elektronischer Parameter und repulsiver Potenziale steigert die Leistung im Vergleich zu Allzweck‑Parametrisierungen. Zudem untersuchen wir Unsicherheiten von ML‑Potenzialen in wenig erforschten Bereichen der potenziellen Energiefläche, wo trotz guter Testset‑Genauigkeit Kurz‑ und Langreichweiten‑Wechselwirkungen unzureichend erfasst werden. Ein Δ‑ML‑Ansatz erhöht die Stabilität, wie Molekulardynamik‑Simulationen bei hohen Temperaturen zeigen. Mithilfe von Transferlernen (TL) begegnen wir der Knappheit von Referenzdaten über mehrere Fidelity‑Stufen für Moleküle und Materialien. Wir differenzieren Effekte verschiedener Genauigkeitsstufen und chemischer Räume beim Vortraining und Feintuning. Die Analyse zeigt, dass negativer Transfer durch Rauschen aus DFTB‑Baselines Feintuning‑Modelle beeinträchtigen kann, während ein Multi‑Fidelity‑Ansatz das Single‑Fidelity‑Lernen übertrifft und in einzelnen Fällen Foundation‑Modellen überlegen ist, wenn chemische Räume optimal überlappen.
description: The Density Functional Tight‑Binding (DFTB) approach extends and simplifies Density Functional Theory (DFT) via minimal basis sets and empirical approximations, enabling electronic‑structure simulations at length and time scales far beyond those accessible to ab initio methods. However, its adoption is hampered by limited parameter availability. We introduce a workflow for robust, consistent DFTB parameterization across the periodic table without element‑pair parameters. By fitting all elements to artificial homoelemental crystals that span diverse coordination environments, we derive transferable baseline parameters that, through simultaneous optimization of electronic parameters and repulsive potentials, perform comparably to or better than general‑purpose sets such as GFN1‑xTB, QUASINANO2013, and PRIOR. We then address uncertainty in traditional ML training in underexplored regions of the potential‑energy surface, where local descriptors and sparse datasets fail to capture subtle short‑ and long‑range interactions. A Δ‑ML scheme substantially improves stability, as confirmed by high‑temperature molecular dynamics. To overcome scarce high‑fidelity reference data beyond semilocal DFT, we employ transfer learning across multiple fidelity levels for both molecules and materials, disentangling the effects of fidelity, model configurations, and chemical spaces in pretraining and fine‑tuning. While noise from low‑fidelity baselines can induce negative transfer, our multi‑fidelity strategy surpasses single‑fidelity learning and—even in some cases—outperforms foundation‑model‑based Transfer Learning (TL) by optimally aligning chemical spaces.