title: Advancing Density-Functional Methods for Simulating Low-Dimensional Materials from First Principles
Creators: name: Krumland, Jannis
Publisher: name: Humboldt-Universität zu Berlin
Year: 2025
Subjects: subject: Zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie
subject: Hybridfunktionale
subject: Vielteilchenstörungstheorie
subject: Vibronische Prozesse
subject: Übergangsmetall-Dichalkogenide
subject: Anorganisch-Organische Grenzflächen
subject: Dichtefunktionaltheorie
subject: Polarisierbare Medien
subject: Ladungstransfer
subject: Time-dependent density-functional theory
subject: Vibronic processes
subject: Transition metal dichalcogenides
subject: Inorganic-organic interfaces
subject: Polarizable media
subject: Hybrid functionals
subject: Charge transfer
subject: Density-functional theory
subject: Many-body perturbation theory
subject: 530 Physik

description: Niedrigdimensionale Systeme bergen enormes Anwendungspotenzial und ziehen daher fortwährend die Faszination und das Interesse unzähliger Physiker auf sich. Übergangsmetall-Dichalkogenide, auf eine oder wenige atomare Lagen reduziert, sind 2D-Materialien mit zahlreichen attraktiven Eigenschaften. Da sie praktisch nur aus Oberfläche bestehen, eignen sie sich auch optimal zur Kombination mit anderen Nanosystemen, wie etwa verstärkt mit Licht wechselwirkenden Molekülen. Um das Potenzial dieser Systeme vollständig auszuschöpfen, ist ein detailliertes Verständnis ihrer optoelektronischen Struktur notwendig. Hierzu sind theoretische Berechnungen und Simulationen unabdingbar. Häufig kommt Dichtefunktionaltheorie (DFT) zum Einsatz, die heute ein Standardwerkzeug für die Modellierung und Untersuchung verschiedenster Systeme darstellt. Die Simulationen kommen ohne externe Parameter aus und benötigen vergleichsweise geringe rechnerische Ressourcen, weisen jedoch auch einige Schwächen und Ungenauigkeiten auf. An dieser Stelle setzt die vorliegende Arbeit an, die sich mit der Evaluierung und Weiterentwicklung der Fähigkeiten von DFT und verwandten Methoden zur Modellierung von niedrigdimensionalen Systemen befasst, speziell in Bezug auf (i) Simulationen von photoinduzierter Dynamik in Molekülen sowie ihre Signaturen in nichtlinearen Absorptionsspektren mit zeitabhängiger DFT, (ii) den Einfluss der Umgebung (Lösungsmittel, kristalline Umgebung, Oberflächen) auf die elektronischen Eigenschaften von Molekülen und (iii) 2D-Materialien und ihre Grenzflächen mit Molekülen. In dieser Arbeit wird Klarheit über die Stärken und Schwächen der DFT-basierten Ansätze geschaffen, während neue, effiziente Simulationsansätze and Analysewerkzeuge entwickelt und beschrieben werden.
description: Low-dimensional systems harbor enormous technological potential and therefore continue to capture the fascination and interest of countless physicists. Transition-metal dichalcogenides, reduced to one or a few atomic layers, are 2D materials with numerous attractive properties. Since they are almost entirely composed of surface, they are ideally suited for combination with other nanosystems, such as molecules that strongly interact with light. In order to fully exploit the potential of these systems, a detailed understanding of their optoelectronic structure is necessary. To this end, theoretical calculations and simulations are indispensable. Density-functional theory (DFT) is frequently employed, which is now a standard tool for modeling and studying various systems. The simulations do not require external parameters and are computationally efficient, but also exhibit some weaknesses and inaccuracies. This is where the present work comes in, which focuses on the evaluation and further development of DFT and related methods for modeling low-dimensional systems, specifically with regard to (i) simulations of photo-induced dynamics in molecules and their signatures in nonlinear absorption spectra using time-dependent DFT, (ii) the influence of the environment (solvents, crystalline surroundings, surfaces) on the electronic properties of molecules, and (iii) 2D materials and their interfaces with molecules. This work clarifies the strengths and weaknesses of DFT-based approaches, while developing and describing new, efficient simulation methods and analysis tools.