title: Density-dependent investigation of the collective excitation in expanded liquid Rubidium
title: Dichteabhängige Untersuchung der kollektiven Anregungen in expandiertem fluiden Rubidium
Creators: name: Szubrin, Daniel
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2016
Subjects: Kollektive Anregung
condensed matter
scattering, Neutron
Chemistry and allied sciences
Chemie
Alkalimetall
alkali metal
collective excitations
Neutronenstreuung

description: The current thesis describes the
      density-dependent studies of the dynamic scattering law of
      Rubidium in the density range from 1,48 to 0,83 gcm−3.
      Specific focus was given to characteristic changes of
      collective excitations, which indicates for a theoretically
      predicted instability of the electron gas, which could not be
      clearly proven experimentally, yet. The experimental data
      were obtained using the inelastic neutron scattering
      technique. Therefore different experiments have been
      performed at different neutron time-of-flight spectrometer to
      measure the partial differential cross section for momentum
      transfer of 0,3 A−1 to 2,5 A−1 as well as energy transfers of
      ±20 meV. Thus, the covered kinematic range includes the
      interesting first Brillouin zone which due to technical
      reasons was inacccessible until now. The static structure
      factors obtained by integration of the dynamic structure
      factors show an excellent agreement with literature and are
      thus an evidence of the very good quality of experimental
      data and their treatment. The density dependent analysis of
      the dynamic structure factor at the first structure factor
      maximum as well as in the first Brillouin zone show
      tremendous changes for all analyzed parameters at densities
      from 1,2 gcm−3 to 0,9 gcm−3. This range matches exactly the
      one where the instability was predicted. Moreover, parameters
      examined show evidence on a process of metal-nonmetal
      transition which significantly differs from the previous
      concept. It seems likely that the metallic liquid transfers
      into a nano-emulsion of metallic and non-metallic domains
      starting at densities of about 1.2 gcm−3. With further
      expansion the metallic domain disappears completely. This
      complies with a recent proposal of Hensel and Ruland
      regarding the density-induced metal-nonmetal transition of
      expanded liquid Mercury. Additionally, comparison of
      experimental data with literature on static structure factor
      show evidence that the transformation into the nano-emulsion
      needs an equilibration time of several hours after
      thermodynamic conditions are reached.
description: Die vorliegende Dissertation
      beschreibt die dichteabhängigen Untersuchungen des
      dynamischen Streugesetzes von Rubidium im Dichtebereich von
      1,48 bis 0,83 gcm−3. Hierbei wurde ein besonderes Augenmerk
      auf charakteristische Änderungen der kollektiven Anregungen
      gelegt, die einen experimentellen Hinweis auf eine
      Instabilität des Elektronengases geben, welche schon seit
      vielen Jahren theoretisch vorhergesagt wird, jedoch bisher
      experimentell nicht eindeutig belegt werden konnte. Die
      experimentellen Daten wurden mit Hilfe der inelastischen
      Neutronenstreuung erhalten. Hierzu wurde an verschiedenen
      Neutronen-Flugzeit-Spektrometern der doppelt differentielle
      Streuquerschnitt fu ̈r Impulsüberträge von 0,3 A−1 bis 2,5
      A−1 sowie Energieüberträge von ±20 meV aufgezeichnet und
      somit auch die erste Brillouin-Zone abgedeckt. Dieser Bereich
      der kinematischen Ebene war bisher aus technischen Gründen
      unzugänglich. Dementsprechend bilden die im Rahmen dieser
      Arbeit gemessenen Spektren - in Bezug auf den Dichte- als
      auch auf den kinematischen Bereich - ein elementares
      Bindeglied zu den bereits für flüssige Alkalimetalle
      vorhandenen experimentellen Daten. Nach einer sehr genaue
      Datenreduktion konnte die reine Streuintensität in den
      dynamischen Strukturfaktor transformiert werden. Die hieraus
      mittels Integration erhaltenen statischen Strukturfaktoren
      zeigen eine exzellente Übereinstimmung mit der Literatur und
      sind somit ein Nachweis für die sehr gute Qualität der
      experimentellen Daten und der in der Neutronenstreuung immer
      durchzuführenden Datenkorrekturen. Im Folgenden wurden im
      Rahmen dieser Arbeit zwei interessante Q-Bereiche des
      dynamischen Strukturfaktors dichteabhängig analysiert. Zum
      Einen handelt es sich dabei um den Bereich kleinerer Q-Werte,
      bei denen kollektive Schwingungsmoden gut untersucht werden
      können, zum Anderen um den Bereich in der Nähe des
      Strukturfaktormaximums. In beiden Fällen zeigen die dabei
      erhaltenen Parameter einen deutlich veränderten
      dichteabhängigen Verlauf im Bereich zwischen 1,2 gcm−3 und
      0,9 gcm−3. Dieser Dichtebereich entspricht in etwa dem der
      vorhergesagten Instabilität. Darüber hinaus geben die
      untersuchten Parameter Hinweise auf einen Verlauf des
      Metall-Nichtmetallübergangs in expandierten Alkalimetallen,
      der sich deutlich von dem bisher vermuteten Bild
      unterscheidet. Die gefundenen Resultate legen nahe, dass ab
      einer Dichte von 1,2 gcm−3 die einfache metallische
      Flüssigkeit in eine Nanoemulsion aus metallischen und
      nichtmetallischen Domänen u ̈bergeht. Bei weiterer Expansion
      verändert sich die Konzentration der beiden Domänen
      dahingehend, dass der Volumenanteil der nichtmetallischen
      Phase zu- und der der metallischen Phase abnimmt, bis bei ca.
      0,9 g cm−3 nur noch ein nichtmetallisches Fluid übrigbleibt.
      Dieses Bild ist in Übereinstimmung mit einem kürzlich von
      Hensel und Ruland vorgeschlagenen Szenario für den
      Dichteinduzierten Metall-Nichtmetallübergang in expandiertem
      flüssigen Quecksilber[1]. Zusätzlich gibt der Vergleich des
      im Rahmen dieser Arbeit bei verschiedenen Dichten erhaltenen
      statischen Strukturfaktors mit Literaturdaten Hinweise
      darauf, dass die Bildung der Nanoemulsion kinetische gehemmt
      ist und nach Erreichen der thermodynamischen Bedingungen eine
      mehrstündige Equilibrierungszeit benötigt.