Entfernung natürlicher organischer Stoffe durch die Verfahrenskombination Flockung-Ultrafiltration bei der Aufbereitung reduzierter Grundwässer
Creators: name: Schulz, Martin
Publisher: name: TUHH Universitätsbibliothek
Year: 2020
Subjects: subject: Huminstoffe
subject: Flockung
subject: Ultrafiltration
subject: Membranfouling
subject: Trinkwasseraufbereitung
subject: Grundwasser
classificationCode: 570
subject: Biowissenschaften, Biologie
classificationCode: 620
subject: Ingenieurwissenschaften

description: Die in Norddeutschland vorwiegend als Trinkwasserressource genutzten, reduzierten Grund-wässer weisen häufig hohe Konzentrationen natürlicher organischer Stoffe (NOM) auf, die bei der konventionellen Aufbereitung durch Belüftung und Schnellfiltration nur unzureichend zurückgehalten werden. Zur sicheren Einhaltung des TrinkwV-Grenzwertes für die wahre Färbung (SAK436 = 0,5 m-1) einerseits oder zur Minimierung unerwünschter Auswirkungen hoher NOM-Konzentrationen andererseits, besteht für zahlreiche Wasserversorger Handlungsdruck, die bestehende Aufbereitung durch zusätzliche Verfahren zu ergänzen. Eine vielversprechende Möglichkeit zur Entfernung der NOM besteht in der Verfahrenskombination inline-Flockung-Ultrafiltration. In der vorliegenden Arbeit wurde dieses Hybridverfahren durch Versuche mit neun aufbereiteten Grundwässern und einem Oberflächenwasser aus dem norddeutschen Raum sowie Modellwässern auf seine Leistungsfähigkeit zur Verringerung der NOM-Konzentration bei der Aufbereitung reduzierter Grundwässer untersucht. Bei der Charakterisierung der NOM zeigten sich sowohl in quantitativer (z.B. TOC, SAK254, SAK436) als auch in qualitativer Hinsicht (z.B. Größenverteilung, Aromatizität, Fluoreszenz) große Variationen zwischen den untersuchten reduzierten Grundwässern, welche vor allem auf das Ausgangsmaterial bzw. die Genesebedingungen der NOM zurückgeführt wurden. Eigenschaften und Verhalten der NOM werden durch die Fraktion der Huminstoffe (70–86 % des DOC) dominiert. Aufgrund der geringen mittleren Molekülgrößen (d50DOC = 500–750 g mol-1), erfahren die NOM bei der alleinigen UF nur einen unwesentlichen Rückhalt. Durch eine vorgeschaltete inline-Flockung lässt sich der NOM-Rückhalt deutlich erhöhen, wobei die Fraktion der Huminstoffe bevorzugt entfernt wird. Das Ausmaß der NOM-Entfernung wird durch die Flockungsmitteldosierung, die NOM-Eigenschaften und -Konzentration sowie den bei der Flockung vorherrschenden pH-Wert beeinflusst, zeigte sich hingegen nur unwesentlich von der Art des Flockungsmittels (FeCl3, AlCl3) und den Betriebsbedingungen der UF (Flux, Filtrationszeit, Rückspüldauer) beeinflusst. Anhand der experimentellen Daten wurde ein empirisches Modell entwickelt, mit dem sich auf Grundlage weniger, einfach zu bestimmender Inputparameter, die Entfernungsleistung des Verfahrens bezüglich des TOC, des SAK254 und des SAK436 im pH-Bereich von 5,5 bis 8,0 mit hoher Genauigkeit vorhersagen lässt. Hinsichtlich des Filtrationsverhaltens zeigte sich bei der alleinigen UF der Grundwässer, dass die enthaltenen NOM einen relativ geringen Permeabilitätsverlust hervorruft, welcher jedoch zu großen Teilen hydraulisch irreversibel ist. Durch die inline-Flockung wird das irreversible Fouling deutlich verringert. Die zusätzliche Feststofffracht im System führt jedoch zu einer erheblichen Steigerung des Gesamtfiltrationswiderstandes, welcher linear von der sich aus FM-Konzentration, Flux und Filtrationszeit ergebenden Feststoffmasse auf der Membran abhängt. Für diese wurde ein massenbezogener Deckschichtwiderstand abgleitet, mit dem sich der zur Filtration nötige Druck abschätzen lässt. Durch ein im Rahmen dieser Arbeit entwickeltes, segmentiertes Membranmodul, konnte gezeigt werden, dass es beim Einsatz von in-out Kapillarmembranen zudem zu Beeinflussungen der Filtrationseigenschaften durch inhomogen verteilte Deckschichten kommt. Mithilfe eines Modells wurden die experimentellen Daten interpretiert und wichtige Erkenntnisse zur Beurteilung von Filtrationsdaten und Emp-fehlungen für den nachhaltigen Betrieb von UF-Anlagen abgeleitet. Diese Arbeit zeigt, dass das Hybridverfahren Flockung-UF eine leistungsfähige, kompakte sowie energie- und kosteneffiziente Möglichkeit zur Entfernung makromolekularer NOM-Bestandteile bei der Aufbereitung reduzierter Grundwässer darstellt. Die gewonnenen Erkenntnisse tragen zu einem tiefgehenden Verständnis der zugrunde liegenden Mechanismen bei und bieten eine wertvolle Grundlage für die Auslegung und Optimierung dieses Memb-ranhybridprozesses.
description: Anoxic groundwaters, which are the main drinking water source in northern Germany, often contain high concentrations of natural organic matter (NOM), which is insufficiently removed in conventional treatment by aeration and rapid sand filtration. In order to comply with the German drinking water limit for color (SAC436 = 0.5 m-1) or to minimize undesirable effects of high NOM concentrations, numerous water suppliers are facing the necessity to supplement the existing treatment chains with additional processes for NOM removal. A promising option for this treatment objective is the combination of inline coagulation and ultrafiltration. The thesis investigates the potential of this hybrid process regarding its performance for NOM removal during drinking water treatment from anoxic groundwaters using a total of nine groundwaters and a surface water from northern Germany as well as various model waters. The NOM characterization revealed large variations between the investigated groundwaters in quantitative (e. g. TOC, UVA254, SAC436) and qualitative terms (e. g. size distribution, aromaticity, fluorescence). Differences were mainly attributed to the origin and the genesis conditions of the NOM. Properties and behavior of NOM are dominated by the fraction of humic substances (70–86 % of DOC). Due to the small average molecule sizes (d50DOC = 500–750 g·mol-1), the NOM is insignificantly rejected by UF alone. Applying an inline coagulation prior to the UF, NOM removal can be significantly increased, whereby the fraction of humic substances is preferably removed due to its high-molecular structure and the high negative charge density. The extent of NOM removal depends on the coagulant concentration, the NOM properties and concentration and the pH value, while the coagulant type (FeCl3, AlCl3) and the operating conditions of the UF (flux, filtration time, backwash duration) showed only a minor impact on removal efficiency. Based on the experimental data, an empirical model was developed which accurately predicts the quantity of NOM removal of the hybrid process with respect to TOC, UVA254 and SAC436 in the pH range from 5.5 to 8.0 based on a few easily determined input parameters. Regarding the filtration behavior, UF of the groundwaters without coagulation showed that the NOM causes a relatively low permeability loss, which is, however, to a large extent hy-draulically irreversible. Inline coagulation significantly reduces hydraulically irreversible fouling. However, the additional solid load in the system leads to a considerable increase in the total filtration resistance, which depends linearly on the solid mass on the membrane surface resulting from applied coagulant concentration, flux and filtration time. Based on a derived mass-dependent cake layer resistance, the pressure required for filtration can be esti-mated. A novel membrane module design developed as part of this thesis has shown that the filtration performance of in-out capillary membranes is additionally affected by inhomogeneously distributed cake layers. An approach to interpret flux and pressure data was devel-oped based on the modelling of hypothetical fouling mechanisms in in-out capillary membranes. Based on the model, important findings were derived for the assessment of filtration data and recommendations for the sustainable operation of UF plants. In conclusion, this study shows that the hybrid process coagulation-UF is an efficient, compact, energy- and cost-saving option for the removal of macromolecular NOM components during the treatment of anoxic groundwaters. The findings of this work contribute to a pro-found understanding of the underlying mechanisms and provide a valuable basis for the design and optimization of this membrane hybrid process.