Experimental and modelling studies on liquid-liquid slug flow capillary microreactors
Creators: name: Kashid, Madhvanand N.
Publisher: name: Technische Universität Dortmund
Year: 2008
Subjects: subject: Microreactor
subject: Liquid-liquid slug flow
subject: Process intensification
subject: Hydrodynamics
subject: Mass transfer
subject: Flow splitting
subject: Computational fluid dynamics
subject: Internal circulations
subject: 660

description: Microreactor technology, an important method of process intensification, offers potential benefits to the chemical process industries due to the well-defined high specific interfacial area available for heat and mass transfer, which increases transfer rates, and enhances safety resulting from low hold-ups. The liquid-liquid slug flow capillary microreactor intensifies the mass transfer in biphasic systems through internal circulation caused by the shear between continuous phase/wall surface and slug axis, which enhances diffusive penetration and consequently increases the reaction rates observed. This reactor concept has been exploited for mass transfer and chemical reaction without detailed hydrodynamics involved and it is this aspect which is the subject of the analysis of the research presented. The present work highlights the hydrodynamics and mass transfer characteristics of the liquid-liquid slug flow capillary microreactors, which were investigated using complementary state-of-the-art experimental and computational techniques. Experiments were carried out to ascertain the extent of slug flow regime, to measure slug size and pressure drop and to investigate the mass transfer coefficients and effective interfacial areas. The results were compared with conventional contactors and it was found that such liquid-liquid microextractor-reactor offers superior performance and greater efficiency. A flow splitting element based on the preferential wettability of liquids with different solid materials was developed for the downstream separation of liquids and showed very good flow splitting providing precise contact time of biphasic mixture and thus accurate determination of mass transfer rates. Furthermore, CFD methodologies, developed to characterise internal circulations, to capture the slug flow generation mechanism and to study mass transfer with and without chemical reaction, improved the understanding and generated results showing that the processes relevant to this reactor concept can be studied using these methodologies. Thus precise tuning of hydrodynamics and mass transfer together with easy downstream separation of liquids and the excellent accessibility for process modelling suggest that liquid-liquid slug flow in capillaries is a powerful laboratory technique for elucidating the processes involving biphasic mixture and for identifying asymptotic performance limits in such processes.
description: Die Mikroreaktortechnik, eine wichtige Methode zur Prozessintensivierung, bietet die Möglichkeit, chemische Prozesse sicher und mit hohen Ausbeuten zu betreiben. In einem flüssig-flüssig Kapillarmikroreaktor liegt eine gut definierte Strömung mit alternierenden Pfropfen vor. Innerhalb der Flüssigkeits-Pfropfen befinden sich Rezirkulationsströmungen, die den Stoffaustausch an den Phasengrenzen erhöhen und damit zu höheren effektiven Reaktionsraten führen. Bisherige Arbeiten, die Stofftransport und Reaktionen im Kapillarmikroreaktor untersuchten, berücksichtigten keine Detaillberechnung der Strömung. Die Hydrodynamik wird in der vorliegenden Arbeit vertieft untersucht. Schwerpunkt der Forschungsarbeit war die Untersuchung der Hydrodynamik und der Stofftransportcharakteristik der Pfropfenströmung in einem flüssig-flüssig Kapillarmikroreaktor. Dies wurde mit Hilfe moderner experimenteller und simulationsbasierter Methoden erzielt. Die Experimente konzentrierten sich auf die Abgrenzung der Strömungsregime sowie auf die Ermittlung der Pfropfengröße, des Druckverlustes und Stoffübergangskoeffizienten und der effektiven Phasengrenzfläche. Beim Vergleich des Kapillarmikroreaktors mit herkömmlichen Apparaten wurde sowohl eine überlegene Leistung als auch eine größere Effizienz festgestellt. Weiterhin konnte eine Vorrichtung zur Trennung des zweiphasigen Gemisches entwickelt werden. Das Trennungselement befindet sich am Ende der Misch- und Reaktionsstrecke und nutzt gezielt die unterschiedlichen Benetzungseigenschaften der beiden Flüssigkeiten aus und hat sich in Versuchen sehr gut bewährt. CFD Simulationen wurden durchgeführt, um die Rezirkulationsströmung zu berechnen, und die Entstehung und Stabilität der Pfropfenströmung besser verstehen zu können. Bei der Untersuchung des Stoffübergangs wurde mit und ohne reaktiven Anteilen gerechnet. Die angewendeten CFD-Methoden haben sich insgesamt als gut geeignet erwiesen. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass mit dem Kapillarmikroreaktor eine genaue Einstellung der Hydrodynamik und des Stoffübergangs in Verbindung mit einer einfachen Phasentrennung und der ausgezeichneten Zugänglichkeit für Prozessmodellierung zur Verfügung steht. Damit können nun im Labor die limitierenden Einflüsse bzw. asymptotischen Leistungen von flüssig-flüssig Systemen aufgeklärt werden.