Introduction of quasi-multilayer pulsed laser deposition for enhanced superconducting properties of Ba(Fe$_{0.92}$Co$_{0.08}$)$_2$As$_2$ thin films
Creators: name: Meyer, Sven
Publisher: name: Karlsruher Institut für Technologie (KIT)
Year: 2021
Subjects: Supraleitung
Pinning
Eisenbasierte Supraleiter
Pniktide

description: Diese Arbeit befasst sich mit der Implementierung von künstlichen Pinningzentren durch den Einsatz der Quasi-Mehrschichttechnik für die gepulste Laserabscheidung (PLD) in Kobalt (Co)-dotierten BaFe$_2$As$_2$ (Ba122)-Verbindungen. Das Ziel hierbei ist die Erhöhung der kritischen Stromdichten und der Pinningkräfte, welche entscheidende Parameter für elektrische Anwendungen sind, denn sie geben den Strom an, den diese Verbindungen in einem Magnetfeld führen können, ohne ihre supraleitenden Eigenschaften zu verlieren. Quasi-multilagige Schichten mit Perowskit-Pinningzentren aus BaHfO$_3$ (BHO) und BaZrO$_3$ (BZO), die mittels PLD hergestellt wurden, sind bereits für YBa$_2$Cu$_3$O$_7$-Verbindungen (YBCO) untersucht worden. Durch die Optimierung des epitaktischen Wachstums von Ba122-Verbindungen, wurde ein reproduzierbarer Prozess zum Experimentieren mit verschiedenen Mengen an künstlichen Pinningzentren etabliert, um eine - für den experimentellen Aufbau - optimale Ba122-Schicht ohne intrinsische Pinningzentren, wie Gitterdefekte oder Fremdphasen, zu erhalten. Aufgrund der weniger intrinsischen Pinningzentren, hoher kritischer Stromdichten und kritischer Temperaturen von 20 K und einfach zu handhabenden Abscheidungstemperaturen von 700 °C, erwies sich Co-dotiertes Ba122 als bestgeeignetes Material für diesen Zweck. Phosphor (P)-dotiertes Ba122 zeigte Fremdphasen und Ausscheidungen an der Oberfläche, die als intrinsische Pinningzentren wirken. Obwohl die kritische Temperatur höher ist als bei Co-dotiertem Ba122, konnte die optimale Abscheidungstemperatur von 1050 °C zur Erzielung der Reproduzierbarkeit nicht durch die Substratheizung erreicht werden. Ein weiterer beeinflussender Faktor auf das Wachstum ist das Substrat und seine Eigenschaften. Mehrere einkristalline Substrate mit einer Größe von 1 x 1 cm wurden auf ihre Eignung hin untersucht. Co-dotierte Schichten, die auf CaF$_2$ aufgewachsen wurden, zeigten die besten Ergebnisse unter Berücksichtigung der kritischen Temperatur, der kritischen Stromdichte und der geringen Menge an intrinsischen Pinningzentren. MgO war aufgrund niedriger Reproduzierbarkeitsraten kein geeigneter Kandidat als Substrat für optimales Wachstum, ebenso wenig wie LaAlO$_3$ (LAO) aufgrund hoher Mengen an intrinsischen Pinningzentren, verursacht durch Kristallzwillinge auf der Substratoberfläche. Die Laserparameter für das beste erreichbare Wachstum wurden auf 30 mJ (bzw. 3,0 J/cm$^2$) und eine Repetitionsrate von 10 Hz eingestellt. Auf der Grundlage mehrerer Versuchsreihen mit unterschiedlichen Pulsanzahlen und Targetwechseln, wurde der Fokus dieser Arbeit auf die Implementierung von BHO als künstliches Pinning- Material gerichtet, da BZO bereits in mehreren Studien untersucht worden ist, obwohl die untersuchten Schichten nicht mit Quasi-Multilagen-Technik gewachsen wurden. Die beste Konfiguration der Quasi-Multilagen-Technik wurde bei 12 BHO-Pulsen pro Quasi- Schicht und einer Gesamtanzahl von 18.000 Pulsen auf dem Co-dotierten Ba122-Target erreicht. Die Anzahl der Targetwechsel unterschieden sich bei den untersuchten Proben, um die Menge des künstlichen Pinning-Materials mit einer möglichst gleichmäÿigen Verteilung in der Schicht einzustellen. Die untersuchten Proben wiesen 0 Mol-%, 1,03 Mol-%, 1,59 Mol-% und 3,85 Mol-% BHO auf. Diese Gehalte wurden mit induktiv gekoppelter Plasma-Massenspektrometrie (ICP-MS) gemessen. Sowohl die kritische Stromdichte als auch die Pinningkraftdichte konnten auf 106 A/cm$^2$ bzw. 50,6 GN/m$^3$ für den höchsten getesteten Dotierungsgrad erhöht werden. Weitere Untersuchungen zeigten, dass für niedrigere Dotierungsniveaus Nanopartikel und Nanosäulen für das Pinning verantwortlich waren. Mit zunehmendem Dotierungsgrad traten mehr Nanosäulen auf. Die Nanosäulen konnten durch energiedispersive röntgenspektroskopische Messungen (EDX) als BHO identifiziert werden. Vergleichbare Experimente mit vergleichbaren, auf LAO gewachsenen Schichten zeigten ein erwartetes Verhalten. Die kritischen Stromdichten und Pinningkraftdichten streuten aufgrund des starken intrinsischen Pinning im Co-dotierten Ba122. Die zusätzlichen künstlichen Pinningzentren führten zu mehr Störungen im Gitter, ohne die supraleitenden Eigenschaften zu verbessern. Diese Untersuchungen wurden mit der Implementierung von InAs als künstliches Pinning-Material wiederholt. Der Sphalerit-Halbleiter InAs wurde bisher noch nie als künstliches Pinning-Material untersucht. Um die optimale Zusammensetzung zu erhalten, wurden verschiedene Untersuchungsreihen durchgeführt. Für die beste Zusammensetzung wurden 39 Targetwechsel durchgeführt, wobei nur die Anzahl der Laserpulse auf InAs verändert wurde, die zwischen 10 und 30 Pulse pro Wechsel lag. Der Gehalt des Pinning-Materials der vorherigen Experimenten konnte nicht reproduziert werden, da der Gehalt an InAs, gemessen durch ICP-MS, nicht mit der Anzahl der Laserpulse korrelierte. Eine mögliche Erklärung ist die Bildung von Droplets auf der Oberfläche der Schicht. Ein weiterer Grund können die großen Agglomerationen von InAs sein, die nicht Teil des Pinning-Mechanismus sind, aber in den ICP-Messungen angezeigt werden. Transmissive Elektronenmikroskopie (TEM) konnte kein InAs in der Schicht nachweisen, was möglicherweise auf die Flüchtigkeit von InAs unter Elektronenbeschuss zurückzuführen ist. Die kritischen Stromdichten zeigten ein Maximum bei 468 InAs-Pulsen. Es wurde festgestellt, dass der Pinning-Mechanismus durch Punktdefekte verursacht wird, die jeweils nur mit einer Flusslinie interagieren können. Daher führte ein Anstieg des InAs-Gehalts in der Schicht zu einer zunehmenden Anzahl von Punktdefekten, die mit einer Flusslinie interagieren, bis ein Optimum der kritischen Stromdichte erreicht wird. Jenseits dieses Optimums verursachte der zunehmende InAs-Gehalt lediglich Unordnung im Gitter und die kritische Stromdichte nahm wieder ab.