Modelling electron exchange and correlation for catalyst electronic structure simulations
Creators: name: Badalov, Sabuhi
Publisher: name: Universität Paderborn
Year: 2022

description: Aufgrund ihres hohen Oberflächen-Volumen-Verhältnisses sind nanostrukturierte Metalloxide und ihre Verbundwerkstoffe mit kohlenstoffbasierten niedrigdimensionalen Materialien und organischen Molekülen vielversprechend für den Einsatz in verschiedenen industriellen Anwendungen wie Photokatalyse, Photovoltaik und Sensoren. Für viele industrielle Anwendungen ist das theoretische Materialdesign auf atomarer Ebene kostengünstiger, sauberer und effizienter als experimentelle Techniken. Moderne Implementierungen mit Methoden, die auf der Dichtefunktionaltheorie basieren, ebnen den Weg für die Entdeckung und Entwicklung neuer Materialien. Diese Berechnungen ermöglichen die Erforschung und Vorhersage zahlreicher Eigenschaften und grundlegender wissenschaftlicher Phänomene. Die Modellierung auf atomarer Ebene und die Verbesserung der elektronischen Struktur durch das Vorhandensein neuer Elemente oder die Bildung von Defekten sowie die Umwandlung von Volumen-materialen in Nanostrukturen sind entscheidende Schritte bei der Entwicklung effizienter industrieller Materialien. Die bei der Modellierung auf atomarer Ebene verwendeten Näherungsfunktionale haben jedoch eine begrenztere Gültigkeit als die konzeptionell exakte Dichtefunktionaltheorie. Daher ist es von entscheidender Bedeutung, effiziente und genaue theoretische Ansätze zu finden und zu entwickeln, die sich für die Untersuchung ähnlicher Systeme eignen, die im Mittelpunkt zahlreicher chemisckerReaktionen stehen. In dieser Arbeit werden die effizienten und genauen Elektronenaustausch- und Korrelationsansätze zur Verminderung des Wechselwirkungsfehlers innerhalb der Dichtefunkionaltheorie für Titan, Titan-Graphen-Verbundwerkstoffe und organischen Molekülen Katalysatorsystemen ermittelt und untersucht. Zu diesem Zweck habe ich mich hauptsächlich auf Hybridfunktionale, die Hubbard-Korrekt
description: Owing to their high surface-to-volume ratio, nanostructure metal oxides and their composites with carbon-based low-dimensional materials and organic molecules have a great deal of promise for usage in various industrial applications such as photocatalysis, photovoltaics, and sensors. For many industrial applications, theoretical atomic-scale material design is more cost-effective, cleaner and more efficient than experimental techniques. Modern implementations with methods based on the density-functional theory pave the way for discovering and developing new materials. These calculations enable the exploration and prediction of numerous characteristics and fundamental scientific phenomena. Atomic-scale modelling and improvement of the electronic structure by the presence of new elements or the formation of defects and the conversion of bulk materials to nano-structures are critical steps in developing efficient industrial materials. However, the approximate functionals used in atomic-scale modelling have more limited validity than the conceptually exact density-functional theory. Hence, it is essential to identify and develop efficient and accurate theoretical approaches suitable for studying similar systems at the heart of numerous vital reactions. In this thesis, the efficient and accurate electron exchange and correlation approach to avoid the density-functional theorys erroneous behaviours related to self-interaction error are identified and investigated for titanium, titanium graphene composite, and organic molecular catalyst systems. Following this objective, the focus lies mainly on hybrid functionals, Hubbard correction, and constrained density-functional theory.