title: Untersuchung der ultraschnellen Dynamik dunkler Exzitonen in WS2 mittels zeitaufgelöster Impulsmikroskopie
title: Investigation of the ultrafast dark exciton dynamics in WS2 with time-resolved momentum microscopy
titleType: AlternativeTitle
Creators: name: Münster, Lasse
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2023
Subjects: ARPES
Physics
Physik
Übergangsmetalldichalkogenide
Festkörperphysik, Exziton

description: Diese Arbeit untersucht die ultraschnelle Elektronendynamik in zweidimensionalem WS_2. Diese Monolage dient dabei als Modellsystem und weist wie andere zweidimensionale Übergangsmetall-Dichalkogenide (TMDC) einzigartige optische Eigenschaften auf. Wegen starker Spin-Bahn-Kopplung und Coulomb-Wechselwirkung kann es in diesen zweidimensionalen TMDCs zur Bildung einer Vielzahl von gebundenen Elektron-Loch-Paaren, den sogenannten Exzitonen, kommen, welche sich über den gesamten Impulsraum verteilen. Während helle Exzitonen mit rein optischen Experimenten untersucht werden können und daher Gegenstand vieler wissenschaftlicher Arbeiten sind, ist die Untersuchung dunkler Exzitonen weitaus schwieriger. Hierbei können besonders impulsverbotene Exzitonen, bei dem Elektron und Loch sich an unterschiedlichen Orten in der Brillouin-Zone befinden, nicht mit optischen Standardmethoden untersucht werden, da diese auf einen direkten Bandübergang angewiesen sind. Ziel der Dissertation ist daher die Untersuchung der Frage, welche Exzitonen sich nach der optischen Anregung bilden und auf welcher Zeitskala die Bildungsprozesse stattfinden.
Durch die Konstruktion eines neuen experimentellen Aufbaus für zeitaufgelöste Impulsmikroskopie konnten Elektronenstreuprozesse direkt im zweidimensionalen Impulsraum beobachtet werden, infolgedessen auch die Bildung von Exzitonen festgestellt wurde. Diese Methode kombiniert Zweiphotonen-Photoemission mit einem impuls- und energieauflösenden Elektronenspektrometer. Durch die Verwendung von Abfrageimpulsen im extrem ultravioletten (XUV) Bereich und ultrakurzen Laserimpulsen konnten Streuprozesse in einer WS_2-Monolage innerhalb der gesamten 1. Brillouin-Zone mit einer Zeitauflösung von einigen 10 fs verfolgt werden.
In den anfänglichen Experimenten wurde so erstmals die Bildung dunkler Exzitonen in einer WS_2-Monolage beobachtet. Durch die klare Trennung der verschiedenen Elektronenpopulationen im Impulsraum konnten Elektronenstreuprozesse auf einer fs-Zeitskala verfolgt werden. Der Vergleich mit einer mikroskopischen Theorie hat ergeben, dass die starke Elektron-Phonon-Kopplung maßgeblich für die Entstehung dunkler Exzitonen am Σ-Punkt verantwortlich ist. Außerdem konnte gezeigt werden, dass sich die Dynamik des Entstehungsprozesses durch Veränderung der Anregungsenergie beeinflussen lässt.
Durch die Integration eines neuen Strahlengangs in den bestehenden Aufbau wurde die optische Anregung mit zirkular polarisiertem Licht ermöglicht. Mithilfe eines Spiegels nahe der optischen Achse des Impulsmikroskops wurde die Probe unter einem Einfallswinkel von 0° angeregt, um eine möglichst perfekte zirkulare Polarisation in der Probenebene zu gewährleisten. Der damit einhergehende räumliche Versatz der Impulsfronten von Anrege- und Abfrageimpulsen konnte mittels Verkippen von einer der beiden Impulsfronten kompensiert werden und es konnte die gleiche, hohe Zeitauflösung, wie im kollinearen Fall, erreicht werden. Der neue optische Aufbau ermöglichte die Erzeugung eines wohl definierten spinpolarisierten Anfangszustands, was einer selektiven Anregung an nur einen der beiden ungleichen K-Punkte entspricht. Ausgehend von diesem wohldefinierten Anfangszustand konnten die verschiedenen Streuprozesse voneinander getrennt werden, infolgedessen sowohl die Bildung von impuls- als auch spinverbotene Exzitonen und die Rate, mit der sie entstehen, beobachtet werden konnte.
Mit den durchgeführten Experimenten konnte die Arbeit zum mikroskopischen Verständnis über Elektronenstreuprozessen und die Bildung von Exzitonen in TMDCs beitragen. Sie bildet damit ein Fundament für die Untersuchung der Exzitonlandschaft und den damit einhergehenden Ladungstransfer zwischen den Grenzflächen von TMDC-Heterostrukturen und anderen TMDC-Grenzflächen. Durch den Einbau eines Kryostaten können in Zukunft temperaturabhängige Messungen durchgeführt werden, um Streuprozesse, wie die Austauschwechselwirkung, in Zukunft näher zu untersuchen.