title: Neuartige hybride Polymerstrukturen und anorganische Strukturen zur Anwendung in der Nanobiotechnologie
title: Novel Hybrid Polymeric and Inorganic Structures for Applications in Nanobiotechnology
Creators: name: Valdeperez Toledo, Daniel
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2017
Subjects: Nanoparticles , biotechnology
Nanopartikel
polymere
Proteine
Biotechnologie , Polymere
Physics
Physik
proteine

description: This cumulative doctoral
      dissertation deals with the use of diverse polymers in
      different applications within nanoscience. The synthesis and
      characterization of several nano and microstructures is also
      explained, focusing on the later surface modification via the
      use of different polymers. Polymers are chemical compounds
      formed by the combination of several repeating structural
      units (monomers) in a process called polymerization. These
      structures are assembled following a specific pattern and
      their subsequent properties are given by the monomers added
      in the polymerization process. Several uses of polymers have
      been reported, being their use in the process of engineering
      novel composite materials for applications within fields like
      aerospace industry, biotechnology or medicine. The work shown
      in this thesis aimed to implement novel applications for some
      of the general polymer uses found in literature and the
      employment of amphiphilic zwitterionic polymers to test their
      stability for different biological applications. The
      dissertation is first focused on the study of three different
      applications of polymers inside nanotechnology. One of the
      most common applications of the use of amphiphilic polymers
      is the coating of inorganic NPs initially synthesized in
      organic solutions, transferring them into aqueous solutions.
      The resulting polymer coated NPs count on functional groups
      on their surface allowing further modifications for new
      functionalities. This procedure is applied to NPs with
      different size (ranging from 4 to 29 nm core size) and
      material (gold and iron oxide). A second application of the
      polymers is the protection of highly unstable, water and
      oxygen-sensitive clusters from degradation in aqueous
      environments. For that purpose gold NPs (Au NPs) of 4 nm were
      used as template and the clusters were collected between the
      surface of the NP and the amphiphilic polymer shell. The
      kinetic activity of the clusters was studied in aqueous
      environment, obtaining signal in at least the first 24 hours
      after the coating. As a complementary study inside this
      dissertation, different amphiphilic zwitterionic polymers
      were synthesized and optimized for a correct stabilization of
      NPs in water. The influence of parameters like pH, protein
      concentration and ionic strength was studied to obtain a
      complete description of the stability of the different
      zwitterionic polymer-coated NPs, comparing them to the single
      charge polymer coated NPs (e.g. fully positive or fully
      negative). A third application involves the self-assembly of
      alternating-charge polyelectrolyte layers deposited via
      adsorption on sacrificial calcium carbonate cores, yielding
      polymeric hollow microstructures able to be provided with
      physical and biological properties. Both properties are
      obtained via the accumulation of iron oxide nanoparticles
      between the polymer layers and the attachment of specific
      antibodies vion the outermost polymer layer, giving physical
      (magnetic) and biological (specific recognition) properties
      to the whole structure. These microcapsules were utilized to
      obtain a magnetic immunosensor able to specifically recognize
      and extract horseradish peroxidase (used as protein model)
      from a solution.
description: Diese kumulativ verfasste
      Doktorarbeit behandelt die Verwendung mehrerer Polymere für
      unterschiedliche Anwendungen der Nanotechnologie.
      Diesbezüglich ist die Synthese und Charakterisierung
      verschiedener Nano- sowie Mikrostrukturen beschrieben, welche
      mit Hilfe der Polymere oberflächenmodifiziert werden. Als
      Polymerisation wird der Vorgang bezeichnet wenn mehrere,
      gleiche molekulare Bausteine (Monomere) sich über chemische
      Bindungen zu einem großen Polymer zusammenfügen. Die
      Monomereinheiten sind nach einem spezifischen Muster
      aneinander gereiht, welches neben den molekularen
      Eigenschaften die Funktion des Polymers vorgibt. Man findet
      Polymere in einer Vielzahl von Anwendungen wie der
      Entwicklung neuer Materialien in Bereichen der
      Luftfahrtindustrie, Biotechnologie und Medizin. Die
      vorliegende Arbeit beschreibt erweiternde Anwendungen für den
      generellen Gebrauch von Polymeren in der Nanotechnologie,
      sowie die Einführung von amphiphil, zwitterionischen
      Polymeren und deren Charakterisierung über ihre Stabilität
      innerhalb biomedizinischer Anwendungen. Der Fokus dieser
      Arbeit liegt auf der Untersuchung verschiedener Polymere im
      Bezug auf drei Anwendungsgebiete der Nanotechnologie. Auf
      diesem Gebiet stellt die Auftragung (eng. coating) von
      amphiphilen Polymeren auf anorganische Nanopartikel (NPs),
      welche ursprünglich in organischem Lösungsmittel
      synthetisiert werden, eine der wichtigsten Anwendungen dar.
      Die mit Polymer ummantelten NPs können im Anschluss über
      funktionelle Gruppen an ihrer Oberfläche weiter modifiziert
      und somit funktionalisiert werden. Dieses Verfahren wird für
      NPs unterschiedlicher Größe (4 bis 29 nm) und Material (Gold
      und Eisenoxid) verwendet. Die Polymere können außerdem zur
      Stabilisierung von Wasser- und Sauerstoffsensitiven
      Metallcluster verwendet werden und diese somit vor
      Agglomeration in wässriger Lösung bewahren. Hierfür wurden 4
      nm große Gold- Nanopartikel (Au NPs) als Trägermaterial
      verwendet und die Cluster zwischen der Oberfläche der Au NPs
      und der amphiphilen Polymerhülle angeordnet. Die kinetische
      Aktivität wurde in wässriger Lösung untersucht und innerhalb
      der ersten 24 h nach dem coating ermittelt. Zusätzlich wurden
      verschiedene amphiphil, zwitterionische Polymere
      synthetisiert und deren stabilisierende Wirkung auf
      Nanopartikel in wässriger Lösung optimiert. Der Einfluss von
      Parametern wie pH, Proteinkonzentration und der Stabilität
      gegen erhöhte Ionenkonzentration wurden untersucht, um so ein
      genaues Bild über die Stabilität dieser Partikel, ummantelt
      mit zwitterionischen Polymeren, zu bekommen und sie so mit
      NPs mit einfacher Oberflächenladung zu vergleichen (z.B.
      komplett positive oder negative Oberflächenladung). Eine
      dritte Anwendung beschreibt die Eigenassemblierung von
      abwechselnd positiv und negativ geladenen
      Polyelektrolyt-Schichten auf Kalziumkarbonat Kerne, was zu
      hohlen Mikrosphären aus Polymer mit physikalisch,
      biologischen Eigenschaften führt. Diese Eigenschaften werden
      zum einen über Einbettung von Eisenoxid NPs innerhalb der
      Polyelektrolyt-Schichten (Magnetisierung), sowie dem Anheften
      von spezifischen Antikörpern an die äußerste Lage der Sphären
      (biologische Molekülerkennung) gewehrleistet. Die Kapseln
      wurden als magnetischer Immunosensor benutzt, der in der Lage
      ist spezifisch Meerrettichperoxidase (Beispielprotein) in
      Lösung zu erkennen und zu extrahieren.