title: Παραγωγή υδρογόνου μέσω αναμόρφωσης προπανίου σε υποστηριγμένους καταλύτες μετάλλων
title: Hydrogen production via propane steam reforming over supported metal catalysts
Creators: name: Βαλιαντζας Χρηστος
Publisher: name: Technical University of Crete
Year: 2018

description: Εντός της επόμενης δεκαετίας, θα είναι εφικτή η ολοκληρωτική αντικατάσταση των συμβατικών καυσίμων, που χρησιμοποιούνται για την παραγωγή ηλεκτρικής ενέργειας, με το υδρογόνο. Η ενσωμάτωση του υδρογόνου ως καύσιμο του μέλλοντος είναι πολύ σημαντική τόσο λόγω των υψηλών αποδόσεων παραγωγής ηλεκτρικής ενέργειας, που επιτυγχάνει, όσο και για το γεγονός ότι αποτελεί μια φιλική προς το περιβάλλον τεχνολογία. Η παρούσα μελέτη αποσκοπεί στην ανάπτυξη και λειτουργία ενός ενεργειακά αποδοτικού και φιλικού προς το περιβάλλον συστήματος παραγωγής ηλεκτρικής ενέργειας με ενδιάμεση παραγωγή υδρογόνου μέσω της αντίδρασης αναμόρφωση του υγροποιημένου αερίου του πετρελαίου με ατμό. Το παραγόμενο υδρογόνο θα τροφοδοτηθεί σε κυψελίδα καυσίμου τύπου PEM για την παραγωγή ηλεκτρικής ενέργειας. Αντικείμενο της παρούσας διπλωματικής εργασίας είναι η σύνθεση, ο χαρακτηρισμός και η αξιολόγηση καταλυτικών υλικών για την παραγωγή υδρογόνου μέσω της αντίδρασης αναμόρφωσης του προπανίου με ατμό. Οι καταλύτες θα πρέπει να χαρακτηρίζονται από υψηλή ενεργότητα και εκλεκτικότητα ως προς Η2, καθώς και υψηλή ανθεκτικότητα στην εναπόθεση άνθρακα που δύναται να προκαλέσει απενεργοποίηση τους. Για τον σκοπό αυτό, στην παρούσα μελέτη εξετάστηκε η επίδραση της φύσης (Ni, Rh, Ru) και της φόρτισης (0,5-5,0wt.%) του μετάλλου, της φύσης του φορέα (Al2O3, CeO2) και της μοριακής αναλογίας ατμού προς άνθρακα (S/C=1,23-3,27) στην ενεργότητα και εκλεκτικότητα υποστηριγμένων καταλυτών για την εν λόγω αντίδραση. Ανάμεσα στα διάφορα μέταλλα που εξετάστηκαν βέλτιστη συμπεριφορά παρουσίασε ο καταλύτης Rh/Al2O3, με χρήση του οποίου επιτυγχάνονται υψηλές μετατροπές ακόμα και σε θερμοκρασίες μικρότερες από 600οC. Η ενεργότητα και εκλεκτικότητα του καταλύτη αυτού βελτιώνονται περαιτέρω με αύξηση της φόρτισης σε Rh. Τα αποτελέσματα από την επίδραση της φύσης του φορέα έδειξαν ότι όταν το Rh διασπείρεται σε φορέα Al2O3 παρουσιάζει καλύτερη συμπεριφορά σε σχέση με την περίπτωση που διασπείρεται σε φορέα CeO2., πιθανόν λόγω της σημαντικά υψηλότερης ειδικής επιφάνειας του φορέα Al2O3. Τέλος, από τα αποτελέσματα προκύπτει το συμπέρασμα ότι αύξηση του λόγου ατμου προς άνθρακα (S/C) στην τροφοδοσία από 1,23 σε 3,27 ενισχύει την μετατροπή του προπανίου και την εκλεκτικότητα ως προς υδρογόνο.
description: Within the next decade, the complete replacement of convetional fossil fuels by hydrogen will be be possible for the production of electricity. The incorporation of hydrogen as a fuel is very important due to the high efficiency of electricity production, which can be achieved by using H2, as well as because hydrogen technology is environmental friendly. The present study aims to develop and operate a high energetically effective and eco-friendly system for electricity production with intermediate H2 production via LPG steam reforming. Hydrogen will be then feed to a PEM fuel cell for electricity production. The objective of the present study is catalysts synthesis, characterization and evaluation for the production of H2 via the reaction of steam reforming of propane. Catalysts should be characterized by high activity and selectivity toward hydrogen production, as well as by high resistance to coke formationin order to avoid catalyst deactivation. Thus, in the present study the effect of the nature of the metallic phase (Ni, Rh, Ru) and the support (Al2O3, CeO2), the metal loading (0,5-5,0% wt.%) as well as the steam to carbon molar ratio (S/C= 1,23-3,27) on catalytic activity and selectivity has been investigated for the reaction of steam reforming of propane. Among metals investigated, optimum results were obtained for Rh/Al2O3 catalysts, which is able to achieve high propane conversions even at reaction temperatures as low as 600 oC. Both catalyst activity and selectivity can be improved with increasing Rh loading. Results showed that when Rh is supported on Al2O3 carrier exhibits better catalytic performance compared to that obtained when it is supported on CeO2, which may be related to the significantly higher specific surface area of Al2O3. Increasing the steam/carbon molar ratio from 1,23 to 3,27 in the gas stream results in enhancement of both propane conversion and hydrogen selectivity over 1% Rh/Al2O3 catalyst.