title: Accelerator mass spectrometry of cesium isotopes
Creators: name: Kasberger, Magdalena Katharina
Publisher: name: :none
Year: 2015

description: Mit Nachweisgrenzen von bis zu 10−15 ist Beschleuniger-Massenspektrometrie (engl. Accelerator Mass Spectrometry, AMS) eine hochsensitive Methode zur Bestimmung von Isotopenverhältnissen in natürlichen Proben. Die größte Herausforderung bei einer AMS Messung der Cäsium Isotope 135Cs und 137Cs ist die Unterdrückung ihrer Bariumisobare 135Ba und 137Ba. Es werden natürliche relative Isotopenhäufigkeiten im Bereich von (135,137Cs/133Cs)=10−11 erwartet. In dieser Diplomarbeit werden Untersuchungen zu einer möglichen Bariumunterdrückung in der Ionenquelle, sowie Tests bezüglich einer Trennung von Barium und Cäsium durch unterschiedlichen Energieverlust im Detektor vorgestellt. Unabhängig von diesen Ergebnissen am Vienna Environmental Research Accelerator (VERA) Labor, wird eine ausreichende Bariumunterdrückung durch die geplante Installation von ILIAS (Ion Laser InterAction Setup) durch Ausnutzen der unterschiedlichen Elektronenaffinitäten von Barium und Cäsium angestrebt. Als eine vorbereitende Studie für zukünftige AMS Messungen von Cäsium Isotopen mit VERA, umfasst diese Diplomarbeit Experimente bezüglich negativer Ionenbildung durch Sputtering mit Rubidium Ionen, Transmission und Detektion. Es konnten stabile Cs− Ströme von mehreren nA aus der Ionenquelle extrahiert werden. Als mögliche Target-Materialien wurden sowohl Cäsiumsulfat als auch Cäsiumchlorid in Bezug auf ihr Verhalten in der Ionenquelle umfassenden Tests unterzogen. Außerdem wurden Aluminium, Kupfer, Niob und Eisen auf ihre Eignung als Matrices geprüft. Der Effekt einer Beimischung eines Fluorids auf die negative Ionenbildung wurde ebenso untersucht. Es wurden umfangreiche Transmissionsmessungen durchgeführt, um den Einfluss von Art und Druck des Strippergases (He und Ar) sowie der Terminalspannung auf die Transmission der einzelnen Ladungszustände zu bestimmen. Die besten Ergebnisse wurden in den Ladungszuständen 2+ mit bis zu 28% Transmission durch Argon Stripping bei 2.0 MV Terminalspannung und im 3+ Ladungszustand mit bis zu 24% Transmission durch Helium Stripping bei 2.9 MV erreicht. Als Detektoren dienten zwei verschiedene Ionisationskammern, in denen mit Ionenenergien von 6–12 MeV und 26 MeV gemessen wurde. Insgesamt ermöglicht die derzeitige Ausstattung von VERA Nachweisgrenzen im Bereich von(135,137Cs)/133Cs=10−9 mit einer Gesamteffizienz von ca. 6 × 10−6.
description: Accelerator Mass Spectrometry (AMS) is a highly sensitive method to determine isotopic ratios in natural samples down to extremely low levels of about 10−15. The challenge in measuring the cesium isotopes 135Cs and 137Cs is the isobaric interference of barium. Naturally occurring abundances are estimated to (135,137Cs)/133Cs=10−11. This thesis presents experiments on a possible separation of barium and cesium by extracting molecules from a negative ion source and injecting them into the accelerator, and tests on separation via different energy loss characteristics in the detector. Aside from these tests at the Vienna Environmental Research Accelerator (VERA), sufficient suppression should be achievable by the implementation of the Ion Laser InterAction Setup (ILIAS), utilizing the difference in the electron affinities of barium and cesium. This preparatory study for AMS measurements of cesium isotopes includes tests on negative ion formation with sputtering by rubidium ions, on transmission and on detection. Stable Cs− currents of several nA were extracted from the ion source. Comprehensive material tests included the investigation of cesium sulfate and cesium chloride regarding their performance in the ion source and the assessment of aluminum, copper, niobium and iron as matrix materials for the sputter targets. Furthermore, the effect of the incorporation of fluorides to the sample material was studied. The influences of type of stripper gas (He and Ar), stripper gas pressure and terminal voltage on the transmission through the accelerator of the created charge states were investigated. Transmissions of up to 28% in the 2+ charge state with argon stripping at 2.0 MV terminal voltage and up to 24% in the 3+ charge state with helium stripping at 2.9 MV have been achieved. Measurements were taken in two different ionization chambers at ion energies of 6–12 MeV and 26 MeV, respectively. On the whole, the present setup of VERA facilitates a detection limit in the region of (135,137Cs)/133Cs=10−9 with an overall efficiency of ca. 6 × 10−6.