Stratospheric sulphur: MIPAS/Envisat measurements and chemical transport model simulations of carbonyl sulphide, sulphur dioxide, and sulphate aerosol
Creators: name: Günther, Annika
Publisher: name: Karlsruhe
Year: 2018
Subjects: Stratosphäre
Schwefel
MIPAS
CTM
OCS
SO2
H2SO4
Schwefelaerosol
Vulkane
Stratosphere
Sulphur
Sulphate aerosol
Volcanoes

description: Stratosphärisches Aerosol, in dem Schwefel bei weitem das am häufigsten vorkommende Element darstellt, besitzt das Potential die Temperatur an der Erdoberfläche verringern, indem es einfallende Solarstrahlung zurückstreut. Dieses Vermögen sowie ein Anstieg der Aerosolbelastung in der Stratosphäre während des letzten Jahrzehnts führten in den letzten Jahren zu wachsendem Interesse an stratosphärischem Schwefel.
Die zwei wichtigsten Vorprodukte stratosphärischen Schwefelaerosols sind gasförmiges Carbonylsulfid (OCS) und Schwefeldioxid (SO2). Von MIPAS/Envisat (Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding auf dem Environmental Satellite) gibt es für den Zeitraum Jul 2002–Apr 2012 Datensätze für OCS und SO2. Auf den genannten Datensätzen sowie einem zusätzlichen neuen Datensatz von Aerosolvolumendichten basiert diese Arbeit. Der neue Aerosoldatensatz wurde im Zuge der vorliegenden Studie erstmals untersucht. Während dieser Arbeit wurde der Datensatz durch die Identifizierung und das Herausfiltern von Daten verbessert die durch andere Arten von Aerosol als Schwefelaerosol beeinflusst waren. Durch Validierung mit Ballon-Messungen wurde gezeigt, dass die MIPAS Profile nach Anwendung einer höhenabhängigen Offset-Korrektur gut mit den in situ Messungen übereinstimmen. Diese Korrektur basiert auf dem Vergleich zwischen MIPAS und in situ Profilen von Aerosolvolumendichten.
In einem isentropen Chemietransportmodell (CTM) wurde ein Schwefelschema implementiert, um die Übereinstimmung zwischen den MIPAS-Datensätzen der Schwefelsubstanzen mittels Modellsimulationen zu testen. Zudem sollte geprüft werden, ob dies mit unserem derzeitigen Verständnis stratosphärischen Schwefels in Einklang ist. In einer Fallstudie zu den Vulkanausbrüchen von Kasatochi im Jahr 2008 und Sarychev im Jahr 2009, die beide während des borealen Sommers bei ~50°N ausbrachen, konnte bezüglich der vulkanischen Schwefelmasse und Transportmuster Konsistenz zwischen MIPAS SO2 und Sulfataerosol gezeigt werden. Berechnungen der e-folding Lebensdauer stratosphärischen Schwefels vulkanischen Ursprungs für den Sarychev-Ausbruch zeigten eine durchschnittliche Lebensdauer von ungefähr drei Monaten. Während Sedimentation eine wichtige Rolle spielt, insbesondere bezüglich des Maximums in Schwefelaerosolgehalt sowie des Schwefels der langfristig im Modell verbleibt, zeigen Sensitivitätssimulationen mit dem CTM, dass der dominierende Prozess der die Schwefellebensdauer in der unteren Stratosphäre der Extra-Tropen nach den zwei Eruptionen regulierte Transport durch die Brewer-Dobson Zirkulation war. Zusätzlich wurden Teile des emittierten Schwefels in Richtung Äquator transportiert, wo sie in der ‚tropical pipe‘ aufstiegen.
Mehrere Muster die in den MIPAS-Daten unter nicht-vulkanischen Bedingungen gesehen wurden konnten durch Modellsimulationen bestätigt werden, wie die Abnahme von OCS in der Stratosphäre durch Photolyse, oder Bildung von SO2 aus OCS in den Tropen bei ~25–35 km. Manche Muster, die in den neuen MIPAS-Aerosoldaten zu sehen sind konnten Schwefel zugeschrieben werden, der aus OCS freigesetzt wurde. Der freigesetzte Schwefel führt zu erhöhten Aerosol-Molfraktionen in den Tropen oberhalb von 22 km, die sich in Richtung niedrigerer Höhen in hohen Breiten erstrecken. Bezüglich der stratosphärischen Schwefelmasse wurde Konsistenz zwischen den MIPAS-Datensätzen für OCS, SO2 und Schwefelaerosol gezeigt. Simulationen von Hintergrundbedingungen, mit OCS als einzige Schwefelquelle, in Zusammenspiel mit Simulationen vulkanischen Schwefels mit einer relativ hohen Häufigkeit von vulkanischen Injektionen (98 einzeln identifizierte Ausbrüche innerhalb von etwa 10 Jahren), können die stratosphärischen Schwefelmassen erklären, die aus MIPAS-Messungen abgeleitet wurden. Unter Hintergrundbedingungen ist die simulierte Sedimentation von Schwefelaerosol ein Hauptunsicherheitsfaktor mit relativ starken Auswirkungen auf die Absolutmenge an Sulfataerosol. Abschließend wurde die Bedeutung von relativ kleinen und mittelgroßen vulkanischen Beiträgen als Hauptquelle für kurzzeitige Variation bis hin zu Variation in dekadischen Zeiträumen während der MIPAS-Periode veranschaulicht.