Σύγκριση διαφόρων οξειδωτικών μεθόδων αντιρρύπανσης στην φωτοκαταλυτική αποικοδόμηση των αντιβιοτικών Κεφταζιντίμης και Κεφτολοζάνης σε υδατικά διαλύματα
Creators: name: Παυλίδης, Παναγιώτης Πέτρου
Publisher: name: Aristotle University of Thessaloniki
Year: 2021
Subjects: Αντιβιοτικά
Φωτοκατάλυση
Χημεία
Antibiotics
Photocatalysis
Chemistry

description: Στα πλαίσια της παρούσας διπλωματικής εργασίας, μελετήθηκε η φωτοκαταλυτική αποικοδόμηση των φαρμακευτικών ουσιών Ceftazidime (Ζavicefta) και Ceftolozane (Zebraxa), οι οποίες αποτελούν σύγχρονα φάρμακα της κατηγορίας των αντιβιοτικών, που ενδέχεται να εμφανιστούν στα περιβαλλοντικά υποστρώματα ως αναδυόμενοι ρύποι. Μελετήθηκαν τα συστήματα φωτόλυσης, ομογενούς φωτοκατάλυσης με χρήση αντιδραστηρίου Fenton, ετερογενούς φωτοκατάλυσης με χρήση των παρακάτω καταλυτών σε διάφορες συγκεντρώσεις όπως το διοξειδίου του τιτανίου Degussa P25 , οργανομεταλλικός καταλύτης MOF, ενισχυμένοι καταλύτες διοξειδίου του τιτανίου με οξείδιο του γραφενίου και μαγγάνιο. Επίσης, στα συστήματα αυτά έγινε προσθήκη υπεροξειδίου του υδρογόνου και υπερθειικού καλίου σε διάφορες συγκεντρώσεις με σκοπό την ενίσχυση της διαδικασίας αποικοδόμησης. Μελετήθηκαν διάφοροι παράμετροι που επηρεάζουν το ποσοστό αποικοδόμησης και το συνολικό χρόνο κατάλυσης, όπως η συγκέντρωση του καταλύτη, και η προσθήκη διαφορετικών συγκεντρώσεων οξειδωτικών μέσων . Μελετήθηκε επίσης ο μηχανισμός των αντιδράσεων και ο τρόπος παραγωγής των οξειδωτικών ειδών. Ισχυρότερη καταλυτική δράση έδειξε το σύστημα ετερογενούς φωτοκατάλυσης με χρήση καταλύτη Degussa P25. Με συγκέντρωση καταλύτη 100ppm επιτεύχθηκε πλήρη διάσπαση και των δύο ουσιών σε υδατικά διαλύματα των 10ppm, μέσα στα πρώτα 10 λεπτά της φωτοκαταλυτικής αντίδρασης, ενώ με χαμηλότερες συγκεντρώσεις 50ppm ο χρόνος ήταν 30-45 λεπτά. Η προσθήκη οξειδωτικών ουσιών βοήθησε την ταχύτητα της αντίδρασης σε ορισμένες περιπτώσεις ενώ σε άλλες την επιβράδυνε. Σο σύστημα με ενισχυμένο καταλυτή διοξειδίου του τιτανίου με οξείδιο του γραφενίου και μαγγάνιο, διαπιστώθηκε ότι αύξηση του ποσοστού μαγγανίου οδηγεί σε επιτάχυνση της κινητικής της αντίδρασης. Η προσθήκη οξειδωτικών δεν φαίνεται να βοήθησε σε ικανοποιητικό βαθμό την αποικοδόμηση. Στο σύστημα με τον καταλύτη ΜOF μόνο η ουσία Κεφτολοζάνη εμφάνισε πλήρη διάσπαση σε δύο ώρες φωτοκατάλυσης με χρήση 100ppm MOF, ενώ η προσθήκη οξειδωτικών ουσιών φαίνεται να βοήθησε τις αντιδράσεις. Τα αποτελέσματα στην ομογενή φωτοκατάλυση Photo Fenton με χρήση οξειδωτικών, έδειξαν ότι αυξανόμενη η συγκέντρωση του αντιδραστηρίου οδηγεί σε πιο γρήγορες κινητικές και μεγαλύτερα ποσοστά αποικοδόμησης των ενώσεων. Η απλή φωτόλυση με χρήση οξειδωτικών δεν είχε ικανοποιητικά αποτελέσματα. Η απλή υδρόλυση έδειξε ότι οι ουσίες δεν υδρολύονται στις 6 ώρες της πειραματικής διαδικασίας
description: In the framework of this dissertation, the photocatalytic degradation of the drugs Ceftazidime (Zavicefta) and Ceftolozane (Zebraxa), which are modern drugs of the class of antibiotics, and may appear in the environmental substrates as emerging pollutants, was studied. Photolysis, homogeneous photocatalysis using Fenton reagent, and heterogeneous photocatalysis using various catalysts like Degussa P25 titanium dioxide, MOF catalyst, enhanced titanium dioxide and graphene oxide catalysts were studied. Also, oxidants like hydrogen peroxide and potassium persulfate were added to these systems in various concentrations. Parameters affecting the rate of degradation and total irradiation time were studied, such as the concentration of the catalyst, and the addition of oxidants in different concentrations. The mechanism of the reactions and the mode of production of the oxidizing species were also studied. Stronger catalytic activity was exhibited by the heterogeneous photocatalytic system using a Degussa P25 as a catalyst. By employing 100ppm of catalyst complete decomposition of both studied compounds (10ppm) was achieved in aqueous solutions within the first 10 minutes of the photocatalytic reaction, while at lower concentrations of catalyst (50ppm) the time needed was 30-45 minutes. The addition of oxidants enhanced the reaction rate in some cases. In the system using an enhanced titanium dioxide catalyst with graphene oxide and manganese, it was found that increasing the manganese content leads to faster reaction kinetics. The addition of oxidants did not seem to help the reaction satisfactorily. In the system employing the MOF catalyst only the substance Ceftolosane presented complete degradation within two hours of irradiation using 100ppm MOF. The results in the homogeneous photocatalysis using photo-fenton or photo-fenton like reactions by employing different oxidants, showed that increasing the concentration of the reagents (iron and oxidants) leads to faster kinetics and higher rates of degradation of the compounds. Simple photolysis using oxidants did not have satisfactory results. Hydrolysis showed that the substances did not hydrolyze within 6 hours of the experimental process