title: Aperturlose Nahfeldmikroskopie fluoreszierender Nanoobjekte
Creators: name: Albert, Jonas Jürgen
Publisher: name: University of Bayreuth
Year: 2019
Subjects: subject: Nahfeldmikroskopie
subject: AFM
subject: Spektroskopie
subject: Fluoreszenz
subject: Nanoobjekte
subject: 530

description: Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Inbetriebnahme und dem optisch erweiterten Aufbau eines Rasterkraftmikroskops, welches Licht-Materie-Wechselwirkung unterhalb der Auflösungsgrenze des Lichts ermöglicht. Mit diesem Setup werden individuelle halbleitende und organische Nanostrukturen untersucht, deren Eigenschaften sie interessant für neue Nanotechnologien machen. Dabei stehen vor allem ausgedehnte Zustände, entweder durch entsprechende Wechselwirkung zwischen den Strukturen oder innerhalb eindimensionaler Nanodrähte im Fokus, da hier effizienter Energietransport möglich ist. Dabei wird das Verhalten von Nanoobjekten mit einer Größe von nur wenigen Nanometern deutlich von deren Geometrie und dem dielektrischen Umfeld beeinflusst. Standardmäßige optische Spektroskopie liefert jedoch keine Auskunft über strukturelle Einzelheiten der Objekte in dieser Größenordnung. Durch die Verbindung von zeitaufgelöster Photoemission und Rasterkraftmikroskopie bietet unser Aufbau räumlich hochauflösende optische Spektroskopie, welche direkt mit Topographie-Informationen korreliert ist. Dabei wird die Möglichkeit einer gezielten Manipulation der Umgebung dazu genutzt, um die Emissionseigenschaften der Nanoobjekte zu ändern und zu untersuchen. Im ersten Teil der Arbeit wird auf die Methode der optischen Nahfeldmikroskopie eingegangen, dessen Herzstück ein Rasterkraftmikroskop darstellt. Hierbei werden verschiedene Betriebsmodi und grundlegende Rauschquellen diskutiert. Im Anschluss wird eine weitere Methode, die Kelvin-Probe-Force-Mikroskopie vorgestellt, welche einen Einblick auf unterschiedliche Austrittsarbeiten der Elektronen an Oberflächen liefert und so helfen kann, erzeugte Ladungsträger und deren Ausbreitung in den Strukturen darzustellen. Bei den drei genannten Rastersonden-Mikroskopie-Methoden dient eine metallische Spitze als Sonde, weshalb sie während einer Messung simultan eingesetzt werden können, um so maximale Information über die Probe zu erhalten. Der nächsten Abschnitt befasst sich mit dem experimentellen Aufbau des optischen Nahfeldmikroskops. Dabei wird das Rasterkraftmikroskop getestet und mit einem invertierten optischen Fluoreszenzmikroskop vereint. Um die notwendige Auflösung zu erhalten, werden Rauschquellen identifiziert und minimiert. Außerdem werden Details zu den wichtigsten verwendeten Messmethoden, beispielsweise Time-Correlated-Single-Photon-Counting bezüglich der Position der Nahfeldsonde, sowie der Kraftsensorkalibration und Mikroskop-Justage erläutert. Aufgrund ihrer Rolle für die Datenanalyse bei der Rasterkraftmikroskopie wird auch eine grundlegende Bildbearbeitung von Topographiemessungen vorgestellt. Im Folgenden wird mit dem Aufbau der Einfluss einer Goldspitze auf die Emissionseigenschaften einzelner CdSe-Nanokristalle gemessen. Um das vorherrschende Quenching des Signals nachvollziehen und erklären zu können, dient ein analytischen Modell, welches zusätzlich durch Finite-Elemente-Simulationen bekräftigt wird. Es zeigt deutlich, wie das Quench-Verhalten von der Distanz zwischen Spitze und Probe, Spitzengeometrie, Polarisation des Emitterdipols und der Wellenlänge abhängt. Aufgrund der Stabilität des Verhaltens kann es zur genauen Justage des Mikroskops verwendet werden. Im weiteren Schritt werden kleine Nanokristallansammlungen untersucht, wobei die hohe räumliche Auflösung die Bestimmung der Emitteranzahl deutlich verbessert. Diese Ansammlungen zeigen ein ähnliches Lumineszenzauslöschung-Verhalten, wobei es mit steigender Anzahl zunehmend zu Abschirmeffekten kommt. Im nächsten Abschnitt werden CdSe-Nanodrähte untersucht, da aufgrund ihrer zweidimensionalen Einengung eine hohe Ladungsträgermobilität entlang ihrer Achse erwartet wird. Durch den Einfluss einer Goldspitze kann gezeigt werden, dass diese Drähte ausgedehnte Exzitonzustände besitzen und damit energieeffizienten Energietransport über Mikrometer gewährleisten können. Jedoch deutet bereits das unterschiedliche optische Verhalten der Drähte ihre Inhomogenität an. Entsprechend können auch ausgedehnte Zustände nur bei einer sehr geringen Anzahl an Drähten beobachtet werden. Damit dieses Verhalten also gezielt eingesetzt werden kann, müssen die Nanodrähte, welche ausgedehnte Zustände besitzen, reproduzierbar hergestellt werden können. Der letzte Teil der Arbeit behandelt das Emissionsverhalten von Polydiacetylen-Nanoröhrchen unter dem Einfluss einer Goldspitze. Diese besitzen aufgrund ihrer selbstorganisierten Anordnung eine hoch geordnete Struktur, womit auch das Verhalten gleicher Nanoröhrchen kaum divergiert. Hierbei existieren zwei Konformationen von Polydiacetylen, wobei die rote stark emittierend und die blaue dunkel ist. Deshalb versprechen die blauen Röhrchen energieeffizient beim Ladungstransport zu sein. Durch eine kontrollierte Manipulation der Umgebung mit der Goldspitze kann eine verstärkte Emission und eine Veränderung des Spektrums beobachtet werden, wobei diese auf spitzenverstärkte Ramanstreuung zurückgeführt werden kann.