title: Development of a laminable, cellulose-based Separator for Lithium-Ion Batteries
Creators: name: Veitl, Jakob
Publisher: name: Hochschule für Angewandte Wissenschaften Landshut
Year: 2023

description: Cellulose is a promising material for lithium-ion battery separator as it is sustainable, affordable, has excellent electrolyte wettability and is well applicable in lamination-based cell production. Lamination can accelerate the time-consuming stacking step in pouch cell assembly, reduce scrap rate and enhance battery performance, but relies on thermoplastic material on electrode/separator interfaces. In this work, different surface modification layers were applied to a cellulose separator via electrospinning technique and compared with regard to their applicability for lamination-based cell production. Processes have been developed to apply A) homogeneous fibers consisting of 4 different binder polymer types and b) layers of a fluorothermoplastic polymer (THV) with different morphologies. All layers were applied at the same low areal loading of 0.4 𝑔/𝑚2. All investigated polymer layers allowed to create mechanically stable interfaces without damaging the separator. The polymers were found to establish maximum adhesion at lamination temperatures that typically are about 10 K above their respective melting temperature. Highest adhesive forces above 15 𝑁/𝑚 were observed at lamination enabled by a low-melting fluoroelastomer (3M FPO 3850) at 120 °C. Evidence was found that many adhesion points well distributed over the surface cause higher adhesion than few large adhesion points, when applied at the same areal loading, but no clear statement can be made as to whether microfibers or microparticles lead to better adhesion. Regarding electrochemical performance, the cellulose separator was shown to be well suited for lithium-ion batteries. All 4 polymers used were found to be electrochemically stable in the applied voltage window and suitable for the use in NMC622 / graphite battery cells. Laminated cells with the developed interlayers showed improved (THV, FPO, PVDFS) or equal (PVDF-K) fast charging and discharging capability. Cells with THV coating performed best in C-rate tests, where their discharge capacity at 3 C rate was improved by 34.1% compared to non-laminated reference cells. Cells with the cellulose separator showed high capacity retention of 89.1% after 500 fast-charging cycles. The morphology of applied layers was not found to have a major influence on electrochemical performance, as long as the binder loading is kept at a moderate level and the deposited layer is porous and well distributed over the separator’s surface.
description: Zellulose ist ein vielversprechendes Material als Separator von Lithium-Ionen-Batterien. Es ist nachhaltig, kostengünstig, ausgezeichnet mit Elektrolyt benetzbar und gut geeignet für den Einsatz von Lamination bei der Zellfertigung. Durch Lamination der Zellkomponenten kann der Stapelprozess bei der Pouchzellfertigung beschleunigt, die Ausschussrate reduziert und die Batterieleistung verbessert werden. Jedoch ist man dabei auf thermoplastisches Material an den Grenzflächen zwischen Elektroden und Separator angewiesen. In dieser Arbeit wurden mittels Elektrospinning verschiedene Oberflächenbeschichtungen auf einen Zellulose-Separator aufgebracht und hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für die laminationsbasierte Zellfertigung verglichen. Es wurden Prozesse entwickelt, um A) homogene Fasern aus 4 verschiedenen Binderpolymeren und B) Schichten unterschiedlicher Morphologie aus einem fluorthermoplastischen Polymer (THV) auf den Separator aufzubringen. Alle Schichten wurden mit der niedrigen Flächenbelastung von 0,4 𝑔/𝑚2 aufgebracht. Mit allen untersuchten Polymerschichten konnten mechanisch stabile Grenzflächen erzeugt werden, ohne dabei den Separator zu beschädigen. Es wurde festgestellt, dass die Polymere die optimale Haftung bei Laminationstemperaturen erzeugen, die typischerweise etwa 10 K über der jeweiligen Schmelztemperatur liegen. Die höchsten Haftkräfte von über 15 𝑁/𝑚 wurden bei der Lamination mit einem niedrig schmelzenden Fluorelastomer (3M FPO 3850) bei 120 °C beobachtet. Es wurde nachgewiesen, dass bei Auftrag mit gleicher Flächenbeladung viele gut über die Oberfläche verteilte Haftpunkte bessere Stabilität bewirken alswenige große Haftpunkte. Keine eindeutige Aussage konnte darüber getroffen werden, ob Mikrofasern oder Mikropartikel zu besserer Haftung führen. Hinsichtlich der elektrochemischen Leistungsfähigkeit erwies sich der Zellulose-Separator als sehr gut geeignet für den Einsatz in Lithium-Ionen-Batterien. Alle 4 verwendeten Polymere sind im angelegten Spannungsfenster elektrochemisch stabil und für den Einsatz in NMC622 /Graphit-Batteriezellen geeignet. Laminierte Zellen mit den entwickelten Zwischenschichten zeigten verbesserte (THV, FPO, PVDF-S) oder gleichwertige (PVDF-K) Schnelllade- und Entladefähigkeit. Die Entladekapazität von Zellen mit THV-Beschichtung lag bei 3 C um 34,1% über nicht-laminierten Referenzzellen. Zellen mit dem Zellulose- Separator zeigten nach 500 Schnellladezyklen eine hohe Restkapazität von 89,1%. Die Morphologie der aufgebrachten Schicht scheint die elektrochemische Leistung nicht wesentlich zu beeinflussen, sofern die Flächenbeladung der Zwischenschicht moderat ist und die aufgebrachte Schicht porös und gut über die Separatorfläche verteilt ist.