title: Dynamische Kontrolle exzitonischer Systeme
title: Dynamic control of excitonic systems
Creators: name: Ewers, Benjamin
Publisher: name: Philipps-Universität Marburg
Year: 2015
Subjects: Physik
exciton
Nichtlineare Optik
THz spectroscopy
gallium arsenide
Spektroskopie
semiconductor
Halbleiter
Exziton
nonlinear optics
Galliumarsenid

description: Durch die fortschreitende
      Entwicklung starker, gepulster THz-Quellen in den letzten
      Jahren besteht die Möglichkeit, gezielt die Dynamik
      exzitonischer Systeme zu manipulieren. Von besonderem
      Interesse ist in diesem Fall die große Analogie zu bekannten
      atomaren Systemen. Die Manipulation atomarer Systeme ist seit
      Jahrzehnten eine angewandte Technik, angefangen mit der
      Nutzung der Fluoreszenz oder der Phosphoreszenz bis hin zur
      Präparation und Verschränkung einzelner Atome zu QBits. Ziel
      dieser Arbeit ist die Untersuchung analoger Prozesse und
      Phänomene in exzitonischen Ensembles. Für die Generation
      starker THz-Impulse stehen mehrere etablierte Methoden zur
      Verfügung. Speziell für die Generation mittels verstärkter
      fs-Laserimpulse hat sich die Methode der optischen
      Gleichrichtung in LiNbO3-Kristallen etabliert. Durch die
      großen Unterschiede der beteiligten Brechungsindizes erfolgt
      die Generation in der sogenannten Cherenkov-Geometrie. Die
      hohe Absorption von LiNbO3 innerhalb des
      THz-Frequenzbereiches bedingt einen hohen Leistungsverlust
      während der Generation. Dabei ist die Wegstrecke innerhalb
      des Kristalls entscheidend. Um diese Wegstrecke zu minimieren
      wurde eine neue Geometrie entwickelt und realisiert. Dabei
      erfolgt die Generation der THz-Impulse weiterhin innerhalb
      eines LiNbO3-Kristalls, die Auskopplung der Impulse erfolgt
      jedoch nicht direkt in den freien Raum, sondern unmittelbar
      nach der Generation in ein Si-Prisma. Somit konnte eine lange
      Wegstrecke innerhalb des Kristalls durch eine Wegstrecke
      durch das Si-Prisma ersetzt werden. Da die Absorption des Si
      etwa um den Faktor 1000 geringer ist als die von LiNbO3
      können durch diese Geometrie die Verluste reduziert werden.
      Durch denEinsatz eines Laserverstärkersystems konnten so
      Feldstärken von über 50 kV/cm erreicht werden. Das erzeugte
      THz-Spektrum reicht von einer Frequenz von 0,2 THz bis 3 THz
      und ist damit mehrere Oktaven breit. Es konnte ein homogenes
      Abstrahlprofil gezeigt werden, welches auf eine gute
      Fokussierbarkeit schließen lässt. Mittels gepulster
      THz-Strahlung wurde die Dynamik einer exzitonischen
      Polarisation in einer Ga(In)As-Halbleiterprobe untersucht.
      Dabei konnte erstmals eine Rabi-Oszillation zwischen den
      exzitonischen |1s&gt;- und |2p&gt;-Zuständen initiiert
      werden. Dieser intraexzitonische Autler- Townes Effekt ist
      überlagert durch Anregungsprozessen in höhere Zustände bis
      hin zu exzitonischen Ionisationszuständen. Es konnte der
      ausgeprägte Vielteilchencharakter einer exzitonischen
      Polarisation gezeigt werden. Ohne diesen konnten die großen
      Anregungskanäle in höhere Zustände nicht erklärt werden.
      Durch eine theoretische Analyse konnte die zugrundeliegende
      kohärente Dynamik dieser Anregungssituation beschrieben
      werden. Dabei konnte gezeigt werden, dass das oftmals in der
      Literatur vorherrschende vereinfachte Zweiniveaumodell für
      die Beschreibung exzitonischer Zustände in diesem Fall
      versagt und im allgemeinen Fall unzutreffend ist. Durch den
      Einsatz einer schmalbandigen, starken THz-Quelle konnten
      exzitonische Übergänge gezielt angeregt werden und Zustände
      gezielt präpariert werden. Dabei konnten insbesondere die
      exzitonischen |1s&gt;- und |2s&gt;-Zustände besetzt werden.
      Durch die Messung der dynamischen optischen Antwort des
      Systems konnte erstmals der eigentlich dipolverbotenen
      |1s&gt;-|2s&gt; Übergang gezeigt werden. Dies ist eine
      direkte Folge aus dem Vielteilchencharakter der exzitonischen
      Polarisation. Durch die Coulomb-Streuprozesse bilden die
      beiden |2p&gt;- und |2s&gt;-Zustände kein orthogonales System
      und können ineinander übergehen. Durch die gezielte Besetzung
      optisch dunkler Zustände konnte die Lumineszenz des Systems
      für einen kurzen Zeitraum ausgelöscht werden, bevor der
      optisch aktive Zustand durch die erneute Besetzung strahlend
      zerfällt. Dieses „shelving“ wurde erstmals durch die gezielte
      Anregung im THz-Regime initiiert.Durch die Messung der
      Dynamik der Polarisation der optischen Lumineszenz nach der
      Präparation durch eine THz-Anregung konnte die „secondary
      emission“ einer exzitonischen Polarisation beobachtet werden.
      Mittels einer schmalbandigen THz-Anregung konnte eine Rabi
      Oszillation zwischen den |1s&gt;- und |2s&gt;-Zuständen
      erzeugt werden. Dies zeigt, dass die beiden |2p&gt;- und
      |2s&gt; Zustände nicht nur durch Streuung ineinander
      Übergehen können, sondern generell einen gemeinsamen,
      gemischten Zustand beschreiben. Zusammenfassend konnte
      gezeigt werden, dass es generell möglich ist exzitonische
      Systeme mittels THz-Impulsen gezielt zu manipulieren. Die
      Vielteilchenwechselwirkungen ermöglichen dabei Übergänge in
      sehr hohe Quantenzustände über die Beteiligung mehrerer
      Photonen und die direkte Vermischung quantenmechanischer
      Zustände. Das Potential dieser Erkenntnisse ist schwer
      vorherzusehen, da es sich um ein sehr junges Forschungsgebiet
      handelt. Durch die gezielte Kontrolle solcher Systeme sind
      viele, zukunftsweisende Anwendungen denkbar. Welche sich
      tatsächlich realisieren lassen hängt stark von dem
      Verständnis dieser Systeme ab.
description: The recent advances in THz
      technology led to the development of very intense coherent
      sources. This technology opens a path to analyze and control
      coherent excitonic systems. In atomic systems these
      techniques were used for a variety of applications. These
      range from the control of photoluminescence over the
      preparation of quantum states to the entanglement of atoms or
      even QBits. The main focus of this thesis is the analysis of
      these processes in excitonic ensembles. For the generation of
      strong pulsed THz sources there are several different
      established methods. Starting from an amplified fs-laser
      pulse with high peak intensity, optical rectification is the
      method of choice. This process is very efficient in LiNbO3
      crystals. Due to the big difference of the diffraction index
      comparing the NIR and the THz regime, the conversion is done
      in Cherenkov geometry. Besides the efficient conversion,
      LiNbO3 unfortunately also has a non negliable absorption
      index for THz radiation. To optimizing the useable THz field
      strength, a novel generation geometry is developed. The idea
      is to decouple generation and out coupling of the THz
      radiation. Whereas LiNbO3 is used for the optical
      rectification process, a Si prism is utilized for the out
      coupling of the generated radiation. Having an absorption
      coefficient of about a factor of 1000 less than LiNbO3,
      silicon is the ideal material for the propagation of the
      created THz radiation. This geometry overcomes the major
      drawback of the classical Cherenkov approach. The generated
      THz pulses can reach field strength of more than 50 kV/cm and
      cover a frequency range of 0.2 THz to 3 THz. In addition the
      homogeneous emission profile allows realizing small focal
      spots. The strong THz source was used to analyze the
      excitonic polarization dynamic of a Ga(In)As semiconductor
      quantum well. The results show for the first time the
      signatures of a Rabi-oscillation between the |1s&gt;- and
      |2p&gt; state which lead to an Autler-Townes splitting of the
      excitonic resonance. Besides this, the measurement shows a
      rich dynamic, which is shown to be caused by broad range of
      exciton excitations even up to ionization. The findings are
      further analyzed by means of a many-particle microscopic
      theory. This reveals that the dynamic is fundamentally driven
      by the many-body properties of the system. Simple 2 states
      system descriptions as often used in the literature neglect
      these properties and thus fail to describe the full dynamic
      of the system. For an even more controlled manipulation of
      the coherent system a strong THz source with a very narrow
      spectral width is used. This allows to precisely addressing
      the transitions between the excitonic states. Most notably is
      the excitonic |1s&gt; to |2s&gt; transition. When applying
      dipole selection rules, this transition should not be induced
      by the THz radiation. The measured transient optical
      properties of the excited system clearly show the presence of
      this excitation under the presence of THz radiation. This
      observation is a result of the manybody nature of the
      excitonic states. The coulomb-scattering induced mixing of
      the |2p&gt;- and |2s&gt; states breaks the initial symmetry
      of the states. This allows to directly preparing an excitonic
      state for which a recombination of the exciton is forbidden.
      Thus suppressing it’s photoluminescence. When driving the
      system to Rabi oscillations the succeeding repopulation of
      the initial |1s&gt; state also a recurreance of the
      photoluminescence is observed. This is the first observation
      of this „shelving“ in the THz regime. The analysis of the
      polarization dependence of the luminescences reveals the
      secondary emission of the excitonic polarization. The
      presence of Rabi oscillations between the |1s&gt;-state and
      the |2s&gt;- state are a direct proof of mixing of the
      |2p&gt;-state and the |2s&gt;-state. If there would only be a
      Coulomb scattering between two separated states, a
      Rabi-oscillation would not be possible. In summary it was
      shown that the coherent control of en excitonic system is
      possible. The inherent many-body interaction in this system
      however leads to some unique behaviors. On the one hand, the
      population of excitonic states with high quantum numbers was
      observed. This is caused by multi-photon processes and the
      mixing of the different quantum states. As this are the first
      steps to a full coherent control of an excitonic system, the
      potential of this system is still unclear.