title: Modelling quartz luminescence signal dynamics relevant for dating and
dosimetry : Towards a generalised understanding of radiofluorescence signal dynamics
Creators: name: Friedrich, Johannes
Publisher: name: University of Bayreuth
Year: 2019
Subjects: subject: Simulation
subject: Energy-Band-Model
subject: Radiofluorescence
subject: Quartz
subject: Luminescence
subject: 500
subject: 530
subject: 550

description: Die Methoden der Thermolumineszenz (TL) und der optisch stimulierten Lumineszenz (OSL) sind mittlerweile etablierte, geowissenschaftliche Werkzeuge und ermöglichen beispielsweise Datierungen archäologischer Artefakte oder quartärer Sedimente. Besonders Quarz eignet sich für diese Anwendungen, da es das zweithäufigste Mineral in der Erdkruste ist. Um das komplexe System der Ladungsträgerbewegungen im Quarzkristall zu verstehen, helfen numerische Simulationen, insbesondere gekoppelte Differentialgleichungen, deren Lösungen die zeitlichen Verläufe von Ladungsträgerkonzentrationen im Kristall beschreiben. Im Jahr 2001 wurde ein umfassendes Modell veröffentlicht, das viele Effekte und Phänomene der Quarzlumineszenz im UV (Ultraviolett) gut beschreibt und Grundlage für viele weitere Veröffentlichungen ist. Nichtsdestotrotz konnte insbesondere das Phänomen der UV-Radiofluoreszenz (UV-RF), der Emission von Photonen im UV während der Wechselwirkung mit ionisierender Strahlung, nicht hinreichend simuliert werden. Die Methode der Radiofluoreszenz bietet jedoch einige Vorteile gegenüber anderen Lumineszenzsignalen, z.B. die Möglichkeit zur direkten Beobachtung temperaturabhängiger Lumineszenzeffekte.
Die vorliegende Arbeit zeigt zum einen grundlegende, experimentelle Untersuchungen zur Quarz UV-RF und zum anderen die qualitative Simulation von UV-RF und möglichst vieler anderer Lumineszenzphänomene. Hierzu wurden bereits publizierte Quarzmodelle und ihre zugehörigen Parameter im Open-Source Softwarewarepaket RLumModel zusammengefasst. Die Handhabung wurde möglichst einfach gehalten, sodass eine Benutzung ohne fortgeschrittene Programmierkenntnisse und physikalisches Hintergrundwissen möglich ist. Das grundlegende Verhalten der UV-RF nach unterschiedlichen Vorheiztemperaturen wurde systematisch untersucht und dabei festgestellt, dass die maximale Signalintensität nach Vorheizen auf 550° C eintritt. Nach Anpassung der Ladungsträgerkonzentrationen in den Modellparametern konnten die experimentellen Ergebnisse erfolgreich simuliert werden.
Weitere Untersuchungen zur Abhängigkeit des UV-RF Signals von der Dosisleistung der Strahlungsquelle erfüllten die theoretisch hergeleiteten Erwartungen, dass die Signalintensität linear mit der Dosisleistung und der Abfall der Signalintensität in den ersten Sekunden linear mit dem Quadrat der Dosisleistung steigt. Dieses Verhalten konnte ebenfalls nach Modifikationen der Modellparameter mit hoher Genauigkeit numerisch abgebildet werden.
In allen numerischen Untersuchungen wurde diagnostiziert, dass die Haupteigenschaften der durchgeführten Experimente mit einem vereinfachten Modell aus drei verschiedenen Energiestufen simuliert werden können. Auf Grundlage dieses Modells konnten analytische Lösungen für die UV-RF Signaldynamik berechnet werden und es wurde dabei festgestellt, dass diese aus der Summe einer exponentiell abklingenden und exponentiell zunehmenden Funktion zusammengesetzt sind. Dieses grundlegende Verhalten lässt sich auch auf andere
Emissionsbänder übertragen und ist nicht auf den UV Bereich beschränkt.
Weitere anwendungsbezogene Ergebnisse liefern die Untersuchungen zu Quenchingmechanismen in Quarz. Radiofluoreszenz bietet die Möglichkeit thermal-quenching in Rekombinationszentren zu beobachten und daraus notwendige Parameter zu berechnen, die wiederum als Grundlage für Simulationen dienen. Ebenso ist es möglich das Phänomen des dosequenching direkter als bisher zu analysieren. Vergleiche mit etablierten Messmethoden für thermal- und dose-quenching zeigen, dass UV-RF Möglichkeiten zum besseren Verständnis von Lumineszenzeffekten in Quarz bietet. Simulationen zu beiden Effekten konnten erfolgreich umgesetzt werden. Darüber hinaus wurden Beobachtungen wie der UV-reversal Effekt mit UV-RF direkter als jemals zuvor untersucht und bekräftigten die Modellvorstellung, dass Vorheizen und UV-Bestrahlung gegensätzliche Ladungsträgerverschiebungen verursachen. Eine Anwendung zur Bestimmung absorbierter ionisierender Strahlung in Quarz mit Hilfe der UV-RF konnte zunächst theoretisch und anschließend auch experimentell gezeigt werden. Mit Hilfe der entwickelten Messmethode wurden absorbierte Dosen von bis
zu ~ 300 Gy mit einer Genauigkeit von ± 10% erfolgreich bestimmt. Die Anwendungen der Methode können von der Quellenkalibrierung, bis hin zur Datierung von zuvor ausgeheizten Materialien, wie z.B. Keramiken, reichen.
Um aus Simulationen Vorhersagen zu generieren (forward modelling), müssen zunächst passende Parameter gefunden werden. Dazu wurden an den bereits vorhanden Parametersets Sensitivitätsanalysen durchgeführt, um die für das jeweilige Signal einflussreichsten Parameter zu extrahieren. Anschließend wurden diese Parameter so angepasst, dass sie gemessene Lumineszenzsignale möglichst genau abbilden (inverse modelling). Diese Technik wurde auf TL und OSL Signale angewandt. Sensitivitätsanalysen und inverse modelling sind ebenfalls im Softwarewarepaket RLumModel implementiert. Dies hilft z.B. möglicherweise zeitaufwändige Messungen zunächst zu simulieren. Als methodologische Weiterentwicklung werden darüber hinaus erste Überlegungen und Ergebnisse von Monte-Carlo Simulationen für Quarz RF vorgestellt und mit bisher etablierten Methoden verglichen.
Diese Arbeit zeigt, dass das Zusammenspiel von experimentellen Untersuchungen und numerischen Simulationen ein umfassenderes Verständnis von Lumineszenz bietet. Darüber hinaus besitzt Radiofluoreszenz an Quarzen ein breites Anwendungsgebiet und liefert wichtige Erkenntnisse über Ladungsträgerbewegungen im Quarzkristall. So sind verschiedene Radiofluoreszenzphänomene mit Hilfe des Bändermodell erklärbar und lassen sich nach einigen Parameteranpassungen nahtlos in bereits vorhandene Modelle integrieren.