Analysis of the unusually cold Arctic winter 2015/16 lowermost stratosphere by airborne and satellite observations and atmospheric models
Creators: name: Johansson, Sören
Publisher: name: Karlsruhe
Year: 2019
Subjects: Arctic
lowermost stratosphere
LMS
UTLS
chlorine activation
chlorine deactivation
ozone loss
remote sensing
limb
GLORIA
MLS
MIPAS
retrieval
trace gas
temperature
O3
HNO3
ClONO2
HCl
ClO
H2O
2015
2016
winter
POLSTRACC
stratosphere
atmosphere
iFTS
HALO
KIT
thesis

description: In dieser Dissertation wird der zeitliche Verlauf der für die stratosphärische Chlorchemie relevanten Spurengase in der untersten Stratosphäre (lowermost stratosphere, LMS) während des arktischen Winters 2015/16 umfassend dargestellt und analysiert. Dieser Winter zeichnete sich durch außergewöhnlich niedrige stratosphärische Temperaturen aus. Horizontal und vertikal aufgelöste Spurengasmessungen des flugzeuggebundenen abbildenden Horizontsondierers GLORIA (Gimballed Limb Observer for Radiance Imaging of the Atmosphere) von der sogenannten PGS-Messkampagne wurden für eine detaillierte Analyse der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) verwendet.
GLORIA wurde während dieser PGS-Messkampagne auf dem deutschen Forschungsflugzeug HALO (High Altitude and LOng range research aircraft) verwendet. Die wissenschaftlichen Flüge fanden zwischen dem 17. Dezember 2015 und dem 18. März 2016 statt und erstreckten sich über eine Region von 25–87°N und 80°W–30°O. Auf 15 wissenschaftlichen Flügen hat das GLORIA-Messinstrument mehr als 15.000 atmosphärische Profile in hoher spektraler Auflösung gemessen. Von diesen Messungen wurden zweidimensionale Verteilungen von Temperatur und den Spurengasen Salpetersäure (HNO3), Ozon (O3), Chlornitrat (ClONO2), Wasserdampf (H2O) und Dichlordifluormethan (CFC-12) abgeleitet. Abhängig von der Flughöhe und der troposphärischen Wolkenoberkante reichen die Temperatur- und Spurengasprofile von 5 bis 14 km Höhe. Die vertikale Auflösung dieser Profile beträgt zwischen 400 und 1000 m. Die Profile wurden auf Flughöhe mit simultan gemessenen in situ-Messungen validiert. Vergleiche mit den räumlich geringer aufgelösten Satellitenmessungen des Microwave Limb Sounder (MLS) zeigen übereinstimmende Strukturen.
Drei Messflüge im Januar, Februar und März 2016 werden bezüglich horizontaler und vertikaler Strukturen von O3 , ClONO2 und HNO3 detailliert analysiert. Diese Gase zeigen eine starke horizontale und vertikale Variabilität. ClONO2-Volumenmischungsverhältnisse von bis zu 1100 pptv wurden in feinen atmosphärischen Strukturen auf einer Höhe von 380 K potentieller Temperatur gemessen. Ähnliche feine Strukturen sind in O3- und HNO3-Messungen von GLORIA zu erkennen.
Satellitenmessungen von MLS und ACE-FTS (Atmospheric Chemistry Experiment – Fourier Transform Spectrometer) bieten einen Überblick über den gesamten arktischen Winter sowie über die Zusammensetzung der Stratosphäre oberhalb der HALO-Flughöhe. Zeitreihen dieser Satellitenmessungen zeigen im Zeitraum von Januar bis Februar 2016 ungewöhnlich niedrige Vorkommen von Salzsäure (HCl) und ClONO2 auf einer Höhe von 380 K potentieller Temperatur, während Chlormonoxid (ClO) deutlich erhöht war. Im März 2016 wurde aktives Chlor außergewöhnlich schnell in HCl deaktiviert, anstelle der für die Arktis üblichen Deaktivierung in ClONO2.
Die Messungen werden verwendet, um das Chemietransportmodell CLaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) sowie das Chemie-Klima-Modell EMAC (ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry) zu überprüfen. Die Übereinstimmungen mit den Messungen entsprechen den Erwartungen für das jeweilige Modell. Weil der Vergleich zwischen GLORIA und CLaMS detaillierter Übereinstimmungen zeigt, wird nur dieses Modell für die weiteren Analysen verwendet. Die von den Zeitreihen aus Satellitendaten beobachtete Chlordeaktivierung wird durch CLaMS besonders gut wiedergegeben, so dass dieses Modell verwendet werden konnte, um Sensitivitätsstudien bezüglich des Einflusses von geringer Verfügbarkeit von O3 sowie reaktivem Stickstoff (NOy) durchzuführen. Die Verfügbarkeit von O3 wird durch Ozonabbau reduziert, die Verfügbarkeit von NOy durch Sedimentierung eingeschränkt. Aufgrund der unterschiedlichen Zeit- und Höhenbereiche, in denen diese Effekte wirken, lässt sich schließen, dass die erhebliche Deaktivierung in HCl auf einer Höhe von 380 K potentieller Temperatur mit der geringen Verfügbarkeit von O3 sowie niedrigen Temperaturen zusammenhängt. Mit Hilfe von CLaMS wurde der chemische Ozonverlust für den arktischen Winter 2015/16 auf 0.4 ppmv auf 380 K und 1.75 ppmv auf 490 K potentieller Temperatur abgeschätzt. Eine Analyse von Ozonmessungen mit MLS dagegen schätzt den Ozonverlust auf 0.8 ppmv auf 375 K und 1.7 ppmv auf 475 K. Dieser Unterschied lässt sich damit erklären, dass das Absinken im Polarwirbel vom Modell unterschätzt wird. 
Die chemische Zusammensetzung entlang Rückwärtstrajektorien von CLaMS zeigt für die GLORIA-Messungen, dass im Februar 2016 der Großteil der erhöhten ClONO2-Werte auf Chloraktivierung in der LMS während der vorangegangenen fünf Tage zurückzuführen ist. Im März 2016 dagegen wurden Luftmassen mit bereits erhöhten ClONO2-Werten aus Überresten des Polarwirbels länger als 11 Tage bis zum Messort transportiert.
Diese Dissertation zeigt durch Analyse der flugzeug- und satellitengebundenen Messungen, dass im Winter 2015/16 in der Arktis eine ungewöhnliche Chlordeaktivierung aufgrund der niedrigen Ozonkonzentrationen stattgefunden hat. Zwei atmosphärische Modelle wurden evaluiert, und das CLaMS-Modell wurde verwendet, um gemessene ClONO2-Konzentrationen auf Transport bzw. in situ-Deaktivierung in der LMS zurückzuführen.