title: Nonlinear optics with graphene
Creators: name: Bieliaiev, Hlib
Publisher: name: :none
Year: 2021

description: Eines der bekanntesten 2D-Materialien ist Graphen. Die Bandstruktur ist selbst in der eigenen Gruppe einzigartig. Einige bemerkenswerte Eigenschaften ergeben sich aus seiner Bandstruktur: lineare Energiedispersion, universelle lineare Leitf¨ahigkeit und frequenzunabh¨angige optische Ab- sorption zum Beispiel. Außerdem haben seine Elektronen eine konstante Geschwindigkeit, die nur von der Richtung des k-Vektors abh¨angt. Diese letzte Eigenschaft macht Graphen besonders attraktiv f¨ur die nichtlineare Optik. Photonen wechselwirken unter normalen Bedingungen nicht, aber sie k¨onnen wechselwirken, wenn man sie f¨ur eine ausreichend lange Zeit in einem nichtlinearen Medium auf ein Volumen beschr¨ankt, das klein genug ist (1). Wenn Photonen mit ausreichender Wahrscheinlichkeit in einem nichtlinearen Medium wechselwirken, k¨onnen graphenbasierte Quantenlogikgatter f¨ur einen Quantencomputer (2) erstellt werden. Durch elektrostatisches Gating k¨onnen die elektronischen und damit optischen Eigenschaften von Graphen kontinuierlich eingestellt werden. Dies erm¨oglicht uns, die optische Resonanz des Materials zu steuern, seine optische Empfindlichkeit zu erh¨ohen und so die Wechselwirkung zu st¨arken. Mit dem Kondensatormodell aus der Hochschulphysik k¨onnen wir die Auswirkungen dieser Technik beschreiben und visualisieren. Das Hauptergebnis dieser Arbeit ist die Entwick- lung eines Protokolls zur experimentellen Realisierung dieser Technik, mit dem unsere Gruppe nun elektrooptische Ger¨ate auf Graphenbasis f¨ur die Verwendung in unseren nichtlinearen optischen Experimenten erstellen und charakterisieren kann. Bisher wurde die Nichtlinearit¨at dritter Ordnung haupts¨achlich in Graphen untersucht, was zur Untersuchung anderer Nichtlinearit¨aten f¨uhrte. Bisher gab es nur wenige Berichte ¨uber Effekte h¨oherer Ordnung, haupts¨achlich in Graphen mit wenigen Schichten. Diese Experimente werden typischerweise im THz-Spektralbereich oder im mittleren Infrarot durchgef¨uhrt und basieren auf Pumplicht mit ultrahoher Strahlungsdichte, ein Regime, das unser Labor derzeit nicht erreichen kann. Unser urspr¨ungliches Ziel war es, Effekte h¨oherer Ordnung experimentell in Wellenl¨angen im nahen Infrarot zu untersuchen. Aufgrund experimenteller Herausforderungen beschlossen wir jedoch, uns zun¨achst auf die Theorie zu konzentrieren. Diese Arbeit wird auch die Ergebnisse von drei Simulationen pr¨asentieren, die ich in Richtung auf dieses Ziel entwickelt habe. Unsere allgemeinen Forschungsziele konzentrieren sich auf die nichtlineare Signalerzeugung im nahen Infrarot bis zur Telekommunikationswellenl¨ange in Monoschichtgraphen bei geringer op- tischer Leistung. Um dorthin zu gelangen, untersuchen wir auch die Auswirkungen von Metall- nanostrukturen auf elektrostatisch dotierte Graphenvorrichtungen, um die nichtlineare Reaktion zu verbessern. Diese Arbeit wird auch meine Beitr¨age in diesem Experiment pr¨asentieren. In den letzten drei Jahren habe ich an verschiedenen Forschungsprojekten teilgenommen und verschiedene Beitr¨age geleistet, darunter Simulationen, nichtlineare optische Messungen, Spek- troskopie und Probenvorbereitung. Die theoretischen Modelle, die ich mithilfe von Computersimulationen implementiert und in- teraktiv gemacht habe, sind nun die Grundlage unserer Forschung geworden, da jedes neue Pro- jekt und jeder neue optische Aufbau nun mit der Vorhersage, Suche und Messung des dritten harmonischen Signals beginnt. Mit meinen Simulationen des nichtlinearen Stroms f¨unfter Ord- nung k¨onnen wir nun die nichtlineare Reaktion undotierter Proben auf einfallendes Pumplicht modellieren. Die Elektronentemperatur, die bei der Messung scharfer ¨Ubergangsresonanzen eine Schl¨usselrolle spielt, ist mit den verf¨ugbaren Simulationen zug¨anglicher geworden. Das Verfahren, das ich entwickelt habe, um Ger¨ate f¨ur das Graphen-Gating vorzubereiten, erm¨oglicht es uns, Graphen-Nichtlinearit¨aten aufgrund ihrer extremen Abstimmbarkeit weit ¨uber den Spek- tralbereich im nahen Infrarot hinaus zu untersuchen. Jetzt k¨onnen die Proben innerhalb von nur zwei Arbeitstagen in unserem optischen Labor vorbereitet und vollst¨andig charakterisiert werden.
description: One of the most well-known 2D-materials is graphene. Its band structure is unique even among its own group. Several remarkable properties originate from its band structure: linear energy dis- persion, universal linear conductivity and frequency-independent optical absorption for example. Also, its electrons have constant speed that only depends on the direction of the k-vector. This last property makes graphene particularly attractive for nonlinear optics. Photons don’t interact under normal conditions, but they may interact if one confines them to a volume small enough in a nonlinear medium for a sufficiently long time (1). Having photons interact in a nonlinear medium with sufficient probability could lead to the creation of graphene- based quantum logic gates for a quantum computer (2). Applying electrostatic gating one can continuously tune electronic and thus optical properties of graphene. This allows us to control the optical resonance of material, increasing its optical re- sponse, thus empowering the interaction. Using the capacitor model from high-school physics we can describe and visualize the effects of this technique. A major result of this thesis is the devel- opment of a protocol to realize this technique experimentally, allowing our group to now to create and characterize graphene-based electro-optic devices for use in our nonlinear optical experiments. So far the third-order nonlinearity has been primarily studied in graphene, which has started to lead to the investigation of other nonlinearities. So far, there have been just a few reports of higher-order effects, mostly in few-layer graphene. Also, these experiments are typically carried out in the THz spectral region or mid-infrared and rely on pump light of ultra-high fluence, which is a regime our lab cannot currently reach. Our initial goal was to study higher-order effects experimentally in near-infrared wavelengths, but due to experimental challenges, we decided to first focus on the theory. This thesis will also present the results of three simulations that I developed towards this goal. Our overall research goals focus on nonlinear signal generation in near-infrared to telecom wave- lengths in monolayer graphene at low optical power. To get there, we also study the effects of metal nanostructures on electrostatically doped graphene devices to enhance the nonlinear response. This thesis will also present my contributions in this experiment. Over the last three years, I participated in various research projects and made diverse contri- butions, including simulations, nonlinear optical measurements, spectroscopy, and sample prepa- ration. The theoretical models, that I implemented and made interactive with the help of computer simulations, have now become the basis of our research, since every new project and every new optical setup now begins with predicting, finding, and measuring the third-harmonic signal. With my simulations of fifth-order nonlinear current, we can now model the nonlinear response of un- doped samples to incident pump light. The electron temperature, which plays a key role when measuring sharp transition resonances, has become more approachable with available simulations. The procedure I developed to prepare devices for graphene gating will allow us to investigate graphene nonlinearities far beyond the near-infrared spectral region due to their extreme tunabil- ity. Now the samples can be prepared and fully characterized within just two working days inside our optical lab.