Electron irradiation induced structural transformations in deposited gold clusters studied by means of molecular dynamics
Creators: name: Μπούνας, Ιωάννης Γεωργίου
Publisher: name: Aristotle University of Thessaloniki
Year: 2023
Subjects: Μοριακή δυναμική
Νανοσυσσωματώματα
Επιδράσεις ακτινοβολίας
Molecular dynamics
Nanoclusters
Irradiation effects

description: Structural transformations and thermal behaviour of gold clusters deposited on carbon substrate subjected to scanning transmission electron microscopy are investigated. It has been observed that different irradiation conditions may affect the final structure of the clusters after interacting with a high energy electron beam. In this study, theoretical and computational analysis of the physical mechanisms and the outcome of their effects has been conducted for the case of Au309 cluster softly deposited on graphite substrate when exposed to a 300 keV electron beam. Plasmon excitations by secondary electrons emitted from the substrate and momentum transfer by the beam’s primary electrons constitute the prevailing factors for energy deposition in the cluster during the irradiation. Utilizing recent novelty on the topic, we attempt expanding it with a relativistic approach considering the collisions of primary electrons on targeted atoms within the cluster. The analysis was supported by complementary computational study by means of relativistic molecular dynamics simulations and the introduction of the Molière interatomic potential. We evaluated the kinetic energy transferred to the cluster as a function of the projectile electron’s impact parameter and scattering angle. Occurrence times and corresponding rates of these events were estimated after employing true experimental irradiation conditions, including investigation for the incident of correlated phenomena. Tracking of cluster’s temperature demonstrates a cooling period around 100 ps after a hard electron-atom collision. Structural transformations analysis for Au309 after the effect of the two mechanisms separately and combined results in a final decahedral structure.
description: Η παρούσα διπλωματική εργασία πραγματεύεται τις δομικές μεταβολές και τη θερμική συμπεριφορά cluster χρυσού το οποίο έχει εναποτεθεί σε υπόστρωμα άνθρακα και ακτινοβολείται από ηλεκτρονικό μικροσκόπιο διερχόμενης δέσμης και δέσμης σάρωσης. Έχει παρατηρηθεί πως διαφορετικές συνθήκες ακτινοβολίας μπορεί να επηρεάσουν την τελική δομή του cluster αφού αυτό αλληλεπιδράσει με μία ηλεκτρονική δέσμη υψηλής ενέργειας. Σε αυτή την έρευνα, πραγματοποιήθηκε θεωρητική και υπολογιστική ανάλυση των φυσικών μηχανισμών και της επίδρασης αυτών για την περίπτωση του Au309 cluster που έχει εναποτεθεί προσεκτικά σε υπόστρωμα γραφίτη και εκτίθεται σε ηλεκτρονική δέσμη έντασης 300 keV. Οι πλασμονικές διεγέρσεις από δευτερεύοντα ηλεκτρόνια του υποστρώματος και η μεταφορά ορμής από πρωτεύοντα ηλεκτρόνια της δέσμης αποτελούν τους κυρίαρχους παράγοντες που οδηγούν σε μεταφορά ενέργειας στο cluster κατά την ακτινοβόλησή του. Αξιοποιώντας πρόσφατες μελέτες, επιδιώκουμε να τις επεκτείνουμε εφαρμόζοντας μία σχετικιστική προσέγγιση όσον αφορά τις κρούσεις των πρωτευόντων ηλεκτρονίων με τα άτομα του cluster. Αυτή η ανάλυση υποστηρίχθηκε από μία συμπληρωματική υπολογιστική επεξεργασία με την εκτέλεση προσομοιώσεων σχετικιστικής μοριακής δυναμικής και την εισαγωγή του διατομικού δυναμικού Molière. Υπολογίστηκε η κινητική ενέργεια που μεταφέρεται στο cluster ως συνάρτηση του παράγοντα πρόσκρουσης και τη γωνίας σκέδασης του βαλλιστικού ηλεκτρονίου. Εκτιμήθηκαν οι χρόνοι και οι αντίστοιχοι ρυθμοί εμφάνισης αυτών των φαινομένων με την χρήση πραγματικών πειραματικών δεδομένων, συμπεριλαμβάνοντας και την εξέταση της πιθανότητας συσχετισμού τους. Ιχνηλατώντας την θερμοκρασία του cluster υποδεικνύει μία περίοδο ψύξης περίπου στα 100 ps ύστερα από μία ισχυρή κρούση ηλεκτρονίου-ατόμου. Η ανάλυση των δομικών μεταβολών του Au309 μετά την επίδραση των δύο μηχανισμών ξεχωριστά αλλά και συνδυασμένα καταλήγει σε μία δεκαεδρική τελική δομή.