title: Pulsed laser heating in the diamond anvil cell : applications in geo- and material sciences
Creators: name: Aprilis, Georgios
Publisher: name: University of Bayreuth
Year: 2021
Subjects: subject: high-pressure
subject: diamond anvil cell
subject: pulsed laser heating
subject: single-crystal X-ray diffraction
subject: synchrotron Mössbauer source
subject: nuclear inelastic scattering
subject: x-ray absorption near edge structure
subject: 500
subject: 550

description: Moderne Hochdruckforschung erfordert die Untersuchung verschiedener Materialeigenschaften in situ in Diamantstempelzellen (DACs, von englisch diamond anvil cells) bei gleichzeitig hoher Temperatur und hohem Druck. Die zwei Hauptmethoden zum Heizen von Proben in DACs sind Laser- und Widerstandsheizung. Die Laserheizung wird bereits seit mehr als fünf Jahrzehnten eingesetzt und findet zahlreiche Anwendungen in den Bereichen Mineralphysik und Hochdruckchemie, Physik, Geowissenschaften und Materialwissenschaften. Neben der üblichen Methode der Dauerstrich-Laserheizung (CW-Laserheizung, von englisch continuous-wave laser) wurden seit den ersten Versuchen der Laserheizung in einer DAC auch gepulste Laser verwendet, die den Vorteil haben, dass aufgrund der Konzentration hoher Laserleistung in kurzen Impulsen signifikant höhere Temperaturen erzielt werden können. So wird bei der gepulsten Laserheizung durch das wiederholte Heizen und Abkühlen der Probe die Zeit zu einer weiteren Variablen neben Druck und Temperatur. Damit wurde ein neues Forschungsfeld eingeführt, in dem wichtige Materialeigenschaften wie Wärmeleitfähigkeit und Diffusionsvermögen bestimmt und komplexe Prozesse in der Probe, insbesondere das Schmelzen, untersucht werden können. Als weiterer möglicher Vorteil wird angenommen, dass die gepulste Laserheizung die chemische Stabilität der geheizten Probe durch Minimierung der Diffusion verbessert. Dies wurde jedoch bisher nicht experimentell untersucht. Das Hauptziel dieser Dissertation ist es, die Möglichkeiten der experimentellen Technik der gepulsten Laserheizung in der DAC in Anwendungen der Mineral- und Materialphysik zu untersuchen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein tragbares doppelseitiges gepulstes Laserheizsystem entwickelt, das problemlos mit Geräten für zeitaufgelöste Messungen wie Röntgenbeugung (XRD), Nuclear Inelastic Scattering (NIS), Synchrotron-Mössbauer-Spektroskopie (SMS) und Röntgenabsorptions-Nahkantenstruktur-Spektroskopie (XANES) an Synchrotronanlagen wie der Europäischen Synchrotron-Strahlungsanlage (ESRF) und PETRA III am DESY gekoppelt werden kann. Die Auswirkungen der gepulsten Lasererheizung auf die chemische Stabilität von Proben innerhalb der Diamantstempelzelle wurden in zwei separaten, für die Hochdruckgeowissenschaften wichtigen experimentellen Fällen untersucht: In der ersten Studie wurde die chemische Wechselwirkung zwischen einer Probe aus Eisen und dem Kohlenstoff der Diamantstempel während kontinuierlicher (CW) und gepulster Laserheizung untersucht. Es ist ein bekanntes Problem, dass das Laserheizen von Eisen in einer DAC durch eine chemische Reaktion mit dem diffundierenden Kohlenstoff zur Bildung von Eisenkarbiden oder der Lösung von Kohlenstoff in Eisen führen kann. Dies kann die geschätzte Schmelztemperatur in Eisenschmelzexperimenten erheblich beeinflussen und die Analyse der Phasengrenzen zwischen verschiedenen Eisenphasen erschweren. In einer Reihe von Experimenten, bei denen verschiedene Punkte auf Eisenproben entweder mit einem gepulsten Laser oder einem CW-Laser erhitzt wurden und außerdem die Dauer des Erhitzens variierte, wurde die Eisen-Kohlenstoff-Wechselwirkung mit Hilfe von XANES verfolgt. Die Zusammensetzungen der erhitzten Proben wurden anschließend unter Verwendung von SMS und XRD an verschiedenen Strahllinien der ESRF und PETRA III untersucht. Die Ergebnisse dieser Studie zeigen keinen offensichtlichen Vorteil des Erhitzens im gepulsten Modus und beweisen so im Wesentlichen, dass die chemische Wechselwirkung zwischen Eisen (oder, allgemeiner, allen Materialien in einer DAC) und dem Kohlenstoff der Diamantstempel kaum vermeidbar ist. Die zweite Studie untersuchte den Einfluss von gepulster Laserheizung auf die Stabilität von Ferroperiklas mit der geochemisch bedeutsamen Zusammensetzung von (Fe0,25Mg0,75)O (Fp25) in einem weiten Temperaturbereich unter Drücken, die dem oberen Teil des unteren Erdmantels entsprechen. Es wurde über die Zersetzung von Fp25 unter Bildung einer Hochdruck-(Mg,Fe)3O4-Phase mit CaTi2O4-Struktur sowie über die durch Erhitzen induzierte Dissoziation von Fp25 in eine Fe-reiche und eine Mg-reiche Phase berichtet. Die Ergebnisse unterstützen außerdem den Schluss, dass gepulste Lasererwärmung chemische Prozesse möglicherweise beschleunigt, anstatt sie zu unterdrücken. Die Dissertation beinhaltet auch die Entwicklung von zwei weiteren experimentellen Systemen, die die Möglichkeiten von Laserheizungsstudien und deren Kopplung mit verschiedenen experimentellen Techniken erweitern: Das erste System ist ein Einkristall-XRD-Laserheizsystem, das aus einem Einkristall-Röntgendiffraktometer und einem doppelseitigen Laserheizsystem besteht. Der Aufbau wurde für die Beamline P02.2 bei PETRA III entwickelt. Die Leistung des Systems wurde am Beispiel der Einkristall-XRD-Untersuchung von FeN und CrN unter Hochdruck- und Hochtemperaturbedingungen veranschaulicht. Das zweite System wird verwendet, um vollständig zeitaufgelöste SMS bei hohem Drücken in Kombination mit gepulster Laserheizung in DACs durchzuführen. Das System ist in der Lage, die Mössbauer-Absorption der Probe über die Dauer des Laserpulses zu verfolgen, Änderungen der Probenoberflächentemperatur beidseitig zeitaufgelöst spektroradiometrisch zu messen und die Probentemperatur durch die zentrale Verschiebung der Mössbauer-Spektren zu bestimmen. Das System wurde getestet, indem Eisen in KCl bei 32 GPa, Eisen in Argon bei 36 GPa und Fe25O32 in Ne bei 77 GPa erhitzt wurden. Zusammenfassend trägt diese Arbeit bei zur Weiterentwicklung der Laserheizungstechnik für die Hochdruckforschung und zum besseren Verständnis komplexer chemischer und physikalischer Prozesse in der Probenkammer der DAC unter Laserbestrahlung.