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Polymer Boosts High Performance Perovskite Solar Cells: A Review
Authors: Ma Yabin , Ge Jinghao , Jen Alex K.‐Y. , You Jiaxue , Liu Shengzhong (Frank) 
Published: September 2023

AbstractPerovskite solar cells (PSCs) with excellent photoelectric properties have attracted much attention in recent years. However, the solution manufacturing of PSCs inevitably introduces a large number of defects (both bulk and surface defects), which seriously affect the performance of PSCs. Defect passivation from additive engineering is an effective and simple strategy. Among these additives, polymers are increasingly attracting attention due to their excellent properties, such as adjustable structures, multiple functional groups, excellent stability, and low cost, which can further promote the commercialization of PSC technology. However, the application of polymers in PSCs have encountered some obstacles due to a lack of systematic studies, such as unelucidated interactions between polymers and perovskites, the frequent trial‐and‐error process used in material selection, and the lack of effective guidelines. In this review, the application of polymers in various layers of PSCs devices is first summarized. Then, three main roles of polymers in PSCs are summarized, including crystallization regulation, the mechanical stability enhancement of flexible perovskite solar cells (FPSCs), and their use as undoped hole transport materials (HTMs). More importantly, machine learning (ML) is proposed to design and select polymers as passivators and HTMs for PSCs. Finally, promising guidelines and recommendations are provided for the commercialization of PSCs.
Coordination Trap Induced Structural and Luminescent Property Transformation of Low Dimensional Organic‐Inorganic Hybrid Perovskites
Authors: Yang Xinxin , Wang Shuaiqi , Wu Junyan , Hu Wei , Huang Limei , Ling Qidan , Lin Zhenghuan 
Published: September 2023

AbstractHerein, a coordination trap strategy is proposed for constructing stimulus‐responsive phosphorescent perovskites. Hydroxyl groups are selected as trap groups and introduced into benzylamine hydrochloride of Cd‐based perovskite. The resulting two‐dimensional (2D) perovskite (C7H10NO)2CdCl4·H2O (H1) exhibits blue fluorescence at 405 nm and green phosphorescence at 482 nm under 365 nm excitation. After introducing guest Mn2+, due to the passivation of defects, the doped H1 (H1‐M) achieves orange phosphorescence (λ = 615 nm) of Cd2+. Interestingly, because thermal stimulation induces the coordination of hydroxyl groups with metal ions, H1 and H1‐M are transformed into the zero‐dimensional (0D) perovskite (C7H10NO)2CdCl4 (H2) and doped H2 (H2‐M), respectively. The coordination immobilizes the organic molecules, thus resulting in a large increase in the phosphorescence lifetime and a strong green afterglow of H2. The coordination also transforms the luminescent center of the doped perovskite from the host metal ion of H1‐M to the guest metal ion of H2‐M, achieving red phosphorescence of Mn2+ at 685 nm. Under water vapor, H2 and H2‐M are reversibly converted to H1 and H1‐M, respectively. Based on the above phenomena, a multilevel anti‐counterfeit encryption system with water/heat stimulus‐response is developed, which provides a new idea for the design of stimulus‐responsive phosphorescent intelligent materials.
The Influence of the Reaction Conditions on the Photocatalytic Gas‐Phase Conversion of Methanol with Water Vapor over Pt/SrTiO3 in a Continuously Operated Flow Reactor
Authors: Deitermann Michel , Haver Yannik , Mei Bastian Timo , Muhler Martin 
Published: September 2023

AbstractContinuous methanol photooxidation in the gas phase is a promising method to produce valuable chemicals like formaldehyde or methyl formate in addition to hydrogen under mild conditions. The influence of the reaction conditions on the selectivity of methanol oxidation to formaldehyde is studied using a heated flat‐plate flow photoreactor illuminated by an LED array (λmax = 368 nm) and Pt‐modified SrTiO3. A combination of online analytical methods allowed to quantify all gaseous products during extended time‐on‐stream (> 48 h TOS). The selectivity to formaldehyde is found to be primarily determined by the residence time and the process temperature. At a low methanol to water ratio, methanol conversion and evolution of CO2 are favored, whereas the light intensity primarily influenced the apparent quantum yield from 5.1 to 1.8% at 9.36 to 52.93 mW cm−2, respectively, and the methanol conversion thus determining the economic efficiency of the process. Operation temperatures higher than 110 °C resulted in a strong deactivation of the catalyst while simultaneously the formation of CO at the expense of formaldehyde selectivity is favored. This study demonstrates the importance of understanding the influence of relevant reaction conditions and the potential of selective photocatalytic gas‐phase oxidation of small molecules.
Retinal Microenvironment‐Protected Rhein‐GFFYE Nanofibers Attenuate Retinal Ischemia‐Reperfusion Injury via Inhibiting Oxidative Stress and Regulating Microglial/Macrophage M1/M2 Polarization
Authors: Zhang Zhuhong , Peng Shengjun , Xu Tengyan , Liu Jia , Zhao Laien , Xu Hui , Zhang Wen , Zhu Yuanying , Yang Zhimou 
Published: September 2023

AbstractRetinal ischemia is involved in the occurrence and development of various eye diseases, including glaucoma, diabetic retinopathy, and central retinal artery occlusion. To the best of our knowledge, few studies have reported self‐assembling peptide natural products for the suppression of ocular inflammation and oxidative stress. Herein, a self‐assembling peptide GFFYE is designed and synthesized, which can transform the non‐hydrophilicity of rhein into an amphiphilic sustained‐release therapeutic agent, and rhein‐based therapeutic nanofibers (abbreviated as Rh‐GFFYE) are constructed for the treatment of retinal ischemia‐reperfusion (RIR) injury. Rh‐GFFYE significantly ameliorates oxidative stress and inflammation in an in vitro oxygen‐glucose deprivation (OGD) model of retinal ischemia and a rat model of RIR injury. Rh‐GFFYE also significantly enhances retinal electrophysiological recovery and exhibits good biocompatibility. Importantly, Rh‐GFFYE also promotes the transition of M1‐type macrophages to the M2 type, ultimately altering the pro‐inflammatory microenvironment. Further investigation of the treatment mechanism indicates that Rh‐GFFYE activates the PI3K/AKT/mTOR signaling pathway to reduce oxidative stress and inhibits the NF‐κB and STAT3 signaling pathways to affect inflammation and macrophage polarization. In conclusion, the rhein‐loaded nanoplatform alleviates RIR injury by modulating the retinal microenvironment. The findings are expected to promote the clinical application of hydrophobic natural products in RIR injury‐associated eye diseases.
Quantized Neural Network via Synaptic Segregation Based on Ternary Charge‐Trap Transistors
Authors: Baek Yongmin , Bae Byungjoon , Yang Jeongyong , Lee Doeon , Lee Hee Sung , Park Minseong , Kim Taegeon , Kim Sihwan , Park Bo‐In , Yoo Geonwook , Lee Kyusang 
Published: September 2023

AbstractArtificial neural networks (ANNs) are widely used in numerous artificial intelligence‐based applications. However, the significant amount of data transferred between computing units and storage has limited the widespread deployment of ANN for the artificial intelligence of things (AIoT) and power‐constrained device applications. Therefore, among various ANN algorithms, quantized neural networks (QNNs) have garnered considerable attention because they require fewer computational resources with minimal energy consumption. Herein, an oxide‐based ternary charge‐trap transistor (CTT) that provides three discrete states and non‐volatile memory characteristics are introduced, which are desirable for QNN computing. By employing a differential pair of ternary CTTs, an artificial synaptic segregation with multilevel quantized values for QNNs is demostrated. The approach establishes a platform that combines the advantages of multiple states and robustness to noise for in‐memory computing to achieve reliable QNN performance in hardware, thereby facilitating the development of energy‐efficient AIoT.
The mitochondrial tRNA MT‐TW m.5537_5538insT variant presents with significant intra‐familial clinical variability
Authors: Strasser Lauren , Doja Asif , Davila Jorge , Chakraborty Pranesh , Bourque Danielle K. 
Published: September 2023

AbstractMitochondrial disorders can present with a wide range of clinical and biochemical phenotypes. Mitochondrial DNA variants may be influenced by factors such as degree of heteroplasmy and tissue distribution. We present a four‐generation family in which 10 individuals carry a pathogenic mitochondrial variant (m.5537_5538insT, MT‐TW gene) with differing levels of heteroplasmy and clinical features. This genetic variant has been documented in two prior reports, both in individuals with Leigh syndrome. In the current family, three individuals have severe mitochondrial symptoms including Leigh syndrome (patient 1, 100% in blood), MELAS (patient 2, 97% heteroplasmy in muscle), and MELAS‐like syndrome (patient 3, 50% heteroplasmy in blood and 100% in urine). Two individuals have mild mitochondrial symptoms (patient 4, 50% in blood and 67% in urine and patient 5, 50% heteroplasmy in blood and 30% in urine). We observe that this variant is associated with multiple mitochondrial presentations and phenotypes, including MELAS syndrome for which this variant has not previously been reported. We also demonstrate that the level of heteroplasmy of the mitochondrial DNA variant correlates with the severity of clinical presentation; however, not with the specific mitochondrial syndrome.
Efficient Intersystem Crossing and Long‐lived Charge‐Separated State Induced by Through‐Space Intramolecular Charge Transfer in a Parallel Geometry Carbazole‐Bodipy Dyad
Authors: Liang Hui , Lu Manlin , Mahmood Zafar , Li Zheng , Chen Zeduan , Chen Guowei , Li Ming‐De , Huo Yanping , Ji Shaomin 
Published: September 2023

AbstractThe design of efficient heavy atom‐free triplet photosensitizers (PSs) based on through bond charge transfer (TBCT) features is a formidable challenge due to the criteria of orthogonal donor‐acceptor geometry. Herein, we propose using parallel (face‐to‐face) conformation carbazole‐bodipy donor‐acceptor dyads (BCZ‐1 and BCZ‐2) featuring through space intramolecular charge transfer (TSCT) process as efficient triplet PS. Efficient intersystem crossing (ΦΔ=61 %) and long‐lived triplet excited state (τT=186 μs) were observed in the TSCT dyad BCZ‐1 compared to BCZ‐3 (ΦΔ=0.4 %), the dyad involving TBCT, demonstrating the superiority of the TSCT approach over conventional donor‐acceptor system. Moreover, the transient absorption study revealed that TSCT dyads have a faster charge separation and slower intersystem crossing process induced by charge recombination compared to TBCT dyad. A long‐lived charge‐separated state (CSS) was observed in the BCZ‐1 (τCSS=24 ns). For the first time, the TSCT dyad was explored for the triplet‐triplet annihilation upconversion, and a high upconversion quantum yield of 11 % was observed. Our results demonstrate a new avenue for designing efficient PSs and open up exciting opportunities for future research in this field.
Late‐stage Ligand Modification After Coordination Strengthens Stereoselectively Self‐Assembled Hemiaminal Ether Complexes
Authors: Raje Sakthi , Koner Abhishek , Ghosh Suchismita , Butcher Ray J. , Mathivathanan Logesh , Sundararajan Mahesh , Angamuthu Raja 
Published: September 2023

AbstractFragile hemiaminal ether linkages present in the backbone of koneramines (LROR’), tridentate ligands, bound to copper(II) in stereoselectively self‐assembled syn‐[Cu(LROR’)X2] complexes were transformed into sturdy methylene linkages to make corresponding rac‐[Cu(LRH)Cl2] complexes by late‐stage ligand modification after coordination with the retention of coordination sphere. The generality of stereoselective self‐assembly of koneramine complexes is shown by utilising a number of metal ions, anions, amines, alcohols and thiols with complete characterisations.
A Structural Perspective on Prussian Blue Analogues for Aqueous Zinc‐Ion Batteries
Authors: Li Min , Maisuradze Mariam , Sciacca Rosalinda , Hasa Ivana , Giorgetti Marco 
Published: September 2023

AbstractAqueous zinc‐ion batteries (AZIBs), have been identified as one of the most promising aqueous rechargeable metal‐ion batteries (ARMIBs) for grid scale electrochemical energy storage application, and as such have received much attention by virtue of their unique properties including the high abundance of metallic zinc resources, their intrinsic safety, and cost effectiveness. Among the cathode materials used in AZIBs, Prussian Blue Analogues (PBAs) represent the most promising active materials in view of their improved cyclability and rate performance. Here, we provide a comprehensive review on recent progress on AZIBs obtained using PBAs cathodes with a particular focus on the present understanding of the structure‐property correlation of different PBAs, which in turn guides further developments of improved cathode materials and optimization strategies to ensure an extended cyclability and capacity retention.
Energie‐„Dissipation”︁ in der Strahlenchemie
Authors: Burton Milton 
Published: September 2023

AbstractDas englische Wort „dissipation”︁ im Titel wurde nicht übersetzt, um seine Doppeldeutigkeit zu erhalten; es soll verschiedene Aspekte des Schicksals der adsorbierten Energie in der Strahlenchemie ausdrücken. Unter den Mechanismen der Strahlenchemie findet man auch solche, die charakteristisch für die Photochemie, die Chemie elektrischer Entladungen und rein thermische Reaktionen sind.Die Primärvorgänge der Energieübertragung umfassen Ionisation (gefolgt von Neutralisation) und Anregung von Molekeln zu verschiedenen Energiezuständen. Solche Zustände können sich innermolekular umwandeln, zersetzen oder Ionisation bzw. Anregung übertragen; das Verhalten dieser Zustände kann durch den Aggregationszustand des Systems, seine Reinheit und seine spezifisch chemische Struktur modifiziert werden.Ein Merkmal, das die Strahlenchemie mit dem engeren Gebiet der Photochemie gemeinsam hat, ist die geringere chemische Wirkung der absorbierten Energie auf den flüssigen Zustand. Diese Erscheinung läßt sich zum Teil auf den Franck‐Rabinowitch‐Käfigeffekt zurückführen; des weiteren kommt ein Einfluß der Dichte auf die Struktur und das chemische Verhalten der primär ionisierten oder angeregten Komplexe ins Spiel.Darüberhinaus können im flüssigen Zustand ganze Domänen von Lösungsmittelmolekeln an der Übertragung von Ionisation oder Anregung teilnehmen, woraus sich ein Schutz der primär angeregten Spezies und eine mögliche Strahlensensibilisierung der Acceptormolekel herleitet. Eine Strahlensensibilisierung der Acceptormolekel schützt jedoch nicht notwendigerweise die Donormolekel vor Zerfall; der Donor kann sich in einem angeregten Zustand befinden, der mit dem Zerfallsprozeß nichts zu tun hat.
Abtrennung und Bestimmung kurzlebiger Isotope
Authors: Strassmann F. 
Published: September 2023

AbstractAusbeutebestimmungen bei der Uranspaltung scheitern oft am Zeitbedarf der jeweiligen Methode, wenn es sich um kurzlebige Primärprodukte handelt. Von den Forderungen eines möglichst geringen Zeitbedarfs und einer sauberen Trennung und Isolierung ausgehend, wurden Methoden, die aus der klassischen Radiochemie bekannt sind, auf ihre Anwendbarkeit bei Produkten der Kernspaltung geprüft. Direkte und indirekte Bestimmungen unter Ausnutzung des radioaktiven Rückstoßes, sowie elektrolytischer Reduktion und Oxydation wurden unter Benutzung von Modellsubstanzen durchgeführt, da vorläufig eine Strahlenquelle geeigneter Leistungsfähigkeit noch nicht zur Verfügung steht.
Altersbestimmung an Gneisen des Simplonmassivs
Authors: Noddack W. , Zeitler G. , Menge P. 
Published: September 2023

AbstractDie Einstufung der riesigen Gneismassen der Schweizer Alpen in die geologische Zeitskala bereitet große Schwierigkeiten. Zur Klärung dieser Frage werden einige Gneisproben aus dem Simplonmassiv nach der Kalium‐Argon‐Methode untersucht. Aus dem analytisch ermittelten Ar/40 K‐Verhältnis wird das geologische Alter berechnet und mit geologischen Altersangaben verglichen.
Die Austauschreaktion SO2 ⇌ H2*SO4 in homogener Gasphase
Authors: Erichsen L. V. , Borger W. 
Published: September 2023

AbstractZur Untersuchung der Austauschreaktion zwischen SO2 und H*2SO4 wurden entsprechende Meßeinrichtungen und Arbeitsmethoden entwickelt. Die mit dieser Anordnung durchgeführten Versuche zeigten, daß die Gleichung für Isotopen‐Austauschreaktionen nach McKay für das vorliegende System erfüllt ist. Die Versuche ergaben einen Anstieg der Reaktionsgeschwindigkeit mit zunehmender Temperatur bis zu etwa 280‐300°C, anschließend mit weiter steigender Temperatur ein Absinken auf ein ganz ausgeprägtes Minimum und von etwa 370°C an eine erneute Zunahme der Reaktionsgeschwindigkeit mit der Temperatur. Dieser eigenartige Effekt konnte schließlich dadurch erklärt werden, daß in den untersuchten Temperatur‐bereich die Dissoziation der Schwefelsäure fällt, wodurch das intakte H*2SO4 aus dem System verschwindet und sich dafür entsprechende Mengen *SO3 und H2O bilden. Dieses Phänomen bewirkt, daß der Austausch in dem untersuchten System, je nach dem Temperaturbereich, auf zwei verschiedenen Wegen erfolgt: bei niedrigeren Temperaturen als Austausch mit der Schwefelsäuremolekel uud bei höheren Temperaturen unter Beteiligung der Schwefeltrioxydmolekel. Das Auftreten eines Maximums bzw. Minimums der Reaktionsgeschwindigkeit ergibt sich dann aus der Überlagerung beider Austauscheffekte. Weitere Untersuchungen hierzu werden folgen.
Über die Zählung von Radioisotopen metallischer Elemente in flüssigen Szintillatoren
Authors: Erdtmann Gerhard , Herrmann Günter 
Published: September 2023

AbstractEs wurden folgende Möglichkeiten untersucht, in wäßriger Lösung vorliegende Radioisotope metallischer Elemente in flüssige Szintillatoren zu überführen: 1. Vermischen der wäßrigen Lösung mit einem dioxan‐haltigen flüssigen Szintillator zu einem homogenen System; 2. Herstellung einer stöchiometrischen, toluollöslichen Verbindung, z.B. eines Metallsalzes einer Fettsäure; 3. Extraktion in Toluol durch einen Überschuß eines Extraktionsmittels; 4. Emulgieren der wäßrigen Lösung mit dem flüssigen Szintillator. Für kleine Volumina (bis etwa 1 ml) wäßrige Lösungen ist das vierte Verfahren am günstigsten, wobei hochdisperses Siliciumdioxyd als thixotropes Reagens benutzt wird. Größere Lösungsvolumina werden am besten nach dem dritten Verfahren behandelt. Von den untersuchten Extraktionsmitteln sind Tri‐, Di‐ und Mono‐n‐Butylphosphat, Di‐(2‐Äthylhexyl)‐phosphat, Tri‐n‐octylphosphinoxyd und Tri‐iso‐octylamin brauchbar, während 8‐Oxychinolin, Acetylaceton und Thenoyltrifluoraceton zu starke Löschung ergeben. Das zweite Verfahren ist demgegenüber umständlich, während bei der ersten Methode die Volumina an wäßriger Lösung wegen der Löschung und der Entmischung insbesondere in sauren Lösungen auf 0,2‐0,5 ml begrenzt sind.
Substituierte p‐Oligophenylene als Solute für flüssige Szintillatoren
Authors: Nay Uwe , Eichhoff Hans‐Joachim , Herrmann Günter , Wirth Hermann O. 
Published: September 2023

AbstractDie relativen Impulshöhen flüssiger Szintillatoren mit methyl‐ und methoxyl‐substituierten p‐Quaterphenylen, p‐Quinquephenylen und p‐Sexiphenylen als Solute wurden gemessen. Die Verbindungen ergeben fast alle gute Szintillatoren; die günstigsten Eigenschaften haben die Derivate des p‐Quaterphenyls, während die p‐Quinque‐ und p‐Sexiphenyle demgegenüber keine entscheidenden Vorzüge bieten. Einige der untersuchten Verbindungen sind in der Impulshöhe den bekannten Soluten zumindest gleichwertig. Die ausgezeichnete Löslichkeit und die bemerkenswerte Stabilität macht sie letzteren überlegen.
Actions intermoléculaires dans les gaz comprimés
Authors: Vodar B. 
Published: September 2023

AbstractLes actions intermoléculaires qui interviennent dans tous les fluides denses, sont particulièrement bien révélées par les études sur les gaz comprimés, pour lesquels une forte variation des distances intermoléculaires est obtenue pour des pressions relativement modérées. Dans la présente communication on passera en revue quelques résultats récents obtenus au Laboratoire des Hautes Pressions:Dans l'étude de la viscosité des gaz un appareil à écoulement capillaire à été utilisé jusqu'à des pressions de l'ordre de 5000 bars sur l'azote; une comparaison entre le comportement de ce gaz et de celui de l'argon par rapport à la théorie d'Enskog fait ressortir des divergences importantes. En ce qui concerne la conductivité thermique, des mesures jusqu'à des températures atteignant 700 °C seront présentées pour H2O, D2O et CO2 et l'argon; la théorie d'Enskog est d'autant mieux suivie que la température est plus élevée, et la relation de Vargaftik est assez convenablement vérifiée.L'étude spectroscopique des interactions moléculaires a donné quelques renseignements sur les forces intermoléculaires et le mécanisme des perturbations.On rappellera comment le modèle d'un complexe de choc explique certains des aspects des spectres infrarogues observés (dans les mélanges de molécules polaries avec des molécules non polaires), par l'intervention au sein du complexe des potentiels d'orientation.Une éude détaillée de l'élargissement et du déplacement des raies atomiques aux pressions moyennes a conduit à l'observation d'un effet isotopique et d'un effet de température qui suggèrent l'intervention de forces répulsives d'un certain type et d'une dynamique des chocs déctite par un modèle quantique selon la théorie de Schuller.
Wäßrige Lösungen bei hohen Drucken und Temperaturen
Authors: Tödheide K. 
Published: September 2023

AbstractDie thermodynamischen und kinetischen Eigenschaften fluider wäßriger Lösungen ändern sich in dem weiten Temperatur‐ und Druckbereich des Stabilitätsgebietes solcher Lösungen außerordentlich stark. Sie werden entscheidend durch Eigenschaften des reinen Wassers wie Dichte, Dielektrizitätskonstante und Zähigkeit unter den verschiedenen Bedingungen von Druck und Temperatur beeinflußt. Deshalb wird zunächst ein Überblick über die Druck‐ und Temperaturabhängigkeit dieser Größen des reinen Wassers gegeben. Anschließend wird gezeigt, wie sich die Fähigkeit des Wassers, andere Stoffe zu lösen, mit Temperatur und Dichte ändert. An Hand einiger Phasendiagramme wird das Mischungsverhalten binärer Systeme von Wasser mit verschiedenartigen Partnern im kritischen und überkritischen Bereich diskutiert. Weiterhin wird über die elektrische Leitfähigkeit verdünnter wäßriger Lösungen bei hohen Drucken und Temperaturen berichtet, aus denen Aufschlüsse über Ionenbildung und Ionengleichgewichte bei diesen Bedingungen gewonnen wurden. Abschließend werden die Druck‐ und Temperaturabhängigkeit der Ionenleitfähigkeiten, insbesondere der Protonenextraleitfähigkeit, im Bereich hoher Drucke und mäßiger Temperaturen behandelt.
Viskositäts‐ und Kompressibilitätsmessungen von Schmiermitteln im Druckbereich von 500 bis 2000 Atm
Authors: Rätzsch M. 
Published: September 2023

AbstractIm Zusammenhang mit der Untersuchung von Schmiermitteln für Äthylenhöchstdruckverdichter wurden Apparaturen zur Bestimmung der Viskosität und Kompressibilität von 500–2000 Atm und 20–100 °C erstellt. Bei der Viskositätsapparatur handelt es sich um ein Kugelfallviskosimeter mit induktiver Anzeige der Kugelfallzeit. Die Kompressibilitäten wurden nach der Piezometermethode ermittelt. Nach Messung der bekannten Schmiermittel wie Paraffinöl und Glyzerin wurden ein zweifach äthoxyliertes Hexandiol‐1,6, ein Polypropylenglykol und ein gatschartiges niedermolekulares Polyäthylen untersucht. Die Ergebnisse werden den vorausberechneten Viskositäts‐Druck‐Temperatur‐Abhängigkeiten nach Kuss gegenübergestellt und miteinander verglichen. Bei gleichzeitiger Kenntnis der Reibeigenschaften können Schlußfolgerungen über die Eignung dieser Stoffe als Schmiermittel gezogen werden.