Probing magic-angle twisted bilayer graphene with monolithic gate-defined Josephson junctions
Authors:   , Díez Mérida Jaime 
Published: January 2025

(English) In 2018, following a theoretical prediction from 2011, it was found that stacking two layers of graphene with a relative twist angle of 1.1° between them leads to multiple new properties. At this so-called magic angle, the electronic band structure of the material reconstructs, creating a narrow flat band at the Fermi level. The formation of a flat band enhances electron-electron interactions, resulting in the emergence of states of matter not present in the original graphene layers, including correlated insulators, superconductivity, ferromagnetism and non-trivial topological states. The understanding of the origin of these correlated states could help unravel the physics of highly correlated flat band systems which could potentially provide key technological developments.

The main objective of this thesis is to study magic-angle twisted bilayer graphene (MATBG) by creating monolithic gate-defined Josephson junctions. By exploiting the rich phase space of the material, we can create a Josephson junction by independently tuning the superconductor and the weak link state. Studying the Josephson effect is a first step towards understanding fundamental properties of a superconductor, such as its order parameter.

First, we have optimized the fabrication of these gate-defined junctions made of all van der Waals materials. We have made double-graphite-gated hBN encapsulated MATBG devices where the top gate is split into two parts via nanolithography techniques. This configuration allows to independently control the three regions of the Josephson junction (superconductor, weak-link and superconductor). Then, we have studied the gate-defined Josephson junctions via low-temperature transport measurements. After demonstrating the Josephson effect in the fabricated devices, we focus on the behavior of one of these junctions in great detail.

In particular, we have observed an unconventional behavior when the weak link of the junction is set close to the correlated insulator at half-filling of the hole-side flatband. We have observed a phase shifted Fraunhofer pattern with a pronounced magnetic hysteresis, characteristic of magnetic Josephson junctions. To understand the origin of the signals, we have performed a critical current distribution Fourier analysis as well as a tight binding calculation of a MATBG Josephson junction. Our theoretical calculations with a valley polarized state as the weak link can explain the key signatures observed in the experiment. Lastly, the combination of magnetization and its current-induced magnetization switching has allowed us to realize a programmable zero-field superconducting diode.

Finally, we have shown the flexibility of these devices by studying a MATBG p-n junction under light illumination. We have studied the relaxation dynamics of hot electrons using time and frequency-resolved photovoltage measurements. The measurements have revealed an ultrafast cooling in MATBG compared to Bernal-bilayer from room temperature down to 5 K. The enhanced cooling in MATBG can be explained by the presence of the moiré pattern and corresponding mini-Brillouin zone.

In summary, we have demonstrated that by integrating various MATBG states within a single device, we can gain a deeper insight into the system's properties and can engineer innovative, complex hybrid structures, such as magnetic Josephson junctions and superconducting diodes.
(Català) L'any 2018, seguint una predicció teòrica de 2011, es va descobrir que apilar dues capes de grafè amb un angle relatiu de 1.1° entre elles, condueix a múltiples propietats noves. A aquest anomenat angle màgic, l'estructura de bandes electròniques del material es reconstrueix, creant una estreta banda plana en el nivell de Fermi. La formació d'una banda plana poten\c{c}a les interaccions electròniques, donant lloc a l'emergència d'estats de la matèria no presents a les capes originals de grafè, incloent aïllants correlacionats, superconductivitat, ferromagnetisme i estats topològics no triviales. La comprensió de l'origen d'aquests estats correlacionats podria ajudar a desxifrar la física de sistemes amb bandes planes altament correlacionades, la qual cosa podria proporcionar importants desenvolupaments tecnològics.

L'objectiu principal d'aquesta tesi és estudiar el grafè girat a l'angle màgic (MATBG, per les seves sigles en anglès) mitjançant la creació d'unions de Josephson monolítiques definides per portes elèctriques. Aprofitant el ric espai de fase del material, podem crear una unió de Josephson ajustant de manera independent el superconductor i l'estat de la connexió feble. Estudiar l'efecte Josephson és un primer pas cap a la comprensió de propietats fonamentals d'un superconductor, com el seu paràmetre d'ordre.

En primer lloc, hem optimitzat la fabricació d'aquestes unions definides per portes elèctriques creades amb materials de van der Waals. Hem creat dispositius de MATBG encapsulats en hBN amb doble porta de grafit, on la porta superior es divideix en dues parts mitjançant tècniques de nanolitografia. D'aquesta manera, es poden controlar de manera independent les tres regions de la unió de Josephson (superconductor, connexió feble i superconductor). Posteriorment, hem estudiat les unions de Josephson definides per portes mitjançant tècniques de transport a baixa temperatura. Després de demostrar l'efecte Josephson en els dispositius fabricats, ens centrem en el comportament detallat d'una d'aquestes unions.

Hem observat un comportament no convencional quan la connexió feble de la unió es col·loca a prop de l'aïllant correlacionat a mig omplert de la banda plana de forats. Hem observat un patró de Fraunhofer amb un desplaçament de fase i una pronunciada histèriesi magnètica, característica de les unions de Josephson magnètiques. Per comprendre l'origen dels senyals, hem realitzat una anàlisi de Fourier de la distribució de corrent crítica, així com un càlcul d'enllaç fort d'una unió de Josephson en MATBG. Els nostres càlculs teòrics amb un estat polaritzat en una vall com a connexió feble poden explicar les principals característiques observades a l'experiment. Finalment, la combinació de la magnetització i el seu canvi de magnetització induït per corrent, ens ha permès realitzar un diode superconductor programable a zero camp magnètic.

Finalment, hem demostrat la flexibilitat d'aquests dispositius en estudiar una unió p-n de MATBG sota il·luminació. Hem estudiat la dinàmica de relaxació d'electrons calents mitjançant mesures de fotovoltatge en temps i freqüència. Les mesures han revelat un refredament ultra ràpid en MATBG en comparació amb el grafè bicapa de tipus Bernal a baixes temperatures. Aquest ràpid refredament al MATBG es pot explicar per la presència del patró de moiré i la corresponent minizona de Brillouin.

En resum, hem demostrat que integrant diversos estats de MATBG dins d'un sol dispositiu, podem obtenir una comprensió més profunda de les propietats del sistema i podem dissenyar estructures híbrides innovadores i complexes, com unions de Josephson magnètiques i diodes superconductors.
(Español) En 2018, siguiendo una predicción teórica de 2011, se descubrió que apilar dos capas de grafeno con un ángulo relativo de 1.1°entre ellas, conduce a múltiples propiedades nuevas. A este denominado ángulo mágico, la estructura de bandas electrónicas del material se reconstruye, creando una estrecha banda plana en el nivel de Fermi. La formación de una banda plana potencia las interacciones electrónicas, dando lugar a la emergencia de estados de la materia no presentes en las capas originales de grafeno, incluyendo aislantes correlacionados, superconductividad, ferromagnetismo y estados topológicos no triviales. La comprensión del origen de estos estados correlacionados podría ayudar a desentrañar la física de sistemas con bandas planas altamente correlacionadas, lo que podría proporcionar importantes desarrollos tecnológicos. El principal objetivo de esta tesis es estudiar el grafeno rotado de ángulo mágico (MATBG, por sus siglas en inglés) mediante la creación de uniones de Josephson monolíticas definidas por puertas eléctricas. Al aprovechar el rico espacio de fase del material, podemos crear una unión de Josephson ajustando de manera independiente el superconductor y el estado de la conexión débil. Estudiar el efecto Josephson es un primer paso hacia la comprensión de propiedades fundamentales de un superconductor, como su parámetro de orden. En primer lugar, hemos optimizado la fabricación de estas uniones definidas por puertas creadas con materiales de van der Waals. Hemos creado dispositivos de MATBG encapsulados en nitruro de boro hexagonal (hBN) con doble puerta de grafito, donde la puerta superior se divide en dos partes mediante técnicas de nanolitografía. De esta manera, se pueden controlar de manera independiente las tres regiones de la unión de Josephson (superconductor, conexión débil y superconductor). Posteriormente, hemos estudiado las uniones de Josephson definidas por puertas mediante técnicas de transporte a baja temperatura. Tras demostrar el efecto Josephson en los dispositivos fabricados, nos enfocamos en gran detalle en el comportamiento de una de estas uniones. Hemos observado un comportamiento no convencional cuando la conexión débil de la unión se coloca cerca del aislante correlacionado a medio llenado de la banda plana de huecos. Hemos observado un patrón de Fraunhofer con un desplazamiento de fase y una pronunciada histéresis magnética, característica de las uniones de Josephson magnéticas. Para entender el origen de las señales, hemos realizado un análisis de Fourier de la distribución de corriente crítica, así como un cálculo de enlace fuerte de una unión de Josephson en MATBG. Nuestros cálculos teóricos teniendo un estado polarizado en un valle como la conexión débil, pueden explicar las principales características observadas en el experimento. Por último, la combinación de la magnetización y su cambio de magnetización inducida por corriente, nos ha permitido realizar un diodo superconductor programable a cero campo magnético. Finalmente, hemos demostrado la flexibilidad de estos dispositivos al estudiar una unión p-n de MATBG bajo iluminación. Hemos estudiado la dinámica de relajación de electrones calientes mediante mediciones de fotovoltaje en tiempo y frecuencia. Las medidas han revelado un enfriamiento ultrarrápido en MATBG en comparación con el grafeno bicapa de tipo Bernal a bajas temperaturas. Este rápido enfriamiento en el MATBG se puede explicar por la presencia del patrón de moiré y la consecuente mini zona de Brillouin. En resumen, hemos demostrado que al integrar varios estados de MATBG dentro de un solo dispositivo, podemos obtener una comprensión más profunda de las propiedades del sistema y podemos diseñar estructuras híbridas innovadoras y complejas, como uniones de Josephson magnéticas y diodos superconductores.