Single quantum emitter manipulation with 2D materials
Authors:   , Schädler Kevin Gerd 
Published: October 2023

Photonics aims to manipulate light by controlling its interactions with matter to enable novel optical technologies for communication, information processing and sensing. Current efforts strive to enter the regime of quantum nanophotonics, where light interacts with nanoscale photonic elements at the single photon level. The realisation of such systems is challenging due to weak light-matter interaction at the nanoscale, which motivates the quest for new strategies and nanomaterials with enhanced interaction.

In this context, nanoscale solid state quantum light emitters which mimic the efficient interactions of trapped atoms with light are a key element for implementing quantum optical devices on chip.
The coupling of these quantum emitters to their nanoscale environment has two important consequences: i) controlling the environment enables control of the emitter, while conversely ii) the emitter acts as a nanoprobe of its environment. Therefore, hybrid systems which integrate such emitters with a controllable nano-environment enable manipulation of nanoscale quantum light.
Two-dimensional (2D) materials are a particularly promising platform for this purpose due to their unique blend of optoelectronic and mechanical properties which enable efficient, tuneable light-matter interactions and sensitive nanomechanical resonators with ultra-low mass and high mechanical resonance frequency.

In this thesis, I will introduce two different hybrid systems which integrate nanoscale quantum emitters with two-dimensional (2D) materials such as atomically thin graphene and MoS2.
I will first present a hybrid nano-optomechanical system which harnesses efficient near-field interactions to couple the nano-motion of a 2D mechanical graphene resonator to the emission strength of a quantum emitter (nitrogen vacancy centre, NVC) at a separation below 40 nm.
In this system, electromechanical control of graphene's nano-motion enables high-frequency (100 MHz) emission modulation, while conversely, the NVC acts as a transducer which enables optical readout of nano-motion in the photon counting regime.

In the second part of the thesis, I demonstrate that single molecules embedded in organic nanocrystals in a polymer display bright single photon emission with ultra-narrow linewidth close to the lifetime-limited value (~ 40 MHz). I show that these emitters can be integrated with 2D materials at sub-wavelength separation in a hybrid optoelectronic device without emission perturbation. Using the 2D materials as transparent electrodes, the device's nanoscale dimensions enable ultra-broadband tuning (tuning range > 400 GHz) and fast modulation (frequency ~ 100 MHz) of the emission energy, which renders it an integrated, ultra-compact tuneable single photon source.

These results demonstrate the potential of 2D materials for controlling quantum emitters and the use of an atomically small object to probe optoelectronic and mechanical properties of atomically thin materials.
La fotónica tiene como objetivo la manipulación de la luz y el control de la misma cuando interactúa con la materia con el fin de desarrollar nuevas tecnologías ópticas con aplicaciones en diferentes campos, como son el de la comunicación, procesado de información y detección. En la actualidad, es de gran interés poder desarrollar este tipo de tecnología pero en el ámbito de la nanofotónica cuántica, donde la luz interactúa con elementos fotónicos de dimensión nanométrica mediante fotones únicos. La realización de este tipo de sistemas representa un importante desafío debido a la débil interacción que existe entre la luz y la materia a escala nanométrica, por lo que resulta imprescindible la búsqueda de nuevas estrategias y materiales en estas dimensiones que aumenten dicha interacción. En este contexto, los emisores de luz cuántica de estado sólido a escala nanométrica, que imitan las interacciones eficientes de los átomos atrapados con la luz, son un elemento clave para la implementación de dispositivos ópticos cuánticos en el chip. La implementación de estos emisores cuánticos en el entorno de la nanoescala conlleva dos efectos de gran importancia: i) el control del entorno permite controlar el emisor, mientras que al mismo tiempo ii) el emisor actúa como una sonda nanométrica del entorno. De este modo, los sistemas híbridos que integren dichos emisores en un entorno nano-controlable van a permitir la manipulación de la luz cuántica en la nanoescala. Los materiales bidimensionales (2D) son una plataforma particularmente prometedora para este propósito debido al conjunto de propiedades únicas que presentan, especialmente optoelectrónicas y mecánicas, que permiten interacciones eficientes de luz regulable y resonadores nanomecánicos sensibles con masa ultrabaja y alta frecuencia de resonancia mecánica. En esta tesis, se van a presentar dos sistemas híbridos diferentes que integran los emisores cuánticos a escala nanométrica, que incluyen materiales bidimensionales (2D) como son el grafeno y MoS2. En primer lugar, se demostrará la realización de un sistema nano-optomecánico híbrido que aprovecha las interacciones eficientes de campo cercano para acoplar el nano-movimiento de un resonador mecánico bidimensional de grafeno a la fuerza de emisión de un emisor cuántico (centro de vacío de nitrógeno, NVC) con una separación inferior a 40 nanómetros. En este sistema, el control electromecánico del nano-movimiento de grafeno permite la modulación de emisión de alta frecuencia (100 MHz), mientras que, a la inversa, el NVC actúa como un transductor que permite la lectura óptica de nano-movimiento en el régimen de conteo de fotones. En la segunda parte de la tesis, se demostrará que las moléculas individuales que han sido incrustadas en nanocristales orgánicos, y que a su vez se incluyen en un polímero, son una fuente brillante de fotones individuales con un ancho de línea muy estrecho y próximo a su tiempo de vida límite (40 MHz). También, se muestra que los emisores se pueden integrar en dispositivos optoelectrónicos híbridos utilizando materiales 2D con una separación inferior a una longitud de onda sin causar perturbación en la emisión. El uso de materiales 2D como electrodos transparentes en dispositivos de tamaño nanométrico permite la sintonización de banda ultra ancha (rango de sintonía > 400 GHz) y la modulación rápida (frecuencia ~ 100 MHz) de la energía de emisión. Por ello, estos dispositivos actúan como una fuente integrada de fotones únicos que es sintonizable y ultra-compacta. Estos resultados demuestran el potencial de los materiales 2D para controlar los emisores cuánticos y el uso de un objeto atómico para comprobar las propiedades optoelectrónicas y mecánicas que poseen los materiales atómicamente delgados.