Nanophotonics with charged particles
Authors:   , Giulio Valerio di 
Published: December 2023

(English) Among the fundamental constituents of matter, charged particles such electrons and positrons are leading protagonists in physical phenomena associated with small (~ meV) and high (~ MeV) energy scales. For example, conductive electrons in condensed-matter systems can collectively respond to the action of an external electromagnetic field and sustain plasmon excitations that dominate their visible optical behavior. The presence of material boundaries produces a dramatic modulation of such modes, allowing us to mold their interaction with light for the exploration of fundamental phenomena and the design of practical applications, which are central themes in the field of nanophotonics.

Electrons traveling in free space, such as those in electron microscopes, constitute ideal probes for imaging materials with nanometric resolution. In an effort to push energy resolution down to the meV regime and simultaneously perform time-resolved measurements with fs precision, laser and electron pulses in transmission electron microscopes can now be synchronized to meet at the specimen in the so-called photon-induced near-field electron microscopy (PINEM). Here, efficient electron coupling to intense laser-driven evanescent fields results in a strong energy reshaping of the electron wave function. Over the last decade, PINEM has been used to tailor the wave function of free electrons, thus emphasizing the role of these microscopy probes as information carriers.

This Thesis lies in this general and broad context as an effort to explore new scenarios in the interaction between free electrons and optical excitations. In particular, Chapter 2 addresses the theoretical investigation of quantum-mechanical aspects associated with PINEM interaction by means of a quantum-optics description of the optical field. Building up on those results, in Chapter 3 we show that improved control over electron pulse shaping, compression, and statistics can be gained by replacing coherent laser excitation by interaction with quantum light, such as phase- and amplitude-squeezed optical fields.

Chapter 4 explores the role played by fluctuations of the electromagnetic vacuum in the coupled dynamics of a free-electron beam and a macroscopic object, producing elastic diffraction and decoherence. In particular, we show that diffraction can dominate over decoherence, therefore suggesting a nondestructive approach to microscopy based on the specific choice of parameters that minimize the inelastic interaction with the specimen.

As a radically different aspect of electron-light interaction, Chapter 5 is devoted to the study of the interference produced in the cathodoluminescence emission by the synchronized interaction of free electrons and dimmed laser pulses scattered by the specimen. Here, we argue that such effect may enable measurements combining the spectral and temporal selectivity of the light with the atomic resolution of electron beams to resolve the phase associated with optical modes in the sample.

In Chapter 6, we consider that elastic diffraction, similar to that studied in Chapter 4, is also experienced by conduction electrons in a two-dimensional material, therefore altering the properties of the latter by simply adding a neighboring neutral structure.

Going to higher energy scales, Chapter 7 explores the potential of confined optical modes to assist electron-positron pair production arising from the scattering of gamma rays by surface polaritons propagating along a material interface.

In summary, throughout this Thesis we exploit the coupling between evanescent light, harnessed in the vicinity of material boundaries, and charged free particles in order to access new effects only found at the point where nanophotonics, quantum optics and high-energy physics meet through strong light-matter interaction.
(Català) Entre els constituents fonamentals de la matèria, partícules carregades com electrons i positrons són protagonistes en fenòmens físics associats amb escales d'energia petites (~ meV) i altes (~ MeV). Per exemple, els electrons conductors en sistemes de matèria condensada poden respondre col·lectivament a l'acció d'un camp electromagnètic extern, exhibint excitacions de plasmó que dominen el seu comportament òptic en el visible. La presència de límits materials produeix una modulació dramàtica d'aquests modes que permet modelar la seva interacció amb la llum per a l'exploració de fenòmens fonamentals i el disseny d'aplicacions pràctiques, temes centrals en el camp de la nanofotònica.
Els electrons que viatgen a l'espai lliure, com els dels microscopis electrònics, constitueixen sondes ideals per a observar materials amb resolució nanomètrica. Per tal de millorar la resolució energètica fins al règim dels meV i alhora realitzar mesures resoltes en el temps amb precisió de fs, els polsos làser i els electrons en microscopis electrònics de transmissió es poden sincronitzar per trobar-se a la mostra en l'anomenada microscòpia electrònica de camp proper induïda per fotó (PINEM). L’eficiència de l’acoblament de l’electró a camps evanescents intensos produïts per làser provoca una forta remodelació d'energia de la funció d'ona dels electrons. Durant l'última dècada, la tècnica PINEM s'ha utilitzat per adaptar la funció d'ona dels electrons lliures, emfatitzant així el paper d'aquestes sondes de microscòpia com a portadores d'informació.
Aquesta tesi representa un esforç per explorar nous escenaris en la interacció entre electrons lliures i excitacions òptiques. En particular, el Capítol 2 aborda la investigació teòrica dels aspectes de mecànica quàntica associats amb la interacció PINEM mitjançant una descripció d’òptica quàntica del camp òptic. Basant-nos en aquests resultats, en el Capítol 3 mostrem que es pot millorar el control sobre la formació, compressió i estadística del pols d'electrons mitjançant la substitució de l'excitació làser coherent per la interacció amb llum quàntica, com ara camps òptics de fase i amplitud.
El Capítol 4 explora el paper que juguen les fluctuacions del buit electromagnètic en la dinàmica acoblada d'un feix d'electrons lliures i un objecte macroscòpic, produint difracció elàstica i decoherència. En particular, demostrem que la difracció pot dominar sobre la decoherència, suggerint un enfocament no destructiu de la microscòpia basat en l'elecció específica de paràmetres que minimitzen la interacció inelàstica amb l'espècimen.
Com a aspecte radicalment diferent de la interacció entre llum i electrons, el Capítol 5 està dedicat a l'estudi de la interferència produïda en l'emissió de catodoluminescència per la interacció sincronitzada d'electrons lliures i polsos làser enfosquits dispersats per l'espècimen. Argumentem que aquest efecte pot permetre mesures combinant la selectivitat espectral i temporal de la llum amb la resolució atòmica dels feixos d'electrons per resoldre la fase associada amb els modes òptics en la mostra.
En el Capítol 6, considerem que la difracció elàstica, similar a l'estudiada en el Capítol 4, també és experimentada per electrons de conducció en un material bidimensional, alterant així les seves propietats simplement afegint una estructura neutral veïna.
A escales d'energia més altes, el Capítol 7 explora el potencial dels modes òptics confinats per assistir en la producció de parells electró-positró que sorgeix de la dispersió de raigs gamma per polaritons de superfície que es propaguen en la interfície d'un material.
En resum, a través d'aquesta tesi explotem l'acoblament entre la llum evanescent, aprofitada en la proximitat dels límits dels materials, i les partícules lliures carregades per tal d'accedir a nous efectes només observables en el punt on la nanofotònica, l'òptica quàntica i la física d'altes energies es troben a través d'una forta interacció llum-matèria.