High power, high intensity few-cycle pulses in the mid-IR for strong-field experiments
Authors:   , Baudisch Matthias 
Published: October 2023

High-energy, few-cycle, mid-lR radiation sources featuring high pulse repetition rates are of tremendous interest for a variety of strong-field physics and attoscience applications. Such systems could be used in combination with the high harmonic generation process as nolel, tabletop, high-fluxX-rayradiation sources providing photon energies up to the keVlevel.
Additionally, strong-field ionization eperiments of atom and molecules could help unravel the underlying phpics of photochemical reactions and molecular transformations.
Nevertheless, implementing such sources remains challenging due to the absence of suitable mid-lR laser gain materials.
One approach to orcrcome current limitations is optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA). While this method is already commonly used in the visible and near-lR spectral range, justfew demonstrations emitting mid-lR, highenergy, few-cple pulses meeting the stringent requirements set by strongfield physics erperiments hare been demonstrated. ln this thesis we present our effort to push the performance of current high-power, m id-lR OPCPA systems to overcome existing limitations and to match and even exceed the performance of similar visible and near-lR radiation sources.
We report on the design and implementation of a high-efficiency, frequency up-con\,ersion extension of the one-of-a-kind, high-power, few-cycle, mid-lR OPCPA system located in the AUO group at the lnstitute of Photonic Sciences in Barcelona.
The unique multi-color source provides opticallysynchronized, high-energy, femtosecond outputs atwavelength ranging from the deep-UV up to the mid-lR regime and a high pulse repetition rate bepnd 100 kHz. The short output pulse durations in combination with the all optical synchronization scheme makes the source a unique tool to drive highly nonlinear and strongfield pump-probe eperiments in the tunnel or multi-photon ionization regime.
ln the second part, we report on the fundamental redesign and rebuild of the original high-power, mid-lR source yielding the first implementation of a GW-lercl peak-power, mid-lR OPCPA system featuring simultaneously pulse repetition rates beyond 100 kHz The upscaling of the pulse energy by a factor of 6 while maintaining the pulse repetition rate yelds a mid-lR output average power of 19 W ln order to enable such large mid-lR average power, we performed an in-depth study of common, nonlinear mid-lR crystals in respect to their thermal, via residual absorption induced parametric amplification limitations.
ln the third part, we present one of the first realizations of few-cycle, mid-lR pulse self-compression via filamentary propagation in the anomalous dispersion regime in a bulk medium. The spectro-temporal behavior of the self-compressed pulses is studied as a function of the driving mid-lR pulse parameters resulting in temporal pulse shortening down to sub-3 optical crycles. We prove the suitabilityof this technique as compactand stable post-compression method featuring CEPstable,few-cycle pulse generation in the mid-lR spectral range.
Las fuentes de radiación que producen pulsos ultra-rápidos de alta energia con longitudes de ondas en el infrarrojo medio, son de inmensa importancia por sus múltiples aplicaciones en la fisica de altos campos y attosegundos. Estos sistemas pueden ser utilizados para la generación de rayos X de alto flujo mediante el proceso de altos armónicos, alcanzando energias de fotón del orden de miles de electrónvoltios. Por otro lado, los experimentos de ionización de altos campos de átomos y moléculas podrian ser de gran ayuda para investigar las procesos fisicos de reacciones foto-quimicas y transformaciones moleculares. Sin embargo, el desarrollo de estas fuentes presenta grandes dificultades a causa de la falta de materiales laser que emitan ondas en el infrarrojo medio. Una solución para superar estos obstáculos son los sistemas con una arquitectura de optical parametric chirped pulse amplificaciön (OPCPA). Mientras este método es muy común en sistemas que emiten radiación visible o en el infrarrojo cercano, muy pocos sistemas se han demostrado que generen radiación ultra-corta en el infrarrojo medio. En esta tesis presentamos una nueva fuente de radiaciön de infrarrojo medio, que sobrepasa las limitaciones actuales y proporciona unos parámetros de radiación similares a fuentes parecidas que emiten en el visible e infrarrojo cercano. En el primer parte de la tesis presentamos el diseño y la implementaciön de una extensión del sistema previo situado en el grupo de investigación AUO del lnstitute of Photonic Sciences (ICFO) en Barcelona. Esta extensión del sistema permite la generación de múltiples colores de radiación desde el ultravioleta hasta el infrarrojo medio. Todos los pulsos generados son de una duración temporal ultracorta, de alta energia y sincronizados pasivamente entre ellos, con una frecuencia de repetición de pulsos de 100 kHz. La corta duración de los pulsos en combinación con el sistema de sincronización temporal son las propiedades claves para facilitar experimentos ünicos de pump-probe en el régimen de ionización altamente nolineal y de altos campos. En la segunda parte de la tesis presentamos un rediseñoo y reconstrucción fundamental del sistema original con el propósito de sobrepasar los límites existentes e implementar el primer sistema OPCPA capaz de producir pulsos ópticos en el infrarrojo medio con potencias pico del orden de los GW y frecuencias de repeticiones de 160 kHz El nuevo sistema es capaz de incrementar la energia de los pulsos por 6, resultando en una potencia media de 19 W. Para permitir este incremento importante, diversos cambios fueron implementados en la fuente de radiación y llevamos a cabo un estudio meticuloso de múltiples cristales de amplificaciön para investigar su compatibilidad con los altos gradientes de temperatura asociados a estos procesos no-lineales de alta potencia. En la tercera parte de la tesis presentamos una de las primeras demostraciones de auto-compresiön temporal de pulsos ultra-cortos en el infrarrojo medio. Este proceso esta implementado haciendo uso de la propagación filamentaria en la región espectral de dispersión anormal en medios sólidos. lnvestigamos la euoluciön de la auto-compresión del pulso electromagnético en función de los parámetros iniciales. Demostramos la utilidad de este método como técnica compacta y estable de auto-compresión temporal, obteniendo pulsos ultra-cortos con una duración temporal de unos pocos ciclos ópticos.