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Synthesis of copolymers. I. Copolymers of styrene and of α‐methylstyrene
Authors: Cunliffe A. V. , Hubbert W. J. , Richards D. H. 
Published: April 2003

AbstractThe compositions of copolymers formed by reacting styrene or α‐methylstyrene (M) with lithium in tetrahydrofuran in the presence of varying amounts of alkyl dibromides (RX2) have been studied. Regular copolymers of structure are formed at 2:1 monomer to dibromide molar stoichiometry, but they become less regular and richer in monomer as the proportion of dihalide decreases. α‐Methylstyrene copolymers change systematically with reactant ratios and a series of materials can be prepared with different glass transition temperatures which can be related to the copolymer compositions. The fast rate of anionic homopropagation of styrene after consumption of the dihalide prevented pure copolymer from being prepared free of homopolystyrene. However, it is shown that the composition of the styrene copolymers is much more sensitive to the initial reactant ratios than is that of the α‐methylstyrene copolymers.
Synthesis of copolymers. II. Copolymers of butadiene and of isoprene
Authors: Cunliffe A. V. , Hubbert W. J. , Richards D. H. 
Published: April 2003

AbstractThe compositions of copolymers formed by reacting butadiene or isoprene (M) with lithium in tetrahydrofuran in the presence of varying amounts of alkyl dihalides have been studied. When butadiene was reacted with dibromo‐p‐xylene, it was found that the dihalide predominantly dimerised by a WURTZ condensation mechanism before reacting with butadiene thus giving a copolymer of general form
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the value of q depending on the initial reactant ratio.Isoprene was reacted with bis(2‐chloroethyl)ether and with dibromodecane. With the former reagent, and to a lesser extent with the latter, there is evidence that some initiation takes place by direct reaction of the halide with lithium. Only very low molecular weight materials were obtained with this monomer and bis(2‐chloroethyl)ether. The reasons for this are discussed.
Anionic copolymerization of acrolein with aldehydes
Authors: Mateo J. L. , Sastre R. 
Published: April 2003

AbstractUnsaturated copolyacetals have been prepared by anionic copolymerization of acrolein with aldehydes, such as, acetaldehyde, benzaldehyde, propionaldehyde, pivaldehyde and others.The dependence of the structure of the copolymers on the dielectric constant of the solvent, and on the temperature, the aldehyde, the catalyst and the extension of the reaction has been studied.
Multimerisation: Assoziation und Aggregation. XII. Untersuchungen an Poly(vinylacetat‐co‐vinylalkoholen)
Authors: Elias Hans‐Georg , Vogt Peter 
Published: April 2003

AbstractPoly(vinylacetat‐co‐vinylalkohole) mit Vinylalkoholgehalten zwischen 0 und 21 Mol‐% wurden durch Alkoholyse von nicht‐esterbrückenverzweigten Polyvinylacetaten hergestellt. Die Copolymeren assoziierten nach Streulichtmessungen bei 25°C nicht in Methanol, Aceton und Butanon. Dieses von dem der Poly(methylmethacrylat‐co‐äthylenglykolmethacrylaten) abweichende Verhalten wird durch die Ausbildung von intermeraren Wasserstoffbrückenbindungen zwischen benachbarten Vinylalkohol‐Gruppierungen erklärt.
Über die reaktionsfähigkeit der vinylgruppen in vernetzten divinylbenzol‐polymeren und styrol/divinylbenzol‐copolymeren II. Über die anlagerung von n‐butyllithium
Authors: Kühnle Dietmar , Funke Werner 
Published: April 2003

AbstractEs wurden vernetzte Mikrogelpartikel mit anhängenden Vinylgruppen durch radikalische Polymerisation von p‐Divinylbenzol (p‐DVB), technischem DVB und Styrol/DVB‐Gemischen hergestellt.Die anhängenden Vinylgruppen reagieren mit n‐Butyllithium (BuLi) in Benzol unter Ausbildung der charakteristischen roten Farbe. Der Reaktionsumsatz wurde aus der Aktivität der markierten Reaktionsprodukte berechnet. Die Abnahme der Vinylintensität bei dieser Reaktion wurde mit Hilfe der IR‐Spektroskopie quantitativ verfolgt.Die heterogene Reaktion des BuLi mit den anhängenden Vinylgruppen ist nicht auf die Oberfläche der Mikrogelpartikel beschränkt, sondern erfaßt auch Vinylgruppen, die im Innern der Partikel sitzen. Der Umsatz in der Anfangsphase der Reaktion war der spezifischen Oberfläche und dem Vinylgruppengehalt der meisten Polymeren proportional. Bei diesen Polymeren ist also die Konzentration der Vinylgruppen an der Partikeloberfläche annähernd gleich wie im Innern der Partikel. Die Reaktion mit BuLi erfolgt langsamer, und der erreichbare Umsatz ist niedriger als bei der Reaktion mit Hg(II)‐acetat.
Monte‐Carlo‐rechnungen an makromolekülmodellen
Authors: Bruns Wolfgang 
Published: April 2003

AbstractFür zwei Perlenkettenmodelle im gitterfreien Raum wurden mit Hilfe von Monte‐Carlo‐Methoden unter Berücksichtigung des “ausgeschlossenen Volumens” Zufallsketten bis zu einer Anzahl von etwa 100 Bauelementen erzeugt. Sie dienten zur Bestimmung der Verteilungsdichten des Fadenendenabstands (I), des Trägheitsradius (II) und der Bauelemente um den Schwerpunkt (III). Dabei zeigte sich, daß die GAUSS sche Verteilung – besonders bei den längeren Ketten – im Falle (I) und (III) eine brauchbare erste Näherung darstellt, wenn man mit den “experimentell” bestimmten quadratischen Mittelwerten rechnet. Nicht so befriedigend verläuft die analoge Anwendung der von FLORY für ungestörte Ketten aufgestellten Verteilungsfunktion im Falle (II). Zur genaueren Beschreibung der Verteilungen wurde die Gleichung W(x)dx = Cxϵ exp (–x/xn)tdx herangezogen und über die reduzierten Momente die Parameter ϵ und t bestimmt. Es wurde versucht, diese Werte auch für sehr lange Ketten durch Extrapolation der reduzierten Momente zu ermitteln. Die will‐kürlich zu wählende Extrapolationsmethode beeinflußt jedoch in gewissem Maße die Ergebnisse. Sie können deshalb nicht als sehr zuverlässig angesehen werden. Dessenungeachtet befinden sie sich in grober Übereinstimmung mit den Werten anderer Autoren, die diese für (I) für Gittermodelle ermittelt hatten.
Molekulare Konformation, hydrodynamische, dynamooptische und elektrooptische Eigenschaften von Polymeren mit Leiterstruktur in Lösungen
Authors: Tsvetkov Viktor N. 
Published: April 2003

AbstractDie Eingentümlichkeit des doppelkettigen Baus von Leiterpolymeren, die zu einer starken Verringerung der Biegsamkeit der Molekülkette führt, erfordert die Ausarbeitung neuer theoretischer und experimenteller Methoden bei der Aufklärung der Struktur und der physikalischen Eigenschaften dieser Polymeren.Es werden experimentelle Ergebnisse der Untersuchungen von Konformation, hydrodynamischen, optischen und elektrischen Eigenschaften in Lösung für eine Reihe von Leiterpolymeren aus Polysiloxanketten angeführt. Diese experimentellen Ergebnisse werden unter Hinzuziehung moderner Theorien (Theorie von Persistenz‐Ketten, „wurmförmiger”︁ Ketten und Ketten mit nichtgaußschen optischen Eigenschaften) ausgewertet und quantitative Schlußfolgerungen über molekulare Konformation, Biegsamkeit und mögliche Defekte der doppelkettigen molekularen Struktur der untersuchten Leiterpolymeren unterschiedlicher chemischer Struktur gezogen.
Üuber Koordinationspolymere aus Eisen(III)‐Acetylacetonat und Diorganophosphinisäuren
Authors: Golgoţiu T. , Roşa I. 
Published: April 2003

AbstractKoordinationspolymere aus Eisen(III)‐acetylacetonat und Diäthyl‐, Dibutyl‐, Diäthylthio‐, Diäthyldithio‐, Diphenylthio‐ und Diphenyldithio‐phosphinsäure wurden nach verschiedenen Verfahren hergestellt. Die Produkte sind in organischen Lösungsmitteln nur wenig löslich, sie haben eine relative große thermische Beständigkeit; die Molekulargewichte liegen zwischen 4000 und 12000. Einige der Polymeren haben Halbleitereigenschaften. Die Struktur wird diskutiert.
General statistics of sequences during polymer analogous reactions
Authors: Klesper E. , Johnsen A. , Gronski W. 
Published: April 2003

AbstractWhen converting a homopolymer, consisting of monomer units A, by a polymer analogous reaction into a copolymer, composed of monomer units A and B, the reversible reaction A ⇄ B may be kinetically influenced by the two flanking monomer units. The distribution of the blocks along the chain of the copolymer is shown to be random in the sense that the probability of a block of given length does not depend on the length of adjacent blocks. As opposed to the random distribution of the blocks in the chain, the frequency distribution of the block lengths conforms to block probabilities determined by a non‐MARKOVian statistics of monomer units. The exact way to use conditional probabilities for calculating the probabilities of sequences is presented. A method for deriving rate equations of polymer analogous reactions and their use for proving the random distribution of the blocks is described. Model copolymers obtained by Monte Carlo simulation of polymer analogous reactions confirm the random statistics of blocks and the non‐MARKOVian statistics of monomer units.
Production of organometallic polymers by the interfacial technique. XXV. Synthesis of oligomeric silylhydrazines
Authors: Carraher Charles E. , Wang Long‐Shyong 
Published: April 2003

AbstractPolymers of the form below were prepared by the interfacial method via the condensation of silanes with hydrazines employing a modified nonaqueous system using acetonitrile and liquid hydrocarbons. IR frequency band assignments are given.

The products are oligomeric.
The polymerization of furan on surfaces
Authors: Livingston H. K. , Senkus Raymond , Hsieh John Tai‐Tung , Kresta Jiri 
Published: April 2003

AbstractFuran is a monomer that has but a single conformation and therefore represents a promising candidate for studies of adsorption polymerization with molecules in controlled orientation. It has been adsorbed on a well‐characterized carbon black at known surface concentrations and then polymerized. Spontaneous polymerization occurs to some extent, but irradiation with high‐energy electrons or γ‐rays or the introduction of tin tetrachloride vapors initiates a more complex polymerization.The polymerization of furan in the solid (glassy) state has been accomplished for the first time, using γ‐ray irradiation. As in the case of γ‐ray‐initiated polymerization of liquid furan or adsorbed furan, this polymerization occurs after several hours at room temperature. All the various radiation‐initiated polyfurans that have been studied are rather similar in composition. Molecular weights are low, and infrared absorption occurs in the same regions.Furan vapor polymerizes on the surface of aqueous perchloric acid. This polymer, after isolation from acid‐free water, is slightly cross‐linked and has a high concentration of primary hydroxyl groups. It has the composition expected for a cationically polymerized furan after acid hydrolysis.
Über den mechanismus der anionischen polymerisation von acrylnitril mit triphenylphosphin. 7. Mitt. über makrozwitterionen
Authors: Jaacks Volker , Eisenbach Claus Dieter , Kern Werner 
Published: April 2003

AbstractDie anionische Polymerisation von Acrylnitril mit Triphenylphosphin als Initiator bei 30°C in Dimethylformamid wurde untersucht. Die Polymerisation verläuft sehr langsam; der Polymerisationsgrad nimmt mit zunehmender Reaktionszeit nach Durchlaufen eines Maximums stetig ab.Der für die Polymerisation von Vinylverbindungen mit nichtionischen LEWIS‐Basen angenommene Zwitterionenmechanismus konnte hierbei nicht bestätigt werden. Mittels IR‐und UV‐Spektroskopie sowie emissionsspektralanalytischer Phosphorbestimmung sowohl bei dem Rohpolymeren als auch bei den durch Umfällungen und Gelchromatographie fraktionierten Polymerproben ließ sich nachweisen, daß keine kovalente Bindung des Phosphors an das Polymere vorliegt, sondern lediglich Phosphoniumionen \documentclass{article}\pagestyle{empty}\begin{document}$\left( {{\rm C}_6 {\rm H}_5 } \right)_3 \mathop {\rm P}\limits^ \oplus - {\rm CH}_2 {\rm CH}_2 {\rm CN}$\end{document} im Rohpolymeren enthalten sind. Deren Entstehung läßt sich so erklären, daß durch das Zwitterion \documentclass{article}\pagestyle{empty}\begin{document}$\left( {{\rm C}_6 {\rm H}_5 } \right)_3 \mathop {\rm P}\limits^ \oplus - {\rm CH}_2 \mathop {\rm C}\limits^ \ominus {\rm HCN}$\end{document}, gebildet aus Triphenylphosphin und Acrylnitril, ein Proton vom Monomeren abstrahiert wird; das so entstandene Anion \documentclass{article}\pagestyle{empty}\begin{document}${\rm CH}_2 \hbox{=\hskip-1pt=} \mathop {\rm C} \limits ^\ominus \hbox{---} {\rm CN}$\end{document} löst das Kettenwachstum aus.Die durch spektroskopische Endgruppenbestimmung ermittelte Zahl der Polymeranionen steht in guter Übereinstimmung mit den im Rohpolymeren vorhandenen Phosphoniumionen \documentclass{article}\pagestyle{empty}\begin{document}$\left( {{\rm C}_6 {\rm H}_5 } \right)_3 \mathop {\rm P}\limits^ \oplus - {\rm CH}_2 {\rm CH}_2 {\rm CN}$\end{document}.
Pyrolysis‐gas chromatographic studies on the structure of ethylene/propylene copolymers
Authors: Seno Hiroshi , Tsuge Shin , Takeuchi Tsugio 
Published: April 2003

AbstractPyrolysis‐gas chromatographic studies of chlorinated ethylene/propylene (Cl‐(E/P)) copolymers have been carried out to obtain informations about the microstructure of the nonsubstituted E/P copolymers. The pyrograms of the E/P copolymers show various olefin peaks, while on the pyrograms of the Cl‐(E/P) copolymers, the main peaks represent aromatic compounds such as benzene, toluene, xylene isomers and trimethylbenzene isomers which give good informations about the microstructure of the nonsubstituted copolymers. The concentration of triads in the E/P copolymers and the thermal decomposition of the Cl‐(E/P) copolymers are discussed.
Some aspects of the metathesis catalyst
Authors: Höcker Hartwig , Jones Frank R 
Published: April 2003

AbstractThe metathesis reaction of cyclooctene was investigated with respect to the solvent, the catalyst, and the ratio of its components. A necessary condition for an active metathesis catalyst appears to be the presence of two transition metal‐carbon bonds in a complex of the transition metal compound with an aluminum halide. A structure for the active complex is proposed.
Photo‐sensitized polymerization by S.S′‐diphenyldithiocarbonate
Authors: Tsuda Kazuichi , Kosegaki Kimio 
Published: April 2003

AbstractIn order to study the thiyl radical, S.S′‐Diphenyldithiocarbonate (DTC) was used as a photo‐sensitizer of radical polymerization of styrene, methyl methacrylate and acrylonitrile, and the rate of decomposition of DTC was also studied. DTC was decomposed into phenyl thiyl radical and carbon monoxide by ultra‐violet light, but it was not decomposed by heat at 60°C. The thiyl radical which derived from the photo‐dissociation of DTC initiated the radical polymerization, and also worked as a terminator or a chain transfer agent.The kinetic of photo‐sensitized polymerization by DTC coincided with the ordinary radical polymerization mechanism.
Vinyl polymerization initiated by the binary system of tetraphenylborate salts and organic acids
Authors: Sato Tsuneyuki , Kashino Eiichi , Fukumura Naoki , Otsu Takayuki 
Published: April 2003

AbstractIt was found that the binary system of tetraphenylborate (TPB) salts and organic acids could serve as radical initiator of vinyl polymerization. From the effects of structures in TPB salts and acids on the polymerization activity, it was concluded that the reaction between the TPB ion and the proton of the acid was important in the initiating radical production. Using dimethylbenzylanilinium TPB and trichloroacetic acid (TCA), the rate of polymerization of methyl methacrylate (MMA) was found to be proportional to the square roots of the concentrations of both TPB salt and TCA, indicating that the system induced radical polymerization. The copolymerization by this system with styrene resulted in a composition curve which was in agreement with that obtained with ordinary radical copolymerization.From the product analysis and spin trapping technique for the reaction of sodium TPB with TCA, it was concluded that triphenylboron is produced first and decomposes into the phenyl radical which initiates the polymerization. On the basis of the results obtained, the initiation mechanism is presented and discussed.
Unique polyethylene morphologies produced under extrusion conditions
Authors: Southern John H. , Weeks Norman , Porter Roger S. , Crystal Richard G. 
Published: April 2003

AbstractUnusual morphologies have been shown to be produced in high density polyethylene near its melting point and under selective conditions of orientation and pressure existing in an Instron capillary extrusion rheometer. Points of study involve the remarkably high optical clarity and tensile moduli for the morphologies produced in these filaments. Details of the crystallization procedure are provided. The morphologies resulting from the Instron procedure have been analyzed by several different techniques. X‐ray, calorimetry, microscopy and modulus data are discussed. The transparent filaments are composed of a large number of microfibers having a high degree of crystalline orientation parallel to the capillary axis. Electron diffraction and calorimetric studies indicate that a portion of the strands have an unusually high degree of order. Structural models for the strands are also proposed.
Organoaluminum catalysts for polymerization reactions. The effect of metal hydroxides on the catalytic activity of the Al(C2H5)3/H2O system
Authors: Aoyagi Takanobu , Araki Takeo , Tani Hisaya 
Published: April 2003

AbstractThe catalytic activity of the system Al(C2H5)3/H2O was investigated. Instead of pure water aqueous solutions of inorganic bases were reacted with Al(C2H5)3 in toluene/diethyl ether media. A uniform soft gel‐like product was readily obtained in this reaction (H2O/Al(C2H5)3 ∼ 1.0–1.5) differing from the heterogeneous nature of the product obtained with pure water. The polymerization of acetaldehyde proceeded with higher stereo‐regularity in this system Al(C2H5)3/aqueous inorganic base. The polymerization behavior and the stoichiometric reaction between the catalyst and the monomer (ethyl acetate formation) indicate that there seem not to be significant differences in the active species of Al(C2H5)3/aqueous inorganic base and Al(C2H5)3/H2O systems. Improved stereospecific polymerization in the presence of inorganic bases is discussed with respect to the formation of a cross‐linked product in the Al(C2H5)3/H2O system in the preparation of the catalyst.
Über die polymerisation des 2‐chlor‐2‐oxo‐1.3.2‐dioxaphospholans
Authors: Vogt Walter 
Published: April 2003

AbstractBei der ringöffnenden Polymerisation des 2‐Chlor‐2‐oxo‐1.3.2‐dioxaphospholans (I) besteht prinzipiell die Möglichkeit zur Bildung zweier verschiedenartiger Polymerer: eines polymeren Säurechlorids, dessen hauptkette eine Polyesterstruktur aufweist (II), oder eines β‐Chloräthylesters der Polyphosphorsäure, d.h. eines Polymeren mit rein anorganischer Hauptkette (III).
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Das Experiment zeigt, daß I durch Erhitzen oder schneller und schonender durch verschiedene Katalysatoren (z. B. NaF, AlCl3, N(CH3)4Cl, Tetraphenylphosphoniumsalze, Triphenylphosphin, Triphenylphosphinoxid) in ein Polymers übergeht, das in der Hauptkette zu mindestens 90% die Struktur III und zu höchstens 10% die Struktur II aufweist und das stark vernetzt ist.Kinetische Messungen zeigen, daß die spontane Polymerisation nach einem anderen Mechanismus als die katalytisch beschleunigte ablaufen muß. Die Ergebnisse stehen mit der Annahme in Einklang, daß die rein thermische Polymerisation im Sinne einer Stufenreaktion durch aufeinanderfolgende, voneinander unabhängige Additionsschritte erfolgt, währ und die katalytisch beschleunigte Reaktion eine über Ionen verlaufende kettenreaktion ist. Die Wirkung der verschiedenen katalytisch aktiven Substanzen besteht darin, direkt oder indirekt freie Chloridionen zur Verfügung zu stellen, die ihrerseits den eigentlichen Katalysator darstellen.
Etude comparée des propriétés mécaniques dynamiques des formes I et II du polybutène‐1. Cinetique de transformation II → I
Authors: Decroix Jean‐Yves , May Jean‐François , Vallet Georges 
Published: April 2003

AbstractL'étude des propriétés mécaniques et électriques du polybutène lors de la transformation de la forme I1 en forme I montre la présence d'une discontinuité correspondant au temps de demi‐transformation.La variation des propriétés mécaniques dynamiques à basses fréquences en fonction de la température a mis en évidence l'existence de deux mécanismes de relaxation: β et γ. Les résultats obtenus sur le pic β confirment les hypothèses émises dans notre laboratoire.
Poly(1.4‐phenylen‐1.1‐diaryläthylene)
Authors: Braun D. , Platzek U. 
Published: April 2003

AbstractDie vorliegende Untersuchung befaßt sich mit der Bildung, der Struktur und der Fraktionierung von Poly(1.4‐phenylen‐1.1‐diaryläthylenen). Die Darstellung erfolgt aus Diphenyl‐p‐alkylphenyl‐methylhalogeniden und Pyridin durch radikalische Polymerisation der intermediär gebildeten α.α‐Diaryl‐1.4‐chinodimethane. Die Struktur der Polymerisate wird durch NMR‐spektroskopische Untersuchungen und mit Hilfe von Modellverbindungen aufgeklärt. Die Auftrennung der relativ niedermolekularen Produkte erfolgt an Polyvinylacetat‐Gelen. Im Zusammenhang mit früheren Untersuchungen wird ein Polymerisationsschema vorgeschlagen.
Über die inhibierung radikalischer polymerisationen durch aromatische hydrazyle. 1. Reaktionen von triarylhydrazinen und ‐hydrazylen mit radikalen aus azoisobutyronitril
Authors: Braun Dietrich , Peschk Günter 
Published: April 2003

AbstractEs wird über die Reaktionen berichtet, die zwischen den Radikalen α,α‐Diphenyl‐β‐pikrylhydrazyl (DPPH), α,α‐Diphenyl‐β‐[2,4,6‐tris(methoxycarbonyl)‐phenyl]‐hydrazyl (DPTH), α,α‐Diphenyl‐β‐(2,4,6‐tricyanophenyl)‐hydrazyl (DPTCH) und α,α‐Diphenyl‐β‐pentaphenylcyclopentadienyl‐hydrazyl (DPCPDH) einerseits und Radikalen aus Azoisobutyronitril andererseits in Gegenwart und Abwesenheit von Luftsauerstoff stattfinden. Nur beim DPTH findet dabei praktisch ausschließlich eine Wasserstoffübertragung unter Bildung des Hydrazins statt, während alle anderen genannten Hydrazyle in wechselndem Maße durch angreifende Radikale substituiert oder and der NN‐Bindung gespalten werden.
Substituenteneinfluß auf die kinetik des thermischen zerfalls von unsymmetrischen azonitrilen und azodinitrilen
Authors: Kerber Robert , Nuyken Oskar 
Published: April 2003

AbstractUnsymmetrische Azonitrile der allgemeinen Form R1C6H4NNC(CN)(R2)(R3) (I), die zum Teil erstmals dargestellt wurden, zerfallen in Lösung zwischen 145 und 170°C mit einer Aktivierungsenergie von 40±2 kcal/Mol nach 1. Ordnung. Eine Beeinflussung der Zerfallsgeschwindigkeit und der Aktivierungsenergie durch Lösungsmittel konnte nicht festgestellt werden. Bei geeigneter Kombination der Substituenten R1, R2und R3variieren die Halbwertszeiten bis zu einem Faktor 10.Azodinitrile R1C6H4NNC(CN)2(R2) (II) zerfallen in Lösung im Temperaturbereich 70–105°C ebenfalls nach 1. Ordnung, wobei in diesem Falle jedoch, abhängig von den Substituenten, Aktivierungsenergien zwischen 27 und 34 kcal/Mol gemessen wurden. Aufgrund der bei der thermischen Zersetzung entwickelten, nicht stöchiometrischen Stickstoff‐Volumina wird ein Reaktionsmechanismus postuliert, der die nicht synchrone Spaltung der beiden CN‐Bindungen der Azoverbindung voraussetzt.
The addition halogenation of polyalkenamers. III. Existence and interpretation of stereospecificity in chlorine. Addition to polyalkenamer double bonds
Authors: Dall'Asta G. , Meneghini P. , Bassi I. W. , Gennaro U. 
Published: April 2003

AbstractThe addition chlorination of a series of trans and cis polyalkenamers yields poly(1,2‐dichloroalkamer)s characterized by a certain degree of crystallinity. By X‐ray analysis of the polymers and examination of model compounds, the observed crystallinity has been shown to be due to stereoregularity in sequences of monomeric units.The question whether this stereoregularity has to be attributed to stereospecificity in chlorine addition or to the statistical occurrence of units having the same configuration is examined in view of X‐ray data and of steric induction in model compounds. A hypothesis concerning the mechanism of chlorine addition is proposed.