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Room‐Temperature Synthesis of Covalent Organic Frameworks using Gamma‐Irradiation in Open‐Air Conditions
Authors: Elewa Ahmed M. , Mekhemer Islam M. A. , EL‐Mahdy Ahmed F. M. , Sabbah Amr , Chen Shih‐Yuan , Ting Li‐Yu , Abdelnaser Shimaa , Chou Ho‐Hsiu 
Published: April 2024

AbstractCovalent organic frameworks (COFs), which have layered stacking structures, extended π‐conjugation, and periodic frameworks have become a promising class of materials for a wide range of applications. However, their synthetic pathways frequently need high temperatures, enclosed systems under high pressures, an inert atmosphere, and extended reaction time, which restrict their practicality in real‐world applications. Herein, the use of gamma irradiation is presented to synthesize highly crystalline COFs at room temperature under an open‐air condition within a short time. This is demonstrated that there is no significant difference in crystallinity of COFs by gamma irradiation under air, N2 or Ar atmosphere conditions. Moreover, this approach can successfully fabricate COFs in the vessel with different degrees of transparency or even in a plastic container. Importantly, this strategy is applicable not only to imine linkage of COFs but also effective to the imide linkages of COFs. Most importantly, these COFs demonstrate improved crystallinity, surface area, and thermal stability in comparison to the corresponding materials synthesized via the solvothermal method. Finally, a COF synthesized through gamma irradiation exhibits remarkable photocatalytic activity in promoting the sacrificial hydrogen evolution from water, displaying a more catalytic efficiency compared with that of its solvothermal analogue.
Host‐Guest Interaction Mediated Interfacial Co‐Assembly of Cyclodextrin and Bottlebrush Surfactants for Precisely Tunable Photonic Supraballs
Authors: Liu Dezhi , Zhang Zhenli , Zhang Kunyu , Li Yuesheng , Song Dong‐Po 
Published: April 2024

AbstractInvestigations of host‐guest interactions at water‐oil (w/o) interfaces are limited in single emulsion systems producing simple self‐assembled objects with limited uses. Here, within hierarchically ordered water‐in‐oil‐in‐water (w/o/w) multiple emulsion droplets, interfacial self‐assembly of (polynorbornene‐graft‐polystyrene)‐block‐(polynorbornene‐graft‐polyethylene glycol) (PNPS‐b‐PNPEG) bottlebrush block copolymers can be precisely controlled through host‐guest interactions. α‐Cyclodextrin (α‐CD) in the aqueous phase can thread onto PEG side chains of the bottlebrush surfactants adsorbed at the w/o interface, leading to dehydration and collapsed chain conformation of the PEG block. Consequently, spherical curvature of the w/o internal droplets increases with the increased asymmetry of the bottlebrush molecules, producing photonic supraballs with precisely tailored structural parameters as well as photonic bandgaps. This work provides a simple but highly effective strategy for precise manipulation of complex emulsion systems applicable in a variety of applications, such as photonic pigments, cosmetic products, pesticides, artificial cells, etc.
Aluminium, Nitrogen‐Dual‐Doped Reduced Graphene Oxide Co‐Existing with Cobalt‐Encapsulated Graphitic Carbon Nanotube as an Activity Modulated Electrocatalyst for Oxygen Electrocatalyst for Oxygen Electrochemistry Applications
Authors: Kharabe Geeta Pandurang , Barik Sidharth , Veeranmaril Sudheesh Kumar , Nair Aathira , Illathvalappil Rajith , Yoyakki Athira , Joshi Kavita , Vinod Chathakudath Prabhakaran , Kurungot Sreekumar 
Published: April 2024

AbstractThere is a rising need to create high‐performing, affordable electrocatalysts in the new field of oxygen electrochemistry. Here, a cost‐effective, activity‐modulated electrocatalyst with the capacity to trigger both the oxygen reduction reaction (ORR) and the oxygen evolution reaction (OER) in an alkaline environment is presented. The catalyst (Al, Co/N‐rGCNT) is made up of aluminium, nitrogen‐dual‐doped reduced graphene oxide sheets co‐existing with cobalt‐encapsulated carbon nanotube units. Based on X‐ray Absorption Spectroscopy (XAS) studies, it is established that the superior reaction kinetics in Al, Co/N‐rGCNT over their bulk counterparts can be attributed to their electronic regulation. The Al, Co/N‐rGCNT performs as a versatile bifunctional electrocatalyst for zinc‐air battery (ZAB), delivering an open circuit potential ≈1.35 V and peak power density of 106.3 mW cm−2, which are comparable to the system based on Pt/C. The Al, Co/N‐rGCNT‐based system showed a specific capacity of 737 mAh gZn−1 compared to 696 mAh gZn−1 delivered by the system based on Pt/C. The DFT calculations indicate that the adsorption of Co in the presence of Al doping in NGr improves the electronic properties favoring ORR. Thus, the Al, Co/N‐rGCNT‐based rechargeable ZAB (RZAB) emerges as a highly viable and affordable option for the development of RZAB for practical applications.
Ethylene Glycol‐Choline Chloride Based Hydrated Deep Eutectic Electrolytes Enabled High‐Performance Zinc‐Ion Battery
Authors: Puttaswamy Rangaswamy , Lee Hyocheol , Bae Hyo‐Won , youb Kim Do , Kim Dukjoon 
Published: April 2024

AbstractAqueous rechargeable zinc‐ion batteries (ARZIBs) are considered as an emerging energy storage technology owing to their low cost, inherent safety, and reasonable energy density. However, significant challenges associated with electrodes, and aqueous electrolytes restrict their rapid development. Herein, ethylene glycol‐choline chloride (Eg‐ChCl) based hydrated deep‐eutectic electrolytes (HDEEs) are proposed for RZIBs. Also, a novel V10O24·nH2O@rGO composite is prepared and investigated in combination with HDEEs. The formulated HDEEs, particularly the composition of 1 ml of EG, 0.5 g of ChCl, 4 ml of H2O, and 2 M ZnTFS (1‐0.5‐4‐2 HDEE), not only exhibit the lowest viscosity, highest Zn2+ conductivity (20.38 mS cm−1), and the highest zinc (Zn) transference number (t+ = 0.937), but also provide a wide electrochemical stability window (>3.2 V vs ZnǁZn2+) and enabledendrite‐free Zn stripping/plating cycling over 1000 hours. The resulting ZnǁV10O24·nH2O@rGO cell with 1‐0.5‐4‐2 HDEE manifests high reversible capacity of ≈365 mAh g−1 at 0.1 A g−1, high rate‐performance (delivered ≈365/223 mAh g−1 at 0.1/10 mA g−1) and enhanced cycling performance (≈63.10% capacity retention in the 4000th cycle at 10 A g−1). Furthermore, 1‐0.5‐4‐2 HDEE support feasible Zn‐ion storage performance across a wide temperature range (0–80 °C) FInally, a ZnǁV10O24·nH2O@rGO pouch‐cell prototype fabricated with 1‐0.5‐4‐2 HDEE demonstrates good flexibility, safety, and durability.
Precise Layer‐by‐Layer Assembly of Dual Quantum Dots Artificial Photosystems Enabling Solar Water Oxidation
Authors: Su Peng , Li Shen , Xiao Fang‐Xing 
Published: April 2024

AbstractQuantum dots (QDs) colloidal nanocrystals are attracting enduring interest by scientific communities for solar energy conversion due to generic physicochemical merits including substantial light absorption coefficient, quantum confinement effect, enriched catalytically active sites, and tunable electronic structure. However, photo‐induced charge carriers of QDs suffer from ultra‐short charge lifespan and poor stability, rendering controllable vectorial charge modulation and customizing robust and stable QDs artificial photosystems challenging. Herein, tailor‐made oppositely charged transition metal chalcogenides quantum dots (TMCs QDs) and MXene quantum dots (MQDs) are judiciously harnessed as the building blocks for electrostatic layer‐by‐layer assembly buildup on the metal oxides (MOs) framework. In these exquisitely designed LbL assembles MOs/(TMCs QDs/MQDs)n heterostructured photoanodes, TMCs QDs layer acts as light‐harvesting antennas, and MQDs layer serves as electron‐capturing mediator to relay cascade electrons from TMCs QDs to the MOs substrate, thereby yielding the spatially ordered tandem charge transport chain and contributing to the significantly boosted charge separation over TMCs QDs and solar water oxidation efficiency of MOs/(TMCs QDs/MQDs)n photoanodes. The relationship between interface configuration and charge transfer characteristics is unambiguously unlocked, by which photoelectrochemical mechanism is elucidated. This work would provide inspiring ideas for precisely mediating interfacial charge transfer pathways over QDs toward solar energy conversion.
Unveiling the Liquid‐Liquid Phase Separation of Benzene‐1,3,5‐Tricarboxamide in Water
Authors: Kumar Mohit , Hanssen Job. N. S. , Dhiman Shikha 
Published: April 2024

AbstractThe intricate interplay between self‐assembly and phase separation orchestrates biomolecular organization inside cells, thereby dictating the formation of vital structures such as protein assemblies and membraneless organelles (MLOs). However, in the context of supramolecular polymerization, these fundamental processes have traditionally been studied separately. This study reevaluates the supramolecular polymerization process to unveil the presence of phase‐separated droplet state. Utilizing the well‐studied benzene‐1,3,5‐tricarboxamide (BTA) supramolecular motif, we explore its thermally driven liquid‐liquid phase separation (LLPS). Thermodynamic and kinetic analysis, employing temperature‐dependent spectroscopic and microscopic techniques, elucidates the distinct BTA states and their evolution towards the thermodynamic fiber state. This research sheds light on the existence of hidden phases of supramolecular monomers, emphasizing the delicate balance of non‐covalent interactions among monomers and with solvents in governing self‐assembly vs. phase separation. This is particularly important in comprehending phase separation in the biological realm such as in MLOs, and for applications such as condensate‐modifying therapeutics.
Efficient Rhodamine B removal by photocatalysis using polyacrylonitrile/Ag2S nanofibers prepared by combining electrospinning technology and facile gas–solid reaction
Authors: Thao Vu Dinh , Dung Nguyen Trung , Huy Nguyen Nhat 
Published: April 2024

AbstractPAN/Ag2S nanofibers prepared by combining conventional electrospinning technology and facile gas–solid reaction were used to activate peroxymonosulfate for Rhodamine B (RhB) degradation by photocatalysis using visible light. The material properties were analyzed by UV–Vis–NIR, XRD, SEM, FTIR, EIS, and BET techniques. The results indicated that Ag2S nanoparticles with a size of ≈10–20 nm were homogeneously attached to the nanofiber surface. The PAN/Ag2S can remove 96.98% RhB (5 mg L−1) after 120 min at pH 7. Through the identification of reactive oxygen species (ROSs) and the calculation of band gap and band potentials, the photocatalytic mechanism was proposed. Results from the identification of ROSs demonstrate that the contribution of the ROSs was in the order of h+ > 1O2 ≈ O2•− ≈ SO4•− > HO• in which h+ has an important role in RhB degradation. The as‐prepared PAN/Ag2S nanofibers with high photocatalytic activity, effective working under visible light, high flexibility, and easy recovery from the aqueous phase, have the potential for practical applications in wastewater treatment.
Research Quality and Dissemination
Authors: Litewka Sergio , Sullivan Sarah 
Published: April 2024

AbstractThis chapter focuses on issues relating to the rigour and quality of research in pandemic contexts, and the dissemination and publication of research findings. Research is indispensable to inform pandemic responses, including the development of new vaccines and therapeutic possibilities. While these studies are badly needed, public health emergencies present profound ethical challenges for the conduct of research. Key questions arise about whether and to what extent research designs should be adapted to pandemic contexts, including which adaptions may be necessary and which are unjustifiable. Where adaptions are needed, their implications for multiple aspects of research require careful consideration, including the quality of research, participant protections, and potential barriers to recruitment and participation. Challenges may also arise with ensuring that consent to research is informed, and that participants can distinguish between research and the early rollout of interventions in rapidly evolving pandemic contexts. Questions also arise about appropriate responses to studies with smaller sample sizes or other methodological flaws, which are proposed to address urgently pandemic priorities. Pressures to urgently contribute to pandemic evidence bases, including issuing pre-publications and press releases about research results prior to peer review, and dramatically accelerating peer-review processes, raise ethical issues about the dissemination and responses to research findings. The publication of poor quality research, including fraudulent research, contributed to the infodemic in COVID-19, and posed significant challenges for researchers, regulators, and policy makers seeking to develop evidence-informed pandemic responses. Accelerated dissemination of research findings prompts consideration of how to promote research integrity and detect research misconduct, and responsibilities to uphold research quality standards and ensure that publications make constructive contributions in challenging pandemic contexts. The five cases in this chapter promote reflection on citizen-scientists undertaking self-experimentation to develop COVID-19 vaccines outside frameworks for ethical and regulatory review of research; researchers proposing and undertaking research of questionable value and quality with vulnerable populations; and responsibilities of researchers, reviewers, journals and other research during accelerated pre-publication and peer-review processes.
Historische Entwicklung der Mindeststeuerinitiative
Authors: Steinmeister Nicolas 
Published: April 2024

ZusammenfassungDie Einführung einer Mindeststeuer beruht auf Entwicklungen, die bereits vor der Jahrtausendwende begannen. Konkret angestrebt wurde diese jedoch erst ab 2018, nachdem im sog. BEPS-Projekt im Jahr 2015 die Frage der Besteuerung der digitalen Wirtschaft zunächst unbeantwortet geblieben war und die hierzu vorgeschlagenen Lösungsansätze, welche sich von einer Fokussierung auf die Digitalwirtschaft zu lösen drohten, nachteilige Entwicklungen für das exportorientierte Deutschland befürchten ließen. Ein Vorschlag zur Einführung eines Mindestbesteuerungsreglements für niedrig besteuerte Auslandsgewinne multinational tätiger Konzern wurde von Deutschland und Frankreich in das sog. Inclusive Framework, eine bei der OECD angesiedelte Arbeitsgemeinschaft aus zuletzt 141 Staaten, eingebracht und führte dort mit Billigung der G7 und G20 im Dezember 2021 zur Veröffentlichung der sog. Modellregeln. Diese sollen in den Teilnehmerstaaten bis 2023 bzw. 2024 in nationales Recht gegossen werden und dann bereits zur Anwendung kommen.
Sinn und Zweck der Mindestbesteuerung
Authors: Steinmeister Nicolas 
Published: April 2024

ZusammenfassungDie Mindeststeuerinitiative verfolgt nach Auffassung des Autors drei primäre Ziele: die Begrenzung des internationalen Steuerwettbewerbs, die Bekämpfung weiterhin bestehender BEPS-Risiken sowie die Verhinderung nationaler Alleingänge und eines Besteuerungschaos. Das Ziel der Begrenzung des internationalen Steuerwettbewerbs kann dabei auf einen Negativtrend in der Entwicklung der Nominal- und Effektivsteuersätze gestützt werden. Ob dieser bereits schädliche Ausmaße erreicht hat oder zu erreichen droht, ist dagegen definitionsabhängig. Das Verständnis scheint sich insofern bei den IF-Mitgliedstaaten gewandelt zu haben; den Staaten ist hier nach Ansicht des Autors ein Beurteilungsspielraum zuzugestehen. Hinsichtlich des zweiten Ziels der Eliminierung verbleibender BEPS-Risiken fehlt es zwar derzeit noch an belastbaren empirischen Daten, welche die nach Umsetzung der BEPS-Empfehlungen weiterhin bestehenden Gewinnverlagerungsmöglichkeiten bestätigen. Die theoretische Betrachtung der bisherigen BEPS-Maßnahmen zeigt jedoch jetzt schon Lücken auf, die von Unternehmen genutzt werden könnten, sodass die Annahme weiteren Handlungsbedarfs tragfähig erscheint. Ein koordiniertes Vorgehen im Rahmen des IF stützt sich dabei richtigerweise auf die Prämisse, dass alternative unilaterale Alleingänge verschiedener Staaten die aktuelle Situation im internationalen Steuerrecht nicht verbessern, sondern ganz im Gegenteil zahlreiche negative Folgen mit sich bringen würden.
Reform der Notfallversorgung und des Rettungswesens
Authors: Berger Elke , Rödiger Hendrikje , Busse Reinhard 
Published: April 2024

ZusammenfassungEntlang des Versorgungspfads gibt der Beitrag zunächst einen Überblick über den Reformbedarf in der Notfallversorgung und dem Rettungswesen. Darauf aufbauend werden internationale Entwicklungen und Studienergebnisse skizziert und aufgezeigt, welche Lösungen in anderen Ländern zum Einsatz kommen, um diesen Problemen zu begegnen. Anschließend werden die Kernelemente der Reformempfehlungen der Regierungskommission für eine moderne und bedarfsgerechte Krankenhausversorgung im Hinblick auf die Notfallversorgung dargestellt und im Kontext internationaler Impulse und projektbasierter Erfahrungen aus Deutschland diskutiert. Abschließend werden die Ergebnisse und Schlussfolgerungen vor dem Hintergrund des aktuellen Stands der Notfallreform zusammengefasst und diskutiert.
Sektorengleiche Vergütungsmodelle zur Ambulantisierung der Versorgung: Kritische Analyse zur Umsetzung des § 115f SGB V
Authors: Arnegger Silke , Hagenlocher Jana , Herberg Ariane , Lembeck Burkhard 
Published: April 2024

ZusammenfassungDie sektorengleiche Versorgung in Deutschland hat trotz langjähriger Diskussionen und Gutachten zur Erweiterung des ambulanten Operierens sowie Krankenhausreformen keine substantielle Veränderung erfahren. Dies steht im Widerspruch zu den international vergleichbaren medizinischen Möglichkeiten, verwehrt Patientinnen und Patienten eine Behandlungsqualität nach Status Quo und verstößt gegen das Wirtschaftlichkeitsgebot des SGB V. In den Jahren 2022 und 2023 hat die Thematik wieder verstärkte Aufmerksamkeit der politischen Akteure und Entscheidungsträger im Gesundheitssektor erlangt, insbesondere im Zusammenhang mit der anvisierten Umsetzung einer sektorengleichen Pauschale gemäß § 115f SGB V sowie der Ausarbeitung eines Referentenentwurfs zu jenem Anliegen. Dennoch bleibt die Frage nach den potenziellen Auswirkungen und Veränderungen, die sich aus diesen Maßnahmen ergeben könnten, weiterhin Gegenstand der Diskussion. Das in diesem Beitrag thematisierte Wiesbadener Modell zur sektorengleichen Versorgung und Vergütung zeigt auf, wie eine umfassende Veränderung implementiert werden könnte, welche Leistungen sich initial hierfür eignen und welche konkreten Versorgungspotenziale sich daraus ergeben.
Krankenhausreform: Warum Level und gut definierte Leistungsgruppen essentiell sind
Authors: Busse Reinhard , Karagiannidis Christian 
Published: April 2024

ZusammenfassungDie Regierungskommission für eine moderne und bedarfsgerechte Krankenhausversorgung hatte einen Reformvorschlag vorgelegt, das aus den drei Kernelementen (1) Einteilung der Krankenhäuser in bundeseinheitliche Versorgungsstufen (Level), (2) Gliederung der Krankenhausleistungen in Leistungsgruppen mit definierten Qualitätsanforderungen und (3) Änderung der Krankenhausvergütung in ein 2-Säulen-Modell durch Hinzufügen einer Vorhaltefinanzierung. In den Bund-Länder-Verhandlungen dazu sind wesentliche Komponenten davon weggefallen (die Level) oder deutlich verändert (die Leistungsgruppen). Der Beitrag gibt einen Überblick, welche Konsequenzen dies hat und wie die Empirie zur Verteilung der Leistungen auf Krankenhausstufen den ursprünglichen Vorschlag stützt.
Ausgestaltung der Vorhalte- und Leistungsvergütung
Authors: Messerle Robert , Schreyögg Jonas 
Published: April 2024

ZusammenfassungDie aktuell geplante Krankenhausreform mit der Einführung pauschalierender Vergütungselemente für Vorhaltekosten soll dazu dienen, die Versorgungssicherheit zu gewährleisten, die Behandlungsqualität zu steigern und zur Entbürokratisierung beizutragen. Ob solche weitreichenden Verbesserungen erreicht werden können, wird auch von der Ausgestaltung im Detail abhängen. Weitere, seit Jahren vorliegende Vorschläge zur Behebung der Fehlanreize der Krankenhausvergütung, die zur Erreichung dieser Ziele beitragen könnten, werden in der aktuellen Diskussion kaum berücksichtigt. In diesem Beitrag werden daher zunächst Vorschläge zu einzelnen Aspekten der Vorhaltevergütung entwickelt. Im Kern geht es dabei um die Frage, ob eine pauschale Vorhaltevergütung für alle Leistungsbereiche sinnvoll ist und in welcher Höhe sie erfolgen sollte. Darüber hinaus wird ein Überblick über die zahlreichen weiteren Reformbaustellen und Lösungsansätze gegeben. Im Ergebnis zeigt sich, dass die Einführung einer pauschalen Vorhaltevergütung gezielt ausgestaltet werden muss, um neue Fehlanreize zu vermeiden, und zwingend von weiteren strukturellen Veränderungen begleitet werden sollte.
Herausforderungen einer Neustrukturierung aus Krankenhaussicht
Authors: Heller Christoph 
Published: April 2024

ZusammenfassungExogene Schocks stellen auch die deutschen Krankenhäuser vor immense Herausforderungen. Eine angekündigte Reform des Finanzierungssystems auf Bundesebene in Kombination mit angestoßenen Prozessen der Krankenhausplanung in einzelnen Bundesländern stellen komplexe Rahmenbedingungen für eine Neustrukturierung der Krankenhäuser dar. In diesem Beitrag wird anhand des 8-Stufen-Modells nach Kotter aufgezeigt, wie ausgewählte endogene und exogene Faktoren Einfluss auf Veränderungsprozesse nehmen können. Ferner wird anhand eines abstrakten Praxisbeispiels beleuchtet, welche Schritte in der Praxis unternommen werden können, um Veränderungsprozesse strukturiert voranzubringen.
Recent advances in mechanisms ensuring the pairing, synapsis and segregation of XY chromosomes in mice and humans
Authors: Lampitto Matteo , Barchi Marco 
Published: April 2024

AbstractSex chromosome aneuploidies are among the most common variations in human whole chromosome copy numbers, with an estimated prevalence in the general population of 1:400 to 1:1400 live births. Unlike whole-chromosome aneuploidies of autosomes, those of sex chromosomes, such as the 47, XXY aneuploidy that causes Klinefelter Syndrome (KS), often originate from the paternal side, caused by a lack of crossover (CO) formation between the X and Y chromosomes. COs must form between all chromosome pairs to pass meiotic checkpoints and are the product of meiotic recombination that occurs between homologous sequences of parental chromosomes. Recombination between male sex chromosomes is more challenging compared to both autosomes and sex chromosomes in females, as it is restricted within a short region of homology between X and Y, called the pseudo-autosomal region (PAR). However, in normal individuals, CO formation occurs in PAR with a higher frequency than in any other region, indicating the presence of mechanisms that promote the initiation and processing of recombination in each meiotic division. In recent years, research has made great strides in identifying genes and mechanisms that facilitate CO formation in the PAR. Here, we outline the most recent and relevant findings in this field. XY chromosome aneuploidy in humans has broad-reaching effects, contributing significantly also to Turner syndrome, spontaneous abortions, oligospermia, and even infertility. Thus, in the years to come, the identification of genes and mechanisms beyond XY aneuploidy is expected to have an impact on the genetic counseling of a wide number of families and adults affected by these disorders.