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Recombination Reactions in Atmospheric Chemistry
Authors: Zellner Reinhard 
Published: September 2012

AbstractThe kinetics of recombination reactions in the light of current theory, and a simplified “working” expression for the calculation of effective rate constants of atmospheric recombination reactions as a function of altitude are presented. An application of this expression to the effective atmospheric “fall‐off” behaviour of the reactions OH + NO2, OH + NO, OH + SO2, ClO + NO2 and HO2 + NO2 is given.
Die Chemilumineszenz der SO2‐Oxidation und ihre Anwendung in der Chemie der Atmosphäre
Authors: Jaeschke Wolfgang , Stauff Joachim 
Published: September 2012

AbstractEs wird über einen Chemilumineszenzeffekt bei der Oxidation von Disulfitomercuratlösungen und seine Entwicklung zu einem empfindlichen quantitativen Bestimmungsverfahren für atmosphärisches SO2 berichtet. – Neben der Beschreibung der Meßapparatur wird ein kurzer überblick über Versuche gegeben, die der Optimierung des Chemilumineszenzeffekts und der Aufklärung des zur Lumineszenz führenden Reaktionsmechanismus dienten. Ein mögliches Reaktionsschema wird diskutiert und die Nachweisgrenze des SO2‐Bestimmungsverfahrens abgeleitet. Als Beispiel für die Leistungsfähigkeit des Verfahrens werden Messungen in der unteren Stratosphäre angegeben, bei denen SO2‐Konzentrationen von 0,145 μg SO2/m3 STP nachgewiesen werden konnten.
38‐S in der Atmosphäre als Tracer für die Abbaugeschwindigkeit des SO2
Authors: Junkermann W. , Roedel W. , Leidner L. 
Published: September 2012

AbstractFür die Untersuchung der SO2‐Abbauvorgänge in der Atmosphäre durch eine in‐situ‐Tracer‐Messung wurde eine Meßmethode für 38‐S entwickelt. Dieses durch kosmische Strahlung gebildete Schwefelisotop (Halbwertszeit 2,87 h) kann als Tracer für Zeiten bis zu einem Tag eingesetzt werden. In den Proben konnten Aktivitäten von ca. 10−3 dpm/m3 nachgewiesen werden. Die Messung des 38‐S erfolgt über eine β‐γ‐Koinzidenz‐Methode.
Verringerung der SO2‐Emission aus Schwefelsäure‐Produktionsanlagen durch Einsatz des Peracidox‐Verfahrens
Authors: Peichl Robert 
Published: September 2012

AbstractDie Konvertierung von Schwefeldioxidgas in Schwefelsäureanlagen zu Schwefeltrioxid wird heute meistens nach dem Bayer‐Doppelkontaktverfahren durchgeführt. Der Umsatzgrad erreicht unter normalen Bedingungen 99,5%.In industriellen Ballungsräumen kann bei hohen SO2‐Grundbelastungen auch diese zusätzliche Umweltbelastung die Inbetriebnahme weiterer Produktionsanlagen verhindern. Um dennoch behördlichen Auflagen nachkommen zu können, wurde das Peracidox‐Verfahren entwickelt. Es handelt sich um ein Recycling‐Verfahren, mit dem SO2‐Emissionen abgebaut werden können und die anfallende Schwefelsäure der Produktion zurückgeführt wird. Das Grundprinzip entspricht einer oxidativen katalytischen Gaswäsche, bei der als chemisches Oxidationsmittel die Peroxid‐ bzw. Peroxi‐Monoschwefelsäure zum Einsatz kommt.Verdünnte Schwefelsäure wird in einem Elektrolyseur anodisch als Peroxidi‐ sowie nach weiterer Hydrolyse als Peroxi‐monoschwefelsäure (Carosche Säure H2SO5) abgeschieden. Das hohe Oxidationspotential dieser Caroschen Säure ermöglicht eine direkte Umwandlung von SO2 in H2SO4. Als geschwindigkeitsbestimmender Schritt ist der SO2‐übergang aus der Gasphase in die Flüssigphase anzusehen. Durch Verwendung von Venturiapparaten gelingt es, große Phasengrenzflächen zu schaffen, um bei geringer Verweilzeit den notwendigen Stoffaustausch zu erreichen. Die intensiv durchgeführte Gaswäsche ermöglicht bei geringem Druckverlust und stufenweisen Konzentrationsunterschieden eine weitgehende Umwandlung von SO2 zu SO3. Das Verfahren arbeitet unter stöchiometrischen Verhältnissen. so daß die Elektrolyseleistung über den SO2‐Abgasgehalt gesteuert werden kann und eine weitgehende Entfernung von Schwefeldioxid in Endgasen ermöglicht. Als Werkstoff verwendet man vor allem Kunststoffe.
Der konvektive Stofftransport als geschwindigkeitsbestimmender Schritt in Tankflammen und seine Analogie zur Ausbreitung luftfremder Stoffe in der Atmosphäre)
Authors: Brötz W. , Schönbucher A. 
Published: September 2012

AbstractDer Stofftransport in n‐Hexan‐ und n‐Butan‐Tankflammen wurde aus gemessenen Konzentrationsverteilungen von Ruß. Brennstoff. Sauerstoff und Kohlendioxid ermittelt unter Beachtung der aus Langzeitaufnahmen erhaltenen Flammenkontur. – Die Verbrennungsvorgänge in Tankflammen laufen vorwiegend in einer dünnen Mantelzone des Flammenhalses ab, wobei der effektive Transport des Brennstoffes in diese Zone der geschwindigkeitsbestimmende Schritt ist. – In dem Flammenhals entsteht im wesentlichen durch thermische Crackung eines geringen Anteils des Brennstoffs Ruß, dessen Konzentration mit einer empirisch ermittelten Pyrolyseformel berechnet wird. Der größte Anteil des Brennstoffs n‐Butan wird im Flammenhals entsprechend dem 2. Fickschen Gesetz zu der Mantelzone transportiert, jedoch mit einem effektiven Diffusionskoeffizienten von Deff = 1,1 · 10−3 m2/s, der etwa um den Faktor 10 größer ist als der molekulare Diffusionskoeffizient. – In dem turbulenten Gebiet über dem Flammenhals (Flammenfahne), das etwa 2/3 der gesamten sichtbaren Flammenerscheinung ausmacht, läßt sich von den eingesetzten Brennstoffen n‐Butan und n‐Hexan praktisch nichts mehr nachweisen. Hier findet ein turbulenter Stofftransport von Ruß, Kohlendioxid und Sauerstoff statt, deren Konzentrationsfelder sich mit einem statistischen Gauß‐Ausbreitungsmodell berechnen lassen. Es wurden ortsabhängige, turbulente Stoffaustauschgrößen Ky(x) berechnet, die für die n‐Butan‐Tankflamme bis um den Faktor 5 größer sind als der effektive Diffusionskoeffizient Deff im Flammenhals. Der für den turbulenten Stofftransport maßgebende Ausbreitungsparameter f ist für die drei genannten Stoffe ähnlich und größenordnungsmäßig gleich dem entsprechenden Ausbreitungsparameter luftfremder Stoffe in der Atmosphäre. Schließlich wurden die ortsabhängigen Stoffaustauschgrößen dadurch erklärt, daß die Abmessungen der Wirbel in derselben Größenordnung liegen wie die momentanen Flammenbreiten.
Stabilitätsanalyse kinetischer Modelle des globalen C‐Zyklus: Austausch von Kohlenstoff zwischen Landbiota und Atmosphäre unter dem Einfluß des Menschen
Authors: Kohlmaier G. H. , Siré E. O. , Kratz G. , Fischbach U. 
Published: September 2012

AbstractGegenwärtig ist die Rolle der Landbiota als Quelle oder Senke für atmosphärisches CO2 und ihre Veränderung innerhalb des globalen C‐Zyklus umstritten [1–4]. In unserem Ansatz beschreiben wir die autonome, vom Menschen unbeeinflußte Dynamik eines bestimmten Teilsystems (z. B. Biosphäre Land) als die Differenz einer Input‐ und Outputrate von im allgemeinen nicht‐linearer Struktur und unterscheiden uns damit von konventionellen linearen Ansätzen. Im besonderen wird ein 2‐Kompartment‐System: Atmosphäre – Biosphäre‐Festland vorgestellt, das einmal als materiell abgeschlossenes und zum anderen als materiell offenes, jeweils nicht‐autonomes System behandelt wird. Als Resultat erhalten wir, daß ein nicht‐linearer Ansatz zu gegensätzlichem Stabilitätsverhalten sowohl in bezug auf den entsprechenden linearisierten als auch in bezug auf einen ad‐hoc‐linearen Ansatz führen kann. Bemerkenswert ist der übergang Stabilität/Instabilität für das abgeschlossene, nicht‐autonome System bei einer Grenzrate, deren Wert in der gleichen Größenordnung liegt. wie der obere Schätzwert der tatsächlichen effektiven Reduktion der Biosphäre. Außerdem werden einfache Regeln zur Bestimmung der globalen Stabilität eines abgeschlossenen, autonomen Systems hergeleitet und vor dem Hintergrund des globalen C‐Zyklus diskutiert.
Kinetics of the Reactions of Mercaptans with O(3P) under Consideration of the Influence of Molecular Oxygen
Authors: Kirchner Kurt , Vettermann Rainer , Indruch Herbert 
Published: September 2012

AbstractThe kinetics of the reactions of some aliphatic mercaptans with O(3P) atoms is described. The experimental arrangement consists of a fastflow reactor, a supersonic molecular beam sampling system, a high resolution mass spectrometer as detector and a dosage system. The rate constants were determined under O atomrich conditions ([O] ≈︁ 10−10 mol/cm3, 8 ≤ [O]/[RSH] ≤ 43) by measuring the mercaptan decay which was found to be pseudo‐first order. The following Arrhenius parameters for CH3SH to C5H11SH were found; Frequency factors A: (8.5 ± 1), (5.75 ± 0.3), (8.33 ± 0.54), (5.78 ± 0.33), (6.18 ± 0.35) 1012 cm3/moles; activation energies E: (5.2 ± 0.3), (3.25 ± 0.15), (4.11 ± 0.18), (2.67 ± 0.16), (2.73 ± 0.16) in kJ/mol. With an excess of O atoms mainly SO2, CO2, HCHO, and H2S were found; for mercaptan‐rich mixtures sulphides and disulphides were formed in addition, indicating the occurrence of thiyl radicals as intermediates. OH and CH3 radicals were also analysed. – As O2 is present in the atmosphere, in part II its influence on the reaction system is discussed, especially its reactions with thiyl radicals. In a CSTR, oxygen‐nitrogen mixtures, containing small amounts of mercaptan (0.5 ± 10−9 – 30. mol/cm'), were irradiated with quanta of I, = 253.7 nm. The reactions of the originating thiyl radicals at different 0,concentrations were investigated. The identified reaction products were aldehyde, SO, and disulphide. Together with these results, a possible sequence of primary reaction steps in the reaction of mercaptans with 0 atoms is given.
Die Geschichte des atmosphärischen Stickstoffs
Authors: Broda E. 
Published: September 2012

AbstractDie sekundäre Atmosphäre, die durch Entgasung der Erde entstand, enthielt neben N2 eine unbekannte Menge NH3, und zwar über längste Zeiten. Nachdem das H2 dieser Atmosphäre an den Weltraum verloren gegangen war, bildete N2 ihren Hauptbestandteil; NH3 war nicht mehr vorhanden. Erst in Kontakt mit der oxidierenden Atmosphäre, die später durch die pflanzliche Photosynthese gebildet wurde, konnten – vorwiegend durch Bioprozesse – Nitrit und Nitrat entstehen. In der gegenwärtigen Biosphäre fließt der Stickstoff, durch Lichtenergie getrieben, zyklisch entlang dem Weg magnified image.
Molar Heat Capacity and Isothermal Compressibility of Binary Liquid Mixtures: Carbon Tetrachloride + Benzene, Carbon Tetrachloride + Cylohexane and Benzene + Cylohexane
Authors: Grolier J.‐P. E. , Wilhelm Emmerich , Hamedi M. H. 
Published: September 2012

AbstractThe molar heat capacity at constant pressure Cp, for the three binary liquid mixtures carbon tetrachloride + benzene, carbon tetrachloride + cyclohexane, and benzene + cyclohexane was determined at 298.15 K from measurements of the volumetric heat capacity Cp/V in a Picker flow microcalorimeter (V is the molar volume). For the molar excess heat capacity CpE, the precision of the adopted stepwise procedure is characterized by a standard deviation of ±0.03 JK‐1mol‐1 or smaller (which is less than 2% of the maximal ∣CPE∣ ). The use of these three systems as test mixtures for measurements of CPE, “of binary nonelectrolyte systems is recommended. ‐Auxiliary data from the literature on ultrasonic velocities, molar volumes and thermal expansivities were used to calculate the molar heat capacity at constant volume Cv, and the isothermal compressibility βT of the pure substances, as well as the corresponding excess quantities CvE and (VβT)E of the binary systems. A discussion of our results in terms of external rotational behavior of the molecules is presented.
Viscosity of Sodium Fluoride‐Aluminium Fluoride Melt Mixtures
Authors: Brockner W. , Tørklep K. , Øye H. A. 
Published: September 2012

AbstractThe viscosity of NaF ‐ AlF3 mixtures has been determined in the range 0‐35 mol‐% AlF3, 9501114°C using a recently developed oscillating cylinder viscometer. The method is absolute, with an estimated accuracy of 0.5 ‐1% SD in routine work. ‐ A model is presented that reproduces the measured viscosities within 0.55% SD. It assumes the presence of F−, AlF63‐, and AlF4−, and the Arrhenius temperature and mixture rules were used to fit model parameters to the experimental data.
Measurement and Calculation of the Viscosity of Mixed Aqueous Solutions of NaCl and KCl in the Temperature Range 25150°C and the Pressure Range 0–30 MPa
Authors: Correia R. J. , Kestin J. , Khalifa H. E. 
Published: September 2012

AbstractIn order to facilitate the development of predictive methods for the calculations of the viscosity of brines containing several salts, we present measurements of the viscosity of mixtures of aqueous solutions, each containing a single salt, namely KCl and NaCl in this case. The mixtures studied included one of a total nominal molality of 2 mol/kg, and three of a total nominal molality of 4 mol/kg. ‐ The measurements cover a pressure range of 030 MPa and a temperature range of 25150°C and their uncertainty is somewhat better than ± 1%. ‐ The measurements are compared with calculations based on Young's rule, which was successfully used in the past for volumetric properties of mixed brines. The comparison is positive and indicates that a start has been made towards the formulation of a predictive method of calculation.
Measurements for Determining the Dielectric Relaxation Rate of Water and of an Aqueous Solution at High Pressures
Authors: Pottel R. , Asselborn E. 
Published: September 2012

AbstractAn apparatus for electromagnetic cm‐wave reflection measurements on water and aqueous solutions at elevated hydrostatic pressures with a special measuring cell is described. Measurements in the pressure range 1 bar up to 1 kbar at the frequency 17.6 GHz are reported for water at the temperatures 5°C and 20°C and for an aqueous solution of triethylenediamine at 15°C. The dielectric relaxation rate derived from those measurements increases with increasing pressure. Its pressure induced variations for pure water are compared with that of the proton magnetic spin lattice relaxation time, the self‐diffusion coefficient, and the fluidity.
Eine Zustandsgleichung für Polymere
Authors: Karl Veit‐Holger 
Published: September 2012

AbstractEine Reduktionsformel, die eine Berechnung des spezifischen Volumens in Abhängigkeit von Temperatur und Druck ermöglicht und durch Messungen an kristallisationsfähigen Polymeren bereits geprüft ist, wird durch eine allgemeine Darstellung auf amorphe und 100% kristalline Polymere erweitert. Es läßt sich zeigen, daß die Konstanten der Zustandsgleichung mit Kohäsionsdruck und Covolumen zusammenhängen. Die aus der Gleichung gewonnenen Beziehungen der Druck‐ und Temperaturabhängigkeit von thermischer Ausdehnung und Kompressibilität sind auf Polymere im glasigen, teilkristallinen, 100% kristallinen und geschmolzenen Zustand und im Bereich des Phasenüberganges anwendbar. Mit den Konstanten ist es möglich, mit einer bei Atmosphärendruck bestimmten Schmelzentropie und Schmelzenthalpie deren Druckabhängigkeit zu beschreiben.
The Role of Phase Boundaries in Heterogeneous Solid State Reactions (III). An Experimental Study with Ag2S
Authors: Schmalzried H. , Reye H. 
Published: September 2012

AbstractThe α/β‐Ag2S‐phase diagram at the transition temperature has been determined experimentally. α‐Ag2S single crystals were grown and transformed in β‐Ag2S. Using Ag/AgJ‐probes along the crystal, the local partial Gibbs energy of Ag in Ag2S was determined as a function of time during the unidirectional transformation of α‐Ag2S into β‐Ag2S and vice versa. Additionally, polarisation measurements were performed at the α/β‐Ag2S boundary. From these measurements it is concluded that the transport of point defects from the boundary into the bulk phases is essentially rate controlling and that the exchange fluxes across the interface are high enough not to become rate determining. The concentration of point defects in front of the moving boundary and eventually in the bulk periodically supersaturates, which leads to a precipitation of these defects in form of metallic silver.
Ionic Transport in PbO–SiO2‐Melts (I). Tracerdiffusion and Chemical Interdiffusion
Authors: Langanke B. , Schmalzried H. 
Published: September 2012

AbstractTracerdiffusion coefficients of Si and Pb in PbO‐SiO2‐melts are determined at 850°C between 0.1 < Xsio2< 0.6. In addition, the temperature dependence ofDPbis measured at the metasilicate composition. The chemical interdiffusion coefficient is determined at the same temperature in the quasibinary system PbO‐SiO2between 0.3 < Xsio2< 0.6. Theoretical relations are deduced that relate tracerdiffusion and interdiffusion for quasibinary silicate melts. The measured diffusion data show that the cross coefficientsLik(i≠k) cannot be neglected in the interpretation of interdiffusion. Also, they indicate a change in the diffusion mechanism between the metasilicate and the orthosilicate composition.
Photoleitung dünner Aufdampfschichten von Anthrazen, 5, 10‐Diphenylphenazin, Alloxazin und Lumichrom
Authors: Fritsch H. E. , Huber J. Robert 
Published: September 2012

AbstractDas photoelektrische Verhalten von Anthrazen, Alloxazin, Lumichrom und 5,10‐Diphenylphenazin (DPP) wurde sowohl mit stationären als auch nichtstationären Methoden erfaßt. Die Substanzen (Schichtdicken 800–1200 Å) wurden in Form von metallkontaktierten Sandwichzellen untersucht. Die optische Anregung erfolgte durch den lichtdurchlässigen Kontakt. ‐ Die Photoleitungsspektren aller vier Verbindungen zeigten gute Übereinstimmung mit den jeweiligen Absorptionsspektren. Demzufolge sind die Photoleitungsquantenausbeuten über einen großen Wellenlängenbereich konstant und reichen von 3 · 10−2 bei DPP bis zu 3.5 · 10−5 bei Anthrazen. Aus den Messungen der Temperaturabhängigkeit der Photoleitung wurde die Tiefe der Haftstellen ermittelt. Die Abstände zum Leungsband liegen zwischen 0,07 und 0,18 eV. Zusammen mit den Ergebnissen der intensitätsabhängigen Messungen und dem Abklingverhalten der nichtstationären Photoströme läßt sich der Leitungsmechanismus als bipolar mit Beteiligung von Mehrfachhaftstellen deuten.
The Behaviour of the Ferri‐Ferrocyanide System in Alkaline Solution on Rotating Disk Electrodes of La1‐xSrxCoO3‐y with 0.1 ≪ x ≪ 0.5
Authors: van Buren F. R. , Broers G. H. J. , Van Belt T. G. M. Den 
Published: September 2012

AbstractThe kinetics of the [Fe(CN)6]3‐/[Fe(CN)6]4‐ system was studied on rotating La1‐xSrxCoO3‐y disk electrodes (0.1 ≤ x ≤ 0.5) with 1 M NaOH as a supporting electrolyte. The electrochemical behaviour of this system on five compositions of the p‐type semiconducting electrode materials deviates only slightly from its behaviour on Pt, i. e. no significant effect of the various oxide materials upon the redox kinetics is detectable.
On the Scattering Behaviour of Low Energy Electrons Produced by Photoemission‐into‐Electrolytes from Gold and Silver Single Crystal Surfaces
Authors: Lewerenz H. J. , Neff H. , Sass J. K. 
Published: September 2012

AbstractThe dependence of the photocurrents Yp and Ys for p‐ and s‐polarized light on the electron scavenger concentration has been measured for fixed photon energy. In addition, the spectral dependence of the vector ratio Yp/Ys, for different electron acceptor concentrations has been investigated. The results, obtained on Ag(111) and Au(111) electrodes, indicate that a correlation between electron excess energy and thermalization length in the electrolyte is missing. This behaviour of the emitted electrons can be explained assuming a very rapid thermalization of the excess electrons with subsequent thermal diffusion before solvation takes place.
Der Einfluß perfluorierter Gegenionen auf die Thermodynamik und Kinetik der Mizellbildung kationischer Tenside
Authors: Hoffmann H. , Tagesson B. , Ulbricht W. 
Published: September 2012

AbstractCmc‐Messungen mit Hilfe von Leitfähigkeitsmessungen, Messungen der Oberflächenspannung und kinetische Messungen mit Hilfe der Drucksprung‐ bzw. Stoßwellenapparatur wurden an Tensiden ausgeführt, die als Kationen Dodecylpyridinium (DPy), Tetradecylpyridinium (TPy) sowie als Anionen Perfluoracetat (CF3COO), Perfluorpropionat (C2F5COO) oder Perfluorbutyrat (C3F‐COO) enthielten. Dabei wurde gefunden, daß die Oberflächenspannung und die cmc mit steigender Kettenlänge der Perfluoralkylgruppe im Anion zu kleineren Werten verschoben wurden; zwischen dem Logarithmus der cmc und der Zahl der CF2‐Gruppen im Anion wurde ein linearer Zusammenhang festgestellt. Die kinetischen Messungen ergaben das Vorliegen zweier Relaxationseffekte, die unter Zugrundelegung der Theorie von Aniansson und Wall ausgewertet wurden; auf diese Weise wurden Aufschlüsse über die Verweilzeit eines Monomeren in der Mizelle, die Geschwindigkeitskonstanten seines Eintritts in die Mizelle k− und seines Austritts aus der Mizelle k−, die mittlere Aggregationszahl der Mizellen n, die Varianz der Verteilungsbreite am Aggregationsmaximum σ, die Konzentration an Mizellkeimen ci sowie die Aggregationszabl der Mizellkeime r erhalten. Aus den kinetischen Messungen kann gefolgert werden, daß die kurzkettigen Anionen CF3COO und C2F5COO in die Mizellen eingebaut werden, während die längerkettigen Anionen einen Film auf der Mizelloberfläche bilden. Die Ergebnisse werden mit früher erhaltenen Ergebnissen an den eingesetzten kationischen Tensiden mit normalen Gegenionen verglichen.
Equation of State and Transport Data on Expanded Liquid Rubidium up to 1700 °C and 400 bar
Authors: Pfeifer H. P. , Freyland W. , Hensel F. 
Published: September 2012

AbstractExperimental results have been obtained for the density ρ, electrical conductivity σ, and the thermoelectric power S of liquid rubidium as a function of temperature (300–1700°C) and pressure (1–400 bar). For that purpose cells of molybdenum and molybdenum‐rhenium‐alloys were developed which allow the simultaneous measurement of ρ, σ, and S. The experiments were performed in an internally heated pressure vessel containing argon as pressure transmitting medium. ‐ A model of hard spheres immersed in a uniform background potential was found to give a fair description of the p‐V‐T data, for densities larger than the metal‐nonmetal‐transition‐density, i. e. for densities between 1.4 and 0.7 g/cm3. A modified Van der Waals equation of state with only two adjustable parameters was developed which fits the experimental data between 1.4 and 0.7 g/cm3. Effective hard‐sphere diameters were determined by using the experimental values of the thermal pressure coefficientmagnified image
Diffusion in Semi‐Crystalline Polymers and Polymer Networks
Authors: Fuhrmann J. 
Published: September 2012

AbstractDiffusion in semi‐crystalline polymers and polymer networks often generates crystallization or dissolution processes or changes in the conformation of the network chains so that the diffusion mostly cannot be described by the Fickian law (“Non‐Fickian” diffusion). To discuss the local change of polymer conformation the flux of diffusion has to be transformed in the polymer‐fixed reference frame. Different constraints including diffusion induced anisotropic states and decoupled processes in this reference frame generate a steady state of the total flux of diffusion of solvent molecules even in infinite extended systems. This steady state diffusion is consistent with a two‐dimensional diffusion process in the polymer‐fixed reference frame.