Exploring graphene artificial superlattices and hydrodynamic plasmons
Authors:   , Barcons Ruiz David 
Published: July 2024

(English) Graphene has revolutionized the field of condensed matter physics over the last two decades, emerging as an outstanding research platform. This is because graphene electrons behave as massless Dirac fermions, displaying properties typical of relativistic particles, and because of its extraordinary opto-electronic characteristics, such as an exceptional electron mobility, high tunability with electrostatic gating and broadband light absorption. More recently, the discovery of correlated physics in graphene moiré superlattices has led to a torrent of new investigations and results in the community. Moiré superlattices are generated by stacking Van der Waals layers with a relative twist, originating a new and longer periodicity that modifies the electronic band structure. In principle, one could also engineer artificially such superlattices, with the benefit of a complete flexibility to create any kind of lattice. In the first part of this Thesis, we introduce a new nanopatterning technique allowing us to pattern Van der Waals materials on a scale comparable to moiré superlattices, but with no restrictions in the lattice design. Our technique is based on ion-beam milling of suspended membranes and is able to imprint periodic features in graphite electrodes with less than 20 nm period. These periodic features serve to generate a superlattice potential in single layer graphene that modifies its band structure, which is demonstrated through electronic transport measurements. We employ our nanopatterning process to study more complicated lattice structures, which are not accessible by twisting layers. Our technique allows us to propose a feasible experimental setup to engineer isolated electronic flat bands, that could potentially lead to correlated phenomena, by inducing a superlattice potential in gapped bilayer graphene. This will allow to engineer a new class of solid-state Fermi-Hubbard model simulators, similar to those in moiré semiconductors.

Owing to the long distances graphene electrons can propagate without loosing their momentum, even at room temperature, it was recently shown that they can behave as a hydrodynamic fluid, for a significant and experimentally accessible range of parameters. This fluid-like behaviour is driven by the electron-electron collisions. Phenomena typical to liquids, such as viscosity, has been studied in graphene devices, drawing considerable interest from the scientific community. In the second part of this Thesis, we employ terahertz graphene plasmons – a collective excitation of the electron density - to explore the transition from the collisionless regime, where electron-electrons do not play a role in the dynamical response of graphene, to the hydrodynamic regime. We demonstrate that the dynamical response of an electron liquid to an oscillating electric potential is different depending on whether the excitation frequency is larger or smaller than the frequency of electron-electron collisions. In electronic Fermi liquids, this is the equivalent of the zero to first sound transition observed in neutral Fermi liquids such as He-3. Finally, we implement a phase-resolved THz scattering nearfield system, that allows high signal-to-noise ratio imaging in the THz regime with few tens of nanometers resolution. We apply this technique to image THz acoustic plasmons in charge neutral graphene, for the first time.

(Català) El grafè ha revolucionat el camp de la física de la matèria condensada durant els darrers dos decennis. Els estudis realitzats amb grafè s’han convertit en una plataforma de recerca de màxima importància. Això és degut a que els electrons del grafè es comporten com fermions de Dirac sense massa, i per tant tenen propietats típiques de partícules relativistes. També influeixen les seves propietats electro-òptiques extraordinàries, com és ara una mobilitat electrònica excepcional, la seva gran capacitat de modulació al modificar-ne el dopatge amb diferents voltatges de porta i la gran capacitat d’absorció de llum dins un gran rang de longituds d’ona. Fa ben poc s’han descobert correlacions físiques a super-xarxes moiré de grafè, i això ha portat un seguit d’estudis i de resultats com a resultat de l’interès generat a la comunitat científica. Les super-xarxes moiré es preparen amuntegant capes de Van der Waals girades l’una respecte a l’altra. Això crea una nova periodicitat de més llarg abast que modifica l’estructura electrònica de bandes. En principi aquestes super-xarxes es podrien fabricar també artificialment. Això portaria una flexibilitat complerta a l’hora de crear qualsevol xarxa. A la primera part d’aquesta tesi, introduïm una nova tècnica de nano-fabricació que permet estructurar materials de Van der Waals a escales comparables a super-xarxes moiré, però sense restriccions al disseny de la xarxa. La tècnica que presentem consisteix en bombardejar membranes penjades (suspeses) amb un feix de ions. Demostrem que aquesta tècnica pot imprimir patrons periòdics a elèctrodes de grafit amb un període de menys de 20 nanòmetres. Aquests patrons periòdics generen un potencial de super-xarxa a capes de grafè aïllades que modifica la seva estructura de bandes. Això ho comprovem mitjançant mesures de transport electrònic. Utilitzant els nostres processos de
nano-fabricació estudiem també estructures de xarxa més complexes, que no són assolibles simplement girant unes capes
respecte a les altres. Amb la nostra tècnica hem proposat un sistema experimental viable mitjançant la inducció d’un potencial de super-xarxa en bi-capes de grafè, amb el que es poden obtenir bandes electròniques planes i aïllades que podrien presentar
fenòmens de correlació. Amb aquest procés es podrà obtenir una nova classe de simuladors d’estat sòlid de Fermi-Hubbard.
Per altra banda, s’ha comprovat fa poc que els electrons dins el grafè es poden comportar com un fluid hidrodinàmic dins d’un ampli rang de paràmetres al que es pot accedir experimentalment. Això és degut a que els electrons poden recórrer grans
distàncies sense perdre moment, fins i tot a temperatura ambient. Aquest comportament similar al d’un fluid és degut a la presència de col·lisions electró-electró. S’han fet estudis de fenòmens típics de materials líquids, com per exemple la viscositat, a dispositius de grafè. Això ha generat molt d’interès a la comunitat científica. A la segona part d’aquesta tesi, utilitzem excitacions col·lectives de la densitat electrònica (o plasmons) de grafè a freqüències de THz, per explorar la transició entre el règim sense col·lisions (on l’acoblament electró-electró no és important per la resposta dinàmica del grafè) i el règim hidrodinàmic. Demostrem que la resposta dinàmica d’un líquid d’electrons a un potencial elèctric oscil·lant depèn de si la freqüència d’excitació és més gran o més petita que la freqüència de les col·lisions electró-electró. Per als líquids de Fermi electrònics, aquest fenomen és equivalent a la transició des del modus 0 al primer modus de so que s’observa als líquids de Fermi neutres. Finalment implementem un sistema d’obtenció d’imatges en camp proper a freqüències de THz, que permet també obtenir la fase. Aquest sistema obté imatges amb un quocient senyal-soroll elevat i resolució d’unes desenes de
nanòmetres. Amb aquesta tècnica hem obtingut, per primer cop, imatges de plasmons acústics amb freqüència al rang del THz.

(Español) El grafeno ha revolucionado el campo de la física de la materia condensada en las últimas dos décadas, convirtiéndose en una plataforma de investigación sobresaliente. Esto es porque los electrones del grafeno se comportan como fermiones de Dirac sin masa, mostrando propiedades típicas de partículas relativistas, y por sus extraordinarias propiedades optoelectrónicas, tales como su excepcional movilidad electrónica, su gran capacidad de modulación cambiando su dopaje con voltajes de puerta y su absorción de luz en un amplio rango de frecuencias. Recientemente, el descubrimiento de estado correlacionados en superredes moiré de grafeno ha desencadenado una avalancha de trabajos y descubrimiento en la comunidad. Para generar superredes moiré, se han de apilar capas de Van der Waals rotadas, lo que crea una nueva y más larga periodicidad que modifica su estructura de bandas electrónicas. En principio, uno también podría generar estas superredes de forma artificial, con la ventaja de disponer de una mayor flexibilidad en su diseño. En la primera parte de esta Tesis, introducimos una nueva técnica de nanofabricación que permite grabar patrones en materiales Van der Waals a una escala comparable a las superredes moiré, pero sin restricciones en el diseño de la red. Nuestra técnica está basada en bombardear con un haz de iones membranas que se encuentran suspendidas, y es capaz de producir patrones peri ódicos en electrodos de grafito con un período inferior a 20 nm. Estos patrones periódicos sirven para generar un potencial de superred en el grafeno monocapa que modifica su estructura de bandas, lo cual demostramos a través de medidas de transporte electrónico. Además, utilizamos dicha técnica para estudiar superredes más complejas, las cuales no se pueden generar mediante la rotación de capas. Gracias a nuestra técnica, proponemos un sistema experimental viable mediante la aplicación de un potencial de superred en el grafeno bicapa. Este sistema nos permitiría generar bandas electrónicas planas y aisladas, las cuales, potencialmente, podrían dar lugar a la aparición fenómenos correlacionados. A su vez, esto permitirá diseñar una nueva clase de simuladores del modelo Fermi-Hubbard en estado s ólido, similares a los de los semiconductores moiré.
Debido a las largas distancias que los electrones del grafeno pueden recorrer conservando su momento, incluso a temperatura ambiente, recientemente se ha probado que pueden comportarse como un fluido hidrodinámico, en un rango
significativo y accesible de parámetros experimentales. Este comportamiento similar a un fluido tiene su origen en las colisiones entre electrones. Esto ha permitido que se estudien en dispositivos de grafeno fenómenos típicos en fluidos, como la viscosidad, lo cual ha generado un gran interés en la comunidad. En la segunda parte de esta Tesis, utilizamos los plasmones del grafeno en el régimen de terahercios, una excitación colectiva de la densidad electrónica, para explorar la transición del régimen sin colisiones, donde los electrones-electrones no juegan un papel relevante en la respuesta dinámica del grafeno, al régimen hidrodinámico. Demostramos que la respuesta dinámica de un líquido de electrones a un potencial eléctrico oscilatorio es diferente dependiendo de si la frecuencia de excitación es mayor o menor que la frecuencia de colisiones entre electrones. En los líquidos de Fermi electrónicos, esto es equivalente a la transición del modo cero al primer modo del sonido observada en líquidos Fermi neutrales como el He-3. Finalmente, implementamos un sistema
toma de imágenes en campo cercano en el regima de los terahercios que permite obtener la fase. Esta técnica es capaz de conseguir una alta relación señal-ruido en el régimen de terahercios con una resolución de pocas decenas de nanómetros.
Aplicamos esta técnica para, por primera vez, visualizar plasmones acústicos en grafeno en la situación en la cual el grafeno se encuentra en neutralidad de carga.