Enhanced light-matter interactions and optoelectronic devices based on graphene and other 2D materials
Authors: Δαγκλή Αλκμήνη-Βασιλική 
Published: August 2024

Η βελτίωση της διαδικασίας μετατροπής του φωτός σε ηλεκτρισμό, όπως και το αντίστροφο, μέσω κατάλληλων υλικών, αποτελεί θεμελιώδη στόχο για τον τομέα της οπτοηλεκτρονικής. Αυτή η θεμελιώδης φυσική διαδικασία είναι κρίσιμη για διάφορες τεχνολογίες, συμπεριλαμβανομένων των ηλιακών κυττάρων (solar cells), των διόδων εκπομπής φωτός (LEDs), των συστημάτων υπεργρήγορης οπτικής επικοινωνίας (ultrafast communication systems) κλπ. Καθώς τα συμβατικά υλικά φτάνουν τα όρια απόδοσής τους, υπάρχει αυξανόμενη ζήτηση για οπτοηλεκτρονικές πλατφόρμες, που προσφέρουν νέες δυνατότητες όσον αφορά την απόδοση, την ταχύτητα και το εύρος των συχνοτήτων. Πρόσφατα, το ενδιαφέρον έχει μετακινηθεί σε δισδιάστατα (2D) στρώματα υλικών, όπως το μονοστρωματικό γραφένιο (SLG) και τα διχαλκογενίδια μετάλλων μετάβασης (TMDs), ως υποψήφια για φωτονικές και οπτοηλεκτρονικές εφαρμογές. Τα υλικά αυτά, πάχους ενός ατόμου, έχουν προσελκύσει το ενδιαφέρον, λόγω των εξαιρετικών ηλεκτρικών και οπτικών τους ιδιοτήτων, οι οποίες διαφέρουν από αυτές των πολυστρωματικών συγγενικών τους υλικών. Από την πρώτη καινοτόμα απομόνωση του γραφενίου το 2004, η λίστα των 2D υλικών έχει επεκταθεί σημαντικά, περιλαμβάνοντας πληθώρα κρυστάλλων με συμπληρωματικές ιδιότητες. Η συγκέντρωση αυτών των 2D υλικών, ως δομικά στοιχεία, σε κατακόρυφες ετεροδομές ανοίγει τον δρόμο για τον σχεδιασμό τεχνητών (artificial) υλικών ατομικού πάχους. Οι van der Waals ετεροδομές (vdWH) που δημιουργούνται, εκτός από το να συνδυάζουν τις ιδιότητες των στρωμάτων τους, ανοίγουν και ένα ενδιαφέρον πεδίο για τη μελέτη φωτοφυσικών φαινομένων και την υλοποίηση καινοτόμων διατάξεων διόδων εκπομπής φωτός. Στόχος αυτής της διατριβής είναι η εξερεύνηση των αλληλεπιδράσεων των 2D υλικών με το φως, καθώς και της συμπεριφοράς τους σε οπτοηλεκτρονικές διατάξεις, που βασίζονται σε γραφένιο, άλλα 2D υλικά και/ή τις ετεροδομές τους. Σκοπός μας είναι να κατανοηθούν οι φυσικές διαδικασίες που καθορίζουν την επιφανειακή ενισχυμένη σκέδαση Raman (SERS) στο γραφένιο, καθώς και οι μηχανισμοί, που ελέγχουν τη εκπομπή και τον έλεγχο του φωτός, διευκολύνοντας έτσι τον σχεδιασμό υψηλής απόδοσης πλασμονικών υποστρωμάτων, οπτικών διαμορφωτών, υπεργρήγορων διαμορφωτών παλμικού σχήματος και διόδων εκπομπής φωτός, αντιστοίχως. Χρησιμοποιώντας τις κατάλληλες υπολογιστικές μεθόδους και αναλυτικές προσεγγίσεις, εξετάζουμε ποικίλες διαμορφωμένες διατάξεις, για να αναδείξουμε τις δυνατότητες και την ανταγωνιστικότητα του γραφενίου και των TMDs όταν χρησιμοποιούνται σε οπτοηλεκτρονικές συσκευές. Για επιλεγμένες οπτικές συχνότητες εντός του ορατού φάσματος, ενσωματώνουμε το γραφένιο σε τρισδιάστατα πλασμονικά νανοδομημένα υποστρώματα πυριτίου. Η διαμόρφωση του SLG σε υβριδικές δομές μεταλλικών νανοσωματίδιων (NPs) επάνω σε νανοστήλες πυριτίου, επιτρέπει την ενίσχυση SERS εξαιτίας των κοντινών πεδίων από ένα αυξημένο αριθμό NPs. Επιπλέον, οι συνεργατικές επιδράσεις NP-νανοστηλών πυριτίου οδηγούν σε μη τοπική ευρυζωνική ενίσχυση SERS, που φτάνει μέχρι και τρεις τάξεις μεγέθους. Τα θεωρητικά μας αποτελέσματα συμφωνούν με αντίστοιχες πειραματικες μετρήσεις. Εξετάζοντας τον έλεγχο του φωτός με γραφένιο στο εγγύς υπέρυθρο (NIR), σχεδιάζουμε έναν οπτικό διαμορφωτή για εκπομπή στον ελεύθερο χώρο, που εκμεταλλεύεται το μέγεθος της οπτικής αντανάκλασης και συνδυάζει την μετατοπίσιμη ηλεκτρο-απορρόφηση του γραφενίου με τα φαινόμενα που προκύπτουν μέσα σε μια διηλεκτρική Bragg νανοκοιλότητα. Βελτιώνοντας την αρχιτεκτονική της διάταξης, λαμβάνοντας υπόψη πρακτικές μεθόδους, αναδεικνύουμε την δυνατότητα επίτευξης υψηλού πλάτους διαμόρφωσης (30 dB) σε συχνότητες διαμόρφωσης της τάξης των gigahertz (GHz), ανεξαρτήτως της ποιότητας του γραφενίου. Επιπλέον, αυτή η διάταξη γραφενίου λειτουργεί και ως ένας υπερευαίσθητος ακουστο-απορροφητικός διαμορφωτής. Στον ίδιο εύρος συχνοτήτων, μοντελοποιούμε τη διάταξη γραφενίου μέσα σε διηλεκτρική Bragg νανοκοιλότητα, υπό την επίδραση ενός υπεργρήγορου (ultrafast) παλμού. Η κορέσιμη απορρόφηση του γραφενίου, υπό υψηλής έντασης παλμό, προκαλεί διαμόρφωση του πλάτους, της διάρκειας, καθώς και του σχήματος του παλμού, με αποτέλεσμα τη δημιουργία ενός εξερχόμενου παλμού με περισσότερες από μία κορυφές. Επιπλέον, αυτή η διάταξη διαμόρφωσης παλμού μπορεί να χρησιμοποιηθεί ως ένα υπερευαίσθητο διαγνωστικό εργαλείο για τον εντοπισμό των εγγενών διεργασιών του γραφενίου, που εκφράζονται μέσω των χρόνων χαλάρωσής του. Χρησιμοποιώντας συγκεκριμένους TMD εκπομπείς, όπως το WS2 ή το WSe2, εντός μίας κάθετης ετεροδομής γραφενίου/hBN/TMD, σχεδιάζουμε μια ενισχυμένη διάταξη LED σε νανοκοιλότητα για εκπομπή φωτός στο ελεύθερο χώρο. Η διάταξη αυτή εκμεταλλεύεται το φαινόμενο του συντονισμού μέσα σε νανοκοιλότητα υψηλού παράγοντα ποιότητας (Q), για να ενισχύσει την εξωτερική κβαντική απόδοση (EQE) του LED. Η ενίσχυση αυτή προκύπτει από τον κατάλληλο συνδυασμό της ενίσχυσης Purcell με τις χαμηλές απώλειες της κοιλότητας. Επιπλέον, στο πλαίσιο μιας ολοκληρωμένης διάταξης, σχεδιάζοντας ενισχυμένης απόδοσης LED, βασισμένο σε TMDs, όταν έρχεται σε επαφή με νανοκεραία και τοποθετείται επάνω σε διηλεκτρικό μονοτροπικό κυματοδηγό νιτριδίου του πυριτίου (SiN WG), ερευνούμε τα ενισχυμένα τοπικά πεδία, που προκύπτουν από την παρουσία της πλασμονικής κεραίας. Τα πεδία που δημιουργούνται επικαλύπτονται με τον κυματοδηγό, ενισχύοντας αποτελεσματικά το τελικό καθοδηγούμενο φως. Η ενίσχυση αυτή προκύπτει από τον κατάλληλο συνδυασμό της πλασμονικώς ενισχυμένης απόδοσης Purcell και της αξιοσημείωτης απόδοσης σύζευξης μέσα στον κυματοδηγό (WG coupling). Επιπλέον, αυτές οι καινοτόμες διατάξεις δεν περιορίζονται σε συγκεκριμένο φασματικό εύρος συχνοτήτων. Μπορούν να επεκταθούν σε ολόκληρο το ορατό-υπέρυθρο φάσμα, επιλέγοντας τα κατάλληλα υλικά και προσδιορίζοντας την κλίμακα των διαστάσεων τους. Αυτή η ευελιξία επιτρέπει τον σχεδιασμό και τη βελτιστοποίηση ρεαλιστικών οπτοηλεκτρονικών διατάξεων. Συνοπτικά, η μελέτη που ακολουθεί συνεισφέρει σημαντικά στην προώθηση της κατανόησης μας σχετικά με το πώς το γραφένιο και άλλα 2D υλικά, όπως τα TMDs, αλληλεπιδρούν με το φως. Αυτό επιτυγχάνεται μέσω μιας σφαιρικής εξερεύνησης των οπτικών-ηλεκτρονικών τους ιδιοτήτων και προτείνοντας βελτιστοποιημένες και καινοτόμες διατάξεις. Η θεωρητική μελέτη που αναπτύχθηκε σε αυτήν τη διατριβή θεμελιώνει τις βάσεις για περαιτέρω βελτιώσεις στην οπτοηλεκτρονική τεχνολογία που βασίζεται στο γραφένιο και τα TMDs.