Generation of intense few-cycle phase-stable electric fields: from the mid-IR to soft X-rays
Authors:   , Silva Francisco José Maia da 
Published: October 2023

Devising new tools that expand our capabilities to sense and manipulate the world enables much of the scientific and technological progress around us. For example, light is increasingly more important as a tool for humanity. Not all light is equal, however - the light that we normally interact on a daily basis (e.g. the sun), despite its serene and directional appearance, exists in a state of ever changing disorder. What one would perceive as a smooth beam of white light is actually an ever changing pattern of colours. However, As the scale over which the colour changes is spatially too small and temporarily too rapid to be resolved by the human eye we perceive it as a smooth white beam. This lack of a clear spatio-temporal structure in naturally occurring light - coherence - limits what can be done with it. If one were to overlap all the frequencies in a temporally coherent beam of light, one could generate an extremely short and powerful pulse. For example, by compressing in time all the colours in sunlight one would generate a light pulse with just a few femtoseconds duration. If such pulse would have a very modest energy (e.g., a Joule), it would have a peak power approaching the PetaWatt - several orders of magnitude more than the total energy production on earth at a given time. When focused on a minuscule spot, the electric field oscillations of this wave would have amplitudes greatly surpassing the electric fields that bind electrons to atoms, or even atoms together in molecules. This implies that by focusing these pulses into matter one can destroy chemical bonds, free the electrons from the influence of the atom's nucleus and even further accelerate these particles away from the interaction region. It follows that with the correct electric field shape, one could control and manipulate matter in new and interesting ways.In this thesis we have dedicated ourselves to the creation and characterisation of intense, few-cycle pulsed sources of light, using several different approaches. In this thesis a light source with more than 3 octaves (450-4500 nm) has been developed through filamentation of intense mid-IR pulses in solids. This source has high repetition rate (100 kHz), high spectral density and absolute carrier-envelope phase stability. Additionally, numerical simulations suggest that the nonlinear propagation dynamics induce self-compression, possibly leading to single-cycle pulses. The scaling of strong field processes such as electron acceleration highly depends on the period or wavelength of the driving electrical field. This has implications for High harmonic generation (HHG) - the longer the wavelength of this field, the higher the energy of the generated photons. In this thesis we have built a high energy pulsed parametric light source at 2100 nm, a wavelength that enables one to generate soft-x-ray photons with energies exceeding 300 eV through phase-matched HHG ¿ and further demonstrated HHG cutoff extension up to 190 eV in Argon, when compared to HHG from 800 nm pulses.When doing HHG, in order to restrict the soft-X-ray emission to a single isolated attosecond pulse one needs to employ a gating technique. In this thesis we have extended the attosecond lighthouse technique up to the Water window (284-543 eV) which is of fundamental interest to study biological processes with unprecendent spatio-temporal resolution and elemental specificity. The routine generation and characterisation of pulses in the single-cycle regime has historically been a challenge. As such sources invariably require extreme nonlinear spectral broadening, the optimisation of the output pulse has always been a limitation. In this thesis we extend the dispersion-scan technique to the single-cycle regime and demonstrate its use as a straightforward way to compress, characterise and phase-stabilise 3.2 fs pulses with >50 GW peak power. We illustrate the steps done to optimise this source to reach the single-cycle regime.

Concebir nuevas herramientas que expandan nuestras capacidades para medir y manipular el mundo habilita gran parte del progreso cientifico y tecnologico que nos rodea. Por ejemplo, la luz es cada vez más importante como herramienta para la humanidad. Sin embargo, no toda la luz es igual - la luz con la cual normalmente interactuamos a diario (por ejemplo, la luz del sol), a pesar de su aspecto sereno y direccional, existe en un estado de constante cambio y disorden. Lo que se podria percibir como un rayo homogeneo de luz blanca es en realidad un patron en constante cambio de color e forma. Sin embargo, como la escala de los cambios de color es espacialmente demasiado pequeña y temporalmente demasiado rapida para ser resuelta por el ojo humano lo percibimos como un rayo blanco homogeneo. Esta falta de una estructura espacio-temporal en la luz natural - coherencia - limita lo que se puede hacer con ella. Si uno superpone todas las frecuencias en un rayo temporalmente coherente de luz, uno genera un pulso de luz extremadamente corto y potente. Por ejemplo, mediante la superposicio¿n en el tiempo de todos los colores en la luz del sol se generaria un pulso de luz con una duracion de pocos femtosegundos. Si tal pulso tiene una energia muy modesta (por ejemplo, un Julio), tendria una potencia de pico alrededor del Petawatt - ordenes de magnitud mas grande que la produccio¿n de energia en la Tierra en un determinado momento. Cuando enfocadas en un punto minusculo, las oscilaciones del campo electrico de esta onda tendran amplitudes superando los campos electricos que unen los electrones a los atomos, o incluso los atomos unos a los otros en moleculas. Esto implica que enfocando estos pulsos en la materia uno puede destruir enlaces quimicos, liberar los electrones de la influencia del nucleo del atomo y acelerar estas particulas. En consecuencia, con la forma de campo electrico correcta, se podria controlar y manipular la materia en formas nuevas e interesantes. En esta tesis nos hemos dedicado a la creacion y caracterizacion de fuentes de pulsos de luz intensos de pocos ciclos, utilizando diversas tecnicas. En esta tesis una fuente de luz con mas de 3 octavas (450-4500 nm) ha sido desarrollada a traves de filamentacion en solidos de impulsos mid-IR intensos. Esta fuente tiene una alta tasa de repeticion (100 kHz), alta densidad espectral y estabilidad de fase. Ademas, simulaciones numericas sugieren que la dinamica de propagacion no lineal induce auto-compresion temporal. El escalamiento de los procesos de campo fuerte, como la aceleracion de electrones, depende en gran medida de la longitud de onda del campo electrico interveniente. Esto tiene grandes implicaciones para la generacion de harmonicos altos (HHG) - mas larga sea la longitud de onda del campo, mayor es la energia de los fotones generados. En esta tesis hemos construido una fuente de luz de alta energia a 2100nm, una longitud de onda que nos permite generar fotones con energi¿as superiores a 300 eV a traves de HHG con phase-matching - y ademas demostrado extension de corte HHG hasta 190 eV en argon, en comparacion con HHG a partir de pulsos a 800 nm. Al hacer HHG, para limitar la emision de rayos-X blandos a un solo pulso de attosegundos aislado, uno necesita emplear una tecnica de gating. En esta tesis hemos extendido la te¿cnica del faro de attosegundos hasta la ventana de la agua (284-543 eV) lo cual posee interes fundamental para estudiar procesos biologicos con resolucio¿n espacio-temporal y especificidad elemental. Como esas fuentes invariablemente requieren un ensanchamiento espectral no lineal extremo, la optimizacion del pulso siempre presenta un problema. En esta tesis hemos extendido la tecnica de dispersion-scan, hasta el regimen de un solo ciclo optico y demostramos su uso como una forma de comprimir, caracterizar y estabilizar la fase de pulsos de 3.2 fs.