Nonlinear optics at nanoscale: frequency conversion at interfaces
Authors:   , Rodríguez Suñé Laura 
Published: February 2024

(English) The use of semiconductors, metals, or ordinary dielectrics in the process of fabrication of nanodevices is at the front edge of nowadays technology. In the last decade an impressive technological progress has been made towards the miniaturization process, giving birth to the field of nanotechnology. Currently, nanostructures are routinely fabricated and integrated in different photonic devices for a variety of purposes and applications. At the nanoscale, light-matter interaction can display new phenomena, different from those occurring in homogeneous materials or even micrometer-scale optical structures and devices. This scenario makes conventional approximations to the dynamics of light-matter interactions to break down and new strategies must be sought in order to study, understand, and ultimately harness the performance of subwavelength nonlinear optical materials. This is the case of nonlinear interactions and in particular, of nonlinear frequency conversion, a fundamental physical process that lies on the basis of many modern disciplines, from bioimaging in nanomedicine to material characterization in material science and nanotechnology. Nonlinear photonics also holds great promise in laser physics with applications in information technology for optical signal processing and in the development of novel coherent light sources. Thus, a deep understanding of the specific aspects of light-matter interaction at the nanoscale is crucial if one is to properly engineer nanodevices.

In this thesis we report comparative experimental and theoretical studies of nonlinear frequency conversion in different strategic materials for photonics having nanoscale dimensions. We start our study with homogeneous layers and project our results to nanostructures, where second and third harmonic conversion efficiencies drastically decrease compared to typical nonlinear optics working conditions. We have developed novel experimental set-ups capable of measuring second and third harmonic generation efficiencies arising from semicondutors, conductive oxides and metal nanolayers and nanostructures. Our experimental approach allows us to estimate very low conversion efficiencies, and it is designed to perform an exhaustive study of harmonic generation by analyzing the nonlinear signals as a function of incident angle, wavelength and polarization, important parameters that determine and distinguish the origin of the nonlinear process. At the nanoscale phase matching conditions and even absorption no longer play a primary or significant role, and new linear and nonlinear sources become relevant, including magnetic dipole and electric quadrupole (surface) nonlinearities arising from both free and bound electrons, as well as nonlocal effects, convection, and hot electrons nonlinearities, associated with free electron dynamics, pump depletion, and phase-locking. We have performed numerical simulations based on a unique microscopic hydrodynamic model that considers all these contributions to the nonlinear polarization. By comparing experimental results with numerical simulations we are able to identify and distinguish the different mechanisms that trigger the harmonic generated signals at visible and UV wavelengths, while extracting basic physical properties of the material. With this knowledge we are able to make a step forward and predict conversion efficiencies in complex structures which are specifically designed to enhance harmonic generation. The capability to efficiently generate harmonics at the nanoscale will have an enormous impact in the fields of nanomedicine and nanotechnology, since it would allow one to realize much more compact devices and to interrogate matter in extremely confined volumes.

(Català) L'ús de semiconductors, metalls o dielèctrics en el procés de fabricació de nanodispositius es troba al davant de la tecnologia actual. Durant l'última dècada s'ha fet un impressionant progrés tecnològic cap al procés de miniaturització, donant lloc al camp de la nanotecnologia. Actualment, nanoestructures es fabriquen rutinàriament i s'integren en diferents dispositius fotònics per a una varietat de propòsits i aplicacions. A l'escala nanomètrica, la interacció llum-matèria pot mostrar nous fenòmens, diferents dels que ocorren en materials homogenis o fins i tot en estructures i dispositius òptics micromètrics. En aquest escenari les aproximacions convencionals per descriure la dinàmica de les interaccions llum-matèria deixen de ser aplicables i s'han de buscar noves estratègies per estudiar, entendre i, en última instància, aprofitar el rendiment dels materials òptics no lineals de dimensions més petites que la longitud d'ona. Aquest és el cas de les interaccions no lineals i, en particular, de la conversió de freqüència no lineal, un procés físic fonamental que es troba a la base de moltes disciplines modernes, des de la bioimatge en nanomedicina fins a la caracterització de materials en ciència de materials i nanotecnologia. La fotònica no lineal també te futur potencial en la física del làser amb aplicacions en tecnologia de la informació per al processament de senyals òptics i en el desenvolupament de noves fonts de llum coherent. Per tant, una comprensió profunda dels aspectes específics de la interacció llum-materia a l'escala nanomètrica és crucial per tal de dissenyar adequadament nanodispositius.

En aquesta tesi presentem estudis comparatius experimentals i teòrics de conversió de freqüència no lineal en diferents materials estratègics per a la fotònica amb dimensions nanomètriques. Comencem el nostre estudi amb capes homogènies i projectem els nostres resultats a nanoestructures, on les eficiències de conversió de segon i tercer harmònic disminueixen dràsticament en comparació amb les condicions típiques de treball d'òptica no lineal. Hem desenvolupat muntatges experimentals capaços de mesurar eficiències de generació de segon i tercer harmònic que sorgeixen de semiconductors, òxids conductors i metalls. El nostre enfocament experimental ens permet estimar eficiències de conversió molt baixes, i està dissenyat per realitzar un estudi exhaustiu de la generació d'harmònics analitzant les senyals no lineals com a funció de l'angle d'incidència, longitud d'ona i polarització, paràmetres importants que determinen i distingeixen l'origen del procés no lineal. A l'escala nanomètrica, les condicions d'acoplament de fase i fins i tot l'absorció ja no juguen un paper primordial o significatiu, i noves fonts lineals i no lineals esdevenen rellevants, incloent les no linealitats de dipol magnètic i quadrupol elèctric (superfície) que sorgeixen tant dels electrons lliures com dels lligats, així com els efectes no locals, la convecció i les no linealitats dels electrons calents, associats amb la dinàmica dels electrons lliures, i el fenòmen de "phase-locking". Hem realitzat simulacions numèriques basades en un model hidrodinàmic microscòpic únic que considera totes aquestes contribucions a la polarització no lineal. Comparant els resultats experimentals amb les simulacions numèriques, som capaços d'identificar i distingir els diferents mecanismes que generen les senyals harmòniques generades en longituds d'ona visibles i ultraviolades, mentre extraiem propietats físiques bàsiques del material. Amb aquest coneixement, som capaços de fer un pas endavant i predir les eficiències de conversió en estructures complexes que estan dissenyades específicament per millorar la generació harmònica. La capacitat de generar harmònics eficientment a escala nanomètrica tindrà un enorme impacte en els camps de la nanomedicina i la nanotecnologia, ja que permetria realitzar dispositius molt més compactes.