ВЫСОКОТОЧНОЕ ИЗМЕРЕНИЕ ИЗОТОПНОГО ОТНОШЕНИЯ 238U/235U В ГОРНЫХ ПОРОДАХ МЕТОДОМ МНОГОКОЛЛЕКТОРНОЙ МАСС-СПЕКТРОМЕТРИИ С ИНДУКТИВНО СВЯЗАННОЙ ПЛАЗМОЙ
Authors: Манджиева Гиляна Владимировна , Садасюк Анна Сергеевна , Чернышев Игорь Владимирович , Шатагин Константин Николаевич , Чугаев Андрей Владимирович , Гареев Булат Ирекович 
Published: December 2024

Описывается высокоточное измерение изотопного отношения 238U/235U в горных породах на основе многоколлекторной масс-спектрометрии с ионизацией вещества в индуктивно связанной плазме (MC-ICP-MS), включающее как составную часть трехстадийное выделение методом ионообменной хроматографии микро–субмикрограммовых количеств U из растворов проб, сложных по химическому составу.  Корректирование результатов измерения изотопного отношения 238U/235U на эффект приборной дискриминации масс изотопов 238U и 235U проводится по опорному отношению изотопов 233U и 236U, добавляемых в качестве двойного трассера к анализируемым пробам до начала их химического разложения. Это позволяет наряду с приборной масс-дискриминацией корректировать возможное изотопное фракционирование U во всем процессе химической подготовки проб. Последовательное отделение U на трех ионообменных хроматографических колонках, включая селективный на уран и другие актиниды, сорбент UTEVA на третьей стадии, позволяет получать моноэлементные фракции, содержащие микрограммовые количества U при общей потере U не более 20%. Точность описанного метода, оцененная по результатам измерений отношения 238U/235U в международном стандартном образце IRMM–3184, а также в образцах-мониторах, составляет ± 0.008% (2SD) и отвечает уровню опубликованных работ зарубежных исследователей. Методика, реализованная на масс-спектрометрах типа MC-ICP-MS NEPTUNE, разработана для целей геохимического изучения природных вариаций изотопного отношения 238U/235U и используется авторами для высокоточного измерения изотопного отношения 238U/235U в различных объектах: горных породах (граниты, сланцы, вулканиты), а также в урансодержащих минералах.

The paper describes high-precision U-isotope analysis of rocks. The analysis is based on the multi-collector inductively-coupled plasma mass spectrometry (MC-ICP-MS) and includes, as an essential part, a three-stage ion-exchange chromatography uranium separation from chemically complex solutions. In the analysis, the 235U and 238U mass-bias of the  MC-ICP-MS is corrected against the reference ratio of 233U and 236U in a double-spike added. The double-spiking precedes sample chemical digestion. This approach is useful as it corrects isotope data for a possible U-isotope fractionation that could have occurred during chemical preparation of samples. The double-spike 236U/233U is 1.03183 ± 0.00005. The extraction procedure allows more than 80% uranium yield. Accuracy of the analysis was estimated by the study of 238U/235U in international standard sample IRMM-3184 as well as in monitor samples. The uncertainty is estimated to be ± 0.008% (2SD) which is comparable to the accuracy of the results previously published by foreign researches.The analysis was elaborated for studying natural 238U/235U ratio variations. It is used by the authors for high-precision U-isotope composition determination in rocks (granites, shales, volcanic rocks) and U-bearing minerals.