Optical nanoantennas as cavities : nanoscale control of couplings strength and single photon emission
Authors:   , Singh Anshuman 
Published: October 2023

Optical nanoantennas confine light on the nanoscale, enabling strong light-matter interactions with potential for ultra-compact optical devices. Apart from the direct applications in optical nanoscopy and sensing, nanoantennas can strongly enhance the spontaneous emission rate of single photon emitters. A nanoantenna, acting as a nanocavity, enables high photon output due to its high radiative losses associated with plasmonic resonances and thus pave the way for compact, bright, and pure single photon sources with applications in quantum technologies. The sub-wavelength field localization at the nanoantenna causes a vectorial field distribution with non-zero field components in all dimensions. The efficiency of coupling between an emitter such as single molecule and nanoantenna will thus strongly depend on the spatial overlap of the emitter's dipole with the nanoantenna field. In order to achieve such coupling, careful nanopositioning of the emitter, in its location as well as the orientation, within the nanocavity field is required. Therefore, the full vectorial characterization of the emitter-nanoantenna is crucial to maximize the coupling strength. This thesis addresses the aforementioned issues and studies the controlled nanoscale interaction of a single molecule with a resonant nanoantenna.
To this end we first fabricate nanoantennas on the vertex of a fiber tip using focused-ion-beam milling and use a near-field technique for the nanopositioning control. In the first experiment, we investigate the excitation properties of a resonant dipole nanoantenna by mapping its vectorial near-field distribution with molecular resolution. The nanoantenna tip is scanned over specifically selected single molecules to map x-, y-, and z-field components. In addition to characterization of the vectorial field, we show the apparent position of the molecule shifts up to 20 nm depending on their orientation with important implications for localization microscopy.
Next, our unprecedented experimental approach allows us to examine an often overlooked, but important near-field concept of nanoantennas, local interference. The highly structured vectorial amplitude and phase distribution of the nanoantenna overlaps with the exciting far-field to create this local interference. We perform a detailed study through direct observation and show an example of exploiting this local interference to shape and control the near-field of the nanoantenna.
Lastly, we quantify the vectorial interaction of a molecule-nanoantenna cavity system by mapping the coupling strength g with 5 nm spatial resolution. We show that for a molecule's optimal position at the nanoantenna, the coupling rate reaches up to g_max= 206 GHz, much higher than for any conventional cavities. Such a large coupling provides ideal conditions for fast and pure non-classical photon emission, enabling a single photon source with an emission rate above 1 GHz at room-temperature

Nanoantenas ópticas confinan la luz a una escala nanométrica, permitiendo interacciones fuertes entre la luz y la materia con potencial en dispositivos ópticos ultra-compactos. Aparte de las aplicaciones directas en nanoscopía y detección, nanoantenas pueden aumentar fuertemente la tasa de emisión espontánea de un emisor de fotón único. Una nanoantena, actuando como una nanocavidad, permite un rendimiento elevado de fotones debido a sus pérdidas radiativas asociadas con las resonancias plasmónicas y por tanto allana el camino para fuentes de fotón único compactas y brillantes con aplicaciones en tecnologías cuánticas. La localización sublongitud de onda de campos en la nanoantena crea una distribución vectorial de campos con componentes no nulas en todas las dimensiones. La eficiencia del acoplamiento entre un emisor como una molécula única y una nanoantena dependerá en gran medida de la superposición espacial del momento dipolar del emisor y el campo de la nanoantena. Con el fin de lograr este acoplamiento, el posicionamiento preciso del emisor, tanto su ubicación como su orientación, dentro de la nanocavidad es necesario. Por tanto, la caracterización vectorial del sistema emisor-nanoantena es crucial para maximizar la fuerza de su acoplamiento. Esta tesis aborda los temas antes mencionados y estudia la interacción controlada de una molécula única junto con una nanoantena. Con este fin primero fabricamos las nanoantenas en el vértice de una fibra óptica utilizando un haz de iones enfocado fresado y usamos una técnica de campo cercano para controlar el nanoposicionamiento. En el primer experimento, investigamos las propiedades de excitación de una nanoantena dipolar resonante al mapear su distribución de campo cercano con una resolución molecular. La punta de la nanoantena se escanea sobre moléculas únicas seleccionadas específicamente para mapear las componentes x-, y-, y z-del campo. Además de la caracterización del campo vectorial, se demuestra que la posición aparente de la molécula se desplaza hasta arriba 20 nm, dependiendo de su orientación, con importantes implicaciones para la microscopía de localización. A continuación, nuestro enfoque experimental sin precedentes nos permite examinar un concepto de campo cercano menudo pasado por alto, pero uno importante para las nanoantenas, la interferencia local. La distribución vectorial altamente estructurada de la amplitud y fase de la nanoantena se solapa con el campo lejano excitante para crear esta interferencia local. Realizamos un estudio detallado a través de la observación directa y damos un ejemplo de cómo aprovechar de esta interferencia local para dar forma y controlar el campo cercano de la nanoantena. Por último, se cuantifica la interacción vectorial de un sistema molécula-nanoantena mapeando la fuerza de acoplamiento g con una resolución espacial de 5 nm. Demostramos que para la posición óptima de una molécula en la nanoantena, la tasa de acoplamiento llega hasta g_max = 206 GHz, muy superior a todas las cavidades convencionales. Tal acoplamiento grande proporciona las condiciones ideales para la emisión de fotones no clásicas de forma rápida y puro, haciendo posible una fuente de fotones únicas con una tasa de emisión por encima de 1 GHz a temperatura ambiente