Spectral phase control of nanoscale nonlinear optical responses
Authors:   , Remesh Vikas 
Published: October 2023

The study of light-driven physical processes generated in nanomaterials require shorter (in time, or broader in frequency) laser pulses with techniques to tailor its phase and temporal/spectral characteristics at the nanoscopic interaction volume. Such studies can specifically address the aspect of coherence of excited states in molecular systems or of collective electronic oscillations in plasmonic nanoresonators. Addressing nonlinear coherent phenomena with broadband femtosecondpulses, usually involve achieving constructive or destructive interferences between multiple absorption pathways by spectral phase manipulation. Despite progress on in ultrafast spatiotemporal control of optical processes, a systematic, true optical coherent control on a fundamental dipole plasmon mode remained challenging due to the very short dephasing time of the plasmon oscillation in the 25 fs range. Unfortunately, luminescence is an incoherent process and therefore generally not explored for nanoscale coherent control of the antenna response. Firstly, we demonstrated that, in resonant gold nanoantennas, the two-photon absorption process can be coherent, provided that the excitation pulse duration is shorter than the dephasing time of plasmon mode oscillation. Exploiting this coherent response, we showed the pure spectral phase control of resonant gold nanoantennas, with effective read-out of the two-photon photoluminescence. High-index dielectric nanoantennas, for example, gallium phosphide (GaP) nanoantennas have recently emerged as promising alternatives to plasmonic nanoantennas displaying extremely low losses in the visible range and having high nonlinearities. They also support both multipolar electric and magnetic resonances in both visible and NIR frequency range. Especially, the low losses and large nonlinearities are promising for ultrafast optical switching and truly all-optical control of GaP nanodevices. Here first we used two-and three-photon excitation of GaP nanodisks to probe the size-dependent resonance enhancement of second-harmonic and bandgap emission. Next, we showed, by spectral phase control of broadband pulsed excitation, that GaP nanoantennas outperformed their metal counterparts in supporting nonlinear optical coherences. Next, our numerical studies on the SHG enhancement in GaP nanoantennas indicated that size-dependent SHG enhancement is the result of resonant electric field confinement in the nanoantenna volume. Study of angular emission pattern, combined with polarimetry of resonant nanoantennas revealed that SHG emission resulting from the excitation with linear polarization is predominantly radially polarized. The multipolar modal analysis at SHG frequency indicated the presence of an electric dipole oscillating along the disk axis, along with weak contributions of quadrupoles and octupoles. Finally, size-dependent SHG spectral shift confirmed the existence of multiple resonances in these nanodisks. Exploiting this feature, multipolar electromagnetic modes that resonate with relative phases, following a broadband laser illumination, can be made to interfere and the interference can be controlled by means of spectral phase modulation of the excitation field to achieve directionality. With an antisymmetric p step modulation, a switching in polarization state was observed. Our experiments pave way for all-optical control of directional radiation of nanoantennas by the control of multipolar interference in the nonlinear regime.

El estudio de los procesos físicos impulsados por la luz generados en nanomateriales requiere pulsos láser más cortos (en el tiempo) con técnicas para adaptar sus características de fase y temporales ó espectrales en el volumen de interacción nanoscópica. Dichos estudios pueden abordar específicamente el aspecto de la coherencia de estados excitados en sistemas moleculares o de oscilaciones electrónicas colectivas en nanoresonadores plasmónicos. Abordar fenómenos coherentes no lineales con pulsos de femtosegundos de banda ancha, generalmente implica lograr interferencias constructivas o destructivas entre múltiples vías de absorción mediante manipulación de fase espectral.
A pesar del progreso en el control espacio-temporal ultrarrápido de los procesos ópticos, un control coherente óptico sistemático y verdadero en un modo de plasmón dipolar fundamental seguía siendo desafiante debido al muy corto tiempo de decoherencia de la oscilación del plasmón en el rango de 25 fs. Desafortunadamente, la luminiscencia
es un proceso incoherente y, por lo tanto, generalmente no ha sido explorado todavía para el control coherente a nanoescala de la respuesta de la antena. En primer lugar, demostramos que, en las nanoantenas de oro resonantes, el proceso de absorción de dos fotones puede ser coherente, siempre que la duración del pulso de excitación sea más corta que el tiempo de desfase de la oscilación del modo plasmonico. Aprovechando esta respuesta coherente, mostramos el control de la fase espectral pura de nanoantenas de oro resonantes, concolectando eficientemente de la fotoluminiscencia de dos fotones.
Las nanoantenas dieléctricas de alto índice de refracción, por ejemplo, las nanoantenas de fosfuro de galio (GaP), han surgido recientemente como alternativas prometedoras a las nanoantenas plasmónicas que muestran scattering muy bajas extremadamente bajas
en el rango visible y tienen altas no linealidades. También admiten resonancias magnéticas y eléctricas multipolares en el rango de frecuencia visible y NIR. Especialmente, las bajas scattering y las grandes no linealidades son prometedoras para una conmutación óptica ultrarrápida y un control puramente todo óptico de los nanodispositivos GaP. Aquí, primero, utilizamos la excitación de dos y tres fotones de los nanodiscos de GaP para probar la mejora de resonancia dependiente del tamaño de los nanodiscos de la emisión de segundo armónico y de la banda prohibida. A continuación, demostramos, mediante el control de fase espectral de la excitación pulsada de banda ancha, que las nanoantenas de GaP superaron a sus contrapartes metálicas en el generación de coherencias ópticas no
lineales.
A continuación, nuestros estudios numéricos sobre la mejora de SHG en las nanoantenas GaP indicaron que la mejora de SHG dependiente del tamaño es el resultado del confinamiento de campo eléctrico resonante en el volumen de nanoantena. El estudio del modelo de emisión angular, combinado con la polarimetría de nanoantenas resonantes
reveló que la emisión de SHG resultante de la excitación con polarización lineal está predominantemente polarizada radialmente.
El análisis modal multipolar a frecuencia SHG indicó la presencia de un dipolo eléctrico que oscila a lo largo del eje del disco, junto con contribuciones débiles de cuadrupolos y octopolos.
Finalmente, el cambio espectral de SHG dependiente del tamaño confirmó la existencia de resonancias múltiples en estos nanodiscos.
Aprovechando esta característica, los modos electromagnéticos multipolares que resuenan con fases relativas, después de una iluminación láser de banda ancha, pueden interferir y la interferencia puede controlarse mediante la modulación de fase espectral del campo de excitación para lograr la direccionalidad. Con una modulación de paso pi antisimétrica, se observó un cambio en el estado de polarización.
Nuestros experimentos abren el camino para el control totalmente óptico de la radiación direccional de nanoantenas mediante el control de la interferencia multipolar en el régimen no lineal