Αλληλεπίδραση ισοτοπολόγων του νερού με fs ασύμμετρα ω/2ω πεδία laser
Authors: Κεχάογλου Εμμανουήλ 
Published: December 2021

Το αντικείμενο της παρούσας εργασίας αφορά στη μελέτη της αλληλεπίδρασης των μορίων του νερού αλλά και του πλήρως δευτεριομένου ισοτοπολόγου του (βαρύ ύδωρ) με fs παλμούς laser και ασύμμετρα fs ω/2ω πεδία. Η μελέτη διεξήχθη στη φασματική περιοχή του κοντινού υπέρυθρου κάνοντας χρήση ενός οπτικού παραμετρικού ενισχυτή, ο οποίος αντλείται από ένα παλμικό Ti:Sapphire laser με χρονική διάρκεια παλμού ~30 fs. Τα ασύμμετρα πεδία προκύπτουν από τη σύνθεση μίας δέσμης laser του παραμετρικού ενισχυτή με τη δεύτερη αρμονική της.Η ισχύς των πεδίων laser είναι υψηλή (1014 – 1015 W/cm2) και η αλληλεπίδραση με τα μόρια οδηγεί στον πολλαπλό ιονισμό αυτών. Καθώς η μελέτη εστιάζεται στον διπλό ιονισμό των μορίων, ο προσδιορισμός της διαδικασίας ιονισμού απαιτεί ιδιαίτερη προσοχή καθότι το δικατιόν του νερού είναι ουσιαστικά ασταθές και οδηγείται άμεσα σε διάσπαση. Η καταγραφή των αποτελεσμάτων της αλληλεπίδρασης έγινε με την χρήση φασματογράφου μάζας χρόνου πτήσης. Από την συγκριτική μελέτη της εξάρτησης των ιοντικών θραυσμάτων από την πόλωση της δέσμης και αξιολογώντας την γωνιακή κατανομή των θραυσμάτων καταλήξαμε στον συμπέρασμα ότι στον ιονισμό, στην περιοχή του κοντινού υπερύθρου, ενέχεται μια πολυφωτονική διαδικασία. Το συμπέρασμα αυτό βρίσκεται σε συμφωνία με πρόσφατα βιβλιογραφικά δεδομένα για τα 800nm.Η διάσπαση προς δύο ιοντικά θραύσματα του δικατιόντος αποτέλεσε αντικείμενο ιδιαίτερης μελέτης. Το δικατιόν του νερού μέσω δύο διακριτών καναλιών διασπάται προς Η+ και ΟΗ+ καθώς και προς. Η2+ και Ο+. Μελετήθηκε συστηματικά η εξάρτηση των δύο αυτών καναλιών από τις πειραματικές παραμέτρους. Διαπιστώθηκε ότι η διάσπαση από την οποία προκύπτει Η2+/D2+ εξαρτάται δραστικά από το μήκος κύματος του laser. Συγκεκριμένα, όταν το μήκος κύματος του laser οδηγεί σε συντονιστική διέγερση συνδυασμών των κανονικών τρόπων ταλάντωσης των μορίων, αυξάνει η πιθανότητα σχηματισμού των μοριακών αυτών θραυσμάτων περισσότερο από τρείς και έως οκτώ φορές για το νερό και το βαρύ ύδωρ αντίστοιχα. Επιπλέον, ο μεγαλύτερος οπτικός κύκλος ευνοεί επίσης την δημιουργία, ενώ η κυκλική πόλωση μειώνει την πιθανότητα σχηματισμού αυτών των θραυσμάτων. Επιπρόσθετα, μελετήθηκε και προσδιορίστηκε η αυτοïονιζόμενη κατάσταση του κατιόντος, η οποία οδηγείται σε διάσπαση προς Η2+/D2+ και Ο+, παρόλο που βρίσκεται ενεργειακά κάτω από το κατώφλι του διπλού ιόντος. Ο σχηματισμός Η2+/D2+ προϋποθέτει δημιουργία ενός νέου δεσμού πριν την διάσπαση -γεγονός ιδιαίτερα ενδιαφέρον- και προκειμένου να αποκτήσουμε βαθύτερη γνώση, η όλη διαδικασία της διάσπασης του δικατιόντος μελετήθηκε με την χρήση fs ασύμμετρων ω/2ω πεδίων laser. Κάθε μέτρησης προηγήθηκε ο χαρακτηρισμός του ασύμμετρου ω/2ω πεδίου (προσδιορισμός της σχετικής φάσης) με την αξιοποίηση δεδομένων της βιβλιογραφίας για τον ιονισμό του CO. Έπειτα, επικεντρώνοντας στον ιονισμό των ισοτοπολόγων του νερού, ταυτοποιήθηκαν με απόλυτo τρόπο τα διασπαστικά κανάλια του δικατιόντος. Λαμβάνοντας υπόψιν τη φορά του πεδίου, συμπεράναμε ότι το διασπαστικό κανάλι που οδηγεί προς Η2+/D2+ ευνοείται όταν το εξωτερικό ηλεκτρικό πεδίο ωθεί το ηλεκτρονιακό νέφος προς τη μεριά του ΟΗ+. Η μελέτη της εξάρτησης της ανισότροπης εκτόξευσης ιοντικών θραυσμάτων (ασυμμετρία ή αλλιώς παράμετρος β) σε σχέση με τη φάση Δφ παρέχει επιπλέον γνώση πάνω στα δύο διασπαστικά κανάλια. Συγκεκριμένα, πραγματοποιήθηκε παραμετρική μελέτη της εξάρτησης των καναλιών διάσπασης από το μήκος κύματος της βασικής δέσμης, τη μορφή του ασύμμετρου πεδίου (παράμετρος γ) και της συνολικής έντασης του πεδίου laser. Διαπιστώθηκε πως οι πειραματικές αυτοί παράμετροι επηρεάζουν σημαντικά το πλάτος της ασυμμετρίας (παράμετρος β) μόνο για το κανάλι διάσπασης προς Η2+/D2+. Αξιολογώντας τα δεδομένα και από τις δύο τεχνικές που χρησιμοποιήθηκαν, αναδεικνύεται με σαφήνεια ότι στην δημιουργία και τελικά την διάσπαση των ισοτοπολόγων του νερού ενέχονται διαδικασίες σύζευξης πυρηνικών και ηλεκτρονιακών κινήσεων που λαμβάνουν χώρα σε fs χρονική κλίμακα.