Model order reduction techniques for the numerical multiscale simulation and analysis of lithium-ion batteries
Authors:   , Jané Soler Eduardo 
Published: September 2024

The increasing number of engineering applications relying on lithium-ion batteries as a primary energy source has greatly prompted research into improving electrochemical cell performance in recent years. A substantial amount of this improvement is driven by advancements in the development of design tools, particularly physics-based numerical models, which are often used to tackle problems such as the optimisation of cell energy storage and the extension of battery lifespans through minimisation of the effects of degradation mechanisms. However, the detailed numerical simulation of lithium-ion batteries can be extremely computationally expensive due to the multi-scale nature of the physic phenomena that take place in such devices. Moreover, the development of composite electrodes in which active materials consist in a blend of different types of particles, where some active material flakes of much smaller size are embedded in aggregates of a different kind of active material, introduce additional scales, new physical phenomena associated to the exchange kinetics between active materials, and require novel techniques for the characterisation of their transport properties. Hence, model order reduction techniques must be developed and effectively implemented in order to make these simulations feasible. While pre-processed reduced order models have been explored, they still present severe computational bottlenecks associated to the cost of generating databases of full numerical simulation results beforehand which, in the case of tackling design and optimisation tasks, must sufficiently represent the parameter space that wants to be explored. This thesis presents the use of time-adaptive reduced order modelling as an alternative approach, combining the use of full and reduced order models to offer significant simulation speed-ups without requiring any previous pre-processing stage. The particular challenges that the electrochemical problem poses, such as proper mode selection, treatment of non-linearities and error estimation, which prevent the adoption of a generic time-adaptive strategy, are effectively addressed and a robust and efficient implementation is presented. The initial development of the time-adaptive reduced order model strategy is carried out on a pseudo-two-dimensional implementation of the well known Doyle-Fuller-Newman model of an electrochemical cell, and is then extended to a pseudo-four-dimensional model including thermal and degradation effects. Furthermore, a homogenised model for a composite graphite-silicon anode half-cell is presented, combining reduction order techniques based on the simplification of the physics involved and the use of asymptotic methods. Particularly, this work introduces the derivation of asymptotic models for these types of electrodes in the context of galvanostatic intermittent titration technique simulations at low lithiation states. The accuracy of said asymptotic models in comparison to the complete numerical implementation is addressed, proposing a hybrid model-based parameter identification technique for silicon-graphite composite electrodes that could maximise the information extracted from current experimental methods.

RESUMEN

El creciente número de aplicaciones en ingeniería que emplean baterías de iones de litio como principal fuente de energía ha impulsado en gran medida la investigación enfocada a la mejora del rendimiento de las celdas electroquímicas en los últimos años. Parte sustancial de esta mejora se debe a los avances en el desarrollo de herramientas de diseño, particularmente modelos numéricos basados en principios físicos, que a menudo se utilizan para abordar problemas como la optimización de la capacidad de almacenamiento de energía de celdas y la extensión de la vida útil de baterías mediante la minimización de los efectos de los mecanismos de degradación. Sin embargo, la simulación numérica detallada de baterías de iones de litio puede ser extremadamente costosa computacionalmente debido a la naturaleza multi-escala de los fenómenos físicos que tienen lugar en tales dispositivos. Además, el desarrollo de electrodos compuestos en los que los materiales activos consisten en una mezcla de diferentes tipos de partículas, donde algunas escamas de material activo de mucho menor tamaño están incrustadas en agregados de un material activo distinto, introduce escalas adicionales y nuevos fenómenos físicos asociados a la cinética de intercambio entre materiales activos que requieren nuevas técnicas para la identificación de sus propiedades de transporte. Por lo tanto, resulta necesario desarrollar y aplicar eficazmente técnicas de modelado de orden reducido para hacer factible este tipo de simulaciones. Si bien se ha explorado el uso de modelos de orden reducido preprocesados, estos aún presentan severos cuellos de botella a nivel computacional, asociados principalmente al coste de generar bases de datos de resultados de simulaciones numéricas completas de antemano que, en el caso de abordar tareas de diseño y optimización, deben representar suficientemente el espacio de parámetros que se desea explorar. Esta tesis presenta el uso técnicas de modelado de orden reducido adaptativo en tiempo como enfoque alternativo, combinando el uso de modelos de orden completo y reducido para ofrecer mejoras significativas en la velocidad de simulación sin requerir ninguna etapa de preprocesamiento previa. Los desafíos particulares que plantea el problema electroquímico y que impiden la adopción de una estrategia de adaptación en tiempo genérica, como son la selección adecuada de modos, el tratamiento de las no linealidades y la estimación de errores, se abordan de manera efectiva y se presenta una implementación robusta y eficiente. El desarrollo inicial de la estrategia de modelado de orden reducido adaptativo en tiempo se ha llevado a cabo sobre una implementación pseudo-bidimensional del conocido modelo de Doyle-Fuller-Newman de una celda electroquímica, y luego se ha extendido a un modelo pseudo-tetradimensional incluyendo efectos térmicos y de degradación. Además, en esta tesis se presenta un modelo homogeneizado para una media celda con un ánodo compuesto de grafito-silicio, que combina técnicas de reducción de orden basadas en la simplificación de la física involucrada y el uso de métodos asintóticos. En particular, este trabajo introduce la derivación de modelos asintóticos para este tipo de electrodos en el contexto de simulaciones de la técnica de titulación galvanostática intermitente para bajos estados de litiación del electrodo. Se discute además la precisión de dichos modelos asintóticos en comparación con la implementación numérica completa, proponiendo una técnica de identificación de parámetros híbrida basada en modelos para electrodos compuestos de silicio-grafito que podría maximizar la información extraída de los métodos experimentales actuales.