High-peak-power mid-infrared OPCPAs for extreme nonlinear photonics
Authors:   , Elu Etxano Ugaitz 
Published: October 2023

In the last decades, intense carrier-envelope-phase-stable (CEP-stable) and near-single-cycle, coherent mid-infrared sources have become charming for a variety of applications in physics, chemistry and biology. In particular, those mid-infrared sources are of tremendous interest for broadband spectroscopic applications, solid-state light-matter studies, strong-field physics research, and attosecond science. On the one hand, broadband coherent mid-infrared sources are capable of replacing time-consuming scanning techniques to classify organic structures or detect hazardous chemical compounds. On the other hand, high-energy, CEP-stable, near single-cycle mid-infrared sources are key in strong-field physics and attoscience due to the wavelength scaling nature of strong-field electron re-collision-based processes.
Nevertheless, implementing such mid-infrared sources remains challenging due to the lack of user-friendly temporal, spectral and spatial characterisation instruments, efficient and affordable reflection/transmission coatings, and commercially accessible low-loss dispersion compensation optics. Moreover, the absence of suitable laser gain materials reinforces nonlinear down conversion and amplification methods. One approach to overcoming the current limitations and developing intense ultrafast mid-infrared systems is to use a commercially available high-power near-infrared laser combined with second-order nonlinear processes such as the optical parametric amplification (OPA) process or the optical parametric chirped-pulse amplification (OPCPA) process. OPCPA can be essential to avoid damage to the nonlinear crystals or tailor the amplified spectrum. OPCPAs are also used when femtosecond pulses are required to be amplified using picosecond pump lasers. As a result, OPCPA systems offer novel opportunities for producing high-intensity, broadband mid-infrared femtosecond pulses.
Here the 160 kHz high-power mid-infrared OPCPA system is developed to overcome the existing limitations in the high-repetition-rate mid-infrared regime. This thesis demonstrates the generation of unique 3.2 µm pulses with a single-cycle duration and delivering up to 3.9 GW of peak power. The combination of the CEP stability with the single-cycle duration and the high energies demonstrated makes this system suitable to produce ultrafast radiation in the kilo-electron-volt X-ray regime.
A newly developed mid-infrared nonlinear crystal named BGGSe is proposed for efficient broadband infrared radiation generation. The ultra-broadband source is produced using the BGGSe crystal combined with a unique anti-resonant-reflection photonic crystal fibre (ARR-PCF) that enables tailoring the compression of our 3.2 µm pulses at 160 kHz. Using the BGGSe crystal and the ARR-PCF, we demonstrate the generation of coherent light expanding up to seven octaves, from UV to the THz regime.
The second mid-infrared system presented in this thesis is the high-energy 7 µm OPCPA operated at a 100 Hz repetition rate and developed to generate hard X-rays in the multi-kilo-electron-volt regime. The development of this second OPCPA centred at 7 µm overcomes the considerable challenges in the mid-infrared regime. This thesis demonstrates the amplification of those mid-infrared pulses to 750 µJ and the efficient back-compression to 188 fs.
Moreover, high harmonic generation in solids driven by 7 µm pulses at 100 Hz and 3.2 µm pulses at 160 kHz has been exploited for solid-state studies using the developed OPCPA systems. This thesis highlights the results achieved in the high-temperature YBCO superconductor, where exponential enhancement of harmonics is demonstrated below the critical temperature.
All these demonstrations make those systems a key-enabling technology for the next generation of studies in solid-state physics, extreme nonlinear photonics, strong-field physics and coherent X-ray science.

En las últimas décadas, el interés por desarrollar fuentes coherentes de luz intensas en el infrarrojo medio que emiten pulsos ultrarrápidos con fase de portador a envolvente (CEP por sus siglas en inglés) estable ha aumentado significativamente debido a su variada utilidad en aplicaciones como física, química y biología. En particular, esas fuentes de infrarrojo medio son de gran interés para aplicaciones espectroscópicas de banda ancha, estudios en física de estado sólido, física de campos electromagnéticos intensos y ciencia de attosegundos. Por un lado, las fuentes de infrarrojo medio coherentes de banda ancha son capaces de reemplazar las técnicas de mediciones estándares que consumen mucho tiempo. Por otro lado, las fuentes de infrarrojo medio de ciclo casi único, CEP-estables y de altas energías son claves en la física de campos electromagnéticos intensos y la attociencia. No obstante, la implementación de tales fuentes de infrarrojo medio sigue siendo un desafío debido a la falta de instrumentos de caracterización temporal, espectral y espacial manejables, recubrimientos de reflexión / transmisión eficientes y asequibles, y ópticas de compensación de dispersión eficientes comercialmente accesibles. Además, la ausencia de materiales activos de láser adecuados, refuerza los métodos basados en óptica no lineal. Un enfoque para superar las limitaciones actuales y desarrollar sistemas de infrarrojo medio ultrarrápidos intensos es utilizar un láser de infrarrojo cercano de altas potencias comercialmente accesible y combinarlo con procesos ópticos no lineales de segundo orden como el proceso de amplificación paramétrica óptica (OPA por sus siglas en inglés) o el proceso de amplificación óptica paramétrica de pulsos dispersados (OPCPA por sus siglas en inglés). El método de OPCPA puede ser esencial para evitar daños a los cristales, personalizar el espectro amplificado o para utilizarlo con láseres de picosegundos. En esta tesis se demuestra el desarrollo del sistema OPCPA de infrarrojo medio de altas potencias de 160 kHz y la generación de pulsos únicos de 3,2 µm con duraciones que rozan un único ciclo óptico con potencias de hasta 3,9 GW. La combinación de tener estabilidad intrínseca de CEP con la duración de un único ciclo óptico y las altas energías demostradas hacen que este sistema sea clave para producir radiación ultrarrápida en el régimen de rayos X de kiloelectronvoltios. Además, se propone la implementación de un nuevo cristal con propiedades ópticas no lineales únicas llamado BGGSe para la generación eficiente de radiación infrarroja de banda ancha. Experimentalmente se presenta una fuente de banda ultraancha producida utilizando el cristal BGGSe combinado con una exclusiva fibra de cristal fotónico antirreflejante-resonante (ARR-PCF por sus siglas en inglés) que permite personalizar la compresión de nuestros pulsos de 3,2 µm a 160 kHz. Usando el cristal BGGSe y el ARR-PCF, demostramos la generación de luz coherente que se expande hasta siete octavas de espectro, desde el régimen UV hasta el THz. El segundo sistema de infrarrojo medio presentado en esta tesis es el OPCPA de 7 µm de altas energías operada a 100 Hz desarrollada para generar rayos X duros con energías de varios kiloelectrones-voltios. El desarrollo de este segundo sistema OPCPA centrado en 7 µm supera los desafíos considerables que aparecen en el régimen del infrarrojo medio. Esta tesis demuestra la amplificación de estos pulsos del infrarrojo medio a 750 µJ y la re-compresión de manera eficiente a 188 fs. Esta tesis destaca los resultados obtenidos en el superconductor de altas temperaturas YBCO, donde se demuestra una mejora exponencial de los armónicos generados por debajo de la temperatura crítica a 90 K. Todas estas demostraciones hacen de estos sistemas una tecnología clave para los próximos estudios en física del estado sólido, fotónica no lineal extrema, y ciencia coherente de rayos X.