Artificial electronic synapses based on ferroelectric Hf0.5Zr0.5O2 for neuromorphic applications
Authors: Σιάννας Νικήτας 
Published: December 2023

Οι συνάψεις των νευρώνων του εγκεφάλου έχουν καθοριστικό ρόλο στην επεξεργασία, την εκμάθηση και την απομνημόνευση των πληροφοριών. Οι τεχνητές ηλεκτρονικές συνάψεις, μιμούμενες την λειτουργία των βιολογικών συνάψεων, υπόσχονται στο πεδίο των υπολογιστών νευρομορφικά κυκλώματα με υψηλή απόδοση, εξοικονόμηση ενέργειας και μικρές διαστάσεις, τα οποία είναι ικανά να ανταπεξέλθουν στην αποτελεσματική διαχείριση του όγκου των δεδομένων, και να ξεπεράσουν την αδυναμία των συμβατικών αρχιτεκτονικών των υπολογιστών (von Neumann bottleneck) να ανταπεξέλθουν στις σημερινές απαιτήσεις. Μεταξύ άλλων στοιχείων, οι δίοδοι κβαντομηχανικού φαινομένου σύρραγγος με βάση το διηλεκτρικό υλικό HfO2, το οποίο έχει μπει σε βιομηχανική παραγωγή από το 2007 σαν διηλεκτρικό πύλης των τρανζίστορ τεχνολογίας CMOS, αποτελούν κυρίαρχο υποψήφιο για την ενσωμάτωση τους σε νευρομορφικά κυκλώματα. Το HfO2 είναι σιδηροηλεκτρικό υλικό όταν κρυσταλλωθεί στην ορθορομβική μη κεντροσυμμετρική φάση ενώ η κραματοποίησή του με Zr σταθεροποιεί τη σιδηροηλεκτρική φάση ή τη μετατρέπει σε αντισιδηροηλεκτρική (τετραγωνική δομή) ανάλογα μετη στοιχειομετρία. Το χαρακτηριστικό διόδων φαινομένου σύρραγγος να λειτουργούν ως μη πτητικές μνήμες με τη χρήση του στοιχειομετρικού Hf0.5Zr0.5O2, συνδυαστικά με τη συμβατότητα του HfO2 και ZrO2 με την τεχνολογία πυριτίου, ανοίγει δρόμους για την κατασκευή κυκλωμάτων κατάλληλων για χρήση σε νευρομορφικούς υπολογιστές και άλλες εφαρμογές. Στα πλαίσια της παρούσας διδακτορικής διατριβής διερευνήθηκαν οι συνθήκες σύνθεσης για τη βελτιστοποίηση της κατασκευής λεπτών υμενίων (<5nm) με βάση το σιδηροηλεκτρικό Hf1-xZrxO2 (HZO). Κατασκευάστηκαν δομές πυκνωτών μέταλλο – σιδηροηλεκτρικό – ημιαγωγός (MFS) για διάφορα πάχη του σιδηροηλεκτρικού υμενίου ΗΖΟ. Η κατασκευή το υμενίων πραγματοποιήθηκε πάνω σε διαφορετικά υποστρώματα όπως Ge, n-ντοπαρισμένου συμπαγούς SrTiO3 και n-ντοπαρισμένου SrTiO3 διαφορετικών παχών (10nm, 20nm) πάνω σε μονοκρυσταλλικό Si, ενώ στον πάνω οπλισμό του υμενίου, έγινε εναπόθεση μετάλλων TiN ή W. Τα δείγματα παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της εναπόθεσης με μοριακές δέσμες υποβοηθούμενης από πλάσμα ατομικού οξυγόνου/αζώτου σε θάλαμο υπερυψηλού κενού στο εργαστήριο Μοριακής Επιταξίας και Επιστήμης των Επιφανειών του ΕΚΕΦΕ-Δημόκριτος. Η επικράτηση της ορθορομβικής φάσης Pca21, απαραίτητη για την σταθεροποίηση του σιδηροηλεκτρισμού, επιβεβαιώθηκε με XRD, όπου επιβεβαιώθηκαν επίσης οι καθαρές διεπιφάνειες μεταξύ ΗΖΟ και Ge / STO. Ελέγχθηκαν η στοιχειομετρία του Ti, η αναλογία Zr/Hf ~1 του ΗΖΟ (στοιχειομετρικό), και επιβεβαιώθηκε το πάχος των ΗΖΟ υμενίων στα υποστρώματα STO επάνω σε μονοκρυσταλλικό Si. Στη συνέχεια μελετήθηκε η επίδραση που έχει η σμίκρυνση του παχους του Hf0.5Zr0.5O2 στα σιδηροηλεκτρικά χαρακτηριστικά των υμενίων. Αποδείχθηκε οτι λεπτότερα υμένια έχουν μειωμένη παραμένουσα πόλωση και οτι δεν είναι εφικτή με ελάχιστες εξαιρέσεις η επίτευξη σταθερών σιδηροηλεκτρικών καταστάσεων σε λεπτότερα των 5nm υμένια, εξαιτίας ισχυρού πεδίου αποπόλωσης στο εσωτερικό του σιδηροηλεκτρικού. Χρησιμοποιώντας τη θεωρία Landau Ginzburg Devonshire (LGD - theory) αποδείχθηκε οτι για 5nm πάχος του HZO, εξαιτίας του πεδίου αποπόλωσης το σύστημα συμπεριφέρεται σαν ένα σιδηροηλεκτρικό υλικό 1ης τάξης πάνω από την κρίσιμη θερμοκρασία ΤC που χαρακτηρίζεται από την συνύπαρξη σταθερής παραηλεκτρικής και μετασταθούς σιδηροηλεκτρικής κατάστασης. Η επίδραση του πεδίου αυτού μελετήθηκε συναρτήσει του πάχους των υμενίων και της πυκνότητας ενδοεπιφανειακών καταστάσεων τόσο σε πειραματικό όσο και σε θεωρητικό επίπεδο. Στα πλαίσια της θεωρίας Landau Ginzburg Devonshire (LGD) αποδείχθηκε οτι όσο μεγαλύτερο είναι το πάχος του σιδηροηλεκτρικού τόσο μικρότερο είναι το πεδίο αποπόλωσης που επάγεται, παρατηρώντας κατά συνέπεια καθαρούς βρόγχους υστέρησης της παραμένουσας πόλωσης συναρτήσει της εφαρμοζόμενης τάσης. Τέλος, επιβεβαιώθηκε πειραματικά, οτι η έγχυση και παγίδευση φορέων σε διεπιφανειακές καταστάσεις λόγω ατελειών με τη μέθοδο της αφύπνισης (“wake up”), προκαλεί μείωση της έντασης του πεδίου αποπόλωσης, μετατρέποντας τις μετασταθείς σιδηροηλεκτρικές καταστάσεις σε σταθερές. Αποδείχτηκε οτι μια μεγάλη πυκνότητα ενεργειακών καταστάσεων είναι απαραίτητη (Dit = 1.4×10^13 eV^-1cm^-2) για την σταθεροποίηση του σιδηροηλεκτρισμού με τη συγκεκριμένη μέθοδο.Στη συνέχεια, μελετήθηκε η συμπεριφορά των δομών σαν δίοδοι φαινομένου σύρραγγος. Παρατηρήθηκε για τις δύο καταστάσεις πόλωσης λόγος ρευμάτων διαρροής TER~2-3 για δομές με μεταλλικό οπλισμό TiN ενώ μέγιστος λόγος TER ~ 4, σε δομές με πάνω μεταλλικό οπλισμό W. Πέρα από τις δύο καταστάσεις πόλωσης, παρατηρήθηκαν και ενδιάμεσες καταστάσεις μερικής πόλωσης του σιδηροηλεκτρικού, από τις οποίες αναδυκνείται η λειτουργία των διόδων σαν μεταβλητές αντιστάσεις (memristor). Στις τελευταίες πραγματοποιήθηκε μελέτη των ρευμάτων σε συνάρτηση με τη θερμοκρασία απ’όπου η διαφορά των ρευμάτων αποδόθηκε σε φραγμό δυναμικού Schottky εντός του ημιαγωγού, το ύψος του οποίου επηρεάζεται από την κατεύθυνση του ανύσματος της πόλωσης του σιδηροηλεκτρικού υμενίου. Σύκγριση παραγματοποιήθηκε μεταξύ των δειγμάτων με άνω μεταλλικό οπλισμό το W σε υποστρώματα Nb:SrTiO3 (100) και σε υποστρώματα με n τύπου επιταξιακού SrTiO3-δ με σκοπό τη μελέτη της επίδρασης του υποστρώματος. Η μεταβολή του ρεύματος στα υποστρώματα του επιταξιακού STO για τις δύο καταστάσεις πόλωσης ήταν ~3. Στις δομές αυτές επιβεβαιώθηκε με XRD η επιταξιακή ανάπτυξη του HZO επάνω στο επιταξιακό STO και παρατηρήθηκε σύμπτωση 4/3 πλεγματικών επιπέδων του ΗΖΟ με 5/4 επίπεδα του STO αντιστοίχως (domain matching epitaxy). Μελετήθηκε επιπροσθέτως, οι αντοχή των πολλαπλών καταστάσεων αντίστασης με το πέρασμα του χρόνου παρατηρώντας οτι παραμένουν ακλόνητες για μεγάλο χρονικό διάστημα (10^4 - 10^5 sec) τόσο στο υπόστρωμα συμπαγούς Nb:STO3 όσο και στο λεπτό επιταξιακό SrTiO3-δ (STO) σε Si με εξαίρεση τις καταστάσεις μεγάλης αντίστασης στο δεύτερο. Σε αυτές παρατηρήθηκε απρόσμενη (σχετικά με την αναμενόμενη συμπεριφορά) αύξηση της αντίστασης, η οποία αποδόθηκε σε μετακίνηση ιόντων οξυγόνου από το σιδηροηλεκτρικό στον ημιαγωγό με αποτέλεσμα την αύξηση του πλάτους του φραγμού δυναμικού Schottky στη διεπιφάνεια.Έπειτα μελετήθηκε η συμπεριφορά των δομών W/HZO/SrTiO3/Si ως memristor για διαφορετικές αλληλουχίες παλμών τάσης (μεταβλητού πλάτους, μεταβλητού ύψους και πανομοιώτυπων παλμών). Μεταξύ των παλμών μετρήθηκε η τιμή του ρεύματος διαρροής διαμέσου των σιδηροηλεκτρικών υμενίων. Πραγματοποιήθηκε αποτελεσματικά σταδιακή μεταβολή του ρεύματος διαρροής μεταξύ πολλαπλών καταστάσεων (20 ~ 4bits) για σειρές παλμών μεταβλητής τάσης επιβεβαιώνοντας τον λόγο ρευμάτων (TER~3-4) που αναφέρθηκε με τάση στρέψης (<2V) γεγονός που καθιστά τις συγκεκριμένες δομές κατάλληλες για κυκλώματα με χαμηλή ισχύ λειτουργίας. Στη συνέχεια, διερευνήθηκε η συμπεριφορά των παραπάνω δομών υπό την επίδραση αλληλουχίας παλμών μεταβαλόμενης τάσης για διαφορετικά πλάτη παλμών (50ns – 1ms). Από τις μετρήσεις, παρατηρείται οτι η απαιτούμενη τάση για την μετάβαση από την κατάσταση χαμηλής αντίστασης στην κατάσταση υψηλής αντίστασης αυξάνεται καθώς το πλάτος των εφαρμοζόμενων παλμών μειώνεται. Αυτό το ισοζύγιο τάσης – πλάτους παλμού που περιγράφεται από το νόμο του Mertz έρχεται σε συμφωνία τους βρόγχους υστέρησης πόλωσης - τάσης που προέκυψαν από τις ηλεκτρικές μετρήσεις. Ακόμη τα δείγματα υποβλήθηκαν υπό την αλληλουχία παλμών τάσης μεταβαλλόμενου πλάτους (1μs – 1ms) με πρόσβαση σε περισσότερες από 20 ενδιάμεσες καταστάσεις αντίστασης (4-bit μνήμη) και (50ns – 1ms) για βελτιωμένη συμμετρία στις μεταβάσεις μεταξύ της ελάχιστης και μέγιστης αντίστασης. Από τις μετρήσεις αυτές επιβεβαιώνεται η υπόθεση της μετακίνησης των ιόντων οξυγόνου που αναφέρθηκε στις προηγούμενες μετρήσεις. Τέλος, μελετήθηκε η ανταπόκριση των δομών σε αλληλουχία πανομοιότυπων παλμών δίνοντας έμφαση στο χρονικό διάστημα το οποίο απέχουν μεταξύ τους. Επιτεύχθηκε η σταδιακή μεταβολή του ρεύματος διαρροής μεταξύ πολλών καταστάσεων (20 ~ 4bits) και αναγνωρίστηκε η δυνατότητα πανομοιώτυπων παλμών να αντικαταστήσουν παλμούς τάσης μεταβαλλόμενου πλάτους, γεγονός σημαντικό για την ενσωμάτωση σε κυκλώματα ηλεκτρονικών υπολογιστών, τα οποία λειτουργούν με παλμούς τάσης σταθερού ύψους. Παρατηρήθηκε επίσης οτι, αυξάνοντας τη χρονική απόσταση μεταξύ των παλμών τάσης η μεταβολή αυτή γίνεται μικρότερη καθώς η παλμοί δεν συσχετίζονται μεταξύ τους. Με αφορμή τα παραπάνω μελετήθηκε η συμπεριφορά των συγκεκριμένων δομών όσον αφορά την πλαστικότητα σύναψης. Συμπεραίνεται οτι οι δομές αυτές λειτουργούν σαν συνάψεις τόσο βραχυπρόθεσμης μνήμης (Short Term Potentiation/Depression) από μετρήσεις Pair Pulse Facilitation (PPF) όσο και μακροπρόθεσμης μνήμης (Long Term Potentiation/Depression) από μετρήσεις Spike Timing Dependent Plasticity (STDP). Με την κατάλληλη επιλογή παλμών επιτυγχάνονται χρόνοι ανταπόκρισης της ίδιας τάξης (~ms) με αυτούς των βιολογικών συνάψεων. Ωστόσο, παρατηρούνται περιθώρια βελτίωσης για την αποτελεσματική λειτουργία των δομών σαν συνάψεις με την χρήση πανομοιώτυπων παλμών τάσης. Στόχος είναι η ενσωμάτωση των δομών αυτών σε συστήματα νευρομορφικών κυκλωμάτων για την κατασκευή τεχνητών νευρωνικών δικτύων.