Propagació i generació de llum en nanoestructures fotòniques
Authors:   , Botey Cumella Muriel 
Published: October 2023

Els materials nanoestructats periòdics han ofert, en les dues darreres dècades, un nou marc per a l'estudi de la interacció entre la radiació electromagnètica i la matèria. Aquestes estructures permeten modelar les propietats electromagnètiques dels materials i han esdevingut una eina idònia per confinar, guiar, suprimir, localitzar, dividir, dispersar, i filtrar la llum. L'abast del control de radiació electromagnètica va des de la propagació fins a la generació de la llum. Els cristalls fotònics han demostrat ser eficients per suprimir o afavorir mecanismes de generació de llum com l'emissió espontània o els processos no lineals.<br/><br/>L'eix central d'aquesta tesi se centra en investigar els efectes fintis i fins a quin punt les propietats d'estructures ideals infinites o infinitament periòdiques es mantenen per a estructures que tenen un caràcter finit. Fins fa poc, els desenvolupaments tant experimentals com teòrics en el camp de cristalls fotònics es basaven, principalment, en càlculs que consideraven estructures ideals amb condicions de contorn perfectament periòdiques. Des dels inicis del camp, però, es van observar desajustos a les prediccions fetes amb aquestes condicions. Tanmateix, alguns d'ells resten, en gran part, inexplicats. En aquest el treball, tractem alguns d'aquests aspectes relacionats amb la propagació i generació del llum en cristalls fotònics finits reals, és a dir, com els que es fabriquen. Amb aquest propòsit, en realitzem un estudi tant teòric com experimental. Estudiem els efectes fintis tant en la regió de la primera banda de reflexió de Bragg com en el rang d'energies altes, on la longitud d'ona de la llum és de l'ordre o més petita que el paràmetre de xarxa.<br/><br/>En concret, part del treball es dedica a l'estudi dels cristalls col·loïdals en el rang d'energies baixes. Desenvolupem un model vectorial 3D en l'aproximació de Rayleigh-Gans per simular estructures amb contrasts d'índexs baixos. Aquest model contempla aspectes rellevants dels cristalls reals com són ara les condicions de contorn, inclou una lleugera dispersió en el diàmetre de les esferes com també una absorció eficaç que descriu la difusió de Rayleigh i la dispersió inelàstica causada per la presència d'imperfeccions. Aquest model s'utilitza per estudiar la propagació dins de nanoestructures fotòniques reals, i per determinar-ne les propietats dispersives. Les prediccions del model es contrasten amb mesures experimentals dependents de la polarització de l'estructura de bandes parcial d'un cristall col·loïdal real. També determinem el temps de confinament del fotons, a l'extrem de la primera banda fotònica prohibida, per mitjà de la deformació d'un pols provocada per canvis en la velocitat de grup que acompanya l'atrapament dels fotons.<br/><br/>Per explicar la propagació de llum en el rang d'energies altes, utilitzem el model vectorial KKR que ens permet determinar la velocitat de grup d'òpals artificials prims. Trobem que, per determinades freqüències, la velocitat de grup pot ser superlumínica, positiva, negativa o tendir a zero depenent del guix del cristall i la seva absorció. Aquest comportament es pot atribuir al carácter finit de l'estructura i explica observacions experimentals presents a la literatura. La mateixa propagació amb velocitats de grup anòmales pot explicar l'observació experimental de l'augment de la generació de segon harmònic en un òpal prim no lineal. Confirmant així que la disminució de velocitat de grup proporciona un mecanisme que afavoreix els processos no lineals.<br/><br/>En darrer lloc, considerem una altra configuració en què la interacció no lineal quadràtica té lloc en una capa de menys d'una longitud d'ona de gruix. Demostrem que, en presència d'una superfície reflectora, la contribució de termes que no conserven el moment lineal de la llum, i que no tindrien cap contribució en un medi infinitament llarg, són els més determinants.

Photonic periodic nanostructures have offered, in the last two decades, a new framework for the study of the interaction between electromagnetic radiation and matter. Such structures can engineer the electromagnetic properties of materials and have become a powerful tool used to confine, route, suppress, localize, split, disperse, and filter light. The scope of the electromagnetic radiation control can be extended to light propagation and generation. Photonic crystals have successfully been used as host materials to suppress or enhance light generation mechanisms such as spontaneous emission or nonlinear processes.<br/>The aim of this thesis is to investigate finite-size effects and to what extent the properties of ideal infinite or infinitely periodic structures hold for structures that are finite in size. Until recently, experimental as well as theoretical developments in the field of photonic crystals have been based, mostly, on calculations that consider ideal structures with perfectly periodic boundary conditions.<br/><br/>Deviations from the behavior predicted form such assumptions were already observed when the field was born. However, some of them remained, for the most part, unexplained. In the present work, we tackle some of these aspects related to light propagation and generation in the real finite photonic crystals that can be fabricated. With this purpose, we perform such study from, both, an experimental as well as a theoretical perspective. We study finite-size effects in the region of the first order Bragg reflection band as well as in the high energy range where the wavelength of light is on the order or smaller than the lattice parameter.<br/><br/>To be more specific, part of the work is devoted to the study of colloidal crystals at the range of low energy. We develop 3D full wave vector calculation in the Rayleigh-Gans approximation to simulate low index contrast structures. This model accounts for relevant real crystal's aspects such as boundary conditions, a slight dispersion in the spheres diameter and includes an effective absorption accounting for Rayleigh scattering and inelastic diffusion due to imperfections. This model is used to study light propagation within real photonic nanostructures, and to determine their dispersive properties. The predictions of the model are contrasted with experimental polarization dependent measurements of the partial band structure of an actual colloidal crystal. We also determine the experimental photon's lifetime, at the edge of the first order pseudogap, by means of the pulse reshaping induced by changes in the group velocity accompanied by the photon trapping.<br/><br/>To explain light propagation in the high energy range, we use a vector KKR calculation that we apply to understand the group velocity of light propagating in artificial opals slabs. We show that for certain frequencies, the group velocity can either be superluminal, positive or negative or approach zero depending on the crystal size and absorption. Such behavior can be attributed to the finite character of the structure and accounts for previously reported experimental observations. The same propagation at anomalous group velocity may explain the experimental observation of second harmonic generation enhancement of light from a nonlinear opal film. Indeed, the group velocity slowing-down provides an enhancement mechanism for nonlinear processes.<br/><br/>We finally consider another configuration such that the quadratic nonlinear interaction occurs within a sub-wavelength layer. In the presence of a nearby reflecting surface we demonstrate that the contribution of terms that do not conserve light momentum, and that would vanish in an infinitely long medium, is the most relevant one.