Θερμοδυναμικές, δομικές και δυναμικές ιδιότητες συστημάτων εύπλαστης ύλης με μεθόδους ανδρομερών προσομοιώσεων
Authors: Γιαννουράκου Μαριάννα 
Published: August 2021

Η παρούσα διατριβή αφορά στη μελέτη πολυδιάσπαρτων συστημάτων εύπλαστης ύλης. Πιο συγκεκριμένα, εξετάζονται οι θερμοδυναμικές, δομικές και δυναμικές ιδιότητες κολλοειδών συστημάτων με τη χρήση μεθόδων αδρομερών προσομοιώσεων. Μελετήθηκε η ισορροπία φάσεων πολυδιάσπαρτων συστημάτων εύπλαστων σφαιρών, τις οριακές συνθήκες στις οποίες μπορεί να συνυπάρξει άμορφη και κρυσταλλική φάση, η "ποιότητα" της κρυσταλλικής φάσης και η δυναμική συμπεριφορά των σωματιδίων και στις δύο φάσεις. Η μελέτη επεκτάθηκε σε συστήματα με διαφορά στο "μέτρο της ευπλαστότητας" των σφαιρών. Διαπιστώθηκε ότι για όλα τα υπό μελέτη συστήματα, υπάρχει ένα πεπερασμένο εύρος τιμών πολυδιασποράς για το οποίο μπορεί να υπάρξει συνύπαρξη άμορφης και κρυσταλλικής φάσης, κάτι που έρχεται σε συμφωνία με τα διαθέσιμα πειραματικά δεδομένα. Η "τερματική" τιμή διασποράς μεγέθους που είναι δυνατό να εμφανίζει η κρυσταλλική φάση (σε κατάσταση ισορροπίας με την άμορφη) αυξάνεται καθώς τα σωματίδια γίνονται πιο εύπλαστα. Οι κρυσταλλικές φάσεις με "τερματική" διασπορά μεγέθους παρουσιάζουν περισσότερη δομή σε σύγκριση με τα αντίστοιχα μονοδιάσπαρτα συστήματα, με φθίνουσα όμως τάση του χαρακτηριστικού καθώς μειώνεται η σκληρότητα των αλληλεπιδράσεων. Οι άμορφες φάσεις περιέχουν ελαφρώς μικρότερα σωματίδια σε σύγκριση με αυτά που περιέχουν οι αντίστοιχες κρυσταλλικές φάσεις (σε ισορροπία) και χαρακτηρίζονται από πιο πλατιές κατανομές μεγέθους σωματιδίων. Τα μικρότερα σωματίδια παρουσιάζουν ελαφρώς μεγαλύτερη κινητικότητα και τα μεγαλύτερα σωματίδια παρουσιάζουν ελαφρώς μικρότερη κινητικότητα από το γενικό πληθυσμό, στην υγρή φάση. Τα μικρότερα σωματίδια ταλαντώνονται πιο πολύ (με μεγαλύτερο πλάτος ταλάντωσης) γύρω από τις πλεγματικές τους θέσεις στην κρυσταλλική φάση. Ωστόσο, το πιο ενδιαφέρον δυναμικό χαρακτηριστικό είναι η καθυστερημένη διάχυση (Fick) που είναι εμφανής στις άμορφες πολυδιάσπαρτες φάσεις με "τερματική" διασπορά μεγέθους. Ακόμη, ερευνήθηκε το εάν συστήματα λιπιδικών διπλοστιβάδων με ενσωματωμένες πρωτεΐνες μπορούν να αντιμετωπιστούν σε αδροποιημένο επίπεδο ως κολλοειδή δισδιάστατα συστήματα σωματιδίων που αλληλεπιδρούν μέσω δυναμικού μέσης δύναμης (Potential of Mean Force). Αναπτύχθηκε μία μεθοδολογία και ένα μοντέλο αλληλεπίδρασης που λαμβάνει υπόψη του τις αλληλεπιδράσεις τριών σωμάτων οι οποίες προκύπτουν από τα υδροφοβικά χαρακτηριστικά των συστημάτων. Συγκρίνοντας τα αποτελέσματα των προσομοιώσεων αυτών με τα αποτελέσματα προσομοιώσεων σε λιγότερο αδροποιημένο επίπεδο και με τα διαθέσιμα πειραματικά αποτελέσματα, διαπιστώθηκε ότι υπάρχει συμφωνία. Το γεγονός αυτό επιβεβαιώνει τη δυνατότητα χρήσης ιδιαίτερα απλών μοντέλων για τη μελέτη σύνθετων συστημάτων, σε μεγάλες κλίμακες μεγέθους και χρόνου. Ειδικά το πέρασμα από προσομοιώσεις ενός επιπέδου προσομοίωσης στο επόμενο, μπορεί να βοηθήσει σημαντικά στη μελέτη συστημάτων που η συνθετότητά τους θα καθιστούσε απαγορευτικό να μελετηθούν με τις υπάρχουσες υπολογιστικές δυνατότητες. Συγκεκριμένα, από τη μελέτη των προαναφερθέντων συστημάτων μεμβρανών με ενσωματωμένες πρωτεΐνες οι οποίες έχουν υδρόφοβο πάχος μικρότερο από το πάχος του υδρόφοβου τμήματος της μεμβράνης, προκύπτει το συμπέρασμα ότι αυτές έχουν την τάση να συσσωματώνονται. Τέλος, γίνεται προσπάθεια μέσα σε όλο το κείμενο της διατριβής, να περιγραφούν με λεπτομέρεια οι μέθοδοι που χρησιμοποιήθηκαν, ο λόγος που αυτές επιλέχθηκαν, η πληροφορία που μπορεί να εξαχθεί από αυτές τις μεθόδους αλλά και τα όρια της κάθε μίας.