High-power, fiber-laser-pumped frequency conversion sources for the ultraviolet
Authors:   , Sánchez Bautista Enrique 
Published: October 2023

High-power, stable, high-repetition-rate, picosecond ultraviolet (UV) sources are of crucial importance for a variety of applications, such as atmospheric sensing, spectroscopy or optical data storage. Further, precise material processing or laser patterning requires high energy sources with ultrashort pulses for increased accuracy.
Nonlinear, single-pass, frequency conversion sources present a highly effective and simplified approach to cover the UV spectral regions inaccessible to lasers, offering potential solutions for many of the applications mentioned above. The development of high-average-power UV sources through third- and fourth-harmonic generation (THG and FHG, respectively) of 1064 nm fiber lasers in nonlinear crystals is of particular importance due to their compact footprint, high efficiency, long lifetime, excellent stability and cost-effective design. The features of these sources are strongly dependent on the choice of the nonlinear crystal. For UV generation, this choice is particularly challenging when low-intensity picosecond pulses at high repetition rates are involved. Borate-based birefringent crystals are the most viable candidates for UV generation in the absence of suitable periodically-poled nonlinear materials, and are readily available.
This thesis presents the development of High-power, stable, high-repetition-rate, picosecond ultraviolet (UV) sources are of crucial importance for a variety of applications, such as atmospheric sensing, spectroscopy or optical data storage. Further, precise material processing or laser patterning requires high energy sources with ultrashort pulses for increased accuracy.
Nonlinear, single-pass, frequency conversion sources present a highly effective and simplified approach to cover the UV spectral regions inaccessible to lasers, offering potential solutions for many of the applications mentioned above. The development of high-average-power UV sources through third- and fourth-harmonic generation (THG and FHG, respectively) of 1064 nm fiber lasers in nonlinear crystals is of particular importance due to their compact footprint, high efficiency, long lifetime, excellent stability and cost-effective design. The features of these sources are strongly dependent on the choice of the nonlinear crystal. For UV generation, this choice is particularly challenging when low-intensity picosecond pulses at high repetition rates are involved. Borate-based birefringent crystals are the most viable candidates for UV generation in the absence of suitable periodically-poled nonlinear materials, and are readily available.
This thesis presents the degenerating the second- and third-harmonic of a high-power, picosecond Yb-fiber laser at 1064 nm, delivering excellent stability and high quality beam profile.
Moreover, efforts to refine the THG efficiency led to a successful improvement of the aforementioned fiber-based source at 355 nm. This was achieved by deploying a single-pass second-harmonic generation (SHG) under noncritical phase-matching in LiB3O5 (LBO) crystal, which considerably enhanced the output power and improved the overall performance with regard to stability and beam quality in the green, that are technologically important for a diverse range of technological applications. The obtained results at 355 nm confirm the viability of BIBO as a highly attractive material for efficient generation of low-intensity, high-average-power picosecond pulses in the UV.
Further, we demonstrated a fiber-based high-repetition-rate UV source at 266 nm based on single-pass FHG in BBO crystal in a simple and practical design. Using direct single-pass SHG of 1064 nm in LBO as a pump source for the BBO crystal, 1.7 W of output power at 266 nm was generated in a high beam quality with excellent stability and spectral features. This compact and robust design represents the highest single-pass efficiency and average power of a MHz-repetition-rate picoseconds UV source at 266 nm ever demonstrated.

Las fuentes estables de luz pulsada en el ultravioleta (UV) en el régimen de picosegundos (ps) con altas frecuencias de repetición y de alta potencia juegan un papel crucial en gran cantidad de aplicaciones. Alguno ejemplos son la detección atmosférica de gases, técnicas de espectroscopia o el almacenamiento óptico de datos. Además, las nuevas técnicas de procesado de materiales y de grabado láser requieren estas fuentes de pulsos ultracortos de alta potencia para conseguir los más altos niveles de precisión. En este sentido, las fuentes no lineales de radiación basadas en la conversión de frecuencias de paso único presentan las mejores características para cubrir dicha región espectral a día de hoy inaccesible a los láseres convencionales, ofreciendo un amplio abanico de soluciones para todas las aplicaciones anteriormente mencionadas. El desarrollo de estas fuentes de luz de alta potencia basadas en la generación del tercer y cuarto armónico (THG y FHG del inglés) de láseres de fibra de 1064 nm son de gran interés gracias a su compacto diseño, alta eficiencia, larga vida, excelente estabilidad y buena relación calidad-precio. Las características de estas fuentes están determinadas por la elección del cristal no lineal que se utilice. La generación de radiación UV presenta particulares dificultades cuando se trata de pulsos de ps a baja intensidad a altas frecuencias de repetición. En estos casos, los cristales birrefringentes de la familia de los boratos son los mejores candidatos para la generación de esta radiación dada la ausencia de materiales no lineales periódicamente polarizados adecuados para este fin. En esta tesis se presenta el desarrollo de varias fuentes de UV de alta potencia basadas en la conversión de frecuencias, empleando diferentes configuraciones experimentales así como distintos cristales no lineales, construyendo diseños compactos, fiables y de bajo coste. En concreto, se escogieron los cristales relativamente nuevos, ß-BaB2O4 (BBO) y BiB3O6, (BIBO), para nuestras fuentes de UV. Estos presentan mejoras sustanciales en las propiedades ópticas, térmicas y de ajuste de fases para THG y FHG. Por otro lado, en esta tesis se utilizó un láser de fibra de iterbio a 1064 nm como fuente de bombeo. Primeramente, se demostró una nueva fuente de UV de 355 nm comprendida por dos etapas en un innovador esquema multicristal. Este incluye dos cristales BIBO que amplifican eficientemente los efectos inducidos por su propia birrefringencia. Esta fuente generó simultáneamente el segundo y tercer armónico de un láser de fibra de iterbio a 1064 nm de alta potencia, presentando una excelente estabilidad con un perfil en el haz de alta calidad. En segundo lugar, gracias a los esfuerzos para incrementar la eficiencia del THG se obtuvieron mejoras sustanciales respecto a la anterior fuente de UV de 355 nm. La generación del segundo armónico (SHG del inglés) se realizó implementando un cristal LiB3O5 (LBO), con ajuste de fases no crítico de paso único y por ello se incrementó la potencia y se mejoraró la estabilidad y la calidad del haz de 532 nm. Posteriormente se procedió a sumar las frecuencias ¿1064 nm y 532 nm¿, obteniendo unos resultados a 355 nm que confirman la viabilidad del BIBO como un excelente material para generar eficientemente pulsos de ps de baja intensidad en el UV. Por último, también demostramos una fuente de radiación de 266 nm con alta frecuencia de repetición basado en FHG de paso único usando un cristal BBO mediante un diseño simple y práctico. Utilizando el SHG de 1064 nm de paso único generado en un cristal LBO como fuente de bombeo para el cristal BBO, pudimos generar hasta 1.7 W de potencia de salida a 266 nm, con un haz de gran calidad y excelentes características espectrales y de estabilidad. Este diseño compacto y robusto presenta la mayor eficiencia de paso único y potencia media en una fuente de 266 nm de ps con frecuencia de repetición de MHz jamás demostrada

Les fonts estables de llum polsada en l'ultraviolat (UV) en el règim de picosegons amb altes freqüències de repetició i d'alta potència, juguen un paper crucial en gran quantitat d'aplicacions. Algun d'aquests exemples són la detecció atmosfèrica de gasos, tècniques d'espectroscòpia o l'emmagatzemat òptic de dades. A més a més, les noves tècniques de processat de materials i de gravat làser requereixen aquestes fonts de polsos ultracurts d'alta potència per aconseguir els més alts nivells de precisió.
En aquest sentit, les fonts de radiació no lineal basades en la conversió de freqüències de pas únic presenten les millors característiques per cobrir aquesta regió espectral a dia d'avui inaccessible als làsers convencionals, oferint un ampli ventall de solucions per totes les aplicacions anteriorment esmentades. El desenvolupament d'aquestes fonts de llum d'alta potència basades en la generació del tercer i quart harmònic (THG i FHG per les seves sigles en anglès) del làser de fibra de 1064 nm són de gran interès gràcies al seu compacte disseny, alta eficiència, llarga vida, excel·lent estabilitat i bona relació qualitat-preu. Les característiques d'aquestes fonts estan fortament determinades per l'elecció del cristall no lineal que s'utilitzi. La generació de radiació UV presenta particulars dificultats quan es tracta de polsos de picosegons a baixa intensitat amb altes freqüències de repetició. En aquests casos, els cristalls birefringents de la família dels borats són els candidats més atractius per la generació d'aquesta radiació donada l'absència de materials no lineals periòdicament polaritzats adequats per aquesta finalitat.
En aquesta tesi es presenta el desenvolupament de diverses fonts d'UV d'alta potència basades en la conversió de freqüències, emprant diferents configuracions experimentals així com diferents cristalls no lineals, construint dissenys compactes, fiables i de baix cost. En concret, es van escollir els cristalls relativament nous, β-BaB2O4 (BBO) i BiB3O6, (BIBO), per les nostres fonts d'UV. Aquests presenten millores substancials pel que fa a les propietats òptiques, tèrmiques i d'ajust de fases per THG i FHG. D'altra banda, en els treballs presentats en aquesta tesi es va utilitzar un làser de fibra d'iterbi a 1064 nm com a font de bombeig.
En primer lloc, es va demostrar una nova font d'UV de 355 nm que consta de dues etapes en un simple i innovador esquema multi-cristall. Aquest inclou dos cristalls BIBO que amplifiquen eficientment els efectes induïts per la seva pròpia birefringència. Aquesta font va generar simultàniament el segon i tercer harmònic d'un làser de fibra d'iterbi a 1064 nm d'alta potència, presentant una excel·lent estabilitat amb un perfil al feix d'alta qualitat. A més a més, es van fer servir al màxim les tècniques per un òptim enfocament i el consegüent augment de l'eficiència.
En segon lloc, els esforços per incrementar l'eficiència del THG van resultar en millores substancials respecte l'anterior font d'UV de 355 nm. La generació del segon harmònic (SHG per les seves sigles en anglès) es va realitzar mitjançant la implementació d'un cristall LiB3O5 (LBO), que presenta un ajust de fases no crític de pas únic. Gràcies a aquesta acció, es va realçar la potència i es van millorar les característiques de sortida de la font com l'estabilitat i la qualitat del feix de 532 nm, les quals són importants per diverses aplicacions tecnològiques. Posteriorment es va procedir, com en el cas anterior, a sumar les freqüències –1064 nm i 532 nm–, obtenint uns resultats a 355 nm que confirmen la viabilitat del BIBO com un excel·lent material per generar eficientment polsos de picosegons de baixa intensitat en el UV.
Per últim, també vam demostrar una font de radiació de 266 nm amb un alta freqüència de repetició basat en FHG de pas únic utilitzant un cristall BBO mitjançant un disseny simple i pràctic. Utilitzant el SHG de 1064 nm de pas únic generat en un cristall LBO com a font de bombeig per el cristall BBO, va poder generar fins a 1.7 W de potència de sortida a 266 nm, presentant un feix de gran qualitat amb unes excel·lents característiques espectrals i d'estabilitat. Aquest disseny és compacte i robust, presenta la major eficàcia de pas únic i potència mitja en una font de 266 nm de picosegons amb freqüència de repetició de MHz mai demostrada fins ara.