Ανάπτυξη και εφαρμογή τεχνικών προσδιορισμού πολύ χαμηλών συγκεντρώσεων ραδιενεργών ιχνοστοιχείων σε δείγματα περιβαλλοντικής σημασίας
Authors: Σάββα Μαρίλια 
Published: September 2021

Η παρούσα Διδακτορική Διατριβή (Δ.Δ.) είχε ως αντικείμενο τον προσδιορισμό πολύ χαμηλών συγκεντρώσεων φυσικών και τεχνητών ραδιενεργών ισοτόπων σε περιβαλλοντικά δείγματα, με τεχνικές γ-φασματοσκοπίας. Όπως είναι γνωστό, φυσικά και τεχνητά ραδιενεργά ισότοπα, με χαμηλή ή υψηλότερη ειδική ραδιενέργεια περιέχονται και είναι δυνατό να ανιχνεύονται σε πάσης φύσεως περιβαλλοντικά δείγματα. Ακόμα και στην περίπτωση όπου, λόγω της χαμηλής ειδικής ραδιενέργειας των δειγμάτων, η ραδιοβιολογική σημασία των ισοτόπων είναι αμελητέα, η ανίχνευσή τους μπορεί να έχει ενδιαφέρον σε διάφορες εφαρμογές, όπως για παράδειγμα κατά τη χρήση τους ως ιχνηλάτες περιβαλλοντικών διεργασιών. Επιπλέον, η βελτίωση των επιπέδων ανίχνευσης ενός ισοτόπου από μία γ-φασματοσκοπική διάταξη, μπορεί να επιτρέψει την ανίχνευση του ισοτόπου σε δείγματα μικρότερου όγκου, χωρίς σημαντικό συμβιβασμό στην ακρίβεια της μέτρησης, κάτι που έχει προφανείς συνέπειες κατά το σχεδιασμό της δειγματοληψίας. Καθώς το υπόστρωμα μίας γ-φασματοσκοπικής διάταξης είναι ένας παράγοντας που καθορίζει την ικανότητα ανίχνευσης χαμηλών επιπέδων ραδιενέργειας σε ένα δείγμα, η μείωσή του είναι πάντα άκρως επιθυμητή. Στο πλαίσιο της Δ.Δ. έγινε η εγκατάσταση, μελέτη και αξιοποίηση του νέου συστήματος Compton Suppression (CSS), το οποίο εγκαταστάθηκε στον ανιχνευτή XtRa του Ε.Π.Τ. - Ε.Μ.Π., με στόχο τη μείωση του συνεχούς υποστρώματος του ανιχνευτή και τη βελτίωση των ανιχνευτικών δυνατοτήτων του ανιχνευτικού συστήματος XtRa - CSS. Η συγκρότηση της διάταξης επιτρέπει την ταυτόχρονη συλλογή δύο φασμάτων με μειωμένο (suppressed) ή όχι (unsuppressed) το συνεχές υπόστρωμα. Στο πλαίσιο της μελέτης που έγινε, χρησιμοποιήθηκαν μία σειρά από δείκτες, οι οποίοι αναφέρονται στη βιβλιογραφία, μέσω των οποίων διαπιστώθηκε η επίδραση των διαφόρων φαινομένων τα οποία παρατηρούνται κατά την ανίχνευση των γ-φωτονίων από το σύστημα, και πρέπει να λαμβάνονται υπόψη τόσο κατά τη διάρκεια της βαθμονόμησης της διάταξης, όσο και κατά τη διάρκεια αναλύσεων ρουτίνας. Ως αποτέλεσμα της μελέτης αυτής γίνεται πρόταση για τις βέλτιστες συνθήκες ανίχνευσης καθενός ισοτόπου ξεχωριστά. Στη συνέχεια, η διάταξη βαθμονομήθηκε πειραματικά αλλά και με χρήση τεχνικών προσομοίωσης Monte Carlo για μία σειρά από γεωμετρίες πηγής-ανιχνευτή. Για το σκοπό αυτό χρειάσθηκε να τροποποιηθεί ο κώδικας προσομοίωσης PENELOPE που χρησιμοποιείται στο Ε.Π.Τ. - Ε.Μ.Π., ώστε να λαμβάνει υπόψη τόσο το φαινόμενο της πραγματικής σύμπτωσης φωτονίων (true coincidence) κατά τη διάρκεια συλλογής του φάσματος, όσο και για να προσομοιώνει ένα σύστημα Compton Suppression, που αποτελείται από δύο ανεξάρτητους ανιχνευτές (πρωτεύων ανιχνευτής και δευτερεύων ανιχνευτής ή ενεργητική θωράκιση) οι οποίοι επικοινωνούν μεταξύ τους.Από τους βασικούς στόχους της Δ.Δ. ήταν η ανίχνευση ραδιενεργών ισοτόπων τα οποία βρίσκονται σε πολύ χαμηλές συγκεντρώσεις σε περιβαλλοντικά δείγματα. Για το σκοπό αυτό αναπτύχθηκαν κατάλληλες τεχνικές δειγματοληψίας ατμοσφαιρικού αεροζόλ και υγρών ατμοσφαιρικών κατακρημνίσεων και προετοιμασίας δείγματος και αναλύθηκε μεγάλο πλήθος δειγμάτων, κυρίως (α) δείγματα που έχουν ρυπανθεί από τα πυρηνικά ατυχήματα στο Chernobyl και στη Fukushima, (β) δείγματα ατμοσφαιρικού αεροζόλ και υγρών κατακρημνίσεων. Από τις αναλύσεις αυτές κατέστη δυνατή η ανίχνευση στο έδαφος 241Am από την εποχή του Chernobyl και η συσχέτισή του με τη συγκέντρωση του 137Cs. Επίσης, κατέστη δυνατή η ανίχνευση στο ατμοσφαιρικό αεροζόλ και στις υγρές κατακρημνίσεις ισοτόπων εξαιτίας του ατυχήματος στη Fukushima σε επίπεδα λίγων δεκάδων μBq/m3, αλλά και φυσικών ραδιενεργών ισοτόπων γήινης και κοσμικής προέλευσης, όπως το 210Pb, το 7Be αλλά και το 22Na – το οποίο ανιχνεύεται με εξαιρετική δυσκολία, λόγω της χαμηλής ραδιενέργειάς του, της τάξης του 1μBq/m3 – ισότοπα τα οποία χρησιμοποιούνται στη βιβλιογραφία ως ιχνηλάτες ατμοσφαιρικών διεργασιών. Στο Ε.Π.Τ. - Ε.Μ.Π. εφαρμόζεται εδώ και πολλά χρόνια και η τεχνική της νετρονικής ενεργοποίησης για την ανίχνευση και τον ποσοτικό προσδιορισμό μίας σειράς μη ραδιενεργών ιχνοστοιχείων. Η ανιχνευτική διάταξη XtRa - CSS αξιοποιήθηκε, με στόχο την ανίχνευση περισσοτέρων στοιχείων και τη βελτίωση των επιπέδων ανίχνευσής τους. Στο πλαίσιο της Δ.Δ., η εφαρμογή μίας σειράς σεναρίων ακτινοβόλησης – γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης, σε συνδυασμό με τη χρήση του συστήματος XtRa - CSS, οδήγησε στην ανίχνευση 15 στοιχείων και ιχνοστοιχείων (Al, As, Au, Cu, Eu, Fe, Ga, K, La, Mg, Mn, Na, Sb, Sc, Zn) και βελτίωσε τα κατώτερα επίπεδα ανίχνευσης έως και 7 φορές σε σχέση με το παρελθόν. Επιπλέον, προσδιορίσθηκαν οι κατάλληλοι συντελεστές βαθμονόμησης που επιτρέπουν τον ποσοτικό προσδιορισμό των παραπάνω στοιχείων σε περιβαλλοντικά δείγματα όπως: χώμα, ιπτάμενη τέφρα, θαλάσσιο ίζημα και βιομηχανική σκωρία.