Nonlocal and nonlinear effects in nanophotonics
Authors:   , Rodríguez Echarri Álvaro 
Published: September 2024

(English) The fundamental science and technological applications of light-matter interactions on nanometer length scales form the field of study known as nanophotonics. Explorations in nanophotonics expand our understanding at the interface between classical and quantum physics, while offering the means to address key societal challenges presented by the information and communication age, particularly concerning the development of light-based technologies that perform faster and more efficiently than their electronic counterparts.
Light consists of propagating electromagnetic waves that can be guided, diffracted, or scattered through their interaction with matter. As a wave, light is characterized by its wavelength in free space, with the visible spectrum corresponding to ~400 - 800 nm, while the infrared and ultraviolet regimes of electromagnetic radiation emerge at wavelengths just above and below the visible range, respectively. To control light on the nanoscale, one must overcome the well-known Abbe limit of diffraction that prevents the focusing of light on length scales below the optical wavelength, which can be circumvented by employing optical resonances in materials. In particular, we explore plasmons-the collective oscillations of conduction electrons in metals-as a platform to concentrate electromagnetic energy down to nanometric volumes, enhancing the associated electromagnetic fields and light-matter interactions. Noble metals such as gold, silver, and copper represent the standard choice of material in the study of subwavelength optics and plasmonics, while recent advancements in nanofabrication enable customization of their plasmon resonances. In this thesis, we theoretically explore the interaction of light (comprising the mid-infrared, visible, and UV parts of the electromagnetic spectrum) with noble metal films engineered with atomic-scale precision.
The manuscript starts with a comprehensive introduction of plasmons in metallic films, emphasizing the unique features that make these subwavelength optical excitations appealing for implementation in technological applications. We go beyond classical electromagnetism approaches by incorporating semi-classical models to describe the optical response of matter at the atomic level, which involves further complexity. Accordingly, the first and second chapters of the thesis are devoted to the introduction of classical and quantum mechanical descriptions of plasmons in metallic films, respectively. Chapter 3 utilizes these pillars as a foundation to study three aspects of light-matter interactions in metallic thin films at the nanoscale on which we concentrate: surface effects, interaction with electron beams, and heterostructure architectures in which we combine ultra-thin metallic films with two-dimensional materials such as graphene.
Once we have analyzed different aspects of the linear properties of the plasmonic response, Chapter 4 focuses on the nonlinear optical behaviour of metal films. The first part describes the intrinsic nonlinear properties of metal films, whereas the second part explores a specific nonlinear phenomenon: two-photon luminescence in gold films. Following up with nonlinear properties but deviating from the use of metallic thin films, we propose in Chapter 5 a path to channel entangled photons encoded in the optical modes of a waveguide and excite them by direct external illumination, leveraging the nonlinear properties of the waveguide and that overcomes involved optical elements commonly used in the generation of entangled photon pairs.
Overall, the thesis introduces a quantum mechanical model to understand the plasmonic properties of noble metal films, revealing the benefits of few-atom-thick films for boosting light-matter interaction at the nanoscale. We envision that our findings contribute to broadening the fundamental limits in nonlocal and nonlinear nanophotonics, stimulating the generation of new plasmonic and optoelectronic applications.

(Català) La ciència bàsica i les aplicacions tecnològiques que tenen com a protagonista la interacció de la llum amb la matèria a escales nanomètriques, formen el que anomenem el camp d'estudi de la nanofotònica. Explorar els límits del coneixement de la nanofotònica, ens permet comprendre millor la frontera entre la teoria clàssica i el món quàntic per endinsar-nos a explorar nous fenòmens. L'estudi dels esdeveniments que tenen lloc a la nano escala és essencial per fer front als reptes d'una societat que viu en l'era de la informatització i que es preocupa per desenvolupar tecnologies basades en la llum que rendeixin més ràpid i siguin més eficients que les actuals basades en l'electrònica.
La llum és formada per ones electromagnètiques que poden ser guiades, difractades, o dispersades durant la interacció amb el medi. Com a ona, la llum es caracteritza per la seva longitud d'ona, que oscil·la entre els ~400 els 800 nm pel rang del visible, mentre que hi trobem l'infraroig proper i l'ultraviolat just per sota i per sobre, respectivament. El límit de difracció d'Abbe limita la capacitat de focalitzar un feix per sota de la longitud d'ona d'aquest, però que pot ser superat fent ús de ressonàncies òptiques en materials. Concretament, explorem els plasmons -oscil·lacions col·lectives dels electrons de conducció en metalls- com a plataforma per concentrar l'energia electromagnètica de la llum incident en volums nanomètrics, incrementant així les intensitats d'aquests i millorant el rendiment de les interaccions llum-matèria. Els metalls nobles com ara l'or, la plata, o el coure, són una elecció habitual en plasmònica i per a l'estudi de l'òptica a escales inferiors a la longitud d'ona. Això s'ha pogut aconseguir gràcies als avenços tecnològics en la nanofabricació per tal de dissenyar amb precisió les ressonàncies plasmòniques. En aquesta tesi, explorem teòricament la interacció de la llum (corresponent a les parts de l'infraroig proper, el visible, i a l'ultraviolat) amb pel·lícules primes fetes de metalls nobles fabricades amb precisió atòmica.
El capítol 1 és una introducció dels plasmons en metalls de capes primes (amb gruixos comparables a la mida dels àtoms), fent èmfasi en les propietats òptiques úniques que fan que siguin materials atractius per a la seva aplicació en dispositius tecnològics. D'aquesta manera, els Capítols 1 i 2 de la tesi se centren a introduir des d'un punt de vista de la física clàssica i de la mecànica quàntica les propietats plasmòniques de capes primes metàl·liques, respectivament. Els dos primers capítols assenten els fonaments teòrics de la tesi sobre els quals la resta de capítols es recolzen. En concret, el Capítol 3 estudia tres aspectes de la interacció llum-matèria amb metalls en capes primes, aquests són: els efectes de superfície, la interacció amb feixos d'electrons, i el disseny d'estructures multicapes on combinem les pel·lícules superprimes amb materials bidimensionals com és, per exemple, el grafè.
El Capítol 4 se centra en l'estudi de les propietats no lineals en metalls de capes primes. La primera part analitza les propietats no lineals intrínseques dels metalls prims, mentre que la segona descriu un fenomen concret: la fotoluminescència de dos fotons en capes d'or. Seguint amb fenòmens no lineals, però allunyant-nos dels metalls prims, proposem en el Capítol 5 un mètode per generar fotons entrellaçats directament acoblats als modes d'una guia d'ones aprofitant les propietats no lineals d'aquesta.
En general, aquesta tesi introdueix un model quàntic per comprendre les propietats plasmòniques de pel·lícules primes fetes de metalls nobles, revelant els avantatges d'emprar capes primes de mida atòmica per a millorar la interacció llum-matèria a l'escala nanomètrica. Confiem que els nostres resultats contribueixin a expandir els límits fonamentals dels efectes no locals i no lineals en el camp de la nanofotònica, estimulant així la generació de noves aplicacions plasmòniques i optoelectròniques.