Enabling efficient analysis of CVD processes by combining CFD and data-driven reduced-order modeling
Authors: Γκίνης Παύλος 
Published: February 2022

Στη παρούσα διδακτορική διατριβή, προτείνεται ένα υπολογιστικό πλαίσιο βασισμένο σε δεδομένα, χωρίς εξισώσεις, για την αποτελεσματική αντιμετώπιση σύνθετων μοντέλων Υπολογιστικής Ρευστοδυναμικής (Computational Fluid Dynamics, CFD) μεγάλης κλίμακας. Οι περιπτωσιολογικές μελέτες που χρησιμοποιούνται για την εφαρμογή πλαισίου αφορούν αντιδραστήρες Χημικής Απόθεσης από Ατμό (Chemical Vapor Deposition, CVD), καθώς τα CFD μοντέλα τους παρουσιάζουν πολλαπλές προκλήσεις, όπως πολύπλοκες γεωμετρίες, ποικιλία ανταγωνιστικών φαινομένων μεταφοράς, πολλαπλές οδούς χημικής αντίδρασης και μη γραμμικότητα. Τα μοντέλα CFD διακριτοποιούνται και επιλύονται με τον εμπορικό κώδικα ANSYS Fluent χρησιμοποιώντας τη Μέθοδο Πεπερασμένων Όγκων (Finite Volume Method, FVM). Η υπολογιστική μελέτη τέτοιων προβλημάτων είναι δαπανηρή λόγω του μεγέθους του μοντέλου CFD υπό μελέτη, το οποίο είναι αποτέλεσμα της χρήσης υπολογιστικών πλεγμάτων υψηλής ποιότητας και των φυσικοχημικών φαινομένων που εμφανίζονται σε έναν αντιδραστήρα CVD. Ως εκ τούτου, ο κύριος σκοπός αυτής της διατριβής είναι η ανάπτυξη και βελτιστοποίηση ενός υπολογιστικού πλαισίου, βασισμένο σε μεθόδους μηχανικής εκμάθησης και δεδομένα, χωρίς γνώση των εξισώσεων, το οποίο χρησιμοποιείται για τη δημιουργία Μοντέλων Μειωμένης Τάξης (Reduced Order Model, ROM) των μοντέλων υψηλής διάστασης των αντιδραστήρων CVD. Τέλος, η υπολογιστική επεξεργασία των ROM είναι σημαντικά φθηνότερη από το αρχικό λεπτομερές μοντέλο του αντιδραστήρα CVD και τελικά παράγει τα ίδια αποτελέσματα υψηλής πιστότητας.Ο πυρήνας του προτεινόμενου υπολογιστικού πλαισίου είναι συγκεκριμένα οι αλγόριθμοι μηχανικής εκμάθησης της Ορθής Ορθογώνιας Αποσύζευξης (Proper Orthogonal Decomposition, POD) και των Τεχνητών Νευρωνικών Δικτύων (Artificial Neural Networks, ANN). Αρχικά, εφόσον και οι δύο αλγόριθμοι βασίζονται σε δεδομένα, πραγματοποιείται η συλλογή αυτών με την επίλυση του μοντέλου CFD αρκετές φορές. Η συλλογή δεδομένων εκτελείται σε CFD μοντέλα με αραιά υπολογιστικά πλέγματα χωρίς χημεία, για να μειωθεί το κόστος της διαδικασίας. Το τελευταίο είναι μια υπόθεση ότι η χημεία δεν επηρεάζει την κατάσταση του αντιδραστήρα, επειδή το μείγμα των αντιδρώντων στις διεργασίες CVD είναι αραιό. Η συλλογή δεδομένων είναι μια διαδικασία βηματικών επιβολών σε μια από τις μεταβλητές ελέγχου της διεργασίας και η καταγραφή της τροχιάς της δυναμικής απόκρισης του συστήματος κατά τη μετάβαση από την αρχική μόνιμη κατάσταση στην τελική. Αυτή η τροχιά διακριτοποιείται σε στιγμιότυπα της κατάστασης του αντιδραστήρα για κάθε χρονική στιγμή. Μετά τη συλλογή δεδομένων, η μέθοδος POD χρησιμοποιείται για τον προσδιορισμό της βέλτιστης ορθοκανονικής βάσης χαμηλής διάστασης που περιέχει τις περισσότερη πληροφορία της χωρικής εξάρτησης και παρέχει την καλύτερη ακρίβεια στην αναδημιουργία τμημάτων του συνόλου δεδομένων. Δεδομένου ότι η POD δεν είναι σε θέση να καταγράψει την χρονική εξάρτηση των δεδομένων, αυτό επιτυγχάνεται με τη χρήση του ίδιου συνόλου δεδομένων και της προκύπτουσας βάσης POD για την εκπαίδευση και προσομοίωση ενός μη γραμμικού νευρωνικού δικτύου με ανατροφοδότηση και εξωγενείς εισόδους (Nonlinear Autoregressive Network with exogenous inputs, NARX) για διαφορετικές τιμές εισόδου της μεταβλητής ελέγχου. Επομένως, αυτό οδηγεί σε ένα τελικό Μοντέλο Μειωμένης Τάξης (Reduced Order Model, ROM) που μπορεί να παράγει γρήγορες προσεγγίσεις των καταστάσεων του συστήματος για οποιαδήποτε δεδομένη τιμής της μεταβλητής εισόδου με εξαιρετικά χαμηλό υπολογιστικό κόστος και μεγάλη ακρίβεια. Τέλος, λαμβάνοντας υπόψη ότι το ROM δημιουργείται με βάση δεδομένα που προέρχονται από υπολογισμούς σε αραιό πλέγμα και χωρίς χημεία, οι προβλέψεις του χρησιμοποιούνται ως αρχικές εκτιμήσεις μετά την παρεμβολή τους, με την παρεμβολή από-πλέγμα-σε-πλέγμα ή πλησιέστερου γείτονα, στο μοντέλο πυκνού πλέγματος που περιλαμβάνει τις χημικές αντιδράσεις. Το τελευταίο στη συνέχεια συγκλίνει σε μικρό αριθμό επαναλήψεων και δίνει την επιθυμητή λύση υψηλής ακρίβειας. Στην παρούσα διατριβή παρουσιάζονται τρία διαφορετικά συστήματα, το πρώτο είναι η CVD αλουμίνιου από την πρόδρομη ένωση DMEAA, το δεύτερο η CVD χαλκού από το copper amidinate και το τελευταίο αποτελεί έναν αντιδραστήρα CVD που παρουσιάζει πολλαπλότητα λύσεων. Στη μελέτη του πρώτου συστήματος, το μοντέλο CFD του αντιδραστήρα συνοδεύεται από σημαντικό υπολογιστικό κόστος, λόγω του μεγέθους του πλέγματος και της πολύπλοκης κινητικής αντιδράσεων. Οπότε, ακολουθώντας το προτεινόμενο πλαίσιο δημιουργείται ένα ROM που, με αμελητέο σφάλμα στις προβλέψεις του, επιταχύνει τις προσομοιώσεις CFD κατά 2.5 φορές σε «ώρες πυρήνα» (ώρες πυρήνα = πραγματικός χρόνος ρολογιού x πυρήνες επεξεργαστή CPU που χρησιμοποιούνται στην παράλληλη επεξεργασία) και 312 φορές όταν δεν εξετάζεται η χημεία. Κατά τη διάρκεια της δεύτερης περιπτωσιολογικής μελέτης της CVD του χαλκού, προτείνεται και εφαρμόζεται ένα νέο δίκτυο χημικών αντιδράσεων πάνω σε υπάρχοντα πειραματικά δεδομένα. Με τη δημιουργία και χρήση ενός ROM επιταχύνεται η διαδικασία προσαρμογής των κινητικών παραμέτρων των αντιδράσεων, μια διαδικασία που φέρει υψηλό υπολογιστικό φορτίο, καθώς ένα μεγάλο μέρος της αποτελεί δοκιμή και σφάλμα. Το δίκτυο αντιδράσεων αποτελείται από δύο ογκομετρικές αντιδράσεις αποσύνθεσης που ενεργοποιούνται σε υψηλές θερμοκρασίες και μία αντίδραση επιφανειακής απόθεσης. Οι πρώτες προτείνονται με σκοπό την εξήγηση και αποτύπωση της μείωσης του ρυθμού απόθεσης σε υψηλές θερμοκρασίες υποστρώματος, η οποία εμφανίζεται στα πειραματικά ευρήματα. Οι δύο αντιδράσεις αποσύνθεσης είναι μια αφαίρεση καρβοδιιμιδίου (carbodiimide deinsertion) και μια αφαίρεση β-υδρογόνου (β-hydrogen abstraction) του copper amidinate και οι κινητικές σταθερές αυτών προσαρμόζονται στα διαθέσιμα πειραματικά δεδομένα. Η χρήση του ROM αποδίδει 4 φορές επιτάχυνση σε πραγματικό χρόνο ρολογιού με ασήμαντα σφάλματα στις προβλέψεις, κάτι που είναι ζωτικής σημασίας για τη διαδικασία προσαρμογής, καθώς το μοντέλο πρέπει να προσομοιωθεί αρκετές φορές. Η τελευταία περιπτωσιολογική μελέτη αφορά έναν αντιδραστήρα CVD με πολλαπλότητα λύσεων, ο οποίος για τις ίδιες συνθήκες λειτουργίας έχει τρεις διαφορετικές καταστάσεις, δύο ευσταθείς και παρατηρήσιμες πειραματικά, και μία ασταθή που δεν είναι παρατηρήσιμη πειραματικά. Η πολλαπλότητα του χώρου λύσεων αυξάνει το υπολογιστικό κόστος της CFD μελέτης, ειδικά κοντά στα σημεία καμπής μεταξύ των ευσταθών/ασταθών κλάδων καταστάσεων του χώρου λύσεων, καθώς η σύγκλιση του επιλυτή «πηδά» μεταξύ των δύο διαφορετικών ευσταθών καταστάσεων. Επομένως, το υπολογιστικό πλαίσιο εφαρμόστηκε για τη δημιουργία ενός ROM με βάση τα δεδομένα από τους δύο ευσταθείς κλάδους λύσεων, άνευ γνώσης των εξισώσεων. Το ROM μπορεί να συλλάβει την πολλαπλότητα στο μελετημένο χώρο λύσεων με σφάλμα λιγότερο από 2%, για οποιαδήποτε τιμή εισόδου της ελεγχόμενης μεταβλητής, επιβεβαιώνοντας έτσι ότι το προτεινόμενο πλαίσιο μπορεί να αντιμετωπίσει και σύνθετα μη γραμμικά συστήματα.