Growth of graphene and combination with dielectric materials for new electronic devices
Authors: Marquez-Velasco Jose 
Published: September 2021

Το γραφένιο είναι ένα δισδιάστατο υλικό με πολλά υποσχόμενες προοπτικές για εφαρμογές σε ηλεκτρονικές διατάξεις νέας γενιάς. Στο πλαίσιο αυτής της διδακτορικής διατριβής, βελτιστοποιήθηκε η διαδικασία ανάπτυξης μονοατομικού στρώματος γραφενίου σε υποστρώματα χαλκού, μέσω της μεθόδου Χημικής Εναπόθεσης από Φάση Ατμών (Chemical Vapor Deposition, CVD). Για τον έλεγχο των αποτελεσμάτων, μεγάλες επιφάνειες μονοατομικού γραφενίου με μικρή πυκνότητα ατελειών χαρακτηρίστηκαν μέσω της φασματοσκοπίας Raman. Παρά το γεγονός ότι η φασματοσκοπία Raman χρησιμοποιείται ευρέως για την ανίχνευση του αριθμού των στρωμάτων AB stacked γραφενίου, η μέθεοδος δεν είναι επαρκής όταν χρησιμοποιείται σε άλλες στρωματικές δομές. Ως απάντηση σε αυτό το πρόβλημα, αποδείχτηκε ότι η μέθοδος ARPES μπορεί να χρησιμοποιηθεί για να προσδιοριστεί ο αριθμός των στρωμάτων του Νon-AΒ stacked γραφενίου επί μονοκρυσταλλικου Cu(111). Το συμπέρασμα είναι ότι αυτές οι δομές αποτελούνται από τρία στρώματα γραφενίου, περιστραμμένα μεταξύ τους, ανά δύο, κατά ~4°. Επιχειρήθηκε επιπλέον μία ακόμα προσέγγιση για την ανάπτυξη μονοατομικού στρώματος γραφενίου. Από ένα δείγμα AB stacked πολυστρωματικού γραφενίου, ο αριθμός των στρωμάτων μειώθηκε με διάβρωση του δείγματος σε ατμόσφαιρα υδρογόνου και με χρήση ήπιας θερμοκρασίας. Ωστόσο δεν καταφέραμε να επιτύχουμε τον αρχικό μας στόχο και να παράξουμε μονοατομικό στρώμα γραφενίου. Αντί αυτού καταφέραμε όμως να μειώσουμε το δείγμα σε AB-stacked ολιγοστρωματικό γραφένιο, κάτι το οποίο έχει επίσης ενδιαφέρον, δεδομένου ότι μέχρι τώρα ήταν δύσκολο να επιτευχθεί η ανάπτυξη μεγάλων επιφανειών AB-stacked γραφενίου μέσω της CVD. Αξίζει επίσης να σημειωθεί ότι η παραπάνω διαδικασία δεν προκάλεσε εμφανή ελαττώματα στο πλέγμα. Τα πειραματικά αποτελέσματα επιβεβαιώθηκαν μέσω της φασματοσκοπίας Raman και της XPS. Σε συνέχεια των προηγούμενων, καταφέραμε να ενσωματώσουμε γραφένιο σε πύλες MIS. Τόσο η διαδικασία μεταφοράς του γραφενίου στις πύλες όσο και η εναπόθεση του Al2O3 βελτιστοποιήθηκαν προκειμένου να αποφευχθούν τα ελαττώματα στο γραφένιο. Στη συνέχεια μετρήθηκαν οι καμπύλες C-V των πυκνωτών, μέ και χωρίς γραφένιο, για να προσδιοριστεί η επίδραση του γραφενίου στη λειτουργία της συνολικής δομής. Τα αποτελέσματα έδειξαν μία μεγάλη αύξηση έως και 35% της συνολικής πυκνότητας στη συσσώρευση, πάνω από τη γεωμετρική πυκνότητα. Αυτή αποδόθηκε στην συμμετοχή της αρνητικής κβαντικής πυκνότητας του γραφενίου, μετά από θεωρητική αναπαράσταση του μοντέλου της εν λόγω διάταξης. Τέλος, εξετάστηκε η σταθερότητα του γραφενίου επάνω σε διαφορετικά δισδιάστατα υποστρώματα όπως τα h-AlN/Ag111, h-BN/Ni111, HfSe2/Ni111 και MoSe2/TaSe2, μέσω της θεωρίας συναρτησιακού της πυκνότητας (DFT). Επιπλέον, από τη μελέτη των xii ηλεκτρονιακών ιδιοτήτων των δομών που αναφέρθηκαν παραπάνω, προέκυψε ότι τα διελεκτρικά υλικά με μεγαλύτερο ενεργειακό χάσμα (h-AlN, h-BN and MoSe2) δεν επηρεάζουν τις ηλεκτρονιακές ιδιότητες του γραφενίου, ενώ αυτά με μικρότερο ενεργειακό χάσμα (HfSe2) σαφώς επηρεάζουν περισσότερο σημαντικά την τοπική πυκνότητα καταστάσεων (LDOS) του γραφενίου. Ως προς τα μέταλλα, αποδείχθηκε ότι ο Ag(111) διαφοροποιεί πιο έντονα τα LDOS του γραφενίου σε σχέση με το Ni(111) ή το TaSe2. Τέλος επισημαίνεται ότι η μέθοδος DFT χρησιμοποιήθηκε για να αναλυθούν οι μετρήσεις ARPES των διαφορετικών δισδιάστατων μεταβατικών μετάλλικών διχαλκογενίδων όπως τα TaSe2, ZrSe2 και HfSe2.