Nanoscale manipulation of optical fields
Authors:   , Dias Eduardo José Machado Correia Brioso 
Published: September 2024

(English) Besides its relevant fundamental interest, the in-depth understanding of light-matter interactions at the nanoscale has a profound impact on modern technological applications in diverse areas including telecommunications, information processing, sensing, and energy harvesting. In this context, surface polaritons provide us with the appealing ability to confine light down to subwavelength regions and produce strong near-field enhancements, thus assuming a growing importance in Nanophotonics research.

In this Thesis, we explore the precise control of nanoscale optical fields enabled by strong light-matter interactions in different materials. We concentrate on noble metals, due to their technological relevance and alluring near-infrared response, and graphene, due to its wide tunability and exceptional optical and thermal properties.

After an introductory revision of the necessary theoretical concepts in Chapter 1, we address in Chapters 2 and 3 the long-standing problem of efficiently coupling light into polaritons via scattering by small particles. Specifically, in Chapter 2, we quantify the coupling strength between light and 2D polaritons using accurate rigorous analytical methods, and find closed-form constraints that limit the maximum possible values of the corresponding coupling cross-section. We further argue that resonant particles placed at an optimum distance from the film can boost light-to-polariton coupling to order unity.

In Chapter 3, we address the poor light-to-polariton coupling problem by demonstrating that, indeed, a small scatterer placed at a suitable distance from a planar surface can produce complete coupling of a focused light beam to surface polaritons. We formulate detailed general prescriptions on the beam profile and particle response that are required to achieve maximum coupling.

We then turn our attention to the manipulation of the plasmonic response of nanostructures via the modulation of the thermal response of graphene. In Chapter 4, we demonstrate the ability of hybrid systems composed by graphene and thin metal films to undergo large photothermal optical modulation upon ultrafast pumping by laser pulses to raise the electron temperature of graphene. Furthermore, we predict that ultrafast electron microscopy can be used to trace the rich out-of-equilibrium temporal dynamics of plasmons in graphene samples.

Finally, in Chapter 5, we propose that a high-energy electron beam can be used to experimentally probe the ultrafast nanoscale dynamics of dense charge-carrier plasmas. The interaction between the electron beam and the plasma results in a sizeable electron-beam energy variation as a signature that reveals information about the femtosecond and nanometer time- and length-scale dynamics of the electron cloud. We develop a comprehensive microscopic theory describing this interaction and allowing us to explain recent experimental results. We further propose that the low-frequency and strongly localized electromagnetic fields generated by the electron cloud can be manipulated and optimized via the geometrical characteristics of the system and the optical characteristics of the laser pump.

In summary, in this Thesis we explore the modulation of the nanoscale optical fields that arise from resonant light-matter interactions in different nanostructures, via the optimized shaping of light pulses or the induction of thermal effects. We hope that the results presented in this Thesis contribute to deepen the fundamental understanding of optical excitations at the nanoscale.

(Català) A més del seu interès fonamental, la comprensió en profunditat de les interaccions llum-matèria a la nanoescala té un impacte rellevant en les aplicacions tecnològiques modernes en diverses àrees, com ara, les telecomunicacions, el processament de la informació, el desenvolupament de sensors o la captació d'energia. En aquest context, els polaritons de superfície ens proporcionen la capacitat de concentrar la llum en regions de sublongitud d'ona i produir increments significants del camp proper, assumint, així, una importància creixent en la investigació de la nanofotònica.

En aquesta Tesi, s'explora el control precís dels camps òptics a la nanoescala activats per fortes interaccions llum-matèria en diferents materials. Ens centrem en els metalls nobles, tan per la seva rellevància tecnològica com per la seva atractiva resposta a l'infraroig proper, i en el grafè, que ofereix una àmplia modulació i propietats termo-òptiques excepcionals.

Després d'una revisió introductòria dels conceptes teòrics necessaris al Capítol 1, abordem en els Capítols 2 i 3 el problema d'acoblar de manera eficient la llum en polaritons mitjançant la dispersió per partícules petites. Concretament, al Capítol 2, quantifiquem la força d'acoblament entre la llum i els polaritons 2D en pel·lícules metàliques mitjançant mètodes analítics rigorosos i precisos, on trobem restriccions que limiten els valors màxims possibles de la secció transversal d'acoblament corresponent. A més, argumentem que les partícules ressonants col·locades a una distància òptima de la pel·lícula poden augmentar el coeficient l’acoblament llum-polaritó fins a la unitat.

Al Capítol 3, tractem el problema del deficient acoblament llum-polaritó demostrant que, de fet, un petit dispersor col·locat a una distància adequada d'una superfície plana pot produir l'acoblament complet d'un feix de llum focalitzat als polaritons de superfície. Formulem, en detall, prescripcions generals sobre el perfil del feix i la resposta de les partícules que es requereixen per aconseguir aquest màxim acoblament.

A continuació, ens centrem en la manipulació de la resposta plasmònica de nanoestructures mitjançant la modulació de la resposta tèrmica del grafè. Al Capítol 4, demostrem la capacitat dels sistemes híbrids composts per grafè i pel·lícules metàl·liques primes d'exhibir una gran modulació fototèrmica mitjançant el bombeig ultraràpid de polsos làser per augmentar la temperatura dels electrons del grafè. Així mateix, predim que la microscòpia electrònica ultraràpida es pot emprar pel rastreig de la rica dinàmica temporal fora d'equilibri dels plasmons en mostres de grafè.

Finalment, al Capítol 5, proposem l'utilització d'un feix d'electrons d'alta energia per sondejar experimentalment, amb precisió nanomètrica, la dinàmica ultraràpida de plasmes densos compostos de portadors de càrrega. La interacció entre el feix d'electrons i el plasma esdevé en una gran variació d'energia inicial del feix d'electrons revelant, així, informació de la dinàmica del núvol d'electrons a escales espaciotemporals del nanòmetre i el femtosegon. Desenvolupem una teoria microscòpica exhaustiva que descriu aquesta interacció i que ens permet explicar recent resultats experimentals. A més, proposem que els camps electromagnètics de baixa freqüència i fortament localitzats generats pel núvol d'electrons es puguin manipular i optimitzar mitjançant les característiques geomètriques del sistema i les característiques òptiques del feix làser incident.

En resum, en aquesta Tesi s'explora la modulació dels camps òptics a la nanoescala que sorgeixen de les interaccions ressonants llum-matèria en diferents nanoestructures, mitjançant la conformació optimitzada de polsos de llum o la inducció d'efectes tèrmics. Confiem que els resultats presentats en aquesta Tesi contribueixin a aprofundir en la comprensió fonamental de les excitacions òptiques a la nanoescala.