Exploring twisted bilayer graphene with nano-optics
Authors:   , Hesp Niels Caspar Herman 
Published: October 2023

Nano-optics studies the behaviour of light on the nanoscale. In particular, it probes the interaction of light with objects, often of nanometre-size, and reveals fine details of the material's optical properties. Optoelectronics is an integral part of optics and describes the interaction between light and electronics, such as the detection of light and subsequent conversion to an electrical signal. Understanding such mechanisms at the nanoscale is of importance for improving imaging and light-harvesting applications. In this Thesis, we apply near-field microscopy to study optics on the nanoscale. It probes optical properties using light interacting with the near-field electromagnetic field near the material's surface.
Twisted bilayer graphene (TBG) is formed by stacking two layers of graphene - a one-atom-thick sheet of carbon atoms - with a small twist angle. This causes an interference pattern in the atomic lattice called a moiré pattern, which affects the electronic properties dramatically.
The discovery of unconventional superconductivity in TBG in 2018 made it a thriving field of research. Adding to this, TBG revealed strongly correlating states and topological features, making it a host of tunable exotic phases that may shed light on the origins of unconventional superconductivity. These phenomena motivate us to study the optical properties of TBG on a nanoscale, which have received little attention thus far.
In the first part of this Thesis, I describe spatially oscillating patterns within selected regions of TBG that we detected using near-field microscopy. We interpret them as a manifestation of plasmons --- electrons moving collectively in a wave-like pattern --- driven by interband transitions. We model these areas with a reduced interlayer coupling, which enhances the strength of interband transitions and explains the observed plasmon dispersion.
After this, I discuss large-scale periodic features observed in minimally twisted bilayer graphene (¿ < 0.1 deg) by photocurent nanoscopy. For these small twist angles, the atoms rearrange in triangular domains separated by a network of domain walls. We find that the domain walls convert heat injected in the domains into a measurable current via the photothermoelectric effect. Our results uncover the sharp changes in electronic properties at the domain walls, which govern the optoelectronic response.
I focus in the second part of the Thesis on the development of new experimental techniques, which enable nano-optical studies on exotic states of TBG and its relatives. I show that the semiconducting material WSe2 can be used as an ambipolar transparent top gate for infrared near-field experiments. This enables full control of the carrier density and transverse displacement field without blocking near-field access.
Hereafter, I describe a commercial cryogenic near-field microscope with a base temperature of 10 K, which required modifications for reliable operation. I present an active damping system to oppose the vibrations in the system and enhance the mechanical stability. We further improve the AFM stability by changing the AFM excitation position.
In the final two Chapters I examine the photoresponse of TBG at low temperature. We observe semi-periodic modulations across our sample, which we believe manifests a second-order superlattice arising from TBG aligned to the hBN substrate in combination with strain. In a different sample, we reveal a spatially inhomogeneous response from which we deduce a map of the local twist angle.

La nano-óptica estudia el comportamiento de la luz en la nanoescala. En particular, mide la interacción de la luz con objetos, normalmente de tamaño nanométrico, y revela los detalles de las propiedades ópticas del material. La optoelectrónica es una parte integral de la óptica y describe la interacción entre la luz y la electrónica, como por ejemplo la detección de la luz y su sucesiva conversión a una señal eléctrica. Entender estos mecanismos en la nanoescala es de vital importancia para mejorar sus aplicaciones en imagen y en captación de luz. En esta Tesis, aplicamos la técnica de microscopía de campo-cercano para estudiar óptica en la nanoescala. Medimos las propiedades ópticas usando luz que interacciona con el campo electromagnético cercano a la superficie del material.
Una bicapa de grafeno rotada (TBG por sus siglas en inglés) se forma al apilar dos capas de grafeno
-una lámina de carbono de un solo átomo de grosor- con un pequeño ángulo entre ellas. Esto provoca un patrón de interferencia en la red atómica que se llama patrón moiré, que afecta las propiedades electrónicas dramáticamente. El descubrimiento de superconductividad no-convencional en TBG en el 2018 lo convirtió en un campo de investigación en auge. Además, el TBG ha revelado estados fuertemente correlacionados y características topológicas, convirtiéndolo en un portador de fases exóticas ajustable que podría arrojar luz sobre los orígenes de la superconductividad no-convencional. Estos fenómenos nos motivan a estudiar las propiedades ópticas del TBG en la nanoescala, que
hasta ahora has recibido poca atención.
En la primera parte de esta Tesis, describo patrones que oscilan espacialmente dentro de las regiones seleccionadas de TBG que detectamos usando microscopía de campo-cercano. Los interpretamos como la manifestación de plasmones -electrones moviéndose colectivamente en un patrón ondulatorio- promovidos por transiciones inter-banda. Modelamos estas áreas con un acoplamiento inter-capa, lo cual mejora la fuerza de las transiciones inter-banda y explica la dispersión plasmónica observada.
Después de esto, hablo de características periódicas de gran escala observadas en bicapas de grafeno rotadas mínimamente (θ < 0.1°) usando nanoscopía de fotocorriente. Para estos pequeños ángulos, los átomos se reagrupan en dominios triangulares separados por una red de paredes de dominio, que gobiernan la respuesta optoelectrónica.
En la segunda parte de la Tesis me concentro en el desarrollo de nuevas técnicas experimentales, que permiten estudios nano-ópticos en estados exóticos de TBG y familiares.
Enseñaré que el material semiconductor WSe2 puede ser usado como una puerta superior para experimentos de campo-cercano en el infrarrojo. Esto permite un control completo de la densidad de portadores y del campo de desplazamiento eléctrico sin bloquear el acceso del campo-cercano.
Sucesivamente, describo un sistema comercial de microscopía de campo-cercano con una temperatura base de 10 K, que requirió modificaciones para una operación fidedigna.
Presento un sistema de amortiguación activa para contrarrestar vibraciones en el sistema y mejorar la estabilidad mecánica. Continuamos mejorando la estabilidad del AFM cambiando la posición de su excitación mecánica.
En los dos capítulos finales examino la fotorespuesta del TBG a temperaturas bajas. Observamos modulaciones semi-periódicas en nuestra muestra, que creemos que manifiesta una super-red que proviene del TBG estando alineado con el substrato de hBN en combinación con deformación. En una muestra diferente, revelamos una respuesta espacial inhomogénea con la que deducimos un mapa del ángulo de rotación.