CFD studies of reactive flow with thermal and mass diffusional effects in a supercritical packed bed catalytic reactor
Authors:   , Mekala Samuel J. 
Published: September 2023

Packed bed reactors are widely used in various chemical processes. Fundamental understanding of the heat and mass transfer phenomena in the packed beds is essential for better modelling of these processes. Theoretical models used to describe the flow in packed beds generally assume an effectively homogeneous systems ignoring the complexities of flow in the void spaces of the packed beds. These details may however be influencing significantly the various phenomena in the system. To enhance this understanding, Computational Fluid Dynamics (CFD) is used to obtain detailed flow, temperature and concentration profiles in packed bed with multiple species undergoing heat and mass transfer with accompanying reaction in a heterogeneous catalytic reactor model. CFD is a simulation tool that through solving of momentum, mass and energy balances around complex geometries gives advanced view of fluid flow and transport mechanisms in the catalytic reactor.
In this thesis work, fluid flow and heat and mass transfer phenomena in packed beds is solved using CFD codes, developing a modelling strategy to design heterogeneous reaction packed bed equipment. Supercritical transesterification reaction process, for which experimental data was available from earlier experimental work was available was taken as a reference processes for simulation models. Due to the complexity of this process which involves various transport phenomena, and extreme operating conditions, each of the transfer process occurring in the packed bed is studied distinctly.
A state-of-the art and a literature review is presented for CFD applications in packed beds, supercritical fluids and transesterification reaction. The governing equations and accompanying complementary models used in the simulations are presented. Physical properties of the reaction components methanol, triolein, diglyceride, mono-glyceride, fatty acid methyl esters, and glycerol at supercritical conditions are estimated. A geometrical model of heterogeneous catalytic reactor, which is a cylindrical tube filled with cylindrical particles arranged randomly, is developed representing a laboratory pilot unit. A 120-degree segment of packed bed tube is generated and validated against a complete wall-segment bed. Mesh influence over the flow is checked for different mesh refinement and a mesh of optimal refinement, independent of the mesh is selected for further study.
As the packed bed is heated from the walls, wall-to-fluid heat transfer in packed beds is analysed, and CFD obtained results are used to review the radial flow effects in packed bed flow. The results are also related with empirical correlations analysing comparable trends.
Particle-to-fluid mass transfer in packed beds is also studied with the triolein diffusion from particles to analyse the diffusional effects in the bed. For an analogous energy transfer, particle-to-fluid heat transfer is also studied. CFD obtained results are compared against previously published experimental data/empirical correlations. Mixed (free + forced) convection in packed beds at high pressure is also studied. Numerical results obtained are presented and compared against experimental data on mass transfer for supercritical extraction.
Applicability of available reaction kinetics for transesterification reaction is studied. Packed bed models are prepared for one-step irreversible and three-step reversible reaction kinetics, for different temperatures and space-times. Numerical results are compared against experimental results, and flow, concentration and conversion profiles are obtained and analysed. Effects of the two kinetic models is studied for different temperatures and space-times.

Los reactores de lecho empacado son ampliamente utilizados en diversos procesos químicos. La comprensión de los fenómenos de transferencia de calor y masa en estos equipos es esencial para una mejor modelización de sus procesos. Los modelos teóricos utilizados para describir el flujo en lechos de relleno generalmente asumen sistemas homogéneos haciendo caso omiso de las complejidades de flujo en el espacio intersticial del relleno. Estos detalles pueden sin embargo influir significativamente en los diversos fenómenos que ocurren en el sistema. La Dinámica de Fluidos Computacional (CFD) puede utilizarse para profundizar en el conocimiento de estos fenómenos obteniendo información detallada del flujo, la temperatura y la concentración de reactivos y productos en el interior del relleno, resultado de los fenómenos de transferencia de calor y masa con reacción química en un modelo de reactor catalítico heterogéneo. En este trabajo de tesis, los fenómenos de flujo y transferencia de calor y masa en lechos empaquetados se resuelve mediante códigos CFD, desarrollando una estrategia de modelado útiles para diseñar reactores de lecho empacado. Se seleccionó como referencia del modelo computacional un proceso de reacción de transesterificación supercrítica, para el que se disponía de resultados experimentales previamente obtenidos. Debido a la complejidad de este proceso que implica varios fenómenos simultáneos, y las condiciones de funcionamiento extremas del proceso seleccionado, cada uno de los fenómenos de transferencia fueron estudiados individualmente. Este trabajo incluye un estado de la técnica y revisión de la literatura para aplicaciones de CFD en lechos empacados, fluidos supercríticos y procesos de transesterificación. Se presentan las ecuaciones fundamentales y los modelos complementarios utilizados en el modelado numérico. Se estiman las propiedades físicas de reactivos y productos participantes en el proceso (metanol, trioleína, diglicérido, monoglicérido, ésteres metílicos de ácidos grasos y glicerol) en condiciones supercríticas. Se presenta un modelo geométrico de reactor catalítico heterogéneo, que es un tubo cilíndrico lleno de partículas cilíndricas dispuestas al azar, basado en el reactor la planta piloto usada en el estudio experimental previo. Se generó un modelo de 120º de la circunferencia del reactor de lecho empacado, en el cual se llevaron a cabo estudios de independencia de malla sobre los resultados. Se estudian los efectos de la transferencia calor pared-fluido, y los resultados obtenidos con CFD son utilizados para revisar los efectos de flujo radial sobre el flujo dentro del lecho empacado. Los resultados obtenidos son comparados contra correlaciones empíricas, obteniendo tendencias similares. También se estudió la transferencia de materia partícula-fluido a través de comparación contra correlaciones empíricas y análisis de la convección mixta (natural+forzada) a alta presión. La reacción de transesterificación fue implementada en el modelo computacional usando un modelo cinético de un paso y un modelo cinético de tres pasos, para diferentes temperaturas y tiempos de residencia. Los resultados son comparados con datos experimentales previamente obtenidos por el grupo de investigación.