જીવરાજ મહેતા જ્યારે લંડનથી ભારત પાછા આવ્યા ત્યારે થોડાં સમય માટે તેઓ ગાંધીજીના અંગત ડોક્ટર રહ્યાં હતા. સ્વતંત્રતાની ચળવળમાં તેમને પહેલેથી રસ હતો અને બે વખત તેઓએ સત્યાગ્રહમાં ભાગ લીધો હતો અને જેલમાં ગયા હતા. 1960માં તેઓ મુંબઇ રાજ્યમાં નાણાં, ઉદ્યોગ, નશાબંધી અને જાહેર બાંધકામ ખાતાના પ્રધાન બન્યા હતા. રાષ્ટ્રીય કોંગ્રેસની પહેલા પસંદ જીવરાજ મહેતા હોવાથી 1960માં તેમને ગુજરાતના પહેલા મુખ્યમંત્રી બનાવ્યા હતા. 1964 થી 1966 સુધી તેઓ ઇંગ્લેન્ડમાં ભારતના હાઇકમિશનર તરીકે પણ રહી ચૂક્યાં છે.