નાગરિક અસહકાર ચળવળ દરમિયાન સરોજિનીએ અગ્રણી ભૂમિકા ભજવી હતી અને ગાંધીજી તેમજ અન્ય નેતાઓ સાથે જેલ પણ ગયા હતા.