શૈક્ષણિક સાહિત્યનું સર્જન કરવામાં પણ હરભાઈનો ફાળો ઘણો મોટો છે. સામાયિકોમાં તેમણે અસંખ્ય ઉપયોગી લેખો લખ્યા. સાથે સાથે શિક્ષણમાં સંકળાયેલા સૌને કાયમી ઉપયોગી થઈ શકે એવા ઉત્તમ સાહિત્યનું નિર્માણ તેમણે પુસ્તક સ્વરૂપે કર્યું. તેમનાં અનેક પુસ્તકો આજે પણ ઘણાં જ ઉપયોગી છે. તેમના પ્રચલિત પુસ્તકોમાં : ‘દરેક કુટુંબ સાથે બેસીને વાંચે’, ‘કોઈએ નહોતું કીધું’, ‘નવી કેળવણી’, ‘બાળકોની કથની’, ‘બાલ મહિમા’, ‘સ્વાતંત્ર્યનો પ્રયોગ’, ‘બાળક મનોવૈજ્ઞાનિક દષ્ટિએ’, ‘નવી દષ્ટિ’, ‘મૂંઝવતું બાળક’, ‘ડોલ્ટન યોજના’, ‘કેળવણીનું નવનિર્માણ’, ‘જાતક કથાઓ’, ‘તથાગત’, ‘શા માટે ?’, ‘જીવનની કેળવણી’, ‘ભયનો ભેદ’, ‘સાર્જન્ટ યોજના’ અને ‘નવી દષ્ટિ’ મુખ્ય છે. આ ઉપરાંત પણ તેમણે ઘણાં પુસ્તકો લખ્યાં છે.