તેમણે સરકારે મીઠા પર લગાવેલા કરના વિરોધમાં દાંડી કૂચની જાહેરાત કરી. આ કાર્યક્રમ મુજબ ૨૧ માર્ચે સાબરમતીથી કૂચ આરંભીને ૬ એપ્રિલ ૧૯૩૦ના રોજ ગાંધી દાંડી પહોંચ્યા. ગાંધીની દાંડીકુચ એક જગવિખ્યાત ઐતિહાસિક ઘટના બની ગઇ. ૪૦૦ કિ.મી. ના આ પ્રવાસમાં માનવ મહેરામણ બની ગયો. ગાંધીએ બ્રિટીશ અવજ્ઞાના પ્રતીકરૂપે કોઇ કર ભર્યા વગર દાંડીમાંથી જાહેરમાં એક મુઠી નમક લીધું. ગાંધીએ આને સવિનય કાનુનભંગ નામ આપ્યું. દાંડી સત્યાગ્રહ ભારતીય ઇતિહાસમાં સુવર્ણ અક્ષરે મુદ્રિત થઇ ગયો. આ આંદોલનમાં ૬૦,૦૦૦ ભારતીયોને જેલમાં ધકેલી દેવામાં આવ્યા. ભારતનો ખૂણેખૂણો મા ભોમની બંધન મુક્તિ માટે હિલોળે ચડ્યો. સરકારને વાટાઘાટો કરવાની ફરજ પડી. બ્રિટીશ સરકારના પ્રતિનિધી તરીકે લૉર્ડ ઈરવીને ગાંધી સાથે મંત્રણા આદરી અને બંને પક્ષે સમાધાનરૂપે માર્ચ ૧૯૩૧મા ગાંધી-ઈરવીન કરાર કરવામાં આવ્યો. કરારમાં નક્કી કરવામાં આવ્યું કે બ્રિટીશ સરકાર તમામ રાજકીચ કેદીઓને જેલમાંથી છોડી દે અને બદલામાં ગાંધી અસહકારની લડત મ્યાન કરી દે. વધુમાં ગાંધીને લંડનમાં ગોળમેજી પરિષદમાં ભા. રા. કો. ના એકમાત્ર પ્રતિનિધિ તરીકે ભાગ લેવા આમંત્રણ પાઠવવામાં આવ્યું. પરિષદમાં ભારતીયોને અને ખાસ તો ગાંધીને નિરાશા સિવાય કશું જ ન મળ્યું, કારણકે ભારતને સ્વતંત્રતા આપવાના મુદ્દાને બદલે અંગ્રેજોએ ભારતની લઘુમતીના મુદ્દાને ખૂબ ચગાવ્યો. અંગ્રેજો દ્વારા ભાગલાની નીતિની શરૂઆત આ પરિષદ થી જ સૌથી મહત્વની સફળ સાબિત થઇ. લૉર્ડ ઈરવીનના અનુગામી લૉર્ડ વિલિંગટને ભારતીય રાષ્ટ્રવાદીઓ સામે નવેસરથી અભિયાન આદર્યું. ગાંધીની ફરીવાર ધરપકડ કરવામાં આવી. આ દરમ્યાન ગાંધીને એકલા પાડી દઇ તેમના જનતા ઉપરના પ્રભાવને નષ્ટ કરી દેવા ગાંધીનો તેમના અનુયાયીઓ સાથેનો સંપર્ક સંપૂર્ણ રીતે કાપી નાખવામાં આવ્યો. જો કે, સરકારની આ ચાલ સફળ ન થઇ કારણકે આ દરમ્યાન સરદાર વલ્લભભાઈ પટેલે આંદોલનું નેતૃત્વ પોતાના હાથમાં લઇને આંદોલનકારીઓ ના જોમ અને જુસ્સાને જ્વલંત રાખ્યો. જ્યારે સરકારે મતાધિકારના મુદ્દે નવા બંધારણમાં અછૂતોને અન્ય ઊચ્ચવર્ણથી જુદા ગણ્યા ત્યારે ગાંધીજીએ ૧૯૩૨માં સપ્ટેમ્બર માસમાં પોતાના ઊપવાસના શસ્ત્ર દ્વારા સરકારને સૌને સમાન મતાધિકાર આપવા ફરજ પાડી. (જો કે, મિસાઇલથી પણ વધુ ખતરનાક આ શસ્ત્રનું અંગ્રેજો સામે સફળ પરીક્ષણ કરતી વખતે ગાંધીને ખબર નહોતી કે ભવિષ્યમાં સ્વતંત્ર ભારતમાં આ શસ્ત્રનો ખૂબ દૂરુપયોગ થશે.) અછૂતોનું જીવન સુધારવાના રસ્તે ગાંધીનું આ પ્રથમ પગલું હતું. માનો કે, ગાંધીજીએ દલિતોના સમાન સામાજિક અધિકારો માટે એક મહાઅભિયાનનો પાયો નાંખ્યો. તેમણે હિન્દુ સંસ્કૃતિની વર્ણ વ્યવસ્થામા શુદ્ર (તુચ્છ) તરીકે ઓળખાતા વર્ગ માટે હરીજન શબ્દ પ્રયોજ્યો. ૮મી મે ૧૯૩૩ના દિવસે ગાંધીએ અંગ્રેજો દ્વારા ભારતીયો પરના દમનના વિરોધમાં ૨૧ દિવસના ઉપવાસ કર્યા. ૧૯૩૪માં ગાંધીનો જાન લેવા ત્રણ હુમલાઓ પણ થયા, પણ આ બધું ગાંધીને જાણે નવો જુસ્સો પુરું પાડતું હોય તેમ ગાંધીનું આંદોલન વધુ ને વધુ જોર પકડતું ગયું. બીજી તરફ ગાંધીને લાગવા માંડ્યું કે કોંગ્રેસીઓની નજરમાં અહિંસા અને ઉપવાસની કિંમત દુશ્મનના ગળે મુકીને ધાર્યું કરાવવાના અમોઘ શસ્ત્રથી વિશેષ કાંઇ નહોતી, જ્યારે ગાંધી માટે તો તે જીવન જીવવાનો એક માર્ગ હતો. અહિંસા માટે કોંગ્રેસીઓના વિચારોથી ગાંધીને ખૂબ દુઃખ થયું અને તેમણે કોંગ્રેસને રામ રામ કરી દીધું. તેમના ઉત્તરાધિકારી તરીકે જવાહરલાલ નહેરૂ કોંગ્રેસ પક્ષના પ્રમુખ બન્યા. સ્વતંત્રતા મેળવવા ભારતને કયો રસ્તો અપનાવવો જોઇએ તે બાબતે ગાંધી અને અન્ય કોંગ્રેસીઓ વચ્ચેના મતભેદો જગ જાહેર હતા. જાણે ભારતનું ભાવિ સરદાર અને નહેરૂ વચ્ચે જયારે સુકાની પદ માટે પસંદગી કરવાની આવી ત્યારે વિધાતાએ જાણે ફરજ પાડી કે ગાંધીજી નહેરૂને પસંદ કરે. ગાંધીજીની આ પસંદગી કેટલી યોગ્ય હતી તે ચર્ચા યાવત્ચંદ્રદિવાકરો ચાલતી રહેશે. આજે પણ ઘણા લોકો તેમની ટીકા કરતાં કહે છે કે ગાંધીએ અઝાદી તો અપાવી તે માટે ભવિષ્યનો દરેક ભારતીય તેમનો ઋણી રહેશે પણ તે ઋણ ચુકવવાની તક દરેક ને મળે તે માટે વિધાતાએ ગાંધી પાસે આવો નિર્ણય કરાવ્યો હશે. ગાંધીએ કોંગ્રેસમાંથી છુટા પડીને ભારતના ગામડે ગામડે જનજાગરણનું કામ હાથમાં લીધું. તેમણે અસ્પૃશ્યતા સામેની તેમની મુહિમ વધુ તેજ બનાવી, ચરખાને ઘરે ઘરે પહોંચાડ્યો અને નવી શિક્ષણનીતિનો પ્રચાર કર્યો. આ દરમ્યાન સેવાગ્રામ ગાંધીજીનું ઘર બની ગયું.