અભ્યાસ દરમિયાન જ સ્વામીજીની સંપૂર્ણ આત્મિક ઊર્જા પરબ્રહ્મની શોધ તરફ વળી ગઈ. તેઓ ધ્યાન તથા સમાધિમાં લીન રહેવા લાગ્યા. આ દરમિયાન જ તેઓ દેવેન્દ્રનાથ ટાગોર, કેશવચંદ્ર સેન, શિવનાથ શાસ્ત્રી તથા અન્ય લોકોના સંપર્કમાં આવ્યા. સમાજ સુધારાનું પણ તેમના મનમાં વિશેષ સ્થાન હતું. તેઓ સતીપ્રથાના વિરોધી હતા તથા નારી શિક્ષાના પક્ષમાં હતા. ૧૮૨૨માં નરેન્દ્રનાથ રામકૃષ્ણ પરમહંસના સંપર્કમાં આવ્યા અને તેમના બધા જ ર્તાિકક-વૈજ્ઞાાનિક આધારોની સંતુષ્ટિ પછી તેઓ સ્વામી વિવેકાનંદ બન્યા.