લગ્ન બાદ પતિના સહકારથી ગાયત્રી દેવીએ કન્યા કેળવણીનું કામ હાથમાં લીધું. ઇ. સ. ૧૯૪૩માં તેમણે પતિની સાથે મળીને મહારાણી ગાયત્રી દેવી સ્કૂલની સ્થાપના કરી.