પંકજ મલ્લિકે, ન્યૂ થિયેટર્સની બહાર કસ્તૂરી, ચિતાંગદા, ઝલઝલા વગેરે ફિલ્મોમાં સંગીત આપ્યું હતું. બહુ શરૂઆતથી જ તેમણે સંગીતમાં પશ્ચિમી ઢબના બૅંડ મ્યુઝિકના પ્રયોગ કરેલા. ‘પ્રાણ જાયે ચૈન ન જાયે’ એમાં આ સંગીતની અસર છે. કસ્તૂરી ફિલ્મમાં તેમણે ચાર ગીતો ગાયા હતા. ‘મુક્તિ’ ફિલ્મમાં તેમણે નાયકની ભૂમિકા ભજવી હતી. ‘કપાલકુંડલા’નું ‘પિયા મિલનકો જાના’, ‘નર્તકી’નું ‘યે કૌન આજ આયા’ જેવા ગીતો આજે પણ યાદ છે.