૧૯૬૯માં પ્રથમ વખત અમિતાભે તેમની ફિલ્મ મિ. નટવરલાલ (Mr. Natwarlal)માં પાર્શ્વગાયક તરીકે અવાજ આપ્યો હતો, તેમાં તેમની હીરોઇન રેખા (Rekha) હતી.આ ફિલ્મમાં તેમની ભૂમિકાએ ફિલ્મફેરમાં શ્રેષ્ઠ અભિનેતા તરીકેનું નામાંકન અપાવ્યું હતું અને શ્રેષ્ઠ પુરુષ પાર્શ્વગાયકનો ફિલ્મફેર પારિતોષિક (Filmfare Best Male Playback Award) પણ અપાવ્યો હતો.૧૯૬૯માં તેમને ફરીથી કાલા પત્થર (Kaala Patthar) (૧૯૬૯) માટે શ્રેષ્ઠ અભિનેતાનું નામાંકન મળ્યું હતું. તેના પછી તેમને ફરીથી ૧૯૮૦માં રાજ ખોસલા (Raj Khosla)એ દિગ્દર્શિત ફિલ્મ દોસ્તાના (Dostana) માટે નામાંકન મળ્યું હતું, જેમા તેમની સામે શત્રુઘ્નસિંહા (Shatrughan Sinha) અને ઝીનત અમાન (Zeenat Aman) હતા.દોસ્તાના ૧૯૮૦માં સૌથી વધારે આવક રળનારી ફિલ્મ સાબિત થઈ હતી.[૧૦] ૧૯૮૧માં તેમણે યશ ચોપરાની મેલોડ્રામા ફિલ્મ સિલસિલા (Silsila)માં તેમની પત્ની જયા તથા કહેવાતી પ્રેમિકા રેખા (Rekha) સાથે ભૂમિકા ભજવી હતી.આ સમયગાળામાં તેમની અન્ય ફિલ્મોમાં રામ બલરામ (Ram Balram) (૧૯૮૦), શાન (Shaan) (૧૯૮૦), લાવારિસ (Lawaaris) (૧૯૮૧) અને શક્તિ (Shakti) (૧૯૮૨)નો સમાવેશ થાય છે, શક્તિમાં તેમણે લેજન્ડરી અભિનેતા દિલીપકુમાર (Dilip Kumar)ને બરોબરની ટક્કર આપી હતી.[૧૧] [[ચિત્ર:Amitabh and Rekha in Silsila.jpg ૧૯૮૧ની ફિલ્મ સિલસિલા (Silsila)માં |thumb|right|રેખા (Rekha) અને અમિતાભ બચ્ચન]]