અખ્તરીબાઈએ પોતે પણ કલકત્તાની જનતાના સંગીતપ્રેમને વશ થઈને એ રાત્રે મન મૂકીને ગાયું. લોકો સામે પ્રથમ વખત એક અવાજે જાદુ ફેલાવી દીધો હતો. એ રાતની સફળતાએ તેમના માટે સંગીતના જલસાઓની સાથોસાથ અન્ય કારકિર્દીના દ્વાર પણ ખોલી નાખ્યાં. રેશમી અવાજની સાથોસાથ તેઓ એક સુંદર ચહેરો અને સુકોમળ દેહયષ્ટિ પણ ધરાવતાં હોવાને કારણે ફિલ્મ નિર્માતાઓની નજરમાં એક આદર્શ સ્ત્રી પાત્ર તરીકે તેઓ ઊભરી આવ્યાં. ‘મુમતાઝ બેગમ’, ‘જવાની કા નશા’, ‘કિંગ ઑફ અ ડે’, ‘અમીના’, ‘રૂપ કુમારી’, ‘નસીબ કા ચક્કર’, ‘અનારબાલા’, ‘પન્ના દાઇ’, ‘દાના-પાની’, ‘એહસાન’, ‘નળ-દમયંતી’, વગેરે ઉપરાંત મશહૂર નિર્માતા-દિગ્દર્શક મહેબૂબખાનની ‘રોટી’ અને સત્યજીત રાયની ‘જલસાઘર’માં તેમણે અભિનયના અજવાળાં સાથે તેમની ગાયકીનો લાભ આપ્યો. ફિલ્મો ઉપરાંત રંગમંચ પર પણ ‘નઈ દુલ્હન’, ‘આંખ કા નશા’, વગેરે નાટકો દ્વારા તેમણે અભિનય આપ્યો. મહેબૂબખાનની રોટીમાં તેમણે ગાયેલી છ ગઝલોમાંથી ત્રણ ગઝલો નિર્માતા અને નિર્દેશક વચ્ચેના ઝગડામાં હોમાઈ ગઈ હતી, જે રેકર્ડ પર આજે પણ સચવાઈ રહી છે. રોટી ફિલ્મમાં સિતારાદેવી સાથે તેમણે કામ કરેલું.