પોખરણમાં ભૂગર્ભ અણુ પરીક્ષણ કરીને વાજપેયીએ ભારતને ન્યૂક્લીયર રાષ્ટ્ર બનવામાં મહત્ત્વની ભૂમિકા ભજવી હતી. 1998ની 11 મેએ પોખરણમાં ભૂગર્ભ અણુધડાકો કરવાની વાજપેયીએ લીલી ઝંડી આપી હતી. એ પરીક્ષણ સફળ રહ્યું હતું. ભારતે બે દિવસના ગાળામાં કુલ પાંચ અણુ પરીક્ષણો કર્યા હતા અને દુનિયાને ચોંકાવી દીધી હતી. ભારતના એ અણુપરીક્ષણની અમેરિકાને ખબર પણ પડી નહોતી. એ પરીક્ષણને લીધે ભારતની અણુતાકાતનો સ્વીકાર કરવાની અમેરિકા સહિત દુનિયાની મહાસત્તાઓને ફરજ પડી હતી. એ વખતે ભારતના અણુવિજ્ઞાની હતા ડો. અબ્દુલ કલામ. કોઈ દેશોને અણુપરીક્ષણની ગંધ ન આવે એ માટે વાજપેયીએ પરીક્ષણ સાથે સંકળાયેલા એન્જિનિયર્સ, વિજ્ઞાનીઓને લશ્કરી સૈનિકોના ડ્રેસમાં ત્યાં મોકલ્યા હતા. જેથી જાસૂસી સેટેલાઈટ્સ દ્વારા ભારત પર નજર રાખતા અમેરિકાને એવું લાગે આ માત્ર કોઈક લશ્કરી કાર્યવાહી ચાલી રહી છે.